ホーム > 特許ランキング > 住友ベークライト株式会社
知財求人 - 知財ポータルサイト「IP Force」
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2023183768
(43)【公開日】2023-12-28
(54)【発明の名称】封止用樹脂組成物
(51)【国際特許分類】
C08L 63/00 20060101AFI20231221BHJP
C08G 59/18 20060101ALI20231221BHJP
C08K 5/103 20060101ALI20231221BHJP
C08K 3/013 20180101ALI20231221BHJP
H01L 23/29 20060101ALI20231221BHJP
H01L 23/12 20060101ALI20231221BHJP
【ＦＩ】
C08L63/00 C
C08G59/18
C08K5/103
C08K3/013
H01L23/30 R
H01L23/12 501P
【審査請求】未請求
【請求項の数】12
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2022097464
(22)【出願日】2022-06-16
(71)【出願人】
【識別番号】000002141
【氏名又は名称】住友ベークライト株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100110928
【弁理士】
【氏名又は名称】速水 進治
(72)【発明者】
【氏名】室田 裕香
【テーマコード（参考）】
4J002
4J036
4M109
【Ｆターム（参考）】
4J002CC072
4J002CC07X
4J002CD061
4J002CD06W
4J002CD071
4J002CD07W
4J002DJ016
4J002EH047
4J002FD016
4J002FD027
4J002GQ05
4J036AA05
4J036AE05
4J036AF05
4J036AJ14
4J036FB08
4J036GA04
4J036JA07
4M109AA01
4M109BA07
4M109EA02
4M109EB02
4M109EB04
4M109EB06
4M109EB08
4M109EB09
4M109EB13
4M109EB19
4M109EC04
(57)【要約】
【課題】硬化物の低線膨張係数と低弾性率とが両立され、外観を好ましいものとする封止材を得る。
【解決手段】（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）無機充填材、および（Ｄ）低応力材を含み、成分（Ｄ）が、成分（Ａ）とのハンセン溶解度パラメータの距離が８．５ＭＰａ1/2以上９．９ＭＰａ1/2以下である第一低応力材を一種以上含む、封止用樹脂組成物。
【選択図】なし
【解決手段】（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）無機充填材、および（Ｄ）低応力材を含み、成分（Ｄ）が、成分（Ａ）とのハンセン溶解度パラメータの距離が８．５ＭＰａ1/2以上９．９ＭＰａ1/2以下である第一低応力材を一種以上含む、封止用樹脂組成物。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
（Ａ）エポキシ樹脂、
（Ｂ）硬化剤、
（Ｃ）無機充填材、および
（Ｄ）低応力材
を含み、
前記成分（Ｄ）が、前記成分（Ａ）とのハンセン溶解度パラメータの距離が８．５ＭＰａ1/2以上９．９ＭＰａ1/2以下である第一低応力材を一種以上含む、封止用樹脂組成物。
（Ｂ）硬化剤、
（Ｃ）無機充填材、および
（Ｄ）低応力材
を含み、
前記成分（Ｄ）が、前記成分（Ａ）とのハンセン溶解度パラメータの距離が８．５ＭＰａ1/2以上９．９ＭＰａ1/2以下である第一低応力材を一種以上含む、封止用樹脂組成物。
【請求項2】
前記第一低応力材がトリグリセリドを含む、請求項１に記載の封止用樹脂組成物。
【請求項3】
前記トリグリセリド中の三つの脂肪酸残基がすべて同じである、請求項２に記載の封止用樹脂組成物。
【請求項4】
当該封止用樹脂組成物中の前記成分（Ｄ）の含有量が、当該封止用樹脂組成物全体に対して０．１質量％以上２．５質量％以下である、請求項１乃至３いずれか一項に記載の封止用樹脂組成物。
【請求項5】
前記成分（Ａ）が、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂およびトリフェニルメタン型エポキシ樹脂からなる群から選択される少なくとも一種を含む、請求項１乃至３いずれか一項に記載の封止用樹脂組成物。
【請求項6】
ウェーハレベルパッケージ（ＷＬＰ）またはパネルレベルパッケージ（ＰＬＰ）の封止に用いられる、請求項１乃至３いずれか一項に記載の封止用樹脂組成物。
【請求項7】
顆粒状である、請求項１乃至３いずれか一項に記載の封止用樹脂組成物。
【請求項8】
請求項１乃至３いずれか一項に記載の封止用樹脂組成物の硬化物である、硬化体。
【請求項9】
請求項１乃至３いずれか一項に記載の封止用樹脂組成物により複数個の電子部品が一括して封止されているウェーハレベルパッケージ。
【請求項10】
請求項１乃至３いずれか一項に記載の封止用樹脂組成物により複数個の電子部品が一括して封止されているパネルレベルパッケージ。
【請求項11】
請求項９に記載のウェーハレベルパッケージが個片化された電子装置。
【請求項12】
請求項１０に記載のパネルレベルパッケージが個片化された電子装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、封止用樹脂組成物に関する。
【背景技術】
【0002】
封止用樹脂組成物に関する技術として、特許文献１（特開２００２－１４６１６３号公報）に記載のものがある。同文献には、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリグリセリン脂肪酸エステルおよび無機質充填剤を必須成分とし、ポリグリセリン脂肪酸エステルおよび無機質充填剤を樹脂組成物に対してそれぞれ特定の割合で含有してなる封止用樹脂組成物について記載されており（請求項１）、ポリグリセリン脂肪酸エステルとして、具体的には、ペンタオレイン酸デカグリセリルが記載されている（段落００１３、実施例１～３）。また、同文献には、同文献における封止用樹脂組成物は成形性に優れ、かつ電気特性にも優れ、充填性や作業性が良いため、この樹脂組成物を電子部品の封止に使用することにより、半導体封止装置の作業性、性能の両面で改善をはかることができると記載されている（段落００３４）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【特許文献1】特開２００２－１４６１６３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
上記特許文献に記載の技術について本発明者らが検討したところ、硬化物の低線膨張係数と低弾性率とを両立するとともに外観を好ましいものとするという点で改善の余地があることが明らかになった。
【課題を解決するための手段】
【0005】
本発明によれば、以下の封止用樹脂組成物、硬化体、ウェーハレベルパッケージ、パネルレベルパッケージおよび電子装置が提供される。
［１］ （Ａ）エポキシ樹脂、
（Ｂ）硬化剤、
（Ｃ）無機充填材、および
（Ｄ）低応力材
を含み、
前記成分（Ｄ）が、前記成分（Ａ）とのハンセン溶解度パラメータの距離が８．５ＭＰａ1/2以上９．９ＭＰａ1/2以下である第一低応力材を一種以上含む、封止用樹脂組成物。
［２］ 前記第一低応力材がトリグリセリドを含む、［１］に記載の封止用樹脂組成物。
［３］ 前記トリグリセリド中の三つの脂肪酸残基がすべて同じである、［２］に記載の封止用樹脂組成物。
［４］ 当該封止用樹脂組成物中の前記成分（Ｄ）の含有量が、当該封止用樹脂組成物全体に対して０．１質量％以上２．５質量％以下である、［１］乃至［３］いずれか一つに記載の封止用樹脂組成物。
［５］ 前記成分（Ａ）が、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂およびトリフェニルメタン型エポキシ樹脂からなる群から選択される少なくとも一種を含む、［１］乃至［４］いずれか一つに記載の封止用樹脂組成物。
［６］ ウェーハレベルパッケージ（ＷＬＰ）またはパネルレベルパッケージ（ＰＬＰ）の封止に用いられる、［１］乃至［５］いずれか一つに記載の封止用樹脂組成物。
［７］ 顆粒状である、［１］乃至［６］いずれか一つに記載の封止用樹脂組成物。
［８］ ［１］乃至［７］いずれか一つに記載の封止用樹脂組成物の硬化物である、硬化体。
［９］ ［１］乃至［７］いずれか一つに記載の封止用樹脂組成物により複数個の電子部品が一括して封止されているウェーハレベルパッケージ。
［１０］ ［１］乃至［７］いずれか一つに記載の封止用樹脂組成物により複数個の電子部品が一括して封止されているパネルレベルパッケージ。
［１１］ ［９］に記載のウェーハレベルパッケージが個片化された電子装置。
［１２］ ［１０］に記載のパネルレベルパッケージが個片化された電子装置。
［１］ （Ａ）エポキシ樹脂、
（Ｂ）硬化剤、
（Ｃ）無機充填材、および
（Ｄ）低応力材
を含み、
前記成分（Ｄ）が、前記成分（Ａ）とのハンセン溶解度パラメータの距離が８．５ＭＰａ1/2以上９．９ＭＰａ1/2以下である第一低応力材を一種以上含む、封止用樹脂組成物。
［２］ 前記第一低応力材がトリグリセリドを含む、［１］に記載の封止用樹脂組成物。
［３］ 前記トリグリセリド中の三つの脂肪酸残基がすべて同じである、［２］に記載の封止用樹脂組成物。
［４］ 当該封止用樹脂組成物中の前記成分（Ｄ）の含有量が、当該封止用樹脂組成物全体に対して０．１質量％以上２．５質量％以下である、［１］乃至［３］いずれか一つに記載の封止用樹脂組成物。
［５］ 前記成分（Ａ）が、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂およびトリフェニルメタン型エポキシ樹脂からなる群から選択される少なくとも一種を含む、［１］乃至［４］いずれか一つに記載の封止用樹脂組成物。
［６］ ウェーハレベルパッケージ（ＷＬＰ）またはパネルレベルパッケージ（ＰＬＰ）の封止に用いられる、［１］乃至［５］いずれか一つに記載の封止用樹脂組成物。
［７］ 顆粒状である、［１］乃至［６］いずれか一つに記載の封止用樹脂組成物。
［８］ ［１］乃至［７］いずれか一つに記載の封止用樹脂組成物の硬化物である、硬化体。
［９］ ［１］乃至［７］いずれか一つに記載の封止用樹脂組成物により複数個の電子部品が一括して封止されているウェーハレベルパッケージ。
［１０］ ［１］乃至［７］いずれか一つに記載の封止用樹脂組成物により複数個の電子部品が一括して封止されているパネルレベルパッケージ。
［１１］ ［９］に記載のウェーハレベルパッケージが個片化された電子装置。
［１２］ ［１０］に記載のパネルレベルパッケージが個片化された電子装置。
【発明の効果】
【0006】
本発明によれば、硬化物の低線膨張係数と低弾性率とが両立され、外観を好ましいものとする封止材を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【0007】
【発明を実施するための形態】
【0008】
本実施形態において、組成物は、各成分をいずれも単独でまたは二種以上を組み合わせて含むことができる。
本明細書において、数値範囲を示す「～」は、以上、以下を表し、両端の数値をいずれも含む。
本明細書において、数値範囲を示す「～」は、以上、以下を表し、両端の数値をいずれも含む。
【0009】
（封止用樹脂組成物）
本実施形態において、封止用樹脂組成物（以下、単に「樹脂組成物」とも呼ぶ。）は、以下の成分（Ａ）～（Ｄ）を含む。
（Ａ）エポキシ樹脂、
（Ｂ）硬化剤、
（Ｃ）無機充填材、および
（Ｄ）低応力材
そして、成分（Ｄ）は、成分（Ａ）とのハンセン溶解度パラメータの距離が８．５ＭＰａ1/2以上９．９ＭＰａ1/2以下である第一低応力材を一種以上含む。
本実施形態において、封止用樹脂組成物（以下、単に「樹脂組成物」とも呼ぶ。）は、以下の成分（Ａ）～（Ｄ）を含む。
（Ａ）エポキシ樹脂、
（Ｂ）硬化剤、
（Ｃ）無機充填材、および
（Ｄ）低応力材
そして、成分（Ｄ）は、成分（Ａ）とのハンセン溶解度パラメータの距離が８．５ＭＰａ1/2以上９．９ＭＰａ1/2以下である第一低応力材を一種以上含む。
【0010】
本発明者は、硬化物の線膨張係数と弾性率をいずれも低下させることを検討した。その結果、樹脂組成物が成分（Ａ）～（Ｄ）を組み合わせて含むとともに、成分（Ｄ）が、成分（Ａ）とのハンセン溶解度パラメータの距離（以下、「ΔＨＳＰ」とも呼ぶ。）が特定の範囲にある第一低応力材を一種以上含む構成とすることにより、硬化物の線膨張係数と弾性率という、本来、トレードオフの関係にある特性を、いずれも好適に低下することができることを新たに見出した。
樹脂組成物を上記構成とすることにより、線膨張係数および弾性率が低下する理由は必ずしも明らかではないが、樹脂組成物における第一低応力材の分散の程度が好ましいものとなり、樹脂組成物の中に第一低応力材由来のドメインが好ましいサイズで生じることが考えられる。
すなわち、本発明者は、線膨張係数および弾性率を低下するための指標として、新たに、成分（Ａ）と、第一低応力材とのΔＨＳＰに着目した。そして、ΔＨＳＰが特定の範囲にある第一低応力材とを組み合わせて用いるとともに、これらを成分（Ｂ）および（Ｃ）と組み合わせて用いることにより、硬化物の線膨張係数および弾性率が好ましく低下される樹脂組成物が得られることを見出した。
樹脂組成物を上記構成とすることにより、線膨張係数および弾性率が低下する理由は必ずしも明らかではないが、樹脂組成物における第一低応力材の分散の程度が好ましいものとなり、樹脂組成物の中に第一低応力材由来のドメインが好ましいサイズで生じることが考えられる。
すなわち、本発明者は、線膨張係数および弾性率を低下するための指標として、新たに、成分（Ａ）と、第一低応力材とのΔＨＳＰに着目した。そして、ΔＨＳＰが特定の範囲にある第一低応力材とを組み合わせて用いるとともに、これらを成分（Ｂ）および（Ｃ）と組み合わせて用いることにより、硬化物の線膨張係数および弾性率が好ましく低下される樹脂組成物が得られることを見出した。
【0011】
本実施形態において、成分（Ａ）と第一低応力材とのΔＨＳＰは、線膨張係数低下の観点から、８．５ＭＰａ1/2以上であり、好ましくは８．７ＭＰａ1/2以上、より好ましくは８．９ＭＰａ1/2以上である。
また、硬化物の外観を好ましいものとする観点から、成分（Ａ）と第一低応力材とのΔＨＳＰは、９．９ＭＰａ1/2以下であり、好ましくは９．６ＭＰａ1/2以下、さらに好ましくは９．３ＭＰａ1/2以下である。
また、硬化物の外観を好ましいものとする観点から、成分（Ａ）と第一低応力材とのΔＨＳＰは、９．９ＭＰａ1/2以下であり、好ましくは９．６ＭＰａ1/2以下、さらに好ましくは９．３ＭＰａ1/2以下である。
【0012】
ここで、ハンセンの溶解度パラメータ（ＨＳＰ）は、ある物質が他のある物質にどのくらい溶けるのかという溶解性を表す指標である。ＨＳＰでは、溶解性を３次元のベクトルで表す。この３次元ベクトルは、代表的には、分散項（δｄ）、極性項（δｐ）、水素結合項（δｈ）で表すことができる。そしてベクトルが似ているもの同士は、溶解性が高いと判断できる。ベクトルの類似度をΔＨＳＰで判断することが可能である。
【0013】
ハンセンとアボットが開発したコンピューターソフトウエアＨＳＰｉＰには、ΔＨＳＰを計算する機能と様々な樹脂と溶媒もしくは非溶媒のハンセンパラメーターを記載したデータベースが含まれている。そして、本明細書で用いている、ＨＳＰ値は、ＨＳＰｉＰ（Ｈａｎｓｅｎ Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ Ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ ｉｎ Ｐｒａｃｔｉｃｅ）というソフトを用いて算出することができる。たとえば、ＨＳＰｉＰ ３ｒｄ ｖｅｒｓｉｏｎに含まれるＳｏｌｖｅｎｔ ｌｉｓｔとＰｏｌｙｍｅｒ ｌｉｓｔに記載されている値を２５℃に補正したものを参照してもよい。ここで、Ｓｏｌｖｅｎｔ ｌｉｓｔに記載されていない樹脂と溶媒もしくは非溶媒については、Ｙ－ＭＢと呼ばれるニューラルネットワーク法を用いた推算方法により算出できる。分子構造をＨＳＰｉＰに付属のＹ－ＭＢ計算ソフトに入力することで、自動的に原子団に分解し、ＨＳＰ値と分子体積が計算される。
【0014】
ΔＨＳＰは、具体的には下記式（１）に示すＲ2で表される。
本実施形態において、ΔＨＳＰは、たとえば、成分（Ａ）のＨＳＰを（ｄ１，ｐ１，ｈ１）とし、第一低応力材のＨＳＰを（ｄ２，ｐ２，ｈ２）としたとき、下記の式（１）により算出することができる。
本実施形態において、ΔＨＳＰは、たとえば、成分（Ａ）のＨＳＰを（ｄ１，ｐ１，ｈ１）とし、第一低応力材のＨＳＰを（ｄ２，ｐ２，ｈ２）としたとき、下記の式（１）により算出することができる。
【0015】
【数1】
【0016】
本実施形態においては、樹脂組成物が成分（Ａ）～（Ｄ）を組み合わせて含み、成分（Ｄ）が、成分（Ａ）とのΔＨＳＰが特定の範囲にある第一低応力材を一種以上含むため、硬化物の線膨張係数と弾性率という、本来、トレードオフの関係にある特性を、いずれも好適に低下することができる。このため、ＷＬＰ、ＰＬＰ等の大面積の封止を伴う場合にも、基材の反りを効果的に抑制することができる。
以下、樹脂組成物に含まれる成分についてさらに具体的に説明する。
以下、樹脂組成物に含まれる成分についてさらに具体的に説明する。
【0017】
（成分（Ａ））
成分（Ａ）は、エポキシ樹脂である。
エポキシ樹脂は、たとえば、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂等のビフェニル型エポキシ樹脂；ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、テトラメチルビスフェノールＦ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂；スチルベン型エポキシ樹脂；フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂；トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂等に例示されるトリフェニルメタン型エポキシ樹脂等の多官能エポキシ樹脂；フェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂、フェニレン骨格を有するナフトールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するナフトールアラルキル型エポキシ樹脂等のフェノールアラルキル型エポキシ樹脂；ジヒドロキシナフタレン型エポキシ樹脂、ジヒドロキシナフタレンの２量体をグリシジルエーテル化して得られるエポキシ樹脂等のナフトール型エポキシ樹脂；トリグリシジルイソシアヌレート、モノアリルジグリシジルイソシアヌレート等のトリアジン核含有エポキシ樹脂；およびジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂等の有橋環状炭化水素化合物変性フェノール型エポキシ樹脂からなる群から選択される一種または二種以上である。
成分（Ａ）は、エポキシ樹脂である。
エポキシ樹脂は、たとえば、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂等のビフェニル型エポキシ樹脂；ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、テトラメチルビスフェノールＦ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂；スチルベン型エポキシ樹脂；フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂；トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂等に例示されるトリフェニルメタン型エポキシ樹脂等の多官能エポキシ樹脂；フェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂、フェニレン骨格を有するナフトールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するナフトールアラルキル型エポキシ樹脂等のフェノールアラルキル型エポキシ樹脂；ジヒドロキシナフタレン型エポキシ樹脂、ジヒドロキシナフタレンの２量体をグリシジルエーテル化して得られるエポキシ樹脂等のナフトール型エポキシ樹脂；トリグリシジルイソシアヌレート、モノアリルジグリシジルイソシアヌレート等のトリアジン核含有エポキシ樹脂；およびジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂等の有橋環状炭化水素化合物変性フェノール型エポキシ樹脂からなる群から選択される一種または二種以上である。
【0018】
樹脂組成物の硬化物の反り抑制や、充填性、耐熱性、耐湿性等の諸特性のバランスを向上する観点から、成分（Ａ）は、好ましくはビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂およびトリフェニルメタン型エポキシ樹脂からなる群から選択される少なくとも一種を含む。
【0019】
成分（Ａ）において、ＨＳＰの極性項（Ｐ）、水素項（Ｈ）および分散項（Ｄ）は、具体的には第一低応力材とのΔＨＳＰが上述の範囲となる数値とすることができる。
成分（Ａ）のＨＳＰの極性項（Ｐ）は、好ましくは３．０ＭＰａ1/2以上であり、より好ましくは４．０ＭＰａ1/2以上、さらに好ましくは５．０ＭＰａ1/2以上である。
また、成分（Ａ）のＨＳＰの極性項（Ｐ）は、７．５ＭＰａ1/2以下であり、より好ましくは６．５ＭＰａ1/2以下、さらに好ましくは５．５ＭＰａ1/2以下である。
成分（Ａ）のＨＳＰの極性項（Ｐ）は、好ましくは３．０ＭＰａ1/2以上であり、より好ましくは４．０ＭＰａ1/2以上、さらに好ましくは５．０ＭＰａ1/2以上である。
また、成分（Ａ）のＨＳＰの極性項（Ｐ）は、７．５ＭＰａ1/2以下であり、より好ましくは６．５ＭＰａ1/2以下、さらに好ましくは５．５ＭＰａ1/2以下である。
【0020】
成分（Ａ）のＨＳＰの水素項（Ｈ）は、好ましくは２．０ＭＰａ1/2以上であり、より好ましくは３．０ＭＰａ1/2以上、さらに好ましくは４．０ＭＰａ1/2以上である。
また、成分（Ａ）のＨＳＰの水素項（Ｈ）は、６．５ＭＰａ1/2以下であり、より好ましくは５．５ＭＰａ1/2以下、さらに好ましくは４．５ＭＰａ1/2以下である。
また、成分（Ａ）のＨＳＰの水素項（Ｈ）は、６．５ＭＰａ1/2以下であり、より好ましくは５．５ＭＰａ1/2以下、さらに好ましくは４．５ＭＰａ1/2以下である。
【0021】
成分（Ａ）のＨＳＰの分散項（Ｄ）は、好ましくは１８．０ＭＰａ1/2以上であり、より好ましくは１９．０ＭＰａ1/2以上、さらに好ましくは２０．３ＭＰａ1/2以上である。
また、成分（Ａ）のＨＳＰの分散項（Ｄ）は、２２．５ＭＰａ1/2以下であり、より好ましくは２１．５ＭＰａ1/2以下、さらに好ましくは２０．５ＭＰａ1/2以下である。
これにより、低線膨張係数と低弾性率を両立することができる。
また、成分（Ａ）のＨＳＰの分散項（Ｄ）は、２２．５ＭＰａ1/2以下であり、より好ましくは２１．５ＭＰａ1/2以下、さらに好ましくは２０．５ＭＰａ1/2以下である。
これにより、低線膨張係数と低弾性率を両立することができる。
【0022】
ここで、成分（Ａ）のＨＳＰは前述の方法で算出される。
また、成分（Ａ）が二種以上のエポキシ樹脂を含むとき、成分（Ａ）のＨＳＰの各項は、各成分のＨＳＰの数値と質量分率との積の総和として求めることができる。
また、成分（Ａ）が二種以上のエポキシ樹脂を含むとき、成分（Ａ）のＨＳＰの各項は、各成分のＨＳＰの数値と質量分率との積の総和として求めることができる。
【0023】
樹脂組成物中の成分（Ａ）の含有量は、成形性向上の観点から、樹脂組成物全体に対して好ましくは１質量％以上であり、より好ましくは２質量％以上、さらに好ましくは３質量％以上、さらにより好ましくは５質量％以上である。
また、成形時の収縮抑制の観点から、樹脂組成物中の成分（Ａ）の含有量は、樹脂組成物全体に対して好ましくは１５質量％以下であり、より好ましくは１０質量％以下、さらに好ましくは８質量％以下である。
また、成形時の収縮抑制の観点から、樹脂組成物中の成分（Ａ）の含有量は、樹脂組成物全体に対して好ましくは１５質量％以下であり、より好ましくは１０質量％以下、さらに好ましくは８質量％以下である。
【0024】
（成分（Ｂ））
成分（Ｂ）は、硬化剤である。
硬化剤としては、たとえば、エチレンジアミン、トリメチレンジアミン、テトラメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン等の炭素数２～２０の直鎖脂肪族ジアミン、メタフェニレンジアミン、パラフェニレンジアミン、パラキシレンジアミン、４，４'－ジアミノジフェニルメタン、４，４'－ジアミノジフェニルプロパン、４，４'－ジアミノジフェニルエーテル、４，４'－ジアミノジフェニルスルホン、４，４'－ジアミノジシクロヘキサン、ビス（４－アミノフェニル）フェニルメタン、１，５－ジアミノナフタレン、メタキシレンジアミン、パラキシレンジアミン、１，１－ビス（４－アミノフェニル）シクロヘキサン、ジシアノジアミド等のアミン類；
アニリン変性レゾール樹脂やジメチルエーテルレゾール樹脂等のレゾール型フェノール樹脂；
フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ｔｅｒｔ－ブチルフェノールノボラック樹脂、ノニルフェノールノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂；
トリヒドロキシフェニルメタン型フェノール樹脂等の多官能型フェノール樹脂；
フェニレン骨格含有フェノールアラルキル樹脂、ビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル樹脂等のフェノールアラルキル樹脂；
ナフタレン骨格やアントラセン骨格のような縮合多環構造を有するフェノール樹脂；
上記以外のフェノール樹脂；
ポリパラオキシスチレン等のポリオキシスチレン；
ヘキサヒドロ無水フタル酸（ＨＨＰＡ）、メチルテトラヒドロ無水フタル酸（ＭＴＨＰＡ）等の脂環族酸無水物、無水トリメリット酸（ＴＭＡ）、無水ピロメリット酸（ＰＭＤＡ）、ベンゾフェノンテトラカルボン酸（ＢＴＤＡ）等の芳香族酸無水物等を含む酸無水物等；
ポリサルファイド、チオエステル、チオエーテル等のポリメルカプタン化合物；イソシアネートプレポリマー、ブロック化イソシアネート等のイソシアネート化合物；ならびに
カルボン酸含有ポリエステル樹脂等の有機酸類からなる群から選択される一種または二種以上が挙げられる。
また、成分（Ｂ）は、好ましくはフェノールノボラック樹脂、トリスフェニルメタン混合型フェノール樹脂およびビフェニルアラルキル型フェノール樹脂からなる群から選択される少なくとも一種を含み、より好ましくはトリスフェニルメタン混合型フェノール樹脂およびビフェニルアラルキル型フェノール樹脂を含む。
成分（Ｂ）は、硬化剤である。
硬化剤としては、たとえば、エチレンジアミン、トリメチレンジアミン、テトラメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン等の炭素数２～２０の直鎖脂肪族ジアミン、メタフェニレンジアミン、パラフェニレンジアミン、パラキシレンジアミン、４，４'－ジアミノジフェニルメタン、４，４'－ジアミノジフェニルプロパン、４，４'－ジアミノジフェニルエーテル、４，４'－ジアミノジフェニルスルホン、４，４'－ジアミノジシクロヘキサン、ビス（４－アミノフェニル）フェニルメタン、１，５－ジアミノナフタレン、メタキシレンジアミン、パラキシレンジアミン、１，１－ビス（４－アミノフェニル）シクロヘキサン、ジシアノジアミド等のアミン類；
アニリン変性レゾール樹脂やジメチルエーテルレゾール樹脂等のレゾール型フェノール樹脂；
フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ｔｅｒｔ－ブチルフェノールノボラック樹脂、ノニルフェノールノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂；
トリヒドロキシフェニルメタン型フェノール樹脂等の多官能型フェノール樹脂；
フェニレン骨格含有フェノールアラルキル樹脂、ビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル樹脂等のフェノールアラルキル樹脂；
ナフタレン骨格やアントラセン骨格のような縮合多環構造を有するフェノール樹脂；
上記以外のフェノール樹脂；
ポリパラオキシスチレン等のポリオキシスチレン；
ヘキサヒドロ無水フタル酸（ＨＨＰＡ）、メチルテトラヒドロ無水フタル酸（ＭＴＨＰＡ）等の脂環族酸無水物、無水トリメリット酸（ＴＭＡ）、無水ピロメリット酸（ＰＭＤＡ）、ベンゾフェノンテトラカルボン酸（ＢＴＤＡ）等の芳香族酸無水物等を含む酸無水物等；
ポリサルファイド、チオエステル、チオエーテル等のポリメルカプタン化合物；イソシアネートプレポリマー、ブロック化イソシアネート等のイソシアネート化合物；ならびに
カルボン酸含有ポリエステル樹脂等の有機酸類からなる群から選択される一種または二種以上が挙げられる。
また、成分（Ｂ）は、好ましくはフェノールノボラック樹脂、トリスフェニルメタン混合型フェノール樹脂およびビフェニルアラルキル型フェノール樹脂からなる群から選択される少なくとも一種を含み、より好ましくはトリスフェニルメタン混合型フェノール樹脂およびビフェニルアラルキル型フェノール樹脂を含む。
【0025】
樹脂組成物中の成分（Ｂ）の含有量は、硬化特性向上の観点から、樹脂組成物全体に対し、好ましくは０．３質量％以上であり、より好ましくは０．５質量％以上、さらに好ましくは１質量％以上、さらにより好ましくは１．５質量％以上、さらにより好ましくは２質量％以上である。
また、成形時の流動性や充填性を向上する観点から、樹脂組成物中の成分（Ｂ）の含有量は、樹脂組成物全体に対し、好ましくは１０．０質量％以下であり、より好ましくは７．０質量％以下、さらに好ましくは５．０質量％以下、さらにより好ましくは３．０質量％以下である。
また、成形時の流動性や充填性を向上する観点から、樹脂組成物中の成分（Ｂ）の含有量は、樹脂組成物全体に対し、好ましくは１０．０質量％以下であり、より好ましくは７．０質量％以下、さらに好ましくは５．０質量％以下、さらにより好ましくは３．０質量％以下である。
【0026】
（成分（Ｃ））
成分（Ｃ）は、無機充填材である。成分（Ｃ）として、たとえば、溶融シリカ、結晶シリカ等のシリカ；アルミナ；タルク；酸化チタン；窒化珪素；窒化アルミニウムが挙げられる。
成分（Ｃ）は、汎用性に優れている観点から、好ましくはシリカを含み、より好ましくはシリカである。
シリカの形状の一例として、溶融球状シリカ等の球状シリカ、破砕シリカが挙げられる。
成分（Ｃ）は、無機充填材である。成分（Ｃ）として、たとえば、溶融シリカ、結晶シリカ等のシリカ；アルミナ；タルク；酸化チタン；窒化珪素；窒化アルミニウムが挙げられる。
成分（Ｃ）は、汎用性に優れている観点から、好ましくはシリカを含み、より好ましくはシリカである。
シリカの形状の一例として、溶融球状シリカ等の球状シリカ、破砕シリカが挙げられる。
【0027】
成分（Ｃ）の平均粒径ｄ50は、成形時の収縮抑制の観点から、好ましくは０．５μｍ以上であり、より好ましくは１．０μｍ以上である。
また、成形時の充填性を向上する観点から、成分（Ｃ）の平均粒径ｄ50は、好ましくは２０μｍ以下であり、より好ましくは１５μｍ以下、さらに好ましくは１０μｍ以下、さらにより好ましくは５μｍ以下である。
また、成形時の充填性を向上する観点から、成分（Ｃ）の平均粒径ｄ50は、好ましくは２０μｍ以下であり、より好ましくは１５μｍ以下、さらに好ましくは１０μｍ以下、さらにより好ましくは５μｍ以下である。
【0028】
ここで、成分（Ｃ）の平均粒径ｄ50は、市販のレーザー式粒度分布計（たとえば、島津製作所社製 ＳＡＬＤ－７０００）で測定したときの平均粒径である。
【0029】
樹脂組成物中の成分（Ｃ）の含有量は、反り抑制の観点から、樹脂組成物全体に対し、好ましくは７０質量％以上であり、より好ましくは７５質量％以上、さらに好ましくは８０質量％以上である。
また、成形時の流動性や充填性向上の観点から、樹脂組成物中の成分（Ｃ）の含有量は、樹脂組成物全体に対し、好ましくは９８質量％以下であり、より好ましくは９５質量％以下、さらに好ましくは９０質量％以下、さらにより好ましくは８８質量％以下である。
また、成形時の流動性や充填性向上の観点から、樹脂組成物中の成分（Ｃ）の含有量は、樹脂組成物全体に対し、好ましくは９８質量％以下であり、より好ましくは９５質量％以下、さらに好ましくは９０質量％以下、さらにより好ましくは８８質量％以下である。
【0030】
（成分（Ｄ））
成分（Ｄ）は、低応力材である。前述のとおり、成分（Ｄ）は上記第一低応力材を一種以上含む。また、成分（Ｄ）は、他の低応力材をさらに含んでもよい。
成分（Ｄ）は、低応力材である。前述のとおり、成分（Ｄ）は上記第一低応力材を一種以上含む。また、成分（Ｄ）は、他の低応力材をさらに含んでもよい。
【0031】
第一低応力材において、ＨＳＰの極性項（Ｐ）、水素項（Ｈ）および分散項（Ｄ）は、具体的には成分（Ａ）とのΔＨＳＰが上述の範囲となる数値とすることができる。
第一低応力材のＨＳＰの極性項（Ｐ）は、たとえば０．５ＭＰａ1/2以上であり、好ましくは１．０ＭＰａ1/2以上であり、また、たとえば３．５ＭＰａ1/2以下であり、好ましくは２．０ＭＰａ1/2以下である。
第一低応力材のＨＳＰの水素項（Ｈ）は、たとえば０．０５ＭＰａ1/2以上であり、好ましくは１．２ＭＰａ1/2以上であり、また、たとえば３．６ＭＰａ1/2以下であり、好ましくは２．０ＭＰａ1/2以下である。
また、第一低応力材のＨＳＰの分散項（Ｄ）は、たとえば１２．０ＭＰａ1/2以上であり、好ましくは１５．０ＭＰａ1/2以上であり、また、たとえば２０．０ＭＰａ1/2以下であり、好ましくは１８．０ＭＰａ1/2以下である。
第一低応力材のＨＳＰの極性項（Ｐ）は、たとえば０．５ＭＰａ1/2以上であり、好ましくは１．０ＭＰａ1/2以上であり、また、たとえば３．５ＭＰａ1/2以下であり、好ましくは２．０ＭＰａ1/2以下である。
第一低応力材のＨＳＰの水素項（Ｈ）は、たとえば０．０５ＭＰａ1/2以上であり、好ましくは１．２ＭＰａ1/2以上であり、また、たとえば３．６ＭＰａ1/2以下であり、好ましくは２．０ＭＰａ1/2以下である。
また、第一低応力材のＨＳＰの分散項（Ｄ）は、たとえば１２．０ＭＰａ1/2以上であり、好ましくは１５．０ＭＰａ1/2以上であり、また、たとえば２０．０ＭＰａ1/2以下であり、好ましくは１８．０ＭＰａ1/2以下である。
【0032】
成分（Ｄ）が二種以上の第一低応力材を含むとき、第一低応力材のＨＳＰの各項は、各成分のＨＰＳの数値と質量分率との積として求めることができる。
【0033】
第一低応力材は、線膨張係数低下および弾性率低下の観点から、好ましくはトリグリセリドを含み、より好ましくはトリグリセリドである。
トリグリセリド一分子中の三つの脂肪酸残基は同種であっても異種であってもよく、線膨張係数低下および弾性率低下の観点から、好ましくは三つの脂肪酸残基がすべて同じである。
トリグリセリド一分子中の三つの脂肪酸残基は同種であっても異種であってもよく、線膨張係数低下および弾性率低下の観点から、好ましくは三つの脂肪酸残基がすべて同じである。
【0034】
トリグリセリドにおける三つの脂肪酸残基は、独立して、飽和脂肪酸または不飽和脂肪酸残基である。トリグリセリドは、三つの飽和脂肪酸残基を含むものであってもよいし、一つの不飽和脂肪酸残基と二つの飽和脂肪酸残基とを含むものであってもよいし、二つの不飽和脂肪酸残基と一つの飽和脂肪酸残基とを含むものであってもよいし、三つの不飽和脂肪酸残基とを含むものであってもよい。
【0035】
トリグリセリド中の脂肪酸残基における脂肪酸の炭素数は、たとえば８以上であり、好ましくは１０以上、より好ましくは１２以上、さらに好ましくは１４以上、さらにより好ましくは１６以上であり、また、たとえば２４以下であり、好ましくは２２以下、より好ましくは２０以下である。
脂肪酸残基における脂肪酸の具体例として、パルミチン酸（炭素数：二重結合数＝Ｃ１６：０）、ステアリン酸（Ｃ１８：０）、オレイン酸（Ｃ１８：１）、リノール酸（Ｃ１８：２）、リノレン酸（Ｃ１８：３）が挙げられる。
また、脂肪酸は置換基を有してもよく、かかる脂肪酸残基として、たとえば、１２－ヒドロキシステアリン酸、２－エチルヘキサン酸が挙げられる。
脂肪酸残基における脂肪酸の具体例として、パルミチン酸（炭素数：二重結合数＝Ｃ１６：０）、ステアリン酸（Ｃ１８：０）、オレイン酸（Ｃ１８：１）、リノール酸（Ｃ１８：２）、リノレン酸（Ｃ１８：３）が挙げられる。
また、脂肪酸は置換基を有してもよく、かかる脂肪酸残基として、たとえば、１２－ヒドロキシステアリン酸、２－エチルヘキサン酸が挙げられる。
【0036】
樹脂組成物中での分散性向上の観点から、トリグリセリドは２５℃で液状、すなわち２５℃で流動性を有する。
同様の観点から、トリグリセリドのヨウ素価は、好ましくは１００以上であり、より好ましくは１０５以上、さらに好ましくは１１０以上である。
また、耐熱性向上の観点から、トリグリセリドのヨウ素価は、好ましくは２５０以下であり、好ましくは２３０以下、より好ましくは２１０以下、さらに好ましくは１８０以下である。
同様の観点から、トリグリセリドのヨウ素価は、好ましくは１００以上であり、より好ましくは１０５以上、さらに好ましくは１１０以上である。
また、耐熱性向上の観点から、トリグリセリドのヨウ素価は、好ましくは２５０以下であり、好ましくは２３０以下、より好ましくは２１０以下、さらに好ましくは１８０以下である。
【0037】
第一低応力材は二種以上のトリグリセリドの混合物を含んでもよい。
また、第一低応力材は、樹脂組成物中での分散性向上の観点から、植物油であることも好ましい。
植物油の具体例として、大豆油、亜麻仁油、菜種油、サンフラワー油、コーン油、オリーブ油、紅花油、コメ油、パーム油、ヤシ油、ゴマ油およびエゴマ油からなる群から選択される一種または二種以上が挙げられる。組成物中での分散性向上の観点から、第一低応力材は、好ましくは大豆油、亜麻仁油、菜種油およびサンフラワー油からなる群から選択される一種または二種以上である。
また、第一低応力材は、樹脂組成物中での分散性向上の観点から、植物油であることも好ましい。
植物油の具体例として、大豆油、亜麻仁油、菜種油、サンフラワー油、コーン油、オリーブ油、紅花油、コメ油、パーム油、ヤシ油、ゴマ油およびエゴマ油からなる群から選択される一種または二種以上が挙げられる。組成物中での分散性向上の観点から、第一低応力材は、好ましくは大豆油、亜麻仁油、菜種油およびサンフラワー油からなる群から選択される一種または二種以上である。
【0038】
樹脂組成物中の第一低応力材の含有量は、反り抑制の観点から、樹脂組成物全体に対し、好ましくは０．１質量％以上であり、より好ましくは０．５質量％以上、さらに好ましくは１．０質量％以上、さらにより好ましくは１．５質量％以上である。
また、機械強度向上の観点から、樹脂組成物中の第一低応力材の含有量は、樹脂組成物全体に対し、好ましくは３．０質量％以下であり、より好ましくは２．５質量％以下、さらに好ましくは２．３質量％以下である。
また、機械強度向上の観点から、樹脂組成物中の第一低応力材の含有量は、樹脂組成物全体に対し、好ましくは３．０質量％以下であり、より好ましくは２．５質量％以下、さらに好ましくは２．３質量％以下である。
【0039】
成分（Ｄ）のうち、第一低応力材以外のものとして、たとえば、シリコーンオイルが挙げられる。
シリコーンオイルとして、具体的には、オルガノポリシロキサンが挙げられる。ここで、オルガノポリシロキサンとしては、その構造中にエポキシ基、アミノ基、メトキシ基、フェニル基、カルボキシ基、ヒドロキシ基、アルキル基、ビニル基、メルカプト基、ポリエーテル基などの官能基を導入したものを用いてもよい。オルガノポリシロキサンがその構造中に導入する官能基としては、たとえば、カルボキシ基、エポキシ基およびポリエーテル基からなる群から選択される少なくとも一種が好ましい。また、シリコーンオイルを含む市販品としては、たとえば、ダウ・東レ社製のＦＺ－３７３０、ＢＹ－７５０などが挙げられる。
シリコーンオイルとして、具体的には、オルガノポリシロキサンが挙げられる。ここで、オルガノポリシロキサンとしては、その構造中にエポキシ基、アミノ基、メトキシ基、フェニル基、カルボキシ基、ヒドロキシ基、アルキル基、ビニル基、メルカプト基、ポリエーテル基などの官能基を導入したものを用いてもよい。オルガノポリシロキサンがその構造中に導入する官能基としては、たとえば、カルボキシ基、エポキシ基およびポリエーテル基からなる群から選択される少なくとも一種が好ましい。また、シリコーンオイルを含む市販品としては、たとえば、ダウ・東レ社製のＦＺ－３７３０、ＢＹ－７５０などが挙げられる。
【0040】
第一低応力材を含む成分（Ｄ）の総含有量は、反り抑制の観点から、樹脂組成物全体に対して好ましくは０．１質量％以上であり、より好ましくは０．５質量％以上、さらに好ましくは１．０質量％以上である。
また、機械強度向上の観点から、第一低応力材を含む成分（Ｄ）の総含有量は、好ましくは３．０質量％以下であり、より好ましくは２．５質量％以下、さらに好ましくは２．３質量％以下である。
また、機械強度向上の観点から、第一低応力材を含む成分（Ｄ）の総含有量は、好ましくは３．０質量％以下であり、より好ましくは２．５質量％以下、さらに好ましくは２．３質量％以下である。
【0041】
樹脂組成物は、成分（Ａ）～（Ｄ）以外の成分をさらに含んでもよい。たとえば、樹脂組成物は、硬化促進剤、カップリング剤、離型剤、イオンキャッチャー、着色剤およびその他の添加剤からなる群から選択される一種または二種以上をさらに含んでもよい。
【0042】
（硬化促進剤）
硬化促進剤として、たとえば、成分（Ａ）のエポキシ樹脂と成分（Ｂ）の硬化剤との架橋反応を促進させるものを用いることができる。硬化促進剤の一例として、有機ホスフィン、テトラ置換ホスホニウム化合物、ホスホベタイン化合物、ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物等のリン原子含有化合物；１，８－ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン－７、ベンジルジメチルアミン、２－メチルイミダゾール等が例示されるアミジンや３級アミン、上記アミジンやアミンの４級塩等の窒素原子含有化合物から選択される一種または二種以上を含むことができる。
硬化促進剤として、たとえば、成分（Ａ）のエポキシ樹脂と成分（Ｂ）の硬化剤との架橋反応を促進させるものを用いることができる。硬化促進剤の一例として、有機ホスフィン、テトラ置換ホスホニウム化合物、ホスホベタイン化合物、ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物等のリン原子含有化合物；１，８－ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン－７、ベンジルジメチルアミン、２－メチルイミダゾール等が例示されるアミジンや３級アミン、上記アミジンやアミンの４級塩等の窒素原子含有化合物から選択される一種または二種以上を含むことができる。
【0043】
樹脂組成物中の硬化促進剤の含有量は、硬化性を向上する観点から、樹脂組成物全体に対して、好ましくは０．０５質量％以上であり、より好ましくは０．１質量％以上である。
また、硬化物の製造安定性を高める観点から、樹脂組成物中の硬化促進剤の含有量は、樹脂組成物全体に対して、好ましくは１質量％以下であり、より好ましくは０．５質量％以下、さらに好ましくは０．３質量％以下である。
また、硬化物の製造安定性を高める観点から、樹脂組成物中の硬化促進剤の含有量は、樹脂組成物全体に対して、好ましくは１質量％以下であり、より好ましくは０．５質量％以下、さらに好ましくは０．３質量％以下である。
【0044】
（カップリング剤）
カップリング剤は、たとえば、γ－グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン等のエポキシシラン、メルカプトシラン、フェニルアミノプロピルトリメトキシシランやフェニルアミノシラン等のアミノシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン、ビニルシラン、メタクリルシラン等の各種シラン系化合物；チタン系化合物；アルミニウムキレート類；アルミニウム／ジルコニウム系化合物等の公知のカップリング剤から選択される一種または二種以上を含むことができる。
硬化物の強度および靭性をバランス良く向上する観点から、カップリング剤は、好ましくはシランカップリング剤であり、アミノシランおよびエポキシシランの少なくとも一種であることがより好ましい。
カップリング剤は、たとえば、γ－グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン等のエポキシシラン、メルカプトシラン、フェニルアミノプロピルトリメトキシシランやフェニルアミノシラン等のアミノシラン、アルキルシラン、ウレイドシラン、ビニルシラン、メタクリルシラン等の各種シラン系化合物；チタン系化合物；アルミニウムキレート類；アルミニウム／ジルコニウム系化合物等の公知のカップリング剤から選択される一種または二種以上を含むことができる。
硬化物の強度および靭性をバランス良く向上する観点から、カップリング剤は、好ましくはシランカップリング剤であり、アミノシランおよびエポキシシランの少なくとも一種であることがより好ましい。
【0045】
樹脂組成物中のカップリング剤の含有量は、硬化性を向上する観点から、樹脂組成物全体に対して、好ましくは０．１質量％以上であり、より好ましくは０．２質量％以上、さらに好ましくは０．３質量％以上である。
また、硬化物の製造安定性を高める観点から、樹脂組成物中のカップリング剤の含有量は、樹脂組成物全体に対して、好ましくは２質量％以下であり、より好ましくは１質量％以下、さらに好ましくは０．７質量％以下である。
また、硬化物の製造安定性を高める観点から、樹脂組成物中のカップリング剤の含有量は、樹脂組成物全体に対して、好ましくは２質量％以下であり、より好ましくは１質量％以下、さらに好ましくは０．７質量％以下である。
【0046】
離型剤は、たとえば、カルナバワックス等の天然ワックス；酸化ポリエチレンワックス、モンタン酸エステルワックス、１－アルケン（Ｃ＞１０）・マレイン酸無水物の重縮合物とステアリルアルコールとの反応生成物等の合成ワックス；ステアリン酸亜鉛等の高級脂肪酸およびその金属塩類；ならびにパラフィンから選択される一種または二種以上を含むことができる。
樹脂組成物中の離型剤の含有量は、離型性および硬化特性をより好ましいものとする観点から、樹脂組成物全体に対して、好ましくは０．０５質量％以上であり、より好ましくは０．１質量％以上であり、また、好ましくは２質量％以下であり、より好ましくは１質量％以下である。
樹脂組成物中の離型剤の含有量は、離型性および硬化特性をより好ましいものとする観点から、樹脂組成物全体に対して、好ましくは０．０５質量％以上であり、より好ましくは０．１質量％以上であり、また、好ましくは２質量％以下であり、より好ましくは１質量％以下である。
【0047】
イオンキャッチャーは、たとえば、ハイドロキシタルサイトを含む。
樹脂組成物中のイオンキャッチャーの含有量は、硬化物の信頼性向上の観点から、樹脂組成物全体に対して、好ましくは０．０１質量％以上であり、より好ましくは０．０５質量％以上であり、また、好ましくは１質量％以下であり、より好ましくは０．５質量％以下である。
樹脂組成物中のイオンキャッチャーの含有量は、硬化物の信頼性向上の観点から、樹脂組成物全体に対して、好ましくは０．０１質量％以上であり、より好ましくは０．０５質量％以上であり、また、好ましくは１質量％以下であり、より好ましくは０．５質量％以下である。
【0048】
着色剤は、たとえば、カーボンブラック、黒色酸化チタン、ベンガラおよび有機色素などからなる群から選択される一種以上を含む。
樹脂組成物中の着色剤の含有量は、硬化物の外観をより好ましいものとする観点から、樹脂組成物全体に対して、好ましくは０．０５質量％以上であり、より好ましくは０．１質量％以上であり、また、好ましくは１質量％以下であり、より好ましくは０．５質量％以下である。
樹脂組成物中の着色剤の含有量は、硬化物の外観をより好ましいものとする観点から、樹脂組成物全体に対して、好ましくは０．０５質量％以上であり、より好ましくは０．１質量％以上であり、また、好ましくは１質量％以下であり、より好ましくは０．５質量％以下である。
【0049】
また、その他の添加剤として、たとえば、難燃剤または酸化防止剤であって、成分（Ａ）～（Ｄ）以外のものが挙げられる。
【0050】
次に、樹脂組成物の性状、物性等を説明する。
樹脂組成物の性状は、たとえば液状または固形状であり、大面積の基材上に封止材を形成する際にも成形時の製造安定性を好ましいものとする観点から、好ましくは固形状であり、より好ましくは顆粒状である。顆粒状の樹脂組成物は、例えば、樹脂組成物の粉末（粉粒状の混練物）同士を固めた凝集体または公知の造粒法で得られた造粒物にしてもよい。
樹脂組成物の性状は、たとえば液状または固形状であり、大面積の基材上に封止材を形成する際にも成形時の製造安定性を好ましいものとする観点から、好ましくは固形状であり、より好ましくは顆粒状である。顆粒状の樹脂組成物は、例えば、樹脂組成物の粉末（粉粒状の混練物）同士を固めた凝集体または公知の造粒法で得られた造粒物にしてもよい。
【0051】
樹脂組成物が顆粒状であるとき、その平均粒径は、樹脂組成物の取扱性向上の観点から、好ましくは０．０３ｍｍ以上であり、より好ましくは０．０５ｍｍ以上、さらに好ましくは０．１ｍｍ以上である。
また、充填性向上の観点から、樹脂組成物の平均粒径は、好ましくは３．０ｍｍ以下であり、より好ましくは２．５ｍｍ以下、さらに好ましくは２．０ｍｍ以下である。
また、充填性向上の観点から、樹脂組成物の平均粒径は、好ましくは３．０ｍｍ以下であり、より好ましくは２．５ｍｍ以下、さらに好ましくは２．０ｍｍ以下である。
【0052】
ここで、樹脂組成物の粒径分布は、市販のレーザー回折式粒度分布測定装置（たとえば、島津製作所社製、ＳＡＬＤ－７０００）を用いて粒子の粒度分布を体積基準で測定することができる。
【0053】
（線膨張係数）
樹脂組成物のガラス転移温度未満の温度における線膨張係数ＣＴＥ１は、反り抑制の観点から、好ましくは９．０ｐｐｍ／℃以下であり、より好ましくは８．５ｐｐｍ／℃以下、さらに好ましくは８．０ｐｐｍ／℃以下である。
ＣＴＥ１の下限は限定されないが、使用するシリコンウェーハの線膨張係数以上であることが好ましく、また、たとえば３．５ｐｐｍ／℃以上であってもよい。
ここで、線膨張係数は、具体的には、以下の方法で測定される。
樹脂組成物のガラス転移温度未満の温度における線膨張係数ＣＴＥ１は、反り抑制の観点から、好ましくは９．０ｐｐｍ／℃以下であり、より好ましくは８．５ｐｐｍ／℃以下、さらに好ましくは８．０ｐｐｍ／℃以下である。
ＣＴＥ１の下限は限定されないが、使用するシリコンウェーハの線膨張係数以上であることが好ましく、また、たとえば３．５ｐｐｍ／℃以上であってもよい。
ここで、線膨張係数は、具体的には、以下の方法で測定される。
【0054】
（線膨張係数の測定方法）
トランスファー成形機を用いて金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１８０秒で、樹脂組成物を注入成形し、長辺１５ｍｍ×短辺４．５ｍｍ×厚さ３ｍｍの試験片を得る。試験片を１７５℃、４時間で後硬化した後、熱機械分析装置（日立ハイテクサイエンス製、ＴＭＡ７１００）を用いて、圧縮モードで、測定温度範囲－６０℃～４００℃、昇温速度５℃／分の条件下で測定をおこなう。測定結果から、５０℃から７０℃までの平均線膨張係数を算出してＣＴＥ１とする。
トランスファー成形機を用いて金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１８０秒で、樹脂組成物を注入成形し、長辺１５ｍｍ×短辺４．５ｍｍ×厚さ３ｍｍの試験片を得る。試験片を１７５℃、４時間で後硬化した後、熱機械分析装置（日立ハイテクサイエンス製、ＴＭＡ７１００）を用いて、圧縮モードで、測定温度範囲－６０℃～４００℃、昇温速度５℃／分の条件下で測定をおこなう。測定結果から、５０℃から７０℃までの平均線膨張係数を算出してＣＴＥ１とする。
【0055】
（曲げ弾性率）
樹脂組成物の硬化物の２５℃における曲げ弾性率は、ハンドリング性向上の観点から、好ましくは１０ＧＰａ以上であり、より好ましくは１５ＧＰａ以上、さらに好ましくは２０ＧＰａ以上である。
また、反り抑制の観点から、樹脂組成物の硬化物の２５℃における曲げ弾性率は、好ましくは３５ＧＰａ以下であり、より好ましくは３０ＧＰａ以下、さらに好ましくは２５ＧＰａ以下である。
硬化物の曲げ弾性率は、後述の方法で測定される。
樹脂組成物の硬化物の２５℃における曲げ弾性率は、ハンドリング性向上の観点から、好ましくは１０ＧＰａ以上であり、より好ましくは１５ＧＰａ以上、さらに好ましくは２０ＧＰａ以上である。
また、反り抑制の観点から、樹脂組成物の硬化物の２５℃における曲げ弾性率は、好ましくは３５ＧＰａ以下であり、より好ましくは３０ＧＰａ以下、さらに好ましくは２５ＧＰａ以下である。
硬化物の曲げ弾性率は、後述の方法で測定される。
【0056】
（曲げ強度）
樹脂組成物の硬化物の２５℃における曲げ強度は、機械強度向上の観点から、たとえば１００ＭＰａ以上であってよく、好ましくは１３０ＭＰａ以上であり、より好ましくは１４０ＭＰａ以上である。
また、硬化物が硬すぎることによる脆性破壊防止の観点から、樹脂組成物の硬化物の２５℃における曲げ強度は、好ましくは２５０ＭＰａ以下であり、より好ましくは２２０ＭＰａ以下、さらに好ましくは１８０ＭＰａ以下である。
硬化物の曲げ弾性率および曲げ強度は、以下の方法で測定される。
樹脂組成物の硬化物の２５℃における曲げ強度は、機械強度向上の観点から、たとえば１００ＭＰａ以上であってよく、好ましくは１３０ＭＰａ以上であり、より好ましくは１４０ＭＰａ以上である。
また、硬化物が硬すぎることによる脆性破壊防止の観点から、樹脂組成物の硬化物の２５℃における曲げ強度は、好ましくは２５０ＭＰａ以下であり、より好ましくは２２０ＭＰａ以下、さらに好ましくは１８０ＭＰａ以下である。
硬化物の曲げ弾性率および曲げ強度は、以下の方法で測定される。
【0057】
（曲げ弾性率および曲げ強度の測定方法）
トランスファー成形装置を用いて金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１８０秒間で、樹脂組成物を注入成形し、幅１０ｍｍ×厚さ４ｍｍ×長さ８０ｍｍの成形品を得る。得られた成形品を１７５℃、４時間で後硬化して、試験片を得る。得られた試験片の２５℃における曲げ弾性率および曲げ強度をＪＩＳ Ｋ ６９１１に準拠して測定する。
トランスファー成形装置を用いて金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１８０秒間で、樹脂組成物を注入成形し、幅１０ｍｍ×厚さ４ｍｍ×長さ８０ｍｍの成形品を得る。得られた成形品を１７５℃、４時間で後硬化して、試験片を得る。得られた試験片の２５℃における曲げ弾性率および曲げ強度をＪＩＳ Ｋ ６９１１に準拠して測定する。
【0058】
樹脂組成物は、好ましくは、ウェーハレベルパッケージ（Ｗａｆｅｒ Ｌｅｖｅｌ Ｐａｃｋａｇｅ：ＷＬＰ）またはパネルレベルパッケージ（Ｐａｎｅｌ Ｌｅｖｅｌ Ｐａｃｋａｇｅ：ＰＬＰ）の封止に用いられる。
ＷＬＰとは、典型的には、ウェーハプロセスにて再配線や電極形成、樹脂封止およびダイシングまでをすべて行い、最終的にウェーハを切断した半導体チップの大きさがそのままパッケージの大きさとなるものをいう。
また、ＰＬＰとは、具体的には、ＷＬＰに用いる通常のウェーハ（たとえば１２インチウェーハ）よりも大きい、パネル状の基板を用いて、電子装置を一括製造する技術である。
ＷＬＰおよびＰＬＰは、いずれも、比較的小さな半導体チップ１つ１つの封止ではない、大面積の基材の一括的な封止、を伴う。
ＷＬＰとは、典型的には、ウェーハプロセスにて再配線や電極形成、樹脂封止およびダイシングまでをすべて行い、最終的にウェーハを切断した半導体チップの大きさがそのままパッケージの大きさとなるものをいう。
また、ＰＬＰとは、具体的には、ＷＬＰに用いる通常のウェーハ（たとえば１２インチウェーハ）よりも大きい、パネル状の基板を用いて、電子装置を一括製造する技術である。
ＷＬＰおよびＰＬＰは、いずれも、比較的小さな半導体チップ１つ１つの封止ではない、大面積の基材の一括的な封止、を伴う。
【0059】
次に、樹脂組成物の製造方法を説明する。本実施形態において、樹脂組成物は、たとえば、上述した各成分を、公知の手段で混合し、さらにロール、ニーダーまたは押出機等の混練機で溶融混練し、冷却した後に粉砕する方法により得ることができる。また、必要に応じて、上記方法における粉砕後にタブレット状に打錠成形してもよい。また得られた樹脂組成物について、適宜分散度や流動性等を調整してもよい。
【0060】
（硬化体）
本硬化体は、本実施形態における樹脂組成物の硬化物である。硬化体は、たとえば封止材として好適に用いられる。
硬化体は、具体的には、成分（Ｃ）により構成される部分と、それ以外の有機成分により構成される部分とを含む。このうち、有機成分により構成される部分は、線膨張率および弾性率の低下の観点から、好ましくは、第一低応力材を含むドメインと成分（Ａ）を含むドメインとを有する。第一低応力材を含むドメインのサイズは、たとえば数μｍ～数１０μｍ程度であってよい。
本硬化体は、本実施形態における樹脂組成物の硬化物である。硬化体は、たとえば封止材として好適に用いられる。
硬化体は、具体的には、成分（Ｃ）により構成される部分と、それ以外の有機成分により構成される部分とを含む。このうち、有機成分により構成される部分は、線膨張率および弾性率の低下の観点から、好ましくは、第一低応力材を含むドメインと成分（Ａ）を含むドメインとを有する。第一低応力材を含むドメインのサイズは、たとえば数μｍ～数１０μｍ程度であってよい。
【0061】
（ＷＬＰ、ＰＬＰ）
ＷＬＰおよびＰＬＰでは、本実施形態における樹脂組成物により複数個の電子部品が一括して封止されている。
また、電子装置は、上記ＷＬＰまたはＰＬＰが個片化されたものである。
ＷＬＰおよびＰＬＰでは、本実施形態における樹脂組成物により複数個の電子部品が一括して封止されている。
また、電子装置は、上記ＷＬＰまたはＰＬＰが個片化されたものである。
【0062】
以下、電子装置の製造方法の一例を図面を参照しつつ説明する。
図１（ａ）～図１（ｆ）は、本実施形態における樹脂組成物により複数個の電子部品が一括して封止されたＷＬＰまたはＰＬＰを得、そして個片化により電子装置５０（図１（ｆ））を得る工程を模式的に示すものである。
図１（ａ）～図１（ｆ）は、本実施形態における樹脂組成物により複数個の電子部品が一括して封止されたＷＬＰまたはＰＬＰを得、そして個片化により電子装置５０（図１（ｆ））を得る工程を模式的に示すものである。
【0063】
図１（ａ）に示したように、まず、配設工程として、基材１０上に、不図示の複数の電子部品を配設する。これにより回路面２１を形成する。
基材１０は、電子装置の分野で知られている各種の基材を用いることができる。なお、典型的には、回路面２１にはＳｉＮなどが露出している。
基材１０の大きさおよび形状は、ＷＬＰの場合、たとえば、直径１２インチの円形状であり、ＰＬＰの場合、たとえば、縦３００～８００ｍｍ、横３００～８００ｍｍの略長方形状である。
基材１０は、電子装置の分野で知られている各種の基材を用いることができる。なお、典型的には、回路面２１にはＳｉＮなどが露出している。
基材１０の大きさおよび形状は、ＷＬＰの場合、たとえば、直径１２インチの円形状であり、ＰＬＰの場合、たとえば、縦３００～８００ｍｍ、横３００～８００ｍｍの略長方形状である。
【0064】
次に、回路面２１の上に、後述の半田ボール９６（図１（ｅ））と電子部品とを電気的に接続するために、メタルポストなどのバンプ２２を形成する（図１（ｂ））。
次いで、封止工程として、本実施形態における樹脂組成物を用いて、回路面２１を覆うように封止材層３０を形成する（図１（ｃ））。
そして、封止材層３０を削ることで、封止材層３０からバンプ２２を露出させる（図１（ｄ））。なお、封止材層３０を形成する際に、図１（ｄ）のように、バンプ２２が露出するように封止材層３０を形成する場合、封止材層３０は削らなくてもよい。
次に、配線工程として、バンプ２２に半田ボール９６を接続する（図１（ｅ））。
そして、個片化工程として、封止材層３０および基材１０を切断し、電子装置５０を得る（図１（ｆ））。切断にはダイシングブレードやレーザなどを用いることができる。なお、個片化する電子装置５０に接続されるバンプ２２および半田ボール９６の数は限定されず、電子装置５０の種類に応じて設定することができる。
次いで、封止工程として、本実施形態における樹脂組成物を用いて、回路面２１を覆うように封止材層３０を形成する（図１（ｃ））。
そして、封止材層３０を削ることで、封止材層３０からバンプ２２を露出させる（図１（ｄ））。なお、封止材層３０を形成する際に、図１（ｄ）のように、バンプ２２が露出するように封止材層３０を形成する場合、封止材層３０は削らなくてもよい。
次に、配線工程として、バンプ２２に半田ボール９６を接続する（図１（ｅ））。
そして、個片化工程として、封止材層３０および基材１０を切断し、電子装置５０を得る（図１（ｆ））。切断にはダイシングブレードやレーザなどを用いることができる。なお、個片化する電子装置５０に接続されるバンプ２２および半田ボール９６の数は限定されず、電子装置５０の種類に応じて設定することができる。
【0065】
図２（ａ）～図２（ｇ）は、図１（ｆ）に示した電子装置５０とは別の電子装置５２（図２（ｇ））を得る工程を模式的に示すものである。この工程は、いわゆるＦａＮ－Ｏｕｔ型パッケ－ジの電子装置の製造に好ましく適用されるものである。
【0066】
まず、基材１０上に剥離層７１が設けられた犠牲材７０を準備する。そして、配設工程として、犠牲材７０の剥離層７１の上に、複数の電子部品２０を、互いに離間するように配設する（図２（ａ））。
剥離層７１としては、たとえば、接着力の低い接着剤や、発泡剤を含む樹脂などを用いることができる。これにより、後述する剥離工程にて、剥離層７１と、電子部品２０および封止材層３０とを容易に剥離することができる。
剥離層７１としては、たとえば、接着力の低い接着剤や、発泡剤を含む樹脂などを用いることができる。これにより、後述する剥離工程にて、剥離層７１と、電子部品２０および封止材層３０とを容易に剥離することができる。
【0067】
次に、封止工程として、本実施形態における樹脂組成物を用いて、隣接する電子部品の間に存在する間隙を埋設し、さらに、剥離層７１およびすべての電子部品２０の表面を覆うように電子部品を封止する。これにより封止材層３０を形成する（図２（ｂ））。
【0068】
続いて、剥離工程として、剥離層７１を封止材層３０から剥離する（図２（ｃ））。
剥離の方法は、たとえば、加熱処理、電子線照射、紫外線照射などにより、熱発泡性粘着剤からなる剥離層７１を発泡させることで行うことができる。また、剥離層７１が、接着力の低い接着剤からなる場合、発泡などを行わずに剥離工程を行うことができる。
剥離の方法は、たとえば、加熱処理、電子線照射、紫外線照射などにより、熱発泡性粘着剤からなる剥離層７１を発泡させることで行うことができる。また、剥離層７１が、接着力の低い接着剤からなる場合、発泡などを行わずに剥離工程を行うことができる。
【0069】
次いで、配線工程として、封止材層３０の電子部品２０の側の面に再配線用絶縁樹脂層８０を形成する（図２（ｄ））。
再配線用絶縁樹脂層８０は、たとえば、感光性樹脂組成物を用いたフォトリソグラフィー法などによりパターンを形成し、硬化処理を行うことで形成される。感光性樹脂組成物としては、ポリイミド樹脂、ポリベンゾオキサイド樹脂、ベンゾシクロブテン樹脂などを含むものを用いることができる。なお、再配線用絶縁樹脂層８０には、ビアホール８２を形成してもよい。
再配線用絶縁樹脂層８０は、たとえば、感光性樹脂組成物を用いたフォトリソグラフィー法などによりパターンを形成し、硬化処理を行うことで形成される。感光性樹脂組成物としては、ポリイミド樹脂、ポリベンゾオキサイド樹脂、ベンゾシクロブテン樹脂などを含むものを用いることができる。なお、再配線用絶縁樹脂層８０には、ビアホール８２を形成してもよい。
【0070】
さらに、配線工程として、たとえば図２（ｅ）のように、再配線用絶縁樹脂層８０の全面に給電層をスパッタ等の方法で形成し、その後、給電層の上にレジスト層を形成し、所定のパタ－ンに露光、現像し、さらにその後、電解銅メッキにてビア９２、再配線回路９４を形成することができる。そして、レジスト層を剥離し、給電層をエッチングすることができる。
次に、たとえば図２（ｆ）のように、配線工程として、再配線回路９４に半田ボール９６を搭載することができる。次いで、再配線回路９４および半田ボール９６の一部を覆うようにソルダーレジスト層９８を形成することができる。
次に、たとえば図２（ｆ）のように、配線工程として、再配線回路９４に半田ボール９６を搭載することができる。次いで、再配線回路９４および半田ボール９６の一部を覆うようにソルダーレジスト層９８を形成することができる。
【0071】
次いで、個片化工程として、封止材層３０、再配線用絶縁樹脂層８０およびソルダーレジスト層９８を切断し、個片化された電子装置を得る個片化工程を行い、電子装置５２を得る（図２（ｇ））。
電子装置５２に含まれる電子部品２０の数は限定されず、電子装置５２の種類に応じて設定することができる。
電子装置５２に含まれる電子部品２０の数は限定されず、電子装置５２の種類に応じて設定することができる。
【0072】
以上、図面を参照して本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。
【実施例0073】
以下、実施例を挙げて本実施形態を具体的に説明するが、本実施形態はこれらの実施例に限定されるものではない。
【0074】
（実施例１～４および比較例１～３）
各例について、表１に示す各成分をミキサーにより混合した。次いで、得られた混合物を、ロール混練した後、混練物を冷却、粉砕して顆粒状の樹脂組成物を得た。
各例について、表１に示す各成分をミキサーにより混合した。次いで、得られた混合物を、ロール混練した後、混練物を冷却、粉砕して顆粒状の樹脂組成物を得た。
【0075】
各例で得られた樹脂組成物またはその硬化物について、線膨張係数（ＣＴＥ１）、２５℃における曲げ弾性率および曲げ強度を測定するとともに、硬化物の外観の評価をおこなった。
測定結果を表１にあわせて示す。
測定結果を表１にあわせて示す。
【0076】
表１中の各成分の詳細は以下のとおりである。
（無機充填材）
（Ｃ）無機充填材１：シリカ、ＭＵＦ－４、龍森社製、平均粒径３．８μｍ
（Ｃ）無機充填材２：シリカ、ＳＣ－２５００－ＳＱ、アドマテックス社製、平均粒径０．５μｍ
（Ｃ）無機充填材３：シリカ、ＳＣ－５５００－ＳＱ、アドマテックス社製、平均粒径１．５μｍ
（カップリング剤）
カップリング剤１：フェニルアミノプロピルトリメトキシシラン、ＣＦ－４０８３、ダウ・東レ社製
カップリング剤２：γ－グリシドキシプロピルメチルジメトキシシランの加水分解物、ＫＥ－６１３７、九州住友ベークライト社製
（エポキシ樹脂）
（Ａ）エポキシ樹脂１：下記一般式で表されるビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ＮＣ３０００、日本化薬社製
（無機充填材）
（Ｃ）無機充填材１：シリカ、ＭＵＦ－４、龍森社製、平均粒径３．８μｍ
（Ｃ）無機充填材２：シリカ、ＳＣ－２５００－ＳＱ、アドマテックス社製、平均粒径０．５μｍ
（Ｃ）無機充填材３：シリカ、ＳＣ－５５００－ＳＱ、アドマテックス社製、平均粒径１．５μｍ
（カップリング剤）
カップリング剤１：フェニルアミノプロピルトリメトキシシラン、ＣＦ－４０８３、ダウ・東レ社製
カップリング剤２：γ－グリシドキシプロピルメチルジメトキシシランの加水分解物、ＫＥ－６１３７、九州住友ベークライト社製
（エポキシ樹脂）
（Ａ）エポキシ樹脂１：下記一般式で表されるビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ＮＣ３０００、日本化薬社製
【0077】
【化1】
【0078】
（上記一般式中、ｎ＝１～１０である。）
【0079】
（Ａ）エポキシ樹脂２：トリスフェニルメタン型エポキシ樹脂とビフェニル型エポキシ樹脂の混合物、ＹＬ６６７７、三菱ケミカル社製
（Ｂ）硬化剤１：トリスフェニルメタン混合型フェノール樹脂、ＨＥ９１０－２０、エアー・ウェーター社製
（Ｂ）硬化剤２：ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂、ＭＥＨ－７８５１ＳＳ、明和化成社製
（硬化促進剤）
硬化促進剤１：テトラフェニルフォスフォニウム ４，４'－スルフォニルジフェノラート、住友ベークライト社製
硬化促進剤２：テトラフェニルホスホニウムビス（ナフタレン－２，３－ジオキシ）フェニルシリケート、住友ベークライト社製
（着色剤）
着色剤１：カーボンブラック、三菱ケミカル社製、カーボン♯５
（イオンキャッチャー）
イオンキャッチャー１：ハイドロタルサイト、ＤＨＴ－４Ｈ、協和化学工業社製
（低応力剤）
（Ｄ）トリグリセリド１：カプリル酸トリグリセライド、花王社製
（Ｄ）トリグリセリド２：２－エチルヘキサン酸トリグリセライド、花王社製
（Ｄ）トリグリセリド３：オレイン酸トリグリセライド、理研ビタミン社製
（Ｄ）トリグリセリド４：１２－ヒドロキシステアリン酸トリグリセライド、理研ビタミン社製
（Ｄ）トリグリセリド５：ステアリン酸トリグリセライド、理研ビタミン社製
（Ｄ）トリグリセリド６：大豆油、日清オイリオグループ社製
（Ｂ）硬化剤１：トリスフェニルメタン混合型フェノール樹脂、ＨＥ９１０－２０、エアー・ウェーター社製
（Ｂ）硬化剤２：ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂、ＭＥＨ－７８５１ＳＳ、明和化成社製
（硬化促進剤）
硬化促進剤１：テトラフェニルフォスフォニウム ４，４'－スルフォニルジフェノラート、住友ベークライト社製
硬化促進剤２：テトラフェニルホスホニウムビス（ナフタレン－２，３－ジオキシ）フェニルシリケート、住友ベークライト社製
（着色剤）
着色剤１：カーボンブラック、三菱ケミカル社製、カーボン♯５
（イオンキャッチャー）
イオンキャッチャー１：ハイドロタルサイト、ＤＨＴ－４Ｈ、協和化学工業社製
（低応力剤）
（Ｄ）トリグリセリド１：カプリル酸トリグリセライド、花王社製
（Ｄ）トリグリセリド２：２－エチルヘキサン酸トリグリセライド、花王社製
（Ｄ）トリグリセリド３：オレイン酸トリグリセライド、理研ビタミン社製
（Ｄ）トリグリセリド４：１２－ヒドロキシステアリン酸トリグリセライド、理研ビタミン社製
（Ｄ）トリグリセリド５：ステアリン酸トリグリセライド、理研ビタミン社製
（Ｄ）トリグリセリド６：大豆油、日清オイリオグループ社製
【0080】
（ΔＨＳＰの計算方法）
成分（Ａ）あるいは低応力剤の各構成単位を、エディタソフト（Ｃｈｅｍ Ｄｒａｗ）を用いて、ＨＳＰ計算用構造式をＳＭＩＬＥＳ表記に変換した。そのＳＭＩＬＥＳ式をＨＳＰｉＰに付属のＹ－ＭＢ計算ソフトに入力すると、各構成単位のＨＳＰ（δｄ、δｐ、δｈ）が計算された。ΔＨＳＰは、上記式（１）に示すＲ2で表されるものである。表２に各成分のＳＭＩＬＥＳ式、ＨＳＰを示す。
成分（Ａ）あるいは低応力剤の各構成単位を、エディタソフト（Ｃｈｅｍ Ｄｒａｗ）を用いて、ＨＳＰ計算用構造式をＳＭＩＬＥＳ表記に変換した。そのＳＭＩＬＥＳ式をＨＳＰｉＰに付属のＹ－ＭＢ計算ソフトに入力すると、各構成単位のＨＳＰ（δｄ、δｐ、δｈ）が計算された。ΔＨＳＰは、上記式（１）に示すＲ2で表されるものである。表２に各成分のＳＭＩＬＥＳ式、ＨＳＰを示す。
【0081】
ここで、トリグリセリド６（大豆油）のＨＳＰについては、下記の手順で求めた。
１．大豆油に含まれる主要５種類の脂肪酸の組み合わせを列挙し、その存在確率を計算した。そして、存在確率の高い方から上位７５．８％までのトリグリセリドについて、以降の計算を進めた。
２．列挙したそれぞれのトリグリセリドをＳＭＩＬＥＳ式で表記し、ＨＳＰｉＰソフト用いてＨＳＰ（δｄ、δｐ、δｈ）を計算した。
３．列挙したトリグリセリドのＨＳＰ各成分に存在確率を乗じ、各成分を総和し、ＨＳＰとした。
以下、各手順をさらに具体的に説明する。
１．大豆油に含まれる主要５種類の脂肪酸の組み合わせを列挙し、その存在確率を計算した。そして、存在確率の高い方から上位７５．８％までのトリグリセリドについて、以降の計算を進めた。
２．列挙したそれぞれのトリグリセリドをＳＭＩＬＥＳ式で表記し、ＨＳＰｉＰソフト用いてＨＳＰ（δｄ、δｐ、δｈ）を計算した。
３．列挙したトリグリセリドのＨＳＰ各成分に存在確率を乗じ、各成分を総和し、ＨＳＰとした。
以下、各手順をさらに具体的に説明する。
【0082】
上記手順１．における「主要５種類の脂肪酸」とは、大豆油を構成する主要５種類の脂肪酸、具体的には、パルミチン酸、ステアリン酸、オレイン酸、リノール酸、リノレン酸である。大豆油における各脂肪酸の組成比を、パルミチン酸１１．０％、ステアリン酸４．７％、オレイン酸２３．７％、リノール酸５３．５％、リノレン酸７．１％とした。大豆油は、１分子のグリセリンに対して上記脂肪酸のいずれか３分子が結合しているため、５種類の脂肪酸の全組み合わせを列挙した。列挙したトリグリセリドの存在確率の計算方法を具体例に基づき以下に示す。
（例）リノール酸３分子が結合したトリグリセリドの場合
０．５３×０．５３×０．５３＝０．１４９
同様に他のトリグリセリドについても存在確率を計算した。これらを存在確率の高い順に並べ、上位７５．８％までのトリグリセリドについて、以後計算を進めた。
２．列挙したそれぞれのトリグリセリドのＳＭＩＬＥＳ式で表記し、ＨＳＰｉＰソフト用いて計算した。
（例）リノール酸３分子が結合したトリグリセリドの場合
ＳＭＩＬＥＳ式：CCCCC/C=C/C/C=C/CCCCCCCC(OCC(COC(CCCCCCC/C=C/C/C=C/CCCCC)=O)OC(CCCCCCC/C=C/C/C=C/CCCCC)=O)=O
ＨＳＰ（δｄ、δｐ、δｈ）＝（１６．６、１．７、４．１）
他のトリグリセリドについても同様の方法でＨＳＰを計算した。
（例）リノール酸３分子が結合したトリグリセリドの場合
０．５３×０．５３×０．５３＝０．１４９
同様に他のトリグリセリドについても存在確率を計算した。これらを存在確率の高い順に並べ、上位７５．８％までのトリグリセリドについて、以後計算を進めた。
２．列挙したそれぞれのトリグリセリドのＳＭＩＬＥＳ式で表記し、ＨＳＰｉＰソフト用いて計算した。
（例）リノール酸３分子が結合したトリグリセリドの場合
ＳＭＩＬＥＳ式：CCCCC/C=C/C/C=C/CCCCCCCC(OCC(COC(CCCCCCC/C=C/C/C=C/CCCCC)=O)OC(CCCCCCC/C=C/C/C=C/CCCCC)=O)=O
ＨＳＰ（δｄ、δｐ、δｈ）＝（１６．６、１．７、４．１）
他のトリグリセリドについても同様の方法でＨＳＰを計算した。
【0083】
３．上記手順２．で列挙したトリグリセリドのＨＳＰ各成分に存在確率を乗じ、各成分を総和し、ＨＳＰとした。
（例）リノール酸３分子が結合したトリグリセリドの場合
（δｄ、δｐ、δｈ）＝（１６．６×０．１４９、１．７×０．１４９、４．１×０．１４９）＝（２．４７、０．２５３、０．６１１）
（例）リノール酸３分子が結合したトリグリセリドの場合
（δｄ、δｐ、δｈ）＝（１６．６×０．１４９、１．７×０．１４９、４．１×０．１４９）＝（２．４７、０．２５３、０．６１１）
【0084】
上記手順３．で算出したＨＳＰの各成分を足し合わせて大豆油のＨＳＰとした。
ＨＳＰ（δｄ、δｐ、δｈ）＝（１５．７７、１．６１、３．４５）
ＨＳＰ（δｄ、δｐ、δｈ）＝（１５．７７、１．６１、３．４５）
【0085】
（測定方法および評価方法）
（線膨張係数）
各例で得られた樹脂組成物を、トランスファー成形機を用いて金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１８０秒で、注入成形し、長辺１５ｍｍ×短辺４．５ｍｍ×厚さ３ｍｍの試験片を得た。
得られた試験片を１７５℃、４時間で後硬化した後、熱機械分析装置（日立ハイテクサイエンス製、ＴＭＡ７１００）を用いて、圧縮モードで、測定温度範囲－６０℃～４００℃、昇温速度５℃／分の条件下で測定をおこなった。
測定結果から、５０℃から７０℃までの平均線膨張係数を算出してＣＴＥ１とした。
ＣＴＥ１が９．３ｐｐｍ／℃未満のものを合格とした。
（線膨張係数）
各例で得られた樹脂組成物を、トランスファー成形機を用いて金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１８０秒で、注入成形し、長辺１５ｍｍ×短辺４．５ｍｍ×厚さ３ｍｍの試験片を得た。
得られた試験片を１７５℃、４時間で後硬化した後、熱機械分析装置（日立ハイテクサイエンス製、ＴＭＡ７１００）を用いて、圧縮モードで、測定温度範囲－６０℃～４００℃、昇温速度５℃／分の条件下で測定をおこなった。
測定結果から、５０℃から７０℃までの平均線膨張係数を算出してＣＴＥ１とした。
ＣＴＥ１が９．３ｐｐｍ／℃未満のものを合格とした。
【0086】
（曲げ弾性率および曲げ強度）
各例で得られた樹脂組成物を、トランスファー成形装置を用いて金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１８０秒間で注入成形し、幅１０ｍｍ×厚さ４ｍｍ×長さ８０ｍｍの成形品を得た。得られた成形品を１７５℃、４時間で後硬化して、試験片を得た。
得られた試験片の２５℃における曲げ弾性率および曲げ強度をＪＩＳ Ｋ ６９１１に準拠して測定した。
曲げ弾性率が２２．５ＧＰａ未満のものを合格とした。
各例で得られた樹脂組成物を、トランスファー成形装置を用いて金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１８０秒間で注入成形し、幅１０ｍｍ×厚さ４ｍｍ×長さ８０ｍｍの成形品を得た。得られた成形品を１７５℃、４時間で後硬化して、試験片を得た。
得られた試験片の２５℃における曲げ弾性率および曲げ強度をＪＩＳ Ｋ ６９１１に準拠して測定した。
曲げ弾性率が２２．５ＧＰａ未満のものを合格とした。
【0087】
（外観）
各例で得られた樹脂組成物を、トランスファー成形装置を用いて金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１８０秒間で注入成形し、直径９０ｍｍ、厚み５ｍｍの円盤状の成形品を得た。得られた成形品を１７５℃、４時間で後硬化して、試験片を得た。
得られた試験片の外観を目視で観察し、以下の基準で評価した。
Ａ：表面汚染なし、または、わずかな表面汚染あり
Ｂ：試験片全体にわたる表面汚染あり
各例で得られた樹脂組成物を、トランスファー成形装置を用いて金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、硬化時間１８０秒間で注入成形し、直径９０ｍｍ、厚み５ｍｍの円盤状の成形品を得た。得られた成形品を１７５℃、４時間で後硬化して、試験片を得た。
得られた試験片の外観を目視で観察し、以下の基準で評価した。
Ａ：表面汚染なし、または、わずかな表面汚染あり
Ｂ：試験片全体にわたる表面汚染あり
【0088】
【表1】
【0089】
【表2】
【0090】
表１より、各実施例においては、エポキシ樹脂と低応力材とのΔＨＳＰが好適な範囲にあり、ＣＴＥ１の低減および弾性率の低減の各効果のバランスに優れていた。また、各実施例においては、外観の劣化も好適に抑制されていた。
【符号の説明】
【0091】
１０ 基材
２０ 電子部品
２１ 回路面
２２ バンプ
３０ 封止材層
５０ 電子装置
５２ 電子装置
７０ 犠牲材
７１ 剥離層
８０ 再配線用絶縁樹脂層
８２ ビアホール
９２ ビア
９４ 再配線回路
９６ 半田ボール
９８ ソルダーレジスト層
２０ 電子部品
２１ 回路面
２２ バンプ
３０ 封止材層
５０ 電子装置
５２ 電子装置
７０ 犠牲材
７１ 剥離層
８０ 再配線用絶縁樹脂層
８２ ビアホール
９２ ビア
９４ 再配線回路
９６ 半田ボール
９８ ソルダーレジスト層
【図1】
【図2】