特開 2023-163628 固体電池の製造方法および固体電池の製造装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2023163628

(43)【公開日】2023-11-10

(54)【発明の名称】固体電池の製造方法および固体電池の製造装置

(51)【国際特許分類】

   H01M 10/0585 20100101AFI20231102BHJP

   H01M 10/0562 20100101ALI20231102BHJP

【ＦＩ】

H01M10/0585

H01M10/0562

【審査請求】未請求

【請求項の数】10

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2022074650

(22)【出願日】2022-04-28

(71)【出願人】

【識別番号】000005119

【氏名又は名称】日立造船株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110002745

【氏名又は名称】弁理士法人河崎特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】杉生 剛

【テーマコード（参考）】

5H029

【Ｆターム（参考）】

5H029AJ14

5H029AK01

5H029AK03

5H029AK05

5H029AL01

5H029AL02

5H029AL04

5H029AL06

5H029AL07

5H029AL11

5H029AL12

5H029AM12

5H029CJ04

5H029CJ30

5H029HJ04

(57)【要約】

【課題】正極層と負極層との短絡が生じにくい固体電池を歩留まり良く製造することが可能な製造方法を提供する。
【解決手段】開示される製造方法は、積層体１００の主面１００ＳＡ１が主面１００ＳＡ２よりも第１の型２１０に近くなるように積層体１００を第１の型２１０の載置面２１０ｐに載置する載置工程と、第２の型２２０の刃部２２０ａが主面１００ＳＡ２側から第１の型２１０に近づくように刃部２２０ａと第１の型２１０とを近づけることによって積層体１００を分割する分割工程とを含む。分割工程において、刃部２２０ａの少なくとも一部が主面ＳＡ１の位置を通過しない範囲で刃部２２０ａと第１の型２１０に近づけることによって積層体１００を分割する。
【選択図】図２Ｂ

【特許請求の範囲】

【請求項1】

発電要素を含む積層体を用いる固体電池の製造方法であって、
前記発電要素は、正極層と、負極層と、前記正極層と前記負極層との間に配置された固体電解質層とを含み、
前記積層体は、主面ＳＡ１と前記主面ＳＡ１とは反対側の主面ＳＡ２とを有し、
前記固体電解質層は、前記主面ＳＡ１側の主面ＳＢ１と前記主面ＳＡ２側の主面ＳＢ２とを有し、
前記製造方法は、
前記主面ＳＡ１が前記主面ＳＡ２よりも第１の型に近くなるように前記積層体を前記第１の型の載置面に載置する載置工程と、
第２の型の刃部が前記主面ＳＡ２側から前記第１の型に近づくように前記刃部と前記第１の型とを近づけることによって前記積層体を分割する分割工程とを含み、
前記分割工程において、前記刃部の少なくとも一部が前記主面ＳＡ１の位置を通過しない範囲で前記刃部と前記第１の型とを近づけることによって前記積層体を分割する、固体電池の製造方法。

【請求項2】

前記分割工程において、前記刃部の前記少なくとも一部が前記主面ＳＡ１の位置に到達しない範囲で前記刃部と前記第１の型とを近づけることによって前記積層体を分割する、請求項１に記載の製造方法。

【請求項3】

前記分割工程において、前記刃部の前記少なくとも一部が前記主面ＳＢ１の位置に到達しない範囲で前記刃部と前記第１の型とを近づけることによって前記積層体を分割する、請求項１に記載の製造方法。

【請求項4】

前記分割工程において、前記刃部の前記少なくとも一部が前記主面ＳＢ２の位置に到達しない範囲で前記刃部と前記第１の型とを近づけることによって前記積層体を分割する、請求項１に記載の製造方法。

【請求項5】

前記分割工程において、前記主面ＳＢ２の位置よりも前記載置面側の位置に前記刃部の前記少なくとも一部が到達するように、前記刃部と前記第１の型とを近づける、請求項１に記載の製造方法。

【請求項6】

前記分割工程は、前記正極層と前記負極層とが短絡しない状態で行われる、請求項１に記載の製造方法。

【請求項7】

前記分割工程において、前記積層体を前記載置面に固定した状態で前記積層体を分割する、請求項１～５のいずれか１項に記載の製造方法。

【請求項8】

前記積層体は、少なくとも１つの金属層をさらに含む、請求項１に記載の製造方法。

【請求項9】

発電要素を含む積層体を分割する工程を実施する固体電池の製造装置であって、
前記積層体が載置される第１の型と、第２の型と、前記第１の型と前記第２の型とを可逆的に近づける駆動機構と、を含み、
前記発電要素は、正極層、負極層、および前記正極層と前記負極層との間に配置された固体電解質層を含み、
前記積層体は、主面ＳＡ１および主面ＳＡ２を有し、
前記固体電解質層は、前記主面ＳＡ１側の主面ＳＢ１と前記主面ＳＡ２側の主面ＳＢ２とを有し、
前記主面ＳＡ１が前記主面ＳＡ２よりも前記第１の型に近くなるように前記積層体が前記第１の型の載置面に載置された状態で、前記第２の型の刃部が前記主面ＳＡ２側から前記第１の型に近づくように前記駆動機構が前記刃部と前記第１の型とを近づけることによって前記積層体が分割され、
前記積層体の分割は、前記刃部の少なくとも一部が前記主面ＳＡ１の位置を通過しない範囲で前記駆動機構が前記刃部と前記第１の型とを近づけることによって行われる、固体電池の製造装置。

【請求項10】

前記載置面と平行な方向において前記刃部が前記第１の型の肩部から離れている距離は、－５０μｍ～１００μｍの範囲にある、請求項９に記載の製造装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本開示は、固体電池、固体電池の製造方法および固体電池の製造装置に関する。

【背景技術】

【0002】

現在、固体電池が注目されている。固体電池は、正極集電体と負極集電体との間に固体電解質層が配置された積層体（発電要素）を含む。固体電池を製造する場合、多数の電池の発電要素を含む大判の積層体を製造した後に、当該積層体を各電池に対応するように分割することがある。従来から、積層体の分割方法について、様々な方法が提案されている。

【0003】

特許文献１（特開２０２０－６１２５８号公報）は、「正極層と、負極層と、前記正極層と前記負極層との間に固体電解質層と、を積層した積層体をプレスする積層体プレス工程と、前記積層体をせん断加工することにより所定形状に打ち抜いて複数の単電池部品を形成するせん断加工工程と、を含む、固体電池の製造方法。」を開示している。

【0004】

特許文献２（国際公開第２０１９／１３１５０３号）は、「第１電極層と、前記第１電極層の極性と反対の極性を有する第２電極層と、前記第１電極層および前記第２電極層の間に介在する固体電解質層とを含む積層体を形成する積層体形成工程と、前記積層体の外周端部を切り落とす切り落とし工程と、を含み、前記積層体は粉体材料を含むことを特徴とする全固体電池の製造方法。」を開示している。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開２０２０－６１２５８号公報

【特許文献2】国際公開第２０１９／１３１５０３号

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

しかし、特許文献１のように積層体を従来の剪断工程で打ち抜く方法では、積層体の断面が荒れて正極層と負極層との短絡が生じやすくなるという問題があった。このような状況において、本開示の目的の１つは、正極層と負極層との短絡が生じにくい固体電池を歩留まり良く製造することが可能な製造方法および製造装置を提供することである。

【課題を解決するための手段】

【0007】

本開示の一局面は、固体電池の製造方法に関する。当該製造方法は、発電要素を含む積層体を用いる固体電池の製造方法であって、前記発電要素は、正極層と、負極層と、前記正極層と前記負極層との間に配置された固体電解質層とを含み、前記積層体は、主面ＳＡ１と前記主面ＳＡ１とは反対側の主面ＳＡ２とを有し、前記固体電解質層は、前記主面ＳＡ１側の主面ＳＢ１と前記主面ＳＡ２側の主面ＳＢ２とを有し、前記製造方法は、前記主面ＳＡ１が前記主面ＳＡ２よりも第１の型に近くなるように前記積層体を前記第１の型の載置面に載置する載置工程と、第２の型の刃部が前記主面ＳＡ２側から前記第１の型に近づくように前記刃部と前記第１の型とを近づけることによって前記積層体を分割する分割工程とを含み、前記分割工程において、前記刃部の少なくとも一部が前記主面ＳＡ１の位置を通過しない範囲で前記刃部と前記第１の型とを近づけることによって前記積層体を分割する。

【0008】

本開示の他の一局面は、固体電池の製造装置に関する。当該製造装置は、発電要素を含む積層体を分割する工程を実施する固体電池の製造装置であって、前記積層体が載置される第１の型と、第２の型と、前記第１の型と前記第２の型とを可逆的に近づける駆動機構と、を含み、前記発電要素は、正極層、負極層、および前記正極層と前記負極層との間に配置された固体電解質層を含み、前記積層体は、主面ＳＡ１および主面ＳＡ２を有し、
前記固体電解質層は、前記主面ＳＡ１側の主面ＳＢ１と前記主面ＳＡ２側の主面ＳＢ２とを有し、前記主面ＳＡ１が前記主面ＳＡ２よりも前記第１の型に近くなるように前記積層体が前記第１の型の載置面に載置された状態で、前記第２の型の刃部が前記主面ＳＡ２側から前記第１の型に近づくように前記駆動機構が前記刃部と前記第１の型とを近づけることによって前記積層体が分割され、前記積層体の分割は、前記刃部の少なくとも一部が前記主面ＳＡ１の位置を通過しない範囲で前記駆動機構が前記刃部と前記第１の型とを近づけることによって行われる。

【0009】

組み合わせが可能である限り、添付の特許請求の範囲に記載の複数の請求項から任意に選択される２つ以上の請求項に記載の事項を組み合わせることができる。また、以下の実施形態に記載の様々な構成は、組み合わせが可能である限り、任意に組み合わせることができる。

【発明の効果】

【0010】

本開示によれば、正極層と負極層との短絡が生じにくい固体電池を歩留まり良く製造することが可能である。

【図面の簡単な説明】

【0011】

【図1】実施形態１の製造方法で分割される積層体の一例を模式的に示す断面図である。

【図2A】実施形態１の製造方法の一工程を模式的に示す断面図である。

【図2B】図２Ａの一工程に続く一工程の一例を模式的に示す断面図である。

【図3】図２Ａの一工程を模式的に示す上面図である。

【図4】図２Ａの一工程に続く一工程の他の一例を模式的に示す断面図である。

【図5】実施形態１の製造装置の一例を模式的に示す図である。

【図6】実施形態１の製造装置の他の一例の一部を模式的に示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0012】

以下では、本開示に係る実施形態について例を挙げて説明するが、本開示は以下で説明する例に限定されない。以下の説明では、具体的な数値や材料を例示する場合があるが、本開示に係る発明を実施できる限り、他の数値や他の材料を適用してもよい。この明細書において、「数値Ａ～数値Ｂ」という記載は、数値Ａおよび数値Ｂを含み、「数値Ａ以上で数値Ｂ以下」と読み替えることが可能である。以下の説明において、特定の物性や条件などに関する数値の下限と上限とを例示した場合、下限が上限以上とならない限り、例示した下限のいずれかと例示した上限のいずれかとを任意に組み合わせることができる。

【0013】

本実施形態に係る製造方法について以下に説明する。当該製造方法を以下では、「製造方法（Ｍ）」と称する場合がある。製造方法（Ｍ）で製造される固体電池の例には、全固体電池、半固体電池、擬似固体電池、全樹脂電池といった名称で称される電池などが含まれる。

【0014】

製造方法（Ｍ）は、全固体電池の製造に特に好ましく用いられる。以下では主に全固体電池の実施形態について説明するが、全固体電池以外の固体電池を製造する場合、発電要素として、該当する固体電池の発電要素を用いればよい。以下の説明において、特定の電池にのみ適用可能な説明以外の説明では、記載に矛盾が生じない限り、「全固体電池」を「固体電池」と読み替えてもよい。また、「全固体電池」は世の中で「固体電池」と称されることがある。そのため、記載に矛盾が生じない限り、以下の説明において、「全固体電池」を「固体電池」と読み替えてもよい。

【0015】

さらに、本開示は、製造方法（Ｍ）によって製造された固体電池（例えば全固体電池）に関する。後述する分割工程によって分割された発電要素の分割面は、通常の剪断工程によって分割された発電要素の分割面よりも短絡が生じにくい。そのため、当該固体電池は、製造後においても短絡などが生じにくく、信頼性が高い。

【0016】

この明細書において、固体電池の例には、電解質の構成要素として液状成分を含まない電池が含まれる。例えば、固体電池の例には、電池として機能するために必要な構成要素としての液状成分を含まない電池が含まれ、例えば、液状成分を含まない電池が含まれる。ここで、「液状成分」とは、室温（２５℃）において液体である成分を意味する。また、固体電池の例には、一般的に、全固体電池または半固体電池と呼ばれる電池が含まれる。また、固体電池の例には、一般的に疑似固体電池と呼ばれる電池も含まれる。すなわち、固体電池は、微量の液状成分を含んでもよい。

【0017】

（製造方法（Ｍ））
本実施形態に係る製造方法（Ｍ）は、発電要素を含む積層体を用いる固体電池の製造方法である。発電要素は、正極層と、負極層と、正極層と負極層との間に配置された固体電解質層とを含む。積層体は、主面ＳＡ１と主面ＳＡ１とは反対側の主面ＳＡ２とを有する。固体電解質層は、主面ＳＡ１側の主面ＳＢ１と主面ＳＡ２側の主面ＳＢ２とを有する。

【0018】

製造方法（Ｍ）は、載置工程と分割工程とをこの順に含む。載置工程は、主面ＳＡ１が主面ＳＡ２よりも第１の型に近くなるように積層体を第１の型の載置面に載置する工程である。分割工程は、第２の型の刃部が主面ＳＡ２側から第１の型に近づくように当該刃部と第１の型とを近づけることによって積層体を分割する工程である。なお、第２の型の刃部とは、第２の型のうち、分割工程において、積層体を分割するために積層体と接触する部分（角部）を意味する。

【0019】

分割工程では、以下の条件（１）および／または（２）が満たされる。分割工程では、以下の条件（２）および／または（３）が満たされてもよく、以下の条件（２）および／または（４）が満たされてもよい。
（１）分割工程において、第２の型の刃部の少なくとも一部（以下では「一部（Ｐ）」と称する場合がある）が第１の型の載置面（積層体の主面ＳＡ１と接触する面）の位置を通過しない範囲で刃部と第１の型とを近づけることによって積層体を分割する。
（２）分割工程において、第２の型の刃部の少なくとも一部（Ｐ）が積層体の主面ＳＡ１の位置を通過しない範囲で刃部と第１の型とを近づけることによって積層体を分割する。この場合、刃部と第１の型とが最も近づいたときに、一部（Ｐ）は、主面ＳＡ１と同じ位置にあるか、または、主面ＳＡ１と主面ＳＡ２との間の位置にある。
（３）分割工程において、第２の型の刃部の少なくとも一部（Ｐ）が固体電解質層の主面ＳＢ１の位置に到達しない範囲で第２の型の刃部と第１の型とを近づけることによって積層体を分割する。この構成によれば、正極層と負極層との短絡を特に抑制できる。この場合、上記一部（Ｐ）の最近接位置は、固体電解質層の主面ＳＢ１よりも第１の型の載置面から離れた位置にありうる。
（４）分割工程において、第２の型の刃部の少なくとも一部（Ｐ）が固体電解質層の主面ＳＢ２の位置に到達しない範囲で第２の型の刃部と第１の型とを近づけることによって積層体を分割する。この構成によれば、正極層と負極層との短絡を特に抑制できる。この場合、上記一部（Ｐ）の最近接位置は、固体電解質層の主面ＳＢ２よりも第１の型の載置面から離れた位置にありうる。

【0020】

条件（１）の「第１の型の載置面の位置を通過しない範囲」には、刃部の到達位置が第１の型の載置面の位置となる場合が含まれる。条件（２）の「主面ＳＡ１の位置を通過しない範囲」には、刃部の到達位置が主面ＳＡ１の位置となる場合が含まれる。分割工程において、上記一部（Ｐ）は、主面ＳＡ２よりも主面ＳＡ１側に移動する。すなわち、分割工程において、上記一部（Ｐ）は、主面ＳＡ２を通過し且つ主面ＳＡ１を通過しない範囲で移動する。

【0021】

分割工程は、条件（１）の代わりに以下の条件（１’）を満たしてもよく、条件（２）の代わりに以下の条件（２’）を満たしてもよい。すなわち、この明細書の説明において、条件（１）を条件（１’）と置き換えてもよく、条件（２）を条件（２’）と置き換えてもよい。
（１’）分割工程において、第２の型の刃部の少なくとも一部（Ｐ）が第１の型の載置面の位置に到達しない範囲で刃部と第１の型とを近づけることによって積層体を分割する。
（２’）分割工程において、第２の型の刃部の少なくとも一部（Ｐ）が積層体の主面ＳＡ１の位置に到達しない範囲で刃部と第１の型とを近づけることによって積層体を分割する。

【0022】

なお、上記の位置とは、分割工程において型が移動する方向を座標軸としたときの座標位置を意味する。これは、以下の説明、例えば、後述する条件（５）～（７）の説明においても同様である。

【0023】

特許文献１では、積層体（発電要素）を剪断加工することによって所定形状に打ち抜いて複数の単電池部品を形成している。しかし、発電要素を含む積層体を従来の剪断方法で切断すると、切断面が荒れて短絡が生じやすくなる。

【0024】

従来の剪断方法では、下型の刃部と上型の刃部とが交差するように上型を移動させることによって、被加工物を剪断していた。固体電池を構成する積層体は薄いため、当業者の技術常識として、従来の剪断方法以外で被加工物を分割できるとは考えられていなかった。しかし、本願発明者は、従来の剪断方法とは全く異なる方法で積層体を分割できること、および、それによって正極層と負極層との短絡を抑制できることを新たに見出した。本開示は、この新たな知見に基づく。

【0025】

製造方法（Ｍ）の分割工程では、第２の型の刃部が、積層体を厚さ方向に横断することがない。また、従来の剪断工程と比べて、製造方法（Ｍ）の分割工程では、積層体の分割面が第１の型および／または第２の型によって擦られる程度が小さい。そのため、分割の際に分割面が荒れることを抑制でき、その結果、正極層と負極層との短絡を抑制できる。すなわち、製造方法（Ｍ）によれば、特性が高い固体電池を歩留まり良く製造することが可能である。載置工程の例および分割工程の例について、以下に説明する。

【0026】

（載置工程）
上述したように、載置工程は、積層体の主面ＳＡ１が積層体の主面ＳＡ２よりも第１の型に近くなるように積層体を第１の型の載置面に載置する工程である。換言すれば、積層体の主面ＳＡ２が主面ＳＡ１よりも第２の型に近くなるように、積層体が載置される。

【0027】

載置工程では、負極層よりも正極層が主面ＳＡ１に近くなるように積層体を配置してもよい。あるいは、正極層よりも負極層が主面ＳＡ１に近くなるように積層体を載置してもよい。

【0028】

（分割工程）
上述したように、分割工程は、第２の型の刃部が主面ＳＡ２側から第１の型に近づくように第２の型の刃部と第１の型とを近づけることによって積層体を分割する工程である。

【0029】

分割工程によって、積層体が、線状の分割位置において分割される。分割位置では、第１の型の肩部と第２の型の刃部とが近づく。それによって、第２の型の刃部が積層体に接触し、第１の型の肩部と第２の型の刃部との間にある積層体が分割される。１つの観点では、第１の型の肩部は、第１の型の刃部である。

【0030】

線状の分割位置は、通常、積層体の上方から見たとき（図３参照）に直線状である。ただし、積層体を分割できる限り、分割位置は、直線状ではなくてもよいし、直線状の部分と直線状ではない部分とを含んでもよい。積層体の上方から見たとき（図３参照）に、分割位置は、曲線を含んでもよく、折れ曲がっていてもよい。当該分割位置は、湾曲していてもよい。当該分割位置は、９０°よりも大きい角度で折れ曲がっていてもよい。第１の型の肩部の形状と第２の型の刃部の形状とを変化させることによって、分割位置の形状を変化させることができる。例えば、第１の型の肩部と第２の型の刃部とを直線状に延びる形状とすることによって、分割位置の形状を直線状とすることができる。

【0031】

第１および第２の型の典型的な配置の一例では、第１の型は下型であり、第２の型は上型である。この場合、第２の型を下方に向かって移動させることによって、第２の型を第１の型に近づけることができる。ただし、分割工程を実施できる限り、第１の型および第２の型の配置はこの典型的な配置に限定されない。例えば、第１の型を上型とし、第２の型を下型としてもよい。あるいは、両者を水平方向に沿って配置してもよい。

【0032】

典型的には、第２の型の刃部と第１の型とを近づける際に、第２の型のみが移動される。そのため、以下では、第２の型の刃部のみを移動させる場合について主に記載する。しかし、分割工程を実施できる限り、第１の型のみを第２の型に向かって移動させることによって、第２の型の刃部と第１の型とを近づけてもよい。あるいは、第１の型および第２の型の両方を移動させることによって、第２の型の刃部と第１の型とを近づけてもよい。

【0033】

分割工程において、第１の型と第２の型との接近速度（例えば、第２の型の移動速度）は、１０～１０００ｍｍ／ｓ（好ましくは７０～７００ｍｍ／ｓ）の範囲にあってもよい。この範囲とすることによって、分割工程を適切に実施しやすくなる。

【0034】

分割工程において、第２の型を最近接位置で停止するときは、第２の型の速度を徐々に低減してもよいし、第２の型の速度を急激に低減してもよい。第２の型の速度を急激に低減することによって、積層体を適正に分割しやすくなる。第２の型の移動速度を最近接位置で急激に低減するために、クランク機構を含まない駆動機構を用いて第２の型を移動させてもよい。そのような駆動機構の例には、液圧式（例えば油圧式）の駆動機構や、空圧式の駆動機構が含まれる。あるいは、第２の型の移動速度を最近接位置で急激に低減するために、最近接位置で第２の型を停止させるためのストッパを用いてもよい。

【0035】

第１および第２の型には、後述する製造装置（Ｄ）に関して説明する第１および第２の型を用いることができる。

【0036】

分割工程において、第２の型の刃部の上記一部（Ｐ）は、積層体の主面ＳＡ２の位置よりも主面ＳＡ１側（第１の型の載置面側）の位置に移動する。具体的には一部（Ｐ）の最近接位置は、主面ＳＡ１の位置、または、当該主面ＳＡ１の位置と主面ＳＡ２との間の位置にある。第１の型の載置面は、積層体が載置される面であり、積層体の主面ＳＡ１と接触する面である。

【0037】

第２の型の刃部の上記一部（Ｐ）の最近接位置は、分割工程において、一部（Ｐ）が第１の型の載置面に最も近づいたときの一部（Ｐ）の位置である。駆動機構がクランク機構を含む場合の一例では、下死点における一部（Ｐ）の位置が、最近接位置に対応する。

【0038】

分割工程が上記の条件（１）～（４）の少なくとも１つの条件を満たす場合、上記の条件と矛盾しない限り、分割工程はさらに以下の条件（５）、（６）、および（７）のいずれかを満たしてもよい。また、以下の説明において、「積層体の主面ＳＡ１」を「第１の型の載置面」に置き換えてもよい。
（５）分割工程において、第２の型の刃部の少なくとも一部（Ｐ）の最近接位置は、積層体の主面ＳＡ２の位置よりも積層体の主面ＳＡ１に近く且つ固体電解質層の主面ＳＢ２の位置よりも第１の型から遠い位置にある。
（６）分割工程において、第２の型の刃部の少なくとも一部（Ｐ）は、固体電解質の主面ＳＢ２の位置まで移動するか、あるいは、ＳＢ２の位置よりも載置面側の位置に移動する。例えば、分割工程において、第２の型の刃部の少なくとも一部（Ｐ）の最近接位置は、固体電解質層の主面ＳＢ２の位置、または主面ＳＢ２の位置よりも載置面側の位置にあってもよい。
（７）分割工程において、第２の型の刃部の少なくとも一部（Ｐ）は、固体電解質の主面ＳＢ１の位置まで移動するか、あるいは、主面ＳＢ１の位置よりも載置面側の位置に移動する。例えば、分割工程において、第２の型の刃部の少なくとも一部（Ｐ）の最近接位置は、固体電解質層の主面ＳＢ１の位置、または主面ＳＢ１の位置よりも載置面側の位置にあってもよい。

【0039】

条件（１）～（７）の説明において、主面の位置とは、第１の型の載置面に載置されている積層体における主面の位置を意味する。積層体は、発電要素を１つだけ含んでもよいし、積層された複数の発電要素を含んでもよい。積層体が複数の発電要素を含む場合、主面ＳＢ１およびＳＢ２は、積層体に含まれるいずれか１つの発電要素の固体電解質層の主面を意味する。例えば、主面ＳＢ１およびＳＢ２は、主面ＳＡ１に最も近い固体電解質層の主面であってもよいし、主面ＳＡ２に最も近い固体電解質層の主面であってもよい。

【0040】

上述したように、刃部の上記少なくとも一部（Ｐ）の位置が上記の所定の位置となるように分割工程が行われる。好ましい一例では、刃部の大部分またはすべてが、上記の所定の位置となるように分割工程が行われる。そのため、記載に矛盾が生じない限り、この明細書において「刃部の少なくとも一部（または一部（Ｐ））」という記載を「刃部」と置き換えてもよい。

【0041】

刃部の上記少なくとも一部（Ｐ）の長さＬ１と刃部の長さ（全長）Ｌ０との比Ｌ１／Ｌ０は、０．５以上、０．６以上、０．７以上、０．８以上、０．９以上、または０．９５以上であってもよく、１．０以下である。一例では、比Ｌ１／Ｌ０は、１．０である。

【0042】

一例として、積層体の各層の主面が湾曲しておらず互いに平行であり、且つ、第２の型の刃部が積層体の各層の主面に平行で且つ直線状に延びている場合について考える。この場合、第２の型の刃部が積層体の各層の主面に平行である状態を維持したまま第２の型の刃部を移動させて分割工程を実施すると、比Ｌ１／Ｌ０は、１．０となりうる。

【0043】

第２の型の刃部が積層体の各層の主面に平行ではない場合には、比Ｌ１／Ｌ０は１．０未満となることがある。また、第２の型の刃部が直線状ではない場合も、比Ｌ１／Ｌ０が１．０未満となることがある。例えば、後述する方向ＰＤに垂直な面に第２の型の刃部を投影したときに投影された形状が湾曲している場合には、比Ｌ１／Ｌ０は１．０未満となることがある。分割工程において、一部（Ｐ）以外の刃部は、一部（Ｐ）よりも第１の型から離れた位置にあってもよいし、その逆方向の位置にあってもよい。例えば、分割工程において、一部（Ｐ）以外の刃部の少なくとも一部は、主面ＳＡ１の位置を通過してもよい。その場合でも、一部（Ｐ）の部分では、製造方法（Ｍ）による効果が得られる。

【0044】

製造方法（Ｍ）は、載置工程の前に、積層体の一主面（例えば主面ＳＡ１または主面ＳＡ２）と積層体を構成する層の主面（例えば主面ＳＢ１または主面ＳＢ２）との間の距離（層間距離）を測定し、得られた測定値に基づいて第２の型の刃部の移動範囲を調整する工程をさらに含んでもよい。この工程を行うことによって、第２の型の刃部を所望の範囲で正確に移動させることが可能となる。第２の型の刃部の移動範囲を調整する方法については後述する。上記層間距離は、例えば、積層体の断面を電子顕微鏡などで撮影し、得られた画像から測定してもよい。それによって、各層の厚さの比率を算出できる。なお、算出した各層の厚さの比率を、基準の比率として用いてもよい。例えば、量産工程では、分割される積層体の厚さを公知の方法で測定し、測定された厚さと上記基準の比率とに基づいて第２の型の刃部の移動範囲を調整してもよい。

【0045】

分割工程において正極層と負極層とが短絡すると、製造時の歩留まりが低下したり、分割後の積層体の信頼性や長期特性が低下したりする場合がある。そのため、分割工程は、正極層と負極層とが短絡しない状態で行われることが好ましい。

【0046】

分割工程において、以下の条件（ａ）～（ｃ）のうちの少なくとも１つの条件が満たされてもよい。例えば、条件（ａ）～（ｃ）のうちのいずれか１つが満たされてもよいし、２つが満たされてもよい。例えば、条件（ａ）および（ｂ）が満たされてもよいし、条件（ａ）および（ｃ）が満たされてもよいし、条件（ｂ）および（ｃ）が満たされてもよい。あるいは、条件（ａ）～（ｃ）のすべてが満たされてもよい。
（ａ）分割工程は、第１の型と第２の型とが電気的に絶縁されている状態で行われる。
（ｂ）第１の型の載置面は、絶縁性の材料で形成されている。
（ｃ）第２の型の表面のうち分割工程において積層体と接触する表面は、絶縁性の材料で形成されている。

【0047】

第２の型の刃部の最近接位置が固体電解質層の主面ＳＢ１よりも積層体の主面ＳＡ２側にある場合、分割工程において、第２の型が、正極層と負極層とに同時に接触することはない。分割工程において第２の型が正極層と負極層とに同時に接触することがない場合、条件（ａ）および／または条件（ｂ）を満たすことによって、正極層と負極層との短絡を防止できる。第２の型の刃部の最近接位置が固体電解質層の主面ＳＢ１よりも積層体の主面ＳＡ１側にある場合、分割工程において第２の型が正極層と負極層とに同時に接触することがある。その場合でも、条件（ｃ）を満たすことによって、正極層と負極層との短絡を防止できる。なお、条件（ｃ）を満たせばいずれの場合でも、分割工程における正極層と負極層との短絡を防止できる。

【0048】

条件（ｂ）および／または条件（ｃ）を満たすために、第１の型および／または第２の型を絶縁性の材料で形成してもよい。あるいは、第１の型の表面および／または第２の型の表面を絶縁性の材料でコートしてもよい。絶縁性の材料の例には、絶縁性の無機化合物（例えば酸化物や窒化物やセラミクス）が含まれる。絶縁性の無機化合物の例には、絶縁性の金属化合物（例えば金属酸化物や金属窒化物）が含まれる。

【0049】

分割工程において、積層体を第１の型の載置面に固定した状態で積層体を分割することが好ましい。この構成によれば、積層体を、正確且つ適正に分割位置で分割できる。さらにこの構成によれば、分割面の荒れをより少なくできるため、正極層と負極層との短絡を特に抑制できる。

【0050】

積層体を固定する方法に特に限定はなく、積層体を固定できる限り、部材（例えば押さえ板）で積層体を押さえる方法や、真空吸着法などを用いてもよい。載置工程において、積層体を第１の型の載置面に固定し、そのままの状態で分割工程を実施することができる。

【0051】

典型的には、分割工程は、積層体のうち第１の型の載置面から突出している部分が固定されていない状態で行われる。

【0052】

積層体は、少なくとも１つの金属層をさらに含んでもよい。金属層は、金属粒子を含む層であってもよいし、気相法（蒸着法やスパッタリング法など）や液相法で形成された金属層であってもよい。あるいは、金属層は金属箔であってもよい。積層体は、ただ１つの金属層を含んでもよいし、複数の金属層を含んでもよい。金属層は、積層体の表面に配置されていてもよいし、積層体の内部に配置されていてもよい。例えば、積層体が、積層された複数の発電要素を含む場合、隣接する発電要素の間に金属層が配置されていてもよい。

【0053】

上記少なくとも１つの金属層は、主面ＳＡ１および／または主面ＳＡ２に配置された少なくとも１つの金属箔を含んでもよい。その場合、金属箔の露出している表面が積層体の主面となる。金属層は、発電要素の少なくとも１つの主面（片面または両面）の全面（またはほぼ全面）を覆うように配置されてもよい。

【0054】

積層体が金属箔を含む場合、当該金属箔は、第２の型の刃部が通過する位置に配置されてもよい。例えば、積層体が一方の表面のみに配置された金属箔を含む場合、当該金属箔の表面が主面ＳＡ２となるように積層体を載置した状態で分割工程を行ってもよい。

【0055】

金属層（例えば金属箔）が発電要素の片面のみに配置される場合、金属層は、正極層側に配置されてもよいし、負極層側に配置されてもよい。例えば、積層体は、金属層／正極層／固体電解質層／負極層という積層構造を有してもよいし、金属層／負極層／固体電解質層／正極層という積層構造を有してもよい。なお、発電要素自体も、正極層／固体電解質層／負極層という積層構造を有する積層体である。金属層が発電要素の両面に配置される場合、積層体は、金属層／正極層／固体電解質層／負極層／金属層という積層構造を有する。なお、これらの積層体は、上記の層以外の層を、上記の層と層との間に含んでもよい。

【0056】

積層体が第１の型の載置面に載置された状態で、主面ＳＡ１と主面ＳＡ２との間の電気的特性を測定してもよい。測定される電気的特性は、正極層と負極層との短絡の有無を判定するための特性であってもよい。そのような電気的特性の例には、電気抵抗や電圧が含まれる。電気的特性は、分割工程の後に測定してもよいし、分割工程の前および後に測定してもよい。あるいは、電気的特性を測定しながら分割工程を行ってもよい。電気的特性を測定することによって、分割工程で短絡が発生したかどうかを判定できる。

【0057】

製造方法（Ｍ）では、１つの固体電池で使用される積層体のサイズ（以下では、「最終サイズ」と称する場合がある）よりも大きい積層体を、分割工程によって分割する。積層体は、最終的には、最終サイズになるまで分割される。製造方法（Ｍ）は１回の載置工程と１回の分割工程を含むが、載置工程と分割工程とを複数回繰り返してもよい。

【0058】

典型的な一例では、最終サイズを行列状に並べたときの大きさを有する積層体を、複数回の分割工程によって複数の帯状の積層体に分割する。次に、それぞれの帯状の積層体に対して分割工程を繰り返すことによって、複数の最終サイズの積層体が得られる。別の一例では、最終サイズよりも少し大きい積層体を作製し、その積層体の端部を分割工程によって分割して除去することによって、１つの最終サイズの積層体を得る。最初の積層体から形成される最終サイズの積層体の数は１以上または２以上であり、１～１０００の範囲（例えば１～１００の範囲や２～１００の範囲）にあってもよい。

【0059】

載置工程で載置される積層体の平面形状および最終サイズの積層体の平面形状に限定はない。それらの平面形状は、直線状の辺で構成される形状であることが好ましく、矩形（正方形または長方形）や、菱形であってもよい。最終サイズの積層体の平面形状のサイズに限定はなく、当該平面形状の各辺は、１ｃｍ以上であってもよく、５０ｃｍ以下であってもよい。最終サイズの積層体の平面形状は、一辺の長さが１ｃｍ～５０ｃｍの範囲（例えば１ｃｍ～３０ｃｍの範囲や１ｃｍ～２０ｃｍの範囲）にある正方形に収まるサイズであってもよい。

【0060】

積層体の材料および形成方法に特に限定はない。例えば、正極層、負極層、固体電解質層の材料および形成方法には、公知の材料および形成方法を適用してもよい。発電要素は、正極層、負極層、および固体電解質層のみによって形成されてもよい。あるいは、発電要素は、分割工程において積層体を分割することができる限り、他の層を含んでもよい。そのような他の層の例には、導電性粉末を含む材料で構成された薄い導電層などが含まれる。

【0061】

製造方法（Ｍ）は、載置工程の前に、積層体を準備する準備工程を含んでもよい。準備工程は、材料から積層体を作製する工程であってもよいし、すでに製造された積層体を入手する工程であってもよい。材料から積層体を作製する場合、積層体を構成する材料をプレスする工程を含む製造方法によって積層体を形成することが好ましい。積層体を製造する方法の一例を以下に説明する。

【0062】

準備工程において、正極層、固体電解質層、および負極層のそれぞれの材料を積層した後、積層された材料をまとめてプレス（本プレス）することによって積層体を準備してもよい。このとき、それぞれの層の材料と金属箔とを積層して一緒にプレスしてもよい。例えば、準備工程の一例では、正極層の材料、固体電解質層の材料、および負極層の材料（および必要に応じて金属箔）を、所定の順に金属箔上に積層した後、積層された材料および１つまたは２つの金属箔をまとめてプレス（本プレス）することによって積層体を形成する。この形成方法は、全固体電池の積層体を製造する場合に好ましく用いられる。この本プレスによって、１つまたは２つの金属箔と各層とが一体化されて積層体が得られる。本プレスの圧力は、材料や厚さなどに応じて適宜変更すればよく、５０ＭＰａ以上５０００ＭＰａ以下（例えば、３００ＭＰａ以上３０００ＭＰａ以下）であってもよい。金属箔上に正極層を積層する場合、当該金属箔には正極集電体となる金属箔を用いる。金属箔上に負極層を積層する場合、当該金属箔には負極集電体となる金属箔を用いる。なお、発電要素を形成した後に、発電要素と少なくとも１つの金属箔とを一体化させて積層体を得ることも可能である。

【0063】

正極層の材料を配置した後、固体電解質層の材料を配置した後、負極層の材料を配置した後のいずれかの段階において、配置した材料を予備的にプレスしてもよい。予備的なプレスは通常、上記の本プレスの圧力よりも小さい圧力で行われる。予備的なプレスの圧力に特に限定はなく、１ＭＰａ～１０ＭＰａの範囲にあってもよい。積層体中の空隙を減らすために、積層体を形成する工程の少なくとも一部は減圧下で行われてもよい。

【0064】

準備工程において、正極層、固体電解質層、および負極層からなる群より選択される少なくとも１つの層は、液状成分を含まない材料（例えば、粉末を含み液状成分を含まない材料）を用いて形成してもよい。例えば、発電要素を構成するすべての層を、液状成分を含まない材料で形成してもよいし、積層体を構成するすべての層を、液状成分を含まない材料で形成してもよい。液状成分（分散媒）を含まない材料を層状に配置する方法として、静電スプレー法、スキージ成膜法、または、静電塗装法などを用いてもよい。液状成分を含まない材料をプレスする方法（乾式の方法）で積層体を形成することによって、分割工程で分割しやすい積層体が得られる。

【0065】

正極層、固体電解質層、および負極層からなる群より選択される少なくとも１つの層（例えばすべての層）は、層を構成する材料と液状成分とを含む混合物（例えばスラリー）を用いて形成してもよい。その場合、例えば、当該混合物を塗布、乾燥、プレスすることによって各層および積層体を形成することができる。液状成分を含む混合物を用いる場合でも、乾燥（液状成分の除去）および／またはプレスを行うことによって、分割工程での分割が容易な積層体が得られる。液状成分に特に限定はなく、公知の発電要素の形成に用いられている公知の液状成分（分散媒）を用いてもよい。液状成分の例には、例えば、酪酸ブチル、ジブチルエーテル、へプタン、水、エタノール、アセトン、テトラヒドロフラン、Ｎ－メチル－２－ピロリドンなどが含まれる。

【0066】

なお、分割工程で分割することができる限り、積層体および積層体を構成する各層の形成方法に特に限定はない。例えば、各層のいずれかは、溶射法その他の方法で形成してもよい。

【0067】

発電要素を構成する少なくとも１つの層（例えばすべての層）における粉末の材料の割合は、５０質量％以上、または７０質量％以上であってもよく、１００質量％以下であってもよい。粉末の材料の割合が５０質量％以上である層を含む場合、発電要素の脆性が高く、分割工程で分割しやすくなる。正極層における粉末の材料の割合、負極層における粉末の材料の割合、固体電解質層における粉末の材料の割合は、それぞれ、上記の粉末の材料の割合の下限および上限で規定される範囲にあってもよい。粉末の材料は、無機材料の粉末であってもよいし、無機材料の粉末と有機材料の粉末との混合物であってもよい。

【0068】

正極層、固体電解質層、および負極層からなる群より選択される少なくとも１つの層（例えばすべての層）の材料は、バインダを含んでもよいし、バインダを含まなくてもよい。分割工程を容易にする観点では、当該材料は、バインダを含まないか、バインダの量が少ないことが好ましい。分割工程を行うことができる限り、各層におけるバインダの含有率は、１０質量％以下（例えば５質量％以下や３質量％以下）であってもよく、それより多くてもよい。当該材料がバインダを含む場合、バインダに特に限定はなく、公知の発電要素の形成に用いられている公知のバインダを用いてもよい。バインダの例には、スチレン・ブタジエンゴムやブチレンゴムなどのゴム、ポリフッ化ビニリデン系ポリマー、アクリル系樹脂などが含まれる。

【0069】

なお、本プレスによってプレスされる各層の材料は、予め層状にした状態で配置されてもよい。すなわち、発電要素を形成する際に、正極層、固体電解質層、および負極層からなる群より選択される少なくとも１つの層は、予め材料を乾燥および／またはプレスすることによって単独の層として形成しておいてもよい。さらに、その単独の層を、金属箔または他の層の上に配置して本プレスすることによって、積層体を形成してもよい。

【0070】

積層体は、高温（例えば１００℃以上）で加熱することなくプレスによって形成される積層体であってもよい。例えば、積層体は、焼結体ではなくてもよい。あるいは、準備工程は、材料のプレスの際、および／または、材料のプレス後に、材料および／または積層体を高温で加熱して焼成する工程を含んでもよい。

【0071】

以上のようにして、積層体を作製できる。ただし、積層体は上記以外の方法で作製されてもよい。

【0072】

金属層（例えば金属箔）の厚さは、１μｍ～５０μｍの範囲（例えば５μｍ～２０μｍの範囲）にあってもよい。

【0073】

発電要素の厚さは、１００μｍ～１０００μｍの範囲（例えば２００μｍ～８００μｍの範囲）にあってもよい。このような厚さの発電要素を剪断によって切断すると、切断面の荒れによる短絡が特に生じやすくなる。正極層の厚さは、５０μｍ～５００μｍの範囲（例えば１００μｍ～３００μｍの範囲）にあってもよい。固体電解質層の厚さは、１０μｍ～３００μｍの範囲（例えば３０μｍ～１００μｍの範囲）にあってもよい。負極層の厚さは、５０μｍ～５００μｍの範囲（例えば１００μｍ～３００μｍの範囲）にあってもよい。製造方法（Ｍ）は、薄型の発電要素を用いた固体電池の製造に好ましく用いられる。

【0074】

上記の分割工程によって、積層体を分割できる。積層体は、最終サイズにまで分割された後、それを用いて固体電池が製造される。製造方法（Ｍ）によって、発電要素を有する積層体を含む固体電池を製造することが可能である。当該積層体の少なくとも１つの側面において、上記発電要素は分割工程によって形成された端面を有しうる。

【0075】

分割工程で得られた積層体を用いて固体電池を作製する方法に特に限定はなく、公知の方法を用いてもよい。積層体が金属層（集電体）を含まない場合、製造方法（Ｍ）は、積層体の表面に金属層を配置する工程を含んでもよい。発電要素の片面のみに金属層が配置された積層体が準備される場合の製造方法（Ｍ）の一例では、まず、上記の積層体の金属層が形成されていない側に、別の集電体を形成し、金属層／発電要素／集電体という積層構造を含む発電体（積層体）を形成する。別の集電体は、金属箔であってもよいし、蒸着層などであってもよい。準備工程において、発電要素の両面に金属層が配置された積層体が準備される場合、分割された積層体をそのまま発電体として用いることが可能である。

【0076】

次に、得られた発電体に必要に応じて正極側リードおよび／または負極側リードを接続した後、発電体を外装体に収容することによって、固体電池が得られる。発電体は、外装体に収容する前または収容した後に、積層方向に加圧してもよい。固体電池は、上記の積層体を１つだけ含んでもよいし、積層された複数の積層体からなる発電体を含んでもよい。また、上記の別の集電体の形成を省略してもよい。

【0077】

外装体に特に限定はなく、公知の外装体を用いてもよい。外装体は、ケース、および／または、フィルムで形成された袋状体を含んでもよい。例えば、発電体は、ラミネートフィルムで形成された袋状体に封入されてもよく、発電体が封入された袋状体をさらにケースに収容してもよい。このとき、発電体は、袋状体またはケースの内部が減圧された状態で袋状体に封入されてもよい。

【0078】

本実施形態で製造される固体電池の構成要素の例について以下に説明する。ただし、以下の構成要素は例示であり、他の構成要素を用いた固体電池も本実施形態の製造方法で製造できる。なお、以下では、全固体電池（特に全固体リチウムイオン電池）の例について主に説明する。

【0079】

（正極層）
正極層は、正極活物質を含み、必要に応じて他の成分を含んでもよい。当該他の成分の例には、全固体電池で正極に使用される公知の成分が含まれる。正極層におけるリチウムイオン伝導性を高める観点から、正極層は、正極活物質とともに、リチウムイオン伝導性を示す固体電解質を含むことが好ましい。固体電解質としては、リチウムイオン伝導性を示す限り、特に制限されず、全固体電池で固体電解質層に使用されるような固体電解質が使用できる。通常、正極活物質は、粒子（粉末）の状態で用いられる。上述したように、正極層は、正極活物質の粉末や正極合剤（正極活物質の粉末および添加剤などを含む）を圧縮成形することによって形成できる。

【0080】

正極活物質には、全固体電池において正極活物質として使用できる材料を用いることができる。全固体リチウムイオン電池の場合、正極活物質の例には、リチウム含有複合酸化物や、酸化物以外の化合物が含まれる。リチウム含有複合酸化物の例には、コバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム、およびその他のリチウム含有複合酸化物（ＬｉＮｉ_０．８Ｃｏ_０．１５Ａｌ_０．０５Ｏ_２、など）が含まれる。酸化物以外の化合物の例には、オリビン系化合物（ＬｉＭＰＯ_４）、硫黄含有化合物（Ｌｉ_２Ｓなど）などが含まれる。なお、上記式中、Ｍは遷移金属を示す。正極活物質は、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

【0081】

粉末の正極活物質を用いる場合、正極活物質の平均粒径は、例えば、３μｍ以上または４μｍ以上であってもよく、１５μｍ以下または１１μｍ以下であってもよい。この明細書において、平均粒径は、レーザー回折式粒度分布測定装置を用いて測定される体積基準の粒度分布におけるメジアン径（Ｄ５０）である。

【0082】

（負極層）
負極層は、負極活物質を含み、必要に応じて他の成分を含んでもよい。当該他の成分の例には、全固体電池で負極に使用される公知の成分が含まれる。負極層は、負極活物質と、リチウムイオン伝導性を示す固体電解質とを含んでもよい。通常、負極活物質は、粒子（粉末）の状態で用いられる。上述したように、負極層は、負極活物質の粉末や負極合剤（負極活物質の粉末および添加剤などを含む）を圧縮成形することによって形成できる。

【0083】

負極活物質には、全固体電池において負極活物質として使用できる材料を用いることができる。全固体リチウムイオン電池の場合、負極活物質には、リチウムイオンを可逆的に吸蔵および放出可能な所定の材料（炭素質材料、金属や半金属の単体または合金、あるいは化合物など）を用いることができる。炭素質材料の例には、黒鉛（天然黒鉛、人造黒鉛など）、ハードカーボン、非晶質炭素などが含まれる。金属や半金属の単体、合金の例には、リチウム金属や合金、Ｓｉ単体などが含まれる。化合物の例には、酸化物（チタン酸化物、ケイ素酸化物など）、硫化物、窒化物、水化物、シリサイド（リチウムシリサイドなど）などが挙げられる。負極活物質は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。例えば、ケイ素酸化物と炭素質材料とを併用してもよい。負極活物質として、黒鉛粒子と黒鉛粒子を被覆する非晶質炭素とを含む粒子を用いてもよい。

【0084】

粉末の負極活物質を用いる場合、負極活物質の平均粒径は、例えば、３μｍ以上または４μｍ以上であってもよく、５０μｍ以下または３０μｍ以下であってもよい。

【0085】

（固体電解質層）
正極と負極との間に配置される固体電解質層は、電荷担体を伝導する固体電解質を含む。通常、固体電解質は、粒子（粉末）の状態で用いられる。上述したように、固体電解質層は、固体電解質の粉末を含む材料を圧縮成形することによって形成できる。

【0086】

固体電解質には、全固体電池において固体電解質として使用できる材料を用いることができる。全固体リチウムイオン電池の場合、固体電解質には、リチウムイオン伝導性を有する物質を用いることができる。そのような固体電解質の例には、硫化物（硫化物系固体電解質）、水素化物（水素化物系固体電解質）などの無機固体電解質が含まれる。

【0087】

硫化物の例には、Ｌｉ_２Ｓ－ＳｉＳ_２、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_２Ｓ－ＧｅＳ_２、Ｌｉ_２Ｓ－Ｂ_２Ｓ_３、Ｌｉ_２Ｓ－Ｇａ_２Ｓ_３、Ｌｉ_２Ｓ－Ａｌ_２Ｓ_３、Ｌｉ_２Ｓ－ＧｅＳ_２－Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_２Ｓ－Ａｌ_２Ｓ_３－Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_３、Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_３－Ｐ_２Ｓ_５、ＬｉＸ－Ｌｉ_２Ｓ－Ｐ_２Ｓ_５、ＬｉＸ－Ｌｉ_２Ｓ－ＳｉＳ_２、ＬｉＸ－Ｌｉ_２Ｓ－Ｂ_２Ｓ_３（Ｘ：Ｉ、Ｂｒ、またはＣｌ）などが含まれる。水素化物の例には、ＬｉＢＨ_４－ＬｉＩ系錯体水素化物およびＬｉＢＨ_４－ＬｉＮＨ_２系錯体水素化物などが含まれる。

【0088】

（正極集電体）
発電要素の正極層の外側には、通常、金属層（正極集電体）が配置される。当該金属層（正極集電体）には、金属箔を用いてもよい。正極集電体（例えば金属箔）の材質の例には、アルミニウム、マグネシウム、ステンレス鋼、チタン、鉄、コバルト、亜鉛、スズ、またはこれらの合金などが含まれる。

【0089】

（負極集電体）
発電要素の負極層の外側には、通常、金属層（負極集電体）が配置される。当該金属層（負極集電体）には、金属箔を用いてもよい。金属層（負極集電体）の材質の例には、銅、ニッケル、ステンレス鋼、チタン、これらの合金などが含まれる。

【0090】

なお、全固体電池以外の固体電池を製造する場合、発電要素には、その固体電池に応じた発電要素が用いられる。全固体電池以外の固体電池の発電要素には、全固体電池以外の公知の固体電池の発電要素を用いてもよい。それらの発電要素を含む積層体を分割工程で分割できる限り、製造方法（Ｍ）を用いることができる。分割工程で分割することが可能な積層体の例には、正極層、固体電解質層、および負極層のそれぞれが、固体または半固体で形成されている積層体が含まれる。そのような積層体は、正極層、固体電解質層、および負極層のうちの少なくとも一層（例えば全ての層）が固体で形成されている積層体であってもよい。

【0091】

（固体電池の製造装置）
本実施形態に係る製造装置は、固体電池（例えば全固体電池）の製造装置である。当該製造装置を以下では、「製造装置（Ｄ）」と称する場合がある。製造装置（Ｄ）によれば、製造方法（Ｍ）を容易に実施できる。ただし、製造方法（Ｍ）は、製造装置（Ｄ）以外の装置で実施してもよい。なお、製造方法（Ｍ）について説明した事項は、製造装置（Ｄ）にも適用できるため、重複する説明を省略する場合がある。また、製造装置（Ｄ）について説明した事項を、製造方法（Ｍ）に適用してもよい。

【0092】

製造装置（Ｄ）は、固体電池の製造装置である。製造装置（Ｄ）は、発電要素を含む積層体を分割する工程を実施する。製造装置（Ｄ）は、積層体が載置される第１の型と、第２の型と、第１の型と第２の型とを可逆的に近づける駆動機構と、を含む。発電要素は、正極層、負極層、および正極層と負極層との間に配置された固体電解質層を含む。積層体は、主面ＳＡ１および主面ＳＡ２を有する。固体電解質層は、主面ＳＡ１側の主面ＳＢ１と主面ＳＡ２側の主面ＳＢ２とを有する。第１の型、第２の型、および積層体には、製造方法（Ｍ）における第１の型、第２の型、および積層体に関する説明を適用できる。

【0093】

製造装置（Ｄ）では、主面ＳＡ１が主面ＳＡ２よりも第１の型に近くなるように積層体が第１の型の載置面に載置された状態で、第２の型の刃部が主面ＳＡ２側から第１の型に近づくように駆動機構が刃部（第２の型）と第１の型とを近づけることによって積層体が分割される（分割工程）。この分割工程において、積層体の分割は、刃部の少なくとも一部（Ｐ）が積層体の主面ＳＡ１の位置を通過しない範囲で駆動機構が刃部と第１の型とを近づけることによって行われる。

【0094】

製造装置（Ｄ）によれば、製造方法（Ｍ）を実施できる。そのため、製造装置（Ｄ）によれば、正極層と負極層との短絡が生じにくい固体電池を歩留まり良く製造できる。すなわち、製造装置（Ｄ）によれば、特性が高い固体電池を歩留まり良く製造することが可能である。

【0095】

分割工程において、駆動機構は、第１の型および／または第２の型を移動させる。通常、第２の型は上型であり、駆動機構は第２の型のみを移動させる。

【0096】

第１の型および第２の型には、金属シートの剪断などに用いられる公知の下型および上型（ダイおよびパンチ）と同様の型を用いてもよい。

【0097】

第１の型は、積層体が載置される載置面を有する。載置面の端部は、第２の型の刃部と対向する肩部（刃部）として機能する。第２の型の刃部が第１の型の載置面に近づいたときに、第１の型の肩部と第２の型の刃部とに挟まれることによって積層体が分割される。

【0098】

型を移動させることができる限り駆動機構に限定はない。駆動機構には、従来の剪断装置（またはプレス機械）に用いられている駆動機構を用いてもよい。駆動機構は、機械式（例えば電動式）の駆動機構であってもよいし、液圧式（例えば油圧式）の駆動機構であってもよい。あるいは、駆動機構は、空圧式の駆動機構であってもよい。すなわち、駆動機構は、空気圧によって第１の型と第２の型とを可逆的に近づけてもよい。

【0099】

駆動機構は、電動式リニアアクチュエータ、油圧式リニアアクチュエータ、および空圧式リニアアクチュエータ（エアシリンダ）のいずれかであってもよい。これらには、公知のものを用いてもよく、市販のものを用いてもよい。これらの中でも、空圧式リニアアクチュエータ（エアシリンダ）は、装置を小型化、軽量化できる点で好ましい。

【0100】

分割工程において第２の型の刃部が到達する位置（最近接位置）は、製造方法（Ｍ）で例示した位置とすることができる。例えば、製造装置（Ｄ）で行われる分割工程では、上記の条件（１）～（４）のうちの少なくとも１つが満たされるように、駆動機構が第２の型の刃部と第１の型とを近づける。例えば、駆動機構は、第２の型の刃部の少なくとも一部（Ｐ）が固体電解質層の主面ＳＢ１の位置に到達しない範囲で当該刃部と第１の型とを近づけることによって積層体を分割してもよい。

【0101】

さらに、製造装置（Ｄ）で行われる分割工程では、上記の条件（５）～（７）のいずれかが満たされるように、駆動機構が第２の型の刃部と第１の型とを近づけてもよい。

【0102】

第２の型の刃部を最近接位置で停止させる方法に特に限定はない。駆動機構の設定によって、第２の型の刃部を所望の最近接位置で停止させてもよい。あるいは、駆動機構の位置を調節することによって、第２の型の刃部を所望の最近接位置で停止させてもよい。あるいは、第２の型の刃部が最近接位置に到達したときに、第２の型（または駆動機構の一部）と当接して第２の型の移動を停止させるストッパを用いてもよい。

【0103】

第２の型の刃部の少なくとも一部（Ｐ）の長さＬ１と刃部の長さＬ０との比Ｌ１／Ｌ０は、上述した関係を満たすことが好ましい。

【0104】

製造装置（Ｄ）では、積層体の一主面（例えば主面ＳＡ１または主面ＳＡ２）と積層体を構成する層の主面（例えば主面ＳＢ１または主面ＳＢ２）との間の距離（層間距離）の測定値に基づいて第２の型の刃部の移動範囲を調整してもよい。この調整によって、第２の型の刃部を所望の範囲で正確に移動させることが可能となる。第２の型の刃部の移動範囲の調整は、駆動機構の設定、駆動機構の位置の調整、およびストッパの使用から選択される少なくとも１つの方法で行ってもよい。

【0105】

製造装置（Ｄ）では、正極層と負極層とが短絡しない状態で積層体が分割されことが好ましい。具体的には、上記の条件（ａ）～（ｃ）のうちの少なくとも１つが満たされることが好ましい。

【0106】

第２の型の刃部が第１の型の肩部から離れている距離Ｇ（後述する距離Ｇ）に特に限定はなく、分割工程を実施できる距離（間隔）であればよい。当該距離Ｇは、２００μｍ以下、１００μｍ以下、５０μｍ以下、２０μｍ以下、１０μｍ以下、または０μｍ以下であってもよい。当該距離Ｇは、－５０μｍ以上、－１０μｍ以上、または０μｍ以上であってもよい。当該距離Ｇは、－５０～１００μｍの範囲、－１０～５０μｍの範囲、０～５０μｍの範囲、０～２０μｍの範囲、または０～１０μｍの範囲にあってもよい。

【0107】

製造装置（Ｄ）は、積層体を第１の型の載置面に固定するための固定機構を含んでもよい。固定機構は、積層体を固定できる限り限定はない。例えば、固定機構には、剪断装置に用いられる公知の固定機構を用いてもよい。固定機構の例には、固定するための部材（例えば押さえ板）や、真空チャックなどが含まれる。

【0108】

第１の型は、積層体のうちの分割位置に隣接する部分のすべてが第１の型上に載置されるサイズであることが好ましい。第２の型の刃部は、積層体のうちの分割位置の全幅に当接するサイズであることが好ましい。

【0109】

第２の型の刃部の断面（刃部が延びる方向に垂直な断面）の角度αは、直角であってもよいし、鋭角であってもよい。角度αは、６０°以上、または７０°以上であってもよく、８０～９０°の範囲（例えば８５～９０°の範囲）にあってもよい。

【0110】

製造装置（Ｄ）は、積層体の主面ＳＡ１と主面ＳＡ２との間の電気的特性を測定するための測定器を含んでもよい。そして、上述したように、積層体が第１の型の載置面に載置された状態で、積層体の主面ＳＡ１と主面ＳＡ２との間の電気的特性を測定してもよい。電気的特性の種類、および、測定のタイミングについては、製造方法（Ｍ）に関する説明を適用できる。測定器は、測定する電気的特性の種類に応じて選択される。測定器の例には、抵抗計や電圧計が含まれる。

【0111】

第１の型と第２の型とは、電気的に絶縁されていてもよい。それらが電気的に絶縁されていることによって、積層体の主面ＳＡ１と主面ＳＡ２との間の電気的特性を測定しやすくなる。

【0112】

製造装置（Ｄ）は、必要に応じて、第１の型上で積層体を移動させるための送り出し機構を含む。さらに、製造装置（Ｄ）は、駆動機構や送り出し機構などの機構を制御するための制御装置を含んでもよい。送り出し機構および制御装置に特に限定はなく、公知の剪断装置やプレス装置に用いられている機構や制御装置を用いてもよいし、それらを本実施形態に係る装置に適合するように修正して用いてもよい。制御装置（Ｄ）は、例えば、分割工程などの必要な工程を行うプログラムを格納する記憶装置と、当該プログラムを実行するための演算処理装置とを含む。

【0113】

製造装置（Ｄ）は、必要に応じて、分割された積層体（第１の型から突出している積層体）を受けるための部材や、分割された積層体を搬送するための搬送機構などを含んでもよい。さらに、製造装置（Ｄ）は、必要に応じて、駆動機構の位置を調整するための調整機構を含んでもよい。調整機構で駆動機構の位置を調整することによって、第１の型と第２の型との間の距離Ｇ、および／または、第２の型の刃部の最近接位置を調整することが可能である。

【0114】

以下では、本開示に係る実施形態の例について、図面を参照して具体的に説明する。以下で説明する製造方法および製造装置には、上述した実施形態の記載を適用でき、上述した記載に基づいて変更してもよい。以下で説明する製造方法の工程および製造装置の構成要素のうち、本開示の製造方法および製造装置に必須ではない工程および構成要素は省略してもよい。また、以下で説明する事項を、上記の実施形態に適用してもよい。なお、以下の図は模式的な図であり、実際の縮尺とは異なる。以下の図では、図を見やすくするために、部材の一部を省略して図示する場合がある。

【0115】

（実施形態１）
実施形態１では、第１の製造方法（Ｍ）の一例およびそれに用いられる製造装置（Ｄ）の一例について説明する。なお、以下の一例では、正極集電体／正極層／固体電解質層／負極層／負極集電体という構造を有する積層体を含む全固体電池の製造方法について説明する。しかし、これ以外の構造を有する積層体を含む全固体電池や、全固体電池以外の固体電池も同様に製造できる。

【0116】

実施形態１の製造方法では、まず、図１に示すように、積層体１００を準備する。積層体１００は、発電要素１１０、正極集電体１２１、および負極集電体１２２を含む。発電要素１１０は、正極層１１１および負極層１１２と、それらの間に配置された固体電解質層１１３とを含む。積層体１００は、上述した方法で形成することが可能である。

【0117】

積層体１００は、主面１００ＳＡ１と、主面１００ＳＡ１とは反対側の主面１００ＳＡ２とを有する。固体電解質層１１３は、主面１００ＳＡ１側の主面１１３ＳＢ１と、主面１００ＳＡ２側の主面１１３ＳＢ２とを有する。

【0118】

次に、図２に示すように、主面１００ＳＡ１が主面１００ＳＡ２よりも第１の型２１０に近くなるように積層体１００を第１の型（下型）２１０上に載置する。具体的には、第１の型２１０の載置面２１０ｐと主面１００ＳＡ１とが接するように積層体１００を第１の型２１０上に載置する。そして、第１の型２１０と押さえ部材（固定機構）２１１とによって積層体１００を挟んで固定する。具体的には、積層体１００の分割位置１００ｄに隣接する隣接部（図３の隣接部１００ａ）を固定する。積層体１００のうち、第１の型２１０から突出している部分（図３の突出部１００ｂ）は固定されていない。

【0119】

第１の型２１０は、直線状に延びる肩部（角部）２１０ａを有する。第２の型（上型）２２０は、刃部２２０ａを含む。刃部２２０ａは、直線状に延びる角の形状を有する。実施形態１に示す例では、肩部２１０ａと刃部２２０ａとは互いに平行に延びている。また、刃部２２０ａは、載置面２１０ｐに対して平行に延びている。なお、これらの形状は、分割位置１００ｄの形状などに応じて変化させることが可能である。第１の型２１０と第２の型２２０とは、電気的に絶縁されている。また、第１の型２１０と押さえ部材２１１とは、電気的に絶縁されている。

【0120】

図２Ａの積層体１００および第１の型２１０を上方から見たときの配置を、図３に模式的に示す。図３には、第２の型２２０の配置の一例も示す。図３において、分割位置１００ｄが延びる方向を幅方向ＷＤとし、幅方向ＷＤにおける積層体１００の幅を幅Ｗとして示す。押さえ部材２１１は、分割位置１００ｄの全幅（幅Ｗ）にわたって積層体１００を押さえて固定することが好ましい。ただし、積層体１００の分割を行うことができる限り、全幅のうちの一部のみを押さえて固定してもよい。図２に示すように、刃部２２０ａは、積層体１００の全幅にわたって積層体１００と接触する形状であることが好ましい。

【0121】

図３には、後述する方向ＰＤを示す。さらに、図３には、第２の型２２０の刃部２２０ａの長さ（全長）Ｌ０を示す。なお、上述したように、刃部２２０ａとは、第２の型２２０のうち、分割工程において、積層体１００を分割するために積層体１００と接触する角部を意味する。実施形態１では、刃部２２０ａのすべてが所定の位置の範囲内で移動する場合について説明する。すなわち、実施形態１では、Ｌ１／Ｌ０＝１である場合について説明する。

【0122】

積層体１００は、直線状の分割位置１００ｄに沿って分割される。図２Ａに示す一例では、第１の型２１０と押さえ部材２１１とは、それぞれの直線状の肩部２１０ａおよび２１１ａが分割位置１００ｄに沿うように配置されている。図２Ａに示すように、第１の型２１０の端面２１０ｓと押さえ部材２１１の端面２１１ｓとは面一であってもよい。あるいは、端面２１１ｓは、第１の型２１０上の位置であって端面２１０ｓから離れた位置にあってもよい。

【0123】

次に、図２Ｂに示すように、第２の型２２０の刃部２２０ａを主面１００ＳＡ２側から第１の型２１０に近づけることによって積層体１００を分割する。分割工程において、刃部２２０ａが主面１００ＳＡ１の位置（載置面２１０ｐの位置）を通過しない範囲で刃部２２０ａを第１の型２１０に近づけることによって積層体１００を分割する。図２Ｂには、第２の型２２０の移動方向ＳＤを矢印で示す。

【0124】

第１の型２１０の載置面２１０ｐと平行で且つ第１の型２１０の肩部２１０ａと直交する方向を、方向ＰＤとする。また、第１の型２１０上に載置されている積層体１００の表面に垂直な方向を、方向ＮＤとする。図２Ｂに示す一例では、方向ＳＤと方向ＮＤとは実質的に平行である。

【0125】

第２の型の刃部２２０ａが第１の型２１０の肩部２１０ａから離れている距離Ｇ（方向ＰＤにおける距離）は、分割工程を実施できる距離であればよい。距離Ｇは、上述した範囲にあってもよい。なお、距離Ｇは、第１の型２１０から離れる方向をプラスとする。距離Ｇがマイナスであるとは、第２の型２２０の側（上方）から第１の型２１０と第２の型２２０とを見たときに、両者が部分的に重なっていることを意味する。距離Ｇは、方向ＰＤに沿った座標軸であって、肩部２１０ａの位置を原点とし第１の型２１０の載置面２１０ｐから積層体１００が突き出ている方向をプラスとする座標軸における刃部２２０ａの座標の最小値と考えることも可能である。また、方向ＰＤに沿った座標軸であって、肩部２１０ａの位置を原点とし第１の型２１０の載置面２１０ｐから積層体１００が突き出ている方向をプラスとする座標軸における刃部２２０ａの座標の最大値Ｇｍａｘ、および当該座標の平均値Ｇａｖｅは、距離Ｇについて例示した範囲にあってもよい。

【0126】

実施形態１の製造方法および製造装置では、刃部２２０ａが第１の型２１０の肩部２１０ａの位置を通過しなくても積層体１００を分割することが可能である。そのため、従来の剪断装置とは異なり、距離Ｇを０μｍ以下とすることが可能である。距離Ｇを小さくすることによって、分割をより適正に行うことが可能となる。

【0127】

図２Ｂは、刃部２２０ａが、分割工程において第１の型２１０の載置面２１０ｐに最も近くなる位置（最近接位置）に到達したときの状態の一例を示す。図２Ｂに示す一例では、最近接位置は、固体電解質層の主面１１３ＳＢ１の位置と主面１１３ＳＢ２の位置との間にある。従来の技術常識では、刃部２２０ａを載置面２１０ｐよりも下方に移動させることが必要であると考えられてきた。しかし、検討の結果、刃部２２０ａを載置面２１０ｐ（あるいは主面１００ＳＡ１）よりも下方に移動させなくても、積層体１００を分割できることが分かった。

【0128】

ここで、刃部２２０ａの位置とは、分割工程において第２の型２２０（刃部２２０ａ）の移動方向ＳＤを座標軸としたときの刃部２２０ａの座標位置（高さ位置）を意味する。

【0129】

刃部２２０ａの最近接位置が、載置面２１０ｐ（あるいは主面１００ＳＡ１）と固体電解質層１１３の主面１１３ＳＢ１との間の位置にある場合の一例を図４に示す。図４は、刃部２２０ａが最近接位置にあるときの状態を示す。図４に示すように、刃部２２０ａは、固体電解質層１１３の主面１１３ＳＢ１よりも載置面２１０ｐ（あるいは主面１００ＳＡ１）に近づいてもよい。

【0130】

以上のようにして積層体１００を分割できる。積層体１００は最終のサイズまで分割された後に、必要に応じて、リードタブの接続や、外装体への封入が行われる。このようにして固体電池を製造できる。

【0131】

実施形態１では、積層体１００が正極集電体１２１および負極集電体１２２を含む場合について説明した。しかし、積層体１００は、正極集電体１２１および負極集電体１２２の一方または両方を含まなくてもよい。その場合、積層体１００の分割が終了した後に、必要に応じて集電体を形成すればよい。

【0132】

第１の型２１０、押さえ部材２１１、および第２の型２２０を含む製造装置２００の一例を、図５に示す。図５の製造装置２００は、第１の型２１０、押さえ部材２１１、第２の型２２０、駆動機構２３１および２５０、ローラ２４０（送り出し機構）、位置調整機構２５１、および測定器２６０を含む。駆動機構２３１は、押さえ部材２１１を移動させることによって、積層体１００の固定および解放を行う。ローラ２４０は、積層体１００を送り出して、適切な位置に移動させる。位置調整機構２５１は、駆動機構２５０を、方向ＳＤに沿って移動させ、固定することが可能である。位置調整機構２５１によって、最近接位置を調整することができる。例えば、積層体の層間距離、および／または、積層体の厚さを測定し、その測定値に基づいて最近接位置を調整してもよい。

【0133】

なお、最近接位置を変更する必要がない場合や、駆動機構２５０のみによって最近接位置を調製できる場合には、位置調整機構２５１はなくてもよい。また、第１の型２１０の載置面２１０ｐの位置を移動させることによって、最近接位置を変更することも可能である。

【0134】

駆動機構２５０は、図５の矢印の方向ＳＤに沿って第２の型２２０を下降および上昇させる。駆動機構２５０（製造装置２００）は、第２の型２２０を下降させて、主面１００ＳＡ２側から刃部２２０ａを第１の型２１０に近づけることによって、分割工程を実施する（図２Ａおよび図２Ｂ参照）。上述したように、駆動機構２５０（製造装置２００）が刃部２２０ａを所定の位置まで移動させることによって積層体１００が分割される。

【0135】

測定器２６０は、積層体１００の電気的特性を測定する。図５には、押さえ部材２１１および第１の型２１０が導電性を有する場合の一例を示す。測定器２６０は、押さえ部材２１１および第１の型２１０に接続されており、それらを介して積層体１００の電気的特性を測定する。なお、プローブなどを積層体１００に接触させることによって積層体１００の電気的特性を測定してもよい。

【0136】

駆動機構２５０がエアシリンダである場合の駆動機構２５０の周辺の構成の一例を図６に示す。図６の一例の装置は、駆動機構２５０に接続されたガス流路２５２ａおよび２５２ｂと、それらの途中に設けられたスピードコントローラ２５３ａおよび２５３ｂとを含む。ガス流路２５２ａおよび２５２ｂを流れるガスによって、第２の型２２０が上下する。

【0137】

図６には、第２の型２２０の刃部２２０ａの断面の角度αが鋭角である一例を示す。角度αは、刃部２２０ａが延びる方向に垂直な断面における刃部２２０ａの角度である。

【0138】

なお、上記の説明では、一度に積層体の一辺のみを分割する例のみについて説明した。しかし、第２の型の一度の移動によって、積層体の複数の辺を分割することも可能である。例えば、上述した第２の型を２つ、それらの肩部がＬ字を形成するように配置する。同様に、第１の型および押さえ部材も、第２の型に対応するように配置する。このとき、２つの第２の型は方向ＮＤにおける位置が異なるように配置する（すなわち高さが異なるように配置する）。これらの第２の型、第１の型、押さえ部材を用いることによって、第２の型の一度の移動によって、積層体の２辺を分割することも可能である。同様の方法で、第２の型の一度の移動によって、積層体の３辺または４辺を分割することも可能である。なお、互いに交わらない辺であれば、方向ＮＤにおける位置を異なるようにしなくとも、同時に分割することが可能である。

【産業上の利用可能性】

【0139】

本開示は、固体電池、固体電池の製造方法、および固体電池の製造装置に利用できる。

【符号の説明】

【0140】

１００ ：積層体
１００ｄ ：分割位置
１００ＳＡ１、１００ＳＡ２、１１３ＳＢ１、１１３ＳＢ２：主面
１１０ ：発電要素
１１１ ：正極層
１１２ ：負極層
１１３ ：固体電解質層
２００ ：製造装置
２１０ ：第１の型
２１０ｐ ：載置面
２２０ ：第２の型
２２０ａ ：刃部
２５０ ：駆動機構
２６０ ：測定器

【図1】

【図2A】

【図2B】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】