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特開2024-140955組成物、アンダーコート層、電極、リチウムイオン二次電池
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024140955
(43)【公開日】2024-10-10
(54)【発明の名称】組成物、アンダーコート層、電極、リチウムイオン二次電池
(51)【国際特許分類】
H01M 4/66 20060101AFI20241003BHJP
H01M 4/13 20100101ALI20241003BHJP
【ＦＩ】
H01M4/66 A
H01M4/13
【審査請求】未請求
【請求項の数】16
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2023052346
(22)【出願日】2023-03-28
(71)【出願人】
【識別番号】000005887
【氏名又は名称】三井化学株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110001519
【氏名又は名称】弁理士法人太陽国際特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】房 楠
(72)【発明者】
【氏名】杉原 裕理
(72)【発明者】
【氏名】富田 嘉彦
【テーマコード（参考）】
5H017
5H050
【Ｆターム（参考）】
5H017AA03
5H017AS02
5H017CC01
5H017DD06
5H017EE05
5H017EE06
5H017EE07
5H017EE09
5H017HH01
5H017HH03
5H017HH05
5H017HH08
5H050AA10
5H050AA12
5H050AA15
5H050BA16
5H050BA17
5H050CA08
5H050CA09
5H050CB01
5H050CB02
5H050CB07
5H050CB08
5H050CB09
5H050CB11
5H050CB12
5H050DA08
5H050FA02
5H050FA04
5H050HA01
5H050HA05
5H050HA12
5H050HA14
(57)【要約】
【課題】安全性に優れ、充放電初期の直流抵抗が低く抑えられ、かつ、高温環境下での直流抵抗の上昇が抑制された電極の形成に好適な組成物、並びにアンダーコート層、電極及びリチウムイオン二次電池を提供する。
【解決手段】本開示の組成物は、導電性炭素材料（Ａ）、オレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）を含有する。アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）は、（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位と、カルボキシ基および水酸基の少なくとも１つを有するビニルモノマーに由来する構成単位と、を有する。（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位の含有量は、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、３５質量％～９５質量％である。カルボキシ基および水酸基の少なくとも１つを有するビニルモノマーに由来する構成単位の含有量は、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、５質量％～６５質量％である。
【選択図】なし
【解決手段】本開示の組成物は、導電性炭素材料（Ａ）、オレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）を含有する。アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）は、（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位と、カルボキシ基および水酸基の少なくとも１つを有するビニルモノマーに由来する構成単位と、を有する。（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位の含有量は、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、３５質量％～９５質量％である。カルボキシ基および水酸基の少なくとも１つを有するビニルモノマーに由来する構成単位の含有量は、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、５質量％～６５質量％である。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
導電性炭素材料（Ａ）、オレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）を含有し、
前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）が、（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位と、カルボキシ基および水酸基の少なくとも１つを有するビニルモノマーに由来する構成単位と、を有し、
前記（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位の含有量が、前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、３５質量％～９５質量％であり、
前記カルボキシ基および水酸基の少なくとも１つを有するビニルモノマーに由来する構成単位の含有量が、前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、５質量％～６５質量％である、組成物。
前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）が、（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位と、カルボキシ基および水酸基の少なくとも１つを有するビニルモノマーに由来する構成単位と、を有し、
前記（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位の含有量が、前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、３５質量％～９５質量％であり、
前記カルボキシ基および水酸基の少なくとも１つを有するビニルモノマーに由来する構成単位の含有量が、前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、５質量％～６５質量％である、組成物。
【請求項2】
前記導電性炭素材料（Ａ）の含有量が、組成物の総量に対して、１質量％～３０質量％であり、
前記オレフィン系樹脂（Ｂ）の含有量が、組成物の総量に対して、３０質量％～９０質量％であり、
前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の含有量が、組成物の総量に対して、１質量％～２０質量％である、請求項１に記載の組成物。
前記オレフィン系樹脂（Ｂ）の含有量が、組成物の総量に対して、３０質量％～９０質量％であり、
前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の含有量が、組成物の総量に対して、１質量％～２０質量％である、請求項１に記載の組成物。
【請求項3】
前記オレフィン系樹脂（Ｂ）が、エチレン系樹脂又はプロピレン系樹脂を含む、請求項１に記載の組成物。
【請求項4】
前記オレフィン系樹脂（Ｂ）の粒径が、０．１μｍ～９．０μｍであり、
前記オレフィン系樹脂（Ｂ）の軟化点が、７０℃以上である、請求項１に記載の組成物。
前記オレフィン系樹脂（Ｂ）の軟化点が、７０℃以上である、請求項１に記載の組成物。
【請求項5】
前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）が、（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位と、カルボキシ基を有するビニルモノマーに由来する構成単位と、水酸基を有するビニルモノマーに由来する構成単位と、を有する、請求項１に記載の組成物。
【請求項6】
前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）のＴｇが、１５０℃以上である、請求項１に記載の組成物。
【請求項7】
更に、添加剤（Ｄ）を含有し、
前記添加剤（Ｄ）の含有量が、組成物の総量に対して、１質量％～５０質量％である、請求項１に記載の組成物。
前記添加剤（Ｄ）の含有量が、組成物の総量に対して、１質量％～５０質量％である、請求項１に記載の組成物。
【請求項8】
前記添加剤（Ｄ）が、カルボキシメチルセルロースを含む、請求項７に記載の組成物。
【請求項9】
前記添加剤（Ｄ）が、７０℃～１８０℃の最大体積膨張温度を有する熱膨張性マイクロカプセルと、無機酸化物フィラーとの少なくとも一方を含む、請求項７に記載の組成物。
【請求項10】
レーザー光回折散乱法で測定した、粒度分布Ｄ１０に対する粒度分布Ｄ９９の比（Ｄ９９／Ｄ１０）が、３５以下である、請求項１に記載の組成物。
【請求項11】
レーザー光回折散乱法で測定した粒度分布Ｄ９９が、２０μｍ以下である、請求項１に記載の組成物。
【請求項12】
レーザー光回折散乱法で測定した、粒度分布Ｄ５０に対する粒度分布Ｄ９９の比（Ｄ９９／Ｄ５０）が、２０以下である、請求項１に記載の組成物。
【請求項13】
請求項１～請求項１２のいずれか１記載の組成物を含むアンダーコート層。
【請求項14】
集電体と、請求項１３に記載のアンダーコート層と、合材層と、を備える、電極。
【請求項15】
前記集電体と、前記アンダーコート層と、前記合材層とが、この順に積層された、請求項１４に記載の電極。
【請求項16】
請求項１４に記載の電極を備える、リチウムイオン二次電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本開示は、組成物、アンダーコート層、電極、リチウムイオン二次電池に関する。
【背景技術】
【0002】
近年、リチウムイオン二次電池は、電子機器、電気自動車、又は電気貯蔵用の電源として広く使用されている。特に最近では、ハブリッド自動車等に搭載可能な、高容量で高出力かつエネルギー密度の高い電池が求められている。このようなリチウムイオン二次電池は、エネルギー密度が高いという利点がある。一方で、リチウム金属及びリチウムイオンを使用することから、安全性に対する十分な対応策が必要となる。
【0003】
特許文献１は、リチウムイオン二次電池の安全性を向上させたリチウムイオン二次電池用正極を開示している。特許文献１に開示の正極は、正極集電体、及び正極合材層を備える。正極合材層は、正極集電体の少なくとも片面に積層されている。正極合材層は、正極合材層と、アンダーコート層とを有する。アンダーコート層は、正極集電体及び正極合材層との間に形成されている。アンダーコート層は、導電助剤と、バインダーと、熱膨張性マイクロカプセルとを含む。熱膨張性マイクロカプセルは、７０℃～１８０℃の最大体積膨張温度を有する。
【0004】
特許文献２には、内部短絡が発生した際の電池温度の上昇を抑えるため、正極集電体と正極合材層との間に、特定の官能基を有する硬化性樹脂の硬化物と導電材とを含む中間層を備えた二次電池が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0005】
【特許文献1】国際公開第２０１９／１８９８６６号
【特許文献2】国際公開第２０１８／１９８６８９号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0006】
安全性に優れるとともに、充放電の初期の直流抵抗と、高温環境下でのリチウムイオン二次電池の長期保存後の直流抵抗の上昇とが抑制された電池性能に優れるリチウムイオン二次電池が求められている。充放電の初期の直流抵抗が抑制されたリチウムイオン二次電池の出力は、充放電の初期の直流抵抗が抑制されていないリチウムイオン二次電池の出力よりも優れる。高温環境下での長期保存後の直流抵抗の上昇が抑制されたリチウムイオン二次電池の寿命は、高温環境下での長期保存後の直流抵抗の上昇が抑制されていないリチウムイオン二次電池の寿命よりも優れる。
【0007】
本開示の一実施形態が解決しようとする課題は、安全性に優れ、充放電初期の直流抵抗が低く抑えられ、かつ、高温環境下（特に長期保存後）での直流抵抗の上昇が抑制された電極の形成に好適な組成物（好ましくはアンダーコート用組成物）及びアンダーコート層を提供することにある。
本開示の他の実施形態が解決しようとする課題は、安全性が高く、充放電初期の直流抵抗が低く抑えられ、かつ、高温環境下（特に長期保存後）での直流抵抗の上昇が抑制され、優れた電池性能を安定的に供し得る電極及びリチウムイオン二次電池を提供することにある。
本開示の他の実施形態が解決しようとする課題は、安全性が高く、充放電初期の直流抵抗が低く抑えられ、かつ、高温環境下（特に長期保存後）での直流抵抗の上昇が抑制され、優れた電池性能を安定的に供し得る電極及びリチウムイオン二次電池を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【0008】
課題を解決するための具体的手段には、以下の態様が含まれる。
＜１＞ 導電性炭素材料（Ａ）、オレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）を含有し、
前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）が、（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位と、カルボキシ基および水酸基の少なくとも１つを有するビニルモノマーに由来する構成単位と、を有し、
前記（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位の含有量が、前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、３５質量％～９５質量％であり、
前記カルボキシ基および水酸基の少なくとも１つを有するビニルモノマーに由来する構成単位の含有量が、前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、５質量％～６５質量％である、組成物。
＜２＞ 前記導電性炭素材料（Ａ）の含有量が、組成物の総量に対して、１質量％～３０質量％であり、
前記オレフィン系樹脂（Ｂ）の含有量が、組成物の総量に対して、３０質量％～９０質量％であり、
前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の含有量が、組成物の総量に対して、１質量％～２０質量％である、前記＜１＞に記載の組成物。
＜３＞ 前記オレフィン系樹脂（Ｂ）が、エチレン系樹脂又はプロピレン系樹脂を含む、前記＜１＞又は＜２＞に記載の組成物。
＜４＞ 前記オレフィン系樹脂（Ｂ）の粒径が、０．１μｍ～９．０μｍであり、
前記オレフィン系樹脂（Ｂ）の軟化点が、７０℃以上である、前記＜１＞～＜３＞のいずれか１つに記載の組成物。
＜５＞ 前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）が、（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位と、カルボキシ基を有するビニルモノマーに由来する構成単位と、水酸基を有するビニルモノマーに由来する構成単位と、を有する、前記＜１＞～＜４＞のいずれか１つに記載の組成物。
＜６＞ 前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）のＴｇが、１５０℃以上である、前記＜１＞～＜５＞のいずれか１つに記載の組成物。
＜７＞ 更に、添加剤（Ｄ）を含有し、
前記添加剤（Ｄ）の含有量が、組成物の総量に対して、１質量％～５０質量％である、前記＜１＞～＜６＞のいずれか１つに記載の組成物。
＜８＞ 前記添加剤（Ｄ）が、カルボキシメチルセルロースを含む、前記＜７＞に記載の組成物。
＜９＞ 前記添加剤（Ｄ）が、７０℃～１８０℃の最大体積膨張温度を有する熱膨張性マイクロカプセルと、無機酸化物フィラーとの少なくとも一方を含む、前記＜７＞又は＜８＞に記載の組成物。
＜１０＞ レーザー光回折散乱法で測定した、粒度分布Ｄ１０に対する粒度分布Ｄ９９の比（Ｄ９９／Ｄ１０）が、３５以下である、前記＜１＞～＜９＞のいずれか１つに記載の組成物。
＜１１＞ レーザー光回折散乱法で測定した粒度分布Ｄ９９が、２０μｍ以下である、前記＜１＞～＜１０＞のいずれか１つに記載の組成物。
＜１２＞ レーザー光回折散乱法で測定した、粒度分布Ｄ５０に対する粒度分布Ｄ９９の比（Ｄ９９／Ｄ５０）が、２０以下である、前記＜１＞～＜１１＞のいずれか１つに記載の組成物。
＜１３＞ 前記＜１＞～＜１２＞のいずれか１記載の組成物を含むアンダーコート層。
＜１４＞ 集電体と、前記＜１３＞に記載のアンダーコート層と、合材層と、を備える、電極。
＜１５＞ 前記集電体と、前記アンダーコート層と、前記合材層とが、この順に積層された、前記＜１４＞に記載の電極。
＜１６＞ 前記＜１４＞又は＜１５＞に記載の電極を備える、リチウムイオン二次電池。
＜１＞ 導電性炭素材料（Ａ）、オレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）を含有し、
前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）が、（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位と、カルボキシ基および水酸基の少なくとも１つを有するビニルモノマーに由来する構成単位と、を有し、
前記（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位の含有量が、前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、３５質量％～９５質量％であり、
前記カルボキシ基および水酸基の少なくとも１つを有するビニルモノマーに由来する構成単位の含有量が、前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、５質量％～６５質量％である、組成物。
＜２＞ 前記導電性炭素材料（Ａ）の含有量が、組成物の総量に対して、１質量％～３０質量％であり、
前記オレフィン系樹脂（Ｂ）の含有量が、組成物の総量に対して、３０質量％～９０質量％であり、
前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の含有量が、組成物の総量に対して、１質量％～２０質量％である、前記＜１＞に記載の組成物。
＜３＞ 前記オレフィン系樹脂（Ｂ）が、エチレン系樹脂又はプロピレン系樹脂を含む、前記＜１＞又は＜２＞に記載の組成物。
＜４＞ 前記オレフィン系樹脂（Ｂ）の粒径が、０．１μｍ～９．０μｍであり、
前記オレフィン系樹脂（Ｂ）の軟化点が、７０℃以上である、前記＜１＞～＜３＞のいずれか１つに記載の組成物。
＜５＞ 前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）が、（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位と、カルボキシ基を有するビニルモノマーに由来する構成単位と、水酸基を有するビニルモノマーに由来する構成単位と、を有する、前記＜１＞～＜４＞のいずれか１つに記載の組成物。
＜６＞ 前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）のＴｇが、１５０℃以上である、前記＜１＞～＜５＞のいずれか１つに記載の組成物。
＜７＞ 更に、添加剤（Ｄ）を含有し、
前記添加剤（Ｄ）の含有量が、組成物の総量に対して、１質量％～５０質量％である、前記＜１＞～＜６＞のいずれか１つに記載の組成物。
＜８＞ 前記添加剤（Ｄ）が、カルボキシメチルセルロースを含む、前記＜７＞に記載の組成物。
＜９＞ 前記添加剤（Ｄ）が、７０℃～１８０℃の最大体積膨張温度を有する熱膨張性マイクロカプセルと、無機酸化物フィラーとの少なくとも一方を含む、前記＜７＞又は＜８＞に記載の組成物。
＜１０＞ レーザー光回折散乱法で測定した、粒度分布Ｄ１０に対する粒度分布Ｄ９９の比（Ｄ９９／Ｄ１０）が、３５以下である、前記＜１＞～＜９＞のいずれか１つに記載の組成物。
＜１１＞ レーザー光回折散乱法で測定した粒度分布Ｄ９９が、２０μｍ以下である、前記＜１＞～＜１０＞のいずれか１つに記載の組成物。
＜１２＞ レーザー光回折散乱法で測定した、粒度分布Ｄ５０に対する粒度分布Ｄ９９の比（Ｄ９９／Ｄ５０）が、２０以下である、前記＜１＞～＜１１＞のいずれか１つに記載の組成物。
＜１３＞ 前記＜１＞～＜１２＞のいずれか１記載の組成物を含むアンダーコート層。
＜１４＞ 集電体と、前記＜１３＞に記載のアンダーコート層と、合材層と、を備える、電極。
＜１５＞ 前記集電体と、前記アンダーコート層と、前記合材層とが、この順に積層された、前記＜１４＞に記載の電極。
＜１６＞ 前記＜１４＞又は＜１５＞に記載の電極を備える、リチウムイオン二次電池。
【発明の効果】
【0009】
本開示によれば、安全性に優れ、充放電初期の直流抵抗が低く抑えられ、かつ、高温環境下（特に長期保存後）での直流抵抗の上昇が抑制された電極の形成に好適な組成物（好ましくはアンダーコート用組成物）及びアンダーコート層が提供される。
また、本開示の他の実施形態によれば、安全性が高く、充放電初期の直流抵抗が低く抑えられ、かつ、高温環境下（特に長期保存後）での直流抵抗の上昇が抑制され、優れた電池性能を安定的に供し得る電極及びリチウムイオン二次電池が提供される。
また、本開示の他の実施形態によれば、安全性が高く、充放電初期の直流抵抗が低く抑えられ、かつ、高温環境下（特に長期保存後）での直流抵抗の上昇が抑制され、優れた電池性能を安定的に供し得る電極及びリチウムイオン二次電池が提供される。
【図面の簡単な説明】
【0010】
【図1】本開示のリチウムイオン二次電池の一例であるラミネート型電池を示す概略断面図である。
【図2】本開示の一実施形態に係るリチウムイオン二次電池における正極の概略断面図である。
【図3】本開示の一実施形態に係るリチウムイオン二次電池における負極の概略断面図である。
【図4】３本ロールミルの一例を示す概略側面図である。
【発明を実施するための形態】
【0011】
以下において、本開示の内容について詳細に説明する。以下に記載する構成要件の説明は、本開示の代表的な実施態様に基づいてなされることがあるが、本開示はそのような実施態様に限定されるものではない。
【0012】
本開示において、「～」を用いて示された数値範囲は、「～」の前に記載される数値を下限値として、「～」の前に記載される数値を上限値として含む範囲を示す。本開示に段階的に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、他の段階的な記載の数値範囲の上限値又は下限値に置き換えてもよい。また、本開示に記載されている数値範囲において、ある数値範囲で記載された上限値又は下限値は、実施例に示されている値に置き換えてもよい。
【0013】
本明細書における基（原子団）の表記において、置換及び無置換を記していない表記は、置換基を有さない基（原子団）と共に置換基を有する基（原子団）をも包含する。例えば、「アルキル基」とは、置換基を有さないアルキル基（無置換アルキル基）のみならず、置換基を有するアルキル基（置換アルキル基）をも包含する。
【0014】
本明細書において、「（メタ）アクリレート」は、アクリレート及びメタクリレートの双方、又は、いずれかを表し、「（メタ）アクリル」は、アクリル及びメタクリルの双方、又は、いずれかを表し、「（メタ）アクリロイル」は、アクリロイル及びメタクリロイルの双方、又は、いずれかを表す。
【0015】
本明細書において「工程」との語は、独立した工程だけではなく、他の工程と明確に区別できない場合であってもその工程の所期の作用が達成されれば、本用語に含まれる。
以下、本開示を詳細に説明する。
以下、本開示を詳細に説明する。
【0016】
（１）組成物
本開示の組成物は、導電性炭素材料（Ａ）、オレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）を含有する。前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）は、（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位と、カルボキシ基および水酸基の少なくとも１つを有するビニルモノマーに由来する構成単位と、を有する。前記（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位の含有量は、前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、３５質量％～９５質量％である。前記カルボキシ基および水酸基の少なくとも１つを有するビニルモノマーに由来する構成単位の含有量は、前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、５質量％～６５質量％である。
本開示の組成物は、導電性炭素材料（Ａ）、オレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）を含有する。前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）は、（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位と、カルボキシ基および水酸基の少なくとも１つを有するビニルモノマーに由来する構成単位と、を有する。前記（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位の含有量は、前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、３５質量％～９５質量％である。前記カルボキシ基および水酸基の少なくとも１つを有するビニルモノマーに由来する構成単位の含有量は、前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、５質量％～６５質量％である。
【0017】
本開示において、「導電性炭素材料」とは、２０℃における体積抵抗率が４０Ω・ｃｍ未満、好ましくは３Ω・ｃｍ未満である炭素材料を示す。
本開示において、「オレフィン系樹脂」とは、オレフィンから導かれる構造単位を含む樹脂を指す。詳しくは、「オレフィン系樹脂」とは、オレフィンの単独重合体、２種以上のオレフィンの共重合体、又は、オレフィンと他のモノマーとの共重合体が含まれる。
本開示において、「アクリル系水溶性ポリマー」とは、（メタ）アクリロイル基を有するモノマー（以下、「（メタ）アクリルモノマー」ともいう）から導かれる構造単位を含むポリマーを指す。「アクリル系水溶性ポリマー」は、（メタ）アクリルモノマーの単独重合体、及び２種以上の（メタ）アクリルモノマーの共重合体を含む。
本開示において、「水溶性ポリマー」とは、水１００ｍｌに対しポリマー１ｇを２４時間撹拌溶解させた後、３００メッシュの金網でろ過した場合において、残存固形分が０．１％以下であるポリマーを示す。
本開示において、「含有量」と「添加量」とは、実質的に同一とみなす。
本開示において、「オレフィン系樹脂」とは、オレフィンから導かれる構造単位を含む樹脂を指す。詳しくは、「オレフィン系樹脂」とは、オレフィンの単独重合体、２種以上のオレフィンの共重合体、又は、オレフィンと他のモノマーとの共重合体が含まれる。
本開示において、「アクリル系水溶性ポリマー」とは、（メタ）アクリロイル基を有するモノマー（以下、「（メタ）アクリルモノマー」ともいう）から導かれる構造単位を含むポリマーを指す。「アクリル系水溶性ポリマー」は、（メタ）アクリルモノマーの単独重合体、及び２種以上の（メタ）アクリルモノマーの共重合体を含む。
本開示において、「水溶性ポリマー」とは、水１００ｍｌに対しポリマー１ｇを２４時間撹拌溶解させた後、３００メッシュの金網でろ過した場合において、残存固形分が０．１％以下であるポリマーを示す。
本開示において、「含有量」と「添加量」とは、実質的に同一とみなす。
【0018】
本開示の組成物は、上記の構成を有するので、安全性に優れるとともに、充放電初期の直流抵抗が低く抑えられ、かつ、高温環境下（特に長期保存後）での直流抵抗の上昇が抑制された電極を形成することができる。換言すると、本開示の組成物を、電極を備えた二次電池に適用した場合に、安全性と電池性能（すなわち、出力及び寿命）とのバランスのとれたリチウムイオン二次電池とすることができる。
【0019】
本開示の効果を奏する理由は必ずしも明らかでないが、以下のように推定される。
本開示の組成物に含まれる樹脂成分のうち、水分散性のオレフィン系樹脂（Ｂ）は、より低い温度領域で溶融する機能を担う。つまり、発熱時のシャットダウン機能の発現に有利である。アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）は、耐熱性に優れる（メタ）アクリルアミドを含む。これにより、本開示の組成物がアンダーコート層の原料に用いられる場合、アンダーコート層の耐熱性、耐電解液性及びイオン透過性は、バランス良く向上する。したがって、安全性に優れ、しかも充放電初期の直流抵抗が低く抑えられるだけでなく、高温環境下（特に長期保存後）での直流抵抗の上昇も大幅に抑制された電極が得られる。その結果、本開示の組成物を用いてリチウム二次電池を作製した場合に、安全性と電池性能（すなわち、出力及び寿命）とのバランスのとれたリチウムイオン二次電池となる。
本開示の組成物に含まれる樹脂成分のうち、水分散性のオレフィン系樹脂（Ｂ）は、より低い温度領域で溶融する機能を担う。つまり、発熱時のシャットダウン機能の発現に有利である。アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）は、耐熱性に優れる（メタ）アクリルアミドを含む。これにより、本開示の組成物がアンダーコート層の原料に用いられる場合、アンダーコート層の耐熱性、耐電解液性及びイオン透過性は、バランス良く向上する。したがって、安全性に優れ、しかも充放電初期の直流抵抗が低く抑えられるだけでなく、高温環境下（特に長期保存後）での直流抵抗の上昇も大幅に抑制された電極が得られる。その結果、本開示の組成物を用いてリチウム二次電池を作製した場合に、安全性と電池性能（すなわち、出力及び寿命）とのバランスのとれたリチウムイオン二次電池となる。
【0020】
本開示の組成物は、例えば、リチウムイオン二次電池の電極の部品等に好適に用いられる。詳しくは、本開示の組成物は、集電体の少なくとも一方の主面上にアンダーコート層及び合材層がこの順で積層された電極を備えるリチウムイオン二次電池において、電極に含まれるアンダーコート層を形成するために用いられることが好ましい。中でも、本開示の組成物は、集電体の少なくとも一方の主面上にアンダーコート層及び合材層がこの順で積層された正極を備えるリチウムイオン二次電池において、正極に含まれるアンダーコート層を形成するために用いられることがより好ましい。
【0021】
本開示において、「集電体」とは、リチウムイオン二次電池において、活物質から発生した電子を集め、かつ、活物質に電子を供給するためのシート状物のことを指す。「集電体の主面」とは、対向する複数の一対の面のうち、面積が最も広い対向する一対の面のことである。
【0022】
（１．１）導電性炭素材料（Ａ）
本開示の組成物は、導電性炭素材料（Ａ）を含有する。これにより、本開示の組成物の電気的抵抗は低減する。
本開示の組成物は、導電性炭素材料（Ａ）を含有する。これにより、本開示の組成物の電気的抵抗は低減する。
【0023】
導電性炭素材料（Ａ）としては、例えば、グラファイト、カーボンブラック、導電性炭素繊維、及びフラーレン等が挙げられる。グラファイトとしては、例えば、人造黒鉛、及び天然黒鉛（例えば、鱗片状黒鉛、塊状黒鉛、及び土状黒鉛など）等が挙げられる。導電性炭素繊維（Ａ）としては、カーボンナノチューブ、カーボンナノファイバー、及びカーボンファイバー等が挙げられる。導電性炭素材料（Ａ）は、１種単独又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【0024】
導電性炭素材料（Ａ）の形状は、特に限定されず、粒子状であってもよい。導電性炭素材料（Ａ）の形状が粒子状である場合、導電性炭素材料（Ａ）の粒径は、特に限定されない。導電性炭素材料（Ａ）の粒径は、導電性炭素材料（Ａ）をアンダーコート層に含まれる各粒子間に分散し導電助剤として機能させる観点から、好ましくは５μｍ以下、より好ましくは１μｍ～４μｍである。この場合、導電性炭素材料の粒子の１次粒子径は、好ましくは０．５μｍ以下、より好ましくは０．１μｍ～０．４μｍである。
導電性炭素材料（Ａ）の粒径は、レーザー光回折散乱法に基づく粒度分布測定装置によって測定した体積基準の粒度分布において、微粒子側からの累積５０体積％に相当する粒径（粒度分布Ｄ５０、メジアン径）を示す。
導電性炭素材料（Ａ）の粒径は、レーザー光回折散乱法に基づく粒度分布測定装置によって測定した体積基準の粒度分布において、微粒子側からの累積５０体積％に相当する粒径（粒度分布Ｄ５０、メジアン径）を示す。
【0025】
導電性炭素材料（Ａ）は、市販品であってもよい。カーボンブラックの市販品としては、例えば、「Ｓｕｐｅｒ Ｐ」（ＴＩＭＣＡＬ社製）等が挙げられる。鱗片状黒鉛の市販品としては、「ＫＳ－６」（ＴＩＭＲＥＸ社製）等が挙げられる。
【0026】
導電性炭素材料（Ａ）の含有量は、特に限定されず、組成物の総量に対して、好ましくは１質量％～３０質量％である。導電性炭素材料（Ａ）の含有量が上記範囲内であれば、本開示の組成物中において、導電性炭素材料（Ａ）同士の連絡点の数が多く、パーコレーション効果によって本開示の組成物の常温時の電気的抵抗を低減することができる。更に、リチウムイオン二次電池の急激な温度上昇時には、導電性炭素材料（Ａ）同士の接触が保たれにくく、アンダーコート層の電気的抵抗が増大することによって、得られるリチウムイオン二次電池は、シャットダウン機能を発揮することができる。つまり、リチウムイオン二次電池の安全性は優れる。シャットダウン機能は、リチウムイオン二次電池の電池反応の進行を阻止することを含む。「電池反応」とは、正極と負極との間で行われるリチウムイオンの挿入反応及び脱離反応を示す。
導電性炭素材料（Ａ）の含有量が高ければ高いほど、リチウムイオン二次電池の電池性能はより優れる傾向にある。
導電性炭素材料（Ａ）の含有量は、シャットダウン機能の確保の観点から、組成物の総量に対して、好ましくは２８質量％以下であり、より好ましくは２５質量％以下、更に好ましくは２０質量％以下である。導電性炭素材料（Ａ）の含有量は、電池性能の確保の観点から、組成物の総量に対して、好ましくは３質量％以上、より好ましくは５質量％以上であり、さらに好ましくは１０質量％以上である。
導電性炭素材料（Ａ）の含有量が高ければ高いほど、リチウムイオン二次電池の電池性能はより優れる傾向にある。
導電性炭素材料（Ａ）の含有量は、シャットダウン機能の確保の観点から、組成物の総量に対して、好ましくは２８質量％以下であり、より好ましくは２５質量％以下、更に好ましくは２０質量％以下である。導電性炭素材料（Ａ）の含有量は、電池性能の確保の観点から、組成物の総量に対して、好ましくは３質量％以上、より好ましくは５質量％以上であり、さらに好ましくは１０質量％以上である。
【0027】
（１．２）オレフィン系樹脂（Ｂ）
本開示の組成物は、オレフィン系樹脂（Ｂ）を含有する。これにより、本開示の組成物がアンダーコート層の原料に用いられる場合、リチウムイオン二次電池は熱暴走しにくく、リチウムイオン二次電池の安全性はより向上する。
本開示の組成物は、オレフィン系樹脂（Ｂ）を含有する。これにより、本開示の組成物がアンダーコート層の原料に用いられる場合、リチウムイオン二次電池は熱暴走しにくく、リチウムイオン二次電池の安全性はより向上する。
【0028】
オレフィン系樹脂（Ｂ）の材質は、特に限定されない。オレフィン系樹脂（Ｂ）の軟化点は、リチウムイオン二次電池の急激な温度上昇時に、より低い温度領域でオレフィン系樹脂（Ｂ）が溶融することにより、シャットダウン機能をより効果的に発揮させること（以下、「シャットダウン機能の効果的発揮」という）の観点から、好ましくは１５０℃以下、より好ましく１４０℃以下、さらに好ましくは１３５℃以下である。オレフィン系樹脂（Ｂ）の軟化点は、正極の製造過程で行われる乾燥処理の実行前後において、オレフィン系樹脂（Ｂ）の形状を保持すること（以下、「正極乾燥工程の際のオレフィン系樹脂（Ｂ）の形状保持」という。）の観点から、好ましくは７０℃以上、より好ましく９０℃以上、さらに好ましくは１１０℃以上、特に好ましくは１２０℃以上である。オレフィン系樹脂（Ｂ）の軟化点は、好ましくは７０℃～１５０℃である。
オレフィン系樹脂（Ｂ）の軟化点は、ＪＩＳ Ｋ２２０７（環球法）で測定される値である。
オレフィン系樹脂（Ｂ）の軟化点は、ＪＩＳ Ｋ２２０７（環球法）で測定される値である。
【0029】
オレフィン系樹脂（Ｂ）としては、例えば、エチレン系樹脂（例えば、ポリエチレン、エチレン－酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）、ポリエチレンオキサイド）、プロピレン系樹脂（例えば、ポリプロピレン）、ポリビニルクロライド、ポリビニリデンクロライド、ポリビニルフルオライド、ポリビニリデンフルオライド、ポリアミド、ポリスチレン、ポリアクリロニトリル、及びポリメチル（メタ）アクリレートが挙げられる。中でも、オレフィン系樹脂（Ｂ）は、シャットダウン機能の効果的発揮と、正極乾燥工程の際のオレフィン系樹脂の形状保持との両立の観点から、エチレン系樹脂、又はプロピレン系樹脂を含むことが好ましい。
【0030】
「エチレン系樹脂」とは、エチレンを主たる成分とする樹脂であり、「プロプレン系樹脂」とはプロピレンを主たる成分とする樹脂である。ここで、「主たる成分」とは、樹脂に含まれる成分のうち、最も含有量の多い成分のことを意味する。エチレン系樹脂としては、エチレンの単独重合体又は共重合体が挙げられる。中でも、エチレン系樹脂は、エチレンと少なくとも１種のα－オレフィンとの共重合体であることが好ましい。プロピレン系樹脂は、プロピレンの単独重合体又は共重合体が挙げられる。
【0031】
オレフィン系樹脂（Ｂ）は、水分散性オレフィン系樹脂を含むことが好ましい。これにより、本開示の組成物がアンダーコート層の原料に用いられる場合、リチウムイオン二次電池はより熱暴走しにくく、リチウムイオン二次電池の安全性は向上する。
【0032】
本開示において、「水分散性オレフィン系樹脂」とは、界面活性剤及び有機溶剤の少なくとも一方を添加しなくとも、水に分散可能なオレフィン系樹脂を示す。
【0033】
水分散性オレフィン系樹脂の材質としては、ポリエチレン、ポリエチレン系エラストマー、ポリオレフィンのアイオノマー、及びＥＶＡ等が挙げられる。
【0034】
水分散性オレフィン系樹脂の含有量は、特に限定されず、オレフィン系樹脂（Ｂ）の総量に対して、好ましくは２０質量％以上、より好ましくは５０質量％以上であり、１００質量％であってもよい。
【0035】
オレフィン系樹脂（Ｂ）としては、上市されている市販品を用いてもよい。
オレフィン系樹脂（Ｂ）の市販品としては、三井化学株式会社製のケミパール（登録商標）シリーズ（ポリオレフィン水性ディスパージョン）が挙げられる。ポリエチレンまたはポリプロピレンを微粒状水性ディスパージョン化したものとして、ＷＰ１００、Ｗ１００、Ｗ２００、Ｗ３００、Ｗ３０８、Ｗ３１０、Ｗ４００、Ｗ４０１、Ｗ４１０、Ｗ４００５、Ｗ５００、ＷＦ６４０、Ｗ７００、Ｗ８００、Ｗ９００、Ｗ９５０、Ｐ３０１Ｗ及びＷＨ２０１等が挙げられる。
オレフィン系樹脂（Ｂ）の市販品としては、三井化学株式会社製のケミパール（登録商標）シリーズ（ポリオレフィン水性ディスパージョン）が挙げられる。ポリエチレンまたはポリプロピレンを微粒状水性ディスパージョン化したものとして、ＷＰ１００、Ｗ１００、Ｗ２００、Ｗ３００、Ｗ３０８、Ｗ３１０、Ｗ４００、Ｗ４０１、Ｗ４１０、Ｗ４００５、Ｗ５００、ＷＦ６４０、Ｗ７００、Ｗ８００、Ｗ９００、Ｗ９５０、Ｐ３０１Ｗ及びＷＨ２０１等が挙げられる。
【0036】
オレフィン系樹脂（Ｂ）の形状は、特に限定されず、粒子状であってもよい。オレフィン系樹脂（Ｂ）の形状が粒子状である場合、粒径は特に限定されない。オレフィン系樹脂（Ｂ）の粒径は、最適なアンダーコート層の膜厚範囲に収まるようにオレフィン系樹脂の粒径を調整する観点から、平均一次粒子径として、好ましく９．０μｍ以下、より好ましくは４．０μｍ以下、さらに好ましくは２．０μｍ以下である。オレフィン系樹脂（Ｂ）の粒径は、組成物（例えば、アンダーコート層用スラリー）の加工性の観点から、好ましく０．１μｍ以上、より好ましくは０．５μｍ以上である。オレフィン系樹脂（Ｂ）の粒径は０．１μｍ～９．０μｍであることが好ましい。オレフィン系樹脂（Ｂ）の粒径が小さくなればなるほど、オレフィン系樹脂（Ｂ）は凝集しやすくなる傾向にある。
オレフィン系樹脂（Ｂ）の粒径は、コールカウンター法により測定された平均一次粒子径の値である。
オレフィン系樹脂（Ｂ）の粒径は、コールカウンター法により測定された平均一次粒子径の値である。
【0037】
オレフィン系樹脂（Ｂ）の粒径は０．１μｍ～９．０μｍであり、かつ、オレフィン系樹脂（Ｂ）の軟化点は７０℃以上であることが好ましい。これにより、本開示の組成物がアンダーコート層の原料に用いられる場合、リチウムイオン二次電池はより熱暴走しにくく、リチウムイオン二次電池の安全性がより向上する。
【0038】
オレフィン系樹脂（Ｂ）は、１種単独又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
オレフィン系樹脂（Ｂ）の含有量は、組成物の総量に対して、好ましくは３０質量％～９０質量％である。オレフィン系樹脂（Ｂ）の含有量が上記範囲内であると、シャットダウン機能を良好に確保することができる。
オレフィン系樹脂（Ｂ）の含有量が高いほど、リチウムイオン二次電池の安全性はより優れたものになるのに対し、リチウムイオン二次電池の電池性能は低下する傾向にある。つまり、リチウムイオン二次電池の安全性とリチウムイオン二次電池の電池性能とは、トレードオフの関係を有する。かかる観点からは、オレフィン系樹脂（Ｂ）の含有量は、アンダーコート層の低抵抗化の観点から、組成物の総量に対して、８０質量％以下が好ましく、７５質量％以下がより好ましい。また、オレフィン系樹脂（Ｂ）の含有量は、シャットダウン機能の効果的発揮の観点から、組成物の総量に対して、好ましくは３５質量％以上、より好ましくは４０質量％以上、さらに好ましくは５０質量％以上であり、特に好ましくは６０％質量％以上である。
オレフィン系樹脂（Ｂ）の含有量は、組成物の総量に対して、好ましくは３０質量％～９０質量％である。オレフィン系樹脂（Ｂ）の含有量が上記範囲内であると、シャットダウン機能を良好に確保することができる。
オレフィン系樹脂（Ｂ）の含有量が高いほど、リチウムイオン二次電池の安全性はより優れたものになるのに対し、リチウムイオン二次電池の電池性能は低下する傾向にある。つまり、リチウムイオン二次電池の安全性とリチウムイオン二次電池の電池性能とは、トレードオフの関係を有する。かかる観点からは、オレフィン系樹脂（Ｂ）の含有量は、アンダーコート層の低抵抗化の観点から、組成物の総量に対して、８０質量％以下が好ましく、７５質量％以下がより好ましい。また、オレフィン系樹脂（Ｂ）の含有量は、シャットダウン機能の効果的発揮の観点から、組成物の総量に対して、好ましくは３５質量％以上、より好ましくは４０質量％以上、さらに好ましくは５０質量％以上であり、特に好ましくは６０％質量％以上である。
【0039】
（１．３）アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）
本開示の組成物は、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）を含有する。
本開示の組成物は、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）を含有する。
【0040】
アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の含有量は、特に限定されず、組成物の総量に対して、好ましくは１質量％以上、より好ましくは２質量％以上、さらに好ましくは３質量％以上である。アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の含有量は、特に限定されず、組成物の総量に対して、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１５質量％以下、さらに好ましくは１０質量％以下である。
【0041】
アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）は、（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位と、カルボキシ基および水酸基の少なくとも１つを有するビニルモノマー（以下、「特定のビニルモノマー」ともいう）に由来する構成単位と、を有する。前記（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位の含有量は、前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、３５質量％～９５質量％である。前記特定のビニルモノマーに由来する構成単位の含有量は、前記アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、５質量％～６５質量％である。
【0042】
アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）のガラス転移温度（Ｔｇ）は、特に限定されないが、１５０℃以上であることが好ましい。これにより、アンダーコート層の耐熱性は、より優れる。
アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）のガラス転移温度（Ｔｇ）は、より優れた耐熱性を有するアンダーコート層を得る観点から、より好ましくは２００℃以上、さらに好ましくは２１０℃以上、特に好ましくは２２０℃以上、一層好ましくは２３０℃以上、より一層好ましくは２４０℃以上である。水溶性ポリマーのガラス転移温度（Ｔｇ）は、好ましくは４００℃以下、より好ましくは３００℃以下、さらに好ましくは２８０℃以下である。
ガラス転移温度（Ｔｇ）の測定方法は、実施例に記載の方法と同様である。
アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）のガラス転移温度（Ｔｇ）は、より優れた耐熱性を有するアンダーコート層を得る観点から、より好ましくは２００℃以上、さらに好ましくは２１０℃以上、特に好ましくは２２０℃以上、一層好ましくは２３０℃以上、より一層好ましくは２４０℃以上である。水溶性ポリマーのガラス転移温度（Ｔｇ）は、好ましくは４００℃以下、より好ましくは３００℃以下、さらに好ましくは２８０℃以下である。
ガラス転移温度（Ｔｇ）の測定方法は、実施例に記載の方法と同様である。
【0043】
（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位の含有量は、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、３５質量％以上であり、好ましくは６０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、さらに好ましくは７５質量％以上である。（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位の含有量は、優れた耐熱性を有するアンダーコート層を得る観点から、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、好ましくは９５質量％以下であり、好ましくは９０質量％以下、より好ましくは８０質量％以下である。
【0044】
特定のビニルモノマーに由来する構成単位の含有量は、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、５質量％以上であり、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは２０質量％以上である。特定のビニルモノマーに由来する構成単位の含有量は、優れた耐熱性を有するアンダーコート層を得る観点から、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、好ましくは６５質量％以下であり、好ましくは４０質量％以下、より好ましくは３０質量％以下である。
【0045】
前記アクリル系水溶性ポリマーは、（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位と、カルボキシ基を有するビニルモノマー（以下、「カルボキシ基含有ビニルモノマー」ともいう）に由来する構成単位と、水酸基を有するビニルモノマー（以下、「水酸基含有ビニルモノマー」ともいう）に由来する構成単位と、を有することが好ましい。これにより、導電性炭素材料（Ａ）とオレフィン系樹脂（Ｂ）との密着性に優れ、且つアクリルポリマー同士の相互作用による結着力を高めることができる。
【0046】
アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）が、カルボキシ基含有ビニルモノマーに由来する構成単位と、水酸基含有ビニルモノマーに由来する構成単位と、を有する場合、カルボキシ基含有ビニルモノマーに由来する構成単位の含有量は、下記の範囲内であることが好ましい。
カルボキシ基含有ビニルモノマーに由来する構成単位の含有量は、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、好ましくは３質量％以上であり、より好ましくは５質量％以上、さらに好ましくは７質量％以上である。カルボキシ基含有ビニルモノマーに由来する構成単位の含有量は、優れた耐熱性を有するアンダーコート層を得る観点から、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、好ましくは３５質量％以下であり、より好ましくは３０質量％以下、さらに好ましくは２０質量％以下である。
カルボキシ基含有ビニルモノマーに由来する構成単位の含有量は、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、好ましくは３質量％以上であり、より好ましくは５質量％以上、さらに好ましくは７質量％以上である。カルボキシ基含有ビニルモノマーに由来する構成単位の含有量は、優れた耐熱性を有するアンダーコート層を得る観点から、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、好ましくは３５質量％以下であり、より好ましくは３０質量％以下、さらに好ましくは２０質量％以下である。
【0047】
アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）が、カルボキシ基含有ビニルモノマーに由来する構成単位と、水酸基含有ビニルモノマーに由来する構成単位と、を有する場合、水酸基含有ビニルモノマーに由来する構成単位の含有量は、下記の範囲内であることが好ましい。
水酸基含有ビニルモノマーに由来する構成単位の含有量は、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、好ましくは２質量％以上であり、より好ましくは５質量％以上、さらに好ましくは１３質量％以上である。水酸基含有ビニルモノマーに由来する構成単位の含有量は、優れた耐熱性を有するアンダーコート層を得る観点から、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、好ましくは３０質量％以下であり、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１５質量％以下である。
水酸基含有ビニルモノマーに由来する構成単位の含有量は、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、好ましくは２質量％以上であり、より好ましくは５質量％以上、さらに好ましくは１３質量％以上である。水酸基含有ビニルモノマーに由来する構成単位の含有量は、優れた耐熱性を有するアンダーコート層を得る観点から、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、好ましくは３０質量％以下であり、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１５質量％以下である。
【0048】
（１．３．１）アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の原料
アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）は、アクリル系水溶性ポリマー原料を重合してなる重合体である。アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の原料（以下、「アクリル系水溶性ポリマー原料」ともいう）は、（メタ）アクリルアミドと、特定のビニルモノマーと、を含有する。
アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）は、アクリル系水溶性ポリマー原料を重合してなる重合体である。アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の原料（以下、「アクリル系水溶性ポリマー原料」ともいう）は、（メタ）アクリルアミドと、特定のビニルモノマーと、を含有する。
【0049】
（１．３．１．１）（メタ）アクリルアミド
（メタ）アクリルアミドは、メタクリルアミド及びアクリルアミドであってもよいし、メタアクリルアミドであってもよいし、アクリルアミドであってもよい。耐熱性の向上を図る観点から、（メタ）アクリルアミドは、メタクリルアミドであることが好ましい。
（メタ）アクリルアミドは、メタクリルアミド及びアクリルアミドであってもよいし、メタアクリルアミドであってもよいし、アクリルアミドであってもよい。耐熱性の向上を図る観点から、（メタ）アクリルアミドは、メタクリルアミドであることが好ましい。
【0050】
アクリル系水溶性ポリマー原料の総量に対して、好ましくは３５質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、さらに好ましくは７０質量％以上、特に好ましくは７５質量％以上である。（メタ）アクリルアミドの含有量は、優れた耐熱性を得る観点から、水溶性ポリマー原料の総量に対して、好ましくは９５質量％以下であり、好ましくは９０質量％以下、より好ましくは８０質量％以下である。
【0051】
（１．３．１．２）特定のビニルモノマー
特定のビニルモノマーは、（メタ）アクリルアミドと共重合可能であり、カルボキシ基および水酸基の少なくとも１つを有する。
特定のビニルモノマーは、（メタ）アクリルアミドと共重合可能であり、カルボキシ基および水酸基の少なくとも１つを有する。
【0052】
特定のビニルモノマーは、カルボキシ基含有ビニルモノマーと、水酸基含有ビニルモノマーと、からなる群から選択される少なくとも１つである。特定のビニルモノマーは、導電性炭素材料（Ａ）とオレフィン系樹脂（Ｂ）との密着性、及びバインダー同士の相互作用による密着性向上の観点から、カルボキシ基含有ビニルモノマー及び水酸基含有ビニルモノマーであることが好ましい。
【0053】
特定のビニルモノマーの含有量は、水溶性ポリマー原料の総量に対して、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上、より好ましくは２０質量％以上である。特定のビニルモノマーの含有量は、水溶性ポリマー原料の総量に対して、好ましくは６５質量％以下、より好ましくは４０質量％以下、さらに好ましくは３０質量％以下である。
【0054】
（１．３．１．２．１）カルボキシ基含有ビニルモノマー
カルボキシ基含有ビニルモノマーとしては、例えば、モノカルボン酸、ジカルボン酸、または、これらの塩などが挙げられる。モノカルボン酸としては、例えば、（メタ）アクリル酸などが挙げられる。ジカルボン酸としては、例えば、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、無水イタコン酸、無水マレイン酸、無水フマル酸などが挙げられる。これらカルボキシ基含有ビニルモノマーは、単独使用または２種類以上併用することができる。
カルボキシ基含有ビニルモノマーは、モノカルボン酸であることが好ましく、（メタ）アクリル酸であることがより好ましく、メタクリル酸であることがさらに好ましい。
カルボキシ基含有ビニルモノマーとしては、例えば、モノカルボン酸、ジカルボン酸、または、これらの塩などが挙げられる。モノカルボン酸としては、例えば、（メタ）アクリル酸などが挙げられる。ジカルボン酸としては、例えば、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、無水イタコン酸、無水マレイン酸、無水フマル酸などが挙げられる。これらカルボキシ基含有ビニルモノマーは、単独使用または２種類以上併用することができる。
カルボキシ基含有ビニルモノマーは、モノカルボン酸であることが好ましく、（メタ）アクリル酸であることがより好ましく、メタクリル酸であることがさらに好ましい。
【0055】
カルボキシ基含有ビニルモノマーの含有量は、アクリル系水溶性ポリマー原料の総量に対して、好ましくは３質量％以上、より好ましくは５質量％以上、より好ましくは７質量％以上である。カルボキシ基含有ビニルモノマーの含有量は、水溶性ポリマー原料の総量に対して、好ましくは３５質量％以下、より好ましくは３０質量％以下、さらに好ましくは２０質量％以下である。
カルボキシ基含有ビニルモノマーの含有量は、特定のビニルモノマーの総量に対して、好ましくは２０質量％以上、より好ましくは２５質量％以上、より好ましくは３０質量％以上である。カルボキシ基含有ビニルモノマーの含有量は、特定のビニルモノマーの総量に対して、好ましくは９５質量％以下、より好ましくは９０質量％以下、さらに好ましくは８５質量％以下である。
カルボキシ基含有ビニルモノマーの含有量は、特定のビニルモノマーの総量に対して、好ましくは２０質量％以上、より好ましくは２５質量％以上、より好ましくは３０質量％以上である。カルボキシ基含有ビニルモノマーの含有量は、特定のビニルモノマーの総量に対して、好ましくは９５質量％以下、より好ましくは９０質量％以下、さらに好ましくは８５質量％以下である。
【0056】
（１．３．１．２．２）水酸基含有ビニルモノマー
水酸基含有ビニルモノマーは、水酸基を有し、カルボキシ基を有しないビニルモノマー（以下、「水酸基含有ビニルモノマー（ｃ１０）」ともいう）と、水酸基及びカルボキシ基を有するビニルモノマー（以下、「水酸基含有ビニルモノマー（ｃ２０）」ともいう）と、を包含する。
水酸基含有ビニルモノマーは、水酸基を有し、カルボキシ基を有しないビニルモノマー（以下、「水酸基含有ビニルモノマー（ｃ１０）」ともいう）と、水酸基及びカルボキシ基を有するビニルモノマー（以下、「水酸基含有ビニルモノマー（ｃ２０）」ともいう）と、を包含する。
【0057】
水酸基含有ビニルモノマー（ｃ１０）としては、水酸基を有するモノ（メタ）アクリレート（ｃ１１）、水酸基を有するジ（メタ）アクリレート（ｃ１２）、及び水酸基を有するトリ（メタ）アクリレート（ｃ１３）等が挙げられる。
水酸基を有するモノ（メタ）アクリレート（ｃ１１）としては、例えば、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシ－３－フェノキシ－プロピル（メタ）アクリレート、３－クロロー２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、ブタンジオールモノ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、２－（６－ヒドロヘキサノイルオキシ）エチルアクリレート、グリセリンモノ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンモノ（メタ）アクリレート、および、ペンタエリスリトールモノ（メタ）アクリレートが挙げられる。
水酸基を有するジ（メタ）アクリレート（ｃ１２）としては、例えば、グリセリンジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンジ（メタ）アクリレート、および、ペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレート等が挙げられる。
水酸基を有するトリ（メタ）アクリレート（ｃ１３）としては、例えば、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート等が挙げられる。
これらは、単独使用または２種類以上併用できる。
水酸基含有ビニルモノマー（ｃ１０）は、水酸基を有するモノ（メタ）アクリレート（ｃ１１）であることが好ましく、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート及び２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートの少なくとも一方が好ましく、２－ヒドロキシエチルメタクリレートであることがさらに好ましい。
水酸基を有するモノ（メタ）アクリレート（ｃ１１）としては、例えば、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシ－３－フェノキシ－プロピル（メタ）アクリレート、３－クロロー２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、ブタンジオールモノ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、２－（６－ヒドロヘキサノイルオキシ）エチルアクリレート、グリセリンモノ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンモノ（メタ）アクリレート、および、ペンタエリスリトールモノ（メタ）アクリレートが挙げられる。
水酸基を有するジ（メタ）アクリレート（ｃ１２）としては、例えば、グリセリンジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンジ（メタ）アクリレート、および、ペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレート等が挙げられる。
水酸基を有するトリ（メタ）アクリレート（ｃ１３）としては、例えば、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート等が挙げられる。
これらは、単独使用または２種類以上併用できる。
水酸基含有ビニルモノマー（ｃ１０）は、水酸基を有するモノ（メタ）アクリレート（ｃ１１）であることが好ましく、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート及び２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートの少なくとも一方が好ましく、２－ヒドロキシエチルメタクリレートであることがさらに好ましい。
【0058】
水酸基含有ビニルモノマー（ｃ１０）の含有量は、アクリル系水溶性ポリマー原料の総量に対して、好ましくは２質量％以上、より好ましくは５質量％以上、より好ましくは１３質量％以上である。水酸基含有ビニルモノマー（ｃ１０）の含有量は、水溶性ポリマー原料の総量に対して、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２０質量％以下、さらに好ましくは１５質量％以下である。
水酸基含有ビニルモノマー（ｃ１０）の含有量は、特定のビニルモノマーの総量に対して、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上、より好ましくは１５質量％以上である。水酸基含有ビニルモノマー（ｃ１０）の含有量は、特定のビニルモノマーの総量に対して、好ましくは８０質量％以下、より好ましくは７５質量％以下、さらに好ましくは７０質量％以下である。
水酸基含有ビニルモノマー（ｃ１０）の含有量は、特定のビニルモノマーの総量に対して、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上、より好ましくは１５質量％以上である。水酸基含有ビニルモノマー（ｃ１０）の含有量は、特定のビニルモノマーの総量に対して、好ましくは８０質量％以下、より好ましくは７５質量％以下、さらに好ましくは７０質量％以下である。
【0059】
水酸基含有ビニルモノマー（ｃ２０）としては、例えば、リシノール酸、レスケロール酸（lesquerolic acid）、１５－ヒドロキシリノール酸、アウリコール酸（auricolic acid）、ヒドロキシパルミトレイン酸、コーヒー酸等が挙げられる。これらは、単独使用または２種類以上併用できる。
【0060】
（１．３．１．３）水溶性－共重合性モノマー
アクリル系水溶性ポリマー原料は、（メタ）アクリルアミドおよび／または特定のビニルモノマーと共重合可能な共重合性モノマー（以下、「水溶性－共重合性モノマー」ともいう。）を含有してもよい。
アクリル系水溶性ポリマー原料は、（メタ）アクリルアミドおよび／または特定のビニルモノマーと共重合可能な共重合性モノマー（以下、「水溶性－共重合性モノマー」ともいう。）を含有してもよい。
【0061】
水溶性－共重合性モノマーとしては、例えば、（メタ）アクリル酸アルキルエステル（例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート等）、官能基含有ビニルモノマー（例えば、（メタ）アクリル酸２－アミノエチル、（メタ）アクリル酸グリシジル等、（メタ）アクリロニトリル、アリルスルホン酸、２－メタクロイロキシエチルアシッドフォスフェート等）、ビニルエステル類（例えば、例えば、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等）、芳香族ビニルモノマー（例えば、スチレン、α―メチルスチレン等）、Ｎ－置換不飽和カルボン酸アミド（例えば、Ｎ－メチロール（メタ）アクリルアミド等）、複素環式ビニル化合物（例えば、ビニルピロリドン等）、ハロゲン化ビニリデン化合物（例えば、塩化ビニリデン、フッ化ビニリデン等）、α－オレフィン類（例えば、例えば、エチレン、プロピレン等）、ジエン類（例えば、ブタジエン等）、架橋性ビニルモノマー（例えば、メチレンビス（メタ）アクリルアミド、ジビニルベンゼン等）などが挙げられる。
【0062】
水溶性－共重合性モノマーの含有量は、水溶性ポリマーの水溶性が保たれる範囲であって、例えば、水溶性ポリマー原料の総量に対して、例えば、３７質量％以下、好ましくは、１５質量％以下であり、０質量％以上であり、とりわけ好ましくは、０質量％である。
【0063】
（１．３．１．４）水溶性ポリマー原料の重合方法
水溶性ポリマー原料を、公知の方法で重合することにより、水溶性ポリマーが得られる。より具体的には、例えば、水に、水溶性ポリマー原料および重合開始剤を配合し、水溶性ポリマー原料を重合させ、その後、必要に応じて熟成させる。
重合開始剤としては、特に制限されず、公知の重合開始剤であればよい。重合温度は、３０℃～９５℃であってもよい。重合時間は、０．５時間～２０時間であってもよい。熟成時間は、０．５時間～６時間であってもよい。
水溶性ポリマー原料を、公知の方法で重合することにより、水溶性ポリマーが得られる。より具体的には、例えば、水に、水溶性ポリマー原料および重合開始剤を配合し、水溶性ポリマー原料を重合させ、その後、必要に応じて熟成させる。
重合開始剤としては、特に制限されず、公知の重合開始剤であればよい。重合温度は、３０℃～９５℃であってもよい。重合時間は、０．５時間～２０時間であってもよい。熟成時間は、０．５時間～６時間であってもよい。
【0064】
（１．４）添加剤（Ｄ）
本開示の組成物は、必要に応じて、添加剤（Ｄ）を含んでもよい。添加剤（Ｄ）の種類によって、本開示の組成物に種々の機能を付与することができる。
本開示の組成物は、必要に応じて、添加剤（Ｄ）を含んでもよい。添加剤（Ｄ）の種類によって、本開示の組成物に種々の機能を付与することができる。
【0065】
本開示における「添加剤」とは、導電性炭素材料（Ａ）、オレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）以外の成分を示す。
【0066】
添加剤（Ｄ）としては、例えば、増粘安定剤、７０℃～１８０℃の最大体積膨張温度を有する熱膨張性マイクロカプセル（以下、単に「熱膨張性マイクロカプセル」ともいう）、無機酸化物フィラー、硬化性樹脂フィラー、鱗片状フィラー、バインダー樹脂、合成ゴム、非固形分等が挙げられる。
【0067】
「熱膨張性マイクロカプセル」とは、熱可塑性樹脂からなる外殻と、外殻に内包されたコア成分である揮発性膨張剤と、を有する粒子を示す。詳しくは、熱膨張性マイクロカプセルは、後述する電解液と接触した状態において、リチウムイオン二次電池の異常発熱による熱暴走が開始される直前の温度（例えば、７０℃～１６０℃）に曝され場合に軟化発泡して体積膨張を起こすものが好ましい。
「最大体積膨張温度」とは、熱膨張性マイクロカプセルに内包される揮発性膨張剤がガス化して、熱膨張性マイクロカプセルが体積膨張する際に、熱膨張性マイクロカプセルの膨張体積が最大となる温度を示す。そして、熱膨張性マイクロカプセルに内包される揮発性膨張剤がガス化し、熱膨張性マイクロカプセルが体積膨張を始める温度を「体積膨張開始温度」という。
「最大体積膨張温度」とは、熱膨張性マイクロカプセルに内包される揮発性膨張剤がガス化して、熱膨張性マイクロカプセルが体積膨張する際に、熱膨張性マイクロカプセルの膨張体積が最大となる温度を示す。そして、熱膨張性マイクロカプセルに内包される揮発性膨張剤がガス化し、熱膨張性マイクロカプセルが体積膨張を始める温度を「体積膨張開始温度」という。
【0068】
添加剤（Ｄ）を含有する場合、添加剤（Ｄ）の含有量は、組成物の総量に対して１質量％～５０質量％であることが好ましく、添加剤（Ｄ）の含有量が上記範囲内であると、添加剤（Ｄ）の有する特性に起因したシャットダウン機能をより効果的に発現させることができる。
添加剤（Ｄ）の含有量は、導電性炭素材料（Ａ）及びオレフィン系樹脂（Ｂ）の含有比率に与える影響が小さく、シャットダウン機能の効果的発揮と電池性能の維持との観点から、組成物の総量に対して、４０質量％以下が好ましく、より好ましくは３０質量％以下である。また、添加剤（Ｄ）の含有量は、シャットダウン機能の効果的発揮の観点から、組成物の総量に対して、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上である。
添加剤（Ｄ）の含有量は、導電性炭素材料（Ａ）及びオレフィン系樹脂（Ｂ）の含有比率に与える影響が小さく、シャットダウン機能の効果的発揮と電池性能の維持との観点から、組成物の総量に対して、４０質量％以下が好ましく、より好ましくは３０質量％以下である。また、添加剤（Ｄ）の含有量は、シャットダウン機能の効果的発揮の観点から、組成物の総量に対して、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上である。
【0069】
（１．４．１）増粘安定剤
本開示の組成物は、増粘安定剤を含有してもよい。本開示の組成物は、増粘安定剤を含有しなくてもよい。
本開示の組成物が増粘安定剤を含有し、本開示の組成物がアンダーコート層の原料に用いられる場合、アンダーコート層用スラリーの調整時に粒子を安定的に分散させることが可能となる。
本開示の組成物は、増粘安定剤を含有してもよい。本開示の組成物は、増粘安定剤を含有しなくてもよい。
本開示の組成物が増粘安定剤を含有し、本開示の組成物がアンダーコート層の原料に用いられる場合、アンダーコート層用スラリーの調整時に粒子を安定的に分散させることが可能となる。
【0070】
増粘安定剤としては、例えば、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、メチルセルロース（ＭＣ）、ヒドロキシプロピルセルロース（ＨＰＣ）、ポリエチレングリコール（ＰＥＧ）、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）、ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）、ポリアクリル酸（ＰＡＡ）、ポリカルボン酸アンモニウム塩、レシチン、サポニンなどの配糖体やキサンタンガムなどの多糖類などで例示される糖類、スクロースポリエーテルポリオール、ポリオキシプロピレンソルビトールエーテル、トリメチロールプロパンポリエーテルポリオール、ペンタエリスリトールポリエーテルポリオールなどのポリエーテルポリオール、酸化スターチ、リン酸スターチ、カゼイン、各種変性デンプンなどが挙げられる。
【0071】
増粘安定剤の含有量は、組成物の総量に対して、１質量～５０質量％であることが好ましい。増粘安定剤の含有量は、シャットダウン機能の効果的発揮と電池性能の維持の観点から、組成物の総量に対して、好ましくは１５質量％以下、より好ましくは１０質量％以下である。増粘安定剤の含有量は、アンダーコートスラリー中の微粒子をより効果的に分散させる観点から、組成物の総量に対して、好ましくは１質量％以上、より好ましくは２質量％以上である。
【0072】
ＣＭＣの市販品としては、ダイセルミライズ株式会社製の「１１３０」、「１１４０」、「１２４０」、［１２５０］、「１２６０」、「１３３０」、「２２００」、「ＤＬ１００Ｌ」等が挙げられる。
【0073】
（１．４．２）熱膨張性マイクロカプセル
本開示の組成物は、熱膨張性マイクロカプセルを含有してもよい。本開示の組成物は、熱膨張性マイクロカプセルを含有しなくてもよい。
本開示の組成物が熱膨張性マイクロカプセルを含有し、本開示の組成物がアンダーコート層の原料に用いられる場合、熱膨張性マイクロカプセルは、リチウムイオン二次電池の異常発熱によって体積膨張を起こして電極の直流抵抗を効率的に増大させ、リチウムイオン二次電池の安全性を向上させることができる。
本開示の組成物は、熱膨張性マイクロカプセルを含有してもよい。本開示の組成物は、熱膨張性マイクロカプセルを含有しなくてもよい。
本開示の組成物が熱膨張性マイクロカプセルを含有し、本開示の組成物がアンダーコート層の原料に用いられる場合、熱膨張性マイクロカプセルは、リチウムイオン二次電池の異常発熱によって体積膨張を起こして電極の直流抵抗を効率的に増大させ、リチウムイオン二次電池の安全性を向上させることができる。
【0074】
熱膨張性マイクロカプセルの体積膨張開始温度は、１２０℃～１３０℃であることが好ましい。熱膨張性マイクロカプセルの最大体積膨張温度は、１４５℃～１５５℃であることが好ましい。
【0075】
外殻を構成する熱可塑性樹脂は、塩化ビニリデンを含む（共）重合体、及び（メタ）アクリロニトリルを含む（共）重合体を含むことが好ましい。これにより、外殻を構成する熱可塑性樹脂は、耐電解液性に優れ、熱可塑性で且つガスバリヤー性に優れる。中でも、電解液耐性の観点から、外殻を構成する熱可塑性樹脂は、（メタ）アクリロニトリルを主成分（５１質量％以上）とする（共）重合体であることが好ましい。外殻を構成する熱可塑性樹脂の原料は、得られる熱膨張性マイクロカプセルの発泡特性及び耐熱性を改良するため、重合性単量体に加えて、架橋性単量体を含んでもよい。
【0076】
揮発性膨張剤は、熱膨張性マイクロカプセルの最大体積膨張温度がオレフィン系樹脂（Ｂ）の軟化点より高くなるように、沸点を選択することが好ましい。熱膨張性マイクロカプセルの体積膨張開始温度はオレフィン系樹脂（Ｂ）の軟化点と同等の温度となるように、沸点を選択することが好ましい。これにより、リチウムイオン二次電池の発熱によりアンダーコート層の温度がオレフィン系樹脂（Ｂ）の軟化点を超えて上昇したとき、電極の直流抵抗は効率的に増大する。その結果、リチウムイオン二次電池の安全性はより向上する。
揮発性膨張剤としては、例えば、沸点が１００℃以下である低分子量炭化水素、不燃性又は難燃性の化合物等が挙げられる。沸点が１００℃以下である低分子量炭化水素としては、低分子量炭化水素が好ましく用いられる。低分子量炭化水素としては、例えば、プロパン、プロピレン、ｎ－ブタン、イソブタン、ブテン、イソブテン、イソペンタン、ネオペンタン、ｎ－ペンタン、ｎ－ヘキサン、イソヘキサン、ヘプタン、及び石油エーテルなどが挙げられる。不燃性又は難燃性の化合物としては、例えば、ハロゲン化炭化水素（例えば、塩化メチル、メチレンクロライド、フロロトリクロロメタン、ジフロロジクロロメタン、クロロトリフロロメタン等）、及びクロロフロロカーボン類等が挙げられる。揮発性膨張剤は、１種単独又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
揮発性膨張剤としては、例えば、沸点が１００℃以下である低分子量炭化水素、不燃性又は難燃性の化合物等が挙げられる。沸点が１００℃以下である低分子量炭化水素としては、低分子量炭化水素が好ましく用いられる。低分子量炭化水素としては、例えば、プロパン、プロピレン、ｎ－ブタン、イソブタン、ブテン、イソブテン、イソペンタン、ネオペンタン、ｎ－ペンタン、ｎ－ヘキサン、イソヘキサン、ヘプタン、及び石油エーテルなどが挙げられる。不燃性又は難燃性の化合物としては、例えば、ハロゲン化炭化水素（例えば、塩化メチル、メチレンクロライド、フロロトリクロロメタン、ジフロロジクロロメタン、クロロトリフロロメタン等）、及びクロロフロロカーボン類等が挙げられる。揮発性膨張剤は、１種単独又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【0077】
熱膨張性マイクロカプセルの粒径は、特に限定されず、１μｍ～４０μｍが好ましく、３μｍ～３０μｍがより好ましく、さらに好ましくは５μｍ～２５μｍである。
【0078】
熱膨張性マイクロカプセルの粒径は、レーザー光回折散乱法に基づく粒度分布測定装置によって測定した体積基準の粒度分布において、微粒子側からの累積５０体積％に相当する粒径（粒度分布Ｄ５０、メジアン径）を示す。
【0079】
熱膨張性マイクロカプセルの含有量は、組成物の総量に対して、０質量％～５０質量％であることが好ましい。熱膨張性マイクロカプセルの含有量は、導電性炭素材料（Ａ）とオレフィン系樹脂（Ｂ）の含有比率に与える影響が小さく、シャットダウン機能と電池性能の維持との観点から、組成物の総量に対して、５０質量％以下が好ましく、より好ましくは４０質量％以下である。また、熱膨張性マイクロカプセルの含有量は、異常発熱時、熱膨張性マイクロカプセルの熱膨張によるシャットダウン機能の増強の観点から、組成物の総量に対して、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上である。
【0080】
熱膨張性マイクロカプセルとしては、上市されている市販品を用いてもよい。
熱膨張性マイクロカプセルの市販品としては、松本油脂製薬株式会社製の「マツモトマイクロスフェアー（登録商標）」シリーズ、アクゾノーベル社製の「ＥＸＰＡＮＣＥＬ（登録商標）」シリーズ、及び積水化学工業株式会社製の「ＡＤＶＡＮＣＥＬＬ（登録商標）」シリーズなどが挙げられる。
熱膨張性マイクロカプセルの市販品としては、松本油脂製薬株式会社製の「マツモトマイクロスフェアー（登録商標）」シリーズ、アクゾノーベル社製の「ＥＸＰＡＮＣＥＬ（登録商標）」シリーズ、及び積水化学工業株式会社製の「ＡＤＶＡＮＣＥＬＬ（登録商標）」シリーズなどが挙げられる。
【0081】
（１．４．３）無機酸化物フィラー
本開示の組成物は、無機酸化物フィラーを含有してもよい。本開示の組成物は、無機酸化物フィラーを含有しなくてもよい。本開示の組成物が無機酸化物フィラーを含有する場合、無機酸化物フィラーは充填材として機能する。
無機酸化物フィラーの含有量を多くすると、正極の耐熱性向上に寄与し、無機酸化物フィラーの含有量を極力少なくすると正極合材層に密着するアンダーコート層となって、内部短絡時にアンダーコート層が溶融して安全性向上に寄与する。さらに、無機酸化物フィラーの種類及び物性を選択することにより、電池の過充電時に電解液を分解してガスを発生させることもできる。
本開示の組成物は、無機酸化物フィラーを含有してもよい。本開示の組成物は、無機酸化物フィラーを含有しなくてもよい。本開示の組成物が無機酸化物フィラーを含有する場合、無機酸化物フィラーは充填材として機能する。
無機酸化物フィラーの含有量を多くすると、正極の耐熱性向上に寄与し、無機酸化物フィラーの含有量を極力少なくすると正極合材層に密着するアンダーコート層となって、内部短絡時にアンダーコート層が溶融して安全性向上に寄与する。さらに、無機酸化物フィラーの種類及び物性を選択することにより、電池の過充電時に電解液を分解してガスを発生させることもできる。
【0082】
無機酸化物フィラーとしては、酸化アルミニウム（α－Ａｌ２Ｏ３、γ－Ａｌ２Ｏ３）、水酸化アルミニウム（Ａｌ(ＯＨ)３）、ベーマイト（ＡｌＯＯＨ））、マグネシア（酸化マグネシウム：ＭｇＯ）、水酸化マグネシウム（Ｍｇ(ＯＨ)２）、ジルコニア（ＺｒＯ２）、チタニア（ＴｉＯ２）、シリカ（ＳｉＯ２）、二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化ホウ素（ＢＮ）、マイカ、及び酸化黒鉛（例えば、膨張黒鉛等）等が挙げられる。無機酸化物フィラーは、１種単独又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。中でも、無機酸化物フィラーは、酸化アルミニウムを含むことが好ましい。
【0083】
無機酸化物フィラーの形状としては、特に限定されず、例えば、球形状、針状、楕円体状、板状、鱗片状等が挙げられる。無機酸化物フィラーの粒径は、特に限定されず、０．０１μｍ～５μｍであることが好ましい。
無機酸化物フィラーの粒径は、レーザー光回折散乱法に基づく粒度分布測定装置によって測定した体積基準の粒度分布において、微粒子側からの累積５０体積％に相当する粒径（粒度分布Ｄ５０、メジアン径）を示す。
無機酸化物フィラーの粒径は、レーザー光回折散乱法に基づく粒度分布測定装置によって測定した体積基準の粒度分布において、微粒子側からの累積５０体積％に相当する粒径（粒度分布Ｄ５０、メジアン径）を示す。
【0084】
無機酸化物フィラーの含有量は、組成物の総量に対して、０質量％～５０質量％であることが好ましい。無機酸化物フィラーの含有量は、導電性炭素材料（Ａ）とオレフィン系樹脂（Ｂ）の含有比率に与える影響が小さく、シャットダウン機能と電池性能の維持との観点から、組成物の総量に対して、４０質量％以下が好ましく、より好ましくは３０質量％以下である。また、無機酸化物フィラーの含有量は、高温時にアンダーコート層中に熔解したオレフィン系樹脂（Ｂ）の流動性を抑制し、シャットダウン機能を長い時間維持する観点から、組成物の総量に対して、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上である。
【0085】
（１．４．４）バインダー樹脂
本開示の組成物は、他の成分として、バインダー樹脂を含有することができる。これにより、本開示の組成物がアンダーコート層の原料に用いられる場合、バインダー樹脂は、アンダーコート層の物性（例えば、電解液浸透性・剥離強度）を向上させるとともに、リチウムイオン二次電池の電池性能を向上させることができる。
本開示の組成物は、他の成分として、バインダー樹脂を含有することができる。これにより、本開示の組成物がアンダーコート層の原料に用いられる場合、バインダー樹脂は、アンダーコート層の物性（例えば、電解液浸透性・剥離強度）を向上させるとともに、リチウムイオン二次電池の電池性能を向上させることができる。
【0086】
バインダー樹脂としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ＰＶＤＦ共重合体、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ポリビニルアルコール、及びジアセチルセルロース等が挙げられる。ＰＶＤＦ共重合体は、フッ化ビニリデンと他の単量体との共重合体であり、例えば、ＰＶＤＦ－ＨＦＰ（ヘキサフルオロプロピレン）及びＰＶＤＦ－ＰＥＯ（ポリオキシエチレン）等が挙げられる。中でも、バインダー樹脂は、アンダーコート層の低抵抗化の観点から、ＰＶＤＦを含むことが好ましい。
【0087】
バインダー樹脂として、上市されている市販品を用いてもよい。
ＰＶＤＦの市販品としては、株式会社クレハ製のクレハ（登録商標）ＫＦポリマーシリーズが挙げられ、例えば「Ｗ＃１１００」、「Ｗ＃１３００」、「Ｗ＃１７００」、「Ｗ＃７２００」、「Ｗ＃７３００」が挙げられる。
ＰＶＤＦの市販品としては、株式会社クレハ製のクレハ（登録商標）ＫＦポリマーシリーズが挙げられ、例えば「Ｗ＃１１００」、「Ｗ＃１３００」、「Ｗ＃１７００」、「Ｗ＃７２００」、「Ｗ＃７３００」が挙げられる。
【0088】
バインダー樹脂は、１種単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
バインダー樹脂の含有量は、組成物の総量に対して、１質量％～２０質量％であることが好ましい。シャットダウン機能は、バインダー樹脂の含有量と、オレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の合計含有量と、のバランスに依存する。バインダー樹脂の組成物の総量に対する含有量の割合が高い場合、オレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の組成物の総量に対する含有量の割合は低くなるため、シャットダウン機能が低下する場合が考えられる。バインダー樹脂の含有量が上記範囲内であると、組成物（例えば、アンダーコート層用スラリー）の加工性とシャットダウン機能の確保との両立が図れる。
バインダー樹脂の含有量は、オレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の含有量との関係でシャットダウン機能を確保する観点から、組成物の総量に対して、１５質量％以下が好ましく、より好ましくは１０質量％以下である。また、バインダー樹脂の含有量は、組成物（例えば、アンダーコート層用スラリー）の加工性の観点から、組成物の総量に対して、好ましくは２質量％以上、より好ましくは３質量％以上である。
バインダー樹脂の含有量は、組成物の総量に対して、１質量％～２０質量％であることが好ましい。シャットダウン機能は、バインダー樹脂の含有量と、オレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の合計含有量と、のバランスに依存する。バインダー樹脂の組成物の総量に対する含有量の割合が高い場合、オレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の組成物の総量に対する含有量の割合は低くなるため、シャットダウン機能が低下する場合が考えられる。バインダー樹脂の含有量が上記範囲内であると、組成物（例えば、アンダーコート層用スラリー）の加工性とシャットダウン機能の確保との両立が図れる。
バインダー樹脂の含有量は、オレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の含有量との関係でシャットダウン機能を確保する観点から、組成物の総量に対して、１５質量％以下が好ましく、より好ましくは１０質量％以下である。また、バインダー樹脂の含有量は、組成物（例えば、アンダーコート層用スラリー）の加工性の観点から、組成物の総量に対して、好ましくは２質量％以上、より好ましくは３質量％以上である。
【0089】
（１．４．５）合成ゴム
本開示の組成物は、他の成分として、合成ゴムを含有してもよい。これにより、本開示の組成物がアンダーコート層の原料に用いられる場合、アンダーコート層と集電体との接着性が向上して、電池抵抗をより低減できる。
本開示の組成物は、他の成分として、合成ゴムを含有してもよい。これにより、本開示の組成物がアンダーコート層の原料に用いられる場合、アンダーコート層と集電体との接着性が向上して、電池抵抗をより低減できる。
【0090】
合成ゴムとしては、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、アクリロニトリル－ブタジエンゴム、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレンゴム、水素添加スチレンブタジエンゴム（ＨＳＢＲ）、ブチレンゴム、ポリブタジエン、及びポリイソプレンゴム等が挙げられる。中でも、合成ゴムは、アンダーコート層の低抵抗性の観点から、ＳＢＲのエマルジョンなどの水分散性バインダーを適宜混合したものが好ましく、ＳＢＲを含むことがより好ましい。合成ゴムは、１種単独又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【0091】
合成ゴムの形状は、特に限定されず、粒子状であってもよい。
【0092】
合成ゴムとして、上市されている市販品を用いてもよい。合成ゴムの市販品としては、ＪＳＲ株式会社製の「ＴＲＤ２００１」（スチレンブタジエンゴム粒子の水分散体）等が挙げられる。
【0093】
（１．４．６）非固形分
本開示の組成物は、非固形分を含んでもよい。非固形分としては、アンダーコート層用スラリー由来の各種配合成分（例えば、界面活性剤、分散剤、濡れ剤、消泡剤等）、水等が挙げられる。
本開示の組成物は、非固形分を含んでもよい。非固形分としては、アンダーコート層用スラリー由来の各種配合成分（例えば、界面活性剤、分散剤、濡れ剤、消泡剤等）、水等が挙げられる。
【0094】
本開示の組成物は、更に、添加剤（Ｄ）を含有し、前記添加剤（Ｄ）の含有量が、組成物の総量に対して、１質量％～５０質量％であり、前記添加剤（Ｄ）は、カルボキシメチルセルロースを含むことが好ましい。これにより、アンダーコートスラリー中の微粒子の分散を安定させることができる。
【0095】
本開示の組成物は、更に、添加剤（Ｄ）を含有し、前記添加剤（Ｄ）の含有量が、組成物の総量に対して、１質量％～５０質量％であり、前記添加剤（Ｄ）は、７０℃～１８０℃の最大体積膨張温度を有する熱膨張性マイクロカプセル及び無機酸化物フィラーの少なくとも一方を含むことが好ましい。これにより、オレフィン系樹脂（Ｂ）のシャットダウン機能は、発揮しやすくなる。
【0096】
本開示の組成物は、更に、添加剤（Ｄ）を含有し、前記添加剤（Ｄ）の含有量が、組成物の総量に対して、１質量％～５０質量％であり、前記添加剤（Ｄ）は、酸化アルミニウムを含むことが好ましい。これにより、オレフィン系樹脂（Ｂ）のシャットダウン機能は、発揮しやすくなる。
【0097】
（１．５）組成物の物性
本開示の組成物の各種物性について説明する。
本開示の組成物の各種物性について説明する。
【0098】
本開示の組成物では、安全性に優れるとともに、充放電初期の直流抵抗が低く抑えられ、かつ、高温環境下での直流抵抗の上昇が抑制された電極を形成する観点から、レーザー光回折散乱法で測定した、粒度分布Ｄ１０に対する粒度分布Ｄ９９の比（Ｄ９９／Ｄ１０）は、３５以下であることが好ましい。
【0099】
「レーザー光回折散乱法で測定した粒度分布Ｄ９９」とは、レーザー光回折散乱法に基づく粒度分布測定装置によって測定した体積基準の粒度分布において、微粒子側からの累積９９体積％に相当する粒径を示す。Ｄ９９の測定方法は、実施例に記載の方法と同様である。
「レーザー光回折散乱法で測定した粒度分布Ｄ１０」とは、レーザー光回折散乱法に基づく粒度分布測定装置によって測定した体積基準の粒度分布において、微粒子側からの累積１０体積％に相当する粒径を示す。Ｄ１０の測定方法は、実施例に記載の方法と同様である。
「レーザー光回折散乱法で測定した粒度分布Ｄ１０」とは、レーザー光回折散乱法に基づく粒度分布測定装置によって測定した体積基準の粒度分布において、微粒子側からの累積１０体積％に相当する粒径を示す。Ｄ１０の測定方法は、実施例に記載の方法と同様である。
【0100】
比（Ｄ９９／Ｄ１０）が３５以下であることは、組成物中の成分の凝集物の数が少ないこと（換言すると、組成物中に分散されている成分の数が多いこと）を示す。即ち、比（Ｄ９９／Ｄ１０）が低いほど、組成物中の成分の凝集物の数がより少ないことを示す。組成物中の導電性炭素材料（Ａ）が均一に分散されることになり、アンダーコート層内に均一な導電パスが形成されやすくなる。これにより、電池充放電の初期の直流抵抗と、高温環境下で長期保存した後の直流抵抗の上昇とを抑制することができる。更に、組成物中のオレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）が均一に分散されていることで、シャットダウン機能が効率良く発揮されやすくなる。結果、本開示の組成物は、安全性に優れるとともに、充放電初期の直流抵抗が低く抑えられ、かつ、高温環境下での直流抵抗の上昇が大幅に抑制された電極の形成が可能になる。したがって、電池性能に優れたリチウムイオン二次電池が得られる。
【0101】
比（Ｄ９９／Ｄ１０）は、リチウムイオン二次電池の安全性及び電池性能を向上させる観点から、３．０～３０．０がより好ましく、さらに好ましくは３．０～２２．０、特に好ましくは３．０～１５．０である。
【0102】
比（Ｄ９９／Ｄ１０）を上記範囲内に調整する方法としては、ニーダー、２本ロールミル、３本ロールミル、プラネタリーミキサー、ボールミル、横型サンドミル、縦型サンドミル、アニュラー型ビーズミル、アトライター、ハイシアミキサー、ディスパー、フィルミックス、超音波及び高圧ホモジナイザー等が挙げられる。
【0103】
本開示の組成物では、レーザー光回折散乱法で測定した粒度分布Ｄ９９は、２０μｍ以下であることが好ましい。微粒子の凝集物が小さいほど、組成物に含まれる材料の分散性に優れたものとなる。Ｄ９９が２０μｍ以下であることで、Ｄ９９が２０μｍ超である場合に比べ、リチウムイオン二次電池の安全性及び電池性能を向上させやすい。組成物のＤ９９としては、リチウムイオン二次電池の安全性及び電池性能を向上させる観点から、２．０μｍ～２０．０μｍがより好ましく、さらに好ましくは２．０μｍ～１５．０μｍであり、特に好ましくは２．０μｍ～１０．０μｍである。
【0104】
組成物のＤ９９を上記範囲内に調整する方法としては、ニーダー、２本ロールミル、３本ロールミル、プラネタリーミキサー、ボールミル、横型サンドミル、縦型サンドミル、アニュラー型ビーズミル、アトライター、ハイシアミキサー、ディスパー、フィルミックス、超音波及び高圧ホモジナイザー等が挙げられる。
【0105】
本開示の組成物は、レーザー光回折散乱法で測定した粒度分布Ｄ１０としては、０．１μｍ～１．５μｍが好ましく、より好ましくは０．１μｍ～１．０μｍであり、さらに好ましくは０．１μｍ～０．７μｍである。Ｄ１０が上記範囲内であると組成物に含まれる材料の分散性に優れ、Ｄ１０が上記範囲内にない場合に比べて、リチウムイオン二次電池の安全性及び電池性能を向上させやすい。
【0106】
Ｄ１０を上記範囲内に調整する方法としては、ニーダー、２本ロールミル、３本ロールミル、プラネタリーミキサー、ボールミル、横型サンドミル、縦型サンドミル、アニュラー型ビーズミル、アトライター、ハイシアミキサー、ディスパー、フィルミックス、超音波及び高圧ホモジナイザー等が挙げられる。
【0107】
本開示の組成物では、レーザー光回折散乱法で測定した、粒度分布Ｄ５０（単に「Ｄ５０」ともいう）に対する粒度分布Ｄ９９の比（Ｄ９９／Ｄ５０）は、２０以下であることが好ましい。比（Ｄ９９／Ｄ５０）が２０以下であることは、組成物中の微粒子のメジアン径に対して凝集物の大きさが抑制されていることを示す。比（Ｄ９９／Ｄ５０）が２０以下であることで、組成物の分散性に優れる。これにより、比（Ｄ９９／Ｄ５０）が２０超である場合に比べて、リチウムイオン二次電池の安全性及び電池性能を向上させやすい。比（Ｄ９９／Ｄ５０）は、リチウムイオン二次電池の安全性及び電池性能を向上させる観点から、２．０～１６．０がより好ましく、２．０～１０．０が更に好ましく、特に好ましくは２．０～６．０である。
【0108】
「レーザー光回折散乱法で測定した粒度分布Ｄ５０」とは、レーザー光回折散乱法に基づく粒度分布測定装置によって測定した体積基準の粒度分布において、微粒子側からの累積５０体積％に相当する粒径を示す。Ｄ５０の測定方法は、実施例に記載の方法と同様である。
【0109】
比（Ｄ９９／Ｄ５０）を上記範囲内に調整する方法としては、ニーダー、２本ロールミル、３本ロールミル、プラネタリーミキサー、ボールミル、横型サンドミル、縦型サンドミル、アニュラー型ビーズミル、アトライター、ハイシアミキサー、ディスパー、フィルミックス、超音波及び高圧ホモジナイザー等が挙げられる。
【0110】
本開示の組成物は、レーザー光回折散乱法で測定した粒度分布Ｄ５０は、特に限定されず、好ましくは０．５μｍ～５．０μｍ、より好ましくは０．５μｍ～３．０μｍ、さらに好ましくは０．５μｍ～２．０μｍである。Ｄ５０が上記範囲内であれば、組成物の分散性に優れ、リチウムイオン二次電池の安全性及び電池性能は向上しやすい。
【0111】
Ｄ５０を上記範囲内に調整する方法としては、ニーダー、２本ロールミル、３本ロールミル、プラネタリーミキサー、ボールミル、横型サンドミル、縦型サンドミル、アニュラー型ビーズミル、アトライター、ハイシアミキサー、ディスパー、フィルミックス、超音波及び高圧ホモジナイザー等が挙げられる。
【0112】
本開示の組成物は、レーザー光回折散乱法で測定した粒度分布Ｄ９０（単に「Ｄ９０」ともいう）は、１．０μｍ～１０．０μｍが好ましく、１．０μｍ～７．０μｍがより好ましく、更に好ましくは１．０μｍ～４．０μｍである。Ｄ９０が上記範囲内であると、組成物の分散性に優れ、リチウムイオン二次電池の安全性及び電池性能を向上させやすい。
「レーザー光回折散乱法で測定した粒度分布Ｄ９０」とは、レーザー光回折散乱法に基づく粒度分布測定装置によって測定した体積基準の粒度分布において、微粒子側からの累積９０体積％に相当する粒径を示す。Ｄ９０の測定方法は、実施例に記載の方法と同様である。
「レーザー光回折散乱法で測定した粒度分布Ｄ９０」とは、レーザー光回折散乱法に基づく粒度分布測定装置によって測定した体積基準の粒度分布において、微粒子側からの累積９０体積％に相当する粒径を示す。Ｄ９０の測定方法は、実施例に記載の方法と同様である。
【0113】
Ｄ９０を上記範囲内に調整する方法としては、ニーダー、２本ロールミル、３本ロールミル、プラネタリーミキサー、ボールミル、横型サンドミル、縦型サンドミル、アニュラー型ビーズミル、アトライター、ハイシアミキサー、ディスパー、フィルミックス、超音波及び高圧ホモジナイザー等が挙げられる。
【0114】
（１．６）好ましい組成
上述の導電性炭素材料（Ａ）、オレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の含有比率については、シャットダウン機能の効果的発揮と電池性能の維持の観点から、導電性炭素材料（Ａ）の含有量が、組成物の総量に対して１質量％～３０質量％であり、オレフィン系樹脂（Ｂ）の含有量が、組成物の総量に対して３０質量％～９０質量％であり、かつ、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の含有量が、組成物の総量に対して１質量％～２０質量％である場合が好ましい。
上述の導電性炭素材料（Ａ）、オレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の含有比率については、シャットダウン機能の効果的発揮と電池性能の維持の観点から、導電性炭素材料（Ａ）の含有量が、組成物の総量に対して１質量％～３０質量％であり、オレフィン系樹脂（Ｂ）の含有量が、組成物の総量に対して３０質量％～９０質量％であり、かつ、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の含有量が、組成物の総量に対して１質量％～２０質量％である場合が好ましい。
【0115】
（１．６．１）好ましい組成（i）
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ａ１）を満たすことが好ましい。これにより、導電性炭素材料（Ａ）とオレフィン系樹脂（Ｂ）との密着性に優れ、池性能を維持することができる。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ａ１）及び要件（ａ２）を満たすことが好ましい。これにより、シャットダウン機能の効果的発揮と電池性能の維持のバランスが改善する。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ａ１）、要件（ａ２）及び要件（ａ３）を満たすことが好ましい。これにより、シャットダウン機能の効果的発揮と電池性能の維持のバランスが改善する。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ａ１）、要件（ａ２）、要件（ａ３）及び要件（ａ４）を満たすことが好ましい。これにより、リチウム二次電池のエネルギー密度が維持でき、シャットダウン機能の効果的発揮と電池性能の維持のバランスが改善する。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ａ１）、要件（ａ２）、要件（ａ３）、要件（ａ４）及び要件（ａ５）を満たすことが好ましい。これにより、 電極の高温処理耐性に優れ、リチウム二次電池のエネルギー密度が維持でき、シャットダウン機能の効果的発揮と電池性能の維持のバランスが改善する。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ａ１）、要件（ａ２）、要件（ａ３）、要件（ａ４）、要件（ａ５）及び要件（ａ６）を満たすことが好ましい。これにより、これにより、本開示の組成物を、電極を備えたリチウム二次電池に適用した場合に、安全性と電池性能（すなわち、出力及び寿命）とのバランスがより優れるリチウムイオン二次電池とすることができる。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ａ１）を満たすことが好ましい。これにより、導電性炭素材料（Ａ）とオレフィン系樹脂（Ｂ）との密着性に優れ、池性能を維持することができる。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ａ１）及び要件（ａ２）を満たすことが好ましい。これにより、シャットダウン機能の効果的発揮と電池性能の維持のバランスが改善する。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ａ１）、要件（ａ２）及び要件（ａ３）を満たすことが好ましい。これにより、シャットダウン機能の効果的発揮と電池性能の維持のバランスが改善する。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ａ１）、要件（ａ２）、要件（ａ３）及び要件（ａ４）を満たすことが好ましい。これにより、リチウム二次電池のエネルギー密度が維持でき、シャットダウン機能の効果的発揮と電池性能の維持のバランスが改善する。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ａ１）、要件（ａ２）、要件（ａ３）、要件（ａ４）及び要件（ａ５）を満たすことが好ましい。これにより、 電極の高温処理耐性に優れ、リチウム二次電池のエネルギー密度が維持でき、シャットダウン機能の効果的発揮と電池性能の維持のバランスが改善する。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ａ１）、要件（ａ２）、要件（ａ３）、要件（ａ４）、要件（ａ５）及び要件（ａ６）を満たすことが好ましい。これにより、これにより、本開示の組成物を、電極を備えたリチウム二次電池に適用した場合に、安全性と電池性能（すなわち、出力及び寿命）とのバランスがより優れるリチウムイオン二次電池とすることができる。
【0116】
（１．６．１．１）要件（ａ１）～要件（ａ６）
要件（ａ１）：（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位の含有量が、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、６０質量％～８５質量％であること
要件（ａ２）：導電性炭素材料（Ａ）の含有量が、組成物の総量に対して、１０質量％～２０質量％であること
要件（ａ３）：オレフィン樹脂（Ｂ）の含有量が、組成物の総量に対して、６０質量％～８０質量％であること
要件（ａ４）：オレフィン樹脂（Ｂ）の粒径が、１μｍ～３μｍであること
要件（ａ５）：オレフィン樹脂（Ｂ）の軟化点が、１２０℃以上であること
要件（ａ６）：本開示の組成物が、更に、添加剤（Ｄ）を含有し、添加剤（Ｄ）が、ＣＭＣを含むこと
要件（ａ１）：（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位の含有量が、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、６０質量％～８５質量％であること
要件（ａ２）：導電性炭素材料（Ａ）の含有量が、組成物の総量に対して、１０質量％～２０質量％であること
要件（ａ３）：オレフィン樹脂（Ｂ）の含有量が、組成物の総量に対して、６０質量％～８０質量％であること
要件（ａ４）：オレフィン樹脂（Ｂ）の粒径が、１μｍ～３μｍであること
要件（ａ５）：オレフィン樹脂（Ｂ）の軟化点が、１２０℃以上であること
要件（ａ６）：本開示の組成物が、更に、添加剤（Ｄ）を含有し、添加剤（Ｄ）が、ＣＭＣを含むこと
【0117】
（１．６．２）好ましい組成（ii）
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ｂ１）を満たすことが好ましい。これにより、導電性炭素材料（Ａ）とオレフィン系樹脂（Ｂ）との密着性に優れ、池性能を維持することができる。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ｂ１）及び要件（ｂ２）を満たすことが好ましい。これにより、シャットダウン機能の効果的発揮と電池性能の維持のバランスが改善する。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ｂ１）、要件（ｂ２）及び要件（ｂ３）を満たすことが好ましい。これにより、シャットダウン機能の効果的発揮と電池性能の維持のバランスが改善する。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ｂ１）、要件（ｂ２）、要件（ｂ３）及び要件（ｂ４）を満たすことが好ましい。これにより、リチウム二次電池のエネルギー密度が維持でき、シャットダウン機能の効果的発揮と電池性能の維持のバランスが改善する。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ｂ１）、要件（ｂ２）、要件（ｂ３）、要件（ｂ４）及び要件（ｂ５）を満たすことが好ましい。これにより、 電極の高温処理耐性に優れ、リチウム二次電池のエネルギー密度が維持でき、シャットダウン機能の効果的発揮と電池性能の維持のバランスが改善する。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ｂ１）、要件（ｂ２）、要件（ｂ３）、要件（ｂ４）、要件（ｂ５）及び要件（ｂ６）を満たすことが好ましい。これにより、これにより、本開示の組成物を、電極を備えたリチウム二次電池に適用した場合に、安全性と電池性能（すなわち、出力及び寿命）とのバランスが特に優れるリチウムイオン二次電池とすることができる。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ｂ１）を満たすことが好ましい。これにより、導電性炭素材料（Ａ）とオレフィン系樹脂（Ｂ）との密着性に優れ、池性能を維持することができる。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ｂ１）及び要件（ｂ２）を満たすことが好ましい。これにより、シャットダウン機能の効果的発揮と電池性能の維持のバランスが改善する。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ｂ１）、要件（ｂ２）及び要件（ｂ３）を満たすことが好ましい。これにより、シャットダウン機能の効果的発揮と電池性能の維持のバランスが改善する。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ｂ１）、要件（ｂ２）、要件（ｂ３）及び要件（ｂ４）を満たすことが好ましい。これにより、リチウム二次電池のエネルギー密度が維持でき、シャットダウン機能の効果的発揮と電池性能の維持のバランスが改善する。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ｂ１）、要件（ｂ２）、要件（ｂ３）、要件（ｂ４）及び要件（ｂ５）を満たすことが好ましい。これにより、 電極の高温処理耐性に優れ、リチウム二次電池のエネルギー密度が維持でき、シャットダウン機能の効果的発揮と電池性能の維持のバランスが改善する。
本開示の組成物は、上述した構成に加えて、下記の要件（ｂ１）、要件（ｂ２）、要件（ｂ３）、要件（ｂ４）、要件（ｂ５）及び要件（ｂ６）を満たすことが好ましい。これにより、これにより、本開示の組成物を、電極を備えたリチウム二次電池に適用した場合に、安全性と電池性能（すなわち、出力及び寿命）とのバランスが特に優れるリチウムイオン二次電池とすることができる。
【0118】
（１．６．２．１）要件（ｂ１）～要件（ｂ６）
要件（ｂ１）：（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位の含有量が、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、６０質量％～８５質量％であること
要件（ｂ２）：導電性炭素材料（Ａ）の含有量が、組成物の総量に対して、１０質量％～２０質量％であること
要件（ｂ３）：オレフィン樹脂（Ｂ）の含有量が、組成物の総量に対して、７０質量％～８０質量％であること
要件（ｂ４）：オレフィン樹脂（Ｂ）の粒径が、１μｍ～２μｍであること
要件（ｂ５）：オレフィン樹脂（Ｂ）の軟化点が、１２０℃以上であること
要件（ｂ６）：本開示の組成物が、更に、添加剤（Ｄ）を含有し、添加剤（Ｄ）が、ＣＭＣを含むこと
要件（ｂ１）：（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位の含有量が、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、６０質量％～８５質量％であること
要件（ｂ２）：導電性炭素材料（Ａ）の含有量が、組成物の総量に対して、１０質量％～２０質量％であること
要件（ｂ３）：オレフィン樹脂（Ｂ）の含有量が、組成物の総量に対して、７０質量％～８０質量％であること
要件（ｂ４）：オレフィン樹脂（Ｂ）の粒径が、１μｍ～２μｍであること
要件（ｂ５）：オレフィン樹脂（Ｂ）の軟化点が、１２０℃以上であること
要件（ｂ６）：本開示の組成物が、更に、添加剤（Ｄ）を含有し、添加剤（Ｄ）が、ＣＭＣを含むこと
【0119】
（１．７）組成物の製造方法
本開示の組成物の製造方法は、導電性炭素材料（Ａ）、オレフィン系樹脂（Ｂ）、及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）を混合して混合物を作製すること（以下、「混合工程」ともいう）と、混合物を分散ロールを用いて分散すること（以下、「分散工程」ともいう）と、を含むことが好ましい。混合工程及び分散工程は、この順で実施することができ、この順で実施する場合、混合工程と分散工程との間に他の工程（例えば、混合物を混練する工程）を有してもよい。
本開示の組成物の製造方法は、導電性炭素材料（Ａ）、オレフィン系樹脂（Ｂ）、及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）を混合して混合物を作製すること（以下、「混合工程」ともいう）と、混合物を分散ロールを用いて分散すること（以下、「分散工程」ともいう）と、を含むことが好ましい。混合工程及び分散工程は、この順で実施することができ、この順で実施する場合、混合工程と分散工程との間に他の工程（例えば、混合物を混練する工程）を有してもよい。
【0120】
（１．７．１）混合工程
混合工程では、導電性炭素材料（Ａ）、オレフィン系樹脂（Ｂ）、及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）を混合して混合物を作製する。混合方法は、特に限定されず、公知の方法であればよい。
導電性炭素材料（Ａ）、オレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の配合量は、本開示の組成物において導電性炭素材料（Ａ）、オレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の含有量として説明した既述の範囲と同様である。
混合工程では、導電性炭素材料（Ａ）、オレフィン系樹脂（Ｂ）、及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）を混合して混合物を作製する。混合方法は、特に限定されず、公知の方法であればよい。
導電性炭素材料（Ａ）、オレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の配合量は、本開示の組成物において導電性炭素材料（Ａ）、オレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の含有量として説明した既述の範囲と同様である。
【0121】
（１．７．２）分散工程
分散工程では、混合物を分散ロールを用いて分散する。これにより、分散工程を実施する前の混合物よりも原料がより分散された組成物が得られる。結果、得られる組成物は、作製した電極を二次電池に備えた場合における、充放電初期の直流抵抗の低減だけでなく、高温環境下での直流抵抗の上昇を、分散工程を実施しない場合に比べて効果的に抑制することができる。
混合物を分散ロールを用いて分散する処理を「分散処理」ともいう。混合物を分散処理する前にあらかじめ混練しておいてもよい。
分散工程では、混合物を分散ロールを用いて分散する。これにより、分散工程を実施する前の混合物よりも原料がより分散された組成物が得られる。結果、得られる組成物は、作製した電極を二次電池に備えた場合における、充放電初期の直流抵抗の低減だけでなく、高温環境下での直流抵抗の上昇を、分散工程を実施しない場合に比べて効果的に抑制することができる。
混合物を分散ロールを用いて分散する処理を「分散処理」ともいう。混合物を分散処理する前にあらかじめ混練しておいてもよい。
【0122】
分散方法は、特に限定されず、混練装置を用いる方法等が挙げられる。混練装置としては、例えば、ニーダー、２本ロールミル、３本ロールミル、プラネタリーミキサー、ボールミル、横型サンドミル、縦型サンドミル、アニュラー型ビーズミル、アトライター、ハイシアミキサー、ディスパー、フィルミックス、超音波及び高圧ホモジナイザー等が挙げられる。中でも、混練装置は、混合物中に微粒子をより均一に分散する観点から、３本ロールミルであることが好ましい。
混練装置を用いる場合、混合物の分散方式としては、バッチ式分散、パス式分散、及び循環分散等が挙げられる。混合物の分散方式は、２つ以上の方式が組み合わせられてもよい。「バッチ式分散」とは、配管などを用いずに、混練装置のみで混合物の分散を行う方法を示す。「パス式分散」とは、混練システムを用いて、混合物を混練装置に通過（パス）させて、混合物の分散を行う方法を示す。混練システムは、混練装置と、配管を介して混練装置に混合物を供給する第１タンクと、混練処理後の混合物を受ける第２タンクと、を備える。「循環式分散」とは、第２タンク中の混練処理後の混合物を第１タンクに戻して、循環させながら混合物の分散を行う方式を示す。
混練装置を用いる場合、混合物の分散方式としては、バッチ式分散、パス式分散、及び循環分散等が挙げられる。混合物の分散方式は、２つ以上の方式が組み合わせられてもよい。「バッチ式分散」とは、配管などを用いずに、混練装置のみで混合物の分散を行う方法を示す。「パス式分散」とは、混練システムを用いて、混合物を混練装置に通過（パス）させて、混合物の分散を行う方法を示す。混練システムは、混練装置と、配管を介して混練装置に混合物を供給する第１タンクと、混練処理後の混合物を受ける第２タンクと、を備える。「循環式分散」とは、第２タンク中の混練処理後の混合物を第１タンクに戻して、循環させながら混合物の分散を行う方式を示す。
【0123】
３本ロールミルについて図４を参照して説明する。図４において、符号Ｄ１は第１ロール９１（以下、「仕込ロール９１」ともいう）の回転方向を示す。符号Ｄ２は第２ロール９２（以下、「中間ロール９２」ともいう）の回転方向を示す。符号Ｄ３は第３ロール９３（以下、「仕上ロール９３」ともいう）の回転方向を示す。
【0124】
図４に示すように、３本ロールミル９０は、仕込ロール９１と、中間ロール９２と、仕上ロール９３と、ブレード９４と、を備える。仕込ロール９１と中間ロール９２とは、第１間隔Ｌ１（図４参照）を空けて配置されている。中間ロール９２と仕上ロール９３とは、第２間隔Ｌ２（図４参照）を空けて配置されている。ブレード９４は、仕上ロール９３の表面と接触するようにして、配置されている。
【0125】
３本ロールミル９０では、図４に示すように、仕込ロール９１と中間ロール９２とで形成される上側空間に混合物１１１０が貯められる。仕込ロール９１の表面に付着した混合物１１１０は、中間ロール９２の表面に転写される。中間ロール９２の表面に付着した混合物１１１０は、仕上ロール９３の表面に転写される。仕上ロール９３の表面に付着した混合物１１１０は、ブレード９４によって掻き取られる。
【0126】
仕込ロール９１、中間ロール９２、及び仕上ロール９３の各々は、公知の３本ロールミルで用いられるロールであればよい。仕込ロール９１、中間ロール９２、及び仕上ロール９３の各々の直径は、略同一である。ブレード９４としては、例えば、ドクターブレード等が挙げられる。
【0127】
仕込ロール９１、中間ロール９２及び仕上ロール９３の各々の回転速度は、特に限定されず、仕込ロール９１、中間ロール９２及び仕上ロール９３の順に速くてもよい。
仕込ロール９１の回転速度は、特に限定されず、好ましくは５ｒｐｍ（revolutions per minute）～８４ｒｐｍ、より好ましくは１６ｒｐｍ～５６ｒｐｍである。中間ロール９２の回転速度は、特に限定されず、好ましくは１６ｒｐｍ～２４０ｒｐｍ、より好ましくは５０ｒｐｍ～１６０ｒｐｍである。仕上ロール９３の回転速度は、特に限定されず、好ましくは５０ｒｐｍ～６００ｒｐｍ、より好ましくは１５０ｒｐｍ～４００ｒｐｍである。
仕込ロール９１の回転速度に対する中間ロール９２の回転速度の比（中間ロール９２の回転速度／仕込ロール９１の回転速度）は、混合物中に微粒子を均一分散する観点から、好ましくは２．０～４．０、より好ましくは２．５～３．５である。
仕込ロール９１の回転速度に対する仕上ロール９３の回転速度の比（仕上ロール９３の回転速度／仕込ロール９１の回転速度）は、混合物中に微粒子を均一分散する観点から、好ましくは５．０～１２．０、より好ましくは６．５～１０．０である。
仕込ロール９１の回転速度は、特に限定されず、好ましくは５ｒｐｍ（revolutions per minute）～８４ｒｐｍ、より好ましくは１６ｒｐｍ～５６ｒｐｍである。中間ロール９２の回転速度は、特に限定されず、好ましくは１６ｒｐｍ～２４０ｒｐｍ、より好ましくは５０ｒｐｍ～１６０ｒｐｍである。仕上ロール９３の回転速度は、特に限定されず、好ましくは５０ｒｐｍ～６００ｒｐｍ、より好ましくは１５０ｒｐｍ～４００ｒｐｍである。
仕込ロール９１の回転速度に対する中間ロール９２の回転速度の比（中間ロール９２の回転速度／仕込ロール９１の回転速度）は、混合物中に微粒子を均一分散する観点から、好ましくは２．０～４．０、より好ましくは２．５～３．５である。
仕込ロール９１の回転速度に対する仕上ロール９３の回転速度の比（仕上ロール９３の回転速度／仕込ロール９１の回転速度）は、混合物中に微粒子を均一分散する観点から、好ましくは５．０～１２．０、より好ましくは６．５～１０．０である。
【0128】
第１間隔Ｌ１は、特に限定されず、混合物中に微粒子を均一に分散する観点から、好ましくは０ｍｍ～０．０５ｍｍ、より好ましくは０ｍｍ～０．０２ｍｍである。
第２間隔Ｌ２は、特に限定されず、混合物中に微粒子を均一に分散する観点から、好ましくは０ｍｍ～０．０５ｍｍ、より好ましくは０ｍｍ～０．０２ｍｍである。
第２間隔Ｌ２は、特に限定されず、混合物中に微粒子を均一に分散する観点から、好ましくは０ｍｍ～０．０５ｍｍ、より好ましくは０ｍｍ～０．０２ｍｍである。
【0129】
分散処理の回数（以下、「処理数」ともいう）は、１回以上であってもよい。中でも、処理数は、３回であることが好ましい。処理数が３回であれば、処理数が２回以下又は４回以上である場合よりも、混合物中の導電性炭素材料（Ａ）及びオレフィン系樹脂（Ｂ）は均一に分散されやすい。結果、充放電初期の直流抵抗と、高温環境下（特に長期保存後）での直流抵抗の上昇と、がより効果的に抑制されたリチウムイオン二次電池とすることができる組成物が得られる。
【0130】
（２）アンダーコート
本開示のアンダーコート層は、既述の本開示の組成物を含む。本開示の組成物については既述のとおりであるので、ここでの説明を省略する。
本開示のアンダーコート層は、既述の本開示の組成物を含む。本開示の組成物については既述のとおりであるので、ここでの説明を省略する。
【0131】
アンダーコート層の厚みは、特に限定されない。アンダーコート層の厚みは、リチウムイオン二次電池の正常時の直流抵抗をより抑制する等の観点から、５０μｍ以下が好ましく、より好ましくは２０μｍ以下である。アンダーコート層の厚みは、リチウムイオン二次電池の異常発熱時に直流抵抗をより高め、シャットダウン機能をより確実に発現させる観点から、好ましくは０．１μｍ以上、より好ましくは０．２μｍ以上である。
【0132】
アンダーコート層の形成位置は、正極集電体の少なくとも一方の主面の少なくとも一部であることが好ましく、正極合材層の塗工パターン（例えば、間欠塗工、ストライプ塗工等）等に応じて適宜選択すればよい。
【0133】
（３）電極
本開示の電極は、集電体と、既述の本開示のアンダーコート層と、合材層と、を備えている。「電極」とは、リチウムイオン二次電池の正極及び負極の少なくとも一方を指す。
本開示の電極は、集電体と、既述の本開示のアンダーコート層と、合材層と、を備えている。「電極」とは、リチウムイオン二次電池の正極及び負極の少なくとも一方を指す。
【0134】
本開示の電極は、上記の構成を有するので、安全性に優れるとともに、充放電初期及び高温環境下（特に長期保存後）での直流抵抗の上昇が抑制されたリチウムイオン二次電池を作製することができる。
【0135】
本開示の電極では、集電体とアンダーコート層と合材層とをこの順に積層して有することが好ましい。これにより、本開示の電極は、リチウムイオン二次電池が急激に温度上昇した際に集電体と合材層との間の電気的抵抗を増大させる。これにより、リチウムイオン二次電池の過熱を抑制する。したがって、本開示の電極は、リチウムイオン二次電池の安全性を向上させることができる。更に、本開示の電極は、高温環境下にリチウムイオン二次電池が長期保存されても、リチウムイオン二次電池における直流抵抗の上昇を抑制することができる。
【0136】
本開示の電極は、正極であってもよいし、負極であってもよい。中でも、本開示の電極は、正極であることが好ましい。本開示の電極が正極である場合、正極の電気的抵抗が増大することによって、得られるリチウムイオン二次電池はシャットダウン機能を良好に発現することができる。
【0137】
（３．１）正極
本開示の正極は、集電体（以下、「正極集電体」ともいう）と、アンダーコート層と、合材層（以下、「正極合材層」ともいう）とを備えてもよい。
本開示の正極は、集電体（以下、「正極集電体」ともいう）と、アンダーコート層と、合材層（以下、「正極合材層」ともいう）とを備えてもよい。
【0138】
本開示の正極は、第１正極構成、第２正極構成、第３正極構成、及び第４正極構成を含む。
第１正極構成は、集電体の両方の主面上にアンダーコート層及び正極合材層がこの順に積層された構成を示す。
第２正極構成は、集電体の一方の主面上にアンダーコート層及び正極合材層がこの順に積層され、集電体の他方の主面上にアンダーコート層が積層された構成を示す。
第３正極構成は、集電体の一方の主面上にアンダーコート層及び正極合材層がこの順に積層され、集電体の他方の主面上に正極合材層が積層された構成を示す。
第４正極構成は、集電体の一方の主面上にアンダーコート層及び正極合材層がこの順に積層され、集電体の他方の主面上にアンダーコート層及び正極合材層の各々が積層されていない構成を示す。
第１正極構成は、集電体の両方の主面上にアンダーコート層及び正極合材層がこの順に積層された構成を示す。
第２正極構成は、集電体の一方の主面上にアンダーコート層及び正極合材層がこの順に積層され、集電体の他方の主面上にアンダーコート層が積層された構成を示す。
第３正極構成は、集電体の一方の主面上にアンダーコート層及び正極合材層がこの順に積層され、集電体の他方の主面上に正極合材層が積層された構成を示す。
第４正極構成は、集電体の一方の主面上にアンダーコート層及び正極合材層がこの順に積層され、集電体の他方の主面上にアンダーコート層及び正極合材層の各々が積層されていない構成を示す。
【0139】
（３．１．１）正極集電体
正極集電体の材質としては、例えば、アルミニウム、ニッケル、ステンレス鋼材（ＳＵＳ）、銅などが挙げられる。「アルミニウム」は、純アルミニウム又はアルミニウム合金を含む。
正極集電体の材質としては、例えば、アルミニウム、ニッケル、ステンレス鋼材（ＳＵＳ）、銅などが挙げられる。「アルミニウム」は、純アルミニウム又はアルミニウム合金を含む。
【0140】
（３．１．２）アンダーコート層
アンダーコート層及びこれを形成する組成物の詳細については既述のとおりであるので、ここでの説明を省略する。
アンダーコート層及びこれを形成する組成物の詳細については既述のとおりであるので、ここでの説明を省略する。
【0141】
（３．１．３）正極合材層
正極合材層は、正極活物質及びバインダーを含有する。
正極合材層は、正極活物質及びバインダーを含有する。
【0142】
（３．１．３．１）正極活物質
正極活物質としては、リチウムイオンの吸蔵及び放出が可能な物質であれば特に限定されず、リチウムイオン二次電池の用途などに応じて、適宜調整され得る。
正極活物質としては、リチウムイオンの吸蔵及び放出が可能な物質であれば特に限定されず、リチウムイオン二次電池の用途などに応じて、適宜調整され得る。
【0143】
正極活物質としては、例えば、第１酸化物、第２酸化物などが挙げられる。
第１酸化物は、リチウム（Ｌｉ）とニッケル（Ｎｉ）とを構成金属元素とする。
第２酸化物は、Ｌｉと、Ｎｉと、Ｌｉ及びＮｉ以外の金属元素の少なくとも１種と、を構成金属元素として含む。Ｌｉ及びＮｉ以外の金属元素としては、例えば、遷移金属元素、典型金属元素などが挙げられる。第２酸化物は、Ｌｉ及びＮｉ以外の金属元素として、好ましくは、原子数換算で、Ｎｉと同程度、又は、Ｎｉよりも少ない割合で含むことが好ましい。Ｌｉ及びＮｉ以外の金属元素は、例えば、Ｃｏ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｖ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｎａ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｗ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｌａ及びＣｅからなる群から選択される少なくとも１種であり得る。正極活物質は、１種単独又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
第１酸化物は、リチウム（Ｌｉ）とニッケル（Ｎｉ）とを構成金属元素とする。
第２酸化物は、Ｌｉと、Ｎｉと、Ｌｉ及びＮｉ以外の金属元素の少なくとも１種と、を構成金属元素として含む。Ｌｉ及びＮｉ以外の金属元素としては、例えば、遷移金属元素、典型金属元素などが挙げられる。第２酸化物は、Ｌｉ及びＮｉ以外の金属元素として、好ましくは、原子数換算で、Ｎｉと同程度、又は、Ｎｉよりも少ない割合で含むことが好ましい。Ｌｉ及びＮｉ以外の金属元素は、例えば、Ｃｏ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｖ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｎａ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｗ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｌａ及びＣｅからなる群から選択される少なくとも１種であり得る。正極活物質は、１種単独又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【0144】
正極活物質は、下記式（Ｘ）で表されるリチウム含有複合酸化物（以下、「ＮＣＭ」という場合がある。）を含むことが好ましい。リチウム含有複合酸化物（Ｘ）は、単位体積当たりのエネルギー密度が高く、熱安定性にも優れるという利点を有する。
【0145】
ＬｉＮｉａＣｏｂＭｎｃＯ２ … 式（Ｘ）
【0146】
式（Ｘ）中、ａ、ｂ及びｃは、それぞれ独立に、０超１未満であり、ａ、ｂ及びｃの合計は、０．９９～１．００である。
【0147】
ＮＣＭの具体例としては、ＬｉＮｉ０．３３Ｃｏ０．３３Ｍｎ０．３３Ｏ２、ＬｉＮｉ０．５Ｃｏ０．３Ｍｎ０．２Ｏ２、ＬｉＮｉ０．５Ｃｏ０．２Ｍｎ０．３Ｏ２、ＬｉＮｉ０．６Ｃｏ０．２Ｍｎ０．２Ｏ２、ＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１Ｍｎ０．１Ｏ２などが挙げられる。
【0148】
正極活物質は、下記式（Ｙ）で表されるリチウム含有複合酸化物（以下、「ＮＣＡ」という場合がある。）を含んでもよい。
【0149】
ＬｉｔＮｉ１－ｘ－ｙＣｏｘＡｌｙＯ２ … 式（Ｙ）
【0150】
式（Ｙ）中、ｔは、０．９５～１．１５であり、ｘは、０～０．３であり、ｙは、０．０１～０．２であり、ｘ及びｙの合計は、０．５未満である。
【0151】
ＮＣＡの具体例としては、ＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０５Ｏ２などが挙げられる。
【0152】
正極活物質の含有量は、正極合材層の総量に対して、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは３０質量％以上、更に好ましくは５０質量％以上、特に好ましくは７０質量％以上である。
正極活物質の含有量は、正極合材層の総量に対して、好ましくは９９．９質量％以下、より好ましくは９９質量％以下である。
正極活物質の含有量は、正極合材層の総量に対して、好ましくは９９．９質量％以下、より好ましくは９９質量％以下である。
【0153】
（３．１．３．２）バインダー
バインダーとしては、例えば、ポリ酢酸ビニル、ポリメチルメタクリレート、ニトロセルロース、フッ素樹脂、ゴム粒子などが挙げられる。
フッ素樹脂としては、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、テトラフルオロエチレン－ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）、フッ化ビニリデン－ヘキサフルオロプロピレン共重合体などが挙げられる。
ゴム粒子としては、スチレン－ブタジエンゴム粒子、アクリロニトリルゴム粒子などが挙げられる。
これらの中でも、正極合材層の耐酸化性を向上させる観点から、バインダーは、フッ素樹脂を含むことが好ましい。バインダーは、１種単独又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
バインダーの含有量は、正極合材層の物性（例えば、電解液浸透性、剥離強度、など）と電池性能との両立の観点から、正極合材層の全量に対し、好ましくは０．１質量％～４質量％である。
バインダーとしては、例えば、ポリ酢酸ビニル、ポリメチルメタクリレート、ニトロセルロース、フッ素樹脂、ゴム粒子などが挙げられる。
フッ素樹脂としては、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、テトラフルオロエチレン－ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）、フッ化ビニリデン－ヘキサフルオロプロピレン共重合体などが挙げられる。
ゴム粒子としては、スチレン－ブタジエンゴム粒子、アクリロニトリルゴム粒子などが挙げられる。
これらの中でも、正極合材層の耐酸化性を向上させる観点から、バインダーは、フッ素樹脂を含むことが好ましい。バインダーは、１種単独又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
バインダーの含有量は、正極合材層の物性（例えば、電解液浸透性、剥離強度、など）と電池性能との両立の観点から、正極合材層の全量に対し、好ましくは０．１質量％～４質量％である。
【0154】
（３．１．３．３）導電助剤
正極合材層は、導電助剤を更に含んでもよい。
導電助剤としては、公知の導電助剤を用いることができる。公知の導電助剤としては、導電性を有する炭素材料が好ましい。導電性を有する炭素材料としては、グラファイト、カーボンブラック、導電性炭素繊維、及びフラーレンなどが挙げられる。導電性炭素繊維としては、カーボンナノチューブ、カーボンナノファイバー、及びカーボンファイバーなどが挙げられる。グラファイトとしては、例えば、人造黒鉛、及び天然黒鉛などが挙げられる。天然黒鉛としては、例えば、鱗片状黒鉛、塊状黒鉛、及び土状黒鉛などが挙げられる。導電助剤は、１種単独又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。導電助剤の材質は、市販品であってもよい。
正極合材層は、導電助剤を更に含んでもよい。
導電助剤としては、公知の導電助剤を用いることができる。公知の導電助剤としては、導電性を有する炭素材料が好ましい。導電性を有する炭素材料としては、グラファイト、カーボンブラック、導電性炭素繊維、及びフラーレンなどが挙げられる。導電性炭素繊維としては、カーボンナノチューブ、カーボンナノファイバー、及びカーボンファイバーなどが挙げられる。グラファイトとしては、例えば、人造黒鉛、及び天然黒鉛などが挙げられる。天然黒鉛としては、例えば、鱗片状黒鉛、塊状黒鉛、及び土状黒鉛などが挙げられる。導電助剤は、１種単独又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。導電助剤の材質は、市販品であってもよい。
【0155】
（３．１．３．４）その他の成分
正極合材層は、その他の成分を含んでいてもよい。その他の成分としては、増粘剤、界面活性剤、分散剤、濡れ剤、消泡剤などが挙げられる。
正極合材層は、その他の成分を含んでいてもよい。その他の成分としては、増粘剤、界面活性剤、分散剤、濡れ剤、消泡剤などが挙げられる。
【0156】
（３．２）負極
本開示の負極は、集電体（以下、「負極集電体」ともいう）と、合材層（以下、「負極合材層」ともいう）とを備え、アンダーコート層を備えてもよい。
本開示の負極は、集電体（以下、「負極集電体」ともいう）と、合材層（以下、「負極合材層」ともいう）とを備え、アンダーコート層を備えてもよい。
【0157】
本開示の負極は、第１負極構成、第２負極構成、第３負極構成、及び第４負極構成を含んでもよい。
第１負極構成は、集電体の両方の主面上にアンダーコート層及び負極合材層がこの順に積層された構成を示す。
第２負極構成は、集電体の一方の主面上にアンダーコート層及び負極合材層がこの順に積層され、集電体の他方の主面上にアンダーコート層が積層された構成を示す。
第３負極構成は、集電体の一方の主面上にアンダーコート層及び負極合材層がこの順に積層され、集電体の他方の主面上に負極合材層が積層された構成を示す。
第４負極構成は、集電体の一方の主面上にアンダーコート層及び負極合材層がこの順に積層され、集電体の他方の主面上にアンダーコート層及び負極合材層の各々が積層されていない構成を示す。
第１負極構成は、集電体の両方の主面上にアンダーコート層及び負極合材層がこの順に積層された構成を示す。
第２負極構成は、集電体の一方の主面上にアンダーコート層及び負極合材層がこの順に積層され、集電体の他方の主面上にアンダーコート層が積層された構成を示す。
第３負極構成は、集電体の一方の主面上にアンダーコート層及び負極合材層がこの順に積層され、集電体の他方の主面上に負極合材層が積層された構成を示す。
第４負極構成は、集電体の一方の主面上にアンダーコート層及び負極合材層がこの順に積層され、集電体の他方の主面上にアンダーコート層及び負極合材層の各々が積層されていない構成を示す。
【0158】
（３．２．１）負極集電体
負極集電体の材質としては、例えば、銅、アルミニウム、ニッケル、ステンレス鋼材（ＳＵＳ）、ニッケルメッキ鋼材などが挙げられる。
負極集電体の材質としては、例えば、銅、アルミニウム、ニッケル、ステンレス鋼材（ＳＵＳ）、ニッケルメッキ鋼材などが挙げられる。
【0159】
（３．２．２）アンダーコート層
アンダーコート層は、正極のアンダーコート層として例示したものと同様である。
アンダーコート層は、正極のアンダーコート層として例示したものと同様である。
【0160】
（３．２．３）負極合材層
負極合材層は、負極活物質及びバインダーを含有する。
負極合材層は、負極活物質及びバインダーを含有する。
【0161】
（３．２．３．１）負極活物質
負極活物質は、リチウムイオンを吸蔵及び放出可能な物質であれば特に制限はない。負極活物質は、例えば、金属リチウム、リチウム含有合金、リチウムとの合金化が可能な金属もしくは合金、リチウムイオンのドープ及び脱ドープが可能な酸化物、リチウムイオンのドープ及び脱ドープが可能な遷移金属窒素化物、並びにリチウムイオンのドープ及び脱ドープが可能な炭素材料からなる群から選ばれる少なくとも１種であることが好ましい。これらの中でも、負極活物質は、リチウムイオンをドープ及び脱ドープすることが可能な炭素材料（以下、「炭素材料」という。）が好ましい。
負極活物質は、リチウムイオンを吸蔵及び放出可能な物質であれば特に制限はない。負極活物質は、例えば、金属リチウム、リチウム含有合金、リチウムとの合金化が可能な金属もしくは合金、リチウムイオンのドープ及び脱ドープが可能な酸化物、リチウムイオンのドープ及び脱ドープが可能な遷移金属窒素化物、並びにリチウムイオンのドープ及び脱ドープが可能な炭素材料からなる群から選ばれる少なくとも１種であることが好ましい。これらの中でも、負極活物質は、リチウムイオンをドープ及び脱ドープすることが可能な炭素材料（以下、「炭素材料」という。）が好ましい。
【0162】
炭素材料としては、カーボンブラック、活性炭、黒鉛材料、非晶質炭素材料などが挙げられる。これらの炭素材料は、１種類で使用してもよく、２種類以上混合して使用してもよい。炭素材料の形態は、特に限定されず、例えば、繊維状、球状、フレーク状などが挙げられる。炭素材料の粒径は、特に限定されず、好ましくは５μｍ～５０μｍ、より好ましくは２０μｍ～３０μｍである。
非晶質炭素材料として、例えば、ハードカーボン、コークス、１５００℃以下に焼成したメソカーボンマイクロビーズ（ＭＣＭＢ）、メソフェーズピッチカーボンファイバー（ＭＣＦ）などが挙げられる。
黒鉛材料としては、天然黒鉛、人造黒鉛が挙げられる。人造黒鉛としては、黒鉛化ＭＣＭＢ、黒鉛化ＭＣＦなどが挙げられる。黒鉛材料は、ホウ素を含有してもよい。黒鉛材料は、金属又は非晶質炭素で被覆されていてもよい。黒鉛材料を被覆する金属の材質としては、金、白金、銀、銅、スズなどが挙げられる。黒鉛材料は、非晶質炭素と黒鉛との混合物であってもよい。
非晶質炭素材料として、例えば、ハードカーボン、コークス、１５００℃以下に焼成したメソカーボンマイクロビーズ（ＭＣＭＢ）、メソフェーズピッチカーボンファイバー（ＭＣＦ）などが挙げられる。
黒鉛材料としては、天然黒鉛、人造黒鉛が挙げられる。人造黒鉛としては、黒鉛化ＭＣＭＢ、黒鉛化ＭＣＦなどが挙げられる。黒鉛材料は、ホウ素を含有してもよい。黒鉛材料は、金属又は非晶質炭素で被覆されていてもよい。黒鉛材料を被覆する金属の材質としては、金、白金、銀、銅、スズなどが挙げられる。黒鉛材料は、非晶質炭素と黒鉛との混合物であってもよい。
【0163】
（３．２．３．２）バインダー
負極合材層に含まれるバインダーとしては、正極合材層に含まれるバインダーとして例示したものと同様のものが挙げられる。
負極合材層に含まれるバインダーは、正極合材層に含まれるバインダーと同一であってもよいし、異なっていてもよい。
負極合材層に含まれるバインダーの含有量は、特に限定されず、正極合材層に含まれるバインダーの含有量として例示したものと同様であればよい。
負極合材層に含まれるバインダーとしては、正極合材層に含まれるバインダーとして例示したものと同様のものが挙げられる。
負極合材層に含まれるバインダーは、正極合材層に含まれるバインダーと同一であってもよいし、異なっていてもよい。
負極合材層に含まれるバインダーの含有量は、特に限定されず、正極合材層に含まれるバインダーの含有量として例示したものと同様であればよい。
【0164】
（３．２．３．３）導電助剤
負極合材層は、導電助剤を含有することが好ましい。導電助剤としては、正極合材層に含まれ得る導電助剤として例示した導電助剤と同様の導電助剤が挙げられる。
負極合材層は、導電助剤を含有することが好ましい。導電助剤としては、正極合材層に含まれ得る導電助剤として例示した導電助剤と同様の導電助剤が挙げられる。
【0165】
（３．２．３．４）その他の成分
負極合材層は、上記各成分に加えて、その他の成分を含んでいてもよい。その他の成分としては、増粘剤、界面活性剤、分散剤、濡れ剤、及び消泡剤などが挙げられる。
負極合材層は、上記各成分に加えて、その他の成分を含んでいてもよい。その他の成分としては、増粘剤、界面活性剤、分散剤、濡れ剤、及び消泡剤などが挙げられる。
【0166】
本開示の電極は、集電体と、アンダーコート層と、合材層とが、この順に積層されていることが好ましい。
【0167】
（４）リチウムイオン二次電池
本開示のリチウムイオン二次電池は、既述の本開示の電極を備えている。
リチウムイオン二次電池は、一般的に、外装体と電極（正極及び負極）とセパレータと電解液とを備えている。外装体は、電極（正極及び負極）、セパレータ及び非水電解液を収容している。
本開示のリチウムイオン二次電池は、既述の本開示の電極を備えている。
リチウムイオン二次電池は、一般的に、外装体と電極（正極及び負極）とセパレータと電解液とを備えている。外装体は、電極（正極及び負極）、セパレータ及び非水電解液を収容している。
【0168】
以下、正極及び負極が本開示の電極である場合を一例に説明する。
【0169】
（４．１）外装体
外装体としては、ラミネートフィルムを含む外装体、電池缶と電池缶蓋とからなる外装体などが挙げられる。外装体の形状などは、特に限定はなく、リチウムイオン二次電池の用途などに応じて、適宜選択される。
外装体としては、ラミネートフィルムを含む外装体、電池缶と電池缶蓋とからなる外装体などが挙げられる。外装体の形状などは、特に限定はなく、リチウムイオン二次電池の用途などに応じて、適宜選択される。
【0170】
（４．２）電極
電極として、正極及び負極を備える。正極は、リチウムイオンの吸蔵及び放出が可能である。負極は、リチウムイオンの吸蔵及び放出が可能である。
本開示のリチウムイオン二次電池では、正極及び負極の少なくとも一方が本開示の電極である。本開示のリチウムイオン二次電池の正極及び負極の一方が本開示の電極である場合、正極及び負極の他方はリチウムイオン二次電池に用いられる公知の電極であればよい。
電極として、正極及び負極を備える。正極は、リチウムイオンの吸蔵及び放出が可能である。負極は、リチウムイオンの吸蔵及び放出が可能である。
本開示のリチウムイオン二次電池では、正極及び負極の少なくとも一方が本開示の電極である。本開示のリチウムイオン二次電池の正極及び負極の一方が本開示の電極である場合、正極及び負極の他方はリチウムイオン二次電池に用いられる公知の電極であればよい。
【0171】
（４．３）セパレータ
セパレータは、正極と負極とを離隔する。セパレータとしては、例えば、多孔質の樹脂平板が挙げられる。多孔質の樹脂平板の材質としては、樹脂、この樹脂を含む不織布などが挙げられる。樹脂としては、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリエステル、セルロース、ポリアミドなどが挙げられる。なかでも、セパレータは、単層又は多層構造の多孔性樹脂シートであることが好ましい。多孔性樹脂シートの材質は、１種又は２種以上のポリオレフィン樹脂を主体とする。セパレータの厚みは、好ましくは５μｍ～３０μｍである。セパレータは、好ましくは、正極と負極との間に配置される。
セパレータは、正極と負極とを離隔する。セパレータとしては、例えば、多孔質の樹脂平板が挙げられる。多孔質の樹脂平板の材質としては、樹脂、この樹脂を含む不織布などが挙げられる。樹脂としては、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリエステル、セルロース、ポリアミドなどが挙げられる。なかでも、セパレータは、単層又は多層構造の多孔性樹脂シートであることが好ましい。多孔性樹脂シートの材質は、１種又は２種以上のポリオレフィン樹脂を主体とする。セパレータの厚みは、好ましくは５μｍ～３０μｍである。セパレータは、好ましくは、正極と負極との間に配置される。
【0172】
（４．４）非水電解液
非水電解液は、電解質及び非水溶媒を含有する。
（４．４．１）電解質
電解質は、フッ素を含むリチウム塩（以下、「含フッ素リチウム塩」ともいう）及びフッ素を含まないリチウム塩の少なくとも１種を含有することが好ましい。
非水電解液は、電解質及び非水溶媒を含有する。
（４．４．１）電解質
電解質は、フッ素を含むリチウム塩（以下、「含フッ素リチウム塩」ともいう）及びフッ素を含まないリチウム塩の少なくとも１種を含有することが好ましい。
【0173】
含フッ素リチウム塩としては、例えば、無機酸陰イオン塩、有機酸陰イオン塩などが挙げられる。
無機酸陰イオン塩としては、例えば、六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）、四フッ化ホウ酸リチウム（ＬｉＢＦ４）、六フッ化ヒ酸リチウム（ＬｉＡｓＦ６）、六フッ化タンタル酸リチウム（ＬｉＴａＦ６）が挙げられる。有機酸陰イオン塩としては、例えば、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム（ＬｉＣＦ３ＳＯ３）が挙げられる。中でも、含フッ素リチウム塩としては、ＬｉＰＦ６が特に好ましい。フッ素を含まないリチウム塩としては、例えば、過塩素酸リチウム（ＬｉＣｌＯ４）、四塩化アルミニウム酸リチウム（ＬｉＡｌＣｌ４）、リチウムデカクロロデカホウ素酸（Ｌｉ２Ｂ１０Ｃｌ１０）が挙げられる。
無機酸陰イオン塩としては、例えば、六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）、四フッ化ホウ酸リチウム（ＬｉＢＦ４）、六フッ化ヒ酸リチウム（ＬｉＡｓＦ６）、六フッ化タンタル酸リチウム（ＬｉＴａＦ６）が挙げられる。有機酸陰イオン塩としては、例えば、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム（ＬｉＣＦ３ＳＯ３）が挙げられる。中でも、含フッ素リチウム塩としては、ＬｉＰＦ６が特に好ましい。フッ素を含まないリチウム塩としては、例えば、過塩素酸リチウム（ＬｉＣｌＯ４）、四塩化アルミニウム酸リチウム（ＬｉＡｌＣｌ４）、リチウムデカクロロデカホウ素酸（Ｌｉ２Ｂ１０Ｃｌ１０）が挙げられる。
【0174】
電解質が含フッ素リチウム塩を含む場合、含フッ素リチウム塩の含有割合は、電解質の全量に対して、好ましくは５０質量％～１００質量％、より好ましくは６０質量％～１００質量％、更に好ましくは８０質量％～１００質量％である。
含フッ素リチウム塩が六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）を含む場合、六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）の含有割合は、電解質の全量に対して、好ましくは５０質量％～１００質量％、より好ましくは６０質量％～１００質量％、更に好ましくは８０質量％～１００質量％である。
含フッ素リチウム塩が六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）を含む場合、六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）の含有割合は、電解質の全量に対して、好ましくは５０質量％～１００質量％、より好ましくは６０質量％～１００質量％、更に好ましくは８０質量％～１００質量％である。
【0175】
非水電解液が電解質を含む場合、非水電解液における電解質の濃度は、好ましくは０．１ｍｏｌ／Ｌ～３ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは０．５ｍｏｌ／Ｌ～２ｍｏｌ／Ｌである。
非水電解液が六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）を含む場合、非水電解液における六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）の濃度は、好ましくは０．１ｍｏｌ／Ｌ～３ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは０．５ｍｏｌ／Ｌ～２ｍｏｌ／Ｌである。
非水電解液が六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）を含む場合、非水電解液における六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ６）の濃度は、好ましくは０．１ｍｏｌ／Ｌ～３ｍｏｌ／Ｌ、より好ましくは０．５ｍｏｌ／Ｌ～２ｍｏｌ／Ｌである。
【0176】
（４．４．２）非水溶媒
非水電解液は、一般的に、非水溶媒を含有する。
非水溶媒としては、例えば、環状カーボネート類、含フッ素環状カーボネート類、鎖状カーボネート類、含フッ素鎖状カーボネート類、脂肪族カルボン酸エステル類、含フッ素脂肪族カルボン酸エステル類、γ－ラクトン類、含フッ素γ－ラクトン類、環状エーテル類、含フッ素環状エーテル類、鎖状エーテル類、含フッ素鎖状エーテル類、ニトリル類、アミド類、ラクタム類、ニトロメタン、ニトロエタン、スルホラン、燐酸トリメチル、ジメチルスルホキシド、ジメチルスルホキシド燐酸が挙げられる。非水溶媒は、１種単独又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
非水電解液は、一般的に、非水溶媒を含有する。
非水溶媒としては、例えば、環状カーボネート類、含フッ素環状カーボネート類、鎖状カーボネート類、含フッ素鎖状カーボネート類、脂肪族カルボン酸エステル類、含フッ素脂肪族カルボン酸エステル類、γ－ラクトン類、含フッ素γ－ラクトン類、環状エーテル類、含フッ素環状エーテル類、鎖状エーテル類、含フッ素鎖状エーテル類、ニトリル類、アミド類、ラクタム類、ニトロメタン、ニトロエタン、スルホラン、燐酸トリメチル、ジメチルスルホキシド、ジメチルスルホキシド燐酸が挙げられる。非水溶媒は、１種単独又は２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【0177】
環状カーボネート類としては、例えば、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）が挙げられる。
含フッ素環状カーボネート類としては、例えば、フルオロエチレンカーボネート（ＦＥＣ）、ジフルオロエチレンカーボネート（ＤＦＥＣ）、トリフルオロプロピレンカーボネートが挙げられる。
鎖状カーボネート類としては、例えば、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、メチルプロピルカーボネート（ＭＰＣ）、エチルプロピルカーボネート（ＥＰＣ）、ジプロピルカーボネート（ＤＰＣ）が挙げられる。
含フッ素鎖状カーボネート類としては、例えば、メチル２，２，２－トリフルオロエチルカーボネートが挙げられる。
脂肪族カルボン酸エステル類としては、例えば、ギ酸メチル、酢酸メチル、プロピオン酸メチル、酪酸メチル、イソ酪酸メチル、トリメチル酪酸メチル、ギ酸エチル、酢酸エチル、プロピオン酸エチル、酪酸エチル、イソ酪酸エチル、トリメチル酪酸エチルが挙げられる。
含フッ素脂肪族カルボン酸エステル類としては、例えば、ジフルオロ酢酸メチル、３，３，３－トリフルオロプロピオン酸メチル、ジフルオロ酢酸エチル、酢酸２，２，２－トリフルオロエチルが挙げられる。
γ－ラクトン類としては、例えば、γ－ブチロラクトン、γ－バレロラクトンが挙げられる。
環状エーテル類としては、例えば、テトラヒドロフラン、２－メチルテトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン、１，３－ジオキソラン、４－メチル－１，３－ジオキソラン、１，３－ジオキサン、１，４－ジオキサンが挙げられる。
鎖状エーテル類としては、例えば、１，２－エトキシエタン（ＤＥＥ）、エトキシメトキシエタン（ＥＭＥ）、ジエチルエーテル、１，２－ジメトキシエタン、１，２－ジブトキシエタンが挙げられる。
含フッ素鎖状エーテル類としては、例えば、ＨＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２ＯＣＦ２ＣＦ２Ｈ、ＣＦ３ＣＦ２ＣＨ２ＯＣＦ２ＣＦ２Ｈ、ＨＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２ＯＣＦ２ＣＦＨＣＦ３、ＣＦ３ＣＦ２ＣＨ２ＯＣＦ２ＣＦＨＣＦ３、Ｃ６Ｆ１３ＯＣＨ３、Ｃ６Ｆ１３ＯＣ２Ｈ５、Ｃ８Ｆ１７ＯＣＨ３、Ｃ８Ｆ１７ＯＣ２Ｈ５、ＣＦ３ＣＦＨＣＦ２ＣＨ（ＣＨ３）ＯＣＦ２ＣＦＨＣＦ３、ＨＣＦ２ＣＦ２ＯＣＨ（Ｃ２Ｈ５）２、ＨＣＦ２ＣＦ２ＯＣ４Ｈ９、ＨＣＦ２ＣＦ２ＯＣＨ２ＣＨ（Ｃ２Ｈ５）２、ＨＣＦ２ＣＦ２ＯＣＨ２ＣＨ（ＣＨ３）２が挙げられる。
ニトリル類としては、例えば、アセトニトリル、グルタロニトリル、アジポニトリル、メトキシアセトニトリル、３－メトキシプロピオニトリルが挙げられる。
アミド類としては、例えば、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミドが挙げられる。
ラクタム類としては、例えば、Ｎ－メチルピロリジノン、Ｎ－メチルオキサゾリジノン、Ｎ，Ｎ'－ジメチルイミダゾリジノンが挙げられる。
含フッ素環状カーボネート類としては、例えば、フルオロエチレンカーボネート（ＦＥＣ）、ジフルオロエチレンカーボネート（ＤＦＥＣ）、トリフルオロプロピレンカーボネートが挙げられる。
鎖状カーボネート類としては、例えば、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、メチルプロピルカーボネート（ＭＰＣ）、エチルプロピルカーボネート（ＥＰＣ）、ジプロピルカーボネート（ＤＰＣ）が挙げられる。
含フッ素鎖状カーボネート類としては、例えば、メチル２，２，２－トリフルオロエチルカーボネートが挙げられる。
脂肪族カルボン酸エステル類としては、例えば、ギ酸メチル、酢酸メチル、プロピオン酸メチル、酪酸メチル、イソ酪酸メチル、トリメチル酪酸メチル、ギ酸エチル、酢酸エチル、プロピオン酸エチル、酪酸エチル、イソ酪酸エチル、トリメチル酪酸エチルが挙げられる。
含フッ素脂肪族カルボン酸エステル類としては、例えば、ジフルオロ酢酸メチル、３，３，３－トリフルオロプロピオン酸メチル、ジフルオロ酢酸エチル、酢酸２，２，２－トリフルオロエチルが挙げられる。
γ－ラクトン類としては、例えば、γ－ブチロラクトン、γ－バレロラクトンが挙げられる。
環状エーテル類としては、例えば、テトラヒドロフラン、２－メチルテトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン、１，３－ジオキソラン、４－メチル－１，３－ジオキソラン、１，３－ジオキサン、１，４－ジオキサンが挙げられる。
鎖状エーテル類としては、例えば、１，２－エトキシエタン（ＤＥＥ）、エトキシメトキシエタン（ＥＭＥ）、ジエチルエーテル、１，２－ジメトキシエタン、１，２－ジブトキシエタンが挙げられる。
含フッ素鎖状エーテル類としては、例えば、ＨＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２ＯＣＦ２ＣＦ２Ｈ、ＣＦ３ＣＦ２ＣＨ２ＯＣＦ２ＣＦ２Ｈ、ＨＣＦ２ＣＦ２ＣＨ２ＯＣＦ２ＣＦＨＣＦ３、ＣＦ３ＣＦ２ＣＨ２ＯＣＦ２ＣＦＨＣＦ３、Ｃ６Ｆ１３ＯＣＨ３、Ｃ６Ｆ１３ＯＣ２Ｈ５、Ｃ８Ｆ１７ＯＣＨ３、Ｃ８Ｆ１７ＯＣ２Ｈ５、ＣＦ３ＣＦＨＣＦ２ＣＨ（ＣＨ３）ＯＣＦ２ＣＦＨＣＦ３、ＨＣＦ２ＣＦ２ＯＣＨ（Ｃ２Ｈ５）２、ＨＣＦ２ＣＦ２ＯＣ４Ｈ９、ＨＣＦ２ＣＦ２ＯＣＨ２ＣＨ（Ｃ２Ｈ５）２、ＨＣＦ２ＣＦ２ＯＣＨ２ＣＨ（ＣＨ３）２が挙げられる。
ニトリル類としては、例えば、アセトニトリル、グルタロニトリル、アジポニトリル、メトキシアセトニトリル、３－メトキシプロピオニトリルが挙げられる。
アミド類としては、例えば、Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミドが挙げられる。
ラクタム類としては、例えば、Ｎ－メチルピロリジノン、Ｎ－メチルオキサゾリジノン、Ｎ，Ｎ'－ジメチルイミダゾリジノンが挙げられる。
【0178】
非水溶媒は、環状カーボネート類、含フッ素環状カーボネート類、鎖状カーボネート類、及び含フッ素鎖状カーボネート類からなる群から選択される少なくとも１種を含むことが好ましい。この場合、環状カーボネート類、含フッ素環状カーボネート類、鎖状カーボネート類、及び含フッ素鎖状カーボネート類の合計の割合は、非水溶媒の全量に対して、好ましくは５０質量％～１００質量％、より好ましくは６０質量％～１００質量％、更に好ましくは８０質量％～１００質量％である。
【0179】
非水溶媒は、環状カーボネート類及び鎖状カーボネート類からなる群から選択される少なくとも１種を含むことが好ましい。この場合、非水溶媒中に占める、環状カーボネート類及び鎖状カーボネート類の合計の割合は、非水溶媒の全量に対して、好ましくは５０質量％～１００質量％、より好ましくは６０質量％～１００質量％、更に好ましくは８０質量％～１００質量％である。
【0180】
非水溶媒の含有量は、非水電解液の全量に対して、好ましくは９９質量％以下、好ましくは９７質量％以下、更に好ましくは９０質量％以下である。非水溶媒の含有量は、非水電解液の全量に対して、好ましくは６０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上である。
【0181】
非水溶媒の固有粘度は、電解質の解離性及びイオンの移動度をより向上させる観点から、２５℃において、好ましくは１０．０ｍＰａ・ｓ以下である。
【0182】
（４．４．３）電解液添加剤
非水溶媒は、電解液添加剤を含有してもよい。これにより、リチウムイオン二次電池の充放電サイクルにおいて、本来の電池反応ではない副反応は進行しにくくすることができる。電池反応は、正極及び負極にリチウムイオンが出入り（インターカレート）する反応を示す。副反応は、負極による非水電解液の還元分解反応、正極による非水電解液の酸化分解反応、正極活物質中の金属元素の溶出等を含む。
電解液添加剤としては、特に制限はなく、公知のものを任意に用いることができ、例えば、特開２０１９－１５３４４３号公報に記載の添加剤を用いることができる。
非水溶媒は、電解液添加剤を含有してもよい。これにより、リチウムイオン二次電池の充放電サイクルにおいて、本来の電池反応ではない副反応は進行しにくくすることができる。電池反応は、正極及び負極にリチウムイオンが出入り（インターカレート）する反応を示す。副反応は、負極による非水電解液の還元分解反応、正極による非水電解液の酸化分解反応、正極活物質中の金属元素の溶出等を含む。
電解液添加剤としては、特に制限はなく、公知のものを任意に用いることができ、例えば、特開２０１９－１５３４４３号公報に記載の添加剤を用いることができる。
【0183】
（５）リチウムイオン二次電池の一例
図１及び図２を参照して、本開示の実施形態に係るリチウムイオン二次電池の一例について具体的に説明する。図１は、本開示の実施形態に係るリチウムイオン二次電池１の概略断面図である。図２は、本開示の実施形態に係るリチウムイオン二次電池１における正極１１の概略断面図である。図３は、本開示の実施形態に係るリチウムイオン二次電池１における負極１２の概略断面図である。
図１及び図２を参照して、本開示の実施形態に係るリチウムイオン二次電池の一例について具体的に説明する。図１は、本開示の実施形態に係るリチウムイオン二次電池１の概略断面図である。図２は、本開示の実施形態に係るリチウムイオン二次電池１における正極１１の概略断面図である。図３は、本開示の実施形態に係るリチウムイオン二次電池１における負極１２の概略断面図である。
【0184】
本開示の実施形態に係るリチウムイオン二次電池１は、積層型である。図１に示すように、リチウムイオン二次電池１は、電池素子１０と、正極リード２１と、負極リード２２と、外装体３０とを備える。電池素子１０は、外装体３０の内部に封入されている。外装体３０は、ラミネートフィルムで形成されている。電池素子１０には、正極リード２１及び負極リード２２の各々が取り付けられている。正極リード２１及び負極リード２２の各々は、外装体３０の内部から外部に向かって、反対方向に導出されている。
【0185】
電池素子１０は、図１に示すように、正極１１と、セパレータ１３と、負極１２と、が積層されてなる。
正極１１は、図２に示すように、アンダーコート層付き正極集電体１１Ａの両方の主面上に正極合材層１１Ｂが形成されてなる。アンダーコート層付き正極集電体１１Ａは、正極集電体１１０の両方の主面上にアンダーコート層１１１が形成されてなる。
負極１２は、図３に示すように、アンダーコート層付き負極集電体１２Ａの両方の主面上に負極合材層１２Ｂが形成されてなる。アンダーコート層付き負極集電体１２Ａは、負極集電体１２０の両方の主面上にアンダーコート層１２１が形成されてなる。
図１に示すように、正極１１のアンダーコート層付き正極集電体１１Ａの片方の主面上に形成された正極合材層１１Ｂと、正極１１に隣接する負極１２のアンダーコート層付き負極集電体１２Ａの片方の主面上に形成された負極合材層１２Ｂとは、セパレータ１３を介して対向している。
正極１１は、図２に示すように、アンダーコート層付き正極集電体１１Ａの両方の主面上に正極合材層１１Ｂが形成されてなる。アンダーコート層付き正極集電体１１Ａは、正極集電体１１０の両方の主面上にアンダーコート層１１１が形成されてなる。
負極１２は、図３に示すように、アンダーコート層付き負極集電体１２Ａの両方の主面上に負極合材層１２Ｂが形成されてなる。アンダーコート層付き負極集電体１２Ａは、負極集電体１２０の両方の主面上にアンダーコート層１２１が形成されてなる。
図１に示すように、正極１１のアンダーコート層付き正極集電体１１Ａの片方の主面上に形成された正極合材層１１Ｂと、正極１１に隣接する負極１２のアンダーコート層付き負極集電体１２Ａの片方の主面上に形成された負極合材層１２Ｂとは、セパレータ１３を介して対向している。
【0186】
外装体３０の内部には、非水電解液が注入されている。非水電解液は、正極合材層１１Ｂ、セパレータ１３、及び負極合材層１２Ｂに浸透している。リチウムイオン二次電池１では、隣接する正極合材層１１Ｂ、セパレータ１３及び負極合材層１２Ｂによって、１つの単電池層１４が形成されている。
【0187】
本実施形態では、リチウムイオン二次電池１は、積層型であるが、本開示はこれに限定されず、リチウムイオン二次電池１は、例えば、捲回型であってもよい。捲回型は、正極、セパレータ、負極、及びセパレータをこの順の配置で重ねて層状に巻いてなる。捲回型は、円筒型、又は角形を含む。
本実施形態では、図１に示すように、正極リード２１及び負極リード２２の各々が外装体３０の内部から外部に向けて突出する方向は、外装体３０に対して反対方向であるが、本開示はこれに限定されない。例えば、正極リード及び負極リードの各々が外装体３０の内部から外部に向けて突出する方向は、外装体３０に対して同一方向であってもよい。
本実施形態では、図１に示すように、正極リード２１及び負極リード２２の各々が外装体３０の内部から外部に向けて突出する方向は、外装体３０に対して反対方向であるが、本開示はこれに限定されない。例えば、正極リード及び負極リードの各々が外装体３０の内部から外部に向けて突出する方向は、外装体３０に対して同一方向であってもよい。
【実施例0188】
以下、本開示に係る実施形態を、実施例を参照して詳細に説明する。なお、本開示は、これらの実施例の記載に何ら限定されるものではない。
【0189】
［１］準備
実施例及び比較例に用いた製品は以下のとおりである。各製品の物性は、カタログ値である。
実施例及び比較例に用いた製品は以下のとおりである。各製品の物性は、カタログ値である。
【0190】
［１．１］導電性炭素材料（Ａ）
・Ｓｕｐｅｒ－Ｐ：ＴＩＭＣＡＬ社製の「Ｓｕｐｅｒ－Ｐ」（導電性カーボンブラック、固形分濃度：１００質量％）
・ＫＳ－６：ＴＩＭＲＥＸ社製の「ＫＳ－６」（鱗片状黒鉛、固形分濃度：１００質量％）
・Ｓｕｐｅｒ－Ｐ：ＴＩＭＣＡＬ社製の「Ｓｕｐｅｒ－Ｐ」（導電性カーボンブラック、固形分濃度：１００質量％）
・ＫＳ－６：ＴＩＭＲＥＸ社製の「ＫＳ－６」（鱗片状黒鉛、固形分濃度：１００質量％）
【0191】
［１．２］オレフィン系樹脂（Ｂ）
・Ｗ３００：三井化学株式会社製の「ケミパール（登録商標） Ｗ３００」（低分子量ポリエチレンの水分散体、固形分濃度：４０質量％、粒径（コールカウンター法により測定された平均一次粒子径；以下同じ）：３．０μｍ、軟化点（環球法）：１３２℃）
・Ｗ７００：三井化学株式会社製の「ケミパール（登録商標） Ｗ７００」（低分子量ポリエチレンの水分散体、固形分濃度：４０質量％、粒径：１．０μｍ、軟化点（環球法）：１３２℃）
・Ｗ９００：三井化学株式会社製の「ケミパール（登録商標） Ｗ９００」（低分子量ポリエチレンの水分散体、固形分濃度：４０質量％、粒径：０．６μｍ、軟化点（環球法）：１３２℃）
・Ｗ９５０：三井化学株式会社製の「ケミパール（登録商標） Ｗ９５０」（低分子量ポリエチレンの水分散体、固形分濃度：４０質量％、粒径：０．６μｍ、軟化点（環球法）：１１３℃）
・ＷＰ１００：三井化学株式会社製の「ケミパール（登録商標） ＷＰ１００」（低分子量ポリプロピレンの水分散体、固形分濃度：４０質量％、粒径：１．０μｍ、軟化点（環球法）：１４８℃）
・Ｗ３００：三井化学株式会社製の「ケミパール（登録商標） Ｗ３００」（低分子量ポリエチレンの水分散体、固形分濃度：４０質量％、粒径（コールカウンター法により測定された平均一次粒子径；以下同じ）：３．０μｍ、軟化点（環球法）：１３２℃）
・Ｗ７００：三井化学株式会社製の「ケミパール（登録商標） Ｗ７００」（低分子量ポリエチレンの水分散体、固形分濃度：４０質量％、粒径：１．０μｍ、軟化点（環球法）：１３２℃）
・Ｗ９００：三井化学株式会社製の「ケミパール（登録商標） Ｗ９００」（低分子量ポリエチレンの水分散体、固形分濃度：４０質量％、粒径：０．６μｍ、軟化点（環球法）：１３２℃）
・Ｗ９５０：三井化学株式会社製の「ケミパール（登録商標） Ｗ９５０」（低分子量ポリエチレンの水分散体、固形分濃度：４０質量％、粒径：０．６μｍ、軟化点（環球法）：１１３℃）
・ＷＰ１００：三井化学株式会社製の「ケミパール（登録商標） ＷＰ１００」（低分子量ポリプロピレンの水分散体、固形分濃度：４０質量％、粒径：１．０μｍ、軟化点（環球法）：１４８℃）
【0192】
［１．３］アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）
アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）として、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－１）～アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－５’）を下記の通りに調製した。
アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）として、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－１）～アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－５’）を下記の通りに調製した。
【0193】
［１．３．１］アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－１）
攪拌機、還流冷却付きのセパラブルフラスコに、蒸留水を２４０．０質量部仕込み、窒素ガスで置換した後、７０℃に昇温した。次いで、過硫酸アンモニウムを０．６質量部添加してから、下記の水溶性モノマー原料を３時間かけて連続的に添加し、さらに３時間保持して、アンモニア水にてｐＨ９．０に調整して、重合を完結させた。水を適量加え、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－１）の水溶液を得た。アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－１）の水溶液の固形分は、１５．０％であった。
攪拌機、還流冷却付きのセパラブルフラスコに、蒸留水を２４０．０質量部仕込み、窒素ガスで置換した後、７０℃に昇温した。次いで、過硫酸アンモニウムを０．６質量部添加してから、下記の水溶性モノマー原料を３時間かけて連続的に添加し、さらに３時間保持して、アンモニア水にてｐＨ９．０に調整して、重合を完結させた。水を適量加え、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－１）の水溶液を得た。アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－１）の水溶液の固形分は、１５．０％であった。
【0194】
＜水溶性モノマー原料＞
メタクリルアミド ４０．０質量部
メタクリル酸 ５０．０質量部
２－ヒドロキシエチルメタクリレート １０．０質量部
２５％アンモニア水 ５０．０質量部
蒸留水 ２４０．０質量部
メタクリルアミド ４０．０質量部
メタクリル酸 ５０．０質量部
２－ヒドロキシエチルメタクリレート １０．０質量部
２５％アンモニア水 ５０．０質量部
蒸留水 ２４０．０質量部
【0195】
［１．３．１．２］ガラス転移温度（Ｔｇ）
得られた水溶液に含まれるアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－１）のガラス転移温度（Ｔｇ）を、下記式（１）のＦＯＸ式により算出した。
式（１）：１／Ｔｇ＝Ｗ１／Ｔｇ１＋Ｗ２／Ｔｇ２＋・・・＋Ｗｎ／Ｔｇｎ
式（１）中、Ｔｇは共重合体のガラス転移温度（単位：Ｋ）、Ｔｇｉ（ｉ＝１、２、・・・ｎ）は、単量体ｉが単独重合体を形成するときのガラス転移温度（単位：Ｋ）、Ｗｉ（ｉ＝１、２、・・・ｎ）は、単量体ｉの全単量体中の質量分率を表す。
得られた水溶液に含まれるアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－１）のガラス転移温度（Ｔｇ）を、下記式（１）のＦＯＸ式により算出した。
式（１）：１／Ｔｇ＝Ｗ１／Ｔｇ１＋Ｗ２／Ｔｇ２＋・・・＋Ｗｎ／Ｔｇｎ
式（１）中、Ｔｇは共重合体のガラス転移温度（単位：Ｋ）、Ｔｇｉ（ｉ＝１、２、・・・ｎ）は、単量体ｉが単独重合体を形成するときのガラス転移温度（単位：Ｋ）、Ｗｉ（ｉ＝１、２、・・・ｎ）は、単量体ｉの全単量体中の質量分率を表す。
【0196】
［１．３．２］アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－２）～（Ｃ－５’）
配合処方を、表１の記載に従って変更した以外は、実施例１と同様に処理して、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－２）～アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－５’）の水溶液を製造した。アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－２）～アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－５’）のガラス転移温度を実施例１と同様にして求めた。
配合処方を、表１の記載に従って変更した以外は、実施例１と同様に処理して、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－２）～アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－５’）の水溶液を製造した。アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－２）～アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－５’）のガラス転移温度を実施例１と同様にして求めた。
【0197】
【表1】
【0198】
表１中、「２４０／２４０」とは、最初にフラスコに２４０質量部の蒸留水を仕込んであり、その後、モノマー溶解の際に２４０質量部の蒸留水を使用していることを示す。
【0199】
［１．３．３］アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の比較用樹脂
アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の比較用樹脂として、下記の樹脂を準備した。
・ポリアクリル酸：富士フイルム和光純薬株式会社製の「ポリアクリル酸」（ポリアクリル酸水溶液、固形分濃度：約２５質量％）
・ポリアクリルアミド：富士フイルム和光純薬株式会社製の「ポリアクリルアミド」（ポリアクリルアミド水溶液、固形分濃度：約１０質量％）
アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の比較用樹脂として、下記の樹脂を準備した。
・ポリアクリル酸：富士フイルム和光純薬株式会社製の「ポリアクリル酸」（ポリアクリル酸水溶液、固形分濃度：約２５質量％）
・ポリアクリルアミド：富士フイルム和光純薬株式会社製の「ポリアクリルアミド」（ポリアクリルアミド水溶液、固形分濃度：約１０質量％）
【0200】
［１．４］添加剤（Ｄ）
・ＣＭＣ：ダイセルミライズ株式会社製の「２２００」（カルボキシメチルセルロールナトリウム、固形分濃度：１００質量％）
・ＰＶＤＦ：株式会社クレハ製の「Ｗ＃７２００」（フッ化ビニリデン樹脂、固形分濃度：１００質量％）
・ＳＢＲ：ＪＳＲ株式会社製の「ＴＲＤ２００１」（スチレンブタジエンゴム粒子の水分散体、固形分：５０質量％）
・ＭＣ：松本油脂製薬株式会社製の「マツモトマイクロスフェアー（登録商標）ＦＮ―１００ＳＳ」（マイクロカプセル、固形分濃度：１００質量％、最大体積膨張温度：１８０℃）
・Ａｌ２Ｏ３：富士フイルム和光純薬株式会社製の「酸化アルミニウム」（平均粒径：２μｍ、固形分濃度：１００質量％）
・ＣＭＣ：ダイセルミライズ株式会社製の「２２００」（カルボキシメチルセルロールナトリウム、固形分濃度：１００質量％）
・ＰＶＤＦ：株式会社クレハ製の「Ｗ＃７２００」（フッ化ビニリデン樹脂、固形分濃度：１００質量％）
・ＳＢＲ：ＪＳＲ株式会社製の「ＴＲＤ２００１」（スチレンブタジエンゴム粒子の水分散体、固形分：５０質量％）
・ＭＣ：松本油脂製薬株式会社製の「マツモトマイクロスフェアー（登録商標）ＦＮ―１００ＳＳ」（マイクロカプセル、固形分濃度：１００質量％、最大体積膨張温度：１８０℃）
・Ａｌ２Ｏ３：富士フイルム和光純薬株式会社製の「酸化アルミニウム」（平均粒径：２μｍ、固形分濃度：１００質量％）
【0201】
以下の記載において用いられる配合割合（含有割合）、物性値、パラメータなどの具体的数値は、上記の「発明を実施するための形態」において記載されている、それらに対応する配合割合（含有割合）、物性値、パラメータなど該当記載の上限値（「以下」、「未満」として定義されている数値）または下限値（「以上」、「超過」として定義されている数値）に代替することができる。また、以下の記載において特に言及がない限り、「部」および「％」は質量基準である。
【0202】
［２］アンダーコート層付き正極集電体の作製
［２．１］アンダーコート層用スラリー調製
（実施例１）
アンダーコート層用スラリーの調製は５Ｌのプラネタリーディスパを用いた。
アンダーコート層用スラリーの分散処理には３本ロールミル（アイメックス（株）製、ＢＲ―３００ＨＣＶIII）を用いた。
「Ｓｕｐｅｒ－Ｐ」（Ａ） ５８質量部を５分間予備攪拌した（調製工程Ａ）。
「Ｓｕｐｅｒ－Ｐ」（Ａ）粉体に、「ＣＭＣ水溶液」（Ｄ） ２２９．０質量部を加え、更に２０分間混合して、第１混合液を得た（調製工程Ｂ）。「ＣＭＣ水溶液」（Ｄ）は、「ＣＭＣ」（Ｄ）の含有量が「ＣＭＣ水溶液」（Ｄ）の総量に対して１．６質量％となるように、蒸留水に「ＣＭＣ」（Ｄ）を添加して調製されている。
第１混合液に、「ＣＭＣ水溶液」（Ｄ） ５２７．８質量部を加え２０分間混合する添加操作を計３回行って、第２混合液を得た（調製工程Ｃ）。第１混合液に加えた「ＣＭＣ水溶液」（Ｄ）の総添加量は、１５８３．４質量部であった。
第２混合液に、「アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－１）」（Ｃ） ９５．４質量部と、「Ｗ７００」（Ｂ） ４７１．３質量部とを加えて、２０分間混練し、真空脱泡を３０分間行って、第３混合液を得た（調製工程Ｄ）。
第３混合液を、図４に示す３本ロールミルを用いて、ロール隙間１０μｍ、ロール回転数３００ｒｐｍ（ギア比１：３：９）の条件で２回分散処理した（調製工程Ｅ）。すなわち、仕込ロール９１の回転速度が３３．３ｒｐｍ、中間ロール９２の回転速度が１００ｒｐｍ、仕上ロール９３の回転速度が３００ｒｐｍ、第１間隔Ｌ１が１０μｍ、第２間隔Ｌ２が１０μｍであった。こうして固形分濃度１２．４質量％のアンダーコート層用スラリー（組成物）を調製した（調製工程Ｅ）。
［２．１］アンダーコート層用スラリー調製
（実施例１）
アンダーコート層用スラリーの調製は５Ｌのプラネタリーディスパを用いた。
アンダーコート層用スラリーの分散処理には３本ロールミル（アイメックス（株）製、ＢＲ―３００ＨＣＶIII）を用いた。
「Ｓｕｐｅｒ－Ｐ」（Ａ） ５８質量部を５分間予備攪拌した（調製工程Ａ）。
「Ｓｕｐｅｒ－Ｐ」（Ａ）粉体に、「ＣＭＣ水溶液」（Ｄ） ２２９．０質量部を加え、更に２０分間混合して、第１混合液を得た（調製工程Ｂ）。「ＣＭＣ水溶液」（Ｄ）は、「ＣＭＣ」（Ｄ）の含有量が「ＣＭＣ水溶液」（Ｄ）の総量に対して１．６質量％となるように、蒸留水に「ＣＭＣ」（Ｄ）を添加して調製されている。
第１混合液に、「ＣＭＣ水溶液」（Ｄ） ５２７．８質量部を加え２０分間混合する添加操作を計３回行って、第２混合液を得た（調製工程Ｃ）。第１混合液に加えた「ＣＭＣ水溶液」（Ｄ）の総添加量は、１５８３．４質量部であった。
第２混合液に、「アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－１）」（Ｃ） ９５．４質量部と、「Ｗ７００」（Ｂ） ４７１．３質量部とを加えて、２０分間混練し、真空脱泡を３０分間行って、第３混合液を得た（調製工程Ｄ）。
第３混合液を、図４に示す３本ロールミルを用いて、ロール隙間１０μｍ、ロール回転数３００ｒｐｍ（ギア比１：３：９）の条件で２回分散処理した（調製工程Ｅ）。すなわち、仕込ロール９１の回転速度が３３．３ｒｐｍ、中間ロール９２の回転速度が１００ｒｐｍ、仕上ロール９３の回転速度が３００ｒｐｍ、第１間隔Ｌ１が１０μｍ、第２間隔Ｌ２が１０μｍであった。こうして固形分濃度１２．４質量％のアンダーコート層用スラリー（組成物）を調製した（調製工程Ｅ）。
【0203】
（実施例２～実施例８、比較例１～比較例５）
調製工程Ａ～調整工程Ｄの各々の添加材料、及び添加量を表２に示すように変更したことの他は、実施例１と同様にして、アンダーコート層用スラリー（組成物）を調製した。
調製工程Ａ～調整工程Ｄの各々の添加材料、及び添加量を表２に示すように変更したことの他は、実施例１と同様にして、アンダーコート層用スラリー（組成物）を調製した。
【0204】
【表2】
【0205】
表２中、「ＷＳＰ」は、アクリル系水溶性ポリマーを示す。「ＰＡ」は、ポリアクリル酸を示す。「ＰＡＡ」は、ポリアクリルアミドを示す。
【0206】
（実施例９）
アンダーコート層用スラリーの調製は５Ｌのプラネタリーディスパを用いた。
アンダーコート層用スラリーの分散処理には３本ロールミル（アイメックス（株）製、ＢＲ―３００ＨＣＶIII）を用いた。
「Ｓｕｐｅｒ－Ｐ」（Ａ） ５８質量部と、「Ａｌ２Ｏ３」（Ｄ） ８７．０質量部とを１０分間混合して、混合物を得た（調製工程Ａ）。
混合物に、「ＣＭＣ水溶液」（Ｄ） ５５０．０質量部を加え、更に２０分間混合して、第１混合液を得た（調製工程Ｂ）。「ＣＭＣ水溶液」（Ｄ）は、「ＣＭＣ」（Ｄ）の含有量が「ＣＭＣ水溶液」（Ｄ）の総量に対して１．０質量％となるように、蒸留水に「ＣＭＣ」（Ｄ）を添加して調製されている。
第１混合液に、「ＣＭＣ水溶液」（Ｄ） ３００．０質量部を加え２０分間混合する添加操作を計３回行って、第２混合液を得た（調製工程Ｃ）。第１混合液に加えた「ＣＭＣ水溶液」（Ｄ）の総添加量は、９００．０質量部であった。
第２混合液に、「アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－３）」（Ｃ） ９５．４質量部と、「Ｗ７００」（Ｂ） ２９０．０質量部とを加えて、２０分間混練し、真空脱泡を３０分間行って、第３混合液を得た（調製工程Ｄ）。
第３混合液を、図４に示す３本ロールミルを用いて、ロール隙間１０μｍ、ロール回転数３００ｒｐｍ（ギア比１：３：９）の条件で２回分散処理した（調製工程Ｅ）。すなわち、仕込ロール９１の回転速度が３３．３ｒｐｍ、中間ロール９２の回転速度が１００ｒｐｍ、仕上ロール９３の回転速度が３００ｒｐｍ、第１間隔Ｌ１が１０μｍ、第２間隔Ｌ２が１０μｍであった。こうして固形分濃度１４．９質量％のアンダーコート層用スラリー（組成物）を調製した（調製工程Ｅ）。
アンダーコート層用スラリーの調製は５Ｌのプラネタリーディスパを用いた。
アンダーコート層用スラリーの分散処理には３本ロールミル（アイメックス（株）製、ＢＲ―３００ＨＣＶIII）を用いた。
「Ｓｕｐｅｒ－Ｐ」（Ａ） ５８質量部と、「Ａｌ２Ｏ３」（Ｄ） ８７．０質量部とを１０分間混合して、混合物を得た（調製工程Ａ）。
混合物に、「ＣＭＣ水溶液」（Ｄ） ５５０．０質量部を加え、更に２０分間混合して、第１混合液を得た（調製工程Ｂ）。「ＣＭＣ水溶液」（Ｄ）は、「ＣＭＣ」（Ｄ）の含有量が「ＣＭＣ水溶液」（Ｄ）の総量に対して１．０質量％となるように、蒸留水に「ＣＭＣ」（Ｄ）を添加して調製されている。
第１混合液に、「ＣＭＣ水溶液」（Ｄ） ３００．０質量部を加え２０分間混合する添加操作を計３回行って、第２混合液を得た（調製工程Ｃ）。第１混合液に加えた「ＣＭＣ水溶液」（Ｄ）の総添加量は、９００．０質量部であった。
第２混合液に、「アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ－３）」（Ｃ） ９５．４質量部と、「Ｗ７００」（Ｂ） ２９０．０質量部とを加えて、２０分間混練し、真空脱泡を３０分間行って、第３混合液を得た（調製工程Ｄ）。
第３混合液を、図４に示す３本ロールミルを用いて、ロール隙間１０μｍ、ロール回転数３００ｒｐｍ（ギア比１：３：９）の条件で２回分散処理した（調製工程Ｅ）。すなわち、仕込ロール９１の回転速度が３３．３ｒｐｍ、中間ロール９２の回転速度が１００ｒｐｍ、仕上ロール９３の回転速度が３００ｒｐｍ、第１間隔Ｌ１が１０μｍ、第２間隔Ｌ２が１０μｍであった。こうして固形分濃度１４．９質量％のアンダーコート層用スラリー（組成物）を調製した（調製工程Ｅ）。
【0207】
（実施例１０）
調製工程Ａの添加材料を表３に示すように変更したことの他は、実施例９と同様にして、アンダーコート層用スラリー（組成物）を調製した。
調製工程Ａの添加材料を表３に示すように変更したことの他は、実施例９と同様にして、アンダーコート層用スラリー（組成物）を調製した。
【0208】
【表3】
【0209】
表３中、「ＷＳＰ」は、アクリル系水溶性ポリマーを示す。
【0210】
［２．２］アンダーコート層の塗工・乾燥
アンダーコート層用スラリーの塗工にはダイコーターを用いた。
乾燥後の塗布厚みが３μｍ（塗布重量が約０．２ｍｇ／ｃｍ２）になるように、アンダーコート層用スラリーをアルミニウム箔（厚み２０μｍ、幅２００ｍｍ、正極集電体）の一方の主面に塗布し乾燥した。次いで、アルミニウム箔の他方の主面（未塗工面）に、同様に乾燥後の塗布厚みが３μｍになるように、アンダーコート層用スラリーを塗布し乾燥した。こうして両面にアンダーコート層を塗工したアルミニウム箔ロール（アンダーコート層付き正極集電体）を得た。
アンダーコート層用スラリーの塗工にはダイコーターを用いた。
乾燥後の塗布厚みが３μｍ（塗布重量が約０．２ｍｇ／ｃｍ２）になるように、アンダーコート層用スラリーをアルミニウム箔（厚み２０μｍ、幅２００ｍｍ、正極集電体）の一方の主面に塗布し乾燥した。次いで、アルミニウム箔の他方の主面（未塗工面）に、同様に乾燥後の塗布厚みが３μｍになるように、アンダーコート層用スラリーを塗布し乾燥した。こうして両面にアンダーコート層を塗工したアルミニウム箔ロール（アンダーコート層付き正極集電体）を得た。
【0211】
［３］正極作製
［３．１］正極合材スラリーの調製
正極合材スラリーの調製には、５Ｌのプラネタリーディスパを用いた。
正極活物質としての「ＮＣＭ５２３」（Ｕｍｉｃｏｒｅ社製、組成式：ＬｉＮｉ０．５Ｃｏ０．２Ｍｎ０．３Ｏ２） １５２０質量部と、導電助剤としての「Ｓｕｐｅｒ－Ｐ」（ＴＩＭＣＡＬ社製、導電性カーボン） ３０質量部と、導電助剤としての「ＫＳ－６」（ＴＩＭＲＥＸ社製、鱗片状黒鉛） ３０質量部とを１０分間混合して、正極用混合物を得た。
正極用混合物に、「ＮＭＰ」 ５０質量部を加え、２０分間混合して、第１正極用混合液を得た。
第１正極用混合液に、「ＰＶＤＦ溶液」 ３５０質量部を加えて、３０分間混練した後、更に「ＰＶＤＦ溶液」 ２６０質量部を加えて１５分間混練し、更に「ＰＶＤＦ溶液」 ２２０質量部加えて１５分混練して、第２正極用混合液を得た。「ＰＶＤＦ溶液」は、「ＰＶＤＦ」の含有量が「ＰＶＤＦ溶液」の総量に対して８質量％となるように、「ＮＭＰ」に「ＰＶＤＦ」を添加して調製されている。
粘度調整のために、第２正極用混合液に「ＮＭＰ」 ８０質量部を加えて３０分間混合した後、真空脱泡３０分間を行った。
こうして固形分濃度６５質量％の正極合材スラリーを調製した。
［３．１］正極合材スラリーの調製
正極合材スラリーの調製には、５Ｌのプラネタリーディスパを用いた。
正極活物質としての「ＮＣＭ５２３」（Ｕｍｉｃｏｒｅ社製、組成式：ＬｉＮｉ０．５Ｃｏ０．２Ｍｎ０．３Ｏ２） １５２０質量部と、導電助剤としての「Ｓｕｐｅｒ－Ｐ」（ＴＩＭＣＡＬ社製、導電性カーボン） ３０質量部と、導電助剤としての「ＫＳ－６」（ＴＩＭＲＥＸ社製、鱗片状黒鉛） ３０質量部とを１０分間混合して、正極用混合物を得た。
正極用混合物に、「ＮＭＰ」 ５０質量部を加え、２０分間混合して、第１正極用混合液を得た。
第１正極用混合液に、「ＰＶＤＦ溶液」 ３５０質量部を加えて、３０分間混練した後、更に「ＰＶＤＦ溶液」 ２６０質量部を加えて１５分間混練し、更に「ＰＶＤＦ溶液」 ２２０質量部加えて１５分混練して、第２正極用混合液を得た。「ＰＶＤＦ溶液」は、「ＰＶＤＦ」の含有量が「ＰＶＤＦ溶液」の総量に対して８質量％となるように、「ＮＭＰ」に「ＰＶＤＦ」を添加して調製されている。
粘度調整のために、第２正極用混合液に「ＮＭＰ」 ８０質量部を加えて３０分間混合した後、真空脱泡３０分間を行った。
こうして固形分濃度６５質量％の正極合材スラリーを調製した。
【0212】
［３．２］塗工・乾燥
正極合材スラリーの塗工にはダイコーターを用いた。
正極合材層（乾燥後の塗布膜）の質量が１９．０ｍｇ／ｃｍ２になるように、正極合材スラリーをアンダーコート層付き正極集電体（アルミニウム箔の厚み：２０μｍ、アンダーコート層の１層の厚み：３μｍ、幅：２００ｍｍ）の一方の主面（すなわち、アンダーコート層）上に塗布し乾燥した。次いで、正極合材層（乾燥後の塗布膜）の質量が１９．０ｍｇ／ｃｍ２になるように、正極合材スラリーをアンダーコート層付き正極集電体の他方の主面（すなわち、アンダーコート層）上に同様に塗布し乾燥した。
こうして得た両面塗工した正極ロール（塗工量は両面合計で３８．０ｍｇ／ｃｍ２）を、真空乾燥オーブンで１３０℃、１２時間乾燥した。
正極合材スラリーの塗工にはダイコーターを用いた。
正極合材層（乾燥後の塗布膜）の質量が１９．０ｍｇ／ｃｍ２になるように、正極合材スラリーをアンダーコート層付き正極集電体（アルミニウム箔の厚み：２０μｍ、アンダーコート層の１層の厚み：３μｍ、幅：２００ｍｍ）の一方の主面（すなわち、アンダーコート層）上に塗布し乾燥した。次いで、正極合材層（乾燥後の塗布膜）の質量が１９．０ｍｇ／ｃｍ２になるように、正極合材スラリーをアンダーコート層付き正極集電体の他方の主面（すなわち、アンダーコート層）上に同様に塗布し乾燥した。
こうして得た両面塗工した正極ロール（塗工量は両面合計で３８．０ｍｇ／ｃｍ２）を、真空乾燥オーブンで１３０℃、１２時間乾燥した。
【0213】
［３．３］プレス
正極ロールのプレスには、３５トンプレス機を用いた。上下ロールのギャップ（隙間）を調整し、上記正極をプレス密度が２．９±０．０５ｇ／ｃｍ３になるように、３５トンプレス機にてプレスした。
正極ロールのプレスには、３５トンプレス機を用いた。上下ロールのギャップ（隙間）を調整し、上記正極をプレス密度が２．９±０．０５ｇ／ｃｍ３になるように、３５トンプレス機にてプレスした。
【0214】
［３．４］スリット
正極合材層の面積（表面：５６ｍｍ×３３４ｍｍ、裏面：５６ｍｍ×４０８ｍｍ）と、タブ溶接余白のための面積とが得られるように、正極ロールをスリットし、アルミニウム箔上にアンダーコート層が積層された正極を得た。
正極合材層の面積（表面：５６ｍｍ×３３４ｍｍ、裏面：５６ｍｍ×４０８ｍｍ）と、タブ溶接余白のための面積とが得られるように、正極ロールをスリットし、アルミニウム箔上にアンダーコート層が積層された正極を得た。
【0215】
［４］負極作製
［４．１］負極合材スラリーの調製
負極合材スラリーの調製には、５Ｌのプラネタリーディスパを用いた。
負極活物質としての「天然黒鉛」 １０５０質量部と、導電助剤としての「Ｓｕｐｅｒ－Ｐ」（導電性カーボン、ＢＥＴ比表面積６２ｍ２／ｇ） １１質量部とを１０分間混合した負極用混合物を得た。
負極用混合物に、「ＣＭＣ水溶液」を４５０質量部加え、更に２０分間混合して、第１負極用混合液を得た。
第１負極用混合液に、「ＣＭＣ水溶液」 １５０質量部を加え、更に３０分間混合し、更に「ＣＭＣ水溶液」 ２９３．５質量部加えて３０分間混合し、溶媒である水 ４５０質量部を加えて１５分間混合して、第２負極用混合液を得た。
第２負極用混合液に、「ＳＢＲ水溶液」（ＪＳＲ社製、固形分濃度：５０質量％） ４５質量部を加えて１５分間混練し、真空脱泡１０分間を行った。
こうして固形分濃度４５質量％の負極合材スラリーを調製した。
［４．１］負極合材スラリーの調製
負極合材スラリーの調製には、５Ｌのプラネタリーディスパを用いた。
負極活物質としての「天然黒鉛」 １０５０質量部と、導電助剤としての「Ｓｕｐｅｒ－Ｐ」（導電性カーボン、ＢＥＴ比表面積６２ｍ２／ｇ） １１質量部とを１０分間混合した負極用混合物を得た。
負極用混合物に、「ＣＭＣ水溶液」を４５０質量部加え、更に２０分間混合して、第１負極用混合液を得た。
第１負極用混合液に、「ＣＭＣ水溶液」 １５０質量部を加え、更に３０分間混合し、更に「ＣＭＣ水溶液」 ２９３．５質量部加えて３０分間混合し、溶媒である水 ４５０質量部を加えて１５分間混合して、第２負極用混合液を得た。
第２負極用混合液に、「ＳＢＲ水溶液」（ＪＳＲ社製、固形分濃度：５０質量％） ４５質量部を加えて１５分間混練し、真空脱泡１０分間を行った。
こうして固形分濃度４５質量％の負極合材スラリーを調製した。
【0216】
［４．２］塗工・乾燥
負極合材スラリーの塗工には、ダイコーターを用いた。
負極合材層（乾燥後の塗布膜）の質量が１１．０ｍｇ／ｃｍ２になるように、負極合材スラリーを銅箔（厚み１０μｍ、負極集電体）の一方の主面に塗布し乾燥した。次いで、反対面（未塗工面）に、同様にして、負極合材層（乾燥後の塗布膜）の質量が１１．０ｍｇ／ｃｍ２になるように、負極合材スラリーを銅箔の他方の主面に塗布し乾燥した。こうして得た両面塗工した負極ロール（塗工量は両面合計で２２．０ｍｇ／ｃｍ２）を、真空乾燥オーブンで１２０℃、１２時間乾燥した。
負極合材スラリーの塗工には、ダイコーターを用いた。
負極合材層（乾燥後の塗布膜）の質量が１１．０ｍｇ／ｃｍ２になるように、負極合材スラリーを銅箔（厚み１０μｍ、負極集電体）の一方の主面に塗布し乾燥した。次いで、反対面（未塗工面）に、同様にして、負極合材層（乾燥後の塗布膜）の質量が１１．０ｍｇ／ｃｍ２になるように、負極合材スラリーを銅箔の他方の主面に塗布し乾燥した。こうして得た両面塗工した負極ロール（塗工量は両面合計で２２．０ｍｇ／ｃｍ２）を、真空乾燥オーブンで１２０℃、１２時間乾燥した。
【0217】
［４．３］プレス
負極ロールのプレスには、小型プレス機を用いた。上下ロールのギャップ（隙間）を調整し、負極ロールをプレス密度が１．４５±０．０５ｇ／ｃｍ３になるように、小型プレス機にてプレスした。
負極ロールのプレスには、小型プレス機を用いた。上下ロールのギャップ（隙間）を調整し、負極ロールをプレス密度が１．４５±０．０５ｇ／ｃｍ３になるように、小型プレス機にてプレスした。
【0218】
［４．４］スリット
負極合材層の面積（表面：５８ｍｍ×３７２ｍｍ、裏面：５８ｍｍ×４３１ｍｍ）と、タブ溶接余白のための面積とが得られるように、負極ロールをスリットし、負極を得た。
負極合材層の面積（表面：５８ｍｍ×３７２ｍｍ、裏面：５８ｍｍ×４３１ｍｍ）と、タブ溶接余白のための面積とが得られるように、負極ロールをスリットし、負極を得た。
【0219】
［５］捲回型電池（設計容量１Ａｈ）の作製
［５．１］捲回
セパレータには、空隙率４５体積％、厚み２５μｍのポリエチレン製の多孔質膜（６０．５ｍｍ×４５０ｍｍ）を用いた。
上記で得られた、負極と、セパレータと、アンダーコート層付き正極と、セパレータとを重ねて捲回した後、プレス成型した。次いで、アンダーコート層を配置した正極の余白部分にアルミニウム製タブを超音波接合機で接合し、負極の余白部分にニッケル製タブを超音波接合機で接合した。これをラミネートフィルムで挟み込み、３辺を加熱シールした。これにより、開口部を有する外装体（以下、「第１外装体」という。）を得た。
［５．１］捲回
セパレータには、空隙率４５体積％、厚み２５μｍのポリエチレン製の多孔質膜（６０．５ｍｍ×４５０ｍｍ）を用いた。
上記で得られた、負極と、セパレータと、アンダーコート層付き正極と、セパレータとを重ねて捲回した後、プレス成型した。次いで、アンダーコート層を配置した正極の余白部分にアルミニウム製タブを超音波接合機で接合し、負極の余白部分にニッケル製タブを超音波接合機で接合した。これをラミネートフィルムで挟み込み、３辺を加熱シールした。これにより、開口部を有する外装体（以下、「第１外装体」という。）を得た。
【0220】
［５．２］非水電解液の注液
エチレンカーボネート（ＥＣ）と、メチルエチルカーボネート（ＥＭＣ）と、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）とを、ＥＣ：ＥＭＣ：ＤＭＣ＝３：３：４の体積比で混合して、混合溶媒を得た。当該混合溶媒に、ＬｉＰＦ６を１．０ｍｏｌ／Ｌの濃度となるように溶解させて非水電解質を調製した。
非水電解液の注液前に、上記第１外装体を真空乾燥機にて、７０℃×１２ｈの条件で減圧乾燥した。電解液４．７±０．１ｇを第１外装体内に注液した後、真空引きしながら第１外装体の開口部を加熱シールした。これにより、リチウムイオン二次電池前駆体を得た。
エチレンカーボネート（ＥＣ）と、メチルエチルカーボネート（ＥＭＣ）と、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）とを、ＥＣ：ＥＭＣ：ＤＭＣ＝３：３：４の体積比で混合して、混合溶媒を得た。当該混合溶媒に、ＬｉＰＦ６を１．０ｍｏｌ／Ｌの濃度となるように溶解させて非水電解質を調製した。
非水電解液の注液前に、上記第１外装体を真空乾燥機にて、７０℃×１２ｈの条件で減圧乾燥した。電解液４．７±０．１ｇを第１外装体内に注液した後、真空引きしながら第１外装体の開口部を加熱シールした。これにより、リチウムイオン二次電池前駆体を得た。
【0221】
［５．３］活性化処理
リチウムイオン二次電池前駆体を室温（２５℃）で２４時間保持した。次いで、リチウムイオン二次電池前駆体を０．０５Ｃで４ｈ定電流充電（０．０５Ｃ－ＣＣ）した後１２ｈ休止した。その後、０．１Ｃで４．２Ｖまで定電流定電圧充電（０．１Ｃ－ＣＣＣＶ）し、３０分間休止した後、２．８Ｖまで０．１Ｃで定電流放電（０．１Ｃ－ＣＣ）した。更に、充放電サイクル（０．１Ｃ－ＣＣＣＶで４．２Ｖの充電と、０．１Ｃ－ＣＣで２．８Ｖの放電）を５回繰り返した。その後、４．２Ｖ（ＳＯＣ１００％）の満充電にした状態で、リチウムイオン二次電池前駆体を２５℃、５日間保存した。こうして実施例１～１９、比較例１～１０、及び参考例の捲回型電池（リチウムイオン二次電池）を得た。
リチウムイオン二次電池前駆体を室温（２５℃）で２４時間保持した。次いで、リチウムイオン二次電池前駆体を０．０５Ｃで４ｈ定電流充電（０．０５Ｃ－ＣＣ）した後１２ｈ休止した。その後、０．１Ｃで４．２Ｖまで定電流定電圧充電（０．１Ｃ－ＣＣＣＶ）し、３０分間休止した後、２．８Ｖまで０．１Ｃで定電流放電（０．１Ｃ－ＣＣ）した。更に、充放電サイクル（０．１Ｃ－ＣＣＣＶで４．２Ｖの充電と、０．１Ｃ－ＣＣで２．８Ｖの放電）を５回繰り返した。その後、４．２Ｖ（ＳＯＣ１００％）の満充電にした状態で、リチウムイオン二次電池前駆体を２５℃、５日間保存した。こうして実施例１～１９、比較例１～１０、及び参考例の捲回型電池（リチウムイオン二次電池）を得た。
【0222】
［６］評価方法
実施例１～実施例１０、比較例１～比較例５作製したアンダーコート層用スラリーについて、下記の粒度分布測定を行った。実施例１～実施例１０、比較例１～比較例５、及び参考例の捲回型電池について、下記の安全性（加熱）、安全性（釘刺）初期ＤＣＩＲ、及び高温保存後ＤＣＩＲの評価を行った。評価結果を表５に示す。
実施例１～実施例１０、比較例１～比較例５作製したアンダーコート層用スラリーについて、下記の粒度分布測定を行った。実施例１～実施例１０、比較例１～比較例５、及び参考例の捲回型電池について、下記の安全性（加熱）、安全性（釘刺）初期ＤＣＩＲ、及び高温保存後ＤＣＩＲの評価を行った。評価結果を表５に示す。
【0223】
［６．１］粒度分布
実施例１～実施例１０及び比較例１～比較例５のアンダーコート層用スラリー（以下、「試料」ともいう）１．０ｇ及び水５０ｍｌを１００ｍｌのビーカーに入れ、スパーテルで試料の塊を潰し、スポイトで軽く混合した。次いで、卓上型超音波洗浄機（本多電子株式会社製、Ｗ－１１３型）を用いて、水中の試料の分散を行った。このとき、卓上型超音波洗浄機を出力１００Ｗ、２８ｋＨｚに設定し、６０秒間の分散を行った。その後、ビーカー中の水溶液の表面にできた泡を取り除き、粒度分布測定装置（マイクロトラック・ベル株式会社製、マイクロトラックＭＴ３３００ＥＸII）に用いて、レーザー光回折散乱法により試料の体積基準の粒度分布の測定を行った。この測定により、体積粒度分布における、Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０及びＤ９９を求めた。Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０及びＤ９９の各々の測定結果を表５に示す。
実施例１～実施例１０及び比較例１～比較例５のアンダーコート層用スラリー（以下、「試料」ともいう）１．０ｇ及び水５０ｍｌを１００ｍｌのビーカーに入れ、スパーテルで試料の塊を潰し、スポイトで軽く混合した。次いで、卓上型超音波洗浄機（本多電子株式会社製、Ｗ－１１３型）を用いて、水中の試料の分散を行った。このとき、卓上型超音波洗浄機を出力１００Ｗ、２８ｋＨｚに設定し、６０秒間の分散を行った。その後、ビーカー中の水溶液の表面にできた泡を取り除き、粒度分布測定装置（マイクロトラック・ベル株式会社製、マイクロトラックＭＴ３３００ＥＸII）に用いて、レーザー光回折散乱法により試料の体積基準の粒度分布の測定を行った。この測定により、体積粒度分布における、Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０及びＤ９９を求めた。Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０及びＤ９９の各々の測定結果を表５に示す。
【0224】
［６．２］安全性（加熱）
捲回型電池（設計容量１Ａｈ）を２５℃の温度環境で、０．１Ｃで４．２Ｖまで定電流定電圧充電（０．１Ｃ－ＣＣＣＶ）し、安全性（加熱）の評価を行った。
測定用セルを５０℃まで昇温した恒温槽中に入れ、恒温槽を５℃／ｍｉｎで昇温させながら、１ｋＨｚ（振幅１０ｍＶ）の交流抵抗を測定した。セル温度は、セルの上面に設置した温度測定用端子により得られた温度を記録した。交流抵抗測定は、ソーラトロン社製ＭｏｄｕＬａｂ ＸＭ ＥＣＳ電気化学測定システムを使用した。
捲回型電池（設計容量１Ａｈ）を２５℃の温度環境で、０．１Ｃで４．２Ｖまで定電流定電圧充電（０．１Ｃ－ＣＣＣＶ）し、安全性（加熱）の評価を行った。
測定用セルを５０℃まで昇温した恒温槽中に入れ、恒温槽を５℃／ｍｉｎで昇温させながら、１ｋＨｚ（振幅１０ｍＶ）の交流抵抗を測定した。セル温度は、セルの上面に設置した温度測定用端子により得られた温度を記録した。交流抵抗測定は、ソーラトロン社製ＭｏｄｕＬａｂ ＸＭ ＥＣＳ電気化学測定システムを使用した。
【0225】
測定した抵抗値から、抵抗上昇開始温度及び抵抗変化倍率を求めた。抵抗上昇開始温度は、５０℃時の抵抗値を１とした場合に、１．５倍の抵抗値に到達する温度として求めた。抵抗変化倍率は、５０℃時の抵抗値を１とした場合に、１５０℃に到達した際の抵抗値の相対比として求めた。
【0226】
抵抗上昇開始温度の測定結果及び抵抗変化倍率の測定結果を用いて、下記の基準で、安全性（加熱）の評価を行った。安全性（加熱）の許容可能な評価は、「Ａ」及び「Ｂ」である。
【0227】
Ａ：抵抗上昇開始温度が９０℃以下、且つ抵抗変化倍率が２０倍以上である。
Ｂ：抵抗上昇開始温度が９０℃超え、抵抗変化倍率が２０倍以上である。或いは抵抗上昇開始温度が９０℃以下、抵抗変化倍率が２０倍未満である。
Ｃ：抵抗上昇開始温度が９０℃超え、抵抗変化倍率が２０倍未満である。
Ｂ：抵抗上昇開始温度が９０℃超え、抵抗変化倍率が２０倍以上である。或いは抵抗上昇開始温度が９０℃以下、抵抗変化倍率が２０倍未満である。
Ｃ：抵抗上昇開始温度が９０℃超え、抵抗変化倍率が２０倍未満である。
【0228】
［６．３］強制内部短絡試験（釘刺し試験）
捲回型電池（設計容量１Ａｈ）を２５℃の温度環境で、０．１Ｃで４．２Ｖまで定電流定電圧充電（０．１Ｃ－ＣＣＣＶ）し、釘刺し試験（釘の直径３ｍｍ、釘刺し速度１．０ｍｍ／秒）を行った。
直径３ｍｍの釘を、速度１．０ｍｍ／秒で、捲回型電池の電池（セル）の中部に刺し込み、電池容器の内部において正極と負極とを短絡させた。このときの電池の短絡挙動を観察した。
同水準で複数回（３回～６回）の電池の釘刺し試験を行い、試験電池の総数に対して以下の基準で評価を行った。釘刺し試験の許容可能な評価は、「Ａ」及び「Ｂ」である。
捲回型電池（設計容量１Ａｈ）を２５℃の温度環境で、０．１Ｃで４．２Ｖまで定電流定電圧充電（０．１Ｃ－ＣＣＣＶ）し、釘刺し試験（釘の直径３ｍｍ、釘刺し速度１．０ｍｍ／秒）を行った。
直径３ｍｍの釘を、速度１．０ｍｍ／秒で、捲回型電池の電池（セル）の中部に刺し込み、電池容器の内部において正極と負極とを短絡させた。このときの電池の短絡挙動を観察した。
同水準で複数回（３回～６回）の電池の釘刺し試験を行い、試験電池の総数に対して以下の基準で評価を行った。釘刺し試験の許容可能な評価は、「Ａ」及び「Ｂ」である。
【0229】
Ａ：電池の内部温度が３００℃を超える電池の数の割合が、試験電池の総数に対して１０％以下未満であった。
Ｂ：電池の内部温度が３００℃を超える電池の数の割合が、試験電池の総数に対して１０％超え、６０％未満であった。
Ｃ：電池の内部温度が３００℃を超える電池の数の割合が、試験電池の総数に対して６０％以上であった。
Ｂ：電池の内部温度が３００℃を超える電池の数の割合が、試験電池の総数に対して１０％超え、６０％未満であった。
Ｃ：電池の内部温度が３００℃を超える電池の数の割合が、試験電池の総数に対して６０％以上であった。
【0230】
［６．４］初期ＤＣＩＲ評価
［６．４．１］初期ＤＣＩＲ測定
捲回型電池（設計容量１Ａｈ）を２５℃の温度環境で、０．１Ｃで４．２Ｖまで定電流定電圧充電（０．１Ｃ－ＣＣＣＶ）し、初期ＤＣＩＲ測定を行った。
０．１Ｃで１０秒間定電流放電（０．１Ｃ－ＣＣ－１０ｓ）し、０．１Ｃで１０秒間定電流充電（０．１Ｃ－ＣＣ－１０ｓ）した。
次いで、０．２Ｃで１０秒間定電流放電（０．２Ｃ－ＣＣ－１０ｓ）し、０．２Ｃで１０秒間定電流充電（０．２Ｃ－ＣＣ－１０ｓ）した。
次いで、０．５Ｃで１０秒間定電流放電（０．５Ｃ－ＣＣ－１０ｓ）し、０．５Ｃで１０秒間定電流充電（０．５Ｃ－ＣＣ－１０ｓ）した。
次いで、１．０Ｃで１０秒間定電流放電（１．０Ｃ－ＣＣ－１０ｓ）し、１．０で１０秒間定電流充電（１．０Ｃ－ＣＣ－１０ｓ）した。
次いで、２．０Ｃで１０秒間定電流放電（２．０Ｃ－ＣＣ－１０ｓ）し、２．０Ｃで１０秒間定電流充電（２．０－ＣＣ－１０ｓ）した。
放電レート０．１Ｃ～２．０Ｃの各々における「ＣＣ１０ｓ放電」による各電圧低下量（＝放電開始前の電圧－放電開始後１０秒目の電圧）と、各電流値（即ち、放電レート０．１Ｃ～２．０Ｃに相当する各電流値）と、に基づき、第１直流抵抗（ＤＣＩＲ）を求めた。
［６．４．１］初期ＤＣＩＲ測定
捲回型電池（設計容量１Ａｈ）を２５℃の温度環境で、０．１Ｃで４．２Ｖまで定電流定電圧充電（０．１Ｃ－ＣＣＣＶ）し、初期ＤＣＩＲ測定を行った。
０．１Ｃで１０秒間定電流放電（０．１Ｃ－ＣＣ－１０ｓ）し、０．１Ｃで１０秒間定電流充電（０．１Ｃ－ＣＣ－１０ｓ）した。
次いで、０．２Ｃで１０秒間定電流放電（０．２Ｃ－ＣＣ－１０ｓ）し、０．２Ｃで１０秒間定電流充電（０．２Ｃ－ＣＣ－１０ｓ）した。
次いで、０．５Ｃで１０秒間定電流放電（０．５Ｃ－ＣＣ－１０ｓ）し、０．５Ｃで１０秒間定電流充電（０．５Ｃ－ＣＣ－１０ｓ）した。
次いで、１．０Ｃで１０秒間定電流放電（１．０Ｃ－ＣＣ－１０ｓ）し、１．０で１０秒間定電流充電（１．０Ｃ－ＣＣ－１０ｓ）した。
次いで、２．０Ｃで１０秒間定電流放電（２．０Ｃ－ＣＣ－１０ｓ）し、２．０Ｃで１０秒間定電流充電（２．０－ＣＣ－１０ｓ）した。
放電レート０．１Ｃ～２．０Ｃの各々における「ＣＣ１０ｓ放電」による各電圧低下量（＝放電開始前の電圧－放電開始後１０秒目の電圧）と、各電流値（即ち、放電レート０．１Ｃ～２．０Ｃに相当する各電流値）と、に基づき、第１直流抵抗（ＤＣＩＲ）を求めた。
【0231】
［６．４．２］評価方法
上記の測定値を基に、参考例（アンダーコート層無し）の第１直流抵抗（ＤＣＩＲ）の測定値を１００とした第１相対値を算出し、以下の基準で、初期ＤＣＩＲ評価を行った。
第１直流抵抗の第１相対値を表５に示す。初期ＤＣＩＲ評価の許容可能な評価は、「Ａ」及び「Ｂ」である。
上記の測定値を基に、参考例（アンダーコート層無し）の第１直流抵抗（ＤＣＩＲ）の測定値を１００とした第１相対値を算出し、以下の基準で、初期ＤＣＩＲ評価を行った。
第１直流抵抗の第１相対値を表５に示す。初期ＤＣＩＲ評価の許容可能な評価は、「Ａ」及び「Ｂ」である。
【0232】
Ａ：第１相対値が１００以下である。
Ｂ：第１相対値が１００を超え、１０５以下である。
Ｃ：第１相対値が１０５を超える。
Ｂ：第１相対値が１００を超え、１０５以下である。
Ｃ：第１相対値が１０５を超える。
【0233】
［６．５］高温保存後ＤＣＩＲ評価
［６．５．１］高温保存後ＤＣＩＲ測定
作製した捲回型電池（設計容量１Ａｈ）を２５℃の温度環境で、０．１Ｃで４．２Ｖまで定電流定電圧充電（０．１Ｃ－ＣＣＣＶ）し、充電状態で６０℃の雰囲気下で２８日間静置した。こうして高温保存後電池を得た。
上述した初期ＤＣＩＲ評価用処理と同様のＤＣＩＲ評価用処理をし、第２直流抵抗（ＤＣＩＲ）を求めた。
［６．５．１］高温保存後ＤＣＩＲ測定
作製した捲回型電池（設計容量１Ａｈ）を２５℃の温度環境で、０．１Ｃで４．２Ｖまで定電流定電圧充電（０．１Ｃ－ＣＣＣＶ）し、充電状態で６０℃の雰囲気下で２８日間静置した。こうして高温保存後電池を得た。
上述した初期ＤＣＩＲ評価用処理と同様のＤＣＩＲ評価用処理をし、第２直流抵抗（ＤＣＩＲ）を求めた。
【0234】
［６．５．２］評価方法
上記の測定値を基に、参考例（アンダーコート層無し）の第２直流抵抗（ＤＣＩＲ）の測定値を１００とした第２相対値を算出し、以下の基準で、高温保存後ＤＣＩＲ評価を行った。
第２直流抵抗の第２相対値を表５に示す。高温保存後ＤＣＩＲ評価の許容可能な評価は、「Ａ」及び「Ｂ」である。
上記の測定値を基に、参考例（アンダーコート層無し）の第２直流抵抗（ＤＣＩＲ）の測定値を１００とした第２相対値を算出し、以下の基準で、高温保存後ＤＣＩＲ評価を行った。
第２直流抵抗の第２相対値を表５に示す。高温保存後ＤＣＩＲ評価の許容可能な評価は、「Ａ」及び「Ｂ」である。
【0235】
Ａ：第２相対値が１０５以下である。
Ｂ：第２相対値が１０５を超え、１１０以下である。
Ｃ：第２相対値が１１０を超える。
Ｂ：第２相対値が１０５を超え、１１０以下である。
Ｃ：第２相対値が１１０を超える。
【0236】
【表4】
【0237】
【表5】
【0238】
表４及び表５中、「ＭＡ」とは、メタクリルアミドに由来する構成単位を示す。「ＣＯＯＨ」とは、カルボキシ基を有するビニルモノマーに由来する構成単位を示す。「ＯＨ」とは、水酸基を有するビニルモノマーに由来する構成単位を示す。「開始温度」とは、抵抗上昇開始温度を示す。「変化倍率」とは、抵抗変化倍率を示す。「初期」とは、初期ＤＣＩＲ評価を示す。「高温保存後」とは、高温保存後ＤＣＩＲ評価を示す。「ＰＡ」は、ポリアクリル酸を示す。「ＰＡＡ」は、ポリアクリルアミドを示す。
【0239】
比較例１～比較例５のアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）は、（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位の含有量が、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、３５質量％３０質量％～９５質量％であることと、ビニルモノマーに由来する構成単位の含有量が、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、５質量％～６５質量％７０質量％であることと、を満たしていなかった。そのため、比較例１では、高温保存後ＤＣＩＲ評価の評価結果が「Ｃ」であった。比較例２及び比較例４では、初期ＤＣＩＲ評価及び高温保存後ＤＣＩＲ評価の評価結果は、「Ｃ」であった。比較例３では、安全性（加熱）、安全性（釘刺）、初期ＤＣＩＲ評価及び高温保存後ＤＣＩＲ評価の評価結果は、「Ｃ」であった。比較例５では、安全性（釘刺）、初期ＤＣＩＲ評価及び高温保存後ＤＣＩＲ評価の評価結果は、「Ｃ」であった。
これらの結果、比較例１～比較例５の組成物は、安全性に優れ、充放電初期の直流抵抗が低く抑えられ、かつ、高温環境下（特に長期保存後）での直流抵抗の上昇が抑制された電極の形成に好適な組成物ではないことがわかった。
これらの結果、比較例１～比較例５の組成物は、安全性に優れ、充放電初期の直流抵抗が低く抑えられ、かつ、高温環境下（特に長期保存後）での直流抵抗の上昇が抑制された電極の形成に好適な組成物ではないことがわかった。
【0240】
実施例１～実施例１０の組成物は、導電性炭素材料（Ａ）、オレフィン系樹脂（Ｂ）及びアクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）を含有した。アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）は、（メタ）アクリルアミドに由来する構成単位の含有量が、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、３５質量％３０質量％～９５質量％であることと、ビニルモノマーに由来する構成単位の含有量が、アクリル系水溶性ポリマー（Ｃ）の総量に対して、５質量％～６５質量％７０質量％であることと、を満たしていた。そのため、実施例１～実施例１０では、安全性（加熱）、安全性（釘刺）、初期ＤＣＩＲ評価及び高温保存後ＤＣＩＲ評価の評価結果は、「Ａ」又は「Ｃ」であった。
これらの結果、実施例１～実施例１０の組成物は、安全性に優れ、充放電初期の直流抵抗が低く抑えられ、かつ、高温環境下（特に長期保存後）での直流抵抗の上昇が抑制された電極の形成に好適な組成物であることがわかった。
これらの結果、実施例１～実施例１０の組成物は、安全性に優れ、充放電初期の直流抵抗が低く抑えられ、かつ、高温環境下（特に長期保存後）での直流抵抗の上昇が抑制された電極の形成に好適な組成物であることがわかった。
【符号の説明】
【0241】
１ リチウムイオン二次電池
１０ 電池素子
１１ 正極
１１Ａ アンダーコート層付き正極集電体
１１Ｂ 正極合材層
１２ 負極
１２Ａ アンダーコート層付き負極集電体
１２Ｂ 負極合材層
１３ セパレータ
１４ 単電池層
２１ 正極リード
２２ 負極リード
３０ 外装体
１１０ 正極集電体
１１１，１２１ アンダーコート層
１２０ 負極集電体
１０ 電池素子
１１ 正極
１１Ａ アンダーコート層付き正極集電体
１１Ｂ 正極合材層
１２ 負極
１２Ａ アンダーコート層付き負極集電体
１２Ｂ 負極合材層
１３ セパレータ
１４ 単電池層
２１ 正極リード
２２ 負極リード
３０ 外装体
１１０ 正極集電体
１１１，１２１ アンダーコート層
１２０ 負極集電体
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
