特開 2024-140170 紙ラミネートチューブ

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2024140170

(43)【公開日】2024-10-10

(54)【発明の名称】紙ラミネートチューブ

(51)【国際特許分類】

   B65D 35/10 20060101AFI20241003BHJP

   B65D 65/40 20060101ALI20241003BHJP

【ＦＩ】

B65D35/10 Z

B65D65/40 D

【審査請求】未請求

【請求項の数】9

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2023051188

(22)【出願日】2023-03-28

(71)【出願人】

【識別番号】000003193

【氏名又は名称】ＴＯＰＰＡＮホールディングス株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001195

【氏名又は名称】弁理士法人深見特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】西 彩子

(72)【発明者】

【氏名】岩田 賢

(72)【発明者】

【氏名】齋藤 剛史

【テーマコード（参考）】

3E065

3E086

【Ｆターム（参考）】

3E065AA02

3E065BA02

3E065BA05

3E065BA16

3E065BA35

3E065BB03

3E065CA20

3E065DA11

3E065FA03

3E086AB03

3E086AD03

3E086BA13

3E086BA14

3E086BA15

3E086BB01

3E086BB71

(57)【要約】

【課題】胴部を構成している紙基材の凝集剥離を抑制可能な紙ラミネートチューブを提供する。
【解決手段】紙ラミネートチューブ（１００）は、胴部（１０）を備えている。胴部は、第１面（２０ａ）と第１面の反対面である第２面（２０ｂ）とを有するとともに第１面が内側を向くように筒状に曲げられているシート部材（２０）で構成されている。シート部材は、紙基材（２１）を有している。紙基材は、第１単層紙（２１ａ）を含んでいる。
【選択図】図４

【特許請求の範囲】

【請求項1】

胴部を備え、
前記胴部は、第１面と前記第１面の反対面である第２面とを有するとともに前記第１面が内側を向くように筒状に曲げられているシート部材で構成されており、
前記シート部材は、紙基材を有し、
前記紙基材は、第１単層紙を含む、紙ラミネートチューブ。

【請求項2】

前記第１単層紙は、複数の第１繊維と複数の第２繊維とを含み、
前記複数の第１繊維の各々の長さは、前記複数の第２繊維の各々の長さよりも長く、かつ４ｍｍ以下であり、
前記複数の第２繊維の各々の長さは、０．２ｍｍ以上１．５ｍｍ以下であり、
前記第１単層紙における前記第１繊維の含有率は、５０パーセント以上である、請求項１に記載の紙ラミネートチューブ。

【請求項3】

前記第１単層紙の坪量は、１６５ｇ／ｍ^２未満である、請求項１に記載の紙ラミネートチューブ。

【請求項4】

前記紙基材は、前記第１単層紙に重ねられている第２単層紙をさらに含む、請求項１に記載の紙ラミネートチューブ。

【請求項5】

前記紙基材は、前記第１単層紙と前記第２単層紙との間に挟み込まれている樹脂層をさらに有し、
前記樹脂層は、前記第１単層紙の表面に含浸されているとともに、前記第２単層紙の表面に含浸されている、請求項４に記載の紙ラミネートチューブ。

【請求項6】

前記樹脂層は、融点が３００℃以下の樹脂材料で構成されている、請求項５に記載の紙ラミネートチューブ。

【請求項7】

前記シート部材の厚さ方向における中央と前記樹脂層との間の距離は、前記シート部材の厚さの１０パーセント以下である、請求項５に記載の紙ラミネートチューブ。

【請求項8】

前記シート部材は、曲げられていない状態で、前記胴部の長手方向に対応する第１方向に直交する第２方向における両端部である第１端部及び第２端部を有し、
前記シート部材は、筒状に曲げられている状態で、前記第１端部にある前記第１面と前記第２端部にある前記第２面とが接着されており、
前記シート部材は、前記第１面に第１表面樹脂層を有するとともに前記第２面に第２表面樹脂層を有し、
前記第１表面樹脂層の厚さは、前記第２表面樹脂層の厚さ以上である、請求項１に記載の紙ラミネートチューブ。

【請求項9】

前記胴部の内部に連通している開口部が設けられているスパウトをさらに備え、
前記スパウトは、ＭＦＲが０．５ｇ／１０分以上の樹脂材料で構成されており、最大厚さが２．０ｍｍ以下であり、かつ、前記胴部の長手方向における一方端部に溶着されている、請求項１から請求項８のいずれか１項に記載の紙ラミネートチューブ。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本開示は、紙ラミネートチューブに関する。

【背景技術】

【0002】

例えば特開２０２１－１０４８５１号公報（特許文献１）には、チューブ容器が記載されている。特許文献１に記載のチューブ容器は、胴部を有している。胴部は、筒状に曲げられているシート部材で構成されている。シート部材は、紙基材層を有している。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】特開２０２１－１０４８５１号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

特許文献１に記載のチューブ容器では、胴部の内部に内容物が充填される。また、特許文献１に記載のチューブ容器は、外部の水分に曝されることがある。特許文献１に記載のチューブ容器では、内容物中の水分や外部の水分が紙基材層に侵入し、紙基材層に凝集剥離を生じさせることがある。

【0005】

本開示は、上記のような従来技術の問題点に鑑みてなされたものである。より具体的には、本開示は、胴部を構成している紙基材の凝集剥離を抑制可能な紙ラミネートチューブを提供するものである。

【課題を解決するための手段】

【0006】

本開示の紙ラミネートチューブは、胴部を備えている。胴部は、第１面と第１面の反対面である第２面とを有するとともに第１面が内側を向くように筒状に曲げられているシート部材で構成されている。シート部材は、紙基材を有している。紙基材は、第１単層紙を含んでいる。

【0007】

上記の紙ラミネートチューブでは、第１単層紙が、複数の第１繊維と複数の第２繊維とを含んでいてもよい。複数の第１繊維の各々の長さは、複数の第２繊維の各々の長さよりも長く、かつ４ｍｍ以下であってもよい。複数の第２繊維の各々の長さは、０．２ｍｍ以上１．５ｍｍ以下であってもよい。第１単層紙における第１繊維の含有率は、５０パーセント以上であってもよい。

【0008】

上記の紙ラミネートチューブでは、第１単層紙の坪量が、１６５ｇ／ｍ^２未満であってもよい。

【0009】

上記の紙ラミネートチューブでは、紙基材が、第１単層紙に重ねられている第２単層紙をさらに含んでいてもよい。

【0010】

上記の紙ラミネートチューブでは、紙基材は、第１単層紙と第２単層紙との間に挟み込まれている樹脂層をさらに有していてもよい。樹脂層は、第１単層紙の表面に含浸されているとともに、第２単層紙の表面に含浸されていてもよい。

【0011】

上記の紙ラミネートチューブでは、樹脂層は、融点が３００℃以下の樹脂材料で構成されていてもよい。

【0012】

上記の紙ラミネートチューブでは、シート部材の厚さ方向における中央と樹脂層との間の距離が、シート部材の厚さの１０パーセント以下であってもよい。

【0013】

上記の紙ラミネートチューブでは、シート部材が、曲げられていない状態で、胴部の長手方向に対応する第１方向に直交する第２方向における両端部である第１端部及び第２端部を有していてもよい。シート部材は、筒状に曲げられている状態で、第１端部にある第１面と第２端部にある第２面とが接着されていてもよい。シート部材は、第１面に第１表面樹脂層を有するとともに第２面に第２表面樹脂層を有していてもよい。第１表面樹脂層の厚さは、第２表面樹脂層の厚さ以上であってもよい。

【0014】

上記の紙ラミネートチューブは、胴部の内部に連通している開口部が設けられているスパウトをさらに備えていてもよい。スパウトは、ＭＦＲが０．５ｇ／１０分以上の樹脂材料で構成されており、最大厚さが２．０ｍｍ以下であり、かつ胴部の長手方向における一方端部に溶着されていてもよい。

【発明の効果】

【0015】

本開示の紙ラミネートチューブによると、胴部を構成している紙基材の凝集剥離を抑制可能である。

【図面の簡単な説明】

【0016】

【図1】紙ラミネートチューブ１００の正面図である。

【図2】紙ラミネートチューブ１００の平面図である。

【図3】図１のＩＩＩ－ＩＩＩにおける模式的な断面図である。

【図4】図２のＩＶ－ＩＶにおける模式的な断面図である。

【図5】シート部材２０の平面図である。

【図6】図５のＶＩ－ＶＩにおける断面図である。

【図7】第１端部２０ｃ及び第２端部２０ｄの近傍における図３の部分的な拡大図である。

【図8】開口部１０ａの近傍における図４の部分的な拡大図である。

【図9】変形例に係るシート部材２０の断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0017】

本開示の実施形態の詳細を、図面を参照しながら説明する。以下の図面では、同一又は相当する部分に同一の参照符号を付し、重複する説明は繰り返さないものとする。実施形態に係る紙ラミネートチューブを、紙ラミネートチューブ１００とする。

【0018】

（紙ラミネートチューブ１００の構成）
以下に、紙ラミネートチューブ１００の構成を説明する。

【0019】

図１は、紙ラミネートチューブ１００の正面図である。図２は、紙ラミネートチューブ１００の平面図である。図３は、図１のＩＩＩ－ＩＩＩにおける模式的な断面図である。図４は、図２のＩＶ－ＩＶにおける模式的な断面図である。図１から図４に示されるように、紙ラミネートチューブ１００は、胴部１０と、スパウト３０とを有している。

【0020】

胴部１０は、シート部材２０を筒状に曲げることにより構成されている。図５は、シート部材２０の平面図である。図６は、図５のＶＩ－ＶＩにおける断面図である。図５及び図６に示されるように、シート部材２０は、シート状である。シート部材２０は、第１面２０ａと、第２面２０ｂとを有している。第１面２０ａ及び第２面２０ｂは、シート部材２０の厚さ方向における端面である。第１面２０ａは、筒状に曲げられた状態で、胴部１０の内側を向いている。第２面２０ｂは、第１面２０ａの反対面である。すなわち、第２面２０ｂは、筒状に曲げられた状態で、胴部１０の外側を向いている。

【0021】

シート部材２０は、紙基材２１を有している。紙基材２１は、単層紙２１ａで構成されている。単層紙２１ａは、好ましくは、複数の第１繊維と、複数の第２繊維とを含んでいる。複数の第１繊維の各々の長さは、複数の第２繊維の各々の長さよりも長い。複数の第１繊維の各々の長さは、好ましくは４ｍｍ以下である。複数の第２繊維の各々の長さは、好ましくは、０．２ｍｍ以上１．５ｍｍ以下である。

【0022】

単層紙２１ａ中における複数の第１繊維の含有率は、好ましくは、５０パーセント以上である。単層紙２１ａ中における複数の第１繊維の含有率は、単層紙２１ａに含まれている複数の第１繊維の本数を単層紙２１ａに含まれている繊維の本数で除した値である。第１繊維及び第２繊維の長さは、ＪＡＰＡＮ ＴＡＰＰＩ紙パルプ試験法Ｎｏ．５２（紙及びパルプの繊維長試験方法）に定められている光学的自動計測法に基づいて算出される。

【0023】

単層紙２１ａの坪量は、１６５ｇ／ｍ^２未満であることが好ましい。単層紙２１ａの坪量は、ＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｐ ８１２４：２０１１）に定められている紙の坪量の測定方法にしたがって測定される。

【0024】

シート部材２０は、さらに、第１表面樹脂層２２と、第２表面樹脂層２３とを有していてもよい。第１表面樹脂層２２は、第１面２０ａを構成している。第１表面樹脂層２２の厚さを、厚さＴ１とする。第２表面樹脂層２３は、第２面２０ｂを構成している。第２表面樹脂層２３の厚さを、厚さＴ２とする。厚さＴ１は、厚さＴ２よりも大きいことが好ましい。第１表面樹脂層２２及び第２表面樹脂層２３を構成している樹脂材料は、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）である。但し、第１表面樹脂層２２及び第２表面樹脂層２３を構成している樹脂材料は、これに限られるものではない。

【0025】

シート部材２０は、さらに、バリア層２４と、第１接着層２５と、第２接着層２６とを有していてもよい。バリア層２４は、紙基材２１と第１表面樹脂層２２との間に配置されている。第１接着層２５は紙基材２１とバリア層２４との間に配置されており、第２接着層２６はバリア層２４と第１表面樹脂層２２との間に配置されている。

【0026】

バリア層２４の構成材料は、例えば、アルミニウムである。第１接着層２５の構成材料は、例えば、エチレン－メタクリル酸共重合体（ＥＭＡＡ）である。第２接着層２６の構成材料は、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）である。但し、バリア層２４の構成材料は、これに限られるものではない。例えば、バリア層２４の構成材料は、エチレン－ビニルアルコール共重合体（ＥＶＯＨ）である。この場合、第１接着層２５の構成材料はポリエチレンであってもよく、第２接着層２６は省略されてもよい。

【0027】

平面視において、第１方向ＤＲ１は、シート部材２０が曲げられた際の胴部１０の長手方向に対応している。第２方向ＤＲ２は、平面視において第１方向ＤＲ１に直交している方向である。シート部材２０は、第２方向ＤＲ２において、第１端部２０ｃと、第２端部２０ｄとを有している。第２端部２０ｄは、第１端部２０ｃの反対側の端部である。シート部材２０は、第１面２０ａが胴部１０の内側を向くように筒状に曲げられた上で第１端部２０ｃ及び第２端部２０ｄが互いに接着されることにより、胴部１０が構成される。第１端部２０ｃ及び第２端部２０ｄの接着は、例えば、第１端部２０ｃ及び第２端部２０ｄが重ね合わされた状態で加圧されながら加熱されることにより行われる。

【0028】

図７は、第１端部２０ｃ及び第２端部２０ｄの近傍における図３の部分的な拡大図である。図７に示されるように、第１端部２０ｃにある紙基材２１の側面及び第２端部２０ｄにある紙基材２１の側面は、樹脂層２７により覆われている。樹脂層２７は、第１表面樹脂層２２を構成している樹脂材料及び第２表面樹脂層２３を構成している樹脂材料が溶融混合されることにより形成されている。

【0029】

胴部１０は、胴部１０の長手方向における一方端部に開口部１０ａを有している。胴部１０は、胴部１０の長手方向における他方端部において閉塞されている。

【0030】

スパウト３０は、開口部１０ａを閉塞するように胴部１０の長手方向における一方端部に取り付けられている。スパウト３０の取り付けは、溶着により行われている。スパウト３０の構成材料は、樹脂材料である。スパウト３０は、好ましくは、射出成形により形成されている。すなわち、スパウト３０を構成している樹脂材料のＭＦＲ（Melt Flow Rate）が０．５ｇ／１０分以上であり、かつスパウト３０の最大厚さが２．０ｍｍ以下であることが好ましい。なお、この条件が満たされない場合、スパウト３０を射出成形により形成することは困難である。スパウト３０を構成している樹脂材料のＭＦＲは、ＪＩＳ規格（ＪＩＳ Ｋ ７２１０：２０１４）に定められている試験方法にしたがって測定される。

【0031】

スパウト３０を構成している樹脂材料のＭＦＲは、例えば４０ｇ／１０分以下であってもよい。スパウト３０の最大厚さは、１．５ｍｍ以下であってもよい。スパウト３０の最小厚さは、例えば０．２ｍｍ以上である。

【0032】

スパウト３０は、突出部３１を有している。突出部３１の外周面には、ねじ溝（図示せず）が形成されている。突出部３１のねじ溝がキャップ４０に形成されているねじ溝（図示せず）と螺合されることにより、キャップ４０がスパウト３０に着脱可能に取り付けられる。突出部３１には、開口部３１ａが形成されている。開口部３１ａは、胴部１０の内部に連通している。そのため、胴部１０を圧迫することにより、開口部３１ａから胴部１０の内部に充填されている内容物が吐出される。

【0033】

図８は、開口部１０ａの近傍における図４の部分的な拡大図である。図８に示されているように、スパウト３０は、樹脂層２８に胴部１０に溶着されている。樹脂層２８は、スパウト３０を構成している樹脂材料と同一の樹脂材料により形成されている。樹脂層２８を構成している樹脂材料には、第１表面樹脂層２２を構成している樹脂材料及び／又は第２表面樹脂層２３を構成している樹脂材料が溶融混合されていてもよい。樹脂層２８は、開口部１０ａにある紙基材２１の側面を覆っている。

【0034】

＜変形例＞
図９は、変形例に係るシート部材２０の断面図である。図９に示されるように、紙基材２１は、単層紙２１ａに加えて単層紙２１ｂを有していてもよい。単層紙２１ｂは、単層紙２１ａと同様の単層紙であってもよく、単層紙２１ａと異なる単層紙であってもよい。単層紙２１ａ及び単層紙２１ｂは、紙基材２１の厚さ方向において重ねられている。

【0035】

紙基材２１は、さらに、樹脂層２１ｃを有していてもよい。樹脂層２１ｃは、単層紙２１ａと単層紙２１ｂの間に挟み込まれることにより、単層紙２１ａと単層紙２１ｂとを接着している。樹脂層２１ｃは、単層紙２１ａの表面（単層紙２１ｂと対向している単層紙２１ａの面）に含浸されているとともに、単層紙２１ｂの表面（単層紙２１ａと対向している単層紙２１ｂの面）に含浸されている。樹脂層２１ｃは、単層紙２１ａ（単層紙２１ｂ）の表面から３μｍ以上の深さまで含浸されていることが好ましく、単層紙２１ａ（単層紙２１ｂ）の表面から５μｍ以上の深さまで含浸されていることがさらに好ましい。

【0036】

樹脂層２１ｃを構成している樹脂材料の融点は、例えば、３００℃以下である。樹脂層２１ｃを構成している樹脂材料の融点は、２００℃以下であってもよい。樹脂層２１ｃを構成している樹脂材料の具体例としては、オレフィン、エステル等が挙げられる。シート部材２０の厚さを、厚さＴとする。シート部材２０の厚さ方向における中央（図９中の戦線を参照）と樹脂層２１ｃとの間の距離を、距離ＤＩＳとする。距離ＤＩＳは、厚さＴの１０パーセント以下であることが好ましい。

【0037】

（紙ラミネートチューブ１００の効果）
以下に、紙ラミネートチューブ１００の効果を説明する。

【0038】

紙は、平面方向（紙の厚さ方向に直交する方向）において水素結合されているため、平面方向における結合力が強い。他方で、紙は、厚さ方向においてパルプの絡み合いや添加剤（例えば、サイズ剤や紙力向上剤等）による分子間力で結合されているため、厚さ方向における結合力が平面方向における結合力よりも弱い。そのため、紙基材２１が多層紙で構成されている場合、紙基材２１の内部に水分が侵入した際に、紙基材２１が凝集剥離されやすくなる。

【0039】

他方で、紙ラミネートチューブ１００では、紙基材２１が単層紙２１ａで構成されている。単層紙２１ａでは、単層紙２１ａに含まれている繊維の絡み合いにより、厚さ方向における結合力が高められている。そのため、紙基材２１が単層紙２１ａにより構成されている紙ラミネートチューブ１００によると、紙基材２１が多層紙で構成されている場合と比較して、紙基材２１の内部に水分が侵入した際の凝集剥離の発生を抑制可能である。紙ラミネートチューブに対しては、内容物を絞り出す作業が繰り返し行われる。この際、紙基材の層間において剥離が発生し、紙ラミネートチューブとしての機能（剛性等）が劣化する。紙ラミネートチューブ１００では、紙基材２１が単層紙２１ａで構成されているため、紙基材２１の層間における剥離が生じにくく、上記のような作業が繰り返し行われても、紙ラミネートチューブ１００としての機能が劣化しがたい。

【0040】

単層紙２１ａにおける繊維の絡み合いは、長い繊維の含有率が高くなるほど生じやすくなる。そのため、単層紙２１ａ中における第１繊維の含有率が５０パーセント以上である場合には、単層紙２１ａの厚さ方向における結合力がさらに高められ、紙基材２１の内部に水分が侵入した際の凝集剥離の発生がさらに抑制される。また、紙の坪量が大きくなるほど凝集剥離が生じやすくなるため、単層紙２１ａの坪量を１６５ｇ／ｍ^２未満とすることにより、紙基材２１の内部に水分が侵入した際の凝集剥離の発生がさらに抑制される。

【0041】

胴部１０の紙化率（胴部１０の質量に占める紙の質量の割合）を向上させるためには、単層紙２１ａの厚さを大きくする必要がある。しかしながら、厚さが大きくなると、単層紙２１ａであっても凝集剥離が生じやすくなる。そのため、紙基材２１の厚さを単層紙２１ａ及び単層紙２１ｂを重ねて確保することにより、胴部１０の紙化率を高めつつ、紙基材２１の内部に水分が侵入した際の凝集剥離の発生を抑制可能である。

【0042】

単層紙２１ａと単層紙２１ｂとの間に樹脂層２１ｃが挟み込まれており、かつ樹脂層２１ｃが単層紙２１ａの表面及び単層紙２１ｂの表面に含浸されている場合は、樹脂層２１ｃにより単層紙２１ａと単層紙２１ｂとの間の接着性が改善される。特に、樹脂層２１ｃを構成している樹脂材料の融点が３００℃以下である場合には、樹脂層２１ｃが単層紙２１ａの表面及び単層紙２１ｂの表面に含浸されやすくなるため、単層紙２１ａと単層紙２１ｂとの間の接着性がさらに改善される。

【0043】

シート部材２０は胴部１０を構成するために曲げられているため、シート部材２０を構成している各層の間には、曲げ応力が作用することになる。距離ＤＩＳが厚さＴの１０パーセント以下である場合、曲げられたシート部材２０の中立軸から単層紙２１ａと単層紙２１ｂとの境界までの距離が小さくなるため、当該境界に上記の曲げ応力が作用にしくくなる。そのため、この場合には、単層紙２１ａと単層紙２１ｂとの間における剥離を抑制することが可能である。

【0044】

厚さＴ１が厚さＴ２よりも大きい場合、第１端部２０ｃにある紙基材２１の側面及び第２端部２０ｄにある紙基材２１の側面は、樹脂層２７により覆われやすくなる。第１端部２０ｃにある紙基材２１の側面及び第２端部２０ｄにある紙基材２１の側面が樹脂層２７により覆われると、当該側面から紙基材２１の内部に水分が侵入しにくくなり、紙基材２１の内部に水分が侵入することによる凝集剥離の発生がさらに抑制される。

【0045】

スパウト３０を構成している樹脂材料のＭＦＲが大きくなるほど、当該樹脂材料が溶融された際の流動性が高くなり、樹脂層２８が開口部１０ａにある紙基材２１の側面を覆いやすくなる。樹脂層２８により開口部１０ａにある紙基材２１の側面が覆われると、当該側面から紙基材２１の内部に水分が侵入しにくくなり、紙基材２１の内部に水分が侵入することによる凝集剥離の発生がさらに抑制される。スパウト３０を構成している樹脂材料の最大厚さが小さくなると、スパウト３０に用いられる樹脂材料の質量が小さくなり、紙ラミネートチューブ１００の紙化率（紙ラミネートチューブ１００の質量に占める紙基材２１の質量の割合）を高めることが可能である。

【0046】

以上のように本開示の実施形態について説明を行ったが、上述の実施形態を様々に変形することも可能である。また、本発明の範囲は、上述の実施形態に限定されるものではない。本発明の範囲は、特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味及び範囲内での全ての変更を含むことが意図される。

【符号の説明】

【0047】

１０ 胴部、１０ａ 開口部、２０ シート部材、２０ａ 第１面、２０ｂ 第２面、２０ｃ 第１端部、２０ｄ 第２端部、２１ 紙基材、２１ａ，２１ｂ 単層紙、２１ｃ 樹脂層、２２ 第１表面樹脂層、２３ 第２表面樹脂層、２４ バリア層、２５ 第１接着層、２６ 第２接着層、２７，２８ 樹脂層、３０ スパウト、３１ 突出部、３１ａ 開口部、４０ キャップ、１００ 紙ラミネートチューブ、ＤＩＳ 距離、ＤＲ１ 第１方向、ＤＲ２ 第２方向、Ｔ，Ｔ１，Ｔ２ 厚さ。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】