特開 2024-111587 α線放出核種の分析方法及び分析装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2024111587

(43)【公開日】2024-08-19

(54)【発明の名称】α線放出核種の分析方法及び分析装置

(51)【国際特許分類】

   G01T 1/167 20060101AFI20240809BHJP

   G01T 1/20 20060101ALI20240809BHJP

【ＦＩ】

G01T1/167 C

G01T1/20 E

G01T1/20 G

G01T1/20 J

【審査請求】未請求

【請求項の数】6

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2023016184

(22)【出願日】2023-02-06

(71)【出願人】

【識別番号】505374783

【氏名又は名称】国立研究開発法人日本原子力研究開発機構

(74)【代理人】

【識別番号】110000442

【氏名又は名称】弁理士法人武和国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】瀬川 麻里子

(72)【発明者】

【氏名】前田 亮

(72)【発明者】

【氏名】藤 暢輔

【テーマコード（参考）】

2G188

【Ｆターム（参考）】

2G188AA01

2G188AA23

2G188BB06

2G188CC09

2G188CC12

2G188CC22

2G188DD05

2G188DD11

2G188EE01

2G188EE25

(57)【要約】

【課題】薄層クロマトグラフィの異常を早期に発見可能なα線放出核種の分析方法を提供する。
【解決手段】α線放出核種の分析方法は、薄層プレート上でα線放出核種を化学形毎に分離する分離ステップと、分離ステップの過程で薄層プレートを繰り返し撮像する撮像ステップと、撮像ステップで撮像画像を生成する度に、当該撮像画像が正常範囲内か否かを判定する判定ステップと、判定ステップで全ての撮像画像が正常範囲内だと判定した場合に、α線放出核種の各化学形に対応するスポット領域の輝度値を抽出する抽出ステップと、輝度値とα線量との予め求められた対応関係に基づいて、輝度値に対応するα線量をα線放出核種の化学形毎に特定する特定ステップとを含む。薄層プレート及び溶媒の少なくとも一方は、α線に晒されて可視光を放出する蛍光剤を含む。
【選択図】図３

【特許請求の範囲】

【請求項1】

溶液中のα線放出核種の分析方法であって、
前記α線放出核種を含む溶液を滴下した薄層プレートを溶媒に浸漬して、前記α線放出核種を化学形毎に分離する分離ステップと、
前記分離ステップの過程で前記薄層プレートを繰り返し撮像して、複数の撮像画像を生成する撮像ステップと、
前記撮像ステップで前記撮像画像を生成する度に、当該撮像画像が、前記分離ステップを開始してからの経過時間に応じて予め定められた正常範囲内か否かを判定する判定ステップと、
前記判定ステップで全ての前記撮像画像が正常範囲内だと判定した場合に、前記α線放出核種の各化学形に対応するスポット領域の輝度値を、最後の前記撮像画像から抽出する抽出ステップと、
輝度値とα線量との予め求められた対応関係に基づいて、前記抽出ステップで抽出した輝度値に対応するα線量を、前記α線放出核種の化学形毎に特定する特定ステップとを含み、
前記薄層プレート及び前記溶媒の少なくとも一方は、α線に晒されて可視光を放出する蛍光剤を含むことを特徴とするα線放出核種の分析方法。

【請求項2】

請求項１に記載のα線放出核種の分析方法において、
前記判定ステップで前記撮像画像が正常範囲外だと判定した場合に、前記分離ステップを再び実行することを特徴とするα線放出核種の分析方法。

【請求項3】

請求項１に記載のα線放出核種の分析方法において、
最後の前記撮像ステップにおいて、放射線のうちα線を選択的に可視光線に変換するα線シンチレータを介して前記薄層プレートを撮像することを特徴とするα線放出核種の分析方法。

【請求項4】

請求項１に記載のα線放出核種の分析方法において、
前記蛍光剤は、Mnを添加したZnSi、Agを添加したZnS、Tiを添加したNaI、Tlを添加したCsI、Ceを添加したGAGG、BGO、Ceを添加したLYSO、Ceを添加したGSO、YAP、CWO、またはPWOであることを特徴とするα線放出核種の分析方法。

【請求項5】

請求項１に記載のα線放出核種の分析方法において、
前記α線放出核種は、²¹¹At、²²⁵Ac、²²³Ra、²¹²Bi、²¹³Bi、¹⁴⁹Tb、²²⁴Ra、²³⁰U、²²⁶Th、²²⁷Thのいずれかであることを特徴とするα線放出核種の分析方法。

【請求項6】

溶液中のα線放出核種を分析する分析装置であって、
前記α線放出核種を含む溶液を滴下した薄層プレートを溶媒に浸漬して、前記α線放出核種を化学形毎に分離する容器を収容する暗箱と、
前記暗箱内の前記容器に収容された前記薄層プレートを撮像して、撮像画像を生成する撮像装置と、
前記撮像装置が繰り返し生成した複数の前記撮像画像を分析するコントローラとを備え、
前記コントローラは、
前記撮像装置が前記撮像画像を生成する度に、当該撮像画像が、前記α線放出核種の化学形毎の分離を開始してからの経過時間に応じて予め定められた正常範囲内か否かを判定し、
全ての前記撮像画像が正常範囲内だと判定した場合に、前記α線放出核種の各化学形に対応するスポット領域の輝度値を、最後の前記撮像画像から抽出し、
輝度値とα線量との予め求められた対応関係に基づいて、抽出した輝度値に対応するα線量を、前記α線放出核種の化学形毎に特定し、
前記薄層プレート及び前記溶媒の少なくとも一方は、α線に晒されて可視光を放出する蛍光剤を含むことを特徴とする分析装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、溶液中のα線放出核種の分析方法及び分析装置に関する。

【背景技術】

【0002】

放射性同位体（ＲＩ）療法は、全身に散在したガンや体内に潜んでいるガンに対し、様々な種類のＲＩを体の内側からガンに当てることで高い治療効果が期待できる（非特許文献１を参照）。この治療法に使用されるＲＩ核種の多くが飛程の長い放射線を放出するため、内臓器官の健全な細胞にまで重度の損傷をもたらす。これに対して、²¹¹Atは飛程の短いα線を放出するため、細胞を必要以上に殺さずにガンにのみ効果を発揮するという特長を持つ核種である。

【0003】

このような特長を有する²¹¹Atは、ターゲット金属（²⁰⁹Bi、Pb等）に加速した粒子（α、⁷Li等）を照射して直接²¹¹At（半減期７時間）を生成した後、ターゲットから²¹¹Atを化学分離し、²¹¹At溶液として合成される（非特許文献２を参照）。そして、この²¹¹At溶液を薬剤として利用するには、溶液中の²¹¹At量とその化学状態（化学形）とを精度よく調べる必要がある。

【0004】

化学形を調べる手法としては、薄層クロマトグラフィが一般的に用いられる。そして、半減期の短い²¹¹Atの化学形を迅速かつ正確に分析する方法として、α線シンチレータを介して薄層プレートを撮像し、撮像した画像の輝度値から化学形毎のα線量を特定する方法がある（特許文献１及び非特許文献３を参照）。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開２０２１－２１５６７号公報

【非特許文献】

【0006】

【非特許文献1】D. Scott. Wilbur, Nature Chemistry, Volume 5, pp 246 (2013)

【非特許文献2】I. Nishinaka, K. Hashimoto, H. Suzuki, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Volume 318, Issue 2, pp 897-905 (2018)

【非特許文献3】M. Segawa, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Volume 326, Issue, pp773-778 (2020)

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

特許文献１及び非特許文献３の方法では、薄層クロマトグラフィで²¹¹At溶液を化学形毎に分離した後に、表面を乾燥させた薄層プレートを保護膜で覆って、初めて撮像することができる。そのため、薄層クロマトグラフィの実行中に進捗状況を知ることができない。その結果、薄層クロマトグラフィに異常が生じてやり直す必要がある場合に、タイムロスが大きくなるという課題がある。

【0008】

そこで、本発明は、上記の事情に鑑みてなされたものであり、その目的は、薄層クロマトグラフィで溶液中のα線放出核種の化学形毎のα線量を分析する過程において、異常を早期に発見可能なα線放出核種の分析方法及び分析装置を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0009】

本発明の一形態は、前記課題を解決するため、溶液中のα線放出核種の分析方法であって、前記α線放出核種を含む溶液を滴下した薄層プレートを溶媒に浸漬して、前記α線放出核種を化学形毎に分離する分離ステップと、前記分離ステップの過程で前記薄層プレートを繰り返し撮像して、複数の撮像画像を生成する撮像ステップと、前記撮像ステップで前記撮像画像を生成する度に、当該撮像画像が、前記分離ステップを開始してからの経過時間に応じて予め定められた正常範囲内か否かを判定する判定ステップと、前記判定ステップで全ての前記撮像画像が正常範囲内だと判定した場合に、前記α線放出核種の各化学形に対応するスポット領域の輝度値を、最後の前記撮像画像から抽出する抽出ステップと、輝度値とα線量との予め求められた対応関係に基づいて、前記抽出ステップで抽出した輝度値に対応するα線量を、前記α線放出核種の化学形毎に特定する特定ステップとを含み、前記薄層プレート及び前記溶媒の少なくとも一方は、α線に晒されて可視光を放出する蛍光剤を含むことを特徴とする。

【発明の効果】

【0010】

本発明によれば、薄層クロマトグラフィで溶液中のα線放出核種の化学形毎のα線量を分析する過程において、異常を早期に発見することができる。

【図面の簡単な説明】

【0011】

【図1】本発明の実施形態に係る分析装置の概略構成図である。

【図2】輝度値－α線量テーブルを示す図である。

【図3】分析処理のフローチャートである。

【図4】分析処理中に薄層プレートを撮像した撮像画像の例を示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0012】

以下、図面を参照して、実施形態に係る分析装置１及びこの分析装置１を用いたα線放出核種の分析方法を説明する。なお、以下に記載する本発明の実施形態は、本発明を具体化する際の一例を示すものであって、本発明の範囲を実施形態の記載の範囲に限定するものではない。従って、本発明は、実施形態に種々の変更を加えて実施することができる。

【0013】

図１は、本発明の実施形態に係る分析装置１の概略構成図である。分析装置１は、薄層プレートＰ上に化学形毎に展開されたα線放出核種を分析する装置である。図１に示すように、分析装置１は、暗箱２と、容器３と、α線シンチレータ４と、対物レンズ５と、高解像度カメラ６と、カメラ受信機７と、撮像制御機８と、画像表示機９とを主に備える。

【0014】

暗箱２は、薄層プレートＰと、容器３及びα線シンチレータ４の一方と、対物レンズ５とを収容する筐体である。また、暗箱２は、内部空間に可視光線が侵入するのを防止するために遮光されている。また、暗箱２の内壁は、光の反射を防ぐために黒色に塗装されている。また、暗箱２は、薄層プレートＰ、容器３、及びα線シンチレータ４を出し入れするために開閉される扉（図示省略）を有する。さらに、暗箱２の側面には、対物レンズ５及び高解像度カメラ６を接続するための開口が設けられている。

【0015】

容器３は、上面が開口し且つ側壁が無色透明の箱形である。図１（Ａ）に示すように、容器３は、暗箱２内に載置される。そして、容器３は、薄層プレートＰと、溶媒Ｓとを収容する。さらに、容器３は、薄層プレートＰから放出される可視光を通過させる。薄層プレートＰは、例えば、ガラスやアルミニウム等の板上に、吸着剤（例えば、シリカゲル、アルミナ、セルロース）を薄膜状に固定したものである。溶媒Ｓは、例えば、水（H₂O）またはエタノール（C₂H₅OH）である。但し、薄層プレートＰ及び溶媒Ｓの具体的な構成は、前述の例に限定されない。

【0016】

本実施形態に係る薄層プレートＰ及び溶媒Ｓの少なくとも一方は、蛍光剤を含む。一例として、蛍光剤は、薄層プレートＰの表面に塗布されてもよい。他の例として、蛍光剤は、溶媒Ｓに溶融されてもよい。蛍光剤は、α線に晒されると可視光を放出するという機能を有する。蛍光剤の具体的な組成は特に限定されないが、例えば以下のものでもよい。

【0017】

蛍光剤の一例として、Mnを添加したZnSi（マンガン活性化ケイ酸亜鉛）、Agを添加したZnS、Tiを添加したNaI、Tlを添加したCsI、Ceを添加したGAGG、BGO、Ceを添加したLYSO、Ceを添加したGSO、YAP、CWO、PWO等が挙げられる。なお、添加剤としてはCe、Pr、Ag、Mn、Euを採用可能であり、主成分との組み合わせは前述の例に限定されない。

【0018】

蛍光剤の他の例として、ポリスチレン（PS）またはポリビニルトルエン（PVT）等のスチロール系の母体樹脂に、第１蛍光体及び第２蛍光体を添加したものでもよい。第１蛍光体としては、例えば、2,5-ジフェニルオキサゾール（DPO）、1,4-ビス（5-フェニル-2-オキサゾール）ベンゼン（POPOP）、p-テトラフェニル（P-TP）、p-クォーターフェニル（P-QP）及び2-（4-ビフェニル）-5-（4-tert-ブチルフェニル）-1,3,4-オキサジアゾール（B-PBD）等が挙げられる。第２蛍光体としては、例えば、ビス（O-メチルスチル）ベンゼン（ビス-MSB）、9,10-ジフェニルアントラセン、9,10-ジメチルアントラセン等が挙げられる。

【0019】

α線シンチレータ４は、放射線（α線、β線、γ線、Ｘ線など）のうち、選択的にα線を可視光線に変換し、その他の放射線を可視光線に変換しない。図１（Ｂ）に示すように、α線シンチレータ４は、暗箱２内に立設された薄層プレートＰに重畳される。換言すれば、α線シンチレータ４は、薄層プレートＰと対物レンズ５との間に介在する。すなわち、α線シンチレータ４は、薄層プレートＰ上のα線放出核種から放出される放射線のうち、α線のみを可視光線に変換して対物レンズ５に導く役割を担う。なお、暗箱２内には、薄層プレートＰを立設させるための載置台（図示省略）が設けられていてもよい。

【0020】

対物レンズ５は、暗箱２内の薄層プレートＰから放出された可視光線を高解像度カメラ６に導く。対物レンズ５は、ピント及び画角を調整する機能を有していてもよい。高解像度カメラ６は、対物レンズ５を通して入射した可視光線を電気信号に変換するフォトダイオード（光電変換素子）を有する。そして、高解像度カメラ６は、フォトダイオードで変換した電気信号（以下、「画像データ」と表記する。）をカメラ受信機７に出力する。対物レンズ５及び高解像度カメラ６は、撮像装置の一例である。

【0021】

図１（Ａ）及び図１（Ｂ）に示すように、容器３及びα線シンチレータ４は、対物レンズ５に対面するにおいて、暗箱２内に選択的に載置される。まず、図１（Ａ）に示すように、薄層プレートＰ及び溶媒Ｓを収容した容器３は、薄層プレートＰが対物レンズ５に対面するように、暗箱２内に載置される。また、図１（Ｂ）に示すように、暗箱２から容器３を取り出した後、重ね合わせられた薄層プレートＰ及びα線シンチレータ４は、薄層プレートＰ及び対物レンズ５の間にα線シンチレータ４が介在するように、暗箱２内に載置される。

【0022】

但し、容器３及びα線シンチレータ４を暗箱２から出し入れすることに代えて、容器３を収容した第１の暗箱２Ａと、α線シンチレータ４を収容した第２の暗箱２Ｂとを用意しておき、第１及び第２の暗箱２Ａ、２Ｂの間で薄層プレートＰを移動させてもよい。

【0023】

カメラ受信機７は、高解像度カメラ６から画像データを受信し、受信した画像データを撮像制御機８に出力する。撮像制御機８は、分析装置１の動作を制御する。より詳細には、撮像制御機８は、カメラ受信機７を通じて取得した画像データを分析する。分析の具体的な方法は、図３を参照して後述する。また、撮像制御機８は、画像データで示される画像を画像表示機（ディスプレイ）９に表示させる。カメラ受信機７及び撮像制御機８は、コントローラの一例である。

【0024】

コントローラは、例えば、ＣＰＵ（Ｃｅｎｔｒａｌ Ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ Ｕｎｉｔ）、ＲＯＭ（Ｒｅａｄ Ｏｎｌｙ Ｍｅｍｏｒｙ）、及びＲＡＭ（Ｒａｎｄｏｍ Ａｃｃｅｓｓ Ｍｅｍｏｒｙ）を備える。コントローラは、ＲＯＭに格納されたプログラムコードをＣＰＵが読み出して実行することによって、後述する処理が実現される。ＲＡＭは、ＣＰＵがプログラムを実行する際のワークエリアとして用いられる。

【0025】

但し、コントローラの具体的な構成はこれに限定されず、ＡＳＩＣ（Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ Ｓｐｅｃｉｆｉｃ Ｉｎｔｅｇｒａｔｅｄ Ｃｉｒｃｕｉｔ）、ＦＰＧＡ（Ｆｉｅｌｄ－Ｐｒｏｇｒａｍｍａｂｌｅ Ｇａｔｅ Ａｒｒａｙ）などのハードウェアによって実現されてもよい。

【0026】

コントローラは、メモリの一例であるＲＯＭ、ＲＡＭ、或いはＨＤＤ（Ｈａｒｄ Ｄｉｓｋ Ｄｒｉｖｅ）を搭載している。メモリは、図２に示す輝度値－α線量テーブルと、図４の左列に示す複数の比較画像とを記憶している。

【0027】

図２は、輝度値－α線量テーブルを示す図である。図２に示す輝度値－α線量テーブルは、放射能（α線量）が特定された５種類の²¹¹At試料を薄層プレートに滴下し、分析装置１で撮像して輝度値を測定した結果を示す。図２の大プロット“●”は、図１（Ａ）に示す分析装置１で（すなわち、α線シンチレータ４を介在させずに）計測した輝度値を示す。図２の小プロット“・”は、図１（Ｂ）に示す分析装置１で（すなわち、α線シンチレータ４を介在させて）計測した輝度値を示す。なお、メモリに記憶されるのは、大プロット“●”及び小プロット“・”の一方のみでもよい。

【0028】

図２に示すように、滴下した²¹¹At溶液のα線強度（α線量）が高いほど明るい（すなわち、輝度が高い）。すなわち、輝度値とα線量との間には、正の相関関係（より詳細には、比例関係）がある。なお、コントローラのメモリに記憶される輝度値とα線量との対応関係は、テーブル形式に限定されず、輝度値を入力すると対応するα線量が出力される関数の形式であってもよい。また、同一のα線量において、α線シンチレータ４を介在させた場合の輝度値“・”は、α線シンチレータ４を介在させない場合の輝度値“●”より高い。

【0029】

図４の左列に示す正常パターン比較画像は、²¹¹At溶液を滴下領域Ａ_０（破線の中央）に滴下した薄層プレートＰを溶媒に浸漬（すなわち、薄層クロマトグラフィを開始）してからの経過時間ｔ１～ｔ６に応じた薄層クロマトグラフィの正常な進捗状況を示す画像である。すなわち、薄層クロマトグラフィが正常に進行すると、蛍光剤が可視光を放出する領域（以下、「発光領域」と表記する。）は、滴下領域Ａ_０から薄層プレートＰの長手方向に沿って直線的に延びる。

【0030】

なお、経過時間ｔ１の画像は、薄層クロマトグラフィの開始時点（すなわち、²¹¹At溶液を滴下した直後）の薄層プレートＰを撮像したものに対応する。また、経過時間ｔ６の画像は、薄層クロマトグラフィの完了時点の薄層プレートＰを撮像したものに対応する。さらに、経過時間ｔ２～ｔ５の画像は、薄層クロマトグラフィの進行中に薄層プレートＰを撮像したものに対応する。経過時間ｔ１～ｔ６の間隔は、等間隔でもよいし、異なっていてもよい。

【0031】

また、薄層クロマトグラフィが進行（例えば、経過時間ｔ４以降）すると、薄層プレートＰには、蛍光剤から放出された可視光の輝度値のピークが現れる。このピーク（他の部分より輝度値が高い領域）は、薄層クロマトグラフィによって、化学形毎に分離された²¹¹Atが存在するスポット領域Ａ_１、Ａ_２である。

【0032】

次に、図３及び図４を参照して、分析装置１を用いたα線放出核種の分析処理（分析方法）を説明する。図３は、分析処理のフローチャートである。図４は、分析処理中の時刻ｔ１～ｔ６に薄層プレートＰを撮像した撮像画像の例を示す図である。

【0033】

まず、作業者は、薄層プレートＰの滴下領域Ａ_０に²¹¹At溶液を滴下する。²¹¹At溶液は、複数の化学形（組成）のアスタチン－２１１を含む溶液である。また、²¹¹At溶液は、²¹¹AtO₄ ^-、²¹¹AtO₃ ^-、²¹¹At^-等の各化学形に加えて、不純物としての²⁰⁷Poを含む。次に、図１（Ａ）に示すように、作業者は、滴下領域Ａ_０に²¹¹At溶液が滴下された薄層プレートＰを、暗箱２に設置された容器３内の溶媒Ｓに浸漬する（Ｓ１１）。そして、作業者は、薄層クロマトグラフィの開始を撮像制御機８に通知（例えば、開始ボタンを押下）する。ステップＳ１１の処理は、一般的な薄層クロマトグラフィであって、分離ステップの一例である。

【0034】

なお、薄層プレートＰは、長手方向が上下方向に沿う姿勢で容器３に収容される。また、容器３内の溶媒Ｓの液面は、薄層プレートＰの滴下領域Ａ_０より下方に位置するように調整される。これにより、²¹¹At溶液は、吸着剤の間隙を毛細管現象により薄層プレートＰの長手方向に移動する。その結果、図４に示すように、発光領域は時間の経過と共に薄層プレートＰの長手方向に沿って上方に延びる。

【0035】

α線放出核種の具体例はアスタチン－２１１（²¹¹At）に限定されず、アクチニウム－２２５（²²⁵Ac）、ラジウム－２２３（²²³Ra）、ビスマス－２１２（²¹²Bi）、ビスマス－２１３（²¹³Bi）、テルビウム－１４９（¹⁴⁹Tb）、ラジウム－２２４（²²⁴Ra）、ウラン－２３０（²³⁰U）、トリウム－２２６（²²⁶Th）、トリウム－２２７（²²⁷Th）などであってもよい。また、分析処理の対象となる溶液に含まれるα線放出核種は、１種類でもよいし、複数種類でもよい。

【0036】

次に、撮像制御機８は、容器３に収容された薄層プレートＰを、高解像度カメラ６に撮像させる（Ｓ１２）。ステップＳ１２の処理は、撮像ステップの一例である。高解像度カメラ６によって撮像された画像は、撮像画像の一例である。なお、ステップＳ１２を実行するタイミングは、予め定められている。

【0037】

次に、撮像制御機８は、高解像度カメラ６から出力される画像データを、カメラ受信機７を通じて取得する。そして、撮像制御機８は、ステップＳ１２で生成された撮像画像が、ステップＳ１１を開始してからの経過時間に応じて予め定められた正常範囲内か否かを判定する（Ｓ１３）。ステップＳ１３の処理は、判定ステップの一例である。

【0038】

撮像制御機８は、例えば、周知の画像マッチング技術を用いて、直近のステップＳ１２で生成された撮像画像と、ステップＳ１２の実行タイミングに対応する比較画像とを比較すればよい。そして、撮像制御機８は、撮像画像及び比較画像の一致度が閾値以上の場合に撮像画像が正常範囲内だと判定し、撮像画像及び比較画像の一致度が閾値未満の場合に撮像画像が正常範囲外だと判定すればよい。すなわち、「撮像画像が正常範囲内」とは、薄層クロマトグラフィが正常に進行していると評価できる程度に、撮像画像が比較画像に一致していることを指す。

【0039】

薄層クロマトグラフィが正常に進行すると、撮像画像及び比較画像の一致度が閾値以上になる。一方、薄層クロマトグラフィは、²¹¹At溶液の濃度やｐＨの調整不良などの化学的要因、作業者の作業ミス（例えば、滴下領域Ａ_０の誤り、滴下量の多少、薄層プレートＰの取り扱いのミス）などの人的要因によって、異常が発生する可能性がある。

【0040】

第１の例として、容器３内で薄層プレートＰが傾いていると、異常パターン１のように、発光領域が薄層プレートＰの長手方向に対して傾斜する。第２の例として、濃度やｐＨが既定の範囲を超えた²¹¹At溶液を薄層プレートＰに滴下すると、異常パターン２のように、滴下領域Ａ_０及びスポット領域Ａ_１、Ａ_２が変形する。第３の例として、²¹¹At溶液が多すぎると、異常パターン３のように、薄層プレートＰ上で滲みが生じる。第４の例として、滴下領域Ａ_０がズレると、異常パターン４のように、発光領域もズレる。

【0041】

次に、撮像制御機８は、撮像画像が正常範囲内だと判定した場合に（Ｓ１３：Ｙｅｓ）、薄層クロマトグラフィが完了したか否かを判定する（Ｓ１４）。薄層クロマトグラフィが完了したか否かは、例えば、ステップＳ１１を開始してから所定の時間（例えば、１時間）が経過したことによって判定すればよい。そして、撮像制御機８は、薄層クロマトグラフィが完了していないと判定した場合に（Ｓ１４：Ｎｏ）、ステップＳ１２～Ｓ１３の処理を再び実行する。換言すれば、撮像制御機８は、薄層クロマトグラフィが完了するまでの間に、ステップＳ１２～Ｓ１３の処理を繰り返し実行する。

【0042】

また、撮像制御機８は、撮像画像が正常範囲外だと判定した場合に（Ｓ１３：Ｎｏ）、ステップＳ１１の処理を再び実行する。撮像制御機８は、例えば、薄層クロマトグラフィに異常が生じたことを画像表示機９に表示して、ステップＳ１１の処理をやり直すことを作業者に促せばよい。

【0043】

さらに、撮像制御機８は、全ての撮像画像が正常範囲内で薄層クロマトグラフィが完了したと判定した場合に（Ｓ１３：Ｙｅｓ＆Ｓ１４：Ｙｅｓ）、薄層クロマトグラフィの終了を画像表示機９を通じて作業者に報知する。作業者は、容器３から薄層プレートＰを取り出して乾燥させると共に、保護膜で覆う（Ｓ１５）。次に、図１（Ｂ）に示すように、作業者は、暗箱２から容器３を取り出すと共に、重ね合わせた薄層プレートＰ及びα線シンチレータ４を暗箱２に設置する。

【0044】

²¹¹At溶液は化学形毎に移動する距離が異なるので、図４の左下の例に示すように、薄層プレートＰ上の異なるスポット領域Ａ_１、Ａ_２に、²¹¹Atが化学形毎に分離（展開）される。そこで、撮像制御機８は、α線シンチレータ４が重ねられた薄層プレートＰを、高解像度カメラ６に撮像させる（Ｓ１６）。ステップＳ１６の処理は、最後の撮像ステップの一例である。

【0045】

次に、撮像制御機８は、高解像度カメラ６から出力される画像データを、カメラ受信機７を通じて取得する。そして、撮像制御機８は、取得した画像データを画像処理することによって、²¹¹Atの各化学形に対応するスポット領域Ａ_１、Ａ_２それぞれの輝度値を抽出する（Ｓ１７）。ステップＳ１７の処理は、抽出ステップの一例である。

【0046】

次に、撮像制御機８は、輝度値－α線量テーブルに基づいて、スポット領域Ａ_１、Ａ_２それぞれの輝度値に対応するα線量を特定する（Ｓ１８）。すなわち、撮像制御機８は、ステップＳ１７で抽出した輝度値に対応するα線量を、²¹¹Atの化学形毎に特定する。ステップＳ１８の処理は、特定ステップの一例である。

【0047】

そして、撮像制御機８は、例えば、ステップＳ１６で撮像した撮像画像と、ステップＳ１８で特定した化学形毎のα線量とを、互いに対応付けて画像表示機９に表示してもよい。また、²¹¹Atの単位量当たりのα線量は一定なので、撮像制御機８は、例えば、ステップＳ１８で特定した化学形毎のα線量に基づいて、²¹¹At溶液に含まれる各化学形の割合（生成量）を特定してもよい。

【0048】

上記の実施形態によれば、例えば以下の作用効果を奏する。

【0049】

上記の実施形態によれば、薄層プレートＰ及び溶媒Ｓの少なくとも一方に蛍光剤を含ませることによって、薄層クロマトグラフィの進行中に²¹¹At溶液の分離状況を可視化することができる。これにより、図４の異常パターン１では経過時間ｔ２で異常を判定でき、図４の異常パターン２～４では経過時間ｔ１で異常を判定できる。一方、特許文献１の方法では、薄層クロマトグラフィが完了するまで（すなわち、経過時間ｔ６まで）²¹¹At溶液の分離状況を可視化できない。すなわち、図３の分析処理によれば、従来と比較して、薄層クロマトグラフィの異常を早期に発見することができる。

【0050】

また、図２に示すように、同一のα線量に対応する輝度値は、α線シンチレータ４を介在させた方が高くなる。そこで、上記の実施形態によれば、最後の撮像ステップ（Ｓ１６）でα線シンチレータ４を介して薄層プレートＰを撮像し、図２の小プロット“・”に基づいてα線量を特定することによって、ステップＳ１８で化学形毎のα線量を正確に特定することができる。

【0051】

但し、ステップＳ１５～Ｓ１６に代えて、容器３に収容された状態の薄層プレートＰを撮像し、図２の大プロット“●”に基づいてα線量を特定してもよい。これにより、薄層プレートＰを乾燥させたり、容器３及びα線シンチレータ４を入れ替える作業を省略できるので、作業ミスや被爆リスクを低減することができる。

【0052】

なお、図３のステップＳ１３の処理は、分析装置１の撮像制御機８が実行することに限定されず、オペレータが目視で実行してもよい。例えば、オペレータは、画像表示機９に表示された撮像画像と、予め用意された比較画像とを見比べて、正常範囲内か否かを判定してもよい。また、図３のステップＳ１７～Ｓ１８処理は、分析装置１の撮像制御機８が実行することに限定されず、オペレータが目視で実行してもよい。例えば、オペレータは、画像表示機９に表示された撮像画像と、予め用意されたα線量毎の輝度値のサンプルとを見比べて、各化学形のα線量を特定してもよい。さらに、この分析装置１及び分析方法は、医療分野のみならず、基礎化学における分析手法としても応用できる。

【0053】

以上、本発明の実施形態等について説明したが、実施例での条件は、本発明の実施可能性及び効果を確認するために採用した一条件例であり、本発明は、この一条件例に限定されるものではない。本発明は、本発明の要旨を逸脱せず、本発明の目的を達成する限りにおいて、種々の条件を採用し得るものである。

【符号の説明】

【0054】

１…分析装置、２…暗箱、３…容器、４…α線シンチレータ、５…対物レンズ、６…高解像度カメラ、７…カメラ受信機、８…撮像制御機、９…画像表示機

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】