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特開2023-155192改質アスファルト用相溶性向上剤組成物及び改質アスファルト組成物
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2023155192
(43)【公開日】2023-10-20
(54)【発明の名称】改質アスファルト用相溶性向上剤組成物及び改質アスファルト組成物
(51)【国際特許分類】
C08G 81/02 20060101AFI20231013BHJP
C08L 53/02 20060101ALI20231013BHJP
C08L 95/00 20060101ALI20231013BHJP
C08L 53/00 20060101ALI20231013BHJP
【ＦＩ】
C08G81/02
C08L53/02
C08L95/00
C08L53/00
【審査請求】未請求
【請求項の数】3
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2023059818
(22)【出願日】2023-04-03
(31)【優先権主張番号】P 2022064763
(32)【優先日】2022-04-08
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(71)【出願人】
【識別番号】000002288
【氏名又は名称】三洋化成工業株式会社
(72)【発明者】
【氏名】廣瀬 敦
(72)【発明者】
【氏名】藤田 政義
【テーマコード（参考）】
4J002
4J031
【Ｆターム（参考）】
4J002AG00W
4J002BP01X
4J002BP03Y
4J002GL00
4J031AA12
4J031AA13
4J031AA20
4J031AB02
4J031AC03
4J031AD01
4J031AF17
(57)【要約】 （修正有）
【課題】改質アスファルトの生産効率向上（製造時間の短縮化及び製造時の加熱温度の低減）と、改質アスファルトの保管時の品質安定性（特に耐分離性）を高いレベルで両立可能にする改質アスファルト用相溶性向上剤組成物を提供することを目的とする。
【解決手段】飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）の有する反応性基（ａ）と、スチレン系重合体セグメント（Ｂ）の有する反応性基（ｂ）とが反応してなる重合体（Ｐ）を含有し、前記反応性基（ａ）と前記反応性基（ｂ）の組み合わせが、カルボン酸基とエポキシ基の組み合わせ及び／又はカルボン酸（無水物）基と水酸基の組み合わせである改質アスファルト用相溶性向上剤組成物。
【選択図】なし
【解決手段】飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）の有する反応性基（ａ）と、スチレン系重合体セグメント（Ｂ）の有する反応性基（ｂ）とが反応してなる重合体（Ｐ）を含有し、前記反応性基（ａ）と前記反応性基（ｂ）の組み合わせが、カルボン酸基とエポキシ基の組み合わせ及び／又はカルボン酸（無水物）基と水酸基の組み合わせである改質アスファルト用相溶性向上剤組成物。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）の有する反応性基（ａ）と、スチレン系重合体セグメント（Ｂ）の有する反応性基（ｂ）とが反応してなる重合体（Ｐ）を含有し、下記（１）～（５）のすべてを満たす改質アスファルト用相溶性向上剤組成物：
（１）前記反応性基（ａ）と前記反応性基（ｂ）の組み合わせが、カルボン酸基とエポキシ基の組み合わせ及び／又はカルボン酸（無水物）基と水酸基の組み合わせである；
（２）前記セグメント（Ａ）が、前記反応性基（ａ）を有する変性ポリオレフィン（Ａ１）及び／又は炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）を必須構成単量体とし、前記反応性基（ａ）を有する重合体（Ａ２）である；
（３）前記セグメント（Ａ）の飽和炭化水素基濃度が、セグメント（Ａ）全体の重量に基づいて７０重量％以上である；
（４）前記セグメント（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）が１０００～１０００００である；
（５）前記セグメント（Ｂ）の重量平均分子量（Ｍｗ）が１０００～５００００である。
（１）前記反応性基（ａ）と前記反応性基（ｂ）の組み合わせが、カルボン酸基とエポキシ基の組み合わせ及び／又はカルボン酸（無水物）基と水酸基の組み合わせである；
（２）前記セグメント（Ａ）が、前記反応性基（ａ）を有する変性ポリオレフィン（Ａ１）及び／又は炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）を必須構成単量体とし、前記反応性基（ａ）を有する重合体（Ａ２）である；
（３）前記セグメント（Ａ）の飽和炭化水素基濃度が、セグメント（Ａ）全体の重量に基づいて７０重量％以上である；
（４）前記セグメント（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）が１０００～１０００００である；
（５）前記セグメント（Ｂ）の重量平均分子量（Ｍｗ）が１０００～５００００である。
【請求項2】
前記組成物中に含まれるセグメント（Ａ）とセグメント（Ｂ）との重量比（Ａ）／（Ｂ）が２０／８０～８０／２０である請求項１に記載の改質アスファルト用相溶性向上剤組成物。
【請求項3】
請求項１又は２に記載の改質アスファルト用相溶性向上剤組成物と、ストレートアスファルト（Ｃ）と、スチレン系熱可塑性エラストマー（Ｄ）を含有する改質アスファルト組成物であり、組成物中に含まれる改質アスファルト用相溶性向上剤組成物とスチレン系熱可塑性エラストマー（Ｄ）の重量の比［改質アスファルト用相溶性向上剤組成物の重量／（Ｄ）の重量］が１／９９～６０／４０である改質アスファルト組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は改質アスファルト用相溶性向上剤組成物及び改質アスファルト組成物に関する。
【背景技術】
【0002】
アスファルトは道路舗装やアスファルトルーフィングなど広範囲な分野で使用されている。一般に道路舗装に使用されているアスファルトは夏期の高温条件下では軟化して流動し易く、冬期の低温条件下では硬くなり撓み性が低下する等、温度変化に対して物性が変化し易いという欠点を有している。
アスファルトの耐流動性が不十分な場合には、自動車の荷重やブレーキの制御によるずり応力によって、舗装路面に轍掘れや波打ち等の現象が生じる。特にアスファルト舗装の轍掘れは、車の乗り心地やハンドルの操作性を低下させ、また降雨時の滞水がスリップの原因になるため、大きな問題となっている。
アスファルトの耐流動性が不十分な場合には、自動車の荷重やブレーキの制御によるずり応力によって、舗装路面に轍掘れや波打ち等の現象が生じる。特にアスファルト舗装の轍掘れは、車の乗り心地やハンドルの操作性を低下させ、また降雨時の滞水がスリップの原因になるため、大きな問題となっている。
【0003】
アスファルトの耐流動性及び耐轍掘れ性を向上させる方法として、ストレートアスファルトをＳＢＳ（スチレン－ブタジエン－スチレン共重合体）などのスチレン系熱可塑性エラストマーで改質した改質アスファルトが用いられている。しかし、ストレートアスファルトとＳＢＳの相溶性が悪いことから、改質アスファルトの製造時に高温加熱と長い時間が必要となり、さらに製造した改質アスファルトを高温で保管するとＳＢＳが分離し改質アスファルトの品質が低下するという問題があった。
ストレートアスファルトとＳＢＳの相溶性を向上する方法として、フタル酸ジアルキルエステル等の可塑剤を添加する方法（特許文献１）や、粘着付与樹脂、オイル、及び架橋剤からなる群から選択される少なくとも一つを含む添加剤を添加する方法（特許文献２）が提案されているが、改質アスファルトの生産効率改善効果と高温保管時の品質安定性（特に耐分離性）を同時に十分なレベルで満足する方法はなかった。
ストレートアスファルトとＳＢＳの相溶性を向上する方法として、フタル酸ジアルキルエステル等の可塑剤を添加する方法（特許文献１）や、粘着付与樹脂、オイル、及び架橋剤からなる群から選択される少なくとも一つを含む添加剤を添加する方法（特許文献２）が提案されているが、改質アスファルトの生産効率改善効果と高温保管時の品質安定性（特に耐分離性）を同時に十分なレベルで満足する方法はなかった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【特許文献1】特開平１０－１７７７７号公報
【特許文献2】特開２０１６－２１０８７８号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
本発明は、改質アスファルト組成物の生産効率向上（製造時間の短縮化及び製造時の加熱温度の低減）と、改質アスファルト組成物の高温保管時の品質安定性（特に耐分離性）を高いレベルで両立可能にする改質アスファルト用相溶性向上剤組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0006】
本発明者らは、上記の目的を達成するべく検討を行った結果、本発明に到達した。
すなわち、本発明は、飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）の有する反応性基（ａ）と、スチレン系重合体セグメント（Ｂ）の有する反応性基（ｂ）とが反応してなる重合体（Ｐ）を含有し、下記（１）～（５）のすべてを満たす改質アスファルト用相溶性向上剤組成物；前記改質アスファルト用相溶性向上剤組成物と、ストレートアスファルト（Ｃ）と、スチレン系熱可塑性エラストマー（Ｄ）を含有する改質アスファルト組成物であり、組成物中に含まれる改質アスファルト用相溶性向上剤組成物とスチレン系熱可塑性エラストマー（Ｄ）の重量の比［改質アスファルト用相溶性向上剤組成物の重量／（Ｄ）の重量］が１／９９～６０／４０である改質アスファルト組成物である。
（１）前記反応性基（ａ）と前記反応性基（ｂ）の組み合わせが、カルボン酸基とエポキシ基の組み合わせ及び／又はカルボン酸（無水物）基と水酸基の組み合わせである；
（２）前記セグメント（Ａ）が、前記反応性基（ａ）を有する変性ポリオレフィン（Ａ１）及び／又は炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）を必須構成単量体とし、前記反応性基（ａ）を有する重合体（Ａ２）である；
（３）前記セグメント（Ａ）の飽和炭化水素基濃度が、セグメント（Ａ）全体の重量に基づいて７０重量％以上である；
（４）前記セグメント（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）が１０００～１０００００である；
（５）前記セグメント（Ｂ）の重量平均分子量（Ｍｗ）が１０００～５００００である。
すなわち、本発明は、飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）の有する反応性基（ａ）と、スチレン系重合体セグメント（Ｂ）の有する反応性基（ｂ）とが反応してなる重合体（Ｐ）を含有し、下記（１）～（５）のすべてを満たす改質アスファルト用相溶性向上剤組成物；前記改質アスファルト用相溶性向上剤組成物と、ストレートアスファルト（Ｃ）と、スチレン系熱可塑性エラストマー（Ｄ）を含有する改質アスファルト組成物であり、組成物中に含まれる改質アスファルト用相溶性向上剤組成物とスチレン系熱可塑性エラストマー（Ｄ）の重量の比［改質アスファルト用相溶性向上剤組成物の重量／（Ｄ）の重量］が１／９９～６０／４０である改質アスファルト組成物である。
（１）前記反応性基（ａ）と前記反応性基（ｂ）の組み合わせが、カルボン酸基とエポキシ基の組み合わせ及び／又はカルボン酸（無水物）基と水酸基の組み合わせである；
（２）前記セグメント（Ａ）が、前記反応性基（ａ）を有する変性ポリオレフィン（Ａ１）及び／又は炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）を必須構成単量体とし、前記反応性基（ａ）を有する重合体（Ａ２）である；
（３）前記セグメント（Ａ）の飽和炭化水素基濃度が、セグメント（Ａ）全体の重量に基づいて７０重量％以上である；
（４）前記セグメント（Ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）が１０００～１０００００である；
（５）前記セグメント（Ｂ）の重量平均分子量（Ｍｗ）が１０００～５００００である。
【発明の効果】
【0007】
本発明の改質アスファルト用相溶性向上剤組成物は、ストレートアスファルトとスチレン系熱可塑性エラストマーの相溶性を向上させることにより、改質アスファルト組成物の生産効率向上（製造時間の短縮化及び製造時の加熱温度の低減）と、改質アスファルト組成物の高温保管時の品質安定性（特に耐分離性）を高いレベルで両立可能にするという効果を奏する。
なお、上記「高温保管時」とは、改質アスファルト組成物を製造後、使用時まで液体状態を維持して保管するために高温に加熱して保管することを指し、「高温」とは通常１４０～２００℃程度である。
また、上記「ストレートアスファルトとスチレン系熱可塑性エラストマーの相溶性を向上させる」には、ストレートアスファルト中におけるスチレン系熱可塑性エラストマーの分散性を向上させることを含む。
なお、上記「高温保管時」とは、改質アスファルト組成物を製造後、使用時まで液体状態を維持して保管するために高温に加熱して保管することを指し、「高温」とは通常１４０～２００℃程度である。
また、上記「ストレートアスファルトとスチレン系熱可塑性エラストマーの相溶性を向上させる」には、ストレートアスファルト中におけるスチレン系熱可塑性エラストマーの分散性を向上させることを含む。
【発明を実施するための形態】
【0008】
＜重合体（Ｐ）＞
本発明における重合体（Ｐ）は、飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）の有する反応性基（ａ）と、スチレン系重合体セグメント（Ｂ）の有する反応性基（ｂ）とが反応してなる共重合体である。
反応性基（ａ）と反応性基（ｂ）の組み合わせは、カルボン酸基（以下、カルボキシル基と記載することがある）とエポキシ基の組み合わせ及び／又はカルボン酸（無水物）基と水酸基の組み合わせである。
上記各組み合わせにおいて、反応性基（ａ）が前者であっても後者であってもよく、すなわち、（ｉ）反応性基（ａ）がカルボン酸基であり反応性基（ｂ）がエポキシ基である組み合わせ、（ｉｉ）反応性基（ａ）がカルボン酸（無水物）基であり反応性基（ｂ）が水酸基である組み合わせ、（ｉｉｉ）反応性基（ａ）がエポキシ基であり反応性基（ｂ）がカルボン酸基である組み合わせ、及び（ｉｖ）反応性基（ａ）が水酸基であり反応性基（ｂ）がカルボン酸（無水物）基である組み合わせが含まれる。
上記（ｉ）～（ｉｖ）の組み合わせのうち、反応性の観点から好ましいのは（ｉ）及び（ｉｉｉ）である。
また、飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）、スチレン系重合体セグメント（Ｂ）とも、同一セグメント内に互いに反応する反応性基（ａ）と反応性基（ｂ）を同時に有さないことが好ましい。
本発明における重合体（Ｐ）は、飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）の有する反応性基（ａ）と、スチレン系重合体セグメント（Ｂ）の有する反応性基（ｂ）とが反応してなる共重合体である。
反応性基（ａ）と反応性基（ｂ）の組み合わせは、カルボン酸基（以下、カルボキシル基と記載することがある）とエポキシ基の組み合わせ及び／又はカルボン酸（無水物）基と水酸基の組み合わせである。
上記各組み合わせにおいて、反応性基（ａ）が前者であっても後者であってもよく、すなわち、（ｉ）反応性基（ａ）がカルボン酸基であり反応性基（ｂ）がエポキシ基である組み合わせ、（ｉｉ）反応性基（ａ）がカルボン酸（無水物）基であり反応性基（ｂ）が水酸基である組み合わせ、（ｉｉｉ）反応性基（ａ）がエポキシ基であり反応性基（ｂ）がカルボン酸基である組み合わせ、及び（ｉｖ）反応性基（ａ）が水酸基であり反応性基（ｂ）がカルボン酸（無水物）基である組み合わせが含まれる。
上記（ｉ）～（ｉｖ）の組み合わせのうち、反応性の観点から好ましいのは（ｉ）及び（ｉｉｉ）である。
また、飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）、スチレン系重合体セグメント（Ｂ）とも、同一セグメント内に互いに反応する反応性基（ａ）と反応性基（ｂ）を同時に有さないことが好ましい。
【0009】
上記飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）は、上記反応性基（ａ）を有するポリオレフィン（Ａ１）及び／又は炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）を必須構成単量体とし、上記反応性基（ａ）を有する重合体（Ａ２）である。
なお、本発明において、「（メタ）アクリレート」は「メタクリレート及び／又はアクリレート」を意味し、「（メタ）アクリル」は「メタクリル及び／又はアクリル」を意味する。
なお、本発明において、「（メタ）アクリレート」は「メタクリレート及び／又はアクリレート」を意味し、「（メタ）アクリル」は「メタクリル及び／又はアクリル」を意味する。
【0010】
反応性基（ａ）を有するポリオレフィン（Ａ１）としては、カルボン酸（無水物）基を有するポリオレフィン（Ａ１１）、エポキシ基を有するポリオレフィン（Ａ１２）及び水酸基を有するポリオレフィン（Ａ１３）が挙げられる。
なお、本発明において、「カルボン酸（無水物）」は「カルボン酸及び／又はカルボン酸無水物」を意味する。
カルボン酸無水物基は通常、エポキシ基と直接反応しないが、カルボン酸無水物基が大気中の水分等により加水分解して生じるカルボン酸基がエポキシ基と反応する。したがって、本発明においては、カルボン酸無水物基を有する化合物も、カルボン酸基を有する化合物と同様に用いることができる。
なお、本発明において、「カルボン酸（無水物）」は「カルボン酸及び／又はカルボン酸無水物」を意味する。
カルボン酸無水物基は通常、エポキシ基と直接反応しないが、カルボン酸無水物基が大気中の水分等により加水分解して生じるカルボン酸基がエポキシ基と反応する。したがって、本発明においては、カルボン酸無水物基を有する化合物も、カルボン酸基を有する化合物と同様に用いることができる。
【0011】
カルボン酸（無水物）基を有するポリオレフィン（Ａ１１）としては、酸変性ポリオレフィン（Ａ１１１）及び酸化ポリオレフィン（Ａ１１２）等が挙げられる。
【0012】
酸変性ポリオレフィン（Ａ１１１）としては、カルボン酸（無水物）基を有しないポリオレフィン（ｅ）［分子中に炭素－炭素二重結合を有しないポリオレフィン（ｅ１）及び分子中に炭素－炭素二重結合を有するポリオレフィン（ｅ２）等］を、後述の不飽和カルボン酸（無水物）（ｘ）で変性したもの等が挙げられる。
【0013】
分子中に炭素－炭素二重結合を有しないポリオレフィン（ｅ１）を構成するオレフィンとしては、炭素数２～３０のアルケン等が挙げられる。
炭素数２～３０のアルケンとしては、エチレン、プロピレン、１－ブテン、２－ブテン、イソブテン、１－ヘキセン、１－デセン及び１－ドデセン等が挙げられる。
炭素数２～３０のアルケンとしては、エチレン、プロピレン、１－ブテン、２－ブテン、イソブテン、１－ヘキセン、１－デセン及び１－ドデセン等が挙げられる。
【0014】
分子中に炭素－炭素二重結合を有しないポリオレフィン（ｅ１）としては、エチレン単位含有（共）重合体［高、中又は低密度ポリエチレン、及び、エチレンと炭素数４～３０の不飽和単量体（１－ブテン、２－ブテン及び１－ヘキセン等）との共重合体等］、プロピレン単位含有（共）重合体［ポリプロピレン、及び、プロピレンと炭素数４～３０の不飽和単量体（１－ブテン、２－ブテン、１－ヘキセン及び１，４－ヘキサジエン等）との共重合体等］、エチレン単位とプロピレン単位とを含有する共重合体［プロピレン／エチレン共重合体、プロピレン／エチレン／１－ブテン共重合体、プロピレン／エチレン／１－アルケン（炭素数５～２０のもの）共重合体、及び、エチレン／プロピレン／１，４－ヘキサジエン共重合体等］及びポリブテン（ポリ－１－ブテン及びポリ－２－ブテン等）等が挙げられる。
なお、本発明において「（共）重合体」とは、「共重合体」又は「（単独）重合体」を意味
する。
また、「プロピレン／エチレン共重合体」とは、「／」の前後の「プロピレン」と「エチレン」とが共重合したものであることを示し、その他の「／」を含む共重合体についても同様に、「／」の前後の単量体が共重合したものであることを意味する。
なお、本発明において「（共）重合体」とは、「共重合体」又は「（単独）重合体」を意味
する。
また、「プロピレン／エチレン共重合体」とは、「／」の前後の「プロピレン」と「エチレン」とが共重合したものであることを示し、その他の「／」を含む共重合体についても同様に、「／」の前後の単量体が共重合したものであることを意味する。
【0015】
分子中に炭素－炭素二重結合を有しないポリオレフィン（ｅ１）は、上記の炭素数２～３０のアルケンを、公知の方法で重合（単独重合又は共重合）することにより得ることができる。
また、タフマーＸＭ－５０７０［三井化学（株）製］、タフマーＸＭ－５０８０［三井化学（株）製］、ＶＥＳＴＯＰＬＡＳＴ７５０［Ｅｖｏｎｉｋ社製］及びバーシファイ３０００［ダウケミカル（株）製］等として、市場から入手することができる。
また、タフマーＸＭ－５０７０［三井化学（株）製］、タフマーＸＭ－５０８０［三井化学（株）製］、ＶＥＳＴＯＰＬＡＳＴ７５０［Ｅｖｏｎｉｋ社製］及びバーシファイ３０００［ダウケミカル（株）製］等として、市場から入手することができる。
【0016】
分子中に炭素－炭素二重結合を有するポリオレフィン（ｅ２）は、分子末端に炭素－炭素二重結合を有することが好ましい。
また、ポリオレフィン（ｅ２）が有する炭素－炭素二重結合の数は、後述の不飽和カルボン酸（無水物）（ｘ）との共重合性及び付加反応性の観点から、好ましくは炭素１，０００個当たり０．１～２０個であり、更に好ましくは０．３～１８個であり、特に好ましくは０．５～１５個である。
なお、炭素－炭素二重結合の数は、ポリオレフィン（ｅ２）の１Ｈ－ＮＭＲ（核磁気共鳴）分光法のスペクトルから得られる二重結合由来のピーク（４．６～４．８ｐｐｍ）の積分値から、算出することができる。
また、ポリオレフィン（ｅ２）が有する炭素－炭素二重結合の数は、後述の不飽和カルボン酸（無水物）（ｘ）との共重合性及び付加反応性の観点から、好ましくは炭素１，０００個当たり０．１～２０個であり、更に好ましくは０．３～１８個であり、特に好ましくは０．５～１５個である。
なお、炭素－炭素二重結合の数は、ポリオレフィン（ｅ２）の１Ｈ－ＮＭＲ（核磁気共鳴）分光法のスペクトルから得られる二重結合由来のピーク（４．６～４．８ｐｐｍ）の積分値から、算出することができる。
【0017】
分子中に炭素－炭素二重結合を有するポリオレフィン（ｅ２）は、下記の重合法及び熱減成法等の公知の製造方法等で製造することができる。
【0018】
重合法としては、ジエン等をモノマーとして使用して重合体を製造し、骨格中に不飽和基を残存させる方法が挙げられる。
【0019】
熱減成法としては、上記ポリオレフィン（ｅ１）を窒素通気下で、有機過酸化物不存在下、３００℃以上４５０℃以下の温度で０．５～１０時間、連続的又は非連続的に熱減成する方法（熱減成法１）；及び
有機過酸化物存在下、１８０℃以上３００℃未満の温度で０．５～１０時間、連続的又は非連続的に熱減成する方法（熱減成法２）等が挙げられる。
（熱減成法１）及び（熱減成法２）いずれの場合も工業的観点から好ましいのは連続的に熱減成する方法である。
これらの（熱減成法１）及び（熱減成法２）のうち好ましいのは、分子末端の炭素－炭素二重結合数のより多いものが得やすい（熱減成法１）の方法である。
有機過酸化物存在下、１８０℃以上３００℃未満の温度で０．５～１０時間、連続的又は非連続的に熱減成する方法（熱減成法２）等が挙げられる。
（熱減成法１）及び（熱減成法２）いずれの場合も工業的観点から好ましいのは連続的に熱減成する方法である。
これらの（熱減成法１）及び（熱減成法２）のうち好ましいのは、分子末端の炭素－炭素二重結合数のより多いものが得やすい（熱減成法１）の方法である。
【0020】
上記不飽和カルボン酸（無水物）（ｘ）としては、不飽和モノカルボン酸、不飽和ジカルボン酸、それらの塩（アルカリ金属塩等）及び不飽和ジカルボン酸無水物等が挙げられる。
不飽和モノカルボン酸としては、炭素数（以下、Ｃと略記することがある）３～２４の鎖状脂肪族不飽和モノカルボン酸（アクリル酸及びメタクリル酸等）、Ｃ７～２４の脂環式不飽和モノカルボン酸（シクロヘキセンカルボン酸、シクロヘプテンカルボン酸、ビシクロヘプテンカルボン酸及びメチルテトラへキセンカルボン酸等）及びＣ７～２４の芳香族不飽和モノカルボン酸（４－ビニル安息香酸等）等が挙げられる。
不飽和ジカルボン酸としては、Ｃ４～２４の鎖状脂肪族不飽和ジカルボン酸（マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸及びメサコン酸等）、Ｃ８～２４の脂環式不飽和ジカルボン酸（シクロへキセンジカルボン酸、シクロヘプテンジカルボン酸、ビシクロヘプテンジカルボン酸及びメチルテトラヒドロフタル酸等）及びＣ８～２４の芳香族不飽和ジカルボン酸（４，４’－スチルベンジカルボン酸等）等が挙げられる。
不飽和ジカルボン酸無水物としては、無水マレイン酸、無水イタコン酸及び無水シトラコン酸等が挙げられる。
これらの（ｘ）のうち、ポリオレフィン（ｅ）との反応性及び（Ａ１１１）とセグメント（Ｂ）の有する反応性基（ｂ）との反応性の観点から好ましいのは、不飽和ジカルボン酸無水物、更に好ましいのは無水マレイン酸である。
不飽和モノカルボン酸としては、炭素数（以下、Ｃと略記することがある）３～２４の鎖状脂肪族不飽和モノカルボン酸（アクリル酸及びメタクリル酸等）、Ｃ７～２４の脂環式不飽和モノカルボン酸（シクロヘキセンカルボン酸、シクロヘプテンカルボン酸、ビシクロヘプテンカルボン酸及びメチルテトラへキセンカルボン酸等）及びＣ７～２４の芳香族不飽和モノカルボン酸（４－ビニル安息香酸等）等が挙げられる。
不飽和ジカルボン酸としては、Ｃ４～２４の鎖状脂肪族不飽和ジカルボン酸（マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸及びメサコン酸等）、Ｃ８～２４の脂環式不飽和ジカルボン酸（シクロへキセンジカルボン酸、シクロヘプテンジカルボン酸、ビシクロヘプテンジカルボン酸及びメチルテトラヒドロフタル酸等）及びＣ８～２４の芳香族不飽和ジカルボン酸（４，４’－スチルベンジカルボン酸等）等が挙げられる。
不飽和ジカルボン酸無水物としては、無水マレイン酸、無水イタコン酸及び無水シトラコン酸等が挙げられる。
これらの（ｘ）のうち、ポリオレフィン（ｅ）との反応性及び（Ａ１１１）とセグメント（Ｂ）の有する反応性基（ｂ）との反応性の観点から好ましいのは、不飽和ジカルボン酸無水物、更に好ましいのは無水マレイン酸である。
【0021】
カルボン酸基を有しないポリオレフィン（ｅ）を上記（ｘ）で変性して酸変性ポリオレフィン（Ａ１１１）を得る方法としては、（ｅ）と（ｘ）とを、ラジカル開始剤の存在下又はラジカル開始剤不存在下で、必要により適当な有機溶媒［例えばＣ３～１８の炭化水素（ヘキサン、ヘプタン、オクタン、ドデカン、ベンゼン、トルエン、キシレン等）、Ｃ３～１８のハロゲン化炭化水素（ジ－、トリ－、又はテトラクロロエタン、ジクロロブタン等）、Ｃ３～１８のケトン（アセトン、メチルエチルケトン、ジ－ｔ－ブチルケトン等）、Ｃ３～１８のエーテル（エチル－ｎ－プロピルエーテル、ジ－ｎ－ブチルエーテル、ジ－ｔ－ブチルエーテル、ジオキサン等）］を加えて反応させる方法等が挙げられる。
【0022】
酸変性ポリオレフィン（Ａ１１１）としては市販品を用いることもでき、例えば、ユーメックス１０１０［三洋化成工業（株）製］及びユーメックス１００１［三洋化成工業（株）製］等として、市場から入手することができる。
【0023】
酸化ポリオレフィン（Ａ１１２）としては、上記カルボン酸（無水物）基を有しないポリオレフィン（ｅ）［分子中に炭素－炭素二重結合を有しないポリオレフィン（ｅ１）及び分子中に炭素－炭素二重結合を有するポリオレフィン（ｅ２）等］を、酸素又はオゾン等で酸化してカルボン酸基を導入したもの等が挙げられる。
ポリオレフィン（ｅ）としては上記のものが挙げられるが、安定性等の観点からは、ポリエチレン及びポリエチレン／α－オレフィン共重合体等のエチレン骨格を主成分としたポリオレフィンが好ましい。
ポリオレフィン（ｅ）としては上記のものが挙げられるが、安定性等の観点からは、ポリエチレン及びポリエチレン／α－オレフィン共重合体等のエチレン骨格を主成分としたポリオレフィンが好ましい。
【0024】
酸化ポリオレフィン（Ａ１１２）としては市販品を用いることもでき、例えば、サンワックスＥ－２５０Ｐ［三洋化成工業（株）製］、サンワックスＥ－３１０［三洋化成工業（株）製］及びサンワックスＥ－３３０［三洋化成工業（株）製］、ハイワックス４０５１Ｅ［三井化学（株）製］、ハイワックス４０５２Ｅ［三井化学（株）製］、ハイワックス４０５３Ｅ［三井化学（株）製］、ハイワックス４２５２Ｅ［三井化学（株）製］、ＬｉｃｏｗａｘＰＥＤ５２１［クラリアントケミカルズ社製］、ＬｉｃｏｗａｘＰＥＤ１２１［クラリアントケミカルズ社製］、ＬｉｃｏｗａｘＰＥＤ１９１［クラリアントケミカルズ社製］及びＬｉｃｏｗａｘＰＥＤ１９２［クラリアントケミカルズ社製］等として、市場から入手することができる。
【0025】
エポキシ基を有するポリオレフィン（Ａ１２）としては、上記ポリオレフィン（ｅ）［分子中に炭素－炭素二重結合を有しないポリオレフィン（ｅ１）及び分子中に炭素－炭素二重結合を有するポリオレフィン（ｅ２）等］を、後述のエポキシ基含有ビニルモノマー（ｙ）で変性したもの等が挙げられる。
【0026】
エポキシ基含有ビニル系モノマー（ｙ）としては、重合性炭素－炭素二重結合を有する炭素数３～３０のエポキシドが含まれ、例えば、グリシジル（メタ）アクリレート及びβ－メチルグリシジル（メタ）アクリレート等の炭素数６～２０のグリシジル基含有（メタ）アクリレート；４－ビニル－１，２－エポキシシクロヘキサン及び５－ビニル－２，３－エポキシノルボルナン等の炭素数６～２０の脂環式エポキシ基含有ビニル系モノマー等が挙げられる。
これらの（ｙ）のうち、ポリオレフィン（ｅ）との反応性及び（Ａ１２）とセグメント（Ｂ）の有する反応性基（ｂ）との反応性の観点から好ましいのはグリシジル（メタ）アクリレートである。
これらの（ｙ）のうち、ポリオレフィン（ｅ）との反応性及び（Ａ１２）とセグメント（Ｂ）の有する反応性基（ｂ）との反応性の観点から好ましいのはグリシジル（メタ）アクリレートである。
【0027】
ポリオレフィン（ｅ）を上記（ｙ）で変性してエポキシ基を有するポリオレフィン（Ａ１２）を得る方法としては、（ｅ）と（ｙ）とを、ラジカル開始剤の存在下又はラジカル開始剤不存在下で、必要により適当な有機溶媒［例えば炭素数３～１８の炭化水素（ヘキサン、ヘプタン、オクタン、ドデカン、ベンゼン、トルエン、キシレン等）、炭素数３～１８のハロゲン化炭化水素（ジ－、トリ－、又はテトラクロロエタン、ジクロロブタン等）、炭素数３～１８のケトン（アセトン、メチルエチルケトン、ジ－ｔ－ブチルケトン等）及び炭素数３～１８のエーテル（エチル－ｎ－プロピルエーテル、ジ－ｎ－ブチルエーテル、ジ－ｔ－ブチルエーテル、ジオキサン等）］を加えて反応させる方法等が挙げられる。
【0028】
水酸基を有するポリオレフィン（Ａ１３）としては、上記ポリオレフィン（ｅ）［分子中に炭素－炭素二重結合を有しないポリオレフィン（ｅ１）及び分子中に炭素－炭素二重結合を有するポリオレフィン（ｅ２）等］を、後述の不飽和アルコール化合物（ｚ）で変性したもの、及びカルボン酸（無水物）基を有する変性ポリオレフィン（Ａ１１）のカルボン酸（無水物）基の一部又は全部をさらにアルコール変性（ヒドロキシ変性）したもの等が挙げられる。
【0029】
不飽和アルコール化合物（ｚ）としては、炭素－炭素二重結合を有するものが含まれ、例えば、ヒドロキシアルキル（炭素数１～６）（メタ）アクリレート（例えば、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート等）、ポリ（ｎ＝２～３０）オキシアルキレン（オキシアルキレン基の炭素数２～４）鎖を有する水酸基含有単量体（例えば、ポリオキシエチレンモノ（メタ）アクリレート等）等が挙げられる。
これらの（ｚ）のうち、（Ａ１３）とセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性の観点から好ましいのは、一級水酸基を１個以上含有する不飽和アルコール化合物（ｚ）である。
これらの（ｚ）のうち、（Ａ１３）とセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性の観点から好ましいのは、一級水酸基を１個以上含有する不飽和アルコール化合物（ｚ）である。
【0030】
ポリオレフィン（ｅ）を上記（ｚ）で変性して水酸基を有するポリオレフィン（Ａ１３）を得る方法としては、（ｅ）と（ｚ）とを、ラジカル開始剤の存在下又はラジカル開始剤不存在下で、必要により適当な有機溶媒［例えば炭素数３～１８の炭化水素（ヘキサン、ヘプタン、オクタン、ドデカン、ベンゼン、トルエン、キシレン等）、炭素数３～１８のハロゲン化炭化水素（ジ－、トリ－、又はテトラクロロエタン、ジクロロブタン等）、炭素数３～１８のケトン（アセトン、メチルエチルケトン、ジ－ｔ－ブチルケトン等）及び炭素数３～１８のエーテル（エチル－ｎ－プロピルエーテル、ジ－ｎ－ブチルエーテル、ジ－ｔ－ブチルエーテル、ジオキサン等）］を加えて反応させる方法等が挙げられる。
【0031】
カルボン酸（無水物）基を有するポリオレフィン（Ａ１１）のカルボン酸（無水物）基の一部又は全部をさらにアルコール変性（ヒドロキシ変性）して水酸基を有するポリオレフィン（Ａ１３）を得る方法としては、（Ａ１１）と、カルボン酸（無水物）基との反応性を有する基及び水酸基を有する化合物とを反応させる方法等が挙げられる。上記カルボン酸（無水物）基との反応性を有する基及び水酸基を有する化合物としては、公知の化合物（国際公開第０３／０８７２１９号に記載のＯＨ変性剤（ｍ２１）等）等が使用できる。
【0032】
炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）を必須構成単量体とし、反応性基（ａ）を有する重合体（Ａ２）としては、（ｆ１）を必須構成単量体としカルボン酸（無水物）基を有する重合体（Ａ２１）、（ｆ１）を必須構成単量体とし水酸基を有する重合体（Ａ２２）、及び（ｆ１）を必須構成単量体としエポキシ基を有する重合体（Ａ２３）が挙げられる。
【0033】
炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）としては、直鎖アルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１１）及びアルキル基に分岐構造を有する分岐型アルキル（メタ）アクリレート（ｆ１２）等が挙げられる。
（ｆ１１）としては、ｎ－オクタデシル（メタ）アクリレート、ｎ－ノナデシル（メタ）アクリレート、ｎ－イコシル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘンイコシル（メタ）アクリレート、ｎ－ドコシル（メタ）アクリレート、ｎ－トリコシル（メタ）アクリレート、ｎ－テトラコシル（メタ）アクリレート，ｎ－ペンタコシル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキサコシル（メタ）アクリレート，ｎ－ヘプタコシル（メタ）アクリレート、ｎ－オクタコシル（メタ）アクリレート、ｎ－ノナコシル（メタ）アクリレート、ｎ－トリアコンチル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘントリアコンチル（メタ）アクリレート、ｎ－ドトリアコンチル（メタ）アクリレート及びｎ－トリトリアコンチル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
（ｆ１１）としては、ｎ－オクタデシル（メタ）アクリレート、ｎ－ノナデシル（メタ）アクリレート、ｎ－イコシル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘンイコシル（メタ）アクリレート、ｎ－ドコシル（メタ）アクリレート、ｎ－トリコシル（メタ）アクリレート、ｎ－テトラコシル（メタ）アクリレート，ｎ－ペンタコシル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキサコシル（メタ）アクリレート，ｎ－ヘプタコシル（メタ）アクリレート、ｎ－オクタコシル（メタ）アクリレート、ｎ－ノナコシル（メタ）アクリレート、ｎ－トリアコンチル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘントリアコンチル（メタ）アクリレート、ｎ－ドトリアコンチル（メタ）アクリレート及びｎ－トリトリアコンチル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【0034】
（ｆ１２）としては、２－メチルヘプタデシル（メタ）アクリレート、２－メチルオクタデシル（メタ）アクリレート、２－メチルノナデシル（メタ）アクリレート、２－メチルイコシル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキサデシル（メタ）アクリレート、２－エチルオクタデシル（メタ）アクリレート、２－ヘキシルドデシル（メタ）アクリレート、２－オクチルドデシル（メタ）アクリレート、２－デシルテトラデシル（メタ）アクリレート、２－ドデシルヘキサデシル（メタ）アクリレート、２－テトラデシルオクタデシル（メタ）アクリレート及びイソステアリル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【0035】
（ｆ１２）としては、例えば、公知の方法で製造される炭素数１８～３３の分岐脂肪族アルコールと、（メタ）アクリル酸とのエステル化反応によって製造されるものであってもよい。
上記分岐脂肪族アルコールとしては、例えば、オキソ法により、エチレン、プロピレン、ブチレン、又はその他同種のもののオリゴマー化によって調製されたポリオレフィンのヒドロホルミル化により合成されたアルコールが含まれ、複数の分枝位置を有する分枝状一級アルコールが挙げられる。また、例えば、ゲルベ反応による脂肪族アルコールの二量化によって得られるゲルベアルコールが挙げられる。
上記分岐脂肪族アルコールとしては、例えば、オキソ法により、エチレン、プロピレン、ブチレン、又はその他同種のもののオリゴマー化によって調製されたポリオレフィンのヒドロホルミル化により合成されたアルコールが含まれ、複数の分枝位置を有する分枝状一級アルコールが挙げられる。また、例えば、ゲルベ反応による脂肪族アルコールの二量化によって得られるゲルベアルコールが挙げられる。
【0036】
（ｆ１）としては、ストレートアスファルト（Ｃ）との相溶性等の観点から、（ｆ１１）及び（ｆ１２）のうちアルキル基の炭素数が２４～３３であるものが好ましい。
【0037】
上記（ｆ１）を必須構成単量体としカルボン酸（無水物）基を有する重合体（Ａ２１）としては、上記炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）及び後述するカルボン酸（無水物）基を有する単量体（ｆ２）を必須構成単量体とする共重合体（Ａ２１１）と、炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）を必須構成単量体とし、後述するカルボン酸基を有する重合連鎖移動剤に由来するカルボン酸基を有する重合体（Ａ２１２）が挙げられる。
【0038】
上記カルボン酸（無水物）基を有する単量体（ｆ２）としては、炭素数３～１５の不飽和モノカルボン酸｛例えば（メタ）アクリル酸、クロトン酸、イソクロトン酸及び桂皮酸等｝；炭素数３～３０の不飽和ジカルボン酸（無水物）［例えば（無水）マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、（無水）シトラコン酸及びメサコン酸等］；及び炭素数３～１０の不飽和ジカルボン酸のモノアルキル（炭素数１～１０）エステル（例えばマレイン酸モノメチルエステル、マレイン酸モノデシルエステル、フマル酸モノエチルエステル、イタコン酸モノブチルエステル及びシトラコン酸モノデシルエステル等）等が挙げられる。
セグメント（Ａ）において、（ｆ２）としては、セグメント（Ａ）の製造のしやすさ及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）の反応性の観点から、（メタ）アクリル酸が好ましい。
セグメント（Ａ）において、（ｆ２）としては、セグメント（Ａ）の製造のしやすさ及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）の反応性の観点から、（メタ）アクリル酸が好ましい。
【0039】
重合体（Ａ２１１）は、（ｆ１）及び（ｆ２）以外に、更にスチレン系単量体（ｆ３）、アルキル基の炭素数が１～１７のアルキル（メタ）アクリレート（ｆ４）及びその他の単量体（ｆ５）からなる群より選ばれる少なくとも１種の単量体を構成単量体としてもよい。
（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５）はいずれか１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５）はいずれか１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【0040】
スチレン系単量体（ｆ３）としては、エチレン性不飽和結合を１つ有するものが含まれ、スチレン、置換基の炭素数が１～７のハイドロカルビル（アルキル、シクロアルキル、アラルキル及び／又はアルケニル）置換スチレン（例えば、α－メチルスチレン、ビニルトルエン、２，４－ジメチルスチレン、エチルスチレン、イソプロピルスチレン、ブチルスチレン、フェニルスチレン、シクロヘキシルスチレン、ベンジルスチレン等）及び炭素数８～１５の水酸基含有スチレン化合物（例えば、ヒドロキシスチレン等）等が挙げられる。
（ｆ３）としては、重合性及びアスファルト組成物の軟化点の観点から、スチレン及び置換基の炭素数が１～７のアルキル置換スチレンが好ましい。
（ｆ３）としては、重合性及びアスファルト組成物の軟化点の観点から、スチレン及び置換基の炭素数が１～７のアルキル置換スチレンが好ましい。
【0041】
アルキル基の炭素数が１～１７のアルキル（メタ）アクリレート（ｆ４）としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、炭素数３～１７の直鎖アルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（例えば、ｎ－プロピル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、ｎ－ペンチル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘプチル（メタ）アクリレート、ｎ－オクチル（メタ）アクリレート、ｎ－ノニル（メタ）アクリレート、ｎ－デシル（メタ）アクリレート、ｎ－ウンデシル（メタ）アクリレート、ｎ－ドデシル（メタ）アクリレート、ｎ－トリデシル（メタ）アクリレート、ｎ－テトラデシル（メタ）アクリレート、ｎ－ペンタデシル（メタ）アクリレート、ｎ－ヘキサデシル（メタ）アクリレート及びｎ－ヘプタデシル（メタ）アクリレート）、炭素数３～７のアルキル基に分岐構造を有する分岐型アルキル（メタ）アクリレート（例えば、イソプロピル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ－ブチル（メタ）アクリレート、ｓｅｃ－ブチル（メタ）アクリレート、イソペンチル（メタ）アクリレート、ｓｅｃ－ペンチル（メタ）アクリレート、３－ペンチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ－ペンチル（メタ）アクリレート、２－メチルペンチル（メタ）アクリレート、２－メチルヘキシル（メタ）アクリレート、２－エチルへキシル（メタ）アクリレート、２－エチルオクチル（メタ）アクリレート、２－エチルデシル（メタ）アクリレート、２－メチルトリデシル（メタ）アクリレート、２－メチルテトラデシル（メタ）アクリレート、２－メチルペンタデシル（メタ）アクリレート、２－メチルヘキサデシル（メタ）アクリレート、２－メチルヘプタデシル（メタ）アクリレート、２－メチルオクタデシル（メタ）アクリレート、２－メチルノナデシル（メタ）アクリレート、２－メチルイコシル（メタ）アクリレート、３－メチルテトラデシル（メタ）アクリレート、４－メチルテトラデシル（メタ）アクリレート、２－エチルテトラデシル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキサデシル（メタ）アクリレート、２－エチルオクタデシル（メタ）アクリレート及び２－ヘキシルデシル（メタ）アクリレート等）等が挙げられる。
【0042】
その他の単量体（ｆ５）としては、上記（ｆ１）～（ｆ４）以外の単量体であり、窒素原子含有単量体（ｆ５１）及び水酸基含有単量体（ｆ５２）等が挙げられる。
【0043】
窒素原子含有単量体（ｆ５１）としては、アクリルアミド系単量体（ｆ５１１）及びアミノ基含有単量体（ｆ５１２）等が挙げられる。
アクリルアミド系単量体（ｆ５１１）としては、（メタ）アクリロイル基を１つ有するものが含まれ、例えば、（メタ）アクリルアミド、炭素数４～１０のアミノ基含有（メタ）アクリルアミド｛例えば、Ｎ－アミノアルキル（炭素数１～６）（メタ）アクリルアミド（例えば、Ｎ－メチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－アミノエチル（メタ）アクリルアミド等）｝等が挙げられる。
アミノ基含有単量体（ｆ５１２）としては、（ｆ５１１）以外の（メタ）アクリロイル基を１つ有する炭素数４～１５のアミノ基含有（メタ）アクリレートが含まれ、例えば、アミノアルキル（炭素数１～６）（メタ）アクリレート（例えば、アミノエチル（メタ）アクリレート、アミノプロピル（メタ）アクリレート等）、アルキル（炭素数１～６）アミノアルキル（炭素数１～６）（メタ）アクリレート（例えば、ｔ－ブチルアミノエチルメタクリレート）、ジアルキル（アルキルの炭素数１～４）アミノアルキル（炭素数１～４）（メタ）アクリレート（例えば、ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート）等が挙げられる。
アクリルアミド系単量体（ｆ５１１）としては、（メタ）アクリロイル基を１つ有するものが含まれ、例えば、（メタ）アクリルアミド、炭素数４～１０のアミノ基含有（メタ）アクリルアミド｛例えば、Ｎ－アミノアルキル（炭素数１～６）（メタ）アクリルアミド（例えば、Ｎ－メチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－アミノエチル（メタ）アクリルアミド等）｝等が挙げられる。
アミノ基含有単量体（ｆ５１２）としては、（ｆ５１１）以外の（メタ）アクリロイル基を１つ有する炭素数４～１５のアミノ基含有（メタ）アクリレートが含まれ、例えば、アミノアルキル（炭素数１～６）（メタ）アクリレート（例えば、アミノエチル（メタ）アクリレート、アミノプロピル（メタ）アクリレート等）、アルキル（炭素数１～６）アミノアルキル（炭素数１～６）（メタ）アクリレート（例えば、ｔ－ブチルアミノエチルメタクリレート）、ジアルキル（アルキルの炭素数１～４）アミノアルキル（炭素数１～４）（メタ）アクリレート（例えば、ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート）等が挙げられる。
【0044】
水酸基含有単量体（ｆ５２）としては、（メタ）アクリロイル基を１つ有するものが含まれ、例えば、ヒドロキシアルキル（炭素数１～６）（メタ）アクリレート（例えば、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート及びヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等）、ポリ（ｎ＝２～３０）オキシアルキレン（オキシアルキレン基の炭素数２～４）鎖を有する水酸基含有単量体（例えば、ポリオキシエチレンモノ（メタ）アクリレート等）等が挙げられる。
【0045】
重合体（Ａ２１１）において、構成単量体中の炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）の重量割合は、ストレートアスファルト（Ｃ）との相溶性及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性等の観点から、重合体（Ａ２１１）の重量を基準として６０～９９重量％が好ましく、更に好ましくは７０～９９重量％である。
構成単量体中のカルボン酸（無水物）基を有する単量体（ｆ２）の重量割合は、セグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性及び重合体（Ｐ）の安定性の観点から、重合体（Ａ２１１）の重量を基準として１～２０重量％が好ましく、更に好ましくは１～１０重量％である。
構成単量体中の（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５）の合計重量割合は、アスファルト（Ｃ）との相溶性及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性の観点から、重合体（Ａ２１１）の重量を基準として３０重量％以下が好ましく、さらに好ましくは２０重量％以下である。
構成単量体中のカルボン酸（無水物）基を有する単量体（ｆ２）の重量割合は、セグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性及び重合体（Ｐ）の安定性の観点から、重合体（Ａ２１１）の重量を基準として１～２０重量％が好ましく、更に好ましくは１～１０重量％である。
構成単量体中の（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５）の合計重量割合は、アスファルト（Ｃ）との相溶性及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性の観点から、重合体（Ａ２１１）の重量を基準として３０重量％以下が好ましく、さらに好ましくは２０重量％以下である。
【0046】
炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）を必須構成単量体とし、後述するカルボキシル基を有する連鎖移動剤に由来するカルボン酸基を有する重合体（Ａ２１２）は、例えば、カルボン酸基を有する連鎖移動剤の存在下（好ましくは更にラジカル重合開始剤の存在下）で公知の方法で溶液重合することにより製造することができる。
【0047】
上記のカルボン酸基を有する重合連鎖移動剤としては、カルボン酸基含有チオール化合物等が挙げられる。カルボン酸基含有チオール化合物としては、メルカプト酢酸、メルカプトプロピオン酸及びメルカプトコハク酸等が挙げられる。
カルボン酸基を有する連鎖移動剤の使用量は、重合体（Ａ２１２）の構成単量体の合計重量に基づいて通常０．１～４重量％であり、好ましくは０．２～２重量％である。
カルボン酸基を有する連鎖移動剤の使用量は、重合体（Ａ２１２）の構成単量体の合計重量に基づいて通常０．１～４重量％であり、好ましくは０．２～２重量％である。
【0048】
重合体（Ａ２１２）は、（ｆ１）以外に、更に上記の（ｆ２）、（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５）からなる群より選ばれる少なくとも１種の単量体を構成単量体としてもよい。
（ｆ２）、（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５）はいずれか１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
（ｆ２）、（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５）はいずれか１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【0049】
重合体（Ａ２１２）において、構成単量体中の炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）の重量割合は、ストレートアスファルト（Ｃ）との相溶性及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性等の観点から、重合体（Ａ２１２）の重量を基準として６０～１００重量％が好ましく、更に好ましくは７０～９９重量％である。
構成単量体中のカルボン酸（無水物）基を有する単量体（ｆ２）の重量割合は、セグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性及び重合体（Ｐ）の安定性の観点から、重合体（Ａ２１２）の重量を基準として０～２０重量％が好ましく、更に好ましくは０～１０重量％であり、特に好ましくは１～１０重量％である。
構成単量体中の（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５）の合計重量割合は、アスファルト（Ｃ）との相溶性及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性の観点から、重合体（Ａ２１２）の重量を基準として３０重量％以下が好ましく、さらに好ましくは２０重量％以下である。
構成単量体中のカルボン酸（無水物）基を有する単量体（ｆ２）の重量割合は、セグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性及び重合体（Ｐ）の安定性の観点から、重合体（Ａ２１２）の重量を基準として０～２０重量％が好ましく、更に好ましくは０～１０重量％であり、特に好ましくは１～１０重量％である。
構成単量体中の（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５）の合計重量割合は、アスファルト（Ｃ）との相溶性及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性の観点から、重合体（Ａ２１２）の重量を基準として３０重量％以下が好ましく、さらに好ましくは２０重量％以下である。
【0050】
上記（ｆ１）を必須構成単量体とし水酸基を有する重合体（Ａ２２）としては、上記炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）及び上記水酸基含有単量体（ｆ５２）を必須構成単量体とする共重合体（Ａ２２１）と、炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）を必須構成単量体とし、後述する水酸基を有する連鎖移動剤に由来する水酸基を有する重合体（Ａ２２２）が挙げられる。
【0051】
水酸基含有単量体（ｆ５２）としては、上記の（メタ）アクリロイル基を１つ有するものが含まれ、例えば、ヒドロキシアルキル（炭素数１～６）（メタ）アクリレート（例えば、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート及びヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等）、ポリ（ｎ＝２～３０）オキシアルキレン（オキシアルキレン基の炭素数２～４）鎖を有する水酸基含有単量体（例えば、ポリオキシエチレンモノ（メタ）アクリレート等）等が挙げられる。
（ｆ５２）のうち、共重合体の製造のしやすさ及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性の観点から好ましいのはヒドロキシアルキル（炭素数１～６）（メタ）アクリレートである。
（ｆ５２）のうち、共重合体の製造のしやすさ及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性の観点から好ましいのはヒドロキシアルキル（炭素数１～６）（メタ）アクリレートである。
【0052】
重合体（Ａ２２１）は、（ｆ１）及び（ｆ５２）以外に、更に上記の（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５１）からなる群より選ばれる少なくとも１種の単量体を構成単量体としてもよい。
（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５１）はいずれか１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５１）はいずれか１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【0053】
重合体（Ａ２２１）において、構成単量体中の炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）の重量割合は、ストレートアスファルト（Ｃ）との相溶性及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性等の観点から、重合体（Ａ２２１）の重量を基準として６０～９９重量％が好ましく、更に好ましくは７０～９９重量％である。
構成単量体中の水酸基含有単量体（ｆ５２）の重量割合は、セグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性及び重合体（Ｐ）の安定性の観点から、重合体（Ａ２２１）の重量を基準として１～２０重量％が好ましく、更に好ましくは１～１０重量％である。
構成単量体中の（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５１）の合計重量割合は、アスファルト（Ｃ）との相溶性及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性の観点から、重合体（Ａ２２１）の重量を基準として３０重量％以下が好ましく、さらに好ましくは２０重量％以下である。
構成単量体中の水酸基含有単量体（ｆ５２）の重量割合は、セグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性及び重合体（Ｐ）の安定性の観点から、重合体（Ａ２２１）の重量を基準として１～２０重量％が好ましく、更に好ましくは１～１０重量％である。
構成単量体中の（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５１）の合計重量割合は、アスファルト（Ｃ）との相溶性及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性の観点から、重合体（Ａ２２１）の重量を基準として３０重量％以下が好ましく、さらに好ましくは２０重量％以下である。
【0054】
炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）を必須構成単量体とし、後述する水酸基を有する連鎖移動剤に由来する水酸基を有する重合体（Ａ２２２）は、例えば、水酸基を有する連鎖移動剤の存在下（好ましくは更にラジカル重合開始剤の存在下）で公知の方法で溶液重合することにより製造することができる。
【0055】
上記の水酸基を有する重合連鎖移動剤としては、水酸基含有チオール化合物等が挙げられる。水酸基含有チオール化合物としては、２－メルカプトエタノール及び１－チオグリセロール等が挙げられる。
水酸基を有する連鎖移動剤の使用量は、重合体（Ａ２２２）の構成単量体の合計重量に基づいて通常０．１～４重量％であり、好ましくは０．２～２重量％である。
水酸基を有する連鎖移動剤の使用量は、重合体（Ａ２２２）の構成単量体の合計重量に基づいて通常０．１～４重量％であり、好ましくは０．２～２重量％である。
【0056】
重合体（Ａ２２２）は、（ｆ１）以外に、更に上記の（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５）からなる群より選ばれる少なくとも１種の単量体を構成単量体としてもよい。
（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５）はいずれか１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５）はいずれか１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【0057】
重合体（Ａ２２２）において、構成単量体中の炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）の重量割合は、ストレートアスファルト（Ｃ）との相溶性及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性等の観点から、重合体（Ａ２２２）の重量を基準として６０～１００重量％が好ましく、更に好ましくは７０～１００重量％である。
構成単量体中の（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５）の合計重量割合は、アスファルト（Ｃ）との相溶性及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性の観点から、重合体（Ａ２２２）の重量を基準として３０重量％以下が好ましく、さらに好ましくは２０重量％以下である。
構成単量体中の（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５）の合計重量割合は、アスファルト（Ｃ）との相溶性及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性の観点から、重合体（Ａ２２２）の重量を基準として３０重量％以下が好ましく、さらに好ましくは２０重量％以下である。
【0058】
上記（ｆ１）を必須構成単量体としエポキシ基を有する重合体（Ａ２３）としては、上記炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）及びエポキシ基含有ビニル系モノマー（ｙ）を必須構成単量体とする共重合体である。
（ｙ）としては上記のとおり、例えば、グリシジル（メタ）アクリレート及びβ－メチルグリシジル（メタ）アクリレート等の炭素数６～２０のグリシジル基含有（メタ）アクリレート；４－ビニル－１，２－エポキシシクロヘキサン及び５－ビニル－２，３－エポキシノルボルナン等の炭素数６～２０の脂環式エポキシ基含有ビニル系モノマー等が使用でき、重合体（Ａ２３）の製造のしやすさ及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性の観点から好ましいのはグリシジル（メタ）アクリレートである。
（ｙ）としては上記のとおり、例えば、グリシジル（メタ）アクリレート及びβ－メチルグリシジル（メタ）アクリレート等の炭素数６～２０のグリシジル基含有（メタ）アクリレート；４－ビニル－１，２－エポキシシクロヘキサン及び５－ビニル－２，３－エポキシノルボルナン等の炭素数６～２０の脂環式エポキシ基含有ビニル系モノマー等が使用でき、重合体（Ａ２３）の製造のしやすさ及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性の観点から好ましいのはグリシジル（メタ）アクリレートである。
【0059】
重合体（Ａ２３）は、（ｆ１）及び（ｙ）以外に、更に上述のスチレン系単量体（ｆ３）、アルキル基の炭素数が１～１７のアルキル（メタ）アクリレート（ｆ４）及びその他の単量体（ｆ５）からなる群から選ばれる少なくとも１種の単量体を構成単量体としてもよい。
（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５）はいずれか１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５）はいずれか１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【0060】
重合体（Ａ２３）において、構成単量体中の炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）の重量割合は、ストレートアスファルト（Ｃ）との相溶性及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性等の観点から、重合体（Ａ２３）の重量を基準として６０～９９重量％が好ましく、更に好ましくは７０～９９重量％である。
構成単量体中のエポキシ基含有ビニル系モノマー（ｙ）の重量割合は、セグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性及び重合体（Ｐ）の安定性の観点から、重合体（Ａ２３）の重量を基準として１～２０重量％が好ましく、更に好ましくは１～１０重量％である。
構成単量体中の（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５）の合計重量割合は、アスファルト（Ｃ）との相溶性及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性の観点から、重合体（Ａ２３）の重量を基準として３０重量％以下が好ましく、さらに好ましくは２０重量％以下である。
構成単量体中のエポキシ基含有ビニル系モノマー（ｙ）の重量割合は、セグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性及び重合体（Ｐ）の安定性の観点から、重合体（Ａ２３）の重量を基準として１～２０重量％が好ましく、更に好ましくは１～１０重量％である。
構成単量体中の（ｆ３）、（ｆ４）及び（ｆ５）の合計重量割合は、アスファルト（Ｃ）との相溶性及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性の観点から、重合体（Ａ２３）の重量を基準として３０重量％以下が好ましく、さらに好ましくは２０重量％以下である。
【0061】
重合体（Ａ２１）、（Ａ２２）及び（Ａ２３）は、（ｆ１）を含むそれぞれの単量体成分を公知の方法で重合して得ることができ、例えば、溶液重合、塊状重合、懸濁重合及び乳化重合等の一般的な重合法が挙げられる。これらの内で好ましいのは溶液重合である。
溶液重合としては、例えば、溶剤中にそれぞれの必須構成単量体と、必要によりその他の構成単量体と重合開始剤とを滴下して重合する方法が挙げられる。
ただし、重合体（Ａ２１２）及び（Ａ２２２）については、上述のように連鎖移動剤の存在下で重合を行う。
重合温度は、反応性基（ａ）の保護の観点から、好ましくは７０～２３０℃、さらに好ましくは８０～１８０℃である。
溶液重合としては、例えば、溶剤中にそれぞれの必須構成単量体と、必要によりその他の構成単量体と重合開始剤とを滴下して重合する方法が挙げられる。
ただし、重合体（Ａ２１２）及び（Ａ２２２）については、上述のように連鎖移動剤の存在下で重合を行う。
重合温度は、反応性基（ａ）の保護の観点から、好ましくは７０～２３０℃、さらに好ましくは８０～１８０℃である。
【0062】
飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）としては、上記（Ａ１）及び（Ａ２）からなる群より選ばれる１種を単独で用いても、２種以上を併用してもよい。
また、改質アスファルト用相溶性向上剤組成物に含まれるセグメント（Ａ）中に互いに反応する反応性基（ａ）と反応性基（ｂ）を同時に有さないことが好ましい。
また、改質アスファルト用相溶性向上剤組成物に含まれるセグメント（Ａ）中に互いに反応する反応性基（ａ）と反応性基（ｂ）を同時に有さないことが好ましい。
【0063】
セグメント（Ａ）の飽和炭化水素基濃度は、セグメント（Ａ）全体の重量に基づいて７０重量％以上であり、ストレートアスファルト（Ｃ）との相溶性及びセグメント（Ｂ）中の反応性基（ｂ）との反応性の観点から、７５～９９重量％であることが好ましく、８０～９９重量％であることが更に好ましい。
なお、セグメント（Ａ）の飽和炭化水素基濃度は下記式（１）で求められる値である。
セグメント（Ａ）全体の重量に基づく飽和炭化水素基濃度（重量％）＝
｛（セグメント（Ａ）の反応性基（ａ）当量［ｇ／ｍｏｌ］）－（セグメント（Ａ）に含まれる炭素以外の元素を有する官能基の分子量［ｇ／ｍｏｌ］の合計値）｝／（セグメント（Ａ）の反応性基（ａ）当量［ｇ／ｍｏｌ］）×１００・・・（１）
式（１）中の「セグメント（Ａ）の反応性基（ａ）当量」とは、セグメント（Ａ）のエポキシ基濃度、酸価及び水酸基価から算出される、反応性基（ａ）１モル当たりのセグメント（Ａ）の重量（ｇ）である。
式（１）中の「炭素以外の元素を有する官能基」としては、カルボン酸（無水物）基、水酸基、エポキシ基、エステル基、アミド基、アミノ基、チオール基及びポリエーテル基｛ポリ（オキシエチレン）基、ポリ（オキシプロピレン）基及びポリ（オキシブチレン）基｝等が挙げられ、反応性基（ａ）も含まれる。ただし、これらの官能基中に含まれる炭素原子の重量は、「炭素以外の元素を有する官能基」の重量に含める。
また、セグメント（Ａ）の飽和炭化水素基濃度における「飽和炭化水素基」には、本発明の効果を阻害しない範囲で少量の炭素－炭素多重結合が含まれていてもよい。
なお、セグメント（Ａ）の飽和炭化水素基濃度は下記式（１）で求められる値である。
セグメント（Ａ）全体の重量に基づく飽和炭化水素基濃度（重量％）＝
｛（セグメント（Ａ）の反応性基（ａ）当量［ｇ／ｍｏｌ］）－（セグメント（Ａ）に含まれる炭素以外の元素を有する官能基の分子量［ｇ／ｍｏｌ］の合計値）｝／（セグメント（Ａ）の反応性基（ａ）当量［ｇ／ｍｏｌ］）×１００・・・（１）
式（１）中の「セグメント（Ａ）の反応性基（ａ）当量」とは、セグメント（Ａ）のエポキシ基濃度、酸価及び水酸基価から算出される、反応性基（ａ）１モル当たりのセグメント（Ａ）の重量（ｇ）である。
式（１）中の「炭素以外の元素を有する官能基」としては、カルボン酸（無水物）基、水酸基、エポキシ基、エステル基、アミド基、アミノ基、チオール基及びポリエーテル基｛ポリ（オキシエチレン）基、ポリ（オキシプロピレン）基及びポリ（オキシブチレン）基｝等が挙げられ、反応性基（ａ）も含まれる。ただし、これらの官能基中に含まれる炭素原子の重量は、「炭素以外の元素を有する官能基」の重量に含める。
また、セグメント（Ａ）の飽和炭化水素基濃度における「飽和炭化水素基」には、本発明の効果を阻害しない範囲で少量の炭素－炭素多重結合が含まれていてもよい。
【0064】
セグメント（Ａ）の重量平均分子量（以下、Ｍｗと略記することがある）は１０００～１０００００であり、ストレートアスファルト（Ｃ）との相溶性の観点から、好ましくは１０００～５００００であり、更に好ましくは１０００～１００００である。
【0065】
セグメント（Ａ）のＭｗは、（Ａ）をオルトジクロロベンゼンに溶解し、それを試料溶液として、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて以下の条件で測定することができる。
装置：高温ゲルパーミエイションクロマトグラフ
［「ＡｌｌｉａｎｃｅＧＰＣＶ２０００」、Ｗａｔｅｒｓ（株）製］
検出装置：屈折率検出器
溶媒：オルトジクロロベンゼン
基準物質：ポリスチレン
サンプル濃度：３ｍｇ／ｍｌ
カラム固定相：ＰＬｇｅｌ１０μｍ、ＭＩＸＥＤ－Ｂ２本直列［ポリマーラボラトリーズ（株）製］
カラム温度：１３５℃
装置：高温ゲルパーミエイションクロマトグラフ
［「ＡｌｌｉａｎｃｅＧＰＣＶ２０００」、Ｗａｔｅｒｓ（株）製］
検出装置：屈折率検出器
溶媒：オルトジクロロベンゼン
基準物質：ポリスチレン
サンプル濃度：３ｍｇ／ｍｌ
カラム固定相：ＰＬｇｅｌ１０μｍ、ＭＩＸＥＤ－Ｂ２本直列［ポリマーラボラトリーズ（株）製］
カラム温度：１３５℃
【0066】
セグメント（Ａ）の１分子あたりの反応性基（ａ）の数は、セグメント（Ａ）とセグメント（Ｂ）との反応の制御の観点及び重合体（Ｐ）の生産効率の観点から、好ましくは０．１～３個であり、更に好ましくは０．３～１．５個である。
なお、反応性基（ａ）のうち、カルボン酸基の数は、中和滴定法とＧＰＣ等で分析することができる。水酸基の数は中和滴定法とＧＰＣ等で分析することができる。エポキシ基の数は電位差滴定法とＧＰＣ等で分析することができる。
なお、反応性基（ａ）のうち、カルボン酸基の数は、中和滴定法とＧＰＣ等で分析することができる。水酸基の数は中和滴定法とＧＰＣ等で分析することができる。エポキシ基の数は電位差滴定法とＧＰＣ等で分析することができる。
【0067】
セグメント（Ａ）が反応性基（ａ）としてカルボン酸（無水物）基を含有する場合、セグメント（Ａ）の酸価（ＫＯＨ／ｇ）は、セグメント（Ａ）とセグメント（Ｂ）との反応の制御の観点及び重合体（Ｐ）の生産効率の観点から、１～３０ｍｇＫＯＨ／ｇであることが好ましく、更に好ましくは２～２０ｍｇＫＯＨ／ｇである。
【0068】
反応性基（ａ）を有するポリオレフィン（Ａ１）の酸価は、１７０℃、－０．１ＭＰａ（ゲージ圧）で１時間処理したものを測定試料として、以下の（ｉ）～（ｉｖ）の手順（中和滴定法）で測定される値である。
（ｉ）１００℃に温度調整したキシレン１００ｇに測定試料１．００ｇを溶解させる。
（ｉｉ）０．５ｍｏｌ／Ｌ水酸化カリウム水溶液をホールピペットで２５ｍＬ加え、
同温度で３０分間撹拌する。
（ｉｉｉ）室温に戻した後、チモールブルーを指示薬として、０．５ｍｏｌ／Ｌ塩酸水溶液で滴定を行う。（この滴定量をＳｍＬとする。Ｓは０．０１ｍＬの位まで読み取る。）
（ｉｖ）キシレンに対して空試験を行う。（この滴定量をＴｍＬとする。Ｔは０．０１ｍＬの位まで読み取る。）
以下の式から酸価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）を算出する。
酸価＝（Ｔ－Ｓ）×ｆ×２８．０５ （ｆ：塩酸水溶液の力価）
なお、本測定では１個のカルボン酸無水物基は２個のカルボン酸基と等価になる結果が得られる。
（ｉ）１００℃に温度調整したキシレン１００ｇに測定試料１．００ｇを溶解させる。
（ｉｉ）０．５ｍｏｌ／Ｌ水酸化カリウム水溶液をホールピペットで２５ｍＬ加え、
同温度で３０分間撹拌する。
（ｉｉｉ）室温に戻した後、チモールブルーを指示薬として、０．５ｍｏｌ／Ｌ塩酸水溶液で滴定を行う。（この滴定量をＳｍＬとする。Ｓは０．０１ｍＬの位まで読み取る。）
（ｉｖ）キシレンに対して空試験を行う。（この滴定量をＴｍＬとする。Ｔは０．０１ｍＬの位まで読み取る。）
以下の式から酸価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）を算出する。
酸価＝（Ｔ－Ｓ）×ｆ×２８．０５ （ｆ：塩酸水溶液の力価）
なお、本測定では１個のカルボン酸無水物基は２個のカルボン酸基と等価になる結果が得られる。
【0069】
炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）を必須構成単量体とし、反応性基（ａ）を有する重合体（Ａ２）の酸価は、ＪＩＳ ００７０に準じて測定することができる。
なお、本測定では１個のカルボン酸無水物基は２個のカルボン酸基と等価になる結果が得られる。
セグメント（Ａ）が（Ａ１）と（Ａ２）の両方を含有する場合、セグメント（Ａ）の酸価は、（Ａ１）の酸価及び（Ａ２）の酸価と、（Ａ１）と（Ａ２）の配合比から算出できる。
なお、本測定では１個のカルボン酸無水物基は２個のカルボン酸基と等価になる結果が得られる。
セグメント（Ａ）が（Ａ１）と（Ａ２）の両方を含有する場合、セグメント（Ａ）の酸価は、（Ａ１）の酸価及び（Ａ２）の酸価と、（Ａ１）と（Ａ２）の配合比から算出できる。
【0070】
セグメント（Ａ）が反応性基（ａ）として水酸基を含有する場合、セグメント（Ａ）の水酸基価は、セグメント（Ａ）とセグメント（Ｂ）との反応の制御の観点及び重合体（Ｐ）の生産効率の観点から、１～３０ｍｇＫＯＨ／ｇが好ましく、更に好ましくは２～２０ｍｇＫＯＨ／ｇである。
なお、セグメント（Ａ）の水酸基価は、ＪＩＳ Ｋ００７０に準じて測定することができる。
なお、セグメント（Ａ）の水酸基価は、ＪＩＳ Ｋ００７０に準じて測定することができる。
【0071】
セグメント（Ａ）が反応性基（ａ）としてエポキシ基を含有する場合、セグメント（Ａ）のエポキシ基濃度（モル／ｋｇ）は、セグメント（Ａ）とセグメント（Ｂ）との反応の制御の観点及び重合体（Ｐ）の生産効率の観点から、０．０２～０．６モル／ｋｇが好ましく、更に好ましくは０．０３～０．５モル／ｋｇである。
なお、セグメント（Ａ）のエポキシ基濃度は、ＪＩＳ Ｋ ７２３６に準拠した方法により測定したエポキシ当量（ｇ／ｅｑ）から、下記式により求めることができる。
エポキシ基濃度（モル／ｋｇ）＝１０００／エポキシ当量
なお、セグメント（Ａ）のエポキシ基濃度は、ＪＩＳ Ｋ ７２３６に準拠した方法により測定したエポキシ当量（ｇ／ｅｑ）から、下記式により求めることができる。
エポキシ基濃度（モル／ｋｇ）＝１０００／エポキシ当量
【0072】
上記スチレン系重合体セグメント（Ｂ）は、上記反応性基（ｂ）を有し、かつスチレン系単量体（芳香族ビニル単量体）を必須構成単量体とする重合体である。
スチレン系重合体セグメント（Ｂ）としては、上記スチレン系単量体（ｆ３）を必須構成単量体としカルボン酸（無水物）基を有する重合体（Ｂ１）、（ｆ３）を必須構成単量体とし水酸基を有する重合体（Ｂ２）、及び（ｆ３）を必須構成単量体としエポキシ基を有する重合体（Ｂ３）が挙げられる。
スチレン系重合体セグメント（Ｂ）としては、上記スチレン系単量体（ｆ３）を必須構成単量体としカルボン酸（無水物）基を有する重合体（Ｂ１）、（ｆ３）を必須構成単量体とし水酸基を有する重合体（Ｂ２）、及び（ｆ３）を必須構成単量体としエポキシ基を有する重合体（Ｂ３）が挙げられる。
【0073】
上記スチレン系単量体（ｆ３）を必須構成単量体としカルボン酸（無水物）基を有する重合体（Ｂ１）としては、上記スチレン系単量体（ｆ３）及び上記カルボン酸（無水物）基を有する単量体（ｆ２）を必須構成単量体とする共重合体（Ｂ１１）と、スチレン系単量体（ｆ３）を必須構成単量体とし、上記カルボン酸基を有する重合連鎖移動剤に由来するカルボン酸基を有する重合体（Ｂ１２）が挙げられる。
セグメント（Ｂ）の必須構成単量体である（ｆ３）としては上記のものが使用でき、重合性及びアスファルト組成物の軟化点の観点から、スチレン及び置換基の炭素数が１～７のアルキル置換スチレンが好ましい。
セグメント（Ｂ）の必須構成単量体である（ｆ３）としては上記のものが使用でき、重合性及びアスファルト組成物の軟化点の観点から、スチレン及び置換基の炭素数が１～７のアルキル置換スチレンが好ましい。
【0074】
共重合体（Ｂ１１）において、（ｆ２）としては上記のものが使用でき、共重合体の製造のしやすさ及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から好ましいのは（メタ）アクリル酸及び無水マレイン酸である。
共重合体（Ｂ１１）は、（ｆ２）及び（ｆ３）以外に、更に上記の（ｆ１）、（ｆ４）及び（ｆ５）からなる群より選ばれる少なくとも１種の単量体を構成単量体としてもよい。
（ｆ１）、（ｆ４）及び（ｆ５）はいずれか１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
共重合体（Ｂ１１）は、（ｆ２）及び（ｆ３）以外に、更に上記の（ｆ１）、（ｆ４）及び（ｆ５）からなる群より選ばれる少なくとも１種の単量体を構成単量体としてもよい。
（ｆ１）、（ｆ４）及び（ｆ５）はいずれか１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【0075】
共重合体（Ｂ１１）において、構成単量体中のスチレン系単量体（ｆ３）の重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性等の観点から、共重合体（Ｂ１１）の重量を基準として６０～９９重量％が好ましく、更に好ましくは７０～９９重量％である。
構成単量体中のカルボン酸（無水物）基を有する単量体（ｆ２）の重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から、共重合体（Ｂ１１）の重量を基準として１～２０重量％が好ましく、更に好ましくは１～１０重量％である。
構成単量体中の（ｆ１）、（ｆ４）及び（ｆ５）の合計重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から、共重合体（Ｂ１１）の重量を基準として３０重量％以下が好ましく、さらに好ましくは２０重量％以下である。
構成単量体中のカルボン酸（無水物）基を有する単量体（ｆ２）の重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から、共重合体（Ｂ１１）の重量を基準として１～２０重量％が好ましく、更に好ましくは１～１０重量％である。
構成単量体中の（ｆ１）、（ｆ４）及び（ｆ５）の合計重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から、共重合体（Ｂ１１）の重量を基準として３０重量％以下が好ましく、さらに好ましくは２０重量％以下である。
【0076】
スチレン系単量体（ｆ３）を必須構成単量体とし、上記カルボン酸基を有する重合連鎖移動剤に由来するカルボン酸基を有する重合体（Ｂ１２）は、例えば、カルボン酸基を有する連鎖移動剤の存在下（好ましくは更にラジカル重合開始剤の存在下）で公知の方法で溶液重合することにより製造することができる。
カルボン酸基を有する連鎖移動剤としては上述のものが挙げられ、カルボン酸基を有する連鎖移動剤の使用量は、重合体（Ｂ１２）の構成単量体の合計重量に基づいて通常０．１～４重量％であり、好ましくは０．２～２重量％である。
カルボン酸基を有する連鎖移動剤としては上述のものが挙げられ、カルボン酸基を有する連鎖移動剤の使用量は、重合体（Ｂ１２）の構成単量体の合計重量に基づいて通常０．１～４重量％であり、好ましくは０．２～２重量％である。
【0077】
重合体（Ｂ１２）は、（ｆ３）以外に、更に上記（ｆ１）、（ｆ２）、（ｆ４）及び（ｆ５）からなる群より選ばれる少なくとも１種の単量体を構成単量体としてもよい。
（ｆ１）、（ｆ２）、（ｆ４）及び（ｆ５）はいずれか１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
（ｆ１）、（ｆ２）、（ｆ４）及び（ｆ５）はいずれか１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【0078】
重合体（Ｂ１２）において、構成単量体中のスチレン系単量体（ｆ３）の重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性等の観点から、重合体（Ｂ１２）の重量を基準として６０～１００重量％が好ましく、更に好ましくは７０～１００重量％であり、特に好ましくは７０～９９．９重量％である。
構成単量体中のカルボン酸（無水物）基を有する単量体（ｆ２）の重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から、重合体（Ｂ１２）の重量を基準として０～２０重量％が好ましく、更に好ましくは０～１０重量％である。
構成単量体中の（ｆ１）、（ｆ４）及び（ｆ５）の合計重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から、重合体（Ｂ１２）の重量を基準として３０重量％以下が好ましく、さらに好ましくは２０重量％以下である。
構成単量体中のカルボン酸（無水物）基を有する単量体（ｆ２）の重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から、重合体（Ｂ１２）の重量を基準として０～２０重量％が好ましく、更に好ましくは０～１０重量％である。
構成単量体中の（ｆ１）、（ｆ４）及び（ｆ５）の合計重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から、重合体（Ｂ１２）の重量を基準として３０重量％以下が好ましく、さらに好ましくは２０重量％以下である。
【0079】
上記スチレン系単量体（ｆ３）を必須構成単量体とし水酸基を有する重合体（Ｂ２）としては、上記スチレン系単量体（ｆ３）及び上記水酸基含有単量体（ｆ５２）を必須構成単量体とする共重合体（Ｂ２１）と、スチレン系単量体（ｆ３）を必須構成単量体とし、上記水酸基を有する重合連鎖移動剤に由来する水酸基を有する重合体（Ｂ２２）が挙げられる。
【0080】
共重合体（Ｂ２１）において、（ｆ５２）としては上記のものが使用でき、共重合体（Ｂ２１）の製造のしやすさ及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から好ましいのはヒドロキシアルキル（炭素数１～６）（メタ）アクリレートである。
共重合体（Ｂ２１）は、（ｆ３）及び（ｆ５２）以外に、更に炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）、アルキル基の炭素数が１～１７のアルキル（メタ）アクリレート（ｆ４）及び窒素原子含有単量体（ｆ５１）からなる群から選ばれる少なくとも１種の単量体を構成単量体としてもよい。
（ｆ１）、（ｆ４）及び（ｆ５１）はいずれか１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
共重合体（Ｂ２１）は、（ｆ３）及び（ｆ５２）以外に、更に炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）、アルキル基の炭素数が１～１７のアルキル（メタ）アクリレート（ｆ４）及び窒素原子含有単量体（ｆ５１）からなる群から選ばれる少なくとも１種の単量体を構成単量体としてもよい。
（ｆ１）、（ｆ４）及び（ｆ５１）はいずれか１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【0081】
共重合体（Ｂ２１）において、構成単量体中のスチレン系単量体（ｆ３）の重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性等の観点から、重合体（Ｂ２１）の重量を基準として６０～９９重量％が好ましく、更に好ましくは７０～９９重量％である。
構成単量体中の水酸基含有単量体（ｆ５２）の重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から、重合体（Ｂ２１）の重量を基準として１～２０重量％が好ましく、更に好ましくは１～１０重量％である。
構成単量体中の（ｆ１）、（ｆ４）及び（ｆ５１）の合計重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から、重合体（Ｂ２１）の重量を基準として３０重量％以下が好ましく、さらに好ましくは２０重量％以下である。
構成単量体中の水酸基含有単量体（ｆ５２）の重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から、重合体（Ｂ２１）の重量を基準として１～２０重量％が好ましく、更に好ましくは１～１０重量％である。
構成単量体中の（ｆ１）、（ｆ４）及び（ｆ５１）の合計重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から、重合体（Ｂ２１）の重量を基準として３０重量％以下が好ましく、さらに好ましくは２０重量％以下である。
【0082】
スチレン系単量体（ｆ３）を必須構成単量体とし、上記水酸基を有する重合連鎖移動剤に由来するカルボン酸基を有する重合体（Ｂ２２）は、例えば、水酸基を有する連鎖移動剤の存在下（好ましくは更にラジカル重合開始剤の存在下）で公知の方法で溶液重合することにより製造することができる。
水酸基を有する連鎖移動剤としては上述のものが挙げられ、水酸基を有する連鎖移動剤の使用量は、重合体（Ｂ２２）の構成単量体の合計重量に基づいて通常０．１～４重量％であり、好ましくは０．２～２重量％である。
水酸基を有する連鎖移動剤としては上述のものが挙げられ、水酸基を有する連鎖移動剤の使用量は、重合体（Ｂ２２）の構成単量体の合計重量に基づいて通常０．１～４重量％であり、好ましくは０．２～２重量％である。
【0083】
重合体（Ｂ２２）は、（ｆ３）以外に、更に上記（ｆ１）、（ｆ４）及び（ｆ５）からなる群より選ばれる少なくとも１種の単量体を構成単量体としてもよい。
（ｆ１）、（ｆ４）及び（ｆ５）はいずれか１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
（ｆ１）、（ｆ４）及び（ｆ５）はいずれか１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【0084】
重合体（Ｂ２２）において、構成単量体中のスチレン系単量体（ｆ３）の重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性等の観点から、重合体（Ｂ２２）の重量を基準として６０～１００重量％が好ましく、更に好ましくは７０～１００重量％であり、特に好ましくは７０～９９．９重量％である。
構成単量体中の水酸基含有単量体（ｆ５２）の重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から、重合体（Ｂ２２）の重量を基準として１～２０重量％が好ましく、更に好ましくは１～１０重量％である。
構成単量体中の（ｆ１）、（ｆ４）及び（ｆ５１）の合計重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から、重合体（Ｂ２２）の重量を基準として３０重量％以下が好ましく、さらに好ましくは２０重量％以下である。
構成単量体中の水酸基含有単量体（ｆ５２）の重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から、重合体（Ｂ２２）の重量を基準として１～２０重量％が好ましく、更に好ましくは１～１０重量％である。
構成単量体中の（ｆ１）、（ｆ４）及び（ｆ５１）の合計重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から、重合体（Ｂ２２）の重量を基準として３０重量％以下が好ましく、さらに好ましくは２０重量％以下である。
【0085】
上記スチレン系単量体（ｆ３）を必須構成単量体としエポキシ基を有する共重合体（Ｂ３）としては、上記スチレン系単量体（ｆ３）及び上記エポキシ基含有ビニル系モノマー（ｙ）を必須構成単量体とする共重合体である。
必須構成単量体である（ｙ）としては上記のものが使用でき、共重合体（Ｂ３）の製造のしやすさ及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から好ましいのはグリシジル（メタ）アクリレートである。
必須構成単量体である（ｙ）としては上記のものが使用でき、共重合体（Ｂ３）の製造のしやすさ及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から好ましいのはグリシジル（メタ）アクリレートである。
【0086】
共重合体（Ｂ３）は、（ｆ３）及び（ｙ）以外に、更に炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）、アルキル基の炭素数が１～１７のアルキル（メタ）アクリレート（ｆ４）及びその他の単量体（ｆ５）からなる群から選ばれる少なくとも１種の単量体を構成単量体としてもよい。
（ｆ１）、（ｆ４）、（ｆ５）はいずれか１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
（ｆ１）、（ｆ４）、（ｆ５）はいずれか１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【0087】
重合体（Ｂ３）において、構成単量体中のスチレン系単量体（ｆ３）の重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性等の観点から、共重合体（Ｂ３）の重量を基準として６０～９９重量％が好ましく、更に好ましくは７０～９９重量％である。
構成単量体中のエポキシ基含有ビニル系モノマー（ｙ）の重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から、共重合体（Ｂ３）の重量を基準として１～２０重量％が好ましく、更に好ましくは１～１０重量％である。
構成単量体中の（ｆ１）、（ｆ４）及び（ｆ５）の合計重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から、共重合体（Ｂ３）の重量を基準として３０重量％以下が好ましく、さらに好ましくは２０重量％以下である。
構成単量体中のエポキシ基含有ビニル系モノマー（ｙ）の重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から、共重合体（Ｂ３）の重量を基準として１～２０重量％が好ましく、更に好ましくは１～１０重量％である。
構成単量体中の（ｆ１）、（ｆ４）及び（ｆ５）の合計重量割合は、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性及びセグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）との反応性の観点から、共重合体（Ｂ３）の重量を基準として３０重量％以下が好ましく、さらに好ましくは２０重量％以下である。
【0088】
重合体（Ｂ１）、（Ｂ２）及び（Ｂ３）は、（ｆ３）を含むそれぞれの単量体成分を公知の方法で重合して得ることができ、例えば、溶液重合、塊状重合、懸濁重合及び乳化重合等の一般的な重合法が挙げられる。これらの内で好ましいのは溶液重合である。
溶液重合としては、例えば、溶剤中にそれぞれの必須構成単量体と、必要によりその他の構成単量体と重合開始剤とを滴下して重合する方法が挙げられる。
重合温度は、反応性基（ｂ）の保護の観点から、好ましくは７０～２３０℃、さらに好ましくは８０～１８０℃である。
ただし、重合体（Ｂ１２）及び（Ｂ２２）については、上述のように連鎖移動剤の存在下で重合を行う。
溶液重合としては、例えば、溶剤中にそれぞれの必須構成単量体と、必要によりその他の構成単量体と重合開始剤とを滴下して重合する方法が挙げられる。
重合温度は、反応性基（ｂ）の保護の観点から、好ましくは７０～２３０℃、さらに好ましくは８０～１８０℃である。
ただし、重合体（Ｂ１２）及び（Ｂ２２）については、上述のように連鎖移動剤の存在下で重合を行う。
【0089】
スチレン系重合体セグメント（Ｂ）としては、上記（Ｂ１）、（Ｂ２）及び（Ｂ３）からなる群より選ばれる１種を単独で用いても、２種以上を併用してもよい。ただし、改質アスファルト用相溶性向上剤組成物に含まれるセグメント（Ｂ）中に互いに反応する反応性基（ａ）と反応性基（ｂ）を同時に有さないことが好ましい。
【0090】
セグメント（Ｂ）の重量平均分子量（Ｍｗ）は１０００～５００００であり、スチレン系熱可塑性ポリマーとの相溶性の観点から、好ましくは１０００～３００００であり、更に好ましくは１０００～１００００である。
なお、セグメント（Ｂ）のＭｗは、重合温度などの種々の重合条件によって調整することができる。Ｍｗを小さくする方法として、具体的には、重合温度を上げる、重合濃度を下げる、滴下重合の場合は単量体及び開始剤の滴下速度を遅くする等が挙げられる。また、Ｍｗを大きくする方法としては、重合温度を下げる、重合濃度を上げる、滴下速度を早くする等が挙げられる。
なお、セグメント（Ｂ）のＭｗは、重合温度などの種々の重合条件によって調整することができる。Ｍｗを小さくする方法として、具体的には、重合温度を上げる、重合濃度を下げる、滴下重合の場合は単量体及び開始剤の滴下速度を遅くする等が挙げられる。また、Ｍｗを大きくする方法としては、重合温度を下げる、重合濃度を上げる、滴下速度を早くする等が挙げられる。
【0091】
セグメント（Ｂ）のＭｗは、セグメント（Ｂ）をテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）に溶解し、それを試料溶液として、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて以下の条件で測定することができる。
装置 ： 東ソー（株）製 ＨＬＣ－８１２０
カラム ： ＴＳＫ ＧＥＬ ＧＭＨ６ ２本 〔東ソー（株）製〕
測定温度 ： ４０℃
試料溶液 ： ０．２５重量％のＴＨＦ溶液
溶液注入量： １００μＬ
検出装置 ： 屈折率検出器
基準物質 ： 東ソー（株）製 標準ポリスチレン
装置 ： 東ソー（株）製 ＨＬＣ－８１２０
カラム ： ＴＳＫ ＧＥＬ ＧＭＨ６ ２本 〔東ソー（株）製〕
測定温度 ： ４０℃
試料溶液 ： ０．２５重量％のＴＨＦ溶液
溶液注入量： １００μＬ
検出装置 ： 屈折率検出器
基準物質 ： 東ソー（株）製 標準ポリスチレン
【0092】
セグメント（Ｂ）の１分子あたりの反応性基（ｂ）の数は、セグメント（Ａ）とセグメント（Ｂ）との反応の制御の観点及び重合体（Ｐ）の生産効率の観点から、好ましくは０．１～３個であり、更に好ましくは０．３～１．５個である。
なお、反応性基（ｂ）の数は、上述の反応性基（ａ）の数と同様に分析できる。
なお、反応性基（ｂ）の数は、上述の反応性基（ａ）の数と同様に分析できる。
【0093】
セグメント（Ｂ）が反応性基（ｂ）としてカルボン酸（無水物）基を含有する場合、セグメント（Ｂ）の酸価（ＫＯＨ／ｇ）は、セグメント（Ａ）とセグメント（Ｂ）との反応の制御の観点及び重合体（Ｐ）の生産効率の観点から、１～３０ｍｇＫＯＨ／ｇであることが好ましく、更に好ましくは２～２０ｍｇＫＯＨ／ｇである。
なお、セグメント（Ｂ）の酸価は、ＪＩＳ ００７０に準じて測定することができる。
なお、セグメント（Ｂ）の酸価は、ＪＩＳ ００７０に準じて測定することができる。
【0094】
セグメント（Ｂ）が反応性基（ｂ）として水酸基を含有する場合、セグメント（Ｂ）の水酸基価は、セグメント（Ａ）とセグメント（Ｂ）との反応の制御の観点及び重合体（Ｐ）の生産効率の観点から、１～３０ｍｇＫＯＨ／ｇが好ましく、更に好ましくは２～２０ｍｇＫＯＨ／ｇである。
なお、水酸基価は、ＪＩＳ Ｋ００７０に準じて測定することができる。
なお、水酸基価は、ＪＩＳ Ｋ００７０に準じて測定することができる。
【0095】
セグメント（Ｂ）が反応性基（ｂ）としてエポキシ基を含有する場合、セグメント（Ｂ）のエポキシ基濃度（モル／ｋｇ）は、セグメント（Ａ）とセグメント（Ｂ）との反応の制御の観点及び重合体（Ｐ）の生産効率の観点から、０．０２～０．６モル／ｋｇが好ましく、更に好ましくは０．０３～０．５モル／ｋｇである。
なお、エポキシ基濃度は、ＪＩＳ Ｋ ７２３６に準拠した方法により測定したエポキシ当量（ｇ／ｅｑ）から、下記式により求めることができる。
エポキシ基濃度（モル／ｋｇ）＝１０００／エポキシ当量
なお、エポキシ基濃度は、ＪＩＳ Ｋ ７２３６に準拠した方法により測定したエポキシ当量（ｇ／ｅｑ）から、下記式により求めることができる。
エポキシ基濃度（モル／ｋｇ）＝１０００／エポキシ当量
【0096】
本発明における重合体（Ｐ）は、上記飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）の有する反応性基（ａ）と、上記スチレン系重合体セグメント（Ｂ）の有する反応性基（ｂ）とが反応してなる共重合体である。飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）とスチレン系重合体セグメント（Ｂ）とを公知の方法でエステル化反応（反応性基（ａ）と反応性基（ｂ）との反応）させることにより重合体（Ｐ）を製造することができる。
【0097】
重合体（Ｐ）を製造する際のセグメント（Ａ）とセグメント（Ｂ）の仕込み比は、セグメント（Ａ）中の反応性基（ａ）のモル数と、セグメント（Ｂ）中の官能基（ｂ）のモル数の比［共重合体（Ａ）中のエポキシ基のモル数／化合物（Ｂ）中の官能基（ｂ）のモル数］が０．５／１．５～１．５／０．５となる比であることが好ましく、０．７／１．３～１．３／０．７であることが更に好ましく、０．９／１．１～１．１／０．９であることが特に好ましい。
上記モル数の比が上記範囲であるとストレートアスファルト（Ｃ）及びスチレン系熱可塑性ポリマーへの相溶性が特に良好となる。
上記モル数の比が上記範囲であるとストレートアスファルト（Ｃ）及びスチレン系熱可塑性ポリマーへの相溶性が特に良好となる。
【0098】
＜改質アスファルト用相溶性向上剤組成物＞
本発明の改質アスファルト用相溶性向上剤組成物は、飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）の有する反応性基（ａ）と、スチレン系重合体セグメント（Ｂ）の有する反応性基（ｂ）とが反応してなる重合体（Ｐ）を必須成分として含有する。
本発明の改質アスファルト用相溶性向上剤組成物は、飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）の有する反応性基（ａ）と、スチレン系重合体セグメント（Ｂ）の有する反応性基（ｂ）とが反応してなる重合体（Ｐ）を必須成分として含有する。
【0099】
本発明における重合体（Ｐ）は、後述するストレートアスファルト（Ｃ）との親和性が高い飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）と、後述するスチレン系熱可塑性エラストマー（Ｄ）との親和性が高いスチレン系重合体セグメント（Ｂ）が結合した構造を有するため、（Ｃ）と（Ｄ）との界面に存在して界面自由エネルギーを低下させ、（Ｃ）と（Ｄ）との相溶性を顕著に向上させることができるものと推察される。
【0100】
本発明の改質アスファルト用相溶性向上剤組成物は、重合体（Ｐ）に加え、互いに結合していないセグメント（Ａ）及び／又はセグメント（Ｂ）を含有していてもよい。
すなわち、重合体（Ｐ）を製造する際に未反応で残ったセグメント（Ａ）及び／又はセグメント（Ｂ）をそのまま含有してもよく、必要により、重合体（Ｐ）とは別にセグメント（Ａ）及び／又はセグメント（Ｂ）を添加してもよい。
すなわち、重合体（Ｐ）を製造する際に未反応で残ったセグメント（Ａ）及び／又はセグメント（Ｂ）をそのまま含有してもよく、必要により、重合体（Ｐ）とは別にセグメント（Ａ）及び／又はセグメント（Ｂ）を添加してもよい。
【0101】
本発明の改質アスファルト用相溶性向上剤組成物中に含まれるセグメント（Ａ）とセグメント（Ｂ）との重量比（Ａ）／（Ｂ）は、改質アスファルト組成物の生産効率向上と改質アスファルト組成物の高温保管時の品質安定性の観点から、２０／８０～８０／２０であることが好ましく、３０／７０～７０／３０であることが更に好ましい。
なお、上記組成物に含まれるセグメント（Ａ）及びセグメント（Ｂ）の重量は、重合体（Ｐ）の構成単位としてのセグメント（Ａ）及びセグメント（Ｂ）の重量と、互いに結合していないセグメント（Ａ）及びセグメント（Ｂ）の重量を合計した重量である。
なお、上記組成物に含まれるセグメント（Ａ）及びセグメント（Ｂ）の重量は、重合体（Ｐ）の構成単位としてのセグメント（Ａ）及びセグメント（Ｂ）の重量と、互いに結合していないセグメント（Ａ）及びセグメント（Ｂ）の重量を合計した重量である。
【0102】
本発明の改質アスファルト用相溶性向上剤組成物中に含まれる重合体（Ｐ）の含有量は、改質アスファルト組成物の生産効率向上と改質アスファルト組成物の高温保管時の品質安定性の観点から、改質アスファルト用相溶性向上剤組成物の重量に基づいて５０～１００重量％であることが好ましく、７０～１００重量％であることが更に好ましい。
なお、改質アスファルト用相溶性向上剤組成物に含まれる重合体（Ｐ）の含有量は、エポキシ基濃度、酸価及び水酸基価から求めた反応性基（ａ）と反応性基（ｂ）の減少率から算出した反応率と、セグメント（Ａ）とセグメント（Ｂ）の配合比から算出できる。
なお、改質アスファルト用相溶性向上剤組成物に含まれる重合体（Ｐ）の含有量は、エポキシ基濃度、酸価及び水酸基価から求めた反応性基（ａ）と反応性基（ｂ）の減少率から算出した反応率と、セグメント（Ａ）とセグメント（Ｂ）の配合比から算出できる。
【0103】
本発明の改質アスファルト用相溶性向上剤組成物の性状は特に限定されるものではないが、例えば、２５℃において液状、粉末状又は粒状である。粉末状又は粒状であると、保管性及び後述する改質アスファルト組成物の製造時のハンドリング性が特に良好である。
【0104】
本発明の改質アスファルト用相溶性向上剤組成物は、改質アスファルト組成物の生産効率向上（製造時間の短縮化及び製造時の加熱温度の低減）と、改質アスファルト組成物の高温保管時の品質安定性（特に耐分離性）を高いレベルで両立可能にすることから、後述する改質アスファルト組成物の製造に好適に用いることができる。
【0105】
＜改質アスファルト組成物＞
本発明の改質アスファルト組成物は、上記改質アスファルト用相溶性向上剤組成物と、ストレートアスファルト（Ｃ）と、スチレン系熱可塑性エラストマー（Ｄ）を必須成分として含有する。
本発明の改質アスファルト組成物は、上記改質アスファルト用相溶性向上剤組成物と、ストレートアスファルト（Ｃ）と、スチレン系熱可塑性エラストマー（Ｄ）を必須成分として含有する。
【0106】
ストレートアスファルト（Ｃ）としては、特に限定されないが、本発明の改質アスファルト組成物を道路舗装用途に用いる場合、針入度（ＪＩＳ Ｋ２２０７）４０－６０のもの、針入度６０－８０のもの、針入度８０－１００のもの、針入度１００－１２０のもの等を用いることができる。使用される道路の交通量や気候により、当業者が適宜選択できる。
【0107】
スチレン系熱可塑性エラストマー（Ｄ）としては、改質アスファルト（ポリマー改質アスファルト）に一般的に使用される熱可塑性エラストマーが含まれ、具体例としては、スチレン／ブタジエンブロック共重合体、スチレン／ブタジエン／スチレンブロック共重合体、スチレン／ブタジエンランダム共重合体、スチレン／イソプレンブロック共重合体、スチレン／イソプレン／スチレンブロック共重合体、及びスチレン／イソプレンランダム共重合体等の、スチレン単位を含有する熱可塑性エラストマー等が挙げられる。
【0108】
本発明の改質アスファルト組成物に含まれる改質アスファルト用相溶性向上剤組成物の含有量は、ストレートアスファルト（Ｃ）の性状にもよるが、改質アスファルトの耐流動性や耐摩耗性等の性状および道路舗装時等の施工性の観点から、改質アスファルト組成物の重量に基づいて１～１５重量％であることが好ましく、２～１０重量％であることが更に好ましい。
また、本発明の改質アスファルト組成物中に含まれる改質アスファルト用相溶性向上剤組成物とストレートアスファルト（Ｃ）の重量の比［改質アスファルト用相溶性向上剤組成物の重量／（Ｃ）の重量］は、（Ｃ）の性状にもよるが、改質アスファルト組成物の生産効率向上と改質アスファルト組成物の強度及び高温保管時の品質安定性の観点から、０．１／９９．９～１０／９０であることが好ましく、０．２／９９．８～６／９４重量％であることが更に好ましい。
本発明の改質アスファルト組成物中に含まれる改質アスファルト用相溶性向上剤組成物とスチレン系熱可塑性エラストマー（Ｄ）の重量の比［改質アスファルト用相溶性向上剤組成物の重量／（Ｄ）の重量］は、（Ｄ）の構造にもよるが、改質アスファルト組成物の生産効率向上と改質アスファルト組成物の強度及び高温保管時の品質安定性の観点から、１／９９～６０／４０であり、１０／９０～６０／４０であることが好ましく、１５／８５～５０／５０であることが更に好ましい。
また、本発明の改質アスファルト組成物中に含まれる改質アスファルト用相溶性向上剤組成物とストレートアスファルト（Ｃ）の重量の比［改質アスファルト用相溶性向上剤組成物の重量／（Ｃ）の重量］は、（Ｃ）の性状にもよるが、改質アスファルト組成物の生産効率向上と改質アスファルト組成物の強度及び高温保管時の品質安定性の観点から、０．１／９９．９～１０／９０であることが好ましく、０．２／９９．８～６／９４重量％であることが更に好ましい。
本発明の改質アスファルト組成物中に含まれる改質アスファルト用相溶性向上剤組成物とスチレン系熱可塑性エラストマー（Ｄ）の重量の比［改質アスファルト用相溶性向上剤組成物の重量／（Ｄ）の重量］は、（Ｄ）の構造にもよるが、改質アスファルト組成物の生産効率向上と改質アスファルト組成物の強度及び高温保管時の品質安定性の観点から、１／９９～６０／４０であり、１０／９０～６０／４０であることが好ましく、１５／８５～５０／５０であることが更に好ましい。
【0109】
本発明の改質アスファルト組成物は、必要により、更に各種添加剤を含有してもよい。
各種添加剤としては、軟化剤（ひまし油、硬化ひまし油及びプロセス油（パラフィン系及びナフテン系等）等）、粘着性付与剤、補強剤（硫黄、繊維等）、高分子改質剤（ゴム、熱可塑樹脂等）、酸化防止剤及び光安定剤等を含有してもよい。
各種添加剤としては、軟化剤（ひまし油、硬化ひまし油及びプロセス油（パラフィン系及びナフテン系等）等）、粘着性付与剤、補強剤（硫黄、繊維等）、高分子改質剤（ゴム、熱可塑樹脂等）、酸化防止剤及び光安定剤等を含有してもよい。
【0110】
本発明の改質アスファルト組成物は、例えば、改質アスファルト用相溶性向上剤組成物と、ストレートアスファルト（Ｃ）と、スチレン系熱可塑性エラストマー（Ｄ）と、必要により各種添加剤とを溶融混合することにより製造することができる。
溶融混合する方法としては特に限定されないが、例えば、高温（例えば１４０～２００℃）加熱して溶融状態の（Ｃ）に、改質アスファルト相溶性向上剤組成物及び（Ｄ）を投入し、撹拌することにより溶融混合する方法が好ましい。
溶融混合する方法としては特に限定されないが、例えば、高温（例えば１４０～２００℃）加熱して溶融状態の（Ｃ）に、改質アスファルト相溶性向上剤組成物及び（Ｄ）を投入し、撹拌することにより溶融混合する方法が好ましい。
【0111】
本発明の改質アスファルト組成物は、道路舗装用途に使用する場合、更に骨材（砕石、砂利、砂及びスラグ等）及び無機充填剤（シリカ、タルク、クレー及びガラス繊維等）等を混合してアスファルト混合物とよばれる合材としてもよい。
なお、道路舗装用以外の用途（例えば防水材、電気絶縁材、断熱材、高真空用シーリング材及び衝撃吸収材）に用いる場合には、通常、骨材や無機充填剤は使用しないことが多い。
なお、道路舗装用以外の用途（例えば防水材、電気絶縁材、断熱材、高真空用シーリング材及び衝撃吸収材）に用いる場合には、通常、骨材や無機充填剤は使用しないことが多い。
【実施例0112】
以下、実施例により本発明を更に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
【0113】
＜製造例１～４、比較製造例１＞
［飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）の製造］
温度計、攪拌機、還流冷却器、窒素導入口を備えた反応容器に、キシレン６０部を仕込み、撹拌下、反応容器内の空気を窒素ガスで置換した後、加熱還流した。次に、加熱還流後容器を密閉状態にし、８０℃まで昇温した後、表１の配合組成（重量部）にしたがって、各単量体、重合開始剤、キシレン６．７部及び必要により連鎖移動剤を混合したものを、３時間かけて滴下して重合を行った。さらに同温度で２時間反応を継続した。さらに、減圧下、脱溶剤をすることにより、セグメント（Ａ－３）～（Ａ－６）及び比較用のセグメント（比Ａ－１）を得た。得られた各セグメント（Ａ）の重量平均分子量、エポキシ基濃度（モル／ｋｇ）、酸価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）、水酸基価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）及び飽和炭化水素基濃度（重量％）を表１に示す。
［飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）の製造］
温度計、攪拌機、還流冷却器、窒素導入口を備えた反応容器に、キシレン６０部を仕込み、撹拌下、反応容器内の空気を窒素ガスで置換した後、加熱還流した。次に、加熱還流後容器を密閉状態にし、８０℃まで昇温した後、表１の配合組成（重量部）にしたがって、各単量体、重合開始剤、キシレン６．７部及び必要により連鎖移動剤を混合したものを、３時間かけて滴下して重合を行った。さらに同温度で２時間反応を継続した。さらに、減圧下、脱溶剤をすることにより、セグメント（Ａ－３）～（Ａ－６）及び比較用のセグメント（比Ａ－１）を得た。得られた各セグメント（Ａ）の重量平均分子量、エポキシ基濃度（モル／ｋｇ）、酸価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）、水酸基価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）及び飽和炭化水素基濃度（重量％）を表１に示す。
【0114】
【表1】
【0115】
なお、表１中の各略号は以下のとおりである。
炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）：
（ｆ１－１）：オクタデシルメタクリレート
（ｆ１－２）：２－デシル－１－テトラデシルメタクリレート
（ｆ１－３）：２－テトラデシル－１－オクタデシルメタクリレート
アルキル基の炭素数が１～１７のアルキル（メタ）アクリレート（ｆ４）：
（ｆ４－１）：ｎ－ドデシルメタクリレート
エポキシ基含有ビニル系モノマー（ｙ）：
（ｙ－１）：グリシジルメタクリレート
重合開始剤：
ＡＩＢＮ：アゾビスイソブチロニトリル
炭素数１８～３３のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（ｆ１）：
（ｆ１－１）：オクタデシルメタクリレート
（ｆ１－２）：２－デシル－１－テトラデシルメタクリレート
（ｆ１－３）：２－テトラデシル－１－オクタデシルメタクリレート
アルキル基の炭素数が１～１７のアルキル（メタ）アクリレート（ｆ４）：
（ｆ４－１）：ｎ－ドデシルメタクリレート
エポキシ基含有ビニル系モノマー（ｙ）：
（ｙ－１）：グリシジルメタクリレート
重合開始剤：
ＡＩＢＮ：アゾビスイソブチロニトリル
【0116】
＜製造例５～１０＞
［スチレン系重合体セグメント（Ｂ）の製造］
温度計、攪拌機、還流冷却器、窒素導入口を備えた耐圧反応容器に、キシレン６６．７部を仕込み、撹拌下、反応容器内の空気を窒素ガスで置換した後、加熱還流した。次に、加熱還流後容器を密閉状態にし、１５０℃まで昇温した後、表２の配合組成（重量部）にしたがって、各単量体、重合開始剤及び必要により連鎖移動剤を混合したものを、３時間かけて滴下して重合を行った。さらに同温度で２時間反応を継続した。さらに、減圧下、脱溶剤をすることにより、セグメント（Ｂ－１）～（Ｂ－６）を得た。得られた各セグメント（Ｂ）の重量平均分子量、エポキシ基濃度（モル／ｋｇ）、酸価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）及び水酸基価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）を表２に示す。
［スチレン系重合体セグメント（Ｂ）の製造］
温度計、攪拌機、還流冷却器、窒素導入口を備えた耐圧反応容器に、キシレン６６．７部を仕込み、撹拌下、反応容器内の空気を窒素ガスで置換した後、加熱還流した。次に、加熱還流後容器を密閉状態にし、１５０℃まで昇温した後、表２の配合組成（重量部）にしたがって、各単量体、重合開始剤及び必要により連鎖移動剤を混合したものを、３時間かけて滴下して重合を行った。さらに同温度で２時間反応を継続した。さらに、減圧下、脱溶剤をすることにより、セグメント（Ｂ－１）～（Ｂ－６）を得た。得られた各セグメント（Ｂ）の重量平均分子量、エポキシ基濃度（モル／ｋｇ）、酸価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）及び水酸基価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）を表２に示す。
【0117】
【表2】
【0118】
なお、表２中の各略号は以下のとおりである。
スチレン系単量体（ｆ３）：
（ｆ３－１）：スチレン
カルボン酸（無水物）基を有する単量体（ｆ２）：
（ｆ２－１）：無水マレイン酸
スチレン系単量体（ｆ３）：
（ｆ３－１）：スチレン
カルボン酸（無水物）基を有する単量体（ｆ２）：
（ｆ２－１）：無水マレイン酸
【0119】
［実施例１～１０及び比較例４：改質アスファルト用相溶性向上剤組成物（Ｘ）又は（比Ｘ）の製造］
温度計、攪拌機及び生成した水を留去できる装置を備えた反応容器に、表３の配合組成（重量部）にしたがって、飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）及びスチレン系重合体セグメント（Ｂ）を仕込み、撹拌下、１５０℃まで昇温し３時間付加反応を行うことにより、重合体（Ｐ－１）～（Ｐ－１０）を含有する本発明の改質アスファルト用相溶性向上剤組成物（Ｘ－１）～（Ｘ－１０）、及び比較用の重合体（比Ｐ－４）を含有する比較用の組成物（比Ｘ－４）を得た。得られた各組成物に含まれるセグメント（Ａ）の飽和炭化水素基濃度（重量％）、セグメント（Ａ）とセグメント（Ｂ）との重量比［（Ａ）／（Ｂ）］及び反応性基の種類を表３に示す。
温度計、攪拌機及び生成した水を留去できる装置を備えた反応容器に、表３の配合組成（重量部）にしたがって、飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）及びスチレン系重合体セグメント（Ｂ）を仕込み、撹拌下、１５０℃まで昇温し３時間付加反応を行うことにより、重合体（Ｐ－１）～（Ｐ－１０）を含有する本発明の改質アスファルト用相溶性向上剤組成物（Ｘ－１）～（Ｘ－１０）、及び比較用の重合体（比Ｐ－４）を含有する比較用の組成物（比Ｘ－４）を得た。得られた各組成物に含まれるセグメント（Ａ）の飽和炭化水素基濃度（重量％）、セグメント（Ａ）とセグメント（Ｂ）との重量比［（Ａ）／（Ｂ）］及び反応性基の種類を表３に示す。
【0120】
［比較例１：比較用の組成物（比Ｘ－１）］
（Ａ－２）をそのまま比較用の組成物（比Ｘ－１）とした。
（Ａ－２）をそのまま比較用の組成物（比Ｘ－１）とした。
【0121】
［比較例２：比較用の組成物（比Ｘ－２）］
（Ｂ－２）をそのまま比較用の組成物（比Ｘ－２）とした。
（Ｂ－２）をそのまま比較用の組成物（比Ｘ－２）とした。
【0122】
［比較例３：比較用の組成物（比Ｘ－３）］
（Ａ－１）６０重量部と（Ｂ－２）４０重量部の混合物を比較用の組成物（比Ｘ－３）とした。（Ａ－１）及び（Ｂ－２）は事前に混合せず、後述の改質アスファルト組成物の製造時に混合する。比較用の組成物（比Ｘ－３）は、（Ａ－１）及び（Ｂ－２）を事前に反応させていないため、本発明における重合体（Ｐ）を含有していない。
（Ａ－１）６０重量部と（Ｂ－２）４０重量部の混合物を比較用の組成物（比Ｘ－３）とした。（Ａ－１）及び（Ｂ－２）は事前に混合せず、後述の改質アスファルト組成物の製造時に混合する。比較用の組成物（比Ｘ－３）は、（Ａ－１）及び（Ｂ－２）を事前に反応させていないため、本発明における重合体（Ｐ）を含有していない。
【0123】
比較用の組成物（比Ｘ－１）～（比Ｘ－３）に含まれるセグメント（Ａ）の飽和炭化水素基濃度（重量％）、セグメント（Ａ）とセグメント（Ｂ）との重量比［（Ａ）／（Ｂ）］、反応性基の種類及び各セグメントの重量平均分子量を表３に示す。
【0124】
【表3】
【0125】
なお、表３中の各略号は以下のとおりである。
＜飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）＞
（Ａ－１）：酸変性ポリエチレン［商品名「サンワックスＥ－２５０Ｐ」、三洋化成工業（株）、Ｍｗ３、０００、酸価１６］
（Ａ－２）：無水マレイン酸変性ポリプロピレン［商品名「ユーメックス１０１０」、三洋化成工業（株）製、Ｍｗ３０，０００、酸価５２］
＜飽和炭化水素基含有セグメント（Ａ）＞
（Ａ－１）：酸変性ポリエチレン［商品名「サンワックスＥ－２５０Ｐ」、三洋化成工業（株）、Ｍｗ３、０００、酸価１６］
（Ａ－２）：無水マレイン酸変性ポリプロピレン［商品名「ユーメックス１０１０」、三洋化成工業（株）製、Ｍｗ３０，０００、酸価５２］
【0126】
［実施例１１～２２及び比較例５～１０：改質アスファルト組成物の製造］
耐熱性容器に、表４の配合組成（重量部）にしたがって、ストレートアスファルト（Ｃ－１）を仕込み、１８０℃に加熱し溶融した。次に、スチレン系熱可塑性エラストマー（Ｄ－１）及び各改質アスファルト用相溶性向上剤組成物を加え、ホモミキサーを用いて４０００回転／分の回転数で、後述の測定方法で測定した平均分散粒子径が１０μｍになるまでの間又は３時間撹拌することにより、本発明の改質アスファルト組成物（Ｙ－１）～（Ｙ－１２）及び比較用の組成物（比Ｙ－１）～（比Ｙ－６）を得た。
ただし、比較例５は、加熱溶融した（Ｃ－１）に（Ｄ－１）のみを加えて撹拌した。
耐熱性容器に、表４の配合組成（重量部）にしたがって、ストレートアスファルト（Ｃ－１）を仕込み、１８０℃に加熱し溶融した。次に、スチレン系熱可塑性エラストマー（Ｄ－１）及び各改質アスファルト用相溶性向上剤組成物を加え、ホモミキサーを用いて４０００回転／分の回転数で、後述の測定方法で測定した平均分散粒子径が１０μｍになるまでの間又は３時間撹拌することにより、本発明の改質アスファルト組成物（Ｙ－１）～（Ｙ－１２）及び比較用の組成物（比Ｙ－１）～（比Ｙ－６）を得た。
ただし、比較例５は、加熱溶融した（Ｃ－１）に（Ｄ－１）のみを加えて撹拌した。
【0127】
【表4】
【0128】
なお、表４中の各略号は以下のとおりである。
＜ストレートアスファルト（Ｃ）＞
（Ｃ－１）：ストレートアスファルト［商品名「６０－８０ストレートアスファルト」、ＪＸＴＧ（株）製］
＜スチレン系熱可塑性エラストマー（Ｄ）＞
（Ｄ－１）：スチレン含有量３１％のスチレン－ブタジエン－スチレンブロック共重合体［ポリマー改質アスファルト用に一般的に用いられるもの、２５％トルエン溶液粘度４０００ｍＰａ・ｓ］
＜ストレートアスファルト（Ｃ）＞
（Ｃ－１）：ストレートアスファルト［商品名「６０－８０ストレートアスファルト」、ＪＸＴＧ（株）製］
＜スチレン系熱可塑性エラストマー（Ｄ）＞
（Ｄ－１）：スチレン含有量３１％のスチレン－ブタジエン－スチレンブロック共重合体［ポリマー改質アスファルト用に一般的に用いられるもの、２５％トルエン溶液粘度４０００ｍＰａ・ｓ］
【0129】
実施例１１～２２及び比較例５～１０で得た各改質アスファルト組成物（Ｙ－１）～（Ｙ－１２）及び（比Ｙ－１）～（比Ｙ－６）の針入度、相溶性、及び耐分離性を下記の方法で評価した結果を、各改質アスファルト組成物の物性値とともに表４に示す。
【0130】
（１）針入度（２５℃）（硬度の評価）
各改質アスファルト組成物の２５℃における針入度（１／１０ｍｍ）を、ＪＩＳ Ｋ ２２０７「石油アスファルト－針入度試験方法」に準拠して測定し、下記基準にて評価した。針入度（１／１０ｍｍ）は、規定の針が試料中に垂直に進入した長さの０．１ｍｍを１として表した値である。
［評価基準］
×：４０未満
△：４０以上４５未満
○：４５以上５５未満
◎：５５以上６５以下
〇：６５を超え８０以下
△：８０を超え１２０以下
×：１２０超
改質アスファルト組成物を道路舗装やアスファルトルーフィング等の用途に使用する場合、適切な針入度（硬度）を有すること、すなわち上記評価基準の◎、〇又は△であることが必要である。
各改質アスファルト組成物の２５℃における針入度（１／１０ｍｍ）を、ＪＩＳ Ｋ ２２０７「石油アスファルト－針入度試験方法」に準拠して測定し、下記基準にて評価した。針入度（１／１０ｍｍ）は、規定の針が試料中に垂直に進入した長さの０．１ｍｍを１として表した値である。
［評価基準］
×：４０未満
△：４０以上４５未満
○：４５以上５５未満
◎：５５以上６５以下
〇：６５を超え８０以下
△：８０を超え１２０以下
×：１２０超
改質アスファルト組成物を道路舗装やアスファルトルーフィング等の用途に使用する場合、適切な針入度（硬度）を有すること、すなわち上記評価基準の◎、〇又は△であることが必要である。
【0131】
（２）相溶性
上記［実施例１１～２２及び比較例５～１０：改質アスファルト組成物の製造］において、改質アスファルト組成物を製造する際のブロック共重合体の平均粒子径を経時的に測定することにより、相溶性を評価した。平均粒子径は、デジタルマイクロスコープによる透過光を用いて、以下のように観察した。なお、測定条件及び評価方法は以下の通りとした。
・測定装置：ＤＳＸ５００（オリンパス（株）製）
・測定条件
測定温度 ：２５℃
倍率 ：１０００倍
測定モード：透過光
加熱溶融した（Ｃ－１）に（Ｄ－１）及び改質アスファルト用相溶性向上剤組成物を加えて撹拌中の混合物を、撹拌開始後３０分おきに、１０ｍｇスライドガラス上に採取し、１８０℃に熱したホットプレート上で２０秒静置させ、溶融させた。その後、溶融した混合物上にカバーガラスを載せて薄く延ばした。室温で３０分間放置した後、デジタルマイクロスコープで観察を実施した。３０分おきに同様に採取・観察を行い、平均分散粒子径が１０μｍ以下になった時点での撹拌時間により評価した。撹拌時間が短いほど相溶性に優れることを示す。下記基準にて評価した。
［評価基準］
◎：０．５時間以内
〇：０．５時間を超え１．０時間以内
△：１．０時間を超え３．０時間以内
×：３．０時間混合しても平均分散粒子径が１０μｍ以下とならない
上記［実施例１１～２２及び比較例５～１０：改質アスファルト組成物の製造］において、改質アスファルト組成物を製造する際のブロック共重合体の平均粒子径を経時的に測定することにより、相溶性を評価した。平均粒子径は、デジタルマイクロスコープによる透過光を用いて、以下のように観察した。なお、測定条件及び評価方法は以下の通りとした。
・測定装置：ＤＳＸ５００（オリンパス（株）製）
・測定条件
測定温度 ：２５℃
倍率 ：１０００倍
測定モード：透過光
加熱溶融した（Ｃ－１）に（Ｄ－１）及び改質アスファルト用相溶性向上剤組成物を加えて撹拌中の混合物を、撹拌開始後３０分おきに、１０ｍｇスライドガラス上に採取し、１８０℃に熱したホットプレート上で２０秒静置させ、溶融させた。その後、溶融した混合物上にカバーガラスを載せて薄く延ばした。室温で３０分間放置した後、デジタルマイクロスコープで観察を実施した。３０分おきに同様に採取・観察を行い、平均分散粒子径が１０μｍ以下になった時点での撹拌時間により評価した。撹拌時間が短いほど相溶性に優れることを示す。下記基準にて評価した。
［評価基準］
◎：０．５時間以内
〇：０．５時間を超え１．０時間以内
△：１．０時間を超え３．０時間以内
×：３．０時間混合しても平均分散粒子径が１０μｍ以下とならない
【0132】
（３）改質アスファルト組成物製造時の加熱温度低減効果
改質アスファルト組成物の製造時の加熱温度（（Ｃ－１）の加熱溶融温度及びその後の撹拌混合時の温度）を１５０℃にしたこと以外、上記（２）相溶性の評価と同じ方法で改質アスファルト組成物を製造した。その際の相溶性を評価することにより、製造時の加熱温度低減効果を評価した。下記基準にて評価した。
［評価基準］
◎：１．０時間以内
〇：１．０時間を超え２．０時間以内
△：２．０時間を超え４．０時間以内
×：４．０時間混合しても平均分散粒子径が１０μｍ以下とならない
改質アスファルト組成物の製造時の加熱温度（（Ｃ－１）の加熱溶融温度及びその後の撹拌混合時の温度）を１５０℃にしたこと以外、上記（２）相溶性の評価と同じ方法で改質アスファルト組成物を製造した。その際の相溶性を評価することにより、製造時の加熱温度低減効果を評価した。下記基準にて評価した。
［評価基準］
◎：１．０時間以内
〇：１．０時間を超え２．０時間以内
△：２．０時間を超え４．０時間以内
×：４．０時間混合しても平均分散粒子径が１０μｍ以下とならない
【0133】
（４）耐分離性（高温保管時の保管安定性の評価）
改質アスファルト組成物２００ｇを円筒状容器に採り、恒温槽で３日間１８０℃に維持し、その後、恒温槽から取り出して室温の２５℃になるまで放冷し、放冷後円筒状容器内から取り出した各改質アスファルト組成物を上下に２分割する。分割後、それぞれの上部試料と下部試料の２５℃における針入度を、ＪＩＳ Ｋ ２２０７「石油アスファルト－針入度試験方法」に準拠して測定し、［（上部試料の針入度）／（下部試料の針入度）］の値を算出し下記基準にて評価した。
［評価基準］
◎：１．１以下
〇：１．１を超え１．５以下
△：１．５を超え２．０以下
×：２．０以上
改質アスファルト組成物２００ｇを円筒状容器に採り、恒温槽で３日間１８０℃に維持し、その後、恒温槽から取り出して室温の２５℃になるまで放冷し、放冷後円筒状容器内から取り出した各改質アスファルト組成物を上下に２分割する。分割後、それぞれの上部試料と下部試料の２５℃における針入度を、ＪＩＳ Ｋ ２２０７「石油アスファルト－針入度試験方法」に準拠して測定し、［（上部試料の針入度）／（下部試料の針入度）］の値を算出し下記基準にて評価した。
［評価基準］
◎：１．１以下
〇：１．１を超え１．５以下
△：１．５を超え２．０以下
×：２．０以上
【0134】
実施例１１～２２では、相溶性が向上したことにより、改質アスファルト組成物の生産効率の向上効果（製造時間の短縮化及び製造時の加熱温度の低減）が得られることが分かる。また、得られた改質アスファルト組成物は高温保管時の耐分離性に優れ、更に適切な硬度を有することが分かる。
一方、改質アスファルト組成物を添加しない比較例５は相溶性、加熱温度低減効果及び耐分離性が不足している。比較例６は改質アスファルト中に含まれる重量比［（Ｘ）／（Ｄ）］が大きすぎるため改質アスファルト組成物の針入度が劣る。セグメント（Ｂ）を含まない比較の組成物（比Ｘ－１）を添加した比較例７は相溶性、加熱温度低減効果及び耐分離性が劣る。セグメント（Ａ）を含まない比較の組成物（比Ｘ－２）を添加した比較例８は耐分離性が劣る。セグメント（Ａ）及びセグメント（Ｂ）を含むが重合体（Ｐ）を含まない比較の組成物（比Ｘ－３）を添加した比較例９は相溶性及び加熱温度低減効果が劣る。飽和炭化水素基濃度の低いセグメント（比Ａ－１）を有する比較の重合体（比Ｐ－４）を含有する比較の組成物（比Ｘ－４）を添加した比較例１０は耐分離性が劣る。
一方、改質アスファルト組成物を添加しない比較例５は相溶性、加熱温度低減効果及び耐分離性が不足している。比較例６は改質アスファルト中に含まれる重量比［（Ｘ）／（Ｄ）］が大きすぎるため改質アスファルト組成物の針入度が劣る。セグメント（Ｂ）を含まない比較の組成物（比Ｘ－１）を添加した比較例７は相溶性、加熱温度低減効果及び耐分離性が劣る。セグメント（Ａ）を含まない比較の組成物（比Ｘ－２）を添加した比較例８は耐分離性が劣る。セグメント（Ａ）及びセグメント（Ｂ）を含むが重合体（Ｐ）を含まない比較の組成物（比Ｘ－３）を添加した比較例９は相溶性及び加熱温度低減効果が劣る。飽和炭化水素基濃度の低いセグメント（比Ａ－１）を有する比較の重合体（比Ｐ－４）を含有する比較の組成物（比Ｘ－４）を添加した比較例１０は耐分離性が劣る。
【産業上の利用可能性】
【0135】
本発明の改質アスファルト用相溶性向上剤組成物は、ストレートアスファルトとスチレン系熱可塑性エラストマーの相溶性を向上させることにより、改質アスファルト組成物の生産効率向上（製造時間の短縮化及び製造時の加熱温度の低減）と、改質アスファルト組成物の高温保管時の品質安定性（特に耐分離性）を高いレベルで両立可能にするという効果を有する。このため、道路舗装やアスファルトルーフィング等のアスファルトが使用される用途に好適に用いることができ、極めて有用である。