特開 2023-47307 希土類磁性体及びその製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2023047307

(43)【公開日】2023-04-05

(54)【発明の名称】希土類磁性体及びその製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01F 1/057 20060101AFI20230329BHJP

   H01F 41/02 20060101ALI20230329BHJP

   C22C 38/00 20060101ALI20230329BHJP

   C22C 28/00 20060101ALI20230329BHJP

   C22C 45/00 20230101ALI20230329BHJP

   B22F 3/00 20210101ALI20230329BHJP

   B22F 1/00 20220101ALI20230329BHJP

   B22F 1/05 20220101ALI20230329BHJP

   B22F 3/24 20060101ALI20230329BHJP

   B22F 9/04 20060101ALI20230329BHJP

   B22F 9/08 20060101ALI20230329BHJP

   C22C 33/02 20060101ALI20230329BHJP

【ＦＩ】

H01F1/057 170

H01F41/02 G

C22C38/00 303D

C22C28/00 A

C22C45/00

B22F3/00 F

B22F1/00 Y

B22F1/05

B22F3/24 B

B22F3/24 K

B22F9/04 E

B22F9/04 D

B22F9/08 A

C22C33/02 H

【審査請求】有

【請求項の数】8

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2022139952

(22)【出願日】2022-09-02

(31)【優先権主張番号】202111121038.0

(32)【優先日】2021-09-24

(33)【優先権主張国・地域又は機関】CN

(71)【出願人】

【識別番号】310005618

【氏名又は名称】煙台東星磁性材料株式有限公司

(74)【代理人】

【識別番号】100139033

【弁理士】

【氏名又は名称】日高 賢治

(72)【発明者】

【氏名】王伝申

(72)【発明者】

【氏名】彭衆傑

(72)【発明者】

【氏名】楊昆昆

(72)【発明者】

【氏名】丁開鴻

【テーマコード（参考）】

4K017

4K018

5E040

5E062

【Ｆターム（参考）】

4K017AA04

4K017BA06

4K017BB01

4K017BB05

4K017BB06

4K017BB12

4K017BB13

4K017CA07

4K017DA04

4K017EA09

4K018AA27

4K018BA18

4K018BB04

4K018BB07

4K018BD01

4K018CA04

4K018CA11

4K018CA23

4K018FA06

4K018FA08

4K018FA11

4K018KA61

5E040AA04

5E040AA19

5E040BD01

5E040CA01

5E040HB11

5E040HB14

5E040HB15

5E040NN01

5E040NN06

5E062CD04

5E062CG07

(57)【要約】

【課題】重希土類元素の使用量を抑えながらも良好な磁気特性を有する磁性体及びその製造方法を提供すること。
【解決手段】Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系主合金及び重希土類拡散源を含み、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系主合金は、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金、低融点紛体及びその他添加剤を含み、重希土類拡散源はＲＨ相に分布し、希土類磁性体は主相、Ｒ元素シェル層、遷移金属元素シェル層及び三角領域を有し、Ｒ元素シェル層のＲは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｈо、Ｇｄの少なくとも一つであり、遷移金属元素シェル層の遷移金属は、Ｃｕ、Ａｌ、Ｇａの少なくとも一つであり、三角領域は、第一スキャン点がＮｄ_ａＦｅ_ｂＲ_ｃＭ_ｄ、第二スキャン点がＮｄ_ｅＦｅ_ｆＲ_ｇＨ_ｈＫ_ｉＭ_ｊ、第三スキャン点がＮｄ_ｋＦｅ_ｌＲ_ｍＤ_ｎＭ_ｏで示される構造である。
【選択図】図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

希土類磁性体であって、
Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系主合金及び重希土類拡散源を含み、
前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系主合金は、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金、低融点合金及びその他添加剤を含み、
前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金の原料は、それぞれ重量百分率で、
２８％≦Ｒ≦３０％、
０．８％≦Ｂ≦１．２％、
０％≦Ｈо≦５％、
０％≦Ｍ≦３％、であり、
前記Ｒは、Ｎｄ、Ｐｒの少なくとも一つ、
前記Ｍは、Ｃｏ、Ｔｉの少なくとも一つ、
その他の成分はＦｅであり、
前記低融点合金は、ＮｄＣｕ、ＮｄＡｌ、ＮｄＧａの少なくとも一つ、
各成分は重量百分率で、
０％≦ＮｄＣｕ≦３％、
０％≦ＮｄＡｌ≦３％、
０％≦ＮｄＧａ≦３％、であり、
前記重希土類拡散源は、Ｒ_ｘＨ_ｙＭ_{１－ｘ－ｙ}の式で示され、
Ｒは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｈｏ、Ｇｄの少なくとも一つ、
Ｈは、Ｔｂ、Ｄｙの少なくとも一つ、
Ｍは、Ａｌ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｔｉ、Ｃｏ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｓｎの少なくとも一つであり、
ｘ、ｙはそれぞれ重量百分率で、１０％＜ｘ≦５０％、４０％＜ｙ≦７０％であり、
前記重希土類拡散源はＲＨ相に分布し、ＲＨＭ相はモザイク状に均一に分布し、
前記希土類磁性体は主相、Ｒ元素シェル層、遷移金属元素シェル層、及び前記主相、前記Ｒ元素シェル層、前記遷移金属元素シェル層で囲まれる三角領域を有し、前記Ｒ元素シェル層のＲは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｈо、Ｇｄの少なくとも一つであり、前記遷移金属元素シェル層の遷移金属は、Ｃｕ、Ａｌ、Ｇａの少なくとも一つであり、
前記三角領域は、第一スキャン点がＮｄ_ａＦｅ_ｂＲ_ｃＭ_ｄ、第二スキャン点がＮｄ_ｅＦｅ_ｆＲ_ｇＨ_ｈＫ_ｉＭ_ｊ、第三スキャン点がＮｄ_ｋＦｅ_ｌＲ_ｍＤ_ｎＭ_ｏで示され、
前記Ｎｄ_ａＦｅ_ｂＲ_ｃＭ_ｄにおいて、ＲはＰｒ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｈо、Ｇｄの少なくとも一つ、ＭはＡｌ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｔｉ、Ｃｏ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｓｎの少なくとも三つ、ａ、ｂ、ｃ、ｄはそれぞれ重量百分率で、３０％≦ａ≦７０％、５％≦ｂ≦４０％、５％≦ｃ≦３５％、０％≦ｄ≦１５％であり、
前記Ｎｄ_ｅＦｅ_ｆＲ_ｇＨ_ｈＫ_ｉＭ_ｊにおいて、ＲはＰｒ、Ｃｅ、Ｌａの少なくとも一つ、ＨはＴｂ、Ｄｙの少なくとも一つ、ＫはＨо又はＧｄであり、ＭはＡｌ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｔｉ、Ｃｏ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｓｎの少なくとも三つであり、ｅ、ｆ、ｇ、ｈ、ｉ、ｊはそれぞれ重量百分率で、２５％≦ｅ≦６５％、５％≦ｆ≦３５％、５％≦ｇ≦３０％、５％≦ｈ≦３０％、５％≦ｉ≦１０％、０％≦ｊ≦１０％であり、
前記Ｎｄ_ｋＦｅ_ｌＲ_ｍＤ_ｎＭ_ｏにおいて、ＲはＰｒ、Ｃｅ、ＬａＨо、Ｇｄの少なくとも一つ、ＤはＡｌ、Ｃｕ、Ｇａの少なくとも一つ、ＭはＴｉ、Ｃｏ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｓｎの少なくとも一つであり、ｋ、ｌ、ｍ、ｎ、ｏはそれぞれ重量百分率で、３０％≦ｋ≦７０％、５％≦ｌ≦３５％、５％≦ｍ≦３５％、５％≦ｎ≦２５％、０％≦ｏ≦１０％、である
ことを特徴とする希土類磁性体。

【請求項2】

前記希土類磁性体の厚さは、０．３～６．０ｍｍである、
ことを特徴とする請求項１に記載の低重希土類磁性体。

【請求項3】

請求項１又は２に記載の希土類磁性体の製造方法であって、
（ステップ１）前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金の原料を溶錬及びストリップキャスト法によりＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片を作成し、前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片を１５０～４００μｍの大きさに粉砕し、
（ステップ２）粉砕した前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片と前記低融点合金の粉末及び潤滑剤を混合及び撹拌し、混合物を水素処理炉に投入して水素吸着処理及び脱水素処理を行い、ジェットミルでＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末に粉砕し、
（ステップ３）前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末を圧縮成形処理及び焼結処理して前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系主合金からなる磁性体を作成し、
（ステップ４）焼結後の前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系主合金からなる磁性体を所望の形状に加工し、前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系主合金からなる磁性体に垂直、又は、Ｃ軸に平行な面に前記重希土類拡散源の薄膜を形成し、
（ステップ５）拡散処理及び時効処理を行う、
ことを特徴とする希土類磁性体の製造方法。

【請求項4】

前記重希土類拡散源は、噴霧製粉法、アモルファスストリップ法又はインゴットにより作成される、
ことを特徴とする請求項３に記載の低重希土類磁性体の製造方法。

【請求項5】

前記（ステップ２）における前記脱水素処理における脱水素温度は、４００～６００℃である、
ことを特徴とする請求項３又は４に記載の希土類磁性体の製造方法。

【請求項6】

前記（ステップ２）における前記低融点合金の前記粉末の粒子径は、２００ｎｍ～４μｍであり、
前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末の粒子径は３～５μｍである、
ことを特徴とする請求項３又は４に記載の希土類磁性体の製造方法。

【請求項7】

前記（ステップ３）における焼結工程の焼結温度は９８０～１０６０℃、焼結時間は６～１５時間である、
ことを特徴とする請求項３又は４に記載の希土類磁性体の製造方法。

【請求項8】

前記（ステップ５）における前記拡散処理の温度は８５０～９３０℃、拡散時間は６～３０時間、
前記時効処理の温度は４２０～６８０℃、時効時間は３～１０時間、昇温速度は１～５℃／分、降温速度は５～２０℃／分である、
ことを特徴とする請求項３又は４に記載の希土類磁性体の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の技術分野に属し、特に重希土類の含有量を少なくしつつも、磁性体性能を高くできる磁性体及びその製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結永久磁性体は、電子情報機器、医療機器、新エネルギー自動車、家電、ロボット等のハイテク分野で広く利用されている。過去数十年におけるＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系永久磁性体の発展は目覚ましく、残留磁気に関する磁気特性は、基本的には理論的な極限に達している一方、保磁力については、理論値との差が大きいことから、磁性体の保磁力の向上は、本分野における重要な研究テーマになっている。

【0003】

一方、従来のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系焼結永久磁性体は、性能を向上させる目的でＴｂやＤｙといった重希土類元素が大量に使用されていることから製造コストが高くなっていた。結晶粒界拡散技術の登場によって重希土類元素の含有量を大幅に削減することができたが、昨今の重希土類元素の価格の高騰に伴い、コストは高騰したままである。このように、重希土類元素の含有量の低減は依然として重要なテーマである。重希土類元素の拡散メカニズムによれば、硬化させたＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂの主相は、多くのコアシェル構造が形成されるため、保磁力が向上するが、磁性体及び拡散源の研究は、引き続き重要な研究テーマとなっている。

【0004】

上記のとおり、重希土類元素を拡散させることで保磁力が顕著に向上するが、重希土類元素は資源に乏しく非常に高価であることから、多くの研究者が重希土類元素の使用を極力抑えながらも、保磁力を維持・向上可能な拡散方法を開発してきた。

【0005】

例えば、中国特許公開ＣＮ１０６０２４２５３Ａ号公報には、磁性体の表面に重希土類Ｔｂ、Ｄｙ又はＨоをコーティングして、ＨＲリッチ層及び（Ｒ，ＨＲ）－Ｆｅ（Ｃо）－Ｍ１相で主相を覆うコアシェル構造を有するＭ２ホウ素化物相を形成する技術が開示されている。また、中国特許公開ＣＮ１０８３０５７７２Ａ号公報には、Ｒ１－Ｒ２－Ｍ型合金の水素化物粉末を主たる拡散源とする技術が開示されている。また、中国特許公開ＣＮ１１１５２４６７４Ａ号公報には、結晶粒界エピタキシャル層を含む磁性体、即ち二粒子粒界相Ｒ_ＸＨｏ_ｙＣｕ_ＺＸ１を特徴とする磁性体に拡散を行う技術が開示されている。

【0006】

上記各技術は、磁性体に特定相を形成するか、又は低コスト拡散源によって磁性体の製造コストを削減しているが、特定の方法で製造した磁性体に特定の結晶粒界構造を有する拡散源を組み合わせることで磁気特性を向上させ、重希土類元素の含有量を限界まで削減できるＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の及び製造方法は存在していない。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【特許文献1】中国特許公開ＣＮ１０６０２４２５３Ａ号公報

【特許文献2】中国特許公開ＣＮ１０８３０５７７２Ａ号公報

【特許文献3】中国特許公開ＣＮ１１１５２４６７４Ａ号公報

【発明の開示】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

本願発明は、特定成分のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体上に特定の結晶粒界を分布させ重希土類拡散源薄膜を用いて拡散処理及び時効処理を行うことにより、特定の結晶粒界構造分布を有するＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体を作成し、重希土類元素の使用量を抑えながらも良好な磁気特性を有する磁性体及びその製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0009】

上記した目的を達成するため、本願発明は、希土類磁性体であって、
Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系主合金及び重希土類拡散源を含み、
前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系主合金は、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金、低融点合金及びその他添加剤を含み、
前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金の原料は、それぞれ重量百分率で、
２８％≦Ｒ≦３０％、
０．８％≦Ｂ≦１．２％、
０％≦Ｈо≦５％、
０％≦Ｍ≦３％、であり、
前記Ｒは、Ｎｄ、Ｐｒの少なくとも一つ、
前記Ｍは、Ｃｏ、Ｔｉの少なくとも一つ、
その他の成分はＦｅであり、
前記低融点合金は、ＮｄＣｕ、ＮｄＡｌ、ＮｄＧａの少なくとも一つ、
各成分は重量百分率で、
０％≦ＮｄＣｕ≦３％、
０％≦ＮｄＡｌ≦３％、
０％≦ＮｄＧａ≦３％、であり、
前記重希土類拡散源は、Ｒ_ｘＨ_ｙＭ_{１－ｘ－ｙ}の式で示され、
Ｒは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｈｏ、Ｇｄの少なくとも一つ、
Ｈは、Ｔｂ、Ｄｙの少なくとも一つ、
Ｍは、Ａｌ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｔｉ、Ｃｏ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｓｎの少なくとも一つであり、
ｘ、ｙはそれぞれ重量百分率で、１０％＜ｘ≦５０％、４０％＜ｙ≦７０％であり、
前記重希土類拡散源はＲＨ相に分布し、ＲＨＭ相はモザイク状に均一に分布し、
前記希土類磁性体は主相、Ｒ元素シェル層、遷移金属元素シェル層、及び前記主相、前記Ｒ元素シェル層、前記遷移金属元素シェル層で囲まれる三角領域を有し、前記Ｒ元素シェル層のＲは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｈо、Ｇｄの少なくとも一つであり、前記遷移金属元素シェル層の遷移金属は、Ｃｕ、Ａｌ、Ｇａの少なくとも一つであり、
前記三角領域は、第一スキャン点がＮｄ_ａＦｅ_ｂＲ_ｃＭ_ｄ、第二スキャン点がＮｄ_ｅＦｅ_ｆＲ_ｇＨ_ｈＫ_ｉＭ_ｊ、第三スキャン点がＮｄ_ｋＦｅ_ｌＲ_ｍＤ_ｎＭ_ｏで示され、
前記Ｎｄ_ａＦｅ_ｂＲ_ｃＭ_ｄにおいて、ＲはＰｒ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｈо、Ｇｄの少なくとも一つ、ＭはＡｌ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｔｉ、Ｃｏ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｓｎの少なくとも三つ、ａ、ｂ、ｃ、ｄはそれぞれ重量百分率で、３０％≦ａ≦７０％、５％≦ｂ≦４０％、５％≦ｃ≦３５％、０％≦ｄ≦１５％であり、
前記Ｎｄ_ｅＦｅ_ｆＲ_ｇＨ_ｈＫ_ｉＭ_ｊにおいて、ＲはＰｒ、Ｃｅ、Ｌａの少なくとも一つ、ＨはＴｂ、Ｄｙの少なくとも一つ、ＫはＨо又はＧｄであり、ＭはＡｌ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｔｉ、Ｃｏ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｓｎの少なくとも三つであり、ｅ、ｆ、ｇ、ｈ、ｉ、ｊはそれぞれ重量百分率で、２５％≦ｅ≦６５％、５％≦ｆ≦３５％、５％≦ｇ≦３０％、５％≦ｈ≦３０％、５％≦ｉ≦１０％、０％≦ｊ≦１０％であり、
前記Ｎｄ_ｋＦｅ_ｌＲ_ｍＤ_ｎＭ_ｏにおいて、ＲはＰｒ、Ｃｅ、ＬａＨо、Ｇｄの少なくとも一つ、ＤはＡｌ、Ｃｕ、Ｇａの少なくとも一つ、ＭはＴｉ、Ｃｏ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｓｎの少なくとも一つであり、ｋ、ｌ、ｍ、ｎ、ｏはそれぞれ重量百分率で、３０％≦ｋ≦７０％、５％≦ｌ≦３５％、５％≦ｍ≦３５％、５％≦ｎ≦２５％、０％≦ｏ≦１０％、であることを特徴とする。

【0010】

前記希土類磁性体の厚さは、０．３～６．０ｍｍである、ことを特徴とする。

【0011】

前記希土類磁性体の製造方法であって、
（ステップ１）前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金の原料を溶錬及びストリップキャスト法によりＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片を作成し、前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片を１５０～４００μｍの大きさに粉砕し、
（ステップ２）粉砕した前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片と前記低融点合金の粉末及び潤滑剤を混合及び撹拌し、混合物を水素処理炉に投入して水素吸着処理及び脱水素処理を行い、ジェットミルでＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末に加工し、
（ステップ３）前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末を圧縮成形処理及び焼結処理して前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系主合金からなる磁性体を作成し、
（ステップ４）焼結後の前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系主合金からなる磁性体を所望の形状に加工し、前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系主合金からなる磁性体に垂直、又は、Ｃ軸に平行な面に前記重希土類拡散源の薄膜を形成し、
（ステップ５）拡散処理及び時効処理を行う、ことを特徴とする。

【0012】

前記重希土類拡散源は、噴霧製粉法、アモルファスストリップ法又はインゴットにより作成される、ことを特徴とする。

【0013】

前記（ステップ２）における前記脱水素処理における脱水素温度は、４００～６００℃である、ことを特徴とする。

【0014】

前記（ステップ２）における前記低融点合金の前記粉末の粒子径は、２００ｎｍ～４μｍであり、
前記Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金粉末の粒子径は３～５μｍである、ことを特徴とする。

【0015】

前記（ステップ３）における焼結工程の焼結温度は９８０～１０６０℃、焼結時間は６～１５時間である、ことを特徴とする。

【0016】

前記（ステップ５）における前記拡散処理の温度は８５０～９３０℃、拡散時間は６～３０時間、
前記時効処理の温度は４２０～６８０℃、時効時間は３～１０時間、昇温速度は１～５℃／分、降温速度は５～２０℃／分である、ことを特徴とする。

【発明の効果】

【0017】

本発明は、従来技術と対比して、以下の有益な効果を奏する。

【0018】

（１）結晶粒界が低融点に設計された磁性体に特殊な結晶粒界構造を有する拡散源を用いて拡散処理及び時効処理することにより、特定の結晶粒界構造を有する重希土類元素の含有量（使用量）が少ないＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体を得ることができる一方、保磁力の向上を実現することができる。

【0019】

（２）希土類磁性体に含まれるＮｄＣｕ、ＮｄＡｌ、ＮｄＧａの低融点合金相は、磁性体の結晶粒界の拡散係数の増加に優れ、拡散源の拡散効率を向上することができる。

【0020】

（３）拡散源の結晶粒界構造はＲＨ相に分布し、ＲＨＭ相はモザイク状に均一に分布することから、低融点相及び重希土類相が同時に速やかに磁性体内に入り込み、拡散係数が大きく高まると同時に、磁気絶縁作用を有するシェル層を良好に形成することができたため、良好な保磁力向上作用を奏する。

【0021】

（４）重希土類元素を拡散した後の磁性体は、Ｆｅの含有量が３０％未満である相を備えることから、非鉄磁性を有し、良好な磁気絶縁作用を奏する。

【0022】

（５）磁性体中の重希土類元素の含有量（使用量）を削減できるため、磁性体の製造コストを削減でき、製造方法は簡易であり大量生産を実現できる。

【図面の簡単な説明】

【0023】

【図1】重希土類元素を拡散させた磁性体のミクロ構造を電子顕微鏡で撮影した写真。

【発明を実施するための形態】

【0024】

以下、本願発明の実施例につき、比較例と合わせて詳細に説明する。

【0025】

表１、表２に示す番号１～２２は、実施例１～２２、比較例１～２２で共通に使用する拡散処理前のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体であり、当該磁性体の原料となるＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金は、それぞれ重量百分率で２８％≦Ｒ≦３０％、０．８％≦Ｂ≦１．２％、０％≦Ｈо≦５％、０％≦Ｍ≦３％、であり、Ｒは、Ｎｄ、Ｐｒの少なくとも一つ、Ｍは、Ｃｏ、Ｔｉの少なくとも一つ、その他の成分はＦｅとした。また、低融点合金は、重量百分率で０～３％のＮｄＣｕ、０～３％のＮｄＡｌ、０～３％のＮｄＧａとした。

【0026】

拡散処理前のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の製造方法は以下の通りである。
（ステップ１）ステップ２で添加する低融点合金以外の成分を溶錬し、スプリットキャスト法を用いてＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金の薄片を作成し、その後、粉砕機によって１５０～４００μｍの大きさに粉砕した。

【0027】

（ステップ２）粒子径を２００ｎｍ～４μｍとした低融点合金であるＮｄＣｕ、ＮｄＡｌ、ＮｄＧａの粉末を、粉砕後のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金の薄片に添加した。

【0028】

（ステップ３）Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金の薄片、低融点合金の粉末及び潤滑剤を混合・撹拌し、その後、水素処理炉に投入して水素吸着処理及び脱水素処理を行った。脱水素温度は４００～６００℃、ジェットミルを用いて粒度Ｄ５０で粒子径３～５μｍの合金粉末に加工した。

【0029】

（ステップ４）上記合金粉末を磁場配向成型及び冷間等静圧プレスして素地を作成した。

【0030】

（ステップ５）上記素地を真空炉で焼結し、Ａｒガスで急速冷却し、その後、第１次時効処理及び第２次時効処理を行い、基本となる磁性体１～２２を作成した。

【0031】

表１における空欄は、当該元素を含まないことを示しており、番号１～２２に係る拡散処理前のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体の磁気特性は、表２に示すとおりである。

【0032】

表１

【0033】

表２

【0034】

表３は本願発明に係る実施例１～２２の拡散処理パラメータ及び拡散処理後の磁気特性を示し、表４は比較例１～２２の拡散処理パラメータ及び拡散処理後の磁気特性を示している。

【0035】

実施例１～２２における拡散源は、ＲｘＨｙＭ１－ｘ－ｙの式で示され、ＲはＮｄ、Ｐｒ、Ｃｅ、Ｌａ、Ｈｏ、Ｇｄの少なくとも一つ、ＨはＴｂ、Ｄｙの少なくとも一つ、ＭはＡｌ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｔｉ、Ｃｏ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｓｎの少なくとも一つであり、ｘ、ｙはそれぞれ重量百分率で、１０％＜ｘ≦５０％、４０％＜ｙ≦７０％である。

【0036】

前記したＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体を、それぞれ所望のサイズに切断し、Ｃ軸に垂直な二つの面に上記成分の重希土類拡散源スラリーを塗布した。重希土類元素の重量増加は１．０ｗ％、重希土類合金中の重希土類含有量は１．０ｗ％であった。

【0037】

Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系主合金に最適化プロセス試験を実施し、磁気特性を最良化した後に拡散試験を行った。重希土類合金の拡散後の保磁力の増加幅は８～９．５ｋＯｅに達した。Ｄｙ又はＴｂの使用量は少なく、磁性体の製造コストの大幅な削減を実現した。

【0038】

Ｄｙ合金又はＴｂ合金を拡散したものを実施例とし、Ｄｙ又はＴｂのみを拡散したものを比較例とした。各実施例における具体的なパラメータを表３で、各比較例における具体的なパラメータを表４でそれぞれ示す。

【0039】

表３

【0040】

表４

【0041】

上記各データによれば、まずストリップキャスト薄片の結晶粒界にＮｄＣｕ、又はＮｄＡｌ、又はＮｄＧａ低融点粉体を添加して、低融点結晶チャネルを備え、磁性体への拡散に適したＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体を製造した。このＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体は、特に重希土類合金拡散源の拡散に有利であり、重希土類合金拡散源の拡散後にはΔＨｃｊ＞１１．０ｋОｅとなり、保磁力の向上が顕著であることが分かる。

【0042】

実施例１と比較例１は、同一サイズのＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体であり、同一の拡散温度及び時効温度等の条件で拡散処理を行ったものである。各実施例と各比較例の分析結果は以下の通りである。

【0043】

実施例１は、Ｎｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは２６０μｍ、脱水素温度は４５０℃、酸素含有量は７００ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は６００ｎｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は３μｍであった。ＰｒＤｙＣｕを拡散させた結果、拡散前と比べて残留磁束密度Ｂｒは０．２０ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは１０．２１ｋＯｅ増加した。一方、比較例１は、Ｄｙのみを拡散させた結果、拡散前と比べて残留磁束密度Ｂｒは０．１９ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは８．２１ｋＯｅ増加した。実施例１及び比較例１ともに保磁力は増加しているが、ＰｒＤｙＣｕを拡散させた実施例１の方がＤｙのみを拡散させた比較例１に比べて明らかに保磁力の増加幅は大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0044】

実施例２は、比較例２と同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体及びサイズである。実施例２のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは２９０μｍ、脱水素温度は５５０℃、酸素含有量は５００ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は１μｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は３．５μｍであった。同一の拡散温度及び時効温度等の条件で、実施例２は、拡散前と比べて、ＰｒＴｂＣｕＣｅを拡散させた後に、残留磁束密度Ｂｒは０．２１ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは１１．７８ｋＯｅ増加した。一方、比較例２は、Ｔｂのみを拡散させた結果、拡散前と比べて、Ｂｒは０．２１ｋＧｓ低下し、Ｈｃｊは９．３０ｋＯｅ増加した。実施例２及び比較例２ともに保磁力は増加しているが、ＰｒＴｂＣｕＣｅを拡散させた実施例２の方がＴｂのみを拡散させた比較例２に比べてＨｃｊの増加幅がより大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0045】

実施例３は、比較例３と同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体及びサイズである。実施例３のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは２５０μｍ、脱水素温度は５２０℃、酸素含有量は１０００ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は３μｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は５μｍであった。同一の拡散温度及び時効温度等の条件で、実施例３は、拡散前と比べて、ＰｒＤｙＣｕを拡散させた後に、残留磁束密度Ｂｒは０．２２ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは７．５８ｋＯｅ増加した。一方、比較例３は、Ｄｙのみを拡散させた結果、拡散前と比べて、Ｂｒは０．２０ｋＧｓ低下し、Ｈｃｊは５．０８ｋＯｅ増加した。実施例３及び比較例３ともに保磁力は増加しているが、ＰｒＤｙＣｕを拡散させた実施例３の方がＤｙのみを拡散させた比較例３に比べてＨｃｊの増加幅がより大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0046】

実施例４は、比較例４と同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体及びサイズである。実施例４のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは１５０μｍ、脱水素温度は６００℃、酸素含有量は５００ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は３μｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は５μｍであった。同一の拡散温度及び時効温度等の条件で、実施例４は、拡散前と比べて、ＰｒＧｄＤｙＣｕＣｏを拡散させた後に、残留磁束密度Ｂｒは０．２６ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは７．５２ｋＯｅ増加した。一方、比較例４は、Ｄｙのみを拡散させた結果、拡散前と比べて、Ｂｒは０．２３ｋＧｓ低下し、Ｈｃｊは５．０２ｋＯｅ増加した。保磁力はいずれも明らかに増加しているが、ＰｒＧｄＤｙＣｕＣｏを拡散させた実施例４の方がＤｙのみを拡散させた比較例４に比べてＨｃｊの増加幅がより大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0047】

実施例５は、比較例５と同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体及びサイズである。 実施例５のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは２６０μｍ、脱水素温度は５００℃、酸素含有量は８００ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は１μｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は４μｍであった。同一の拡散温度及び時効温度等の条件で、実施例５は、拡散前と比べて、ＮｄＤｙＣｕを拡散させた後に、残留磁束密度Ｂｒは０．２５ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは９．５１ｋＯｅ増加した。一方、比較例５は、Ｄｙのみを拡散させた結果、拡散前と比べて、Ｂｒは０．２３ｋＧｓ低下し、Ｈｃｊは７．５１ｋＯｅ増加した。保磁力はいずれも明らかに増加しているが、ＮｄＤｙＣｕを拡散させた実施例５の方がＤｙのみを拡散させた比較例５に比べてＨｃｊの増加幅がより大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0048】

実施例６は、比較例６と同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体及びサイズである。 実施例６のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは３００μｍ、脱水素温度は５７０℃、酸素含有量は７００ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は２μｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は４．５μｍであった。同一の拡散温度及び時効温度等の条件で、実施例６は、拡散前と比べて、ＮｄＤｙＣｕＬａを拡散させた後に、残留磁束密度Ｂｒは０．２３ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは８．０６ｋＯｅ増加した。一方、比較例６は、Ｄｙのみを拡散させた結果、拡散前と比べて、Ｂｒは０．２１ｋＧｓ低下し、Ｈｃｊは６．８１ｋＯｅ増加した。保磁力はいずれも明らかに増加しているが、ＮｄＤｙＣｕＬａを拡散させた実施例６の方がＤｙのみを拡散させた比較例６に比べてＨｃｊの増加幅がより大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0049】

実施例７は、比較例７と同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体及びサイズである。実施例７のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは２７０μｍ、脱水素温度は４８０℃、酸素含有量は８００ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は４μｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は４．５μｍであった。同一の拡散温度及び時効温度等の条件で、実施例７は、拡散前と比べて、ＮｄＤｙＣｕを拡散させた後に、残留磁束密度Ｂｒは０．２２ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは８．８２ｋＯｅ増加した。一方、比較例７は、Ｄｙのみを拡散させた結果、拡散前と比べて、Ｂｒは０．２１ｋＧｓ低下し、Ｈｃｊは７．３２ｋＯｅ増加した。保磁力はいずれも明らかに増加しているが、ＮｄＤｙＣｕを拡散させた実施例７の方がＤｙのみを拡散させた比較例７に比べてＨｃｊの増加幅がより大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0050】

実施例８は、比較例８と同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体及びサイズである。 実施例８のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは２３０μｍ、脱水素温度は５００℃、酸素含有量は９００ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は２００ｎｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は３．５μｍであった。同一の拡散温度及び時効温度等の条件で、実施例８は、拡散前と比べて、ＰｒＤｙＣｕＴｉを拡散させた後に、残留磁束密度Ｂｒは０．２１ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは８．８５ｋＯｅ増加した。一方、比較例８は、Ｄｙのみを拡散させた結果、拡散前と比べて、Ｂｒは０．１９ｋＧｓ低下し、Ｈｃｊは７．８５ｋＯｅ増加した。保磁力はいずれも明らかに増加しているが、ＰｒＤｙＣｕＴｉを拡散させた実施例８の方がＤｙのみを拡散させた比較例８に比べてＨｃｊの増加幅がより大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0051】

実施例９は、比較例９と同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体及びサイズである。 実施例９のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは２８０μｍ、脱水素温度は５５０℃、酸素含有量は７００ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は７００ｎｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は４μｍであった。同一の拡散温度及び時効温度等の条件で、実施例９は、拡散前と比べて、ＰｒＤｙＣｕを拡散させた後に、残留磁束密度Ｂｒは０．２４ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは９．３５ｋＯｅ増加した。一方、比較例９は、Ｄｙのみを拡散させた結果、拡散前と比べて、Ｂｒは０．２２ｋＧｓ低下し、Ｈｃｊは７．３５ｋＯｅ増加した。保磁力はいずれも明らかに増加しているが、ＰｒＤｙＣｕを拡散させた実施例９の方がＤｙのみを拡散させた比較例９に比べてＨｃｊの増加幅がより大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0052】

実施例１０は、比較例１０と同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体及びサイズである。実施例１０のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは２４０μｍ、脱水素温度は４６０℃、酸素含有量は６５０ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は９００ｎｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は３μｍであった。同一の拡散温度及び時効温度等の条件で、実施例１０は、拡散前と比べて、ＰｒＨｏＴｂＣｕを拡散させた後に、残留磁束密度Ｂｒは０．２２ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは１２．０８ｋＯｅ増加した。一方、比較例１０は、Ｔｂのみを拡散させた結果、拡散前と比べて、Ｂｒは０．２１ｋＧｓ低下し、Ｈｃｊは９．９０ｋＯｅ増加した。保磁力はいずれも明らかに増加しているが、ＰｒＨｏＴｂＣｕを拡散させた実施例１０の方がＴｂのみを拡散させた比較例１０に比べてＨｃｊの増加幅がより大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0053】

実施例１１は、比較例１１と同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体及びサイズである。実施例１１のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは４００μｍ、脱水素温度は５４０℃、酸素含有量は８００ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は４μｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は５μｍであった。同一の拡散温度及び時効温度等の条件で、実施例１１は、拡散前と比べて、ＰｒＤｙＣｕを拡散させた後に、残留磁束密度Ｂｒは０．２１ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは７．７４ｋＯｅ増加した。一方、比較例１１は、Ｄｙのみを拡散させた結果、拡散前と比べて、Ｂｒは０．２０ｋＧｓ低下し、Ｈｃｊは４．７４ｋＯｅ増加した。保磁力はいずれも明らかに増加しているが、ＰｒＤｙＣｕを拡散させた実施例１１の方がＤｙのみを拡散させた比較例１に比べてＨｃｊの増加幅がより大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0054】

実施例１２は、比較例１２と同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体及びサイズである。実施例１２のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは３５０μｍ、脱水素温度は５５０℃、酸素含有量は６００ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は１μｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は４μｍであった。同一の拡散温度及び時効温度等の条件で、実施例１２は、拡散前と比べて、ＰｒＤｙＣｕＺｎを拡散させた後に、残留磁束密度Ｂｒは０．２２ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは８．１０ｋＯｅ増加した。一方、比較例１２は、Ｄｙのみを拡散させた結果、拡散前と比べて、Ｂｒは０．２０ｋＧｓ低下し、Ｈｃｊは５．１０ｋＯｅ増加した。保磁力はいずれも明らかに増加しているが、ＰｒＤｙＣｕＺｎを拡散させた実施例１２の方がＤｙのみを拡散させた比較例１２に比べてＨｃｊの増加幅がより大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0055】

実施例１３は、比較例１３と同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体及びサイズである。実施例１３のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは２５０μｍ、脱水素温度は４５０℃、酸素含有量は７００ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は１μｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は４．５μｍであった。同一の拡散温度及び時効温度等の条件で、実施例１３は、拡散前と比べて、ＰｒＤｙＣｕＧａを拡散させた後に、残留磁束密度Ｂｒは０．２５ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは７．６０ｋＯｅ増加した。一方、比較例１３は、Ｄｙのみを拡散させた結果、拡散前と比べて、Ｂｒは０．２３ｋＧｓ低下し、Ｈｃｊは５．６０ｋＯｅ増加した。保磁力はいずれも明らかに増加しているが、ＰｒＤｙＣｕＧａを拡散させた実施例１３の方がＤｙのみを拡散させた比較例１３に比べてＨｃｊの増加幅がより大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0056】

実施例１４は、比較例１４と同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体及びサイズである。実施例１４のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは２６０μｍ、脱水素温度は５５０℃、酸素含有量は６００ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は２μｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は３．８μｍであった。同一の拡散温度及び時効温度等の条件で、実施例１４は、拡散前と比べて、ＰｒＤｙＣｕＧａを拡散させた後に、残留磁束密度Ｂｒは０．２２ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは８．２５ｋＯｅ増加した。一方、比較例１４は、Ｄｙのみを拡散させた結果、拡散前と比べて、Ｂｒは０．２１ｋＧｓ低下し、Ｈｃｊは６．７５ｋＯｅ増加した。保磁力はいずれも明らかに増加しているが、ＰｒＤｙＣｕＧａを拡散させた実施例１４の方がＤｙのみを拡散させた比較例１４に比べてＨｃｊの増加幅がより大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0057】

実施例１５は、比較例１５と同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体及びサイズである。実施例１５のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは２８０μｍ、脱水素温度は４８０℃、酸素含有量は８００ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は１μｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は３μｍであった。同一の拡散温度及び時効温度等の条件で、実施例１５は、拡散前と比べて、ＰｒＤｙＣｕＧａを拡散させた後に、残留磁束密度Ｂｒは０．２５ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは８．９８ｋＯｅ増加した。一方、比較例１５は、Ｄｙのみを拡散させた結果、拡散前と比べて、Ｂｒは０．２３ｋＧｓ低下し、Ｈｃｊは７．４８ｋＯｅ増加した。保磁力はいずれも明らかに増加しているが、ＰｒＤｙＣｕＧａを拡散させた実施例１５の方がＤｙのみを拡散させた比較例１５に比べてＨｃｊの増加幅がより大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0058】

実施例１６は、比較例１６と同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体及びサイズである。実施例１６のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは２５０μｍ、脱水素温度は５００℃、酸素含有量は８００ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は２μｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は３．５μｍであった。同一の拡散温度及び時効温度等の条件で、実施例１６は、拡散前と比べて、ＰｒＤｙＣｕＡｌを拡散させた後に、残留磁束密度Ｂｒは０．２３ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは８．９４ｋＯｅ増加した。一方、比較例１６は、Ｄｙのみを拡散させた結果、拡散前と比べて、Ｂｒは０．２２ｋＧｓ低下し、Ｈｃｊは７．４４ｋＯｅ増加した。保磁力はいずれも明らかに増加しているが、ＰｒＤｙＣｕＡｌを拡散させた実施例１６の方がＤｙのみを拡散させた比較例１６に比べてＨｃｊの増加幅がより大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0059】

実施例１７は、比較例１７と同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体及びサイズである。実施例１７のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは２９０μｍ、脱水素温度は４００℃、酸素含有量は６００ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は４μｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は４μｍであった。同一の拡散温度及び時効温度等の条件で、実施例１７は、拡散前と比べて、ＰｒＤｙＣｕＡｌＳｎを拡散させた後に、残留磁束密度Ｂｒは０．２５ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは８．３７ｋＯｅ増加した。一方、比較例１７は、Ｄｙのみを拡散させた結果、拡散前と比べて、Ｂｒは０．２０ｋＧｓ低下し、Ｈｃｊは６．５７ｋＯｅ増加した。保磁力はいずれも明らかに増加しているが、ＰｒＤｙＣｕＡｌＳｎを拡散させた実施例１７の方がＤｙのみを拡散させた比較例１７に比べてＨｃｊの増加幅がより大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0060】

実施例１８は、比較例１８と同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体及びサイズである。実施例１８のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは２７０μｍ、脱水素温度は４５０℃、酸素含有量は７００ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は２μｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は３．８μｍであった。同一の拡散温度及び時効温度等の条件で、実施例１８は、拡散前と比べて、ＰｒＤｙＣｕＡｌを拡散させた後に、残留磁束密度Ｂｒは０．２６ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは８．６０ｋＯｅ増加した。一方、比較例１８は、Ｄｙのみを拡散させた結果、拡散前と比べて、Ｂｒは０．２５ｋＧｓ低下し、Ｈｃｊは７．１０ｋＯｅ増加した。保磁力はいずれも明らかに増加しているが、ＰｒＤｙＣｕＡｌを拡散させた実施例１８の方がＤｙのみを拡散させた比較例１８に比べてＨｃｊの増加幅がより大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0061】

実施例１９は、比較例１９と同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体及びサイズである。実施例１９のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは２５０μｍ、脱水素温度は５５０℃、酸素含有量は８５０ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は１μｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は３μｍであった。同一の拡散温度及び時効温度等の条件で、実施例１９は、拡散前と比べて、ＰｒＧｄＤｙＣｕを拡散させた後に、残留磁束密度Ｂｒは０．２５ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは８．５０ｋＯｅ増加した。一方、比較例１９は、Ｄｙのみを拡散させた結果、拡散前と比べて、Ｂｒは０．２４ｋＧｓ低下し、Ｈｃｊは６．００ｋＯｅ増加した。保磁力はいずれも明らかに増加しているが、ＰｒＧｄＤｙＣｕを拡散させた実施例１９の方がＤｙのみを拡散させた比較例１９に比べてＨｃｊの増加幅がより大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0062】

実施例２０は、比較例２０と同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体及びサイズである。実施例２０のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは２９０μｍ、脱水素温度は５７０℃、酸素含有量は８００ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は２μｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は３μｍであった。同一の拡散温度及び時効温度等の条件で、実施例２０は、拡散前と比べて、ＰｒＤｙＣｕＭｇを拡散させた後に、残留磁束密度Ｂｒは０．２０ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは７．６０ｋＯｅ増加した。一方、比較例２０は、Ｄｙのみを拡散させた結果、拡散前と比べて、Ｂｒは０．２０ｋＧｓ低下し、Ｈｃｊは６．００ｋＯｅ増加した。保磁力はいずれも明らかに増加しているが、ＰｒＤｙＣｕＭｇを拡散させた実施例２０の方がＤｙのみを拡散させた比較例２０に比べてＨｃｊの増加幅がより大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0063】

実施例２１は、比較例２１と同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体及びサイズである。実施例２１のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは２６０μｍ、脱水素温度は５３０℃、酸素含有量は６００ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は１μｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は３μｍであった。同一の拡散温度及び時効温度等の条件で、実施例２１は、拡散前と比べて、ＰｒＤｙＣｕを拡散させた後に、残留磁束密度Ｂｒは０．２５ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊは９．５０ｋＯｅ増加した。一方、比較例２１は、Ｄｙのみを拡散させた結果、拡散前と比べて、Ｂｒは０．２４ｋＧｓ低下し、Ｈｃｊは７．００ｋＯｅ増加した。保磁力はいずれも明らかに増加しているが、ＰｒＤｙＣｕを拡散させた実施例２１の方がＤｙのみを拡散させた比較例２１に比べてＨｃｊの増加幅がより大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0064】

実施例２２は、比較例２２と同一のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系磁性体及びサイズである。実施例２２のＮｄ－Ｆｅ－Ｂ系合金薄片の平均サイズは２４０μｍ、脱水素温度は５７０℃、酸素含有量は７００ｐｐｍ、低融点粉体の平均粒子径Ｄ５０は１μｍ、ジェットミル粉砕後の合金粉末の平均粒子径Ｄ５０は４μｍであった。同一の拡散温度及び時効温度等の条件で、実施例２２は、拡散前と比べて、ＰｒＴｂＣｕを拡散させた後に、残留磁束密度Ｂｒは０．２０ｋＧｓ低下し、保磁力Ｈｃｊ１１．００ｋＯｅ増加した。一方、比較例２２は、Ｔｂを拡散させた結果、拡散前と比べて、Ｂｒは０．２０ｋＧｓ低下し、Ｈｃｊは９．００ｋＯｅ増加した。保磁力はいずれも明らかに増加しているが、ＰｒＴｂＣｕを拡散させた実施例２２の方がＴｂのみを拡散させた比較例２２に比べてＨｃｊの増加幅がより大きく、磁性体性能の優位性は明白である。

【0065】

上記の重希土類合金を拡散させた磁性体の磁気特性は、純重希土類を拡散させた磁性体の磁気特性と対比して明らかに優れることが判明したことから、重希土類合金を拡散させた磁性体のミクロ構造を測定した。ＺＥＩＳＳ社製走査型電子顕微鏡で測定し、オックスフォードＥＤＳで磁性体サンプルの元素の組成を測定した。

【0066】

ここで、以下の通り定義する。希土類シェル層、即ちＲ元素シェル層とは、結晶粒子を連続的に６０％以上取り囲んだものを指し、遷移金属元素シェル層とは、結晶粒子を連続的に４０％以上取り囲んだものを指す。

【0067】

三つの点ａ、ｂ、ｃは、異なる位置におけるサンプリングポイントであり、それぞれａが第一スキャン点、ｂが第二スキャン点、ｃが第三スキャン点に対応する。サイズが１μｍ未満の小さな三角領域は、６：１４相型のＣｕリッチ相である。つまり、スポットスキャニングの化学式は、Ｆｅ_{３０－５１}（ＮｄＰｒ）_{４５－６０}Ｃｕ_２－１５Ｇａ_０－５Ｃｏ_０－５、又は、Ｆｅ_{３０－５１}（ＮｄＰｒ）_{４５－６０}Ｄｙ_２－１５Ｃｕ_２－１５Ｇａ_０－５Ｃｏ_０－５である。ここで、各元素の右下の数値は要素の重量百分率パーセントである。図１に示すように、その他の三つの点は即ちＳＥＭであり、３の位置におけるサンプリングポイントである。拡散源を拡散させてＲ元素シェル層及び遷移金属元素シェル層を形成し、三つの点ａ、ｂ、ｃで行った統計分析の結果は、以下の通りである（化学式の右下の数値は重量百分率パーセントである）。

【0068】

実施例１では、ＰｒＤｙＣｕを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｐｒ、Ｄｙ希土類シェル層及びＣｕ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_７０Ｆｅ_１５Ｐｒ_１０Ｃｕ_５と、第二スキャン：Ｎｄ_５０Ｆｅ_２０Ｐｒ_１５Ｄｙ_１０Ｃｕ_５と、第三スキャン点：Ｎｄ_７０Ｆｅ_５Ｐｒ_５Ｃｕ_１５Ｃｏ_５を形成した。

【0069】

実施例２では、ＰｒＴｂＣｕＣｅを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｐｒ、Ｔｂ、Ｃｅ希土類シェル層及びＣｕ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_５０Ｆｅ_５Ｐｒ_２５Ｃｅ_１０Ｃｕ_５Ｇａ_２Ａｌ_３と、第二スキャン点：Ｎｄ_５５Ｆｅ_１５Ｐｒ_１０Ｃｅ_５Ｔｂ_１０Ｃｕ_５と、第三スキャン点：Ｎｄ_５０Ｆｅ_２０Ｐｒ_１０Ｃｅ_５Ｃｕ_１５Ｃｏ_５を形成した。

【0070】

実施例３では、ＰｒＤｙＣｕを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｐｒ、Ｄｙ希土類シェル層及びＣｕ及びＡｌ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_６５Ｆｅ_２０Ｐｒ_１７Ｃｕ_３Ｇａ_２Ａｌ_３と、第二スキャン点：Ｎｄ_５０Ｆｅ_２７Ｐｒ_１３Ｄｙ_８Ｃｕ_２と、第三スキャン点：Ｎｄ_５０Ｆｅ_２０Ｐｒ_１０Ｃｕ_１５Ｃｏ_３Ａｌ_２を形成した。

【0071】

実施例４では、ＰｒＧｄＤｙＣｕＣｏを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｐｒ、Ｇｄ、Ｄｙ希土類シェル層及びＣｕ及びＣｏ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_５０Ｆｅ_１８Ｐｒ_１７Ｃｕ_６Ｃｏ_５Ａｌ_４と、第二スキャン点：Ｎｄ_４５Ｆｅ_１５Ｐｒ_１５Ｄｙ_６Ｇｄ_１０Ｃｕ_４Ａｌ_５と、第三スキャン点：Ｎｄ_４５Ｆｅ_２５Ｐｒ_１０Ｃｕ_１０Ｃｏ_５Ａｌ_５を形成した。

【0072】

実施例５では、ＮｄＤｙＣｕを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｎｄ、Ｄｙ希土類シェル層及びＣｕ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_６５Ｐｒ_１５Ｆｅ_１０Ｃｕ_６Ｃｏ_４と、第二スキャン点：Ｎｄ_５５Ｐｒ_１０Ｄｙ_１５Ｆｅ_２０と、第三スキャン点：Ｎｄ_５０Ｆｅ_１５Ｐｒ_１０Ｃｕ_２０Ｃｏ_５を形成した。

【0073】

実施例６では、ＮｄＤｙＣｕＬａを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｎｄ、Ｄｙ希土類シェル層及びＣｕ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_５０Ｐｒ_１５Ｆｅ_２０Ｌａ_８Ｃｕ_２Ｇａ_５と、第二スキャン点：Ｎｄ_５５Ｆｅ_５Ｐｒ_１６Ｌａ_４Ｄｙ_２０と、第三スキャン点：Ｎｄ_５５Ｆｅ_２０Ｐｒ_１０Ｌａ_５Ｃｕ_１０を形成した。

【0074】

実施例７では、ＮｄＤｙＣｕを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｎｄ、Ｄｙ希土類シェル層及びＣｕ及びＡｌ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_６０Ｐｒ_１０Ｆｅ_１５Ｃｕ_１０Ａｌ_５と、第二スキャン点：Ｎｄ_５０Ｆｅ_２０Ｐｒ_１０Ｃｕ_５Ｄｙ_１５Ａｌ_５と、第三スキャン点：Ｎｄ_５０Ｆｅ_２５Ｐｒ_１０Ｃｕ_５Ｃｏ_６Ａｌ_４を形成した。

【0075】

実施例８では、ＰｒＤｙＣｕＴｉを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｐｒ、Ｄｙ希土類シェル層及びＣｕ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_４５Ｐｒ_３０Ｆｅ_１４Ｃｕ_７Ｔｉ_４と、第二スキャン点：Ｎｄ_２５Ｐｒ_２０Ｄｙ_１８Ｆｅ_３０Ｔｉ_４Ｃｕ_３と、第三スキャン点：Ｎｄ_３５Ｆｅ_２５Ｐｒ_２０Ｃｕ_１８Ｃｏ_２を形成した。

【0076】

実施例９では、ＰｒＤｙＣｕを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｐｒ、Ｄｙ希土類シェル層及びＣｕ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_５０Ｐｒ_２５Ｆｅ_２０Ｃｕ_５と、第二スキャン点：Ｎｄ_３５Ｆｅ_１４Ｐｒ_２０Ｄｙ_２５Ｃｏ_３Ｃｕ_３と、第三スキャン点：Ｎｄ_４５Ｆｅ_２０Ｐｒ_１５Ｃｕ_１５Ｃｏ_５を形成した。

【0077】

実施例１０では、ＰｒＨｏＴｂＣｕを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｐｒ、Ｔｂ、Ｈｏ希土類シェル層及びＣｕ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_４０Ｐｒ_３５Ｆｅ_２０Ｃｕ_５と、第二スキャン点：Ｎｄ_３０Ｆｅ_２５Ｐｒ_２１Ｄｙ_１２Ｈｏ_６Ｃｏ_３Ｃｕ_３と、第三スキャン点：Ｎｄ_３５Ｆｅ_３０Ｐｒ_２５Ｃｕ_６Ｃｏ_４を形成した。

【0078】

実施例１１では、ＰｒＤｙＣｕを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｐｒ、Ｄｙ希土類シェル層及びＣｕ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_５８Ｆｅ_１８Ｐｒ_１５Ｃｕ_４Ｇａ_３Ａｌ_２と、第二スキャン点：Ｎｄ_５０Ｆｅ_１０Ｐｒ_１５Ｄｙ_２０Ｃｕ_５と、第三スキャン点：Ｎｄ_４５Ｆｅ_２０Ｐｒ_１０Ｃｕ_１８Ｃｏ_５Ｇａ_２を形成した。

【0079】

実施例１２では、ＰｒＤｙＣｕＺｎを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｐｒ、Ｄｙ希土類シェル層及びＣｕ、Ｚｎ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_６０Ｆｅ_１５Ｐｒ_１５Ｚｎ_４Ｇａ_３Ａｌ_３と、第二スキャン点：Ｎｄ_５０Ｆｅ_１０Ｐｒ_２０Ｄｙ_１０Ｃｕ_４Ｚｎ_４Ｇａ_２と、第三スキャン点：Ｎｄ_５０Ｆｅ_２５Ｐｒ_５Ｃｕ_１０Ｃｏ_５Ｚｎ_５を形成した。

【0080】

実施例１３では、ＰｒＤｙＣｕＧａを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｐｒ、Ｄｙ希土類シェル層及びＣｕ、Ｇａ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_５５Ｐｒ_２０Ｆｅ_１５Ｇａ_７Ｃｕ_３と、第二スキャン点：Ｎｄ_４０Ｆｅ_１０Ｐｒ_３０Ｄｙ_１６Ｃｕ_４と、第三スキャン点：Ｎｄ_３５Ｆｅ_３０Ｐｒ_２０Ｃｕ_８Ｇａ_５Ｃｏ_２を形成した。

【0081】

実施例１４では、ＰｒＤｙＣｕＧａを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｐｒ、Ｄｙ希土類シェル層及びＣｕ、Ｇａ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_５０Ｐｒ_２５Ｆｅ_１５Ｇａ_７Ｃｕ_３と、第二スキャン点：Ｎｄ_３５Ｆｅ_１５Ｐｒ_３０Ｄｙ_１５Ｃｕ_５と、第三スキャン点：Ｎｄ_３０Ｐｒ_２５Ｆｅ_３５Ｃｕ_６Ｇａ_４を形成した。

【0082】

実施例１５では、ＰｒＤｙＣｕＧａを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｐｒ、Ｄｙ希土類シェル層及びＣｕ、Ｇａ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_４０Ｐｒ_２５Ｆｅ_２０Ｇａ_８Ｃｕ_７と、第二スキャン点：Ｎｄ_４０Ｆｅ_１２Ｐｒ_３０Ｄｙ_１５Ｃｕ_３と、第三スキャン点：Ｎｄ_４５Ｐｒ_２５Ｆｅ_１５Ｃｕ_８Ｇａ_５Ｃｏ_２を形成した。

【0083】

実施例１６では、ＰｒＤｙＣｕＡｌを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｐｒ、Ｄｙ希土類シェル層及びＣｕ、Ａｌ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_４５Ｆｅ_４０Ｐｒ_５Ｃｕ_５Ａｌ_５と、第二スキャン点：Ｎｄ_６５Ｆｅ_１０Ｐｒ_５Ｄｙ_１０Ｃｕ_７Ａｌ_３と、第三スキャン点：Ｎｄ_５０Ｆｅ_２０Ｐｒ_１０Ｃｕ_１５Ａｌ_５を形成した。

【0084】

実施例１７では、ＰｒＤｙＣｕＡｌＳｎを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｐｒ、Ｄｙ希土類シェル層及びＣｕ、Ａｌ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_５０Ｆｅ_２０Ｐｒ_１５Ｓｎ_５Ｃｕ_８Ａｌ_２と、第二スキャン点：Ｎｄ_５５Ｆｅ_５Ｐｒ_２５Ｄｙ_５Ｃｕ_５Ａｌ_５と、第三スキャン点：Ｎｄ_４５Ｆｅ_１５Ｐｒ_２０Ｃｕ_１５Ｇａ_３Ａｌ_２を形成した。

【0085】

実施例１８では、ＰｒＤｙＣｕＡｌを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｐｒ、Ｄｙ希土類シェル層及びＣｕ、Ａｌ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_６０Ｆｅ_２０Ｐｒ_１０Ｃｕ_７Ａｌ_３と、第二スキャン点：Ｎｄ_３５Ｆｅ_３５Ｐｒ_１０Ｄｙ_１０Ｃｕ_６Ａｌ_４と、第三スキャン点：Ｎｄ_５５Ｆｅ_１０Ｐｒ_１３Ｃｕ_１５Ｇａ_４Ａｌ_３を形成した。

【0086】

実施例１９では、ＰｒＧｄＤｙＣｕを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｇｄ希土類シェル層及びＣｕ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_５５Ｆｅ_１０Ｐｒ_３５と、第二スキャン点：Ｎｄ_４５Ｆｅ_５Ｐｒ_２５Ｄｙ_１５Ｇｄ_６Ｃｕ_４と、第三スキャン点：Ｎｄ_３５Ｆｅ_２０Ｐｒ_３５Ｃｕ_５Ｃｏ_５を形成した。

【0087】

実施例２０では、ＰｒＤｙＣｕＭｇを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｐｒ、Ｄｙ希土類シェル層及びＣｕ、Ｍｇ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_４５Ｆｅ_２０Ｐｒ_２０Ｃｕ_８Ｇａ_２Ｍｇ_４Ａｌ_１と、第二スキャン点：Ｎｄ_４５Ｆｅ_１５Ｐｒ_２０Ｄｙ_２０と、第三スキャン点：Ｎｄ_４０Ｆｅ_２０Ｐｒ_１５Ｃｕ_２０Ｇａ_５を形成した。

【0088】

実施例２１では、ＰｒＤｙＣｕを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｐｒ、Ｄｙ希土類シェル層及びＣｕ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_４５Ｆｅ_１５Ｐｒ_２５Ｃｕ_７Ｇａ_４Ｃｏ_２Ｔｉ_２と、第二スキャン点：Ｎｄ_４０Ｆｅ_１５Ｐｒ_１０Ｄｙ_３０Ｈｏ_５と、第三スキャン点：Ｎｄ_３５Ｆｅ_３０Ｐｒ_１５Ｃｕ_１５Ｇａ_３Ｃｏ_２を形成した。

【0089】

実施例２２では、ＰｒＴｂＣｕを拡散しており、拡散後の磁性体は、Ｐｒ、Ｔｂ希土類シェル層及びＣｕ金属元素シェル層を備え、三角領域の第一スキャン点：Ｎｄ_３０Ｆｅ_３０Ｐｒ_２５Ｃｕ_１０Ｇａ_５と、第二スキャン点：Ｎｄ_５０Ｆｅ_１５Ｐｒ_２０Ｔｂ_１５と、第三スキャン点：Ｎｄ_４０Ｆｅ_２０Ｐｒ_２０Ｃｕ_１０Ｇａ_８Ｃｏ_２を形成した。

【0090】

上記実施例の方法を参照することで、本明細書に列挙したその他原料及び条件等で実験を行ったとしても、本発明の低重希土類磁性体を製造することができる。

【0091】

上記各実施例は、いずれも本発明の好ましい実施例に過ぎず、本発明を制限するものではなく、本発明の技術思想の範囲内で行われる修正、改良等は、全て本発明の保護範囲内に属する。

【図1】