特開 2023-70557 テクネチウムの昇華型熱分離方法及び装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2023070557

(43)【公開日】2023-05-19

(54)【発明の名称】テクネチウムの昇華型熱分離方法及び装置

(51)【国際特許分類】

   G21G 4/08 20060101AFI20230512BHJP

【ＦＩ】

G21G4/08 T

【審査請求】未請求

【請求項の数】2

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2021182818

(22)【出願日】2021-11-09

(71)【出願人】

【識別番号】591031430

【氏名又は名称】株式会社千代田テクノル

(74)【代理人】

【識別番号】110002963

【氏名又は名称】弁理士法人ＭＴＳ国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】永井 泰樹

(72)【発明者】

【氏名】川端 方子

(72)【発明者】

【氏名】本石 章司

(57)【要約】

【課題】モリブデンＭｏ－９９からテクネチウムＴｃ－９９ｍを定常的に製造可能で、かつ高額なモリブデン試料（Ｍｏ－１００やＭｏ－９８）試料を一定周期で高効率で容易に回収、再利用可能とする。
【解決手段】親核種のＭｏ－９９から昇華法を用いてＴｃ－９９ｍを熱分離する際に、複数段の試料棚１４に試料１０を配置した複数の昇華装置８を、複数の管状炉１００中にそれぞれ挿入して加熱し、第１の所定期間毎に新しい試料１０を１つの昇華装置の最上段又は最下段の試料棚１４に配設して、前記昇華装置８を所定角度だけ回転させ、前記第１の所定期間より長い第２の所定期間毎に前記試料棚１４を下方又は上方へ１段分移動させ、前記第２の所定期間より長い第３の所定期間毎に一番古い試料１０を前記昇華装置８の最下段又は最上段の試料棚１４から取出す。
【選択図】図１２

【特許請求の範囲】

【請求項1】

親核種のモリブデン９９から昇華法を用いてテクネチウム９９ｍを熱分離する際に、
複数段の試料棚に試料を配置した複数の昇華装置を、複数の管状炉中にそれぞれ挿入して加熱し、
第１の所定期間毎に新しい試料を１つの昇華装置の最上段又は最下段の試料棚に配設して、前記昇華装置を所定角度だけ回転させ、
前記第１の所定期間より長い第２の所定期間毎に前記試料棚を下方又は上方へ１段分移動させ、
前記第２の所定期間より長い第３の所定期間毎に一番古い試料を前記昇華装置の最下段又は最上段の試料棚から取出すことを特徴とするテクネチウムの昇華型熱分離方法。

【請求項2】

親核種のモリブデン９９から昇華法を用いてテクネチウム９９ｍを熱分離するためのテクネチウムの昇華型熱分離装置であって、
試料が配置される試料棚を複数段有する複数の昇華装置と、
該複数の昇華装置がそれぞれ挿入される複数の管状炉と、
前記昇華装置を第１の所定期間毎に所定角度だけ回転させる手段と、
前記第１の所定期間より長い第２の所定期間毎に前記試料棚を下方又は上方へ１段分移動させる手段と、
前記第２の所定期間より長い第３の所定期間毎に一番古い試料を前記昇華装置の最下段又は最上段の試料棚から取出す手段と、
を備えたことを特徴とするテクネチウムの昇華型熱分離装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、テクネチウムの昇華型熱分離方法及び装置に係り、特に、モリブデンＭｏ－９９からテクノチウムＴｃ－９９ｍを定常的に製造可能で、かつ高額なモリブデン試料（Ｍｏ－１００やＭｏ－９８）を一定周期で高効率で容易に回収、再利用可能なテクネチウムの昇華型熱分離方法及び装置に関する。

【背景技術】

【0002】

Ｔｃ－９９ｍは、核医学診断用として最も多用されている放射性核種であり、放射性親核種Ｍｏ－９９からの周期的な分離（ミルキング）で得られている。従来法では、原子炉内で濃縮ウランＵ－２３５を試料として、その核分裂反応で生成されている非常に高い比放射能のＭｏ－９９を、少量のアルミナカラムに吸着させたものからＴｃ－９９ｍを分離している。

【0003】

一方、例えば加速器や原子炉でＭｏ－１００を試料として製造するＭｏ－９９は、比放射能が上述のＭｏ－９９より概ね１／１００００と低い。その上、Ｕ－２３５試料を用いる場合と同じ放射能量のＭｏ－９９を得ようとすると、非放射性モリブデンを含む多量のモリブデン試料から製造することが必要となる。その場合、上述のアルミナカラムを用いて非放射能が低い大量のモリブデン試料を含むＭｏ－９９からＴｃ－９９ｍを分離する方法は用いることができない。

【0004】

そこで発明者は、特許文献１で、複数個のるつぼが縦方向に多層に配置された電気炉を用い、該電気炉内に湿気を帯びた酸素を含むガスを流しつつ、前記るつぼにおいてＭｏ－９９を含む三酸化モリブデンＭｏＯ₃試料を溶融し、多数回のミルキングを行って、ＭｏＯ₃からＴｃ－９９ｍを熱分離精製する技術を提案している。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特許第６４６７５７４号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

しかしながら、実用的には必ずしも十分とはいえなかった。

【0007】

本発明は、前記従来の問題点を解決するべくなされたもので、特許文献１で提案した技術を、安全性・操作性と経済性を念頭に実用的に改良することを課題とする。

【課題を解決するための手段】

【0008】

まず、本発明についての研究内容について説明する。

【0009】

通常、高強度のＭｏ－９９を生成するため１個１００ｇを超える¹⁰⁰ＭｏＯ₃試料に加速器で得られる加速器中性子が例えば１回あたり２４時間照射されるサイクル（以降これを１サイクルと呼称）が、１週間に６サイクル連続で繰り返され、残る１日（２４時間）の加速器運転は停止され、加速器等の保守に当てられる。上記Ｍｏ－９９生成過程により、毎日新鮮なＭｏ－９９が１００ｇを超える照射済¹⁰⁰ＭｏＯ_３試料と共に照射室から取り出される。

【0010】

本発明は、１）こうして日々取り出され、るつぼ内にセットされる１００ｇを超える照射済ＭｏＯ₃試料を有効利用して高効率でＴｃ－９９ｍを分離抽出する、また２）上記過程で試料棚外部に凝縮し結晶化するＭｏ－９９を再利用してＴｃ－９９ｍを分離抽出する、更に３）Ｍｏ－９９を生成する¹⁰⁰ＭｏＯ₃試料は高価であること、一方１サイクルで消費される¹⁰⁰ＭｏＯ₃中のＭｏ－１００は百万分の１程度であるため、例えば照射済¹⁰⁰ＭｏＯ₃を高効率で回収して長く再利用する、の３点を実現する。

【0011】

１．照射済試料（Ｍｏ－９９生成済）の有効利用
加速器で照射されたＭｏＯ₃試料は1回あたり１個１００ｇを超える。生成されたＭｏ－９９を最大限利用するために、１日２回９日間（計１８回）分離することができるシステムとして、管状電気炉による、例えば３段式の熱分離装置を例えば３基組み合わせ、回転方式で毎日１個新しい（高放射能）試料を設置し、古い（９日経過試料→休日も考慮した場合は１０～１１日経過）試料を取り出し交換する。

【0012】

具体的には、新しい試料は３日経過後に１度（１回転毎）、新しい試料を交換する時、試料棚の最上位位置（１段目）に設置し、これまであった１段目と２段目の試料を一つ下へ移動させ、全体の中で最も古い３段目の試料を取り除く。予め製作された同方式１個の電気炉における４回の熱分離後の各段におけるＭｏＯ₃の昇華による損失は、上段から５％、３％、２％と位置による昇華率は不均一であり、上段の方がＴｃ－９９ｍの分離効率が良い。照射後の高放射能試料は、最も分離効率の高い領域に位置する仕組みである。

【0013】

１日照射で１日１回の製造パターンによるＴｃ－９９ｍの回収量の例を表１に、同じく１日照射で１日２回の製造パターンによるＴｃ－９９ｍの回収量の例を表２に示す。

【0014】

【表1】

【0015】

【表2】

【0016】

２．ＭｏＯ₃針状結晶の再利用化
ＭｏＯ₃を８３０度付近で加熱溶融すると、４回の熱分離で２～５％程度は気化し、試料棚外部に凝集、結晶化する。この結晶量が増えると結果的に元の試料中Ｍｏ－９９が減少することになり、Ｔｃ－９９ｍの分離収量が下がる。この試料ロスを解消するために、一度結晶化したＭｏＯ₃を再び試料上部へ戻す装置構造とし、試料を同温度で加熱することで、結晶中にできたＴｃ－９９ｍの分離回収も可能とする。

【0017】

３．ＭｏＯ₃試料の再利用
９日間熱分離後、減衰したＭｏ－９９を含むＭｏＯ₃試料は、上述の管状電気炉と同型のもので、溶融固化し、再び加速器で照射することができる。

【0018】

本発明は、上記研究結果に基いてなされたもので、親核種のモリブデン９９から昇華法を用いてテクネチウム９９ｍを熱分離する際に、複数段の試料棚に試料を配置した複数の昇華装置を、複数の管状炉中にそれぞれ挿入して加熱し、第１の所定期間毎に新しい試料を１つの昇華装置の最上段又は最下段の試料棚に配設して、前記昇華装置を所定角度だけ回転させ、前記第１の所定期間より長い第２の所定期間毎に前記試料棚を下方又は上方へ１段分移動させ、前記第２の所定期間より長い第３の所定期間毎に一番古い試料を前記昇華装置の最下段又は最上段の試料棚から取出すことを特徴とするテクネチウムの昇華型熱分離方法により、前記課題を解決するものである。

【0019】

本発明は、又、親核種のモリブデン９９から昇華法を用いてテクネチウム９９ｍを熱分離するためのテクネチウムの昇華型熱分離装置であって、試料が配置される試料棚を複数段有する複数の昇華装置と、該複数の昇華装置がそれぞれ挿入される複数の管状炉と、前記昇華装置を第１の所定期間毎に所定角度だけ回転させる手段と、前記第１の所定期間より長い第２の所定期間毎に前記試料棚を下方又は上方へ１段分移動させる手段と、前記第２の所定期間より長い第３の所定期間毎に一番古い試料を前記昇華装置の最下段又は最上段の試料棚から取出す手段と、を備えたことを特徴とするテクネチウムの昇華型熱分離装置により、同様に前記課題を解決するものである。

【発明の効果】

【0020】

本発明によれば、モリブデンＭｏ－９９からテクネチウムＴｃ－９９ｍを定常的に製造可能であり、かつ高額な同位体濃縮モリブデン試料（Ｍｏ－１００やＭｏ－９８）を一定周期で高効率で容易に回収し、再利用可能となる。

【図面の簡単な説明】

【0021】

【図1】本発明に係る昇華型熱分離装置の概念を示す流路図

【図2】同じくＴｃ－９９ｍ回収装置の系統図

【図3】同じく昇華型熱分離装置をセル内に設置した全体構成を示す、一部断面図を含む正面図

【図4】同じく、一部断面図を含む側面図

【図5】本発明に係る昇華型熱分離装置の実施形態の構成を示す、一部断面図を含む宇正面図

【図6】同じく、一部断面図を含む側面図

【図7】同じく平面図

【図8】同じく図５のVIII－VIII線に沿う横断面図

【図9】同じく図５のIX－IX線に沿う横断面図

【図10】同じく図５のX－X線に沿う横断面図

【図11】同じく昇華装置部分の（Ａ）拡大図、（Ｂ）Ｂ－Ｂ断面図

【図12】前記実施形態を用いたＴｃ－９９ｍの製造手順を示す流れ図

【発明を実施するための形態】

【0022】

以下、図面を参照して、本発明の実施の形態について詳細に説明する。なお、本発明は以下の実施形態に記載した内容により限定されるものではない。また、以下に記載した実施形態における構成要件には、当業者が容易に想定できるもの、実質的に同一のもの、いわゆる均等の範囲のものが含まれる。更に、以下に記載した実施形態で開示した構成要素は適宜組み合わせてもよいし、適宜選択して用いてもよい。

【0023】

本発明の実施形態である３連式Ｔｃ－９９ｍ昇華型熱分離装置の概念を図１に示す。

【0024】

本実施形態を用いた製造作業の基本的な流れは、後出図１１に詳細に示す昇華装置８部分の、例えば３段の例えば白金製の試料棚１４を有する水冷ジャケット１０６付き電気炉１００を、例えば３台（１００Ａ、１００Ｂ、１００Ｃ）並列に接続し、それぞれの電気炉１００Ａ、１００Ｂ、１００Ｃで独自にＴｃ－９９ｍを回収するシステムである。

【0025】

基本的な操作は以下のとおりである。

【0026】

Ｉ．酸素Ｏ₂ガスは、入側の酸素ガス流量コントローラ２１０により、出側の３台の酸素ガス流量コントローラ２８０Ａ、２８０Ｂ、２８０Ｃの合計量より多めに流し、その余分の酸素ガスは水トラップ２５０でバブリング後、放出口から放出され、系が加圧にならないように維持される。水トラップ２５０は、酸素ガスに湿気を持たせることにより、Ｔｃ－９９ｍが溶融したＭｏＯ_３から昇華し易くする働きを持たせるものである。

【0027】

II．真空トラップ３００を真空ポンプ３４０により一定の減圧下の元、それぞれの電気炉１００Ａ、１００Ｂ、１００Ｃに独立して設けられた酸素ガス流量コントローラ２８０Ａ、２８０Ｂ、２８０Ｃにより一定量（例えば１００～２００ｍｌ／ｍｉｎ）の流量で流し、例えば８３０℃で約３０分加熱してＴｃ－９９ｍを分離回収する。酸素ガス流量は、例えば石英製のＭｏＯ₃挿入ガイド管３８（図１１参照）のサイズが８６ｍｍφ×５１０ｍｍＬの場合１２０ｍｌ／ｍｉｎ以上では回収率の低下がみられた。この現象は、流量が多くなると冷却効果が働くためであり、ＭｏＯ₃挿入ガイド管３８の形状により流量と回収率を確認して決定する。また、差圧計２７０Ａ、２７０Ｂ、２７０Ｃにより系内の差圧を測定し、主に下部の例えば石英製のＭｏＯ₃上側回収容器１８（図１１参照）の目詰まり状況を確認し、上下のＭｏＯ₃上側回収容器１８の交換時期を決定する。

【0028】

図１において、２２０は酸素Ｏ₂ガスのリザーバタンク、２６０Ａ、２６０Ｂ、２６０Ｃは、各電気炉１００Ａ、１００Ｂ、１００Ｃの出側にそれぞれ配設されたシリカゲル筒、３００は真空トラップ、３１０は真空計、２２２、２２４、２８２Ａ、２８２Ｂ、２８２Ｃ、３０２、３０４は電磁弁である。

【0029】

図２にＴｃ－９９ｍ回収装置（以下、単に回収装置と称する）５００の系統図を示す。

【0030】

本回収装置５００は、３台の電気炉１００Ａ、１００Ｂ、１００Ｃにそれぞれ設置された、例えば石英製のＴｃ－９９ｍ回収管２６（図１１参照）の３本をホールダガイド５１０内で連結し、Ｔｃ－９９ｍ回収管２６内の金線２８（図１１参照）に捕集（＞９９％）されたＴｃ－９９ｍを、水酸化ナトリウムＮａＯＨ水溶液容器５５０から２段のトラップ５６０、５７０を介して供給される、例えば０．１Ｍ ＮａＯＨ水溶液で溶解する。

【0031】

前記０．１Ｍ ＮａＯＨ水溶液を陽イオン交換樹脂５２０で処理後、Ｔｃ－９９ｍをアルミナカラム５４０に吸着させ、超純水で洗浄後、塩化ナトリウムＮａＣｌ水溶液容器５８０から供給される、例えば０．７％ ＮａＣｌ水溶液でなる生理食塩水により、トラップ６５０、フィルタ６６０を介して、例えばバイアル瓶である製品瓶６７０に回収する。

【0032】

図において、７００は真空ポンプ、７１０はリザーバタンク、７２０は真空計、５１２、５２２、５４２、５５２、５６２、５６４、５７２、５７４、５８２、６５２、６５４、６７２、７０２、７１２、７１４、７１６、７１８、７２２は電磁弁である。

【0033】

図３及び図４に熱分離精製装置（以下、単に熱分離装置とも称する）９０のセル９００内設置例のイメージを示す。

【0034】

熱分離装置９０は十分な遮蔽能力を有する、例えば鉄製のセル９００内に設置され、ＭｏＯ₃ターゲット１０やＴｃ－９９ｍ回収管２６等（図１１参照）の取扱いは、マニプレータ９１０によってセル９００外からのリモート操作により行われる。図２に示したＴｃ－９９ｍ回収装置５００によるＴｃ－９９ｍの回収も、Ｔｃ－９９ｍ回収管２６の連結以外はセル９００外からのリモート操作により行われる。図３、図４において、１０８は電気炉天板、９２０は吊上用のリフトである。

【0035】

図５～図１０に熱分離装置９０、図１１に昇華装置８部分の詳細を示す。

【0036】

本熱分離装置９０の基本的な性能及び作動については以下のとおりである。

【0037】

（１）電気炉１００Ａ、１００Ｂ、１００Ｃは、それぞれに水冷ジャケット１０６を有するカンタル炉で、例えば３段の例えば白金製のるつぼ１２を均一に加熱することを目的として、例えばカンタル発熱体１０２が３ゾーンに分かれた電気炉である。電気炉温度は、ゾーン毎に温度コントロールを行うことにより、上２つのゾーンはＭｏＯ₃の融点７９５℃より高い常用８３０～８４０℃の温度分布で使用する。最下段のゾーンは６００～６５０℃で使用され、ＭｏＯ₃上側回収容器１８の部分は約７００℃、Ｔｃ－９９ｍ回収管２６と、例えば石英製のＭｏＯ₃下側回収容器ガイド２４の接続ジョイント部の温度は約５５０℃に、金線２８は３００℃以下になるように設定される。図において、１０４は断熱材である。

【0038】

（２）電気炉１００Ａ、１００Ｂ、１００Ｃは、図８に示すように１２０度角に設置し、例えば白金製の試料棚ガイド１６より上位に位置し、電気炉上下駆動モータ１１０により電気炉上下駆動チェーン１１２、電気炉上下駆動軸受１１４及び電気炉上下駆動軸１１６を介し、ＭｏＯ₃支持架台回転盤１１８まで上下する機能を有する。電気炉１００とＭｏＯ₃支持架台３４は、Оリングにより気密を保持できる構造である。

【0039】

（３）ＭｏＯ₃支持架台回転盤１１８は、ＭｏＯ₃支持架台回転用円形（ＬＭ）ガイド１２０上にあり、ＭｏＯ₃支持架台回転用モータ１２４により電気炉１００Ａ、１００Ｂ、１００Ｃが最上位の位置にある時と、Ｔｃ－９９ｍ回収管上側支持架台１３２が最下段の状態においてのみ、６０度角毎に時計回りに回転する構造である。それらと電気炉１００は、熱分離（精製）装置架台１２２に設置されている。

【0040】

（４）ＭｏＯ₃ターゲット１０の入ったるつぼ１２及びＭｏＯ₃上側回収容器１８（図１１参照）の入れ替え及び交換は、ターゲット支持台回転盤１１８が、図８のＸ地点にある時に行う。操作はマニプレータ９１０を用いて次の順序で行う（図１１参照）。
ａ．試料棚ガイド１６を取り外す。
ｂ．試料棚ガイド１６から上部のＭｏＯ₃上側回収容器１８と、ＭｏＯ₃上側回収容器ガイド２０を取り外す。
ｃ．試料棚１４を取り出す。
ｄ．上から３段目のるつぼ１２を外して２段目を最下段へ、１段目を２段目へ移動し、１段目に新たなＭｏＯ₃ターゲット１０の入ったるつぼ１２を設置する。
ｅ．ＭｏＯ₃支持架台３４上のＭｏＯ₃上側回収容器１８の上下を交換する。
ｆ．試料棚ガイド１６に試料棚１４、ＭｏＯ₃上側回収容器１８及びＭｏＯ₃上側回収容器ガイド２０を設置する。
ｇ．試料棚ガイド１６をＭｏＯ₃支持架台３４に設置する。

【0041】

（５）図５に示したＴｃ－９９ｍ回収管上側支持架台１３２は、定位置（電気炉直下）において、Ｔｃ－９９ｍ回収管支持架台上下駆動モータ１３６、Ｔｃ－９９ｍ回収管支持架台上下駆動軸１２８、Ｔｃ－９９ｍ回収管支持架台上下駆動軸受１３０及びＴｃ－９９ｍ回収管支持架台上下駆動チェーン１３４を介し、図６の側面図に示すように上昇移動することにより、電気炉１００内にＴｃ－９９ｍ回収管２６を挿入することができる構造である。挿入時の気密は、Ｔｃ－９９ｍ回収管架台３６（図１１参照）上のＯリングによる。

【0042】

（６）挿入された状態においては、ＭｏＯ₃下側回収容器ガイド２４、Ｔｃ－９９ｍ回収管２６及びＴｃ－９９ｍ回収管接続管３０が、例えば透明ボールジョイントで接続され、上からはるつぼ１２等の重量と、下からはスプリング３２とのバランスにより流路の気密が保持される。

【0043】

（７）水蒸気を含む酸素ガスの流路は、Ｔｃ－９９ｍ回収管架台３６側面の酸素ガス導入口４０より入り、図１１（Ｂ）の主にスリット３６ａより上昇し、金線２８を冷却してＭｏＯ₃支持架台３４側面に設けられた、例えば１０ｍｍφの穴３４ａよりＭｏＯ₃挿入ガイド管３８内面に出てＭｏＯ₃支持架台３４との間を上昇する。この間に温められた水蒸気を含む酸素ガスは、上部のＭｏＯ₃上側回収容器１８の上部に設けられた穴１８ａより入り、るつぼ１２内のＭｏＯ₃から放出されるＴｃ－９９ｍを金線２８まで運び回収する。同時に昇華するＭｏＯ₃は、下部のＭｏＯ₃上側回収容器１８で回収される。下部のＭｏＯ₃上側回収容器１８を通過したものは、ＭｏＯ₃下側回収容器２２で回収する。

【0044】

（８）図５に示すＴｃ－９９ｍ回収管上側支持架台１３２は、製造が終了したＴｃ－９９ｍがＴｃ－９９ｍ回収管２６に回収できた後下降し、最下段においてＴｃ－９９ｍ回収管２６が取り出せるようＴｃ－９９ｍ回収管支持架台スライドレール１３８上を、Ｔｃ－９９ｍ回収管支持架台左右駆動軸１４４（図１０参照）により右に移動できる構造である。

【0045】

（９）電気炉１００Ａ、１００Ｂ、１００Ｃ内から取り出されたＴｃ－９９ｍ回収管２６は、図３と図４に示したマニプレータ９１０により取り出され、図２に示したホールダガイド５１０に設置された後、図２に例示したＴｃ－９９ｍ回収装置５００で回収される。

【0046】

（１０）本熱分離装置９０を使用した場合のＴｃ－９９ｍの回収量は、表１、表２に示したように、１日１回では１日の生成量を１とした場合の１．９２倍、１日２回では２．６４倍の放射能量を得ることができる。

【0047】

（１１）１日に照射されるＭｏＯ₃の量は１００～１５０ｇの範囲内であり、これを入れるるつぼ１２は直径７０～８０ｍｍφ、高さ２０ｍｍ、厚さ１～１．５ｍｍｔの大きさの容器を使用することができる。

【0048】

（１２）本熱分離装置９０は、原子炉で⁹⁸Ｍｏ（ｎ，γ）⁹⁹Ｍｏ反応を用いたＭｏＯ₃ターゲットを使用しての製造にも使用できる。この場合のターゲット処理量は約１ｋｇである。その場合は昇華装置の回転、るつぼ移動操作は必要ない。

【0049】

（１３）本熱分離装置９０は、電子線加速器で¹⁰⁰Ｍｏ（γ，ｎ）⁹⁹Ｍｏ反応を用いたＭｏＯ₃ターゲットを使用しての製造にも使用できる。

【0050】

図６において、１５０、１５２は、例えばカドミウム亜鉛テルライドＣＺＴを用いた放射線検出器である。

【0051】

前記実施形態によるＴｃ－９９ｍの製造手順を図１２に示す。

【0052】

まずステップ１０１０で、ＭｏＯ₃ターゲット１０を生成する。具体的には、ＭｏＯ₃ １００～１５０ｇを８４０℃で１５分加熱溶融し、急冷により錠剤を作製する。

【0053】

次にステップ１０２０で、ＭｏＯ₃ターゲット１０を照射する。具体的には、重陽子４０ＭｅＶ，２ｍＡでカーボン照射することにより、加速器中性子照射（１日）する。

【0054】

次にステップ１０３０で、ＭｏＯ₃ターゲット１０を移送し、照射容器を解体する。

【0055】

次にステップ１０４０で、新しいるつぼ１２（例えば７０～８０φ×２０ｈ×１．２ｍｍｔ）にＭｏＯ₃を挿入する。

【0056】

次にステップ１０５０で、試料棚１４にるつぼ１２を設置する。具体的には、試料棚１４の最下段のるつぼ１２を抜き取り、１段目及び２段目のるつぼ１２は１段ずつ下段に移動し、新しいるつぼ１２は最上段に設置する。

【0057】

次にステップ１０６０で、上下のＭｏＯ₃上側回収容器１８の位置を交換する。

【0058】

次いでステップ１０７０で、フックなどを用いて試料棚ガイド１６に試料棚１４を静かに挿入する。

【0059】

次いでステップ１０８０で、マニプレータ９１０を用いてＭｏＯ₃上側回収容器ガイド２０を試料棚ガイド１６に設置する。

【0060】

次いでステップ１０９０で、マニプレータ９１０を用いて試料棚ガイド１６をＭｏＯ₃支持架台３４に設置する。

【0061】

次いでステップ１１００で、ＭｏＯ₃支持架台回転盤１１８を時計方向に６０度回転して、試料棚ガイド１６の位置を、マニプレータ９１０での操作性を考慮した図８に示す位置Ｘ地点から、同じ図８中に示す手前の電気炉１００Ａ直下の位置ａ地点まで移動する。図８において、ｂ地点は電気炉１００Ｂの直下の位置、ｃ地点は電気炉１００Ｃの直下の位置である。

【0062】

次いでステップ１１１０で、電気炉１００を下降し、Ｔｃ－９９ｍ回収管架台３６を上昇させて電気炉１００に挿入する。

【0063】

次いでステップ１１２０で、湿気を含む酸素ガスを、例えば１００～２００ｍｌ／ｍｉｎ供給する。

【0064】

次いでステップ１１３０で、電気炉１００を昇温して、上段、中段及び下段のるつぼ１２を８３０～８４０℃で約３０分維持する。

【0065】

約３０分後、ステップ１１４０で、電気炉１００を冷却して、６００℃以下でＴｃ－９９ｍ回収管架台３６を下げる。

【0066】

次いでステップ１１５０で、酸素ガスの供給を停止する。

【0067】

次いでステップ１１６０で、Ｔｃ－９９ｍ回収管下側支持架台１４２を図５の右側にスライド移動する。

【0068】

次いでステップ１１７０で、Ｔｃ－９９ｍ回収管２６の３本を取り出し、図２に示したＴｃ－９９ｍ回収装置５００のホールダガイド５１０内に設置する。

【0069】

次いでステップ１１８０で、新規のＴｃ－９９ｍ回収管２６の３本をＴｃ－９９ｍ回収管架台３６に設置し、Ｔｃ－９９ｍ回収管架台３６を定位置に移動する。

【0070】

次いでステップ１１９０で、電気炉１００を上昇させる。

【0071】

次いでステップ１２００で、ＭｏＯ₃支持架台回転盤１１８を時計方向に６０度回転して、試料棚ガイド１６の位置を、図８に示した電気炉１００Ｃの直下の位置ｃ地点から前記Ｘ地点まで移動する。

【0072】

次いでステップ１２１０で、マニプレータ９１０を用いて試料棚ガイド１６からＭｏＯ₃上側回収容器ガイド２０を取り外す。

【0073】

次いでステップ１２２０で、マニプレータ９１０を用いてＭｏＯ₃支持架台３４から試料棚ガイド１６を取り外す。

【0074】

次いでステップ１２３０で、本発明に従って、ステップ１０４０からステップ１２２０を繰り返す。

【0075】

次いでステップ１２４０で、Ｔｃ－９９ｍ回収管２６を、例えば０．１ｍｏｌの水酸化ナトリウム水溶液で満たし、約５分放置して、回収したＴｃ－９９ｍを溶解する。

【0076】

次いでステップ１２５０で、図２に示した陽イオン交換樹脂（例えばThermo Scientific社製オンガードII Ｈ）５２０を通して水酸化ナトリウムを除去する。

【0077】

次いでステップ１２６０で、ステップ１２３０及びステップ１２４０を繰り返す。

【0078】

次いでステップ１２７０で、Ｔｃ－９９ｍをアルミナカラム（例えばWaters社製Sep Pak alumina A）５４０に吸着させる。

【0079】

次いでステップ１２８０で、超純水でアルミナカラム５４０を洗浄する。

【0080】

次いでステップ１２９０で、ＮａＣｌ水溶液容器５８０から供給される生理食塩水を用いてＴｃ－９９ｍを溶離する。

【0081】

次いでステップ１３００で、製品瓶６７０に回収する。

【0082】

次いでステップ１３１０で、Ｔｃ－９９ｍの濃度を測定して放射能を検定する。

【0083】

ステップ１３１０終了後、例えば注文量を出荷する。

【0084】

本実施形態においては、試料の移動方向が上段→下段であったので、効率良くＴｃ－９９ｍを製造できる。なお、場合によっては逆でもよい。

【0085】

前記実施形態においては、電気炉が３台とされ、試料棚が３段、試料容器が３個とされていたが、電気炉の台数や試料棚の段数、試料容器の数はこれに限定されず、例えば電気炉の台数を２台又は４台以上、試料棚の段数を２段又は４段以上、あるいは、試料容器の数を２個又は４個以上とすることも可能である。

【0086】

又、るつぼ、試料棚、試料棚ガイド等の材質も白金に限定されず、試料棚ガイド、回収容器、回収容器ガイド、回収管、回収管接続管、挿入ガイド管等の材質も石英に限定されない。

【0087】

電気炉もカンタル発熱体を用いたカンタル炉に限定されない。

【符号の説明】

【0088】

８…昇華装置
１０…ＭｏＯ₃ターゲット
１２…るつぼ
１４…試料棚
１６…試料棚ガイド
１８、２２…ＭｏＯ₃回収容器
２０、２４…ＭｏＯ₃回収容器ガイド
２６…Ｔｃ－９９ｍ回収管
２８…金線
３０…Ｔｃ－９９ｍ回収管接続管
３４…ＭｏＯ₃支持架台
３６…Ｔｃ－９９ｍ回収管架台
３８…ＭｏＯ₃挿入ガイド管
９０…熱分離（精製）装置
１００、１００Ａ、１００Ｂ、１００Ｃ…電気炉
１０６…水冷ジャケット
１１０…電気炉上下駆動モータ
１１８…ＭｏＯ₃支持架台回転盤
１２２…熱分離（精製）装置架台
１２４…ＭｏＯ₃支持架台回転用モータ
１２６…Ｔｃ－９９ｍ回収管支持架台天板
１３２、１４２…Ｔｃ－９９ｍ回収管支持架台
１３６…Ｔｃ－９９ｍ回収管支持架台上下駆動モータ
１３８…Ｔｃ－９９ｍ回収管支持架台スライドレール
１４０…Ｔｃ－９９ｍ回収管支持架台スライドモータ
５００…Ｔｃ－９９ｍ回収装置
５１０…ホールダガイド
５２０…陽イオン交換樹脂
５４０…アルミナカラム
６７０…製品瓶（バイアル瓶）
９００…セル
９１０…マニプレータ

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】