特開 2023-167904 放射線測定装置及び方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2023167904

(43)【公開日】2023-11-24

(54)【発明の名称】放射線測定装置及び方法

(51)【国際特許分類】

   G01T 1/167 20060101AFI20231116BHJP

   G01T 1/20 20060101ALI20231116BHJP

   G01T 1/203 20060101ALI20231116BHJP

【ＦＩ】

G01T1/167 A

G01T1/20 B

G01T1/203

【審査請求】未請求

【請求項の数】12

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2022079444

(22)【出願日】2022-05-13

(71)【出願人】

【識別番号】522291773

【氏名又は名称】日本レイテック株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001210

【氏名又は名称】弁理士法人ＹＫＩ国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】押切 恵介

(72)【発明者】

【氏名】花谷 智則

【テーマコード（参考）】

2G188

【Ｆターム（参考）】

2G188AA12

2G188BB05

2G188BB06

2G188BB15

2G188CC10

2G188CC12

2G188CC15

2G188CC18

2G188CC21

2G188DD30

2G188DD43

2G188EE06

2G188EE07

2G188EE12

2G188EE16

2G188EE17

2G188EE25

2G188FF02

(57)【要約】

【課題】放射線測定のためのシンチレータ部材（集合体）の表面積を増大させる。液体試料中での自己吸収の影響を低減する。
【解決手段】容器１６内に集合体２２が収容される。集合体２２は、複数のシンチレータ要素により構成される。各シンチレータ要素は、線状又は帯状の細長い形態を有し、また柔軟性を有する。集合体２２それ自体が変形性を有する。集合体２２の内部には複雑な細かい隙間網２３が生じ、その隙間網２３が液体試料で満たされる。液体試料はトリチウムを含有する水である。
【選択図】図２

【特許請求の範囲】

【請求項1】

液体試料が入れられる容器と、
前記容器内に配置され、複数のシンチレータ要素からなる集合体と、
前記液体試料からの放射線が前記集合体に到達することにより生じた光を検出する検出部と、
を含み、
前記各シンチレータ要素は細長い形態を有し且つ柔軟性を有し、
前記集合体の内部に生じた隙間網が前記液体試料により満たされる、
ことを特徴とする放射線測定装置。

【請求項2】

請求項１記載の放射線測定装置において、
前記集合体はそれ全体として変形性を有し、
前記集合体は前記容器の内面の形状に従う外形を有する、
ことを特徴とする放射線測定装置。

【請求項3】

請求項１記載の放射線測定装置において、
前記集合体において前記複数のシンチレータ要素が絡み合っており、
前記隙間網が前記集合体の内部で生じた光を拡散させる、
ことを特徴とする放射線測定装置。

【請求項4】

請求項１記載の放射線測定装置において、
前記容器は前記集合体を収容した収容空間を有し、
前記収容空間に対する前記集合体の体積割合は５～８０％の範囲内にある、
ことを特徴とする放射線測定装置。

【請求項5】

請求項１記載の放射線測定装置において、
前記各シンチレータ要素は線状の形態を有する、
ことを特徴とする放射線測定装置。

【請求項6】

請求項５記載の放射線測定装置において、
前記各シンチレータ要素の直径は３μｍから８０μｍの範囲内にある、
ことを特徴とする放射線測定装置。

【請求項7】

請求項１記載の放射線測定装置において、
前記各シンチレータ要素は帯状の形態を有する、
ことを特徴とする放射線測定装置。

【請求項8】

請求項７記載の放射線測定装置において、
前記各シンチレータ要素の厚みは３μｍ～８０μｍの範囲内にある、
ことを特徴とする放射線測定装置。

【請求項9】

請求項１記載の放射線測定装置において、
前記容器内へ前記液体試料を注入するための注入管と、
前記容器内から前記液体試料を排出するための排出管と、
を含むことを特徴とする放射線測定装置。

【請求項10】

請求項９記載の放射線測定装置において、
前記排出管の入口開口への前記液体試料の到達を許容しつつ前記排出管の入口開口から前記集合体を隔てる隔離構造を含む、
ことを特徴とする放射線測定装置。

【請求項11】

請求項１記載の放射線測定装置において、
前記液体試料にはトリチウムが含まれ、
前記放射線は前記トリチウムから放出されるβ線である、
ことを特徴とする放射線測定装置。

【請求項12】

容器内に複数のシンチレータ要素からなる集合体を配置すると共に前記容器内にトリチウムを含む液体試料を注入する工程と、
前記トリチウムからのβ線が前記集合体に到達することにより生じた光を検出する工程と、
を含み、
前記各シンチレータ要素は細長い形態を有し且つ柔軟性を有し、
前記集合体において前記複数のシンチレータ要素が互いに絡み合っており、
前記集合体の内部に生じた隙間網が前記液体試料により満たされる、
ことを特徴とする放射線測定方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本開示は、放射線測定装置及び方法に関し、特に、シンチレータを用いた放射線測定に関する。

【背景技術】

【0002】

液体試料中の放射性同位元素の濃度（放射能）を測定する方法として、液体シンチレータを用いる第１の方法、及び、プラスチックシンチレータを用いる第２の方法が挙げられる。第１の方法を採用した場合、高感度測定を実現できるが、測定後に生じる廃液の処理が問題となる。また、第１の方法を採用した場合、大量の液体試料を連続的に測定することが困難である。

【0003】

第２の方法を採用した場合、廃液が生じず、また、大量の液体試料を連続的に測定し得る。しかし、第２の方法では、特に、従来提案されている第２の方法では、高感度測定が困難である。例えば、液体試料に含まれるトリチウムの放射能の測定において、１５００Ｂｑ／Ｌといった、かなり小さな検出限界が要求された場合、従来提案されているプラスチックシンチレータを用いて当該要求を満たすことは難しい。トリチウムから出るβ線のエネルギーは非常に低く、水中において、そのβ線の飛程は１０μｍ以下（５～６μｍ程度）しかない。トリチウムから出るβ線のほとんどが、プラスチックシンチレータの表面に到達する前に、液体試料それ自身に吸収されてしまう。その現象は、自己吸収と呼ばれている。トリチウム以外の放射性同位元素から放出される放射線（α線、β線）を検出する場合においても、検出限界を引き下げることが求められている。

【0004】

特許文献１には、バイアル内に配置される複数のシンチレータプレートを用いた放射線測定方法が開示されている。特許文献２には、バイアル内に配置される複数のシンチレータペレットを用いた放射線測定方法が開示されている。特許文献３には、フローセル内に配置される複数のシンチレータプレートを用いた放射線測定方法が開示されている。特許文献１～３に開示された技術において、個々のシンチレータ要素（シンチレータプレート又はシンチレータペレット）は、ある程度の厚みを有している。個々のシンチレータ要素は柔軟性又は変形性を有していない。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開２０２０－９１１５９号公報

【特許文献2】特開２０１６－２４１３３号公報

【特許文献3】特開昭６３－３２３９０号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

本開示の目的は、放射線測定のためのシンチレータ部材の表面積を増大させることにある。あるいは、本開示の目的は、液体試料中での自己吸収の影響を低減させることにある。あるいは、本開示の目的は、容器内において自然に広がり且つ細かい複雑な隙間網を生じさせるシンチレータ部材を実現することにある。

【課題を解決するための手段】

【0007】

本開示に係る放射線測定装置は、液体試料が入れられる容器と、前記容器内に配置され、複数のシンチレータ要素からなる集合体と、前記液体試料からの放射線が前記集合体に到達することにより生じた光を検出する検出部と、を含み、前記各シンチレータ要素は細長い形態を有し且つ柔軟性を有し、前記集合体の内部に生じた隙間網が前記液体試料により満たされる、ことを特徴とする。

【0008】

本開示に係る放射線測定方法は、容器内に複数のシンチレータ要素からなる集合体を配置すると共に前記容器内にトリチウムを含む液体試料を注入する工程と、前記トリチウムからのβ線が前記集合体に到達することにより生じた光を検出する工程と、を含み、前記各シンチレータ要素は細長い形態を有し且つ柔軟性を有し、前記集合体において前記複数のシンチレータ要素が互いに絡み合っており、前記集合体の内部に生じた隙間網が前記液体試料により満たされる、ことを特徴とする。

【発明の効果】

【0009】

本開示によれば、放射線測定のための集合体（シンチレータ部材）の表面積を増大できる。あるいは、本開示によれば、液体試料中での自己吸収の影響を低減できる。あるいは、本開示によれば、容器内において自然に広がり且つ細かい複雑な隙間網を生じさせる集合体を提供できる。

【図面の簡単な説明】

【0010】

【図1】実施形態に係る放射線測定装置の構成を示す図である。

【図2】第１実施例に係る集合体を示す断面図である。

【図3】隔離構造の第１例を示す断面図である。

【図4】信号処理回路の構成例を示すブロック図である。

【図5】測定動作例を示す図である。

【図6】隔離構造の第２例を示す断面図である。

【図7】隔離構造の第３例を示す断面図である。

【図8】複数の区画を示す図である。

【図9】測定部の変形例を示す図である。

【図10】第２実施例に係る集合体を示す図である。

【図11】第２実施例に係るシンチレータ要素の製作例を示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0011】

以下、実施形態を図面に基づいて説明する。

【0012】

（１）実施形態の概要
実施形態に係る放射線測定装置は、容器、集合体、及び、検出部を有する。容器には、液体試料が入れられる。集合体は、容器内に配置され、複数のシンチレータ要素からなる。検出部は、液体試料からの放射線が集合体に到達することにより生じた光を検出する。各シンチレータ要素は、細長い形態を有し、且つ、柔軟性を有する。集合体の内部に生じた隙間網が液体試料により満たされる。

【0013】

上記構成によれば、集合体（隙間網を除いた実質部分）の表面積を増大でき、また、集合体の内部に細かい複雑な隙間網が生じる。よって、放射線の検出感度を高められる。上記構成は、α線やβ線を検出する場合に、特に、低エネルギーβ線を検出する場合に、効果的に機能する。実施形態において、液体試料は、トリチウムを含む水である。検出される放射線は、トリチウムから放出されるβ線である。

【0014】

実施形態においては、集合体はそれ全体として変形性を有する。集合体は容器の内面の形状に従う外形を有する。より詳しくは、複数のシンチレータ要素を容器の中に入れると、容器の内部空間（具体的には集合体を収容する収容空間）それ全体に広がる集合体が自然に生じる。実施形態では、集合体は弾力性を有する。容器内に集合体が圧縮状態で配置されてもよい。容器の内面の全部又は一部が集合体に接し、これにより集合体の外形が定められる。すなわち、内面の全部又は一部が成形作用を発揮する。

【0015】

実施形態においては、集合体において複数のシンチレータ要素が絡み合っている。集合体の内部で生じた光が隙間網により拡散する。複数のシンチレータの絡み合いにより、集合体の内部に生じる隙間網が複雑化する。集合体内部で生じた光を散乱させれば、検出部に到達する光の量を増大できる。細密な隙間網によれば、自己吸収の影響を低減できる。実施形態において、容器は透明性を有し、各シンチレータ要素も透明性を有する。

【0016】

実施形態において、容器は、集合体を収容する収容空間を有する。収容空間に対する集合体（隙間網を除いた実体部分）の体積割合は５～８０％の範囲内にある。その体積割合を、１０～７０％の範囲内、又は、２０～６０％の範囲内としてもよい。

【0017】

実施形態において、各シンチレータ要素は線状の形態を有する。各シンチレータ要素の直径は３μｍから８０μｍの範囲内にある。線状の形態は、糸状又は紐状の形態とも言い得る。あるいは、各シンチレータ要素は帯状の形態を有する。各シンチレータ要素の厚みは３μｍ～８０μｍの範囲内にある。帯状の形態は、リボン状の形態とも言い得る。各シンチレータ要素の長さは任意に定め得る。１本のシンチレータ要素により集合体を構成することも可能であるが、実際上は、複数のシンチレータ要素により集合体が構成される。検出対象となる放射線に応じて、各シンチレータ要素の厚みを変更してもよい。各シンチレータ要素の直径又は厚みを小さくすることにより、且つ、集合体を構成するシンチレータ要素の個数を増大させることにより、隙間網の細密さを高められ、また、集合体の表面積を増大できる。

【0018】

実施形態に係る放射線測定装置は、容器内へ液体試料を注入するための注入管と、容器内から液体試料を排出するための排出管と、を含む。液体試料を流通させながら放射線が測定されてもよいし、液体試料を断続的に流通させながら放射線が断続的に測定されてもよい。

【0019】

実施形態に係る放射線測定装置は、排出管の入口開口への液体試料の到達を許容しつつ排出管の入口開口からシンチレータ集合体を隔てる隔離構造を含む。この構成によれば、１又は複数のシンチレータ要素による入口開口の閉塞を防止できる。

【0020】

実施形態に係る放射線測定方法は、準備工程、及び、検出工程を有する。準備工程では、容器に複数のシンチレータ要素からなる集合体が配置され、また、容器内にトリチウムを含む液体試料が注入される。検出工程では、トリチウムからのβ線が集合体に到達することにより生じた光が検出される。各シンチレータ要素は、細長い形態を有し且つ柔軟性を有する。集合体において複数のシンチレータ要素が互いに絡み合っている。集合体の内部に生じた隙間網が液体試料により満たされる。

【0021】

上記構成によれば、容器内に複数のシンチレータ要素を投入する過程で、容器の内面の形状に従って集合体が自然に変形する。同時に、集合体の内部に複雑で細かい隙間網が自然に生じ、その隙間網が液体試料により満たされる。よって、液体試料から放出された放射線が、液体試料それ自体に吸収されずに、集合体の表面に達する確率を高められる。また、集合体の内部で生じた光が隙間網により拡散するので、検出器に到達する光量を増大できる。集合体が圧縮状態で配置されるならば、検出効率を高められる。

【0022】

（２）実施形態の詳細
図１には、実施形態に係る放射線測定装置が示されている。この放射線測定装置において、液体試料はトリチウムを含む水であり、検出される放射線はトリチウムから出る低エネルギーβ線である。他の放射性同位元素又は他の放射線が測定対象とされてもよい。実施形態においては、液体試料が連続的に測定される。

【0023】

図１において、放射線測定装置は、測定部１０及び信号処理部１２により構成される。測定部１０は、遮蔽容器４５の内部に設けられた測定室１４を有する。測定室１４は井戸状且つ円柱状の形態を有する。測定室１４内にフローセルとして機能する容器１６が配置されている。容器１６は、図１に示す構成例において、円筒状の形態を有する。容器１６は、透明な材料で構成されている。その材料として、ガラス、樹脂等が挙げられる。

【0024】

容器１６は、内部空間としての収容空間１７を有する。収容空間１７は、容器１６の内面（底面、側面及び天井面）により画定される空間であり、それは円筒状の形態を有する。容器１６が有する内部空間の中の一部が収容空間１７とされてもよい。

【0025】

収容空間１７は、具体的には、集合体２２を収容する空間である。集合体２２は、複数のシンチレータ要素により構成されるシンチレータ部材である。各シンチレータ要素は、細長い形態を有し且つ柔軟性（屈曲性、変形性）を有する。集合体２２は、第１実施例に係る集合体であり、集合体２２を構成する各シンチレータ要素は、細線状の形態を有する。集合体２２を構成するシンチレータ要素の個数は、数個から数千個の範囲内にあり、あるいは、数十個から数百個の範囲内にある。但し、本願明細書において挙げる数値はいずれも例示である。

【0026】

集合体２２においては、複数のシンチレータ要素が不規則に絡み合っている。各シンチレータ要素は、透明性を有するプラスチックシンチレータにより構成される。すなわち、各シンチレータ要素は、放射線を光に変換する作用を発揮する。

【0027】

集合体２２は、それ全体として、変形性を有する。容器１６内への集合体２２の配置の際に、集合体２２が容器１６の内面の形状に従って自然に変形する。換言すれば、集合体２２が容器１６内の収容空間それ全体に自然に広がる。集合体２２を構成するシンチレータ要素の個数の調整により、集合体２２の圧縮度あるいは隙間割合を調整し得る。集合体２２の内部には、複雑で細かい隙間網が自然に生じる。

【0028】

容器１６内において、液体試料中のトリチウムから放出されたベータ線が集合体２２の表面に到達すると、光が生じる。その光が隙間網によって拡散される。拡散光２８が複数の光電子増倍管（ＰＭＴ）２４，２６により検出され、各ＰＭＴ２４，２６から検出パルスが出力される。ＰＭＴ２４，２６により検出部が構成される。３つ以上のＰＭＴにより検出部が構成されてもよい。各ＰＭＴ２４，２６の受光面が容器１６の側面に近接した状態で対向している。

【0029】

注入管１８及び排出管２０が容器１６の蓋（天井壁）を貫通している。注入管１８は、容器１６内へ液体試料を注入するためのものであり、排出管２０は容器１６内から外部へ液体試料を排出するためのものである。ポンプＰ１は注入用ポンプを示しており、ポンプＰ２は排出用ポンプを示している。ポンプＰ１及びポンプＰ２のいずれか一方のみを設置してもよい。

【0030】

注入管１８の途中にはフィルタＦが設けられている。フィルタＦは、集合体２２での目詰まりを防止するために、液体試料中の異物を除去するものである。なお、ポンプＰ１の上流側には、液体試料を貯留したタンクが設けられている。

【0031】

測定室１４の周囲には、ガード検出部が設けられている。ガード検出部は、宇宙線等の高エネルギー放射線の検出に起因するノイズを除外するためのものである。ガード検出部は、具体的には、シンチレータ３２及び複数のＰＭＴ３４，３６により構成される。高エネルギー放射線がシンチレータ３２に進入すると、それにより光３８が生じ、その光３８が複数のＰＭＴ３４，３６で検出される。その場合、各ＰＭ３４，３６から検出パルスが出力される。

【0032】

シンチレータ３２は、円柱状の形態を有し、その一部に井戸状の凹部が形成されている。その凹部が測定室１４である。シンチレータ３２の表面には光反射層４２が形成されている。各ＰＭＴ２４，２６の受光端部は、光反射層４２に形成された開口を突き抜けている。測定室１４の内面には、ライトガイド又はミラーが設けられている。ＰＭＴ３４，３６の受光端部がシンチレータ３２の内部に進入している。シンチレータ３２はプラスチックシンチレータにより構成される。上記のノイズが問題とならない場合、ガード検出部を除去してもよい。

【0033】

遮蔽容器４５は、一定の厚みを有する鉛により構成される。測定室１４の上側には、測定室１４を開閉するための蓋４４が設けられている。蓋４４は、遮蔽容器４５の一部であり、それも鉛により構成される。

【0034】

続いて、信号処理部１２について説明する。信号処理部１２は、図示の構成例において、信号処理回路４６、マルチチャンネルアナライザ（ＭＣＡ）５０、演算制御部５４、表示部５６、入力部５８、等を含む。信号処理回路４６は、集合体２２において生じた光に起因する検出パルスのみを通過させ、ノイズに相当する検出パルスを遮断するものである。信号処理回路４６の具体的な構成例については後に図４を用いて説明する。

【0035】

ＭＣＡ５０は、放射線エネルギー（β線エネルギー）ごとに検出パルスを計数し、これによりエネルギースペクトルを生成する。演算制御部５４は、エネルギースペクトルに基づいて、トリチウムの濃度（放射能）を演算する。また、演算制御部５４は、流量制御機能、グラフ生成機能、異常判定機能、等を備えている。

【0036】

表示部５６には、測定結果であるトリチウムの放射能が表示される。入力部５８を利用してユーザーにより動作条件等が設定される。表示部５６及び入力部５８は、例えば、タッチスクリーンパネルにより構成される。

【0037】

プラスチックシンチレータは、一般に、溶媒に対して溶質を加えることにより製作される。代表的な溶媒として、ＰＶＴ＿（Ｃ_９Ｈ_１０）_ｎＨ_２、ＰＳ＿（Ｃ_８Ｈ_８）_ｎＨ_２、ＰＭＭＡ＿（Ｃ_５Ｈ_８Ｏ_２）_ｎＨ_２、が挙げられる。代表的な溶質として、ＰＰＯ（又はＤＰＯ）＿Ｃ_１５Ｈ_１１ＮＯ、ＰＢＤ＿Ｃ_２０Ｈ_１４Ｎ_２Ｏ、ｂｕｔｙｌ－ＰＢＤ＿Ｃ_２４Ｈ_２２Ｎ_２Ｏ、ｐＴＰ＿Ｃ_１８Ｈ_１４、ＰＯＰＯＰ＿Ｃ_２４Ｈ_１６Ｎ_２Ｏ_２、ＢＤＢ＿Ｃ_３２Ｈ_３０、が挙げられる。

【0038】

図２には、容器１６が示されている。容器１６は、既に説明したように、透明な材料により構成され、それは本体１６Ａ及び蓋１６Ｂからなる。容器１６は円筒状の形態を有しているが、その形態を円盤状、角柱状等にしてもよい。容器１６の内部は収容空間１７である。収容空間１７は、図示の構成例では、容器１６の内面（底面、側面及び天井面）によって画定される空間である。収容空間１７それ全体にわたって、第１実施例に係る集合体２２が広がっている。

【0039】

既に説明したように、集合体２２は、複数のシンチレータ要素２２ａにより構成される。各シンチレータ要素２２ａは、細長い形態を有し、具体的には、糸状の形態を有する。各シンチレータ要素２２ａは柔軟性を有し、外力により容易に変形する。その変形は、弾性変形又は塑性変形である。集合体２２は、綿状又は繊維状である。

【0040】

第１実施例に係る集合体２２において、各シンチレータ要素２２ａの直径は、例えば、３～８０μｍの範囲内に設定される。各シンチレータ要素２２ａの長さは任意に定め得る。例えば、その長さは、５ｍｍから１０ｍの範囲内、又は、１ｃｍ～１ｍの範囲内に設定され得る。その長さをある程度大きくすれば、シンチレータ要素の流出や多数のシンチレータ要素の局所密集を避けられる。集合体２２の内部には、複雑で細かい隙間網２３が生じる。隙間網２３が液体試料で満たされる。例えば、収容空間に対する集合体（隙間網２３を除いた実質部分）の体積割合は、例えば、５～８０％の範囲内に設定され、又は、１０～７０%の範囲内に設定される。

【0041】

実施形態においては、容器１６内において、集合体２２が圧縮状態で配置されている。これにより集合体２２の表面積が増大されており、また、隙間網２３の細密さが高められている。すなわち、トリチウムから放出されるβ線が集合体２２の表面に到達する確率が高められている。なお、後述するように、各シンチレータ要素を帯状としてもよい。あるいは、各シンチレータ要素を他の細長い形状（例えば、太さや幅が変化している形状）としてもよい。

【0042】

注入管１８の端部、具体的には、その出口開口１８Ａは、容器１６の底面付近に位置している。一方、排出管２０の端部、具体的には、その入口開口は、容器１６の天井付近に位置している。出口開口１８Ａ及び入口開口が垂直方向且つ水平方向に互いに隔てられていることから、容器１６内における液体試料の置換を促進できる。つまり、部分的な滞留の発生を回避できる。排出管２０の端部を囲むようにフィルタ６０が設けられている。そのフィルタ６０は隔離構造の第１例である。

【0043】

図３には、フィルタ６０の断面が示されている。フィルタ６０は、円筒状の形態を有し、排出管２０の入口開口２０Ａを非接触で包み込んでいる。フィルタ６０は、液体試料の通過を許容し、シンチレータ要素２２ａの通過を制限するものである。フィルタ６０により、入口開口２０Ａの閉塞が防止される。フィルタ６０は、例えば、メッシュ状の透明部材で構成される。

【0044】

図４には、信号処理回路４６の構成例が示されている。同時計数回路６２には、容器内で生じた光を検出する２つのＰＭＴから出力された検出パルス２４Ａ，２６Ａが入力される。同時計数回路６２は、検出パルス２４Ａ，２６Ａが同時に入力された場合に通過パルスＧを出力する。パルス加算回路６４は、検出パルス２４Ａ，２６Ａを加算し、検出パルス列７０を出力する。同時計数回路６６には、高エネルギー放射線を検出する２つのＰＭＴから出力された検出パルス３４Ａ，３６Ａが入力される。同時計数回路６６は、検出パルス３４Ａ，３６Ａが同時に入力された場合に棄却パルスＲを出力する。

【0045】

ゲート回路６８は、検出パルス列の内で、通過パルスＧが得られた時点で入力された検出パルスの通過を許容する。但し、棄却パルスＲが得られた時点で入力された検出パルスの通過は禁止される。これにより高エネルギー放射線の検出に起因する誤計数を回避できる。

【0046】

図５には、動作例が示されている。この動作例は、液体試料を連続的に流通させつつ液体試料中のトリチウムから出るβ線の検出を連続的に行う場合における動作を示すものである。横軸ｔは時間軸である。（Ａ）及び（Ｂ）は、測定開始時に始動する液体試料注入及び液体試料排出を示している。液体試料排出の始動タイミングを遅らせてもよい。（Ｃ）が示すように、測定期間ごとに計数結果が積算され、その積算値に基づいて放射能が演算される。実際には、（Ｄ）が示すように、表示期間ごとに、例えば、ｋ個の放射能から平均値が演算される。表示期間は、測定期間のｋ倍である。

【0047】

符号８２が示すように、平均値が表示され、平均値に基づいて異常又は正常が判定される。平均値は測定期間ごとに更新される。また、符号８０が示すように、測定期間ごとにトリチウム濃度の急峻な上昇の有無が判定される。トリチウム濃度が急に上昇した場合、異常が判定される。

【0048】

容器内の液体試料は非常にゆっくりと置換される。もちろん、測定目的や測定条件に応じて液体試料の流速が調整されてもよい。液体試料の注入、液体試料の測定、液体試料の注入、及び、容器内の洗浄からなる工程セットが繰り返し実行されてもよい。

【0049】

図１，図２等に示した第１実施例に係る集合体についての検出限界は、以下のように計算される。目標検出限界は例えば１５００Ｂｑ／Ｌである。

【0050】

シンチレータ水が満たされる容器の容積を２０ｍｌとし、バックグラウンド計数率を１５ｃｐｍとする。個々のシンチレータ要素の直径を７μｍとし、容器内における集合体（隙間網を除いた実質部分）の体積割合を３０％とする。計算簡易化のため集合体が１本のシンチレータ要素により構成されているものと仮定する。それらのパラメータから、シンチレータ要素の長さが１５，５９０，６８８ｃｍと求まり、それに基づいて集合体の表面積が３４，２８６ｃｍ^２と求まる。詳細な計算式の記載を省略するが、以上の前提の下で、測定時間を１分と仮定した場合、第１実施例についての検出限界は、１分の測定時間で、２４６．９Ｂｑ／Ｌとなる。これは、目標検出限界１５００Ｂｑ／Ｌよりも、かなり小さな値である。実施形態によれば、短い測定時間であっても、満足できる検出限界を実現できる。

【0051】

ちなみに、容器内における集合体の体積割合を下げると、当然ながら、検出限界は高くなる。その体積割合を５％まで下げた場合、第１実施例についての検出限界は、１分の測定時間で、１４８１Ｂｑ／Ｌとなる。体積割合を５％まで下げても、目標検出限界１５００Ｂｑ／Ｌより低い検出限界を実現できる。例えば、体積割合を５０％又は６０％まで高めた場合、非常に低い検出限界を実現することが可能である。実施形態によれば、体積割合の操作により、任意の検出限界を実現し得る。

【0052】

参考までに、比較例１及び比較例２について検出限界を試算してみる。比較例１として、バイアル内に配置された１０枚のシンチレータプレートを用いてトリチウム含有水を測定することを想定する。バックグラウンド計数率を１５ｃｐｍとし、トリチウム含有水の量を２０ｍｌとする。各シンチレータプレートのサイズを１．５×４．５×０．０５ｃｍと仮定する。その場合、１０枚のシンチレータプレートの総表面積は１４１ｃｍ^２となる。仮に、測定時間を７２０分（１２時間）とした場合、検出限界は１７２５Ｂｑ／Ｌとなり、その検出限界は、目標検出限界１５００Ｂｑ／Ｌには届かない。そもそも７２０分という測定時間は現実的ではない。

【0053】

比較例２として、バイアル内に配置された多数のシンチレータペレットを用いてトリチウム含有水を測定することを想定する。バックグラウンド計数率を１５ｃｐｍとし、容器内のトリチウム水の量を８ｍｌとする。容器内に５５６個のシンチレータペレットが充填され、各シンチレータペレットの形状を３×３×３ｍｍの立方体と仮定する。その場合、シンチレータペレット集合体の総表面積は３００ｃｍ^２となる。仮に、測定時間を２４０分（４時間）とした場合、目標検出限界１５００Ｂｑ／Ｌが達成されるが、２４０分という測定時間は現実的ではない。

【0054】

比較例１，２によると、検出限界を引き下げることが困難であり、あるいは、満足できる検出限界を得るためには測定時間を非常に長くする必要がある。これに対して、実施形態に係る構成によれば、短時間の測定であっても、かなり低い検出限界を容易に実現することが可能である。

【0055】

図６には、隔離構造の第１変形例であるフィルタユニット８４が示されている。フィルタユニット８４は、排出管２０の端部に着脱可能に装着される。フィルタユニット８４は、筒状の本体８６を有する。本体８６の上部に形成された開口部に排出管２０の端部が差し込まれている。端部と本体８６は螺合している。排出管２０の端部と本体８６の内部段差との間にフィルタ８８が挟み込まれている。具体的には、入口開口２０Ａを覆うようにフィルタ８８が設けられている。フィルタ８８は、液体試料を通過させ、異物の通過を禁止する作用を発揮する。本体８６は、集合体をせき止めており、集合体が入口開口２０Ａを塞ぐことを防止している。仮に、シンチレータ要素又はその破片がフィルタユニット８４内に進入しても、それが入口開口２０Ａ内に進入することはない。

【0056】

図７には、隔壁構造の第２変形例が示されている。容器１６の内部空間がメッシュ状の隔壁９０によって２つの部分空間９２，９４に仕切られている。部分空間９２は、集合体２２を収容した収容空間である。部分空間９２の下部に注入管１８の端部が設けられている。隔壁９０は、液体試料の透過を許容し、集合体の移動を制限するものである。

【0057】

部分空間９４は、集合体２２を含まない上部空間であり、その内部には排出管２０の端部が設けられている。隔壁９０によって、排出管２０の入口開口が集合体２２から隔てられており、集合体２２による入口開口の閉塞が回避されている。この構成を採用する場合、収容空間である部分空間９２の中間高さに各ＰＭＴの受光面の中心が合うように、２つのＰＭＴが配置される。

【0058】

図８には、容器１６の内部に配置された２つのメッシュ部材９６，９８が示されている。２つのメッシュ部材９６，９８により、容器１６内の収容空間が３つの区画１００Ａ，１００Ｂ，１００Ｃに分けられている。３つの区画１００Ａ，１００Ｂ，１００Ｃ内に、集合体２２を構成する３つの部分２２Ａ，２２Ｂ，２２Ｃが収容されている。各メッシュ部材９６，９８は、液体試料の透過を許容し、シンチレータ要素の透過を制限するものである。図８に示す構成によれば、容器１６内での集合体２２の片寄りや潰れを防止できる。

【0059】

図９には、測定部の変形例が示されている。容器１０２は立方体形状を有し、その内部には複数のシンチレータ要素からなる集合体１０４が配置されている。容器１０２の上面板を貫通する注入管が設けられ、容器１０２の下面板を貫通する排出管が設けられている。第１ＰＭＴ１０６の受光面が容器１０２における第１側面に対向している。第２ＰＭＴ１０８の受光面が容器１０２における第２側面に対向している。

【0060】

図１０には、第２実施例に係る集合体１１６が示されている。集合体１１６は容器１１４の内部それ全体に広がっており、集合体１１６は複数のシンチレータ要素１１６ａにより構成される。各シンチレータ要素１１６ａは、細長い帯状の形態を有する。その長さは任意に定め得る。各シンチレータ要素の厚みは、例えば、３～８０μｍの範囲内に定められる。その横幅は例えば３ｍｍ～２ｃｍの範囲内に定められる。複数のシンチレータ要素１１６ａの絡み合いの結果、集合体１１６の中には、複雑な細かい隙間網１１７が生じる。隙間網１１７が液体試料で満たされる。

【0061】

図１１には、第２実施例に係るシンチレータ要素の製作方法が示されている。旋盤１１８によりインゴット１２０が保持されている。インゴット１２０は、プラスチックシンチレータにより構成される。インゴット１２０を回転させながら、それに対して刃物の先端が当てられる。これにより、一定の厚さを有する薄皮状又はリボン状のシンチレータ要素が製作される。

【0062】

第２実施例に係る集合体について検出限界を計算してみる。容器の容量を２０ｍｌとし、バックグラウンド計数率を１５ｃｐｍとし、容器内のトリチウム水の量が８ｍｌであり、容器内に４４，４４４個のシンチレータ要素が設けられているとする。各シンチレータのサイズが幅１．５ｍｍ、長さ４．５ｍｍ、厚み５０μｍであると仮定する。その場合、容器内の集合体の表面積は６，２６７ｃｍ^２となる。測定時間を１分と仮定すると、検出限界が１３５１Ｂｑ／Ｌと求められる。これは目標検出限界を下回る数値である。このように、線状のシンチレータ要素に代えて帯状のシンチレータ要素を採用しても、トリチウムからのβ線の高感度測定を行える。

【0063】

上記集合体をフローセルではなくバイアル内に配置してもよい。集合体が劣化した場合、集合体が交換されてもよい。例えば、外部線源からの放射線を集合体に照射した場合における測定結果から、集合体の劣化度が評価されてもよい。

【符号の説明】

【0064】

１０ 測定部、１２ 信号処理部、１６ 容器、１７ 収容空間、１８ 注入管、２０ 排出管、２２ 集合体、２２ａ シンチレータ要素、２３ 隙間網。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】