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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2023071626
(43)【公開日】2023-05-23
(54)【発明の名称】高純度のＳｉＣ結晶体の製造方法
(51)【国際特許分類】
C01B 32/956 20170101AFI20230516BHJP
【ＦＩ】
C01B32/956
【審査請求】有
【請求項の数】16
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2022179659
(22)【出願日】2022-11-09
(31)【優先権主張番号】10-2021-0155113
(32)【優先日】2021-11-11
(33)【優先権主張国・地域又は機関】KR
(71)【出願人】
【識別番号】513280854
【氏名又は名称】オーシーアイ カンパニー リミテッド
【氏名又は名称原語表記】ＯＣＩ Ｃｏｍｐａｎｙ Ｌｔｄ．
【住所又は居所原語表記】９４，Ｓｏｇｏｎｇ－ｒｏ，Ｊｕｎｇ－ｇｕ，Ｓｅｏｕｌ，１００－７１８（ＫＲ）
(74)【代理人】
【識別番号】100124431
【弁理士】
【氏名又は名称】田中 順也
(74)【代理人】
【識別番号】100174160
【弁理士】
【氏名又は名称】水谷 馨也
(74)【代理人】
【識別番号】100175651
【弁理士】
【氏名又は名称】迫田 恭子
(74)【代理人】
【識別番号】100122448
【弁理士】
【氏名又は名称】福井 賢一
(72)【発明者】
【氏名】キム ガボク
(72)【発明者】
【氏名】カン ビョンチャン
(72)【発明者】
【氏名】パク ビョンヒュン
(72)【発明者】
【氏名】チョン ジュンキ
(72)【発明者】
【氏名】チョン チャンウォン
(72)【発明者】
【氏名】チュン スンアン
【テーマコード（参考）】
4G146
【Ｆターム（参考）】
4G146MA14
4G146MB20B
4G146NA07
4G146NA12
4G146NB04
4G146NB14
4G146NB18
4G146QA03
(57)【要約】 （修正有）
【課題】本発明の目的は、不純物の含有量が極めて低い高純度のＳｉＣ結晶体を優れた収率で大量生産する方法を提供することである。
【解決手段】本発明の高純度のＳｉＣ結晶体を製造する方法は、
ｉ）電源に連結された一対の電極および前記電極に電気的に連結された一対以上の導電性発熱体を含む反応チャンバーを含有する反応器を準備する段階と、
ｉｉ）前記導電性発熱体を加熱する段階と、
ｉｉｉ）シリコン源前駆体、炭素源前駆体およびキャリアガスを混合して混合ガスを調製する段階と、
ｉｖ）前記混合ガスを前記反応チャンバーに注入する段階と、
ｖ）前記導電性発熱体上にＳｉＣを蒸着する段階と、
ｖｉ）蒸着したＳｉＣ結晶体を前記導電性発熱体から分離して獲得する段階と、を含む。
【選択図】図１
【解決手段】本発明の高純度のＳｉＣ結晶体を製造する方法は、
ｉ）電源に連結された一対の電極および前記電極に電気的に連結された一対以上の導電性発熱体を含む反応チャンバーを含有する反応器を準備する段階と、
ｉｉ）前記導電性発熱体を加熱する段階と、
ｉｉｉ）シリコン源前駆体、炭素源前駆体およびキャリアガスを混合して混合ガスを調製する段階と、
ｉｖ）前記混合ガスを前記反応チャンバーに注入する段階と、
ｖ）前記導電性発熱体上にＳｉＣを蒸着する段階と、
ｖｉ）蒸着したＳｉＣ結晶体を前記導電性発熱体から分離して獲得する段階と、を含む。
【選択図】図１
【特許請求の範囲】
【請求項1】
高純度のＳｉＣ結晶体を製造する方法であって、
ｉ）電源に連結された一対の電極および前記電極に電気的に連結された一対以上の導電性発熱体を含む反応チャンバーを含有する反応器を準備する段階と、
ｉｉ）前記導電性発熱体を加熱する段階と、
ｉｉｉ）シリコン源前駆体、炭素源前駆体およびキャリアガスを混合して混合ガスを調製する段階と、
ｉｖ）前記混合ガスを前記反応チャンバーに注入する段階と、
ｖ）前記導電性発熱体上にＳｉＣを蒸着する段階と、
ｖｉ）蒸着したＳｉＣ結晶体を前記導電性発熱体から分離して獲得する段階と、を含むＳｉＣ結晶体の製造方法。
ｉ）電源に連結された一対の電極および前記電極に電気的に連結された一対以上の導電性発熱体を含む反応チャンバーを含有する反応器を準備する段階と、
ｉｉ）前記導電性発熱体を加熱する段階と、
ｉｉｉ）シリコン源前駆体、炭素源前駆体およびキャリアガスを混合して混合ガスを調製する段階と、
ｉｖ）前記混合ガスを前記反応チャンバーに注入する段階と、
ｖ）前記導電性発熱体上にＳｉＣを蒸着する段階と、
ｖｉ）蒸着したＳｉＣ結晶体を前記導電性発熱体から分離して獲得する段階と、を含むＳｉＣ結晶体の製造方法。
【請求項2】
前記反応チャンバー内部の温度が１，０００℃～１，５００℃である、請求項１に記載の方法。
【請求項3】
前記導電性発熱体の温度を１，０００℃～１，８００℃まで昇温させる、請求項１に記載の方法。
【請求項4】
前記導電性発熱体は、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）、白金（Ｐｔ）、黒鉛、炭素繊維強化炭素（ｃａｒｂｏｎ ｆｉｂｅｒ ｒｅｉｎｆｏｒｃｅｄ ｃａｒｂｏｎ，ＣＦＲＣ）、ＳｉＣおよびポリシリコーンから選ばれる、請求項１に記載の方法。
【請求項5】
前記導電性発熱体は、一対以上のフィラメント形態を有する、請求項１に記載の方法。
【請求項6】
前記導電性発熱体上のＳｉＣ蒸着速度が１０ｇ／ｈｒ以上である、請求項１に記載の方法。
【請求項7】
前記シリコン源前駆体は、トリクロロシラン（ＴＣＳ）、ジクロロシラン（ＤＣＳ）、シリコンテトラクロリド（ＳＴＣ）およびモノシランから選ばれる１種以上である、請求項１に記載の方法。
【請求項8】
前記シリコン源前駆体は、トリクロロシラン（ＴＣＳ）である、請求項１に記載の方法。
【請求項9】
前記炭素源前駆体は、プロパン（Ｃ3Ｈ8）である、請求項１に記載の方法。
【請求項10】
前記キャリアガスは、水素（Ｈ2）である、請求項１に記載の方法。
【請求項11】
前記混合ガス内のシリコン源前駆体と炭素源前駆体間のＳｉ：Ｃの原子比が０．５～２：１である、請求項１に記載の方法。
【請求項12】
前記混合ガス内のシリコン源前駆体と炭素源前駆体間のＳｉ：Ｃの原子比が１：１である、請求項１に記載の方法。
【請求項13】
請求項１から１２のいずれか一項に記載の方法で製造されたＳｉＣ結晶体であって、純度が６Ｎ以上であるＳｉＣ結晶体。
【請求項14】
β相の単相を有する、請求項１３に記載のＳｉＣ結晶体。
【請求項15】
α相とβ相が共存する複合相を有する、請求項１３に記載のＳｉＣ結晶体。
【請求項16】
金属不純物の全含有量が１ｐｐｍ以下である、請求項１３に記載のＳｉＣ結晶体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、高純度のシリコンカーバイド（ｓｉｌｉｃｏｎ ｃａｒｂｉｄｅ，ＳｉＣ）結晶体を製造する方法に関し、より具体的には、不純物の含有量が極めて低い高純度のＳｉＣを優れた収率で大量生産する方法に関する。
【背景技術】
【0002】
シリコンカーバイド（ｓｉｌｉｃｏｎ ｃａｒｂｉｄｅ，ＳｉＣ）は、最近、多様な電子素子および目的のための半導体材料として使用されている。シリコンカーバイドは、特に物理的強度および化学的攻撃に対する高い耐性を有するため、有用である。シリコンカーバイドは、また、耐放射性（ｒａｄｉａｔｉｏｎ ｈａｒｄｎｅｓｓ）、比較的広いバンドギャップ、高い飽和電子ドリフト速度（ｓａｔｕｒａｔｅｄ ｅｌｅｃｔｒｏｎ ｄｒｉｆｔ ｖｅｌｏｃｉｔｙ）、高い操作温度、およびスペクトルの青色（ｂｌｕｅ）、紫色（ｖｉｏｌｅｔ）、および紫外線（ｕｌｔｒａｖｉｏｌｅｔ）領域における高いエネルギー量子の吸収および放出を含む優れた電子的性質を有する。
【0003】
シリコンカーバイド単結晶は、高い耐酸化性および優れた電気的特性を利用して最大作動温度２５０℃のＳｉ半導体の代わりに高温で使用でき、化学的に安定し、放射能などに対する耐性が強いため、特殊な環境で作動する半導体素子の製造に適しているという長所を有する。また、ＬＥＤ産業においてシリコンカーバイド単結晶は、ＬＥＤ基板に使用されるＧａＮ成長のための基板に使用されているので、ＬＥＤ市長が拡大するに伴い、高純度のＳｉＣ単結晶の需要が増加し、これによって、結晶の成長に必要な原材料の需要と要求純度も増加している。
【0004】
従来の高純度のシリコンカーバイド粉末原材料の製造方法としては、多様な方法があり、一例として、アチソン法、炭素熱還元法、液相高分子熱分解法などを用いている。特に、高純度のシリコンカーバイド粉末合成法は、炭素熱還元法を用いている。すなわち、炭素源とケイ素源の材料を混合し、混合物に炭化工程および合成工程を施して、シリコンカーバイド粉末を合成することができる。しかしながら、前述のような従来方法による場合、多様な結晶相と純度を有する炭化ケイ素粉末が生成されるという限界点があった。
【0005】
韓国特許公開第１０－２０１１－００２１５３０号公報（特許文献１）には、ＰＶＴ方法によるシリコンカーバイド単結晶の製造に使用される高純度の顆粒シリコンカーバイド粉末を製造するために、固相のシリカと固相のカーボン原料を混合した後、１，６００℃～１，９００℃の温度で熱炭素還元反応させて、高純度のシリコンカーバイド粉末を合成する技術が報告されている。
【0006】
米国特許登録第４，７０２，９００号明細書（特許文献２）には、β相の高純度のシリコンカーバイド顆粒粉末を合成するために、シリコンアルコキシドと炭素化合物の種類を選択して二酸化ケイ素－炭素前駆体を製造した後、真空またはアルゴン（Ａｒ）などのような不活性気体の条件で熱処理して、シリコンカーバイド粉末を得る技術が報告されている。
【0007】
米国特許登録第５，８６３，３２５号明細書（特許文献３）には、前記工程で製造されたシリコンカーバイド粉末の金属不純物は、数ｐｐｍの高純度のβシリコンカーバイド顆粒粉末が合成され、前記製造されたβ相のシリコンカーバイド粉末を単結晶原料として使用するための最適化された熱処理工程が開示されている。
【0008】
米国特許登録第５，７０４，９８５号明細書（特許文献４）のように、理論的ＳｉＣ密度（３．２ｇ／ｃｍ3）に近いバルクＳｉＣ形状をＣＶＤにより商業的に生成している。当該工程で、ケイ素および炭素含有の気相前駆体は、昇温、通常、１，２００℃～１，４００℃で反応して固形ＳｉＣを形成し、一般的に、ＳｉＣは、黒鉛などの好適な基板に沈着される。ＳｉとＣ原子を両方とも含有する単一前駆体、例えば、トリメチルシランも使用できる。高純度の前駆体が利用可能であるが、ＣＶＤにより生成された商業的な等級のバルクＳｉＣは、商業的等級のバルクＳｉＣが、通常、ホウ素（０．７～２ｐｐｍ）、金属不純物および窒素（１００ｐｐｍ以下）を含有することと同様に、特に半絶縁ＳｉＣ結晶に対して、ＳｉＣ結晶成長における結晶源として使用するのに十分に純粋でない。
【0009】
しかしながら、前述のような従来の方法は、シリコンカーバイド粉末の経済的な製造が難しく、また、高純度で製造できないという問題点があるので、依然として高純度のＳｉＣ結晶体の大量生産方法に関する研究が必要である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0010】
【特許文献1】韓国特許公開第１０－２０１１－００２１５３０号公報
【特許文献2】米国特許登録第４，７０２，９００号明細書
【特許文献3】米国特許登録第５，８６３，３２５号明細書
【特許文献4】米国特許登録第５，７０４，９８５号明細書
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0011】
本発明の目的は、従来の製造方法が有する限界点を解決し、不純物の含有量が極めて低い高純度のＳｉＣ結晶体を優れた収率で大量生産する方法を提供することにある。
【0012】
また、本発明は、ベータ（β）相を有する単相またはα相とβ相が共存する複合相を有するＳｉＣ結晶体を提供する。
【課題を解決するための手段】
【0013】
本発明は、高純度のＳｉＣ結晶体を製造する方法であって、ｉ）電源に連結された一対の電極および前記電極に電気的に連結された一対以上の導電性発熱体を含む反応チャンバーを含有する反応器を準備する段階と、ｉｉ）前記導電性発熱体を加熱する段階と、ｉｉｉ）シリコン源前駆体、炭素源前駆体およびキャリアガスを混合して混合ガスを調製する段階と、ｉｖ）前記混合ガスを前記反応チャンバーに注入する段階と、ｖ）前記導電性発熱体上にＳｉＣを蒸着する段階と、ｖｉ）蒸着した前記ＳｉＣ結晶体を前記導電性発熱体から分離して獲得する段階と、を含むＳｉＣ結晶体の製造方法を提供する。
【0014】
本発明において前記導電性発熱体の温度は、１，０００℃～１，８００℃まで昇温させることができ、これによって、前記反応チャンバー内部の温度が１，０００℃～１，５００℃で加熱される。
【0015】
前記導電性発熱体は、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）、白金（Ｐｔ）、黒鉛、炭素繊維強化炭素（ｃａｒｂｏｎ ｆｉｂｅｒ ｒｅｉｎｆｏｒｃｅｄ ｃａｒｂｏｎ，ＣＦＲＣ）、ＳｉＣおよびポリシリコーンから選択できる。
【0016】
前記導電性発熱体は、一対以上のフィラメント形態を有していてもよい。
【0017】
前記導電性発熱体上のＳｉＣ蒸着速度は、１０ｇ／ｈｒ以上であってもよい。
【0018】
前記シリコン源前駆体は、トリクロロシラン（ＴＣＳ）、ジクロロシラン（ＤＣＳ）、シリコンテトラクロリド（ＳＴＣ）およびモノシランから選ばれる１種以上であってもよい。
【0019】
前記シリコン源前駆体は、トリクロロシラン（ＴＣＳ）であってもよい。
【0020】
前記炭素源前駆体は、プロパン（Ｃ3Ｈ8）であってもよい。
【0021】
前記キャリアガスは、水素（Ｈ2）であってもよい。
【0022】
前記混合ガス内のシリコン源前駆体と炭素源前駆体間のＳｉ：Ｃの原子比が０．５～２：１であってもよい。
【0023】
前記混合ガス内のシリコン源前駆体と炭素源前駆体間のＳｉ：Ｃの原子比が１：１であってもよい。
【0024】
本発明は、前述した方法によって製造されたＳｉＣ結晶体であって、純度が６Ｎ以上であるＳｉＣ結晶体を提供する。
【0025】
前記ＳｉＣ結晶体は、β相の単相またはα相とβ相が共存する複合相を有していてもよい。
【0026】
前記ＳｉＣ結晶体は、金属不純物の全含有量が１ｐｐｍ以下である。
【発明の効果】
【0027】
本発明の製造方法は、高純度のＳｉＣ結晶体を優れた収率で大量生産することができる。
【0028】
また、本発明の方法によってＳｉＣ結晶体の高品質化および生産性を向上させることができる。
【0029】
また、本発明の製造方法によれば、金属不純物の全含有量が１ｐｐｍ以下である前記高純度のＳｉＣ結晶体を提供することができ、前記高純度のＳｉＣ結晶体は、β相の単相またはα相とβ相が共存する複合相を有していてもよい。
【図面の簡単な説明】
【0030】
図１は、本発明の実施形態による高純度のＳｉＣ結晶体を製造するプロセスフロー図である。
図２は、本発明による高純度のＳｉＣ結晶体の大量生産システムを概略的に示す構成図である。
図３は、図２に開示された大量生産システム内の反応器を概略的に示す構成図である。
図４～図１９は、実施例１～１６で製造されたＳｉＣ結晶体内のβ相および／またはα相のピークを確認した図である。
図２は、本発明による高純度のＳｉＣ結晶体の大量生産システムを概略的に示す構成図である。
図３は、図２に開示された大量生産システム内の反応器を概略的に示す構成図である。
図４～図１９は、実施例１～１６で製造されたＳｉＣ結晶体内のβ相および／またはα相のピークを確認した図である。
【発明を実施するための形態】
【0031】
以下、添付の図面を参照して本発明の実施形態について本発明の属する技術分野における通常の知識を有する者が容易に実施できるように詳細に説明する。しかしながら、本発明は、様々な異なる形態で具現でき、ここで説明する実施形態に限定されない。図面において本発明を明確に説明するために説明と関係ない部分を省略し、明細書全般において同一または同様の構成要素に対しては同一の参照符号を付与した。
【0032】
実施形態の説明において、各層（膜）、領域、パターンまたは構造物が基板、各層（膜）、領域、パッドまたはパターンの「上／上方（ｏｎ）」にまたは「下／下方（ｕｎｄｅｒ）」に形成されるという記載は、直接（ｄｉｒｅｃｔｌｙ）または他の層を介在して形成されることを全部含む。各層の上／上方または下／下方の基準は、図面に基づいて説明する。
【0033】
図面において各層（膜）、領域、パターンまたは構造物の厚さやサイズは、説明の明確性および便宜のために変形することができるので、実際のサイズを完全に反映するものではない。
【0034】
以下、添付の図面を参照して本発明の実施形態を詳細に説明する。
【0035】
本発明は、化学気相蒸着（ＣＶＤ）により高純度のＳｉＣ結晶体を大量で生産する方法を提供する。
【0036】
本発明による高純度のＳｉＣ結晶体を製造する方法は、ｉ）電源に連結された一対の電極および前記電極に電気的に連結された一対以上の導電性発熱体を含む反応チャンバーを含有する反応器を準備する段階と、ｉｉ）前記導電性発熱体を加熱する段階と、ｉｉｉ）シリコン源前駆体、炭素源前駆体およびキャリアガスを混合して混合ガスを調製する段階と、ｉｖ）前記混合ガスを前記反応チャンバーに注入する段階と、ｖ）前記導電性発熱体上にＳｉＣを蒸着する段階と、ｖｉ）蒸着した前記ＳｉＣ結晶体を前記電導性発熱体から分離して獲得する段階と、を含む（図１）。
【0037】
【0038】
図示のように、本発明によるＳｉＣ大量生産システムは、大きく、原料物質供給部１００と、反応部２００とで構成される。
【0039】
前記原料物質供給部１００は、シリコン源前駆体供給部１０と、炭素源前駆体供給部２０と、キャリアガス供給部３０と、混合器４０と、気化器５０と、を含み、シリコン源前駆体供給部１０、炭素源前駆体供給部２０およびキャリアガス供給部３０の流量をそれぞれ調節する流量計１１、２１、３１が設けられている。流体連結（ｆｌｕｉｄ ｃｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎ）を選択可能にする前記流量計１１、２１、３１の例として、ＭＦＣ、ＬＭＦＣ、ＬＦＣなどが使用できる。
【0040】
前記シリコン源前駆体供給部１０に供給されるシリコン源前駆体（ｓｉｌｉｃｏｎ ｓｏｕｒｃｅ ｐｒｅｃｕｒｓｏｒ）は、モノシランまたは一般組成式ＳｉＨnＸ4-n（ｎ＝０、１、２、３；Ｘ＝Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ）で表されるハロシランが使用される。好ましくは、塩化シラン系化合物が使用できる。具体的には、トリクロロシラン（ｔｒｉｃｈｌｏｒｏｓｉｌａｎｅ，ＴＣＳ）、ジクロロシラン（ｄｉｃｈｌｏｒｏｓｉｌａｎｅ，ＤＣＳ）、シリコンテトラクロリド（ｓｉｌｉｃｏｎ ｔｅｔｒａｃｈｌｏｒｉｄｅ，ＳＴＣ）またはモノシラン（ｍｏｎｏｓｉｌａｎｅ）が使用でき、好ましくは、トリクロロシラン（ＳｉＨＣｌ3，ＴＣＳ）である。
【0041】
前記炭素源前駆体供給部２０に供給される炭素源前駆体（ｃａｒｂｏｎ ｓｏｕｒｃｅ ｐｒｅｃｕｒｓｏｒ）は、メタン、エタン、プロパンなどの炭化水素化合物であってもよく、好ましくは、プロパン（Ｃ3Ｈ8）である。
【0042】
前記キャリアガス供給部３０に供給されるキャリアガスは、好ましくは、水素（Ｈ2）または水素（Ｈ2）と不活性ガス（例えば、Ｈｅ、Ａｒ、Ｎ2）の混合物が使用でき、好ましくは、水素（Ｈ2）である。
【0043】
前記シリコン源前駆体供給部１０、炭素源前駆体供給部２０およびキャリアガス供給部３０内部の圧力は、好ましくは２～４ｂａｒである。
【0044】
前記混合器４０は、流量計１１、２１、３１から供給された原料物質を均一に混合した後、気化器５０を介して反応器６０内に混合ガスを流入させる。混合ガスは、シリコン源前駆体、炭素源前駆体およびキャリアガスを含む。前記気化器５０は、低揮発性物質を体積で伝達することを可能にし、前駆体の熱的分解なしに再現性のある伝達および蒸着を誘導する。前記気化器５０内の圧力および温度は調節することができ、気化器５０内の圧力は、好ましくは、０～４ｂａｒであり、気化器５０内の温度は、好ましくは、５０℃～４００℃であり、より好ましくは、１００℃～２００℃の範囲であってもよい。
【0045】
前記混合器４０に流入するシリコン源前駆体、炭素源前駆体およびキャリアガスを含む混合ガス内のＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比は、これらの化学元素の含有量、これらの化学元素の化学量論比によって選択できる。
【0046】
本発明の一様態において、混合ガス内のシリコン源前駆体と炭素源前駆体間のＳｉ：Ｃの原子比が好ましくは、０．５～２：１であってもよく、より好ましくは、０．７５～１．５：１であってもよく、さらに好ましくは、１：１であってもよい。前記範囲を満たす場合、前記導電性発熱体上に蒸着したＳｉＣの結晶性および均一性が良好であり、供給された混合ガスからＳｉＣへの転換効率が高くなる。
【0047】
【0048】
本発明は、一様態において、前記反応器６０は、基板と反応器カバーを含む反応チャンバー６００と、前記基板に貫通設置され、電源に連結される少なくとも一対の電極６１０と、電極チャックにより前記一対の電極それぞれに結合され、上端が互いに連結される一対以上の導電性発熱体６２０と、を含む。
【0049】
前記反応器６０は、基板上に反応チャンバー６００を形成し、反応器カバーは、基板にガス密閉構造で結合される。反応器６０は、反応チャンバー６００を形成するベルジャー（ｂｅｌｌ ｊａｒ）と、ベルジャーから離隔して、相互の間に冷却剤を流すチャンバーカバーと、を含む。
【0050】
前記反応器内の一対以上の導電性発熱体６２０は、前記反応チャンバー６００の基板の下端で電極および電極端子を介して外部の電気エネルギー供給源６３０に連結される。したがって、前記導電性発熱体６２０は、１つの電気回路を形成して、電極および電極端子を介して通電することによって加熱される。
【0051】
前記導電性発熱体６２０は、一対以上のフィラメントであってもよく、このようなフィラメントは、任意の形状を有していてもよい。本発明の一様態において、前記フィラメントは、一対以上のロッドフィラメントであってもよい。一対のロッドフィラメントは、反応チャンバー内で互いに離隔して直立した２つのロッドフィラメントと、これらの最上側の２つの端部を水平に連結する１つの水平ロッドフィラメントにより、ヘアピンまたはＵ型ロッドで形成される。また、２つのロッドフィラメントは、その下方の端部が電極と気密端子を介して外部の電気エネルギー供給源に連結されて、ワンセットのロッドフィラメントは、１つの完全な電気回路を形成する。
【0052】
本発明は、反応器内ＳｉＣが蒸着される被蒸着面を間接加熱する従来技術とは異なって、導電性発熱体６２０を直接加熱し、導電性発熱体６２０上にＳｉＣを蒸着させる。これによって、導電性発熱体６２０の加熱温度調節によるＳｉＣ結晶相の微細調節が可能となるだけでなく、ＳｉＣの蒸着速度が顕著に向上し、高純度および高収率のＳｉＣ結晶体を収得することができる。
【0053】
本発明の導電性発熱体６２０物質としては、高融点の素材またはシリコン素材を使用する。本発明の導電性発熱体６２０物質の高い熱的安定性によって被蒸着面の酸化、腐食、割れなどが防止され、最終的に高純度のＳｉＣ結晶体を得ることができる。
【0054】
特に、前記導電性発熱体６２０物質は、金属材料に比べて高温での強度が高く、不活性雰囲気下、２０００℃以上の超高温状態でも使用可能であり、高い熱的安定性を提供する。
【0055】
本発明の導電性発熱体６２０は、例えば、モリブデン（Ｍｏ）、タングステン（Ｗ）、白金（Ｐｔ）、黒鉛、炭素繊維強化炭素（ｃａｒｂｏｎ ｆｉｂｅｒ ｒｅｉｎｆｏｒｃｅｄ ｃａｒｂｏｎ，ＣＦＲＣ）、ＳｉＣおよびポリシリコーンからなる群のうち一つ以上を含む素材で製造されてもよく、好ましくは、タングステン（Ｗ）、炭素繊維強化炭素（ＣＦＲＣ）で製造される。また、より好ましくは、超高温下での熱的特性、寸法安定性、強度、耐腐食性などの化学的安定性の特性に優れた炭素繊維強化炭素（ＣＦＲＣ）を用いて前記導電性発熱体６２０を製造する。
【0056】
本発明の炭素繊維強化炭素（ＣＦＲＣ）は、炭素繊維強化炭素複合材（ＣＦＲＣ ｃｏｍｐｏｓｉｔｅ）または炭素／炭素物質（Ｃ／Ｃ物質）を含む。炭素繊維強化炭素（ＣＦＲＣ）は、軽量、高強度、高弾性などの物性と高耐久性および耐衝撃性を有する。特に、等方性黒鉛材質と比較して、炭素繊維強化炭素（ＣＦＲＣ）は、強度が高く、容易に曲がらず、割れが発生しないので、高い温度下でも高純度および高収率のＳｉＣ結晶体を提供する。
【0057】
前記炭素繊維強化炭素（ＣＦＲＣ）の一例として、強化マトリックスを含む炭素繊維強化炭素複合材（ｃｏｍｐｏｓｉｔｅ）が使用でき、前記複合材は、熱硬化性樹脂またはピッチなどの炭化物からなるマトリックスと炭素繊維を含んでもよい。
【0058】
前記導電性発熱体６２０は、電気エネルギー供給源６３０から電力を供給されて、例えば、１，０００℃～１，８００℃まで加熱され、好ましくは、１，４００℃～１，６００℃で加熱される。前記範囲を満たす場合、高収率のＳｉＣ結晶体を得ることができる。また、前記導電性発熱体６２０上のＳｉＣ蒸着速度が向上し、成長したＳｉＣは、優れた結晶性、均一性および表面モフォロジーを有することとなる。究極的に、本発明によるＳｉＣ結晶体の製造方法は、ＳｉＣ結晶体の高品質化および生産性を向上させる。
【0059】
前記導電性発熱体６２０が加熱されるにつれて、反応器内部の温度が上昇する。前記反応器内の温度は調節することができ、本発明の一様態において、約１，０００℃～１，５００℃まで加熱される。
【0060】
前記反応器６０に流入した混合ガス中のシリコン源前駆体が熱分解し、炭素源前駆体と反応して、前記導電性発熱体上にＳｉＣが蒸着し始め、一定の厚さ以上の厚さを有するＳｉＣ結晶体が生成される。
【0061】
本発明の一様態において、本発明は、一対以上の導電性発熱体を含む反応チャンバーからバルク形態のＳｉＣ結晶体を大量で得ることができる。
【0062】
ＳｉＣ結晶体の蒸着時間は、好ましい厚さおよび粒子のサイズを有するＳｉＣ結晶体のために調節することができる。蒸着速度は、これに限定されるものではないが、蒸着温度、気化器を介して反応チャンバー内に流入する混合ガスの流量および、気化器の温度、および／または反応器の圧力を含む１つ以上の工程パラメーターに依存することができる。
【0063】
本発明の一様態において、ＳｉＣの蒸着速度は、少なくとも１０ｇ／ｈｒ以上であり、好ましくは、２０ｇ／ｈｒ以上、３０ｇ／ｈｒ以上、４０ｇ／ｈｒ以上、５０ｇ／ｈｒ以上であり、特に好ましくは、６０ｇ／ｈｒ以上であってもよい。
【0064】
必要に応じて前記反応器内の圧力を調節することができ、本発明の一様態において、１ｂａｒ～３ｂａｒであってもよい。
【0065】
前記反応器６０で獲得したＳｉＣ結晶体は、別の装置を用いて、粉砕／破砕された後、粒子のサイズによって分級されたＳｉＣ単結晶粉末は、エッチング／洗浄後にパッケージングすることができる。
【0066】
本発明の一様態において、前述した方法で製造されたＳｉＣ結晶体は、６Ｎ以上の高純度を有し、好ましくは、７Ｎ以上、８Ｎ以上であり、特に好ましくは、９Ｎ以上の高純度を有する。
【0067】
前記ＳｉＣ結晶体は、すべての不純物金属原子の含有量が１ｐｐｍ以下であり、好ましくは、０．９ｐｐｍ以下、０．８ｐｐｍ以下、０．７ｐｐｍ以下、０．６ｐｐｍ以下、０．５ｐｐｍ以下、０．４ｐｐｍ以下、０．３ｐｐｍ以下、０．２ｐｐｍ以下であり、より好ましくは、０．１ｐｐｍ以下と非常に低い。また、特に好ましくは、０．０５ｐｐｍ以下、０．０４ｐｐｍ以下、０．０３ｐｐｍ以下、０．０２ｐｐｍ以下または０．０１ｐｐｍ以下である。
【0068】
前記ＳｉＣ結晶体は、β相単相またはα相とβ相の混合相であってもよく、混合相の場合、ほぼ化学量論的組成を有する。前記ＳｉＣ結晶体がα相とβ相の混合相を有する場合、大部分の結晶相は、β相であってもよい。
【0069】
反応チャンバーの内部が１０００℃～１５００℃である場合、製造した前記ＳｉＣ結晶体は、大部分がβ相である。ただし、蒸着段階でＳｉＣ結晶体内部の中心部の温度が約１，８００℃以上に上昇する場合、中心部で相転移が起こり、ＳｉＣ結晶体がα相とβ相の混合相を有すると考えられる。
【0070】
一方、本発明によるβ相を単独または大部分の（ｍａｊｏｒ）の組成で有するＳｉＣ結晶体は、電気的特性に優れ、製造時に純度が高いため、電気材料分野、特に半導体分野において使用でき、高い熱伝導度と優れた耐熱性を有する。
【実施例0071】
以下、本発明を実施例に基づいて詳細に説明するが、本発明が実施例によって限定されるものではない。
【0072】
＜実施例１＞
図１に示された高純度のＳｉＣ結晶体を製造するプロセスフロー図によって実験を進めたが、タングステン（Ｗ）で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１０５０℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス中に存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内の各々のＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を２５．３７ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
図１に示された高純度のＳｉＣ結晶体を製造するプロセスフロー図によって実験を進めたが、タングステン（Ｗ）で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１０５０℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス中に存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内の各々のＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を２５．３７ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
【0073】
前記導電性発熱体に蒸着したＳｉＣ結晶体を分離して獲得し、獲得したＳｉＣの密度は３．１８ｇ／ｃｍ3であった。獲得したＳｉＣの物性を分析するために、Ｘ－ｒａｙ回折分析を実施し、その結果、図４に示されたように、β相のピークが最も大きいことを確認することができる。
【0074】
＜実施例２＞
タングステン（Ｗ）で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１０５０℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を２４．２０ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
タングステン（Ｗ）で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１０５０℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を２４．２０ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
【0075】
前記導電性発熱体に蒸着したＳｉＣ結晶体を分離して獲得し、獲得したＳｉＣの密度は３．１６ｇ／ｃｍ3であった。獲得したＳｉＣの物性を分析するために、Ｘ－ｒａｙ回折分析を実施し、その結果、図５に示されたように、β相のピークが最も大きいことを確認することができる。
【0076】
＜実施例３＞
黒鉛で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１０５０℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を１１．０５ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
黒鉛で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１０５０℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を１１．０５ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
【0077】
前記導電性発熱体に蒸着したＳｉＣ結晶体を分離して獲得し、獲得したＳｉＣの密度は３．２２ｇ／ｃｍ3であった。獲得したＳｉＣの物性を分析するために、Ｘ－ｒａｙ回折分析を実施し、その結果、図６に示されたように、β相のピークが最も大きいことを確認することができる。
【0078】
＜実施例４＞
黒鉛で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１１５０℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５．５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を４７．６９ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
黒鉛で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１１５０℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５．５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を４７．６９ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
【0079】
前記導電性発熱体に蒸着したＳｉＣ結晶体を分離して獲得し、獲得したＳｉＣの密度は３．１６ｇ／ｃｍ3であった。獲得したＳｉＣの物性を分析するために、Ｘ－ｒａｙ回折分析を実施し、その結果、図７に示されたように、β相のピークが最も大きいことを確認することができる。
【0080】
＜実施例５＞
シリコン（ｓｉｌｉｃｏｎ）で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１０５０℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５．５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を２４．３２ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
シリコン（ｓｉｌｉｃｏｎ）で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１０５０℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５．５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を２４．３２ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
【0081】
前記導電性発熱体に蒸着したＳｉＣ結晶体を分離して獲得し、獲得したＳｉＣの密度は３．１８ｇ／ｃｍ3であった。獲得したＳｉＣの物性を分析するために、Ｘ－ｒａｙ回折分析を実施し、その結果、図８に示されたように、β相のピークが最も大きいことを確認することができる。
【0082】
＜実施例６＞
シリコン（ｓｉｌｉｃｏｎ）で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１１００℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５．５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を２６．５３ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
シリコン（ｓｉｌｉｃｏｎ）で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１１００℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５．５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を２６．５３ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
【0083】
前記導電性発熱体に蒸着したＳｉＣ結晶体を分離して獲得し、獲得したＳｉＣの密度は３．２２ｇ／ｃｍ3であった。獲得したＳｉＣの物性を分析するために、Ｘ－ｒａｙ回折分析を実施し、その結果、図９に示されたように、β相のピークが最も大きいことを確認することができる。
【0084】
＜実施例７＞
シリコン（ｓｉｌｉｃｏｎ）で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１１７０℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５．５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を３２．０７ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
シリコン（ｓｉｌｉｃｏｎ）で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１１７０℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５．５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を３２．０７ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
【0085】
前記導電性発熱体に蒸着したＳｉＣ結晶体を分離して獲得し、獲得したＳｉＣの密度は３．１９ｇ／ｃｍ3であった。獲得したＳｉＣの物性を分析するために、Ｘ－ｒａｙ回折分析を実施し、その結果、図１０に示されたように、β相のピークが最も大きいことを確認することができる。
【0086】
＜実施例８＞
シリコン（ｓｉｌｉｃｏｎ）で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１０５０℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を２５．０５ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
シリコン（ｓｉｌｉｃｏｎ）で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１０５０℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を２５．０５ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
【0087】
前記導電性発熱体に蒸着したＳｉＣ結晶体を分離して獲得し、獲得したＳｉＣの密度は３．１５ｇ／ｃｍ3であった。獲得したＳｉＣの物性を分析するために、Ｘ－ｒａｙ回折分析を実施し、その結果、図１１に示されたように、β相のピークが最も大きいことを確認することができる。
【0088】
＜実施例９＞
炭素繊維強化炭素（ＣＦＲＣ）で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１０５０℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５．５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を３０．５８ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
炭素繊維強化炭素（ＣＦＲＣ）で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１０５０℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５．５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を３０．５８ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
【0089】
前記導電性発熱体に蒸着したＳｉＣ結晶体を分離して獲得し、獲得したＳｉＣの密度は３．１８ｇ／ｃｍ3であった。獲得したＳｉＣの物性を分析するために、Ｘ－ｒａｙ回折分析を実施し、その結果、図１２に示されたように、β相のピークが最も大きいことを確認することができる。
【0090】
＜実施例１０＞
炭素繊維強化炭素（ＣＦＲＣ）で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１１７０℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５．５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を３９．６６ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
炭素繊維強化炭素（ＣＦＲＣ）で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１１７０℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５．５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を３９．６６ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
【0091】
前記導電性発熱体に蒸着したＳｉＣ結晶体を分離して獲得し、獲得したＳｉＣの密度は３．２０ｇ／ｃｍ3であった。獲得したＳｉＣの物性を分析するために、Ｘ－ｒａｙ回折分析を実施し、その結果、図１３に示されたように、β相のピークが最も大きいことを確認することができる。
【0092】
＜実施例１１＞
炭素繊維強化炭素（ＣＦＲＣ）で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１１５０℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５．５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を３０．９４ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
炭素繊維強化炭素（ＣＦＲＣ）で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１１５０℃（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が０．７５：１：５．５となるようにし、混合ガスは１０ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を３０．９４ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
【0093】
前記導電性発熱体に蒸着したＳｉＣ結晶体を分離して獲得し、獲得したＳｉＣの密度は３．１６ｇ／ｃｍ3であった。獲得したＳｉＣの物性を分析するために、Ｘ－ｒａｙ回折分析を実施し、その結果、図１４に示されたように、α、β相のピークが一緒に存在することを確認することができる。
【0094】
＜実施例１２＞
図１に示された高純度のＳｉＣ結晶体を製造するプロセスフロー図によって実験を進めたが、ＣＦＲＣ（Ｃａｒｂｏｎ Ｆｉｂｅｒ Ｒｅｉｎｆｏｒｃｅｄ Ｃａｒｂｏｎ）で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１５００℃以上（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が１．５：１：５．５となるようにし、混合ガスは５ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を４９．４ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
図１に示された高純度のＳｉＣ結晶体を製造するプロセスフロー図によって実験を進めたが、ＣＦＲＣ（Ｃａｒｂｏｎ Ｆｉｂｅｒ Ｒｅｉｎｆｏｒｃｅｄ Ｃａｒｂｏｎ）で製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１５００℃以上（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が１．５：１：５．５となるようにし、混合ガスは５ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を４９．４ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
【0095】
前記導電性発熱体に蒸着したＳｉＣ結晶体を分離して獲得し、獲得したＳｉＣの密度は３．１５ｇ／ｃｍ3であった。獲得したＳｉＣの物性を分析するために、Ｘ－ｒａｙ回折分析を実施し、その結果、図１５に示されたように、β相のピークが最も大きいことを確認することができる。
【0096】
＜実施例１３＞
図１に示された高純度のＳｉＣ結晶体を製造するプロセスフロー図によって実験を進めたが、ＣＦＲＣで製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１５００℃以上（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が１：１：５．５となるようにし、混合ガスは５ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を４０．９ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
図１に示された高純度のＳｉＣ結晶体を製造するプロセスフロー図によって実験を進めたが、ＣＦＲＣで製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１５００℃以上（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が１：１：５．５となるようにし、混合ガスは５ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を４０．９ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
【0097】
前記導電性発熱体に蒸着したＳｉＣ結晶体を分離して獲得し、獲得したＳｉＣの密度は３．１８ｇ／ｃｍ3であった。獲得したＳｉＣの物性を分析するために、Ｘ－ｒａｙ回折分析を実施し、その結果、図１６に示されたように、β相のピークが最も大きいことを確認することができる。
【0098】
＜実施例１４＞
図１に示された高純度のＳｉＣ結晶体を製造するプロセスフロー図によって実験を進めたが、ＣＦＲＣで製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１５００℃以上（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が１：１：５．５となるようにし、混合ガスは５ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を４１．６ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
図１に示された高純度のＳｉＣ結晶体を製造するプロセスフロー図によって実験を進めたが、ＣＦＲＣで製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１５００℃以上（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が１：１：５．５となるようにし、混合ガスは５ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を４１．６ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
【0099】
前記導電性発熱体に蒸着したＳｉＣ結晶体を分離して獲得し、獲得したＳｉＣの密度は３．１９ｇ／ｃｍ3であった。獲得したＳｉＣの物性を分析するために、Ｘ－ｒａｙ回折分析を実施し、その結果、図１７に示されたように、β相のピークが最も大きいことを確認することができる。
【0100】
＜実施例１５＞
図１に示された高純度のＳｉＣ結晶体を製造するプロセスフロー図によって実験を進めたが、ＣＦＲＣで製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１５００℃以上（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が１：１：５．５となるようにし、混合ガスは５ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を４０．６ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
図１に示された高純度のＳｉＣ結晶体を製造するプロセスフロー図によって実験を進めたが、ＣＦＲＣで製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１５００℃以上（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が１：１：５．５となるようにし、混合ガスは５ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を４０．６ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
【0101】
前記導電性発熱体に蒸着したＳｉＣ結晶体を分離して獲得し、獲得したＳｉＣの密度は３．１７ｇ／ｃｍ3であった。獲得したＳｉＣの物性を分析するために、Ｘ－ｒａｙ回折分析を実施し、その結果、図１７に示されたように、β相のピークが最も大きいことを確認することができる。
【0102】
＜実施例１６＞
図１に示された高純度のＳｉＣ結晶体を製造するプロセスフロー図によって実験を進めたが、ＣＦＲＣで製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１５００℃以上（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が１：１：５．５となるようにし、混合ガスは５ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を４１．５ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
図１に示された高純度のＳｉＣ結晶体を製造するプロセスフロー図によって実験を進めたが、ＣＦＲＣで製作された導電性発熱体を化学気相蒸着のための反応器内に設置し、電極に連結した。導電性発熱体を加熱して、反応チャンバー内部の温度が約１５００℃以上（パイロメーターで測定）となるようにし、シリコン源前駆体としてＴＣＳ（ＳｉＨＣｌ3）を使用し、炭素源前駆体としてプロパン（Ｃ3Ｈ8）を使用し、キャリアガスとして水素（Ｈ2）を使用して、これらを混合器で混合した後、気化させて、反応チャンバーに注入した。この際、混合ガス内存在するＴＣＳ、プロパンおよび水素内それぞれのＳｉ：Ｃ：Ｈの原子比が１：１：５．５となるようにし、混合ガスは５ＳＬＭの速度で注入し、ＳｉＣの蒸着速度を４１．５ｇ／ｈｒとして蒸着工程を進行した。
【0103】
前記導電性発熱体に蒸着したＳｉＣ結晶体を分離して獲得し、獲得したＳｉＣの密度は３．１７ｇ／ｃｍ3であった。獲得したＳｉＣの物性を分析するために、Ｘ－ｒａｙ回折分析を実施し、その結果、図１９に示されたように、β相のピークが最も大きいことを確認することができる。
【符号の説明】
【0104】
１００ 原料物質供給部
２００ 反応部
１０ シリコン源前駆体供給部
２０ 炭素源前駆体供給部
３０ キャリアガス供給部
４０ 混合器
５０ 気化器
６０ 反応器
１１、２１、３１ 流量計
６００ 反応チャンバー
６１０ 一対の電極
６２０ 導電性発熱体
６３０ 電気エネルギー供給源
２００ 反応部
１０ シリコン源前駆体供給部
２０ 炭素源前駆体供給部
３０ キャリアガス供給部
４０ 混合器
５０ 気化器
６０ 反応器
１１、２１、３１ 流量計
６００ 反応チャンバー
６１０ 一対の電極
６２０ 導電性発熱体
６３０ 電気エネルギー供給源
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【図12】
【図13】
【図14】
【図15】
【図16】
【図17】
【図18】
【図19】
