特開 2024-143390 膜電極接合体の集合ロール、膜電極接合体、および、膜電極接合体の集合ロールの製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2024143390

(43)【公開日】2024-10-11

(54)【発明の名称】膜電極接合体の集合ロール、膜電極接合体、および、膜電極接合体の集合ロールの製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01M 8/1004 20160101AFI20241003BHJP

   H01M 8/10 20160101ALI20241003BHJP

   H01M 8/0273 20160101ALI20241003BHJP

【ＦＩ】

H01M8/1004

H01M8/10 101

H01M8/0273

【審査請求】未請求

【請求項の数】11

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2023056039

(22)【出願日】2023-03-30

(71)【出願人】

【識別番号】000003193

【氏名又は名称】ＴＯＰＰＡＮホールディングス株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100105957

【弁理士】

【氏名又は名称】恩田 誠

(74)【代理人】

【識別番号】100068755

【弁理士】

【氏名又は名称】恩田 博宣

(72)【発明者】

【氏名】加藤 茂幹

(72)【発明者】

【氏名】茅根 博之

【テーマコード（参考）】

5H126

【Ｆターム（参考）】

5H126AA02

5H126AA13

5H126AA15

5H126BB06

5H126FF04

5H126GG18

(57)【要約】

【課題】枚葉方式での製造とロール・トゥ・ロール方式での製造との双方の利点を得ることができる膜電極接合体の集合ロール、膜電極接合体、および、膜電極接合体の集合ロールの製造方法を提供する。
【解決手段】膜電極接合体の集合ロール１００は、複数の層状体１０を備える帯状体が巻かれたロールである。層状体１０は、高分子電解質膜１１、および、高分子電解質膜１１が有する面に接する電極触媒層１２Ａ，１２Ｃを備え、帯状体において、複数の層状体１０は１つの方向に沿って並んでいる。
【選択図】図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

複数の層状体を備える帯状体が巻かれたロールであって、
前記層状体は、高分子電解質膜、および、前記高分子電解質膜が有する面に接する電極触媒層を備え、
前記帯状体において、前記複数の層状体は１つの方向に沿って並んでいる
膜電極接合体の集合ロール。

【請求項2】

前記層状体は、前記電極触媒層の外側で前記高分子電解質膜の外周部を覆う枠状のガスケット部を備え、
前記帯状体にて隣り合う前記層状体の前記ガスケット部同士が融着されている
請求項１に記載の膜電極接合体の集合ロール。

【請求項3】

前記層状体は、前記電極触媒層の外側で前記高分子電解質膜の外周部を覆う枠状のガスケット部を備え、
前記帯状体は、隣り合う前記層状体の前記ガスケット部の間に、これらのガスケット部の各々に接合した接合部であって、樹脂を含む前記接合部を有する
請求項１に記載の膜電極接合体の集合ロール。

【請求項4】

前記帯状体は、１つの方向に沿って並ぶ複数の開口部を有した支持部材を備え、
各開口部内に前記層状体が１つずつ位置する
請求項１に記載の膜電極接合体の集合ロール。

【請求項5】

前記層状体は、前記電極触媒層の外側で前記高分子電解質膜の外周部を覆う枠状のガスケット部を備え、
前記支持部材における前記開口部の内周縁と前記層状体の前記ガスケット部とが融着されている
請求項４に記載の膜電極接合体の集合ロール。

【請求項6】

前記層状体は、前記電極触媒層の外側で前記高分子電解質膜の外周部を覆う枠状のガスケット部を備え、
前記帯状体は、前記支持部材における前記開口部の内周縁と前記層状体の前記ガスケット部との間に、これらの内周縁およびガスケット部の各々に接合した接合部であって、樹脂を含む前記接合部を有する
請求項４に記載の膜電極接合体の集合ロール。

【請求項7】

前記帯状体は、前記層状体における前記電極触媒層が配置されていない領域にて前記層状体に接合された固定部であって、前記複数の層状体上を前記帯状体の長さ方向に沿って延びる前記固定部を備え、前記固定部によって前記複数の層状体が繋がれている
請求項１に記載の膜電極接合体の集合ロール。

【請求項8】

請求項１～７のいずれか一項に記載の集合ロールから分割された前記層状体を備える
膜電極接合体。

【請求項9】

高分子電解質膜、および、前記高分子電解質膜が有する面に接する電極触媒層を各々が有する複数の層状体を、１つの方向に沿って並べ、これらの層状体を備える帯状体を形成することと、
前記帯状体をロール状に巻き取ることと、
を含む膜電極接合体の集合ロールの製造方法。

【請求項10】

前記帯状体を形成することは、前記層状体を吸着装置によって吸着保持した状態で、２以上の前記層状体を並べ、これらの層状体を繋ぐことを含む
請求項９に記載の膜電極接合体の集合ロールの製造方法。

【請求項11】

前記帯状体を形成することは、前記層状体を微粘着シート上に配置した状態で、２以上の前記層状体を並べ、これらの層状体を繋ぐことを含む
請求項９に記載の膜電極接合体の集合ロールの製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、膜電極接合体の集合ロール、膜電極接合体、および、膜電極接合体の集合ロールの製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

近年、環境問題やエネルギー問題の有効な解決策として、燃料電池が注目されている。燃料電池は、水素等の燃料と酸素等の酸化剤との化学反応を利用して、電力を生成する。燃料電池のなかでも、固体高分子形燃料電池は、低温での作動や小型化が可能であるため、携帯用電源、家庭用電源、車載用電源等としての利用が期待されている。

【0003】

固体高分子形燃料電池は、アノードである燃料極を構成する電極触媒層と、カソードである空気極を構成する電極触媒層と、これら２つの電極触媒層に挟まれた高分子電解質膜とを有する膜電極接合体を備えている（例えば、特許文献１参照）。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【特許文献1】特開２０１８－１２２９７４号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

膜電極接合体の製造方式には、枚葉方式あるいはロール・トゥ・ロール方式が利用できる。枚葉方式は、膜電極接合体を、例えば１つずつのように少数に分離された状態で製造する方式である。ロール・トゥ・ロール方式は、ロール状の材料を利用して、複数の膜電極接合体を、これらが連続して並ぶ状態に製造する方式である。

【0006】

枚葉方式は、製造装置の大型化や製造装置にかかるコストを抑えることが可能であり、また、材料の余計な消費を抑えやすいという利点を有する。一方、ロール・トゥ・ロール方式によって製造された複数の膜電極接合体からなるロールは、膜電極接合体の輸送や保管を容易にするという利点を有する。また、複数の膜電極接合体がロール状であれば、膜電極接合体を用いた燃料電池の製造工程において、大量生産が容易に可能である。

【0007】

したがって、枚葉方式とロール・トゥ・ロール方式との双方の利点を有するように、膜電極接合体を製造することが望まれている。

【課題を解決するための手段】

【0008】

上記課題を解決するための膜電極接合体の集合ロール、膜電極接合体、および、膜電極接合体の集合ロールの製造方法の各態様を記載する。
［態様１］複数の層状体を備える帯状体が巻かれたロールであって、前記層状体は、高分子電解質膜、および、前記高分子電解質膜が有する面に接する電極触媒層を備え、前記帯状体において、前記複数の層状体は１つの方向に沿って並んでいる、膜電極接合体の集合ロール。

【0009】

上記構成によれば、個々に製造した層状体から集合ロールを形成することができる。したがって、層状体の製造装置の大型化や製造装置にかかるコストを抑えることが可能であり、また、材料の余計な消費の抑制や精密な製造による膜電極接合体の品質の向上も可能である。一方で、複数の層状体がロール状に巻かれていることから、膜電極接合体の輸送や保管が容易である。そして、膜電極接合体を用いた燃料電池の組立工程では、分割した膜電極接合体を用いた枚葉方式の利用による生産と、ロール・トゥ・ロール方式を利用した効率の高い生産とのいずれにも対応可能である。このように、枚葉方式とロール・トゥ・ロール方式との双方の利点が得られる。

【0010】

［態様２］前記層状体は、前記電極触媒層の外側で前記高分子電解質膜の外周部を覆う枠状のガスケット部を備え、前記帯状体にて隣り合う前記層状体の前記ガスケット部同士が融着されている、［態様１］に記載の膜電極接合体の集合ロール。

【0011】

上記構成によれば、隣り合う層状体同士がテープで固定される場合等と比べて、層状体の境界部分が盛り上がることが抑えられる。そのため、境界部分の突出に起因して集合ロールに皺等の変形が生じることが抑えられる。また、上記突出部分が、集合ロールにて重ねられた他の層状体の電極触媒層に接触して傷等の変形を生じさせることも抑えられる。

【0012】

［態様３］前記層状体は、前記電極触媒層の外側で前記高分子電解質膜の外周部を覆う枠状のガスケット部を備え、前記帯状体は、隣り合う前記層状体の前記ガスケット部の間に、これらのガスケット部の各々に接合した接合部であって、樹脂を含む前記接合部を有する、［態様１］に記載の膜電極接合体の集合ロール。

【0013】

上記構成によれば、隣り合う層状体同士がテープで固定される場合等と比べて、層状体の境界部分が盛り上がることが抑えられる。そのため、境界部分の突出に起因して集合ロールに皺等の変形が生じることが抑えられる。また、上記突出部分が、集合ロールにて重ねられた他の層状体の電極触媒層に接触して傷等の変形を生じさせることも抑えられる。

【0014】

［態様４］前記帯状体は、１つの方向に沿って並ぶ複数の開口部を有した支持部材を備え、各開口部内に前記層状体が１つずつ位置する、［態様１］に記載の膜電極接合体の集合ロール。

【0015】

上記構成によれば、層状体同士を繋ぐ場合と比較して、層状体の位置決めに要する負担の軽減が可能である。また、帯状体の剛性が得られやすいため、帯状体の巻き取りも容易となる。

【0016】

［態様５］前記層状体は、前記電極触媒層の外側で前記高分子電解質膜の外周部を覆う枠状のガスケット部を備え、前記支持部材における前記開口部の内周縁と前記層状体の前記ガスケット部とが融着されている、［態様４］に記載の膜電極接合体の集合ロール。

【0017】

上記構成によれば、支持部材と層状体との境界部分が盛り上がることが抑えられる。そのため、境界部分の突出に起因して集合ロールに皺等の変形が生じることが抑えられる。また、上記突出部分が、集合ロールにて重ねられた他の層状体の電極触媒層に接触して傷等の変形を生じさせることも抑えられる。

【0018】

［態様６］前記層状体は、前記電極触媒層の外側で前記高分子電解質膜の外周部を覆う枠状のガスケット部を備え、前記帯状体は、前記支持部材における前記開口部の内周縁と前記層状体の前記ガスケット部との間に、これらの内周縁およびガスケット部の各々に接合した接合部であって、樹脂を含む前記接合部を有する、［態様４］に記載の膜電極接合体の集合ロール。

【0019】

上記構成によれば、支持部材と層状体との境界部分が盛り上がることが抑えられる。そのため、境界部分の突出に起因して集合ロールに皺等の変形が生じることが抑えられる。また、上記突出部分が、集合ロールにて重ねられた他の層状体の電極触媒層に接触して傷等の変形を生じさせることも抑えられる。

【0020】

［態様７］前記帯状体は、前記層状体における前記電極触媒層が配置されていない領域にて前記層状体に接合された固定部であって、前記複数の層状体上を前記帯状体の長さ方向に沿って延びる前記固定部を備え、前記固定部によって前記複数の層状体が繋がれている、［態様１］に記載の膜電極接合体の集合ロール。

【0021】

上記構成によれば、帯状体に、長さ方向に沿って高さの変化する段差が形成されることが抑えられるため、帯状体の巻き取りの際に集合ロールに皺等が生じることが抑えられる。また、幅方向の端部に固定部が配置されるため、固定部が突出しても、この突出部分が集合ロールにて重ねられた層状体の電極触媒層と接することが抑えられる。そのため、電極触媒層に傷等の変形が生じることが抑えられる。

【0022】

［態様８］［態様１］～［態様７］のいずれか一項に記載の集合ロールから分割された前記層状体を備える、膜電極接合体。
上記構成によれば、層状体の製造装置の大型化や製造装置にかかるコストを抑えることが可能であり、また、材料の余計な消費を抑えることもできるとともに、膜電極接合体の輸送や保管が容易である。

【0023】

［態様９］高分子電解質膜、および、前記高分子電解質膜が有する面に接する電極触媒層を各々が有する複数の層状体を、１つの方向に沿って並べ、これらの層状体を備える帯状体を形成することと、前記帯状体をロール状に巻き取ることと、を含む膜電極接合体の集合ロールの製造方法。

【0024】

上記製法によれば、個々に製造した層状体から集合ロールを形成することができる。したがって、層状体の製造装置の大型化や製造装置にかかるコストを抑えることが可能であり、また、材料の余計な消費を抑えることもできる。一方で、複数の層状体がロール状に巻かれていることから、膜電極接合体の輸送や保管が容易である。このように、枚葉方式とロール・トゥ・ロール方式との双方の利点が得られる。

【0025】

［態様１０］前記帯状体を形成することは、前記層状体を吸着装置によって吸着保持した状態で、２以上の前記層状体を並べ、これらの層状体を繋ぐことを含む、［態様９］に記載の膜電極接合体の集合ロールの製造方法。
上記方法によれば、層状体を繋ぐときに、層状体に皺等の変形が生じることを抑えることができる。

【0026】

［態様１１］前記帯状体を形成することは、前記層状体を微粘着シート上に配置した状態で、２以上の前記層状体を並べ、これらの層状体を繋ぐことを含む、［態様９］に記載の膜電極接合体の集合ロールの製造方法。

【0027】

上記方法によれば、層状体を繋ぐときや帯状体を巻き取るときに、層状体に皺等の変形が生じることを抑えることができる。

【発明の効果】

【0028】

本発明によれば、枚葉方式での製造とロール・トゥ・ロール方式での製造との双方の利点を得ることができる。

【図面の簡単な説明】

【0029】

【図1】第１実施形態の膜電極接合体の集合ロールの斜視構造を示す図。

【図2】第１実施形態の膜電極接合体の集合ロールの断面構造を示す図。

【図3】第１実施形態の膜電極接合体の断面構造を示す図。

【図4】第１実施形態の固体高分子形燃料電池の斜視構造を分解して示す図。

【図5】第１実施形態の膜電極接合体の集合ロールの製造装置を示す図。

【図6】第１実施形態の膜電極接合体の集合ロールの製造装置を示す図。

【図7】第２実施形態の膜電極接合体の集合ロールの斜視構造を示す図。

【図8】第２実施形態の膜電極接合体の集合ロールの断面構造を示す図。

【図9】第２実施形態の膜電極接合体の断面構造を示す図。

【図10】第３実施形態の膜電極接合体の集合ロールの斜視構造を示す図。

【図11】第３実施形態の膜電極接合体の集合ロールの製造工程を示す図。

【図12】第３実施形態の変形例の膜電極接合体の集合ロールの斜視構造を示す図。

【図13】第４実施形態の膜電極接合体の集合ロールの斜視構造を示す図。

【図14】第４実施形態の膜電極接合体の集合ロールの製造装置を示す図。

【図15】第４実施形態の膜電極接合体の集合ロールの製造装置が含む吸着装置を示す図。

【図16】第４実施形態の膜電極接合体の集合ロールの製造装置が含む吸着装置および搬送装置を示す図。

【図17】第５実施形態の膜電極接合体の集合ロールの製造工程を示す図。

【図18】第５実施形態の膜電極接合体の集合ロールの製造工程を示す図。

【図19】第５実施形態の膜電極接合体の集合ロールの製造工程を示す図。

【発明を実施するための形態】

【0030】

（第１実施形態）
図１～図６を参照して、膜電極接合体の集合ロール、膜電極接合体、および、膜電極接合体の集合ロールの製造方法の第１実施形態を説明する。

【0031】

［集合ロール］
図１に示すように、膜電極接合体の集合ロール１００は、複数の膜電極接合体に分割可能な帯状体がロール状に巻かれた構造を有する。膜電極接合体に対応する部分が層状体１０である。

【0032】

複数の層状体１０は、集合ロール１００の長さ方向、言い換えれば、集合ロール１００の巻き取り方向に沿って並んでいる。互いに隣り合う層状体１０同士は、隙間なく接合されている。

【0033】

図１および図２に示すように、層状体１０は、高分子電解質膜１１、一対の電極触媒層１２Ａ，１２Ｃ、および、一対のガスケット部１３Ａ，１３Ｃを備えている。
高分子電解質膜１１は、厚さ方向において、電極触媒層１２Ａと電極触媒層１２Ｃとの間に挟まれている。電極触媒層１２Ａは、高分子電解質膜１１が有する２つの面の一方に接し、電極触媒層１２Ｃは、高分子電解質膜１１が有する２つの面の他方に接している。電極触媒層１２Ａは、固体高分子形燃料電池のアノードである燃料極を構成する。電極触媒層１２Ｃは、固体高分子形燃料電池のカソードである空気極を構成する。

【0034】

高分子電解質膜１１の厚さ方向に沿った方向から見たとき、層状体１０は矩形形状を有する。電極触媒層１２Ａと電極触媒層１２Ｃとの外形は同一であり、これらの電極触媒層１２Ａ，１２Ｃの外形よりも、高分子電解質膜１１の外形は大きい。すなわち、上記厚さ方向に沿った方向から見たとき、高分子電解質膜１１は、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃからはみ出している部分である環状の外周部１１ｅを有する。なお、高分子電解質膜１１および電極触媒層１２Ａ，１２Ｃの外形の形状は特に限定されず、例えば、矩形であればよい。

【0035】

上記厚さ方向に沿った方向から見て、ガスケット部１３Ａは、電極触媒層１２Ａを囲む枠状を有し、ガスケット部１３Ａが有する開口内に電極触媒層１２Ａが位置する。電極触媒層１２Ａの端面は、ガスケット部１３Ａにおける開口の内周面に接している。また、ガスケット部１３Ｃは、電極触媒層１２Ｃを囲む枠状を有し、ガスケット部１３Ｃが有する開口内に電極触媒層１２Ｃが位置する。電極触媒層１２Ｃの端面は、ガスケット部１３Ｃにおける開口の内周面に接している。そして、高分子電解質膜１１の外周部１１ｅが、厚さ方向において、ガスケット部１３Ａとガスケット部１３Ｃとの間に挟まれている。言い換えれば、ガスケット部１３Ａは、電極触媒層１２Ａの外側で外周部１１ｅを覆い、ガスケット部１３Ｃは、電極触媒層１２Ｃの外側で外周部１１ｅを覆っている。

【0036】

図面においては、ガスケット部１３Ａが、ガスケット基材１４Ａと粘着層１５Ａとを備え、ガスケット部１３Ｃが、ガスケット基材１４Ｃと粘着層１５Ｃとを備え、粘着層１５Ａ，１５Ｃが外周部１１ｅに接している例を示している。これに限らず、ガスケット部１３Ａ，１３Ｃは、単層構造を有していてもよいし、三層以上の積層構造を有していてもよい。ガスケット部１３Ａ，１３Ｃが設けられていることにより、層状体１０の剛性が高められるため、複数の層状体１０が連なった帯状体をロール状に巻き取ることが容易になる。

【0037】

隣り合う層状体１０の端部同士は、厚さ方向に重なりを有しておらず、当該端部に位置するガスケット部１３Ａ，１３Ｃ同士は、融着により接合されている。融着されている部分は、ガスケット部１３Ａ，１３Ｃの他の部分よりも薄くてもよい。

【0038】

外周部１１ｅは、隣り合う層状体１０の境界までは延びていないことが好ましい。すなわち、層状体１０は、ガスケット部１３Ａ，１３Ｃのみからなる部分を集合ロール１００の長さ方向の端部に有し、隣り合う層状体１０において、このガスケット部１３Ａ，１３Ｃのみからなる端部同士が接合されていることが好ましい。この場合、隣り合う層状体１０において、高分子電解質膜１１同士は離れており、また、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃ同士も離れている。ガスケット部１３Ａ，１３Ｃのみからなる部分は、すなわち、ガスケット部１３Ａとガスケット部１３Ｃとが直接に貼り合わされた部分である。

【0039】

高分子電解質膜１１のなかでガスケット部１３Ａ，１３Ｃに挟まれている外周部１１ｅは、発電には寄与しない部分である。外周部１１ｅが層状体１０の端部まで延びていない形態であれば、高分子電解質膜１１が層状体１０の全体に位置する形態と比べて、層状体１０の形成に要する高分子電解質膜１１の材料の削減が可能である。

【0040】

集合ロール１００は、枚葉方式を用いて複数の層状体１０を製造し、これらの層状体１０を繋げることによって形成することができる。それゆえ、層状体１０の製造装置の大型化や製造装置にかかるコストを抑えることが可能であり、また、高分子電解質膜１１や電極触媒層１２Ａ，１２Ｃが帯状に連続して形成される場合と比較して、材料の余計な消費を抑えることもできる。

【0041】

一方で、複数の層状体１０がロール状に巻かれていることから、膜電極接合体の輸送や保管が容易である。本実施形態では、隣り合う層状体１０同士が融着により接合されているため、隣り合う層状体１０の境界部分にテープが貼られて当該テープにより層状体１０同士が固定される場合と比較して、層状体１０の境界部分が盛り上がることが抑えられる。そのため、境界部分の突出に起因して集合ロール１００に皺等の変形が生じることが抑えられる。また、上記突出部分が、集合ロール１００にて重ねられた他の層状体１０の電極触媒層１２Ａ，１２Ｃに接触して傷等の変形を生じさせることも抑えられる。また、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃは、厚さ方向においてガスケット部１３Ａ，１３Ｃから突出していないため、これによっても、集合ロール１００における層状体１０の重ね合わせに際して電極触媒層１２Ａ，１２Ｃに変形が生じることが抑えられる。

【0042】

集合ロール１００を、隣り合う層状体１０の境界部分で分断することにより、集合ロール１００が個々の膜電極接合体に分かれる。分断には、例えば、カッター等の刃物や、レーザーが用いられる。

【0043】

［膜電極接合体］
図３は、上述した集合ロール１００の分割によって形成された膜電極接合体２０を示す。膜電極接合体２０は、層状体１０を含み、層状体１０の端部に、集合ロール１００の分断によって形成された面である端面２０Ｓを有している。すなわち、端面２０Ｓは、集合ロール１００の長さ方向に対応する方向での膜電極接合体２０の端部に位置し、ガスケット部１３Ａ，１３Ｃの端部が含む面である。

【0044】

膜電極接合体２０が、集合ロール１００の長さ方向において両隣に位置する層状体１０から切り離されることによって形成されているとき、膜電極接合体２０は、集合ロール１００の長さ方向に対応する方向での両端の各々に、端面２０Ｓを有する。

【0045】

端面２０Ｓは、ガスケット部１３Ａ，１３Ｃが融けた跡である融着痕を有する。また、集合ロール１００がカッター等の刃物によって切断されたとき、端面２０Ｓは平面である。あるいは、集合ロール１００がレーザーによって切断されたとき、端面２０Ｓは、レーザーの熱による変形や変質を含む面である。予めガスケット部１３Ａ，１３Ｃをそれぞれ切断した後に貼り合わせた場合、膜電極接合体の端面には、部材同士の微細なずれである段差、すなわち、不連続な部分が形成される。これに対し、本実施形態の膜電極接合体２０が有する端面２０Ｓは、上記不連続な部分を含まない、１つの連続した面である。

【0046】

［集合ロールおよび膜電極接合体の材料］
以下、集合ロール１００および膜電極接合体２０が備える部材の材料について説明する。

【0047】

高分子電解質膜１１は高分子電解質を含む。高分子電解質膜１１に用いられる高分子電解質は、プロトン伝導性を有する高分子電解質であればよく、例えば、フッ素系高分子電解質や炭化水素系高分子電解質であればよい。フッ素系高分子電解質は、例えば、テトラフルオロエチレン骨格を有する高分子電解質であり、当該高分子電解質の一例は、Ｎａｆｉｏｎ（登録商標：デュポン社製）である。炭化水素系高分子電解質の一例は、スルホン化ポリエーテルケトン、スルホン化ポリエーテルスルホン、スルホン化ポリエーテルエーテルスルホン、スルホン化ポリスルフィド、スルホン化ポリフェニレン等である。

【0048】

電極触媒層１２Ａ，１２Ｃは、触媒物質と、導電性担体と、高分子電解質の凝集体とを含む。さらに、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃは、繊維状物質を含んでいてもよい。なお、２つの電極触媒層１２Ａおよび電極触媒層１２Ｃの組成は互いに一致していてもよいし、異なっていてもよい。

【0049】

触媒物質は、例えば、白金、パラジウム、ルテニウム、イリジウム、ロジウム、オスミウムの白金族元素や、鉛、銅、クロム、コバルト、ニッケル、マンガン、バナジウム、モリブデン、ガリウム、アルミニウム等の金属や、これらの合金、酸化物、複酸化物、炭化物等である。特に、触媒物質は、白金または白金合金であることが好ましい。

【0050】

導電性担体は、導電性を有し、触媒に侵されない担体であればよい。導電性担体は、触媒物質を担持している。導電性担体は、例えば、炭素粒子である。炭素粒子として用いられる炭素材料は、例えば、カーボンブラック、グラファイト、黒鉛、活性炭、カーボンナノチューブ、カーボンナノファイバー、フラーレン等からなる粉末状の炭素材料である。炭素粒子の平均一次粒径は、１０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下であることが好ましく、１０ｎｍ以上１００ｎｍ以下であることがより好ましい。炭素粒子の平均一次粒径が上記下限値以上であれば、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃ中において炭素粒子が密に詰まりすぎないため、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃのガス拡散性の低下を抑えることができる。炭素粒子の平均一次粒径が上記上限値以下であれば、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃにおけるクラックの発生が抑えられる。

【0051】

高分子電解質の凝集体は、アイオノマーである高分子電解質が凝集力によって凝集した塊である。凝集力は、アイオノマー間に働くクーロン力やファンデルワールス力を含む。
凝集体を構成する高分子電解質は、プロトン伝導性を有する高分子電解質であればよく、上記にて高分子電解質膜１１の材料として例示した各種の電解質を用いることができる。高分子電解質膜１１と凝集体との各々に用いられる高分子電解質は、互いに一致していてもよいし、異なっていてもよい。高分子電解質膜１１と電極触媒層１２Ａ，１２Ｃとの界面における抵抗の低減や、湿度変化による高分子電解質膜１１と電極触媒層１２Ａ，１２Ｃとでの寸法変化率の差の低減のためには、高分子電解質膜１１と凝集体との各々に用いられる高分子電解質は、互いに同じ電解質であるか、類似の電解質であることが好ましい。

【0052】

繊維状物質は、電子伝導性繊維またはプロトン伝導性繊維である。電子伝導性繊維は、例えば、炭素を構成元素とする繊維状の構造体である。電子伝導性繊維として用いられる材料は、例えば、カーボンファイバー、カーボンナノチューブ、カーボンナノホーン、導電性高分子ナノファイバー等である。なかでも、導電性や分散性が良好である観点から、カーボンナノファイバーを用いることが好ましい。

【0053】

電子伝導性繊維は触媒能を有していてもよい。電子伝導性繊維が触媒能を有していると、貴金属からなる触媒物質の使用量を低減できるため好ましい。空気極を構成する電極触媒層１２Ｃに含有させる触媒能を有する電子伝導性繊維としては、例えば、カーボンナノファイバーから作製したカーボンアロイ触媒を挙げることができる。また、触媒能を有する電子伝導性繊維は、燃料極用の電極活物質から形成される繊維であってもよい。電極活物質には、Ｔａ、Ｎｂ、Ｔｉ、および、Ｚｒから構成される群から選択される少なくとも一つの遷移金属元素を含む物質を用いることができる。遷移金属元素を含む物質は、例えば、遷移金属元素の炭窒化物の部分酸化物、遷移金属元素の導電性酸化物、遷移金属元素の導電性酸窒化物である。

【0054】

プロトン伝導性繊維は、プロトン伝導性を有する高分子電解質を繊維状に加工した繊維である。プロトン伝導性繊維を構成する高分子電解質は、例えば、フッ素系高分子電解質や炭化水素系高分子電解質であればよい。フッ素系高分子電解質の一例は、Ｎａｆｉｏｎ（登録商標：デュポン社製）、Ｆｌｅｍｉｏｎ（登録商標：旭硝子社製）、Ａｃｉｐｌｅｘ（登録商標：旭化成社製）、Ｇｏｒｅ Ｓｅｌｅｃｔ（登録商標：ゴア社製）である。炭化水素系高分子電解質の一例は、スルホン化ポリエーテルケトン、スルホン化ポリエーテルスルホン、スルホン化ポリエーテルエーテルスルホン、スルホン化ポリスルフィド、スルホン化ポリフェニレン、スルホン化ポリイミド、酸ドープ型ポリベンゾアゾール類等である。

【0055】

プロトン伝導性繊維を構成する高分子電解質は、高分子電解質膜１１や上記凝集体を構成する高分子電解質と一致していてもよいし、異なっていてもよい。高分子電解質膜１１、凝集体、および、プロトン伝導性繊維を構成する高分子電解質が、互いに同じ電解質であるか、類似の電解質であると、高分子電解質膜１１と電極触媒層１２Ａ，１２Ｃとの界面における抵抗の低減や、湿度変化による高分子電解質膜１１と電極触媒層１２Ａ，１２Ｃとでの寸法変化率の差の低減が可能である。

【0056】

電極触媒層１２Ａ，１２Ｃが含む繊維状物質は、電子伝導性繊維のみであってもよいし、プロトン伝導性繊維のみであってもよい。あるいは、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃが含む繊維状物質には、電子伝導性繊維とプロトン伝導性繊維との双方が含まれてもよい。電極触媒層１２Ａ，１２Ｃは、カーボンナノファイバー、カーボンナノチューブ、および、プロトン伝導性繊維の少なくとも１つを含むことが好ましい。ただし、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃは繊維状物質を含んでいなくてもよい。

【0057】

繊維状物質の繊維径は、０．５ｎｍ以上５００ｎｍ以下であることが好ましく、５ｎｍ以上２００ｎｍ以下であることがより好ましい。繊維径が上記範囲内であれば、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃ内に空隙が的確に形成されるため、燃料電池の出力の向上が可能である。

【0058】

繊維状物質の繊維長は、１μｍ以上５０μｍ以下であることが好ましく、１μｍ以上２０μｍ以下であることがより好ましい。繊維長が上記範囲内であれば、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃの強度が的確に高められるため、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃの形成時にクラックが生じることを抑制できる。また、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃ内に空隙が的確に形成されるため、燃料電池の出力の向上が可能である。

【0059】

ガスケット部１３Ａ，１３Ｃの材料について、ガスケット部１３Ａ，１３Ｃがガスケット基材１４Ａ，１４Ｃを備える場合、ガスケット基材１４Ａ，１４Ｃは、例えば、エチレンテトラフルオロエチレン共重合体、テトラフルオロエチレン－ヘキサフルオロプロピレン共重合体、テトラフルオロパーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体、ポリテトラフルオロエチレン等のフッ素系樹脂、あるいは、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、シンジオタクチックポリスチレン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリイミド等からなるフィルムである。

【0060】

また、ガスケット部１３Ａ，１３Ｃが粘着層１５Ａ，１５Ｃを備える場合、粘着層１５Ａ，１５Ｃの材料は、例えば、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ウレタン樹脂、シリコーン樹脂等である。

【0061】

［固体高分子形燃料電池］
図４を参照して、上述の膜電極接合体２０を備える固体高分子形燃料電池４０について説明する。

【0062】

図４に示すように、固体高分子形燃料電池４０は、膜電極接合体２０と、一対のセパレータ４１Ａ，４１Ｃと、一対のガス拡散層４４Ａ，４４Ｃとを備えている。膜電極接合体２０は、ガス拡散層４４Ａとガス拡散層４４Ｃとの間に挟まれており、ガス拡散層４４Ａは電極触媒層１２Ａに接し、ガス拡散層４４Ｃは電極触媒層１２Ｃに接している。ガス拡散層４４Ａ，４４Ｃは、導電性を有するとともに、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃに供給されるガスを拡散させる機能を有する。ガス拡散層４４Ａ，４４Ｃとしては、例えば、カーボンクロスやカーボンペーパー等が用いられる。

【0063】

膜電極接合体２０とガス拡散層４４Ａ，４４Ｃとの積層体は、セパレータ４１Ａとセパレータ４１Ｃとの間に挟持されている。セパレータ４１Ａ，４１Ｃは、導電性で、かつ、ガス不透過性の材料から形成されている。セパレータ４１Ａにて、ガス拡散層４４Ａと向かい合う面には、ガス流路４２Ａが形成され、ガス拡散層４４Ａとは反対側の面には、冷却水流路４３Ａが形成されている。同様に、セパレータ４１Ｃにて、ガス拡散層４４Ｃと向かい合う面には、ガス流路４２Ｃが形成され、ガス拡散層４４Ｃとは反対側の面には、冷却水流路４３Ｃが形成されている。

【0064】

上記構成では、電極触媒層１２Ａとガス拡散層４４Ａとから、アノードである燃料極が構成され、電極触媒層１２Ｃとガス拡散層４４Ｃとから、カソードである空気極が構成される。

【0065】

固体高分子形燃料電池４０の使用時には、燃料極側のセパレータ４１Ａのガス流路４２Ａに水素等の燃料ガスが流され、空気極側のセパレータ４１Ｃのガス流路４２Ｃに空気や酸素等の酸化剤ガスが流される。また、各セパレータ４１Ａ，４１Ｃの冷却水流路４３Ａ，４３Ｃには、冷却水が流される。そして、ガス流路４２Ａから燃料極に燃料ガスが供給され、ガス流路４２Ｃから空気極に酸化剤ガスが供給される。これにより、燃料極では下記（式１）に示す反応が生じ、空気極では下記（式２）に示す反応が生じ、燃料極と空気極との間に起電力が生じる。なお、燃料極には、メタノール等の有機物燃料が供給されてもよい。
Ｈ_２ → ２Ｈ^＋ ＋ ２ｅ^－ ・・・（式１）
１/２Ｏ_２＋２Ｈ^＋＋ ２ｅ^－→Ｈ_２Ｏ ・・・（式２）

【0066】

なお、固体高分子形燃料電池４０は、図４に示した単セルの状態で用いられてもよいし、複数の単セルが積層されて直列接続されることにより１つの固体高分子形燃料電池として用いられてもよい。

【0067】

［集合ロールの製造方法］
上述した集合ロール１００の製造方法を説明する。まず、層状体１０の製造方法を説明する。

【0068】

電極触媒層１２Ａ，１２Ｃは、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃの材料を分散させた触媒層用スラリーを基材に塗布して塗膜を形成し、塗膜を乾燥することによって形成される。触媒層用スラリーの分散媒には、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃの材料を浸食せず、かつ、分散媒の流動性が高い状態で、高分子電解質を溶解することが可能である、または、高分子電解質を微細なゲルとして分散することが可能である液体が用いられればよい。

【0069】

触媒層用スラリーを塗布する基材には、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃの形成後に剥離される転写用基材、または、高分子電解質膜１１を用いることができる。触媒層用スラリーを基材に塗布する方法は、特に限定されない。触媒層用スラリーの塗布方法は、例えば、ダイコート、ロールコート、カーテンコート、スプレーコート、スキージーを用いた塗布方法等である。

【0070】

触媒層用スラリーを塗布する基材に転写用基材を用いる場合、塗膜の形成と乾燥によって、電極触媒層が積層された転写用基材を得る。そして、熱圧着等を利用して、転写用基材上の電極触媒層を高分子電解質膜１１に接合させた後、転写用基材を電極触媒層から剥離する。高分子電解質膜１１の両面に電極触媒層を接合することによって、高分子電解質膜１１と電極触媒層１２Ａ，１２Ｃとの積層体が得られる。転写用基材には、例えば、フッ素系樹脂によって形成されたフィルム等の各種の樹脂フィルムを用いることができる。

【0071】

高分子電解質膜１１と電極触媒層１２Ａ，１２Ｃとの接合の後、もしくは前に、高分子電解質膜１１に対してガスケット部１３Ａ，１３Ｃを配置することにより、層状体１０が得られる。

【0072】

触媒層用スラリーを塗布する基材に高分子電解質膜１１を用いる場合、塗膜の形成と乾燥によって、高分子電解質膜１１と電極触媒層１２Ａ，１２Ｃとの積層体を得る。この際、当該積層体の形成後に高分子電解質膜１１に対してガスケット部１３Ａ，１３Ｃを配置してもよいし、触媒層用スラリーの塗布前に高分子電解質膜１１に対してガスケット部１３Ａ，１３Ｃを配置し、ガスケット部１３Ａ，１３Ｃをマスクとして用いて、ガスケット部１３Ａ，１３Ｃの開口内に電極触媒層１２Ａ，１２Ｃを形成してもよい。これにより、層状体１０が得られる。

【0073】

続いて、複数の層状体１０を繋げて集合ロール１００を製造する方法を説明する。
図５に示すように、集合ロール１００の製造装置２００は、接合台７０と、接合処理部７１とを備えている。

【0074】

接合台７０上に接合対象の２つの層状体１０が配置される。２つの層状体１０は、集合ロール１００の幅方向となる方向において２つの層状体１０の端部にずれが生じず、かつ、端面同士が接するように、並べられる。例えば、接合台７０に設けられた位置決めのためのマーク等を基準として層状体１０が配置されることにより、２つの層状体１０の位置合わせが実施されればよい。接合台７０における層状体１０が配置される面は耐熱性を有している。

【0075】

層状体１０は、接合台７０上に固定されることが好ましい。層状体１０の固定方法としては、例えば、真空吸引法、ベルヌーイ吸着法、ピンチング、微粘着剤を利用する方法、静電気を利用する方法、圧縮空気を利用する方法等を用いることができる。層状体１０の材料の特性等に応じて固定方法が選択されればよい。

【0076】

なお、図５には、１台の接合台７０上に接合対象の２つの層状体１０が配置される例を示したが、２台の接合台７０が用いられ、１つの接合台７０上に１つの層状体１０が配置されて、接合台７０同士の位置合わせによって、２つの層状体１０が隙間なく並べられてもよい。

【0077】

接合台７０上の層状体１０に対し、接合処理部７１による接合処理が行われることによって、２つの層状体１０の端部同士が融着される。例えば、接合処理部７１は、レーザー光の照射装置や加熱板によるプレス機構を備える。接合処理部７１は、接合処理として、２つの層状体１０が接している部分の付近に、ガスケット部１３Ａ，１３Ｃの材料の融点よりも高い温度の熱を与えることで、層状体１０の端部におけるガスケット部１３Ａ，１３Ｃを溶融させて、２つの層状体１０の端部同士を接合する。

【0078】

集合ロール１００の製造装置２００は、冷却機構を備え、接合処理後の２つの層状体１０の境界部分が、冷却機構によって冷却されてもよい。冷却機構は、例えば、冷風の発生機構や、冷却板を含む。

【0079】

以上のように、２つの層状体１０の端部同士が融着されることが繰り返されることにより、集合ロール１００が製造される。層状体１０の接合は、集合ロール１００にて層状体１０が並ぶ順に実施されてもよいし、少数の層状体１０が接合された層状体１０の集合体が複数作製された後、これらの集合体同士が接合されることによって、集合ロール１００が製造されてもよい。また、１つの接合台７０上に３以上の層状体１０が配置されて、層状体１０の接合がまとめて行われてもよい。

【0080】

なお、接合台７０にて層状体１０が配置される面は、平面に限らず、曲面であってもよい。例えば、図６に示す接合台７２のように、接合台は、回転可能な円柱状を有していてもよい。接合台の形状は、層状体１０の材料の特性や、製造工程への接合台の組み込みの態様等を考慮して選択されればよい。

【0081】

以上、第１実施形態によれば、以下の効果が得られる。
（１－１）膜電極接合体の集合ロール１００が、複数の層状体１０を並べた帯状体から構成されている。そのため、個々に製造した層状体１０から集合ロール１００を形成することができる。したがって、層状体１０の製造装置の大型化や製造装置にかかるコストを抑えることが可能であり、また、材料の余計な消費の抑制や精密な製造による膜電極接合体の品質の向上も可能である。一方で、複数の層状体１０がロール状に巻かれていることから、膜電極接合体の輸送や保管が容易である。そして、膜電極接合体を用いた燃料電池の組立工程では、分割した膜電極接合体を用いた枚葉方式の利用による生産と、ロール・トゥ・ロール方式を利用した効率の高い生産とのいずれにも対応可能である。このように、枚葉方式とロール・トゥ・ロール方式との双方の利点が得られる。

【0082】

（１－２）帯状体にて隣り合う層状体１０同士が融着されている。したがって、隣り合う層状体１０同士がテープで固定される場合等と比べて、層状体１０の境界部分が盛り上がることが抑えられる。そのため、境界部分の突出に起因して集合ロール１００に皺等の変形が生じることが抑えられる。また、上記突出部分が、集合ロール１００にて重ねられた他の層状体１０の電極触媒層１２Ａ，１２Ｃに接触して傷等の変形を生じさせることも抑えられる。これにより、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃの変形による膜電極接合体の性能の低下が抑えられる。

【0083】

（１－３）層状体１０を保持可能な接合台７０上で、帯状体を構成する層状体１０の位置合わせおよび接合が行われる。これにより、帯状体の形成時に層状体１０に皺等の変形が生じることが抑えられ、また、層状体１０同士の繋ぎ合わせを円滑に進めることができる。

【0084】

（第２実施形態）
図７～図９を参照して、膜電極接合体の集合ロール、膜電極接合体、および、膜電極接合体の集合ロールの製造方法の第２実施形態を説明する。以下では、第２実施形態と第１実施形態との相違点を中心に説明し、第１実施形態と同様の構成については同じ符号を付してその説明を省略する。

【0085】

図７に示すように、第２実施形態の膜電極接合体の集合ロール１１０においては、互いに隣り合う層状体１０が、接合部３０を介して繋がっている。詳細には、互いに隣り合う２つの層状体１０の間に、幅方向に延びる帯状の接合部３０が位置し、接合部３０は、これら２つの層状体１０の各々に接合している。

【0086】

接合部３０の材料は、層状体１０に接合可能な樹脂であればよく、例えば、接着性樹脂、熱可塑性樹脂、光硬化樹脂等である。光硬化樹脂は、紫外線硬化樹脂および電子線硬化樹脂を含む。接合部３０の材料の具体例は、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ウレタン樹脂、シリコーン樹脂等である。接合部３０の材料は、ガスケット部１３Ａ，１３Ｃと同種の樹脂であってもよい。

【0087】

図８に示すように、接合部３０は、層状体１０の表面や裏面には広がっておらず、隣り合う層状体１０の間のみに位置する。したがって、隣り合う層状体１０の境界部分が盛り上がることが抑えられる。そのため、境界部分の突出に起因して集合ロール１１０に皺等が生じることや、上記突出部分との当接によって他の層状体１０の電極触媒層１２Ａ，１２Ｃに変形が生じることが抑えられる。なお、接合部３０は、層状体１０におけるガスケット部１３Ａ，１３Ｃが位置する端部よりも薄くてもよい。

【0088】

集合ロール１１０の長さ方向に沿った接合部３０の幅Ｗ１は、０．５ｍｍ以上３．０ｍｍ以下であることが好ましい。幅Ｗ１が０．５ｍｍ以上であれば、隣り合う層状体１０の間の隙間に接合部３０の材料を注入する際に、隙間から接合部３０の材料が溢れることを抑えやすい。幅Ｗ１が３．０ｍｍ以下であれば、接合部３０の材料の消費量が抑えられ、また、接合部３０にかかる応力が大きくなって接合部３０に変形が生じることを抑えることもできる。

【0089】

第２実施形態においても、枚葉方式を用いて複数の層状体１０を製造し、これらの層状体１０を繋げることによって集合ロール１１０を形成することができる。それゆえ、層状体１０の製造装置の大型化や製造装置にかかるコストの抑制、および、材料の余計な消費が可能であるとともに、膜電極接合体の輸送や保管が容易となる。

【0090】

第２実施形態において、集合ロール１１０は、第１実施形態と同様の接合台７０を用いて製造することができる。具体的には、接合台７０上に、接合対象の２つの層状体１０を、集合ロール１１０の長さ方向に対応する方向に沿って隙間をあけて並べる。そして、接合処理部７１が、接合処理として、上記隙間に接合部３０の材料を注入する。接合処理部７１は、ノズル等を含む。接合部３０の材料の特性に応じて、接合処理としてさらに、光の照射や冷却が行われることにより、接合部３０が形成される。接合部３０の形成に際しては、フレーム処理や超音波溶着が用いられてもよい。

【0091】

図９は、第２実施形態の集合ロール１１０の分割によって形成された膜電極接合体２１を示す。膜電極接合体２１は、層状体１０を含む。接合部３０にて集合ロール１１０が分断された場合、膜電極接合体２１は、集合ロール１１０の長さ方向に対応する方向での端部に、接合片３１を有する。接合片３１は、分断された接合部３０であって、層状体１０の端面、すなわち、ガスケット部１３Ａ，１３Ｃの端面を覆っている。

【0092】

膜電極接合体２１が、集合ロール１００の長さ方向において両隣に位置する層状体１０から切り離されることによって形成されているとき、膜電極接合体２０は、集合ロール１００の長さ方向に対応する方向での両端部の各々に、接合片３１を有する。

【0093】

膜電極接合体２１の端面２１Ｓは、集合ロール１１０の分断によって形成された面であり、接合片３１が有する面である。集合ロール１１０がカッター等の刃物によって切断されたとき、端面２１Ｓは平面である。また、集合ロール１１０がレーザーによって切断されたとき、端面２１Ｓは、レーザーの熱による変形や変質を含む面である。

【0094】

なお、集合ロール１１０から膜電極接合体２１を分割する際に、長さ方向の少なくとも一方において、層状体１０と接合部３０との境界が切断されてもよい。この場合、膜電極接合体２１は、少なくとも一方の接合片３１を有していない。

【0095】

以上、第２実施形態によれば、第１実施形態の（１－１），（１－３）の効果に加えて、以下の効果が得られる。
（２－１）帯状体にて隣り合う層状体１０同士が接合部３０を介して繋がっている。したがって、隣り合う層状体１０同士がテープで固定される場合等と比べて、層状体１０の境界部分が盛り上がることが抑えられる。そのため、境界部分の突出に起因して集合ロール１１０に皺等が生じることや、上記突出部分との当接によって他の層状体１０の電極触媒層１２Ａ，１２Ｃに変形が生じることが抑えられる。

【0096】

また、層状体１０同士を直接に接合する場合と比較して、ガスケット部１３Ａ，１３Ｃの材料の自由度が高められ、さらに、層状体１０の位置合わせに要する負荷の軽減が可能である。

【0097】

（２－２）接合部３０の幅が、０．５ｍｍ以上３．０ｍｍ以下である。これにより、隣り合う層状体１０の間の隙間に接合部３０の材料を注入する際に、隙間から接合部３０の材料が溢れることを抑えやすく、また、接合部３０にかかる応力が大きくなって接合部３０に変形が生じることを抑えることができる。

【0098】

（第３実施形態）
図１０～図１２を参照して、膜電極接合体の集合ロール、膜電極接合体、および、膜電極接合体の集合ロールの製造方法の第３実施形態を説明する。以下では、第３実施形態と第１，２実施形態との相違点を中心に説明し、第１，２実施形態と同様の構成については同じ符号を付してその説明を省略する。

【0099】

図１０に示すように、第３実施形態の膜電極接合体の集合ロール１２０は、支持部材５０と、複数の層状体１０とを備える。支持部材５０は、集合ロール１２０の長さ方向に延びる帯状を有し、当該長さ方向に並ぶ複数の開口部５１を有している。平面視における開口部５１の形状は、層状体１０の外形と一致しており、各開口部５１に１つずつ層状体１０が嵌められている。開口部５１は、支持部材５０を貫通していてもよいし、底を有していてもよい。

【0100】

層状体１０は、開口部５１内を隙間なく埋めている。すなわち、開口部５１の内周縁と層状体１０とは接しており、当該内周縁と層状体１０の外縁に位置するガスケット部１３Ａ，１３Ｃとは融着によって接合されている。

【0101】

支持部材５０の材料は、例えば、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレート等の樹脂である。支持部材５０は、単層構造を有していてもよいし、複数の層の積層構造を有していてもよい。支持部材５０の厚さは、層状体１０の厚さと同程度であるか、層状体１０の厚さよりもやや大きければよい。

【0102】

第３実施形態においても、枚葉方式を用いて複数の層状体１０を製造し、これらの層状体１０を支持部材５０に組み付けることによって集合ロール１２０を形成することができる。それゆえ、層状体１０の製造装置の大型化や製造装置にかかるコストの抑制、および、材料の余計な消費が可能であるとともに、膜電極接合体の輸送や保管が容易となる。

【0103】

また、支持部材５０と層状体１０との境界部分が盛り上がることが抑えられるため、境界部分の突出に起因して集合ロール１２０に皺等が生じることや、上記突出部分との当接によって他の層状体１０の電極触媒層１２Ａ，１２Ｃに変形が生じることが抑えられる。

【0104】

第３実施形態では、集合ロール１２０から層状体１０を切り出すことによって、膜電極接合体が得られる。第３実施形態の膜電極接合体は、第１実施形態の膜電極接合体２０において端面２０Ｓが膜電極接合体２０の全周に位置する形態に相当する。なお、層状体１０の周囲に支持部材５０の一部が残された状態に層状体１０を切り出し、この支持部材５０の一部を燃料電池の部材として用いてもよい。すなわち、第３実施形態の膜電極接合体は、支持部材５０の一部を含んでいてもよい。

【0105】

第３実施形態の集合ロール１２０は、支持部材５０と層状体１０とを仮固定して、支持部材５０と層状体１０とを接合することによって製造される。仮固定の方法は限定されないが、例えば、微粘着シートを用いることができる。微粘着シートを用いた集合ロール１２０の製造方法を、図１１を参照して説明する。この場合、開口部５１は支持部材５０を貫通している。

【0106】

図１１に示すように、微粘着シート５５上に支持部材５０が配置され、支持部材５０の開口部５１に層状体１０が配置される。これにより、開口部５１内で層状体１０が微粘着シート５５に貼り付き、支持部材５０に対する層状体１０の位置が仮固定される。微粘着シート５５の幅は、層状体１０の幅と同程度以上であればよい。

【0107】

微粘着シート５５は、例えば、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレート等からなる樹脂フィルム上に粘着層が積層された構成を有する。層状体１０のガスケット部１３Ａ，１３Ｃに対する微粘着シート５５の粘着力は、０．０２Ｎ／２５ｍｍ以上２５Ｎ／２５ｍｍ以下であることが好ましい。上記粘着力は、ガスケット部１３Ａ，１３Ｃの材料や集合ロール１２０の製造工程にて層状体１０にかかる力の大きさ等に応じて選択されればよい。

【0108】

微粘着シート５５は、支持部材５０と、層状体１０の少なくともガスケット部１３Ａ，１３Ｃのうちの層状体の１０の裏面に位置する部分に接していればよく、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃには接していなくてもよい。

【0109】

支持部材５０と層状体１０とが仮固定された状態で、開口部５１の内周縁と層状体１０の外縁とが融着される。融着には、第１実施形態と同様の方法を用いることができる。
なお、微粘着シート５５も、集合ロール１２０の構成部材の１つとされてもよい。すなわち、微粘着シート５５が貼り付けられた状態で、支持部材５０および層状体１０を含む帯状体が巻き取られて集合ロール１２０を構成してもよい。

【0110】

［変形例］
図１２は、第３実施形態の変形例の膜電極接合体の集合ロール１３０を示す。集合ロール１３０においては、支持部材５０と層状体１０とが、接合部３２を介して接合されている。詳細には、開口部５１の内周縁と層状体１０の外縁との間に、接合部３２が位置し、接合部３２は、開口部５１の内周縁と層状体１０の外縁に位置するガスケット部１３Ａ，１３Ｃとの各々に接合している。

【0111】

接合部３２は、開口部５１の内周縁に沿って層状体１０を囲む環状を有している。接合部３２の材料には、第２実施形態の接合部３０と同様の材料が用いられればよい。また、接合部３２の幅は、第２実施形態の接合部３０と同様に、０．５ｍｍ以上３．０ｍｍ以下であることが好ましい。

【0112】

接合部３２の位置で集合ロール１３０から層状体１０を切り出すことによって得られる膜電極接合体は、第２実施形態の膜電極接合体２１において端面２１Ｓが膜電極接合体２１の全周に位置する形態に相当する。

【0113】

集合ロール１３０は、開口部５１の内周縁との間に隙間をあけて層状体１０が開口部５１内に配置された状態で、支持部材５０に対する層状体１０の位置が仮固定され、上記隙間に接合部３２が形成されることにより製造される。接合部３２は、第２実施形態と同様の接合処理によって形成することができる。

【0114】

なお、融着や接合部３２による接合に代えて、支持部材５０が、２枚の微粘着シートの貼り合わせにより形成され、開口部５１の縁に沿って層状体１０の端部が２枚の微粘着シートの間に挟み込まれることによって、支持部材５０に層状体１０が組み付けられてもよい。微粘着シートは、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレート等からなる樹脂フィルム上に粘着層が積層された構成を有する。この場合、層状体１０から微粘着シートが剥がされることによって、層状体１０である膜電極接合体が得られる。層状体１０のガスケット部１３Ａ，１３Ｃに対する微粘着シートの粘着力は、０．０２Ｎ／２５ｍｍ以上２５Ｎ／２５ｍｍ以下であることが好ましく、微粘着シート同士の粘着力は、０．３Ｎ／２５ｍｍ以上７５Ｎ／２５ｍｍ以下であることが好ましい。微粘着シート同士の粘着力が０．３Ｎ／２５ｍｍ以上であれば、巻き取りの際に微粘着シート同士が剥がれることが抑えられ、微粘着シート同士の粘着力が７５Ｎ／２５ｍｍ以下であれば、巻き取りの際の皺の形成が抑えられる。

【0115】

以上、第３実施形態によれば、第１実施形態の（１－１）の効果に加えて、以下の効果が得られる。
（３－１）支持部材５０の開口部５１に層状体１０が配置されるため、層状体１０同士を繋ぐ場合と比較して、層状体１０の位置決めに要する負担の軽減が可能である。また、帯状体の剛性が得られやすいため、帯状体の巻き取りも容易となる。

【0116】

（３－２）支持部材５０と層状体１０とが、融着されている、もしくは、接合部３２を介して繋がっている。したがって、支持部材５０と層状体１０との境界部分が盛り上がることが抑えられるため、境界部分の突出に起因して集合ロール１２０に皺等が生じることや、上記突出部分との当接によって他の層状体１０の電極触媒層１２Ａ，１２Ｃに変形が生じることが抑えられる。

【0117】

また、支持部材５０と層状体１０とが接合部３２を介して繋がっている形態では、支持部材５０やガスケット部１３Ａ，１３Ｃの材料の自由度が高められ、さらに、支持部材５０に対する層状体１０の位置合わせに要する負荷の軽減が可能である。

【0118】

（３－３）接合部３２の幅が、０．５ｍｍ以上３．０ｍｍ以下である。これにより、支持部材５０と層状体１０との間の隙間に接合部３２の材料を注入する際に、隙間から接合部３２の材料が溢れることを抑えやすく、また、接合部３２にかかる応力が大きくなって接合部３２に変形が生じることを抑えることができる。

【0119】

（３－４）微粘着シート５５上に支持部材５０および層状体１０を配置することにより、支持部材５０と層状体１０との位置を仮固定した状態で、支持部材５０と層状体１０とを繋ぐ。これにより、支持部材５０と層状体１０との位置決めが容易に可能である。

【0120】

（３－５）層状体１０のガスケット部１３Ａ，１３Ｃに対する微粘着シート５５の粘着力が、０．０２Ｎ／２５ｍｍ以上２５Ｎ／２５ｍｍ以下であれば、支持部材５０と層状体１０との的確な固定が可能である一方で、帯状体の形成後に支持部材５０および層状体１０から微粘着シート５５を剥がすことが容易である。

【0121】

（第４実施形態）
図１３～図１６を参照して、膜電極接合体の集合ロール、膜電極接合体、および、膜電極接合体の集合ロールの製造方法の第４実施形態を説明する。以下では、第４実施形態と第１実施形態との相違点を中心に説明し、第１実施形態と同様の構成については同じ符号を付してその説明を省略する。

【0122】

［集合ロール］
図１３に示すように、第４実施形態の膜電極接合体の集合ロール１４０は、長さ方向に沿って並ぶ複数の層状体１０と、複数の層状体１０を繋ぐための固定部６０とを備えている。固定部６０は、集合ロール１４０の長さ方向に沿って、複数の層状体１０上に延びている。

【0123】

固定部６０は、集合ロール１４０における幅方向の端部にて、層状体１０のガスケット部１３Ａ，１３Ｃに接合されている。固定部６０は、例えば、粘着テープであってもよいし、ホットメルト接着剤や紫外線硬化型の接着剤から形成されていてもよい。

【0124】

なお、層状体１０は、少なくとも高分子電解質膜１１および電極触媒層１２Ａ，１２Ｃを備えていればよく、固定部６０は、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃが配置されていない領域に接合されればよい。

【0125】

固定部６０による複数の層状体１０の固定を強めるためには、固定部６０は、集合ロール１４０における幅方向の両端部のそれぞれに配置されていることが好ましい。すなわち、幅方向における層状体１０の両端部のそれぞれに固定部６０が配置される。また、固定部６０は、層状体１０の表面と裏面との少なくとも一方に配置されていればよいが、固定を強めるためには、固定部６０は、層状体１０の表面と裏面との双方に配置されていることが好ましい。なお、層状体１０の表面は、高分子電解質膜１１に対して電極触媒層１２Ａおよび電極触媒層１２Ｃのいずれが位置する側の面であってもよい。

【0126】

第４実施形態においても、枚葉方式を用いて複数の層状体１０を製造し、これらの層状体１０を固定部６０で繋ぐことによって集合ロール１４０を形成することができる。それゆえ、層状体１０の製造装置の大型化や製造装置にかかるコストの抑制、および、材料の余計な消費が可能であるとともに、膜電極接合体の輸送や保管が容易となる。

【0127】

また、隣り合う層状体１０を、幅方向に沿って延びる固定部によって繋ぐ形態と比較して、複数の層状体１０からなる帯状体に、長さ方向に沿って高さの変化する段差が形成されることが抑えられる。したがって、帯状体の巻き取りの際に集合ロール１４０に皺等の変形が生じることが抑えられる。また、層状体１０の幅方向の端部は、巻き取りにより層状体１０が他の層状体１０と重ねられた場合でも、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃと重なることが避けられる部分である。それゆえ、幅方向の端部に固定部６０が配置されることにより当該端部が突出しても、この突出部分が電極触媒層１２Ａ，１２Ｃと接することが抑えられる。そのため、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃに傷等の変形が生じることが抑えられる。

【0128】

第４実施形態では、隣り合う層状体１０の境界部分で固定部６０を切断することによって、膜電極接合体が得られる。第４実施形態の膜電極接合体は、層状体１０における集合ロール１４０の幅方向に対応する方向の端部上に、切断された固定部６０である固定片を備えた構造を有する。当該固定片は、集合ロール１４０の長さ方向に対応する方向に沿って、層状体１０の全体に延びる。なお、膜電極接合体として用いる際に、固定片が層状体１０から剥がされてもよい。

【0129】

［集合ロールの製造方法］
上述のように、第４実施形態の膜電極接合体の集合ロール１４０は、複数の層状体１０を固定部６０で繋ぐことによって製造される。図１４は、集合ロール１４０の製造装置２１０の一例を示す。製造装置２１０は、層状体１０を繋いでロール状に巻き取る工程を実施する装置である。

【0130】

製造装置２１０は、吸着装置８０と、固定部形成装置８１と、巻き取り装置８２とを備える。
吸着装置８０は、吸着面を有し、保管庫８５から搬送された層状体１０を、吸着面に吸着保持する。吸着装置８０に吸着保持された状態で、複数の層状体１０が一列に並べられる。１つの吸着装置８０には、１つの層状体１０が保持されてもよいし、複数の層状体１０が保持されてもよい。吸着装置８０が並べられることにより層状体１０が隙間なく並ぶように、１つの吸着装置８０に１つの層状体１０が保持される形態であれば、層状体１０が１つずつ適切に取り扱われるため、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃの変形等の不具合が抑えられ、複数の層状体１０からなる帯状体の円滑な形成が可能である。

【0131】

固定部形成装置８１は、並べられた層状体１０に対して固定部６０を配置することにより、層状体１０を繋ぐ。巻き取り装置８２は、繋がれた層状体１０からなる帯状体を巻き取る。これにより、集合ロール１４０が形成される。

【0132】

製造装置２１０は、層状体１０の表面を覆う保護シート６５を供給する保護シート供給装置８３を備えてもよい。この場合、繋がれた層状体１０からなる帯状体は、保護シート６５が重ねられた状態で、巻き取られる。保護シート６５によって、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃを保護することができる。

【0133】

層状体１０の表裏に固定部６０が配置される場合には、少数の層状体１０の表面が固定部６０によって繋がれた後、この繋がれた層状体１０の集合体が反転されて、当該層状体１０の集合体の裏面が、他の層状体１０の集合体の裏面と、固定部６０によって繋がれてもよい。こうした場合、吸着装置８０に層状体１０を搬送する搬送装置は、複数の層状体１０を一度に搬送可能であることが好ましい。製造装置２１０には、こうした搬送装置や層状体１０の集合を反転させる装置が含まれてもよい。

【0134】

図１５および図１６を参照して、吸着装置８０の詳細な構成を説明する。図１５に示すように、吸着装置８０は、有底の箱形状を有するケース９０と、ケース９０内に収容されている台座部９１と、台座部９１の上面に配置された吸着部９２とを備えている。

【0135】

ケース９０は、矩形状の開口部を上面に有し、この開口部から吸着部９２の上面である吸着面が露出している。ケース９０の材料は、例えば、耐熱性および耐衝撃性を有する合成樹脂である。

【0136】

台座部９１は、ケース９０の外部に延びる吸引管９４に連通する吸引路９３を有している。吸引路９３は、台座部９１の上面に開口している。吸引管９４は、吸引機構に接続されている。

【0137】

吸着部９２は、多数の細孔を有する多孔質体から形成されており、吸引路９３の開口も含めて台座部９１の上面を覆っている。吸引機構の駆動によって吸引管９４および吸引路９３内が吸引されることにより、吸着部９２の吸着面が吸着力を発揮する。

【0138】

吸着部９２の材料は、金属、不織布、紙、セラミックス、石材、樹脂、ガラスのうち少なくとも１つである。例えば、吸着部９２は、セラミックスからなる単層構造を有していてもよいし、多孔質体からなる複数の層が積層された構造を有していてもよい。

【0139】

吸着部９２の厚さは、０．５ｍｍ以上１００ｍｍ以下であることが望ましい。また、吸着部９２の吸着面は、０．５μｍ以上１２００μｍ以下の平均孔径を有することが好ましく、０．５μｍ以上１００μｍ以下の平均孔径を有することがより好ましい。吸着面の平均孔径が小さいほど、層状体１０を吸着保持したときに電極触媒層１２Ａ，１２Ｃが高分子電解質膜１１から剥離することを抑制する効果が期待できる。また、吸着面における開口率は、１０％以上８０％以下であることが好ましい。

【0140】

台座部９１の材料は、金属、不織布、紙、セラミックス、石材、樹脂、ガラスのうち少なくとも１つであることが好ましい。例えば、台座部９１は、石材の単体から構成されていてもよいし、互いに異なる材料からなる複数の層が積層された構造を有していてもよい。

【0141】

図１６に示すように、吸着装置８０に対して、搬送装置８６が保管庫８５から層状体１０を搬送する。図１６においては、便宜上、層状体１０を一層のシートとして示している。

【0142】

搬送装置８６は、層状体１０を吸着保持した状態で、層状体１０を搬送する。搬送装置８６における層状体１０の吸着の方法は特に限定されない。例えば、搬送装置８６は、吸着装置８０と同様に層状体１０の全面を吸着して層状体１０を搬送してもよいし、産業用ロボットの利用により、層状体１０における電極触媒層１２Ａ，１２Ｃ以外の領域を吸着して層状体１０を搬送してもよい。層状体１０が吸着保持された状態で搬送されることにより、搬送中に層状体１０に皺等の変形が生じることが抑えられる。

【0143】

搬送装置８６は、層状体１０を吸着装置８０の吸着面上まで搬送する。層状体１０が吸着面の全体を覆うことにより、層状体１０の全面が吸着面に吸着される。吸着装置８０による層状体１０の吸着保持が開始された後、搬送装置８６による層状体１０の吸着保持が解除される。

【0144】

なお、吸着装置８０の構成は、本実施形態のように固定部６０によって層状体１０を繋ぐ場合に限らず、第１実施形態や第２実施形態のように、層状体１０を融着や接合部３０により繋ぐ場合に用いる製造装置にも適用可能である。

【0145】

以上、第４実施形態によれば、第１実施形態の（１－１）の効果に加えて、以下の効果が得られる。
（４－１）帯状体の長さ方向に沿って延びる固定部６０によって、複数の層状体１０が繋がれている。これにより、帯状体に、長さ方向に沿って高さの変化する段差が形成されることが抑えられるため、帯状体の巻き取りの際に集合ロール１４０に皺等が生じることが抑えられる。また、幅方向の端部に固定部６０が配置されるため、固定部６０が突出しても、帯状体が巻き取られたときに、この突出部分が電極触媒層１２Ａ，１２Ｃと接することが抑えられる。そのため、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃに傷等の変形が生じることが抑えられる。

【0146】

（４－２）集合ロール１４０の製造装置２１０が、吸着装置８０と、固定部形成装置８１と、巻き取り装置８２とを備えている。層状体１０が吸着装置８０に吸引保持された状態で固定部６０による固定が行われるため、層状体１０における皺等の変形が抑えられる。

【0147】

（４－３）層状体１０が、搬送装置８６に吸引保持された状態で吸着装置８０まで搬送され、吸着装置８０に受け渡される。これにより、吸着装置８０に保持されるまでに層状体１０に皺等の変形が生じることが抑えられる。

【0148】

（４－４）吸着装置８０が、多孔質体からなる平板状の吸着部９２と、吸着部９２を支持する台座部９１とを備える。これにより、層状体１０の全面を的確に吸着することができるため、層状体１０における皺等の発生が的確に抑えられる。

【0149】

（４－５）吸着部９２の材料が、金属、不織布、紙、セラミックス、石材、樹脂、および、ガラスのうち少なくとも１つを含む。これにより、吸着部９２における良好な吸着力の発揮が可能である。

【0150】

（４－６）台座部９１の材料が、金属、不織布、紙、セラミックス、石材、樹脂、および、ガラスのうち少なくとも１つを含む。これにより、台座部９１を通じて吸着部９２における良好な吸着力の発揮が可能である。

【0151】

（４－７）台座部９１が、外部の吸引機構に連通する吸引路９３を有する。これにより、吸着部９２における吸引力を的確に発揮させることができる。
（４－８）吸着部９２の厚さが０．５ｍｍ以上１００ｍｍ以下であれば、吸着部９２において良好な吸着力が得られやすい。また、吸着部９２の吸着面が０．５μｍ以上１２００μｍ以下の平均孔径を有していれば、吸着部９２において良好な吸着力が得られやすい。また、吸着面における開口率が１０％以上８０％以下であれば、吸着部９２において良好な吸着力が得られやすい。

【0152】

（第５実施形態）
図１７～図１９を参照して、膜電極接合体の集合ロール、膜電極接合体、および、膜電極接合体の集合ロールの製造方法の第５実施形態を説明する。以下では、第５実施形態と第１実施形態との相違点を中心に説明し、第１実施形態と同様の構成については同じ符号を付してその説明を省略する。

【0153】

第５実施形態は、膜電極接合体の集合ロールの製造方法の実施形態である。第５実施形態では、複数の層状体１０を繋げるときに、微粘着シートを利用する。
図１７に示すように、微粘着シート６６によって層状体１０の裏面を支持し、微粘着シート６６によって支持された層状体１０を、１つの方向に沿って並べる。互いに隣り合う層状体１０を支持する微粘着シート６６は、別々のシートであってもよいし、連続したシートであってもよい。層状体１０は、少なくとも、高分子電解質膜１１および電極触媒層１２Ａ，１２Ｃを有していればよい。また、層状体１０の裏面は、高分子電解質膜１１に対して電極触媒層１２Ａおよび電極触媒層１２Ｃのいずれが位置する側の面であってもよい。

【0154】

微粘着シート６６は、例えば、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレート等からなる樹脂フィルム上に粘着層が積層された構成を有する。微粘着シート６６は、層状体１０に対する貼り付けと剥離とが可能な程度の粘着力を有していればよい。

【0155】

並べられた層状体１０の表面、すなわち、微粘着シート６６によって支持されていない面に、固定部６１が配置されることによって、複数の層状体１０が繋がれる。固定部６１は、例えば、粘着テープであってもよいし、ホットメルト接着剤や紫外線硬化型の接着剤から形成されていてもよい。

【0156】

また、固定部６１は、隣り合う層状体１０の境界部分に、境界の延びる方向に沿って、言い換えれば、層状体１０の並ぶ方向と直交する方向に沿って配置されてもよいし、電極触媒層１２Ａ，１２Ｃの配置されていない領域に、層状体１０の並ぶ方向に沿って配置されてもよい。

【0157】

これにより、表面のみが繋がれた層状体１０と微粘着シート６６とからなる帯状体６７が形成され、帯状体６７がロール状に巻き取られる。微粘着シート６６で支持されることにより、層状体１０のみの場合と比較して帯状体６７が補強されて剛性が高くなるため、帯状体６７の巻き取りに際して、帯状体６７に皺等の変形が生じることが抑えられる。また、層状体１０を固定部６１で繋ぐ際にも、層状体１０に皺等の変形が生じることが抑えられる。

【0158】

続いて、図１８に示すように、帯状体６７が巻き取られたロールから帯状体６７が引き出され、帯状体６７の表裏が反転される。こうした帯状体６７の引き出しの際にも、微粘着シート６６によって帯状体６７が補強されていることから、帯状体６７に皺等の変形が生じることが抑えられる。

【0159】

そして、図１９に示すように、微粘着シート６６が剥離され、層状体１０の裏面が、固定部６１によって繋がれる。このとき、既に固定部６１が配置されている層状体１０の表面に微粘着シートが貼られることで、帯状体が補強されてもよい。

【0160】

これによって、複数の層状体１０の表面と裏面とがそれぞれ繋がれた膜電極接合体の集合ロール１５０が形成される。なお、複数の層状体１０の表面と裏面とがそれぞれ繋がれた後、集合ロール１５０の巻き取りに際して、層状体１０の表面または裏面に保護シートが積層されてもよい。また、こうした保護シートとして微粘着シートが用いられてもよい。

【0161】

第５実施形態においても、枚葉方式を用いて複数の層状体１０を製造し、これらの層状体１０を固定部６１で繋ぐことによって集合ロール１５０を形成することができる。それゆえ、層状体１０の製造装置の大型化や製造装置にかかるコストの抑制、および、材料の余計な消費が可能であるとともに、膜電極接合体の輸送や保管が容易となる。

【0162】

なお、第５実施形態のような微粘着シートによる層状体１０の補強は、第１実施形態や第２実施形態のように、層状体１０を融着や接合部３０によって繋ぐ場合にも利用されてもよい。また、集合ロール１５０においては、層状体１０の表面のみが固定部６１で繋がれていてもよく、この場合、層状体１０の裏面は微粘着シート６６で支持されていてもよい。すなわち、集合ロール１５０は、微粘着シート６６を備えていてもよい。さらには、１つの微粘着シート６６上に複数の層状体１０が配置される場合には、層状体１０同士が繋げられなくてもよい。層状体１０に対する微粘着シート６６の粘着力は、例えば、０．０２Ｎ／２５ｍｍ以上２５Ｎ／２５ｍｍ以下であることが好ましい。

【0163】

以上、第５実施形態によれば、第１実施形態の（１－１）の効果に加えて、以下の効果が得られる。
（５－１）複数の層状体１０が、微粘着シート６６に支持された状態で、固定部６１によって繋げられて、巻き取られる。こうした構成においては、層状体１０が微粘着シート６６によって補強されるため、固定部６１の配置や帯状体６７の巻き取りに際して、層状体１０に皺等の変形が生じることが抑えられる。

【0164】

（５－２）複数の層状体１０の一方の面が固定部６１によって繋がれた後、巻き取られた帯状体６７が、層状体１０の他方の面への固定部６１の配置のために引き出されるまで、微粘着シート６６による層状体１０の支持が継続される。言い換えれば、微粘着シート６６が残されたまま、帯状体６７の巻き取りと引き出しとが行われる。これにより、帯状体６７の引き出しの際にも、層状体１０に皺等の変形が生じることが抑えられる。

【0165】

（変形例）
上記実施形態は、以下のように変更して実施してもよい。
膜電極接合体の集合ロールにおいて、層状体１０は、高分子電解質膜１１の一方の面にのみ、電極触媒層を備えていてもよい。そして、集合ロールから層状体１０が分割される前また後に、他方の面に電極触媒層が形成されて、膜電極接合体として用いられてもよい。

【0166】

（付記）
上記課題を解決するための手段には、上記実施形態から導き出される技術的思想として以下の付記が含まれる。

【0167】

［付記１］
高分子電解質膜と、
前記高分子電解質膜を厚さ方向に挟んで当該高分子電解質膜に接する一対の電極触媒層と、
前記一対の電極触媒層の外側で前記高分子電解質膜の外周部を厚さ方向に挟む一対のガスケット部と、を備え、
前記ガスケット部の端部に位置する面であって、厚さ方向に連続する１つの面である端面を有し、前記端面が融着痕を含む
膜電極接合体。

【0168】

［付記２］
高分子電解質膜と、
前記高分子電解質膜を厚さ方向に挟んで当該高分子電解質膜に接する一対の電極触媒層と、
前記一対の電極触媒層の外側で前記高分子電解質膜の外周部を厚さ方向に挟む一対のガスケット部と、
前記一対のガスケット部の端面を覆う接合片であって、樹脂を含む前記接合片と、を備える膜電極接合体であって、
前記接合片が、前記膜電極接合体の端面を含む
膜電極接合体。

【0169】

［付記３］
高分子電解質膜と、
前記高分子電解質膜を厚さ方向に挟んで当該高分子電解質膜に接する一対の電極触媒層と、を備える膜電極接合体であって、
前記膜電極接合体は、さらに、前記膜電極接合体の表面および裏面の少なくとも一方において、前記電極触媒層の位置しない領域に接合した固定片であって、１つの方向に沿って前記膜電極接合体の全体に延びる前記固定片を備える
膜電極接合体。

【符号の説明】

【0170】

１０…層状体
１１…高分子電解質膜
１１ｅ…外周部
１２Ａ，１２Ｃ…電極触媒層
１３Ａ，１３Ｃ…ガスケット部
１４Ａ，１４Ｃ…ガスケット基材
１５Ａ，１５Ｃ…粘着層
２０，２１…膜電極接合体
２０Ｓ，２１Ｓ…端面
３０，３２…接合部
３１…接合片
４０…固体高分子形燃料電池
４１Ａ，４１Ｃ…セパレータ
４２Ａ，４２Ｃ…ガス流路
４３Ａ，４３Ｃ…冷却水流路
４４Ａ，４４Ｃ…ガス拡散層
５０…支持部材
５１…開口部
５５，６６…微粘着シート
６１，６１…固定部
７０…接合台
８０…吸着装置
１００，１１０，１２０，１３０，１４０，１５０…集合ロール

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】

【図15】

【図16】

【図17】

【図18】

【図19】