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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024135487
(43)【公開日】2024-10-04
(54)【発明の名称】二酸化炭素の固定方法
(51)【国際特許分類】
B01D 53/62 20060101AFI20240927BHJP
B01D 53/83 20060101ALI20240927BHJP
【ＦＩ】
B01D53/62 ZAB
B01D53/83
【審査請求】未請求
【請求項の数】7
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2023046195
(22)【出願日】2023-03-23
(71)【出願人】
【識別番号】000000240
【氏名又は名称】太平洋セメント株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100162145
【弁理士】
【氏名又は名称】村地 俊弥
(74)【代理人】
【識別番号】100103539
【弁理士】
【氏名又は名称】衡田 直行
(74)【代理人】
【識別番号】100111202
【弁理士】
【氏名又は名称】北村 周彦
(72)【発明者】
【氏名】竹本 智典
(72)【発明者】
【氏名】佐野 浩希
(72)【発明者】
【氏名】中務（春日） 友明
(72)【発明者】
【氏名】明戸 剛
(72)【発明者】
【氏名】一坪 幸輝
【テーマコード（参考）】
4D002
【Ｆターム（参考）】
4D002AA09
4D002AC01
4D002AC05
4D002AC10
4D002BA03
4D002CA08
4D002CA20
4D002DA03
4D002DA66
4D002DA70
4D002EA01
4D002EA13
4D002FA02
4D002GA01
4D002GA03
4D002GB01
4D002GB03
4D002GB06
4D002GB20
(57)【要約】
【課題】二酸化炭素含有ガス（例えば、工場の排ガス）に含まれている二酸化炭素（炭酸ガス）を、連続式でかつ大型の加熱炉を用いて、廃コンクリート等のセメント質硬化体に固定するための方法であって、二酸化炭素の固定を十分な量で安定して行うことができる方法を提供する。
【解決手段】連続式加熱炉１の筒状の収容部２の内部空間を、その軸線方向に２つ以上のゾーン１３、１４、１５に分けて、最も大きな設定温度のゾーン１３と最も小さな設定温度のゾーン１５とで設定温度の差が３０℃以上になるように、ゾーン１３等の設定温度を定める工程と、筒状の収容部２の内部空間（温度及び相対湿度の実測値が８０～１５０℃、３５％以上に調整されたもの）にて、管１２から供給された水蒸気の存在下で、管１１から供給された二酸化炭素含有ガスと、セメント質硬化体を接触させて、セメント質硬化体に二酸化炭素を固定する工程、を含む二酸化炭素の固定方法。
【選択図】図１
【解決手段】連続式加熱炉１の筒状の収容部２の内部空間を、その軸線方向に２つ以上のゾーン１３、１４、１５に分けて、最も大きな設定温度のゾーン１３と最も小さな設定温度のゾーン１５とで設定温度の差が３０℃以上になるように、ゾーン１３等の設定温度を定める工程と、筒状の収容部２の内部空間（温度及び相対湿度の実測値が８０～１５０℃、３５％以上に調整されたもの）にて、管１２から供給された水蒸気の存在下で、管１１から供給された二酸化炭素含有ガスと、セメント質硬化体を接触させて、セメント質硬化体に二酸化炭素を固定する工程、を含む二酸化炭素の固定方法。
【選択図】図１
【特許請求の範囲】
【請求項1】
二酸化炭素含有ガスを流通させるための筒状の収容部を有する連続式加熱炉の中に、セメント質硬化体を供給して、上記二酸化炭素含有ガスに含まれている二酸化炭素を、上記セメント質硬化体に固定するための二酸化炭素の固定方法であって、
上記筒状の収容部の内部空間を、その軸線方向に２つ以上のゾーンに分けて、最も大きな設定温度のゾーンと最も小さな設定温度のゾーンとで設定温度の差が３０℃以上になるように、上記２つ以上のゾーンについて、設定温度を定める設定温度調整工程と、
上記設定温度調整工程の後、上記設定温度の差を３０℃以上に維持した状態で、上記筒状の収容部の一端から、上記セメント質硬化体を供給して、上記筒状の収容部の内部空間にて、水蒸気の存在下で上記セメント質硬化体と上記二酸化炭素含有ガスを接触させ、上記筒状の収容部の他端から、上記二酸化炭素を固定したセメント質硬化体を排出させるセメント質硬化体処理工程、
を含む二酸化炭素の固定方法。
上記筒状の収容部の内部空間を、その軸線方向に２つ以上のゾーンに分けて、最も大きな設定温度のゾーンと最も小さな設定温度のゾーンとで設定温度の差が３０℃以上になるように、上記２つ以上のゾーンについて、設定温度を定める設定温度調整工程と、
上記設定温度調整工程の後、上記設定温度の差を３０℃以上に維持した状態で、上記筒状の収容部の一端から、上記セメント質硬化体を供給して、上記筒状の収容部の内部空間にて、水蒸気の存在下で上記セメント質硬化体と上記二酸化炭素含有ガスを接触させ、上記筒状の収容部の他端から、上記二酸化炭素を固定したセメント質硬化体を排出させるセメント質硬化体処理工程、
を含む二酸化炭素の固定方法。
【請求項2】
上記最も大きな設定温度のゾーンが、上記セメント質硬化体が供給される側に最も近いゾーンであり、かつ、上記最も小さな設定温度のゾーンが、上記セメント質硬化体が排出される側に最も近いゾーンである請求項１に記載の二酸化炭素の固定方法。
【請求項3】
上記筒状の収容部が、５～３０ｍの長さを有する請求項１に記載の二酸化炭素の固定方法。
【請求項4】
上記連続式加熱炉が、外熱式のロータリーキルンである請求項１に記載の二酸化炭素の固定方法。
【請求項5】
上記水蒸気の単位時間当たりの供給量が、１ｋｇ／ｈ以上であり、かつ、上記二酸化炭素含有ガスの単位時間当たりの供給量が、二酸化炭素に換算した値として、０．５Ｎｍ３／ｈ以上である請求項１に記載の二酸化炭素の固定方法。
【請求項6】
上記筒状の収容部の内部空間の相対湿度の測定値が３５％以上になるように、上記２つ以上のゾーンについて、上記設定温度を定める請求項１～５のいずれか１項に記載の二酸化炭素の固定方法。
【請求項7】
上記筒状の収容部の内部空間の温度の測定値が８０～１５０℃になるように、上記２つ以上のゾーンについて、上記設定温度を定める請求項１～５のいずれか１項に記載の二酸化炭素の固定方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、二酸化炭素の固定方法に関する。
【背景技術】
【0002】
二酸化炭素含有ガス（例えば、工場の排ガス）に含まれている二酸化炭素を、廃コンクリート等のセメント質硬化体に固定する技術が、知られている。
例えば、特許文献１に、セメント質硬化体に二酸化炭素含有ガス及び水蒸気を接触させて、前記セメント質硬化体上で炭酸化反応を生ぜしめ、当該セメント質硬化体に二酸化炭素を固定化するための反応部（例えば、ロータリーキルンを含むもの）と、前記反応部に前記セメント質硬化体を供給するセメント質硬化体供給部と、前記反応部に前記二酸化炭素含有ガスを供給する二酸化炭素含有ガス供給部と、前記反応部に水又は氷を供給する水供給部又は氷供給部と、を備え、前記反応部は水の７５℃以上の温度に保持され、前記水蒸気は前記水又は前記氷が前記反応部に供給されることにより生成されることを特徴とする、二酸化炭素の固定化装置が、記載されている。
例えば、特許文献１に、セメント質硬化体に二酸化炭素含有ガス及び水蒸気を接触させて、前記セメント質硬化体上で炭酸化反応を生ぜしめ、当該セメント質硬化体に二酸化炭素を固定化するための反応部（例えば、ロータリーキルンを含むもの）と、前記反応部に前記セメント質硬化体を供給するセメント質硬化体供給部と、前記反応部に前記二酸化炭素含有ガスを供給する二酸化炭素含有ガス供給部と、前記反応部に水又は氷を供給する水供給部又は氷供給部と、を備え、前記反応部は水の７５℃以上の温度に保持され、前記水蒸気は前記水又は前記氷が前記反応部に供給されることにより生成されることを特徴とする、二酸化炭素の固定化装置が、記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【特許文献1】特開２０２２－１４６８１７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
二酸化炭素含有ガス中の二酸化炭素をセメント質硬化体に固定する技術において、当該固定のための手段である加熱炉として、連続式でかつ大型のものを用いる場合、加熱炉の中の各種の雰囲気（例えば、温度）を、目的とする雰囲気になるように正確に制御することは、困難である。その結果、二酸化炭素を十分かつ安定した量で固定することが困難という問題がある。
本発明の目的は、二酸化炭素含有ガス（例えば、工場の排ガス）に含まれている二酸化炭素（炭酸ガス）を、廃コンクリート等のセメント質硬化体に固定する技術において、二酸化炭素を固定するための手段である加熱炉として、連続式でかつ大型のものを用いる場合、加熱炉の中の各種の雰囲気（特に、温度及び相対湿度）を、目的とする雰囲気になるように正確に制御することができ、その結果、セメント質硬化体に二酸化炭素を十分かつ安定した量で固定することができる二酸化炭素の固定方法を提供することである。
本発明の目的は、二酸化炭素含有ガス（例えば、工場の排ガス）に含まれている二酸化炭素（炭酸ガス）を、廃コンクリート等のセメント質硬化体に固定する技術において、二酸化炭素を固定するための手段である加熱炉として、連続式でかつ大型のものを用いる場合、加熱炉の中の各種の雰囲気（特に、温度及び相対湿度）を、目的とする雰囲気になるように正確に制御することができ、その結果、セメント質硬化体に二酸化炭素を十分かつ安定した量で固定することができる二酸化炭素の固定方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【0005】
本発明者は、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、連続式加熱炉の筒状の収容部の内部空間を、その軸線方向に２つ以上のゾーンに分けて、これら２つ以上のゾーンについて、最も大きな設定温度のゾーンと最も小さな設定温度のゾーンとで設定温度の差が３０℃以上になるように、設定温度を定め、次いで、水蒸気の存在下でセメント質硬化体と二酸化炭素含有ガスを接触させて、二酸化炭素の固定化を行なえば、上記目的を達成することができることを見出し、本発明を完成した。
【0006】
本発明は、以下の［１］～［７］を提供するものである。
［１］ 二酸化炭素含有ガスを流通させるための筒状の収容部を有する連続式加熱炉の中に、セメント質硬化体を供給して、上記二酸化炭素含有ガスに含まれている二酸化炭素を、上記セメント質硬化体に固定するための二酸化炭素の固定方法であって、上記筒状の収容部の内部空間を、その軸線方向に２つ以上のゾーンに分けて、最も大きな設定温度のゾーンと最も小さな設定温度のゾーンとで設定温度の差が３０℃以上になるように、上記２つ以上のゾーンについて、設定温度を定める設定温度調整工程と、上記設定温度調整工程の後、上記設定温度の差を３０℃以上に維持した状態で、上記筒状の収容部の一端から、上記セメント質硬化体を供給して、上記筒状の収容部の内部空間にて、水蒸気の存在下で上記セメント質硬化体と上記二酸化炭素含有ガスを接触させ、上記筒状の収容部の他端から、上記二酸化炭素を固定したセメント質硬化体を排出させるセメント質硬化体処理工程、を含む二酸化炭素の固定方法。
［２］ 上記最も大きな設定温度のゾーンが、上記セメント質硬化体が供給される側に最も近いゾーンであり、かつ、上記最も小さな設定温度のゾーンが、上記セメント質硬化体が排出される側に最も近いゾーンである、上記［１］に記載の二酸化炭素の固定方法。
［３］ 上記筒状の収容部が、５～３０ｍの長さを有する、上記［１］又は［２］に記載の二酸化炭素の固定方法。
［４］ 上記連続式加熱炉が、外熱式のロータリーキルンである、上記［１］～［３］のいずれかに記載の二酸化炭素の固定方法。
［５］ 上記水蒸気の単位時間当たりの供給量が、１ｋｇ／ｈ以上であり、かつ、上記二酸化炭素含有ガスの単位時間当たりの供給量が、二酸化炭素に換算した値として、０．５Ｎｍ３／ｈ以上である、上記［１］～［４］のいずれかに記載の二酸化炭素の固定方法。
［６］ 上記筒状の収容部の内部空間の相対湿度が３５％以上になるように、上記２つ以上のゾーンについて、上記設定温度を定める、上記［１］～［５］のいずれかに記載の二酸化炭素の固定方法。
［７］ 上記筒状の収容部の内部空間の温度の測定値が８０～１５０℃になるように、上記２つ以上のゾーンについて、上記設定温度を定める、上記［１］～［６］のいずれかに記載の二酸化炭素の固定方法。
［１］ 二酸化炭素含有ガスを流通させるための筒状の収容部を有する連続式加熱炉の中に、セメント質硬化体を供給して、上記二酸化炭素含有ガスに含まれている二酸化炭素を、上記セメント質硬化体に固定するための二酸化炭素の固定方法であって、上記筒状の収容部の内部空間を、その軸線方向に２つ以上のゾーンに分けて、最も大きな設定温度のゾーンと最も小さな設定温度のゾーンとで設定温度の差が３０℃以上になるように、上記２つ以上のゾーンについて、設定温度を定める設定温度調整工程と、上記設定温度調整工程の後、上記設定温度の差を３０℃以上に維持した状態で、上記筒状の収容部の一端から、上記セメント質硬化体を供給して、上記筒状の収容部の内部空間にて、水蒸気の存在下で上記セメント質硬化体と上記二酸化炭素含有ガスを接触させ、上記筒状の収容部の他端から、上記二酸化炭素を固定したセメント質硬化体を排出させるセメント質硬化体処理工程、を含む二酸化炭素の固定方法。
［２］ 上記最も大きな設定温度のゾーンが、上記セメント質硬化体が供給される側に最も近いゾーンであり、かつ、上記最も小さな設定温度のゾーンが、上記セメント質硬化体が排出される側に最も近いゾーンである、上記［１］に記載の二酸化炭素の固定方法。
［３］ 上記筒状の収容部が、５～３０ｍの長さを有する、上記［１］又は［２］に記載の二酸化炭素の固定方法。
［４］ 上記連続式加熱炉が、外熱式のロータリーキルンである、上記［１］～［３］のいずれかに記載の二酸化炭素の固定方法。
［５］ 上記水蒸気の単位時間当たりの供給量が、１ｋｇ／ｈ以上であり、かつ、上記二酸化炭素含有ガスの単位時間当たりの供給量が、二酸化炭素に換算した値として、０．５Ｎｍ３／ｈ以上である、上記［１］～［４］のいずれかに記載の二酸化炭素の固定方法。
［６］ 上記筒状の収容部の内部空間の相対湿度が３５％以上になるように、上記２つ以上のゾーンについて、上記設定温度を定める、上記［１］～［５］のいずれかに記載の二酸化炭素の固定方法。
［７］ 上記筒状の収容部の内部空間の温度の測定値が８０～１５０℃になるように、上記２つ以上のゾーンについて、上記設定温度を定める、上記［１］～［６］のいずれかに記載の二酸化炭素の固定方法。
【発明の効果】
【0007】
本発明によれば、二酸化炭素（炭酸ガス）の固定手段である加熱炉として、連続式でかつ大型のもの（例えば、外熱式のロータリーキルン）を用いる場合であっても、セメント質硬化体に対して、二酸化炭素含有ガスに含まれている二酸化炭素を十分かつ安定した量で（換言すると、大きな量でかつ経時的な変動が小さい量で）固定することができる。
【図面の簡単な説明】
【0008】
【発明を実施するための形態】
【0009】
本発明において、被処理物であるセメント質硬化体としては、コンクリートからなる硬化体、モルタルからなる硬化体、または、セメントペーストからなる硬化体が挙げられる。
特に、廃棄物の利用促進の観点から、再生骨材や、コンクリートもしくはモルタルからなる建材の廃材（廃コンクリート等）や、セメントペースト硬化体の廃材や、レディーミクストコンクリートで発生するスラッジの硬化体等が、本発明において、好ましく用いられる。
セメント質硬化体は、二酸化炭素含有ガスとの接触面積を大きくして、固定される二酸化炭素の量を増大させるために、好ましくは、粒状物の形態を有する。
該粒状物の粒度は、好ましくは５０ｍｍ以下、より好ましくは４０ｍｍ以下、さらに好ましくは３０ｍｍ以下、さらに好ましくは２０ｍｍ以下、特に好ましくは１０ｍｍ以下である。ここで、粒状物の粒度とは、その粒状物の最大寸法（例えば、断面が楕円の形状である場合、長軸の寸法）をいう。
特に、廃棄物の利用促進の観点から、再生骨材や、コンクリートもしくはモルタルからなる建材の廃材（廃コンクリート等）や、セメントペースト硬化体の廃材や、レディーミクストコンクリートで発生するスラッジの硬化体等が、本発明において、好ましく用いられる。
セメント質硬化体は、二酸化炭素含有ガスとの接触面積を大きくして、固定される二酸化炭素の量を増大させるために、好ましくは、粒状物の形態を有する。
該粒状物の粒度は、好ましくは５０ｍｍ以下、より好ましくは４０ｍｍ以下、さらに好ましくは３０ｍｍ以下、さらに好ましくは２０ｍｍ以下、特に好ましくは１０ｍｍ以下である。ここで、粒状物の粒度とは、その粒状物の最大寸法（例えば、断面が楕円の形状である場合、長軸の寸法）をいう。
【0010】
本発明において、二酸化炭素含有ガスとは、気体である二酸化炭素（炭酸ガス）を含むガスを意味する。
二酸化炭素含有ガスの例としては、工場の排ガス等が挙げられる。
工場の排ガスとしては、セメント工場の排ガスや、石炭火力発電所の排ガスや、塗装工場における排気処理で発生する排ガス等が挙げられる。
また、工場の排ガスとしては、工場の排ガスから分離及び回収してなる高純度化したガス（炭酸ガスの濃度を高めたガス）を用いることもできる。
二酸化炭素含有ガス中の二酸化炭素（炭酸ガス）の割合は、体積分率の値として、好ましくは１０％以上、より好ましくは３０％以上、さらに好ましくは５０％以上、特に好ましくは７０％以上である。該割合が１０％以上であると、セメント質硬化体に固定される二酸化炭素の量が大きくなり、大気中への二酸化炭素の排出量の削減の効果が大きくなることから、好ましい。
二酸化炭素含有ガスの例としては、工場の排ガス等が挙げられる。
工場の排ガスとしては、セメント工場の排ガスや、石炭火力発電所の排ガスや、塗装工場における排気処理で発生する排ガス等が挙げられる。
また、工場の排ガスとしては、工場の排ガスから分離及び回収してなる高純度化したガス（炭酸ガスの濃度を高めたガス）を用いることもできる。
二酸化炭素含有ガス中の二酸化炭素（炭酸ガス）の割合は、体積分率の値として、好ましくは１０％以上、より好ましくは３０％以上、さらに好ましくは５０％以上、特に好ましくは７０％以上である。該割合が１０％以上であると、セメント質硬化体に固定される二酸化炭素の量が大きくなり、大気中への二酸化炭素の排出量の削減の効果が大きくなることから、好ましい。
【0011】
本発明において、連続式加熱炉は、被処理物であるセメント質硬化体（通常、粒状物）を収容し移動させるための筒状（通常、円筒状）の収容部を有する。この筒状の収容部は、その軸線が水平に対して傾斜を有するため、該収容部の回転と共にセメント質硬化体を移動させることができる。
連続式加熱炉は、筒状の収容部の内部空間にて、高温の温度雰囲気下、及び、水蒸気の存在下で、セメント質硬化体と二酸化炭素含有ガスを接触させることによって、セメント質硬化体に、二酸化炭素含有ガス中の二酸化炭素（炭酸ガス）を固定することができる。
連続式加熱炉は、筒状の収容部の内部空間にて、高温の温度雰囲気下、及び、水蒸気の存在下で、セメント質硬化体と二酸化炭素含有ガスを接触させることによって、セメント質硬化体に、二酸化炭素含有ガス中の二酸化炭素（炭酸ガス）を固定することができる。
【0012】
連続式加熱炉の例としては、ロータリーキルン（外熱式または内熱式）、トンネル式加熱炉等が挙げられる。
中でも、外熱式のロータリーキルンは、筒状の収容部の内部空間の温度を制御し易い点で、本発明において好ましく用いられる。
なお、外熱式のロータリーキルンとは、被処理物を収容するための筒状の収容部の外周面に対して、外側から、複数のバーナー等の熱源を用いて加熱するものをいう。内熱式のロータリーキルンとは、被処理物を収容するための筒状の収容部の内部空間内に、高温のガス（例えば、工場内の廃熱によって生じる高温の排ガス）を流通させるものなどをいう。
中でも、外熱式のロータリーキルンは、筒状の収容部の内部空間の温度を制御し易い点で、本発明において好ましく用いられる。
なお、外熱式のロータリーキルンとは、被処理物を収容するための筒状の収容部の外周面に対して、外側から、複数のバーナー等の熱源を用いて加熱するものをいう。内熱式のロータリーキルンとは、被処理物を収容するための筒状の収容部の内部空間内に、高温のガス（例えば、工場内の廃熱によって生じる高温の排ガス）を流通させるものなどをいう。
【0013】
連続式加熱炉の筒状の収容部の内部空間の温度（測定値）は、好ましくは８０～１５０℃、より好ましくは８５～１４０℃、さらに好ましくは９０～１３０℃、特に好ましくは９５～１２０℃である。該温度が８０℃以上であると、セメント質硬化体への二酸化炭素の固定量が、より大きくなる。該温度が１５０℃以下であると、セメント質硬化体への二酸化炭素の固定量が、より大きくなり、かつ、加熱に要するコストをより削減することができる。
上記内部空間の領域内の温度分布の中の最大値は、好ましくは８５℃以上、より好ましくは９０℃以上、さらに好ましくは９５℃以上、特に好ましくは１００℃以上である。
上記内部空間の領域内の温度分布の中の最大値は、好ましくは８５℃以上、より好ましくは９０℃以上、さらに好ましくは９５℃以上、特に好ましくは１００℃以上である。
【0014】
上記内部空間の相対湿度（測定値）は、好ましくは３５％以上、より好ましくは３５～９５％、さらに好ましくは３６～９０％、さらに好ましくは３８～８５％、特に好ましくは４０～８０％である。該値が３５％以上であると、セメント質硬化体への二酸化炭素の固定量が、より大きくなる。該値が９５％以下であると、水蒸気の供給量をより小さくすることができ、本発明の実施のコストをより削減することができる。
【0015】
上記内部空間の相対湿度（測定値）は、後述の２つ以上のゾーンについての設定温度の調整などによって、調整することができる。
水蒸気の単位時間（１時間）当たりの供給量（ｋｇ）は、相対湿度を好ましい範囲内に調整する観点から、好ましくは１ｋｇ／ｈ以上、より好ましくは３ｋｇ／ｈ以上、さらに好ましくは５ｋｇ／ｈ以上、特に好ましくは７ｋｇ／ｈ以上である。
該供給量の上限値は、水蒸気を発生させるコストの増大を避ける観点から、好ましくは５０ｋｇ／ｈ、より好ましくは３０ｋｇ／ｈ、さらに好ましくは２０ｋｇ／ｈ、特に好ましくは１２ｋｇ／ｈである。
水蒸気の単位時間（１時間）当たりの供給量（ｋｇ）は、相対湿度を好ましい範囲内に調整する観点から、好ましくは１ｋｇ／ｈ以上、より好ましくは３ｋｇ／ｈ以上、さらに好ましくは５ｋｇ／ｈ以上、特に好ましくは７ｋｇ／ｈ以上である。
該供給量の上限値は、水蒸気を発生させるコストの増大を避ける観点から、好ましくは５０ｋｇ／ｈ、より好ましくは３０ｋｇ／ｈ、さらに好ましくは２０ｋｇ／ｈ、特に好ましくは１２ｋｇ／ｈである。
【0016】
本発明において、連続式加熱炉の筒状の収容部の内部空間（ただし、該内部空間とは、後述の図１に示す筒状の加熱部５が存在する場合、加熱部５に対応する領域における筒状の収容部２の内部空間を意味する。）を、その軸線方向に２つ以上のゾーン（好ましくは、３つ以上のゾーン）に分けて、最も大きな設定温度のゾーンと最も小さな設定温度のゾーンとで設定温度の差が３０℃以上になるように、これら２つ以上のゾーンについて、設定温度が定められる。
【0017】
本発明において、設定温度とは、連続式加熱炉に付属する温度調整機能を利用して設定可能な温度（例えば、後述の図１中の筒状の加熱部５に取り付けられた加熱手段における設定温度）をいい、本発明で二酸化炭素含有ガスの流通などを行った場合に実際に測定される温度とは異なる。特に、連続式加熱炉が大型になるほど、連続式加熱炉に付属する温度調整機能による設定温度と、実際に測定される温度の差が、大きくなる。その理由として、加熱炉内の二酸化炭素含有ガスの流通や、加熱炉内の水蒸気の流通や、加熱炉内で被処理物（セメント質硬化体）が蓄熱することによる周囲の相対的な温度の低下や、加熱炉の鉄皮（外周面；例えば、図１の筒状の加熱部５の外周面）からの放熱等が挙げられる。
【0018】
上記設定温度の差は、３０℃以上、好ましくは４０℃以上、より好ましくは５０℃以上、さらに好ましくは６０℃以上、特に好ましくは７０℃以上である。該差が３０℃以上であれば、筒状の収容部の内部空間における温度（測定値）及び相対湿度（測定値）を共に、好ましい範囲内に調整することができる。
上記設定温度の差の上限は、特に限定されないが、セメント質硬化体への二酸化炭素の固定量をより大きくする等の観点から、好ましくは１３０℃、より好ましくは１２０℃である。
上記設定温度の差の上限は、特に限定されないが、セメント質硬化体への二酸化炭素の固定量をより大きくする等の観点から、好ましくは１３０℃、より好ましくは１２０℃である。
【0019】
本発明において、２つ以上のゾーンの中で、最も大きな設定温度は、好ましくは、２２０～３５０℃の範囲内、より好ましくは、２３０～３３０℃の範囲内、特に好ましくは、２４０～３００℃の範囲内である。該温度が２２０～３５０℃の範囲内であれば、筒状の収容部の内部空間における温度（測定値）及び相対湿度（測定値）を共に、より好ましい範囲内に調整し易くなる。
本発明において、２つ以上のゾーンの中で、最も小さな設定温度は、好ましくは、１５０～２２０℃の範囲内、より好ましくは、１６０～２１０℃の範囲内、特に好ましくは、１７０～２００℃の範囲内である。該温度が１５０～２２０℃の範囲内であれば、筒状の収容部の内部空間における温度（測定値）及び相対湿度（測定値）を共に、より好ましい範囲内に調整し易くなる。
本発明において、２つ以上のゾーンの中で、最も小さな設定温度は、好ましくは、１５０～２２０℃の範囲内、より好ましくは、１６０～２１０℃の範囲内、特に好ましくは、１７０～２００℃の範囲内である。該温度が１５０～２２０℃の範囲内であれば、筒状の収容部の内部空間における温度（測定値）及び相対湿度（測定値）を共に、より好ましい範囲内に調整し易くなる。
【0020】
本発明の好ましい実施形態の一つは、最も大きな設定温度のゾーンが、セメント質硬化体が供給される側に最も近いゾーンであり、かつ、最も小さな設定温度のゾーンが、セメント質硬化体が排出される側に最も近いゾーンであるものである。
この場合、筒状の収容部の内部空間の両端に位置するこれら２つのゾーンに挟まれた他の１つ以上のゾーンは、最も小さな設定温度以上で、かつ、最も大きな設定温度以下の温度を、設定温度として有する。
また、最も大きな設定温度のゾーン、及び、最も小さな設定温度のゾーンは、各々、ゾーンの長さ（換言すると、セメント質硬化体が移動する方向におけるゾーンの寸法）が適度のものであることが、好ましい。該ゾーンの長さは、好ましくは１～４ｍ、より好ましくは１．５～３．５ｍ、特に好ましくは２～３ｍである。
この場合、筒状の収容部の内部空間の両端に位置するこれら２つのゾーンに挟まれた他の１つ以上のゾーンは、最も小さな設定温度以上で、かつ、最も大きな設定温度以下の温度を、設定温度として有する。
また、最も大きな設定温度のゾーン、及び、最も小さな設定温度のゾーンは、各々、ゾーンの長さ（換言すると、セメント質硬化体が移動する方向におけるゾーンの寸法）が適度のものであることが、好ましい。該ゾーンの長さは、好ましくは１～４ｍ、より好ましくは１．５～３．５ｍ、特に好ましくは２～３ｍである。
【0021】
本発明において、ゾーンの数が３つ以上である場合、これら３つ以上のゾーンのすべてについて設定温度を定めてもよいし、あるいは、最も大きな設定温度のゾーンと最も小さな設定温度のゾーンを除くゾーンのすべてについて、これらの実際の測定値がすべてのゾーンの中の最大値または最小値にならないと予測しうる限りにおいて、１つ以上のゾーンについて設定温度を定めることを省略してもよい。
本明細書中、ゾーンの中の「設定温度」、「温度の測定値」及び「相対湿度の測定値」とは、いずれも、ゾーンの長さ（換言すると、被処理物であるセメント質硬化体が移動する方向におけるゾーンの寸法）の半分の地点（中間地点）における値をいう。
本明細書中、ゾーンの中の「設定温度」、「温度の測定値」及び「相対湿度の測定値」とは、いずれも、ゾーンの長さ（換言すると、被処理物であるセメント質硬化体が移動する方向におけるゾーンの寸法）の半分の地点（中間地点）における値をいう。
【0022】
筒状の収容部の内部空間の圧力は、連続式加熱炉の周囲の大気圧に比べて、好ましくは、０Ｐａ（大気圧と同じ）～３００Ｐａの減圧の範囲内に維持される。
なお、筒状の収容部の内部空間の圧力は、変動が大きいため、５０Ｐａの変動幅に収めることは困難であり、２００Ｐａの変動幅に収めるのが現実的である。
なお、筒状の収容部の内部空間の圧力は、変動が大きいため、５０Ｐａの変動幅に収めることは困難であり、２００Ｐａの変動幅に収めるのが現実的である。
【0023】
本発明において、連続式加熱炉の筒状の収容部の内部空間に供給される二酸化炭素含有ガスの単位時間当たりの供給量は、セメント質硬化体への二酸化炭素の固定量をより大きくする観点から、二酸化炭素（炭酸ガス）に換算した値として、好ましくは０．５Ｎｍ３／ｈ以上、より好ましくは１Ｎｍ３／ｈ以上、さらに好ましくは５Ｎｍ３／ｈ以上、さらに好ましくは１０Ｎｍ３／ｈ以上、さらに好ましくは１５Ｎｍ３／ｈ以上、特に好ましくは２０Ｎｍ３／ｈ以上である。
該供給量の上限は、特に限定されないが、二酸化炭素含有ガスのコストの過度な増大を避ける観点から、好ましくは５０Ｎｍ３／ｈ、より好ましくは４０Ｎｍ３／ｈ、特に好ましくは３５Ｎｍ３／ｈである。
該供給量の上限は、特に限定されないが、二酸化炭素含有ガスのコストの過度な増大を避ける観点から、好ましくは５０Ｎｍ３／ｈ、より好ましくは４０Ｎｍ３／ｈ、特に好ましくは３５Ｎｍ３／ｈである。
【0024】
連続式加熱炉の筒状の収容部の長さは、好ましくは５～３０ｍ、より好ましくは７～２５ｍ、さらに好ましくは８～２０ｍ、特に好ましくは１０～１５ｍである。
筒状の収容部の内径は、好ましくは０．３～３ｍ、より好ましくは０．５～２．５ｍ、さらに好ましくは０．８～２．０ｍ、特に好ましくは１．０～１．５ｍである。
筒状の収容部の内径は、好ましくは０．３～３ｍ、より好ましくは０．５～２．５ｍ、さらに好ましくは０．８～２．０ｍ、特に好ましくは１．０～１．５ｍである。
【0025】
次に、本発明の二酸化炭素の固定方法の実施形態例を、図面を参照して説明する。
図１中、連続式加熱炉（外熱式のロータリーキルン）１は、筒状の収容部（内筒）２（以下、収容部２と略す。）、駆動部３、支持部４、筒状の加熱部（外筒）５（以下、加熱部５と略す。）、供給フード６、セメント質硬化体の供給路７（以下、供給路７と略す。）、排ガス排出管８、排出フード９、炭酸化セメント質硬化体の排出路１０（以下、排出路１０と略す。）、二酸化炭素含有ガスの供給管１１（以下、供給管１１と略す。）、及び、水蒸気の供給管１２（以下、供給管１２と略す。）を備えている。
なお、供給管１１と供給管１２は、１つの管として兼用してもよい。
筒状の収容部２は、被処理物であるセメント質硬化体を収容して、セメント質硬化体の炭酸化（二酸化炭素の固定）を行うためのものである。
収容部２は、その一端が供給フード６の中に、気密性を確保しつつ回転可能に嵌合され、かつ、その他端が排出フード９の中に、気密性を確保しつつ回転可能に嵌合された状態で配設されている。
図１中、連続式加熱炉（外熱式のロータリーキルン）１は、筒状の収容部（内筒）２（以下、収容部２と略す。）、駆動部３、支持部４、筒状の加熱部（外筒）５（以下、加熱部５と略す。）、供給フード６、セメント質硬化体の供給路７（以下、供給路７と略す。）、排ガス排出管８、排出フード９、炭酸化セメント質硬化体の排出路１０（以下、排出路１０と略す。）、二酸化炭素含有ガスの供給管１１（以下、供給管１１と略す。）、及び、水蒸気の供給管１２（以下、供給管１２と略す。）を備えている。
なお、供給管１１と供給管１２は、１つの管として兼用してもよい。
筒状の収容部２は、被処理物であるセメント質硬化体を収容して、セメント質硬化体の炭酸化（二酸化炭素の固定）を行うためのものである。
収容部２は、その一端が供給フード６の中に、気密性を確保しつつ回転可能に嵌合され、かつ、その他端が排出フード９の中に、気密性を確保しつつ回転可能に嵌合された状態で配設されている。
【0026】
駆動部３は、下方に位置する回転駆動装置（図示せず）によって回転するものであり、収容部２に固着されているため、収容部２を所望の速度で回転させることができる。
支持部４は、下方に位置する固定支持部（図示せず）によって、回転可能に支持されている。
筒状の加熱部５は、収容部２との間に加熱手段（図示せず）を介在させることができるように、収容部２に対して同心（中心が同じ）、かつ、収容部２の外径よりも大きな内径を有するものとして、配設されている。
また、筒状の加熱部５は、略円柱状の外形を有し、その両端面の内側が気密性を確保して収容部２の外周面に接しており、回転せずに固定された状態で配設されている。
上記加熱手段（図示せず）としては、収容部２と加熱部５の間に配設される複数のバーナーまたは複数のヒーター等が挙げられる。
なお、排ガスは、排ガス排出管８の途中に配設される集塵機（図示せず）によって固体分を回収した後、排出される。
支持部４は、下方に位置する固定支持部（図示せず）によって、回転可能に支持されている。
筒状の加熱部５は、収容部２との間に加熱手段（図示せず）を介在させることができるように、収容部２に対して同心（中心が同じ）、かつ、収容部２の外径よりも大きな内径を有するものとして、配設されている。
また、筒状の加熱部５は、略円柱状の外形を有し、その両端面の内側が気密性を確保して収容部２の外周面に接しており、回転せずに固定された状態で配設されている。
上記加熱手段（図示せず）としては、収容部２と加熱部５の間に配設される複数のバーナーまたは複数のヒーター等が挙げられる。
なお、排ガスは、排ガス排出管８の途中に配設される集塵機（図示せず）によって固体分を回収した後、排出される。
【0027】
セメント質硬化体は、以下のようにして、二酸化炭素を固定する。
セメント質硬化体は、セメント質硬化体の供給路７から供給フード６に供給され、さらに、供給フード６から収容部２に移動する。次いで、セメント質硬化体は、進行方向（図中の符号Ａで示す方向）に向かって下方に傾斜している収容部２の回転に伴って、排出フード９に向かって移動していく。
一方、収容部２の内部空間に、供給管１１、１２から各々、二酸化炭素含有ガス及び水蒸気が供給される。二酸化炭素含有ガス及び水蒸気（これら２つを総称して、以下、ガスと称する。）は、セメント質硬化体の進行方向とは逆の方向（図中の符号Ｂで示す方向）に向かって移動して、供給フード６に入った後、排ガス排出路８によって排出される。
なお、図１に示すようにガスの流れの方向が、セメント質硬化体の移動の方向と逆であることを、本明細書中、向流と称する。また、図２（後述）に示すようにガスの流れの方向が、セメント質硬化体の移動の方向と同じであることを、本明細書中、並流と称する。
セメント質硬化体は、セメント質硬化体の供給路７から供給フード６に供給され、さらに、供給フード６から収容部２に移動する。次いで、セメント質硬化体は、進行方向（図中の符号Ａで示す方向）に向かって下方に傾斜している収容部２の回転に伴って、排出フード９に向かって移動していく。
一方、収容部２の内部空間に、供給管１１、１２から各々、二酸化炭素含有ガス及び水蒸気が供給される。二酸化炭素含有ガス及び水蒸気（これら２つを総称して、以下、ガスと称する。）は、セメント質硬化体の進行方向とは逆の方向（図中の符号Ｂで示す方向）に向かって移動して、供給フード６に入った後、排ガス排出路８によって排出される。
なお、図１に示すようにガスの流れの方向が、セメント質硬化体の移動の方向と逆であることを、本明細書中、向流と称する。また、図２（後述）に示すようにガスの流れの方向が、セメント質硬化体の移動の方向と同じであることを、本明細書中、並流と称する。
【0028】
収容部２の内部空間は、ゾーン１（図中の符号１３）、ゾーン２（図中の符号１４）、及び、ゾーン３（図中の符号１５）の計３つのゾーンに分けられている。これら３つのゾーンの各々について、設定温度が定められる。そして、これら３つの設定温度に応じて、収容部２の内部空間に配設される加熱手段（例えば、バーナー）の数（例えば、１０個）、位置（例えば、等間隔）、及び、加熱の強さ（例えば、供給フード６に近いほど、加熱の強さを大きくする）を定める。
収容部２の内部空間内のセメント質硬化体は、水蒸気の存在下に、二酸化炭素含有ガスに含まれている二酸化炭素（炭酸ガス）を、固体（炭酸カルシウム）の形態で固定し、二酸化炭素を固定したセメント質硬化体（以下、炭酸化セメント質硬化体と称する。）となる。
炭酸化セメント質硬化体は、排出フード９に移動した後、排出路１０によって排出される。
収容部２の内部空間内のセメント質硬化体は、水蒸気の存在下に、二酸化炭素含有ガスに含まれている二酸化炭素（炭酸ガス）を、固体（炭酸カルシウム）の形態で固定し、二酸化炭素を固定したセメント質硬化体（以下、炭酸化セメント質硬化体と称する。）となる。
炭酸化セメント質硬化体は、排出フード９に移動した後、排出路１０によって排出される。
【0029】
図２に示す他の実施形態例は、セメント質硬化体の移動の方向とガスの流れの方向を同じ（並流）にし、それに伴って、二酸化炭素含有ガス及び水蒸気の各供給管の位置を、セメント質硬化体の供給側に変更した以外は、図１に示す実施形態例と同じである。
図２中、連続式加熱炉２１は、筒状の収容部（内筒）２２、駆動部２３、支持部２４、筒状の加熱部（外筒）２５、供給フード２６、セメント質硬化体の供給路２７、排ガス排出管２８、排出フード２９、炭酸化セメント質硬化体の排出路３０、二酸化炭素含有ガスの供給管３１、及び、水蒸気の供給管３２を備えている。
なお、供給管３１と供給管３２は、１つの管として兼用してもよい。
収容部２２の内部空間は、ゾーン１（図中の符号３３）、ゾーン２（図中の符号３４）、及び、ゾーン３（図中の符号３５）の計３つのゾーンに分けられている。
図２中、セメント質硬化体の進行方向は、符号Ｃで示している。ガス（二酸化炭素含有ガス及び水蒸気）の進行方向は、符号Ｄで示している。
図２中、連続式加熱炉２１は、筒状の収容部（内筒）２２、駆動部２３、支持部２４、筒状の加熱部（外筒）２５、供給フード２６、セメント質硬化体の供給路２７、排ガス排出管２８、排出フード２９、炭酸化セメント質硬化体の排出路３０、二酸化炭素含有ガスの供給管３１、及び、水蒸気の供給管３２を備えている。
なお、供給管３１と供給管３２は、１つの管として兼用してもよい。
収容部２２の内部空間は、ゾーン１（図中の符号３３）、ゾーン２（図中の符号３４）、及び、ゾーン３（図中の符号３５）の計３つのゾーンに分けられている。
図２中、セメント質硬化体の進行方向は、符号Ｃで示している。ガス（二酸化炭素含有ガス及び水蒸気）の進行方向は、符号Ｄで示している。
【実施例0030】
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
［実施例１］
図１に示す加熱炉１（収容部２の長さ：１２ｍ；加熱部５の長さ：８ｍ）において、収容部２の内部空間（上述のとおり、加熱部５に対応する領域におけるものであり、長さが８ｍの空間である。）を、加熱部５に対応させて３つのゾーン（各ゾーンの長さ：約２．７ｍ）に分けた。供給フード６に近い側のゾーンは、以下、ゾーン１と称する。排出フード９に近い側のゾーンは、以下、ゾーン３と称する。ゾーン１とゾーン３に挟まれたゾーンは、以下、ゾーン２と称する。
［実施例１］
図１に示す加熱炉１（収容部２の長さ：１２ｍ；加熱部５の長さ：８ｍ）において、収容部２の内部空間（上述のとおり、加熱部５に対応する領域におけるものであり、長さが８ｍの空間である。）を、加熱部５に対応させて３つのゾーン（各ゾーンの長さ：約２．７ｍ）に分けた。供給フード６に近い側のゾーンは、以下、ゾーン１と称する。排出フード９に近い側のゾーンは、以下、ゾーン３と称する。ゾーン１とゾーン３に挟まれたゾーンは、以下、ゾーン２と称する。
【0031】
供給路７から供給フード６を介して収容部２の内部空間に、廃コンクリート破砕物を５００ｋｇ／ｈの量で連続的に供給した。一方、供給管（図１の符号１１、１２に相当；前流側で２つの供給管を合流させて１つの供給管とし、この１つの供給管を収容部２内に差し込む形とした。）から、２７．３Ｎｍ３／ｈの量の二酸化炭素含有ガス（炭酸ガス濃度：１００％）、及び、８．８ｋｇ／ｈの量の水蒸気を、収容部２の内部空間に供給した。
【0032】
なお、収容部２の内部空間に供給した廃コンクリート破砕物は、アスファルト舗装用骨材である再生砕石の粒度に関する規定であるＲＣ－４０に相当するものであり、５３ｍｍ篩の通過割合が１００質量％、３７．５ｍｍの篩の通過割合が９５～１００質量％、１９ｍｍの篩の通過割合が５０～８０質量％、４．７５ｍｍの篩の通過割合が１５～４０質量％、２．３６ｍｍの篩の通過割合が５～２５質量％の粒度分布を有するものである。
【0033】
加熱炉の設定温度は、ゾーン１で２９５℃、ゾーン２で２１５℃、ゾーン３で１９０℃とした。
その後、加熱炉１による廃コンクリート破砕物の炭酸化処理を開始し、ゾーン１の温度及び相対湿度、並びに、ゾーン３の温度及び相対湿度を測定した。
この際、温度及び相対湿度は、ゾーン１の中央の地点、及び、ゾーン３の中央の地点で、温湿度計（ｒｏｔｒｏｎｉｃ社製の「ＨｙｇｒｏＰａｌｍ３２」）を用いて測定した。
その後、加熱炉１による廃コンクリート破砕物の炭酸化処理を開始し、ゾーン１の温度及び相対湿度、並びに、ゾーン３の温度及び相対湿度を測定した。
この際、温度及び相対湿度は、ゾーン１の中央の地点、及び、ゾーン３の中央の地点で、温湿度計（ｒｏｔｒｏｎｉｃ社製の「ＨｙｇｒｏＰａｌｍ３２」）を用いて測定した。
【0034】
［実施例２、比較例１～２］
設定温度を表１に示すように変えた以外は実施例１と同様にして、実験を行った。
［実施例３、比較例３］
ガスの流れの向きを図２に示すもの（並流）に変え、かつ、設定温度を表１に示すように変えた以外は実施例１と同様にして、実験を行った。
以上の結果を表１に示す。
表１中、評価は、以下の基準で行った。
〇（良好）：ゾーン１及びゾーン３のいずれについても、温度の測定値が８０～１５０℃の範囲内であり、かつ、相対湿度の測定値が３５％以上である。
×（悪い）：ゾーン１及びゾーン３の少なくとも一方について、温度の測定値が８０～１５０℃の範囲外、または、相対湿度の測定値が３５％未満である。
設定温度を表１に示すように変えた以外は実施例１と同様にして、実験を行った。
［実施例３、比較例３］
ガスの流れの向きを図２に示すもの（並流）に変え、かつ、設定温度を表１に示すように変えた以外は実施例１と同様にして、実験を行った。
以上の結果を表１に示す。
表１中、評価は、以下の基準で行った。
〇（良好）：ゾーン１及びゾーン３のいずれについても、温度の測定値が８０～１５０℃の範囲内であり、かつ、相対湿度の測定値が３５％以上である。
×（悪い）：ゾーン１及びゾーン３の少なくとも一方について、温度の測定値が８０～１５０℃の範囲外、または、相対湿度の測定値が３５％未満である。
【0035】
【表1】
【0036】
表１から、実施例１～３では、いずれも、評価が良好であることがわかる。比較例１では、ゾーン３の相対湿度が１５％であり、良好な範囲（３５％以上）を外れている。比較例２では、ゾーン１の温度が７５℃であり、良好な範囲（８０～１５０℃）を外れており、かつ、ゾーン３の相対湿度が３０％であり、良好な範囲（３５％以上）を外れている。比較例３では、ゾーン１の相対湿度が３０％であり、良好な範囲（３５％以上）を外れている。
このように、本発明によれば、設定温度を特定の基準で調整するだけで、温度の測定値のみならず、相対湿度の測定値も、二酸化炭素の固定にとって好ましい数値範囲内に調整しうることがわかる。
このように、本発明によれば、設定温度を特定の基準で調整するだけで、温度の測定値のみならず、相対湿度の測定値も、二酸化炭素の固定にとって好ましい数値範囲内に調整しうることがわかる。
【符号の説明】
【0037】
１，２１ 連続式加熱炉（外熱式ロータリーキルン）
２，２２ 筒状の収容部（内筒）
３，２３ 駆動部
４，２４ 支持部
５，２５ 筒状の加熱部（外筒）
６，２６ 供給フード
７，２７ セメント質硬化体の供給路
８，２８ 排ガス排出路
９，２９ 排出フード
１０，３０ 炭酸化セメント質硬化体の排出路
１１，３１ 二酸化炭素含有ガスの供給管
１２，３２ 水蒸気の供給管
１３，３３ ゾーン１
１４，３４ ゾーン２
１５，３５ ゾーン３
Ａ，Ｃ セメント質硬化体の移動の方向
Ｂ，Ｄ ガスの流れの方向
２，２２ 筒状の収容部（内筒）
３，２３ 駆動部
４，２４ 支持部
５，２５ 筒状の加熱部（外筒）
６，２６ 供給フード
７，２７ セメント質硬化体の供給路
８，２８ 排ガス排出路
９，２９ 排出フード
１０，３０ 炭酸化セメント質硬化体の排出路
１１，３１ 二酸化炭素含有ガスの供給管
１２，３２ 水蒸気の供給管
１３，３３ ゾーン１
１４，３４ ゾーン２
１５，３５ ゾーン３
Ａ，Ｃ セメント質硬化体の移動の方向
Ｂ，Ｄ ガスの流れの方向
【図1】
【図2】