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特開2024-125549４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物、および成形体
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024125549
(43)【公開日】2024-09-19
(54)【発明の名称】４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物、および成形体
(51)【国際特許分類】
C08L 23/20 20060101AFI20240911BHJP
C08L 23/26 20060101ALI20240911BHJP
C08K 7/14 20060101ALI20240911BHJP
C08K 7/04 20060101ALI20240911BHJP
C08L 51/06 20060101ALI20240911BHJP
【ＦＩ】
C08L23/20
C08L23/26
C08K7/14
C08K7/04
C08L51/06
【審査請求】未請求
【請求項の数】9
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2023033427
(22)【出願日】2023-03-06
(71)【出願人】
【識別番号】000005887
【氏名又は名称】三井化学株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110001070
【氏名又は名称】弁理士法人エスエス国際特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】田中 智也
(72)【発明者】
【氏名】金野 泰弘
(72)【発明者】
【氏名】佐々木 豊明
【テーマコード（参考）】
4J002
【Ｆターム（参考）】
4J002BB171
4J002BB172
4J002BB203
4J002DA016
4J002DL006
4J002FA046
4J002FD016
4J002GA00
4J002GC00
4J002GG01
4J002GG02
4J002GL00
4J002GN00
4J002GQ00
4J002GQ01
(57)【要約】
【課題】繊維強化剤により改善された４－メチル－１－ペンテン系重合体が有する優れた耐熱性および耐衝撃性を維持しつつ、複数の破壊モードの剛性（たとえば曲げ弾性率、引っ張り弾性率など）がバランスよく優れる４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物、および当該組成物を含む成形体を提供すること。
【解決手段】特定の要件を満たす４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）４０～８０質量部と、特定の要件を満たす４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）５～３０質量部と、繊維強化剤（Ｃ）１～４０質量部と、変性ポリオレフィン（Ｄ）とを含み、前記重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）、および繊維強化剤（Ｃ）の合計１００質量部に対する前記変性ポリオレフィン（Ｄ）の含有量が１～１０質量部である、４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物。
【選択図】なし
【解決手段】特定の要件を満たす４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）４０～８０質量部と、特定の要件を満たす４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）５～３０質量部と、繊維強化剤（Ｃ）１～４０質量部と、変性ポリオレフィン（Ｄ）とを含み、前記重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）、および繊維強化剤（Ｃ）の合計１００質量部に対する前記変性ポリオレフィン（Ｄ）の含有量が１～１０質量部である、４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
（Ａ）下記要件（Ａ－ｉ）、および（Ａ－ｉｉ）を満たす４－メチル－１－ペンテン系重合体４０～８０質量部と、
（Ｂ）下記要件（Ｂ－ｉ）、および（Ｂ－ｉｉ）を満たす４－メチル－１－ペンテン系重合体５～３０質量部と、
（Ｃ）繊維強化剤１～４０質量部と、
（Ｄ）変性ポリオレフィンと、
を含み、
前記重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）、および繊維強化剤（Ｃ）の合計１００質量部に対する前記変性ポリオレフィン（Ｄ）の含有量が１～１０質量部である、
４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物。
要件（Ａ－ｉ）：４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、炭素数２～２０のα－オレフィン（４－メチル－１－ペンテンを除く）から選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）との合計を１００．０モル％とした時、前記構成単位（ｉ）の含有量が９２．０～１００．０モル％であり、前記構成単位（ｉｉ）の含有量が０．０～８．０モル％である。
要件（Ａ－ｉｉ）：１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Aが１．０～５．０ｄＬ／ｇである。
要件（Ｂ－ｉ）：４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、炭素数２～２０のα－オレフィン（４－メチル－１－ペンテンを除く）から選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）との合計を１００．０モル％とした時、前記構成単位（ｉ）の含有量が８６．５モル％以上９２．０モル％未満であり、前記構成単位（ｉｉ）の含有量が８．０モル％を超え、１３．５モル％以下である。
要件（Ｂ－ｉｉ）：１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Bが２．０～５．０ｄＬ／ｇである。
（Ｂ）下記要件（Ｂ－ｉ）、および（Ｂ－ｉｉ）を満たす４－メチル－１－ペンテン系重合体５～３０質量部と、
（Ｃ）繊維強化剤１～４０質量部と、
（Ｄ）変性ポリオレフィンと、
を含み、
前記重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）、および繊維強化剤（Ｃ）の合計１００質量部に対する前記変性ポリオレフィン（Ｄ）の含有量が１～１０質量部である、
４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物。
要件（Ａ－ｉ）：４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、炭素数２～２０のα－オレフィン（４－メチル－１－ペンテンを除く）から選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）との合計を１００．０モル％とした時、前記構成単位（ｉ）の含有量が９２．０～１００．０モル％であり、前記構成単位（ｉｉ）の含有量が０．０～８．０モル％である。
要件（Ａ－ｉｉ）：１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Aが１．０～５．０ｄＬ／ｇである。
要件（Ｂ－ｉ）：４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、炭素数２～２０のα－オレフィン（４－メチル－１－ペンテンを除く）から選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）との合計を１００．０モル％とした時、前記構成単位（ｉ）の含有量が８６．５モル％以上９２．０モル％未満であり、前記構成単位（ｉｉ）の含有量が８．０モル％を超え、１３．５モル％以下である。
要件（Ｂ－ｉｉ）：１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Bが２．０～５．０ｄＬ／ｇである。
【請求項2】
前記４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）が、さらに下記要件（Ｂ－ｉｉｉ）を満たす、請求項１に記載の４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物。
要件（Ｂ－ｉｉｉ）：示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定した融点（Ｔｍ）が１８０℃未満であるか、またはＤＳＣにより融点（Ｔｍ）が観測されない。
要件（Ｂ－ｉｉｉ）：示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定した融点（Ｔｍ）が１８０℃未満であるか、またはＤＳＣにより融点（Ｔｍ）が観測されない。
【請求項3】
前記繊維強化剤（Ｃ）が無機繊維である、請求項１または２に記載の４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物。
【請求項4】
前記無機繊維がガラス繊維である、請求項３に記載の４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物。
【請求項5】
前記変性ポリオレフィン（Ｄ）が、下記要件（Ｄ－ｉ）を満たし、４－メチル－１－ペンテン系重合体（ｄ）を不飽和カルボン酸およびその誘導体からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物でグラフト変性して得られる、グラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）である、請求項１または２に記載の４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物。
要件（Ｄ－ｉ）：４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、炭素数２～２０のα－オレフィン（４－メチル－１－ペンテンを除く）から選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）との合計を１００．０モル％とした時、前記構成単位（ｉ）の含有量が５０.０モル％を超え、かつ１００．０モル％以下であり、前記構成単位（ｉｉ）の含有量が０.０モル％以上５０.０モル％未満である。
要件（Ｄ－ｉ）：４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、炭素数２～２０のα－オレフィン（４－メチル－１－ペンテンを除く）から選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）との合計を１００．０モル％とした時、前記構成単位（ｉ）の含有量が５０.０モル％を超え、かつ１００．０モル％以下であり、前記構成単位（ｉｉ）の含有量が０.０モル％以上５０.０モル％未満である。
【請求項6】
前記グラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）における、前記不飽和カルボン酸およびその誘導体からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物のグラフト変性量が、前記重合体（Ｄａ）１００質量％に対して、０．５～１５.０質量％である、請求項５に記載の４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物。
【請求項7】
請求項１または２に記載の４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物を含む成形体。
【請求項8】
自動車部品である、請求項７に記載の成形体。
【請求項9】
レーダーハウジングである、請求項７に記載の成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物、および当該組成物を含む成形体に関する。
【背景技術】
【0002】
ポリオレフィンと総称される各種樹脂の中でも、４－メチル－１－ペンテンを主たる構成モノマーとする４－メチル－１－ペンテン系重合体は、ポリエチレンやポリプロピレンに比べて耐熱性、透明性および電気特性等の特性に優れ、また、離型性、耐溶剤性、耐衝撃性にも優れることから、各種用途に広く使用されている。
【0003】
また、４－メチル－１－ペンテン系重合体、ポリエチレンおよびポリプロピレンなどのポリオレフィンに、繊維強化剤および変性オレフィンを配合した組成物とすることでポリオレフィンの特性をさらに改質しようという試みもなされている（例えば特許文献１および２）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【特許文献1】特開昭５９－１２０６４４号公報
【特許文献2】特開昭６０－１７７０５２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
特許文献１および２に記載の組成物を含む成形体は、メチルペンテン系重合体が有する優れた耐熱性、耐衝撃性などの特徴が、繊維強化剤としてのガラス繊維により改善されているという特徴を有する。しかしながら、例えばレーダーハウジングなどの自動車部品においては、事故が生じた際に変形を生じさせるような力が同時に複数の方向から加わるため、耐衝撃性が優れることに加え、複数の破壊モードの剛性（たとえば曲げ弾性率、引っ張り弾性率など）がバランスよく優れることが求められるところ、このような要求に対して特許文献１および２に記載の組成物では十分に応えきれていなかった。
【0006】
本発明は、繊維強化剤により改善された４－メチル－１－ペンテン系重合体が有する優れた耐熱性および耐衝撃性を維持しつつ、複数の破壊モードの剛性（たとえば曲げ弾性率、引っ張り弾性率など）がバランスよく優れる４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物、および当該組成物を含む成形体を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明者らは鋭意検討した結果、上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【0008】
上記課題を解決する手段には、以下の［１］～［９］の態様が含まれる。
【0009】
［１］
（Ａ）下記要件（Ａ－ｉ）、および（Ａ－ｉｉ）を満たす４－メチル－１－ペンテン系重合体４０～８０質量部と、
（Ｂ）下記要件（Ｂ－ｉ）、および（Ｂ－ｉｉ）を満たす４－メチル－１－ペンテン系重合体５～３０質量部と、
（Ｃ）繊維強化剤１～４０質量部と、
（Ｄ）変性ポリオレフィンと、
を含み、
前記重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）、および繊維強化剤（Ｃ）の合計１００質量部に対する前記変性ポリオレフィン（Ｄ）の含有量が１～１０質量部である、
４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物。
要件（Ａ－ｉ）：４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、炭素数２～２０のα－オレフィン（４－メチル－１－ペンテンを除く）から選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）との合計を１００．０モル％とした時、前記構成単位（ｉ）の含有量が９２．０～１００．０モル％であり、前記構成単位（ｉｉ）の含有量が０．０～８．０モル％である。
要件（Ａ－ｉｉ）：１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Aが１．０～５．０ｄＬ／ｇである。
要件（Ｂ－ｉ）：４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、炭素数２～２０のα－オレフィン（４－メチル－１－ペンテンを除く）から選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）との合計を１００．０モル％とした時、前記構成単位（ｉ）の含有量が８６．５モル％以上９２．０モル％未満であり、前記構成単位（ｉｉ）の含有量が８．０モル％を超え、１３．５モル％以下である。
要件（Ｂ－ｉｉ）：１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Bが２．０～５．０ｄＬ／ｇである。
（Ａ）下記要件（Ａ－ｉ）、および（Ａ－ｉｉ）を満たす４－メチル－１－ペンテン系重合体４０～８０質量部と、
（Ｂ）下記要件（Ｂ－ｉ）、および（Ｂ－ｉｉ）を満たす４－メチル－１－ペンテン系重合体５～３０質量部と、
（Ｃ）繊維強化剤１～４０質量部と、
（Ｄ）変性ポリオレフィンと、
を含み、
前記重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）、および繊維強化剤（Ｃ）の合計１００質量部に対する前記変性ポリオレフィン（Ｄ）の含有量が１～１０質量部である、
４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物。
要件（Ａ－ｉ）：４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、炭素数２～２０のα－オレフィン（４－メチル－１－ペンテンを除く）から選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）との合計を１００．０モル％とした時、前記構成単位（ｉ）の含有量が９２．０～１００．０モル％であり、前記構成単位（ｉｉ）の含有量が０．０～８．０モル％である。
要件（Ａ－ｉｉ）：１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Aが１．０～５．０ｄＬ／ｇである。
要件（Ｂ－ｉ）：４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、炭素数２～２０のα－オレフィン（４－メチル－１－ペンテンを除く）から選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）との合計を１００．０モル％とした時、前記構成単位（ｉ）の含有量が８６．５モル％以上９２．０モル％未満であり、前記構成単位（ｉｉ）の含有量が８．０モル％を超え、１３．５モル％以下である。
要件（Ｂ－ｉｉ）：１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Bが２．０～５．０ｄＬ／ｇである。
【0010】
［２］
前記４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）が、さらに下記要件（Ｂ－ｉｉｉ）を満たす、［１］に記載の４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物。
要件（Ｂ－ｉｉｉ）：示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定した融点（Ｔｍ）が１８０℃未満であるか、またはＤＳＣにより融点（Ｔｍ）が観測されない。
前記４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）が、さらに下記要件（Ｂ－ｉｉｉ）を満たす、［１］に記載の４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物。
要件（Ｂ－ｉｉｉ）：示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定した融点（Ｔｍ）が１８０℃未満であるか、またはＤＳＣにより融点（Ｔｍ）が観測されない。
【0011】
［３］
前記繊維強化剤（Ｃ）が無機繊維である、［１］または［２］に記載の４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物。
前記繊維強化剤（Ｃ）が無機繊維である、［１］または［２］に記載の４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物。
【0012】
［４］
前記無機繊維がガラス繊維である、［３］に記載の４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物。
前記無機繊維がガラス繊維である、［３］に記載の４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物。
【0013】
［５］
前記変性ポリオレフィン（Ｄ）が、下記要件（Ｄ－ｉ）を満たし、４－メチル－１－ペンテン系重合体（ｄ）を不飽和カルボン酸およびその誘導体からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物でグラフト変性して得られる、グラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）である、［１］～［４］のいずれかに記載の４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物。
要件（Ｄ－ｉ）：４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、炭素数２～２０のα－オレフィン（４－メチル－１－ペンテンを除く）から選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）との合計を１００．０モル％とした時、前記構成単位（ｉ）の含有量が５０.０モル％を超え、かつ１００．０モル％以下であり、前記構成単位（ｉｉ）の含有量が０.０モル％以上５０.０モル％未満である。
前記変性ポリオレフィン（Ｄ）が、下記要件（Ｄ－ｉ）を満たし、４－メチル－１－ペンテン系重合体（ｄ）を不飽和カルボン酸およびその誘導体からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物でグラフト変性して得られる、グラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）である、［１］～［４］のいずれかに記載の４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物。
要件（Ｄ－ｉ）：４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、炭素数２～２０のα－オレフィン（４－メチル－１－ペンテンを除く）から選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）との合計を１００．０モル％とした時、前記構成単位（ｉ）の含有量が５０.０モル％を超え、かつ１００．０モル％以下であり、前記構成単位（ｉｉ）の含有量が０.０モル％以上５０.０モル％未満である。
【0014】
［６］
前記グラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）における、前記不飽和カルボン酸およびその誘導体からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物のグラフト変性量が、前記重合体（Ｄａ）１００質量％に対して、０．５～１５.０質量％である、［５］に記載の４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物。
前記グラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）における、前記不飽和カルボン酸およびその誘導体からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物のグラフト変性量が、前記重合体（Ｄａ）１００質量％に対して、０．５～１５.０質量％である、［５］に記載の４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物。
【0015】
［７］
［１］～［６］のいずれかに記載の４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物を含む成形体。
［１］～［６］のいずれかに記載の４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物を含む成形体。
【0016】
［８］
自動車部品である、［７］に記載の成形体。
自動車部品である、［７］に記載の成形体。
【0017】
［９］
レーダーハウジングである、［７］に記載の成形体。
レーダーハウジングである、［７］に記載の成形体。
【発明の効果】
【0018】
本発明によれば、繊維強化剤により改善された４－メチル－１－ペンテン系重合体が有する優れた耐熱性および耐衝撃性を維持しつつ、複数の破壊モードの剛性（たとえば曲げ弾性率、引っ張り弾性率など）がバランスよく優れる４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物、および当該組成物を含む成形体を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【0019】
本開示において、数値範囲を表す「ＸＸ以上ＹＹ以下」および「ＸＸ～ＹＹ」の記載は、特に断りのない限り、端点である下限及び上限を含む数値範囲を意味する。
また、数値範囲が段階的に記載されている場合、各数値範囲の上限及び下限は任意に組み合わせることができる。
また、数値範囲が段階的に記載されている場合、各数値範囲の上限及び下限は任意に組み合わせることができる。
【0020】
［４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物］
本発明の４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物（以下、「重合体組成物」ともいう）は、所定の要件を満たす４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）と、所定の要件を満たす４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）と、繊維強化剤（Ｃ）と、変性ポリオレフィン（Ｄ）とを含む。なお、本明細書において、「４－メチル－１－ペンテン系重合体」は、特に断らない限り、４－メチル－１－ペンテンの単独重合体であってもよく、４－メチル－１－ペンテンとコモノマーとが重合された４－メチル－１－ペンテン共重合体であってもよい。
本発明の４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物（以下、「重合体組成物」ともいう）は、所定の要件を満たす４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）と、所定の要件を満たす４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）と、繊維強化剤（Ｃ）と、変性ポリオレフィン（Ｄ）とを含む。なお、本明細書において、「４－メチル－１－ペンテン系重合体」は、特に断らない限り、４－メチル－１－ペンテンの単独重合体であってもよく、４－メチル－１－ペンテンとコモノマーとが重合された４－メチル－１－ペンテン共重合体であってもよい。
【0021】
４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）と４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）とは相溶性が低く、また、粘度差が大きいため、４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物は海島構造を形成しやすい。そのため、重合体組成物は、破断の際にドメイン相（島相）がクレーズを形成することにより、衝撃エネルギーを吸収するため耐衝撃性が向上していると推測される。
さらに、本発明の重合体組成物は、前記４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）と４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）に加え、繊維強化剤（Ｃ）および変性ポリオレフィン（Ｄ）を含有することにより、繊維強化剤により改善された４－メチル－１－ペンテン系重合体が有する優れた耐熱性および耐衝撃性を維持しつつ、複数の破壊モードの剛性（たとえば曲げ弾性率、引っ張り弾性率など）がバランスよく優れると推測される。
さらに、本発明の重合体組成物は、前記４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）と４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）に加え、繊維強化剤（Ｃ）および変性ポリオレフィン（Ｄ）を含有することにより、繊維強化剤により改善された４－メチル－１－ペンテン系重合体が有する優れた耐熱性および耐衝撃性を維持しつつ、複数の破壊モードの剛性（たとえば曲げ弾性率、引っ張り弾性率など）がバランスよく優れると推測される。
【0022】
＜４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）＞
４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）（以下「重合体（Ａ）」ともいう）は、下記要件（Ａ－ｉ）、および（Ａ－ｉｉ）を満たす。
４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）（以下「重合体（Ａ）」ともいう）は、下記要件（Ａ－ｉ）、および（Ａ－ｉｉ）を満たす。
【0023】
重合体（Ａ）は、１種類の４－メチル－１－ペンテン系重合体のみを含んでいてもよく、２種類以上の４－メチル－１－ペンテン系重合体を含んでいてもよい。当該４－メチル－１－ペンテンは、化石原料由来であってもよく、バイオマス由来であってもよい。
【0024】
要件（Ａ－ｉ）
４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、炭素数２～２０のα－オレフィン（４－メチル－１－ペンテンを除く）からなる群より選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）との合計を１００．０モル％とした時、前記構成単位（ｉ）の含有量が９２．０～１００．０モル％であり、前記構成単位（ｉｉ）の含有量が０．０～８．０モル％である。
４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、炭素数２～２０のα－オレフィン（４－メチル－１－ペンテンを除く）からなる群より選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）との合計を１００．０モル％とした時、前記構成単位（ｉ）の含有量が９２．０～１００．０モル％であり、前記構成単位（ｉｉ）の含有量が０．０～８．０モル％である。
【0025】
重合体（Ａ）において、前記構成単位（ｉ）の含有量は、好ましくは９３．０～９９．９モル％、より好ましくは９４．５～９９．８モル％、さらに好ましくは９５．０～９９．７モル％である。一方、構成単位（ｉｉ）の含有量は、好ましくは０．１～７．０モル％、より好ましくは０．２～５．５モル％、さらに好ましくは０．３～５．０モル％である。
【0026】
重合体（Ａ）において、前記構成単位（ｉ）の含有量、ならびに前記構成単位（ｉｉ）の含有量が前記範囲内であると、耐熱性および耐衝撃性の優れる４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物が得られる。
【0027】
前記構成単位（ｉｉ）を導くα－オレフィンとしては、例えば、エチレン、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン、１－デセン、１－ウンデセン、１－ドデセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、１－ヘプタデセン、１－オクタデセン、１－エイコセンが挙げられる。
【0028】
これらのなかでも耐熱性の観点から、炭素数が６～１８の直鎖状のα－オレフィンが好ましく、炭素数が１０～１８の直鎖状のα－オレフィンがより好ましい。例えば、１－ヘキセン、１－オクテン、１－デセン、１－ドデセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、１－ヘプタデセン、１－オクタデセンが好ましく、なかでも、１－デセン、１－ヘキサデセン、１－オクタデセンが特に好ましい。
【0029】
重合体（Ａ）は、本発明の目的を損なわない範囲で、４－メチル－１－ペンテン、炭素数２～２０のα－オレフィン以外の他の重合性化合物から導かれる構成単位（以下、「その他の構成単位」ともいう）をさらに有することができる。
【0030】
その他の構成単位を導くモノマーとしては、例えば、スチレン、ビニルシクロペンテン、ビニルシクロヘキサン、ビニルノルボルナン等の環状構造を有するビニル化合物；酢酸ビニル等のビニルエステル；無水マレイン酸等の不飽和有機酸またはその誘導体；ブタジエン、イソプレン、ペンタジエン、２，３－ジメチルブタジエン等の共役ジエン；１，４－ヘキサジエン、１，６－オクタジエン、２－メチル－１，５－ヘキサジエン、６－メチル－１，５－ヘプタジエン、７－メチル－１，６－オクタジエン、ジシクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、ジシクロオクタジエン、メチレンノルボルネン、５－ビニルノルボルネン、５－エチリデン－２－ノルボルネン、５－メチレン－２－ノルボルネン、５－イソプロピリデン－２－ノルボルネン、６－クロロメチル－５－イソプロペン－２－ノルボルネン、２，３－ジイソプロピリデン－５－ノルボルネン、２－エチリデン－３－イソプロピリデン－５－ノルボルネン、２－プロペニル－２，２－ノルボルナジエン等の非共役ポリエンが挙げられる。
【0031】
前記α－オレフィン、およびその他の構成単位を導くモノマーは、化石原料由来であってもよく、バイオマス由来であってもよい。
【0032】
重合体（Ａ）において、その他の構成単位の含有割合は、重合体（Ａ）を構成する全構成単位１００．０モル％中、好ましくは１０．０モル％以下、より好ましくは５．０モル％以下、さらに好ましくは３．０モル％以下である。
【0033】
要件（Ａ－ｉｉ）
後述する実施例に記載の方法により１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Aが、１．０～５．０ｄＬ／ｇである。
重合体（Ａ）において、前記極限粘度［η］Aは、好ましくは１．０～４．０ｄＬ／ｇ、より好ましく１．０～３．０ｄＬ／ｇ、さらに好ましくは１．０～２．０ｄＬ／ｇである。［η］Aは、例えば、重合体（Ａ）を製造する際の重合工程における水素の添加量により調整することが可能である。
後述する実施例に記載の方法により１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Aが、１．０～５．０ｄＬ／ｇである。
重合体（Ａ）において、前記極限粘度［η］Aは、好ましくは１．０～４．０ｄＬ／ｇ、より好ましく１．０～３．０ｄＬ／ｇ、さらに好ましくは１．０～２．０ｄＬ／ｇである。［η］Aは、例えば、重合体（Ａ）を製造する際の重合工程における水素の添加量により調整することが可能である。
【0034】
極限粘度［η］Aが上記範囲にある重合体（Ａ）は、重合体組成物の調製時や成形時において良好な流動性を示す。また、さらに４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）と組み合わせた場合に、耐衝撃性の向上に寄与すると考えられる。
【0035】
＜４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）＞
４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）（以下「重合体（Ｂ）」ともいう）は、下記要件（Ｂ－ｉ）、および（Ｂ－ｉｉ）を満たす。
４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）（以下「重合体（Ｂ）」ともいう）は、下記要件（Ｂ－ｉ）、および（Ｂ－ｉｉ）を満たす。
【0036】
重合体（Ｂ）は、１種類の４－メチル－１－ペンテン系重合体のみを含んでいてもよく、２種類以上の４－メチル－１－ペンテン系重合体を含んでいてもよい。当該４－メチル－１－ペンテンは、化石原料由来であってもよく、バイオマス由来であってもよい。
【0037】
要件（Ｂ－ｉ）
４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、炭素数２～２０のα－オレフィン（４－メチル－１－ペンテンを除く）から選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）との合計を１００．０モル％とした時、前記構成単位（ｉ）の含有量が８６．５モル％以上９２．０モル％未満であり、前記構成単位（ｉｉ）の含有量が８．０モル％を超え、１３．５モル％以下である。
４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、炭素数２～２０のα－オレフィン（４－メチル－１－ペンテンを除く）から選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）との合計を１００．０モル％とした時、前記構成単位（ｉ）の含有量が８６．５モル％以上９２．０モル％未満であり、前記構成単位（ｉｉ）の含有量が８．０モル％を超え、１３．５モル％以下である。
【0038】
重合体（Ｂ）において、４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）の含有量は、好ましくは８６．５～９１．０モル％、より好ましくは８７．０～９０．０モル％である。一方、炭素数２～２０のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）の含有量は、好ましくは９．０～１３．５モル％、より好ましくは１０．０～１３．０モル％である。
【0039】
重合体（Ｂ）において、４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）の含有量、ならびに炭素数２～２０のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）の含有量が前記範囲内であると、耐熱性および耐衝撃性が優れる４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物が得られる。
【0040】
重合体（Ｂ）に含有される前記構成単位（ｉｉ）を導くα－オレフィンとして好ましいα－オレフィンは、上記＜４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）＞の欄に記載の、重合体（Ａ）に含有される構成単位（ｉｉ）を導くα－オレフィンとして好ましいα－オレフィンと同様である。
重合体（Ｂ）に含有される構成単位（ｉｉ）を導くα－オレフィンは、１種のみであってもよく、２種以上であってもよい。
重合体（Ｂ）に含有される構成単位（ｉｉ）を導くα－オレフィンは、１種のみであってもよく、２種以上であってもよい。
【0041】
重合体（Ｂ）は、本発明の目的を損なわない範囲で、上記＜４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）＞の欄に記載のその他の構成単位をさらに有することができる。重合体（Ｂ）において、その他の構成単位の含有割合は、重合体（Ａ）におけるその他の構成単位の含有割合と同様である。
【0042】
要件（Ｂ－ｉｉ）
後述する実施例に記載の方法により１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Bが、２．０～５．０ｄＬ／ｇである。
後述する実施例に記載の方法により１３５℃のデカリン中で測定した極限粘度［η］Bが、２．０～５．０ｄＬ／ｇである。
【0043】
重合体（Ｂ）において、前記極限粘度［η］Bは、好ましくは３．０～５．０ｄＬ／ｇ、より好ましくは３．５～５．０ｄＬ／ｇ、さらに好ましくは４．０～４．５ｄＬ／ｇである。［η］Bは、例えば、重合体（Ｂ）を製造する際の重合工程における水素の添加量により調整することが可能である。
【0044】
［η］Bが上記範囲にある重合体（Ｂ）は、４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物の調製時や成形時において良好な流動性を示す。また、４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）と組み合わせた場合に耐衝撃性の向上に寄与すると考えられる。特に、［η］Bが前記下限値以上であると、成形体の耐衝撃性がより優れる傾向にある。
【0045】
４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）は、好ましくは下記要件（Ｂ－ｉｉｉ）を満たす。
要件（Ｂ－ｉｉｉ）
後述する実施例に記載の方法により、示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定した融点（Ｔｍ）が１８０℃未満であるか、またはＤＳＣにより融点（Ｔｍ）が観測されない。
要件（Ｂ－ｉｉｉ）
後述する実施例に記載の方法により、示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定した融点（Ｔｍ）が１８０℃未満であるか、またはＤＳＣにより融点（Ｔｍ）が観測されない。
【0046】
重合体（Ｂ）において、前記融点（Ｔｍ）が観測されないことがより好ましいが、前記融点（Ｔｍ）が観測される場合、当該融点（Ｔｍ）は、より好ましくは１００～１７５℃、さらに好ましくは１００～１７０℃である。
前記融点（Ｔｍ）が観測されないかどうか、また、融点（Ｔｍ）が観測される場合の当該融点（Ｔｍ）の値は、重合体（Ｂ）の立体規則性、および、重合体（Ｂ）における構成単位（ｉｉ）の含有率に依存する傾向がある。このため後述するオレフィン重合用触媒を用い、さらには構成単位（ｉｉ）の含有率を制御することにより、融点（Ｔｍ）が観測されないかどうか、また、融点（Ｔｍ）の値を調整することができる。
前記融点（Ｔｍ）が観測されないかどうか、また、融点（Ｔｍ）が観測される場合の当該融点（Ｔｍ）の値は、重合体（Ｂ）の立体規則性、および、重合体（Ｂ）における構成単位（ｉｉ）の含有率に依存する傾向がある。このため後述するオレフィン重合用触媒を用い、さらには構成単位（ｉｉ）の含有率を制御することにより、融点（Ｔｍ）が観測されないかどうか、また、融点（Ｔｍ）の値を調整することができる。
【0047】
＜重合体（Ａ）、および重合体（Ｂ）の製造方法＞
重合体（Ａ）、および重合体（Ｂ）のいずれも、オレフィン重合用触媒の存在下、４－メチル－１－ペンテンと、上述した構成単位（ｉｉ）を導く特定のオレフィン、さらに必要に応じて前記その他の構成単位を導くモノマーとを、公知の方法により重合することにより得ることができる。
重合体（Ａ）、および重合体（Ｂ）のいずれも、オレフィン重合用触媒の存在下、４－メチル－１－ペンテンと、上述した構成単位（ｉｉ）を導く特定のオレフィン、さらに必要に応じて前記その他の構成単位を導くモノマーとを、公知の方法により重合することにより得ることができる。
【0048】
重合体（Ａ）、および重合体（Ｂ）の製造の際に使用可能なオレフィン重合用触媒の例として、メタロセン触媒を挙げることができる。好ましいメタロセン触媒としては、国際公開第０１／５３３６９号、国際公開第０１／２７１２４号、特開平３－１９３７９６号公報、特開平０２－４１３０３号公報、国際公開第０６／０２５５４０号、国際公開第２０１３／００９８７６号、国際公開第２０１４／０５０８１７号、国際公開第２０１４／１２３２１２号、あるいは国際公開第２０１７／１５０２６５号に記載のメタロセン触媒が挙げられる。
【0049】
なお、重合体（Ａ）、および重合体（Ｂ）のいずれについても多段重合により、他の重合体の存在下で重合されてもよい。例えば、１段目の重合で重合体（Ａ）が重合され、重合体（Ａ）の存在下で重合体（Ｂ）が重合されてもよい。同様に、重合体（Ａ）は、重合体（Ｂ）の存在下で重合されてもよく、重合体（Ｂ）も重合体（Ａ）の存在下で重合されてもよい。
【0050】
重合体（Ａ）、および重合体（Ｂ）は、市販の４－メチル－１－ペンテン系重合体（例えば、三井化学株式会社製ＴＰＸ（登録商標）等）を用いてもよい。
重合体（Ａ）は、一旦前記触媒等で製造した４－メチル－１－ペンテン系重合体を、押出機やミキサー等の中で熱処理することにより調製した重合体（Ａ）であってもよい。また、重合体（Ａ）は、市販の４－メチル－１－ペンテン系重合体（例えば、三井化学株式会社製ＴＰＸ（登録商標）等）を、押出機やミキサー等の中で熱処理することにより調製されてもよい。
重合体（Ａ）は、一旦前記触媒等で製造した４－メチル－１－ペンテン系重合体を、押出機やミキサー等の中で熱処理することにより調製した重合体（Ａ）であってもよい。また、重合体（Ａ）は、市販の４－メチル－１－ペンテン系重合体（例えば、三井化学株式会社製ＴＰＸ（登録商標）等）を、押出機やミキサー等の中で熱処理することにより調製されてもよい。
【0051】
＜繊維強化剤（Ｃ）＞
繊維強化剤（Ｃ）は、重合体組成物の機械物性を向上する目的で用いられる。
繊維強化剤（Ｃ）は、重合体組成物の機械物性を向上する目的で用いられる。
【0052】
繊維強化剤（Ｃ）としては、ガラス繊維、チタン酸カリウム繊維、金属被覆ガラス繊維、セラミックス繊維、ウオラストナイト、炭素繊維、金属炭化物繊維、金属硬化物繊維等の無機繊維、およびアラミド繊維等の有機繊維が挙げられる。また、これらの繊維強化剤の表面をシラン系化合物、例えば、ビニルトリエトキシシラン、２－アミノプロピルトリエトキシシラン、２－グリシドキシプロピルトリエトキシシラン等で処理しておいてもよい。これらのなかでも無機繊維が好ましく、ガラス繊維がより好ましい。繊維強化剤（Ｃ）がガラス繊維である場合、重合体組成物の耐熱性および耐衝撃性が良好となるため、好ましい。
【0053】
繊維強化剤（Ｃ）は、短繊維であってもよく、長繊維であってもよい。短繊維は、チョップドファイバー（カットファイバー）状短繊維でも、フィブリルを有するパルプ状短繊維でもよい。また、繊維強化剤（Ｃ）は、単繊維であってもよく、単繊維を複数本撚り合わせたものであってもよい。
【0054】
繊維強化剤（Ｃ）の平均繊維長は、好ましくは０．０１ｍｍ以上、より好ましくは０．１ｍｍ以上、さらに好ましくは１ｍｍ以上であり、好ましくは１００ｍｍ以下、より好ましくは５０ｍｍ以下、さらに好ましくは３０ｍｍ以下である。このような態様であると、繊維強化剤による機械物性の補強効果が充分発現される傾向にあり、また、組成物中の繊維強化剤の分散性が良好であるによって、得られる成形体の外観が良好となる傾向にある。繊維強化剤（Ｃ）の繊維数全体に対して、繊維長が０．１ｍｍ未満である繊維数の割合は、好ましくは１８％以下である。
【0055】
繊維強化剤（Ｃ）の平均繊維径は、好ましくは１μｍ以上、より好ましくは５μｍ以上であり、好ましくは３０μｍ以下、より好ましくは２０μｍ以下である。このような態様であると、成形時に繊維強化剤（Ｃ）が破損し難くなり、また、得られる成形体の衝撃強度が高くなる傾向にある。さらにまた、成形体の外観が良好となり、成形体の剛性、耐熱性などの機械物性に充分な補強効果が得られる傾向にある。
【0056】
上述の平均繊維長および平均繊維径は、例えば、光学顕微鏡により繊維強化剤の写真撮影を行い、得られた写真において無作為に選んだ１００個の繊維強化剤の長さまたは径を測定し、それぞれを算術平均することにより求めることができる。
【0057】
ガラス繊維としては、例えば、Ａガラス、Ｃガラス、Ｄガラス、Ｅガラス、Ｓガラスな
どのガラス組成からなる繊維が挙げられ、特に、Ｅガラス（無アルカリガラス）のガラス組成からなる繊維が好ましい。
どのガラス組成からなる繊維が挙げられ、特に、Ｅガラス（無アルカリガラス）のガラス組成からなる繊維が好ましい。
【0058】
ガラス繊維は、単繊維であってもよく、単繊維を複数本撚り合わせたものであってもよい。ガラス繊維の形態は、例えば、単繊維や複数本撚り合わせたものを連続的に巻き取った「ガラスロービング」、長さ１～１０ｍｍに切りそろえた「チョップドストランド」、長さ１０～５００μｍ程度に粉砕した「ミルドファイバー」などのいずれであってもよい。
【0059】
＜変性ポリオレフィン（Ｄ）＞
変性ポリオレフィン（Ｄ）は、前記４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）および４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）と、繊維強化剤（Ｃ）との接着性を向上させる。
変性ポリオレフィン（Ｄ）は、前記４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）および４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）と、繊維強化剤（Ｃ）との接着性を向上させる。
【0060】
変性ポリオレフィン（Ｄ）は、例えば、ポリオレフィン（Ｄ１）を、不飽和カルボン酸およびその誘導体からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物（Ｄ２）によって変性して得られる樹脂である。
【0061】
ポリオレフィン（Ｄ１）としては、例えば、α－オレフィン、環状オレフィン、非共役ジエン、および芳香族オレフィンからなる群より選ばれる少なくとも１種のオレフィンの重合体が挙げられ、α－オレフィンを主成分とする重合体が好ましい。α－オレフィンを主成分とする重合体とは、重合体中のα－オレフィン由来の構成単位の含有量が、好ましくは５０モル％を超え、より好ましくは６０モル％以上、さらに好ましくは７０モル％以上であることを意味する。上記構成単位の含有量は、例えば13Ｃ－ＮＭＲ法により測定することができる。
【0062】
α－オレフィンとしては、例えば、炭素数２～２０のα－オレフィン、好ましくは炭素数２～１０のα－オレフィン、より好ましくは炭素数２～８のα－オレフィンが挙げられる。具体的には、エチレン、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－ヘプテン、１－オクテン、３－メチル－１－ブテン、４－メチル－１－ペンテンが挙げられ、４－メチル－１－ペンテンが好ましい。α－オレフィンは１種または２種以上用いることができる。また、α－オレフィンは、化石原料由来であってもよく、バイオマス由来であってもよい。
【0063】
ポリオレフィン（Ｄ１）としては、４－メチル－１－ペンテン系重合体が好ましく、例えば、前述の４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）および４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）を用いることができる。また、ポリオレフィン（Ｄ１）は１種または２種以上用いることができる。
【0064】
ポリオレフィン（Ｄ１）を変性して変性ポリオレフィン（Ｄ）を製造する際には、官能基を有するエチレン性不飽和モノマーが用いられる。変性に使用されるエチレン性不飽和モノマーは、好ましくは不飽和カルボン酸およびその誘導体からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物（Ｄ２）である。前記化合物（Ｄ２）としては、カルボン酸基を１以上有する不飽和化合物、カルボン酸基を有する化合物とアルキルアルコールとのエステル、無水カルボン酸基を１以上有する不飽和化合物等を挙げることができる。
【0065】
不飽和化合物が有する不飽和基としては、ビニル基、ビニレン基、不飽和環状炭化水素基等を挙げることができる。また、前記化合物（Ｄ２）は、１種単独で使用することもできるし、２種以上を組み合せて使用することもできる。これらエチレン性不飽和モノマーの中では、不飽和ジカルボン酸またはその酸無水物が好適であり、特にマレイン酸、ナジック酸またはこれらの酸無水物が好ましい。
【0066】
ポリオレフィン（Ｄ１）を変性して変性ポリオレフィン（Ｄ）を製造する方法は、特に限定されず、溶液法、溶融混練法等、従来公知のグラフト重合法を採用することができる。例えば、ポリオレフィン（Ｄ１）を溶融し、エチレン性不飽和モノマーを添加してグラフト変性させる方法、あるいはポリオレフィン（Ｄ１）を溶媒に溶解して溶液とし、そこへエチレン性不飽和モノマーを添加してグラフト変性させる方法等がある。
【0067】
変性ポリオレフィン（Ｄ）の好ましい一実施形態としては、以下で詳述するグラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）が挙げられる。
【0068】
≪グラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）≫
グラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）（以下、「グラフト変性重合体（Ｄａ）ともいう」）は、好ましくは下記要件（Ｄ－ｉ）を満たす。
要件（Ｄ－ｉ）
４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、炭素数２～２０のα－オレフィン（４－メチル－１－ペンテンを除く）から選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）との合計を１００．０モル％とした時、前記構成単位（ｉ）の含有量が５０.０モル％を超え、かつ１００．０モル％以下であり、前記構成単位（ｉｉ）の含有量が０．０～５０．０モル％である。
グラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）（以下、「グラフト変性重合体（Ｄａ）ともいう」）は、好ましくは下記要件（Ｄ－ｉ）を満たす。
要件（Ｄ－ｉ）
４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）と、炭素数２～２０のα－オレフィン（４－メチル－１－ペンテンを除く）から選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）との合計を１００．０モル％とした時、前記構成単位（ｉ）の含有量が５０.０モル％を超え、かつ１００．０モル％以下であり、前記構成単位（ｉｉ）の含有量が０．０～５０．０モル％である。
【0069】
グラフト変性重合体（Ｄａ）において、４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）の含有量は、より好ましくは８５．０～１００．０モル％、さらに好ましくは９０．０～９９．０モル％である。一方、炭素数２～２０のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）の含有量は、より好ましくは０．０～１５．０モル％、さらに好ましくは１．０～１０．０モル％である。
【0070】
グラフト変性重合体（Ｄａ）において、４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）の含有量、ならびに炭素数２～２０のα－オレフィンから選ばれる少なくとも１種のオレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）の含有量が前記範囲内であると、耐熱性および耐衝撃性が優れる４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物が得られる。
【0071】
グラフト変性重合体（Ｄａ）に含有される前記構成単位（ｉｉ）を導くα－オレフィンとして好ましいα－オレフィンは、上記＜４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）＞の欄に記載の、重合体（Ａ）に含有される構成単位（ｉｉ）を導くα－オレフィンとして好ましいα－オレフィンと同様である。
グラフト変性重合体（Ｄａ）に含有される構成単位（ｉｉ）を導くα－オレフィンは、１種のみであってもよく、２種以上であってもよい。
グラフト変性重合体（Ｄａ）に含有される構成単位（ｉｉ）を導くα－オレフィンは、１種のみであってもよく、２種以上であってもよい。
【0072】
グラフト変性量
さらに、グラフト変性重合体（Ｄａ）において、前記不飽和カルボン酸およびその誘導体からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物（Ｄ２）のグラフト変性量が、前記グラフト変性重合体（Ｄａ）１００質量％に対して、０．５～１５.０質量％であることが好ましく、より好ましくは０．５～３．０質量％であり、さらに好ましくは１．０～２．０質量％である。なお、グラフト変性量の測定方法の詳細は、後述する実施例の通りである。
さらに、グラフト変性重合体（Ｄａ）において、前記不飽和カルボン酸およびその誘導体からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物（Ｄ２）のグラフト変性量が、前記グラフト変性重合体（Ｄａ）１００質量％に対して、０．５～１５.０質量％であることが好ましく、より好ましくは０．５～３．０質量％であり、さらに好ましくは１．０～２．０質量％である。なお、グラフト変性量の測定方法の詳細は、後述する実施例の通りである。
【0073】
グラフト変性量が前記範囲内であると、耐熱性および耐衝撃性が良好な成形体を得ることができる。
【0074】
前記グラフト変性重合体（Ｄａ）は、さらに、下記の要件（Ｄ－ｉｉ）および（Ｄ－ｉｉｉ）の少なくとも１つ以上を満たしてもよい。
【0075】
要件（Ｄ－ｉｉ）
後述する実施例に記載の方法により１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］が、好ましくは０．５～５．０ｄＬ／ｇ、より好ましくは０．５～３．０ｄＬ／ｇ、さらに好ましくは０．６～２．０ｄＬ／ｇ、特に好ましくは０．７～１．５ｄＬ／ｇである。
後述する実施例に記載の方法により１３５℃デカリン中で測定した極限粘度［η］が、好ましくは０．５～５．０ｄＬ／ｇ、より好ましくは０．５～３．０ｄＬ／ｇ、さらに好ましくは０．６～２．０ｄＬ／ｇ、特に好ましくは０．７～１．５ｄＬ／ｇである。
【0076】
極限粘度［η］の値が前記範囲にあるグラフト変性重合体（Ｄａ）は、耐熱性および耐衝撃性が良好である。
【0077】
要件（Ｄ－ｉｉｉ）
後述する実施例に記載の方法により示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定した融点（Ｔｍ）が、好ましくは１７０～２２０℃であり、より好ましくは１８０℃を超え２２０℃以下であり、さらに好ましくは１８５～２１７℃、特に好ましくは１９５～２１５℃である。
後述する実施例に記載の方法により示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定した融点（Ｔｍ）が、好ましくは１７０～２２０℃であり、より好ましくは１８０℃を超え２２０℃以下であり、さらに好ましくは１８５～２１７℃、特に好ましくは１９５～２１５℃である。
【0078】
示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定した融点（Ｔｍ）が前記範囲にあると、グラフト変性重合体（Ｄａ）は耐熱性および耐衝撃性に優れる。
【0079】
（グラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）の製造方法）
グラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）の製造方法は特に制限されないが、例えば、グラフト変性されていない（未変性の）４－メチル－１－ペンテン系重合体（ｄ）を任意の方法でグラフト変性することで得ることができる。原料となる４－メチル－１－ペンテン系重合体（ｄ）としては、４－メチル－１－ペンテン系重合体であれば特に限定されないが、例えば前述の４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）、および４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）を用いることができる。
グラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）の製造方法は特に制限されないが、例えば、グラフト変性されていない（未変性の）４－メチル－１－ペンテン系重合体（ｄ）を任意の方法でグラフト変性することで得ることができる。原料となる４－メチル－１－ペンテン系重合体（ｄ）としては、４－メチル－１－ペンテン系重合体であれば特に限定されないが、例えば前述の４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）、および４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）を用いることができる。
【0080】
ここで、グラフト変性の過程において、加熱の影響または系内に添加した過酸化物などの影響により未変性の４－メチル－１－ペンテン系重合体（ｄ）が分解してもよい。この場合、低分子量化した後の重合体が変性されたものが、グラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）となる。また、未変性の４－メチル－１－ペンテン系重合体（ｄ）が低分子量化することなくグラフト変性が行われて、グラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）が製造されてもよい。
【0081】
４－メチル－１－ペンテン系重合体（ｄ）を変性してグラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）を製造する際には、官能基を有するエチレン性不飽和モノマーが用いられる。変性に使用されるエチレン性不飽和モノマーは、好ましくは不飽和カルボン酸およびその誘導体からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物（Ｄ２）である。前記化合物（Ｄ２）として好ましい化合物は、上記＜変性ポリオレフィン（Ｄ）＞の欄で例示した化合物と同様である。
【0082】
４－メチル－１－ペンテン系重合体（ｄ）をエチレン性不飽和モノマーでグラフト変性させてグラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）を製造する方法は、特に限定されず、溶液法、溶融混練法等、従来公知のグラフト重合法を採用することができる。例えば、４－メチル－１－ペンテン系重合体（ｄ）を溶融し、エチレン性不飽和モノマーを添加してグラフト変性させる方法、あるいは４－メチル－１－ペンテン系重合体（ｄ）を溶媒に溶解して溶液とし、そこへエチレン性不飽和モノマーを添加してグラフト変性させる方法等がある。
【0083】
≪４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物に配合される各種成分の量≫
４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物における重合体（Ａ）の含有量は、重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）、および繊維強化剤（Ｃ）の含有量の合計を１００質量部とすると、４０～８０質量部であり、好ましくは４０～７５質量部であり、より好ましくは４５～７０質量部である。
４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物における重合体（Ａ）の含有量は、重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）、および繊維強化剤（Ｃ）の含有量の合計を１００質量部とすると、４０～８０質量部であり、好ましくは４０～７５質量部であり、より好ましくは４５～７０質量部である。
【0084】
４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物における重合体（Ｂ）の含有量は、重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）、および繊維強化剤（Ｃ）の含有量の合計を１００質量部とすると、５～３０質量部であり、好ましくは８～３０質量部であり、より好ましくは１０～２５質量部である。
【0085】
重合体組成物において、重合体（Ａ）の含有量および重合体（Ｂ）の含有量が上記範囲内であると、相対的に重合体（Ａ）の含有量が多く、重合体（Ｂ）の含有量が少ない。その結果、重合体組成物は耐熱性および耐衝撃性に優れる。また、重合体（Ｂ）の含有量が３０質量部を超えると、重合体組成物の機械物性が損なわれる場合がある。
【0086】
４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物における繊維強化剤（Ｃ）の含有量は、重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）、および繊維強化剤（Ｃ）の含有量の合計を１００質量部とすると、１～４０質量部であり、好ましくは５～４０質量部であり、より好ましくは１０～３５質量部である。
【0087】
繊維強化剤（Ｃ）の含有量が上記範囲内であると、得られる成形体の曲げ弾性および曲げ強さが優れる。また、繊維強化剤（Ｃ）の含有量が４０質量部を超えると、重合体組成物の成形性が損なわれる場合がある。
【0088】
４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物における変性ポリオレフィン（Ｄ）の含有量は、重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）、および繊維強化剤（Ｃ）の合計１００質量部に対し、１～１０質量部であり、好ましくは２～９質量部であり、より好ましくは３～８質量部である。
【0089】
変性ポリオレフィン（Ｄ）の含有量が上記範囲内であると、４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）および（Ｂ）と繊維強化剤（Ｃ）との接着性が良好となる。
【0090】
４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物中の、重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）および繊維強化剤（Ｃ）の合計の含有割合は、当該重合体組成物の質量を１００質量％としたとき、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、さらに好ましくは９５質量％以上である。重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）および繊維強化剤（Ｃ）の合計の含有割合の上限は、重合体組成物の１００質量％であってもよい。前記重合体組成物がその他の成分（例えば、後述するその他の重合体成分、添加剤）を含有する場合は、前記上限はその他の成分の含有割合により画定される。
【0091】
＜その他の重合体成分＞
４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物は、前記重合体（Ａ）、および重合体（Ｂ）以外のその他の重合体成分をさらに含有することができる。その他の重合体成分として、重合体（Ａ）、および重合体（Ｂ）以外の４－メチル－１－ペンテン系重合体などを挙げることができる。
前記その他の重合体は、化石原料由来のモノマーのみを用いて得られたものであってもよく、バイオマス由来のモノマーのみを用いて得られたものであってもよく、化石原料由来のモノマーおよびバイオマス由来のモノマーの両方を用いて得られたものであってもよい。
４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物は、前記重合体（Ａ）、および重合体（Ｂ）以外のその他の重合体成分をさらに含有することができる。その他の重合体成分として、重合体（Ａ）、および重合体（Ｂ）以外の４－メチル－１－ペンテン系重合体などを挙げることができる。
前記その他の重合体は、化石原料由来のモノマーのみを用いて得られたものであってもよく、バイオマス由来のモノマーのみを用いて得られたものであってもよく、化石原料由来のモノマーおよびバイオマス由来のモノマーの両方を用いて得られたものであってもよい。
【0092】
前記重合体組成物が、重合体（Ａ）、および重合体（Ｂ）以外のその他の重合体成分を含む場合、その重合体成分の含有量は、重合体（Ａ）、および重合体（Ｂ）の含有量の合計を１００質量部とした場合に、好ましくは３．０質量部以下であり、より好ましくは２．０質量部以下、さらに好ましくは１．０質量部以下である。
【0093】
＜添加剤＞
４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物は、従来公知の添加剤を含有することができる。
添加剤としては、例えば、二次抗酸化剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックス、充填剤、塩酸吸収剤が挙げられる。添加剤の含有量は特に制限されないが、重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）および繊維強化剤（Ｃ）の合計を１００質量部とすると、それぞれ、好ましくは０～５０質量部、より好ましくは０～１０質量部である。
前記重合体組成物は、１種または２種以上の添加剤を含有し得る。
４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物は、従来公知の添加剤を含有することができる。
添加剤としては、例えば、二次抗酸化剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックス、充填剤、塩酸吸収剤が挙げられる。添加剤の含有量は特に制限されないが、重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）および繊維強化剤（Ｃ）の合計を１００質量部とすると、それぞれ、好ましくは０～５０質量部、より好ましくは０～１０質量部である。
前記重合体組成物は、１種または２種以上の添加剤を含有し得る。
【0094】
≪４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物の製造方法≫
４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物は、例えば、上述の重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）、繊維強化剤（Ｃ）、および変性ポリオレフィン（Ｄ）と、必要に応じてその他の重合体成分および添加剤とを混合することにより得ることができる。重合体（Ａ）、および重合体（Ｂ）の２種類以上の混合物は、上述した多段重合法により得ることもできる。
４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物は、例えば、上述の重合体（Ａ）、重合体（Ｂ）、繊維強化剤（Ｃ）、および変性ポリオレフィン（Ｄ）と、必要に応じてその他の重合体成分および添加剤とを混合することにより得ることができる。重合体（Ａ）、および重合体（Ｂ）の２種類以上の混合物は、上述した多段重合法により得ることもできる。
【0095】
各成分の混合方法については、種々公知の方法、例えば、プラストミル、ヘンシェルミキサー、Ｖ－ブレンダー、リボンブレンダー、タンブラー、ブレンダー、ニーダールーダー等の装置を用いて各成分を混合する方法；前記混合後、得られた混合物を一軸押出機、二軸押出機、ニーダー、バンバリーミキサー等の装置でさらに溶融混練した後、得られた溶融混練物を造粒または粉砕する方法を採用することができる。
【0096】
［成形体］
本発明の成形体は、前記４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物を含む。
本発明の成形体は、当該重合体組成物を用いて、例えば、押出成形、射出成形、インフレーション成形、ブロー成形、押出ブロー成形、射出ブロー（インジェクションブロー）成形、延伸ブロー成形、プレス成形、スタンピング成形、真空成形、カレンダー成形、フィラメント成形、発泡成形、パウダースラッシュ成形などの公知の熱成形を施すことにより得られる。
本発明の成形体は、前記４－メチル－１－ペンテン系重合体組成物を含む。
本発明の成形体は、当該重合体組成物を用いて、例えば、押出成形、射出成形、インフレーション成形、ブロー成形、押出ブロー成形、射出ブロー（インジェクションブロー）成形、延伸ブロー成形、プレス成形、スタンピング成形、真空成形、カレンダー成形、フィラメント成形、発泡成形、パウダースラッシュ成形などの公知の熱成形を施すことにより得られる。
【0097】
成形体は、日用品やレクリエーション用途などの家庭用品から、一般産業用途、工業用品に至る広い用途で用いられる。例えば、家電材料部品、通信機器部品、電気部品、電子部品、自動車部品、その他の車両の部品、船舶材料、航空機材料、機械機構部品、建材関連部材、土木部材、農業資材、電動工具部品、食品容器、フィルム、シート、繊維が挙げられる。
【0098】
自動車部品の具体例としては、レーダーハウジング、フロントドア、バックドア、スライドドア、フロントエンドモジュール、ドアモジュール、フェンダー、サンルーフ、ホイルキャップ、ガソリンタンク、座席（詰物、表地など）、ベルト、天井張り、コンパーチブルトップ、アームレスト、ドアトリム、リアパッケージトレイ、カーペット、マット、サンバイザー、ホイルカバー、タイヤ、マットレスカバー、エアバック、絶縁材、吊り手、吊り手帯、電線被服材、電気絶縁材、塗料、コーティング材、上張り材、床材、隅壁、デッキパネル、カバー類、合板、天井板、仕切り板、側壁、カーペット、壁紙、壁装材、外装材、内装材、屋根材、防音板、断熱板、窓材などが挙げられる。これらのなかでも、特にレーダーハウジングに好適に用いられる。
【0099】
家電材料部品、通信機器部品、電気部品、電子部品の具体例としては、プリンター、パソコン、ワープロ、キーボード、ＰＤＡ（小型情報端末機）、ヘッドホンステレオ、携帯電話、電話機、ファクシミリ、複写機、ＥＣＲ（電子式金銭登録機）、電卓、電子手帳、電子辞書、カード、ホルダー、文具などの事務・ＯＡ機器；洗濯機、冷蔵庫、掃除機、電子レンジ、照明器具、ゲーム機、アイロン、炬燵などの家電機器；ＴＶ、ＶＴＲ、ビデオカメラ、ラジカセ、テープレコーダー、ミニディスク、ＣＤプレイヤー、スピーカー、液晶ディスプレイなどのＡＶ機器；コネクター、リレー、コンデンサー、スイッチ、プリント基板、コイルボビン、半導体封止材料、電線、ケーブル、トランス、偏向ヨーク、分電盤、時計などが挙げられる。
【0100】
日用品の具体例としては、衣類、カーテン、シーツ、合板、合繊板、絨毯、玄関マット、シート、バケツ、ホース、容器、眼鏡、鞄、ケース、ゴーグル、スキー板、ラケット、テント、自転車、楽器などの生活・スポーツ用品などが挙げられる。
【実施例0101】
以下、本発明を実施例に基づいて更に具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されない。
【0102】
＜重合体の物性の測定方法＞
下記の実施例と比較例で使用した重合体の物性の測定方法は以下のとおりである。
下記の実施例と比較例で使用した重合体の物性の測定方法は以下のとおりである。
【0103】
［組成］
実施例と比較例で使用した重合体の各々について、構成単位（ｉ）の量、および、構成単位（ｉｉ）の量を、以下の装置および条件により、13Ｃ－ＮＭＲスペクトルより算出した。ここで、構成単位（ｉ）は、４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位であり、構成単位（ｉｉ）は、４－メチル－１－ペンテンとの共重合モノマーであるエチレンまたは炭素数３～２０のα－オレフィン（ただし、４－メチル－１－ペンテンを除く）から導かれる構成単位である。
実施例と比較例で使用した重合体の各々について、構成単位（ｉ）の量、および、構成単位（ｉｉ）の量を、以下の装置および条件により、13Ｃ－ＮＭＲスペクトルより算出した。ここで、構成単位（ｉ）は、４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位であり、構成単位（ｉｉ）は、４－メチル－１－ペンテンとの共重合モノマーであるエチレンまたは炭素数３～２０のα－オレフィン（ただし、４－メチル－１－ペンテンを除く）から導かれる構成単位である。
【0104】
日本電子（株）製ＥＣＰ５００型核磁気共鳴装置を用い、溶媒としてｏ－ジクロロベンゼン／重ベンゼン（８０／２０容量％）混合溶媒、試料濃度５５ｍｇ／０．６ｍＬ、測定温度１２０℃、観測核は13Ｃ（１２５ＭＨｚ）、シーケンスはシングルパルスプロトンデカップリング、パルス幅は４．７μ秒（４５°パルス）、繰り返し時間は５．５秒、積算回数は１万回以上、２７．５０ｐｐｍをケミカルシフトの基準値として測定した。得られた13Ｃ－ＮＭＲスペクトルにより、４－メチル－１－ペンテンから導かれる構成単位（ｉ）の量、および、所定のα－オレフィンから導かれる構成単位（ｉｉ）の量を求めた。
【0105】
［極限粘度［η］］
極限粘度［η］は、デカリン溶媒を用いて、１３５℃で測定した。すなわち、実施例と比較例で使用した重合体の各々について、約２０ｍｇを計り取り、デカリン１５ｍＬに溶解し、１３５℃のオイルバス中で比粘度ηｓｐを測定した。このデカリン溶液にデカリン溶媒を５ｍＬ追加して希釈後、同様にして比粘度ηｓｐを測定した。この希釈操作をさらに２回繰り返し、濃度（Ｃ）を０に外挿したときのηｓｐ／Ｃの値を極限粘度として求めた（下式参照）。
［η］＝ｌｉｍ（ηｓｐ／Ｃ） （Ｃ→０）
極限粘度［η］は、デカリン溶媒を用いて、１３５℃で測定した。すなわち、実施例と比較例で使用した重合体の各々について、約２０ｍｇを計り取り、デカリン１５ｍＬに溶解し、１３５℃のオイルバス中で比粘度ηｓｐを測定した。このデカリン溶液にデカリン溶媒を５ｍＬ追加して希釈後、同様にして比粘度ηｓｐを測定した。この希釈操作をさらに２回繰り返し、濃度（Ｃ）を０に外挿したときのηｓｐ／Ｃの値を極限粘度として求めた（下式参照）。
［η］＝ｌｉｍ（ηｓｐ／Ｃ） （Ｃ→０）
【0106】
［融点（Ｔｍ）］
実施例と比較例で使用した重合体の各々について、セイコーインスツル（株）製のＤＳＣ測定装置（ＤＳＣ２２０Ｃ）により、発熱および吸熱曲線を求め、昇温時の最大融解ピーク位置の温度を融点（Ｔｍ）とした。測定は、以下のようにして行った。
試料約５ｍｇを測定用アルミパンにつめ、１０℃／分の加熱速度で２０℃から２８０℃に昇温した。２８０℃で５分間保持した後、１０℃／分の冷却速度で２０℃まで降温し、２０℃で５分間保持した後、再度１０℃／分の加熱速度で２０℃から２８０℃に昇温し、再度５０℃／分の冷却速度で５０℃まで降温した。２回目の昇温時に発現した融解ピークを、融点（Ｔｍ）とした。なお、融解ピークが複数ある場合には、ピーク温度の高い方の値を融点（Ｔｍ）とした。
実施例と比較例で使用した重合体の各々について、セイコーインスツル（株）製のＤＳＣ測定装置（ＤＳＣ２２０Ｃ）により、発熱および吸熱曲線を求め、昇温時の最大融解ピーク位置の温度を融点（Ｔｍ）とした。測定は、以下のようにして行った。
試料約５ｍｇを測定用アルミパンにつめ、１０℃／分の加熱速度で２０℃から２８０℃に昇温した。２８０℃で５分間保持した後、１０℃／分の冷却速度で２０℃まで降温し、２０℃で５分間保持した後、再度１０℃／分の加熱速度で２０℃から２８０℃に昇温し、再度５０℃／分の冷却速度で５０℃まで降温した。２回目の昇温時に発現した融解ピークを、融点（Ｔｍ）とした。なお、融解ピークが複数ある場合には、ピーク温度の高い方の値を融点（Ｔｍ）とした。
【0107】
［製造例１］
特開２０２０－１５８６８１号公報の製造例２において、得られる共重合体の４－メチル－１－ペンテン、１－ヘキサデセンおよび１－オクタデセンから導かれる構成単位の含有量が表１に示す数値となるように、４－メチル－１－ペンテンと１－ヘキサデセンと１－オクタデセンからなる混合物の装入量を変更し、また、水素の装入量を変更した以外は、特開２０２０－１５８６８１号公報の製造例２と同様にして、４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）を得た。得られた４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）の極限粘度［η］および融点（Ｔｍ）は、表１に示す通りであった。
特開２０２０－１５８６８１号公報の製造例２において、得られる共重合体の４－メチル－１－ペンテン、１－ヘキサデセンおよび１－オクタデセンから導かれる構成単位の含有量が表１に示す数値となるように、４－メチル－１－ペンテンと１－ヘキサデセンと１－オクタデセンからなる混合物の装入量を変更し、また、水素の装入量を変更した以外は、特開２０２０－１５８６８１号公報の製造例２と同様にして、４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）を得た。得られた４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）の極限粘度［η］および融点（Ｔｍ）は、表１に示す通りであった。
【0108】
［製造例２］
特開２０２０－１５８６８１号公報の製造例２において、得られる共重合体の４－メチル－１－ペンテン、１－ヘキサデセンおよび１－オクタデセンから導かれる構成単位の含有量が表１に示す数値となるように、４－メチル－１－ペンテンと１－ヘキサデセンと１－オクタデセンからなる混合物の装入量を変更し、また、水素の装入量を変更した以外は、特開２０２０－１５８６８１号公報の製造例２と同様にして、４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）を得た。得られた４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）の極限粘度［η］は、表１に示す通りであった。なお、４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）においては明確な融点が確認されなかった。
特開２０２０－１５８６８１号公報の製造例２において、得られる共重合体の４－メチル－１－ペンテン、１－ヘキサデセンおよび１－オクタデセンから導かれる構成単位の含有量が表１に示す数値となるように、４－メチル－１－ペンテンと１－ヘキサデセンと１－オクタデセンからなる混合物の装入量を変更し、また、水素の装入量を変更した以外は、特開２０２０－１５８６８１号公報の製造例２と同様にして、４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）を得た。得られた４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）の極限粘度［η］は、表１に示す通りであった。なお、４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）においては明確な融点が確認されなかった。
【0109】
［製造例３］
国際公開第２００６／０５４６１３号の比較例７において、得られる共重合体の４－メチル－１－ペンテンおよび１－デセンから導かれる構成単位の含有量が下記表１に記載の含有量となるように各モノマーの装入量を変更した以外は国際公開第２００６／０５４６１３号の比較例７と同様にして、４－メチル－１－ペンテン系重合体（ｄ）を得た。得られた４－メチル－１－ペンテン系重合体（ｄ）の極限粘度［η］および融点（Ｔｍ）は、表１に示す通りであった。
国際公開第２００６／０５４６１３号の比較例７において、得られる共重合体の４－メチル－１－ペンテンおよび１－デセンから導かれる構成単位の含有量が下記表１に記載の含有量となるように各モノマーの装入量を変更した以外は国際公開第２００６／０５４６１３号の比較例７と同様にして、４－メチル－１－ペンテン系重合体（ｄ）を得た。得られた４－メチル－１－ペンテン系重合体（ｄ）の極限粘度［η］および融点（Ｔｍ）は、表１に示す通りであった。
【0110】
次に、４－メチル－１－ペンテン系重合体（ｄ）１００質量部に対して、無水マレイン酸（ＭＡＨ）１．５質量部、ラジカル開始剤として２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）へキサン（パーヘキサ２５Ｂ（日油（株）製））０．０５質量部を加えて混合した後、３００℃に設定した押出機に供給し、溶融混練してペレット化した。得られたペレットを１３０℃のパラキシレン中で加熱溶解した後、放冷した。得られた溶液にアセトンを加えてポリマーを析出させ、該ポリマーを濾過した後乾燥することで、グラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）を得た。得られたグラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）の極限粘度［η］および融点（Ｔｍ）は、表１に示す通りであった。
【0111】
得られたグラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）におけるＭＡＨのグラフト変性量を以下の方法により求めた。まず、試料とする４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）を２５０℃、予熱５分、プレス３分で処理してプレスフィルムを作成し、該プレスフィルムに対して、フーリエ変換赤外分光光度計（日本分光株式会社製、ＦＴ－ＩＲ４１０型）により、透過法でＩＲ測定を行った。本願実施例では、グラフト変性にＭＡＨを用いたため、１８６０ｃｍ-1と４３２１ｃｍ-1のピーク強度より、グラフト変性量を算出した。
その結果、ＭＡＨのグラフト変性量は、グラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）１００質量％に対して、１.０質量％であった。
その結果、ＭＡＨのグラフト変性量は、グラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）１００質量％に対して、１.０質量％であった。
【0112】
【表1】
【0113】
＜原料＞
下記実施例および比較例では、以下の原料を用いた。
・４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）
上記の製造例１で得られた４－メチル－１－ペンテン／１－ヘキサデセン／１－オクタデセン共重合体
・４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）
上記の製造例２で得られた４－メチル－１－ペンテン／１－ヘキサデセン／１－オクタデセン共重合体
・繊維強化剤（Ｃ）
ＥＣＳ ０３ Ｔ－７４７Ｈ（日本電気硝子（株）製ガラス繊維、Ｅガラス、平均繊維長３．０ｍｍ、平均繊維径１０．３μｍ）
・変性ポリオレフィン（Ｄ）
上記の製造例３で得られたマレイン酸変性４－メチル－１－ペンテン系重合体
下記実施例および比較例では、以下の原料を用いた。
・４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）
上記の製造例１で得られた４－メチル－１－ペンテン／１－ヘキサデセン／１－オクタデセン共重合体
・４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）
上記の製造例２で得られた４－メチル－１－ペンテン／１－ヘキサデセン／１－オクタデセン共重合体
・繊維強化剤（Ｃ）
ＥＣＳ ０３ Ｔ－７４７Ｈ（日本電気硝子（株）製ガラス繊維、Ｅガラス、平均繊維長３．０ｍｍ、平均繊維径１０．３μｍ）
・変性ポリオレフィン（Ｄ）
上記の製造例３で得られたマレイン酸変性４－メチル－１－ペンテン系重合体
【0114】
＜実施例１～５、比較例１～６＞
［重合体組成物の調製］
二軸押出機（ＰＣＭ４３、（株）池貝製、スクリュー径：４３ｍｍ）に、製造例１で得られた４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）、製造例２で得られた４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）、繊維強化剤（Ｃ）および製造例３で得られたグラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）を表２に記載の配合割合で仕込み、二軸押出機により、２８０℃にて、回転数２００ｒｐｍで溶融混練することで、各重合体組成物を得た。
［重合体組成物の調製］
二軸押出機（ＰＣＭ４３、（株）池貝製、スクリュー径：４３ｍｍ）に、製造例１で得られた４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ａ）、製造例２で得られた４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｂ）、繊維強化剤（Ｃ）および製造例３で得られたグラフト変性４－メチル－１－ペンテン系重合体（Ｄａ）を表２に記載の配合割合で仕込み、二軸押出機により、２８０℃にて、回転数２００ｒｐｍで溶融混練することで、各重合体組成物を得た。
【0115】
【表2】
【0116】
［射出試験片の作製］
得られた重合体組成物を、（株）名機製作所製の７０トン射出成形機（Ｍ７０Ｂ）を用い、シリンダ温度：２８０℃、金型温度：４０℃の条件で、厚さ４ｍｍの角板状に射出することで射出試験片を作製した。
得られた重合体組成物を、（株）名機製作所製の７０トン射出成形機（Ｍ７０Ｂ）を用い、シリンダ温度：２８０℃、金型温度：４０℃の条件で、厚さ４ｍｍの角板状に射出することで射出試験片を作製した。
【0117】
［引張試験］
厚さ４ｍｍの射出試験片を使用して、ＪＩＳ Ｋ７１６１に準拠してダンベル型試験片ＪＩＳ Ｋ７１６１－２ １Ａを作製し、インストロン社製の万能引張試験機３３８０にて、引張速度：５ｍｍ／ｍｉｎ、測定温度：２３℃の条件で引張試験を実施し、引張破断応力、引張破断伸びを測定した。得られた結果を表３に示す。
厚さ４ｍｍの射出試験片を使用して、ＪＩＳ Ｋ７１６１に準拠してダンベル型試験片ＪＩＳ Ｋ７１６１－２ １Ａを作製し、インストロン社製の万能引張試験機３３８０にて、引張速度：５ｍｍ／ｍｉｎ、測定温度：２３℃の条件で引張試験を実施し、引張破断応力、引張破断伸びを測定した。得られた結果を表３に示す。
【0118】
［引張弾性率］
厚さ４ｍｍの射出試験片を使用して、ＪＩＳ Ｋ７１６１に準拠してダンベル型試験片ＪＩＳ Ｋ７１６１－２ １Ａを作製し、（株）島津製作所製の万能引張試験機ＡＧ－１００ｋＮＸにて、引張速度：１ｍｍ／ｍｉｎ、測定温度：２３℃の条件で引張試験を実施し、引張弾性率を測定した。得られた結果を表３に示す。
引張弾性率が２０００ＭＰａ以上であれば、十分な引張弾性率を有するものと判断した。
厚さ４ｍｍの射出試験片を使用して、ＪＩＳ Ｋ７１６１に準拠してダンベル型試験片ＪＩＳ Ｋ７１６１－２ １Ａを作製し、（株）島津製作所製の万能引張試験機ＡＧ－１００ｋＮＸにて、引張速度：１ｍｍ／ｍｉｎ、測定温度：２３℃の条件で引張試験を実施し、引張弾性率を測定した。得られた結果を表３に示す。
引張弾性率が２０００ＭＰａ以上であれば、十分な引張弾性率を有するものと判断した。
【0119】
［Ｉｚｏｄ衝撃試験］
〈ノッチ有り〉
厚さ４ｍｍのノッチが付いた射出試験片を使用して、ＪＩＳ Ｋ７１１０に準拠して、（株）東洋精機製作所製のデジタル衝撃試験機ＤＧ－ＩＢ型を用い、ハンマー容量５．５Ｊ、空振り角度１４８．９°、試験温度２３℃でＩｚｏｄ衝撃試験を実施し、ノッチ有のＩｚｏｄ衝撃強度を測定した。得られた結果を表３に示す。
〈ノッチ有り〉
厚さ４ｍｍのノッチが付いた射出試験片を使用して、ＪＩＳ Ｋ７１１０に準拠して、（株）東洋精機製作所製のデジタル衝撃試験機ＤＧ－ＩＢ型を用い、ハンマー容量５．５Ｊ、空振り角度１４８．９°、試験温度２３℃でＩｚｏｄ衝撃試験を実施し、ノッチ有のＩｚｏｄ衝撃強度を測定した。得られた結果を表３に示す。
【0120】
［曲げ試験］
厚さ４ｍｍの射出試験片を使用して、ＪＩＳ Ｋ７１７１に準拠して、（株）島津製作所製 ＡＧ－１ｋＮＸ ｐｌｕｓ型を用い、試験速度：２ｍｍ／ｍｉｎ、測定温度：２３℃の条件で曲げ試験を実施し、曲げ強さ及び曲げ弾性率を測定した。得られた結果を表３に示す。
曲げ弾性率が２０００ＭＰａ以上であれば、十分な曲げ弾性率を有するものと判断した。
厚さ４ｍｍの射出試験片を使用して、ＪＩＳ Ｋ７１７１に準拠して、（株）島津製作所製 ＡＧ－１ｋＮＸ ｐｌｕｓ型を用い、試験速度：２ｍｍ／ｍｉｎ、測定温度：２３℃の条件で曲げ試験を実施し、曲げ強さ及び曲げ弾性率を測定した。得られた結果を表３に示す。
曲げ弾性率が２０００ＭＰａ以上であれば、十分な曲げ弾性率を有するものと判断した。
【0121】
［熱変形温度試験］
厚さ４ｍｍの射出試験片を使用して、ＪＩＳ Ｋ７１９１に準拠して、（株）安田精機製作所製のＨＤＴ測定装置を用い、昇温速度：１２０℃／時、試験荷重：０．４５ＭＰａの条件にて熱変形温度試験を実施し、荷重たわみ温度を測定した。得られた結果を表３に示す。
厚さ４ｍｍの射出試験片を使用して、ＪＩＳ Ｋ７１９１に準拠して、（株）安田精機製作所製のＨＤＴ測定装置を用い、昇温速度：１２０℃／時、試験荷重：０．４５ＭＰａの条件にて熱変形温度試験を実施し、荷重たわみ温度を測定した。得られた結果を表３に示す。
【0122】
上記方法により測定方法された引張弾性率および曲げ弾性率から、曲げ弾性率に対する引張弾性率の比（引張弾性率／曲げ弾性率）を計算した。当該比の値が０．９５以上であれば、複数の破壊モードの剛性がバランスよく優れているものと判断した。
【0123】
【表3】
【0124】
比較例１～４は、曲げ弾性率に対する引張弾性率の比が本願実施例に劣るだけでなく、引張弾性率および曲げ弾性率がどちらも２０００ＭＰａ未満であり、物性面で満足いくものではなかった。また、Ｉｚｏｄ衝撃試験の結果も本願実施例に劣っていた。
比較例５～６は、引張弾性率および曲げ弾性率はどちらも２０００ＭＰａ以上であったが、曲げ弾性率に対する引張弾性率の比が本願実施例に劣り、複数の破壊モードの剛性がバランスよく優れるものとは言えなかった。また、Ｉｚｏｄ衝撃試験の結果も本願実施例に劣っていた。
これらに対し、本願実施例は、引張弾性率および曲げ弾性率はどちらも２０００ＭＰａ以上であったうえに、曲げ弾性率に対する引張弾性率の比が比較例よりも１．００に近く、複数の破壊モードの剛性がバランスよく優れるものであった。また、Ｉｚｏｄ衝撃試験の結果も、耐衝撃性に優れるといえるものであった。
比較例５～６は、引張弾性率および曲げ弾性率はどちらも２０００ＭＰａ以上であったが、曲げ弾性率に対する引張弾性率の比が本願実施例に劣り、複数の破壊モードの剛性がバランスよく優れるものとは言えなかった。また、Ｉｚｏｄ衝撃試験の結果も本願実施例に劣っていた。
これらに対し、本願実施例は、引張弾性率および曲げ弾性率はどちらも２０００ＭＰａ以上であったうえに、曲げ弾性率に対する引張弾性率の比が比較例よりも１．００に近く、複数の破壊モードの剛性がバランスよく優れるものであった。また、Ｉｚｏｄ衝撃試験の結果も、耐衝撃性に優れるといえるものであった。