特開 2023-80523 電池用電極製造装置及び電池用電極製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2023080523

(43)【公開日】2023-06-09

(54)【発明の名称】電池用電極製造装置及び電池用電極製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01M 4/139 20100101AFI20230602BHJP

   H01M 4/04 20060101ALI20230602BHJP

   H01M 4/62 20060101ALI20230602BHJP

   H01M 10/058 20100101ALI20230602BHJP

   H01M 10/04 20060101ALI20230602BHJP

【ＦＩ】

H01M4/139

H01M4/04 Z

H01M4/62 Z

H01M10/058

H01M10/04 Z

【審査請求】未請求

【請求項の数】9

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2021193916

(22)【出願日】2021-11-30

(71)【出願人】

【識別番号】519100310

【氏名又は名称】ＡＰＢ株式会社

(71)【出願人】

【識別番号】000002288

【氏名又は名称】三洋化成工業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001771

【氏名又は名称】弁理士法人虎ノ門知的財産事務所

(72)【発明者】

【氏名】堀江 英明

(72)【発明者】

【氏名】榎 健一郎

(72)【発明者】

【氏名】中嶋 勇輔

(72)【発明者】

【氏名】那須 浩太郎

【テーマコード（参考）】

5H028

5H029

5H050

【Ｆターム（参考）】

5H028AA05

5H028BB04

5H028BB18

5H028BB19

5H028CC11

5H029AJ06

5H029AK03

5H029AL06

5H029AL11

5H029AM03

5H029AM05

5H029AM07

5H029AM16

5H029CJ03

5H029CJ08

5H029CJ28

5H029CJ30

5H029DJ07

5H029DJ09

5H029DJ16

5H050AA08

5H050AA12

5H050BA16

5H050BA17

5H050BA18

5H050CA07

5H050CB07

5H050CB11

5H050DA04

5H050DA13

5H050DA19

5H050FA17

5H050GA03

5H050GA10

5H050GA27

5H050GA30

(57)【要約】

【課題】高密度な電極活物質層を形成して電子伝導性を向上させること。
【解決手段】電池用電極製造装置は、電極活物質及び電解液を含む湿潤粉体を、帯状の基材フィルムに供給する粉体供給部と、前記粉体供給部から供給された前記湿潤粉体を載せた前記基材フィルムを搬送する搬送部と、前記粉体供給部から前記基材フィルムに供給された前記湿潤粉体を圧縮する一対の予備ローラを含む予備プレス部と、前記予備プレス部による圧縮の後に、前記湿潤粉体を圧縮する一対のローラを含むプレス部とを備える。前記予備プレス部は、前記湿潤粉体を段階的に圧縮する前記一対の予備ローラを複数含み、前記一対の予備ローラ間のギャップは、前記一対のローラ間のギャップよりも大きく設定されている。
【選択図】図３

【特許請求の範囲】

【請求項1】

電極活物質及び電解液を含む湿潤粉体を、帯状の基材フィルムに供給する粉体供給部と、
前記粉体供給部から供給された前記湿潤粉体を載せた前記基材フィルムを搬送する搬送部と、
前記粉体供給部から前記基材フィルムに供給された前記湿潤粉体を圧縮する一対の予備ローラを含む予備プレス部と、
前記予備プレス部による圧縮の後に、前記湿潤粉体を圧縮する一対のローラを含むプレス部と、
を備え、
前記予備プレス部は、前記湿潤粉体を段階的に圧縮する前記一対の予備ローラを複数含み、
前記一対の予備ローラ間のギャップは、前記一対のローラ間のギャップよりも大きく設定されている、電池用電極製造装置。

【請求項2】

前記予備プレス部は、前記一対の予備ローラを少なくとも２つ含み、
複数の前記一対の予備ローラ間のギャップは、前記基材フィルムの搬送方向に向かうに従い減少し、
複数の前記一対の予備ローラ間のギャップのうち最小のギャップは、前記一対のローラ間のギャップよりも大きく設定されている、
請求項１に記載の電池用電極製造装置。

【請求項3】

前記プレス部は、前記予備プレス部における前記一対の予備ローラより径が大きい前記一対のローラによって前記湿潤粉体を圧縮する、
請求項１又は２に記載の電池用電極製造装置。

【請求項4】

前記基材フィルムの搬送方向に沿う搬送に応じて前記一対の予備ローラは回転駆動し、
前記予備プレス部は、複数の前記一対の予備ローラを連動して回転させる回転機構を有する、
請求項１～３のいずれか１つに記載の電池用電極製造装置。

【請求項5】

前記基材フィルムの搬送方向に沿う搬送速度と、前記一対の予備ローラの回転速度とは、一定範囲内で同期している、
請求項１～４のいずれか１つに記載の電池用電極製造装置。

【請求項6】

前記湿潤粉体に対して、セパレータを供給するセパレータ供給部、
を更に備え、
複数の前記一対の予備ローラ及び前記一対のローラは、前記湿潤粉体を、前記セパレータと前記基材フィルムとの間に挟み込んで圧縮する、
請求項１～５のいずれか１つに記載の電池用電極製造装置。

【請求項7】

前記予備プレス部及び前記プレス部は、内部が大気圧よりも減圧されたチャンバ内に配置される、
請求項１～６のいずれか１つに記載の電池用電極製造装置。

【請求項8】

前記湿潤粉体は、ペンデュラー状態又はファニキュラー状態の湿潤粉体である、
請求項１～７のいずれか１つに記載の電池用電極製造装置。

【請求項9】

電極活物質及び電解液を含む湿潤粉体を、帯状の基材フィルムに供給する供給工程と、
前記供給工程によって供給された前記湿潤粉体を載せた前記基材フィルムを搬送する供給工程と、
前記供給工程によって前記基材フィルムに供給された前記湿潤粉体を一対の予備ローラにより圧縮する予備プレス工程と、
前記予備プレス工程による圧縮の後に、前記湿潤粉体を一対のローラにより圧縮するプレス工程と、
を含み、
前記予備プレス工程は、複数の前記一対の予備ローラにより前記湿潤粉体を段階的に圧縮し、
前記一対の予備ローラ間のギャップは、前記一対のローラ間のギャップよりも大きく設定されている、電池用電極製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、電池用電極製造装置及び電池用電極製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

リチウムイオン電池は高容量の二次電池であり、近年様々な用途で使用されている。例えば、リチウムイオン二次電池の電極は、集電体上に活物質層を備えている（例えば、特許文献１及び特許文献２参照）。

【0003】

特許文献１は、リチウムイオン伝導性ゲルを固体の電解質として用いるリチウムポリマー二次電池の製造方法を開示している。特許文献１では、例えば、リチウムイオン伝導性ゲルのプレカーサー溶液を含浸させた電極（活物質層）を保持する容器をローラにより平坦化した後に、プレカーサー溶液を硬化させることで、電極表面に平坦なリチウムイオン伝導性ゲル層を形成している。

【0004】

特許文献２では、帯状の基材フィルムであるシート状の集電体に、活物質とバインダとを含む複合粒子（粒体）を電極組成物として供給し、ロールプレスにより電極組成物を圧延することで、活物質層を形成している。例えば、特許文献２では、第一圧延工程として一対のローラにより電極組成物を１回圧延した後、第二圧延工程として複数の一対のローラにより電極組成物を多段で圧延することで、高密度な活物質層を形成している。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特許第４１８８６６８号公報

【特許文献2】特許第６６３３８６６号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

特許文献２では、大径のローラで第一圧延工程を行い、小径のローラで第二圧延工程を行っている。しかし、圧縮前の電極組成物の状態によっては、１回目の圧縮で大径ローラを用いると、電極組成物が平坦な状態で押し固められずに、不均一な状態で圧縮される場合がある。かかる場合、高密度な活物質層が形成できず、電子伝導性が低下する。

【0007】

本発明は、上記の事情に鑑みてなされたものであって、高密度な電極活物質層を形成して電子伝導性を向上させることができる電池用電極製造装置及び電池用電極製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0008】

上記目的を達成するために、本発明に係る電池用電極製造装置は、電極活物質及び電解液を含む湿潤粉体を、帯状の基材フィルムに供給する粉体供給部と、前記粉体供給部から供給された前記湿潤粉体を載せた前記基材フィルムを搬送する搬送部と、前記粉体供給部から前記基材フィルムに供給された前記湿潤粉体を圧縮する一対の予備ローラを含む予備プレス部と、前記予備プレス部による圧縮の後に、前記湿潤粉体を圧縮する一対のローラを含むプレス部とを備える。前記予備プレス部は、前記湿潤粉体を段階的に圧縮する前記一対の予備ローラを複数含み、前記一対の予備ローラ間のギャップは、前記一対のローラ間のギャップよりも大きく設定されている。

【発明の効果】

【0009】

本発明の電池用電極製造装置及び電池用電極製造方法によれば、高密度な活物質層を形成して電子伝導性を向上させることができる。

【図面の簡単な説明】

【0010】

【図1】図１は、実施形態の電池用電極製造装置を用いて製造される電池の単セルの断面模式図である。

【図2】図２は、実施形態の電池用電極製造装置の概略図である。

【図3】図３は、実施形態の電池用電極製造装置に含まれる予備プレス装置及びプレス装置を示す図である。

【図4】図４は、予備プレス装置及びプレス装置による電極組成物の圧縮過程を模式的に示す図である。

【図5】図５は、予備プレス装置が有する回転機構の一例を示す図である。

【図6】図６は、第１変形例の電池用電極製造装置の概略図である。

【図7】図７は、第２変形例の電池用電極製造装置の概略図である。

【発明を実施するための形態】

【0011】

（実施形態）
以下、図面を参照して、本発明を適用した実施形態について説明する。なお、以下の説明で用いる図面は、特徴部分を強調する目的で、便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率等が実際と同じであるとは限らない。また、同様の目的で、一部を省略して図示している場合がある。

【0012】

＜組電池（二次電池）＞
実施形態の電池用電極製造装置及び電池用電極製造方法は、例えば、リチウムイオン電池の製造に適用される。リチウムイオン電池は、複数のリチウムイオン単電池（単セル又は電池セルとも記載する）を組み合わせてモジュール化した組電池、或いは、このような組電池を複数組み合わせて電圧及び容量を調整した電池パックの形態で使用される。

【0013】

＜単セル（電池セル）＞
図１は、単セル１０の断面模式図である。単セル１０を複数組み合わせることで上記の組電池を作製することが可能である。例えば、単セル１０は、２つの電極２０（電池用電極）としての正極２０ａ及び負極２０ｂと、セパレータ３０とを有する。

【0014】

セパレータ３０は、正極２０ａと負極２０ｂとの間に配置される。組電池において、複数の単セル１０は、正極２０ａと負極２０ｂとを同方向に向けて積層される。

【0015】

セパレータ３０には、電解質が保持される。これにより、セパレータ３０は、電解質層として機能する。セパレータ３０は、正極２０ａ及び負極２０ｂの電極活物質層２２の間に配置され、これらが互いに接触することを抑制する。これにより、セパレータ３０は、正極２０ａと負極２０ｂとの間の隔壁として機能する。

【0016】

セパレータ３０に保持される電解質としては、例えば、電解液またはゲルポリマー電解質等が挙げられる。これらの電解質を用いることで、高いリチウムイオン伝導性が確保される。セパレータの形態としては、例えば、上記電解質を吸収保持するポリマーや繊維からなる多孔性シートのセパレータや不織布セパレータ等を挙げることができる。

【0017】

正極２０ａ及び負極２０ｂは、それぞれ、集電体２１と、電極活物質層２２と、枠体３５とを有する。電極活物質層２２と集電体２１とは、セパレータ３０側からこの順に並ぶ。枠体３５は、額縁状（環状）である。枠体３５は、電極活物質層２２の周囲を囲む。正極２０ａの枠体３５と負極２０ｂの枠体３５とは、互いに溶着され一体化されている。以下の説明において、正極２０ａ及び負極２０ｂの電極活物質層２２を互いに区別する場合、これらをそれぞれ正極活物質層２２ａ、負極活物質層２２ｂと呼ぶ。

【0018】

＜正極集電体の具体例＞
正極集電体層２１ａを構成する正極集電体としては、公知のリチウムイオン単電池に用いられる集電体を用いることができ、例えば、公知の金属集電体及び導電材料と樹脂とから構成されてなる樹脂集電体（特開２０１２－１５０９０５号公報及び国際公開第２０１５／００５１１６号等に記載の樹脂集電体等）を用いることができる。正極集電体層２１ａを構成する正極集電体は、電池特性等の観点から、樹脂集電体であることが好ましい。

【0019】

金属集電体としては、例えば、銅、アルミニウム、チタン、ニッケル、タンタル、ニオブ、ハフニウム、ジルコニウム、亜鉛、タングステン、ビスマス、アンチモン及びこれらの金属を１種以上含む合金、並びに、ステンレス合金からなる群から選択される一種以上の金属材料が挙げられる。これらの金属材料は、薄板や金属箔等の形態で用いてもよい。また、上記金属材料以外で構成される基材表面にスパッタリング、電着、塗布等の方法により上記金属材料を形成したものを金属集電体として用いてもよい。

【0020】

樹脂集電体としては、導電性フィラーとマトリックス樹脂とを含むことが好ましい。マトリックス樹脂としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）等が挙げられるが、特に限定されない。また、導電性フィラーは、導電性を有する材料から選択されれば特に限定されない。導電性フィラーは、その形状が繊維状である導電性繊維であってもよい。

【0021】

樹脂集電体は、マトリックス樹脂及び導電性フィラーのほかに、その他の成分（分散剤、架橋促進剤、架橋剤、着色剤、紫外線吸収剤、可塑剤等）を含んでいてもよい。また、複数の樹脂集電体を積層して用いてもよく、樹脂集電体と金属箔とを積層して用いても良い。

【0022】

正極集電体層２１ａの厚さは、特に限定されないが、５～１５０μｍであることが好ましい。複数の樹脂集電体を積層して正極集電体層２１ａとして用いる場合には、積層後の全体の厚さが５～１５０μｍであることが好ましい。正極集電体層２１ａは、例えば、マトリックス樹脂、導電性フィラー及び必要により用いるフィラー用分散剤を溶融混練して得られる導電性樹脂組成物を公知の方法でフィルム状に成形することにより得ることができる。

【0023】

＜正極活物質の具体例＞
正極活物質層２２ａは、正極活物質を含む混合物の非結着体であることが好ましい。ここで、非結着体とは、正極活物質層中において正極活物質の位置が固定されておらず、正極活物質同士及び正極活物質と集電体とが不可逆的に固定されていないことを意味する。正極活物質層２２ａが非結着体である場合、正極活物質同士は不可逆的に固定されていないため、正極活物質同士の界面を機械的に破壊することなく分離することができ、正極活物質層２２ａに応力がかかった場合でも正極活物質が移動することで正極活物質層２２ａの破壊を防止することができ好ましい。非結着体である正極活物質層２２ａは、正極活物質層２２ａを、正極活物質と電解液とを含みかつ結着剤を含まない正極活物質層２２ａにする等の方法で得ることができる。なお、本明細書において、結着剤とは、正極活物質同士及び正極活物質と集電体とを可逆的に固定することができない薬剤を意味し、デンプン、ポリフッ化ビニリデン、ポリビニルアルコール、カルボキシメチルセルロース、ポリビニルピロリドン、テトラフルオロエチレン、スチレン－ブタジエンゴム、ポリエチレン及びポリプロピレン等の公知の溶剤乾燥型のリチウムイオン電池用結着剤等が挙げられる。これらの結着剤は、溶剤に溶解又は分散して用いられ、溶剤を揮発、留去することで表面が粘着性を示すことなく固体化するので正極活物質同士及び正極活物質と集電体とを可逆的に固定することができない。

【0024】

正極活物質としては、例えば、リチウムと遷移金属との複合酸化物、遷移金属元素が２種である複合酸化物、金属元素が３種類以上である複合酸化物等が挙げられるが、特に限定されない。

【0025】

正極活物質は、その表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆材により被覆された被覆正極活物質であってもよい。正極活物質の周囲が被覆材で被覆されていると、正極の体積変化が緩和され、正極の膨張を抑制することができる。

【0026】

被覆材を構成する高分子化合物としては、特開２０１７－０５４７０３号公報及び国際公開第２０１５／００５１１７号等に活物質被覆用樹脂として記載されたものを好適に用いることができる。

【0027】

被覆材には、導電剤が含まれていてもよい。導電剤としては、正極集電体層２１ａに含まれる導電性フィラーと同様のものを好適に用いることができる。

【0028】

正極活物質層２２ａには、粘着性樹脂が含まれていてもよい。粘着性樹脂としては、例えば、特開２０１７－０５４７０３号公報に記載された非水系二次電池活物質被覆用樹脂に少量の有機溶剤を混合してそのガラス転移温度を室温以下に調節したもの、及び、特開平１０－２５５８０５号公報に粘着剤として記載されたもの等を好適に用いることができる。なお、粘着性樹脂は、溶媒成分を揮発させて乾燥させても固体化せずに粘着性（水、溶剤、熱等を使用せずに僅かな圧力を加えることで接着する性質）を有する樹脂を意味する。一方、結着剤として用いられる溶液乾燥型の電極用バインダーは、溶媒成分を揮発させることで乾燥、固体化して活物質同士を強固に接着固定するものを意味する。したがって、上述した結着剤（溶液乾燥型の電極バインダー）と粘着性樹脂とは、異なる材料である。

【0029】

正極活物質層２２ａには、電解質と非水溶媒を含む電解液が含まれていてもよい。電解質としては、公知の電解液に用いられているもの等が使用できる。非水溶媒としては、公知の電解液に用いられているもの（例えば、リン酸エステル、ニトリル化合物等及びこれらの混合物等）等が使用できる。例えば、エチレンカーボネート（ＥＣ）とジメチルカーボネート（ＤＭＣ）の混合液、又は、エチレンカーボネート（ＥＣ）とプロピレンカーボネート（ＰＣ）の混合液を用いることができる。

【0030】

正極活物質層２２ａには、導電助剤が含まれていてもよい。導電助剤としては、正極集電体層２１ａに含まれる導電性フィラーと同様の導電性材料を好適に用いることができる。

【0031】

正極活物質層２２ａの厚さは、特に限定されるものではないが、電池性能の観点から、１５０～６００μｍであることが好ましく、２００～４５０μｍであることがより好ましい。

【0032】

実施形態において、正極活物質層２２ａを形成するために供給される正極組成物は、正極活物質と非水電解液を含んでなる湿潤粉体である。また、湿潤粉体はペンデュラー状態又はファニキュラー状態であることがより好ましい。

【0033】

湿潤粉体における非水電解液の割合は、特に限定されないが、ペンデュラー状態又はファニキュラー状態とするためには、正極の場合には非水電解液の割合を湿潤粉体全体の０．５～１５重量％とすることが望ましい。

【0034】

＜負極集電体の具体例＞
負極集電体層２１ｂを構成する負極集電体としては、正極集電体で記載した構成と同様のものを適宜選択して用いることができ、同様の方法により得ることができる。負極集電体層２１ｂは、電池特性等の観点から、樹脂集電体であることが好ましい。負極集電体層２１ｂの厚さは、特に限定されないが、５～１５０μｍであることが好ましい。

【0035】

＜負極活物質の具体例＞
負極活物質層２２ｂは、負極活物質を含む混合物の非結着体であることが好ましい。負極活物質層が非結着体であることが好ましい理由、及び非結着体である負極活物質層２２ｂを得る方法等は、正極活物質層２２ａが非結着体であることが好ましい理由、及び非結着体である正極活物質層２２ａを得る方法と同様である。

【0036】

負極活物質としては、例えば、炭素系材料、珪素系材料及びこれらの混合物等を用いることができるが、特に限定されない。

【0037】

負極活物質は、その表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆材により被覆された被覆負極活物質であってもよい。負極活物質の周囲が被覆材で被覆されていると、負極の体積変化が緩和され、負極の膨張を抑制することができる。

【0038】

被覆材としては、被覆正極活物質を構成する被覆材と同様のものを好適に用いることができる。

【0039】

負極活物質層２２ｂは、電解質と非水溶媒を含む電解液を含有する。電解液の組成は、正極活物質層２２ａに含まれる電解液と同様の電解液を好適に用いることができる。

【0040】

負極活物質層２２ｂには、導電助剤が含まれていてもよい。導電助剤としては、正極活物質層２２ａに含まれる導電性フィラーと同様の導電性材料を好適に用いることができる。

【0041】

負極活物質層２２ｂには、粘着性樹脂が含まれていてもよい。粘着性樹脂としては、正極活物質層２２ａの任意成分である粘着性樹脂と同様のものを好適に用いることができる。

【0042】

負極活物質層２２ｂの厚さは、特に限定されるものではないが、電池性能の観点から、１５０～６００μｍであることが好ましく、２００～４５０μｍであることがより好ましい。

【0043】

実施形態において、負極活物質層２２ｂを形成するために供給される負極組成物は、負極活物質と非水電解液を含んでなる湿潤粉体である。また、湿潤粉体はペンデュラー状態又はファニキュラー状態であることがより好ましい。

【0044】

湿潤粉体における非水電解液の割合は、特に限定されないが、ペンデュラー状態又はファニキュラー状態とするためには、負極の場合には非水電解液の割合を湿潤粉体全体の０．５～２５重量％とすることが望ましい。

【0045】

＜セパレータの具体例＞
セパレータ３０に保持される電解質としては、例えば、電解液又はゲルポリマー電解質等が挙げられる。セパレータ３０は、これらの電解質を用いることで、高いリチウムイオン伝導性が確保される。セパレータ３０の形態としては、例えば、ポリエチレン又はポリプロピレン製の多孔性フィルム等が挙げられるが、特に限定されない。

【0046】

＜枠体の具体例＞
枠体３５としては、電解液に対して耐久性のある材料であれば特に限定されないが、例えば、高分子材料が好ましく、熱硬化性高分子材料がより好ましい。枠体３５を構成する材料としては、絶縁性、シール性（液密性）、電池動作温度下での耐熱性等を有するものであればよく、樹脂材料が好適に採用される。より具体的には、枠体３５としては、例えば、エポキシ系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリウレタン系樹脂及びポリフッ化ビニリデン樹脂等が挙げられ、耐久性が高く取り扱いが容易であることからエポキシ系樹脂が好ましい。

【0047】

＜電池用電極製造装置及び電池用電極製造方法＞
次に、本実施形態の電池用電極製造装置及び電池用電極製造方法（以下、製造方法と略して呼ぶ）について説明する。例えば、電池用電極製造装置及び電池用電極製造方法では、まず正極２０ａ及び負極２０ｂが製造される。正極２０ａの製造方法と負極２０ｂの製造方法とは、主に電極活物質層２２に含まれる電極活物質が異なる。ここでは、電極２０の製造方法として、正極２０ａ及び負極２０ｂの製造方法をまとめて説明する。

【0048】

図２は、電池用電極製造装置１０００の概略図である。例えば、電池用電極製造装置１０００は、チャンバ１００、搬送機構１５０、枠体供給装置２００、粉体供給装置３００、予備プレス装置４００及びプレス装置５００を含む。搬送機構１５０は、搬送部の一例であり、粉体供給装置３００は、粉体供給部の一例であり、予備プレス装置４００は、予備プレス部の一例であり、プレス装置５００は、プレス部の一例である。なお、以下では、帯状の基材フィルムが帯状の集電体２１Ｂである場合を一例として説明する。

【0049】

チャンバ１００は、内部を大気圧よりも減圧された状態に保持できる部屋である。チャンバ１００の内部は、図示しない減圧ポンプにより大気圧よりも減圧される。なお、標準大気圧は、約１０１３ｈＰａ（約１０^５Ｐａ）である。

【0050】

例えば、チャンバ１００の外部に集電体ロール２１Ｒが配置され、集電体ロール２１Ｒから引き出された帯状の集電体２１Ｂが、スリットを通してチャンバ１００の内部に搬送される。以下、帯状の集電体２１Ｂを集電体２１Ｂと記載する場合がある。なお、集電体２１Ｂは、上述した集電体２１が所定の形状に切り出される前のものである。集電体２１Ｂは、搬送方向Ｄに沿って搬送される。例えば、集電体２１Ｂは、搬送機構１５０によって、所定の速度で搬送される。以下では、集電体２１Ｂが搬送される方向を下流側Ｄ１、その反対方向を上流側Ｄ２として説明する。なお、集電体ロール２１Ｒが配置されるチャンバ１００の外部空間は、常圧であってもよいし、チャンバ１００と異なるチャンバによって減圧されていてもよい。

【0051】

図２に示す搬送機構１５０は、駆動ローラ及び従動ローラを有する。駆動ローラは、集電体２１Ｂの上方向側に配置されており、図示しない制御装置による駆動制御により、集電体２１Ｂが搬送方向Ｄの下流側Ｄ１に搬送されるよう、回転する。従動ローラは、集電体２１Ｂの下方向側に配置されており、駆動ローラの回転により集電体２１Ｂが搬送方向Ｄの下流側Ｄ１に移動することに連動して、回転する。搬送機構１５０は、チャンバ１００の内部空間において、搬送方向Ｄに離間して複数設置されている。最上流側の搬送機構１５０は、集電体２１Ｂのみを上下方向において挟み込んで、搬送方向Ｄの下流側Ｄ１に搬送する。最下流側の搬送機構１５０は、少なくとも集電体２１Ｂ及び枠体３５を上下方向において挟み込んで搬送方向Ｄの下流側Ｄ１に搬送する。

【0052】

枠体供給装置２００は、搬送される集電体２１Ｂに対して枠体３５を供給する。なお、図２では枠体供給装置２００がチャンバ１００の内部に配置される場合を示すが、枠体供給装置２００はチャンバ１００の外部に配置されてもよい。例えば、枠体供給装置２００は、ロボットアームを有し、事前に製造された枠体３５を、搬送される集電体２１Ｂ上の所定の位置に配置する。なお、枠体３５を集電体２１Ｂに配置した後、集電体２１Ｂ及び枠体３５を挟み込むように、ロールプレスで圧縮することとしてもよい。

【0053】

また、図２においては予め製造された枠体３５を集電体２１Ｂ上に置くものとして説明したが、実施形態はこれに限定されるものではない。例えば、枠体３５は、集電体２１Ｂの上で製造されてもよい。一例を挙げると、集電体２１Ｂを基材とし、ディスペンサーやコーター等によって集電体２１Ｂ上に所定の材料を所定の形状に吐出又は塗布することで、集電体２１Ｂ上に枠体３５を形成することができる。

【0054】

粉体供給装置３００は、図２に示す通り、チャンバ１００内で搬送される集電体２１Ｂ上に電極組成物２２ｃを供給する。上述したように、実施形態において、電極活物質層２２（正極活物質層２２ａ、負極活物質層２２ｂ）を形成するために、粉体供給装置３００から供給される電極組成物２２ｃ（正極組成物、負極組成物）は、電極活物質（正極活物質、負極活物質）と電解液（非水電解液）を含んでなる湿潤粉体である。すなわち、粉体供給装置３００は、電極活物質及び電解液を含む湿潤粉体を、帯状の基材フィルムである集電体２１Ｂに供給する。また、実施形態において、電極組成物２２ｃとしての湿潤粉体は、ペンデュラー状態又はファニキュラー状態であることがより好ましい。また、電極活物質は、高分子化合物を含む被覆材により被覆された被覆電極活物質である。

【0055】

例えば、粉体供給装置３００は、内部に湿潤粉体である電極組成物２２ｃを保持するホッパと、当該ホッパの開口を開閉するシャッタとを備える。粉体供給装置３００は、シャッタを開閉することにより、搬送される集電体２１Ｂ上の搬送方向Ｄにおける所望の位置に、所望の量の電極組成物２２ｃを供給することができる。電極組成物２２ｃに含まれる電極活物質は、被覆電極活物質であるため、集電体２１Ｂ上に供給する工程では、電極組成物２２ｃを柔らかい状態にしておくことが必要となる。上述した搬送機構１５０は、粉体供給装置３００から供給された電極組成物２２ｃ（湿潤粉体）を載せた集電体２１Ｂを搬送する。

【0056】

予備プレス装置４００及びプレス装置５００は、帯状の基材フィルムの一例である帯状の集電体２１Ｂ上に供給された電極組成物２２ｃを圧縮して、図１に示す電極活物質層２２を形成する。図３は、電池用電極製造装置１０００に含まれる予備プレス装置４００及びプレス装置５００を示す図である。図４は、予備プレス装置４００及びプレス装置５００による電極組成物２２ｃの圧縮過程を模式的に示す図である。なお、図３は、図２に示す予備プレス装置４００及びプレス装置５００の拡大図であり、枠体３５を省略して図示している。

【0057】

予備プレス装置４００は、粉体供給装置３００から集電体２１Ｂに供給された湿潤粉体（電極組成物２２ｃ）を圧縮する一対の予備ローラを含む。ここで、予備プレス装置４００は、湿潤粉体（電極組成物２２ｃ）を段階的に圧縮する一対の予備ローラを複数含む。すなわち、予備プレス装置４００は、一対の予備ローラを少なくとも２つ含む。予備プレス装置４００は、集電体２１Ｂに載置された、電極活物質及び電解液を含んだ湿潤粉体である電極組成物２２ｃを、搬送方向Ｄに沿って複数配置された一対の予備ローラにより集電体２１Ｂと共に挟み込んで段階的に圧縮する。図２及び図３に示す一例では、予備プレス装置４００は、８つの一対の予備ローラとして、上予備ローラ４０１ａ及び下予備ローラ４０２ａと、上予備ローラ４０１ｂ及び下予備ローラ４０２ｂと、上予備ローラ４０１ｃ及び下予備ローラ４０２ｃと、上予備ローラ４０１ｄ及び下予備ローラ４０２ｄと、上予備ローラ４０１ｅ及び下予備ローラ４０２ｅと、上予備ローラ４０１ｆ及び下予備ローラ４０２ｆと、上予備ローラ４０１ｇ及び下予備ローラ４０２ｇと、上予備ローラ４０１ｈ及び下予備ローラ４０２ｈとを有する。なお、以下では、上予備ローラ４０１ａ～ｈや下予備ローラ４０２ａ～ｈを特に区別しない場合、総称して「上予備ローラ４０１」や「下予備ローラ４０２」と記載する。

【0058】

図２及び図３に示すように、上予備ローラ４０１は、ペアとなる下予備ローラ４０２と同じ径である。集電体２１Ｂに下から接触する下予備ローラ４０２ａ～ｈは、同じ高さに配置される。一方、電極組成物２２ｃ（湿潤粉体）に上から接触する上予備ローラ４０１ａ～ｈは、上流側Ｄ２から下流側Ｄ１に向かって、徐々に低くなるように配置されている。換言すると、上予備ローラ４０１と下予備ローラ４０２とが対向する距離は、上流側Ｄ２から下流側Ｄ１に向かって徐々に短くなっている。すなわち、複数の一対の予備ローラ間のギャップは、集電体２１Ｂの搬送方向Ｄの下流側Ｄ１に向かうに従い減少する。

【0059】

電極組成物２２ｃは、図３に示すように、予備プレス装置４００により、段階的に厚さＡから厚さＢ１まで圧縮される。例えば、厚さＡは１０００μｍであり、厚さＢ１は７００～８００μｍである。すなわち、予備プレス装置４００は、電極組成物２２ｃの厚さを、１０００μｍから７００～８００μｍまで、８段階で減少させる。例えば、予備プレス装置４００は、電極組成物２２ｃの厚さを、８回のロールプレスそれぞれで、２５～３７．５μｍ減少させる。なお、一対の予備ローラ（上予備ローラ４０１及び下予備ローラ４０２）の数は、８つに限定されず、２つ以上であれば良く、少しずつ段階的に圧縮を行うため、３つ以上であることが好ましい。

【0060】

プレス装置５００は、予備プレス装置４００による圧縮の後に、電極組成物２２ｃ（湿潤粉体）を圧縮する一対のローラを含む。プレス装置５００は、予備プレス装置４００における一対の予備ローラより径が大きい一対のローラによって電極組成物２２ｃ（湿潤粉体）を圧縮する。すなわち、プレス装置５００は、予備プレス装置４００により圧縮された電極組成物２２ｃを、一対の予備ローラより径が大きい一対のローラにより集電体２１Ｂと共に挟み込んで圧縮する。図２及び図３に示す一例では、プレス装置５００は、一対のローラとして、上ローラ５０１及び上ローラ５０２を有する。図２及び図３に示すように、上ローラ５０１は、ペアとなる下ローラ５０２と同じ径であり、上ローラ５０１の径は、上予備ローラ４０１の径より大きい。例えば、上予備ローラ４０１の径は、上ローラ５０１の径の１／３倍以下である。また、上ローラ５０１と下ローラ５０２とが対向する距離は、上予備ローラ４０１ｈと下予備ローラ４０２ｈとが対向する距離より短い。換言すると、一対の予備ローラ間のギャップは、一対のローラ間のギャップよりも大きく設定されている。そして、複数の一対の予備ローラ間のギャップのうち最小のギャップは、一対のローラ間のギャップよりも大きく設定されている。

【0061】

電極組成物２２ｃは、図３に示すように、プレス装置５００により、厚さＢ１から厚さＢ２まで圧縮されることで、電極活物質層２２となる。例えば、厚さＢ２は６００μｍである。すなわち、プレス装置５００は、電極組成物２２ｃの厚さを、１回のロールプレスで、７００～８００μｍから６００μｍまで減少させる。

【0062】

予備プレス装置４００による予備プレス工程では、小径ローラ（上予備ローラ４０１、下予備ローラ４０２）を用いた多段のロールプレスにより、柔らかい状態で載置されている電極組成物２２ｃを、表面を平坦な状態に維持しつつ、少しずつ段階的に圧縮する（図４の左図を参照）。これにより、電極組成物２２ｃに含まれる電極活物質は、相互の隙間が徐々に減少して液架橋が生じ、高分子化合物を介して相互にくっつきだし、最終的に、ある程度押し固められた状態となる。そして、プレス装置５００によるプレス工程では、大径ローラ（上ローラ５０１、下ローラ５０２）を用いた１段のロールプレスにより、押し固められた状態の電極組成物２２ｃを、変形させることなく均等に所望の厚さＢ２まで圧縮し、電極活物質層２２を形成する（図４の右図を参照）。なお、図４では下予備ローラ４０２と下ローラ５０２を省略している。

【0063】

ここで、基材フィルムである集電体２１Ｂの搬送方向Ｄに沿う搬送に応じて、予備プレス装置４００が含む一対の予備ローラは回転駆動する。このため、予備プレス装置４００は、複数の一対の予備ローラ（上予備ローラ４０１及び下予備ローラ４０２）を連動して回転させる回転機構４０３を有することが好ましい。図５は、予備プレス装置４００が有する回転機構４０３の一例を示す図である。

【0064】

図５に示す回転機構４０３は、ギヤドモータ４０３ａの回転を、プーリー４０３ｂ及びタイミングベルト４０３ｃを介して、保持部材４０３ｄにより所定の高さで回転可能に保持されている上予備ローラ４０１ａ～ｈそれぞれに伝達する。プーリー４０３ｂは、ギヤドモータ４０３ａ及び上予備ローラ４０１ａ～ｈそれぞれの回転軸に設けられ、タイミングベルト４０３ｃは、隣り合う２つのプーリー４０３ｂそれぞれに架け渡される。この構成において、ギヤドモータ４０３ａが回転すると、上予備ローラ４０１ａ～ｈは連動して回転する。なお、予備プレス装置４００は、下予備ローラ４０２ａ～ｈを連動して回転させるため、回転機構４０３と同様の構成の回転機構を有している。ここで、湿潤粉体が均一に圧縮されるように、基材フィルムである集電体２１Ｂの搬送方向Ｄに沿う搬送速度と、一対の予備ローラの回転速度とは、一定範囲内で同期している。かかる同期制御は、例えば、搬送機構１５０の駆動ローラの回転速度と、ギヤドモータ４０３ａの回転速度とを制御することで実現される。

【0065】

これら予備プレス工程及びプレス工程の後、帯状の集電体２１Ｂから集電体層２１が適宜切り出される等して、電極２０（集電体２１、電極活物質層２２及び枠体３５）が製造される。また、一対の電極２０（正極２０ａ及び負極２０ｂ）を、セパレータ３０を介して互いに向かい合わせに積層する等して、単セル１０が製造される。

【0066】

上述したように、実施形態では、複数の一対の小径ローラ（上予備ローラ４０１及び下予備ローラ４０２）を用いたロールプレスにより、電極組成物２２ｃである湿潤粉体を少しずつ圧縮させて、変形しにくくなる程度まで押し固める予備プレスを行なう。その後、実施形態では、大径ローラ（上ローラ５０１及び下ローラ５０２）を用いたロールプレスにより電極組成物２２ｃを所望の厚さまで圧縮する。これにより、実施形態では、高密度な電極活物質層２２を形成して電極２０の電子伝導性を向上させることができる。

【0067】

また、実施形態では、予備プレス装置４００による多段のロールプレスを、例えば大径ローラの径より１／３以下の径の小径ローラで行なうことで、予備プレス工程及びプレス工程のラインが長くなることを防止することができる。

【0068】

また、実施形態では、複数の一対の予備ローラ（上予備ローラ４０１及び下予備ローラ４０２）を連動して回転させることで、電極組成物２２ｃを少しずつ確実に圧縮することができる。

【0069】

また、実施形態では、予備プレス装置４００及びプレス装置５００は、内部が大気圧よりも減圧されたチャンバ１００内に配置される。電極組成物２２ｃである湿潤粉体を減圧下で圧縮することで、電極組成物２２ｃの内部に空気が残留することが防止でき、電極活物質層２２の均一性を向上することができる。なお、実施形態では、多段のロールプレスを小径ローラで行なうことで、予備プレス工程及びプレス工程のラインが長くなることを防止することができるが、この利点は、減圧チャンバであるチャンバ１００の内部で電極製造を行う場合、設備投資の観点からも大きな利点となる。

【0070】

なお、電極組成物２２ｃはローラに付着しやすいが、これを防止するため、実施形態は、電極組成物２２ｃの上にセパレータ３０を供給して、電極組成物２２ｃを予備プレス装置４００及びプレス装置５００により圧縮しても良い。図６は、第１変形例の電池用電極製造装置１０００ａの概略図である。

【0071】

図６に示す電池用電極製造装置１０００ａでは、粉体供給装置３００と予備プレス装置４００との間に、セパレータ供給装置６００が配置され、プレス装置５００の下流側Ｄ１にセパレータ回収装置７００が配置される。セパレータ供給装置６００は、セパレータ供給部の一例である。

【0072】

セパレータ供給装置６００は、帯状の集電体２１Ｂに載置された電極組成物２２ｃである湿潤粉体に対して、セパレータ３０を供給する。例えば、セパレータ供給装置６００は、セパレータロールと、当該セパレータロールからセパレータシート３０Ｂを引き出す駆動機構とから構成される。セパレータ供給装置６００は、搬送方向Ｄに沿って所定速度で搬送される電極組成物２２ｃに対して、セパレータシート３０Ｂを同じ所定速度で搬送しながら重ね合わせる。より具体的には、セパレータ供給装置６００は、搬送される電極組成物２２ｃの上方に位置するローラを駆動機構として備え、当該ローラにより、セパレータシート３０Ｂを所定速度で搬送しながら電極組成物２２ｃに押し当てることで、電極組成物２２ｃに対してセパレータ３０を供給することができる。

【0073】

そして、複数の一対の予備ローラ（上予備ローラ４０１及び下予備ローラ４０２）及び一対のローラ（上ローラ５０１及び下ローラ５０２）は、電極組成物２２ｃを、セパレータシート３０Ｂと集電体２１との間に挟み込んで圧縮する。

【0074】

セパレータ回収装置７００は、セパレータシート３０Ｂにおける余剰部分を回収する。すなわち、セパレータシート３０Ｂの全体がセパレータ３０として使用されるのではなく、セパレータシート３０Ｂの端部等、セパレータ３０として切り出されない部分が生じる場合がある。セパレータ回収装置６００は、このような余剰部分を回収する。なお、セパレータ供給装置６００が、個々の電極組成物２２ｃに対して、セパレータ３０を供給する場合、電池用電極製造装置１０００ａは、セパレータ回収装置７００を備えなくても良い。

【0075】

上述した第１変形例では、予備プレス装置４００及びプレス装置５００による電極組成物２２ｃの圧縮を、セパレータ３０（セパレータシート３０Ｂ）を介して行うことで、上予備ローラ４０１や上ローラ５０１への電極組成物２２ｃの付着を防ぐことができる。これにより、第１変形例では、電極組成物２２ｃの圧縮により形成される電極活物質層２２の表面が不均一になったり、電極２０に含まれる電極組成物２２ｃの量が不安定になったりすることを確実に回避することができる。

【0076】

また、電極組成物２２ｃのローラへの付着防止の観点からは、実施形態は、電極組成物２２ｃの上に離形フィルムを供給して、電極組成物２２ｃを予備プレス装置４００及びプレス装置５００により圧縮しても良い。図７は、第２変形例の電池用電極製造装置１０００ｂの概略図である。

【0077】

図７に示す電池用電極製造装置１０００ｂでは、粉体供給装置３００と予備プレス装置４００との間に、離型フィルム供給装置８００が配置され、プレス装置５００の下流側Ｄ１に離型フィルム回収装置９００が配置される。離型フィルム供給装置８００は、離型フィルム供給部の一例である。

【0078】

離型フィルム供給装置８００は、集電体２１Ｂに載置された電極組成物２２ｃに対して、離型フィルム４０Ｂを供給する。離型フィルム４０Ｂの材質は特に限定されるものではないが、一例として、ＰＥＴ（Polyethylene terephthalate）を採用することができる。また、当該離型フィルム４０Ｂの表面には離型剤を塗布することとしてもよい。例えば、離型フィルム供給装置４００は、帯状の離型フィルム４０Ｂをロール状に巻いた離型フィルムロールと、離型フィルムロールから離型フィルムを引き出す駆動機構とから構成される。離型フィルム供給装置４００は、搬送方向Ｄに沿って所定速度で搬送される電極組成物２２ｃに対して、離型フィルム４０Ｂを同じ所定速度で搬送しながら重ね合わせる。より具体的には、離型フィルム供給装置４００は、搬送される電極組成物２２ｃの上方に位置するローラを駆動機構として備え、当該ローラにより、離型フィルム４０Ｂを所定速度で搬送しながら電極組成物２２ｃに押し当てることで、電極組成物２２ｃに対して離型フィルム４０Ｂを供給することができる。

【0079】

そして、複数の一対の予備ローラ（上予備ローラ４０１及び下予備ローラ４０２）及び一対のローラ（上ローラ５０１及び下ローラ５０２）は、電極組成物２２ｃを、離型フィルム４０Ｂと集電体２１との間に挟み込んで圧縮する。

【0080】

離型フィルム回収装置６００は、予備プレス装置４００及びプレス装置５００によって圧縮された後の離形フィルム４０Ｂを、電極活物質層２２から剥離させて回収する。例えば、離型フィルム回収装置６００は、プレス装置５００によって圧縮された後の離型フィルム４０Ｂを巻き取り、廃棄や再利用をしやすいロール状にして管理する。

【0081】

上述した第２変形例では、予備プレス装置４００及びプレス装置５００による電極組成物２２ｃの圧縮を、離形フィルム４０Ｂを介して行うことで、上予備ローラ４０１や上ローラ５０１への電極組成物２２ｃの付着を防ぐことができる。これにより、第２変形例でも、電極組成物２２ｃの圧縮により形成される電極活物質層２２の表面が不均一になったり、電極２０に含まれる電極組成物２２ｃの量が不安定になったりすることを確実に回避することができる。

【0082】

なお、上述した実施形態、第１変形例及び第２変形例では、枠体３５内に載置された電極組成物２２ｃを、予備プレス装置４００及びプレス装置５００により圧縮する場合について説明したが、これに限定されない。例えば、帯状の集電体２１Ｂの上に連続的に電極組成物２２ｃを載置して、予備プレス装置４００及びプレス装置５００により圧縮して帯状の電極活物質層を形成し、その後、枠体３５が配置可能なように、帯状の電極活物質層を矩形形状の電極活物質層２２にトリミングしても良い。或いは、帯状の集電体２１Ｂ上にマスク等内部に電極活物質層２２を形成できる空間のあるものが載置され、その内部に電極組成物２２ｃが供給され、予備プレス装置４００及びプレス装置５００により電極組成物２２ｃが圧縮されても良い。かかる場合、マスクが除去された後に、枠体３５が載置される。

【0083】

また、上述した実施形態、第１変形例及び第２変形例では、電極組成物２２ｃが載置される帯状の基材フィルムが帯状の集電体２１Ｂであるものとして説明したが、これに限定されるものではない。例えば、図２に示した帯状の集電体２１Ｂに代えて、帯状のセパレータシート３０Ｂや、帯状の離形フィルム４０Ｂを基材フィルムとしてもよい。

【0084】

以上、本発明の実施形態について図面を参照して詳述したが、具体的な構成はこの実施形態に限られるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲の構成の変更、組み合わせ、削除等も含まれる。更に、各実施形態で示した構成のそれぞれを適宜組み合わせて利用できることは、言うまでもない。

【符号の説明】

【0085】

１０：単セル
２０：電極
２０ａ：正極
２０ｂ：負極
２１：集電体
２１ａ：正極集電体層
２１ｂ：負極集電体層
２１Ｂ：帯状の集電体
２１Ｒ：集電体ロール
２２：電極活物質層
２２ａ：正極活物質層
２２ｂ：負極活物質層
２２ｃ：電極組成物（湿潤粉体）
３０：セパレータ
３０Ｂ：セパレータシート
３５：枠体
４０Ｂ：離型フィルム
１００：チャンバ
１５０：搬送機構
２００：枠体供給装置
３００：粉体供給装置
４００ 予備プレス装置
４０１，４０１ａ，４０１ｂ，４０１ｃ，４０１ｄ，４０１ｅ，４０１ｆ，４０１ｇ，４０１ｈ：上予備ローラ
４０２，４０２ａ，４０２ｂ，４０２ｃ，４０２ｄ，４０２ｅ，４０２ｆ，４０２ｇ，４０２ｈ：下予備ローラ
４０３：回転機構
４０３ａ：ギヤドモータ
４０３ｂ：プーリー
４０３ｃ：タイミングベルト
４０３ｄ：保持部材、
５００：プレス装置
５０１：上ローラ
５０２：下ローラ
６００：セパレータ供給装置
７００：セパレータ回収装置
８００：離型フィルム供給装置
９００：離型フィルム回収装置
１０００，１０００ａ，１０００ｂ：電池用電極製造装置
Ｄ：搬送方向
Ｄ１：下流側
Ｄ２：上流側

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】