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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2023026008
(43)【公開日】2023-02-24
(54)【発明の名称】ビーライト及びその製造方法
(51)【国際特許分類】
C04B 7/345 20060101AFI20230216BHJP
C01B 33/24 20060101ALI20230216BHJP
C04B 7/38 20060101ALI20230216BHJP
C04B 7/42 20060101ALI20230216BHJP
【ＦＩ】
C04B7/345
C01B33/24 101
C04B7/38
C04B7/42
【審査請求】未請求
【請求項の数】6
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2021131561
(22)【出願日】2021-08-12
(71)【出願人】
【識別番号】899000057
【氏名又は名称】学校法人日本大学
(74)【代理人】
【識別番号】100161207
【弁理士】
【氏名又は名称】西澤 和純
(74)【代理人】
【識別番号】100175824
【弁理士】
【氏名又は名称】小林 淳一
(74)【代理人】
【識別番号】100126882
【弁理士】
【氏名又は名称】五十嵐 光永
(72)【発明者】
【氏名】小嶋 芳行
【テーマコード（参考）】
4G073
【Ｆターム（参考）】
4G073BA11
4G073BA62
4G073BA63
4G073BA75
4G073BD01
4G073BD12
4G073BD21
4G073CC11
4G073FA30
4G073FB11
4G073FB37
4G073FC09
4G073FD01
4G073FD23
4G073FD25
4G073GA01
4G073GA03
4G073GA34
4G073UA20
4G073UB07
(57)【要約】
【課題】極めて高温での原料の焼成を必要とせず、工程が単純なビーライトの製造方法の提供。
【解決手段】ビーライトの製造方法であって、前記製造方法は、炭酸カルシウム及び水酸化カルシウムのいずれか一方又は両方と、二酸化ケイ素と、添加剤と、の混合物を焼成する工程を有し、前記添加剤が、塩化リチウム、塩化アルミニウム、塩化マグネシウム、塩化カルシウム及び硝酸リチウムからなる群より選択される１種又は２種以上である、ビーライトの製造方法。
【選択図】なし
【解決手段】ビーライトの製造方法であって、前記製造方法は、炭酸カルシウム及び水酸化カルシウムのいずれか一方又は両方と、二酸化ケイ素と、添加剤と、の混合物を焼成する工程を有し、前記添加剤が、塩化リチウム、塩化アルミニウム、塩化マグネシウム、塩化カルシウム及び硝酸リチウムからなる群より選択される１種又は２種以上である、ビーライトの製造方法。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
ビーライトの製造方法であって、
前記製造方法は、炭酸カルシウム及び水酸化カルシウムのいずれか一方又は両方と、二酸化ケイ素と、添加剤と、の混合物を焼成する工程を有し、
前記添加剤が、塩化リチウム、塩化アルミニウム、塩化マグネシウム、塩化カルシウム及び硝酸リチウムからなる群より選択される１種又は２種以上である、ビーライトの製造方法。
前記製造方法は、炭酸カルシウム及び水酸化カルシウムのいずれか一方又は両方と、二酸化ケイ素と、添加剤と、の混合物を焼成する工程を有し、
前記添加剤が、塩化リチウム、塩化アルミニウム、塩化マグネシウム、塩化カルシウム及び硝酸リチウムからなる群より選択される１種又は２種以上である、ビーライトの製造方法。
【請求項2】
前記混合物を８１０℃以下の温度で焼成する、請求項１に記載のビーライトの製造方法。
【請求項3】
前記混合物が、１０ＭＰａ以上の圧力で加圧された加圧混合物である、請求項１又は２に記載のビーライトの製造方法。
【請求項4】
前記混合物が、加圧されていない非加圧混合物である、請求項１又は２に記載のビーライトの製造方法。
【請求項5】
Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるｂ＊が５以下である、ビーライト。
【請求項6】
Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるＬ＊が９０以上である、ビーライト。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、ビーライト及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
ビーライトはセメントの製造原料の１種であり、その主成分はケイ酸二カルシウム（２ＣａＯ・ＳｉＯ２）であり、「Ｃ２Ｓ」とも称される。ビーライトの結晶構造としては、α型、β型及びγ型が知られており、セメントの製造に使用されるのは主にβ型のものであって、これは「β－Ｃ２Ｓ」、「β－２ＣａＯ・ＳｉＯ２」等と称される。
【0003】
ビーライトの従来の製造方法としては、例えば、炭酸カルシウム（ＣａＣＯ３）及び二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）を含有する混合物を１５００℃程度の温度で焼成する製造方法が知られている。このような製造方法では、これら原料以外に、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、ホウ酸（Ｂ（ＯＨ）３）等が併用される（特許文献１～２参照）。
【0004】
ビーライトの従来の製造方法としては、他にも、酸化カルシウム（ＣａＯ）、二酸化ケイ素、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化アルミニウム及び酸化鉄（ＩＩＩ）（Ｆｅ２Ｏ３）を含有する混合物を１０００℃程度で加熱処理し、その生成物を水と混合した後、得られた混合物を造粒後に、１４５０℃で焼成することでビーライトを製造する方法（特許文献３参照）が開示されている。
【0005】
ビーライトの従来の製造方法としては、さらに、酸化カルシウムと二酸化ケイ素を含有する混合物に、ケイ酸カルシウム水和物の種結晶を加えた後、これを水熱処理することによって、中間生成物としてケイ酸カルシウム水和物を調製した後、この中間生成物を５００～１０００℃程度の温度で加熱することにより、ビーライトを製造する方法（特許文献４参照）が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0006】
【特許文献1】国際公開第２００３／０１６２３４号
【特許文献2】特開２００７－１１９２５８号公報
【特許文献3】国際公開第２０１２／１０５１０２号
【特許文献4】特表２００９－５０４５４９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0007】
しかし、特許文献１～２で開示されている製造方法では、１５００℃程度という極めて高温での原料の焼成が必要であった。
特許文献３で開示されている製造方法では、２段階の加熱を伴う処理が必要であり、工程が煩雑であり、２段階目での焼成では、１４５０℃という極めて高温での原料の焼成が必要であった。
特許文献４で開示されている製造方法では、多段階の製造工程を必要とし、水熱処理に数十時間という長時間を要していた。
特許文献３で開示されている製造方法では、２段階の加熱を伴う処理が必要であり、工程が煩雑であり、２段階目での焼成では、１４５０℃という極めて高温での原料の焼成が必要であった。
特許文献４で開示されている製造方法では、多段階の製造工程を必要とし、水熱処理に数十時間という長時間を要していた。
【0008】
このように、従来のビーライトの製造方法では、極めて高温での焼成を必要とするか、工程が煩雑であるという問題点があった。このように高温での焼成処理によって、得られたビーライトは、不純物の含有量が多くなってしまい、さらに高温での焼成処理では膨大な量のエネルギーを消費してしまい、二酸化炭素の排出量も増大してしまう。一方、工程が煩雑であると、ビーライトを安価に製造できず、また、製造に長時間を要することによって、エネルギーの消費量と二酸化炭素の排出量もが増大してしまうこともある。
【0009】
本発明は、極めて高温での原料の焼成を必要とせず、工程が単純なビーライトの製造方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【0010】
上記課題を解決するため、本発明は、以下の構成を採用する。
［１］．ビーライトの製造方法であって、前記製造方法は、炭酸カルシウム及び水酸化カルシウムのいずれか一方又は両方と、二酸化ケイ素と、添加剤と、の混合物を焼成する工程を有し、前記添加剤が、塩化リチウム、塩化アルミニウム、塩化マグネシウム、塩化カルシウム及び硝酸リチウムからなる群より選択される１種又は２種以上である、ビーライトの製造方法。
［２］．前記混合物を８１０℃以下の温度で焼成する、［１］に記載のビーライトの製造方法。
［１］．ビーライトの製造方法であって、前記製造方法は、炭酸カルシウム及び水酸化カルシウムのいずれか一方又は両方と、二酸化ケイ素と、添加剤と、の混合物を焼成する工程を有し、前記添加剤が、塩化リチウム、塩化アルミニウム、塩化マグネシウム、塩化カルシウム及び硝酸リチウムからなる群より選択される１種又は２種以上である、ビーライトの製造方法。
［２］．前記混合物を８１０℃以下の温度で焼成する、［１］に記載のビーライトの製造方法。
【0011】
［３］．前記混合物が、１０ＭＰａ以上の圧力で加圧された加圧混合物である、［１］又は［２］に記載のビーライトの製造方法。
［４］．前記混合物が、加圧されていない非加圧混合物である、［１］又は［２］に記載のビーライトの製造方法。
［５］．Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるｂ＊が５以下である、ビーライト。
［６］．Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるＬ＊が９０以上である、ビーライト。
［４］．前記混合物が、加圧されていない非加圧混合物である、［１］又は［２］に記載のビーライトの製造方法。
［５］．Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるｂ＊が５以下である、ビーライト。
［６］．Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるＬ＊が９０以上である、ビーライト。
【発明の効果】
【0012】
本発明によれば、極めて高温での原料の焼成を必要とせず、工程が単純なビーライトの製造方法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【0013】
【図1】実施例１において、原料焼成時に採取した試料のＸＲＤ法でのスペクトルデータである。
【図2】実施例２において、原料焼成時に採取した試料のＸＲＤ法でのスペクトルデータである。
【図3】実施例３において、原料焼成時に採取した試料のＸＲＤ法でのスペクトルデータである。
【図4】実施例４において、原料焼成時に採取した試料のＸＲＤ法でのスペクトルデータである。
【図5】実施例５において、原料焼成時に採取した試料のＸＲＤ法でのスペクトルデータである。
【図6】実施例６において、原料焼成時に採取した試料のＸＲＤ法でのスペクトルデータである。
【図7】実施例７において、原料焼成時に採取した試料のＸＲＤ法でのスペクトルデータである。
【図8】実施例４における、原料の焼成開始から１時間の段階で採取した試料の、走査型電子顕微鏡による撮像データである。
【図9】試験例１における実施例１のビーライトの水和実験の結果を示すグラフである。
【図10】試験例１における比較例３のビーライトの水和実験の結果を示すグラフである。
【発明を実施するための形態】
【0014】
＜＜ビーライトの製造方法＞＞
本発明の一実施形態に係るビーライトの製造方法は、炭酸カルシウム及び水酸化カルシウムのいずれか一方又は両方と、二酸化ケイ素と、添加剤と、の混合物を焼成する工程（本明細書においては、「焼成工程」と称することがある）を有し、前記添加剤が、塩化リチウム、塩化アルミニウム、塩化マグネシウム、塩化カルシウム及び硝酸リチウムからなる群より選択される１種又は２種以上である。
本実施形態の製造方法によれば、上述の特定範囲の添加剤を用いることによって、極めて高温での原料の焼成を必要とせず、さらに、単純な工程でビーライトを製造できる。
本発明の一実施形態に係るビーライトの製造方法は、炭酸カルシウム及び水酸化カルシウムのいずれか一方又は両方と、二酸化ケイ素と、添加剤と、の混合物を焼成する工程（本明細書においては、「焼成工程」と称することがある）を有し、前記添加剤が、塩化リチウム、塩化アルミニウム、塩化マグネシウム、塩化カルシウム及び硝酸リチウムからなる群より選択される１種又は２種以上である。
本実施形態の製造方法によれば、上述の特定範囲の添加剤を用いることによって、極めて高温での原料の焼成を必要とせず、さらに、単純な工程でビーライトを製造できる。
【0015】
前記製造方法で得られるビーライトは、ケイ酸二カルシウム（２ＣａＯ・ＳｉＯ２、Ｃ２Ｓ）である。ビーライトの結晶構造としては、α型、β型及びγ型が知られているが、前記製造方法で得られるのは、主にβ型ビーライト（β－Ｃ２Ｓ、β－２ＣａＯ・ＳｉＯ２）であり、これはセメントの製造原料として使用できる。
【0016】
前記焼成工程においては、炭酸カルシウム（ＣａＣＯ３）及び水酸化カルシウム（ＣａＯＨ）のいずれか一方又は両方と、二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）と、添加剤と、の混合物を焼成する。本実施形態において、前記混合物は焼成工程で用いる原料（焼成原料）である。
【0017】
前記焼成工程においては、水酸化カルシウムを用いずに炭酸カルシウムを用いてもよいしい、炭酸カルシウムを用いずに水酸化カルシウムを用いてもよいしい、炭酸カルシウムと水酸化カルシウムをともに用いてもよい。
【0018】
前記焼成工程で用いる炭酸カルシウムは、高純度なものほど好ましく、例えば、炭酸カルシウムの純度は、９７質量％以上であることが好ましく、９８質量％以上であることがより好ましく、９９質量％以上であることがさらに好ましい。
【0019】
前記焼成工程で用いる水酸化カルシウムは、高純度なものほど好ましく、例えば、水酸化カルシウムの純度は、９６質量％以上であることが好ましく、９８質量％以上であることがより好ましく、９９質量％以上であることがさらに好ましい。
【0020】
前記焼成工程においては、二酸化ケイ素として、シリカフューム中のものを用いてもよい。すなわち、前記混合物の調製時には、シリカフュームを配合することで、二酸化ケイ素を配合してもよい。
前記焼成工程においては、二酸化ケイ素として、高温石英（別名：β石英）又は低温石英（別名：α石英）を用いてもよく、α石英の純度は、９４質量％以上であることが好ましい。
前記焼成工程においては、二酸化ケイ素として、高温石英（別名：β石英）又は低温石英（別名：α石英）を用いてもよく、α石英の純度は、９４質量％以上であることが好ましい。
【0021】
二酸化ケイ素の純度は、９９質量％以上であることが好ましい。
【0022】
前記混合物において、二酸化ケイ素の含有量（モル）に対する、炭酸カルシウム及び水酸化カルシウムの合計含有量（モル）の比率（［前記混合物の炭酸カルシウム及び水酸化カルシウムの合計含有量（モル）］／［前記混合物の二酸化ケイ素の含有量（モル）］、本明細書においては、「（ＣａＣＯ３＋ＣａＯＨ）／ＳｉＯ２モル比」と称することがある）は、特に限定されないが、１～３であることが好ましく、１．５～２．５であることがより好ましい。（ＣａＣＯ３＋ＣａＯＨ）／ＳｉＯ２モル比がこのような範囲であることで、ビーライトの収率及び純度がより高くなる。
【0023】
前記添加剤は、塩化リチウム（ＬｉＣｌ）、塩化アルミニウム（ＡｌＣｌ３）、塩化マグネシウム（ＭｇＣｌ２）、塩化カルシウム（ＣａＣｌ２）及び硝酸リチウム（ＬｉＮＯ３）からなる群より選択される１種又は２種以上である。
前記添加剤として用いる塩化アルミニウムは、無水和物であってもよいし、六水和物であってもよい。
前記添加剤として用いる塩化マグネシウムは、無水和物であってもよいし、二水和物、四水和物、六水和物、八水和物及び十二水和物のいずれかの水和物であってもよい。
前記添加剤として用いる塩化カルシウムは、無水和物であってもよいし、二水和物であってもよい。
前記添加剤として用いる硝酸カリウムは、無水和物である。
前記添加剤は、前記混合物において、焼成時には液状となり、残りの成分に浸透することによって焼成を促進する融剤として作用可能であると推測される。
前記添加剤として用いる塩化アルミニウムは、無水和物であってもよいし、六水和物であってもよい。
前記添加剤として用いる塩化マグネシウムは、無水和物であってもよいし、二水和物、四水和物、六水和物、八水和物及び十二水和物のいずれかの水和物であってもよい。
前記添加剤として用いる塩化カルシウムは、無水和物であってもよいし、二水和物であってもよい。
前記添加剤として用いる硝酸カリウムは、無水和物である。
前記添加剤は、前記混合物において、焼成時には液状となり、残りの成分に浸透することによって焼成を促進する融剤として作用可能であると推測される。
【0024】
前記混合物が含有する前記添加剤が２種以上である場合、その組み合わせ及び比率は、特に限定されない。
【0025】
ビーライトの製造がより容易であり、より効率的である点では、前記添加剤は、塩化リチウムであることが好ましい。
すなわち、前記焼成工程においては、前記添加剤として、少なくとも塩化リチウムを用いることが好ましい。より具体的には、前記焼成工程においては、前記添加剤として、塩化リチウムのみを用いるか、又は、塩化リチウムと、塩化アルミニウム、塩化マグネシウム、塩化カルシウム及び硝酸リチウムからなる群より選択される１種又は２種以上と、を用いることが好ましい。
すなわち、前記焼成工程においては、前記添加剤として、少なくとも塩化リチウムを用いることが好ましい。より具体的には、前記焼成工程においては、前記添加剤として、塩化リチウムのみを用いるか、又は、塩化リチウムと、塩化アルミニウム、塩化マグネシウム、塩化カルシウム及び硝酸リチウムからなる群より選択される１種又は２種以上と、を用いることが好ましい。
【0026】
前記混合物の前記添加剤の含有量は、後述する焼成条件を考慮して、適宜調節できる。
通常、前記混合物において、炭酸カルシウム、水酸化カルシウム及び二酸化ケイ素の合計含有量に対する、前記添加剤の含有量の割合（［前記混合物の前記添加剤の含有量（質量部）］／（［前記混合物の炭酸カルシウムの含有量（質量部）］＋［前記混合物の水酸化カルシウムの含有量（質量部）］＋［前記混合物の二酸化ケイ素の含有量（質量部）］）×１００）は、０．３５質量％以上であることが好ましい。
通常、前記混合物において、炭酸カルシウム、水酸化カルシウム及び二酸化ケイ素の合計含有量に対する、前記添加剤の含有量の割合（［前記混合物の前記添加剤の含有量（質量部）］／（［前記混合物の炭酸カルシウムの含有量（質量部）］＋［前記混合物の水酸化カルシウムの含有量（質量部）］＋［前記混合物の二酸化ケイ素の含有量（質量部）］）×１００）は、０．３５質量％以上であることが好ましい。
【0027】
前記混合物としては、これを加圧することにより得られた加圧混合物（換言すると圧粉体）を用いることができる。すなわち、前記焼成工程においては、前記混合物を加圧することにより得られた前記加圧混合物を焼成できる。
前記混合物が加圧混合物であることは、例えば、前記混合物が固形状であり、粉末状ではないことで、確認できる。
前記混合物が加圧混合物であることは、例えば、前記混合物が固形状であり、粉末状ではないことで、確認できる。
【0028】
前記混合物としては、加圧されていない非加圧混合物も用いることができる。すなわち、前記焼成工程においては、前記混合物として、加圧されていない前記非加圧混合物を焼成できる。本実施形態においては、前記非加圧混合物を用いる場合、より単純な工程でビーライトを製造できる。
前記混合物が非加圧混合物であることは、例えば、前記混合物が粉末状であり、固形状ではないことで、確認できる。
前記混合物が非加圧混合物であることは、例えば、前記混合物が粉末状であり、固形状ではないことで、確認できる。
【0029】
前記加圧混合物を用いる場合には、前記混合物（加圧混合物）において、炭酸カルシウム、水酸化カルシウム及び二酸化ケイ素の合計含有量に対する、前記添加剤の含有量の割合は、０．３５質量％以上であることが好ましく、例えば、０．４５質量％以上であってもよい。前記割合が前記下限値以上であることで、ビーライトの収率及び純度がより高くなる。
【0030】
前記混合物として前記加圧混合物を用いる場合、前記割合の上限値は、特に限定されない。前記添加剤の過剰使用が抑制される点では、前記割合は、１質量％以下であることが好ましい。
【0031】
前記混合物として前記加圧混合物を用いる場合、前記割合は、例えば、０．３５～１質量％、及び０．４５～１質量％のいずれかであってもよい。ただし、これらは、前記割合の一例である。
【0032】
例えば、前記混合物を加圧することなく用いる場合（非加圧混合物を用いる場合）には、前記混合物において、炭酸カルシウム、水酸化カルシウム及び二酸化ケイ素の合計含有量に対する、前記添加剤の含有量の割合は、３質量％以上であることが好ましく、例えば、５質量％以上であってもよい。前記割合が前記下限値以上であることで、ビーライトの収率及び純度がより高くなる。
【0033】
前記混合物を加圧することなく用いる場合、前記割合の上限値は、特に限定されない。前記添加剤の過剰使用が抑制される点では、前記割合は、１５質量％以下であることが好ましい。
【0034】
前記混合物を加圧することなく用いる場合、前記割合は、例えば、３～１５質量％、及び５～１５質量％のいずれかであってもよい。ただし、これらは、前記割合の一例である。
【0035】
前記混合物は、炭酸カルシウムと、水酸化カルシウムと、二酸化ケイ素と、前記添加剤と、のいずれにも該当しない他の成分を含有していてもよい。
前記他の成分は、本発明の効果を損なわない限り特に限定されない。
前記混合物が含有する前記他の成分は、１種のみであってもよいし、２種以上であってもよく、２種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
前記他の成分は、本発明の効果を損なわない限り特に限定されない。
前記混合物が含有する前記他の成分は、１種のみであってもよいし、２種以上であってもよく、２種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
【0036】
前記混合物において、前記混合物の総質量に対する、炭酸カルシウム、水酸化カルシウム、二酸化ケイ素及び前記添加剤の合計含有量の割合（（［前記混合物の炭酸カルシウムの含有量（質量部）］＋［前記混合物の水酸化カルシウムの含有量（質量部）］＋［前記混合物の二酸化ケイ素の含有量（質量部）］＋［前記混合物の前記添加剤の含有量（質量部）］）／［前記混合物の総質量（質量部）］×１００）は、８０質量％以上であることが好ましく、９０質量％以上であることがより好ましく、９５質量％以上であることがさらに好ましく、９９質量％以上であることが特に好ましく、１００質量％であってもよい。前記割合が前記下限値以上であることで、ビーライトの収率、純度及び白色度がより高くなる。
換言すると、上記と同様の理由で、前記混合物において、前記混合物の総質量に対する、前記他の成分の含有量の割合（［前記混合物の前記他の成分の含有量（質量部）］／［前記混合物の総質量（質量部）］×１００）は、２０質量％以下であることが好ましく、１０質量％以下であることがより好ましく、５質量％以下であることがさらに好ましく、１質量％以下であることが特に好ましく、０質量％であってもよい。
換言すると、上記と同様の理由で、前記混合物において、前記混合物の総質量に対する、前記他の成分の含有量の割合（［前記混合物の前記他の成分の含有量（質量部）］／［前記混合物の総質量（質量部）］×１００）は、２０質量％以下であることが好ましく、１０質量％以下であることがより好ましく、５質量％以下であることがさらに好ましく、１質量％以下であることが特に好ましく、０質量％であってもよい。
【0037】
前記混合物を調製するときの、各成分（炭酸カルシウム、水酸化カルシウム、二酸化ケイ素、前記添加剤、必要に応じて前記他の成分）の配合順序は、特に限定されず、例えば、１種の成分又は２種以上の成分の混合物（本明細書にいては、焼成対象の前記混合物と区別するために、「中間混合物」と称することがある）に対して、残りの成分を１種ずつ配合してもよいし、残りの２種以上の成分を同時に配合してもよいし、残りの２種以上の成分の別の中間混合物を配合してもよい。
【0038】
なかでも、前記混合物を調製するときは、前記添加剤を最後に配合することが好ましい。このようにすることで、前記添加剤が、焼成時に前記混合物において、残りの成分に対してより均一に浸透することによって、焼成を促進する融剤として、より有効に作用すると推測される。また、前記添加剤のうち、塩化リチウム及び塩化アルミニウムは潮解性を有しており、塩化マグネシウムは吸湿性を有しているため、前記添加剤を最後に配合することによって、これらの取り扱い性がより良好となる。
このような観点では、炭酸カルシウム、水酸化カルシウム、二酸化ケイ素、及び必要に応じて前記他の成分が配合された中間混合物に、前記添加剤を配合することで、前記混合物を調製することが好ましい。
このような観点では、炭酸カルシウム、水酸化カルシウム、二酸化ケイ素、及び必要に応じて前記他の成分が配合された中間混合物に、前記添加剤を配合することで、前記混合物を調製することが好ましい。
【0039】
前記混合物は前記加圧混合物であることが好ましい。前記加圧混合物においては、その焼成時に、前記添加剤が残りの成分により均一に浸透することによって、焼成を促進する融剤として、より有効に作用すると推測される。そして、このように前記添加剤が浸透するために、前記加圧混合物においては、前記添加剤の含有量を低減できる。
【0040】
このような加圧時の効果がより高くなる点では、前記混合物は、１０ＭＰａ以上の圧力で加圧された加圧混合物であることが好ましく、５０ＭＰａ以上及び９０ＭＰａ以上のいずれかの圧力で加圧された加圧混合物であってもよい。
【0041】
前記混合物を加圧時の圧力の上限値は、特に限定されない。例えば、１５０ＭＰａ以下の圧力で加圧された加圧混合物は、過剰な加圧が不要であり、より容易に作製できる。
例えば、前記混合物は、１０～１５０ＭＰａ５０～１５０ＭＰａ、及び９０～１５０ＭＰａのいずれかの圧力で加圧された加圧混合物であってもよい。ただし、これらは、前記加圧混合物の一例である。
例えば、前記混合物は、１０～１５０ＭＰａ５０～１５０ＭＰａ、及び９０～１５０ＭＰａのいずれかの圧力で加圧された加圧混合物であってもよい。ただし、これらは、前記加圧混合物の一例である。
【0042】
前記混合物の加圧時間は、特に限定されないが、３０～１８０秒であることが好ましく、例えば、４０～１２０秒、及び５０～９０秒のいずれかであってもよい。
【0043】
前記焼成工程においては、前記混合物の加圧の有無によらず（前記混合物が加圧混合物であるか否かによらず）、前記混合物を焼成する温度（本明細書においては、「焼成温度」と称することがある）は、前記混合物の焼成が可能であれば、特に限定されない。
【0044】
ビーライトの収率、純度及び白色度がより高くなり、ビーライトを製造時のエネルギー消費量と二酸化炭素排出量をより削減できる点では、前記混合物を８１０℃以下の温度で焼成することが好ましく、例えば、７６０℃以下、７１０℃以下、及び６６０℃以下のいずれかの温度で焼成してもよい。
【0045】
前記混合物をより短時間で焼成できる点では、前記混合物は、６４０℃以上の温度で焼成することが好ましく、例えば、６７０℃以上、６９０℃以上、７４０℃以上、及び７９０℃以上のいずれかの温度で焼成してもよい。
【0046】
前記混合物は、例えば、６４０～８１０℃、６７０～８１０℃、６９０～８１０℃、７４０～８１０℃、及び７９０～８１０℃のいずれかの温度で焼成してもよいし、６４０～７６０℃、６４０～７１０℃、及び６４０～６６０℃のいずれかの温度で焼成してもよいし、６７０～７６０℃、及び６９０～７１０℃のいずれかの温度で焼成してもよい。
【0047】
前記混合物は、前記添加剤の融点以上の温度で焼成することが好ましく、前記添加剤の融点以上の温度で、かつ、上述のいずれかの数値範囲の温度で焼成することがより好ましい。このような温度で焼成することで、ビーライトの収率、純度及び白色度がより一層高くなり、ビーライトを製造時のエネルギー消費量と二酸化炭素排出量をより一層削減できる。
【0048】
前記焼成工程においては、前記混合物の加圧の有無によらず（前記混合物が加圧混合物であるか否かによらず）、前記混合物を焼成する時間（本明細書においては、「焼成時間」と称することがある）は、前記混合物の焼成が可能であれば、特に限定されない。
【0049】
前記混合物の焼成時間は、例えば、焼成温度に応じて適宜調節できる。
通常、焼成時間は、０．０５～７時間であることが好ましく、０．１～５時間であることがより好ましい。焼成温度が上述のいずれかの数値範囲である場合に、このような焼成時間は、特に好ましい。
通常、焼成時間は、０．０５～７時間であることが好ましく、０．１～５時間であることがより好ましい。焼成温度が上述のいずれかの数値範囲である場合に、このような焼成時間は、特に好ましい。
【0050】
焼成温度が上述のいずれかの数値範囲内で低めである場合には、焼成時間は上述のいずれかの数値範囲内で長めであることが好ましく、焼成温度が上述のいずれかの数値範囲内で高めである場合には、焼成時間は上述のいずれかの数値範囲内で短めであることが好ましい。このようにすることで、ビーライトの収率、純度及び白色度がより一層高くなり、ビーライトを製造時のエネルギー消費量と二酸化炭素排出量をより一層削減できる。
【0051】
前記焼成工程は、大気下で行うことができる。
【0052】
前記焼成工程後は、前記焼成工程で得られた焼成物を冷却することにより、目的とするビーライトが得られる。
前記焼成物の冷却は、放冷（換言すると自然冷却）によって行ってもよいし、公知の冷却手段を用いて強制的に行ってもよい。従来の製造方法では、通常、焼成で得られたビーライトを、冷却手段を用いて急冷する必要があったが、本実施形態では、急冷は必須ではなく、放冷による冷却が可能である。
前記焼成物の冷却は、放冷（換言すると自然冷却）によって行ってもよいし、公知の冷却手段を用いて強制的に行ってもよい。従来の製造方法では、通常、焼成で得られたビーライトを、冷却手段を用いて急冷する必要があったが、本実施形態では、急冷は必須ではなく、放冷による冷却が可能である。
【0053】
前記製造方法は、前記焼成工程以外に、さらに、１種又は２種以上の他の工程を有していてもよい。
前記他の工程の種類は、本発明の効果を損なわなければ、特に限定されず、任意に選択できる。
前記他の工程を行うタイミングは、前記他の工程の種類に応じて、任意に選択でき、例えば、前記焼成工程の前後のいずれであってもよい。
前記他の工程の種類は、本発明の効果を損なわなければ、特に限定されず、任意に選択できる。
前記他の工程を行うタイミングは、前記他の工程の種類に応じて、任意に選択でき、例えば、前記焼成工程の前後のいずれであってもよい。
【0054】
前記他の工程としては、例えば、前記焼成工程後に、前記焼成物から前記添加剤を除去する除去工程が挙げられる。前記除去工程を行うことで、ビーライトと、ビーライトを用いて得られた製品（例えばセメント）において、前記添加剤の残留量を低減でき、これら（ビーライト、前記製品）の品質を向上させることができる。
【0055】
前記除去工程は、例えば、前記焼成工程後の加熱された状態の前記焼成物から、気化された前記添加剤（換言すると、気体状の前記添加剤）を除去することにより、行うことができる。
【0056】
前記除去工程においては、例えば、前記焼成工程後に前記焼成物に対する加熱を行うことなく、前記焼成工程での余熱を利用して、加熱された状態の前記焼成物から、気化された前記添加剤（換言すると、気体状の前記添加剤）を除去できる。
また、前記除去工程においては、例えば、前記焼成工程後に前記焼成物に対する加熱を行い、加熱された状態の前記焼成物から、気化された前記添加剤（換言すると、気体状の前記添加剤）を除去できる。この場合、前記焼成物中の気化していない前記添加剤を、前記加熱によって気化させてもよい。
また、前記除去工程においては、例えば、前記焼成工程後に前記焼成物に対する加熱を行い、加熱された状態の前記焼成物から、気化された前記添加剤（換言すると、気体状の前記添加剤）を除去できる。この場合、前記焼成物中の気化していない前記添加剤を、前記加熱によって気化させてもよい。
【0057】
前記製造方法においては、前記除去工程を、前記焼成工程後に直ちに連続して行うことが好ましい。このようにすることで、加熱された状態の前記焼成物から気体状の前記添加剤を直ちに除去できるため、前記添加剤を効率的に除去できる。
本明細書において、前記除去工程を前記焼成工程後に直ちに連続して行う、とは、例えば、前記焼成工程の終了時（前記混合物の焼成の終了時）から３０分以内に、前記除去工程を開始することを意味する。そして、前記焼成工程の終了時とは、前記混合物の焼成によって、目的とするビーライトの生成量の増大が認められなくなった時点を意味する。
本明細書において、前記除去工程を前記焼成工程後に直ちに連続して行う、とは、例えば、前記焼成工程の終了時（前記混合物の焼成の終了時）から３０分以内に、前記除去工程を開始することを意味する。そして、前記焼成工程の終了時とは、前記混合物の焼成によって、目的とするビーライトの生成量の増大が認められなくなった時点を意味する。
【0058】
前記除去工程は、例えば、加熱された状態の前記焼成物を、空気又は不活性ガスの気流下に置いて行うか、又は、加熱された状態の前記焼成物を減圧環境下に置いて行うことが好ましく、加熱された状態の前記焼成物を減圧環境下に置いて行うことがより好ましい。このようにすることで、加熱された状態の前記焼成物の温度を、前記添加剤の沸点以下としても、気体状の前記添加剤を除去できるため、前記除去工程をより短時間で行うことができる。なお、いずれかの添加剤が明確な沸点を有しない場合には、例えば、沸点ではなく、添加剤が分解する温度を指標にすることができる。
【0059】
加熱された状態の前記焼成物を不活性ガスの気流下に置いて、前記除去工程を行う場合、前記不活性ガスとしては、例えば、窒素ガス、ヘリウムガス、アルゴンガス等が挙げられる。
【0060】
加熱された状態の前記焼成物を、空気又は不活性ガスの気流下に置いて、前記除去工程を行う場合、加熱された状態の前記焼成物の温度は、除去対象の前記添加剤の沸点未満であってよく、７００℃以上であることが好ましい。
【0061】
加熱された状態の前記焼成物を減圧環境下に置いて、前記除去工程を行う場合、前記減圧環境下の圧力は、除去対象の前記添加剤の種類（沸点）に応じて、適宜調節できる。通常、前記圧力は、前記添加剤の種類によらず、１００Ｐａ以下であることが好ましい。このようにすることで、気体状の前記添加剤をより容易に除去できる。
加熱された状態の前記焼成物を減圧環境下に置いて、前記除去工程を行う場合、加熱された状態の前記焼成物の温度は、除去対象の前記添加剤の沸点未満であってよく、６５０℃以上であることが好ましい。
加熱された状態の前記焼成物を減圧環境下に置いて、前記除去工程を行う場合、加熱された状態の前記焼成物の温度は、除去対象の前記添加剤の沸点未満であってよく、６５０℃以上であることが好ましい。
【0062】
加熱された状態の前記焼成物を、空気又は不活性ガスの気流下と、減圧環境下と、のいずれにも置くことなく、前記除去工程を行う場合、加熱された状態の前記焼成物の温度は、除去対象の前記添加剤の沸点以上であることが必要である。
【0063】
前記除去工程は、例えば、前記焼成工程で得られた焼成物を、水により洗浄する（水洗を行う）ことでも、行うことができる。この場合、洗浄に用いる水の量は、特に限定されず、適宜調節できる。水による洗浄後の焼成物（ビーライト）は、公知の方法で乾燥させることが好ましい。
【0064】
前記製造方法は、前記除去工程以外の前記他の工程を有していないことが好ましい。このようにすることで、より単純な工程でビーライトを製造できる。
【0065】
＜＜ビーライト＞＞
本発明の一実施形態に係るビーライトのＬ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるｂ＊は、５以下である（本明細書においては、このようなビーライトを「ビーライト（１）」と称することがある）。
本発明の他の一実施形態に係るビーライトのＬ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるＬ＊は、９０以上である（本明細書においては、このようなビーライトを「ビーライト（２）」と称することがある）。
前記ビーライト（１）及びビーライト（２）は、いずれも、結晶構造がβ型のβ－Ｃ２Ｓ（β－２ＣａＯ・ＳｉＯ２）であり、従来のビーライト（β－Ｃ２Ｓ）よりも、着色が顕著に少なく、白色である。
本発明の一実施形態に係るビーライトのＬ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるｂ＊は、５以下である（本明細書においては、このようなビーライトを「ビーライト（１）」と称することがある）。
本発明の他の一実施形態に係るビーライトのＬ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるＬ＊は、９０以上である（本明細書においては、このようなビーライトを「ビーライト（２）」と称することがある）。
前記ビーライト（１）及びビーライト（２）は、いずれも、結晶構造がβ型のβ－Ｃ２Ｓ（β－２ＣａＯ・ＳｉＯ２）であり、従来のビーライト（β－Ｃ２Ｓ）よりも、着色が顕著に少なく、白色である。
【0066】
ビーライト（１）及びビーライト（２）は、いずれも、白色であり、不純物量が少ないため、これらを用いて得られる製品（例えばセメント）は、従来よりも高品質である。
【0067】
ビーライト（１）及びビーライト（２）は、いずれも、上述の製造方法によって製造できる。
【0068】
ビーライト（１）のｂ＊は、５以下であり、例えば、２以下、及び－１以下のいずれかであってもよい。ｂ＊がこのような条件を満たすビーライト（１）は、その白色度がより高い。
【0069】
ビーライト（１）のｂ＊の下限値は、特に限定されない。例えば、ｂ＊が－４以上であるビーライト（１）は、より容易に製造できる。
【0070】
ビーライト（１）のｂ＊は、例えば、－４～５、－４～２、及び－４～－１のいずれかであってもよい。ただし、これらは、前記ｂ＊の一例である。
【0071】
ビーライト（２）のＬ＊は、９０以上であり、例えば、９１．５以上、及び９３以上のいずれかであってもよい。Ｌ＊がこのような条件を満たすビーライト（２）は、その白色度がより高い。
【0072】
ビーライト（２）のＬ＊の上限値は、特に限定されない。例えば、Ｌ＊が９８．５以下であるビーライト（２）は、より容易に製造できる。
【0073】
ビーライト（２）のＬ＊は、例えば、９０～９８．５、９１．５～９８．５、及び９３～９８．５のいずれかであってもよい。ただし、これらは、前記Ｌ＊の一例である。
【0074】
ビーライト（１）のＬ＊は、例えば、ビーライト（２）のＬ＊と同様の数値であってもよい。
すなわち、ビーライト（１）のＬ＊は、例えば、９０以上、９１．５以上、及び９３以上のいずれかであってもよい。Ｌ＊がこのような条件を満たすビーライト（１）は、その白色度がさらに高い。
ビーライト（１）のＬ＊の上限値は、特に限定されない。例えば、Ｌ＊が９８．５以下であるビーライト（１）は、より容易に製造できる。
ビーライト（１）のＬ＊は、例えば、９０～９８．５、９１．５～９８．５、及び９３～９８．５のいずれかであってもよい。ただし、これらは、前記Ｌ＊の一例である。
すなわち、ビーライト（１）のＬ＊は、例えば、９０以上、９１．５以上、及び９３以上のいずれかであってもよい。Ｌ＊がこのような条件を満たすビーライト（１）は、その白色度がさらに高い。
ビーライト（１）のＬ＊の上限値は、特に限定されない。例えば、Ｌ＊が９８．５以下であるビーライト（１）は、より容易に製造できる。
ビーライト（１）のＬ＊は、例えば、９０～９８．５、９１．５～９８．５、及び９３～９８．５のいずれかであってもよい。ただし、これらは、前記Ｌ＊の一例である。
【0075】
ビーライト（２）のｂ＊は、例えば、ビーライト（１）のｂ＊と同様の数値であってもよい。
すなわち、ビーライト（２）のｂ＊は、例えば、５以下、２以下、及び－１以下のいずれかであってもよい。ｂ＊がこのような条件を満たすビーライト（２）は、その白色度がより高い。
ビーライト（２）のｂ＊の下限値は、特に限定されない。例えば、ｂ＊が－４以上であるビーライト（２）は、より容易に製造できる。
ビーライト（２）のｂ＊は、例えば、－４～５、－４～２、及び－４～－１のいずれかであってもよい。ただし、これらは、前記ｂ＊の一例である。
すなわち、ビーライト（２）のｂ＊は、例えば、５以下、２以下、及び－１以下のいずれかであってもよい。ｂ＊がこのような条件を満たすビーライト（２）は、その白色度がより高い。
ビーライト（２）のｂ＊の下限値は、特に限定されない。例えば、ｂ＊が－４以上であるビーライト（２）は、より容易に製造できる。
ビーライト（２）のｂ＊は、例えば、－４～５、－４～２、及び－４～－１のいずれかであってもよい。ただし、これらは、前記ｂ＊の一例である。
【0076】
ビーライト（１）のａ＊、及びビーライト（２）のａ＊は、それぞれ独立に、－３．５～－０．１、－２．５～－０．１、及び－１．５～－０．１のいずれかであってもよい。
【0077】
ビーライト（１）及びビーライト（２）はいずれも、例えば、Ｘ線回折（Ｘ－ｒａｙ Ｄｉｆｆｒａｃｔｉｏｎ：ＸＲＤ）法により、その構造を確認できる。
【0078】
ビーライト（１）及びビーライト（２）はいずれも、その着色の原因となる、酸化鉄（ＩＩＩ）（酸化第二鉄、Ｆｅ２Ｏ３）等の鉄化合物の含有量が、従来よりも大幅に少ないものとすることが可能である。
例えば、ビーライト（１）において、ビーライト（１）の総質量に対する、前記鉄化合物の含有量の割合（［ビーライト（１）の前記鉄化合物の含有量（質量部）］／［ビーライト（１）の総質量（質量部）］×１００）は、１質量％以下、０．５質量％以下、及び０．１質量％以下のいずれかとすることが可能である。
同様に、ビーライト（２）において、ビーライト（２）の総質量に対する、前記鉄化合物の含有量の割合（［ビーライト（２）の前記鉄化合物の含有量（質量部）］／［ビーライト（２）の総質量（質量部）］×１００）は、１質量％以下、０．５質量％以下、及び０．１質量％以下のいずれかとすることが可能である。
例えば、ビーライト（１）において、ビーライト（１）の総質量に対する、前記鉄化合物の含有量の割合（［ビーライト（１）の前記鉄化合物の含有量（質量部）］／［ビーライト（１）の総質量（質量部）］×１００）は、１質量％以下、０．５質量％以下、及び０．１質量％以下のいずれかとすることが可能である。
同様に、ビーライト（２）において、ビーライト（２）の総質量に対する、前記鉄化合物の含有量の割合（［ビーライト（２）の前記鉄化合物の含有量（質量部）］／［ビーライト（２）の総質量（質量部）］×１００）は、１質量％以下、０．５質量％以下、及び０．１質量％以下のいずれかとすることが可能である。
【0079】
ビーライト（１）及びビーライト（２）は、いずれも、白色であり、このようなビーライト（１）又はビーライト（２）を用いることで、例えば、白色セメントを製造可能である。また、このようなビーライト（１）又はビーライト（２）と、顔料等の着色剤を用いることで、白色以外の任意の着色セメント（白色以外の任意の色で着色されたセメント）を製造可能である。
このように、ビーライト（１）及びビーライト（２）は、種々の色のセメントを製造できる点で、極めて有用である。
このように、ビーライト（１）及びビーライト（２）は、種々の色のセメントを製造できる点で、極めて有用である。
【0080】
ビーライト（１）及びビーライト（２）の結晶は、いずれも、典型的には粒子状であり、繊維状ではない。
【実施例0081】
以下、具体的実施例により、本発明についてさらに詳しく説明する。ただし、本発明は、以下に示す実施例に何ら限定されない。
【0082】
＜＜ビーライトの製造＞＞
［実施例１］
常温下において、炭酸カルシウム（純度９９．５質量％、５．０ｇ）と二酸化ケイ素（純度９９．９％、１．４９４ｇ、炭酸カルシウムに対して０．５倍モル量）を混合し、さらにここへ塩化リチウム（０．０３２５ｇ、炭酸カルシウムと二酸化ケイ素の合計量に対して０．５質量％）を添加して、混合物を得た。
得られた前記混合物を、圧力１００ＭＰａ、加圧時間６０秒の条件で、一軸加圧成形法により加圧成形し、直径約１０ｍｍのペレットを作製した。
［実施例１］
常温下において、炭酸カルシウム（純度９９．５質量％、５．０ｇ）と二酸化ケイ素（純度９９．９％、１．４９４ｇ、炭酸カルシウムに対して０．５倍モル量）を混合し、さらにここへ塩化リチウム（０．０３２５ｇ、炭酸カルシウムと二酸化ケイ素の合計量に対して０．５質量％）を添加して、混合物を得た。
得られた前記混合物を、圧力１００ＭＰａ、加圧時間６０秒の条件で、一軸加圧成形法により加圧成形し、直径約１０ｍｍのペレットを作製した。
【0083】
次いで、電気炉を用いて８００℃で、このペレット（０．２ｇ）を２時間焼成し、白色の焼成物を得た。このとき、焼成開始から０．５時間、１時間及び２時間の段階で、試料を採取した。
そして、管電圧３０ｋＶ、管電流１６ｍＡ、スキャンスピード８°／ｍｉｎの条件により、Ｘ線回折法により、これら試料を分析した。分析には、これら試料の粉砕物を供した。このとき取得したスペクトルデータを図１に示す。
そして、管電圧３０ｋＶ、管電流１６ｍＡ、スキャンスピード８°／ｍｉｎの条件により、Ｘ線回折法により、これら試料を分析した。分析には、これら試料の粉砕物を供した。このとき取得したスペクトルデータを図１に示す。
【0084】
図１から明らかなように、焼成開始から０．５時間後には、すでに十分な量のβ－Ｃ２Ｓが生成していた。焼成開始から０．５時間後、及び１時間後において、炭酸カルシウム及び二酸化ケイ素のピークは認められなかった。焼成開始から２時間後には、十分な量のビーライト（β－Ｃ２Ｓ）が得られた。すなわち、上記で得られた白色の焼成物は、高純度のビーライト（β－Ｃ２Ｓ）であった。
【0085】
上記で得られた、焼成開始から２時間後の試料（前記白色の焼成物）の粉砕物について、Ｌ＊ａ＊ｂ＊表色系におけるＬ＊、ａ＊及びｂ＊を測定した。結果を表２に示す。
【0086】
［実施例２］
表１に示すように、８００℃に代えて７５０℃で、前記ペレットを焼成した点以外は、実施例１の場合と同じ方法で、ビーライトを製造した。このとき、焼成開始から１時間、２時間及び３時間の段階で、試料を採取した。そして、実施例１の場合と同じ条件でＸ線回折法により、これら試料の粉砕物を分析した。このとき取得したスペクトルデータを図２に示す。
また、焼成開始から３時間後の試料（焼成物）の粉砕物について、実施例１の場合と同じ方法で、Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊を測定した。結果を表２に示す。
表１に示すように、８００℃に代えて７５０℃で、前記ペレットを焼成した点以外は、実施例１の場合と同じ方法で、ビーライトを製造した。このとき、焼成開始から１時間、２時間及び３時間の段階で、試料を採取した。そして、実施例１の場合と同じ条件でＸ線回折法により、これら試料の粉砕物を分析した。このとき取得したスペクトルデータを図２に示す。
また、焼成開始から３時間後の試料（焼成物）の粉砕物について、実施例１の場合と同じ方法で、Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊を測定した。結果を表２に示す。
【0087】
図２から明らかなように、焼成開始から１時間後には、すでにβ－Ｃ２Ｓが生成していた。上記で得られたビーライト（β－Ｃ２Ｓ）は、白色であり、高純度であった。
【0088】
［実施例３］
表１に示すように、８００℃に代えて７００℃で、前記ペレットを焼成した点以外は、実施例１の場合と同じ方法で、ビーライトを製造した。このとき、焼成開始から０．５時間、１時間及び３時間の段階で、試料を採取した。そして、実施例１の場合と同じ条件でＸ線回折法により、これら試料の粉砕物を分析した。このとき取得したスペクトルデータを図３に示す。
また、焼成開始から３時間後の試料（焼成物）の粉砕物について、実施例１の場合と同じ方法で、Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊を測定した。結果を表２に示す。
表１に示すように、８００℃に代えて７００℃で、前記ペレットを焼成した点以外は、実施例１の場合と同じ方法で、ビーライトを製造した。このとき、焼成開始から０．５時間、１時間及び３時間の段階で、試料を採取した。そして、実施例１の場合と同じ条件でＸ線回折法により、これら試料の粉砕物を分析した。このとき取得したスペクトルデータを図３に示す。
また、焼成開始から３時間後の試料（焼成物）の粉砕物について、実施例１の場合と同じ方法で、Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊を測定した。結果を表２に示す。
【0089】
図３から明らかなように、焼成開始から０．５時間後には、すでに十分な量のβ－Ｃ２Ｓが生成していた。上記で得られたビーライト（β－Ｃ２Ｓ）は、白色であり、高純度であった。
【0090】
［実施例４］
表１に示すように、８００℃に代えて６８０℃で、前記ペレットを焼成した点以外は、実施例１の場合と同じ方法で、ビーライトを製造した。このとき、焼成開始から０．５時間、１時間及び３時間の段階で、試料を採取した。そして、実施例１の場合と同じ条件でＸ線回折法により、これら試料の粉砕物を分析した。このとき取得したスペクトルデータを図４に示す。
また、焼成開始から３時間後の試料（焼成物）の粉砕物について、実施例１の場合と同じ方法で、Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊を測定した。結果を表２に示す。
表１に示すように、８００℃に代えて６８０℃で、前記ペレットを焼成した点以外は、実施例１の場合と同じ方法で、ビーライトを製造した。このとき、焼成開始から０．５時間、１時間及び３時間の段階で、試料を採取した。そして、実施例１の場合と同じ条件でＸ線回折法により、これら試料の粉砕物を分析した。このとき取得したスペクトルデータを図４に示す。
また、焼成開始から３時間後の試料（焼成物）の粉砕物について、実施例１の場合と同じ方法で、Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊を測定した。結果を表２に示す。
【0091】
図４から明らかなように、焼成開始から０．５時間後には、すでにβ－Ｃ２Ｓが生成しており、最終的に十分な量のビーライト（β－Ｃ２Ｓ）が生成していた。上記で得られたビーライト（β－Ｃ２Ｓ）は、白色であり、高純度であった。
【0092】
［実施例５］
表１に示すように、８００℃に代えて６５０℃で、前記ペレットを焼成した点以外は、実施例１の場合と同じ方法で、ビーライトを製造した。このとき、焼成開始から０．５時間、１時間及び３時間の段階で、試料を採取した。そして、実施例１の場合と同じ条件でＸ線回折法により、これら試料の粉砕物を分析した。このとき取得したスペクトルデータを図５に示す。
また、焼成開始から３時間後の試料（焼成物）の粉砕物について、実施例１の場合と同じ方法で、Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊を測定した。結果を表２に示す。
表１に示すように、８００℃に代えて６５０℃で、前記ペレットを焼成した点以外は、実施例１の場合と同じ方法で、ビーライトを製造した。このとき、焼成開始から０．５時間、１時間及び３時間の段階で、試料を採取した。そして、実施例１の場合と同じ条件でＸ線回折法により、これら試料の粉砕物を分析した。このとき取得したスペクトルデータを図５に示す。
また、焼成開始から３時間後の試料（焼成物）の粉砕物について、実施例１の場合と同じ方法で、Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊を測定した。結果を表２に示す。
【0093】
図５から明らかなように、焼成開始から０．５時間後では、β－Ｃ２Ｓ以外にγ－Ｃ２Ｓのピークも見られ、酸化カルシウムと二酸化ケイ素のピークも見られ、反応の進行が不十分であった。そして、焼成の進行と共に、γ－Ｃ２Ｓと二酸化ケイ素のピークが小さくなり、これとは反対に、β－Ｃ２Ｓのピークが大きくなり、最終的にβ－Ｃ２Ｓが主生成物となった。この結果から、焼成時にγ－Ｃ２Ｓがβ－Ｃ２Ｓへと変化したことが示唆された。上記で得られたビーライト（β－Ｃ２Ｓ）は、白色であり、高純度であった。
【0094】
［実施例６］
表１に示すように、塩化リチウムの使用量を、０．０３２５ｇ（炭酸カルシウム、水酸化カルシウム及び二酸化ケイ素の合計量（ここでは実質的に、炭酸カルシウムと二酸化ケイ素の合計量。以下、同様。）に対して０．５質量％）に代えて０．０２５９６ｇ（炭酸カルシウムと二酸化ケイ素の合計量に対して０．４質量％）とした点、及び８００℃に代えて６８０℃で、前記ペレットを焼成した点、以外は、実施例１の場合と同じ方法で、ビーライトを製造した。このとき、焼成開始から０．５時間、１時間及び３時間の段階で、試料を採取した。そして、実施例１の場合と同じ条件でＸ線回折法により、これら試料の粉砕物を分析した。このとき取得したスペクトルデータを図６に示す。
また、焼成開始から３時間後の試料（焼成物）の粉砕物について、実施例１の場合と同じ方法で、Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊を測定した。結果を表２に示す。
表１に示すように、塩化リチウムの使用量を、０．０３２５ｇ（炭酸カルシウム、水酸化カルシウム及び二酸化ケイ素の合計量（ここでは実質的に、炭酸カルシウムと二酸化ケイ素の合計量。以下、同様。）に対して０．５質量％）に代えて０．０２５９６ｇ（炭酸カルシウムと二酸化ケイ素の合計量に対して０．４質量％）とした点、及び８００℃に代えて６８０℃で、前記ペレットを焼成した点、以外は、実施例１の場合と同じ方法で、ビーライトを製造した。このとき、焼成開始から０．５時間、１時間及び３時間の段階で、試料を採取した。そして、実施例１の場合と同じ条件でＸ線回折法により、これら試料の粉砕物を分析した。このとき取得したスペクトルデータを図６に示す。
また、焼成開始から３時間後の試料（焼成物）の粉砕物について、実施例１の場合と同じ方法で、Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊を測定した。結果を表２に示す。
【0095】
図６から明らかなように、焼成開始から０．５時間後及び１時間後では、β－Ｃ２Ｓ以外にγ－Ｃ２Ｓのピークも見られ、さらに、炭酸カルシウム、二酸化ケイ素等のピークも見られ、反応の進行が不十分であった。そして、焼成開始から３時間後には、これら不純物のピークがほぼ消失しており、十分な量のビーライト（β－Ｃ２Ｓ）が生成していた。本実施例でも、実施例５の場合と同様に、焼成の進行と共に、γ－Ｃ２Ｓと二酸化ケイ素のピークが小さくなり、これとは反対に、β－Ｃ２Ｓのピークが大きくなっており、焼成時にγ－Ｃ２Ｓがβ－Ｃ２Ｓへと変化したことが示唆された。上記で得られたビーライト（β－Ｃ２Ｓ）は、白色であり、高純度であった。
【0096】
［実施例７］
表１に示すように、純度９９．５質量％の炭酸カルシウム（５．０ｇ）に代えて、純度９８質量％の炭酸カルシウム（１級炭酸カルシウム、５．０ｇ）を用いた点、及び８００℃に代えて６８０℃で、前記ペレットを焼成した点、以外は、実施例１の場合と同じ方法で、ビーライトを製造した。このとき、焼成開始から０．５時間、１時間及び３時間の段階で、試料を採取した。そして、実施例１の場合と同じ条件でＸ線回折法により、これら試料の粉砕物を分析した。このとき取得したスペクトルデータを図７に示す。
また、焼成開始から３時間後の試料（焼成物）の粉砕物について、実施例１の場合と同じ方法で、Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊を測定した。結果を表２に示す。
表１に示すように、純度９９．５質量％の炭酸カルシウム（５．０ｇ）に代えて、純度９８質量％の炭酸カルシウム（１級炭酸カルシウム、５．０ｇ）を用いた点、及び８００℃に代えて６８０℃で、前記ペレットを焼成した点、以外は、実施例１の場合と同じ方法で、ビーライトを製造した。このとき、焼成開始から０．５時間、１時間及び３時間の段階で、試料を採取した。そして、実施例１の場合と同じ条件でＸ線回折法により、これら試料の粉砕物を分析した。このとき取得したスペクトルデータを図７に示す。
また、焼成開始から３時間後の試料（焼成物）の粉砕物について、実施例１の場合と同じ方法で、Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊を測定した。結果を表２に示す。
【0097】
図７から明らかなように、焼成開始から０．５時間後及び１時間後では、β－Ｃ２Ｓ以外にγ－Ｃ２Ｓのピークも見られ、さらに、二酸化ケイ素及び酸化カルシウムのピークも見られ、反応の進行が不十分であった。そして、焼成開始から３時間後には、これら不純物のピークがほぼ消失しており、十分な量のビーライト（β－Ｃ２Ｓ）が生成していた。本実施例でも、実施例５の場合と同様に、焼成の進行と共に、γ－Ｃ２Ｓと二酸化ケイ素のピークが小さくなり、これとは反対に、β－Ｃ２Ｓのピークが大きくなっており、焼成時にγ－Ｃ２Ｓがβ－Ｃ２Ｓへと変化したことが示唆された。上記で得られたビーライト（β－Ｃ２Ｓ）は、白色であり、高純度であった。
【0098】
［参考例１］
表１に示すように、塩化リチウムの使用量を、０．０３２４５ｇ（炭酸カルシウムと二酸化ケイ素の合計量に対して０．５質量％）に代えて０．０１６２３ｇ（炭酸カルシウムと二酸化ケイ素の合計量に対して０．２５質量％）とした点、及び８００℃に代えて６８０℃で、前記ペレットを焼成した点、以外は、実施例１の場合と同じ方法で、ビーライトの製造を試みた。このとき、焼成開始から０．５時間、１時間及び３時間の段階で、試料を採取した。その結果、焼成開始から３時間後でも、β－Ｃ２Ｓの生成を確認できなかった。なお、焼成時間の延長、焼成温度の８００℃以下での高温化等、何らかの焼成条件の変更により、β－Ｃ２Ｓの生成が可能であると推測された。
表１に示すように、塩化リチウムの使用量を、０．０３２４５ｇ（炭酸カルシウムと二酸化ケイ素の合計量に対して０．５質量％）に代えて０．０１６２３ｇ（炭酸カルシウムと二酸化ケイ素の合計量に対して０．２５質量％）とした点、及び８００℃に代えて６８０℃で、前記ペレットを焼成した点、以外は、実施例１の場合と同じ方法で、ビーライトの製造を試みた。このとき、焼成開始から０．５時間、１時間及び３時間の段階で、試料を採取した。その結果、焼成開始から３時間後でも、β－Ｃ２Ｓの生成を確認できなかった。なお、焼成時間の延長、焼成温度の８００℃以下での高温化等、何らかの焼成条件の変更により、β－Ｃ２Ｓの生成が可能であると推測された。
【0099】
［比較例１］
表１に示すように、「国際公開第２０１２／１０５１０２号」（前記特許文献３）の実施例に記載の方法において、ＣａＯ／ＳｉＯ２モル比を２とし、Ｆｅ２Ｏ３の含有量を０．７％とし、Ａｌ２Ｏ３の含有量を１．４％とし、焼成温度を１４５０℃とし、焼成時間を２時間とした方法で、ビーライト（β－Ｃ２Ｓ）を製造した。その結果、茶色の目的物が得られた。このビーライトについて、実施例１の場合と同じ方法で、Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊を測定した。結果を表２に示す。
表１に示すように、「国際公開第２０１２／１０５１０２号」（前記特許文献３）の実施例に記載の方法において、ＣａＯ／ＳｉＯ２モル比を２とし、Ｆｅ２Ｏ３の含有量を０．７％とし、Ａｌ２Ｏ３の含有量を１．４％とし、焼成温度を１４５０℃とし、焼成時間を２時間とした方法で、ビーライト（β－Ｃ２Ｓ）を製造した。その結果、茶色の目的物が得られた。このビーライトについて、実施例１の場合と同じ方法で、Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊を測定した。結果を表２に示す。
【0100】
［比較例２］
表１に示すように、「国際公開第２０１２／１０５１０２号」（前記特許文献３）の実施例に記載の方法において、ＣａＯ／ＳｉＯ２モル比を２とし、Ｆｅ２Ｏ３の含有量を１．３％とし、Ａｌ２Ｏ３の含有量を１．４％とし、焼成温度を１４５０℃とし、焼成時間を２時間とした方法で、ビーライト（β－Ｃ２Ｓ）を製造した。その結果、濃茶色の目的物が得られた。このビーライトについて、実施例１の場合と同じ方法で、Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊を測定した。結果を表２に示す。
表１に示すように、「国際公開第２０１２／１０５１０２号」（前記特許文献３）の実施例に記載の方法において、ＣａＯ／ＳｉＯ２モル比を２とし、Ｆｅ２Ｏ３の含有量を１．３％とし、Ａｌ２Ｏ３の含有量を１．４％とし、焼成温度を１４５０℃とし、焼成時間を２時間とした方法で、ビーライト（β－Ｃ２Ｓ）を製造した。その結果、濃茶色の目的物が得られた。このビーライトについて、実施例１の場合と同じ方法で、Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊を測定した。結果を表２に示す。
【0101】
［比較例３］
炭酸カルシウム（純度９９．５質量％）と、二酸化ケイ素と、酸化アルミニウムと、酸化マグネシウムと、酸化鉄（ＩＩＩ）と、炭酸水素ナトリウムと、炭酸水素カリウムと、を混合し、混合物を得た。
得られた前記混合物を加圧成形し、厚さ約７ｍｍ、直径３０ｍｍのペレットを作製した。
炭酸カルシウム（純度９９．５質量％）と、二酸化ケイ素と、酸化アルミニウムと、酸化マグネシウムと、酸化鉄（ＩＩＩ）と、炭酸水素ナトリウムと、炭酸水素カリウムと、を混合し、混合物を得た。
得られた前記混合物を加圧成形し、厚さ約７ｍｍ、直径３０ｍｍのペレットを作製した。
【0102】
次いで、電気炉を用いて１５００℃で、このペレットを３．５時間焼成した。
そして、得られた焼成物を、Ｘ線回折法により分析し、ビーライト（β－Ｃ２Ｓ）が得られたことを確認した。得られたビーライト（β－Ｃ２Ｓ）は、濃灰色であった。このビーライトについて、実施例１の場合と同じ方法で、Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊を測定した。結果を表２に示す。
そして、得られた焼成物を、Ｘ線回折法により分析し、ビーライト（β－Ｃ２Ｓ）が得られたことを確認した。得られたビーライト（β－Ｃ２Ｓ）は、濃灰色であった。このビーライトについて、実施例１の場合と同じ方法で、Ｌ＊、ａ＊及びｂ＊を測定した。結果を表２に示す。
【0103】
【表1】
【0104】
【表2】
【0105】
上記結果から明らかなように、実施例１～７においては、前記混合物の調製、前記ペレットの作製、及び前記ペレットの一段階焼成という単純な工程により、ビーライトを製造できた。さらに、前記ペレットは、６５０～８００℃という従来よりも大幅に低い温度で、かつ２～３時間という短時間で焼成しており、工程時間の短縮と、製造時のエネルギー消費量と、製造時の二酸化炭素排出量と、の低減に寄与可能であった。そして、得られたビーライト（β－Ｃ２Ｓ）は、いずれも白色であり、高純度であった。また、得られたビーライトを電子顕微鏡で確認した結果、いずれも粒子状であった。実施例４において、焼成開始から１時間の段階で採取した試料の、走査型電子顕微鏡（Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ、ＳＥＭ）による撮像データを図８に示す。
【0106】
実施例１～７においては、前記混合物において、炭酸カルシウムと二酸化ケイ素の合計含有量に対する、添加剤（塩化リチウム）の含有量の割合が、０．４～０．５質量％であり、添加剤の使用量が少量であっても、高純度なビーライトが得られた。これは、前記混合物ではなく、前記混合物を加圧成形（圧力１００ＭＰａ、加圧時間６０秒）して得られた前記ペレットを焼成に供したためであった。
【0107】
実施例１～７においては、ビーライトのｂ＊が－１．２以下（－２．５～－１．２）であり、ビーライトのＬ＊が９３．８以上（９３．８～９７．９）であった。
【0108】
これに対して、比較例１～３においては、原料の焼成温度が１４５０℃又は１５００℃と極めて高温であった。また、その影響で、得られたビーライト（β－Ｃ２Ｓ）は白色ではなく、着色しており、不純物量が多いと推測された。さらに、原料の１種としてＦｅ２Ｏ３を用いていることにより、その使用量の増大に伴い、ビーライトの着色が顕著であった。
【0109】
［試験例１］
上記の実施例１で得られたビーライト（０．５ｇ）を、水（５０ｍＬ）中に添加し、乾燥機内で４０℃の温度で保持することにより、ビーライトを水和させた。そして、水和開始から３日後及び１６日後に、ろ過により試料を採取し、管電圧３０ｋＶ、管電流１６ｍＡ、スキャンスピード８°／ｍｉｎの条件により、Ｘ線回折法により、この試料を分析した。このとき取得したスペクトルデータを図９に示す。
上記の実施例１で得られたビーライト（０．５ｇ）を、水（５０ｍＬ）中に添加し、乾燥機内で４０℃の温度で保持することにより、ビーライトを水和させた。そして、水和開始から３日後及び１６日後に、ろ過により試料を採取し、管電圧３０ｋＶ、管電流１６ｍＡ、スキャンスピード８°／ｍｉｎの条件により、Ｘ線回折法により、この試料を分析した。このとき取得したスペクトルデータを図９に示す。
【0110】
上記の比較例３で得られたビーライトも、同様に水和させた。そして、水和開始から３日後及び３７日後に、ろ過により試料を採取し、上記と同様の方法で、Ｘ線回折法により分析した。このとき取得したスペクトルデータを図１０に示す。
【0111】
図９に示すように、実施例１のビーライトの場合、水和開始から１６日後に、水和開始から３日後よりも、２θが２０°～３０°の領域で、回折Ｘ線強度が高くなっていた。これは、ビーライトの水和によって、シリカゲル又はケイ酸カルシウムが生成していることを示していた。また、水和開始から１６日後に、水和開始から３日後よりも、２θが２９°付近の領域で回折Ｘ線強度が顕著に高くなっていた。これは、ビーライトの水和によって、水酸化カルシウムが生成し、この水酸化カルシウムがさらに空気中の二酸化炭素と反応することで、炭酸カルシウムが生成していることを示していた。
【0112】
これに対して、比較例３のビーライトの場合、水和開始から３７日後と、水和開始から３日後とでは、回折Ｘ線強度の明確な変化が認められなかった。例えば、水和開始から３７日後でも、水和開始から３日後よりも、２θが２０°～３０°の領域で、回折Ｘ線強度が高くなっているとはいえず、また、水和開始から３７日後に、水和開始から３日後よりも、２θが２９°付近の領域で回折Ｘ線強度が高くなっているともいえなかった。これは、比較例３のビーライトでは、水和開始から３７日後であっても、水和がほとんど進行していないことを示していた。
このように、実施例１のビーライトは、比較例３のビーライトよりも、水和の速度が顕著に速かった。
このように、実施例１のビーライトは、比較例３のビーライトよりも、水和の速度が顕著に速かった。
【産業上の利用可能性】
【0113】
本発明は、セメントの製造に利用可能である。
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】