(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024127722
(43)【公開日】2024-09-20
(54)【発明の名称】情報処理装置、プログラム、及び情報処理方法
(51)【国際特許分類】
G01N 27/62 20210101AFI20240912BHJP
H01J 49/00 20060101ALI20240912BHJP
【ＦＩ】
G01N27/62 Y
H01J49/00 360
【審査請求】未請求
【請求項の数】12
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2023188002
(22)【出願日】2023-11-01
(31)【優先権主張番号】P 2023036908
(32)【優先日】2023-03-09
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(71)【出願人】
【識別番号】000000033
【氏名又は名称】旭化成株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100079108
【弁理士】
【氏名又は名称】稲葉 良幸
(74)【代理人】
【識別番号】100109346
【弁理士】
【氏名又は名称】大貫 敏史
(74)【代理人】
【識別番号】100117189
【弁理士】
【氏名又は名称】江口 昭彦
(74)【代理人】
【識別番号】100134120
【弁理士】
【氏名又は名称】内藤 和彦
(72)【発明者】
【氏名】松浦 さつき
(72)【発明者】
【氏名】吉川 千明
【テーマコード（参考）】
2G041
【Ｆターム（参考）】
2G041CA01
2G041FA09
2G041LA03
2G041LA11
2G041MA04
(57)【要約】
【課題】 多元系共重合高分子の解析も可能にする質量分析データ解析方法を提供する。
【解決手段】 繰り返し単位［M1，M2，…，MN］を有する一又は複数のポリマーを含むサンプルのマススペクトルデータの複数のピークの精密質量情報を取得する取得部と、前記繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報と、前記ピーク毎の前記精密質量情報と、に基づいて、前記ピーク毎にRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を算出する算出部と、複数の前記ピークを、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及び前記ＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］の類似度に応じて、ピーク群に分類する分類部と、を有する、情報処理装置。
【選択図】図４
【解決手段】 繰り返し単位［M1，M2，…，MN］を有する一又は複数のポリマーを含むサンプルのマススペクトルデータの複数のピークの精密質量情報を取得する取得部と、前記繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報と、前記ピーク毎の前記精密質量情報と、に基づいて、前記ピーク毎にRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を算出する算出部と、複数の前記ピークを、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及び前記ＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］の類似度に応じて、ピーク群に分類する分類部と、を有する、情報処理装置。
【選択図】図４
【特許請求の範囲】
【請求項1】
繰り返し単位［M1，M2，…，MN］を有する一又は複数のポリマーを含むサンプルのマススペクトルデータの複数のピークの精密質量情報を取得する取得部と、
前記繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報と、前記ピーク毎の前記精密質量情報と、に基づいて、前記ピーク毎にRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を算出する算出部と、
複数の前記ピークを、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及び前記ＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］の類似度に応じて、ピーク群に分類する分類部と、を有する、
情報処理装置。
前記繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報と、前記ピーク毎の前記精密質量情報と、に基づいて、前記ピーク毎にRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を算出する算出部と、
複数の前記ピークを、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及び前記ＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］の類似度に応じて、ピーク群に分類する分類部と、を有する、
情報処理装置。
【請求項2】
前記Ｎは、２以上である、
請求項１に記載の情報処理装置。
請求項１に記載の情報処理装置。
【請求項3】
前記分類部は、前記ピーク群を、前記ポリマーの前記繰り返し単位の構造以外の構造の種類に応じて分類する、
請求項１に記載の情報処理装置。
請求項１に記載の情報処理装置。
【請求項4】
前記ピーク群に含まれるピークを、マススペクトルデータとして表示制御する表示制御部を有する、
請求項１に記載の情報処理装置。
請求項１に記載の情報処理装置。
【請求項5】
前記マススペクトルデータにおいて、前記ピーク群に含まれるピークを区別可能に表示制御する表示制御部を有する、
請求項１に記載の情報処理装置。
請求項１に記載の情報処理装置。
【請求項6】
前記分類部は、前記ピーク群に含まれるピークの数が１であるときに、該ピークに由来する化合物が前記ポリマー以外の成分である可能性が高いと分類する、
請求項１に記載の情報処理装置。
請求項１に記載の情報処理装置。
【請求項7】
前記分類部は、RE-ＫＭＤ値［ＤM1］及びＲＫＭ値［ＲM1］、RE-ＫＭＤ値［ＤM2］及びＲＫＭ値［ＲM2］、・・・RE-ＫＭＤ値［ＤMn］及びＲＫＭ値［ＲMn］のうち、RE-ＫＭＤ値［ＤMm］及びＲＫＭ値［ＲMm］（但し、ｍ≦ｎ）が前記類似度を満たすピークを抽出し、前記ピーク群に分類する、
請求項１に記載の情報処理装置。
請求項１に記載の情報処理装置。
【請求項8】
前記算出部は、XN＝round(MN)の初期条件のもと、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］を算出する、
請求項１に記載の情報処理装置。
請求項１に記載の情報処理装置。
【請求項9】
前記取得部は、ユーザの操作に応じて前記初期条件とは異なるXNに関する値を取得し、
前記算出部は、取得した前記XNに基づいて、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］を算出する、
請求項８に記載の情報処理装置。
前記算出部は、取得した前記XNに基づいて、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］を算出する、
請求項８に記載の情報処理装置。
【請求項10】
前記取得部は、ユーザの操作に応じてXNに関する値を取得し、
前記算出部は、取得した前記XNに基づいて、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］を算出する、
請求項１に記載の情報処理装置。
前記算出部は、取得した前記XNに基づいて、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］を算出する、
請求項１に記載の情報処理装置。
【請求項11】
情報処理装置に、
繰り返し単位［M1，M2，…，MN］を有するポリマーを含むサンプルのマススペクトルデータを取得し、該マススペクトルデータの複数のピークの精密質量情報を取得する質量分析工程と、
前記繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報と、前記ピーク毎の前記精密質量情報と、に基づいて、前記ピーク毎にRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を算出する算出工程と、
複数の前記ピークを、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及び前記ＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］の類似度に応じて、ピーク群に分類する分類工程と、を実行させる、
プログラム。
繰り返し単位［M1，M2，…，MN］を有するポリマーを含むサンプルのマススペクトルデータを取得し、該マススペクトルデータの複数のピークの精密質量情報を取得する質量分析工程と、
前記繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報と、前記ピーク毎の前記精密質量情報と、に基づいて、前記ピーク毎にRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を算出する算出工程と、
複数の前記ピークを、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及び前記ＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］の類似度に応じて、ピーク群に分類する分類工程と、を実行させる、
プログラム。
【請求項12】
情報処理装置が、
繰り返し単位［M1，M2，…，MN］を有するポリマーを含むサンプルのマススペクトルデータを取得し、該マススペクトルデータの複数のピークの精密質量情報を取得する質量分析工程と、
前記繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報と、前記ピーク毎の前記精密質量情報と、に基づいて、前記ピーク毎にRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を算出する算出工程と、
複数の前記ピークを、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及び前記ＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］の類似度に応じて、ピーク群に分類する分類工程と、を実行する、
情報処理方法。
繰り返し単位［M1，M2，…，MN］を有するポリマーを含むサンプルのマススペクトルデータを取得し、該マススペクトルデータの複数のピークの精密質量情報を取得する質量分析工程と、
前記繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報と、前記ピーク毎の前記精密質量情報と、に基づいて、前記ピーク毎にRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を算出する算出工程と、
複数の前記ピークを、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及び前記ＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］の類似度に応じて、ピーク群に分類する分類工程と、を実行する、
情報処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、質量分析データ解析方法に係わる情報処理装置、プログラム、及び情報処理方法に関する。
【背景技術】
【0002】
質量分析では、横軸を質量電荷比M/Zとして縦軸をイオン強度とするマススペクトルが得られる。ホモポリマーのマススペクトルでは、ホモポリマーを構成する１種のモノマーの分子量／電荷の間隔でピークが現れる。そのため、ホモポリマーを複数種含む混合物のマススペクトルから、混合したホモポリマーの種類数や、各ホモポリマーの重合度分布状態を読み取ることができる。
【0003】
マススペクトルからポリマーの種類・分布情報を可視化する手法の一つにKendrick MassDefect Plotがある（例えば、非特許文献１を参照，以下、「KMD Plot」ともいう。）。また、Kendrick Mass Plotの測定誤差の伝播程度や分解能を改良した可視化手法として、Resolution-enhanced KMD (RE-KMD) PlotやRemainders of Kendrick Mass (RKM) Plotも提案されている。（非特許文献２，3を参照。以下、「RE-KMD Plot」、「RKM Plot」ともいう。）。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【0004】
【非特許文献1】J. Aｍ. Soc. Mass Spectrom. 2014, 25, 1346.
【非特許文献2】Mass Spectrom. 2017, 6, A0055.
【非特許文献3】Anal. Chem. 2018, 90, 2404.
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
Kendrick Mass Defect（以下、単に「ＫＭＤ」ともいう。）解析では、精密質量データに、着目したい繰り返し単位（例えば、－CH2－，－CH2CH2O－等）から決まる係数（繰り返し単位の整数質量／精密質量）を掛けた値をKendrick Mass（ＫＭ）と定義する。KMは、以下の式（１）で定義される。
ＫＭ＝（精密質量データ）×（繰り返し単位の整数質量／精密質量）…（１）
ＫＭ＝（精密質量データ）×（繰り返し単位の整数質量／精密質量）…（１）
【0006】
このとき、ポリマーに繰り返し単位と異なる部分、例えば末端構造や付加イオンなどが含まれている場合、そのポリマーのKendrick Mass（ＫＭ）は整数値からずれる。この「ずれ」をKMDと呼び、KMを四捨五入した整数KM (Nominal KM; NKM)とＫＭとの差分として表す。KMDは、以下の式（２）で定義される。
KMD＝NKM－ＫＭ…（２）
NKM＝round(KM)…（３）
KMD＝NKM－ＫＭ…（２）
NKM＝round(KM)…（３）
【0007】
このKMDを質量電荷比M/ZやNKMに対してプロットすることにより、サンプル中に含まれる様々な化合物の化学組成の分布を散布図として表現できる。縦軸をKMDとし、横軸を質量電荷比M/ZもしくはKMを四捨五入した整数KM（Nominal KM）とする座標で示されるこの散布図を、KMDプロットという。
【0008】
例えば、図１（ａ）に示すように、繰り返し単位は同じ（例えば、－CH2CH2－等）で、末端構造が異なる３種のポリマーの混合物のマススペクトルを考える。このとき、図１（ｂ）に示すように、末端構造が同じホモポリマーはおよそ同じＫＭDを有し、末端構造が異なるホモポリマーは異なるＫＭDを有する。したがって、末端構造が異なる３種のホモポリマーを含むサンプルのマススペクトルをKMDプロットで分析することで、マススペクトルに含まれる各ピークを末端構造等の相違、すなわちKMDの相違として分類することができる（図１（ｃ））。
【0009】
なお、マススペクトルに出現した各ピークの観測精密質量（観測ＩＵＰＡＣ質量）をＫＭへ変換する方法について、メチレン基（ＣＨ2）を繰り返し単位とした場合を例にして補足する。ＫＭへの変換では、上記式（１）における精密質量データとして観測ＩＵＰＡＣ質量を用い、繰り返し単位（ＣＨ2）の整数質量として14を用い、繰り返し単位（ＣＨ2）の理論質量として、ＩＵＰＡＣ質量スケールの精密質量（理論値：14.01565）を用いる。したがって、この場合のＫＭの換算式は以下の通りとなる。
ＫＭ＝（精密質量データ）×（繰り返し単位の整数質量／精密質量）…（１）
＝（観測ＩＵＰＡＣ質量）×（14.00000／14.01565）
ＫＭ＝（精密質量データ）×（繰り返し単位の整数質量／精密質量）…（１）
＝（観測ＩＵＰＡＣ質量）×（14.00000／14.01565）
【0010】
またKMD解析の派生技術であるRE-KMD解析では、KMを導出する式（１）にディバイザーと呼ばれるパラメータXを組み込むことにより、データの分離幅を調整することが可能である。Xは0.5<繰り返し単位の精密質量／X<1.5を満たす任意の整数と定義される。X = 繰り返し単位の整数質量のときRE-KMD = KMDとなる。
【0011】
一方で、もう一つの派生技術であるＲＫＭ解析では、RKM値は観測された精密質量値を繰り返し単位の精密質量値で除した値の小数部分として定義され、ＫＭＤ値より測定誤差の影響を受けにくい指標となっている。RKM Plotにおいても、KMD Plotと同様に、横軸を質量電荷比M/ZもしくはNKM、縦軸をＲＫＭとした２次元座標に各ピークをプロットすることにより、同末端の繰り返しピークを整列させることが可能である。
【0012】
上記のようにRKM PlotやRE-KMD Plotを用いることで、マススペクトルからポリマーの種類・分布情報を可視化することが可能である。しかしながら、繰り返し構造を２種類以上持つコポリマーや端構造が複数存在する場合では、各構造の組み合わせによりマススペクトルのピークの数が乗算的に増える。そのため、RKM PlotやRE-KMD Plotを適用したとしても、従来のようにマススペクトルからポリマーの種類・分布情報をヒトが認識可能なレベルで可視化することは実質不可能となり、混合ポリマー種の数や重合度の分布の情報を得ることは難しい。
【0013】
この点を説明するために、２種類の繰り返し構造M1,M2を持つコポリマーのマススペクトルをKMD Plot（RE-KMD PlotにおいてX = 繰り返し単位の整数質量である場合）で分類することを考える。
【0014】
まず、このコポリマーのマススペクトルでは、２種類の繰り返し構造M1,M2のそれぞれの分子量に応じた間隔のピークが観測される（図２（ａ）参照）。
【0015】
これに対して、KMD Plotでの解析方法を採用した場合、コポリマーにおいても、２つの繰り返し構造M1,M2のうち１つの繰り返し構造の重合度が同じで、もう１つの繰り返し構造の重合度が異なるイオンが、直線上に配置される。即ち、図２（ａ）に示すような２元系コポリマーの複雑なマススペクトルに対してKMD Plotでの解析方法を採用すると、それぞれの繰り返し構造M1,M2の重合度が同じイオンが直線上に並ぶため、図２（ｂ）に示すように、格子状のパターンが得られる。
【0016】
しかしながら、繰り返し単位構造の種類（Ｎ）が増加するにつれ、KMD Plotによる可視化が有効ではなくなり、結果の把握が困難となる。例えば、繰り返し単位M1,M2,M3を含む３元系コポリマーの場合、KMD Plotにより２次元プロットを行うと、図３Ａのように２元系の場合の格子状パターンがさらに新たな軸に沿って整列するような形となり、プロットがより込み合うようになる。加えて、端構造が複数存在する場合には、図3Ｂのように末端構造の分M/Zがシフトしたピーク群が混ざって観測される。
【0017】
このように、繰り返しの単位構造の種類数Ｎの増加と末端構造の混在により、KMD Plotを適用したとしても、従来のようにマススペクトルからポリマーの種類・分布情報をヒトが認識可能なレベルで可視化することは実質不可能となる。この点は、RE-KMD PlotやRKM Plotにおいても本質的に相違しない。
【0018】
本発明は、上記問題点に鑑みてなされたものであり、ポリマーの分子構造中の繰り返し単位構造の種類、繰り返し単位の末端基構造の種類が、複数存在している場合であっても、それらを分離し、ポリマーの種類と分布情報をヒトが容易に認識できる状態に変換可能な情報処理装置、プログラム、及び情報処理方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0019】
すなわち、本発明は、以下のとおりである。
〔１〕
繰り返し単位［M1，M2，…，MN］を有する一又は複数のポリマーを含むサンプルのマススペクトルデータの複数のピークの精密質量情報を取得する取得部と、
前記繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報と、前記ピーク毎の前記精密質量情報と、に基づいて、前記ピーク毎にRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を算出する算出部と、
複数の前記ピークを、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及び前記ＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］の類似度に応じて、ピーク群に分類する分類部と、を有する、
情報処理装置。
〔２〕
前記Ｎは、２以上である、
〔１〕に記載の情報処理装置。
〔３〕
前記分類部は、前記ピーク群を、前記ポリマーの前記繰り返し単位の構造以外の構造の種類に応じて分類する、
〔１〕又は〔２〕に記載の情報処理装置。
〔４〕
前記ピーク群に含まれるピークを、マススペクトルデータとして表示制御する表示制御部を有する、
〔１〕～〔３〕のいずれか一項に記載の情報処理装置。
〔５〕
前記マススペクトルデータにおいて、前記ピーク群に含まれるピークを区別可能に表示制御する表示制御部を有する、
〔１〕～〔４〕のいずれか一項に記載の情報処理装置。
〔６〕
前記分類部は、前記ピーク群に含まれるピークの数が１であるときに、該ピークに由来する化合物が前記ポリマー以外の成分である可能性が高いと分類する、
〔１〕～〔５〕のいずれか一項に記載の情報処理装置。
〔７〕
前記分類部は、RE-ＫＭＤ値［ＤM1］及びＲＫＭ値［ＲM1］、RE-ＫＭＤ値［ＤM2］及びＲＫＭ値［ＲM2］、・・・RE-ＫＭＤ値［ＤMn］及びＲＫＭ値［ＲMn］のうち、RE-ＫＭＤ値［ＤMm］及びＲＫＭ値［ＲMm］（但し、ｍ≦ｎ）が前記類似度を満たすピークを抽出し、前記ピーク群に分類する、
〔１〕～〔６〕のいずれか一項に記載の情報処理装置。
〔８〕
前記算出部は、XN＝round(MN)の初期条件のもと、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］を算出する、
〔１〕～〔７〕のいずれか一項に記載の情報処理装置。
〔９〕
前記取得部は、ユーザの操作に応じて前記初期条件とは異なるXNに関する値を取得し、
前記算出部は、取得した前記XNに基づいて、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］を算出する、
〔８〕に記載の情報処理装置。
〔１０〕
前記取得部は、ユーザの操作に応じてXNに関する値を取得し、
前記算出部は、取得した前記XNに基づいて、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］を算出する、
〔１〕～〔７〕のいずれか一項に記載の情報処理装置。
〔１１〕
情報処理装置に、
繰り返し単位［M1，M2，…，MN］を有するポリマーを含むサンプルのマススペクトルデータを取得し、該マススペクトルデータの複数のピークの精密質量情報を取得する質量分析工程と、
前記繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報と、前記ピーク毎の前記精密質量情報と、に基づいて、前記ピーク毎にRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を算出する算出工程と、
複数の前記ピークを、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及び前記ＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］の類似度に応じて、ピーク群に分類する分類工程と、を実行させる、
プログラム。
〔１２〕
情報処理装置が、
繰り返し単位［M1，M2，…，MN］を有するポリマーを含むサンプルのマススペクトルデータを取得し、該マススペクトルデータの複数のピークの精密質量情報を取得する質量分析工程と、
前記繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報と、前記ピーク毎の前記精密質量情報と、に基づいて、前記ピーク毎にRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を算出する算出工程と、
複数の前記ピークを、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及び前記ＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］の類似度に応じて、ピーク群に分類する分類工程と、を実行する、
情報処理方法。
〔１〕
繰り返し単位［M1，M2，…，MN］を有する一又は複数のポリマーを含むサンプルのマススペクトルデータの複数のピークの精密質量情報を取得する取得部と、
前記繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報と、前記ピーク毎の前記精密質量情報と、に基づいて、前記ピーク毎にRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を算出する算出部と、
複数の前記ピークを、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及び前記ＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］の類似度に応じて、ピーク群に分類する分類部と、を有する、
情報処理装置。
〔２〕
前記Ｎは、２以上である、
〔１〕に記載の情報処理装置。
〔３〕
前記分類部は、前記ピーク群を、前記ポリマーの前記繰り返し単位の構造以外の構造の種類に応じて分類する、
〔１〕又は〔２〕に記載の情報処理装置。
〔４〕
前記ピーク群に含まれるピークを、マススペクトルデータとして表示制御する表示制御部を有する、
〔１〕～〔３〕のいずれか一項に記載の情報処理装置。
〔５〕
前記マススペクトルデータにおいて、前記ピーク群に含まれるピークを区別可能に表示制御する表示制御部を有する、
〔１〕～〔４〕のいずれか一項に記載の情報処理装置。
〔６〕
前記分類部は、前記ピーク群に含まれるピークの数が１であるときに、該ピークに由来する化合物が前記ポリマー以外の成分である可能性が高いと分類する、
〔１〕～〔５〕のいずれか一項に記載の情報処理装置。
〔７〕
前記分類部は、RE-ＫＭＤ値［ＤM1］及びＲＫＭ値［ＲM1］、RE-ＫＭＤ値［ＤM2］及びＲＫＭ値［ＲM2］、・・・RE-ＫＭＤ値［ＤMn］及びＲＫＭ値［ＲMn］のうち、RE-ＫＭＤ値［ＤMm］及びＲＫＭ値［ＲMm］（但し、ｍ≦ｎ）が前記類似度を満たすピークを抽出し、前記ピーク群に分類する、
〔１〕～〔６〕のいずれか一項に記載の情報処理装置。
〔８〕
前記算出部は、XN＝round(MN)の初期条件のもと、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］を算出する、
〔１〕～〔７〕のいずれか一項に記載の情報処理装置。
〔９〕
前記取得部は、ユーザの操作に応じて前記初期条件とは異なるXNに関する値を取得し、
前記算出部は、取得した前記XNに基づいて、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］を算出する、
〔８〕に記載の情報処理装置。
〔１０〕
前記取得部は、ユーザの操作に応じてXNに関する値を取得し、
前記算出部は、取得した前記XNに基づいて、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］を算出する、
〔１〕～〔７〕のいずれか一項に記載の情報処理装置。
〔１１〕
情報処理装置に、
繰り返し単位［M1，M2，…，MN］を有するポリマーを含むサンプルのマススペクトルデータを取得し、該マススペクトルデータの複数のピークの精密質量情報を取得する質量分析工程と、
前記繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報と、前記ピーク毎の前記精密質量情報と、に基づいて、前記ピーク毎にRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を算出する算出工程と、
複数の前記ピークを、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及び前記ＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］の類似度に応じて、ピーク群に分類する分類工程と、を実行させる、
プログラム。
〔１２〕
情報処理装置が、
繰り返し単位［M1，M2，…，MN］を有するポリマーを含むサンプルのマススペクトルデータを取得し、該マススペクトルデータの複数のピークの精密質量情報を取得する質量分析工程と、
前記繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報と、前記ピーク毎の前記精密質量情報と、に基づいて、前記ピーク毎にRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を算出する算出工程と、
複数の前記ピークを、前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及び前記ＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］の類似度に応じて、ピーク群に分類する分類工程と、を実行する、
情報処理方法。
【発明の効果】
【0020】
本発明によれば、ポリマーの分子構造中の繰り返し単位構造の種類、繰り返し単位の末端基構造の種類が、複数存在している場合であっても、それらを分離し、ポリマーの種類と分布情報をヒトが容易に認識できる状態に変換可能な情報処理装置、プログラム、及び情報処理方法を提供することができる。
【0021】
また、上述の本発明の質量分析データ解析方法によれば、多元系コポリマーを繰り返し単位以外の構造別にピーク分離して出力できるため、人力による地道な帰属を必要とせず、一瞬でポリマーの種類数や分布情報を絞り込むことができる。また、繰り返しを持たない添加剤のようなデータも分離抽出される。これにより、複雑なポリマーの解析を容易に行えるようになり、解析のハイスループット化が可能である。
【0022】
さらに、本発明によれば、従来の人力による帰属では見落としがちなピークも解析できるようになることから、従来の質量分析計及び質量分析方法と比較して、解析が可能な試料の範囲を拡げることができる。
【図面の簡単な説明】
【0023】
【図1】マススペクトルからKMDプロットへの変換の概略説明図である。
【図2】２元系コポリマーのマススペクトルからKMDプロットへの変換の概略説明図である。
【図3A】３元系コポリマーのマススペクトルからKMDプロットへの変換の概略説明図である。
【図3B】３元系コポリマーについてさらに末端構造の違いによるマススペクトルからKMDプロットへの変換の概略説明図である。
【図4】本実施形態の情報処理装置の概略構成の一例を示す図である。
【図5A】ピークデータのデータ構造の一例を示す概念図である。
【図6】本実施形態で用い得る質量分析計の概略構成の一例を示す図である。
【図7】本実施形態の情報処理装置を用いて行われるマススペクトルデータの解析処理のフローチャートの一例を示す。
【図8】RE-KMD値とＲＫＭ値とを合わせて考慮することによる分離能の向上について説明する概念図である。
【図9】本実施形態の情報処理装置を用いて行われる解析処理において、ユーザの操作に応じてXNに関する値を取得した場合の処理のフローチャートの一例を示す。
【発明を実施するための形態】
【0024】
以下、本発明の好適な実施の形態について図面を用いて詳細に説明する。なお、以下に説明する実施の形態は、請求の範囲に記載された本発明の内容を不当に限定するものではない。また、以下に説明されている構成の全てが本発明の必須構成要件であるとは限らない。
【0025】
１．情報処理装置
本実施形態の情報処理装置は、繰り返し単位［M1，M2，…，MN］を有する一又は複数のポリマーを含むサンプルのマススペクトルデータから、該マススペクトルデータの複数のピークの精密質量情報を取得する取得部と、繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報と、ピーク毎の精密質量情報と、に基づいて、ピーク毎にRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を算出する算出部と、複数のピークを、RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］の類似度に応じて、ピーク群に分類する分類部と、を有する。
本実施形態の情報処理装置は、繰り返し単位［M1，M2，…，MN］を有する一又は複数のポリマーを含むサンプルのマススペクトルデータから、該マススペクトルデータの複数のピークの精密質量情報を取得する取得部と、繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報と、ピーク毎の精密質量情報と、に基づいて、ピーク毎にRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を算出する算出部と、複数のピークを、RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］の類似度に応じて、ピーク群に分類する分類部と、を有する。
【0026】
図４に、本発明の質量分析データ解析方法を実施するための情報処理装置の概略構成図を示す。図４に示すように、情報処理装置１００は、例えば、プロセッサ１１０、通信インターフェース１２０、入出力インターフェース１３０、メモリ１４０、ストレージ１５０、及びこれらの構成要素を相互接続するための１つ又は複数のバス１６０を含む。
【0027】
情報処理装置１００は、上記機能部を有するものであれば特に制限されず、例えば、ガスクロマトグラフ質量分析計（GC-MS）、液体クロマトグラフ質量分析計（LC-MS）、マトリックス支援レーザー脱離イオン化－飛行時間型質量分析計（MALDI-TOFMS）などの公知の質量分析計が備えるコンピュータであってもよいし、これら質量分析計と独立したコンピュータであってもよい。
【0028】
プロセッサ１１０は、限定でなく例として、１又は複数の中央処理装置（ＣＰＵ）、マイクロプロセッサ（ＭＰＵ、画像処理装置（ＧＰＵ）、プロセッサコア、マルチプロセッサ、特定用途向け集積回路（ＡＳＩＣ）、特定用途向け集積回路（ＦＰＧＡ）等を含み、集積回路（ＩＣ）チップ、ＬＳ）や専用回路によって各実施形態に開示されるそれぞれの、処理、機能、又は、方法を実現してもよい。
【0029】
通信インターフェース１２０は、ネットワークを介して他の装置と各種データの送受信を行う。当該通信は、有線、無線のいずれで実行されてもよく、互いの通信が実行できるのであれば、どのような通信プロトコルを用いてもよい。例えば、通信インターフェース１２０は、ネットワークアダプタ等のハードウェア、各種の通信用ソフトウェア、又はこれらの組み合わせとして実装される。
【0030】
入出力インターフェース１３０は、各種操作を入力する入力装置、及び、処理結果などを出力する出力装置を含む。例えば、入出力インターフェース１３０は、キーボード、マウス、及びタッチパネル等の情報入力装置、及び表示装置１３１などの情報出力装置を含んでもよい。なお、情報処理装置１００は、外付けの入出力インターフェース１３０を接続することで、所定の入力を受け付けてもよいし、所定の出力を実行してもよい。
【0031】
メモリ１４０は、ストレージ１５０からロードしたプログラムを一時的に記憶し、プロセッサ１１０に対して作業領域を提供する。メモリ１４０には、プロセッサ１１０がプログラムを実行している間に生成される各種データも一時的に格納される。メモリ１４０は、例えば、ＤＲＡＭ、ＳＲＡＭ、ＤＤＲ ＲＡＭ又は他のランダムアクセス固体記憶装置などの高速ランダムアクセスメモリであってよく、これらが組み合わせられてもよい。
【0032】
ストレージ１５０は、プログラム、各機能部、及び各種データを記憶する。ストレージ１５０は、例えば、ピークデータ１５１を格納してもよい。ピークデータ１５１は、本実施形態の情報処理装置１００において、ピークのM/Z，精密質量情報などが含まれてもよいし、算出部１１２が算出したピーク毎のRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］が記録されてもよいし、分類部１１３が分類したピーク群が記録されていてもよい。
【0033】
また、ストレージ１５０は、例えば、１つ又は複数の磁気ディスク記憶装置、光ディスク記憶装置、フラッシュメモリデバイス、又は他の不揮発性固体記憶装置などの不揮発性メモリ等であってよく、これらが組み合わせられてもよい。ストレージ１５０の他の例としては、プロセッサ１１０から遠隔に設置される１つ又は複数の記憶装置を挙げることができる。
【0034】
プロセッサ１１０は、ストレージ１５０に記憶されるプログラムに含まれるコード、又は、命令によって実現する処理、機能、又は、方法を実行する。図４に示すように、本実施形態のプロセッサ１１０は、取得部１１１、算出部１１２、分類部１１３、及び表示制御部１１４として機能してもよい。以下、各機能部について説明する。
【0035】
取得部１１１は、繰り返し単位［M1，M2，…，MN］を有する一又は複数のポリマーを含むサンプルのマススペクトルデータから、該マススペクトルデータの複数のピークの精密質量情報を取得する。また、後述するように、取得部１１１は、ユーザの操作に応じて、XNに関する値を取得してもよい。
【0036】
情報処理装置１００が質量分析計２００が備えるコンピュータである場合、情報処理装置１００の取得部１１１は、質量分析計２００から精密質量情報を取得してもよい。
【0037】
また、情報処理装置１００が質量分析計２００と独立したコンピュータである場合、情報処理装置１００は、ネットワークを介して質量分析計２００と接続されてもよいし、接続されなくてもよい。情報処理装置１００がネットワークを介して質量分析計２００と接続される場合には、情報処理装置１００の取得部１１１は、ネットワークを介して、質量分析計２００から精密質量情報を取得してもよい。また、情報処理装置１００がネットワークを介して質量分析計２００と接続されない場合には、情報処理装置１００は、所定の情報が記録された記録媒体を介して、精密質量情報を取得してもよい。
【0038】
本実施形態において、「精密質量」とは、それぞれの元素において最も存在度が高く質量数の小さな同位体の質量を用い、比較する測定値の精度、正確度に基づいた有効数字を用いて計算したイオンや分子の質量である。例えば、ベンゼン（C６H6）の精密質量を考える。炭素には質量が12と13の同位体が存在し、水素には質量が1.00794と2.01410の同位体が存在する。それぞれの元素において最も存在度が高く質量数の小さな同位体は、C=12，H=1.00794であるため、ベンゼン（C6H6）の精密質量は78.05（＝12*6+1.00794*6）と算出される。
【0039】
他方で、「分子量」とは、同位体の存在比から補正された原子量の和であり、「精密質量」とは厳密には区別される。
【0040】
また、取得部１１１が取得するマススペクトルデータの測定対象であるサンプルは、一又は複数の繰り返し単位［M1，M2，…，MN］を有する一又は複数のポリマーを含む。具体的には、本実施形態が対象とするサンプルは、異なる末端構造を有する２種以上のホモポリマーの混合物であってもよいし、異なる末端構造を有する２種以上のコポリマーの混合物であってもよいし、コポリマーとホモポリマーの混合物であってもよい。
【0041】
取得部１１１は、マススペクトルデータのピークに関する情報を、ストレージ１５０のピークデータ１５１に記録してもよい。また、マススペクトルに関する情報を、ストレージ１５０にさらに記録してもよい。
【0042】
算出部１１２は、繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報と、ピーク毎の精密質量情報と、に基づいて、ピーク毎にRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を算出する。
【0043】
算出部１１２によるRE-ＫＭＤ値の算出方法の一例について説明する。算出部１１２は、取得部１１１が取得した各ピークの精密質量情報Mを、下記式（１）に基づいてKMに変換し、下記式（２）及び（３）に基づいて、KMとNKMの差からRE-KMD値を算出してもよい。式（１）中のXNはディバイザーと呼ばれるパラメータであり、0.5 < MN / XN < 1.5を満たす範囲で任意に調節することにより、データの分離度を変更することが可能である。中でも、XN＝round(MN)、つまりディバイザーを繰り返し単位の整数質量と指定したとき、式（１）は通常のKMDの導出式と一致する。上記のようにして得られる、ピーク毎のRE-KMDは、KMの小数点以下部に関する値を反映したものとなる。RE-KMDは、繰り返し数ｎに依存しない値である。一般に、RE-ＫＭＤは－０．５から＋０．５までの間の値をとる。
【数1】
【数2】
【0044】
なお、算出部１１２は、一つのピークに対して、繰り返し単位［M1，M2，…，MN］毎に、RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］を算出する。言い換えれば、算出部１１２は、繰り返し単位が２種であれば、その繰り返し単位に応じて２つのRE-ＫＭＤ値を算出し、繰り返し単位が３種であれば、その繰り返し単位に応じて３つのRE-ＫＭＤ値を算出する。
【0045】
RE-ＫＭＤ解析では、M/ZもしくはＮＫＭを表す横軸とRE-ＫＭＤを表す縦軸とで定義される二次元座標系に対して、マススペクトルのピークに対応する複数の要素（例えば円）が配置される。これにより、RE-ＫＭＤプロットが生成される。RE-ＫＭＤプロットにおいて、同じ末端構造を有するポリマーのピークに対応する複数の要素は、横軸に平行に均等間隔で並ぶ。その間隔は繰り返し単位に相当する。
【0046】
算出部１１２によるRKM値の算出方法の一例について説明する。算出部１１２は、取得部１１１が取得した各ピークの精密質量情報Mと、繰り返し単位の精密質量に基づいて、下記式（４）によりRKM値を算出してもよい。以下のようにして得られるピーク毎のRKM値は、末端基の質量とカチオン化剤の質量の合計値を繰り返し単位の質量で除して得られる値における小数を反映したものとなる。ＲＫＭは繰り返し数ｎに依存しない値である。一般に、ＲＫＭは、０から１．０までの間の値をとる。
【数3】
【0047】
なお、算出部１１２は、一つのピークに対して、繰り返し単位［M1，M2，…，MN］毎に、ＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を算出する。言い換えれば、算出部１１２は、繰り返し単位が２種であれば、その繰り返し単位に応じて２つのＲＫＭ値を算出し、繰り返し単位が３種であれば、その繰り返し単位に応じて３つのＲＫＭ値を算出する。
【0048】
ＲＫＭプロットの横軸はM/ZもしくはNＫＭを示し、その縦軸はＲＫＭを示す。ＲＫＭプロットにおいても、ＫＭＤプロット同様、ポリマーに相当する複数の要素が横軸と並行に等間隔で並ぶ。
【0049】
算出部１１２がRE-ＫＭＤ値及びＲＫＭ値を算出する際に用いるモノマーの精密質量MNとディバイザーXNは、ユーザが入力した値を用いてもよい。例えば、ポリマーとしてエチレンオキシド（EO）－プロピレンオキシド（PO）共重合体を含むサンプルを解析することを考える。この場合、ユーザは、EO（－CH2CH2O－）の精密質量M1（44.0262）と、PO（－CH2CH(CH3）O－）の精密質量M2（58.0419）とを、入出力インターフェース１３０のキーボードやタッチパネルなどを利用して予め入力する。またXNについても同様に、ユーザーが0.5<繰り返し単位の精密質量/XN<1.5を満たす整数の範囲で入力する。そして、算出部１１２は、取得部が取得したマススペクトルデータの複数のピークの精密質量情報と、ユーザが入力した精密質量M1，M2，X1，X2に基づいて、２つのRE-ＫＭＤ値と２つのＲＫＭ値を算出する。
【0050】
また、算出部１１２は、上記のようにして算出した、RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を、各ピークと対応付けて、ストレージ１５０のピークデータ１５１に記録してもよい。また、この時、繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の精密質量も併せて記録してもよい。
【0051】
さらに、算出部１１２は、ピークの間隔などの情報から繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報を推定し、推定した精密質量情報をRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］の算出処理に使用してもよい。
【0052】
以上で詳説したように、RE-ＫＭＤ値もＲＫＭ値も繰り返し数ｎに依存しない値であり、その末端構造等に依存する値となる。つまり、ある２つのピークについて、RE-ＫＭＤ値とＲＫＭ値を算出したときに、２つのピークでRE-ＫＭＤ値が偶然類似していたとしてもＲＫＭ値が異なるのであればそれは異なるポリマー種であるし、２つのピークでＲＫＭ値が偶然類似していたとしてもRE-ＫＭＤ値が異なるのであればそれは異なるポリマー種であると判定できるが、２つのピークでＫＭＤ値もＲＫＭ値も類似しているのであれば、そのポリマーの末端構造は同じでありそれらは同じポリマー種であると判定できる。
【0053】
この判定を、各ピークに対して［ＤM1，ＲM1］、［ＤM2，ＲM2］…、［ＤMN，ＲMN］のRE-ＫＭＤ値とＲＫＭ値のセット毎に行うことで、［ＤM1，ＲM1］、［ＤM2，ＲM2］…、［ＤMN，ＲMN］のRE-ＫＭＤ値とＲＫＭ値が一致するピークは同じポリマー種であると分類することが可能である。
【0054】
また、上記例では、RE-ＫＭＤ値とＲＫＭ値の全てが一致するピークは同じポリマー種であると分類するということを述べたが、質量分析計の測定誤差等があり、それによりRE-ＫＭＤ値とＲＫＭ値は影響を受ける。そのため、ＫＭＤ値とＲＫＭ値の全てが一致するピークは同じポリマー種であると分類するという基準は、本来的に同じポリマー種であるピークを別のピークとして分類する可能性があり、現実を反映しない恐れがある。
【0055】
このような観点から、分類部１１３は、マススペクトルデータの複数のピークを、RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及び前記ＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］の類似度に応じて、ピーク群に分類する。類似度は、予め定めておいてもよいし、ユーザが規定してもよい。類似度は、特に限定されないが、例えば、ある値に対する±α等の値域によって表現してもよい。また、RE-KMD値はディバイザーXを変えることで複数セット計算することが可能なため、複数のRE-KMD値を計算して同様のデータ分離を検討することで、データ分離の正確性を補ってもよい。
【0056】
RE-ＫＭＤ値とＲＫＭ値の類似度に基づいてポリマー種を分類するという分類部１１３の分類処理は上記のとおりであるが、以降ではさらに分類部１１３による分類処理を具体的に説明するために、ストレージ１５０のピークデータ１５１のデータ構造について、概念図を用いて説明する。
【0057】
図５Aに、ピークデータ１５１のデータ構造の概念図を示す。図５Aには、M/Zで特定される各ピークに対して、マススペクトルデータから読み取れるIntensityと、算出部１１２が算出したRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］が対応付けて記録されたデータ構造を示す。また、図５Bに、各ピークのRE-ＫＭＤ値［ＤM1］に基づきプロットしたRE-KMD Plotに対して、図５A中のハイライトを反映させた概念図を示す。
【0058】
まず、分類部１１３は、分散処理として、RE-ＫＭＤ値［ＤM1］及びＲＫＭ値［ＲM1］がともに類似するピークを抽出し、分類する。図５Aの例では、RE-ＫＭＤ値［ＤM1］の値が「A」であり、ＲＫＭ値［ＲM1］の値が「a」である、M/Zが211.1361、315.1987、419.2613の３つのピークがハイライトされており、これらが抽出され分類される。
【0059】
図５Cに、RE-ＫＭＤ値［ＤM1］及びＲＫＭ値［ＲM1］に基づいて211.1361、315.1987、及び419.2613のピークを分類処理したときの概念図を示す。なお、図５Cは、分類されたピークと分類されていないピークを、区別して表示した概念図であり、ピークデータ１５１は分類処理の過程においてこれと同様のデータ構造を有しなくともよい。また、図５Dに、各ピークのRE-ＫＭＤ値［ＤM1］に基づきプロットしたRE-KMD Plotに対して、図５C中のハイライトを反映させた概念図を示す。
【0060】
次に、分類部１１３は、分散処理として、M/Zが211.1361、315.1987、及び419.2613であるピークのRE-ＫＭＤ値［ＤM2］及びＲＫＭ値［ＲM2］に着目し、その値と同じRE-ＫＭＤ値［ＤM2］及びＲＫＭ値［ＲM2］を有するピークを抽出し、分類する。図５Cの例では、RE-ＫＭＤ値［ＤM2］の値が「K」であり、ＲＫＭ値［ＲM2］の値が「ｋ」であるM/Zが265.1831及び319.2301のピークと、RE-ＫＭＤ値［ＤM3］の値が「L」であり、ＲＫＭ値［ＲM3］の値が「l」であるM/Zが369.2457のピークと、がハイライトされており、これらが抽出され分類される。
【0061】
図５Eに、RE-ＫＭＤ値［ＤM2］及びＲＫＭ値［ＲM2］に基づいて265.1831、319.2301、及び369.2457のピークを分類処理したときの概念図を示す。なお、図５Eは、分類されたピークと分類されていないピークを、区別して表示した概念図であり、ピークデータ１５１は分類処理の過程においてこれと同様のデータ構造を有しなくともよい。また、図５Fに、各ピークのRE-ＫＭＤ値［ＤM1］に基づきプロットしたRE-KMD Plotに対して、図５E中のハイライトを反映させた概念図を示す。
【0062】
次に、分類部１１３は、分散処理として、M/Zが211.1361、315.1987、419.2613、265.1831、319.2301、及び369.2457であるピークのRE-ＫＭＤ値［ＤM3］及びＲＫＭ値［ＲM3］に着目し、その値と同じRE-ＫＭＤ値［ＤM3］及びＲＫＭ値［ＲM3］を有するピークを抽出し、分類する。図５Eの例では、RE-ＫＭＤ値［ＤM3］の値が「S」であり、ＲＫＭ値［ＲM3］の値が「ｓ」であるM/Zが264.1626、317.1891、370.2156のピークと、RE-ＫＭＤ値［ＤM3］の値が「U」であり、ＲＫＭ値［ＲM3］の値が「u」であるM/Zが368.2252のピークと、RE-ＫＭＤ値［ＤM3］の値が「T」であり、ＲＫＭ値［ＲM3］の値が「ｔ」であるM/Zが318.2096、371.2361のピークと、RE-ＫＭＤ値［ＤM3］の値が「V」であり、ＲＫＭ値［ＲM3］の値が「ｖ」であるM/Zが372.2566のピークと、がハイライトされており、これらが抽出され分類される。
【0063】
図５Gに、RE-ＫＭＤ値［ＤM3］及びＲＫＭ値［ＲM3］に基づいて264.1626、317.1891、318.2096、368.2252、370.2156、371.2361、372.2566のピークを分類処理したときの概念図を示す。なお、図５Eは、分類されたピークと分類されていないピークを、区別して表示した概念図であり、ピークデータ１５１は分類処理の過程においてこれと同様のデータ構造を有しなくともよい。また、図５Hに、各ピークのRE-ＫＭＤ値［ＤM1］に基づきプロットしたRE-KMD Plotに対して、図５G中のハイライトを反映させた概念図を示す。
【0064】
上記のように、分類部１１３は、RE-ＫＭＤ値［ＤM1］及びＲＫＭ値［ＲM1］、RE-ＫＭＤ値［ＤM2］及びＲＫＭ値［ＲM2］、・・・RE-ＫＭＤ値［ＤMn］及びＲＫＭ値［ＲMn］のうち、RE-ＫＭＤ値［ＤMm］及びＲＫＭ値［ＲMm］（但し、ｍ≦ｎ）が所定の類似度を満たすピークを抽出して、ピーク群に分類する。図５Ａ～図５Ｈを用いた説明では、一例として、ステップバイステップで分類処理を実行する流れを示したが分類処理はこれに制限されない。
【0065】
このように、分類部１１３が、前記ピーク群を、RE-ＫＭＤ値［ＤMm］及びＲＫＭ値［ＲMm］（但し、ｍ≦ｎ）が所定の類似度を満たすピークを抽出して分離する処理は、サンプルが含むポリマーの繰り返し単位の構造以外の構造の種類に応じて分類する処理であるともいえる。「繰り返し単位の構造以外の構造」としては、特に限定されないが、例えば、末端構造、一部変性構造、付加イオンなどが挙げられる。
【0066】
類似度は、ユーザが予め設定してもよいし、分類部１１３がRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］に基づいて設定してもよい。ここで、類似度は、「誤差許容範囲δ」ともいい、RE-ＫＭＤ値［ＤM1］の値が「A」である場合、「A±δ」のように、値の範囲として設定することができる。また、ＲＫＭ値についても同様に、ＲＫＭ値［ＲM1］の値が「a」である場合、「a±δ」のように値の範囲として設定することができる。本実施形態では、この値の範囲を類似度という。なお、RE-ＫＭＤ値［ＤM］において設定する値の類似度と、ＲＫＭ値［ＲM］において設定する値の類似度は異なっていてもよい。
【0067】
このような類似度を考慮することにより、質量分析計によりピークの精密質量の測定精度にばらつきが生じる場合でも、ピーク群への分類処理を適切に行うことができる。
【0068】
またRE-KMD値はー０．５から０．５を循環する値のため、RE-KMD値が０．５もしくはー０．５付近の場合、測定誤差による値のずれがその境界を跨いでしまう場合が存在する。その場合の対応策として、ディバイザーXを変えた２つ目のRE-KMD値を計算し、同様に分離を検討することにより、処理の妥当性を確認してもよい。またこの確認作業においては、２つ以上のRE-KMD値を計算し、一度に判別するようなアルゴリズムを用いてもよい。
【0069】
また、分類部１１３は、ピーク群に含まれるピークの数が１であるときに、該ピークに由来する化合物がサンプルに含まれるポリマー以外の成分である可能性が高いと分類してもよい。ピーク群に含まれるピークの数が１であるということは、繰り返し単位を含まない化合物（非ポリマー成分ともいう）である可能性が高く、ホモポリマーやコポリマーではないと容易に推定することができる。なお、分子量が一つの値に決まるポリマーもピークの数が１となり得る。
【0070】
表示制御部１１４は、ピーク群に含まれるピークを、マススペクトルデータとして表示制御してもよい。例えば、表示制御部１１４は、分類部１１３が分類したピーク群に属するスペクトルデータだけを、未分類のピーク群、又は、分類済みの他のピーク群とは、色などを変えて表示制御してもよい。
【0071】
また、表示制御部１１４は、マススペクトルデータにおいて、ピーク群に含まれるピークを区別可能に表示制御してもよい。具体的には、表示制御部１１４は、特定のピーク群のスペクトルデータだけを色付け表示などをして区別可能に表示制御してもよい。
【0072】
２．質量分析計
次に、本実施形態で用いる質量分析計２００の一態様について簡単に説明する。図６に、質量分析計２００の概略構成の一例を示す図である。質量分析計２００は、イオン源２１０、質量分析部２２０、検出部２３０、処理部２４０、操作部２５０、表示部２６０、記憶部２７０を有してもよい。また、質量分析計２００は、必要に応じて、情報処理装置１００を備えていてもよい。
次に、本実施形態で用いる質量分析計２００の一態様について簡単に説明する。図６に、質量分析計２００の概略構成の一例を示す図である。質量分析計２００は、イオン源２１０、質量分析部２２０、検出部２３０、処理部２４０、操作部２５０、表示部２６０、記憶部２７０を有してもよい。また、質量分析計２００は、必要に応じて、情報処理装置１００を備えていてもよい。
【0073】
イオン源２１０は、所定の方法でサンプルに含まれる各成分をイオン化し、生成されたイオンは質量分析部２２０に導入される。
【0074】
質量分析部２２０は、イオン源２１０で生成されたイオンを分離する。例えば、質量分析部２２０を飛行時間型質量分析部とする場合には、質量電荷比M/Zに応じた飛行時間の違いに基づいて、イオンを分離する。
【0075】
検出部２３０は、質量分析部２２０で分離されたイオンを検出する。具体的には、検出部２３０は、検出部２３０に入射するイオンの量（強度）に応じたアナログ信号を出力する。出力されたアナログ信号は処理部２４０へ送信される。処理部２４０へ送信されたアナログ信号は、処理部２４０でデジタル信号に変換されて質量分析データとして記憶部２７０に格納されてもよい。
【0076】
処理部２４０は、プロセッサ等を含むハードウェアと、イオン源２１０、質量分析部２２０、検出部２３０を制御するための装置制御プログラム及び質量分析データを処理するためのデータ処理プログラムとから構成されてもよい。
【0077】
操作部２５０は、ユーザが情報を入力するためのもので、入力された情報を処理部２４０に出力する。操作部２５０の機能は、各種のスイッチ（押しボタン等）、タッチパネル、キーボード等により実現できる。
【0078】
表示部２６０は、各種の情報を、文字や画像により表示する。例えば、操作部２５０に入力された情報（情報の確認用）、検出部２３０で検出した結果、処理部４における処理の条件、処理部２４０における処理の結果等を、表示部２６０に表示させることが可能である。表示部２６０の機能は、各種のディスプレイにより実現できる。
【0079】
３．動作処理
次に、図７を参照し、本実施形態の情報処理装置１００による各処理と各機能部の詳細について説明する。図７は、情報処理装置１００を用いて行われるマススペクトルデータの解析処理を示すフローチャートの一例を示す。なお、以下で説明する処理手順は一例に過ぎず、各処理は、本開示の技術思想の範囲内において可能な限り変更されてよく、また、適宜、ステップの省略、置換、および追加が可能である。
次に、図７を参照し、本実施形態の情報処理装置１００による各処理と各機能部の詳細について説明する。図７は、情報処理装置１００を用いて行われるマススペクトルデータの解析処理を示すフローチャートの一例を示す。なお、以下で説明する処理手順は一例に過ぎず、各処理は、本開示の技術思想の範囲内において可能な限り変更されてよく、また、適宜、ステップの省略、置換、および追加が可能である。
【0080】
＜ステップＳ１＞
まず、ステップＳ１において、測定対象試料を、イオン源２１０に導入し、マススペクトルを測定する。具体的には、イオン源２１０でサンプルをイオン化し、質量分析部２２０でイオンを質量電荷比に応じて分離し、分離されたイオンを検出部２３０で検出し、得られた検出信号を処理部２４０を介してデジタル信号に変換して取り込むことにより、マススペクトルデータを取得する。
まず、ステップＳ１において、測定対象試料を、イオン源２１０に導入し、マススペクトルを測定する。具体的には、イオン源２１０でサンプルをイオン化し、質量分析部２２０でイオンを質量電荷比に応じて分離し、分離されたイオンを検出部２３０で検出し、得られた検出信号を処理部２４０を介してデジタル信号に変換して取り込むことにより、マススペクトルデータを取得する。
【0081】
＜ステップＳ２＞
次に、ステップＳ２において、処理部２４０は、得られたマススペクトルデータに対してノイズと分離するための適宜な閾値を用いてピーク抽出処理を行い、抽出されたピークのリストを作成する。このピークのリストは、低質量側から番号付けされたピークごとに観測質量電荷比M/Zの値と強度値（Ｉｎｔｅｎｓｉｔｙ）を記載したリストであってもよい。表示部２６０は、このようなピークリストに基づいて、図１（ａ）や図２（ａ）のようにマススペクトルを表示制御してもよい。
次に、ステップＳ２において、処理部２４０は、得られたマススペクトルデータに対してノイズと分離するための適宜な閾値を用いてピーク抽出処理を行い、抽出されたピークのリストを作成する。このピークのリストは、低質量側から番号付けされたピークごとに観測質量電荷比M/Zの値と強度値（Ｉｎｔｅｎｓｉｔｙ）を記載したリストであってもよい。表示部２６０は、このようなピークリストに基づいて、図１（ａ）や図２（ａ）のようにマススペクトルを表示制御してもよい。
【0082】
なお、このステップＳ２では、処理部２４０は、同位体のピークを１つにまとめるＤｅｉｓｏｔｏｐｅ処理を行うことにより、ピークの本数を減少させることが好ましい。
【0083】
上述のとおり、情報処理装置１００は質量分析計２００が備えるコンピュータであってもよいし、これら質量分析計と独立したコンピュータであってもよい。情報処理装置１００が質量分析計が備えるコンピュータである場合には、情報処理装置１００の取得部１１１は、処理部２４０から繰り返し単位［M1，M2，…，MN］を有する一又は複数のポリマーを含むサンプルのマススペクトルデータの複数のピークの精密質量情報を取得してもよい。
【0084】
また、情報処理装置１００が質量分析計２００が備えるコンピュータではなく、質量分析計２００と独立した装置である場合には、ネットワークを介して、質量分析計２００から精密質量情報を取得してもよいし、所定の情報が記録された記録媒体を介して、質量分析計２００から精密質量情報を取得してもよい。
【0085】
＜ステップＳ３＞
次に、ステップＳ３において、ユーザは、予め知られている試料の組成情報に基づいて、情報処理装置１００の入出力インターフェース１３０等を介して、各繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報を入力してもよい。この際に、ユーザは、入出力インターフェース１３０により、予め知られている試料の組成情報に基づいて、各繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の構造に関する情報を入力することで、算出部１１２に対して、各繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報を入力してもよい。
次に、ステップＳ３において、ユーザは、予め知られている試料の組成情報に基づいて、情報処理装置１００の入出力インターフェース１３０等を介して、各繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報を入力してもよい。この際に、ユーザは、入出力インターフェース１３０により、予め知られている試料の組成情報に基づいて、各繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の構造に関する情報を入力することで、算出部１１２に対して、各繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報を入力してもよい。
【0086】
また、構造に関する情報を経ることなく、ユーザは、入出力インターフェース１３０により、算出部１１２に対して、各繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報を直接入力してもよい。例えば、繰り返し構造M1がＣ2Ｈ4Ｏ、繰り返し構造M2がＣ3Ｈ6Ｏであることが既知であった場合、Ｃ2Ｈ4Ｏの精密質量44.02621及び整数質量４４を、繰り返し構造M1の精密質量情報として、Ｃ3Ｈ6Ｏの精密質量58.04132及び整数質量５８を繰り返し構造M2の精密質量情報として、装置側が取得している状態であればよい。
【0087】
さらに、繰り返し構造が既知でないものについては、ユーザが推定する代わりに、算出部１１２が、マススペクトルから各繰り返し構造を推定又は特定し、各繰り返し構造の精密質量情報を取得するようにしてもよい。例えば、算出部１１２は、ピークの間隔などの情報から繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の構造に関する情報や分子量に関する情報を推定し、精密質量情報を推定してもよい。
【0088】
＜ステップＳ４＞
次に、ステップＳ４において、情報処理装置１００の算出部１１２は、繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報と、前記ピーク毎の前記精密質量情報と、に基づいて、前記ピーク毎にKendrick Mass演算を行い、繰り返し単位［M1，M2，…，MN］に関するRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］を算出する。
次に、ステップＳ４において、情報処理装置１００の算出部１１２は、繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報と、前記ピーク毎の前記精密質量情報と、に基づいて、前記ピーク毎にKendrick Mass演算を行い、繰り返し単位［M1，M2，…，MN］に関するRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］を算出する。
【0089】
即ち、前述の例（繰り返し構造M1がＣ2Ｈ4Ｏ、繰り返し構造M2がＣ3Ｈ6Ｏ）でいえば、情報処理装置１００の算出部１１２は繰り返し構造M1の精密質量情報とディバイザーX1に基づき「各ピークの精密質量/X1×44.00000/44.02621」の演算を行うことにより各ピークのKendrick Mass(KM)値を求め、求めたＫＭ値に最も近い整数値を求めることにより整数Kendrick Mass(NKM)値を求め、ＫＭ値とＮＫＭ値の差分を求めることにより各ピークの繰り返し構造M1についてのRE-ＫＭＤ値ＤM1を求める。
【0090】
同様に、情報処理装置１００の算出部１１２は、繰り返し構造M2の精密質量情報とディバイザーX2に基づき「各ピークの精密質量/X2×58.00000/58.04132」の演算を行うことにより各ピークのKendrick Mass(KM)値を求め、求めたＫＭ値に最も近い整数値を求めることにより整数Kendrick Mass(NKM)値を求め、ＫＭ値とＮＫＭ値の差分を求めることにより各ピークの繰り返し構造M2についてのRE-ＫＭＤ値ＤM2を求める。
【0091】
算出部１１２は、このようにして各ピークについて繰り返し構造毎に求められたRE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］を、例えば図５Aに示されるように、ピークリストの各ピークの精密質量情報と対応付けて記録してもよい。
【0092】
＜ステップＳ５＞
次に、ステップＳ５において、情報処理装置１００の算出部１１２は、繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報と、前記ピーク毎の前記精密質量情報と、に基づいて、前記ピーク毎にRemainders of Kendrick Mass(RKM)値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を算出する。
次に、ステップＳ５において、情報処理装置１００の算出部１１２は、繰り返し単位［M1，M2，…，MN］の分子量に関する情報と、前記ピーク毎の前記精密質量情報と、に基づいて、前記ピーク毎にRemainders of Kendrick Mass(RKM)値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を算出する。
【0093】
即ち、前述の例（繰り返し構造M1がＣ2Ｈ4Ｏ、繰り返し構造M2がＣ3Ｈ6Ｏ）でいえば、情報処理装置１００の算出部１１２は繰り返し構造M1の精密質量情報に基づき「各ピークの精密質量／44.02621」の演算を行うことにより各ピークのRemainder値を求め、求めたRemainder値の小数点以下を切り捨てることにより整数Remainder値を求め、Remainder値と整数Remainder値の差分を求めることにより各ピークの繰り返し構造M1についてのＲＫＭ値ＲM1を求める。
【0094】
同様に、情報処理装置１００の算出部１１２は、繰り返し構造M2の精密質量情報に基づき「各ピークの精密質量／58.04132」の演算を行うことにより各ピークのRemainder値を求め、求めたRemainder値の小数点以下を切り捨てることにより整数Remainder値を求め、Remainder値と整数Remainder値の差分を求めることにより各ピークの繰り返し構造M1についてのＲＫＭ値ＲM2を求める。
【0095】
算出部１１２は、このようにして各ピークについて繰り返し構造毎に求められたＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］を、例えば図５Aに示されるように、ピークリストの各ピークの精密質量情報と対応付けて記録してもよい。
【0096】
＜ステップＳ６＞
次にステップＳ６において、ユーザは、類似度としてRE-ＫＭＤ値ＤとＲＫＭ値Ｒの誤差許容範囲δD，δRを設定してもよい。類似度は、後述するピーク分離の際に使用する。類似度の値については計測装置の質量精度や測定データの質量範囲によるため指定はしないが、数値処理の原理上、RE-ＫＭＤ値の誤差許容範囲δDは装置の質量精度をおおよそそのまま反映し、ＲＫＭ値の誤差許容範囲δRは装置の質量精度より小さくなる性質がある。そのため、良好なデータ分離を行うために、測定装置の測定精度は±１０PPM以内が好ましく、測定誤差が小さいほどより好ましい。ユーザは、その測定データの精度に合わせてδを設定することが好ましい。
次にステップＳ６において、ユーザは、類似度としてRE-ＫＭＤ値ＤとＲＫＭ値Ｒの誤差許容範囲δD，δRを設定してもよい。類似度は、後述するピーク分離の際に使用する。類似度の値については計測装置の質量精度や測定データの質量範囲によるため指定はしないが、数値処理の原理上、RE-ＫＭＤ値の誤差許容範囲δDは装置の質量精度をおおよそそのまま反映し、ＲＫＭ値の誤差許容範囲δRは装置の質量精度より小さくなる性質がある。そのため、良好なデータ分離を行うために、測定装置の測定精度は±１０PPM以内が好ましく、測定誤差が小さいほどより好ましい。ユーザは、その測定データの精度に合わせてδを設定することが好ましい。
【0097】
＜ステップＳ７＞
次に、ステップＳ７において、分類部１１３は、複数の前記ピークを、ステップＳ４，Ｓ５で求めた前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及び前記ＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］の類似度に応じて、ピーク群に分類する。これにより、ピークを末端構造の種類ごと分類することができる。この分類手法について、以下に説明する。
次に、ステップＳ７において、分類部１１３は、複数の前記ピークを、ステップＳ４，Ｓ５で求めた前記RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及び前記ＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］の類似度に応じて、ピーク群に分類する。これにより、ピークを末端構造の種類ごと分類することができる。この分類手法について、以下に説明する。
【0098】
まず、分類部１１３は、任意の１ピークに対し、（ＤM1，ＲM1）がステップＳ６で定義した許容誤差範囲δD，δR内において一致するデータを全て分離抽出する。以後、インプットである分離抽出前のデータを全データ、抽出したデータを抽出データ、残ったデータを残存データと表記する。
【0099】
繰り返し単位Ｍ1，Ｍ2，Ｍ3を有する３次元コポリマーの具体的なインプットとアウトプットの様子を図５Ａ～図５Hに示す。まず、分類部１１３は、図５Ａ～図５Bに示すように、多数のプロットの中から繰り返し単位Ｍ1に関して、RE-ＫＭＤ値［ＤM1］及びＲＫＭ値［ＲM1］がともに類似するピークを抽出し、分類する。この操作は、最初に選択した任意の１ピークに対し、M1軸方向に整列した点群を抽出する操作に該当する。このとき、RE-ＫＭＤ値ＤM1だけでも一列を抽出できるが、ＲＫＭ値ＲM1も使用して点群を指定することにより、ＫＭＤ値だけでは分離できないピークを別成分として認識して分離することが可能となる。
【0100】
ＲＫＭ値の導入による分離能向上の理由を、より具体的に説明する。簡便のため２元系コポリマーの例で説明する。１成分目（M1）に対するRE-ＫＭＤプロットを表示すると、高分子の繰り返し単位M1以外の構造が同じ物同士がM1軸方向に並んだドット表示となる（図８（a））。続いて、図８（a）にＲＫＭの結果を反映させ、直交する２軸にそれぞれRE-ＫＭＤとＲＫＭをプロットすると、繰り返し単位M1以外の構造が同じ物同士が１点に集約されたプロットとなる（図８（b））。この次元圧縮により、例えばRE-ＫＭＤプロット（図８（a））では分離しきれていなかった点群Aと点群Bが、RE-ＫＭＤ値とRKM値の2次元プロットで分離できていることが分かる。従って、RE-ＫＭＤ値とＲＫＭ値の２つの値で指定してピーク分離を行うことで、RE-ＫＭＤプロットでは分離できないようなプロットも分離能を向上させることが可能である。このように次元圧縮、分離、再配列を行うことで、数値処理による機械的なピーク分離が可能となる。
【0101】
このように本発明は、異なるポリマーの繰り返し構造や、異なる繰り返し構造の末端が混在しているサンプルであっても、RE-ＫＭＤ値とＲＫＭ値を応用した数値処理を行うことで、容易に情報を把握することが可能となる。
【0102】
続いて、分類部１１３は、図５C～図５Dに示すように、残存データの中から繰り返し単位Ｍ2に関して（ＤM2，ＲM2）が、先ほど抽出したデータの（ＤM2，ＲM2）と許容誤差範囲δD，δR内において一致するデータを全て分離し、抽出データに合算する（図５E参照）。具体的なアウトプットの様子を図５Eに示す。この操作は、図５Dに示すように、（ＤM1，ＲM1）に基づいて抽出した抽出データに対し、M2軸方向に整列した点群を抽出する操作に該当する。これにより、２次元コポリマーのデータ群から、末端構造が同じポリマー由来のピークを全て抽出できたことになる。
【0103】
【0104】
＜ステップＳ８～ステップＳ１０＞
次に、ステップＳ８において、分類部１１３は、抽出データに含まれるピークの数が２点以上かどうかを判断する。ピークの数が２点以上であれば、それらのピークは繰り返し構造を有するポリマー由来データと考えられる。そのため、ステップＳ９に進み、分類部１１３は、ポリマーデータに分類する。データ点数が１点の場合、繰り返し構造がないと考えられるため、添加物などの成分由来と判断し、ステップＳ１０に進み、分類部１１３は、繰り返しなしデータに分類する。これにより、添加剤由来のデータも判別可能となる。
次に、ステップＳ８において、分類部１１３は、抽出データに含まれるピークの数が２点以上かどうかを判断する。ピークの数が２点以上であれば、それらのピークは繰り返し構造を有するポリマー由来データと考えられる。そのため、ステップＳ９に進み、分類部１１３は、ポリマーデータに分類する。データ点数が１点の場合、繰り返し構造がないと考えられるため、添加物などの成分由来と判断し、ステップＳ１０に進み、分類部１１３は、繰り返しなしデータに分類する。これにより、添加剤由来のデータも判別可能となる。
【0105】
＜ステップＳ１１＞
次に、ステップＳ１１において、分類部１１３は、残存データに含まれるピークの数が１点以上存在するかどうかを判断する。残存データに含まれるピークの数が１点以上あれば、ステップＳ７に戻り、残存データに対してデータ処理を繰り返す。最後、残存データ数が０点になることを合図にループ処理を終了し、処理の過程で生成した分離データを出力する。
次に、ステップＳ１１において、分類部１１３は、残存データに含まれるピークの数が１点以上存在するかどうかを判断する。残存データに含まれるピークの数が１点以上あれば、ステップＳ７に戻り、残存データに対してデータ処理を繰り返す。最後、残存データ数が０点になることを合図にループ処理を終了し、処理の過程で生成した分離データを出力する。
【0106】
本実施例では、分かりやすさのため、数学的処理をM1軸、M2軸と順を追って説明したが、上記操作は数値判断のみに基づくため、本来は一括で抽出可能である。RE-ＫＭＤ値とＲＫＭ値を用い、同様のアウトプットが得られるコンピュータプログラムを構成しても良い。
【0107】
次に、図９を参照し、本実施形態の情報処理装置を用いて行われる解析処理において、ユーザの操作に応じてXNに関する値を取得した場合の処理のフローチャートについて説明する。なお、以下で説明する処理手順は一例に過ぎず、各処理は、本開示の技術思想の範囲内において可能な限り変更されてよく、また、適宜、ステップの省略、置換、および追加が可能である。
【0108】
ステップS２1において、取得部１１１は、繰り返し単位［M1，M2，…，MN］を有する一又は複数のポリマーを含むサンプルのマススペクトルデータの複数のピークの精密質量情報を取得し、ステップS２２において、算出部１１２は、XN＝round(MN)の初期条件のもと、RE-ＫＭＤ値［ＤM１，ＤM２，…，ＤMＮ］を算出する。ここで算出されるRE-ＫＭＤ値はＫＭＤ値となる。
【0109】
次いで、ステップS２３において、分類部１１３は、複数のピークを、RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］及びＲＫＭ値［ＲM1，ＲM2，…，ＲMN］の類似度に応じて、ピーク群に分類処理し、その結果を表示制御部１１４は表示制御してもよい。ステップS２４において、ユーザが分類が分解能よく実行されていると判断する場合には、ここで処理を停止してもよい。
【0110】
一方で、分類の分解能を改善する場合には、ユーザは入力インターフェースに対する操作により、初期条件（XN＝round(MN)）とは異なるXNに関する値を入力し、ステップS２５において、取得部１１１はその値を取得してもよい。そして、ステップS２６において、算出部１１２は、取得したXNに基づいて、RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］を再度算出する。ここで算出されるRE-ＫＭＤ値はＫＭＤ値とは異なった値となる。その後、改めてステップS２３において、分類部１１３が分類処理を実行し、その結果を表示制御部１１４は表示制御してもよい。
【0111】
以上の処理により、ユーザは入力インターフェースに対する操作によりXNの値を調整することで、所望の分類が得られるまで分類処理を繰り返し行うことができる。
【0112】
また、上記では、初期条件としてXN＝round(MN)を使用したが、これに代えて、最初から、取得部１１１はユーザの操作に応じてXNに関する値を取得し、算出部１１２は、取得したXNに基づいて、RE-ＫＭＤ値［ＤM1，ＤM2，…，ＤMN］を算出してもよい。
【0113】
なお、上述した情報処理装置１００や質量分析計２００の各構成要素のうち、一部の構成要素を省略した構成や、複数の構成要素を兼ねている構成要素を有する構成とすることも可能である。
【符号の説明】
【0114】
１００…情報処理装置、１１０…プロセッサ、１１１…取得部、１１２…算出部、１１３…分類部、１１４…表示制御部、１２０…通信インターフェース、１３０…入出力インターフェース、１３１…表示装置、１４０…メモリ、１５０…ストレージ、１５１…ピークデータ、１６０…バス、２００…質量分析計、２１０…イオン源、２２０…質量分析部、２３０…検出部、２４０…処理部、２５０…操作部、２６０…表示部、２７０…記憶部
【図1】
【図2】
【図3A】
【図3B】
【図4】
【図5A】
【図5B】
【図5C】
【図5D】
【図5E】
【図5F】
【図5G】
【図5H】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
