特開 2023-88640 燃料電池セパレータ及び燃料電池セパレータの製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2023088640

(43)【公開日】2023-06-27

(54)【発明の名称】燃料電池セパレータ及び燃料電池セパレータの製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01M 8/0228 20160101AFI20230620BHJP

   H01M 8/0206 20160101ALI20230620BHJP

   H01M 8/0215 20160101ALI20230620BHJP

   H01M 8/10 20160101ALN20230620BHJP

【ＦＩ】

H01M8/0228

H01M8/0206

H01M8/0215

H01M8/10 101

【審査請求】未請求

【請求項の数】6

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2021203496

(22)【出願日】2021-12-15

(71)【出願人】

【識別番号】501137636

【氏名又は名称】東芝三菱電機産業システム株式会社

(71)【出願人】

【識別番号】000003207

【氏名又は名称】トヨタ自動車株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100088672

【弁理士】

【氏名又は名称】吉竹 英俊

(74)【代理人】

【識別番号】100088845

【弁理士】

【氏名又は名称】有田 貴弘

(72)【発明者】

【氏名】平松 孝浩

(72)【発明者】

【氏名】織田 容征

(72)【発明者】

【氏名】宮本 典孝

(72)【発明者】

【氏名】柳本 博

【テーマコード（参考）】

5H126

【Ｆターム（参考）】

5H126AA12

5H126BB06

5H126DD05

5H126DD14

5H126DD18

5H126EE03

5H126EE43

5H126GG02

5H126GG12

5H126HH01

5H126JJ01

5H126JJ02

5H126JJ10

(57)【要約】

【課題】接触対象との接触抵抗の低抵抗化を安定的に図ることができる燃料電池セパレータを得る。
【解決手段】金属基材２０の表面上及び裏面上に一対のＡＴＯ膜２１Ａが設けられる。一対のＡＴＯ膜２１Ａのうち、上方のＡＴＯ膜２１Ａの上面上に一方の貴金属粒子群２２Ｇが設けられ、下方のＡＴＯ膜２１Ａの下面上に他方の貴金属粒子群２２Ｇが設けられる。一対の貴金属粒子群２２Ｇはそれぞれ複数の貴金属粒子２２を含んでおり、複数の貴金属粒子それぞれの構成材料は金またはプラチナである。複数の貴金属粒子２２はそれぞれ粒子状を呈しており、複数の貴金属粒子２２のうち少なくとも一部が離散して設けられる。金属基材２０、一対のＡＴＯ膜２１Ａ及び一対の貴金属粒子群２２Ｇを含んで燃料電池セパレータ２が構成される。
【選択図】図２

【特許請求の範囲】

【請求項1】

金属基材と、
前記金属基材上に設けられる導電性酸化物膜と、
前記導電性酸化物膜上に設けられる貴金属粒子群とを備え、
前記貴金属粒子群は複数の貴金属粒子を含み、
前記複数の貴金属粒子のうち少なくとも一部が離散して設けられ、
前記複数の貴金属粒子それぞれの構成材料は金またはプラチナである、
燃料電池セパレータ。

【請求項2】

請求項１記載の燃料電池セパレータであって、
前記導電性酸化物膜はアンチモンドープ酸化スズ膜である、
燃料電池セパレータ。

【請求項3】

請求項１または請求項２に記載の燃料電池セパレータであって、
前記複数の貴金属粒子の平均直径は１０ｎｍ以下である、
燃料電池セパレータ。

【請求項4】

請求項１から請求項３のうち、いずれか１項に記載の燃料電池セパレータであって、
前記貴金属粒子群は、前記導電性酸化物膜における粒子形成面上に形成され、
前記粒子形成面内における前記複数の貴金属粒子の占有面積割合は３０％以下である、
燃料電池セパレータ。

【請求項5】

燃料電池セパレータの製造方法であって、
(a) 金属基材と前記金属基材上に設けられる導電性酸化物膜と含む中間構造体を準備するステップと、
(b) 加熱室内で前記中間構造体を加熱するステップと、
(c) 原料ミストを含むミスト空間内に、前記ステップ(b)の実行後の前記中間構造体を配置するステップとを備え、
前記ミスト空間は、前記加熱室と異なる粒子形成室内に確保され、
前記原料ミストは、金またはプラチナの貴金属を含む原料溶液を霧化することにより得られ、
前記ステップ(c)の実行後において、前記導電性酸化物膜の粒子形成面上に複数の貴金属粒子を含む貴金属粒子群が形成される、
燃料電池セパレータの製造方法。

【請求項6】

請求項５記載の燃料電池セパレータの製造方法であって、
前記ステップ(c)の実行時間であるミスト接触時間は、前記粒子形成面内における前記複数の貴金属粒子の占有面積割合が３０％以下になるように設定される、
燃料電池セパレータの製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本開示は、燃料電池の発電部に接触する燃料電池セパレータ及びその製造方法に関するものである。

【背景技術】

【0002】

固体高分子型燃料電池の燃料電池セルは、固体高分子電解質膜をアノード電極とカソード電極で貼り合せ一体化させた膜電極接合体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）に対し、水素ガスなどの流路としての役割を持つセパレータで挟み込んだものを一つのセルとし、それらを複数個重ね合わせたスタックとして構成される。

【0003】

図１２は燃料電池６０のセル構造を分解して示す説明図である。図１２にＸＹＺ直交座標系を記している。同図に示す燃料電池６０が一単位のセルとなり、燃料電池６０はＭＥＡ５及びＭＥＡ５の両側に設けられる燃料電池セパレータ１５及び１６を主要構成要素として含んでいる。

【0004】

発電部となるＭＥＡ５は高分子電解質膜１０、負極触媒層１１、正極触媒層１２、ガス拡散層１３及びガス拡散層１４を主要構成要素として含んでいる。高分子電解質膜１０の一方主面（－Ｘ方向側の主面）上にカソード電極となる負極触媒層１１が設けられ、高分子電解質膜１０の他方主面（＋Ｘ方向側の主面）上にアノード電極となる正極触媒層１２が設けられる。

【0005】

なお、燃料電池６０の完成段階では、高分子電解質膜１０，負極触媒層１１間及び高分子電解質膜１０，正極触媒層１２間はそれぞれ密着しており、図１２で示す電解質膜・触媒層間Ｂ１及びＢ２は存在しない。

【0006】

さらに、負極触媒層１１の一方主面上にガス拡散層１３が設けられ、正極触媒層１２の他方主面上にガス拡散層１４が設けられる。なお、ガス拡散層は、「ＧＤＬ：Gas Diffusion Layer）」とも呼ばれている。

【0007】

そして、ガス拡散層１３の一方主面上に燃料電池セパレータ１５が設けられる。この際、燃料電池セパレータ１５は、凸部１５ｔ（＋Ｘ方向に突出した部分）の表面がガス拡散層１３の一方主面に接触する態様で設けられる。同様に、ガス拡散層１４の他方主面上に燃料電池セパレータ１６が設けられる。この際、燃料電池セパレータ１６は、凸部１６ｔ（－Ｘ方向に突出した部分）の表面が燃料電池セパレータ１６の他方主面に接触する態様で設けられる。

【0008】

拡散層・セペレータ間Ｂ３は燃料電池セパレータ１５の凸部１５ｔとガス拡散層１３との間を示している。拡散層・セペレータ間Ｂ４は燃料電池セパレータ１６の凸部１６ｔとガス拡散層１４との間を示している。したがって、燃料電池６０の完成段階では、拡散層・セペレータ間Ｂ３及びＢ４は存在しない。

【0009】

一方、燃料電池６０の完成段階においても、燃料電池セパレータ１５の凹部１５ｖとガス拡散層１３との間にはセパレータ流路ＳＰ１５が存在し、燃料電池セパレータ１６の凹部１６ｖとガス拡散層１４との間にはセパレータ流路ＳＰ１６が存在している。セパレータ流路ＳＰ１５及びＳＰ１６は水素ガスや加熱された酸溶液などの流路となる。

【0010】

このような構造の燃料電池６０において、ＭＥＡ５内の両側に設けられるガス拡散層対１３及び１４はそれぞれ燃料ガスもしくは酸化剤ガスを提供するとともに電気化学反応によって生じた電気を集電するための層である。

【0011】

したがって、燃料電池６０の発電効率を安定化させるためには、互いに接触するガス拡散層１３，燃料電池セパレータ１５（の凸部１５ｔ）間及びガス拡散層１４，燃料電池セパレータ１６（の凸部１６ｔ）間それぞれの電気的接触抵抗を低く、さらには、燃料電池６０による発電プロセスを経た後であっても、低い接触抵抗を維持することが求められる（第１の要求）。

【0012】

また、燃料電池６０の発電中におけるセパレータ対１５及び１６は、加熱された酸溶液中で電圧が印加された環境に晒される。このため、セパレータ対１５及び１６は、酸に対して高い耐食性を有することが求められる（第２の要求）。

【0013】

これら第１及び第２の要求に対応すべく、従来、燃料電池セパレータに様々な改良がなされている。以下、説明の都合上、「燃料電池セパレータ」を「セパレータ」と簡略化したり、「ガス拡散層」を「ＧＤＬ」と英文略語表現したりする場合がある。

【0014】

上述した第１及び第２の要求に対応した従来の燃料電池セパレータとして、例えば、特許文献１に開示された燃料電池セパレータがある。この燃料電池セパレータは、セパレータの耐食性確保及び、ＧＤＬとの低い接触抵抗を実現することを目的に、セパレータの表面に対して、アンチモンドープ酸化スズ膜（ＡＴＯ膜）を形成している。

【0015】

また、セパレータ表面に貴金属を形成して接触抵抗の低減化を図った先行技術文献として、特許文献２～特許文献６がある。

【0016】

特許文献２では、スパッタリング法等を用い、Ａｕ（金）、Ｐｔ（プラチナ）等の貴金属と、Ｎｂ(ニオブ)、Ｔａ（タンタル）、Ｚｒ(ジルコニウム)、Ｈｆ（ハフニウム）等の非貴金属との合金をセパレータ用の基材の表面成膜する方法を提案している。

【0017】

特許文献３に開示の技術は、セパレータ用の基材（金属薄板）の表面に貴金属膜を成膜している。貴金属膜は、平均厚さ１０ｎｍ以下で、凸部が１５ｎｍ以上の厚さとなるように設けられる。

【0018】

特許文献４では、セパレータ用のアルミ基材上にＮｉ（ニッケル）めっきを処し、さらに、その上にＡｕのめっきを行う技術が提案されている。

【0019】

特許文献５では、金属セパレータ（金属基材）の凸部に、例えばインクジェット方を用いてドット状のＡｕ粒子を凸部の面積率を１２％以上にして成膜する技術が提案されている。

【0020】

特許文献６では、チタンで形成される金属基材上にチタン酸化物層を備え、さらにその上に導電性粒子（サイズ１～１００ｎｍ）からなる導電性皮膜を含んだセパレータ構造が開示されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0021】

【特許文献1】特開２０１９－１９２４３７号公報

【特許文献2】特開２０１０－１８２５９３号公報

【特許文献3】特開２０１１－２９００８号公報

【特許文献4】特開２０１３－１０５６２９号公報

【特許文献5】特開２０１４－１３９８８４号公報

【特許文献6】特開２０１２－１９０８１６号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0022】

しかしながら、上述した従来の燃料電池セパレータは、上述した第１及び第２の要求を満足させる点において不十分であった。以下、この点を説明する。

【0023】

特許文献１で開示された従来のセパレータに含まれるＡＴＯ単層では、第１の要求の低い接触抵抗を得るには十分ではなかった。すなわち、酸化スズ膜単層を表面に被覆させた従来のセパレータでは、ＧＤＬとの接触抵抗を低減することは困難であった。

【0024】

特許文献５で開示されたセパレータを実現する際、セパレータ用の基材の全面に貴金属を塗布すれば処理費用が高額になってしまう。

【0025】

一方、貴金属を基材の全面に形成しない場合、例えば、貴金属を基板の表面上に点在させる貴金属一部形成構造を考える。

【0026】

図１３は特許文献５で開示された従来のセパレータの問題点を示す説明図である。同図(a)で示す燃料電池セパレータ８２は、貴金属一部形成構造を採用し、金属基材２０の表面の一部にのみ貴金属粒子２５を形成している。

【0027】

同図(a)で示す貴金属一部形成構造の燃料電池セパレータ８２は、装置完成直後の初期接触抵抗を比較的低く設定することができる。しかしながら、燃料電池セパレータ８２は、燃料電池の発電中に厳しい環境下にさらされる。この環境下では、貴金属以外の金属が腐食液に接する可能性が高く、接触抵抗が増大してしまうことになる。

【0028】

なぜなら、図１３(b)に示すように、貴金属が形成されていない金属基材２０の表面に酸化層２８が形成されてしまうからである。酸化層２８は長時間の間に金属基材２０と貴金属粒子２５との界面に至り、最終的に、図１３(c)で示すように、金属基材２０と貴金属粒子２５との間が酸化層２８によって分離されてしまう。このように、燃料電池セパレータ８２の使用期間中における腐食度合が比較的大きい場合、貴金属粒子２５が燃料電池セパレータ８２から脱落する場合もある。

【0029】

図１３(c)のように、金属基材２０の表面のほぼ全面に酸化層２８が形成された後の燃料電池セパレータ８２の接触抵抗は高くなってしまう。このように、貴金属一部形成構造を採用した従来の燃料電池セパレータ８２は、接触抵抗の低抵抗化を安定的に維持することができない。

【0030】

したがって、図１３で示したような現象が想定される厳しい環境下での腐食を抑制しようとすると、ＡｕやＰｔをセパレータ用の基材の全面に設けることが不可欠となり、その費用も大きいものになり実用的でなくなる。

【0031】

特許文献６で開示された燃料電池セパレータは、セパレータ用の基材にチタンを用いる場合はチタン酸化物を、セパレータ用の基材にステンレス鋼を用いる場合には不導体膜層を中間層にしている。そして、中間層上にＡｕやＰｔの導電性皮膜をめっきやスパッタで設け、基材、中間層及び導電性被膜を含むセパレータ構造を実現している。

【0032】

しかしながら、中間層となるチタン酸化物層やステンレス不導体膜は、燃料電池に要求される厳しい環境下における耐食性は不十分であった。

【0033】

また、特許文献６の明細書の段落［００２７］では、導電性皮膜は、Ａｕ、Ａｇ（銀）、Ｃｕ（銅）、Ｐｔ、Ｒｈ（ロジウム）、Ｉｒ（イリジウム）等で形成されているとしているが、Ａｕ、Ｐｔ以外の金属を設けると、その金属を起点に腐食してしまうのが実情である。

【0034】

従来の燃料電池セパレータは以上のように構成されており、比較的安価な構造で、接触対象との接触抵抗の低抵抗化を安定的に維持することができていないという問題点があった。

【0035】

本開示は上記問題点を解決するためになされたもので、比較的安価な構造で、接触対象との接触抵抗の低抵抗化を安定的に図ることができる燃料電池セパレータ及びその製造方法を得ることを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0036】

本開示に係る燃料電池セパレータは、金属基材と、前記金属基材上に設けられる導電性酸化物膜と、前記導電性酸化物膜上に設けられる貴金属粒子群とを備え、前記貴金属粒子群は複数の貴金属粒子を含み、前記複数の貴金属粒子のうち少なくとも一部が離散して設けられ、前記複数の貴金属粒子それぞれの構成材料は金またはプラチナである。

【発明の効果】

【0037】

本開示の燃料電池セパレータは金属基材、導電性酸化物膜及び貴金属粒子群の三層構造のセパレータ基本構造を有するため、導電性酸化物膜を下地層とした貴金属粒子群と接触対象との接触抵抗の低抵抗化を安定的に図ることができる。

【0038】

さらに、本開示の燃料電池セパレータは、複数の貴金属粒子のうち少なくとも一部を離散して設けることにより、金またはプラチナである貴金属の使用量を抑制することができるため、比較的安価に実現することができる。

【図面の簡単な説明】

【0039】

【図1】本開示の基本技術となるセパレータ基本構造を示す断面図である。

【図2】本実施の形態である燃料電池セパレータの構造を示す断面図である。

【図3】本実施の形態の燃料電池セパレータの製造方法の処理手順を示すフローチャートである。

【図4】本実施の形態で用いるミストＣＶＤ装置の構成を模式的に示す説明図である。

【図5】Ａｕ粒子面積割合及び平均粒子サイズに伴う接触抵抗向上度合を表形式で示す説明図である。

【図6】加熱温度とＡｕ平均粒子サイズとの関係を示すグラフである。

【図7】加熱温度とＡｕ平均面積割合との関係を示すグラフである。

【図8】本実施の形態の燃料電池セパレータの種々の状態における接触対象との接触抵抗を表形式で示す説明図である。

【図9】図８で示した接触抵抗を棒グラフ形式で示す説明図である。

【図10】従来の燃料電池セパレータの種々の状態における接触対象との接触抵抗を表形式で示す説明図である。

【図11】図１０で示した接触抵抗を棒グラフ形式で示す説明図である。

【図12】燃料電池の基本構造を分解して示す説明図である。

【図13】従来のセパレータの問題点を示す説明図である。

【発明を実施するための形態】

【0040】

＜実施の形態＞
（基本構造）
図１は本開示の基本技術となるセパレータ基本構造２Ｒを示す断面図である。同図に示すように、セパレータ基本構造２Ｒは、金属基材２０、導電性酸化物膜２１及び貴金属粒子群２２Ｇを主要構成要素として含んでいる。

【0041】

同図に示すように、金属基材２０の表面上に導電性酸化物膜２１が設けられる。導電性酸化物膜２１の表面が粒子形成面となる。導電性酸化物膜２１の表面上に貴金属粒子群２２Ｇが設けられる。

【0042】

貴金属粒子群２２Ｇは各々が微粒子状の複数の貴金属粒子２２を含んでおり、複数の貴金属粒子２２のうち、少なくとも一部は互いに離散して設けられる。すなわち、複数の貴金属粒子２２間の少なくとも一部に、貴金属粒子２２が存在しない隙間が設けられる。なお、複数の貴金属粒子それぞれの構成材料は金（Ａｕ）またはプラチナ（Ｐｔ）である。

【0043】

セパレータ基本構造２Ｒの貴金属粒子群２２Ｇ側が接触対象との接触面となる。すなわち、導電性酸化物膜２１を下地層とした貴金属粒子群２２Ｇが接触面となる。接触対象として、例えば、図１２で示した燃料電池６０における燃料部となるＭＥＡ５の両側面に存在するガス拡散層対１３及び１４が考えられる。

【0044】

また、導電性酸化物膜２１として、インジウムやアンチモン等の第三元素を添加して導電率を向上させた酸化スズ膜を用いている。インジウム添加した酸化スズ膜はＩＴＯ（Indium Tin Oxide）膜となり、アンチモン添加した酸化スズ膜がＡＴＯ(Antimony Tin Oxide)膜となる。このように、導電性酸化物膜２１として、例えば、ＡＴＯ膜（アンチモンドープ酸化スズ膜）やＩＴＯ膜が用いられる。

【0045】

（実構造）
図２は本開示の実施の形態１である燃料電池セパレータ２の構造を示す断面図である。図２にＸＹＺ直交座標系を記している。同図に示す燃料電池セパレータ２は、例えば、図１２で示した燃料電池６０に用いられる燃料電池セパレータ１５及び１６の１つとして用いられる。

【0046】

同図に示すように、図２で示す燃料電池セパレータ２は、金属基材２０、一対のＡＴＯ膜２１Ａ及び一対の貴金属粒子群２２Ｇを主要構成要素として含んでいる。

【0047】

同図に示すように、金属基材２０はＸ方向において凹凸を有し、Ｚ方向に延在した構造を呈している。金属基材２０の膜厚はほぼ均一になっている。金属基材２０の＋Ｘ方向側の表面上に上方のＡＴＯ（アンチモンドープ酸化スズ膜）膜２１Ａが設けられ、金属基材２０の－Ｘ方向側の裏面上に下方のＡＴＯ膜２１Ａが設けられる。

【0048】

このように、金属基材２０の両面に一対のＡＴＯ膜２１Ａが設けられる。金属基材２０及び一対のＡＴＯ膜２１Ａを含む構造が中間構造体３０となる。中間構造体３０において、上方のＡＴＯ膜２１Ａの上面及び下方のＡＴＯ膜２１Ａの下面がそれぞれ粒子形成面となる。

【0049】

上方のＡＴＯ膜２１Ａの上面上に貴金属粒子群２２Ｇが設けられ、下方のＡＴＯ膜２１Ａの下面上に貴金属粒子群２２Ｇが設けられる。以下、上方のＡＴＯ膜２１Ａと上方のＡＴＯ膜２１Ａの上面上に設けられる貴金属粒子群２２Ｇとの組合せを「上方貴金属形成部」として、下方のＡＴＯ膜２１Ａと下方のＡＴＯ膜２１Ａの下面上に設けられる貴金属粒子群２２Ｇとの組合せを「下方貴金属形成部」と称する場合がある。

【0050】

一対の貴金属粒子群２２Ｇはそれぞれ複数の貴金属粒子２２を含んでおり、複数の貴金属粒子それぞれの構成材料は金またはプラチナである。

【0051】

したがって、上方のＡＴＯ膜２１Ａの粒子形成面となる上面上に、各々が粒子状（略球状）の複数の貴金属粒子２２が設けられる。複数の貴金属粒子２２のうち少なくとも一部は互いに離散した状態で上方のＡＴＯ膜２１Ａの上面に付着している。したがって、上方貴金属形成部における複数の貴金属粒子２２間の少なくとも一部に隙間が存在する。

【0052】

同様に、下方のＡＴＯ膜２１Ａの粒子形成面となる下面上に、各々が粒子状の複数の貴金属粒子２２が設けられる。複数の貴金属粒子２２のうち少なくとも一部は互いに離散した状態で下方のＡＴＯ膜２１Ａの下面に付着している。したがって、下方貴金属形成部における複数の貴金属粒子２２間の少なくとも一部に隙間が存在する。

【0053】

なお、上方貴金属形成部及び下方貴金属形成部それぞれにおいて、複数の貴金属粒子２２は全て離散した状態が理想状態となる。

【0054】

このように、複数の貴金属粒子２２が付着する態様で、中間構造体３０の両面に一対の貴金属粒子群２２Ｇ（一対の複数の貴金属粒子２２）が設けられる。

【0055】

そして、上方貴金属形成部におけるＡＴＯ膜２１Ａを下地層とした貴金属粒子群２２Ｇまたは下方貴金属形成部におけるＡＴＯ膜２１Ａを下地層とした貴金属粒子群２２Ｇが、接触対象との接触面となる。

【0056】

上方のＡＴＯ膜２１Ａの粒子形成面（上面）内における複数の貴金属粒子２２の占有面積割合は３０％以下に設定されている。すなわち、上方のＡＴＯ膜２１Ａの上面の面積に対する複数の貴金属粒子２２の占有面積割合は３０％以下に設定されている。

【0057】

同様に、下方のＡＴＯ膜２１Ａの粒子形成面（下面）内における複数の貴金属粒子２２の占有面積割合は３０％以下に設定されている。すなわち、下方のＡＴＯ膜２１Ａの下面の面積に対する複数の貴金属粒子２２の占有面積割合は３０％以下に設定されている。

【0058】

また、上方貴金属形成部における複数の貴金属粒子２２の平均直径（平均粒径）は１０ｎｍ以下に設定されている。同様に、下方貴金属形成部における複数の貴金属粒子２２の平均直径は１０ｎｍ以下に設定されている。

【0059】

このように、本実施の形態の燃料電池セパレータ２は、金属基材２０の表面及び裏面それぞれに、図１で示したセパレータ基本構造２Ｒを有している。

【0060】

加えて、本実施の形態の燃料電池セパレータ２において、上方貴金属形成部及び下方貴金属形成部それぞれの複数の貴金属粒子２２には、｛占有面積割合を３０％以下にする｝という占有面積条件と、｛平均直径を１０ｎｍ以下にする｝という平均直径条件とが課されている。

【0061】

なお、接触対象との接触が上方貴金属形成部で行われる場合、下方貴金属形成部の複数の貴金属粒子２２は上記占有面積条件及び上記平均直径条件を満足する必要はない。同様に、接触対象との接触が下方貴金属形成部で行われる場合、上方貴金属形成部の複数の貴金属粒子２２は上記占有面積条件及び上記平均直径条件を満足する必要はない。

【0062】

（製造方法）
以下、本実施の形態の燃料電池セパレータ２の製造方法について説明する。図３は燃料電池セパレータ２の製造方法の処理手順を示すフローチャートである。以下、同図を参照して、燃料電池セパレータ２の製造方法を説明する。

【0063】

まず、ステップＳ１において、金属基材２０と金属基材２０の表面上及び裏面上それぞれに設けられる一対のＡＴＯ膜２１Ａとを含む中間構造体３０（図２参照）を準備する。すなわち、中間構造体３０は、一対の貴金属粒子群２２Ｇが形成される前の中間構造となる。なお、金属基材２０としては後述するＳＵＳ３０４基材やＴｉ基材等が考えられる。

【0064】

中間構造体３０の製造は、既存方法によって行われる。例えば、ミストＣＶＤ法を用いて、金属基材２０の両面に一対のＡＴＯ膜２１Ａを形成しても良い。具体的には、ＳｎＣｌ_２（塩化スズ）を原料とした原料溶液に超音波を印加して原料ミストを生成し、加熱された金属基材２０の表面及び裏面に原料ミストを噴射し、金属基材２０の両面にＡＴＯ膜２１Ａを形成することができる。

【0065】

図４は、燃料電池セパレータ２を形成するために本実施の形態で用いるミストＣＶＤ装置７の構成を模式的に示す説明図である。同図にＸＹＺ直交座標系を記している。以下で述べるステップＳ２及びＳ３は、図４で示すミストＣＶＤ装置７を用いて実行される。

【0066】

ミストＣＶＤ装置７は、加熱室４０、粒子形成室５０、搬送経路４５及び搬送経路４６を主要構成要素として含んでいる。

【0067】

加熱室４０は内部の一方側面（図中－Ｘ側の側面）及び他方方側面（図中＋Ｘ側の側面）に一対のランプ載置台４１を設け、一対のランプ載置台４１はそれぞれ複数の赤外光ランプ４２を載置している。一対の複数の赤外光ランプ４２は赤外線照射方向がＸ方向そって互いに対向するように設けられているため、一対のランプ載置台４１によって挟まる加熱室４０内の空間が加熱空間４０ｓとなる。

【0068】

したがって、一対のランプ載置台４１それぞれに設けられる複数の赤外光ランプ４２の赤外線照射よって、加熱室４０内の加熱空間４０ｓを加熱することができる。

【0069】

加熱室４０の上方の開口部に搬送経路４５が設けられ、搬送経路４５の下方の開口部に搬送経路４６が設けられ、加熱室４０の下方において搬送経路４６を介して粒子形成室５０が設けられる。

【0070】

粒子形成室５０の底面に複数の超音波振動子３８（図４では２個の超音波振動子３８）が設けられ、下方に原料溶液３６を収容している。原料溶液３６は金またはプラチナの貴金属を含む溶液である。粒子形成室５０内において、原料溶液３６の上方の空間がミスト空間５０ｓとなる。

【0071】

複数の超音波振動子３８による超音波振動処理の実行によって粒子形成室５０内の原料溶液３６に超音波が印加されることにより、原料溶液３６が霧化され原料ミストＭＴが生成される。生成された原料ミストＭＴはミスト空間５０ｓ内に溜まる。例えば、中間構造体３０を粒子形成室５０内に搬送する搬送時以外は、粒子形成室５０の上部の開口部または搬送経路４６を閉鎖状態にする等により、ミスト空間５０ｓ内に原料ミストＭＴを確実に溜めることができる。なお、閉鎖状態にする方法として例えばエアカーテン等が考えられる。

【0072】

中間構造体３０は接続リング４３ｒを介して連結される保持部材４３によって吊り下げた状態で保持される。保持部材４３は±Ｚ方向に沿った昇降動作が可能である。

【0073】

このような構成のミストＣＶＤ装置７を用いて、図３で示すステップＳ２が実行される。ステップＳ２において、加熱室４０の上方から、下方に向かう搬送方向Ｄ２に沿って保持部材４３を降下させ、搬送経路４５を介して加熱室４０の加熱空間４０ｓ内に中間構造体３０を配置することにより、中間構造体３０を加熱することができる。したがって、中間構造体３０の上面及び裏面、すなわち、上方のＡＴＯ膜２１Ａの上面及び下方のＡＴＯ膜２１Ａの下面がそれぞれ、複数の赤外光ランプ４２によって加熱される。

【0074】

ステップＳ３において、ステップＳ２の加熱処理が実行された後の中間構造体３０を、搬送方向Ｄ２に沿って保持部材４３をさらに下降させ、搬送経路４６を介して原料ミストＭＴを含むミスト空間５０ｓ内に中間構造体３０を配置する。

【0075】

上方のＡＴＯ膜２１Ａの上面及び下方のＡＴＯ膜２１Ａの下面はステップＳ２の加熱処理の直後である。このため、原料溶液３６が金（Ａｕ）を含む場合、ミストＣＶＤ法における化学反応｛２ＡｕＣｌ_３→２Ａｕ＋３Ｃｌ_２｝を生じさせることができる。

【0076】

すると、ミスト空間５０ｓ内において、上方のＡＴＯ膜２１Ａの上面上及び下方のＡＴＯ膜２１Ａの下面上それぞれに、上述した化学反応によってミスト化されたＡｕ原子を含む原料ミストＭＴが接触する。その結果、複数のＡｕ粒子が複数の貴金属粒子２２として、上方のＡＴＯ膜２１Ａの上面上及び下方のＡＴＯ膜２１Ａの下面上それぞれに付着する。

【0077】

このように、上方のＡＴＯ膜２１Ａの上面上及び下方のＡＴＯ膜２１Ａの下面上それぞれに貴金属粒子群２２Ｇが形成される。貴金属粒子群２２ＧはＡＴＯ膜２１Ａの粒子形成面上に付着した複数の貴金属粒子２２を含んでいる。複数の貴金属粒子２２はそれぞれ粒子状を呈しており、複数の貴金属粒子２２のうち少なくとも一部が離散して設けられる。

【0078】

なお、ステップＳ３の実行時間であるミスト接触時間は、一対のＡＴＯ膜２１Ａそれぞれの粒子形成面内における複数の貴金属粒子２２の占有面積割合が３０％以下になり、かつ、複数の貴金属粒子２２の平均直径が１０ｎｍ以下なるように、１秒未満程度の十分短い時間に設定される。

【0079】

このように、ステップＳ１～Ｓ３を実行することにより、図２で示した構造の燃料電池セパレータ２を製造することができる。この燃料電池セパレータ２は、上述した占有面積条件及び平均直径条件を満足している。

【0080】

なお、ステップＳ２における加熱処理での中間構造体３０の加熱温度や、ステップＳ３の実行時間であるミスト接触時間等により、複数の貴金属粒子２２それぞれの粒子直径及び、粒子形成面内における占有面積割合を調整することができる。

【0081】

さらに、原料溶液３６の濃度を比較的低くしたり、ミスト接触時間を比較的短くしたりすることにより、複数の貴金属粒子２２の全てを互いに離散した状態でＡＴＯ膜２１Ａの粒子形成面上に付着させることができる。

【0082】

また、ステップＳ２及びＳ３の１回の実行では、上記占有面積割合及び上記平均直径が不十分であると判断した場合、ステップＳ２及びＳ３の処理を複数回繰り返しても良い。具体的には、１回目のステップＳ３の実行後、保持部材４３を＋Ｚ方向に上昇させ、未完成状態の燃料電池セパレータ２を再び、加熱室４０内に配置し２回目のステップＳ２を実行し、ステップＳ２の実行後、ステップＳ３を再び実行することにより、２回目のＳ２及びＳ３を実行することができる。

【0083】

同様に３回目以降のステップＳ２及びＳ３を実行することもできる。このように、加熱室４０、粒子形成室５０内に中間構造体３０または未完成状態の燃料電池セパレータ２を複数回配置し、ステップＳ２及びＳ３を複数回実行するようにしても良い。

【0084】

（実験結果）
図５はＡｕ平均面積割合及び平均粒子サイズに伴う接触抵抗向上度合を表形式で示す説明図である。なお、「Ａｕ平均面積割合（％）」は粒子形成面の面積に対する貴金属粒子２２であるＡｕ粒子の占める面積の割合（％）を意味する。例えば、上方のＡＴＯ膜２１Ａの上面全体が粒子形成面となる場合、上方のＡＴＯ膜２１Ａの上面全体の面積が「粒子形成面の面積」となる。

【0085】

そして、「平均粒子サイズ（ｎｍ）」は、粒子形成面に設けられる複数の貴金属粒子２２の平均直径（ｎｍ）を意味する。また、接触抵抗向上度合（ｍΩｃｍ^２）は、Ａｕ粒子の形成前後における抵抗減少度合（ｍΩｃｍ^２）を示している。具体的には、Ａｕ粒子の形成前の構造は図２で示す中間構造体３０となっており、Ａｕ粒子の形成後の構造は図２で示す燃料電池セパレータ２となっており、貴金属粒子２２としてＡｕ粒子が形成されている。

【0086】

同図に示すように、ステップＳ３の実行時間であるミスト接触時間等を調整することにより、条件１ではＡｕ平均面積割合を「３０％」、平均粒子サイズを「５．８ｎｍ」に設定し、条件２ではＡｕ平均面積割合を「２２％」、平均粒子サイズを「９．３ｎｍ」に設定し、条件３ではＡｕ平均面積割合を「９３％」、平均粒子サイズを「２４．７ｎｍ」に設定している。

【0087】

図５に示すように、条件１では接触抵抗向上度合は６（ｍΩｃｍ^２）となっている。すなわち、条件１では、１ｃｍ^２当たり６ｍΩの低抵抗化が図られている。同様に、条件２の接触抵抗向上度合は５．７（ｍΩｃｍ^２）であり、条件３の接触抵抗向上度合は４（ｍΩｃｍ^２）となっている。

【0088】

図５で示す実験結果から、条件１及び条件２は、条件３と比較して、Ａｕ平均面積割合がかなり少ない。すなわち、条件１及び条件２は、条件３と比較してＡｕ粒子の粒子形成面における付着量が少ないにも関わらず、接触抵抗向上度合は条件３を上回っていることがわかる。したがって、必要最小限のＡｕ粒子量で接触抵抗向上度合を比較的大きく得ることを重視する場合、Ａｕ平均面積割合は３０（％）以下で、かつ、平均粒子サイズが１０（ｎｍ）であることが最適条件となることが推測される。

【0089】

図６は加熱温度とＡｕ平均粒子サイズとの関係を示すグラフである。同図において、横軸が加熱温度（℃）であり、縦軸がＡｕ平均粒子サイズ（ｎｍ）である。なお、加熱温度はステップＳ２の加熱処理実行時における加熱空間４０ｓ内の温度（℃）を示しており、Ａｕ平均粒子サイズは、貴金属粒子２２をＡｕ粒子とした場合における複数の貴金属粒子２２の平均直径（ｎｍ）を示している。

【0090】

同図において、粒子サイズ変化Ｌ１は、ステップＳ２の実行時間であるミスト接触時間を０．１（sec）にした場合の変化を示しており、粒子サイズ変化Ｌ２はミスト接触時間を０．５（sec）にした場合の変化を示している。

【0091】

同図の粒子サイズ変化Ｌ２に示すように、ミスト接触時間を０．５秒にすると、加熱温度が４３０（℃）を上回る場合、Ａｕ平均粒子サイズが１０ｎｍを上回ってしまう。一方、粒子サイズ変化Ｌ１に示すように、ミスト接触時間を０．１秒にすると、３５０～４５０（℃）の加熱温度範囲において、Ａｕ平均粒子サイズを７ｎｍ以下に抑えている。

【0092】

図７は加熱温度とＡｕ平均面積割合との関係を示すグラフである。同図において、横軸が加熱温度（℃）であり、縦軸がＡｕ平均面積割合（％）である。なお、Ａｕ平均面積割合は、貴金属粒子２２をＡｕ粒子とした場合における複数の貴金属粒子２２の形成面積の粒子形成面の面積に対する割合（％）を示している。

【0093】

同図において、面積割合変化Ｌ３はミスト接触時間を０．１（sec）にした場合の変化を示しており、面積割合変化Ｌ４はミスト接触時間を０．５（sec）にした場合の変化を示している。

【0094】

同図の面積割合変化Ｌ４に示すように、ミスト接触時間を０．５秒にすると、加熱温度が４００（℃）を下回る場合、Ａｕ平均面積割合が３０％を上回ってしまう。一方、面積割合変化Ｌ３に示すように、ミスト接触時間を０．１秒にすると、３５０～４５０（℃）の加熱温度範囲において、Ａｕ平均面積割合を３０％未満に抑えている。

【0095】

したがって、図６及び図７で示す実験結果から、ステップＳ２における加熱温度範囲を｛３５０～４５０℃｝とした場合、加熱温度範囲内において、Ａｕ平均面積割合を３０％以下にし、かつ、Ａｕ平均粒子サイズを１０ｎｍ以下にするために、ミスト接触時間は０．１秒以下に設定する必要があることが推測できる。

【0096】

図８は実施の形態の燃料電池セパレータ２の種々の状態における接触対象との接触抵抗を表形式で示す説明図である。図９は図８で示した接触抵抗を棒グラフ形式で示す説明図である。接触対象として、具体的には、図１２で示した燃料電池６０におけるガス拡散層対１３及び１４が考えられる。なお、図８及び図９それぞれで示す抵抗値の単位は全てｍΩｃｍ^２である。

【0097】

また、図８及び図９で示す実験結果は、図４で示したミストＣＶＤ装置７の動作仕様を以下のように設定している。動作仕様は、超音波振動子３８の数を「２個」とし、各超音波振動子３８の超音波周波数を「１．６ＭＨＺ」とし、原料溶液３６となるＡｕＣｌ_３溶液の濃度を「０．００３ｍｏｌ／Ｌ」となっている。

【0098】

図８及び図９において、ＳＵＳ３０４基材及びＴｉ基材はそれぞれ金属基材２０の具体的構造を示している。ＳＵＳ３０４基材は一般的な金属基材に不導体膜が予め形成されており、Ｔｉ基材の場合は一般的な金属基材にｔｉＯ_ｘのチタン酸化膜が予め形成されている。

【0099】

図８及び図９で示す「蒸着前」は、貴金属粒子群２２Ｇを形成する前の構造を示している。「蒸着後」は、貴金属粒子群２２Ｇを形成した後の構造を示している。すなわち、「蒸着後」は、燃料電池セパレータ２の全体構造を示している。

【0100】

「蒸着前」の欄において、「金属基材のみ」は、導電性酸化物膜２１（ＡＴＯ膜２１Ａ）を形成前の金属基材２０の構造のみを示している。さらに、「蒸着前」の欄において、「ＡＴＯ成膜後」は、金属基材２０及びＡＴＯ膜２１Ａを含む中間構造体３０の構造を示している。ＳｎＣｌ_２を原料とした原料溶液３６に超音波を印加して原料ミストＭＴを得る既存のミストＣＶＤ法を用いて、金属基材２０上にＡＴＯ膜２１Ａを形成することができる。

【0101】

以下、「蒸着後」の燃料電池セパレータ２について詳述する。ＡｕＣｌ_３を原料とした原料溶液３６に超音波振動子３８から超音波を印加して原料溶液３６を霧化（ミスト化）し原料ミストＭＴを得る。その後、ミスト空間５０ｓ内に原料ミストＭＴが滞留した状態で中間構造体３０を配置することにより、ＡＴＯ膜２１Ａの粒子形成面上に貴金属粒子群２２Ｇを形成することができる（図３のステップＳ３）。

【0102】

すなわち、ミストＣＶＤ装置７を用いたミストＣＶＤ法を用いて、上方のＡＴＯ膜２１Ａの上面上及び下方のＡＴＯ膜２１Ａの下面上に一対の貴金属粒子群２２Ｇを形成することができる。一対の貴金属粒子群２２Ｇそれぞれに含まれる複数の貴金属粒子２２が複数のＡｕ粒子となる。このように、中間構造体３０に対し、ミストＣＶＤ装置７を用いたミストＣＶＤ法を用いることにより、図２で示した燃料電池セパレータ２を完成することができる。

【0103】

このとき、燃料電池セパレータ２のＡｕ平均面積割合は３０％で、Ａｕ平均粒子サイズは５．８ｎｍとなった。

【0104】

図８及び図９において、「蒸着後」の欄における「耐久試験前」は、燃料電池セパレータ２を使用する前の状態を示しており、「耐久試験後」は、燃料電池に想定される腐食酸化環境で燃料電池セパレータ２を使用した後の状態を示している。

【0105】

耐久試験として、「硫酸溶液８００ｍｌ（ｐＨ３）にフッ酸を３ｐｐｍ添加して８０℃に保持した溶液中に０．９Ｖで通電しながら、燃料電池セパレータ２を３日間保持する」腐食酸化試験を行った。

【0106】

図８及び図９に示すように、金属基材２０がＳＵＳ３０４基材であった場合、接触抵抗は、金属基材２０単体では「７６」であり、中間構造体３０では「８．９」に向上し、燃料電池セパレータ２では「２．９」に向上している。さらに、耐久試験後においても、燃料電池セパレータ２の接触抵抗は低い抵抗値「３．２」で維持されている。

【0107】

図８及び図９に示すように、金属基材２０がＴｉ基材であった場合、接触抵抗は、金属基材２０単体では「６．２」であり、中間構造体３０では「８．４」となり、燃料電池セパレータ２では「２．１」に向上している。さらに、耐久試験後においても、燃料電池セパレータ２の接触抵抗は比較的低い抵抗値「３．８」で維持されている。

【0108】

図９に示すように、本実施の形態の燃料電池セパレータ２は、燃料電池に想定される厳しい腐食酸化環境下で使用した後において、目標とする基準抵抗値ＳＲ（５ｍΩｃｍ^２）を下回る低い接触抵抗値を維持できていることがわかる。

【0109】

すなわち、本実施の形態の燃料電池セパレータ２の接触抵抗の低抵抗化を長期に渡って安定的に維持できていることがわかる。

【0110】

図１０は比較用燃料電池セパレータの種々の状態における接触対象との接触抵抗を表形式で示す説明図である。図１１は図１０で示した接触抵抗を棒グラフ形式で示す説明図である。なお、図１０及び図１１それぞれで示す抵抗値の単位は全てｍΩｃｍ^２である。

【0111】

また、図１０及び図１１で示す実験結果は、図８及び図９で示す実験結果ど同様、上述したミストＣＶＤ装置７の動作仕様で行われている。

【0112】

比較用燃料電池セパレータでは、金属基材２０上に貴金属粒子群２２Ｇ（複数の貴金属粒子２２）を直接設ける構造である。

【0113】

図１０及び図１１において、ＳＵＳ３０４基材及びＴｉ基材はそれぞれ金属基材２０の具体的構造を示している。図１０及び図１１で示す「蒸着前」は、貴金属粒子群２２Ｇを形成前の構造を示している。「蒸着後」は、貴金属粒子群２２Ｇを形成後の構造を示している。すなわち、「蒸着後」は、比較用燃料電池セパレータの全体構造を示している。

【0114】

図４で示したミストＣＶＤ装置７を用い、中間構造体３０を金属基材２０のみに置き換えて、図３で示したステップＳ１～Ｓ３を実行することにより、金属基材２０の粒子形成面上に貴金属粒子群２２Ｇを形成している。

【0115】

「蒸着前」の欄において、「金属基材のみ」は、貴金属粒子群２２Ｇを形成する前の金属基材２０のみの構造を示している。

【0116】

「蒸着後」の欄において、「耐久試験前」は、比較用燃料電池セパレータを使用する前の状態を示しており、「耐久試験後」は、燃料電池に想定される腐食酸化環境下で比較用燃料電池セパレータを使用した後の状態を示している。

【0117】

耐久試験として、図８及び図９で示した実験結果と同様、「硫酸溶液８００ｍｌ（ｐＨ３）にフッ酸を３ｐｐｍ添加して８０℃に保持した溶液中に０．９Ｖで通電しながら、比較用燃料電池セパレータを３日間保持する」腐食試験を行った。

【0118】

図１０及び図１１に示すように、金属基材２０がＳＵＳ３０４基材であった場合、接触抵抗は、金属基材２０単体では「７３」であり、比較用燃料電池セパレータの完成直後では「１．７３」に向上している。しかしながら、耐久試験後において、比較用燃料電池セパレータの接触抵抗は大きく悪化して抵抗値は「２１」に上昇している。

【0119】

図１０及び図１１に示すように、金属基材２０がＴｉ基材であった場合、接触抵抗は、金属基材２０単体では「６．４」であり、比較用燃料電池セパレータの完成直後では「２．２５」に向上している。しかしながら、耐久試験後において、比較用燃料電池セパレータの接触抵抗は大きく悪化し抵抗値は「９２．７」に上昇している。

【0120】

図１１に示すように、比較用燃料電池セパレータは、想定される厳しい腐食酸化環境下で使用された後において、目標とする基準抵抗値ＳＲ（５ｍΩｃｍ^２）を大きく上回る高い接触抵抗値となってしまう。

【0121】

このように、図１０及び図１１で示す実験結果から、金属基材２０の両面に貴金属粒子群２２Ｇを設ける比較用燃料電池セパレータでは、完成直後には接触抵抗の低減化が図れても、燃料電池として想定される環境下で使用されると接触抵抗の抵抗値が大きく上昇してしまい、接触抵抗の低抵抗化を維持することができないことが判明した。

【0122】

すなわち、図８及び図９と図１０及び図１１との比較結果から、燃料電池に想定される厳しい環境下で使用された後においても、燃料電池セパレータの接触抵抗の低抵抗化を維持するには、貴金属粒子群２２Ｇの下地層として導電性酸化物膜２１（ＡＴＯ膜２１Ａ）を設けることの重要性が判明した。すなわち、セパレータ基本構造２Ｒとして、耐食性の高い性質を有する導電性酸化物膜２１を含めることが必須条件となることは判明した。

【0123】

以上、図８～図１１で示した実験結果から、セパレータ基本構造２Ｒを有する本実施の形態の燃料電池セパレータ２は、接触抵抗の低抵抗化を長期に渡って安定的に維持できていることが立証された。

【0124】

（効果）
本実施の形態の燃料電池セパレータ２は、金属基材２０、導電性酸化物膜２１及び貴金属粒子２２の三層構造であるセパレータ基本構造２Ｒ（図１参照）を有するため、貴金属粒子群２２Ｇと接触対象との接触抵抗の低抵抗化を安定的に図ることができる。

【0125】

この効果は、図８～図１１で示した実験結果からも明らかである。なお、上述した接触対象は、燃料電池用の部材であり、具体的には、図１２で示した発電部となるＭＥＡ５の両側面に存在するガス拡散層対１３及び１４が考えられる。

【0126】

加えて、本実施の形態の燃料電池セパレータ２は、複数の貴金属粒子２２のうち少なくとも一部を離散して設けることにより、金またはプラチナである貴金属の使用量を抑制して比較的安価に実現することができる。

【0127】

さらに、燃料電池セパレータ２における貴金属粒子群２２Ｇの下地層となる導電性酸化物膜２１としてＡＴＯ膜２１Ａを用いることにより、接触抵抗の抵抗値の安定性を図ることができる。この効果も、図８～図１１で示した実験結果からも明らかである。

【0128】

加えて、本実施の形態の燃料電池セパレータ２では、複数の貴金属粒子２２の平均直径を１０ｎｍ以下に設定している。このため、接触対象となるガス拡散層対１３及び１４との接触面積を比較的大きくすることができる。なぜなら、ガス拡散層（ＧＤＬ）は線維性の多孔質であるからである。

【0129】

したがって、本実施の形態の燃料電池セパレータ２は、複数の貴金属粒子２２の平均直径を１０ｎｍ以下に設定することにより、接触対象との接触抵抗のさらなる低減化を図ることができる。

【0130】

なお、１０ｎｍを下回るＡｕ平均粒子サイズを多数設定した条件下で図５に示したような実験を行うことにより、Ａｕ平均粒子サイズの下限を“０”を超える有意な値として予め認識することができる。例えば、基準抵抗値ＳＲ以下を満足するＡｕ平均粒子サイズの最小値を下限と設定することができる。したがって、予め認識した下限と上限１０ｎｍとの間にＡｕ平均粒子サイズを設定することが望ましい。

【0131】

加えて、本実施の形態の燃料電池セパレータ２では、導電性酸化物膜２１（ＡＴＯ膜２１Ａ）の粒子形成面内における複数の貴金属粒子２２の占有面積割合を３０％以下に設定している。

【0132】

このため、本実施の形態の燃料電池セパレータ２は、貴金属粒子２２として用いるＡｕまたはＰｔの量を必要最小限に抑えつつ、接触対象との接触抵抗の低減化を図ることができる。

【0133】

なお、３０％を下回るＡｕ平均面積割合を多数設定した条件下で図５に示したような実験を行うことにより、Ａｕ平均面積割合の下限を“０”を超える有意な値として予め認識することができる。例えば、基準抵抗値ＳＲ以下となるＡｕ平均面積割合の最小値を下限と設定することができる。したがって、予め認識した下限と上限３０％との間にＡｕ平均面積割合を設定することが望ましい。

【0134】

図３で示した本実施の形態の燃料電池セパレータの製造方法は、ステップＳ３を実行することにより、金属基材２０、導電性酸化物膜２１及び貴金属粒子２２からなるセパレータ基本構造２Ｒを含む本実施の形態の燃料電池セパレータ２を得ることができる。

【0135】

セパレータ基本構造２Ｒを含む燃料電池セパレータ２は、貴金属粒子群２２Ｇと接触対象との接触抵抗の低抵抗化を安定的に図ることができる。

【0136】

加えて、ステップＳ３の実行時間であるミスト接触時間を変更することにより、貴金属粒子群２２Ｇに含まれる複数の貴金属粒子２２の平均直径、及び粒子形成面上における複数の貴金属粒子の占有面積割合それぞれを調整することができる。

【0137】

本実施の形態の製造方法では、複数の貴金属粒子２２の占有面積割合が３０％以下になるようにミスト接触時間を設定しているため、貴金属粒子２２として用いる貴金属（Ａｕ，Ｐｔ）の量を必要最小限に抑え、接触対象との接触抵抗の低減化を図った燃料電池セパレータ２を得ることができる。

【0138】

なお、本開示は、その開示の範囲内において、実施の形態を適宜、変形、省略することが可能である。

【符号の説明】

【0139】

２ 燃料電池セパレータ
２Ｒ セパレータ基本構造
７ ミストＣＶＤ装置
２０ 金属基材
２１ 導電性酸化物膜
２１Ａ ＡＴＯ膜
２２ 貴金属粒子
２２Ｇ 貴金属粒子群
３６ 原料溶液
３８ 超音波振動子
４０ 加熱室
５０ 粒子形成室

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】