特開 2023-14203 キャリア注入量制御電極を有する有機エレクトロルミネセンス素子

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2023014203

(43)【公開日】2023-01-26

(54)【発明の名称】キャリア注入量制御電極を有する有機エレクトロルミネセンス素子

(51)【国際特許分類】

   H10K 50/16 20230101AFI20230119BHJP

   H10K 50/828 20230101ALI20230119BHJP

   H05B 33/12 20060101ALI20230119BHJP

   H05B 33/22 20060101ALI20230119BHJP

   H10K 59/122 20230101ALI20230119BHJP

   H10K 59/124 20230101ALI20230119BHJP

   H10K 50/17 20230101ALI20230119BHJP

   H10K 50/818 20230101ALI20230119BHJP

   H10K 50/822 20230101ALI20230119BHJP

   H10K 50/805 20230101ALI20230119BHJP

【ＦＩ】

H10K50/16

H10K50/828

H05B33/12 B

H05B33/22 Z

H10K59/122

H10K59/124

H10K50/17

H10K50/818

H10K50/822

H10K50/805

【審査請求】有

【請求項の数】15

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2022190674

(22)【出願日】2022-11-29

(62)【分割の表示】P 2018162568の分割

【原出願日】2018-08-31

(71)【出願人】

【識別番号】501232056

【氏名又は名称】三国電子有限会社

(74)【代理人】

【識別番号】100141586

【弁理士】

【氏名又は名称】沖中 仁

(74)【代理人】

【識別番号】100171310

【弁理士】

【氏名又は名称】日東 伸二

(72)【発明者】

【氏名】田中 栄

(57)【要約】

【課題】発光層に注入される異なる極性のキャリアの量を、外部回路によって個々に独立して制御することができないという問題がある。さらに、発光領域の位置を制御することができないという問題がある。
【解決手段】有機エレクトロルミネセンス素子は、第１電極と、第１電極と対向する領域を有する第３電極と、第１電極と第３電極との間の第１絶縁層と、第１絶縁層と第３電極との間の第２絶縁層と、第１絶縁層と第３電極との間の電子輸送層と、電子輸送層と第３電極との間の有機エレクトロルミネセンス材料を含む発光層と、第１絶縁層と第２絶縁層との間に配置され、電子輸送層と電気的に接続される第２電極と、を有する。第２絶縁層は開口部を有し、その開口部において、第３電極、発光層、電子輸送層、第１絶縁層、及び第１電極が重なる重畳領域を有し、第２電極は重畳領域の外側に配置されている。
【選択図】図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

キャリア注入量制御電極と、
前記キャリア注入量制御電極に対向する陽極と、
前記キャリア注入量制御電極と前記陽極との間に設けられ、前記キャリア注入量制御電極と重なる電子輸送層と、
前記電子輸送層と前記陽極との間の有機エレクトロルミネセンス材料を含む発光層と、
前記電子輸送層に隣接する陰極と、
前記キャリア注入量制御電極と前記電子輸送層との間の第１絶縁層と、
を含む有機エレクトロルミネセンス素子と、
第１ゲート電極と、
前記第１ゲート電極と重なる第２ゲート電極と、
前記第１ゲート電極と前記第２ゲート電極との間の酸化物半導体層と、
前記第１ゲート電極と前記酸化物半導体層との間の前記第１絶縁層と、
前記酸化物半導体層と前記第２ゲート電極との間の第２絶縁層と、
を含むトランジスタと、
を有し、
前記電子輸送層は、前記第１絶縁層と接する第１電子輸送層と、前記第１電子輸送層と前記発光層との間の第２電子輸送層と、を含み、
前記第１電子輸送層、前記陰極、前記酸化物半導体層が同じ層で形成されている、
ことを特徴とする表示装置。

【請求項2】

前記第１電子輸送層及び前記酸化物半導体層が、同じ酸化物半導体材料で形成されている、請求項１に記載の表示装置。

【請求項3】

前記第１電子輸送層、前記陰極、前記酸化物半導体層が、同じ酸化物半導体材料で形成されている、請求項１に記載の表示装置。

【請求項4】

前記第１電子輸送層及び前記酸化物半導体層が、連続する酸化物半導体膜で形成されている、請求項１に記載の表示装置。

【請求項5】

前記第１電子輸送層、前記陰極、前記酸化物半導体層が、連続する酸化物半導体膜で形成されている、請求項１に記載の表示装置。

【請求項6】

前記陰極が、前記酸化物半導体膜の中で、前記第１電子輸送層と前記酸化物半導体層との間に設けられている、請求項５に記載の表示装置。

【請求項7】

前記陰極が前記第１電子輸送層を囲む、請求項５に記載の表示装置。

【請求項8】

前記キャリア注入量制御電極と前記第１ゲート電極とが同じ層に設けられている、請求項１に記載の表示装置。

【請求項9】

前記酸化物半導体層が前記第１ゲート電極及び前記第２ゲート電極と重なる領域のキャリア濃度が１×１０^１４～５×１０^１８／ｃｍ^３である、請求項１に記載の表示装置。

【請求項10】

前記陰極のキャリア濃度が１×１０^１９～５×１０^２１／ｃｍ^３である、請求項１に記載の表示装置。

【請求項11】

前記第１電子輸送層のキャリア移動度が１０ｃｍ^２／Ｖ・ｓｅｃ以上である、請求項１に記載の表示装置。

【請求項12】

前記第１電子輸送層のキャリア濃度が前記第２電子輸送層のキャリア濃度より高い、請求項１に記載の表示装置。

【請求項13】

前記第１電子輸送層のキャリア移動度が前記第２電子輸送層のキャリア移動度より高い、請求項１に記載の表示装置。

【請求項14】

前記第１絶縁層と前記第２絶縁層とが前記酸化物半導体膜を挟み、
前記第２絶縁層は、前記電子輸送層を露出させる開口部を有する、請求項４又は５に記載の表示装置。

【請求項15】

前記キャリア注入量制御電極が透明導電膜で形成され、前記有機エレクトロルミネセンス素子が前記キャリア注入量制御電極の側に光を出射する、請求項１に記載の表示装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明の一実施形態は、有機エレクトロルミネセンス材料を用いた有機エレクトロルミネセンス素子（以下、「有機ＥＬ素子」ともいう。）の素子構造に関する。本明細書で開示される発明の一実施形態は、発光層へのキャリア注入量を制御する電極を有する有機エレクトロルミネセンス素子に関する。

【背景技術】

【0002】

有機ＥＬ素子は、陽極及び陰極と呼ばれる一対の電極を有し、この一対の電極間に発光層が配置された構造を有する。有機ＥＬ素子は２端子型の素子を基本構造とするが、さらに、第３の電極が付加された３端子型の有機ＥＬ素子が開示されている。

【0003】

例えば、陽極と、発光材料層と呼ばれる有機エレクトロルミネセンス材料で形成される層と、陰極と、陰極及び発光材料層に対して絶縁層を介して補助電極が設けられた有機ＥＬ素子が開示されている（特許文献１参照）。また、陽極と陰極との間に、陽極側から正孔注入層、キャリア分散層、正孔輸送層、発光層が積層された構造を有し、陽極に対し絶縁膜を介して補助電極が設けられた発光型トランジスタが開示されている（特許文献２参照）。

【0004】

また、補助電極と、補助電極上に設けられた絶縁膜と、絶縁膜上に所定の大きさで設けられた第１電極と、第１電極上の電荷注入抑制層と、第１電極が設けられていない絶縁膜上に設けられた電荷注入層と、電荷注入抑制層及び電荷注入層上又は電荷注入層上に設けられた発光層と、発光層上に設けられた第２電極とを有するように構成された有機発光トランジスタ素子が開示されている（特許文献３、４参照）。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開２００２－３４３５７８号公報

【特許文献2】国際公開第２００７／０４３６９７号

【特許文献3】特開２００７－１４９９２２号公報

【特許文献4】特開２００７－１５７８７１号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

特許文献１で開示された有機ＥＬ素子は、発光材料層における電子移動度が低いため、陰極からの電子注入量は陽極と陰極との間の電位差でほぼ決まってしまい、補助電極から印加されるバイアス電圧はキャリア注入にほとんど影響を与えないという問題がある。発光材料層は電子移動度が低く高抵抗であるため、発光材料層への電子の注入はもっぱら陰極近傍に集中してしまい、補助電極に印加されるバイアス電圧は電子の注入量に影響を与えないという問題がある。

【0007】

特許文献２に記載の発光型トランジスタは、補助電極が発光／非発光の状態を制御するため、発光層に注入される異なる極性のキャリア（電子、正孔）の量を、外部回路を使用しても個々に独立して制御することができないという問題がある。さらに、特許文献１に記載の発光型トランジスタは、発光層内で電子と正孔が再結合する領域、すなわち発光領域の位置を制御することができないという問題がある。また、特許文献３、４に記載の有機発光トランジスタ素子では、有機材料で形成される電子輸送層のキャリア（電子）移動度が低いため、表示パネルの大画面化と高精細化を実現できないという問題がある。

【課題を解決するための手段】

【0008】

本発明の一実施形態に係る有機エレクトロルミネセンス素子は、第１電極と、第１電極と対向する領域を有する第３電極と、第１電極と第３電極との間の第１絶縁層と、第１絶縁層と第３電極との間の第２絶縁層と、第１絶縁層と第３電極との間の電子輸送層と、電子輸送層と第３電極との間の有機エレクトロルミネセンス材料を含む発光層と、第１絶縁層と第２絶縁層との間に配置され電子輸送層と電気的に接続される第２電極と、を有する。第２絶縁層は開口部を有し、その開口部において、第３電極、発光層、電子輸送層、第１絶縁層、及び第１電極が重なる重畳領域を有し、第２電極は、重畳領域の外側に配置されている。

【0009】

本発明の一実施形態において、有機エレクトロルミネセンス素子を構成する電子輸送層は、透光性を有する金属酸化物、例えば、ｎ型酸化物半導体で形成されることが好ましい。

【発明の効果】

【0010】

本発明の一実施形態によれば、有機エレクトロルミネセンス素子において、絶縁層を介して電子輸送層と重なる第3の電極を設けることで、発光層へのキャリア注入量を制御することができる。この場合において、有機エレクトロルミネセンス素子の電子輸送層をｎ型酸化物半導体で形成することで、キャリアの輸送特性を改善し、均一な発光を得ることができる。

【0011】

本発明の一実施形態に係る有機エレクトロルミネセンス素子は、発光層へのキャリア注入量を制御する電極を設けることで、正孔と電子のキャリアバランスを制御することができ、発光効率を向上させ、寿命時間を長くすることができる。

【図面の簡単な説明】

【0012】

【図1】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の構造を示す断面図である。

【図2】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の構造を示す断面図である。

【図3】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の動作を説明する図である。

【図4】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の動作を説明する図である。

【図5】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の動作を説明する図である。

【図6】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の動作特性の一例を説明するグラフを示す。

【図7】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の作製方法を説明する図である。

【図8】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の作製方法を説明する図である。

【図9】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の作製方法を説明する図である。

【図10】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の構造を示す断面図である。

【図11】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の構造を示す断面図である。

【図12】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の構造を示す断面図である。

【図13】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の構造を示す断面図である。

【図14】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の構造を示す断面図である。

【図15】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の構造を示す断面図である。

【図16】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の構造を示す断面図である。

【図17】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の構造を示す断面図である。

【図18】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子を含む表示装置における画素回路の一例を示す図である。

【図19】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子を含む表示装置における画素の等価回路の一例を示す図である。

【図20】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子を用いた表示装置における画素の構成を示す平面図である。

【図21】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子を用いた表示装置における画素の構成を示す断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0013】

以下、本発明の実施形態を、図面等を参照しながら説明する。但し、本発明は多くの異なる態様を含み、以下に例示する実施形態に限定して解釈されるものではない。本明細書に添付される図面は説明をより明確にするため、実際の態様に比べ、各部の幅、厚さ、形状等について模式的に表される場合があるが、それはあくまで一例であって、本発明の内容を必ずしも限定するものではない。また、本発明において、ある図面に記載された特定の要素と、他の図面に記載された特定の要素とが同一又は対応する関係にあるときは、同一の符号（又は符号として記載された数字の後にａ、ｂなどを付した符号）を付して、繰り返しの説明を適宜省略することがある。さらに各要素に対する「第１」、「第２」と付記された文字は、各要素を区別するために用いられる便宜的な標識であり、特段の説明がない限りそれ以上の意味を有さない。

【0014】

本明細書において、ある部材又は領域が他の部材又は領域の「上に（又は下に）」あるとする場合、特段の限定がない限りこれは他の部材又は領域の直上（又は直下）にある場合のみでなく他の部材又は領域の上方（又は下方）にある場合を含む。すなわち、他の部材又は領域の上方（又は下方）においてある部材又は領域との間に別の構成要素が含まれている場合も含む。

【0015】

第１の実施形態：
１．有機ＥＬ素子の構造
有機ＥＬ素子の構造は光の出射方向に基づいて、基板を通して光を出射するボトムエミッション型と、基板とは反対側に光を出射するトップエミッション型に分類される。また、有機ＥＬ素子の構造は製造工程における積層順に基づいて、基板側から陽極、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、陰極の順に積層された順積み構造と、その逆の順に積層された逆積み構造に分類される。本実施形態に係る有機ＥＬ素子は、逆積み構造に分類され、ボトムエミッション型及びトップエミッション型の双方に適用することができる。

【0016】

１－１．ボトムエミッション型有機ＥＬ素子
図１は、本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子２００ａの断面構造を示す。図１に示す有機ＥＬ素子２００ａは、ボトムエミッション型であり、逆積み構造を有する。すなわち、有機ＥＬ素子２００ａは、基板１００側から、第１電極１０２、第１絶縁層１０４、電子輸送層１０６（第１電子輸送層１０６ａ、第２電子輸送層１０６ｂ）、発光層１１２、第３電極１１８が積層された構造を有する。

【0017】

図１は、さらに発光層１１２と第３電極１１８との間に正孔輸送層１１４及び正孔注入層１１６が配置された構成を示す。有機ＥＬ素子２００ａは、正孔注入層１１６及び正孔輸送層１１４の一方が省略されてもよいし、正孔注入及び正孔輸送の双方の機能を兼ね備えた正孔注入輸送層で置換えられてもよい。また、図１には示されないが、電子注入層１１０と発光層１１２との間に正孔ブロック層が配置されていてもよいし、発光層１１２と正孔輸送層１１４との間に電子ブロック層が配置されていてもよい。

【0018】

図１に示す有機ＥＬ素子２００ａは、第１電極１０２、第１絶縁層１０４、電子輸送層１０６（第１電子輸送層１０６ａ、第２電子輸送層１０６ｂ）、電子注入層１１０、発光層１１２、及び第３電極１１８が縦方向に重なって配置されている。一方、第２電極１０８は、これらの層が重なる領域（重畳領域）の外側に配置され、かつ第１電子輸送層１０６ａと電気的に接続されるように配置される。第２電極１０８は、第１電子輸送層１０６ａの少なくとも一部と接するように設けられる。例えば、第２電極１０８は、第１電子輸送層１０６ａの周囲を囲むように設けられていてもよい。

【0019】

図１において、第３電極１１８は正孔注入層１１６に正孔を注入する機能を有し、「陽極」又は「アノード」とも呼ばれる電極である。第２電極１０８は電子輸送層１０６に電子を注入する機能を有し、「陰極」又は「カソード」とも呼ばれる電極である。第１電極１０２は、発光層１１２へのキャリア（電子）注入量を制御する機能を有し、「キャリア注入量制御電極」とも呼ばれる。

【0020】

有機ＥＬ素子２００ａは、電子輸送層１０６が、第１電子輸送層１０６ａ及び第２電子輸送層１０６ｂの、区別される２つの層で示される。電子輸送層１０６の詳細は後述されるが、第１電子輸送層１０６ａと第２電子輸送層１０６ｂとは、第２電極１０８から注入された電子を発光層１１２へ輸送する機能において共通する。一方、第２電極１０８と接する第１電子輸送層１０６ａと、発光層１１２に近い側に配置される第２電子輸送層１０６ｂとでは、電子濃度及び電子移動度が異なっている。例えば、第２電子輸送層１０６ｂのキャリア濃度（電子濃度）は、キャリアの失活を防ぐために、第１電子輸送層１０６ａのキャリア濃度（電子濃度）に対して相対的に低いことが好ましい。

【0021】

なお、有機ＥＬ素子２００ａにおいて、第２電子輸送層１０６ｂは省略されてもよい。また、第１電子輸送層１０６ａ及び第２電子輸送層１０６ｂは、第２電極１０８から注入された電子を発光層１１２へ輸送するという共通する機能から、一つの層としてみなすこともできる。

【0022】

有機ＥＬ素子２００ａは、第１電子輸送層１０６ａと第２電子輸送層１０６ｂとの間に配置される第２絶縁層１２０を含んでもよい。第２絶縁層１２０は、第１電子輸送層１０６ａの周縁部を覆い、上面を露出させる開口部１２４ａを有する。第１電子輸送層１０６ａと第２電子輸送層１０６ｂとは、第２絶縁層１２０の開口部１２４ａで相互に接触する。この開口部１２４ａが配置される領域は、第１電子輸送層１０６ａ、第２電子輸送層１０６ｂ、電子注入層１１０、発光層１１２、及び第３電極１１８が積層される。これらの層が積層される領域が有機ＥＬ素子２００ａの発光領域となる。別言すれば、第２絶縁層１２０の開口部１２４ａによって、有機ＥＬ素子２００ａの発光領域が画定される。

【0023】

第２電極１０８は第１絶縁層１０４と第２絶縁層１２０とに挟まれて配置される。第２電極１０８は、第１絶縁層１０４と第２絶縁層１２０とに挟まれることにより、開口部１２４ａから露出しない位置に配置される。第２電極１０８は、絶縁層を挟んで第３電極１１８と重なるように設けられる。第２電極１０８の端部は、第２絶縁層１２０の開口部１２４ａに露出しないので、発光領域において第３電極１１８と第２電極１０８との間に電界集中が生じないように構成される。有機ＥＬ素子２００ａは、第２電極１０８が第２絶縁層１２０の開口部１２４ａに露出しないようにオフセット領域１２６が設けられている。オフセット領域１２６は、開口部１２４ａの端部から第２電極１０８の端部までの領域であり、第１電子輸送層１０６ａが第１絶縁層１０４と第２絶縁層１２０とに挟まれた領域に相当する。オフセット領域１２６の長さは、電界集中を防ぐという目的において、電子輸送層１０６、電子注入層１１０、発光層１１２、正孔輸送層１１４、正孔注入層１１６等の合計膜厚が１００ｎｍ～１０００ｎｍであるとすると、合計膜厚の１０倍以上の長さとして、１μｍ～２０μｍ程度、例えば、２μｍ～５μｍであることが好ましい。

【0024】

このように、本実施形態に係る有機ＥＬ素子２００ａは、第２電極１０８が第１絶縁層１０４及び第２絶縁層１２０に挟まれると共に、第２電極１０８の端部が第２絶縁層１２０の開口部１２４ａより外側に配置されることで、有機ＥＬ素子２００ａの耐圧を高め、発光領域における発光強度の均一性を高めている。

【0025】

図１は、第２絶縁層１２０の上に第３絶縁層１２２が設けられる態様を示す。第２絶縁層１２０の上に第３絶縁層１２２を設けることで、第３電極１１８と第２電極１０８との間隔を広げることができ、寄生容量を低減することができる。

【0026】

第３絶縁層１２２は、第２絶縁層１２０に設けられる開口部１２４ａと同じ幅か、それ以上に広い開口部１２４ｂが設けられる。第２絶縁層１２０の開口部１２４ａの幅に対して、第３絶縁層１２２の開口部１２４ｂの幅を広げることで、階段状の段差を形成することができる。また、開口部１２４ａにおける第２絶縁層１２０の側面、及び開口部１２４ｂにおける第３絶縁層１２２の側面は、上方に開くように傾斜していることが好ましい。このような開口部１２４ａ及び開口部１２４ｂの断面形状により、段差の急峻性を緩和することができる。それにより、開口部１２４ａ及び開口部１２４ｂに重ねて第２電子輸送層１０６ｂ、発光層１１２、及び第３電極１１８等を設ける場合、段差部に沿って各層を形成することが可能となる。別言すれば、第２電子輸送層１０６ｂ、発光層１１２、及び第３電極１１８等にクラックが入り、所謂段切れをすることを防止することができる。

【0027】

第１電極１０２は、第２絶縁層１２０の開口部１２４ａと重畳するように配置され、第１絶縁層１０４を介して第１電子輸送層１０６ａと重畳するように配置される。第３電極１１８は、第１絶縁層１０４によって第１電子輸送層１０６ａと絶縁される。第１電極１０２と第１電子輸送層１０６ａとの間にキャリアの授受はないが、第１電子輸送層１０６ａは、第１電極１０２に電圧が印加されると、それにより発生する電界の影響を受ける。

【0028】

第１電子輸送層１０６ａは、第１電極１０２によって形成される電界の作用を受ける。電子輸送層１０６（第１電子輸送層１０６ａ、第２電子輸送層１０６ｂ）から発光層１１２に輸送されるキャリア（電子）の量は、第１電極１０２の電界強度によって制御することが可能である。第１電極１０２に印加される電圧が大きくなると、電子輸送層１０６（第１電子輸送層１０６ａ、第２電子輸送層１０６ｂ）に作用する電界も大きくなる。第１電極１０２に正電圧が印加されることで生成された電界は、第２電極１０８から第１電子輸送層１０６ａにキャリア（電子）を引き込むように作用するので、発光層１１２へ輸送されるキャリア（電子）の量を増加させることが可能となる。すなわち、第１電極１０２に印加する電圧の大きさにより、第１電子輸送層１０６ａから発光層１１２へ輸送されるキャリア（電子）の量を制御することができる。別言すれば、第１電極１０２に印加する電圧を制御することで、第２電極１０８から注入される電子の量と、第３電極１１８から注入される正孔の量とのバランス（キャリアバランス）を調整することが可能となる。

【0029】

第１電極１０２は、第１電子輸送層１０６ａのオフセット領域１２６と重なるように配置されることが好ましい。このような配置により第１電極１０２は、オフセット領域１２６に電界を作用させることができる。第１電極１０２に正電圧を印加すると、オフセット領域１２６を形成する第１電子輸送層１０６ａにはキャリア（電子）が誘起され、オフセット領域１２６の高抵抗化を防ぐことが可能となる。オフセット領域１２６の長さは、１μｍ～５μｍ程度であれば第１電極１０２がアース電位に接続されたとき、第２電極１０８から第１電子輸送層１０６ａに電子が流れ込むことを防止することができる。

【0030】

図１に示す有機ＥＬ素子２００ａはボトムエミッション型であるため、第１電極１０２は透光性を有する。例えば、第１電極１０２は透明導電膜で形成される。一方、第３電極１１８は、発光層１１２から放射される光を反射させるための光反射面を有する。第３電極１１８は、正孔注入層１１６へ正孔を注入するため仕事関数の高い材料で形成することが好ましい。第３電極１１８は、例えば、酸化インジウム錫（ＩＴＯ）のような透明導電膜で形成される。第３電極１１８の光反射面は、例えば、透明導電膜にアルミニウム等の金属膜を積層することで形成することができる。

【0031】

後述されるように、電子輸送層１０６（第１電子輸送層１０６ａ、第２電子輸送層１０６ｂ）は、透光性を有する酸化物半導体で形成される。透光性を有する酸化物半導体は無機材料であり、しかも酸化物であるため熱的に安定である。有機ＥＬ素子２００ａは、電子輸送層１０６を酸化物半導体で形成することにより、逆積み構造であっても特性劣化のない安定した構造を実現することができる。

【0032】

１－２．トップエミッション型有機ＥＬ素子
図２は、トップエミッション型の有機ＥＬ素子２００ｂを示す。トップエミッション型の有機ＥＬ素子２００ｂは、第３電極１１８と第１電極１０２の構成が異なる他は、図１に示すボトムエミッション型の有機ＥＬ素子２００ａと構造は同じである。有機ＥＬ素子２００ｂがトップエミッション型である場合、第１電極１０２は、光反射面が形成されるように金属膜で形成され、第３電極１１８は発光層１１２から放射される光が透過するように透明導電膜で形成される。第２電極１０８は発光領域の外側に配置されるため、構造及び構成材料を特段変更する必要がない。

【0033】

第１電極１０２は金属膜で形成されるため、有機ＥＬ素子２００ｂの中で光反射板としての機能を有する。電子輸送層１０６（第１電子輸送層１０６ａ、第２電子輸送層１０６ｂ）は、透光性を有する酸化物半導体膜から形成されるため、第１電極１０２で反射される光の減衰を防ぐことができ、光取り出し効率（外部量子効率）を高めることができる。

【0034】

トップエミッション型の有機ＥＬ素子２００ｂは、ボトムエミッション型の有機ＥＬ素子２００ａと、第３電極１１８及び第１電極１０２の構成が相違するのみである。すなわち、本実施形態に係る有機ＥＬ素子は、逆積み型の構造を共通としつつ、僅かな変更でボトムエミッション型及びトップエミッション型の双方を実現することができる。

【0035】

図１に示すボトムエミッション型の有機ＥＬ素子２００ａ、及び図２に示すトップエミッション型の有機ＥＬ素子２００ｂは、電子輸送層１０６、電子注入層１１０、発光層１１２、第３電極１１８が少なくとも縦方向に積層され、さらに第１絶縁層１０４を挟んで電子輸送層１０６と隣接するように第１電極１０２が設けられ、第２電極１０８は電子輸送層１０６の外側に配置された構造を有する。有機ＥＬ素子２００は、第３電極１１８及び第２電極１０８から独立して、第１電極１０２の電位が制御されることにより、電子輸送層１０６から発光層１１２へ輸送されるキャリア（電子）の量を制御することが可能となる。そして、有機ＥＬ素子２００は、第１電極１０２と第３電極１１８の材料を適宜選択することで、ボトムエミッション型及びトップエミッション型の双方の構造を実現することを可能としている。

【0036】

２．有機ＥＬ素子の構成部材
２－１．第１電極（キャリア注入量制御電極）
第１電極１０２は、金属材料、導電性を有する金属酸化物材料、金属窒化物材料又は金属酸窒化物材料を用いて形成される。金属材料としては、アルミニウム（Ａｌ）、銀（Ａｇ）、チタン（Ｔｉ）、モリブデン（Ｍｏ）、タンタル（Ｔａ）等の金属材料、又はこれらの金属を用いた合金材料で形成される。金属酸化物材料としては、例えば、酸化インジウム錫（Ｉｎ_２Ｏ_３・ＳｎＯ_２：ＩＴＯ）、酸化インジウム亜鉛（Ｉｎ_２Ｏ_３・ＺｎＯ：ＩＺＯ）、酸化錫（ＳｎＯ_２）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）を用いることができる。さらに、金属酸化物材料として、ニオブ（Ｎｂ）をドープした酸化チタン（ＴｉＯ_ｘ：Ｎｂ）等を用いることができる。金属窒化物材料としては、窒化チタン（ＴｉＮ_ｘ）、窒化ジルコニウム（ＺｒＮ_ｘ）等を用いることができる。金属酸窒化物材料としては、酸窒化チタン（ＴｉＯ_ｘＮ_ｙ）、酸窒化タンタル（ＴａＯ_ｘＮ_ｙ）、酸窒化ジルコニウム（ＺｒＯ_ｘＮ_ｙ）、酸窒化ハフニウム（ＨｆＯ_ｘＮ_ｙ）等を用いることができる。これらの金属酸化物材料、金属窒化物材料、金属酸窒化物材料に対して、導電性を向上させる微量の金属元素が添加されていてもよい。例えば、タンタル（Ｔａ）がドープされた酸化チタン（ＴｉＯ_ｘ：Ｔａ）を用いてもよい。

【0037】

第１電極１０２を形成する材料は、有機ＥＬ素子２００がトップエミッション型であるか、ボトムエミッション型であるかによっても適宜選択される。ボトムエミッション型の場合、第１電極１０２が導電性を有し、かつ透光性を有する金属酸化物材料、金属窒化物材料又は金属酸窒化物材料で形成される。これにより、有機ＥＬ素子２００ａは、発光層１１２で発光した光を、第１電極１０２を透過させて出射することができる。一方、トップエミッション型の場合、第１電極１０２は可視光に対する反射率が高い金属材料で形成される。有機ＥＬ素子２００ｂは、第１電極１０２が金属材料で形成されることで、発光層１１２で発光した光を反射させ、第３電極１１８から出射することができる。

【0038】

２－２．第1絶縁層、第２絶縁層、第３絶縁層
第１絶縁層１０４、第２絶縁層１２０、及び第３絶縁層１２２は、無機絶縁材料を用いて形成される。無機絶縁材料としては、酸化シリコン、窒化シリコン、酸窒化シリコン、酸化アルミニウム等を選択することができる。第１絶縁層１０４、第２絶縁層１２０、第３絶縁層１２２は、プラズマＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）法、スパッタリング法等を用いて形成される。第１絶縁層１０４は、５０ｎｍ～７００ｎｍ、好ましくは１００ｎｍ～４００ｎｍの膜厚で形成される。第１絶縁層１０４の膜厚を上記範囲とすることで、第１電極１０２によって生成される電界を電子輸送層１０６に作用させることができ、バイアス電圧を高くした場合においてもトンネル効果によって第１電極１０２から電子輸送層１０６にトンネル電流が流れることを防止することができる。また、第２絶縁層１２０及び第３絶縁層１２２の膜厚は特段限定されないが、例えば、１００ｎｍ～１０００ｎｍの厚さで形成される。

【0039】

第１絶縁層１０４、第２絶縁層１２０、第３絶縁層１２２は、このような絶縁材料が用いられることで、絶縁性と透明性を兼ね備えることができる。それにより、ボトムエミッション型の有機ＥＬ素子２００ａ及びトップエミッション型の有機ＥＬ素子２００ｂの双方に適用することができる。また、第１電極１０２と電子輸送層１０６との間、及び第１電極１０２と第２電極１０８とを絶縁することができる。

【0040】

また、第３絶縁層１２２には、ポリイミド、アクリル、エポキシ等の有機絶縁材料が用いられてもよい。第３絶縁層１２２を有機絶縁材料で形成することで、開口部１２４ｂの断面形状を制御することが容易となる。第３絶縁層１２２の開口部はテーパー状に傾斜していることが好ましいが、感光性の有機絶縁材料を用いることで開口部１２４ｂの断面形状をテーパー状に成形することができる。第３絶縁層１２２に平坦化膜としての機能を持たせる場合には、膜厚を２μｍ～５μｍ程度まで厚くすると良い。

【0041】

２－３．電子輸送層
電子輸送層１０６は、第２電極１０８から注入されるキャリア（電子）を、有機ＥＬ素子２００の発光領域の面内に輸送するために、電子移動度が高い材料で形成されることが好ましい。また、電子輸送層１０６は、ボトムエミッション型の場合、発光層よりも光出射側に配置されるので、良好な可視光透光性を有する材料で形成されることが好ましい。また、第１電子輸送層１０６ａと第２電子輸送層１０６ｂとの間でキャリア濃度を異ならせるために、キャリア濃度の制御が容易である材料で形成されることが好ましい。

【0042】

本実施形態において、電子輸送層１０６（第１電子輸送層１０６ａ、第２電子輸送層１０６ｂ）は金属酸化物材料が用いられる。金属酸化物材料としては、バンドギャップが２．８ｅＶ以上、好ましくは３．０ｅＶ以上であり、電子移動度が高い酸化物半導体材料を用いることが好ましい。このような酸化物半導体材料は、薄膜を形成した場合でも半導体特性を有し、可視光に対して透明であり、ｎ型の導電性を有する。

【0043】

電子輸送層１０６に適用される酸化物半導体材料としては、四元系酸化物材料、三元系酸化物材料、二元系酸化物材料、および一元系酸化物材料が例示される。ここで例示される金属酸化物材料は、バンドギャップが２．８ｅＶ以上であり、ｎ型の導電性を示し、酸素欠損等によりドナー濃度を制御することができることから、酸化物半導体に分類される。

【0044】

四元系酸化物材料として、Ｉｎ_２Ｏ_３－Ｇａ_２Ｏ_３－ＳｎＯ_２－ＺｎＯ系酸化物材料、三元系酸化物材料としてＩｎ_２Ｏ_３－Ｇａ_２Ｏ_３－ＺｎＯ系酸化物材料、Ｉｎ_２Ｏ_３－ＳｎＯ_２－ＺｎＯ系酸化物材料、Ｉｎ_２Ｏ_３－Ａｌ_２Ｏ_３－ＺｎＯ系酸化物材料、Ｇａ_２Ｏ_３－ＳｎＯ_２－ＺｎＯ系酸化物材料、Ｇａ_２Ｏ_３－Ａｌ_２Ｏ_３－ＺｎＯ系酸化物材料、ＳｎＯ_２－Ａｌ_２Ｏ_３－ＺｎＯ系酸化物材料、二元系酸化物材料としてＩｎ_２Ｏ_３－ＺｎＯ系酸化物材料、ＳｎＯ_２－ＺｎＯ系酸化物材料、Ａｌ_２Ｏ_３－ＺｎＯ系酸化物材料、Ｇａ_２Ｏ_３－ＳｎＯ_２系酸化物材料、Ｇａ_２Ｏ_３－ＺｎＯ系酸化物材料、Ｇａ_２Ｏ_３－ＭｇＯ系酸化物材料、ＭｇＯ－ＺｎＯ系酸化物材料、ＳｎＯ_２－ＭｇＯ系酸化物材料、Ｉｎ_２Ｏ_３－ＭｇＯ系酸化物材料、一元系酸化物材料として、Ｉｎ_２Ｏ_３系金属酸化物材料、Ｇａ_２Ｏ_３系金属酸化物材料、ＳｎＯ_２系金属酸化物材料、ＺｎＯ系金属酸化物材料等を用いることができる。

【0045】

また、上記金属酸化物材料にシリコン（Ｓｉ）、ニッケル（Ｎｉ）、タングステン（Ｗ）、ハフニウム（Ｈｆ）、チタン（Ｔｉ）が含まれていてもよい。なお、例えば、上記で示すＩｎ－Ｇａ－Ｚｎ－Ｏ系酸化物材料は、少なくともＩｎとＧａとＺｎを含む金属酸化物材料であり、その組成比に特に制限はない。また、他の表現をすれば、第１電子輸送層１０６ａ及び第２電子輸送層１０６ｂは、化学式ＩｎＭＯ_３（ＺｎＯ）_ｍ（ｍ＞０）で表記される薄膜を用いることができる。ここで、Ｍは、Ｇａ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｔｉ、Ｔａ、Ｗ、ＨｆおよびＳｉから選ばれた一つ又は複数の金属元素を示す。なお、上記の四元系酸化物材料、三元系酸化物材料、二元系酸化物材料、一元系酸化物材料は、含まれる酸化物が化学量論的組成のものに限定されず、化学量論的組成からずれた組成を有する酸化物材料によって構成されてもよい。また、電子輸送層１０６としての酸化物半導体層は、アモルファス相を有していても良く、結晶性を有していても良く、またはアモルファス相と結晶相が混合していても良い。

【0046】

第１電子輸送層１０６ａ及び第２電子輸送層１０６ｂは、それぞれ組成が異なる酸化物半導体材料で形成されることが好ましい。例えば、第１電子輸送層１０６ａは、亜鉛（Ｚｎ）、マグネシウム（Ｍｇ）等が含有されないスズ（Ｓｎ）系の酸化物半導体（ＩｎＧａＳｎＯ_ｘ、ＩｎＷＳｎＯ_ｘ、ＩｎＳｉＳｎＯ_ｘ）で形成されることが好ましい。第２電子輸送層１０６ｂは、スズ（Ｓｎ）を含有しない亜鉛（Ｚｎ）系の酸化物半導体（ＺｎＳｉＯ_ｘ、ＺｎＭｇＯ_ｘ、ＺｎＧａＯ_ｘ等）で形成されることが好ましい。別言すれば、第１電子輸送層１０６ａは、酸化スズ及び酸化インジウムと、酸化ガリウム、酸化タングステン、酸化アルミニウム及び酸化シリコンから選ばれた少なくとも一種とを含む金属酸化物であることが好ましく、第２電子輸送層１０６ｂは、酸化亜鉛と、酸化シリコン、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム及び酸化ガリウムから選ばれた少なくとも一種とを含む金属酸化物であることが好ましい。

【0047】

このように組成の異なる酸化物半導体材料を選択することにより、第１電子輸送層１０６ａ及び第２電子輸送層１０６ｂのバンドギャップを最適化することができる。例えば、第１電子輸送層１０６ａのバンドギャップに対し、第２電子輸送層１０６ｂのバンドギャップを大きくすることができる。具体的には、第１電子輸送層１０６ａのバンドギャップを３．０ｅＶ以上とし、第２電子輸送層１０６ｂのバンドギャップを第１電子輸送層１０６ａのバッドギャップ以上とすることができる。第２電子輸送層１０６ｂのバンドギャップは３．４ｅＶ以上とすることが好ましい。第２電子輸送層１０６ｂのバンドギャップを３．４ｅＶ以上とすることで、青色光の吸収を減少させ、信頼性を向上させることができる。

【0048】

また、電子輸送層１０６（第１電子輸送層１０６ａ、第２電子輸送層１０６ｂ）として、酸化インジウム錫（Ｉｎ_２Ｏ_３・ＳｎＯ_２：ＩＴＯ）、酸化インジウム亜鉛（Ｉｎ_２Ｏ_３・ＺｎＯ：ＩＺＯ）、酸化錫（ＳｎＯ_２）酸化チタン（ＴｉＯ_ｘ）等が用いられる。金属窒化物材料としては、窒化ガリウム（ＧａＮ）、窒化アルミニウム・ガリウム（ＧａＡｌＮ_ｘ）等が用いられる。金属酸窒化物材料としては、酸窒化チタン（ＴｉＯ_ｘＮ_ｙ）、酸窒化タンタル（ＴａＯ_ｘＮ_ｙ）、酸窒化ジルコニウム（ＺｒＯ_ｘＮ_ｙ）、酸窒化ハフニウム（ＨｆＯ_ｘＮ_ｙ）等が用いられる。これらの金属酸化物材料、金属窒化物材料、金属酸窒化物材料に対して、導電性を向上させる微量の金属元素が添加されていてもよい。例えば、ニオブがドープされた酸化チタン（ＴｉＯ_ｘ：Ｎｂ）を用いてもよい。これらの金属化合物のバンドギャップを少なくとも２．８ｅＶ以上にするには、酸素含有量又は窒素含有量を調整すればよい。

【0049】

酸化物半導体材料で形成される第１電子輸送層１０６ａ及び第２電子輸送層１０６ｂは、スパッタリング法、真空蒸着法、塗布法等により形成することができる。第１電子輸送層１０６ａは、１０ｎｍ～２００ｎｍの膜厚を有し、第２電子輸送層１０６ｂは、５０ｎｍ～５００ｎｍの膜厚で形成されることが好ましい。

【0050】

第１電子輸送層１０６ａのキャリア濃度は、第２電子輸送層１０６ｂのキャリア濃度と比べて１０倍以上、好ましくは１００倍以上高いことが好ましい。例えば、第１電子輸送層１０６ａのキャリア濃度（電子濃度）は１０^１４／ｃｍ^３～１０^１９／ｃｍ^３の範囲にあり、第２電子輸送層１０６ｂのキャリア濃度（電子濃度）は１０^１１／ｃｍ^３～１０^１７／ｃｍ^３の範囲にあり、双方のキャリア濃度の差は上述のように１桁以上、好ましくは２桁以上差があることが好ましい。

【0051】

また、第１電子輸送層１０６ａの電子移動度に対し、第２電子輸送層１０６ｂの電子移動度は、１０分の１以下であることが好ましい。例えば、第１電子輸送層１０６ａの電子移動度は１ｃｍ^２／Ｖ・ｓｅｃ～５０ｃｍ^２／Ｖ・ｓｅｃであることが好ましく、第２電子輸送層１０６ｂの電子移動度は０．０１ｃｍ^２／Ｖ・ｓｅｃ～１０ｃｍ^２／Ｖ・ｓｅｃであることが好ましい。

【0052】

第１電子輸送層１０６ａは、上述のようなキャリア濃度及び電子移動度を有することで、低抵抗化を図ることができる。第１電子輸送層１０６ａは、このような物性を有することにより、第２電極１０８から注入された電子の面内分布を均一化することができる。別言すれば、第２電極１０８によって、第１電子輸送層１０６ａの周辺部から注入されたキャリア（電子）を、中央方向に輸送して、発光領域における電子濃度の均一化を図ることができる。これにより、有機ＥＬ素子２００の発光強度の面内均一化を図ることができる。また、導電性が比較的高い第１電子輸送層１０６ａを用いることで、第２電極１０８から注入されたキャリア（電子）を、第１電極１０２の電界が作用する領域に輸送することができる。

【0053】

第２電子輸送層１０６ｂは発光層１１２と近接して配置される。そのため第２電子輸送層１０６ｂのキャリア濃度（電子濃度）が１０^２０／ｃｍ^３以上であると、発光層１１２における励起状態が失活して発光効率を低下させてしまう。一方、第２電子輸送層１０６ｂのキャリア濃度（電子濃度）が１０^１１／ｃｍ^３以下であると、発光層１１２に供給されるキャリアが減少し十分な輝度を得ることができない。このように、第１電子輸送層１０６ａと第２電子輸送層１０６ｂのキャリア濃度及び電子移動度を異ならせることで、有機ＥＬ素子２００の発光効率を高め、発光強度の面内均一化を図ることができる。

【0054】

２－４．第２電極（陰極）
有機ＥＬ素子の陰極材料としては、従来、アルミニウム・リチウム合金（ＡｌＬｉ）、マグネシウム・銀合金（ＭｇＡｇ）等の材料が用いられている。しかし、これらの材料は、大気中の酸素や水分の影響を受けて劣化しやすく、取扱が困難な材料である。また、これらの材料は金属又はアルカリ金属であり、透光性を持たせるためには薄膜化して半透過膜とする必要がある。しかし、陰極を薄膜化するとシート抵抗が高くなってしまうことが問題となる。電極の抵抗は有機ＥＬ素子の中で直列抵抗成分として作用するので、陰極の薄膜化は駆動電圧を高め、消費電力を増加させる要因となる。さらに、有機ＥＬ素子の発光領域の面内で、発光強度（輝度）の不均一性の原因ともなる。

【0055】

本実施形態に係る有機ＥＬ素子２００は、第２電極１０８が、第１電子輸送層１０６ａと同様に金属酸化物材料から形成される。別言すれば、第２電極１０８は、酸化物半導体膜によって形成される。例えば、第２電極１０８は、第１電子輸送層１０６ａを形成する酸化物半導体層の周縁部を低抵抗化することで形成される。第２電極１０８のキャリア濃度は、１０^２０／ｃｍ^３～１０^２１／ｃｍ^３であることが好ましい。第２電極１０８は、このようなキャリア濃度を有することで、低抵抗化を図り、直列抵抗損失を抑制することができる。それにより、有機ＥＬ素子２００の消費電力を低減し、電流効率を高めることができる。

【0056】

第２電極１０８は、第１電子輸送層１０６ａの一部の領域を低抵抗化することで形成することができる。具体的には、酸化物半導体層の一部の領域（第２電極１０８に該当する領域）の酸素欠損を増加させることで（ドナー欠陥を増加させることで）低抵抗化を図ることができる。酸化物半導体層の一部の領域に選択的に酸素欠損を増加させるには、部分的な加熱処理が有効である。具体的には、酸化物半導体層の一部の領域にレーザ光を照射することで、酸素欠損が増加した領域を形成することができる。酸化物半導体層はバンドギャップが広いため、レーザ光を照射するための光源は、短波長のレーザ光を発振できるものが好ましい。例えば、レーザ光源として、ＫｒＦエキシマレーザ（波長２４８ｎｍ）、ＸｅＣｌエキシマレーザ（波長３０８ｎｍ）、ＸｅＦエキシマレーザ（波長３５１ｎｍ）等を用いることができる。また、ＹＡＧレーザ等の固体レーザを光源として用いる場合には、発振波長の第３高調波を、酸化物半導体層に照射すればよい。

【0057】

第１電子輸送層１０６ａの一部の領域の酸素欠損（ドナー欠陥）を増やして第２電極１０８を形成することで、第２電極１０８と第１電子輸送層１０６ａとが接合された状態（格子の連続性が維持された状態）を形成することができる。このような構造により、第２電極１０８と第１電子輸送層１０６ａとの界面に、電子の注入を阻害する障壁（エネルギー的な障壁）が形成されることを防止することができる。これにより、有機ＥＬ素子２００の直列抵抗の増加を防ぎ、駆動電圧が高くなることを防止することができる。また、有機ＥＬ素子２００の低消費電力化を図ることができる。

【0058】

また、図１では示されないが、第２電極１０８を、第１電子輸送層１０６ａとは別の層で、アルミニウム（Ａｌ）、モリブデン（Ｍｏ）、銅（Ｃｕ）等の金属材料を用いて形成することもできる。この場合、第２電極１０８は、第３電極１１８、発光層１１２、電子輸送層１０６等が重畳する領域の外側に配置されるので（すなわち、発光領域の外側に配置されるので）、膜厚を薄くする必要がなく、低抵抗化を図ることが可能となる。

【0059】

２－５．電子注入層
有機ＥＬ素子において、電子注入層は、陰極から電子輸送材料へ電子を注入するためのエネルギー障壁を小さくするために用いられる。本実施形態に係る有機ＥＬ素子２００は、酸化物半導体で形成される電子輸送層１０６から発光層１１２へ電子が注入されやすくするために、電子注入層１１０が設けられることが好ましい。電子注入層１１０は、電子輸送層１０６と発光層１１２との間に設けられる。

【0060】

電子注入層１１０は、有機エレクトロルミネセンス材料を含んで形成される発光層１１２に電子を注入するために、仕事関数が小さな材料を用いて形成されることが望ましい。電子注入層１１０は、カルシウム（Ｃａ）酸化物、アルミニウム（Ａｌ）酸化物を含んで構成される。電子注入層１１０としては、例えば、Ｃ１２Ａ７（１２ＣａＯ・７Ａｌ_２Ｏ_３）エレクトライドを用いることが好ましい。Ｃ１２Ａ７エレクトライドは半導体特性を有し、高抵抗から低抵抗まで制御することが可能であり、仕事関数も２．４ｅＶ～３．２ｅＶとアルカリ金属と同程度であるので、電子注入層１１０として好適に用いることができる。

【0061】

Ｃ１２Ａ７エレクトライドによる電子注入層１１０は、Ｃ１２Ａ７電子化物の多結晶体をターゲットとしてスパッタリング法で作製される。Ｃ１２Ａ７エレクトライドは半導体特性を有するので、電子注入層１１０の膜厚は１ｎｍ～１００ｎｍの範囲とすることができる。なお、Ｃ１２Ａ７エレクトライドは、Ｃａ：Ａｌのモル比が１３：１３～１１：１６の範囲にあることが好ましい。Ｃ１２Ａ７エレクトライドを用いた電子注入層１１０は、スパッタリング法を用いて形成することができる。Ｃ１２Ａ７エレクトライドで形成される電子注入層１１０は、アモルファスであることが好ましいが、結晶性を有していてもよい。

【0062】

Ｃ１２Ａ７エレクトライドは、大気中で安定であるので、従来から電子注入層として用いられているフッ化リチウム（ＬｉＦ）、酸化リチウム（Ｌｉ_２Ｏ）、塩化ナトリウム（ＮａＣｌ）、塩化カリウム（ＫＣｌ）等のアルカリ金属化合物と比較して取り扱いが簡便であるという利点を有する。これにより、有機ＥＬ素子２００の製造工程において、乾燥空気又は不活性気体中で作業をする必要がなくなり、製造条件の制限が緩和されることとなる。

【0063】

また、Ｃ１２Ａ７エレクトライドは、イオン化ポテンシャルが大きいため、発光層１１２を挟んで正孔輸送層１１４と反対側に配置することで、正孔ブロック層として用いることができる。すなわち、電子輸送層１０６と発光層１１２との間に、Ｃ１２Ａ７エレクトライドで形成される電子注入層１１０を設けることで、発光層１１２に注入された正孔が第２電極１０８側に突き抜けることを抑制し、発光効率を高めることができる。また、酸化マグネシウム亜鉛（Ｍｇ_ｘＺｎ_ｙＯ、例えば、Ｍｇ_０．３Ｚｎ_０．７Ｏ）も仕事関数が３．１ｅＶと小さく大気中の安定性も高いので、同様に電子注入層として使用することができる。

【0064】

２－６．発光層
発光層１１２は有機エレクトロルミネセンス材料を用いて形成される。有機エレクトロルミネセンス材料としては、例えば、蛍光を発光する蛍光性化合物材料、燐光を発光する燐光性化合物材料、又は熱活性化遅延蛍光材料（Thermally activated delayed fluorescence：ＴＡＤＦ）を用いることができる。

【0065】

例えば、青色系の発光材料として、Ｎ，Ｎ’－ビス［４－（９Ｈ－カルバゾール－９－イル）フェニル］－Ｎ，Ｎ’－ジフェニルスチルベン－４，４’－ジアミン（ＹＧＡ２Ｓ）、４－（９Ｈ－カルバゾール－９－イル）－４’－（１０－フェニル－９－アントリル）トリフェニルアミン（ＹＧＡＰＡ）等を用いることができる。緑色系の発光材料としては、Ｎ－（９，１０－ジフェニル－２－アントリル）－Ｎ，９－ジフェニル－９Ｈ－カルバゾール－３－アミン（２ＰＣＡＰＡ）、Ｎ－［９，１０－ビス（１，１’－ビフェニル－２－イル）－２－アントリル］－Ｎ，９－ジフェニル－９Ｈ－カルバゾール－３－アミン（２ＰＣＡＢＰｈＡ）、Ｎ－（９，１０－ジフェニル－２－アントリル）－Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－トリフェニル－１，４－フェニレンジアミン（２ＤＰＡＰＡ）、Ｎ－［９，１０－ビス（１，１’－ビフェニル－２－イル）－２－アントリル］－Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－トリフェニル－１，４－フェニレンジアミン（２ＤＰＡＢＰｈＡ）、Ｎ－［９，１０－ビス（１，１’－ビフェニル－２－イル）］－Ｎ－［４－（９Ｈ－カルバゾール－９－イル）フェニル］－Ｎ－フェニルアントラセン－２－アミン（２ＹＧＡＢＰｈＡ）、Ｎ，Ｎ，９－トリフェニルアントラセン－９－アミン（ＤＰｈＡＰｈＡ）等を用いることができる。赤色系の発光材料としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラキス（４－メチルフェニル）テトラセン－５，１１－ジアミン（ｐ－ｍＰｈＴＤ）、７，１３－ジフェニル－Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラキス（４－メチルフェニル）アセナフト［１，２－ａ］フルオランテン－３，１０－ジアミン（ｐ－ｍＰｈＡＦＤ）等を用いることができる。また、ビス［２－（２’－ベンゾ［４，５－α］チエニル）ピリジナトーＮ，Ｃ^３’］イリジウム（ＩＩＩ）アセチルアセトナート（Ｉｒ（ｂｔｐ）_２（ａｃａｃ））のような燐光材料を用いることができる。

【0066】

この他にも、発光層１１２として、量子ドット（Quantum dot：ＱＤ）等の公知の各種材料を使用することができる。発光層１１２は、蒸着法、転写法、スピンコート法、スプレーコート法、印刷法（インクジェット印刷法、グラビア印刷法）等により作製することができる。発光層１１２の膜厚は適宜選択されればよいが、例えば、１０ｎｍ～１００ｎｍの範囲で設けられる。

【0067】

なお、図１及び図２では、発光層１１２が有機ＥＬ素子ごとに分離している例を示すが、複数の有機ＥＬ素子が同一平面上に配列される場合、発光層１１２は複数の発光素子に亘って連続するように設けられてもよい。

【0068】

２－７．正孔輸送層
正孔輸送層１１４は、正孔輸送性を有する材料を用いて形成される。正孔輸送層１１４は、例えば、アリールアミン系化合物、カルバゾール基を含むアミン化合物、およびフルオレン誘導体を含むアミン化合物などであっても良い。正孔輸送層１１４は、例えば、４，４’－ビス［Ｎ－（ナフチル）－Ｎ－フェニル－アミノ］ビフェニル（α－ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’－ビス（３－メチルフェニル）－（１，１’－ビフェニル）－４，４’－ジアミン（ＴＰＤ）、２－ＴＮＡＴＡ、４，４’，４”－トリス（Ｎ－（３－メチルフェニル）Ｎ－フェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’－Ｎ，Ｎ’－ジカルバゾールビフェニル（ＣＢＰ）、４，４’－ビス［Ｎ－（９，９－ジメチルフルオレン－２－イル）－Ｎ－フェニルアミノ］ビフェニル（ＤＦＬＤＰＢｉ）、４，４’－ビス［Ｎ－（スピロ－９，９’－ビフルオレン－２－イル）－Ｎ―フェニルアミノ］ビフェニル（ＢＳＰＢ）、スピロ－ＮＰＤ、スピロ－ＴＰＤ、スピロ－ＴＡＤ、ＴＮＢ等の有機材料が用いられる。

【0069】

正孔輸送層１１４は、真空蒸着法、塗布法など一般的な成膜方法によって作製される。正孔輸送層１１４は、１０ｎｍ～５００ｎｍの膜厚で作製される。

【0070】

２－８．正孔注入層
正孔注入層１１６は、有機層に対して正孔注入性の高い物質を含む。正孔注入性の高い物質としては、モリブデン酸化物やバナジウム酸化物、ルテニウム酸化物、タングステン酸化物、マンガン酸化物等の金属酸化物を用いることができる。また、フタロシアニン（Ｈ_２Ｐｃ）、銅（ＩＩ）フタロシアニン（略称：ＣｕＰｃ）、バナジルフタロシアニン（ＶＯＰｃ）、４，４’，４’’－トリス（Ｎ，Ｎ－ジフェニルアミノ）トリフェニルアミン（ＴＤＡＴＡ）、４，４’，４’’－トリス［Ｎ－（３－メチルフェニル）－Ｎ－フェニルアミノ］トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）、４，４’－ビス［Ｎ－（４－ジフェニルアミノフェニル）－Ｎ－フェニルアミノ］ビフェニル（ＤＰＡＢ）、４，４’－ビス（Ｎ－｛４－［Ｎ’－（３－メチルフェニル）－Ｎ’－フェニルアミノ］フェニル｝－Ｎ－フェニルアミノ）ビフェニル（ＤＮＴＰＤ）、１，３，５－トリス［Ｎ－（４－ジフェニルアミノフェニル）－Ｎ－フェニルアミノ］ベンゼン（ＤＰＡ３Ｂ）、３－［Ｎ－（９－フェニルカルバゾール－３－イル）－Ｎ－フェニルアミノ］－９－フェニルカルバゾール（ＰＣｚＰＣＡ１）、３，６－ビス［Ｎ－（９－フェニルカルバゾール－３－イル）－Ｎ－フェニルアミノ］－９－フェニルカルバゾール（ＰＣｚＰＣＡ２）、３－［Ｎ－（１－ナフチル）－Ｎ－（９－フェニルカルバゾール－３－イル）アミノ］－９－フェニルカルバゾール（ＰＣｚＰＣＮ１）、２，３，６，７，１０，１１－ヘキサシアノ－１，４，５，８，９，１２－ヘキサアザトリフェニレン（ＨＡＴ－ＣＮ）等の有機化合物を用いることができる。

【0071】

このような正孔注入層１１６は、真空蒸着法、塗布法など一般的な成膜方法によって作製される。正孔注入層１１６は、１ｎｍ～１００ｎｍの膜厚で作製される。

【0072】

２－９．第３電極（陽極）
第３電極１１８としては、仕事関数の大きい（具体的には４．０ｅＶ以上）金属、合金、導電性化合物で作製される。第３電極１１８には、例えば、酸化インジウム錫（ＩＴＯ）、酸化インジウム亜鉛（ＩＺＯ）、酸化タングステン及び酸化亜鉛を含有した酸化インジウム（ＩＷＺＯ）などが用いられる。これらの導電性金属酸化物材料が用いられる第３電極１１８は、真空蒸着法、スパッタリング法により作製される。

【0073】

図１を参照して説明したように、ボトムエミッション型の有機ＥＬ素子２００ａの場合、第３電極１１８は出射面の裏面に位置するため、光反射面を有することが好ましい。この場合、第３電極１１８は透明導電膜の上に金属膜が積層されていることが好ましい。一方、図２を参照して説明したように、トップエミッション型の有機ＥＬ素子２００ｂの場合、第３電極１１８は、上述のような透明導電膜を用いて形成することができる。

【0074】

３．有機ＥＬ素子の動作
図３、図４、及び図５を参照して、本実施形態に係る有機ＥＬ素子の動作を説明する。なお、本節で示す有機ＥＬ素子２００は、模式的な構造示す。

【0075】

３－１．発光および非発光の動作
図３は、本実施形態に係る有機ＥＬ素子２００の構成を模式的に示す。図３は、有機ＥＬ素子２００を構成する部材として、第２電極１０８、電子輸送層１０６、電子注入層１１０、発光層１１２、正孔輸送層１１４、正孔注入層１１６、第３電極１１８、第１絶縁層１０４、及び第１電極１０２が設けられた構造を示す。

【0076】

有機ＥＬ素子２００は、発光ダイオードの一種であり、第３電極（陽極）１１８と第２電極（陰極）１０８との間に順方向電流を流すことで発光する。図３は、第３電極１１８と接地（アース）との間に第３電源１２８ｃが接続され、第２電極１０８と接地（アース）との間に第２電源１２８ｂが接続され、第１電極１０２と第１電源１２８ａとの間に第２スイッチ１３０ｂが直列に接続され、第１電極１０２と接地（アース）との間に第１スイッチ１３０ａが接続された態様を示す。図３は、スイッチ１３０において、第１スイッチ１３０ａ及び第２スイッチ１３０ｂがオフであり、第１電極１０２にバイアスが印加されない状態を示す。

【0077】

すなわち、図３は、第１電極１０２と接地（アース）との間の導通状態を制御する第１スイッチ１３０ａがオフ、第１電極１０２と第１電源１２８ａとの間の接続を制御する第２スイッチ１３０ｂがオフの状態を示す。この状態では、有機ＥＬ素子２００は順方向にバイアスされるので、バイアス電圧が発光開始電圧以上であれば、第３電極１１８から正孔が注入され、第２電極１０８から電子が注入される状態にある。有機ＥＬ素子２００は、第３電源１２８ｃにより第３電極１１８と、第２電極１０８との間に正電圧が印加される。発光強度は、有機ＥＬ素子２００に流れる順方向電流の大きさで制御することができる。

【0078】

しかし、第１絶縁層１０４の上で電子輸送層１０６と第３電極１１８とが発光層１１２を挟んで対向配置され、第２電極１０８が第１電子輸送層１０６ａの周縁部で接続された構造では、発光領域（電子輸送層１０６、電子注入層１１０、発光層１１２、第３電極１１８が重畳する領域）で均一に発光することができない。この場合、第３電極１１８と第２電極１０８との間に生じる電界分布は発光領域で均一とならず、第３電極１１８と第２電極１０８の端部に電界は集中する。第１スイッチ１３０ａと第２スイッチ１３０ｂとの両方がオフの状態では、第２電極１０８から注入されるキャリア（電子）は、第１電子輸送層１０６ａの面内で均一には分布せず、発光領域の面内で均一な発光を得ることはできない。

【0079】

図３は、第１スイッチ１３０ａ及び第２スイッチ１３０ｂがオフであるため、第１電極１０２には第２電源１２８ｂから電圧が印加されない。第２電極１０８から第１電子輸送層１０６ａに注入されたキャリア（電子）は、第１電極１０２の影響を受けないので、第１電子輸送層１０６ａの中央領域に広がらない。すなわち、第１電子輸送層１０６ａの周縁部に注入されたキャリア（電子）は、第１電極１０２に電圧が印加されないことによりドリフトされないので、第１電子輸送層１０６ａの中央領域に広がらない。したがって、図３に示すバイアス状態では、有機ＥＬ素子２００は発光領域の中央部が暗く、周縁部が明るく発光する。

【0080】

図４は、スイッチ１３０において、第１スイッチ１３０ａがオンとなり、第１電極１０２の電位が接地電位となった状態を示す。この状態では、第１電子輸送層１０６ａにはキャリア（電子）が存在せず、第１電子輸送層１０６ａは絶縁状態となる。その結果、有機ＥＬ素子２００には電流が流れず、発光しない状態（非発光状態）となる。

【0081】

図５に示すように、有機ＥＬ素子２００の第３電極１１８と第２電極１０８との間に順方向バイアスを印加し、さらに第２スイッチ１３０ｂをオンにすると、第１電極１０２によって形成される電界が第１電子輸送層１０６ａに作用する。第１電極１０２に正電圧が印加されているため、第２電極１０８から第１電子輸送層１０６ａに注入されたキャリア（電子）は、第１電子輸送層１０６ａの中央領域へドリフトされる。それによって、キャリア（電子）は、第１電子輸送層１０６ａの周縁部から、第１電子輸送層１０６ａの中央領域へ輸送される。正電圧が印加された第１電極１０２により生成される電界は、第２電極１０８から注入されたキャリア（電子）を第１電子輸送層１０６ａの面内に広がるように作用する。

【0082】

有機ＥＬ素子２００は順方向にバイアスされていることから、第１電子輸送層１０６ａの中央領域に輸送されたキャリア（電子）は、第１電子輸送層１０６ａから発光層１１２の方向に移動する。第３電極１１８から注入されたキャリア（正孔）と、第２電極１０８から注入されたキャリア（電子）とは、発光層１１２で再結合することにより励起子が生成され、励起状態の励起子が基底状態に遷移するときにフォトンが放出され発光として観察される。

【0083】

図５に示すバイアス状態において、第１電子輸送層１０６ａに注入されるキャリア（電子）の量は、第２電極１０８の電圧によって制御することができる。第２電極１０８の電圧を大きくすることで、第１電子輸送層１０６ａへのキャリア（電子）注入量を増加させることができる。第１電子輸送層１０６ａから発光層１１２に注入されるキャリア（電子）の量は、第１電極１０２の電圧によって制御することができる。第１電極１０２の電圧を大きくすることで、第２電極１０８から注入されたキャリア（電子）を、第１電子輸送層１０６ａの中央領域に多く引き込み、発光層１１２へのキャリア注入量を増加させることができる。

【0084】

発光層１１２が、全面略均一に発光するには、第２電子輸送層１０６ｂに流れる電子が空間電荷制限電流を形成することが好ましい。そのため第２電子輸送層１０６ｂは、アモルファス状態、ナノサイズの微結晶状態、又はこれらの混合状態であることが好ましい。第１電子輸送層１０６ａは、ナノサイズの微結晶を含み、密度の高い膜であることが好ましい。

【0085】

このように、本実施形態に係る有機ＥＬ素子２００は、第３電極１１８及び第２電極１０８に加え、第１電極１０２を有することで、発光層１１２に注入されるキャリアの濃度を制御することができる。なお、図５は、第２電極１０８側に第１電極１０２が配置される例を示すが、第１電極１０２の配置を置換して第３電極１１８の側に設けることもできる。また、第１電極１０２に加え、第３電極１１８の側にキャリア（正孔）の注入量を制御する第４電極を、さらに設けてもよい。

【0086】

３－２．キャリアバランスの制御
有機ＥＬ素子が発光するには、陽極から正孔が注入され、陰極から電子が注入される必要がある。そして、有機ＥＬ素子の電流効率（発光効率）を高めるには、陽極から発光層に輸送される正孔の量と陰極から発光層に輸送される電子の量とが一致するようにバランスをとる必要がある（以下、「キャリアバランス」ともいう）。有機ＥＬ素子は、キャリアバランスをとることで電流効率を高めることができる。

【0087】

しかし、従来の有機ＥＬ素子は、発光層の正孔移動度に対して電子移動度が低いため、キャリアバランスが崩れ、発光効率が低下するという課題を有している。また、有機ＥＬ素子は、キャリアバランスが崩れて発光層で正孔の数が過剰になると、発光層と電子輸送層との界面に正孔が蓄積され、電流効率（発光効率）の劣化を促進させる要因になるという課題を有している。そこで、正孔輸送層及び電子輸送層の材質や膜厚を調整して、発光層に注入される正孔と電子のバランスを図る試みがなされている。しかし、有機ＥＬ素子の素子構造自体を調整しても、発光特性の経時変化や温度変化に追従できないという問題がある。

【0088】

これに対し、本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子２００は、第１電極１０２によってキャリアバランスを制御している。すなわち、電子輸送層１０６側に設けられた第１電極１０２によって、発光層１１２へのキャリア（電子）の輸送量を制御することでキャリアバランスの制御を可能としている。すなわち、第３電極１１８から発光層１１２に輸送される正孔の量に対して、第２電極１０８から発光層１１２に輸送される電子の量が不足しないように、第１電極１０２によって電子の輸送量を増加させることで、発光層１１２における正孔と電子の数が同じとなるように制御することができる。別言すれば、本実施形態に係る有機ＥＬ素子２００は、第３電極１１８から発光層１１２に流れる正孔電流に対し、第２電極１０８から発光層１１２に流れる電子電流の大きさが同じになるように、第１電極１０２によって当該電子電流を増加させることで、発光層１１２におけるキャリアバランスを一定に保つことを可能としている。

【0089】

図６は、有機ＥＬ素子２００の第３電極１１８と第２電極１０８との間に印加する電圧（Ｖａｃ）を一定とし、第１電極１０２に印加する電圧（Ｖｇ）を変化させたときに第３電極１１８と第２電極１０８との間に流れる電流（Ｉｅ）の関係を模式的に示すグラフである。図６に示すように、第１電極１０２に印加する電圧（Ｖｇ）が０Ｖである場合、電子電流（Ｉｅ）は小さく、有機ＥＬ素子２００の全面での発光は観測されない状態となる。この状態から第１電極１０２の電圧を大きくしてゆくと、第２電極１０８から電子輸送層１０６に注入されたキャリア（電子）は、電子電流（Ｉｅ）となり第１電子輸送層１０６ａから発光層１１２に向けて流れる。このとき電子電流（Ｉｅ）は、ダイオードの順方向電流のように指数関数的に増加する（図６に示す「Ｉ領域」）。

【0090】

第１電極１０２に印加する電圧（Ｖｇ）をさらに大きくすると、電圧（Ｖｇ）の変化量に対する電子電流（Ｉｅ）の増加量が飽和する傾向となり、Ｉｅ対Ｖｇ特性の曲線の勾配は緩やかになる（図６に示す「ＩＩ領域」）。領域Ｂで第１電極１０２に印加する電圧（Ｖｇ）の大きさを、第１電圧（Ｖｇ１）と第２電圧（Ｖｇ２）の間で変化させると、電子電流（Ｉｅ）は第１電流（Ｉｅ１）と第２電流（Ｉｅ２）の間で変化する。第１電極１０２の電圧（Ｖｇ）が、第１電圧（Ｖｇ１）から第２電圧（Ｖｇ２）の範囲で変化する領域は、電子電流（Ｉｅ）が急激に変化しない領域であり、有機ＥＬ素子２００の発光強度は飽和しつつある領域となる。

【0091】

電子電流（Ｉｅ）の変化は、発光層１１２に注入される正孔と電子の量の増減を意味する。第１電極１０２の電圧（Ｖｇ）を、第１電圧（Ｖｇ１）と第２電圧（Ｖｇ２）の間で変化させると発光層１１２に注入される電子の量が変化する。すなわち、第１電極１０２の電圧（Ｖｇ）を変化させることで、発光層１１２内における電子と正孔のキャリアバランスを制御することができる。発光層１１２に注入される電子の量を変化させると、電子と正孔が再結合する領域の中心位置（発光層１１２の厚さ方向における発光領域の位置）をシフトさせることができる。例えば、第１電極１０２が第１電圧（Ｖｇ１）であるとき、電子電流が正孔電流に比べて相対的に小さくなり、発光層１１２における発光領域の位置は、陰極側（図６に示す「Ａ」側）となる。一方、第１電極１０２が第２電圧（Ｖｇ２）であるとき、電子電流が正孔電流に比べて相対的に大きくなり、発光層１１２における発光領域の位置は陽極側（図６に示す「Ｂ」側）にシフトする。

【0092】

このように有機ＥＬ素子２００は、第１電極１０２の電圧により、発光層１１２における発光領域の厚さ方向の位置を制御することが可能となる。例えば、第１電極１０２の電圧を第１電圧（Ｖｇ１）と第２電圧（Ｖｇ２）の間で変化させると、発光層１１２における発光領域の位置を陰極側Ａと陽極側Ｂとの間で揺動させることができる。第１電極１０２の電圧を制御することにより、発光層１１２の全体を発光領域として利用することができる。そうすると、発光層１１２の全域を発光領域としてまんべんなく使用することができるので、輝度劣化の寿命時間（例えば、初期輝度が７０％まで低下する時間）を延ばすことができる。第１電極１０２の電圧は、図６に示すＶｇ１とＶｇ２との間で変動するようにし、輝度の強さは第２電極１０８と第３電極１１８との電位差（電圧）で制御することができる。

【0093】

このように、本実施形態に係る有機ＥＬ素子は、酸化物半導体層により電子輸送層が形成され、当該電子輸送層に対し絶縁層を挟んでキャリア注入量を制御する第１電極が配置され、当該第１電極を陽極である第３電極１１８と対向配置することで、発光層への電子注入量を制御することができる。本実施形態に係る有機ＥＬ素子は、キャリア注入量を制御する第１電極の作用により、発光層における電子と正孔のキャリアバランスを制御することができる。それにより、有機ＥＬ素子の電流効率を高め、寿命時間を延ばすことができる。

【0094】

従来の有機ＥＬ素子の構造では、発光層の厚さ方向全体が均一に劣化することはなく、発光層が不均一に劣化するため輝度劣化を抑制することが困難で、有機ＥＬ素子の寿命時間を延ばすことができなかった。しかしながら、本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子２００は、第１電極１０２の電圧を制御することにより、発光層１１２の全体を発光領域とすることができ、それにより発光層１１２の厚さ方向全体を均一に劣化させることができるので、輝度劣化に対する寿命時間を延ばすことが可能となる。これにより、発光層１１２の厚さを、従来の厚み（例えば、３０ｎｍ）から１．５倍～３．０倍である４５ｎｍ～９０ｎｍに増加させても発光層１１２の厚さ方向全領域を発光させることができるので、有機ＥＬ素子２００の寿命をさらに長くするこができる。

【0095】

４．有機ＥＬ素子の作製方法
本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の作製方法の一例を、図７、図９、及び図８を参照して説明する。以下においては、図１に示すボトムエミッション型の有機ＥＬ素子２００ａの作製方法について説明する。

【0096】

図７（Ａ）は、基板１００の上に第１電極１０２、第１絶縁層１０４、及び電子輸送層１０６を形成する段階を示す。基板１００としては、例えば、透明絶縁基板が用いられる。透明絶縁基板としては、アルミノケイ酸ガラス、アルミノホウケイ酸ガラス等で例示される無アルカリガラス基板、石英基板が用いられる。また、透明絶縁基板として、ポリイミド、アクリル、エポキシ等の樹脂基板を用いることができる。

【0097】

第１電極１０２は、酸化インジウム錫（ＩＴＯ）、酸化インジウム亜鉛（ＩＺＯ）等の透明導電膜で形成される。透明導電膜はスパッタリング法を用いて３０ｎｍ～２００ｎｍの厚さで形成される。第１電極１０２は、基板１００の第１面に形成された透明導電膜に対し、フォトリソグラフィ工程によってレジストマスクを形成し、エッチングを行うことで形成される。第１電極１０２は、断面視において端面がテーパー状に成形されていることが好ましい。

【0098】

第１絶縁層１０４は、酸化シリコン膜、窒化シリコン膜、酸窒化シリコン膜等の無機絶縁膜で形成される。無機絶縁膜としては、プラズマＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）法又はスパッタリング法を用いて形成される。第１絶縁層１０４の膜厚は、１００ｎｍ～５００ｎｍ程度の厚さに形成される。第１絶縁層１０４は、第１電極１０２を埋設するように形成される。このとき、第１電極１０２の端面がテーパー状に形成されていることで、段差部を含めて第１電極１０２を確実に覆うことができる。

【0099】

第１電子輸送層１０６ａは、酸化物半導体材料を用いて形成される。第１電子輸送層１０６ａは、金属酸化物を焼結したターゲットを、スパッタリングすることで形成される。第１絶縁層１０４の上にスパッタリングで形成された酸化物半導体膜１０７は、第１電極１０２と重なり、かつ周辺部分が第１電極１０２の外側に配置されるように成形される。スパッタリングで成膜された酸化物半導体膜１０７は、２０ｎｍ～２００ｎｍの厚さ、例えば、３０ｎｍ～５０ｎｍの厚さで形成される。

【0100】

第１電子輸送層１０６ａは金属酸化物材料で形成されるが、前述のように、亜鉛（Ｚｎ）、マグネシウム（Ｍｇ）等が含有されないスズ（Ｓｎ）系の酸化物半導体（ＩｎＧａＳｎＯ_ｘ、ＩｎＷＳｎＯ_ｘ、ＩｎＳｉＳｎＯ_ｘ）で形成することが好ましい。なお、スズ（Ｓｎ）系の酸化物半導体において、スズ（Ｓｎ）が１０ａｔｍ％以上含有されていれば、亜鉛（Ｚｎ）が含有されていても、亜鉛（Ｚｎ）の組成変化は小さくなるので、亜鉛（Ｚｎ）の含有を完全に否定するものではない。

【0101】

図７（Ｂ）は、第２電極１０８を形成する段階を示す。第２電極１０８は、第１電子輸送層１０６ａを形成する酸化物半導体膜の一部を用いて形成される。具体的には、第１電子輸送層１０６ａを形成する酸化物半導体膜において、第２電極１０８に相当する領域を低抵抗化することで第２電極１０８が形成される。酸化物半導体膜は、酸素欠損を形成することで低抵抗化を図ることができる。酸化物半導体膜の酸素欠損は、レーザ照射処理、プラズマ処理等により形成することができる。レーザ照射処理は、酸化物半導体膜にレーザ光を照射して酸素欠損を生成する処理である。酸化物半導体膜は、レーザ光の照射により加熱され酸素欠損等の欠陥が生成される。酸化物半導体の酸素欠損はドナー欠陥になるので、電気伝導度を高めることができる。

【0102】

図８（Ａ）は、第１電子輸送層１０６ａが形成された膜面側からレーザ処理又はプラズマ処理を行う態様を示す。この場合、第１電子輸送層１０６ａに相当する領域には酸素欠損が生成されないように、マスク層１０９で覆われている。マスク層１０９は、フォトレジスト等の有機樹脂材料、または酸化シリコン等の無機絶縁材料を用いて形成される。この処理によって、マスク層１０９から露出する領域に酸素欠損が生成される。レーザ照射を行う場合には、レーザ光源として、ＫｒＦエキシマレーザ（波長２４８ｎｍ）、ＸｅＣｌエキシマレーザ（波長３０８ｎｍ）、ＸｅＦエキシマレーザ（波長３５１ｎｍ）等が用いられる。また、プラズマ処理を行う場合には、水素のグロー放電プラズマを生成することのできるプラズマ処理装置が用いられる。酸化物半導体膜に水素プラズマを照射することで、還元反応が進み酸素欠損を生成することができる。また、ヘリウム（Ｈｅ）、ネオン（Ｎｅ）、アルゴン（Ａｒ）等の希ガスを用いたプラズマ処理、窒素イオンを注入するイオンインプランテーション処理又はプラズマドーピング処理でも酸化物半導体膜に酸素欠損を生成することができる。

【0103】

図８（Ｂ）は、基板１００側からレーザ光を照射して、酸化物半導体膜に低抵抗領域を形成する態様を示す。ＫｒＦエキシマレーザ（波長２４８ｎｍ）、ＸｅＣｌエキシマレーザ（波長３０８ｎｍ）、ＸｅＦエキシマレーザ（波長３５１ｎｍ）等の紫外線レーザ光源から出射されるレーザ光は、第１電極１０２が形成された領域は透過せず、それ以外の領域で酸化物半導体膜に照射される。基板１００側から紫外線レーザを照射する場合には、第１電極１０２をレーザ光に対するマスク（遮光膜）として用いることができる。これにより、第２電極１０８は、第１電極１０２に対して自己整合的に形成される。すなわち、基板１００の裏面からレーザ光を照射すると、第２電極１０８の端部と第１電極１０２の端部とが、略一致するように形成することができる。

【0104】

図８（Ａ）及び図８（Ｂ）に示すように、第１電子輸送層１０６ａを形成する酸化物半導体膜１０７の一部を低抵抗化することで、新たな薄膜を形成することなく第２電極１０８を形成することができる。また、レーザ処理及びプラズマ処理は室温で行うことが可能であるため、工程を簡略化することができる。

【0105】

図７（Ｃ）は、第１電子輸送層１０６ａ及び第２電極１０８の上に、第２絶縁層１２０及び第３絶縁層１２２を形成する段階を示す。第２絶縁層１２０及び第３絶縁層１２２は、第１絶縁層１０４と同様に無機絶縁材料を用いて形成される。また、第３絶縁層１２２は、ポリイミド、アクリル、エポキシ等の有機絶縁材料で形成することもできる。第２絶縁層１２０及び第３絶縁層１２２は、１００ｎｍ～５０００ｎｍの厚さで形成される。例えば、平坦化処理を行う場合には、第３絶縁層１２２は２０００ｎｍ～５０００ｎｍの厚さで形成することが好ましい。

【0106】

図９（Ａ）は、第３絶縁層１２２に開口部１２４ｂを形成し、第２絶縁層１２０に開口部１２４ａを形成する段階を示す。開口部１２４ｂ及び開口部１２４ａは、第３絶縁層１２２及び第２絶縁層１２０を連続してエッチング加工することで形成することができる。また、開口部１２４ｂの開口幅と開口部１２４ａの開口幅とが異なるように、第３絶縁層１２２と第２絶縁層１２０とを、それぞれ個別にエッチングしてもよい。第３絶縁層１２２を感光性の有機樹脂材料で形成する場合には、フォトマスクを用いて露光し、現像することにより、開口部１２４ｂを形成することができる。いずれの場合においても、有機ＥＬ素子２００ａを形成するために、開口部１２４ｂ及び開口部１２４ａは、内壁面がテーパー形状となるように加工することが好ましい。

【0107】

図９（Ｂ）は、第２電子輸送層１０６ｂ、及び電子注入層１１０を形成する段階を示す。第２電子輸送層１０６ｂは、金属酸化物材料を用いて形成されるが、前述のように、スズ（Ｓｎ）を含有しない亜鉛（Ｚｎ）系の酸化物半導体（ＺｎＳｉＯ_ｘ、ＺｎＧｅＯ_ｘ、ＺｎＭｇＯ_ｘ、ＭｇＧａＯ_ｘ、ＺｎＧａＯ_ｘ等）で形成されることが好ましい。すなわち、第２電子輸送層１０６ｂは、酸化亜鉛と、酸化シリコン、酸化ゲルマニウム、酸化マグネシウム及び酸化ガリウムから選ばれた少なくとも一種とを含むことが好ましい。第２電子輸送層１０６ｂは、金属酸化物を焼結したスパッタリングターゲットを用いるスパッタリング法、原子層堆積（Atomic Layer Deposition：ＡＬＤ）法、ミストＣＶＤ（Mist Chemical Vapor Deposition）法で成膜することができる。

【0108】

電子注入層１１０は、例えば、Ｃ１２Ａ７エレクトライドを用いて形成される。電子注入層１１０は、Ｃ１２Ａ７エレクトライドのスパッタリングターゲットを用い、スパッタリング法で形成することができる。スパッタガスとしては、Ｈｅ（ヘリウム）、Ｎｅ（ネオン）、Ｎ２（窒素）、Ａｒ（アルゴン）、ＮＯ（一酸化窒素）、Ｋｒ（クリプトン）、およびＸｅ（キセノン）からなる群から選定された少なくとも一つのガスが用いられる。

【0109】

また、電子注入層１１０として、酸化マグネシウム亜鉛（Ｍｇ_ｘＺｎ_ｙＯ）を用いることもできる。例えば、Ｍｇ_０．３Ｚｎ_０．７Ｏは仕事関数が３．１ｅＶと小さく、大気中で安定であり、電子注入層１１０として用いることができる。

【0110】

第２電子輸送層１０６ｂ及び電子注入層１１０は、共にスパッタリング法が適用されるので、真空中で連続的に成膜することができる。第２電子輸送層１０６ｂ及び電子注入層１１０は、開口部１２４ａ及び開口部１２４ｂを覆うように形成される。第２電子輸送層１０６ｂは、開口部１２４ａの底面で第１電子輸送層１０６ａと接し、さらに第２絶縁層１２０及び第３絶縁層１２２と接するように形成される。

【0111】

その後、発光層１１２、正孔輸送層１１４、正孔注入層１１６、第３電極１１８を形成することで、図１に示す有機ＥＬ素子２００ａが作製される。発光層１１２は、真空蒸着法、印刷法を用いて形成される。発光層１１２は、図１及び図２に示すように、有機ＥＬ素子ごとに分離独立して形成されても良いし、同一平面に形成される複数の有機ＥＬ素子に亘って連続して形成されてもよい。正孔輸送層及び正孔注入層は、真空蒸着法又は塗布法を用いて形成される。有機ＥＬ素子２００ａはボトムエミッション型であるため、第３電極１１８は、酸化インジウム錫（ＩＴＯ）等の透明導電膜に、アルミニウム（Ａｌ）等の金属膜が積層されるように、スパッタリング法で成膜される。

【0112】

このように、本実施形態によれば、薄膜を積層することで有機ＥＬ素子２００を形成することができる。本実施形態に係る有機ＥＬ素子２００は、陰極側から膜を積層する逆積み構造であるが、電子輸送層１０６及び電子注入層１１０を金属酸化物で形成することで、製造工程の中でダメージを受けにくい構造を有する。また、第２電極１０８を、アルカリ金属を用いずに、電子輸送層１０６を同じ層の中に形成することで、製造工程の負担を減らし、素子として化学的に安定な構造とすることができる。

【0113】

第２実施形態：
本実施形態は、第１実施形態で示す有機ＥＬ素子に対し、陰極の構成が異なる有機ＥＬ素子について説明する。以下の説明においては、第１実施形態と相違する部分について説明し、共通する部分については説明を省略する。

【0114】

図１０は、本実施形態に係る有機ＥＬ素子２０２ａの断面構造を示す。有機ＥＬ素子２０２ａは、第１電子輸送層１０６ａが第１電極１０２より幅広に設けられる。第１電子輸送層１０６ａの少なくとも一部の外端部は、第１電極１０２の外側に配置される。これにより、第１電子輸送層１０６ａは、第１絶縁層１０４を介して第１電極１０２と重なる領域を含み、さらにその領域の外側に、第１電極１０２と重ならない領域を含む。第２電極１０８ｂは、第１電子輸送層１０６ａの第１絶縁層１０４側とは反対側の面上に配置される。第２電極１０８ｂは、第１電子輸送層１０６ａが第１電極１０２と重ならない領域、すなわち、第１電子輸送層１０６ａの端部と第１電極１０２の端部との間の領域に配置される。

【0115】

第１電子輸送層１０６ａは、第１実施形態と同様に金属酸化物材料、金属窒化物材料、金属酸窒化物材料を用いて形成される。第１電子輸送層１０６ａは、好ましくは酸化物半導体材料で形成される。第２電極１０８ｂは、このような第１電子輸送層１０６ａとオーミック接触する導電性材料を用いて形成される。導電性材料としては、例えば、金属材料、金属酸化物材料、金属酸窒化物材料が用いられる。

【0116】

第２電極１０８ｂを形成する金属材料として、チタン（Ｔｉ）、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）、タンタル（Ｔａ）、コバルト（Ｃｏ）等の酸素親和性の高い金属材料が用いられる。例えば、第２電極１０８ｂをチタン（Ｔｉ）で形成し、酸化物半導体で形成された第１電子輸送層１０６ａと接して設けることができる。この場合、酸素親和性が高いチタン（Ｔｉ）は、酸化物半導体から酸素を引き抜き、酸化物半導体中に酸素欠損を生成させる作用を有する。酸化物半導体は酸素が引き抜かれるとドナー準位が形成され、低抵抗化する。結果として、第２電極１０８ｂと第１電子輸送層１０６ａとはオーミック接触を形成することができる。

【0117】

第２電極１０８ｂを形成する金属酸化物材料としては、酸化インジウム錫（Ｉｎ_２Ｏ_３・ＳｎＯ_２：ＩＴＯ）、酸化インジウム亜鉛（Ｉｎ_２Ｏ_３・ＺｎＯ：ＩＺＯ）、酸化錫（ＳｎＯ_２）酸化チタン（ＴｉＯ_ｘ）等を用いることができる。金属窒化物材料としては、窒化チタン（ＴｉＮ_ｘ）、窒化ジルコニウム（ＺｒＮ_ｘ）等が用いられる。金属酸窒化物材料としては、酸窒化チタン（ＴｉＯ_ｘＮ_ｙ）、酸窒化タンタル（ＴａＯ_ｘＮ_ｙ）、酸窒化ジルコニウム（ＺｒＯ_ｘＮ_ｙ）、酸窒化ハフニウム（ＨｆＯ_ｘＮ_ｙ）等が用いられる。これらの金属酸化物材料、金属窒化物材料、金属酸窒化物材料に対して、導電性を向上させる微量の金属元素が添加されていてもよい。例えば、ニオブがドープされた酸化チタン（ＴｉＯ_ｘ：Ｎｂ）を用いてもよい。このような、金属酸化物材料、金属窒化物材料、金属酸窒化物材料を用いることで、金蔵残化物材料で形成される第１電子輸送層１０６ａとオーミック接触を形成することができる。また、モリブデンシリサイド（ＭｏＳｉ_ｘ）、タングステンシリサイド（ＷＳｉ_ｘ）、ジルコニウムシリサイド（ＺｒＳｉ_ｘ）等の高融点金属のシリサイド化合物も第２電極１０８ｂとして用いることができる。

【0118】

有機ＥＬ素子２０２ａは、第１電子輸送層１０６ａの表面に接して第２電極１０８ｂを設けることで、接触面積を大きくすることができる。これにより、有機ＥＬ素子２０２ａは直列抵抗成分が低減され駆動電圧を低くすることができる。また、有機ＥＬ素子２０２ａは、第２電極１０８ｂに流れ込む電流密度を低くすることができる。

【0119】

第２電極１０８ｂは、第１電子輸送層１０６ａの外周を囲むように設けることが好ましい。このような第２電極１０８ｂの配置により、第１電子輸送層１０６ａの中央領域から第２電極１０８ｂまでの長さを全周に亘って均等にすることができる。しかしながら、本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子２００は、このような配置に限定されず、第２電極１０８ｂは、第１電子輸送層１０６ａの周縁部において、一部の領域に設けられていればよい。例えば、図１１に示すように、第２電極１０８ｂは、第１電子輸送層１０６ａの周縁部における一部の領域に設けられていてもよい。第１電子輸送層１０６ａの抵抗値が小さければ（キャリア濃度（電子濃度）が高ければ）、図１１に示すように、第１電子輸送層１０６ａの一部分と接するように第２電極１０８ｂを設けることができる。

【0120】

図１２は、本実施形態に係る有機ＥＬ素子２０２ｂの断面構造を示す。有機ＥＬ素子２０２ｂは、第２電極１０８ｂが第１絶縁層１０４と接して設けられ、第１電子輸送層１０６ａが第２電極１０８ｂを覆うように設けられている点が、図１０に示す有機ＥＬ素子２０２ａと相違する。第２電極１０８ｂは、第１絶縁層１０４に接して設けられることで、エッチング加工時の選択比を高くすることができ、陰極のパターニングを容易に行うことができる。

【0121】

有機ＥＬ素子２０２ｂは、第２電極１０８ｂの上面が第１電子輸送層１０６ａと接触して設けられることで、接触面積を大きくすることができる。これにより、有機ＥＬ素子２０２ｂは直列抵抗成分が低減され駆動電圧を低くすることができる。また、有機ＥＬ素子２０２ｂは、第２電極１０８ｂに流れ込む電流密度を低くすることができる。さらに、有機ＥＬ素子２０２ｂは、第２電極１０８ｂが先に形成されていることにより、第１電子輸送層１０６ａの表面欠陥が少ない領域で第２電極１０８ｂと接触することができる。なお、図１２に示す第２電極１０８ｂの配置においても、図１１を参照して説明したように、第１電子輸送層１０６ａの周縁部の一部分で接触するように設けられていてもよい。

【0122】

本実施形態に係る有機ＥＬ素子２０２ａ、２０２ｂは、第２電極１０８ｂ及び第１電子輸送層１０６ａの構成が相違する他は、第１実施形態と同様であり、同様の作用効果を奏することができる。

【0123】

第３実施形態：
本実施形態は、第１実施形態及び第２実施形態で示す有機ＥＬ素子に対し、陰極及び電子輸送層の構成が異なる有機ＥＬ素子について示す。以下の説明においては、第１実施形態と相違する部分について説明し、共通する部分については説明を省略する。

【0124】

図１３は、本実施形態に係る有機ＥＬ素子２０４の断面構造を示す。有機ＥＬ素子２０４は、電子輸送層１０６（第１電子輸送層１０６ａ、第２電子輸送層１０６ｂ）が、第１絶縁層１０４の上に積層して設けられている点で相違する。第１電子輸送層１０６ａと第２電子輸送層１０６ｂとは、積層して設けられる。第２電子輸送層１０６ｂは、第２絶縁層１２０の下層側に設けられ、第２絶縁層１２０の開口部１２４によって露出される。第２電子輸送層１０６ｂは、開口部１２４において電子注入層１１０と接している。

【0125】

第１電子輸送層１０６ａと第２電子輸送層１０６ｂとは、異なる組成で形成されていることが好ましい。第１実施形態と同様に、第１電子輸送層１０６ａは、亜鉛（Ｚｎ）、マグネシウム（Ｍｇ）等が含有されないスズ（Ｓｎ）系の酸化物半導体（ＩｎＧａＳｎＯｘ、ＩｎＷＳｎＯｘ、ＩｎＳｉＳｎＯｘ）で形成されることが好ましい。第２電子輸送層１０６ｂは、スズ（Ｓｎ）を含有しない亜鉛（Ｚｎ）系の酸化物半導体（ＺｎＳｉＯｘ、ＺｎＭｇＯｘ、ＺｎＧａＯｘ等）で形成されることが好ましい。

【0126】

図１３に示すように、第１電子輸送層１０６ａと第２電子輸送層１０６ｂとを積層して設けることで、製造工程を簡略化することができる。第１電子輸送層１０６ａ及び第２電子輸送層１０６ｂは、スパッタリング法で成膜するときに双方の層を連続的に成膜することができる。また、第１電子輸送層１０６ａ及び第２電子輸送層１０６ｂは、フォトリソグラフィ工程で同時にパターニングすることが可能となる。

【0127】

第２電極１０８は、第１電子輸送層１０６ａ及び第２電子輸送層１０６ｂを低抵抗化することで形成される。また、図示されないが、第２電極１０８は、図１２に示すように、金属材料、金属酸化物材料、金属酸窒化物材料を用いて形成されていてもよい。

【0128】

本実施形態の有機ＥＬ素子２０４によれば、第１電子輸送層１０６ａ及び第２電子輸送層１０６ｂを積層することにより、素子の構造及び製造工程を簡略化することができる。有機ＥＬ素子２０４は、第１電子輸送層１０６ａ及び第２電子輸送層１０６ｂの構成が相違する他は、第１実施形態と同様であり、同様の作用効果を奏することができる。

【0129】

第４実施形態
本実施形態は、第１実施形態で示す有機ＥＬ素子に対し、第２電子輸送層１０６ｂ及び電子注入層１１０の構成が異なる有機ＥＬ素子について示す。以下の説明においては、第１実施形態と相違する部分について説明し、共通する部分については説明を省略する。

【0130】

図１４は、本実施形態に係る有機ＥＬ素子２０６の断面構造を示す。有機ＥＬ素子２０６は、第２電子輸送層１０６ｂ及び電子注入層１１０が、第２絶縁層１２０の開口部１２４ａ及び第３絶縁層１２２の開口部１２４ｂの配置に合わせてパターニングされている点で、第１実施形態に示す有機ＥＬ素子２００と相違する。

【0131】

第２電子輸送層１０６ｂ及び電子注入層１１０は、開口部１２４ａ、１２４ｂを覆うように設けられる。第２電子輸送層１０６ｂ及び電子注入層１１０の端部は、第３絶縁層１２２の上に位置し、発光層１１２の端部より内側に配置される。このような構造は、発光層１１２を形成する前に、第２電子輸送層１０６ｂと電子注入層１１０の２層を、フォトリソグラフィ工程とエッチング工程により加工することで得ることができる。

【0132】

第１実施形態で述べたように、第２電子輸送層１０６ｂのキャリア濃度（電子濃度）は１０^１１／ｃｍ^３～１０^１７／ｃｍ^３の範囲にあり、半導体性を有する。有機ＥＬ素子２０６の端部において、半導体性を有する第２電子輸送層１０６ｂが、単位素子の端部に露出しない構造とすることで、隣接する単位素子に流れるリーク電流を低減することができる。また、平面視において、第２電子輸送層１０６ｂ及び電子注入層１１０を発光層１１２よりも小さくなるように成形し、発光層１１２によって覆われる構造とすることで、正孔輸送層１１４が第２電子輸送層１０６ｂ及び電子注入層１１０と接することを防ぐことができる。

【0133】

本実施形態によれば、第２電子輸送層１０６ｂ及び電子注入層１１０を酸化物半導体で形成することで、フォトリソグラフィ工程によるパターニングが可能となり、有機ＥＬ素子２０６にリーク電流が流れることを防止することができる。有機ＥＬ素子２０６は、第２電子輸送層１０６ｂ及び電子注入層１１０の構成が異なる他は、第１実施形態と同様であり、同様の作用効果を奏することができる。なお、本実施形態に示す第２電子輸送層１０６ｂ及び電子注入層１１０の構成は、第２実施形態に示す有機ＥＬ素子２０２に適用することもできる。

【0134】

第５実施形態：
本実施形態は、第１実施形態で示す有機ＥＬ素子に対し、第３絶縁層１２２の構成が異なる有機ＥＬ素子について示す。以下の説明においては、第１実施形態と相違する部分について説明し、共通する部分については説明を省略する。

【0135】

図１５は、本実施形態に係る有機ＥＬ素子２０８の断面構造を示す。有機ＥＬ素子２０８は、第３絶縁層１２２に形成される開口部１２４ｂの端部が、第２絶縁層１２０の開口部１２４ａの端部より内側に配置されている点で、第１実施形態における有機ＥＬ素子２００と相違する。本実施形態において、第３絶縁層１２２は、ポリイミド、アクリル、エポキシ等の感光性を有する有機樹脂材料で形成されることが好ましい。

【0136】

第３絶縁層１２２は、有機樹脂材料で形成されることで、開口部１２４ｂの側壁を傾斜面にすると共に曲面にすることができる。別言すれば、第３絶縁層１２２を有機樹脂材料で形成することで、開口部１２４ｂの開口端を断面視において、曲面形状に成形することができる。開口部１２４ｂの開口端が曲面形状を有することにより、第２電子輸送層１０６ｂ、電子注入層１１０、発光層１１２、正孔輸送層１１４、及び正孔注入層１１６を、第１電子輸送層１０６ａの上面から第３絶縁層１２２の表面に沿って形成することができる。すなわち、開口部１２４ｂの段差によって、有機ＥＬ素子２０８にクラック等の不良が発生することを防止することができる。

【0137】

第２絶縁層１２０の開口部１２４ａの開口端は、第３絶縁層１２２に埋設される。これにより、第２絶縁層１２０ａの開口部１２４ａの端部はテーパー状に成形する必要はない。第２絶縁層１２０の開口部１２４ａの端部が垂直であっても、第２電子輸送層１０６ｂ、電子注入層１１０、発光層１１２等の各層の段差被覆性に影響を及ぼすことがない。

【0138】

このように、本実施形態によれば、第３絶縁層１２２の開口部１２４ｂの端面を曲面形状とし、第２絶縁層１２０の開口部１２４ａの端部を覆うようにすることで、第２電子輸送層１０６ｂ、電子注入層１１０、発光層１１２等の段切れを防止することができる。また、第２絶縁層１２０の開口部１２４ａをテーパー状にエッチングしなくても済むので、生産性を高めることができる。

【0139】

図１６に示すように、第３実施形態と同様にして第１電子輸送層１０６ａと第２電子輸送層１０６ｂとを積層し、さらに電子注入層１１０を積層して設け、パターニングした後に、感光性を有する樹脂材料で第３絶縁層１２２を設けてもよい。第１電子輸送層１０６ａと第２電子輸送層１０６ｂ、及び電子注入層１１０を無機材料で形成することで、これらの層の上に、感光性を有する樹脂材料で第３絶縁層１２２を形成し、開口部１２４ｂを設けることができる。それにより、素子の構造及び製造工程を簡略化することができる。

【0140】

有機ＥＬ素子２０８は、第２絶縁層１２０及び第３絶縁層１２２の構成が異なる他は、第１実施形態と同様であり、同様の作用効果を奏することができる。本実施形態の構成は、他の実施形態と適宜組み合わせて実施することができる。

【0141】

第６実施形態：
本実施形態は、所謂順積み構造を有し、キャリア注入量を制御する第１電極を備えた有機ＥＬ素子について示す。なお、本実施形態に係る有機ＥＬ素子は積層順が第１実施形態における有機ＥＬ素子と異なるものの、各層を形成する材料は同じである。

【0142】

有機ＥＬ素子２１０は、基板１００側から、第３電極１１８、正孔注入層１１６、正孔輸送層１１４、発光層１１２、電子注入層１１０、電子輸送層１０６、第１絶縁層１０４、第１電極１０２が積層された構造を有する。第３電極１１８は、周縁部が第２絶縁層１２０で覆われており、開口部１２４において正孔注入層１１６と接している。

【0143】

有機ＥＬ素子２１０は、第２絶縁層１２０の開口部１２４において、第３電極１１８、正孔注入層１１６、正孔輸送層１１４、発光層１１２、電子注入層１１０、電子輸送層１０６が重なる領域が発光領域となる。第１電極１０２は、第１絶縁層１０４を介して電子輸送層１０６と重なることで、キャリア（電子）の発光層１１２への注入量を制御可能となるように配置される。第２電極１０８は、電子輸送層１０６上に設けられ、開口部１２４と重ならない領域に配置される。

【0144】

図１７は、第３電極１１８が透明導電膜で形成され、第１電極１０２が金属膜で形成された、ボトムエミッション型の構成を示す。一方、図示されないが、有機ＥＬ素子２１０は、第３電極１１８に光反射面を形成し、第１電極１０２を透明導電膜で形成することで、トップエミッション型とすることも可能である。

【0145】

トップエミッション型であっても、有機ＥＬ素子２１０は、積層構造において、第２電極１０８と第１電極１０２との間に第１絶縁層１０４が介在し、第２電極１０８と第３電極１１８との間には第２絶縁層１２０が少なくとも介在することとなる。また、第２電極１０８の端部は、第２絶縁層１２０の開口部１２４の端部より外側に配置され、オフセット領域１２６を有している。

【0146】

本実施形態で示すように、電子輸送層上に絶縁層を介してキャリア注入量制御電極を設けることにより、順積み構造の有機ＥＬ素子においても、発光層へのキャリア注入量をバイアス電圧によって制御可能とすることができる。それにより、第１実施形態で示される有機ＥＬ素子２００と同様の作用効果を奏する有機ＥＬ素子２０６を得ることができる。

【0147】

第７実施形態：
本実施形態は、本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子で画素が構成された表示装置（有機ＥＬ表示装置）の一例について説明する。

【0148】

図１８は、本発明の一実施形態に係る表示装置の画素３００の等価回路を示す。画素３００は、有機ＥＬ素子２００に加え、選択トランジスタ１３６、駆動トランジスタ１３８、容量素子１４０を含む。選択トランジスタ１３６はゲートが走査信号線１３２と電気的に接続され、ソースがデータ信号線１３４と電気的に接続され、ドレインが駆動トランジスタ１３８のゲートと電気的に接続される。駆動トランジスタ１３８は、ソースがコモン電位線１４４と電気的に接続され、ドレインが有機ＥＬ素子２００の第２電極１０８と電気的に接続される。容量素子１４０は、駆動トランジスタ１３８のゲートとコモン電位線１４４との間に電気的に接続される。有機ＥＬ素子２００は、第１電極１０２がキャリア注入量制御信号線１４６と電気的に接続され、第３電極１１８が電源線１４２と電気的に接続される。

【0149】

なお、図１８では有機ＥＬ素子２００の接続構造を具体的に示すため、有機ＥＬ素子２００を記号で示すのではなく、電極の配置が実際の素子構造と対応するように模式的に示している。また、図１８においては、第１実施形態における有機ＥＬ素子２００を示すが、本実施形態はこれに限定されず、第２実施形態乃至第６実施形態に示す有機ＥＬ素子を適用することができる。

【0150】

図１８に示す画素３００の等価回路において、走査信号線１３２には走査信号が与えられ、データ信号線１３４にはデータ信号（ビデオ信号）が与えられる。電源線１４２には、電源電位（Ｖｄｄ）が与えられ、コモン電位線１４４には接地電位（アース電位）又は電源電位（Ｖｄｄ）より低電位の電位（Ｖｓｓ）が印加される。キャリア注入量制御信号線１４６には、図６を参照して説明したように、発光層１１２へのキャリア注入量を制御する電圧（Ｖｇ）が印加される。キャリア注入量を制御する電圧（Ｖｇ）は一定の正電圧であっても良いし、図６に示すように所定の電圧Ｖｇ１とＶｇ２の間で変動する電圧であってもよい。

【0151】

図１８に示す画素３００において、駆動トランジスタ１３８のゲートには、選択トランジスタ１３６がオンになったとき、データ信号線１３４からデータ信号に基づく電圧が印加される。容量素子１４０は、駆動トランジスタ１３８のソース－ゲート間の電圧を保持する。駆動トランジスタ１３８のゲートがオンになると、有機ＥＬ素子２００には、電源線１４２から電流が流れ込み発光する。このとき第１電極１０２にキャリア注入量を制御する電圧（Ｖｇ）を印加すると、有機ＥＬ素子２００の発光強度を制御することのみならず、発光層１１２における電子と正孔が再結合する領域（別言すれば発光領域）の位置を制御することができる。すなわち、発光層１１２におけるキャリアバランスの制御することができる。

【0152】

本実施形態によれば、キャリア注入量制御電極（第１電極１０２）が設けられた有機ＥＬ素子で画素３００を形成すると共に、キャリア注入量制御信号線を設け、当該キャリア注入量制御電極（第１電極１０２）と接続することで、有機ＥＬ素子の発光状態を制御することができる。すなわち、有機ＥＬ素子の発光を駆動トランジスタのみによって制御するのではなく、キャリア注入量制御電極によって制御することで、有機ＥＬ素子の劣化を抑制することができ、有機ＥＬ表示装置の信頼性を高めることができる。

【0153】

第８実施形態：
本実施形態は、本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子で画素が構成された表示装置（有機ＥＬ表示装置）の一例について説明する。

【0154】

図１９は、本実施形態に係る表示装置に設けられる画素３０２の等価回路の一例を示す。画素３０２は、第７実施形態と同様に、有機ＥＬ素子２００に加え、選択トランジスタ１３６、駆動トランジスタ１３８、容量素子１４０を含む。選択トランジスタ１３６はゲートが走査信号線１３２と電気的に接続され、ソースがデータ信号線１３４と電気的に接続され、ドレインが駆動トランジスタ１３８のゲートと電気的に接続される。駆動トランジスタ１３８は、ソースがコモン電位線１４４と電気的に接続され、ドレインが有機ＥＬ素子２００の第２電極１０８と電気的に接続される。容量素子１４０は、駆動トランジスタ１３８のゲートとコモン電位線１４４との間に電気的に接続される。有機ＥＬ素子２００は、第１電極１０２がキャリア注入量制御信号線１４６と電気的に接続され、第３電極１１８が電源線１４２と電気的に接続される。なお、図１９は、選択トランジスタ１３６及び駆動トランジスタ１３８がデュアルゲート型である場合を示す。

【0155】

図２０は、本実施形態に係る表示装置の画素３０２の平面図を示す。また、図２１（Ａ）は、図２０に示すＡ１－Ａ２線に沿った断面構造を示し、図２１（Ｂ）は、図２０に示すＢ１－Ｂ２線に沿った断面構造を示す。以下の説明においては、これらの図面を参照する。

【0156】

画素３０２は、選択トランジスタ１３６、駆動トランジスタ１３８、容量素子１４０、及び有機ＥＬ素子２００が配置される。図２０に示す画素３０２に平面図においては、有機ＥＬ素子２００の構成要素として、第１電極１０２、第１電子輸送層１０６ａ、及び開口部１２４の配置が示されている。

【0157】

駆動トランジスタ１３８は、第１酸化物半導体層１５２ａ、第１ゲート電極１５４ａ、第２ゲート電極１５６ａを含んで構成される。第１ゲート電極１５４ａと第２ゲート電極１５６ａとは、第１酸化物半導体層１５２ａを挟んで重なる領域を有するように配置される。第１酸化物半導体層１５２ａと基板１００との間には、第１絶縁層１０４が配置される。第１ゲート電極１５４ａは、第１絶縁層１０４と基板１００との間に配置される。また、第１酸化物半導体層１５２ａと第２ゲート電極１５６ａとの間には第２絶縁層１２０が配置される。別言すれば、第１酸化物半導体層１５２ａは、第１絶縁層１０４と第２絶縁層１２０とに挟まれて配置され、第１ゲート電極１５４ａと第２ゲート電極１５６ａとの間には、第１絶縁層１０４、第１酸化物半導体層１５２ａ、及び第２絶縁層１２０が介在する。

【0158】

本実施形態において、駆動トランジスタ１３８は、第１酸化物半導体層１５２ａが、第１ゲート電極１５４ａと第２ゲート電極１５６ａとで挟まれたデュアルゲート構造を有する。駆動トランジスタ１３８は、第１酸化物半導体層１５２ａが、第１ゲート電極１５４ａ及び第２ゲート電極１５６ａの一方又は双方と重なる領域にチャネル領域が形成される。また、第１酸化物半導体層１５２ａは、第１ゲート電極１５４ａ及び第２ゲート電極１５６ａと重ならない外側の領域に、チャネル領域が形成される領域と比べて比抵抗の小さい低抵抗領域が設けられていてもよい。図２１（Ａ）は、この比抵抗の低い領域を、ソース領域１５８ａ、ドレイン領域１６０ａとして示す。

【0159】

第１酸化物半導体層１５２ａにおいて、チャネル領域となる領域のキャリア濃度は１×１０^１４～５×１０^１８／ｃｍ^３であることが好ましく、ソース領域１５８ａ及びドレイン領域１６０ａのキャリア濃度は１×１０^１９～５×１０^２１／ｃｍ^３程度となることが好ましい。ソース領域１５８ａ及びドレイン領域１６０ａのキャリア濃度は、例えば、第１酸化物半導体層１５２ａに酸素が欠損したドナー準位の密度を高めることで、増加させることができる。第１酸化物半導体層１５２ａの酸素欠損は、ヘリウム（Ｈｅ）、アルゴン（Ａｒ）等の希ガスを用いたプラズマ処理、水素プラズマ処理、レーザ光の照射によって生成することができる。

【0160】

駆動トランジスタ１３８は、第１酸化物半導体層１５２ａと第１絶縁層１０４との間に、第１透明導電層１４８ａと第２透明導電層１４８ｂとが配置される。第１透明導電層１４８ａと第２透明導電層１４８ｂとは、互いに離間して配置される。また、第１透明導電層１４８ａと第１酸化物半導体層１５２ａとの間には導電層１５０ａが配置され、第２透明導電層１４８ｂと第１酸化物半導体層１５２ａとの間には導電層１５０ｂが配置される。導電層１５０ａは第１透明導電層１４８ａの端部に至らない内側に配置され、導電層１５０ｂは第２透明導電層１４８ｂの端部に至らない内側に配置される。第１透明導電層１４８ａ及び導電層１５０ａはドレイン領域１６０ａと接するように配置され、第２透明導電層１４８ｂ及び導電層１５０ｂはソース領域１５８ａと接するように配置される。

【0161】

第１透明導電層１４８ａと第２透明導電層１４８ｂとが離間する領域に、第１ゲート電極１５４ａと第２ゲート電極１５６ａとが重なるように配置される。第１透明導電層１４８ａ及び第２透明導電層１４８ｂは、一部の領域が第１ゲート電極１５４ａ及び第２ゲート電極１５６ａの一方又は双方と重なるように配置されていてもよい。第１透明導電層１４８ａ及び第２透明導電層１４８ｂの少なくとも一方が、第１酸化物半導体層１５２ａのチャネル領域に隣接するように第１ゲート電極１５４ａ及び第２ゲート電極１５６ａの一方又は双方と重畳して配置されることで、駆動トランジスタ１３８のドレイン電流を増加させることができる。

【0162】

駆動トランジスタ１３８のソース領域１５８ａは、第１絶縁層１０４に設けられたコンタクトホールを介してコモン電位線１４４と電気的に接続される。一方、第１酸化物半導体層１５２ａのドレイン領域１６０ａ側は、有機ＥＬ素子２００が配置される領域まで広がって設けられる。すなわち、第１酸化物半導体層１５２ａは、第１絶縁層１０４を挟んで第１電極１０２と重畳するように配置される。そして、第１酸化物半導体層１５２ａが第１電極１０２と重なる領域は、キャリア濃度が１×１０^１４～１×１０^１９／ｃｍ^３の範囲に調整されて、第１電子輸送層１０６ａとして機能する。また、第１酸化物半導体層１５２ａは、第１電子輸送層１０６ａとして機能する領域に隣接して第２電極１０８として機能する領域を含む。第１酸化物半導体層１５２ａが第２電極１０８として機能する領域は、ドレイン領域１６０ａから連続する領域である。本実施形態で示すように、第１酸化物半導体層１５２ａのキャリア濃度を領域毎に制御することで、駆動トランジスタ１３８と有機ＥＬ素子２００とが酸化物半導体層によって接続された構造を形成することができる。これにより、画素３０２の構造を簡略化することができる。

【0163】

図２１（Ｂ）に示すように、選択トランジスタ１３６は、駆動トランジスタ１３８と同様な構造を有する。すなわち、選択トランジスタ１３６は、第２酸化物半導体層１５２ｂ、第１ゲート電極１５４ｂ、及び第２ゲート電極１５６ｂを含む。また、第２酸化物半導体層１５２ｂに接して第３透明導電層１４８ｃ及び導電層１５０ｃ、並びに第４透明導電層１４８ｄ及び導電層１５０ｄを含む。第２酸化物半導体層１５２ｂは、低比抵抗領域として、ソース領域１５８ｂ、ドレイン領域１６０ｂが形成されてもよい。導電層１５０ｃは、データ信号線１３４を形成する。

【0164】

選択トランジスタ１３６のドレイン領域１６０ｂは、第１絶縁層１０４に設けられたコンタクトホールを介して、駆動トランジスタ１３８の第１ゲート電極１５４ａと電気的に接続される。例えば、ドレイン領域１６０ｂと第１ゲート電極１５４ａとの間には、第４透明導電層１４８ｄ及び導電層１５０ｄが設けられていてもよい。選択トランジスタ１３６のドレイン領域１６０ｂは、また、第２絶縁層１２０に設けられたコンタクトホールを介して、駆動トランジスタ１３８の第２ゲート電極１５６ａと電気的に接続される。このように、第２酸化物半導体層１５２ｂに設けられるドレイン領域１６０ｂは、第４透明導電層１４８ｄ及び導電層１５０ｄと積層されることで、駆動トランジスタ１３８のゲート電極と電気的な接続を形成することが容易となる。

【0165】

容量素子１４０は、第４透明導電層１４８ｄが、第１絶縁層１０４を介して容量電極１６２と重畳する領域に形成される。容量電極１６２は、コモン電位線１４４を兼ねて形成される。

【0166】

なお、本実施形態において、酸化物半導体層１５２は、第１実施形態で述べる酸化物半導体材料と同じ材料を用いることができる。また、第１絶縁層１０４及び第２絶縁層１２０は、無機絶縁材料が用いられる。無機絶縁材料としては、酸化シリコン、窒化シリコン、酸窒化シリコン、酸化アルミニウム等が用いられる。

【0167】

また、透明導電層１４８は、金属酸化物材料として、酸化チタン（ＴｉＯ_ｘ）等を適用することができ、金属窒化物材料としては、窒化チタン（ＴｉＮ_ｘ）、窒化ジルコニウム（ＺｒＮ_ｘ）等を適用することができ、金属酸窒化物材料としては、酸窒化チタン（ＴｉＯ_ｘＮ_ｙ）、酸窒化タンタル（ＴａＯ_ｘＮ_ｙ）、酸窒化ジルコニウム（ＺｒＯ_ｘＮ_ｙ）、酸窒化ハフニウム（ＨｆＯ_ｘＮ_ｙ）等を適用することができる。また、これらの金属酸化物材料、金属窒化物材料、金属酸窒化物材料に、導電性を向上させる微量の金属元素が添加されていてもよい。例えば、ニオブがドープされた酸化チタン（ＴｉＯ_ｘ：Ｎｂ）を用いてもよい。

【0168】

導電層１５０としては、アルミニウム（Ａｌ）、銅（Ｃｕ）等の導電率の高い金属材料が用いられる。例えば、導電層１５０ｃ（データ信号線１３４）は、アルミニウム合金、銅合金、または銀合金を用いて作製される。また、コモン電位線１４４、及びコモン電位線１４４と同層で形成される第１ゲート電極１５４もアルミニウム合金、銅合金、または銀合金を用いて作製されることが好ましい。第２ゲート電極１５６、走査信号線１３２は、アルミニウム（Ａｌ）、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）、ジルコニウム（Ｚｒ）等の金属材料を用いて作製される。アルミニウム合金としては、アルミニウム・ネオジム合金（Ａｌ－Ｎｄ）、アルミニウム・チタン合金（Ａｌ－Ｔｉ）、アルミニウム・シリコン合金（Ａｌ－Ｓｉ）、アルミニウム・ネオジム・ニッケル合金（Ａｌ－Ｎｄ－Ｎｉ）、アルミニウム・カーボン・ニッケル合金（Ａｌ－Ｃ－Ｎｉ）、銅・ニッケル合金（Ｃｕ－Ｎｉ）等を適用することができる。このような金属材料を用いれば、耐熱性を有すると共に、配線抵抗を低減することができる。

【0169】

有機ＥＬ素子２００は、第１実施形態で示す構成と同様な構成を有する。有機ＥＬ素子２００は、駆動トランジスタ１３８と電気的に接続される。有機ＥＬ素子２００は、第２電極１０８に相当する領域が、駆動トランジスタ１３８の第１酸化物半導体層１５２ａから連続して形成される。このような構造により、配線の引き回しが簡略化され、画素３０２の開口率（一つの画素が占める面積に対する、有機ＥＬ素子が実際に発光する領域の割合）を高めることができる。なお、有機ＥＬ素子２００は、第２実施形態乃至第６実施形態で示す有機ＥＬ素子に置き換えることができる。

【0170】

なお、画素の開口率を高めるためには、第１電子輸送層１０６ａの電子移動度を高める必要がある。例えば、解像度が８Ｋ×４Ｋ（７６８０×４３２０ピクセル）、８５インチの表示パネルにおける画素ピッチは約２４４μｍとなる。ここで、長方形状の画素を想定した場合、長手方向の長さは約７３２μｍとなる。有機ＥＬ素子に電圧が印加されてから発光するまでの時間が約４～５μｓｅｃであるとし、長方形状の画素の長手方向の一端に第２電極１０８に相当する領域を設けた場合、第１電子輸送層１０６ａのキャリア（電子）移動度は１０ｃｍ^２／Ｖ・ｓｅｃ以上、好ましくは２０ｃｍ^２／Ｖ・ｓｅｃ以上でないと、画素の長手方向の他端までキャリア（電子）を到達させることが困難となる。

【0171】

もちろん、長方形状の画素の四方を囲むように第２電極１０８に相当する領域を設ければ、キャリアは四方から中央に向かってドリフトされるので、キャリア（電子）移動度は２．５ｃｍ^２／Ｖ・ｓｅｃ程度あれば済むこととなる。しかしこの場合には、一つの画素当たりの有効発光領域が減少し、開口率が低下することが問題となる。

【0172】

このような状況において、本実施形態で例示されるような酸化物半導体材料であれば、要求されるキャリア（電子）移動度を実現することが可能となる。一方、特許文献３、４に記載されるような有機材料で形成される電子輸送層は、キャリア（電子）移動度が０．１２．５ｃｍ^２／Ｖ・ｓｅｃ以下であるため、表示パネルの大画面化と高精細化を実現できないという問題を有する。

【0173】

このように、本実施形態に係る表示装置は、有機ＥＬ素子を形成する電子輸送層として酸化物半導体層を用いることで、酸化物半導体層を用いて作製される駆動トランジスタ及び選択トランジスタ等の素子と同じ製造工程を通して作製することができる。また、本実施形態に係る表示装置は、有機ＥＬ素子にキャリア注入量制御電極を設けると共に、このキャリア注入量制御電極に対し絶縁層を介してキャリア（電子）移動度の高い電子輸送層を配置することで、画素面内の発光強度を均一化させ、高精細化に対応することができる。

【符号の説明】

【0174】

１００・・・基板、１０２・・・第１電極（キャリア注入量制御電極）、１０４・・・第１絶縁層、１０６・・・電子輸送層、１０７・・・酸化物半導体膜、１０８・・・第２電極（陰極）、１０９・・・マスク層、１１０・・・電子注入層、１１２・・・発光層、１１４・・・正孔輸送層、１１６・・・正孔注入層、１１８・・・第３電極（陽極）、１２０・・・第２絶縁層、１２２・・・第３絶縁層、１２４・・・開口部、１２６・・・オフセット領域、１２８・・・電源、１３０・・・スイッチ、１３２・・・走査信号線、１３４・・・データ信号線、１３６・・・選択トランジスタ、１３８・・・駆動トランジスタ、１４０・・・容量素子、１４２・・・電源線、１４４・・・コモン電位線、１４６・・・キャリア注入量制御信号線、１４８・・・透明導電層、１５０・・・導電層、１５２・・・酸化物半導体層、１５４・・・第１ゲート電極、１５６・・・第２ゲート電極、１５８・・・ソース領域、１６０・・・ドレイン領域、１６２・・・容量電極、２００～２１０・・・有機ＥＬ素子、３００、３０２・・・画素

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】

【図15】

【図16】

【図17】

【図18】

【図19】

【図20】

【図21】