特開 2023-81741 電気化学反応単位および電気化学反応モジュール

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2023081741

(43)【公開日】2023-06-13

(54)【発明の名称】電気化学反応単位および電気化学反応モジュール

(51)【国際特許分類】

   H01M 8/0202 20160101AFI20230606BHJP

   H01M 8/12 20160101ALI20230606BHJP

   H01M 8/0206 20160101ALI20230606BHJP

   H01M 8/0258 20160101ALI20230606BHJP

   H01M 4/86 20060101ALI20230606BHJP

   C25B 9/19 20210101ALI20230606BHJP

   C25B 9/60 20210101ALI20230606BHJP

   C25B 13/05 20210101ALI20230606BHJP

   C25B 9/77 20210101ALI20230606BHJP

   C25B 13/04 20210101ALI20230606BHJP

【ＦＩ】

H01M8/0202

H01M8/12 101

H01M8/12 102A

H01M8/0206

H01M8/0258

H01M4/86 U

C25B9/19

C25B9/60

C25B13/05

C25B9/77

C25B13/04 302

【審査請求】未請求

【請求項の数】8

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2021195696

(22)【出願日】2021-12-01

(71)【出願人】

【識別番号】519322392

【氏名又は名称】森村ＳＯＦＣテクノロジー株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001911

【氏名又は名称】弁理士法人アルファ国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】柿沼 保夫

(72)【発明者】

【氏名】堀田 信行

(72)【発明者】

【氏名】佐藤 吉晃

(72)【発明者】

【氏名】鈴木 伸輔

(72)【発明者】

【氏名】島津 めぐみ

【テーマコード（参考）】

4K021

5H018

5H126

【Ｆターム（参考）】

4K021AA01

4K021BA02

4K021DB06

4K021DB40

4K021DB53

5H018AA06

5H126AA08

5H126AA12

5H126AA14

5H126AA23

5H126BB05

5H126BB06

5H126DD05

5H126EE03

5H126EE11

5H126EE22

5H126EE25

5H126GG01

5H126GG02

5H126JJ03

5H126JJ05

(57)【要約】

【課題】インターコネクタに含まれるＭｎが燃料室に飛散することを抑制する。
【解決手段】電気化学反応単位は、固体酸化物を含む電解質層と、電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む電気化学反応単セルと、燃料極に対して第１の方向の空気極とは反対側に位置するインターコネクタであって、燃料極が面する燃料室を画定し、かつ、Ｍｎを含むインターコネクタと、を備え、燃料室は、第１の方向視において電解質層と空気極と燃料極とが重なっている領域である反応領域に位置する特定流路部と、反応領域に含まれない非反応領域に位置する非反応流路部と、を有する、電気化学反応単位において、更に、特定元素であるＳｉを含む特定部材であって、非反応流路部のうち、特定流路部に対して燃料室内を流れるガスの流れの上流側に位置し、少なくとも一部が燃料室に面する特定部材を備える。
【選択図】図５

【特許請求の範囲】

【請求項1】

固体酸化物を含む電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む電気化学反応単セルと、
前記燃料極に対して前記第１の方向の前記空気極とは反対側に位置するインターコネクタであって、前記燃料極が面する燃料室を画定し、かつ、Ｍｎを含むインターコネクタと、を備え、
前記燃料室は、前記第１の方向視において前記電解質層と前記空気極と前記燃料極とが重なっている領域である反応領域に位置する特定流路部と、前記反応領域に含まれない非反応領域に位置する非反応流路部と、を有する、電気化学反応単位において、更に、
特定元素であるＳｉを含む特定部材であって、前記非反応流路部のうち、前記特定流路部に対して前記燃料室内を流れるガスの流れの上流側に位置し、少なくとも一部が前記燃料室に面する特定部材を備える、
ことを特徴とする電気化学反応単位。

【請求項2】

固体酸化物を含む電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む電気化学反応単セルと、
前記燃料極に対して前記第１の方向の前記空気極とは反対側に位置するインターコネクタであって、前記燃料極が面する燃料室を画定し、かつ、Ｍｎを含むインターコネクタと、を備え、
前記燃料室は、前記第１の方向視において前記電解質層と前記空気極と前記燃料極とが重なっている領域である反応領域に位置する特定流路部と、前記反応領域に含まれない非反応領域に位置する非反応流路部と、を有する、電気化学反応単位において、更に、
前記インターコネクタに含まれるＭｎと結合する特定元素を含むガスが発生する特定部材であって、前記非反応流路部のうち、前記特定流路部に対して前記燃料室内を流れるガスの流れの上流側に位置し、少なくとも一部が前記燃料室に面する特定部材を備える、
ことを特徴とする電気化学反応単位。

【請求項3】

請求項１または請求項２に記載の電気化学反応単位であって、
前記特定部材の前記特定元素の含有量は、１０質量％以上である、
ことを特徴とする電気化学反応単位。

【請求項4】

請求項１から請求項３までのいずれか１項に記載の電気化学反応単位であって、
前記特定部材は、水酸基と結合した前記特定元素を有する、
ことを特徴とする電気化学反応単位。

【請求項5】

請求項１から請求項４までのいずれか一項に記載の電気化学反応単位であって、
前記特定部材の少なくとも一部は、前記インターコネクタのうち、前記非反応流路部を画定する部分に形成された溝部に収容されている、
ことを特徴とする電気化学反応単位。

【請求項6】

請求項１から請求項５までのいずれか一項に記載の電気化学反応単位であって、
前記電気化学反応単位は、複数の前記特定部材を備え、
複数の前記特定部材は、前記燃料室内を流れるガスの流れに交差する方向に互いに離隔している、
ことを特徴とする電気化学反応単位。

【請求項7】

請求項１から請求項６までのいずれか一項に記載の電気化学反応単位であって、
前記インターコネクタは、Ｃｒを含む、
ことを特徴とする電気化学反応単位。

【請求項8】

固体酸化物を含む電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む電気化学反応単セルと、
前記燃料極に対して前記第１の方向の前記空気極とは反対側に位置するインターコネクタであって、前記燃料極が面する燃料室を画定し、かつ、Ｍｎを含むインターコネクタと、
を備える電気化学反応単位を有する電気化学反応モジュールにおいて、
前記電気化学反応単位の内部に位置するガス流路であって、前記燃料室を含むガス流路である第１流路部と、前記電気化学反応単位の外部に位置するガス流路であって、前記第１流路部に対してガス流れの上流側において前記第１流路部に連通するガス流路である第２流路部とを有し、
前記燃料室のうち、前記第１の方向視において前記電解質層と前記空気極と前記燃料極とが重なる反応領域に位置する部分を特定流路部としたときに、
前記第１流路部と前記第２流路部との少なくとも一方における前記特定流路部に対して、前記ガス流路内を流れるガス流れの上流側に位置する、特定元素であるＳｉを含むガスを前記特定流路部に供給する特定ガス供給部を備える、
ことを特徴とする電気化学反応モジュール。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本明細書によって開示される技術は、電気化学反応単位および電気化学反応モジュールに関する。

【背景技術】

【0002】

水素と酸素との電気化学反応を利用して発電を行う燃料電池の種類の１つとして、固体酸化物形の燃料電池（以下、「ＳＯＦＣ」という。）が知られている。ＳＯＦＣの構成単位である燃料電池発電単位（以下、「発電単位」という。）は、燃料電池単セル（以下、「単セル」という。）と、インターコネクタとを備える（例えば、特許文献１参照）。単セルは、固体酸化物を含む電解質層と、電解質層を挟んで所定の方向（以下、「第１の方向」という。）に互いに対向する空気極および燃料極とを含む。インターコネクタは、燃料極に対して第１の方向の空気極とは反対側に位置している。インターコネクタは、燃料極が面する燃料室（の一部）を画定している。インターコネクタは、フェライト系ステンレスにより形成されている。そのため、インターコネクタは、Ｍｎを含んでいる。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】特開２０２１‐０８６７８６号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

上記従来の構成では、インターコネクタに含まれるＭｎが燃料室に飛散することにより、燃料室におけるＭｎ蒸気圧が上昇し、ひいては、電解質層にクラックが発生するなど、電気化学反応単セルの性能に悪影響を及ぼすことがある。

【0005】

なお、このような課題は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル（以下、「ＳＯＥＣ」という。）の構成単位である電解セル単位にも共通の課題である。なお、本明細書では、燃料電池単セルと電解単セルとをまとめて電気化学反応単セルと呼び、燃料電池発電単位と電解セル単位とをまとめて電気化学反応単位と呼ぶ。また、このような課題は、ＳＯＦＣやＳＯＥＣに限らず、他のタイプの電気化学反応単位にも共通の課題である。また、このような課題は、電気化学反応単位を備え、かつ、電気化学反応単位の内部および外部に位置するガス流路を有する電気化学反応モジュールにも共通の課題である。

【0006】

本明細書では、上述した課題を解決することが可能な技術を開示する。

【課題を解決するための手段】

【0007】

本明細書に開示される技術は、例えば、以下の形態として実現することが可能である。

【0008】

（１）本明細書に開示される電気化学反応単位は、固体酸化物を含む電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む電気化学反応単セルと、前記燃料極に対して前記第１の方向の前記空気極とは反対側に位置するインターコネクタであって、前記燃料極が面する燃料室を画定し、かつ、Ｍｎを含むインターコネクタと、を備え、前記燃料室は、前記第１の方向視において前記電解質層と前記空気極と前記燃料極とが重なっている領域である反応領域に位置する特定流路部と、前記反応領域に含まれない非反応領域に位置する非反応流路部と、を有する、電気化学反応単位において、更に、特定元素であるＳｉを含む特定部材であって、前記非反応流路部のうち、前記特定流路部に対して前記燃料室内を流れるガスの流れの上流側に位置し、少なくとも一部が前記燃料室に面する特定部材を備える。

【0009】

本電気化学反応単位においては、上述した特定部材を備えるため、特定部材に含まれる特定元素が、ガスとして燃料室に飛散し、インターコネクタに含まれるＭｎと反応してＭｎと特定元素の化合物を生成し、その結果、インターコネクタに含まれるＭｎが燃料室に飛散することが抑制される。これは、Ｍｎが特定元素との化合物となることにより、燃料室に飛散しにくくなるからである。本電気化学反応単位においては、特定部材が燃料室の特定流路部に対してガスの流れの上流側に位置することにより、特定部材に対してガスの流れの下流側に位置するインターコネクタの表面に、特に効率的に、上述したＭｎと特定元素の化合物を生成することができ、ひいては、特に効果的に、インターコネクタに含まれるＭｎが燃料室に飛散することが抑制される。従って、本電気化学反応単位によれば、上記従来技術と比較して、特に効果的に、燃料室におけるＭｎ蒸気圧の上昇を抑制することができ、これにより単セルの性能を向上させることができる。

【0010】

（２）本明細書に開示される電気化学反応単位は、固体酸化物を含む電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む電気化学反応単セルと、前記燃料極に対して前記第１の方向の前記空気極とは反対側に位置するインターコネクタであって、前記燃料極が面する燃料室を画定し、かつ、Ｍｎを含むインターコネクタと、を備え、前記燃料室は、前記第１の方向視において前記電解質層と前記空気極と前記燃料極とが重なっている領域である反応領域に位置する特定流路部と、前記反応領域に含まれない非反応領域に位置する非反応流路部と、を有する、電気化学反応単位において、更に、前記インターコネクタに含まれるＭｎと結合する特定元素を含むガスが発生する特定部材であって、前記非反応流路部のうち、前記特定流路部に対して前記燃料室内を流れるガスの流れの上流側に位置し、少なくとも一部が前記燃料室に面する特定部材を備える。本電気化学反応単位によれば、上記と同様の理由から、特定部材を備えることにより、上記従来技術と比較して、特に効果的に、燃料室におけるＭｎ蒸気圧の上昇を抑制することができ、これにより単セルの性能を向上させることができる。

【0011】

本電気化学反応単位においては、上述した特定部材を備えるため、特定部材に含まれる特定元素が、ガスとして燃料室に飛散し、インターコネクタに含まれるＭｎと反応してＭｎと特定元素の化合物を生成し、その結果、インターコネクタに含まれるＭｎが燃料室に飛散することが抑制される。これは、Ｍｎが特定元素との化合物となることにより、燃料室に飛散しにくくなるからである。本電気化学反応単位においては、特定部材が燃料室の特定流路部に対してガスの流れの上流側に位置することにより、特定流路部に対してガスの流れの下流側に位置するインターコネクタの表面に、特に効率的に、上述したＭｎと特定元素の化合物を生成することができ、ひいては、特に効果的に、インターコネクタに含まれるＭｎが燃料室に飛散することが抑制される。従って、本電気化学反応単位によれば、上記従来技術と比較して、特に効果的に、燃料室におけるＭｎ蒸気圧の上昇を抑制することができ、これにより単セルの性能を向上させることができる。

【0012】

（３）上記電気化学反応単位において、前記特定部材の前記特定元素の含有量は、１０質量％以上である構成としてもよい。本電気化学反応単位によれば、より効果的に、燃料室におけるＭｎ蒸気圧の上昇を抑制することができ、これにより単セルの性能を向上させることができる。

【0013】

（４）上記電気化学反応単位において、前記特定部材は、水酸基と結合した前記特定元素を有する構成としてもよい。本電気化学反応単位によれば、より効果的に、燃料室におけるＭｎ蒸気圧の上昇を抑制することができ、これにより単セルの性能を向上させることができる。

【0014】

（５）上記電気化学反応単位において、前記特定部材の少なくとも一部は、前記インターコネクタのうち、前記非反応流路部を画定する部分に形成された溝部に収容されている構成としてもよい。本電気化学反応単位によれば、特定部材の位置決めをすることができ、また、特定部材がインターコネクタの溝部に収容されていない構成と比べて、特定部材により燃料室内におけるガスの流れが阻害されることを抑制することができる。

【0015】

（６）上記電気化学反応単位において、前記電気化学反応単位は、複数の前記特定部材を備え、複数の前記特定部材は、前記燃料室内を流れるガスの流れに交差する方向に互いに離隔している構成としてもよい。本電気化学反応単位においては、特定部材を１つだけ備える構成と比べて、より効果的に、インターコネクタに含まれるＭｎが燃料室に飛散することを抑制することができる。また、そのように複数の特定部材を備えるものでありながら、複数の特定部材が上記方向（燃料室内を流れるガスの流れに交差する方向）に互いに離隔していることにより、比較的、特定部材によりガスの流れが阻害されることを抑制することができる。

【0016】

（７）上記電気化学反応単位において、前記インターコネクタは、Ｃｒを含む構成としてもよい。本電気化学反応単位においては、インターコネクタの表面にＣｒを含む化合物が形成される。更に、インターコネクタの表面に形成されるＭｎと特定元素の化合物を核として、Ｍｎ蒸気圧が低いＭｎとＣｒの化合物が形成され、これにより、Ｍｎが燃料室に飛散することが更に抑制される。そのため、本電気化学反応単位によれば、より効果的に、燃料室におけるＭｎ蒸気圧の上昇を抑制することができ、これにより単セルの性能を向上させることができる。

【0017】

（８）本明細書に開示される電気化学反応モジュールは、固体酸化物を含む電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む電気化学反応単セルと、前記燃料極に対して前記第１の方向の前記空気極とは反対側に位置するインターコネクタであって、前記燃料極が面する燃料室を画定し、かつ、Ｍｎを含むインターコネクタと、を備える電気化学反応単位を有する電気化学反応モジュールにおいて、前記電気化学反応単位の内部に位置するガス流路であって、前記燃料室を含むガス流路である第１流路部と、前記電気化学反応単位の外部に位置するガス流路であって、前記第１流路部に対してガス流れの上流側において前記第１流路部に連通するガス流路である第２流路部とを有し、前記燃料室のうち、前記第１の方向視において前記電解質層と前記空気極と前記燃料極とが重なる反応領域に位置する部分を特定流路部としたときに、前記第１流路部と前記第２流路部との少なくとも一方における前記特定流路部に対して、前記ガス流路内を流れるガス流れの上流側に位置する、特定元素であるＳｉを含むガスを前記特定流路部に供給する特定ガス供給部を備える。本電気化学反応モジュールにおいては、特定ガス供給部によって特定元素を含むガスが燃料室の特定流路部に供給され、インターコネクタに含まれるＭｎと反応してＭｎと特定元素の化合物を生成し、その結果、インターコネクタに含まれるＭｎが燃料室に飛散することが抑制される。特定ガス供給部が特定流路部に対してガスの流れの上流側に位置することにより、特定ガス供給部に対してガスの流れの下流側に位置するインターコネクタの表面に、特に効率的に、上述したＭｎと特定元素の化合物を生成することができ、ひいては、特に効果的に、インターコネクタに含まれるＭｎが燃料室に飛散することが抑制される。従って、本電気化学反応モジュールによれば、上記従来技術と比較して、特に効果的に、燃料室におけるＭｎ蒸気圧の上昇を抑制することができ、これにより単セルの性能を向上させることができる。

【0018】

なお、本明細書に開示される技術は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、電気化学反応単位（燃料電池発電単位または電解セル単位）、その製造方法等の形態で実現することが可能である。

【図面の簡単な説明】

【0019】

【図1】第１実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図

【図2】図１のＩＩ－ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図

【図3】図１のＩＩＩ－ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図

【図4】図１のＩＶ－ＩＶの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図

【図5】図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図

【図6】図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図

【図7】図４に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図

【図8】図５から図７のＶＩＩＩ－ＶＩＩＩの位置における発電単位１０２のＸＹ断面構成を示す説明図

【図9】図５から図７のＩＸ－ＩＸの位置における発電単位１０２のＸＹ断面構成を示す説明図

【図10】図５から図７のＸ－Ｘの位置における発電単位１０２のＸＹ断面構成を示す説明図

【図11】第２実施形態における燃料電池モジュール１０の構成を模式的に示す説明図

【発明を実施するための形態】

【0020】

Ａ．第１実施形態：
Ａ－１．燃料電池スタック１００の構成：
図１は、第１実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図であり、図２は、図１（および図８から図１０）のＩＩ－ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図３は、図１（および図８から図１０）のＩＩＩ－ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図４は、図１のＩＶ－ＩＶの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。各図には、方向を特定するための互いに直交するＸＹＺ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Ｚ軸正方向を上方向と呼び、Ｚ軸負方向を下方向と呼ぶものとするが、燃料電池スタック１００は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図５以降についても同様である。

【0021】

燃料電池スタック１００は、複数の（本実施形態では７つの）燃料電池発電単位（以下、単に「発電単位」という。）１０２と、下端用セパレータ１８９と、一対のエンドプレート１０４，１０６とを備える。７つの発電単位１０２は、所定の配列方向（本実施形態では上下方向）に並べて配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６のうちの一方（以下、「上側エンドプレート１０４」という。）は、７つの発電単位１０２から構成される集合体（以下、「発電ブロック１０３」という。）の上側に配置されており、一対のエンドプレート１０４，１０６のうちの他方（以下、「下側エンドプレート１０６」という。）は、下端用セパレータ１８９の下側に配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６は、発電ブロック１０３を上下から挟むように配置されている。なお、上記配列方向（Ｚ軸方向、上下方向）は、特許請求の範囲における第１の方向の一例である。

【0022】

図１および図４に示すように、燃料電池スタック１００を構成する各層（上側エンドプレート１０４、各発電単位１０２、下端用セパレータ１８９）のＺ軸方向回りの外周の４つの角部付近には、各層を上下方向に貫通する孔が形成されており、下側エンドプレート１０６のＺ軸方向回りの外周の４つの角部付近における上側の表面には、孔（ネジ孔）が形成されている。これらの各層に形成され互いに対応する孔同士が上下方向に連通して、上下方向に延びるボルト孔１０９を構成している。以下の説明では、ボルト孔１０９を構成するために燃料電池スタック１００の各層に形成された孔も、ボルト孔１０９と呼ぶ場合がある。

【0023】

各ボルト孔１０９にはボルト２２が挿入されている。各ボルト２２の下端部は下側エンドプレート１０６に形成されたネジ孔に螺号しており、各ボルト２２の上端部にはナット２４が嵌められている。ナット２４の下側の表面は、絶縁シート２６を介してエンドプレート１０４の上側の表面に当接している。このような構成のボルト２２およびナット２４により、燃料電池スタック１００の各層が一体に締結されている。なお、絶縁シート２６は、例えばマイカシートや、セラミック繊維シート、セラミック圧粉シート、ガラスシート、ガラスセラミック複合剤等により構成される。

【0024】

また、図１から図３に示すように、燃料電池スタック１００を構成する各層（各発電単位１０２、下端用セパレータ１８９、下側エンドプレート１０６）のＺ軸方向回りの周縁部には、各層を上下方向に貫通する４つの孔が形成されており、各層に形成され互いに対応する孔同士が上下方向に連通して、最上部の発電単位１０２から下側エンドプレート１０６にわたって上下方向に延びる連通孔１０８を構成している。以下の説明では、連通孔１０８を構成するために燃料電池スタック１００の各層に形成された孔も、連通孔１０８と呼ぶ場合がある。

【0025】

図１および図２に示すように、燃料電池スタック１００のＺ軸方向回りの外周を構成する１つの辺（Ｙ軸に平行な２つの辺のうちのＸ軸正方向側の辺）の付近に位置する１つの連通孔１０８は、燃料電池スタック１００の外部から酸化剤ガスＯＧが導入され、その酸化剤ガスＯＧを各発電単位１０２の後述する空気室１６６に供給するガス流路である酸化剤ガス供給マニホールド１６１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｙ軸に平行な２つの辺のうちのＸ軸負方向側の辺）の付近に位置する１つの連通孔１０８は、各発電単位１０２の空気室１６６から排出されたガスである酸化剤オフガスＯＯＧを燃料電池スタック１００の外部へ排出するガス流路である酸化剤ガス排出マニホールド１６２として機能する。なお、酸化剤ガスＯＧとしては、例えば空気が使用される。

【0026】

また、図１および図３に示すように、燃料電池スタック１００のＺ軸方向回りの外周を構成する辺のうち、上述した酸化剤ガス排出マニホールド１６２として機能する連通孔１０８に最も近い辺の付近に位置する他の１つの連通孔１０８は、燃料電池スタック１００の外部から燃料ガスＦＧが導入され、その燃料ガスＦＧを各発電単位１０２の後述する燃料室１７６に供給するガス流路である燃料ガス供給マニホールド１７１として機能し、上述した酸化剤ガス供給マニホールド１６１として機能する連通孔１０８に最も近い辺の付近に位置する他の１つの連通孔１０８は、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出されたガスである燃料オフガスＦＯＧを燃料電池スタック１００の外部へ排出するガス流路である燃料ガス排出マニホールド１７２として機能する。なお、燃料ガスＦＧとしては、例えば都市ガスを改質した水素リッチなガスが使用される。

【0027】

図２および図３に示すように、燃料電池スタック１００には、４つのガス通路部材２７が設けられている。各ガス通路部材２７は、中空筒状の本体部２８と、本体部２８の側面から分岐した中空筒状の分岐部２９とを有している。分岐部２９の孔は本体部２８の孔と連通している。各ガス通路部材２７の分岐部２９には、ガス配管（図示せず）が接続される。図２に示すように、酸化剤ガス供給マニホールド１６１の位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス供給マニホールド１６１に連通しており、酸化剤ガス排出マニホールド１６２の位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス排出マニホールド１６２に連通している。また、図３に示すように、燃料ガス供給マニホールド１７１の位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス供給マニホールド１７１に連通しており、燃料ガス排出マニホールド１７２の位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス排出マニホールド１７２に連通している。なお、各ガス通路部材２７と下側エンドプレート１０６の表面との間には、絶縁シート２６が介在している。

【0028】

（エンドプレート１０４，１０６の構成）
一対のエンドプレート１０４，１０６は、Ｚ軸方向視での外形が略矩形の平板状の部材であり、例えばステンレス等の導電材料により形成されている。一対のエンドプレート１０４，１０６の中央付近には、それぞれ、Ｚ軸方向に貫通する孔３２，３４が形成されている。Ｚ軸方向視で、一対のエンドプレート１０４，１０６のそれぞれに形成された孔３２，３４の輪郭線は、後述する各単セル１１０を内包している。そのため、各ボルト２２およびナット２４による締結力（Ｚ軸方向の圧縮力）は、主として各発電単位１０２の周縁部（後述する単セル１１０より外側の部分）に作用する。また、本実施形態では、上側エンドプレート１０４は、燃料電池スタック１００のプラス側の出力端子として機能し、下側エンドプレート１０６は、燃料電池スタック１００のマイナス側の出力端子として機能する。

【0029】

（下端用セパレータ１８９の構成）
下端用セパレータ１８９は、Ｚ軸方向視での外形が略矩形の平板状の部材であり、例えば金属により形成されている。下端用セパレータ１８９の周縁部は、発電ブロック１０３と下側エンドプレート１０６との間に挟み込まれた状態で、下側エンドプレート１０６と例えば溶接により接合されており、下側エンドプレート１０６と電気的に接続されている。

【0030】

（発電単位１０２の構成）
図５は、図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図６は、図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図７は、図４に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図である。また、図８は、図５から図７のＶＩＩＩ－ＶＩＩＩの位置における発電単位１０２のＸＹ断面構成を示す説明図であり、図９は、図５から図７のＩＸ－ＩＸの位置における発電単位１０２のＸＹ断面構成を示す説明図であり、図１０は、図５から図７のＸ－Ｘの位置における発電単位１０２のＸＹ断面構成を示す説明図である。

【0031】

図５から図７に示すように、発電単位１０２は、燃料電池単セル（以下、「単セル」という。）１１０と、単セル用セパレータ１２０と、空気極側フレーム１３０と、燃料極側フレーム１４０と、燃料極側集電体１４４と、スペーサー１４９と、発電単位１０２の最上層および最下層を構成する一対のインターコネクタ１９０とを備えている。単セル用セパレータ１２０、空気極側フレーム１３０、燃料極側フレーム１４０、インターコネクタ１９０（より詳細には、後述するＩＣ用セパレータ１８０）におけるＺ軸方向回りの周縁部には、各マニホールド１６１，１６２，１７１，１７２として機能する各連通孔１０８を構成する孔と、各ボルト孔１０９を構成する孔とが形成されている。

【0032】

単セル１１０は、電解質層１１２と、電解質層１１２を挟んでＺ軸方向に互いに対向する空気極１１４および燃料極１１６と、電解質層１１２と空気極１１４との間に配置された反応防止層１１８とを備える。なお、本実施形態の単セル１１０は、燃料極１１６で単セル１１０を構成する他の層（電解質層１１２、空気極１１４、反応防止層１１８）を支持する燃料極支持形の単セルである。

【0033】

電解質層１１２は、Ｚ軸方向視で略矩形の平板形状部材であり、固体酸化物（例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア））を含むように構成されている。すなわち、本実施形態の単セル１１０は、電解質として固体酸化物を用いる固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）である。空気極１１４は、Ｚ軸方向視で電解質層１１２より小さい略矩形の平板形状部材であり、例えばペロブスカイト型酸化物（例えば、ＬＳＣＦ（ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物））を含むように構成されている。燃料極１１６は、Ｚ軸方向視で電解質層１１２と略同じ大きさの略矩形の平板形状部材であり、例えば、Ｎｉ（ニッケル）、Ｎｉとセラミック粒子からなるサーメット、Ｎｉ基合金等により形成されている。反応防止層１１８は、Ｚ軸方向視で空気極１１４と略同じ大きさの略矩形の平板形状部材であり、例えばＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）とＹＳＺとを含むように構成されている。反応防止層１１８は、空気極１１４から拡散した元素（例えば、Ｓｒ）が電解質層１１２に含まれる元素（例えば、Ｚｒ）と反応して高抵抗な物質（例えば、ＳｒＺｒＯ_３）が生成されることを抑制する機能を有する。

【0034】

単セル用セパレータ１２０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の貫通孔１２１が形成されたフレーム状の導電性部材であり、例えば、金属により形成されている。単セル用セパレータ１２０の板厚は、比較的薄く、例えば０．０５ｍｍ以上、０．２ｍｍ以下程度である。単セル用セパレータ１２０における貫通孔１２１を取り囲む部分（以下、「貫通孔周囲部」という。）は、単セル１１０（電解質層１１２）の周縁部における上側の表面に対向している。単セル用セパレータ１２０は、その対向した部分に配置されたロウ材（例えばＡｇロウ）により形成された接合部１２４により、単セル１１０（電解質層１１２）と接合されている。従って、単セル用セパレータ１２０は、接合部１２４を介して単セル１１０に接続されていると言える。単セル用セパレータ１２０により、空気極１１４に面する空気室１６６と燃料極１１６に面する燃料室１７６とが区画され、単セル１１０の周縁部における一方の電極側から他方の電極側へのガスのリーク（クロスリーク）が抑制される。

【0035】

単セル用セパレータ１２０は、単セル用セパレータ１２０における貫通孔周囲部を含む内側部１２６と、内側部１２６より外側に位置する外側部１２７と、内側部１２６と外側部１２７とを連結する連結部１２８とを備える。本実施形態では、内側部１２６および外側部１２７は、Ｚ軸方向に略直交する方向に延びる略平板状である。また、連結部１２８は、内側部１２６と外側部１２７との両方に対して下側に突出するように湾曲した形状となっている。連結部１２８における下側（燃料室１７６側）の部分は凸部となっており、連結部１２８における上側（空気室１６６側）の部分は凹部となっている。このため、連結部１２８は、Ｚ軸方向における位置が内側部１２６および外側部１２７とは異なる部分を含んでいる。

【0036】

単セル用セパレータ１２０における貫通孔１２１付近には、ガラスを含むガラスシール部１２５が配置されている。ガラスシール部１２５は、接合部１２４に対して空気室１６６側に位置しており、単セル用セパレータ１２０の貫通孔周囲部の表面と、単セル１１０（本実施形態では電解質層１１２）の表面との両方に接触するように形成されている。ガラスシール部１２５により、単セル１１０の周縁部における一方の電極側から他方の電極側へのガスのリーク（クロスリーク）が効果的に抑制される。

【0037】

インターコネクタ１９０は、略矩形の平板形状の平板部１５０と、平板部１５０から空気極１１４側に突出した複数の略柱状の空気極側集電部１３４と、ＩＣ用セパレータ１８０とを有する導電性の部材であり、Ｍｎ（マンガン）およびＣｒ（クロム）を含む金属（例えば、フェライト系ステンレス）により形成されている。インターコネクタ１９０は、燃料極１１６が面する燃料室１７６（の一部）を画定している。本実施形態では、インターコネクタ１９０の平板部１５０および空気極側集電部１３４の表面（空気室１６６に面する表面）に、例えばスピネル型酸化物により構成された導電性の被覆層１９４が形成されている。以下では、被覆層１９４が形成されたインターコネクタ１９０を、単に「インターコネクタ１９０」という。各発電単位１０２において、上側のインターコネクタ１９０（の平板部１５０）は、単セル１１０に対して上側に配置されている。上側のインターコネクタ１９０（の各空気極側集電部１３４）は、例えばスピネル型酸化物により構成された導電性接合材１９６を介して、単セル１１０の空気極１１４に接合されており、これにより単セル１１０の空気極１１４に電気的に接続されている。また、各発電単位１０２において、下側のインターコネクタ１９０は、単セル１１０に対して燃料室１７６を挟んで下側に配置されており、後述する燃料極側集電体１４４を介して、単セル１１０の燃料極１１６に電気的に接続されている。インターコネクタ１９０は、発電単位１０２間の電気的導通を確保すると共に、発電単位１０２間での反応ガスの混合を抑制する。なお、本実施形態では、２つの発電単位１０２が隣接して配置されている場合、１つのインターコネクタ１９０は、隣接する２つの発電単位１０２に共有されている。すなわち、ある発電単位１０２における上側のインターコネクタ１９０は、その発電単位１０２の上側に隣接する他の発電単位１０２における下側のインターコネクタ１９０と同一部材である。発電単位１０２を構成する各インターコネクタ１９０は、燃料極１１６に対してＺ軸方向の空気極１１４とは反対側に位置している。また、燃料電池スタック１００は下端用セパレータ１８９を備えているため、燃料電池スタック１００において最も下側に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１９０を備えていない（図２から図４参照）。

【0038】

ＩＣ用セパレータ１８０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の貫通孔１８１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。ＩＣ用セパレータ１８０の板厚は、比較的薄く、例えば０．０５ｍｍ以上、０．２ｍｍ以下程度である。ＩＣ用セパレータ１８０は、Ｚ軸方向において単セル用セパレータ１２０と対向している。ＩＣ用セパレータ１８０における貫通孔１８１を取り囲む部分（以下、「貫通孔周囲部」という。）は、インターコネクタ１９０の平板部１５０の周縁部における上側の表面に例えば溶接により接合されている。ある発電単位１０２に含まれる一対のＩＣ用セパレータ１８０のうち、上側のＩＣ用セパレータ１８０は、該発電単位１０２の空気室１６６と、該発電単位１０２に対して上側に隣り合う他の発電単位１０２の燃料室１７６とを区画する。また、ある発電単位１０２に含まれる一対のＩＣ用セパレータ１８０のうち、下側のＩＣ用セパレータ１８０は、該発電単位１０２の燃料室１７６と、該発電単位１０２に対して下側に隣り合う他の発電単位１０２の空気室１６６とを区画する。このように、ＩＣ用セパレータ１８０により、発電単位１０２の周縁部における発電単位１０２間のガスのリークが抑制される。なお、燃料電池スタック１００において最も上側に位置する発電単位１０２の上側のインターコネクタ１９０のＩＣ用セパレータ１８０は、上側エンドプレート１０４に電気的に接続されている。

【0039】

ＩＣ用セパレータ１８０は、貫通孔周囲部を含む内側部１８６と、内側部１８６より外側に位置する外側部１８７と、内側部１８６と外側部１８７とを連結する連結部１８８とを備える。本実施形態では、内側部１８６および外側部１８７は、Ｚ軸方向に略直交する方向に延びる略平板状である。また、連結部１８８は、内側部１８６と外側部１８７との両方に対して下側に突出するように湾曲した形状となっている。連結部１８８における下側（空気室１６６側）の部分は凸部となっており、連結部１８８における上側（燃料室１７６側）の部分は凹部となっている。このため、連結部１８８は、Ｚ軸方向における位置が内側部１８６および外側部１８７とは異なる部分を含んでいる。

【0040】

図５から図８に示すように、空気極側フレーム１３０は、中央付近にＺ軸方向に貫通する略矩形の孔１３１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、マイカ等の絶縁体により形成されている。空気極側フレーム１３０の孔１３１は、空気極１１４に面する空気室１６６（の一部）を構成する。空気極側フレーム１３０は、単セル用セパレータ１２０の周縁部における上側の表面と、上側のＩＣ用セパレータ１８０の周縁部における下側の表面とに接触しており、両者の間のガスシール性（すなわち、空気室１６６のガスシール性）を確保するシール部材として機能する。また、空気極側フレーム１３０によって、発電単位１０２に含まれる一対のＩＣ用セパレータ１８０間（すなわち、一対のインターコネクタ１９０間）間が電気的に絶縁される。また、空気極側フレーム１３０には、酸化剤ガス供給マニホールド１６１と空気室１６６とを連通する酸化剤ガス供給連通流路１３２と、空気室１６６と酸化剤ガス排出マニホールド１６２とを連通する酸化剤ガス排出連通流路１３３とが形成されている。

【0041】

図５から図７、図９および図１０に示すように、燃料極側フレーム１４０は、中央付近にＺ軸方向に貫通する略矩形の孔１４１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。燃料極側フレーム１４０の孔１４１は、燃料極１１６に面する燃料室１７６を構成する。燃料極側フレーム１４０は、単セル用セパレータ１２０の周縁部における下側の表面と、下側のＩＣ用セパレータ１８０の周縁部における上側の表面とに接触している。

【0042】

なお、図１０に示すように、燃料室１７６は、Ｚ軸方向視において電解質層１１２と空気極１１４と燃料極１１６とが重なっている領域（以下、「反応領域」という。）ＲＡに位置する特定流路部１７６Ａと、反応領域ＲＡに含まれない領域（以下、「非反応領域」という。）ＵＡに位置する非反応流路部１７６Ｂとを有している。反応領域ＲＡは発電反応が主に生じる領域であり、発電に対する寄与が比較的大きいのに対し、非反応領域ＵＡは発電反応が比較的生じにくい領域であり、発電に対する寄与が比較的小さい。本実施形態では、Ｚ軸方向視において、反応領域ＲＡは単セル１１０の中央に位置し、非反応領域ＵＡは反応領域ＲＡの周囲を囲むように位置している。

【0043】

また、燃料極側フレーム１４０には、燃料ガス供給マニホールド１７１と燃料室１７６とを連通する燃料ガス供給連通流路１４２と、燃料室１７６と燃料ガス排出マニホールド１７２とを連通する燃料ガス排出連通流路１４３とが形成されている。

【0044】

図５から図７に示すように、燃料極側集電体１４４は、燃料室１７６内に配置されている。燃料極側集電体１４４は、単セル１１０とインターコネクタ１９０との間に位置している。

【0045】

図７に示すように、燃料極側集電体１４４は、電極側接触部１４５と、反対側接触部１４６と、連接部１４７と、Ｙ方向先端部１４８とを備えている。電極側接触部１４５は、燃料極１１６に接触し、燃料極１１６とは反対側においてスペーサー１４９と接触している。反対側接触部１４６は、インターコネクタ１９０（より正確には、一対のインターコネクタ１９０のうち、下側のインターコネクタ１９０）に接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１９０を備えていないため、当該発電単位１０２における反対側接触部１４６は、下端用セパレータ１８９に接触している。連接部１４７は、電極側接触部１４５と反対側接触部１４６とを繋いでいる。Ｙ方向先端部１４８は、電極側接触部１４５のうち、連接部１４７に繋がる側とは反対側（Ｙ軸負方向側）に繋がっている。燃料極側集電体１４４は、このような構成であるため、燃料極１１６とインターコネクタ１９０（または下端用セパレータ１８９）とを電気的に接続する。なお、燃料極側集電体１４４の電極側接触部１４５と反対側接触部１４６との間に、例えばマイカにより形成された棒状のスペーサー１４９が配置されている。そのため、燃料極側集電体１４４が温度サイクルや反応ガス圧力変動による発電単位１０２の変形に追随し、燃料極側集電体１４４を介した燃料極１１６とインターコネクタ１９０（または下端用セパレータ１８９）との電気的接続が良好に維持される。スペーサー１４９は、燃料極側集電体１４４のＹ方向先端部１４８と電極側接触部１４５と連接部１４７と反対側接触部１４６とによって覆われている。これによりスペーサー１４９の位置ずれが抑制される。

【0046】

各発電単位１０２は、燃料極側集電体１４４のＹ方向先端部１４８とインターコネクタ１９０とを接合する接合部１５１を複数備える。接合部１５１は、燃料極側集電体１４４のＹ方向先端部１４８とインターコネクタ１９０とを溶接（例えば、レーザーを用いたスポット溶接）することにより形成された溶接痕である。

【0047】

図５および図６に示すように、燃料極側集電体１４４は、更に、Ｘ方向先端部１４８Ａと、Ｘ方向先端部１４８Ｂとを備えている。２つのＸ方向先端部１４８Ａ，１４８Ｂはそれぞれ、電極側接触部１４５のうち、Ｘ軸方向の一方（Ｘ軸負方向）の端と他方（Ｘ軸正方向）の端とに繋がっている。スペーサー１４９は、燃料極側集電体１４４のＹ方向先端部１４８と電極側接触部１４５と反対側接触部１４６と２つのＸ方向先端部１４８Ａ，１４８Ｂとによって覆われている。これによりスペーサー１４９の位置ずれが抑制される。

【0048】

なお、本実施形態では、燃料極側集電体１４４の反対側接触部１４６と電極側接触部１４５と連接部１４７とＹ方向先端部１４８とＸ方向先端部１４８ＡとＸ方向先端部１４８Ｂとは一体の部材により構成されている。

【0049】

本実施形態では、燃料極側集電体１４４は、例えばニッケルやニッケル合金、ステンレス等により形成される金属箔（例えば、厚さが１０～８００μｍ）により形成されている。図９における部分拡大図に示すように、燃料極側集電体１４４は、略矩形の金属箔に切り込みを入れ、複数の矩形部分を曲げ起こすように加工することにより製造される。
Ａ－２．燃料電池スタック１００の動作：
図２および図５に示すように、酸化剤ガス供給マニホールド１６１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して酸化剤ガスＯＧが供給されると、酸化剤ガスＯＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して酸化剤ガス供給マニホールド１６１に供給され、酸化剤ガス供給マニホールド１６１から各発電単位１０２の酸化剤ガス供給連通流路１３２を介して、空気室１６６に供給される。また、図３および図６に示すように、燃料ガス供給マニホールド１７１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料ガスＦＧが供給されると、燃料ガスＦＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して燃料ガス供給マニホールド１７１に供給され、燃料ガス供給マニホールド１７１から各発電単位１０２の燃料ガス供給連通流路１４２を介して、燃料室１７６に供給される。

【0050】

各発電単位１０２の空気室１６６に酸化剤ガスＯＧが供給され、燃料室１７６に燃料ガスＦＧが供給されると、単セル１１０において酸化剤ガスＯＧおよび燃料ガスＦＧの電気化学反応による発電が行われる。この発電反応は発熱反応である。各発電単位１０２において、単セル１１０の空気極１１４は上側のインターコネクタ１９０に電気的に接続され、燃料極１１６は燃料極側集電体１４４を介して下側のインターコネクタ１９０（または、下端用セパレータ１８９）に電気的に接続されている。すなわち、燃料電池スタック１００に含まれる複数の発電単位１０２は、電気的に直列に接続されている。また、最も上側に位置する発電単位１０２の上側のインターコネクタ１９０は、上側エンドプレート１０４に電気的に接続されており、最も下側に位置する発電単位１０２の燃料極側集電体１４４に電気的に接続された下端用セパレータ１８９は、下側エンドプレート１０６に電気的に接続されている。そのため、燃料電池スタック１００の出力端子として機能するエンドプレート１０４，１０６から、各発電単位１０２において生成された電気エネルギーが取り出される。なお、ＳＯＦＣは、比較的高温（例えば７００℃から１０００℃）で発電が行われることから、起動後、発電により発生する熱で高温が維持できる状態になるまで、燃料電池スタック１００が加熱器（図示せず）により加熱されてもよい。

【0051】

図２および図５に示すように、各発電単位１０２の空気室１６６から酸化剤ガス排出連通流路１３３を介して酸化剤ガス排出マニホールド１６２に排出された酸化剤オフガスＯＯＧは、酸化剤ガス排出マニホールド１６２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。また、図３および図６に示すように、各発電単位１０２の燃料室１７６から燃料ガス排出連通流路１４３を介して燃料ガス排出マニホールド１７２に排出された燃料オフガスＦＯＧは、燃料ガス排出マニホールド１７２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示しない）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。

【0052】

なお、本実施形態の燃料電池スタック１００では、図８および図１０に示すように、Ｚ軸方向視で、酸化剤ガス供給マニホールド１６１に連通する酸化剤ガス供給連通流路１３２と、燃料ガス排出マニホールド１７２に連通する燃料ガス排出連通流路１４３とが、単セルの一の辺（図８および図１０に示される第２の辺ＳＩ２）に（同じ方向に）対向するように配置されており、かつ、酸化剤ガス排出マニホールド１６２に連通する酸化剤ガス排出連通流路１３３と、燃料ガス供給マニホールド１７１に連通する燃料ガス供給連通流路１４２とが、単セルの上記第２の辺ＳＩ２に対して単セル１１０の中心点を挟んで対向する他の辺（図８および図１０に示され第１の辺ＳＩ１）に（同じ方向に）対向するように配置されている。すなわち、本実施形態の発電単位１０２（燃料電池スタック１００）は、空気室１６６における酸化剤ガスＯＧの主たる流れ方向（Ｘ軸正方向からＸ軸負方向へ向かう方向）と燃料室１７６における燃料ガスＦＧの主たる流れ方向（Ｘ軸負方向からＸ軸正方向へ向かう方向）とが略反対方向（互いに対向する方向）である、カウンターフロータイプのＳＯＦＣである。

【0053】

Ａ－３．特定部材５０の構成：
図５、図６および図１０に示すように、発電単位１０２は、更に、複数（本実施形態では６個）の特定部材５０を備える。以下、特定部材５０の構成について説明する。

【0054】

特定部材５０は、Ｓｉ（シリコン）を含む直方体状の部材（例えばマイカ）である。Ｓｉは、インターコネクタ１９０に含まれるＭｎと結合する元素（以下、「特定元素」という。）に該当する。なお、マイカは、水酸基（ＯＨ）と結合したＳｉを含んでいる。また、特定部材５０が水酸基（ＯＨ）と結合した特定元素（Ｓｉ）を有することは、Ｘ線回折法（ＸＲＤ）によって結晶相を同定する方法や、フーリエ変換赤外分光法（ＦＴ－ＩＲ）によって水酸基結合ピーク（例えばＳｉ－ＯＨ結合の場合は、３６００～３８００ｃｍ^-１のピーク）を検出することによって確認することができる。

【0055】

各特定部材５０の少なくとも一部は、燃料室１７６に面している。そのため、燃料電池スタック１００の運転時等において、特定部材５０に含まれる特定元素（Ｓｉ）は、ガスとして燃料室１７６に飛散する。従って、特定部材５０は、特定元素（Ｓｉ）を含むガスが発生する部材に該当する。

【0056】

各特定部材５０の高さ（Ｚ軸方向の幅）は、例えば、１０μｍ以上であり、５ｍｍ以下である。各特定部材５０のＸ軸方向またはＹ軸方向の幅は、例えば、１ｍｍ以上であり、５００ｍｍ以下である。

【0057】

各特定部材５０における特定元素（Ｓｉ）の含有量は、１０質量％以上（例えば、白雲母の場合には２１質量％）である。なお、特定部材５０における特定元素（Ｓｉ）の含有量は、硝酸等を用いて特定部材５０を溶解させたサンプルについて、ＩＣＰ発光分析を行うことにより測定することができる。

【0058】

図５および図６に示すように、特定部材５０は、インターコネクタ１９０のうち、燃料室１７６の非反応流路部１７６Ｂを画定するＩＣ用セパレータ１８０上に載置されている。特定部材５０は、インターコネクタ１９０のＩＣ用セパレータ１８０に、溶接などにより接合されている。インターコネクタ１９０のＩＣ用セパレータ１８０には溝部１９１が形成されており、特定部材５０の少なくとも一部は、インターコネクタ１９０の当該溝部１９１に収容されている。なお、図５および図６に示すように特定部材５０の全体がインターコネクタ１９０の当該溝部１９１に収容されていてもよいが、特定部材５０の一部のみがインターコネクタ１９０の当該溝部１９１に収容されていてもよい。

【0059】

図１０に示すように、各発電単位１０２が備える複数（６個）の特定部材５０は、燃料室１７６の非反応流路部１７６Ｂのうち、特定流路部１７６Ａに対して燃料ガスＦＧの流れの上流側に位置している。

【0060】

各発電単位１０２が備える複数（６個）の特定部材５０は、燃料ガスＦＧの流れに交差する方向（Ｙ軸方向）に互いに離隔している。なお、図１０に示すように複数（６個）の特定部材５０が燃料ガスＦＧの流れに交差する方向（Ｙ軸方向）に直線状に並んでいてもよいが、直線状でない態様（例えば曲線状）でありながら、燃料ガスＦＧの流れに交差する方向（Ｙ軸方向）に互いに離隔するように並んでいてもよい。

【0061】

Ａ－４．第１実施形態の効果：
以上説明したように、本実施形態における燃料電池スタック１００は、発電単位１０２を備える。発電単位１０２は、単セル１１０とインターコネクタ１９０とを備える。単セル１１０は、固体酸化物を含む電解質層１１２と、電解質層１１２を挟んでＺ軸方向に互いに対向する空気極１１４および燃料極１１６とを含む。インターコネクタ１９０は、燃料極１１６に対してＺ軸方向の空気極１１４とは反対側に位置している。インターコネクタ１９０は、燃料極１１６が面する燃料室１７６を画定し、かつ、Ｍｎを含んでいる。燃料室１７６は、Ｚ軸方向視において電解質層１１２と空気極１１４と燃料極１１６とが重なっている領域である反応領域ＲＡに位置する特定流路部１７６Ａと、反応領域ＲＡに含まれない非反応領域ＵＡに位置する非反応流路部１７６Ｂとを有する。発電単位１０２は、特定元素（Ｓｉ）を含む特定部材５０を備える。特定部材５０は、特定元素（Ｓｉ）を含むガスが発生する部材に該当する。特定部材５０は、非反応流路部１７６Ｂのうち、特定流路部１７６Ａに対して燃料ガスＦＧ（燃料室１７６内を流れるガス）の流れの上流側に位置している。特定部材５０の少なくとも一部は、燃料室１７６に面している。

【0062】

本実施形態の発電単位１０２においては、上述した特定部材５０を備えるため、特定部材５０に含まれる特定元素（Ｓｉ）が、ガスとして燃料室１７６に飛散し、インターコネクタ１９０に含まれるＭｎと反応してＭｎと特定元素（Ｓｉ）の化合物（Ｍｎ_２ＳｉＯ_４（珪酸マンガン）等）を生成し、その結果、インターコネクタ１９０に含まれるＭｎが燃料室１７６に飛散することが抑制される。これは、Ｍｎが特定元素（Ｓｉ）との化合物となることにより、燃料室１７６に飛散しにくくなるからである。本実施形態の発電単位１０２においては、特定部材５０が燃料室１７６の特定流路部１７６Ａに対してガス（燃料ガスＦＧ）の流れの上流側に位置することにより、特定部材５０に対してガス（燃料ガスＦＧ）の流れの下流側に位置するインターコネクタ１９０の表面に、特に効率的に、上述したＭｎと特定元素（Ｓｉ）の化合物を生成することができ、ひいては、特に効果的に、インターコネクタ１９０に含まれるＭｎが燃料室１７６に飛散することが抑制される。従って、本実施形態の発電単位１０２によれば、上記従来技術と比較して、特に効果的に、燃料室１７６におけるＭｎ蒸気圧の上昇を抑制することができ、これにより単セル１１０の性能を向上させることができる。

【0063】

本実施形態の発電単位においては、特定部材５０の特定元素（Ｓｉ）の含有量は、１０質量％以上である。そのため、本実施形態の発電単位１０２によれば、より効果的に、燃料室１７６におけるＭｎ蒸気圧の上昇を抑制することができ、これにより単セル１１０の性能を向上させることができる。

【0064】

本実施形態の発電単位においては、特定部材５０は、水酸基（ＯＨ基）と結合した特定元素（Ｓｉ）を有する。特定元素は水酸基と結合した状態で存在する方が、酸化物として存在するよりも特定元素を含むガスを発生させやすい。そのため、本実施形態の発電単位１０２によれば、より効果的に、燃料室１７６におけるＭｎ蒸気圧の上昇を抑制することができ、これにより単セル１１０の性能を向上させることができる。

【0065】

本実施形態の発電単位においては、特定部材５０の少なくとも一部は、インターコネクタ１９０のうち、非反応流路部１７６Ｂを画定する部分に形成された溝部１９１に収容されている。そのため、本実施形態の発電単位１０２によれば、特定部材５０の位置決めをすることができ、また、特定部材５０がインターコネクタ１９０の溝部１９１に収容されていない構成と比べて、特定部材５０により燃料ガスＦＧの流れが阻害されることを抑制することができる。

【0066】

本実施形態では、発電単位１０２は、複数の特定部材５０を備え、複数の特定部材５０は、燃料ガスＦＧ（燃料室１７６を流れるガス）の流れに交差する方向（Ｙ軸方向）に互いに離隔している。そのため、本実施形態の発電単位１０２においては、特定部材５０を１つだけ備える構成と比べて、より効果的に、インターコネクタ１９０に含まれるＭｎが燃料室１７６に飛散することを抑制することができる。また、そのように複数の特定部材５０を備えるものでありながら、複数の特定部材５０が上記方向（燃料ガスＦＧの流れに交差する方向（Ｙ軸方向））に互いに離隔していることにより、比較的、特定部材５０によりガス（燃料ガスＦＧ）の流れが阻害されることを抑制することができる。

【0067】

本実施形態の発電単位においては、インターコネクタ１９０は、Ｃｒを含む。そのため、本実施形態の発電単位１０２においては、インターコネクタ１９０の表面にＣｒ_２Ｏ_３が形成される。更に、インターコネクタ１９０の表面に形成されるＭｎとＳｉの化合物を核として、Ｍｎ蒸気圧が低いＭｎとＣｒの化合物（（Ｃｒ、Ｍｎ）_３Ｏ_４等）が形成され、これにより、Ｍｎが燃料室１７６に飛散することが更に抑制される。そのため、本実施形態の発電単位１０２によれば、より効果的に、燃料室１７６におけるＭｎ蒸気圧の上昇を抑制することができ、これにより単セル１１０の性能を向上させることができる。

【0068】

Ｂ．第２実施形態：
図１１は、第２実施形態における燃料電池モジュール１０の構成を模式的に示す説明図である。

【0069】

燃料電池モジュール１０は、後述する燃料電池スタック１００Ａおよび特定ガス供給部２００を備える点以外は、基本的には従来の種々の構成が採用され得るものである。本実施形態では、燃料ガスＦＧを生成するための原燃料ガスＲＦＧと混合される水蒸気を生成する蒸発器（後述する蒸発器２０１）や、原燃料ガスＲＦＧを改質するための燃焼器および改質器（いずれも図示せず）等の補助器を備える燃料電池モジュール１０（例えば特開２０１８－１８１４０５号公報を参照）を例として説明する。以下では、基本的には本実施形態の燃料電池モジュール１０に特有な構成についてのみを説明し、その他の基本的構成についての説明は省略する。

【0070】

図１１に示すように、本実施形態における燃料電池モジュール１０は、燃料電池スタック１００Ａと特定ガス供給部２００とを備える。燃料電池スタック１００Ａは、第１実施形態の燃料電池スタック１００において特定部材５０を排したものである。なお、燃料電池スタック１００Ａに換えて、第１実施形態のように特定部材５０を備える燃料電池スタック１００を用いてもよい。

【0071】

特定ガス供給部２００は、Ｓｉを含むガスを燃料電池スタック１００Ａの燃料室１７６の特定流路部１７６Ａに供給する部分である。上述したように、Ｓｉは、インターコネクタ１９０に含まれるＭｎと結合する元素である特定元素に該当する。特定ガス供給部２００は、蒸発器２０１と、原燃料ガス供給流路２０２と、水供給流路２０３と、燃料ガス供給流路２０４とを備える。

【0072】

蒸発器２０１は、内部に空間が形成された箱形部材であり、例えば金属により形成されている。蒸発器２０１は、水ＷＡを蒸発させて水蒸気を生成するための装置である。蒸発器２０１の内部空間には、Ｓｉを含む部材（以下、「Ｓｉ含有部材」という。）２０１１（例えばシリカボール）が配置されている。

【0073】

原燃料ガス供給流路２０２は、燃料ガスＦＧを生成するための原燃料ガスＲＦＧを蒸発器２０１に供給するための流路であり、主として配管により構成されている。水供給流路２０３は、水ＷＡを蒸発器２０１に供給するための流路であり、主として配管により構成されている。原燃料ガス供給流路２０２と水供給流路２０３はそれぞれ、蒸発器２０１の内部空間に接続されている。燃料ガス供給流路２０４は、蒸発器２０１から排出された原燃料ガスＲＦＧ（および水蒸気）から生成される燃料ガスＦＧを燃料電池スタック１００Ａに供給するための流路であり、主として配管により構成されている。燃料ガス供給流路２０４は、燃料電池スタック１００Ａのガス通路部材２７（より厳密には、燃料ガス供給マニホールド１７１の位置に配置されたガス通路部材２７）に接続されている。上述した特定ガス供給部２００は、燃料電池スタック１００Ａの外部（ひいては、発電単位１０２の外部）に位置し、かつ、燃料室１７６の特定流路部１７６Ａに対してガス（燃料ガスＦＧ）の流れの上流側に位置していると言える。

【0074】

水供給流路２０３を介して蒸発器２０１に水ＷＡが供給されると、蒸発器２０１において、水ＷＡを蒸発させることにより水蒸気が生成されると共に、この水蒸気が原燃料ガスＲＦＧと混合される。このとき、水ＷＡによりＳｉ含有部材２０１１中の特定元素（Ｓｉ）が溶解し、ガスとして飛散する。水蒸気と混合された原燃料ガスＲＦＧは、例えば、蒸発器２０１から改質器（図示せず）に導入され、改質器において水蒸気改質され、その結果、水素リッチな燃料ガスＦＧが生成される。生成された燃料ガスＦＧは、特定元素（Ｓｉ）を含む状態で、ガス通路部材２７を介して燃料電池スタック１００の燃料ガス供給マニホールド１７１に供給される（図３および図６を参照）。燃料ガス供給マニホールド１７１に供給された燃料ガスＦＧは、特定元素（Ｓｉ）を含む状態で、燃料ガス供給マニホールド１７１から、各発電単位１０２の燃料ガス供給連通流路１４２を介して燃料室１７６に供給される。燃料室１７６に供給された燃料ガスＦＧは、燃料室１７６の非反応流路部１７６Ｂ、ひいては特定流路部１７６Ａに供給される。

【0075】

本実施形態の燃料電池モジュール１０は、上述した特定ガス供給部２００を備えることにより、第１実施形態と同様の効果が得られる。すなわち、特定ガス供給部２００によって特定元素（Ｓｉ）を含むガス（燃料ガスＦＧ）が燃料室１７６の特定流路部１７６Ａに供給され、インターコネクタ１９０に含まれるＭｎと反応してＭｎと特定元素（Ｓｉ）の化合物（Ｍｎ_２ＳｉＯ_４（珪酸マンガン）等）を生成し、その結果、インターコネクタ１９０に含まれるＭｎが燃料室１７６に飛散することが抑制される。特定ガス供給部２００が特定流路部１７６Ａに対してガス（燃料ガスＦＧ）の流れの上流側に位置することにより、特定ガス供給部２００に対してガス（燃料ガスＦＧ）の流れの下流側に位置するインターコネクタ１９０の表面に、特に効率的に、上述したＭｎと特定元素（Ｓｉ）の化合物を生成することができ、ひいては、特に効果的に、インターコネクタ１９０に含まれるＭｎが燃料室１７６に飛散することが抑制される。従って、本実施形態の発電単位１０２によれば、上記従来技術と比較して、特に効果的に、燃料室１７６におけるＭｎ蒸気圧の上昇を抑制することができ、これにより単セル１１０の性能を向上させることができる。

【0076】

Ｃ．変形例：
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。

【0077】

上記実施形態における燃料電池スタック１００、１００Ａの構成や燃料電池スタック１００、１００Ａを構成する各部分の構成は、あくまで一例であり、種々変形可能である。上記実施形態における燃料電池モジュール１０の構成や燃料電池モジュール１０を構成する各部分の構成も、あくまで一例であり、種々変形可能である。例えば、第１実施形態では特定部材５０の形状は直方体状であるが、特定部材５０の形状やサイズは特に限定されるものではなく、例えば球状であってもよい。また、各発電単位１０２が備える複数の特定部材５０は、燃料ガスＦＧの流れに交差する方向（Ｙ軸方向）に互いに離隔しているが、各特定部材５０の配置は特に限定されるものではない。また、第１実施形態では発電単位１０２は複数の特定部材５０を備えるが、特定部材５０を１つだけ備えていてもよい。

【0078】

上記実施形態では、特定部材５０や特定ガス供給部２００の特定元素（インターコネクタ１９０に含まれるＭｎと結合する元素）がＳｉであり、Ｓｉは水蒸気と接したときに揮発しやすい点から特に好適であるが、Ｓｉに換えて、または加えて、特定部材５０や特定ガス供給部２００の特定元素として、Ｓｉ以外の元素（例えば、Ｔｉ（チタン）、Ａｌ（アルミニウム）、Ｓ（硫黄））を採用してもよい。

【0079】

特定ガス供給部２００は、上記実施形態における構成に限られるものではなく、特定元素（インターコネクタ１９０に含まれるＭｎと結合する元素）を含むガスを燃料電池スタック１００Ａの燃料室１７６の特定流路部１７６Ａに供給するものであれば、どのような構成であってもよい。例えば、上記実施形態において、特定ガス供給部２００は、水供給流路２０３により供給される水ＷＡが特定元素（例えばＳｉ）を含む水であるとしてもよい。また、上記実施形態において、特定ガス供給部２００は、Ｓｉ含有部材２０１１の代わりに、特定元素であるＡｌを含む部材（例えばアルミナボール）であるとしてもよい。また、上記実施形態において、特定ガス供給部２００は原燃料ガス供給流路２０２と水供給流路２０３と燃料ガス供給流路２０４とのいずれかを構成する配管（の内表面）が特定元素を含むとしてもよい。これらの構成においても、特定ガス供給部２００よって特定元素を含むガスを燃料電池スタック１００Ａの燃料室１７６の特定流路部１７６Ａに供給されることにより、上記実施形態と同様の効果を得ることができる。

【0080】

上記実施形態の特定ガス供給部２００は、燃料電池スタック１００Ａの外部（ひいては、発電単位１０２の外部）に位置しているが、特定ガス供給部２００は、燃料電池スタック１００Ａ内に位置するものであってもよく、燃料電池スタック１００Ａ内の発電単位１０２の外部に位置するものであってもよく、発電単位１０２内に位置するものであってもよい。

【0081】

また、上記実施形態では、燃料電池スタック１００、１００Ａに含まれるすべての発電単位１０２が特定部材５０を備えているが、必ずしも燃料電池スタック１００、１００Ａに含まれるすべての発電単位１０２が特定部材５０を備えている必要はなく、少なくとも１つの発電単位１０２が特定部材５０を備えていればよい。

【0082】

また、上記実施形態では、インターコネクタ１９０は導電性の被覆層１９４を含んでいるが、インターコネクタ１９０が該被覆層１９４を含んでいなくてもよい。また、上記実施形態では、単セル１１０が反応防止層１１８を有しているが、単セル１１０が反応防止層１１８を有さないとしてもよい。また、上記実施形態において、燃料電池スタック１００に含まれる単セル１１０の個数（発電単位１０２の個数）は、あくまで一例であり、単セル１１０の個数は燃料電池スタック１００に要求される出力電圧等に応じて適宜決められる。また、上記実施形態における各部材を構成する材料は、あくまで例示であり、各部材が他の材料により構成されていてもよい。

【0083】

インターコネクタ１９０はＣｒを含んでなくてもよい。

【0084】

インターコネクタ１９０は、各部（平板部１５０、空気極側集電部１３４、ＩＣ用セパレータ１８０）の一部または全体が一つの部材により構成されていてもよい。

【0085】

また、上記実施形態の燃料電池スタック１００は、カウンターフロータイプのＳＯＦＣであるが、本明細書に開示される技術は、コフロータイプのＳＯＦＣにも同様に適用可能である。また、本明細書に開示される技術は、クロスフロータイプのＳＯＦＣにも同様に適用可能である。

【0086】

また、本発明を、特開２０１８－１９５４１４号公報に記載されているような、金属支持型（メタルサポート型）の単セル１１０を備える構成に適用してもよい。この構成においても、上記実施形態と同様の効果が得られる。

【0087】

また、上記実施形態では、燃料ガスに含まれる水素と酸化剤ガスに含まれる酸素との電気化学反応を利用して発電を行う燃料電池スタック１００を対象としているが、本明細書に開示される技術は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形電解セル（ＳＯＥＣ）の構成単位である電解単セルを複数備える電解セルスタックにも同様に適用可能である。なお、電解セルスタックの基本的な構成は、例えば特開２０１６－８１８１３号公報に記載されているように公知であるが、おおよそ以下の通りである。すなわち、電解セルスタックの構成は、上述した実施形態の燃料電池スタック１００の構成において、「発電単位」を「電解セル単位」と読み替え、「単セル」を「電解単セル」と読み替え、「酸化剤ガス供給マニホールド」を「空気排出マニホールド」と読み替え、「酸化剤ガス排出マニホールド」を「空気供給マニホールド」と読み替え、「燃料ガス供給マニホールド」を「水素排出マニホールド」と読み替え、「燃料ガス排出マニホールド」を「水蒸気供給マニホールド」と読み替え、「酸化剤ガス供給連通流路」を「空気排出連通流路」と読み替え、「酸化剤ガス排出連通流路」を「空気供給連通流路」と読み替え、「燃料ガス供給連通流路」を「水素排出連通流路」と読み替え、「燃料ガス排出連通流路」を「水蒸気供給連通流路」と読み替えた構成である。

【0088】

電解セルスタックの運転の際には、空気極１１４がプラス（陽極）で燃料極（水素極）１１６がマイナス（陰極）となるように、電解セルスタックに電圧が印加される。また、ガス通路部材２７を介して水蒸気供給マニホールドに原料ガスとしての水蒸気が供給される。なお、供給される水蒸気に、水素ガスが含まれていてもよい。水蒸気供給マニホールドに供給された水蒸気は、水蒸気供給マニホールドから各電解セル単位の水蒸気供給連通流路を介して燃料室１７６に供給され、各電解単セルにおける水の電気分解反応に供される。各電解単セルにおける水の電気分解反応により燃料室１７６で発生した水素ガスは、余った水蒸気と共に水素排出連通流路を介して水素排出マニホールドに排出され、水素排出マニホールドからガス通路部材２７を経て電解セルスタックの外部に取り出される。

【0089】

また、電解セルスタックの運転の際には、電解セルスタックの温度の制御等のために、必要により空気が電解セルスタックの内部に供給される。この場合には、ガス通路部材２７を介して空気供給マニホールドに供給された空気が、空気供給マニホールドから各電解セル単位の空気供給連通流路を介して、空気室１６６に供給される。空気室１６６に供給された空気は、空気極１１４で生成される酸素とともに空気排出連通流路を介して空気排出マニホールドに排出され、空気排出マニホールドからガス通路部材２７を経て電解セルスタックの外部に排出される。

【0090】

このような構成の電解セルスタックにおいても、上記実施形態における燃料電池スタック１００と同様の構成を採用することにより、上記実施形態における燃料電池スタック１００の作用効果と同様の作用効果を奏する。

【0091】

また、上記実施形態では、固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）を例に説明したが、本明細書に開示される技術は、溶融炭酸塩形燃料電池（ＭＣＦＣ）といった他のタイプの燃料電池（または電解セル）にも適用可能である。

【符号の説明】

【0092】

１０：燃料電池モジュール ２２：ボルト ２４：ナット ２６：絶縁シート ２７：ガス通路部材 ２８：（ガス通路部材の）本体部 ２９：（ガス通路部材の）分岐部 ３２，３４：孔 ５０：特定部材 １００、１００Ａ：燃料電池スタック １０２：発電単位 １０３：発電ブロック １０４，１０６：エンドプレート １０８：連通孔 １０９：ボルト孔 １１０：単セル １１２：電解質層 １１４：空気極 １１６：燃料極 １１８：反応防止層 １２０：単セル用セパレータ １２１：貫通孔 １２４：接合部 １２５：ガラスシール部 １２６：（単セル用セパレータの）内側部 １２７：（単セル用セパレータの）外側部 １２８：（単セル用セパレータの）連結部 １３０：空気極側フレーム １３１：孔 １３２：酸化剤ガス供給連通流路 １３３：酸化剤ガス排出連通流路 １３４：（インターコネクタの）空気極側集電部 １４０：燃料極側フレーム １４１：孔 １４２：燃料ガス供給連通流路 １４３：燃料ガス排出連通流路 １４４：燃料極側集電体 １４５：（燃料極側集電体の）電極側接触部 １４６：（燃料極側集電体の）反対側接触部 １４７：（燃料極側集電体の）連接部 １４８：Ｙ方向先端部 １４８Ａ，１４８Ｂ：Ｘ方向先端部 １４９：スペーサー １５０：（インターコネクタの）平板部 １５１：接合部 １６１：酸化剤ガス供給マニホールド １６２：酸化剤ガス排出マニホールド １６６：空気室 １７１：燃料ガス供給マニホールド １７２：燃料ガス排出マニホールド １７６：燃料室 １７６Ａ：（燃料室の）特定流路部 １７６Ｂ：（燃料室の）非反応流路部 １８０：（インターコネクタの）ＩＣ用セパレータ １８１：貫通孔 １８６：（ＩＣ用セパレータの）内側部 １８７：（ＩＣ用セパレータの）外側部 １８８：（ＩＣ用セパレータの）連結部 １８９：下端用セパレータ １９０：インターコネクタ １９１：溝部 １９４：（インターコネクタの）被覆層 １９６：導電性接合材 ２００：特定ガス供給部 ２０１：蒸発器 ２０２：原燃料ガス供給流路 ２０３：水供給流路 ２０４：燃料ガス供給流路 ２０１１：Ｓｉ含有部材 ＦＧ：燃料ガス ＦＯＧ：燃料オフガス ＯＧ：酸化剤ガス ＯＯＧ：酸化剤オフガス ＲＡ：反応領域 ＲＦＧ：原燃料ガス ＵＡ：非反応領域 ＷＡ：水

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】