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特開2023-81869押出ラミネート用ポリプロピレン系樹脂組成物及び積層体並びにこれらの製造方法
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2023081869
(43)【公開日】2023-06-13
(54)【発明の名称】押出ラミネート用ポリプロピレン系樹脂組成物及び積層体並びにこれらの製造方法
(51)【国際特許分類】
C08L 23/10 20060101AFI20230606BHJP
C08F 10/06 20060101ALI20230606BHJP
C08L 23/04 20060101ALI20230606BHJP
B32B 27/32 20060101ALI20230606BHJP
B32B 37/00 20060101ALI20230606BHJP
【ＦＩ】
C08L23/10
C08F10/06
C08L23/04
B32B27/32
B32B37/00
【審査請求】未請求
【請求項の数】7
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2022192367
(22)【出願日】2022-11-30
(31)【優先権主張番号】P 2021195803
(32)【優先日】2021-12-01
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(71)【出願人】
【識別番号】596133485
【氏名又は名称】日本ポリプロ株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100114188
【弁理士】
【氏名又は名称】小野 誠
(74)【代理人】
【識別番号】100119253
【弁理士】
【氏名又は名称】金山 賢教
(74)【代理人】
【識別番号】100124855
【弁理士】
【氏名又は名称】坪倉 道明
(74)【代理人】
【識別番号】100129713
【弁理士】
【氏名又は名称】重森 一輝
(74)【代理人】
【識別番号】100137213
【弁理士】
【氏名又は名称】安藤 健司
(74)【代理人】
【識別番号】100143823
【弁理士】
【氏名又は名称】市川 英彦
(74)【代理人】
【識別番号】100183519
【弁理士】
【氏名又は名称】櫻田 芳恵
(74)【代理人】
【識別番号】100196483
【弁理士】
【氏名又は名称】川嵜 洋祐
(74)【代理人】
【識別番号】100160749
【弁理士】
【氏名又は名称】飯野 陽一
(74)【代理人】
【識別番号】100160255
【弁理士】
【氏名又は名称】市川 祐輔
(74)【代理人】
【識別番号】100172683
【弁理士】
【氏名又は名称】綾 聡平
(74)【代理人】
【識別番号】100219265
【弁理士】
【氏名又は名称】鈴木 崇大
(74)【代理人】
【識別番号】100146318
【弁理士】
【氏名又は名称】岩瀬 吉和
(74)【代理人】
【識別番号】100127812
【弁理士】
【氏名又は名称】城山 康文
(72)【発明者】
【氏名】徐 寧
【テーマコード（参考）】
4F100
4J002
4J100
【Ｆターム（参考）】
4F100AK04A
4F100AK07A
4F100AK66A
4F100AL05A
4F100AT00B
4F100BA01
4F100BA02
4F100BA07
4F100BA10A
4F100BA10B
4F100EH23A
4F100JA06A
4F100JA07A
4F100JA13A
4F100YY00A
4J002BB02Y
4J002BB05Z
4J002BB11X
4J002BB11Z
4J002BB14W
4J002FD040
4J002FD050
4J002FD070
4J002FD100
4J002FD170
4J002FD200
4J002GF00
4J100AA03P
4J100CA11
4J100DA04
4J100DA05
4J100DA09
4J100DA19
4J100DA42
4J100FA10
4J100FA18
4J100JA01
(57)【要約】
【課題】ポリプロピレン系樹脂組成物を含む積層体の押出ラミネートにおいて、当該押出ラミネートのネックインを低減し、当該組成物のドライブレンドを可能とし、当該押出ラミネートを高速化し、当該押出ラミネートの生産性を向上させ、もしくは、当該積層体の透明生を向上させ、または、これらのうちの複数を同時に満たすことである。
【解決手段】特定のＭＦＲ、Ｍｗ／Ｍｎ、Ｗ１Ｍ、ｇ’及び（ｍｍ）を有するポリプロピレン樹脂（Ｘ）と、特定のＭＦＲ及びｇ’を有するプロピレン-α-オレフィン共重合体（Ｙ）と、特定のＭＦＲ、密度、λｍａｘ及びＭｗ／Ｍｎを有するポリエチレン系樹脂（Ｚ１）とを特定の質量割合で含有するポリプロピレン系樹脂組成物である。
【選択図】なし
【解決手段】特定のＭＦＲ、Ｍｗ／Ｍｎ、Ｗ１Ｍ、ｇ’及び（ｍｍ）を有するポリプロピレン樹脂（Ｘ）と、特定のＭＦＲ及びｇ’を有するプロピレン-α-オレフィン共重合体（Ｙ）と、特定のＭＦＲ、密度、λｍａｘ及びＭｗ／Ｍｎを有するポリエチレン系樹脂（Ｚ１）とを特定の質量割合で含有するポリプロピレン系樹脂組成物である。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
ポリプロピレン樹脂（Ｘ）とプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）とポリエチレン系樹脂（Ｚ１）との合計質量基準として、
（１）下記特性（１－ｉ）～（１－ｖ）：
（１－ｉ）ＭＦＲ（２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）が１０～７０ｇ／１０分であり、
（１－ｉｉ）Ｍｗ／Ｍｎが２．０～５．０であり、
（１－ｉｉｉ）Ｗ１Ｍが０．５～４．０質量％であり、
（１－ｉｖ）ｇ’が０．７０～０．９５であり、
（１－ｖ）（ｍｍ）が９５％以上である
を有する８０質量％以下のポリプロピレン樹脂（Ｘ）と、
（２）下記特性（２－ｉ）～（２－ｉｉ）：
（２－ｉ）ＭＦＲ（２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）が１０～１００ｇ／１０分以下であり、
（２－ｉｉ）ｇ’が０．９５を超える
を有する１５～８９質量％のプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）と、
（３）下記特性（３－ｉ）～（３－ｉｖ）：
（３－ｉ）ＭＦＲ（１９０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）が３～３０ｇ／１０分であり、
（３－ｉｉ）密度が０．９００～０．９３０ｇ／ｃｍ３であり、
（３－ｉｉｉ）λｍａｘが２．２以上であり、
（３－ｉｖ）Ｍｗ／Ｍｎが５．５以上である
を有する５～２０質量％のポリエチレン系樹脂（Ｚ１）と
を含有するポリプロピレン系樹脂組成物。
（１）下記特性（１－ｉ）～（１－ｖ）：
（１－ｉ）ＭＦＲ（２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）が１０～７０ｇ／１０分であり、
（１－ｉｉ）Ｍｗ／Ｍｎが２．０～５．０であり、
（１－ｉｉｉ）Ｗ１Ｍが０．５～４．０質量％であり、
（１－ｉｖ）ｇ’が０．７０～０．９５であり、
（１－ｖ）（ｍｍ）が９５％以上である
を有する８０質量％以下のポリプロピレン樹脂（Ｘ）と、
（２）下記特性（２－ｉ）～（２－ｉｉ）：
（２－ｉ）ＭＦＲ（２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）が１０～１００ｇ／１０分以下であり、
（２－ｉｉ）ｇ’が０．９５を超える
を有する１５～８９質量％のプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）と、
（３）下記特性（３－ｉ）～（３－ｉｖ）：
（３－ｉ）ＭＦＲ（１９０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）が３～３０ｇ／１０分であり、
（３－ｉｉ）密度が０．９００～０．９３０ｇ／ｃｍ３であり、
（３－ｉｉｉ）λｍａｘが２．２以上であり、
（３－ｉｖ）Ｍｗ／Ｍｎが５．５以上である
を有する５～２０質量％のポリエチレン系樹脂（Ｚ１）と
を含有するポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項2】
（ｉ）ＭＦＲ（１９０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）が１～１０ｇ／１０分であり、
（ｉｉ）密度が０．８６０～０．８９９ｇ／ｃｍ３であるエチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）（ただし、前記ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）を除く。）をさらに含む請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
（ｉｉ）密度が０．８６０～０．８９９ｇ／ｃｍ３であるエチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）（ただし、前記ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）を除く。）をさらに含む請求項１に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項3】
ｇ’が０．９５以上であるポリプロピレン樹脂（Ｗ）（ただし、前記ポリプロピレン樹脂（Ｘ）および前記ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）を除く。）をさらに含む請求項１または２に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項4】
前記ポリプロピレン樹脂（Ｘ）と、前記プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）と、前記ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）と、前記エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）と、前記ポリプロピレン樹脂（Ｗ）とをドライブレンドにより混合する、請求項３に記載のポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法。
【請求項5】
押し出しラミネート法による、請求項１または２に記載のポリプロピレン系樹脂組成物の層を含む積層体の製造方法。
【請求項6】
基材層と、請求項１または２に記載のポリプロピレン系樹脂組成物の層とを含む積層体。
【請求項7】
押し出しラミネート法による、請求項６に記載の積層体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、ポリプロピレン系樹脂組成物及び積層体に関し、詳しくは、押出ラミネート法によるポリプロピレン系樹脂組成物の層を含む積層体の製造に関する。
【背景技術】
【0002】
従来から、食品包装用資材、工業用資材、建築用資材として、透明あるいは蒸着、印刷など、内容物の視認性の有無にかかわらず、各種樹脂フィルムやシート、金属箔、板、紙等の基材に、ポリオレフィン系樹脂を、ラミネート加工法により積層し、水蒸気遮断性、防水性、防錆性、傷付き防止性を付与した積層体が用いられてきた。ラミネート加工法は、基材にアンカーコート剤を介してポリオレフィン系樹脂を接着するドライラミネート工法、基材にポリオレフィン系樹脂を溶融押出して積層する押出ラミネーション工法が挙げられ、加工の簡便さ、近年のＶＯＣフリー要求の高まりから、押出ラミネーション工法が可能なポリオレフィン系樹脂開発の要求が高まっている。
ポリプロピレン系樹脂は、ポリエチレン系樹脂と比較して、透明性、剛性、表面光沢性、耐熱性に優れる。一方で、ポリプロピレン系樹脂は、分子構造が線状であり、重量平均分子量もポリエチレン系樹脂ほど大きくすることができないため、溶融張力が低い。比較的高温で成形される押出ラミネート工法においては、溶融張力が高い樹脂は、ネックインが小さく、成形速度が高速でも、ドローレゾナンスが生じにくい傾向にあるが、溶融張力が低いポリプロピレン系樹脂は、押出ラミネート成形に用いることが困難であった。
ポリプロピレン系樹脂は、ポリエチレン系樹脂と比較して、透明性、剛性、表面光沢性、耐熱性に優れる。一方で、ポリプロピレン系樹脂は、分子構造が線状であり、重量平均分子量もポリエチレン系樹脂ほど大きくすることができないため、溶融張力が低い。比較的高温で成形される押出ラミネート工法においては、溶融張力が高い樹脂は、ネックインが小さく、成形速度が高速でも、ドローレゾナンスが生じにくい傾向にあるが、溶融張力が低いポリプロピレン系樹脂は、押出ラミネート成形に用いることが困難であった。
【0003】
ポリプロピレンに、低密度ポリエチレンや無定形エチレン－α－オレフィン共重合体を配合することにより、ネックインは解決されるものの、透明性や耐熱性に劣り、また、ドローレゾナンスが発生しない成形速度上限（以下、「高速成形性」という。）の向上が十分ではないといった問題があった（特許文献１及び２参照。）。
高速成形性を改善する手法として、ポリプロピレンに、低密度ポリエチレンを配合した熱可塑性樹脂組成物に対して、オイル、ポリエチレンワックス等を配合する方法（特許文献３～５参照。）、メタロセン触媒を用いて製造されたポリプロピレンに、低密度ポリエチレンを配合した熱可塑性樹脂組成物を用いた押出ラミネートフィルムの製造法（特許文献６参照。）が開示されている。これらの方法では、高速成形性は改善されるが、事前に溶融混練する必要である欠点がある。
高速成形性を改善する手法として、ポリプロピレンに、低密度ポリエチレンを配合した熱可塑性樹脂組成物に対して、オイル、ポリエチレンワックス等を配合する方法（特許文献３～５参照。）、メタロセン触媒を用いて製造されたポリプロピレンに、低密度ポリエチレンを配合した熱可塑性樹脂組成物を用いた押出ラミネートフィルムの製造法（特許文献６参照。）が開示されている。これらの方法では、高速成形性は改善されるが、事前に溶融混練する必要である欠点がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【特許文献1】特開平８－２５９７５２号公報
【特許文献2】特開２００６－５６９１４号公報
【特許文献3】特公平５－８０４９２号公報
【特許文献4】特表２００３－５２８９４８号公報
【特許文献5】国際公開第２００９／０６９５９５号
【特許文献6】特開２００１－３２３１１９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
本発明が解決しようとする課題は、ポリプロピレン系樹脂組成物を含む積層体の押出ラミネートにおいて、当該押出ラミネートのネックインを低減し、当該組成物のドライブレンドを可能とし、当該押出ラミネートを高速化し、もしくは当該押出ラミネートの生産性を向上し、またはこれらのうちの複数を同時に満たすことである。
【課題を解決するための手段】
【0006】
本発明において課題を解決するための手段を反映した態様には、以下の態様がある。
【0007】
態様１は、
ポリプロピレン樹脂（Ｘ）とプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）とポリエチレン系樹脂（Ｚ１）との合計質量基準として、
（１）下記特性（１－ｉ）～（１－ｖ）：
（１－ｉ）ＭＦＲ（２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）が１０～７０ｇ／１０分であり、
（１－ｉｉ）Ｍｗ／Ｍｎが２．０～５．０であり、
（１－ｉｉｉ）Ｗ１Ｍが０．５～４．０質量％であり、
（１－ｉｖ）ｇ’が０．７０～０．９５であり、
（１－ｖ）（ｍｍ）が９５％以上である
を有する８０質量％以下のポリプロピレン樹脂（Ｘ）と、
（２）下記特性（２－ｉ）～（２－ｉｉ）：
（２－ｉ）ＭＦＲ（２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）が１０～１００ｇ／１０分以下であり、
（２－ｉｉ）ｇ’が０．９５を超える
を有する１５～８９質量％のプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）と、
（３）下記特性（３－ｉ）～（３－ｉｖ）：
（３－ｉ）ＭＦＲ（１９０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）が３～３０ｇ／１０分であり、
（３－ｉｉ）密度が０．９００～０．９３０ｇ／ｃｍ３であり、
（３－ｉｉｉ）λｍａｘが２．２以上であり、
（３－ｉｖ）Ｍｗ／Ｍｎが５．５以上である
を有する５～２０質量％のポリエチレン系樹脂（Ｚ１）と
を含有するポリプロピレン系樹脂組成物である。
ポリプロピレン樹脂（Ｘ）とプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）とポリエチレン系樹脂（Ｚ１）との合計質量基準として、
（１）下記特性（１－ｉ）～（１－ｖ）：
（１－ｉ）ＭＦＲ（２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）が１０～７０ｇ／１０分であり、
（１－ｉｉ）Ｍｗ／Ｍｎが２．０～５．０であり、
（１－ｉｉｉ）Ｗ１Ｍが０．５～４．０質量％であり、
（１－ｉｖ）ｇ’が０．７０～０．９５であり、
（１－ｖ）（ｍｍ）が９５％以上である
を有する８０質量％以下のポリプロピレン樹脂（Ｘ）と、
（２）下記特性（２－ｉ）～（２－ｉｉ）：
（２－ｉ）ＭＦＲ（２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）が１０～１００ｇ／１０分以下であり、
（２－ｉｉ）ｇ’が０．９５を超える
を有する１５～８９質量％のプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）と、
（３）下記特性（３－ｉ）～（３－ｉｖ）：
（３－ｉ）ＭＦＲ（１９０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）が３～３０ｇ／１０分であり、
（３－ｉｉ）密度が０．９００～０．９３０ｇ／ｃｍ３であり、
（３－ｉｉｉ）λｍａｘが２．２以上であり、
（３－ｉｖ）Ｍｗ／Ｍｎが５．５以上である
を有する５～２０質量％のポリエチレン系樹脂（Ｚ１）と
を含有するポリプロピレン系樹脂組成物である。
【0008】
態様２は、
（ｉ）ＭＦＲ（１９０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）が１～１０ｇ／１０分であり、
（ｉｉ）密度が０．８６０～０．８９９ｇ／ｃｍ３であるエチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）（ただし、前記ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）を除く。）をさらに含む態様１のポリプロピレン系樹脂組成物である。
（ｉ）ＭＦＲ（１９０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）が１～１０ｇ／１０分であり、
（ｉｉ）密度が０．８６０～０．８９９ｇ／ｃｍ３であるエチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）（ただし、前記ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）を除く。）をさらに含む態様１のポリプロピレン系樹脂組成物である。
【0009】
態様３は、
ｇ’が０．９５以上であるポリプロピレン樹脂（Ｗ）（ただし、前記ポリプロピレン樹脂（Ｘ）および前記ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）を除く。）をさらに含む態様１または２のポリプロピレン系樹脂組成物である。
ｇ’が０．９５以上であるポリプロピレン樹脂（Ｗ）（ただし、前記ポリプロピレン樹脂（Ｘ）および前記ポリプロピレン系樹脂（Ｙ）を除く。）をさらに含む態様１または２のポリプロピレン系樹脂組成物である。
【0010】
態様４は、
前記ポリプロピレン樹脂（Ｘ）と、前記プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）と、前記ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）と、前記エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）と、前記ポリプロピレン樹脂（Ｗ）とをドライブレンドにより混合する、態様３のポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法である。
前記ポリプロピレン樹脂（Ｘ）と、前記プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）と、前記ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）と、前記エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）と、前記ポリプロピレン樹脂（Ｗ）とをドライブレンドにより混合する、態様３のポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法である。
【0011】
態様５は、
押し出しラミネート法による、態様１～３のいずれかの態様のポリプロピレン系樹脂組成物の層を含む積層体の製造方法である。
押し出しラミネート法による、態様１～３のいずれかの態様のポリプロピレン系樹脂組成物の層を含む積層体の製造方法である。
【0012】
態様６は、
基材層と、態様１～３のいずれかの態様のポリプロピレン系樹脂組成物の層を含む積層体である。
基材層と、態様１～３のいずれかの態様のポリプロピレン系樹脂組成物の層を含む積層体である。
【0013】
態様７は、
押し出しラミネート法による、態様６に記載の積層体の製造方法である。
押し出しラミネート法による、態様６に記載の積層体の製造方法である。
【発明の効果】
【0014】
本発明によれば、ポリプロピレン系樹脂組成物を含む積層体の押出ラミネートにおいて、当該押出ラミネートのネックインを低減し、当該組成物のドライブレンドを可能とし、当該押出ラミネートを高速化し、もしくは当該押出ラミネートの生産性を向上し、またはこれらのうちの複数を同時に満たすことができる。
【発明を実施するための形態】
【0015】
本開示において、「Ｍｗ／Ｍｎ」は、重量平均分子量（以下、「Ｍｗ」という。）を数平均分子量（以下、「Ｍｎ」という。）で割って得た値を意味する。
【0016】
本開示において、「Ｗ１Ｍ」は、分子量が１００万以上の成分の割合を意味する。
【0017】
本開示において、「ＭＴ１７０℃」は、１７０℃での単位ｇｆで表記する溶融張力を意味
する。
する。
【0018】
本開示において、「ＭＴ２３０℃」は、２３０℃での単位ｇｆで表記する溶融張力を意味する。
【0019】
本開示において、「λｍａｘ」は、試料の温度が１８０℃、歪み速度が０．１／ｓｅｃであるときの一軸伸長粘度を意味する。
【0020】
本開示において、「ＭＦＲ」は、メルトフローレートを意味する。
【0021】
本開示において、「ネックイン」は、押出機のダイから押し出す際のフィルムまたはシートの幅と、ダイから出たところのフィルムまたはシートの幅の差を意味する。
【0022】
本開示において、「ドローレゾナンス」は、押し出し成形の際に、引取り方向に発生する積層体の厚みむらおよび／または当該積層体のエッジ部の伸縮が発生することを意味する。
【0023】
本開示において、「ドライブレンド」は、溶媒を添加せずに、複数の樹脂を混合することで、押し出し成形を可能とする樹脂組成物を製造することを意味する。
【0024】
本開示において、「ｇ’」は、
［η］ｂｒ／［η］ｌｉｎ
で求めた値である。ここで、［η］ｂｒは長鎖分岐構造を有するポリマー（この式の説明では、「ｂｒ」という。）の固有粘度であり、［η］ｌｉｎは、ｂｒと同じ分子量を有する同種の直鎖状高分子ポリマーの固有粘度［η］ｌｉｎである。ｇ’は、長鎖分岐構造が多いほど、小さな値をとる。
ｇ’の解説が、「Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｓ ｉｎ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ－４」（Ｊ．Ｖ． Ｄａｗｋｉｎｓ ｅｄ． Ａｐｐｌｉｅｄ Ｓｃｉｅｎｃｅ Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ， １９８３）に、記載されている。
［η］ｂｒ／［η］ｌｉｎ
で求めた値である。ここで、［η］ｂｒは長鎖分岐構造を有するポリマー（この式の説明では、「ｂｒ」という。）の固有粘度であり、［η］ｌｉｎは、ｂｒと同じ分子量を有する同種の直鎖状高分子ポリマーの固有粘度［η］ｌｉｎである。ｇ’は、長鎖分岐構造が多いほど、小さな値をとる。
ｇ’の解説が、「Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｓ ｉｎ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ－４」（Ｊ．Ｖ． Ｄａｗｋｉｎｓ ｅｄ． Ａｐｐｌｉｅｄ Ｓｃｉｅｎｃｅ Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ， １９８３）に、記載されている。
【0025】
本開示において、「（ｍｍ）」は、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）中のプロピレン単位３連鎖中各プロピレン単位中のメチル分岐の方向が同一であるものの割合である。
【0026】
本開示において、特記のない限り、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）及びポリエチレン系樹脂（Ｚ１）についての樹脂組成物中の含有量は、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）とプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）とポリエチレン系樹脂（Ｚ１）の合計質量を１００質量％としたときの、質量比で表す。
【0027】
本開示において、「延展性」は、押出ラミネート中に、膜切れせず、かつ、ドローレゾナンスが発生しない最高加工速度を意味する。
【0028】
本開示において、成分の量について「０」は、特記のない限り、当該成分が存在しないことを示す。
【0029】
１．押出ラミネート用ポリプロピレン系樹脂組成物
１－１．ポリプロピレン樹脂（Ｘ）
ポリプロピレン系樹脂組成物の押出ラミネート成形のしやすさから、ポリプロピレン系樹脂組成物中のポリプロピレン樹脂（Ｘ）のＭＦＲ（２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）は、１０～７０ｇ／１０分が好ましく、１５～６０ｇ／１０分がより好ましく、２０～５０ｇ／１０分がさらに好ましく、３０～５０ｇ／１０分が最も好ましい。
ポリプロピレン樹脂のＭＦＲは、（ｉ）ポリプロピレン樹脂の重合の際の温度および／または圧力の変更および／または（ｉｉ）ポリプロピレン樹脂の重合の際に水素そのほかの連鎖移動剤をモノマーに添加することで、調整できる。
１－１．ポリプロピレン樹脂（Ｘ）
ポリプロピレン系樹脂組成物の押出ラミネート成形のしやすさから、ポリプロピレン系樹脂組成物中のポリプロピレン樹脂（Ｘ）のＭＦＲ（２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）は、１０～７０ｇ／１０分が好ましく、１５～６０ｇ／１０分がより好ましく、２０～５０ｇ／１０分がさらに好ましく、３０～５０ｇ／１０分が最も好ましい。
ポリプロピレン樹脂のＭＦＲは、（ｉ）ポリプロピレン樹脂の重合の際の温度および／または圧力の変更および／または（ｉｉ）ポリプロピレン樹脂の重合の際に水素そのほかの連鎖移動剤をモノマーに添加することで、調整できる。
【0030】
ポリプロピレン系樹脂組成物の押出ラミネート成形のしやすさから、ポリプロピレン系樹脂組成物中のポリプロピレン樹脂（Ｘ）のＭｗ／Ｍｎは、２．０～５．０が好ましく、２．１～４．６がより好ましく、２．２～４．２がさらに好ましい。
ポリプロピレン樹脂（Ｘ）のＭｗ、ＭｎおよびＭｗ／Ｍｎは、重合の温度や圧力の変更、水素そのほかの連鎖移動剤を重合時に添加およびその量、および／または当該重合の際の触媒の種類及び個々の触媒量の比率で調整できる。
ポリプロピレン系樹脂組成物の押出ラミネート成形のしやすさから、ポリプロピレン系樹脂組成物中のポリプロピレン樹脂（Ｘ）のＭｗは、１６．０万～２８．０万が好ましく、１７．０万～２６．０万がより好ましく、１８．０万～２４．０万がさらに好ましい。
ポリプロピレン樹脂（Ｘ）のＭｗ、ＭｎおよびＭｗ／Ｍｎは、重合の温度や圧力の変更、水素そのほかの連鎖移動剤を重合時に添加およびその量、および／または当該重合の際の触媒の種類及び個々の触媒量の比率で調整できる。
ポリプロピレン系樹脂組成物の押出ラミネート成形のしやすさから、ポリプロピレン系樹脂組成物中のポリプロピレン樹脂（Ｘ）のＭｗは、１６．０万～２８．０万が好ましく、１７．０万～２６．０万がより好ましく、１８．０万～２４．０万がさらに好ましい。
【0031】
ポリプロピレン系樹脂組成物の押出ラミネート成形のしやすさおよび／またはフィッシュアイの発生低減その他の外観改良のため、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）のＷ１Ｍは、０．５～４．０質量％が好ましく、１．０～３．５質量％がより好ましく、１．５～３．０質量％がさらに好ましい。
また、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）のＷ１Ｍが０．５～４．０質量％であると、押出ラミネートのネックインを低減することができ、また、押出ラミネートの高速化を達成することもできる。そして、これにより、押出ラミネートの生産性を向上させることができる。また、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）のＷ１Ｍが０．５～４．０質量％であると、ポリプロピレン系樹脂組成物のドライブレンドを可能にする。
ポリマーのＷ１Ｍは、重合時に使用するより高分子量のポリマーが得られる触媒と、重合時に使用するより低分子量のポリマーが得られる触媒の比率の調整、重合時に添加する水素量、重合時の反応温度を調整することで、調整できる。
また、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）のＷ１Ｍが０．５～４．０質量％であると、押出ラミネートのネックインを低減することができ、また、押出ラミネートの高速化を達成することもできる。そして、これにより、押出ラミネートの生産性を向上させることができる。また、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）のＷ１Ｍが０．５～４．０質量％であると、ポリプロピレン系樹脂組成物のドライブレンドを可能にする。
ポリマーのＷ１Ｍは、重合時に使用するより高分子量のポリマーが得られる触媒と、重合時に使用するより低分子量のポリマーが得られる触媒の比率の調整、重合時に添加する水素量、重合時の反応温度を調整することで、調整できる。
【0032】
押し出しラミネートによって作製するフィルムの品質向上のため、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）のｇ’は、０．７０～０．９５であり、０．７２～０．９０が好ましく、０．７５～０．８８がより好ましく、０．８０～０．８５がさらに好ましい。
また、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）のｇ’が０．７０～０．９５であると、押出ラミネートのネックインを低減することができ、また、押出ラミネートの高速化を達成することもできる。そして、これにより、押出ラミネートの生産性を向上させることができる。また、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）のＷ１Ｍが０．７０～０．９５であると、ポリプロピレン系樹脂組成物のドライブレンドを可能にする。
また、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）のｇ’が０．７０～０．９５であると、押出ラミネートのネックインを低減することができ、また、押出ラミネートの高速化を達成することもできる。そして、これにより、押出ラミネートの生産性を向上させることができる。また、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）のＷ１Ｍが０．７０～０．９５であると、ポリプロピレン系樹脂組成物のドライブレンドを可能にする。
【0033】
ポリプロピレン樹脂（Ｘ）の長鎖分岐を多く導入することにより、ｇ’を０．８０～０．８５付近に誘導できる。ポリプロピレン樹脂（Ｘ）の重合の際、メタロセン触媒の選択、当該触媒の組み合わせおよび／または当該触媒の量の比ならびに当該重合の際の予備重合条件の制御により、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）の長鎖分岐を多く導入できる。
【0034】
表層にポリプロピレン樹脂（Ｘ）を含む押出ラミネート積層体の耐候性を向上させるために、当該ポリプロピレン樹脂（Ｘ）の（ｍｍ）は、９５％以上が好ましく、９６％以上がより好ましい。
【0035】
高結晶性の重合体の製造を可能にする重合触媒を用いることで、製造されるポリプロピレン樹脂（Ｘ）の（ｍｍ）を９５％以上にさせることができる。当該重合触媒は、メタロセン触媒が好ましい。
【0036】
ポリプロピレン樹脂（Ｘ）の製造方法
高い立体規則性、比較的広い分子量分布、ｇ’、高い溶融張力等の条件を調整できるため、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）の重合において、メタロセン触媒の組み合わせを利用したマクロマー共重合法が、好ましい。特開２００９－５７５４２号公報に、当該マクロマー共重合法の例が、記載されている。
高い立体規則性、比較的広い分子量分布、ｇ’、高い溶融張力等の条件を調整できるため、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）の重合において、メタロセン触媒の組み合わせを利用したマクロマー共重合法が、好ましい。特開２００９－５７５４２号公報に、当該マクロマー共重合法の例が、記載されている。
【0037】
ポリプロピレン樹脂（Ｘ）は、プロピレン単独重合体であってもよく、プロピレン－α－オレフィン共重合体であってもよい。プロピレン単独重合体は、プロピレンモノマーを単独重合して得てもよい。プロピレン－α－オレフィン共重合体は、プロピレンモノマーと、プロピレンを除く炭素数２～２０のα－オレフィンコモノマーを共重合して得られてもよく、例えば、プロピレンモノマーとエチレンコモノマーとを共重合して得られるプロピレン－エチレン共重合体であってもよい。
炭素数２～２０のα－オレフィンコモノマーとしては、例えば、エチレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、３－メチル－１－ブテン、４－メチル１－ペンテンなどのプロピレン以外のα－オレフィンが挙げられ、エチレンおよび１－ブテン並びにこれらの混合物が好適に挙げられる。プロピレン－α－オレフィン共重合体中のコモノマーの含有量は、６．０質量％未満が好ましい。特に、プロピレン－α－オレフィン共重合体は、耐熱性の観点から、当該共重合体のエチレンコモノマーの含有量は、６．０質量％未満が好ましく、５．０質量％未満がより好ましく、４．０質量％がさらに好ましい。
炭素数２～２０のα－オレフィンコモノマーとしては、例えば、エチレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、３－メチル－１－ブテン、４－メチル１－ペンテンなどのプロピレン以外のα－オレフィンが挙げられ、エチレンおよび１－ブテン並びにこれらの混合物が好適に挙げられる。プロピレン－α－オレフィン共重合体中のコモノマーの含有量は、６．０質量％未満が好ましい。特に、プロピレン－α－オレフィン共重合体は、耐熱性の観点から、当該共重合体のエチレンコモノマーの含有量は、６．０質量％未満が好ましく、５．０質量％未満がより好ましく、４．０質量％がさらに好ましい。
【0038】
ポリプロピレン樹脂（Ｘ）の形状は、パウダー状および粒子状などであってもよい。ここで粒子状のポリプロピレン樹脂（Ｘ）は、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）の造粒物を含む。
【0039】
混合によるポリプロピレン樹脂（Ｘ）の製造としては、必要な付加的成分とともに、ヘンシェルミキサー、Ｖブレンダー、リボンブレンダー、タンブラーブレンダー等で混合してポリプロピレン樹脂（Ｘ）を得る手法が挙げられる。混練によるポリプロピレン樹脂（Ｘ）の製造としては、単軸押出機、多軸押出機、ニーダー、バンバリミキサーなどの混練機で混練してポリプロピレン樹脂（Ｘ）を得る手法が挙げられる。
【0040】
１－２．プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）
【0041】
ポリプロピレン系樹脂組成物の押出ラミネート成形のしやすさから、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）のＭＦＲ（２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）は、１０～１００ｇ／１０分が好ましく、１５～８０ｇ／１０分がより好ましい。
また、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）のＭＦＲが１０～１００ｇ／１０分であると、押出ラミネートのネックインを低減することができ、また、押出ラミネートの高速化を達成することもできる。そして、これにより、押出ラミネートの生産性を向上させることができる。
また、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）のＭＦＲが１０～１００ｇ／１０分であると、押出ラミネートのネックインを低減することができ、また、押出ラミネートの高速化を達成することもできる。そして、これにより、押出ラミネートの生産性を向上させることができる。
【0042】
プロピレン重合の際の温度条件の変更、プロピレン重合の際の圧力条件の変更および／または水素等の連鎖移動剤を重合時に添加する方法の変更により、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）のＭＦＲを調整できる。
【0043】
また、ポリプロピレン系樹脂を重合した後の有機過酸化物減成により、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）のＭＦＲを調整することもできる。
当該有機過酸化物減成の有機過酸化物は、ベンゾイルパーオキサイド、ジ－ｔ－ブチルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、ｔ－ブチルクミルパーオキサイド、１，１－ビス－（ｔ－ブチルパーオキシ））－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン、１，１－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、２，２－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）オクタン、ｎ－ブチル－４，４－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）バレレート、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）－３－ヘキシン、１，３－ビス（ｔ－ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、α，α’－ビス（ｔ－ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、ｔ－ブチル－ハイドロパーオキサイド、キュメンハイドロパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ジ－ｔ－ブチル－ジパーオキシフタレート、ｔ－ブチルパ－オキシマレイン酸、ｔ－ブチルパーオキシイソプロピルカーボネートおよびイソプロピルパーカーボネート等並びにこれらの混合物が好ましく、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）－３－ヘキシン、１，３－ビス（ｔ－ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、α，α’－ビス（ｔ－ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼンの複数の混合物がより好ましい。
当該有機過酸化物減成の有機過酸化物は、ベンゾイルパーオキサイド、ジ－ｔ－ブチルパーオキサイド、ジクミルパーオキサイド、ｔ－ブチルクミルパーオキサイド、１，１－ビス－（ｔ－ブチルパーオキシ））－３，３，５－トリメチルシクロヘキサン、１，１－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、２，２－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）オクタン、ｎ－ブチル－４，４－ビス（ｔ－ブチルパーオキシ）バレレート、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）－３－ヘキシン、１，３－ビス（ｔ－ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、α，α’－ビス（ｔ－ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、ｔ－ブチル－ハイドロパーオキサイド、キュメンハイドロパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ジ－ｔ－ブチル－ジパーオキシフタレート、ｔ－ブチルパ－オキシマレイン酸、ｔ－ブチルパーオキシイソプロピルカーボネートおよびイソプロピルパーカーボネート等並びにこれらの混合物が好ましく、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）－３－ヘキシン、１，３－ビス（ｔ－ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、α，α’－ビス（ｔ－ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼンの複数の混合物がより好ましい。
【0044】
当該有機過酸化物減成の際の有機過酸化物の投入量は、樹脂または樹脂組成物１００質量部当たり、０．００５～０．１質量部が好ましい。当該有機過酸化物減成の混練温度は、１８０～３００℃が好ましい。簡便さから、当該混練は、押出機での混練が好ましい。当該有機過酸化物減成後の樹脂の均質性向上のため、有機過酸化物と、樹脂または樹脂組成物は、加熱混練の前に、ヘンシェルミキサー、リボンブレンダー等の混合機で混合することが好ましい。
【0045】
高速成形性のため、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）のｇ’は、０．９５を超え、０．９５を超え、１．０以下が好ましく、０．９６～１．０がより好ましく、０．９７～１．０がさらに好ましい。
【0046】
プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）の重合の際、触媒の選択、当該触媒の組み合わせによりｇ’を調整することができる。
【0047】
プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）の製造方法
プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）を製造するための重合触媒としては、チーグラー・ナッタ系触媒および／またはメタロセン系触媒が挙げられるが、そのほかの触媒であってもよい。
チーグラー・ナッタ系触媒は、「ポリプロピレンハンドブック」エドワード・Ｐ・ムーアＪｒ．編著、保田哲男・佐久間暢翻訳監修、工業調査会（１９９８）の２．３．１節（２０～５７ページ）に記載されている。チーグラー・ナッタ系触媒は、（１）三塩化チタンとハロゲン化有機アルミニウムからなる三塩化チタニウム系触媒、塩化マグネシウム、ハロゲン化チタン、（２）電子供与性化合物を含有する固体触媒成分と有機アルミニウムと有機珪素化合物からなるマグネシウム担持系触媒、（３）固体触媒成分を有機アルミニウム及び有機珪素化合物を接触させて形成した有機珪素処理固体触媒成分に、有機アルミニウム化合物成分を組み合わせた触媒などを含む。
プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）を製造するための重合触媒としては、チーグラー・ナッタ系触媒および／またはメタロセン系触媒が挙げられるが、そのほかの触媒であってもよい。
チーグラー・ナッタ系触媒は、「ポリプロピレンハンドブック」エドワード・Ｐ・ムーアＪｒ．編著、保田哲男・佐久間暢翻訳監修、工業調査会（１９９８）の２．３．１節（２０～５７ページ）に記載されている。チーグラー・ナッタ系触媒は、（１）三塩化チタンとハロゲン化有機アルミニウムからなる三塩化チタニウム系触媒、塩化マグネシウム、ハロゲン化チタン、（２）電子供与性化合物を含有する固体触媒成分と有機アルミニウムと有機珪素化合物からなるマグネシウム担持系触媒、（３）固体触媒成分を有機アルミニウム及び有機珪素化合物を接触させて形成した有機珪素処理固体触媒成分に、有機アルミニウム化合物成分を組み合わせた触媒などを含む。
【0048】
メタロセン触媒は、（ｉ）メタロセン化合物、（ｉｉ）メタロセン化合物と反応して安定なイオン状態に活性化しうる助触媒、（ｉｉｉ）有機アルミニウム化合物とからなる触媒などを含む。
プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）の機械的特性向上のため、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）の合成に使用されるメタロセン触媒は、プロピレンの立体規則性重合が可能な架橋型のメタロセン化合物が好ましく、プロピレンのアイソ規則性重合が可能な架橋型のメタロセン化合物がより好ましい。
プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）の機械的特性向上のため、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）の合成に使用されるメタロセン触媒は、プロピレンの立体規則性重合が可能な架橋型のメタロセン化合物が好ましく、プロピレンのアイソ規則性重合が可能な架橋型のメタロセン化合物がより好ましい。
【0049】
（ｉ）のメタロセン化合物は、特開昭６０－３５００７号、特開昭６１－１３０３１４号、特開昭６３－２９５６０７号、特開平１－２７５６０９号、特開平２－４１３０３号、特開平２－１３１４８８号、特開平２－７６８８７号、特開平３－１６３０８８号、特開平４－３００８８７号、特開平４－２１１６９４号、特開平５－４３６１６号、特開平５－２０９０１３号、特開平６－２３９９１４号、特表平７－５０４９３４号および特開平８－８５７０８号に記載がある。
【0050】
（ｉ）のメタロセン化合物の具体例としては、
メチレンビス（２－メチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、エチレンビス（２－メチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、
エチレン１，２－（４－フェニルインデニル）（２－メチル－４－フェニル－４Ｈ－アズレニル）ジルコニウムジクロリド、
イソプロピリデン（シクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロリド、
イソプロピリデン（４－メチルシクロペンタジエニル）（３－ｔ－ブチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレン（２－メチル－４－ｔ－ブチル－シクロペンタジエニル）（３’－ｔ－ブチル－５’－メチル－シクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス（インデニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス（４，５，６，７－テトラヒドロインデニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－メチル－４－フェニルインデニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－エチル－４－フェニルインデニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［４－（１－フェニル－３－メチルインデニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレン（フルオレニル）ｔ－ブチルアミドジルコニウムジクロリド、
メチルフェニルシリレンビス［１－（２－メチル－４－（１－ナフチル）－インデニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－メチル－４，５－ベンゾインデニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－メチル－４－フェニル－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－エチル－４－（４－クロロフェニル）－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－エチル－４－ナフチル－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジフェニルシリレンビス［１－（２－メチル－４－（４－クロロフェニル）－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－エチル－４－（３－フルオロビフェニリル）－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルゲルミレンビス［１－（２－エチル－４－（４－クロロフェニル）－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、および
ジメチルゲルミレンビス［１－（２－エチル－４－フェニルインデニル）］ジルコニウムジクロリド
などのジルコニウム化合物などである。
メチレンビス（２－メチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、エチレンビス（２－メチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、
エチレン１，２－（４－フェニルインデニル）（２－メチル－４－フェニル－４Ｈ－アズレニル）ジルコニウムジクロリド、
イソプロピリデン（シクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロリド、
イソプロピリデン（４－メチルシクロペンタジエニル）（３－ｔ－ブチルインデニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレン（２－メチル－４－ｔ－ブチル－シクロペンタジエニル）（３’－ｔ－ブチル－５’－メチル－シクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス（インデニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス（４，５，６，７－テトラヒドロインデニル）ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－メチル－４－フェニルインデニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－エチル－４－フェニルインデニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［４－（１－フェニル－３－メチルインデニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレン（フルオレニル）ｔ－ブチルアミドジルコニウムジクロリド、
メチルフェニルシリレンビス［１－（２－メチル－４－（１－ナフチル）－インデニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－メチル－４，５－ベンゾインデニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－メチル－４－フェニル－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－エチル－４－（４－クロロフェニル）－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－エチル－４－ナフチル－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジフェニルシリレンビス［１－（２－メチル－４－（４－クロロフェニル）－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルシリレンビス［１－（２－エチル－４－（３－フルオロビフェニリル）－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、
ジメチルゲルミレンビス［１－（２－エチル－４－（４－クロロフェニル）－４Ｈ－アズレニル）］ジルコニウムジクロリド、および
ジメチルゲルミレンビス［１－（２－エチル－４－フェニルインデニル）］ジルコニウムジクロリド
などのジルコニウム化合物などである。
【0051】
（ｉ）のメタロセン化合物のジルコニウムを、チタニウムまたはハフニウムに置き換えたもの、および／またはこれらの混合物も、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）を製造するための重合触媒に利用できる。（ｉ）のメタロセン化合物のクロリドを、他のハロゲン化合物、メチル、イソブチル、ベンジル等の炭化水素基、ジメチルアミド、ジエチルアミド等のアミド基、メトキシ基、フェノキシ基等のアルコキシド基、ヒドリド基等に置き換えたものも、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）を製造するための重合触媒に利用できる。
【0052】
プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）を含む樹脂組成物の成形性向上のため、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）を製造するための重合触媒である（ｉ）のメタロセン化合物は、インデニル基あるいはアズレニル基を珪素あるいはゲルミル基で架橋したメタロセン化合物が好ましい。
プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）を製造するための重合触媒は、無機または有機化合物に担持させてもよい。プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）の生産量向上のため、当該担体は、多孔質が好ましい。当該担体は、イオン交換性層状珪酸塩、ゼオライト、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、シリカアルミナ、ＭｇＯ、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、Ｂ２Ｏ３、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＢａＯ、ＴｈＯ２、等の無機化合物、多孔質のポリオレフィン、スチレン－ジビニルベンゼン共重合体、オレフィン・アクリル酸共重合体等からなる有機化合物、またはこれらの混合物が好ましい。
プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）を製造するための重合触媒は、無機または有機化合物に担持させてもよい。プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）の生産量向上のため、当該担体は、多孔質が好ましい。当該担体は、イオン交換性層状珪酸塩、ゼオライト、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、シリカアルミナ、ＭｇＯ、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、Ｂ２Ｏ３、ＣａＯ、ＺｎＯ、ＢａＯ、ＴｈＯ２、等の無機化合物、多孔質のポリオレフィン、スチレン－ジビニルベンゼン共重合体、オレフィン・アクリル酸共重合体等からなる有機化合物、またはこれらの混合物が好ましい。
【0053】
プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）の生産量向上のため、（ｉ）のメタロセン化合物とともに（ｉｉ）の助触媒を併用することが好ましい。助触媒は、アルミノキサン化合物などの有機アルミニウムオキシ化合物、イオン交換性層状珪酸塩、ルイス酸、ホウ素含有化合物、イオン性化合物、フッ素含有有機化合物が好ましい。
【0054】
プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）の生産量向上のため、（ｉｉｉ）の有機アルミニウム化合物は、トリエチルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム等のトリアルキルアルミニウム、ジアルキルアルミニウムハライド、アルキルアルミニウムセスキハライド、アルキルアルミニウムジハライド、アルキルアルミニウムハイドライド、有機アルミニウムアルコキサイドなどが好ましい。
【0055】
ポリプロピレン重合体を含む押し出しフィルム作製でのネックイン低減のため、ポリプロピレン重合体の重合触媒は、チーグラー・ナッタ系触媒が好ましい。ポリプロピレン重合体を含む押し出しフィルム作製での延展性向上のため、プロピレンランダム共重合体の重合触媒は、メタロセン系触媒が好ましい。
【0056】
ポリプロピレン系樹脂の製造効率向上のため、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）の製造方法は、スラリー重合法、バルク重合法、気相重合法などが好ましい。ポリプロピレン及びプロピレン系ランダム共重合体の製造は、スラリー重合法、バルク重合法、気相重合法などの多段重合法を利用できる。
【0057】
混合によるプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）の製造としては、必要な付加的成分とともに、ヘンシェルミキサー、Ｖブレンダー、リボンブレンダー、タンブラーブレンダー等で混合してプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）を得る手法が挙げられる。混練によるプロピレン-α-オレフィン共重合体（Ｙ）の製造としては、単軸押出機、多軸押出機、ニーダー、バンバリミキサーなどの混練機で混練してプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）を得る手法が挙げられる。
【0058】
プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）は、プロピレンモノマーと、プロピレンを除く炭素数２～２０のα－オレフィンコモノマーを共重合して得られてもよく、例えば、プロピレンモノマーとエチレンコモノマーとを共重合して得られるプロピレン－エチレン共重合体であってもよい。
炭素数２～２０のα－オレフィンコモノマーとしては、例えば、エチレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、３－メチル－１－ブテン、４－メチル１－ペンテンなどのプロピレン以外のα－オレフィンが挙げられ、エチレンおよび１－ブテン並びにこれらの混合物が好適に挙げられる。プロピレン－α－オレフィン共重合体中のコモノマーの含有量は、６．０質量％未満が好ましい。特に、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）は、耐熱性の観点から、当該共重合体のエチレンコモノマーの含有量が、６．０質量％未満が好ましく、５．０質量％未満がより好ましく、４．０質量％がさらに好ましい。
炭素数２～２０のα－オレフィンコモノマーとしては、例えば、エチレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、３－メチル－１－ブテン、４－メチル１－ペンテンなどのプロピレン以外のα－オレフィンが挙げられ、エチレンおよび１－ブテン並びにこれらの混合物が好適に挙げられる。プロピレン－α－オレフィン共重合体中のコモノマーの含有量は、６．０質量％未満が好ましい。特に、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）は、耐熱性の観点から、当該共重合体のエチレンコモノマーの含有量が、６．０質量％未満が好ましく、５．０質量％未満がより好ましく、４．０質量％がさらに好ましい。
【0059】
プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）の形状は、パウダー状および粒子状などであってもよい。ここで粒子状のプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）は、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）の造粒物を含む。
【0060】
１－３．ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）
ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）は、１種類又は２種類以上のエチレン系重合体からなる。ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）には、特に限定されるものではないが、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレンのいずれかまたは組み合わせて使用することができる。ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）を含有する樹脂の成形性向上のため、ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）は、低密度ポリエチレンが好ましい。
ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）は、１種類又は２種類以上のエチレン系重合体からなる。ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）には、特に限定されるものではないが、低密度ポリエチレン、直鎖状低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレンのいずれかまたは組み合わせて使用することができる。ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）を含有する樹脂の成形性向上のため、ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）は、低密度ポリエチレンが好ましい。
【0061】
エチレン系重合体は、エチレン単独重合体であってもよく、エチレン－α－オレフィン共重合体であってもよい。エチレン－α－オレフィン共重合体としては、主成分であるエチレンと好ましくは炭素数３～２０のα－オレフィンを共重合して得られる共重合体であって、α－オレフィンとしては、炭素数３～２０のもの、例えば、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン、１－ヘプテン等を好ましく例示できる。
【0062】
ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）としては、例えば、Ｂｒａｓｋｅｍ社製の商品名「ＳＢＣ８１８」、「ＳＰＢ６８１」、「ＳＰＢ６０８」などである。
【0063】
押し出しラミネートによるフィルムの製造効率向上のため、ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）のＭＦＲ（１９０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）は、３～３０ｇ／１０分が好ましく、４～２５ｇ／１０分がより好ましい。
【0064】
フィルムの透明性向上のため、ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）の密度は、０．９００ｇ／ｃｍ３以上が好ましく、０．９１０ｇ／ｃｍ３以上がより好ましい。
フィルムの柔軟性向上のため、ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）の密度は、０．９３０ｇ／ｃｍ３以下が好ましく、０．９２３ｇ／ｃｍ３以下がより好ましい。
フィルムの柔軟性向上のため、ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）の密度は、０．９３０ｇ／ｃｍ３以下が好ましく、０．９２３ｇ／ｃｍ３以下がより好ましい。
【0065】
フィルムの均質性を向上させるため、ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）のλｍａｘは、２．２以上が好ましく、２．２～２０．０がより好ましく、３．０～１８．０がさらに好ましい。
また、ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）のλｍａｘが２．２以上であると、押出ラミネートのネックインを低減することができ、また、押出ラミネートの高速化を達成することもできる。そして、これにより、押出ラミネートの生産性を向上させることができる。また、ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）のλｍａｘが２．２以上であると、ポリプロピレン系樹脂組成物のドライブレンドを可能にする。
また、ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）のλｍａｘが２．２以上であると、押出ラミネートのネックインを低減することができ、また、押出ラミネートの高速化を達成することもできる。そして、これにより、押出ラミネートの生産性を向上させることができる。また、ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）のλｍａｘが２．２以上であると、ポリプロピレン系樹脂組成物のドライブレンドを可能にする。
【0066】
フィルムの透明性向上のため、ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）のＭｗ／Ｍｎは、５．５以上が好ましく、５．５～１５がより好ましく、６．０～１２がさらに好ましい。
【0067】
混合によるポリエチレン系樹脂（Ｚ１）の製造としては、必要な付加的成分とともに、ヘンシェルミキサー、Ｖブレンダー、リボンブレンダー、タンブラーブレンダー等で混合してポリエチレン系樹脂（Ｚ１）を得る手法が挙げられる。混練によるポリエチレン系樹脂（Ｚ１）の製造としては、単軸押出機、多軸押出機、ニーダー、バンバリミキサーなどの混練機で混練してポリエチレン系樹脂（Ｚ１）を得る手法が挙げられる。
【0068】
１－４．エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、上述のポリエチレン系樹脂（Ｚ１）とは異なるポリエチレン系樹脂としてエチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）をさらに含むことができる。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、上述のポリエチレン系樹脂（Ｚ１）とは異なるポリエチレン系樹脂としてエチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）をさらに含むことができる。
【0069】
エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）は、主成分であるエチレンと、エチレンを除くα－オレフィンを共重合して得られる共重合体であるが、フィルムの透明性および／またはフィルムの均質性のため、エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）は、エチレンと炭素数３～１８のα－オレフィンの共重合体であることが好ましい。
炭素数３～１８のα－オレフィンとしては、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン、１－ヘプテン、４－メチル－ペンテン－１、４－メチル－ヘキセン－１、４，４－ジメチルペンテン－１などが挙げられる。
炭素数３～１８のα－オレフィンとしては、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン、１－ヘプテン、４－メチル－ペンテン－１、４－メチル－ヘキセン－１、４，４－ジメチルペンテン－１などが挙げられる。
【0070】
フィルムの透明性および／またはフィルムの均質性のため、エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）のＭＦＲ（１９０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）は、１～１０ｇ／１０分が好ましく、２～８ｇ／１０分がより好ましい。
【0071】
エチレン－α－オレフィン共重合体を含有するフィルムの透明性向上のため、エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）の密度は、０．８６０～０．８９９ｇ／ｃｍ３が好ましい。
【0072】
エチレン系エラストマー、エチレン－プロピレン系ゴムなどが、エチレン－α－オレフィン共重合体である。
【0073】
フィルムの透明性および／またはフィルムの均質性のため、ポリプロピレン系樹脂組成物中に含まれるエチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）の量は、ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）とポリエチレン系樹脂（Ｚ１）との合計１００質量部に対し、０～１０質量部が好ましく、１～５質量部がより好ましく、２～４質量部がさらに好ましい。
【0074】
透明性が高いため、エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）としては、メタロセン系触媒を用いて製造された、エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）が好ましい。
【0075】
混合によるエチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）の製造としては、必要な付加的成分とともに、ヘンシェルミキサー、Ｖブレンダー、リボンブレンダー、タンブラーブレンダー等で混合してエチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）を得る手法が挙げられる。混練によるエチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）の製造としては、単軸押出機、多軸押出機、ニーダー、バンバリミキサーなどの混練機で混練してエチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）を得る手法が挙げられる。
【0076】
１－５．ポリプロピレン樹脂（Ｗ）
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、上述のポリプロピレン樹脂（Ｘ）またはプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）とは異なるポリプロピレン樹脂として、ｇ’が０．９５以上であるポリプロピレン樹脂（Ｗ）をさらに含むことができる。
ポリプロピレン系樹脂組成物の融点およびＭＦＲを調整するため、ポリプロピレン系樹脂組成物に、ｇ’が０．９５以上であるポリプロピレン樹脂（Ｗ）を含有させることが好ましい。ポリプロピレン樹脂（Ｗ）のｇ’は、０．９５～１．０が好ましく、０．９６～１．０がより好ましく、０．９７～１．０がさらに好ましい。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、上述のポリプロピレン樹脂（Ｘ）またはプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）とは異なるポリプロピレン樹脂として、ｇ’が０．９５以上であるポリプロピレン樹脂（Ｗ）をさらに含むことができる。
ポリプロピレン系樹脂組成物の融点およびＭＦＲを調整するため、ポリプロピレン系樹脂組成物に、ｇ’が０．９５以上であるポリプロピレン樹脂（Ｗ）を含有させることが好ましい。ポリプロピレン樹脂（Ｗ）のｇ’は、０．９５～１．０が好ましく、０．９６～１．０がより好ましく、０．９７～１．０がさらに好ましい。
【0077】
ポリプロピレン樹脂（Ｗ）は、プロピレン単独重合体であってもよく、プロピレン－α－オレフィン共重合体であってもよい。プロピレン単独重合体は、プロピレンモノマーを単独重合して得てもよい。プロピレン－α－オレフィン共重合体は、プロピレンモノマーと、プロピレンを除く炭素数２～２０のα－オレフィンコモノマーを共重合して得られてもよく、例えば、プロピレンモノマーとエチレンコモノマーとを共重合して得られるプロピレン－エチレン共重合体であってもよい。炭素数２～２０のα－オレフィンコモノマーとしては、例えば、エチレンおよび１－ブテン並びにこれらの混合物が挙げられる。プロピレン－α－オレフィン共重合体は、耐熱性の観点から、当該共重合体のエチレンコモノマーの含有量は、６．０質量％未満が好ましく、５．０質量％未満がより好ましく、４．０質量％がさらに好ましい。
【0078】
当該ポリプロピレン樹脂（Ｗ）は、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）の製造方法やプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）の製造方法に準じた製造方法を用いて製造できる。
【0079】
ポリプロピレン樹脂（Ｗ）は、プロピレン単独重合体であることが好ましい。
【0080】
ポリプロピレン系樹脂組成物の融点およびＭＦＲを調整するため、ポリプロピレン系樹脂組成物中に含まれるポリプロピレン樹脂（Ｗ）の量は、ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）とポリエチレン系樹脂（Ｚ１）との合計１００質量部に対し、２００質量部以下が好ましく、１００質量部以下がより好ましい。
【0081】
混合によるポリプロピレン樹脂（Ｗ）の製造としては、必要な付加的成分とともに、ヘンシェルミキサー、Ｖブレンダー、リボンブレンダー、タンブラーブレンダー等で混合してポリプロピレン樹脂（Ｗ）を得る手法が挙げられる。混練によるポリプロピレン樹脂（Ｗ）の製造としては、単軸押出機、多軸押出機、ニーダー、バンバリミキサーなどの混練機で混練してポリプロピレン樹脂（Ｗ）を得る手法が挙げられる。
【0082】
１－６．ポリプロピレン系樹脂組成物
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）及びポリエチレン系樹脂（Ｚ１）を含むポリプロピレン系樹脂組成物、又はプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）及びポリエチレン系樹脂（Ｚ１）を含むが、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）を含まないポリプロピレン系樹脂組成物である。また、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）及びポリエチレン系樹脂（Ｚ１）又はプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）及びポリエチレン系樹脂（Ｚ１）に加えて、エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）及び／又はポリプロピレン樹脂（Ｗ）を含むことができる。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）及びポリエチレン系樹脂（Ｚ１）を含むポリプロピレン系樹脂組成物、又はプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）及びポリエチレン系樹脂（Ｚ１）を含むが、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）を含まないポリプロピレン系樹脂組成物である。また、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）及びポリエチレン系樹脂（Ｚ１）又はプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）及びポリエチレン系樹脂（Ｚ１）に加えて、エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）及び／又はポリプロピレン樹脂（Ｗ）を含むことができる。
【0083】
高速押出ラミネートの加工性、高速押出ラミネートによるフィルムの透明性の観点から、ポリプロピレン系樹脂組成物中のポリプロピレン樹脂（Ｘ）の含有量は、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）とプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）とポリエチレン系樹脂（Ｚ１）との合計質量基準として、０～８０質量％が好ましく、５～７０質量％が好ましい。
【0084】
高速押出ラミネートの加工性、高速押出ラミネートによるフィルムの透明性の観点から、ポリプロピレン系樹脂組成物中のプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）の含有量は、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）とプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）とポリエチレン系樹脂（Ｚ１）との合計質量基準として、１５～８９質量％が好ましく、２０～８０質量％が好ましい。
【0085】
高速押出ラミネートの加工性、高速押出ラミネートによるフィルムの透明性の観点から、ポリプロピレン系樹脂組成物中のポリエチレン系樹脂（Ｚ１）の含有量は、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）とプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）とポリエチレン系樹脂（Ｚ１）との合計質量基準として、５～２０質量％が好ましく、８～１６質量％が好ましい。
【0086】
高速押出ラミネートの加工性、高速押出ラミネートによるフィルムの透明性の観点から、ポリプロピレン系樹脂組成物中のエチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）の含有量は、ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）とポリエチレン系樹脂（Ｚ１）との合計１００質量部に対し、０～１０質量部が好ましく、１～５質量部がより好ましく、２～４質量部がさらに好ましい。
【0087】
高速押出ラミネートの加工性、高速押出ラミネートによるフィルムの透明性の観点から、ポリプロピレン系樹脂組成物中のポリプロピレン樹脂（Ｗ）の含有量は、ポリプロピレン系樹脂（Ｘ）とプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）とポリエチレン系樹脂（Ｚ１）との合計１００質量部に対し、０～５０質量部が好ましく、１０～３０質量部がより好ましい。
【0088】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、上述のポリプロピレン樹脂（Ｘ）、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）、ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）、エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）及びポリプロピレン樹脂（Ｗ）以外に、さらに必要に応じ、添加剤を含むことができる。添加剤を適宜選択することで、ポリプロピレン系樹脂組成物の各種機能を向上させることができる。添加剤は、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。ポリプロピレン系樹脂組成物中の添加剤の含有量は、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）とプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）とポリエチレン系樹脂（Ｚ１）との合計１００質量部に対し、例えば、０～１０質量部であることが好ましい。
【0089】
添加剤としては、例えば、２，６－ジ－ｔ－ブチル－ｐ－クレゾール、テトラキス［メチレン－３－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタンやｎ－オクタデシル－３－（４’－ヒドロキシ－３，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）プロピオネートで代表されるフェノール系安定剤、ビス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイトやトリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイトなどで代表されるホスファイト系安定剤、高級脂肪酸アミドや高級脂肪酸エステルで代表される滑剤、炭素原子数８～２２の脂肪酸のグリセリンエステルやソルビタン酸エステル、ポリエチレングリコールエステルなどの帯電防止剤、シリカ、炭酸カルシウム、タルクなどで代表されるブロッキング防止剤などがある。
【0090】
また、紫外線吸収剤や光安定剤なども挙げられる。ポリプロピレン系樹脂組成物中に紫外線吸収剤および光安定剤を配合することで、ポリプロピレン系樹脂組成物の耐候性を向上させることができる。
【0091】
紫外線吸収剤は、トリアゾール系紫外線吸収剤、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、サリシレート系紫外線吸収剤、シアノアクリレート系紫外線吸収剤、ニッケルキレート系紫外線吸収剤、無機微粒子系紫外線吸収剤などの、紫外線領域に吸収帯を持つ化合物である。このうちトリアゾール系紫外線吸収剤が典型的である。
トリアゾール系紫外線吸収剤としては、例えば、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－５’－ｔ－オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５’－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾールなどがある。
ベンゾフェノン系紫外線吸収剤としては、例えば、２－ヒドロキシ－４－メトキシベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－ｎ－オクトキシベンゾフェノンなどがある。
サリシレート系紫外線吸収剤としては、例えば、４－ｔ－ブチルフェニルサリシレートなどがある。
シアノアクリレート系紫外線吸収剤としては、例えば、エチル（３，３－ジフェニル）シアノアクリレートなどがある。
ニッケルキレート系紫外線吸収剤としては、例えば、ジブチルジチオカルバミン酸ニッケルなどがある。
無機微粒子系紫外線吸収剤としては、例えば、ＴｉＯ２、ＺｎＯ２、ＣｅＯ２などがある。
トリアゾール系紫外線吸収剤としては、例えば、２－（２’－ヒドロキシ－５’－メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－５’－ｔ－オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’，５’－ジ－ｔ－アミルフェニル）ベンゾトリアゾール、２－（２’－ヒドロキシ－３’－ｔ－ブチル－５’－メチルフェニル）－５－クロロベンゾトリアゾールなどがある。
ベンゾフェノン系紫外線吸収剤としては、例えば、２－ヒドロキシ－４－メトキシベンゾフェノン、２－ヒドロキシ－４－ｎ－オクトキシベンゾフェノンなどがある。
サリシレート系紫外線吸収剤としては、例えば、４－ｔ－ブチルフェニルサリシレートなどがある。
シアノアクリレート系紫外線吸収剤としては、例えば、エチル（３，３－ジフェニル）シアノアクリレートなどがある。
ニッケルキレート系紫外線吸収剤としては、例えば、ジブチルジチオカルバミン酸ニッケルなどがある。
無機微粒子系紫外線吸収剤としては、例えば、ＴｉＯ２、ＺｎＯ２、ＣｅＯ２などがある。
【0092】
典型的な光安定剤としては、ヒンダードアミン骨格を有する化合物（以下、「ＨＡＬＳ」という。）などがある。
ＨＡＬＳには、セバケート型化合物、ブタンテトラカルボキシレート型化合物、コハク酸ポリエステル型化合物、トリアジン型化合物などがある。
セバケート型化合物としては、例えば、ビス（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）セバケート、ビス（１，２，２，６，６－ペンタメチル－４－ピペリジル）セバケートなどがある。
ブタンテトラカルボキシレート型化合物としては、例えば、テトラキス（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）－１，２，３，４－ブタンテトラカルボキシレート、テトラキス（１，２，２，６，６－ペンタメチル－４－ピペリジル）－１，２，３，４－ブタンテトラカルボキシレート、１，２，３，４－ブタンテトラカルボン酸と２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジノール及びトリデシルアルコールとの縮合物、１，２，３，４－ブタンテトラカルボン酸と１，２，２，６，６－ペンタメチル－４－ピペリジノール及びトリデシルアルコールとの縮合物などがある。
コハク酸ポリエステル型化合物としては、例えば、コハク酸と１－（２－ヒドロキシエチル）－４－ヒドロキシ－２，２，６，６－テトラメチルピペリジンとの縮合重合体などがある。
トリアジン型化合物としては、例えば、Ｎ，Ｎ’－ビス（３－アミノプロピル）エチレンジアミン・２，４－ビス｛Ｎ－ブチル－Ｎ－（１，２，２，６，６－ペンタメチル－４－ピペリジル）アミノ｝－６－クロロ－１，３，５－トリアジン縮合物、ポリ｛６－（１，１，３，３－テトラメチルブチル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジイル｝｛（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチレン｛（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）イミノ、ポリ（６－モルホリノ－ｓ－トリアジン－２，４－ジイル）｛（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチレン｛（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）イミノなどがある。
ＨＡＬＳには、セバケート型化合物、ブタンテトラカルボキシレート型化合物、コハク酸ポリエステル型化合物、トリアジン型化合物などがある。
セバケート型化合物としては、例えば、ビス（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）セバケート、ビス（１，２，２，６，６－ペンタメチル－４－ピペリジル）セバケートなどがある。
ブタンテトラカルボキシレート型化合物としては、例えば、テトラキス（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）－１，２，３，４－ブタンテトラカルボキシレート、テトラキス（１，２，２，６，６－ペンタメチル－４－ピペリジル）－１，２，３，４－ブタンテトラカルボキシレート、１，２，３，４－ブタンテトラカルボン酸と２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジノール及びトリデシルアルコールとの縮合物、１，２，３，４－ブタンテトラカルボン酸と１，２，２，６，６－ペンタメチル－４－ピペリジノール及びトリデシルアルコールとの縮合物などがある。
コハク酸ポリエステル型化合物としては、例えば、コハク酸と１－（２－ヒドロキシエチル）－４－ヒドロキシ－２，２，６，６－テトラメチルピペリジンとの縮合重合体などがある。
トリアジン型化合物としては、例えば、Ｎ，Ｎ’－ビス（３－アミノプロピル）エチレンジアミン・２，４－ビス｛Ｎ－ブチル－Ｎ－（１，２，２，６，６－ペンタメチル－４－ピペリジル）アミノ｝－６－クロロ－１，３，５－トリアジン縮合物、ポリ｛６－（１，１，３，３－テトラメチルブチル）アミノ－１，３，５－トリアジン－２，４－ジイル｝｛（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチレン｛（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）イミノ、ポリ（６－モルホリノ－ｓ－トリアジン－２，４－ジイル）｛（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）イミノ｝ヘキサメチレン｛（２，２，６，６－テトラメチル－４－ピペリジル）イミノなどがある。
【0093】
また、改質剤なども挙げられる。ポリプロピレン系樹脂組成物中に改質剤を配合することで、ポリプロピレン系樹脂組成物の性能を向上または性質を調整することができる。改質剤としては、エラストマー、ポリエチレン系樹脂などがある。
【0094】
改質剤としてのエラストマーとしては、例えば、エチレン－α－オレフィン共重合体、プロピレンと炭素数４～１２のα－オレフィンとの二元ランダム共重合体樹脂、プロピレンとエチレンと炭素数４～１２のα－オレフィンとの三元ランダム共重合体樹脂などがある。
【0095】
エラストマーにはスチレン系エラストマーもある。スチレン系エラストマーとしては、例えば、スチレン－ブタジエンブロック共重合体の水素添加物、スチレン－イソプレンブロック共重合体の水素添加物、スチレン－ビニル化ポリイソプレンブロック共重合体の水素添加物、スチレン－ブタジエンランダム共重合体の水素添加物などが挙げられる。
【0096】
ポリプロピレン系樹脂組成物の混合方法は、ヘンシェルミキサー、Ｖブレンダー、リボンブレンダー、タンブラーブレンダーなどによるドライブレンド混合などがある。
【0097】
１－７．押出ラミネート
ポリプロピレン系樹脂組成物を、基材の表面に溶融押出ラミネートすることにより、ラミネート積層体が製造できる。
ポリプロピレン系樹脂組成物を、基材の表面に溶融押出ラミネートすることにより、ラミネート積層体が製造できる。
【0098】
ポリプロピレン系樹脂組成物は、基材の片面または両面にラミネートできる。
【0099】
１－８．延展性
押出ラミネートを行うための装置の多くが１４０ｍ／ｍｉｎに対応しているため、延展性が１４０ｍ／ｍｉｎを超えると、押出ラミネートの生産性が著しく向上する。
押出ラミネートを行うための装置の多くが１４０ｍ／ｍｉｎに対応しているため、延展性が１４０ｍ／ｍｉｎを超えると、押出ラミネートの生産性が著しく向上する。
【0100】
２．ポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）及びポリエチレン系樹脂（Ｚ１）又はプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）及びポリエチレン系樹脂（Ｚ１）と、必要に応じて使用される添加剤とを、上記含有量となるような割合で、従来公知の方法により配合・混合・溶融混練することにより、製造することができる。
混合は、通常、タンブラー、Ｖブレンダー、リボンブレンダーなどの混合機器を用いて行い、溶融混練は、通常、一軸押出機、二軸押出機、バンバリミキサー、ロールミキサー、ブラベンダープラストグラフ、ニーダーなどの混練機器を用いて溶融混練し、造粒する。
また、溶融混練・造粒して製造する際には、前記各成分の配合物を同時に混練してもよく、さらに、性能向上をはかるべく各成分を分割して混練する、すなわち、例えば、先ず使用される成分の一部を混練し、その後に残りの成分を混練・造粒するといった方法を採用することもできる。
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）及びポリエチレン系樹脂（Ｚ１）又はプロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）及びポリエチレン系樹脂（Ｚ１）と、必要に応じて使用される添加剤とを、上記含有量となるような割合で、従来公知の方法により配合・混合・溶融混練することにより、製造することができる。
混合は、通常、タンブラー、Ｖブレンダー、リボンブレンダーなどの混合機器を用いて行い、溶融混練は、通常、一軸押出機、二軸押出機、バンバリミキサー、ロールミキサー、ブラベンダープラストグラフ、ニーダーなどの混練機器を用いて溶融混練し、造粒する。
また、溶融混練・造粒して製造する際には、前記各成分の配合物を同時に混練してもよく、さらに、性能向上をはかるべく各成分を分割して混練する、すなわち、例えば、先ず使用される成分の一部を混練し、その後に残りの成分を混練・造粒するといった方法を採用することもできる。
【0101】
また、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、使用される成分をドライブレンドにて混合して製造されることが好ましい。本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法の好ましい実施形態としては、ポリプロピレン樹脂（Ｘ）と、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）と、ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）と、エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）と、ポリプロピレン樹脂（Ｗ）とをドライブレンドにより混合することである。得られた混合物は、上述のとおり、通常、溶融混練が行われる。
【0102】
３．積層体
本発明の積層体は、少なくとも上述した本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の層を含む積層体であり、特に、基材層と、上述した本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の層とを含む積層体である。ポリプロピレン系樹脂組成物の層は、押し出しラミネート法により形成されることが好ましく、基材層の片面または両面に配置させることができる。
本発明の積層体は、少なくとも上述した本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の層を含む積層体であり、特に、基材層と、上述した本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の層とを含む積層体である。ポリプロピレン系樹脂組成物の層は、押し出しラミネート法により形成されることが好ましく、基材層の片面または両面に配置させることができる。
【0103】
押出ラミネートによる積層体の作製の際、基材層の材質は、熱可塑性樹脂、紙および金属などである。
当該熱可塑性樹脂は、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等のポリエステル樹脂、エチレン・酢酸ビニル共重合体鹸化物、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ４－メチル－１－ペンテン、ポリカーボネート樹脂、ポリアミド６、ポリアミド６６、ポリアミド６・６６、ポリアミド１２等ポリアミド樹脂などおよびこれらの混合物である。当該金属は、アルミ、鉄などおよびこれらの合金である。
当該熱可塑性樹脂は、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等のポリエステル樹脂、エチレン・酢酸ビニル共重合体鹸化物、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ４－メチル－１－ペンテン、ポリカーボネート樹脂、ポリアミド６、ポリアミド６６、ポリアミド６・６６、ポリアミド１２等ポリアミド樹脂などおよびこれらの混合物である。当該金属は、アルミ、鉄などおよびこれらの合金である。
【0104】
当該熱可塑性樹脂からなる基材層を備える場合、その積層体は、延伸してもよい。
当該基材は、一軸延伸されたものまたは二軸延伸されたもののどちらでもよい。当該積層体の剛性向上のため、当該延伸の基材は、二軸延伸ポリプロピレンフィルムが好ましい。
当該基材は、一軸延伸されたものまたは二軸延伸されたもののどちらでもよい。当該積層体の剛性向上のため、当該延伸の基材は、二軸延伸ポリプロピレンフィルムが好ましい。
【0105】
当該基材層は、異なる材質の材料を積層したものであってもよく、例えば、当該熱可塑性樹脂と紙とを積層したものでもよい。
【0106】
当該基材層の厚さは、５～１００μｍでよい。
【0107】
当該基材層とポリプロピレン系樹脂組成物の層との積層方法は、押出ラミネート法、共押フィルム法、ドライラミネート法、ウェットラミネート法、ホットメルトラミネート法、サーマルラミネート法などがある。
【0108】
基材層の形態は、フィルム、シート、織布、不織布でもよい。基材層の構造は、単層でも複層でもよい。当該複層は、共押フィルム法、ドライラミネート法、ウェットラミネート法、ホットメルトラミネート法、押出ラミネート法、サーマルラミネート法などで作製できる。
【0109】
当該基材層への加工は、アンカーコート加工、金属蒸着加工、コロナ放電処理加工、印刷加工などがある。
【0110】
本発明の積層体は、各種食品や飲料、医薬・医療品、化粧品、衣料、文具、建材、電池包装、紙製品包装及びその他産業資材や工業資材等の包装に、利用できる。
【0111】
４．積層体の製造方法
本発明の積層体の製造方法は、積層方法、例えば押出ラミネート法、共押フィルム法、ドライラミネート法、ウェットラミネート法、ホットメルトラミネート法、サーマルラミネート法などにより、少なくとも上述した本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の層を含む積層体を製造する方法であり、特に、基材層と、上述した本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の層とを含む積層体を製造する方法である。ここで、積層方法としては、押し出しラミネート法が好ましい。ポリプロピレン系樹脂組成物の層は、基材層の片面または両面に積層させることができる。
本発明の積層体の製造方法は、積層方法、例えば押出ラミネート法、共押フィルム法、ドライラミネート法、ウェットラミネート法、ホットメルトラミネート法、サーマルラミネート法などにより、少なくとも上述した本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の層を含む積層体を製造する方法であり、特に、基材層と、上述した本発明のポリプロピレン系樹脂組成物の層とを含む積層体を製造する方法である。ここで、積層方法としては、押し出しラミネート法が好ましい。ポリプロピレン系樹脂組成物の層は、基材層の片面または両面に積層させることができる。
【0112】
積層体の基材は、「３．積層体」の内容を準じて取り扱える。
【0113】
ラミネートの成型性の観点から、基材層上にポリプロピレン系樹脂組成物を押出ラミネートする際の、当該樹脂組成物の溶融押出温度は、１８０～３２０℃が好ましく、２００～３１０℃がより好ましい。
【0114】
接着性を向上するため、ポリプロピレン系樹脂組成物の溶融膜表面に、オゾン処理を施すことが好ましい。ポリプロピレン系樹脂組成物を含有するラミネートフィルムの強度向上のため、当該オゾン処理でのオゾン量は、溶融膜の表面積に対して０．０１～１ｇ／ｍ２が好ましい。
【0115】
ポリプロピレン系樹脂組成物は、基材の片面および両面に押出ラミネートできる。
【0116】
積層体の取り扱いがしやすいため、積層体中のポリプロピレン系樹脂組成物の層の厚みは、１～２５０μｍが好ましく、３～２００μｍがより好ましく、５～１５０μｍがさらに好ましい。
【0117】
積層体の表面の機能性を向上するため、積層体のポリプロピレン系樹脂組成物の層表面への、金属蒸着加工、コロナ放電処理加工、印刷加工などフィルム加工処理が好ましい。
【実施例0118】
以下、本発明を実施例によって具体的に説明するが、本発明は、これらの実施例によって限定されるものではない。
【0119】
本実施例において、「Ｍｗ」、「Ｍｎ」、「Ｍｚ」およびｇ’は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（以下、「ＧＰＣ」という。）で求める。
【0120】
本実施例において、「高速攪拌式混合機」は、商品名、ヘンシェルミキサーをいう。
【0121】
本実施例において、「ＰＯＸ」は、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサンをいう。ＰＯＸは、有機過酸化物である。
【0122】
１．評価方法
（１）ＭＦＲ：
ＪＩＳ Ｋ６９２１－１：２０１８の方法に従い、ポリプロピレン樹脂、ポリプロピレン系樹脂およびプロピレン－α－オレフィン共重合体のＭＦＲ（２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）を測定した。単位はｇ／１０分である。
ＪＩＳ Ｋ６９２２－２：２０１８の方法に従い、ポリエチレン系樹脂およびエチレン－α－オレフィン共重合体のＭＦＲ（１９０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）を測定した。単位はｇ／１０分である。
（１）ＭＦＲ：
ＪＩＳ Ｋ６９２１－１：２０１８の方法に従い、ポリプロピレン樹脂、ポリプロピレン系樹脂およびプロピレン－α－オレフィン共重合体のＭＦＲ（２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）を測定した。単位はｇ／１０分である。
ＪＩＳ Ｋ６９２２－２：２０１８の方法に従い、ポリエチレン系樹脂およびエチレン－α－オレフィン共重合体のＭＦＲ（１９０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）を測定した。単位はｇ／１０分である。
【0123】
（２）分子量分布：
Ｍｗ、Ｍｎ、Ｍｚおよび積分分子量分布曲線は、ＧＰＣで得る。
装置：Ｗａｔｅｒｓ社製ＧＰＣ（ＡＬＣ／ＧＰＣ、１５０Ｃ）
検出器：ＦＯＸＢＯＲＯ社製ＭＩＲＡＮ、１Ａ、ＩＲ検出器（測定波長：３．４２μｍ）
カラム：昭和電工社製ＡＤ８０６Ｍ／Ｓ（３本）
移動相溶媒：ｏ－ジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）
測定温度：１４０℃
流速：１．０ｍＬ／分
注入量：０．２ｍＬ
試料の調製は、試料とＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍＬのジブチルヒドロキシトルエン（以下、「ＢＨＴ」という。）を含む）を用いて、１ｍｇ／ｍＬの溶液を調製し、１４０℃で約１時間要して溶解させて行う。
また、ＧＰＣで得られた保持容量から分子量への換算は、予め作成しておいた標準ポリスチレンによる検量線を用いて行う。
使用する標準ポリスチレンは、いずれも東ソー社製の以下の銘柄である：Ｆ３８０、Ｆ２８８、Ｆ１２８、Ｆ８０、Ｆ４０、Ｆ２０、Ｆ１０、Ｆ４、Ｆ１、Ａ５０００、Ａ２５００、Ａ１０００。
それぞれの標準ポリスチレンが０．５ｍｇ／ｍＬとなるように、ＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍＬのＢＨＴを含む）に溶解した溶液を０．２ｍＬ注入して、較正曲線を作成する。較正曲線は、最小二乗法で近似して得られる三次式を用いる。
分子量への換算に使用する粘度式：［η］＝Ｋ×Ｍαは、以下の数値を用いる。
ポリスチレンの場合：Ｋ＝１．３８×１０－４、α＝０．７
ポリプロピレンの場合：Ｋ＝１．０３×１０－４、α＝０．７８
Ｍｗ、Ｍｎ、Ｍｚおよび積分分子量分布曲線は、ＧＰＣで得る。
装置：Ｗａｔｅｒｓ社製ＧＰＣ（ＡＬＣ／ＧＰＣ、１５０Ｃ）
検出器：ＦＯＸＢＯＲＯ社製ＭＩＲＡＮ、１Ａ、ＩＲ検出器（測定波長：３．４２μｍ）
カラム：昭和電工社製ＡＤ８０６Ｍ／Ｓ（３本）
移動相溶媒：ｏ－ジクロロベンゼン（ＯＤＣＢ）
測定温度：１４０℃
流速：１．０ｍＬ／分
注入量：０．２ｍＬ
試料の調製は、試料とＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍＬのジブチルヒドロキシトルエン（以下、「ＢＨＴ」という。）を含む）を用いて、１ｍｇ／ｍＬの溶液を調製し、１４０℃で約１時間要して溶解させて行う。
また、ＧＰＣで得られた保持容量から分子量への換算は、予め作成しておいた標準ポリスチレンによる検量線を用いて行う。
使用する標準ポリスチレンは、いずれも東ソー社製の以下の銘柄である：Ｆ３８０、Ｆ２８８、Ｆ１２８、Ｆ８０、Ｆ４０、Ｆ２０、Ｆ１０、Ｆ４、Ｆ１、Ａ５０００、Ａ２５００、Ａ１０００。
それぞれの標準ポリスチレンが０．５ｍｇ／ｍＬとなるように、ＯＤＣＢ（０．５ｍｇ／ｍＬのＢＨＴを含む）に溶解した溶液を０．２ｍＬ注入して、較正曲線を作成する。較正曲線は、最小二乗法で近似して得られる三次式を用いる。
分子量への換算に使用する粘度式：［η］＝Ｋ×Ｍαは、以下の数値を用いる。
ポリスチレンの場合：Ｋ＝１．３８×１０－４、α＝０．７
ポリプロピレンの場合：Ｋ＝１．０３×１０－４、α＝０．７８
【0124】
本実施例において、Ｗ１Ｍは、ＧＰＣによって得られる積分分子量分布曲線から、分子量１００万までの積分値を除いた割合を１００分率（％）で算出した値である。
【0125】
（３）ＭＴ１７０℃およびＭＴ２３０℃：
東洋精機製作所製キャピログラフ１Ｂにより、以下の条件で、ＭＴ１７０℃を、測定する。
・キャピラリー：直径２．０ｍｍ、長さ４０ｍｍ
・シリンダー径：９．５５ｍｍ
・シリンダー押出速度：２０ｍｍ／分
・引き取り速度：４．０ｍ／分
・温度：１７０℃
ただし、ＭＴ１７０℃が高い値の場合には、引き取り速度４．０ｍ／分では、試料が破断してしまう場合があり、当該破断の場合には、引取り速度を下げ、引き取りのできる最高の速度における張力をＭＴ１７０℃とする。
ＭＴ２３０℃は、ＭＴ１７０℃の計測方法と同様の方法で測定する。ただし、当該温度を２３０℃とする。
東洋精機製作所製キャピログラフ１Ｂにより、以下の条件で、ＭＴ１７０℃を、測定する。
・キャピラリー：直径２．０ｍｍ、長さ４０ｍｍ
・シリンダー径：９．５５ｍｍ
・シリンダー押出速度：２０ｍｍ／分
・引き取り速度：４．０ｍ／分
・温度：１７０℃
ただし、ＭＴ１７０℃が高い値の場合には、引き取り速度４．０ｍ／分では、試料が破断してしまう場合があり、当該破断の場合には、引取り速度を下げ、引き取りのできる最高の速度における張力をＭＴ１７０℃とする。
ＭＴ２３０℃は、ＭＴ１７０℃の計測方法と同様の方法で測定する。ただし、当該温度を２３０℃とする。
【0126】
（４）ｇ’
ｇ’を、以下の方法で、算出する。
示差屈折計（ＲＩ）および粘度検出器（Ｖｉｓｃｏｍｅｔｅｒ）を装備したＧＰＣ装置であるＷａｔｅｒｓ社製のＡｌｌｉａｎｃｅ ＧＰＣＶ２０００を用いる。光散乱検出器として、多角度レーザー光散乱検出器（以下、「ＭＡＬＳ」という。）Ｗｙａｔｔ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ社のＤＡＷＮ－Ｅを用いる。検出器は、ＭＡＬＳ、ＲＩ、Ｖｉｓｃｏｍｅｔｅｒの順で接続する。移動相溶媒は、１，２，４－トリクロロベンゼン（ＢＡＳＦジャパン社製酸化防止剤Ｉｒｇａｎｏｘ１０７６を０．５ｍｇ／ｍＬの濃度で添加）である。
流量は１ｍＬ／分で、カラムは、東ソー社製ＧＭＨＨＲ－Ｈ（Ｓ） ＨＴを２本連結して用いる。カラム、試料注入部および各検出器の温度は、１４０℃である。試料濃度は１ｍｇ／ｍＬとし、注入量、つまり、サンプルループ容量は０．２１７５ｍＬである。
ＭＡＬＳ付属のデータ処理ソフトＡＳＴＲＡ（ｖｅｒｓｉｏｎ４．７３．０４）により、ＭＡＬＳから得られる絶対分子量（Ｍａｂｓ）、二乗平均慣性半径（Ｒｇ）およびＶｉｓｃｏｍｅｔｅｒから得られる極限粘度（［η］）を得る。
日本ポリプロ社製ノバテックＰＰ（登録商標）であって、グレード名がＦＹ６であるものを標準として、Ｍａｒｋ－Ｈｏｕｗｉｎｋ－Ｓａｋｕｒａｄａ式で外挿することにより、［η］ｌｉｎを得る。
ｇ’を算出するあたり、この明細書に記載のない事項は、下記の文献を準拠する：
１．「Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｓ ｉｎ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ－４」（Ｊ．Ｖ． Ｄａｗｋｉｎｓ ｅｄ． Ａｐｐｌｉｅｄ Ｓｃｉｅｎｃｅ Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ， １９８３． Ｃｈａｐｔｅｒ１．）
２．Ｐｏｌｙｍｅｒ， ４５， ６４９５－６５０５（２００４）
３．Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ， ３３， ２４２４－２４３６（２０００）
４．Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ， ３３， ６９４５－６９５２（２０００）。
ｇ’が０．９５を超えることが確認できた場合は、「＞０．９５」と記載する。
ｇ’を、以下の方法で、算出する。
示差屈折計（ＲＩ）および粘度検出器（Ｖｉｓｃｏｍｅｔｅｒ）を装備したＧＰＣ装置であるＷａｔｅｒｓ社製のＡｌｌｉａｎｃｅ ＧＰＣＶ２０００を用いる。光散乱検出器として、多角度レーザー光散乱検出器（以下、「ＭＡＬＳ」という。）Ｗｙａｔｔ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ社のＤＡＷＮ－Ｅを用いる。検出器は、ＭＡＬＳ、ＲＩ、Ｖｉｓｃｏｍｅｔｅｒの順で接続する。移動相溶媒は、１，２，４－トリクロロベンゼン（ＢＡＳＦジャパン社製酸化防止剤Ｉｒｇａｎｏｘ１０７６を０．５ｍｇ／ｍＬの濃度で添加）である。
流量は１ｍＬ／分で、カラムは、東ソー社製ＧＭＨＨＲ－Ｈ（Ｓ） ＨＴを２本連結して用いる。カラム、試料注入部および各検出器の温度は、１４０℃である。試料濃度は１ｍｇ／ｍＬとし、注入量、つまり、サンプルループ容量は０．２１７５ｍＬである。
ＭＡＬＳ付属のデータ処理ソフトＡＳＴＲＡ（ｖｅｒｓｉｏｎ４．７３．０４）により、ＭＡＬＳから得られる絶対分子量（Ｍａｂｓ）、二乗平均慣性半径（Ｒｇ）およびＶｉｓｃｏｍｅｔｅｒから得られる極限粘度（［η］）を得る。
日本ポリプロ社製ノバテックＰＰ（登録商標）であって、グレード名がＦＹ６であるものを標準として、Ｍａｒｋ－Ｈｏｕｗｉｎｋ－Ｓａｋｕｒａｄａ式で外挿することにより、［η］ｌｉｎを得る。
ｇ’を算出するあたり、この明細書に記載のない事項は、下記の文献を準拠する：
１．「Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｓ ｉｎ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ－４」（Ｊ．Ｖ． Ｄａｗｋｉｎｓ ｅｄ． Ａｐｐｌｉｅｄ Ｓｃｉｅｎｃｅ Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ， １９８３． Ｃｈａｐｔｅｒ１．）
２．Ｐｏｌｙｍｅｒ， ４５， ６４９５－６５０５（２００４）
３．Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ， ３３， ２４２４－２４３６（２０００）
４．Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ， ３３， ６９４５－６９５２（２０００）。
ｇ’が０．９５を超えることが確認できた場合は、「＞０．９５」と記載する。
【0127】
（５）ｍｍ分率：
１３Ｃ－ＮＭＲ測定の結果から、次式で、（ｍｍ）を算出する。
（ｍｍ）＝Ｉｍｍ×１００／（Ｉｍｍ＋３×Ｉｍｒｒｍ）
ここで、Ｉｍｍは、Ｉ２３．６～２１．１の１３Ｃシグナルの積分強度、Ｉｍｒｒｍは、Ｉ１９．８～１９．７の１３Ｃシグナルの積分強度である。
試料３７５ｍｇをＮＭＲサンプル管（１０φ）中で重水素化１，１，２，２－テトラクロロエタン２．５ｍｌに完全に溶解させた後、１２５℃においてプロトン完全デカップリング法で測定する。ケミカルシフトは、重水素化１，１，２，２－テトラクロロエタンの３本のピークの中央のピークを７４．２ｐｐｍに設定する。他の炭素ピークのケミカルシフトはこれを基準とする。
・フリップ角：９０度
・パルス間隔：１０秒
・共鳴周波数：１００ＭＨｚ以上
・積算回数：１０，０００回以上
・観測域：－２０ｐｐｍから１７９ｐｐｍ
・データポイント数：３２７６８
Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｊｏｕｎｒａｌ，１６巻，７１７頁（１９８４），朝倉書店、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，８巻，６８７頁（１９７５年）、Ｐｏｌｙｍｅｒ，３０巻 １３５０頁（１９８９年）などを参照し、スペクトルの帰属を、特定する。
１３Ｃ－ＮＭＲ測定の結果から、次式で、（ｍｍ）を算出する。
（ｍｍ）＝Ｉｍｍ×１００／（Ｉｍｍ＋３×Ｉｍｒｒｍ）
ここで、Ｉｍｍは、Ｉ２３．６～２１．１の１３Ｃシグナルの積分強度、Ｉｍｒｒｍは、Ｉ１９．８～１９．７の１３Ｃシグナルの積分強度である。
試料３７５ｍｇをＮＭＲサンプル管（１０φ）中で重水素化１，１，２，２－テトラクロロエタン２．５ｍｌに完全に溶解させた後、１２５℃においてプロトン完全デカップリング法で測定する。ケミカルシフトは、重水素化１，１，２，２－テトラクロロエタンの３本のピークの中央のピークを７４．２ｐｐｍに設定する。他の炭素ピークのケミカルシフトはこれを基準とする。
・フリップ角：９０度
・パルス間隔：１０秒
・共鳴周波数：１００ＭＨｚ以上
・積算回数：１０，０００回以上
・観測域：－２０ｐｐｍから１７９ｐｐｍ
・データポイント数：３２７６８
Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｊｏｕｎｒａｌ，１６巻，７１７頁（１９８４），朝倉書店、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，８巻，６８７頁（１９７５年）、Ｐｏｌｙｍｅｒ，３０巻 １３５０頁（１９８９年）などを参照し、スペクトルの帰属を、特定する。
【0128】
（６）エチレン含有量：
特開２０１３－１９９６４２号公報の段落［０１２０］～［０１２５］に記載の方法に従って、日本電子（株）製ＧＳＸ－４００による１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルを解析することにより、エチレン含有量を求める。
ただし、日本電子（株）製ＧＳＸ－４００が使用できない場合は、炭素核共鳴周波数１００ＭＨｚ以上の装置を使用する。
特開２０１３－１９９６４２号公報の段落［０１２０］～［０１２５］に記載の方法に従って、日本電子（株）製ＧＳＸ－４００による１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルを解析することにより、エチレン含有量を求める。
ただし、日本電子（株）製ＧＳＸ－４００が使用できない場合は、炭素核共鳴周波数１００ＭＨｚ以上の装置を使用する。
【0129】
（７）λｍａｘ：
以下の条件で、λｍａｘを、求める：
・装置：Ｒｈｅｏｍｅｔｏｒｉｃｓ社製 Ａｒｅｓ
・治具：ティーエーインスツルメント社製 Ｅｘｔｅｎｔｉｏｎａｌ Ｖｉｓｃｏｓｉｔｙ Ｆｉｘｔｕｒｅ
・測定温度：１８０℃
・歪み速度：０．１／ｓｅｃ。
・試験片の作製：プレス成形して１８ｍｍ×１０ｍｍ、厚さ０．７ｍｍのシートを作製する。
λｍａｘの計測は、特記のない限り、Ｐｏｌｙｍｅｒ ４２（２００１）８６６３を準拠する。
以下の条件で、λｍａｘを、求める：
・装置：Ｒｈｅｏｍｅｔｏｒｉｃｓ社製 Ａｒｅｓ
・治具：ティーエーインスツルメント社製 Ｅｘｔｅｎｔｉｏｎａｌ Ｖｉｓｃｏｓｉｔｙ Ｆｉｘｔｕｒｅ
・測定温度：１８０℃
・歪み速度：０．１／ｓｅｃ。
・試験片の作製：プレス成形して１８ｍｍ×１０ｍｍ、厚さ０．７ｍｍのシートを作製する。
λｍａｘの計測は、特記のない限り、Ｐｏｌｙｍｅｒ ４２（２００１）８６６３を準拠する。
【0130】
（８）密度：
ＪＩＳ Ｋ７１１２ Ｄ法に準拠して密度勾配管法で測定した。
ＪＩＳ Ｋ７１１２ Ｄ法に準拠して密度勾配管法で測定した。
【0131】
（９）透視度（ＬＳＩ）：
東洋精機製作所製ＬＳＩ計（Ｎ２０７）を使用して、フィルムのＬＳＩを測定する。ＬＳＩは、小角度の光散乱量を測定するもので、視感に合ったフィルムの透視度の目安となる。数値が高い程透視性が悪く、数値が低い程透視性に優れる。
東洋精機製作所製ＬＳＩ計（Ｎ２０７）を使用して、フィルムのＬＳＩを測定する。ＬＳＩは、小角度の光散乱量を測定するもので、視感に合ったフィルムの透視度の目安となる。数値が高い程透視性が悪く、数値が低い程透視性に優れる。
【0132】
（１０）内部ＨＡＺＥ（単位 ％）：
ＪＩＳ Ｋ ７１３６に準拠し、２枚の標準ガラス片にオイルを入れて、その中にフィルムを挿入し、内部ヘイズ値を計測する。
ＪＩＳ Ｋ ７１３６に準拠し、２枚の標準ガラス片にオイルを入れて、その中にフィルムを挿入し、内部ヘイズ値を計測する。
【0133】
（１１）光沢度（単位 ％）：
ＪＩＳ Ｋ７１０５－１９８１に準拠し、６０°鏡面の光沢度を測定する。光沢度の値が大きいほど光沢性がある。
ＪＩＳ Ｋ７１０５－１９８１に準拠し、６０°鏡面の光沢度を測定する。光沢度の値が大きいほど光沢性がある。
【0134】
２．押出ラミネート成形性
（１）延展性：
ポリプロピレン系樹脂組成物を、口径４０ｍｍφの押出機に装着したＴダイスから押出される樹脂の温度が２９０℃になるように設定した押出ラミネート装置を用い、エアギャップ１３０ｍｍ、冷却ロール表面温度２０℃、ダイス幅４００ｍｍ、ダイリップ開度０．８ｍｍで、引き取り加工速度が４０ｍ／ｍｉｎの場合に被覆厚みが２０μｍになるように、押出量を調整して押出し、幅３５０ｍｍ、坪量７５ｇ／ｍ２のクラフト紙上に、引き取り速度を４０ｍ／ｍｉｎから上昇させながら押出ラミネート加工を行う。延展性が１５０ｍ／ｍｉｎ以上のことを、「＞１５０ｍ／ｍｉｎ」と表記する。
延展性が１５０ｍ／ｍｉｎ以上となるものは、押出ラミネーション成形性が優れる。
（１）延展性：
ポリプロピレン系樹脂組成物を、口径４０ｍｍφの押出機に装着したＴダイスから押出される樹脂の温度が２９０℃になるように設定した押出ラミネート装置を用い、エアギャップ１３０ｍｍ、冷却ロール表面温度２０℃、ダイス幅４００ｍｍ、ダイリップ開度０．８ｍｍで、引き取り加工速度が４０ｍ／ｍｉｎの場合に被覆厚みが２０μｍになるように、押出量を調整して押出し、幅３５０ｍｍ、坪量７５ｇ／ｍ２のクラフト紙上に、引き取り速度を４０ｍ／ｍｉｎから上昇させながら押出ラミネート加工を行う。延展性が１５０ｍ／ｍｉｎ以上のことを、「＞１５０ｍ／ｍｉｎ」と表記する。
延展性が１５０ｍ／ｍｉｎ以上となるものは、押出ラミネーション成形性が優れる。
【0135】
（２）ネックイン：
当該押出ラミネート装置を用い、引き取り加工速度が４０ｍ／ｍｉｎの場合に被覆厚みが２０μｍになるような押出量で、加工速度が最高加工速度（単位：ｍ／ｍｉｎ）で、坪量７５ｇ／ｍ２のクラフト紙上に、積層体を作製した際のネックインを計測する。
当該押出ラミネート装置を用い、引き取り加工速度が４０ｍ／ｍｉｎの場合に被覆厚みが２０μｍになるような押出量で、加工速度が最高加工速度（単位：ｍ／ｍｉｎ）で、坪量７５ｇ／ｍ２のクラフト紙上に、積層体を作製した際のネックインを計測する。
【0136】
３．フィルム物性
（１）物性評価用フィルムの作製：
当該押出ラミネート装置を用い、加工速度が４０ｍ／ｍｉｎで、厚み２０μｍの二軸延伸ＰＰフィルム上に、押出ラミネート被覆厚みが２０μｍの積層体を作製する。
得られた積層体から、二軸延伸ＰＥＴフィルムを剥離することで、物性評価用フィルムを得る。
（１）物性評価用フィルムの作製：
当該押出ラミネート装置を用い、加工速度が４０ｍ／ｍｉｎで、厚み２０μｍの二軸延伸ＰＰフィルム上に、押出ラミネート被覆厚みが２０μｍの積層体を作製する。
得られた積層体から、二軸延伸ＰＥＴフィルムを剥離することで、物性評価用フィルムを得る。
【0137】
（２）ヘイズ：
フィルムのヘイズを、ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して測定する。
フィルムのヘイズを、ＪＩＳ Ｋ７１０５に準拠して測定する。
【0138】
（３）ヒートシール強度：
フィルムの最高ヒートシール強度を、ヒートシール温度１５０℃で、圧力２ｋｇ／ｃｍ２、ヒートシール時間１秒の条件で、押出ラミネート被覆ヒートシール層面同士を重ね合わせて熱板シールを行い、１０ｍｍ幅の試験片を作製する。この試験片の１８０度剥離強度を測定し、ヒートシール強度（Ｎ／１５ｍｍ）とする。
フィルムの最高ヒートシール強度を、ヒートシール温度１５０℃で、圧力２ｋｇ／ｃｍ２、ヒートシール時間１秒の条件で、押出ラミネート被覆ヒートシール層面同士を重ね合わせて熱板シールを行い、１０ｍｍ幅の試験片を作製する。この試験片の１８０度剥離強度を測定し、ヒートシール強度（Ｎ／１５ｍｍ）とする。
【0139】
４．使用材料
（１）ポリプロピレン樹脂（Ｘ）
［製造例１（ＰＰ－１の製造）］
＜触媒合成例１＞
（１）錯体の合成
ｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－（５－メチル－２－フリル）－４－（４－ｉ－プロピルフェニル）インデニル｝］ハフニウムを、特開２０１２－１４９１６０号公報の合成例１の方法に準じて合成する。
（１）ポリプロピレン樹脂（Ｘ）
［製造例１（ＰＰ－１の製造）］
＜触媒合成例１＞
（１）錯体の合成
ｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－（５－メチル－２－フリル）－４－（４－ｉ－プロピルフェニル）インデニル｝］ハフニウムを、特開２０１２－１４９１６０号公報の合成例１の方法に準じて合成する。
【0140】
ｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－メチル－４－（４－クロロフェニル）－４－ヒドロアズレニル｝］ハフニウムを、特開平１１―２４０９０９号公報の実施例７の方法に準じて合成する。
【0141】
（２）触媒の調製
（２－ａ）イオン交換性層状ケイ酸塩の化学処理
撹拌翼と還流装置を取り付けた１Ｌの３つ口フラスコに、６４５．１ｇの蒸留水と８２．６ｇの９８重量％硫酸を加え、９５℃まで昇温する。
そこへ、１００ｇのモンモリロナイトを添加し、９５℃で３２０分反応させる。反応開始から３２０分後に、０．５Ｌの蒸留水を加えて反応を停止し、濾過して、２５５ｇの固体を得る。
当該モンモリロナイトは、水澤化学工業社製ベンクレイＫＫであり、Ａｌ＝９．７８質量％、Ｓｉ＝３１．７９質量％、Ｍｇ＝３．１８質量％、Ａｌ／Ｓｉ（モル比）＝０．３２０、平均粒径１４μｍである。
当該固体１ｇには、０．３１ｇの中間物が含まれている。中間物の化学組成は、Ａｌ＝７．６８質量％、Ｓｉ＝３６．０５質量％ Ｍｇ＝２．１３質量％、Ａｌ／Ｓｉ（モル比）＝０．２２２である。
当該固体に蒸留水１５４５ｇを加えスラリー化し、４０℃まで昇温する。水酸化リチウム・水和物５．７３４ｇを固体のまま加え、４０℃で１時間反応させる。１時間後、反応スラリーを濾過し、１Ｌの蒸留水で３回洗浄し、固形物を得る。
当該固形物を乾燥し、化学処理モンモリロナイト８０ｇを得る。この化学処理モンモリロナイトの化学組成は、Ａｌ＝７．６８質量％、Ｓｉ＝３６．０５質量％、Ｍｇ＝２．１３質量％、Ａｌ／Ｓｉ（モル比）＝０．２２２、Ｌｉ＝０．５３質量％である。
（２－ａ）イオン交換性層状ケイ酸塩の化学処理
撹拌翼と還流装置を取り付けた１Ｌの３つ口フラスコに、６４５．１ｇの蒸留水と８２．６ｇの９８重量％硫酸を加え、９５℃まで昇温する。
そこへ、１００ｇのモンモリロナイトを添加し、９５℃で３２０分反応させる。反応開始から３２０分後に、０．５Ｌの蒸留水を加えて反応を停止し、濾過して、２５５ｇの固体を得る。
当該モンモリロナイトは、水澤化学工業社製ベンクレイＫＫであり、Ａｌ＝９．７８質量％、Ｓｉ＝３１．７９質量％、Ｍｇ＝３．１８質量％、Ａｌ／Ｓｉ（モル比）＝０．３２０、平均粒径１４μｍである。
当該固体１ｇには、０．３１ｇの中間物が含まれている。中間物の化学組成は、Ａｌ＝７．６８質量％、Ｓｉ＝３６．０５質量％ Ｍｇ＝２．１３質量％、Ａｌ／Ｓｉ（モル比）＝０．２２２である。
当該固体に蒸留水１５４５ｇを加えスラリー化し、４０℃まで昇温する。水酸化リチウム・水和物５．７３４ｇを固体のまま加え、４０℃で１時間反応させる。１時間後、反応スラリーを濾過し、１Ｌの蒸留水で３回洗浄し、固形物を得る。
当該固形物を乾燥し、化学処理モンモリロナイト８０ｇを得る。この化学処理モンモリロナイトの化学組成は、Ａｌ＝７．６８質量％、Ｓｉ＝３６．０５質量％、Ｍｇ＝２．１３質量％、Ａｌ／Ｓｉ（モル比）＝０．２２２、Ｌｉ＝０．５３質量％である。
【0142】
（２－ｂ）予備重合
内容積１ｍ３の反応器に、当該固形物１５０ｋｇを入れ、ヘキサン２８３２Ｌを加えてスラリーとし、これにトリイソブチルアルミニウム７４．４ｋｇ（３７５ｍｏｌ）を８５分かけて投入し６０分間攪拌する。その後ヘキサンで１／３２まで洗浄し、全容量を９００Ｌとする。
この化学処理モンモリロナイトが入ったスラリー溶液を５０℃に保ち、そこへトリイソブチルアルミニウム０．６５ｋｇ（濃度１５．３質量％のヘキサン溶液４．２５７ｋｇ ３．２８ｍｏｌ）を加える。
５分間撹拌した後に、ｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－メチル－４－（４－クロロフェニル）－４－ヒドロアズレニル｝］ハフニウム０．６５７ｋｇ（０．８１ｍｏｌ）とトルエン９６Ｌを加え、６０分間撹拌を続ける。
その後、トリノルマルオクチルアルミニウム９．７５８ｋｇ（２６．６１ｍｏｌ）を加えて６分間撹拌した後、別の撹拌装置付き容器に、トルエン２４０Ｌにトリイソブチルアルミニウム０．０６４ｋｇ（濃度０．６４８質量％のトルエン溶液を９．８８ｋｇ、０．３２ｍｏｌ）を加えたところへｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－（５－メチル－２－フリル）－４－（４－ｉ－プロピルフェニル）インデニル｝］ハフニウム１．７６８ｋｇ（１．８９ｍｏｌ）を加えて調製しておいた溶液を投入し、トルエン１００Ｌを加え、さらに２０分間撹拌を続ける。
その後ヘキサン２３８７Ｌを追加し、反応器の内部温度を４０℃にしたのち、プロピレン３２８．１ｋｇを２４０分間かけてフィードし４０℃を保ちながら予備重合を行った。
その後、プロピレンフィードを止めて、４０℃のまま８０分間残重合を行う。
残重合終了後、撹拌を停止し内容物を沈降させて静置する。当該内容物の上澄みを溶液量が１５００Ｌになるように除去し、トリイソブチルアルミニウム１２．７ｋｇを加えて再びヘキサンを３９７４Ｌ加え撹拌した後に静置する。上澄みを溶液量が１５００Ｌになるまで繰り返し、清浄物を得る。
当該清浄物に、４２．９ｋｇの２０．８質量％トリイソブチルアルミニウムヘキサン溶液（溶液中のトリイソブチルアルミニウムは８．９ｋｇである。）と、ヘキサン２０５Ｌを加え、反応液を得る。
当該反応液を乾燥機へ移送し、４０℃で９時間乾燥させ、乾燥予備重合触媒４６５ｋｇを得て、触媒１と名付ける。
当該乾燥予備重合触媒の予備重合倍率は２．１０である。予備重合倍率は、予備重合ポリマーの重量／固体触媒の重量で算出する値である。
内容積１ｍ３の反応器に、当該固形物１５０ｋｇを入れ、ヘキサン２８３２Ｌを加えてスラリーとし、これにトリイソブチルアルミニウム７４．４ｋｇ（３７５ｍｏｌ）を８５分かけて投入し６０分間攪拌する。その後ヘキサンで１／３２まで洗浄し、全容量を９００Ｌとする。
この化学処理モンモリロナイトが入ったスラリー溶液を５０℃に保ち、そこへトリイソブチルアルミニウム０．６５ｋｇ（濃度１５．３質量％のヘキサン溶液４．２５７ｋｇ ３．２８ｍｏｌ）を加える。
５分間撹拌した後に、ｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－メチル－４－（４－クロロフェニル）－４－ヒドロアズレニル｝］ハフニウム０．６５７ｋｇ（０．８１ｍｏｌ）とトルエン９６Ｌを加え、６０分間撹拌を続ける。
その後、トリノルマルオクチルアルミニウム９．７５８ｋｇ（２６．６１ｍｏｌ）を加えて６分間撹拌した後、別の撹拌装置付き容器に、トルエン２４０Ｌにトリイソブチルアルミニウム０．０６４ｋｇ（濃度０．６４８質量％のトルエン溶液を９．８８ｋｇ、０．３２ｍｏｌ）を加えたところへｒａｃ－ジクロロ［１，１’－ジメチルシリレンビス｛２－（５－メチル－２－フリル）－４－（４－ｉ－プロピルフェニル）インデニル｝］ハフニウム１．７６８ｋｇ（１．８９ｍｏｌ）を加えて調製しておいた溶液を投入し、トルエン１００Ｌを加え、さらに２０分間撹拌を続ける。
その後ヘキサン２３８７Ｌを追加し、反応器の内部温度を４０℃にしたのち、プロピレン３２８．１ｋｇを２４０分間かけてフィードし４０℃を保ちながら予備重合を行った。
その後、プロピレンフィードを止めて、４０℃のまま８０分間残重合を行う。
残重合終了後、撹拌を停止し内容物を沈降させて静置する。当該内容物の上澄みを溶液量が１５００Ｌになるように除去し、トリイソブチルアルミニウム１２．７ｋｇを加えて再びヘキサンを３９７４Ｌ加え撹拌した後に静置する。上澄みを溶液量が１５００Ｌになるまで繰り返し、清浄物を得る。
当該清浄物に、４２．９ｋｇの２０．８質量％トリイソブチルアルミニウムヘキサン溶液（溶液中のトリイソブチルアルミニウムは８．９ｋｇである。）と、ヘキサン２０５Ｌを加え、反応液を得る。
当該反応液を乾燥機へ移送し、４０℃で９時間乾燥させ、乾燥予備重合触媒４６５ｋｇを得て、触媒１と名付ける。
当該乾燥予備重合触媒の予備重合倍率は２．１０である。予備重合倍率は、予備重合ポリマーの重量／固体触媒の重量で算出する値である。
【0143】
＜重合＞
２０Ｌオートクレーブを加熱下、窒素を流通させることにより予めよく乾燥させた後、プロピレンで槽内を置換して室温まで冷却する。トリイソブチルアルミニウムのヘプタン溶液（１４０ｍｇ／ｍＬ）１８．７ｍＬ、Ｈ２を１．０２ＮＬ導入した後に液体プロピレン５０００ｇを導入した後、６３℃まで昇温する。その後、触媒１を、予備重合ポリマーを除いた質量で３００ｍｇを高圧アルゴンで重合槽に圧送して重合を開始し、速やかに７０℃まで昇温する。そのまま７０℃で保持し、重合開始から１時間後、未反応のプロピレンをすばやくパージし重合を停止する。そうしたところ２９２２ｇの重合体パウダー（以下、「ＰＰ１」という。）が得られる。
ＰＰ１の触媒活性（ＰＰ１／触媒）は９７４０ｇ／ｇである。ＰＰ１のＭＦＲは３２ｇ／１０分である。
２０Ｌオートクレーブを加熱下、窒素を流通させることにより予めよく乾燥させた後、プロピレンで槽内を置換して室温まで冷却する。トリイソブチルアルミニウムのヘプタン溶液（１４０ｍｇ／ｍＬ）１８．７ｍＬ、Ｈ２を１．０２ＮＬ導入した後に液体プロピレン５０００ｇを導入した後、６３℃まで昇温する。その後、触媒１を、予備重合ポリマーを除いた質量で３００ｍｇを高圧アルゴンで重合槽に圧送して重合を開始し、速やかに７０℃まで昇温する。そのまま７０℃で保持し、重合開始から１時間後、未反応のプロピレンをすばやくパージし重合を停止する。そうしたところ２９２２ｇの重合体パウダー（以下、「ＰＰ１」という。）が得られる。
ＰＰ１の触媒活性（ＰＰ１／触媒）は９７４０ｇ／ｇである。ＰＰ１のＭＦＲは３２ｇ／１０分である。
【0144】
［製造例２（ＰＰ２の製造）］
製造例１の製造方法において、Ｈ２の導入量を１．２８ＮＬに変更し、予備重合ポリマーを除いた触媒１の質量を２２０ｍｇに変更し、２５０８ｇの重合体パウダー（以下「ＰＰ２」という。）を得る。
ＰＰ２の触媒活性（ＰＰ２／触媒）は１１４００ｇ／ｇである。ＰＰ２のＭＦＲは６０ｇ／１０分である。
製造例１の製造方法において、Ｈ２の導入量を１．２８ＮＬに変更し、予備重合ポリマーを除いた触媒１の質量を２２０ｍｇに変更し、２５０８ｇの重合体パウダー（以下「ＰＰ２」という。）を得る。
ＰＰ２の触媒活性（ＰＰ２／触媒）は１１４００ｇ／ｇである。ＰＰ２のＭＦＲは６０ｇ／１０分である。
【0145】
［製造例３（ＰＰ３の製造）］
製造例１の製造方法において、Ｈ２の導入量を、０．９５ＮＬに変更し、触媒１を、予備重合ポリマーを除いた触媒１の質量を、２００ｍｇに変更し、１５８３ｇの重合体パウダー（以下「ＰＰ３」という。）を得る。
ＰＰ３の触媒活性（ＰＰ３／触媒）は７９１５ｇ／ｇであった。ＰＰ３のＭＦＲは１５ｇ／１０分である。
製造例１の製造方法において、Ｈ２の導入量を、０．９５ＮＬに変更し、触媒１を、予備重合ポリマーを除いた触媒１の質量を、２００ｍｇに変更し、１５８３ｇの重合体パウダー（以下「ＰＰ３」という。）を得る。
ＰＰ３の触媒活性（ＰＰ３／触媒）は７９１５ｇ／ｇであった。ＰＰ３のＭＦＲは１５ｇ／１０分である。
【0146】
＜ペレットの製造＞
［ポリプロピレン樹脂のペレット（Ｘ－１）～（Ｘ－３）の製造］
１００質量部のＰＰ１に対し、０．１２５質量部のＩＲＧＡＮＯＸ１０１０、０．１２５質量部のＩＲＧＡＦＯＳ １６８を配合し、高速攪拌式混合機を用いて、室温下で３分間混合した後、二軸押出機にて溶融混練し、ポリプロピレン樹脂のペレット（Ｘ－１）を得る。
ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０は、ＢＡＳＦジャパン株式会社製のテトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ジ－ｔ－ブチル－４’－ヒドロキシフェニル）プロピオネ－ト］メタンである。
ＩＲＧＡＦＯＳ １６８は、ＢＡＳＦジャパン株式会社製のトリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイトである。
［ポリプロピレン樹脂のペレット（Ｘ－１）～（Ｘ－３）の製造］
１００質量部のＰＰ１に対し、０．１２５質量部のＩＲＧＡＮＯＸ１０１０、０．１２５質量部のＩＲＧＡＦＯＳ １６８を配合し、高速攪拌式混合機を用いて、室温下で３分間混合した後、二軸押出機にて溶融混練し、ポリプロピレン樹脂のペレット（Ｘ－１）を得る。
ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０は、ＢＡＳＦジャパン株式会社製のテトラキス［メチレン－３－（３’，５’－ジ－ｔ－ブチル－４’－ヒドロキシフェニル）プロピオネ－ト］メタンである。
ＩＲＧＡＦＯＳ １６８は、ＢＡＳＦジャパン株式会社製のトリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスファイトである。
【0147】
ポリプロピレン樹脂のペレット（Ｘ－１）の製造におけるＰＰ１を、ＰＰ２に置き換えることで、ポリプロピレン樹脂のペレット（Ｘ－２）を得る。
ポリプロピレン樹脂のペレット（Ｘ－１）の製造におけるＰＰ１を、ＰＰ３に置き換えることで、ポリプロピレン樹脂のペレット（Ｘ－３）を得る。
なお、二軸押出機には、テクノベル社製ＫＺＷ－２５を用い、スクリュー回転数は４００ＲＰＭ、混合温度は、ホッパー下から８０℃、１６０℃、２１０℃、２３０℃（以降、ダイス出口まで２３０℃）となるように設定する。
ポリプロピレン樹脂のペレット（Ｘ－１）～（Ｘ－３）（表中では、単に「Ｘ－１」などという。）の評価結果を、表１に示す。
ポリプロピレン樹脂のペレット（Ｘ－１）の製造におけるＰＰ１を、ＰＰ３に置き換えることで、ポリプロピレン樹脂のペレット（Ｘ－３）を得る。
なお、二軸押出機には、テクノベル社製ＫＺＷ－２５を用い、スクリュー回転数は４００ＲＰＭ、混合温度は、ホッパー下から８０℃、１６０℃、２１０℃、２３０℃（以降、ダイス出口まで２３０℃）となるように設定する。
ポリプロピレン樹脂のペレット（Ｘ－１）～（Ｘ－３）（表中では、単に「Ｘ－１」などという。）の評価結果を、表１に示す。
【0148】
【表1】
【0149】
（２）プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）
プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）として、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ－１）～（Ｙ－３）を用いる。プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ－１）～（Ｙ－３）（表中では、単に「Ｙ－１」などという。）についての評価を表２に示す。
プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）として、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ－１）～（Ｙ－３）を用いる。プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ－１）～（Ｙ－３）（表中では、単に「Ｙ－１」などという。）についての評価を表２に示す。
【0150】
プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ－１）：日本ポリプロ（株）製、商品名「ウィンテック（登録商標）ＷＳＸ０３」、メタロセン触媒によるプロピレン－エチレンランダム共重合体、エチレン含有量＝３．２質量％、ＭＦＲ＝２５ｇ／１０分、Ｔｍ＝１２５℃
【0151】
プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ－２）
日本ポリプロ（株）製、商品名「ノバテック（登録商標）ＦＷ４ＢＡ」、チーグラー・ナッタ系触媒によるプロピレン－エチレン－ブテンランダム共重合体、ＭＦＲ＝７ｇ／１０分、Ｔｍ＝１３９℃
日本ポリプロ（株）製、商品名「ノバテック（登録商標）ＦＷ４ＢＡ」、チーグラー・ナッタ系触媒によるプロピレン－エチレン－ブテンランダム共重合体、ＭＦＲ＝７ｇ／１０分、Ｔｍ＝１３９℃
【0152】
プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ－３）：プロピレン－α－オレフィン共重合（Ｙ－２）１００質量部に対し、有機過酸化物（２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン）０．０３質量部を加えて、ヘンシェルミキサーで混合した後、スクリュー口径５０ｍｍのアイ・ケー・ジー社製「ＰＭＳ－５０」単軸押出機を用い、スクリュー回転数８０ｒｐｍ、混合温度は、ホッパー下からＣ１／Ｃ２／Ｃ３～Ｃ５／アタブタ／ダイス１／ダイス１＝１８０℃／２００℃／２３０℃／２３０℃／２３０℃／２１０℃にて、溶融押出しし、Ｔｍ＝１３９℃、ＭＦＲ＝２５ｇ／１０分のペレットを得る。
【0153】
（３）ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）
ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）として、低密度ポリエチレン（Ｚ１－１）を用いる。
ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）として、低密度ポリエチレン（Ｚ１－１）を用いる。
【0154】
ポリエチレン系樹脂（Ｚ１－１）：Ｂｒａｓｋｅｍ社製の低密度ポリエチレン「商品名:ＳＢＣ８１８」、密度：０．９１８ｇ／ｃｍ３、ＭＦＲ（１９０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）：８．１ｇ／１０分、バイオマス度９５％）、λｍａｘ：４．４、Ｍｗ／Ｍｎ＝８．６
【0155】
（４）エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）
エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）として、エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２－１）を用いる。
エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）として、エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２－１）を用いる。
【0156】
エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２－１）：エチレン－α－オレフィン共重合体、三井化学（株）製商品名「タフマー」、グレード名“Ｐ０２８０”を用いた。ＭＦＲ（１９０℃、荷重２．１６ｋｇｆ）：３．０ｇ／１０分、密度は０．８６９ｇ／ｃｍ３である。
【0157】
（５）ポリプロピレン樹脂（Ｗ）
ポリプロピレン樹脂（Ｗ－１）
日本ポリプロ（株）製、商品名「ノバテック（登録商標）ＳＡ０８Ａ」、チーグラー・ナッタ系触媒によるプロピレン単独重合体、ＭＦＲ＝７５ｇ／１０分
ポリプロピレン樹脂（Ｗ－２）
日本ポリプロ（株）製、商品名「ノバテック（登録商標）ＭＡ３Ｕ」、チーグラー・ナッタ系触媒によるプロピレン単独重合体、ＭＦＲ＝１５ｇ／１０分
ポリプロピレン樹脂（Ｗ－１）～（Ｗ－２）（表中では、単に「Ｗ－１」などという。）についての評価を表２に示す。
ポリプロピレン樹脂（Ｗ－１）
日本ポリプロ（株）製、商品名「ノバテック（登録商標）ＳＡ０８Ａ」、チーグラー・ナッタ系触媒によるプロピレン単独重合体、ＭＦＲ＝７５ｇ／１０分
ポリプロピレン樹脂（Ｗ－２）
日本ポリプロ（株）製、商品名「ノバテック（登録商標）ＭＡ３Ｕ」、チーグラー・ナッタ系触媒によるプロピレン単独重合体、ＭＦＲ＝１５ｇ／１０分
ポリプロピレン樹脂（Ｗ－１）～（Ｗ－２）（表中では、単に「Ｗ－１」などという。）についての評価を表２に示す。
【0158】
【表2】
【0159】
［実施例および比較例］
１．配合
表３に記載の重量比のポリプロピレン樹脂（Ｘ）、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）、ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）、エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）、ポリプロピレン樹脂（Ｗ）及びＰＯＸを、高速攪拌式混合機に投入し、３分間攪拌し、混合ペレットを得る。ここで、表３の「０」は、対応する成分を高速攪拌式混合機に投入しなかったことを示す。
樹脂へのＰＯＸの混合は樹脂の分子量を減少させるため、樹脂の物性を変化させることができる。
２．フィルムの製造
当該混合ペレットを、口径４０ｍｍφの押出機に装着された幅４００ｍｍのＴダイスから、樹脂温度２９０℃で押出し、フィルムを得る。ポリプロピレン系樹脂組成物の押出ラミネート成形性およびフィルムの物性を表４に記載する。
１．配合
表３に記載の重量比のポリプロピレン樹脂（Ｘ）、プロピレン－α－オレフィン共重合体（Ｙ）、ポリエチレン系樹脂（Ｚ１）、エチレン－α－オレフィン共重合体（Ｚ２）、ポリプロピレン樹脂（Ｗ）及びＰＯＸを、高速攪拌式混合機に投入し、３分間攪拌し、混合ペレットを得る。ここで、表３の「０」は、対応する成分を高速攪拌式混合機に投入しなかったことを示す。
樹脂へのＰＯＸの混合は樹脂の分子量を減少させるため、樹脂の物性を変化させることができる。
２．フィルムの製造
当該混合ペレットを、口径４０ｍｍφの押出機に装着された幅４００ｍｍのＴダイスから、樹脂温度２９０℃で押出し、フィルムを得る。ポリプロピレン系樹脂組成物の押出ラミネート成形性およびフィルムの物性を表４に記載する。
【0160】
【表3】
【0161】
【表4】
【0162】
表４の結果から、実施例のポリプロピレン系樹脂組成物は、延展性に優れ、押出ラミネートの高速化に耐えうる組成物であって、本発明が解決しようとする課題を解決できることが分かる。