(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2023043396
(43)【公開日】2023-03-29
(54)【発明の名称】接合体の製造方法
(51)【国際特許分類】
B22F 7/04 20060101AFI20230322BHJP
B32B 15/04 20060101ALI20230322BHJP
B32B 37/06 20060101ALI20230322BHJP
B82Y 40/00 20110101ALI20230322BHJP
B22F 1/102 20220101ALN20230322BHJP
B22F 1/054 20220101ALN20230322BHJP
【ＦＩ】
B22F7/04 C
B32B15/04 Z
B32B37/06
B82Y40/00
B22F1/102
B22F1/054
【審査請求】未請求
【請求項の数】3
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2021150994
(22)【出願日】2021-09-16
(71)【出願人】
【識別番号】000102980
【氏名又は名称】リンテック株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100161207
【弁理士】
【氏名又は名称】西澤 和純
(74)【代理人】
【識別番号】100126882
【弁理士】
【氏名又は名称】五十嵐 光永
(74)【代理人】
【識別番号】100153763
【弁理士】
【氏名又は名称】加藤 広之
(72)【発明者】
【氏名】佐藤 陽輔
【テーマコード（参考）】
4F100
4K018
【Ｆターム（参考）】
4F100AB01B
4F100AB11A
4F100AB11D
4F100AB24B
4F100AB24C
4F100AK25B
4F100AT00A
4F100AT00C
4F100BA03
4F100BA06
4F100BA07
4F100BA10A
4F100BA10D
4F100EJ17
4F100EJ42
4F100EJ48B
4F100GB41
4K018AA02
4K018AA03
4K018AA06
4K018AA07
4K018AA14
4K018AA24
4K018BA01
4K018BA02
4K018BA03
4K018BA04
4K018BA08
4K018BA13
4K018BB04
4K018BB05
4K018BC29
4K018BD04
4K018HA08
4K018JA36
4K018KA32
(57)【要約】
【課題】接合対象の部材同士の間に接合材料を介在させ、接合材料を焼成し、導電性接合部を形成することで、これら部材同士が導電性接合部によって接合された接合体を製造するときに、部材の端部からの接合材料のはみ出しを抑制できる接合体の製造方法の提供。
【解決手段】第１部材９、フィルム状焼成材料１及び第２部材８がこの順に積層されて構成された第１積層体１０１１を作製し、第１積層体１０１１に対して、前記積層方向において加える圧力を５ＭＰａ未満としながら、第１積層体１０１１を、その温度が温度（Ｂ）となるまで加熱することで、第２積層体１０１２を作製し、第２積層体１０１２に対して、前記積層方向において加える圧力を５ＭＰａ以上としながら、第２積層体１０１２の温度を、温度（Ｂ）－５℃以上とし、フィルム状焼成材料１’を焼成し、金属焼結層１０を形成して、接合体１０１を作製する。
【選択図】図４
【解決手段】第１部材９、フィルム状焼成材料１及び第２部材８がこの順に積層されて構成された第１積層体１０１１を作製し、第１積層体１０１１に対して、前記積層方向において加える圧力を５ＭＰａ未満としながら、第１積層体１０１１を、その温度が温度（Ｂ）となるまで加熱することで、第２積層体１０１２を作製し、第２積層体１０１２に対して、前記積層方向において加える圧力を５ＭＰａ以上としながら、第２積層体１０１２の温度を、温度（Ｂ）－５℃以上とし、フィルム状焼成材料１’を焼成し、金属焼結層１０を形成して、接合体１０１を作製する。
【選択図】図４
【特許請求の範囲】
【請求項1】
接合体の製造方法であって、
前記接合体は、第１部材と、金属焼結層と、第２部材とを備え、前記第１部材と、前記第２部材とが、前記金属焼結層によって接合されて構成されており、
前記製造方法は、前記第１部材と、前記金属焼結層を形成するためのフィルム状焼成材料と、前記第２部材と、がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成された第１積層体を作製する工程（Ｉ）と、
前記第１積層体に対して、前記第１部材と、前記フィルム状焼成材料と、前記第２部材と、の積層方向において加える圧力を５ＭＰａ未満としながら、前記第１積層体を、その温度が温度（Ｂ）となるまで加熱することにより、第２積層体を作製する工程（ＩＩ）と、
前記第２積層体に対して、前記積層方向において加える圧力を５ＭＰａ以上としながら、前記第２積層体の温度を前記温度（Ｂ）－５℃以上とすることにより、前記フィルム状焼成材料を焼成し、前記金属焼結層を形成して、前記接合体を作製する工程（ＩＩＩ）と、を有する、接合体の製造方法。
前記接合体は、第１部材と、金属焼結層と、第２部材とを備え、前記第１部材と、前記第２部材とが、前記金属焼結層によって接合されて構成されており、
前記製造方法は、前記第１部材と、前記金属焼結層を形成するためのフィルム状焼成材料と、前記第２部材と、がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成された第１積層体を作製する工程（Ｉ）と、
前記第１積層体に対して、前記第１部材と、前記フィルム状焼成材料と、前記第２部材と、の積層方向において加える圧力を５ＭＰａ未満としながら、前記第１積層体を、その温度が温度（Ｂ）となるまで加熱することにより、第２積層体を作製する工程（ＩＩ）と、
前記第２積層体に対して、前記積層方向において加える圧力を５ＭＰａ以上としながら、前記第２積層体の温度を前記温度（Ｂ）－５℃以上とすることにより、前記フィルム状焼成材料を焼成し、前記金属焼結層を形成して、前記接合体を作製する工程（ＩＩＩ）と、を有する、接合体の製造方法。
【請求項2】
支持シートと、前記支持シートの一方の面上に設けられた前記フィルム状焼成材料と、を備えた支持シート付きフィルム状焼成材料を準備し、さらに、未分割部材を準備し、
前記支持シートは、基材フィルムと、前記基材フィルムの一方の面上に設けられた粘着剤層と、を備えており、前記支持シート付きフィルム状焼成材料において、前記フィルム状焼成材料は、前記粘着剤層の前記基材フィルム側とは反対側の面上に設けられており、
前記未分割部材は、その分割によって、前記第２部材となり、
前記支持シート付きフィルム状焼成材料中の前記フィルム状焼成材料のうち、前記支持シート側とは反対側の面を、前記未分割部材に貼付することにより、前記支持シート付きフィルム状焼成材料と、前記未分割部材と、が積層されて構成された未分割積層体を作製し、前記未分割積層体中の前記未分割部材を分割して、前記第２部材を作製するとともに、前記フィルム状焼成材料を切断することにより、前記支持シート上において、前記第２部材と、前記第２部材の一方の面に設けられた、切断後の前記フィルム状焼成材料と、を備えたフィルム状焼成材料付き第２部材を作製し、前記フィルム状焼成材料付き第２部材を前記支持シートから剥離した後、前記フィルム状焼成材料付き第２部材中の前記フィルム状焼成材料のうち、前記第２部材側とは反対側の面を、前記第１部材に貼付することにより、前記工程（Ｉ）を行う、請求項１に記載の接合体の製造方法。
前記支持シートは、基材フィルムと、前記基材フィルムの一方の面上に設けられた粘着剤層と、を備えており、前記支持シート付きフィルム状焼成材料において、前記フィルム状焼成材料は、前記粘着剤層の前記基材フィルム側とは反対側の面上に設けられており、
前記未分割部材は、その分割によって、前記第２部材となり、
前記支持シート付きフィルム状焼成材料中の前記フィルム状焼成材料のうち、前記支持シート側とは反対側の面を、前記未分割部材に貼付することにより、前記支持シート付きフィルム状焼成材料と、前記未分割部材と、が積層されて構成された未分割積層体を作製し、前記未分割積層体中の前記未分割部材を分割して、前記第２部材を作製するとともに、前記フィルム状焼成材料を切断することにより、前記支持シート上において、前記第２部材と、前記第２部材の一方の面に設けられた、切断後の前記フィルム状焼成材料と、を備えたフィルム状焼成材料付き第２部材を作製し、前記フィルム状焼成材料付き第２部材を前記支持シートから剥離した後、前記フィルム状焼成材料付き第２部材中の前記フィルム状焼成材料のうち、前記第２部材側とは反対側の面を、前記第１部材に貼付することにより、前記工程（Ｉ）を行う、請求項１に記載の接合体の製造方法。
【請求項3】
前記粘着剤層がエネルギー線硬化性であり、前記粘着剤層をエネルギー線の照射により硬化させてから、前記フィルム状焼成材料付き第２部材を、前記粘着剤層の硬化物から剥離する、請求項２に記載の接合体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、接合体の製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
導電性を有する接合部（導電性接合部）によって、部材同士を接合する手法としては、金属粒子とバインダーを含有する接合材料を、接合対象の部材同士の間に介在させ、これら部材と接合材料を加圧しながら加熱し、接合材料を焼成することによって、導電性接合部を形成する手法が知られている。この手法によれば、接合材料の焼成によって、バインダーが分解し、金属粒子同士が密着して導電性接合部を形成し、部材同士を結合することによって、部材同士を接合できる。
【0003】
このような部材同士を接合する手法は、例えば、電力用半導体素子（パワーデバイス）の製造に利用できる。電力用半導体素子は、高電圧・高電流下で使用されており、近年では、自動車、エアコン、コンピュータ等の高電圧・高電流化に伴い、これらに搭載される機会が多い。このような電力用半導体素子では、半導体素子からの熱の発生が問題となり易いが、導電性接合部が放熱性に優れることにより、半導体素子の周りにヒートシンクを設けなくても、十分な放熱が可能となる。
【0004】
導電性接合部によって、部材同士を接合する手法としては、例えば、銀ナノ粒子と、炭酸銀又は酸化銀と、結晶体を含むカルボン酸類と、が含まれる接合材料を用いて、この接合材料を部材同士の間で保持し、これら部材同士及び接合材料を加圧しながら、接合材料を焼成することによって、部材同士を接合する手法が開示されている（特許文献１参照）。特許文献１には、この手法において、部材同士の間で必要な接合強度が得られるように、加圧時の圧力を設定することが開示されており、具体的には、加圧時の圧力を２０ＭＰａとすることが開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0005】
【特許文献1】特開２００９－２７９６４９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0006】
一方、これら部材同士及び接合材料を加圧しながら、接合材料を焼成するときには、焼成時の加熱の過程で、軟化した接合材料が部材の端部からはみ出してしまうことがある、という問題点があった。このように軟化した接合材料がはみ出すと、最終的に形成される焼結部、すなわち導電性接合部の厚さが、目的とする値よりも薄くなってしまい、その結果、部材同士の接合強度が低下してしまう。そして、特許文献１で開示されている接合方法では、このような問題点を解決できない。
【0007】
本発明は、接合対象の部材同士の間に接合材料を介在させ、接合材料を焼成し、導電性接合部を形成することによって、これら部材同士が導電性接合部によって接合された接合体を製造するときに、部材の端部からの接合材料のはみ出しを抑制できる接合体の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0008】
本発明は、接合体の製造方法であって、前記接合体は、第１部材と、金属焼結層と、第２部材とを備え、前記第１部材と、前記第２部材とが、前記金属焼結層によって接合されて構成されており、前記製造方法は、前記第１部材と、前記金属焼結層を形成するためのフィルム状焼成材料と、前記第２部材と、がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成された第１積層体を作製する工程（Ｉ）と、前記第１積層体に対して、前記第１部材と、前記フィルム状焼成材料と、前記第２部材と、の積層方向において加える圧力を５ＭＰａ未満としながら、前記第１積層体を、その温度が温度（Ｂ）となるまで加熱することにより、第２積層体を作製する工程（ＩＩ）と、前記第２積層体に対して、前記積層方向において加える圧力を５ＭＰａ以上としながら、前記第２積層体の温度を前記温度（Ｂ）－５℃以上とすることにより、前記フィルム状焼成材料を焼成し、前記金属焼結層を形成して、前記接合体を作製する工程（ＩＩＩ）と、を有する、接合体の製造方法を提供する。
【0009】
本発明の接合体の製造方法においては、支持シートと、前記支持シートの一方の面上に設けられた前記フィルム状焼成材料と、を備えた支持シート付きフィルム状焼成材料を準備し、さらに、未分割部材を準備し、前記支持シートは、基材フィルムと、前記基材フィルムの一方の面上に設けられた粘着剤層と、を備えており、前記支持シート付きフィルム状焼成材料において、前記フィルム状焼成材料は、前記粘着剤層の前記基材フィルム側とは反対側の面上に設けられており、前記未分割部材は、その分割によって、前記第２部材となり、前記支持シート付きフィルム状焼成材料中の前記フィルム状焼成材料のうち、前記支持シート側とは反対側の面を、前記未分割部材に貼付することにより、前記支持シート付きフィルム状焼成材料と、前記未分割部材と、が積層されて構成された未分割積層体を作製し、前記未分割積層体中の前記未分割部材を分割して、前記第２部材を作製するとともに、前記フィルム状焼成材料を切断することにより、前記支持シート上において、前記第２部材と、前記第２部材の一方の面に設けられた、切断後の前記フィルム状焼成材料と、を備えたフィルム状焼成材料付き第２部材を作製し、前記フィルム状焼成材料付き第２部材を前記支持シートから剥離した後、前記フィルム状焼成材料付き第２部材中の前記フィルム状焼成材料のうち、前記第２部材側とは反対側の面を、前記第１部材に貼付することにより、前記工程（Ｉ）を行ってもよい。
本発明の接合体の製造方法においては、前記粘着剤層がエネルギー線硬化性であり、前記粘着剤層をエネルギー線の照射により硬化させてから、前記フィルム状焼成材料付き第２部材を、前記粘着剤層の硬化物から剥離してもよい。
本発明の接合体の製造方法においては、前記粘着剤層がエネルギー線硬化性であり、前記粘着剤層をエネルギー線の照射により硬化させてから、前記フィルム状焼成材料付き第２部材を、前記粘着剤層の硬化物から剥離してもよい。
【発明の効果】
【0010】
本発明によれば、接合対象の部材同士の間に接合材料を介在させ、接合材料を焼成し、導電性接合部を形成することによって、これら部材同士が導電性接合部によって接合された接合体を製造するときに、部材の端部からの接合材料のはみ出しを抑制できる接合体の製造方法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【0011】
【図1】本発明の一実施形態に係る接合体の製造方法で得られる接合体の一例を模式的に示す断面図である。
【図2】本発明の一実施形態に係る接合体の製造方法で得られた接合体の、せん断強度の測定方法を模式的に説明するための断面図である。
【図3】本発明の一実施形態に係る接合体の製造方法で用いる、支持シート付きフィルム状焼成材料を模式的に示す断面図である。
【図4】本発明の一実施形態に係る接合体の製造方法の一例を模式的に示す断面図である。
【図5】本発明の一実施形態に係る接合体の製造方法における工程（Ｉ）のうち、支持シート付きフィルム状焼成材料を用いた場合の工程（Ｉ）の一例を、模式的に説明するための断面図である。
【発明を実施するための形態】
【0012】
◇接合体の製造方法
本発明の一実施形態に係る接合体の製造方法において、前記接合体は、第１部材と、金属焼結層と、第２部材とを備え、前記第１部材と、前記第２部材とが、前記金属焼結層によって接合されて構成されており、前記製造方法は、前記第１部材と、前記金属焼結層を形成するためのフィルム状焼成材料と、前記第２部材と、がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成された第１積層体を作製する工程（Ｉ）と、前記第１積層体に対して、前記第１部材と、前記フィルム状焼成材料と、前記第２部材と、の積層方向において加える圧力を５ＭＰａ未満としながら、前記第１積層体を、その温度が温度（Ｂ）となるまで加熱することにより、第２積層体を作製する工程（ＩＩ）と、前記第２積層体に対して、前記積層方向において加える圧力を５ＭＰａ以上としながら、前記第２積層体の温度を前記温度（Ｂ）－５℃以上とすることにより、前記フィルム状焼成材料を焼成し、前記金属焼結層を形成して、前記接合体を作製する工程（ＩＩＩ）と、を有する。
本発明の一実施形態に係る接合体の製造方法において、前記接合体は、第１部材と、金属焼結層と、第２部材とを備え、前記第１部材と、前記第２部材とが、前記金属焼結層によって接合されて構成されており、前記製造方法は、前記第１部材と、前記金属焼結層を形成するためのフィルム状焼成材料と、前記第２部材と、がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成された第１積層体を作製する工程（Ｉ）と、前記第１積層体に対して、前記第１部材と、前記フィルム状焼成材料と、前記第２部材と、の積層方向において加える圧力を５ＭＰａ未満としながら、前記第１積層体を、その温度が温度（Ｂ）となるまで加熱することにより、第２積層体を作製する工程（ＩＩ）と、前記第２積層体に対して、前記積層方向において加える圧力を５ＭＰａ以上としながら、前記第２積層体の温度を前記温度（Ｂ）－５℃以上とすることにより、前記フィルム状焼成材料を焼成し、前記金属焼結層を形成して、前記接合体を作製する工程（ＩＩＩ）と、を有する。
【0013】
本実施形態の接合体の製造方法によれば、接合対象の前記第１部材と前記第２部材の間に、金属焼結層を形成するための前記フィルム状焼成材料を介在させ、これらの積層物、すなわち前記第１積層体を作製する前記工程（Ｉ）を行い、前記第１積層体を用いて前記工程（ＩＩ）及び工程（ＩＩＩ）を行うことにより、前記工程（ＩＩ）及び工程（ＩＩＩ）において、前記第１部材と前記第２部材の端部からのフィルム状焼成材料のはみ出しを抑制できる。その結果、得られた接合体においても、前記第１部材と前記第２部材の端部からの金属焼結層のはみ出しを抑制でき、前記第１部材と前記第２部材の接合強度が十分に高くなる。
【0014】
本明細書においては、第１積層体又は第２積層体に対して加える「圧力」とは、特に断りのない限り、「第１部材と、フィルム状焼成材料と、第２部材と、の積層方向において加える圧力」を意味する。
【0015】
以下、図面を参照しながら、本発明について詳細に説明する。なお、以下の説明で用いる図は、本発明の特徴を分かり易くするために、便宜上、要部となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率等が実際と同じであるとは限らない。
【0016】
＜＜接合体＞＞
まず、本実施形態の製造方法で得られる接合体について、説明する。
図１は、前記接合体の一例を模式的に示す断面図である。
ここに示す接合体１０１は、第１部材９と、金属焼結層１０と、第２部材８とを備え、第１部材９と、第２部材８とが、金属焼結層１０によって接合されて構成されている。
まず、本実施形態の製造方法で得られる接合体について、説明する。
図１は、前記接合体の一例を模式的に示す断面図である。
ここに示す接合体１０１は、第１部材９と、金属焼結層１０と、第２部材８とを備え、第１部材９と、第２部材８とが、金属焼結層１０によって接合されて構成されている。
【0017】
第１部材９は、金属焼結層１０による接合対象となるものであれば、特に限定されない。
第１部材９として、より具体的には、例えば、基板等が挙げられる。
第１部材９として、より具体的には、例えば、基板等が挙げられる。
【0018】
第２部材８も、金属焼結層１０による接合対象となるものであれば、特に限定されない。
第２部材８として、より具体的には、例えば、半導体チップ等の各種チップ等が挙げられる。
第２部材８として、より具体的には、例えば、半導体チップ等の各種チップ等が挙げられる。
【0019】
第２部材８の金属焼結層１０側の面（すなわち接合面）には、金属焼結層１０との接合強度を高くするために、銀膜等の金属膜が設けられていてもよい。すなわち、第２部材８は、その一方の面に前記金属膜が設けられた複数層構造を有していてもよく、このような第２部材８が、その中の前記金属膜において金属焼結層１０と接触し、第１部材９と接合されていてもよい。
【0020】
金属焼結層１０は、焼結性金属粒子同士が溶融し、結合することで形成された焼結体で構成される。
金属焼結層１０は、例えば、焼結性金属粒子と、２５℃で固体であるバインダー成分と、を含有するフィルム状焼成材料を焼成することで、形成できる。
金属焼結層１０は、例えば、焼結性金属粒子と、２５℃で固体であるバインダー成分と、を含有するフィルム状焼成材料を焼成することで、形成できる。
【0021】
第１部材９、第２部材８及び金属焼結層１０は、いずれも１層（単層）からなるものであってもよいし、２層以上の複数層からなるものであってもよく、複数層からなる場合、これら複数層は、互いに同一でも異なっていてもよく、これら複数層の組み合わせは特に限定されない。
【0022】
本明細書においては、これら（第１部材９、第２部材８及び金属焼結層１０）の場合に限らず、「複数層が互いに同一でも異なっていてもよい」とは、「すべての層が同一であってもよいし、すべての層が異なっていてもよいし、一部の層のみが同一であってもよい」ことを意味し、さらに「複数層が互いに異なる」とは、「各層の構成材料及び厚さの少なくとも一方が互いに異なる」ことを意味する。
【0023】
第１部材９の厚さは、目的に応じて任意に設定でき、特に限定されない。
第１部材９の厚さは、例えば、１００～２０００μｍであることが好ましく、２００～１７００μｍであることがより好ましい。
ここで、「第１部材９の厚さ」とは、第１部材９全体の厚さを意味し、例えば、複数層からなる第１部材９の厚さとは、第１部材９を構成するすべての層の合計の厚さを意味する。
第１部材９の厚さは、例えば、１００～２０００μｍであることが好ましく、２００～１７００μｍであることがより好ましい。
ここで、「第１部材９の厚さ」とは、第１部材９全体の厚さを意味し、例えば、複数層からなる第１部材９の厚さとは、第１部材９を構成するすべての層の合計の厚さを意味する。
【0024】
本明細書において、「厚さ」は、第１部材の場合に限定されず、特に断りの無い限り、対象物において無作為に選出された５箇所で測定された厚さの平均値を意味し、ＪＩＳ Ｋ７１３０に準じて、定圧厚さ測定器を用いて取得できる。
【0025】
第２部材８の厚さは、目的に応じて任意に設定でき、特に限定されない。
第２部材８の厚さは、例えば、１００～１０００μｍであることが好ましく、２００～６００μｍであることがより好ましい。
ここで、「第２部材８の厚さ」とは、第２部材８全体の厚さを意味し、例えば、複数層からなる第２部材８の厚さとは、第２部材８を構成するすべての層の合計の厚さを意味する。したがって、第２部材８が前記金属膜を備えている場合には、ここに示す第２部材８の厚さとは、金属膜も含めた合計の厚さである。
第２部材８の厚さは、例えば、１００～１０００μｍであることが好ましく、２００～６００μｍであることがより好ましい。
ここで、「第２部材８の厚さ」とは、第２部材８全体の厚さを意味し、例えば、複数層からなる第２部材８の厚さとは、第２部材８を構成するすべての層の合計の厚さを意味する。したがって、第２部材８が前記金属膜を備えている場合には、ここに示す第２部材８の厚さとは、金属膜も含めた合計の厚さである。
【0026】
第２部材８が前記金属膜を備えている場合、前記金属膜の厚さは、０．１～２μｍであることが好ましく、０．２～１μｍであることがより好ましい。
【0027】
金属焼結層１０の厚さは、目的に応じて任意に設定でき、特に限定されない。
金属焼結層１０の厚さは、例えば、１２～４０μｍであることが好ましく、１４～３８μｍであることがより好ましい。このような厚さの金属焼結層１０は、第１部材９と第２部材８の端部（実質的には第２部材８の端部）からのはみ出しの抑制と、第１部材９と第２部材８の十分に高い接合強度と、の両方をより安定して実現できる。また、このような厚さの金属焼結層１０を備えた接合体１０１は、例えば、電力用半導体素子（パワーデバイス）を構成するものとして、特に好適である。
ここで、「金属焼結層１０の厚さ」とは、金属焼結層１０全体の厚さを意味し、例えば、複数層からなる金属焼結層１０の厚さとは、金属焼結層１０を構成するすべての層の合計の厚さを意味する。
金属焼結層１０の厚さは、例えば、１２～４０μｍであることが好ましく、１４～３８μｍであることがより好ましい。このような厚さの金属焼結層１０は、第１部材９と第２部材８の端部（実質的には第２部材８の端部）からのはみ出しの抑制と、第１部材９と第２部材８の十分に高い接合強度と、の両方をより安定して実現できる。また、このような厚さの金属焼結層１０を備えた接合体１０１は、例えば、電力用半導体素子（パワーデバイス）を構成するものとして、特に好適である。
ここで、「金属焼結層１０の厚さ」とは、金属焼結層１０全体の厚さを意味し、例えば、複数層からなる金属焼結層１０の厚さとは、金属焼結層１０を構成するすべての層の合計の厚さを意味する。
【0028】
接合体１０１において、第２部材８の端部からの金属焼結層１０のはみ出し量は、例えば、好ましくは０．５ｍｍ以下であり、０．４ｍｍ以下、及び０．２ｍｍ以下のいずれかであってもよい。特に、金属焼結層１０の厚さが上記の数値範囲（例えば、１２～４０μｍ）である場合に、このように金属焼結層１０のはみ出しが抑制された接合体１０１が、容易に得られる。
なお、ここでは、金属焼結層１０のはみ出し量は、第２部材８の端部を基準として算出されるが、金属焼結層のはみ出し量を算出するときの基準は、接合体の構造に応じて、適宜選択できる。
なお、ここでは、金属焼結層１０のはみ出し量は、第２部材８の端部を基準として算出されるが、金属焼結層のはみ出し量を算出するときの基準は、接合体の構造に応じて、適宜選択できる。
【0029】
接合体１０１において、金属焼結層１０のはみ出しが抑制されると、金属焼結層１０の厚さが必要以上に薄くなることが避けられ、その結果、第１部材９と第２部材８の接合強度が十分に高くなる。特に、接合体１０１に対して、冷却と加熱を繰り返して行い、接合体１０１を強制的に経時させる温度サイクル試験（Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ Ｃｙｃｌｉｎｇ Ｔｅｓｔ、本明細書においては、「ＴＣＴ」と称することがある）を行ったとき、このＴＣＴ後の第１部材９と第２部材８の接合強度は、ＴＣＴを行っていない場合の第１部材９と第２部材８の接合強度よりも、大きく低下することが無い点で、従来の接合体とは全く相違する。
【0030】
接合体１０１における、第１部材９と第２部材８の接合強度の程度は、例えば、接合体１０１のせん断強度を指標として判断できる。
【0031】
ＴＣＴを行っていない接合体１０１のせん断強度は、例えば、以下の方法で測定できる。
すなわち、常温下で、図２に示すように、接合体１０１のうち、金属焼結層１０の外周（側面）１０ｃと、第２部材８の外周（側面）８ｃと、の位置合わせされた部位に対して、同時に、第２部材８の一方の面（第１部材９側とは反対側の面）８ａに対して平行な方向（ここでは、矢印Ｐ方向）に、２００μｍ／ｓの速度で力を加える。この方向は、例えば、「第１部材９の第２部材８側の面９ａに対して平行な方向」と同義である。前記部位に対して力を加えるときには、例えば、金属製でプレート状の押圧手段７を用い、この押圧手段７を介して、前記部位に対して力を加えることにより、容易かつより高精度に接合強度を測定できる。押圧手段７は、その第１部材９側の先端部を、第１部材９に接触させずに配置する。そして、金属焼結層１０が破壊されるか、又は、金属焼結層１０が第１部材９又は第２部材８から剥離する、までに加えられた力の最大値を測定し、その測定値を接合体１０１のせん断強度として採用できる。
すなわち、常温下で、図２に示すように、接合体１０１のうち、金属焼結層１０の外周（側面）１０ｃと、第２部材８の外周（側面）８ｃと、の位置合わせされた部位に対して、同時に、第２部材８の一方の面（第１部材９側とは反対側の面）８ａに対して平行な方向（ここでは、矢印Ｐ方向）に、２００μｍ／ｓの速度で力を加える。この方向は、例えば、「第１部材９の第２部材８側の面９ａに対して平行な方向」と同義である。前記部位に対して力を加えるときには、例えば、金属製でプレート状の押圧手段７を用い、この押圧手段７を介して、前記部位に対して力を加えることにより、容易かつより高精度に接合強度を測定できる。押圧手段７は、その第１部材９側の先端部を、第１部材９に接触させずに配置する。そして、金属焼結層１０が破壊されるか、又は、金属焼結層１０が第１部材９又は第２部材８から剥離する、までに加えられた力の最大値を測定し、その測定値を接合体１０１のせん断強度として採用できる。
【0032】
本明細書において、「常温」とは、特に冷やしたり、熱したりしない温度、すなわち平常の温度を意味し、例えば、１５～２５℃の温度等が挙げられる。
【0033】
ＴＣＴを行っていない接合体１０１のせん断強度は、４０ＭＰａ以上であることが好ましく、４８ＭＰａ以上であることがより好ましく、例えば、５６ＭＰａ以上、６４ＭＰａ以上、７２ＭＰａ以上、及び８０ＭＰａ以上のいずれかであってもよい。
前記せん断強度の上限値は、特に限定されない。例えば、接合体１０１の製造がより容易である点では、前記せん断強度は、１５０ＭＰａ以下であることが好ましく、９５ＭＰａ以下であることがより好ましい。
前記せん断強度の上限値は、特に限定されない。例えば、接合体１０１の製造がより容易である点では、前記せん断強度は、１５０ＭＰａ以下であることが好ましく、９５ＭＰａ以下であることがより好ましい。
【0034】
ＴＣＴ後の接合体１０１のせん断強度も、上記のＴＣＴを行っていない接合体１０１のせん断強度の場合と同じ方法で測定できる。
【0035】
ＴＣＴ後の接合体１０１のせん断強度は、２０ＭＰａ以上であることが好ましく、４０ＭＰａ以上であることがより好ましく、例えば、５０ＭＰａ以上、６０ＭＰａ以上、７０ＭＰａ以上、及び８０ＭＰａ以上のいずれかであってもよい。
前記せん断強度の上限値は、特に限定されない。例えば、接合体１０１の製造がより容易である点では、前記せん断強度は、１５０ＭＰａ以下であることが好ましく、９５ＭＰａ以下であることがより好ましい。
前記せん断強度の上限値は、特に限定されない。例えば、接合体１０１の製造がより容易である点では、前記せん断強度は、１５０ＭＰａ以下であることが好ましく、９５ＭＰａ以下であることがより好ましい。
【0036】
本実施形態の製造方法で得られる接合体は、図１に示すものに限定されず、本発明の効果を損なわない範囲内において、図１に示すものの一部の構成が変更又は削除されたものや、これまでに説明したものにさらに他の構成が追加されたものであってもよい。
例えば、前記接合体は、第１部材と、金属焼結層と、第２部材と、のいずれにも該当しない、他の要素を備えていてもよい。
例えば、前記接合体は、第１部材と、金属焼結層と、第２部材と、のいずれにも該当しない、他の要素を備えていてもよい。
【0037】
＜フィルム状焼成材料＞
フィルム状焼成材料は、前記金属焼結層の形成材料である。
フィルム状焼成材料としては、例えば、焼結性金属粒子と、２５℃で固体であるバインダー成分と、を含有するものが挙げられる。
フィルム状焼成材料は、前記金属焼結層の形成材料である。
フィルム状焼成材料としては、例えば、焼結性金属粒子と、２５℃で固体であるバインダー成分と、を含有するものが挙げられる。
【0038】
［焼結性金属粒子］
フィルム状焼成材料を前記焼結性金属粒子の融点以上の温度で加熱処理することで、焼結性金属粒子同士が溶融、結合して、金属焼結層（焼結体）を形成する。前記金属焼結層を形成することで、金属焼結層と、これに接して焼成された部材と、が焼結接合される。本実施形態においては、第１部材と第２部材が、金属焼結層によって接合される。
焼結性金属粒子は、後述する非焼結性金属粒子よりも焼結し易い。
フィルム状焼成材料を前記焼結性金属粒子の融点以上の温度で加熱処理することで、焼結性金属粒子同士が溶融、結合して、金属焼結層（焼結体）を形成する。前記金属焼結層を形成することで、金属焼結層と、これに接して焼成された部材と、が焼結接合される。本実施形態においては、第１部材と第２部材が、金属焼結層によって接合される。
焼結性金属粒子は、後述する非焼結性金属粒子よりも焼結し易い。
【0039】
焼結性金属粒子の金属種としては、銀、金、銅、鉄、ニッケル、アルミニウム、シリコン、パラジウム、白金、チタン、バリウムが挙げられる。焼結性金属粒子としては、これら金属種の金属の粒子、１種又は２種以上の前記金属の酸化物の粒子、１種又は２種以上の前記金属の合金の粒子等が挙げられる。２種以上の前記金属の酸化物としては、例えば、チタン酸バリウム等が挙げられる。
これらの中でも、好ましい焼結性金属粒子としては、銀粒子、酸化銀粒子が挙げられる。
これらの中でも、好ましい焼結性金属粒子としては、銀粒子、酸化銀粒子が挙げられる。
【0040】
フィルム状焼成材料が含有する焼結性金属粒子は、１種のみであってもよいし、２種以上であってもよく、２種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
【0041】
本明細書において、「焼結性金属粒子」とは、具体的には、粒子径が１００ｎｍ以下の金属元素を含む粒子を意味する。
焼結性金属粒子の粒子径は、１００ｎｍ以下で、かつ、上述の焼結性を発現可能であれば、特に限定されず、例えば、５０ｎｍ以下、及び３０ｎｍ以下のいずれかであってよい。このような粒子径の焼結性金属粒子は、焼結性がより高い。
焼結性金属粒子の粒子径は、１００ｎｍ以下で、かつ、上述の焼結性を発現可能であれば、特に限定されず、例えば、５０ｎｍ以下、及び３０ｎｍ以下のいずれかであってよい。このような粒子径の焼結性金属粒子は、焼結性がより高い。
【0042】
本明細書において、「金属粒子の粒子径」とは、電子顕微鏡で観察された金属粒子の粒子径の、投影面積円相当径とする。すなわち、観察された金属粒子の像の形状が円である場合には、金属粒子の粒子径とは、前記円の直径である。観察された金属粒子の像の形状が円以外である場合には、金属粒子の粒子径とは、この像の面積と同じ面積の円の直径である。
【0043】
焼結性金属粒子においては、電子顕微鏡で観察された金属粒子の粒子径の、投影面積円相当径が１００ｎｍ以下の粒子に対して求めた粒子径の数平均が、例えば、０．１～９５ｎｍ、０．３～５０ｎｍ、及び０．５～３０ｎｍのいずれかであってよい。このとき、測定対象の金属粒子は、フィルム状焼成材料１枚あたり、無作為に選ばれた１００個以上の金属粒子とする。例えば、測定対象の金属粒子は、フィルム状焼成材料１枚あたり、無作為に選ばれた１００個の金属粒子であってもよい。
【0044】
本実施形態のフィルム状焼成材料は、粒子径１００ｎｍ以下の金属粒子（すなわち、焼結性金属粒子）と、これに該当しない、粒子径が１００ｎｍ超の金属粒子（本明細書においては、「非焼結性金属粒子」と称することがある）と、を含有していてもよい。
【0045】
本明細書において、「非焼結性金属粒子」とは、具体的には、粒子径が１００ｎｍ超の金属元素を含む粒子を意味する。
【0046】
非焼結性金属粒子においては、電子顕微鏡で観察された金属粒子の粒子径の、投影面積円相当径が１００ｎｍ超の粒子に対して求めた粒子径の数平均が、例えば、１５０ｎｍ超５００００ｎｍ以下、１５０～１００００ｎｍ、及び１８０～５０００ｎｍのいずれかであってよい。このとき、測定対象の金属粒子は、フィルム状焼成材料１枚あたり、無作為に選ばれた１００個以上の金属粒子とする。例えば、測定対象の金属粒子は、フィルム状焼成材料１枚あたり、無作為に選ばれた１００個の金属粒子であってもよい。
【0047】
非焼結性金属粒子の金属種としては、上述の焼結性金属粒子の金属種として例示したものと同じものが挙げられる。
好ましい非焼結性金属粒子としては、銀粒子、銅粒子、銀酸化物粒子、銅酸化物粒子が挙げられる。
好ましい非焼結性金属粒子としては、銀粒子、銅粒子、銀酸化物粒子、銅酸化物粒子が挙げられる。
【0048】
フィルム状焼成材料が含有する非焼結性金属粒子は、１種のみであってもよいし、２種以上であってもよく、２種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
【0049】
フィルム状焼成材料において、焼結性金属粒子の金属種と、非焼結性金属粒子の金属種と、は互いに同一であってもよいし、互いに異なっていてもよい。例えば、フィルム状焼成材料は、焼結性金属粒子として銀粒子を含有し、非焼結性金属粒子として銀粒子又は酸化銀粒子を含有していてもよい。また、例えば、フィルム状焼成材料は、焼結性金属粒子として銀粒子又は酸化銀粒子を含有し、非焼結性金属粒子として銅粒子又は酸化銅粒子を含有していてもよい。
【0050】
フィルム状焼成材料における、金属粒子の合計含有量（換言すると、焼結性金属粒子と非焼結性金属粒子の合計含有量）に対する、焼結性金属粒子の含有量の割合は、例えば、１０～１００質量％、及び２０～９５質量％のいずれかであってもよい。
【0051】
フィルム状焼成材料において、焼結性金属粒子及び非焼結性金属粒子のいずれか一方又は両方は、その表面に、有機物が被覆されていてもよい。有機物の被覆を有する焼結性金属粒子及び非焼結性金属粒子は、バインダー成分との相溶性が向上し、粒子同士の凝集がより抑制され、より均一に分散可能である。
焼結性金属粒子又は非焼結性金属粒子の表面に有機物が被覆されている場合、焼結性金属粒子又は非焼結性金属粒子の質量としては、有機物を含んだ値を採用する。
焼結性金属粒子又は非焼結性金属粒子の表面に有機物が被覆されている場合、焼結性金属粒子又は非焼結性金属粒子の質量としては、有機物を含んだ値を採用する。
【0052】
［バインダー成分］
前記バインダー成分は、２５℃で固体であり、フィルム状焼成材料はバインダー成分を含有していることによって、フィルム状の形状を維持でき、さらに、粘着性を有する。
バインダー成分は、フィルム状焼成材料の焼成時（加熱処理時）に熱分解する熱分解性であってよい。
前記バインダー成分は、２５℃で固体であり、フィルム状焼成材料はバインダー成分を含有していることによって、フィルム状の形状を維持でき、さらに、粘着性を有する。
バインダー成分は、フィルム状焼成材料の焼成時（加熱処理時）に熱分解する熱分解性であってよい。
【0053】
本明細書において、「液体」とは、２５℃の温度条件下で、Ｂ型粘度計を用いて粘度が測定可能な状態を意味する。「固体」とは、２５℃の温度条件下で、Ｂ型粘度計を用いて粘度が測定不可能な状態を意味する。
【0054】
バインダー成分は、本発明の効果が得られる限り、特に限定されない。
好ましいバインダー成分としては、例えば、樹脂が挙げられる。
前記樹脂としては、例えば、アクリル系樹脂、ポリカーボネート、ポリ乳酸、セルロース誘導体の重合物等が挙げられ、アクリル系樹脂がより好ましい。
前記アクリル系樹脂としては、例えば、１種の（メタ）アクリレート化合物の単独重合体；２種以上の（メタ）アクリレート化合物の共重合体；１種又は２種以上の（メタ）アクリレート化合物と、それ以外の１種又は２種以上の他の共重合性単量体と、の共重合体等が挙げられる。
好ましいバインダー成分としては、例えば、樹脂が挙げられる。
前記樹脂としては、例えば、アクリル系樹脂、ポリカーボネート、ポリ乳酸、セルロース誘導体の重合物等が挙げられ、アクリル系樹脂がより好ましい。
前記アクリル系樹脂としては、例えば、１種の（メタ）アクリレート化合物の単独重合体；２種以上の（メタ）アクリレート化合物の共重合体；１種又は２種以上の（メタ）アクリレート化合物と、それ以外の１種又は２種以上の他の共重合性単量体と、の共重合体等が挙げられる。
【0055】
本明細書において、「（メタ）アクリレート」とは、「アクリレート」及び「メタクリレート」の両方を包含する概念である。（メタ）アクリレートと類似の用語についても同様であり、例えば、「（メタ）アクリル酸」とは、「アクリル酸」及び「メタクリル酸」の両方を包含する概念である。
【0056】
前記アクリル系樹脂において、構成単位の全量（質量部）に対する、（メタ）アクリレート化合物から誘導された構成単位の量（質量部）の割合は、５０～１００質量％であることが好ましく、８０～１００質量％であることがより好ましく、９０～１００質量％であることがさらに好ましい。
【0057】
（メタ）アクリレート化合物としては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ－プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｓｅｃ－ブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ－ブチル（メタ）アクリレート、ｎ－ペンチル（メタ）アクリレート、イソペンチル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチル（メタ）アクリレート、ｎ－オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ－ノニル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、ｎ－デシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ウンデシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート（ラウリル（メタ）アクリレート）、トリデシル（メタ）アクリレート、テトラデシル（メタ）アクリレート（ミリスチル（メタ）アクリレート）、ペンタデシル（メタ）アクリレート、ヘキサデシル（メタ）アクリレート（パルミチル（メタ）アクリレート）、ヘプタデシル（メタ）アクリレート、ｎ－オクタデシル（メタ）アクリレート（ステアリル（メタ）アクリレート）、イソオクタデシル（メタ）アクリレート（イソステアリル（メタ）アクリレート）等の、アルキルエステルを構成するアルキル基が、炭素数が１～１８の鎖状構造である、アルキル（メタ）アクリレート；
ヒドロキシメチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等のヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート；
フェノキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピル（メタ）アクリレート等のフェノキシアルキル（メタ）アクリレート；
２－メトキシエチル（メタ）アクリレート、２－エトキシエチル（メタ）アクリレート、２－プロポキシエチル（メタ）アクリレート、２－ブトキシエチル（メタ）アクリレート、２－メトキシブチル（メタ）アクリレート等のアルコキシアルキル（メタ）アクリレート；
ポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、エトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、フェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、ノニルフェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート、メトキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、エトキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、ノニルフェノキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート等のポリアルキレングリコール（メタ）アクリレート；
シクロヘキシル（メタ）アクリレート、４－ブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタジエニル（メタ）アクリレート、ボルニル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、トリシクロデカニル（メタ）アクリレート等のシクロアルキル（メタ）アクリレート；
ベンジル（メタ）アクリレート等のアラルキル（メタ）アクリレート；
テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
ヒドロキシメチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等のヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート；
フェノキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシ－３－フェノキシプロピル（メタ）アクリレート等のフェノキシアルキル（メタ）アクリレート；
２－メトキシエチル（メタ）アクリレート、２－エトキシエチル（メタ）アクリレート、２－プロポキシエチル（メタ）アクリレート、２－ブトキシエチル（メタ）アクリレート、２－メトキシブチル（メタ）アクリレート等のアルコキシアルキル（メタ）アクリレート；
ポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、エトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、フェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、ノニルフェノキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート、メトキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、エトキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、ノニルフェノキシポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート等のポリアルキレングリコール（メタ）アクリレート；
シクロヘキシル（メタ）アクリレート、４－ブチルシクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタジエニル（メタ）アクリレート、ボルニル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、トリシクロデカニル（メタ）アクリレート等のシクロアルキル（メタ）アクリレート；
ベンジル（メタ）アクリレート等のアラルキル（メタ）アクリレート；
テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【0058】
（メタ）アクリレート化合物は、アルキル（メタ）アクリレート又はアルコキシアルキル（メタ）アクリレートであることが好ましく、ブチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート又は２－エトキシエチル（メタ）アクリレートであることがより好ましく、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレートであることがさらに好ましく、２－エチルヘキシルメタクリレートであることが特に好ましい。
【0059】
前記アクリル系樹脂は、メタクリレート化合物から誘導された構成単位を有することが好ましい。このようなアクリル系樹脂をバインダー成分として含有するフィルム状焼成材料は、比較的低温で焼成することができ、また、充分な接合強度を有する金属焼結層が容易に得られる。
【0060】
前記他の共重合性単量体は、前記（メタ）アクリレート化合物と共重合可能な化合物であれば特に限定されない。
前記他の共重合性単量体としては、例えば、（メタ）アクリル酸、ビニル安息香酸（エテニル安息香酸）、マレイン酸、ビニルフタル酸（エテニルフタル酸）等の不飽和カルボン酸類（不飽和結合を有するカルボン酸）；ビニルベンジルメチルエーテル、ビニルグリシジルエーテル、スチレン、α－メチルスチレン、ブタジエン、イソプレン等のビニル基含有ラジカル重合性化合物等が挙げられる。
前記他の共重合性単量体としては、例えば、（メタ）アクリル酸、ビニル安息香酸（エテニル安息香酸）、マレイン酸、ビニルフタル酸（エテニルフタル酸）等の不飽和カルボン酸類（不飽和結合を有するカルボン酸）；ビニルベンジルメチルエーテル、ビニルグリシジルエーテル、スチレン、α－メチルスチレン、ブタジエン、イソプレン等のビニル基含有ラジカル重合性化合物等が挙げられる。
【0061】
バインダー成分である前記樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、１００００～１００００００であることが好ましく、１００００～８０００００であることがより好ましい。前記樹脂の重量平均分子量がこのような範囲内であることで、フィルム状焼成材料の膜強度及び柔軟性がより高くなる。
【0062】
本明細書において、「重量平均分子量」とは、特に断りのない限り、ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により測定されるポリスチレン換算値である。
【0063】
バインダー成分である前記樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は、－６０～５０℃であることが好ましく、－３０～１０℃であることがより好ましく、－２０℃以上０℃未満であることがさらに好ましい。前記樹脂のＴｇが前記上限値以下であることで、フィルム状焼成材料の柔軟性がより高くなり、さらに、フィルム状焼成材料の被着体（第１部材、第２部材）に対する粘着力がより高くなる。前記樹脂のＴｇが前記下限値以上であることで、フィルム状焼成材料のフィルム形状の維持がより容易であり、後述する支持シート等からのフィルム状焼成材料の引き離しがより容易となる。
【0064】
バインダー成分である前記樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）は、Ｆｏｘの式を用いて算出できる。本明細書中に記載されている樹脂のＴｇは、樹脂が前記バインダー成分であるか否かによらず、特に断りのない限り、Ｆｏｘの式を用いて算出した値である。
前記Ｆｏｘの式における各単量体のホモポリマーのガラス転移温度（Ｔｇ）は、高分子データ・ハンドブック又は粘着ハンドブック等に記載されている値を使用できる。
前記Ｆｏｘの式における各単量体のホモポリマーのガラス転移温度（Ｔｇ）は、高分子データ・ハンドブック又は粘着ハンドブック等に記載されている値を使用できる。
【0065】
フィルム状焼成材料が含有するバインダー成分は、１種のみであってもよいし、２種以上であってもよく、２種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
【0066】
バインダー成分が、フィルム状焼成材料の焼成時（加熱処理時）に熱分解されたことは、例えば、焼成時のバインダー成分の質量減少により確認できる。
本実施形態においては、フィルム状焼成材料の焼成時に、バインダー成分のすべてが熱分解されてもよいし、バインダー成分の一部が熱分解されなくてもよい。
本実施形態においては、焼成前のバインダー成分の総量（質量部）に対する、焼成後のバインダー成分（換言すると金属焼結層）の量（質量部）の割合が、例えば、１０質量％以下、５質量％以下、及び３質量％以下のいずれかであってもよく、０質量％であってもよい。
本実施形態においては、フィルム状焼成材料の焼成時に、バインダー成分のすべてが熱分解されてもよいし、バインダー成分の一部が熱分解されなくてもよい。
本実施形態においては、焼成前のバインダー成分の総量（質量部）に対する、焼成後のバインダー成分（換言すると金属焼結層）の量（質量部）の割合が、例えば、１０質量％以下、５質量％以下、及び３質量％以下のいずれかであってもよく、０質量％であってもよい。
【0067】
フィルム状焼成材料は、本発明の効果を損なわない範囲内において、焼結性金属粒子と、非焼結性金属粒子と、バインダー成分と、のいずれにも該当しないその他の成分を含有していてもよい。
【0068】
前記その他の成分としては、例えば、液体成分、溶媒、添加剤等が挙げられる。
【0069】
前記液体成分は、その沸点が３００～４５０℃であり、かつ２５℃で液体の成分である。フィルム状焼成材料は、このような液体成分を含有していることによって、後述する支持シートとの接着力が充分に高く、ダイシング適性に優れ、さらにその焼成時には、第１部材と第２部材との間からの液体成分の染み出しが抑制される。
【0070】
本明細書において「沸点」とは、常圧（１０１３２５Ｐａ）下での沸点を意味する。
【0071】
前記溶媒は、その沸点が３００℃未満であり、かつ２５℃で液体の成分である。
前記溶媒としては、例えば、水、有機溶媒等が挙げられる。
前記溶媒は、後述の焼成材料組成物の取り扱い性を向上させるという点において、好ましい成分である。
前記溶媒としては、例えば、水、有機溶媒等が挙げられる。
前記溶媒は、後述の焼成材料組成物の取り扱い性を向上させるという点において、好ましい成分である。
【0072】
前記添加剤は、特に限定されない。前記添加剤としては、例えば、分散剤、粘着付与剤、保存安定剤、消泡剤、熱分解促進剤、酸化防止剤等の当該分野で公知の各種添加剤が挙げられる。
【0073】
フィルム状焼成材料が含有する前記その他の成分は、１種のみであってもよいし、２種以上であってもよく、２種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
【0074】
フィルム状焼成材料における、フィルム状焼成材料の総質量に対する、前記その他の成分の含有量の割合は、２質量％以下であることが好ましく、１質量％以下であることがより好ましい。
【0075】
後述する支持シート付きフィルム状焼成材料は、フィルム状焼成材料と、前記フィルム状焼成材料の少なくとも一方の面に設けられた支持シートと、を備えている。
前記支持シート付きフィルム状焼成材料においては、前記フィルム状焼成材料の支持シートに対する粘着力（ａ２）が、前記フィルム状焼成材料のシリコンウエハに対する粘着力（ａ１）よりも小さく、かつ、前記粘着力（ａ１）が０．１Ｎ／２５ｍｍ以上であり、前記粘着力（ａ２）が０．１～２Ｎ／２５ｍｍ又は０．１～０．５Ｎ／２５ｍｍであることが好ましい。
前記支持シート付きフィルム状焼成材料においては、前記フィルム状焼成材料の支持シートに対する粘着力（ａ２）が、前記フィルム状焼成材料のシリコンウエハに対する粘着力（ａ１）よりも小さく、かつ、前記粘着力（ａ１）が０．１Ｎ／２５ｍｍ以上であり、前記粘着力（ａ２）が０．１～２Ｎ／２５ｍｍ又は０．１～０．５Ｎ／２５ｍｍであることが好ましい。
【0076】
前記粘着力（ａ１）は、以下の方法で測定できる。
すなわち、表面の算術平均粗さ（Ｒａ）が０．０２μｍになるまでケミカルメカニカルポリッシュ処理したシリコンウエハ（例えば、科学技術研究所社製の、直径１５０ｍｍ、厚さ５００μｍのシリコンウエハ）を用意し、支持シート付きフィルム状焼成材料中のフィルム状焼成材料を、その温度を５０℃とし、前記シリコンウエハの前記処理面に貼付する。次いで、フィルム状焼成材料から支持シートを剥離し、ポリエチレンテレフタレート製フィルム（ＰＥＴフィルム、厚さ１２μｍ）を、フィルム状焼成材料の露出面に貼付し、強固に接着（裏打ち）する。次いで、このＰＥＴフィルムとフィルム状焼成材料の積層物を、幅２５ｍｍ、長さ１００ｍｍ以上の大きさに切断し、フィルム状焼成材料及びＰＥＴフィルムからなる積層物がシリコンウエハに貼付にされた積層体を得る。次いで、得られた積層体を温度２３℃、相対湿度５０％の雰囲気下で２０分間放置した後、万能型引張試験機（例えば、インストロン社製「５５８１型試験機」）を用いて、ＪＩＳ Ｚ０２３７：２０００に準拠して、１８０°剥離試験を行う。より具体的には、シリコンウエハからＰＥＴフィルムが裏打ちされたフィルム状焼成材料をＰＥＴフィルムごと剥離速度３００ｍｍ／ｍｉｎで剥離する。このとき、シリコンウエハ及びフィルム状焼成材料の互いに接触していた面同士が１８０°の角度を為すように、ＰＥＴフィルムが裏打ちされたフィルム状焼成材料をその長さ方向へ剥離する。そして、この１８０°剥離試験での荷重（剥離力）を測定し、その測定値を粘着力（ａ１）（Ｎ／２５ｍｍ）として採用する。
すなわち、表面の算術平均粗さ（Ｒａ）が０．０２μｍになるまでケミカルメカニカルポリッシュ処理したシリコンウエハ（例えば、科学技術研究所社製の、直径１５０ｍｍ、厚さ５００μｍのシリコンウエハ）を用意し、支持シート付きフィルム状焼成材料中のフィルム状焼成材料を、その温度を５０℃とし、前記シリコンウエハの前記処理面に貼付する。次いで、フィルム状焼成材料から支持シートを剥離し、ポリエチレンテレフタレート製フィルム（ＰＥＴフィルム、厚さ１２μｍ）を、フィルム状焼成材料の露出面に貼付し、強固に接着（裏打ち）する。次いで、このＰＥＴフィルムとフィルム状焼成材料の積層物を、幅２５ｍｍ、長さ１００ｍｍ以上の大きさに切断し、フィルム状焼成材料及びＰＥＴフィルムからなる積層物がシリコンウエハに貼付にされた積層体を得る。次いで、得られた積層体を温度２３℃、相対湿度５０％の雰囲気下で２０分間放置した後、万能型引張試験機（例えば、インストロン社製「５５８１型試験機」）を用いて、ＪＩＳ Ｚ０２３７：２０００に準拠して、１８０°剥離試験を行う。より具体的には、シリコンウエハからＰＥＴフィルムが裏打ちされたフィルム状焼成材料をＰＥＴフィルムごと剥離速度３００ｍｍ／ｍｉｎで剥離する。このとき、シリコンウエハ及びフィルム状焼成材料の互いに接触していた面同士が１８０°の角度を為すように、ＰＥＴフィルムが裏打ちされたフィルム状焼成材料をその長さ方向へ剥離する。そして、この１８０°剥離試験での荷重（剥離力）を測定し、その測定値を粘着力（ａ１）（Ｎ／２５ｍｍ）として採用する。
【0077】
前記粘着力（ａ２）は、以下の方法で測定できる。
すなわち、支持シート付きフィルム状焼成材料を温度２３℃、相対湿度５０％の雰囲気下で２０分間放置した後、万能型引張試験機（例えば、インストロン社製「５５８１型試験機」）を用いて、ＪＩＳ Ｚ０２３７：２０００に準拠して、１８０°剥離試験を行う。より具体的には、支持シート付きフィルム状焼成材料中のフィルム状焼成材料の露出面に、ポリエチレンテレフタレート製フィルム（ＰＥＴフィルム、厚さ１２μｍ）を貼付し、支持シートから、ＰＥＴフィルムが貼付されたフィルム状焼成材料をＰＥＴフィルムごと剥離速度３００ｍｍ／ｍｉｎで剥離する。このとき、支持シート及びフィルム状焼成材料の互いに接触していた面同士が１８０°の角度を為すように、フィルム状焼成材料をＰＥＴフィルムごと、その長さ方向へ剥離する。そして、この１８０°剥離試験での荷重（剥離力）を測定し、その測定値を粘着力（ａ２）（Ｎ／２５ｍｍ）として採用する。
すなわち、支持シート付きフィルム状焼成材料を温度２３℃、相対湿度５０％の雰囲気下で２０分間放置した後、万能型引張試験機（例えば、インストロン社製「５５８１型試験機」）を用いて、ＪＩＳ Ｚ０２３７：２０００に準拠して、１８０°剥離試験を行う。より具体的には、支持シート付きフィルム状焼成材料中のフィルム状焼成材料の露出面に、ポリエチレンテレフタレート製フィルム（ＰＥＴフィルム、厚さ１２μｍ）を貼付し、支持シートから、ＰＥＴフィルムが貼付されたフィルム状焼成材料をＰＥＴフィルムごと剥離速度３００ｍｍ／ｍｉｎで剥離する。このとき、支持シート及びフィルム状焼成材料の互いに接触していた面同士が１８０°の角度を為すように、フィルム状焼成材料をＰＥＴフィルムごと、その長さ方向へ剥離する。そして、この１８０°剥離試験での荷重（剥離力）を測定し、その測定値を粘着力（ａ２）（Ｎ／２５ｍｍ）として採用する。
【0078】
ケミカルメカニカルポリッシュ処理したシリコンウエハに代えて、第１部材及び第２部材のいずれか一方を用いて、それ以外は上述の粘着力（ａ１）の測定方法と同じ方法で得られる、フィルム状焼成材料の、第１部材及び第２部材のいずれか一方に対する粘着力は、０．１Ｎ／２５ｍｍ以上であることが好ましく、０．５Ｎ／２５ｍｍ以上であることがより好ましく、１．０Ｎ／２５ｍｍ以上であることがさらに好ましい。粘着力（ａ１）が前記下限値以上であることで、フィルム状焼成材料のダイシング適性がより高くなる。また、第１部材と第２部材が焼成前のフィルム状焼成材料で仮固定されている状態で搬送される際に、第１部材又は第２部材の位置がずれるのを抑制できる。
【0079】
上述の粘着力（ａ２）は、０．１～０．５Ｎ／２５ｍｍであることが好ましく、０．２～０．５Ｎ／２５ｍｍであることがより好ましく、０．２～０．４Ｎ／２５ｍｍであることがさらに好ましい。粘着力（ａ２）が前記下限値以上であることで、フィルム状焼成材料のダイシング適性がより高くなる。
粘着力（ａ２）が、粘着力（ａ１）よりも小さく、かつ前記上限値以下であることで、第１部材及び第２部材のいずれか一方を分割（例えば、ウエハの場合にはダイシング）により個片化して得られた分割物（例えば、ウエハの場合にはチップ）と、フィルム状焼成材料の切断物と、の積層物（例えば、ウエハの場合にはフィルム状焼成材料付きチップ）を、支持シートから剥離するときに、支持シートからフィルム状焼成材料が剥がれ易くなり、前記積層物をより容易に剥離できる。
粘着力（ａ２）が、粘着力（ａ１）よりも小さく、かつ前記上限値以下であることで、第１部材及び第２部材のいずれか一方を分割（例えば、ウエハの場合にはダイシング）により個片化して得られた分割物（例えば、ウエハの場合にはチップ）と、フィルム状焼成材料の切断物と、の積層物（例えば、ウエハの場合にはフィルム状焼成材料付きチップ）を、支持シートから剥離するときに、支持シートからフィルム状焼成材料が剥がれ易くなり、前記積層物をより容易に剥離できる。
【0080】
［フィルム状焼成材料の組成］
フィルム状焼成材料は、焼結性金属粒子、バインダー成分、及び前記その他の成分からなるものであってもよく、これら成分の合計含有量は、１００質量％であってよい。
フィルム状焼成材料が非焼結性金属粒子を含む場合には、フィルム状焼成材料は、焼結性金属粒子、非焼結性金属粒子、バインダー成分、及び前記その他の成分からなるものであってもよく、これら成分の合計含有量は、１００質量％であってよい。
フィルム状焼成材料は、焼結性金属粒子、バインダー成分、及び前記その他の成分からなるものであってもよく、これら成分の合計含有量は、１００質量％であってよい。
フィルム状焼成材料が非焼結性金属粒子を含む場合には、フィルム状焼成材料は、焼結性金属粒子、非焼結性金属粒子、バインダー成分、及び前記その他の成分からなるものであってもよく、これら成分の合計含有量は、１００質量％であってよい。
【0081】
フィルム状焼成材料において、２５℃で液体である成分以外の全ての成分（本明細書においては、「固形分」と称することがある）の合計含有量に対する、焼結性金属粒子の含有量の割合は、１５～９８質量％であることが好ましく、１５～９５質量％であることがより好ましく、２０～９０質量％であることがさらに好ましい。前記割合が前記上限値以下であることで、フィルム状焼成材料において、バインダー成分の含有量を充分に確保できるので、フィルム形状をより安定して維持できる。前記割合が前記下限値以上であることで、焼成時に焼結性金属粒子同士、又は焼結性金属粒子と非焼結性金属粒子との融着がより進行し、接合体の接合強度がより高くなる。
【0082】
フィルム状焼成材料が非焼結性金属粒子を含有する場合、フィルム状焼成材料における、固形分の総含有量に対する、焼結性金属粒子及び非焼結性金属粒子の合計含有量の割合は、５０～９８質量％であることが好ましく、７０～９７質量％であることがより好ましく、８０～９５質量％であることがさらに好ましい。
【0083】
フィルム状焼成材料における、固形分の総含有量に対する、バインダー成分の含有量の割合は、２～５０質量％であることが好ましく、３～３０質量％であることがより好ましく、５～２０質量％であることがさらに好ましい。前記割合が前記上限値以下であることで、フィルム状焼成材料において、焼結性金属粒子の含有量を充分に確保できるので、フィルム状焼成材料と第１部材又は第２部材との接合接着力がより向上する。前記割合が前記下限値以上であることで、フィルム状焼成材料のフィルム形状をより安定して維持できる。
【0084】
フィルム状焼成材料において、［焼結性金属粒子の含有量（質量部）］：［バインダー成分の含有量（質量部）］）の比率は、５０：１～１：１であることが好ましく、３５：１～２．５：１であることがより好ましく、２０：１～４：１であることがさらに好ましい。
フィルム状焼成材料が非焼結性金属粒子を含有する場合には、［焼結性金属粒子及び非焼結性金属粒子の合計含有量（質量部）］：［バインダー成分の含有量（質量部）］の比率は、５０：１～１：１０であることが好ましく、３５：１～１：４であることがより好ましく、２０：１～１：２．５であることがさらに好ましい。
フィルム状焼成材料が非焼結性金属粒子を含有する場合には、［焼結性金属粒子及び非焼結性金属粒子の合計含有量（質量部）］：［バインダー成分の含有量（質量部）］の比率は、５０：１～１：１０であることが好ましく、３５：１～１：４であることがより好ましく、２０：１～１：２．５であることがさらに好ましい。
【0085】
フィルム状焼成材料において、フィルム状焼成材料の総質量に対する、後述の焼成材料組成物が含有する溶媒（比較的高沸点の溶媒も含む）の含有量の割合は、１質量％以下であることが好ましい。
【0086】
フィルム状焼成材料は、フィルム状であるため、厚さの安定性に優れる。
【0087】
フィルム状焼成材料の形状は、接合対象である第１部材又は第２部材の形状に合わせて適宜設定すればよく、特に限定されない。本明細書においては、「フィルム状焼成材料の形状」とは、特に断りのない限り、フィルム状焼成材料を、その第１部材又は第２部材への貼付面側の上方から見下ろして平面視したときの形状（すなわち平面形状）を意味する。
フィルム状焼成材料の形状は、例えば、円形又は矩形であることが好ましい。円形は、例えば、第２部材が半導体ウエハである場合に好適な形状である。この場合、フィルム状焼成材料と第２部材（半導体ウエハ）は、互いに同形状又は略同形状となる。矩形は、例えば、第２部材がチップである場合に好適な形状である。この場合、フィルム状焼成材料と第２部材（チップ）は、互いに同形状又は略同形状となる。
フィルム状焼成材料の形状は、例えば、円形又は矩形であることが好ましい。円形は、例えば、第２部材が半導体ウエハである場合に好適な形状である。この場合、フィルム状焼成材料と第２部材（半導体ウエハ）は、互いに同形状又は略同形状となる。矩形は、例えば、第２部材がチップである場合に好適な形状である。この場合、フィルム状焼成材料と第２部材（チップ）は、互いに同形状又は略同形状となる。
【0088】
フィルム状焼成材料の形状が円形である場合、円の面積は、例えば、３．５～１６００ｃｍ２、及び８５～１４００ｃｍ２のいずれかであってよい。フィルム状焼成材料の形状が矩形である場合、矩形の面積は、例えば、０．０１～２５ｃｍ２、及び０．２５～９ｃｍ２のいずれかであってよい。
【0089】
フィルム状焼成材料は、その少なくとも一方の面に支持シートが設けられた、支持シート付きフィルム状焼成材料を構成できる。
支持シート付きフィルム状焼成材料については、後ほど詳しく説明する。
支持シート付きフィルム状焼成材料については、後ほど詳しく説明する。
【0090】
＜フィルム状焼成材料の製造方法＞
フィルム状焼成材料は、その構成材料を含有する焼成材料組成物を用いて形成できる。フィルム状焼成材料は、溶媒を含有していることが好ましい。
例えば、フィルム状焼成材料の形成対象面に、前記焼成材料組成物を塗工又は印刷し、必要に応じて溶媒を揮発させることで、目的とする部位にフィルム状焼成材料を形成できる。
フィルム状焼成材料の形成対象面としては、剥離フィルムの剥離処理面が挙げられる。
フィルム状焼成材料は、その構成材料を含有する焼成材料組成物を用いて形成できる。フィルム状焼成材料は、溶媒を含有していることが好ましい。
例えば、フィルム状焼成材料の形成対象面に、前記焼成材料組成物を塗工又は印刷し、必要に応じて溶媒を揮発させることで、目的とする部位にフィルム状焼成材料を形成できる。
フィルム状焼成材料の形成対象面としては、剥離フィルムの剥離処理面が挙げられる。
【0091】
焼成材料組成物が溶媒を含有する場合、焼成材料組成物が含有する溶媒は、１種のみであってもよいし、２種以上であってもよく、２種以上である場合、それらの組み合わせ及び比率は任意に選択できる。
【0092】
焼成材料組成物を塗工する場合、前記溶媒としては、その沸点が２００℃未満のものが好ましい。このような溶媒としては、例えば、ｎ－ヘキサン（沸点６８℃）、酢酸エチル（沸点７７℃）、２－ブタノン（沸点８０℃）、ｎ－ヘプタン（沸点９８℃）、メチルシクロヘキサン（沸点１０１℃）、トルエン（沸点１１１℃）、アセチルアセトン（沸点１３８℃）、ｎ－キシレン（沸点１３９℃）、ジメチルホルムアミド（沸点１５３℃）等が挙げられる。
【0093】
焼成材料組成物の塗工は、公知の方法で行えばよい。焼成材料組成物は、例えば、エアーナイフコーター、ブレードコーター、バーコーター、グラビアコーター、コンマコーター（登録商標）、ロールコーター、ロールナイフコーター、カーテンコーター、ダイコーター、ナイフコーター、スクリーンコーター、マイヤーバーコーター、キスコーター等の各種コーターを用いる方法で塗工できる。
【0094】
焼成材料組成物を印刷する場合、前記溶媒は、印刷後に揮発乾燥可能なものであればよく、その沸点が６５～２８０℃のものが好ましい。このような比較的高沸点の溶媒としては、先に例示した、沸点が２００℃未満の溶媒と、さらに、イソホロン（沸点２１５℃）、ブチルカルビトール（沸点２３０℃）、１－デカノール（沸点２３３℃）、ブチルカルビトールアセタート（沸点２４７℃）等が挙げられる。
溶媒の沸点が２８０℃以下であることで、印刷後の揮発乾燥で溶媒が揮発し易く、フィルム状焼成材料を目的とする形状で得られ易い。また、フィルム状焼成材料の焼成時に溶媒がフィルム状焼成材料の内部に残存し難くなり、フィルム状焼成材料の接合接着性がより高くなる。溶媒の沸点が６５℃以上であることで、印刷時に溶媒の揮発が抑制され、フィルム状焼成材料の厚さの均一性がより高くなる。なかでも、溶媒の沸点が２００～２８０℃である場合には、印刷時の溶媒の揮発による、焼成材料組成物の粘度の上昇がより抑制され、印刷適性がより高くなる。
溶媒の沸点が２８０℃以下であることで、印刷後の揮発乾燥で溶媒が揮発し易く、フィルム状焼成材料を目的とする形状で得られ易い。また、フィルム状焼成材料の焼成時に溶媒がフィルム状焼成材料の内部に残存し難くなり、フィルム状焼成材料の接合接着性がより高くなる。溶媒の沸点が６５℃以上であることで、印刷時に溶媒の揮発が抑制され、フィルム状焼成材料の厚さの均一性がより高くなる。なかでも、溶媒の沸点が２００～２８０℃である場合には、印刷時の溶媒の揮発による、焼成材料組成物の粘度の上昇がより抑制され、印刷適性がより高くなる。
【0095】
焼成材料組成物の印刷は、公知の方法で行えばよい。焼成材料組成物は、例えば、フレキソ印刷法等の凸版印刷法；グラビア印刷法等の凹版印刷法；オフセット印刷法等の平板印刷法；シルクスクリーン印刷法、ロータリースクリーン印刷法等のスクリーン印刷法；インクジェットプリンタ等の各種プリンタを用いる印刷法等で印刷できる。
焼成材料組成物を印刷することにより、塗工する場合よりも、目的とする形状のフィルム状焼成材料を形成し易い。
焼成材料組成物を印刷することにより、塗工する場合よりも、目的とする形状のフィルム状焼成材料を形成し易い。
【0096】
焼成材料組成物が溶媒を含有する場合、焼成材料組成物の総質量に対する、溶媒の含有量の割合は、５～６０質量％であることが好ましく、１０～５０質量％であることがより好ましく、１５～４０質量％であることがさらに好ましい。前記割合がこのような範囲であることで、焼成材料組成物の塗工適性又は印刷適性がより高くなる。
【0097】
焼成材料組成物の乾燥条件は、特に限定されず、焼成材料組成物が溶媒を含有している場合には、加熱乾燥させることが好ましい。焼成材料組成物を加熱乾燥させる場合には、例えば、７０～２５０℃又は８０～１８０℃で、１０秒間～１０分間の条件で乾燥させることが好ましい。
【0098】
＜支持シート付きフィルム状焼成材料＞
本実施形態における支持シート付きフィルム状焼成材料は、支持シートと、前記支持シートの一方の面上に設けられた前記フィルム状焼成材料と、を備えている。
前記支持シートとしては、例えば、基材フィルムと、前記基材フィルムの一方の面上に設けられた粘着剤層と、を備えたもの；基材フィルムのみからなるもの等が挙げられる。
支持シートが、前記基材フィルム及び粘着剤層を備えたものである場合、前記支持シート付きフィルム状焼成材料において、前記フィルム状焼成材料は、前記粘着剤層の前記基材フィルム側とは反対側の面上に設けられている。
本実施形態における支持シート付きフィルム状焼成材料は、支持シートと、前記支持シートの一方の面上に設けられた前記フィルム状焼成材料と、を備えている。
前記支持シートとしては、例えば、基材フィルムと、前記基材フィルムの一方の面上に設けられた粘着剤層と、を備えたもの；基材フィルムのみからなるもの等が挙げられる。
支持シートが、前記基材フィルム及び粘着剤層を備えたものである場合、前記支持シート付きフィルム状焼成材料において、前記フィルム状焼成材料は、前記粘着剤層の前記基材フィルム側とは反対側の面上に設けられている。
【0099】
支持シート付きフィルム状焼成材料は、例えば、分割によって第２部材を形成するための部材（本明細書においては、「未分割部材」と称することがある）を、分割するために用いることができ、例えば、未分割部材としてウエハを用いた場合には、このウエハをダイシングによってチップへと分割するためのダイシングシートとして利用できる。このとき、フィルム状焼成材料も、未分割部材とともに切断でき、ウエハをダイシングによってチップへと分割する場合には、ウエハと、前記ウエハの裏面に設けられた、切断後のフィルム状焼成材料と、を備えたフィルム状焼成材料付きチップを製造できる。
支持シート付きフィルム状焼成材料を用いることで、後述する接合体の製造方法における工程（Ｉ）で、第１積層体を作製できる。
支持シート付きフィルム状焼成材料を用いることで、後述する接合体の製造方法における工程（Ｉ）で、第１積層体を作製できる。
【0100】
図３は、支持シート付きフィルム状焼成材料を模式的に示す断面図である。
ここに示す支持シート付きフィルム状焼成材料３０１は、支持シート２と、支持シート２の一方の面２ａ上に設けられたフィルム状焼成材料１と、を備えている。支持シート２は、基材フィルム２１と、基材フィルム２の一方の面２１ａ上に設けられた粘着剤層２２と、を備えている。支持シート付きフィルム状焼成材料３０１において、フィルム状焼成材料１は、粘着剤層２２の基材フィルム２１側とは反対側の面２２ａ上に設けられている。粘着剤層２２の基材フィルム２１側とは反対側の面２２ａは、支持シート２の一方の面２ａと同じである。
ここに示す支持シート付きフィルム状焼成材料３０１は、支持シート２と、支持シート２の一方の面２ａ上に設けられたフィルム状焼成材料１と、を備えている。支持シート２は、基材フィルム２１と、基材フィルム２の一方の面２１ａ上に設けられた粘着剤層２２と、を備えている。支持シート付きフィルム状焼成材料３０１において、フィルム状焼成材料１は、粘着剤層２２の基材フィルム２１側とは反対側の面２２ａ上に設けられている。粘着剤層２２の基材フィルム２１側とは反対側の面２２ａは、支持シート２の一方の面２ａと同じである。
【0101】
本実施形態の製造方法で用いる支持シート付きフィルム状焼成材料は、図３に示すものに限定されず、本発明の効果を損なわない範囲内において、図３に示すものの一部の構成が変更又は削除されたものや、これまでに説明したものにさらに他の構成が追加されたものであってもよい。
例えば、支持シート付きフィルム状焼成材料は、基材フィルムと、粘着剤層と、フィルム状焼成材料と、のいずれにも該当しない、他の要素を備えていてもよい。
また、図３に示す支持シート付きフィルム状焼成材料においては、基材フィルムの一方の面の全面上に粘着剤層が設けられているが、基材フィルムの一方の面の一部の領域上には、粘着剤層が設けられていなくてもよい。
例えば、支持シート付きフィルム状焼成材料は、基材フィルムと、粘着剤層と、フィルム状焼成材料と、のいずれにも該当しない、他の要素を備えていてもよい。
また、図３に示す支持シート付きフィルム状焼成材料においては、基材フィルムの一方の面の全面上に粘着剤層が設けられているが、基材フィルムの一方の面の一部の領域上には、粘着剤層が設けられていなくてもよい。
【0102】
［基材フィルム］
基材フィルムの構成材料としては、樹脂が挙げられる。
前記樹脂としては、例えば、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ），エチレン－プロピレン共重合体、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリブテン、ポリブタジエン、ポリメチルペンテン、エチレン－酢酸ビニル共重合体、エチレン－（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン－（メタ）アクリル酸メチル共重合体、エチレン－（メタ）アクリル酸エチル共重合体、ポリ塩化ビニル、塩化ビニル－酢酸ビニル共重合体、ポリウレタン、アイオノマー等が挙げられる。
また支持シートに対してより高い耐熱性が求められる場合には、前記樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル；ポリプロピレン、ポリメチルペンテン等のポリオレフィン等が挙げられる。
前記樹脂としては、例えば、ここまでに挙げた樹脂を架橋したもの（架橋樹脂）、ここまでに挙げた樹脂の放射線照射又は放電等により得られる改質樹脂も挙げられる。
基材フィルムの構成材料としては、樹脂が挙げられる。
前記樹脂としては、例えば、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ），エチレン－プロピレン共重合体、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリブテン、ポリブタジエン、ポリメチルペンテン、エチレン－酢酸ビニル共重合体、エチレン－（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン－（メタ）アクリル酸メチル共重合体、エチレン－（メタ）アクリル酸エチル共重合体、ポリ塩化ビニル、塩化ビニル－酢酸ビニル共重合体、ポリウレタン、アイオノマー等が挙げられる。
また支持シートに対してより高い耐熱性が求められる場合には、前記樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル；ポリプロピレン、ポリメチルペンテン等のポリオレフィン等が挙げられる。
前記樹脂としては、例えば、ここまでに挙げた樹脂を架橋したもの（架橋樹脂）、ここまでに挙げた樹脂の放射線照射又は放電等により得られる改質樹脂も挙げられる。
【0103】
基材フィルムは、１層（単層）からなるものであってもよいし、２層以上の複数層からなるものであってもよく、複数層からなる場合、これら複数層は、互いに同一でも異なっていてもよく、これら複数層の組み合わせは特に限定されない。
【0104】
基材フィルムの厚さは、特に限定されないが、３０～３００μｍであることが好ましく、５０～２００μｍであることがより好ましい。基材フィルムの厚さがこのような範囲であることで、基材フィルムにダイシングによる切り込みが行われても、基材フィルムが断裂し難い。また、支持シート付きフィルム状焼成材料は、充分な可撓性を有するため、第１部材又は第２部材に対して良好な貼付性を示す。
ここで、「基材フィルムの厚さ」とは、基材フィルム全体の厚さを意味し、例えば、複数層からなる基材フィルムの厚さとは、基材フィルムを構成するすべての層の合計の厚さを意味する。
ここで、「基材フィルムの厚さ」とは、基材フィルム全体の厚さを意味し、例えば、複数層からなる基材フィルムの厚さとは、基材フィルムを構成するすべての層の合計の厚さを意味する。
【0105】
基材フィルムは、その表面が剥離剤により剥離処理されていても（剥離処理面を有していても）よい。前記剥離剤としては、例えば、アルキッド系、シリコーン系、フッ素系、不飽和ポリエステル系、ポリオレフィン系又はワックス系の剥離剤等が挙げられる。
これらの中でも、耐熱性を有する点で、特に好ましい前記剥離剤としては、アルキッド系、シリコーン系又はフッ素系の剥離剤が挙げられる。
これらの中でも、耐熱性を有する点で、特に好ましい前記剥離剤としては、アルキッド系、シリコーン系又はフッ素系の剥離剤が挙げられる。
【0106】
［粘着剤層］
粘着剤層は、例えば、弱粘着性であってもよいし、エネルギー線硬化性であってもよい。
粘着剤層は、例えば、弱粘着性であってもよいし、エネルギー線硬化性であってもよい。
【0107】
本明細書において、「エネルギー線」とは、電磁波又は荷電粒子線の中でエネルギー量子を有するものを意味し、その例として、紫外線、放射線、電子線等が挙げられる。紫外線は、例えば、紫外線源として高圧水銀ランプ、ヒュージョンランプ、キセノンランプ、ブラックライト又はＬＥＤランプ等を用いることで照射できる。電子線は、電子線加速器等によって発生させたものを照射できる。
本明細書において、「エネルギー線硬化性」とは、エネルギー線を照射することにより硬化する性質を意味する。
本明細書において、「エネルギー線硬化性」とは、エネルギー線を照射することにより硬化する性質を意味する。
【0108】
粘着剤層を構成する粘着剤としては、公知の種々の粘着剤（例えば、ゴム系、アクリル系、シリコーン系、ウレタン系、ビニルエーテル系等の汎用粘着剤；表面凹凸のある粘着剤；エネルギー線硬化性粘着剤；熱膨張成分含有粘着剤等）が挙げられる。
【0109】
粘着剤層の厚さは、特に限定されないが、１～１００μｍであることが好ましく、２～８０μｍであることがより好ましく、３～５０μｍであることがさらに好ましい。
ここで、「粘着剤層の厚さ」とは、粘着剤層全体の厚さを意味し、例えば、複数層からなる粘着剤層の厚さとは、粘着剤層を構成するすべての層の合計の厚さを意味する。
ここで、「粘着剤層の厚さ」とは、粘着剤層全体の厚さを意味し、例えば、複数層からなる粘着剤層の厚さとは、粘着剤層を構成するすべての層の合計の厚さを意味する。
【0110】
支持シート付きフィルム状焼成材料の厚さは、１～５００μｍであることが好ましく、５～３００μｍであることがより好ましく、１０～１５０μｍであることがさらに好ましい。
【0111】
＜支持シート付きフィルム状焼成材料の製造方法＞
支持シート付きフィルム状焼成材料は、上述の各層を対応する位置関係となるように順次積層することで製造できる。
例えば、基材フィルムの一方の面上に粘着剤層又はフィルム状焼成材料を積層する場合には、剥離フィルム上に、粘着剤層を構成するための成分及び溶媒を含有する粘着剤組成物、又はフィルム状焼成材料を構成するための成分及び溶媒を含有する焼成材料組成物を、塗工又は印刷し、必要に応じて乾燥により溶媒を揮発させて、フィルム状とすることで、剥離フィルム上に粘着剤層又はフィルム状焼成材料をあらかじめ形成する。そして、この形成済みの粘着剤層又はフィルム状焼成材料の前記剥離フィルム側とは反対側の露出面を、基材フィルムの一方の面と貼り合わせればよい。このとき、粘着剤組成物又は焼成材料組成物は、剥離フィルムの剥離処理面に塗工又は印刷することが好ましい。剥離フィルムは、積層構造の形成後、必要に応じて取り除けばよい。
支持シート付きフィルム状焼成材料は、上述の各層を対応する位置関係となるように順次積層することで製造できる。
例えば、基材フィルムの一方の面上に粘着剤層又はフィルム状焼成材料を積層する場合には、剥離フィルム上に、粘着剤層を構成するための成分及び溶媒を含有する粘着剤組成物、又はフィルム状焼成材料を構成するための成分及び溶媒を含有する焼成材料組成物を、塗工又は印刷し、必要に応じて乾燥により溶媒を揮発させて、フィルム状とすることで、剥離フィルム上に粘着剤層又はフィルム状焼成材料をあらかじめ形成する。そして、この形成済みの粘着剤層又はフィルム状焼成材料の前記剥離フィルム側とは反対側の露出面を、基材フィルムの一方の面と貼り合わせればよい。このとき、粘着剤組成物又は焼成材料組成物は、剥離フィルムの剥離処理面に塗工又は印刷することが好ましい。剥離フィルムは、積層構造の形成後、必要に応じて取り除けばよい。
【0112】
例えば、基材フィルム上に積層されている粘着剤層の、基材フィルム側とは反対側の面上に、フィルム状焼成材料を積層する場合には、上述の方法で基材フィルム上に粘着剤層を積層する。そして、別途、剥離フィルム上に、フィルム状焼成材料を構成するための成分及び溶媒を含有する焼成材料組成物を、塗工又は印刷し、必要に応じて乾燥により溶媒を揮発させて、フィルム状とすることで、剥離フィルム上にフィルム状焼成材料をあらかじめ形成する。そして、この形成済みのフィルム状焼成材料の前記剥離フィルム側とは反対側の露出面を、基材フィルム上に積層済みの粘着剤層の露出面と貼り合わせればよい。このとき、焼成材料組成物は、剥離フィルムの剥離処理面に塗工又は印刷することが好ましい。剥離フィルムは、積層構造の形成後、必要に応じて取り除けばよい。
【0113】
＜＜接合体の製造方法＞＞
次に、本実施形態の接合体の製造方法について、説明する。
図４は、本実施形態の接合体の製造方法の一例を模式的に示す断面図である。ここでは、図１に示す接合体１０１を製造する場合を例に挙げて説明する。
次に、本実施形態の接合体の製造方法について、説明する。
図４は、本実施形態の接合体の製造方法の一例を模式的に示す断面図である。ここでは、図１に示す接合体１０１を製造する場合を例に挙げて説明する。
【0114】
＜＜工程（Ｉ）＞＞
前記工程（Ｉ）においては、図４（ａ）に示すように、第１部材９と、金属焼結層１０を形成するためのフィルム状焼成材料１と、第２部材８と、がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成された第１積層体１０１１を作製する。そのためには、第１部材９と、フィルム状焼成材料１と、第２部材８と、をこの順に積層すればよい。
フィルム状焼成材料１としては、先に説明したものを用いることができる。
前記工程（Ｉ）においては、図４（ａ）に示すように、第１部材９と、金属焼結層１０を形成するためのフィルム状焼成材料１と、第２部材８と、がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成された第１積層体１０１１を作製する。そのためには、第１部材９と、フィルム状焼成材料１と、第２部材８と、をこの順に積層すればよい。
フィルム状焼成材料１としては、先に説明したものを用いることができる。
【0115】
工程（Ｉ）は、前記支持シート付きフィルム状焼成材料を用いて行うこともできる。
すなわち、本実施形態においては、支持シートと、前記支持シートの一方の面上に設けられた前記フィルム状焼成材料と、を備えた支持シート付きフィルム状焼成材料を準備し、さらに、未分割部材を準備し、前記未分割部材は、その分割によって、前記第２部材となり、前記支持シート付きフィルム状焼成材料中の前記フィルム状焼成材料のうち、前記支持シート側とは反対側の面を、前記未分割部材に貼付することにより、前記支持シート付きフィルム状焼成材料と、前記未分割部材と、が積層されて構成された未分割積層体を作製し、前記未分割積層体中の前記未分割部材を分割して、前記第２部材を作製するとともに、前記フィルム状焼成材料を切断することにより、前記支持シート上において、前記第２部材と、前記第２部材の一方の面に設けられた、切断後の前記フィルム状焼成材料と、を備えたフィルム状焼成材料付き第２部材を作製し、前記フィルム状焼成材料付き第２部材を前記支持シートから剥離した後、前記フィルム状焼成材料付き第２部材中の前記フィルム状焼成材料のうち、前記第２部材側とは反対側の面を、前記第１部材に貼付することにより、前記工程（Ｉ）を行うことができる。
すなわち、本実施形態においては、支持シートと、前記支持シートの一方の面上に設けられた前記フィルム状焼成材料と、を備えた支持シート付きフィルム状焼成材料を準備し、さらに、未分割部材を準備し、前記未分割部材は、その分割によって、前記第２部材となり、前記支持シート付きフィルム状焼成材料中の前記フィルム状焼成材料のうち、前記支持シート側とは反対側の面を、前記未分割部材に貼付することにより、前記支持シート付きフィルム状焼成材料と、前記未分割部材と、が積層されて構成された未分割積層体を作製し、前記未分割積層体中の前記未分割部材を分割して、前記第２部材を作製するとともに、前記フィルム状焼成材料を切断することにより、前記支持シート上において、前記第２部材と、前記第２部材の一方の面に設けられた、切断後の前記フィルム状焼成材料と、を備えたフィルム状焼成材料付き第２部材を作製し、前記フィルム状焼成材料付き第２部材を前記支持シートから剥離した後、前記フィルム状焼成材料付き第２部材中の前記フィルム状焼成材料のうち、前記第２部材側とは反対側の面を、前記第１部材に貼付することにより、前記工程（Ｉ）を行うことができる。
【0116】
そして、前記支持シートが、基材フィルムと、前記基材フィルムの一方の面上に設けられた粘着剤層と、を備えており、前記支持シート付きフィルム状焼成材料として、前記フィルム状焼成材料が、前記粘着剤層の前記基材フィルム側とは反対側の面上に設けられているものを用いた場合には、前記フィルム状焼成材料付き第２部材を、前記粘着剤層から剥離する。
さらに、前記粘着剤層がエネルギー線硬化性である場合には、前記粘着剤層をエネルギー線の照射により硬化させてから、前記フィルム状焼成材料付き第２部材を、前記粘着剤層の硬化物から剥離する。
さらに、前記粘着剤層がエネルギー線硬化性である場合には、前記粘着剤層をエネルギー線の照射により硬化させてから、前記フィルム状焼成材料付き第２部材を、前記粘着剤層の硬化物から剥離する。
【0117】
図５は、支持シート付きフィルム状焼成材料を用いた場合の工程（Ｉ）の一例を、模式的に説明するための断面図である。ここでは、図３に示す支持シート付きフィルム状焼成材料３０１を用いた場合を例に挙げて説明する。
【0118】
この場合、工程（Ｉ）においては、図５（ａ）に示すように、支持シート付きフィルム状焼成材料３０１中のフィルム状焼成材料１のうち、支持シート２側とは反対側の面１ａを、未分割部材２０に貼付することにより、支持シート付きフィルム状焼成材料３０１と、未分割部材２０と、が積層されて構成された未分割積層体３２０を作製する。
【0119】
このとき、未分割部材２０に貼付するときの支持シート付きフィルム状焼成材料３０１の温度（貼付温度）は、２３～１５０℃であることが好ましく、２３～１００℃であることがより好ましい。
支持シート付きフィルム状焼成材料３０１を未分割部材２０に貼付するときの速度（貼付速度）は、０．１～１００ｍｍ／ｓｅｃであることが好ましく、１～２０ｍｍ／ｓｅｃであることが好ましい。
支持シート付きフィルム状焼成材料３０１を未分割部材２０に貼付するときに、支持シート付きフィルム状焼成材料３０１に加える圧力（貼付圧力は）は、０．１～１ＭＰａであることが好ましい。
支持シート付きフィルム状焼成材料３０１を未分割部材２０に貼付するときの速度（貼付速度）は、０．１～１００ｍｍ／ｓｅｃであることが好ましく、１～２０ｍｍ／ｓｅｃであることが好ましい。
支持シート付きフィルム状焼成材料３０１を未分割部材２０に貼付するときに、支持シート付きフィルム状焼成材料３０１に加える圧力（貼付圧力は）は、０．１～１ＭＰａであることが好ましい。
【0120】
次いで、未分割積層体３２０中の未分割部材２０を分割して、複数個の第２部材８を作製するとともに、フィルム状焼成材料１を切断することにより、図５（ｂ）に示すように、支持シート２上において、第２部材８と、第２部材８の一方の面（先に述べた一方の面とは反対側の面）８ｂに設けられた、切断後のフィルム状焼成材料（本明細書においては、単に「フィルム状焼成材料」と称することがある）１と、を備えた複数個のフィルム状焼成材料付き第２部材８１を作製する。本明細書においては、複数個のフィルム状焼成材料付き第２部材８１が支持シート２上に保持された構造体を、フィルム状焼成材料付き第２部材群と称し、ここでは符号３２１を付して示している。フィルム状焼成材料付き第２部材８１は、その中のフィルム状焼成材料１によって、支持シート２中の粘着剤層２２に接触して保持されている。
【0121】
未分割部材２０の分割と、フィルム状焼成材料１の切断は、いずれも公知の方法で行うことができる。例えば、未分割部材２０がウエハである場合には、未分割部材２０の分割と、フィルム状焼成材料１の切断は、いずれもダイシングブレードを用いて行うことができる。
【0122】
次いで、図５（ｃ）に示すように、フィルム状焼成材料付き第２部材群３２１において、フィルム状焼成材料付き第２部材８１を支持シート２、より具体的には、支持シート２中の粘着剤層２２から剥離する。
フィルム状焼成材料付き第２部材８１の剥離は、公知の方法で行うことができ、例えば、半導体チップをピックアップする方法等を適用できる。
ここでは、真空コレット等の剥離手段６を用いて、フィルム状焼成材料付き第２部材８１を矢印Ｕ方向に剥離する場合を示している。なお、ここでは、剥離手段６の断面表示を省略している。
フィルム状焼成材料付き第２部材８１の剥離は、公知の方法で行うことができ、例えば、半導体チップをピックアップする方法等を適用できる。
ここでは、真空コレット等の剥離手段６を用いて、フィルム状焼成材料付き第２部材８１を矢印Ｕ方向に剥離する場合を示している。なお、ここでは、剥離手段６の断面表示を省略している。
【0123】
粘着剤層２２がエネルギー線硬化性である場合には、粘着剤層２２をエネルギー線の照射により硬化させてから、フィルム状焼成材料付き第２部材８１を、粘着剤層２２の硬化物から剥離する。図５（ｃ）においては、粘着剤層２２の硬化物に符号２２’を付している。粘着剤層の硬化物２２’の粘着力は、粘着剤層２２の粘着力よりも小さいため、このように粘着剤層２２を硬化させてから、フィルム状焼成材料付き第２部材８１を剥離することにより、より容易にフィルム状焼成材料付き第２部材８１を剥離できる。
【0124】
次いで、フィルム状焼成材料付き第２部材８１中のフィルム状焼成材料１のうち、第２部材８側とは反対側の面１ｂを、第１部材９に貼付する。
以上により、図４（ａ）に示す第１積層体１０１１が得られる。
以上により、図４（ａ）に示す第１積層体１０１１が得られる。
【0125】
＜＜工程（ＩＩ）＞＞
前記工程（ＩＩ）においては、第１積層体１０１１に対して、第１部材９と、フィルム状焼成材料１と、第２部材８と、の積層方向において加える圧力（本明細書においては、「圧力（ａ）」と称することがある）を５ＭＰａ未満としながら、第１積層体１０１１を、その温度が温度（Ｂ）となるまで加熱することにより、図４（ｂ）に示すように、第２積層体１０１２を得る。
前記工程（ＩＩ）においては、第１積層体１０１１に対して、第１部材９と、フィルム状焼成材料１と、第２部材８と、の積層方向において加える圧力（本明細書においては、「圧力（ａ）」と称することがある）を５ＭＰａ未満としながら、第１積層体１０１１を、その温度が温度（Ｂ）となるまで加熱することにより、図４（ｂ）に示すように、第２積層体１０１２を得る。
【0126】
第２積層体１０１２中のフィルム状焼成材料１’は、第１積層体１０１１中のフィルム状焼成材料１と同じである場合と、異なる場合とがある。いずれであるかは、フィルム状焼成材料１の組成に依存する。
【0127】
工程（ＩＩ）において、第１積層体１０１１に対して加える前記圧力（圧力（ａ））は、例えば、４．５ＭＰａ以下、２．５ＭＰａ以下、及び０．５ＭＰａ以下のいずれかであってもよい。
工程（ＩＩ）における前記圧力の下限値は０ＭＰａである（工程（ＩＩ）においては、第１積層体１０１１に対して前記圧力を加えなくてもよい）。
工程（ＩＩ）における前記圧力は、例えば、０ＭＰａ以上５ＭＰａ未満、０～４．５ＭＰａ、０～２．５ＭＰａ、及び０～０．５ＭＰａのいずれかであってもよい。
工程（ＩＩ）における前記圧力の下限値は０ＭＰａである（工程（ＩＩ）においては、第１積層体１０１１に対して前記圧力を加えなくてもよい）。
工程（ＩＩ）における前記圧力は、例えば、０ＭＰａ以上５ＭＰａ未満、０～４．５ＭＰａ、０～２．５ＭＰａ、及び０～０．５ＭＰａのいずれかであってもよい。
【0128】
工程（ＩＩ）において、第１積層体１０１１に対して前記圧力（圧力（ａ））を加える場合、例えば、第１部材９側では第１積層体１０１１を支える（圧力を受け止める）だけにとどめて、第１積層体１０１１に対して、第１部材９側からは圧力を加えず、第２部材８側から圧力を加えることができる。また、第２部材８側では第１積層体１０１１を支える（圧力を受け止める）だけにとどめて、第１積層体１０１１に対して、第２部材８側からは圧力を加えず、第１部材９側から圧力を加えることができる。また、第１積層体１０１１に対して、第１部材９側と第２部材８側の両側から圧力を加えることができる。
【0129】
工程（ＩＩ）において、第１積層体１０１１に対して前記圧力（圧力（ａ））を加える場合、例えば、第１部材９及び第２部材８のいずれか一方又は両方の圧力を加える面（本明細書においては、「加圧面」と称することがある）に対して、圧力を加えるための加圧手段を接触させて、圧力を加えることができる。
このとき、加圧手段のいずれかの面を、第１部材９及び第２部材８のいずれか一方又は両方の加圧面に対して、面接触させてもよく、第１部材９及び第２部材８のいずれか一方又は両方の加圧面の全面に、加圧手段のいずれかの面を面接触させてもよい。このようにすることで、第１部材９及び第２部材８に対して、より均一に前記圧力を加えることができる。
このとき、加圧手段のいずれかの面を、第１部材９及び第２部材８のいずれか一方又は両方の加圧面に対して、面接触させてもよく、第１部材９及び第２部材８のいずれか一方又は両方の加圧面の全面に、加圧手段のいずれかの面を面接触させてもよい。このようにすることで、第１部材９及び第２部材８に対して、より均一に前記圧力を加えることができる。
【0130】
工程（ＩＩ）において、第１積層体１０１１を、その温度が温度（Ｂ）となるまで加熱するためには、例えば、常温下に置かれているなど、加熱されていない状態の第１積層体１０１１を、加熱環境下に置くことにより、第１積層体１０１１の加熱を開始すればよい。本明細書においては、このように第１積層体１０１１の加熱を開始したときの加熱温度（加熱環境の温度）を「温度（Ａ）」と称する。工程（ＩＩ）においては、第１積層体１０１１の温度を温度（Ｂ）とするために、第１積層体１０１１の加熱を開始した後、加熱温度（加熱環境の温度）を温度（Ａ）からさらに上昇させることが好ましい。
【0131】
工程（ＩＩ）において、前記温度（Ａ）は、フィルム状焼成材料１及びフィルム状焼成材料１’が焼成されない温度であることが好ましい。
温度（Ａ）は、例えば、常温以上であってよく、５０℃未満であってもよく、５０℃以上であることが好ましく、例えば、６０℃以上であってもよい。温度（Ａ）が前記下限値以上であることで、工程（ＩＩ）をより効率的に行うことができる。
温度（Ａ）は、例えば、１９０℃以下、１５０℃以下、及び１１０℃以下のいずれかであってもよいが、８０℃以下であることが好ましい。温度（Ａ）が前記上限値以下であることで、工程（ＩＩ）における、第１部材９と第２部材８の端部（実質的には第２部材８の端部）からのフィルム状焼成材料１のはみ出しが、より抑制される。その結果、後述する接合体においても、第１部材９と第２部材８の端部（実質的には第２部材８の端部）からの金属焼結層のはみ出しが抑制され、第１部材９と第２部材８の接合強度がより高くなる。
温度（Ａ）は、例えば、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値と、を任意に組み合わせて設定される範囲内に適宜調節できる。例えば、温度（Ａ）は、常温以上５０℃未満、５０～１９０℃、５０～１５０℃、及び５０～１１０℃のいずれかであってもよいが、５０～８０℃であることが好ましい。ただし、これらは温度（Ａ）の一例である。
温度（Ａ）は、例えば、常温以上であってよく、５０℃未満であってもよく、５０℃以上であることが好ましく、例えば、６０℃以上であってもよい。温度（Ａ）が前記下限値以上であることで、工程（ＩＩ）をより効率的に行うことができる。
温度（Ａ）は、例えば、１９０℃以下、１５０℃以下、及び１１０℃以下のいずれかであってもよいが、８０℃以下であることが好ましい。温度（Ａ）が前記上限値以下であることで、工程（ＩＩ）における、第１部材９と第２部材８の端部（実質的には第２部材８の端部）からのフィルム状焼成材料１のはみ出しが、より抑制される。その結果、後述する接合体においても、第１部材９と第２部材８の端部（実質的には第２部材８の端部）からの金属焼結層のはみ出しが抑制され、第１部材９と第２部材８の接合強度がより高くなる。
温度（Ａ）は、例えば、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値と、を任意に組み合わせて設定される範囲内に適宜調節できる。例えば、温度（Ａ）は、常温以上５０℃未満、５０～１９０℃、５０～１５０℃、及び５０～１１０℃のいずれかであってもよいが、５０～８０℃であることが好ましい。ただし、これらは温度（Ａ）の一例である。
【0132】
工程（ＩＩ）において、前記温度（Ｂ）は、２００℃以上であることが好ましく、例えば、２４０℃以上、２８０℃以上、及び３２０℃以上のいずれかであってもよい。温度（Ｂ）が前記下限値以上であることで、後述する工程（ＩＩＩ）において、フィルム状焼成材料１’をより高度に焼成でき、金属焼結層をより高純度に形成できる。
温度（Ｂ）は、４００℃以下であることが好ましく、例えば、３８０℃以下、及び３６０℃以下のいずれかであってもよい。
温度（Ｂ）は、例えば、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値と、を任意に組み合わせて設定される範囲内に適宜調節できる。例えば、温度（Ｂ）は、２００～４００℃であることが好ましく、２４０～４００℃、２８０～４００℃、及び３２０～４００℃のいずれかであってもよい。ただし、これらは温度（Ｂ）の一例である。
温度（Ｂ）は、４００℃以下であることが好ましく、例えば、３８０℃以下、及び３６０℃以下のいずれかであってもよい。
温度（Ｂ）は、例えば、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値と、を任意に組み合わせて設定される範囲内に適宜調節できる。例えば、温度（Ｂ）は、２００～４００℃であることが好ましく、２４０～４００℃、２８０～４００℃、及び３２０～４００℃のいずれかであってもよい。ただし、これらは温度（Ｂ）の一例である。
【0133】
工程（ＩＩ）において、前記温度（Ｂ）と前記温度（Ａ）との差（前記温度（Ｂ）－前記温度（Ａ）の温度差）は、特に限定されず、例えば、１６０℃以上であってもよいが、２００℃以上であることが好ましく、２３０℃以上であることがより好ましく、２６０℃以上であることがさらに好ましい。前記差（温度差）が前記下限値以上であることで、工程（ＩＩ）における、第１部材９と第２部材８の端部（実質的には第２部材８の端部）からのフィルム状焼成材料１のはみ出しが、より抑制される。その結果、後述する接合体においても、第１部材９と第２部材８の端部（実質的には第２部材８の端部）からの金属焼結層のはみ出しが抑制され、第１部材９と第２部材８の接合強度がより高くなる。
温度（Ｂ）と温度（Ａ）との差（前記温度差）の上限値は、特に限定されない。効率的に接合強度が十分に高い接合体が得られるという点では、温度（Ｂ）と温度（Ａ）との差（前記温度差）は、３００℃以下であることが好ましい。
温度（Ｂ）と温度（Ａ）との差（前記温度差）は、例えば、１６０～３００℃、２００～３００℃、２３０～３００℃、及び２６０～３００℃のいずれかであってもよい。
温度（Ｂ）と温度（Ａ）との差（前記温度差）の上限値は、特に限定されない。効率的に接合強度が十分に高い接合体が得られるという点では、温度（Ｂ）と温度（Ａ）との差（前記温度差）は、３００℃以下であることが好ましい。
温度（Ｂ）と温度（Ａ）との差（前記温度差）は、例えば、１６０～３００℃、２００～３００℃、２３０～３００℃、及び２６０～３００℃のいずれかであってもよい。
【0134】
工程（ＩＩ）において、第１積層体１０１１の温度を、温度（Ｂ）に調節するときも含めて、調節する場合には、温度調節手段を第１積層体１０１１に接触させて配置するか、又は、第１積層体１０１１には接触させずに、第１積層体１０１１の近傍に配置して、前記温度調節手段の温度条件を調節することによって、第１積層体１０１１の温度を調節できる。
例えば、第１積層体１０１１を挟むようにして、一対の温度調節手段を配置し、第１積層体１０１１の温度を調節することが好ましく、第１部材９及び第２部材８のいずれか一方又は両方に、温度調節手段を接触させて、第１積層体１０１１の温度を調節してもよいし、第１部材９及び第２部材８の両方に、温度調節手段を接触させずに、第１積層体１０１１の温度を調節してもよい。
例えば、第１積層体１０１１を挟むようにして、一対の温度調節手段を配置し、第１積層体１０１１の温度を調節することが好ましく、第１部材９及び第２部材８のいずれか一方又は両方に、温度調節手段を接触させて、第１積層体１０１１の温度を調節してもよいし、第１部材９及び第２部材８の両方に、温度調節手段を接触させずに、第１積層体１０１１の温度を調節してもよい。
【0135】
工程（ＩＩ）においては、前記加圧手段と前記温度調節手段が一体となった構成を有する加圧温度調節手段を用いて、第１積層体１０１１に対する加圧と、第１積層体１０１１の温度調節と、のいずれか一方又は両方を行ってもよい。例えば、加圧温度調節手段のいずれかの面を、第１部材９及び第２部材８のいずれか一方又は両方の加圧面に対して、好ましくは面接触させ、より好ましくは第１部材９及び第２部材８のいずれか一方又は両方の加圧面の全面に、加圧温度調節手段のいずれかの面を面接触させて、第１積層体１０１１に対する加圧と、第１積層体１０１１の温度調節と、をともに行うことにより、より効率的に工程（ＩＩ）を行ことができる。
【0136】
工程（ＩＩ）において、第１積層体１０１１を、その温度が温度（Ｂ）となるまで加熱するときの昇温速度は、特に限定されないが、５～１５℃／ｓｅｃであることが好ましく、７～１２℃／ｓｅｃであることがより好ましい。前記昇温速度がこのような範囲であることで、効率的に接合強度が十分に高い接合体が得られる。
【0137】
工程（ＩＩ）において、前記昇温速度は、一定であってもよいし、変動してもよい。
【0138】
＜＜工程（ＩＩＩ）＞＞
前記工程（ＩＩＩ）においては、第２積層体１０１２に対して、前記積層方向（第１積層体１０１１における、第１部材９と、フィルム状焼成材料１’と、第２部材８と、の積層方向と同じ方向）において加える圧力（本明細書においては、「圧力（ｂ）」と称することがある）を５ＭＰａ以上としながら、第２積層体１０１２の温度を前記温度（Ｂ）－５℃以上とする。これにより、フィルム状焼成材料１’を焼成し、金属焼結層１０を形成して、図４（ｃ）に示すように、接合体１０１を作製する。工程（ＩＩＩ）を行うことにより、目的とする接合体１０１が得られる。
前記工程（ＩＩＩ）においては、第２積層体１０１２に対して、前記積層方向（第１積層体１０１１における、第１部材９と、フィルム状焼成材料１’と、第２部材８と、の積層方向と同じ方向）において加える圧力（本明細書においては、「圧力（ｂ）」と称することがある）を５ＭＰａ以上としながら、第２積層体１０１２の温度を前記温度（Ｂ）－５℃以上とする。これにより、フィルム状焼成材料１’を焼成し、金属焼結層１０を形成して、図４（ｃ）に示すように、接合体１０１を作製する。工程（ＩＩＩ）を行うことにより、目的とする接合体１０１が得られる。
【0139】
工程（ＩＩＩ）において、第２積層体１０１２に対して加える前記圧力（圧力（ｂ））は、例えば、８ＭＰａ以上、１１ＭＰａ以上、及び１４ＭＰａ以上のいずれかであってもよい。
工程（ＩＩ）における前記圧力の上限値は、特に限定されない。例えば、過剰な圧力となることが避けられる点では、工程（ＩＩ）における前記圧力は、５０ＭＰａ以下であることが好ましく、例えば、４０ＭＰａ以下、及び３０ＭＰａ以下のいずれかであってもよい。
工程（ＩＩＩ）における前記圧力は、例えば、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値と、を任意に組み合わせて設定される範囲内に適宜調節できる。例えば、前記圧力は、５～５０ＭＰａであることが好ましく、８～５０ＭＰａ、１１～５０ＭＰａ、及び１４～５０ＭＰａのいずれかであってもよいし、５～４０ＭＰａ、８～４０ＭＰａ、１１～４０ＭＰａ、及び１４～４０ＭＰａのいずれかであってもよいし、５～３０ＭＰａ、８～３０ＭＰａ、１１～３０ＭＰａ、及び１４～３０ＭＰａのいずれかであってもよい。ただし、これらは前記圧力（圧力（ｂ））の一例である。
工程（ＩＩ）における前記圧力の上限値は、特に限定されない。例えば、過剰な圧力となることが避けられる点では、工程（ＩＩ）における前記圧力は、５０ＭＰａ以下であることが好ましく、例えば、４０ＭＰａ以下、及び３０ＭＰａ以下のいずれかであってもよい。
工程（ＩＩＩ）における前記圧力は、例えば、上述のいずれかの下限値と、いずれかの上限値と、を任意に組み合わせて設定される範囲内に適宜調節できる。例えば、前記圧力は、５～５０ＭＰａであることが好ましく、８～５０ＭＰａ、１１～５０ＭＰａ、及び１４～５０ＭＰａのいずれかであってもよいし、５～４０ＭＰａ、８～４０ＭＰａ、１１～４０ＭＰａ、及び１４～４０ＭＰａのいずれかであってもよいし、５～３０ＭＰａ、８～３０ＭＰａ、１１～３０ＭＰａ、及び１４～３０ＭＰａのいずれかであってもよい。ただし、これらは前記圧力（圧力（ｂ））の一例である。
【0140】
工程（ＩＩＩ）における、第２積層体１０１２に対する圧力（圧力（ｂ））の加え方は、工程（ＩＩ）における、第１積層体１０１１に対する圧力（圧力（ａ））の加え方と同様である。
【0141】
工程（ＩＩＩ）において、第２積層体１０１２に対して、前記圧力（圧力（ｂ））を加えながら、第２積層体１０１２の温度を前記温度（Ｂ）－５℃以上とする時間（本明細書においては、「焼成時間」と称することがある）は、前記フィルム状焼成材料を十分に焼成できる限り、特に限定されないが、１０秒以上であることが好ましく、例えば、６０秒以上、１１０秒以上、及び１６０秒以上のいずれかであってもよい。
前記焼成時間の上限値は、特に限定されない。時間が過剰に長くなることが避けられる点では、前記焼成時間は６００秒以下であることが好ましい。
前記焼成時間は、例えば、１０～６００秒であることが好ましく、６０～６００秒、１１０～６００秒、及び１６０～６００秒のいずれかであってもよい。
前記焼成時間の上限値は、特に限定されない。時間が過剰に長くなることが避けられる点では、前記焼成時間は６００秒以下であることが好ましい。
前記焼成時間は、例えば、１０～６００秒であることが好ましく、６０～６００秒、１１０～６００秒、及び１６０～６００秒のいずれかであってもよい。
【0142】
工程（ＩＩＩ）において、第２積層体１０１２に対して前記圧力（圧力（ｂ））を加えているときの、第２積層体１０１２の温度の上限値は、特に限定されない。例えば、前記温度が温度（Ｂ）＋５℃以下である場合には、第２積層体１０１２の過剰な加熱が抑制される。
すなわち、前記工程（ＩＩＩ）においては、前記圧力（圧力（ｂ））を５ＭＰａ以上としながら、第２積層体１０１２の温度を、温度（Ｂ）－５℃以上、且つ温度（Ｂ）＋５℃以下の範囲としてもよい。
すなわち、前記工程（ＩＩＩ）においては、前記圧力（圧力（ｂ））を５ＭＰａ以上としながら、第２積層体１０１２の温度を、温度（Ｂ）－５℃以上、且つ温度（Ｂ）＋５℃以下の範囲としてもよい。
【実施例0143】
以下、具体的実施例により、本発明についてより詳細に説明する。ただし、本発明は、以下に示す実施例に、何ら限定されるものではない。
【0144】
＜＜焼成材料組成物の製造原料＞＞
実施例及び比較例で用いた焼成材料組成物の製造原料を、以下に示す。
［焼結性金属粒子内包ペースト］
・銀ナノペースト（１）（応用ナノ粒子研究所社製「アルコナノ銀ペーストＡＮＰ－４」、アルコール誘導体で被覆された銀ナノ粒子、金属含有量８０質量％以上、平均粒径１００ｎｍ以下の銀粒子（焼結性金属粒子）２５質量％以上）
［バインダー成分］
・アクリル重合体（１）（２－エチルヘキシルメタクリレート重合体、重量平均分子量２５００００、Ｔｇ：－１０℃）
実施例及び比較例で用いた焼成材料組成物の製造原料を、以下に示す。
［焼結性金属粒子内包ペースト］
・銀ナノペースト（１）（応用ナノ粒子研究所社製「アルコナノ銀ペーストＡＮＰ－４」、アルコール誘導体で被覆された銀ナノ粒子、金属含有量８０質量％以上、平均粒径１００ｎｍ以下の銀粒子（焼結性金属粒子）２５質量％以上）
［バインダー成分］
・アクリル重合体（１）（２－エチルヘキシルメタクリレート重合体、重量平均分子量２５００００、Ｔｇ：－１０℃）
【0145】
［実施例１］
＜＜焼成材料組成物の製造＞＞
銀ナノペースト（１）（９１質量部）及びアクリル重合体（１）（９質量部）を混合することで、焼成材料組成物を得た。アクリル重合体（１）は、溶媒（分散媒）を含む分散物の状態で混合したが、ここに示す配合量（９質量部）は、溶媒成分を除いたアクリル重合体（１）自体の量（固形分量）である。
＜＜焼成材料組成物の製造＞＞
銀ナノペースト（１）（９１質量部）及びアクリル重合体（１）（９質量部）を混合することで、焼成材料組成物を得た。アクリル重合体（１）は、溶媒（分散媒）を含む分散物の状態で混合したが、ここに示す配合量（９質量部）は、溶媒成分を除いたアクリル重合体（１）自体の量（固形分量）である。
【0146】
＜＜フィルム状焼成材料（１）の製造＞＞
幅が２３０ｍｍの剥離フィルム（リンテック社製「ＳＰ－ＰＥＴ３８１０３１」、厚さ３８μｍ）の片面（剥離処理面）に、上記で得られた焼成材料組成物を印刷し、印刷層を形成した。このとき、印刷層の平面形状を、大きさが１０ｍｍ×１０ｍｍの四角形状とした。そして、印刷層を１５０℃で１０分間乾燥させることで、厚さが６０μｍのフィルム状焼成材料（１）を得た。
幅が２３０ｍｍの剥離フィルム（リンテック社製「ＳＰ－ＰＥＴ３８１０３１」、厚さ３８μｍ）の片面（剥離処理面）に、上記で得られた焼成材料組成物を印刷し、印刷層を形成した。このとき、印刷層の平面形状を、大きさが１０ｍｍ×１０ｍｍの四角形状とした。そして、印刷層を１５０℃で１０分間乾燥させることで、厚さが６０μｍのフィルム状焼成材料（１）を得た。
【0147】
＜＜フィルム状焼成材料（２）の製造＞＞
印刷層の平面形状を、大きさが１０ｍｍ×１０ｍｍの四角形状に代えて、大きさが４ｍｍ×４ｍｍの四角形状とした点以外は、フィルム状焼成材料（１）の場合と同じ方法で、厚さが６０μｍのフィルム状焼成材料（２）を得た。
印刷層の平面形状を、大きさが１０ｍｍ×１０ｍｍの四角形状に代えて、大きさが４ｍｍ×４ｍｍの四角形状とした点以外は、フィルム状焼成材料（１）の場合と同じ方法で、厚さが６０μｍのフィルム状焼成材料（２）を得た。
【0148】
＜＜接合体の製造＞＞
＜第１積層体（１）の製造＞
第１部材として、大きさが２０ｍｍ×２０ｍｍで、厚さが３５０μｍの、平面形状が四角形状のシリコンチップ（以降、単に「シリコンチップ」と称する）を用意した。また、第２部材として、大きさが８ｍｍ×８ｍｍ、厚さが３４５．５μｍで、平面形状が四角形状であり、一方の面が銀膜（厚さ０．５μｍ）で被覆されている、合計の厚さが３５０μｍの銀膜付きシリコンチップ（以下、「銀膜付きシリコンチップ（１）」と称する）を用意した。
前記銀膜付きシリコンチップ（１）中の銀膜の露出面に、上記で得られたフィルム状焼成材料（１）の一方の面を貼り合わせ、フィルム状焼成材料（１）を積層した。このとき、前記銀膜の外周の全域において、フィルム状焼成材料（１）の余剰部分を生じさせた。そして、フィルム状焼成材料（１）の、この余剰部分を切断して除去することにより、同じ大きさ（８ｍｍ×８ｍｍ）の銀膜付きシリコンチップ（１）とフィルム状焼成材料（１）が積層されている積層物を得た。さらに、この積層物中のフィルム状焼成材料（１）のうち、銀膜付きシリコンチップ（１）側とは反対側の面を、前記シリコンチップの一方の面に貼り合わせ、前記シリコンチップを積層した。このとき、前記積層物の外周の全域から前記シリコンチップを突出させた（工程（Ｉ））。
以上により、前記シリコンチップと、フィルム状焼成材料（１）と、銀膜付きシリコンチップ（１）と、がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成された、第１積層体（１）を作製した。
＜第１積層体（１）の製造＞
第１部材として、大きさが２０ｍｍ×２０ｍｍで、厚さが３５０μｍの、平面形状が四角形状のシリコンチップ（以降、単に「シリコンチップ」と称する）を用意した。また、第２部材として、大きさが８ｍｍ×８ｍｍ、厚さが３４５．５μｍで、平面形状が四角形状であり、一方の面が銀膜（厚さ０．５μｍ）で被覆されている、合計の厚さが３５０μｍの銀膜付きシリコンチップ（以下、「銀膜付きシリコンチップ（１）」と称する）を用意した。
前記銀膜付きシリコンチップ（１）中の銀膜の露出面に、上記で得られたフィルム状焼成材料（１）の一方の面を貼り合わせ、フィルム状焼成材料（１）を積層した。このとき、前記銀膜の外周の全域において、フィルム状焼成材料（１）の余剰部分を生じさせた。そして、フィルム状焼成材料（１）の、この余剰部分を切断して除去することにより、同じ大きさ（８ｍｍ×８ｍｍ）の銀膜付きシリコンチップ（１）とフィルム状焼成材料（１）が積層されている積層物を得た。さらに、この積層物中のフィルム状焼成材料（１）のうち、銀膜付きシリコンチップ（１）側とは反対側の面を、前記シリコンチップの一方の面に貼り合わせ、前記シリコンチップを積層した。このとき、前記積層物の外周の全域から前記シリコンチップを突出させた（工程（Ｉ））。
以上により、前記シリコンチップと、フィルム状焼成材料（１）と、銀膜付きシリコンチップ（１）と、がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成された、第１積層体（１）を作製した。
【0149】
＜第２積層体（１）の製造＞
上記で得られた第１積層体（１）中の、銀膜付きシリコンチップ（１）のフィルム状焼成材料（１）側とは反対側の面（すなわち露出面）の全面に、アルミホイル（アルミニウム製シート、厚さ４０μｍ）を積層した。これは、後述の工程（ＩＩ）以降の工程において、後述の焼結装置（１）の汚染を防止するためである。
得られたアルミホイル付き第１積層体（１）中の、前記シリコンチップの露出面（フィルム状焼成材料（１）側とは反対側の面）の全面を、焼結装置（１）（伯東社製「ＨＴＭ－３０００」）中の２枚のプレートのうちの一方の表面上に接触させて、この一方のプレート上に前記アルミホイル付き第１積層体（１）を載置した。このとき、前記一方のプレートの温度は、予め７０℃に設定しておいた。これにより、焼結装置（１）中の前記一方のプレートによって、前記アルミホイル付き第１積層体（１）を受け止めるとともに、前記アルミホイル付き第１積層体（１）を、その前記シリコンチップ側から加熱し、前記一方のプレートと同等の温度にまで加熱可能とするとともに、加熱を開始した。さらに、前記アルミホイル付き第１積層体（１）中のアルミホイルの露出面（銀膜付きシリコンチップ（１）側とは反対側の面）の全面に、焼結装置（１）中の２枚のプレートのうちの他方の表面を軽く接触させ、この他方のプレートを、これによって前記アルミホイル付き第１積層体（１）に対して意図的に加圧することのない位置に配置した。このとき、前記他方のプレートの温度も、予め７０℃に設定しておいた。これにより、焼結装置（１）中の前記他方のプレートによって、前記アルミホイル付き第１積層体（１）に意図的に圧力を加えることなく（実質的に加える圧力を０ＭＰａとして）、前記アルミホイル付き第１積層体（１）を、そのアルミホイル側から加熱し、前記他方のプレートと同等の温度にまで加熱可能とするとともに、加熱を開始した。
以上により、前記第１積層体（１）（アルミホイル付き第１積層体（１））に対して、前記シリコンチップと、フィルム状焼成材料（１）と、銀膜付きシリコンチップ（１）と、の積層方向において、圧力を加えることなく（加える圧力を０ＭＰａとして）、温度（Ａ）を７０℃として、加熱を開始した。
上記で得られた第１積層体（１）中の、銀膜付きシリコンチップ（１）のフィルム状焼成材料（１）側とは反対側の面（すなわち露出面）の全面に、アルミホイル（アルミニウム製シート、厚さ４０μｍ）を積層した。これは、後述の工程（ＩＩ）以降の工程において、後述の焼結装置（１）の汚染を防止するためである。
得られたアルミホイル付き第１積層体（１）中の、前記シリコンチップの露出面（フィルム状焼成材料（１）側とは反対側の面）の全面を、焼結装置（１）（伯東社製「ＨＴＭ－３０００」）中の２枚のプレートのうちの一方の表面上に接触させて、この一方のプレート上に前記アルミホイル付き第１積層体（１）を載置した。このとき、前記一方のプレートの温度は、予め７０℃に設定しておいた。これにより、焼結装置（１）中の前記一方のプレートによって、前記アルミホイル付き第１積層体（１）を受け止めるとともに、前記アルミホイル付き第１積層体（１）を、その前記シリコンチップ側から加熱し、前記一方のプレートと同等の温度にまで加熱可能とするとともに、加熱を開始した。さらに、前記アルミホイル付き第１積層体（１）中のアルミホイルの露出面（銀膜付きシリコンチップ（１）側とは反対側の面）の全面に、焼結装置（１）中の２枚のプレートのうちの他方の表面を軽く接触させ、この他方のプレートを、これによって前記アルミホイル付き第１積層体（１）に対して意図的に加圧することのない位置に配置した。このとき、前記他方のプレートの温度も、予め７０℃に設定しておいた。これにより、焼結装置（１）中の前記他方のプレートによって、前記アルミホイル付き第１積層体（１）に意図的に圧力を加えることなく（実質的に加える圧力を０ＭＰａとして）、前記アルミホイル付き第１積層体（１）を、そのアルミホイル側から加熱し、前記他方のプレートと同等の温度にまで加熱可能とするとともに、加熱を開始した。
以上により、前記第１積層体（１）（アルミホイル付き第１積層体（１））に対して、前記シリコンチップと、フィルム状焼成材料（１）と、銀膜付きシリコンチップ（１）と、の積層方向において、圧力を加えることなく（加える圧力を０ＭＰａとして）、温度（Ａ）を７０℃として、加熱を開始した。
【0150】
次いで、このまま、前記第１積層体（１）（アルミホイル付き第１積層体（１））に対して、前記シリコンチップと、フィルム状焼成材料（１）と、銀膜付きシリコンチップ（１）と、の積層方向において、圧力を加えることなく（加える圧力を０ＭＰａとして）、焼結装置（１）中の前記２枚のプレートによって、第１積層体（１）を、その温度が７０℃になるまで加熱した。
次いで、第１積層体（１）に対して圧力を加えない状態のまま、焼結装置（１）中の前記２枚のプレートによって、第１積層体（１）を、その温度が７０℃から３５０℃となるまで加熱した（工程（ＩＩ））。このときの昇温速度は、１０℃／ｓｅｃとした。焼結装置（１）中の前記２枚のプレートの温度は、第１積層体（１）の温度が７０℃に到達する前に、上昇させておいた。
以上により、第２積層体（１）を作製した。
次いで、第１積層体（１）に対して圧力を加えない状態のまま、焼結装置（１）中の前記２枚のプレートによって、第１積層体（１）を、その温度が７０℃から３５０℃となるまで加熱した（工程（ＩＩ））。このときの昇温速度は、１０℃／ｓｅｃとした。焼結装置（１）中の前記２枚のプレートの温度は、第１積層体（１）の温度が７０℃に到達する前に、上昇させておいた。
以上により、第２積層体（１）を作製した。
【0151】
＜接合体（１）の製造＞
次いで、前記第２積層体（１）の作製後（換言すると、第１積層体（１）の温度が３５０℃に到達した段階で）、直ちに、第２積層体（１）に対して、第１積層体（１）における前記シリコンチップと、フィルム状焼成材料（１）と、銀膜付きシリコンチップ（１）と、の積層方向と同じ方向において加える圧力を２０ＭＰａとしながら、１８０秒間、第２積層体（１）の温度を３５０℃に維持した。このとき、焼結装置（１）中の前記他方のプレート（前記アルミホイル側のプレート）から、第２積層体（１）に対して圧力を加えた。これにより、フィルム状焼成材料（１）を焼成し、金属焼結層を形成した（工程（ＩＩＩ））。
以上により、前記シリコンチップと、金属焼結層と、銀膜付きシリコンチップ（１）とを備え、前記シリコンチップと、銀膜付きシリコンチップ（１）とが、前記金属焼結層によって接合されて構成された接合体（１）を作製した。
次いで、前記第２積層体（１）の作製後（換言すると、第１積層体（１）の温度が３５０℃に到達した段階で）、直ちに、第２積層体（１）に対して、第１積層体（１）における前記シリコンチップと、フィルム状焼成材料（１）と、銀膜付きシリコンチップ（１）と、の積層方向と同じ方向において加える圧力を２０ＭＰａとしながら、１８０秒間、第２積層体（１）の温度を３５０℃に維持した。このとき、焼結装置（１）中の前記他方のプレート（前記アルミホイル側のプレート）から、第２積層体（１）に対して圧力を加えた。これにより、フィルム状焼成材料（１）を焼成し、金属焼結層を形成した（工程（ＩＩＩ））。
以上により、前記シリコンチップと、金属焼結層と、銀膜付きシリコンチップ（１）とを備え、前記シリコンチップと、銀膜付きシリコンチップ（１）とが、前記金属焼結層によって接合されて構成された接合体（１）を作製した。
【0152】
＜＜接合体の製造＞＞
＜第１積層体（２）の製造＞
第１部材として、大きさが３０ｍｍ×３０ｍｍで、厚さが１．５ｍｍの、平面形状が四角形状の銅板を用意した。また、第２部材として、大きさが２ｍｍ×２ｍｍ、厚さが３４５．５μｍで、平面形状が四角形状であり、一方の面が銀膜（厚さ０．５μｍ）で被覆されている、合計の厚さが３５０μｍの銀膜付きシリコンチップ（以下、「銀膜付きシリコンチップ（２）」と称する）を用意した。
前記銀膜付きシリコンチップ（２）中の銀膜の露出面に、上記で得られたフィルム状焼成材料（２）の一方の面を貼り合わせ、フィルム状焼成材料（２）を積層した。このとき、前記銀膜の外周の全域において、フィルム状焼成材料（２）の余剰部分を生じさせた。そして、フィルム状焼成材料（２）の、この余剰部分を切断して除去することにより、同じ大きさ（２ｍｍ×２ｍｍ）の銀膜付きシリコンチップ（２）とフィルム状焼成材料（２）が積層されている積層物を得た。さらに、この積層物中のフィルム状焼成材料（２）のうち、銀膜付きシリコンチップ（２）側とは反対側の面を、前記銅板の一方の面に貼り合わせ、前記銅板を積層した。このとき、前記積層物の外周の全域から前記銅板を突出させた（工程（Ｉ））。
以上により、前記銅板と、フィルム状焼成材料（２）と、銀膜付きシリコンチップ（２）と、がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成された、第１積層体（２）を作製した。
＜第１積層体（２）の製造＞
第１部材として、大きさが３０ｍｍ×３０ｍｍで、厚さが１．５ｍｍの、平面形状が四角形状の銅板を用意した。また、第２部材として、大きさが２ｍｍ×２ｍｍ、厚さが３４５．５μｍで、平面形状が四角形状であり、一方の面が銀膜（厚さ０．５μｍ）で被覆されている、合計の厚さが３５０μｍの銀膜付きシリコンチップ（以下、「銀膜付きシリコンチップ（２）」と称する）を用意した。
前記銀膜付きシリコンチップ（２）中の銀膜の露出面に、上記で得られたフィルム状焼成材料（２）の一方の面を貼り合わせ、フィルム状焼成材料（２）を積層した。このとき、前記銀膜の外周の全域において、フィルム状焼成材料（２）の余剰部分を生じさせた。そして、フィルム状焼成材料（２）の、この余剰部分を切断して除去することにより、同じ大きさ（２ｍｍ×２ｍｍ）の銀膜付きシリコンチップ（２）とフィルム状焼成材料（２）が積層されている積層物を得た。さらに、この積層物中のフィルム状焼成材料（２）のうち、銀膜付きシリコンチップ（２）側とは反対側の面を、前記銅板の一方の面に貼り合わせ、前記銅板を積層した。このとき、前記積層物の外周の全域から前記銅板を突出させた（工程（Ｉ））。
以上により、前記銅板と、フィルム状焼成材料（２）と、銀膜付きシリコンチップ（２）と、がこの順に、これらの厚さ方向において積層されて構成された、第１積層体（２）を作製した。
【0153】
以降、上述のフィルム状焼成材料（１）を備えた第１積層体（１）に代えて、このフィルム状焼成材料（２）を備えた第１積層体（２）を用いた点以外は、接合体（１）の場合と同じ方法で、第２積層体（２）を経て、接合体（２）を作製した。工程（ＩＩ）においては、上述の接合体（１）の場合と同様に、アルミホイル付き第１積層体（２）中の、前記銅板の露出面（フィルム状焼成材料（２）側とは反対側の面）の全面を、焼結装置（１）中の２枚のプレートのうちの一方の表面上に接触させた。
以上により、前記銅板と、金属焼結層と、銀膜付きシリコンチップ（２）とを備え、前記銅板と、銀膜付きシリコンチップ（２）とが、前記金属焼結層によって接合されて構成された接合体（２）を作製した。
以上により、前記銅板と、金属焼結層と、銀膜付きシリコンチップ（２）とを備え、前記銅板と、銀膜付きシリコンチップ（２）とが、前記金属焼結層によって接合されて構成された接合体（２）を作製した。
【0154】
＜＜接合体の評価＞＞
＜接合体（１）における金属焼結層のはみ出し量の測定＞
上記で得られた接合体（１）を、その銀膜付きシリコンチップ（１）側の上方から見下ろして平面視したときの、銀膜付きシリコンチップ（１）の外周（側面）からの金属焼結層のはみ出し量の最大値を求め、これを金属焼結層のはみ出し量として採用した。結果を表１に示す。
＜接合体（１）における金属焼結層のはみ出し量の測定＞
上記で得られた接合体（１）を、その銀膜付きシリコンチップ（１）側の上方から見下ろして平面視したときの、銀膜付きシリコンチップ（１）の外周（側面）からの金属焼結層のはみ出し量の最大値を求め、これを金属焼結層のはみ出し量として採用した。結果を表１に示す。
【0155】
＜接合体（１）中の金属焼結層の厚さの測定＞
上記で得られた接合体（１）において、各層の積層方向における断面を作製し、この断面を研磨した。この研磨後の断面において、任意の５箇所で金属焼結層の厚さを測定し、その平均値を金属焼結層の厚さとして採用した。結果を表１に示す。
上記で得られた接合体（１）において、各層の積層方向における断面を作製し、この断面を研磨した。この研磨後の断面において、任意の５箇所で金属焼結層の厚さを測定し、その平均値を金属焼結層の厚さとして採用した。結果を表１に示す。
【0156】
＜接合体（２）のせん断強度の測定＞
上記で得られた接合体（２）を、ＴＣＴ試験機（ＥＳＰＥＣ社製「ＴＳＥ－１１Ａ」）の内部に格納し、－４０℃の環境下で１５分静置した後、直ちに、２００℃の環境下で１５分静置し、さらに、直ちに－４０℃の環境下に戻して、この－４０℃での１５分の冷却と２００℃での１５分の加熱という温度サイクルに、接合体（２）を合計で１０００回晒すことにより、ＴＣＴを行った。
次いで、２３℃の環境下で、このＴＣＴ後の接合体（２）のうち、金属焼結層の外周（側面）と、銀膜付きシリコンチップ（２）の外周（側面）と、の位置合わせされた部位に対して、同時に、銀膜付きシリコンチップ（２）の表面（銀膜付きシリコンチップ（２）中のシリコンチップの銀膜を備えていない側の面）に対して平行な方向に、２００μｍ／ｓの速度で力を加えた。このとき、力を加えるための押圧手段としては、ステンレス鋼製のプレート状であるものを用い、この押圧手段の先端部の位置を、接合体（２）中の銅板の表面（金属焼結層側の面）から２０μｍの高さのところに設定して、押圧手段を銅板に接触させないようにした。そして、金属焼結層が破壊されるか、又は、金属焼結層が銅板から剥離する、までに加えられた力の最大値を測定し、その測定値を接合体（２）のせん断強度として採用した。その結果を表１中の「せん断強度（ＭＰａ）」の欄中の「ＴＣＴ後」のところに示す。
さらに、別途、上記で得られた接合体（２）について、上述のＴＣＴを行ことなく、上記と同じ方法で、せん断強度を測定した。その結果を表１中の「せん断強度（ＭＰａ）」の欄中の「ＴＣＴなし」のところに示す。
上記で得られた接合体（２）を、ＴＣＴ試験機（ＥＳＰＥＣ社製「ＴＳＥ－１１Ａ」）の内部に格納し、－４０℃の環境下で１５分静置した後、直ちに、２００℃の環境下で１５分静置し、さらに、直ちに－４０℃の環境下に戻して、この－４０℃での１５分の冷却と２００℃での１５分の加熱という温度サイクルに、接合体（２）を合計で１０００回晒すことにより、ＴＣＴを行った。
次いで、２３℃の環境下で、このＴＣＴ後の接合体（２）のうち、金属焼結層の外周（側面）と、銀膜付きシリコンチップ（２）の外周（側面）と、の位置合わせされた部位に対して、同時に、銀膜付きシリコンチップ（２）の表面（銀膜付きシリコンチップ（２）中のシリコンチップの銀膜を備えていない側の面）に対して平行な方向に、２００μｍ／ｓの速度で力を加えた。このとき、力を加えるための押圧手段としては、ステンレス鋼製のプレート状であるものを用い、この押圧手段の先端部の位置を、接合体（２）中の銅板の表面（金属焼結層側の面）から２０μｍの高さのところに設定して、押圧手段を銅板に接触させないようにした。そして、金属焼結層が破壊されるか、又は、金属焼結層が銅板から剥離する、までに加えられた力の最大値を測定し、その測定値を接合体（２）のせん断強度として採用した。その結果を表１中の「せん断強度（ＭＰａ）」の欄中の「ＴＣＴ後」のところに示す。
さらに、別途、上記で得られた接合体（２）について、上述のＴＣＴを行ことなく、上記と同じ方法で、せん断強度を測定した。その結果を表１中の「せん断強度（ＭＰａ）」の欄中の「ＴＣＴなし」のところに示す。
【0157】
［実施例２］
＜＜焼成材料組成物の製造、フィルム状焼成材料（１）の製造、フィルム状焼成材料（２）の製造＞＞
実施例１の場合と同じ方法で、焼成材料組成物、フィルム状焼成材料（１）及びフィルム状焼成材料（２）を製造した。
＜＜焼成材料組成物の製造、フィルム状焼成材料（１）の製造、フィルム状焼成材料（２）の製造＞＞
実施例１の場合と同じ方法で、焼成材料組成物、フィルム状焼成材料（１）及びフィルム状焼成材料（２）を製造した。
【0158】
＜＜接合体の製造＞＞
＜第１積層体（１）の製造＞
実施例１の場合と同じ方法で、第１積層体（１）を製造した。
＜第１積層体（１）の製造＞
実施例１の場合と同じ方法で、第１積層体（１）を製造した。
【0159】
＜第２積層体（１）の製造＞
上記で得られた第１積層体（１）中の、銀膜付きシリコンチップ（１）のフィルム状焼成材料（１）側とは反対側の面（すなわち露出面）の全面に、アルミホイル（アルミニウム製シート、厚さ４０μｍ）を積層した。その目的は、実施例１の場合と同じである。
得られたアルミホイル付き第１積層体（１）中の、前記シリコンチップの露出面（フィルム状焼成材料（１）側とは反対側の面）の全面を、焼結装置（２）（アルファデザイン社製「ＨＴＢ－ＭＭ」）中の２枚のプレートのうちの一方の表面上に接触させて、この一方のプレート上に前記アルミホイル付き第１積層体（１）を載置した。このとき、前記一方のプレートの温度は、予め７０℃に設定しておいた。これにより、焼結装置（２）中の前記一方のプレートによって、前記アルミホイル付き第１積層体（１）を受け止めるとともに、前記アルミホイル付き第１積層体（１）を、その前記シリコンチップ側から加熱し、前記一方のプレートと同等の温度にまで加熱可能とするとともに、加熱を開始した。さらに、前記アルミホイル付き第１積層体（１）中のアルミホイルの露出面（銀膜付きシリコンチップ（１）側とは反対側の面）の全面に、焼結装置（２）中の２枚のプレートのうちの他方の表面を軽く接触させ、この他方のプレートを、これによって前記アルミホイル付き第１積層体（１）に対して意図的に加圧することのない位置に配置した。このとき、前記他方のプレートの温度も、予め７０℃に設定しておいた。これにより、焼結装置（２）中の前記他方のプレートによって、前記アルミホイル付き第１積層体（１）に意図的に圧力を加えることなく（実質的に加える圧力を０ＭＰａとし）、前記アルミホイル付き第１積層体（１）を、そのアルミホイル側から加熱し、前記他方のプレートと同等の温度にまで加熱可能とするとともに、加熱を開始した。
以上により、前記第１積層体（１）（アルミホイル付き第１積層体（１））に対して、前記シリコンチップと、フィルム状焼成材料（１）と、銀膜付きシリコンチップ（１）と、の積層方向において、圧力を加えることなく（加える圧力を０ＭＰａとして）、温度（Ａ）を７０℃として、加熱を開始した。
上記で得られた第１積層体（１）中の、銀膜付きシリコンチップ（１）のフィルム状焼成材料（１）側とは反対側の面（すなわち露出面）の全面に、アルミホイル（アルミニウム製シート、厚さ４０μｍ）を積層した。その目的は、実施例１の場合と同じである。
得られたアルミホイル付き第１積層体（１）中の、前記シリコンチップの露出面（フィルム状焼成材料（１）側とは反対側の面）の全面を、焼結装置（２）（アルファデザイン社製「ＨＴＢ－ＭＭ」）中の２枚のプレートのうちの一方の表面上に接触させて、この一方のプレート上に前記アルミホイル付き第１積層体（１）を載置した。このとき、前記一方のプレートの温度は、予め７０℃に設定しておいた。これにより、焼結装置（２）中の前記一方のプレートによって、前記アルミホイル付き第１積層体（１）を受け止めるとともに、前記アルミホイル付き第１積層体（１）を、その前記シリコンチップ側から加熱し、前記一方のプレートと同等の温度にまで加熱可能とするとともに、加熱を開始した。さらに、前記アルミホイル付き第１積層体（１）中のアルミホイルの露出面（銀膜付きシリコンチップ（１）側とは反対側の面）の全面に、焼結装置（２）中の２枚のプレートのうちの他方の表面を軽く接触させ、この他方のプレートを、これによって前記アルミホイル付き第１積層体（１）に対して意図的に加圧することのない位置に配置した。このとき、前記他方のプレートの温度も、予め７０℃に設定しておいた。これにより、焼結装置（２）中の前記他方のプレートによって、前記アルミホイル付き第１積層体（１）に意図的に圧力を加えることなく（実質的に加える圧力を０ＭＰａとし）、前記アルミホイル付き第１積層体（１）を、そのアルミホイル側から加熱し、前記他方のプレートと同等の温度にまで加熱可能とするとともに、加熱を開始した。
以上により、前記第１積層体（１）（アルミホイル付き第１積層体（１））に対して、前記シリコンチップと、フィルム状焼成材料（１）と、銀膜付きシリコンチップ（１）と、の積層方向において、圧力を加えることなく（加える圧力を０ＭＰａとして）、温度（Ａ）を７０℃として、加熱を開始した。
【0160】
次いで、このまま、前記第１積層体（１）（アルミホイル付き第１積層体（１））に対して、前記シリコンチップと、フィルム状焼成材料（１）と、銀膜付きシリコンチップ（１）と、の積層方向において、圧力を加えることなく（加える圧力を０ＭＰａとし）、焼結装置（２）中の前記２枚のプレートによって、第１積層体（１）を、その温度が７０℃になるまで加熱した。
次いで直ちに、前記積層方向において、第１積層体（１）に対して加える圧力を１ＭＰａとした。このとき、焼結装置（２）中の前記他方のプレート（前記アルミホイル側のプレート）から、第１積層体（１）に対して圧力を加えた。そして、第１積層体（１）に対して１ＭＰａの圧力を加えた状態のまま、焼結装置（２）中の前記２枚のプレートによって、第１積層体（１）を、その温度が７０℃から３５０℃となるまで加熱した（工程（ＩＩ））。このときの昇温速度は、１０℃／ｓｅｃとした。焼結装置（２）中の前記２枚のプレートの温度は、第１積層体（１）の温度が７０℃に到達する前に、上昇させておいた。
以上により、第２積層体（１）を作製した。
次いで直ちに、前記積層方向において、第１積層体（１）に対して加える圧力を１ＭＰａとした。このとき、焼結装置（２）中の前記他方のプレート（前記アルミホイル側のプレート）から、第１積層体（１）に対して圧力を加えた。そして、第１積層体（１）に対して１ＭＰａの圧力を加えた状態のまま、焼結装置（２）中の前記２枚のプレートによって、第１積層体（１）を、その温度が７０℃から３５０℃となるまで加熱した（工程（ＩＩ））。このときの昇温速度は、１０℃／ｓｅｃとした。焼結装置（２）中の前記２枚のプレートの温度は、第１積層体（１）の温度が７０℃に到達する前に、上昇させておいた。
以上により、第２積層体（１）を作製した。
【0161】
＜接合体（１）の製造＞
次いで、前記第２積層体（１）の作製後（換言すると、第１積層体（１）の温度が３５０℃に到達した段階で）、直ちに、第２積層体（１）に対して、第１積層体（１）における前記シリコンチップと、フィルム状焼成材料（３）と、銀膜付きシリコンチップ（１）と、の積層方向と同じ方向において加える圧力を２０ＭＰａとしながら、１８０秒間、第２積層体（１）の温度を３５０℃に維持した。このときも、焼結装置（２）中の前記他方のプレート（前記アルミホイル側のプレート）から、第２積層体（１）に対して圧力を加えた。これにより、フィルム状焼成材料（１）を焼成し、金属焼結層を形成した（工程（ＩＩＩ））。
以上により、前記シリコンチップと、金属焼結層と、銀膜付きシリコンチップ（１）とを備え、前記シリコンチップと、銀膜付きシリコンチップ（１）とが、前記金属焼結層によって接合されて構成された接合体（１）を作製した。
次いで、前記第２積層体（１）の作製後（換言すると、第１積層体（１）の温度が３５０℃に到達した段階で）、直ちに、第２積層体（１）に対して、第１積層体（１）における前記シリコンチップと、フィルム状焼成材料（３）と、銀膜付きシリコンチップ（１）と、の積層方向と同じ方向において加える圧力を２０ＭＰａとしながら、１８０秒間、第２積層体（１）の温度を３５０℃に維持した。このときも、焼結装置（２）中の前記他方のプレート（前記アルミホイル側のプレート）から、第２積層体（１）に対して圧力を加えた。これにより、フィルム状焼成材料（１）を焼成し、金属焼結層を形成した（工程（ＩＩＩ））。
以上により、前記シリコンチップと、金属焼結層と、銀膜付きシリコンチップ（１）とを備え、前記シリコンチップと、銀膜付きシリコンチップ（１）とが、前記金属焼結層によって接合されて構成された接合体（１）を作製した。
【0162】
＜＜接合体の製造＞＞
実施例１の場合と同じ方法で、第１積層体（２）を製造した。
実施例１の場合と同じ方法で、第１積層体（２）を製造した。
【0163】
以降、上述のフィルム状焼成材料（１）を備えた第１積層体（１）に代えて、このフィルム状焼成材料（２）を備えた第１積層体（２）を用いた点以外は、接合体（１）の場合と同じ方法で、第２積層体（２）を経て、接合体（２）を作製した。工程（ＩＩ）においては、上述の接合体（１）の場合と同様に、アルミホイル付き第１積層体（２）中の、前記銅板の露出面（フィルム状焼成材料（２）側とは反対側の面）の全面を、焼結装置（２）中の２枚のプレートのうちの一方の表面上に接触させた。
以上により、前記銅板と、金属焼結層と、銀膜付きシリコンチップ（２）とを備え、前記銅板と、銀膜付きシリコンチップ（２）とが、前記金属焼結層によって接合されて構成された接合体（２）を作製した。
以上により、前記銅板と、金属焼結層と、銀膜付きシリコンチップ（２）とを備え、前記銅板と、銀膜付きシリコンチップ（２）とが、前記金属焼結層によって接合されて構成された接合体（２）を作製した。
【0164】
＜＜接合体の評価＞＞
上記で得られた接合体（１）及び接合体（２）について、実施例１の場合と同じ方法で評価した。結果を表１に示す。
上記で得られた接合体（１）及び接合体（２）について、実施例１の場合と同じ方法で評価した。結果を表１に示す。
【0165】
＜＜接合体の製造及び評価＞＞
［実施例３］
前記工程（ＩＩ）において、第１積層体（１）に対して加える圧力を、１ＭＰａに代えて４ＭＰａとした点以外は、実施例２の場合と同じ方法で、接合体（１）及び接合体（２）を作製し、これら接合体を評価した。結果を表１に示す。
［実施例３］
前記工程（ＩＩ）において、第１積層体（１）に対して加える圧力を、１ＭＰａに代えて４ＭＰａとした点以外は、実施例２の場合と同じ方法で、接合体（１）及び接合体（２）を作製し、これら接合体を評価した。結果を表１に示す。
【0166】
［実施例４］
前記工程（ＩＩ）において、第１積層体（１）の加熱を開始する温度（温度（Ａ））を７０℃に代えて１８０℃とした点以外は、実施例２の場合と同じ方法で、接合体（１）及び接合体（２）を作製し、これら接合体を評価した。すなわち、工程（ＩＩ）においては、第１積層体（１）（アルミホイル付き第１積層体（１））に対して、圧力を加えることなく、焼結装置（２）中の前記２枚のプレートによって、第１積層体（１）を、その温度が１８０℃になるまで加熱し、次いで直ちに、第１積層体（１）に対して加える圧力を１ＭＰａとし、この圧力を加えた状態のまま、焼結装置（２）中の前記２枚のプレートによって、第１積層体（１）を、その温度が１８０℃から３５０℃となるまで加熱した（工程（ＩＩ））。このときの昇温速度は、１０℃／ｓｅｃとした。結果を表１に示す。
前記工程（ＩＩ）において、第１積層体（１）の加熱を開始する温度（温度（Ａ））を７０℃に代えて１８０℃とした点以外は、実施例２の場合と同じ方法で、接合体（１）及び接合体（２）を作製し、これら接合体を評価した。すなわち、工程（ＩＩ）においては、第１積層体（１）（アルミホイル付き第１積層体（１））に対して、圧力を加えることなく、焼結装置（２）中の前記２枚のプレートによって、第１積層体（１）を、その温度が１８０℃になるまで加熱し、次いで直ちに、第１積層体（１）に対して加える圧力を１ＭＰａとし、この圧力を加えた状態のまま、焼結装置（２）中の前記２枚のプレートによって、第１積層体（１）を、その温度が１８０℃から３５０℃となるまで加熱した（工程（ＩＩ））。このときの昇温速度は、１０℃／ｓｅｃとした。結果を表１に示す。
【0167】
［比較例１］
前記工程（ＩＩ）において、第１積層体（１）に対して圧力を加えることなく、第２積層体（１）を作製するのに代えて、第１積層体（１）に対して、焼結装置（１）中の前記他方のプレートから、１０ＭＰａの圧力を加えた状態のまま、第２積層体（１）を作製した点以外は、実施例１の場合と同じ方法で、接合体（１）及び接合体（２）を作製し、これら接合体を評価した。結果を表１に示す。
前記工程（ＩＩ）において、第１積層体（１）に対して圧力を加えることなく、第２積層体（１）を作製するのに代えて、第１積層体（１）に対して、焼結装置（１）中の前記他方のプレートから、１０ＭＰａの圧力を加えた状態のまま、第２積層体（１）を作製した点以外は、実施例１の場合と同じ方法で、接合体（１）及び接合体（２）を作製し、これら接合体を評価した。結果を表１に示す。
【0168】
［比較例２］
前記工程（ＩＩ）において、第１積層体（１）に対して加える圧力を、１ＭＰａに代えて２０ＭＰａとした点以外は、実施例２の場合と同じ方法で、接合体（１）及び接合体（２）を作製し、これら接合体を評価した。結果を表１に示す。
前記工程（ＩＩ）において、第１積層体（１）に対して加える圧力を、１ＭＰａに代えて２０ＭＰａとした点以外は、実施例２の場合と同じ方法で、接合体（１）及び接合体（２）を作製し、これら接合体を評価した。結果を表１に示す。
【0169】
［比較例３］
前記工程（ＩＩＩ）において、第２積層体（１）に対して加える圧力を、２０ＭＰａに代えて４ＭＰａとした点以外は、実施例２の場合と同じ方法で、接合体（１）及び接合体（２）を作製し、これら接合体を評価した。結果を表１に示す。
前記工程（ＩＩＩ）において、第２積層体（１）に対して加える圧力を、２０ＭＰａに代えて４ＭＰａとした点以外は、実施例２の場合と同じ方法で、接合体（１）及び接合体（２）を作製し、これら接合体を評価した。結果を表１に示す。
【0170】
【表1】
【0171】
上記結果から明らかなように、実施例１～４においては、金属焼結層のはみ出し量が０．５ｍｍ以下（０．１～０．５ｍｍ）であり、低水準に抑制されていた。これは、接合体（１）が製造されるまでの間に、銀膜付きシリコンチップ（１）（第２部材）の端部からのフィルム状焼成材料（１）のはみ出しが抑制されたことを示していた。そして、これを反映して、接合体（１）中の金属焼結層の厚さは１６μｍ以上（１６～３５μｍ）であり、十分な厚さであった。これを反映して、接合体（２）のせん断強度は、ＴＣＴを行った場合も、ＴＣＴを行わなかった場合と同等であり、金属焼結層による銅板（第１部材）と銀膜付きシリコンチップ（２）（第２部材）との接合の強度が安定して高かった。ＴＣＴを行わなかった場合の接合体（２）のせん断強度は、５０ＭＰａ以上（５０～８９ＭＰａ）であるのに対し、ＴＣＴを行った場合の接合体（２）のせん断強度は、４５ＭＰａ以上（４５～９０ＭＰａ）であった。
【0172】
実施例１～４においては、工程（ＩＩ）での圧力（ａ）が４ＭＰａ以下（０～４ＭＰａ）であり、工程（ＩＩＩ）での圧力（ｂ）が２０ＭＰａであった。
一方、実施例１～４においては、工程（ＩＩ）での温度（Ａ）が７０℃以上（７０～１８０℃）であり、工程（ＩＩ）での温度（Ｂ）が３５０℃であり、温度（Ｂ）－温度（Ａ）の差が、１７０℃以上（１７０～２８０℃）であった。
一方、実施例１～４においては、工程（ＩＩ）での温度（Ａ）が７０℃以上（７０～１８０℃）であり、工程（ＩＩ）での温度（Ｂ）が３５０℃であり、温度（Ｂ）－温度（Ａ）の差が、１７０℃以上（１７０～２８０℃）であった。
【0173】
実施例２と実施例４との比較から、工程（ＩＩ）での温度（Ａ）が相対的に低く、温度（Ｂ）－温度（Ａ）の差が大きい方が、金属焼結層のはみ出し量が低減し、これを反映して、接合体（１）中の金属焼結層の厚さが厚くなり、その結果、接合体（２）のせん断強度は、ＴＣＴを行った場合と行わなかった場合のいずれにおいても、高くなる傾向が見られた。
【0174】
これに対して、比較例１～２においては、金属焼結層のはみ出し量が０．９ｍｍ以上（０．０～１ｍｍ）であり、高水準であって、抑制されていなかった。これは、接合体（１）が製造されるまでの間に、銀膜付きシリコンチップ（１）（第２部材）の端部からのフィルム状焼成材料（１）のはみ出しが抑制されなかったことを示していた。そして、これを反映して、接合体（１）中の金属焼結層の厚さは１０μｍ以下（８～１０μｍ）であり、薄かった。その結果、接合体（２）のせん断強度は、ＴＣＴを行った場合、４ＭＰａ以下（２．５～４ＭＰａ）であり、ＴＣＴを行わなかった場合の値（４５～１０３ＭＰａ）よりも顕著に低く、金属焼結層による銅板（第１部材）と銀膜付きシリコンチップ（２）（第２部材）との接合の強度が顕著に低下していた。
比較例１～２においては、工程（ＩＩ）での圧力（ａ）が１０ＭＰａ以上（１０～２０ＭＰａ）であった。
比較例１～２においては、工程（ＩＩ）での圧力（ａ）が１０ＭＰａ以上（１０～２０ＭＰａ）であった。
【0175】
一方、比較例３においては、金属焼結層のはみ出し量が低水準に抑制されており、接合体（１）中の金属焼結層の厚さも十分であった。しかし、ＴＣＴを行わなかった場合と行った場合のいずれにおいても、接合体（２）のせん断強度が低かった。ＴＣＴを行った場合には、行わなかった場合よりも、さらにせん断強度が低かった。これは、工程（ＩＩＩ）での圧力（ｂ）が低過ぎたために、金属焼結層の密度が小さかったことが原因であると推測された。
【産業上の利用可能性】
【0176】
本発明は、部材同士が金属焼結層によって接合されて構成された接合体全般の製造に利用可能であり、特に、電力用半導体素子の製造に、好適に利用可能である。
【符号の説明】
【0177】
１，１’・・・フィルム状焼成材料、１ａ・・・フィルム状焼成材料の支持シート側とは反対側の面、１ｂ・・・フィルム状焼成材料の第２部材側とは反対側の面
１０・・・金属焼結層
１０１・・・接合体
１０１１・・・第１積層体
１０１２・・・第２積層体
２・・・支持シート、２ａ・・・支持シートの一方の面
２０・・・未分割部材
２１・・・基材フィルム、２１ａ・・・基材フィルムの一方の面
２２・・・粘着剤層、２２ａ・・・粘着剤層の基材フィルム側とは反対側の面
２２’・・・粘着剤層の硬化物
３０１・・・支持シート付きフィルム状焼成材料
３２０・・・未分割積層体
８・・・第２部材、８ｂ・・・第２部材の一方の面
８１・・・フィルム状焼成材料付き第２部材
９・・・第１部材
１０・・・金属焼結層
１０１・・・接合体
１０１１・・・第１積層体
１０１２・・・第２積層体
２・・・支持シート、２ａ・・・支持シートの一方の面
２０・・・未分割部材
２１・・・基材フィルム、２１ａ・・・基材フィルムの一方の面
２２・・・粘着剤層、２２ａ・・・粘着剤層の基材フィルム側とは反対側の面
２２’・・・粘着剤層の硬化物
３０１・・・支持シート付きフィルム状焼成材料
３２０・・・未分割積層体
８・・・第２部材、８ｂ・・・第２部材の一方の面
８１・・・フィルム状焼成材料付き第２部材
９・・・第１部材
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】