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特開2024-127802ポリヒドロキシアルカン酸フィルム、包装体、農林水産業資材、生分解方法、農林水産素材
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024127802
(43)【公開日】2024-09-20
(54)【発明の名称】ポリヒドロキシアルカン酸フィルム、包装体、農林水産業資材、生分解方法、農林水産素材
(51)【国際特許分類】
C08J 5/18 20060101AFI20240912BHJP
B32B 27/36 20060101ALI20240912BHJP
B65D 65/46 20060101ALI20240912BHJP
【ＦＩ】
C08J5/18 CFD
B32B27/36
B65D65/46
【審査請求】未請求
【請求項の数】18
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2024027178
(22)【出願日】2024-02-27
(31)【優先権主張番号】P 2023036330
(32)【優先日】2023-03-09
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(31)【優先権主張番号】P 2023036331
(32)【優先日】2023-03-09
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(31)【優先権主張番号】P 2023036332
(32)【優先日】2023-03-09
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(31)【優先権主張番号】P 2023036333
(32)【優先日】2023-03-09
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(31)【優先権主張番号】P 2023036334
(32)【優先日】2023-03-09
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(71)【出願人】
【識別番号】000003159
【氏名又は名称】東レ株式会社
(72)【発明者】
【氏名】今西 康之
(72)【発明者】
【氏名】坂本 光隆
(72)【発明者】
【氏名】巽 規行
(72)【発明者】
【氏名】▲高▼橋 渉
【テーマコード（参考）】
3E086
4F071
4F100
【Ｆターム（参考）】
3E086AD01
3E086AD05
3E086BA04
3E086BA15
3E086BB02
3E086BB51
3E086BB85
3E086CA01
4F071AA43
4F071AA84
4F071AC05
4F071AC09
4F071AE22
4F071AF06Y
4F071AF14Y
4F071AF21Y
4F071AF36Y
4F071AF43Y
4F071AF61Y
4F071AG28
4F071AH01
4F071AH04
4F071BB06
4F071BB08
4F071BC01
4F071BC02
4F071BC12
4F100AB10B
4F100AK41A
4F100AR00B
4F100BA02
4F100GB01
4F100GB04
4F100GB15
4F100JA03A
4F100JA04A
4F100JA11A
4F100JC00
4F100JD04B
4F100JG04A
4F100JK01A
4F100JK07
4F100JK08
(57)【要約】
【課題】生分解性に加えてフィルムの欠点数が少ない品位に優れたポリヒドロキシアルカン酸フィルム、およびそれを用いた包装体、農林水産業資材を提供する。
【解決手段】１８０℃における溶融比抵抗が３ＭΩ・ｃｍ以上４００ＭΩ・ｃｍ以下であり、フィルムの融点より３０℃高い温度で３０分間保持した際の重量保持率が９７％以上であるポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
【選択図】なし
【解決手段】１８０℃における溶融比抵抗が３ＭΩ・ｃｍ以上４００ＭΩ・ｃｍ以下であり、フィルムの融点より３０℃高い温度で３０分間保持した際の重量保持率が９７％以上であるポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
１８０℃における溶融比抵抗が３ＭΩ・ｃｍ以上４００ＭΩ・ｃｍ以下であり、フィルムの融点より３０℃高い温度で３０分間保持した際の重量保持率が９７％以上であるポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
【請求項2】
フィルムの融点が１６５℃以下である、請求項１に記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
【請求項3】
主配向軸方向の破断強度をＳ１（ＭＰａ）、主配向軸方向と直交する方向の破断強度をＳ２（ＭＰａ）とした際に、Ｓ１、Ｓ２が式（ｉ）、および式（ｉｉ）を満たす、請求項１に記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
２５ＭＰａ≦Ｓ１≦２８０ＭＰａ・・・式（ｉ）
２５ＭＰａ≦Ｓ２≦２８０ＭＰａ・・・式（ｉｉ）
２５ＭＰａ≦Ｓ１≦２８０ＭＰａ・・・式（ｉ）
２５ＭＰａ≦Ｓ２≦２８０ＭＰａ・・・式（ｉｉ）
【請求項4】
以下の測定装置および測定条件で求めた、突刺強度（厚み２０μｍ換算値）が６０ｇｆ以上である、請求項１に記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
測定装置： ＫＡＴＯＴＥＣＨ社製 ＨＡＮＤＹ－ＴＹＰＥ ＣＯＭＰＲＥＳＳＩＯＮ ＴＥＳＴＥＲ ＫＥＳ－Ｇ５
（測定条件）
ＳＥＮＳ：１０
ＳＰＥＥＤ：０．２０ｃｍ／秒
ＳＴＲＯＫＥ：２０ｍｍ／１０Ｖ
ニードル径：１．０ｍｍφ
穴径：１０．０ｍｍφ
測定装置： ＫＡＴＯＴＥＣＨ社製 ＨＡＮＤＹ－ＴＹＰＥ ＣＯＭＰＲＥＳＳＩＯＮ ＴＥＳＴＥＲ ＫＥＳ－Ｇ５
（測定条件）
ＳＥＮＳ：１０
ＳＰＥＥＤ：０．２０ｃｍ／秒
ＳＴＲＯＫＥ：２０ｍｍ／１０Ｖ
ニードル径：１．０ｍｍφ
穴径：１０．０ｍｍφ
【請求項5】
熱機械分析装置（ＴＭＡ）で求められる熱収縮曲線において、フィルムの主配向軸方向の収縮開始温度Ｔ１（℃）、主配向軸方向と直交する方向の収縮開始温度Ｔ２（℃）がいずれも４０℃以上１５０℃以下である、請求項１に記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
【請求項6】
１２０℃１５分間の加熱処理によって求められるフィルムの主配向軸方向の熱収縮率をＨ１（％）、主配向軸方向と直交する方向の熱収縮率をＨ２（％）がいずれも０％以上２０％以下である、請求項１に記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
【請求項7】
主配向軸方向の破断伸度をＬ１（％）、主配向軸方向と直交する方向の破断伸度をＬ２（％）とした際に、Ｌ１、Ｌ２がいずれも１０％以上４００％以下である、請求項１に記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
【請求項8】
ＣｕＫα線を用いた厚み方向の広角Ｘ線回折において、回折角２θが１９°以上２１°以下の範囲の配向度０．５０以上のピークのうち最も強度の高いピークをＰＢとした際に、ＰＢの半値幅から求めた結晶子サイズが５ｎｍ以上８０ｎｍ以下である、請求項１に記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
【請求項9】
少なくとも片面にさらに機能層を有する、請求項１に記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
【請求項10】
包装用途に用いられる、請求項１に記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
【請求項11】
農林水産業用途に用いられる、請求項１に記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
【請求項12】
請求項１に記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルムを含む包装体。
【請求項13】
請求項１に記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルムを含む農林水産業資材。
【請求項14】
請求項１～１１のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルムをコンポスト機材で分解する、生分解方法。
【請求項15】
請求項１２に記載の包装体をコンポスト機材で分解する、生分解方法。
【請求項16】
請求項１３に記載の農林水産業資材をコンポスト機材で分解する、生分解方法。
【請求項17】
農林水産素材の被覆に用いられるフィルムであって、前記農林水産素材が肥料、飼料、種苗、薬剤から選択される１種以上を含む、請求項１～１１のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
【請求項18】
請求項１～１１のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルムによって被覆されたことを特徴とする農林水産素材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、ポリヒドロキシアルカン酸フィルム、包装体、農林水産業資材、生分解方法、農林水産素材に関する。
【背景技術】
【0002】
地球温暖化の抑制の観点から、世界各国でカーボンニュートラルの目標達成に向けた様々な取り組みが進められている。中でもプラスチック製品は、製造や廃棄時に多くのＣＯ２を排出することから使用量、廃棄量の削減が求められている。包装用プラスチックは各種プラスチック製品の中でも特に使用量が多く、さらにその多くが使い捨てとなることから、フィルムをはじめとした包装用プラスチックの使用量、廃棄量の削減や、リサイクル、植物由来材料への置き換えが求められている。
【0003】
また、近年では、海洋に流入するプラスチックの環境汚染問題も注目されている。例えば、魚類、海鳥、海洋哺乳動物が海洋に漂流したプラスチック製品を誤って摂取し死亡する被害や、波や紫外線で微細化されたマイクロプラスチックが海洋中の食物連鎖で生体濃縮され、魚類などを摂食する人体への影響が指摘されている。これらの課題は、適切な方法で廃棄されなかった包装用プラスチックならびに農業用途で使用されるプラスチック資材が、河川を経由して海洋に流入することや、漁業、養殖業で用いられた後に投棄されたプラスチック資材が海を漂流したりすることによって引き起こされる。そのため、包装用プラスチックや農林水産業資材用プラスチックが適切に廃棄されなかった場合に備え、生分解性機能を付与したプラスチックへの置き換えも求められている。
【0004】
かかる背景のなか、室温でのコンポスト化適性や海洋生分解性を有するプラスチックとして、ポリヒドロキシアルカン酸が注目されており、包装用フィルムなどを想定した検討が進められている。例えば、特許文献１では、ポリヒドロキシアルカン酸の一種であるポリ（３－ヒドロキシブチレート）の溶融押出シートを製造工程における流れ方向（ＭＤ方向）、および流れ方向と直交する方向（ＴＤ方向）に１．１倍以上に引き延ばす技術の提案がされている。
【0005】
一方、プラスチックフィルムの品位向上のために溶融比抵抗を特定の範囲とする検討も行われており、特許文献２ではポリ乳酸を主体とするポリエステルフィルム、特許文献３ではポリエチレンテレフタレートを主体とするポリエステルフィルムについて、溶融比抵抗を適切な範囲に調整する提案が行われている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0006】
【特許文献1】特開２０２２－６２７５９号公報
【特許文献2】特開２００５－１３９２８０号公報
【特許文献3】特開２０１１－２６４８４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0007】
特許文献１には、ポリヒドロキシアルカン酸からなる溶融押出シートの二軸延伸に関する製造方法の技術が開示されているものの、特に溶融押出シートの品位の向上には検討の余地があった。また、特許文献２および特許文献３には、ポリ乳酸やポリエチレンテレフタレートからなるポリエステルフィルムの溶融比抵抗の設計技術が開示されているものの、ポリヒドロキシアルカン酸のような熱分解しやすい材料に適用しては欠点が生じやすい課題があった。
【0008】
本発明は、生分解性に加えてフィルムの欠点数が少ない品位の優れたポリヒドロキシアルカン酸フィルム、およびそれを用いた包装体、農林水産業資材を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0009】
上記課題を解決するための本発明の好ましい一態様は、以下の構成を有する。
（１）１８０℃における溶融比抵抗が３ＭΩ・ｃｍ以上４００ＭΩ・ｃｍ以下であり、フィルムの融点より３０℃高い温度で３０分間保持した際の重量保持率が９７％以上であるポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
（２）フィルムの融点が１６５℃以下である、（１）に記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
（３）主配向軸方向の破断強度をＳ１（ＭＰａ）、主配向軸方向と直交する方向の破断強度をＳ２（ＭＰａ）とした際に、Ｓ１、Ｓ２が式（ｉ）、および式（ｉｉ）を満たす、（１）または（２）に記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
２５ＭＰａ≦Ｓ１≦２８０ＭＰａ・・・式（ｉ）
２５ＭＰａ≦Ｓ２≦２８０ＭＰａ・・・式（ｉｉ）
（４）以下の測定装置および測定条件で求めた、突刺強度（厚み２０μｍ換算値）が６０ｇｆ以上である、（１）～（３）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
測定装置： ＫＡＴＯＴＥＣＨ社製 ＨＡＮＤＹ－ＴＹＰＥ ＣＯＭＰＲＥＳＳＩＯＮ ＴＥＳＴＥＲ ＫＥＳ－Ｇ５
（測定条件）
ＳＥＮＳ：１０
ＳＰＥＥＤ：０．２０ｃｍ／秒
ＳＴＲＯＫＥ：２０ｍｍ／１０Ｖ
ニードル径：１．０ｍｍφ
穴径：１０．０ｍｍφ
（５）熱機械分析装置（ＴＭＡ）で求められる熱収縮曲線において、フィルムの主配向軸方向の収縮開始温度Ｔ１（℃）、主配向軸方向と直交する方向の収縮開始温度Ｔ２（℃）がいずれも４０℃以上１５０℃以下である、（１）～（４）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
（６）１２０℃１５分間の加熱処理によって求められるフィルムの主配向軸方向の熱収縮率をＨ１（％）、主配向軸方向と直交する方向の熱収縮率をＨ２（％）がいずれも０％以上２０％以下である、（１）～（５）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
（７）主配向軸方向の破断伸度をＬ１（％）、主配向軸方向と直交する方向の破断伸度をＬ２（％）とした際に、Ｌ１、Ｌ２がいずれも１０％以上４００％以下である、（１）～（６）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
（８）ＣｕＫα線を用いた厚み方向の広角Ｘ線回折において、回折角２θが１９°以上２１°以下の範囲の配向度０．５０以上のピークのうち最も強度の高いピークをＰＢとした際に、ＰＢの半値幅から求めた結晶子サイズが５ｎｍ以上８０ｎｍ以下である、（１）～（７）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
（９）少なくとも片面にさらに機能層を有する、（１）～（８）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
（１０）包装用途に用いられる、（１）～（９）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
（１１）農林水産業用途に用いられる、（１）～（９）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
（１２）（１）～（９）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルムを含む包装体。
（１３）（１）～（９）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルムを含む農林水産業資材。
（１４）（１）～（１１）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルムをコンポスト機材で分解する、生分解方法。
（１５）（１２）に記載の包装体をコンポスト機材で分解する、生分解方法。
（１６）（１３）に記載の農林水産業資材をコンポスト機材で分解する、生分解方法。
（１７）農林水産素材の被覆に用いられるフィルムであって、前記農林水産素材が肥料、飼料、種苗、薬剤から選択される１種以上を含む、（１）～（１１）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
（１８）（１）～（１１）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルムによって被覆されたことを特徴とする農林水産素材。
（１）１８０℃における溶融比抵抗が３ＭΩ・ｃｍ以上４００ＭΩ・ｃｍ以下であり、フィルムの融点より３０℃高い温度で３０分間保持した際の重量保持率が９７％以上であるポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
（２）フィルムの融点が１６５℃以下である、（１）に記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
（３）主配向軸方向の破断強度をＳ１（ＭＰａ）、主配向軸方向と直交する方向の破断強度をＳ２（ＭＰａ）とした際に、Ｓ１、Ｓ２が式（ｉ）、および式（ｉｉ）を満たす、（１）または（２）に記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
２５ＭＰａ≦Ｓ１≦２８０ＭＰａ・・・式（ｉ）
２５ＭＰａ≦Ｓ２≦２８０ＭＰａ・・・式（ｉｉ）
（４）以下の測定装置および測定条件で求めた、突刺強度（厚み２０μｍ換算値）が６０ｇｆ以上である、（１）～（３）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
測定装置： ＫＡＴＯＴＥＣＨ社製 ＨＡＮＤＹ－ＴＹＰＥ ＣＯＭＰＲＥＳＳＩＯＮ ＴＥＳＴＥＲ ＫＥＳ－Ｇ５
（測定条件）
ＳＥＮＳ：１０
ＳＰＥＥＤ：０．２０ｃｍ／秒
ＳＴＲＯＫＥ：２０ｍｍ／１０Ｖ
ニードル径：１．０ｍｍφ
穴径：１０．０ｍｍφ
（５）熱機械分析装置（ＴＭＡ）で求められる熱収縮曲線において、フィルムの主配向軸方向の収縮開始温度Ｔ１（℃）、主配向軸方向と直交する方向の収縮開始温度Ｔ２（℃）がいずれも４０℃以上１５０℃以下である、（１）～（４）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
（６）１２０℃１５分間の加熱処理によって求められるフィルムの主配向軸方向の熱収縮率をＨ１（％）、主配向軸方向と直交する方向の熱収縮率をＨ２（％）がいずれも０％以上２０％以下である、（１）～（５）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
（７）主配向軸方向の破断伸度をＬ１（％）、主配向軸方向と直交する方向の破断伸度をＬ２（％）とした際に、Ｌ１、Ｌ２がいずれも１０％以上４００％以下である、（１）～（６）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
（８）ＣｕＫα線を用いた厚み方向の広角Ｘ線回折において、回折角２θが１９°以上２１°以下の範囲の配向度０．５０以上のピークのうち最も強度の高いピークをＰＢとした際に、ＰＢの半値幅から求めた結晶子サイズが５ｎｍ以上８０ｎｍ以下である、（１）～（７）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
（９）少なくとも片面にさらに機能層を有する、（１）～（８）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
（１０）包装用途に用いられる、（１）～（９）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
（１１）農林水産業用途に用いられる、（１）～（９）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
（１２）（１）～（９）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルムを含む包装体。
（１３）（１）～（９）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルムを含む農林水産業資材。
（１４）（１）～（１１）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルムをコンポスト機材で分解する、生分解方法。
（１５）（１２）に記載の包装体をコンポスト機材で分解する、生分解方法。
（１６）（１３）に記載の農林水産業資材をコンポスト機材で分解する、生分解方法。
（１７）農林水産素材の被覆に用いられるフィルムであって、前記農林水産素材が肥料、飼料、種苗、薬剤から選択される１種以上を含む、（１）～（１１）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルム。
（１８）（１）～（１１）のいずれかに記載のポリヒドロキシアルカン酸フィルムによって被覆されたことを特徴とする農林水産素材。
【発明の効果】
【0010】
本発明の実施形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムは、生分解性に加えてフィルムの欠点数が少ない。これにより包装体や農林水産業資材として用いた際に、製造コストの抑制や製品の品位を良好とする効果を奏する。
【発明を実施するための形態】
【0011】
以下、本発明の実施形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムについて詳細に説明する。本明細書において、好ましい範囲として上限と下限が別々に記載されている場合、その組み合わせは任意とすることができる。本明細書において、ポリヒドロキシアルカン酸フィルムを単にフィルムと称する場合がある。本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムについて、厚み方向とは、フィルム面に垂直な方向を指し、ＺＤと称する場合がある。本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムについて、長手方向とは、フィルム製造工程における流れ方向に対応する方向を指し、ＭＤと称する場合がある。本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムについて、幅方向とは、前記のフィルム製造工程における流れ方向とフィルム面内で直交する方向を指し、ＴＤと称する場合がある。フィルムサンプルがリール、ロール等の形状の場合は、フィルムの巻き取り方向が長手方向といえる。
【0012】
延伸方向（長手方向と幅方向）が不明である場合は、後述する引張試験で破断する破断強度を測定し、測定値の最も大きい方向を主配向軸方向とする。具体的には以下の方法により主配向軸方向を特定する。フィルムを準備し、任意の方向を上に向けて、長さ１５０ｍｍ×幅１０ｍｍの矩形に切り出してサンプル＜１＞とし、サンプル＜１＞の長辺の方向を０°と定義する。次に、長辺方向が０°方向から右に１５°回転した方向となるように、同サイズのサンプル＜２＞を採取する。以下同様に、矩形のサンプルの長辺方向を１５°ずつ回転させ、同様にサンプル＜３＞～＜１２＞を採取する。次に、各矩形のサンプルを引張試験機（例えば、エー・アンド・デイ製“テンシロン万能試験機”ＲＴＧ－１２１０）に、長辺方向が引張方向となるように初期チャック間距離３０ｍｍでセットし、２５±５℃、６５±１０％ＲＨの温湿度の雰囲気下で引張速度を３００ｍｍ／分として引張試験を行う。このときサンプルが破断するまでの最大荷重を読み取り、試験前の試料の断面積（フィルム厚み×幅）で除した値を破断強度として算出し、破断強度が最大であったサンプルの長辺方向をポリヒドロキシアルカン酸フィルムの主配向軸方向とする。またこれにフィルム面内で直交する方向をポリヒドロキシアルカン酸フィルムの主配向軸方向と直交する方向とする。
【0013】
本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムは、室温でのコンポスト化適性や海洋での生分解性を良好とする観点から、フィルムの全質量を１００質量％とした際に、５０質量％を超えて１００質量％以下のポリヒドロキシアルカン酸樹脂を含有することが好ましい。ここで、ポリヒドロキシアルカン酸樹脂とは、ヒドロキシアルカン酸を構成成分として含むポリマーであり、例えば、［－ＣＨＲ－ＣＨ２－ＣＯ－Ｏ－］の一般式で示される３－ヒドロキアルカノエート繰り返し単位（式中、ＲはＣｎＨ２ｎ＋１で表されるアルキル基で、ｎは１～１５の整数である。）を含むポリ（３－ヒドロキシアルカノエート）（Ｐ３ＨＡとも称する）などが挙げられる。なお、ポリヒドロキシアルカン酸の主鎖における、エステル結合間の炭素数は２以上であることが好ましく、２であることがより好ましい。ヒドロキシアルカン酸樹脂を構成するヒドロキシアルカン酸は、１種類のみの単独重合体であってもよいし、２種類以上の共重合体構成でもよい。また、本発明におけるポリヒドロキシアルカン酸樹脂は、複数のヒドロキシアルカン酸樹脂の混合物の構成でも構わない。
【0014】
Ｐ３ＨＡは、例えば、ポリ（３－ヒドロキシブチレート）（Ｐ３ＨＢ）、ポリ（３－ヒドロキシバレレート）（Ｐ３ＨＶ）、ポリ（３－ヒドロキシブチレート－ｃо－３－ヒドロキシバレレート）（Ｐ３ＨＢ３ＨＶ）、ポリ（３－ヒドロキシブチレート－ｃо－３－ヒドロキシヘキサノエート）（Ｐ３ＨＢ３ＨＨ）、ポリ（３－ヒドロキシブチレート－ｃо－３－ヒドロキシバレレート－ｃо－３－ヒドロキシヘキサノエート）（Ｐ３ＨＢ３ＨＶ３ＨＨ）、ポリ（３－ヒドロキシブチレート－ｃо－４－ヒドロキシブチレート）（Ｐ３ＨＢ４ＨＢ）、ポリ（３－ヒドロキシブチレート－ｃо－３－ヒドロキシオクタノエート）（Ｐ３ＨＢ３ＨＯ）、ポリ（３－ヒドロキシブチレート－ｃо－３－ヒドロキシデカノエート）（Ｐ３ＨＢＰ３ＨＤ）等が挙げられる。
【0015】
Ｐ３ＨＡとしては、化学合成されるもの（例えば、対応するラクトンの開環重合により得られるもの）、微生物により産生されるもののいずれでもよいが、植物油等のバイオマス原料を用いて製造しやすい観点からは、微生物により産生されるＰ３ＨＡが好ましい。微生物から産生されるＰ３ＨＡの中でも、工業的に生産しやすい観点からは、Ｐ３ＨＢ、Ｐ３ＨＶ、Ｐ３ＨＢ３ＨＨ、Ｐ３ＨＢ３ＨＶ、Ｐ３ＨＢ３ＨＶ３ＨＨ、Ｐ３ＨＢ４ＨＢが好ましく用いられる。
【0016】
Ｐ３ＨＡをはじめとするポリヒドロキシアルカン酸樹脂は、繰り返し単位の組成比を変えることで、融点や結晶性を調整することが可能である。ポリヒドロキシアルカン酸樹脂は熱分解しやすいことが一般的に知られているが、２種類以上のヒドロキシアルカン酸の共重合体構成として融点を低く設計することで、溶融押出加工が可能な温度域と熱分解温度域とに十分な温度差を設けることが可能となる。
【0017】
本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムに用いるポリヒドロキシアルカン酸樹脂について、重量平均分子量Ｍｗは二軸延伸後のフィルムの突刺強度や破断強度と製膜安定性を両立する観点から、１．０×１０５～２．０×１０６が好ましく、３．０×１０５～１．５×１０６がより好ましい。
【0018】
本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムについて、重量平均分子量Ｍｗは二軸延伸後のフィルムの強度と加工適性、包装体や農林水産業資材として用いる際の安定性を両立する観点から、５．０×１０４～２．０×１０６が好ましく、１．０×１０５～１．５×１０６がより好ましい。上記範囲とすることで、製膜時の端材をリサイクル原料として用いる場合や、フィルムを回収してリサイクルする場合の製膜安定性も良好とすることができる。
【0019】
なお、重量平均分子量Ｍｗは実施例に記載の方法で求めるものとする。
【0020】
本発明の実施形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムは、１８０℃における溶融比抵抗が３ＭΩ・ｃｍ以上４００ＭΩ・ｃｍ以下であることが好ましい。ここで、溶融比抵抗とは、溶融ポリマー中に２本の銅製電極を平行に挿入し、電極間に直流電圧を加えた際に流れる電流の最大値から求められる値であり、式（ｉｉｉ）より算出される。
溶融比抵抗（ＭΩ・ｃｍ）＝（Ｖ×Ｓ）／（Ｉ×Ｄ）／１０６・・・式（ｉｉｉ）
なお、式（ｉｉｉ）において、Ｖ（Ｖ）は直流電圧、Ｓ（ｃｍ２）は電極面積、Ｉ（Ａ）は電極間に直流電圧を加えた際に流れる電流の最大値、Ｄ（ｃｍ）は２本の電極間の間隙を指す。なお、Ｄ＝１（ｃｍ）、Ｖは５０００（Ｖ）とし、測定条件は実施例に記載の方法とする。
溶融比抵抗（ＭΩ・ｃｍ）＝（Ｖ×Ｓ）／（Ｉ×Ｄ）／１０６・・・式（ｉｉｉ）
なお、式（ｉｉｉ）において、Ｖ（Ｖ）は直流電圧、Ｓ（ｃｍ２）は電極面積、Ｉ（Ａ）は電極間に直流電圧を加えた際に流れる電流の最大値、Ｄ（ｃｍ）は２本の電極間の間隙を指す。なお、Ｄ＝１（ｃｍ）、Ｖは５０００（Ｖ）とし、測定条件は実施例に記載の方法とする。
【0021】
ポリヒドロキシアルカン酸樹脂は、樹脂の組成によらず、おおよそ１８０℃を超えると熱分解が加速し、熱分解によるガス発生や過度な流動性の向上が起こることが知られている。そのため、熱分解が過度に進行しない１８０℃での樹脂特性が重要な指標となる。なお、溶融比抵抗の値は樹脂組成、特に金属成分の寄与が大きいため、フィルムの溶融比抵抗値を本発明の範囲とすることは、フィルムが含有する樹脂の溶融比抵抗値が同様の範囲であることを意味し、これにより、フィルムの品位を良好なものとすることができる。また、上記範囲とすることで、製膜時の端材をリサイクル原料として用いる場合や、フィルムを回収してリサイクルする場合のフィルムの品位も良好とすることができる。
【0022】
ポリヒドロキシアルカン酸フィルムの１８０℃における溶融比抵抗が４００ＭΩ・ｃｍを超えると、溶融樹脂シートが帯電しにくくなることから、フィルムを製造する際に、溶融樹脂シートを静電印加法で冷却ドラムに密着させることが困難になる。フィルムの製造においては、冷却ドラムの回転を高速にするほど生産速度が向上するため製造コスト面で有利となるが、フィルムの溶融比抵抗が４００ＭΩ・ｃｍを超えると、溶融樹脂シートの冷却ドラムへの密着性が低下し、空気の噛みこみによる欠点や厚み斑の要因となるほか、延伸工程などの後工程での製膜性の低下や外観品位の低下の要因となる場合がある。また、ポリヒドロキシアルカン酸フィルムの溶融比抵抗が３ＭΩ・ｃｍ未満であると、溶融樹脂シートが過度に帯電しやすくなることから、静電印加法で電圧を印加した際に、電荷がシート内に留まらず冷却ドラムに流れてしまう異常放電が生じる場合がある。そのため、溶融樹脂シートと冷却ドラムとの間に空気が噛みこむことによる欠点や厚み斑の要因となりフィルム欠点が生じるほか、後工程での製膜性の低下や外観品位の低下や後述する蒸着層などの機能層を設けたフィルムとしたときの機能層にピンホール等の欠陥を発生してバリア性低下の要因となる場合がある。
【0023】
フィルムの品位を良好とする観点から、ポリヒドロキシアルカン酸フィルムの溶融比抵抗は、５ＭΩ・ｃｍ以上２００ＭΩ・ｃｍ以下がより好ましく、６ＭΩ・ｃｍ以上１５０ＭΩ・ｃｍ以下がさらに好ましく、７ＭΩ・ｃｍ以上１００ＭΩ・ｃｍ以下が特に好ましい。
【0024】
本発明の実施形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムは、フィルムの品位を良好とする観点から、フィルムの融点より３０℃高い温度で３０分保持した際の重量保持率が９７％以上であることが好ましい。ここで、重量保持率とは、熱重量分析（ＴＧＡ）において、窒素雰囲気下で所望の温度まで昇温後、一定温度、一定時間保持前後の重量から算出した重量保持率を指し、実施例に記載の方法で求めたものである。フィルムの融点より３０℃高い温度で３０分保持した際の重量保持率が９７％以上であることは、フィルムが含有する樹脂の融点より３０℃高い温度で３０分保持した際の重量保持率が９７％以上であることを意味する。重量保持率は樹脂の熱分解性の指標であり、所定の温度におけるフィルムの重量保持率が高い場合、当該温度におけるフィルムを構成する樹脂の熱分解性が低いと解釈することができる。フィルムの製造において、樹脂の溶融押出は融点以上の温度で樹脂を溶融して行うが、安定的な押出のため、溶融押出工程の設定温度を樹脂の融点より３０℃程度高い温度に設定することが一般的に行われる。また、押出機から口金までの輸送、滞留時間は、装置構成によって異なるものの、部分的な滞留も考慮すると、３０分程度の長時間となる場合も想定される。そのため、フィルムの融点より３０℃高い温度で３０分保持した際の重量保持率が９７％以上であれば、樹脂の溶融押出工程における熱分解を抑制することができ、樹脂の熱分解による揮発ガスに起因する溶融押出時の気泡の発生による製膜安定性の低下や、溶融樹脂シートに生じる表面欠点を低減することができ、フィルムの品位を良好とすることができる。
【0025】
ポリヒドロキシアルカン酸フィルムの品位をより良好とする観点からは、フィルムの融点より３０℃高い温度で３０分保持した際の重量保持率は９７．１％以上が好ましく、９７．５％以上がより好ましく、９８．０％以上がさらに好ましく、９９．０％以上が特に好ましい。
【0026】
本発明の実施形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムにおいて、１８０℃における溶融比抵抗、ならびに融点より３０℃高い温度で３０分間保持した際の重量保持率をそれぞれ単独で本願範囲内に設計すること自体は特段の困難を伴わない。例えば、溶融比抵抗を本願範囲まで低く調整するには金属などの導電成分を一定量含有させる方法が挙げられる。また、重量保持率を本願範囲まで高く調整するには金属などの熱分解を促進する成分を一定範囲まで低減させる方法が挙げられる。ただし、溶融比抵抗と重量保持率は金属量に対してトレードオフの関係となることから、特に熱分解しやすいポリヒドロキシアルカン酸フィルムにおいて、溶融比抵抗と重量保持率を本願範囲内で両立させることは、通常取りうる手法のみに拠ることでは困難であった。本発明では、ポリヒドロキシアルカン酸フィルムにおいて、１８０℃における溶融比抵抗、ならびに融点より３０℃高い温度で３０分間保持した際の重量保持率の両方を本願範囲に調整して両立する方法として、例えば、低融点かつ高流動性で、特定の金属成分を多量に含有したマスターチップを作製し、低融点かつ低流動性のポリヒドロキシアルカン酸樹脂ペレットとともに押出機に投入し、金属成分の量（金属元素量）が質量基準で１５０ｐｐｍ超過１０００ｐｐｍ未満、より好ましくは２００ｐｐｍ以上８００ｐｐｍ以下の樹脂を１８５℃未満の温度で押出する方法、前記マスターチップ等を含有する層をフィルムの両表層に配置し、フィルムの両表層のみ金属成分を特定量とする方法、前記マスターチップ等を押出機のサイドフィーダーから投入することでフィルムの主成分を構成するポリヒドロキシアルカン酸樹脂と金属成分間の反応時間を短縮する方法などの手法を採用することで、従来困難であった溶融比抵抗と重量保持率を本願範囲内で両立させうることを見出した。
【0027】
本発明の実施形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムは、フィルム製造時の熱分解を抑制する観点から、融点が１６５℃以下であることが好ましい。ここで、フィルムの融点とは、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）から求めた－５０℃から２００℃まで２０℃／分で昇温した際の昇温ＤＳＣ曲線において、最大ピーク温度を指し、その具体的な測定条件は実施例に記載の条件とする。熱分解の抑制効果を高める観点からは、フィルムの融点は１６０℃以下がより好ましく、１５５℃以下が特に好ましい。一方で、耐熱性を良好とする観点からは、フィルムの融点は１４０℃以上が好ましく、１４５℃以上がより好ましく、１５０℃以上が特に好ましい。
【0028】
ポリヒドロキシアルカン酸フィルムの融点を１６５℃以下にする方法としては、フィルムの製造に用いるポリヒドロキシアルカン酸樹脂の共重合成分や共重合比率を調整して低融点化する方法、ポリヒドロキシアルカン酸樹脂以外の低融点樹脂を特定量含有させる方法などが挙げられる。
【0029】
本発明の実施形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムは、印刷や蒸着などの機能層を形成する加工工程での変形や破れの抑制、ならびに機能層積層後のフィルムが撓んだ際の機能層へのクラック発生による各種機能低減を抑制する観点から、主配向軸方向の破断強度をＳ１（ＭＰａ）、主配向軸方向と直交する方向の破断強度をＳ２（ＭＰａ）とした際に、Ｓ１、Ｓ２の少なくとも一方が式（ｉｖ）、式（ｖ）を満たすことが好ましく、いずれもが式（ｉｖ）、式（ｖ）を満たすことがより好ましい。
２５ＭＰａ≦Ｓ１≦２８０ＭＰａ・・・式（ｉｖ）
２５ＭＰａ≦Ｓ２≦２８０ＭＰａ・・・式（ｖ）
Ｓ１、Ｓ２は、それぞれ、より好ましくは３０ＭＰａ以上、さらに好ましくは３５ＭＰａ以上、特に好ましくは４０ＭＰａ以上である。また、Ｓ１、Ｓ２はそれぞれ、より好ましくは２５０ＭＰａ以下、さらに好ましくは２４０ＭＰａ以下、特に好ましくは２２０ＭＰａＭＰａ以下である。なお、破断強度は実施例に記載の方法にて測定するものとする。
２５ＭＰａ≦Ｓ１≦２８０ＭＰａ・・・式（ｉｖ）
２５ＭＰａ≦Ｓ２≦２８０ＭＰａ・・・式（ｖ）
Ｓ１、Ｓ２は、それぞれ、より好ましくは３０ＭＰａ以上、さらに好ましくは３５ＭＰａ以上、特に好ましくは４０ＭＰａ以上である。また、Ｓ１、Ｓ２はそれぞれ、より好ましくは２５０ＭＰａ以下、さらに好ましくは２４０ＭＰａ以下、特に好ましくは２２０ＭＰａＭＰａ以下である。なお、破断強度は実施例に記載の方法にて測定するものとする。
【0030】
破断強度を式（ｉｖ）、および式（ｖ）の範囲にする方法としては、例えば、ポリヒドロキシアルカン酸樹脂の結晶化速度を早める結晶核剤を含有させた組成とし、かつフィルム製造時に冷却ドラムの回転速度に対するＭＤ延伸工程までのフィルム搬送速度の比率を特定の範囲に調整し、さらに面積倍率４倍以上に二軸延伸を行う方法が挙げられる。
【0031】
本発明の実施形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムは、フィルム欠点が少なく、後述する蒸着層などの機能層を設けたフィルムとしたときの機能層のピンホール等の欠陥を抑制してバリア性に優れ、包装体として用いた際の内容物保存性や、農林水産業資材として用いた際の各種保護性を良好とする観点から、突刺強度（厚み２０μｍ換算値）が６０ｇｆ以上であることが好ましい。包装体や農林水産業資材として用いた際の特性をより良好とする観点からは、ポリヒドロキシアルカン酸フィルムの突刺強度（厚み２０μｍ換算値）は８０ｇｆ以上がより好ましく、１５０ｇｆ以上がさらに好ましく、特に好ましくは２５０ｇｆ以上である。突刺強度は高いほど好ましいが、包装体や農林水産業資材として最終的に加工する際のトリミング性の観点からは、１５００ｇｆ以下が好ましく、１０００ｇｆ以下がより好ましく、８００ｇｆ以下が特に好ましい。なお、突刺強度（厚み２０μｍ換算値）は実施例に記載の方法にて測定するものとする。
【0032】
突刺強度を６０ｇｆ以上の範囲とする方法としては、例えば、ポリヒドロキシアルカン酸樹脂の結晶化速度を早める結晶核剤を含有させた構成とし、かつフィルム製造時に冷却ドラムの回転速度に対するＭＤ延伸工程までのフィルム搬送速度の比率を特定の範囲に調整し、さらに面積倍率４倍以上に二軸延伸し、二軸延伸後の熱処理、弛緩処理の条件調整を行う方法が挙げられる。
【0033】
本発明の実施形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムは、熱機械分析装置（ＴＭＡ）で求められる熱収縮曲線において、フィルムの主配向軸方向の収縮開始温度Ｔ１（℃）、主配向軸方向と直交する方向の収縮開始温度Ｔ２（℃）の少なくとも一方が４０℃以上１５０℃以下であることが好ましく、いずれもが４０℃以上１５０℃以下であることがより好ましい。Ｔ１、Ｔ２の少なくとも一方を４０℃以上１５０℃以下とすることで、ポリヒドロキシアルカン酸フィルムの寸法安定性が良好となり、印刷や蒸着などの機能層を形成する際のフィルムの加熱を伴う加工工程において、膨張が起こらず適度な張りを生じさせうることから、機能層のピンホールや塗布斑などの欠陥を抑制し、機能層の特性を向上させることができる。機能層の特性をより良好とする観点からは、Ｔ１、Ｔ２はいずれも４５℃以上であることがさらに好ましく、特に好ましくは５０℃以上、殊更に好ましくは５５℃以上である。一方で、フィルム製造時の製膜性を安定化させる観点やフィルム加工性を良好なものとする観点からは、Ｔ１、Ｔ２はいずれも１４５℃以下であることがさらに好ましく、１４０℃以下が特に好ましく、１３５℃以下が殊更に好ましく、１１５℃以下が最も好ましい。なお、各収縮開始温度は実施例に記載の方法で測定するものとする。
【0034】
Ｔ１、Ｔ２を４０℃以上１５０℃以下の範囲とする方法としては、例えば、テンター延伸後の熱処理、弛緩条件を調整する方法が挙げられる。
【0035】
本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムは、１２０℃１５分間の加熱処理によって求められるフィルムの主配向軸方向の熱収縮率Ｈ１（％）、主配向軸方向と直交する方向の熱収縮率Ｈ２（％）がいずれも０％以上２０％以下であることが、フィルムの寸法安定性が主配向軸方向ならびに主配向軸と直交する方向の両方で十分に高いものとなり、高速加工時のシワや弛みを抑制できる観点から好ましい。上記観点から、Ｈ１、Ｈ２はいずれも１５％以下が好ましく、８％以下がより好ましく、５％以下がさらに好ましい。またＨ１、Ｈ２の下限は特に限定されるものでは無いが、熱膨張によって高速加工時のシワや弛みを防止する観点からＨ１、Ｈ２はいずれも０．１％以上が好ましく、０．３％以上がより好ましい。本明細書において、熱収縮率は、所定方向のフィルムを１２０℃で１５分間熱処理した前後のフィルム長さの変化率（％）として求めるものであり、具体的には実施例に記載の方法で測定するものとする。上記のような範囲にＨ１、Ｈ２を制御する方法は、特に限定されるものではないが、例えば、後述するように特定の樹脂成分を含むポリヒドロキシアルカン酸樹脂を用いる方法や、製膜時の延伸倍率を調整する方法、延伸後の熱処理、弛緩処理の条件を調整する方法が挙げられる。
【0036】
本発明の実施形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムは、印刷や蒸着などの機能層の加工工程での変形や破れの抑制の観点から、主配向軸方向の破断伸度をＬ１（％）、主配向軸方向と直交する方向の破断伸度をＬ２（％）とした際に、Ｌ１、Ｌ２がいずれも１０％以上４００％以下であることが好ましい。加工工程での変形、破れをより起こりにくくする観点から、Ｌ１、Ｌ２はいずれも、より好ましくは５０％以上、さらに好ましくは９０％以上であり、１００％以上であると特に好ましい。また、破断強度や突刺強度とのバランスの観点から、Ｌ１、Ｌ２はいずれも、より好ましくは３５０％以下、さらに好ましくは３４０％以下であり、３３０％以下であると特に好ましい。なお、破断伸度は実施例に記載の方法にて測定するものとする。
【0037】
Ｌ１、Ｌ２を１０％以上４００％以下とする方法としては、例えば、ポリヒドロキシアルカン酸樹脂の結晶化速度を早める結晶核剤を含有させた組成とし、かつフィルム製造時に冷却ドラムの回転速度に対するＭＤ延伸工程までのフィルム搬送速度の比率を特定の範囲に調整し、さらに面積倍率４倍以上に二軸延伸を行う方法が挙げられる。
【0038】
本発明の実施形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムは、破断強度や突刺強度と生分解性を両立させる観点から、ＣｕＫα線を用いた厚み方向の広角Ｘ線回折において、回折角２θが１９°以上２１°以下の範囲の配向度０．５０以上のピークのうち最も強度の高いピークをＰＢとした際に、ＰＢの半値幅から求めた結晶子サイズが５ｎｍ以上８０ｎｍ以下であることが好ましい。生分解性を良好とする観点からは、結晶子サイズの下限は７ｎｍがより好ましく、さらに好ましくは９ｎｍ、特に好ましくは１５ｎｍである。また、破断強度や突刺強度を良好とする観点からは、結晶子サイズの上限は、より好ましくは７０ｎｍ、さらに好ましくは６０ｎｍ、特に好ましくは４０ｎｍである。なお、ＣｕＫα線を用いた厚み方向の広角Ｘ線回折による測定は実施例に記載の方法で行うものとする。
【0039】
ＰＢの半値幅から求めた結晶子サイズを５ｎｍ以上８０ｎｍ以下とする方法は、例えば、ＭＤ延伸倍率を１．５～６．０倍、ＴＤ延伸倍率を１．５～６．０倍、または面積倍率を２～３６倍とすることにより、延伸前の予熱区間で生成した結晶子サイズを物理的な延伸応力によって好ましい範囲に制御することができる。また二軸延伸後にポリヒドロキシアルカン酸樹脂の融点より１０℃以上１００℃以下低い温度で熱処理することにより、結晶の成長を制御することができる。
【0040】
本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムは、本発明の目的を損なわない範囲で種々の添加剤、例えば有機粒子、無機粒子、酸化防止剤、熱安定剤、滑剤、帯電防止剤、ブロッキング防止剤、充填剤、粘度調整剤、着色剤、着色防止剤を含有してもよい。
【0041】
本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムは、包装用途、離型用途、各種製造工程での使用の他、衛生用品、農林水産用品、建築用品、医療用品など様々な用途に広く使用できる。特に包装体や農林水産業資材の構成体として使用する際に、印刷や蒸着などの機能層を形成する際に機能層の品位、特性を良好にできることから、包装体や農林水産業資材用途として好適に用いることができる。
【0042】
本発明の実施形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムは、包装体として用いた際の内容物保存性や、農林水産業業資材として用いた際の各種保護性を良好とする観点から、フィルムの厚みは６μｍ以上２００μｍ以下であることが好ましい。加工時の取扱性の観点からは、フィルムの厚みは８μｍ以上がより好ましく、１０μｍ以上がさらに好ましい。また、包装体や農林水産業資材等の最終製品としての取扱性の観点からは、フィルム厚みは１００μｍ以下がより好ましく、５０μｍ以下がさらに好ましい。
【0043】
本発明の実施形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムは、各種用途の要求を満たすために、フィルムの少なくとも片面に機能層を有することが好ましく、以下、機能層を有するポリヒドロキシアルカン酸フィルムについて説明する。なお、機能層を設けた本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムを単に「積層体」と称することがある。ポリヒドロキシアルカン酸フィルムに形成しうる機能層としては、ガスバリア層、粘着層、ヒートシール層、易接着層、着色層、印刷層、易剥離層、離型層、易滑層、多孔質層、不織布等を挙げることができる。機能層の形成方法は、機能層に応じて選択すればよいが、例えば、蒸着、スパッタリング、コーティング、グラビア印刷やオフセット印刷等の各種印刷法、熱接着、接着層を介しての積層等により形成することができる。例えば、本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムを包装用途に用いる場合、ガスバリア性を付与するコーティング層や蒸着層、ヒートシール層が機能層として好ましく選択される。例えば、本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムを肥料、飼料、種苗、薬剤などの農林水産素材の被覆に用いる場合、圧着性を付与する粘着層や熱圧着性を付与するヒートシール層などが接着性を付与する機能層として好ましく選択される。例えば、本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムを肥料、飼料、種苗、薬剤などの農林水産素材の被覆に用いる場合、圧着性を付与する粘着層や熱圧着性を付与するヒートシール層などが接着性を付与する機能層として好ましく選択される。なお、本発明の効果を損なわない観点からは、機能層は生分解性を有するか、毒性の低いものとすることが好ましい。
【0044】
本発明の機能層に用いうるガスバリア層としては、高いバリア性能を発揮できる観点から蒸着層であることが好ましい。蒸着層としては、金属と無機化合物を合計で５０質量％を超えて１００質量％以下含む層が好ましく用いられる。ここで、金属と無機化合物を合計で５０質量％を超えて１００質量％以下含む層とは、層を構成する全成分を１００質量％としたときに、金属のみを５０質量％より多く含む層、無機化合物のみを５０質量％より多く含む層、金属と無機化合物をいずれも含み、それらの合計が５０質量％を超える層のいずれの構成でも構わない。蒸着層の金属及び／又は無機化合物としては、フィルムとの密着性向上、フィルムに積層した際のガスバリア性向上、及び環境負荷低減の観点から、アルミニウム、酸化アルミニウム、酸化珪素、酸化ゲルマニウム、酸化マグネシウム、酸化セリウム、酸化カルシウム、ダイアモンド状炭素膜、あるいはこれらの混合物のいずれかが好適に用いられる。また、内容物の視認性の観点からは、無機化合物、特に酸化アルミニウム、酸化珪素またはこれらを含む混合物を用いることがより好ましい。積層体における蒸着層の厚みは、積層体を樹脂あるいはフィルムとして再利用する際のリサイクル性や、使用時の亀裂によるガスバリア性の低下の抑制する観点、包装材としたときの内容物の視認性を得る観点から積層体におけるＤ層の厚みは、２００ｎｍ以下が好ましく、より好ましくは１１０ｎｍ以下、さらに好ましくは５０ｎｍ以下、特に好ましくは３０ｎｍ以下である。また、下限は特に限定されないが、バリア性発現の観点から積層体におけるＤ層の厚みは１ｎｍ以上が好ましい。
【0045】
本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムに蒸着層を形成して積層体とする方法としては、真空蒸着法、ＥＢ（電子線）蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法等の物理的蒸着法、プラズマＣＶＤ等の各種化学蒸着法を用いることができるが、生産性の観点からは真空蒸着法が特に好ましく用いられる。
【0046】
また、本発明の発明形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムと機能層の積層体において、蒸着層とポリヒドロキシアルカン酸フィルム表面の間には、コーティング等により樹脂層を設けてもかまわない。かかる樹脂層を設けることで、蒸着層とポリヒドロキシアルカン酸フィルムの密着性を向上させる効果を得られる場合がある。ただし、製造コストの観点からは、該樹脂層を有さない態様、すなわち、蒸着層がポリヒドロキシアルカン酸フィルムの最表面上に直接積層される態様が好ましい。
【0047】
また、本発明の積層体において、ガスバリア性の向上、蒸着層の蒸着欠陥や使用時の亀裂等の破損によるガスバリア性の低下を抑制する観点から、蒸着層のポリヒドロキシアルカン酸フィルムと相対する面にオーバーコート層を設けてもかまわない。
【0048】
本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムに、機能層として粘着層やヒートシール層などの接着性を付与する層（Ｅ層）を積層する場合、それらはフィルムの少なくとも片面に積層することが好ましい。Ｅ層に用いうる樹脂成分としては、高いヒートシール強度を有する観点から、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン－酢酸ビニル共重合体、エチレン－プロピレンランダム共重合体、エチレン－プロピレンブロック共重合体、エチレン－メタクリル酸共重合体等、あるいはこれらの混合物のいずれかが好適に用いられる。複数のフィルムを積層する場合は最終製品の厚みを抑える観点から、例えば、エチレン－酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）系ホットメルト接着剤、オレフィン系ホットメルト接着剤、ゴム系ホットメルト接着剤、ポリエステル系ホットメルト接着剤、ポリアミド系ホットメルト接着剤、ポリウレタン系ホットメルト接着剤等、あるいはこれらの混合物のいずれかがり好適に用いられ、積層体全体の生分解性を高める観点から、例えば、前記に例示したポリヒドロキシアルカン酸の共重合成分を調整した樹脂成分や、ポリ乳酸、ポリグリコール酸、ポリブチレンサクシネート等の、本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムよりも軟化点または融点が低い生分解性樹脂等、あるいはこれらの混合物のいずれかが好適に用いられる。
【0049】
積層体におけるＥ層の厚みは、高い接着強度を発現させる観点から０．５μｍ以上が好ましく、１μｍ以上がより好ましく、３μｍ以上がさらに好ましい。また積層体の生分解性の低下を抑える観点や、複数のフィルムを積層する場合に最終製品の厚みを抑える観点から積層体におけるＥ層の厚みは、１００μｍ以下が好ましく、７０μｍ以下がより好ましく、５０μｍ以下がさらに好ましい。
【0050】
また、積層体において、Ｅ層とポリヒドロキシアルカン酸フィルム表面の間には、コーティング等により厚み１μｍ以下の樹脂層を設けてもかまわない。かかる樹脂層を設けることで、Ｅ層とポリヒドロキシアルカン酸フィルムの密着性を向上させるなどの効果を得られる場合がある。但し、製造コストの観点からは、該樹脂層を有さない態様（すなわち、Ｅ層が、ポリヒドロキシアルカン酸フィルムの最表面上に直接積層される態様）が好ましく、ポリヒドロキシアルカン酸フィルムの表面上にＥ層を有する態様がより好ましい。
【0051】
本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムにＥ層を形成して積層体とする方法としては、コーティングやラミネートが特に好ましい。コーティング方法としては、バーコーティング法、グラビアコーティング法、カレンダーコーティング法、ダイコーティング法等を用いることができ、ラミネート方法としてはドライラミネート法、無溶剤ラミネート法、押出ラミネート法、共押出法等を用いることができるが、生産性の観点からはグラビアコーティング法、ダイコーティング法、押出ラミネート法、共押出法がさらに好ましく用いられる。
【0052】
本発明の実施形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムは、生分解性、品位、各種加工性に優れることから包装用途に好ましく用いられる。本発明の実施形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムを含む包装体は、食品等をはじめとした各種内容物を保護することが可能であるが、その態様は特に制限されない。例えば、ヒートシールにより本発明のフィルムまたは積層体を袋状に加工し、その中に内容物を入れること態様や、トレー状の容器に内容物を充填もしくは盛りつけたのち、本発明のフィルム又は積層体を用いて封止した態様などが挙げられる。
【0053】
本発明の実施形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムは、海洋を含む様々な環境での生分解性が良好であり、かつ、品位、各種加工性に優れることから、農林水産業資材として好ましく用いられる。例えば、土壌用マルチフィルム、植生フィルム、燻蒸フィルム、保水用フィルム、肥料被覆材、飼料被覆材、種苗被覆材、薬剤被覆材、養殖サポートフィルム、海洋生物付着抑制フィルム、環境保全資材など、使用後は生分解する機能が好まれる資材に好適に用いられる。
【0054】
＜農林水産素材の被覆フィルム＞
本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムは、肥料、飼料、種苗、薬剤から選択される１種以上を含む農林水産素材の被覆に用いることで、被覆した農林水産素材を保護して劣化による品質低下や漏洩による環境汚染を防止しながら、土壌中や海洋中で生分解することで、肥料、飼料、薬剤を適切な時期に拡散、飛散させることや、種苗の定着、定床までの期間を保護した後、生分解することでそれらの成長の妨げになることを防ぐことができる。ここでの農林水産素材とは農林水産資材に内包される素材、成分を示し、本発明の効果を損なわない範囲であれば特に限定されないが、公知のもの広く使用することができる。前述した通り、優れた生分解性と高い強度、適度な柔軟性を有する本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムを本用途に用いることで、ピンホールやクラック、被覆厚みが不均一な部分から内容物である農林水産素材の漏洩を防ぐことが可能であり、本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムの厚みによって、土壌中や海洋中での拡散、飛散速度を制御が可能となる。加えて、肥料、飼料、種苗、薬剤の農林水産素材を２種類以上一緒に被覆することもできる。例えば、種苗と作用させたい肥料、薬剤を一緒に被覆することで、発芽と同時に作物の成長を高めることも可能となるため好ましい。
本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムは、肥料、飼料、種苗、薬剤から選択される１種以上を含む農林水産素材の被覆に用いることで、被覆した農林水産素材を保護して劣化による品質低下や漏洩による環境汚染を防止しながら、土壌中や海洋中で生分解することで、肥料、飼料、薬剤を適切な時期に拡散、飛散させることや、種苗の定着、定床までの期間を保護した後、生分解することでそれらの成長の妨げになることを防ぐことができる。ここでの農林水産素材とは農林水産資材に内包される素材、成分を示し、本発明の効果を損なわない範囲であれば特に限定されないが、公知のもの広く使用することができる。前述した通り、優れた生分解性と高い強度、適度な柔軟性を有する本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムを本用途に用いることで、ピンホールやクラック、被覆厚みが不均一な部分から内容物である農林水産素材の漏洩を防ぐことが可能であり、本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムの厚みによって、土壌中や海洋中での拡散、飛散速度を制御が可能となる。加えて、肥料、飼料、種苗、薬剤の農林水産素材を２種類以上一緒に被覆することもできる。例えば、種苗と作用させたい肥料、薬剤を一緒に被覆することで、発芽と同時に作物の成長を高めることも可能となるため好ましい。
【0055】
上記観点から、ポリヒドロキシアルカン酸フィルムの厚みは、前述した好ましい範囲内で土壌中や海洋中での拡散、飛散速度に合わせて選択することが好ましく、ポリヒドロキシアルカン酸フィルムの厚みが過剰に薄いと強度が不足して、内容物の保護性が低下する場合や、加工時に破れが発生する場合がある。また、ポリヒドロキシアルカン酸フィルムの厚みが過剰に厚いと柔軟性が不足して、後述する好ましい形状への加工が困難となる場合がある。例えば即効性の肥料には生分解後に拡散、飛散が早くなるような厚みが薄いフィルム、遅効性の肥料には生分解後に拡散、飛散が遅くなるような厚みが厚いフィルムを選択しておき、それらの被覆肥料を一緒に撒くことで、農業従事者の作業を低減することができる。
【0056】
更に、本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムの特徴を生かして被覆を多層構造とすることができる。具体的には、遅効性の肥料を本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムで被覆して作製した後、即効性の肥料と本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムで周りを被覆することで、遅効性の肥料と即効性の肥料を順番に本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムで被覆した肥料を作製することが可能となる。また、同様の方法で種苗と肥料や飼料、薬剤を順番に被覆することで、生育した農水産物に適切なタイミングで肥料や飼料、薬剤を作用させる効果が期待できる。
【0057】
本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムによって被覆されたことを特徴とする農林水産素材は、上記の通り、意図しない漏洩による環境汚染を防止しながら、特に肥料、飼料、種苗、薬剤から選択される農林水産素材の効果を高めることが可能となり、土壌中や海洋中において適切な時期に拡散、飛散することで、効能の向上効果や作業従事者の作業を低減することができ、農林水産分野において特に好適に用いることができる。
本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムによって被覆されたことを特徴とする肥料、飼料、種苗、薬剤の形態としては、本発明の効果を損なわない範囲であれば特に限定されないが、ペレット状、顆粒状、ブロック状、パウチ状、ロープ状、シート状など、様々な形態で使用することができる。具体的には農業用の被覆された肥料であれば、散布機に対応したブロック状、ペレット状、顆粒状が好ましく、被覆された種苗であれば、作業低減が期待できるロープ状やシート状が好ましい。
本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムによって被覆されたことを特徴とする肥料、飼料、種苗、薬剤の形態としては、本発明の効果を損なわない範囲であれば特に限定されないが、ペレット状、顆粒状、ブロック状、パウチ状、ロープ状、シート状など、様々な形態で使用することができる。具体的には農業用の被覆された肥料であれば、散布機に対応したブロック状、ペレット状、顆粒状が好ましく、被覆された種苗であれば、作業低減が期待できるロープ状やシート状が好ましい。
【0058】
次に、本発明の実施形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムの製造方法例について以下に説明するが、本発明はかかる例に限定して解釈されるものではない。
【0059】
本発明の実施形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムの製造方法は、ポリヒドロキシアルカン酸樹脂およびその他樹脂、添加剤を加熱して混練する溶融工程、口金からシート状に吐出し、支持体上で冷却固化して樹脂シートを得るキャスト工程、樹脂シートを直交する二方向に延伸する延伸工程、及び、延伸工程で得られたフィルムに熱処理および弛緩処理を施す熱処理工程をこの順に有する。また本発明の実施形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムの層構成は特に限定されず、例えばＡ層／Ｂ層の２種２層構成、Ａ層／Ｂ層／Ａ層の２種３層構成、Ａ層／Ｂ層／Ｃ層（ここでＣ層はＡ層、Ｂ層とは異なる層を意味する。）の３種３層構成等を採用することができる。以下、Ａ層からなる単層構成のポリヒドロキシアルカン酸フィルムを例に挙げて、その製造方法についてより具体的に説明するが、本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルム及びその製造方法は必ずしもこれに限定して解釈されるものではない。
【0060】
まず、ポリヒドロキシアルカン酸樹脂およびその他樹脂、添加剤を単軸押出機で溶融させる。押出温度１５０℃～２２０℃に設定した単軸押出機から溶融押出し、濾過フィルタを通過させて異物等を取り除く。続いてこの溶融樹脂をスリット状口金から押し出す。このときポリヒドロキシアルカン酸樹脂の酸化劣化を防ぎ、フィルムの品位を向上させたりフィルムの強度を高めたりする観点から、原料投入ホッパー内の酸素濃度を０．１０体積％以下とすることが好ましい。
【0061】
次に、スリット状口金から押し出された溶融樹脂を、表面温度が１０℃～４０℃に制御された冷却ドラム上で冷却固化させ、樹脂シートを得る。溶融樹脂の冷却ドラムへの密着方法としては静電印加法、水の表面張力を利用した密着方法、エアーナイフ法、プレスロール法、水中キャスト法、エアーチャンバー法等のうちいずれの手法を用いてもよく、また複数の方法を組み合わせてもよいが、密着性の点からは静電印加法を含む手法とすることが好ましい。
【0062】
なお、二軸延伸の高倍延伸化を可能とし、フィルムの突刺強度や破断強度を良好とする観点から、冷却ドラムの回転速度に対する次工程（例えばＭＤ延伸工程）へのフィルム搬送速度の比を１０１％以上１２０％以下とすることが好ましい。かかる範囲とすることで、次工程に搬送される途中で樹脂シート内のポリヒドロキシアルカン酸の分子鎖が適度にフィルム面内に配向でき、ポリヒドロキシアルカン酸を高濃度で含む樹脂シート組成においてもその後の二軸延伸の高倍化を可能とすることができる。
【0063】
かつフィルム製造時に冷却ドラムの回転速度に対するＭＤ延伸工程までのフィルム搬送速度の比率を特定の範囲に調整し、さらに面積倍率４倍以上に二軸延伸を行う方法が挙げられる。冷却ドラムの回転速度に対する次工程（例えばＭＤ延伸工程）へのフィルム搬送速度の比は、その後に高倍率で二軸延伸可能とする観点からは、１０３％以上がより好ましく、１０６％以上がさらに好ましい。また、フィルムの安定製膜性の観点からは、１１６％以下がより好ましく、１１２％以下がさらに好ましい。
【0064】
続いてＭＤ延伸工程にて一軸延伸フィルムを得る。ＭＤ延伸工程では複数のロール群にて１秒以上１０００秒以下で予熱を行う。ＭＤ延伸工程での予熱温度は好ましくは冷却ドラム温度と同じ温度以上、より好ましくは冷却ドラム温度＋１０℃以上であり、ＭＤ延伸工程での予熱温度は好ましくは６０℃以下、より好ましくは５０℃以下に保たれた複数のロールに接触させて予熱を行う。この際、予熱温度を冷却ドラム温度と同じ温度以上６０℃以下とすることで、延伸直前の球晶の成長ならびに結晶の変態を制御でき、高倍率でも安定して延伸することが可能となる。次いで延伸直前に樹脂シートを１００℃以上、樹脂シートの融点以下の予熱温度で０．１秒以上１００秒以下の時間でさらに予熱を行う。その後、２段階目の予熱温度に保ったまま、ＭＤ方向に１．５倍以上１０倍以下でロール周速差による延伸を施す。ＭＤ方向の延伸倍率は、突刺強度や破断強度を良好とする観点から、下限は１．６倍が好ましく、２．１倍がより好ましく、２．４倍がさらに好ましく、２．６倍が最も好ましい。ＭＤ方向の延伸倍率は、安定製膜性の観点からは上限は８倍が好ましく、４倍がさらに好ましい。ＭＤ延伸を行った後、室温まで冷却して一軸延伸フィルムを得る。
【0065】
次に、一軸延伸フィルムの両端部をテンターに搬送した後、フィルムテンターの端部をクリップで把持しながら予熱を行う。予熱温度は６０℃以上一軸延伸フィルムの融点以下の温度が好ましい。その後、予熱と同じ温度でＴＤ方向に１．５倍以上１０倍以下で延伸を施す。ＴＤ方向の延伸倍率は突刺強度や破断強度を良好とする観点から１．６倍以上が好ましく、２．１倍以上がより好ましく、２．４倍以上がさらに好ましく、２．６倍以上が最も好ましい。ＴＤ方向の延伸倍率は、安定製膜性の観点から８倍以下が好ましく、４倍以下がさらに好ましい。
【0066】
ＭＤ延伸倍率とＴＤ延伸倍率の面積延伸倍率は４倍以上であることが好ましい。面積延伸倍率を４倍以上とすることにより、フィルム面内の分子鎖緊張が高まるとともに、結晶も微細化されるため、フィルムの強度を高くすることができる。また、面内に適度な歪みを持たせることで加熱時の膨張を防ぎ、例えば蒸着層を形成して積層体とする際に、蒸着層にピンホール、クラックなどの欠陥を抑制することができる。面積延伸倍率は、６倍以上がより好ましくは、８倍以上がさらに好ましい。面積延伸倍率の上限は特に限定されないが、安定製膜性の観点からは面積延伸倍率は５０倍以下が好ましく、３５倍以下がより好ましく、さらに好ましくは２０倍以下である。
【0067】
テンター内でＴＤ延伸を行った後は、同一テンター内で熱処理及び弛緩処理を施すことが好ましい。熱処理及び弛緩処理は、テンターのクリップで幅方向両端部を緊張把持したまま幅方向に２％以上２０％以下の弛緩を１０％／分以上５００％／分以下の速度で与えつつ、好ましくは５０℃以上１５０℃以下の温度で１秒以上行う。熱処理温度の下限は好ましくは５５℃、より好ましくは６０℃であり、他方、上限は好ましくは１４５℃、より好ましくは１４０℃である。弛緩処理の速度は好ましくは１５％／分以上３５０％／分以下、より好ましくは２０％／分以上２００％／分以下である。熱処理時間はそれぞれ好ましくは４秒以上６０秒以下、より好ましくは８秒以上４５秒以下である。かかる弛緩処理及び熱処理を行うことで、フィルムの熱に対する構造安定性を向上させ、例えば蒸着層を形成して積層体とする際に、蒸着層にピンホール、クラックなどの欠陥を抑制することができる。フィルムの熱に対する構造安定性を高める観点から、弛緩処理における弛緩率は好ましくは２％以上１５％以下、より好ましくは４％以上１１％以下である。
【0068】
上記の熱処理、弛緩処理を経た後は、フィルムをテンターの外側へ導き、室温雰囲気にてフィルム両端部のクリップを解放し、二軸延伸フィルムを得る。得られた二軸延伸フィルムはワインダー工程に搬送した後、フィルムのＴＤ方向の両方の端部をスリットする。その後、蒸着層を積層する面（通常は冷却ドラムと接していた側の表面）に対し、蒸着層の剥離力を高くすることを目的として、表面改質処理を施すことが好ましい。こうして得られたフィルムをロール状に巻き取り、本発明の実施形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムを得ることができる。
【0069】
次に本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムによって被覆された肥料、飼料、種苗、薬剤の製造方法について、例に挙げて、その製造方法についてより具体的に説明するが、必ずしもこれに限定して解釈されるものではない。
【0070】
本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムによって被覆された肥料の製造方法としては、上記の方法で得られたポリヒドロキシアルカン酸フィルムをペレット形状の窪みに成型した上下の金型に導いた後、吸引して金型にフィルムを密着させる。次いで、下側の金型のフィルム上に被覆したい肥料を展開し、上側の金型を下降させて加熱することで上下のフィルムを接着させる。
【0071】
ここで本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムで被覆する肥料としては、ペレット状でもよく、顆粒状や、粉状、ペースト状、液状のものも使用することができる。中でもフィルムでの保護のしやすさや金型形状への追従性の観点から肥料の形状は、顆粒状、粉状、ペースト状、液状のいずれかであることが好ましい。
【0072】
さらにこの時、接着性の観点から、本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムに前述したヒートシール層を接着層（Ｅ層）として設けておくことが好ましく、その場合はフィルム同士が接する面の少なくとも片側にＥ層が位置するように金型に配置しておくことがより好ましい。次いで、肥料を被覆したフィルムを金型から取り出し、過剰なフィルム同士の圧着部分を裁断し、除去することでペレット状に加工した被覆肥料を得ることができる。ここで裁断方法としては刃物を搭載した裁断機を用いることが好ましく、あらかじめ刃物を配置した型を用いてバッチ方式で枚葉処理する方法や、回転刃を用いて１方向に連続的に裁断してロープ状に加工した後、直交方向に周期的に裁断する方法や上記の金型に刃物を搭載させて熱圧着と裁断を同時に行う方法などが挙げられる。
【0073】
その他の農林水産素材の被覆方法としては、本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムのロールを２つ準備しておき、一定周期で農林水産素材を間に挿入しながらラミネートする方法や、農林水産素材をフィルム上に保持した状態で加熱することで熱収縮させて被覆する方法、減圧によりフィルムを収縮させることで被覆する方法が挙げられる。
【0074】
本発明はかかる製造方法によって、優れた生分解性と強度、柔軟性を有する本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムに被覆された肥料、飼料、種苗、薬剤を得ることできる。
【0075】
本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルム、及び、本発明のポリヒドロキシアルカン酸フィルムを含む包装体、農林水産業資材は、コンポスト機材により生分解させることができる。コンポスト機材としては、６０℃前後に加熱、あるいは保温して生分解性を高める産業コンポスト、土壌に穴を掘って製作する簡易コンポスト、土壌に一部または全部を埋設するコンポスト容器、コンポストバッグ等の小型コンポスト、ミミズコンポストやハエを用いたズーコンポストなどの生物利用コンポスト等、公知の機材を用いることができる。本発明のポリヒドロキシアルカン酸、及び、本発明のポリヒドロキシアルカン酸を含む包装体、農林水産業資材が機能層を有しない場合、もしくは機能層が生分解性または低毒性の蒸着層である場合、コンポスト機材に投入し、土壌や微生物含有発酵促進材等の分解用資材との混交等の一般的な処理を施すことで分解することができる。また、生分解性を有さない機能層や他の層を併用する場合、機能層を剥離したうえでコンポスト機材に投入してもよいし、環境毒性や人体毒性等の毒性が低い層であれば、生分解性を有さない場合であってもコンポスト機材に投入し、本発明のポリヒドロキシアルカン酸の分解後に残留物を回収しても構わない。なお、コンポストの目的については、減容化による廃棄物削減、堆肥化、バイオガスの生成等があるが、本発明のポリヒドロキシアルカン酸、包装体及び農林水産業資材は、どの目的のコンポスト機材にも適応する。
【実施例0076】
本発明の実施形態にかかる特性の測定方法、および効果の評価方法は次の通りである。ただし、本発明の実施態様は、これらの実施例に限定されるものではない。なお、評価方法については特に記載が無い限りは、温度２５℃、相対湿度５０％にて実施した。
【0077】
（１）フィルムの溶融比抵抗
５０ｍｍφの試験管内にフィルムを切り刻んで１２０ｇ投入し、窒素雰囲気下１８０℃に加熱して溶融させ、３ｃｍ×５ｃｍ（面積Ｓ）の銅製電極を１ｃｍ（間隔Ｄ）の間隔を保持して平行に対向させて挿入した。その後、電極間に５０００Ｖの直流電圧（電圧Ｖ）を加えた際に流れる電流の最大値Ｉ（Ａ）を測定し、下記式（ｉｉｉ）より算出した。
溶融比抵抗（ＭΩ・ｃｍ）＝（Ｖ×Ｓ）／（Ｉ×Ｄ）／１０６・・・式（ｉｉｉ）
なお、式（ｉｉｉ）において、Ｖ（Ｖ）は直流電圧、Ｓ（ｃｍ２）は電極面積、Ｉ（Ａ）は電極間に直流電圧を加えた際に流れる電流の最大値、Ｄ（ｃｍ）は２本の電極間の間隙を指す。
５０ｍｍφの試験管内にフィルムを切り刻んで１２０ｇ投入し、窒素雰囲気下１８０℃に加熱して溶融させ、３ｃｍ×５ｃｍ（面積Ｓ）の銅製電極を１ｃｍ（間隔Ｄ）の間隔を保持して平行に対向させて挿入した。その後、電極間に５０００Ｖの直流電圧（電圧Ｖ）を加えた際に流れる電流の最大値Ｉ（Ａ）を測定し、下記式（ｉｉｉ）より算出した。
溶融比抵抗（ＭΩ・ｃｍ）＝（Ｖ×Ｓ）／（Ｉ×Ｄ）／１０６・・・式（ｉｉｉ）
なお、式（ｉｉｉ）において、Ｖ（Ｖ）は直流電圧、Ｓ（ｃｍ２）は電極面積、Ｉ（Ａ）は電極間に直流電圧を加えた際に流れる電流の最大値、Ｄ（ｃｍ）は２本の電極間の間隙を指す。
【0078】
（２）フィルムの厚み
フィルムの任意の５箇所の厚みを、２３℃６５％ＲＨの雰囲気下にて、ミツトヨ製高精度デジタル測長機“ライトマチックＶＬ５０Ｂ”を用いて測定した。５箇所の測定値の算術平均値をフィルムの厚み（μｍ）とした。
フィルムの任意の５箇所の厚みを、２３℃６５％ＲＨの雰囲気下にて、ミツトヨ製高精度デジタル測長機“ライトマチックＶＬ５０Ｂ”を用いて測定した。５箇所の測定値の算術平均値をフィルムの厚み（μｍ）とした。
【0079】
（３）主配向軸方向ならびに主配向軸方向と直交する方向
フィルム製造工程における流れ方向（ＭＤ）を主配向軸方向、またフィルム製造工程における流れ方向とフィルム面内で直交する方向（ＴＤ）を主配向軸と直交する方向とした。方向が不明なフィルムについては、以下に記載する方法で求めた。
フィルム製造工程における流れ方向（ＭＤ）を主配向軸方向、またフィルム製造工程における流れ方向とフィルム面内で直交する方向（ＴＤ）を主配向軸と直交する方向とした。方向が不明なフィルムについては、以下に記載する方法で求めた。
【0080】
任意の方向に長さ１５０ｍｍ×幅１０ｍｍの矩形に切り出してサンプル＜１＞とし、サンプル＜１＞の長辺の方向を０°と定義した後、長辺方向が０°方向から右に１５°回転した方向となるように、同サイズのサンプル＜２＞を採取した。以下同様に、矩形のサンプルの長辺方向を１５°ずつ回転させ、サンプル＜３＞～＜１２＞を採取した。
【0081】
次に、各サンプルを引張試験機（エー・アンド・デイ製“テンシロン万能試験機”ＲＴＧ－１２１０）に、長辺方向が引張方向となるように初期チャック間距離３０ｍｍでセットし、２５±５℃、６５±１０％ＲＨの温湿度雰囲気下で引張速度を３００ｍｍ／分として引張試験を行った。その後、サンプルが破断した際の荷重を読み取り、試験前の試料の断面積（（２）で求めたフィルム厚み×幅）で除した値を破断強度として算出した。合計５回の測定値の算術平均値を当該サンプルの破断強度（ＭＰａ）とした。
【0082】
サンプル＜１＞からサンプル＜１２＞の破断強度を比較し、破断強度が最も大きなサンプルの長辺方向をフィルムの主配向軸方向とした。また、破断強度が最も大きなサンプルの短辺方向を、フィルムの主配向軸方向と直交する方向とした。
【0083】
（４）破断強度
主配向軸方向、ならびに主配向軸方向と直交する方向について、（３）と同様にして各方向の引張測定を行い、主配向軸方向の破断強度Ｓ１（ＭＰａ）、主配向軸方向と直交する方向の破断強度Ｓ２（ＭＰａ）をそれぞれ求めた。
主配向軸方向、ならびに主配向軸方向と直交する方向について、（３）と同様にして各方向の引張測定を行い、主配向軸方向の破断強度Ｓ１（ＭＰａ）、主配向軸方向と直交する方向の破断強度Ｓ２（ＭＰａ）をそれぞれ求めた。
【0084】
（５）熱機械分析（ＴＭＡ）による収縮開始温度
フィルムの主配向軸方向を長辺として、幅４ｍｍ、長さ５０ｍｍの矩形サンプルを切り出し、試長１０ｍｍの条件で下記の熱機械分析装置の金属製チャックで挟み込んだ。その後、荷重を一定とした下記条件にて熱収縮曲線を求めた。得られた熱収縮曲線から１％収縮した温度を読み取り、主配向軸方向の収縮開始温度Ｔ１（℃）を求めた。
フィルムの主配向軸方向を長辺として、幅４ｍｍ、長さ５０ｍｍの矩形サンプルを切り出し、試長１０ｍｍの条件で下記の熱機械分析装置の金属製チャックで挟み込んだ。その後、荷重を一定とした下記条件にて熱収縮曲線を求めた。得られた熱収縮曲線から１％収縮した温度を読み取り、主配向軸方向の収縮開始温度Ｔ１（℃）を求めた。
【0085】
フィルムの主配向軸方向と直交する方向を長辺とした矩形サンプルについても同様に測定し、主配向軸方向と直交する方向の収縮開始温度Ｔ２（℃）を求めた。
・評価装置：ＴＭＡ／ＳＳ６０００（セイコーインスツルメント（株）製）
・温度：初期温度２５℃、最大温度：１６０℃、昇温レート：１０℃／分
・最大温度到達後の保持時間：１０分
・荷重制御モード：Ｆモード（荷重制御モードで荷重一定）
・荷重：２９．４ｍＮ（一定）。
・評価装置：ＴＭＡ／ＳＳ６０００（セイコーインスツルメント（株）製）
・温度：初期温度２５℃、最大温度：１６０℃、昇温レート：１０℃／分
・最大温度到達後の保持時間：１０分
・荷重制御モード：Ｆモード（荷重制御モードで荷重一定）
・荷重：２９．４ｍＮ（一定）。
【0086】
（６）１２０℃１５分間の加熱処理によって求められるフィルムの主配向軸方向の熱収縮率Ｈ１と主配向軸と直交する方向の熱収縮率Ｈ２
主配向軸方向ならびに主配向軸と直交する方向についてフィルムを長さ１５０ｍｍ×幅１０ｍｍの矩形に切り出し、中央部の１００ｍｍ間に油性マジックでマークをつけ、その長さを万能投影機にて測長することで初期長Ｉ０を求める。次いで測長したサンプルを１２０℃に調整したギア式熱風オーブンにセットし、２．１ｇの荷重を吊るしたフィルムの最下部に取付けて、ギアを回転させながら１５分間熱処理する。その後フィルムを取出し常温に冷ましてからマーク間の長さを万能投影機にて測長することで熱収長ＩＨを求める。測長したＩ０とＩＨから下記（ＩＩＩ）式より１２０℃熱収縮率（単位：％）を算出した。各サンプルの主配向軸方向ならびに主配向軸と直交する方向で同様の測定を５回ずつ行い、主配向軸方向の平均値をＨ１（％）、主配向軸と直交する方向の平均値をＨ２（％）とした。
１２０℃熱収縮率（％）＝（Ｉ０－ＩＨ）／Ｉ０×１００ ・・・（ＩＩＩ）。
主配向軸方向ならびに主配向軸と直交する方向についてフィルムを長さ１５０ｍｍ×幅１０ｍｍの矩形に切り出し、中央部の１００ｍｍ間に油性マジックでマークをつけ、その長さを万能投影機にて測長することで初期長Ｉ０を求める。次いで測長したサンプルを１２０℃に調整したギア式熱風オーブンにセットし、２．１ｇの荷重を吊るしたフィルムの最下部に取付けて、ギアを回転させながら１５分間熱処理する。その後フィルムを取出し常温に冷ましてからマーク間の長さを万能投影機にて測長することで熱収長ＩＨを求める。測長したＩ０とＩＨから下記（ＩＩＩ）式より１２０℃熱収縮率（単位：％）を算出した。各サンプルの主配向軸方向ならびに主配向軸と直交する方向で同様の測定を５回ずつ行い、主配向軸方向の平均値をＨ１（％）、主配向軸と直交する方向の平均値をＨ２（％）とした。
１２０℃熱収縮率（％）＝（Ｉ０－ＩＨ）／Ｉ０×１００ ・・・（ＩＩＩ）。
【0087】
（７）破断伸度
主配向軸方向について、（３）と同様にして引張測定を行い、破断した際のチャック間距離Ｌ（ｍｍ）を読み取った。初期チャック間距離Ｌ０（ｍｍ）とＬ（ｍｍ）から、（Ｌ－Ｌ０）／Ｌ０×１００の計算式により破断伸度（％）を求め、合計５回の測定値の算術平均値を主配向軸方向の破断伸度Ｌ１（％）とした。
主配向軸方向について、（３）と同様にして引張測定を行い、破断した際のチャック間距離Ｌ（ｍｍ）を読み取った。初期チャック間距離Ｌ０（ｍｍ）とＬ（ｍｍ）から、（Ｌ－Ｌ０）／Ｌ０×１００の計算式により破断伸度（％）を求め、合計５回の測定値の算術平均値を主配向軸方向の破断伸度Ｌ１（％）とした。
【0088】
主配向軸方向と直交する方向についても同様に測定し、主配向軸と直交する方向の破断伸度Ｌ２（％）とした。
【0089】
（８）融点
示差走査熱量計（リガク製、Ｔｈｅｒｍｏ ｐｌｕｓ ＥＶＯ２ ＤＳＣ ｖｅｓｔａ）を用いて、ＪＩＳ Ｋ７１２１－１９８７、ＪＩＳ Ｋ７１２２－１９８７に準拠して測定および解析を行った。試料を５．０ｍｇ秤量し、－５０℃から２０℃／分で２００℃まで昇温した際のＤＳＣ曲線を測定し、吸熱側の最大ピーク温度を樹脂またはフィルムの融点とした。なお、吸熱ピークが複数存在する場合は、最も吸熱量が大きいピーク温度を融点として採用した。
示差走査熱量計（リガク製、Ｔｈｅｒｍｏ ｐｌｕｓ ＥＶＯ２ ＤＳＣ ｖｅｓｔａ）を用いて、ＪＩＳ Ｋ７１２１－１９８７、ＪＩＳ Ｋ７１２２－１９８７に準拠して測定および解析を行った。試料を５．０ｍｇ秤量し、－５０℃から２０℃／分で２００℃まで昇温した際のＤＳＣ曲線を測定し、吸熱側の最大ピーク温度を樹脂またはフィルムの融点とした。なお、吸熱ピークが複数存在する場合は、最も吸熱量が大きいピーク温度を融点として採用した。
【0090】
（９）重量平均分子量Ｍｗ
試料１０ｍｇに後述の測定溶媒５ｍＬを加え、試料が溶解するまで室温で攪拌した。その後、０．４５μｍフィルターを用いてろ過を行い、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）を用いて下記条件で重量平均分子量Ｍｗを求めた。
・検出器：示差屈折率検出器ＲＩ （東ソー製ＲＩ－８０２０、感度３２）
・カラム：ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨＨＲ－Ｍ（７．８ｍｍ×３０ｃｍ、東ソー製） 、２本
・溶媒：クロロホルム
・流速：１．０ｍＬ／ｍｉｎ
・カラム温度：４０℃
・注入量：０．２００ｍＬ
・標準試料：東ソー製単分散ポリスチレン
・データ処理：東レリサーチセンター製ＧＰＣ データ処理システム。
試料１０ｍｇに後述の測定溶媒５ｍＬを加え、試料が溶解するまで室温で攪拌した。その後、０．４５μｍフィルターを用いてろ過を行い、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）を用いて下記条件で重量平均分子量Ｍｗを求めた。
・検出器：示差屈折率検出器ＲＩ （東ソー製ＲＩ－８０２０、感度３２）
・カラム：ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨＨＲ－Ｍ（７．８ｍｍ×３０ｃｍ、東ソー製） 、２本
・溶媒：クロロホルム
・流速：１．０ｍＬ／ｍｉｎ
・カラム温度：４０℃
・注入量：０．２００ｍＬ
・標準試料：東ソー製単分散ポリスチレン
・データ処理：東レリサーチセンター製ＧＰＣ データ処理システム。
【0091】
（１０）結晶子サイズ
（１０－１）回折プロファイル
フィルム試料を主配向軸に２ｃｍ、主配向軸に直交する方向に１ｃｍに切り出し、合計厚みが１００μｍ以上になるように重ね、主配向軸に対して垂直方向にＸ線をサンプル中心部に入射するようにサンプルをホルダーに固定した後、フィルム厚み方向の反射測定を以下の条件で行い、２次元のＸ線回折像を得た。
・装置：Ｂｒｕｋｅｒ Ａｘｓ社製 Ｄ８ ＤＩＳＣＯＶＥＲ μＨＲ Ｈｙｂｒｉｄ
・Ｘ線源：ＣｕＫα線（多層膜ミラー使用）、波長λ＝０．１５４１８ｎｍ
・出力：５０ｋＶ、２２ｍＡ
・スリット径：（Ｘ線源側）１ｍｍ２－１ｍｍ２－０．１ｍｍΦ（試料側）
・検出器：２次元検出器（Ｖａｎｔｅｃ５００）
・スキャン：２θ＝２０°
・仰角：ω＝１０°
・カメラ長：１０ｃｍ
・積算時間：３００秒／フレーム。
（１０－１）回折プロファイル
フィルム試料を主配向軸に２ｃｍ、主配向軸に直交する方向に１ｃｍに切り出し、合計厚みが１００μｍ以上になるように重ね、主配向軸に対して垂直方向にＸ線をサンプル中心部に入射するようにサンプルをホルダーに固定した後、フィルム厚み方向の反射測定を以下の条件で行い、２次元のＸ線回折像を得た。
・装置：Ｂｒｕｋｅｒ Ａｘｓ社製 Ｄ８ ＤＩＳＣＯＶＥＲ μＨＲ Ｈｙｂｒｉｄ
・Ｘ線源：ＣｕＫα線（多層膜ミラー使用）、波長λ＝０．１５４１８ｎｍ
・出力：５０ｋＶ、２２ｍＡ
・スリット径：（Ｘ線源側）１ｍｍ２－１ｍｍ２－０．１ｍｍΦ（試料側）
・検出器：２次元検出器（Ｖａｎｔｅｃ５００）
・スキャン：２θ＝２０°
・仰角：ω＝１０°
・カメラ長：１０ｃｍ
・積算時間：３００秒／フレーム。
【0092】
（１０－２）配向度
（１０－１）で得られた回折像から、回折角（２θ）が１９°以上２１°以下の範囲にあるピークについて、９０°を厚み方向とした円周角で４０°から１４０°にスキャンして得られた厚み方向の配向プロファイルの半値幅Ｈ０を求め、下記式を用いて配向度を求めた。
配向度＝（１８０－Ｈ０）／１８０
（１０－３）結晶子サイズ
（１０－１）で得られた回折像から、９０°を厚み方向とした円周角で８０°から１００°の範囲をスキャンして２θプロファイル化した。２θプロファイルのうち回折角（２θ）が１９°以上２１°以下の範囲にある配向度０．５０以上のピークのうち最も強度が高いピークをＰＢとして分離した後、そのピークの半値幅から、Ｓｃｈｅｒｒｅｒの式より結晶子サイズを求めた。尚、Ｓｃｈｅｒｒｅｒ定数は０．９とし、半値幅の補正値はＮＩＳＴ製のＸ線回折用標準Ｓｉ粉末を上記の光学系で測定し、Ｓｉ回折ピーク（１１１）から求めた。
（１０－１）で得られた回折像から、回折角（２θ）が１９°以上２１°以下の範囲にあるピークについて、９０°を厚み方向とした円周角で４０°から１４０°にスキャンして得られた厚み方向の配向プロファイルの半値幅Ｈ０を求め、下記式を用いて配向度を求めた。
配向度＝（１８０－Ｈ０）／１８０
（１０－３）結晶子サイズ
（１０－１）で得られた回折像から、９０°を厚み方向とした円周角で８０°から１００°の範囲をスキャンして２θプロファイル化した。２θプロファイルのうち回折角（２θ）が１９°以上２１°以下の範囲にある配向度０．５０以上のピークのうち最も強度が高いピークをＰＢとして分離した後、そのピークの半値幅から、Ｓｃｈｅｒｒｅｒの式より結晶子サイズを求めた。尚、Ｓｃｈｅｒｒｅｒ定数は０．９とし、半値幅の補正値はＮＩＳＴ製のＸ線回折用標準Ｓｉ粉末を上記の光学系で測定し、Ｓｉ回折ピーク（１１１）から求めた。
【0093】
（１１）生分解性
ＪＩＳ Ｋ６９５４（２００８）に準じて湿潤合成コンポストを１Ｌ作製し、１０Ｌのポリプロピレン製容器の中に投入した。次いで、５ｃｍ×５ｃｍに切り出した評価用フィルムを、内側に２ｃｍ角の正方形の形がくり抜かれたポリエチレン製ホルダーで挟み込み、ホルダー内部のフィルムが外部に露出された状態とした。
ＪＩＳ Ｋ６９５４（２００８）に準じて湿潤合成コンポストを１Ｌ作製し、１０Ｌのポリプロピレン製容器の中に投入した。次いで、５ｃｍ×５ｃｍに切り出した評価用フィルムを、内側に２ｃｍ角の正方形の形がくり抜かれたポリエチレン製ホルダーで挟み込み、ホルダー内部のフィルムが外部に露出された状態とした。
【0094】
その後、ポリプロピレン製容器内の湿潤合成コンポストに、ホルダーで固定されたフィルムサンプルを投入、２８±２℃に制御したオーブン中で、６０日間の培養試験をＪＩＳ Ｋ６９５４（２００８）に準じた方法で実施した。なお、フィルムサンプルを投入する際には、ホルダー中の２ｃｍ角のフィルム露出部分がすべて湿潤合成コンポストに覆われる状態とした。また、最初の投入を行った後、２日置きにフィルムサンプルを取り出し、湿潤合成コンポストをスコップで攪拌した後、再度フィルムサンプルを投入することを繰り返し実施した。
【0095】
最初の投入から６０日間経過後に、フィルムサンプルを容器から取り出し、デジタルカメラで画素数は１２００ｄｐｉ（２００万画素）以上として写真を撮影した。写真の画像から、ホルダーの内側の２ｃｍ角の枠内に残存したサンプルの面積を求め、（ホルダー内のサンプル初期面積－ホルダー内のサンプル残存面積）／（ホルダー内のサンプル初期面積）×１００の計算式を用いて崩壊面積比率（％）を求めた。合計３個のホルダーを同一のコンポスト内で評価し、３個の測定値の算術平均値をフィルムサンプルの崩壊面積比率（％）とし、以下の基準で判定を行った。
Ａ：崩壊面積比率が６０％以上
Ｂ：崩壊面積比率が４０％以上、６０％未満
Ｃ：崩壊面積比率が２０％以上、４０％未満
Ｄ：崩壊面積比率が５％以上、２０％未満
Ｅ：崩壊面積比率が５％未満
生分解性は、Ｄ以上が好ましい。
Ａ：崩壊面積比率が６０％以上
Ｂ：崩壊面積比率が４０％以上、６０％未満
Ｃ：崩壊面積比率が２０％以上、４０％未満
Ｄ：崩壊面積比率が５％以上、２０％未満
Ｅ：崩壊面積比率が５％未満
生分解性は、Ｄ以上が好ましい。
【0096】
（１２）アルミニウム蒸着後の水蒸気バリア性
（１２－１）アルミニウム蒸着加工
フィルム走行装置を具備した真空蒸着装置内にフィルムをセットして、１．００×１０－２Ｐａの減圧状態にした後に、２０℃の冷却金属ドラムの上で、アルミニウム金属を加熱蒸発させながらフィルムを走行させて蒸着薄膜層を形成した。その際、蒸着膜の厚みが１００ｎｍになるよう制御した。蒸着後、真空蒸着装置内を常圧に戻して、巻取ったフィルムを巻き返した後、４０℃の温度で２日間エージングして、フィルムにアルミニウムの蒸着層が積層された積層体を得た。
（１２－１）アルミニウム蒸着加工
フィルム走行装置を具備した真空蒸着装置内にフィルムをセットして、１．００×１０－２Ｐａの減圧状態にした後に、２０℃の冷却金属ドラムの上で、アルミニウム金属を加熱蒸発させながらフィルムを走行させて蒸着薄膜層を形成した。その際、蒸着膜の厚みが１００ｎｍになるよう制御した。蒸着後、真空蒸着装置内を常圧に戻して、巻取ったフィルムを巻き返した後、４０℃の温度で２日間エージングして、フィルムにアルミニウムの蒸着層が積層された積層体を得た。
【0097】
（１２－２）水蒸気バリア性（機能層の特性）
（１２－１）の通り作製したアルミニウム蒸着層積層体について、ＭＯＣＯＮ／Ｍｏｄｅｒｎ Ｃｏｎｔｒｏｌｓ社製の水蒸気透過率測定装置“ＰＥＲＭＡＴＲＡＮ－Ｗ”（登録商標）３／３０を用いて、温度４０℃、湿度９０％ＲＨの条件で測定した。測定はサンプル毎に５回行い、得られた値の平均値を算出し、該フィルムの水蒸気透過率とした（単位：ｇ／ｍ２／ｄａｙ）。得られた水蒸気透過率より、積層体の水蒸気バリア性を下記基準に従い判定した。Ｂ以上を水蒸気バリア性良好とし実用上問題ないレベルとした。
Ａ：２０ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下。
Ｂ：２０ｇ／ｍ２／ｄａｙより大きく６０ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下。
Ｃ：６０ｇ／ｍ２／ｄａｙより大きく９０ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下。
Ｄ：９０ｇ／ｍ２／ｄａｙより大きく１２０ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下。
Ｅ：１２０ｇ／ｍ２／ｄａｙより大きい。
（１２－１）の通り作製したアルミニウム蒸着層積層体について、ＭＯＣＯＮ／Ｍｏｄｅｒｎ Ｃｏｎｔｒｏｌｓ社製の水蒸気透過率測定装置“ＰＥＲＭＡＴＲＡＮ－Ｗ”（登録商標）３／３０を用いて、温度４０℃、湿度９０％ＲＨの条件で測定した。測定はサンプル毎に５回行い、得られた値の平均値を算出し、該フィルムの水蒸気透過率とした（単位：ｇ／ｍ２／ｄａｙ）。得られた水蒸気透過率より、積層体の水蒸気バリア性を下記基準に従い判定した。Ｂ以上を水蒸気バリア性良好とし実用上問題ないレベルとした。
Ａ：２０ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下。
Ｂ：２０ｇ／ｍ２／ｄａｙより大きく６０ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下。
Ｃ：６０ｇ／ｍ２／ｄａｙより大きく９０ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下。
Ｄ：９０ｇ／ｍ２／ｄａｙより大きく１２０ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下。
Ｅ：１２０ｇ／ｍ２／ｄａｙより大きい。
【0098】
（１３）搬送速度・張力を変えた際の破れ発生
３００ｍｍ幅、２００ｍ長（６インチ、３５０ｍｍ長コア巻）のフィルムを準備し、下記条件で、３インチ、３５０ｍｍ長コアに巻返しを行い、搬送速度、張力を変増加しながら下記の基準で判定を行った。
Ａ：速度１０ｍ／分、搬送張力７０Ｎ／ｍで巻き返しても破れが発生しなかった。
Ｂ：速度５ｍ／分、搬送張力５０Ｎ／ｍで巻き返しても破れが発生しなかったが、速度１０ｍ／分、搬送張力７０Ｎ／ｍに変更すると破れが発生した。
Ｃ：速度５ｍ／分、搬送張力３０Ｎ／ｍで巻き返しても破れが発生しなかったが、速度５ｍ／分、搬送張力５０Ｎ／ｍに変更すると破れが発生した。
Ｄ：速度５ｍ／分、搬送張力３０Ｎ／ｍで巻き返すと破れが発生した。
３００ｍｍ幅、２００ｍ長（６インチ、３５０ｍｍ長コア巻）のフィルムを準備し、下記条件で、３インチ、３５０ｍｍ長コアに巻返しを行い、搬送速度、張力を変増加しながら下記の基準で判定を行った。
Ａ：速度１０ｍ／分、搬送張力７０Ｎ／ｍで巻き返しても破れが発生しなかった。
Ｂ：速度５ｍ／分、搬送張力５０Ｎ／ｍで巻き返しても破れが発生しなかったが、速度１０ｍ／分、搬送張力７０Ｎ／ｍに変更すると破れが発生した。
Ｃ：速度５ｍ／分、搬送張力３０Ｎ／ｍで巻き返しても破れが発生しなかったが、速度５ｍ／分、搬送張力５０Ｎ／ｍに変更すると破れが発生した。
Ｄ：速度５ｍ／分、搬送張力３０Ｎ／ｍで巻き返すと破れが発生した。
【0099】
（１４）フィルムの欠点数
３００ｍｍ幅、１０ｍ長（６インチ、３５０ｍｍ長コア巻）のフィルムを準備し、下記条件で、３インチ、３５０ｍｍ長コアに巻返しを行った。巻き返し途中のフィルムにＬＥＤライトを当てながら目視でフィルム表面を観察し、最長２ｍｍ以上の欠点の個数をカウントし、下記基準で判定を行った。
Ａ：１０ｍあたりの欠点が１個以下
Ｂ：１０ｍあたりの欠点が２個以上４個以下
Ｃ：１０ｍあたりの欠点が５個以上１０個以下
Ｄ：１０ｍあたりの欠点が１１個以上２０個以下
Ｅ：１０ｍあたりの欠点が２１個以上３０個以下
Ｆ：１０ｍあたりの欠点が３１個以上。
３００ｍｍ幅、１０ｍ長（６インチ、３５０ｍｍ長コア巻）のフィルムを準備し、下記条件で、３インチ、３５０ｍｍ長コアに巻返しを行った。巻き返し途中のフィルムにＬＥＤライトを当てながら目視でフィルム表面を観察し、最長２ｍｍ以上の欠点の個数をカウントし、下記基準で判定を行った。
Ａ：１０ｍあたりの欠点が１個以下
Ｂ：１０ｍあたりの欠点が２個以上４個以下
Ｃ：１０ｍあたりの欠点が５個以上１０個以下
Ｄ：１０ｍあたりの欠点が１１個以上２０個以下
Ｅ：１０ｍあたりの欠点が２１個以上３０個以下
Ｆ：１０ｍあたりの欠点が３１個以上。
【0100】
（１５）金属元素量
秤取した樹脂またはフィルムを、硫酸および硝酸で加熱分解し、希硝酸で溶解して定容とした。この溶液について、ＩＣＰ発行分光分析法および原子吸光分析法により、樹脂またはフィルムの金属含有量を質量基準で求めた。なお、ＩＣＰ発光分光分析法は日立ハイテクサイエンス製 ＰＳ３５２０ＶＤＤＩＩ、原子吸光分析法は日立ハイテクノロジーズ製Ｚ２３００をそれぞれ使用した。
秤取した樹脂またはフィルムを、硫酸および硝酸で加熱分解し、希硝酸で溶解して定容とした。この溶液について、ＩＣＰ発行分光分析法および原子吸光分析法により、樹脂またはフィルムの金属含有量を質量基準で求めた。なお、ＩＣＰ発光分光分析法は日立ハイテクサイエンス製 ＰＳ３５２０ＶＤＤＩＩ、原子吸光分析法は日立ハイテクノロジーズ製Ｚ２３００をそれぞれ使用した。
【0101】
（１６）重量保持率
下記装置、条件にて重量変化測定を行い、昇温完了後に最終温度で３０分保持後の重量を初期重量で除して重量保持率を求めた。なおフィルム融点（℃）は（８）に記載の方法で得られた値を用いた。
測定装置：ＴＧＡ－５０Ｈ（島津製作所製）
試料容器：アルミニウムパン
試料重量：１５ｍｇ
測定雰囲気：窒素ガス（２０ｍｌ／分）
昇温条件：３０℃から（フィルム融点（℃）＋３０℃）まで
昇温速度：１０℃／分
保持条件：最終温度（フィルム融点（℃）＋３０℃）で３０分間。
下記装置、条件にて重量変化測定を行い、昇温完了後に最終温度で３０分保持後の重量を初期重量で除して重量保持率を求めた。なおフィルム融点（℃）は（８）に記載の方法で得られた値を用いた。
測定装置：ＴＧＡ－５０Ｈ（島津製作所製）
試料容器：アルミニウムパン
試料重量：１５ｍｇ
測定雰囲気：窒素ガス（２０ｍｌ／分）
昇温条件：３０℃から（フィルム融点（℃）＋３０℃）まで
昇温速度：１０℃／分
保持条件：最終温度（フィルム融点（℃）＋３０℃）で３０分間。
【0102】
（１７）ポリヒドロキシアルカン酸樹脂ならびにポリヒドロキシアルカン酸以外の樹脂成分の含有量
フィルムをヘキサフルオロイソプロパノール（ＨＦＩＰ）に溶解し、１Ｈ－ＮＭＲおよび１３Ｃ－ＮＭＲを用いてポリヒドロキシアルカン酸樹脂の含有量（質量％）を測定した。ポリヒドロキシアルカン酸以外の樹脂成分はフィルム全体を１００（質量％）としポリヒドロキシアルカン酸樹脂の含有量（質量％）を差し引いた値から求めた。積層フィルムの場合は積層厚みに応じて、フィルムの各層を削り取ることで、各層単体を構成する成分を採取し、評価した。なお、実施例及び比較例においては、フィルム製造時の混合比率から計算により、組成を算出した。
フィルムをヘキサフルオロイソプロパノール（ＨＦＩＰ）に溶解し、１Ｈ－ＮＭＲおよび１３Ｃ－ＮＭＲを用いてポリヒドロキシアルカン酸樹脂の含有量（質量％）を測定した。ポリヒドロキシアルカン酸以外の樹脂成分はフィルム全体を１００（質量％）としポリヒドロキシアルカン酸樹脂の含有量（質量％）を差し引いた値から求めた。積層フィルムの場合は積層厚みに応じて、フィルムの各層を削り取ることで、各層単体を構成する成分を採取し、評価した。なお、実施例及び比較例においては、フィルム製造時の混合比率から計算により、組成を算出した。
【0103】
（１８）突刺強度
ＪＩＳ Ｚ１７０７（２０１９）に準じて、以下の条件でフィルムの突刺強度（ｇｆ）を測定した。尚、５回の測定を行い、各測定値を測定したフィルムの厚み（μｍ）で割ったあとに２０（μｍ）を掛けた値を求め、それらの平均値を突刺強度（厚み２０μｍ換算値）として採用した。
装置 ：ＫＡＴＯＴＥＣＨ社製 ＨＡＮＤＹ－ＴＹＰＥ ＣＯＭＰＲＥＳＳＩＯＮ ＴＥＳＴＥＲ ＫＥＳ－Ｇ５
（測定条件）
ＳＥＮＳ：１０
ＳＰＥＥＤ：０．２０ｃｍ／秒
ＳＴＲＯＫＥ：２０ｍｍ／１０Ｖ
ニードル径：１．０ｍｍφ
穴径：１０．０ｍｍφ
各実施例及び比較例におけるポリヒドロキシアルカン酸フィルムの製造には、以下の原料を使用した。なお、押出機に投入する前には、いずれも４０℃で２４時間の減圧乾燥を実施し、水分を除去した。
ＰＨＡ１：ポリ（３－ヒドロキシブチレート－ｃｏ－３－ヒドロキシヘキサノエート）、結晶核剤：ペンタエリスリトール＝１質量％、重量平均分子量Ｍｗ：４５万、融点：１５３℃）。
ＰＨＡマスターチップ１：ＰＨＡ１にステアリン酸ナトリウムを含有させ、ナトリウム元素量を２５００質量ｐｐｍに調整したポリ（３－ヒドロキシブチレート－ｃｏ－３－ヒドロキシヘキサノエート）。
ＰＨＡマスターチップ２：ＰＨＡ１にステアリン酸マグネシウムを含有させ、マグネシウム元素量を２５００質量ｐｐｍに調整したポリ（３－ヒドロキシブチレート－ｃｏ－３－ヒドロキシヘキサノエート）。
ＰＨＡ２：ＰＨＡ１を８０質量％、ＰＨＡマスターチップ１を２０質量％の比率で混合し、ＰＨＡ樹脂中に含まれるナトリウム元素量を５００質量ｐｐｍに調整したポリ（３－ヒドロキシブチレート－ｃｏ－３－ヒドロキシヘキサノエート）。
ＰＨＡ３：ＰＨＡ１を８０質量％、ＰＨＡマスターチップ２を２０質量％の比率で混合し、ＰＨＡ樹脂中に含まれるマグネシウム元素量を５００質量ｐｐｍに調整したポリ（３－ヒドロキシブチレート－ｃｏ－３－ヒドロキシヘキサノエート）。
ＰＨＡ４：ＰＨＡ１を６０質量％、ＰＨＡマスターチップ１を４０質量％の比率で混合し、ＰＨＡ樹脂中に含まれるナトリウム元素量を１０００質量ｐｐｍに調整したポリ（３－ヒドロキシブチレート－ｃｏ－３－ヒドロキシヘキサノエート）。
ＰＨＡマスターチップ３：ＰＨＡ１にステアリン酸ナトリウムを含有させ、ナトリウム元素量を５００質量ｐｐｍに調整したポリ（３－ヒドロキシブチレート－ｃｏ－３－ヒドロキシヘキサノエート）。
ＰＬＡ１：ポリ乳酸（Ｄ体１％）、融点１７０℃。
ＰＬＡマスターチップ１：ＰＬＡ１にステアリン酸ナトリウムを含有させ、ナトリウム元素量を２５００質量ｐｐｍに調整したポリ乳酸。
ＰＬＡマスターチップ２：ＰＬＡ１にステアリン酸マグネシウムを含有させ、マグネシウム元素量を２５００質量ｐｐｍに調整したポリ乳酸。
ＰＬＡ２：ＰＬＡ１を８０質量％、ＰＬＡマスターチップ１を２０質量％の比率で混合し、ＰＬＡ樹脂中に含まれるナトリウム元素量を５００質量ｐｐｍに調整したポリ乳酸。
ＰＬＡ３：ＰＬＡ１を８０質量％、ＰＬＡマスターチップ２を２０質量％の比率で混合し、ＰＬＡ樹脂中に含まれるマグネシウム元素量を５００質量ｐｐｍに調整したポリ乳酸。
ＰＬＡ４：ＰＬＡ１を６０質量％、ＰＬＡマスターチップ１を４０質量％の比率で混合し、ＰＬＡ樹脂中に含まれるナトリウム元素量を１０００質量ｐｐｍに調整したポリ乳酸。
ＰＬＡマスターチップ３：ＰＬＡ１にステアリン酸ナトリウムを含有させ、ナトリウム元素量を５００質量ｐｐｍに調整したポリ乳酸。
ＪＩＳ Ｚ１７０７（２０１９）に準じて、以下の条件でフィルムの突刺強度（ｇｆ）を測定した。尚、５回の測定を行い、各測定値を測定したフィルムの厚み（μｍ）で割ったあとに２０（μｍ）を掛けた値を求め、それらの平均値を突刺強度（厚み２０μｍ換算値）として採用した。
装置 ：ＫＡＴＯＴＥＣＨ社製 ＨＡＮＤＹ－ＴＹＰＥ ＣＯＭＰＲＥＳＳＩＯＮ ＴＥＳＴＥＲ ＫＥＳ－Ｇ５
（測定条件）
ＳＥＮＳ：１０
ＳＰＥＥＤ：０．２０ｃｍ／秒
ＳＴＲＯＫＥ：２０ｍｍ／１０Ｖ
ニードル径：１．０ｍｍφ
穴径：１０．０ｍｍφ
各実施例及び比較例におけるポリヒドロキシアルカン酸フィルムの製造には、以下の原料を使用した。なお、押出機に投入する前には、いずれも４０℃で２４時間の減圧乾燥を実施し、水分を除去した。
ＰＨＡ１：ポリ（３－ヒドロキシブチレート－ｃｏ－３－ヒドロキシヘキサノエート）、結晶核剤：ペンタエリスリトール＝１質量％、重量平均分子量Ｍｗ：４５万、融点：１５３℃）。
ＰＨＡマスターチップ１：ＰＨＡ１にステアリン酸ナトリウムを含有させ、ナトリウム元素量を２５００質量ｐｐｍに調整したポリ（３－ヒドロキシブチレート－ｃｏ－３－ヒドロキシヘキサノエート）。
ＰＨＡマスターチップ２：ＰＨＡ１にステアリン酸マグネシウムを含有させ、マグネシウム元素量を２５００質量ｐｐｍに調整したポリ（３－ヒドロキシブチレート－ｃｏ－３－ヒドロキシヘキサノエート）。
ＰＨＡ２：ＰＨＡ１を８０質量％、ＰＨＡマスターチップ１を２０質量％の比率で混合し、ＰＨＡ樹脂中に含まれるナトリウム元素量を５００質量ｐｐｍに調整したポリ（３－ヒドロキシブチレート－ｃｏ－３－ヒドロキシヘキサノエート）。
ＰＨＡ３：ＰＨＡ１を８０質量％、ＰＨＡマスターチップ２を２０質量％の比率で混合し、ＰＨＡ樹脂中に含まれるマグネシウム元素量を５００質量ｐｐｍに調整したポリ（３－ヒドロキシブチレート－ｃｏ－３－ヒドロキシヘキサノエート）。
ＰＨＡ４：ＰＨＡ１を６０質量％、ＰＨＡマスターチップ１を４０質量％の比率で混合し、ＰＨＡ樹脂中に含まれるナトリウム元素量を１０００質量ｐｐｍに調整したポリ（３－ヒドロキシブチレート－ｃｏ－３－ヒドロキシヘキサノエート）。
ＰＨＡマスターチップ３：ＰＨＡ１にステアリン酸ナトリウムを含有させ、ナトリウム元素量を５００質量ｐｐｍに調整したポリ（３－ヒドロキシブチレート－ｃｏ－３－ヒドロキシヘキサノエート）。
ＰＬＡ１：ポリ乳酸（Ｄ体１％）、融点１７０℃。
ＰＬＡマスターチップ１：ＰＬＡ１にステアリン酸ナトリウムを含有させ、ナトリウム元素量を２５００質量ｐｐｍに調整したポリ乳酸。
ＰＬＡマスターチップ２：ＰＬＡ１にステアリン酸マグネシウムを含有させ、マグネシウム元素量を２５００質量ｐｐｍに調整したポリ乳酸。
ＰＬＡ２：ＰＬＡ１を８０質量％、ＰＬＡマスターチップ１を２０質量％の比率で混合し、ＰＬＡ樹脂中に含まれるナトリウム元素量を５００質量ｐｐｍに調整したポリ乳酸。
ＰＬＡ３：ＰＬＡ１を８０質量％、ＰＬＡマスターチップ２を２０質量％の比率で混合し、ＰＬＡ樹脂中に含まれるマグネシウム元素量を５００質量ｐｐｍに調整したポリ乳酸。
ＰＬＡ４：ＰＬＡ１を６０質量％、ＰＬＡマスターチップ１を４０質量％の比率で混合し、ＰＬＡ樹脂中に含まれるナトリウム元素量を１０００質量ｐｐｍに調整したポリ乳酸。
ＰＬＡマスターチップ３：ＰＬＡ１にステアリン酸ナトリウムを含有させ、ナトリウム元素量を５００質量ｐｐｍに調整したポリ乳酸。
【0104】
（実施例１）
ポリヒドロキシアルカン酸（ＰＨＡ２）とポリ乳酸（ＰＬＡ２）を原料とし、２カ所の投入口を有するベント式同方向二軸押出機を用いて、吐出口から遠い側（滞留時間が長い側）の投入口からポリ乳酸（ＰＬＡ２）を、吐出口に近い側（滞留時間が短い側）の投入口からポリヒドロキシアルカン酸（ＰＨＡ２）をそれぞれ別々に投入した。なお、複数の原料を混合したのち、同一の投入口から供給した場合を、表中では通常フィードと記載している。また、複数の原料をそれぞれ別の投入口から供給した場合を、表中ではサイドフィードと記載している。なお、単軸押出機１台での単層構成の場合、表中ではＡ層と記載している。投入樹脂を、押出機内で、１８０℃で溶融した後、２５０μｍカットのメッシュ状フィルタで異物を除去し、スリット状口金より３０℃に設定した冷却ドラム上に吐出した。その際、ワイヤー状電極を使用して静電印加し、冷却ドラムに密着させて未延伸の樹脂シートを得た。
ポリヒドロキシアルカン酸（ＰＨＡ２）とポリ乳酸（ＰＬＡ２）を原料とし、２カ所の投入口を有するベント式同方向二軸押出機を用いて、吐出口から遠い側（滞留時間が長い側）の投入口からポリ乳酸（ＰＬＡ２）を、吐出口に近い側（滞留時間が短い側）の投入口からポリヒドロキシアルカン酸（ＰＨＡ２）をそれぞれ別々に投入した。なお、複数の原料を混合したのち、同一の投入口から供給した場合を、表中では通常フィードと記載している。また、複数の原料をそれぞれ別の投入口から供給した場合を、表中ではサイドフィードと記載している。なお、単軸押出機１台での単層構成の場合、表中ではＡ層と記載している。投入樹脂を、押出機内で、１８０℃で溶融した後、２５０μｍカットのメッシュ状フィルタで異物を除去し、スリット状口金より３０℃に設定した冷却ドラム上に吐出した。その際、ワイヤー状電極を使用して静電印加し、冷却ドラムに密着させて未延伸の樹脂シートを得た。
【0105】
その後、冷却ドラム速度に対する搬送速度の比率を１０８％に設定し、冷却ドラムからＭＤ延伸工程までの搬送を行った。
【0106】
続いて、ＭＤ延伸工程の第一の予熱区間（表における予熱１）において、３０℃で１０秒間の予熱を実施後、第二の予熱区間（表における予熱２）において、１５０℃で３秒間の予熱を実施した後、ロール周速差で４倍にＭＤ延伸を行った。その後、室温まで冷却してＭＤ一軸延伸フィルムを得た。
【0107】
次に、ＭＤ一軸延伸フィルムをテンター入口まで搬送してクリップで端部を把持した後、クリップで把持しながら１００℃の予熱を行った。そして、１００℃でＴＤ方向に４倍に延伸を行った後、連続して１２０℃の熱処理を１５秒間行いながら幅方向に８％弛緩を６０％／分の速度で行い、次いで室温雰囲気でクリップを開放して二軸延伸フィルムを得た。
【0108】
フィルム物性、及び、評価を表に示す。
【0109】
（実施例２～１０）
原料組成及び製膜条件を表の通りに変更した以外は、実施例１と同様にして二軸延伸フィルムを得た。
原料組成及び製膜条件を表の通りに変更した以外は、実施例１と同様にして二軸延伸フィルムを得た。
【0110】
（実施例１１）
ポリヒドロキシアルカン酸（ＰＨＡ２）とポリ乳酸（ＰＬＡ２）を原料とし、２カ所の投入口を有するベント式同方向二軸押出機を用いて、吐出口から遠い側（滞留時間が長い側）の投入口からポリ乳酸（ＰＬＡ２）を、吐出口に近い側（滞留時間が短い側）の投入口からポリヒドロキシアルカン酸（ＰＨＡ２）をそれぞれ別々に投入し、一方の単軸押出機（Ａ層）に供給した。また、ポリヒドロキシアルカン酸（ＰＨＡ１）とポリ乳酸（ＰＬＡ１）を表の割合でブレンドしたのち、他方の単独押出機（Ｂ層）に供給した。各押出機で、それぞれ１７０℃で溶融し、２５０μｍカットのメッシュ状フィルタで異物を除去した後、フィードブロックでＡ層／Ｂ層／Ａ層（厚み比＝５／１０／５）となるように積層した。その後、スリット状口金より、３０℃に設定した冷却ドラム状に吐出した。その際、ワイヤー状電極を使用して静電印加し、冷却ドラムに密着させて未延伸の積層樹脂シートを得た。
ポリヒドロキシアルカン酸（ＰＨＡ２）とポリ乳酸（ＰＬＡ２）を原料とし、２カ所の投入口を有するベント式同方向二軸押出機を用いて、吐出口から遠い側（滞留時間が長い側）の投入口からポリ乳酸（ＰＬＡ２）を、吐出口に近い側（滞留時間が短い側）の投入口からポリヒドロキシアルカン酸（ＰＨＡ２）をそれぞれ別々に投入し、一方の単軸押出機（Ａ層）に供給した。また、ポリヒドロキシアルカン酸（ＰＨＡ１）とポリ乳酸（ＰＬＡ１）を表の割合でブレンドしたのち、他方の単独押出機（Ｂ層）に供給した。各押出機で、それぞれ１７０℃で溶融し、２５０μｍカットのメッシュ状フィルタで異物を除去した後、フィードブロックでＡ層／Ｂ層／Ａ層（厚み比＝５／１０／５）となるように積層した。その後、スリット状口金より、３０℃に設定した冷却ドラム状に吐出した。その際、ワイヤー状電極を使用して静電印加し、冷却ドラムに密着させて未延伸の積層樹脂シートを得た。
【0111】
その後は実施例１と同様にしてＭＤ延伸、ＴＤ延伸を行い、二軸延伸フィルムを得た。
【0112】
フィルム物性、及び、評価を表に示す。
【0113】
（実施例１２～１５）
原料組成、積層比、製膜条件を表の通りに変更した以外は、実施例１１と同様にして二軸延伸フィルムを得た。
原料組成、積層比、製膜条件を表の通りに変更した以外は、実施例１１と同様にして二軸延伸フィルムを得た。
【0114】
（実施例１６～１８）
熱処理温度を表の通りに変更した以外は、実施例１と同様にして二軸延伸フィルムを得た。
熱処理温度を表の通りに変更した以外は、実施例１と同様にして二軸延伸フィルムを得た。
【0115】
（比較例１）
原料組成、積層比、製膜条件を表の通りに変更した以外は、実施例１１と同様にして二軸延伸フィルムを得た。
原料組成、積層比、製膜条件を表の通りに変更した以外は、実施例１１と同様にして二軸延伸フィルムを得た。
【0116】
得られたフィルムは、溶融比抵抗が高いため冷却ドラムとの密着性が不良となり、加工性、フィルム品位が劣るものであった。
【0117】
（比較例２）
原料組成、製膜条件を表の通りに変更した以外は、実施例１と同様にして二軸延伸フィルムを得た。
原料組成、製膜条件を表の通りに変更した以外は、実施例１と同様にして二軸延伸フィルムを得た。
【0118】
得られたフィルムは重量保持率が低いため押出時に異物や気泡が発生し、製膜安定性が劣っていたほか、加工性、フィルム品位が劣るものであった。
【0119】
（比較例３）
原料組成、製膜条件を表の通りに変更した以外は、実施例１と同様にして二軸延伸フィルムを得た。
原料組成、製膜条件を表の通りに変更した以外は、実施例１と同様にして二軸延伸フィルムを得た。
【0120】
得られたフィルムは、溶融比抵抗が低いため冷却ドラムとの密着性が不良となった上に、重量保持率も低く、製膜安定性が劣っていたほか、加工性、機能層の特性、フィルム品位が劣るものであった。
【0121】
（比較例４）
原料組成、製膜条件を表の通りに変更した以外は、実施例１と同様にして二軸延伸フィルムを得た。
原料組成、製膜条件を表の通りに変更した以外は、実施例１と同様にして二軸延伸フィルムを得た。
【0122】
得られたフィルムは、重量保持率が低いため押出時に異物や気泡が発生し、製膜安定性が劣っていたほか、加工性、機能層の特性、フィルム品位が劣るものであった。
【0123】
（比較例５）
原料組成及び製膜条件を表の通りに変更した以外は、実施例１と同様にして二軸延伸フィルムを得た。
原料組成及び製膜条件を表の通りに変更した以外は、実施例１と同様にして二軸延伸フィルムを得た。
【0124】
得られたフィルムは、生分解性に劣るほか、溶融比抵抗が高いため冷却ドラムとの密着性が不良となり、加工性、フィルム品位が劣るものであった。
【0125】
【表1-1】
【0126】
【表1-2】
【0127】
【表2-1】
【0128】
【表2-2】
【0129】
【表3-1】
【0130】
【表3-2】
【0131】
【表4-1】
【0132】
【表4-2】
【0133】
【表5-1】
【0134】
【表5-2】
【0135】
【表6-1】
【0136】
【表6-2】
【0137】
【表7-1】
【0138】
【表7-2】
【産業上の利用可能性】
【0139】
本発明の実施形態にかかるポリヒドロキシアルカン酸フィルムは、生分解性、品位を良好とすることができることから、廃棄時の環境負荷が低減可能な包装体、農林水産業資材として好適に用いられる。