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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2023007490
(43)【公開日】2023-01-18
(54)【発明の名称】メタン含有合成ガスからのＬＮＧの製造
(51)【国際特許分類】
F25J 3/02 20060101AFI20230111BHJP
F25J 3/06 20060101ALI20230111BHJP
F28F 9/02 20060101ALN20230111BHJP
【ＦＩ】
F25J3/02 B
F25J3/06
F28F9/02
【審査請求】有
【請求項の数】38
【出願形態】ＯＬ
【外国語出願】
(21)【出願番号】P 2022102599
(22)【出願日】2022-06-27
(31)【優先権主張番号】17/360,031
(32)【優先日】2021-06-28
(33)【優先権主張国・地域又は機関】US
(71)【出願人】
【識別番号】591035368
【氏名又は名称】エア プロダクツ アンド ケミカルズ インコーポレイテッド
【氏名又は名称原語表記】ＡＩＲ ＰＲＯＤＵＣＴＳ ＡＮＤ ＣＨＥＭＩＣＡＬＳ ＩＮＣＯＲＰＯＲＡＴＥＤ
(74)【代理人】
【識別番号】100099759
【弁理士】
【氏名又は名称】青木 篤
(74)【代理人】
【識別番号】100123582
【弁理士】
【氏名又は名称】三橋 真二
(74)【代理人】
【識別番号】100195213
【弁理士】
【氏名又は名称】木村 健治
(74)【代理人】
【識別番号】100173107
【弁理士】
【氏名又は名称】胡田 尚則
(74)【代理人】
【識別番号】100202441
【弁理士】
【氏名又は名称】岩田 純
(72)【発明者】
【氏名】マーク ジュリアン ロバーツ
(72)【発明者】
【氏名】チェン フェイ
(72)【発明者】
【氏名】ラッセル ビー シュニッツァー
【テーマコード（参考）】
4D047
【Ｆターム（参考）】
4D047AA09
4D047AB08
4D047BA07
4D047CA03
4D047CA04
4D047CA17
4D047DA01
4D047DA04
4D047DA17
(57)【要約】
【課題】メタン含有合成ガス（ＭＣＳＧ）から液化天然ガス（ＬＮＧ）を製造するための方法およびシステムを提供すること。
【解決手段】本明細書に記載されるのは、メタン含有合成ガス（ＭＣＳＧ）から液化天然ガス（ＬＮＧ）を製造するための方法およびシステムである。ＭＣＳＧ供給流は、１つ以上の熱交換器ユニットを使用して、冷却され、部分的に液化され得る。第１の相セパレータ、および第１の相セパレータと下流で流動連通している第２の相セパレータを使用して、部分的に液化されたＭＣＳＧ流を、第１の残留ガス流と、第１および第２の供給流とに分離することができ、第１および第２の供給流は、次いで、蒸留塔に供給されて、ＬＮＧ流および第２の残留ガス流を製造する。
【選択図】図１
【解決手段】本明細書に記載されるのは、メタン含有合成ガス（ＭＣＳＧ）から液化天然ガス（ＬＮＧ）を製造するための方法およびシステムである。ＭＣＳＧ供給流は、１つ以上の熱交換器ユニットを使用して、冷却され、部分的に液化され得る。第１の相セパレータ、および第１の相セパレータと下流で流動連通している第２の相セパレータを使用して、部分的に液化されたＭＣＳＧ流を、第１の残留ガス流と、第１および第２の供給流とに分離することができ、第１および第２の供給流は、次いで、蒸留塔に供給されて、ＬＮＧ流および第２の残留ガス流を製造する。
【選択図】図１
【特許請求の範囲】
【請求項1】
メタン含有合成ガス（ＭＣＳＧ）から液化天然ガス（ＬＮＧ）を製造するための方法であって、前記方法が、
（ａ）ＭＣＳＧ供給流を、冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を製造することと、
（ｂ）直列に配置された第１の相セパレータおよび第２の相セパレータであって、前記第２の相セパレータは前記第１の相セパレータと下流で流動連通している、第１の相セパレータおよび第２の相セパレータを使用して、前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、液体流および２つの蒸気流を含む少なくとも３つの流れに分離することであって、前記液体流が第１の供給流を形成し、前記蒸気流のうちの一方は第２の供給流を形成し、前記蒸気流のうちの他方は第１の残留ガス流を形成する、分離することと、
（ｃ）前記第１の供給流を、第１の位置で蒸留塔に導入することと、
（ｄ）前記第１の位置より上にある第２の位置で前記第２の供給流を前記蒸留塔に導入することであって、前記第１の位置と前記第２の位置との間に少なくとも１つの分離段階がある、導入することと、
（ｅ）蒸留塔ボトム液で形成された前記蒸留塔からのＬＮＧ流を取り出すことと、
（ｆ）蒸留塔オーバーヘッド蒸気で形成された前記蒸留塔からの第２の残留ガス流を取り出すことと、
を含む、方法。
（ａ）ＭＣＳＧ供給流を、冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を製造することと、
（ｂ）直列に配置された第１の相セパレータおよび第２の相セパレータであって、前記第２の相セパレータは前記第１の相セパレータと下流で流動連通している、第１の相セパレータおよび第２の相セパレータを使用して、前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、液体流および２つの蒸気流を含む少なくとも３つの流れに分離することであって、前記液体流が第１の供給流を形成し、前記蒸気流のうちの一方は第２の供給流を形成し、前記蒸気流のうちの他方は第１の残留ガス流を形成する、分離することと、
（ｃ）前記第１の供給流を、第１の位置で蒸留塔に導入することと、
（ｄ）前記第１の位置より上にある第２の位置で前記第２の供給流を前記蒸留塔に導入することであって、前記第１の位置と前記第２の位置との間に少なくとも１つの分離段階がある、導入することと、
（ｅ）蒸留塔ボトム液で形成された前記蒸留塔からのＬＮＧ流を取り出すことと、
（ｆ）蒸留塔オーバーヘッド蒸気で形成された前記蒸留塔からの第２の残留ガス流を取り出すことと、
を含む、方法。
【請求項2】
ステップ（ｂ）が、
（ｉ）前記第１の相セパレータで前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、前記第１の供給流を形成する前記液体流と、蒸気流とに分離することと、
（ｉｉ）前記第１の相セパレータから前記蒸気流を分割して、前記第２の供給流を形成する前記蒸気流と、第３の供給流を形成する蒸気流とを形成することと、
（ｉｉｉ）前記第３の供給流を、冷却し、部分的に液化し、次いで、前記第２の相セパレータで前記第３の供給流を、前記第１の残留ガス流を形成する前記蒸気流と、第４の供給流を形成する液体流とに分離することと、
を含み、
ステップ（ｃ）が、前記第１の供給流の圧力を減少させ、次いで前記第１の供給流を前記第１の位置で蒸留塔に導入することを含み、
ステップ（ｄ）が、前記第２の供給流の圧力を減少させ、次いで前記第２の供給流を前記第２の位置で前記蒸留塔に導入することを含み、
前記方法が、前記第４の供給流の圧力を減少させ、次いで前記第２の位置の上方にある第３の位置で前記第４の供給流を前記蒸留塔に導入することであって、前記第２の位置と前記第３の位置との間に少なくとも１つの分離段階がある、導入することをさらに含む、請求項１に記載の方法。
（ｉ）前記第１の相セパレータで前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、前記第１の供給流を形成する前記液体流と、蒸気流とに分離することと、
（ｉｉ）前記第１の相セパレータから前記蒸気流を分割して、前記第２の供給流を形成する前記蒸気流と、第３の供給流を形成する蒸気流とを形成することと、
（ｉｉｉ）前記第３の供給流を、冷却し、部分的に液化し、次いで、前記第２の相セパレータで前記第３の供給流を、前記第１の残留ガス流を形成する前記蒸気流と、第４の供給流を形成する液体流とに分離することと、
を含み、
ステップ（ｃ）が、前記第１の供給流の圧力を減少させ、次いで前記第１の供給流を前記第１の位置で蒸留塔に導入することを含み、
ステップ（ｄ）が、前記第２の供給流の圧力を減少させ、次いで前記第２の供給流を前記第２の位置で前記蒸留塔に導入することを含み、
前記方法が、前記第４の供給流の圧力を減少させ、次いで前記第２の位置の上方にある第３の位置で前記第４の供給流を前記蒸留塔に導入することであって、前記第２の位置と前記第３の位置との間に少なくとも１つの分離段階がある、導入することをさらに含む、請求項１に記載の方法。
【請求項3】
前記第３の位置が、前記蒸留塔の頂部にある、請求項２に記載の方法。
【請求項4】
ステップ（ｂ）（ｉｉｉ）における前記第３の供給流の前記冷却および部分的液化のための冷却能率（ｃｏｏｌｉｎｇ ｄｕｔｙ）を提供するために、前記第１の残留ガス流および前記第２の残留ガス流の一方または両方を、前記第３の供給流との間接的な熱交換を介して加温する、請求項２に記載の方法。
【請求項5】
ステップ（ｂ）が、
（ｉ）前記第１の相セパレータで前記部分的に液化されたＭＣＳＧ流を、前記第１の残留ガス流を形成する前記蒸気流と、第３の供給流を形成する液体流とに分離することと、
（ｉｉ）前記第３の供給流の圧力を減少させ、前記第３の供給流を部分的に気化させ、前記第２の相セパレータで前記流れを、前記第１の供給流を形成する前記液体流と、前記第２の供給流を形成する前記蒸気流とに分離することと、
を含み、
ステップ（ｃ）が、前記第１の供給流を加温し、次いで前記第１の供給流を前記第１の位置で蒸留塔に導入することを含む、請求項１に記載の方法。
（ｉ）前記第１の相セパレータで前記部分的に液化されたＭＣＳＧ流を、前記第１の残留ガス流を形成する前記蒸気流と、第３の供給流を形成する液体流とに分離することと、
（ｉｉ）前記第３の供給流の圧力を減少させ、前記第３の供給流を部分的に気化させ、前記第２の相セパレータで前記流れを、前記第１の供給流を形成する前記液体流と、前記第２の供給流を形成する前記蒸気流とに分離することと、
を含み、
ステップ（ｃ）が、前記第１の供給流を加温し、次いで前記第１の供給流を前記第１の位置で蒸留塔に導入することを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項6】
前記第２の位置と前記塔の頂部との間に少なくとも１つの分離段階があり、前記方法が、前記第２の残留ガス流または蒸留塔オーバーヘッド蒸気の一部分を圧縮し、冷却し、膨張させ、それによって少なくとも部分的に液化して、還流流を形成することと、前記蒸留塔の前記頂部にある第３の位置で前記還流流を前記蒸留塔に導入することと、をさらに含む、請求項５に記載の方法。
【請求項7】
ステップ（ｃ）において、ステップ（ａ）における前記ＭＣＳＧ供給流の前記冷却および部分的液化のための冷却能率を提供するために、前記第１の供給流を、前記ＭＣＳＧ供給流との間接的な熱交換を介して加温する、請求項５に記載の方法。
【請求項8】
ステップ（ａ）における前記第ＭＣＳＧ供給流の前記冷却および部分的液化のための冷却能率を提供するために、前記第１の残留ガス流および前記第２の残留ガス流の一方または両方を、前記ＭＣＳＧ供給流との間接的な熱交換を介して加温する、請求項１に記載の方法。
【請求項9】
前記第１の位置と前記塔の底部との間に少なくとも１つの分離段階があり、前記方法が、前記ＬＮＧ流または蒸留塔ボトム液の一部分を、加温し、それによって少なくとも部分的に気化させて煮沸流れを形成し、前記煮沸流れを、前記蒸留塔の前記底部において前記蒸留塔に導入することをさらに含む、請求項１に記載の方法。
【請求項10】
前記第２の残留ガス流の少なくとも一部分を、圧縮し、第１の残留ガス流と組み合わせる、請求項１に記載の方法。
【請求項11】
前記方法が、前記ＬＮＧ流を過冷却することをさらに含む、請求項１に記載の方法。
【請求項12】
ステップ（ａ）が、
（ｉ）前記ＭＣＳＧ供給流を、第１の部分および第２の部分を含む少なくとも２つの部分に分割することと、
（ｉｉ）第１の冷媒との間接的な熱交換を介して、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて前記ＭＣＳＧ供給流の前記第１の部分を冷却し、部分的に液化することであって、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、冷却し、部分的に液化することと、
（ｉｉｉ）１つ以上のプロセス流との間接的な熱交換を介して、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて前記ＭＣＳＧ供給流の前記第２の部分を冷却し、部分的に液化することと、
（ｉｖ）前記ＭＣＳＧ供給流の前記冷却され、部分的に液化された第１の部分と前記ＭＣＳＧ供給流の前記冷却され、部分的に液化された第２の部分とを組み合わせて、前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成することと、
を含む、請求項１に記載の方法。
（ｉ）前記ＭＣＳＧ供給流を、第１の部分および第２の部分を含む少なくとも２つの部分に分割することと、
（ｉｉ）第１の冷媒との間接的な熱交換を介して、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて前記ＭＣＳＧ供給流の前記第１の部分を冷却し、部分的に液化することであって、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、冷却し、部分的に液化することと、
（ｉｉｉ）１つ以上のプロセス流との間接的な熱交換を介して、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて前記ＭＣＳＧ供給流の前記第２の部分を冷却し、部分的に液化することと、
（ｉｖ）前記ＭＣＳＧ供給流の前記冷却され、部分的に液化された第１の部分と前記ＭＣＳＧ供給流の前記冷却され、部分的に液化された第２の部分とを組み合わせて、前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成することと、
を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項13】
前記第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットが、プレートフィン熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、請求項１２に記載の方法。
【請求項14】
ステップ（ａ）（ｉｉｉ）において、前記１つ以上のプロセス流が、前記第１の残留ガス流と、前記第２の残留ガス流と、前記ＬＮＧ流または蒸留塔ボトム液の一部分とから選択される１つ以上の流れを含む、請求項１２に記載の方法。
【請求項15】
前記第１の冷媒が、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて加温されると気化する冷媒である、請求項１２に記載の方法。
【請求項16】
前記方法が、前記第１の冷媒との間接的な熱交換を介して、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて前記ＬＮＧ流を過冷却することをさらに含む、請求項１２に記載の方法。
【請求項17】
ステップ（ａ）（ｉｉ）は、冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れとの間接的な熱交換を介して、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて前記ＭＣＳＧ供給流の前記第１の部分を、冷却し、部分的に液化することを含み、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットであり、前記冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れは、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて前記第１の冷媒を冷却することによっても製造される、請求項１２に記載の方法。
【請求項18】
ステップ（ａ）が、
（ｉ）第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて第１の冷媒を冷却して、冷却された第１の冷媒を製造することであって、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、製造することと、
（ｉｉ）前記冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れおよび１つ以上のプロセス流との間接的な熱交換を介して、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて前記ＭＣＳＧ供給流を冷却し、部分的に液化して、前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成することと、
を含む、請求項１に記載の方法。
（ｉ）第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて第１の冷媒を冷却して、冷却された第１の冷媒を製造することであって、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、製造することと、
（ｉｉ）前記冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れおよび１つ以上のプロセス流との間接的な熱交換を介して、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて前記ＭＣＳＧ供給流を冷却し、部分的に液化して、前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成することと、
を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項19】
前記第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットが、プレートフィン熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、請求項１８に記載の方法。
【請求項20】
ステップ（ａ）（ｉｉ）において、前記１つ以上のプロセス流が、前記第１の残留ガス流と、前記第２の残留ガス流と、前記ＬＮＧ流または蒸留塔ボトム液の一部分とのうちの１つ以上を含む、請求項１８に記載の方法。
【請求項21】
ステップ（ａ）（ｉ）において、前記第１の冷媒が、ステップ（ａ）（ｉ）で製造される前記冷却された第１の冷媒の一部分との間接的な熱交換を介して、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて冷却される、請求項１８に記載の方法。
【請求項22】
前記方法が、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて前記ＬＮＧ流を過冷却することをさらに含む、請求項１８に記載の方法。
【請求項23】
メタン含有合成ガス（ＭＣＳＧ）から液化天然ガス（ＬＮＧ）を製造するための方法であって、前記方法が、
（ａ）
（ｉ）ＭＣＳＧ供給流を、第１の部分および第２の部分を含む少なくとも２つの部分に分割することと、
（ｉｉ）第１の冷媒との間接的な熱交換を介して、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて前記第１の部分を冷却し、部分的に液化することであって、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、冷却し、部分的に液化することと、
（ｉｉｉ）１つ以上のプロセス流との間接的な熱交換を介して、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて前記第２の部分を冷却し、部分的に液化することと、
（ｉｖ）前記冷却され、部分的に液化された第１の部分と前記冷却され、部分的に液化された第２の部分とを組み合わせて、前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成することと、
によって、前記ＭＣＳＧ供給流を、冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を製造することと、
（ｂ）前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、ＬＮＧ流および１つ以上の残留ガス流に分離することと、
を含む、方法。
（ａ）
（ｉ）ＭＣＳＧ供給流を、第１の部分および第２の部分を含む少なくとも２つの部分に分割することと、
（ｉｉ）第１の冷媒との間接的な熱交換を介して、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて前記第１の部分を冷却し、部分的に液化することであって、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、冷却し、部分的に液化することと、
（ｉｉｉ）１つ以上のプロセス流との間接的な熱交換を介して、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて前記第２の部分を冷却し、部分的に液化することと、
（ｉｖ）前記冷却され、部分的に液化された第１の部分と前記冷却され、部分的に液化された第２の部分とを組み合わせて、前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成することと、
によって、前記ＭＣＳＧ供給流を、冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を製造することと、
（ｂ）前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、ＬＮＧ流および１つ以上の残留ガス流に分離することと、
を含む、方法。
【請求項24】
ステップ（ｂ）において、前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流が、１つ以上の相セパレータおよび／または１つ以上の蒸留塔を使用して、前記ＬＮＧ流および前記１つ以上の残留ガス流に分離される、請求項２３に記載の方法。
【請求項25】
前記第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットが、プレートフィン熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、請求項２３に記載の方法。
【請求項26】
ステップ（ａ）（ｉｉｉ）において、前記１つ以上のプロセス流が、前記残留ガス流、前記ＬＮＧ流の一部分、または蒸留塔ボトム液の一部分のうちの１つ以上から選択される１つ以上の流れを含む、請求項２３に記載の方法。
【請求項27】
前記第１の冷媒が、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて加温されると気化する冷媒である、請求項２３に記載の方法。
【請求項28】
前記方法が、前記第１の冷媒との間接的な熱交換を介して、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて前記ＬＮＧ流を過冷却することをさらに含む、請求項２３に記載の方法。
【請求項29】
ステップ（ａ）（ｉｉ）は、冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れとの間接的な熱交換を介して、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて前記ＭＣＳＧ供給流の前記第１の部分を、冷却し、部分的に液化することを含み、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットであり、前記冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れは、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて前記第１の冷媒を冷却することによっても製造される、請求項２３に記載の方法。
【請求項30】
メタン含有合成ガス（ＭＣＳＧ）から液化天然ガス（ＬＮＧ）を製造するための方法であって、前記方法が、
（ａ）
（ｉ）第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて第１の冷媒を冷却して、冷却された第１の冷媒を製造することであって、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、製造することと、
（ｉｉ）前記冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れおよび１つ以上のプロセス流との間接的な熱交換を介して、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいてＭＣＳＧ供給流を冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成することと、
によって、前記ＭＣＳＧ供給流を、冷却し、部分的に液化して、前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を製造することと、
（ｂ）前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、ＬＮＧ流および１つ以上の残留ガス流に分離することと、
を含む、方法。
（ａ）
（ｉ）第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて第１の冷媒を冷却して、冷却された第１の冷媒を製造することであって、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、製造することと、
（ｉｉ）前記冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れおよび１つ以上のプロセス流との間接的な熱交換を介して、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいてＭＣＳＧ供給流を冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成することと、
によって、前記ＭＣＳＧ供給流を、冷却し、部分的に液化して、前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を製造することと、
（ｂ）前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、ＬＮＧ流および１つ以上の残留ガス流に分離することと、
を含む、方法。
【請求項31】
ステップ（ｂ）において、前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流が、１つ以上の相セパレータおよび／または１つ以上の蒸留塔を使用して、前記ＬＮＧ流および前記１つ以上の残留ガス流に分離される、請求項３０に記載の方法。
【請求項32】
前記第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットが、プレートフィン熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、請求項３０に記載の方法。
【請求項33】
ステップ（ａ）（ｉｉ）において、前記１つ以上のプロセス流が、前記第１の残留ガス流と、前記第２の残留ガス流と、前記ＬＮＧ流または蒸留塔ボトム液の一部分とのうちの１つ以上を含む、請求項３０に記載の方法。
【請求項34】
ステップ（ａ）（ｉ）において、前記第１の冷媒が、ステップ（ａ）（ｉ）で製造される前記冷却された第１の冷媒の一部分との間接的な熱交換を介して、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて冷却される、請求項３０に記載の方法。
【請求項35】
前記方法が、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて前記ＬＮＧ流を過冷却することをさらに含む、請求項３０に記載の方法。
【請求項36】
メタン含有合成ガス（ＭＣＳＧ）から液化天然ガス（ＬＮＧ）を製造するためのシステムであって、前記システムが、
ＭＣＳＧ供給流を受け入れ、冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を製造するための１つ以上の熱交換器ユニットと、
前記１つ以上の熱交換器ユニットと流動連通していて、かつ直列に配置された、第１の相セパレータおよび第２の相セパレータであって、前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、液体流および２つの蒸気流を含む少なくとも３つの流れに分離するために、前記第２の相セパレータが、前記第１の相セパレータと下流で流動連通しており、前記液体流が第１の供給流を形成し、前記蒸気流のうちの一方が第２の供給流を形成し、前記蒸気流のうちの他方が第１の残留ガス流を形成する、第１の相セパレータおよび第２の相セパレータと、
前記第１の供給流を受け入れるための第１の位置にある第１の入口と、前記第２の供給流を受け入れるための第２の位置にある第２の入口であって、前記第２の位置は前記第１の位置の上にある、第２の入口と、前記第１の位置と前記第２の位置との間の少なくとも１つの分離段階と、蒸留塔ボトム液から形成されたＬＮＧ流を取り出すための前記蒸留塔の底部にある出口と、蒸留塔オーバーヘッド蒸気から形成された第２の残留ガス流を取り出すための前記蒸留塔の頂部にある出口と、を有する蒸留塔と、
を含む、システム。
ＭＣＳＧ供給流を受け入れ、冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を製造するための１つ以上の熱交換器ユニットと、
前記１つ以上の熱交換器ユニットと流動連通していて、かつ直列に配置された、第１の相セパレータおよび第２の相セパレータであって、前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、液体流および２つの蒸気流を含む少なくとも３つの流れに分離するために、前記第２の相セパレータが、前記第１の相セパレータと下流で流動連通しており、前記液体流が第１の供給流を形成し、前記蒸気流のうちの一方が第２の供給流を形成し、前記蒸気流のうちの他方が第１の残留ガス流を形成する、第１の相セパレータおよび第２の相セパレータと、
前記第１の供給流を受け入れるための第１の位置にある第１の入口と、前記第２の供給流を受け入れるための第２の位置にある第２の入口であって、前記第２の位置は前記第１の位置の上にある、第２の入口と、前記第１の位置と前記第２の位置との間の少なくとも１つの分離段階と、蒸留塔ボトム液から形成されたＬＮＧ流を取り出すための前記蒸留塔の底部にある出口と、蒸留塔オーバーヘッド蒸気から形成された第２の残留ガス流を取り出すための前記蒸留塔の頂部にある出口と、を有する蒸留塔と、
を含む、システム。
【請求項37】
メタン含有合成ガス（ＭＣＳＧ）から液化天然ガス（ＬＮＧ）を製造するためのシステムであって、前記システムが、
ＭＣＳＧ供給流を、第１の部分および第２の部分を含む少なくとも２つの部分に分割するための導管のセットと、
前記第１の部分を受け入れ、第１の冷媒との間接的な熱交換を介して、前記第１の部分を、冷却し、部分的に液化するための第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットであって、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットと、
前記第２の部分を受け入れ、１つ以上のプロセス流との間接的な熱交換を介して前記第２の部分を、冷却し、部分的に液化するための第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットと、
前記冷却され、部分的に液化された第１の部分と、前記冷却され、部分的に液化された第２の部分とを、受け入れ、組み合わせて、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成するための導管のセットと、
前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、受け入れ、かつＬＮＧ流および１つ以上の残留ガス流に分離するための、１つ以上の相セパレータおよび／または１つ以上の蒸留塔と、
を含む、システム。
ＭＣＳＧ供給流を、第１の部分および第２の部分を含む少なくとも２つの部分に分割するための導管のセットと、
前記第１の部分を受け入れ、第１の冷媒との間接的な熱交換を介して、前記第１の部分を、冷却し、部分的に液化するための第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットであって、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットと、
前記第２の部分を受け入れ、１つ以上のプロセス流との間接的な熱交換を介して前記第２の部分を、冷却し、部分的に液化するための第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットと、
前記冷却され、部分的に液化された第１の部分と、前記冷却され、部分的に液化された第２の部分とを、受け入れ、組み合わせて、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成するための導管のセットと、
前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、受け入れ、かつＬＮＧ流および１つ以上の残留ガス流に分離するための、１つ以上の相セパレータおよび／または１つ以上の蒸留塔と、
を含む、システム。
【請求項38】
メタン含有合成ガス（ＭＣＳＧ）から液化天然ガス（ＬＮＧ）を製造するためのシステムであって、前記システムが、
第１の冷媒を冷却して、冷却された第１の冷媒を製造するための、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットであって、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットと、
前記第１の熱交換器ユニットからの前記冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れを受け入れるための、１つ以上のプロセス流を受け入れるための、かつＭＣＳＧ供給流を受け入れ、前記冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れおよび前記１つ以上のプロセス流との間接的熱交換を介して、前記ＭＣＳＧ供給流を、冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成するための、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットと、
前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、受け入れ、かつＬＮＧ流および１つ以上の残留ガス流に分離するための、１つ以上の相セパレータおよび／または１つ以上の蒸留塔と、
を含む、システム。
第１の冷媒を冷却して、冷却された第１の冷媒を製造するための、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットであって、前記第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットと、
前記第１の熱交換器ユニットからの前記冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れを受け入れるための、１つ以上のプロセス流を受け入れるための、かつＭＣＳＧ供給流を受け入れ、前記冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れおよび前記１つ以上のプロセス流との間接的熱交換を介して、前記ＭＣＳＧ供給流を、冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成するための、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットと、
前記部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、受け入れ、かつＬＮＧ流および１つ以上の残留ガス流に分離するための、１つ以上の相セパレータおよび／または１つ以上の蒸留塔と、
を含む、システム。
【発明の詳細な説明】
【背景技術】
【0001】
本発明は、メタン含有合成ガス（ＭＣＳＧ）から液化天然ガス（ＬＮＧ）を製造するための方法およびシステムに関する。
【0002】
環境に優しい燃料技術の進化により、ＭＣＳＧからＬＮＧを製造するためにガス化および天然ガス液化プロセスが統合された。ＭＣＳＧは、石炭または油残渣のガス化から製造され得るメタンおよびメタンよりも軽い不純物を含む軽質炭化水素含有ガスである。ガス化製品からＭＣＳＧを作ることは、クリーンな低炭素含有メタンが製造され分配されている間に一元的な炭素捕捉および隔離を可能にすることによって、従来の固体および低価値の重質液体燃料を使用するクリーンな方式である。さらに、ガス化プロセスからのＬＮＧの共同生産は、製品ポートフォリオを多様化するための魅力的なオプションを提供し、プロジェクトの全体的な経済性を向上させる。
【0003】
ＭＣＳＧからＬＮＧを製造するための例示的な従来技術のプロセスが、米国特許第１０，４３６，５０５号に示され、記載されている。本明細書に示されるプロセスでは、合成ガス流などの炭化水素含有供給ガス流は、気化混合冷媒を利用して冷却を提供する主熱交換器内で－３０～－１３０℃の比較的温かい温度まで冷却される。主熱交換器から出る冷却された供給ガス流は、二次蒸留搭（より低い運転圧力）での煮沸のための熱を提供するリボイラでさらに冷却される。次いで、リボイラから出る冷却された供給ガス流は、温度－１２０～－２００℃にさらに冷却され、主熱交換器で少なくとも部分的に液化された後、フラッシュされ、ドラムで分離されて、フラッシュされた蒸気流および液体流を形成する。フラッシュされた蒸気流は、コンパンダーの膨張器部分で膨張され、一次蒸留搭の整流部分（より高い運転圧力）に送られる。液体流は、バルブを介して圧力が下げられ、一次蒸留搭の底部に送られる。
【0004】
一次蒸留搭から取り出されたボトム液の流れは、メタン回収をさらに改善するために二次蒸留搭に送られる。二次蒸留搭から取り出されたボトム液の流れは、主熱交換器で－１２０～－２００℃の最終温度まで冷却されて、ＬＮＧ生成物流を形成する。二次蒸留搭からのオーバーヘッド蒸気の流れは、主熱交換器で凝縮され、還流ドラムでフラッシュされる。還流ドラム液は、一次蒸留搭および二次蒸留搭の両方の還流として使用される。還流ドラム蒸気は、コンパンダーの圧縮部分で圧縮され、一次蒸留搭からのオーバーヘッド蒸気と一緒にされて、主熱交換器で加温され、かつ残留ガスコンプレッサで再圧縮される残留ガスの流れを形成し、施設から送り出される。
【0005】
二段コンプレッサおよびＪＴバルブを使用した標準的なヒートポンプ構成は、主熱交換器に、冷却冷媒を、したがって冷却を、提供するために使用される。
【0006】
米国特許第１０，４３６，５０５号に示されている構成は、高純度のメタンに富むＬＮＧを製造することができるが、ある特定の欠点を有する。１つの課題は、混合された冷媒流が、二相混合物として主熱交換器の中へ導入されることである。これは配管の設計を複雑にし、スラッギングに起因する望ましくない不安定な運転を引き起こすことがある。また、二相フローは、確実に液相および蒸気相が均等に分配されるように、主熱交換器の特別な設計特徴を必要とする。例えば、主熱交換器がプレート－フィン交換器である場合、セパレータおよび注入管などの特別なデバイスを提供して、すべての通路にわたって相を均等に分配させる必要がある。これらのデバイスを使用すると、コストが増加し、運転安定性が低下する場合がある。加えて、二相フローは、低い流量で不安定になる場合があって、相の離脱を引き起こし、大きな内部温度勾配をもたらし、主熱交換器に潜在的な損傷をもたらし得る。
【0007】
別の欠点は、主交換器が、熱交換器に冷却能率（ｃｏｏｌｉｎｇ ｄｕｔｙ）を提供するために２つの異なる低圧流（すなわち、冷却気化混合冷媒流および残留ガス流）を利用する点であり、これにより、主熱交換器としてのコイル巻きタイプの熱交換器の使用が実質的に排除される。コイル巻き熱交換器は、天然ガス液化およびエンドフラッシュガス熱交換用途にとって、効率的で信頼性が高く、堅牢であることが証明されている。コイル巻き熱交換器の設計および製造技術は、複数の熱交換器ユニット（プレートフィン熱交換器の場合）を並列に使用することを非常に大きな容量まで回避しつつ、はるかに高いユニット処理能力（コイル巻き熱交換器ユニット当たりに達成される熱交換能率）を可能とする。コイル巻き熱交換器ユニットは、シェルケーシングに包まれた１つ以上の管束を含み、ユニットの管側は、冷却を必要とする１つ以上の熱流を受け入れるように設計されており、ユニットのシェル側は、冷却冷媒の単一の流れ、またはシェル側で混合され、加温された冷媒の単一の流れとして出る２つ以上の冷流を受け入れるように設計されている。コイル巻き熱交換器が、分離が保たれるべき２つ以上の冷流の使用に適応し得る唯一の方式は、熱交換器の管側の流路のうちの１つに冷流のうちの少なくとも１つを通過させることである。しかしながら、コイル巻き交換器の設計は、利用可能な圧力低下が低く、かつ熱交換器の管側の流路における典型的な抵抗が比較的高いことを考えると難しいであろう。
【0008】
示されるプロセスのさらなる欠点は、残留ガスのすべてが比較的低い圧力で製造される点である。これは、低圧で製造される残留ガスの量が多いほど、当該ガスを再圧縮するための所要電力が大きくなり、かつ当該ガスを収容するために残留ガスコンプレッサが大きくなければならないため、プロセスの運転および資本コストが増加する。
【発明の概要】
【0009】
本明細書では、上記した従来技術を超えるいくつかの利点を提供する、ＭＣＳＧからＬＮＧを製造するための方法およびシステムを開示する。方法およびシステムは、（２つ以上の塔の代わりに）単一の蒸留塔を用いることができる。残留ガス流から冷凍（ｒｅｆｒｉｇｅｒａｔｉｏｎ）を回収するために使用される熱交換器ユニットからは分離しているコイル巻き熱交換器ユニットを使用することができ、当該コイル巻き熱交換器ユニットは、ＭＣＳＧ供給流の一部分を受け入れ、冷却し、部分的に液化することができ、かつ／または当該コイル巻き熱交換器ユニットは、冷媒（混合冷媒もしくは他の気化冷媒など）を受け入れ、冷却することができ、次いで、ＭＣＳＧ供給流を冷却し、部分的に液化するために使用される。残留ガスの一部分は、ＭＣＳＧ供給流と実質的に同じ圧力で排出することができ、再圧縮は比較的にほとんどまたはまったく必要ない。
【0010】
本発明に従うシステムおよび方法のいくつかの好ましい態様を以下に概説する。
【0011】
態様１：メタン含有合成ガス（ＭＣＳＧ）から液化天然ガス（ＬＮＧ）を製造するための方法であって、当該方法が、
（ａ）ＭＣＳＧ供給流を、冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を製造することと、
（ｂ）直列に配置された第１の相セパレータおよび第２の相セパレータであって、当該第２の相セパレータは当該第１の相セパレータと下流で流動連通している、第１の相セパレータおよび第２の相セパレータを使用して、当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、液体流および２つの蒸気流を含む少なくとも３つの流れに分離することであって、当該液体流が第１の供給流を形成し、当該蒸気流のうちの一方は第２の供給流を形成し、当該蒸気流のうちの他方は第１の残留ガス流を形成する、分離することと、
（ｃ）当該第１の供給流を、第１の位置で蒸留塔に導入することと、
（ｄ）当該第１の位置より上にある第２の位置で当該第２の供給流を当該蒸留塔に導入することであって、当該第１の位置と当該第２の位置との間に少なくとも１つの分離段階がある、導入することと、
（ｅ）蒸留塔ボトム液を含む当該蒸留塔からＬＮＧ流を取り出すことと、
（ｆ）蒸留塔オーバーヘッド蒸気を含む当該蒸留塔から第２の残留ガス流を取り出すことと、
を含む、方法。
（ａ）ＭＣＳＧ供給流を、冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を製造することと、
（ｂ）直列に配置された第１の相セパレータおよび第２の相セパレータであって、当該第２の相セパレータは当該第１の相セパレータと下流で流動連通している、第１の相セパレータおよび第２の相セパレータを使用して、当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、液体流および２つの蒸気流を含む少なくとも３つの流れに分離することであって、当該液体流が第１の供給流を形成し、当該蒸気流のうちの一方は第２の供給流を形成し、当該蒸気流のうちの他方は第１の残留ガス流を形成する、分離することと、
（ｃ）当該第１の供給流を、第１の位置で蒸留塔に導入することと、
（ｄ）当該第１の位置より上にある第２の位置で当該第２の供給流を当該蒸留塔に導入することであって、当該第１の位置と当該第２の位置との間に少なくとも１つの分離段階がある、導入することと、
（ｅ）蒸留塔ボトム液を含む当該蒸留塔からＬＮＧ流を取り出すことと、
（ｆ）蒸留塔オーバーヘッド蒸気を含む当該蒸留塔から第２の残留ガス流を取り出すことと、
を含む、方法。
【0012】
態様２：ステップ（ｂ）が、
（ｉ）当該第１の相セパレータで当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、当該第１の供給流を形成する当該液体流と、蒸気流とに分離することと、
（ｉｉ）当該第１の相セパレータからの当該蒸気流を分割して、当該第２の供給流を形成する当該蒸気流と、第３の供給流を形成する蒸気流とを形成することと、
（ｉｉｉ）当該第３の供給流を、冷却し、部分的に液化し、次いで、当該第２の相セパレータで当該第３の供給流を、当該第１の残留ガス流を形成する当該蒸気流と、第４の供給流を形成する液体流とに分離することと、
を含み、
ステップ（ｃ）が、当該第１の供給流の圧力を減少させ、次いで当該第１の供給流を当該第１の位置で蒸留塔に導入することを含み、
ステップ（ｄ）が、当該第２の供給流の圧力を減少させ、次いで当該第２の供給流を当該第２の位置で当該蒸留塔に導入することを含み、
当該方法が、当該第４の供給流の圧力を減少させ、次いで当該第２の位置の上方にある第３の位置で当該第４の供給流を当該蒸留塔に導入することであって、当該第２の位置と当該第３の位置との間に少なくとも１つの分離段階がある、導入することをさらに含む、態様１に記載の方法。
（ｉ）当該第１の相セパレータで当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、当該第１の供給流を形成する当該液体流と、蒸気流とに分離することと、
（ｉｉ）当該第１の相セパレータからの当該蒸気流を分割して、当該第２の供給流を形成する当該蒸気流と、第３の供給流を形成する蒸気流とを形成することと、
（ｉｉｉ）当該第３の供給流を、冷却し、部分的に液化し、次いで、当該第２の相セパレータで当該第３の供給流を、当該第１の残留ガス流を形成する当該蒸気流と、第４の供給流を形成する液体流とに分離することと、
を含み、
ステップ（ｃ）が、当該第１の供給流の圧力を減少させ、次いで当該第１の供給流を当該第１の位置で蒸留塔に導入することを含み、
ステップ（ｄ）が、当該第２の供給流の圧力を減少させ、次いで当該第２の供給流を当該第２の位置で当該蒸留塔に導入することを含み、
当該方法が、当該第４の供給流の圧力を減少させ、次いで当該第２の位置の上方にある第３の位置で当該第４の供給流を当該蒸留塔に導入することであって、当該第２の位置と当該第３の位置との間に少なくとも１つの分離段階がある、導入することをさらに含む、態様１に記載の方法。
【0013】
態様３：当該第３の位置が、当該蒸留塔の頂部にある、態様２に記載の方法。
【0014】
態様４：ステップ（ｂ）（ｉｉｉ）における当該第３の供給流の冷却および部分的液化のための冷却能率を提供するために、第１の残留ガス流および第２の残留ガス流の一方または両方を、第３の供給流との間接的な熱交換を介して加温する、態様２または３に記載の方法。
【0015】
態様５：ステップ（ｂ）が、
（ｉ）当該第１の相セパレータで当該部分的に液化されたＭＣＳＧ流を、当該第１の残留ガス流を形成する当該蒸気流と、第３の供給流を形成する液体流とに分離することと、
（ｉｉ）当該第３の供給流の当該圧力を減少させ、当該第３の供給流を部分的に気化させ、当該第２の相セパレータで当該流れを、当該第１の供給流を形成する当該液体流と、当該第２の供給流を形成する当該蒸気流とに分離することと、
を含み、
ステップ（ｃ）が、当該第１の供給流を加温し、次いで当該第１の供給流を当該第１の位置で蒸留塔に導入することを含む、態様１に記載の方法。
（ｉ）当該第１の相セパレータで当該部分的に液化されたＭＣＳＧ流を、当該第１の残留ガス流を形成する当該蒸気流と、第３の供給流を形成する液体流とに分離することと、
（ｉｉ）当該第３の供給流の当該圧力を減少させ、当該第３の供給流を部分的に気化させ、当該第２の相セパレータで当該流れを、当該第１の供給流を形成する当該液体流と、当該第２の供給流を形成する当該蒸気流とに分離することと、
を含み、
ステップ（ｃ）が、当該第１の供給流を加温し、次いで当該第１の供給流を当該第１の位置で蒸留塔に導入することを含む、態様１に記載の方法。
【0016】
態様６：当該第２の位置と当該塔の頂部との間に少なくとも１つの分離段階があり、当該方法が、当該第２の残留ガス流または蒸留塔オーバーヘッド蒸気の一部分を圧縮し、冷却し、膨張させ、それによって少なくとも部分的に液化して、還流流を形成することと、当該蒸留塔の頂部にある第３の位置で当該還流流を当該蒸留塔に導入することと、をさらに含む、態様５に記載の方法。
【0017】
態様７：ステップ（ｃ）において、ステップ（ａ）における当該ＭＣＳＧ供給流の当該冷却および部分的液化のための冷却能率を提供するために、当該第１の供給流を、当該ＭＣＳＧ供給流との間接的な熱交換を介して加温する、態様５または６に記載の方法。
【0018】
態様８：ステップ（ａ）における当該第ＭＣＳＧの供給流の冷却および部分的液化のための冷却能率を提供するために、第１の残留ガス流および第２の残留ガス流の一方または両方を、当該第ＭＣＳＧの供給流との間接的な熱交換を介して加温する、態様１～７のいずれか１つに記載の方法。
【0019】
態様９：当該第１の位置と当該塔の底部との間に少なくとも１つの分離段階があり、当該方法が、当該ＬＮＧ流または蒸留塔ボトム液の一部分を、加温し、それによって少なくとも部分的に気化させて煮沸流れ（ｂｏｉｌ－ｕｐ ｓｔｒｅａｍ）を形成し、当該煮沸流れを、当該蒸留塔の底部において当該蒸留塔に導入することをさらに含む、態様１～８のいずれか１つに記載の方法。
【0020】
態様１０：当該第２の残留ガス流の少なくとも一部分を、圧縮し、第１の残留ガス流と組み合わせる、態様１～９のいずれか１つに記載の方法。
【0021】
態様１１：当該方法が、当該ＬＮＧ流を過冷却することをさらに含む、態様１～１０のいずれか１つに記載の方法。
【0022】
態様１２：ステップ（ａ）が、
（ｉ）当該ＭＣＳＧ供給流を、第１の部分および第２の部分を含む少なくとも２つの部分に分割することと、
（ｉｉ）第１の冷媒との間接的な熱交換を介して、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて当該ＭＣＳＧ供給流の当該第１の部分を冷却し、部分的に液化することであって、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、冷却し、部分的に液化することと、
（ｉｉｉ）１つ以上のプロセス流との間接的な熱交換を介して、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて当該ＭＣＳＧ供給流の当該第２の部分を冷却し、部分的に液化することと、
（ｉｖ）当該冷却され、部分的に液化された第１の部分と当該冷却され、部分的に液化された第２の部分とを組み合わせて、当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成することと、
を含む、態様１～１１のいずれか１つに記載の方法。
（ｉ）当該ＭＣＳＧ供給流を、第１の部分および第２の部分を含む少なくとも２つの部分に分割することと、
（ｉｉ）第１の冷媒との間接的な熱交換を介して、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて当該ＭＣＳＧ供給流の当該第１の部分を冷却し、部分的に液化することであって、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、冷却し、部分的に液化することと、
（ｉｉｉ）１つ以上のプロセス流との間接的な熱交換を介して、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて当該ＭＣＳＧ供給流の当該第２の部分を冷却し、部分的に液化することと、
（ｉｖ）当該冷却され、部分的に液化された第１の部分と当該冷却され、部分的に液化された第２の部分とを組み合わせて、当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成することと、
を含む、態様１～１１のいずれか１つに記載の方法。
【0023】
態様１３：当該第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットが、プレートフィン熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、態様１２に記載の方法。
【0024】
態様１４：ステップ（ａ）（ｉｉｉ）において、当該１つ以上のプロセス流が、当該第１の残留ガス流と、当該第２の残留ガス流と、当該ＬＮＧ流または蒸留塔ボトム液の一部分とから選択される１つ以上の流れを含む、態様１２または１３に記載の方法。
【0025】
態様１５：当該第１の冷媒が、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて加温されると気化する冷媒である、態様１２～１４のいずれか１つに記載の方法。
【0026】
態様１６：当該方法が、当該第１の冷媒との間接的な熱交換を介して、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて当該ＬＮＧ流を過冷却することをさらに含む、態様１２～１５のいずれか１つに記載の方法。
【0027】
態様１７：ステップ（ａ）（ｉｉ）は、冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れとの間接的な熱交換を介して、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいてＭＣＳＧ供給流の当該第１の部分を、冷却し、部分的に液化することを含み、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットであり、当該冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れは、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて当該第１の冷媒も冷却することによって製造される、態様１２～１６のいずれか１つに記載の方法。
【0028】
態様１８：ステップ（ａ）が、
（ｉ）第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて第１の冷媒を冷却して、冷却された第１の冷媒を製造することであって、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、製造することと、
（ｉｉ）当該冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れおよび１つ以上のプロセス流との間接的な熱交換を介して、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて当該ＭＣＳＧ供給流を冷却し、部分的に液化して、当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成することと、
を含む、態様１～１１のいずれか１つに記載の方法。
（ｉ）第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて第１の冷媒を冷却して、冷却された第１の冷媒を製造することであって、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、製造することと、
（ｉｉ）当該冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れおよび１つ以上のプロセス流との間接的な熱交換を介して、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて当該ＭＣＳＧ供給流を冷却し、部分的に液化して、当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成することと、
を含む、態様１～１１のいずれか１つに記載の方法。
【0029】
態様１９：当該第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットが、プレートフィン熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、態様１８に記載の方法。
【0030】
態様２０：ステップ（ａ）（ｉｉ）において、当該１つ以上のプロセス流が、当該第１の残留ガス流、当該第２の残留ガス流、および当該ＬＮＧ流または蒸留塔ボトム液の一部分のうちの１つ以上を含む、態様１８または１９に記載の方法。
【0031】
態様２１：ステップ（ａ）（ｉ）において、当該第１の冷媒が、ステップ（ａ）（ｉ）で製造される冷却された第１の冷媒の一部分との間接的な熱交換を介して、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて冷却される、態様１８～２０のいずれか１つに記載の方法。
【0032】
態様２２：当該方法が、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて当該ＬＮＧ流を過冷却することをさらに含む、態様１８～２１のいずれか１つに記載の方法。
【0033】
態様２３：メタン含有合成ガス（ＭＣＳＧ）から液化天然ガス（ＬＮＧ）を製造するための方法であって、当該方法が、
（ａ）
（ｉ）当該ＭＣＳＧ供給流を、第１の部分および第２の部分を含む少なくとも２つの部分に分割することと、
（ｉｉ）第１の冷媒との間接的な熱交換を介して、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて当該第１の部分を冷却し、部分的に液化することであって、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、冷却し、部分的に液化することと、
（ｉｉｉ）１つ以上のプロセス流との間接的な熱交換を介して、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて当該第２の部分を冷却し、部分的に液化することと、
（ｉｖ）当該冷却および部分的に液化された第１の部分と当該冷却および部分的に液化された第２の部分とを組み合わせて、当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成することと、
によって、ＭＣＳＧ供給流を、冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を製造することと、
（ｂ）当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、ＬＮＧ流および１つ以上の残留ガス流に分離することと、
を含む、方法。
（ａ）
（ｉ）当該ＭＣＳＧ供給流を、第１の部分および第２の部分を含む少なくとも２つの部分に分割することと、
（ｉｉ）第１の冷媒との間接的な熱交換を介して、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて当該第１の部分を冷却し、部分的に液化することであって、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、冷却し、部分的に液化することと、
（ｉｉｉ）１つ以上のプロセス流との間接的な熱交換を介して、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて当該第２の部分を冷却し、部分的に液化することと、
（ｉｖ）当該冷却および部分的に液化された第１の部分と当該冷却および部分的に液化された第２の部分とを組み合わせて、当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成することと、
によって、ＭＣＳＧ供給流を、冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を製造することと、
（ｂ）当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、ＬＮＧ流および１つ以上の残留ガス流に分離することと、
を含む、方法。
【0034】
態様２４：ステップ（ｂ）において、当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流が、１つ以上の相セパレータおよび／または１つ以上の蒸留塔を使用して、当該ＬＮＧ流および当該１つ以上の残留ガス流に分離される、態様２３に記載の方法。
【0035】
態様２５：当該第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットが、プレートフィン熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、態様２３または２４に記載の方法。
【0036】
態様２６：ステップ（ａ）（ｉｉｉ）において、当該１つ以上のプロセス流が、当該残留ガス流、当該ＬＮＧ流の一部分、または蒸留塔ボトム液の一部分のうちの１つ以上から選択される１つ以上の流れを含む、態様２３～２５のいずれか１つに記載の方法。
【0037】
態様２７：当該第１の冷媒が、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて加温されると気化する冷媒である、態様２３～２６のいずれか１つに記載の方法。
【0038】
態様２８：当該方法が、当該第１の冷媒との間接的な熱交換を介して、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて当該ＬＮＧ流を過冷却することをさらに含む、態様２３～２７のいずれか１つに記載の方法。
【0039】
態様２９：ステップ（ａ）（ｉｉ）は、冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れとの間接的な熱交換を介して、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいてＭＣＳＧ供給流の当該第１の部分を、冷却し、部分的に液化することを含み、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットであり、当該冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れは、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて当該第１の冷媒も冷却することによって製造される、態様２３～２８のいずれか１つに記載の方法。
【0040】
態様３０：メタン含有合成ガス（ＭＣＳＧ）から液化天然ガス（ＬＮＧ）を製造するための方法であって、当該方法が、
（ａ）
（ｉ）第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて第１の冷媒を冷却して、冷却された第１の冷媒を製造することであって、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、製造することと、
（ｉｉ）冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れおよび１つ以上のプロセス流との間接的な熱交換を介して、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいてＭＣＳＧ供給流を冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成することと、
によって、ＭＣＳＧ供給流を、冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を製造することと、
（ｂ）当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、ＬＮＧ流および１つ以上の残留ガス流に分離することと、
を含む、方法。
（ａ）
（ｉ）第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて第１の冷媒を冷却して、冷却された第１の冷媒を製造することであって、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、製造することと、
（ｉｉ）冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れおよび１つ以上のプロセス流との間接的な熱交換を介して、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいてＭＣＳＧ供給流を冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成することと、
によって、ＭＣＳＧ供給流を、冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を製造することと、
（ｂ）当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、ＬＮＧ流および１つ以上の残留ガス流に分離することと、
を含む、方法。
【0041】
態様３１：ステップ（ｂ）において、当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流が、１つ以上の相セパレータおよび／または１つ以上の蒸留塔を使用して、当該ＬＮＧ流および当該１つ以上の残留ガス流に分離される、態様３０に記載の方法。
【0042】
態様３２：当該第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットが、プレートフィン熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、態様３０または３１に記載の方法。
【0043】
態様３３：ステップ（ａ）（ｉｉ）において、当該１つ以上のプロセス流が、当該第１の残留ガス流、当該第２の残留ガス流、および当該ＬＮＧ流または蒸留塔ボトム液の一部分のうちの１つ以上を含む、態様３０～３２のいずれか１つに記載の方法。
【0044】
態様３４：ステップ（ａ）（ｉ）において、当該第１の冷媒が、ステップ（ａ）（ｉ）で製造される当該冷却された第１の冷媒の一部分との間接的な熱交換を介して、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて冷却される、態様３０～３３のいずれか１つに記載の方法。
【0045】
態様３５：当該方法が、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットにおいて当該ＬＮＧ流を過冷却することをさらに含む、態様３０～３４のいずれか１つに記載の方法。
【0046】
態様３６：メタン含有合成ガス（ＭＣＳＧ）から液化天然ガス（ＬＮＧ）を製造するためのシステムであって、当該システムが、
ＭＣＳＧ供給流を受け入れ、冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を製造するための１つ以上の熱交換器ユニットと、
当該１つ以上の熱交換器ユニットと流動連通していて、かつ直列に配置された、第１の相セパレータおよび第２の相セパレータであって、当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、液体流および２つの蒸気流を含む少なくとも３つの流れに分離するために、当該第２の相セパレータが、当該第１の相セパレータと下流で流動連通していており、当該液体流が第１の供給流を形成し、当該蒸気流のうちの一方が第２の供給流を形成し、当該蒸気流のうちの他方が第１の残留ガス流を形成する、第１の相セパレータおよび第２の相セパレータと、
当該第１の供給流を受け入れるための第１の位置にある第１の入口と、当該第２の供給流を受け入れるための第２の位置にある第２の入口であって、当該第２の位置は当該第１の位置の上にある、第２の入口と、を有し、かつ当該第１の位置と第２の位置との間の少なくとも１つの分離段階と、蒸留塔ボトム液から形成されたＬＮＧ流を取り出すための当該蒸留塔の底部にある出口と、蒸留塔オーバーヘッド蒸気から形成された第２の残留ガス流を取り出すための当該蒸留塔の頂部にある出口と、を有する蒸留塔と、
を含む、システム。
ＭＣＳＧ供給流を受け入れ、冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を製造するための１つ以上の熱交換器ユニットと、
当該１つ以上の熱交換器ユニットと流動連通していて、かつ直列に配置された、第１の相セパレータおよび第２の相セパレータであって、当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、液体流および２つの蒸気流を含む少なくとも３つの流れに分離するために、当該第２の相セパレータが、当該第１の相セパレータと下流で流動連通していており、当該液体流が第１の供給流を形成し、当該蒸気流のうちの一方が第２の供給流を形成し、当該蒸気流のうちの他方が第１の残留ガス流を形成する、第１の相セパレータおよび第２の相セパレータと、
当該第１の供給流を受け入れるための第１の位置にある第１の入口と、当該第２の供給流を受け入れるための第２の位置にある第２の入口であって、当該第２の位置は当該第１の位置の上にある、第２の入口と、を有し、かつ当該第１の位置と第２の位置との間の少なくとも１つの分離段階と、蒸留塔ボトム液から形成されたＬＮＧ流を取り出すための当該蒸留塔の底部にある出口と、蒸留塔オーバーヘッド蒸気から形成された第２の残留ガス流を取り出すための当該蒸留塔の頂部にある出口と、を有する蒸留塔と、
を含む、システム。
【0047】
態様３７：メタン含有合成ガス（ＭＣＳＧ）から液化天然ガス（ＬＮＧ）を製造するためのシステムであって、当該システムが、
ＭＣＳＧ供給流を、第１の部分および第２の部分を含む少なくとも２つの部分に分割するための導管のセットと、
当該第１の部分を受け入れ、第１の冷媒との間接的な熱交換を介して、当該第１の部分を、冷却し、部分的に液化するための第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットであって、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットと、
当該第２の部分を受け入れ、１つ以上のプロセス流との間接的な熱交換を介して当該第２の部分を、冷却し、部分的に液化するための第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットと、
当該冷却され、部分的に液化された第１の部分と、当該冷却され、部分的に液化された第２の部分とを、受け入れ、組み合わせて、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成するための導管のセットと、
当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、受け入れ、かつＬＮＧ流および１つ以上の残留ガス流に分離するための、１つ以上の相セパレータおよび／または１つ以上の蒸留塔と、
を含む、システム。
ＭＣＳＧ供給流を、第１の部分および第２の部分を含む少なくとも２つの部分に分割するための導管のセットと、
当該第１の部分を受け入れ、第１の冷媒との間接的な熱交換を介して、当該第１の部分を、冷却し、部分的に液化するための第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットであって、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットと、
当該第２の部分を受け入れ、１つ以上のプロセス流との間接的な熱交換を介して当該第２の部分を、冷却し、部分的に液化するための第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットと、
当該冷却され、部分的に液化された第１の部分と、当該冷却され、部分的に液化された第２の部分とを、受け入れ、組み合わせて、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成するための導管のセットと、
当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、受け入れ、かつＬＮＧ流および１つ以上の残留ガス流に分離するための、１つ以上の相セパレータおよび／または１つ以上の蒸留塔と、
を含む、システム。
【0048】
態様３８： メタン含有合成ガス（ＭＣＳＧ）から液化天然ガス（ＬＮＧ）を製造するためのシステムであって、当該システムが、
第１の冷媒を冷却して、冷却された第１の冷媒を製造するための、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットであって、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットと、
当該第１の熱交換器ユニットからの当該冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れを受け入れるための、１つ以上のプロセス流を受け入れるための、かつＭＣＳＧ供給流を受け入れ、当該冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れと、当該１つ以上のプロセス流との間接的熱交換を介して、当該ＭＣＳＧ供給流を、冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成するための、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットと、
当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、受け入れ、かつＬＮＧ流および１つ以上の残留ガス流に分離するための、１つ以上の相セパレータおよび／または１つ以上の蒸留塔と、
を含む、システム。
第１の冷媒を冷却して、冷却された第１の冷媒を製造するための、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットであって、当該第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは、コイル巻き熱交換器ユニットまたはユニットのセットである、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットと、
当該第１の熱交換器ユニットからの当該冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れを受け入れるための、１つ以上のプロセス流を受け入れるための、かつＭＣＳＧ供給流を受け入れ、当該冷却された第１の冷媒の１つ以上の流れと、当該１つ以上のプロセス流との間接的熱交換を介して、当該ＭＣＳＧ供給流を、冷却し、部分的に液化して、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成するための、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットと、
当該部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を、受け入れ、かつＬＮＧ流および１つ以上の残留ガス流に分離するための、１つ以上の相セパレータおよび／または１つ以上の蒸留塔と、
を含む、システム。
【図面の簡単な説明】
【0049】
【0050】
【0051】
【0052】
【0053】
【0054】
【発明を実施するための形態】
【0055】
本明細書では、ＭＣＳＧからＬＮＧを製造するための方法およびシステムを記載する。
【0056】
本明細書で使用される場合、および別途記載のない限り、冠詞「ａ」および「ａｎ」は、本明細書および特許請求の範囲に記載された本発明の実施形態における任意の特徴に適用される場合、１つ以上を意味する。「ａ」および「ａｎ」の使用は、そのような制限が具体的に明記されていない限り、その意味を単一の特徴に限定しない。単数または複数の名詞または名詞句に先行する冠詞「ｔｈｅ」は、特定の具体的な特徴または特定の具体的な特徴を表し、それが使用される文脈に応じて単数または複数の意味を有し得る。
【0057】
本明細書において、文字が、方法の列挙されたステップ（例えば、（ａ）、（ｂ）、および（ｃ））を識別するために使用される場合、これらの文字は、方法ステップを参照することを補助するためにのみ使用され、そのような順序が具体的に列挙されていない限り、かつその順序が具体的に列挙されている範囲のみを除き、特許請求されたステップが実行される特定の順序を示すことを意図していない。
【0058】
本明細書において、方法またはシステムの列挙された特徴を識別するために使用される場合、「第１の」、「第２の」、「第３の」などの用語は、問題の特徴を参照および区別することを補助するためにのみ使用され、そのような順序が具体的に列挙されない限り、かつその範囲内でのみ、特徴の任意の特定の順序を示すことを意図するものではない。
【0059】
本明細書で使用される場合、本明細書では「ＭＣＳＧ」とも称される「メタン含有合成ガス」という用語は、メタンおよびメタンよりも軽質の成分（すなわち、メタンよりも高い揮発性およびより低い沸点を有する成分）を含むガス、特に、水素および／または一酸化炭素などを指す。本明細書で使用される用語は、メタン分子を含有するガス化合成ガス生成物流および水素および一酸化炭素などの不純物を含有するメタン化プロセスから製造される合成天然ガス流を含む。好ましい実施形態では、メタン含有合成ガス供給流は、１０～６０ｍｏｌ％のメタンを含むことができ、残りの含有量は、一酸化炭素と水素との混合物であり、任意選択的に、少量の二酸化炭素、水、および／または他の不純物を含む。
【0060】
本明細書で使用される場合、残留ガスという用語は、ＭＣＳＧ供給流から除去されたメタンよりも軽い成分、特に、水素および／または一酸化炭素などを主として含むガスを指す。好ましい実施形態では、残留ガス流は、１０ｍｏｌ％未満のメタン、より好ましくは２ｍｏｌ％未満のメタンを含むことができ、残りは、例えば、水素と一酸化炭素との混合物などのメタンよりも軽い成分からなるか、または実質的になり、任意選択的に、窒素および／またはアルゴンなどの少量の他の成分を含む。
【0061】
本明細書で使用される「液化天然ガス」または「ＬＮＧ」という用語は、好ましくは少なくとも８５モル％、より好ましくは少なくとも９０モル％、および最も好ましくは少なくとも約９５モル％の供給流を含む、主にメタンを含む液化ガス流を指す。ＬＮＧ流は、依然として、ＭＣＳＧ供給流中に存在することができ、プロセスによって除去されていない他の成分を少量、例えば、二酸化炭素またはメタンより重質な炭化水素（例えば、メタン、プロパン、ブタン、ペンタン）などのメタンよりも重質な他の成分（すなわち、揮発性が低く、沸点が高い）を少量、および／もしくは窒素、水素、または一酸化炭素などのメタンよりも軽質な成分を少量含有することができる。
【0062】
本明細書で使用される場合、「蒸留塔」という用語は、接触を増加させ、したがって塔内を流れる上向きの上昇蒸気と下向きに流れる液体との間の物質移動を増大させる、パッキングまたはトレイなどのデバイスから構成される１つ以上の分離段階を含有する塔を指す。このようにして、より軽質（すなわち、揮発性がより高く、沸点がより低い）成分の濃度は、塔の頂部で、オーバーヘッド蒸気として捕集される上昇蒸気中で増加し、より重質（すなわち、揮発性がより低く、沸点がより高い）成分の濃度は、塔の底部でボトム液として捕集される下降液中で増加する。蒸留塔の「頂部」とは、最上部の分離段階にある、またはそれよりも上にある、塔の部分を指す。当該塔の「底部」とは、最下部の分離段階にある、またはそれよりも下にある、搭の部分を指す。当該塔の「中間位置」とは、当該搭の頂部と底部との間の位置、すなわち、２つの分離段階の間の位置を指す。
【0063】
本明細書で使用される場合、「相セパレータ」という用語は、流れを、その構成成分の蒸気相および液相に分離するために、２つの相流が導入され得るドラムまたは他の形態の容器を指し、容器から出る液体流および蒸気流は平衡状態にある。蒸留塔（塔から出る液体流および蒸気流は平衡状態にない）とは対照的に、相セパレータは、上向きに上昇する蒸気および下向きに流れる液体を接触させるために、容器内にいかなる分離段階（すなわち、パッキンまたはトレイ）も含有していない。
【0064】
本明細書で使用される場合、「流動連通」という用語は、液体、蒸気、および／または二相混合物が、直接的または間接的のいずれかで、制御された様式において（すなわち、漏れなしで）構成要素間で輸送されることを可能にする、２つ以上の構成要素間の接続性の性質を指す。互いに流動連通するように２つ以上の構成要素を結合することは、溶接、フランジ付き導管、ガスケット、およびボルトの使用などの、当該技術分野において既知の任意の好適な方法を含むことができる。２つ以上の構成要素はまた、それらを分離し得るシステムの他の構成要素を介して、例えば、バルブ、ゲート、または流体の流れを選択的に制限もしくは指向し得る他のデバイスを介して、一緒に結合され得る。
【0065】
本明細書において、第２のデバイスまたは構成要素が第１のデバイスまたは構成要素と「下流で」流動連通しているということは、当該第２のデバイスまたは構成要素が、当該第１のデバイスまたは構成要素から流体を直接的または間接的に受け入れるように配置されていることを意味する。
【0066】
本明細書で使用される場合、「間接的な熱交換」という用語は、２つの流体間の熱交換を指し、当該２つの流体は、何らかの形態の物理的障壁によって互いに分離されたままである。
【0067】
本明細書で使用される場合、「コイル巻き熱交換器ユニット」という用語は、シェルケーシングに包まれた１つ以上の管束を含む、当該技術分野で既知のタイプの熱交換器ユニットを指す。各管束は、複数の管を含み、１つ以上の流体流を熱交換器ユニットに通過させるための１つ以上の流路（管回路とも称される）を画定する管の内側は、本明細書では、熱交換器ユニットの「管側」と称する。シェルケーシングの内部および管の外部の空間は、熱交換器ユニットを通して流体流を通過させるための単一の流路を画定し、シェルケーシングの内部かつ管の外部の当該空間は、本明細書では、熱交換器ユニットの「シェル側」と称する。このようにして、熱交換器のシェル側を通過する流体は、熱交換器の管側を通過する流体と間接的な熱交換を受けることができる。コイル巻き熱交換器ユニットが、「冷たい」冷媒との間接的な熱交換を介して１つ以上の「熱い」流体流を冷却するために使用されている場合、冷却冷媒は、シェル側が管側よりもはるかに低い流量抵抗を提供し、かつはるかに大きな圧力低下を可能にすることから、ほぼ常に熱交換器のシェル側を通過し、これにより、シェル側に冷却冷媒を通過させることは、はるかにより効果的かつ効率的となる（冷却冷媒は、典型的には、比較的低い圧力で気化流体または膨張流体である）。コイル巻き熱交換器は、それらの堅牢性、安全性、および熱移動効率で知られている熱交換器のコンパクトな設計であり、したがって、それらの設置面積（ｆｏｏｔｐｒｉｎｔ）と比較して非常に効率的なレベルの熱交換を提供するという利点を有する。しかしながら、シェル側は熱交換器を通過する単一の流路のみを画定することから、当該冷媒流の混合が許されない場合、コイル巻き熱交換器において冷却能率を提供するために冷却冷媒の２つ以上の流れを使用することは実用的ではない。
【0068】
ここで、例としてのみ、本発明の様々な例示的な実施形態を、図を参照して説明する。
【0069】
ここで図１を参照すると、本発明の第１の実施形態による、ＭＣＳＧからＬＮＧを製造するための方法およびシステムが示してある。
【0070】
例えば、周囲温度および高圧、典型的には２０～８０ｂａｒａである、水素と、一酸化炭素と、二酸化炭素と、窒素と、水と、メタンと、エタンと、他の炭化水素との混合物を含む合成ガス流１００などのＭＣＳＧ供給流１００は、最初に、前処理システム１０５に送られ得る。ＭＣＳＧ供給流の組成に応じて、前処理システムは、硫化水素および二酸化炭素不純物を除去するための酸性ガス除去ユニット、水を除去するための脱水ユニット、および水銀を除去するための水銀除去ユニットを含むことができる。ＬＰＧ（液化石油ガス）成分、凍結可能なペンタン、およびより重質な成分が除去される重質成分除去ステップもまたあり得る。このように、前処理セクション１０５を出るＭＣＳＧ供給流１１１の流量および組成は、当該前処理セクション１０５に入るＭＣＳＧ供給流１００の流量および組成とは有意に異なる場合があるが、ＭＣＳＧ供給流は、依然として、メタンおよびメタンよりも軽質な成分、特に、水素および一酸化炭素を含む。
【0071】
次いで、前処理セクション１０５を出るＭＣＳＧ供給流１１１は、典型的には周囲温度であり、２つの流れ、すなわち、第１の流れ１１３および第２の流れ１１５に分割される。好ましくは、ＭＣＳＧ供給流１１１の少量部分、例えば、ＭＣＳＧ供給流１１１の流れの１０～４０パーセント、より好ましくは２０～３０パーセントからなる第１の流れ１１３は、第１の交換器ユニットまたはユニットのセット１１４に送られる。ＭＣＳＧ供給流１１１の流れの残りからなり、したがって好ましくは当該流れの大部分からなる第２の流れ１１５は、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセット１１６に送られる。第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセット１１６は、例えば、プレートフィン熱交換器ユニットまたは並列に配置された複数のプレートフィン熱交換器ユニットを含み得る。第１の流れ１１３および第２の流れ１１５は、それぞれ、第１の熱交換器ユニット１１４および第２の熱交換器ユニット１１６で冷却され、部分的に液化され、各々－１３０℃～－１６０℃、より好ましくは－１４０℃～－１５０℃の温度である第１の冷却された、かつ部分的に液化された流れ１２０および第２の冷却された、かつ部分的に液化された流れ１１７をそれぞれ形成する。次いで、第１および第２の冷却された、かつ部分的に液化された流れ１２０、１１７は、組み合わされて（第２の冷却された、かつ部分的に液化された流れ１１７の圧力は、最初に、必要に応じて調節され、例えば、圧力調整器バルブ１１７Ａを介して、当該流れ１１７のフローを制御する）、直列に配置された第１の相セパレータ１４０および第２の相セパレータ１３５を使用して分離される部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流１３０を形成し、第２の相セパレータは、第１の相セパレータと下流で流動連通している。
【0072】
より具体的には、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流１３０は、最初に、第１の相セパレータ１４０に導入され、この場合、第１の相セパレータ１４０は、フラッシュドラムであり、そこでは、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流がフラッシュされ、第１の供給流１５２を形成する液体蒸気（ｌｉｑｕｉｄ ｓｔｅａｍ）と、蒸気流（ｖａｐｏｒ ｓｔｒｅａｍ）１４１とに分離される。蒸気流１４１は、第２の供給流１４３（好ましくは蒸気流１４１のフローの６０～９０パーセントまたはより好ましくは７０～８０パーセントからなる）および第３の供給流１４２（蒸気流１４１の残り、すなわち、好ましくは当該流れのフローの１０～４０パーセント、より好ましくは２０～３０パーセントからなる）を形成するように分割される。第３の供給流１４２は、－１７０℃～－２００℃、より好ましくは－１８０℃～－１９０℃の温度で、さらに冷却され、部分的に液化されて、部分的に液化された第３の供給流１３３を形成する。次いで、部分的に液化された第３の供給流１３３は、第２の相セパレータ１３５中に導入され、この場合、第２の相セパレータ１３５は、フラッシュドラムであり、そこでは、部分的に液化された第３の供給流は、フラッシュされ、第４の供給流１５０を形成する液体流と第１の残留ガス流１３７を形成する蒸気流とに分離される。
【0073】
第３の供給流１４２は、図１に示したように、第３の供給流１４２を第３の熱交換器ユニットまたはユニットのセット１３１を通過させることによって、さらに冷却され、部分的に液化されて、部分的に液化された第３の供給流１３３を形成することができ、当該ユニットは、例えば、プレートフィン交換器ユニットまたは並列に配置された複数のプレートフィン交換器ユニットを含み得る。あるいは、第３の熱交換器ユニットは、第２の熱交換器ユニットと組み合わせて、単一のユニット、または並列したユニットのセットにすることができ、流れ１１５は、当該ユニットのより温かいセクションで冷却され、流れ１４２は、当該ユニットのより冷たいセクションで冷却される。
【0074】
第１の供給流１５２および第４の供給流１５０は、例えば、流れ１５２をＪ－Ｔバルブ１５２Ａに通過させ、流れ１５０をＪ－Ｔバルブ１５０Ａに通過させることによって、圧力が低減され、その後、当該流れの各々は、二相となる。第２の供給流１４３は、例えば、膨張器１７９で流れを膨張させることによって圧力が低減され、その後、当該第２の供給流１５１は、蒸気または二相になり得る。膨張器１７９からの膨張物（ｅｘｐａｎｓｉｏｎ ｗｏｒｋ）は、例えば、膨張器を、供給ガスまたは残留ガスを圧縮するコンプレッサに結合することによって回収することができ、または例えば、発電機において回収することができる。次いで、第１の供給流１５２、第２の供給流１５１、および第４の供給流１５０は、以下でさらに説明されるように、蒸留塔１４５の異なる位置に各々導入され、蒸留塔１４５は、１．０～５．０ｂａｒａ、より好ましくは１．５～３．５ｂａｒａの圧力で作動する。
【0075】
第１の供給流１５２は、図１において、塔のセクション１４５Ｃによって表される塔の１つ以上の分離段階の上にあって、かつ、図１において、塔のセクション１４５Ｂによって表される塔の１つ以上の分離段階の下にある第１の位置で蒸留塔１４５に導入される。第２の供給流１５１は、セクション１４５Ｂによって表される塔の１つ以上の分離段階の上にあって、かつ、図１において、塔のセクション１４５Ａによって表される塔の１つ以上の分離段階の下にある第２の位置で蒸留塔に導入される。第４の供給流１５０は、セクション１４５Ａによって表される塔の１つ以上の分離段階の上にあって、塔の頂部にある第３の位置で蒸留塔に導入され、それによって塔への還流源を提供する。
【0076】
蒸留塔１４５のリボイラ能率は、（ＭＣＳＧ供給流を分割することから得られた）第２の流れ１１５との間接的な熱交換を介して、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセット１１６で蒸留塔ボトム液１５３の流れを、加温し、それによって少なくとも部分的に気化させ、それによって蒸留塔の底部に再導入される（当該部分的に気化された蒸留塔ボトム液から形成された）煮沸流れ１５４を形成することによって提供される。
【0077】
蒸留塔ボトム液から形成されたＬＮＧ流１８０は、－１３０℃～－１６０℃、より好ましくは－１４０℃～－１５０℃の温度で、蒸留塔１４５の底部から取り出され、好ましくは、ポンプ１８１で圧力を増加させ、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセット１１４に（流れ１８３として）送られ、かつ通過して、過冷却されて、ＬＮＧ貯蔵容器にオンサイトで貯蔵することができるか、または（例えば、パイプラインまたは輸送容器を介して）オフサイトで直接移送することができる過冷却ＬＮＧ生成物流１８７を形成する。ＬＮＧ流１８０、１８７は、典型的には、１モル％以下の窒素、好ましくは０．５ｍｏｌｅ％未満の窒素を含有し、好ましくは、１０ｐｐｍ以下の一酸化炭素含有量も有する。ＭＣＳＧ供給流１１１からＬＮＧ流１８０、１８７で回収されたメタンの割合は、９５％を超える場合がある。
【0078】
蒸留塔のオーバーヘッド蒸気で形成された第２の残留ガス流１６０は、蒸留塔１４５の頂部から、－１７０℃～－２００℃、より好ましくは－１８０℃～－１９０℃の温度で取り出され、典型的には、９５モル％超、好ましくは９８モル％超の水素および一酸化炭素を含有する。
【0079】
第１の残留ガス流１３７および第２の残留ガス流１６０は、各々、第３の供給流１４２との間接的な熱交換を介して、第３の熱交換ユニットまたはユニットのセット１３１を通過し、加温され、次いで、各々（流れ１３８および１６１を参照されたい）は、ＭＣＳＧ供給流を分割することから得られた第２の流れ１１５との間接的熱交換を介して、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセット１１６を通過し、さらに加温される（または、第３の熱交換器ユニットが第２の熱交換器ユニットと組み合わされる代替の実施形態では、第１の残留ガス流１３７および第２の残留ガス流１６０は、当該組み合わされたユニットのより冷たいセクションで加温され、次いで、当該組み合わされたユニットのより温かいセクションでさらに加温される）。次いで、得られた加温された第２の残留ガス流１６２は、コンプレッサ１６３およびアフタークーラー１６５で圧縮され、冷却された後、得られた加温された第１の残留ガス流１３９と混合されて、組み合わされた残留ガス流１７３を形成する。残留ガス流１７３は、プラント用の燃料として使用することができるか、またはさらなる精製、分離、および／または化学合成のために下流のユニットに送ることができる。任意選択的に、流れ１３９の一部分またはすべてを精製して、水素製品を作ることができ、また残留ガス流１７０と流れをと組み合わせることができる。
【0080】
第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセット１１４は、例えば、図１Ａに示したように、好ましくは、コイル巻きユニットまたはユニットのセットである。天然ガス（合成または代替の天然ガスを含む）の液化のための当該技術分野で知られているような任意の種類の冷蔵プロセスは、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセット１１４において、例えば、単一の混合冷媒プロセス、二重混合冷媒プロセス、プロパン、アンモニアまたはＨＦＣ予備冷却混合冷媒プロセス、窒素、メタン、またはエタンを使用する逆ブレイトンサイクル、または複数の流体カスケードサイクルにおいて、使用され得る。しかしながら、例示的な実施形態では、図１Ａに示したようなＳＭＲ（単一混合冷媒）プロセスが使用され得る。
【0081】
図１Ａに示したように、コイル巻き熱交換器ユニット１１４は、温管束１１４Ａを含む温セクションと、冷管束１１４Ｂを含む冷セクションとを含む（用語「温」および「冷」は相対的なものである）。ＭＣＳＧ供給流の分割により得られた第１の流れ１１３は、温管束１１４Ａを通過し、冷却され、部分的に液化されて、第１の冷却された、部分的に液化された流れ１２０を形成する。ＬＮＧ蒸気１８３は、冷管束１１４Ｂを通過し、過冷却されて、過冷却されたＬＮＧ生成物流１８７を形成する。冷却能率は、熱交換器ユニットのシェル側を通過する混合冷媒を気化させることによって、コイル巻き熱交換器ユニットの温管束および冷管束に付与される。熱交換器ユニットのシェル側に気化低温混合冷媒を供給するために使用される図１Ａに示したＳＭＲサイクルは、当該技術分野で周知のものであるため、簡潔のために、本明細書ではここでは大まかに説明するのみである。極めて簡単に言えば、熱交換器ユニットの底部におけるシェル側から取り出された加温された気化混合冷媒は、１つ以上のコンプレッサ段階１１５Ａ、１１５Ｂ、アフタークーラー、および相セパレータを含む圧縮トレインにおいて、１つ以上のＭＲＬ（混合冷媒液）流（図には２つ示されている）および１つ以上のＭＲＶ（混合冷媒蒸気）流（図には１つ示されている）に圧縮、冷却、および分離される。ＭＲＬ流は、温管束を通過して冷却され、Ｊ－Ｔバルブを通過して膨張され、組み合わされ、温管束の頂部にある熱交換器ユニットのシェル側へと導入されて、温管束の管の周りのシェル側を通って下方に流れる気化冷媒を提供する。ＭＲＶ流は、冷管束および温管束を通過して冷却され、少なくとも部分的に液化され、Ｊ－Ｔバルブを通って膨張され、冷管束の頂部にある熱交換器ユニットのシェル側へと導入されて、冷管束および温管束の管の周りのシェル側を通って下方に流れる気化冷媒を提供する。
【0082】
図１の方法およびシステムは、高いメタン回収率を有する高純度のメタンに富むＬＮＧ製品を製造する。それは、単一の蒸留塔と、製造される残留ガスの一部分部のみ（すなわち、第２の残留ガス流に含有される残留ガスのみ）の再圧縮を必要とするため、複数の蒸留塔、製造されたすべての残留ガスの再圧縮、および製造されたすべての残留ガスを圧縮できるコンプレッサを必要とするシステムと比較して、システムの資本および運転コストは削減され、ならびに設置面積が低減される。これは、コイル巻き熱交換器ユニットの使用を可能にし、それによって、それらのコンパクトな設計、堅牢性、安全性、および熱移動効率に関して係るユニットによってもたらされる利点も利用することができ、さらに設置面積を低減し、システムおよびプロセスの効率を向上させる。また、第２および第３の熱交換器ユニットにおける二相冷媒の使用も回避され、それは、考察したように、例えば、プレートフィン交換器ユニットであることができる、それによって、そのようなタイプの熱交換器におけるそのような冷媒の使用から生じ得る操作上の困難を回避することができる。
【0083】
図２は、本発明の第２の実施形態による、ＭＣＳＧからＬＮＧを製造するための方法およびシステムを示している。図２に示した実施形態は、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流が、第１および第２の相セパレータによって分離される様式、ならびに還流が蒸留塔に提供される様式に関して、図１に示したものとは異なる。
【0084】
例えば、周囲温度および高圧、典型的には２０～８０ｂａｒａの水素と、一酸化炭素と、二酸化炭素と、窒素と、水と、メタンと、エタンと、他の炭化水素との混合物を含む合成ガス流２００などのＭＣＳＧ供給流２００は、最初に、前処理システム２０５に送られ得る。ＭＣＳＧ供給流の組成に応じて、前処理システムは、硫化水素および二酸化炭素不純物を除去するための酸性ガス除去ユニット、水を除去するための脱水ユニット、および水銀を除去するための水銀除去ユニットを含むことができる。ＬＰＧ（液化石油ガス）成分、凍結可能なペンタン、およびより重質な成分が除去される重質成分除去ステップもまたあり得る。このように、前処理セクション２０５を出るＭＣＳＧ供給流２１１の流量および組成は、当該前処理セクション２０５に入るＭＣＳＧ供給流２００の流量および組成とは有意に異なる場合があるが、ＭＣＳＧ供給流は、依然として、メタンおよびメタンよりも軽質な成分、特に、水素および一酸化炭素を含む。
【0085】
次いで、前処理セクション２０５を出るＭＣＳＧ供給流２１１は、典型的には周囲温度であり、２つの流れ、すなわち、第１の流れ２１３および第２の流れ２１５に分割される。好ましくは、ＭＣＳＧ供給流２１１の少量部分、例えば、ＭＣＳＧ供給流２１１の流れの１０～４０パーセント、より好ましくは２０～３０パーセントからなる第１の流れ２１３は、第１の交換器ユニットまたはユニットのセット２１４に送られる。ＭＣＳＧ供給流２１１の流れの残りからなり、したがって好ましくは当該流れの大部分からなる第２の流れ２１５は、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセット２１６に送られる。第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセット２１６は、例えば、プレートフィン熱交換器ユニットまたは並列に配置された複数のプレートフィン熱交換器ユニットを含み得る。第１の流れ２１３および第２の流れ２１５は、それぞれ、第１の熱交換器ユニット２１４および第２の熱交換器ユニット２１６で冷却され、部分的に液化され、各々－１２０℃～－１５０℃、より好ましくは－１３０℃～－１４０℃の温度である第１の冷却された、部分的に液化された流れ２２０および第２の冷却された、部分的に液化された流れ２１７を形成する。次いで、第１および第２の冷却された、部分的に液化された流れ２２０、２１７は、組み合わされ（第２の冷却された、部分的に液化された流れ２１７の圧力は、最初に、必要に応じて調節され、例えば、バルブ２１７Ａを介して、流れ２１７のフローを制御する）、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流２３０を形成する。
【0086】
次いで、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流２３０は、第３の熱交換器ユニットまたはユニットのセット２３１でさらに冷却され（かつさらに部分的に液化され）、－１５５℃～－１８５℃、およびより好ましくは－１６５℃～－１７５℃の温度で、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流２３３を形成する。第３の熱交換器ユニットまたはユニットのセット２３１は、例えば、プレートフィン交換器ユニットまたは並列に配置された複数のプレートフィン交換器ユニットを含み得る。別の実施形態（示されていない）では、第３の熱交換器ユニットは、第２の熱交換器ユニットと組み合わせて、単一のユニット、または並列したユニットのセットにすることができ、流れ２１５は、当該ユニットのより温かいセクションで冷却され、流れ２３０は、当該ユニットのより冷たいセクションで冷却される。
【0087】
次いで、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流２３３は、直列に配置された第１の相セパレータ２３５および第２の相セパレータ２４０を使用して分離され、第２の相セパレータは、第１の相セパレータと下流で流動連通している。より具体的には、部分的に液化されたＭＣＳＧ流２３３は、最初に、第１の相セパレータ２３５に導入され、この場合、第１の相セパレータ２３５は、フラッシュドラムであり、そこでは、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流がフラッシュされ、第３の供給流２３６を形成する液体蒸気（ｌｉｑｕｉｄ ｓｔｅａｍ）と、第１の残留ガス流２３７を形成する蒸気流（ｖａｐｏｒ ｓｔｒｅａｍ）とに分離される。第３の供給流２３６は、例えば、当該流れをＪ－Ｔバルブ２３７Ａを通過させることによって、圧力が低減され、部分的に気化され、その後、当該流れは二相であり、その後、部分的に気化された二相の第３の供給流は、次いで、第２の相セパレータ２４０に導入され、この場合、第２の相セパレータ２４０は、フラッシュドラムであり、そこでは、部分的に液化された第３の供給流は、フラッシュされ、第１の供給流２４２を形成する液体流と第２の供給流２５１を形成する蒸気流とに分離される。
【0088】
第２の相セパレータ２４０において液体レベルを制御するためにバルブ２４２Ａによって制御されるフローである第１の供給流２４２は、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流２３０との間接的な熱交換を介して、第３の熱交換器ユニットまたはユニットのセット２３１を通過し、加温され、その後、当該流れは二相となる（または、第３の熱交換器ユニットが第２の熱交換器ユニットと組み合わされる代替の実施形態では、第３の供給流２４２は、当該組み合わされたユニットのより冷たいセクションで加温される）。次いで、第１の供給流２５２および第２の供給流２５１は、以下でさらに説明されるように、蒸留塔２４５の異なる位置に各々導入され、蒸留塔２４５は、３．０～７．０ｂａｒａ、より好ましくは４．５～５．５ｂａｒａの圧力で作動する。
【0089】
第１の供給流２５２は、図２において、塔のセクション２４５Ｃによって表される塔の１つ以上の分離段階の上にあって、かつ、図１において、塔のセクション２４５Ｂによって表される塔の１つ以上の分離段階の下にある第１の位置で蒸留塔２４５に導入される。第２の供給流２５１は、セクション２４５Ｂによって表される塔の１つ以上の分離段階の上にあって、かつ、図２において、塔のセクション２４５Ａによって表される塔の１つ以上の分離段階の下にある第２の位置で蒸留塔に導入される。
【0090】
蒸留塔２４５のリボイラ能率は、（ＭＣＳＧ供給流を分割することから得られた）第２の流れ２１５との間接的な熱交換を介して、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセット１１６で蒸留塔ボトム液２５３の流れを、加温し、それによって少なくとも部分的に気化させ、それによって蒸留塔の底部に再導入される（当該部分的に気化された蒸留塔ボトム液から形成された）煮沸流れ２５４を形成することによって提供される。
【0091】
蒸留塔ボトム液から形成されたＬＮＧ流２８０は、－１２５℃～－１５５℃、より好ましくは－１３５℃～－１４５℃の温度で、蒸留塔２４５の底部から取り出され、好ましくは、ポンプ１８１で圧力が増加され、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセット２１４に（流れ２８３として）送られ、かつ通されて、過冷却されて、ＬＮＧ貯蔵容器にオンサイトで貯蔵することができるか、または（例えば、パイプラインまたは輸送容器を介して）オフサイトで直接移送することができる過冷却ＬＮＧ生成物流２８７を形成する。ＬＮＧ流２８０、２８７は、典型的には、１モル％以下の窒素、好ましくは０．５モル％未満の窒素を含有し、好ましくは、１０ｐｐｍ以下の一酸化炭素含有量も有する。ＭＣＳＧ供給流２１１からＬＮＧ流２８０、２８７で回収されたメタンの割合は、９５％を超える場合がある。
【0092】
蒸留塔のオーバーヘッド蒸気で形成された第２の残留ガス流２６０は、蒸留塔２４５の頂部から、－１６０℃～－１９０℃、より好ましくは－１７０℃～－１８０℃の温度で取り出され、典型的には、９５モル％超、好ましくは９８モル％超の水素および一酸化炭素を含有する。
【0093】
第１の残留ガス流２３７および第２の残留ガス流２６０は、各々、第３の熱交換ユニットまたはユニットのセット２３１を通過し、加温され、次いで、各々（流れ２３８および２６１を参照されたい）は、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセット２１６を通過し、さらにそこで加温されて、加温された第１の残留ガス流２３９および加温された第２の残留ガス流２６２をもたらす（または、第３の熱交換器ユニットが第２の熱交換器ユニットと組み合わされる代替の実施形態では、第１の残留ガス流２３７および第２の残留ガス流２６０は、当該組み合わされたユニットのより冷たいセクションで加温され、次いで、当該組み合わされたユニットのより温かいセクションでさらに加温される）。次いで、加温された第２の残留ガス流２６２は、コンプレッサ２６３およびアフタークーラー２６５で圧縮され、冷却されて、圧縮された第２の残留ガス流２７０を形成し、次いで２つの部分２７１、２７５に分割される。
【0094】
好ましくは、圧縮された第２の残留ガス流２７０の少量部分からなる、例えば、当該流れのフローの１０％～３０％、より好ましくは１５％～２５％からなる、圧縮された第２の残留ガス流の第１の部分２７１は、加温された第１の残留ガス流２３９と混合されて、組み合わせられた残留ガス流２７３を形成する。残留ガス流２７３は、プラント用の燃料として使用することができるか、またはさらなる精製、分離、および／または化学合成のために下流のユニットに送ることができる。任意選択的に、流れ２３９の一部分またはすべてを精製して、水素製品を作ることができ、また残留ガス流２７１と組み合わせることができる。
【0095】
圧縮された第２の残留ガス流２７０のフローの残りからなり、したがって好ましくは当該流れの大部分からなる、圧縮された第２の残留ガス流の第２の部分２７５は、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセット２１６を、通過し、冷却されて（または、第３の熱交換器ユニットが第２の熱交換器ユニットと組み合わされる代替の実施形態では、第２の部分２７５は、当該組み合わされたユニットのより温かいセクションにおいて冷却される）、－１２０℃～－１５０℃、より好ましくは－１３０℃～－１４０℃の温度で冷却流２７７を形成する。次いで、当該冷却流２７７は、膨張器２７９において膨張されて、－１６０℃～－１９０℃、より好ましくは－１７０℃～－１８０℃の温度を有する、少なくとも部分的に液化された還流流２５０を形成し、それは、セクション２４５Ａによって表される蒸留塔の１つ以上の分離段階の上にあって、かつ蒸留塔の頂部にある第３の位置で蒸留塔２４５に導入され、それによって蒸留塔へ還流源を提供する。膨張器２７９からの膨張物は、例えば、膨張器を、供給ガスまたは残留ガスを圧縮するコンプレッサに結合することによって回収することができ、または例えば、発電機において回収することができる。
【0096】
第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセット２１４は、例えば、図１Ａに示したように、好ましくは、コイル巻きユニットまたはユニットのセットである。天然ガス（合成または代替の天然ガスを含む）の液化のための当該技術分野で知られているような任意の種類の冷蔵プロセスは、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセット２１４において、例えば、単一の混合冷媒プロセス、二重混合冷媒プロセス、プロパン、アンモニアまたはＨＦＣ予備冷却混合冷媒プロセス、窒素、メタン、またはエタンを使用する逆ブレイトンサイクル、または複数の流体カスケードサイクルにおいて、使用され得る。しかしながら、例示的な実施形態では、図１Ａに示し、上記したようなＳＭＲ（単一混合冷媒）プロセスが使用され得る。
【0097】
図２の方法およびシステムは、上記の図１の方法およびシステムと同じ利点および利点を有する。図１に示した実施形態と比較して、図２に示した実施形態は、非常に低いメタン含有量を有する還流を用いることによって、さらに高いメタン回収率を達成することができ、したがって、プロセスのメタン回収率をさらに向上させることができる。しかしながら、図１に示した実施形態は、図２に示した実施形態と比較して、より良好な比出力を有する。
【0098】
図３は、本発明の第３の実施形態による、ＭＣＳＧからＬＮＧを製造するための方法およびシステムを示している。図３において、図１に示した第１の実施形態と共有される特徴は、２００倍増加した同じ参照番号が割り当てられている。したがって、例えば、図３における部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流３３０は、図１における部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流１３０に対応し、図３における蒸留塔３４５は、図１に示した蒸留塔１４５に対応している。図３の特徴が、図１の対応する特徴とは異なるものとして具体的に説明されない限り、その特徴は、上記した図１の対応する特徴と同じ構造および機能を有すると仮定することができる。さらに、その特徴が異なる構造または機能を有しない場合、以下の図３のさらなる説明では特に言及しない場合もある。
【0099】
図３に示した実施形態は、ＭＣＳＧ供給流が冷却されて部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成する様式に関して、および第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットが使用され、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは冷媒を供給するために使用され、それによって第３の熱交換器ユニットまたはユニットのセットおよび第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットに追加の冷媒を供給するために使用される様式に関して、図１に示したものと異なる。
【0100】
より具体的には、図３では、前処理セクション３０５を出るＭＣＳＧ供給流３１１の全体が、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセット３１６に送られ、そこを通過し、そこでは、ＭＣＳＧ供給流３１１は、－１３０℃～－１６０℃、より好ましくは－１４０℃～－１５０℃の温度で、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流３３０を形成するように冷却され、部分的に液化され、次いで、（図１に関して上記したように）直列に配置された第１の相セパレータ３４０および第２の相セパレータ３３５を使用して分離される。図１に関して上記したように、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセット３１６は、例えば、プレートフィン熱交換器ユニットまたは並列に配置された複数のプレートフィン熱交換器ユニットを含み得る。
【0101】
第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセット３１４は、ＭＣＳＧ供給流の任意の部分を受け入れ冷却するために使用されない。代わりに、図３に示した配置では、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセット３１４を使用して、第１の冷媒を冷却し、冷却された第１の冷媒３９０の流れを製造し、それは、
第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセット３１４から取り出され、第３の熱交換器ユニットまたはユニットのセット３３１を通過し、第３の供給流３４２との間接的な熱交換を介して加温され、それによって、追加の冷蔵（第１の残留ガス流３３７および第２の残留ガス流３６０と共に）を当該ユニットに提供する。次いで、第３の熱交換器ユニットまたはユニットのセット３３１から出る第１の冷媒３９２の得られた流れは、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセット３１６を通過し、ＭＣＳＧ供給流３１１との間接的な熱交換を介して、さらに加温され、それによって、追加の冷蔵（第１の残留ガス流３３８、第２の残留ガス流３６１、および蒸留塔ボトム液３５３の流れと共に）を当該ユニットに提供する。次いで、得られた第１の冷媒３９５の加温された流れは、第１の熱交換器ユニットまたはユニット３１４のセットに戻され、当該ユニットで再び冷却される。第３の熱交換器ユニットが第２の熱交換器ユニットと組み合わされるそれらの代替の実施形態では、冷却された第１の冷媒３９０の流れは、代わりに、当該組み合わされたユニットのより冷たいセクションで加温され、次いで、当該組み合わされたユニットのより温かいセクションでさらに加温される。
第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセット３１４から取り出され、第３の熱交換器ユニットまたはユニットのセット３３１を通過し、第３の供給流３４２との間接的な熱交換を介して加温され、それによって、追加の冷蔵（第１の残留ガス流３３７および第２の残留ガス流３６０と共に）を当該ユニットに提供する。次いで、第３の熱交換器ユニットまたはユニットのセット３３１から出る第１の冷媒３９２の得られた流れは、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセット３１６を通過し、ＭＣＳＧ供給流３１１との間接的な熱交換を介して、さらに加温され、それによって、追加の冷蔵（第１の残留ガス流３３８、第２の残留ガス流３６１、および蒸留塔ボトム液３５３の流れと共に）を当該ユニットに提供する。次いで、得られた第１の冷媒３９５の加温された流れは、第１の熱交換器ユニットまたはユニット３１４のセットに戻され、当該ユニットで再び冷却される。第３の熱交換器ユニットが第２の熱交換器ユニットと組み合わされるそれらの代替の実施形態では、冷却された第１の冷媒３９０の流れは、代わりに、当該組み合わされたユニットのより冷たいセクションで加温され、次いで、当該組み合わされたユニットのより温かいセクションでさらに加温される。
【0102】
第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセット３１４は、例えば、図３Ａに示したように、好ましくは、コイル巻きユニットまたはユニットのセットである。天然ガス（合成または代替の天然ガスを含む）の液化のための当該技術分野で知られているような任意の種類の冷蔵プロセスは、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセット３１４において、例えば、単一の混合冷媒プロセス、二重混合冷媒プロセス、プロパン、アンモニアまたはＨＦＣ予備冷却混合冷媒プロセス、窒素、メタン、またはエタンを使用する逆ブレイトンサイクル、または複数の流体カスケードサイクルにおいて、使用され得る。しかしながら、例示的な実施形態では、第１の冷媒が混合冷媒である図３Ａに描写されるようなＳＭＲ（単一混合冷媒）プロセスを使用してもよい。
【0103】
図３Ａに示したように、コイル巻き熱交換器ユニット３１４は、温管束３１４Ａを含む温セクションと、冷管束３１４Ｂを含む冷セクションとを含む（用語「温」および「冷」は相対的なものである）。ＬＮＧ蒸気３８３は、冷管束１１４Ｂを通過し、過冷却されて、過冷却されたＬＮＧ生成物流３８７を形成する。冷却能率は、熱交換器ユニットのシェル側を通過し、加温し、気化する冷却された第１の冷媒によって、コイル巻き熱交換器ユニットの温管束および冷管束に付与される。第１の冷媒を冷却するために使用される図３Ａに示したＳＭＲサイクルは、当該技術分野で周知のものであるため、簡潔のために、本明細書では大まかに説明するだけである。極めて簡単に言えば、熱交換器ユニットの底部のシェル側から取り出された加温され気化された第１の冷媒は、加温され気化された第１の冷媒３９５の流れ（第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセット３１４から戻る）と組み合わされ、１つ以上のコンプレッサ、アフタークーラー、および相セパレータを含む圧縮トレインにおいて、１つ以上のＭＲＬ（混合冷媒液体）流（図では２つ示されている）、および１つ以上のＭＲＶ（混合冷媒蒸気）流（図には１つ示されている）に圧縮、冷却、および分離される。ＭＲＬ流は、温管束を通過して冷却され、Ｊ－Ｔバルブを通って膨張され、温管束の頂部にある熱交換器ユニットのシェル側へと、組み合わされ、導入されて、温管束の管の周りのシェル側を通って下方に流れる気化している第１の冷媒を提供する。
【0104】
ＭＲＶ流は、温管束および冷管束を通過し、そこで、冷却され、少なくとも部分的に液化されて、冷却された第１の冷媒の流れを形成し、その冷却された第１の冷媒は、冷管束の頂部から取り出され、膨張され、分割されて、冷却された第１の冷媒３９０の流れ（第３の熱交換器ユニットまたはユニットのセット３３１および第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセット３１６において、上記のように、加温され、この場合、気化される）と、冷管束の頂部で第１の熱交換器ユニット３１４のシェル側に導入されて、温管束および冷管束の管の周りのシェル側を通って下方に流れる気化している第１の冷媒を提供する冷却された第１の冷媒の流れと、を形成する。冷管束の頂部から取り出される冷却された第１の冷媒の流れは、例えば、当該流れを、Ｊ－Ｔバルブを通過させることによって膨張させることができ、次いで分割されて、冷却された第１の冷媒３９０の流れと、図３Ａに示したように、冷管束の頂部で第１の熱交換器ユニット３１４のシェル側に導入される冷却された第１の冷媒の流れと、を形成することができる。あるいは、冷管束の頂部から取り出される冷却された第１の冷媒の流れは、最初に分割することができ、次いで、得られた分割された流れは、（例えば、別個のＪ－Ｔバルブを使用して）別々に膨張され得る。
【0105】
図３の方法およびシステムは、上記の図１の方法およびシステムと同様な利点および利益を有する。図１に示した実施形態と比較して、図３に示した実施形態は、第１の熱交換器ユニットと第２の熱交換器ユニットとの間でＭＣＳＧ供給流を分割および分配するこれらの必要性を回避するが、第２および／または第３の熱交換器ユニットにおいて二相冷媒の使用を必要とする潜在的な欠点を有する（すなわち、第２および／または第３の熱交換器ユニットで使用される第１の冷媒は二相である）。
【0106】
図４は、本発明の第４の実施形態による、ＭＣＳＧからＬＮＧを製造するための方法およびシステムを示している。図４において、図２に示した第２の実施形態と共有される特徴は、２００倍増加した同じ参照番号が割り当てられている。したがって、例えば、図４における部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流４３０は、図２における部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流２３０に対応し、図４における蒸留塔４４５は、図１における蒸留塔４４５に対応している。図４の特徴が、図２の対応する特徴とは異なるものとして具体的に説明されない限り、その特徴は、上記した図２の対応する特徴と同じ構造および機能を有すると仮定することができる。さらに、その特徴が異なる構造または機能を有しない場合、以下の図４のさらなる説明では特に言及しない場合もある。
【0107】
図４に示した実施形態は、ＭＣＳＧ供給流が冷却されて部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流を形成する様式に関して、および第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットが使用され、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセットは冷媒を供給するために使用され、それによって第３の熱交換器ユニットまたはユニットのセットおよび第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセットに追加の冷媒を供給するために使用される様式に関して、図１に示したものと異なる。
【0108】
より具体的には、図４では、前処理セクション４０５を出るＭＣＳＧ供給流４１１の全体が、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセット４１６に送られ、そこを通過し、そこでは、ＭＣＳＧ供給流４１１は、－１２０℃～－１５０℃、より好ましくは－１３０℃～－１４０℃の温度で、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流４３０を形成するように冷却され、部分的に液化され、次いで、（図２に関して上記したように）直列に配置された第１の相セパレータ４３５および第２の相セパレータ４４０を使用して分離される。図２に関して上記したように、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセット４１６は、例えば、プレートフィン熱交換器ユニットまたは並列に配置された複数のプレートフィン熱交換器ユニットを含み得る。
【0109】
第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセット４１４は、ＭＣＳＧ供給流の任意の部分を受け入れ冷却するために使用されない。代わりに、図４に示した配置では、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセット４１４を使用して、第１の冷媒を冷却し、冷却された第１の冷媒４９０の流れを製造し、それは、
第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセット４１４から取り出され、第３の熱交換器ユニットまたはユニットのセット４３１を通過し、そこで、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流４３０との間接的な熱交換を介して加温され、それによって、追加の冷蔵（第１の残留ガス流４３７、第２の残留ガス流４６０、および第１の供給流４４２と共に）を当該ユニットに提供する。次いで、第３の熱交換器ユニットまたはユニットのセット４３１から出る第１の冷媒４９２の得られた流れは、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセット４１６を通過し、ＭＣＳＧ供給流４１１との間接的な熱交換を介して、さらに加温され、それによって、追加の冷蔵（第１の残留ガス流４３８、第２の残留ガス流４６１、および蒸留塔ボトム液４５３の流れと共に）を当該ユニットに提供する。次いで、得られた第１の冷媒４９５の加温された流れは、第１の熱交換器ユニットまたはユニット４１４のセットに戻され、当該ユニットで再び冷却される。第３の熱交換器ユニットが第２の熱交換器ユニットと組み合わされるそれらの代替の実施形態では、冷却された第１の冷媒４９０の流れは、代わりに、当該組み合わされたユニットのより冷たいセクションで加温され、次いで、当該組み合わされたユニットのより温かいセクションでさらに加温される。
第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセット４１４から取り出され、第３の熱交換器ユニットまたはユニットのセット４３１を通過し、そこで、部分的に液化されたＭＣＳＧ供給流４３０との間接的な熱交換を介して加温され、それによって、追加の冷蔵（第１の残留ガス流４３７、第２の残留ガス流４６０、および第１の供給流４４２と共に）を当該ユニットに提供する。次いで、第３の熱交換器ユニットまたはユニットのセット４３１から出る第１の冷媒４９２の得られた流れは、第２の熱交換器ユニットまたはユニットのセット４１６を通過し、ＭＣＳＧ供給流４１１との間接的な熱交換を介して、さらに加温され、それによって、追加の冷蔵（第１の残留ガス流４３８、第２の残留ガス流４６１、および蒸留塔ボトム液４５３の流れと共に）を当該ユニットに提供する。次いで、得られた第１の冷媒４９５の加温された流れは、第１の熱交換器ユニットまたはユニット４１４のセットに戻され、当該ユニットで再び冷却される。第３の熱交換器ユニットが第２の熱交換器ユニットと組み合わされるそれらの代替の実施形態では、冷却された第１の冷媒４９０の流れは、代わりに、当該組み合わされたユニットのより冷たいセクションで加温され、次いで、当該組み合わされたユニットのより温かいセクションでさらに加温される。
【0110】
第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセット４１４は、例えば、図３Ａに示したように、好ましくは、コイル巻きユニットまたはユニットのセットである。天然ガス（合成または代替の天然ガスを含む）の液化のための当該技術分野で知られているような任意の種類の冷蔵プロセスは、第１の熱交換器ユニットまたはユニットのセット４１４において、例えば、単一の混合冷媒プロセス、二重混合冷媒プロセス、プロパン、アンモニアまたはＨＦＣ予備冷却混合冷媒プロセス、窒素、メタン、またはエタンを使用する逆ブレイトンサイクル、または複数の流体カスケードサイクルにおいて、使用され得る。しかしながら、例示的な実施形態では、図３Ａに示し、上記したようなＳＭＲ（単一混合冷媒）プロセスが使用され得る。
【0111】
図４の方法およびシステムは、上記の図３の方法およびシステムと同じ利点および利点を有する。図３に示した実施形態と比較して、図４に示した実施形態は、非常に低いメタン含有量を有する還流を用いることによって、さらに高いメタン回収率を達成することができ、したがって、プロセスのメタン回収率をさらに向上させることができる。しかしながら、図３に示した実施形態は、図４に示した実施形態と比較して、より良好な比出力を有する。
【0112】
例１
本実施例では、図１に示したようなメタン含有合成ガス（ＭＣＳＧ）から液化天然ガス（ＬＮＧ）を製造するための方法およびシステムを、Ａｓｐｅｎバージョン１０を使用してシミュレートした。以下の表１は、シミュレーションからの流れデータを示している。本実施例では、残留ガスコンプレッサ１６３は、およそ６１．８ＭＷの破断馬力を有する４段階を有し、混合冷媒コンプレッサ１１５Ａおよび１１５Ｂは、およそ３０．３ＭＷの破断馬力を有し、膨張器１７９は、１０．５ＭＷの仕事を抽出し、プロセスは、９５％のメタン回収率を有する。
表１：熱および材料の平衡
本実施例では、図１に示したようなメタン含有合成ガス（ＭＣＳＧ）から液化天然ガス（ＬＮＧ）を製造するための方法およびシステムを、Ａｓｐｅｎバージョン１０を使用してシミュレートした。以下の表１は、シミュレーションからの流れデータを示している。本実施例では、残留ガスコンプレッサ１６３は、およそ６１．８ＭＷの破断馬力を有する４段階を有し、混合冷媒コンプレッサ１１５Ａおよび１１５Ｂは、およそ３０．３ＭＷの破断馬力を有し、膨張器１７９は、１０．５ＭＷの仕事を抽出し、プロセスは、９５％のメタン回収率を有する。
表１：熱および材料の平衡
【表1】
【0113】
例２
本実施例では、図２に示すメタン含有合成ガス（ＭＣＳＧ）から液化天然ガス（ＬＮＧ）を製造するための方法およびシステムを、Ａｓｐｅｎバージョン１０を使用してシミュレートした。以下の表２は、シミュレーションからの流れデータを示している。
表２：熱および材料の平衡
本実施例では、図２に示すメタン含有合成ガス（ＭＣＳＧ）から液化天然ガス（ＬＮＧ）を製造するための方法およびシステムを、Ａｓｐｅｎバージョン１０を使用してシミュレートした。以下の表２は、シミュレーションからの流れデータを示している。
表２：熱および材料の平衡
【表2】
【0114】
本実施例の方法およびシステムは、ヒートポンプ（膨張器２７９）を使用して、極めて高い製品回収を可能とする。これは、極めて低いメタン含有量によって高純度還流を製造し、実施例１のプロセスと比較してプロセスのメタン回収率を向上させる。しかしながら、実施例１のプロセスは、実施例２のプロセスと比較して、８４８．５ｋＷ－ｈｒ／トン対９２２．６ｋＷ－ｈｒ／トンのより良い比出力を有する。
【0115】
本発明は、好ましい実施形態に関して上に記載した詳細に限定されず、以下の特許請求の範囲で定義される発明の趣旨または範囲から逸脱することなく、多数の修正および変更をなし得ることが理解されよう。
【図1】
【図1A】
【図2】
【図3】
【図3A】
【図4】
【外国語明細書】