特開 2024-133779 水素分離膜モジュール、水素精製器及び水素分離膜モジュールアセンブリ

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2024133779

(43)【公開日】2024-10-03

(54)【発明の名称】水素分離膜モジュール、水素精製器及び水素分離膜モジュールアセンブリ

(51)【国際特許分類】

   B01D 53/22 20060101AFI20240926BHJP

   B01D 63/06 20060101ALI20240926BHJP

【ＦＩ】

B01D53/22

B01D63/06

【審査請求】未請求

【請求項の数】10

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2023043742

(22)【出願日】2023-03-20

(71)【出願人】

【識別番号】000231556

【氏名又は名称】日本精線株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100104134

【弁理士】

【氏名又は名称】住友 慎太郎

(74)【代理人】

【識別番号】100156225

【弁理士】

【氏名又は名称】浦 重剛

(74)【代理人】

【識別番号】100168549

【弁理士】

【氏名又は名称】苗村 潤

(74)【代理人】

【識別番号】100200403

【弁理士】

【氏名又は名称】石原 幸信

(72)【発明者】

【氏名】堤 弘之

【テーマコード（参考）】

4D006

【Ｆターム（参考）】

4D006GA41

4D006HA22

4D006HA28

4D006HA41

4D006JA25A

4D006JA25C

4D006JA30A

4D006JA30C

4D006KA01

4D006KA31

4D006KA52

4D006KA54

4D006KA56

4D006KA64

4D006KA67

4D006KB30

4D006MA02

4D006MA03

4D006MA31

4D006MC02

4D006PA01

4D006PB20

4D006PB66

4D006PB68

4D006PC80

(57)【要約】

【課題】 水素ラジカル化に大きなエネルギーを必要とすることなく、純度が高い水素を効率良く分離・精製可能な水素分離膜モジュール及びこれを用いた水素精製器を提供する。
【解決手段】 水素分離膜モジュール１であって、内部に空間Ｓを画定するハウジング２と、水素ラジカルを選択的に透過させる性能を有する水素分離膜３と、水素を水素ラジカル化するための水素ラジカル化手段４とを含む。水素分離膜３は、ハウジング２の空間Ｓを、第１空間２１と第２空間２２とを含む複数の空間に区画するように配置される。ハウジング２は、水素を含む原料ガスＧを第１空間２１に導入するための入口２３と、原料ガスＧの一部を第１空間２１から排出するための出口２４と、原料ガスＧから水素分離膜３を透過して第２空間２２に移動した水素を取り出すための取出口２５とを備える。水素ラジカル化手段４は、第１空間２１に配された熱フィラメントである。
【選択図】 図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

水素分離膜モジュールであって、
内部に空間を画定するハウジングと、
水素ラジカルを選択的に透過させる性能を有する水素分離膜と、
水素を水素ラジカル化するための水素ラジカル化手段とを含み、
前記水素分離膜は、前記ハウジングの前記空間を、第１空間と第２空間とに区画するように配置されており、
前記ハウジングは、水素を含む原料ガスを前記第１空間に導入するための入口と、前記原料ガスの一部を前記第１空間から排出するための出口と、前記原料ガスから前記水素分離膜を透過して前記第２空間に移動した水素を取り出すための取出口とを備え、
前記水素ラジカル化手段は、前記第１空間に配された熱フィラメントである、
水素分離膜モジュール。

【請求項2】

前記水素分離膜は、筒状体に形成されており、
前記第１空間が、前記筒状体の内部空間とされている、請求項１に記載の水素分離膜モジュール。

【請求項3】

前記水素分離膜は、筒状体に形成されており、
前記第１空間が、前記筒状体の外部空間とされている、請求項１に記載の水素分離膜モジュール。

【請求項4】

前記熱フィラメントは、螺旋状に巻回されたコイル状部分を含む、請求項１に記載の水素分離膜モジュール。

【請求項5】

前記熱フィラメントは、軸方向を画定する支持体と、前記支持体に外挿された前記コイル状部分とを含むフィラメントユニットを含む、請求項４に記載の水素分離膜モジュール。

【請求項6】

前記第１空間には、複数の前記フィラメントユニットが配置されている、請求項５に記載の水素分離膜モジュール。

【請求項7】

前記水素分離膜は、筒状体に形成されており、
前記複数のフィラメントユニットは、それぞれの前記軸方向を、互いに揃えて、かつ、前記水素分離膜の前記筒状体の軸方向と平行に配置されている、請求項６に記載の水素分離膜モジュール。

【請求項8】

前記複数のフィラメントユニットは、前記水素分離膜までの離隔距離が実質的に一定とされている、請求項７に記載の水素分離膜モジュール。

【請求項9】

請求項１ないし８のいずれか１項に記載された水素分離膜モジュールを用いた水素精製器。

【請求項10】

請求項１ないし８のいずれかに記載された水素分離膜モジュールを少なくとも２つ含み、
前記少なくとも２つの水素分離膜モジュールのうちの一方の水素分離膜モジュールの前記出口と、前記少なくとも２つの水素分離膜モジュールのうちの他方の水素分離膜モジュールの前記入口とが、接続手段により接続されている、
水素分離膜モジュールアセンブリ。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、水素分離膜モジュール、水素精製器及び水素分離膜モジュールアセンブリに関する。

【背景技術】

【0002】

近年、水素を含むガスから水素を分離・精製する水素生成装置が種々提案されている。例えば、特許文献１では、アンモニアをプラズマにして水素を生成する技術が提案されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】特開２０１４－７００１２号公報

【発明の開示】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

しかしながら、特許文献１の装置では、高電圧電極を用いることから、水素分子を水素ラジカル化するために比較的大きなエネルギーが必要となり、エネルギー収支の面で実用化に適さないという問題があった。

【0005】

本発明は、以上のような問題点に鑑み案出なされたもので、水素ラジカル化に大きなエネルギーを必要とすることなく、純度が高い水素を効率良く分離・精製可能な水素分離膜モジュール、水素精製器及び水素分離膜モジュールアセンブリを提供することを課題とする。

【課題を解決するための手段】

【0006】

本発明の一態様は、水素分離膜モジュールであって、内部に空間を画定するハウジングと、水素ラジカルを選択的に透過させる性能を有する水素分離膜と、水素を水素ラジカル化するための水素ラジカル化手段とを含み、前記水素分離膜は、前記ハウジングの前記空間を、第１空間と第２空間とに区画するように配置されており、前記ハウジングは、水素を含む原料ガスを前記第１空間に導入するための入口と、前記原料ガスの一部を前記第１空間から排出するための出口と、前記原料ガスから前記水素分離膜を透過して前記第２空間に移動した水素を取り出すための取出口とを備え、前記水素ラジカル化手段は、前記第１空間に配された熱フィラメントである、水素分離膜モジュールである。

【0007】

本発明の他の態様では、前記水素分離膜は、筒状体に形成されており、前記第１空間が、前記筒状体の内部空間とされても良い。

【0008】

本発明の他の態様では、前記水素分離膜は、筒状体に形成されており、前記第１空間が、前記筒状体の外部空間とされても良い。

【0009】

本発明の他の態様では、前記熱フィラメントは、螺旋状に巻回されたコイル状部分を含んでも良い。

【0010】

本発明の他の態様では、前記熱フィラメントは、軸方向を画定する支持体と、前記支持体に外挿された前記コイル状部分とを含むフィラメントユニットを含んでも良い。

【0011】

本発明の他の態様では、前記第１空間には、複数の前記フィラメントユニットが配置されても良い。

【0012】

本発明の他の態様では、前記水素分離膜は、筒状体に形成されており、前記複数のフィラメントユニットは、それぞれの前記軸方向を、互いに揃えて、かつ、前記水素分離膜の前記筒状体の軸方向と平行に配置されても良い。

【0013】

本発明の他の態様では、前記複数のフィラメントユニットは、前記水素分離膜までの離隔距離が実質的に一定とされても良い。

【0014】

本発明の他の態様では、上記いずれかの水素分離膜モジュールを用いた水素精製器であっても良い。

【0015】

本発明の他の態様では、上記いずれかに記載された水素分離膜モジュールを少なくとも２つ含み、前記少なくとも２つの水素分離膜モジュールのうちの一方の水素分離膜モジュールの前記出口と、前記少なくとも２つの水素分離膜モジュールのうちの他方の水素分離膜モジュールの前記入口とが、接続手段により接続されている、水素分離膜モジュールアセンブリであっても良い。

【発明の効果】

【0016】

本発明の水素分離膜モジュール及びこれを用いた水素精製器は、上記の構成を採用することにより、水素ラジカル化に大きなエネルギーを必要とすることなく、純度が高い水素を効率良く分離・精製することが可能である。

【図面の簡単な説明】

【0017】

【図1】第１実施形態の水素分離膜モジュールの概略断面図である。

【図2】図１のII－II線の拡大断面図である。

【図3】図２の一つのフィラメントユニットの斜視図である。

【図4】第１実施形態の熱フィラメントの要部斜視図である。

【図5】第２実施形態の水素分離膜モジュールの概略断面図である。

【図6】図５のVI－VI線の拡大断面図である。

【図7】第３実施形態の水素分離モジュールの概略断面図である。

【図8】図７のVIII－VIII線の拡大断面図である。

【図9】第４実施形態の水素分離モジュールアセンブリの概略図である。

【図10】第４実施形態の水素分離モジュールアセンブリの概略図である。

【図11】水素精製器の一実施形態を示す概略断面図である。

【図12】本実施形態の他の実施形態を示す概略断面図である。

【図13】第１の実施形態の水素ラジカル化手段の変形例を示す概略断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0018】

以下、本発明のいくつかの実施形態が図面に基づき説明される。
図面は、本発明の理解を助けるために、誇張表現や、実際の構造の寸法比とは異なる表現が含まれていることが理解されなければならない。また、複数の実施形態を通して、同一又は共通する要素については同一の符号が付されており、重複する説明が省略される。さらに、実施形態及び図面に表された具体的な構成は、本発明の内容理解のためのものであって、本発明は、図示されている具体的な構成に限定されるものではない。

【0019】

［第１実施形態］
図１は、第１実施形態の水素分離膜モジュール１の模式的な概略断面図であり、図２は、そのII－II線の拡大断面図である。図１及び図２に示されるように、水素分離膜モジュール１は、供給される原料ガスＧから水素を取り出すためのモジュールであって、ハウジング２と、水素分離膜３と、水素ラジカル化手段４とを含む。なお、本明細書において、単に「水素」と記載されている場合、それは「水素分子」を意図している。

【0020】

本実施形態のハウジング２は、水素分離膜モジュール１の外装部材であって、その内部には空間Ｓが画定される。本実施形態において、空間Ｓは、軸方向に延びる円筒状とされている。ただし、空間Ｓの形状等は、様々なものが採用でき、特に制限されるものではない。

【0021】

ハウジング２は、例えば、金属材料で構成され得る。金属材料としては、例えば、ステンレス鋼が好適であり、とりわけ、耐熱性に優れたＳＵＳ３１６Ｌ等が望ましい。ハウジング２には、入口２３、出口２４及び取出口２５が設けられているが、これらについては後述する。

【0022】

水素分離膜３は、水素ラジカルを選択的に透過させる性質を有する薄膜材料である。水素分離膜３は、水素ラジカルを透過させるが、固体や液体をはじめ水素分子や他の気体は透過しない。また、本実施形態の水素分離膜３は、表面が平滑な非多孔質薄膜が用いられる。水素分離膜３は、例えば、パラジウム（Ｐｄ）を含む金属材料からなり、Ｐｄ－Ｃｕ合金やＰｄ－Ａｇ合金等が好適に用いられる。水素分離膜３の水素透過性能は、その厚さが小さいほど優れる傾向がある。特に制限されるものではないが、水素分離膜３の厚さは、例えば３００μm以下が好ましく、１μm以上１００μm以下程度がより好ましい。

【0023】

水素分離膜３は、ハウジング２内部の空間Ｓを、第１空間２１と第２空間２２とを含む複数の空間に区画するように配置されている。本実施形態において、水素分離膜３は、軸方向に延びる筒状体３ａ（円筒状体）に形成されている。筒状体３ａは、例えば、矩形シート状の水素分離膜３を軸心周りで円筒状に湾曲させ、対向したシート縁を互いに溶接固着することで形成され得る。そして、筒状体３ａの軸方向の両端は、例えば、溶接等により、ハウジング２に気密に固着されている。また、筒状体３ａは、その軸方向をハウジング２の空間Ｓの軸方向と向きを揃えて配置されている。より好ましい態様では、図２から明らかなように、筒状体３ａの軸中心線ＣＬは、ハウジング２の空間Ｓの軸中心線と一致するように配置される。

【0024】

ハウジング２の空間Ｓは、筒状体３ａの内部空間である第１空間２１と、筒状体３ａの外部空間である第２空間２２とに区画されている。第１空間２１は、例えば、円筒状の空間とされ、第２空間２２は、例えば、パイプ状の空間とされている。

【0025】

次に、ハウジング２の入口２３、出口２４及び取出口２５が説明される。

【0026】

入口２３は、水素を含む原料ガスＧを第１空間２１に導入するためのもので、例えば、開口、継手等として形成される。入口２３には、原料ガスの供給源（図示省略）が接続される。本実施形態の入口２３は、ハウジング２の軸方向の第１端Ａ側の端面に形成されている。

【0027】

出口２４は、原料ガスＧの一部を第１空間２１から排出するためのもので、例えば、開口、継手等として形成される。原料ガスＧの一部とは、水素分離膜３を透過できずに第１空間２１に残ったガスを意味する。本実施形態では、出口２４は、ハウジング２の軸方向の第２端Ｂ側の端面に形成されている。したがって、原料ガスＧは、図１において、第１空間２１を左側から右側に流れる。

【0028】

取出口２５は、原料ガスＧから水素分離膜３を透過して第２空間２２に移動した水素を取り出すためのもので、開口、継手等として形成される。本実施形態では、取出口２５は、第２空間２２に設けられ、例えば、ハウジング２の軸方向の第２端Ｂ側の外周面に形成されている。

【0029】

本実施形態では、水素ラジカル化手段４は、第１空間Ｓ１に配された熱フィラメント４１として構成されている。

【0030】

図３には、熱フィラメント４１の一例の拡大図が示されている。本実施形態の熱フィラメント４１は、例えば、細いタングステンワイヤーで構成されており、通電により発熱することができる。本実施形態のタングステンワイヤーは、例えば、３mmの線径を有し、電源からの電力供給を受けることで１０００～２８００℃に発熱することができる。なお、タングステンワイヤーは、水素分離膜モジュール１のサイズ等に応じて、例えば、０．１mmから１mmの細線径のものに適宜変更することができる。

【0031】

また、本実施形態の熱フィラメント４１は、少なくとも一部に、螺旋状に巻回されたコイル状部分４１ａを含んでいる。好ましい例では、熱フィラメント４１は、さらに、軸方向を画定する支持体４２を含み、この支持体４２にコイル状部分４１ａが外挿されたフィラメントユニット５を含む。図３では、支持体４２とコイル状部分４１ａとの間の隙間が描かれているが、コイル状部分４１ａは、支持体４２に接するように巻き付けられても良い。

【0032】

［作用］
水素分離膜モジュール１の作用は、次のとおりである。
まず、ハウジング２の入口２３から、第１空間２１に、水素を含む原料ガスＧが供給される。原料ガスＧは、水素を含むものであれば特に制限されるものではなく、例えば、メタンやアンモニア等を採用することができる。

【0033】

第１空間２１に供給された原料ガスＧは、第１空間２１を軸方向に移動し、出口２４からハウジング２の外部に排出される。第１空間２１を通過している間、原料ガスＧは、熱フィラメント４１及び水素分離膜３に接触することができる。

【0034】

第１空間２１への原料ガスＧの供給に合わせて、又は、それに先行して、熱フィラメント４１が通電加熱される。熱フィラメント４１に電流を流すことにより、熱フィラメント４１は、１０００～２８００℃の所定の温度まで発熱することができる。発熱した熱フィラメント４１は、その触媒反応により、原料ガスＧ中の水素分子を分解し、水素ラジカルを生成する。具体的には、水素分子は、熱フィラメント４１上のダングリングボンドに水素原子として解離吸着される。

【0035】

加熱された熱フィラメント４１上では、水素原子は、水素ラジカルとして熱脱離し、第１空間２１の原料ガスＧ中へと放出される。放出された水素ラジカルは、水素分離膜３の表面に吸着される。この水素ラジカルは、水素ラジカルの濃度勾配によって第１空間２１から第２空間２２へ水素分離膜３への透過が促進される。これは、第１空間２１と第２空間２２との間に差圧を必要としないメリットをもたらす。水素分離膜３の内部を拡散移動した水素ラジカルは、水素分離膜３の第２空間２２側の表面に達し、その後、第２空間２２で水素ラジカル同士が結合することにより、水素（水素分子）が得られる。この水素は、取出口２５からハウジング２の外部へと取り出され得る。

【0036】

本実施形態の水素分離膜モジュール１は、いくつかの利点を有する。まず、水素ラジカル化手段４は、プラズマを発生させるための高電圧電極を用いない。したがって、本実施形態の水素分離膜モジュール１は、水素分子を水素ラジカル化するための大きなエネルギーが不要であり、水素分離を行う際のコストを大幅に低減することができる。

【0037】

また、第２空間２２に透過した水素ラジカルは、水素分離膜３との吸着が外れ、他の水素ラジカルと結合して水素分子となる。したがって、第２空間２２で得られた水素分子は再び第１空間２１に逆流することがなく、純度の高い水素を効率良く分離・精製することができる。

【0038】

本実施形態の水素分離膜モジュール１は、水素を分離するために、第１空間２１と第２空間２２の間に積極的な圧力差を提供する必要が無い。したがって、水素分離膜３は、例えば、水素分離膜３を支持ないし補強するパンチングメタルのような支持構造体（図示省略）を別途備える必要がない。したがって、本実施形態の水素分離膜モジュール１は、軽量かつ簡単な構成で製造され得る。なお、本実施形態の水素分離膜モジュール１は、上述のような支持構造体を備えても良い。

【0039】

また、上記構成に関連し、水素分離膜３には、例えば、純鉄、ニッケル、チタン、バナジウム系、ニオブ系の材料が採用されても良い。バナジウムやニオブ系の水素分離膜３はパラジウム系のものよりも安価かつ透過性能に優れることが知られているが、機械的強度に劣り、それ単体では高い圧力に耐えることができないが、本実施形態の水素分離膜モジュール１は、ハウジング２の第１空間２１と第２空間２２との間で大きな差圧が生じないことから、このような水素分離膜３を、支持構造体を用いることなく単体で使用することができ、水素の高い透過量を得ることが可能である。

【0040】

また、水素の透過流量は水素分離膜３の厚さの逆数に比例することが知られている。これまでの技術では、水素分離膜３を薄くすると、第１空間２１と第２空間２２との間の差圧を小さくする必要があったが、本実施形態の水素分離膜モジュール１は、上述のような差圧に依存することなく水素分離が可能となる。特に、純鉄は安価なうえに加工性に優れ延性・展性に富むため薄膜化が容易であるため、本実施形態の水素分離膜モジュール１は、純鉄を利用した低コストで高効率な水素分離も可能となる。

【0041】

図２及び図４に示されるように、水素ラジカル化手段４は、複数のフィラメントユニット５を含んでも良い。例えば、複数のフィラメントユニット５は、それぞれの軸方向を、互いに揃えて、かつ、水素分離膜３の筒状体３ａの軸方向と平行に配置されても良い。また、図４に示されるように、複数のフィラメントユニット５は、水素分離膜３の筒状体３ａの軸中心線ＣＬの同心円Ｒに沿って配置されている。好ましい態様では、複数のフィラメントユニット５は、同心円Ｒ上に配置されている。したがって、複数のフィラメントユニット５は、それぞれ、水素分離膜３までの離隔距離（径方向の距離）Ｌ１が実質的に一定とされている。したがって、このような水素ラジカル化手段４は、水素分離、精製時のムラを減じ、精製効率を高めるのに役立つ。また、複数のフィラメントユニット５は、周方向にも等間隔の距離Ｌ２で配置されている。このような水素ラジカル化手段４は、さらに、水素分離、精製時のムラを減じ、精製効率を高めるのに役立つ。なお、図１３には、第１実施形態の水素ラジカル化手段４の変形例として、図１のII－II線断面を示す。図１３に示されるように、水素ラジカル化手段４は、一つのみのフィラメントユニット５で構成されても良い。

【0042】

フィラメントユニット５において、支持体４２は、高温に耐え得る材料であれば特に制限されないが、例えば、耐熱性に優れたセラミックス材料等が好適である。また、支持体４２の外径などは、熱フィラメント４１の螺旋径などに応じて適宜調整可能であるが、例えば、外径が５～１５mm程度とされている。支持体４２は、熱フィラメント４１の螺旋形状を長期に渡って安定的に維持する他、特に、発熱に伴う熱フィラメント４１の熱変形（いわゆる熱ダレ）を抑制するのに役立つ。

【0043】

［第２実施形態］
図５は、第２実施形態の水素分離膜モジュール１の模式的な概略断面図であり、図６は、そのVI－VI線の要部断面図である。この実施形態においても、ハウジング２や水素分離膜３の形状は、基本的に、第１実施形態と同様である。一方、第２実施形態では、ハウジング２の空間Ｓにおいて、第１空間２１が、筒状体３ａの水素分離膜３の外部空間とされており、第２空間２２が、筒状体３ａの水素分離膜３の内部空間とされている点で、第１実施形態と異なっている。すなわち、この実施形態では、第１空間２１はパイプ状の空間であり、第２空間２２は、円筒状の空間である。

【0044】

第２実施形態において、例えば、ハウジング２の外周面には、第１空間２１に連通するように、入口２３及び出口２４が設けられている。また、ハウジング２の軸方向の第１端Ａ側の端面には、第２空間２２に連通するように取出口２５が設けられている。

【0045】

図６に示されるように、水素ラジカル化手段４は、第１空間２１に配されている。第２実施形態においても、複数のフィラメントユニット５が、筒状体３ａの水素分離膜３の軸中心線ＣＬを中心とする同心円Ｒ上に、ほぼ等間隔の距離Ｌ２で配置されている。なお、この実施形態においても、水素ラジカル化手段４は、一つのフィラメントユニット５のみで構成されても良い（図示省略）。

【0046】

［第３実施形態］
図７は、第３実施形態の水素分離膜モジュール１の模式的な概略断面図であり、図８は、そのVIII－VIII線の拡大断面図である。この実施形態では、ハウジング２は、内部に直方体状の空間Ｓを画定している。空間Ｓは、図において左右方向に長く延びており、この方向を軸方向とする。

【0047】

水素分離膜３は、ハウジング２の空間Ｓを、図において上下に２つの空間に区分するように、平面状に延びている。本実施形態では、下部側の空間が第１空間２１とされ、その上部側の空間が第２空間２２とされている。第１空間２１には、原料ガスＧの入口２３及び出口２４がそれぞれ連通している。また、第２空間２２には、原料ガスＧから分離された水素を取り出すための取出口２５が連通している。

【0048】

第１空間２１には、熱フィラメント４１を含む水素ラジカル化手段４が配置されている。本実施形態の水素ラジカル化手段４は、複数のフィラメントユニット５を含む。各フィラメントユニット５は、その軸方向を、空間Ｓの軸方向と平行に配置されている。また、図８に示されるように、ハウジング２の軸方向と直交する横断面において、複数のフィラメントユニット５は、水素分離膜３と平行な軸線Ｐ上に配置される。このような水素ラジカル化手段４は、水素分離、精製時のムラを減じ、精製効率を高めるのに役立つ。また、複数のフィラメントユニット５は、水素分離膜３に沿った方向にも等間隔の距離Ｌ２で配置されている。このような水素ラジカル化手段４は、さらに、水素分離、精製時のムラを減じ、精製効率を高めるのに役立つ。なお、この実施形態においても、水素ラジカル化手段４は、一つのフィラメントユニット５のみで構成されても良い（図示省略）。

【0049】

［第４実施形態］
図９は、本発明の第４実施形態の概略断面図である。
図９には、少なくとも２つの水素分離膜モジュール１を用いた水素分離膜モジュールアセンブリ１０が示されている。このアセンブリ１０は、第１実施形態の水素分離膜モジュール１を少なくとも２つ含み、その内の一方の水素分離膜モジュール１（以下、第１のモジュール１Ａという。）の出口２４と、他方の水素分離膜モジュール１（以下、第２のモジュール１Ｂという。）の入口２３とが、接続手段６で接続されて構成されている。この実施形態のアセンブリ１０は、水素分離膜モジュール１の軸方向に長く延びるように構成されているが、接続手段６に可撓性を持たせることで、アセンブリ１０は種々の形状に変形可能である。

【0050】

接続手段６は、一方のモジュール１Ａと他方のモジュール１Ｂのそれぞれの第１空間２１が互いに連通するように、２つのモジュールを接続している。接続手段６は、例えば、各種の接続金具、ホース、配管等を含む。また、接続手段６は、出口２４及び入口２３の一方に形成された雄ネジ部と、出口２４及び入口２３の他方に形成された雌ネジ部とで構成されてもよく、この場合、独立した他の部品を用いずに構成され得る。さらに、接続手段６には、例えば面シール（ＶＣＲ）継手、スウェージロック、突き合わせ溶接（バッドウェルド）等が採用されても良い。

【0051】

本実施形態のアセンブリ１０の作用は、次のとおりである。
まず、一方のモジュール１Ａの入口２３には、原料ガスＧが供給される。原料ガスＧは、すでに説明された作用により、一方のモジュール１Ａの水素分離膜３で水素分離され、その取出口２５から水素が取り出される。一方のモジュール１Ａで分離処理しきれなかった水素を含む残余の原料ガスＧは、一方のモジュール１Ａの出口２４、接続手段６、及び、他方のモジュール１Ｂの入口２３を経て、他方のモジュール１Ｂの第１空間２１に供給される。他方のモジュール１Ｂにおいて、原料ガスＧは、再び水素分離膜３で水素分離され、その取出口２５から水素が取り出される。

【0052】

この実施形態では、原料ガスからより多くの水素を取り出し、水素分離膜モジュール１（アセンブリ１０）を通過した後の処理済の原料ガスＧの水素含有量を減少させることができる。特に、比較的小型の水素分離膜モジュール１を用いる場合、これに比例して水素分離膜３の分離・精製に必要な表面積も小さくなる傾向にあり、十分に水素を分離・精製できず処理済みの原料ガスＧに水素が残る割合が大きくなる。しかし、上述のように、複数の水素分離膜モジュール１を複数接続したアセンブリ１０として使用することにより、実装する装置の形状に応じて柔軟に水素分離膜モジュール１の配置を決定することができ、原料ガスＧからより多くの水素を分離・精製することが可能となる。また、水素分離膜モジュール１が、表面積が小さい水素分離膜３を備えている場合であっても、上述のように配置の自由度が高いアセンブリとして使用することで、水素の分離・精製が効率的に行える。

【0053】

なお、図９の実施形態のアセンブリ１０は、２つの水素分離膜モジュール１が接続されているが、３つ以上の水素分離膜モジュール１が互いに接続されても良い。

【0054】

［第５実施形態］
図１０は、本発明の第５実施形態の概略断面図である。
図１０には、少なくとも２つの水素分離膜モジュール１を用いた水素分離膜モジュールアセンブリ１０が示されている。このアセンブリ１０は、第２実施形態の水素分離膜モジュール１を少なくとも２つ含み、その内の一方の水素分離膜モジュール１（以下、第１のモジュール１Ｃという。）の出口２４と、他方の水素分離膜モジュール１（以下、第２のモジュール１Ｄという。）の入口２３とが、接続手段６で接続されて構成されている。この実施形態では、アセンブリ１０は、水素分離膜モジュール１をその径方向に積み上げて構成されているが、接続手段６に可撓性を持たせることで、アセンブリ１０は種々の形状に変形可能である。

【0055】

なお、図示してないが、第３実施形態の水素分離膜モジュール１を用いてアセンブリ１０が形成されても良いのは言うまでもない。

【0056】

［水素精製器の実施形態１］
上で説明されたいずれかの水素分離膜モジュール１は、水素精製器として実施することができる。図１１は、そのような水素精製器１００の実施形態の概略図である。

【0057】

この水素精製器１００は、原料ガス供給部５０と、水素分離膜モジュール１とを含む。ここで用いられる水素分離膜モジュール１は、上述の水素分離膜モジュールアセンブリ１０であっても良い。

【0058】

本実施形態において、原料ガス供給部５０は、例えば、半導体工場、液晶工場等で用いられるＣＶＤ装置（薄膜形成装置）５０１である。本実施形態のＣＶＤ装置５０１は、半導体ウエハ等の表面に薄膜を成形するためのプラズマＣＶＤ装置が例示されている。このＣＶＤ装置５０１は、例えば、基板を配置可能なチャンバー５１を備える。

【0059】

チャンバー５１は、成膜のためのプロセスガスＰＧを供給するための装置入口５２と、成膜処理後のプロセスガスを排出するための排出口５３とを含む。また、ＣＶＤ装置５０１は、チャンバー５１内のプロセスガスＰＧを活性化させるためのプラズマ発生装置５４を備える。プロセスガスＰＧとしては、例えば、シラン（ＳｉＨ４）と水素との混合ガスが用いられる。

【0060】

プラズマ発生装置５４は、シャワーヘッド（カソード）５４ａ、ステージ（アノード）５４ｂ、及び、高周波電源５４ｃを含む。ステージ５４ｂには、ウエハの温度を調整するためのヒーター５４ｄが設けられている。

【0061】

水素分離膜モジュール１は、水素分離膜モジュール１の入口２３に、ＣＶＤ装置５０１の排出口５３から排出されるプロセスガスＰＧが供給されるように、ＣＶＤ装置５０１に接続されている。

【0062】

一般に、ＣＶＤ装置５０１では、排出口５３から排出されるプロセスガスはそのまま廃棄処分されている。本実施形態の水素精製器１００は、ＣＶＤ装置５０１において、従来、廃棄されていたプロセスガスＰＧから水素を分離・精製することができ、資源の有効活用を図ることができる。

【0063】

本実施形態の水素分離膜モジュール１は、熱フィラメント４１を備えているが、この熱フィラメント４１の働きにより、ＣＶＤ装置５０１の排出口５３の流路内でのデポ生成を抑制することが可能になる。さらに、ＣＶＤ装置５０１のプロセスガスＰＧにアンモニアが含まれている場合、熱フィラメント４１は、排出されたプロセスガスＰＧ中に含まれる未反応のアンモニアを、熱フィラメント４１の働きにより窒素と水素に分解して、この分解によって生成された水素も分離・精製することが可能となる。

【0064】

なお、ＣＶＤ装置５０１は、本実施形態のようなプラズマＣＶＤ装置に制限されるものではなく、プロセスガスＰＧに水素を含むものであれば、熱ＣＶＤ装置や、ＭＯＣＶＤ（Metal Organic Chemical Vapor Deposition）装置等が採用されても良い。

【0065】

［水素精製器の実施形態２］
図１２は、水素精製器１００の他の実施形態のブロック図を示す。
この実施形態では、原料ガス供給部５０は、光輝焼鈍炉５０２とされている。光輝焼鈍炉５０２は、ステンレスの光沢を維持したまま焼鈍を行う無酸化熱処理炉である。炉内は、例えば、アンモニア分解ガス（水素７５％、窒素２５％）や、純水素と純窒素の混合ガス等の無酸化性雰囲気ガスが用いられる。そして、光輝焼鈍炉５０２のガス排気口には、水素分離膜モジュール１の入口２３が接続されている。

【0066】

さらに、この実施形態では、水素分離膜モジュール１から水素を取り出すための取出口２５には、水素貯蔵部６０が接続されている。水素貯蔵部６０は、例えば、水素を気体のまま高圧で貯蔵するタンク等が用いられ得る。また、他の例として、水素貯蔵部６０は、金属などに吸蔵、吸着させて高純度の水素として貯蔵させても良い。

【0067】

水素貯蔵部６０には、例えば、切替供給部７０が接続されている。切替供給部７０は、水素貯蔵部６０に貯蔵されている水素を、要求に応じて、光輝焼鈍炉５０２に供給することができる。これにより、水素が、光輝焼鈍炉５０２の雰囲気ガスとして再利用され得る。また、切替供給部７０には、水素を必要とする他のデバイス、例えば、燃料電池が接続されても良い。この場合、切替供給部７０は、要求に応じて、水素貯蔵部６０に貯蔵されている水素を燃料電池に供給し、発電に利用され得る。

【0068】

以上、本発明の実施形態が詳細に説明されたが、本発明は、上記の具体的な開示に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載された技術的思想の範囲内において、種々変更して実施することができる。

【符号の説明】

【0069】

１ 水素分離膜モジュール
２ ハウジング
３ 水素分離膜
３ａ 筒状体
４ 水素ラジカル化手段
５ フィラメントユニット
６ 接続手段
１０ 水素分離膜モジュールアセンブリ
２１ 第１空間
２２ 第２空間
２３ 入口
２４ 出口
２５ 取出口
４１ 熱フィラメント
４１ａ コイル状部分
４２ 支持体
１００ 水素精製器
Ｓ 空間
Ｓ１ 第１空間

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】