(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2023098108
(43)【公開日】2023-07-10
(54)【発明の名称】粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム及び粘着フィルム
(51)【国際特許分類】
C08J 5/18 20060101AFI20230703BHJP
C08J 7/043 20200101ALI20230703BHJP
C09J 7/24 20180101ALI20230703BHJP
C09J 7/38 20180101ALI20230703BHJP
C09J 133/00 20060101ALI20230703BHJP
C09J 183/04 20060101ALI20230703BHJP
【ＦＩ】
C08J5/18 CES
C08J7/043 A
C09J7/24
C09J7/38
C09J133/00
C09J183/04
【審査請求】未請求
【請求項の数】11
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2021214644
(22)【出願日】2021-12-28
(71)【出願人】
【識別番号】000003160
【氏名又は名称】東洋紡株式会社
(72)【発明者】
【氏名】堀之内 一仁
(72)【発明者】
【氏名】山田 浩司
(72)【発明者】
【氏名】種木 健介
(72)【発明者】
【氏名】今井 徹
(72)【発明者】
【氏名】木下 理
【テーマコード（参考）】
4F006
4F071
4J004
4J040
【Ｆターム（参考）】
4F006AA12
4F006AB24
4F006AB39
4F006BA01
4F006CA07
4F006EA03
4F071AA20
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4F071AA84
4F071AA87
4F071AA88
4F071AF30Y
4F071AF31Y
4F071AF54Y
4F071AF61Y
4F071AG17
4F071AH04
4F071BA01
4F071BB06
4F071BB08
4F071BC01
4F071BC12
4J004AA10
4J004AA11
4J004AB01
4J004CA04
4J004CB03
4J004CC02
4J004CE01
4J004FA04
4J040JA09
4J040JB09
4J040MB09
(57)【要約】 （修正有）
【課題】剛性と耐熱性に優れ、従来品よりフィルム厚みを薄くしても、剥離し易く、粘着剤の乾燥時にシワが生じにくく、塗布加工後のフィルムにカールの発生が少ない粘着用二軸延伸ポリプロピレンフィルムを提供する。
【解決手段】下記（１）、（２）を満足する粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。（１）ソリッドエコー法によるパルスＮＭＲで求めた結晶成分（Ｉ）、拘束された非結晶成分（ＩＩ）、拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）に分離した時の（ＩＩＩ）の比率が７％以下である。
（２）幅方向のループステフネス応力（Ｓ）と厚み（ｔ）との関係が、下記式を満たす。Ｓ［ｍＮ］≧０．００１０×厚み（μｍ）３
【選択図】なし
【解決手段】下記（１）、（２）を満足する粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。（１）ソリッドエコー法によるパルスＮＭＲで求めた結晶成分（Ｉ）、拘束された非結晶成分（ＩＩ）、拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）に分離した時の（ＩＩＩ）の比率が７％以下である。
（２）幅方向のループステフネス応力（Ｓ）と厚み（ｔ）との関係が、下記式を満たす。Ｓ［ｍＮ］≧０．００１０×厚み（μｍ）３
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
下記（１）、（２）を満足する粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
（１）ソリッドエコー法によるパルスＮＭＲで求めた結晶成分（Ｉ）、拘束された非結晶成分（ＩＩ）、拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）に分離した時の（ＩＩＩ）の比率が７％以下である。
（２）幅方向のループステフネス応力（Ｓ）と厚み（ｔ）との関係が、下記式を満たす。
Ｓ［ｍＮ］≧０．００１０×厚み（μｍ）３
（１）ソリッドエコー法によるパルスＮＭＲで求めた結晶成分（Ｉ）、拘束された非結晶成分（ＩＩ）、拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）に分離した時の（ＩＩＩ）の比率が７％以下である。
（２）幅方向のループステフネス応力（Ｓ）と厚み（ｔ）との関係が、下記式を満たす。
Ｓ［ｍＮ］≧０．００１０×厚み（μｍ）３
【請求項2】
前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの１５０℃における熱収縮率が、長手方向で１０％以下であり、幅方向で３０％以下である、請求項１に記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項3】
前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの幅方向の屈折率Ｎｙが１．５２５０以上であり、△Ｎｙが０．０２４０以上である、請求項１又は２に記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項4】
前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムのヘイズが５．０％以下である、請求項１～３のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項5】
前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成するポリプロピレン樹脂のメソペンタッド分率が９７．０％以上である、請求項１～４のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項6】
前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成するポリプロピレン樹脂の結晶化温度が１０５℃以上であり、融点が１６０℃以上である、請求項１～５のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項7】
前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成するポリプロピレン樹脂のメルトフローレートが４．０ｇ／１０分以上である、請求項１～６のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項8】
前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成するポリプロピレン樹脂の分子量１０万以下の成分量が３５質量％以上である、請求項１～７のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項9】
請求項１～８のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの少なくとも片方の面に粘着剤塗布層が積層された粘着フィルム。
【請求項10】
前記粘着剤塗布層がシリコーン系ゴムおよび／又はアクリル系樹脂を含む請求項９に記載の粘着フィルム。
【請求項11】
前記粘着フィルムの１５０℃における熱収縮率が、長手方向で１０％以下であり、幅方向で３０％以下である、請求項１０に記載の粘着フィルム。
【請求項12】
下記（１）、（２）を満足する二軸配向ポリプロピレンフィルム、及び粘着剤塗布層を含む積層フィルム。
（１）ソリッドエコー法によるパルスＮＭＲで求めた結晶成分（Ｉ）、拘束された非結晶成分（ＩＩ）、拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）に分離した時の（ＩＩＩ）の比率が７％以下である。
（２）幅方向のループステフネス応力（Ｓ）と厚み（ｔ）との関係が、下記式を満たす。
Ｓ［ｍＮ］≧０．００１０×厚み（μｍ）３
（１）ソリッドエコー法によるパルスＮＭＲで求めた結晶成分（Ｉ）、拘束された非結晶成分（ＩＩ）、拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）に分離した時の（ＩＩＩ）の比率が７％以下である。
（２）幅方向のループステフネス応力（Ｓ）と厚み（ｔ）との関係が、下記式を満たす。
Ｓ［ｍＮ］≧０．００１０×厚み（μｍ）３
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は剛性と耐熱性に優れる粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムに関する。更に詳しくは、従来品よりフィルム厚みを薄くしても、粘着加工時の平面性が良好であり、厚み斑の小さい工程粘着用フィルムなどに好適な粘着用二軸延伸ポリプロピレンフィルムに関する。
【背景技術】
【0002】
二軸配向ポリプロピレンフィルムは、防湿性を有し、しかも必要な剛性、耐熱性を有するため、包装用途や粘着用や粘着テープ用などの工業用途に用いられている。近年、環境への配慮から、粘着用フィルムに対して、リサイクル性や薄肉化による減容化が求められているため、ポリプロピレンフィルムについても著しく剛性を向上させることが不可欠となっている。剛性を向上する手段として、ポリプロピレン樹脂の重合時の触媒やプロセス技術の改良により、そのポリプロピレン樹脂の結晶性や融点が向上することや、製膜プロセス中での延伸倍率を上げてフィルムの配向度を高める技術があった。しかしながら、剛性を上げると同時に耐熱性が低下する問題があり、これまでに十分な剛性と耐熱性を有する二軸配向ポリプロピレンフィルムはなかった。
【0003】
二軸配向ポリプロピレンフィルムの製造工程において、幅方向に延伸後に、幅方向延伸時の温度以下でフィルムを弛緩しながら一段目の熱処理を行い、二段目で一段目温度～幅方向延伸温度で熱処理を行う方法（例えば、特許文献１）や、幅方向延伸後にさらに、長手方向に延伸を行う方法（例えば、特許文献２、３）が提案されている。しかしながら、特許文献１記載のフィルムの配向は低く、剛性は十分でない。特許文献２に記載のフィルムは剛性には優れるが、耐熱性に劣るものであり、１２０℃以上の粘着加工時にはシワやカールが発生する問題があった。また、特許文献３記載のフィルムは、逐次二軸延伸を行い、幅方向に配向したものを、長手方向に再延伸するため長手方向への分子鎖の配列が十分に行われず、長手方向の剛性は低いものであった。また、幅方向へ緩和を行っているため、幅方向の配向は低く、剛性が十分でない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【特許文献1】ＷＯ２０１６／１８２００３号国際公報
【特許文献2】特開２０１３－１７７６４５号公報
【特許文献3】特開２００１－４０１１１号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
本発明の課題は、上述した問題点を解決することにある。すなわち、フィルムの剛性と１５０℃もの高温での耐熱性を両立する粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムに関する。本発明の目的は、上記の従来の問題点を解消し、環境負荷を低減すべく使用後のフィルム屑を少なくするために従来品よりフィルム厚みを薄くしても、粘着加工時にシワやカールが発生せず平面性が良好であり、厚み斑の小さい工程粘着用フィルムなどに好適な粘着用ポリプロピレンフィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【0006】
本発明者らが、かかる目的を達成するために鋭意検討した結果、下記の〔１〕～〔１２〕の発明に至った。
〔１〕 下記（１）、（２）を満足する粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
下記（１）、（２）を満足する粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
（１）ソリッドエコー法によるパルスＮＭＲで求めた結晶成分（Ｉ）、拘束された非結晶成分（ＩＩ）、拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）に分離した時の（ＩＩＩ）の比率が７％以下である。
（２）幅方向のループステフネス応力（Ｓ）と厚み（ｔ）との関係が、下記式を満たす。
Ｓ［ｍＮ］≧０．００１０×厚み（μｍ）３
〔２〕 前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの１５０℃における熱収縮率が、長手方向で１０％以下であり、幅方向で３０％以下である、〔１〕に記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
〔３〕 前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの幅方向の屈折率Ｎｙが１．５２５０以上であり、△Ｎｙが０．０２４０以上である、〔１〕又は〔２〕に記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
〔４〕 前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムのヘイズが５．０％以下である、〔１〕～〔３〕のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
〔５〕 前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成するポリプロピレン樹脂のメソペンタッド分率が９７．０％以上である、〔１〕～〔４〕のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
〔６〕 前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成するポリプロピレン樹脂の結晶化温度が１０５℃以上であり、融点が１６０℃以上である、〔１〕～〔５〕のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
〔７〕 前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成するポリプロピレン樹脂のメルトフローレートが４．０ｇ／１０分以上である、〔１〕～〔６〕のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
〔８〕 前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成するポリプロピレン樹脂の分子量１０万以下の成分量が３５質量％以上である、〔１〕～〔７〕のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
〔９〕 〔１〕～〔８〕のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの少なくとも片方の面に粘着剤塗布層が積層された粘着フィルム。
〔１０〕 前記粘着剤塗布層がシリコーン系ゴムおよび／又はアクリル系樹脂を含む、〔９〕「に記載の粘着フィルム。
〔１１〕 前記粘着フィルムの１５０℃における熱収縮率が、長手方向で１０％以下であり、幅方向で３０％以下である、〔１０〕に記載の粘着フィルム。
〔１２〕 下記（１）、（２）を満足する二軸配向ポリプロピレンフィルム、及び粘着剤塗布層を含む積層フィルム。
（１）ソリッドエコー法によるパルスＮＭＲで求めた結晶成分（Ｉ）、拘束された非結晶成分（ＩＩ）、拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）に分離した時の（ＩＩＩ）の比率が７％以下である。
（２）幅方向のループステフネス応力（Ｓ）と厚み（ｔ）との関係が、下記式を満たす。
Ｓ［ｍＮ］≧０．００１０×厚み（μｍ）３
〔１〕 下記（１）、（２）を満足する粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
下記（１）、（２）を満足する粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
（１）ソリッドエコー法によるパルスＮＭＲで求めた結晶成分（Ｉ）、拘束された非結晶成分（ＩＩ）、拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）に分離した時の（ＩＩＩ）の比率が７％以下である。
（２）幅方向のループステフネス応力（Ｓ）と厚み（ｔ）との関係が、下記式を満たす。
Ｓ［ｍＮ］≧０．００１０×厚み（μｍ）３
〔２〕 前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの１５０℃における熱収縮率が、長手方向で１０％以下であり、幅方向で３０％以下である、〔１〕に記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
〔３〕 前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの幅方向の屈折率Ｎｙが１．５２５０以上であり、△Ｎｙが０．０２４０以上である、〔１〕又は〔２〕に記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
〔４〕 前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムのヘイズが５．０％以下である、〔１〕～〔３〕のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
〔５〕 前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成するポリプロピレン樹脂のメソペンタッド分率が９７．０％以上である、〔１〕～〔４〕のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
〔６〕 前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成するポリプロピレン樹脂の結晶化温度が１０５℃以上であり、融点が１６０℃以上である、〔１〕～〔５〕のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
〔７〕 前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成するポリプロピレン樹脂のメルトフローレートが４．０ｇ／１０分以上である、〔１〕～〔６〕のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
〔８〕 前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成するポリプロピレン樹脂の分子量１０万以下の成分量が３５質量％以上である、〔１〕～〔７〕のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
〔９〕 〔１〕～〔８〕のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの少なくとも片方の面に粘着剤塗布層が積層された粘着フィルム。
〔１０〕 前記粘着剤塗布層がシリコーン系ゴムおよび／又はアクリル系樹脂を含む、〔９〕「に記載の粘着フィルム。
〔１１〕 前記粘着フィルムの１５０℃における熱収縮率が、長手方向で１０％以下であり、幅方向で３０％以下である、〔１０〕に記載の粘着フィルム。
〔１２〕 下記（１）、（２）を満足する二軸配向ポリプロピレンフィルム、及び粘着剤塗布層を含む積層フィルム。
（１）ソリッドエコー法によるパルスＮＭＲで求めた結晶成分（Ｉ）、拘束された非結晶成分（ＩＩ）、拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）に分離した時の（ＩＩＩ）の比率が７％以下である。
（２）幅方向のループステフネス応力（Ｓ）と厚み（ｔ）との関係が、下記式を満たす。
Ｓ［ｍＮ］≧０．００１０×厚み（μｍ）３
【発明の効果】
【0007】
本発明は剛性と耐熱性に優れる粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムに関する。更に詳しくは、従来品よりフィルム厚みを薄くしても、粘着加工時の平面性が良好であり、厚み斑が小さく、工程粘着用フィルムなどに好適な粘着用二軸延伸ポリプロピレンフィルムである。
【図面の簡単な説明】
【0008】
【図1】
１Ｈ－パルスＮＭＲで観測されるスピン－スピン緩和時間の減衰曲線の成分分離の模式図。
【発明を実施するための形態】
【0009】
以下、さらに詳しく本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムについて説明する。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムは、ポリプロピレン樹脂を主成分とするポリプロピレン樹脂組成物からなる。なお、「主成分」とは、ポリプロピレン樹脂がポリプロピレン樹脂組成物中に占める割合が９０質量％以上であることを意味し、より好ましくは９３質量％以上、さらに好ましくは９５質量％以上、特に好ましくは９７質量％以上である。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムは、ポリプロピレン樹脂を主成分とするポリプロピレン樹脂組成物からなる。なお、「主成分」とは、ポリプロピレン樹脂がポリプロピレン樹脂組成物中に占める割合が９０質量％以上であることを意味し、より好ましくは９３質量％以上、さらに好ましくは９５質量％以上、特に好ましくは９７質量％以上である。
【0010】
（ポリプロピレン樹脂）
本発明に用いられるポリプロピレン樹脂は、ポリプロピレン単独重合体や、エチレンおよび／または炭素数４以上のα－オレフィンとの共重合体を用いることができる。実質的にエチレンおよび／または炭素数４以上のα－オレフィンを含まないプロピレン単独重合体が好ましく、エチレンおよび／または炭素数４以上のα－オレフィン成分を含む場合であっても、エチレンおよび／または炭素数４以上のα－オレフィン成分量は１モル％以下であるのが好ましく、より好ましくは０．５モル％以下であり、さらに好ましくは０．３モル％以下であり、特に好ましくは０．１モル以下である。上記範囲であると結晶性が向上しやすい。このような共重合体を構成する炭素数４以上のα－オレフィン成分として、例えば、１－ブテン、１－ペンテン、３－メチルペンテン－１、３－メチルブテン－１、１－ヘキセン、４－メチルペンテン－１、５－エチルヘキセン－１、１－オクテン、１－デセン、１－ドデセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、１－ヘプタデセン、１－オクタデセン、１－エイコセンなどが挙げられる。
ポリプロピレン樹脂は異なる２種以上のポリプロピレン単独重合体や、エチレンおよび／または炭素数４以上のα－オレフィンとの共重合体、及びこれらの混合物を用いることができる。
本発明に用いられるポリプロピレン樹脂は、ポリプロピレン単独重合体や、エチレンおよび／または炭素数４以上のα－オレフィンとの共重合体を用いることができる。実質的にエチレンおよび／または炭素数４以上のα－オレフィンを含まないプロピレン単独重合体が好ましく、エチレンおよび／または炭素数４以上のα－オレフィン成分を含む場合であっても、エチレンおよび／または炭素数４以上のα－オレフィン成分量は１モル％以下であるのが好ましく、より好ましくは０．５モル％以下であり、さらに好ましくは０．３モル％以下であり、特に好ましくは０．１モル以下である。上記範囲であると結晶性が向上しやすい。このような共重合体を構成する炭素数４以上のα－オレフィン成分として、例えば、１－ブテン、１－ペンテン、３－メチルペンテン－１、３－メチルブテン－１、１－ヘキセン、４－メチルペンテン－１、５－エチルヘキセン－１、１－オクテン、１－デセン、１－ドデセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、１－ヘプタデセン、１－オクタデセン、１－エイコセンなどが挙げられる。
ポリプロピレン樹脂は異なる２種以上のポリプロピレン単独重合体や、エチレンおよび／または炭素数４以上のα－オレフィンとの共重合体、及びこれらの混合物を用いることができる。
【0011】
（立体規則性）
本発明に用いられるポリプロピレン樹脂の立体規則性の指標であるメソペンタッド分率（以下、［ｍｍｍｍ］％と略記する場合がある）は、９７．０～９９．９％の範囲内であることが好ましく、９７．５～９９．７％の範囲内であることがより好ましく、９８．０～９９．５％の範囲内であるとさらに好ましく、９８．５～９９．３％の範囲内であると特に好ましい。
９７．０％以上であると、ポリプロピレン樹脂の結晶性が高まり、フィルムにおける結晶の融点、結晶化度、結晶配向度が向上し、剛性と高温での耐熱性が得られやすい。９９．９％以下であるとポリプロピレン製造の点でコストを抑えやすく、製膜時に破断しにくくなる。メソペンタッド分率は核磁気共鳴法（所謂ＮＭＲ法）で測定される。
９９．５％以下であることがより好ましい。メソペンタッド分率は核磁気共鳴法（所謂ＮＭＲ法）で測定される。
ポリプロピレン樹脂のメソペンタッド分率を上述の範囲内とするためには、得られたポリプロピレン樹脂パウダーをｎ－ヘプタンなどの溶媒で洗浄する方法や、触媒および／または助触媒の選定、ポリプロピレン樹脂組成物の成分の選定を適宜行う方法などが好ましく採用される。
本発明に用いられるポリプロピレン樹脂の立体規則性の指標であるメソペンタッド分率（以下、［ｍｍｍｍ］％と略記する場合がある）は、９７．０～９９．９％の範囲内であることが好ましく、９７．５～９９．７％の範囲内であることがより好ましく、９８．０～９９．５％の範囲内であるとさらに好ましく、９８．５～９９．３％の範囲内であると特に好ましい。
９７．０％以上であると、ポリプロピレン樹脂の結晶性が高まり、フィルムにおける結晶の融点、結晶化度、結晶配向度が向上し、剛性と高温での耐熱性が得られやすい。９９．９％以下であるとポリプロピレン製造の点でコストを抑えやすく、製膜時に破断しにくくなる。メソペンタッド分率は核磁気共鳴法（所謂ＮＭＲ法）で測定される。
９９．５％以下であることがより好ましい。メソペンタッド分率は核磁気共鳴法（所謂ＮＭＲ法）で測定される。
ポリプロピレン樹脂のメソペンタッド分率を上述の範囲内とするためには、得られたポリプロピレン樹脂パウダーをｎ－ヘプタンなどの溶媒で洗浄する方法や、触媒および／または助触媒の選定、ポリプロピレン樹脂組成物の成分の選定を適宜行う方法などが好ましく採用される。
【0012】
（融解温度）
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成する上記ポリプロピレン樹脂のＤＳＣで測定される融解温度（Ｔｍ）の下限は好ましくは１６０℃であり、より好ましくは１６１℃であり、さらに好ましくは１６２℃であり、よりさらに好ましくは１６３℃であり、さらに好ましくは１６４℃である。Ｔｍが１６０℃以上であると剛性と高温での耐熱性が得られやすい。Ｔｍの上限は、好ましくは１７０℃であり、より好ましくは１６９℃であり、さらに好ましくは１６８℃であり、よりさらに好ましくは１６７℃であり、特に好ましくは１６６℃である。Ｔｍが１７０℃以下であると、ポリプロピレン製造の点でコストアップを抑制しやすかったり、製膜時に破断しにくくなる。前述のポリプロピレン樹脂に結晶核剤を配合することによって、融解温度をより上げることもできる。
Ｔｍとは、１～１０ｍｇのサンプルをアルミパンに詰めて示差走査熱量計（ＤＳＣ）にセットし、窒素雰囲気下で、２３０℃で５分間融解し、走査速度－１０℃／分で３０℃まで降温した後、５分間保持し、走査速度１０℃／分で昇温した際に観察される、融解にともなう吸熱ピークの主たるピーク温度である。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成する上記ポリプロピレン樹脂のＤＳＣで測定される融解温度（Ｔｍ）の下限は好ましくは１６０℃であり、より好ましくは１６１℃であり、さらに好ましくは１６２℃であり、よりさらに好ましくは１６３℃であり、さらに好ましくは１６４℃である。Ｔｍが１６０℃以上であると剛性と高温での耐熱性が得られやすい。Ｔｍの上限は、好ましくは１７０℃であり、より好ましくは１６９℃であり、さらに好ましくは１６８℃であり、よりさらに好ましくは１６７℃であり、特に好ましくは１６６℃である。Ｔｍが１７０℃以下であると、ポリプロピレン製造の点でコストアップを抑制しやすかったり、製膜時に破断しにくくなる。前述のポリプロピレン樹脂に結晶核剤を配合することによって、融解温度をより上げることもできる。
Ｔｍとは、１～１０ｍｇのサンプルをアルミパンに詰めて示差走査熱量計（ＤＳＣ）にセットし、窒素雰囲気下で、２３０℃で５分間融解し、走査速度－１０℃／分で３０℃まで降温した後、５分間保持し、走査速度１０℃／分で昇温した際に観察される、融解にともなう吸熱ピークの主たるピーク温度である。
【0013】
（結晶化温度）
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成する上記ポリプロピレン樹脂のＤＳＣで測定される結晶化温度（Ｔｃ）の下限は１０５℃であり、好ましくは１０８℃であり、より好ましくは１１０℃である。Ｔｃが１０５℃以上であると、幅方向延伸とそれに続く冷却工程において結晶化が進みやすく、剛性と高温での耐熱性が得られやすい。Ｔｃの上限は、好ましくは１３５℃であり、より好ましくは１３３℃であり、さらに好ましくは１３２℃であり、よりさらに好ましくは１３０℃であり、特に好ましくは１２８℃であり、最も好ましくは１２７℃である。Ｔｃが１３５℃以下であるとポリプロピレン製造の点でコストアップしにくかったり、製膜時に破断しにくくなる。前述のポリプロピレン樹脂に結晶核剤を配合することによって、結晶化温度をより上げることもできる。
Ｔｃとは、１～１０ｍｇのサンプルをアルミパンに詰めてＤＳＣにセットし、窒素雰囲気下で、２３０℃で５分間融解し、走査速度－１０℃／分で３０℃まで降温したときに観察される発熱ピークの主たるピーク温度である。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成する上記ポリプロピレン樹脂のＤＳＣで測定される結晶化温度（Ｔｃ）の下限は１０５℃であり、好ましくは１０８℃であり、より好ましくは１１０℃である。Ｔｃが１０５℃以上であると、幅方向延伸とそれに続く冷却工程において結晶化が進みやすく、剛性と高温での耐熱性が得られやすい。Ｔｃの上限は、好ましくは１３５℃であり、より好ましくは１３３℃であり、さらに好ましくは１３２℃であり、よりさらに好ましくは１３０℃であり、特に好ましくは１２８℃であり、最も好ましくは１２７℃である。Ｔｃが１３５℃以下であるとポリプロピレン製造の点でコストアップしにくかったり、製膜時に破断しにくくなる。前述のポリプロピレン樹脂に結晶核剤を配合することによって、結晶化温度をより上げることもできる。
Ｔｃとは、１～１０ｍｇのサンプルをアルミパンに詰めてＤＳＣにセットし、窒素雰囲気下で、２３０℃で５分間融解し、走査速度－１０℃／分で３０℃まで降温したときに観察される発熱ピークの主たるピーク温度である。
【0014】
（メルトフローレート）
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成する上記ポリプロピレン樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＪＩＳ Ｋ ７２１０（１９９５）の条件Ｍ（２３０℃、２．１６ｋｇｆ）に準拠して測定した場合において、４．０～３０ｇ／１０分であることが好ましく、４．５～２５ｇ／１０分であるとより好ましく、４．８～２２ｇ／１０分であるとさらに好ましく、５．０～２０ｇ／１０分であると特に好ましく、６．０～２０ｇ／１０分であると最も好ましい。
ポリプロピレン樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）が４．０ｇ／１０分以上であると、熱収縮が低い粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを得られやすい。
また、ポリプロピレン樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）が３０ｇ／１０分以下であると、フィルムの製膜性を維持しやすい。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成する上記ポリプロピレン樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＪＩＳ Ｋ ７２１０（１９９５）の条件Ｍ（２３０℃、２．１６ｋｇｆ）に準拠して測定した場合において、４．０～３０ｇ／１０分であることが好ましく、４．５～２５ｇ／１０分であるとより好ましく、４．８～２２ｇ／１０分であるとさらに好ましく、５．０～２０ｇ／１０分であると特に好ましく、６．０～２０ｇ／１０分であると最も好ましい。
ポリプロピレン樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）が４．０ｇ／１０分以上であると、熱収縮が低い粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを得られやすい。
また、ポリプロピレン樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）が３０ｇ／１０分以下であると、フィルムの製膜性を維持しやすい。
【0015】
フィルム特性の観点からは、フィルムを構成するポリプロピレン樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）（２３０℃、２．１６ｋｇｆ）の下限を好ましくは５．０ｇ／１０分、より好ましくは５．５ｇ／１０分、さらに好ましくは６．０ｇ／１０分、特に好ましくは６．３ｇ／１０分、最も好ましくは６．５ｇ／１０分とするのが良い。
ポリプロピレン樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）が５．０ｇ／１０分以上であると、フィルムを構成するポリプロピレン樹脂の低分子量成分量が多くなるため、後述するフィルム製膜工程での幅方向延伸工程を採用することにより、ポリプロピレン樹脂の配向結晶化がより促進されること、及びフィルムにおける結晶化度がより高まりやすくなることに加えて、非晶部分のポリプロピレン分子鎖同士の絡み合いがより少なくなり、耐熱性をより高めやすい。
ポリプロピレン樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）を上記の範囲内とするためには、ポリプロピレン樹脂の平均分子量や分子量分布を制御する方法などを採用するのが好ましい。
ポリプロピレン樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）が５．０ｇ／１０分以上であると、フィルムを構成するポリプロピレン樹脂の低分子量成分量が多くなるため、後述するフィルム製膜工程での幅方向延伸工程を採用することにより、ポリプロピレン樹脂の配向結晶化がより促進されること、及びフィルムにおける結晶化度がより高まりやすくなることに加えて、非晶部分のポリプロピレン分子鎖同士の絡み合いがより少なくなり、耐熱性をより高めやすい。
ポリプロピレン樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）を上記の範囲内とするためには、ポリプロピレン樹脂の平均分子量や分子量分布を制御する方法などを採用するのが好ましい。
【0016】
すなわち、本発明のフィルムを構成するポリプロピレン樹脂のＧＰＣ積算カーブにおける分子量１０万以下の成分の量の下限は３５質量％であり、好ましくは３８質量％であり、より好ましくは４０質量％であり、さらに好ましくは４１質量％であり、特に好ましくは４２質量％である。
ＧＰＣ積算カーブでの分子量１０万以下の成分の量の上限は、好ましくは６５質量％であり、より好ましくは６０質量％であり、さらに好ましくは５８質量％である。ＧＰＣ積算カーブでの分子量１０万以下の成分の量が６５質量％以下であるとフィルム強度が低下しにくい。
このとき、緩和時間の長い高分子量成分や長鎖分岐成分を含むと、ポリプロピレン樹脂に含まれる分子量１０万以下の成分の量を、全体の粘度を大きく変えずに、調整しやすくなるので、剛性や熱収縮にあまり影響させずに、製膜性を改善しやすい。
ＧＰＣ積算カーブでの分子量１０万以下の成分の量の上限は、好ましくは６５質量％であり、より好ましくは６０質量％であり、さらに好ましくは５８質量％である。ＧＰＣ積算カーブでの分子量１０万以下の成分の量が６５質量％以下であるとフィルム強度が低下しにくい。
このとき、緩和時間の長い高分子量成分や長鎖分岐成分を含むと、ポリプロピレン樹脂に含まれる分子量１０万以下の成分の量を、全体の粘度を大きく変えずに、調整しやすくなるので、剛性や熱収縮にあまり影響させずに、製膜性を改善しやすい。
【0017】
（分子量分布）
本発明に用いるポリプロピレン樹脂は、分子量分布の広さの指標である質量平均分子量（Ｍｗ）／数平均分子量（Ｍｎ）の下限が、好ましくは３．５であり、より好ましくは４であり、さらに好ましくは４．５であり、特に好ましくは５である。Ｍｗ／Ｍｎの上限は、好ましくは３０であり、より好ましくは２５であり、さらに好ましくは２３であり、特に好ましくは２１であり、最も好ましくは２０である。
Ｍｗ／Ｍｎは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて得ることができる。Ｍｗ／Ｍｎが上記範囲であると、分子量１０万以下の成分の量を多くすることが容易である。
本発明に用いるポリプロピレン樹脂は、分子量分布の広さの指標である質量平均分子量（Ｍｗ）／数平均分子量（Ｍｎ）の下限が、好ましくは３．５であり、より好ましくは４であり、さらに好ましくは４．５であり、特に好ましくは５である。Ｍｗ／Ｍｎの上限は、好ましくは３０であり、より好ましくは２５であり、さらに好ましくは２３であり、特に好ましくは２１であり、最も好ましくは２０である。
Ｍｗ／Ｍｎは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて得ることができる。Ｍｗ／Ｍｎが上記範囲であると、分子量１０万以下の成分の量を多くすることが容易である。
【0018】
なお、ポリプロピレン樹脂の分子量分布は、異なる分子量の成分を多段階に一連のプラントで重合したり、異なる分子量の成分をオフラインで混練機にてブレンドしたり、異なる性能をもつ触媒をブレンドして重合したり、所望の分子量分布を実現できる触媒を用いたりすることで調整することが可能である。ＧＰＣで得られる分子量分布の形状としては、横軸に分子量（Ｍ）の対数（ｌｏｇＭ）、縦軸に微分分布値（ｌｏｇＭあたりの重量分率）をとったＧＰＣチャートにおいて、単一ピークを有するなだらかな分子量分布であってもよく、複数のピークやショルダーを有する分子量分布であってよい。
【0019】
（粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの製膜方法）
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムは、上述したポリプロピレン樹脂を主成分とするポリプロピレン樹脂組成物からなる未延伸シートを作製し、二軸延伸することによって得ることが好ましい。二軸延伸の方法としては、インフレーション同時二軸延伸法、テンター同時二軸延伸法、テンター逐次二軸延伸法のいずれによっても得られるが、製膜安定性、厚み均一性の観点でテンター逐次二軸延伸法を採用することが好ましい。特に長手方向に延伸後、幅方向に延伸することが好ましいが、幅方向に延伸後に長手方向に延伸する方法でもよい。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムは、上述したポリプロピレン樹脂を主成分とするポリプロピレン樹脂組成物からなる未延伸シートを作製し、二軸延伸することによって得ることが好ましい。二軸延伸の方法としては、インフレーション同時二軸延伸法、テンター同時二軸延伸法、テンター逐次二軸延伸法のいずれによっても得られるが、製膜安定性、厚み均一性の観点でテンター逐次二軸延伸法を採用することが好ましい。特に長手方向に延伸後、幅方向に延伸することが好ましいが、幅方向に延伸後に長手方向に延伸する方法でもよい。
【0020】
次に本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの製造方法を以下に説明するが、必ずしもこれに限定されるものではない。なお、本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムは、少なくとも片面に他の機能を有する層を積層させてもよい。積層するのは片面でも両面でも良い。その時は他の一方の層、また中央層の樹脂組成物を上述のポリプロピレン樹脂組成物を採用すればよい。また、上述のポリプロピレン樹脂組成物と異なるものでも良い。
積層する層の数は、片面につき、１層や２層、３層以上でもよいが、製造の観点から、１層または２層が好ましい。積層の方法としては、例えば、フィードブロック方式やマルチマニホールド方式による共押出が好ましい。特に、粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの加工性を向上させる目的で、ヒートシール性を有する樹脂層を、特性を低下させない範囲で積層することができる。また、印刷性付与のために、片面、もしくは両面にコロナ処理を施すこともできる。
積層する層の数は、片面につき、１層や２層、３層以上でもよいが、製造の観点から、１層または２層が好ましい。積層の方法としては、例えば、フィードブロック方式やマルチマニホールド方式による共押出が好ましい。特に、粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの加工性を向上させる目的で、ヒートシール性を有する樹脂層を、特性を低下させない範囲で積層することができる。また、印刷性付与のために、片面、もしくは両面にコロナ処理を施すこともできる。
【0021】
以下には、単層の場合の例について、テンター逐次二軸延伸法を採用した場合について述べる。
まず、ポリプロピレン樹脂を含む樹脂組成物を単軸または二軸の押出機で加熱溶融させ、Ｔダイからシート状に押出し、冷却ロール上に接地させて冷却固化する。固化を促進する目的で、冷却ロールで冷却したシートを水槽に浸漬するなどして、さらに冷却することが好ましい。
まず、ポリプロピレン樹脂を含む樹脂組成物を単軸または二軸の押出機で加熱溶融させ、Ｔダイからシート状に押出し、冷却ロール上に接地させて冷却固化する。固化を促進する目的で、冷却ロールで冷却したシートを水槽に浸漬するなどして、さらに冷却することが好ましい。
【0022】
ついで、シートを加熱した２対の延伸ロールで、後方の延伸ロールの回転数を大きくすることでシートを長手方向に延伸し、一軸延伸フィルムを得る。
【0023】
引き続き、一軸延伸フィルムを予熱後、テンター式延伸機でフィルム端部を把持しながら、特定の温度で幅方向に延伸を行い、二軸延伸フィルムを得る。この幅方向延伸工程については後に詳細に述べる。
【0024】
幅方向延伸工程が終了後、二軸延伸フィルムを特定の温度で熱処理を行い、粘着用二軸配向フィルムを得る。熱処理工程においては、幅方向にフィルムを弛緩してもよい。
【0025】
こうして得られた粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムに、必要に応じて、例えば少なくとも片面にコロナ放電処理を施した後、ワインダーで巻取ることによりフィルムロールを得ることができる。
【0026】
以下それぞれの工程について詳しく説明する。
（押出し工程）
まず、ポリプロピレン樹脂を主成分とするポリプロピレン樹脂組成物を単軸または二軸の押出機で２００℃～３００℃の範囲で加熱溶融させ、Ｔダイから出たシート状の溶融ポリプロピレン樹脂組成物を押出し、金属製の冷却ロールに接触させて冷却固化させる。得られた未延伸シートはさらに水槽に投入するのが好ましい。
冷却ロール、又は冷却ロールと水槽の温度は、１０℃からＴｃまでの範囲であることが好ましく、フィルムの透明性を上げたい場合は、１０～５０℃の範囲の温度の冷却ロールで冷却固化するのが好ましい。冷却温度を５０℃以下にすると未延伸シートの透明性が高まりやすく、好ましくは４０℃以下であり、さらに好ましくは３０℃以下である。逐次二軸延伸後の結晶配向度を増大させるには冷却温度を４０℃以上とするのも好ましい場合があるが、上述のようにメソペンダット分率が９７．０％以上のプロピレン単独重合体を用いる場合は、冷却温度を４０℃以下とするのが次工程の延伸を容易に行い、また厚み斑を低減する上で好ましく、３０℃以下とするのがより好ましい。
未延伸シートの厚みは３５００μｍ以下とするのが、冷却効率の上で好ましく、３０００μｍ以下とするのがさらに好ましく、逐次二軸延伸後のフィルム厚みに応じて、適宜調整できる。未延伸シートの厚みはポリプロピレン樹脂組成物の押出し速度及びＴダイのリップ幅等で制御できる。
（押出し工程）
まず、ポリプロピレン樹脂を主成分とするポリプロピレン樹脂組成物を単軸または二軸の押出機で２００℃～３００℃の範囲で加熱溶融させ、Ｔダイから出たシート状の溶融ポリプロピレン樹脂組成物を押出し、金属製の冷却ロールに接触させて冷却固化させる。得られた未延伸シートはさらに水槽に投入するのが好ましい。
冷却ロール、又は冷却ロールと水槽の温度は、１０℃からＴｃまでの範囲であることが好ましく、フィルムの透明性を上げたい場合は、１０～５０℃の範囲の温度の冷却ロールで冷却固化するのが好ましい。冷却温度を５０℃以下にすると未延伸シートの透明性が高まりやすく、好ましくは４０℃以下であり、さらに好ましくは３０℃以下である。逐次二軸延伸後の結晶配向度を増大させるには冷却温度を４０℃以上とするのも好ましい場合があるが、上述のようにメソペンダット分率が９７．０％以上のプロピレン単独重合体を用いる場合は、冷却温度を４０℃以下とするのが次工程の延伸を容易に行い、また厚み斑を低減する上で好ましく、３０℃以下とするのがより好ましい。
未延伸シートの厚みは３５００μｍ以下とするのが、冷却効率の上で好ましく、３０００μｍ以下とするのがさらに好ましく、逐次二軸延伸後のフィルム厚みに応じて、適宜調整できる。未延伸シートの厚みはポリプロピレン樹脂組成物の押出し速度及びＴダイのリップ幅等で制御できる。
【0027】
（長手方向延伸工程）
長手方向延伸倍率の下限は好ましくは３．５倍であり、より好ましくは３．８倍であり、特に好ましくは４．２倍である。上記範囲であると強度を高めやすく、膜厚ムラも少なくなる。
長手方向延伸倍率の上限は好ましくは７．０倍であり、より好ましくは６．０倍であり、特に好ましくは７倍である。上記範囲であると、幅方向延伸工程での幅方向延伸がしやすく、生産性が向上する。
長手方向延伸温度の下限は、好ましくはＴｍ－３０℃であり、より好ましくはＴｍ－２７℃であり、さらに好ましくはＴｍ－２５℃である。上記範囲であると引き続いて行われる幅方向延伸が容易になり、厚みムラも少なくなる。長手方向延伸温度の上限は好ましくはＴｍ－７℃であり、より好ましくはＴｍ－１０℃であり、さらに好ましくはＴｍ－１２℃である。上記範囲であると熱収縮率を小さくしやすく、延伸ロールに付漕し延伸しにくくなったり、表面の粗さが大きくなることにより品位が低下することも少ない。
なお、長手方向延伸は３対以上の延伸ロールを使用して、２段階以上の多段階に分けて延伸してもよい。
長手方向延伸倍率の下限は好ましくは３．５倍であり、より好ましくは３．８倍であり、特に好ましくは４．２倍である。上記範囲であると強度を高めやすく、膜厚ムラも少なくなる。
長手方向延伸倍率の上限は好ましくは７．０倍であり、より好ましくは６．０倍であり、特に好ましくは７倍である。上記範囲であると、幅方向延伸工程での幅方向延伸がしやすく、生産性が向上する。
長手方向延伸温度の下限は、好ましくはＴｍ－３０℃であり、より好ましくはＴｍ－２７℃であり、さらに好ましくはＴｍ－２５℃である。上記範囲であると引き続いて行われる幅方向延伸が容易になり、厚みムラも少なくなる。長手方向延伸温度の上限は好ましくはＴｍ－７℃であり、より好ましくはＴｍ－１０℃であり、さらに好ましくはＴｍ－１２℃である。上記範囲であると熱収縮率を小さくしやすく、延伸ロールに付漕し延伸しにくくなったり、表面の粗さが大きくなることにより品位が低下することも少ない。
なお、長手方向延伸は３対以上の延伸ロールを使用して、２段階以上の多段階に分けて延伸してもよい。
【0028】
（予熱工程）
幅方向延伸工程の前に、長手方向延伸後の一軸延伸フィルムをＴｍ～Ｔｍ＋２５℃の範囲で加熱して、ポリプロピレン樹脂組成物を軟化させる必要がある。Ｔｍ以上とすることにより、軟化が進み、幅方向の延伸が容易になる。Ｔｍ＋２５℃以下とすることで、横延伸時の配向が進み、剛性が発現しやすくなる。より好ましくはＴｍ＋２～Ｔｍ＋２０℃であり、特に好ましくはＴｍ＋３～Ｔｍ＋１５℃である。ここで、予熱工程での最高温度を予熱温度とする。
幅方向延伸工程の前に、長手方向延伸後の一軸延伸フィルムをＴｍ～Ｔｍ＋２５℃の範囲で加熱して、ポリプロピレン樹脂組成物を軟化させる必要がある。Ｔｍ以上とすることにより、軟化が進み、幅方向の延伸が容易になる。Ｔｍ＋２５℃以下とすることで、横延伸時の配向が進み、剛性が発現しやすくなる。より好ましくはＴｍ＋２～Ｔｍ＋２０℃であり、特に好ましくはＴｍ＋３～Ｔｍ＋１５℃である。ここで、予熱工程での最高温度を予熱温度とする。
【0029】
（幅方向延伸工程）
予熱工程後の幅方向延伸工程においては、好ましい方法は以下のとおりである。
予熱工程後の幅方向延伸工程においては、好ましい方法は以下のとおりである。
【0030】
幅方向延伸工程においては、Ｔｍ－１０℃以上、予熱温度以下の温度で延伸するのが好ましい。このとき、幅方向延伸の開始時は予熱温度に達した時点でも良いし、予熱温度に達した後に温度を降下させ予熱温度よりも低い温度に達した時点でもよい。
幅方向延伸工程における温度の下限は、より好ましくはＴｍ－９℃であり、さらに好ましくはＴｍ－７℃であり、特に好ましくはＴｍ－５℃である。幅方向延伸温度がこの範囲であると、得られる二軸配向フィルムの剛性を向上させやすい。
幅方向延伸工程における温度の上限は、好ましくはＴｍ＋１０℃であり、さらに好ましくはＴｍ＋７℃であり、特に好ましくはＴｍ＋５℃である。幅方向延伸温度がこの範囲であると、延伸ムラが生じにくい。
幅方向延伸工程において、上記の温度範囲での幅方向延伸に引き続き、より低温で延伸する後期延伸工程を加えてもよい。
つまり、Ｔｍ－１０℃以上、Ｔｍ＋１０℃以下の温度で延伸する区間（前期区間）に続いて、前期区間の温度よりも低く、かつＴｍ－７０℃以上、Ｔｍ－５℃以下の温度で延伸する区間（後期区間）を設けても良い。前期区間及び後期区間を設けることでより剛性を高めやすい。
後期区間の延伸温度の下限は、好ましくはＴｍ－６５℃であり、より好ましくはＴｍ－６０℃であり、さらに好ましくはＴｍ－５５℃である。後期区間の延伸温度がこの範囲であると製膜が安定しやすい。
幅方向延伸工程における温度の下限は、より好ましくはＴｍ－９℃であり、さらに好ましくはＴｍ－７℃であり、特に好ましくはＴｍ－５℃である。幅方向延伸温度がこの範囲であると、得られる二軸配向フィルムの剛性を向上させやすい。
幅方向延伸工程における温度の上限は、好ましくはＴｍ＋１０℃であり、さらに好ましくはＴｍ＋７℃であり、特に好ましくはＴｍ＋５℃である。幅方向延伸温度がこの範囲であると、延伸ムラが生じにくい。
幅方向延伸工程において、上記の温度範囲での幅方向延伸に引き続き、より低温で延伸する後期延伸工程を加えてもよい。
つまり、Ｔｍ－１０℃以上、Ｔｍ＋１０℃以下の温度で延伸する区間（前期区間）に続いて、前期区間の温度よりも低く、かつＴｍ－７０℃以上、Ｔｍ－５℃以下の温度で延伸する区間（後期区間）を設けても良い。前期区間及び後期区間を設けることでより剛性を高めやすい。
後期区間の延伸温度の下限は、好ましくはＴｍ－６５℃であり、より好ましくはＴｍ－６０℃であり、さらに好ましくはＴｍ－５５℃である。後期区間の延伸温度がこの範囲であると製膜が安定しやすい。
【0031】
幅方向延伸工程における最終幅方向延伸倍率の下限は、１０倍以上が好ましく、１１倍以上がより好ましく、１１．５倍以上がさらに好ましい。１０倍以上であるとフィルムの剛性を高めやすく、厚みムラも少なくなりやすい。幅方向延伸倍率の上限は、好ましくは２０倍であり、より好ましくは１７倍であり、さらに好ましくは１５倍である。２０倍以下であると熱収縮率を小さくしやすく、延伸時に破断しにくい。
後期区間を加える場合は、合計の延伸倍率が上記範囲となるようにする。このとき前期延伸工程の延伸倍率の下限は、好ましくは４倍であり、より好ましくは５倍であり、さらに好ましくは６倍であり、特に好ましくは６．５倍である。前期区間終了時の延伸倍率の上限は、好ましくは１５倍であり、より好ましくは１４倍であり、さらに好ましくは１３倍である。
後期区間を加える場合は、合計の延伸倍率が上記範囲となるようにする。このとき前期延伸工程の延伸倍率の下限は、好ましくは４倍であり、より好ましくは５倍であり、さらに好ましくは６倍であり、特に好ましくは６．５倍である。前期区間終了時の延伸倍率の上限は、好ましくは１５倍であり、より好ましくは１４倍であり、さらに好ましくは１３倍である。
【0032】
幅方向延伸終了時、すなわち幅方向最終延伸倍率に到達した時の直後に、フィルムを冷却するのが好ましい。この時の冷却の温度は、幅方向延伸の温度以下で、かつＴｍ－８０℃以上、Ｔｍ－１５℃以下の温度にするのが好ましく、Ｔｍ－８０℃以上、Ｔｍ－２０℃以下の温度にすることがより好ましく、Ｔｍ－８０℃以上、Ｔｍ－３０℃以下の温度とすることがさらに好ましく、Ｔｍ－７０℃以上、Ｔｍ－４０℃以下の温度とすることが特に好ましい。冷却工程を加えることで、結晶化が起こり、結晶配向が固定化され、その後、融解以上の温度に昇温しても配向の履歴が維持され、結果的にフィルム中の結晶配向を大きくすることができる。
幅方向延伸終了時の温度から冷却時の温度へは徐々に低下させることもできるが、段階的にあるいは一段階で低下させることもできる。温度を段階的にあるいは一段階で低下させると、フィルム中の結晶配向をより大きくしやすいため好ましい。
幅方向延伸終了時の温度から冷却時の温度へは徐々に低下させることもできるが、段階的にあるいは一段階で低下させることもできる。温度を段階的にあるいは一段階で低下させると、フィルム中の結晶配向をより大きくしやすいため好ましい。
【0033】
フィルムを冷却した後に、高温で再度幅方向に延伸（以下、幅方向再延伸ともいう）を行うのが好ましい。フィルムを冷却した後に高温で再度幅方向に延伸すると、フィルムの結晶配向を高めやすいので、剛性を高くしやすい。再度幅方向に延伸する時の延伸温度の下限はＴｍ－５℃であり、好ましくはＴｍ℃であり、より好ましくはＴｍ＋５℃であり、さらに好ましくはＴｍ＋７℃であり、特に好ましくはＴｍ＋９℃である。Ｔｍ－５℃以上であると、剛性を高めやすく、熱収縮率も低下させやすい。
幅方向再延伸温度の上限は好ましくはＴｍ＋２０℃であり、より好ましくはＴｍ＋１８℃であり、さらに好ましくはＴｍ＋１６℃である。Ｔｍ＋２０℃以下であると、剛性を高めやすい。
高温での幅方向再延伸倍率の下限は好ましくは１．０５倍であり、より好ましくは１．１倍であり、さらに好ましくは１．１５倍である。
高温での幅方向再延伸倍率の上限は好ましくは２倍であり、より好ましくは１．７倍であり、さらに好ましくは１．５倍である。再延伸倍率が大きすぎると、熱収縮率が大きくなりすぎたり、厚みムラが生じたり、フィルムが破断したりすることがある。
幅方向再延伸温度の上限は好ましくはＴｍ＋２０℃であり、より好ましくはＴｍ＋１８℃であり、さらに好ましくはＴｍ＋１６℃である。Ｔｍ＋２０℃以下であると、剛性を高めやすい。
高温での幅方向再延伸倍率の下限は好ましくは１．０５倍であり、より好ましくは１．１倍であり、さらに好ましくは１．１５倍である。
高温での幅方向再延伸倍率の上限は好ましくは２倍であり、より好ましくは１．７倍であり、さらに好ましくは１．５倍である。再延伸倍率が大きすぎると、熱収縮率が大きくなりすぎたり、厚みムラが生じたり、フィルムが破断したりすることがある。
【0034】
つまり、従来のように幅方向延伸後に、直ちに高温で弛緩させるのではなく、再度幅方向に融点よりも十分に高い温度で延伸することによって、熱収縮率を低下させながら、剛性をより向上させることが可能であることを見出した。
すなわち、最初の幅方向延伸後の工程において、Ｔｍ＋５℃以上で、延伸を行うことが好ましい。Ｔｍ＋５℃以上では、分子鎖の運動性が十分に高くなり、延伸により、分子鎖の絡み合いの影響を解消しやすくなり、その結果、分子鎖が拘束されにくいために、乱れた分子配向になりにくく、結晶化も十分に進行する。
高温で幅方向に延伸後にフィルムを結晶化可能な温度以下に冷却することにより、結晶配向が固定化され、結晶化度が高く、結晶ラメラも厚い高融点のフィルムを得ることができる。
すなわち、最初の幅方向延伸後の工程において、Ｔｍ＋５℃以上で、延伸を行うことが好ましい。Ｔｍ＋５℃以上では、分子鎖の運動性が十分に高くなり、延伸により、分子鎖の絡み合いの影響を解消しやすくなり、その結果、分子鎖が拘束されにくいために、乱れた分子配向になりにくく、結晶化も十分に進行する。
高温で幅方向に延伸後にフィルムを結晶化可能な温度以下に冷却することにより、結晶配向が固定化され、結晶化度が高く、結晶ラメラも厚い高融点のフィルムを得ることができる。
【0035】
また、結晶ラメラ以外の部分においても、絡み合い点によって拘束された分子配向の歪が大きい分子鎖が少なく、結晶の融解が始まっても、フィルムは収縮しにくい。さらに、結晶化度が向上し、結晶ラメラが厚いと、融点が高くなりやすく、融点以下では融解が起こりにくい。これにより、熱収縮率が低下しやすい。
この結果、剛性をより向上させながら、熱収縮率を低下させることが可能になった。
この結果、剛性をより向上させながら、熱収縮率を低下させることが可能になった。
【0036】
通常の製膜プロセス（押出し―縦方向延伸―幅方向延伸―熱処理）においては、融点よりも低温で行う幅方向延伸による歪を解消するために、熱処理工程でフィルムを融点以上の高温に曝すとともに、数％から数十％の弛緩を施すことで、熱収縮率を低くしていた。弛緩させることで、分子鎖が拘束されていることにより結晶化が進行しにくいことを解消することができ、熱収縮率の低下に寄与する。しかしながら、逆に、横延伸過程で生成した分子鎖の幅方向の配向が低下することで剛性も低下するため、低熱収縮率と高剛性を両立させることは困難であった。また、あまり高温にすると、フィルムが白化する問題もあった。
通常の製膜プロセス（押出し―縦方向延伸―幅方向延伸―熱処理）においては、幅方向延伸工程の温度を高くすることにより、分子鎖の運動性が高く、歪が残らないように延伸すると、縦方向延伸により生成した結晶の融解が進むため、結晶配向が低下する。 本発明の方法では、一度、幅方向延伸を行い、十分に幅方向に配向させた後に、冷却によって固定された結晶配向が融解しても十分な張力をもったフィルムを、Ｔｍ＋５℃以上の高温下で再び延伸するため、再度延伸する際にも、十分な張力があり、厚みムラが生じたり、フィルムが破断する懸念も少ない。
高温での延伸倍率は、分子鎖の絡み合いをほぐし、整列させることができる程度であればよく、１．０５倍以上であればよい。２倍以下の延伸倍率にすると厚みムラが生じにくい。
通常の製膜プロセス（押出し―縦方向延伸―幅方向延伸―熱処理）においては、幅方向延伸工程の温度を高くすることにより、分子鎖の運動性が高く、歪が残らないように延伸すると、縦方向延伸により生成した結晶の融解が進むため、結晶配向が低下する。 本発明の方法では、一度、幅方向延伸を行い、十分に幅方向に配向させた後に、冷却によって固定された結晶配向が融解しても十分な張力をもったフィルムを、Ｔｍ＋５℃以上の高温下で再び延伸するため、再度延伸する際にも、十分な張力があり、厚みムラが生じたり、フィルムが破断する懸念も少ない。
高温での延伸倍率は、分子鎖の絡み合いをほぐし、整列させることができる程度であればよく、１．０５倍以上であればよい。２倍以下の延伸倍率にすると厚みムラが生じにくい。
【0037】
このように、立体規則性が高く、高融点である結晶性の高いポリプロピレン樹脂を用い、上述の縦延伸工程、幅方向延伸工程、冷却工程、高温延伸工程を採用することにより、ポリプロピレン樹脂の分子が著しく高度に主配向方向に（上述した幅方向延伸工程では幅方向が該当する。）に整列するため、得られる二軸配向フィルム中の結晶配向が強く、融点も高い結晶がより多く生成しやすくなる。
【0038】
また、ポリプロピレン樹脂の低分子量成分を増やすことで、分子鎖の絡み合いがより少なくなり、フィルムの結晶化度がより高まりやすくなり、結晶ラメラ以外の部分が少なくなる。また、結晶ラメラ以外の部分の熱収縮応力を弱くなることで、熱収縮率をさらに低下しやすい。
従来技術では、結晶配向を強くしながら結晶に拘束されない非晶成分を少なくすることを両立することは困難であった。つまり、剛性と熱収縮率のどちらかが向上すれば、他方の特性が低下する傾向となる。これらを考慮すると、本発明は画期的な効果を有すると言える。
従来技術では、結晶配向を強くしながら結晶に拘束されない非晶成分を少なくすることを両立することは困難であった。つまり、剛性と熱収縮率のどちらかが向上すれば、他方の特性が低下する傾向となる。これらを考慮すると、本発明は画期的な効果を有すると言える。
【0039】
（熱処理工程）
二軸延伸フィルムは必要に応じて、熱収縮率をさらに小さくするために、熱処理することができる。熱処理温度の上限は好ましくは、上述の高温再延伸温度であり、より好ましくは高温再延伸温度－２℃であり、さらに好ましくは高温再延伸温度－３℃である。高温再延伸温度以下にすることで、剛性が低下しにくく、フィルム表面の粗さが大きくなりすぎず、フィルムが白化しにくい。熱処理温度の下限は好ましくはＴｍ－３℃であり、より好ましくはＴｍ－２℃であり、特に好ましくはＴｍである。
熱収縮率を調整する目的で、熱処理時に幅方向にフィルムを弛緩（緩和）させてもよいが、弛緩率の上限は好ましくは５％であり、より好ましくは３％であり、さらに好ましくは１％である。上記範囲内であると、剛性が低下しにくく、フィルム厚み変動が小さくなりやすい。剛性をより高めるときは、熱処理を行わなくてもよい。
二軸延伸フィルムは必要に応じて、熱収縮率をさらに小さくするために、熱処理することができる。熱処理温度の上限は好ましくは、上述の高温再延伸温度であり、より好ましくは高温再延伸温度－２℃であり、さらに好ましくは高温再延伸温度－３℃である。高温再延伸温度以下にすることで、剛性が低下しにくく、フィルム表面の粗さが大きくなりすぎず、フィルムが白化しにくい。熱処理温度の下限は好ましくはＴｍ－３℃であり、より好ましくはＴｍ－２℃であり、特に好ましくはＴｍである。
熱収縮率を調整する目的で、熱処理時に幅方向にフィルムを弛緩（緩和）させてもよいが、弛緩率の上限は好ましくは５％であり、より好ましくは３％であり、さらに好ましくは１％である。上記範囲内であると、剛性が低下しにくく、フィルム厚み変動が小さくなりやすい。剛性をより高めるときは、熱処理を行わなくてもよい。
【0040】
（冷却工程）
幅方向延伸後、再度幅方向にＴｍ－５℃以上で延伸した直後、あるいは熱処理工程直後に、フィルムを冷却するのが好ましい。この時の冷却の温度は、１０℃以上、１４０℃以下の温度にするのが好ましく、２０℃以上、１２０℃以下の温度にすることがより好ましく、８０℃以下の温度にすることがさらに好ましく、５０℃以下の温度にすることが特に好ましい。冷却工程を設けることで、フィルムの状態を固定することができる。
幅方向延伸後、再度幅方向にＴｍ－５℃以上で延伸した直後、あるいは熱処理工程直後に、フィルムを冷却するのが好ましい。この時の冷却の温度は、１０℃以上、１４０℃以下の温度にするのが好ましく、２０℃以上、１２０℃以下の温度にすることがより好ましく、８０℃以下の温度にすることがさらに好ましく、５０℃以下の温度にすることが特に好ましい。冷却工程を設けることで、フィルムの状態を固定することができる。
【0041】
（フィルム厚み）
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの厚みは各用途に合わせて設定されるが、フィルムの強度を得るには、フィルム厚みの下限は好ましくは２μｍであり、より好ましくは３μｍであり、さらに好ましくは４μｍであり、特に好ましくは８μｍであり、最も好ましくは１０μｍである。フィルム厚みが２μｍ以上であるとフィルムの剛性を得やすい。フィルム厚みの上限は好ましくは１００μｍであり、より好ましくは８０μｍであり、さらに好ましくは６０μｍであり、特に好ましくは５０μｍであり、最も好ましくは４０μｍである。フィルム厚みが１００μｍ以下であると押出工程時の未延伸シートの冷却速度が小さくなりにくい。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムは通常、幅２０００～１２０００ｍｍ、長さ１０００～５００００ｍ程度のロールとして製膜され、フィルムロール状に巻き取られる。さらに、各用途に合わせてスリットされ、幅３００～２０００ｍｍ、長さ５００～５０００ｍ程度のスリットロールとして供される。本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムはより長尺のフィルムロールを得ることが可能である。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの厚みは各用途に合わせて設定されるが、フィルムの強度を得るには、フィルム厚みの下限は好ましくは２μｍであり、より好ましくは３μｍであり、さらに好ましくは４μｍであり、特に好ましくは８μｍであり、最も好ましくは１０μｍである。フィルム厚みが２μｍ以上であるとフィルムの剛性を得やすい。フィルム厚みの上限は好ましくは１００μｍであり、より好ましくは８０μｍであり、さらに好ましくは６０μｍであり、特に好ましくは５０μｍであり、最も好ましくは４０μｍである。フィルム厚みが１００μｍ以下であると押出工程時の未延伸シートの冷却速度が小さくなりにくい。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムは通常、幅２０００～１２０００ｍｍ、長さ１０００～５００００ｍ程度のロールとして製膜され、フィルムロール状に巻き取られる。さらに、各用途に合わせてスリットされ、幅３００～２０００ｍｍ、長さ５００～５０００ｍ程度のスリットロールとして供される。本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムはより長尺のフィルムロールを得ることが可能である。
【0042】
（厚み均一性）
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの厚み均一性の下限は好ましくは０％であり、より好ましくは０．１％であり、さらに好ましくは０．５％であり、特に好ましくは１％である。厚み均一性の上限は好ましくは２０％であり、より好ましくは１７％であり、さらに好ましくは１５％であり、特に好ましくは１２％であり、最も好ましくは１０％である。上記範囲だとコートや印刷などの後加工時に不良が生じにくく、精密性を要求される用途に用いやすい。
測定方法は下記のとおりとした。フィルムの長さ方向にフィルム物性が安定している定常領域から幅方向４０ｍｍの試験片を切り出し、ミクロン計測器（株）製のフィルム送り装置（製番：Ａ９０１７２を使用）及びアンリツ株式会社製フィルム厚み連続測定器（製品名：Ｋ－３１３Ａ広範囲高感度電子マイクロメーター）を用い、２００００ｍｍにわたって連続してフィルム厚みを計測し、下式から厚み均一性を算出した。
厚み均一性（％）＝［（厚みの最大値－厚みの最低値）／厚みの平均値］×１００
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの厚み均一性の下限は好ましくは０％であり、より好ましくは０．１％であり、さらに好ましくは０．５％であり、特に好ましくは１％である。厚み均一性の上限は好ましくは２０％であり、より好ましくは１７％であり、さらに好ましくは１５％であり、特に好ましくは１２％であり、最も好ましくは１０％である。上記範囲だとコートや印刷などの後加工時に不良が生じにくく、精密性を要求される用途に用いやすい。
測定方法は下記のとおりとした。フィルムの長さ方向にフィルム物性が安定している定常領域から幅方向４０ｍｍの試験片を切り出し、ミクロン計測器（株）製のフィルム送り装置（製番：Ａ９０１７２を使用）及びアンリツ株式会社製フィルム厚み連続測定器（製品名：Ｋ－３１３Ａ広範囲高感度電子マイクロメーター）を用い、２００００ｍｍにわたって連続してフィルム厚みを計測し、下式から厚み均一性を算出した。
厚み均一性（％）＝［（厚みの最大値－厚みの最低値）／厚みの平均値］×１００
【0043】
（フィルム特性）
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムは、下記特性に特徴がある。ここで本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムにおける「長手方向」とは、フィルム製造工程における流れ方向に対応する方向であり、「幅方向」とは、前記のフィルム製造工程における流れ方向と直交する方向である。フィルム製造工程における流れ方向が不明なポリプロピレンフィルムについては、フィルム表面に対して垂直方向に広角Ｘ線を入射し、α型結晶の（１１０）面に由来する散乱ピークを円周方向にスキャンし、得られた回折強度分布の回折強度が最も大きい方向を「長手方向」、それと直交する方向を「幅方向」とする。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムは、下記特性に特徴がある。ここで本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムにおける「長手方向」とは、フィルム製造工程における流れ方向に対応する方向であり、「幅方向」とは、前記のフィルム製造工程における流れ方向と直交する方向である。フィルム製造工程における流れ方向が不明なポリプロピレンフィルムについては、フィルム表面に対して垂直方向に広角Ｘ線を入射し、α型結晶の（１１０）面に由来する散乱ピークを円周方向にスキャンし、得られた回折強度分布の回折強度が最も大きい方向を「長手方向」、それと直交する方向を「幅方向」とする。
【0044】
（パルスＮＭＲで求めた結晶成分（Ｉ）、拘束された非結晶成分（ＩＩ）、拘束されない非晶成分（ＩＩＩ））
１Ｈ－パルスＮＭＲで観測されるスピン－スピン緩和時間Ｔ２のＦＩＤ（Ｆｒｅｅ Ｉｎｄｕｃｔｉｏｎ Ｄｅｃａｙ）の減衰時定数は、２つ以上の減衰時定数の和として観測されることが知られている。たとえば、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｊｏｕｒｎａｌ，Ｖｏｌ．３，Ｎｏ．４，ｐｐ４４８－４６２（１９７２）によるとパルスＮＭＲのソリッドエコー法で、結晶性高分子の緩和時間の減衰時定数を結晶成分／中間相成分／非晶成分の３成分の和で解析している。
１Ｈ－パルスＮＭＲで観測されるスピン－スピン緩和時間Ｔ２は、結晶、中間相、非晶の順に緩和時間が遅くなる。中間相は非晶よりもＴ２が速く、運動性が拘束された非晶と考えられる。分子鎖の絡み合いをほぐしながら延伸した場合、配向が強い結晶成分（Ｉ）が生成し、その結晶付近に運動性が拘束された非晶鎖成分（ＩＩ）（上記中間相に相当）が生成する。一方、絡み合いが大きく、延伸時に乱れた配向をとった場合、結晶に拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）（上記非晶に相当）が生じ易くなる。拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）は運動性が高く、高温になると、歪を解消するように運動しやすくなり、高温での収縮の原因になると考えられる。一方、拘束された非晶鎖（ＩＩ）は非晶成分（ＩＩＩ）に比べると高温でも運動が抑制されるために、高温で収縮しにくいと考えられる。
１Ｈ－パルスＮＭＲで観測されるスピン－スピン緩和時間Ｔ２のＦＩＤ（Ｆｒｅｅ Ｉｎｄｕｃｔｉｏｎ Ｄｅｃａｙ）の減衰時定数は、２つ以上の減衰時定数の和として観測されることが知られている。たとえば、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｊｏｕｒｎａｌ，Ｖｏｌ．３，Ｎｏ．４，ｐｐ４４８－４６２（１９７２）によるとパルスＮＭＲのソリッドエコー法で、結晶性高分子の緩和時間の減衰時定数を結晶成分／中間相成分／非晶成分の３成分の和で解析している。
１Ｈ－パルスＮＭＲで観測されるスピン－スピン緩和時間Ｔ２は、結晶、中間相、非晶の順に緩和時間が遅くなる。中間相は非晶よりもＴ２が速く、運動性が拘束された非晶と考えられる。分子鎖の絡み合いをほぐしながら延伸した場合、配向が強い結晶成分（Ｉ）が生成し、その結晶付近に運動性が拘束された非晶鎖成分（ＩＩ）（上記中間相に相当）が生成する。一方、絡み合いが大きく、延伸時に乱れた配向をとった場合、結晶に拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）（上記非晶に相当）が生じ易くなる。拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）は運動性が高く、高温になると、歪を解消するように運動しやすくなり、高温での収縮の原因になると考えられる。一方、拘束された非晶鎖（ＩＩ）は非晶成分（ＩＩＩ）に比べると高温でも運動が抑制されるために、高温で収縮しにくいと考えられる。
【0045】
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムのパルスＮＭＲで求めた拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）の上限は７％であり、好ましくは６％であり、より好ましくは５％である。非晶成分（ＩＩＩ）が７％以下であると、粘着塗布膜の乾燥時にシワが生じにくくなり、さらに粘着加工後のフィルムにカールが生じにくくなる。
拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）を小さくするためには、特に製膜時の面積倍率を高め、逐次二軸延伸した後に高温で再度幅方向に延伸を行うことが有効である。
また、高メソペンタッド分率のポリプロピレン原料を使用することが有効である。
さらには、フィルムを構成するポリプロピレン樹脂のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）積算カーブを測定した場合の分子量１０万以下の成分の量の下限を３５質量％とするのが有効である。
ここで、パルスＮＭＲで求めた拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）が７％以下であることは、絡み合い点によって拘束された分子配向の歪が大きい分子鎖が少なく、結晶の融解が始まっても、フィルムは収縮しにくく、高温で粘着塗布膜の乾燥した場合もシワが生じにくく、粘着加工後のフィルムにカールが生じにくいフィルムであることを意味する。
拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）を小さくするためには、特に製膜時の面積倍率を高め、逐次二軸延伸した後に高温で再度幅方向に延伸を行うことが有効である。
また、高メソペンタッド分率のポリプロピレン原料を使用することが有効である。
さらには、フィルムを構成するポリプロピレン樹脂のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）積算カーブを測定した場合の分子量１０万以下の成分の量の下限を３５質量％とするのが有効である。
ここで、パルスＮＭＲで求めた拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）が７％以下であることは、絡み合い点によって拘束された分子配向の歪が大きい分子鎖が少なく、結晶の融解が始まっても、フィルムは収縮しにくく、高温で粘着塗布膜の乾燥した場合もシワが生じにくく、粘着加工後のフィルムにカールが生じにくいフィルムであることを意味する。
【0046】
パルスＮＭＲで求めた拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）が７％を超える場合には、絡み合い点によって拘束された分子配向の歪が大きい分子鎖が多いため、結晶の融解が開始すると同時に収縮が起こり、高温で粘着加工後のフィルムにシワが生じやすく、粘着塗布膜の乾燥後のフィルムにカールが生じやすいフィルムとなる。
また、拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）の下限は特に制限されないが、０．１％以上であることが実用的である。拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）を０．１％未満にしようとすると、逐次二軸延伸した後にさらに高温で再度幅方向に延伸する必要があり、融解にともなう延伸時の張力が低下し、破断が生じる場合がある。また、フィルム中の結晶配向が弱くなり、剛性が低くなる場合がある。
また、拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）の下限は特に制限されないが、０．１％以上であることが実用的である。拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）を０．１％未満にしようとすると、逐次二軸延伸した後にさらに高温で再度幅方向に延伸する必要があり、融解にともなう延伸時の張力が低下し、破断が生じる場合がある。また、フィルム中の結晶配向が弱くなり、剛性が低くなる場合がある。
【0047】
（１５０℃での熱収縮率）
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの１５０℃での長手方向の熱収縮率の上限は１０％であり、好ましくは７．０％であり、より好ましくは６．０％であり、よりさらに好ましくは５．０％であり、特に好ましくは４．０％以下である。１５０℃での幅方向の熱収縮率の上限は３０％であり、好ましくは２０％であり、より好ましくは１６％であり、特に好ましくは１５％以下である。
長手方向の熱収縮率が１０％以下、かつ、幅方向の熱収縮率が３０％以下であると、粘着塗布膜の乾燥時にシワが生じにくくなり、さらに粘着加工後のフィルムにカールが生じにくい。特に１５０℃での長手方向の熱収縮率が８．０％以下、１５０℃での幅方向の熱収縮率が１５％以下であると、粘着加工時のロール張力の制御幅が広がるため、結果的に粘着塗布膜の乾燥時にシワが生じにくくなり、さらに粘着加工後のフィルムにカールが生じにくく好ましい。長手方向の熱収縮率が１０％以上、かつ、幅方向の熱収縮率が３０％以上であると、粘着塗布膜の乾燥時にシワが生じ、さらに粘着塗布膜したフィルムがカールするためハンドリング性が悪くなる。１５０℃での熱収縮率を小さくするには、フィルムを構成するポリプロピレン樹脂のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）積算カーブを測定した場合の分子量１０万以下の成分の量の下限を３５質量％とするのが有効である。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの１５０℃での長手方向の熱収縮率の上限は１０％であり、好ましくは７．０％であり、より好ましくは６．０％であり、よりさらに好ましくは５．０％であり、特に好ましくは４．０％以下である。１５０℃での幅方向の熱収縮率の上限は３０％であり、好ましくは２０％であり、より好ましくは１６％であり、特に好ましくは１５％以下である。
長手方向の熱収縮率が１０％以下、かつ、幅方向の熱収縮率が３０％以下であると、粘着塗布膜の乾燥時にシワが生じにくくなり、さらに粘着加工後のフィルムにカールが生じにくい。特に１５０℃での長手方向の熱収縮率が８．０％以下、１５０℃での幅方向の熱収縮率が１５％以下であると、粘着加工時のロール張力の制御幅が広がるため、結果的に粘着塗布膜の乾燥時にシワが生じにくくなり、さらに粘着加工後のフィルムにカールが生じにくく好ましい。長手方向の熱収縮率が１０％以上、かつ、幅方向の熱収縮率が３０％以上であると、粘着塗布膜の乾燥時にシワが生じ、さらに粘着塗布膜したフィルムがカールするためハンドリング性が悪くなる。１５０℃での熱収縮率を小さくするには、フィルムを構成するポリプロピレン樹脂のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）積算カーブを測定した場合の分子量１０万以下の成分の量の下限を３５質量％とするのが有効である。
【0048】
（２３℃での引張弾性率）
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの２３℃での長手方向の引張弾性率の下限は２．０ＧＰａであり、好ましくは２．１ＧＰａであり、より好ましくは２．２ＧＰａであり、さらに好ましくは２．３ＧＰａであり、特に好ましくは２．４ＧＰａであり、最も好ましくは２．６ＧＰａである。２．０ＧＰａ以上では、剛性が高いため、粘着塗布膜の乾燥時にシワが生じにくくなり、さらに粘着加工後のフィルムにカールが生じにくい。長手方向の引張弾性率の上限は、好ましくは４．０ＧＰａであり、より好ましくは３．８ＧＰａであり、さらに好ましくは３．７ＧＰａであり、特に好ましくは３．６ＧＰａであり、最も好ましくは３．５ＧＰａである。４．０ＧＰａ以下では現実的な製造が容易であったり、長手方向－幅方向の特性のバランスが良化しやすい。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの２３℃での幅方向の引張弾性率の下限は好ましくは５．５ＧＰａであり、より好ましくは５．６ＧＰａであり、より好ましくは５．７ＧＰａであり、さらに好ましくは５．８ＧＰａであり、特に好ましくは５．９ＧＰａであり、最も好ましくは６．０ＧＰａである。５．５ＧＰａ以上では、剛性が高いため、粘着塗布膜の乾燥時にシワが生じにくくなり、さらに粘着加工後のフィルムにカールが生じにくい。幅方向の引張弾性率の上限は、好ましくは１５ＧＰａであり、より好ましくは１３ＧＰａであり、さらに好ましくは１２ＧＰａである。１５ＧＰａ以下だと現実的な製造が容易であったり、長手方向－幅方向の特性のバランスが良化しやすい。
引張弾性率は延伸倍率やリラックス率を調節したり、製膜時の温度を調整することで範囲内とすることが出来る。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの２３℃での長手方向の引張弾性率の下限は２．０ＧＰａであり、好ましくは２．１ＧＰａであり、より好ましくは２．２ＧＰａであり、さらに好ましくは２．３ＧＰａであり、特に好ましくは２．４ＧＰａであり、最も好ましくは２．６ＧＰａである。２．０ＧＰａ以上では、剛性が高いため、粘着塗布膜の乾燥時にシワが生じにくくなり、さらに粘着加工後のフィルムにカールが生じにくい。長手方向の引張弾性率の上限は、好ましくは４．０ＧＰａであり、より好ましくは３．８ＧＰａであり、さらに好ましくは３．７ＧＰａであり、特に好ましくは３．６ＧＰａであり、最も好ましくは３．５ＧＰａである。４．０ＧＰａ以下では現実的な製造が容易であったり、長手方向－幅方向の特性のバランスが良化しやすい。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの２３℃での幅方向の引張弾性率の下限は好ましくは５．５ＧＰａであり、より好ましくは５．６ＧＰａであり、より好ましくは５．７ＧＰａであり、さらに好ましくは５．８ＧＰａであり、特に好ましくは５．９ＧＰａであり、最も好ましくは６．０ＧＰａである。５．５ＧＰａ以上では、剛性が高いため、粘着塗布膜の乾燥時にシワが生じにくくなり、さらに粘着加工後のフィルムにカールが生じにくい。幅方向の引張弾性率の上限は、好ましくは１５ＧＰａであり、より好ましくは１３ＧＰａであり、さらに好ましくは１２ＧＰａである。１５ＧＰａ以下だと現実的な製造が容易であったり、長手方向－幅方向の特性のバランスが良化しやすい。
引張弾性率は延伸倍率やリラックス率を調節したり、製膜時の温度を調整することで範囲内とすることが出来る。
【0049】
（２３℃での引張破断強度）
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの２３℃での長手方向の引張破断強度の下限は、好ましくは９０ＭＰａであり、より好ましくは１００ＭＰａであり、さらに好ましくは１１０ＭＰａであり、特に好ましく１１５ＭＰａである。９０ＭＰａ以上だと粘着加工後のフィルムにカールが発生しにくくなり、また粘着加工時のフィルム破断が起こりにくい。長手方向の引張破断強度の上限は、現実的な値として好ましくは２００ＭＰａであり、より好ましくは１８０ＭＰａであり、さらに好ましくは１６０ＭＰａである。２００ＭＰａ以下だとフィルムの破断が少なくなりやすい。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの２３℃での幅方向の引張破断強度の下限は、好ましくは４００ＭＰａであり、より好ましくは４２０ＭＰａであり、さらに好ましくは４４０ＭＰａであり、特に好ましくは４５０ＭＰａである。４００ＭＰａ以上だと粘着加工後のフィルムにカールが発生しにくくなり、また粘着加工時のフィルム破断が起こりにくい。幅方向の引張破断強度の上限は、現実的な値として好ましくは６５０ＭＰａであり、より好ましくは６００ＭＰａであり、さらに好ましくは５５０ＭＰａである。６５０ＭＰａ以下だとフィルムの破断が少なくなりやすい。
引張破断強度は延伸倍率、延伸温度、熱固定温度の調整により範囲内とすることが出来る。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの２３℃での長手方向の引張破断強度の下限は、好ましくは９０ＭＰａであり、より好ましくは１００ＭＰａであり、さらに好ましくは１１０ＭＰａであり、特に好ましく１１５ＭＰａである。９０ＭＰａ以上だと粘着加工後のフィルムにカールが発生しにくくなり、また粘着加工時のフィルム破断が起こりにくい。長手方向の引張破断強度の上限は、現実的な値として好ましくは２００ＭＰａであり、より好ましくは１８０ＭＰａであり、さらに好ましくは１６０ＭＰａである。２００ＭＰａ以下だとフィルムの破断が少なくなりやすい。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの２３℃での幅方向の引張破断強度の下限は、好ましくは４００ＭＰａであり、より好ましくは４２０ＭＰａであり、さらに好ましくは４４０ＭＰａであり、特に好ましくは４５０ＭＰａである。４００ＭＰａ以上だと粘着加工後のフィルムにカールが発生しにくくなり、また粘着加工時のフィルム破断が起こりにくい。幅方向の引張破断強度の上限は、現実的な値として好ましくは６５０ＭＰａであり、より好ましくは６００ＭＰａであり、さらに好ましくは５５０ＭＰａである。６５０ＭＰａ以下だとフィルムの破断が少なくなりやすい。
引張破断強度は延伸倍率、延伸温度、熱固定温度の調整により範囲内とすることが出来る。
【0050】
（２３℃での引張破断伸度）
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの２３℃での長手方向の引張破断伸度の下限は、好ましくは１８０％であり、より好ましくは１９０％であり、より好ましくは２００％であり、特に好ましくは２１０％以上である。１８０％以上であるとフィルムの破断が少なくなりやすい。２３℃での長長手方向の引張破断伸度の上限は、現実的な値として好ましくは３００％であり、より好ましくは２８０％である。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの２３℃での長手方向の引張破断伸度の下限は、好ましくは１８０％であり、より好ましくは１９０％であり、より好ましくは２００％であり、特に好ましくは２１０％以上である。１８０％以上であるとフィルムの破断が少なくなりやすい。２３℃での長長手方向の引張破断伸度の上限は、現実的な値として好ましくは３００％であり、より好ましくは２８０％である。
【0051】
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの２３℃での幅方向の引張破断伸度の下限は、好ましくは１５％であり、より好ましくは２０％であり、より好ましくは３０％であり、１５％以上だと、フィルムの破断が少なくなりやすい。２３℃での幅方向の引張破断伸度の上限は、好ましくは６０％であり、より好ましくは５５％であり、さらに好ましくは５０％である。６０％以下だと粘着加工時のフィルム破断が起こりにくい。
引張破断伸度は延伸倍率、延伸温度、熱固定温度の調整により範囲内とすることが出来る。
引張破断伸度は延伸倍率、延伸温度、熱固定温度の調整により範囲内とすることが出来る。
【0052】
（屈折率）
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの長手方向の屈折率（Ｎｘ）の下限は、好ましくは１．４９５０であり、より好ましくは１．４９７０であり、さらに好ましくは１．４９８０であり、特に好ましくは１．４９９０であり、最も好ましくは１．５０００である。１．４９５０以上だとフィルムの剛性を大きくしやすい。長手方向の屈折率（Ｎｘ）の上限は、好ましくは１．５１００であり、より好ましくは１５０７０であり、さらに好ましくは１．５０５０である。１．５１００以下だとフィルムの長手方向－幅方向の特性のバランスに優れやすい。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの長手方向の屈折率（Ｎｘ）の下限は、好ましくは１．４９５０であり、より好ましくは１．４９７０であり、さらに好ましくは１．４９８０であり、特に好ましくは１．４９９０であり、最も好ましくは１．５０００である。１．４９５０以上だとフィルムの剛性を大きくしやすい。長手方向の屈折率（Ｎｘ）の上限は、好ましくは１．５１００であり、より好ましくは１５０７０であり、さらに好ましくは１．５０５０である。１．５１００以下だとフィルムの長手方向－幅方向の特性のバランスに優れやすい。
【0053】
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの幅方向の屈折率（Ｎｙ）の下限は１．５２５０であり、好ましくは１．５２５３であり、より好ましくは１．５２５５であり、さらに好ましくは１．５２６０であり、特に好ましくは１．５２６５である。１．５２５０以上だとフィルムの剛性を大きくしやすい。幅方向の屈折率（Ｎｙ）の上限は、好ましくは１．５２８０であり、より好ましくは１．５２７５であり、さらに好ましくは１．５２７０である。１．５２８０以下だとフィルムの長手方向－幅方向の特性のバランスに優れやすい。
【0054】
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの厚み方向の屈折率（Ｎｚ）の下限は、好ましくは１．４９６０であり、より好ましくは１４９６５であり、さらに好ましくは１．４９７０であり、特に好ましくは１．４９８０であり、最も好ましくは１．４９９０である。１．４９６０以上だとフィルムの剛性を大きくしやすい。厚み方向の屈折率（Ｎｚ）の上限は、好ましくは１．５０２０であり、より好ましくは１．５０１５であり、さらに好ましくは１．５０１０である。１．５０２０以下だとフィルムの耐熱性を高めやすい。
屈折率は延伸倍率、延伸温度、熱固定温度の調整により範囲内とすることが出来る。
屈折率は延伸倍率、延伸温度、熱固定温度の調整により範囲内とすることが出来る。
【0055】
（△Ｎｙ）
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの△Ｎｙの下限は０．０２４０であり、好ましくは０．０２４５であり、より好ましくは０．０２４７であり、さらに好ましくは０．０２５０であり、特に好ましくは０．０２５５であり、最も好ましくは０．０２６０である。０．０２４０以上だとフィルムの剛性が高くなりやすい。△Ｎｙの上限は、現実的な値として好ましくは０．０２８０であり、より好ましくは０．０２７７であり、さらに好ましくは０．０２７３であり、特に好ましくは０．０２７０である。０．０２８０以下だと厚みムラも良好となりやすい。△Ｎｙはフィルムの延伸倍率、延伸温度、熱固定温度の調整により範囲内とすることが出来る。
△Ｎｙはフィルムの長手方向、幅方向、厚み方向に沿った屈折率をそれぞれＮｘ、Ｎｙ、Ｎｚとし、下記式で計算されるが、フィルムの長手方向、幅方向、厚み方向全体の配向における幅方向の配向の程度を意味する。
△Ｎｙ＝Ｎｙ－［（Ｎｘ＋Ｎｚ）／２］
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの△Ｎｙの下限は０．０２４０であり、好ましくは０．０２４５であり、より好ましくは０．０２４７であり、さらに好ましくは０．０２５０であり、特に好ましくは０．０２５５であり、最も好ましくは０．０２６０である。０．０２４０以上だとフィルムの剛性が高くなりやすい。△Ｎｙの上限は、現実的な値として好ましくは０．０２８０であり、より好ましくは０．０２７７であり、さらに好ましくは０．０２７３であり、特に好ましくは０．０２７０である。０．０２８０以下だと厚みムラも良好となりやすい。△Ｎｙはフィルムの延伸倍率、延伸温度、熱固定温度の調整により範囲内とすることが出来る。
△Ｎｙはフィルムの長手方向、幅方向、厚み方向に沿った屈折率をそれぞれＮｘ、Ｎｙ、Ｎｚとし、下記式で計算されるが、フィルムの長手方向、幅方向、厚み方向全体の配向における幅方向の配向の程度を意味する。
△Ｎｙ＝Ｎｙ－［（Ｎｘ＋Ｎｚ）／２］
【0056】
（面配向係数）
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの面配向係数（ΔＰ）の下限は、好ましくは０．０１３５であり、より好ましくは０．０１３８であり、さらに好ましくは０．０１４０である。０．０１３５以上だとフィルムの面方向のバランスが良好で、厚みムラも良好である。面配向係数（ΔＰ）の上限は、現実的な値として好ましくは０．０１５５であり、より好ましくは０．０１５２であり、さらに好ましくは０．０１５０である。０．０１５５以下だと高温での耐熱性に優れやすい。面配向係数（ΔＰ）は延伸倍率、延伸温度、熱固定温度の調整により範囲内とすることが出来る。
また、面配向係数（ΔＰ）は、（式）［（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２］－Ｎｚを用いて計算した。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの面配向係数（ΔＰ）の下限は、好ましくは０．０１３５であり、より好ましくは０．０１３８であり、さらに好ましくは０．０１４０である。０．０１３５以上だとフィルムの面方向のバランスが良好で、厚みムラも良好である。面配向係数（ΔＰ）の上限は、現実的な値として好ましくは０．０１５５であり、より好ましくは０．０１５２であり、さらに好ましくは０．０１５０である。０．０１５５以下だと高温での耐熱性に優れやすい。面配向係数（ΔＰ）は延伸倍率、延伸温度、熱固定温度の調整により範囲内とすることが出来る。
また、面配向係数（ΔＰ）は、（式）［（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２］－Ｎｚを用いて計算した。
【0057】
（平均屈折率）
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの平均屈折率の下限は好ましくは１．５０８０であり、より好ましくは１．５０８１であり、さらに好ましくは１．５０８２であり、特に好ましくは１．５０８３であり、最も好ましくは１．５０９０である。平均屈折率の上限は、現実的な値として好ましくは１．５１５０であり、より好ましくは１．５１４０であり、さらに好ましくは１．５１３５であり、特に好ましくは１．５１３０である。１．５０８０以上だと粘着塗布膜の乾燥時にシワが生じにくくなり、さらに粘着加工後のフィルムにカールが生じにくい。平均屈折率はフィルムの延伸倍率、延伸温度、熱固定温度の調整により範囲内とすることが出来る。
平均屈折率はフィルムの長手方向、幅方向、厚み方向に沿った屈折率をそれぞれＮｘ、Ｎｙ、Ｎｚとし、下記式で計算される。
平均屈折率＝（Ｎｘ＋Ｎｙ＋Ｎｚ）／３
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの平均屈折率の下限は好ましくは１．５０８０であり、より好ましくは１．５０８１であり、さらに好ましくは１．５０８２であり、特に好ましくは１．５０８３であり、最も好ましくは１．５０９０である。平均屈折率の上限は、現実的な値として好ましくは１．５１５０であり、より好ましくは１．５１４０であり、さらに好ましくは１．５１３５であり、特に好ましくは１．５１３０である。１．５０８０以上だと粘着塗布膜の乾燥時にシワが生じにくくなり、さらに粘着加工後のフィルムにカールが生じにくい。平均屈折率はフィルムの延伸倍率、延伸温度、熱固定温度の調整により範囲内とすることが出来る。
平均屈折率はフィルムの長手方向、幅方向、厚み方向に沿った屈折率をそれぞれＮｘ、Ｎｙ、Ｎｚとし、下記式で計算される。
平均屈折率＝（Ｎｘ＋Ｎｙ＋Ｎｚ）／３
【0058】
（ヘイズ）
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムに透明性が要求される場合は、フィルムのヘイズの上限は好ましくは５．０％であり、より好ましくは４．５％であり、さらに好ましくは４．０％であり、特に好ましくは３．５％であり、最も好ましくは３．０％である。５．０％以下であると透明が要求される用途で使いやすい。ヘイズの下限は、現実的値としては好ましくは０．１％であり、より好ましくは０．２％であり、さらに好ましくは０．３％であり、特に好ましくは０．４％である。０．１％以上であると製造しやすい。ヘイズは、冷却ロール（ＣＲ）温度、幅方向延伸温度、テンター幅方向延伸前予熱温度、幅方向延伸温度、又は熱固定温度、若しくはポリプロピレン樹脂の分子量が１０万以下の成分の量を調節することで範囲内とすることが出来るが、ブロッキング防止剤の添加や、シール層付与により、大きくなることがある。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムに透明性が要求される場合は、フィルムのヘイズの上限は好ましくは５．０％であり、より好ましくは４．５％であり、さらに好ましくは４．０％であり、特に好ましくは３．５％であり、最も好ましくは３．０％である。５．０％以下であると透明が要求される用途で使いやすい。ヘイズの下限は、現実的値としては好ましくは０．１％であり、より好ましくは０．２％であり、さらに好ましくは０．３％であり、特に好ましくは０．４％である。０．１％以上であると製造しやすい。ヘイズは、冷却ロール（ＣＲ）温度、幅方向延伸温度、テンター幅方向延伸前予熱温度、幅方向延伸温度、又は熱固定温度、若しくはポリプロピレン樹脂の分子量が１０万以下の成分の量を調節することで範囲内とすることが出来るが、ブロッキング防止剤の添加や、シール層付与により、大きくなることがある。
【0059】
（配向結晶に由来する回折ピークの半値幅）
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの、フィルム面に垂直に入射した広角Ｘ線測定で得られるポリプロピレンα型結晶の（１１０）面の散乱ピークの方位角依存性において、フィルムの幅方向の配向結晶に由来する回折ピークの半値幅（Ｗｈ）の上限は２６°であり、好ましくは２５°以下であり、より好ましくは２４°以下であり、特に好ましくは２３°以下であり、最も好ましくは２２．０°以下である。半値幅（Ｗｈ）が２６°以下であるとフィルムの剛性を高くしやすい。Ｗｈの下限は、好ましくは１５°であり、より好ましくは１６°であり、さらに好ましくは１７°である。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの、フィルム面に垂直に入射した広角Ｘ線測定で得られるポリプロピレンα型結晶の（１１０）面の散乱ピークの方位角依存性において、フィルムの幅方向の配向結晶に由来する回折ピークの半値幅（Ｗｈ）の上限は２６°であり、好ましくは２５°以下であり、より好ましくは２４°以下であり、特に好ましくは２３°以下であり、最も好ましくは２２．０°以下である。半値幅（Ｗｈ）が２６°以下であるとフィルムの剛性を高くしやすい。Ｗｈの下限は、好ましくは１５°であり、より好ましくは１６°であり、さらに好ましくは１７°である。
【0060】
（Ｘ線配向度）
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムのＷｈから下記式で算出されるＸ線配向度の下限は、好ましくは０．８５６であり、より好ましくは０．８６１であり、さらに好ましくは０．８６７であり、特に好ましくは０．８７２、最も好ましくは０．８７８である。０．８５６以上とすることで剛性を高めやすい。
Ｘ線配向度＝（１８０－Ｗｈ）／１８０
Ｘ線配向度の上限は、好ましくは０．９１７であり、より好ましくは０．９１１であり、さらに好ましくは０．９０６である。０．９１７以下とすることで製膜が安定しやすい。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムのＷｈから下記式で算出されるＸ線配向度の下限は、好ましくは０．８５６であり、より好ましくは０．８６１であり、さらに好ましくは０．８６７であり、特に好ましくは０．８７２、最も好ましくは０．８７８である。０．８５６以上とすることで剛性を高めやすい。
Ｘ線配向度＝（１８０－Ｗｈ）／１８０
Ｘ線配向度の上限は、好ましくは０．９１７であり、より好ましくは０．９１１であり、さらに好ましくは０．９０６である。０．９１７以下とすることで製膜が安定しやすい。
【0061】
（ループステフネス応力）
本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの２３℃での長手方向のループステフネス応力Ｓ（ｍＮ）の下限は、二軸配向ポリプロピレンフィルムの厚みをｔ（μｍ）とすると０．０００２０×ｔ３であり、好ましくは０．０００２５×ｔ３であり、より好ましくは０．０００３０×ｔ３であり、さらに好ましくは０．０００３５×ｔ３である。０．０００２０×ｔ３以上であると、フィルム剛性が高いため、粘着塗布膜の乾燥時にシワが生じにくくなり、さらに粘着加工後のフィルムにカールが生じにくい。また、粘着ラベルとして使用する際、剥離紙から剥がれ易く、生産性が向上しやすい。２３℃での長手方向のループステフネス応力Ｓ（ｍＮ）の上限は、好ましくは０．０００８０×ｔ３であり、より好ましくは０．０００７５×ｔ３であり、さらに好ましくは０．０００７２×ｔ３であり、特に好ましくは０．０００７０×ｔ３である。０．０００８０×ｔ３以下であると、現実的に製造しやすい。
本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの２３℃での幅方向のループステフネス応力Ｓ（ｍＮ）の下限は、二軸配向ポリプロピレンフィルムの厚みをｔ（μｍ）とすると０．００１０×ｔ３であり、好ましくは０．００１１×ｔ３であり、より好ましくは０．００１２×ｔ３であり、さらに好ましくは０．００１３×ｔ３である。０．００１０×ｔ３以上であると、フィルム剛性が高いため、粘着塗布膜の乾燥時にシワが生じにくくなり、さらに粘着加工後のフィルムにカールが生じにくい。また、粘着ラベルとして使用する際、剥離紙から剥がれ易く、生産性が向上しやすい。２３℃での幅方向のループステフネス応力Ｓ（ｍＮ）の上限は、好ましくは０．００２０×ｔ３であり、より好ましくは０．００１９×ｔ３であり、さらに好ましくは０．００１８×ｔ３であり、特に好ましくは０．００１７×ｔ３である。０．００２０×ｔ３以下であると、現実的に製造しやすい。
本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの２３℃での長手方向のループステフネス応力Ｓ（ｍＮ）の下限は、二軸配向ポリプロピレンフィルムの厚みをｔ（μｍ）とすると０．０００２０×ｔ３であり、好ましくは０．０００２５×ｔ３であり、より好ましくは０．０００３０×ｔ３であり、さらに好ましくは０．０００３５×ｔ３である。０．０００２０×ｔ３以上であると、フィルム剛性が高いため、粘着塗布膜の乾燥時にシワが生じにくくなり、さらに粘着加工後のフィルムにカールが生じにくい。また、粘着ラベルとして使用する際、剥離紙から剥がれ易く、生産性が向上しやすい。２３℃での長手方向のループステフネス応力Ｓ（ｍＮ）の上限は、好ましくは０．０００８０×ｔ３であり、より好ましくは０．０００７５×ｔ３であり、さらに好ましくは０．０００７２×ｔ３であり、特に好ましくは０．０００７０×ｔ３である。０．０００８０×ｔ３以下であると、現実的に製造しやすい。
本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの２３℃での幅方向のループステフネス応力Ｓ（ｍＮ）の下限は、二軸配向ポリプロピレンフィルムの厚みをｔ（μｍ）とすると０．００１０×ｔ３であり、好ましくは０．００１１×ｔ３であり、より好ましくは０．００１２×ｔ３であり、さらに好ましくは０．００１３×ｔ３である。０．００１０×ｔ３以上であると、フィルム剛性が高いため、粘着塗布膜の乾燥時にシワが生じにくくなり、さらに粘着加工後のフィルムにカールが生じにくい。また、粘着ラベルとして使用する際、剥離紙から剥がれ易く、生産性が向上しやすい。２３℃での幅方向のループステフネス応力Ｓ（ｍＮ）の上限は、好ましくは０．００２０×ｔ３であり、より好ましくは０．００１９×ｔ３であり、さらに好ましくは０．００１８×ｔ３であり、特に好ましくは０．００１７×ｔ３である。０．００２０×ｔ３以下であると、現実的に製造しやすい。
【0062】
ループステフネス応力はフィルムの腰感を表す指標であるが、それはフィルムの厚みにも依存する。その測定方法は以下のとおりである。フィルムの長手方向を短冊の長軸（ループ方向）、あるいはフィルムの幅方向を短冊の長軸（ループ方向）として、１１０ｍｍ×２５．４ｍｍの短冊をそれぞれ２枚ずつ切り出した。これらをクリップに挟んでフィルムの片方の面がループの内面になるものと、その反対面がループの内面になる測定用ループを、短冊の長軸がフィルムの長手方向及び幅方向となるものについて作製した。短冊の長軸がフィルムの長手方向となる測定用のループを、東洋精機株式会社製ループステフネステスタＤＡのチャック部に幅方向を垂直にした状態でセットし、クリップをはずし、チャック間隔は５０ｍｍ、押し込み深さを１５ｍｍ、圧縮速度を３．３ｍｍ／秒としてループステフネス応力を測定した。
【0063】
測定は、フィルムの片方の面がループの内面になるようにしたもののループステフネス応力と厚みを５回測定し、その後もう片面がループの内面になるようにしたものも５回測定した。この計１０回分のデータを用い、各試験片の厚みの３乗を横軸に、そのループステフネス応力を縦軸にプロットし、切片０となる直線で近似して、その傾きａを求めた。傾きａ値は剛性を決める厚みによらないフィルム固有の特性値を意味する。短冊の長軸がフィルムの幅方向となる測定用のループも同様に測定した。
【0064】
（粘着剤塗布層を有する粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム（粘着フィルム））
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムは、粘着剤を表面に塗布して粘着フィルムとして使用される。粘着剤を塗布する二軸配向ポリプロピレンフィルムの表面の濡れ張力は、３８ｍＮ／ｍ以上であることが好ましい。濡れ張力は３８ｍＮ／ｍ以上であると、粘着剤塗布層との密着性が向上する。濡れ張力を３８ｍＮ／ｍ以上とするには、コロナ処理、火炎処理、プラズマ処理などの物理化学的な表面処理を行うことが好ましい。例えば、コロナ処理では、予熱ロール、処理ロールを用い、空中で放電を行うことが好ましい。濡れ張力は４４ｍＮ／ｍ以下であることが好ましく、４３ｍＮ／ｍ以下であることがより好ましく、４２ｍＮ／ｍ以下であることがさらに好ましい。
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムは、粘着剤を表面に塗布して粘着フィルムとして使用される。粘着剤を塗布する二軸配向ポリプロピレンフィルムの表面の濡れ張力は、３８ｍＮ／ｍ以上であることが好ましい。濡れ張力は３８ｍＮ／ｍ以上であると、粘着剤塗布層との密着性が向上する。濡れ張力を３８ｍＮ／ｍ以上とするには、コロナ処理、火炎処理、プラズマ処理などの物理化学的な表面処理を行うことが好ましい。例えば、コロナ処理では、予熱ロール、処理ロールを用い、空中で放電を行うことが好ましい。濡れ張力は４４ｍＮ／ｍ以下であることが好ましく、４３ｍＮ／ｍ以下であることがより好ましく、４２ｍＮ／ｍ以下であることがさらに好ましい。
【0065】
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムに塗布する粘着剤としては、例えば、アクリル系樹脂、ウレタン系樹脂、天然および合成のゴム（ソプレンゴム、ブチルゴム、スチレン系ゴム（ＳＥＢＳ、ＳＢＳ、ＳＩＳなど）、シリコーン系ゴム、ニトリルゴムなどの成分からなる粘着剤が挙げられる。特に耐熱性の優れたシリコーン系ゴム、アクリル系樹脂が好ましい。
【0066】
粘着剤としてシリコーン系ゴムは、耐熱性、耐候性に優れており、本発明における粘着剤として好適である。シリコーン系ゴムには架橋剤として白金族金属系の触媒を使用することができる
【0067】
粘着剤としてアクリル系樹脂は、耐熱性、透明性、耐候性に優れており、本発明における粘着剤として好適である。アクリル系樹脂とは、水酸基、三級アミノ基、カルボキシル基、アミド基、ニトリル基などの官能基を有するアクリル系モノマーの一種または数種と、アルキル（メタ）アクリレート、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、ビニルエーテル、スチレンなどのモノマーとの共重合体などである。アクリル系樹脂を含む粘着剤としては、トーヨーケム株式会社製のオリバインＢＰＳ３１５６Ｄ、ＢＰＳ３１８０－３Ａ、ＢＰＳ３７１３、ＢＰＳ４８９１、ＢＰＷ５６８９Ｊ、ＢＰＷ５３２０等が挙げられる。
【0068】
本発明における粘着剤塗布層には、粒径が１μｍ以下の粒子などを含有することができるが、ピンホール発生の観点から粒子などの突起を形成するものは、実質的に含有しないほうが好ましい。
本発明における粘着剤塗布層には、密着向上剤や、帯電防止剤などの添加剤などを添加してもよい。また、基材との密着性を向上させるために、粘着剤塗布層を設ける前に粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム表面に、アンカーコート、コロナ処理、プラズマ処理、大気圧プラズマ処理等の前処理をすることも好ましい。
一方、粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの粘着剤塗布層の反対の表面は、離型剤を塗布しておき、粘着層と基材層が離型しやすくしてもよい。塗布する離型剤は特に限定はなく、シリコーン系樹脂、フッ素系樹脂、アルキド樹脂、各種ワックス、脂肪族オレフィンなどを用いることができ、各樹脂を単独もしくは、２種類以上併用することもできる。
本発明における粘着剤塗布層には、密着向上剤や、帯電防止剤などの添加剤などを添加してもよい。また、基材との密着性を向上させるために、粘着剤塗布層を設ける前に粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム表面に、アンカーコート、コロナ処理、プラズマ処理、大気圧プラズマ処理等の前処理をすることも好ましい。
一方、粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの粘着剤塗布層の反対の表面は、離型剤を塗布しておき、粘着層と基材層が離型しやすくしてもよい。塗布する離型剤は特に限定はなく、シリコーン系樹脂、フッ素系樹脂、アルキド樹脂、各種ワックス、脂肪族オレフィンなどを用いることができ、各樹脂を単独もしくは、２種類以上併用することもできる。
【0069】
本発明における粘着剤塗布層の厚みは、その使用目的に応じて設定すれば良く、特に限定されないが、好ましくは、硬化後の粘着剤塗布層の厚みが１～４０μｍとなる範囲がよい。粘着剤塗布層の厚みが１μｍ以上であると、粘着性が発言するので好ましい。また、粘着剤塗布層の厚みが４０μｍ以下であると、硬化時間が長くなり過ぎず、粘着力の高い粘着フィルムが得られるので好ましい。
【0070】
本発明において、粘着剤塗布層の形成方法は、特に限定されず、粘着性の樹脂を溶解もしくは分散させた塗液を、基材の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの一方の面に塗布等により展開し、溶等を乾燥により除去後、加熱乾燥、熱硬化または紫外線硬化させる方法が用いられる。このとき、溶媒乾燥、熱硬化時の乾燥温度は、１００～１７０℃であることが好ましい。乾燥温度が１７０℃より高いと、フィルムに熱によるシワが発生する場合がある。一方、乾燥温度が低いと粘着剤塗布層の熱硬化が不十分で粘着性が得られない場合や過度の乾燥時間を要する場合がある。二軸配向ポリプロピレンフィルムは、二軸配向ポリエステルフィルムに比べて高温での熱寸法安定性が低いため、塗布膜の乾燥において熱によるシワが発生しやすいが、本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムは、シワの発生を抑えることができる。なお、加熱乾燥時間は、１０～３００秒が一般的である。
【0071】
上記粘着剤塗液の塗布方法としては、公知の任意の塗布方法が適用出来、例えばコンマコート法、グラビアコート法、リバースコート法、バーコート法、ダイコート法、スプレーコート法、エアーナイフコート法、等の従来から知られている方法が利用できる。
【0072】
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを基材とした上記粘着フィルムは、耐熱性が良好であり、高温での使用に供することができる。上記粘着フィルムの１５０℃での長手方向の熱収縮率の上限は１０％であり、好ましくは７．０％であり、より好ましくは６．０％であり、よりさらに好ましくは５．０％であり、特に好ましくは４．０％以下である。１５０℃での幅方向の熱収縮率の上限は３０％であり、好ましくは２０％であり、より好ましくは１６％であり、特に好ましくは１５％以下である。
上記粘着フィルムの１５０℃における長手方向の熱収縮率が１０％以下、かつ、幅方向の熱収縮率が３０％以下であると、粘着フィルムを高温の環境で粘着ラベルなどとして使用してもラベルにカールやシワや剥がれなどが生じにくく好ましい。
上記粘着フィルムの１５０℃における長手方向の熱収縮率が１０％以下、かつ、幅方向の熱収縮率が３０％以下であると、粘着フィルムを高温の環境で粘着ラベルなどとして使用してもラベルにカールやシワや剥がれなどが生じにくく好ましい。
【0073】
上記粘着フィルムの粘着力は、要求される粘着力に応じて、粘着剤と粘着層の厚みを選択することで設計できる。強い粘着力が要求される場合は、ＪＩＳ Ｚ０２３７に準拠して剥離角度１８０度で測定した粘着力が４００ｇｆ／２５ｍｍ以上であることが好まく、７００ｇｆ／２５ｍｍ以上がより好ましい。特に強い粘着力が要求される場合は、２０００ｇｆ／２５ｍｍ以上が好ましい。微粘着用の粘着フィルムの場合は、剥離角度１８０度で測定した粘着力が１～１００ｇｆ／２５ｍｍが好ましく、３～８０ｇｆ／２５ｍｍがより好ましい。
【実施例0074】
以下、実施例により本発明を群細に説明する。なお、特性は以下の方法により測定、評価を行った。
（１）メルトフローレート
メルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＪＩＳＫ７２１０に準拠し、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆで測定した。
（１）メルトフローレート
メルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＪＩＳＫ７２１０に準拠し、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇｆで測定した。
【0075】
（２）メソペンダット分率
ポリプロピレン樹脂のメソペンタッド分率（［ｍｍｍｍ］％）の測定は、１３Ｃ－ＮＭＲを用いて行った。メソペンタッド分率は、Ｚａｍｂｅｌｌｉら、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ、第６巻、９２５頁（１９７３）に記載の方法に従って算出した。１３Ｃ－ＮＭＲ測定は、ＢＲＵＫＥＲ社製ＡＶＡＮＣＥ５００を用い、試料２００ｍｇをｏ－ジクロロベンゼンと重ベンゼンの８：２の混合液に１３５℃で溶解し、１１０℃で行った。
ポリプロピレン樹脂のメソペンタッド分率（［ｍｍｍｍ］％）の測定は、１３Ｃ－ＮＭＲを用いて行った。メソペンタッド分率は、Ｚａｍｂｅｌｌｉら、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ、第６巻、９２５頁（１９７３）に記載の方法に従って算出した。１３Ｃ－ＮＭＲ測定は、ＢＲＵＫＥＲ社製ＡＶＡＮＣＥ５００を用い、試料２００ｍｇをｏ－ジクロロベンゼンと重ベンゼンの８：２の混合液に１３５℃で溶解し、１１０℃で行った。
【0076】
（３）ポリプロピレン樹脂の数平均分子量、重量平均分子量、分子量１０万以下の成分量、および分子量分布
ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用い、単分散ポリスチレン基準としＰＰ換算分子量として求めた。ベースラインが明確でないときは、標準物質の溶出ピークに最も近い高分子量側の溶出ピークの高分子量側のすそ野の最も低い位置までの範囲でベースラインを設定することとした。
ＧＰＣ測定条件は次のとおりである。
装置：ＨＬＣ－８３２１ＰＣ／ＨＴ（東ソー株式会社製）
検出器：ＲＩ
溶媒：１，２，４－トリクロロベンゼン＋ジブチルヒドロキシトルエン（０．０５％）
カラム：ＴＳＫｇｅｌｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎＨＨＲ（３０）ＨＴ（７．５ｍｍＩ．Ｄ．×７．５ｃｍ）×１本＋ＴＳＫｇｅｌＧＭＨＨＲ－Ｈ（２０）ＨＴ（７．８ｍｍＩ．Ｄ．×３０ｃｍ）×３本
流量：１．０ｍＬ／ｍｉｎ
注入量：０．３ｍＬ
測定温度：１４０℃
数平均分子量（Ｍｎ）、質量平均分子量（Ｍｗ）はそれぞれ、分子量較正曲線を介して得られたＧＰＣ曲線の各溶出位置の分子量（Ｍｉ）の分子数（Ｎｉ）により次式で定義される。
数平均分子量：Ｍｎ＝Σ（Ｎｉ・Ｍｉ）／ΣＮｉ
質量平均分子量：Ｍｗ＝Σ（Ｎｉ・Ｍｉ ２）／Σ（Ｎｉ・Ｍｉ）
ここで、分子量分布は、Ｍｗ／Ｍｎで得ることができる。
また、ＧＰＣで得られた分子量分布の積分曲線から、分子量１０万以下の成分の割合を求めた。
ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用い、単分散ポリスチレン基準としＰＰ換算分子量として求めた。ベースラインが明確でないときは、標準物質の溶出ピークに最も近い高分子量側の溶出ピークの高分子量側のすそ野の最も低い位置までの範囲でベースラインを設定することとした。
ＧＰＣ測定条件は次のとおりである。
装置：ＨＬＣ－８３２１ＰＣ／ＨＴ（東ソー株式会社製）
検出器：ＲＩ
溶媒：１，２，４－トリクロロベンゼン＋ジブチルヒドロキシトルエン（０．０５％）
カラム：ＴＳＫｇｅｌｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎＨＨＲ（３０）ＨＴ（７．５ｍｍＩ．Ｄ．×７．５ｃｍ）×１本＋ＴＳＫｇｅｌＧＭＨＨＲ－Ｈ（２０）ＨＴ（７．８ｍｍＩ．Ｄ．×３０ｃｍ）×３本
流量：１．０ｍＬ／ｍｉｎ
注入量：０．３ｍＬ
測定温度：１４０℃
数平均分子量（Ｍｎ）、質量平均分子量（Ｍｗ）はそれぞれ、分子量較正曲線を介して得られたＧＰＣ曲線の各溶出位置の分子量（Ｍｉ）の分子数（Ｎｉ）により次式で定義される。
数平均分子量：Ｍｎ＝Σ（Ｎｉ・Ｍｉ）／ΣＮｉ
質量平均分子量：Ｍｗ＝Σ（Ｎｉ・Ｍｉ ２）／Σ（Ｎｉ・Ｍｉ）
ここで、分子量分布は、Ｍｗ／Ｍｎで得ることができる。
また、ＧＰＣで得られた分子量分布の積分曲線から、分子量１０万以下の成分の割合を求めた。
【0077】
（４）結晶化温度（Ｔｃ）、融解温度（Ｔｍ）
ティー・エイ・インスツルメント社製Ｑ１０００示差走査熱量計を用いて、窒素雰囲気下で熱測定を行った。ポリプロピレン樹脂のペレットから約５ｍｇを切り出して測定用のアルミパンに封入した。２３０℃まで昇温し５分間保持した後、－１０℃／分の速度で３０℃まで冷却し、発熱ピーク温度を結晶化温度（Ｔｃ）とした。また、結晶化熱量（△Ｈｃ）は、発熱ピークの面積をピークの開始からピーク終了まで、スムーズにつながるようにベースラインを設定して求めた。そのまま、３０℃で５分間保持し、１０℃／分で２３０℃まで昇温し、主たる吸熱ピーク温度を融解温度（Ｔｍ）とした。
ティー・エイ・インスツルメント社製Ｑ１０００示差走査熱量計を用いて、窒素雰囲気下で熱測定を行った。ポリプロピレン樹脂のペレットから約５ｍｇを切り出して測定用のアルミパンに封入した。２３０℃まで昇温し５分間保持した後、－１０℃／分の速度で３０℃まで冷却し、発熱ピーク温度を結晶化温度（Ｔｃ）とした。また、結晶化熱量（△Ｈｃ）は、発熱ピークの面積をピークの開始からピーク終了まで、スムーズにつながるようにベースラインを設定して求めた。そのまま、３０℃で５分間保持し、１０℃／分で２３０℃まで昇温し、主たる吸熱ピーク温度を融解温度（Ｔｍ）とした。
【0078】
（５）フィルム厚み
【0079】
セイコー・イーエム社製ミリトロン１２０２Ｄを用いて、フィルムの厚さを計測した。
（６）ヘイズ
日本電色工業株式会社製ＮＤＨ５０００を用い、２３℃にて、ＪＩＳＫ７１０５に従って測定した。
（６）ヘイズ
日本電色工業株式会社製ＮＤＨ５０００を用い、２３℃にて、ＪＩＳＫ７１０５に従って測定した。
【0080】
（７）引張試験
ＪＩＳ Ｋ７１２７に準拠してフィルムの長手方向および幅方向の引張強度を２３℃にて測定した。サンプルは１５ｍｍ×２００ｍｍのサイズにフィルムより切り出し、チャック幅は１００ｍｍで、引張試験機（インストロンジャパンカンパニイリミテッド社製デュアルコラム卓上型試験機インストロン５９６５）にセットした。引張速度２００ｍｍ／分にて引張試験を行った。得られた歪み－応力カーブの初期の傾きから引張弾性率を計算し、サンプルが破断した時点での強度と伸度から引張破断強度、引張破断伸度を求めた。
ＪＩＳ Ｋ７１２７に準拠してフィルムの長手方向および幅方向の引張強度を２３℃にて測定した。サンプルは１５ｍｍ×２００ｍｍのサイズにフィルムより切り出し、チャック幅は１００ｍｍで、引張試験機（インストロンジャパンカンパニイリミテッド社製デュアルコラム卓上型試験機インストロン５９６５）にセットした。引張速度２００ｍｍ／分にて引張試験を行った。得られた歪み－応力カーブの初期の傾きから引張弾性率を計算し、サンプルが破断した時点での強度と伸度から引張破断強度、引張破断伸度を求めた。
【0081】
（８）熱収縮率
ＪＩＳ Ｚ１７１２に準拠して以下の方法で測定した。フィルムを２０ｍｍ巾で２００ｍｍの長さでフィルムの長手方向、幅方向にそれぞれカットし、１２０℃または１５０℃の熱風オーブン中に吊るして５分間加熱した。加熱後の長さを測定し、元の長さに対する収縮した長さの割合で熱収縮率を求めた。
ＪＩＳ Ｚ１７１２に準拠して以下の方法で測定した。フィルムを２０ｍｍ巾で２００ｍｍの長さでフィルムの長手方向、幅方向にそれぞれカットし、１２０℃または１５０℃の熱風オーブン中に吊るして５分間加熱した。加熱後の長さを測定し、元の長さに対する収縮した長さの割合で熱収縮率を求めた。
【0082】
（９）屈折率、△Ｎｙ、面配向係数、平均屈折率
（株）アタゴ製アッベ屈折計を用いて波長５８９．３ｎｍ、温度２３℃で測定した。フィルムの長手方向、幅方向に沿った屈折率をそれぞれＮｘ、Ｎｙとし、厚み方向の屈折率をＮｚとした。△Ｎｙは、Ｎｘ、Ｎｙ、Ｎｚを用いて、（式）Ｎｙ－［（Ｎｘ＋Ｎｚ）／２］を用いて求めた。また、面配向係数（ΔＰ）は、（式）［（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２］－Ｎｚを用いて計算した。また、平均屈折率は（式）（Ｎｘ＋Ｎｙ＋Ｎｚ）／３を用いて計算した。
（株）アタゴ製アッベ屈折計を用いて波長５８９．３ｎｍ、温度２３℃で測定した。フィルムの長手方向、幅方向に沿った屈折率をそれぞれＮｘ、Ｎｙとし、厚み方向の屈折率をＮｚとした。△Ｎｙは、Ｎｘ、Ｎｙ、Ｎｚを用いて、（式）Ｎｙ－［（Ｎｘ＋Ｎｚ）／２］を用いて求めた。また、面配向係数（ΔＰ）は、（式）［（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２］－Ｎｚを用いて計算した。また、平均屈折率は（式）（Ｎｘ＋Ｎｙ＋Ｎｚ）／３を用いて計算した。
【0083】
（１０）Ｘ線半値幅、Ｘ線配向度
Ｘ線回折装置（（株）リガク製ＳｍａｒｔＬａｂ，αβγアタッチメント付属）を用いて透過法にて測定した。波長１．５４１８ÅのＸ線を用いて、Ｘ線出力は４５ｋＶ、２００ｍＡの出力で用いた。検出器にはハイブリッド型多次元ピクセル検出器 Ｈｙｐｉｘ－３０００を０次元モードで使用した。平行ビーム法で入射側のスリットとして、ソーラースリット２．５°、長手制限スリット１０ｍｍ、入射スリット幅１ｍｍを使用した。また、受光側のスリットとして、パラレルスリットアナライザー０．２２８°を使用した。
カメラ長３００ｍｍ、検出器の積分幅は２ｍｍで行った。
４００μｍの厚みになるようにフィルムを重ね合わせて試料を調製した。ポリプロピレン樹脂のα型結晶の（１１０）面の回折ピーク位置（回折角度２θ＝１４．１°）に検出器を置き、サンプルをフィルムの厚み方向を軸として３６０°回転させ、（１１０）面の回折強度の方位角依存性を得た。ステップ間隔は０．５°、測定スピードは６０°／ｍｉｎで測定した。この方位角依存性より、フィルムの幅方向の配向結晶に由来する回折ピークの半値幅Ｗｈを求めた。
また、Ｗｈを用いて、下記式よりＸ線配向度を算出した。
Ｘ線配向度＝（１８０－Ｗｈ）／１８０
Ｘ線回折装置（（株）リガク製ＳｍａｒｔＬａｂ，αβγアタッチメント付属）を用いて透過法にて測定した。波長１．５４１８ÅのＸ線を用いて、Ｘ線出力は４５ｋＶ、２００ｍＡの出力で用いた。検出器にはハイブリッド型多次元ピクセル検出器 Ｈｙｐｉｘ－３０００を０次元モードで使用した。平行ビーム法で入射側のスリットとして、ソーラースリット２．５°、長手制限スリット１０ｍｍ、入射スリット幅１ｍｍを使用した。また、受光側のスリットとして、パラレルスリットアナライザー０．２２８°を使用した。
カメラ長３００ｍｍ、検出器の積分幅は２ｍｍで行った。
４００μｍの厚みになるようにフィルムを重ね合わせて試料を調製した。ポリプロピレン樹脂のα型結晶の（１１０）面の回折ピーク位置（回折角度２θ＝１４．１°）に検出器を置き、サンプルをフィルムの厚み方向を軸として３６０°回転させ、（１１０）面の回折強度の方位角依存性を得た。ステップ間隔は０．５°、測定スピードは６０°／ｍｉｎで測定した。この方位角依存性より、フィルムの幅方向の配向結晶に由来する回折ピークの半値幅Ｗｈを求めた。
また、Ｗｈを用いて、下記式よりＸ線配向度を算出した。
Ｘ線配向度＝（１８０－Ｗｈ）／１８０
【0084】
（１１）パルスＮＭＲで求めた拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）の比率
フィルムを断裁して、外径１０ｍｍのガラス管の管内に高さ１ｃｍとなるまで断裁したフィルムを詰め込み、下記の測定装置と測定条件で二軸配向ポリプロピレンフィルムの１Ｈ核のスピン－スピン緩和時間Ｔ２を測定し磁化強度の減衰曲線を得た。
装置：ＢＲＵＫＥＲ製 Ｍｉｎｉｓｐｅｃ ｍｑ２０
温度：４０℃
観測周波数：２０ＭＨｚ
９０°パルス幅：２．７４μｓ
パルス繰り返し時間：２．０ｓ
パルスモード： Ｓｏｌｉｄｏ Ｅｃｈｏ法
積算回数 ： １２８回
Ｒｅｃｙｃｌｅ Ｄｅｌａｙ ： ４ｓ
Ａｃｑｕｉｓｉｔｉｏｎ Ｓｃａｌｅ ： ０．１ ｍｓ
測定は二軸配向ポリプロピレンフィルムを詰めたガラス管を装置に投入して１５分間保温した後に開始し、得られた磁化強度の減衰曲線とフィッティング曲線が一致するように、緩和時間が一番短い成分をガウス関数、二番目と三番目に短い成分はローレンツ関数を用いて最小二乗法により分離し、それぞれの割合を得た。なお、一番短い成分が結晶成分（Ｉ）、二番目と三番目に短い成分がそれぞれ拘束された非結晶成分（ＩＩ）、拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）に相当する。なお、フィッティング及び解析は、上記測定装置に付属のソフトウェア（ＴＤ－ＮＭＲ Ａｎａｌｙｚｅｒ）を用いた。
拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）の比率は、上記方法で得た結晶成分（Ｉ）、拘束された非結晶成分（ＩＩ）、拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）の全体に対する非晶成分（ＩＩＩ）の比率（％）を下式（１）で計算した。
拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）の比率 ＝ ＭＩＩＩ／（ＭＩ＋ＭＩＩ＋ＭＩＩＩ） ・・・（１）
ＭＩ：結晶成分（Ｉ）の成分量
ＭＩＩ：拘束された非結晶成分（ＩＩ）の成分量
ＭＩＩＩ：拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）の成分量
フィルムを断裁して、外径１０ｍｍのガラス管の管内に高さ１ｃｍとなるまで断裁したフィルムを詰め込み、下記の測定装置と測定条件で二軸配向ポリプロピレンフィルムの１Ｈ核のスピン－スピン緩和時間Ｔ２を測定し磁化強度の減衰曲線を得た。
装置：ＢＲＵＫＥＲ製 Ｍｉｎｉｓｐｅｃ ｍｑ２０
温度：４０℃
観測周波数：２０ＭＨｚ
９０°パルス幅：２．７４μｓ
パルス繰り返し時間：２．０ｓ
パルスモード： Ｓｏｌｉｄｏ Ｅｃｈｏ法
積算回数 ： １２８回
Ｒｅｃｙｃｌｅ Ｄｅｌａｙ ： ４ｓ
Ａｃｑｕｉｓｉｔｉｏｎ Ｓｃａｌｅ ： ０．１ ｍｓ
測定は二軸配向ポリプロピレンフィルムを詰めたガラス管を装置に投入して１５分間保温した後に開始し、得られた磁化強度の減衰曲線とフィッティング曲線が一致するように、緩和時間が一番短い成分をガウス関数、二番目と三番目に短い成分はローレンツ関数を用いて最小二乗法により分離し、それぞれの割合を得た。なお、一番短い成分が結晶成分（Ｉ）、二番目と三番目に短い成分がそれぞれ拘束された非結晶成分（ＩＩ）、拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）に相当する。なお、フィッティング及び解析は、上記測定装置に付属のソフトウェア（ＴＤ－ＮＭＲ Ａｎａｌｙｚｅｒ）を用いた。
拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）の比率は、上記方法で得た結晶成分（Ｉ）、拘束された非結晶成分（ＩＩ）、拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）の全体に対する非晶成分（ＩＩＩ）の比率（％）を下式（１）で計算した。
拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）の比率 ＝ ＭＩＩＩ／（ＭＩ＋ＭＩＩ＋ＭＩＩＩ） ・・・（１）
ＭＩ：結晶成分（Ｉ）の成分量
ＭＩＩ：拘束された非結晶成分（ＩＩ）の成分量
ＭＩＩＩ：拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）の成分量
【0085】
（１２）濡れ張力（ｍＮ／ｍ）
ＪＩＳ Ｋ ６７６８ ： １９９９に順じて、フィルムを２３℃、相対湿度 ５０％で２４時間
エージング後、下記手順でフィルムのコロナ処理面を測定した。
手順１）
測定は，温度 ２３℃，相対湿度 ５０％の標準試験室雰囲気（ＪＩＳ Ｋ ７１００ 参照）で行う。
手順２）
試験片をハンドコータ（４．１）の基板の上に置き、試験片の上に試験用混合液を数滴滴下して、直ちにワイヤーバーを引いて広げる。
綿棒又はブラシを使用して試験用混合液を広げる場合は、液体は少なくとも６ｃｍ２以上の面積に速やかに広げる。液体の量は、たまりを作らないで、薄層を形成する程度にする。
濡れ張力の判定は，試験用混合液の液膜を明るいところで観察し、３秒後の液膜の状態で行う。液膜破れを生じないで、３秒以上、塗布されたときの状態を保っているのは、ぬれていることになる。濡れが３秒以上保つ場合は、さらに、次に表面張力の高い混合液に進み、また逆に、３秒以下で液膜が破れる場合は、次の表面張力の低い混合液に進む。
この操作を繰り返し、試験片の表面を正確に、３秒間で濡らすことができる混合液を選ぶ。
ＪＩＳ Ｋ ６７６８ ： １９９９に順じて、フィルムを２３℃、相対湿度 ５０％で２４時間
エージング後、下記手順でフィルムのコロナ処理面を測定した。
手順１）
測定は，温度 ２３℃，相対湿度 ５０％の標準試験室雰囲気（ＪＩＳ Ｋ ７１００ 参照）で行う。
手順２）
試験片をハンドコータ（４．１）の基板の上に置き、試験片の上に試験用混合液を数滴滴下して、直ちにワイヤーバーを引いて広げる。
綿棒又はブラシを使用して試験用混合液を広げる場合は、液体は少なくとも６ｃｍ２以上の面積に速やかに広げる。液体の量は、たまりを作らないで、薄層を形成する程度にする。
濡れ張力の判定は，試験用混合液の液膜を明るいところで観察し、３秒後の液膜の状態で行う。液膜破れを生じないで、３秒以上、塗布されたときの状態を保っているのは、ぬれていることになる。濡れが３秒以上保つ場合は、さらに、次に表面張力の高い混合液に進み、また逆に、３秒以下で液膜が破れる場合は、次の表面張力の低い混合液に進む。
この操作を繰り返し、試験片の表面を正確に、３秒間で濡らすことができる混合液を選ぶ。
【0086】
（１３）粘着性の評価
実施例に記載の粘着剤を塗布した二軸延伸ポリプロピレンフィルム（粘着フィルム）のロールから粘着フィルムを、幅方向が長辺となるように幅２５ｍｍ、長さ１５０ｍｍにカットし、剥離力測定用サンプルとした。剥離試験機（協和界面科学社製、ＶＰＡ－３）を用いて、ＪＩＳ Ｚ０２３７に準拠して、剥離角度１８０度で剥離した。＃２８０の紙やすりで研磨したステンレススチール板（ＳＵＳ３０４）に貼着して３０分間放置した後、温度２５℃、相対湿度６０％の条件下、剥離速度３００ｍｍ／分で１８０度引き剥がし粘着力を測定した。
得られた粘着力の数値から下記の基準で粘着性を判定した。
○：４００ｇｆ／２５ｍｍ以上
×：４００ｇｆ／２５ｍｍ未満
実施例に記載の粘着剤を塗布した二軸延伸ポリプロピレンフィルム（粘着フィルム）のロールから粘着フィルムを、幅方向が長辺となるように幅２５ｍｍ、長さ１５０ｍｍにカットし、剥離力測定用サンプルとした。剥離試験機（協和界面科学社製、ＶＰＡ－３）を用いて、ＪＩＳ Ｚ０２３７に準拠して、剥離角度１８０度で剥離した。＃２８０の紙やすりで研磨したステンレススチール板（ＳＵＳ３０４）に貼着して３０分間放置した後、温度２５℃、相対湿度６０％の条件下、剥離速度３００ｍｍ／分で１８０度引き剥がし粘着力を測定した。
得られた粘着力の数値から下記の基準で粘着性を判定した。
○：４００ｇｆ／２５ｍｍ以上
×：４００ｇｆ／２５ｍｍ未満
【0087】
（１４）粘着フィルムカール
実施例に記載の粘着剤を塗布した二軸延伸ポリプロピレンフィルム（粘着フィルム）のロールから粘着フィルムを１０ｃｍ×１０ｃｍサイズにカットし、粘着面が上になるようにガラス板の上に粘着フィルムサンプルを置いて、ガラス板から浮いている部分の高さを測定した。粘着フィルムに発生したカールを下記の方法により評価した。
このときガラス板から一番大きく浮いている部分の高さを測定値とした。以下の基準でカール性の評価を行った。
○：カールが５ｍｍ以下である
×：カールが５ｍｍより大きい
実施例に記載の粘着剤を塗布した二軸延伸ポリプロピレンフィルム（粘着フィルム）のロールから粘着フィルムを１０ｃｍ×１０ｃｍサイズにカットし、粘着面が上になるようにガラス板の上に粘着フィルムサンプルを置いて、ガラス板から浮いている部分の高さを測定した。粘着フィルムに発生したカールを下記の方法により評価した。
このときガラス板から一番大きく浮いている部分の高さを測定値とした。以下の基準でカール性の評価を行った。
○：カールが５ｍｍ以下である
×：カールが５ｍｍより大きい
【0088】
（１５）粘着フィルムロールのシワ
実施例に記載の粘着剤を塗布した二軸延伸ポリプロピレンフィルムのロールから粘着剤を塗布した二軸延伸ポリプロピレンフィルムを巻きだし、粘着フィルムに発生したシワを下記の方法により評価した。
すなわち、温度２５℃、湿度６５％の室内に、６０ｃｍ幅の粘着フィルムをフィルム長手方向が鉛直になるようにつるし、１０Ｎ／ｍの荷重をかけ３０分間静置した。蛍光灯を長手方向に連続した波板状のシワの数を計数する面から１ｍ離して４５°上方からフィルム表面に投影させ、シワを計数する面から０．５ｍ離れて４５°下方からシワの数を目視によって計数して評価した。シワは、観察する面に対してフィルム長手方向の凸状となるシワを１本とし、フィルム幅方向のシワの数を計数した。
○：シワの本数が１０本／ｍ以下
×：シワの本数が１１本／ｍ以上。
実施例に記載の粘着剤を塗布した二軸延伸ポリプロピレンフィルムのロールから粘着剤を塗布した二軸延伸ポリプロピレンフィルムを巻きだし、粘着フィルムに発生したシワを下記の方法により評価した。
すなわち、温度２５℃、湿度６５％の室内に、６０ｃｍ幅の粘着フィルムをフィルム長手方向が鉛直になるようにつるし、１０Ｎ／ｍの荷重をかけ３０分間静置した。蛍光灯を長手方向に連続した波板状のシワの数を計数する面から１ｍ離して４５°上方からフィルム表面に投影させ、シワを計数する面から０．５ｍ離れて４５°下方からシワの数を目視によって計数して評価した。シワは、観察する面に対してフィルム長手方向の凸状となるシワを１本とし、フィルム幅方向のシワの数を計数した。
○：シワの本数が１０本／ｍ以下
×：シワの本数が１１本／ｍ以上。
【0089】
（実施例１）
（粘着用二軸延伸ポリプロピレンフィルムの製造方法）
ポリプロピレン樹脂として、ＭＦＲ＝７．５ｇ／１０分、［ｍｍｍｍ］＝９８．９％、Ｔｃ＝１１６．２℃、Ｔｍ＝１６２．５℃であるプロピレン単独重合体ＰＰ－１（住友化学（株）製、住友ノーブレンＦＬＸ８０Ｅ４）を８０重量部と、ＭＦＲ＝１１ｇ／１０分、［ｍｍｍｍ］＝９８．８％、Ｔｃ＝１１６．５℃、Ｔｍ＝１６１．５℃であるプロピレン単独重合体ＰＰ－２（住友化学（株）製、ＥＬ８０Ｆ５）を２０重量部とをブレンドして用いた。
２５０℃でＴダイよりシート状に押出し、２０℃の冷却ロールに接触させ、そのまま２０℃の水槽に投入した。その後、１４２℃で二対のロールで長手方向に４．５倍に延伸し、ついで両端をクリップで挟み、熱風オーブン中に導いて、１７０℃で予熱後、幅方向に１段目として１６２℃で１０倍延伸を行った。幅方向延伸直後に、クリップに把持したまま１２０℃で冷却し、その後、１７５℃で幅方向に１．２倍再延伸を行った後室温まで冷却し、フィルムの片側表面にソフタル・コロナ・アンド・プラズマＧｍｂＨ社製のコロナ処理機を用いて、印加電流値：０．７５Ａの条件で、コロナ処理を施した後、ワインダーで巻き取った。こうして得られたフィルムの厚みは１８．６μｍであった。
表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、剛性に非常に優れるものであり、高温での熱収縮率が低いフィルムが得られた。
（粘着用二軸延伸ポリプロピレンフィルムの製造方法）
ポリプロピレン樹脂として、ＭＦＲ＝７．５ｇ／１０分、［ｍｍｍｍ］＝９８．９％、Ｔｃ＝１１６．２℃、Ｔｍ＝１６２．５℃であるプロピレン単独重合体ＰＰ－１（住友化学（株）製、住友ノーブレンＦＬＸ８０Ｅ４）を８０重量部と、ＭＦＲ＝１１ｇ／１０分、［ｍｍｍｍ］＝９８．８％、Ｔｃ＝１１６．５℃、Ｔｍ＝１６１．５℃であるプロピレン単独重合体ＰＰ－２（住友化学（株）製、ＥＬ８０Ｆ５）を２０重量部とをブレンドして用いた。
２５０℃でＴダイよりシート状に押出し、２０℃の冷却ロールに接触させ、そのまま２０℃の水槽に投入した。その後、１４２℃で二対のロールで長手方向に４．５倍に延伸し、ついで両端をクリップで挟み、熱風オーブン中に導いて、１７０℃で予熱後、幅方向に１段目として１６２℃で１０倍延伸を行った。幅方向延伸直後に、クリップに把持したまま１２０℃で冷却し、その後、１７５℃で幅方向に１．２倍再延伸を行った後室温まで冷却し、フィルムの片側表面にソフタル・コロナ・アンド・プラズマＧｍｂＨ社製のコロナ処理機を用いて、印加電流値：０．７５Ａの条件で、コロナ処理を施した後、ワインダーで巻き取った。こうして得られたフィルムの厚みは１８．６μｍであった。
表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、剛性に非常に優れるものであり、高温での熱収縮率が低いフィルムが得られた。
【0090】
（粘着剤を塗布した二軸延伸ポリプロピレンフィルムの作製）
ロール状の粘着用二軸延伸ポリプロピレンフィルムのコロナ処理した表面側に、アクリル系粘着剤塗布液（トーヨーケム株式会社製アクリル系粘着剤オリバインＢＰＳ３１５６Ｄ：１００質量部、硬化剤ＢＨＳ８５１５：３質量部）を乾燥後の厚みが２５μｍとなるようにコーターを使用して塗布し、下方及び上方の空気流吹き出し口の間隔が３８ｃｍの空気浮上搬送式乾燥装置を用いて、搬送張力２０００ｋＰａ、乾燥温度１５０℃で２０秒間粘着層を乾燥させ、粘着フィルムを得た。乾燥後、５０℃の冷却ロールを用いてフィルムを２０℃／秒の速度で冷却した後、ロール状に巻き取り、粘着フィルムロールを得た。表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、剛性に非常に優れるものであり、高温での熱収縮率が低く、粘着剤を塗布した粘着フィルムは粘着性に優れ、シワやカールのない平滑なフィルムであった。
ロール状の粘着用二軸延伸ポリプロピレンフィルムのコロナ処理した表面側に、アクリル系粘着剤塗布液（トーヨーケム株式会社製アクリル系粘着剤オリバインＢＰＳ３１５６Ｄ：１００質量部、硬化剤ＢＨＳ８５１５：３質量部）を乾燥後の厚みが２５μｍとなるようにコーターを使用して塗布し、下方及び上方の空気流吹き出し口の間隔が３８ｃｍの空気浮上搬送式乾燥装置を用いて、搬送張力２０００ｋＰａ、乾燥温度１５０℃で２０秒間粘着層を乾燥させ、粘着フィルムを得た。乾燥後、５０℃の冷却ロールを用いてフィルムを２０℃／秒の速度で冷却した後、ロール状に巻き取り、粘着フィルムロールを得た。表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、剛性に非常に優れるものであり、高温での熱収縮率が低く、粘着剤を塗布した粘着フィルムは粘着性に優れ、シワやカールのない平滑なフィルムであった。
【0091】
（実施例２）
１６５℃で幅方向に１．２倍再延伸した以外は実施例１と同様に行った。得られたフィルムの厚みは１８．４μｍであった。表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、剛性に非常に優れるものであり、高温での熱収縮率が低く、粘着剤を塗布した粘着フィルムは粘着性に優れ、シワやカールのない平滑なフィルムであった。
１６５℃で幅方向に１．２倍再延伸した以外は実施例１と同様に行った。得られたフィルムの厚みは１８．４μｍであった。表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、剛性に非常に優れるものであり、高温での熱収縮率が低く、粘着剤を塗布した粘着フィルムは粘着性に優れ、シワやカールのない平滑なフィルムであった。
【0092】
（実施例３）
長手方向に１４７℃で延伸し、幅方向に１段目として１６５℃で１０倍延伸を行い、幅方向延伸直後に、クリップに把持したまま１２０℃で冷却し、その後、１７７℃で幅方向に１．２倍再延伸を行った以外は実施例１と同様に行った。得られたフィルムの厚みは１８．９μｍであった。
表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、剛性が高く、高温での熱収縮率が低く、粘着剤を塗布した粘着フィルムは粘着性に優れ、シワやカールのない平滑なフィルムであった。
長手方向に１４７℃で延伸し、幅方向に１段目として１６５℃で１０倍延伸を行い、幅方向延伸直後に、クリップに把持したまま１２０℃で冷却し、その後、１７７℃で幅方向に１．２倍再延伸を行った以外は実施例１と同様に行った。得られたフィルムの厚みは１８．９μｍであった。
表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、剛性が高く、高温での熱収縮率が低く、粘着剤を塗布した粘着フィルムは粘着性に優れ、シワやカールのない平滑なフィルムであった。
【0093】
（実施例４）
１７７℃で幅方向に１．１倍再延伸した以外は実施例３と同様に行った。得られたフィルムの厚みは２０．６μｍであった。表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。
表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、剛性が高く、高温での熱収縮率も低く、粘着剤を塗布した粘着フィルムは粘着性に優れ、シワやカールのない平滑なフィルムであった。
１７７℃で幅方向に１．１倍再延伸した以外は実施例３と同様に行った。得られたフィルムの厚みは２０．６μｍであった。表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。
表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、剛性が高く、高温での熱収縮率も低く、粘着剤を塗布した粘着フィルムは粘着性に優れ、シワやカールのない平滑なフィルムであった。
【0094】
（比較例１）
幅方向に１段目として１６２℃で１２倍延伸を行い、幅方向延伸直後に、クリップに把持したまま１００℃で冷却し、その後、１７０℃で幅一定のまま熱固定を行った以外は実施例１と同様に行った。得られたフィルムの厚みは２０．８μｍであった。
表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、剛性が高いものの、高温での熱収縮理率が劣り、粘着剤を塗布した粘着フィルムにはシワとカールが発生したため粘着フィルムとして加工適正に劣るものとなった。
幅方向に１段目として１６２℃で１２倍延伸を行い、幅方向延伸直後に、クリップに把持したまま１００℃で冷却し、その後、１７０℃で幅一定のまま熱固定を行った以外は実施例１と同様に行った。得られたフィルムの厚みは２０．８μｍであった。
表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、剛性が高いものの、高温での熱収縮理率が劣り、粘着剤を塗布した粘着フィルムにはシワとカールが発生したため粘着フィルムとして加工適正に劣るものとなった。
【0095】
（比較例２）
幅方向に１段目として１６２℃で１２倍延伸を行い、幅方向延伸直後に、クリップに把持したまま冷却を行わず、１７２℃で幅一定のまま熱固定を行った以外は実施例１と同様に行った。得られたフィルムの厚みは２３．１μｍであった。
表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、剛性が劣り、粘着剤を塗布した粘着フィルムにはシワとカールが発生したため粘着フィルムとして加工適正に劣るものとなった。
幅方向に１段目として１６２℃で１２倍延伸を行い、幅方向延伸直後に、クリップに把持したまま冷却を行わず、１７２℃で幅一定のまま熱固定を行った以外は実施例１と同様に行った。得られたフィルムの厚みは２３．１μｍであった。
表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、剛性が劣り、粘着剤を塗布した粘着フィルムにはシワとカールが発生したため粘着フィルムとして加工適正に劣るものとなった。
【0096】
（比較例３）
幅方向に１段目として１６８℃で１２倍延伸を行い、幅方向延伸直後に、クリップに把持したまま１００℃で冷却し、その後、１７０℃で幅一定のまま熱固定を行った以外は実施例１と同様に行った。得られたフィルムの厚みは１８．７μｍであった。
表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、高温での熱収縮率が高く、剛性も劣り、粘着剤を塗布した粘着フィルムにはシワとカールが発生したため粘着フィルムとして加工適正に劣るものとなった。
幅方向に１段目として１６８℃で１２倍延伸を行い、幅方向延伸直後に、クリップに把持したまま１００℃で冷却し、その後、１７０℃で幅一定のまま熱固定を行った以外は実施例１と同様に行った。得られたフィルムの厚みは１８．７μｍであった。
表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、高温での熱収縮率が高く、剛性も劣り、粘着剤を塗布した粘着フィルムにはシワとカールが発生したため粘着フィルムとして加工適正に劣るものとなった。
【0097】
（比較例４）
ポリプロピレン樹脂として、ＭＦＲ＝３ｇ／１０分、［ｍｍｍｍ］＝９４．８％、Ｔｃ＝１１７．２℃、Ｔｍ＝１６０．６℃であるＰＰ－３（日本ポリプロ（株）製、ＦＬ２０３Ｄ）を用いた。２５０℃でＴダイよりシート状に押出し、２０℃の冷却ロールに接触させ、そのまま２０℃の水槽に投入した。その後、長手方向に、１３０℃で４．５倍延伸し、テンターでの幅方向延伸において、予熱温度を１６８℃とし、延伸１段目として１５５℃で８．２倍延伸を行った。幅方向延伸直後に、クリップに把持したまま１２０℃で冷却し、その後、１７０℃で幅方向に１．２倍再延伸を行った。最後に室温にて冷却した。得られたフィルムの厚みは１８．８μｍであった。
表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、高温での熱収縮率が高く、剛性も劣るものであり、粘着剤を塗布した粘着フィルムにシワとカールが発生したため粘着フィルムとして加工適正に劣るものとなった。
ポリプロピレン樹脂として、ＭＦＲ＝３ｇ／１０分、［ｍｍｍｍ］＝９４．８％、Ｔｃ＝１１７．２℃、Ｔｍ＝１６０．６℃であるＰＰ－３（日本ポリプロ（株）製、ＦＬ２０３Ｄ）を用いた。２５０℃でＴダイよりシート状に押出し、２０℃の冷却ロールに接触させ、そのまま２０℃の水槽に投入した。その後、長手方向に、１３０℃で４．５倍延伸し、テンターでの幅方向延伸において、予熱温度を１６８℃とし、延伸１段目として１５５℃で８．２倍延伸を行った。幅方向延伸直後に、クリップに把持したまま１２０℃で冷却し、その後、１７０℃で幅方向に１．２倍再延伸を行った。最後に室温にて冷却した。得られたフィルムの厚みは１８．８μｍであった。
表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、高温での熱収縮率が高く、剛性も劣るものであり、粘着剤を塗布した粘着フィルムにシワとカールが発生したため粘着フィルムとして加工適正に劣るものとなった。
【0098】
（比較例５）
ポリプロピレン樹脂として実施例１と同様にＰＰ－１とＰＰ－２とのブレンドを用いて、表２に示した幅方向に再延伸を行わず１６８℃で熱処理した製膜条件でフィルムを得た。得られたフィルムの厚みは２０．０μｍであった。
表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、高温での熱収縮率は低いが、剛性も劣るものであり、粘着剤を塗布した粘着フィルムにはシワとカールが発生したため粘着フィルムとして加工適正に劣るものとなった。
ポリプロピレン樹脂として実施例１と同様にＰＰ－１とＰＰ－２とのブレンドを用いて、表２に示した幅方向に再延伸を行わず１６８℃で熱処理した製膜条件でフィルムを得た。得られたフィルムの厚みは２０．０μｍであった。
表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、高温での熱収縮率は低いが、剛性も劣るものであり、粘着剤を塗布した粘着フィルムにはシワとカールが発生したため粘着フィルムとして加工適正に劣るものとなった。
【0099】
（比較例６）
ポリプロピレン樹脂として、ＭＦＲ＝５ｇ／１０分、［ｍｍｍｍ］＝９７．３％、Ｔｃ＝１１６．８℃、Ｔｍ＝１６１．６℃であるＰＰ－４（日本ポリプロ（株）製、ＳＡ４Ｌ）を用いて、表２に示した幅方向に再延伸を行わず１６８℃で熱処理した製膜条件でフィルムを得た。得られたフィルムの厚みは２０．０μｍであった。
表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、高温での熱収縮率が高く、剛性も劣るものであり、粘着剤を塗布した粘着フィルムにシワとカールが発生したため粘着フィルムとして加工適正に劣るものとなった。
ポリプロピレン樹脂として、ＭＦＲ＝５ｇ／１０分、［ｍｍｍｍ］＝９７．３％、Ｔｃ＝１１６．８℃、Ｔｍ＝１６１．６℃であるＰＰ－４（日本ポリプロ（株）製、ＳＡ４Ｌ）を用いて、表２に示した幅方向に再延伸を行わず１６８℃で熱処理した製膜条件でフィルムを得た。得られたフィルムの厚みは２０．０μｍであった。
表１にポリプロピレン樹脂の構造、表２に製膜条件を示す。その物性は、表３に示すとおり、高温での熱収縮率が高く、剛性も劣るものであり、粘着剤を塗布した粘着フィルムにシワとカールが発生したため粘着フィルムとして加工適正に劣るものとなった。
【0100】
【表1】
【0101】
【表2】
【0102】
【表3】
【産業上の利用可能性】
【0103】
本発明の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムは、剛性が高く、フィルムの薄膜化ができる。フィルムを薄膜化しても剥離し易く、粘着剤の乾燥時にシワが生じにくく、塗布加工後のフィルムにカールの発生が少ないので粘着用フィルムとして好適に用いることができる。
【図1】
【手続補正書】
【提出日】2022-04-20
【手続補正1】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項1】
下記（１）、（２）を満足する粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
（１）ソリッドエコー法によるパルスＮＭＲで求めた結晶成分（Ｉ）、拘束された非結晶成分（ＩＩ）、拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）に分離した時の（ＩＩＩ）の比率が７％以下である。
（２）幅方向のループステフネス応力（Ｓ）と厚み（ｔ）との関係が、下記式を満たす。
Ｓ［ｍＮ］≧０．００１０×厚み（μｍ）３
（１）ソリッドエコー法によるパルスＮＭＲで求めた結晶成分（Ｉ）、拘束された非結晶成分（ＩＩ）、拘束されない非晶成分（ＩＩＩ）に分離した時の（ＩＩＩ）の比率が７％以下である。
（２）幅方向のループステフネス応力（Ｓ）と厚み（ｔ）との関係が、下記式を満たす。
Ｓ［ｍＮ］≧０．００１０×厚み（μｍ）３
【請求項2】
前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの１５０℃における熱収縮率が、長手方向で１０％以下であり、幅方向で３０％以下である、請求項１に記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項3】
前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの幅方向の屈折率Ｎｙが１．５２５０以上であり、△Ｎｙが０．０２４０以上である、請求項１又は２に記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項4】
前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムのヘイズが５．０％以下である、請求項１～３のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項5】
前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成するポリプロピレン樹脂のメソペンタッド分率が９７．０％以上である、請求項１～４のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項6】
前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成するポリプロピレン樹脂の結晶化温度が１０５℃以上であり、融点が１６０℃以上である、請求項１～５のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項7】
前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成するポリプロピレン樹脂のメルトフローレートが４．０ｇ／１０分以上である、請求項１～６のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項8】
前記粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムを構成するポリプロピレン樹脂の分子量１０万以下の成分量が３５質量％以上である、請求項１～７のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項9】
請求項１～８のいずれかに記載の粘着用二軸配向ポリプロピレンフィルムの少なくとも片方の面に粘着剤塗布層が積層された粘着フィルム。
【請求項10】
前記粘着剤塗布層がシリコーン系ゴムおよび／又はアクリル系樹脂を含む請求項９に記載の粘着フィルム。
【請求項11】
前記粘着フィルムの１５０℃における熱収縮率が、長手方向で１０％以下であり、幅方向で３０％以下である、請求項１０に記載の粘着フィルム。