特開 2023-172646 微粒子製造装置及び微粒子製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2023172646

(43)【公開日】2023-12-06

(54)【発明の名称】微粒子製造装置及び微粒子製造方法

(51)【国際特許分類】

   B01J 19/08 20060101AFI20231129BHJP

   C23C 16/507 20060101ALI20231129BHJP

   H05H 1/42 20060101ALI20231129BHJP

   H05H 1/30 20060101ALI20231129BHJP

   H05H 1/46 20060101ALI20231129BHJP

【ＦＩ】

B01J19/08 K

C23C16/507

H05H1/42

H05H1/30

H05H1/46 L

【審査請求】未請求

【請求項の数】11

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2022084599

(22)【出願日】2022-05-24

(71)【出願人】

【識別番号】314012076

【氏名又は名称】パナソニックＩＰマネジメント株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100132241

【弁理士】

【氏名又は名称】岡部 博史

(74)【代理人】

【識別番号】100113170

【弁理士】

【氏名又は名称】稲葉 和久

(72)【発明者】

【氏名】丸山 大貴

(72)【発明者】

【氏名】小岩崎 剛

(72)【発明者】

【氏名】永井 久雄

【テーマコード（参考）】

2G084

4G075

4K030

【Ｆターム（参考）】

2G084CC02

2G084CC03

2G084CC13

2G084CC23

2G084CC33

2G084DD03

2G084DD13

2G084FF07

2G084GG02

4G075AA27

4G075BB02

4G075BB03

4G075CA03

4G075CA48

4G075DA02

4G075EA05

4G075EB01

4G075EB41

4G075EC21

4G075ED04

4G075FB02

4K030EA04

4K030FA04

4K030KA30

(57)【要約】

【課題】微粒子の冷却効率を向上させ、微粒子回収率を増加させることができる微粒子製造装置を提供する。
【解決手段】微粒子製造装置は、真空チャンバーと、材料を真空チャンバー内に供給する、材料供給装置と、熱プラズマを発生させ、熱プラズマによって材料を溶融・蒸発させることが可能である熱プラズマ源と、熱プラズマの下流域に配置され、回転可能な冷却ロールと、を備える。
【選択図】図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

真空チャンバーと、
材料を前記真空チャンバー内に供給する、材料供給装置と、
熱プラズマを発生させ、前記熱プラズマによって前記材料を溶融・蒸発させることが可能である熱プラズマ源と、
前記熱プラズマの下流域に配置され、回転可能な冷却ロールと、
を備えた、微粒子製造装置。

【請求項2】

前記冷却ロールは、前記熱プラズマの中心軸を挟んでそれぞれ一つずつ第１及び第２の冷却ロールが配置され、
前記第１及び第２の冷却ロールの前記熱プラズマの中心軸を挟んで対向する表面が前記熱プラズマのガス流と同じ方向に回転している、請求項１に記載の微粒子製造装置。

【請求項3】

前記第１及び第２の冷却ロールの下流域に、前記熱プラズマの中心軸上にさらに第３の冷却ロールが配置され、
前記第３の冷却ロールは、前記第１及び第２の冷却ロールの回転軸と平行な回転軸を有する、請求項２に記載の微粒子製造装置。

【請求項4】

前記熱プラズマ源は、前記第１及び第２の冷却ロールの中央に向かってガスを吹き付ける、請求項２に記載の微粒子製造装置。

【請求項5】

前記熱プラズマ源は、高周波コイル６と、高周波電力を供給する機構と、を持つ、誘導結合型熱プラズマを発生させる装置を有する、請求項１から４のいずれか一項に記載の微粒子製造装置。

【請求項6】

前記熱プラズマ源は、前記真空チャンバーの中間部に配置して、位相が互いに異なる交流電力を複数の電極にそれぞれ印加して前記真空チャンバー内にプラズマを発生させる装置を有する、請求項１から４のいずれか一項に記載の微粒子製造装置。

【請求項7】

前記冷却ロールは、回転軸が前記熱プラズマの中心軸と交差している、請求項１から４のいずれか一項に記載の微粒子製造装置。

【請求項8】

熱プラズマを生成するステップと、
材料を前記熱プラズマに供給するステップと、
前記材料を前記熱プラズマにより溶融・蒸発させ、前記材料の高温のガスを回転する冷却ロールの表面で冷却して、凝縮・凝固させて微粒子化し、得られた微粒子を回収するステップと、
を含む、微粒子製造方法。

【請求項9】

前記冷却ロールは、前記熱プラズマの下流域に配置されている、請求項８に記載の微粒子製造方法。

【請求項10】

前記冷却ロールは、回転軸が前記熱プラズマの中心軸と交差している、請求項８に記載の微粒子製造方法。

【請求項11】

前記冷却ロールは、前記熱プラズマの中心軸を挟んでそれぞれ一つずつ第１及び第２の冷却ロールが配置されている、請求項８に記載の微粒子製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本開示は、例えば、リチウムイオン電池の活物質材料、食品包装のフィルム材などへのコーティング材、又は電子機器配線や抗菌・抗ウイルス材などに利用される、微粒子製造装置及び微粒子製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

近年、ナノメートルオーダーの微粒子は、様々なデバイスに応用が検討されている。例えばニッケルの金属微粒子は、現在、セラミックコンデンサに使用されており、次世代のセラミックコンデンサには、粒径１００ナノメートル以下で分散性の良い微粒子の使用が検討されている。

【0003】

さらに、二酸化シリコンよりも酸素含有率の低い一酸化シリコン（ＳｉＯ_Ｘ：ｘ＝１～１．６）は、亜酸化ケイ素とも呼ばれ、この微粒子は、光学レンズの反射防止膜又は食品包装用のガスバリアフィルムの蒸着材料として活用されている。最近では、リチウムイオン二次電池の負極活物質材料などへの応用が期待されている。また、酸化銅（ＣｕＯ）よりも酸素含有率の低い亜酸化銅（Ｃｕ_２Ｏ）は、短波長の光を吸収する透過型太陽電池の材料や抗菌・抗ウイルス材料、還元触媒などの機能性材料として活用が期待される。

【0004】

これらナノメートルオーダーの微粒子の一般的な製造方法としては、原料となるバルク材をセラミック又はジルコニア等のビーズと一緒に導入し、機械的粉砕によって材料を微粒子化する方法、又は、材料を溶融及び蒸発させて空気又は水に噴射して微粒子を得る方法、又は、電解若しくは還元など化学的に微粒子を得る方法などがある。中でも、高周波放電、直流、又は交流アーク放電などの熱プラズマ（約１０，０００℃）を利用し、気相中で原料を蒸発させ、急冷することで微粒子を作製する方法が知られている（例えば、特許文献１参照。）。特許文献１に記載の従来例１は、不純物（コンタミネーション）が少なく、生産された微粒子の分散性が優れる、及び、複数の種類の材料からなる複合微粒子の合成が容易である、などの観点から非常に有用である。

【0005】

図４に、従来例１の熱プラズマを利用した、微粒子製造装置の断面構造を示す概略断面図を示す。微粒子製造装置３０内のプラズマトーチ３２は、石英管３２ａと、真空チャンバー３６と、その周りを取り巻くプラズマ発生用の高周波コイル３２ｂと、材料供給装置３４と、合成した微粒子３５を回収する微粒子回収部４０と、チャンバー３６内にガスを供給するガス供給管３２ｃと、ガス供給装置４８とを備えた構成を有する。

【0006】

ガス供給装置４８からアルゴンガスをプラズマトーチ３２内に導入し圧力を調整した後、高周波コイル３２ｂに高周波をかけることで熱プラズマ放電４４を生成する。生成した熱プラズマ放電４４に材料供給装置３４内の材料粒子を材料供給管３４ｆからキャリアガスと一緒に導入する。導入した材料粒子は、熱プラズマ放電４４によって蒸発及び気化し、その後、チャンバー３６内の流れに乗り下流部へと流れ、急冷及び凝固して微粒子３５を合成する。合成された微粒子３５は、さらにチャンバー３６内のガス流れに乗って、微粒子回収部４０に導入され、微粒子回収部４０内のフィルタによって回収される。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【特許文献1】特開２０１１－１６８４１２号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

熱プラズマによって材料を蒸発させるプロセスでは、蒸発された材料が高温部から下流へと流れていき、温度が低い領域に到達した時点で材料が冷やされ凝縮・凝固することで微粒子を合成する。この際、材料が冷やされて凝縮・凝固する速度により、合成した微粒子の粒径が決定する。従来例１では、図４中のＱに示すように、材料を高速に冷却するために天板１７から冷却ガスを導入している。しかし、ガス冷却を用いた方法では、冷却制御がガスの流れ場に支配され、制御性が悪いことが課題として挙げられる。これは、プラズマガスとして用いているガス種、流量によって冷却条件が変わってしまい、微粒子の冷却ムラを引き起こす要因となる。これにより、合成した微粒子の粒径制御が難しくなり、例えばウイルス剤であれば抗ウイルス特性、着色性など、目的の商品特性を達成できなくなってしまう。

【0009】

本開示は、上述された従来の課題を考慮し、粒径を高精度に制御することで製造される材料の粒径バラツキを安定させることができる、微粒子製造装置及び微粒子製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0010】

前記目的を達成するために、本開示の１の態様に係る微粒子製造装置は、真空チャンバーと、材料を真空チャンバー内に供給する、材料供給装置と、熱プラズマを発生させ、熱プラズマによって材料を溶融・蒸発させることが可能である熱プラズマ源と、熱プラズマの下流域に配置され、回転可能な冷却ロールと、を備える。

【0011】

前記目的を達成するために、本開示の別の態様にかかる微粒子製造方法は、熱プラズマを生成するステップと、材料を熱プラズマに供給するステップと、材料を熱プラズマにより溶融・蒸発させ、材料の高温のガスを回転する冷却ロールの表面で冷却して、凝縮・凝固させて微粒子化し、得られた微粒子を回収するステップと、を含む粒子製造方法である。

【発明の効果】

【0012】

本開示の前記態様によって、冷却ロールをプラズマ炉内に配置することで、生成した微粒子の高精度な粒径制御を可能とする。

【図面の簡単な説明】

【0013】

【図1】実施の形態１に係る微粒子製造装置の断面構造を示す概略断面図である。

【図2】実施の形態２に係る微粒子製造装置の断面構造を示す概略断面図である。

【図3】実施の形態３に係る微粒子製造装置の断面構造を示す概略断面図である。

【図4】従来例１の微粒子製造装置の断面構造を示す概略断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0014】

第１の態様に係る微粒子製造装置は、真空チャンバーと、材料を真空チャンバー内に供給する、材料供給装置と、熱プラズマを発生させ、熱プラズマによって材料を溶融・蒸発させることが可能である熱プラズマ源と、熱プラズマの下流域に配置され、回転可能な冷却ロールと、を備える。

【0015】

第２の態様に係る微粒子製造装置は、上記第１の態様において、冷却ロールは、熱プラズマの中心軸を挟んでそれぞれ一つずつ第１及び第２の冷却ロールが配置され、第１及び第２の冷却ロールの熱プラズマの中心軸を挟んで対向する表面が熱プラズマのガス流と同じ方向に回転していてもよい。

【0016】

第３の態様に係る微粒子製造装置は、上記第２の態様において、第１及び第２の冷却ロールの下流域に、熱プラズマの中心軸上にさらに第３の冷却ロールが配置され、第３の冷却ロールは、第１及び第２の冷却ロールの回転軸と平行な回転軸を有してもよい。

【0017】

第４の態様に係る微粒子製造装置は、上記第２の態様において、熱プラズマ源は、第１及び第２の冷却ロールの中央に向かってガスを吹き付けてもよい。

【0018】

第５の態様に係る微粒子製造装置は、上記第１から第４のいずれかの態様において、熱プラズマ源は、高周波コイル６と、高周波電力を供給する機構と、を持つ、誘導結合型熱プラズマを発生させる装置を有してもよい。

【0019】

第６の態様に係る微粒子製造装置は、上記第１から第４のいずれかの態様において、熱プラズマ源は、真空チャンバーの中間部に配置して、位相が互いに異なる交流電力を複数の電極にそれぞれ印加して真空チャンバー内にプラズマを発生させる装置を有してもよい。

【0020】

第７の態様に係る微粒子製造装置は、上記第１から第４のいずれかの態様において、冷却ロールは、回転軸が熱プラズマの中心軸と交差していてもよい。

【0021】

第８の態様に係る微粒子製造方法は、熱プラズマを生成するステップと、材料を熱プラズマに供給するステップと、材料を熱プラズマにより溶融・蒸発させ、材料の高温のガスを回転する冷却ロールの表面で冷却して、凝縮・凝固させて微粒子化し、得られた微粒子を回収するステップと、を含む。

【0022】

第９の態様に係る微粒子製造方法は、上記第８の態様において、冷却ロールは、熱プラズマの下流域に配置されていてもよい。

【0023】

第１０の態様に係る微粒子製造方法は、上記第８の態様において、冷却ロールは、回転軸が熱プラズマの中心軸と交差していてもよい。

【0024】

第１１の態様に係る微粒子製造方法は、上記第８の態様において、冷却ロールは、熱プラズマの中心軸を挟んでそれぞれ一つずつ第１及び第２の冷却ロールが配置されていてもよい。

【0025】

以下、添付図面を参照しながら、実施の形態に係る微粒子製造装置について詳細に説明する。なお、図面において実質的に同一の部材は、同一の符号を付し、説明を省略することがある。

【0026】

（実施の形態１）
＜微粒子製造装置＞
図１は、実施の形態１に係る微粒子製造装置の断面構造を示す概略断面図である。図１では、便宜上、鉛直上方をＺ方向とし、水平面内の紙面右方向をＸ方向、紙面手前から奥をＹ方向としている。
この微粒子製造装置１は、少なくとも、熱プラズマを発生させる熱プラズマ源であるプラズマトーチ２と、真空チャンバー５と、材料を真空チャンバー５内に供給する材料供給装置８と、熱プラズマの下流域に配置され、回転可能な冷却ロール１６と、を備える。この微粒子製造装置では、熱プラズマ１０を発生させ、材料を熱プラズマに供給し、熱プラズマにより溶融・蒸発させ、材料の高温のガスを回転する冷却ロールの表面で冷却して、凝縮・凝固させて微粒子化している。

【0027】

以下、微粒子製造装置１の構成について詳細に説明する。

【0028】

＜真空チャンバー＞
真空チャンバー５は、圧力調整バルブ１３と、排気ポンプ１４と、を備えてもよい。排気ポンプ１４によって、真空チャンバー５内を真空状態にすることができる。また、圧力調整バルブ１３によって、圧力を調整できる。排気ポンプ１４と真空チャンバー５との間には、排気ガス中に含まれる粉末物質などを取り除くために微粒子回収装置１２が設けられている。微粒子回収装置１２内には、フィルタが設けられていてもよい。
真空チャンバー５は、石英管３と接続されている。また、真空チャンバー５内の熱プラズマの下流域に冷却ロール１６を配置している。

【0029】

＜材料供給装置・材料供給管＞
材料供給のために材料供給装置８・材料供給管９を設置している。図１では、熱プラズマ１０の上流側から材料を供給しているが、これに限られない。例えば、材料を熱プラズマの下流側に供給してもよい。

【0030】

＜ガス供給源＞
ガス供給源１５は、プラズマガスやキャリアガス源、真空チャンバー５内の各所へのガス導入源として設置している。ガス供給源１５は、基本的にアルゴンガスを用いているが、これに限られず、例えば、酸素ガスや水素ガスなどの他種のガスを用いる場合もある。このため、図１に示すように、ガス供給源１５を複数設置している。

【0031】

＜プラズマトーチ（熱プラズマ源）＞
プラズマトーチ２は、石英管３、天板４、高周波コイル６で構成されている。石英管３、天板４は、それぞれ壁面が二重構造になっており、冷却水を流すことができるようになっている。高周波コイル６は、熱プラズマ１０を生成するためのエネルギー源として、例えば、１ＭＨｚ～１３．５６ＭＨｚの高周波電源（図示無し）と接続されている。真空チャンバー５内には、冷却ロール１６、微粒子回収ブラシ１７、微粒子回収バット１８が配置されている。石英管３、天板４と同様に、真空チャンバー５もそれぞれ壁面が二重構造になっており、冷却水を流すことができるようになっている。

【0032】

＜冷却ロール＞
冷却ロール１６は、真空チャンバー５内の熱プラズマ１０の下流側に、例えば、図１に示すように配置する。冷却水や冷却溶媒を冷却ロール１６の内部に流すことにより、冷却ロール１６の表面温度を低くすることができる。これにより、温度の低い冷却ロールの表面に高温の材料の蒸気・ガスが衝突し、急速に材料の蒸気・ガスが冷却される現象が起きる（以後、これを「衝突冷却」と呼ぶ。）。これにより、制御可能な冷却速度の幅が広がるとともに、冷却ロール１６の表面の温度制御を行うことができ、ムラの少ない冷却が可能となる。これによって、粒径バラツキの小さい微粒子を生成することができる。
冷却ロール１６の材質には、例えば、ステンレスを用いることで、約１万℃の熱プラズマが発生している密閉された真空チャンバー５内の雰囲気でも、耐熱性を担保して微粒子回収を行うことができる。今回は耐熱性を重視してロール材質にステンレスを採用したが、条件設定によっては熱伝導性を重視して、例えば、銅などの冷却ロールを用いてもよい。

【0033】

冷却ロール１６は、例えば、内部に冷却水又は冷却溶媒を冷却ロール１６の内部に流して表面を冷却してもよい。冷却水の温度は、例えば、２０℃であってもよい。さらに、冷却水の温度をより低く、例えば、－２０℃としてもよい。冷却ロール１６の表面は、約１万℃の熱プラズマに曝されるので、冷却することによって、冷却ロール１６の表面が溶融しないようにできる。これによって、融点の比較的低い金属も冷却ロール１６として用いることができる。

【0034】

冷却ロール１６の回転速度は、例えば、１～５０ｍ/ｓである。回転速度は、速く設定しすぎると微粒子が分散してしまい、冷却効率が悪くなるので、回転速度の最大値を５０ｍ／ｓとした。一方、遅く設定しすぎてしまうと回収率が悪くなってしまうのでロール周速の最小値を１ｍ／ｓとした。

【0035】

冷却ロール１６は、熱プラズマとの位置と、熱プラズマとロールとの間のギャップとを自由に設定できるような構造となっている。天板４を原点として下流側の座標を設定することができ、同時に熱プラズマと冷却ロールとの間のギャップの値を設定することができる。これにより、熱プラズマ１０から冷却ロール１６までの距離を変化させることで高温蒸気・ガスの冷却速度を自由に設定することができ、最終的な微粒子の目標粒径値によって条件設定を変更することができる。さらに、ロール間ギャップを調整することができるので、ロール間ギャップを小さくすることで高効率な冷却を行うことができ、微粒子の粒径制御も行うことができる。

【0036】

また、冷却ロール１６は、回転軸が熱プラズマ１０の中心軸と交差している。具体的には、冷却ロール１６の回転軸は、熱プラズマ１０の中心軸と直交しており、Ｙ軸方向と平行である。なお、回転軸は、Ｙ軸方向と平行な場合に限られず、Ｘ軸方向と平行であってもよい。また、回転軸は、熱プラズマ１０の中心軸と交差していればよく、Ｙ軸方向、Ｘ軸方向、又は、Ｚ軸方向に対して角度を有する、傾斜した回転軸であってもよい。

【0037】

＜微粒子回収ブラシ＞
微粒子回収ブラシ１７は、冷却ロール１６により生成した微粒子を回収するために、冷却ロール１６の真空チャンバー５内の下流側に配置している。微粒子回収ブラシ１７は、下流側の冷却ロール１６に接触するように配置されており、冷却ロール１６の表面に生成した微粒子を微粒子回収ブラシ１７により接触させて回収する。回収された微粒子は、即座に微粒子回収バット１８に回収され、冷却ロール１６の表面は、ロール面がきれいに露出した状態で再び熱プラズマ１０側に回転して、再度同様に上流からの高温蒸気・ガスを急冷し、微粒子の生成を行う。生成した微粒子が下流部で回収されていない場合、再度熱プラズマ１０側に微粒子が付着した状態で戻ることになり、熱プラズマ１０の再加熱により生成した微粒子が再凝集してしまう。微粒子回収ブラシ１７は、冷却ロール１６と同様に高温状態の真空チャンバー５内で使用するため耐熱性を重視して今回は金属ブラシを採用したが、これに限るものではない。

【0038】

＜ガス導入Ｃ＞
真空チャンバー５は、ガス導入Ｃを行えるように、真空チャンバー５内の上方に、真空チャンバー５の壁から鉛直下方向（－Ｚ方向）に対して３０°～４５°の傾きを付けた配管が彫り込まれている（図示無し）。ガス導入Ｃを実施することにより、回収しきれなかった微粒子を冷却ロール１６の表面から効率よく剥ぎ落とすことができる。これにより、前記したように冷却ロール１６に微粒子が付着した状態で熱プラズマ側に搬送されることを防ぐことができる。その結果、微粒子回収率を高くすることが可能となっている。

【0039】

＜ガス導入Ｂ＞
天板４は、ガス導入Ｂを行えるように、例えば、真空チャンバー５内の中心方向に向かって鉛直下方向（－Ｚ方向）に対して３０°～４５°の傾きを付けた配管が彫り込まれている（図示無し）。ガス導入Ｂは、冷却ロール１６の表面で急速冷却が行われる材料の割合を高くするために、２つの冷却ロールの中央に向かって熱源側からガスを吹き付けるものである。これにより、冷却ロール１６の外（真空チャンバー５側面）側にガス分散していく材料が少なくなり、微粒子回収率を高くすることができる。

【0040】

今回は、熱プラズマ源発生装置としてＩＣＰ（Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅ Ｃｏｕｐｌｅｄ Ｐｌａｓｍａ）と呼ばれる誘導型結合型プラズマを採用したが、熱プラズマ源発生装置は、ＩＣＰに限られない。例えば、多相交流アークと呼ばれる複数の電極に位相の異なる電圧を印加して熱プラズマを発生させる装置や、溶接などに用いられている直流アーク発生装置などを用いてもよい。また、今回はガス流れが鉛直下向き（－Ｚ方向）の装置を採用したが、ガス流れが鉛直上向き（Ｚ方向）の装置を用いてもよい。

【0041】

なお、前記様々な実施の形態又は変形例のうちの任意の実施の形態又は変形例を適宜組み合わせることにより、それぞれの有する効果を奏するようにすることができる。また、実施の形態同士の組み合わせ又は実施例同士の組み合わせ又は実施の形態と実施例との組み合わせが可能であると共に、異なる実施の形態又は実施例の中の特徴同士の組み合わせも可能である。

【0042】

＜微粒子製造方法＞
実施の形態１に係る微粒子製造方法は、上記態様に係る微粒子製造装置を使用してもよい。この微粒子製造方法は、例えば、以下の３つのステップで構成されている。
（１）熱プラズマ１０を生成するステップ。
（２）材料を熱プラズマ１０に供給するステップ。
（３）微粒子を生成するステップ。

【0043】

以下、この微粒子製造方法について、実際に行う手順に沿って詳しく説明する。

【0044】

（１）まず、熱プラズマ１０を生成する過程について記載する。
（１－１）初めに、真空チャンバー５内を排気ポンプ１４によって排気し、圧力調整バルブ１３によって真空チャンバー５内を真空度１００Ｐａ以下の真空度とする。
（１－２）次に、プラズマガス供給口７を介し、プラズマガスとしてアルゴンガスを導入する。プラズマガスにはアルゴンガスを用いるが、雰囲気制御の用途によっては酸素や水素などの他種のガスを混合させた混合ガスを用いることもある。
（１－３）真空状態となったのちに、圧力調整バルブ１３を用いて真空チャンバー５内の圧力値を任意に設定する。
（１－４）次に、微粒子製造装置１に冷却水を流す。今回はチラーを用いて約２０℃の冷却水を微粒子製造装置に流したが、場合によっては冷却溶媒を用いて冷却水温度を－２０°などに設定してもよい。
（１－５）最後に、水冷機構を有した石英管３に設置した高周波コイル６に１３．５６ＭＨｚの高周波を印加することで、石英管３内に熱プラズマ１０を生成する。

【0045】

（１－６）また、原料供給を開始する前に、冷却ロール１６の配置を行う。まず、駆動可能な冷却ロール１６を所定の位置に動かす。目標の微粒子に適する冷却速度や供給速度を算出し、条件に合う冷却ロール１６の天板４からの距離とロール間ギャップ・ロール回転数を設定する。これにより、目的の商品の粒径・生産速度に合わせた製造プロセスを実現することが可能となっている。今回はロール間ギャップを１～５０ｍｍ、ロール周速を１～５０ｍ／ｓとして実施した。ロール間ギャップは、小さく設定しすぎると微粒子がつまってしまうので、最小値を１ｍｍとした。大きく設定しすぎると放電径よりも大きくなり冷却ロールでの冷却率が低くなってしまうので、ロール間ギャップの最大値を５０ｍｍとした。冷却ロール１６の回転速度は、速く設定しすぎると微粒子が分散してしまい、冷却効率が悪くなるので、ロール周速の最大値を５０ｍ／ｓとした。一方、遅く設定しすぎてしまうと回収率が悪くなってしまうのでロール周速の最小値を１ｍ／ｓとした。上記の点を考慮して、今回はロール間ギャップを１～５０ｍｍ、ロール周速を１～５０ｍ/ｓとして実施したが、これに限るものではない。冷却ロールを用いた固体冷却を導入することで、冷却ガスによる微粒子のガス分散を抑えることができるので、微粒子の回収率増加に貢献している。

【0046】

（１－７）次に、冷却ロール１６に流している冷却水の温度を設定する。今回はチラーを用いて約２０℃の冷却水を微粒子製造装置に流したが、場合によっては冷却溶媒を用いて冷却水温度を－２０°などに設定してもよい。これによって、冷却ロール１６の表面温度を、例えば、２０℃又は－２０℃に設定できる。なお、表面温度は、冷却水又は冷却溶媒の温度を制御することによって任意に設定できる。冷却水や冷却溶媒を冷却ロール１６の内部に流すことにより、制御可能な冷却速度の幅が広がると共に、冷却ロール１６の表面の温度制御を行うことができ、ムラの少ない冷却が可能となる。
（１－８）次に、天板４よりガスＢを流す。ガスＢを流すことにより、冷却ロール１６により外側に高温の蒸気や材料ガスが流れることを防ぐことができ、微粒子回収率を高くすることができる。ガスＢにはプラズマガスであるアルゴンガスを用いるが、雰囲気制御の用途によっては酸素や水素などの他種のガスを用いることもある。

【0047】

（２）次に、材料を熱プラズマ１０中に供給する過程について記載する。材料供給装置８に準備しておいた原料を、キャリアガスとともに材料供給管９を通して熱プラズマ１０に供給する。このとき、キャリアガスにはプラズマガスであるアルゴンガスを用いるが、雰囲気制御の用途によっては酸素や水素などの他種のガスを用いることもある。

【0048】

（３）次に、微粒子を生成する過程について記載する。
（３－１）原料が熱プラズマ１０中を通過することで、原料は蒸気またはガス化する。
（３－２）原料蒸気または原料ガスは、プラズマガスによって下流に運ばれる。
（３－３）そして、下流に配置された冷却ロール１６の表面に触れることで、急速に衝突冷却され、原料蒸気または原料ガスは瞬時に微粒子化する。この時、天板４からガスＢを流していることにより、原料蒸気・ガスが冷却ロール１６に衝突する確率を高くすることができ、冷却効率を高めるとともに微粒子回収率を高くすることが可能となっている。
（３－４）冷却ロール１６によって生成された微粒子は、２つの冷却ロール１６が炉の中心軸に対して内向きに回転していることで、冷却ロール１６に付着したまま炉中心軸を通り下流部へと運搬される。
（３－５）そして、付着した微粒子は下流にて冷却ロール１６の下側に配置された微粒子回収ブラシ１７によって表面から剥ぎ落とされる。剥ぎ落とされた微粒子は、微粒子回収バット１８に回収され、貯蔵されていく。また、微粒子回収ブラシ１７で剥ぎ落とせなかった微粒子は、ガスＣによって冷却ロール１６の表面から剥ぎ落とされて、真空チャンバー５底面へと集められるか、または微粒子回収装置１２へと流されていく。
（３－６）さらに、図３の実施の形態３に示すように、２つの冷却ロール１６ａ、１６ｂのロール間ギャップをガス状態で抜けてきた原料は、図３のように２段目に配置する第３の冷却ロール１９によって、同様の原理で回収される。

【0049】

冷却ロール１６を用いることで、衝突冷却により冷却制御性を高くすることができるとともに、従来例１のガス冷却プロセスのように生成した微粒子が炉側面に付着しないので、微粒子回収率を高くすることが可能となっている。

【0050】

（実施の形態２）
図２は、実施の形態２に係る微粒子製造装置１ａの断面構造を示す概略断面図である。
実施の形態２に係る微粒子製造装置１ａは、実施の形態１に係る微粒子製造装置と対比すると、図２に示すように、第１及び第２の冷却ロール１６ａ、１６ｂを熱プラズマ１０の中心軸を挟んで配置していることを特徴とする。この第１及び第２の冷却ロール１６ａ、１６ｂは、熱プラズマ１０の中心軸を挟んで線対称となる２箇所にそれぞれ配置してもよい。

【0051】

また、この２つの第１及び第２の冷却ロール１６ａ、１６ｂは、互いに逆向きに熱プラズマ１０の中心軸に向かうようにそれぞれ内向きで回転している。つまり、図２に示すように、第１の冷却ロール１６ａでは、回転軸はＹ軸であり、時計回りに回転し、第２の冷却ロール１６ｂでは、回転軸はＹ軸であり、反時計回りに回転し、互いに逆方向に回転する。これによって、上流から流れてくる高温の材料の蒸気・ガスを冷却し、中心軸に生成した微粒子を集めることができ、微粒子の回収率を高くすることができる。なお、今回は中心軸内向きに回転させて冷却ロール１６ａ、１６ｂを使用する場合を示しているが、回転方向は外向きでも構わない。しかし、外向きの場合は冷却ロール１６の回転により微粒子が熱プラズマ１０により再加熱されてしまうので、そのプロセスにあった場合にのみ用いることが望ましい。また、２つの冷却ロール１６ａ、１６ｂのロール間のギャップを小さくすることで、高温の蒸気・ガスをほぼすべて冷却し微粒子化することができる。

【0052】

（実施の形態３）
図３は、実施の形態３に係る微粒子製造装置１ｂの断面構造を示す概略断面図である。
実施の形態３に係る微粒子製造装置１ｂは、実施の形態２に係る微粒子製造装置と対比すると、図３に示すように、冷却ロール１６ａ、１６ｂをガス流れに対して２段構造に配置していることを特徴とする。具体的には、この微粒子製造装置１ｂは、第１及び第２の冷却ロールの下流域に、熱プラズマの中心軸上にさらに第３の冷却ロールが配置されている。下流域に配置した第３の冷却ロール１９は、上段の２つの冷却ロール１６ａ、１６ｂと同様に、回転させて上流側で微粒子を生成し、下流側でブラシにより回収する構造となっている。冷却ロール１６ａ、１６ｂ、１９を２段構造で配置することで、投入した材料が衝突冷却による微粒子化を起こす割合をより増大させている。

【産業上の利用可能性】

【0053】

本開示の上記態様に係る微粒子製造装置及び微粒子製造方法によれば、生成した微粒子の高速冷却ができるようになり、高精度な粒径制御を可能とする。また、衝突冷却を導入したことにより冷却ガスによるガス分散を抑えることができたので、微粒子の回収率が増加する。そのため、本開示の前記態様は、電池材料や抗ウイルス剤などの粒径制御が必要であり、低コストでの大量生産が要求される材料に使用される微粒子製造装置及び微粒子製造方法として有用である。

【符号の説明】

【0054】

１ 微粒子製造装置
２ プラズマトーチ
３ 石英管
４ 天板
５ 真空チャンバー
６ 高周波コイル
７ プラズマガス供給口
８ 材料供給装置
９ 材料供給管
１０ 熱プラズマ
１１ 一次粒子
１２ 微粒子回収装置
１３ 圧力調整バルブ
１４ 排気ポンプ
１５ ガス供給源
１６、１６ａ、１６ｂ 冷却ロール
１７ 微粒子回収ブラシ
１８ 微粒子回収バット
１９ 第３の冷却ロール

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】