特開 2024-104259 水素機器用基材の製造方法及び水素機器用基材

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2024104259

(43)【公開日】2024-08-02

(54)【発明の名称】水素機器用基材の製造方法及び水素機器用基材

(51)【国際特許分類】

   B23K 20/00 20060101AFI20240726BHJP

【ＦＩ】

B23K20/00 310L

B23K20/00 310H

【審査請求】未請求

【請求項の数】12

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2023008423

(22)【出願日】2023-01-23

(71)【出願人】

【識別番号】505290542

【氏名又は名称】株式会社ＭＯＬＥ’Ｓ ＡＣＴ

(74)【代理人】

【識別番号】110002697

【氏名又は名称】めぶき弁理士法人

(74)【代理人】

【識別番号】100104709

【弁理士】

【氏名又は名称】松尾 誠剛

(72)【発明者】

【氏名】北澤 敏明

【テーマコード（参考）】

4E167

【Ｆターム（参考）】

4E167AA02

4E167AA06

4E167AA07

4E167BA02

4E167CA06

4E167CB01

4E167CC01

4E167DB06

(57)【要約】

【課題】従来よりも水素機器の信頼性を高くできる水素機器用基材の製造方法を提供する。
【解決手段】金属材料からなり水素機器用基材１０の母材となる第１部材１と、アルミニウム系材料又はマグネシウム系材料からなり第１部材１の被覆材となる第２部材２とを準備する部材準備工程と、第１部材１及び第２部材２を相互拡散接合して接合体３を形成する接合体形成工程と、接合体３に対して時効処理を行う時効処理工程とを有し、第１部材と第２部材との接合面には「接合体形成工程により形成された第１部材と第２部材との金属間化合物層５」が存在するとともに、当該金属間化合物層５の結晶粒界及び第２部材２の結晶粒界には「時効処理工程により形成された析出層」が存在し、金属間化合物層５及び析出層の水素吸蔵能により第１部材１への水素透過が抑制される結果として第１部材１の水素脆化が抑制された水素機器用基材１０を製造する水素機器用基材の製造方法。
【選択図】図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

水素機器を製造するための水素機器用基材の製造方法であって、
金属材料からなり前記水素機器用基材の母材となる第１部材と、アルミニウム系材料又はマグネシウム系材料からなり前記第１部材の被覆材となる第２部材とを準備する部材準備工程と、
前記第１部材及び前記第２部材をこれらの接合予定面を突き合わせた状態で相互拡散接合して接合体を形成する接合体形成工程と、
前記接合体に対して時効処理を行う時効処理工程とを有し、
前記第１部材と前記第２部材との接合面には「前記第１部材が含有する成分と前記第２部材が含有する成分とを含有し水素吸蔵能を有する金属間化合物層」が存在するとともに、当該金属間化合物層の結晶粒界及び前記第２部材の結晶粒界には「水素吸蔵能を有する析出層」が存在し、前記金属間化合物層及び前記析出層の水素吸蔵能により前記第１部材への水素透過が抑制される結果として前記第１部材の水素脆化が抑制された前記水素機器用基材を製造することを特徴とする水素機器用基材の製造方法。

【請求項2】

請求項１に記載の水素機器用基材の製造方法において、
前記アルミニウム系材料は、Ｚｎ及びＭｇを含有するアルミニウム合金であり、
前記マグネシウム系材料は、Ｚｎ及びＡｌを含有するマグネシウム合金であり、
前記時効処理工程においては、前記金属間化合物層及び前記第２部材における前記結晶粒界の析出層中にAl₂Mg₃Zn₃からなる粒子を生成させることを特徴とする水素機器用基材の製造方法。

【請求項3】

請求項２に記載の水素機器用基材の製造方法において、
前記アルミニウム合金又は前記マグネシウム合金は、さらにＳｉを含有するアルミニウム合金又はマグネシウム合金であり、
製造される前記水素機器用基材は、前記第２部材の表面にＳｉを含有する酸化物層が形成されていることを特徴とする水素機器用基材の製造方法。

【請求項4】

請求項１に記載の水素機器用基材の製造方法において、
前記部材準備工程においては、前記第２部材として、前記第１部材との接合予定面に残留応力を付与した第２部材を準備することを特徴とする水素機器用基材の製造方法。

【請求項5】

請求項４に記載の水素機器用基材の製造方法において、
前記部材準備工程においては、前記第２部材として、ショットブラストによる処理により前記第１部材との接合予定面の表面を塑性変形させることで前記第１部材との接合予定面に残留応力を付与した第２部材を準備することを特徴とする水素機器用基材の製造方法。

【請求項6】

請求項１に記載の水素機器用基材の製造方法において、
前記部材準備工程においては、前記第２部材として、前記第１部材との接合予定面が所定の面粗度を有する第２部材を準備し、
前記接合体形成工程においては、前記第１部材と前記第２部材とを相対的に押圧することにより、前記第２部材における前記第１部材との接合予定面に表面微細構造の変化を発生させながら前記第１部材と前記第２部材とを相互拡散接合して接合体を形成することを特徴とする水素機器用基材の製造方法。

【請求項7】

請求項６に記載の水素機器用基材の製造方法において、
前記部材準備工程においては、前記第２部材として、ショットブラストによる処理により前記第１部材との接合予定面に表面微細構造を形成することにより、前記第１部材との接合予定面が所定の面粗度を有する第２部材を準備することを特徴とする水素機器用基材の製造方法。

【請求項8】

請求項１に記載の水素機器用基材の製造方法において、
前記部材準備工程においては、前記第１部材として、鉄系材料からなる第１部材を準備することを特徴とする水素機器用基材の製造方法。

【請求項9】

請求項１に記載の水素機器用基材の製造方法において、
前記部材準備工程においては、前記第１部材及び前記第２部材として、管状の第１部材及び第２部材を準備し
前記接合体形成工程においては、前記第１部材の内側に前記第２部材を配置した状態で、かつ、前記第２部材の内側空間に相互拡散接合に必要な内圧をかけながら、前記第１部材及び前記第２部材を相互拡散接合して接合体を形成することを特徴とする水素機器用基材の製造方法。

【請求項10】

請求項９に記載の水素機器用基材の製造方法において、
前記接合体形成工程においては、前記第１部材の外側に変形抑制用金型を配置した状態で前記第１部材及び前記第２部材を相互拡散接合して接合体を形成することを特徴とする水素機器用基材の製造方法。

【請求項11】

請求項１～１０のいずれかに記載の水素機器用基材の製造方法において、
前記水素機器は、水素貯蔵タンク又は水素移送用パイプであることを特徴とする水素機器用基材の製造方法。

【請求項12】

水素機器を製造するための水素機器用基材であって、
金属材料からなり前記水素機器用基材の母材となる第１部材と、アルミニウム系材料又はマグネシウム系材料からなり前記第１部材の被覆材となる第２部材とが接合した構造を有し、
前記第１部材と前記第２部材との接合面には「前記第１部材が含有する成分と前記第２部材が含有する成分とを含有し水素吸蔵能を有する金属間化合物層」が存在するとともに、当該金属間化合物層の結晶粒界及び前記第２部材の結晶粒界には「水素吸蔵能を有する析出層」が存在し、前記金属間化合物層及び前記析出層の水素吸蔵能により前記第１部材への水素透過が抑制される結果として前記第１部材の水素脆化が抑制されていることを特徴とする水素機器用基材。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、水素機器用基材の製造方法及び水素機器用基材に関する。

【背景技術】

【0002】

近年産業界においても環境保護の面から、自動車や輸送機器に関して水素を燃料とする燃料電池を電力源とするものや水素そのものを動力用の内燃機関の燃料として用いるものが開発されてきている。このため、自動車等に水素を供給するための水素ステーションなどのインフラ整備が必要となり、そのための検討、対応がなされている。

【0003】

水素ステーションなどの機器においては、水素を扱う構成部品（例えば、水素貯蔵タンク、水素移送用パイプなど）が不可欠である。このように水素を扱う構成部品に利用する金属材料においては、長期間水素に接触すると、材料内に水素が侵入し、侵入した水素によって、また、もともと金属材料に含まれている水素によって、引張強度などの機械的性質が劣化したり、構成部品そのものが脆性破壊（応力腐食割れ）を起こしたりする現象が知られている。この現象は、一般に水素脆化と呼ばれている。

【0004】

そこで、上記の水素脆化を抑制する技術が提案されている（例えば、特許文献１及び２参照。）。これらの技術は、母材の表面にアルミニウム系金属間化合物層、アルミニウム層、アルミナ層を順次積層した３層構造被膜を形成するというものであり、高圧水素の環境下で使用される水素機器の母材への水素侵入を抑制し、水素脆化を抑制することができる。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開２０１５－１７２２１２号公報

【特許文献2】国際公開ＷＯ２０１５／０９８９８１号明細書

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

しかしながら、上記した特許文献１及び２に記載された技術は、母材の表面にアルミニウム合金からなる溶融めっき層を形成するというものであり、母材と溶融めっき層との間の密着強度が低く溶融めっき層が剥がれやすいという問題があり、また、溶融めっき層が薄いため水素侵入を高いレベルで抑制することができないという問題がある。さらにまた、上記の結果脆性破壊（応力腐食割れ）の問題を高いレベルで抑制することができないという問題がある。このため、水素機器としての信頼性を高くすることができないという問題があった。

【0007】

そこで、本発明は上記問題を解決するためになされたものであり、従来よりも水素機器の信頼性を高くできる水素機器用基材の製造方法及び水素機器用基材を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0008】

［１］本発明の水素機器用基材の製造方法は、水素機器を製造するための水素機器用基材の製造方法であって、金属材料からなり前記水素機器用基材の母材となる第１部材と、アルミニウム系材料又はマグネシウム系材料からなり前記第１部材の被覆材となる第２部材とを準備する部材準備工程と、前記第１部材及び前記第２部材をこれらの接合予定面を突き合わせた状態で相互拡散接合して接合体を形成する接合体形成工程と、前記接合体に対して時効処理を行う時効処理工程とを有し、前記第１部材と前記第２部材との接合面には「前記第１部材が含有する成分と前記第２部材が含有する成分とを含有し水素吸蔵能を有する金属間化合物層」が存在するとともに、当該金属間化合物層の結晶粒界及び前記第２部材の結晶粒界には「水素吸蔵能を有する析出層」が存在し、前記金属間化合物層及び前記析出層の水素吸蔵能により前記第１部材への水素透過が抑制される結果として前記第１部材の水素脆化が抑制された前記水素機器用基材を製造することを特徴とする。

【0009】

本発明の水素機器用基材の製造方法において、時効処理工程は、接合体形成工程中に実施してもよいし、接合体形成工程後に実施してもよい。

【0010】

［２］本発明の水素機器用基材の製造方法において、前記アルミニウム系材料は、Ｚｎ及びＭｇを含有するアルミニウム合金であり、前記マグネシウム系材料は、Ｚｎ及びＡｌを含有するマグネシウム合金であり、前記時効処理工程においては、前記金属間化合物層及び前記第２部材における、前記結晶粒界の析出層中にAl₂Mg₃Zn₃からなる粒子を生成させることが好ましい。なお、Al₂Mg₃Zn₃からなる粒子としては、例えば、「２０２２年１１月１８日 九州大学・岩手大学・京都大学・科学技術振興機構・高輝度光化学研究センター「水素の影響を受けない新しい高強度アルミニウムの創製から材料を強化するナノ粒子の「切り替え」～（プレスリリース）」」に記載されている「Al₂Mg₃Zn₃からなるΤナノ粒子」を好ましく例示することができる。

【0011】

［３］本発明の水素機器用基材の製造方法において、前記アルミニウム合金又は前記マグネシウム合金は、さらにＳｉを含有するアルミニウム合金又はマグネシウム合金であり、製造される前記水素機器用基材は、前記第２部材の表面にＳｉを含有する酸化物層が形成されていることが好ましい。

【0012】

［４］本発明の水素機器用基材の製造方法において、前記部材準備工程においては、前記第２部材として、前記第１部材との接合予定面に残留応力を付与した第２部材を準備することが好ましい。

【0013】

［５］本発明の水素機器用基材の製造方法において、前記部材準備工程においては、前記第２部材として、ショットブラストによる処理により前記第１部材との接合予定面の表面を塑性変形させることで前記第１部材との接合予定面に残留応力を付与した第２部材を準備することが好ましい。

【0014】

［６］本発明の水素機器用基材の製造方法において、前記部材準備工程においては、前記第２部材として、前記第１部材との接合予定面が所定の面粗度を有する第２部材を準備し、前記接合体形成工程においては、前記第１部材と前記第２部材とを相対的に押圧することにより、前記第２部材における前記第１部材との接合予定面に表面微細構造の変化を発生させながら前記第１部材と前記第２部材とを相互拡散接合して接合体を形成することが好ましい。

【0015】

［７］本発明の水素機器用基材の製造方法において、前記部材準備工程においては、前記第２部材として、ショットブラストによる処理により前記第１部材との接合予定面に表面微細構造を形成することにより、前記第１部材との接合予定面が所定の面粗度を有する第２部材を準備することが好ましい。

【0016】

［８］本発明の水素機器用基材の製造方法において、前記部材準備工程においては、前記第１部材として、鉄系材料からなる第１部材を準備することが好ましい。

【0017】

［９］本発明の水素機器用基材の製造方法において、前記部材準備工程においては、前記第１部材及び前記第２部材として、管状の第１部材及び第２部材を準備し、前記接合体形成工程においては、前記第１部材の内側に前記第２部材を配置した状態で、かつ、前記第２部材の内側空間に相互拡散接合に必要な内圧をかけながら、前記第１部材及び前記第２部材を相互拡散接合して接合体を形成することができる。

【0018】

［１０］本発明の水素機器用基材の製造方法において、前記接合体形成工程においては、前記第１部材の外側に変形抑制用金型を配置した状態で前記第１部材及び前記第２部材を相互拡散接合して接合体を形成することができる。

【0019】

［１１］本発明の水素機器用基材の製造方法において、前記水素機器は、水素貯蔵タンク又は水素移送用パイプであることができる。

【0020】

［１２］本発明の水素機器用基材は、水素機器を製造するための水素機器用基材であって、金属材料からなり前記水素機器用基材の母材となる第１部材と、アルミニウム系材料又はマグネシウム系材料からなり前記第１部材の被覆材となる第２部材とが接合した構造を有し、前記第１部材と前記第２部材との接合面には「前記第１部材が含有する成分と前記第２部材が含有する成分とを含有し水素吸蔵能を有する金属間化合物層」が存在するとともに、当該金属間化合物層の結晶粒界及び前記第２部材の結晶粒界には「水素吸蔵能を有する析出層」が存在し、前記金属間化合物層及び前記析出層の水素吸蔵能により前記第１部材への水素透過が抑制される結果として前記第１部材の水素脆化が抑制されていることを特徴とする。

【発明の効果】

【0021】

本発明の水素機器用基材の製造方法は、水素機器用基材の母材となる第１部材及び当該第１部材の被覆材となる第２部材を相互拡散接合して形成した接合体を用いて水素機器用基材を製造している。また、本発明の水素機器用基材は、水素機器用基材の母材となる第１部材と当該第１部材の被覆材となる第２部材とが接合した構造を有する水素機器用基材を用いている。このため、本発明の水素機器用基材の製造方法及び水素機器用基材によれば、第１部材と第２部材との密着強度を従来よりも高くできる。また、第２部材を厚くして水素侵入を従来よりも高いレベルで抑制することができる。さらにまた、上記の結果脆性破壊（応力腐食割れ）の問題を従来よりも高いレベルで抑制することができる。このため、従来よりも水素機器の信頼性を高くできる水素機器用基材を提供することができる。

【0022】

また、本発明の水素機器用基材の製造方法及び水素機器用基材によれば、水素機器用基材の母材となる第１部材と、第１部材の被覆材となる第２部材との接合面には「第１部材が含有する成分と第２部材が含有する成分とを含有し水素吸蔵能を有する金属間化合物層」が存在するとともに、金属間化合物層の結晶粒界及び第２部材の結晶粒界には「水素吸蔵能を有する析出層」が存在し、「金属間化合物層」及び「金属間化合物層の結晶粒界及び第２部材の結晶粒界に存在する析出層」の水素吸蔵能により第１部材への水素透過が抑制される結果として前記第１部材の水素脆化が抑制され、従来よりも水素機器の信頼性を高くできる水素機器用基材を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0023】

【図1】実施形態１に係る水素機器用基材の製造方法を説明するために示す図である。

【図2】実施形態２に係る水素機器用基材の製造方法を説明するために示す図である。

【図3】実施形態２に係る水素機器用基材の製造方法を説明するために示す図である。

【図4】実施形態２に係る水素機器用基材の製造方法を説明するために示す図である。

【図5】板状の水素機器用基材１０を用いて水素機器２０を製造する方法を説明するために示す図である。

【図6】管状の第１部材１及び第２部材２を用いて水素機器２０（水素機器用基材１０）を製造する方法を説明するために示す図である。

【図7】管状の第１部材１及び第２部材２を用いて水素機器２０（水素機器用基材１０）を製造する方法を説明するために示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0024】

以下、本発明の水素機器用基材の製造方法及び水素機器用基材について、図に示す実施形態に基づいて説明する。なお、各図面は模式図であり、必ずしも実際の構造、構成、比率等を厳密に反映したものではない。また、以下に説明する実施形態は、特許請求の範囲に係る発明を限定するものではない。また、実施形態の中で説明されている諸要素及びその組み合わせの全てが本発明に必須であるとは限らない。

【0025】

［実施形態１］
図１は、実施形態１に係る水素機器用基材の製造方法を説明するために示す図である。図１（ａ）は部材準備工程を示す図であり、図１（ｂ）は接合体形成工程を示す図であり、図１（ｃ）は時効処理工程を示す図であり、図１（ｄ）は図１（ｃ）の符号Ａで示す部分の拡大図である。なお、図１（ｄ）中、符号６は第２部材２が酸化されることにより生成する酸化物層を示す。実施形態１に係る水素機器用基材の製造方法は、図１に示すように、部材準備工程と、接合体形成工程と、時効処理工程とを有する。

【0026】

１．部材準備工程
部材準備工程は、金属材料からなり水素機器用基材の母材となる第１部材１と、アルミニウム系材料又はマグネシウム系材料からなり第１部材１の被覆材となる第２部材２とを準備する工程である（図１（ａ）参照。）。実施形態１においては、第１部材として、鉄系材料からなる第１部材を準備し、第２部材として、Ｚｎ及びＭｇを含有するアルミニウム合金又はＺｎ及びＡｌを含有するマグネシウム合金からなる第２部材を準備する。第２部材の厚さは、例えば１ｍｍ～１０ｍｍとする。

【0027】

２．接合体形成工程
接合体形成工程は、第１部材１及び第２部材２をこれらの接合予定面を突き合わせた状態で相互拡散接合して接合体３を形成する工程である（図１（ｂ）参照。）。第１部材１と第２部材２が異種の材料であっても条件を選べば接合体３を形成できる。

【0028】

３．時効処理工程
時効処理工程は、接合体３に対して時効処理を行う工程である（図１（ｃ）及び図１（ｄ）参照。）。実施形態１においては、接合体形成工程における徐冷工程の途中で時効処理工程を実施する。時効処理工程が終了すると、第１部材１と第２部材２との接合面には「第１部材１が含有する成分と第２部材２が含有する成分とを含有し水素吸蔵能を有する金属間化合物層５」が存在するとともに、当該金属間化合物層５の結晶粒界及び前記第２部材２の結晶粒界には「水素吸蔵能を有する析出層（図示せず。）」が存在するうになり、「金属間化合物層５」及び「金属間化合物層５の結晶粒界及び第２部材２の結晶粒界に存在する析出層」の水素吸蔵能により第１部材１への水素透過が抑制される結果として第１部材１の水素脆化が抑制された水素機器用基材１０が製造される。

【0029】

また、Ｚｎ及びＭｇを含有するアルミニウム合金又はＺｎ及びＡｌを含有するマグネシウム合金からなる第２部材２を用いることから、時効処理工程が終了すると、金属間化合物層５及び第２部材２における結晶粒界の析出層中にAl₂Mg₃Zn₃からなる粒子が生成する。当該Al₂Mg₃Zn₃からなる粒子は、粒子表面ではなく粒子内部に水素を多量に吸蔵することが知られており、結晶粒界の析出層中にこのような粒子が存在することにより、金属間化合物層５及び第２部材２における水素吸蔵能が増強されて第１部材１への水素透過がより一層抑制される結果として第１部材１の水素脆化がより一層抑制された水素機器用基材１０が製造される。

【0030】

＜実施形態１の効果＞
実施形態１に係る水素機器用基材の製造方法は、水素機器用基材１０の母材となる第１部材１及び当該第１部材１の被覆材となる第２部材２を相互拡散接合して形成した接合体３を用いて水素機器用基材１０を製造している。また、実施形態１に係る水素機器用基材１０は、水素機器用基材１０の母材となる第１部材１と当該第１部材１の被覆材となる第２部材２とが接合した構造を有する水素機器用基材を用いている。このため、実施形態１に係る水素機器用基材の製造方法及び水素機器用基材１０によれば、第１部材１と第２部材２との密着強度を従来よりも高くできる。また、第２部材２を厚くして水素侵入を従来よりも高いレベルで抑制することができる。さらにまた、上記の結果脆性破壊（応力腐食割れ）の問題を従来よりも高いレベルで抑制することができる。このため、従来よりも水素機器の信頼性を高くできる水素機器用基材１０を提供することができる。

【0031】

また、実施形態１に係る水素機器用基材の製造方法及び水素機器用基材によれば、水素機器用基材１０の母材となる第１部材１と、第１部材１の被覆材となる第２部材２との接合面には「第１部材１が含有する成分と第２部材２が含有する成分とを含有し水素吸蔵能を有する金属間化合物層５」が存在するとともに、金属間化合物層５の結晶粒界及び第２部材２の結晶粒界には「水素吸蔵能を有する析出層」が存在し、「金属間化合物層５」及び「金属間化合物層５の結晶粒界及び第２部材２の結晶粒界に存在する析出層」の水素吸蔵能により第１部材１への水素透過が抑制される結果として第１部材１の水素脆化が抑制され、従来よりも水素機器の信頼性を高くできる水素機器用基材１０を提供することができる。

【0032】

［実施形態２］
図２～図４は、実施形態２に係る水素機器用基材の製造方法を説明するために示す図である。このうち図２は、実施形態２における第１部材１及び第２部材２を説明するために示す図である。図２（ａ）は第１部材１の斜視図であり、図２（ｂ）は第１部材１の平面図であり、図２（ｃ）は図２（ｂ）のＡ１－Ａ１断面図であり、図２（ｄ）は第１部材１の接合予定面１Ｓの表面の様子を示す拡大断面図であり、図２（ｅ）は第２部材２の斜視図であり、図２（ｆ）は第２部材２の平面図であり、図２（ｇ）は図２（ｆ）のＡ２－Ａ２断面図であり、図２（ｈ）は図２（ｆ）の第２部材２の接合予定面２Ｓの表面の様子を示す拡大断面図である。

【0033】

また、図３は、残留応力の付与及び格子欠陥について説明するために示す図である。図３（ａ）は接合予定面２Ｓに残留応力を付与する前の原子の並びを模式的に示す図であり、図３（ｂ）は接合予定面２Ｓに残留応力を付与した後の原子の並びを模式的に示す図であり、図３（ｃ）は格子欠陥である転移を説明するために示す模式図であり、図３（ｄ）は格子欠陥である空孔を説明するために示す模式図である。図３（ａ）及び図３（ｂ）は斜投影図的な図となっており、立方体状に並んだ丸いものは原子である。図３（ｃ）は斜投影図的な図となっており、図３（ｄ）は平面図的な図となっている。図３（ｃ）及び図３（ｄ）において白丸で示すのは原子である。図３はあくまで模式図であり、接合予定面２Ｓにおける具体的な結晶構造等を示すものではない。特に、図３においては原子が単純立方格子状の構造を取っているように図示されているが、これは図をわかりやすくするための便宜的なものであり、第２部材２における原子が実際にこのような構造を取っていることを示すものではない。

【0034】

また、図４は、実施形態２における接合体形成工程を説明するために示す図である。図４（ａ）は第１部材１と第２部材２とを相対的に押圧している状態を示す断面図であり、図４（ｂ）は押圧時における接合予定面１Ｓ及び接合予定面２Ｓの様子を示す拡大断面図であり、図３（ｃ）は相互拡散接合により形成された接合体３を示す断面図であり、図４（ｄ）は接合後における接合界面の様子を示す拡大断面図である。図４（ａ）における符号Ｐ及び太矢印は、第１部材１と第２部材２とを相対的に押圧していることを表すものである。図４（ｃ）及び図４（ｄ）における二点鎖線は接合界面を示すものであるが、当該表示は接合体３に接合界面が残存していることを示すものではなく、接合体３が２つの部材から製造されたことをわかりやすく示すためのものである。

【0035】

実施形態２に係る水素機器用基材の製造方法は、基本的には実施形態１に係る水素機器用基材の製造方法と同様であるが、部材準備工程で準備する第１部材１と第２部材２の構成が異なる。すなわち、実施形態２に係る水素機器用基材の製造方法において、第１部材１及び第２部材２として、ショットブラストによる処理により接合予定面の表面を塑性変形させることで接合予定面に残留応力を付与した第１部材１及び第２部材２を準備する。このとき、第１部材１及び第２部材２は、接合予定面が所定の面粗度を有する第１部材１及び第２部材２となる。

【0036】

ショットブラストによる処理における条件（例えば、投射材の材料、粒径や投射材を衝突させる速さ等の条件）は、第１部材１及び第２部材２を構成する材料の種類等に応じて任意に決定することができる。ショットブラストによる処理を実施すると、投射材の衝突により第１部材１の接合予定面１Ｓ及び第２部材の接合予定面２Ｓの表面に細かな凹凸が形成される（図２（ｄ）及び図２（ｈ）参照。）。なお、図２（ｄ）及び図２（ｈ）は模式図であるため、表面の凹凸の大きさ、比率、形状等は図示したものに限られない。

【0037】

ここで、残留応力の付与について、第２部材２を例にとって説明する。接合予定面２Ｓに残留応力を付与することで、接合予定面２Ｓにおける原子レベルの構造（特に金属結晶構造）に影響を与え（図３（ａ）及び図３（ｂ）参照。）、原子配列の乱れである格子欠陥の発生を促進させることができる。特に、接合予定面２Ｓの表面を塑性変形させることで接合予定面２Ｓに残留応力を付与することにより、原子配列が列単位でずれる線状の格子欠陥である転移ｄ１（図３（ｃ））を多く発生させることが可能となる。また、残留応力の付与により、点状の格子欠陥である空孔ｄ２（図３（ｄ）参照。）や面状の格子欠陥も発生し得る。なお、上記の事項は第１部材１においても同様である。

【0038】

本明細書における「所定の面粗度」とは、後述する接合体形成工程において第１部材１に対して第２部材２を相対的に押圧したときに、互いの接合予定面の表面における凹凸の変形、破壊、滑り等の表面微細構造の変化を発生させやすい粗さのことをいう。材料の種類や必要な接合強度等によって所定の面粗度の好適な数値は異なってくるが、一般にＲａ＝０．０５μｍ以上とすることが好ましいと考えられる。なお、本明細書における「表面微細構造」とは、原子スケールの表面構造のことをいう。

【0039】

２．接合体形成工程
接合体形成工程は、第１部材１及び第２部材２を、これらの接合予定面１Ｓ，２Ｓを突き合わせた状態で相対的に押圧することにより（図４（ａ）参照。）、第１部材１と第２部材２とを相互拡散接合して接合体３を形成する工程である（図４（ｃ）及び図４（ｄ）参照。）。

【0040】

接合体形成工程においては、第１部材１と第２部材２とを相対的に押圧することにより、これらの接合予定面１Ｓ及び接合予定面２Ｓに表面微細構造の変化を発生させながら、第１部材１と第２部材２とを拡散接合させて接合体３を形成する。表面微細構造の変化とは凹凸の変形、破壊、滑り等であり、これらと第１部材１の接合予定面１Ｓ及び第２部材２の接合予定面２Ｓに付与された残留応力との組み合わせにより相互拡散接合が促進される。

【0041】

なお、残留応力を付与した接合予定面１Ｓと接合予定面２Ｓとの間で相互拡散接合が促進される原理については、以下のとおりであると考えられる。接合予定面１Ｓ及び接合予定面２Ｓに残留応力を付与することで、上記したように各接合予定面において格子欠陥の発生を促進させることができる。格子欠陥が増加することで、接合予定面１Ｓ及び接合予定面２Ｓは原子が移動しやすい状態となる。その結果、接合予定面１Ｓと接合予定面２Ｓとの間（接合界面）における原子の拡散や金属結合の確立を活発化させることが可能となる。

【0042】

接合体形成工程は、拡散接合を促進させるために第１部材１及び第２部材２を加熱し、第１部材１及び第２部材２をある程度の温度（ただし、第２部材２の融点以下の温度）に保ちながら実施することが好ましい。すなわち、接合体形成工程においては、第１部材１及び第２部材２が相互拡散接合可能な温度条件の下で（好ましくは相互拡散接合に適した温度条件の下で）第１部材１と第２部材２とを相対的に押圧することが好ましい。

【0043】

拡散接合に適した温度条件は、第１部材１及び第２部材２を構成する材料の種類により異なってくるが、例えば、第１部材１が鉄系材料であり、第２部材２がアルミニウム系材料である場合には、５００～５５０℃程度の温度とすることができる。また、かけるべき圧力についても、第１部材１及び第２部材２を構成する材料の種類、第１部材１及び第２部材２の形状、接合温度等により最適値が大きく変わってくるため適切な数値を挙げることは難しいが、おおむねＭＰａオーダーの圧力が必要となると考えられる。

【0044】

第１部材１と第２部材２とを拡散接合させ、高い接合力を得るためには、温度及び圧力をある程度保持する必要がある。当該時間は第１部材１及び第２部材２を構成する材料の種類、第１部材１及び第２部材２の形状、接合温度、圧力等により異なってくるが、例えば、１０分～３時間程度とすることができる。接合体形成工程は、真空中や不活性ガス中で実施することが好ましい。

【0045】

３．時効処理工程
実施形態１の場合とほぼ同様の条件で実施することができる。

【0046】

＜実施形態２の効果＞
実施形態２に係る水素機器用基材の製造方法は、実施形態１に係る水素機器用基材の製造方法が有する効果に加えて以下の効果を有する。

【0047】

実施形態２に係る水素機器用基材の製造方法によれば、第１部材１及び第２部材２として、ショットブラストによる処理により接合予定面の表面を塑性変形させることで接合予定面に残留応力を付与した第１部材１及び第２部材２を用いて相互拡散接合を実施することから、残留応力により第１部材１の接合予定面１Ｓ及び第２部材２の接合予定面２Ｓにおいて原子配列の乱れである格子欠陥（転移や空孔等）の発生を促進させ、接合予定面１Ｓと接合予定面２Ｓとの間における原子の拡散や金属結合の確立を活発化させることで接合強度の高い接合体を形成でき、水素機器の信頼性を高くできる水素機器用基材を提供できる。

【0048】

また、実施形態２に係る水素機器用基材の製造方法によれば、第１部材１及び第２部材２として、接合予定面１Ｓ及び接合予定面２Ｓがそれぞれ所定の面粗度を有するものを用いるとともに、接合予定面１Ｓ及び接合予定面２Ｓに表面微細構造の変化を発生させながら、第１部材１と第２部材２とを相互拡散接合させて接合体を形成するため、接合予定面１Ｓ及び接合予定面２Ｓの表面の凹凸を利用して表面微細構造の変化を発生させることで接合強度の高い接合体を形成でき、水素機器の信頼性を高くできる水素機器用基材を提供できる。

【0049】

なお、実施形態２に係る水素機器用基材の製造方法においては、第１部材１及び第２部材２として、接合予定面１Ｓ及び接合予定面２Ｓがそれぞれ所定の面粗度を有するものを用いていることから、第１部材１と第２部材２の接合面近傍に水素透過抑制性能にとっては望ましくない空隙が生成されるリスクが考えられるが、実施形態２に係る水素機器用基材の製造方法においては、相互拡散接合中にこれらの空隙を消滅させることは可能である。

【0050】

［実施形態３］
図５は、板状の水素機器用基材１０を用いて水素機器２０を製造する方法を説明するために示す図である。図５（ａ）は水素機器用基材１０を示す断面図であり、図５（ｂ）は製造される水素機器２０を示す断面図である。
実施形態３においては、実施形態１に係る水素機器用基材の製造方法により製造された板状の水素機器用基材１０を用いて水素機器２０（この場合、水素移送用パイプ）を製造する。実施形態３においては、板状の水素機器用基材１０を第２部材が内側に位置するように丸めるとともに側面を接合することにより、水素機器２０（この場合、水素移送用パイプ）を製造することができる。

【0051】

［実施形態４］
図６は、管状の第１部材１及び第２部材２を用いて水素機器２０を製造する方法を説明するために示す図である。図６（ａ）は管状の第１部材１及び第２部材２を示す断面図であり、図６（ｂ）は、接合体形成工程を示す断面図であり、図６（ｃ）は製造される水素機器２０（及び水素機器用基材１０）を示す断面図である。

【0052】

実施形態４においては、まず第１部材及び第２部材として、ともに管状の第１部材１及び当該第１部材１の内径よりも小さい外径を有する第２部材２を準備する。その後、真空電気炉の中に第１部材１を配置するとともに、第１部材１の内側に第２部材を挿入配置する。その後、第２部材の内側空間に相互拡散接合可能な内圧をかけた状態で熱処理を行うことにより接合体実施工程を実施し、その後時効処理工程を実施する。これにより、水素機器２０（この場合水素移送用パイプ）を製造することができる。

【0053】

［実施形態５］
図７は、管状の第１部材１及び第２部材２を用いて水素機器２０を製造する方法を説明するために示す図である。図７（ａ）は管状の第１部材１及び第２部材２を示す断面図であり、図７（ｂ）は接合体形成工程を示す断面図であり、図７（ｃ）は製造される水素機器２０（及び水素機器用基材１０）を示す断面図である。

【0054】

実施形態５は、基本的には実施形態４と同様の工程を有するが、接合体形成工程の内容が実施形態４の場合と異なる。すなわち、実施形態５においては、第１部材１の外側に変形抑制用金型３０を配置した状態で接合体形成工程を実施する。これにより、接合体形成工程において第１部材１と第２部材２とに印加される圧力が確保され、接合力の高い接合体を形成することができる。

【0055】

以上、本発明を上記の各実施形態に基づいて説明したが、本発明は上記の各実施形態に限定されるものではない。その趣旨を逸脱しない範囲において種々の態様において実施することが可能であり、例えば、次のような変形も可能である。

【0056】

（１）上記各実施形態における第１部材１、第２部材２、水素機器用基材１０はあくまで例示であり、本発明の範囲を逸脱しない限りにおいて任意の形状とすることができる。

【0057】

（２）上記各実施形態においては、接合体形成工程中に時効処理工程を実施しているが、本発明はこれに限定されるものではない。接合体形成工程後に時効処理工程を別途実施してもよい。

【0058】

（３）上記各実施形態においては、第２部材２として、Ｚｎ及びＭｇを含有するアルミニウム合金又はＺｎ及びＡｌを含有するマグネシウム合金を用いたが、本発明はこれに限定されるものではない。上記したＺｎ及びＭｇを含有するアルミニウム合金又はＺｎ及びＡｌを含有するマグネシウム合金以外のアルミニウム合金又はマグネシウム合金を用いることもできる。また、第２部材２として、さらにＳｉを含有するアルミニウム合金又はマグネシウム合金を用いることもできる。この場合、第２部材２の表面に、Ｓｉを含有する緻密な酸化物層が形成され、第２部材２への水素侵入を抑制できる、より一層水素透過が抑制可能な水素機器用基材を製造できる。

【0059】

（４）上記各実施形態においては、第１部材１として鉄系材料からなるものを用いたが、本発明はこれに限定されるものではない。第１部材１として鉄系材料以外の金属材料（例えばアルミニウム合金）を用いることもできる。

【0060】

（５）上記実施形態２においては、第１部材１及び第２部材２の両方について、ショットブラストによる処理を施したが、本発明はこれに限定されるものではない。第２部材２のみにショットブラストによる処理を施してもよい。

【符号の説明】

【0061】

１：第１部材
２：第２部材
３：接合体
４：突き当て面
５：金属間化合物層
６：酸化物層
１０：水素機器用基材
２０：水素機器（水素移送用パイプ）
３０：変形抑制用金型

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】