特開 2023-13179 放射性ストロンチウム計測装置、放射性ストロンチウム計測方法、及びプログラム

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2023013179

(43)【公開日】2023-01-26

(54)【発明の名称】放射性ストロンチウム計測装置、放射性ストロンチウム計測方法、及びプログラム

(51)【国際特許分類】

   G01T 1/167 20060101AFI20230119BHJP

   G01T 1/203 20060101ALI20230119BHJP

   G01T 1/22 20060101ALI20230119BHJP

   G21F 9/36 20060101ALI20230119BHJP

【ＦＩ】

G01T1/167 C

G01T1/203

G01T1/22

G21F9/36 511P

【審査請求】未請求

【請求項の数】5

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2021117167

(22)【出願日】2021-07-15

(71)【出願人】

【識別番号】000003687

【氏名又は名称】東京電力ホールディングス株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100149548

【弁理士】

【氏名又は名称】松沼 泰史

(74)【代理人】

【識別番号】100175824

【弁理士】

【氏名又は名称】小林 淳一

(74)【代理人】

【識別番号】100140774

【弁理士】

【氏名又は名称】大浪 一徳

(74)【代理人】

【識別番号】100179833

【弁理士】

【氏名又は名称】松本 将尚

(74)【代理人】

【識別番号】100114937

【弁理士】

【氏名又は名称】松本 裕幸

(72)【発明者】

【氏名】山中 和夫

(72)【発明者】

【氏名】鈴木 純一

(72)【発明者】

【氏名】長澤 克己

(72)【発明者】

【氏名】室原 玄貴

(72)【発明者】

【氏名】佐藤 博信

【テーマコード（参考）】

2G188

【Ｆターム（参考）】

2G188AA21

2G188AA23

2G188BB05

2G188BB15

2G188CC10

2G188CC39

2G188EE05

2G188EE06

2G188EE16

2G188EE25

2G188EE29

2G188HH01

2G188HH06

2G188JJ05

(57)【要約】

【課題】２～３日以内に放射性Ｓｒの放射能量を計測すると共に、分析済み試料の廃棄時に環境負荷を低減可能な放射性ストロンチウム計測装置を提供する。
【解決手段】第１試料から放射される放射線に基づくプラスチックシンチレーションの発光を第１計測し、第２試料から放射される放射線に基づくチェレンコフ光を第２計測する光電子倍増管を有する計測部と、第１計測されたプラスチックシンチレーションの発光の強度の分布に基づいてプラスチックシンチレーションの発光スペクトルを算出し、プラスチックシンチレーションの発光スペクトルに基づいてＳｒ－９０放射能量を第１算出し、計測部により計測されたチェレンコフ光の強度の分布に基づいてＳｒ－８９放射能量を第２算出し、第１算出結果と第２算出結果に基づいてストロンチウム試料のＳｒ－９０放射能量及びＳｒ－８９放射能量を算出する、演算部と、を備える放射性ストロンチウム計測装置である。
【選択図】図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

単離されたストロンチウム試料の粒子が表面に付着したプラスチックシンチレータペレットを有する第１試料から放射される放射線に基づくプラスチックシンチレーションの発光を第１計測し、前記ストロンチウム試料を前記第１試料と同量に含有する水溶液である第２試料から放射される放射線に基づくチェレンコフ光を第２計測する光電子倍増管を有する計測部と、
前記第１計測された前記プラスチックシンチレーションの発光の強度の分布に基づいて前記プラスチックシンチレーションの発光スペクトルを算出し、前記プラスチックシンチレーションの発光スペクトルに基づいてＳｒ－９０計数を算出し、算出結果に基づいて前記第１試料中に含まれるＳｒ－９０放射能量を第１算出し、
前記計測部により計測された前記チェレンコフ光の強度の分布に基づいてチェレンコフ光スペクトルを算出し、前記チェレンコフ光スペクトルに基づいてＳｒ－８９計数を算出し、算出結果に基づいて前記第２試料中に含まれるＳｒ－８９放射能量を第２算出し、
第１算出結果と第２算出結果に基づいて前記ストロンチウム試料のＳｒ－９０放射能量及びＳｒ－８９放射能量を算出する、演算部と、を備える、
放射性ストロンチウム計測装置。

【請求項2】

前記ストロンチウム試料を含む水溶液を凍結乾燥し、前記ストロンチウム試料の粒子を前記プラスチックシンチレータペレットの表面に吸着させ前記第１試料を生成する凍結乾燥機を備える、
請求項１に記載の放射性ストロンチウム計測装置。

【請求項3】

前記プラスチックシンチレータペレットを洗浄し表面に吸着した前記ストロンチウム試料の粒子を除去する洗浄装置を備える、
請求項１または２に記載の放射性ストロンチウム計測装置。

【請求項4】

ストロンチウム試料を単離する工程と、
前記ストロンチウム試料を含む水溶液を生成する工程と、
プラスチックシンチレータペレットを有する第１容器に所定量の前記水溶液を注入する工程と、
前記第１容器に含まれる前記水溶液を凍結乾燥して前記ストロンチウム試料の粒子が表面に付着した前記プラスチックシンチレータペレットを有する第１試料を形成する工程と、
前記所定量と同量の前記水溶液を第２容器に注入し第２試料を生成する工程と、
光電子倍増管を有する測定部により前記第１試料から放射される放射線に基づくプラスチックシンチレーションの発光を第１計測する工程と、
第１計測された前記プラスチックシンチレーションの発光の強度の分布に基づいて前記プラスチックシンチレーションの発光スペクトルを算出する工程と、
前記プラスチックシンチレーションの発光スペクトルに基づいてＳｒ－９０計数を算出する工程と、
算出結果に基づいて前記第１試料中に含まれるＳｒ－９０放射能量を第１算出する工程と、
前記光電子倍増管を有する前記測定部により前記第２試料から放射される放射線に基づくチェレンコフ光を第２計測する工程と、
第２計測された前記チェレンコフ光の強度の分布に基づいてチェレンコフ光スペクトルを算出する工程と、
前記チェレンコフ光スペクトルに基づいてＳｒ－８９計数を算出する工程と、
算出結果に基づいて前記第２試料中に含まれるＳｒ－８９放射能量を第２算出する工程と、
演算部により、第１算出結果と第２算出結果に基づいて前記ストロンチウム試料のＳｒ－９０放射能量及びＳｒ－８９放射能量を算出する工程と、を備える、
放射性ストロンチウム計測方法。

【請求項5】

ストロンチウム試料の放射能量を算出する放射性ストロンチウム計測装置において実行されるプログラムであって、
光電子倍増管を有する計測部に、
単離された前記ストロンチウム試料の粒子が表面に付着したプラスチックシンチレータペレットを有する第１試料から放射される放射線に基づくプラスチックシンチレーションの発光を第１計測させ、
前記ストロンチウム試料を前記第１試料と同量に含有する水溶液である第２試料から放射される放射線に基づくチェレンコフ光を第２計測させ、
演算部に、
第１計測された前記プラスチックシンチレーションの発光の強度の分布に基づいて前記プラスチックシンチレーションの発光スペクトルを算出させ、
前記プラスチックシンチレーションの発光スペクトルに基づいてＳｒ－９０計数を算出させ、
算出結果に基づいて前記第１試料中に含まれるＳｒ－９０放射能量を第１算出させ、
第２計測された前記チェレンコフ光の強度の分布に基づいてチェレンコフ光スペクトルを算出させ、
前記チェレンコフ光スペクトルに基づいてＳｒ－８９計数を算出させ、
算出結果に基づいて前記第２試料中に含まれるＳｒ－８９放射能量を第２算出させ、
第１算出結果と第２算出結果に基づいて前記ストロンチウム試料のＳｒ－９０放射能量及びＳｒ－８９放射能量を算出させる、プログラム。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、放射性ストロンチウムのうちストロンチウム８９の放射能量を正確に計測することができる放射性ストロンチウム計測装置、放射性ストロンチウム計測方法、及びプログラムに関する。

【背景技術】

【0002】

原子力発電所を含む原子力関連施設において、様々な放射性物質（廃棄物や処理水）等が排出される。これらの放射性物質は、核種の放射能量に応じて所定の基準に従って管理される。放射性物質には、例えば、使用済み燃料由来のストロンチウム９０（以下、Ｓｒ－９０という）や、その放射性同位体であるストロンチウム８９（以下、Ｓｒ－８９という）などの放射性ストロンチウム（Ｓｒ）や、Ｓｒ－９０が崩壊して生成されるイットリウム－９０（以下、Ｙ－９０という）が含まれており、各放射性核種の放射能量を個別に計測が必要となる場合がある。Ｓｒ－９０は、半減期が約２９年であるのに対し、Ｓｒ－８９は、半減期が約５１日である。

【0003】

放射性ストロンチウムの放射能量は、試料から放射されるβ線の計測値により得られる。しかし、このβ線の計測値には、Ｓｒ－８９、Ｓｒ－９０、Ｙ－９０の放射能量が含まれている。従来、Ｓｒ－９０及びＳｒ－８９を含む放射性Ｓｒの放射能量を個別に計測するために、以下の手法が提案されている。

【0004】

例えば、非特許文献１には、ＧＭ計数管などを用いて、ストロンチウムフラクションの放射能量及び同フラクションからミルキングによって分離したＹ－９０の放射能量を計測し、その量からＳｒ－９０の放射能量を求め、ストロンチウムフラクション放射能量から差し引きによってＳｒ－８９の放射能量を求める手法が提案されている。この手法によれば、ストロンチウムフラクション中のＳｒ－９０からＹ－９０が生成し、放射平衡状態になるのを待つ必要があり、計測値を得るために核分裂の発生から計測が終わるまで約３週間を要する。

【0005】

また、非特許文献２には、ＧＭ計数管などを用いて、分離したストロンチウムフラクションの放射能を、異なった二つの時刻において計測し、その減衰あるいは増加から計算によってＳｒ－８９及びＳｒ－９０の放射能量をそれぞれ求める手法が提案されている。この手法によれば、ストロンチウムフラクション中のＳｒ－９０からＹ－９０の生成により減衰曲線の変化を待つ必要があり、計測値を得るために核分裂の発生から約１週間を要する。

【0006】

また、非特許文献３には、β線のスペクトルを計測可能な装置を用いて、β線のスペクトル解析手法であるβ線スペクトロメトリによりＳｒ－８９の放射能量とＳｒ－９０の放射能量とを直接分離して計測し、計測値に基づいて最小二乗法を用いてそれぞれの放射能量を求める手法が提案されている。この手法によれば、核分裂の発生から約２日程度で計測値を得ることができる。

【0007】

また、非特許文献４には、液体シンチレーションカウンタ(Liquid Scintillation Counter：LSC)が有する光電子倍増管（ＰＭＴと略す）を用い、ストロンチウムフラクションから放射される主にＳｒ－８９およびＹ－９０のβ線によって発光するチェレンコフ光のスペクトルを計測し、計測値に基づいてＳｒ－８９とＹ－９０を直接分離して計測する方法が提案されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0008】

【特許文献1】特開２０１６－０２４１３３号公報

【非特許文献】

【0009】

【非特許文献1】放射性ストロンチウム分析法（文部科学省，平成１５年改訂）

【非特許文献2】発電用軽水型原子炉施設における放出放射性物質の計測に関する指針（原子力安全委員会，平成13年3月29日一部改訂）

【非特許文献3】Rapid determination of 89Sr and 90Sr in radioactive waste using Sr extraction disk and beta-ray spectrometer, JAEA Y. Kameo et al.

【非特許文献4】液体シンチレーションカウンタによる放射性核種分析法（文部科学省，平成８年改訂）

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0010】

Ｓｒ放射能計測結果を数日以内で求める必要がある場合、上記手法のうち、非特許文献３に記載されたβ線スペクトロメトリを用いた計測が最も有効である。しかしながら、この手法によれば、Ｓｒ－８９量がＳｒ－９０量に比べ、例えば１／５（Ｓｒ－８９／Ｓｒ－９０≦０．２）程度以下となる場合は、Ｓｒ－８９の濃度誤差（２σ）がＳｒ－８９の濃度と同等近くまで大きくなり、検出下限値がＳｒ－９０に比して大きくなる場合がある。

【0011】

一方、Ｓｒ放射能計測結果を１週間程度で求める必要がある場合、非特許文献４に記載されたチェレンコフ光を利用した計測が提案されている。この計測手法によれば、Ｓｒ－９０のβ線エネルギーは、Ｓｒ－８９、Ｙ－９０のβ線エネルギーに比して小さく、チェレンコフ光が弱くなる。そのため、Ｓｒ－９０のβ線エネルギーは、Ｙ－９０のβ線の計測値から計算で求める必要がある。そうすると、この手法によれば、Ｓｒ－９０からＹ－９０が生成された後、Ｙ－９０のチェレンコフ光の計測値に基づいてＳｒ－９０の放射能量を算出する。この手法によれば、Ｓｒ－９０の算出結果を得るまでに約１週間程度を要する。

【0012】

従って、Ｓｒ－９０については非特許文献３に記載されたβ線スペクトロメトリ法を用いて短期間にその放射能量を求めることができるが、Ｓｒ－８９の放射能量の計測については誤差が大きくなるという課題がある。そのため、Ｓｒ－８９の放射能量についても共存するＳｒ－９０の量の影響を受けにくく、更に、非特許文献４の方法の様に分析済み試料の廃棄に際し有機溶媒を含む液体シンチレータを使用せず、環境への負荷を低減可能な放射性ストロンチウム計測手法が望まれている。

【0013】

本発明は、２～３日以内に放射性Ｓｒの放射能量を核種別に計測すると共に、分析済み試料の廃棄時に環境負荷を低減可能な放射性ストロンチウム計測装置、放射性ストロンチウム計測方法、及びプログラムを提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0014】

本発明の一態様は、単離されたストロンチウム試料の粒子が表面に付着したプラスチックシンチレータペレットを有する第１試料から放射される放射線に基づくプラスチックシンチレーションの発光を第１計測し、前記ストロンチウム試料を前記第１試料と同量に含有する水溶液である第２試料から放射される放射線に基づくチェレンコフ光を第２計測する光電子倍増管を有する計測部と、前記第１計測された前記プラスチックシンチレーションの発光の強度の分布に基づいてプラスチックシンチレーションの発光スペクトルを算出し、前記プラスチックシンチレーションの発光スペクトルに基づいてＳｒ－９０計数を算出し、算出結果に基づいて前記第１試料中に含まれるＳｒ－９０放射能量を第１算出し、前記計測部により計測された前記チェレンコフ光の強度の分布に基づいてチェレンコフ光スペクトルを算出し、前記チェレンコフ光スペクトルに基づいてＳｒ－８９計数を算出し、算出結果に基づいて前記第２試料中に含まれるＳｒ－８９放射能量を第２算出し、第１算出結果と第２算出結果に基づいて前記ストロンチウム試料のＳｒ－９０放射能量及びＳｒ－８９放射能量を算出する、演算部と、を備えるストロンチウム計測装置である。

【0015】

本発明によれば、第１試料Ｓ１のプラスチックシンチレーション発光を計測することにより、Ｓｒ－９０放射能量を算出することができ、第２試料Ｓ２のチェレンコフ光の発光を計測することにより、Ｓｒ－８９放射能量を算出することができる。本発明によれば、Ｙ－９０の生成を待つことなく、２～３日程度で資料の放射能量を計測することができる。本発明によれば、Ｓｒ－８９がＳｒ－９０に比べ１／５以下程度に小さい場合においても、Ｓｒ－８９放射能量の検出精度を向上することができる。また、本発明によれば、計測においてプラスチックシンチレータペレットを用いることにより、液体シンチレータの廃液処理をすることなく環境負荷を低減することができる。

【0016】

また、本発明は、前記ストロンチウム試料を含む水溶液を凍結乾燥し、前記ストロンチウム試料の粒子を前記プラスチックシンチレータペレットの表面に吸着させ前記第１試料を生成する凍結乾燥機を備えていてもよい。

【0017】

本発明によれば、プラスチックシンチレータペレットを有する第１試料を形成することができ、計測において液体シンチレータの廃液処理をすることなく環境負荷を低減することができる。

【0018】

また、本発明は、前記プラスチックシンチレータペレットを洗浄し表面に吸着した前記ストロンチウム試料の粒子を除去する洗浄装置を備えていてもよい。

【0019】

本発明によれば、第１試料のプラスチックシンチレータペレットを、洗浄装置を用いて洗浄することにより、プラスチックシンチレータペレットを繰り返し使用することができ、計測におけるコストを低減すると共に、環境負荷を低減することができる。

【0020】

本発明の一態様は、ストロンチウム試料を単離する工程と、前記ストロンチウム試料を含む水溶液を生成する工程と、プラスチックシンチレータペレットを有する第１容器に所定量の前記水溶液を注入する工程と、前記第１容器に含まれる前記水溶液を凍結乾燥して前記ストロンチウム試料の粒子が表面に付着した前記プラスチックシンチレータペレットを有する第１試料を形成する工程と、前記所定量と同量の前記水溶液を第２容器に注入し第２試料を生成する工程と、光電子倍増管を有する測定部により前記第１試料から放射される放射線に基づくプラスチックシンチレーションの発光を第１計測する工程と、第１計測された前記プラスチックシンチレーションの発光の強度の分布に基づいて前記プラスチックシンチレーションの発光スペクトルを算出する工程と、前記プラスチックシンチレーションの発光スペクトルに基づいてＳｒ－９０計数を算出する工程と、算出結果に基づいて前記第１試料中に含まれるＳｒ－９０放射能量を第１算出する工程と、前記光電子倍増管を有する前記測定部により前記第２試料から放射される放射線に基づくチェレンコフ光を第２計測する工程と、第２計測された前記チェレンコフ光の強度の分布に基づいてチェレンコフ光スペクトルを算出する工程と、前記チェレンコフ光スペクトルに基づいてＳｒ－８９計数を算出する工程と、算出結果に基づいて前記第２試料中に含まれるＳｒ－８９放射能量を第２算出する工程と、演算部により、第１算出結果と第２算出結果に基づいて前記ストロンチウム試料のＳｒ－９０放射能量及びＳｒ－８９放射能量を算出する工程と、を備える放射性ストロンチウム計測方法である。

【0021】

本発明によれば、従来の放射性ストロンチウム計測装置の構成を変更することなく、演算手法を変更することで実現することができる。

【0022】

本発明の一態様は、ストロンチウム試料の放射能量を算出する放射性ストロンチウム計測装置において実行されるプログラムであって、光電子倍増管を有する計測部に、単離された前記ストロンチウム試料の粒子が表面に付着したプラスチックシンチレータペレットを有する第１試料から放射される放射線に基づくプラスチックシンチレーションの発光を第１計測させ、前記ストロンチウム試料を前記第１試料と同量に含有する水溶液である第２試料から放射される放射線に基づくチェレンコフ光を第２計測させ、演算部に、第１計測された前記プラスチックシンチレーションの発光の強度の分布に基づいて前記プラスチックシンチレーションの発光スペクトルを算出させ、前記プラスチックシンチレーションの発光スペクトルに基づいてＳｒ－９０計数を算出させ、算出結果に基づいて前記第１試料中に含まれるＳｒ－９０放射能量を第１算出させ、第２計測された前記チェレンコフ光の強度の分布に基づいてチェレンコフ光スペクトルを算出させ、前記チェレンコフ光スペクトルに基づいてＳｒ－８９計数を算出させ、算出結果に基づいて前記第２試料中に含まれるＳｒ－８９放射能量を第２算出させ、第１算出結果と第２算出結果に基づいて前記ストロンチウム試料のＳｒ－９０放射能量及びＳｒ－８９放射能量を算出させる。

【0023】

本発明によれば、従来の液体シンチレーションカウンタの構成を変更することなく、プログラムを変更することで実現することができる。

【発明の効果】

【0024】

本発明によれば、放射性Ｓｒ量を計測において、プラスチックシンチレーション発光を測定することにより、２～３日以内の短期間にＳｒ－９０放射能量を計測でき、また、測定試料のチェレンコフ光の発光を計測することによりＳｒ－９０放射能量の影響を受けにくいＳｒ－８９放射能量の測定ができる。また、本発明によれば、分析済み試料の廃棄時に環境負荷を低減することができる。

【図面の簡単な説明】

【0025】

【図1】本発明の実施形態に係る放射性ストロンチウム計測装置の計測対象の第１試料を示す図である。

【図2】水分を除去して第１試料を生成するための凍結乾燥機の構成を示す図である。

【図3】本発明の実施形態に係る放射性ストロンチウム計測装置の構成を概略的に示すである。

【図4】試料から放射されるβ線のエネルギーのスペクトルを示す図である。

【図5】従来のスペクトル解析の過程を示す図である。

【図6】従来の放射性ストロンチウム計測方法の処理を示すフローチャートである。

【図7】放射性ストロンチウム計測方法の処理を示すフローチャートである。

【図8】第１試料を洗浄する洗浄装置の構成を示すブロック図である。

【発明を実施するための形態】

【0026】

以下、図面を参照しつつ、本発明の実施形態に係る放射性ストロンチウム計測装置、放射性ストロンチウム計測方法、及びプログラムについて説明する。

【0027】

本発明の実施形態に係る放射性ストロンチウム計測装置は、使用済み核燃料等から単離されたストロンチウム（以下、適宜Ｓｒと略す）の試料から放射される放射線を計測する装置である。放射性ストロンチウム計測装置は、計測結果に基づいて試料に含まれる核種毎に放射能量を算出する。以下、放射性ストロンチウム計測装置の概略的な構成について説明する。

【0028】

原子力設備において、使用済み核燃料が採取された後、ストロンチウム試料が湿式法や乾式法等の手法に基づいて単離され、ストロンチウム試料を含む水溶液が生成される。Ｓｒは、β崩壊する放射性核種を含んでいる。試料には、放射性核種のＳｒ－９０と、放射性同位体のＳｒ－８９が含まれている。単離されたＳｒのうち、Ｓｒ－９０からはイットリウム９０（Ｙ－９０）が生成される。放射能測定では、正確を期するため、試料に含まれるＹ－９０を一旦、完全に除去するスカベンジング操作が行われる。スカベンジング操作を終了した際に、時刻が記録される。

【0029】

試料を含む水溶液において、スカベンジング操作の後、時間経過に従ってＳｒ－９０がベータ崩壊してＹ－９０が生成される。従って、試料は、放射性のＳｒ－９０と、放射性同位体のＳｒ－８９と、Ｙ－９０とを含んでいる。試料中のＳｒ－９０、Ｙ－９０、Ｓｒ－８９は、それぞれβ線を放出している。試料が含まれる水溶液は、２つのバイアル瓶Ｂ１，Ｂ２に同量に分けられる。水溶液は、第１容器Ｂ１に所定量が注入され、後述のように第１試料Ｓ１が形成される。水溶液は、第１容器Ｂ１に注入された所定量と同量が第２容器Ｂ２に注入され第２試料Ｓ２が形成される。

【0030】

図１に示されるように、第１容器Ｂ１には、プラスチックシンチレータペレットＰが瓶口まで充填されている。プラスチックシンチレータペレットＰは、放射線が透過した際にプラスチックシンチレーション発光する。プラスチックシンチレータペレットＰは、樹脂製の球状や円柱状のペレットに形成されている。第１容器Ｂ１には、スカベンジング操作後のストロンチウム試料を含む水溶液が注入される。

【0031】

図２に示されるように、水溶液が注入された第１容器Ｂ１は、凍結乾燥機１００に入れられ、第１容器Ｂ１に含まれる水溶液が凍結乾燥される。凍結乾燥機１００は、例えば、真空乾燥機１０１と、真空乾燥機１０１の内部に設けられた凍結装置１１０とを備える。真空乾燥機１０１は、例えば、内部に内部空間Ｓが形成された真空容器本体１０２と、真空容器本体１２の上部の開口を密閉して閉じ、内部空間Ｓを密閉する蓋部１０３と、内部空間Ｓ内の空気を吸引し内部空間Ｓ内を略真空状態にする真空ポンプ１０５と、を備える。

【0032】

凍結装置１１０は、例えば、第１容器Ｂ１等の凍結対象物を収容すると共に、冷却して内容物を凍結させる。凍結装置１１０は、第１容器Ｂ１を収容する収容部Ｔを有し、収容部Ｔ内をペルチェ素子等の冷却デバイスを用いて冷却する。

【0033】

第１試料Ｓ１は、凍結装置１１０の収容部Ｔに載置される。その後、真空容器本体１０２に蓋部１０３が取り付けられ、内部空間Ｓが密閉される。その後、凍結装置１１０が稼働して第１試料Ｓ１が冷却され、試料を含む水溶液が冷凍される。第１試料Ｓ１の冷凍後、真空ポンプ１０５を稼働させることにより、凍結した水溶液中の水分が昇華し、水溶液中のストロンチウムが析出し、プラスチックシンチレータペレットＰの表面に付着する。

【0034】

これにより、表面にストロンチウム試料の粒子が付着したプラスチックシンチレータペレットＰを有する第１試料Ｓ１が生成される。凍結乾燥機１００は、ストロンチウム試料を含む水溶液を凍結乾燥し、ストロンチウム試料の粒子をプラスチックシンチレータペレットＰの表面に吸着させ第１試料Ｓ１を生成する。第１試料Ｓ１は、試料の粒子が放射線を放射する毎にプラスチックシンチレーションの発光が観測される。

【0035】

第２試料Ｓ２は、試料が放射線を放射する毎に水溶液がチェレンコフ光により発光する。第２試料Ｓ２においてＳｒ－９０は、Ｓｒ－８９及びＹ－９０に比べβ線エネルギーが小さいため、チェレンコフ光の発光が微弱である。第２試料Ｓ２において、主にＳｒ－８９、Ｙ－９０から放射される放射線によりチェレンコフ光が観測される。

【0036】

図３に示されるように、第１試料Ｓ１及び第２試料Ｓ２は、放射性ストロンチウム計測装置１により放射能が計測される。放射性ストロンチウム計測装置１は、例えば、放射性核種を含む試料Ｓのβ線を計測する計測部２と、計測結果に基づいて放射能量を算出する演算装置１０とを備える。

【0037】

放射性ストロンチウム計測装置１は、例えば、特許文献１に記載された一般的な液体シンチレーションカウンタの構成と基本的に同様に構成されている。放射性ストロンチウム計測装置１は、特許文献１に記載された装置に比して、後述のように演算装置１０における演算処理が異なっている。

【0038】

計測部２は、例えば、第１試料Ｓ１及び第２試料Ｓ２等の計測対象に含まれる放射性核種の放射能量を計測する。計測部２は、鉛等の放射線を遮蔽する計測室３が設けられている。計測室３の内部には、試料が配置される。計測部２は、計測対象が第１試料Ｓ１である場合、第１試料Ｓ１から放射される放射線に基づくプラスチックシンチレーションの発光を第１計測する。計測部２は、計測対象が第２試料Ｓ２である場合、ストロンチウム試料を第１試料Ｓ１と同量に含有する水溶液である第２試料Ｓ２から放射される放射線に基づくチェレンコフ光を第２計測する。

【0039】

計測室３の両側には、試料の発光を検出する一対の光電子倍増管４（ＰＭＴ）が対向して配置されている。一対の光電子倍増管４は、試料Ｓの発光を電気的に倍増したパルス状の電気信号を演算装置１０側に出力する。

【0040】

演算装置１０は、例えば、一対の光電子倍増管４に接続された同時計数回路１１と、一対の光電子倍増管４に接続されたパルス加算回路１２と、同時計数回路１１とパルス加算回路１２とに接続されたゲート回路１３と、ゲート回路１３に接続されたＭＣＡ１４と、ＭＣＡ１４に接続された演算部１５と、演算部１５の演算結果を出力する表示部１６と、演算部１５に情報を入力する入力部１７と、を備える。

【0041】

一対の光電子倍増管４は、同時計数回路１１及びパルス加算回路１２に同時に電気信号を出力する。同時計数回路１１は、一対の光電子倍増管４から出力された電気信号が同時に入力された場合にゲート信号を後述のゲート回路１３に出力する。パルス加算回路１２は、一対の光電子倍増管４から出力された一対の電気信号を加算した単一のパルス信号を後述のゲート回路１３に出力する。

【0042】

ゲート回路１３は、同時計数回路１１から出力されたゲート信号が入力された場合に加算パルス信号を通過させ、後述のＭＣＡ１４に出力する。これにより、宇宙放射線や自然放射線によりカウントされる計数を排除することができる。ＭＣＡ１４（マルチチャンネルアナライザ）は、入力した加算パルス信号の大きさ（エネルギー値）毎に加算し、エネルギースペクトルの分布を記録し（図４参照）演算部１５に出力する。演算部１５、入力部１６、及び表示部１７は、例えば、パーソナルコンピュータ等の計算可能な装置により構成されている。

【0043】

演算部１５は、ＭＣＡ１４が記録したエネルギースペクトルの分布に基づいて、試料から放射されるβ線のエネルギーのスペクトルをβ線スペクトロメトリにより算出する。演算部１５は、記録されたエネルギースペクトルの分布に基づいて、後述の様に最小二乗法近似によりＳｒ－９０、Ｓｒ－８９およびＹ－９０の単独スペクトルに分解し、第１試料Ｓ１のプラスチックシンチレーションの発光の計測結果に基づいてＳｒ－９０放射能量を算出すると共に、第２試料Ｓ２のチェレンコフ光の計測結果に基づいてＳｒ－８９放射能量を算出する。演算部１５のβ線スペクトロメトリの演算処理の詳細内容は後述する。演算部１５は、算出結果を表示部１４に表示する。

【0044】

表示部１６は、演算部１５の演算結果が出力されるディスプレイ装置である。表示部１６は、液晶ディスプレイ、有機ＥＬディスプレイ等の表示装置である。表示部１６は、パーソナルコンピュータ、タブレット型端末、スマートフォン等により別体に構成されていてもよい。

【0045】

演算装置１０は、この他、演算に必要なデータを記憶する記憶部（不図示）を備える。記憶部は、演算部１５の演算に必要なプログラムや各種データが記憶されている。記憶部１４は、例えば、ＲＡＭ、ＲＯＭ、ＨＤＤ、フラッシュメモリなどの記憶媒体によって実現される。

【0046】

次に、演算部１５において実行される、β線スペクトロメトリに基づく核種の放射能量の算出方法について説明する。

【0047】

図４には、計測されたβ線の計数に基づいてＭＣＡ１４が記録したβ線のエネルギーのスペクトルが示されている。試料Ｓから放射されるβ線のエネルギーのスペクトルは、複数の核種Ｓｒ－９０、Ｓｒ－８９、Ｙ－９０から放射されるβ線の合計値である。複数の核種Ｓｒ－９０、Ｓｒ－８９、Ｙ－９０の放射能量を個別に算出するために、β線スペクトロメトリが用いられる。

【0048】

図５には、β線のエネルギーのスペクトルを５つのフラクションに分割した図が示されている。各フラクションには、Ｓｒ－９０、Ｓｒ－８９、Ｙ－９０の３核種のカウントの割合が示されている。従来の放射性ストロンチウム計測方法では、１から５の各フラクションにおける３核種の割合は、以下の式（１）に基づく最小二乗法により算出している。式（１）において、Ｓを最小とするＸｉを求める。

【数1】

但し

【数2】

である。

【0049】

第１試料Ｓ１におけるプラスチックシンチレーション発光では、Ｓｒ－９０、Ｓｒ－８９、Ｙ－９０から放射される放射線が計測される。演算部１５は、計測部２の出力値に基づいて第１試料Ｓ１の計数を算出する。演算部１５はβ線のエネルギーのスペクトルを算出する。演算部１５は、解析結果に基づいて第１試料Ｓ１におけるＳｒ－９０の放射能量（濃度）を個別に算出する。このとき、演算部１５は、計測値に基づいて、β線のエネルギーのスペクトルを最小二乗法近似により解析し、Ｓｒ－９０の単独のスペクトルに分解した後、Ｓｒ－９０の単独の放射能量を算出する。

【0050】

演算部１５は、算出結果に基づいてストロンチウム試料の精製後の経過時間に基づいてＹ－９０の放射能量をＳｒ－９０の関数として算出する。演算部１５は、算出したＳｒ－９０の単独の放射能量と、Ｓｒ－９０の関数として算出されたＹ－９０の単独の放射能量との合計値を、試料ＳにおけるＳｒ－９０及びＹ－９０から放射されるβ線の計数の合計値となる第１計数に換算して算出する。演算部１５は、第１計数からＹ－９０計数を差し引き、Ｓｒ－９０計数を算出する。演算部１５は、Ｓｒ－９０計数に基づいて、Ｓｒ－９０の単独の放射能量を算出する。

【0051】

第２試料Ｓ２におけるチェレンコフ光の計測では、Ｓｒ－９０のβ線が弱いため、Ｓｒ－８９、Ｙ－９０から放射される放射線が計測される。演算部１５は、計測部２の出力値に基づいて第２試料Ｓ２の第２計数を算出する。演算部１５はβ線のエネルギーのスペクトルを算出する。演算部１５は、解析結果に基づいて第２試料Ｓ２におけるＳｒ－８９の放射能量（濃度）を個別に算出する。このとき、演算部１５は、計測値に基づいて、β線のエネルギーのスペクトルを最小二乗法近似により解析し、Ｓｒ－８９の単独のスペクトルに分解する。演算部１５は、ストロンチウム試料の精製後の経過時間に基づいて算出したＳｒ－９０計数を第２計数から差し引き、Ｓｒ－８９計数を算出する。演算部１５は、Ｓｒ－８９計数に基づいて、Ｓｒ－８９の単独の放射能量を算出する。

【0052】

図６には、従来の放射性ストロンチウム計測装置を用いた放射性ストロンチウム計測方法の各工程が示されている。放射性ストロンチウム計測装置を用いてスカベンジング操作後の水溶液試料から放射されるβ線に基づくチェレンコフ光をシンチレーション発光に基づいて１回目の計測を行う（ステップＳ１００）。水溶液試料のチェレンコフ光の１回目の計測結果に基づいて、水溶液試料のβ線のエネルギースペクトルを解析する（ステップＳ１０２）。β線のエネルギースペクトルに基づいて、β線スペクトロメトリを用いてＳｒ－８９量とＹ－９０量を算出する（ステップＳ１０４）。

【0053】

１週間程度水溶液試料を放置する（ステップＳ１０６）。放射性ストロンチウム計測装置を用いて１週間程度の時間経過後の水溶液試料から放射されるβ線に基づくチェレンコフ光をシンチレーション発光に基づいて２回目の計測を行う（ステップＳ１０８）。水溶液試料のチェレンコフ光の２回目の計測結果に基づいて、水溶液試料のβ線のエネルギースペクトルを解析する（ステップＳ１１０）。Ｓｒ－８９とＹ－９０とのβ線のエネルギースペクトルに基づいて、β線スペクトロメトリを用いてＹ－９０量を算出する（ステップＳ１１２）。

【0054】

Ｓｒ－９０は，１回目の計測時のＹ－９０量に対する２回目のＹ－９０量の増加量に基づいて、Ｓｒ－９０量を算出する（ステップＳ１１４）。算出結果に基づいて、試料に含まれるＳｒ－８９、Ｓｒ－９０、Ｙ－９０の放射能量を個別に算出する（ステップＳ１１６）。この手法によれば、上記の通りＳｒ－８９量がＳｒ－９０量に比べ、例えば１／５程度以下となる場合は、検出下限値がＳｒ－９０に比して大きくなる場合がある。また、この手法によれば、Ｙ－９０が生成されるまで数日を要する。

【0055】

図７には、実施形態に係る放射性ストロンチウム計測装置１を用いた放射性ストロンチウム計測方法の各工程が示されている。先ず、計測前の準備段階として、使用済み核燃料からストロンチウム試料を取り出す。その後、ストロンチウム試料を含む水溶液を生成する。水溶液中のストロンチウム試料にスカベンジング操作を行い、ストロンチウム試料を単離する（ステップＳ２００）。単離したストロンチウム試料を含む水溶液を生成する（ステップＳ２０１）。プラスチックシンチレータペレットが充填されたバイアル瓶Ｂ１（第１容器）に所定量の水溶液を注入する（ステップＳ２０２）。

【0056】

凍結乾燥機１００を用いて第１容器に含まれる水溶液を凍結乾燥してストロンチウム試料の粒子が表面に付着したプラスチックシンチレータペレットを有する第１試料Ｓ１を形成する（ステップＳ２０３）。計測部２により第１試料Ｓ１のプラスチックシンチレーションの発光を第１計測する（ステップＳ２０４）。演算装置１０は、第１計測されたプラスチックシンチレーションの発光の強度の分布に基づいて、プラスチックシンチレーションの発光スペクトルを算出する（ステップＳ２０５）。演算部１５は、プラスチックシンチレーションの発光スペクトルに基づいて、β線スペクトロメトリを行い、Ｓｒ－９０計数（量）を算出する（ステップＳ２０６）。演算部１５は、算出結果に基づいて第１試料Ｓ１中に含まれるＳｒ－９０放射能量を第１算出する（ステップＳ２０７）。

【0057】

バイアル瓶Ｂ１に注入された所定量と同量の水溶液がバイアル瓶Ｂ２（第２容器）に注入し、第２試料Ｓ２を生成する（ステップＳ２０８）。計測部２により第２試料Ｓ２のチェレンコフ光の発光を第２計測する（ステップＳ２０９）。演算部１５は、第２計測されたチェレンコフ光の発光の強度の分布に基づいて、チェレンコフ光の発光スペクトルを算出する（ステップＳ２１０）。演算部１５は、チェレンコフ光の発光スペクトルに基づいて、β線スペクトロメトリを行い、Ｓｒ－８９計数（量）を算出する（ステップＳ２１１）。

【0058】

演算部１５は、算出結果に基づいて第２試料Ｓ２中に含まれるＳｒ－８９放射能量を第２算出する（ステップＳ２１２）。演算部１５は、第１算出結果と第２算出結果に基づいてストロンチウム試料のＳｒ－９０放射能量及びＳｒ－８９放射能量を算出する（ステップＳ２１３）。

【0059】

計測終了後の第１試料Ｓ１は、洗浄装置２００を用いてバイアル瓶Ｂ１、プラスチックシンチレータペレットＰが洗浄される。洗浄後、バイアル瓶Ｂ１とプラスチックシンチレータペレットＰは、再利用される。

【0060】

図８に示されるように、第１試料Ｓは、洗浄装置２００に設けられた回収容器２０１において、プラスチックシンチレータペレットＰが回収される。回収容器２０１には、洗浄部２０３が設けられている。洗浄部２０３は、洗浄水を供給し、回収容器２０１中のプラスチックシンチレータペレットＰを洗浄する。洗浄水は、回収容器２０１の排水管（不図示）を経由して下方に設けられた廃液回収部２０２に回収される。洗浄の過程で、プラスチックシンチレータペレットＰの表面に吸着したストロンチウム試料の粒子が除去される。

【0061】

洗浄後のプラスチックシンチレータペレットＰは、回収容器２０１と一体又は別体に設けられた乾燥部２０４により乾燥される。上記と同様の工程により、洗浄装置２００を用いて第１試料Ｓのバイアル瓶Ｂ１も洗浄され、乾燥される。乾燥後のプラスチックシンチレータペレットＰ及びバイアル瓶Ｂ１は、第１試料Ｓ１の生成のために再利用される。

【0062】

再利用されたプラスチックシンチレータペレットＰは、所定の回数使用された後、廃棄される。上記の通り、プラスチックシンチレータペレットＰを用いた放射能の測定は、有機溶媒を含む液体シンチレータを用いないため、分析済み試料の処分に際し環境への負荷を低減できる。また、洗浄装置２００を用いてプラスチックシンチレータペレットＰを繰り返し使用可能であるため、計測に関するコストを低減することができる。

【0063】

上述したように、放射性ストロンチウム計測装置１によれば、従来の放射性ストロンチウム計測装置の構成を変更することなく、演算手法を変更することで実現することができる。放射性ストロンチウム計測装置１によれば、従来の液体シンチレータを用いた計測に比して、Ｓｒ－９０の娘核種のＹ－９０の生成を待つことなく２～３日程度の短期間にＳｒ－９０放射能量及びＳｒ－８９放射能量を測定できる。放射性ストロンチウム計測装置１によれば、第１試料Ｓ１に含まれる放射性Ｓｒ量を計測する場合、プラスチックシンチレータペレットＰからの発光スペクトルを利用することにより２～３日以内にＳｒ－９０放射能量を計測できる。

【0064】

また、放射性ストロンチウム計測装置１によれば、第２試料Ｓ２のチェレンコフ光スペクトルを利用することにより、Ｓｒ－９０放射能量の影響を受けずに、Ｓｒ－８９放射能量を単独に測定できる。放射性ストロンチウム計測装置１によれば、第２試料Ｓ２のチェレンコフ光によるスペクトルの計測においては、Ｓｒ－９０放射能の最大β線エネルギーによるチェレンコフ発光領域を避けることにより、Ｓｒ－９０放射能による影響を低減し、Ｓｒ－８９に基づくチェレンコフ光を計測し、Ｓｒ－８９の放射能量を計測することができる。放射性ストロンチウム計測装置１によれば、Ｓｒ－８９がＳｒ－９０に比べ小さい場合においても、Ｓｒ－８９放射能量の検出精度を向上することができる。

【0065】

放射性ストロンチウム計測装置１によれば、第１試料Ｓ１の計測において、プラスチックシンチレータペレットＰを洗浄して繰り返し使用するため、分析済み試料廃棄時の環境負荷を低減できる。放射性ストロンチウム計測装置１によれば、第２試料Ｓ２の計測において、通常の液体シンチレーションカウンタで使用される有機溶媒を含む液体シンチレータを用いないため、分析済み試料の処分に際し環境への負荷を低減できる。

【0066】

上述した演算部１５は、例えば、ＣＰＵなどのプロセッサが、記憶部に記憶されたプログラム（ソフトウェア）を実行することで実現される。演算部１５における演算処理の各工程は、演算装置１０にインストールされたプログラムを実行することにより処理される。また、これらの構成要素の機能のうち一部または全部は、ＬＳＩやＡＳＩＣ、ＦＰＧＡ、ＧＰＵ等のハードウェア（回路部：circuitryを含む）によって実現されていてもよいし、ソフトウェアとハードウェアの協働によって実現されていてもよい。プログラムは、予めＨＤＤやフラッシュメモリなどの記憶装置に格納されていてもよいし、ＤＶＤやＣＤ－ＲＯＭなどの着脱可能な記憶媒体に格納されており、記憶媒体がドライブ装置に装着されることでインストールされてもよい。

【0067】

本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれると同様に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれるものである。

【符号の説明】

【0068】

１ 放射性ストロンチウム計測装置
２ 計測部
４ 光電子倍増管
１５ 演算部
１００ 凍結乾燥機
２００ 洗浄装置
Ｂ１ 第１容器
Ｂ２ 第２容器
Ｐ プラスチックシンチレータペレット
Ｓ 第１試料
Ｓ１ 第１試料
Ｓ２ 第２試料

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】