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特開2023-158301架橋高分子モデルの生成方法、システム、及びプログラム
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2023158301
(43)【公開日】2023-10-30
(54)【発明の名称】架橋高分子モデルの生成方法、システム、及びプログラム
(51)【国際特許分類】
G16Z 99/00 20190101AFI20231023BHJP
C08J 3/12 20060101ALI20231023BHJP
G16C 20/00 20190101ALI20231023BHJP
【ＦＩ】
G16Z99/00
C08J3/12 Z
G16C20/00
【審査請求】未請求
【請求項の数】7
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2022068050
(22)【出願日】2022-04-18
(71)【出願人】
【識別番号】000003148
【氏名又は名称】ＴＯＹＯ ＴＩＲＥ株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110000729
【氏名又は名称】弁理士法人ユニアス国際特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】唐津 秀一
【テーマコード（参考）】
4F070
5L049
【Ｆターム（参考）】
4F070AA08
4F070DA58
4F070DB00
4F070DB06
5L049DD02
(57)【要約】
【課題】不均一な架橋構造を有する架橋高分子モデルの生成方法、システム、及びプログラムを提供する。
【解決手段】ポリマーモデルを構成する直鎖状又は分岐状に連なる複数の粗視化粒子のうち一部の架橋可能粒子に対して架橋確率を設定することと、複数の架橋剤粒子を凝集させた架橋剤粒子塊を生成することと、複数のポリマーモデルと、１つ以上の架橋剤粒子塊とを仮想空間に配置し、架橋剤粒子塊の凝集を維持した状態で分子動力学計算を実行して平衡化処理を実行することと、平衡化処理の後で架橋剤粒子塊を構成する各々の架橋剤粒子の凝集を解除することと、各々の架橋剤粒子の凝集を解除した状態で分子動力学計算を実行し、ポリマーモデルの架橋可能粒子が架橋剤粒子に所定距離以内に近づいた場合に架橋可能粒子に設定された架橋確率で架橋可能粒子と架橋剤粒子とを結合させる架橋反応処理を実行することと、を含む。
【選択図】図５
【解決手段】ポリマーモデルを構成する直鎖状又は分岐状に連なる複数の粗視化粒子のうち一部の架橋可能粒子に対して架橋確率を設定することと、複数の架橋剤粒子を凝集させた架橋剤粒子塊を生成することと、複数のポリマーモデルと、１つ以上の架橋剤粒子塊とを仮想空間に配置し、架橋剤粒子塊の凝集を維持した状態で分子動力学計算を実行して平衡化処理を実行することと、平衡化処理の後で架橋剤粒子塊を構成する各々の架橋剤粒子の凝集を解除することと、各々の架橋剤粒子の凝集を解除した状態で分子動力学計算を実行し、ポリマーモデルの架橋可能粒子が架橋剤粒子に所定距離以内に近づいた場合に架橋可能粒子に設定された架橋確率で架橋可能粒子と架橋剤粒子とを結合させる架橋反応処理を実行することと、を含む。
【選択図】図５
【特許請求の範囲】
【請求項1】
１又は複数のプロセッサが実行する方法であって、
ポリマーモデルを構成する直鎖状又は分岐状に連なる複数の粗視化粒子のうち一部の架橋可能粒子に対して架橋確率を設定することと、
複数の架橋剤粒子を凝集させた架橋剤粒子塊を生成することと、
前記複数のポリマーモデルと、１つ以上の前記架橋剤粒子塊とを仮想空間に配置し、前記架橋剤粒子塊の凝集を維持した状態で分子動力学計算を実行して平衡化処理を実行することと、
前記平衡化処理の後で前記架橋剤粒子塊を構成する各々の架橋剤粒子の凝集を解除することと、
前記各々の架橋剤粒子の凝集を解除した状態で分子動力学計算を実行し、前記ポリマーモデルの架橋可能粒子が前記架橋剤粒子に所定距離以内に近づいた場合に前記架橋可能粒子に設定された架橋確率で前記架橋可能粒子と前記架橋剤粒子とを結合させる架橋反応処理を実行することと、
を含む、架橋高分子モデルの生成方法。
ポリマーモデルを構成する直鎖状又は分岐状に連なる複数の粗視化粒子のうち一部の架橋可能粒子に対して架橋確率を設定することと、
複数の架橋剤粒子を凝集させた架橋剤粒子塊を生成することと、
前記複数のポリマーモデルと、１つ以上の前記架橋剤粒子塊とを仮想空間に配置し、前記架橋剤粒子塊の凝集を維持した状態で分子動力学計算を実行して平衡化処理を実行することと、
前記平衡化処理の後で前記架橋剤粒子塊を構成する各々の架橋剤粒子の凝集を解除することと、
前記各々の架橋剤粒子の凝集を解除した状態で分子動力学計算を実行し、前記ポリマーモデルの架橋可能粒子が前記架橋剤粒子に所定距離以内に近づいた場合に前記架橋可能粒子に設定された架橋確率で前記架橋可能粒子と前記架橋剤粒子とを結合させる架橋反応処理を実行することと、
を含む、架橋高分子モデルの生成方法。
【請求項2】
全ての前記架橋可能粒子に対して同一の架橋確率を設定する、請求項１に記載の架橋高分子モデルの生成方法。
【請求項3】
前記ポリマーモデルは、前記架橋剤粒子と結合可能な第１種モノマー粗視化粒子と、前記架橋剤粒子と結合不可能な第２種モノマー粗視化粒子と、を含む、請求項１又は２に記載の架橋高分子モデルの生成方法。
【請求項4】
前記ポリマーモデルは、前記架橋剤粒子と結合不可能な第３種モノマー粗視化粒子を更に含み、
前記第１種モノマー粗視化粒子はブタジエンを表し、前記第２種モノマー粗視化粒子はスチレンを表し、前記第３種モノマー粗視化粒子はエチレンを表し、前記ポリマーモデルは、水素添加ＳＢＲを表すモデルである、請求項３に記載の架橋高分子モデルの生成方法。
前記第１種モノマー粗視化粒子はブタジエンを表し、前記第２種モノマー粗視化粒子はスチレンを表し、前記第３種モノマー粗視化粒子はエチレンを表し、前記ポリマーモデルは、水素添加ＳＢＲを表すモデルである、請求項３に記載の架橋高分子モデルの生成方法。
【請求項5】
請求項１に記載の架橋高分子モデルの生成方法を実行して、前記架橋可能粒子の全てが前記架橋剤粒子のいずれかに結合した後の前記架橋高分子モデルを生成することと、
生成した前記架橋高分子モデルについて、前記架橋剤粒子に対する動径分布関数の値を算出することと、
前記動径分布関数の値に現れるピーク値から、粒子間距離が増加するについて前記動径分布関数の値が減少するか否かを判定することと、
前記ピーク値から粒子間距離が増加するにつれて前記動径分布関数の値が減少すると判定した場合に、前記ピーク値から減少する前記動径分布関数の値の傾きに基づく値を、前記架橋高分子モデルにおける架橋の不均一度として算出することと、
を含む、架橋高分子モデルにおける架橋の不均一度の算出方法。
生成した前記架橋高分子モデルについて、前記架橋剤粒子に対する動径分布関数の値を算出することと、
前記動径分布関数の値に現れるピーク値から、粒子間距離が増加するについて前記動径分布関数の値が減少するか否かを判定することと、
前記ピーク値から粒子間距離が増加するにつれて前記動径分布関数の値が減少すると判定した場合に、前記ピーク値から減少する前記動径分布関数の値の傾きに基づく値を、前記架橋高分子モデルにおける架橋の不均一度として算出することと、
を含む、架橋高分子モデルにおける架橋の不均一度の算出方法。
【請求項6】
ポリマーモデルを構成する直鎖状又は分岐状に連なる複数の粗視化粒子のうち一部の架橋可能粒子に対して架橋確率を設定する設定部と、
複数の架橋剤粒子を凝集させた架橋剤粒子塊を生成する塊生成部と、
前記複数のポリマーモデルと、１つ以上の前記架橋剤粒子塊とを仮想空間に配置し、前記架橋剤粒子塊の凝集を維持した状態で平衡化処理を実行する平衡化処理実行部と、
前記平衡化処理の後で前記架橋剤粒子塊を構成する各々の架橋剤粒子の凝集を解除する凝集解除部と、
前記各々の架橋剤粒子の凝集を解除した状態で分子動力学計算を実行し、前記ポリマーモデルの架橋可能粒子が前記架橋剤粒子に所定距離以内に近づいた場合に前記架橋可能粒子に設定された架橋確率で前記架橋可能粒子と前記架橋剤粒子とを結合させる架橋反応処理を実行する架橋反応処理部と、
を備える、架橋高分子モデルを生成するシステム。
複数の架橋剤粒子を凝集させた架橋剤粒子塊を生成する塊生成部と、
前記複数のポリマーモデルと、１つ以上の前記架橋剤粒子塊とを仮想空間に配置し、前記架橋剤粒子塊の凝集を維持した状態で平衡化処理を実行する平衡化処理実行部と、
前記平衡化処理の後で前記架橋剤粒子塊を構成する各々の架橋剤粒子の凝集を解除する凝集解除部と、
前記各々の架橋剤粒子の凝集を解除した状態で分子動力学計算を実行し、前記ポリマーモデルの架橋可能粒子が前記架橋剤粒子に所定距離以内に近づいた場合に前記架橋可能粒子に設定された架橋確率で前記架橋可能粒子と前記架橋剤粒子とを結合させる架橋反応処理を実行する架橋反応処理部と、
を備える、架橋高分子モデルを生成するシステム。
【請求項7】
ポリマーモデルを構成する直鎖状又は分岐状に連なる複数の粗視化粒子のうち一部の架橋可能粒子に対して架橋確率を設定することと、
複数の架橋剤粒子を凝集させた架橋剤粒子塊を生成することと、
前記複数のポリマーモデルと、１つ以上の前記架橋剤粒子塊とを仮想空間に配置し、前記架橋剤粒子塊の凝集を維持した状態で平衡化処理を実行することと、
前記平衡化処理の後で前記架橋剤粒子塊を構成する各々の架橋剤粒子の凝集を解除することと、
前記各々の架橋剤粒子の凝集を解除した状態で分子動力学計算を実行し、前記ポリマーモデルの架橋可能粒子が前記架橋剤粒子に所定距離以内に近づいた場合に前記架橋可能粒子に設定された架橋確率で前記架橋可能粒子と前記架橋剤粒子とを結合させる架橋反応処理を実行することと、
を１又は複数のプロセッサに実行させる、プログラム。
複数の架橋剤粒子を凝集させた架橋剤粒子塊を生成することと、
前記複数のポリマーモデルと、１つ以上の前記架橋剤粒子塊とを仮想空間に配置し、前記架橋剤粒子塊の凝集を維持した状態で平衡化処理を実行することと、
前記平衡化処理の後で前記架橋剤粒子塊を構成する各々の架橋剤粒子の凝集を解除することと、
前記各々の架橋剤粒子の凝集を解除した状態で分子動力学計算を実行し、前記ポリマーモデルの架橋可能粒子が前記架橋剤粒子に所定距離以内に近づいた場合に前記架橋可能粒子に設定された架橋確率で前記架橋可能粒子と前記架橋剤粒子とを結合させる架橋反応処理を実行することと、
を１又は複数のプロセッサに実行させる、プログラム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本開示は、架橋高分子モデルの生成方法、システム、及びプログラムに関する。
【背景技術】
【0002】
分子動力学計算を用いた分子シミュレーションに用いるモデルの種々の生成方法が提案されている。ポリマーと架橋剤とが結合している架橋構造が不均一な架橋高分子モデルを生成する方法として、例えば特許文献１には、仮想空間を複数のセルに分割して、セル毎に異なる架橋密度を設定し、セルに配置したポリマーに設定する架橋可能粒子の数を、セルに対応する架橋密度に応じた数に設定することが開示されている。
【0003】
また、別の方法として、特許文献２には、高分子モデルを構成するポリマーの分子鎖に複数の架橋可能粒子を設定し、複数の架橋可能粒子のうち一部の架橋可能粒子に架橋確率が高い優先架橋粒子を設定することが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【特許文献1】特開２０２０－２７４０２号公報
【特許文献2】特開２０１５－１８７１８９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
しかし、実験では、硫黄などの架橋剤をゴムなどのポリマーに加えてポリマーと架橋剤を混合した直後の状態では架橋剤の凝集部分が残っており、加硫時に架橋剤が分散しながらポリマーと架橋していくと考えられる。そうすると、上記従来の手法では、高分子モデルの現象解明に必ずしも適しているモデル生成方法とはいえない可能性があり、不均一架橋高分子モデルの生成方法に別のアプローチがあると考えられる。
【0006】
本開示は、不均一な架橋構造を有する架橋高分子モデルの生成方法、システム、及びプログラムを提供する。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本開示の架橋高分子モデルの生成方法は、１又は複数のプロセッサが実行する方法であって、ポリマーモデルを構成する直鎖状又は分岐状に連なる複数の粗視化粒子のうち一部の架橋可能粒子に対して架橋確率を設定することと、複数の架橋剤粒子を凝集させた架橋剤粒子塊を生成することと、前記複数のポリマーモデルと、１つ以上の前記架橋剤粒子塊とを仮想空間に配置し、前記架橋剤粒子塊の凝集を維持した状態で分子動力学計算を実行して平衡化処理を実行することと、前記平衡化処理の後で前記架橋剤粒子塊を構成する各々の架橋剤粒子の凝集を解除することと、前記各々の架橋剤粒子の凝集を解除した状態で分子動力学計算を実行し、前記ポリマーモデルの架橋可能粒子が前記架橋剤粒子に所定距離以内に近づいた場合に前記架橋可能粒子に設定された架橋確率で前記架橋可能粒子と前記架橋剤粒子とを結合させる架橋反応処理を実行することと、を含む。
【図面の簡単な説明】
【0008】
【図1】本実施形態のシステムを示すブロック図。
【図2】システムが実行する処理を示すフローチャート。
【図3】本実施形態で生成する架橋高分子モデルを示す模式図。
【図4】ポリマーモデルの粒子に設定されるモノマー粗視化粒子の種別に関する説明図であり、（ａ）は第１高分子モデルについての説明図、（ｂ）は第２高分子モデルについての説明図。
【図5】（ａ）架橋剤粒子を凝集させた架橋剤粒子塊を仮想空間に配置した例を示し、（ｂ）架橋剤粒子を１個ずつ仮想空間に配置した例を示す図。
【図6】架橋高分子モデル（実施形態１～４、比較例１～４）を構成するポリマーモデルの粗視化粒子の内訳を示す図。
【図7】実施例１と比較例１の応力ひずみ曲線と、実施例１と比較例１のモデルにおける架橋剤粒子４の配置位置を示す図。
【図8】実施例２と比較例２の応力ひずみ曲線と、実施例２と比較例２のモデルにおける架橋剤粒子４の配置位置を示す図。
【図9】実施例３と比較例３の応力ひずみ曲線と、実施例３と比較例３のモデルにおける架橋剤粒子４の配置位置を示す図。
【図10】実施例４と比較例４の応力ひずみ曲線と、実施例４と比較例４のモデルにおける架橋剤粒子４の配置位置を示す図。
【図11】動径分布関数に関する説明図。
【図12】実施例１～２及び比較例１～２の架橋剤粒子４に対する動径分布関数ｇ（ｒ）の値を示すグラフ。
【図13】実施例３～４及び比較例３～４の架橋剤粒子４に対する動径分布関数ｇ（ｒ）を示すグラフ。
【図14】実施例１～４の架橋の不均一度を示すグラフ。
【図15】架橋剤粒子を凝集させた５つの架橋剤粒子塊を仮想空間に配置した例を示す図。
【発明を実施するための形態】
【0009】
以下、本開示の一実施形態を、図面を参照して説明する。
【0010】
［モデル生成システム］
本実施形態のシステム１（装置）は、架橋高分子モデルを生成する。本実施形態において架橋高分子モデルの一例として、ＳＢＲ（スチレン・ブタジエンゴム）と、水素添加ＳＢＲの２種のモデルを生成する例を挙げるが、生成可能な架橋高分子モデルはこれら２種に限定されない。ＳＢＲはブタジエンとスチレンの共重合体であり、ブタジエン部分が硫黄などの架橋剤と架橋する。ＳＢＲに水素添加するとブタジエン部分の二重結合に水素が添加され、エチレン構造となる。本実施形態において、分子動力学計算を含む分子シミュレーションには、分子シミュレーションソフトウェア「ＬＡＭＭＰＳ」を用いている。
本実施形態のシステム１（装置）は、架橋高分子モデルを生成する。本実施形態において架橋高分子モデルの一例として、ＳＢＲ（スチレン・ブタジエンゴム）と、水素添加ＳＢＲの２種のモデルを生成する例を挙げるが、生成可能な架橋高分子モデルはこれら２種に限定されない。ＳＢＲはブタジエンとスチレンの共重合体であり、ブタジエン部分が硫黄などの架橋剤と架橋する。ＳＢＲに水素添加するとブタジエン部分の二重結合に水素が添加され、エチレン構造となる。本実施形態において、分子動力学計算を含む分子シミュレーションには、分子シミュレーションソフトウェア「ＬＡＭＭＰＳ」を用いている。
【0011】
図１に示すように、システム１は、設定部１０と、塊生成部１１と、モデル配置部１２と、平衡化処理実行部１３と、凝集解除部１４と、架橋反応処理部１５と、を有する。システム１は、動径分布関数算出部１６と、判定部１７と、不均一度算出部１８と、を有するとしてもよい。これら各部１０～１８は、プロセッサ１ａ、メモリ１ｂ、各種インターフェイス等を備えたコンピュータにおいて予め記憶されている図２に示す処理ルーチンをプロセッサ１ａが実行することによりソフトウェア及びハードウェアが協働して実現される。本実施形態では、１つの装置におけるプロセッサ１ａが各部を実現しているが、これに限定されない。例えば、ネットワークを用いて分散させ、複数のプロセッサが各部の処理を実行するように構成してもよい。すなわち、１又は複数のプロセッサが処理を実行する。メモリ１ｂは、架橋高分子モデルを生成するためのポリマーモデル３及び架橋剤粒子４に関するデータ（粒子の結合構造、粒子数、粒子に設定される結合ポテンシャルまたは非結合ポテンシャル）、生成した高分子モデルに関するデータ、分子動力学計算を実行するための解析条件（圧力温度一定条件、体積温度一定条件、仮想空間に設定する周期境界条件など）を記憶する。本実施形態では、ＳＢＲモデルに対応する第１高分子モデル２１と、水素添加ＳＢＲモデルに対応する第２高分子モデル２２とを生成するため、これらのデータがメモリ１ｂに記憶される。
【0012】
図３で模式的に示すように、生成した架橋高分子モデル２は、複数のポリマーモデル３と、架橋剤粒子４とを有する。ポリマーモデル３は、直鎖状または分岐状に連なる複数の粗視化粒子３０を有する。複数の粗視化粒子３０は、架橋剤粒子４と結合可能に設定された架橋可能粒子と、架橋剤粒子４と結合不可能に設定された架橋不可能粒子と、を含む。架橋剤粒子４は、ポリマーモデル３を構成する複数の粗視化粒子のうち架橋可能粒子と結合（架橋反応）する。
【0013】
図４は、ポリマーモデル３の粒子３０に設定されるモノマー粗視化粒子の種別に関する説明図であり、図４（ａ）は、第１高分子モデル２１について、図４（ｂ）は、第２高分子モデル２２についての説明図である。図４（ａ）及び図４（ｂ）では、１つのポリマーモデル３の分子鎖のみを模式的に図示している。
図４（ａ）に示すように、ＳＢＲモデルに対応する第１高分子モデル２１におけるポリマーモデル３の粗視化粒子３０は、第１種モノマー粗視化粒子Ｂ及び第２種モノマー粗視化粒子Ｓと、を含む複数種類のモノマー粗視化粒子のいずれかを表す。同図では、ポリマーモデル３の鎖を構成する各々の粗視化粒子３０に、モノマーの特性を表すための各種のポテンシャル（相互作用）が設定されている。これにより、本来であれば多数の粒子からなるモノマーを１つの粗視化粒子３０で表現するので、コンピュータで扱う粒子数を削減して計算コストを低減している。第１種モノマー粗視化粒子Ｂがブタジエンを表し、第２種モノマー粗視化粒子Ｓがスチレンを表している。
図４（ｂ）に示すように、水素添加ＳＢＲモデルに対応する第２高分子モデル２２におけるポリマーモデル３の粗視化粒子３０は、第１種モノマー粗視化粒子Ｂ、第２種モノマー粗視化粒子Ｓ及び第３種モノマー粗視化粒子Ｅを含む複数種類のモノマー粗視化粒子のいずれかを表す。
第１高分子モデル２１及び第２高分子モデル２２のいずれも、第１種モノマー粗視化粒子Ｂは、ブタジエンを表すため、架橋剤粒子４と結合可能に設定可能である。第１種モノマー粗視化粒子Ｂの全てが架橋剤粒子４と結合可能に設定される必要があるのではなく、第１種モノマー粗視化粒子Ｂの一部が架橋剤粒子４と結合可能に設定され、残りが架橋剤粒子４と結合不可能に設定されてもよい。第２種モノマー粗視化粒子Ｓは、スチレンを表すため、架橋剤粒子４と結合不可能に設定されている。また、第３種モノマー粗視化粒子Ｅは、エチレンを表すために、架橋剤粒子４と結合不可能に設定されている。
図４（ａ）に示すように、ＳＢＲモデルに対応する第１高分子モデル２１におけるポリマーモデル３の粗視化粒子３０は、第１種モノマー粗視化粒子Ｂ及び第２種モノマー粗視化粒子Ｓと、を含む複数種類のモノマー粗視化粒子のいずれかを表す。同図では、ポリマーモデル３の鎖を構成する各々の粗視化粒子３０に、モノマーの特性を表すための各種のポテンシャル（相互作用）が設定されている。これにより、本来であれば多数の粒子からなるモノマーを１つの粗視化粒子３０で表現するので、コンピュータで扱う粒子数を削減して計算コストを低減している。第１種モノマー粗視化粒子Ｂがブタジエンを表し、第２種モノマー粗視化粒子Ｓがスチレンを表している。
図４（ｂ）に示すように、水素添加ＳＢＲモデルに対応する第２高分子モデル２２におけるポリマーモデル３の粗視化粒子３０は、第１種モノマー粗視化粒子Ｂ、第２種モノマー粗視化粒子Ｓ及び第３種モノマー粗視化粒子Ｅを含む複数種類のモノマー粗視化粒子のいずれかを表す。
第１高分子モデル２１及び第２高分子モデル２２のいずれも、第１種モノマー粗視化粒子Ｂは、ブタジエンを表すため、架橋剤粒子４と結合可能に設定可能である。第１種モノマー粗視化粒子Ｂの全てが架橋剤粒子４と結合可能に設定される必要があるのではなく、第１種モノマー粗視化粒子Ｂの一部が架橋剤粒子４と結合可能に設定され、残りが架橋剤粒子４と結合不可能に設定されてもよい。第２種モノマー粗視化粒子Ｓは、スチレンを表すため、架橋剤粒子４と結合不可能に設定されている。また、第３種モノマー粗視化粒子Ｅは、エチレンを表すために、架橋剤粒子４と結合不可能に設定されている。
【0014】
ポリマーモデル３を構成する複数の粗視化粒子３０は、直鎖状又は分岐状に結合ポテンシャル（結合相互作用ともいう）によって接続され、各粒子３０に非結合ポテンシャル（非結合相互作用ともいう）が設定されている。架橋剤粒子４は、非結合ポテンシャルが設定されている。結合ポテンシャルは、結合相手との間に作用するポテンシャルであり、ＦＥＮＥ＋ＬＪポテンシャルを設定可能である。具体的には、式（２）に示すKremer-Grestモデルの結合ポテンシャル（Ubond）を設定可能である。非結合ポテンシャルは他の粒子との間に作用するポテンシャルであり、ＷＣＡポテンシャル（斥力のみのＬＪポテンシャル）を設定可能である。具体的には、式（１）に示すKremer-Grestモデルの非結合ポテンシャル（Unon-bond）を設定可能である。ポリマーモデル３の粗視化粒子３０に対して設定する結合ポテンシャルは、設定されるモノマーの種別（ブタジエン、スチレン、エチレン）に応じて式（３）に示す角度ポテンシャル（Uangle）を追加で設定している。これにより、設定されるモノマーの種別に応じた特性が再現される。ポリマーモデル３および架橋剤粒子４に対して設定されるポテンシャルは、下記式（１）及び（２）におけるＫ＝３０．０、Ｒ０＝１．５、ε＝１．０、σ＝１．０に統一している。第１種モノマー粗視化粒子Ｂの角度パラメータ（Kangle）が３．１、第２種モノマー粗視化粒子Ｓの角度パラメータ（Kangle）を６．３、第３種モノマー粗視化粒子Ｅの角度パラメータ（Kangle）を４．０に設定した。ｒは粒子間距離、θは結合関係にある粒子の間の角度を表す。なお、パラメータは一例であり、これに限定されない。
【数1】
【0015】
図１に示す設定部１０は、ポリマーモデル３を構成する各々の粗視化粒子３０及び架橋剤粒子４に対して上記ポテンシャルを設定する。また、設定部１０は、図４（ａ）及び図４（ｂ）に示すように、ポリマーモデル３について全ての粗視化粒子のうちの２３．５％の粒子３０にスチレンを示す第２種モノマー粗視化粒子Ｓに設定する。ＳＢＲモデル（第１高分子モデル２１）の場合には、ポリマーモデル３について全ての粗視化粒子の７６．５％の粒子３０にブタジエンを示す第１種モノマー粗視化粒子Ｂを設定する。水素添加ＳＢＲモデル（第２高分子モデル２２）の場合には、ポリマーモデル３について全ての粗視化粒子の７６．５％に対する水素添加率に応じた数の粒子３０に対して、第１種モノマー粗視化粒子Ｂ及び第３種モノマー粗視化粒子Ｅをそれぞれ割り振る。設定部１０は、モノマー粗視化粒子の種別に応じた角度ポテンシャルを設定する。具体的な粒子の数については、下記に図６と共に示している。
また、設定部１０は、ポリマーモデル３を構成する複数の粗視化粒子３０のうち一部の架橋可能粒子に対して架橋確率を設定する。本実施形態では、架橋可能に設定された全ての第１種モノマー粗視化粒子Ｂに対して同一の架橋確率（２０％）を設定している。
なお、ＬＡＭＭＰＳにおいて、結合ポテンシャルの設定は、bond_style feneコマンドで実現可能であり、非結合ポテンシャルの設定は、pair_style lj/cutコマンドで実現可能であり、結合ポテンシャルのうち角度ポテンシャルの設定は、angle_style cosineコマンドで実現可能である。
また、設定部１０は、ポリマーモデル３を構成する複数の粗視化粒子３０のうち一部の架橋可能粒子に対して架橋確率を設定する。本実施形態では、架橋可能に設定された全ての第１種モノマー粗視化粒子Ｂに対して同一の架橋確率（２０％）を設定している。
なお、ＬＡＭＭＰＳにおいて、結合ポテンシャルの設定は、bond_style feneコマンドで実現可能であり、非結合ポテンシャルの設定は、pair_style lj/cutコマンドで実現可能であり、結合ポテンシャルのうち角度ポテンシャルの設定は、angle_style cosineコマンドで実現可能である。
【0016】
図１に示す塊生成部１１は、複数の架橋剤粒子４を凝集させた架橋剤粒子塊４０を生成する。本実施形態では、６４個の架橋剤粒子４を一辺４個として立方体状に凝集させた（４３＝６４）。６４個の架橋剤粒子４それぞれに対して隣接する架橋剤粒子４との間に、上記結合ポテンシャルを設定することで、結合状態（凝集状態）にする。
【0017】
図１に示すモデル配置部１２は、複数のポリマーモデル３と、１つ以上の架橋剤粒子塊４０とを仮想空間Ａｒ１に配置する。本実施形態では、図５（ａ）に示すように、まず、ポリマーモデル３を仮想空間Ａｒ１にランダムで位置を決定して配置し、その後、ポリマーモデル３に重ならないように、３つの架橋剤粒子塊４０を仮想空間Ａｒ１内にランダムに配置している。図５（ｂ）は、架橋剤粒子４を１個ずつ仮想空間Ａｒ１に配置した例である。なお、図５（ａ）及び図５（ｂ）では、架橋剤粒子４を表示し、ポリマーモデル３を表示していない。
なお、ＬＡＭＭＰＳにおいて、モデルの仮想空間への配置は、create_atomコマンドで実現可能であるが、ＬＡＭＭＰＳ以外の外部プログラムを実行することでも座標配置が可能である。
なお、ＬＡＭＭＰＳにおいて、モデルの仮想空間への配置は、create_atomコマンドで実現可能であるが、ＬＡＭＭＰＳ以外の外部プログラムを実行することでも座標配置が可能である。
【0018】
図１に示す平衡化処理実行部１３は、架橋剤粒子塊４０の凝集を維持した状態（架橋剤粒子４同士の結合ポテンシャルを設定した状態）で分子動力学計算を実行して平衡化処理を実行する。具体的には、平衡化処理実行部１３は、所定の解析条件（圧力温度一定または体積温度一定など）の下、平衡状態になるまで分子動力学計算を繰り返し実行する。例えば、圧力温度一定の条件で所定ステップ分子動力学計算を実行し、その後、体積温度一定の条件で所定ステップ、分子動力学計算を実行することが挙げられる。平衡状態とは、例えば、モデル全体のポテンシャルエネルギーの一定期間の変動が一定幅以内に収まる状態などが挙げられる。本実施形態では一例として、温度と圧力を１．０［ＬＪ単位（レナードジョーンズ単位）］としているが、これは一例であり、種々の値に設定可能である。
なお、ＬＡＭＭＰＳにおいて、圧力と温度を一定にする指定は、fix nptコマンドで設定可能であり、体積と温度を一定にする指定は、fix nvtコマンドで実現可能である。
なお、ＬＡＭＭＰＳにおいて、圧力と温度を一定にする指定は、fix nptコマンドで設定可能であり、体積と温度を一定にする指定は、fix nvtコマンドで実現可能である。
【0019】
図１に示す凝集解除部１４は、平行化処理の後で平衡状態になった架橋高分子モデル２における架橋剤粒子塊４０を構成する各々の架橋剤粒子４の凝集を解除する。具体的には、架橋剤粒子塊４０を構成する各々の架橋剤粒子４に設定された、隣接する架橋剤粒子４との間に設定される結合ポテンシャルの設定を解除する。これにより、分子動力学計算を実行すれば、凝集していた架橋剤粒子４同士の間に設定された非結合ポテンシャルの斥力によって、架橋剤粒子４同士が反発して、架橋剤粒子４の分散が開始されることになる。
【0020】
図１に示す架橋反応処理部１５は、各々の架橋剤粒子４の凝集を解除した状態で分子動力学計算を実行し、架橋反応処理を実行する。架橋反応処理は、分子動力学計算を実行して、ポリマーモデル３の架橋可能粒子（本実施形態では第１種モノマー粗視化粒子Ｂ）が架橋剤粒子４に所定距離以内に近づいた場合に架橋可能粒子（第１種モノマー粗視化粒子Ｂ）に設定された架橋確率で架橋可能粒子（第１種モノマー粗視化粒子Ｂ）と架橋剤粒子４とを結合させる処理である。本実施形態では、分子動力学計算を１０計算ステップ実行するたびに、所定距離以内（本実施形態では、距離が１．０以内）にある架橋可能粒子（第１種モノマー粗視化粒子Ｂ）と架橋剤粒子４の組み合わせをすべて評価対象とし、評価対象の架橋可能粒子と架橋剤粒子４とを設定された架橋確率で結合させる。架橋反応処理は、全ての架橋剤粒子４が結合済みとなるまで、繰り返し実行される。全ての架橋剤粒子４が結合済みとなれば、架橋高分子モデル２が生成完了となる。必要に応じて架橋高分子モデル２に対して平衡化処理を実行してもよい。
なお、ＬＡＭＭＰＳにおいて、架橋反応処理で架橋可能粒子と架橋剤粒子４とを結合する処理には、fix bond/createコマンドで実現可能である。
なお、ＬＡＭＭＰＳにおいて、架橋反応処理で架橋可能粒子と架橋剤粒子４とを結合する処理には、fix bond/createコマンドで実現可能である。
【0021】
［架橋高分子モデルの生成方法］
上記システム１が実行する、架橋高分子モデルの生成方法を、図２を用いて説明する。ここでは、高分子モデルとしてＳＢＲモデル（第１高分子モデル２１）を生成する例を挙げる。メモリ１ｂには、分子動力学計算で用いる指定圧力、指定温度が予め設定され、記憶されている。また、メモリ１ｂには、ＳＢＲモデルを構成するポリマーモデル３に関するデータ（鎖長粒子数、ポリマーの本数、設定されるスチレン及びブタジエンの数）及び架橋剤粒子４に関するデータが予め設定され、記憶されている。
まず、ステップＳＴ１において、設定部１０は、各種設定を行う。具体的には、設定部１０は、ポリマーモデル３を構成する直鎖状又は分岐状に連なる複数の粗視化粒子３０のうち一部の架橋可能粒子に対して架橋確率を設定する。また、設定部１０は、ポリマーモデルを構成する粗視化粒子３０及び架橋剤粒子４に対してポテンシャルを設定する。
次のステップＳＴ２において、塊生成部１１は、複数の架橋剤粒子４を凝集させた架橋剤粒子塊４０を生成する。
次のステップＳＴ３において、モデル配置部１２は、複数のポリマーモデル３と、１つ以上の架橋剤粒子塊４０とを仮想空間Ａｒ１に配置する。
次のステップＳＴ４において、平衡化処理実行部１３は、架橋剤粒子塊４０の凝集を維持した状態で分子動力学計算を実行して平衡化処理を実行する。
次のステップＳＴ５において、凝集解除部１４は、平衡化処理の後で架橋剤粒子塊を構成する各々の架橋剤粒子の凝集を解除する。
次のステップＳＴ６において、架橋反応処理部１５は、各々の架橋剤粒子の凝集を解除した状態で分子動力学計算を実行し、ポリマーモデル３の架橋可能粒子が架橋剤粒子４に所定距離以内に近づいた場合に架橋可能粒子に設定された架橋確率で架橋可能粒子と架橋剤粒子４とを結合させる架橋反応処理を実行する。
上記システム１が実行する、架橋高分子モデルの生成方法を、図２を用いて説明する。ここでは、高分子モデルとしてＳＢＲモデル（第１高分子モデル２１）を生成する例を挙げる。メモリ１ｂには、分子動力学計算で用いる指定圧力、指定温度が予め設定され、記憶されている。また、メモリ１ｂには、ＳＢＲモデルを構成するポリマーモデル３に関するデータ（鎖長粒子数、ポリマーの本数、設定されるスチレン及びブタジエンの数）及び架橋剤粒子４に関するデータが予め設定され、記憶されている。
まず、ステップＳＴ１において、設定部１０は、各種設定を行う。具体的には、設定部１０は、ポリマーモデル３を構成する直鎖状又は分岐状に連なる複数の粗視化粒子３０のうち一部の架橋可能粒子に対して架橋確率を設定する。また、設定部１０は、ポリマーモデルを構成する粗視化粒子３０及び架橋剤粒子４に対してポテンシャルを設定する。
次のステップＳＴ２において、塊生成部１１は、複数の架橋剤粒子４を凝集させた架橋剤粒子塊４０を生成する。
次のステップＳＴ３において、モデル配置部１２は、複数のポリマーモデル３と、１つ以上の架橋剤粒子塊４０とを仮想空間Ａｒ１に配置する。
次のステップＳＴ４において、平衡化処理実行部１３は、架橋剤粒子塊４０の凝集を維持した状態で分子動力学計算を実行して平衡化処理を実行する。
次のステップＳＴ５において、凝集解除部１４は、平衡化処理の後で架橋剤粒子塊を構成する各々の架橋剤粒子の凝集を解除する。
次のステップＳＴ６において、架橋反応処理部１５は、各々の架橋剤粒子の凝集を解除した状態で分子動力学計算を実行し、ポリマーモデル３の架橋可能粒子が架橋剤粒子４に所定距離以内に近づいた場合に架橋可能粒子に設定された架橋確率で架橋可能粒子と架橋剤粒子４とを結合させる架橋反応処理を実行する。
【0022】
＜実施例１～４、及び比較例１～４＞
本明細書に記載の手法で生成した４つの実施例１～４と、それ以外の手法で生成した４つの比較例１～４について説明する。ＳＢＲモデルか水素添加ＳＢＲモデルであるかで２パターン、架橋可能粒子の多少で２パターン、架橋構造が均一となる手法（図５（ｂ））か、不均一となる本開示の手法（図５（ａ））で２パターンあり、これらの組み合わせで、８パターンの例を生成した。８つの例のいずれの高分子モデルも、２００個の粗視化粒子３０（鎖長２００個）で形成されたポリマーモデル３を２００本、仮想空間Ａｒ１に配置して生成している。架橋剤粒子数「少」は、架橋剤粒子４の数は１９２粒子であり、図５（ａ）に示すように、３つの架橋剤粒子塊４０を仮想空間Ａｒ１に配置する。架橋剤粒子数「多」は、架橋剤粒子４の数は３２０粒子であり、図１５に示すように、５つの架橋剤粒子塊４０を仮想空間Ａｒ１に配置する。図６は、架橋高分子モデル２を構成するポリマーモデル３の粗視化粒子３０の内訳を示す図である。
本明細書に記載の手法で生成した４つの実施例１～４と、それ以外の手法で生成した４つの比較例１～４について説明する。ＳＢＲモデルか水素添加ＳＢＲモデルであるかで２パターン、架橋可能粒子の多少で２パターン、架橋構造が均一となる手法（図５（ｂ））か、不均一となる本開示の手法（図５（ａ））で２パターンあり、これらの組み合わせで、８パターンの例を生成した。８つの例のいずれの高分子モデルも、２００個の粗視化粒子３０（鎖長２００個）で形成されたポリマーモデル３を２００本、仮想空間Ａｒ１に配置して生成している。架橋剤粒子数「少」は、架橋剤粒子４の数は１９２粒子であり、図５（ａ）に示すように、３つの架橋剤粒子塊４０を仮想空間Ａｒ１に配置する。架橋剤粒子数「多」は、架橋剤粒子４の数は３２０粒子であり、図１５に示すように、５つの架橋剤粒子塊４０を仮想空間Ａｒ１に配置する。図６は、架橋高分子モデル２を構成するポリマーモデル３の粗視化粒子３０の内訳を示す図である。
【0023】
実施例１（ＳＢＲ、架橋剤粒子数「少」、図５（ａ）に示す架橋剤粒子４を凝集させる本手法）
ＳＢＲモデル（第１高分子モデル２１）であり、架橋剤粒子４の数は１９２粒子であり、架橋剤粒子４を凝集させる本手法で生成した。ブタジエン（第１種モノマー粗視化粒子Ｂ）のうちの約１３％のブタジエンを架橋可能粒子とし、その他のブタジエンを架橋不可能粒子に設定した。図６に示すように、スチレン（第２種モノマー粗視化粒子Ｓ）の数は９４５７個、架橋不可能ブタジエンの数は２６５５３個、架橋可能ブタジエンの数は３９９０個である。架橋反応処理に要した時間は、２４分５３秒であった。
ＳＢＲモデル（第１高分子モデル２１）であり、架橋剤粒子４の数は１９２粒子であり、架橋剤粒子４を凝集させる本手法で生成した。ブタジエン（第１種モノマー粗視化粒子Ｂ）のうちの約１３％のブタジエンを架橋可能粒子とし、その他のブタジエンを架橋不可能粒子に設定した。図６に示すように、スチレン（第２種モノマー粗視化粒子Ｓ）の数は９４５７個、架橋不可能ブタジエンの数は２６５５３個、架橋可能ブタジエンの数は３９９０個である。架橋反応処理に要した時間は、２４分５３秒であった。
【0024】
比較例１（ＳＢＲ、架橋剤粒子数「少」、図５（ｂ）に示す架橋剤粒子４を１個ずつ配置する手法）
図５（ｂ）に示すように、架橋剤粒子４を１個ずつ仮想空間Ａｒ１に配置する手法とし、架橋剤粒子４を凝集させていない。それ以外は、実施例１と同じである。架橋反応処理に要した時間は、４分４７秒であった。
図５（ｂ）に示すように、架橋剤粒子４を１個ずつ仮想空間Ａｒ１に配置する手法とし、架橋剤粒子４を凝集させていない。それ以外は、実施例１と同じである。架橋反応処理に要した時間は、４分４７秒であった。
【0025】
実施例２（ＳＢＲ、架橋剤粒子数「多」、図５（ａ）に示す架橋剤粒子４を凝集させる本手法）
架橋剤粒子４の数は３２０粒子である。それ以外は、実施例１と同じである。架橋反応処理に要した時間は、１７分３５秒であった。
架橋剤粒子４の数は３２０粒子である。それ以外は、実施例１と同じである。架橋反応処理に要した時間は、１７分３５秒であった。
【0026】
比較例２（ＳＢＲ、架橋剤粒子数「多」、図５（ｂ）に示す架橋剤粒子４を１個ずつ配置する手法）
図５（ｂ）に示すように、架橋剤粒子４を１個ずつ仮想空間Ａｒ１に配置する手法とし、架橋剤粒子４を凝集させていない。それ以外は、実施例２と同じである。架橋反応処理に要した時間は、７分２７秒であった。
図５（ｂ）に示すように、架橋剤粒子４を１個ずつ仮想空間Ａｒ１に配置する手法とし、架橋剤粒子４を凝集させていない。それ以外は、実施例２と同じである。架橋反応処理に要した時間は、７分２７秒であった。
【0027】
実施例３（水素添加ＳＢＲ、架橋剤粒子数「少」、図５（ａ）に示す架橋剤粒子４を凝集させる本手法）
水素添加ＳＢＲモデル（第２高分子モデル２２）であり、架橋剤粒子４の数は１９２粒子であり、架橋剤粒子４を凝集させる本手法で生成した。ブタジエン（第１種モノマー粗視化粒子Ｂ）の全てを架橋可能粒子に設定した。図６に示すように、スチレン（第２種モノマー粗視化粒子Ｓ）の数は９４５７個、架橋不可能ブタジエンの数は０個、架橋可能ブタジエンの数は１５８３個であり、エチレン（第３種モノマー粗視化粒子Ｅ）の数は２８９６０個である。水素添加率は約９５％である。架橋反応処理に要した時間は、４８分４２秒であった。
水素添加ＳＢＲモデル（第２高分子モデル２２）であり、架橋剤粒子４の数は１９２粒子であり、架橋剤粒子４を凝集させる本手法で生成した。ブタジエン（第１種モノマー粗視化粒子Ｂ）の全てを架橋可能粒子に設定した。図６に示すように、スチレン（第２種モノマー粗視化粒子Ｓ）の数は９４５７個、架橋不可能ブタジエンの数は０個、架橋可能ブタジエンの数は１５８３個であり、エチレン（第３種モノマー粗視化粒子Ｅ）の数は２８９６０個である。水素添加率は約９５％である。架橋反応処理に要した時間は、４８分４２秒であった。
【0028】
比較例３（水素添加ＳＢＲ、架橋剤粒子数「少」、図５（ｂ）に示す架橋剤粒子４を１個ずつ配置する手法）
図５（ｂ）に示すように、架橋剤粒子４を１個ずつ仮想空間Ａｒ１に配置する手法とし、架橋剤粒子４を凝集させていない。それ以外は、実施例３と同じである。架橋反応処理に要した時間は、１７分２９秒であった。
図５（ｂ）に示すように、架橋剤粒子４を１個ずつ仮想空間Ａｒ１に配置する手法とし、架橋剤粒子４を凝集させていない。それ以外は、実施例３と同じである。架橋反応処理に要した時間は、１７分２９秒であった。
【0029】
実施例４（水素添加ＳＢＲ、架橋剤粒子数「多」、図５（ａ）に示す架橋剤粒子４を凝集させる本手法）
架橋剤粒子４の数は３２０粒子である。それ以外は、実施例３と同じである。架橋反応処理に要した時間は、１時間２７分５９秒であった。
架橋剤粒子４の数は３２０粒子である。それ以外は、実施例３と同じである。架橋反応処理に要した時間は、１時間２７分５９秒であった。
【0030】
比較例４（水素添加ＳＢＲ、架橋剤粒子数「多」、図５（ｂ）に示す架橋剤粒子４を１個ずつ配置する手法）
図５（ｂ）に示すように、架橋剤粒子４を１個ずつ仮想空間Ａｒ１に配置する手法とし、架橋剤粒子４を凝集させていない。それ以外は、実施例４と同じである。架橋反応処理に要した時間は、３４分１３秒であった。
図５（ｂ）に示すように、架橋剤粒子４を１個ずつ仮想空間Ａｒ１に配置する手法とし、架橋剤粒子４を凝集させていない。それ以外は、実施例４と同じである。架橋反応処理に要した時間は、３４分１３秒であった。
【0031】
架橋反応処理に要する時間について、実施例１～４は、それぞれ対応する比較例１～４に比べて時間がかかっており、これは、架橋剤粒子の凝集部分が残りながら分散していく過程を模擬することに伴う所要時間の増加と考えられる。また、実施例４（水素添加ＳＢＲ）が、対応する実施例２（ＳＢＲ）よりも架橋反応処理に要する時間が著しく増加しているのは、水素添加するに伴って加硫速度が遅くなるからと考えられる。
【0032】
＜引張試験シミュレーション及び得られる応力ひずみ曲線＞
作成した高分子モデルが定性的な挙動を示すか否かを確認するために、引張試験シミュレーションを実行した。特開２０１７－９６８７１で説明されている公知の手法を用いているので、詳細な説明は省略する。具体的には、仮想空間に高分子モデルを配置し、仮想空間を体積温度一定条件にてｚ軸方向に徐々に伸長していき、伸長比と応力を算出する。目的の伸長比まで一度に伸長することができないため、微量に伸長させる処理と、緩和処理（平衡処理）を繰り返し実行する。例えば、約１．０１３９倍に伸長し、その後、緩和処理を実行し、再度１．０１３９倍に伸長する処理を繰り返し実行する。ｚ軸方向に約１．０１３９倍に伸長する処理を１００回繰り返せば、伸長比を１から７まで得られ、その各時点の応力が得られ、ひずみも得られる。ｘ軸、ｙ軸、ｚ軸それぞれについて、伸長し、得られる応力の平均値を取得した。これにより、伸長比と応力の関係を示す応力ひずみ曲線を得ることができる。
生成した高分子モデルの結合ポテンシャルがＦＥＮＥ＋ＬＪポテンシャルであるため、ゴムモデルを引き延ばしても破断しない。破断開始時点を特定するために、得られる応力をエネルギー弾性の成分とエントロピー弾性の成分に分離する。ポリマーモデル３の伸びきりに起因してエネルギー弾性の成分が増加する。エネルギー弾性の成分が増加を開始した時点のひずみを破断開始点としている。図７～１０に示す応力ひずみ曲線において破断状態の部分は点線で示している。
作成した高分子モデルが定性的な挙動を示すか否かを確認するために、引張試験シミュレーションを実行した。特開２０１７－９６８７１で説明されている公知の手法を用いているので、詳細な説明は省略する。具体的には、仮想空間に高分子モデルを配置し、仮想空間を体積温度一定条件にてｚ軸方向に徐々に伸長していき、伸長比と応力を算出する。目的の伸長比まで一度に伸長することができないため、微量に伸長させる処理と、緩和処理（平衡処理）を繰り返し実行する。例えば、約１．０１３９倍に伸長し、その後、緩和処理を実行し、再度１．０１３９倍に伸長する処理を繰り返し実行する。ｚ軸方向に約１．０１３９倍に伸長する処理を１００回繰り返せば、伸長比を１から７まで得られ、その各時点の応力が得られ、ひずみも得られる。ｘ軸、ｙ軸、ｚ軸それぞれについて、伸長し、得られる応力の平均値を取得した。これにより、伸長比と応力の関係を示す応力ひずみ曲線を得ることができる。
生成した高分子モデルの結合ポテンシャルがＦＥＮＥ＋ＬＪポテンシャルであるため、ゴムモデルを引き延ばしても破断しない。破断開始時点を特定するために、得られる応力をエネルギー弾性の成分とエントロピー弾性の成分に分離する。ポリマーモデル３の伸びきりに起因してエネルギー弾性の成分が増加する。エネルギー弾性の成分が増加を開始した時点のひずみを破断開始点としている。図７～１０に示す応力ひずみ曲線において破断状態の部分は点線で示している。
【0033】
図７は、実施例１と比較例１の応力ひずみ曲線と、実施例１と比較例１のモデルにおける架橋剤粒子４の配置位置を示す図である。図８は、実施例２と比較例２の応力ひずみ曲線と、実施例２と比較例２のモデルにおける架橋剤粒子４の配置位置を示す図である。図７及び図８を比べれば、架橋構造が不均一なモデルが破断するまでの伸びは、架橋構造が均一なモデルが破断するまでの伸びに比べて低下することが表れている。
図９は、実施例３と比較例３の応力ひずみ曲線と、実施例３と比較例３のモデルにおける架橋剤粒子４の配置位置を示す図である。図１０は、実施例４と比較例４の応力ひずみ曲線と、実施例４と比較例４のモデルにおける架橋剤粒子４の配置位置を示す図である。図９及び図１０を比べれば、水素添加ＳＢＲモデル（第２高分子モデル２２）において架橋粒子数が多いモデルにおいては、不均一なモデルを生成しにくく、結果的に均一なモデルに近いモデルとなったことが理解できる。
図９は、実施例３と比較例３の応力ひずみ曲線と、実施例３と比較例３のモデルにおける架橋剤粒子４の配置位置を示す図である。図１０は、実施例４と比較例４の応力ひずみ曲線と、実施例４と比較例４のモデルにおける架橋剤粒子４の配置位置を示す図である。図９及び図１０を比べれば、水素添加ＳＢＲモデル（第２高分子モデル２２）において架橋粒子数が多いモデルにおいては、不均一なモデルを生成しにくく、結果的に均一なモデルに近いモデルとなったことが理解できる。
【0034】
［架橋の不均一度の算出方法、システム］
図８～１０に示すように、架橋構造が均一であるか不均一であるかは架橋剤粒子４の分布を目視で見て感覚的な評価になりがちである。そこで、ここでは、架橋の不均一度の算出方法を提供する。
図８～１０に示すように、架橋構造が均一であるか不均一であるかは架橋剤粒子４の分布を目視で見て感覚的な評価になりがちである。そこで、ここでは、架橋の不均一度の算出方法を提供する。
【0035】
図１に示す動径分布関数算出部１６は、架橋高分子モデル２について、架橋剤粒子４に対する動径分布関数ｇ（ｒ）を算出する。動径分布関数ｇ（ｒ）は、式（４）及び図１１に示すように、或る粒子から距離ｒ離れた位置の粒子の分布を表す関数である。ｎ（ｒ）は距離ｒから距離（ｒ＋ｄｒ）の範囲（図１１の外側の円と内側の円の間の範囲）に存在する粒子の個数を表す。ｒは粒子間距離を表し、ρはモデルの密度を表す。図１１において、粒子を実線の円で示し、或る粒子を中心とする半径ｒの円および半径（ｒ＋ｄｒ）の円を一点鎖線の円で示している。
【数2】
【0036】
図１２は、動径分布関数算出部１６が算出した、実施例１～２及び比較例１～２の架橋剤粒子４に対する動径分布関数ｇ（ｒ）の値を示すグラフである。図１３は、動径分布関数算出部１６が算出した、実施例３～４及び比較例３～４の架橋剤粒子４に対する動径分布関数ｇ（ｒ）を示すグラフである。図１２及び図１３を見ると、架橋剤粒子４が比較的均一に分散していると考える比較例１～４は、いずれも粒子間距離ｒが増加するにつれて、動径分布関数ｇ（ｒ）が０から１まで上昇した後、動径分布関数ｇ（ｒ）の値が１前後を維持した形状になっていることがわかる。一方、架橋剤粒子４が比較的不均一に分散していると考えている実施例１～４は、いずれも粒子間距離ｒが増加するにつれて、動径分布関数ｇ（ｒ）の値が０から、１よりも大きなピーク値Ｐｖまで上昇し、その後、動径分布関数ｇ（ｒ）の値が１に収束するまである一定の傾斜（近似的な）をもって減少していることがわかる。また、実施例１～４を比較すると、不均一であるほど、上記減少する傾斜（右下がり）の角度が大きいことがわかる。よって、上記傾きの大きさを、架橋の不均一度を表す値として利用可能と考える。
なお、一例として、気体、液体、粒子が格子状に配置された固体の動径分布関数ｇ（ｒ）は、上記不均一の架橋構造を有する高分子モデルのような、ピーク値Ｐｖから動径分布関数ｇ（ｒ）の値が１に収束するまである一定の傾斜をもって減少するという特徴がなく、上記知見は知られていないと考える。
なお、一例として、気体、液体、粒子が格子状に配置された固体の動径分布関数ｇ（ｒ）は、上記不均一の架橋構造を有する高分子モデルのような、ピーク値Ｐｖから動径分布関数ｇ（ｒ）の値が１に収束するまである一定の傾斜をもって減少するという特徴がなく、上記知見は知られていないと考える。
【0037】
図１に示す判定部１７は、新たな上記知見を利用したものであり、動径分布関数ｇ（ｒ）の値に現れるピーク値Ｐｖから、粒子間距離ｒが増加するについて動径分布関数ｇ（ｒ）の値が減少するか否かを判定する。ピーク値Ｐｖから粒子間距離ｒが増加するにつれて動径分布関数ｇ（ｒ）の値が減少する条件に合致しないと判定した場合には、対象の架橋高分子モデルの架橋構造が不均一とはいえないと判定する。
【0038】
図１に示す不均一度算出部１８は、ピーク値Ｐｖから粒子間距離ｒが増加するにつれて動径分布関数ｇ（ｒ）の値が減少すると判定した場合に、ピーク値Ｐｖから減少する動径分布関数ｇ（ｒ）の値の傾きに基づく値を、架橋高分子モデルにおける架橋の不均一度として算出する。本実施形態では、ピーク値Ｐｖから粒子間距離ｒが増加するにつれて動径分布関数ｇ（ｒ）の値が減少する条件に合致するのは、実施例１～４であり、比較例１～４が該当しない。そして、実施例１～４に対して、粒子間距離ｒ＝５～１５の範囲の動径分布関数ｇ（ｒ）の値に対して、一次関数の近似式［ｇ（ｒ）＝ａｒ＋ｂ］をフィッティングし、傾きａと、切片ｂを算出した。フィッティングには、最小二乗法を用いている。傾きａが負の値であり且つ小さな値であるため、絶対値に変換し且つ１００倍にした結果（実施例１～４の架橋の不均一度を示す）を図１４にグラフとして示す。図１４は、縦軸の値は不均一度を表しており、縦軸の値が０に近いほど架橋が均一になり、縦軸の値が大きいほど、不均一となる。実施例１～４は、比較例１～４に比べて架橋構造が不均一なモデルであるが、その中でも実施例１が最も不均一であり、実施例３、実施例２、実施例４の順番で不均一度が下がる（すなわち、均一になっている）ことが数値で分かり、不均一度を数値化することが可能となる。
【0039】
傾きを算出する粒子間距離の範囲について、最小値は動径分布関数ｇ（ｒ）の値がピーク値Ｐｖとなるところである。最大値は、仮想空間Ａｒ１の一辺の長さの半分としてもよく（本実施形態では、周期境界条件が設定されており、立法体の仮想空間Ａｒ１の一辺が４０なので、その半分の２０）、さらに好ましくは、動径分布関数ｇ（ｒ）の値がピーク値以降に１になるところが挙げられる。すなわち、傾きを算出する粒子間距離の範囲は、動径分布関数ｇ（ｒ）の値がピーク値Ｐｖ以上であり且つ動径分布関数ｇ（ｒ）の値が１よりも大きい範囲が好ましい。本実施形態においては、実施例１，３，４において粒子間距離ｒ＝１５で動径分布関数ｇ（ｒ）の値が１以上であり、実施例１～４において粒子間距離ｒ＝５が動径分布関数ｇ（ｒ）のピーク値Ｐｖよりも大きいために、実施例１～４で共通する範囲としてｒ＝５～１５を対象とした。これは一例であり、比較する複数のモデルにおいて動径分布関数ｇ（ｒ）の傾きを評価する範囲が共通していればよいと考える。
【0040】
［１］
以上のように、本実施形態の架橋高分子モデル２の生成方法は、１又は複数のプロセッサが実行する方法であって、ポリマーモデル３を構成する直鎖状又は分岐状に連なる複数の粗視化粒子３０のうち一部の架橋可能粒子に対して架橋確率を設定することと、複数の架橋剤粒子４を凝集させた架橋剤粒子塊４０を生成することと、複数のポリマーモデル３と、１つ以上の架橋剤粒子塊４０とを仮想空間Ａｒ１に配置し、架橋剤粒子塊４０の凝集を維持した状態で分子動力学計算を実行して平衡化処理を実行することと、平衡化処理の後で架橋剤粒子塊４０を構成する各々の架橋剤粒子４の凝集を解除することと、各々の架橋剤粒子４の凝集を解除した状態で分子動力学計算を実行し、ポリマーモデル３の架橋可能粒子が架橋剤粒子４に所定距離以内に近づいた場合に架橋可能粒子に設定された架橋確率で架橋可能粒子と架橋剤粒子４とを結合させる架橋反応処理を実行することと、を含む、としてもよい。
以上のように、本実施形態の架橋高分子モデル２の生成方法は、１又は複数のプロセッサが実行する方法であって、ポリマーモデル３を構成する直鎖状又は分岐状に連なる複数の粗視化粒子３０のうち一部の架橋可能粒子に対して架橋確率を設定することと、複数の架橋剤粒子４を凝集させた架橋剤粒子塊４０を生成することと、複数のポリマーモデル３と、１つ以上の架橋剤粒子塊４０とを仮想空間Ａｒ１に配置し、架橋剤粒子塊４０の凝集を維持した状態で分子動力学計算を実行して平衡化処理を実行することと、平衡化処理の後で架橋剤粒子塊４０を構成する各々の架橋剤粒子４の凝集を解除することと、各々の架橋剤粒子４の凝集を解除した状態で分子動力学計算を実行し、ポリマーモデル３の架橋可能粒子が架橋剤粒子４に所定距離以内に近づいた場合に架橋可能粒子に設定された架橋確率で架橋可能粒子と架橋剤粒子４とを結合させる架橋反応処理を実行することと、を含む、としてもよい。
【0041】
このように、ポリマーモデル３と架橋剤粒子塊４０が混ざり合った平衡状態において、架橋剤粒子４は凝集した塊状態である。その後、架橋剤粒子４の凝集を解除した状態で架橋反応処理を実行するので、実験において架橋剤の凝集部分が残りつつ、加硫時に分散することを模擬した不均一な架橋構造を得ることができると考えられる。
【0042】
［２］
上記［１］に記載の架橋高分子モデルの生成方法において、全ての架橋可能粒子に対して同一の架橋確率を設定する、としてもよい。
架橋可能粒子にそれぞれ異なる架橋確率を設定しなくても、不均一な架橋構造を得ることが可能となる。また、架橋高分子モデルを生成するための設定も容易となるうえ、恣意的な設定を排除可能となる。
上記［１］に記載の架橋高分子モデルの生成方法において、全ての架橋可能粒子に対して同一の架橋確率を設定する、としてもよい。
架橋可能粒子にそれぞれ異なる架橋確率を設定しなくても、不均一な架橋構造を得ることが可能となる。また、架橋高分子モデルを生成するための設定も容易となるうえ、恣意的な設定を排除可能となる。
【0043】
［３］
上記［１］又は［２］に記載の架橋高分子モデルの生成方法において、ポリマーモデル３は、架橋剤粒子４と結合可能な第１種モノマー粗視化粒子Ｂと、架橋剤粒子４と結合不可能な第２種モノマー粗視化粒子Ｓと、を含む、としてもよい。
ポリマーモデル３を、架橋可能な第１種モノマーと、架橋不可能な第２種モノマーで表現可能である。
上記［１］又は［２］に記載の架橋高分子モデルの生成方法において、ポリマーモデル３は、架橋剤粒子４と結合可能な第１種モノマー粗視化粒子Ｂと、架橋剤粒子４と結合不可能な第２種モノマー粗視化粒子Ｓと、を含む、としてもよい。
ポリマーモデル３を、架橋可能な第１種モノマーと、架橋不可能な第２種モノマーで表現可能である。
【0044】
［４］
上記［３］に記載の架橋高分子モデルの生成方法において、ポリマーモデル３は、架橋剤粒子４と結合不可能な第３種モノマー粗視化粒子Ｅを更に含み、第１種モノマー粗視化粒子Ｂはブタジエンを表し、第２種モノマー粗視化粒子Ｓはスチレンを表し、第３種モノマー粗視化粒子Ｅはエチレンを表し、ポリマーモデル３は、水素添加ＳＢＲを表すモデルである、としてもよい。
上記［３］に記載の架橋高分子モデルの生成方法において、ポリマーモデル３は、架橋剤粒子４と結合不可能な第３種モノマー粗視化粒子Ｅを更に含み、第１種モノマー粗視化粒子Ｂはブタジエンを表し、第２種モノマー粗視化粒子Ｓはスチレンを表し、第３種モノマー粗視化粒子Ｅはエチレンを表し、ポリマーモデル３は、水素添加ＳＢＲを表すモデルである、としてもよい。
【0045】
［５］
架橋高分子モデルにおける架橋の不均一度の算出方法は、上記［１］～［４］のいずれかに記載の架橋高分子モデルの生成方法を実行して、架橋可能粒子の全てが架橋剤粒子４のいずれかに結合した後の架橋高分子モデル２を生成することと、生成した架橋高分子モデル２について、架橋剤粒子４に対する動径分布関数ｇ（ｒ）の値を算出することと、動径分布関数ｇ（ｒ）の値に現れるピーク値Ｐｖから、粒子間距離ｒが増加するについて動径分布関数ｇ（ｒ）の値が減少するか否かを判定することと、ピーク値Ｐｖから粒子間距離ｒが増加するにつれて動径分布関数ｇ（ｒ）の値が減少すると判定した場合に、ピーク値Ｐｖから減少する動径分布関数ｇ（ｒ）の値の傾きに基づく値［｜傾き｜×１００］を、架橋高分子モデル２における架橋の不均一度として算出することと、を含む、としてもよい。
架橋高分子モデルにおける架橋の不均一度の算出方法は、上記［１］～［４］のいずれかに記載の架橋高分子モデルの生成方法を実行して、架橋可能粒子の全てが架橋剤粒子４のいずれかに結合した後の架橋高分子モデル２を生成することと、生成した架橋高分子モデル２について、架橋剤粒子４に対する動径分布関数ｇ（ｒ）の値を算出することと、動径分布関数ｇ（ｒ）の値に現れるピーク値Ｐｖから、粒子間距離ｒが増加するについて動径分布関数ｇ（ｒ）の値が減少するか否かを判定することと、ピーク値Ｐｖから粒子間距離ｒが増加するにつれて動径分布関数ｇ（ｒ）の値が減少すると判定した場合に、ピーク値Ｐｖから減少する動径分布関数ｇ（ｒ）の値の傾きに基づく値［｜傾き｜×１００］を、架橋高分子モデル２における架橋の不均一度として算出することと、を含む、としてもよい。
【0046】
従来では、仮想空間Ａｒ１に配置されているモデルを構成する架橋剤粒子の配置位置を目視して、架橋が均一であるか、不均一であるかを目視で判定することが考えられる。しかし、この手法によれば、架橋高分子モデルの架橋の不均一度を数値として取得可能となり、有用である。
【0047】
［６］
架橋高分子モデルを生成するシステムは、ポリマーモデル３を構成する直鎖状又は分岐状に連なる複数の粗視化粒子３０のうち一部の架橋可能粒子に対して架橋確率を設定する設定部１０と、複数の架橋剤粒子４を凝集させた架橋剤粒子塊４０を生成する塊生成部１１と、複数のポリマーモデル３と、１つ以上の架橋剤粒子塊４０とを仮想空間Ａｒ１に配置し、架橋剤粒子塊４０の凝集を維持した状態で平衡化処理を実行する平衡化処理実行部１３と、平衡化処理の後で架橋剤粒子塊４０を構成する各々の架橋剤粒子４の凝集を解除する凝集解除部１４と、各々の架橋剤粒子４の凝集を解除した状態で分子動力学計算を実行し、ポリマーモデル３の架橋可能粒子が架橋剤粒子４に所定距離以内に近づいた場合に架橋可能粒子に設定された架橋確率で架橋可能粒子と架橋剤粒子４とを結合させる架橋反応処理を実行する架橋反応処理部１５と、を備える、としてもよい。
架橋高分子モデルを生成するシステムは、ポリマーモデル３を構成する直鎖状又は分岐状に連なる複数の粗視化粒子３０のうち一部の架橋可能粒子に対して架橋確率を設定する設定部１０と、複数の架橋剤粒子４を凝集させた架橋剤粒子塊４０を生成する塊生成部１１と、複数のポリマーモデル３と、１つ以上の架橋剤粒子塊４０とを仮想空間Ａｒ１に配置し、架橋剤粒子塊４０の凝集を維持した状態で平衡化処理を実行する平衡化処理実行部１３と、平衡化処理の後で架橋剤粒子塊４０を構成する各々の架橋剤粒子４の凝集を解除する凝集解除部１４と、各々の架橋剤粒子４の凝集を解除した状態で分子動力学計算を実行し、ポリマーモデル３の架橋可能粒子が架橋剤粒子４に所定距離以内に近づいた場合に架橋可能粒子に設定された架橋確率で架橋可能粒子と架橋剤粒子４とを結合させる架橋反応処理を実行する架橋反応処理部１５と、を備える、としてもよい。
【0048】
［７］
プログラムは、ポリマーモデル３を構成する直鎖状又は分岐状に連なる複数の粗視化粒子３０のうち一部の架橋可能粒子に対して架橋確率を設定することと、複数の架橋剤粒子４を凝集させた架橋剤粒子塊４０を生成することと、複数のポリマーモデル３と、１つ以上の架橋剤粒子塊４０とを仮想空間Ａｒ１に配置し、架橋剤粒子塊４０の凝集を維持した状態で分子動力学計算を実行して平衡化処理を実行することと、平衡化処理の後で架橋剤粒子塊４０を構成する各々の架橋剤粒子４の凝集を解除することと、各々の架橋剤粒子４の凝集を解除した状態で分子動力学計算を実行し、ポリマーモデル３の架橋可能粒子が架橋剤粒子４に所定距離以内に近づいた場合に架橋可能粒子に設定された架橋確率で架橋可能粒子と架橋剤粒子４とを結合させる架橋反応処理を実行することと、を１又は複数のプロセッサに実行させる、としてもよい。
プログラムは、ポリマーモデル３を構成する直鎖状又は分岐状に連なる複数の粗視化粒子３０のうち一部の架橋可能粒子に対して架橋確率を設定することと、複数の架橋剤粒子４を凝集させた架橋剤粒子塊４０を生成することと、複数のポリマーモデル３と、１つ以上の架橋剤粒子塊４０とを仮想空間Ａｒ１に配置し、架橋剤粒子塊４０の凝集を維持した状態で分子動力学計算を実行して平衡化処理を実行することと、平衡化処理の後で架橋剤粒子塊４０を構成する各々の架橋剤粒子４の凝集を解除することと、各々の架橋剤粒子４の凝集を解除した状態で分子動力学計算を実行し、ポリマーモデル３の架橋可能粒子が架橋剤粒子４に所定距離以内に近づいた場合に架橋可能粒子に設定された架橋確率で架橋可能粒子と架橋剤粒子４とを結合させる架橋反応処理を実行することと、を１又は複数のプロセッサに実行させる、としてもよい。
【0049】
以上、本開示の実施形態について図面に基づいて説明したが、具体的な構成は、これらの実施形態に限定されるものでないと考えられるべきである。本開示の範囲は、上記した実施形態の説明だけではなく特許請求の範囲によって示され、さらに特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれる。
【0050】
上記の各実施形態で採用している構造を他の任意の実施形態に採用することは可能である。各部の具体的な構成は、上述した実施形態のみに限定されるものではなく、本開示の趣旨を逸脱しない範囲で種々変形が可能である。
【0051】
（Ａ）前記実施形態において架橋高分子モデルと一例として、ＳＢＲと水素添加ＳＢＲを挙げたが、これに限定されない。また、架橋高分子のポリマーモデル３に複数種類（３種類）のモノマー粗視化粒子を設定したが、これに限定されず、ポリマーモデル３が一種のモノマー粗視化粒子で構成されていてもよい。
【0052】
（Ｂ）前記実施形態において、架橋可能粒子に設定した第１種モノマー粗視化粒子Ｂに対して全て同一の架橋確率（２０％）を設定しているが、設定する架橋確率が粒子に応じて異なっていてもよい。また、設定する架橋確率は０％でなければ、適宜変更可能であり、例えば、１００％に設定してもよい。
【0053】
（Ｃ）ポリマーモデル３を構成する複数の粗視化粒子３０のうち、架橋可能粒子に設定する割合は、シミュレーションで実現したい物に応じて適宜変更可能である。よって、ポリマーモデル３の全ての粗視化粒子３０を架橋可能粒子にしてもよいし、一部の粗視化粒子３０を架橋可能粒子にしてもよい。
【0054】
（Ｄ）前記実施形態において、ポリマーモデル３と架橋剤粒子塊４０を仮想空間Ａｒ１に配置する際に、まず、ポリマーモデル３をすべて配置した後に架橋剤粒子塊４０を配置しているが、順序は適宜変更可能である。
【0055】
（Ｅ）前記実施形態において、架橋高分子モデルにおける架橋の不均一度の算出方法は、上記架橋高分子モデルの生成方法により生成された架橋高分子モデルに適用しているが、これに限定されない。例えば、別の手法で生成された架橋高分子モデルに対して実行することが可能である。また、架橋高分子モデルを生成するだけであれば、図１に示す動径分布関数算出部１６、判定部１７及び不均一度算出部１８は省略可能である。
【0056】
（Ｆ）前記実施形態において、６４個の架橋剤粒子４を立方体状に凝集させて架橋剤粒子塊４０としているが、これに限定されない。１つの架橋剤粒子塊４０を構成する架橋剤粒子４の個数は任意に変更可能である。また、複数の架橋剤粒子４を凝集させる形状は、立方体状に限定されず、任意の形状に変更可能である。さらに、架橋剤粒子塊４０は、複数の架橋剤粒子４を結合ポテンシャルで凝集させているが、結合ポテンシャルの設定に限定されない。例えば、纏まった状態の複数の架橋剤粒子４を剛体として設定しておき、凝集を解除する際に剛体の設定を解くことが挙げられる。
【0057】
例えば、特許請求の範囲、明細書、および図面中において示した装置、システム、プログラム、および方法における動作、手順、ステップ、および段階等の各処理の実行順序は、前の処理の出力を後の処理で用いるのでない限り、任意の順序で実現できる。特許請求の範囲、明細書、および図面中のフローに関して、便宜上「まず」、「次に」等を用いて説明したとしても、この順で実行することが必須であることを意味するものではない。
【0058】
図１に示す各部は、所定プログラムを１又は複数のプロセッサで実行することで実現しているが、各部を専用メモリや専用回路で構成してもよい。上記実施形態のシステム１は、一つのコンピュータのプロセッサ１ａにおいて各部が実装されているが、各部を分散させて、複数のコンピュータやクラウドで実装してもよい。すなわち、上記方法を１又は複数のプロセッサで実行してもよい。
【0059】
システム１は、プロセッサ１ａを含む。例えば、プロセッサ１ａは、中央処理ユニット（ＣＰＵ）、マイクロプロセッサ、またはコンピュータ実行可能命令の実行が可能なその他の処理ユニットとすることができる。また、システム１は、システム１のデータを格納するためのメモリ１ｂを含む。一例では、メモリ１ｂは、コンピュータ記憶媒体を含み、ＲＡＭ、ＲＯＭ、ＥＥＰＲＯＭ、フラッシュメモリまたはその他のメモリ技術、ＣＤ－ＲＯＭ、ＤＶＤまたはその他の光ディスクストレージ、磁気カセット、磁気テープ、磁気ディスクストレージまたはその他の磁気記憶デバイス、あるいは所望のデータを格納するために用いることができ、そしてシステム１がアクセスすることができる任意の他の媒体を含む。
【符号の説明】
【0060】
１０…設定部、１１…塊生成部、１３…平衡化処理実行部、１４…凝集解除部、１５…架橋反応処理部、２…架橋高分子モデル、３…ポリマーモデル、３０…粗視化粒子、４…架橋剤粒子、４０…架橋剤粒子塊、Ａｒ１…仮想空間、Ｂ…第１種モノマー粗視化粒子、Ｓ…第２種モノマー粗視化粒子、Ｅ…第３種モノマー粗視化粒子。
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【図12】
【図13】
【図14】
【図15】
