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特開2023-19003ポリプロピレン樹脂組成物、それを用いた木材樹脂接合体及びその製造方法
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2023019003
(43)【公開日】2023-02-09
(54)【発明の名称】ポリプロピレン樹脂組成物、それを用いた木材樹脂接合体及びその製造方法
(51)【国際特許分類】
C09J 123/16 20060101AFI20230202BHJP
C08F 10/06 20060101ALI20230202BHJP
C09J 11/04 20060101ALI20230202BHJP
C09J 123/26 20060101ALI20230202BHJP
B32B 21/08 20060101ALI20230202BHJP
B32B 27/32 20060101ALI20230202BHJP
【ＦＩ】
C09J123/16
C08F10/06
C09J11/04
C09J123/26
B32B21/08
B32B27/32 Z
【審査請求】未請求
【請求項の数】8
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2021123436
(22)【出願日】2021-07-28
(71)【出願人】
【識別番号】596133485
【氏名又は名称】日本ポリプロ株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110001508
【氏名又は名称】弁理士法人 津国
(72)【発明者】
【氏名】飛鳥 一雄
(72)【発明者】
【氏名】中村 萌
(72)【発明者】
【氏名】市川 智之
(72)【発明者】
【氏名】山内 秀文
(72)【発明者】
【氏名】足立 幸司
【テーマコード（参考）】
4F100
4J040
4J100
【Ｆターム（参考）】
4F100AC03B
4F100AG00B
4F100AK07B
4F100AK64B
4F100AP01A
4F100BA02
4F100BA31B
4F100CA23B
4F100DG01B
4F100EH36B
4F100JA07B
4F100JA11B
4J040DA121
4J040DA162
4J040HA346
4J040HA356
4J040JB01
4J040KA42
4J040LA01
4J040LA08
4J040MA08
4J100AA02Q
4J100AA03P
4J100DA01
4J100DA04
4J100DA24
4J100JA03
(57)【要約】
【課題】木材を破壊することなく、反りが少なく、かつ、十分な接合強度を有する木材樹脂接合体を形成しうる、木材表面との接合用ポリプロピレン樹脂組成物、それを用いた木材樹脂接合体及びその製造方法を提供する。
【解決手段】導管、仮導管又は人工の開孔部に由来する空隙を有する木材表面との接合用ポリプロピレン樹脂組成物であって、ポリプロピレン樹脂組成物はポリプロピレン樹脂及びフィラーを含み、前記ポリプロピレン樹脂は、下記特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有する、ポリプロピレン樹脂組成物。
特性（１）：エチレン含有量が０．８～１０質量％である。
特性（２）：示差走査熱量測定（ＤＳＣ）による結晶化開始温度が８０～１１０℃である。
特性（３）：数平均分子量（Ｍｎ）が４０，０００超～１００，０００である。
【選択図】 なし
【解決手段】導管、仮導管又は人工の開孔部に由来する空隙を有する木材表面との接合用ポリプロピレン樹脂組成物であって、ポリプロピレン樹脂組成物はポリプロピレン樹脂及びフィラーを含み、前記ポリプロピレン樹脂は、下記特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有する、ポリプロピレン樹脂組成物。
特性（１）：エチレン含有量が０．８～１０質量％である。
特性（２）：示差走査熱量測定（ＤＳＣ）による結晶化開始温度が８０～１１０℃である。
特性（３）：数平均分子量（Ｍｎ）が４０，０００超～１００，０００である。
【選択図】 なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
導管、仮導管又は人工の開孔部に由来する空隙を有する木材表面との接合用ポリプロピレン樹脂組成物であって、ポリプロピレン樹脂組成物はポリプロピレン樹脂及びフィラーを含み、前記ポリプロピレン樹脂は、下記特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有する、ポリプロピレン樹脂組成物。
特性（１）：エチレン含有量が０．８～１０質量％である。
特性（２）：示差走査熱量測定（ＤＳＣ）による結晶化開始温度が８０～１１０℃である。
特性（３）：数平均分子量（Ｍｎ）が４０，０００超～１００，０００である。
特性（１）：エチレン含有量が０．８～１０質量％である。
特性（２）：示差走査熱量測定（ＤＳＣ）による結晶化開始温度が８０～１１０℃である。
特性（３）：数平均分子量（Ｍｎ）が４０，０００超～１００，０００である。
【請求項2】
前記ポリプロピレン樹脂は、下記特性（４）を有する、請求項１記載のポリプロピレン樹脂組成物。
特性（４）：示差走査熱量測定（ＤＳＣ）による結晶化温度が７９～１０９℃である。
特性（４）：示差走査熱量測定（ＤＳＣ）による結晶化温度が７９～１０９℃である。
【請求項3】
前記ポリプロピレン樹脂は、下記特性（５）を有する、請求項１又は２に記載のポリプロピレン樹脂組成物。
特性（５）：結晶化開始温度と結晶化温度との差が１～６℃である。
特性（５）：結晶化開始温度と結晶化温度との差が１～６℃である。
【請求項4】
前記ポリプロピレン樹脂は、下記特性（６）を有する、請求項１～３のいずれかに記載のポリプロピレン樹脂組成物。
特性（６）：Ｍｗ／Ｍｎが２．０～４．０である。
（Ｍｎは、数平均分子量であり、Ｍｗは、重量平均分子量である。）
特性（６）：Ｍｗ／Ｍｎが２．０～４．０である。
（Ｍｎは、数平均分子量であり、Ｍｗは、重量平均分子量である。）
【請求項5】
フィラーがタルク又はガラス繊維である、請求項１～４のいずれかに記載のポリプロピレン樹脂組成物。
【請求項6】
前記ポリプロピレン樹脂組成物は、さらに変性ポリオレフィンを含む、請求項１～５のいずれかに記載のポリプロピレン樹脂組成物。
【請求項7】
木材と、請求項１～６のいずれかに記載のポリプロピレン樹脂組成物との木材樹脂接合体であって、該ポリプロピレン樹脂組成物が木材表面の前記空隙へ貫入してなる木材樹脂接合体。
【請求項8】
金型キャビティに木材を配置する工程、及び金型内に可塑化した樹脂組成物を射出する工程を含む、請求項７記載の木材樹脂接合体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、木材表面との接合用ポリプロピレン樹脂組成物、それを用いた木材樹脂接合体及びその製造方法に関する。さらに詳しくは、十分な接合強度を発現するポリプロピレン樹脂組成物、それを用いた木材樹脂接合体及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
近代になり、樹脂、鉄、コンクリート等の素材が登場しこれらが木材の代わりに多く用いられるようになった。しかし、近年、木材の欠点を克服する様々な技術が生み出されており、再び木材の利用に注目が集まっている。
【0003】
木質材料は、同強度の樹脂材料と比較すれば、非常に軽量な材料であるが、樹脂のように容易に加工することが困難という欠点を有する。特に、曲率半径の小さい湾曲形状を、樹脂のように容易に作り出すことはできず、木質材料では削り出して作り出すのが一般的である。もちろん、熱をかけながら湾曲形状に加工することは可能であるが、それでも引張ひずみ１～２％以下の緩やかな湾曲を超えて、曲率半径の小さい湾曲とすることは困難である。
【0004】
この湾曲形状を作り出す等の加工が難しいという問題点を解決する方法の一つとして、例えば携帯電話ケースを製造する際に、平板部は薄板の木材で、湾曲部や合わせ目、又はラッチのような複雑な造形が必要となる部分を樹脂で製作し、その後接着することが考えられる。しかし、接着剤や相溶化剤を使用しても、接着強度が十分でなく、実用性に欠けた部材となっている。
【0005】
木材と樹脂との接合の問題を解決すべく、特許文献１では、薄板木材側面に樹脂を接合した薄板木材樹脂接合体であって、該樹脂が該薄板木材側面から木材内部へ延びる無数の空隙へ貫入してなる、薄板木材樹脂接合体；及び該接合体の製造方法であって、薄板木材を、表裏両面が金型と密着するように金型内に配置した後、樹脂を金型へ射出し又は液状の成型材料を流し込み、樹脂を成形しつつ薄板木材へ接合する方法が提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0006】
【特許文献1】特開２０２０－１２４９１１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0007】
特許文献１の薄板木材樹脂接合体の製造方法では、射出圧が高いと薄板木材が樹脂圧に耐えられずに割り裂けてしまったり、残留ひずみによって接合体に反りが生じたりする問題があった。また、樹脂の流動性を高めようと樹脂温度を上げると薄板木材が焼けたり焦げたりしてしまうことがある。
【0008】
本発明の課題は、木材を破壊することなく、反りが少なく、かつ、十分な接合強度を有する木材樹脂接合体を形成しうる、木材表面との接合用ポリプロピレン樹脂組成物、それを用いた木材樹脂接合体及びその製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【0009】
本発明者らは、上記目的を達成するために種々検討の結果、所定の特性を有するポリプロピレン樹脂及びフィラーを含むポリプロピレン樹脂組成物が、木材を破壊することなく、反りが少なく、木材表面の空隙へ貫入し十分な接合強度を有する木材樹脂接合体を形成しうることを見出し本発明に到達した。すなわち本発明は以下のとおりである。
【0010】
本発明は、以下の［１］～［８］に関する。
［１］導管、仮導管又は人工の開孔部に由来する空隙を有する木材表面との接合用ポリプロピレン樹脂組成物であって、ポリプロピレン樹脂組成物はポリプロピレン樹脂及びフィラーを含み、前記ポリプロピレン樹脂は、下記特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有する、ポリプロピレン樹脂組成物。
特性（１）：エチレン含有量が０．８～１０質量％である。
特性（２）：示差走査熱量測定（ＤＳＣ）による結晶化開始温度が８０～１１０℃である。
特性（３）：数平均分子量（Ｍｎ）が４０，０００超～１００，０００である。
［２］前記ポリプロピレン樹脂は、下記特性（４）を有する、［１］記載のポリプロピレン樹脂組成物。
特性（４）：示差走査熱量測定（ＤＳＣ）による結晶化温度が７９～１０９℃である。
［３］前記ポリプロピレン樹脂は、下記特性（５）を有する、［１］又は［２］に記載のポリプロピレン樹脂組成物。
特性（５）：結晶化開始温度と結晶化温度との差が１～６℃である。
［４］前記ポリプロピレン樹脂は、下記特性（６）を有する、［１］～［３］のいずれかに記載のポリプロピレン樹脂組成物。
特性（６）：Ｍｗ／Ｍｎが２．０～４．０である。
（Ｍｎは、数平均分子量であり、Ｍｗは、重量平均分子量である。）
［５］フィラーがタルク又はガラス繊維である、［１］～［４］のいずれかに記載のポリプロピレン樹脂組成物。
［６］前記ポリプロピレン樹脂組成物は、さらに変性ポリオレフィンを含む、［１］～［５］のいずれかに記載のポリプロピレン樹脂組成物。
［７］木材と、［１］～［６］のいずれかに記載のポリプロピレン樹脂組成物との木材樹脂接合体であって、該ポリプロピレン樹脂組成物が木材表面の前記空隙へ貫入してなる木材樹脂接合体。
［８］金型キャビティに木材を配置する工程、及び金型内に可塑化した樹脂組成物を射出する工程を含む、［７］記載の木材樹脂接合体の製造方法。
［１］導管、仮導管又は人工の開孔部に由来する空隙を有する木材表面との接合用ポリプロピレン樹脂組成物であって、ポリプロピレン樹脂組成物はポリプロピレン樹脂及びフィラーを含み、前記ポリプロピレン樹脂は、下記特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有する、ポリプロピレン樹脂組成物。
特性（１）：エチレン含有量が０．８～１０質量％である。
特性（２）：示差走査熱量測定（ＤＳＣ）による結晶化開始温度が８０～１１０℃である。
特性（３）：数平均分子量（Ｍｎ）が４０，０００超～１００，０００である。
［２］前記ポリプロピレン樹脂は、下記特性（４）を有する、［１］記載のポリプロピレン樹脂組成物。
特性（４）：示差走査熱量測定（ＤＳＣ）による結晶化温度が７９～１０９℃である。
［３］前記ポリプロピレン樹脂は、下記特性（５）を有する、［１］又は［２］に記載のポリプロピレン樹脂組成物。
特性（５）：結晶化開始温度と結晶化温度との差が１～６℃である。
［４］前記ポリプロピレン樹脂は、下記特性（６）を有する、［１］～［３］のいずれかに記載のポリプロピレン樹脂組成物。
特性（６）：Ｍｗ／Ｍｎが２．０～４．０である。
（Ｍｎは、数平均分子量であり、Ｍｗは、重量平均分子量である。）
［５］フィラーがタルク又はガラス繊維である、［１］～［４］のいずれかに記載のポリプロピレン樹脂組成物。
［６］前記ポリプロピレン樹脂組成物は、さらに変性ポリオレフィンを含む、［１］～［５］のいずれかに記載のポリプロピレン樹脂組成物。
［７］木材と、［１］～［６］のいずれかに記載のポリプロピレン樹脂組成物との木材樹脂接合体であって、該ポリプロピレン樹脂組成物が木材表面の前記空隙へ貫入してなる木材樹脂接合体。
［８］金型キャビティに木材を配置する工程、及び金型内に可塑化した樹脂組成物を射出する工程を含む、［７］記載の木材樹脂接合体の製造方法。
【発明の効果】
【0011】
本発明によれば、木材を破壊することなく、反りが少なく、かつ、十分な接合強度を有する木材樹脂接合体を形成しうる、木材表面との接合用ポリプロピレン樹脂組成物、それを用いた木材樹脂接合体及びその製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【0012】
【発明を実施するための形態】
【0013】
本発明のポリプロピレン樹脂組成物は、導管、仮導管又は人工の開孔部に由来する空隙を有する木材表面との接合用ポリプロピレン樹脂組成物であって、ポリプロピレン樹脂組成物はポリプロピレン樹脂及びフィラーを含み、前記ポリプロピレン樹脂は、下記特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有する。
特性（１）：エチレン含有量が０．８～１０質量％である。
特性（２）：示差走査熱量測定（ＤＳＣ）による結晶化開始温度が８０～１１０℃である。
特性（３）：数平均分子量（Ｍｎ）が４０，０００超～１００，０００である。
上記特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有するポリプロピレン樹脂及びフィラーを含むポリプロピレン樹脂組成物を使用することによって、木材を破壊することなく、反りが少なく、かつ、十分な接合強度を有する木材樹脂接合体を得ることができる。本発明に係る木材樹脂接合体は、十分な接合強度を有するので接着剤や相溶化剤の使用量を削減又はカットすることができ、環境にやさしい素材として使うことが可能となる。
特性（１）：エチレン含有量が０．８～１０質量％である。
特性（２）：示差走査熱量測定（ＤＳＣ）による結晶化開始温度が８０～１１０℃である。
特性（３）：数平均分子量（Ｍｎ）が４０，０００超～１００，０００である。
上記特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有するポリプロピレン樹脂及びフィラーを含むポリプロピレン樹脂組成物を使用することによって、木材を破壊することなく、反りが少なく、かつ、十分な接合強度を有する木材樹脂接合体を得ることができる。本発明に係る木材樹脂接合体は、十分な接合強度を有するので接着剤や相溶化剤の使用量を削減又はカットすることができ、環境にやさしい素材として使うことが可能となる。
【0014】
［木材］
本発明で使用する木材は、無垢材、板を重ねて貼り合わせた木質材料、明確な繊維方向配列を持たない繊維板、パーティクルボード等、仮道管や導管等によるミクロマクロな空隙を有するあらゆる木質材料を含む。樹種も問わない。樹種としては、例えば、ヒノキ、スギ、カラマツ、ベイマツ、トウヒ、ツガ、スギラミナ、ナラ、キリ、ケヤキ、カエデ、トチ、ホオ、サクラ、チーク、ラワン、スピナールを用いることができる。
本発明で使用する木材は、無垢材、板を重ねて貼り合わせた木質材料、明確な繊維方向配列を持たない繊維板、パーティクルボード等、仮道管や導管等によるミクロマクロな空隙を有するあらゆる木質材料を含む。樹種も問わない。樹種としては、例えば、ヒノキ、スギ、カラマツ、ベイマツ、トウヒ、ツガ、スギラミナ、ナラ、キリ、ケヤキ、カエデ、トチ、ホオ、サクラ、チーク、ラワン、スピナールを用いることができる。
【0015】
板を重ねて貼り合わせた木質材料の場合、木材の繊維方向は、無垢材及びＬＶＬ（Ｌａｍｉｎａｔｅｄ ｖｅｎｅｅｒ Ｌｕｍｂｅｒ）のように揃っていてもよいし、合板のように直交していてもよい。また、木材の形状は、特に限定されず、例えば薄板状、板状、角柱状、円柱状、角錐状、円錐状、不定形状等でもよい。木材の接合部の形状は典型的には平面であるが、階段状、ホゾ状、ギザギザ状、曲面状、不定形状等、いずれの形状でもよい。
【0016】
薄板状又は板状の木材の場合、その形状は、典型的には表面（おもてめん）が長方形であるが、円形、楕円形、三角形、台形等の多角形、不定形等でもよく、特に制限はない。さらに、薄板状又は板状の木材は、例えば表面が長方形であれば縦横の長さに比べ厚みが薄い木材で、典型的には平板であるが、平板には湾曲部があってもよい。
【0017】
木材としては、例えば、特開２０１３－２２６６８０号に開示されている木質薄層多層成形体（Ｍｉｃｒｏ Ｍｕｌｔｉｐｌｅ Ｐｌｙｗｏｏｄ、以下ＭＭＰ）を使用することができる。ＭＭＰは、厚さ０．３ｍｍ以下の超薄板材を繊維方向が直交するように５～２０層重ね合わせた厚さ２ｍｍ以下の薄板であり、超薄板材間を接着する接着剤の使用質量合計が超薄板材質量合計の４０％以下の軽くて丈夫な薄板である。ＭＭＰを使用すれば、ポリプロピレン樹脂組成物との接合時の加熱による寸法変化や、接合後の吸湿による寸法変化が少なく好都合である。
【0018】
ポリプロピレン樹脂組成物が接合される木材の表面は、導管、仮導管又は人工の開孔部に由来する空隙を有する。
通常、木材の繊維方向と垂直な面には、パイプの穴が並ぶような多数の空隙が存在する。この空隙は、針葉樹であれば主に仮道管、広葉樹であれば主に導管に相当し、繊維方向に接合部から木材内部へパイプのように延びている。また、明確な繊維方向配列を持たない木材は、ランダムにこの空隙が現れる。この多数の空隙へ射出成形等により樹脂を貫入させることで、アンカー効果が生じ、木材とポリプロピレン樹脂組成物を十分な接合強度で接合することが可能となる。
なお、貫入とは、樹脂組成物が空隙部に入ることであるが、接合部から木材内部へ延びる空隙に樹脂組成物が流入して硬化又は固化することで、硬化又は固化した樹脂組成物は空隙部に入り込んで多列のスパイクあるいは多数のピンのような形状を形成する。
通常、木材の繊維方向と垂直な面には、パイプの穴が並ぶような多数の空隙が存在する。この空隙は、針葉樹であれば主に仮道管、広葉樹であれば主に導管に相当し、繊維方向に接合部から木材内部へパイプのように延びている。また、明確な繊維方向配列を持たない木材は、ランダムにこの空隙が現れる。この多数の空隙へ射出成形等により樹脂を貫入させることで、アンカー効果が生じ、木材とポリプロピレン樹脂組成物を十分な接合強度で接合することが可能となる。
なお、貫入とは、樹脂組成物が空隙部に入ることであるが、接合部から木材内部へ延びる空隙に樹脂組成物が流入して硬化又は固化することで、硬化又は固化した樹脂組成物は空隙部に入り込んで多列のスパイクあるいは多数のピンのような形状を形成する。
【0019】
アンカー効果をより発揮し、より高い接合強度を得るためには、繊維方向が明確である木材を使用すればより好ましく、繊維方向が揃っていれば木材の繊維方向に、直交していれば重ねた板材のうちのいずれかの繊維方向と同じ方向に接合するのが、より好ましい。ただし、この場合、接合の方向は繊維方向と厳密な一致を求めるものではない。
【0020】
仮道管又は導管に由来する木材内部へ延びる空隙の存在しない無垢材、及びＬＶＬ（Ｌａｍｉｎａｔｅｄ Ｖｅｎｅｅｒ Ｌｕｍｂｅｒ）の木端（こば）側の側面には、当然ながら樹脂組成物が貫入できないので、十分な接合強度で樹脂組成物を接合できない。よって、ＭＭＰや合板を使用したほうが、全ての側面に樹脂組成物を接合することができるので、木材樹脂複合体の用途が大きく広がる。ただし、木材内部へ延びる空隙の存在しない無垢材やＬＶＬが木材の構成部分の一部になることは差し支えない。
【0021】
木材の表面には、導管又は仮導管以外の人工の開孔部に由来する空隙を設けてもよい。人工の開孔部は、一方の表面から反対面まで到達する貫通孔であってもよく、木材内部の途中まで設けられた非貫通孔であってもよい。人工の開孔部を形成することで、人工の開孔部へ樹脂組成物が貫入して、より強いアンカー効果を生じさせ、これにより、木材樹脂接合体の強度をより大きくできる。さらに、導管又は仮道管由来の空隙のみの場合は、木材の種類による差及び個体差により、木材樹脂接合体の接合強度にバラつきが生じやすいが、人工の開孔部を形成することでこのバラつきを少なくすることができる。
【0022】
人工の開孔部の数、配置、形状及び木材内部へ延びる際の方向に特に制限はないが、開孔部が形成される木材自体の強度低下を抑えつつ木材と樹脂の接合強度を高めるように、さらには両者の強度のバランスをとるように、数、配置、形状及び方向を考えると好ましい。
【0023】
木材を破壊することなく、十分な接合強度を達成する観点から、人工の開孔部の配置は、接合部の特定箇所に偏ることなく、接合部全体に渡り、均一であることが好ましい。
【0024】
人工の開孔部の形状は、特に限定されない。例えば、開孔部の断面は、円形、楕円形、三角形、四角形等の多角形、不定形等であってよいが、開孔部の設置が容易であることから、円形であることが好ましい。
【0025】
人工の開孔部の断面積は、木材を破壊することなく、十分な接合強度を達成する観点から、円相当径で０．００１～１ｍｍであることが好ましく、０．０１～０．１ｍｍであることがより好ましい。開孔部の断面積は、木材表面から木材内部に向かう深さ方向で一定のままでもよく、深さに伴い、断面積が小さくなっていてもよく、大きくなっていてもよい。
【0026】
人工の開孔部が非貫通孔の場合、開孔部の深さは、十分な接合強度を達成する観点から、０．１ｍｍ以上であることが好ましく、０．３ｍｍ以上であることがより好ましい。
【0027】
人工の開孔部が木材内部へ延びる際の方向は、無垢材、ＬＶＬ、合板のように木材の繊維方向が存在する場合は、繊維方向と平行にしてもよいし、繊維方向と角度をつけてもよい。繊維方向と垂直に近づきすぎない程度に角度をつけて開孔部を形成すれば、木材自体の強度は低下する可能性があるが、木材と樹脂組成物の結合強度は大きくなる。角度をつけることで、繊維方向に延びる導管や仮道管の中の樹脂組成物と人工の開孔部の中の樹脂組成物が交差し、その交点で樹脂組成物同士が結合して、空隙中に貫入した樹脂組成物が木材に、より絡まるので、結合強度が大きくなると考えられる。
【0028】
人工の開孔部は、例えば、木材表面に回転刃物、レーザー等を作用させて形成することができる。また、複数の木質材料を用い、木質材料の少なくとも１つにあらかじめ溝を設けた後に、溝が木材表面から木材内部に向かう貫通孔又は非貫通孔を形成するように、貼り合わせることにより、人工の開孔部を形成することもできる。溝は、複数設けてもよい。溝は、回転刃物、レーザー等で形成することができる。板を重ねて貼り合わせた木材の場合、これらを構成する板材の張り合わせ面に溝を千鳥状に設けてもよく、貼り合わせ後の木材を溝に対して垂直に切断した場合に、人工の開孔部が現れやすくなるため、好ましい。
【0029】
薄板状又は板状の木材の場合、空隙の長手方向に樹脂組成物が貫入しうる状態に空隙が存在する面に樹脂組成物は接合されるが、ここで、空隙が存在する面には、木材の厚み方向の面で木材を取り囲む全ての面を含み、合板であればその４側面を、薄板木材が薄い円柱であればその側面を含む。無垢材の木口も当然含む。
【0030】
前述のとおり、空隙に貫入した樹脂組成物のアンカー効果で十分な接合強度が生じるので、接着剤や相溶化剤を使用する必要はないし木材接合部に何らかの前処理を施す必要もないので、余計な材料が不要であるし、製造工程を簡素化することもできる。
【0031】
さらに、本発明の木材樹脂接合体では、木材と樹脂組成物は、アンカー効果で、強く接合しているので、樹脂組成物がひけようとしても、木材の剛性により、ひけにくいし、反りも生じにくい効果がある。特に、ＭＭＰのように接合方向と垂直な方向にも剛性が高ければ、垂直方向にかかる、樹脂の収縮しようとする力に抗しやすい。加えて言えば、この樹脂の収縮するときの圧力が、木材と樹脂の接合強度を、より大きくしている可能性がある。
【0032】
［ポリプロピレン樹脂組成物］
ポリプロピレン樹脂組成物はポリプロピレン樹脂及びフィラーを含む。
ポリプロピレン樹脂組成物はポリプロピレン樹脂及びフィラーを含む。
【0033】
＜ポリプロピレン樹脂＞
ポリプロピレン樹脂は、下記特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有する。このようなポリプロピレン樹脂を含むポリプロピレン樹脂組成物を用いることにより、木材を破壊することなく、十分な接合強度を有する木材樹脂接合体を得ることができる。
特性（１）：エチレン含有量が０．８～１０質量％である。
特性（２）：示差走査熱量測定（ＤＳＣ）による結晶化開始温度が８０～１１０℃である。
特性（３）：数平均分子量（Ｍｎ）が４０，０００超～１００，０００である。
ポリプロピレン樹脂は、下記特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有する。このようなポリプロピレン樹脂を含むポリプロピレン樹脂組成物を用いることにより、木材を破壊することなく、十分な接合強度を有する木材樹脂接合体を得ることができる。
特性（１）：エチレン含有量が０．８～１０質量％である。
特性（２）：示差走査熱量測定（ＤＳＣ）による結晶化開始温度が８０～１１０℃である。
特性（３）：数平均分子量（Ｍｎ）が４０，０００超～１００，０００である。
【0034】
特性（１）：エチレン含有量
ポリプロピレン樹脂は、エチレン含有量が０．８～１０質量％であることが好ましく、より好ましくは１．６～８．６質量％、さらに好ましくは２．４～７．２質量％である。ポリプロピレン樹脂のエチレン含有量が上記の範囲であると、加熱時に柔軟で形状追随性が高いため、ポリプロピレン樹脂組成物を木材内部の空隙へ効果的に貫入させることができ、十分な接合強度を有する木材樹脂接合体をなすことができる。
ポリプロピレン樹脂は、エチレン含有量が０．８～１０質量％であることが好ましく、より好ましくは１．６～８．６質量％、さらに好ましくは２．４～７．２質量％である。ポリプロピレン樹脂のエチレン含有量が上記の範囲であると、加熱時に柔軟で形状追随性が高いため、ポリプロピレン樹脂組成物を木材内部の空隙へ効果的に貫入させることができ、十分な接合強度を有する木材樹脂接合体をなすことができる。
【0035】
ポリプロピレン樹脂は、プロピレン・エチレンランダム共重合体樹脂、プロピレン・エチレンブロック共重合体樹脂、プロピレン・エチレンランダムブロック共重合体樹脂のいずれであってもよい。また、ポリプロピレン樹脂は、エチレン以外のコモノマー（例えば１－ブテン、１－ヘキセン、１－オクテン等）が少量（例えばエチレン含有量を超えない含有量）共重合されていてもよい。
【0036】
ポリプロピレン樹脂のエチレン含有量は、フーリエ変換赤外分析法によって測定される値である。エチレン以外のコモノマーの含有量も同手法に準じて測定される値である。
本発明に係るポリプロピレン樹脂のエチレン含有量は、ＣＦＣ－ＩＲ法によって測定される。その方法は、次の通りである。
本発明に係るポリプロピレン樹脂のエチレン含有量は、ＣＦＣ－ＩＲ法によって測定される。その方法は、次の通りである。
【0037】
（ｉ）使用する分析装置
（ア）クロス分別装置
ダイヤインスツルメンツ社製ＣＦＣ Ｔ－１００（以下、ＣＦＣと略す。）
（イ）フーリエ変換型赤外線吸収スペクトル分析
ＦＴ－ＩＲ、パーキンエルマー社製 １７６０Ｘ
ＣＦＣの検出器として取り付けられていた波長固定型の赤外分光光度計を取り外して、代わりにＦＴ－ＩＲを接続し、このＦＴ－ＩＲを検出器として使用する。
ＣＦＣから溶出した溶液の出口からＦＴ－ＩＲまでの間のトランスファーラインは１ｍの長さとし、測定の間を通じて１４０℃の温度に保持する。ＦＴ－ＩＲに取り付けたフローセルは、光路長１ｍｍ、光路幅５ｍｍφのものを用い、測定の間を通じて１４０℃の温度に保持する。
（ウ）ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）
ＣＦＣ後段部分のＧＰＣカラムは、昭和電工社製ＡＤ８０６ＭＳを３本直列に接続して使用する。
（ア）クロス分別装置
ダイヤインスツルメンツ社製ＣＦＣ Ｔ－１００（以下、ＣＦＣと略す。）
（イ）フーリエ変換型赤外線吸収スペクトル分析
ＦＴ－ＩＲ、パーキンエルマー社製 １７６０Ｘ
ＣＦＣの検出器として取り付けられていた波長固定型の赤外分光光度計を取り外して、代わりにＦＴ－ＩＲを接続し、このＦＴ－ＩＲを検出器として使用する。
ＣＦＣから溶出した溶液の出口からＦＴ－ＩＲまでの間のトランスファーラインは１ｍの長さとし、測定の間を通じて１４０℃の温度に保持する。ＦＴ－ＩＲに取り付けたフローセルは、光路長１ｍｍ、光路幅５ｍｍφのものを用い、測定の間を通じて１４０℃の温度に保持する。
（ウ）ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）
ＣＦＣ後段部分のＧＰＣカラムは、昭和電工社製ＡＤ８０６ＭＳを３本直列に接続して使用する。
【0038】
（ｉｉ）ＣＦＣの測定条件
（ア）溶媒：オルトジクロルベンゼン（ＯＤＣＢ）
（イ）サンプル濃度：４ｍｇ／ｍｌ
（ウ）注入量：０．４ｍｌ
（エ）結晶化：１４０℃から４０℃まで約４０分かけて降温する。
（オ）分別方法：
昇温溶出分別時の分別温度は４０℃、１００℃及び１４０℃とし、全部で３つのフラクションに分別する。
なお、４０℃以下で溶出する成分（フラクション１）、４０℃超～１００℃で溶出する成分（フラクション２）、及び１００℃超～１４０℃で溶出する成分（フラクション３）の溶出割合（単位：質量％）を各々Ｗ４０、Ｗ１００、Ｗ１４０と定義する。Ｗ４０＋Ｗ１００＋Ｗ１４０＝１００質量％である。また、分別した各フラクションは、そのままＦＴ－ＩＲ分析装置へ自動輸送される。
（カ）溶出時溶媒流速：１ｍｌ／分
（ア）溶媒：オルトジクロルベンゼン（ＯＤＣＢ）
（イ）サンプル濃度：４ｍｇ／ｍｌ
（ウ）注入量：０．４ｍｌ
（エ）結晶化：１４０℃から４０℃まで約４０分かけて降温する。
（オ）分別方法：
昇温溶出分別時の分別温度は４０℃、１００℃及び１４０℃とし、全部で３つのフラクションに分別する。
なお、４０℃以下で溶出する成分（フラクション１）、４０℃超～１００℃で溶出する成分（フラクション２）、及び１００℃超～１４０℃で溶出する成分（フラクション３）の溶出割合（単位：質量％）を各々Ｗ４０、Ｗ１００、Ｗ１４０と定義する。Ｗ４０＋Ｗ１００＋Ｗ１４０＝１００質量％である。また、分別した各フラクションは、そのままＦＴ－ＩＲ分析装置へ自動輸送される。
（カ）溶出時溶媒流速：１ｍｌ／分
【0039】
（ｉｉｉ）ＦＴ－ＩＲの測定条件
ＣＦＣ後段のＧＰＣから試料溶液の溶出が開始した後、以下の条件でＦＴ－ＩＲ測定を行い、上述した各フラクション１～３について、ＧＰＣ－ＩＲデータを採取する。
（ア）検出器：Ｐｏｌｙｍｅｒ ｃｈａｒ社製ＭＣＴ
（イ）分解能：８ｃｍ－１
（ウ）測定間隔：０．２分（１２秒）
（エ）一測定当たりの積算回数：１５回
ＣＦＣ後段のＧＰＣから試料溶液の溶出が開始した後、以下の条件でＦＴ－ＩＲ測定を行い、上述した各フラクション１～３について、ＧＰＣ－ＩＲデータを採取する。
（ア）検出器：Ｐｏｌｙｍｅｒ ｃｈａｒ社製ＭＣＴ
（イ）分解能：８ｃｍ－１
（ウ）測定間隔：０．２分（１２秒）
（エ）一測定当たりの積算回数：１５回
【0040】
（ｉｖ）測定結果の後処理と解析
各温度で溶出した成分の溶出量と分子量分布は、ＦＴ－ＩＲによって得られる２９４５ｃｍ－１の吸光度をクロマトグラムとして使用して求める。溶出量は各溶出成分の溶出量の合計が１００質量％となるように規格化する。保持容量から分子量への換算は、予め作成しておいた標準ポリスチレンによる検量線を用いて行う。
使用する標準ポリスチレンは何れも東ソー（株）製の以下の銘柄である。
Ｆ３８０、Ｆ２８８、Ｆ１２８、Ｆ８０、Ｆ４０、Ｆ２０、Ｆ１０、Ｆ４、Ｆ１、Ａ５０００、Ａ２５００、Ａ１０００。
各々が０．５ｍｇ／ｍｌとなるようにＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍｌのジブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含む）に溶解した溶液を０．４ｍｌ注入して較正曲線を作成する。較正曲線は、最小二乗法で近似して得られる三次式を用いる。
各温度で溶出した成分の溶出量と分子量分布は、ＦＴ－ＩＲによって得られる２９４５ｃｍ－１の吸光度をクロマトグラムとして使用して求める。溶出量は各溶出成分の溶出量の合計が１００質量％となるように規格化する。保持容量から分子量への換算は、予め作成しておいた標準ポリスチレンによる検量線を用いて行う。
使用する標準ポリスチレンは何れも東ソー（株）製の以下の銘柄である。
Ｆ３８０、Ｆ２８８、Ｆ１２８、Ｆ８０、Ｆ４０、Ｆ２０、Ｆ１０、Ｆ４、Ｆ１、Ａ５０００、Ａ２５００、Ａ１０００。
各々が０．５ｍｇ／ｍｌとなるようにＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍｌのジブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含む）に溶解した溶液を０．４ｍｌ注入して較正曲線を作成する。較正曲線は、最小二乗法で近似して得られる三次式を用いる。
【0041】
分子量への換算は、森定雄著「サイズ排除クロマトグラフィー」（共立出版）を参考に汎用較正曲線を用いる。その際使用する粘度式（［η］＝Ｋ×Ｍα）には、以下の数値を用いる。
（ア）標準ポリスチレンを使用する較正曲線作成時
ＰＳ：Ｋ＝１．３８×１０－４、α＝０．７０
（イ）ポリプロピレン樹脂のサンプル測定時
ＰＰ：Ｋ＝１．０３×１０－４、α＝０．７８
上記（イ）における定数Ｋ及びαは、ポリプロピレン樹脂全般に使用できるだけでなく、プロピレン系ブロック共重合体のブロック部の分子量及び量の定量化にも使用できる。
上記溶出分別された各溶出部分の分子量は、Ｍｗ（４０）、Ｍｗ（１００）及びＭｗ（１４０）と定義される。全体の分子量分布は、３分別で得られたデータを合計し、計算で求めた。
また、各溶出成分のエチレン含有量分布（分子量軸に沿ったエチレン含有量の分布）は、ＦＴ－ＩＲによって得られる２９５６ｃｍ－１の吸光度と２９２７ｃｍ－１の吸光度との比を用い、ポリエチレンやポリプロピレンや１３Ｃ－ＮＭＲ測定等によりエチレン含有量が既知となっているエチレン・プロピレン・ラバー（ＥＰＲ）及びそれらの混合物を使用して、予め作成しておいた検量線により、エチレン含有量（質量％）に換算して求める。
（ア）標準ポリスチレンを使用する較正曲線作成時
ＰＳ：Ｋ＝１．３８×１０－４、α＝０．７０
（イ）ポリプロピレン樹脂のサンプル測定時
ＰＰ：Ｋ＝１．０３×１０－４、α＝０．７８
上記（イ）における定数Ｋ及びαは、ポリプロピレン樹脂全般に使用できるだけでなく、プロピレン系ブロック共重合体のブロック部の分子量及び量の定量化にも使用できる。
上記溶出分別された各溶出部分の分子量は、Ｍｗ（４０）、Ｍｗ（１００）及びＭｗ（１４０）と定義される。全体の分子量分布は、３分別で得られたデータを合計し、計算で求めた。
また、各溶出成分のエチレン含有量分布（分子量軸に沿ったエチレン含有量の分布）は、ＦＴ－ＩＲによって得られる２９５６ｃｍ－１の吸光度と２９２７ｃｍ－１の吸光度との比を用い、ポリエチレンやポリプロピレンや１３Ｃ－ＮＭＲ測定等によりエチレン含有量が既知となっているエチレン・プロピレン・ラバー（ＥＰＲ）及びそれらの混合物を使用して、予め作成しておいた検量線により、エチレン含有量（質量％）に換算して求める。
【0042】
特性（２）：結晶化開始温度
ポリプロピレン樹脂は、結晶化開始温度が８０～１１０℃であることが好ましい。結晶化開始温度の上限は、より好ましくは１０７℃以下、さらに好ましくは１０４℃以下である。ポリプロピレン樹脂の結晶化開始温度が上記の範囲であると、加熱冷却時の溶融流動停止までの時間が延びるため、ポリプロピレン樹脂組成物を木材内部の空隙へ効果的に貫入させることができ、十分な接合強度を有する木材樹脂接合体をなすことができる。一方で、成形のしやすさの観点からは結晶化開始温度が低すぎないことが好ましく、結晶化開始温度の下限は、より好ましくは９０℃以上、さらに好ましくは９５℃以上である。
ポリプロピレン樹脂は、結晶化開始温度が８０～１１０℃であることが好ましい。結晶化開始温度の上限は、より好ましくは１０７℃以下、さらに好ましくは１０４℃以下である。ポリプロピレン樹脂の結晶化開始温度が上記の範囲であると、加熱冷却時の溶融流動停止までの時間が延びるため、ポリプロピレン樹脂組成物を木材内部の空隙へ効果的に貫入させることができ、十分な接合強度を有する木材樹脂接合体をなすことができる。一方で、成形のしやすさの観点からは結晶化開始温度が低すぎないことが好ましく、結晶化開始温度の下限は、より好ましくは９０℃以上、さらに好ましくは９５℃以上である。
【0043】
ポリプロピレン樹脂の結晶化開始温度及び結晶化温度は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用い、ＪＩＳ－Ｋ７１２１に準じて測定される値である。試料を２００℃で１０分間保持した後、４０℃まで１０℃／分の冷却速度で結晶化させるときのＤＳＣ曲線から結晶化開始温度及び結晶化温度を求める。結晶化させるときのＤＳＣ曲線の高温側ベースラインの近似直線と発熱ピーク高温側の変曲点の接線との交点の温度を結晶化開始温度とし、前記ＤＳＣ曲線の最大ピーク温度を結晶化温度とする。
【0044】
特性（３）：数平均分子量（Ｍｎ）
ポリプロピレン樹脂は、数平均分子量（Ｍｎ）が４０，０００超～１００，０００であることが好ましく、より好ましくは５０，０００～９０，０００、さらに好ましくは６０，０００～８０，０００である。ポリプロピレン樹脂の数平均分子量（Ｍｎ）が上記の範囲であると、加熱時の溶融流動性が高いため、ポリプロピレン樹脂組成物を木材内部の空隙へ効果的に貫入させることができ、十分な接合強度を有する木材樹脂接合体をなすことができる。ポリプロピレン樹脂の数平均分子量（Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定される値である。ＧＰＣの測定法については後述する。
ポリプロピレン樹脂は、数平均分子量（Ｍｎ）が４０，０００超～１００，０００であることが好ましく、より好ましくは５０，０００～９０，０００、さらに好ましくは６０，０００～８０，０００である。ポリプロピレン樹脂の数平均分子量（Ｍｎ）が上記の範囲であると、加熱時の溶融流動性が高いため、ポリプロピレン樹脂組成物を木材内部の空隙へ効果的に貫入させることができ、十分な接合強度を有する木材樹脂接合体をなすことができる。ポリプロピレン樹脂の数平均分子量（Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定される値である。ＧＰＣの測定法については後述する。
【0045】
ポリプロピレン樹脂は、上記の特性（１）～（３）のいずれかを有するものであり、好ましくは上記の特性（１）及び（２）、特性（２）及び（３）、又は特性（３）及び（１）を有するものであり、より好ましくは上記の特性（１）、（２）及び（３）を有するものである。
【0046】
ポリプロピレン樹脂は、一種を単独で用いても、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
ポリプロピレン樹脂が二種のポリプロピレン樹脂の組み合わせの場合、特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有するポリプロピレン樹脂と特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有するポリプロピレン樹脂との組み合わせ；特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有するポリプロピレン樹脂と特性（１）～（３）のいずれも有さないポリプロピレン樹脂との組み合わせであって、組み合わせたポリプロピレン樹脂の混合物が特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有する組み合わせ；特性（１）～（３）のいずれも有さないポリプロピレン樹脂二種の組み合わせであって、組み合わせたポリプロピレン樹脂の混合物が特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有する組み合わせ等を挙げることができる。ポリプロピレン樹脂が三種以上のポリプロピレン樹脂の組み合わせの場合も同様である。なお、特性（１）～（３）のいずれも有さないポリプロピレン樹脂には、後述の変性ポリオレフィン及び低分子量ポリオレフィンに該当するものは含まれない。
ポリプロピレン樹脂が二種のポリプロピレン樹脂の組み合わせの場合、特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有するポリプロピレン樹脂と特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有するポリプロピレン樹脂との組み合わせ；特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有するポリプロピレン樹脂と特性（１）～（３）のいずれも有さないポリプロピレン樹脂との組み合わせであって、組み合わせたポリプロピレン樹脂の混合物が特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有する組み合わせ；特性（１）～（３）のいずれも有さないポリプロピレン樹脂二種の組み合わせであって、組み合わせたポリプロピレン樹脂の混合物が特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有する組み合わせ等を挙げることができる。ポリプロピレン樹脂が三種以上のポリプロピレン樹脂の組み合わせの場合も同様である。なお、特性（１）～（３）のいずれも有さないポリプロピレン樹脂には、後述の変性ポリオレフィン及び低分子量ポリオレフィンに該当するものは含まれない。
【0047】
特性（４）：結晶化温度
ポリプロピレン樹脂は、上記特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有し、さらに特性（４）を有するものであることが好ましい。
特性（４）：示差走査熱量測定（ＤＳＣ）による結晶化温度が７９～１０９℃である。
ポリプロピレン樹脂は、結晶化温度が７９～１０９℃であることが好ましく、より好ましくは８８～１０５℃、さらに好ましくは９３～１０２℃である。ポリプロピレン樹脂の結晶化温度が上記の範囲であると、結晶化速度が遅いため、ポリプロピレン樹脂組成物を木材内部の空隙に十分に貫入することが可能である。ポリプロピレン樹脂の結晶化温度の測定法は、前述のとおりである。
ポリプロピレン樹脂は、上記特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有し、さらに特性（４）を有するものであることが好ましい。
特性（４）：示差走査熱量測定（ＤＳＣ）による結晶化温度が７９～１０９℃である。
ポリプロピレン樹脂は、結晶化温度が７９～１０９℃であることが好ましく、より好ましくは８８～１０５℃、さらに好ましくは９３～１０２℃である。ポリプロピレン樹脂の結晶化温度が上記の範囲であると、結晶化速度が遅いため、ポリプロピレン樹脂組成物を木材内部の空隙に十分に貫入することが可能である。ポリプロピレン樹脂の結晶化温度の測定法は、前述のとおりである。
【0048】
ポリプロピレン樹脂が二種のポリプロピレン樹脂の組み合わせの場合、特性（４）を有するポリプロピレン樹脂２種の組み合わせ；特性（４）を有するポリプロピレン樹脂と特性（４）を有さないポリプロピレン樹脂との組み合わせであって、組み合わせたポリプロピレン樹脂の混合物が特性（４）を有する組み合わせ；特性（４）を有さないポリプロピレン樹脂２種の組み合わせであって、組み合わせたポリプロピレン樹脂の混合物が特性（４）を有する組み合わせ等を挙げることができる。ポリプロピレン樹脂が三種以上のポリプロピレン樹脂の組み合わせの場合も同様である。後述する特性（５）～（８）についても同様である。
【0049】
特性（５）：結晶化開始温度と結晶化温度との差
ポリプロピレン樹脂は、上記特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有し、任意に上記特性（４）を有し、さらに特性（５）を有するものであることが好ましい。
特性（５）：結晶化開始温度と結晶化温度との差が１～６℃である。
ポリプロピレン樹脂は、結晶化開始温度と結晶化温度との差が１～６℃であることが好ましく、より好ましくは２～５℃である。ポリプロピレン樹脂の結晶化開始温度と結晶化温度との差が上記の範囲であると、初期結晶化が抑制できるため、ポリプロピレン樹脂組成物は流動性を保持したまま木材内部に十分に貫入することが可能である。
ポリプロピレン樹脂は、上記特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有し、任意に上記特性（４）を有し、さらに特性（５）を有するものであることが好ましい。
特性（５）：結晶化開始温度と結晶化温度との差が１～６℃である。
ポリプロピレン樹脂は、結晶化開始温度と結晶化温度との差が１～６℃であることが好ましく、より好ましくは２～５℃である。ポリプロピレン樹脂の結晶化開始温度と結晶化温度との差が上記の範囲であると、初期結晶化が抑制できるため、ポリプロピレン樹脂組成物は流動性を保持したまま木材内部に十分に貫入することが可能である。
【0050】
特性（６）：Ｍｗ／Ｍｎ
ポリプロピレン樹脂は、上記特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有し、任意に上記特性（４）及び／又は上記特性（５）を有し、さらに特性（６）を有するものであることが好ましい。
特性（６）：Ｍｗ／Ｍｎが２．０～４．０である。
（Ｍｎは、数平均分子量であり、Ｍｗは、重量平均分子量である。）
ポリプロピレン樹脂は、Ｍｗ／Ｍｎが好ましくは２．０～４．０であり、より好ましくは２．０～３．５である。ここで、Ｍｗ／Ｍｎは、ＧＰＣ測定により測定する重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である。ポリプロピレン樹脂のＭｗ／Ｍｎが上記の範囲であると、高分子量成分に起因するスウェルが小さいため、ポリプロピレン樹脂組成物は、幅方向に広がらず、木材内部に十分に貫入することが可能である。
ポリプロピレン樹脂は、上記特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有し、任意に上記特性（４）及び／又は上記特性（５）を有し、さらに特性（６）を有するものであることが好ましい。
特性（６）：Ｍｗ／Ｍｎが２．０～４．０である。
（Ｍｎは、数平均分子量であり、Ｍｗは、重量平均分子量である。）
ポリプロピレン樹脂は、Ｍｗ／Ｍｎが好ましくは２．０～４．０であり、より好ましくは２．０～３．５である。ここで、Ｍｗ／Ｍｎは、ＧＰＣ測定により測定する重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比である。ポリプロピレン樹脂のＭｗ／Ｍｎが上記の範囲であると、高分子量成分に起因するスウェルが小さいため、ポリプロピレン樹脂組成物は、幅方向に広がらず、木材内部に十分に貫入することが可能である。
【0051】
Ｍｎ及びＭｗの定義は、「高分子化学の基礎」（高分子学会編、東京化学同人、１９７８）等に記載されており、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）による分子量分布曲線から計算する。
ＧＰＣの測定方法は、以下のとおりである。
・装置：Ｗａｔｅｒｓ社製ＧＰＣ（ＡＬＣ／ＧＰＣ １５０Ｃ）
・検出器：ＦＯＸＢＯＲＯ社製ＭＩＲＡＮ １Ａ ＩＲ検出器（測定波長：３．４２μｍ）
・測定温度：１４０℃
・カラム：昭和電工社製ＡＤ８０６Ｍ／Ｓ（３本直列）
・移動相溶媒：オルトジクロロベンゼン
・流速：１．０ｍｌ／分
・試料の調製：試料濃度が１ｍｇ／ｍＬになるように、１４０℃のオルトジクロロベンゼン（０．５ｍｇ／ｍＬのジブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含む）に約１時間を要して溶解させる。
・注入量：０．２ｍｌ
ＧＰＣの測定方法は、以下のとおりである。
・装置：Ｗａｔｅｒｓ社製ＧＰＣ（ＡＬＣ／ＧＰＣ １５０Ｃ）
・検出器：ＦＯＸＢＯＲＯ社製ＭＩＲＡＮ １Ａ ＩＲ検出器（測定波長：３．４２μｍ）
・測定温度：１４０℃
・カラム：昭和電工社製ＡＤ８０６Ｍ／Ｓ（３本直列）
・移動相溶媒：オルトジクロロベンゼン
・流速：１．０ｍｌ／分
・試料の調製：試料濃度が１ｍｇ／ｍＬになるように、１４０℃のオルトジクロロベンゼン（０．５ｍｇ／ｍＬのジブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含む）に約１時間を要して溶解させる。
・注入量：０．２ｍｌ
【0052】
ＧＰＣ測定で得られた保持容量から分子量への換算は、予め作成しておいた標準ポリスチレン（ＰＳ）による検量線を用いて行う。使用する標準ポリスチレンは、何れも東ソー社製の以下の銘柄である。
Ｆ３８０、Ｆ２８８、Ｆ１２８、Ｆ８０、Ｆ４０、Ｆ２０、Ｆ１０、Ｆ４、Ｆ１、Ａ５０００、Ａ２５００、Ａ１０００
Ｆ３８０、Ｆ２８８、Ｆ１２８、Ｆ８０、Ｆ４０、Ｆ２０、Ｆ１０、Ｆ４、Ｆ１、Ａ５０００、Ａ２５００、Ａ１０００
【0053】
各々が０．５ｍｇ／ｍＬとなるようにオルトジクロロベンゼン（０．５ｍｇ／ｍＬのＢＨＴを含む）に溶解した溶液を０．２ｍＬ注入して、較正曲線を作成する。較正曲線は、最小二乗法で近似して得られる三次式を用いる。
なお、分子量への換算に使用する粘度式［η］＝Ｋ×Ｍαは、以下の数値を用いる。
（ア）標準ポリスチレンを使用する較正曲線作成時
ＰＳ：Ｋ＝１．３８×１０－４、α＝０．７０
（イ）ポリプロピレン樹脂のサンプル測定時
ＰＰ：Ｋ＝１．０３×１０－４、α＝０．７８
上記（イ）における定数Ｋ及びαは、ポリプロピレン樹脂全般に使用できるだけでなく、プロピレン系ブロック共重合体のブロック部の分子量及び量の定量化にも使用できる。
なお、分子量への換算に使用する粘度式［η］＝Ｋ×Ｍαは、以下の数値を用いる。
（ア）標準ポリスチレンを使用する較正曲線作成時
ＰＳ：Ｋ＝１．３８×１０－４、α＝０．７０
（イ）ポリプロピレン樹脂のサンプル測定時
ＰＰ：Ｋ＝１．０３×１０－４、α＝０．７８
上記（イ）における定数Ｋ及びαは、ポリプロピレン樹脂全般に使用できるだけでなく、プロピレン系ブロック共重合体のブロック部の分子量及び量の定量化にも使用できる。
【0054】
特性（７）：４０℃のオルトジクロロベンゼンに可溶な成分の量
ポリプロピレン樹脂は、上記特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有し、任意に上記特性（４）～（６）のうちの一以上の特性を有し、さらに特性（７）を有するものであることが好ましい。
特性（７）：４０℃のオルトジクロロベンゼンに可溶な成分の量が４．０質量％以下である。
ポリプロピレン樹脂は、４０℃のオルトジクロロベンゼンに可溶な成分の量が好ましくは４．０質量％以下であり、より好ましくは３．０質量％以下、特に好ましくは１．０質量％以下である。ポリプロピレン樹脂の４０℃のオルトジクロロベンゼンに可溶な成分の量が上記の範囲であると、得られる木材樹脂接合体の臭気が良好である。
ポリプロピレン樹脂は、上記特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有し、任意に上記特性（４）～（６）のうちの一以上の特性を有し、さらに特性（７）を有するものであることが好ましい。
特性（７）：４０℃のオルトジクロロベンゼンに可溶な成分の量が４．０質量％以下である。
ポリプロピレン樹脂は、４０℃のオルトジクロロベンゼンに可溶な成分の量が好ましくは４．０質量％以下であり、より好ましくは３．０質量％以下、特に好ましくは１．０質量％以下である。ポリプロピレン樹脂の４０℃のオルトジクロロベンゼンに可溶な成分の量が上記の範囲であると、得られる木材樹脂接合体の臭気が良好である。
【0055】
ポリプロピレン樹脂の４０℃のオルトジクロロベンゼンに可溶な成分の量は、昇温溶離分別（ＴＲＥＦ）法により測定する値である。
試料を１４０℃でオルトジクロロベンゼンに溶解し溶液とする。これを、下記の条件で、１４０℃のＴＲＥＦカラムに導入した後、８℃／分の降温速度で１００℃まで冷却し、引き続き４℃／分の降温速度で４０℃まで冷却後、１０分間保持する。その後、溶媒であるオルトジクロロベンゼンを１ｍＬ／分の流速でカラムに流し、ＴＲＥＦカラム中で４０℃のオルトジクロロベンゼンに溶解している成分を１０分間溶出させ、次に昇温速度１００℃／時間にてカラムを１４０℃までリニアに昇温し、溶出曲線を得る。得られた溶出曲線から４０℃で溶出する成分の量の試料全量に対する割合（質量％）を算出する。
試料を１４０℃でオルトジクロロベンゼンに溶解し溶液とする。これを、下記の条件で、１４０℃のＴＲＥＦカラムに導入した後、８℃／分の降温速度で１００℃まで冷却し、引き続き４℃／分の降温速度で４０℃まで冷却後、１０分間保持する。その後、溶媒であるオルトジクロロベンゼンを１ｍＬ／分の流速でカラムに流し、ＴＲＥＦカラム中で４０℃のオルトジクロロベンゼンに溶解している成分を１０分間溶出させ、次に昇温速度１００℃／時間にてカラムを１４０℃までリニアに昇温し、溶出曲線を得る。得られた溶出曲線から４０℃で溶出する成分の量の試料全量に対する割合（質量％）を算出する。
【0056】
ＴＲＥＦの測定条件は、以下のとおりである。
・検出器：ＦＯＸＢＯＲＯ社製 ＭＩＲＡＮ １Ａ検出器（測定波長：３．４２μｍ）
・カラムサイズ：４．３ｍｍφ×１５０ｍｍ
・カラム充填材：１００μｍ表面不活性処理ガラスビーズ
・溶媒：オルトジクロロベンゼン
・溶媒流速：１ｍＬ／分
・試料濃度：５ｍｇ／ｍＬ
・試料注入量：０．２ｍＬ
・検出器：ＦＯＸＢＯＲＯ社製 ＭＩＲＡＮ １Ａ検出器（測定波長：３．４２μｍ）
・カラムサイズ：４．３ｍｍφ×１５０ｍｍ
・カラム充填材：１００μｍ表面不活性処理ガラスビーズ
・溶媒：オルトジクロロベンゼン
・溶媒流速：１ｍＬ／分
・試料濃度：５ｍｇ／ｍＬ
・試料注入量：０．２ｍＬ
【0057】
特性（８）：ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）
ポリプロピレン樹脂は、上記特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有し、任意に上記特性（４）～（７）のうちの一以上の特性を有し、さらに特性（８）を有することが好ましい。
特性（８）：ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１０～３００ｇ／１０分である。
ポリプロピレン樹脂は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１０～３００ｇ／１０分であることが好ましく、より好ましくは１３～２００ｇ／１０分、さらに好ましくは１６～１００ｇ／１０分である。ポリプロピレン樹脂のＭＦＲが上記の範囲であると、加熱時の溶融流動性が高いため、ポリプロピレン樹脂組成物を木材内部の空隙へ効果的に貫入させることができ、十分な接合強度を有する木材樹脂接合体をなすことができる。ポリプロピレン樹脂のＭＦＲは、ＪＩＳ－Ｋ７２１０：１９８２に準拠して測定される値である。
ポリプロピレン樹脂は、上記特性（１）～（３）のうちの一以上の特性を有し、任意に上記特性（４）～（７）のうちの一以上の特性を有し、さらに特性（８）を有することが好ましい。
特性（８）：ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１０～３００ｇ／１０分である。
ポリプロピレン樹脂は、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）が１０～３００ｇ／１０分であることが好ましく、より好ましくは１３～２００ｇ／１０分、さらに好ましくは１６～１００ｇ／１０分である。ポリプロピレン樹脂のＭＦＲが上記の範囲であると、加熱時の溶融流動性が高いため、ポリプロピレン樹脂組成物を木材内部の空隙へ効果的に貫入させることができ、十分な接合強度を有する木材樹脂接合体をなすことができる。ポリプロピレン樹脂のＭＦＲは、ＪＩＳ－Ｋ７２１０：１９８２に準拠して測定される値である。
【0058】
ポリプロピレン樹脂は、プロピレンを単段重合又は二段以上の多段重合で単独重合して得られるプロピレン単独重合体；プロピレンとα－オレフィンとを単段重合又は二段以上の多段重合で共重合して得られるプロピレン・α－オレフィンランダム共重合体；プロピレンを単段重合又は二段以上の多段重合で単独重合してプロピレン単独重合体を得る重合工程（１）と、プロピレンとα－オレフィンとを単段重合もしくは二段以上の多段重合で共重合してプロピレン・α－オレフィンランダム共重合体を得る共重合工程（２－１）又は二種以上のα－オレフィンを単段重合もしくは二段以上の多段重合で共重合してα－オレフィン間ランダム共重合体を得る共重合工程（２－２）と、を含む重合で得られるプロピレン・α－オレフィンブロック共重合体；プロピレンとα－オレフィンとを単段重合又は二段以上の多段重合で共重合して得られるプロピレン・α－オレフィンランダム共重合体を得る共重合工程（１）と、プロピレンとα－オレフィンとを単段重合もしくは二段以上の多段重合で共重合してプロピレン・α－オレフィンランダム共重合体を得る共重合工程（２－１）又は二種以上のα－オレフィンを単段重合もしくは二段以上の多段重合で共重合してα－オレフィン間ランダム共重合体を得る共重合工程（２－２）と、を含む重合で得られるプロピレン・α－オレフィンランダムブロック共重合体等を挙げることができる。ポリプロピレン樹脂は、１種又は２種以上の組み合わせでもよい。
【0059】
α－オレフィンは、好ましくはエチレン又は炭素数４～１８のα－オレフィンである。具体的には、エチレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン、１－ヘプテン、４－メチル－ペンテン－１、４－メチル－ヘキセン－１、４，４－ジメチルペンテン－１等を挙げることができる。α－オレフィンは、１種又は２種以上の組み合わせでもよい。
【0060】
ポリプロピレン樹脂は、プロピレン・エチレンランダム共重合体、プロピレン・１－ブテンランダム共重合体、プロピレン・エチレン・１－ブテンランダム共重合体、プロピレン・エチレンランダムブロック共重合体、プロピレン・エチレン・１－ブテンランダムブロック共重合体からなる群より選ばれる一種又は二種以上のポリプロピレン樹脂であることが好ましい。
【0061】
ポリプロピレン樹脂は、プロピレン単位を８５～１００モル％、好ましくは９０～９９．５モル％、より好ましくは９２～９８．５モル％含有しており、エチレン単位及び／又は１－ブテン単位を０～１５モル％、好ましくは０．５～１０モル％、より好ましくは１．５～８モル％を含有している。
ここで、プロピレン単位並びにエチレン及び／又は１－ブテン単位はフーリエ変換赤外分析法によって計測される値である。
ここで、プロピレン単位並びにエチレン及び／又は１－ブテン単位はフーリエ変換赤外分析法によって計測される値である。
【0062】
ポリプロピレン樹脂は、チーグラーナッタ触媒により重合されるもの、メタロセン触媒により重合されるもの、ポストメタロセン触媒により重合されるもの等を挙げることができる。チーグラーナッタ触媒としては、チタン、マグネシウム及びハロゲンを必須とする固体成分、有機アルミニウム、並びに必要に応じて用いられる電子供与体を含んでなる触媒等が挙げられる。メタロセン触媒としては、シクロペンタジエニル骨格を有する配位子を含む周期表第４族の遷移金属化合物、助触媒、及び必要に応じて用いられる有機金属化合物や担体を含んでなる触媒等が挙げられる。ポストメタロセン触媒としては、周期表第４族金属のビスアミド化合物、周期表第８～１０族金属のビスイミノ化合物、周期表第４～１０族金属のサリチルアルジミナト化合物等の有機金属化合物、助触媒、及び必要に応じて用いられる有機金属化合物や担体を含んでなる触媒等が挙げられる。
【0063】
ポリプロピレン樹脂は、市販品の中から選択することができる。ポリプロピレン樹脂の市販品には、日本ポリプロ社製ＷＩＮＴＥＣ（登録商標）シリーズ、日本ポリプロ社製ＷＥＬＮＥＸ（登録商標）シリーズ等が含まれる。
【0064】
ポリプロピレン樹脂組成物１００質量％中のポリプロピレン樹脂の含有量は、１０～９５質量％であることが好ましく、より好ましくは５０～９０質量部、さらに好ましくは７０～９０質量部であり、特に好ましくは７５～８５質量部である。ポリプロピレン樹脂の含有量が上記の範囲であると、ポリプロピレン樹脂組成物を木材内部の空隙へ効果的に貫入させることができ、十分な接合強度を有する木材樹脂接合体をなすことができる。
【0065】
＜フィラー＞
ポリプロピレン樹脂組成物は、フィラーを含む。フィラーを含むポリプロピレン樹脂組成物を用いることにより、反りが少ない木材樹脂接合体を得ることが可能になる。フィラーには、無機フィラー、有機フィラー等が含まれる。
ポリプロピレン樹脂組成物は、フィラーを含む。フィラーを含むポリプロピレン樹脂組成物を用いることにより、反りが少ない木材樹脂接合体を得ることが可能になる。フィラーには、無機フィラー、有機フィラー等が含まれる。
【0066】
無機フィラーとしては、シリカ、ケイ藻土、バリウムフェライト、酸化ベリリウム、軽石、軽石バルン等の無機酸化物；水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、塩基性炭酸マグネシウム等の無機水酸化物；炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ドロマイト、ドーソナイト等の炭酸塩；硫酸カルシウム、硫酸バリウム、硫酸アンモニウム、亜硫酸カルシウム等の硫酸塩又は亜硫酸塩；タルク、クレー、マイカ、ガラス繊維、ガラスバルーン、ガラスビーズ、ケイ酸カルシウム、ワラストナイト、モンモリロナイト、ベントナイト等のケイ酸塩；カーボンブラック、グラファイト、炭素繊維、炭素中空球等の炭素類；硫化モリブデン、ボロン繊維、ホウ酸亜鉛、メタホウ酸バリウム、ホウ酸カルシウム、ホウ酸ナトリウム、マグネシウムオキシサルフェイト、塩基性硫酸マグネシウム繊維、チタン酸カリウム繊維、ホウ酸アルミニウム繊維、ケイ酸カルシウム繊維、炭酸カルシウム繊維、各種金属繊維等が挙げられる。
【0067】
有機フィラーとしては、モミ殻等の殻繊維、木粉、木綿、ジュート、紙細片、セロハン片、芳香族ポリアミド繊維、セルロース繊維、ナイロン繊維、ポリエステル繊維、ポリプロピレン繊維、熱硬化性樹脂粉末等が挙げられる。
【0068】
これらの中でも、ポリプロピレン樹脂組成物の剛性向上及び得られる木材樹脂接合体の反りの抑制の観点から、フィラーはタルク又はガラス繊維であることが好ましく、ガラス繊維が特に好ましい。
【0069】
フィラーは、有機チタネート系カップリング剤、有機シランカップリング剤、脂肪酸、脂肪酸金属塩、脂肪酸エステル、不飽和カルボン酸又はその無水物をグラフトした変性ポリオレフィン等によって表面処理されていてもよい。
【0070】
フィラーの形状に制限はなく、粒状、板状、棒状、繊維状、ウィスカー状等、いずれの形状のものも使用することができる。
【0071】
フィラーは、市販品の中から選択することができる。
【0072】
フィラーは、一種を用いても、二種以上を併用してもよい。
ポリプロピレン樹脂組成物の剛性向上及び得られる木材樹脂接合体の反り抑制の観点から、平均粒径が１μｍ～１５０μｍの板状フィラー、とりわけ平均粒径１．５μｍ～１５μｍの板状フィラー（例えばタルク）；平均繊維直径が４０μｍ以下の繊維状又はウィスカー状フィラー、とりわけ平均繊維直径が３０μｍ以下の繊維状又はウィスカー状フィラー（例えば塩基性硫酸マグネシウム繊維及びガラス繊維）が好ましい。なかでも、平均粒径２μｍ～８μｍのタルク及び平均繊維直径が３～２５μｍであり、平均繊維長さが１～２０ｍｍであるガラス繊維がより好ましく、平均繊維直径が６～１５μｍであり、平均繊維長さが２～１０ｍｍであるガラス繊維が特に好ましい。
フィラーの平均粒径は、レーザー回折散乱方式粒度分布計を用いて測定した値である。測定装置としては、例えば、堀場製作所社製ＬＡ－９２０型が挙げられる。平均繊維直径及び平均繊維長さは、顕微鏡等により測定した値である。
ポリプロピレン樹脂組成物の剛性向上及び得られる木材樹脂接合体の反り抑制の観点から、平均粒径が１μｍ～１５０μｍの板状フィラー、とりわけ平均粒径１．５μｍ～１５μｍの板状フィラー（例えばタルク）；平均繊維直径が４０μｍ以下の繊維状又はウィスカー状フィラー、とりわけ平均繊維直径が３０μｍ以下の繊維状又はウィスカー状フィラー（例えば塩基性硫酸マグネシウム繊維及びガラス繊維）が好ましい。なかでも、平均粒径２μｍ～８μｍのタルク及び平均繊維直径が３～２５μｍであり、平均繊維長さが１～２０ｍｍであるガラス繊維がより好ましく、平均繊維直径が６～１５μｍであり、平均繊維長さが２～１０ｍｍであるガラス繊維が特に好ましい。
フィラーの平均粒径は、レーザー回折散乱方式粒度分布計を用いて測定した値である。測定装置としては、例えば、堀場製作所社製ＬＡ－９２０型が挙げられる。平均繊維直径及び平均繊維長さは、顕微鏡等により測定した値である。
【0073】
フィラーの含有量は、ポリプロピレン樹脂１００質量部に対して、５～３０質量部であることが好ましく、より好ましくは１０～２５質量部、さらに好ましくは１０～２０質量部である。フィラーの含有量が上記の範囲であると、木材とポリプロピレン樹脂組成物との接合を悪化することなく、木材樹脂接合体の反りの低減が可能である。
【0074】
＜変性ポリオレフィン＞
木材と樹脂との接合強度をより向上させる観点から、ポリプロピレン樹脂組成物は、さらに変性ポリオレフィンを含むことが好ましい。変性ポリオレフィンとは、オレフィンモノマー由来の重合単位と官能基を有するモノマー由来の重合単位とを含み、オレフィンモノマー由来の重合単位が５０ｍｏｌ％以上である樹脂を指す。官能基としては、カルボキシル基、ヒドロキシル基、アミノ基等が挙げられる。なお、変性ポリオレフィンは、本発明に係るポリプロピレン樹脂ではない。変性ポリオレフィンとしては、酸変性ポリオレフィン及びヒドロキシ変性ポリオレフィン等を好ましく使用することができる。
木材と樹脂との接合強度をより向上させる観点から、ポリプロピレン樹脂組成物は、さらに変性ポリオレフィンを含むことが好ましい。変性ポリオレフィンとは、オレフィンモノマー由来の重合単位と官能基を有するモノマー由来の重合単位とを含み、オレフィンモノマー由来の重合単位が５０ｍｏｌ％以上である樹脂を指す。官能基としては、カルボキシル基、ヒドロキシル基、アミノ基等が挙げられる。なお、変性ポリオレフィンは、本発明に係るポリプロピレン樹脂ではない。変性ポリオレフィンとしては、酸変性ポリオレフィン及びヒドロキシ変性ポリオレフィン等を好ましく使用することができる。
【0075】
ポリオレフィンとしては、オレフィンの１種又は２種以上の（共）重合体、オレフィンの１種又は２種以上と他のモノマーの１種又は２種以上との共重合体等が挙げられる。オレフィンとしては、炭素数２～４のアルケン、例えばエチレン、プロピレン、１－ブテン、２－ブテン、イソブテン；炭素数５～３０のα－オレフィン（１－ヘキセン、１－デセン、１－ドデセン等）；炭素数５～３０のα－オレフィン以外のアルケン等が挙げられる。他のモノマーとしては、オレフィンとの共重合性を有する炭素数４～３０の不飽和基を有するモノマーが挙げられ、例えば、スチレン等の芳香族モノマー、酢酸ビニル等を例示することができる。
ポリオレフィンの具体例としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン・α－オレフィン共重合体、エチレン・α－オレフィン・非共役ジエン化合物共重合体（ＥＰＤＭ等）、エチレン・芳香族モノビニル化合物・共役ジエン化合物共重合体等が挙げられる。
ポリオレフィンの具体例としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン・α－オレフィン共重合体、エチレン・α－オレフィン・非共役ジエン化合物共重合体（ＥＰＤＭ等）、エチレン・芳香族モノビニル化合物・共役ジエン化合物共重合体等が挙げられる。
【0076】
酸変性ポリオレフィンとしては、酸変性モノマーとオレフィンとのランダム又はブロック共重合体、前記ポリオレフィンに酸変性モノマーをグラフト共重合したもの等が挙げられる。
酸変性モノマーとしては、不飽和カルボン酸及びその誘導体が挙げられる。不飽和カルボン酸としては、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、アクリル酸、メタクリル酸等のカルボキシル基及び必要に応じてヒドロキシル基、アミノ基等の官能基が導入された重合性二重結合を有する化合物等が挙げられる。不飽和カルボン酸の誘導体としては、不飽和カルボン酸の酸無水物、エステル、アミド、イミド、金属塩等が挙げられ、その具体例には、無水マレイン酸、無水イタコン酸、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、マレイン酸モノエチルエステル、マレイン酸ジエチルエステル、フマル酸モノメチルエステル、フマル酸ジメチルエステル、アクリルアミド、メタクリルアミド、マレイン酸モノアミド、マレイン酸ジアミド、フマル酸モノアミド、マレイミド、Ｎ－ブチルマレイミド、メタクリル酸ナトリウム等が含まれる。
酸変性モノマーとしては、不飽和カルボン酸及びその誘導体が挙げられる。不飽和カルボン酸としては、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、アクリル酸、メタクリル酸等のカルボキシル基及び必要に応じてヒドロキシル基、アミノ基等の官能基が導入された重合性二重結合を有する化合物等が挙げられる。不飽和カルボン酸の誘導体としては、不飽和カルボン酸の酸無水物、エステル、アミド、イミド、金属塩等が挙げられ、その具体例には、無水マレイン酸、無水イタコン酸、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、マレイン酸モノエチルエステル、マレイン酸ジエチルエステル、フマル酸モノメチルエステル、フマル酸ジメチルエステル、アクリルアミド、メタクリルアミド、マレイン酸モノアミド、マレイン酸ジアミド、フマル酸モノアミド、マレイミド、Ｎ－ブチルマレイミド、メタクリル酸ナトリウム等が含まれる。
【0077】
グラフト共重合は、例えば前記ポリオレフィンを適当な溶媒中において、ベンゾイルパーオキシド等のラジカル発生剤を用いて、前記酸変性モノマーと反応させることにより行われる。
【0078】
変性ポリオレフィン中の酸変性モノマーの含有量は、好ましくは０．０５～１０質量％であり、より好ましくは０．１～５質量％である。変性ポリオレフィン中の酸変性モノマーの含有量が上記の範囲であると、ポリプロピレン樹脂組成物と木材との相溶性を向上することができ、木材内部に貫入した該樹脂組成物と木材との接着性を向上することが可能である。
変性ポリオレフィン中の酸変性モノマーの含有量は、フーリエ変換赤外分析法によって測定される値である。
変性ポリオレフィン中の酸変性モノマーの含有量は、フーリエ変換赤外分析法によって測定される値である。
【0079】
ヒドロキシ変性ポリオレフィンとしては、ヒドロキシル基を有するモノマーを構成単位として含有するポリオレフィンが挙げられる。ヒドロキシル基を有するモノマーとしては、アリルアルコール、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【0080】
ヒドロキシ変性ポリオレフィンは、共役ジエンモノマーをアニオン重合等の公知の方法により重合させ、それを加水分解して得たポリマーを水素添加する方法で得ることができる。ヒドロキシ変性ポリオレフィンは、ヒドロキシル基を適当な部位、例えば、主鎖の末端や側鎖に有していてもよい。
【0081】
ヒドロキシ変性ポリオレフィンとしては、ヒドロキシ変性ポリエチレン（例えば、低密度、中密度又は高密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、超高分子量ポリエチレン、エチレン－（メタ）アクリル酸エステル共重合体、エチレン－酢酸ビニル共重合体等）、ヒドロキシ変性ポリプロピレン（例えば、アイソタクチックポリプロピレン等のポリプロピレンホモポリマー、プロピレンとα－オレフィン（例えば、エチレン、ブテン、１－ヘキセン等）とのランダム共重合体、プロピレン－α－オレフィンブロック共重合体等）、ヒドロキシ変性ポリ（４－メチルペンテン－１）等が挙げられる。
【0082】
変性ポリオレフィン中のヒドロキシル基を有するモノマーの含有量は、好ましくは０．１～２０質量％であり、より好ましくは０．５～１０質量％である。変性ポリオレフィン中のヒドロキシル基を有するモノマーの含有量が上記の範囲であると、ポリプロピレン樹脂組成物と木材との相溶性を向上することができ、木材内部に貫入した該樹脂組成物と木材との接着性を向上することが可能である。
変性ポリオレフィンのヒドロキシル基を有するモノマーの含有量は、フーリエ変換赤外分析法によって測定される値である。
変性ポリオレフィンのヒドロキシル基を有するモノマーの含有量は、フーリエ変換赤外分析法によって測定される値である。
【0083】
変性ポリオレフィンは、市販品の中から選択することができる。変性ポリオレフィンの市販品には、三洋化成工業社製ユーメックス（登録商標）シリーズ、日本ポリエチレン社製アドテックス（登録商標）シリーズ、三菱ケミカル社製モディック（登録商標）シリーズ、三井化学社製アドマー（登録商標）シリーズ、日本製紙社製アウローレン（登録商標）シリーズ等が含まれる。
【0084】
変性ポリオレフィンは、一種を用いても、二種以上を併用してもよい。ポリプロピレン樹脂との相溶性の観点から、変性ポリオレフィンは、マレイン酸変性ポリプロピレン及びマレイン酸変性ポリエチレンが好ましく。マレイン酸変性ポリプロピレンがより好ましい。
【0085】
変性ポリオレフィンの含有量は、ポリプロピレン樹脂１００質量部に対して、０．１～２０質量部であることが好ましく、より好ましくは０．５～１０質量部、さらに好ましくは１～５質量部である。変性ポリオレフィンの含有量が上記の範囲であると、ポリプロピレン樹脂組成物と木材との相溶性を向上することができ、木材内部に貫入した該樹脂組成物と木材との接着性を向上することが可能である。
【0086】
＜数平均分子量（Ｍｎ）が１，０００～４０，０００のポリオレフィン＞
ポリプロピレン樹脂組成物は、さらに数平均分子量（Ｍｎ）が１，０００～４０，０００のポリオレフィン（以下、低分子量ポリオレフィンともいう。）を含んでもよい。ポリプロピレン樹脂組成物が低分子量ポリオレフィンを含むことにより、木材を破壊することなく、十分な接合強度を有する木材樹脂接合体を得やすくなる。なお、低分子量ポリオレフィンは、ポリプロピレン樹脂及び変性ポリオレフィンではない。
ポリプロピレン樹脂組成物は、さらに数平均分子量（Ｍｎ）が１，０００～４０，０００のポリオレフィン（以下、低分子量ポリオレフィンともいう。）を含んでもよい。ポリプロピレン樹脂組成物が低分子量ポリオレフィンを含むことにより、木材を破壊することなく、十分な接合強度を有する木材樹脂接合体を得やすくなる。なお、低分子量ポリオレフィンは、ポリプロピレン樹脂及び変性ポリオレフィンではない。
【0087】
ポリオレフィンとしては、オレフィンの１種又は２種以上の（共）重合体、オレフィンの１種又は２種以上と他のモノマーの１種又は２種以上との共重合体等が挙げられる。オレフィンとしては、炭素数２～４のアルケン、例えばエチレン、プロピレン、１－ブテン、２－ブテン、イソブテン；炭素数５～３０のα－オレフィン（１－ヘキセン、１－デセン、１－ドデセン等）；炭素数５～３０のα－オレフィン以外のアルケン等が挙げられる。他のモノマーとしては、オレフィンとの共重合性を有する炭素数４～３０の不飽和基を有するモノマーが挙げられ、例えば、スチレン等の芳香族モノマー、酢酸ビニル等を例示することができる。
【0088】
低分子量ポリオレフィンの具体例には、エチレン単位含有（プロピレン単位不含有）（共）重合体、例えば高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、エチレンと炭素数４～３０の不飽和基を有するモノマー［ブテン（１－ブテン等）、炭素数５～３０のα－オレフィン（１－ヘキセン、１－ドデセン等）、酢酸ビニル等］との共重合体；プロピレン単位含有（エチレン単位不含有）（共）重合体、例えばポリプロピレン、プロピレンと炭素数４～３０の不飽和基を有するモノマー［ブテン（１－ブテン等）、炭素数５～３０のα－オレフィン（１－ヘキセン、１－ドデセン等）、酢酸ビニル等］との共重合体；エチレン／プロピレン共重合体；炭素数４以上のオレフィンの（共）重合体、例えばポリブテンが含まれる。なかでも、木材樹脂接合体の接合強度を高める観点から、エチレン単独重合体、プロピレン単独重合体及びエチレン／プロピレン共重合体が好ましく、エチレン単独重合体及びプロピレン単独重合体がより好ましい。
【0089】
低分子量ポリオレフィンは、数平均分子量（Ｍｎ）が１，０００～４０，０００であり、好ましくは１，０００～２６，０００、より好ましくは１，２００～１４，０００、さらに好ましくは１，５００～１２，０００である。低分子量ポリオレフィンの数平均分子量が上記の範囲であると、ポリプロピレン樹脂組成物の成形体の機械的強度を損なうことなく、ポリプロピレン樹脂に対する可塑化効果が発現することで、ポリプロピレン樹脂組成物の流動性が改良され、木材内部に樹脂が十分に貫入することが可能である。
低分子量ポリオレフィンのＭｎは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定される値である。ＧＰＣの測定方法は、上記のポリプロピレン樹脂のＧＰＣの測定方法に準ずる。
低分子量ポリオレフィンのＭｎは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定される値である。ＧＰＣの測定方法は、上記のポリプロピレン樹脂のＧＰＣの測定方法に準ずる。
【0090】
低分子量ポリオレフィンは、軟化点が好ましくは１００～１６３℃であり、より好ましくは１０５℃～１５０℃である。低分子量ポリオレフィンの軟化点が上記の範囲であると、べたつきが抑えられ操作性が良く、ポリプロピレン樹脂の結晶化温度を上昇させることなく、樹脂組成物が木材内部に十分に貫入することが可能である。
低分子量ポリオレフィンの軟化点は、ＪＩＳ－Ｋ２２０７に準拠して測定される値である。
低分子量ポリオレフィンの軟化点は、ＪＩＳ－Ｋ２２０７に準拠して測定される値である。
【0091】
低分子量ポリオレフィンは、密度が好ましくは０．８５～０．９７ｇ／ｃｍ３であり、より好ましくは０．８７～０．９２ｇ／ｃｍ３である。低分子量ポリオレフィンの密度が上記の範囲であると、べたつきが抑えられ操作性が良く、ポリプロピレン樹脂の結晶化速度を低下することができ、樹脂組成物が木材内部に十分に貫入することが可能である。
低分子量ポリオレフィンの密度は、ＪＩＳ－Ｋ７１１２に準拠して２０℃で測定される値である。
低分子量ポリオレフィンの密度は、ＪＩＳ－Ｋ７１１２に準拠して２０℃で測定される値である。
【0092】
低分子量ポリオレフィンは、市販品の中から選択することができる。低分子量ポリオレフィンの市販品には、三洋化成工業社製サンワックス（登録商標）シリーズ（低分子量ポリエチレン）、三洋化成工業社製ビスコール（登録商標）シリーズ（低分子量ポリプロピレン）、三井化学社製ハイワックス（商品名）シリーズ、三井化学社製エクセレックス（登録商標）シリーズ等が含まれる。
【0093】
低分子量ポリオレフィンは、一種を用いても、二種以上を併用してもよい。
【0094】
低分子量ポリオレフィンの含有量は、ポリプロピレン樹脂１００質量部に対して、０．１～１００質量部であることが好ましく、より好ましくは１～７０質量部、さらに好ましくは５～４０質量部である。低分子量ポリオレフィンの含有量が上記の範囲であると、ポリプロピレン樹脂組成物の成形体の機械的強度を損なうことなく、ポリプロピレン樹脂に対する可塑化効果が発現することで、ポリプロピレン樹脂組成物の流動性が改良される。また、ポリプロピレン樹脂の結晶化速度を低下することができ、樹脂組成物が木材内部に十分に貫入することが可能である。
【0095】
＜その他の成分＞
ポリプロピレン樹脂組成物は、任意成分として、さらに、ポリプロピレン樹脂、フィラー、変性ポリオレフィン及び低分子量ポリオレフィン以外のその他の成分を配合してもよい。その他の成分としては、造核剤、耐熱安定剤、酸化防止剤、耐候安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、スリップ剤、抗ブロッキング剤、防曇剤、中和剤、金属不活性剤、界面活性剤、相溶化剤、着色剤、抗菌・防黴剤、難燃剤、可塑剤、分散剤、導電剤、防腐剤、芳香剤、消臭剤、防虫剤；ポリプロピレン樹脂、変性ポリオレフィン及び低分子量ポリオレフィン以外のエラストマー等の樹脂等を挙げることができる。その他の成分は、２種以上を併用してもよい。また、その他の成分は、ポリプロピレン樹脂、フィラー、変性ポリオレフィン及び低分子量ポリオレフィンに配合されていてもよく、上記各成分においても、２種以上を併用することもできる。
ポリプロピレン樹脂組成物は、任意成分として、さらに、ポリプロピレン樹脂、フィラー、変性ポリオレフィン及び低分子量ポリオレフィン以外のその他の成分を配合してもよい。その他の成分としては、造核剤、耐熱安定剤、酸化防止剤、耐候安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、スリップ剤、抗ブロッキング剤、防曇剤、中和剤、金属不活性剤、界面活性剤、相溶化剤、着色剤、抗菌・防黴剤、難燃剤、可塑剤、分散剤、導電剤、防腐剤、芳香剤、消臭剤、防虫剤；ポリプロピレン樹脂、変性ポリオレフィン及び低分子量ポリオレフィン以外のエラストマー等の樹脂等を挙げることができる。その他の成分は、２種以上を併用してもよい。また、その他の成分は、ポリプロピレン樹脂、フィラー、変性ポリオレフィン及び低分子量ポリオレフィンに配合されていてもよく、上記各成分においても、２種以上を併用することもできる。
【0096】
［ポリプロピレン樹脂組成物の製造方法］
ポリプロピレン樹脂組成物は、ポリプロピレン樹脂及びフィラー、並びに、任意成分である変性ポリオレフィン、低分子量ポリオレフィン及びその他の成分を、混合又は単軸押出機、二軸押出機等により加熱混練して製造することができる。加熱混練の樹脂温度は、１００℃～３００℃の範囲であり、混練の負荷等を考慮して適宜定めることができる。
ポリプロピレン樹脂組成物は、ポリプロピレン樹脂及びフィラー、並びに、任意成分である変性ポリオレフィン、低分子量ポリオレフィン及びその他の成分を、混合又は単軸押出機、二軸押出機等により加熱混練して製造することができる。加熱混練の樹脂温度は、１００℃～３００℃の範囲であり、混練の負荷等を考慮して適宜定めることができる。
【0097】
［木材樹脂接合体及びその製造方法］
木材樹脂接合体は、ポリプロピレン樹脂組成物が、導管、仮導管又は人工の開孔部に由来する木材表面の空隙へ貫入することにより、木材と前記樹脂組成物が接合している。
ポリプロピレン樹脂組成物の木材表面の空隙への貫入の程度は、Ｘ線ＣＴ法により確認することができる。Ｘ線ＣＴ法とは、Ｘ線を対象試料に３６０度全方向から照射し、その結果、透過してきた放射線を検出することで、対象試料の材質及び内部構造を知る方法である。波長１ｐｍ～１０ｎｍの電磁波であるＸ線は物質に入射すると、さまざまな原因により吸収されながら通過する。ＣＴ（スキャン装置）は、前述のＸ線が対象試料内を透過する際の「透過しやすさ」および「吸収されやすさ」の違いを利用して、試料内部の材質及び構造を調べることができ、ポリプロピレン樹脂組成物が木材表面の空隙にどの程度貫入しているかを調べることができる。Ｘ線ＣＴ法は、異なる材料で構成された物質の場合だけでなく、同じ物質であっても、密度が異なるとＸ線の吸収係数に違いが出るため、その差を計測することが可能となる。
木材樹脂接合体は、ポリプロピレン樹脂組成物が、導管、仮導管又は人工の開孔部に由来する木材表面の空隙へ貫入することにより、木材と前記樹脂組成物が接合している。
ポリプロピレン樹脂組成物の木材表面の空隙への貫入の程度は、Ｘ線ＣＴ法により確認することができる。Ｘ線ＣＴ法とは、Ｘ線を対象試料に３６０度全方向から照射し、その結果、透過してきた放射線を検出することで、対象試料の材質及び内部構造を知る方法である。波長１ｐｍ～１０ｎｍの電磁波であるＸ線は物質に入射すると、さまざまな原因により吸収されながら通過する。ＣＴ（スキャン装置）は、前述のＸ線が対象試料内を透過する際の「透過しやすさ」および「吸収されやすさ」の違いを利用して、試料内部の材質及び構造を調べることができ、ポリプロピレン樹脂組成物が木材表面の空隙にどの程度貫入しているかを調べることができる。Ｘ線ＣＴ法は、異なる材料で構成された物質の場合だけでなく、同じ物質であっても、密度が異なるとＸ線の吸収係数に違いが出るため、その差を計測することが可能となる。
【0098】
木材樹脂接合体は以下のように製造することができる。
木材を金型キャビティに配置し、金型を型締めし、金型内に可塑化したポリプロピレン樹脂組成物を射出し、固化させて、木材と前記樹脂組成物の成形物とを一体化させることにより、木材樹脂接合体を製造することができる。
木材を金型キャビティに配置し、金型を型締めし、金型内に可塑化したポリプロピレン樹脂組成物を射出し、固化させて、木材と前記樹脂組成物の成形物とを一体化させることにより、木材樹脂接合体を製造することができる。
【0099】
金型は、接合部と樹脂組成物部分にセットされていればよく、必ずしも木材部分も含めた全体にセットされる必要はない。金型が全体にセットされていないときは、木材と金型は、金型がセットされた部分で密着すればよく、当然ながら、金型がセットされていない部分では密着しない。よって、樹脂組成物単体で成形するより、金型の樹脂容積あるいは樹脂面積が小さいために金型及び射出成形機容量を小さくできるし、木材部分が湾曲していてもその部分に合わせた金型を用意する必要はない。金型の小型化は、取扱いの容易さやコストの削減につながり、車のボディのような大きいものを製造するとき、特に有用である。
【0100】
射出成形時の樹脂組成物の温度は、木材の焼けの低減の観点から、好ましくは１６０℃～２００℃である。射出成形時の射出圧は、木材を割裂かない程度に木材にかかる圧力の観点から、好ましくは１０～２５ＭＰａである。
【0101】
木材樹脂接合体は、例えば、自動車内外装部材、携帯電話ケース、パソコン及び家電の筐体、リターナブルカップ、家具、玩具等の素材として使うことが可能である。
【実施例0102】
以下に、本発明を実施例で説明するが、本発明は実施例に限定されるものではない。
【0103】
［ポリプロピレン樹脂の評価］
１．エチレン含有量
ポリプロピレン樹脂のエチレン含有量を、以下のとおり、ＣＦＣ－ＩＲ法によって測定した。
１．エチレン含有量
ポリプロピレン樹脂のエチレン含有量を、以下のとおり、ＣＦＣ－ＩＲ法によって測定した。
【0104】
（ｉ）使用する分析装置
（ア）クロス分別装置
ダイヤインスツルメンツ社製ＣＦＣ Ｔ－１００（以下、ＣＦＣと略す。）
（イ）フーリエ変換型赤外線吸収スペクトル分析
ＦＴ－ＩＲ、パーキンエルマー社製 １７６０Ｘ
ＣＦＣの検出器として取り付けられていた波長固定型の赤外分光光度計を取り外して、代わりにＦＴ－ＩＲを接続し、このＦＴ－ＩＲを検出器として使用した。
ＣＦＣから溶出した溶液の出口からＦＴ－ＩＲまでの間のトランスファーラインは１ｍの長さとし、測定の間を通じて１４０℃の温度に保持した。ＦＴ－ＩＲに取り付けたフローセルは、光路長１ｍｍ、光路幅５ｍｍφのものを用い、測定の間を通じて１４０℃の温度に保持した。
（ウ）ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）
ＣＦＣ後段部分のＧＰＣカラムは、昭和電工社製ＡＤ８０６ＭＳを３本直列に接続して使用した。
（ア）クロス分別装置
ダイヤインスツルメンツ社製ＣＦＣ Ｔ－１００（以下、ＣＦＣと略す。）
（イ）フーリエ変換型赤外線吸収スペクトル分析
ＦＴ－ＩＲ、パーキンエルマー社製 １７６０Ｘ
ＣＦＣの検出器として取り付けられていた波長固定型の赤外分光光度計を取り外して、代わりにＦＴ－ＩＲを接続し、このＦＴ－ＩＲを検出器として使用した。
ＣＦＣから溶出した溶液の出口からＦＴ－ＩＲまでの間のトランスファーラインは１ｍの長さとし、測定の間を通じて１４０℃の温度に保持した。ＦＴ－ＩＲに取り付けたフローセルは、光路長１ｍｍ、光路幅５ｍｍφのものを用い、測定の間を通じて１４０℃の温度に保持した。
（ウ）ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）
ＣＦＣ後段部分のＧＰＣカラムは、昭和電工社製ＡＤ８０６ＭＳを３本直列に接続して使用した。
【0105】
（ｉｉ）ＣＦＣの測定条件
（ア）溶媒：オルトジクロルベンゼン（ＯＤＣＢ）
（イ）サンプル濃度：４ｍｇ／ｍｌ
（ウ）注入量：０．４ｍｌ
（エ）結晶化：１４０℃から４０℃まで約４０分かけて降温した。
（オ）分別方法：
昇温溶出分別時の分別温度は４０℃、１００℃及び１４０℃とし、全部で３つのフラクションに分別した。
なお、４０℃以下で溶出する成分（フラクション１）、４０℃超～１００℃で溶出する成分（フラクション２）、及び１００℃超～１４０℃で溶出する成分（フラクション３）の溶出割合（単位：質量％）を各々Ｗ４０、Ｗ１００、Ｗ１４０と定義した。Ｗ４０＋Ｗ１００＋Ｗ１４０＝１００質量％である。また、分別した各フラクションは、そのままＦＴ－ＩＲ分析装置へ自動輸送した。
（カ）溶出時溶媒流速：１ｍｌ／分
（ア）溶媒：オルトジクロルベンゼン（ＯＤＣＢ）
（イ）サンプル濃度：４ｍｇ／ｍｌ
（ウ）注入量：０．４ｍｌ
（エ）結晶化：１４０℃から４０℃まで約４０分かけて降温した。
（オ）分別方法：
昇温溶出分別時の分別温度は４０℃、１００℃及び１４０℃とし、全部で３つのフラクションに分別した。
なお、４０℃以下で溶出する成分（フラクション１）、４０℃超～１００℃で溶出する成分（フラクション２）、及び１００℃超～１４０℃で溶出する成分（フラクション３）の溶出割合（単位：質量％）を各々Ｗ４０、Ｗ１００、Ｗ１４０と定義した。Ｗ４０＋Ｗ１００＋Ｗ１４０＝１００質量％である。また、分別した各フラクションは、そのままＦＴ－ＩＲ分析装置へ自動輸送した。
（カ）溶出時溶媒流速：１ｍｌ／分
【0106】
（ｉｉｉ）ＦＴ－ＩＲの測定条件
ＣＦＣ後段のＧＰＣから試料溶液の溶出が開始した後、以下の条件でＦＴ－ＩＲ測定を行い、上述した各フラクション１～３について、ＧＰＣ－ＩＲデータを採取した。
（ア）検出器：Ｐｏｌｙｍｅｒ ｃｈａｒ社製ＭＣＴ
（イ）分解能：８ｃｍ－１
（ウ）測定間隔：０．２分（１２秒）
（エ）一測定当たりの積算回数：１５回
ＣＦＣ後段のＧＰＣから試料溶液の溶出が開始した後、以下の条件でＦＴ－ＩＲ測定を行い、上述した各フラクション１～３について、ＧＰＣ－ＩＲデータを採取した。
（ア）検出器：Ｐｏｌｙｍｅｒ ｃｈａｒ社製ＭＣＴ
（イ）分解能：８ｃｍ－１
（ウ）測定間隔：０．２分（１２秒）
（エ）一測定当たりの積算回数：１５回
【0107】
（ｉｖ）測定結果の後処理と解析
各温度で溶出した成分の溶出量と分子量分布は、ＦＴ－ＩＲによって得られる２９４５ｃｍ－１の吸光度をクロマトグラムとして使用して求めた。溶出量は各溶出成分の溶出量の合計が１００質量％となるように規格化した。保持容量から分子量への換算は、予め作成しておいた標準ポリスチレンによる検量線を用いて行った。
使用する標準ポリスチレンは何れも東ソー（株）製の以下の銘柄である。
Ｆ３８０、Ｆ２８８、Ｆ１２８、Ｆ８０、Ｆ４０、Ｆ２０、Ｆ１０、Ｆ４、Ｆ１、Ａ５０００、Ａ２５００、Ａ１０００。
各々が０．５ｍｇ／ｍｌとなるようにＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍｌのジブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含む）に溶解した溶液を０．４ｍｌ注入して較正曲線を作成した。較正曲線は、最小二乗法で近似して得られる三次式を用いた。
各温度で溶出した成分の溶出量と分子量分布は、ＦＴ－ＩＲによって得られる２９４５ｃｍ－１の吸光度をクロマトグラムとして使用して求めた。溶出量は各溶出成分の溶出量の合計が１００質量％となるように規格化した。保持容量から分子量への換算は、予め作成しておいた標準ポリスチレンによる検量線を用いて行った。
使用する標準ポリスチレンは何れも東ソー（株）製の以下の銘柄である。
Ｆ３８０、Ｆ２８８、Ｆ１２８、Ｆ８０、Ｆ４０、Ｆ２０、Ｆ１０、Ｆ４、Ｆ１、Ａ５０００、Ａ２５００、Ａ１０００。
各々が０．５ｍｇ／ｍｌとなるようにＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍｌのジブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含む）に溶解した溶液を０．４ｍｌ注入して較正曲線を作成した。較正曲線は、最小二乗法で近似して得られる三次式を用いた。
【0108】
分子量への換算は、森定雄著「サイズ排除クロマトグラフィー」（共立出版）を参考に汎用較正曲線を用いた。その際使用する粘度式（［η］＝Ｋ×Ｍα）には、以下の数値を用いた。
（ア）標準ポリスチレンを使用する較正曲線作成時
ＰＳ：Ｋ＝１．３８×１０－４、α＝０．７０
（イ）ポリプロピレン樹脂のサンプル測定時
ＰＰ：Ｋ＝１．０３×１０－４、α＝０．７８
上記溶出分別された各溶出部分の分子量を、Ｍｗ（４０）、Ｍｗ（１００）及びＭｗ（１４０）と定義した。全体の分子量分布は、３分別で得られたデータを合計し、計算で求めた。
また、各溶出成分のエチレン含有量分布（分子量軸に沿ったエチレン含有量の分布）は、ＦＴ－ＩＲによって得られる２９５６ｃｍ－１の吸光度と２９２７ｃｍ－１の吸光度との比を用い、ポリエチレンやポリプロピレンや１３Ｃ－ＮＭＲ測定等によりエチレン含有量が既知となっているエチレン・プロピレン・ラバー（ＥＰＲ）及びそれらの混合物を使用して、予め作成しておいた検量線により、エチレン含有量（質量％）に換算して求めた。
（ア）標準ポリスチレンを使用する較正曲線作成時
ＰＳ：Ｋ＝１．３８×１０－４、α＝０．７０
（イ）ポリプロピレン樹脂のサンプル測定時
ＰＰ：Ｋ＝１．０３×１０－４、α＝０．７８
上記溶出分別された各溶出部分の分子量を、Ｍｗ（４０）、Ｍｗ（１００）及びＭｗ（１４０）と定義した。全体の分子量分布は、３分別で得られたデータを合計し、計算で求めた。
また、各溶出成分のエチレン含有量分布（分子量軸に沿ったエチレン含有量の分布）は、ＦＴ－ＩＲによって得られる２９５６ｃｍ－１の吸光度と２９２７ｃｍ－１の吸光度との比を用い、ポリエチレンやポリプロピレンや１３Ｃ－ＮＭＲ測定等によりエチレン含有量が既知となっているエチレン・プロピレン・ラバー（ＥＰＲ）及びそれらの混合物を使用して、予め作成しておいた検量線により、エチレン含有量（質量％）に換算して求めた。
【0109】
２．示差走査熱量測定（ＤＳＣ）
ポリプロピレン樹脂の結晶化開始温度及び結晶化温度を、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用い、ＪＩＳ－Ｋ７１２１に準じて測定した。試料を２００℃で１０分間保持した後、４０℃まで１０℃／分の冷却速度で結晶化させるときのＤＳＣ曲線を得た。得られたＤＳＣ曲線の高温側ベースラインの近似直線と発熱ピーク高温側の変曲点の接線との交点の温度を結晶化開始温度とし、前記ＤＳＣ曲線の最大ピーク温度を結晶化温度とした。
ポリプロピレン樹脂の結晶化開始温度及び結晶化温度を、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用い、ＪＩＳ－Ｋ７１２１に準じて測定した。試料を２００℃で１０分間保持した後、４０℃まで１０℃／分の冷却速度で結晶化させるときのＤＳＣ曲線を得た。得られたＤＳＣ曲線の高温側ベースラインの近似直線と発熱ピーク高温側の変曲点の接線との交点の温度を結晶化開始温度とし、前記ＤＳＣ曲線の最大ピーク温度を結晶化温度とした。
【0110】
３．数平均分子量及び重量平均分子量
ポリプロピレン樹脂の数平均分子量及び重量平均分子量をゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）による分子量分布曲線から算出した。ＧＰＣの測定方法は、以下のとおりとした。
・装置：Ｗａｔｅｒｓ社製ＧＰＣ（ＡＬＣ／ＧＰＣ １５０Ｃ）
・検出器：ＦＯＸＢＯＲＯ社製ＭＩＲＡＮ １Ａ ＩＲ検出器（測定波長：３．４２μｍ）
・測定温度：１４０℃
・カラム：昭和電工社製ＡＤ８０６Ｍ／Ｓ（３本直列）
・移動相溶媒：オルトジクロロベンゼン
・流速：１．０ｍｌ／分
・試料の調製：試料濃度が１ｍｇ／ｍＬになるように、１４０℃のオルトジクロロベンゼン（０．５ｍｇ／ｍＬのジブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含む）に約１時間を要して溶解させた。
・注入量：０．２ｍｌ
ポリプロピレン樹脂の数平均分子量及び重量平均分子量をゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）による分子量分布曲線から算出した。ＧＰＣの測定方法は、以下のとおりとした。
・装置：Ｗａｔｅｒｓ社製ＧＰＣ（ＡＬＣ／ＧＰＣ １５０Ｃ）
・検出器：ＦＯＸＢＯＲＯ社製ＭＩＲＡＮ １Ａ ＩＲ検出器（測定波長：３．４２μｍ）
・測定温度：１４０℃
・カラム：昭和電工社製ＡＤ８０６Ｍ／Ｓ（３本直列）
・移動相溶媒：オルトジクロロベンゼン
・流速：１．０ｍｌ／分
・試料の調製：試料濃度が１ｍｇ／ｍＬになるように、１４０℃のオルトジクロロベンゼン（０．５ｍｇ／ｍＬのジブチルヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含む）に約１時間を要して溶解させた。
・注入量：０．２ｍｌ
【0111】
ＧＰＣ測定で得られた保持容量から分子量への換算は、予め作成しておいた標準ポリスチレン（ＰＳ）による検量線を用いて行った。使用する標準ポリスチレンは、何れも東ソー社製の以下の銘柄である。
Ｆ３８０、Ｆ２８８、Ｆ１２８、Ｆ８０、Ｆ４０、Ｆ２０、Ｆ１０、Ｆ４、Ｆ１、Ａ５０００、Ａ２５００、Ａ１０００
Ｆ３８０、Ｆ２８８、Ｆ１２８、Ｆ８０、Ｆ４０、Ｆ２０、Ｆ１０、Ｆ４、Ｆ１、Ａ５０００、Ａ２５００、Ａ１０００
【0112】
各々が０．５ｍｇ／ｍＬとなるようにオルトジクロロベンゼン（０．５ｍｇ／ｍＬのＢＨＴを含む）に溶解した溶液を０．２ｍＬ注入して、較正曲線を作成した。較正曲線は、最小二乗法で近似して得られる三次式を用いた。
なお、分子量への換算に使用する粘度式［η］＝Ｋ×Ｍαは、以下の数値を用いた。
（ア）標準ポリスチレンを使用する較正曲線作成時
ＰＳ：Ｋ＝１．３８×１０－４、α＝０．７０
（イ）ポリプロピレン樹脂のサンプル測定時
ＰＰ：Ｋ＝１．０３×１０－４、α＝０．７８
なお、分子量への換算に使用する粘度式［η］＝Ｋ×Ｍαは、以下の数値を用いた。
（ア）標準ポリスチレンを使用する較正曲線作成時
ＰＳ：Ｋ＝１．３８×１０－４、α＝０．７０
（イ）ポリプロピレン樹脂のサンプル測定時
ＰＰ：Ｋ＝１．０３×１０－４、α＝０．７８
【0113】
４．４０℃のオルトジクロロベンゼンに可溶な成分の量
ポリプロピレン樹脂の４０℃のオルトジクロロベンゼンに可溶な成分の量を昇温溶離分別（ＴＲＥＦ）法により測定した。
試料を１４０℃でオルトジクロロベンゼンに溶解し溶液とした。これを、下記の条件で、１４０℃のＴＲＥＦカラムに導入した後、８℃／分の降温速度で１００℃まで冷却し、引き続き４℃／分の降温速度で４０℃まで冷却後、１０分間保持した。その後、溶媒であるオルトジクロロベンゼンを１ｍＬ／分の流速でカラムに流し、ＴＲＥＦカラム中で４０℃のオルトジクロロベンゼンに溶解している成分を１０分間溶出させ、次に昇温速度１００℃／時間にてカラムを１４０℃までリニアに昇温し、溶出曲線を得た。得られた溶出曲線から４０℃で溶出する成分の量の試料全量に対する割合（質量％）を算出した。
ポリプロピレン樹脂の４０℃のオルトジクロロベンゼンに可溶な成分の量を昇温溶離分別（ＴＲＥＦ）法により測定した。
試料を１４０℃でオルトジクロロベンゼンに溶解し溶液とした。これを、下記の条件で、１４０℃のＴＲＥＦカラムに導入した後、８℃／分の降温速度で１００℃まで冷却し、引き続き４℃／分の降温速度で４０℃まで冷却後、１０分間保持した。その後、溶媒であるオルトジクロロベンゼンを１ｍＬ／分の流速でカラムに流し、ＴＲＥＦカラム中で４０℃のオルトジクロロベンゼンに溶解している成分を１０分間溶出させ、次に昇温速度１００℃／時間にてカラムを１４０℃までリニアに昇温し、溶出曲線を得た。得られた溶出曲線から４０℃で溶出する成分の量の試料全量に対する割合（質量％）を算出した。
【0114】
ＴＲＥＦの測定条件は、以下のとおりである。
・検出器：ＦＯＸＢＯＲＯ社製 ＭＩＲＡＮ １Ａ検出器（測定波長：３．４２μｍ）
・カラムサイズ：４．３ｍｍφ×１５０ｍｍ
・カラム充填材：１００μｍ表面不活性処理ガラスビーズ
・溶媒：オルトジクロロベンゼン
・溶媒流速：１ｍＬ／分
・試料濃度：５ｍｇ／ｍＬ
・試料注入量：０．２ｍＬ
・検出器：ＦＯＸＢＯＲＯ社製 ＭＩＲＡＮ １Ａ検出器（測定波長：３．４２μｍ）
・カラムサイズ：４．３ｍｍφ×１５０ｍｍ
・カラム充填材：１００μｍ表面不活性処理ガラスビーズ
・溶媒：オルトジクロロベンゼン
・溶媒流速：１ｍＬ／分
・試料濃度：５ｍｇ／ｍＬ
・試料注入量：０．２ｍＬ
【0115】
５．ＭＦＲ（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）
ポリプロピレン樹脂のＭＦＲをＪＩＳ－Ｋ７２１０：１９８２に準拠して測定した。
ポリプロピレン樹脂のＭＦＲをＪＩＳ－Ｋ７２１０：１９８２に準拠して測定した。
【0116】
［使用原材料］
＜ポリプロピレン樹脂＞
ポリプロピレン樹脂として、以下の材料を用いた。ポリプロピレン樹脂の物性は、表１に示すとおりである。
・ポリプロピレン樹脂Ａ（日本ポリプロ社製ＷＩＮＴＥＣ（登録商標）ＷＳＸ０３、プロピレン系ランダム共重合体、ＭＦＲ（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）＝２５ｇ／１０分、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．４）
・ポリプロピレン樹脂Ｂ（日本ポリプロ社製ＷＥＬＮＥＸ（登録商標）ＲＭＧ０２、プロピレン系ブロック共重合体、ＭＦＲ（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）＝２０ｇ／１０分、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．５）
＜ポリプロピレン樹脂＞
ポリプロピレン樹脂として、以下の材料を用いた。ポリプロピレン樹脂の物性は、表１に示すとおりである。
・ポリプロピレン樹脂Ａ（日本ポリプロ社製ＷＩＮＴＥＣ（登録商標）ＷＳＸ０３、プロピレン系ランダム共重合体、ＭＦＲ（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）＝２５ｇ／１０分、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．４）
・ポリプロピレン樹脂Ｂ（日本ポリプロ社製ＷＥＬＮＥＸ（登録商標）ＲＭＧ０２、プロピレン系ブロック共重合体、ＭＦＲ（温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）＝２０ｇ／１０分、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．５）
【0117】
【表1】
【0118】
＜フィラー＞
フィラーとして、以下の材料を用いた。
・タルク；日本タルク社製ＰＣ２５ＲＣ：平均粒径６μｍ
・ガラス繊維；日本電気硝子社製ＧＦＹ―４８０Ｈ：平均繊維直径１０μｍ、平均繊維長さ４ｍｍ
フィラーとして、以下の材料を用いた。
・タルク；日本タルク社製ＰＣ２５ＲＣ：平均粒径６μｍ
・ガラス繊維；日本電気硝子社製ＧＦＹ―４８０Ｈ：平均繊維直径１０μｍ、平均繊維長さ４ｍｍ
【0119】
＜変性ポリオレフィン＞
変性ポリオレフィンとして、以下の材料を用いた。
・マレイン酸変性ポリプロピレン；三菱ケミカル社製モディック（登録商標）Ｐ９２８：変性率１．８２質量％
変性ポリオレフィンとして、以下の材料を用いた。
・マレイン酸変性ポリプロピレン；三菱ケミカル社製モディック（登録商標）Ｐ９２８：変性率１．８２質量％
【0120】
実施例１
ポリプロピレン樹脂組成物の製造
表２に示すポリプロピレン樹脂組成物の各成分を秤量し、リボンブレンダーにより均一に撹拌混合した。得られた混合物をスクリュー口径１５ｍｍの二軸押出機に投入し、樹脂温度２００℃で混練し、ストランド状に押出し水冷してペレタイズして、ポリプロピレン樹脂組成物を得た。
ポリプロピレン樹脂組成物の製造
表２に示すポリプロピレン樹脂組成物の各成分を秤量し、リボンブレンダーにより均一に撹拌混合した。得られた混合物をスクリュー口径１５ｍｍの二軸押出機に投入し、樹脂温度２００℃で混練し、ストランド状に押出し水冷してペレタイズして、ポリプロピレン樹脂組成物を得た。
【0121】
薄板木材樹脂接合体の製造
薄板木材は杉材由来の木質薄層多層成形体（Ｍｉｃｒｏ Ｍｕｌｔｉｐｌｅ Ｐｌｙｗｏｏｄ、以下ＭＭＰ）を使用した。このＭＭＰは厚さ０．１５ｍｍのスギ単板を繊維方向が直交するように９層重ねたもの（９ｐｌｙ、厚さ１．５ｍｍ）を用いた。このＭＭＰはスギ単板をレーザーで切り出し、フェノール樹脂接着剤を１接着層あたり１０ｇ／ｍ２使用して製造した。
板状成形体用金型内に、表裏面を金型に密着するようにして、ＭＭＰを配置した。ポリプロピレン樹脂組成物のペレットを射出成形機へ投入し射出成形機から、スプール、ランナー、ゲートを経由して、金型内に、樹脂組成物を射出し、薄板木材の一側面に射出圧をかけ、図１に示すＭＭＰ樹脂接合体を成形した。図１において、ポリプロピレン樹脂組成物部は、１００ｍｍ（接合部）×１５０ｍｍ×１．５ｍｍ（厚さ）の板状である。このときの成形条件は以下のとおりである。
射出圧：２０ＭＰａ、樹脂温度：１８０℃、金型温度：４０℃
薄板木材は杉材由来の木質薄層多層成形体（Ｍｉｃｒｏ Ｍｕｌｔｉｐｌｅ Ｐｌｙｗｏｏｄ、以下ＭＭＰ）を使用した。このＭＭＰは厚さ０．１５ｍｍのスギ単板を繊維方向が直交するように９層重ねたもの（９ｐｌｙ、厚さ１．５ｍｍ）を用いた。このＭＭＰはスギ単板をレーザーで切り出し、フェノール樹脂接着剤を１接着層あたり１０ｇ／ｍ２使用して製造した。
板状成形体用金型内に、表裏面を金型に密着するようにして、ＭＭＰを配置した。ポリプロピレン樹脂組成物のペレットを射出成形機へ投入し射出成形機から、スプール、ランナー、ゲートを経由して、金型内に、樹脂組成物を射出し、薄板木材の一側面に射出圧をかけ、図１に示すＭＭＰ樹脂接合体を成形した。図１において、ポリプロピレン樹脂組成物部は、１００ｍｍ（接合部）×１５０ｍｍ×１．５ｍｍ（厚さ）の板状である。このときの成形条件は以下のとおりである。
射出圧：２０ＭＰａ、樹脂温度：１８０℃、金型温度：４０℃
【0122】
実施例２
実施例１において、ポリプロピレン樹脂組成物を表２に示すものに変更したこと以外は、実施例１と同様にＭＭＰ樹脂接合体を作製した。
実施例１において、ポリプロピレン樹脂組成物を表２に示すものに変更したこと以外は、実施例１と同様にＭＭＰ樹脂接合体を作製した。
【0123】
［木材樹脂接合体の評価］
実施例１及び２で得られたＭＭＰ樹脂接合体について、木材と樹脂との接合面の状態及び接合体の外観（反り）を以下のとおり、評価した。
実施例１及び２で得られたＭＭＰ樹脂接合体について、木材と樹脂との接合面の状態及び接合体の外観（反り）を以下のとおり、評価した。
【0124】
＜木材破壊状態＞
射出圧力による木材の割裂き破壊状態を以下の基準で評価した。結果を表２に示す。
○：木材積層部に樹脂の侵入は認められるが、外観に変化は無い。
×：木材積層部に樹脂が侵入し、大きく剥がれている。
射出圧力による木材の割裂き破壊状態を以下の基準で評価した。結果を表２に示す。
○：木材積層部に樹脂の侵入は認められるが、外観に変化は無い。
×：木材積層部に樹脂が侵入し、大きく剥がれている。
【0125】
＜接合状態＞
木材破壊状態が×でないものについて木材と樹脂の接合面を以下の基準で評価した。結果を表２に示す。
○：接合面を引っ張っても外れない。
×：接合できていなく、触れると容易に外れる。
木材破壊状態が×でないものについて木材と樹脂の接合面を以下の基準で評価した。結果を表２に示す。
○：接合面を引っ張っても外れない。
×：接合できていなく、触れると容易に外れる。
【0126】
＜接合体の外観（反り）＞
木材樹脂接合体の薄板木材部を平らな接地部に押し当て、ポリプロピレン樹脂組成物部の接合部と対向する端面における接地部からの反りの値を１ｍｍ単位で計測し、以下の基準で評価した。
◎：ポリプロピレン樹脂組成物部の反りの値が９ｍｍ以下である。
○：ポリプロピレン樹脂組成物部の反りの値が１０ｍｍ～２０ｍｍである。
×：ポリプロピレン樹脂組成物部の反りの値が２１ｍｍ以上である。
木材樹脂接合体の薄板木材部を平らな接地部に押し当て、ポリプロピレン樹脂組成物部の接合部と対向する端面における接地部からの反りの値を１ｍｍ単位で計測し、以下の基準で評価した。
◎：ポリプロピレン樹脂組成物部の反りの値が９ｍｍ以下である。
○：ポリプロピレン樹脂組成物部の反りの値が１０ｍｍ～２０ｍｍである。
×：ポリプロピレン樹脂組成物部の反りの値が２１ｍｍ以上である。
【0127】
【表2】
【産業上の利用可能性】
【0128】
本発明のポリプロピレン樹脂組成物は、表面に導管、仮導管又は人工の開孔部に由来する空隙を有する木材との接合に好適に使用することができる。本発明の木材樹脂接合体は、例えば、自動車内外装部材、携帯電話ケース、パソコン及び家電の筐体、リターナブルカップ、家具、玩具等の素材として好適に使用することができる。
【符号の説明】
【0129】
１ ポリプロピレン樹脂組成物
２ 薄板木材
３ 接合位置（ポリプロピレン樹脂組成物と木材との境界）
２ 薄板木材
３ 接合位置（ポリプロピレン樹脂組成物と木材との境界）
【図1】
