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特開2023-80699押出機のシミュレーション方法およびシミュレーションプログラム
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2023080699
(43)【公開日】2023-06-09
(54)【発明の名称】押出機のシミュレーション方法およびシミュレーションプログラム
(51)【国際特許分類】
B29C 48/92 20190101AFI20230602BHJP
【ＦＩ】
B29C48/92
【審査請求】未請求
【請求項の数】4
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2021194180
(22)【出願日】2021-11-30
【新規性喪失の例外の表示】特許法第３０条第２項適用申請有り Ｐｏｌｙｍｅｒｓ ２０２１， １３， ３８９２． ｈｔｔｐｓ：／／ｄｏｉ．ｏｒｇ／１０．３３９０／ｐｏｌｙｍ１３２２３８９２
(71)【出願人】
【識別番号】000003458
【氏名又は名称】芝浦機械株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100135183
【弁理士】
【氏名又は名称】大窪 克之
(74)【代理人】
【識別番号】100116241
【弁理士】
【氏名又は名称】金子 一郎
(72)【発明者】
【氏名】笹井 裕也
【テーマコード（参考）】
4F207
【Ｆターム（参考）】
4F207AM23
4F207AR03
4F207AR06
4F207AR09
4F207KA01
4F207KA17
4F207KK13
4F207KM04
4F207KM05
4F207KM14
4F207KM15
(57)【要約】 （修正有）
【課題】高速回転するスクリュにより樹脂の粘度を低下させる場合に、高速回転による処理後の樹脂、および装置内部の樹脂の粘度、温度を精度よく予測できる、押出機のシミュレーション方法を提供すること。
【解決手段】押出機のスクリュ回転数とバレル温度との組み合わせ毎にヌセルト数を算出するヌセルト数算出ステップＳ１０と、前記押出機の出口を対象部位として、樹脂の圧力、温度および粘度の推定値を設定する推定値設定ステップＳ１１と、前記ヌセルト数、前記流速および前記圧力勾配を用いて、前記対象部位における温度勾配および粘度勾配を算出する温度勾配・粘度勾配算出ステップＳ１５と、隣接部位の圧力、温度および粘度を算出する圧力・温度・粘度算出ステップＳ１６とを備えており、算出値と実測値とが一致する場合、推定値設定ステップＳ１１において推定値として設定した樹脂の圧力、温度および粘度を予測値とする。
【選択図】図１
【解決手段】押出機のスクリュ回転数とバレル温度との組み合わせ毎にヌセルト数を算出するヌセルト数算出ステップＳ１０と、前記押出機の出口を対象部位として、樹脂の圧力、温度および粘度の推定値を設定する推定値設定ステップＳ１１と、前記ヌセルト数、前記流速および前記圧力勾配を用いて、前記対象部位における温度勾配および粘度勾配を算出する温度勾配・粘度勾配算出ステップＳ１５と、隣接部位の圧力、温度および粘度を算出する圧力・温度・粘度算出ステップＳ１６とを備えており、算出値と実測値とが一致する場合、推定値設定ステップＳ１１において推定値として設定した樹脂の圧力、温度および粘度を予測値とする。
【選択図】図１
【特許請求の範囲】
【請求項1】
押出機のスクリュ回転数とバレル温度との組み合わせ毎にスクリュにおけるヌセルト数を算出するヌセルト数算出ステップと、
前記押出機の出口を対象部位として、樹脂の圧力、温度および粘度の推定値を設定する推定値設定ステップと、
前記樹脂の物性、前記押出機の構成および運転条件を用いて、前記対象部位における前記樹脂の流速および圧力勾配を算出する流速・圧力勾配算出ステップと、
前記ヌセルト数、前記流速および前記圧力勾配を用いて、前記対象部位における温度勾配および粘度勾配を算出する温度勾配・粘度勾配算出ステップと、
前記圧力勾配、前記温度勾配および前記粘度勾配を用いて、前記対象部位から前記押出機の入口側に、所定距離離れた隣接部位の圧力、温度および粘度を算出する圧力・温度・粘度算出ステップと、
前記隣接部位が、前記押出機の入口であるか否かを判断する、部位判定ステップと、を備え、
前記部位判定ステップにおいて、前記隣接部位が前記押出機の入口ではないとされた場合、前記隣接部位を新たな対象部位とし、前記圧力・温度・粘度算出ステップにより算出された算出値を用いて、前記流速・圧力勾配算出ステップ、前記温度勾配・粘度勾配算出ステップ、前記圧力・温度・粘度算出ステップおよび前記部位判定ステップを行い、
前記部位判定ステップにおいて、前記隣接部位が前記押出機の入口であるとされた場合、前記圧力・温度・粘度算出ステップにより算出された前記算出値と、前記入口における実測値を比較する比較ステップを行い、
前記比較ステップにおいて、前記算出値と前記実測値とが一致しない場合、前記推定値設定ステップに戻り、樹脂の圧力、温度および粘度について、その残差が小さくなるように求根アルゴリズムを用いて別の推定値を設定し、前記算出値と前記実測値とが一致するまで上記各ステップを繰り返し、
前記比較ステップにおいて、前記算出値と前記実測値とが一致する場合、前記推定値設定ステップにおいて推定値として設定した樹脂の圧力、温度および粘度を予測値とする、
押出機のシミュレーション方法。
前記押出機の出口を対象部位として、樹脂の圧力、温度および粘度の推定値を設定する推定値設定ステップと、
前記樹脂の物性、前記押出機の構成および運転条件を用いて、前記対象部位における前記樹脂の流速および圧力勾配を算出する流速・圧力勾配算出ステップと、
前記ヌセルト数、前記流速および前記圧力勾配を用いて、前記対象部位における温度勾配および粘度勾配を算出する温度勾配・粘度勾配算出ステップと、
前記圧力勾配、前記温度勾配および前記粘度勾配を用いて、前記対象部位から前記押出機の入口側に、所定距離離れた隣接部位の圧力、温度および粘度を算出する圧力・温度・粘度算出ステップと、
前記隣接部位が、前記押出機の入口であるか否かを判断する、部位判定ステップと、を備え、
前記部位判定ステップにおいて、前記隣接部位が前記押出機の入口ではないとされた場合、前記隣接部位を新たな対象部位とし、前記圧力・温度・粘度算出ステップにより算出された算出値を用いて、前記流速・圧力勾配算出ステップ、前記温度勾配・粘度勾配算出ステップ、前記圧力・温度・粘度算出ステップおよび前記部位判定ステップを行い、
前記部位判定ステップにおいて、前記隣接部位が前記押出機の入口であるとされた場合、前記圧力・温度・粘度算出ステップにより算出された前記算出値と、前記入口における実測値を比較する比較ステップを行い、
前記比較ステップにおいて、前記算出値と前記実測値とが一致しない場合、前記推定値設定ステップに戻り、樹脂の圧力、温度および粘度について、その残差が小さくなるように求根アルゴリズムを用いて別の推定値を設定し、前記算出値と前記実測値とが一致するまで上記各ステップを繰り返し、
前記比較ステップにおいて、前記算出値と前記実測値とが一致する場合、前記推定値設定ステップにおいて推定値として設定した樹脂の圧力、温度および粘度を予測値とする、
押出機のシミュレーション方法。
【請求項2】
前記対象部位がスクリュかそれ以外の部位かを判断する対象部位判定ステップ、および
前記対象部位判定ステップにおいて、前記対象部位が前記スクリュであると判断された場合、前記圧力が正かゼロ以下かを判断する充満度判定ステップ、をさらに備えている、
請求項１に記載の押出機のシミュレーション方法。
前記対象部位判定ステップにおいて、前記対象部位が前記スクリュであると判断された場合、前記圧力が正かゼロ以下かを判断する充満度判定ステップ、をさらに備えている、
請求項１に記載の押出機のシミュレーション方法。
【請求項3】
前記ヌセルト数算出ステップは、
前記スクリュにおけるヌセルト数Ｎｕを以下の式（１７）を用いて算出し、
（式（１７）における、Ｌpはスクリュの経路長、ｚはスクリュ経路の伸長方向の座標であり、ＮｕZは、以下の式（１６）により表される。）
（式（１６）におけるＨはスクリュ溝の高さ、ｑは熱流束、ｚはスクリュ経路の伸長方向の座標、ｙはスクリュ溝の深さ方向の座標、κは樹脂の熱伝導率、Ｔｂはバレル温度であり、Ｔ（ｚ）は以下の式（１４）により表される。）
（式（１４）におけるＨはスクリュ溝の高さ、ｙはスクリュ溝の深さ方向の座標、ｖzはスクリュ経路の伸長方向の樹脂の流速、Ｔは樹脂の温度である。）
前記スクリュ以外の部位におけるヌセルト数Ｎｕを以下の式（２３）を用いて算出する、
（式（２３）におけるκは樹脂の熱伝導率、ｌはダイまたは貫通穴の長さ、ｎはべき乗則流体を仮定した場合の粘性指数、ρは樹脂の溶融密度［ｋｇ／ｍ3］、Ｃpは樹脂の比熱［Ｊ／（ｋｇ・Ｋ）］、Ｑは樹脂の押出速度（ｍ3／秒間）である。）
請求項２に記載の押出機のシミュレーション方法。
前記スクリュにおけるヌセルト数Ｎｕを以下の式（１７）を用いて算出し、
【数1】
【数2】
【数3】
前記スクリュ以外の部位におけるヌセルト数Ｎｕを以下の式（２３）を用いて算出する、
【数4】
請求項２に記載の押出機のシミュレーション方法。
【請求項4】
押出機のスクリュ回転数とバレル温度との組み合わせ毎にスクリュのヌセルト数を算出するヌセルト数算出ステップと、
前記押出機の出口を対象部位として、樹脂の圧力、温度および粘度を設定する推定値設定ステップと、
前記樹脂の物性、前記押出機の構成および運転条件を用いて、前記対象部位における前記樹脂の流速および圧力勾配を算出する流速・圧力勾配算出ステップと、
前記ヌセルト数、前記流速および前記圧力勾配を用いて、前記対象部位における温度勾配および粘度勾配を算出する温度勾配・粘度勾配算出ステップと、
前記圧力勾配、前記温度勾配および前記粘度勾配を用いて、前記対象部位から前記押出機の入口側に、所定距離離れた隣接部位の圧力、温度および粘度を算出する圧力・温度・粘度算出ステップと、
前記隣接部位が、前記押出機の入口であるか否かを判断する、部位判定ステップと、を備え、
前記部位判定ステップにおいて、前記隣接部位が前記押出機の入口ではないとされた場合、前記隣接部位を新たな対象部位とし、前記圧力・温度・粘度算出ステップにより算出された算出値を用いて、前記流速・圧力勾配算出ステップ、前記温度勾配・粘度勾配算出ステップ、前記圧力・温度・粘度算出ステップおよび前記部位判定ステップを行い、
前記部位判定ステップにおいて、前記隣接部位が前記押出機の入口であるとされた場合、前記圧力・温度・粘度算出ステップにより算出された前記算出値と、前記入口における実測値とを比較する比較ステップを行い、
前記比較ステップにおいて、前記算出値と前記実測値とが一致しない場合、前記推定値設定ステップに戻り、樹脂の圧力、温度および粘度について、その残差が小さくなるように求根アルゴリズムを用いて別の推定値を設定し、前記算出値と前記実測値とが一致するまで上記各ステップを繰り返し、
前記比較ステップにおいて、前記算出値と前記実測値とが一致する場合、前記推定値設定ステップにおいて推定値として設定した樹脂の圧力、温度および粘度を予測値とする、
押出機のシミュレーション方法をコンピュータに実行させるシミュレーションプログラム。
前記押出機の出口を対象部位として、樹脂の圧力、温度および粘度を設定する推定値設定ステップと、
前記樹脂の物性、前記押出機の構成および運転条件を用いて、前記対象部位における前記樹脂の流速および圧力勾配を算出する流速・圧力勾配算出ステップと、
前記ヌセルト数、前記流速および前記圧力勾配を用いて、前記対象部位における温度勾配および粘度勾配を算出する温度勾配・粘度勾配算出ステップと、
前記圧力勾配、前記温度勾配および前記粘度勾配を用いて、前記対象部位から前記押出機の入口側に、所定距離離れた隣接部位の圧力、温度および粘度を算出する圧力・温度・粘度算出ステップと、
前記隣接部位が、前記押出機の入口であるか否かを判断する、部位判定ステップと、を備え、
前記部位判定ステップにおいて、前記隣接部位が前記押出機の入口ではないとされた場合、前記隣接部位を新たな対象部位とし、前記圧力・温度・粘度算出ステップにより算出された算出値を用いて、前記流速・圧力勾配算出ステップ、前記温度勾配・粘度勾配算出ステップ、前記圧力・温度・粘度算出ステップおよび前記部位判定ステップを行い、
前記部位判定ステップにおいて、前記隣接部位が前記押出機の入口であるとされた場合、前記圧力・温度・粘度算出ステップにより算出された前記算出値と、前記入口における実測値とを比較する比較ステップを行い、
前記比較ステップにおいて、前記算出値と前記実測値とが一致しない場合、前記推定値設定ステップに戻り、樹脂の圧力、温度および粘度について、その残差が小さくなるように求根アルゴリズムを用いて別の推定値を設定し、前記算出値と前記実測値とが一致するまで上記各ステップを繰り返し、
前記比較ステップにおいて、前記算出値と前記実測値とが一致する場合、前記推定値設定ステップにおいて推定値として設定した樹脂の圧力、温度および粘度を予測値とする、
押出機のシミュレーション方法をコンピュータに実行させるシミュレーションプログラム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、押出機のスクリュを高速回転させて樹脂を熱分解する場合における、押出機内および熱分解後の圧力、滞留時間、樹脂の充満率、樹脂の粘度および温度等を予測する押出機のシミュレーション方法およびシミュレーションプログラムに関する。
【背景技術】
【0002】
濾過媒体、医療用布、音吸収材、クッション材などに用いられるメルトブローン不織布は、溶融した樹脂を０．１ｍｍ程度の小さな孔を備えたノズルを通過させて製造する。ノズルに高い圧力がかかるとノズルが破損するため、メルトブローン不織布の製造にはメルトフローレート（以下、適宜、ＭＦＲという）が極めて高い低粘度グレードの樹脂が原料として用いられる。しかし、例えばＭＦＲ値が１０００ｇ／１０分間程度である低粘度ポリプロピレン（以下、適宜、ＰＰという）等の樹脂は、市場に多く出回っていない特別なグレードであるため、通常グレードのものと比べて、数倍程度価格が高い。そこで、入手が容易で安価な汎用樹脂を低分子量化することにより、低粘度の樹脂を製造することができれば、有用かつ経済的である。
【0003】
従来、知られている樹脂の低分子量化の方法の一つとして、有機過酸化物を用いる方法がある。この方法は、二軸押出機を用いて、樹脂（高分子）と有機過酸化物とを混合して樹脂を化学的に分解する。しかし、有機過酸化物は高い反応性を有するため、樹脂の分解を制御することが困難である。また、樹脂の分解によって過酸化物の分解残渣が生じるため、この方法で低分子量化した樹脂は、医療、衛生用の製品として適さない。加えて、有機過酸化物は、危険物として分類されているため、取り扱いおよび保存に注意を要するという問題がある。
【0004】
我々は有機過酸化物を用いないで樹脂を低分子量化するため、溶融した樹脂に高いせん断力を加えて低分子量化する製造方法を提案している（特許文献１）。この製造方法は、せん断応力によってせん断発熱を誘起して樹脂を低分子量化するものであり、低分子量化をスクリュの回転数により制御して、グレード（分子量）の異なる樹脂を迅速かつ簡単に製造できる点において優れている。
【0005】
また、押出機を用いた樹脂の処理に関する、押出機の構成および運転条件に基づいたシミュレーション方法も提案されている。例えば、非特許文献１には、二軸押出機のシミュレーション方法が記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0006】
【特許文献1】特許６９４９３４２号公報
【非特許文献】
【0007】
【非特許文献1】Fel, E.; Massardier, V.; Melis, F.; Vergnes, B.; Cassagnau, P. Residence Time Distribution in a High Shear Twin Screw Extruder. Int. Polym. Proc. 2014, 29, 71-80.
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0008】
しかし、非特許文献１のシミュレーション方法は、１０００ＲＰＭ（回転／分間）までの回転速度を検討対象としており、押出機の処理による樹脂の低分子量化を考慮していない。このため、特許文献１に記載の製造方法のように、２０００～４０００ＲＰＭ程度の高速回転での処理により樹脂の粘度を急激に低下させる場合について精度よくシミュレーションすることが困難であった。
本発明は、高速回転するスクリュにより樹脂の粘度を低下させる場合における、押出機内および処理後の圧力、滞留時間、樹脂の充満率、樹脂の粘度および温度等を精度よく予測することができる、押出機のシミュレーション方法およびシミュレーションプログラムの提供を目的としている。
本発明は、高速回転するスクリュにより樹脂の粘度を低下させる場合における、押出機内および処理後の圧力、滞留時間、樹脂の充満率、樹脂の粘度および温度等を精度よく予測することができる、押出機のシミュレーション方法およびシミュレーションプログラムの提供を目的としている。
【課題を解決するための手段】
【0009】
本発明の押出機のシミュレーション方法は、押出機のスクリュ回転数とバレル温度との組み合わせ毎にスクリュのヌセルト数を算出するヌセルト数算出ステップと、前記押出機の出口を対象部位として、樹脂の圧力、温度および粘度の推定値を設定する推定値設定ステップと、前記樹脂の物性、前記押出機の構成および運転条件を用いて、前記対象部位における前記樹脂の流速および圧力勾配を算出する流速・圧力勾配算出ステップと、前記ヌセルト数、前記流速および前記圧力勾配を用いて、前記対象部位における温度勾配および粘度勾配を算出する温度勾配・粘度勾配算出ステップと、前記圧力勾配、前記温度勾配および前記粘度勾配を用いて、前記対象部位から前記押出機の入口側に、所定距離離れた隣接部位の圧力、温度および粘度を算出する圧力・温度・粘度算出ステップと、前記隣接部位が、前記押出機の入口であるか否かを判断する、部位判定ステップと、を備え、前記部位判定ステップにおいて、前記隣接部位が前記押出機の入口ではないとされた場合、前記隣接部位を新たな対象部位とし、前記圧力・温度・粘度算出ステップにより算出された算出値を用いて、前記流速・圧力勾配算出ステップ、前記温度勾配・粘度勾配算出ステップ、前記圧力・温度・粘度算出ステップおよび前記部位判定ステップを行い、前記部位判定ステップにおいて、前記隣接部位が前記押出機の入口であるとされた場合、前記圧力・温度・粘度算出ステップにより算出された前記算出値と、前記入口における実測値とを比較する比較ステップを行い、前記比較ステップにおいて、前記算出値と前記実測値とが一致しない場合、前記推定値設定ステップに戻り、樹脂の圧力、温度および粘度について、その残差が小さくなるように求根アルゴリズムを用いて別の推定値を設定し、前記算出値と前記実測値とが一致するまで上記各ステップを繰り返し、前記比較ステップにおいて、前記算出値と前記実測値とが一致する場合、前記推定値設定ステップにおいて推定値として設定した樹脂の圧力、温度および粘度を予測値とする。
【発明の効果】
【0010】
本発明のシミュレーション方法は押出機のスクリュ回転数とバレル温度との組み合わせ毎にスクリュのヌセルト数を算出することで、バレルからの熱伝達のスクリュ回転数、およびバレル温度依存性を正しく反映することができる。したがって、対象部位における温度勾配および粘度勾配の算出にこのヌセルト数を用いることにより、スクリュの高速回転により樹脂の粘度を急激に低下させる場合であっても、処理後および装置内部の樹脂の粘度、温度を精度よく予測することができる。
【図面の簡単な説明】
【0011】
【図1】実施形態に係るシミュレーション方法のフローチャートである。
【図2】高せん断押出機のスクリュ形状の模式図である。
【図3】実施例で用いた装置の全体像を示す模式図である。
【図6】ＰＰ１の粘度データを示すグラフである。
【図7】ＰＰ２の粘度データを示すグラフである。
【図8】ＰＰ１の熱重量分析の結果を示すグラフである。
【図9】ＰＰ１の熱重量分析の結果を示すグラフである。
【図10】実施例１で用いた高せん断押出機のスクリュ構成の概要を示す模式図である。
【図11】実施例２で用いた高せん断押出機のスクリュ構成の概要を示す模式図である。
【図12】実施例３で用いた高せん断押出機のスクリュ構成の概要を示す模式図である。
【図13】実施例２のシミュレーション結果と実測値とを示すグラフであり、１３Ａは温度を示し、１３Ｂは参照温度におけるゼロせん断粘度を示す。
【図14】実施例２のシミュレーション結果と実測値とを示すグラフであり、１４Ａは温度を示し、１４Ｂは参照温度におけるゼロせん断粘度を示す。
【図15】樹脂のＭＦＲ値を特定するために作成した校正曲線（検量線）である。
【発明を実施するための形態】
【0012】
以下、本発明の実施態様について、適宜、図面を参照して説明する。
＜押出機内における樹脂の流れ＞
非ニュートン流体の場合の押出機内部の樹脂流動の１次元モデルについて、以下に説明する。本発明のシミュレーションでは、押出機内における樹脂の流れは定常状態で完全発達流れを仮定した。スクリュの外径に対する内径の比率が１に近いから、スクリュの溝の曲率は無視できるとした。
＜押出機内における樹脂の流れ＞
非ニュートン流体の場合の押出機内部の樹脂流動の１次元モデルについて、以下に説明する。本発明のシミュレーションでは、押出機内における樹脂の流れは定常状態で完全発達流れを仮定した。スクリュの外径に対する内径の比率が１に近いから、スクリュの溝の曲率は無視できるとした。
【0013】
＜スクリュ＞
図２は単軸押出機のスクリュ形状を示す模式図である。スクリュは、その断面が高さＨ、幅Ｗの長方形の溝（チャネル）としてモデル化した。バレルは、スクリュの溝を覆う移動するプレートとしてモデル化した。この場合、プレートの移動速度Ｖは、Ｖ＝πＤＮで表される（Ｄはバレルの内径であり、Ｎはスクリュの回転速度である）。
図２は単軸押出機のスクリュ形状を示す模式図である。スクリュは、その断面が高さＨ、幅Ｗの長方形の溝（チャネル）としてモデル化した。バレルは、スクリュの溝を覆う移動するプレートとしてモデル化した。この場合、プレートの移動速度Ｖは、Ｖ＝πＤＮで表される（Ｄはバレルの内径であり、Ｎはスクリュの回転速度である）。
【0014】
長方形の溝では、溝の長さ方向をｚとした。浅く広い溝では、ｚ方向における樹脂の流速ｖzは、溝の深さ方向ｙの関数として取り扱うことができる。樹脂の運動方程式を以下に示す。なお、以下に説明する各式では、各記号は同じ内容を示す。
ｐは圧力、ηは樹脂（流体）の粘度である。右辺は圧力勾配である。
【数1】
【0015】
境界条件を以下に示す。
Φはスクリュ角、Ｖはスクリュ静止系から見たバレル速度、ｖzはＶのｚ方向の成分である（図２参照）。スクリュにおける対象部位が樹脂で完全に満たされた充満状態のとき、圧力勾配αは有限の値である。樹脂の流速ｖzは、圧力勾配の関数であるから、αは流速に関する以下の式を用いて決定できる。
【数2】
【0016】
【0017】
スクリュにおける対象部位が部分的に樹脂で満たされた非充満状態のとき、圧力勾配αはゼロである。このため、非充満領域における樹脂の流れは、式（１）に基づいて以下の単純な式（４）で表される。
【数4】
【0018】
計算評価の対象である対象部位における充満率ｆは、以下の式で定義される。
【数5】
【0019】
溶融した樹脂の粘度は一般に、以下の式で示されるせん断速度の関数である。
【数6】
【0020】
以下のシミュレーション方法では、非ニュートン流体の粘度モデルとしてクロス（Ｃｒｏｓｓ）モデルを採用する。ただし、非ニュートン流体の粘度モデルは、クロスモデルに限られず、他のモデルを採用してもよい。
η0、τ*、ｎは、モデルパラメータであり、樹脂の種類によって変わる。ゼロせん断粘度η0は温度Ｔに依存する。
【数7】
【0021】
η0はアレニウスの法則に従うことを仮定する。
Ｔ*はモデルパラメータ、ηrは参照温度Ｔrにおける樹脂のゼロせん断粘度（以下、適宜参照ゼロせん断粘度という）である。以下では、参照ゼロせん断粘度を適宜粘度と記す。
【数8】
【0022】
樹脂の運動方程式を以下に示す。
ρは溶融状態での樹脂の密度［ｋｇ／ｍ3］、Ｃpは樹脂の比熱［Ｊ／（ｋｇ・Ｋ）］である。
ｑは熱流束［Ｗ／ｍ2］、κは樹脂の熱伝導率［Ｗ／（ｍ・Ｋ）］である。
【数9】
【数10】
【0023】
初期条件を以下に示す。
Ｔiは押出機の入口での樹脂の温度である。
【数11】
【0024】
境界条件を以下に示す。
Ｔbはバレル温度である。
【数12】
【0025】
式（８）をｙについて部分積分し、式（１）を用いて、以下の式が得られる。
τ＝η∂ｖZ／∂ｙはせん断応力である。式（１３）における温度Ｔは、厳密には以下の式で定義される平均温度である。（Bird, R.B.; Armstrong, R.C.; Hassager, O. Fluid Mechanics. Dynamics of Polymeric Liquids, 2nd ed.; John Wiley and Sons Inc: New York, NY, USA, 1987; Volume 1. ）
【数13】
【数14】
【0026】
式（１３）の右辺における、第２番目の項および最後の項は、せん断発熱によって生じる。式（１３）の右辺における最初の項は、流体からバレルへの熱伝導を表し、一次元の問題の場合、以下のようにモデル化することができる。
Ｎuはヌセルト数であり、熱伝達係数の無次元量である。
【数15】
【0027】
スクリュ回転速度およびバレル温度について、広い数値範囲から押出機の運転条件が選択される場合、全ての実施条件において、ヌセルト数を定数として設定することは適切ではない。そこで、スクリュ回転速度およびバレル温度の条件ごとに、押出機入口で一様な温度分布を仮定し、また流速は単純せん断流れの場合（式（４））を仮定して、熱伝導方程式（８）と境界条件の式（１１）（１２）とを計算により解いて、ｙ方向およびｚ方向における、温度分布と熱流束を計算する。そして、対象部位のヌセルト数を以下の式により得る（Bird, R.B.; Armstrong, R.C.; Hassager, O. Fluid Mechanics. Dynamics of Polymeric Liquids, 2nd ed.; John Wiley and Sons Inc: New York, NY, USA, 1987; Volume 1.）。
ＮｕZはｚにおける局所的なヌセルト数、Ｈはスクリュ溝の高さ（ｍ）、ｑは熱流束［Ｗ／ｍ2］、ｚはスクリュ経路の伸長方向の座標、ｙはスクリュ溝の深さ方向の座標、κは樹脂の熱伝導率［Ｗ／（ｍ・ｋ）］、Ｔｂはバレル温度［Ｋ］である。
【数16】
ＮｕZはｚにおける局所的なヌセルト数、Ｈはスクリュ溝の高さ（ｍ）、ｑは熱流束［Ｗ／ｍ2］、ｚはスクリュ経路の伸長方向の座標、ｙはスクリュ溝の深さ方向の座標、κは樹脂の熱伝導率［Ｗ／（ｍ・ｋ）］、Ｔｂはバレル温度［Ｋ］である。
【0028】
本発明のシミュレーションでは、以下の式で示される平均ヌセルト数を用いた。
ＬPはスクリュの経路長［ｍ］、ｚはスクリュ経路の伸長方向の座標である。
【数17】
【0029】
＜ダイ＞
ｚ方向に直交する断面形状が円形の孔を備えた、後述する実施例で用いたダイ、および貫通穴について説明する。ダイにおける運動方程式を以下に示す。
ｒは孔の動径方向の座標、ｚは軸方向の座標である。
ｚ方向に直交する断面形状が円形の孔を備えた、後述する実施例で用いたダイ、および貫通穴について説明する。ダイにおける運動方程式を以下に示す。
【数18】
【0030】
境界条件を以下に示す。
Ｒはダイの半径である。スクリュについて上述したように、圧力勾配∂ｐ／∂ｚ≡αは押出速度（押出量、ｍ3／秒間）に関する式から導出される。
【数19】
【数20】
【0031】
運動方程式を以下に示す。
式（２２）は、ダイ内壁における熱流束に関する式であり、Ｔωはダイの温度である。ヌセルト数は、ｐｏｗｅｒ－ｌａｗ流体の場合における、以下の式により示される平均ヌセルト数を用いた。
κは樹脂の熱伝導率［Ｗ／（ｍ・ｋ）］、ｌはダイまたは貫通穴の長さ、ｎはべき乗則流体を仮定した場合の粘性指数でありＣｒｏｓｓモデルに表れるパラメータ、ρは樹脂の溶融密度［ｋｇ／ｍ3］、Ｃpは樹脂の比熱［Ｊ／（ｋｇ・Ｋ）］、Ｑは樹脂の押出速度である。
【数21】
【数22】
【数23】
【0032】
＜粘度低下モデル＞
大きな回転速度、高いバレル温度において、せん断発熱および熱伝導が大きくなることによって、樹脂（高分子）が熱的に分解される。樹脂の熱的な分解について、これまでに種々の研究がなされているが（Kim, B.; White, J.L. Simulation of Thermal Degradation, Peroxide Induced Degradation, and Maleation of Polypropylene in aModular Co-Rotating Twin Screw Extruder. Polym. Eng. Sci. 1997, 37, 576.等）、本シミュレーションでは最も単純なモデルを採用する。すなわち、樹脂が線形な高分子として構成され、高分子の熱的な分解がランダムな切断プロセスに従うと想定した。
大きな回転速度、高いバレル温度において、せん断発熱および熱伝導が大きくなることによって、樹脂（高分子）が熱的に分解される。樹脂の熱的な分解について、これまでに種々の研究がなされているが（Kim, B.; White, J.L. Simulation of Thermal Degradation, Peroxide Induced Degradation, and Maleation of Polypropylene in aModular Co-Rotating Twin Screw Extruder. Polym. Eng. Sci. 1997, 37, 576.等）、本シミュレーションでは最も単純なモデルを採用する。すなわち、樹脂が線形な高分子として構成され、高分子の熱的な分解がランダムな切断プロセスに従うと想定した。
【0033】
高分子は節点数Ｎの長鎖としてモデル化した。Ｎは骨格炭素原子を表す（Rubinstein, M.; Colby, R.H. Polymer Physics; Oxford University Press Inc: NY.,2003）。節点数Ｎの高分子の数をｎNで表すと、高分子におけるすべての節点数は以下の式で与えられる。
【数24】
【0034】
主鎖の切断が反応速度ｋの一次反応に従い、再度の高分子化が生じないとすると、以下の式に示す関係が成り立つ。
ｔは時間である。
反応速度はアレニウスの法則に従うと仮定した。
Ａは頻度因子、Ｅは活性化エネルギー、Ｒgは気体定数、Ｔは樹脂の温度［Ｋ］である。
【数25】
反応速度はアレニウスの法則に従うと仮定した。
【数26】
【0035】
樹脂の揮発量を無視すると、以下の式で示される樹脂における全ての節点の数は時間変化しない。
【数27】
【0036】
数平均分子量は以下の式（２６）により与えられるから、数平均分子量に関する時間発展の式（２７）が得られる（Suehiro, T.; O'shima, E. A kinetic study on the random scission of a polymer. Kobunshi Ronbunshu. 1977, 34, 3, 241-248.）。
【数28】
【0037】
数平均分子量が十分大きい場合、式（２７）は以下のようになる。
【数29】
【0038】
ゼロせん断粘度は経験的に数平均分子量の３．４乗に比例することが知られているため、以下の式（２９）が成り立つ。式（２９）では、ゼロせん断粘度とＮとの比例係数は粘度減少速度モデルにおける頻度因子Ａに吸収した。
【数30】
【0039】
樹脂が流れている場合は、時間微分を物質微分に置き換えればよく、定常状態においては、以下の式（３０）が成立する。
Ｓはスクリュの溝またはダイの断面積である。
【数31】
【0040】
＜計算方法＞
図１は、本実施形態のシミュレーション方法のフローチャートである。本実施形態では、押出機入口での樹脂温度と粘度データが与えられた場合に、押出機の軸方向のすべての位置における、圧力ｐ、温度Ｔおよび、参照温度における参照ゼロせん断粘度ηr（以下、適宜、粘度ともいう）を算出する場合について説明する。以下では、押出機における軸座標をｚで示す。なお、以下に示す各ステップの順序は一例であり、先のステップにおいて求めて算出した値を用いる場合を除いて、図１とは異なる順序で各ステップを行ってもよい。
図１は、本実施形態のシミュレーション方法のフローチャートである。本実施形態では、押出機入口での樹脂温度と粘度データが与えられた場合に、押出機の軸方向のすべての位置における、圧力ｐ、温度Ｔおよび、参照温度における参照ゼロせん断粘度ηr（以下、適宜、粘度ともいう）を算出する場合について説明する。以下では、押出機における軸座標をｚで示す。なお、以下に示す各ステップの順序は一例であり、先のステップにおいて求めて算出した値を用いる場合を除いて、図１とは異なる順序で各ステップを行ってもよい。
【0041】
まず、ヌセルト数算出ステップＳ１０においてヌセルト数Ｎｕを算出する。Ｎｕの算出には、計算により、樹脂の圧力、温度および粘度を算出する対象部位がスクリュの場合は式（１７）を用い、ダイまたは貫通穴の場合は式（２３）を用いる。本発明のシミュレーション方法は、押出機のスクリュ回転数とバレル温度との組み合わせ毎に、スクリュにおけるヌセルト数Ｎｕを算出する。Ｓ１０では、スクリュにおけるヌセルト数として式（１７）を用いて算出した平均ヌセルト数を用い、スクリュ以外の部位であるダイ・貫通穴におけるヌセルト数として、式（２３）を用いて算出したヌセルト数を用いる。
【0042】
続いて、押出機の出口を対象部位として、樹脂の圧力、温度および粘度の推定値を設定する推定値設定ステップＳ１１を行う。Ｓ１１において、計算対象となる部位ｚOを押出機の出口ｚfとする（ｚO＝ｚf）。ｚfにおける圧力ｐは大気圧（雰囲気圧）であるため、推定値ｐOを０に設定する（ｐO＝０）。そして、温度Ｔおよび粘度ηrの推定値ＴO、ηr
Oとして、ｚfにおける温度Ｔfおよび粘度ηrfを設定する（ＴO＝Ｔf0、ηr
O＝ηrf0）。
【0043】
続いて、対象部位がスクリュかそれ以外の部位かを判断する、対象部位判定ステップＳ１２を行う。スクリュ、ダイおよび貫通穴を備えている押出機の場合、Ｓ１２において、対象部位ｚOがスクリュか、ダイまたは貫通穴かを判定する。
【0044】
Ｓ１２において、出口ｚfがダイまたは貫通穴であると判定された場合、Ｓ１３に移り、樹脂の流速ｖzと圧力勾配∂ｐ／∂ｚとを計算する。これらの計算は、流速ｖz、圧力勾配∂ｐ／∂ｚに適切な推定値を与えて、反復法により行う。本実施形態では、ｐｏｗｅｒ－ｌａｗ流体の場合についての解析解を推定値として選択した。式（１８）および式（２０）を解いて、押出機からの実際の樹脂の押出速度（押出量）Ｑと、計算された樹脂の押出速度Ｑthとが一致するように、樹脂の流速ｖzと圧力勾配∂ｐ／∂ｚとを算出する。
【0045】
流速・圧力勾配算出ステップＳ１４において、樹脂の物性、押出機の構成および運転条件を用いて、対象部位における樹脂の流速ｖzおよび圧力勾配∂ｐ／∂ｚを算出する。図２では、Ｓ１３で算出した結果に基づいて、流速ｖzおよび圧力勾配∂ｐ／∂ｚを算出する。なお、対象部位がダイまたは貫通穴である場合、樹脂の充満領域の充満率ｆは１である。
【0046】
温度勾配・粘度勾配算出ステップＳ１５において、Ｓ１０で算出したヌセルト数Ｎｕ、Ｓ１４で算出した流速ｖzおよび圧力勾配∂ｐ／∂ｚを用いて、対象部位ｚ＝ｚOにおける温度勾配∂Ｔ／∂ｚおよび粘度勾配∂ηr／∂ｚを算出する。ｚOがダイまたは貫通穴である場合、∂Ｔ／∂ｚおよび∂ηr／∂ｚの算出には式（２１）および式（３０）を用いる。
【0047】
Ｓ１２において、対象部位ｚOがスクリュであると判定された場合、充満度判定ステップＳ２０に移る。Ｓ２０において、圧力ｐO＞０であるか否か、すなわち圧力ｐOが正かゼロ以下かを判定する。
【0048】
ｐ0＞０（正）である場合、スクリュの対象部位は全てが樹脂で満たされている。そこで、上述したダイ・貫通穴の場合と同様に、Ｓ１３、Ｓ１４により、樹脂の流速ｖzおよび圧力勾配∂ｐ／∂ｚを算出する。そして、温度勾配・粘度勾配算出ステップＳ１５において、Ｓ１０で算出したヌセルト数Ｎｕ、Ｓ１４のｖzおよび∂ｐ／∂ｚを用いて、ｚ＝ｚOにおける∂Ｔ／∂ｚおよび∂ηr／∂ｚを算出する。ただし、対象部位がスクリュの場合、Ｓ１３では式（１８）および式（２０）の代わりに式（１）および式（３）が用いられ、Ｓ１５では、式（２１）および式（３０）の代わりに式（１３）および式（３０）が用いられる。なお、この場合も、樹脂の充満領域の充満率ｆは１である。
【0049】
ｐO＞０ではなく０または負（ｐO≦０）である場合、スクリュの対象部位は、部分的に樹脂で満たされた非充満領域である。そこで、Ｓ２１で対象部位の圧力ｐO＝０に再設定し、圧力勾配∂ｐ／∂ｚも０にする。非充満領域における、樹脂の流速ｖzは式（４）により与えられ、充満率ｆは式（５）により与えられる。これらに基づいて、流速・圧力勾配算出ステップＳ２２において、樹脂の流速ｖz、圧力勾配∂ｐ／∂ｚおよび充満率ｆを算出する。そして、温度勾配・粘度勾配算出ステップＳ１５において、Ｓ１０で算出したヌセルト数Ｎｕ、Ｓ２２で算出したｖzおよび∂ｐ／∂ｚを用いて、ｚ＝ｚOにおける、∂Ｔ／∂ｚおよび∂ηr／∂ｚを算出する。Ｓ１５では、充満領域同様、式（１３）および式（３０）が用いられる。
【0050】
続いて、圧力・温度・粘度算出ステップＳ１６に移る。Ｓ１６において、Ｓ１４の圧力勾配∂ｐ／∂ｚ、Ｓ１５の温度勾配∂Ｔ／∂ｚおよび粘度勾配∂ηr／∂ｚを用いて、対象部位ｚOから押出機の入口側に、所定距離δｚ離れた隣接部位ｚO－δｚにおける圧力ｐ＝ｐO－（∂ｐ／∂ｚ）δｐ、温度Ｔ＝ＴO－（∂Ｔ／∂ｚ）δｚ、粘度ηr＝ηr
O－（∂ηr／∂ｚ）δｚを計算する。ここで、δｚはｚ軸における離散化のサイズである。
【0051】
部位判定ステップＳ１７において、隣接部位ｚ＝ｚO－δｚが０、すなわち押出機の入口であるか否かを判定する。
Ｓ１７において、隣接部位ｚO－δｚが、押出機の入口ではないと判断された場合、Ｓ１８に移る。Ｓ１８では、隣接部位ｚO－δｚを新たな対象部位ｚO（ｚO＝ｚ）、圧力ｐO、温度ＴOおよび粘度ηrとして、ｐ＝ｐO、Ｔ＝ＴOおよびηr＝ηr Oに、それぞれ設定して、Ｓ１２に移る。そして、圧力・温度・粘度算出ステップＳ１６で算出された算出値である圧力ｐ、温度Ｔおよび粘度ηrを用いて、再度、流速・圧力勾配算出ステップＳ１４、温度勾配・粘度勾配算出ステップＳ１５、圧力・温度・粘度算出ステップ１６および部位判定ステップＳ１７を行う。
Ｓ１７において、隣接部位ｚO－δｚが、押出機の入口ではないと判断された場合、Ｓ１８に移る。Ｓ１８では、隣接部位ｚO－δｚを新たな対象部位ｚO（ｚO＝ｚ）、圧力ｐO、温度ＴOおよび粘度ηrとして、ｐ＝ｐO、Ｔ＝ＴOおよびηr＝ηr Oに、それぞれ設定して、Ｓ１２に移る。そして、圧力・温度・粘度算出ステップＳ１６で算出された算出値である圧力ｐ、温度Ｔおよび粘度ηrを用いて、再度、流速・圧力勾配算出ステップＳ１４、温度勾配・粘度勾配算出ステップＳ１５、圧力・温度・粘度算出ステップ１６および部位判定ステップＳ１７を行う。
【0052】
以上のようにして、Ｓ１７においてｚ＝０すなわち対象部位が押出機の入口であると判定されるまで、Ｓ１８を介してＳ１２に戻って、押出機の各部位について圧力、温度および粘度を算出する各ステップを繰り返す。
【0053】
部位判定ステップＳ１７においてｚ＝０すなわち押出機の入口であると判定された場合、比較ステップＳ２３に移り、圧力・温度・粘度算出ステップＳ１６における算出値と、入口における実測値とを比較する。Ｓ２３では入口における温度Ｔおよび粘度ηrの算出値と、温度Ｔiおよび粘度ηriの実測値とが一致するか否かを判断する。なお、ここで「一致する」とは、算出値と実測値とが十分に近いこと、例えば両者の差が所定の閾値以下となったことをいう。なお、閾値は、適宜設定すれば良いが、例えば、算出値と実測値との相対誤差を１０-6程度に設定すればよい。
【0054】
比較ステップＳ２３において、算出値と実測値とが一致しない場合、推定値設定ステップＳ１１に戻り、樹脂の圧力、温度および粘度について別の推定値を設定し、算出値と実測値とが一致するまで上述した各ステップを繰り返す。別の推定値は、残差が小さくなるように求根アルゴリズムを用いて計算される。求根アルゴリズムの例としてニュートン法が挙げられる。
【0055】
比較ステップＳ２３において、算出値と実測値とが一致する場合、推定値設定ステップＳ１１において推定値として設定した樹脂の圧力、温度および粘度をシミュレーション結果とする。
【0056】
以上のようにして、押出機のｚ軸に沿って、ｚO－ｄｚにおけるｐ、Ｔおよびηrの計算を繰り返して、ｚ＝０である押出機の入口におけるｐ、Ｔおよびηrを得る。Ｓ１１において推定値として設定される、ｚ＝０における算出値として得られるＴおよびηrと、実測値として得られるＴiおよびηriとが近づくように、押出機の出口のＴf0とηrf0とが繰り返し更新される。計算が繰り返された後、算出値Ｔ、ηrと実測値Ｔi、ηriとが一致したときに、シミュレーション結果の予測値として、押出機の出口およびｚ軸に沿った各位置におけるｐ、Ｔ、ηrが得られる。
【0057】
なお、実施形態では、シミュレーション結果として、押出機の出口およびｚ軸に沿った各位置におけるｐ、Ｔおよびηrを得る場合を例として説明したが、圧力、押出機内ならびに処理後の樹脂の粘度および温度に加えて、滞留時間（累積滞留時間）、樹脂の充満率を得ることができる。
本発明は、上述した単軸押出機のシミュレーション方法をコンピュータに実行させるプログラムとして実施することもできる。
本発明は、上述した単軸押出機のシミュレーション方法をコンピュータに実行させるプログラムとして実施することもできる。
【実施例0058】
＜装置＞
図３は、実施例において用いた装置の全体像を模式的に示している。同図に示すように、２つの異なる押出機が、直径１０ｍｍ、長さ１５０ｍｍの１本の単管を介して直列に接続された装置を用いた。樹脂供給部から供給された樹脂は、二軸押出機で溶融された後、単軸押出機である高せん断押出機の入口に供給される。最初の押出機は、同方向回転二軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４８．５、Ｄ＝２６ｍｍ、芝浦機械製）であり、樹脂を溶融するために用いた。二軸押出機の出口における樹脂温度は全ての実施例において４６８Ｋ（１９５℃）であった。
図３は、実施例において用いた装置の全体像を模式的に示している。同図に示すように、２つの異なる押出機が、直径１０ｍｍ、長さ１５０ｍｍの１本の単管を介して直列に接続された装置を用いた。樹脂供給部から供給された樹脂は、二軸押出機で溶融された後、単軸押出機である高せん断押出機の入口に供給される。最初の押出機は、同方向回転二軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４８．５、Ｄ＝２６ｍｍ、芝浦機械製）であり、樹脂を溶融するために用いた。二軸押出機の出口における樹脂温度は全ての実施例において４６８Ｋ（１９５℃）であった。
【0059】
図４は、二軸押出機の構成および温度条件を示す模式図であり、同図中の矢印は樹脂の流れの方向を示す。二軸押出機として、長さが１２６０ｍｍ、バレルの内径が２６ｍｍのものを用いた。実施例における押出速度（樹脂供給速度、押出量）および回転数Ｎを表１に示す。
【表1】
【0060】
２番目の押出機は、バレルの直径が４８ｍｍ、最大回転速度が３６００回転／分間である単軸の高せん断押出機である。高せん断押出機中では、ポリマーはせん断発熱により熱的に分子鎖が切断される。スクリュは、通常の二軸押出機同様、複数のスクリュエレメントにより構成される。なお、実施例で用いたスクリュでは、スクリュを構成するスクリュエレメントにおける形状の相違がヌセルト数に対して及ぼす影響が大きくないため、異なるスクリュエレメントを備えるスクリュについては、スクリュの一番入口側すなわち樹脂の最上流側のスクリュエレメントの形状を用いた。そして、複数のスクリュエレメント全体の長さを用いて、スクリュのヌセルト数を算出した。また、スクリュに貫通穴がある場合は、貫通穴がないものに置き換えてスクリュのヌセルト数を評価した。
【0061】
図５は、高せん断押出機の一部を模式的に示しており、同図に示すように、スクリュエレメントは断面円形の貫通穴を備えている。図中の矢印は樹脂の流れの方向を示している。
樹脂は、逆スクリュによってせき止められて、貫通穴に流れ込む。これらの要素の役割は、逆スクリュの手前に、完全に樹脂で充満された領域を形成しつつ、樹脂に過度なせん断力がかからないようにして過度な低分子量化を防止することである。高せん断押出機のダイから排出された樹脂は、すぐに水で冷却された後、乾燥した。
樹脂は、逆スクリュによってせき止められて、貫通穴に流れ込む。これらの要素の役割は、逆スクリュの手前に、完全に樹脂で充満された領域を形成しつつ、樹脂に過度なせん断力がかからないようにして過度な低分子量化を防止することである。高せん断押出機のダイから排出された樹脂は、すぐに水で冷却された後、乾燥した。
【0062】
＜原料＞
２つの異なるグレードのホモポリプロピレン（Ｆ－７０４ＮＰおよびＪ１０７Ｇ、プライムポリマー製）を用いた。メルトフローレートは、それぞれ、７．０および３０ｇ／１０分間であった。測定はＩＳＯ１１３３－９７に沿って行った。以下では、Ｆ－７０４ＮＰをＰＰ１とし、Ｊ１０７ＧをＰＰ２と記す。粘度モデルの式（６）および式（７）のパラメータを評価するために、せん断粘度をモジュラー コンパクト レオメータ（ＭＣＲ １０２ Ａｎｔｏｎ Ｐａａｒ、Ｇｒａｚ、Ａｕａｔｒｉａ）で測定した。せん断速度の測定範囲は、０．０１～１００／秒間であり、測定温度は４６３、４７３および４８３Ｋ（１９０、２００、および２１０℃）であった。参照温度を４７３Ｋ（２００℃）に設定した。曲線フィッティングの結果として得られたＰＰ１およびＰＰ２のモデルパラメータを表２に示す。
図６および図７に、ＰＰ１およびＰＰ２の粘度データおよび曲線を示す。
２つの異なるグレードのホモポリプロピレン（Ｆ－７０４ＮＰおよびＪ１０７Ｇ、プライムポリマー製）を用いた。メルトフローレートは、それぞれ、７．０および３０ｇ／１０分間であった。測定はＩＳＯ１１３３－９７に沿って行った。以下では、Ｆ－７０４ＮＰをＰＰ１とし、Ｊ１０７ＧをＰＰ２と記す。粘度モデルの式（６）および式（７）のパラメータを評価するために、せん断粘度をモジュラー コンパクト レオメータ（ＭＣＲ １０２ Ａｎｔｏｎ Ｐａａｒ、Ｇｒａｚ、Ａｕａｔｒｉａ）で測定した。せん断速度の測定範囲は、０．０１～１００／秒間であり、測定温度は４６３、４７３および４８３Ｋ（１９０、２００、および２１０℃）であった。参照温度を４７３Ｋ（２００℃）に設定した。曲線フィッティングの結果として得られたＰＰ１およびＰＰ２のモデルパラメータを表２に示す。
図６および図７に、ＰＰ１およびＰＰ２の粘度データおよび曲線を示す。
【0063】
【表2】
【0064】
ＰＰの活性化エネルギーを評価するため、Kissingerの方法を用いた（Chan, J.H.; Balke, S.T. The thermal degradation kinetics of polypropylene: Part III. Thermogravimetric analyses. Polym. Degrad.Stab. 1997, 57, 135-149.）。ＰＰの熱分解による重量損失データを得るため、同時に熱重量測定装置（ＳＴＡ７２００、日立ハイテクサイエンス製）を用いて、ＰＰ１を空気雰囲気下で測定した。昇温速度を２、４および８Ｋ／分間とした。それぞれの測定において、試料重量はおおよそ１０ｍｇであった。
図８はＰＰ１の熱重量分析（ＴＧＡ）の結果を示すグラフである。ＴＧＡ分析における各昇温速度β（Ｋ／分間）について、重量分率Ｘにおける温度を測定した。Kissinger's法では以下の式を用いた。
図８はＰＰ１の熱重量分析（ＴＧＡ）の結果を示すグラフである。ＴＧＡ分析における各昇温速度β（Ｋ／分間）について、重量分率Ｘにおける温度を測定した。Kissinger's法では以下の式を用いた。
【0065】
【数32】
図９は、Ｘを０．４、０．５、０．６または０．７に固定したときのデータセット（１／Ｔ、ｌｎ（β／Ｔ2））および回帰曲線を示している。Ｘ＝０．４、０．５、０．６および０．７におけるＥの値を計算し、その平均値は８０．２ｋＪ／ｍｏｌであった。
【0066】
＜実施例１：ヌセルト数の検討＞
図１０に本実施例で用いた高せん断押出機のスクリュの構成の概要を示す。なお、図中の矢印は樹脂の流れの方向を示し、以下の図においても同様に、樹脂の流れを矢印で示す。深さ３ｍｍ、リード１５ｍｍ、長さ４５ｍｍの溝を備えたスクリュエレメントを用いた。高せん断押出機には、孔の直径４ｍｍ、長さ２５ｍｍのダイを用い、押出速度は４．８ｋｇ／時間とした。バレル温度は４６８Ｋおよび５７３Ｋ（１９５℃および３００℃）とした。スクリュ回転速度は、１００、１０００、２０００回転／分間とした。樹脂としてＰＰ１を用い、ダイの出口におけるＰＰ１の温度を測定した。
図１０に本実施例で用いた高せん断押出機のスクリュの構成の概要を示す。なお、図中の矢印は樹脂の流れの方向を示し、以下の図においても同様に、樹脂の流れを矢印で示す。深さ３ｍｍ、リード１５ｍｍ、長さ４５ｍｍの溝を備えたスクリュエレメントを用いた。高せん断押出機には、孔の直径４ｍｍ、長さ２５ｍｍのダイを用い、押出速度は４．８ｋｇ／時間とした。バレル温度は４６８Ｋおよび５７３Ｋ（１９５℃および３００℃）とした。スクリュ回転速度は、１００、１０００、２０００回転／分間とした。樹脂としてＰＰ１を用い、ダイの出口におけるＰＰ１の温度を測定した。
【0067】
＜高せん断押出機によるＰＰの分子鎖切断＞
＜実施例２＞
図１１は、高せん断押出機のスクリュの構成を示す模式図である。深さ３ｍｍ、リード２２．５ｍｍ、長さ４５ｍｍの溝を備えたスクリュエレメントを用いた。樹脂の流れ方向における最後部のスクリュエレメントは、溝深さは同じだが、リード１５ｍｍ、長さ３０ｍｍである点においてその前のスクリュエレメントと異なっている。本実施例におけるスクリュのヌセルト数については、最後部のスクリュエレメントの形状を、樹脂の最上流側のスクリュエレメントの形状に置き換えて評価した。ただし、流速計算等に関する他の計算は、最後部のスクリュエレメントの幾何形状を考慮して行った。
＜実施例２＞
図１１は、高せん断押出機のスクリュの構成を示す模式図である。深さ３ｍｍ、リード２２．５ｍｍ、長さ４５ｍｍの溝を備えたスクリュエレメントを用いた。樹脂の流れ方向における最後部のスクリュエレメントは、溝深さは同じだが、リード１５ｍｍ、長さ３０ｍｍである点においてその前のスクリュエレメントと異なっている。本実施例におけるスクリュのヌセルト数については、最後部のスクリュエレメントの形状を、樹脂の最上流側のスクリュエレメントの形状に置き換えて評価した。ただし、流速計算等に関する他の計算は、最後部のスクリュエレメントの幾何形状を考慮して行った。
【0068】
図１１において影を付した部分は、貫通穴を備えた逆ねじ要素（図５参照）を示している。この要素は、直径２ｍｍ、長さ４５ｍｍの４つの貫通穴を備えている。高せん断押出機は、直径２ｍｍ、長さ２５ｍｍのダイを備えている。バレル温度は４６８Ｋ（１９５℃）に設定し、押出速度を４．８ｋｇ／時間とした。スクリュ回転速度を、２０００、２５００、３０００および３６００回転／分間とした。樹脂としてＰＰ１を用いた。ＰＰ１の温度は、図１１における点Ｐおよびダイの出口で測定した。高せん断処理後のＰＰ１のゼロせん断粘度は、参照温度４７３Ｋ（２００℃）で測定した。
【0069】
＜実施例３＞
図１２は、本実施例において用いた高せん断押出機のスクリュの構成を示す模式図である。溝深さが３ｍｍ、リード１５ｍｍ、長さ４５ｍｍのスクリュエレメントを用いた。図１２において影を付した部分は、実施例２同様である。直径３ｍｍ、長さ２５ｍｍのダイを備えた高せん断押出機を用いた。樹脂として、ＰＰ２を用いた。押出速度を１０ｋｇ／時間、スクリュ回転速度を３６００回転／分間にそれぞれ固定し、バレル温度を５７８Ｋまたは６２８Ｋ（３００℃または３５０℃）とした。樹脂温度は、ダイの出口で測定した。高せん断処理後のＰＰ２のゼロせん断粘度は、参照温度４７３Ｋ（２００℃）で測定した。
図１２は、本実施例において用いた高せん断押出機のスクリュの構成を示す模式図である。溝深さが３ｍｍ、リード１５ｍｍ、長さ４５ｍｍのスクリュエレメントを用いた。図１２において影を付した部分は、実施例２同様である。直径３ｍｍ、長さ２５ｍｍのダイを備えた高せん断押出機を用いた。樹脂として、ＰＰ２を用いた。押出速度を１０ｋｇ／時間、スクリュ回転速度を３６００回転／分間にそれぞれ固定し、バレル温度を５７８Ｋまたは６２８Ｋ（３００℃または３５０℃）とした。樹脂温度は、ダイの出口で測定した。高せん断処理後のＰＰ２のゼロせん断粘度は、参照温度４７３Ｋ（２００℃）で測定した。
【0070】
＜結果＞
表３に実施例１のシミュレーションにより得られた予測値と実測値とを示す。ここでは、熱伝導のみに焦点を当てるため、粘度低下の影響を考慮していない。スクリュ回転速度を１００回転／分間に固定して、バレル温度を４７３Ｋから５７８Ｋに上げると、ヌセルト数の算出値が少し大きくなった。その結果、高せん断押出機の出口における温度の算出値Ｔfも同様に、Ｎ＝１００回転／分間、バレル温度Ｔｂ＝４７３ＫのときのＮｕ＝８．９２を用いて得られる算出値から変化した。ヌセルト数の最適化により、シミュレーションによる予測値が実測値に近づくことが明らかになった。
表３に実施例１のシミュレーションにより得られた予測値と実測値とを示す。ここでは、熱伝導のみに焦点を当てるため、粘度低下の影響を考慮していない。スクリュ回転速度を１００回転／分間に固定して、バレル温度を４７３Ｋから５７８Ｋに上げると、ヌセルト数の算出値が少し大きくなった。その結果、高せん断押出機の出口における温度の算出値Ｔfも同様に、Ｎ＝１００回転／分間、バレル温度Ｔｂ＝４７３ＫのときのＮｕ＝８．９２を用いて得られる算出値から変化した。ヌセルト数の最適化により、シミュレーションによる予測値が実測値に近づくことが明らかになった。
【表3】
【0071】
バレル温度を４６８Ｋ（１９５℃）に固定し、スクリュ回転数を１００回転／分間から１０００回転／分間以上に増やすと、計算により得られるヌセルト数の値が大きくなった。これは強制対流の場合の熱伝達係数が流速に依存し、高速で流れる樹脂がバレルに冷却される程度が大きいことによる。その結果として、本発明のシミュレーション方法により予測されたＴfの予測値は、Ｎｕ＝８．９２を用いて得られた予測値Ｔfよりも小さくなった。このことから、本発明のシミュレーション方法は、従来考慮されていなかったスクリュ回転数とバレル温度による影響を、ヌセルト数として予測値に組み込んでいるといえる。Ｎ＝１０００、２０００回転／分間のシミュレーション結果と実測値との間にＴfに大きな差があることは、熱分解によって樹脂粘度が減少したことによると考えられる。
【0072】
＜高せん断押出機によるＰＰの分解＞
図１３Ａ、図１３Ｂは、実施例２において３６００回転／分間のときのシミュレーション結果により得られた予測値と実測値とを示すグラフである。図１３Ａ、図１３Ｂに示すように、頻度因子Ａを０とする（粘度低下を考慮しない）と、高せん断押出機の出口における予測温度および参照ゼロせん断粘度が、実測値と一致しない。これは、参照ゼロせん断粘度ηrが下がらず、せん断発熱が過度に評価されるためである。対して、Ａ＝５．７×１０5に設定したシミュレーションによる予測値は、実測値とよく一致したことから、以下では、Ａを５．７×１０5に固定した。
図１３Ａ、図１３Ｂは、実施例２において３６００回転／分間のときのシミュレーション結果により得られた予測値と実測値とを示すグラフである。図１３Ａ、図１３Ｂに示すように、頻度因子Ａを０とする（粘度低下を考慮しない）と、高せん断押出機の出口における予測温度および参照ゼロせん断粘度が、実測値と一致しない。これは、参照ゼロせん断粘度ηrが下がらず、せん断発熱が過度に評価されるためである。対して、Ａ＝５．７×１０5に設定したシミュレーションによる予測値は、実測値とよく一致したことから、以下では、Ａを５．７×１０5に固定した。
【0073】
表４は、実施例２のシミュレーションにより得られた予測値と実測値とを示す。全ての回転速度において、Ｔｐおよびηｒｆの予測値は、実測値と非常によく一致した。
【表4】
【0074】
図１４Ａ、図１４Ｂは、実施例２における、温度及び参照ゼロせん断粘度のシミュレーション結果を示す。スクリュの回転速度が増加するに従い、せん断発熱により温度が増加し、樹脂の熱分解（分子鎖切断）により粘度が低下した。粘度は貫通穴およびダイの前の位置において大きく低下した。これは、この位置において、スクリュが樹脂により完全に充満されているため、樹脂に大きなせん断力が加えられ、また滞留時間も非充満状態に比べて長いためである。貫通穴およびダイの内側では、樹脂に加えられるせん断力が小さく、および滞留時間が短いことから、樹脂の熱分解が抑制された。貫通穴では、断熱状態であるため温度は大きく変化しなかったが、ダイは５６８Ｋ（１９５℃）に維持されたため、ダイにおいて樹脂の温度が低くなった。
【0075】
樹脂が貫通穴から排出された後では、高いスクリュ回転速度にも関わらず、樹脂の温度が徐々に低下した。これは、貫通穴の前（樹脂の流れの上流側）における粘度低下により、樹脂に生じるせん断発熱が減少し、バレルへの熱伝導が支配的になったことによる。
【0076】
実施例３では、バレル長を長く、バレル温度を５７３Ｋ（３００℃）以上に変更した。スクリュ回転数は最大値３６００回転／分間に固定した。４つの貫通穴を持つせき止め部を４箇所備えたスクリュを用いた。
【0077】
表５は、実施例３における、出口温度および出口における参照ゼロせん断粘度のシミュレーションおよび実測値を示す。出口温度のシミュレーションによる予測値は、実施例２から予測されたように、実測値よりやや低かったが、参照ゼロせん断粘度のシミュレーション結果は実測値との一致が良好であった。
【0078】
図１５は、樹脂のＭＦＲ値を特定するために作成した校正曲線（検量線）である。この検量線を用いて求めた、Ｔｂ＝５７３Ｋ、６２３Ｋ（３００℃、３５０℃）のＭＦＲ値は、９３８ｇ／１０分間および２４１１ｇ／１０分間であった。以上のようにして、高せん断加工装置を用いて、１０００ｇ／１０分間以上のＭＦＲ値を有する低分子量化した種々のＰＰを製造することができた。
【0079】
【表5】
【産業上の利用可能性】
【0080】
本発明は、例えば、汎用されているポリプロピレン樹脂にせん断力を加えて、不織布の原料として使用可能な低粘度のポリプロピレン樹脂を製造する際における押出機内および処理後の圧力、滞留時間、樹脂の充満率、樹脂の粘度および温度を予測するために利用できる。
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【図12】
【図13】
【図14】
【図15】
