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特開2024-143816ポリエチレンモノマテリアルに適したポリエチレンシーラントフィルム
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024143816
(43)【公開日】2024-10-11
(54)【発明の名称】ポリエチレンモノマテリアルに適したポリエチレンシーラントフィルム
(51)【国際特許分類】
B32B 27/32 20060101AFI20241003BHJP
B65D 65/40 20060101ALI20241003BHJP
【ＦＩ】
B32B27/32 E
B65D65/40 D
【審査請求】未請求
【請求項の数】12
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2023056715
(22)【出願日】2023-03-30
(71)【出願人】
【識別番号】303060664
【氏名又は名称】日本ポリエチレン株式会社
(72)【発明者】
【氏名】細見 将吾
【テーマコード（参考）】
3E086
4F100
【Ｆターム（参考）】
3E086AB01
3E086BA04
3E086BA15
3E086BB51
3E086BB85
3E086DA01
4F100AK02C
4F100AK03
4F100AK04A
4F100AK04B
4F100AK04D
4F100AK06B
4F100AK06C
4F100AK06D
4F100AK07
4F100AK08
4F100AK09
4F100AK25
4F100AK41
4F100AK51
4F100AK62
4F100AK62C
4F100AK63C
4F100AL01C
4F100AT00A
4F100BA03
4F100BA04
4F100BA10A
4F100CA00
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4F100EH20
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4F100EJ12
4F100EJ55
4F100EJ61
4F100GB15
4F100GB16
4F100HB31
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4F100JA05C
4F100JA06
4F100JA13
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4F100JA13C
4F100JA13D
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4F100JK03
4F100JK06
4F100JK07
4F100JK10
4F100JL08
4F100JL12
4F100JL12D
4F100JL16
4F100YY00B
4F100YY00C
4F100YY00D
(57)【要約】
【課題】 剛性強度バランス、引裂き性に優れたモノマテリアルシーラントフィルムの提供。
【解決手段】 ポリエチレン基材フィルムに積層されるポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体用のポリエチレンシーラントフィルムを有するポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体の該ポリエチレンシーラントフィルム であって、少なくとも３層以上の層構造を有し、密度が０．９１０～０．９４０ｇ／ｃｍ３のポリエチレン（ａ）からなる外層（Ａ）、環状オレフィン系樹脂（ｂ１）２０～７０重量％と、密度が０．８７０～０．９３５ｇ／ｃｍ３の直鎖状低密度ポリエチレン（ｂ２）３０～８０重量％とからなる中間層（Ｂ）、及び密度が０．８７０～０．９３０ｇ／ｃｍ３のポリエチレン（ｃ）からなる内層（Ｃ）が、順に積層されてなることを特徴とするポリエチレンシーラントフィルム。
【選択図】 なし
【解決手段】 ポリエチレン基材フィルムに積層されるポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体用のポリエチレンシーラントフィルムを有するポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体の該ポリエチレンシーラントフィルム であって、少なくとも３層以上の層構造を有し、密度が０．９１０～０．９４０ｇ／ｃｍ３のポリエチレン（ａ）からなる外層（Ａ）、環状オレフィン系樹脂（ｂ１）２０～７０重量％と、密度が０．８７０～０．９３５ｇ／ｃｍ３の直鎖状低密度ポリエチレン（ｂ２）３０～８０重量％とからなる中間層（Ｂ）、及び密度が０．８７０～０．９３０ｇ／ｃｍ３のポリエチレン（ｃ）からなる内層（Ｃ）が、順に積層されてなることを特徴とするポリエチレンシーラントフィルム。
【選択図】 なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
ポリエチレン基材フィルムに積層されるポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体用のポリエチレンシーラントフィルムであって、少なくとも３層以上の層構造を有し、密度が０．９１０～０．９４０ｇ／ｃｍ３のポリエチレン（ａ）からなる外層（Ａ）、環状オレフィン系樹脂（ｂ１）２０～７０重量％と、密度が０．８７０～０．９３５ｇ／ｃｍ３の直鎖状低密度ポリエチレン（ｂ２）３０～８０重量％とからなる中間層（Ｂ）、及び密度が０．８７０～０．９３０ｇ／ｃｍ３のポリエチレン樹脂組成物（ｃ）からなる内層（Ｃ）が、順に積層されてなることを特徴とするポリエチレンシーラントフィルム。
【請求項2】
ＪＩＳ Ｋ７１２７を参考に測定した引張弾性率測定において、機械方向（ＭＤ）の１％変形時荷重が式（１）を満たし、さらにＪＩＳ Ｋ７１２４を参考に測定したダートドロップインパクト（ＤＤＩ）の値が式（２）を満たす、請求項１に記載のポリエチレンシーラントフィルム。
式（１）：（ＭＤ１％変形時荷重）＝０．０２５９×（フィルム厚み）×５／４＋０．６４７３
式（２）：（ＤＤＩ）＝４．７３×（フィルム厚み）×５／４－１６１．０４
式（１）：（ＭＤ１％変形時荷重）＝０．０２５９×（フィルム厚み）×５／４＋０．６４７３
式（２）：（ＤＤＩ）＝４．７３×（フィルム厚み）×５／４－１６１．０４
【請求項3】
環状オレフィン系樹脂（ｂ１）はエチレン・環状オレフィン共重合体であり、エチレン／環状オレフィンの含有量が重量比で１５～４０／８５～６０のものであることを特徴とする請求項１に記載のポリエチレンシーラントフィルム。
【請求項4】
前記エチレン・環状オレフィン共重合体は、ガラス転移点が６０℃以上、１５０℃以下であることを特徴とする請求項１に記載のポリエチレンシーラントフィルム。
【請求項5】
環状オレフィン系樹脂（ｂ１）は、ポリエチレンシーラントフィルム全体を基準として、５～２５重量％含まれることを特徴とする、請求項１に記載のポリエチレンシーラントフィルム。
【請求項6】
ポリエチレン（ａ）及びポリエチレン樹脂組成物（ｃ）は直鎖状低密度ポリエチレンであり、ポリエチレン（ａ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ｂ２）及びポリエチレン樹脂組成物（ｃ）は、１９０℃におけるメルトインデックスが０．１～３０ｇ／１０分であることを特徴とする、請求項１に記載のポリエチレンシーラントフィルム。
【請求項7】
ＪＩＳ Ｋ７１２８－２に準拠して測定したエルメンドルフ引裂強度が、機械方向と直交する方向（ＴＤ）において、５０Ｎ／ｍｍ以下であることを特徴とする、請求項１に記載のポリエチレンシーラントフィルム。
【請求項8】
ＪＩＳ Ｚ１７１３を参考に測定したヒートシール強度測定において、１６０℃でのヒートシール強度が式（３）を満たすことを特徴とする、請求項１に記載のポリエチレンシーラントフィルム。
式（３）：（１６０℃ヒートシール強度）＝０．１８7×（フィルム厚さ）×５／４＋７．１６０
式（３）：（１６０℃ヒートシール強度）＝０．１８7×（フィルム厚さ）×５／４＋７．１６０
【請求項9】
請求項１に記載のポリエチレンシーラントフィルムからなる層を含む樹脂積層体。
【請求項10】
請求項１に記載のポリエチレンシーラントフィルムからなる層をシーラントとして含み、ポリエチレン基材フィルムを含む、請求項９に記載の樹脂積層体。
【請求項11】
樹脂積層体を構成する層が、すべてポリエチレン樹脂組成物で構成されたポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体であることを特徴する、請求項９に記載の樹脂積層体。
【請求項12】
請求項１に記載のポリエチレン基材フィルムとして、未延伸基材フィルムを用いた、請求項９に記載の包装材料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明はポリエチレンモノマテリアル包材などの樹脂積層体に用いる、剛性強度バランス、引裂き性に優れたモノマテリアルシーラントフィルム、さらにそのモノマテリアルシーラントフィルムを含むポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体、該積層体から構成される包装材に関する。
【背景技術】
【0002】
従来、包装材の基本的な構成の一つとして基材フィルムとシーラントフィルムを接着剤で貼り合わせるものがある。このうち、シーラントフィルムは適度な柔軟性、透明性、ヒートシール性に優れたポリエチレン樹脂組成物からなるフィルムが広く使用されている。他方、基材フィルムには剛性、耐衝撃性、耐熱性の観点からポリエステル樹脂組成物またはポリアミド樹脂組成物からなるフィルムを延伸したフィルムが使用されている（特許文献１）。
【0003】
近年、循環型社会の構築を求める声の高まりとともに、高いリサイクル性を有する包装材が求められている。しかしながら、従来の包装材は上記したように異種の樹脂材料から構成されており、樹脂材料ごとに分離するのが困難であるため、リサイクルされていないのが現状である。
【0004】
高いリサイクル性を持たせる方法として、全て同一の樹脂材料からなる包装材（モノマテリアル包装材）を構成することが挙げられる。ポリエチレン樹脂組成物は包装材の原料として広く使用されているため、基材フィルムもシーラントフィルムもポリエチレン樹脂組成物で構成されたポリエチレンモノマテリアル包装材は、循環型社会を実現するリサイクル性の高い包装材として期待されている。
【0005】
ポリエチレンモノマテリアル包装材の構成はポリエチレン基材フィルムとポリエチレンシーラントフィルムからなるのが一般的であるが、特にポリエチレンモノマテリアル包装材のポリエチレンシーラントフィルムとして例えば、市場に出回っている直鎖低密度ポリエチレンを使用したポリエチレンシーラントフィルムを用いたポリエチレンモノマテリアル包装材（特許文献２）や、特定の樹脂物性をもつポリエチレン樹脂組成物をポリエチレンシーラントフィルムに使用することにより、シール時の加工性を改善したポリエチレンモノマテリアル包装材（特許文献３）が挙げられる。さらに、１軸延伸ポリエチレンフィルムとポリエチレンシーラントとを、接着剤を介してラミネートしたポリエチレンモノマテリアル包装材（特許文献４）も提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0006】
【特許文献1】特開２００９－２０２５１９号公報
【特許文献2】特開２０１９－１６６８１０号公報
【特許文献3】特表２０２０－５２６４１２号公報
【特許文献4】特許第７１９２２３８号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0007】
しかしながら、上記のポリエチレンモノマテリアル包装材料はポリエチレン基材フィルムよりも剛性に優れるポリエステル基材フィルム、強度に優れるポリアミド基材フィルムを使用しないため、一般的な構成の包装材料よりも剛性強度バランスが劣る課題がある。また１軸延伸ポリエチレンフィルムとポリエチレンシーラントフィルムとの積層体は、１軸延伸ポリエチレンフィルムの延伸方向の引裂きは可能だが、延伸方向と直交する方向は引き裂けない課題がある。こうしたことから、ポリエチレンモノマテリアル包装材において剛性強度バランスが良く、１軸延伸ポリエチレンフィルムをラミネートした際に、延伸方向と延伸方向と直交する方向の引裂き性が良いモノマテリアル包装材の開発が望まれていた。
本発明の目的はポリエチレンモノマテリアル包装材におけるポリエチレンシーラントフィルムとして好適なポリエチレンシーラントフィルム、およびそれを用いた樹脂積層体と包装材を提供することにある。
本発明の目的はポリエチレンモノマテリアル包装材におけるポリエチレンシーラントフィルムとして好適なポリエチレンシーラントフィルム、およびそれを用いた樹脂積層体と包装材を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【0008】
本発明者らは、上記課題を解決するため鋭意研究を重ねた結果、特定の条件を満たすポリエチレン樹脂組成物を特定の層に積層させた積層体を、ポリエチレンシーラントとして使用することで上記の課題を解決可能な特性を示すモノマテリアルシーラントフィルムやモノマテリアル樹脂積層体が得られることを見出し、これらの知見に基づいて発明を完成させるに至った。
【0009】
すなわち、本発明［１］によれば、ポリエチレン基材フィルムに積層されるポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体用のポリエチレンシーラントフィルムであって、少なくとも３層以上の層構造を有し、密度が０．９１０～０．９４０ｇ／ｃｍ３のポリエチレン（ａ）からなる外層（Ａ）、環状オレフィン系樹脂（ｂ１）２０～７０重量％と、密度が０．８７０～０．９３５ｇ／ｃｍ３の直鎖状低密度ポリエチレン（ｂ２）３０～８０重量％とからなる中間層（Ｂ）、及び密度が０．８７０～０．９３０ｇ／ｃｍ３のポリエチレン（ｃ）からなる内層（Ｃ）が、順に積層されてなることを特徴とするポリエチレンシーラントフィルム。
【0010】
また本発明［２］によれば、ＪＩＳ Ｋ７１２７を参考に測定した引張弾性率測定において、機械方向（ＭＤ）の１％変形時荷重が式（１）を満たし、さらにＪＩＳ Ｋ７１２４を参考に測定したダートドロップインパクト（ＤＤＩ）の値が式（２）を満たす発明［１］に記載のポリエチレンシーラントフィルム。
式（１）：（ＭＤ１％変形時荷重）＝０．０２５９×（フィルム厚み）×５／４＋０．６４７３
式（２）：（ＤＤＩ）＝４．７３×（フィルム厚み）×５／４－１６１．０４
式（１）：（ＭＤ１％変形時荷重）＝０．０２５９×（フィルム厚み）×５／４＋０．６４７３
式（２）：（ＤＤＩ）＝４．７３×（フィルム厚み）×５／４－１６１．０４
【0011】
また本発明［３］によれば、環状オレフィン系樹脂（ｂ１）はエチレン・環状オレフィン共重合体であり、エチレン／環状オレフィンの含有量が重量比で１５～４０／８５～６０のものであることを特徴とする発明［１］に記載のポリエチレンシーラントフィルム。
【0012】
また本発明［４］によれば、前記エチレン・環状オレフィン共重合体は、ガラス転移点が６０℃以上、１５０℃以下であることを特徴とする発明［１］に記載のポリエチレンシーラントフィルム。
【0013】
また本発明［５］によれば、環状オレフィン系樹脂（ｂ１）は、ポリエチレンシーラントフィルム全体を基準として、５～２５重量％含まれることを特徴とする、発明［１］に記載のポリエチレンシーラントフィルム。
【0014】
また本発明［６］によれば、ポリエチレン樹脂組成物（ａ）及びポリエチレン樹脂組成物（ｃ）は直鎖状低密度ポリエチレンであり、ポリエチレン樹脂組成物（ａ）、直鎖状低密度ポリエチレン（ｂ２）及びポリエチレン樹脂組成物（ｃ）は、１９０℃におけるメルトインデックスが０．１～３０ｇ／１０分であることを特徴とする、発明［１］に記載のポリエチレンシーラントフィルム。
【0015】
また本発明［７］によれば、ＪＩＳ Ｋ７１２８－２に準拠して測定したエルメンドルフ引裂強度が、機械方向と直交する方向（ＴＤ）において、５０Ｎ／ｍｍ以下であることを特徴とする、発明［１］に記載のポリエチレンシーラントフィルム。
【0016】
また本発明［８］によれば、ＪＩＳ Ｚ１７１３を参考に測定したヒートシール強度測定において、１６０℃でのヒートシール強度が式（３）を満たすことを特徴とする、発明［１］に記載のポリエチレンシーラントフィルム。
式（３）：（１６０℃ヒートシール強度）＝０．１８7×（フィルム厚さ）×５／４＋７．１６０
式（３）：（１６０℃ヒートシール強度）＝０．１８7×（フィルム厚さ）×５／４＋７．１６０
【0017】
また本発明［９］によれば、発明［１］に記載のポリエチレンシーラントフィルムからなる層を含む樹脂積層体。
【0018】
また本発明［１０］によれば、 発明［１］に記載のポリエチレンシーラントフィルムからなる層をシーラントとして含み、ポリエチレン基材フィルムを含む、請求項９に記載の樹脂積層体。
【0019】
また本発明［１１］によれば、樹脂積層体を構成する層が、すべてポリエチレン樹脂組成物で構成されたポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体であることを特徴する、発明［９］に記載の樹脂積層体。
【0020】
また本発明［１２］によれば、発明［１］に記載のポリエチレン基材として、ポリエチレン未延伸基材フィルムを用いた、発明［９］に記載の包装材料。
【発明の効果】
【0021】
本発明のポリエチレンシーラントフィルムは、ポリエチレンモノマテリアル包装材に好適なシーラントフィルムを提供することができる。また、ポリエチレン基材フィルムを用い、本発明のポリエチレンシーラントフィルムと貼り合わせて使用することで、リサイクル性の高い包装材料、特に単一素材で構成された、モノマテリアルの積層体及び包装材を提供することができる。さらに、既存のポリエチレンシーラントフィルムと比較してダウンゲージが可能であり、１軸延伸ポリエチレンフィルムと積層した際に易引裂き性を付与することができる。
【発明を実施するための形態】
【0022】
１．ポリエチレン樹脂組成物
本発明におけるポリエチレン樹脂組成物とは、ポリエチレンシーラントフィルムの原料として用いる樹脂組成物であって、エチレン単独重合体もしくは炭素数３～１８のα－オレフィンとの共重合体であり、エチレン比率が少なくとも５０モル％以上である樹脂組成物のことを指す。この炭素数３～１８のα－オレフィンとしては、好ましくは炭素数３～１２のものであり、具体的には、プロピレン、１－ブテン、１－ヘキセン、１－オクテン、４－メチル－１－ペンテンなどが挙げられる。また、これらのα－オレフィンの含有量は、合計で通常３０モル％以下、好ましくは２０モル％以下の範囲で選択されることが望ましい。この範囲であれば、フィルムなどの柔軟性と耐熱性が良好になる。
ここでα－オレフィンの含有量は、下記の条件の１３Ｃ－ＮＭＲ法によって計測される値である。
装置：日本電子製 ＪＥＯＬ－ＧＳＸ２７０
濃度：３００ｍｇ／２ｍＬ
溶媒：オルソジクロロベンゼン
また、ポリエチレン樹脂組成物はポリエチレン樹脂単体又はそのポリエチレン樹脂混合物の両方を意味し、それに必要な添加剤を加えていてもよい。
さらに本発明において、ポリエチレン樹脂組成物（ｘ）と記載する場合があるが（ｘはアルファベットａ～ｃのいずれか）、これはポリエチレンシーラントフィルムの原料として用いるポリエチレン樹脂組成物のうち、本発明の要件を満たすような複数のポリエチレン樹脂組成物を便宜的に区別するものであり、ポリエチレン樹脂組成物の中のある一部であることを意味する。
本発明におけるポリエチレン樹脂組成物とは、ポリエチレンシーラントフィルムの原料として用いる樹脂組成物であって、エチレン単独重合体もしくは炭素数３～１８のα－オレフィンとの共重合体であり、エチレン比率が少なくとも５０モル％以上である樹脂組成物のことを指す。この炭素数３～１８のα－オレフィンとしては、好ましくは炭素数３～１２のものであり、具体的には、プロピレン、１－ブテン、１－ヘキセン、１－オクテン、４－メチル－１－ペンテンなどが挙げられる。また、これらのα－オレフィンの含有量は、合計で通常３０モル％以下、好ましくは２０モル％以下の範囲で選択されることが望ましい。この範囲であれば、フィルムなどの柔軟性と耐熱性が良好になる。
ここでα－オレフィンの含有量は、下記の条件の１３Ｃ－ＮＭＲ法によって計測される値である。
装置：日本電子製 ＪＥＯＬ－ＧＳＸ２７０
濃度：３００ｍｇ／２ｍＬ
溶媒：オルソジクロロベンゼン
また、ポリエチレン樹脂組成物はポリエチレン樹脂単体又はそのポリエチレン樹脂混合物の両方を意味し、それに必要な添加剤を加えていてもよい。
さらに本発明において、ポリエチレン樹脂組成物（ｘ）と記載する場合があるが（ｘはアルファベットａ～ｃのいずれか）、これはポリエチレンシーラントフィルムの原料として用いるポリエチレン樹脂組成物のうち、本発明の要件を満たすような複数のポリエチレン樹脂組成物を便宜的に区別するものであり、ポリエチレン樹脂組成物の中のある一部であることを意味する。
【0023】
・ポリエチレン樹脂組成物の分類
ポリエチレン樹脂組成物は、密度やポリマー構造によって分類が可能である。本発明において、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）は密度０．９５０～０．９７０ｇ／ｃｍ３であり、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）は密度０．９３１～０．９４９ｇ／ｃｍ３であり、直鎖低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）は密度０．９１１～０．９３０ｇ／ｃｍ３であり、超低密度ポリエチレン（ＵＬＤＰＥ）は密度０．８７０～０．９１０ｇ／ｃｍ３の密度範囲とする。低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）の密度はＬＬＤＰＥと同じ領域であるが、ＬＬＤＰＥが主として直線構造なのに対して、枝分かれを多く持つポリマー構造を持つポリエチレン樹脂組成物とする。
ポリエチレン樹脂組成物は、密度やポリマー構造によって分類が可能である。本発明において、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）は密度０．９５０～０．９７０ｇ／ｃｍ３であり、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）は密度０．９３１～０．９４９ｇ／ｃｍ３であり、直鎖低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）は密度０．９１１～０．９３０ｇ／ｃｍ３であり、超低密度ポリエチレン（ＵＬＤＰＥ）は密度０．８７０～０．９１０ｇ／ｃｍ３の密度範囲とする。低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）の密度はＬＬＤＰＥと同じ領域であるが、ＬＬＤＰＥが主として直線構造なのに対して、枝分かれを多く持つポリマー構造を持つポリエチレン樹脂組成物とする。
【0024】
・樹脂ブレンド
本発明で使用されるポリエチレン樹脂組成物は、単一樹脂であってもよく、二種以上の樹脂を混合して、本発明の要件を満たすポリエチレン樹脂組成物を製造し、それを用いてもよい。混合するポリエチレン樹脂はエチレンを単独重合、もしくはエチレンとα―オレフィンを共重合させたバージン樹脂でも、使用済みのポリエチレンを主成分とする製品をメカニカルリサイクルして得られるリサイクル樹脂でも、ＩＳＣＣ ＰＬＵＳ認証などにより認証されたマスバランス方式を採用して製造したエチレン系重合体であってもよい。
本発明で使用されるポリエチレン樹脂組成物は、単一樹脂であってもよく、二種以上の樹脂を混合して、本発明の要件を満たすポリエチレン樹脂組成物を製造し、それを用いてもよい。混合するポリエチレン樹脂はエチレンを単独重合、もしくはエチレンとα―オレフィンを共重合させたバージン樹脂でも、使用済みのポリエチレンを主成分とする製品をメカニカルリサイクルして得られるリサイクル樹脂でも、ＩＳＣＣ ＰＬＵＳ認証などにより認証されたマスバランス方式を採用して製造したエチレン系重合体であってもよい。
【0025】
・バージン樹脂の重合触媒および重合方法
ポリエチレン樹脂組成物を構成するためのバージン樹脂は、石油原料を由来とするエチレン、バイオマス原料を由来とするエチレンまたはケミカルリサイクルで得られるエチレンのいずれか少なくとも１つを原料として、チーグラー・ナッタ触媒、フィリップス触媒、メタロセン触媒等の重合触媒などの従来公知の触媒を用いて製造される。好ましくはチーグラー・ナッタ触媒またはメタロセン触媒である。一般にこれらの触媒は有機金属化合物で構成された錯体を、シリカやＭｇ化合物などの担体に担持された状態である。
重合方法は、高圧法、溶液法、スラリー法、気相法のいずれかが挙げられる。高圧法は酸素、過酸化物などのラジカル発生源、もしくは金属錯体からなる触媒を開始剤とし、反応容器にエチレン、コモノマー、開始剤を投入し高温高圧の条件下で重合を行う方法である。反応容器の形によってチューブラー法とオートクレーブ法にさらに分けることができる。
溶液法は、ポリマーの融点以上の温度で炭化水素溶媒中にポリマーが溶解した状態で行う重合法である。スラリー法は溶媒にヘキサンまたはイソブタンなどの炭化水素化合物を用い、生成したポリエチレンがスラリーとして溶媒中に存在する重合方法である。反応容器の形状によって、オートクレーブ法とループパイプ法の２つに大別される。
気相法は、たて型の反応容器の下部からエチレンとコモノマーとしてα－オレフィン、連鎖移動剤として水素をガスの状態でフィードし、そこへ重合触媒を投入する重合方法であり（編著：松浦一雄、三上尚孝／ポリエチレン技術読本より）、本発明のポリエチレン樹脂組成物の製造方法としては気相法が好ましい。
ポリエチレン樹脂組成物を構成するためのバージン樹脂は、石油原料を由来とするエチレン、バイオマス原料を由来とするエチレンまたはケミカルリサイクルで得られるエチレンのいずれか少なくとも１つを原料として、チーグラー・ナッタ触媒、フィリップス触媒、メタロセン触媒等の重合触媒などの従来公知の触媒を用いて製造される。好ましくはチーグラー・ナッタ触媒またはメタロセン触媒である。一般にこれらの触媒は有機金属化合物で構成された錯体を、シリカやＭｇ化合物などの担体に担持された状態である。
重合方法は、高圧法、溶液法、スラリー法、気相法のいずれかが挙げられる。高圧法は酸素、過酸化物などのラジカル発生源、もしくは金属錯体からなる触媒を開始剤とし、反応容器にエチレン、コモノマー、開始剤を投入し高温高圧の条件下で重合を行う方法である。反応容器の形によってチューブラー法とオートクレーブ法にさらに分けることができる。
溶液法は、ポリマーの融点以上の温度で炭化水素溶媒中にポリマーが溶解した状態で行う重合法である。スラリー法は溶媒にヘキサンまたはイソブタンなどの炭化水素化合物を用い、生成したポリエチレンがスラリーとして溶媒中に存在する重合方法である。反応容器の形状によって、オートクレーブ法とループパイプ法の２つに大別される。
気相法は、たて型の反応容器の下部からエチレンとコモノマーとしてα－オレフィン、連鎖移動剤として水素をガスの状態でフィードし、そこへ重合触媒を投入する重合方法であり（編著：松浦一雄、三上尚孝／ポリエチレン技術読本より）、本発明のポリエチレン樹脂組成物の製造方法としては気相法が好ましい。
【0026】
これらの製法により得られるポリエチレン樹脂組成物は、従来知られている様々な用途に応じるために、広い範囲において様々な密度、メルトフローレイト（ＭＦＲ）、そのほか樹脂物性の組み合わせを有するが、その中でも、本発明の要件を満たすポリエチレン樹脂組成物を選択し、用いることを特徴とする。
【0027】
・添加剤
本発明で使用されるポリエチレン樹脂組成物は、本発明の目的を損なわない範囲で、一般に樹脂組成物用として用いられている添加剤、例えば、酸化防止剤、熱安定剤、中和剤、アンチブロッキング剤、粘着付与剤、帯電防止剤、スリップ剤、核剤、発泡剤、架橋剤、バイオマス資源、生分解促進剤等が配合されてもよい。
本発明で使用されるポリエチレン樹脂組成物は、本発明の目的を損なわない範囲で、一般に樹脂組成物用として用いられている添加剤、例えば、酸化防止剤、熱安定剤、中和剤、アンチブロッキング剤、粘着付与剤、帯電防止剤、スリップ剤、核剤、発泡剤、架橋剤、バイオマス資源、生分解促進剤等が配合されてもよい。
【0028】
２．ポリエチレン基材フィルム
本発明のポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体は、少なくともポリエチレン基材フィルムと、ポリエチレンシーラントフィルムからなり、ポリエチレン基材フィルムとしては、未延伸基材フィルム、延伸基材フィルム又は電子線架橋フィルムなどを用いることができるが、好ましくは未延伸基材フィルム、延伸基材フィルムが用いられる。
未延伸基材フィルムとは、ポリエチレン樹脂組成物をインフレーション成形またはＴダイ成形にて得られるフィルムを意味する。延伸基材フィルムとは、ポリエチレン樹脂組成物をインフレーション成形またはＴダイ成形にて得られたフィルムを、延伸して得られるフィルムのことを意味する。
本発明のポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体は、少なくともポリエチレン基材フィルムと、ポリエチレンシーラントフィルムからなり、ポリエチレン基材フィルムとしては、未延伸基材フィルム、延伸基材フィルム又は電子線架橋フィルムなどを用いることができるが、好ましくは未延伸基材フィルム、延伸基材フィルムが用いられる。
未延伸基材フィルムとは、ポリエチレン樹脂組成物をインフレーション成形またはＴダイ成形にて得られるフィルムを意味する。延伸基材フィルムとは、ポリエチレン樹脂組成物をインフレーション成形またはＴダイ成形にて得られたフィルムを、延伸して得られるフィルムのことを意味する。
【0029】
・使用するポリエチレン樹脂組成物
ポリエチレン基材フィルムに使用されるポリエチレン樹脂組成物は特に限定されないが、エチレンを単独重合、もしくはエチレンとα―オレフィンを共重合させたバージン樹脂でも、使用済みのポリエチレンを主成分とする製品をメカニカルリサイクルして得られるリサイクル樹脂でも、ＩＳＣＣ ＰＬＵＳ認証などにより認証されたマスバランス方式を採用して製造したエチレン系重合体であってもよい。分類としては低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、直鎖低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）が挙げられ、これらを混合したポリエチレン基材フィルム用樹脂組成物であってもよい。
また、本発明の目的を損なわない範囲で、一般に樹脂組成物用として用いられている添加剤、例えば、酸化防止剤、熱安定剤、中和剤、アンチブロッキング剤、粘着付与剤、帯電防止剤、スリップ剤、核剤、発泡剤、架橋剤、バイオマス資源、生分解促進剤等が配合されてもよい。
ポリエチレン基材フィルムに使用されるポリエチレン樹脂組成物は特に限定されないが、エチレンを単独重合、もしくはエチレンとα―オレフィンを共重合させたバージン樹脂でも、使用済みのポリエチレンを主成分とする製品をメカニカルリサイクルして得られるリサイクル樹脂でも、ＩＳＣＣ ＰＬＵＳ認証などにより認証されたマスバランス方式を採用して製造したエチレン系重合体であってもよい。分類としては低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、直鎖低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）が挙げられ、これらを混合したポリエチレン基材フィルム用樹脂組成物であってもよい。
また、本発明の目的を損なわない範囲で、一般に樹脂組成物用として用いられている添加剤、例えば、酸化防止剤、熱安定剤、中和剤、アンチブロッキング剤、粘着付与剤、帯電防止剤、スリップ剤、核剤、発泡剤、架橋剤、バイオマス資源、生分解促進剤等が配合されてもよい。
【0030】
・未延伸ポリエチレン基材フィルム
未延伸ポリエチレン基材フィルムの製造方法としてインフレーション成形、Ｔダイ成形法またはカレンダー成形法が挙げられるが、生産速度、製造のしやすさなどの観点からインフレーション成形またはＴダイ成形法が好ましい。また単層フィルムであってもよいし、多層フィルムであってもよい。
また未延伸ポリエチレン基材フィルムの製造条件は特に限定されるものではないが、フィルムの厚みは５μｍ～１００μが好ましい。より好ましくは１０μｍ～９０μｍであり、さらに好ましくは１５μｍ～８０μｍである
未延伸ポリエチレン基材フィルムの製造方法としてインフレーション成形、Ｔダイ成形法またはカレンダー成形法が挙げられるが、生産速度、製造のしやすさなどの観点からインフレーション成形またはＴダイ成形法が好ましい。また単層フィルムであってもよいし、多層フィルムであってもよい。
また未延伸ポリエチレン基材フィルムの製造条件は特に限定されるものではないが、フィルムの厚みは５μｍ～１００μが好ましい。より好ましくは１０μｍ～９０μｍであり、さらに好ましくは１５μｍ～８０μｍである
【0031】
・延伸ポリエチレン基材フィルム
延伸ポリエチレン基材フィルムは原反を延伸することで得られる。原反の製造方法としてインフレーション成形、Ｔダイ成形法またはカレンダー成形法が挙げられるが、生産速度、製造のしやすさなどの観点からインフレーション成形またはＴダイ成形法が好ましい。また単一のポリエチレン樹脂組成物を用いた単層フィルムであってもよいし、複数のポリエチレン樹脂組成物を用いた多層フィルムであってもよい。
また原反の製造条件は特に限定されるものではないが、原反フィルムの厚みは２０μｍ～２００μが好ましい。より好ましくは３０μｍ～２００μｍであり、さらに好ましくは５０μｍ～２００μｍである。
延伸ポリエチレン基材フィルムは原反を延伸することで得られる。原反の製造方法としてインフレーション成形、Ｔダイ成形法またはカレンダー成形法が挙げられるが、生産速度、製造のしやすさなどの観点からインフレーション成形またはＴダイ成形法が好ましい。また単一のポリエチレン樹脂組成物を用いた単層フィルムであってもよいし、複数のポリエチレン樹脂組成物を用いた多層フィルムであってもよい。
また原反の製造条件は特に限定されるものではないが、原反フィルムの厚みは２０μｍ～２００μが好ましい。より好ましくは３０μｍ～２００μｍであり、さらに好ましくは５０μｍ～２００μｍである。
【0032】
・延伸ポリエチレン基材フィルムの延伸方法
延伸ポリエチレン基材フィルムとしては１軸延伸フィルムであっても、２軸延伸フィルムであってもよい。延伸方法は縦１軸延伸、横１軸延伸、逐次２軸延伸、同時２軸延伸のいずれかが使用可能である。
延伸ポリエチレン基材フィルムとしては１軸延伸フィルムであっても、２軸延伸フィルムであってもよい。延伸方法は縦１軸延伸、横１軸延伸、逐次２軸延伸、同時２軸延伸のいずれかが使用可能である。
【0033】
・延伸ポリエチレン基材フィルムの縦延伸倍率
延伸ポリエチレン基材フィルムの縦方向、すなわち機械方向（ＭＤ）の延伸倍率は、２倍以上１５倍以下であることが好ましく、５倍以上１０倍以下であることが好ましい。更に７倍以上とすると好ましい。延伸基材フィルムの機械方向（ＭＤ）の延伸倍率を大きくすることにより、本発明の積層体の強度および耐熱性を向上することができる。さらに、基材への印刷適性を向上することができる。また、基材の透明性を向上することができるため、基材のポリエチレンシーラントフィルム側表面に画像を形成した場合に、その視認性を向上させることができる。一方、延伸基材フィルムの機械方向（ＭＤ）の延伸倍率の上限値は、特に制限されるものではないが、破断限界の観点からは１５倍以下、更には１０倍以下とすることが好ましい。
延伸ポリエチレン基材フィルムの縦方向、すなわち機械方向（ＭＤ）の延伸倍率は、２倍以上１５倍以下であることが好ましく、５倍以上１０倍以下であることが好ましい。更に７倍以上とすると好ましい。延伸基材フィルムの機械方向（ＭＤ）の延伸倍率を大きくすることにより、本発明の積層体の強度および耐熱性を向上することができる。さらに、基材への印刷適性を向上することができる。また、基材の透明性を向上することができるため、基材のポリエチレンシーラントフィルム側表面に画像を形成した場合に、その視認性を向上させることができる。一方、延伸基材フィルムの機械方向（ＭＤ）の延伸倍率の上限値は、特に制限されるものではないが、破断限界の観点からは１５倍以下、更には１０倍以下とすることが好ましい。
【0034】
・延伸ポリエチレン基材フィルムの横延伸倍率
延伸ポリエチレン基材フィルムの横方向、すなわちＴＤの延伸倍率は、１．５倍以上であることが好ましく、さらに好ましくは２倍以上である。
延伸基材フィルムのＴＤの延伸倍率を１．５倍以上とすることにより、本発明の積層体の強度および耐熱性を向上することができる。さらに、基材への印刷適性を向上することができる。また、基材の透明性を向上することができるため、基材のポリエチレンシーラント側表面に画像を形成した場合に、その視認性を向上させることができる。一方、ポリエチレン延伸基材フィルムのＴＤの延伸倍率の上限値は、特に制限されるものではないが、破断限界の観点からは１０倍以下とすることが好ましい。
延伸ポリエチレン基材フィルムの横方向、すなわちＴＤの延伸倍率は、１．５倍以上であることが好ましく、さらに好ましくは２倍以上である。
延伸基材フィルムのＴＤの延伸倍率を１．５倍以上とすることにより、本発明の積層体の強度および耐熱性を向上することができる。さらに、基材への印刷適性を向上することができる。また、基材の透明性を向上することができるため、基材のポリエチレンシーラント側表面に画像を形成した場合に、その視認性を向上させることができる。一方、ポリエチレン延伸基材フィルムのＴＤの延伸倍率の上限値は、特に制限されるものではないが、破断限界の観点からは１０倍以下とすることが好ましい。
【0035】
・延伸ポリエチレン基材フィルムの二軸延伸倍率
延伸ポリエチレン基材フィルムをＭＤ及びＴＤに延伸する場合には、各々１．５倍以上が好ましく、さらに好ましくは２倍以上である。
延伸ポリエチレン基材フィルムのＭＤ、ＴＤの延伸倍率を大きくすることにより、本発明の積層体の強度および耐熱性を向上することができる。さらに、基材への印刷適性を向上することができる。また、基材の透明性を向上することができるため、基材のポリエチレンシーラントフィルム側表面に画像を形成した場合に、その視認性を向上させることができる。一方、延伸ポリエチレン基材フィルムのＭＤ及びＴＤそれぞれの延伸倍率の上限、特に制限されるものではないが、延伸ポリエチレン基材フィルムの破断点限界の観点から、ＭＤ及びＴＤの延伸倍率の下限値を１．５倍、好ましくは２倍とし、ＭＤ延伸倍率とＴＤ延伸倍率との積が５０以下とすることが好ましい。
延伸ポリエチレン基材フィルムをＭＤ及びＴＤに延伸する場合には、各々１．５倍以上が好ましく、さらに好ましくは２倍以上である。
延伸ポリエチレン基材フィルムのＭＤ、ＴＤの延伸倍率を大きくすることにより、本発明の積層体の強度および耐熱性を向上することができる。さらに、基材への印刷適性を向上することができる。また、基材の透明性を向上することができるため、基材のポリエチレンシーラントフィルム側表面に画像を形成した場合に、その視認性を向上させることができる。一方、延伸ポリエチレン基材フィルムのＭＤ及びＴＤそれぞれの延伸倍率の上限、特に制限されるものではないが、延伸ポリエチレン基材フィルムの破断点限界の観点から、ＭＤ及びＴＤの延伸倍率の下限値を１．５倍、好ましくは２倍とし、ＭＤ延伸倍率とＴＤ延伸倍率との積が５０以下とすることが好ましい。
【0036】
・多層延伸フィルム
ポリエチレン樹脂組成物から構成される延伸基材フィルムは、複数の複数のフィルムを積層させた多層延伸フィルムであってもよい。
使用できる樹脂としては、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、超低密度ポリエチレン（ＵＬＤＰＥ）が挙げられる。また、積層の方法は共押成形によって得られる共押フィルムを、更に延伸してもよいし、接着剤を使用してフィルム同士を接着したものであってもよい。
ポリエチレン樹脂組成物から構成される延伸基材フィルムは、複数の複数のフィルムを積層させた多層延伸フィルムであってもよい。
使用できる樹脂としては、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、超低密度ポリエチレン（ＵＬＤＰＥ）が挙げられる。また、積層の方法は共押成形によって得られる共押フィルムを、更に延伸してもよいし、接着剤を使用してフィルム同士を接着したものであってもよい。
【0037】
３．ポリエチレンシーラントフィルム
ポリエチレンシーラントフィルムとは、少なくとも１つ以上のポリエチレン樹脂組成物からなる層（ヒートシール層）を含み、この層が融着することによってシールできることを特徴とするフィルムである。
本発明のポリエチレンシーラントフィルムは少なくとも３層以上の層構造を有し、密度が０．９１０～０．９４０ｇ／ｃｍ３のポリエチレン樹脂組成物（ａ）からなる外層（Ａ）、環状オレフィン系樹脂（ｂ１）２０～７０重量％と、密度が０．８７０～０．９３５ｇ／ｃｍ３の直鎖状低密度ポリエチレン樹脂組成物（ｂ２）３０～８０重量％とからなる中間層（Ｂ）、及び密度が０．８７０～０．９３０ｇ／ｃｍ３のポリエチレン樹脂組成物（ｃ）からなる内層（Ｃ）が、順に積層されてなることを特徴とする。
ポリエチレンシーラントフィルムとは、少なくとも１つ以上のポリエチレン樹脂組成物からなる層（ヒートシール層）を含み、この層が融着することによってシールできることを特徴とするフィルムである。
本発明のポリエチレンシーラントフィルムは少なくとも３層以上の層構造を有し、密度が０．９１０～０．９４０ｇ／ｃｍ３のポリエチレン樹脂組成物（ａ）からなる外層（Ａ）、環状オレフィン系樹脂（ｂ１）２０～７０重量％と、密度が０．８７０～０．９３５ｇ／ｃｍ３の直鎖状低密度ポリエチレン樹脂組成物（ｂ２）３０～８０重量％とからなる中間層（Ｂ）、及び密度が０．８７０～０．９３０ｇ／ｃｍ３のポリエチレン樹脂組成物（ｃ）からなる内層（Ｃ）が、順に積層されてなることを特徴とする。
【0038】
・ポリエチレンシーラントフィルムの製造方法と製造条件
ポリエチレンシーラントフィルムの製造方法としては公知技術を使用することができる。具体的にはインフレーション成形、Ｔダイ成形、カレンダー成形が挙げられるが、好ましくはインフレーション成形、Ｔダイ成形である。またポリエチレンシーラントフィルムの厚みは特に限定されないが、フィルム全体で１０～２００μｍが好ましく、より好ましくは３０～１８０μｍである。本発明のシーラントフィルムはインフレーション成形もしくはＴダイ成形による共押成形によって積層させることが好ましい。
ポリエチレンシーラントフィルムの製造方法としては公知技術を使用することができる。具体的にはインフレーション成形、Ｔダイ成形、カレンダー成形が挙げられるが、好ましくはインフレーション成形、Ｔダイ成形である。またポリエチレンシーラントフィルムの厚みは特に限定されないが、フィルム全体で１０～２００μｍが好ましく、より好ましくは３０～１８０μｍである。本発明のシーラントフィルムはインフレーション成形もしくはＴダイ成形による共押成形によって積層させることが好ましい。
【0039】
・ポリエチレン樹脂組成物（ａ）からなる外層（Ａ）
本発明のポリエチレンシーラントフィルムにおける外層（Ａ）に使用されるポリエチレン樹脂組成物（ａ）は、密度が０．９１０～０．９４０ｇ／ｃｍ３であることを必須とする。好ましくは０．９１５～０．９３５ｇ／ｃｍ３であり、より好ましくは０．９２０～０．９３０ｇ／ｃｍ３である。密度が０．９１０ｇ／ｃｍ３以下であると、フィルムのブロッキングや成形性に問題があり、０．９４０ｇ／ｃｍ３以上であると、透明性の悪化による内容物の視認性の低下や、フィルムカールによるフェブハンドリング性の低下が懸念される。
１９０℃、２．１６ｋｇ荷重でのメルトフローレイト（ＭＦＲ）については０．１～３０ｇ／１０ｍｉｎが好ましく、より好ましくは０．５～２０ｇ／１０ｍｉｎであり、さらに好ましくは１～１０ｇ／１０ｍｉｎである。
本発明のポリエチレンシーラントフィルムにおける外層（Ａ）に使用されるポリエチレン樹脂組成物（ａ）は、密度が０．９１０～０．９４０ｇ／ｃｍ３であることを必須とする。好ましくは０．９１５～０．９３５ｇ／ｃｍ３であり、より好ましくは０．９２０～０．９３０ｇ／ｃｍ３である。密度が０．９１０ｇ／ｃｍ３以下であると、フィルムのブロッキングや成形性に問題があり、０．９４０ｇ／ｃｍ３以上であると、透明性の悪化による内容物の視認性の低下や、フィルムカールによるフェブハンドリング性の低下が懸念される。
１９０℃、２．１６ｋｇ荷重でのメルトフローレイト（ＭＦＲ）については０．１～３０ｇ／１０ｍｉｎが好ましく、より好ましくは０．５～２０ｇ／１０ｍｉｎであり、さらに好ましくは１～１０ｇ／１０ｍｉｎである。
【0040】
・中間層（Ｂ）
本発明のポリエチレンシーラントフィルムは環状オレフィン系樹脂（ｂ１）２０～７０重量％と、密度が０．８７０～０．９３５ｇ／ｃｍ３の直鎖状低密度ポリエチレン樹脂組成物（ｂ２）３０～８０重量％からなる。環状オレフィン系樹脂（ｂ１）が２０重量％よりも低いと、フィルムの剛性強度バランスや引裂き性が悪化する。環状オレフィン系樹脂（ｂ１）が７０重量％よりも多いと、フィルムの剛性が高くなりすぎ、成形性が悪化する。
本発明のポリエチレンシーラントフィルムは環状オレフィン系樹脂（ｂ１）２０～７０重量％と、密度が０．８７０～０．９３５ｇ／ｃｍ３の直鎖状低密度ポリエチレン樹脂組成物（ｂ２）３０～８０重量％からなる。環状オレフィン系樹脂（ｂ１）が２０重量％よりも低いと、フィルムの剛性強度バランスや引裂き性が悪化する。環状オレフィン系樹脂（ｂ１）が７０重量％よりも多いと、フィルムの剛性が高くなりすぎ、成形性が悪化する。
【0041】
・環状オレフィン系樹脂（ｂ１）
本発明のポリエチレンシーラントフィルムの中間層（Ｂ）で用いる環状オレフィン系樹脂（ｂ１）としては、例えば、ノルボルネン系重合体、ビニル脂環式炭化水素重合体、環状共役ジエン重合体等が挙げられる。これらの中でも、ノルボルネン系重合体が好ましい。また、ノルボルネン系重合体としては、ノルボルネン系単量体の開環重合体（以下、「ＣＯＰ」ともいう。）、ノルボルネン系単量体とエチレン等のα－オレフィンを共重合したノルボルネン系共重合体（以下、「ＣＯＣ」ともいう。）等が挙げられる。また、ＣＯＰ及びＣＯＣの水素添加物も用いることができる。
本発明においては、ポリエチレンに対する分散性の理由により、環状オレフィン系樹脂（ｂ１）はＣＯＣであることが好ましい。また、ＣＯＣとしては、直鎖状モノマーがエチレンである、エチレン・環状オレフィン共重合体であることが好ましい。さらには、環状モノマーは、ノルボルネン等であることが好ましい。
本発明のポリエチレンシーラントフィルムの中間層（Ｂ）で用いる環状オレフィン系樹脂（ｂ１）としては、例えば、ノルボルネン系重合体、ビニル脂環式炭化水素重合体、環状共役ジエン重合体等が挙げられる。これらの中でも、ノルボルネン系重合体が好ましい。また、ノルボルネン系重合体としては、ノルボルネン系単量体の開環重合体（以下、「ＣＯＰ」ともいう。）、ノルボルネン系単量体とエチレン等のα－オレフィンを共重合したノルボルネン系共重合体（以下、「ＣＯＣ」ともいう。）等が挙げられる。また、ＣＯＰ及びＣＯＣの水素添加物も用いることができる。
本発明においては、ポリエチレンに対する分散性の理由により、環状オレフィン系樹脂（ｂ１）はＣＯＣであることが好ましい。また、ＣＯＣとしては、直鎖状モノマーがエチレンである、エチレン・環状オレフィン共重合体であることが好ましい。さらには、環状モノマーは、ノルボルネン等であることが好ましい。
【0042】
ＣＯＣとしては、エチレン、プロピレン、ブテン－１、ペンテン－１、ヘキセン－１、ヘプテン－１、オクテン－１等のα－オレフィンなどの直鎖状モノマーとテトラシクロドデセン、ノルボルネンなどの環状モノマーとから得られた環状オレフィン共重合体が挙げられる。さらに具体的には上記直鎖状モノマーと炭素数が３～２０のモノシクロアルケンやビシクロ［２．２．１］－２－ヘプテン（ノルボルネン）及びこの誘導体、トリシクロ［４．３．０．１２，５］－３－デセン及びその誘導体、テトラシクロ［４．４．０．１．２，５．１７，１０］－３－ドデセン及びこの誘導体、ペンタシクロ［６．５．１．１３，６．０２，７．０９，１３］－４－ペンタデセン及びこの誘導体、ペンタシクロ［７．４．０．１２，５．１９，１２．０８，１３］－３－ペンタデセン及びこの誘導体、ペンタシクロ［８．４．０．１２，５．１９，１２．０８，１３］－３－ヘキサデセン及びこの誘導体、ペンタシクロ［６．６．１．１３，６．０２，７．０９，１４］－４－ヘキサデセン及びこの誘導体、ヘキサシクロ［６．６．１．１３，６．１１０，１３．０２，７．０９，１４］－４－ヘプタデセン及びこの誘導体、ヘプタシクロ［８．７．０．１２，９．１４，７．１１１，１７．０３，８．０１２，１６］－５－エイコセン等およびこの誘導体、ヘプタシクロ［８．７．０．１３，６．１１０，１７．１１２，１５．０２，７．０１１，１６］－４－エイコセン及びこの誘導体、ヘプタシクロ［８．８．０．１２，９．１４，７．１１１，１８．０３，８．０１２，１７］－５－ヘンエイコセン及びこの誘導体、オクタシクロ［８．８．０．１２，９．１４，７．１１１，１８．１１３，１６．０３，８．０１２，１７］－５－ドコセン及びこの誘導体、ノナシクロ［１０．９．１．１４，７．１１３，２０．１１５，１８．０２，１０．０３，８．０１２，２１．０１４，１９］－５－ペンタコセン及びこの誘導体等の環状オレフィンとの共重合体からなる環状オレフィン共重合体などが挙げられる。直鎖状モノマー及び環状モノマーは、それぞれ、単独でも、２種類以上を併用することもできる。また、このような環状オレフィン共重合体は単独であるいは組み合わせて使用することができる。また、環状オレフィン系樹脂(b)に、前記ＣＯＰとＣＯＣを併用することもできる。その場合は、ＣＯＰとＣＯＣのそれぞれの異なった性能を付与することができる。
【0043】
本発明においては、エチレン・環状オレフィン共重合体は、エチレン／環状オレフィンの含有割合が重量比で１５～４０／８５～６０のものであることが好ましい。より好ましくは３０～４０／７０～６０のものである。エチレンが１５重量％未満であると、剛性が高くなりすぎ、インフレーション成形性および製袋適正を悪化させるため好ましくない。一方、エチレンが４０重量％以上であると、十分な易引裂性、剛性が得られないため好ましくない。含有比率がこの範囲にあれば、フィルムの剛性、引裂性、加工安定性、衝撃強度が向上するため好ましい。
さらにまた、エチレン・環状オレフィン共重合体はガラス転移温度が６０～１５０℃であることが好ましい。より好ましくは、７０℃～１４０℃である。ガラス転移温度が１５０℃を超えると、ポリエチレンとの粘度差が大きくなり過ぎて、分散性が悪くなり、加工安定性が悪くなるだけでなく、十分な易引裂性が得られない可能性があり、好ましくない。一方、ガラス転移温度が６０℃未満であると、十分な剛性が得られず、易引裂性の低下が懸念される。さらに、ガラス転移温度以上の温度下に晒された際に、十分な易引裂性が得られない可能性がある。
また、環状オレフィン系樹脂（ｂ１）の重量平均分子量は、５，０００～５００，０００が好ましく、より好ましくは７，０００～３００，０００である。
こうした環状オレフィン系樹脂（ｂ１）の市販品として例えば日本ゼオン株式会社製「ＺＥＯＮＯＲ」（ＣＯＰ）、三井化学株式会社製「ＡＰＥＬ」（ＣＯＣ）、ポリプラスチックス社製「ＴＯＰＡＳ」（ＣＯＣ）が挙げられる。本発明においては、ノルボルネン系単量体の含有比率が、前述の範囲にあること、加工性等の理由から、ＴＯＰＡＳのグレード８００７、６０１３、６０１５が好ましい。
さらにまた、エチレン・環状オレフィン共重合体はガラス転移温度が６０～１５０℃であることが好ましい。より好ましくは、７０℃～１４０℃である。ガラス転移温度が１５０℃を超えると、ポリエチレンとの粘度差が大きくなり過ぎて、分散性が悪くなり、加工安定性が悪くなるだけでなく、十分な易引裂性が得られない可能性があり、好ましくない。一方、ガラス転移温度が６０℃未満であると、十分な剛性が得られず、易引裂性の低下が懸念される。さらに、ガラス転移温度以上の温度下に晒された際に、十分な易引裂性が得られない可能性がある。
また、環状オレフィン系樹脂（ｂ１）の重量平均分子量は、５，０００～５００，０００が好ましく、より好ましくは７，０００～３００，０００である。
こうした環状オレフィン系樹脂（ｂ１）の市販品として例えば日本ゼオン株式会社製「ＺＥＯＮＯＲ」（ＣＯＰ）、三井化学株式会社製「ＡＰＥＬ」（ＣＯＣ）、ポリプラスチックス社製「ＴＯＰＡＳ」（ＣＯＣ）が挙げられる。本発明においては、ノルボルネン系単量体の含有比率が、前述の範囲にあること、加工性等の理由から、ＴＯＰＡＳのグレード８００７、６０１３、６０１５が好ましい。
【0044】
・ポリエチレン樹脂組成物（ｃ）からなる内層（Ｃ）
本発明のポリエチレンシーラントフィルムにおける外層（Ｃ）に使用されるポリエチレン樹脂組成物（ｃ）は、密度が０．８７０～０．９３０ｇ／ｃｍ３であることを必須とする。好ましくは０．８８０～０．９２７ｇ／ｃｍ３であり、より好ましくは０．８９０～０．９２５ｇ／ｃｍ３である。密度が０．８７０ｇ／ｃｍ３以下であると、フィルムのブロッキングや成形性に問題があり、０．９３０ｇ／ｃｍ３以上であると、シール温度が高くなり、外層（Ａ）もしくは外層（Ａ）と接するように配置されている基材フィルムがシールバーに融着する可能性がある。
１９０℃、２．１６ｋｇ荷重でのメルトフローレイト（ＭＦＲ）については特に制限はないが、０．１～３０ｇ／１０ｍｉｎが好ましく、より好ましくは０．５～２０ｇ／１０ｍｉｎであり、さらに好ましくは１～１０ｇ／１０ｍｉｎである。
本発明のポリエチレンシーラントフィルムにおける外層（Ｃ）に使用されるポリエチレン樹脂組成物（ｃ）は、密度が０．８７０～０．９３０ｇ／ｃｍ３であることを必須とする。好ましくは０．８８０～０．９２７ｇ／ｃｍ３であり、より好ましくは０．８９０～０．９２５ｇ／ｃｍ３である。密度が０．８７０ｇ／ｃｍ３以下であると、フィルムのブロッキングや成形性に問題があり、０．９３０ｇ／ｃｍ３以上であると、シール温度が高くなり、外層（Ａ）もしくは外層（Ａ）と接するように配置されている基材フィルムがシールバーに融着する可能性がある。
１９０℃、２．１６ｋｇ荷重でのメルトフローレイト（ＭＦＲ）については特に制限はないが、０．１～３０ｇ／１０ｍｉｎが好ましく、より好ましくは０．５～２０ｇ／１０ｍｉｎであり、さらに好ましくは１～１０ｇ／１０ｍｉｎである。
【0045】
・１％変形時荷重
本発明に係るポリエチレンシーラントフィルムは、ＪＩＳ Ｋ７１２７を参考に測定した引張弾性率測定において、機械方向（ＭＤ）の１％変形時荷重が式（１）を満たすことを特徴とする。
式（１）：（ＭＤ１％変形時荷重（Ｎ））＝０．０２５９×（フィルム厚み）×５／４＋０．６４７３
ＭＤ１％変形時荷重が式（１）を満たさない場合、フィルムの剛性が低いことを意味しており、包材全体の剛性が低下し、従来包材からのダウンゲージ量が減少する。
本発明に係るポリエチレンシーラントフィルムは、ＪＩＳ Ｋ７１２７を参考に測定した引張弾性率測定において、機械方向（ＭＤ）の１％変形時荷重が式（１）を満たすことを特徴とする。
式（１）：（ＭＤ１％変形時荷重（Ｎ））＝０．０２５９×（フィルム厚み）×５／４＋０．６４７３
ＭＤ１％変形時荷重が式（１）を満たさない場合、フィルムの剛性が低いことを意味しており、包材全体の剛性が低下し、従来包材からのダウンゲージ量が減少する。
【0046】
・ダートドロップインパクト（ＤＤＩ）
本発明に係るポリエチレンシーラントフィルムは、ＪＩＳ Ｋ７１２４を参考に測定したＤＤＩの値が式（２）を満たすことを特徴とする。
式（２）：（ＤＤＩ（ｇ））＝４．７３×（フィルム厚み）×５／４－１６１．０４
ＤＤＩの値が式（２）を満たさない場合、フィルムの耐衝撃強度が低いことを意味しており、包材全体の耐衝撃強度が低下し、従来包材からのダウンゲージ量が低下する。
本発明に係るポリエチレンシーラントフィルムは、ＪＩＳ Ｋ７１２４を参考に測定したＤＤＩの値が式（２）を満たすことを特徴とする。
式（２）：（ＤＤＩ（ｇ））＝４．７３×（フィルム厚み）×５／４－１６１．０４
ＤＤＩの値が式（２）を満たさない場合、フィルムの耐衝撃強度が低いことを意味しており、包材全体の耐衝撃強度が低下し、従来包材からのダウンゲージ量が低下する。
【0047】
・エルメンドルフ引裂強度
本発明のポリエチレンシーラントフィルムは、ＪＩＳ Ｋ７１２８－２に準拠して測定したエルメンドルフ引裂強度が、機械方向と直交する方向（ＴＤ）において、５０Ｎ／ｍｍ以下であることを特徴とする。より好ましくは４０Ｎ／ｍｍ以下であり、さらに好ましくは３０Ｎ／ｍｍ以下である。下限は特に限定されないが、測定における最低値０Ｎ／ｍｍ以上である。ＴＤのエルメンドルフ引裂強度が５０Ｎ／ｍｍ以上であると、フィルムをうまく引裂けず、好ましくない。
本発明のポリエチレンシーラントフィルムは、ＪＩＳ Ｋ７１２８－２に準拠して測定したエルメンドルフ引裂強度が、機械方向と直交する方向（ＴＤ）において、５０Ｎ／ｍｍ以下であることを特徴とする。より好ましくは４０Ｎ／ｍｍ以下であり、さらに好ましくは３０Ｎ／ｍｍ以下である。下限は特に限定されないが、測定における最低値０Ｎ／ｍｍ以上である。ＴＤのエルメンドルフ引裂強度が５０Ｎ／ｍｍ以上であると、フィルムをうまく引裂けず、好ましくない。
【0048】
・ヒートシール強度
本発明のポリエチレンシーラントフィルムは、ＪＩＳ Ｚ１７１３を参考に測定したヒートシール強度測定において、１６０℃でのヒートシール強度が式（３）を満たすことを特徴とする。
式（３）：（１６０℃ヒートシール強度（Ｎ／１５ｍｍ））＝０．１８７×（フィルム厚さ）×５／４＋７．１６０
１６０℃でのヒートシール強度が式（３）を満たさない場合、従来包装からダウンゲージしたポリエチレンシーラントフィルムを用いて包材にした時に、シール部で破袋する可能性が高くなるため、好ましくない。
本発明のポリエチレンシーラントフィルムは、ＪＩＳ Ｚ１７１３を参考に測定したヒートシール強度測定において、１６０℃でのヒートシール強度が式（３）を満たすことを特徴とする。
式（３）：（１６０℃ヒートシール強度（Ｎ／１５ｍｍ））＝０．１８７×（フィルム厚さ）×５／４＋７．１６０
１６０℃でのヒートシール強度が式（３）を満たさない場合、従来包装からダウンゲージしたポリエチレンシーラントフィルムを用いて包材にした時に、シール部で破袋する可能性が高くなるため、好ましくない。
【0049】
４．その他
本発明のポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体とは、樹脂積層体を構成する層が、全てまたは主たる成分がポリエチレン樹脂組成物で構成された樹脂積層体をいう。この樹脂積層体は、ポリエチレン樹脂組成物のみで構成されたポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体として扱うことができる。ポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体中の樹脂成分中、主たる成分であるポリエチレン樹脂組成物の割合について、特に制限されるものではないが、好ましくは８０重量％以上、より好ましくは９０重量％以上、さらに好ましくは１００重量％である。
本発明のポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体とは、樹脂積層体を構成する層が、全てまたは主たる成分がポリエチレン樹脂組成物で構成された樹脂積層体をいう。この樹脂積層体は、ポリエチレン樹脂組成物のみで構成されたポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体として扱うことができる。ポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体中の樹脂成分中、主たる成分であるポリエチレン樹脂組成物の割合について、特に制限されるものではないが、好ましくは８０重量％以上、より好ましくは９０重量％以上、さらに好ましくは１００重量％である。
【0050】
・表面処理
基材フィルムとシーラントフィルムは表面処理が施されていることが好ましい。これにより、隣接する層との密着性を向上することができる。
表面処理の方法は特に限定されず、例えば、コロナ放電処理、オゾン処理、酸素ガスおよび／または窒素ガスなどを用いた低温プラズマ処理、グロー放電処理などの物理的処理、並びに化学薬品を用いた酸化処理などの化学的処理が挙げられる。
また、基材表面に従来公知のアンカーコート剤を用いて、アンカーコート層を形成してもよい。
基材フィルムとシーラントフィルムは表面処理が施されていることが好ましい。これにより、隣接する層との密着性を向上することができる。
表面処理の方法は特に限定されず、例えば、コロナ放電処理、オゾン処理、酸素ガスおよび／または窒素ガスなどを用いた低温プラズマ処理、グロー放電処理などの物理的処理、並びに化学薬品を用いた酸化処理などの化学的処理が挙げられる。
また、基材表面に従来公知のアンカーコート剤を用いて、アンカーコート層を形成してもよい。
【0051】
・印刷
基材フィルムまたはシーラントの少なくとも一方の面に、文字、柄、記号等の画像が形成されていてもよい。画像の経時的な劣化を防止することができるため、基材フィルムとシーラントフィルムが向かい合う面に画像が形成されていることが好ましい。
画像の形成方法は、特に限定されるものではなく、グラビア印刷法、オフセット印刷法、フレキソ印刷法等の従来公知の印刷法を挙げることができる。これらの中でも、環境負荷の観点から、フレキソ印刷法が好ましい。
基材フィルムまたはシーラントの少なくとも一方の面に、文字、柄、記号等の画像が形成されていてもよい。画像の経時的な劣化を防止することができるため、基材フィルムとシーラントフィルムが向かい合う面に画像が形成されていることが好ましい。
画像の形成方法は、特に限定されるものではなく、グラビア印刷法、オフセット印刷法、フレキソ印刷法等の従来公知の印刷法を挙げることができる。これらの中でも、環境負荷の観点から、フレキソ印刷法が好ましい。
【0052】
・蒸着膜
基材フィルムまたはシーラントフィルムの少なくとも一方の面に蒸着膜を備えていてもよい。蒸着膜としては、アルミニウムなどの金属、並びに酸化アルミニウム、酸化珪素、酸化マグシウム、酸化カルシウム、酸化ジルコニウム、酸化チタン、酸化ホウ素、酸化ハフニウム、酸化バリウムなどの無機酸化物から構成される、蒸着膜を挙げることができる。
基材フィルムまたはシーラントフィルムの少なくとも一方の面に蒸着膜を備えていてもよい。蒸着膜としては、アルミニウムなどの金属、並びに酸化アルミニウム、酸化珪素、酸化マグシウム、酸化カルシウム、酸化ジルコニウム、酸化チタン、酸化ホウ素、酸化ハフニウム、酸化バリウムなどの無機酸化物から構成される、蒸着膜を挙げることができる。
【0053】
また、蒸着膜の厚さは、１ｎｍ以上１５０ｎｍ以下であることが好ましく、５ｎｍ以上６０ｎｍ以下であることがより好ましく、１０ｎｍ以上４０ｎｍ以下であることがさらに好ましい。
蒸着膜の厚さを１ｎｍ以上とすることにより、本発明の積層体の酸素バリア性および水蒸気バリア性をより向上することができる。また、蒸着膜の厚さを１５０ｎｍ以下とすることにより、蒸着膜におけるクラックの発生を防止することができると共に、本発明の積層体のリサイクル性を向上することができる。
蒸着膜の厚さを１ｎｍ以上とすることにより、本発明の積層体の酸素バリア性および水蒸気バリア性をより向上することができる。また、蒸着膜の厚さを１５０ｎｍ以下とすることにより、蒸着膜におけるクラックの発生を防止することができると共に、本発明の積層体のリサイクル性を向上することができる。
【0054】
蒸着膜が、アルミニウム蒸着膜である場合には、そのＯＤ値は、２以上３．５以下であることが好ましい。これにより、本発明の積層体の生産性を維持しつつ、酸素バリア性および水蒸気バリア性を向上することができる。なお、本発明において、ＯＤ値は、ＪＩＳ－Ｋ－７３６１に準拠して測定することができる。
【0055】
蒸着膜は、従来公知の方法を用いて形成することができ、例えば、真空蒸着法、スパッタリング法およびイオンプレーティング法などの物理気相成長法（Ｐｈｙｓｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ法、ＰＶＤ法）、並びにプラズマ化学気相成長法、熱化学気相成長法および光化学気相成長法などの化学気相成長法（Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ法、ＣＶＤ法）などを挙げることができる。
【0056】
また、例えば、物理気相成長法と化学気相成長法の両者を併用して異種の無機酸化物の蒸着膜の２層以上からなる複合膜を形成して使用することもできる。蒸着チャンバーの真空度としては、酸素導入前においては、１０－２～１０－８ｍｂａｒ程度が好ましく、酸素導入後においては、１０－１～１０－６ｍｂａｒ程度が好ましい。なお、酸素導入量などは、蒸着機の大きさなどによって異なる。導入する酸素には、キャリヤーガスとしてアルゴンガス、ヘリウムガス、窒素ガスなどの不活性ガスを支障のない範囲で使用してもよい。フィルムの搬送速度は、１０～８００ｍ／ｍｉｎ程度とすることができる。
【0057】
蒸着膜の表面は、上記表面処理が施されていることが好ましい。これにより、隣接する層との密着性を向上することができる。
【0058】
・コート
基材フィルムまたはシーラントフィルムの少なくとも一方の面に、コート層として耐熱コート層またはバリアコート層を備えることができ、少なくとも１種の樹脂材料を含む。コート層の樹脂材料として例えば、ポリエステル、ポリオレフィン、セルロース樹脂、（メタ）アクリル樹脂、ウレタン樹脂およびビニル樹脂などが挙げられる。
基材フィルムまたはシーラントフィルムの少なくとも一方の面に、コート層として耐熱コート層またはバリアコート層を備えることができ、少なくとも１種の樹脂材料を含む。コート層の樹脂材料として例えば、ポリエステル、ポリオレフィン、セルロース樹脂、（メタ）アクリル樹脂、ウレタン樹脂およびビニル樹脂などが挙げられる。
【0059】
コート層に含まれる樹脂材料の、積層体の総重量に対する割合は、３質量％以下であることが好ましく、１質量％以下であることがより好ましい。これにより、本発明の積層体のリサイクル性を維持しつつ、耐熱性やバリア性を向上することができる。
【0060】
コート層の厚さは、０．１μｍ以上、５μｍ以下であることが好ましく、０．５μｍ以上、３μｍ以下であることがより好ましい。これにより、本発明の延伸基材フィルムを用いて得られる積層体のリサイクル性を維持しつつ、耐熱性やバリア性を向上することができる。
【0061】
・接着剤
上記樹脂積層体を積層するため、接着剤を使用することができる。使用する接着剤は少なくとも１つの樹脂組成物を含むが、特に制限はない。使用できる接着剤は例えば、エポキシ系、アクリル系、ウレタン系がある。
また、上記いずれかの樹脂組成物を含む接着剤は、特に制限はないが必要に応じて１液型、２液型、ホットメルト型を使用することができる。
また、ＤＩＣ株式会社製、商品名：ＰＡＳＬＩＭや三菱ガス化学株式会社製、商品名：マクシーブといったバリア性を持つ接着剤を用いると、そのほかバリア性を持つ素材の使用量が減り、樹脂積層体のポリエチレンの比率が上がるので好ましい。
上記樹脂積層体を積層するため、接着剤を使用することができる。使用する接着剤は少なくとも１つの樹脂組成物を含むが、特に制限はない。使用できる接着剤は例えば、エポキシ系、アクリル系、ウレタン系がある。
また、上記いずれかの樹脂組成物を含む接着剤は、特に制限はないが必要に応じて１液型、２液型、ホットメルト型を使用することができる。
また、ＤＩＣ株式会社製、商品名：ＰＡＳＬＩＭや三菱ガス化学株式会社製、商品名：マクシーブといったバリア性を持つ接着剤を用いると、そのほかバリア性を持つ素材の使用量が減り、樹脂積層体のポリエチレンの比率が上がるので好ましい。
【0062】
５．包装材
本発明の積層体は、包装材料用途に特に好適に使用することができる。包装材料の形状としては、特に限定されず包装袋であってもよく、スタンドパウチであってもよい。なお、スタンドパウチにおいては、胴部のみが上記樹脂積層体により形成されていても、底部のみが上記樹脂積層体により形成されていても、胴部および底部の両方が上記樹脂積層体により形成されていてもよい。
本発明の積層体は、包装材料用途に特に好適に使用することができる。包装材料の形状としては、特に限定されず包装袋であってもよく、スタンドパウチであってもよい。なお、スタンドパウチにおいては、胴部のみが上記樹脂積層体により形成されていても、底部のみが上記樹脂積層体により形成されていても、胴部および底部の両方が上記樹脂積層体により形成されていてもよい。
【0063】
・包装袋
袋状の包装材料は、上記積層体のヒートシール層が内側となるように、二つ折にして重ね合わせて、その端部をヒートシールすることにより製造することができる。
また、袋状の包装材料は、２枚の積層体を、ヒートシール層が向かい合うように重ね合わせ、その端部をヒートシールすることによっても製造することができる。
袋状の包装材料は、上記積層体のヒートシール層が内側となるように、二つ折にして重ね合わせて、その端部をヒートシールすることにより製造することができる。
また、袋状の包装材料は、２枚の積層体を、ヒートシール層が向かい合うように重ね合わせ、その端部をヒートシールすることによっても製造することができる。
【0064】
・スタンドパウチ
スタンドパウチ状の包装材料は、上記積層体のヒートシール層が内側となるように、筒状にヒートシールすることにより、胴部を形成し、次いで、ヒートシール層が内側となるように、上記積層体をＶ字状に折り、胴部の一端から挟み込み、ヒートシールすることにより底部を形成し、製造することができる。
スタンドパウチ状の包装材料は、上記積層体のヒートシール層が内側となるように、筒状にヒートシールすることにより、胴部を形成し、次いで、ヒートシール層が内側となるように、上記積層体をＶ字状に折り、胴部の一端から挟み込み、ヒートシールすることにより底部を形成し、製造することができる。
【0065】
ヒートシールの方法は、特に限定されるものではなく、例えば、バーシール、回転ロールシール、ベルトシール、インパルスシール、高周波シール、超音波シールなどの公知の方法で行うことができる。
【0066】
包装材料に充填される内容物は、特に限定されるものではなく、内容物は、液体、粉体およびゲル体であってもよい。また、食品であっても、非食品であってもよい。内容物充填後、開口をヒートシールすることにより、包装体とすることができる。
【実施例0067】
以下、本発明を実施例によって具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例によって限定されるものではない。またフィルム成形において、フィルムが流れる機械方向をＭＤ、ＭＤに直行する方向をＴＤとする。なお、実施例、比較例に用いた原料、評価は以下の通りである。
【0068】
＜評価方法＞
（１）ＭＤ１％変形時荷重
ＪＩＳ Ｋ７１２７を参考にして測定した。長さ２００ｍｍ、幅１０ｍｍの大きさの試験片をＭＤにカットした。ＯＲＩＥＮＴＥＣ社製、万能引張試験機（ＲＴＣ－１２１０Ａ）を用いて、引張速度２ｍｍ／ｍｉｎ、チャック間距離１００ｍｍとして５ｍｍ引っ張って測定した。測定データは自動的に株式会社Ａ＆Ｄ製解析ソフト（ＴＡＣＴ）へ取り込まれ、ソフト上の処理によってＭＤ１％変形時荷重を算出した。
（１）ＭＤ１％変形時荷重
ＪＩＳ Ｋ７１２７を参考にして測定した。長さ２００ｍｍ、幅１０ｍｍの大きさの試験片をＭＤにカットした。ＯＲＩＥＮＴＥＣ社製、万能引張試験機（ＲＴＣ－１２１０Ａ）を用いて、引張速度２ｍｍ／ｍｉｎ、チャック間距離１００ｍｍとして５ｍｍ引っ張って測定した。測定データは自動的に株式会社Ａ＆Ｄ製解析ソフト（ＴＡＣＴ）へ取り込まれ、ソフト上の処理によってＭＤ１％変形時荷重を算出した。
【0069】
（２）ＤＤＩ
ＪＩＳ Ｋ７１２４－１を参考にして測定した。試験機はテスター産業社製、ＩＭ－３０２ダートインパクトテスターを使用した。クランプにサンプルフィルムを挟み、フィルム面から６６ｃｍの高さのところの支柱に重錘ホルダーを設置した。Φ３８ｍｍのアルミニウム製半円球と長さ１５０ｍｍのシャフトを組み合わせた重錘（ダート）に任意の重さを設定し、重錘ホルダーに設置した。この状態で重錘を自由落下させ、フィルム面が破膜するかどうかを目視で判断した。ダートの重さ１点につき５回測定し、５回すべて破膜しない場合は一定の割合でダートを重くして再度測定した。５回すべて破膜する場合は一定の割合でダートを軽くして再度測定した。このように重さを変えて測定していき、５回すべて破膜しないダートの重さと５回すべて破膜するダートの重さが分かれば測定は終了とした。最後にフィルムサンプルの５０％破壊質量（Ｍ５０）および５０％破壊エネルギー（Ｅ５０）を次式［１］［２］で算出した。
［１］Ｍ５０＝Ｗ－Ｓ（Ｔ／１００－１／２）
［２］Ｅ５０＝Ｍ５０×ｇ×Ｈ
Ｗ：全試験数破壊時の最低質量（ｇ）
Ｓ：繰り返し試験時の質量間隔（ｇ）
Ｔ：各試験質量における５枚フィルムサンプルの破壊割合の総和（％）
Ｈ：フィルムサンプル面からダート先端までの距離（ｍ）
ｇ：重力加速度（９．８１ｍ／ｓ２）
ＪＩＳ Ｋ７１２４－１を参考にして測定した。試験機はテスター産業社製、ＩＭ－３０２ダートインパクトテスターを使用した。クランプにサンプルフィルムを挟み、フィルム面から６６ｃｍの高さのところの支柱に重錘ホルダーを設置した。Φ３８ｍｍのアルミニウム製半円球と長さ１５０ｍｍのシャフトを組み合わせた重錘（ダート）に任意の重さを設定し、重錘ホルダーに設置した。この状態で重錘を自由落下させ、フィルム面が破膜するかどうかを目視で判断した。ダートの重さ１点につき５回測定し、５回すべて破膜しない場合は一定の割合でダートを重くして再度測定した。５回すべて破膜する場合は一定の割合でダートを軽くして再度測定した。このように重さを変えて測定していき、５回すべて破膜しないダートの重さと５回すべて破膜するダートの重さが分かれば測定は終了とした。最後にフィルムサンプルの５０％破壊質量（Ｍ５０）および５０％破壊エネルギー（Ｅ５０）を次式［１］［２］で算出した。
［１］Ｍ５０＝Ｗ－Ｓ（Ｔ／１００－１／２）
［２］Ｅ５０＝Ｍ５０×ｇ×Ｈ
Ｗ：全試験数破壊時の最低質量（ｇ）
Ｓ：繰り返し試験時の質量間隔（ｇ）
Ｔ：各試験質量における５枚フィルムサンプルの破壊割合の総和（％）
Ｈ：フィルムサンプル面からダート先端までの距離（ｍ）
ｇ：重力加速度（９．８１ｍ／ｓ２）
【0070】
（３）ＴＤエルメンドルフ引裂き強度
ＪＩＳ Ｋ７１２８－２を参考にし、株式会社東洋精機製作所製、デジタルエルメンドルフ引裂き試験機（型式ＳＡ）を用いてＴＤエルメンドルフ引裂強度を評価した。
ＪＩＳ Ｋ７１２８－２を参考にし、株式会社東洋精機製作所製、デジタルエルメンドルフ引裂き試験機（型式ＳＡ）を用いてＴＤエルメンドルフ引裂強度を評価した。
【0071】
（４）ヒートシール強度
・ヒートシールサンプルの作成
ＪＩＳ Ｚ１７１３を参考に測定した。ＭＤ×ＴＤ＝２００×１５０（ｍｍ）のサンプルを準備し、このサンプルを外層（Ａ）が外側になるようにＴＤに半分に折ったものを１２μｍのＰＥＴフィルムで覆い、ＴＤと平行にヒートシールした。この時のシール条件は圧力０．２ＭＰａ、シール時間１．０ｓ、シール温度１６０℃であった。
・ヒートシールサンプルの作成
ＪＩＳ Ｚ１７１３を参考に測定した。ＭＤ×ＴＤ＝２００×１５０（ｍｍ）のサンプルを準備し、このサンプルを外層（Ａ）が外側になるようにＴＤに半分に折ったものを１２μｍのＰＥＴフィルムで覆い、ＴＤと平行にヒートシールした。この時のシール条件は圧力０．２ＭＰａ、シール時間１．０ｓ、シール温度１６０℃であった。
【0072】
・ヒートシール強度測定
ＯＲＩＥＮＴＥＣ社製万能引張試験機を用い、上記で作成したヒートシールサンプルを１５ｍｍ幅ずつＭＤにカットしたものを試験片として測定した。測定条件はチャック間距離５０ｍｍ、引張速度５００ｍｍ／ｍｉｎである。測定点数を５点とし、５点の加重平均をヒートシール強度とした。
ＯＲＩＥＮＴＥＣ社製万能引張試験機を用い、上記で作成したヒートシールサンプルを１５ｍｍ幅ずつＭＤにカットしたものを試験片として測定した。測定条件はチャック間距離５０ｍｍ、引張速度５００ｍｍ／ｍｉｎである。測定点数を５点とし、５点の加重平均をヒートシール強度とした。
【0073】
＜使用原料＞
（１－１）ポリエチレン（ａ）（ｃ）
・日本ポリエチレン株式会社製「ノバテックＵＦ３２０」、ＭＦＲ０．９ｇ／１０ｍｉｎ、密度０．９２２ｇ／ｃｍ３
・日本ポリエチレン株式会社製「ハーモレックスＮＦ３６６Ａ」、ＭＦＲ１．５ｇ／１０ｍｉｎ、密度０．９１９ｇ／ｃｍ３
・日本ポリエチレン株式会社製「ノバテックＵＦ９４３」、ＭＦＲ２．１ｇ／１０ｍｉｎ、密度０．９３８ｇ／ｃｍ３
・日本ポリエチレン株式会社製「ハーモレックスＮＦ３２４Ａ」、ＭＦＲ１．０ｇ／１０ｍｉｎ、密度０．９０６ｇ／ｃｍ３
（１－１）ポリエチレン（ａ）（ｃ）
・日本ポリエチレン株式会社製「ノバテックＵＦ３２０」、ＭＦＲ０．９ｇ／１０ｍｉｎ、密度０．９２２ｇ／ｃｍ３
・日本ポリエチレン株式会社製「ハーモレックスＮＦ３６６Ａ」、ＭＦＲ１．５ｇ／１０ｍｉｎ、密度０．９１９ｇ／ｃｍ３
・日本ポリエチレン株式会社製「ノバテックＵＦ９４３」、ＭＦＲ２．１ｇ／１０ｍｉｎ、密度０．９３８ｇ／ｃｍ３
・日本ポリエチレン株式会社製「ハーモレックスＮＦ３２４Ａ」、ＭＦＲ１．０ｇ／１０ｍｉｎ、密度０．９０６ｇ／ｃｍ３
【0074】
（１－２）環状オレフィン系樹脂（ｂ１）
・ポリプラスチックス株式会社製「ＴＯＰＡＳ８００７Ｆ－６００」
・ポリプラスチックス株式会社製「ＴＯＰＡＳ８００７Ｆ－６００」
【0075】
（１－３）直鎖状低密度ポリエチレン（ｂ２）
・直鎖状低密度ポリオレフィンＬＬ（ｂ２－１）
・直鎖状低密度ポリエチレンＬＬ（ｂ－２－２）
・日本ポリエチレン株式会社製「ノバテックＵＦ３２０」、ＭＦＲ０．９ｇ／１０ｍｉｎ、密度０．９２２ｇ／ｃｍ３
・日本ポリエチレン株式会社製「ノバテックＵＦ９４３」、ＭＦＲ２．１ｇ／１０ｍｉｎ、密度０．９３８ｇ／ｃｍ３
・日本ポリエチレン株式会社製「ハーモレックスＮＦ３２４Ａ」、ＭＦＲ１．０ｇ／１０ｍｉｎ、密度０．９０６ｇ／ｃｍ３
・直鎖状低密度ポリオレフィンＬＬ（ｂ２－１）
・直鎖状低密度ポリエチレンＬＬ（ｂ－２－２）
・日本ポリエチレン株式会社製「ノバテックＵＦ３２０」、ＭＦＲ０．９ｇ／１０ｍｉｎ、密度０．９２２ｇ／ｃｍ３
・日本ポリエチレン株式会社製「ノバテックＵＦ９４３」、ＭＦＲ２．１ｇ／１０ｍｉｎ、密度０．９３８ｇ／ｃｍ３
・日本ポリエチレン株式会社製「ハーモレックスＮＦ３２４Ａ」、ＭＦＲ１．０ｇ／１０ｍｉｎ、密度０．９０６ｇ／ｃｍ３
【0076】
［実施例１］
インフレーション成形機を用い、表１のフィルム構成で３層共押フィルムを成形した。フィルム物性値を表１に示す。
［実施例２］
フィルム厚みを１００μｍとした以外は実施例１と同様であった。フィルム物性値を表１に示す。
［実施例３］
フィルム層比１／２／１にした以外は実施例１と同様であった。フィルム物性値を表１に示す。
［実施例４］
フィルム厚みを１００μｍとした以外は実施例３と同様であった。フィルム物性値を表１に示す。
［実施例５］
インフレーション成形機を用い、表１のフィルム構成で３層共押フィルムを成形した。フィルム物性値を表１に示す。
［実施例６］
フィルム厚みを１００μｍとした以外は実施例５と同様であった。フィルム物性値を表１に示す。
［実施例７］
フィルム厚みを１４０μｍとした以外は実施例５と同様であった。フィルム物性値を表２に示す。
［実施例８］
インフレーション成形機を用い、表１のフィルム構成で３層共押フィルムを成形した。フィルム物性値を表２に示す。
［実施例９］
フィルム厚みを１００μｍとした以外は実施例８と同様であった。フィルム物性値を表２に示す。
［実施例１０］
フィルム厚みを１４０μｍとした以外は実施例８と同様であった。フィルム物性値を表２に示す。
［実施例１１］
フィルム層比２／３／２にした以外は実施例８と同様であった。フィルム物性値を表２に示す。
［実施例１２］
フィルム層比１／２／１にした以外は実施例８と同様であった。フィルム物性値を表２に示す。
インフレーション成形機を用い、表１のフィルム構成で３層共押フィルムを成形した。フィルム物性値を表１に示す。
［実施例２］
フィルム厚みを１００μｍとした以外は実施例１と同様であった。フィルム物性値を表１に示す。
［実施例３］
フィルム層比１／２／１にした以外は実施例１と同様であった。フィルム物性値を表１に示す。
［実施例４］
フィルム厚みを１００μｍとした以外は実施例３と同様であった。フィルム物性値を表１に示す。
［実施例５］
インフレーション成形機を用い、表１のフィルム構成で３層共押フィルムを成形した。フィルム物性値を表１に示す。
［実施例６］
フィルム厚みを１００μｍとした以外は実施例５と同様であった。フィルム物性値を表１に示す。
［実施例７］
フィルム厚みを１４０μｍとした以外は実施例５と同様であった。フィルム物性値を表２に示す。
［実施例８］
インフレーション成形機を用い、表１のフィルム構成で３層共押フィルムを成形した。フィルム物性値を表２に示す。
［実施例９］
フィルム厚みを１００μｍとした以外は実施例８と同様であった。フィルム物性値を表２に示す。
［実施例１０］
フィルム厚みを１４０μｍとした以外は実施例８と同様であった。フィルム物性値を表２に示す。
［実施例１１］
フィルム層比２／３／２にした以外は実施例８と同様であった。フィルム物性値を表２に示す。
［実施例１２］
フィルム層比１／２／１にした以外は実施例８と同様であった。フィルム物性値を表２に示す。
【0077】
［比較例１］
インフレーション成形機を用い、表１のフィルム構成で３層共押フィルムを成形した。フィルム物性値を表３に示す。
［比較例２］
フィルム厚みを１００μｍとした以外は比較例１と同様であった。フィルム物性値を表３に示す。
［比較例３］
フィルム厚みを１４０μｍとした以外は比較例１と同様であった。フィルム物性値を表３に示す。
［比較例４］
インフレーション成形機を用い、表１のフィルム構成で３層共押フィルムを成形した。フィルム物性値を表３に示す。
［比較例５］
フィルム厚みを１００μｍとした以外は比較例４と同様であった。フィルム物性値を表３に示す。
インフレーション成形機を用い、表１のフィルム構成で３層共押フィルムを成形した。フィルム物性値を表３に示す。
［比較例２］
フィルム厚みを１００μｍとした以外は比較例１と同様であった。フィルム物性値を表３に示す。
［比較例３］
フィルム厚みを１４０μｍとした以外は比較例１と同様であった。フィルム物性値を表３に示す。
［比較例４］
インフレーション成形機を用い、表１のフィルム構成で３層共押フィルムを成形した。フィルム物性値を表３に示す。
［比較例５］
フィルム厚みを１００μｍとした以外は比較例４と同様であった。フィルム物性値を表３に示す。
【0078】
＜評価＞
本発明のポリエチレンシーラントフィルムにおいては、表１～表３にみられるように、優れた剛性強度バランスを有し、１６０℃でのヒートシール強度が同じ厚みの比較例よりも大きいことが分かる。さらに易引裂性を有するため基材フィルムと積層した際に、優れたカット性を有する。
本発明のポリエチレンシーラントフィルムにおいては、表１～表３にみられるように、優れた剛性強度バランスを有し、１６０℃でのヒートシール強度が同じ厚みの比較例よりも大きいことが分かる。さらに易引裂性を有するため基材フィルムと積層した際に、優れたカット性を有する。
【0079】
【表1】
【0080】
【表2】
【0081】
【表3】
【0082】
本発明によれば、ポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体に優れるポリエチレンシーラントフィルムを提供することができる。
基材及びシーラントフィルムの双方がポリエチレン樹脂組成物で構成されるポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体の用途において用いるシーラントフィルムとして、極めて有用であり、従来のポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体のシーラントフィルムをダウンゲージすることにより、樹脂使用量を削減し、より環境負荷低減へ貢献することができる。
基材及びシーラントフィルムの双方がポリエチレン樹脂組成物で構成されるポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体の用途において用いるシーラントフィルムとして、極めて有用であり、従来のポリエチレンモノマテリアル樹脂積層体のシーラントフィルムをダウンゲージすることにより、樹脂使用量を削減し、より環境負荷低減へ貢献することができる。