特開 2023-162875 シリコン部材、および、シリコン部材の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2023162875

(43)【公開日】2023-11-09

(54)【発明の名称】シリコン部材、および、シリコン部材の製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01L 21/3065 20060101AFI20231101BHJP

【ＦＩ】

H01L21/302 101L

H01L21/302 101B

【審査請求】未請求

【請求項の数】8

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2022073574

(22)【出願日】2022-04-27

(71)【出願人】

【識別番号】000006264

【氏名又は名称】三菱マテリアル株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100149548

【弁理士】

【氏名又は名称】松沼 泰史

(74)【代理人】

【識別番号】100175802

【弁理士】

【氏名又は名称】寺本 光生

(74)【代理人】

【識別番号】100142424

【弁理士】

【氏名又は名称】細川 文広

(74)【代理人】

【識別番号】100140774

【弁理士】

【氏名又は名称】大浪 一徳

(72)【発明者】

【氏名】加藤 慎司

(72)【発明者】

【氏名】角野 知之

【テーマコード（参考）】

5F004

【Ｆターム（参考）】

5F004BA04

5F004BB28

(57)【要約】

【課題】接合強度が十分に高く、かつ、耐熱性に優れ、高温環境下でも安定して使用することが可能なシリコン部材、および、このシリコン部材の製造方法を提供する。
【解決手段】Ｓｉ含有材料からなる複数の板状部材が厚さ方向に接合されたシリコン部材１０であって、板状部材１１，１２同士の間に形成された接合部２０は、板状部材１１，１２の接合面に形成された金属層２１，２１と、これら金属層２１，２１の間に形成された接合材層２５と、を備えており、金属層２１は、板状部材１１，１２から接合材層２５へのＳｉの拡散を抑制する金属で構成されていることを特徴とする。
【選択図】図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

Ｓｉ含有材料からなる複数の板状部材が厚さ方向に接合されたシリコン部材であって、
前記板状部材同士の間に形成された接合部は、前記板状部材の接合面に形成された金属層と、複数の前記金属層の間に形成された接合材層と、を備えており、
前記金属層は、前記板状部材から前記接合材層へのＳｉの拡散を抑制する金属を含むことを特徴とするシリコン部材。

【請求項2】

前記金属層は、Ｎｉ，Ｔｉから選択される一種または二種で構成されていることを特徴とする請求項１に記載のシリコン部材。

【請求項3】

前記接合材層は、Ａｌ，Ｉｎ，Ｓｎから選択される一種または二種以上で構成されていることを特徴とする請求項１に記載のシリコン部材。

【請求項4】

前記接合材層におけるＳｉ相の面積率が３％以下であることを特徴とする請求項１に記載のシリコン部材。

【請求項5】

前記接合材層におけるＳｉ相の平均円相当径が１０μｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載のシリコン部材。

【請求項6】

前記接合材層におけるＳｉ相のアスペクト比が３．０以下であることを特徴とする請求項１に記載のシリコン部材。

【請求項7】

請求項１から請求項６のいずれか一項に記載のシリコン部材を製造するシリコン部材の製造方法であって、
前記板状部材の接合面に金属層を形成する金属層形成工程と、
複数の前記板状部材を互いの前記金属層が対向するように配置するとともに、対向する前記金属層に接するように接合材を配置し、複数の前記板状部材と前記接合材との積層体を形成する積層工程と、
前記積層体を積層方向に加圧した状態で加熱する加圧および加熱工程と、
を有していることを特徴とするシリコン部材の製造方法。

【請求項8】

前記加圧および加熱工程における保持温度が前記接合材の融点未満であることを特徴とする請求項７に記載のシリコン部材の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、例えば、プラズマ処理装置に用いられるシリコン部材、および、シリコン部材の製造方法に関するものである。

【背景技術】

【0002】

従来、例えば半導体デバイス製造プロセスに使用されるプラズマエッチング装置やプラズマＣＶＤ装置等のプラズマ処理装置においては、各種装置のチャンバー内に、高周波電源に接続される電極板と架台とを例えば上下に対向配置し、架台の上にシリコンウエハを載置した状態として、電極板に形成した貫通孔からガスをシリコンウエハに向かって流通させながら高周波電圧を印加することによりプラズマを発生させ、シリコンウエハにエッチング等の処理を行う構成とされている。

【0003】

上述のプラズマ処理装置等においては、チャンバー内の金属汚染を抑制するために、シリコン部材が広く使用されている。
例えば、プラズマ処理装置に用いられる電極板としては、シリコン板材に複数の通気孔が形成された構造のシリコン部材が使用されている。

【0004】

プラズマ処理装置等のチャンバー内に配設されたシリコン部材においては、使用によって徐々に損耗することになる。そのため、損耗したシリコン部材に他のシリコン部材を接合し、得られたシリコン接合体をシリコン部材として再利用することが求められている。例えば、特許文献１においては、シリコン製の複数の板状電極部材を厚さ方向に接合したシリコン電極板が開示されている。

【0005】

この特許文献１においては、板状電極部材の間にＡｌ箔を挟み込み、８００℃で加熱処理することにより、Ａｌ－Ｓｉ共晶合金からなる接合部を形成し、板状電極部材同士を接合している（引用文献１段落番号００１８－００２６参照）。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【特許文献1】特許第６１４６８４０号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

ところで、特許文献１に記載されたシリコン電極板においては、接合部がシリコンとの共晶合金（例えば、Ａｌ－Ｓｉ共晶合金等）で構成されているため、接合部にＳｉ相が多く存在しており、高温環境下で使用した場合に接合部中のＳｉ相が破壊の起点となり、接合部にクラックが生じるおそれがあり、耐熱性が不十分であった。また、接合部にボイドや引け巣が生じ、接合強度が低くなるおそれがあった。

【0008】

本発明は、上述した事情に鑑みてなされたものであって、接合強度が十分に高く、かつ、耐熱性に優れ、高温環境下でも安定して使用することが可能なシリコン部材、および、このシリコン部材の製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0009】

上記課題を解決するために、本発明の態様１のシリコン部材は、Ｓｉ含有材料からなる複数の板状部材が厚さ方向に接合されたシリコン部材であって、前記板状部材同士の間に形成された接合部は、前記板状部材の接合面に形成された金属層と、複数の前記金属層の間に形成された接合材層と、を備えており、前記金属層は、前記板状部材から前記接合材層へのＳｉの拡散を抑制する金属を含むことを特徴としている。

【0010】

本発明の態様１のシリコン部材によれば、前記板状部材の接合面に、前記板状部材から前記接合材層へのＳｉの拡散を抑制する金属で構成された金属層が形成されているので、接合部に粗大なＳｉ相が形成されることが抑制され、高温環境下で使用した場合であっても接合部の破損を抑制することができ、耐熱性に優れている。また、接合部に引け巣やボイドが多く存在せず、接合強度に優れている。

【0011】

本発明の態様２は、本発明の態様１のシリコン部材において、前記金属層は、Ｎｉ，Ｔｉから選択される一種または二種で構成されていることを特徴としている。
本発明の態様２のシリコン部材によれば、前記シリコン部材の接合面に形成された金属層がＮｉ，Ｔｉから選択される一種または二種で構成されているので、前記板状部材から前記接合材層へのＳｉの拡散を確実に抑制することができ、前記接合材層に粗大なＳｉ相が形成されることを十分に抑制することができる。

【0012】

本発明の態様３は、本発明の態様１または態様２のシリコン部材において、前記接合材層は、Ａｌ，Ｉｎ，Ｓｎから選択される一種または二種以上で構成されていることを特徴としている。
本発明の態様３のシリコン部材によれば、前記接合材層は、Ａｌ，Ｉｎ，Ｓｎから選択される一種または二種以上で構成されているので、Ｓｉ含有材料からなる複数の板状部材を厚さ方向に確実に接合することができる。

【0013】

本発明の態様４は、本発明の態様１から態様３のいずれか一つのシリコン部材において、前記接合材層におけるＳｉ相の面積率が３％以下であることを特徴としている。
本発明の態様４のシリコン部材によれば、前記接合材層におけるＳｉ相の面積率が３％以下に抑えられているので、高温環境下で使用した場合であっても接合部の破損を抑制することができ、耐熱性に特に優れている。

【0014】

本発明の態様５は、本発明の態様１から態様４のいずれか一つのシリコン部材において、前記接合材層におけるＳｉ相の平均円相当径が１０μｍ以下であることを特徴としている。
本発明の態様５のシリコン部材によれば、前記接合材層におけるＳｉ相の平均円相当径が１０μｍ以下に抑えられているので、高温環境下で使用した場合であっても接合部の破損を抑制することができ、耐熱性に特に優れている。

【0015】

本発明の態様５は、本発明の態様１から態様４のいずれか一つのシリコン部材において、前記接合材層におけるＳｉ相のアスペクト比が３．０以下であることを特徴としている。
この場合、前記接合材層にＳｉ相が生成しても、Ｓｉ相のアスペクト比が３．０以下とされているので、高温環境下で使用した場合であっても接合部の破損を抑制することができ、耐熱性に特に優れている。

【0016】

本発明の態様６のシリコン部材の製造方法は、本発明の態様１から態様５のいずれか一つのシリコン部材を製造するシリコン部材の製造方法であって、前記板状部材の接合面に金属層を形成する金属層形成工程と、複数の前記板状部材を互いの前記金属層が対向するように配置するとともに、対向する前記金属層に接するように接合材を配置し、複数の前記板状部材と前記接合材との積層体を形成する積層工程と、前記積層体を積層方向に加圧した状態で加熱する加圧および加熱工程と、を有していることを特徴としている。

【0017】

本発明の態様６のシリコン部材の製造方法によれば、前記板状部材の接合面に形成された金属層と、これら金属層の間に形成された接合材層と、を備えた接合部を介して、複数の板状部材を接合することができ、加圧および加熱工程において、板状部材のＳｉが接合材へと拡散することを金属層によって防止できる。よって、接合部に粗大なＳｉ相が形成されることを抑制でき、耐熱性に優れたシリコン部材を製造することができる。

【0018】

本発明の態様７は、本発明の態様６のシリコン部材の製造方法において、前記加圧および加熱工程における保持温度が前記接合材の融点未満であることを特徴としている。
本発明の態様７のシリコン部材の製造方法によれば、前記加圧および加熱工程における保持温度が前記接合材の融点未満とされているので、前記加圧および加熱工程において多量の液相が生じることがなく、接合材のはみだしを抑制できるとともに、接合部に引け巣やボイドが形成されることがなくなり、接合強度を確実に向上させることができる。

【発明の効果】

【0019】

本発明によれば、接合強度が十分に高く、かつ、耐熱性に優れ、高温環境下でも安定して使用することが可能なシリコン部材、および、このシリコン部材の製造方法を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0020】

【図1】本発明の一実施形態に係るシリコン部材の一例を示す説明図である。（ａ）が斜視図、（ｂ）が接合部の拡大説明図である。

【図2】本発明の一実施形態に係るシリコン部材の製造方法を示すフロー図である。

【図3】本発明の一実施形態に係るシリコン部材の製造方法を示す説明図である。

【図4】本発明例１のシリコン部材の接合部の観察写真である。（ａ）がＳＥＭ像、（ｂ）がＡｌのマッピング結果、（ｃ）がＳｉのマッピング結果、（ｄ）がＴｉのマッピング結果である。

【図5】比較例１のシリコン部材の接合部の観察写真である。（ａ）がＳＥＭ像、（ｂ）がＡｌのマッピング結果、（ｃ）がＳｉのマッピング結果である。

【図6】実施例における引張試験の概略説明図である。（ａ）が試験片，（ｂ）が試験片および引張試験治具、（ｃ）が引張試験機である。

【発明を実施するための形態】

【0021】

以下に、本発明の実施形態であるシリコン部材、および、シリコン部材の製造方法について説明する。
本実施形態であるシリコン部材においては、例えば、例えば半導体デバイス製造プロセスに使用されるプラズマエッチング装置やプラズマＣＶＤ装置等のプラズマ処理装置において、チャンバー内に配設されるシリコン部材であり、本実施形態では、シリコン板材に複数の通気孔が形成された構造のシリコン電極板とされている。すなわち、本実施形態のシリコン部材においては、使用によって損耗した複数のシリコン電極板を貼り合わせ、再生シリコン電極板として利用するものである。

【0022】

本実施形態であるシリコン部材１０（再生シリコン電極板）は、図１（ａ）に示すように、厚さ方向に貫通する複数の通気孔１０Ａと、を備えている。
そして、本実施形態であるシリコン部材１０は、図１（ａ），（ｂ）に示すように、第１板状部材１１と第２板状部材１２とが厚さ方向に接合された構造とされており、第１板状部材１１と第２板状部材１２との間には、接合部２０が形成されている。

【0023】

第１板状部材１１および第２板状部材１２は、例えば、シリコン、窒化ケイ素等のＳｉ含有材料で構成されている。
そして、接合部２０は、第１板状部材１１の接合面（第１接合面）および第２板状部材１２の接合面（第２接合面）にそれぞれ形成された金属層２１，２１と、これら２つの金属層２１，２１の間に形成された接合材層２５と、を備えている。

【0024】

ここで、金属層２１は、第１板状部材１１および第２板状部材１２から接合材層２５へのＳｉの拡散を抑制する金属で構成されている。本実施形態においては、金属層２１は、Ｎｉ，Ｔｉから選択される一種または二種で構成されていることが好ましい。
なお、金属層２１の厚さに特に制限はないが、０．０５μｍ以上２μｍ以下の範囲内とすることが好ましい。

【0025】

接合材層２５は、後述するように、第１板状部材１１および第２板状部材１２を接合する際に用いられる接合材３５によって構成されるものである。接合材層２５は、Ａｌ，Ｉｎ，Ｓｎから選択される一種または二種以上で構成されていることが好ましい。本実施形態では、接合材層２５はＡｌで構成されたものとされている。
なお、接合材層２５の厚さに特に制限はないが、０．５μｍ以上１００μｍ以下の範囲内とすることが好ましい。

【0026】

さらに、本実施形態においては、接合材層２５におけるＳｉ相の面積率が３％以下であることが好ましい。
なお、接合材層２５におけるＳｉ相の面積率は２％以下であることがより好ましい。
本実施形態では、接合材層２５におけるＳｉ相の面積率は、シリコン部材の積層方向に沿った接合材層２５の断面における面積率である。

【0027】

また、本実施形態において、接合材層２５におけるＳｉ相の平均円相当径が１０．０μｍ以下であることが好ましい。
なお、接合材層２５におけるＳｉ相の平均円相当径は、５．０μｍ以下であることがさらに好ましく、３.０μｍ以下であることがより好ましい。

【0028】

また、本実施形態において、接合材層２５におけるＳｉ相のアスペクト比が３．０以下であることが好ましい。
なお、接合材層２５におけるＳｉ相のアスペクト比は２．５以下であることがさらに好ましい。接合材層２５におけるＳｉ相の形態 は、球形状が好ましい。

【0029】

ここで、本実施形態においては、第１板状部材１１の接合面および第２板状部材１２の接合面にそれぞれ形成された金属層２１，２１と、接合材層２５と、は固相拡散接合されている。

【0030】

次に、本実施形態であるシリコン部材１０の製造方法について、図２および図３を参照して説明する。

【0031】

本実施形態であるシリコン部材１０の製造方法においては、図２および図３に示すように、使用済みのシリコン電極板である第１板状部材１１および第２板状部材１２の表面を研削する表面研削工程Ｓ０１と、第１板状部材１１および第２板状部材１２の接合面にそれぞれ金属層２１を形成する金属層形成工程Ｓ０２と、第１板状部材１１と接合材３５と第２板状部材１２との積層体を形成する積層工程Ｓ０３と、積層体を積層方向に加圧した状態で加熱する加圧および加熱工程Ｓ０４と、を備えている。

【0032】

以下に、本実施形態であるシリコン部材１０の製造方法の各工程について詳しく説明する。

【0033】

（表面研削工程Ｓ０１）
本実施形態では、図３に示すように、使用済のシリコン電極板を２枚準備する。
そして、シリコン電極板の表面（プラズマ面）を研削盤４０によって研削する。これにより、第１板状部材１１および第２板状部材１２を得る。なお、プラズマ面を研削することにより、使用による損耗によって拡径した通気孔のプラズマ面側の部分が除去されることになる。

【0034】

（金属層形成工程Ｓ０２）
次に、第１板状部材１１および第２板状部材１２の接合面に、それぞれ金属層２１を形成する。
なお、金属層２１の形成方法に特に制限はなく、既存の各種方法を適宜選択することができる。本実施形態では、成膜対象の金属からなるスパッタリングターゲットを用いたスパッタリング法によって金属層２１を形成している。

【0035】

（積層工程Ｓ０３）
次に、第１板状部材１１および第２板状部材１２を互いの金属層２１，２１が対向するように配置するとともに、対向する金属層２１，２１に接するように接合材３５を配置し、第１板状部材１１と接合材３５と第２板状部材１２との積層体を形成する。
ここで、接合材３５としては、Ａｌ，Ｉｎ，Ｓｎから選択される一種または二種以上で構成されている。本実施形態では、接合材３５としてＡｌ箔を用いている。

【0036】

（加圧および加熱工程Ｓ０４）
次に、積層体を積層方向に加圧した状態で加熱し、第１板状部材１１および第２板状部材１２を、接合部２０を介して接合する。
ここで、加圧および加熱工程Ｓ０４における保持温度は、接合材３５の融点未満とし、接合材３５と金属層２１とを固相拡散接合することが好ましい。

【0037】

本実施形態において、接合材３５としてＡｌ箔を用いる場合には、保持温度は５００℃以上６５０℃以下の範囲内とすることが好ましい。また、接合材３５としてＩｎを用いる場合には、保持温度は１２０℃以上１４５℃以下の範囲内とすることが好ましい。接合材３５としてＳｎを用いる場合には、保持温度は１８０℃以上２１０℃以下の範囲内とすることが好ましい。
なお、接合材３５としてＡｌ箔を用いる場合には、保持温度の下限を５５０℃以上とすることがさらに好ましく、５８０℃以上とすることがより好ましい。また、保持温度の上限を６４０℃以下とすることがさらに好ましく、６００℃以下とすることがより好ましい。

【0038】

また、加圧および加熱工程Ｓ０４における保持時間は１時間以上１６時間以下の範囲内とすることが好ましい。
なお、保持時間の下限は、１．５時間以上とすることがさらに好ましく、２時間以上とすることがより好ましい。また、保持時間の上限は、８時間以下とすることがさらに好ましく、６時間以下とすることがより好ましい。

【0039】

さらに、加圧および加熱工程Ｓ０４における積層方向の加圧荷重は、０．０１ＭＰａ以上１０ＭＰａ以下の範囲内とすることが好ましい。
なお、積層方向の加圧荷重の下限は、０．０３ＭＰａ以上とすることがさらに好ましく、０．１ＭＰａ以上とすることがより好ましい。また、積層方向の加圧荷重の上限は、８ＭＰａ以下とすることがさらに好ましく、６ＭＰａ以下とすることがより好ましい。

【0040】

上述の各種工程により、本実施形態であるシリコン部材１０（再生シリコン電極板）を製造することができる。

【0041】

以上のような構成とされた本実施形態であるシリコン部材１０においては、第１板状部材１１および第２板状部材１２の接合面に、第１板状部材１１および第２板状部材１２から接合材層２５へのＳｉの拡散を抑制する金属で構成された金属層２１，２１が形成されているので、接合材層２５に粗大なＳｉ相が形成されることが抑制され、高温条件下で使用した場合であっても、Ｓｉ相を起因とした接合材層２５（接合部２０）の破損を抑制することができ、耐熱性に優れている。

【0042】

本実施形態であるシリコン部材１０において、第１板状部材１１および第２板状部材１２の接合面に形成された金属層２１，２１が、Ｎｉ，Ｔｉから選択される一種または二種の金属で構成されている場合には、第１板状部材１１および第２板状部材１２から接合材層２５へのＳｉの拡散を確実に抑制することができ、接合材層２５に粗大なＳｉ相が形成されることを十分に抑制することができる。

【0043】

ここで、本実施形態であるシリコン部材１０において、接合材層２５がＡｌ，Ｉｎ，Ｓｎから選択される一種または二種以上の金属で構成されている場合には、Ｓｉ含有材料からなる第１板状部材１１および第２板状部材１２を確実に接合することができる。

【0044】

また、本実施形態であるシリコン部材１０において、接合材層２５におけるＳｉ相の面積率が３％以下である場合には、高温条件下で使用した場合であっても、Ｓｉ相に起因した接合材層２５（接合部２０）の破損を確実に抑制することができ、安定して使用することができる。

【0045】

また、本実施形態であるシリコン部材１０において、接合材層２５におけるＳｉ相の平均円相当径が１０μｍ以下である場合には、高温条件下で使用した場合であっても、Ｓｉ相に起因した接合材層２５（接合部２０）の破損を確実に抑制することができ、安定して使用することができる。

【0046】

また、本実施形態であるシリコン部材１０において、接合材層２５におけるＳｉ相のアスペクト比が３．０以下である場合には、高温条件下で使用した場合であっても、Ｓｉ相に起因した接合材層２５（接合部２０）の破損を確実に抑制することができ、安定して使用することができる。

【0047】

本実施形態であるシリコン部材の製造方法によれば、第１板状部材１１および第２板状部材１２の接合面にそれぞれ金属層２１，２１を形成する金属層形成工程Ｓ０２と、第１板状部材１１および第２板状部材１２を互いの金属層２１，２１が対向するように配置するとともに、対向する金属層２１，２１に接するように接合材３５を配置し、第１板状部材１１と接合材３５と第２板状部材１２の積層体を形成する積層工程Ｓ０３と、積層体を積層方向に加圧した状態で加熱する加圧および加熱工程Ｓ０４と、を有しているので、金属層２１，２１によって接合時に第１板状部材１１および第２板状部材１２のＳｉが接合材３５側に拡散することが抑制され、接合材層２５に粗大なＳｉ相が形成されず、Ｓｉ相を起因とした接合材層２５の破損を抑制することができる。

【0048】

ここで、本実施形態であるシリコン部材の製造方法において、加圧および加熱工程Ｓ０４における保持温度が接合材３５の融点未満である場合には、加圧および加熱工程Ｓ０４において多量の液相が生じることがなく、接合材３５のはみだしを抑制できるとともに、接合部２０に引け巣やボイドが形成されることがなくなり、接合信頼性に優れたシリコン部材１０を製造することができる。

【0049】

以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれに限定されることはなく、その発明の技術的思想を逸脱しない範囲で適宜変更可能である。
例えば、本実施形態では、シリコン部材は、使用済の２枚のシリコン電極板を接合することで形成された再生シリコン電極板としたものとして説明したが、これに限定されることはなく、シリコン部材は、Ｓｉ含有材料からなる板状部材同士が接合されたものであればよく、３つ以上の板状部材が接合されたものであってもよい。

【実施例0050】

以下に、本発明の有効性を確認するために行った確認実験の結果について説明する。

【0051】

シリコン製の板状部材（φ１２５ｍｍ×５ｍｍｔ）を準備した。そして、板状部材の接合面に表１に示すように金属層を、スパッタリングターゲットを用いてスパッタ成膜した。また、表１に示す接合材を準備した。
準備した板状部材と接合材と板状部材を積層した積層体を形成した。この積層体に対して表１に示す条件で加圧および加熱することにより２枚の板状部材を接合し、接合部を有する各種シリコン部材を製造した。
得られたシリコン部材について、以下のように評価した。

【0052】

（Ｓｉ相の面積率）
シリコン部材の積層方向に沿った断面を観察し、その断面における接合材層を５０００倍の視野で、Ｓｉと接合材層を構成する元素（以下、接合材層元素）のマッピングを行った。各マッピング結果について、装置付属ソフトの定量マップ機能を用いて各ピクセル毎に、Ｓｉと接合材層元素のみがいると仮定した半定量計算を行い、それぞれのピクセル毎の含有量（重量％）を示す定量マップを作成した。作成された定量マップを基に視野内の接合材層におけるＳｉ含有量が９９ｍａｓｓ％以上の相をＳｉ相とし、視野内の接合材層におけるＳｉ相の面積率を算出した。
視野のうち接合材層の輪郭内のＳｉ相の面積率を算出した。算出に用いた視野は複数であり３視野（３画像）で、面積率はそれらの平均値とした。なお、観察倍率は、接合材層の上下界面が視野内に入る倍率を選択すればよい。
ここで、本発明例１の観察結果およびマッピング結果を図４に、比較例１の観察結果およびマッピング結果を図５示す。

【0053】

（Ｓｉ相のアスペクト比）
上記で求めたＳｉ相のアスペクト比を、市販の画像解析ソフト（ＷＩＮ Ｒｏｏｆ）を用いて算出し、その平均を求めた。
観察されたＳｉ相の最も長い寸法を長軸長さとし、この長軸に直交する方向で最も長い寸法を短軸長さとし、アスペクト比は、長軸長さ／短軸長さとした。

【0054】

（Ｓｉ相の平均円相当径）
各Ｓｉ相の面積を、市販の画像解析ソフト（ＷＩＮ Ｒｏｏｆ）を用いて算出し、以下の式を用いて円相当径を算出し、その平均を求めた。
円相当径＝２×√（面積／円周率）

【0055】

（外観観察）
得られたシリコン部材の外観を目視観察し、接合材のはみ出しの有無、および、割れの有無を評価した。接合材のはみ出しと割れが確認されたものを「×」、接合材のはみ出しはあるが割れがないものを「△」、接合材のはみ出しと割れが確認されなかったものを「〇」と表記した。

【0056】

（接合強度）
図６に示すように、得られたシリコン部材を１０ｍｍ角に切り出し、板状部材の接合面とは反対側の面をそれぞれ引張試験治具に接着剤を用いて接合した。そして、万能引張試験機にセットし、０．１ｍｍ／ｍｉｎの速度で引張試験を実施した。なお、接着剤による板状部材と引張試験治具との接合強度である１５ＭＰａを超える場合は「１５ＭＰａ以上」と表記した。

【0057】

（耐熱試験）
Ａｌ系で接合されたシリコン部材は、３００℃で２４時間保持し、その後の外観を目視観察し、割れや剥がれの有無を確認した。
ＳｎおよびＩｎで接合されたシリコン部材は、１００℃で２４時間保持し、その後の外観を目視観察し、割れや剥がれの有無を確認した。
割れや剥がれが確認されたものを「×」、割れや剥がれが確認されなかったものを「〇」と表記した。

【0058】

【表1】

【0059】

比較例１においては、板状部材の接合面に金属層を形成せず、接合材としてＡｌを用い、無加圧、保持温度８００℃の条件で接合した。その結果、接合部におけるＳｉ相の面積率が１３％、Ｓｉ相のアスペクト比が４．５、Ｓｉ相の円相当径が１１．０μｍとなった。そして、接合強度が４．１ＭＰａと低く、耐熱試験後に割れや剥がれが確認された。また、得られたシリコン部材には、接合材のはみ出しが確認された。

【0060】

比較例２においては、板状部材の接合面に金属層を形成せず、接合材としてＡｌを用い、加圧荷重３ＭＰａ、保持温度８００℃の条件で接合した。その結果、接合部におけるＳｉ相の面積率が１４％、Ｓｉ相のアスペクト比が４．３、Ｓｉ相の円相当径が８．５μｍとなった。そして、接合強度が５．３ＭＰａと低く、耐熱試験後に割れや剥がれが確認された。また、得られたシリコン部材には、接合材のはみ出し、割れが確認された。

【0061】

比較例３においては、板状部材の接合面に金属層を形成せず、接合材としてＡｌを用い、加圧荷重３ＭＰａ、保持温度５５０℃の条件で接合しようとしたが、板状部材同士を接合することができず、シリコン部材を得ることができなかった。

【0062】

これに対して、本発明例１においては、板状部材の接合面にＴｉからなる金属層を形成し、接合材としてＡｌを用い、加圧荷重３ＭＰａ、保持温度６００℃の条件で接合した。その結果、接合部におけるＳｉ相の面積率が０％となった。また、接合強度が１５ＭＰａ以上と高く、耐熱試験後に割れや剥がれが確認されなかった。また、得られたシリコン部材には、接合材のはみ出し等は確認されなかった。なお、図４に示すように、接合材層にはＳｉ相が存在していないことが確認される。Ｔｉからなる金属層によって板状部材から接合材層へのＳｉの拡散が抑制されたと推測される。

【0063】

本発明例２においては、板状部材の接合面にＴｉからなる金属層を形成し、接合材としてＡｌを用い、加圧荷重３ＭＰａ、保持温度５５０℃の条件で接合した。その結果、接合部におけるＳｉ相の面積率が０％となった。また、接合強度が１５ＭＰａ以上と高く、耐熱試験後に割れや剥がれが確認されなかった。また、得られたシリコン部材には、接合材のはみ出し等は確認されなかった。

【0064】

本発明例３においては、板状部材の接合面にＴｉからなる金属層を形成し、接合材としてＳｎを用い、加圧荷重３ＭＰａ、保持温度３００℃の条件で接合した。その結果、接合部におけるＳｉ相の面積率が０％となった。また、接合強度が１５ＭＰａ以上と高く、耐熱試験後に割れや剥がれが確認されなかった。また、得られたシリコン部材には、接合材のはみ出し等は確認されなかった。

【0065】

本発明例４においては、板状部材の接合面にＮｉからなる金属層を形成し、接合材としてＡｌを用い、加圧荷重３ＭＰａ、保持温度６００℃の条件で接合した。その結果、接合部におけるＳｉ相の面積率が０％となった。また、接合強度が１５ＭＰａ以上と高く、耐熱試験後に割れや剥がれが確認されなかった。また、得られたシリコン部材には、接合材のはみ出し等は確認されなかった。

【0066】

本発明例５においては、板状部材の接合面にＴｉからなる金属層を形成し、接合材としてＡｌを用い、加圧荷重３ＭＰａ、保持温度８００℃の条件で接合した。その結果、接合部におけるＳｉ相の面積率が３％、Ｓｉ相のアスペクト比が２．２、Ｓｉ相の円相当径が２．７μｍとなった。そして、接合強度が６．５ＭＰａとなり、耐熱試験後に割れや剥がれが確認されなかった。また、得られたシリコン部材には、接合材のはみ出しが確認された。

【0067】

以上の結果、本発明例によれば、接合強度が十分に高く、かつ、耐熱性に優れ、高温環境下でも安定して使用することが可能なシリコン部材、および、このシリコン部材の製造方法を提供可能であることが確認された。

【符号の説明】

【0068】

１０ シリコン部材（再生シリコン電極板）
１１ 第１板状部材
１２ 第２板状部材
２０ 接合部
２１ 金属層
２５ 接合材層

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】