特開 2023-84763 電気化学反応セルスタックの製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2023084763

(43)【公開日】2023-06-20

(54)【発明の名称】電気化学反応セルスタックの製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01M 8/247 20160101AFI20230613BHJP

   H01M 8/248 20160101ALI20230613BHJP

   H01M 8/0258 20160101ALI20230613BHJP

   H01M 8/0247 20160101ALI20230613BHJP

   H01M 8/028 20160101ALI20230613BHJP

   C25B 13/02 20060101ALI20230613BHJP

   C25B 13/04 20210101ALI20230613BHJP

   C25B 9/77 20210101ALI20230613BHJP

   C25B 9/23 20210101ALI20230613BHJP

   C25B 15/08 20060101ALI20230613BHJP

   H01M 8/12 20160101ALN20230613BHJP

【ＦＩ】

H01M8/247

H01M8/248

H01M8/0258

H01M8/0247

H01M8/028

C25B13/02 302

C25B13/04 302

C25B9/77

C25B9/23

C25B15/08 302

H01M8/12 101

H01M8/12 102A

【審査請求】未請求

【請求項の数】5

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2021199031

(22)【出願日】2021-12-08

(71)【出願人】

【識別番号】519322392

【氏名又は名称】森村ＳＯＦＣテクノロジー株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001911

【氏名又は名称】弁理士法人アルファ国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】森川 哲也

(72)【発明者】

【氏名】大橋 駿太

【テーマコード（参考）】

4K021

5H126

【Ｆターム（参考）】

4K021AA01

4K021BA02

4K021BC01

4K021CA09

4K021DB04

4K021DB40

4K021DB43

4K021DB49

4K021DB53

4K021DC01

4K021DC03

4K021EA05

5H126AA08

5H126AA12

5H126AA13

5H126AA25

5H126BB06

5H126DD05

5H126EE11

5H126HH00

5H126JJ02

5H126JJ03

(57)【要約】

【課題】電気化学反応セルスタックにおけるガスシール性を向上させる。
【解決手段】本発明に係る電気化学反応セルスタックの製造方法は、用意工程と変形工程と締結工程とを備える。用意工程は、複数の単セルと第１部材と第２部材とを備える複合体であって、第１部材のうち、第２部材と対向する表面に突部が形成されており、かつ、第２部材は、永久変形する特性を有する複合体を用意する工程である。変形工程は、複合体に第１の方向の圧縮力を加えることにより、第１部材と第２部材との接触面積が大きくなるように、第２部材のうち、第１部材の突部と対向する表面を変形させる工程である。締結工程は、締結部材により複合体を第１の方向に締結する工程である。
【選択図】図６

【特許請求の範囲】

【請求項1】

電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む単セルが前記第１の方向に複数並べて配置された電気化学反応ブロックと、
前記空気極に面する空気室と、前記燃料極に面する燃料室と、の少なくとも一方である特定ガス室と前記特定ガス室に繋がる流路との少なくとも一方を画定する第１部材と、
前記第１部材の前記第１の方向側に接触する第２部材であって、前記特定ガス室と前記特定ガス室に繋がる流路との少なくとも一方を画定し、かつ、前記第１部材との境界が前記特定ガス室と前記流路との少なくとも一方に面する第２部材と、
前記電気化学反応ブロックを前記第１の方向に締結する締結部材と、を備える電気化学反応セルスタックの製造方法において、
複数の前記単セルと、前記第１部材と、前記第２部材と、を備える複合体であって、前記第１部材のうち、前記第２部材と対向する表面に突部が形成されており、かつ、前記第２部材は、永久変形する特性を有する複合体を用意する用意工程と、
前記複合体に前記第１の方向の圧縮力を加えることにより、前記第１部材と前記第２部材との接触面積が大きくなるように、前記第２部材のうち、前記第１部材の前記突部と対向する表面を変形させる変形工程と、
前記締結部材により前記複合体を前記第１の方向に締結する締結工程と、を備える電気化学反応セルスタックの製造方法。

【請求項2】

請求項１に記載の電気化学反応セルスタックの製造方法において、
前記変形工程は、前記締結工程を行う前に行う工程である、
ことを特徴とする電気化学反応セルスタックの製造方法。

【請求項3】

請求項１または請求項２に記載の電気化学反応セルスタックの製造方法において、
前記変形工程は、前記第２部材のうち、前記第１部材の前記突部と対向する表面の少なくとも一部において、前記第１の方向に、前記突部の前記第１の方向の最大幅の５０％以上の長さだけ凹むようにする工程である、
ことを特徴とする電気化学反応セルスタックの製造方法。

【請求項4】

請求項１から請求項３までのいずれか一項に記載の電気化学反応セルスタックの製造方法において、
前記締結工程は、前記第１の方向視の位置が互いに異なる複数の前記締結部材により前記複合体を締結する工程であり、
いずれかの前記締結部材を第１締結部材とし、他のいずれかの前記締結部材を第２締結部材としたときに、
前記変形工程は、前記複合体のうち、少なくとも、前記第１の方向視において前記第１締結部材と前記第２締結部材とを結ぶ仮想直線の中点を含む特定領域に対し、前記第１の方向の圧縮力を加えることにより、前記第２部材の前記第１部材と対向する表面のうち、前記特定領域に位置する部分を変形させる工程である、
ことを特徴とする電気化学反応セルスタックの製造方法。

【請求項5】

請求項１から請求項４までのいずれか一項に記載の電気化学反応セルスタックの製造方法において、
前記用意工程は、前記第１部材と第３部材とを溶接する溶接工程であって、前記第１部材のうち、前記第１の方向視における特定部分に、レーザーを複数回当てることにより溶接ビードである前記突部が形成される溶接工程を含む工程であり、
前記変形工程は、少なくとも、前記第１の方向視において前記複合体のうち、前記特定部分と重なる部分に前記第１の方向の圧縮力を加えることにより、前記第２部材のうち、前記特定部分と対向する部分を変形させる工程である、
ことを特徴とする電気化学反応セルスタックの製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本明細書によって開示される技術は、電気化学反応セルスタックの製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

水素と酸素との電気化学反応を利用して発電を行う燃料電池の種類の１つとして、固体酸化物形の燃料電池（以下、「ＳＯＦＣ」という）が知られている。ＳＯＦＣは、一般に、燃料電池スタックの形態で利用される。燃料電池スタックは、燃料電池単セル（以下、単に「単セル」という。）を有する燃料電池発電単位（以下、単に「発電単位」という。）が所定の方向（以下、「第１の方向」という。）に複数並べて配置された集合体である発電ブロックを備える。単セルは、電解質層と、電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを備える。

【0003】

燃料電池スタックは、さらに、セパレータと空気極側フレームとを備える（例えば、特許文献１参照）。セパレータは、空気極に面する空間である空気室と、燃料極に面する空間である燃料室とを区画する部材であり、例えば金属により形成される。従って、セパレータは、空気室（および燃料室）を画定していると言える。空気極側フレームは、空気室を画定する部材であり、例えばマイカにより形成される。空気極側フレームは、セパレータの第１の方向側に接触しており、これにより、セパレータと空気極側フレームとの間のガスシール性が確保される。

【0004】

燃料電池スタックは、さらに締結部材（ボルトおよびナット）を備える。この締結部材によって、発電ブロック（ひいては燃料電池スタック）は第１の方向に締結されている。

【0005】

上述した燃料電池スタックは、複数の単セルとセパレータと空気極側フレームとを備える複合体を用意し、締結部材によって当該複合体を第１の方向に締結することにより製造される。締結部材によって当該複合体を第１の方向に締結することにより、セパレータのうち、空気極側フレームと対向する表面と空気極側フレームとが接触していない部分の面積が小さくなる。これにより、セパレータと空気極側フレームとの境界におけるガスシール性が確保される。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【特許文献1】特開２０１９－３７９５号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

上記従来の燃料電池スタックの製造過程において用意する複合体（複数の単セルとセパレータと空気極側フレームとを備える複合体）のセパレータのうち、空気極側フレームと対向する表面（以下、「空気極側表面」という。）に突部が形成されていることがある。例えば、セパレータのうち、空気極側表面とは反対の表面に、燃料電池スタックを構成する他の部材（例えば燃料極側フレーム）を溶接する際に、セパレータの空気極側表面に突部（溶接ビード）が形成される。このようにセパレータの空気極側表面に突部が形成されていると、締結部材によって複合体を第１の方向に締結した後においても、セパレータの空気極側表面と空気極側フレームとが接触していない部分の面積が十分に小さくならないことがある。そのため、上記従来の製造方法では、セパレータと空気極側フレームとの境界におけるガスシール性を十分に確保することができないおそれがある。

【0008】

なお、このような課題は、セパレータを、空気室と燃料室との少なくとも一方である特定ガス室と、特定ガス室に繋がる流路との少なくとも一方を画定する第１部材に置き換えた構成においても共通の課題である。また、このような課題は、空気極側フレームを、第１部材の第１の方向側に接触する第２部材であって、特定ガス室と特定ガス室に繋がる流路との少なくとも一方を画定し、かつ、第１部材との境界が特定ガス室と流路との少なくとも一方に面する第２部材に置き換えた構成においても共通の課題である。また、このような課題は、締結部材がボルトおよびナット以外の締結部材である構成においても共通の課題である。また、このような課題は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル（以下、「ＳＯＥＣ」という）を構成する電解セル単位にも共通の課題である。なお、本明細書では、燃料電池単セルと電解セルとをまとめて、電気化学反応単セルといい、燃料電池発電単位と電解セル単位とをまとめて、電気化学反応単位という。

【0009】

本明細書では、上述した課題を解決することが可能な技術を開示する。

【課題を解決するための手段】

【0010】

本明細書に開示される技術は、例えば、以下の形態として実現することが可能である。

【0011】

（１）本明細書に開示される電気化学反応セルスタックの製造方法は、電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む単セルが前記第１の方向に複数並べて配置された電気化学反応ブロックと、前記空気極に面する空気室と、前記燃料極に面する燃料室と、の少なくとも一方である特定ガス室と前記特定ガス室に繋がる流路との少なくとも一方を画定する第１部材と、前記第１部材の前記第１の方向側に接触する第２部材であって、前記特定ガス室と前記特定ガス室に繋がる流路との少なくとも一方を画定し、かつ、前記第１部材との境界が前記特定ガス室と前記流路との少なくとも一方に面する第２部材と、前記電気化学反応ブロックを前記第１の方向に締結する締結部材と、を備える電気化学反応セルスタックの製造方法において、複数の前記単セルと、前記第１部材と、前記第２部材と、を備える複合体であって、前記第１部材のうち、前記第２部材と対向する表面に突部が形成されており、かつ、前記第２部材は、永久変形する特性を有する複合体を用意する用意工程と、前記複合体に前記第１の方向の圧縮力を加えることにより、前記第１部材と前記第２部材との接触面積が大きくなるように、前記第２部材のうち、前記第１部材の前記突部と対向する表面を変形させる変形工程と、前記締結部材により前記複合体を前記第１の方向に締結する締結工程と、を備える。

【0012】

変形工程を備えていない従来の製造方法においては、第１部材のうち、第２部材の突部と対向する表面に突部が形成されていると、締結部材によって複合体をＺ軸方向に締結した後においても、第１部材のうち、第２部材の突部と対向する表面と第２部材とが接触していない部分の面積が十分に小さくならないことがある。そのため、上記従来の製造方法では、第１部材と第２部材との境界におけるガスシール性を十分に確保することができないおそれがある。

【0013】

これに対し、本製造方法においては、変形工程を備えており、変形工程により、第２部材のうち、第１部材との境界に位置する部分を変形させる。そのため、本製造方法によれば、上記従来の製造方法と比較して、第１部材のうち、第２部材の突部と対向する表面と第２部材とが接触していない部分の面積を小さくすることができ、ひいては、第１部材と第２部材との境界におけるガスシール性を向上させることができる。

【0014】

（２）上記電気化学反応セルスタックの製造方法において、前記変形工程は、前記締結工程を行う前に行う工程である構成としてもよい。本製造方法によれば、変形工程が締結工程以降に行われる方法と比較して、より効果的に、第１部材のうち、第２部材の突部と対向する表面と第２部材とが接触していない部分の面積を小さくすることができ、ひいては、より効果的に、第１部材と第２部材との境界におけるガスシール性を向上させることができる。

【0015】

（３）上記電気化学反応セルスタックの製造方法において、前記変形工程は、前記第２部材のうち、前記第１部材の前記突部と対向する表面の少なくとも一部において、前記第１の方向に、前記突部の前記第１の方向の最大幅の５０％以上の長さだけ凹むようにする工程である構成としてもよい。本製造方法によれば、突部のＺ軸方向の最大幅の５０％未満の長さだけ凹むように変形させる方法と比較して、より効果的に、第１部材のうち、第２部材の突部と対向する表面と第２部材とが接触していない部分の面積を小さくすることができ、ひいては、より効果的に、第１部材と第２部材との境界におけるガスシール性を向上させることができる。

【0016】

（４）上記電気化学反応セルスタックの製造方法において、前記締結工程は、前記第１の方向視の位置が互いに異なる複数の前記締結部材により前記複合体を締結する工程であり、いずれかの前記締結部材を第１締結部材とし、他のいずれかの前記締結部材を第２締結部材としたときに、前記変形工程は、前記複合体のうち、少なくとも、前記第１の方向視において前記第１締結部材と前記第２締結部材とを結ぶ仮想直線の中点を含む特定領域に対し、前記第１の方向の圧縮力を加えることにより、前記第２部材の前記第１部材と対向する表面のうち、前記特定領域に位置する部分を変形させる工程である構成としてもよい。本製造方法によれば、突部のＺ軸方向の最大幅の５０％未満の長さだけ凹むように変形させる方法と比較して、より効果的に、第１部材と第２部材とが接触していない部分の面積を小さくすることができ、ひいては、より効果的に、第１部材と第２部材との境界におけるガスシール性を向上させることができる。

【0017】

（５）上記電気化学反応セルスタックの製造方法において、前記用意工程は、前記第１部材と第３部材とを溶接する溶接工程であって、前記第１部材のうち、前記第１の方向視における特定部分に、レーザーを複数回当てることにより溶接ビードである前記突部が形成される溶接工程を含む工程であり、前記変形工程は、少なくとも、前記第１の方向視において前記複合体のうち、前記特定部分と重なる部分に前記第１の方向の圧縮力を加えることにより、前記第２部材のうち、前記特定部分と対向する部分を変形させる工程である構成としてもよい。

【0018】

ところで、第１部材の特定部分に形成される突部の高さは、他の部分に形成される突部の高さと比較して高くなりやすい。そのため、第１部材のうち、第２部材の突部と対向する表面と第２部材とが接触していない部分の面積が大きくなりやすい。

【0019】

本製造方法においては、変形工程において、第１部材の突部の高さが高くなりやすい複合体の特定部分にＺ軸方向の圧縮力を加えることにより、複合体の特定部分を変形させる。そのため、特に効果的に、第１部材のうち、第２部材の突部と対向する表面と第２部材とが接触していない部分の面積を小さくすることができ、ひいては、第１部材と第２部材との境界におけるガスシール性を向上させることができる。

【0020】

なお、本明細書に開示される技術は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、複数の電気化学反応単位を備える電気化学反応セルスタック（燃料電池スタックまたは電解セルスタック）、それらの製造方法等の形態で実現することが可能である。

【図面の簡単な説明】

【0021】

【図1】本実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図である。

【図2】図１のＩＩ－ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図である。

【図3】図１のＩＩＩ－ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。

【図4】図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図である。

【図5】図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図である。

【図6】本実施形態における燃料電池スタック１００の製造方法を示すフローチャートである。

【図7】本実施形態における燃料電池スタック１００の製造方法を概略的に示す説明図である。

【図8】本実施形態における燃料電池スタック１００の製造方法を概略的に示す説明図である。

【発明を実施するための形態】

【0022】

Ａ．実施形態：
Ａ－１．構成：
（燃料電池スタック１００の構成）
図１は、本実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図であり、図２は、図１のＩＩ－ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図３は、図１のＩＩＩ－ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。各図には、方向を特定するための互いに直交するＸＹＺ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Ｚ軸正方向を上方向と呼び、Ｚ軸負方向を下方向と呼ぶものとするが、燃料電池スタック１００は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図４以降についても同様である。

【0023】

燃料電池スタック１００は、複数の（本実施形態では７つの）発電単位１０２と、一対のエンドプレート１０４，１０６とを備える。７つの発電単位１０２は、所定の配列方向（本実施形態ではＺ軸方向（上下方向））に並べて配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６は、Ｚ軸方向（上下方向）に並べて配置された複数の発電単位１０２から構成される集合体（以下、「発電ブロック１０３」という）を上下から挟むように配置されている。一対の絶縁シート２６は一対のエンドプレート１０４，１０６を上下から挟むように配置されている。上側のエンドプレート１０４は、最も上に位置する発電単位１０２の上側に配置され、下側のエンドプレート１０６は、最も下に位置する発電単位１０２の下側に配置されている。なお、上記配列方向（Ｚ軸方向、上下方向）は、特許請求の範囲における第１の方向の一例である。発電ブロック１０３は、特許請求の範囲における電気化学反応ブロックの一例である。

【0024】

燃料電池スタック１００を構成する各層（発電単位１０２、一対のエンドプレート１０４，１０６）のＺ方向回りの周縁部には、Ｚ軸方向に貫通する複数の（本実施形態では８つの）孔が形成されており、各層に形成され互いに対応する孔同士がＺ軸方向に連通して、上側のエンドプレート１０４から下側のエンドプレート１０６にわたってＺ軸方向に延びる貫通孔１０８を構成している。以下の説明では、貫通孔１０８を構成するために燃料電池スタック１００の各層に形成された孔も、貫通孔１０８と呼ぶ場合がある。

【0025】

各貫通孔１０８にはＺ軸方向に延びるボルト２２が挿入されており、ボルト２２とボルト２２の両側に嵌められたナット２４とによって、発電ブロック１０３（ひいては燃料電池スタック１００）はＺ軸方向に締結されている。以下において、ボルト２２と、当該ボルト２２の両側に嵌められたナット２４とからなる組合せを、「締結部材ＦＭ」（ＦＭＡ、ＦＭＢ、…、ＦＭＨ）という。

【0026】

各ボルト２２の軸部の外径は各貫通孔１０８の内径より小さい。そのため、各ボルト２２の軸部の外周面と各貫通孔１０８の内周面との間には、空間が確保されている。図１および図２に示すように、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ａ）と、そのボルト２２Ａが挿入された貫通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から酸化剤ガスＯＧが導入され、その酸化剤ガスＯＧを各発電単位１０２に供給するガス流路である酸化剤ガス導入マニホールド１６１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｅ）と、そのボルト２２Ｅが挿入された貫通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の空気室１６６（空気極１１４に面する空間）から排出されたガスである酸化剤オフガスＯＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する酸化剤ガス排出マニホールド１６２として機能する。本実施形態では、酸化剤ガスＯＧとして、例えば空気が使用される。なお、空気室１６６は、特許請求の範囲における特定ガス室の一例である。

【0027】

また、図１および図３に示すように、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｇ）と、そのボルト２２Ｇが挿入された貫通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から燃料ガスＦＧが導入され、その燃料ガスＦＧを各発電単位１０２に供給する燃料ガス導入マニホールド１７１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｃ）と、そのボルト２２Ｃが挿入された貫通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の燃料室１７６（燃料極１１６に面する空間）から排出されたガスである燃料オフガスＦＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する燃料ガス排出マニホールド１７２として機能する。本実施形態では、燃料ガスＦＧとして、例えば都市ガスを改質した水素リッチなガスが使用される。

【0028】

燃料電池スタック１００には、４つのガス通路部材２７が設けられている。各ガス通路部材２７は、金属により形成されており、中空筒状の本体部２８と、本体部２８の側面から分岐した中空筒状の分岐部２９とを有している。分岐部２９の孔は本体部２８の孔と連通している。各ガス通路部材２７の分岐部２９には、ガス配管（図示せず）が接続される。また、図２に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１を形成するボルト２２Ａの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス導入マニホールド１６１に連通しており、酸化剤ガス排出マニホールド１６２を形成するボルト２２Ｅの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス排出マニホールド１６２に連通している。また、図３に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１を形成するボルト２２Ｇの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス導入マニホールド１７１に連通しており、燃料ガス排出マニホールド１７２を形成するボルト２２Ｃの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス排出マニホールド１７２に連通している。

【0029】

図２および図３に示すように、ボルト２２の一方の側（上側）に嵌められたナット２４と燃料電池スタック１００の上端を構成する上側のエンドプレート１０４の上側表面との間、および、ボルト２２の他方の側（下側）に嵌められたナット２４と燃料電池スタック１００の下端を構成する下側のエンドプレート１０６の下側表面との間には、例えばガラス材料が結晶化して形成された絶縁シート２６が介在している。ただし、ガス通路部材２７が設けられた箇所では、ナット２４と下側のエンドプレート１０６の表面との間に、ガス通路部材２７とガス通路部材２７の上側および下側のそれぞれに配置された絶縁シート２６とが介在している。絶縁シート２６には、上述した各貫通孔１０８やガス通路部材２７の本体部２８の孔に連通する孔が形成されている。絶縁シート２６により、絶縁シート２６を挟んで配列方向に互いに隣り合う２つの導電性部材（例えば、ナット２４と上側のエンドプレート１０４）が電気的に絶縁され、かつ、２つの導電性部材間のガスシール性が確保される。

【0030】

（エンドプレート１０４，１０６の構成）
各エンドプレート（上側のエンドプレート１０４、下側のエンドプレート１０６）は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。上側のエンドプレート１０４は、燃料電池スタック１００のプラス側の出力端子として機能し、下側のエンドプレート１０６は、燃料電池スタック１００のマイナス側の出力端子として機能する。

【0031】

（発電単位１０２の構成）
図４は、図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図５は、図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図である。

【0032】

図４および図５に示すように、発電の最小単位である発電単位１０２は、単セル１１０と、セパレータ１２０と、空気極側フレーム１３０と、空気極側集電体１３４と、燃料極側フレーム１４０と、燃料極側集電体１４４と、発電単位１０２の最上層および最下層を構成する一対のインターコネクタ１５０と、を備えている。燃料極側フレーム１４０、インターコネクタ１５０におけるＺ方向回りの周縁部には、上述したボルト２２が挿入される貫通孔１０８に対応する孔が形成されている。なお、上述したように発電単位１０２はＺ軸方向に複数並べて配置されているため、単セル１１０もＺ軸方向に複数並べて配置されていると言える。

【0033】

インターコネクタ１５０は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばフェライト系ステンレスにより形成されている。インターコネクタ１５０は、発電単位１０２間の電気的導通を確保すると共に、発電単位１０２間での反応ガスの混合を防止する。なお、本実施形態では、２つの発電単位１０２が隣接して配置されている場合、１つのインターコネクタ１５０は、隣接する２つの発電単位１０２に共有されている。すなわち、ある発電単位１０２における上側のインターコネクタ１５０は、その発電単位１０２の上側に隣接する他の発電単位１０２における下側のインターコネクタ１５０と同一部材である。そのため、あるインターコネクタ１５０は、ある発電単位１０２における空気室１６６に面し、かつ、その発電単位１０２の上側に隣接する他の発電単位１０２における燃料室１７６（燃料極１１６に面する空間）に面する。また、燃料電池スタック１００は一対のエンドプレート１０４，１０６を備えているため、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えておらず、最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていない（図２および図３参照）。

【0034】

単セル１１０は、電解質層１１２と、電解質層１１２を挟んでＺ軸方向（発電単位１０２が並ぶ配列方向）に互いに対向する空気極１１４および燃料極１１６とを備える。なお、本実施形態の単セル１１０は、燃料極１１６で電解質層１１２および空気極１１４を支持する燃料極支持形の単セルである。

【0035】

電解質層１１２は、矩形の平板形状部材であり、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）、ＳＤＣ（サマリウムドープセリア）、ＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）、ペロブスカイト型酸化物等の固体酸化物により形成されている。空気極１１４は、矩形の平板形状部材であり、例えば、ペロブスカイト型酸化物（例えばＬＳＣＦ（ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物）、ＬＳＭ（ランタンストロンチウムマンガン酸化物）、ＬＮＦ（ランタンニッケル鉄））により形成されている。燃料極１１６は、矩形の平板形状部材であり、例えば、Ｎｉ（ニッケル）、Ｎｉとセラミック粒子からなるサーメット、Ｎｉ基合金等により形成されている。このように、本実施形態の単セル１１０（発電単位１０２）は、電解質として固体酸化物を用いる固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）である。

【0036】

セパレータ１２０は、中央付近にＺ軸方向に貫通する略矩形の孔１２１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。セパレータ１２０における孔１２１の周囲部分は、電解質層１１２における空気極１１４の側の表面の周縁部に対向している。セパレータ１２０は、例えば燃料極側フレーム１４０の形成材料と同じ材料により形成されている。セパレータ１２０は、その対向した部分に配置されたロウ材（例えばＡｇロウ）により形成された接合部１２４により、電解質層１１２（単セル１１０）と接合されている。セパレータ１２０は、空気室１６６（の一部）を画定している。セパレータ１２０により、空気室１６６と燃料室１７６とが区画され、単セル１１０の周縁部における一方の電極側から他方の電極側へのガスのリークが抑制される。さらに、セパレータ１２０には、上記各貫通孔１０８に対応する位置に、該セパレータ１２０をＺ軸方向に貫通する孔１２０Ａが形成されている。該孔１２０Ａの内径は、他の層における貫通孔１０８（下記の孔１３０Ａを除く）の内径より大きい。セパレータ１２０は、特許請求の範囲における第１部材の一例である。

【0037】

空気極側フレーム１３０は、中央付近にＺ軸方向に貫通する略矩形の孔１３１が形成されたフレーム状の部材である。空気極側フレーム１３０は、永久変形する特性（本実施形態では可塑性）を有する絶縁体（マイカ等）により形成されている。空気極側フレーム１３０の孔１３１は、空気室１６６（の一部）を構成する。すなわち、空気極側フレーム１３０は、力により変形したとき、その力を除いてもその変形がもとに戻らないで残る性質を有している。また、空気極側フレーム１３０は、空気室１６６（の一部）を画定していると言える。空気極側フレーム１３０は、セパレータ１２０のＺ軸方向（より詳細にはＺ軸正方向）側に接触している。なお、Ｚ軸正方向側は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側とは反対側であると言える。より詳細には、空気極側フレーム１３０は、セパレータ１２０におけるＺ軸正方向側の表面（後述する空気極側表面１２６）の周縁部と、インターコネクタ１５０におけるＺ軸負方向側（空気極１１４に対向する側）の表面の周縁部とに接触している。すなわち、空気極側フレーム１３０は、セパレータ１２０とインターコネクタ１５０とにより挟持されている。そのため、空気極側フレーム１３０によって、空気室１６６のシール（コンプレッションシール）が実現される。また、空気極側フレーム１３０によって、発電単位１０２に含まれる一対のインターコネクタ１５０間が電気的に絶縁される。また、空気極側フレーム１３０には、酸化剤ガス導入マニホールド１６１と空気室１６６とを連通する酸化剤ガス供給連通孔１３２と、空気室１６６と酸化剤ガス排出マニホールド１６２とを連通する酸化剤ガス排出連通孔１３３とが形成されている。換言すれば、空気極側フレーム１３０は、酸化剤ガス供給連通孔１３２および酸化剤ガス排出連通孔１３３（の一部）を画定している。さらに、空気極側フレーム１３０には、上記各貫通孔１０８に対応する位置に、該空気極側フレーム１３０をＺ軸方向に貫通する孔１３０Ａが形成されている。該孔１３０Ａの内径は、他の層における貫通孔１０８（上記の孔１２０Ａを除く）の内径より大きい。空気極側フレーム１３０は、特許請求の範囲における第２部材の一例である。酸化剤ガス供給連通孔１３２および酸化剤ガス排出連通孔１３３はそれぞれ、特許請求の範囲における特定ガス室に繋がる流路の一例である。

【0038】

セパレータ１２０と空気極側フレーム１３０との境界Ｂは、空気室１６６、酸化剤ガス供給連通孔１３２、および酸化剤ガス排出連通孔１３３に面している。

【0039】

燃料極側フレーム１４０は、中央付近にＺ軸方向に貫通する略矩形の孔１４１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。燃料極側フレーム１４０の孔１４１は、燃料極１１６に面する燃料室１７６を構成する。燃料極側フレーム１４０は、セパレータ１２０におけるＺ軸負方向側（電解質層１１２に対向する側）の表面（後述する燃料極側表面１２５）の周縁部と、インターコネクタ１５０におけるＺ軸正方向側（燃料極１１６に対向する側）の表面の周縁部とに接触している。また、燃料極側フレーム１４０には、燃料ガス導入マニホールド１７１と燃料室１７６とを連通する燃料ガス供給連通孔１４２と、燃料室１７６と燃料ガス排出マニホールド１７２とを連通する燃料ガス排出連通孔１４３とが形成されている。

【0040】

燃料極側集電体１４４は、燃料室１７６内に配置されている。燃料極側集電体１４４は、インターコネクタ対向部１４６と、電極対向部１４５と、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６とをつなぐ連接部１４７とを備えており、例えば、ニッケルやニッケル合金、ステンレス等により形成されている。電極対向部１４５は、燃料極１１６におけるＺ軸負方向側（電解質層１１２に対向する側とは反対側）の表面に接触しており、インターコネクタ対向部１４６は、インターコネクタ１５０におけるＺ軸正方向側（燃料極１１６に対向する側）の表面に接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２におけるインターコネクタ対向部１４６は、下側のエンドプレート１０６の表面に接触している。燃料極側集電体１４４は、このような構成であるため、燃料極１１６とインターコネクタ１５０とを電気的に接続する。なお、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６との間には、例えばマイカにより形成されたスペーサー１４９が配置されている。そのため、燃料極側集電体１４４が温度サイクルや反応ガス圧力変動による発電単位１０２の変形に追随し、燃料極側集電体１４４を介した燃料極１１６とインターコネクタ１５０との電気的接続が良好に維持される。

【0041】

空気極側集電体１３４は、空気室１６６内に配置されている。空気極側集電体１３４は、複数の略四角柱状の集電体要素から構成されており、例えば、フェライト系ステンレスにより形成されている。空気極側集電体１３４は、空気極１１４におけるＺ軸正方向側（電解質層１１２に対向する側とは反対側）の表面と、インターコネクタ１５０におけるＺ軸負方向側（空気極１１４に対向する側）の表面とに接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２の空気極側集電体１３４は、上側のエンドプレート１０４の表面に接触している。このように、空気極側集電体１３４は、空気極１１４とインターコネクタ１５０（または上側のエンドプレート１０４）とを電気的に接続する。なお、空気極側集電体１３４とインターコネクタ１５０とが一体の部材として形成されていてもよい。

【0042】

Ａ－２．燃料電池スタック１００の動作：
図２および図４に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して酸化剤ガスＯＧが供給されると、酸化剤ガスＯＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して酸化剤ガス導入マニホールド１６１に供給され、酸化剤ガス導入マニホールド１６１から各発電単位１０２の酸化剤ガス供給連通孔１３２を介して、空気室１６６に供給される。また、図３および図５に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料ガスＦＧが供給されると、燃料ガスＦＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して燃料ガス導入マニホールド１７１に供給され、燃料ガス導入マニホールド１７１から各発電単位１０２の燃料ガス供給連通孔１４２を介して、燃料室１７６に供給される。

【0043】

各発電単位１０２の空気室１６６に酸化剤ガスＯＧが供給され、燃料室１７６に燃料ガスＦＧが供給されると、単セル１１０において酸化剤ガスＯＧおよび燃料ガスＦＧの電気化学反応による発電が行われる。この発電反応は発熱反応である。各発電単位１０２において、単セル１１０の空気極１１４は空気極側集電体１３４を介して一方のインターコネクタ１５０に電気的に接続され、燃料極１１６は燃料極側集電体１４４を介して他方のインターコネクタ１５０に電気的に接続されている。また、燃料電池スタック１００に含まれる複数の発電単位１０２は、電気的に直列に接続されている。そのため、出力端子として機能する一対のエンドプレート１０４，１０６から、各発電単位１０２において生成された電気エネルギーが取り出される。なお、ＳＯＦＣは、比較的高温（例えば７００℃から１０００℃）で発電が行われることから、起動後、発電により発生する熱で高温が維持できる状態になるまで、燃料電池スタック１００が加熱器（図示せず）により加熱されてもよい。

【0044】

各発電単位１０２の空気室１６６から排出された酸化剤オフガスＯＯＧは、図２および図４に示すように、酸化剤ガス排出連通孔１３３を介して酸化剤ガス排出マニホールド１６２に排出され、さらに酸化剤ガス排出マニホールド１６２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。また、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出された燃料オフガスＦＯＧは、図３および図５に示すように、燃料ガス排出連通孔１４３を介して燃料ガス排出マニホールド１７２に排出され、さらに燃料ガス排出マニホールド１７２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。

【0045】

Ａ－３．燃料電池スタック１００の製造方法：
図６は、本実施形態における燃料電池スタック１００の製造方法を示すフローチャートである。図７および図８は、本実施形態における燃料電池スタック１００の製造方法を概略的に示す説明図である。

【0046】

本実施形態における燃料電池スタック１００の製造方法は、例えば以下の通りである。なお、以下では、本製造方法において特有な部分のみを詳細に説明し、その他の部分については、例えば特開２０２０－１１３５０４号公報に記載の方法を採用すればよいため、詳細な説明は基本的に省略する。

【0047】

（複合体２００の用意）
図７に示すように、複数の単セル１１０とセパレータ１２０と空気極側フレーム１３０とを備える複合体２００を用意する（図６のＳ１１）。空気極側フレーム１３０としては、上述したように、永久変形する特性を有するもの（マイカ等）を採用する。本実施形態では、複合体２００は、単セル１１０とセパレータ１２０と空気極側フレーム１３０等を備える部材（以下、「接合前発電単位」という。）１０７がＺ軸方向に複数並べて配置された積層体である。なお、図７では、複合体２００のうち、互いに隣接する２つの接合前発電単位１０７のＹＺ断面構成が示されており、その他の部分の図示は省略されている。Ｓ１１の工程は、特許請求の範囲における用意工程の一例である。以下、Ｓ１１の工程を「用意工程Ｓ１１」という。

【0048】

本実施形態の複合体２００は、以下のように作製することができる。まず、図７に示すように、例えば特開２０２０－１１３５０４号公報に記載の方法により作製した単セル、セパレータ１２０、および空気極側フレーム１３０をＺ軸方向に複数並べて配置させる。次に、セパレータ１２０のうち、燃料極側フレーム１４０に対向する表面（以下、「燃料極側表面」という。）１２５と、燃料極側フレーム１４０とを溶接する。具体的には、Ｚ軸方向視におけるセパレータ１２０の外周１２３に沿ってセパレータ１２０のうち、空気極側フレーム１３０に対向する表面（以下、「空気側表面」という。）１２６（および燃料極側フレーム１４０の表面）にレーザーを当てていき、最終的にセパレータ１２０の外周１２３の全周にわたってレーザーを当てる。これにより、図８に示すように、セパレータ１２０の空気極側表面１２６のうち、Ｚ軸方向においてセパレータ１２０の外周１２３の略全周にわたって、突部（溶接ビード）１２６Ｐが形成される。なお、図７では、突部１２６Ｐの構成（形状や個数）が簡略的に示されており図８では、突部１２６Ｐの形状についての図示は省略されている。突部１２６Ｐの高さ（Ｚ軸方向の幅）は、例えば、１０μｍ以上であり、１００μｍ以下である。なお、セパレータ１２０の外周１２３の全周にわたってレーザーを当て終わる際等に、意図せずにセパレータ１２０のうち、既にレーザーを当てた部分（以下、「特定部分」という。）に再度レーザーが当たることが多い。一例として、レーザーの当て始めの部分である特定部分１２２（図８参照）に、レーザーが複数回当たることがある。特定部分１２２に形成される突部１２６Ｐは、レーザーが複数回当てられることにより形成されるものであると言える。なお、セパレータ１２０の特定部分１２２に形成される突部１２６Ｐの高さは、他の部分に形成される突部１２６Ｐの高さと比較して高くなりやすい。

【0049】

（空気極側フレーム１３０の表面１３５の変形）
次に、複合体２００にＺ軸方向の圧縮力を加えることにより、セパレータ１２０と空気極側フレーム１３０との接触面積が大きくなるように、空気極側フレーム１３０のうち、セパレータ１２０の突部１２６Ｐと対向する表面１３５を変形（永久変形）させる（図６のＳ１２）。Ｓ１２の工程は、特許請求の範囲における変形工程の一例である。以下、Ｓ１２の工程を「変形工程Ｓ１２」という。

【0050】

具体的には、図７および図８に示すように、複合体２００を、空気極側フレーム１３０の表面１３５がセパレータ１２０の突部１２６Ｐと対向するようにし、プレス装置等の加圧機構（図示せず）を用いて、複合体２００のうち、Ｚ軸方向視において空気極側フレーム１３０の上記表面（空気極側フレーム１３０のうち、セパレータ１２０の突部１２６Ｐと対向する表面）１３５が位置する部分周辺にＺ軸方向の圧縮力を加える。より具体的には、本実施形態では、後述するＳ１３の工程で備え付ける複数の締結部材ＦＭ（ボルト２２およびナット２４）の位置を考慮した位置に圧縮力を加える。すなわち、図８に示すように、複合体２００のうち、少なくとも、Ｚ軸方向視において隣り合う２つの締結部材ＦＭ（例えば、締結部材ＦＭＡと締結部材ＦＭＢ）を結ぶ仮想直線ＶＬの中点Ｍを含む特定領域ＳＦ（ＳＦ１、…、ＳＦ８）に対し、Ｚ軸方向の圧縮力を加える。なお、Ｚ軸方向視において空気極側フレーム１３０のうち、セパレータ１２０の突部１２６Ｐと対向する表面１３５の全域（本実施形態では、Ｚ軸方向視におけるセパレータ１２０の外周１２３の全域）に圧縮力を加えるようにしてもよい。また、Ｚ軸方向の一方の圧縮力を加える（例えば、複合体２００を台に置き、治具により下方に加圧する）としてもよいが、Ｚ軸方向の双方向の圧縮力を加える（例えば、複合体２００をＺ軸方向の両側から加圧する）としてもよい。

【0051】

上記のように複合体２００にＺ軸方向の圧縮力を加え、空気極側フレーム１３０のうち、セパレータ１２０の突部１２６Ｐと対向する表面１３５（より詳細には、特定領域ＳＦに位置する部分１３６）を変形させる（凹ませる）ことにより、セパレータ１２０と空気極側フレーム１３０との接触面積が大きくなるようにする。

【0052】

セパレータ１２０と空気極側フレーム１３０との境界Ｂ（図７等参照）におけるガスシール性を向上させるためには、セパレータ１２０と空気極側フレーム１３０との接触面積がより大きくなるほど好ましく、本工程（変形工程Ｓ１２）の前後において、セパレータ１２０と空気極側フレーム１３０との接触面積が１０％以上向上することが特に好ましく、当該接触面積が２０％以上向上することが更に好ましい。

【0053】

本実施形態の変形工程Ｓ１２では、空気極側フレーム１３０のうち、セパレータ１２０の突部１２６Ｐと対向する表面１３５の少なくとも一部において、Ｚ軸方向に、突部１２６ＰのＺ軸方向の最大幅の５０％以上の長さだけ凹むようにする。

【0054】

空気極側フレーム１３０の上記表面１３５（より詳細には、空気極側フレーム１３０の上記表面１３５のうち、セパレータ１２０の突部１２６Ｐに接触する位置）に形成される凹部の深さは、例えば、５μｍ以上であり、５０μｍ以下である。

【0055】

セパレータ１２０と空気極側フレーム１３０との接触面積が大きくなりやすいように、複合体２００にＺ軸方向の圧縮力を加える際に、所定温度（例えば、５０℃以上であり、１０００℃以下である）で加熱することにより複合体２００を軟化させてもよい。

【0056】

なお、変形工程Ｓ１２により、セパレータ１２０の突部１２６Ｐが変形する（潰れる）こともある。従って、本製造方法を経て完成した燃料電池スタック１００においては、セパレータ１２０に突部１２６Ｐが存在していることもあれば、セパレータ１２０に突部１２６Ｐが存在していないこともある。

【0057】

上述した本実施形態の製造方法は、いずれかの締結部材ＦＭ（ボルト２２およびナット２４）を第１締結部材（例えば締結部材ＦＭＡ）とし、他のいずれかの締結部材ＦＭを第２締結部材（例えば締結部材ＦＭＢ）としたときに、複合体２００のうち、少なくとも、Ｚ軸方向視において第１締結部材と第２締結部材とを結ぶ仮想直線ＶＬの中点Ｍを含む特定領域ＳＦ（ＳＦ１、…、ＳＦ８）に対し、Ｚ軸方向の圧縮力を加えることにより、特定領域ＳＦに位置する空気極側フレーム１３０のセパレータ１２０と対向する表面１３５を変形させる、という条件を満たしていると言える。

【0058】

（締結部材ＦＭによる複合体２００の締結）
次に、締結部材ＦＭ（ボルト２２およびナット２４）により複合体２００をＺ軸方向に締結する（図６のＳ１３）。本実施形態では、図８に示すように、複数（具体的には８つ）の締結部材（ＦＭＡ、ＦＭＢ、…、ＦＭＨ）が、セパレータ１２０の外周１２３に沿って互いに離隔しつつ並ぶようにする。以下、Ｓ１３の工程を「締結工程Ｓ１３」という。

【0059】

（残りの工程）
次に、複合体２００をＺ軸方向に加圧しつつ接合部１２４を硬化させる工程や、残りの組み立て等の工程を行うことにより（図６のＳ１４）、上述した構成の燃料電池スタック１００の製造が完了する。

【0060】

Ａ－４．本実施形態の効果：
以上説明したように、本実施形態の燃料電池スタック１００は、発電ブロック１０３と、セパレータ１２０と、空気極側フレーム１３０と、締結部材ＦＭ（ボルト２２およびナット２４）とを備える。発電ブロック１０３は、電解質層１１２と、電解質層１１２を挟んでＺ軸方向（上下方向）に互いに対向する空気極１１４および燃料極１１６とを含む単セル１１０がＺ軸方向に複数並べて配置された集合体である。セパレータ１２０は、空気室１６６を画定する部材である。空気極側フレーム１３０は、セパレータ１２０のＺ軸方向（より詳細にはＺ軸正方向）側に接触している部材である。空気極側フレーム１３０は、酸化剤ガス供給連通孔１３２および酸化剤ガス排出連通孔１３３を画定している。空気極側フレーム１３０は、セパレータ１２０との境界Ｂが空気室１６６、酸化剤ガス供給連通孔１３２、および酸化剤ガス排出連通孔１３３に面している。締結部材ＦＭは、発電ブロック１０３をＺ軸方向に締結している。

【0061】

本実施形態の燃料電池スタック１００の製造方法は、用意工程Ｓ１１と、変形工程Ｓ１２と、締結工程Ｓ１３とを備える。用意工程Ｓ１１は、複合体２００を用意する工程である。複合体２００は、複数の単セル１１０と、セパレータ１２０と、空気極側フレーム１３０とを備える部材である。セパレータ１２０のうち、空気極側フレーム１３０と対向する表面１２６に突部１２６Ｐが形成されている部材である。空気極側フレーム１３０は、永久変形する特性を有する。変形工程Ｓ１２は、複合体２００にＺ軸方向の圧縮力を加えることにより、セパレータ１２０と空気極側フレーム１３０との接触面積が大きくなるように、空気極側フレーム１３０のうち、セパレータ１２０の突部１２６Ｐと対向する表面１３５を変形させる工程である。締結工程Ｓ１３は、締結部材ＦＭにより複合体２００をＺ軸方向に締結する工程である。

【0062】

変形工程Ｓ１２を備えていない従来の製造方法においては、セパレータ１２０の空気極側表面１２６に突部が形成されていると、締結部材ＦＭによって複合体２００をＺ軸方向に締結した後においても、セパレータ１２０の空気極側表面１２６と空気極側フレーム１３０とが接触していない部分の面積が十分に小さくならないことがある。そのため、上記従来の製造方法では、セパレータ１２０と空気極側フレーム１３０との境界Ｂにおけるガスシール性を十分に確保することができないおそれがある。

【0063】

これに対し、本製造方法においては、変形工程Ｓ１２を備えており、変形工程Ｓ１２により、空気極側フレーム１３０のうち、セパレータ１２０との境界Ｂに位置する部分を変形させる。そのため、本製造方法によれば、上記従来の製造方法と比較して、セパレータ１２０の空気極側表面１２６と空気極側フレーム１３０とが接触していない部分の面積を小さくすることができ、ひいては、セパレータ１２０と空気極側フレーム１３０との境界Ｂにおけるガスシール性を向上させることができる。

【0064】

なお、セパレータ１２０と空気極側フレーム１３０との境界Ｂにおけるガスシール性の観点から、変形工程Ｓ１２において複合体２００に加えるＺ軸方向の圧縮力（面圧）は、大きいほど好ましく、例えば、締結工程Ｓ１３において締結部材ＦＭにより複合体２００が締結されるときの圧縮力（面圧）以上であることが特に好ましい。

【0065】

本製造方法では、変形工程Ｓ１２は、締結工程Ｓ１３を行う前に行う工程である。そのため、本製造方法によれば、変形工程Ｓ１２が締結工程Ｓ１３以降に行われる方法と比較して、より効果的に、セパレータ１２０の空気極側表面１２６と空気極側フレーム１３０とが接触していない部分の面積を小さくすることができ、ひいては、より効果的に、セパレータ１２０と空気極側フレーム１３０との境界Ｂにおけるガスシール性を向上させることができる。

【0066】

本製造方法では、変形工程Ｓ１２は、空気極側フレーム１３０のうち、空気極側フレーム１３０のうち、セパレータ１２０の突部１２６Ｐと対向する表面１３５の少なくとも一部において、Ｚ軸方向に、突部１２６ＰのＺ軸方向の最大幅の５０％以上の長さだけ凹むようにする工程である。そのため、本製造方法によれば、突部１２６ＰのＺ軸方向の最大幅の５０％未満の長さだけ凹むように変形させる方法と比較して、より効果的に、セパレータ１２０の空気極側表面１２６と空気極側フレーム１３０とが接触していない部分の面積を小さくすることができ、ひいては、より効果的に、セパレータ１２０と空気極側フレーム１３０との境界Ｂにおけるガスシール性を向上させることができる。

【0067】

本製造方法では、締結工程Ｓ１３は、Ｚ軸方向視の位置が互いに異なる複数の締結部材ＦＭにより複合体２００を締結する工程である。いずれかの締結部材ＦＭを第１締結部材（例えば締結部材ＦＭＡ）とし、他のいずれかの締結部材ＦＭを第２締結部材（例えば締結部材ＦＭＢ）としたときに、変形工程Ｓ１２は、複合体２００のうち、少なくとも、Ｚ軸方向視において第１締結部材と第２締結部材とを結ぶ仮想直線ＶＬの中点Ｍを含む特定領域ＳＦ（ＳＦ１、…、ＳＦ８）に対し、Ｚ軸方向の圧縮力を加えることにより、空気極側フレーム１３０のセパレータ１２０と対向する表面１３５のうち、特定領域ＳＦに位置する部分１３６を変形させる工程である。そのため、本製造方法によれば、突部１２６ＰのＺ軸方向の最大幅の５０％未満の長さだけ凹むように変形させる方法と比較して、より効果的に、セパレータ１２０と空気極側フレーム１３０とが接触していない部分の面積を小さくすることができ、ひいては、より効果的に、セパレータ１２０と空気極側フレーム１３０との境界Ｂにおけるガスシール性を向上させることができる。

【0068】

本製造方法は、用意工程Ｓ１１は、セパレータ１２０と燃料極側フレーム１４０とを溶接する溶接工程を含む工程である。この溶接工程では、セパレータ１２０のうち、Ｚ軸方向視における特定部分１２２に、レーザーを複数回当てることにより溶接ビードである突部１２６Ｐが形成される。変形工程Ｓ１２は、少なくとも、Ｚ軸方向視において複合体２００のうち、セパレータ１２０の特定部分１２２と重なる部分にＺ軸方向の圧縮力を加えることにより、空気極側フレーム１３０のうち、セパレータ１２０の特定部分１２２と対向する部分１３６を変形させる工程である。

【0069】

ところで、セパレータ１２０の特定部分１２２に形成される突部１２６Ｐの高さは、他の部分に形成される突部１２６Ｐの高さと比較して高くなりやすい。そのため、セパレータ１２０の空気極側表面１２６と空気極側フレーム１３０とが接触していない部分の面積が大きくなりやすい。

【0070】

本製造方法においては、変形工程Ｓ１２において、セパレータ１２０の突部１２６Ｐの高さが高くなりやすい複合体２００の特定部分１２２にＺ軸方向の圧縮力を加えることにより、複合体２００の特定部分１２２を変形させる。そのため、特に効果的に、セパレータ１２０の空気極側表面１２６と空気極側フレーム１３０とが接触していない部分の面積を小さくすることができ、ひいては、セパレータ１２０と空気極側フレーム１３０との境界Ｂにおけるガスシール性を向上させることができる。

【0071】

Ｂ．変形例：
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。

【0072】

上記実施形態では締結部材ＦＭはボルト２２およびナット２４であるが、締結部材ＦＭは発電ブロック１０３をＺ軸方向に締結する部材であれば、ボルト２２およびナット２４以外のものであってもよい。

【0073】

上記実施形態では、複合体２００は、単セル１１０とセパレータ１２０と空気極側フレーム１３０等を備える部材（以下、「接合前発電単位」という。）１０７がＺ軸方向に複数並べて配置された積層体であるが、複合体２００は、複数の単セル１１０とセパレータ１２０と空気極側フレーム１３０とを備える部材であれば、その構成が特に限定されるものではない。

【0074】

上記実施形態では、変形工程Ｓ１２は、締結工程Ｓ１３を行う前に行うとしているが、変形工程Ｓ１２は締結工程Ｓ１３以降に行うとしてもよい。

【0075】

セパレータ１２０以外の第１部材であって、空気室１６６と燃料室１７６との少なくとも一方である特定ガス室と特定ガス室に繋がる流路との少なくとも一方を画定する第１部材と、第１部材のＺ軸方向側に接触する第２部材であって、空気室１６６と空気室１６６に繋がる流路との少なくとも一方を画定し、かつ、第１部材との境界が空気室１６６と流路との少なくとも一方に面する第２部材と、を備える燃料電池スタックの製造方法において、複合体２００にＺ軸方向の圧縮力を加えることにより、第１部材と第２部材との接触面積が大きくなるように、第２部材のうち、第１部材の突部と対向する表面を変形させる変形工程を備える、としてもよい。この製造方法においても、上記従来の製造方法と比較して、第１部材のうち、第２部材と対向する表面と第２部材とが接触していない部分の面積を小さくすることができ、ひいては、第１部材と第２部材との境界におけるガスシール性を向上させることができる。

【0076】

第１部材や第２部材の構成（材質、形状など）は種々変更可能である。例えば、第１部材のうち、第２部材と対向する表面に形成される突部の構成（形状、個数、位置、など）は種々変更可能である。また、上記実施形態では当該突部は溶接ビードであるが、当該突部が溶接ビード以外の突部であってもよい。また、締結部材ＦＭの個数や位置なども種々変更可能である。

【0077】

また、上記実施形態において、燃料電池スタック１００に含まれる発電単位１０２の個数は、あくまで一例であり、発電単位１０２の個数は燃料電池スタック１００に要求される出力電圧等に応じて適宜決められる。

【0078】

また、上記実施形態では、各ボルト２２の軸部の外周面と各貫通孔１０８の内周面との間の空間を各マニホールドとして利用しているが、これに代えて、各ボルト２２の軸部に軸方向の孔を形成し、その孔を各マニホールドとして利用してもよい。また、各マニホールドを各ボルト２２が挿入される各貫通孔１０８とは別に設けてもよい。

【0079】

また、上記実施形態では、２つの発電単位１０２が隣接して配置されている場合には、１つのインターコネクタ１５０が隣接する２つの発電単位１０２に共有されるとしているが、このような場合でも、２つの発電単位１０２がそれぞれのインターコネクタ１５０を備えてもよい。また、上記実施形態では、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２の上側のインターコネクタ１５０や、最も下に位置する発電単位１０２の下側のインターコネクタ１５０は省略されているが、これらのインターコネクタ１５０を省略せずに設けてもよい。

【0080】

また、上記実施形態において、燃料極側集電体１４４は、空気極側集電体１３４と同様の構成であってもよく、燃料極側集電体１４４と隣接するインターコネクタ１５０とが一体部材であってもよい。また、空気極側フレーム１３０ではなく燃料極側フレーム１４０が絶縁体であってもよい。また、空気極側フレーム１３０や燃料極側フレーム１４０は、多層構成であってもよい。

【0081】

また、上記実施形態における各部材を形成する材料は、あくまで例示であり、各部材が他の材料により形成されてもよい。

【0082】

また、上記実施形態において、都市ガスを改質して水素リッチな燃料ガスＦＧを得るとしているが、ＬＰガスや灯油、メタノール、ガソリン等の他の原料から燃料ガスＦＧを得るとしてもよいし、燃料ガスＦＧとして純水素を利用してもよい。

【0083】

また、上記実施形態では、燃料ガスに含まれる水素と酸化剤ガスに含まれる酸素との電気化学反応を利用して発電を行うＳＯＦＣを対象としているが、本発明は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形電解セル（ＳＯＥＣ）の構成単位である電解セル単位や、複数の電解セル単位を備える電解セルスタックにも同様に適用可能である。なお、電解セルスタックの構成は、例えば特開２０１６－８１８１３号に記載されているように公知であるためここでは詳述しないが、概略的には上述した実施形態における燃料電池スタック１００と同様の構成である。すなわち、上述した実施形態における燃料電池スタック１００を電解セルスタックと読み替え、発電単位１０２を電解セル単位と読み替え、単セル１１０を電解単セルと読み替えればよい。ただし、電解セルスタックの運転の際には、空気極１１４がプラス（陽極）で燃料極１１６がマイナス（陰極）となるように両電極間に電圧が印加されると共に、貫通孔１０８を介して原料ガスとしての水蒸気が供給される。これにより、各電解セル単位において水の電気分解反応が起こり、燃料室１７６で水素ガスが発生し、貫通孔１０８を介して電解セルスタックの外部に水素が取り出される。このような構成の電解セル単位および電解セルスタックにおいても、上記実施形態と同様に、複合体にＺ軸方向の圧縮力を加えることにより、第１部材と第２部材との接触面積が大きくなるように、第２部材のうち、第１部材の突部と対向する表面を変形させる変形工程を備える製造方法とすれば、第１部材と第２部材との境界におけるガスシール性を向上させることができる。

【符号の説明】

【0084】

２４：ナット ２６：絶縁シート ２７：ガス通路部材 ２８：（ガス通路部材の）本体部 ２９：（ガス通路部材の）分岐部 １００：燃料電池スタック １０２：発電単位 １０３：発電ブロック １０４，１０６：エンドプレート １０７：接合前発電単位 １０８：貫通孔 １１０：単セル １１２：電解質層 １１４：空気極 １１６：燃料極 １２０：セパレータ １２０Ａ：（セパレータの）孔 １２１：（セパレータの）孔 １２２：（セパレータの）特定部分 １２３：（セパレータの）外周 １２４：（セパレータ１２０と電解質層１１２とを接合する）接合部 １２５：（セパレータの）燃料極側表面 １２６：（セパレータの）空気極側表面 １２６Ｐ：（セパレータの）突部 １３０：空気極側フレーム １３０Ａ：（空気極側フレームの）孔 １３１：（空気極側フレームの）孔 １３２：酸化剤ガス供給連通孔 １３３：酸化剤ガス排出連通孔 １３４：空気極側集電体 １３５：（空気極側フレームの）表面 １３６：（空気極側フレームの）部分 １４０：燃料極側フレーム １４１：（燃料極側フレームの）孔 １４２：燃料ガス供給連通孔 １４３：燃料ガス排出連通孔 １４４：燃料極側集電体 １４５：（燃料極側集電体の）電極対向部 １４６：（燃料極側集電体の）インターコネクタ対向部 １４７：（燃料極側集電体の）連接部 １４９：スペーサー １５０：インターコネクタ １６１：酸化剤ガス導入マニホールド １６２：酸化剤ガス排出マニホールド １６６：空気室 １７１：燃料ガス導入マニホールド １７２：燃料ガス排出マニホールド １７６：燃料室 ２００：複合体 ＦＧ：燃料ガス ＦＭ（ＦＭＡ、…、ＦＭＨ）：締結部材 ＦＯＧ：燃料オフガス ＯＧ：酸化剤ガス ＯＯＧ：酸化剤オフガス ＳＦ：特定領域

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】