特開 2023-63037 放射性同位体の分析方法及び分析装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2023063037

(43)【公開日】2023-05-09

(54)【発明の名称】放射性同位体の分析方法及び分析装置

(51)【国際特許分類】

   G01T 1/167 20060101AFI20230427BHJP

【ＦＩ】

G01T1/167 C

【審査請求】未請求

【請求項の数】6

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2021173289

(22)【出願日】2021-10-22

(71)【出願人】

【識別番号】505374783

【氏名又は名称】国立研究開発法人日本原子力研究開発機構

(74)【代理人】

【識別番号】110000442

【氏名又は名称】弁理士法人武和国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】瀬川 麻里子

(72)【発明者】

【氏名】前田 亮

(72)【発明者】

【氏名】藤 暢輔

【テーマコード（参考）】

2G188

【Ｆターム（参考）】

2G188AA12

2G188AA23

2G188BB02

2G188BB04

2G188BB05

2G188BB06

2G188CC22

2G188CC26

2G188DD05

2G188EE36

(57)【要約】

【課題】放射性同位体の化学形毎の放射線量を、長期間に亘って正確に分析可能な放射性同位体の分析方法を提供する。
【解決手段】放射性同位体の分析方法は、放射性同位体を化学形毎に分離する分離ステップ（Ｓ１１）と、可視化シンチレータを介した薄層プレート及び標準光を放出する標準光シンチレータを撮像する撮像ステップ（Ｓ１２）と、スポット領域の輝度値及び標準光シンチレータの領域の抽出輝度値を抽出する抽出ステップ（Ｓ１３）と、標準輝度値及び抽出輝度値に基づいて、スポット領域の輝度値を補正する補正ステップ（Ｓ１４）と、放射性同位体の輝度値と放射線量との予め求められた対応関係に基づいて、補正ステップで補正したスポット領域の輝度値に対応する放射線量を特定する特定ステップ（Ｓ１５）とを含む。
【選択図】図６

【特許請求の範囲】

【請求項1】

溶液中の放射性同位体の分析方法であって、
放射性同位体を含む溶液を薄層プレートに滴下し、薄層クロマトグラフィによって、前記放射性同位体を化学形毎に分離する分離ステップと、
放射線を可視光に変換する可視化シンチレータを介して前記薄層プレートを撮像すると共に、予め定められた光量の標準光を放出する標準光シンチレータを撮像する撮像ステップと、
前記放射性同位体の各化学形に対応するスポット領域の輝度値、及び前記標準光シンチレータの領域の抽出輝度値を、前記撮像ステップで撮像した画像から抽出する抽出ステップと、
前記標準光に対応する標準輝度値及び前記抽出ステップで抽出した前記抽出輝度値に基づいて、前記スポット領域の輝度値を補正する補正ステップと、
前記放射性同位体の輝度値と放射線量との予め求められた対応関係に基づいて、前記補正ステップで補正した前記スポット領域の輝度値に対応する放射線量を特定する特定ステップとを含むことを特徴とする放射性同位体の分析方法。

【請求項2】

請求項１に記載の放射性同位体の分析方法において、
前記補正ステップでは、
複数の前記標準輝度値と露光時間との予め求められた対応関係に基づいて、前記抽出輝度値に対応する推定露光時間を導出し、
前記スポット領域の輝度値に、前記推定露光時間の逆数を乗じることを特徴とする放射性同位体の分析方法。

【請求項3】

請求項１に記載の放射性同位体の分析方法において、
前記補正ステップでは、前記スポット領域の輝度値に、前記標準輝度値に対する前記抽出輝度値の比を乗じることを特徴とする放射性同位体の分析方法。

【請求項4】

請求項１～３のいずれか１項に記載の放射性同位体の分析方法において、
前記標準光シンチレータは、Lu_1.9Y_0.1SiO₅を組成とするＬＹＳＯ結晶であることを特徴とする放射性同位体の分析方法。

【請求項5】

請求項１～４のいずれか１項に記載の放射性同位体の分析方法において、
前記放射性同位体は、²¹¹At、²²⁵Ac、²²³Ra、²¹²Bi、²¹³Bi、¹⁴⁹Tb、²²⁴Ra、²³⁰U、²²⁶Th、²²⁷Th、³H、⁷Be、¹¹C、¹⁴C、¹³N、¹⁸F、¹⁵O、²⁴Na、²⁸Mg、³⁸Cl、³⁸K、³⁹Cl、⁴²K、⁴³K、⁴³Sc、⁴⁴Sc、⁴⁶Sc、⁴⁷Sc、⁴⁴Ti、⁴⁸V、⁵⁵Fe、⁵⁶Co、⁵⁷Co、⁵⁸Co、⁵⁷Ni、⁶⁰Cu、⁶¹Cu、²Zn、⁶⁴Cu、⁶⁷Cu、⁶⁸Ge、⁶⁷Ga、⁶⁸Ga、⁷⁴As、⁷⁶Br、⁸¹Kr、⁸¹Rb、⁸²Rb、⁸³Rb、⁸⁴Rb、⁸⁶Rb、⁸⁶Y、⁸⁷Y、⁹⁰Y、⁸⁹Sr、⁸⁸Zr、⁸⁹Zr、⁹⁵Zr、⁹⁰Nb、⁹¹Nb、⁹²Nb、⁹⁵Nb、⁹³Mo、⁹⁹Mo、⁹³Tc、⁹⁴Tc、⁹⁵Tc、⁹⁶Tc、⁹⁹Tc、¹⁰⁷Cd、¹¹¹In、¹²⁴Sb、¹²¹Te、¹²³I、¹²⁴I、¹²⁵I、¹³¹I、¹²⁷Cs、¹³²Cs、¹³⁶Cs、¹³⁵La、¹⁴⁰Ba、¹³⁹Ce、¹⁴¹Nd、¹⁴³Pm、¹⁴⁸Pm、¹⁴⁵Eu、¹⁴⁸Eu、¹⁵³Sm、¹⁶¹Tb、¹⁶⁶Ho、¹⁶⁷Yb、¹⁶⁹Yb、¹⁷¹Lu、¹⁷⁷Lu、¹⁷¹Hf、¹⁷²Hf、¹⁷³Hf、¹⁷⁵Hf、¹⁶⁹Ta、¹⁷⁷Ta、¹⁷⁸Ta、¹⁷⁹Ta、¹⁷⁷W、¹⁷⁸W、¹⁷⁹W、¹⁸¹W、¹⁸⁰Re、¹⁸³Re、¹⁸⁴Re、¹⁸⁶Re、¹⁸⁸Re、¹⁸⁸Pt、¹⁹¹Pt、¹⁹²Ir、¹⁹⁵Au、¹⁹⁶Au、¹⁹⁸Au、²⁰¹Tl、²⁰²Tl、²⁰¹Pb、²⁰³Pb、²⁰⁷Bi、²⁰⁷At、²¹⁰At、²¹³Fr、²³⁸Np、²³⁵U、²⁵⁵Mdのいずれかであることを特徴とする放射性同位体の分析方法。

【請求項6】

溶液中の放射性同位体を分析する分析装置であって、
放射線を可視光に変換する可視化シンチレータと、
予め定められた光量の標準光を出力する標準光シンチレータと、
薄層クロマトグラフィによって前記放射性同位体が化学形毎に分離された薄層プレートを前記可視化シンチレータを介して撮像すると共に、前記標準光シンチレータを撮像する撮像装置と、
前記放射性同位体の輝度値と放射線量との予め求められた対応関係、及び前記標準光に対応する標準輝度値を記憶するメモリと、
前記撮像装置で撮像された画像を分析するコントローラとを備え、
前記コントローラは、
前記放射性同位体の各化学形に対応するスポット領域の輝度値、及び前記標準光シンチレータの領域の抽出輝度値を、前記撮像装置によって撮像された画像から抽出する抽出ステップと、
前記メモリに記憶された前記標準輝度値及び抽出した前記抽出輝度値に基づいて、抽出した前記スポット領域の輝度値を補正し、
前記メモリに記憶された前記放射性同位体の輝度値と放射線量との予め求められた対応関係に基づいて、補正した前記スポット領域の輝度値に対応する放射線量を特定することを特徴とする分析装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、溶液中の放射性同位体の分析方法及び分析装置に関する。

【背景技術】

【0002】

放射線（α線、β線、γ線など）を放出する放射性同位体（ＲＩ）は、加速器や原子炉での照射により生成された後、化学分離されて基礎研究、前臨床研究（非特許文献１、２を参照）、臨床での治療、産業応用に供される。

【0003】

ここで、ＲＩまたはＲＩ化合物から放出される放射線量（放射能）や化学状態（化学形）の安定性を精度よく調べることは、ＲＩを利用した上記の研究や産業応用の実施及びＲＩ取り扱い作業者の被爆リスクの低減化に不可欠である。そこで、ＲＩから放出される放射線量と化学形とを同時に短時間で分析する新たな手法が特許出願され（特許文献１を参照）、論文発表されている（非特許文献３を参照）。

【0004】

特許文献１及び非特許文献３の手法では、薄層クロマトグラフィにより化学形毎に分離したＲＩから放出される放射線を、シンチレータ及び高感度カメラからなる撮像システムにより可視化し、事前に取得した輝度値と放射線量との関係から化学系毎の放射線量を特定する。これにより、従来の１００分の１程度の短時間で放射線量を定量評価することができる。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開２０２１－０２１５６７号公報

【非特許文献】

【0006】

【非特許文献1】D. Scott. Wilbur, Nature Chemistry, Volume 5, pp 246 (2013)

【非特許文献2】I. Nishinaka, K. Hashimoto, H. Suzuki, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Volume 318, Issue 2, pp 897-905 (2018)

【非特許文献3】M. Segawa, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Volume 326, Issue,pp773-778 (2020)

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

上記の撮像システムを長期的に運用する場合、カメラセンサの劣化やシンチレータ表面の汚れなど（以下、「経時劣化」と表記する。）に起因して、放射線量に対する感度が変化（以下、「感度のずれ」と表記する。）する。すなわち、放射線量の特定精度が経時的に低下するという課題がある。

【0008】

本発明は、上記の事情に鑑みてなされたものであり、その目的は、溶液中の放射性同位体の化学形毎の放射線量を、長期間に亘って正確に分析可能な放射性同位体の分析方法及び分析装置を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0009】

本発明の一形態は、前記課題を解決するため、溶液中の放射性同位体の分析方法であって、放射性同位体を含む溶液を薄層プレートに滴下し、薄層クロマトグラフィによって、前記放射性同位体を化学形毎に分離する分離ステップと、放射線を可視光に変換する可視化シンチレータを介して前記薄層プレートを撮像すると共に、予め定められた光量の標準光を放出する標準光シンチレータを撮像する撮像ステップと、前記放射性同位体の各化学形に対応するスポット領域の輝度値、及び前記標準光シンチレータの領域の抽出輝度値を、前記撮像ステップで撮像した画像から抽出する抽出ステップと、前記標準光に対応する標準輝度値及び前記抽出ステップで抽出した前記抽出輝度値に基づいて、前記スポット領域の輝度値を補正する補正ステップと、前記放射性同位体の輝度値と放射線量との予め求められた対応関係に基づいて、前記補正ステップで補正した前記スポット領域の輝度値に対応する放射線量を特定する特定ステップとを含むことを特徴とする。

【発明の効果】

【0010】

本発明によれば、溶液中の放射性同位体の化学形毎の放射線量を、長期間に亘って正確に分析することができる。

【図面の簡単な説明】

【0011】

【図1】本発明の実施形態に係る分析装置の概略構成図である。

【図2】分析装置で得られた２次元画像を示す図である。

【図3】図２の領域１～１０の輝度値を示す表である。

【図4】領域１～９の輝度値と放射線量との対応関係を示す図である。

【図5】領域１０の輝度値と露光時間との対応関係を示す図である。

【図6】分析処理のフローチャートである。

【図7】分析処理の各ステップにおける薄層プレートＰを示す図である。

【図8】図３の領域１～９の輝度値を補正した結果を示す表である。

【図9】補正方法１で補正した輝度値と放射線量との対応関係を示す図である。

【図10】補正方法２で補正した輝度値と放射線量との対応関係を示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0012】

以下、図面を参照して、実施形態に係る分析装置１及びこの分析装置１を用いた放射性同位体の分析方法を説明する。なお、以下に記載する本発明の実施形態は、本発明を具体化する際の一例を示すものであって、本発明の範囲を実施形態の記載の範囲に限定するものではない。従って、本発明は、実施形態に種々の変更を加えて実施することができる。

【0013】

図１は、本発明の実施形態に係る分析装置１の概略構成図である。分析装置１は、薄層プレートＰ上に化学形毎に展開された放射性同位体を分析する装置である。分析装置１は、図１に示すように、暗箱２と、載置台３と、可視化シンチレータ４と、対物レンズ５と、高感度カメラ６と、カメラ受信機７と、撮像制御機８と、画像表示機９と、標準光シンチレータ１０とを主に備える。

【0014】

暗箱２は、薄層プレートＰ、載置台３、可視化シンチレータ４、対物レンズ５、及び標準光シンチレータ１０を収容する筐体である。また、暗箱２は、内部空間に可視光が侵入するのを防止するために遮光されている。また、暗箱２の内壁は、光の反射を防ぐために黒色に塗装されている。また、暗箱２は、薄層プレートＰを出し入れするために開閉される扉（図示省略）を有する。さらに、暗箱２の上面には、対物レンズ５及び高感度カメラ６を接続するための開口が設けられている。

【0015】

載置台３は、暗箱２の内部空間において、暗箱２の底壁に載置されている。載置台３には、測定対象物である薄層プレートＰと、標準光シンチレータ１０とが載置される。そして、載置台３は、薄層プレートＰ及び標準光シンチレータ１０の載置面の高さを調整可能に構成されている。換言すれば、載置台３は、薄層プレートＰ及び標準光シンチレータ１０と対物レンズ５との距離を調整可能に構成されている。載置面の高さは、手動で調整されてもよいし、撮像制御機８の指示に従って動作するモータ（図示省略）によって調整されてもよい。

【0016】

可視化シンチレータ４は、放射線を可視光に変換する。可視化シンチレータ４は、載置台３上の薄層プレートＰに重畳される。換言すれば、可視化シンチレータ４は、載置台３上の薄層プレートＰと、対物レンズ５との間に介在する。可視化シンチレータ４は、例えば、放射線（α線、β線、γ線、Ｘ線など）のうち、選択的にα線を可視光に変換し、その他の放射線を可視光に変換しないα線シンチレータでもよい。すなわち、可視化シンチレータ４は、薄層プレートＰ上の放射性同位体から放出される放射線のうち、α線のみを可視光に変換して対物レンズ５に導く役割を担うものでもよい。

【0017】

対物レンズ５は、可視化シンチレータ４から放出された可視光と、標準光シンチレータ１０から放出された標準光とを高感度カメラ６に導く。対物レンズ５は、ピント及び画角を調整する機能を有していてもよい。高感度カメラ６は、対物レンズ５を通して入射した可視光を電気信号に変換するフォトダイオード（光電変換素子）を有する。そして、高感度カメラ６は、フォトダイオードで変換した電気信号（以下、「画像データ」と表記する。）をカメラ受信機７に出力する。対物レンズ５及び高感度カメラ６は、撮像装置の一例である。

【0018】

カメラ受信機７は、高感度カメラ６から画像データを受信し、受信した画像データを撮像制御機８に出力する。撮像制御機８は、分析装置１の動作を制御する。より詳細には、撮像制御機８は、カメラ受信機７を通じて取得した画像データを分析する。分析の具体的な方法は、図６を参照して後述する。また、撮像制御機８は、画像データで示される画像を画像表示機（ディスプレイ）９に表示させる。カメラ受信機７及び撮像制御機８は、コントローラの一例である。

【0019】

標準光シンチレータ１０は、薄層プレートＰと異なる（隣接する）位置において、載置台３上に載置される。また、標準光シンチレータ１０は、必要に応じて載置台３から取り外し可能であってもよい。標準光シンチレータ１０は、予め定められた光量の光（以下、「標準光」と表記する。）を放出する。標準光シンチレータ１０から放出された標準光は、可視化シンチレータ４を通らずに対物レンズ５に入射する。

【0020】

標準光シンチレータ１０は、同じ光量の標準光を長期間に亘って安定して放出することが求められる。そこで、標準光シンチレータ１０は、例えば、Lu_1.9Y_0.1SiO₅を組成とするＬＹＳＯ結晶であってもよい。ＬＹＳＯ結晶は、¹⁷⁶Luが放射する600keV以下のＸ線により常時微弱な光を放出しているため、標準光シンチレータ１０として好適である。但し、標準光シンチレータ１０の具体例はＬＹＳＯ結晶に限定されない。他の例として、ＲＩを含んで自ら発光するシンチレータ材で、または放射線を放出する物質または機器と可視化シンチレータとを組み合わせて、標準光シンチレータ１０を構成してもよい。さらに他の例として、ＬＥＤランプ、ハロゲン、メタルハライド、白熱球、またはレーザーで標準光シンチレータ１０を構成してもよい。

【0021】

コントローラは、例えば、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｕｎｉｔ）、ＲＯＭ（Ｒｅａｄ Ｏｎｌｙ Ｍｅｍｏｒｙ）、及びＲＡＭ（Ｒａｎｄｏｍ Ａｃｃｅｓｓ Ｍｅｍｏｒｙ）を備える。コントローラは、ＲＯＭに格納されたプログラムコードをＣＰＵが読み出して実行することによって、後述する処理が実現される。ＲＡＭは、ＣＰＵがプログラムを実行する際のワークエリアとして用いられる。

【0022】

但し、コントローラの具体的な構成はこれに限定されず、ＡＳＩＣ（Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ Ｓｐｅｃｉｆｉｃ Ｉｎｔｅｇｒａｔｅｄ Ｃｉｒｃｕｉｔ）、ＦＰＧＡ（Ｆｉｅｌｄ－Ｐｒｏｇｒａｍｍａｂｌｅ Ｇａｔｅ Ａｒｒａｙ）などのハードウェアによって実現されてもよい。

【0023】

コントローラは、メモリの一例であるＲＯＭ、ＲＡＭ、或いはＨＤＤ（Ｈａｒｄ Ｄｉｓｋ Ｄｒｉｖｅ）を搭載している。メモリには、分析対象の放射性同位体の輝度値と放射線量との予め求められた対応関係、及び標準光に対応する標準輝度値が記憶されている。メモリに記憶させる情報を特定するために、日本原子力研究開発機構タンデム加速器施設ホット化学室において、定量性に関する実証実験を実施した。

【0024】

より詳細には、タンデム加速器を用いて²¹¹At溶液を製造し、乾式化学分離法によって化学分離した。放射能にして１５～１６０［Ｂｑ］の²¹¹At溶液を薄層プレート上の９個所に滴下することで、画像の輝度値を検量するための検量用²¹¹At試料を用意した。この検量用²¹¹At試料を分析装置１により撮像し、得られた２次元画像の解析を行った。なお、９か所に滴下した²¹¹At溶液の放射線量は、既知であるものとする。

【0025】

図２は、分析装置１で得られた２次元画像を示す図である。より詳細には、図２（Ａ）は、可視化シンチレータ４を積層した薄層プレートＰと、標準光シンチレータ１０とを、高感度カメラ６で撮像した写真である。図２（Ｂ）は、図２（Ａ）の画像内の領域１～２１を示す模式図である。図３は、図２の領域１～１０の輝度値を示す表である。図４は、領域１～９の輝度値と放射線量との対応関係を示す図である。図５は、領域１０の輝度値と露光時間との対応関係を示す図である。

【0026】

図２（Ａ）に示すように、可視化シンチレータ４を介して薄層プレートＰを撮像すると、²¹¹At溶液を滴下した領域１～９（以下、「プロット領域」と表記する。）が光って見える。また、プロット領域１～９は、滴下した²¹¹At溶液の放射線量（α線量）が高いほど明るい（すなわち、輝度が高い）。

【0027】

また、領域１０は、標準光シンチレータ１０の領域を撮像した部分である。標準光シンチレータ１０から放出される標準光の光量は一定なので、高感度カメラ６の撮像条件（例えば、露光時間、ゲイン（内部増幅率）、カメラセンサの温度による暗電流の増減、試料とカメラセンサとの距離、暗箱２に侵入するバックグラウンド光など）が同一で、且つ分析装置１の経時劣化がなければ、領域１０の輝度値は同一になる。

【0028】

さらに、領域１１～２０は、²¹¹At溶液が滴下されておらず且つ標準光シンチレータ１０も配置されていないバックグラウンド領域である。すなわち、バックグラウンド領域１１～２０の輝度値は、暗箱２に侵入するバックグラウンド光やカメラセンサのノイズ等に起因するものである。一方、領域２１は、本願とは別の目的の実験のための領域なので、本明細書での説明は省略する。

【0029】

互いに異なる撮像条件１～４で図２（Ａ）の画像を撮像し、撮像した画像から領域１～１０の輝度値を抽出すると、図３のようになる。撮像条件１は、露光時間が３０秒で、ゲインが１６倍である。撮像条件２は、露光時間が５０秒で、ゲインが１６倍である。撮像条件３は、露光時間が２００秒で、ゲインが１６倍である。撮像条件４は、露光時間が３００秒で、ゲインが１倍である。

【0030】

図３の輝度値は、｛領域ｘの平均輝度値－領域（ｘ＋１０）の平均輝度値｝×領域ｘの画素数によって算出される。ｘは１以上１０以下の整数である。すなわち、撮像条件１における領域１の輝度値を算出する場合に、領域１及び領域１１の平均輝度値を算出し、領域１の平均輝度値から領域１１の平均輝度値を減じ、さらに領域１の画素数を乗じることによって、領域１の輝度値（＝１８０８）を算出する。領域２～１０の輝度値についても同様である。

【0031】

なお、輝度値は、画像を構成する各画素の予め定められた階調（例えば、８ｂｉｔ＝２５６階調）に、対応する領域の画素数と、対応する撮像条件のゲインとを乗じた無次元の値である。また、領域１～１０の画素数及び撮像条件は、予めメモリに記憶されているものとする。

【0032】

図４に示すように、図３に示すスポット領域１～９の輝度値と放射線量とをプロットすると、同一のスポット領域（すなわち、同一の放射線量）の輝度値が撮像条件によって異なる。より詳細には、同一のスポット領域における輝度値は、露光時間が長いほど高くなり、ゲインが大きいほど高くなる。なお、プロット“□”は撮像条件１に対応し、プロット“△”は撮像条件２に対応し、プロット“×”は撮像条件３に対応し、プロット“●”は撮像条件４に対応する。

【0033】

また、図４から明らかなように、撮像条件１～４のいずれでも輝度値と放射線量との間には、正の相関関係（より詳細には、線形の関係）があることが分かる。そして、コントローラのメモリには、図４に示す輝度値と放射線量との対応関係が記憶される。なお、メモリには、複数の撮像条件それぞれに対応付けて複数の対応関係が記憶されていてもよいし、単一の対応関係のみが記憶されていてもよい。また、メモリに記憶されている輝度値と放射線量との対応関係は、テーブル形式であってもよいし、輝度値を入力すると対応する放射線量が出力される関数（典型的には、一次関数）の形式であってもよい。

【0034】

図５に示すように、撮像条件１～３で撮像した領域１０の輝度値と露光時間との間には、正の相関関係（より詳細には、線形の関係）があることが分かる。換言すれば、撮像条件１～３における領域１０の輝度値と露光時間とは、破線で示す一次関数で近似することができる。なお、図５では、撮像条件４のプロットが近似直線から外れているが、ゲインを同一（すなわち、輝度値を１６倍）すれば、近似直線の近傍に位置する。

【0035】

そして、コントローラのメモリには、標準光シンチレータ１０の標準輝度値（より詳細には、複数の標準輝度値と露光時間との予め求められた対応関係）が記憶される。なお、標準輝度値とは、標準光シンチレータ１０から放出される標準光の光量に対応する輝度値である。換言すれば、標準輝度値は、分析装置１の経時劣化がない状態で領域１０から抽出される輝度値である。また、複数の標準輝度値と露光時間との予め定められた対応関係とは、例えば、図５に示す近似直線（一次関数の式）に相当する。

【0036】

次に、図６及び図７を参照して、分析装置１を用いた放射性同位体の分析処理（分析方法）を説明する。図６は、分析処理のフローチャートである。図７は、分析処理の各ステップにおける薄層プレートＰを示す図である。

【0037】

まず、図７の上段に示すように、薄層プレートＰ上の原点Ｏに²¹¹At溶液を滴下する。薄層プレートＰは、ガラスやアルミニウム等の板上に、吸着剤（例えば、シリカゲル、アルミナ、セルロース）を薄膜状に固定したものである。²¹¹At溶液は、複数の化学形（組成）のアスタチン－２１１を含む溶液である。また、²¹¹At溶液は、²¹¹AtO₄ ^-、²¹¹AtO₃ ^-、²¹¹At^-等の各化学形に加えて、不純物としての²⁰⁷Poを含む。

【0038】

なお、放射性同位体（放射性核種）の具体例はアスタチン－２１１（²¹¹At）に限定されず、アクチニウム－２２５（²²⁵Ac）、ラジウム－２２３（²²³Ra）、ビスマス－２１２（²¹²Bi）、ビスマス－２１３（²¹³Bi）、テルビウム－１４９（¹⁴⁹Tb）、ラジウム－２２４（²²⁴Ra）、ウラン－２３０（²³⁰U）、トリウム－２２６（²²⁶Th）、トリウム－２２７（²²⁷Th）、水素－３（³H）、ベリリウム－７（⁷Be）、炭素－１１（¹¹C）、炭素－１４（¹⁴C）、窒素－１３（¹³N）、フッ素－１８（¹⁸F）、酸素－１５(¹⁵O)、ナトリウム－２４（²⁴Na）、マグネシウム－２８（²⁸Mg）、塩素－３８（³⁸Cl）、カリウム－３８（³⁸K）、塩素－３９（³⁹Cl）、カリウム－４２（⁴²K）、カリウム－４３（⁴³K）、スカンジウム－４３（⁴³Sc）、スカンジウム－４４（⁴⁴Sc）、スカンジウム－４６（⁴⁶Sc）、スカンジウム－４７（⁴⁷Sc）、チタン－４４（⁴⁴Ti）、バナジウム－４８（⁴⁸V）、鉄－５５（⁵⁵Fe）、コバルト－５６（⁵⁶Co）、コバルト－５７（⁵⁷Co）、コバルト－５８（⁵⁸Co）、ニッケル－５７（⁵⁷Ni）、銅－６０（⁶⁰Cu）、銅－６１（⁶¹Cu）、亜鉛－６２（⁶²Zn）、銅－６４（⁶⁴Cu）、銅－６７（⁶⁷Cu）、ゲルマニウム－６８（⁶⁸Ge）、ガリウム－６７（⁶⁷Ga）、ガリウム－６８（⁶⁸Ga）、ヒ素－７４（⁷⁴As）、臭素－７６（⁷⁶Br）、クリプトン－８１（⁸¹Kr）、ルビジウム－８１（⁸¹Rb）、ルビジウム－８２（⁸²Rb）、ルビジウム－８３（⁸³Rb）、ルビジウム－８４（⁸⁴Rb）、ルビジウム－８６（⁸⁶Rb）、イットリウム－８６（⁸⁶Y）、イットリウム－８７（⁸⁷Y）、イットリウム－９０（⁹⁰Y）、ストロンチウム－８９（⁸⁹Sr）、ジルコニウム－８８（⁸⁸Zr）、ジルコニウム－８９（⁸⁹Zr）、ジルコニウム－９５（⁹⁵Zr）、ニオブ－９０（⁹⁰Nb）、ニオブ－９１（⁹¹Nb）、ニオブ－９２（⁹²Nb）、ニオブ－９５（⁹⁵Nb）、モリブデン－９３（⁹³Mo）、モリブデン－９９（⁹⁹Mo）、テクネチウム－９３（⁹³Tc）、テクネチウム－９４（⁹⁴Tc）、テクネチウム－９５（⁹⁵Tc）、テクネチウム－９６（⁹⁶Tc）、テクネチウム－９９（⁹⁹Tc）、カドミウム－１０７（¹⁰⁷Cd）、インジウム－１１１（¹¹¹In）、アンチモン－１２４（¹²⁴Sb）、テルル－１２１（¹²¹Te）、ヨウ素－１２３（¹²³I）、ヨウ素－１２４（¹²⁴I）、ヨウ素－１２５（¹²⁵I）、ヨウ素－１３１（¹³¹I）、セシウム－１２７（¹²⁷Cs）、セシウム－１３２（¹³²Cs）、セシウム－１３６（¹³⁶Cs）、ランタン－１３５（¹³⁵La）、バリウム－１４０（¹⁴⁰Ba）、セリウム－１３９（¹³⁹Ce）、ネオジム－１４１（¹⁴¹Nd）、プロメチウム－１４３（¹⁴³Pm）、プロメチウム－１４８（¹⁴⁸Pm）、ユウロピウム－１４５（¹⁴⁵Eu）、ユウロピウム－１４８（¹⁴⁸Eu）、サマリウム－１５３（¹⁵³Sm）、テルビウム－１６１（¹⁶¹Tb）、ホルミウム－１６６（¹⁶⁶Ho）、イッテルビウム－１６７（¹⁶⁷Yb）、イッテルビウム－１６９（¹⁶⁹Yb）、ルテチウム－１７１（¹⁷¹Lu）、ルテチウム－１７７（¹⁷⁷Lu）、ハフニウム－１７１（¹⁷¹Hf）、ハフニウム－１７２（¹⁷²Hf）、ハフニウム－１７３（¹⁷³Hf）、ハフニウム－１７５（¹⁷⁵Hf）、タンタル－１６９（¹⁶⁹Ta）、タンタル－１７７（¹⁷⁷Ta）、タンタル－１７８（¹⁷⁸Ta）、タンタル－１７９（¹⁷⁹Ta）、タングステン－１７７（¹⁷⁷W）、タングステン－１７８（¹⁷⁸W）、タングステン－１７９（¹⁷⁹W）、タングステン－１８１（¹⁸¹W）、レニウム－１８０（¹⁸⁰Re）、レニウム－１８３（¹⁸³Re）、レニウム－１８４（¹⁸⁴Re）、レニウム－１８６（¹⁸⁶Re）、レニウム－１８８（¹⁸⁸Re）、白金－１８８（¹⁸⁸Pt）、白金－１９１（¹⁹¹Pt）、イリジウム－１９２（¹⁹²Ir）、金－１９５（¹⁹⁵Au）、金－１９６（¹⁹⁶Au）、金－１９８（¹⁹⁸Au）、タリウム－２０１（²⁰¹Tl）、タリウム－２０２（²⁰²Tl）、鉛－２０１（²⁰¹Pb）、鉛－２０３（²⁰³Pb）、ビスマス－２０７（²⁰⁷Bi）、アスタチン－２０７（²⁰⁷At）、アスタチン－２１０（²¹⁰At）、フランシウム－２１３（²¹³Fr）、ネプツニウム－２３８（²³⁸Np）、ウラン－２３５（²³⁵U）、メンデレビウム－２５５（²⁵⁵Md）などであってもよい。

【0039】

なお、放射性同位体のうち、²¹¹At溶液はα線を放出するα線放出核種の一例である。また、分析処理の対象となる溶液に含まれる放射性同位体は、１種類でもよいし、複数種類でもよい。さらに、薄層プレートＰ上に滴下される放射性同位体の溶液は、放射性同位体単体でもよいし、放射性同位体の化合物でもよい。

【0040】

次に、薄層プレートＰの原点Ｏに滴下された²¹¹At溶液は、吸着剤の間隙を毛細管現象により移動する。²¹¹Atの化学形毎に移動する距離が異なるので、図７の中段に示すように、薄層プレートＰ上の異なるスポット領域Ａ_１、Ａ_２、Ａ_３に、²¹¹Atが化学形毎に分離（展開）される（Ｓ１１）。ステップＳ１１の処理は、一般的な薄層クロマトグラフィであって、分離ステップの一例である。

【0041】

この例では、スポット領域Ａ_１に²¹¹AtO₄ ^-が、スポット領域Ａ_２に²¹¹AtO₃ ^-が、スポット領域Ａ_３に²¹¹At^-が位置する。また、²⁰⁷Poは、²¹¹AtO₄ ^-と重なってスポット領域Ａ_１に位置する。²¹¹At溶液の各化学形がどのスポット領域Ａ_１～Ａ_３に位置するかは、予め特定されている。但し、²¹¹At溶液は無色透明なので、この時点では、スポット領域Ａ_１～Ａ_３に²¹¹At溶液が化学形毎に分離されたことを、視覚的に確認することはできない。

【0042】

次に、²¹¹At溶液が化学形毎に分離された薄層プレートＰを載置台３に載置し、その上に可視化シンチレータ４を重ねる。次に、載置台３及び対物レンズ５の一方或いは両方によって、ピント及び画角を調整する。そして、撮像制御機８は、可視化シンチレータ４を介した薄層プレートＰと、標準光シンチレータ１０とを、高感度カメラ６に撮像させる（Ｓ１２）。ステップＳ１２の処理は、撮像ステップの一例である。

【0043】

なお、撮像制御機８は、例えば、²¹¹At溶液の濃度に応じて、高感度カメラ６の露光時間（撮像時間）を調整してもよい。より詳細には、撮像制御機８は、²¹¹At溶液の濃度が高いほど露光時間を短くし、²¹¹At溶液の濃度が低いほど露光時間を長くしてもよい。高感度カメラ６の露光時間は、例えば、数ミリ秒～数千秒の範囲で適宜調整される。

【0044】

図７の下段に示すように、画像データで示される画像中の各スポット領域Ａ_１～Ａ_３は、対応する化学形が放出する放射線に応じて明るさ（輝度値）が異なる。図７の下段では、ドットの密度で明るさを表現している。すなわち、ドットの密度が低いほど明るく、ドットの密度が高いほど暗い。換言すれば、スポット領域Ａ_２が最も明るく、スポット領域Ａ_１が最も暗い。

【0045】

次に、撮像制御機８は、高感度カメラ６から出力される画像データを、カメラ受信機７を通じて取得する。そして、撮像制御機８は、取得した画像データを画像処理することによって、²¹¹Atの各化学形に対応するスポット領域Ａ_１～Ａ_３それぞれの輝度値と、標準光シンチレータ１０の領域の抽出輝度値とを抽出する（Ｓ１３）。輝度値の抽出方法は、図２及び図３を参照して説明した方法と同様である。ステップＳ１３の処理は、抽出ステップの一例である。

【0046】

次に、撮像制御機８は、メモリに記憶された標準輝度値と、ステップＳ１３で抽出した抽出輝度値とに基づいて、ステップＳ１３で抽出したスポット領域Ａ_１～Ａ_３それぞれの輝度値を補正（規格化）する（Ｓ１４）。より詳細には、撮像制御機８は、ステップＳ１４において、標準輝度値及び抽出輝度値に基づいて補正係数を算出し、スポット領域Ａ_１～Ａ_３それぞれの輝度値に補正係数を乗じる。輝度値の具体的な補正方法は、図８～図１０を参照して後述する。ステップＳ１４の処理は、補正ステップの一例である。

【0047】

次に、撮像制御機８は、メモリに記憶されたスポット領域１～９の輝度値と放射線量との対応関係に基づいて、スポット領域Ａ_１～Ａ_３それぞれの輝度値に対応する放射線量を特定する（Ｓ１５）。すなわち、撮像制御機８は、ステップＳ１３で抽出したスポット領域Ａ_１～Ａ_３それぞれの輝度値に対応する放射線量を、²¹¹Atの化学形毎に特定する。ステップＳ１４の処理は、特定ステップの一例である。

【0048】

そして、撮像制御機８は、例えば、ステップＳ１２で撮像した画像と、ステップＳ１５で特定した化学形毎の放射線量とを、互いに対応付けて画像表示機９に表示してもよい。また、²¹¹Atの単位量当たりの放射線量は一定なので、撮像制御機８は、例えば、ステップＳ１４で特定した化学形毎の放射線量に基づいて、²¹¹At溶液に含まれる各化学形の割合（生成量）を特定してもよい。

【0049】

次に、図２に示すスポット領域１～９の輝度値を例として、ステップＳ１４における具体的な補正方法を、図８～図１０を参照して説明する。図８は、図３の領域１～９の輝度値を補正した結果を示す表である。図９は、図８（Ａ）の輝度値をプロットしたグラフである。図１０は、図８（Ｂ）の輝度値をプロットしたグラフである。なお、分析装置１を人為的に経時劣化させるのは難しいので、撮像条件を変化させることによって、経時劣化を模擬する。すなわち、露光時間が短いことは経時劣化の程度が大きいことに対応し、ゲインが小さいことは経時劣化の程度が大きいことに対応する。

【0050】

［補正方法１］
次に、図８（Ａ）及び図９を参照して、スポット領域の輝度値の補正方法１を説明する。補正方法１を採用する場合、メモリには、複数の標準輝度値と露光時間との予め求められた対応関係として、図５に破線で示す一次関数の式［露光時間＝0.000013052024×輝度値－2.2875065］が記憶されている。また、図３のスポット領域１～９の輝度値が図７のスポット領域Ａ_１～Ａ_３の輝度値に相当し、図３の領域１０の輝度値が抽出輝度値に相当し、図５の横軸が標準輝度値に相当する。

【0051】

まず、撮像制御機８は、撮像条件１～４それぞれの抽出輝度値（＝2353018／4145921／15479454／1702110）を、メモリに記憶された式の［輝度値］に代入する。そして、撮像制御機８は、前述の式によって得られる露光時間（≒28／52／200／20）を、推定露光時間とする。次に、撮像制御機８は、スポット領域１～９の輝度値に、対応する撮像条件の推定露光時間の逆数を乗じる。すなわち、補正方法１における補正係数は、推定露光時間の逆数である。

【0052】

前述の演算結果を図８（Ａ）に示し、図８（Ａ）の輝度値と放射線量との関係をプロットすると図９のようになる。図９に示すように、同一の放射線量に対応する補正後の各プロット“□”、“△”、“×”、“●”は、概ね重なる。すなわち、前述の方法でスポット領域の輝度値を補正することによって、撮像条件の差（＝経時劣化の程度）を吸収することができる。

【0053】

なお、図８（Ａ）に示す輝度値は、露光時間＝１秒、ゲイン＝１６倍の撮像条件に対応する。そのため、撮像制御機８は、図６のステップＳ１５において、メモリに記憶された輝度値と放射線量との対応関係のうち、前述の撮像条件で取得された対応関係を用いる。または、撮像制御機８は、メモリに記憶された輝度値と放射線量との対応関係を取得する際の撮像条件に合わせて、図８（Ａ）に示す輝度値をさらに補正（例えば、対応関係を取得する際の露光時間が２０秒の場合、図８（Ａ）の各輝度値を２０倍）すればよい。

【0054】

［補正方法２］
次に、図８（Ｂ）及び図１０を参照して、スポット領域の輝度値の補正方法２を説明する。補正方法２を採用する場合、メモリには、予め定められた撮像条件（例えば、露光時間＝２００秒、ゲイン＝１６倍）で取得した標準輝度値（＝15479454）が記憶されている。また、図３のスポット領域１～９の輝度値が図７のスポット領域Ａ_１～Ａ_３の輝度値に相当し、図３の領域１０の輝度値が抽出輝度値に相当する。

【0055】

撮像制御機８は、スポット領域１～９の輝度値に、標準輝度値に対する抽出輝度値の比（＝抽出輝度値／標準輝度値）を乗じる。すなわち、補正方法２における補正係数は、抽出輝度値／標準輝度値である。前述の演算結果を図８（Ｂ）に示し、図８（Ｂ）の輝度値と放射線量との関係をプロットすると図１０のようになる。補正方法２によっても撮像条件の差（＝経時劣化の程度）を吸収することができる。

【0056】

なお、撮像制御機８は、図６のステップＳ１５において、メモリに記憶された輝度値と放射線量との対応関係のうち、標準輝度値と同一の撮像条件で取得された対応関係を用いる。

【0057】

上記の実施形態によれば、例えば以下の作用効果を奏する。

【0058】

上記の実施形態によれば、標準輝度値及び抽出輝度値に基づいてスポット領域の輝度値を補正するので、分析装置１の経時劣化による感度ずれの影響を低減することができる。その結果、溶液中の放射性同位体の化学形毎の放射線量を、長期間に亘って正確に分析することができる。

【0059】

また、標準光シンチレータ１０をＬＹＳＯ結晶で構成することによって、同一の光量を長期間に亘って放出させることができる。その結果、分析装置１の分析精度を長期間に亘って維持することができる。

【0060】

さらに、図６の方法を採用することによって、薄層クロマトグラフィを“その場”で撮像し、得られた撮像画像は画像表示機９を用いて即時に２次元的画像で確認できる。この結果、分析に要する時間を最適化することができる。また、この分析装置１及び分析方法は、医療分野のみならず、基礎化学における分析手法としても応用できる。

【0061】

以上、本発明の実施形態等について説明したが、実施例での条件は、本発明の実施可能性及び効果を確認するために採用した一条件例であり、本発明は、この一条件例に限定されるものではない。本発明は、本発明の要旨を逸脱せず、本発明の目的を達成する限りにおいて、種々の条件を採用し得るものである。

【符号の説明】

【0062】

１…分析装置、２…暗箱、３…載置台、４…可視化シンチレータ、５…対物レンズ、６…高感度カメラ、７…カメラ受信機、８…撮像制御機、９…画像表示機、１０…標準光シンチレータ

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】