特開2023-128343学習用データの作成方法、波形解析装置、波形解析方法、およびコンピュータプログラム
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2023128343
(43)【公開日】2023-09-14
(54)【発明の名称】学習用データの作成方法、波形解析装置、波形解析方法、およびコンピュータプログラム
(51)【国際特許分類】
G01N 30/86 20060101AFI20230907BHJP
【ＦＩ】
G01N30/86 E
G01N30/86 H
G01N30/86 Q
【審査請求】未請求
【請求項の数】20
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2022032634
(22)【出願日】2022-03-03
(71)【出願人】
【識別番号】000001993
【氏名又は名称】株式会社島津製作所
(74)【代理人】
【識別番号】110001195
【氏名又は名称】弁理士法人深見特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】金澤 慎司
(72)【発明者】
【氏名】知野見 健太
(72)【発明者】
【氏名】坂本 雄紀
(57)【要約】
【課題】精度が高くかつ説明性が高いピークピッキングの手法を提供する。
【解決手段】解析装置は、推定モデルの学習処理のための学習用データを作成する。より具体的には、解析装置は、所与の種類の装置の複数の参照波形を取得する（ステップＳＰ１）。また、解析装置は、複数の参照波形のそれぞれに対して、一定の基準に従って、ピークに関する情報を特定する（ステップＳＰ３）。そして、解析装置は、複数の参照波形のそれぞれに対して、特定されたピークに関する情報を付与する（ステップＳＰ４）。
【選択図】図１２
【解決手段】解析装置は、推定モデルの学習処理のための学習用データを作成する。より具体的には、解析装置は、所与の種類の装置の複数の参照波形を取得する（ステップＳＰ１）。また、解析装置は、複数の参照波形のそれぞれに対して、一定の基準に従って、ピークに関する情報を特定する（ステップＳＰ３）。そして、解析装置は、複数の参照波形のそれぞれに対して、特定されたピークに関する情報を付与する（ステップＳＰ４）。
【選択図】図１２
【特許請求の範囲】
【請求項1】
複数の参照波形に基づいて対象波形におけるピークに関する情報を出力するようにコンピュータを機能させる、推定モデルを作成するための学習用データを作成する方法であって、
前記複数の参照波形を取得するステップと、
前記複数の参照波形のそれぞれに対して、一定の基準に従ってピーク部分に関する情報を特定するステップと、
前記複数の参照波形のそれぞれに対して、特定された前記ピーク部分に関する情報を付与するステップと、を備える、学習用データの作成方法。
前記複数の参照波形を取得するステップと、
前記複数の参照波形のそれぞれに対して、一定の基準に従ってピーク部分に関する情報を特定するステップと、
前記複数の参照波形のそれぞれに対して、特定された前記ピーク部分に関する情報を付与するステップと、を備える、学習用データの作成方法。
【請求項2】
前記一定の基準は、前記複数の参照波形のそれぞれにおけるピークを特定するためのピーク用基準、および、前記複数の参照波形のそれぞれにおけるベースラインを特定するためのベースライン用基準を含む、請求項１に記載の学習用データの作成方法。
【請求項3】
前記ピーク用基準は、各参照波形においてピーク候補をピークとして特定するために、当該ピーク候補のＳ／Ｎ比、当該ピーク候補の分離度、当該ピーク候補のシンメトリー係数、当該ピーク候補から想定されるピーク全体に対する参照波形内に存在するピーク候補の割合、当該ピーク候補におけるピークトップの高さ、および、当該ピーク候補の幅のうち少なくとも１つを規定する、請求項２に記載の学習用データの作成方法。
【請求項4】
前記ベースライン用基準は、ベースラインの傾きを、縦軸が信号強度であり横軸が時間であるグラフにおける水平にすること、および、隣接する複数のピークの中の１の開始点と１の終了点とを連結する線の傾きにすること、のうち少なくとも１つを規定し、
前記１の開始点は、前記隣接する複数のピークの中の最も早い時間に現れたピークの開始点であり、前記１の終了点は、前記隣接する複数のピークの中の最も遅い時間に現れたピークの終了点である、請求項２または請求項３に記載の学習用データの作成方法。
前記１の開始点は、前記隣接する複数のピークの中の最も早い時間に現れたピークの開始点であり、前記１の終了点は、前記隣接する複数のピークの中の最も遅い時間に現れたピークの終了点である、請求項２または請求項３に記載の学習用データの作成方法。
【請求項5】
前記複数の参照波形を取得するステップは、参照波形として擬似的に波形を作成することを含む、請求項１～請求項４のいずれか１項に記載の学習用データの作成方法。
【請求項6】
未解析の対象波形を取得する波形取得部と、
学習済の第１の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における第１のピークに関する情報を取得するピーク情報取得部と、を備え、
前記第１の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形におけるピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが第１の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されている、波形解析装置。
学習済の第１の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における第１のピークに関する情報を取得するピーク情報取得部と、を備え、
前記第１の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形におけるピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが第１の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されている、波形解析装置。
【請求項7】
前記第１のピークに関する情報と前記第１の一定の基準を出力する出力部をさらに備える、請求項６に記載の波形解析装置。
【請求項8】
前記第１の一定の基準は、前記複数の参照波形のそれぞれにおけるピークを特定するためのピーク用基準、および、前記複数の参照波形のそれぞれにおけるベースラインを特定するためのベースライン用基準を含む、請求項６または請求項７に記載の波形解析装置。
【請求項9】
前記ピーク用基準は、各参照波形においてピーク候補をピークとして特定するために、当該ピーク候補のＳ／Ｎ比、当該ピーク候補の分離度、当該ピーク候補のシンメトリー係数、当該ピーク候補から想定されるピーク全体に対する参照波形内に存在するピーク候補の割合、当該ピーク候補におけるピークトップの高さ、および、当該ピーク候補の幅のうち少なくとも１つを規定する、請求項６～請求項８のいずれか１項に記載の波形解析装置。
【請求項10】
前記ベースライン用基準は、ベースラインの傾きを、縦軸が信号強度であり横軸が時間であるグラフにおける水平にすること、および、隣接する複数のピークの中の１の開始点と１の終了点とを連結する線の傾きにすること、のうち少なくとも１つを規定し、
前記１の開始点は、前記隣接する複数のピークの中の最も早い時間に現れたピークの開始点であり、前記１の終了点は、前記隣接する複数のピークの中の最も遅い時間に現れたピークの終了点である、請求項８または請求項９に記載の波形解析装置。
前記１の開始点は、前記隣接する複数のピークの中の最も早い時間に現れたピークの開始点であり、前記１の終了点は、前記隣接する複数のピークの中の最も遅い時間に現れたピークの終了点である、請求項８または請求項９に記載の波形解析装置。
【請求項11】
前記ピーク情報取得部は、学習済の第２の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における第２のピークに関する情報を取得し、
前記第２の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形における第２のピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが前記第１の一定の基準とは異なる第２の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されている、請求項６～請求項１０のいずれか１項に記載の波形解析装置。
前記第２の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形における第２のピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが前記第１の一定の基準とは異なる第２の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されている、請求項６～請求項１０のいずれか１項に記載の波形解析装置。
【請求項12】
前記ピーク情報取得部は、学習済の第２の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における第２のピークに関する情報を取得し、
前記第２の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形における第２のピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが前記第１の一定の基準とは異なる第２の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されており、
前記出力部は前記第２のピークに関する情報と前記第２の一定の基準を出力する、請求項７に記載の波形解析装置。
前記第２の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形における第２のピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが前記第１の一定の基準とは異なる第２の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されており、
前記出力部は前記第２のピークに関する情報と前記第２の一定の基準を出力する、請求項７に記載の波形解析装置。
【請求項13】
未解析の対象波形を取得するステップと、
学習済の第１の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における第１のピークに関する情報を取得するステップと、を備え、
前記第１の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形における第１のピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが第１の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されている、波形解析方法。
学習済の第１の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における第１のピークに関する情報を取得するステップと、を備え、
前記第１の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形における第１のピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが第１の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されている、波形解析方法。
【請求項14】
前記第１のピークに関する情報と前記第１の一定の基準を出力するステップをさらに備える、請求項１３に記載の波形解析方法。
【請求項15】
前記第１の一定の基準は、前記複数の参照波形のそれぞれにおけるピークを特定するためのピーク用基準、および、前記複数の参照波形のそれぞれにおけるベースラインを特定するためのベースライン用基準を含む、請求項１３または請求項１４に記載の波形解析方法。
【請求項16】
前記ピーク用基準は、各参照波形においてピーク候補をピークとして特定するために、当該ピーク候補のＳ／Ｎ比、当該ピーク候補の分離度、当該ピーク候補のシンメトリー係数、当該ピーク候補から想定されるピーク全体に対する参照波形内に存在するピーク候補の割合、当該ピーク候補におけるピークトップの高さ、および、当該ピーク候補の幅のうち少なくとも１つを規定する、請求項１５に記載の波形解析方法。
【請求項17】
前記ベースライン用基準は、ベースラインの傾きを、縦軸が信号強度であり横軸が時間であるグラフにおける水平にすること、および、隣接する複数のピークの中の１の開始点と１の終了点とを連結する線の傾きにすること、のうち少なくとも１つを規定し、
前記１の開始点は、前記隣接する複数のピークの中の最も早い時間に現れたピークの開始点であり、前記１の終了点は、前記隣接する複数のピークの中の最も遅い時間に現れたピークの終了点である、請求項１５または請求項１６に記載の波形解析方法。
前記１の開始点は、前記隣接する複数のピークの中の最も早い時間に現れたピークの開始点であり、前記１の終了点は、前記隣接する複数のピークの中の最も遅い時間に現れたピークの終了点である、請求項１５または請求項１６に記載の波形解析方法。
【請求項18】
学習済の第２の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における第２のピークに関する情報を取得するステップをさらに備え、
前記第２の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形における第２のピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが前記第１の一定の基準とは異なる第２の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されており、
前記第２のピークに関する情報と前記第２の一定の基準を出力するステップをさらに備える、請求項１４に記載の波形解析方法。
前記第２の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形における第２のピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが前記第１の一定の基準とは異なる第２の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されており、
前記第２のピークに関する情報と前記第２の一定の基準を出力するステップをさらに備える、請求項１４に記載の波形解析方法。
【請求項19】
前記第１の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における前記第１のピークに関する情報を取得するステップ、および、前記第２の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における前記第２のピークに関する情報を取得するステップのうち一方のみが実施される、請求項１８に記載の波形解析方法。
【請求項20】
コンピュータの１以上のプロセッサによって実行されることにより、前記コンピュータに請求項１３～請求項１９のいずれか１項に記載の波形解析方法を実施させる、コンピュータプログラム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本開示は、クロマトグラムおよびスペクトルの波形の解析のための、学習用データの作成方法、波形解析装置、波形解析方法、およびコンピュータプログラムに関する。
【背景技術】
【0002】
従来より、試料に含まれる成分を同定または定量するためにクロマトグラフが用いられている。クロマトグラフでは、試料中の成分をカラムで分離し、カラムから流出する成分を順に検出する。その後、横軸を時間および縦軸を検出強度とするクロマトグラムを作成する。
【0003】
クロマトグラムからピークの高さおよび面積を求めるためには、クロマトグラムのベースラインから立ち上がるピーク開始点および終了点を特定する必要がある。クロマトグラムのピーク開始点および終了点を特定する作業は、ピークピッキングと呼ばれる。ピーク開始点および終了点が特定されることによって、ピークの高さおよび面積が定まる。ピークの高さおよび面積から、ピークに対応する化合物の濃度などを計算することができる。
【0004】
近年、機械学習を用いてピークピッキングを自動化する試みが進められている。機械学習の中でもディープラーニングを用いたピークピッキングの手法として、物体検知の技術を利用する手法と、セマンティックセグメンテーションの技術を利用する手法とが知られている（特許文献１、非特許文献１、非特許文献２、および非特許文献３）。
【0005】
特に、特許文献１には、ピークピッキングの問題を画像認識分野の物体検知として定式化することで、ＳＳＤ（Single Shot Multibox Detector）を用いたピークピッキング結果の確信度を表示する手法が開示されている。ＳＳＤは、ピークピッキングの結果と、その結果に対する確信度とを併せて出力する。非特許文献２には、ピークピッキングの問題をセマンティックセグメンテーションの問題として定式化することによってピークピッキングを実現する手法が開示されている。非特許文献３には、ニューラルネットワークを用いたピークピッキングの手法が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0006】
【特許文献1】国際公開第２０２０／２２５８６４号
【非特許文献】
【0007】
【非特許文献1】「AIで開発したアルゴリズムによるデータ解析支援」、［online］、［2021年9月6日検索］、株式会社島津製作所、インターネット＜URL：https://www.shimadzu.co.jp/news/press/jmsxjkglv6g0snf.html＞
【非特許文献2】Kanazawa S、ほか10名、Fake metabolomics chromatogram generation for facilitating deep learning of peak-picking neural networks. J Biosci Bioeng. 2021 Feb;131(2):207-212. doi: 10.1016/j.jbiosc.、２０２０年９月１３日、Epub 2020 Oct 10. PMID: 33051155.
【非特許文献3】Olaf Ronneberger、ほか2名、「U-Net: Convolutional Networks for Biomedical Image Segmentation」、［online］、（２０１５年５月１８日提出）arXiv.org、インターネット＜URL: https://arxiv.org/pdf/1505.04597.pdf＞
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0008】
上述のような機械学習を用いたピークピッキングは、従来の信号処理を用いた手法によるピークピッキングに対して、導出される結果の精度が高いことが報告されている。一方で、機械学習を用いたピークピッキングにおいて、導出された結果に対する説明性が求められている。
【0009】
本開示の目的は、精度が高くかつ説明性が高いピークピッキングの手法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【0010】
本開示のある局面に従う学習用データの作成方法は、複数の参照波形に基づいて対象波形におけるピークに関する情報を出力するようにコンピュータを機能させる、推定モデルを作成するための学習用データを作成する方法であって、複数の参照波形を取得するステップと、複数の参照波形のそれぞれに対して、一定の基準に従ってピーク部分に関する情報を特定するステップと、複数の参照波形のそれぞれに対して、特定されたピーク部分に関する情報を付与するステップと、を備える。
【0011】
本開示の他の局面に従う波形解析装置は、未解析の対象波形を取得する波形取得部と、学習済の第１の推定モデルに対して対象波形を入力し、対象波形における第１のピークに関する情報を取得するピーク情報取得部と、を備え、第１の推定モデルは、対象波形が入力された際に対象波形におけるピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが第１の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されている。
【0012】
本開示のさらに他の局面に従う波形解析方法は、未解析の対象波形を取得するステップと、学習済の第１の推定モデルに対して対象波形を入力し、対象波形における第１のピークに関する情報を取得するステップと、を備え、第１の推定モデルは、対象波形が入力された際に対象波形における第１のピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが第１の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されている。
【0013】
本開示のさらに他の局面に従うコンピュータプログラムは、コンピュータの１以上のプロセッサによって実行されることにより、当該コンピュータに上述の波形解析方法を実施させる。
【発明の効果】
【0014】
本開示によれば、精度が高くかつ説明性が高いピークピッキングの手法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【0015】
【図1】解析装置１の全体構成を示すブロック図である。
【図2】クロマトグラムの一例を示す図である。
【図3】クロマトグラムの他の例を示す図である。
【図4】学習済みモデルを作成する手順を説明するためのブロック図である。
【図5】クロマトグラムの他の例を示す図である。
【図11】学習用データのデータ構成の具体例を模式的に示す図である。
【図12】学習用データを作成する手順を説明するためのフローチャートである。
【図13】学習済みモデルを作成する手順を説明するためのフローチャートである。
【図14】学習済みモデル（学習済みの推定モデル３００）を用いてクロマトグラムデータを判定する手順を説明するためのフローチャートである。
【図15】学習済みモデルの判定結果の一例を示す図である。
【図16】判定結果に基づいてラベル付け処理が行われたグラフの一例を示す図である。
【図17】判定結果を表示する画像１２０の一例を示す図である。
【図18】複数種類の学習用データを利用した複数種類の学習済みモデルの作成を説明するための図である。
【図20】解析装置１が学習済みモデルを利用することによって取得した判定結果と従来技術の判定結果の精度を比較するための情報を表す図である。
【発明を実施するための形態】
【0016】
以下、本開示の実施の形態について、図面を参照しながら詳細に説明する。なお、図中同一または相当部分には同一符号を付してその説明は繰り返さない。
【0017】
［解析装置の構成］
図１は、解析装置１の全体構成を示すブロック図である。解析装置１は、制御部として機能するプロセッサ１０と、記憶部として機能するメモリ２０と、入出力ポート３０とを備える。入出力ポート３０には、マウス４０、キーボード５０、および表示装置６０が接続される。入出力ポート３０には、質量分析計などを接続してもよい。入出力ポート３０には、インターネットあるいは構内ネットワークなどを通じて１または複数の端末装置を接続してもよい。
図１は、解析装置１の全体構成を示すブロック図である。解析装置１は、制御部として機能するプロセッサ１０と、記憶部として機能するメモリ２０と、入出力ポート３０とを備える。入出力ポート３０には、マウス４０、キーボード５０、および表示装置６０が接続される。入出力ポート３０には、質量分析計などを接続してもよい。入出力ポート３０には、インターネットあるいは構内ネットワークなどを通じて１または複数の端末装置を接続してもよい。
【0018】
解析装置１は、たとえば、パーソナルコンピュータをベースとして構成される。解析装置１は、インターネットなどのネットワークを通じて１または複数の端末装置からアクセスすることが可能なサーバによって構成されてもよい。
【0019】
入出力ポート３０には、測定データ（クロマトグラムデータ）が入力される。測定データは、解析対象として利用される場合もあれば、推定モデルの学習用データの作成に利用される場合もある。測定データは、入出力ポート３０に接続された質量分析計を通じて、解析装置１に入力されてもよい。質量分析計、質量分析計に接続されるガスクロマトグラフ、および解析装置１によって、ガスクロマトグラフ質量分析システムが構成されてもよい。なお、質量分析計、質量分析計に接続される液体クロマトグラフ、および解析装置１によって、液体クロマトグラフ質量分析システムが構成されてもよい。
【0020】
メモリ２０には、学習用データ２１０と、測定データ２１３と、機械学習に用いられる推定モデル３００と、解析処理および機械学習の処理を実行するための解析用プログラム２００とが少なくとも格納される。測定データ２１３は、入出力ポート３０に入力され得る。
【0021】
学習用データ２１０は、複数の学習用サンプルを含む。複数の学習用サンプルは、訓練用データ２１１および検証用データ２１２に分類される。一実現例では、複数の学習用サンプルのうち、８０％が訓練用データ２１１に分類され、２０％が検証用データ２１２に分類される。すなわち、この例では、１４２５０個の学習用サンプル（１セットが４７５個のクロマトグラムより構成されるサンプルセットを３０セット分）が準備された場合、１１４００個の学習用サンプルが訓練用データ２１１に分類され、２８５０個の学習用サンプルが検証用データ２１２に分類される。ただし、訓練用データ２１１と検証用データ２１２の割合は、これに限定されず、適宜設定され得る。
【0022】
訓練用データ２１１および検証用データ２１２は、各種の成分を含有する試料をクロマトグラフ質量分析装置で測定することにより得られたクロマトグラムの波形のデータを含む。クロマトグラムは、たとえば、ガスクロマトグラフで分離された成分を質量分析計でＭＳスキャン測定し、検出した全ての質量電荷比のイオンの合計強度の時間変化を表すトータルイオンクロマトグラムである。クロマトグラムは、ＳＩＭ測定またはＭＲＭ測定し、特定の質量電荷比のイオンの強度の時間変化を表すマスクロマトグラムであってもよい。
【0023】
訓練用データ２１１および検証用データ２１２は、正解データとして、ピークに関する情報を含む。ピークに関する情報は、ピークピッキングにより特定される。ピークピッキングは、訓練用データ２１１および検証用データ２１２のそれぞれに含まれるクロマトグラムに対して実施される。ピークに関する情報は、ピークの位置の情報（ピーク開始点の位置、ピークトップの位置、および／または、ピーク終了点の位置）を含んでいてもよい。
【0024】
訓練用データ２１１および検証用データ２１２のそれぞれに含まれる波形のデータ（クロマトグラム）は、強度値の所定の範囲内（たとえば±１．０）となるように予め規格化されている。規格化により強度スケールが異なる複数のクロマトグラムを共通の強度スケールに統一しておくことで、学習済みモデルの精度を高めることができる。
【0025】
訓練用データ２１１および検証用データ２１２のそれぞれに含まれるクロマトグラムは、実際の試料の測定により得られたクロマトグラムであってもよいし、シミュレーション（たとえば、非特許文献２参照）により作成されたクロマトグラムであってもよい。シミュレーションにより作成されたクロマトグラムは、擬似的に作成されたクロマトグラムの一例である。
【0026】
クロマトグラムの波形は、時間軸方向に所定数の部分波形に分割されている。所定数は、たとえば５１２または１０２４などであり、各部分波形の幅（時間軸方向の長さ）が少なくともピーク幅よりも小さくなるように設定される。所定数は、たとえば、ピーク幅の大きさと１つのピークを構成するために必要なデータ点数とに基づいて定められる。
【0027】
各部分波形データには、部分波形のピークに関する情報（特性情報）が対応付けられている。部分波形に対応付けられる特性情報には、少なくとも、当該部分波形がピーク領域に属するものであるか非ピーク領域に属するものであるかを示す情報が含まれている。
【0028】
解析用プログラム２００により、分割部２０１、モデル作成部２０２、ピーク情報取得部２０３、計算部２０４、画像処理部２０５、および出力部２０６が構成される。
【0029】
分割部２０１は、クロマトグラムの波形を予め決められた数の部分波形に分割する。モデル作成部２０２は、学習用データ２１０を用いて、推定モデル３００の機械学習を進め、学習済みの推定モデル３００を作成する。
【0030】
ピーク情報取得部２０３は、学習済みの推定モデル３００を用いて、クロマトグラムのピークピッキングを行う。以下、学習済みの推定モデル３００を「学習済みモデル」と称する場合がある。
【0031】
計算部２０４は、ピーク情報取得部２０３の判定結果の確信度を計算する。画像処理部２０５は、判定結果および確信度を含む画像データを作成する。出力部２０６は、画像データを含む表示信号を入出力ポート３０から表示装置６０へ出力する。なお、解析装置１が表示装置６０を備えていてもよい。
【0032】
［クロマトグラムの一例］
図２は、クロマトグラムの一例を示す図である。ここでは、クロマトグラムから特定される各部の名称を簡単に説明する。クロマトグラムは、ベースラインの部分と、ピーク領域とに分類することができる。ベースラインからの立ち上がり部分は、ピーク開始点およびピーク終了点と称される。ピーク開始点とピーク終了点との間の領域は、ピーク領域と称される。ピーク領域のうち、検出強度が非常に強い部分（最も強い部分）は、ピークトップと称される。
図２は、クロマトグラムの一例を示す図である。ここでは、クロマトグラムから特定される各部の名称を簡単に説明する。クロマトグラムは、ベースラインの部分と、ピーク領域とに分類することができる。ベースラインからの立ち上がり部分は、ピーク開始点およびピーク終了点と称される。ピーク開始点とピーク終了点との間の領域は、ピーク領域と称される。ピーク領域のうち、検出強度が非常に強い部分（最も強い部分）は、ピークトップと称される。
【0033】
一実現例では、ピーク領域は、単体ピークと未分離ピークとに分けられる。図２には、単体ピークが示される。図３は、クロマトグラムの他の例を示す図である。図３の波形３０では、領域３１，３２として示されるように、ピークトップを頂上とする山状波形が２つ連なっている。これらの２つの山状波形の間の谷に該当する部分の検出強度は、ベースラインに対応する強度まで落ちていない。領域３１を含む山状波形および領域３２を含む山状波形は、いずれも未分離ピークと称される。
【0034】
［学習済みモデルの作成］
次に、学習済みモデルを作成する手順について説明する。図４は、学習済みモデルを作成する手順を説明するためのブロック図である。
次に、学習済みモデルを作成する手順について説明する。図４は、学習済みモデルを作成する手順を説明するためのブロック図である。
【0035】
図４に示されるように、解析装置１のモデル作成部２０２は、学習装置として機能する。モデル作成部２０２は、学習用データ２１０に基づいて、推定モデル３００を学習させる。推定モデル３００は、ニューラルネットワークを用いることで、ディープラーニングを行う。推定モデル３００は、ニューラルネットワークによる計算に用いられる重み付け係数などのパラメータを含む。
【0036】
推定モデル３００を学習させるため、たとえば、教師あり学習のアルゴリズムが用いられる。モデル作成部２０２は、学習用データ２１０を用いた教師あり学習によって、推定モデル３００を学習させる。
【0037】
推定モデル３００の学習には、セマンティックセグメンテーション（Semantic Segmentation）の技術が用いられる。セマンティックセグメンテーションは、一般に、二次元的に分布する画素データで構成された画像を解析するために用いられる。本実施の形態では、時間軸に沿って一次元的に並ぶデータで構成されるクロマトグラムの波形の解析にセマンティックセグメンテーションを適用する。セマンティックセグメンテーションを実行可能な推定モデルとして、たとえば、Ｕ－Ｎｅｔ、ＳｅＧＮｅｔ、ＰＳＰＮｅｔなどを用いることができる。本実施の形態では、Ｕ－Ｎｅｔを用いる。
【0038】
図４に示されるように、学習用データ２１０は、クロマトグラムデータと正解データとを含む。より具体的には、学習用データ２１０は学習用サンプルのセットであり、各学習用サンプルはクロマトグラムデータと正解データとを含む。さらに具体的には、本実施形態では、各学習用サンプルは、クロマトグラムデータの部分波形ごとに作成された正解データを含む。
【0039】
モデル作成部２０２には、クロマトグラムの部分波形と、それに対応する正解データとが入力される。正解データは、たとえば、既に特定されたピークピッキングの結果である。ピークピッキングの結果にピークトップを含めてもよい。
【0040】
【0041】
モデル作成部２０２は、推定モデル３００に学習用データ２１０の中のクロマトグラムを適用することにより当該クロマトグラムに対するピークピッキングの結果を導出し、導出された結果と正解データとに基づいて推定モデル３００を学習させる。具体的には、モデル作成部２０２は、推定モデル３００によって導出された結果が正解データに近づくように推定モデル３００内のパラメータを調整することにより、推定モデル３００を学習させる。
【0042】
［正解データの作成］
図５および図６を参照して、正解データの作成について説明する。図５は、クロマトグラムの他の例を示す図である。図５のクロマトグラム４００において、縦軸は検出強度を表し、横軸は保持時間を表し、波形４１は保持時間に対する検出強度の変化を表す。図６は、図５のクロマトグラム４００に対してユーザが選出したピーク領域の候補を模式的に示す図である。図６では、領域Ｃ１～Ｃ１１が付記されている。領域Ｃ１～Ｃ１１のそれぞれは、本実施形態において波形４１に対してユーザにより選択された１１個のピーク領域の候補のそれぞれの少なくとも一部を指し示す。本明細書では、「ピーク領域」を単に「ピーク」と称する場合があり、また、「ピーク領域の候補」を単に「ピーク候補」と称する場合もある。
図５および図６を参照して、正解データの作成について説明する。図５は、クロマトグラムの他の例を示す図である。図５のクロマトグラム４００において、縦軸は検出強度を表し、横軸は保持時間を表し、波形４１は保持時間に対する検出強度の変化を表す。図６は、図５のクロマトグラム４００に対してユーザが選出したピーク領域の候補を模式的に示す図である。図６では、領域Ｃ１～Ｃ１１が付記されている。領域Ｃ１～Ｃ１１のそれぞれは、本実施形態において波形４１に対してユーザにより選択された１１個のピーク領域の候補のそれぞれの少なくとも一部を指し示す。本明細書では、「ピーク領域」を単に「ピーク」と称する場合があり、また、「ピーク領域の候補」を単に「ピーク候補」と称する場合もある。
【0043】
本実施形態では、上述の通り、正解データは、一定の基準に従って作成される。以下、「一定の基準」の具体例について説明する。
【0044】
（基準１）
上記基準の一例は、ピークを特定するためのピーク用基準の一例であって、ピーク候補のＳ／Ｎ比が一定の閾値以上であることである。一実現例では、ピーク候補は、そのＳ／Ｎ比が１０以上である場合にピークとして特定され、その正解データを作成される。一方、ピーク候補は、そのＳ／Ｎ比が１０未満である場合にはピークとして特定されず、当該ピーク候補に対する正解データは作成されない。Ｓ／Ｎ比は、ガスクロマトグラムに対して設定されたノイズの強度に対するピークトップの強度である。
上記基準の一例は、ピークを特定するためのピーク用基準の一例であって、ピーク候補のＳ／Ｎ比が一定の閾値以上であることである。一実現例では、ピーク候補は、そのＳ／Ｎ比が１０以上である場合にピークとして特定され、その正解データを作成される。一方、ピーク候補は、そのＳ／Ｎ比が１０未満である場合にはピークとして特定されず、当該ピーク候補に対する正解データは作成されない。Ｓ／Ｎ比は、ガスクロマトグラムに対して設定されたノイズの強度に対するピークトップの強度である。
【0045】
（基準２）
上記基準の他の例は、ピークを特定するためのピーク用基準の一例であって、ピーク候補の、隣接する他のピーク候補との分離度が所与の閾値以上であることである。分離度とは、あるピークが隣接する他のピークからどの程度分離しているかを示す指標である（「分離度のはなし＿その１」、株式会社島津製作所、２０２２年１月１２日検索、[online]、<URL:https://www.an.shimadzu.co.jp/hplc/support/lib/lctalk/81/81intro.htm>）。一実現例では、ピーク候補は、隣接する他のピーク候補との分離度が１．５以上である場合にピークとして特定され、その正解データを作成される。一方、ピーク候補は、隣接する他のピーク候補との分離度が１．５未満である場合にはピークとして特定されず、当該ピーク候補に対する正解データは作成されない。
上記基準の他の例は、ピークを特定するためのピーク用基準の一例であって、ピーク候補の、隣接する他のピーク候補との分離度が所与の閾値以上であることである。分離度とは、あるピークが隣接する他のピークからどの程度分離しているかを示す指標である（「分離度のはなし＿その１」、株式会社島津製作所、２０２２年１月１２日検索、[online]、<URL:https://www.an.shimadzu.co.jp/hplc/support/lib/lctalk/81/81intro.htm>）。一実現例では、ピーク候補は、隣接する他のピーク候補との分離度が１．５以上である場合にピークとして特定され、その正解データを作成される。一方、ピーク候補は、隣接する他のピーク候補との分離度が１．５未満である場合にはピークとして特定されず、当該ピーク候補に対する正解データは作成されない。
【0046】
（基準３）
上記基準のさらに他の例は、ピークを特定するためのピーク用基準の一例であって、ピーク候補の、シンメトリー係数が所与の範囲にあることである。シンメトリー係数とは、ピークの対称性の度合いを示す係数である（「理論段数とシンメトリー係数のはなし」、株式会社島津製作所、２０２２年１月２４日検索、[online]、<URL:https://www.an.shimadzu.co.jp/hplc/support/lib/lctalk/85/85intro.htm>）。
上記基準のさらに他の例は、ピークを特定するためのピーク用基準の一例であって、ピーク候補の、シンメトリー係数が所与の範囲にあることである。シンメトリー係数とは、ピークの対称性の度合いを示す係数である（「理論段数とシンメトリー係数のはなし」、株式会社島津製作所、２０２２年１月２４日検索、[online]、<URL:https://www.an.shimadzu.co.jp/hplc/support/lib/lctalk/85/85intro.htm>）。
【0047】
シンメトリー係数は、たとえば、ピークのベースラインからピークトップまでの高さの１／２０の高さにおけるピーク幅Ｗと、ピーク幅Ｗをピークトップから横軸に下ろした垂線で２分したときのピークの立ち上がり側の幅ｆとを用いて、次の式（１）のＳとして算出される。
【0048】
Ｓ＝Ｗ／２ｆ …（１）
一実現例では、ピーク候補は、そのシンメトリー係数が０．８から１．８の範囲内にある場合にピークとして特定され、その正解データを作成される。一方、ピーク候補は、そのシンメトリー係数が０．８から１．８の範囲内にない場合にはピークとして特定されず、その正解データを作成されない。
一実現例では、ピーク候補は、そのシンメトリー係数が０．８から１．８の範囲内にある場合にピークとして特定され、その正解データを作成される。一方、ピーク候補は、そのシンメトリー係数が０．８から１．８の範囲内にない場合にはピークとして特定されず、その正解データを作成されない。
【0049】
（基準４）
上記基準のさらに他の例は、ピークを特定するためのピーク用基準の一例であって、ピーク候補の全体が波形内に存在しないと想定される場合に、全体に対する波形内に存在する部分の割合が予め定められた閾値以上であることである。一実現例では、ピーク候補は、当該ピーク候補について算出された上記割合が予め定められた閾値以上であれば、ピークとして特定され、その正解データを作成される。一方、ピーク候補は、当該ピーク候補について算出された上記割合が予め定められた閾値未満であれば、ピークとして特定されず、その正解データを作成されない。この例については、図７および図８を参照して説明される。
上記基準のさらに他の例は、ピークを特定するためのピーク用基準の一例であって、ピーク候補の全体が波形内に存在しないと想定される場合に、全体に対する波形内に存在する部分の割合が予め定められた閾値以上であることである。一実現例では、ピーク候補は、当該ピーク候補について算出された上記割合が予め定められた閾値以上であれば、ピークとして特定され、その正解データを作成される。一方、ピーク候補は、当該ピーク候補について算出された上記割合が予め定められた閾値未満であれば、ピークとして特定されず、その正解データを作成されない。この例については、図７および図８を参照して説明される。
【0050】
図７は、図５のクロマトグラム４００に対して２つの枠が付加された図である。図７では、枠Ｆ１は波形４１の一部分（図６において領域Ｃ１１で示されたピーク候補を含む部分）を囲み、枠Ｆ２は波形４１の他の部分（図６において領域Ｃ７で示されたピーク候補および領域Ｃ８で示されたピーク候補を含む部分）を囲んでいる。
【0051】
枠Ｆ１に囲まれた部分では、波形４１に含まれるピーク候補のピーク終了点の到来を待たずにクロマトグラムが終了している。すなわち、枠Ｆ１に囲まれた部分では、ピークが途切れている。このような場合、ピークの終了点までの補助的な波形を想定することによりピークの全体像を想定し、想定された全体像の面積に対するクロマトグラムに含まれる部分の面積の割合を算出し、算出された割合が上述の「全体に対する波形内に存在する部分の割合」として取り扱われる。
【0052】
図８は、図７の枠Ｆ１内の要素の拡大図である。図８には、波形６１とともに、クロマトグラムの縦軸Ｖおよび横軸Ｈが示されている。図８において、点Ｐ１１は、ピーク候補に対して設定されたピーク開始点を表す。線Ｂ１１は、ピーク候補に対して設定されたベースラインを表す。ピーク開始点およびベースラインは、たとえば、波形６１に対してピークピッキングを実施するユーザによって特定される。
【0053】
図８に示されるように、波形６１のうちピーク候補のピークトップより後方の部分Ｌ１１を延長する仮想的な線Ｘ１１が設定される。線Ｘ１１は、たとえば、波形６１に対してピークピッキングを実施するユーザによって特定される。そして、線Ｘ１１と線Ｂ１１の交点である点Ｐ１２が、ピーク終了点として想定される点を表す。
【0054】
図８では、波形６１と線Ｂ１１と縦軸Ｖとによって囲まれた領域が、領域Ａ１１として示されている。また、線Ｘ１１と線Ｂ１１と縦軸Ｖとによって囲まれた領域が、領域Ａ１２として示されている。そして、上述の「割合」は、領域Ａ１１および領域Ａ１２の面積を足し合わせた面積に対する領域Ａ１１の面積の割合として算出される。
【0055】
（基準５）
上記基準のさらに他の例は、ピークを特定するためのピーク用基準の一例であって、ピーク候補におけるピークトップの検出強度の高さである。一実現例では、ピーク候補は、当該ピーク候補に含まれるピークトップの検出強度が予め定められた閾値より以上であれば、ピークとして特定され、その正解データを作成される。一方、ピーク候補は、当該ピーク候補に含まれるピークトップの検出強度が予め定められた閾値未満であれば、ピークとして特定されず、その正解データを作成されない。
上記基準のさらに他の例は、ピークを特定するためのピーク用基準の一例であって、ピーク候補におけるピークトップの検出強度の高さである。一実現例では、ピーク候補は、当該ピーク候補に含まれるピークトップの検出強度が予め定められた閾値より以上であれば、ピークとして特定され、その正解データを作成される。一方、ピーク候補は、当該ピーク候補に含まれるピークトップの検出強度が予め定められた閾値未満であれば、ピークとして特定されず、その正解データを作成されない。
【0056】
（基準６）
上記基準のさらに他の例は、ピークを特定するためのピーク用基準の一例であって、ピーク候補におけるピークの幅である。一実現例では、ピーク候補は、当該ピーク候補における所与の検出強度を有する２地点間の保持時間の差が予め定められた閾値以上であれば、ピークとして特定され、その正解データを作成される。一方、ピーク候補は、上記差が予め定められた閾値未満であれば、ピークとして特定されず、その正解データを作成されない。
上記基準のさらに他の例は、ピークを特定するためのピーク用基準の一例であって、ピーク候補におけるピークの幅である。一実現例では、ピーク候補は、当該ピーク候補における所与の検出強度を有する２地点間の保持時間の差が予め定められた閾値以上であれば、ピークとして特定され、その正解データを作成される。一方、ピーク候補は、上記差が予め定められた閾値未満であれば、ピークとして特定されず、その正解データを作成されない。
【0057】
上述の「所与の検出強度」は、たとえば、ベースラインの検出強度とピークトップの検出強度の中間の検出強度である。ベースラインおよびピークトップの検出強度のそれぞれは、たとえば、波形６１に対してピークピッキングを実施するユーザによって特定される。
【0058】
（基準７）
上記基準のさらに他の例は、ベースラインを特定するためのベースライン用基準の一例であって、ベースラインの傾きを水平にするというものである。この例については、図９を参照して説明される。
上記基準のさらに他の例は、ベースラインを特定するためのベースライン用基準の一例であって、ベースラインの傾きを水平にするというものである。この例については、図９を参照して説明される。
【0059】
図９は、図７の枠Ｆ１内の要素の拡大図である。図９において、点Ｐ２１は、枠Ｆ１内のピーク候補に対して設定されたピーク開始点を表す。図９では、点Ｐ２１を通る２種類のベースライン（線Ｂ２１と線Ｂ２２）が示されている。すなわち、図９の例では、ピーク候補に対して２種類のベースラインが設定され得る。線Ｂ２１は、点Ｐ２１とクロマトグラムにおける波形６１の終点とを結ぶ線である。一方、線Ｂ２２は、点Ｐ２１を通る水平な線である。水平とは、横軸Ｈと平行であることを意味する。
【0060】
上記の基準は、ベースラインとして、線Ｂ２１ではなく、線Ｂ２２を特定するという基準である。ピークピッキングにおけるベースラインの基準によって、ピーク候補がピークとして特定された場合に、当該ピークの面積が変化し得る。この意味において、ピークに関する情報は、ベースラインを特定する情報を含んでいてもよいし、ピークの面積を特定する情報を含んでいてもよい。
【0061】
（基準８）
上記基準のさらに他の例は、ベースラインを特定するためのベースライン用基準の一例であって、ベースラインの傾きを、隣接する複数のピークの中の、最初のピークの開始点と最後のピークの終了点とを連結する線の傾きにするというものである。この例については、図１０を参照して説明される。
上記基準のさらに他の例は、ベースラインを特定するためのベースライン用基準の一例であって、ベースラインの傾きを、隣接する複数のピークの中の、最初のピークの開始点と最後のピークの終了点とを連結する線の傾きにするというものである。この例については、図１０を参照して説明される。
【0062】
図１０は、図７の枠Ｆ２内の要素の拡大図である。図１０において、領域Ｃ７によって特定されるピーク候補と領域Ｃ８によって特定されるピーク候補とは隣接している。また、図１０において、領域Ｃ７によって特定されるピーク候補は、最も早い時間に現れるピーク候補であり、領域Ｃ８によって特定されるピーク候補は、最も遅い時間に現れたピーク候補である。点Ｐ３１は、領域Ｃ７によって特定されるピーク候補に対して特定されたピーク開始点を表す。点Ｐ３２は、領域Ｃ８によって特定されるピーク候補に対して特定されたピーク終了点を表す。線Ｌ３１は、点Ｐ３１と点Ｐ３２とを結ぶ線を表す。
【0063】
そして、上述のベースライン用基準の一例は、領域Ｃ７および領域Ｃ８のそれぞれのピーク候補がピークとして特定されたときに、双方のピークのベースラインとして、線Ｌ３１を利用することである。
【0064】
［正解データの具体例］
図１１は、学習用データのデータ構成の具体例を模式的に示す図である。図１１には、学習用サンプルのデータ構成の一例が示される。図１１の例は、１つの学習用サンプルのデータ構成を表す。図１１に示された例では、１つのクロマトグラムに含まれる波形が複数の部分波形に分割され、各部分波形に特性情報（正解データ）が付加されている。なお、図１１に示されたデータ構成は、単なる一例であって、本実施形態にかかる学習用データでは、１つのクロマトグラムの波形が部分波形に分割されている必要はない。
図１１は、学習用データのデータ構成の具体例を模式的に示す図である。図１１には、学習用サンプルのデータ構成の一例が示される。図１１の例は、１つの学習用サンプルのデータ構成を表す。図１１に示された例では、１つのクロマトグラムに含まれる波形が複数の部分波形に分割され、各部分波形に特性情報（正解データ）が付加されている。なお、図１１に示されたデータ構成は、単なる一例であって、本実施形態にかかる学習用データでは、１つのクロマトグラムの波形が部分波形に分割されている必要はない。
【0065】
図１１に示されるように、各部分波形には、正解データとして、大分類の特性情報と小分類の特性情報とが付加されている。大分類の特性情報は、部分波形がピーク領域に属するか、非ピーク領域に属するかを表す。小分類の特性情報は、部分波形がピーク領域または非ピーク領域において有する属性を表す。たとえば、部分波形Ａには、大分類の特性情報として「非ピーク領域に属する」が付加され、また、小分類の特性情報として「ベースライン」が付加されている。
【0066】
正解データに含まれる情報の種類は、図１１に示されたような大分類および小分類の特性情報として示された情報の種類に限定されない。正解データは、ピークトップの検出強度などの、他の種類の情報を含んでいても良い。
【0067】
［処理の流れ（学習用データの作成）］
図１２は、学習用データを作成する手順を説明するためのフローチャートである。当該フローチャートに従うと、学習用データを構成する１つの学習用サンプルが作成される。学習用データは、一実現例では、解析装置１は、プロセッサ１０に解析用プログラム２００を実行させることにより、本フローチャートの処理を実施する。
図１２は、学習用データを作成する手順を説明するためのフローチャートである。当該フローチャートに従うと、学習用データを構成する１つの学習用サンプルが作成される。学習用データは、一実現例では、解析装置１は、プロセッサ１０に解析用プログラム２００を実行させることにより、本フローチャートの処理を実施する。
【0068】
ステップＳＰ１にて、解析装置１は、クロマトグラムデータを読み出す。一実現例では、クロマトグラムデータは、入出力ポート３０を介して入力されて、または、シミュレーションによって作成されて、メモリ２０に格納される。プロセッサ１０は、メモリ２０からクロマトグラフデータを読み出す。ステップＳＰ１において読み出されるクロマトグラムデータは、推定モデル３００の学習処理のために利用されるデータであり、参照波形の一例である。
【0069】
ステップＳＰ２にて、解析装置１は、クロマトグラムデータに含まれる波形に対してピークを特定する。一実現例では、ユーザは、波形に対してピーク候補を選択し、当該ピーク候補の中から上記基準に従ってピークを特定し、特定されたピークを解析装置１に入力する。解析装置１は、ユーザからの入力に従って、クロマトグラフデータに含まれる波形に対してピークを特定する。なお、解析装置１が、ユーザからの入力を必要とすることなく、クロマトグラムデータから上記基準に従ってピークを特定してもよい。
【0070】
ステップＳＰ３にて、解析装置１は、ピークに関する情報を特定する。一実現例では、ユーザは、ピークに関する情報（たとえば、図１１の特性情報）を特定し、解析装置１に入力する。解析装置１は、ユーザからの入力に従って、ピークに関する情報を特定する。ピークに関する情報の特定において、上記の基準に従って特定されたベースラインが利用されてもよい。
【0071】
ステップＳＰ４にて、解析装置１は、ピークに関する情報をクロマトグラムデータに付加する。ステップＳＰ１において読み出されたクロマトグラムデータにピークに関する情報が付加されることにより、１つの学習用サンプルが作成される。作成された学習用サンプルは、訓練用データ２１１または検証用データ２１２として、メモリ２０に格納される。
【0072】
【0073】
［処理の流れ（学習済みモデルの作成）］
図１３は、学習済みモデルを作成する手順を説明するためのフローチャートである。解析装置１は、プロセッサ１０に解析用プログラム２００を実行させることにより、本フローチャートの処理を実施する。
図１３は、学習済みモデルを作成する手順を説明するためのフローチャートである。解析装置１は、プロセッサ１０に解析用プログラム２００を実行させることにより、本フローチャートの処理を実施する。
【0074】
まず、プロセッサ１０は、推定モデル３００の学習を開始させる操作を検出する（ステップＳ１）。たとえば、ユーザがマウス４０およびキーボード５０を用いて、推定モデル３００の学習を開始させる操作をした場合、その操作がステップＳ１において検出される。
【0075】
次に、プロセッサ１０は、メモリ２０から学習用データ２１０（訓練用データ２１１および検証用データ２１２）を読み出す（ステップＳ２）。次に、プロセッサ１０は、推定モデル３００に訓練用データ２１１を入力する（ステップＳ３）。次に、推定モデル３００において、ディープラーニングによる学習処理が実行される（ステップＳ４）。本実施の形態において推定モデル３００の学習に用いるＵ－Ｎｅｔでは、部分波形から正しい特性情報が得られるように、ニューラルネットワークの重みづけが調整される。
【0076】
より具体的には、訓練用データ２１１の部分波形および部分波形に対応付けられた特性情報に基づいて、推定モデル３００のパラメータが調整される。パラメータを調整する過程では、単体ピーク、未分離ピーク、ピーク開始点、ピーク終了点、およびベースラインなどを推定する処理と、推定結果と正解データとを照らし合わせる処理とが実行される。
【0077】
次に、プロセッサ１０は、ステップＳ４の学習処理の結果に応じて作成された推定モデル３００をメモリ２０に格納する（ステップＳ５）。
【0078】
次に、プロセッサ１０は、推定モデル３００が検証用データ２１２の部分波形を解析して付与した特性情報の正答率を算出する（ステップＳ６）。
【0079】
次に、プロセッサ１０は、予め定められた終了条件が成立しているか否かを判定する（ステップＳ７）。たとえば、訓練用データ２１１を用いて繰り返し実施する学習処理の回数が予め決められた回数に達している場合、プロセッサ１０は、終了条件が成立していると判定する。終了条件が成立していない場合、プロセッサ１０は、終了条件が成立するまで、ステップＳ３からステップＳ６の制御を繰り返す。
【0080】
プロセッサ１０は、終了条件が成立した場合、図１３の一連の処理を終了する。
［クロマトグラムの波形の解析］
次に、未解析のクロマトグラムの波形を解析する手順について、フローチャートを参照して説明する。図１４は、学習済みモデル（学習済みの推定モデル３００）を用いてクロマトグラムデータを判定する手順を説明するためのフローチャートである。解析装置１のプロセッサ１０が解析用プログラム２００の一部を実行することにより、本フローチャートの処理が実現される。
［クロマトグラムの波形の解析］
次に、未解析のクロマトグラムの波形を解析する手順について、フローチャートを参照して説明する。図１４は、学習済みモデル（学習済みの推定モデル３００）を用いてクロマトグラムデータを判定する手順を説明するためのフローチャートである。解析装置１のプロセッサ１０が解析用プログラム２００の一部を実行することにより、本フローチャートの処理が実現される。
【0081】
はじめに、プロセッサ１０は、クロマトグラムデータ（測定データ）を取得する（ステップＳ１１）。クロマトグラムデータは、入出力ポート３０に接続された質量分析計などの計測機器を通じて、または、入出力ポート３０に接続された端末装置などを通じて、解析装置１に入力される。ステップＳ１１において取得されるデータは、ピークに関する情報の推定対象のデータであり、対象波形の一例である。対象波形を取得するように機能するプロセッサ１０により、波形取得部が構成される。
【0082】
次に、プロセッサ１０は、取得されたクロマトグラムの波形を予め決められた数の部分波形に分割する（ステップＳ１２）。クロマトグラム波形の分割数は、訓練用データ２１１および検証用データ２１２と同数であってもよく、異なる数であってもよい。
【0083】
ただし、各部分波形の幅（時間軸方向の長さ）が少なくとも、クロマトグラムに含まれることが予測されるピークの幅よりも小さくなるように、波形の長さ（クロマトグラフ質量分析の実行時間の長さ）に応じて分割数が決定される。たとえば、５１２または１０２４などに分割数を設定することが考えられる。
【0084】
次に、プロセッサ１０は、学習済みの推定モデル３００（学習済みモデル）に部分波形を入力する（ステップＳ１３）。次に、プロセッサ１０は、学習済みモデルとして、部分波形がピーク領域に属するものであるか否かを判定し、ラベル付け処理を実行する（ステップＳ１４）。より具体的には、部分波形から、ピーク開始点および終了点、ベースライン、単体ピーク、未分離ピーク、ピークトップなどが判定される。また、それぞれの判定結果の重みが算出される。また、ステップＳ１４では、各部分波形に特性情報（ピーク領域に属するものであるか否かの情報）が付加される。ステップＳ１４において推定モデル３００を利用して各部分波形の特性情報を作成するように機能するプロセッサ１０により、ピーク情報取得部が構成される。
【0085】
次に、プロセッサ１０は、判定結果を示すグラフを作成し、作成されたグラフを表示するための表示信号を表示装置６０へ出力する（ステップＳ１５）。これにより、表示装置６０には、判定結果が表示される。たとえば、表示装置６０の画面には、クロマトグラムの波形上に、ピーク開始点、およびピーク終了点が表示される。
【0086】
次に、プロセッサ１０は、ピーク開始点および終了点の修正指示を検出したか否かを判定する（ステップＳ１６）。本実施の形態では、表示装置６０の画面上でユーザがピーク開始点および終了点を修正する操作を行うことが可能である。プロセッサ１０は、修正指示が検出された場合、ステップＳ１７へ制御を進め、修正指示が検出されない場合、ステップＳ１８へ制御を進める。
【0087】
ユーザがマウス４０およびキーボード５０により、ピーク開始点および終了点を修正する操作をした場合、プロセッサ１０は、修正指示に応じて画面上のデータを修正する（ステップＳ１７）。このように、プロセッサ１０は、ユーザの修正指示を受け付けて、ピーク開始点および終了点を修正する。
【0088】
プロセッサ１０は、データを修正した後、データを確定させる操作を検出したか否かを判定する（ステップＳ１８）。データを確定させる操作が検出されない場合、プロセッサ１０は、ステップＳ１６へ制御を戻す。プロセッサ１０は、データを確定させる操作が検出された場合、判定結果（データが修正された場合には修正後の判定結果）をメモリ２０に格納し（ステップＳ１９）、本フローチャートに基づく処理を終える。
【0089】
［判定結果の一例］
図１５は、学習済みモデルの判定結果の一例を示す図である。図１５の上のグラフは、入力されたクロマトグラムの波形Ｗ０を示す。図１５の下のグラフは、入力されたクロマトグラムに対する学習済みモデルの判定結果を表す。両グラフの横軸（インデックス）は、時間軸に対応する。図１５の上のグラフの縦軸は検出強度を表す。図１５の下のグラフの縦軸は学習済みモデルにより出力された重みを示す。重みは、０～１の範囲に正規化されている。
図１５は、学習済みモデルの判定結果の一例を示す図である。図１５の上のグラフは、入力されたクロマトグラムの波形Ｗ０を示す。図１５の下のグラフは、入力されたクロマトグラムに対する学習済みモデルの判定結果を表す。両グラフの横軸（インデックス）は、時間軸に対応する。図１５の上のグラフの縦軸は検出強度を表す。図１５の下のグラフの縦軸は学習済みモデルにより出力された重みを示す。重みは、０～１の範囲に正規化されている。
【0090】
学習済みモデルの判定結果として示される波形Ｗ１～Ｗ５は、それぞれ、ベースライン、単体ピーク、未分離ピーク、ピーク開始点、およびピーク終了点に対応する。クロマトグラムの波形Ｗ０と波形Ｗ１～Ｗ５とを対比することにより、たとえば、クロマトグラムの波形Ｗ０のうち、インデックスＩｓの位置において、ピーク開始点に対応する重みが最も高くなることがわかる。同様に、クロマトグラムの波形Ｗ０のうち、インデックスＩｅの位置において、ピーク終了点に対応する重みが最も高くなることがわかる。この場合、たとえば、解析装置１は、クロマトグラムの波形Ｗ０のうち、インデックスＩｓの位置をピーク開始点と判定し、インデックスＩｅの位置をピーク終了点と判定する。
【0091】
ここでは、判定対象として、ピーク開始点、ピーク終了点、単体ピーク、未分離ピーク、およびベースラインを例に挙げているが、ピークトップなど、他の要素を判定対象に加えることもできる。
【0092】
プロセッサ１０は、図１５に示されるように、学習済みモデルによって判定されたピーク開始点Ｉｓに対応する重みＷｓと、学習済みモデルによって判定されたピーク終了点Ｉｅに対応する重みＷｅとの平均値を計算することにより、ピークの確信度を特定する。
【0093】
図１６は、判定結果に基づいてラベル付け処理が行われたグラフの一例を示す図である。図１６の上のグラフは、図１５の下に示したグラフと同一である。図１６の下のグラフは、入力されたクロマトグラムの波形Ｗ０（図１５参照）を、波形Ｗ１～波形Ｗ５に基づいてラベル付けしたグラフである。ラベル０～４は、それぞれ、ベースライン、単体ピーク、未分離ピーク、ピーク開始点、およびピーク終了点に対応する。
【0094】
たとえば、ラベル付け処理は、次の手順で行われる。すなわち、波形Ｗ１～Ｗ５のうち、あるインデックスＩｘの位置で最も重みが大きい波形を選択し、その選択した波形でインデックスＩｘの値をラベル付けする。ｘをインデックスの初期値から最終値まで変化させて同じ処理を繰り返すことによって、ラベル付け処理が終了する。たとえば、図１６には、インデックス０～Ｉｓまでの区間がベースラインにラベル付け（ラベル＝０）されたグラフが示されている。
【0095】
［判定結果の表示］
図１７は、判定結果を表示する画像１２０の一例を示す図である。画像１２０は、表示装置６０によって表示される。画像１２０は、解析対象であるクロマトグラムの波形とともに、判定結果に対応するピーク開始点Ｉｓおよびピーク終了点Ｉｅを含む欄１２１を含む。判定結果は、波形に対して取得されたピークに関する情報である。プロセッサ１０は、欄１２１に、ピーク開始点Ｉｓおよびピーク終了点Ｉｅ以外の判定結果を含めてもよく、また、画像１２０に、上述のように算出された確信度を含めてもよい。
図１７は、判定結果を表示する画像１２０の一例を示す図である。画像１２０は、表示装置６０によって表示される。画像１２０は、解析対象であるクロマトグラムの波形とともに、判定結果に対応するピーク開始点Ｉｓおよびピーク終了点Ｉｅを含む欄１２１を含む。判定結果は、波形に対して取得されたピークに関する情報である。プロセッサ１０は、欄１２１に、ピーク開始点Ｉｓおよびピーク終了点Ｉｅ以外の判定結果を含めてもよく、また、画像１２０に、上述のように算出された確信度を含めてもよい。
【0096】
画像１２０は、さらに、学習用データの作成において利用された基準を表す欄１２２を含む。一実現例では、欄１２２には、基準１～基準８として説明された基準の内容が表示される。すなわち、プロセッサ１０がステップＳ１５において作成し出力する表示信号によって含まれる画像に、欄１２２に対応する要素が含まれる。学習用データが作成される基準は、学習済みの推定モデルの特性に影響を与え得る。したがって、欄１２２内の内容は、ユーザに対する学習済みの推定モデルの説明性を高めることができる。
【0097】
プロセッサ１０は、画像１２０の他、図１５に示す態様の２つのグラフを含む画像と、図１６に示す態様の２つのグラフを含む画像と、図１５および図１６に含まれる３つのグラフを縦方向に並べた画像とを選択的に表示装置６０に表示することが可能である。いずれの画像にも、上述のように算出された確信度が併せて表示されてもよい。また、いずれの画像にも、ステップＳ６（図１３）で算出されたモデルの正答率が表示されてもよい。ユーザは、マウス４０およびキーボード５０を用いて、いずれの画像を表示するかを示す指示を解析装置１に入力することができる。
【0098】
［複数の学習済みモデルの作成］
解析装置１は、複数種類の学習用データを作成し、複数種類の学習用データのそれぞれを利用して複数種類の学習済みモデルを作成してもよい。複数種類の学習済みモデルの作成について、図１８を参照してより具体的に説明する。図１８は、複数種類の学習用データを利用した複数種類の学習済みモデルの作成を説明するための図である。
解析装置１は、複数種類の学習用データを作成し、複数種類の学習用データのそれぞれを利用して複数種類の学習済みモデルを作成してもよい。複数種類の学習済みモデルの作成について、図１８を参照してより具体的に説明する。図１８は、複数種類の学習用データを利用した複数種類の学習済みモデルの作成を説明するための図である。
【0099】
図１８には、基準Ａに従って作成された学習用データ２１０Ａと、基準Ｂに従って作成された学習用データ２１０Ｂとが示されている。基準Ａは、第１の「一定の基準」の一例である。基準Ｂは、第２の「一定の基準」の一例である。図１８には、また、学習用データ２１０Ａを利用されて学習処理を施された第１推定モデル３００Ａと、学習用データ２１０Ｂを利用されて学習処理を施された第２推定モデル３００Ｂとが示されている。
【0100】
一つの側面において、第１推定モデル３００Ａは「第１の推定モデル」の一例であり、第２推定モデル３００Ｂは「第２の推定モデル」の一例である。ピーク情報取得部２０３は、第１推定モデル３００Ａを用いて判定結果を取得することもできるし、第２推定モデル３００Ｂを用いて判定結果を取得することもできる。
【0101】
第１推定モデル３００Ａを用いて取得された判定結果（ピークピッキングの結果）は、第１のピーク部分に関する情報の一例である。第２推定モデル３００Ｂを用いて取得された判定結果（ピークピッキングの結果）は、第２のピーク部分に関する情報の一例である。
【0102】
学習用データ２１０Ａは、基準Ａに従った正解データがクロマトグラフデータに付加されることによって作成される。学習用データ２１０Ｂは、基準Ｂに従った正解データがクロマトグラフデータに付加されることによって作成される。
【0103】
一実現例では、基準Ａと基準Ｂとは、上述の基準１～基準６で使用された閾値または範囲が互いに異なる。
【0104】
一例では、基準Ａでは、閾値または範囲は検出限界に対応するように設定され、基準Ｂでは、閾値または範囲は定量下限に対応するように設定される。ＪＩＳ＿Ｋ＿０２１１「分析化学用語（基礎部門）」によれば、検出限界とは、分析種を検出できる最小値を意味し、定量下限とは、ある分析方法で分析種の定量が可能な最小量または最小濃度を意味する。基準Ａに従うと、定量が難しいほど少量の分析種に対応するピーク候補もピークとして特定されるのに対し、基準Ｂに従うと、定量が可能な程度の濃度を有する分析種に対応するピーク候補のみがピークとして特定される。これにより、推定モデル３００Ａが利用された場合、濃度の低い分析種に対応するピークを含むより多くの分析種に対応するピークがピークとして認識されることが期待される。また、推定モデル３００Ｂが利用された場合、比較的濃度の高い分析種に対応するピークのみがピークとして認識されることが期待される。
【0105】
他の例として、基準Ａでは、ピーク候補がピークとして特定されるためのＳ／Ｎ比の閾値が基準Ｂでの閾値よりも高い。たとえば、基準Ａでは、ピーク候補がピークとして特定されるためのＳ／Ｎ比の閾値が１０であり、基準Ｂでは、当該閾値が５である。基準Ａに従うと、比較的大きいピークトップを有するピーク候補にのみがピークとして特定されるのに対し、基準Ｂに従うと、比較的小さいピークトップを有するピーク候補までピークとして特定される。これにより、推定モデル３００Ａが利用された場合、比較的大きいピークトップを有するピークのみがピークとして認識されることが期待される。また、推定モデル３００Ｂが利用された場合、比較的大きいピークトップを有するピークだけでなく、比較的小さいピークトップを有するピークも、ピークとして認識されることが期待される。
【0106】
さらに他の例として、基準Ａでは、ピーク候補がピークとして特定されるための分離度の閾値が基準Ｂでの閾値より高い。たとえば、基準Ａでは、ピーク候補がピークとして特定されるための分離度の閾値が１．５であり、基準Ｂでは、当該閾値が０．８である。基準Ａに従うと、隣接する他のピーク候補とは分離されたピーク候補のみがピークとして特定されるのに対し、基準Ｂに従うと、隣接する他のピーク候補とある程度重なりを持つピーク候補までピークとして特定される。これにより、推定モデル３００Ａが利用された場合、隣接する他のピークとは分離されたピークのみがピークとして認識されることが期待される。また、推定モデル３００Ｂが利用された場合、隣接する他のピークとは分離されたピークだけでなく、隣接する他のピーク候補とある程度重なりを持つピークも、ピークとして認識されることが期待される。
【0107】
さらに他の例として、基準Ａでは、ピーク候補がピークとして特定されるためのシンメトリー係数の範囲が基準Ｂでの範囲より広い。たとえば、基準Ａでは、ピーク候補がピークとして特定されるためのシンメトリー係数の範囲が０．８～１．８であり、基準Ｂでは、０．９～１．５である。基準Ｂに従った場合では整った形状を有していないためピークとして特定されないピーク候補が、基準Ａに従った場合にはピークとして特定される。これにより、推定モデル３００Ｂが利用された場合では整った形状を有していないためピークとして特定されないピークが、推定モデル３００Ａが利用された場合にはピークとして認識されることが期待される。
【0108】
解析装置１は、上述のように複数種類の学習済みモデルが作成されている場合、解析対象の１種類のクロマトグラムデータに対して、複数種類の学習済みモデルのそれぞれを利用した複数種類の判定結果を出力してもよい。この場合、複数種類の判定結果のそれぞれの出力の際には、複数種類の学習済みモデルのそれぞれの作成に利用された学習用データに関する基準が判定結果とともに出力されてもよい。より具体的には、複数種類の判定結果のそれぞれには、図１７において欄１２２として示されたような情報が表示されてもよい。すなわち、プロセッサ１０は、複数種類の学習済みモデルのそれぞれについて、ステップＳ１５として説明された出力のための制御を実施してもよい。
【0109】
解析装置１は、また、上述のように複数種類の学習済みモデルが作成されている場合、複数種類の学習済みモデルの中から１以上の種類の学習済みモデルの選択を受け付け、解析対象の１種類のクロマトグラムデータに対して、選択された１以上の種類の学習済みモデルのみを利用して、判定結果を出力してもよい。図１９は、図１４のフローチャートの変形例のフローチャートである。
【0110】
【0111】
より具体的には、図１９に示された手順では、プロセッサ１０は、ステップＳ１２においてクロマトグラムを部分波形に分割した後、ステップＳ１３Ａへ制御を進める。
【0112】
ステップＳ１３Ａにて、プロセッサ１０は、ユーザから、複数種類の学習済みモデルの中から判定結果を得るために利用する学習済みモデルの選択を取得する。
【0113】
ステップＳ１３Ｂにて、プロセッサ１０は、ステップＳ１３Ａにおいて取得した選択において選択されている学習済みモデル（推定モデル）に、部分波形を入力する。
【0114】
その後、プロセッサ１０は、部分波形を入力されたそれぞれの学習済みモデルについて、ステップＳ１４以降の制御を実施する。
【0115】
［従来技術との対比］
図２０は、解析装置１が学習済みモデルを利用することによって取得した判定結果と従来技術の判定結果の精度を比較するための情報を表す図である。図２０には、２種類の解析対象のサンプルのそれぞれに対する、判定結果に対して修正が加えられた割合を表す。
図２０は、解析装置１が学習済みモデルを利用することによって取得した判定結果と従来技術の判定結果の精度を比較するための情報を表す図である。図２０には、２種類の解析対象のサンプルのそれぞれに対する、判定結果に対して修正が加えられた割合を表す。
【0116】
２種類の解析対象のサンプルは、「低濃度サンプル」および「高濃度サンプル」として表されている。「低濃度サンプル」は、５０μＬの食品を溶媒で希釈された所与の容量のサンプル溶液を表す。「高濃度サンプル」は、４００μＬの食品を溶媒で希釈された所与の容量のサンプル溶液を表す。
【0117】
図２０において、「手法」は、判定結果を取得するために利用された手法を意味する。「推定モデル」は、本実施形態に示された推定モデル３００を利用した手法を表す。すなわち、手法「推定モデル」を利用された判定結果は、ステップＳ１４において推定モデル３００を利用して得られたラベル付けの結果として得られた判定結果を意味する。一方、「従来」は、所与の基準で解析対象のデータを処理する手法を表し、このような手法は、たとえば、株式会社島津製作所製のクロマトパックを利用して実現される（「クロマトパック操作Q&A 波形処理」、株式会社島津製作所、２０２２年２月１５日検索、[online]、<URL: https://www.an.shimadzu.co.jp/data-net/support/faq/pac/pac-faq1.htm#0101>）。
【0118】
より具体的には、手法「推定モデル」は、解析対象のサンプルのクロマトグラムデータを、上述の基準に従って作成された学習用データを利用して学習処理を施された学習済みモデルに入力することによって、判定結果を出力する手法を意味する。一方、手法「従来」は、解析対象のサンプルのクロマトグラムデータに、上述の基準を直接適用してピークピッキングをするアルゴリズムで、判定結果を出力する手法を意味する。
【0119】
図２０において、「修正割合」は、判定結果であるピークピッキングの結果に対してユーザが修正を加えた割合である。たとえば、１００のサンプルの判定結果があり、各判定結果がピークピッキングについて１０の項目（ピーク開始点、ピーク終了店、等）を有している場合、合計１０００項目の修正対象が存在する。この場合、修正割合は、１０００項目の修正対象に対してユーザが修正を加えた割合が「修正割合」として導出される。たとえば、ユーザが１０の判定結果に対して１項目ずつ修正を加えた場合、修正割合は、次の式（２）に従って１．０％として導出される。
【0120】
（１０／１０００）×１００＝１．０ …（２）
図２０に示されるように、低濃度サンプルについては、手法「従来」の修正割合が３６．６％であるのに対し、手法「推定モデル」の修正割合は１０．８％である。すなわち、手法「推定モデル」の修正割合は、手法「従来」の修正割合に対して２５．５％低い。
図２０に示されるように、低濃度サンプルについては、手法「従来」の修正割合が３６．６％であるのに対し、手法「推定モデル」の修正割合は１０．８％である。すなわち、手法「推定モデル」の修正割合は、手法「従来」の修正割合に対して２５．５％低い。
【0121】
また、高濃度サンプルについては、手法「従来」の修正割合が１０．４％であるのに対し、手法「推定モデル」の修正割合は５．７％である。すなわち、手法「推定モデル」の修正割合は、手法「従来」の修正割合に対して４．７％低い。
【0122】
以上より、手法「推定モデル」は、低濃度サンプルおよび高濃度サンプルのいずれにおいても、手法「従来」より精度が高いと言える。
【0123】
以上説明された本実施の形態の解析装置１は、精度が高い判定結果を出力することができる。また、解析装置１は、一定の基準に従って作成された学習用データを利用して学習処理を施された学習済みモデルを利用して、判定結果を出力する。当該基準および学習済みモデルが当該基準に従って作成された学習用データを利用して学習処理を施されたことがユーザに報知されれば、学習済みモデルに対する説明性が向上し得る。
【0124】
本実施の形態は、いずれも一例であって、本開示の趣旨に沿って適宜に変更することが可能である。ここではクロマトグラフ質量分析により得られたクロマトグラムの波形を処理する場合を例に説明した。しかし、質量分析計以外の検出器（分光光度計）を有するクロマトグラフ、およびガスクロマトグラフで取得されたクロマトグラムも同様に解析装置１により解析することができる。さらに、解析の対象はクロマトグラムに限定されない。たとえば、分光光度計による測定で取得された分光スペクトル（波長または波数軸に対する検出強度の変化を表した波形）を解析対象としてもよい。ＬＣ、ＧＣ、ＬＣ－ＰＤＡ、ＬＣ／ＭＳ、ＧＣ／ＭＳ、ＬＣ／ＭＳ／ＭＳ、ＧＣ／ＭＳ／ＭＳ、ＬＣ／ＭＳ－ＩＴ－ＴＯＦなどで得られたいずれの波形を解析対象としてもよい。
【0125】
［態様］
上記した実施の形態およびその変形例は、以下の態様の具体例であることが当業者により理解される。
上記した実施の形態およびその変形例は、以下の態様の具体例であることが当業者により理解される。
【0126】
（第１項）一態様に係る学習用データの作成方法は、複数の参照波形に基づいて対象波形におけるピークに関する情報を出力するようにコンピュータを機能させる、推定モデルを作成するための学習用データを作成する方法であって、前記複数の参照波形を取得するステップと、前記複数の参照波形のそれぞれに対して、一定の基準に従ってピーク部分に関する情報を特定するステップと、前記複数の参照波形のそれぞれに対して、特定された前記ピーク部分に関する情報を付与するステップと、を備えていてもよい。
【0127】
第１項に記載の学習用データの作成方法によれば、精度が高くかつ説明性が高いピークピッキングの手法が提供される。
【0128】
（第２項）第１項に係る学習用データの作成方法において、前記一定の基準は、前記複数の参照波形のそれぞれにおけるピークを特定するためのピーク用基準、および、前記複数の参照波形のそれぞれにおけるベースラインを特定するためのベースライン用基準を含んていてもよい。
【0129】
第２項に記載の学習用データの作成方法によれば、ピークピッキングにおいて、ピークの特定およびベースラインの特定について、説明性が担保される。
【0130】
（第３項）第２項に係る学習用データの作成方法において、前記ピーク用基準は、各参照波形においてピーク候補をピークとして特定するために、当該ピーク候補のＳ／Ｎ比、当該ピーク候補の分離度、当該ピーク候補のシンメトリー係数、当該ピーク候補から想定されるピーク全体に対する参照波形内に存在するピーク候補の割合、当該ピーク候補におけるピークトップの高さ、および、当該ピーク候補の幅のうち少なくとも１つを規定してもよい。
【0131】
第３項に記載の学習用データの作成方法によれば、ピークピッキングにおいて、ピークの特定について、より詳細に説明性が担保される。
【0132】
（第４項）第２項または第３項に係る学習用データの作成方法において、前記ベースライン用基準は、ベースラインの傾きを、縦軸が信号強度であり横軸が時間であるグラフにおける水平にすること、および、隣接する複数のピークの中の１の開始点と１の終了点とを連結する線の傾きにすること、のうち少なくとも１つを規定し、前記１の開始点は、前記隣接する複数のピークの中の最も早い時間に現れたピークの開始点であり、前記１の終了点は、前記隣接する複数のピークの中の最も遅い時間に現れたピークの終了点であってもよい。
【0133】
第４項に記載の学習用データの作成方法によれば、ピークピッキングにおいて、ベースラインの特定について、より詳細に説明性が担保される。
【0134】
（第５項）第１項～第４項のいずれか１項に係る学習用データの作成方法において、前記複数の参照波形を取得するステップは、参照波形として擬似的に波形を作成することを含んでいてもよい。
【0135】
第５項に記載の学習用データの作成方法によれば、学習用データの準備が容易になる。
（第６項）一態様に係る波形解析装置は、未解析の対象波形を取得する波形取得部と、学習済の第１の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における第１のピークに関する情報を取得するピーク情報取得部と、を備え、前記第１の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形におけるピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが第１の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されていてもよい。
（第６項）一態様に係る波形解析装置は、未解析の対象波形を取得する波形取得部と、学習済の第１の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における第１のピークに関する情報を取得するピーク情報取得部と、を備え、前記第１の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形におけるピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが第１の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されていてもよい。
【0136】
第６項に記載の波形解析装置によれば、精度が高くかつ説明性が高いピークピッキングの手法が提供される。
【0137】
（第７項）第６項に係る波形解析装置は、前記第１のピークに関する情報と前記第１の一定の基準を出力する出力部をさらに備えていてもよい。
【0138】
第７項に記載の波形解析装置によれば、ピークピッキングにおける説明性がより確実に担保される。
【0139】
（第８項）第６項または第７項に係る波形解析装置において、前記第１の一定の基準は、前記複数の参照波形のそれぞれにおけるピークを特定するためのピーク用基準、および、前記複数の参照波形のそれぞれにおけるベースラインを特定するためのベースライン用基準を含んでいてもよい。
【0140】
第８項に記載の波形解析装置によれば、ピークピッキングにおいて、ピークの特定およびベースラインの特定について、説明性が担保される。
【0141】
（第９項）第６項～第８項のいずれか１項に係る波形解析装置において、前記ピーク用基準は、各参照波形においてピーク候補をピークとして特定するために、当該ピーク候補のＳ／Ｎ比、当該ピーク候補の分離度、当該ピーク候補のシンメトリー係数、当該ピーク候補から想定されるピーク全体に対する参照波形内に存在するピーク候補の割合、当該ピーク候補におけるピークトップの高さ、および、当該ピーク候補の幅のうち少なくとも１つを規定してもよい。
【0142】
第９項に記載の波形解析装置によれば、ピークピッキングにおいて、ピークの特定について、より詳細に説明性が担保される。
【0143】
（第１０項）第８項または第９項に係る波形解析装置において、前記ベースライン用基準は、ベースラインの傾きを、縦軸が信号強度であり横軸が時間であるグラフにおける水平にすること、および、隣接する複数のピークの中の１の開始点と１の終了点とを連結する線の傾きにすること、のうち少なくとも１つを規定し、前記１の開始点は、前記隣接する複数のピークの中の最も早い時間に現れたピークの開始点であり、前記１の終了点は、前記隣接する複数のピークの中の最も遅い時間に現れたピークの終了点であってもよい。
【0144】
第１０項に記載の波形解析装置によれば、ピークピッキングにおいて、ベースラインの特定について、より詳細に説明性が担保される。
【0145】
（第１１項）第６項～第１０項のいずれか１項に係る波形解析装置において、前記ピーク情報取得部は、学習済の第２の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における第２のピークに関する情報を取得し、前記第２の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形における第２のピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが前記第１の一定の基準とは異なる第２の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されていてもよい。
【0146】
第１１項に記載の波形解析装置によれば、複数の側面のそれぞれに従って、ピークピッキングの結果が提供される。
【0147】
（第１２項）第７項に係る波形解析装置において、前記ピーク情報取得部は、学習済の第２の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における第２のピークに関する情報を取得し、前記第２の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形における第２のピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが前記第１の一定の基準とは異なる第２の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されており、前記出力部は前記第２のピークに関する情報と前記第２の一定の基準を出力してもよい。
【0148】
第１２項に記載の波形解析装置によれば、複数の側面のそれぞれに従って、ピークピッキングの結果が提供される。
【0149】
（第１３項）一態様に係る波形解析方法は、未解析の対象波形を取得するステップと、学習済の第１の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における第１のピークに関する情報を取得するステップと、を備え、前記第１の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形における第１のピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが第１の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されていてもよい。
【0150】
第１３項に記載の波形解析方法によれば、精度が高くかつ説明性が高いピークピッキングの手法が提供される。
【0151】
（第１４項）第１３項に係る波形解析方法において、前記第１のピークに関する情報と前記第１の一定の基準を出力するステップをさらに備えていてもよい。
【0152】
第１４項に記載の波形解析方法によれば、ピークピッキングにおける説明性がより確実に担保される。
【0153】
（第１５項）第１３項または第１４項に係る波形解析方法において、前記第１の一定の基準は、前記複数の参照波形のそれぞれにおけるピークを特定するためのピーク用基準、および、前記複数の参照波形のそれぞれにおけるベースラインを特定するためのベースライン用基準を含んでいてもよい。
【0154】
第１５項に記載の波形解析方法によれば、ピークピッキングにおいて、ピークの特定について、より詳細に説明性が担保される。
【0155】
（第１６項）第１５項に係る波形解析方法において、前記ピーク用基準は、各参照波形においてピーク候補をピークとして特定するために、当該ピーク候補のＳ／Ｎ比、当該ピーク候補の分離度、当該ピーク候補のシンメトリー係数、当該ピーク候補から想定されるピーク全体に対する参照波形内に存在するピーク候補の割合、当該ピーク候補におけるピークトップの高さ、および、当該ピーク候補の幅のうち少なくとも１つを規定していてもよい。
【0156】
第１６項に記載の波形解析方法によれば、ピークピッキングにおいて、ベースラインの特定について、より詳細に説明性が担保される。
【0157】
（第１７項）第１５項または第１６項に係る波形解析方法において、前記ベースライン用基準は、ベースラインの傾きを、縦軸が信号強度であり横軸が時間であるグラフにおける水平にすること、および、隣接する複数のピークの中の１の開始点と１の終了点とを連結する線の傾きにすること、のうち少なくとも１つを規定し、前記１の開始点は、前記隣接する複数のピークの中の最も早い時間に現れたピークの開始点であり、前記１の終了点は、前記隣接する複数のピークの中の最も遅い時間に現れたピークの終了点であってもよい。
【0158】
第１７項に記載の波形解析方法によれば、ピークピッキングにおいて、ベースラインの特定について、より詳細に説明性が担保される。
【0159】
（第１８項）第１４項に係る波形解析方法において、学習済の第２の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における第２のピークに関する情報を取得するステップをさらに備え、前記第２の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形における第２のピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが前記第１の一定の基準とは異なる第２の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されており、前記第２のピークに関する情報と前記第２の一定の基準を出力するステップをさらに備えていてもよい。
【0160】
第１８項に記載の波形解析方法によれば、複数の側面のそれぞれに従って、ピークピッキングの結果が提供される。
【0161】
（第１９項）第１８項に係る波形解析方法において、前記第１の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における前記第１のピークに関する情報を取得するステップ、および、前記第２の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における前記第２のピークに関する情報を取得するステップのうち一方のみが実施されてもよい。
【0162】
第１９項に記載の波形解析方法によれば、複数の側面のうち一部の側面に従って、ピークピッキングの結果が提供される。
【0163】
（第２０項）一態様に係るコンピュータプログラムは、コンピュータの１以上のプロセッサによって実行されることにより、前記コンピュータに第１３項～第１９項のいずれか１項に記載の波形解析方法を実施させてもよい。
【0164】
第２０項に記載のコンピュータプログラムによれば、精度が高くかつ説明性が高いピークピッキングの手法が提供される。
【符号の説明】
【0165】
１ 解析装置、１０ プロセッサ、２０ メモリ、３０ 入出力ポート、４０ マウス、４１ 波形、５０ キーボード、６０ 表示装置、６１ 画像、６２ 画像、６５，６６ アイコン、２００ 解析用プログラム、２０１ 分割部、２０２ モデル作成部、２０３ 判定部、２０４ ピーク情報取得部、２０５ 画像処理部、２０６ 出力部、２１０，２１０Ａ，２１０Ｂ 学習用データ、２１１ 訓練用データ、２１２ 検証用データ、２１３ 測定データ、３００ 推定モデル、３００Ａ 第１推定モデル、３００Ｂ 第２推定モデル、４００ クロマトグラム、Ｃ１～Ｃ１１ 領域。
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【図12】
【図13】
【図14】
【図15】
【図16】
【図17】
【図18】
【図19】
【図20】
【手続補正書】
【提出日】2023-03-09
【手続補正1】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項1】
複数の参照波形に基づいて対象波形におけるピークに関する情報を出力するようにコンピュータを機能させる、推定モデルを作成するための学習用データを作成する方法であって、
前記複数の参照波形を取得するステップと、
前記複数の参照波形のそれぞれに対して、一定の基準に従ってピーク部分に関する情報を特定するステップと、
前記複数の参照波形のそれぞれに対して、特定された前記ピーク部分に関する情報を付与するステップと、を備える、学習用データの作成方法。
前記複数の参照波形を取得するステップと、
前記複数の参照波形のそれぞれに対して、一定の基準に従ってピーク部分に関する情報を特定するステップと、
前記複数の参照波形のそれぞれに対して、特定された前記ピーク部分に関する情報を付与するステップと、を備える、学習用データの作成方法。
【請求項2】
前記一定の基準は、前記複数の参照波形のそれぞれにおけるピークを特定するためのピーク用基準、および、前記複数の参照波形のそれぞれにおけるベースラインを特定するためのベースライン用基準を含む、請求項１に記載の学習用データの作成方法。
【請求項3】
前記ピーク用基準は、各参照波形においてピーク候補をピークとして特定するために、当該ピーク候補のＳ／Ｎ比、当該ピーク候補の分離度、当該ピーク候補のシンメトリー係数、当該ピーク候補から想定されるピーク全体に対する参照波形内に存在するピーク候補の割合、当該ピーク候補におけるピークトップの高さ、および、当該ピーク候補の幅のうち少なくとも１つを規定する、請求項２に記載の学習用データの作成方法。
【請求項4】
前記ベースライン用基準は、ベースラインの傾きを、縦軸が信号強度であり横軸が時間であるグラフにおける水平にすること、および、隣接する複数のピークの中の１の開始点と１の終了点とを連結する線の傾きにすること、のうち少なくとも１つを規定し、
前記１の開始点は、前記隣接する複数のピークの中の最も早い時間に現れたピークの開始点であり、前記１の終了点は、前記隣接する複数のピークの中の最も遅い時間に現れたピークの終了点である、請求項２または請求項３に記載の学習用データの作成方法。
前記１の開始点は、前記隣接する複数のピークの中の最も早い時間に現れたピークの開始点であり、前記１の終了点は、前記隣接する複数のピークの中の最も遅い時間に現れたピークの終了点である、請求項２または請求項３に記載の学習用データの作成方法。
【請求項5】
前記複数の参照波形を取得するステップは、参照波形として擬似的に波形を作成することを含む、請求項１～請求項４のいずれか１項に記載の学習用データの作成方法。
【請求項6】
未解析の対象波形を取得する波形取得部と、
学習済の第１の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における第１のピークに関する情報を取得するピーク情報取得部と、を備え、
前記第１の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形におけるピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが第１の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されている、波形解析装置。
学習済の第１の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における第１のピークに関する情報を取得するピーク情報取得部と、を備え、
前記第１の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形におけるピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが第１の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されている、波形解析装置。
【請求項7】
前記第１のピークに関する情報と前記第１の一定の基準を出力する出力部をさらに備える、請求項６に記載の波形解析装置。
【請求項8】
前記第１の一定の基準は、前記複数の参照波形のそれぞれにおけるピークを特定するためのピーク用基準、および、前記複数の参照波形のそれぞれにおけるベースラインを特定するためのベースライン用基準を含む、請求項６または請求項７に記載の波形解析装置。
【請求項9】
前記ピーク用基準は、各参照波形においてピーク候補をピークとして特定するために、当該ピーク候補のＳ／Ｎ比、当該ピーク候補の分離度、当該ピーク候補のシンメトリー係数、当該ピーク候補から想定されるピーク全体に対する参照波形内に存在するピーク候補の割合、当該ピーク候補におけるピークトップの高さ、および、当該ピーク候補の幅のうち少なくとも１つを規定する、請求項８に記載の波形解析装置。
【請求項10】
前記ベースライン用基準は、ベースラインの傾きを、縦軸が信号強度であり横軸が時間であるグラフにおける水平にすること、および、隣接する複数のピークの中の１の開始点と１の終了点とを連結する線の傾きにすること、のうち少なくとも１つを規定し、
前記１の開始点は、前記隣接する複数のピークの中の最も早い時間に現れたピークの開始点であり、前記１の終了点は、前記隣接する複数のピークの中の最も遅い時間に現れたピークの終了点である、請求項８または請求項９に記載の波形解析装置。
前記１の開始点は、前記隣接する複数のピークの中の最も早い時間に現れたピークの開始点であり、前記１の終了点は、前記隣接する複数のピークの中の最も遅い時間に現れたピークの終了点である、請求項８または請求項９に記載の波形解析装置。
【請求項11】
前記ピーク情報取得部は、学習済の第２の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における第２のピークに関する情報を取得し、
前記第２の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形における第２のピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが前記第１の一定の基準とは異なる第２の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されている、請求項６～請求項１０のいずれか１項に記載の波形解析装置。
前記第２の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形における第２のピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが前記第１の一定の基準とは異なる第２の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されている、請求項６～請求項１０のいずれか１項に記載の波形解析装置。
【請求項12】
前記ピーク情報取得部は、学習済の第２の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における第２のピークに関する情報を取得し、
前記第２の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形における第２のピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが前記第１の一定の基準とは異なる第２の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されており、
前記出力部は前記第２のピークに関する情報と前記第２の一定の基準を出力する、請求項７に記載の波形解析装置。
前記第２の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形における第２のピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが前記第１の一定の基準とは異なる第２の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されており、
前記出力部は前記第２のピークに関する情報と前記第２の一定の基準を出力する、請求項７に記載の波形解析装置。
【請求項13】
未解析の対象波形を取得するステップと、
学習済の第１の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における第１のピークに関する情報を取得するステップと、を備え、
前記第１の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形における第１のピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが第１の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されている、波形解析方法。
学習済の第１の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における第１のピークに関する情報を取得するステップと、を備え、
前記第１の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形における第１のピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが第１の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されている、波形解析方法。
【請求項14】
前記第１のピークに関する情報と前記第１の一定の基準を出力するステップをさらに備える、請求項１３に記載の波形解析方法。
【請求項15】
前記第１の一定の基準は、前記複数の参照波形のそれぞれにおけるピークを特定するためのピーク用基準、および、前記複数の参照波形のそれぞれにおけるベースラインを特定するためのベースライン用基準を含む、請求項１３または請求項１４に記載の波形解析方法。
【請求項16】
前記ピーク用基準は、各参照波形においてピーク候補をピークとして特定するために、当該ピーク候補のＳ／Ｎ比、当該ピーク候補の分離度、当該ピーク候補のシンメトリー係数、当該ピーク候補から想定されるピーク全体に対する参照波形内に存在するピーク候補の割合、当該ピーク候補におけるピークトップの高さ、および、当該ピーク候補の幅のうち少なくとも１つを規定する、請求項１５に記載の波形解析方法。
【請求項17】
前記ベースライン用基準は、ベースラインの傾きを、縦軸が信号強度であり横軸が時間であるグラフにおける水平にすること、および、隣接する複数のピークの中の１の開始点と１の終了点とを連結する線の傾きにすること、のうち少なくとも１つを規定し、
前記１の開始点は、前記隣接する複数のピークの中の最も早い時間に現れたピークの開始点であり、前記１の終了点は、前記隣接する複数のピークの中の最も遅い時間に現れたピークの終了点である、請求項１５または請求項１６に記載の波形解析方法。
前記１の開始点は、前記隣接する複数のピークの中の最も早い時間に現れたピークの開始点であり、前記１の終了点は、前記隣接する複数のピークの中の最も遅い時間に現れたピークの終了点である、請求項１５または請求項１６に記載の波形解析方法。
【請求項18】
学習済の第２の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における第２のピークに関する情報を取得するステップをさらに備え、
前記第２の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形における第２のピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが前記第１の一定の基準とは異なる第２の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されており、
前記第２のピークに関する情報と前記第２の一定の基準を出力するステップをさらに備える、請求項１４に記載の波形解析方法。
前記第２の推定モデルは、前記対象波形が入力された際に前記対象波形における第２のピークに関する情報を出力するように、複数の参照波形のそれぞれが前記第１の一定の基準とは異なる第２の一定の基準に従って特定されたピーク部分に関する情報を付与されることによって作成された学習用データを用いて学習処理を施されており、
前記第２のピークに関する情報と前記第２の一定の基準を出力するステップをさらに備える、請求項１４に記載の波形解析方法。
【請求項19】
前記第１の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における前記第１のピークに関する情報を取得するステップ、および、前記第２の推定モデルに対して前記対象波形を入力し、前記対象波形における前記第２のピークに関する情報を取得するステップのうち一方のみが実施される、請求項１８に記載の波形解析方法。
【請求項20】
コンピュータの１以上のプロセッサによって実行されることにより、前記コンピュータに請求項１３～請求項１９のいずれか１項に記載の波形解析方法を実施させる、コンピュータプログラム。