特開 2023-132306 板状粒子の剥離方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2023132306

(43)【公開日】2023-09-22

(54)【発明の名称】板状粒子の剥離方法

(51)【国際特許分類】

   B29B 7/56 20060101AFI20230914BHJP

   B29B 7/62 20060101ALI20230914BHJP

【ＦＩ】

B29B7/56

B29B7/62

【審査請求】未請求

【請求項の数】10

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2022037536

(22)【出願日】2022-03-10

(71)【出願人】

【識別番号】000174965

【氏名又は名称】日本コークス工業株式会社

(71)【出願人】

【識別番号】515157758

【氏名又は名称】公立大学法人 富山県立大学

(74)【代理人】

【識別番号】240000327

【弁護士】

【氏名又は名称】弁護士法人クレオ国際法律特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】柿沼（奥山） 杏子

(72)【発明者】

【氏名】真田 和昭

(72)【発明者】

【氏名】永田 員也

【テーマコード（参考）】

4F201

【Ｆターム（参考）】

4F201AA36

4F201AB24

4F201AB27

4F201AP05

4F201AP08

4F201AP11

4F201BA01

4F201BC01

4F201BK02

4F201BK16

4F201BK26

4F201BK56

4F201BK73

4F201BK74

(57)【要約】

【課題】コストや手間を要することなく大量の板状粒子を剥離できる板状粒子の剥離方法を提供する。
【解決手段】第１ロール１１と、この第１ロール１１と軸平行に隣接配置された第２ロール１２とを備え、第１ロール１１及び第２ロール１２の回転速度を調整可能な二本ロール型混練機１０によって、高分子材料を主材として板状粒子が充てんされた高粘度の複合材料を混練することで板状粒子を剥離する剥離工程（ステップＳ２）を備えることを特徴としている。
【選択図】図２

【特許請求の範囲】

【請求項1】

第１ロールと、前記第１ロールと軸平行に隣接配置された第２ロールとを備え、前記第１ロール及び前記第２ロールの回転速度を調整可能な二本ロール型混練機によって、高分子材料を主材として板状粒子が充てんされた高粘度の複合材料を混練することで前記板状粒子を剥離する剥離工程を備える
ことを特徴とする板状粒子の剥離方法。

【請求項2】

請求項１に記載された板状粒子の剥離方法において、
前記剥離工程では、前記二本ロール型混練機として、材料の投入と混練物の排出とを同時に行う連続式の二本ロール型混練機を用いる
ことを特徴とする板状粒子の剥離方法。

【請求項3】

請求項２に記載された板状粒子の剥離方法において、
前記二本ロール型混練機は、前記第１ロール及び前記第２ロールの表面にそれぞれスパイラル状の溝が形成されている
ことを特徴とする板状粒子の剥離方法。

【請求項4】

請求項２又は請求項３に記載された板状粒子の剥離方法において、
前記剥離工程では、互いに反対方向に回転している前記第１ロールと前記第２ロールとの間に、前記高分子材料及び前記板状粒子をそれぞれ個別に投入し、前記高分子材料と前記板状粒子を混合しながら混練する
ことを特徴とする板状粒子の剥離方法。

【請求項5】

請求項１から請求項４のいずれか一項に記載された板状粒子の剥離方法において、
前記剥離工程では、前記高分子材料に対する前記板状粒子の添加量を、２０～９０ｖｏｌ％に設定する
ことを特徴とする板状粒子の剥離方法。

【請求項6】

請求項５に記載された板状粒子の剥離方法において、
前記板状粒子として窒化ホウ素粒子が選択され、
前記剥離工程では、前記高分子材料に対する前記窒化ホウ素粒子の添加量を、５０～７０ｖｏｌ％に設定する
ことを特徴とする板状粒子の剥離方法。

【請求項7】

請求項１から請求項６のいずれか一項に記載された板状粒子の剥離方法において、
前記剥離工程では、前記第１ロールと前記第２ロールとの回転速度比を、１：０．５～１：１に設定する
ことを特徴とする板状粒子の剥離方法。

【請求項8】

請求項１から請求項７のいずれか一項に記載された板状粒子の剥離方法において、
前記二本ロール型混練機は、前記第１ロールと前記第２ロールとの間隔寸法を調整可能とし、
前記剥離工程では、前記間隔寸法を、０．１ｍｍ～０．７ｍｍに設定する
ことを特徴とする板状粒子の剥離方法。

【請求項9】

請求項１から請求項８のいずれか一項に記載された板状粒子の剥離方法において、
前記二本ロール型混練機は、前記第１ロール及び前記第２ロールの表面温度を調整可能とし、
前記高分子材料として熱硬化性樹脂が選択され、
前記剥離工程では、前記第１ロール及び前記第２ロールの前記表面温度を前記熱硬化性樹脂の硬化が始まる温度よりも低い温度に設定する
ことを特徴とする板状粒子の剥離方法。

【請求項10】

請求項１から請求項８のいずれか一項に記載された板状粒子の剥離方法において、
前記二本ロール型混練機は、前記第１ロール及び前記第２ロールの表面温度を調整可能とし、
前記高分子材料として熱可塑性樹脂が選択され、
前記剥離工程では、前記第１ロール及び前記第２ロールの前記表面温度を前記熱可塑性樹脂が溶融する温度よりも高い温度に設定する
ことを特徴とする板状粒子の剥離方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は板状の結晶片が積層した板状粒子の剥離方法に関するものである。

【背景技術】

【0002】

従来、板状粒子である窒化ホウ素の粒子をエポキシモノマーと混合してスラリー状の複合材料を生成し、三本ロールミルによって混練することで窒化ホウ素粒子を剥離する板状粒子の剥離方法が知られている（例えば、特許文献１参照）。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】特表２０１７－５１０５４０号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

しかしながら、従来の剥離方法において使用される三本ロールミルは、一般的に低粘度材料に適した混練装置である。通常、窒化ホウ素粒子の混合量を増やすほど、生成される複合材料の粘度が高くなる。そのため、三本ロールミルを使用する従来の剥離方法では、大量の板状粒子が混合された複合材料の混練を行うことが難しく、大量処理に向いていないという問題がある。

【0005】

また、湿式ジェットミルや回転ディスクミル、遊星ホモジナイザー、高圧ホモジナイザー、超音波ミル等の混練装置を用いて板状粒子を剥離することも考えられる。しかし、例えば超音波ミルでは、高価なイオン溶液を大量に使用して長時間の処理を行う必要があるなど、いずれの混練装置を使用しても手間とコストを要する方法となってしまう。そのため、産業分野への適用可能な剥離方法が確立されていない。

【0006】

本発明は、上記問題に着目してなされたもので、コストや手間を要することなく大量の板状粒子を剥離できる板状粒子の剥離方法を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0007】

上記目的を達成するため、本発明の板状粒子の剥離方法は、第１ロールと、前記第１ロールと軸平行に隣接配置された第２ロールとを備え、前記第１ロール及び前記第２ロールの回転速度を調整可能な二本ロール型混練機によって、高分子材料を主材として板状粒子が充てんされた高粘度の複合材料を混練することで前記板状粒子を剥離する剥離工程を備える。

【発明の効果】

【0008】

本発明の板状粒子の剥離方法では、コストや手間を要することなく大量の板状粒子を剥離できる。

【図面の簡単な説明】

【0009】

【図1】実施例１の板状粒子の剥離方法に使用する連続式の二本ロール型混練機を示す概略平面図である。

【図2】実施例１の板状粒子の剥離方法の手順を示すフローチャートである。

【図3】板状粒子の剥離を説明する模式図である。

【図4】（ａ）ロール表面に溝が形成されていない混練機による混練状態を示す画像である。（ｂ）実施例１の二本ロール型混練機による混練状態を示す画像である。

【図5】混練前の複合材料に含まれる窒化ホウ素粒子の画像である。

【図6】実施例１の二本ロール型混練機による混練後の複合材料に含まれる窒化ホウ素粒子の画像である。

【図7】混練前の複合材料に含まれる窒化ホウ素粒子の厚みサイズごとの測定頻度と、実施例１の二本ロール型混練機による混練後の複合材料に含まれる窒化ホウ素粒子の厚みサイズごとの測定頻度とを示すグラフである。

【図8】本発明の板状粒子の剥離方法に使用するバッチ式の二本ロール型混練機を示し、（ａ）は概略平面図であり、（ｂ）は概略正面図であり、（ｃ）はＡ－Ａ矢視概略断面図である。

【図9】バッチ式の二本ロール型混練機を用いて、異なる運転条件で混練した際の処理結果を示す表である

【図10】バッチ式の二本ロール型混練機を用いて、異なる物性の複合材料を混練した際の処理結果を示す表である。

【発明を実施するための形態】

【0010】

以下、本発明の板状粒子の剥離方法を実施するための形態を、図面に示す実施例１に基づいて説明する。

【0011】

実施例１の板状粒子の剥離方法では、図１に示す二本ロール型混練機１０が使用される。二本ロール型混練機１０は、互いに反対方向に回転する円筒状の二本のロール（第１、第２ロール１１、１２）の間に投入されたスラリー状の処理物 (被粉砕物)を、ロール間で圧縮及びせん断することで混練する装置である。ここで、図１に示された二本ロール型混練機１０は、材料の投入と混練物の排出を同時に行う連続式の二本ロール型混練機である。なお、実施例１の二本ロール型混練機１０において、材料の投入と混練物の排出を行う際、二本のロールは回転を継続している。

【0012】

二本ロール型混練機１０は、円筒状の第１ロール１１と、第１ロール１１に対して軸方向が平行な状態（軸平行）で、隣接して配置された円筒状の第２ロール１２と、を備えている。第１ロール１１と第２ロール１２とは、微小の隙間１３を隔てて配置され、図示していない基台によって同一の高さで支持されている。ここで、隙間１３の間隔寸法は調節可能である。

【0013】

第１ロール１１は、軸受５１及び軸受５２を介して回転可能に支持され、第２ロール１２は、軸受５３及び軸受５４を介して回転可能に支持されている。そして、第１ロール１１及び第２ロール１２は、電動機等の不図示の駆動装置によって互いに反対方向に回転駆動され、隙間１３において、それぞれ上方から下方に向かう方向に回転する。なお、作業員は、主に第１ロール１１の側から操作する。

【0014】

なお、第１ロール１１及び第２ロール１２は、二台の駆動装置でそれぞれ個別に回転駆動してもよいし、一台の駆動装置を用いて一方のロールを回転駆動し、歯車などの伝達装置を用いて他方のロールを回転駆動することも可能である。また、第１、第２ロール１１、１２の回転速度（回転数）や回転速度比は任意に調節可能である。二本ロール型混練機１０は、第１ロール１１の方が第２ロール１２よりも早い回転速度に設定されることで、処理物を第１ロール１１のみに巻き付かせて混練することができる。

【0015】

また、第１ロール１１及び第２ロール１２は、それぞれ図示しない加熱手段を備えており、処理物の混練に適した表面温度に設定される。加熱手段は、熱媒油を用いる機構や電熱ヒーターを用いる機構が一般的である。加熱手段は、第１、第２ロール１１、１２の表面温度をそれぞれ調節可能である。

【0016】

さらに、実施例１の二本ロール型混練機１０では、第１ロール１１の表面にスパイラル状（螺旋状）の溝１４が形成されている。また、第２ロール１２の表面には、スパイラル状（螺旋状）の溝１５が形成されている。ここで、第１ロール１１に形成された溝１４の捩じれ方向と、第２ロール１２に形成された溝１５の捩じれ方向とは、逆向きに設定されている。さらに、溝１４及び溝１５は、第１ロール１１及び第２ロール１２が回転した際、ロール間に投入された処理物を同じ方向、つまり一方の端部１６ａから他方の端部１６ｂに向かって移動させる。

【0017】

さらに、溝１４は、第１ロール１１の全長にわたって形成されている。このため、第１ロール１１には、溝１４が設けられていない平滑な領域は存在しない。また、溝１５は、第２ロール１２の全長にわたって形成されている。このため、第２ロール１２には、溝１５が設けられていない平滑な領域は存在しない。

【0018】

また、溝１４及び溝１５は、いずれも二本ロール型混練機１０の型式等に応じて形状を適宜設定することができ、例えば、深さがロール径の３／１０００～２／１００、幅がロール径の１／１０００～６／１００、幅と条数の積がロール円周の１／６～１／５となるように設定される。また、溝１４及び溝１５は、処理物の混練が終了した後の清掃が容易となるような形状とすることが好ましい。さらに、溝１４及び溝１５は、２条以上の多条ネジとすることで、処理物の送りを早く確実に行うことが可能となる。

【0019】

そして、二本ロール型混練機１０の近傍位置には、スクレーパ３０が配置されている。スクレーパ３０は、第１ロール１１の側方から、図示しない駆動部によって駆動させられて第１ロール１１に接近したり離れたりする。スクレーパ３０は、先端３１を適宜第１ロール１１に接触させることが可能である。これにより、第１ロール１１に巻き付いた処理物は、スクレーパ３０によって切断され、第１ロール１１の表面から剥ぎ取られる。

【0020】

以下、実施例１の板状粒子の剥離方法の処理手順を、図２に示すフローチャートに基づいて説明する。

【0021】

ステップＳ１では、主材となる高分子材料と、添加物である板状粒子（フィラー）とを別々のフィードから図１に示す連続式の二本ロール型混練機１０にそれぞれ投入し、ステップＳ２へ進む。

【0022】

なお、二本ロール型混練機１０に投入された高分子材料及び板状粒子は、ロール間で混ざり合い、高分子材料を主材として板状粒子が充てんされた複合材料となる。また、二本ロール型混練機１０は、高分子材料や板状粒子が投入される前に予め第１ロール１１及び第２ロール１２を回転させておく。そのため、高分子材料及び板状粒子は、回転している第１ロール１１と第２ロール１２の間（隙間１３）に向かって投入される。

【0023】

ここで、高分子材料は、比較的分子量が大きい高分子化合物で構成される材料であり、実施例１では、高分子材料として硬化剤を含む液状エポキシ樹脂が選択される。なお、高分子材料は、板状粒子や二本ロール型混練機１０の仕様等に応じて適宜選択可能である。高分子材料は、例えば、エポキシ樹脂やシリコン樹脂等の熱硬化性樹脂が選択されてもよいし、ポリエチレンやポリプロピレン等の熱可塑性樹脂が選択されてもよい。さらに、高分子材料は、ゴムが選択されてもよい。

【0024】

また、板状粒子は、板状の結晶片が積層した物質であり、実施例１では、板状粒子として六方晶系の窒化ホウ素の粒子（窒化ホウ素粒子）が選択される。窒化ホウ素は、グラファイトと類似な構造を有する層状物質であるが、結晶片間の相互作用（結晶片同士の層間の結合力）は、グラファイトの層間のファンデルワールス力よりも強い。なお、板状粒子の種類は特に限定されず、グラファイト、タルク、マイカ等が選択されてもよい。

【0025】

そして、高分子材料に対して板状粒子が充てんされる際、高分子材料に対する板状粒子の添加量は２０～９０ｖｏｌ％に設定される。また、液状エポキシ樹脂に対する窒化ホウ素粒子の添加量は、５０～７０ｖｏｌ％に設定されることが望ましく、実施例１では、６０ｖｏｌ％に設定される。

【0026】

また、高分子材料に対する板状粒子の添加量が２０～９０ｖｏｌ％に設定された複合材料は、高分子材料に対する板状粒子の添加量が多く、板状粒子が高充てんされた複合材料である。ここで、高分子材料に板状粒子が充てんされて生成される複合材料は、高分子材料に対する板状粒子の添加量が多いほど（高充てんであるほど）粘度が高くなる。このため、高分子材料に対する板状粒子の添加量が２０～９０ｖｏｌ％に設定された複合材料は、粘度が高い高粘度の複合材料となる。つまり、実施例１では、高分子材料を主材として板状粒子が高充てんされた高粘度の複合材料が、二本ロール型混練機１０に投入されることになる。

【0027】

ステップＳ２（剥離工程）では、ステップＳ１での高分子材料及び板状粒子の投入に続き、図１に示す連続式の二本ロール型混練機１０によって、高分子材料を主材として板状粒子が充てんされた高粘度の複合材料を混練し、板状粒子を剥離してエンドへ進む。このとき、連続式の二本ロール型混練機１０を用いたことから、高分子材料及び板状粒子の投入と、複合材料の混練と、複合材料（混練物）の排出は、同時に行われる。すなわち、二本ロール型混練機１０に投入された高分子材料及び板状粒子は、混ざり合って複合材料となり、第１ロール１１と第２ロール１２の間で圧縮及びせん断されながら、溝１４及び溝１５によって一方の端部１６ａから他方の端部１６ｂへと移動させられる。このとき、板状粒子が次第に剥離する。そして、二本ロール型混練機１０は、第１ロール１１及び第２ロール１２を回転させたまま、他方の端部１６ｂから板状粒子が剥離された複合材料を連続的に排出する。

【0028】

ここで、「板状粒子を剥離する」とは、図３に模式的に示すように、複数の板状の結晶片αが積層した構造を有する板状粒子βを二本ロール型混練機１０によって混練し、重なっている結晶片αを層状に薄く剥がす（劈開処理する）ことである。積層した結晶片を剥離することで、板状粒子が高アスペクト比になる。このため、複合材料中の板状粒子同士が、効率よく接触しやすくなり、板状粒子の特性を効率よく引き出すことができる。例えば、実施例１において板状粒子として選択された六方晶系の窒化ホウ素粒子は、高熱伝導率を有しているが、剥離することで熱伝導のネットワークが形成しやすくなる。この結果、板状粒子（窒化ホウ素粒子）の添加量を抑えた場合であっても、高い熱伝導率の複合材料を得ることができる。

【0029】

実施例１では、複合材料を混練する際、隙間１３の間隔寸法（ロール間隔）が、０．１ｍｍ～０．７ｍｍに設定される。なお、隙間１３の間隔寸法は、広すぎる（例えば０．８ｍｍ程度）と、処理物である複合材料が第１ロール１１或いは第２ロール１２に巻き付かないことがある。また、隙間１３の間隔寸法が狭すぎる（例えば０．１ｍｍ未満）場合では、処理物である複合材料がロール間に詰まり、適切に混練できないことがある。実施例１では、隙間１３の間隔寸法は、複合材料が第１ロール１１或いは第２ロール１２に巻き付くことが可能であって適切な混練が可能な０．３ｍｍに設定される。

【0030】

また、複合材料が第１、第２ロール１１、１２のどちらに巻き付くかは、第１、第２ロール１１、１２の回転速度比（回転速度の比）や表面温度によって決定される。実施例１では、複合材料の混練中、第１ロール１１が、第２ロール１２の回転速度と同じ速度、又は、第２ロール１２の回転速度よりも速い回転速度に設定されている。これにより、二本ロール型混練機１０は、複合材料を第１ロール１１に巻き付かせた状態で混練することができる。なお、第１ロール１１の回転速度と第２ロール１２の回転速度との速度比は、１：０．５～１：１の範囲に設定されることが好ましい。実施例１では、第１ロール１１の回転速度が２０ｍｉｎ^－１に設定され、第２ロール１２の回転速度が１６ｍｉｎ^－１に設定され、第１ロール１１と第２ロール１２の速度比が１：０．８に設定される。

【0031】

また、二本ロール型混練機１０は、複合材料の混練中、第１ロール１１の表面温度と第２ロール１２の表面温度とに温度差を持たせている。すなわち、実施例１では、第１ロール１１の表面温度の方が、第２ロール１２の表面温度よりも高い温度に設定されている。これにより、二本ロール型混練機１０は、複合材料を第１ロール１１に巻き付かせた状態で混練することができる。

【0032】

また、複合材料が熱硬化性樹脂を含む場合、つまり、高分子材料として熱硬化性樹脂が選択された場合、複合材料の混練中、第１ロール１１及び第２ロール１２の表面温度は、複合材料に含まれる熱硬化性樹脂の硬化が始まる温度よりも低い温度に設定される。また、複合材料が熱可塑性樹脂を含む場合、つまり、高分子材料として熱可塑性樹脂が選択された場合、第１ロール１１及び第２ロール１２の表面温度は、複合材料に含まれる熱可塑性樹脂が溶融する温度よりも高い温度に設定される。

【0033】

実施例１では、高分子材料として選択された液状エポキシ樹脂が熱硬化性樹脂である。このため、第１ロール１１及び第２ロール１２は、液状エポキシ樹脂の硬化が始まる温度よりも低い表面温度に設定される。

【0034】

なお、混練中に第１、第２ロール１１、１２の表面温度が上昇した場合は、例えば第２ロール１２の内部に通水して温度を下げる。これにより、複合材料に含まれる高分子材料（実施例１では液状エポキシ樹脂）の硬化が抑えられ、複合材料の第１ロール１１への巻き付き状態が安定する。

【0035】

以下、実施例１の板状粒子の剥離方法に使用される二本ロール型混練機１０による混練作用と、三本ロール型混練機による混練作用との違いを説明する。

【0036】

三本ロール型混練機は、軸平行に近接して配置された三本の円筒状のロールを有している。三本のロールは、交互に反対方向に回転し、各ロールの間で、処理物を順に圧縮及びせん断して混練する。

【0037】

三本ロール型混練機では、各ロールの表面にいずれも溝が形成されておらず、いずれのロールも表面が平滑に形成されている。そして、三本ロール型混練機は、ロール周方向に処理物を移動させながら混練し、バッチ処理を行う。また、三本ロール型混練機は、インキ・ペイント等の比較的粘度が低い処理物を混練することが一般的である。さらに、三本ロール型混練機におけるＬ／Ｄ値（Ｌ：ロールの有効長の長さ、Ｄ：ロールの直径）は、一般的に、実施例１の二本ロール型混練機１０と比べると小さい値となる。また、ロール間隔は例えば数十μｍ、ロール回転数は例えば２５～１８０ｒｐｍ、三本のロールの回転比は、処理物を投入する側のロールの回転数を「１」とすると、例えば順に１：３：９に設定される。

【0038】

ここで、スラリー状の処理物を混練した際の処理物の分散性を向上させるためには、隣接する二本のロールの間に生じるせん断応力を大きくすることが重要である。なお、せん断応力は、下記式（１）によって求められる。下記（１）より、スラリー状の処理物に作用するせん断応力は、処理物の粘度とロールの回転速度の速度勾配の積に比例すると考えてよい。

【数1】

・・・（１）
なお、σ：せん断応力
η：粘度
ｕ：隣接する二つのロールの平均速度
Ｄ：ロール径
ｈ：ロール隙間
ｘ：バンク高さ
g（θ）：ロール隙間とバンク幅に関わる所定の関数

【0039】

これに対し、三本ロール型混練機では、上述のように粘度の低い処理物を処理することが一般的であるが、処理物の粘度が低い場合には、せん断応力を高めるためにロール回転速度の速度勾配を大きくする必要がある。すなわち、三本ロール型混練機を使用する場合には、ロール回転速度の速度勾配を大きくしてせん断応力を高めるために、ロール間隔が小さくされ、ロール回転速度及びロール回転比が大きくされることになる。しかしながら、三本ロール型混練機では、ロール回転速度の速度勾配が大きいため、ロールに作用するトルクが大きくなりすぎて、機器の破損を招くおそれがある。また、三本ロール型混練機で高粘度材料を処理しようとすれば、ロールに作用するトルクが大きくなりすぎ、機器の破損が生じかねない。さらに、高分子材料を主材として板状粒子を添加した複合材料は、板状粒子の添加量が多いほど（板状粒子が高充てんであるほど）粘度が高くなる。そのため、三本ロール型混練機を使用して、板状粒子の添加量が多い高粘度の複合材料を剥離することは難しいことがわかる。

【0040】

これに対し、実施例１の二本ロール型混練機１０は、樹脂やゴム等の比較的粘度が高い処理物を混練することが一般的である。さらに、二本ロール型混練機１０のＬ／Ｄ値は、一般的に三本ロール型混練機のＬ／Ｄ値よりも大きい値になる。

【0041】

このため、二本ロール型混練機１０は、三本ロール型混練機よりも高粘度の処理物を混練することが可能であり、処理物の粘度が高いことからロール回転速度の速度勾配が小さくても十分なせん断応力を得ることができる。すなわち、二本ロール型混練機１０では、ロール回転速度の速度勾配を大きくする必要がなく、ロールに作用するトルクが大きくなりすぎることを抑制できる。また、このように、二本ロール型混練機１０では、ロールに作用するトルクを抑制できることから、板状粒子の添加量が多く、粘度の高い複合材料（板状粒子が高充てんされた複合材料）であっても、適切に混練することが可能となる。よって、二本ロール型混練機１０は、三本ロール型混練機よりも、板状粒子の添加量が多い高粘度の複合材料を剥離する処理に好適である。

【0042】

さらに、ロールに作用するトルクが大きいことから、三本ロール型混練機では、各ロールに生じる撓みを無視できない。そのため、三本ロール型混練機では、ロール中心部を頂点として、両端に向かって緩やかに円弧状に湾曲加工されたクラウンロールを採用することが多い。これに対し、二本ロール型混練機１０では、第１ロール１１や第２ロール１２に作用するトルクを抑えることができるため、第１、第２ロール１１、１２に生じる撓みを考慮する必要がなく、クラウンロールを採用しなくてもよい。

【0043】

しかも、実施例１の二本ロール型混練機１０は、材料の投入と混練物の排出とを同時に行う連続式の二本ロール型混練機である。すなわち、実施例１の二本ロール型混練機１０は、第１ロール１１の表面にスパイラル状の溝１４が設けられ、第２ロール１２の表面にスパイラル状の溝１５が設けられている。また、実施例１の二本ロール型混練機１０を用いた剥離処理では、予め第１ロール１１と第２ロール１２と互いに反対方向に回転させる。そして、互いに反対方向に回転している第１ロール１１と第２ロール１２との間に、高分子材料と板状粒子とがそれぞれ個別に投入される。これにより、二本ロール型混練機１０は、個別に投入された高分子材料と板状粒子を混合しながら混練し、同時に軸方向に移動（搬送）させる。さらに、二本ロール型混練機１０は、第１、第２ロール１１、１２の回転を継続したまま処理物を排出することが可能である。

【0044】

また、図４（ａ）に示すように、処理物を混練する二本のロール（図４（ａ）ではＲ１、Ｒ２とする）の双方に、いずれも溝が形成されていない場合では、混練中に生じるバンク部Ｂにおいて、バンク部Ｂの中心部と表層部との間で処理物Ｘの入れ替わりが認められない。なお、バンク部Ｂとは、二本のロールＲ１、Ｒ２の間に投入された処理物Ｘが、隙間Ｓに流れ込む前に滞留してロール間で盛り上がる部分である。

【0045】

一方、実施例１の二本ロール型混練機１０では、図４（ｂ）に示すように、バンク部Ｂにおいて処理物Ｘ（複合材料）が対流し、中心部の処理物Ｘと表層部の処理物Ｘとが絶えず入れ替わる。この結果、実施例１の二本ロール型混練機１０は、バンク部Ｂの中心部においても処理物Ｘを混練することができ、処理物Ｘは自動的に切り返される。このため、溝が形成されていない三本ロール型混練機では、二本ロール型混練機１０と異なり、人手による処理物の切り返し作業が必要となる。

【0046】

このように、実施例１の二本ロール型混練機１０では、溝１４及び溝１５の作用により処理物が軸方向に移動（搬送）される過程で圧縮、せん断作用を受け、また、バンク部Ｂでの対流によってマクロ的な混合が行われて混練を進行させることができる。つまり、実施例１の二本ロール型混練機１０は、処理物の入れ替わりによる単なる混合ではなく、混練の基本要素である圧縮と折り畳みの繰り返し作用を効果的に得ることができる。

【0047】

以下、実施例１の二本ロール型混練機１０による複合材料の混練結果を説明する。

【0048】

図５には、二本ロール型混練機１０によって混練される前の複合材料に含まれる窒化ホウ素粒子の画像が示され、図６には、二本ロール型混練機１０によって混練された複合材料に含まれる窒化ホウ素粒子の画像が示されている。なお、図５及び図６に示された画像は、いずれも液状エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、反応性希釈剤を高分子材料（主材）とし、板状粒子として選択された六方晶系の窒化ホウ素粒子を５０～７０ｖｏｌ％添加して生成した複合材料に含まれる窒化ホウ素粒子の画像である。

【0049】

図５に示されるように、混練される前の複合材料に含まれる窒化ホウ素粒子は、結晶片が積層しており、厚みがあることがわかる。これに対し、混練後の複合材料に含まれる窒化ホウ素粒子は、図６に示されるように、結晶片が剥離して薄くなった様子を確認することができる。すなわち、複合材料は、実施例１の二本ロール型混練機１０によって混練されることで、せん断力や圧縮力を受け、板状粒子が剥離したことが分かる。

【0050】

また、図７には、混練前の複合材料に含まれる窒化ホウ素粒子の厚みサイズごとの測定頻度と、二本ロール型混練機１０による混練後の複合材料に含まれる窒化ホウ素粒子の厚みサイズごとの測定頻度とがグラフ化して示されている。なお、図７に示された測定頻度の測定対象は、液状エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、反応性希釈剤を高分子材料（主材）とし、板状粒子として選択された六方晶系の窒化ホウ素粒子を５０～７０ｖｏｌ％添加して生成した複合材料に含まれる窒化ホウ素粒子である。

【0051】

図７に示されたグラフから、実施例１の二本ロール型混練機１０を用いて複合材料を混練する前後で、厚みサイズが小さい板状粒子の測定頻度が増えていることがわかる。すなわち、図７に示されたグラフからも、二本ロール型混練機１０によって複合材料を混練することで、板状粒子の剥離が進行したことが分かる。

【0052】

このように、実施例１の板状粒子の剥離方法は、第１ロール１１と、第１ロール１１と軸平行に隣接配置された第２ロール１２とを備え、第１ロール１１及び第２ロール１２の回転速度を調整可能な実施例１の二本ロール型混練機１０によって、高分子材料を主材として板状粒子が充てんされた高粘度の複合材料を混練することで板状粒子を剥離する剥離工程（ステップＳ２）を備えている。

【0053】

このため、実施例１の板状粒子の剥離方法では、高分子材料への板状粒子の添加量が多く、高粘度の複合材料であっても、複合材料を適切に混練することができ、板状粒子を剥離できる。この結果、実施例１の板状粒子の剥離方法は、コストや手間を要することなく、大量の板状粒子を剥離できる。

【0054】

また、実施例１の剥離方法は、二本ロール型混練機１０として、材料の投入と混練物の排出とを同時に行う連続式の二本ロール型混練機を用いる。このため、結晶片が積層した板状粒子の剥離と、複合材料の混練とを同時に進行させることができる。すなわち、板状粒子の剥離工程と、複合材料の混練工程とを分けて行う必要がなく、一台の二本ロール型混練機１０で、板状粒子の剥離と複合材料の混練とを同時に実行できることで、製造工程の削減を図ることができる。また、実施例１の剥離方法は、材料の投入から混練物の排出までの間、二本ロール型混練機１０を停止させず、第１、第２ロール１１、１２の回転を継続させることができる。これにより、バッチ式の混練機を用いる場合と比べて、作業に要する手間やコストを抑制することができる。

【0055】

さらに、実施例１の剥離方法では、混練に用いられる二本ロール型混練機１０が、第１ロール１１及び第２ロール１２の表面にそれぞれスパイラル状の溝１４、１５が形成されている。このため、二本ロール型混練機１０は、複合材料を軸方向に円滑に移動させることができ、連続した混練処理を可能とすることができる。さらに、図４（ｂ）に示されたように、バンク部Ｂの中心部においても処理物Ｘを混練することができ、処理物Ｘを自動的に切り返すことができる。

【0056】

また、実施例１の剥離方法では、互いに反対方向に回転している第１ロール１１と第２ロール１２との間に、高分子材料及び板状粒子をそれぞれ個別に投入し、高分子材料と板状粒子を混合しながら混練する。これにより、実施例１の剥離方法は、板状粒子の剥離と、複合材料の混練とを同時に進行させ、連続した混練処理を可能とすることができる。

【0057】

そして、実施例１の板状粒子の剥離方法では、剥離対象の板状粒子が高分子材料に添加されている。そのため、剥離後の板状粒子のみを抽出したい場合には、二本ロール型混練機１０による混練後の複合材料において、高分子材料を揮発させることで容易に板状粒子を抽出することができる。

【0058】

また、実施例１の剥離方法では、複合材料を生成する際、高分子材料に対する板状粒子の添加量が、２０～９０ｖｏｌ％に設定される。このため、実施例１の剥離方法は、混練する複合材料に占める板状粒子の割合を高めて、粘度が高い高粘度の複合材料にすることができる。これにより、実施例１の剥離方法は、剥離する板状粒子の生産量を増やすことができる。また、板状粒子を高充てんして高粘度の複合材料とすることで、複合材料が受けるせん断力が大きくなる。この結果、実施例１の剥離方法は、板状粒子の剥離をさらに進行させることができる。

【0059】

また、実施例１の剥離方法では、上記のように板状粒子の剥離を進行できることから、板状粒子が少ない充てん量であっても、板状粒子の機能が発揮できる可能性がある。そして、複合材料に含まれる板状粒子の量を減らした場合、複合材料の軽量化やコストを低減できる可能性がある。つまり、実施例１の剥離方法によって混練された複合材料は、軽量化やコストの低減を見込むことができる。

【0060】

また、実施例１の剥離方法では、板状粒子として窒化ホウ素粒子が選択され、複合材料を生成する際、高分子材料に対する窒化ホウ素粒子の添加量が、５０～７０ｖｏｌ％に設定される。このため、実施例１の剥離方法は、高分子材料に窒化ホウ素粒子を高充てんし、高熱伝導率の複合材料を得ることができる。

【0061】

また、実施例１の剥離方法では、二本ロール型混練機１０によって複合材料を混練する際、第１ロール１１の回転速度と第２ロール１２の回転速度との速度比が、１：０．５～１：１に設定される。これにより、実施例１の剥離方法は、第１ロール１１と第２ロール１２の間に生じるせん断力を調整し、結晶片の粉砕を抑えて板状粒子の剥離を行うことができる。

【0062】

また、実施例１の剥離方法では、二本ロール型混練機１０が、第１ロール１１と第２ロール１２との間に設定された隙間１３の間隔寸法を調整可能としている。そして、二本ロール型混練機１０によって複合材料を混練する際、隙間１３の間隔寸法が、０．１ｍｍ～０．７ｍｍに設定される。これにより、二本ロール型混練機１０は、複合材料を第１ロール１１或いは第２ロール１２に巻き付かせた状態で適切に混練を行うことができる。

【0063】

また、実施例１の剥離方法では、二本ロール型混練機１０が第１ロール１１及び第２ロール１２の表面温度を調整可能である。そして、高分子材料として熱硬化性樹脂である液状エポキシ樹脂が選択され、二本ロール型混練機１０によって複合材料を混練する際、第１ロール１１及び第２ロール１２の表面温度が液状エポキシ樹脂の硬化が始まる温度よりも低い温度に設定される。これにより、実施例１の剥離方法は、熱硬化性樹脂である液状エポキシ樹脂を含む複合材料の混練中に、複合材料の粘度が高くなることを防止でき、第１、第２ロール１１、１２に作用するトルクを抑制することができる。

【0064】

なお、実施例１の剥離方法において、高分際材料として熱可塑性樹脂が選択され、複合材料が熱可塑性樹脂を含む場合、第１ロール１１及び第２ロール１２の表面温度は、複合材料に含まれる熱可塑性樹脂が溶融する温度よりも高い温度に設定される。このため、実施例１の剥離方法は、熱可塑性樹脂を含む複合材料の混練中に、複合材料の粘度が低下させ、第１、第２ロール１１、１２に作用するトルクを抑制することができる。

【0065】

以上、本発明の板状粒子の剥離方法を実施例１に基づいて説明してきたが、具体的な構成については、この実施例に限られるものではなく、特許請求の範囲の各請求項に係る発明の要旨を逸脱しない限り、設計の変更や追加等は許容される。

【0066】

実施例１の板状粒子の剥離方法では、材料の投入と混練物の排出とを同時に行う連続式の二本ロール型混練機１０を用いて複合材料を混練する例が示された。しかしながら、複合材料を混練する二本ロール型混練機として、所定量の材料を投入し、必要な混練を行った後、混練物を排出するバッチ式の二本ロール型混練機１０Ａ（図８（ａ）～（ｃ）参照）を用いてもよい。

【0067】

バッチ式の二本ロール型混練機１０Ａは、図８（ａ）～（ｃ）に示されるように、第１ロール１１Ａと、第２ロール１２Ａと、を備えている。第２ロール１２Ａは、第１ロール１１Ａに対して軸平行で、微小の隙間１３を隔てて隣接して配置される。なお、隙間１３の間隔寸法は調整可能である。また、第１ロール１１Ａは、軸受５１及び軸受５２を介して回転可能に支持されている。第２ロール１２Ａは、軸受５３及び軸受５４を介して回転可能に支持されている。なお、第１ロール１１Ａ及び第２ロール１２Ａの回転や温度の制御は、実施例１の連続式の二本ロール型混練機１０と同様である。さらに、バッチ式の二本ロール型混練機１０Ａの近傍位置にも、スクレーパ３０が配置されている。

【0068】

一方、バッチ式の二本ロール型混練機１０Ａは、第１ロール１１Ａ及び第２ロール１２Ａの軸方向に沿って所定の間隔をあけて並んで配置された一対の規制部材４０ａ、４０ｂを備えている。一方の規制部材４０ａの下面には、図８（ｃ）に示すように、円弧状の二つの曲面４１ａ、４１ｂが形成されている。一方の曲面４１ａは、第１ロール１１Ａの表面に接し、他方の曲面４１ｂは、第２ロール１２Ａの表面に接する。また、他方の規制部材４０ｂの下面にも、図示しないが円弧状の二つの曲面が形成され、各曲面がそれぞれ第１、第２ロール１１Ａ、１２Ａの表面に接している。一対の規制部材４０ａ、４０ｂは、第１、第２ロール１１Ａ、１２Ａの表面に接触しながら第１、第２ロール１１Ａ、１２Ａの軸方向に移動可能である。また、第１、第２ロール１１Ａ、１２Ａは、一対の規制部材４０ａ、４０ｂに接したまま回転可能である。

【0069】

そして、一対の規制部材４０ａ、４０ｂが第１、第２ロール１１Ａ、１２Ａに接触することで、一対の規制部材４０ａ、４０ｂの間に投入された処理物は、規制部材４０ａ、４０ｂを越えることなく混練される。すなわち、一対の規制部材４０ａ、４０ｂによって挟まれた領域が処理物を混練する混練領域４２となる。

【0070】

さらに、基台（不図示）には、図８（ｂ）に示すように、規制部材４０ａ、４０ｂをそれぞれ軸方向に沿って動かす移動手段４３が設けられている。移動手段４３は、先端に一方の規制部材４０ａが固定される第１腕部４３ａと、先端に他方の規制部材４０ｂが固定される第２腕部４３ｂと、を備えている。一方の規制部材４０ａは、第１腕部４３ａが水平方向に動くことで、第１、第２ロール１１Ａ、１２Ａに接触しながら軸方向に沿って移動させられる。他方の規制部材４０ｂは、第２腕部４３ｂが水平方向に動くことで、第１、第２ロール１１Ａ、１２Ａに接触しながら軸方向に沿って移動させられる。

【0071】

ここで、移動手段４３は、第１腕部４３ａと第２腕部４３ｂとを個別に動かすことが可能である。そのため、移動手段４３は、第１腕部４３ａ及び第２腕部４３ｂを同一の方向に動かすことで、所定の間隔をあけた状態で一対の規制部材４０ａ、４０ｂを第１、第２ロール１１Ａ、１２Ａの軸方向に沿って移動させる。これにより、混練領域４２は、第１、第２ロール１１Ａ、１２Ａの軸方向に沿って移動する。

【0072】

さらに、移動手段４３は、一対の規制部材４０ａ、４０ｂを同一の方向に同時に同じ距離だけ、同じ速さで移動させることができる。この場合、一対の規制部材４０ａ、４０ｂの間隔は維持され、混練領域４２は、大きさを一定に維持したまま移動する。

【0073】

また、移動手段４３は、第１腕部４３ａと第２腕部４３ｂとを同時に反対方向に動かすことで、一対の規制部材４０ａ、４０ｂを近接させたり離反させたりする。つまり、移動手段４３は、一対の規制部材４０ａ、４０ｂの間隔の幅を調節可能である。これにより、混練領域４２は、軸方向に移動することなく大きさが変更される。このように、バッチ式の二本ロール型混練機１０Ａは、一対の規制部材４０ａ、４０ｂの位置を制御することで、混練領域４２の大きさ及び位置を制御することが可能である。

【0074】

なお、移動手段４３が第１、第２腕部４３ａ、４３ｂを動かさない場合は、一対の規制部材４０ａ、４０ｂの移動が停止し、混練領域４２の大きさや位置が保持される。また、移動手段４３は、電動機等を用いて第１、第２腕部４３ａ、４３ｂを自動的に動かしてもよいし、作業員による手動によって第１、第２腕部４３ａ、４３ｂを動かしてもよい。

【0075】

さらに、バッチ式の二本ロール型混練機１０Ａでは、第１ロール１１Ａの表面は、溝が形成されていない平滑な面に形成されている。また、第２ロール１２Ａの表面にスパイラル状（螺旋状）の溝２０が形成されている。溝２０は、第２ロール１２Ａの一端１２ｘから中央部までの表面に形成された第１溝２１と、第２ロール１２の他端１２ｙから中央部までの表面に形成された第２溝２２と、を有している。

【0076】

第１溝２１は、第２ロール１２Ａが回転した際、処理物を中央部から一端１２ｘに向かって送る溝である。第２溝２２は、第１溝２１に対して捩じれ方向が逆向きに設定され、第２ロール１２が回転した際、処理物を中央部から他端１２ｙに向かって送る溝である。バッチ式の二本ロール型混練機１０Ａでは、第１溝２１と第２溝２２とが、第２ロール１２Ａの中央部で連続し、溝２０は中央部で捩じれ方向が逆向きになっている。すなわち、溝２０は、第２ロール１２Ａの全長にわたって形成され、第２ロール１２Ａの表面には、溝２０が設けられていない平滑な領域は存在しない。

【0077】

また、第１、第２溝２１、２２は、例えば幅が５ｍｍ、深さが１ｍｍ等と形状を適宜設定することができ、処理物の混練が終了した後の清掃が容易となるような形状とすることが好ましい。さらに、第１、第２溝２１、２２は、２条以上の多条ネジとすることで、処理物の送りを早く確実に行うことが可能となる。

【0078】

そして、バッチ式の二本ロール型混練機１０Ａを用いて板状粒子を剥離する場合、まず、材料投入前に、予め高分子材料を主材として板状粒子（フィラー）を充てんした高粘度の複合材料が生成される。次に、生成された所定量の複合材料が、規制部材４０ａ、４０ｂによって規定された混練領域４２に投入される。複合材料が混練領域４２に投入されたら、バッチ式の二本ロール型混練機１０Ａにおいて、第１ロール１１Ａ及び第２ロール１２Ａを回転させて、複合材料を混練し、板状粒子を剥離する。所定時間の混練が完了したら、処理物（混練された複合材料）が排出される。

【0079】

ここで、バッチ式の二本ロール型混練機１０Ａでは、例えば混練領域４２の大きさ（一対の規制部材４０ａ、４０ｂと間隔）が、１００ｍｍ～１５０ｍｍに設定される。また、複合材料の混練中、移動手段４３は、一対の規制部材４０ａ、４０ｂをそれぞれ０．５ｍｍ／ｓｅｃの速さで、第１、第２ロール１１Ａ、１２Ａの軸方向に沿って同一の方向に同じタイミングで移動させる。これにより、混練領域４２は、大きさが維持されたまま、軸方向に沿って所定距離移動する。規制部材４０ａ、４０ｂの移動距離は、ここでは５０ｍｍ～７０ｍｍに設定可能である。

【0080】

さらに、移動手段４３は、複合材料の混練中、規制部材４０ａ、４０ｂをロール軸方向に沿って一方の方向に５０ｍｍ～７０ｍｍ移動させた後、反対の方向に５０ｍｍ～７０ｍｍ移動させる、いわゆる往復移動を２回～４回繰り返すことが望ましい。バッチ式の二本ロール型混練機１０Ａは、規制部材４０ａ、４０ｂの軸方向に沿った往復移動を繰り返して複数行うことで、往復移動を行わない場合よりも複合材料がせん断力を受ける時間を長くし、板状粒子の剥離を進行させることができる。

【0081】

また、複合材料の混練中、規制部材４０ａ、４０ｂによって混練領域４２から削ぎ落されるなどして落下した複合材料は、落下の都度、人手によって混練領域４２に戻され、継続して混練される。そして、バッチ式の二本ロール型混練機１０Ａを用いて板状粒子を剥離する場合、規制部材４０ａ、４０ｂの往復移動が終了した後、一対の規制部材４０ａ、４０ｂを移動させて混練領域４２をロール中央部に移動させてから、規制部材４０ａ、４０ｂの移動を停止する。そして、バッチ式の二本ロール型混練機１０Ａは、混練領域４２の位置を動かさずに所定時間（例えば１分間）複合材料を混練した後、第１ロール１１Ａ及び第２ロール１２Ａの回転を停止し、混練を終了する。複合材料の投入から、第１、第２ロール１１Ａ、１２Ａの回転停止までの総処理時間は、約１０分～１５分とする。

【0082】

図９には、バッチ式の二本ロール型混練機１０Ａの運転条件を異ならせて、同一の複合材料を混練した際の処理結果が示されている。なお、図９に示された混練に使用された複合材料は、液状エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、反応性希釈剤を高分子材料（主材）とし、板状粒子として選択された六方晶系の窒化ホウ素粒子を５０～６０ｖｏｌ％添加して生成した複合材料である。また、いずれの運転条件であっても、板状粒子の比表面積の値は、それぞれ混練前よりも混練後の方が大きくなっている。また、第１条件～第３条件では、板状粒子のアスペクト比の値が、混練前よりも混練後の方が大きくなっている。つまり、いずれの運転条件においても、バッチ式の二本ロール型混練機１０Ａによる混練によって板状粒子が剥離したことがわかる。

【0083】

そして、第１条件と第２条件の運転条件を比較すると、第２条件の方が、往復回数が４回と増えている。この場合、第１条件よりも第２条件の運転条件で混練した方が、混練時間が長くなる。また、第２条件の運転条件で混練を行う場合の方が、第１条件の運転条件で混練を行う場合よりも、板状粒子の結晶片の比表面積及びアスペクト比が大きくなる。これは、運転条件を第２条件に設定した方が、板状粒子が二本ロール型混練機１０Ａからせん断力を受ける時間を長くできるためと考えられる。

【0084】

また、第１条件と第３条件の運転条件を比較すると、第３条件の方が、第１ロール１１Ａと第２ロール１２Ａの回転速度比が小さくなっている。つまり、第３条件では、第１、第２ロール１１Ａ、１２Ａの回転速度が同一であり、第１条件では第１ロール１１Ａの回転速度の方が、第２ロール１２Ａの回転速度よりも遅くなっている。この場合、第３条件の運転条件で混練を行う場合の方が、第１条件の運転条件で混練を行う場合よりも、結晶片の比表面積及びアスペクト比が小さくなる。これは、運転条件を第３条件に設定した方が、板状粒子が二本ロール型混練機１０から受けるせん断力が小さくなるためと考えられる。

【0085】

また、第１条件と第４条件の運転条件を比較すると、第４条件の方が板状粒子の添加率が低く、板状粒子の添加量が少なくなっている。つまり、第４条件では、第１条件よりも複合材料に含まれる高分子材料が増加している。この場合、第１条件の運転条件で混練を行う場合では、アスペクト比が混練前よりも大きくなるが、第４条件の運転条件で混練を行う場合では、混練の前後でアスペクト比の顕著な違いが見られなかった。これは、運転条件を第４条件に設定すると、高分子材料が増加して、板状粒子に直接作用するせん断力が小さくなるためと考えられる。

【0086】

このように、二本ロール型混練機１０Ａによる混練を行う場合、板状粒子が二本ロール型混練機１０Ａから受けるせん断力を調整できるファクターが多い。そのため、二本ロール型混練機１０Ａを使用して複合材料を混練することで、目的に応じた状態に板状粒子を剥離することが可能となる。なお、連続式の二本ロール型混練機１０を用いて複合材料を混練し、板状粒子を剥離する場合であっても、板状粒子が連続式の二本ロール型混練機１０から受けるせん断力を調整できるファクターは多く、板状粒子を目的に応じた状態に剥離することは可能である。

【0087】

そして、図１０には、バッチ式の二本ロール型混練機１０Ａにおいて、物性の異なる複合材料を混練した際の処理結果が示されている。なお、図１０に示された試料１～試料３は、いずれも液状エポキシ樹脂、硬化剤、硬化促進剤、反応性希釈剤を高分子材料（主材）とし、板状粒子として選択された六方晶系の窒化ホウ素粒子を５０～６０ｖｏｌ％添加して生成した複合材料であるが、添加する窒化ホウ素粒子の仕様が異なっている。また、各試料１～３を混練する際の二本ロール型混練機１０Ａの運転条件は、図９に示す第１条件とする。

【0088】

図１０に示されたように、試料１～試料３のいずれにおいても、二本ロール型混練機１０Ａによって混練することで、板状粒子の結晶片の比表面積が１．１倍～１．８倍と大きくなった。また、試料１～試料３のいずれにおいても、二本ロール型混練機１０Ａによって混練することで、板状粒子の結晶片のアスペクト比が１．２倍～１．６倍と大きくなった。すなわち、複合材料の物性に応じて混練後の結晶片のアスペクト比に差異が生じるものの、二本ロール型混練機１０Ａによる混練を受けることで、複合材料の物性に拘らず板状粒子の剥離が生じることがわかる。

【0089】

このように、連続式、バッチ式に拘らず二本ロール型混練機を用いて、高分子材料を主材として板状粒子が充てんされた高粘度の複合材料を混練することで、コストや手間を要することなく大量の板状粒子を剥離できる。

【0090】

そして、バッチ式の二本ロール型混練機１０Ａを用いた板状粒子の剥離方法では、複合材料を混練する二本ロール型混練機１０Ａが、第１ロール１１Ａ及び第２ロール１２Ａの軸方向に沿って所定の間隔をあけて配置されると共に、第１ロール１１Ａ及び第２ロール１２Ａに接触しながら軸方向に移動可能な一対の規制部材４０ａ、４０ｂを備えている。そして、複合材料は、一対の規制部材４０ａ、４０ｂの間に設けられた混練領域４２に投入される。

【0091】

このため、バッチ式の二本ロール型混練機１０Ａを用いた板状粒子の剥離方法では、混練中に複合材料がロール軸方向に広がることを規制でき、複合材料に適切な混練作用を受けさせることができる。また、例えば混練領域４２の大きさや位置、複合材料の移動（搬送）速度等を制御して、二本ロール型混練機１０Ａでの複合材料の混練状態を制御することができる。

【0092】

また、バッチ式の二本ロール型混練機１０Ａを用いた板状粒子の剥離方法では、二本ロール型混練機１０Ａによって複合材料を混練する際、一対の規制部材４０ａ、４０ｂの間隔を保ちながら、一対の規制部材４０ａ、４０ｂの軸方向に沿った往復移動が複数行われる。これにより、バッチ式の二本ロール型混練機１０Ａを用いた板状粒子の剥離方法は、一対の規制部材４０ａ、４０ｂが往復移動を行わない場合よりも、複合材料がせん断力を受ける時間を長く設定することができる。このため、板状粒子の剥離をさらに進行させることができる。

【0093】

なお、図８に示された例では、第２ロール１２Ａに形成された溝２０が、第２ロール１２Ａを二分するように形成された第１溝２１と第２溝２２を有する例が示されたが、溝２０の形状はこれに限らない。例えば、溝２０は、第１溝２１又は第２溝２２のいずれか一方のみで構成されていてもよい。また、第１溝２１と第２溝２２とは、第２ロール１２Ａの軸方向に沿って交互に複数形成されてもよい。また、第１溝２１と第２溝２２が形成された位置は、図８に示す位置とは逆に設定されていてもよい。さらに、第１溝２１と第２溝２２とは、必ずしも連続している必要はなく、第２ロール１２Ａの表面の一部に溝２０が形成されていない平滑な面が設けられていてもよい。

【0094】

また、上述のバッチ式の二本ロール型混練機１０Ａを用いた板状粒子の剥離方法では、複合材料の混練時、混練領域４２の大きさを維持したまま一対の規制部材４０ａ、４０ｂを往復移動する例が示されたが、一対の規制部材４０ａ、４０ｂの混練中の動きは、これに限らない。例えば、一対の規制部材４０ａ、４０ｂは、複合材料の混練中に、混練領域４２の大きさを広げたり、狭くしたりしながら移動してもよい。また、一対の規制部材４０ａ、４０ｂを移動させる方向や速さを適宜設定することができる。

【符号の説明】

【0095】

１０ 連続式の二本ロール型混練機
１１ 第１ロール
１２ 第２ロール
１３ 隙間
１４ 溝
１５ 溝
１０Ａ バッチ式の二本ロール型混練機
１１Ａ 第１ロール
１２Ａ 第２ロール
４０ａ、４０ｂ 規制部材
４２ 混練領域
２０ 溝
２１ 第１溝
２２ 第２溝

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】