(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024149389
(43)【公開日】2024-10-18
(54)【発明の名称】樹脂組成物
(51)【国際特許分類】
C08G 59/02 20060101AFI20241010BHJP
C08L 63/00 20060101ALI20241010BHJP
C08L 79/08 20060101ALI20241010BHJP
H05K 1/03 20060101ALI20241010BHJP
【ＦＩ】
C08G59/02
C08L63/00 A
C08L79/08
H05K1/03 610L
【審査請求】未請求
【請求項の数】22
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2024022946
(22)【出願日】2024-02-19
(31)【優先権主張番号】P 2023062993
(32)【優先日】2023-04-07
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(71)【出願人】
【識別番号】000000066
【氏名又は名称】味の素株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110002147
【氏名又は名称】弁理士法人酒井国際特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】奥山 英恵
【テーマコード（参考）】
4J002
4J036
【Ｆターム（参考）】
4J002CD02W
4J002CD04W
4J002CD05W
4J002CD06W
4J002CD07W
4J002CD13W
4J002CD14W
4J002CM04X
4J002CM04Y
4J002FD010
4J002FD146
4J002FD150
4J002GH00
4J002GK02
4J002GQ01
4J002GQ05
4J036AB01
4J036AB06
4J036AB07
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4J036AD03
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4J036AD09
4J036AD21
4J036AE05
4J036AF05
4J036AF06
4J036AF07
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4J036AF36
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4J036DB23
4J036DC02
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4J036DC06
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4J036DC13
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4J036DC38
4J036DC40
4J036DC46
4J036DD02
4J036DD05
4J036DD07
4J036FA03
4J036FA05
4J036FA06
4J036FB05
4J036FB14
4J036GA04
4J036GA11
4J036GA12
4J036GA13
4J036GA17
4J036GA23
(57)【要約】
【課題】反りが抑制され、導体層との密着強度に優れ、且つ低誘電正接である硬化物を得ることが可能な樹脂組成物の提供。
【解決手段】（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤、（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂、及び（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂、を含む樹脂組成物であって、（Ｄ）成分に対する（Ｃ）成分の質量比（（Ｃ）成分の含有量／（Ｄ）成分の含有量）が、０．２以上４以下である、樹脂組成物。
【選択図】なし
【解決手段】（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤、（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂、及び（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂、を含む樹脂組成物であって、（Ｄ）成分に対する（Ｃ）成分の質量比（（Ｃ）成分の含有量／（Ｄ）成分の含有量）が、０．２以上４以下である、樹脂組成物。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤、（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂、及び（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂、を含む樹脂組成物であって、
（Ｄ）成分に対する（Ｃ）成分の質量比（（Ｃ）成分の含有量／（Ｄ）成分の含有量）が、０．２以上４以下である、樹脂組成物。
（Ｄ）成分に対する（Ｃ）成分の質量比（（Ｃ）成分の含有量／（Ｄ）成分の含有量）が、０．２以上４以下である、樹脂組成物。
【請求項2】
（Ｃ）成分におけるブタジエン構造の含有率が、（Ｃ）成分を１００質量％とした場合、６０質量％以上である、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項3】
（Ｃ）成分の数平均分子量（Ｍｎ）が、５，０００以上である、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項4】
（Ｃ）成分が、ウレタン構造をさらに有する、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項5】
（Ａ）成分に対する（Ｃ）成分の質量比（（Ｃ）成分の含有量／（Ａ）成分の含有量）が、０．１以上０．５以下である、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項6】
（Ｄ）成分の重量平均分子量（Ｍｗ）が、５，０００以上である、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項7】
（Ｄ）成分が、フェノール性水酸基を有する、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項8】
（Ｄ）成分が、ダイマー酸由来の炭素骨格を有する、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項9】
（Ｄ）成分におけるダイマー酸由来の炭素骨格の含有率が、（Ｄ）成分を１００質量％とした場合、２０質量％以上である、請求項８に記載の樹脂組成物。
【請求項10】
（Ａ）成分に対する（Ｄ）成分の質量比（（Ｄ）成分の含有量／（Ａ）成分の含有量）が、０．１以上０．５以下である、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項11】
（Ａ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、１質量％以上２０質量％以下である、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項12】
（Ｂ）成分が、カルボジイミド系硬化剤を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項13】
（Ｂ）成分が、活性エステル系硬化剤を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項14】
（Ｂ）成分が、活性エステル系硬化剤、フェノール系硬化剤、及びカルボジイミド系硬化剤を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項15】
（Ｅ）無機充填材をさらに含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項16】
（Ｅ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、４０質量％以上である、請求項１５に記載の樹脂組成物。
【請求項17】
ＪＩＳ Ｋ７１２７に準拠して引張強度測定を行った場合、樹脂組成物の硬化物の破断点強度が、６０ＭＰａ以上であり、樹脂組成物の硬化物の破断点伸度が、０．５％以上であり、樹脂組成物の硬化物の弾性率が、２０ＧＰａ以下である、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項18】
樹脂組成物の硬化物の誘電正接（Ｄｆ）が、１０ＧＨｚ、２５℃で測定した場合、０．００４５以下である、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項19】
請求項１～１８の何れか１項に記載の樹脂組成物の硬化物。
【請求項20】
支持体と、当該支持体上に設けられた請求項１～１８の何れか１項に記載の樹脂組成物で形成された樹脂組成物層と、を有する樹脂シート。
【請求項21】
請求項１～１８の何れか１項に記載の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を備えるプリント配線板。
【請求項22】
請求項２１に記載のプリント配線板を含む、半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、エポキシ樹脂を含む樹脂組成物に関する。さらには、当該樹脂組成物を用いて得られる、樹脂シート、プリント配線板、及び半導体装置に関する。
【背景技術】
【0002】
プリント配線板の製造技術として、絶縁層と導体層を交互に積み重ねるビルドアップ方式による製造方法が知られている。ビルドアップ方式による製造方法において、一般に、絶縁層は、エポキシ樹脂を含む樹脂組成物を硬化させて形成される。
【0003】
プリント配線板の絶縁層には、伝送損失低減のため、低誘電正接が求められている。また、プリント配線板の絶縁層には、反りの抑制や、導体層との高い密着性も求められている。これまでに、イミド骨格を有する高分子樹脂を含有させた樹脂組成物が知られている（特許文献１及び２）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【特許文献1】特許第７１９４３１３号公報
【特許文献2】特許第７１９６２７５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
本発明の課題は、反りが抑制され、導体層との密着強度に優れ、且つ低誘電正接である硬化物を得ることができる樹脂組成物等を提供することにある。
【0006】
本発明の課題を達成すべく、本発明者らは鋭意検討した結果、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤、（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂、及び（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂、を含む樹脂組成物であって、（Ｄ）成分に対する（Ｃ）成分の質量比（（Ｃ）成分の含有量／（Ｄ）成分の含有量）が、０．２以上４以下である、樹脂組成物を用いることにより、反りが抑制され、導体層との密着強度に優れ、且つ低誘電正接である硬化物を得ることができることを見出し、本発明を完成させるに至った。
【課題を解決するための手段】
【0007】
すなわち、本発明は以下の内容を含む。
［１］ （Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤、（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂、及び（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂、を含む樹脂組成物であって、
（Ｄ）成分に対する（Ｃ）成分の質量比（（Ｃ）成分の含有量／（Ｄ）成分の含有量）が、０．２以上４以下である、樹脂組成物。
［２］ （Ｃ）成分におけるブタジエン構造の含有率が、（Ｃ）成分を１００質量％とした場合、６０質量％以上である、上記［１］に記載の樹脂組成物。
［３］ （Ｃ）成分の数平均分子量（Ｍｎ）が、５，０００以上である、上記［１］又は［２］に記載の樹脂組成物。
［４］ （Ｃ）成分が、ウレタン構造をさらに有する、上記［１］～［３］の何れかに記載の樹脂組成物。
［５］ （Ａ）成分に対する（Ｃ）成分の質量比（（Ｃ）成分の含有量／（Ａ）成分の含有量）が、０．１以上０．５以下である、上記［１］～［４］の何れかに記載の樹脂組成物。
［６］ （Ｄ）成分の重量平均分子量（Ｍｗ）が、５，０００以上である、上記［１］～［５］の何れかに記載の樹脂組成物。
［７］ （Ｄ）成分が、フェノール性水酸基を有する、上記［１］～［６］の何れかに記載の樹脂組成物。
［８］ （Ｄ）成分が、ダイマー酸由来の炭素骨格を有する、上記［１］～［７］の何れかに記載の樹脂組成物。
［９］ （Ｄ）成分におけるダイマー酸由来の炭素骨格の含有率が、（Ｄ）成分を１００質量％とした場合、２０質量％以上である、上記［８］に記載の樹脂組成物。
［１０］ （Ａ）成分に対する（Ｄ）成分の質量比（（Ｄ）成分の含有量／（Ａ）成分の含有量）が、０．１以上０．５以下である、上記［１］～［９］の何れかに記載の樹脂組成物。
［１１］ （Ａ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、１質量％以上２０質量％以下である、上記［１］～［１０］の何れかに記載の樹脂組成物。
［１２］ （Ｂ）成分が、カルボジイミド系硬化剤を含む、上記［１］～［１１］の何れかに記載の樹脂組成物。
［１３］ （Ｂ）成分が、活性エステル系硬化剤を含む、上記［１］～［１２］の何れかに記載の樹脂組成物。
［１４］ （Ｂ）成分が、活性エステル系硬化剤、フェノール系硬化剤、及びカルボジイミド系硬化剤を含む、上記［１］～［１３］の何れかに記載の樹脂組成物。
［１５］ （Ｅ）無機充填材をさらに含む、上記［１］～［１４］の何れかに記載の樹脂組成物。
［１６］ （Ｅ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、４０質量％以上である、上記［１５］に記載の樹脂組成物。
［１７］ ＪＩＳ Ｋ７１２７に準拠して引張強度測定を行った場合、樹脂組成物の硬化物の破断点強度が、６０ＭＰａ以上であり、樹脂組成物の硬化物の破断点伸度が、０．５％以上であり、樹脂組成物の硬化物の弾性率が、２０ＧＰａ以下である、上記［１］～［１６］の何れかに記載の樹脂組成物。
［１８］ 樹脂組成物の硬化物の誘電正接（Ｄｆ）が、１０ＧＨｚ、２５℃で測定した場合、０．００４５以下である、上記［１］～［１７］の何れかに記載の樹脂組成物。
［１９］ 上記［１］～［１８］の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物。
［２０］ 支持体と、当該支持体上に設けられた上記［１］～［１８］の何れかに記載の樹脂組成物で形成された樹脂組成物層と、を有する樹脂シート。
［２１］ 上記［１］～［１８］の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を備えるプリント配線板。
［２２］ 上記［２１］に記載のプリント配線板を含む、半導体装置。
［１］ （Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤、（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂、及び（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂、を含む樹脂組成物であって、
（Ｄ）成分に対する（Ｃ）成分の質量比（（Ｃ）成分の含有量／（Ｄ）成分の含有量）が、０．２以上４以下である、樹脂組成物。
［２］ （Ｃ）成分におけるブタジエン構造の含有率が、（Ｃ）成分を１００質量％とした場合、６０質量％以上である、上記［１］に記載の樹脂組成物。
［３］ （Ｃ）成分の数平均分子量（Ｍｎ）が、５，０００以上である、上記［１］又は［２］に記載の樹脂組成物。
［４］ （Ｃ）成分が、ウレタン構造をさらに有する、上記［１］～［３］の何れかに記載の樹脂組成物。
［５］ （Ａ）成分に対する（Ｃ）成分の質量比（（Ｃ）成分の含有量／（Ａ）成分の含有量）が、０．１以上０．５以下である、上記［１］～［４］の何れかに記載の樹脂組成物。
［６］ （Ｄ）成分の重量平均分子量（Ｍｗ）が、５，０００以上である、上記［１］～［５］の何れかに記載の樹脂組成物。
［７］ （Ｄ）成分が、フェノール性水酸基を有する、上記［１］～［６］の何れかに記載の樹脂組成物。
［８］ （Ｄ）成分が、ダイマー酸由来の炭素骨格を有する、上記［１］～［７］の何れかに記載の樹脂組成物。
［９］ （Ｄ）成分におけるダイマー酸由来の炭素骨格の含有率が、（Ｄ）成分を１００質量％とした場合、２０質量％以上である、上記［８］に記載の樹脂組成物。
［１０］ （Ａ）成分に対する（Ｄ）成分の質量比（（Ｄ）成分の含有量／（Ａ）成分の含有量）が、０．１以上０．５以下である、上記［１］～［９］の何れかに記載の樹脂組成物。
［１１］ （Ａ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、１質量％以上２０質量％以下である、上記［１］～［１０］の何れかに記載の樹脂組成物。
［１２］ （Ｂ）成分が、カルボジイミド系硬化剤を含む、上記［１］～［１１］の何れかに記載の樹脂組成物。
［１３］ （Ｂ）成分が、活性エステル系硬化剤を含む、上記［１］～［１２］の何れかに記載の樹脂組成物。
［１４］ （Ｂ）成分が、活性エステル系硬化剤、フェノール系硬化剤、及びカルボジイミド系硬化剤を含む、上記［１］～［１３］の何れかに記載の樹脂組成物。
［１５］ （Ｅ）無機充填材をさらに含む、上記［１］～［１４］の何れかに記載の樹脂組成物。
［１６］ （Ｅ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、４０質量％以上である、上記［１５］に記載の樹脂組成物。
［１７］ ＪＩＳ Ｋ７１２７に準拠して引張強度測定を行った場合、樹脂組成物の硬化物の破断点強度が、６０ＭＰａ以上であり、樹脂組成物の硬化物の破断点伸度が、０．５％以上であり、樹脂組成物の硬化物の弾性率が、２０ＧＰａ以下である、上記［１］～［１６］の何れかに記載の樹脂組成物。
［１８］ 樹脂組成物の硬化物の誘電正接（Ｄｆ）が、１０ＧＨｚ、２５℃で測定した場合、０．００４５以下である、上記［１］～［１７］の何れかに記載の樹脂組成物。
［１９］ 上記［１］～［１８］の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物。
［２０］ 支持体と、当該支持体上に設けられた上記［１］～［１８］の何れかに記載の樹脂組成物で形成された樹脂組成物層と、を有する樹脂シート。
［２１］ 上記［１］～［１８］の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を備えるプリント配線板。
［２２］ 上記［２１］に記載のプリント配線板を含む、半導体装置。
【発明の効果】
【0008】
本発明によれば、反りが抑制され、導体層との密着強度に優れ、且つ低誘電正接である硬化物を得ることが可能な樹脂組成物を提供できる。
【発明を実施するための形態】
【0009】
以下、本発明について実施形態及び例示物を示して説明する。ただし、本発明は、下記に示す実施形態及び例示物に限定されるものではなく、特許請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施され得る。
【0010】
＜樹脂組成物＞
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤、（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂、及び（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂、を含む樹脂組成物であって、（Ｄ）成分に対する（Ｃ）成分の質量比（（Ｃ）成分の含有量／（Ｄ）成分の含有量）が、０．２以上４以下である。このような樹脂組成物によれば、反りが抑制され、導体層との密着強度に優れ、且つ低誘電正接である硬化物を得ることが可能である。
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤、（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂、及び（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂、を含む樹脂組成物であって、（Ｄ）成分に対する（Ｃ）成分の質量比（（Ｃ）成分の含有量／（Ｄ）成分の含有量）が、０．２以上４以下である。このような樹脂組成物によれば、反りが抑制され、導体層との密着強度に優れ、且つ低誘電正接である硬化物を得ることが可能である。
【0011】
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤、（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂、及び（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂の他に、さらに任意の成分を含んでいてもよい。任意の成分としては、例えば、（Ｅ）無機充填材、（Ｆ）硬化促進剤、（Ｇ）その他の添加剤、（Ｈ）有機溶剤等が挙げられる。
【0012】
以下、樹脂組成物に含まれる各成分について詳細に説明する。
【0013】
＜（Ａ）エポキシ樹脂＞
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂を含有する。（Ａ）エポキシ樹脂は、エポキシ基を有する硬化性樹脂であり得る。（Ａ）エポキシ樹脂は、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤と反応して結合を形成できる。
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂を含有する。（Ａ）エポキシ樹脂は、エポキシ基を有する硬化性樹脂であり得る。（Ａ）エポキシ樹脂は、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤と反応して結合を形成できる。
【0014】
（Ａ）エポキシ樹脂としては、例えば、ビキシレノール型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ｔｅｒｔ－ブチル－カテコール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、線状脂肪族エポキシ樹脂、ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂、スピロ環含有エポキシ樹脂、シクロヘキサン型エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、トリメチロール型エポキシ樹脂、テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂、イソシアヌラート型エポキシ樹脂、フェノールフタルイミジン型エポキシ樹脂、グリシロール型エポキシ樹脂、アルキレンオキシ骨格含有エポキシ樹脂、フルオレン構造含有エポキシ樹脂等が挙げられる。（Ａ）エポキシ樹脂は、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0015】
（Ａ）エポキシ樹脂は、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂を含むことが好ましい。本発明の所望の効果を顕著に得る観点から、（Ａ）エポキシ樹脂１００質量％に対して、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂の割合は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、特に好ましくは７０質量％以上である。
【0016】
（Ａ）エポキシ樹脂には、温度２０℃で液状のエポキシ樹脂（以下「液状エポキシ樹脂」ということがある。）と、温度２０℃で固体状のエポキシ樹脂（以下「固体状エポキシ樹脂」ということがある。）とがある。本発明の樹脂組成物は、（Ａ）成分として、液状エポキシ樹脂のみを含んでいてもよく、固体状エポキシ樹脂のみを含んでいてもよく、液状エポキシ樹脂と固体状エポキシ樹脂とを組み合わせて含んでいてもよい。
【0017】
液状エポキシ樹脂としては、１分子中に２個以上のエポキシ基を有する液状エポキシ樹脂が好ましい。
【0018】
液状エポキシ樹脂としては、例えば、グリシロール型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、エステル骨格を有する脂環式エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、環状脂肪族グリシジルエーテル、ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、アルキレンオキシ骨格含有エポキシ樹脂、及びフルオレン構造含有エポキシ樹脂、などが挙げられる。
【0019】
液状エポキシ樹脂の具体例としては、ナガセケムテックス社製の「ＥＸ－９９２Ｌ」；三菱ケミカル社製の「ＹＸ７４００」；ＤＩＣ社製の「ＨＰ４０３２」、「ＨＰ４０３２Ｄ」、「ＨＰ４０３２ＳＳ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「８２８ＵＳ」、「ｊＥＲ８２８ＥＬ」、「８２８ＥＬ」、「８２５」、「エピコート８２８ＥＬ」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ８０７」、「１７５０」（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ１５２」（フェノールノボラック型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「６３０」、「６３０ＬＳＤ」、「６０４」（グリシジルアミン型エポキシ樹脂）；ＡＤＥＫＡ社製の「ＥＤ－５２３Ｔ」（グリシロール型エポキシ樹脂）；ＡＤＥＫＡ社製の「ＥＰ－３９５０Ｌ」、「ＥＰ－３９８０Ｓ」（グリシジルアミン型エポキシ樹脂）；ＡＤＥＫＡ社製の「ＥＰ－４０８８Ｓ」（ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＺＸ１０５９」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合品）；ナガセケムテックス社製の「ＥＸ－７２１」（グリシジルエステル型エポキシ樹脂）；ナガセケムテックス社製の「ＥＸ－９９１Ｌ」（アルキレンオキシ骨格含有エポキシ樹脂）；ダイセル社製の「セロキサイド２０２１Ｐ」（エステル骨格を有する脂環式エポキシ樹脂）；ダイセル社製の「ＰＢ－３６００」、日本曹達社製の「ＪＰ－１００」、「ＪＰ－２００」（ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＺＸ１６５８」、「ＺＸ１６５８ＧＳ」（液状１，４－グリシジルシクロヘキサン型エポキシ樹脂）；大阪ガスケミカル社製の「ＥＧ－２８０」（フルオレン構造含有エポキシ樹脂）；ナガセケムテックス社製「ＥＸ－２０１」（環状脂肪族グリシジルエーテル）等が挙げられる。これらは、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0020】
固体状エポキシ樹脂としては、１分子中に２個以上のエポキシ基を有する固体状エポキシ樹脂が好ましく、１分子中に３個以上のエポキシ基を有する芳香族系の固体状エポキシ樹脂がより好ましい。
【0021】
固体状エポキシ樹脂としては、ビキシレノール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂、フェノールフタルイミジン型エポキシ樹脂、フルオレン構造含有エポキシ樹脂、などが挙げられる。
【0022】
固体状エポキシ樹脂の具体例としては、例えば、ＤＩＣ社製の「ＨＰ４０３２Ｈ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「ＨＰ－４７００」、「ＨＰ－４７１０」（ナフタレン型４官能エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「Ｎ－６９０」、「Ｎ－６９５」（クレゾールノボラック型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「ＨＰ－７２００」、「ＨＰ－７２００ＨＨ」、「ＨＰ－７２００Ｈ」、「ＨＰ－７２００Ｌ」（ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「ＥＸＡ－７３１１」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ３」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ４」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ４Ｓ」、「ＨＰ－６０００」、「ＨＰ－６０００Ｌ」（ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＥＰＰＮ－５０２Ｈ」（トリスフェノール型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＮＣ７０００Ｌ」（ナフトールノボラック型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＮＣ３０００Ｈ」、「ＮＣ３０００」、「ＮＣ３０００Ｌ」、「ＮＣ３０００ＦＨ」、「ＮＣ３１００」（ビフェニル型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＥＳＮ４７５Ｖ」、「ＥＳＮ４１００Ｖ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＥＳＮ４８５」（ナフトール型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＥＳＮ３７５」（ジヒドロキシナフタレン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ４０００Ｈ」、「ＹＸ４０００」、「ＹＸ４０００ＨＫ」、「ＹＬ７８９０」（ビキシレノール型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＬ６１２１」（ビフェニル型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ８８００」（アントラセン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ７７００」（フェノールアラルキル型エポキシ樹脂）；大阪ガスケミカル社製の「ＰＧ－１００」、「ＣＧ－５００」；三菱ケミカル社製の「ＹＬ７７６０」（ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＬ７８００」（フルオレン構造含有エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ１０１０」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ１０３１Ｓ」（テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＷＨＲ９９１Ｓ」（フェノールフタルイミジン型エポキシ樹脂）、などが挙げられる。これらは、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0023】
（Ａ）エポキシ樹脂として、液状エポキシ樹脂と固体状エポキシ樹脂とを組み合わせて用いる場合、それらの質量比（液状エポキシ樹脂：固体状エポキシ樹脂）は、好ましくは１０：１～１：５０、より好ましくは５：１～１：２０、さらに好ましくは２：１～１：１０、特に好ましくは１：１～１：３である。
【0024】
（Ａ）エポキシ樹脂のエポキシ当量は、好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～５，０００ｇ／ｅｑ．、より好ましくは６０ｇ／ｅｑ．～２，０００ｇ／ｅｑ．、さらに好ましくは７０ｇ／ｅｑ．～１，０００ｇ／ｅｑ．、さらにより好ましくは８０ｇ／ｅｑ．～５００ｇ／ｅｑ．である。エポキシ当量は、エポキシ基１当量あたりの樹脂の質量である。このエポキシ当量は、ＪＩＳ Ｋ７２３６に従って測定することができる。
【0025】
（Ａ）エポキシ樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは１００～５，０００、より好ましくは２５０～３，０００、さらに好ましくは４００～１，５００である。樹脂の重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により、ポリスチレン換算の値として測定できる。
【0026】
樹脂組成物中の（Ａ）エポキシ樹脂の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、特に限定されるものではないが、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１５質量％以上、さらに好ましくは２５質量％以上、特に好ましくは４０質量％以上であり、その上限は、好ましくは８０質量％以下、より好ましくは７０質量％以下、さらに好ましくは６０質量％以下、特に好ましくは５０質量％以下である。樹脂成分とは、後述する（Ｅ）無機充填材を除く不揮発成分を指す。
【0027】
樹脂組成物中の（Ａ）エポキシ樹脂の含有量は、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、特に限定されるものではないが、好ましくは１質量％以上、より好ましくは３質量％以上、さらに好ましくは５質量％以上、特に好ましくは８質量％以上であり、その上限は、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２０質量％以下、さらに好ましくは１５質量％以下、特に好ましくは１０質量％以下である。
【0028】
＜（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤＞
本発明の樹脂組成物は、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤を含有する。（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤は、（Ａ）エポキシ樹脂と反応して硬化させる機能を有し得る。（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤は、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を任意に組み合わせて用いてもよい。
本発明の樹脂組成物は、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤を含有する。（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤は、（Ａ）エポキシ樹脂と反応して硬化させる機能を有し得る。（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤は、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を任意に組み合わせて用いてもよい。
【0029】
（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤としては、特に限定されるものではないが、例えば、活性エステル系硬化剤、フェノール系硬化剤、カルボジイミド系硬化剤、酸無水物系硬化剤、アミン系硬化剤、ベンゾオキサジン系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤、及びチオール系硬化剤等が挙げられる。（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤は、一実施形態において、活性エステル系硬化剤、フェノール系硬化剤、及びカルボジイミド系硬化剤から選ばれる１種以上の硬化剤を含むことが好ましい。（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤は、一実施形態において、カルボジイミド系硬化剤を含むことがより好ましい。カルボジイミド基がエポキシ基と反応した場合、ヒドロキシ基が形成されないため、カルボジイミド系硬化剤を含むことにより、樹脂組成物の硬化物の誘電正接をさらに低下させることができる。また、導体層との密着強度をさらに向上させることができる。さらに、カルボジイミド系硬化剤は添加量を増やしても反りが増大しない点で優れている。（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤は、一実施形態において、誘電正接をより低く抑える観点から、活性エステル系硬化剤を含むことがより好ましい。また、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤は、一実施形態において、硬化性をより向上させる観点から、フェノール系硬化剤を含むことがより好ましい。（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤は、一実施形態において、本発明の効果を顕著に得る観点から、活性エステル系硬化剤、フェノール系硬化剤、及びカルボジイミド系硬化剤から選ばれる２種以上の硬化剤を含むことがさらに好ましく、活性エステル系硬化剤、フェノール系硬化剤、及びカルボジイミド系硬化剤をすべて含むことが特に好ましい。
【0030】
活性エステル系硬化剤としては、一般にフェノールエステル類、チオフェノールエステル類、Ｎ－ヒドロキシアミンエステル類、複素環ヒドロキシ化合物のエステル類等の、反応活性の高いエステル基を１分子中に２個以上有する化合物が好ましく用いられる。当該活性エステル化合物は、カルボン酸化合物及び／又はチオカルボン酸化合物とヒドロキシ化合物及び／又はチオール化合物との縮合反応によって得られるものが好ましい。特に耐熱性向上の観点から、カルボン酸化合物とヒドロキシ化合物とから得られる活性エステル化合物が好ましく、カルボン酸化合物とフェノール化合物及び／又はナフトール化合物とから得られる活性エステル化合物がより好ましい。カルボン酸化合物としては、例えば安息香酸、酢酸、コハク酸、マレイン酸、イタコン酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ピロメリット酸等が挙げられる。フェノール化合物又はナフトール化合物としては、例えば、ハイドロキノン、レゾルシン、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、フェノールフタリン、メチル化ビスフェノールＡ、メチル化ビスフェノールＦ、メチル化ビスフェノールＳ、フェノール、ｏ－クレゾール、ｍ－クレゾール、ｐ－クレゾール、カテコール、α－ナフトール、β－ナフトール、１，５－ジヒドロキシナフタレン、１，６－ジヒドロキシナフタレン、２，６－ジヒドロキシナフタレン、ジヒドロキシベンゾフェノン、トリヒドロキシベンゾフェノン、テトラヒドロキシベンゾフェノン、フロログルシン、ベンゼントリオール、ジシクロペンタジエン型ジフェノール化合物、フェノールノボラック等が挙げられる。ここで、「ジシクロペンタジエン型ジフェノール化合物」とは、ジシクロペンタジエン１分子にフェノール２分子が縮合して得られるジフェノール化合物をいう。
【0031】
活性エステル系硬化剤としては、具体的には、ジシクロペンタジエン型活性エステル化合物、ナフタレン構造を含むナフタレン型活性エステル化合物、フェノールノボラックのアセチル化物を含む活性エステル化合物、フェノールノボラックのベンゾイル化物を含む活性エステル化合物が好ましく、中でもジシクロペンタジエン型活性エステル化合物、及びナフタレン型活性エステル化合物から選ばれる少なくとも１種であることがより好ましい。ジシクロペンタジエン型活性エステル化合物としては、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル化合物が好ましい。
【0032】
活性エステル系硬化剤の市販品としては、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル化合物として、「ＥＸＢ９４５１」、「ＥＸＢ９４６０」、「ＥＸＢ９４６０Ｓ」、「ＨＰＣ－８０００Ｌ－６５ＴＭ」、「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、「ＨＰＣ－８０００Ｈ」、「ＨＰＣ－８０００Ｈ－６５ＴＭ」（ＤＩＣ社製）；ナフタレン構造を含む活性エステル化合物として「ＨＰ－Ｂ－８１５１－６２Ｔ」、「ＥＸＢ－８１００Ｌ－６５Ｔ」、「ＥＸＢ－９４１６－７０ＢＫ」、「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」、「ＥＸＢ－８」（ＤＩＣ社製）；りん含有活性エステル化合物として、「ＥＸＢ９４０１」（ＤＩＣ社製）；フェノールノボラックのアセチル化物である活性エステル化合物として「ＤＣ８０８」（三菱ケミカル社製）；フェノールノボラックのベンゾイル化物である活性エステル化合物として「ＹＬＨ１０２６」、「ＹＬＨ１０３０」、「ＹＬＨ１０４８」（三菱ケミカル社製）；スチリル基及びナフタレン構造を含む活性エステル化合物として「ＰＣ１３００－０２－６５ＭＡ」（エア・ウォーター社製）等が挙げられる。これらは、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0033】
フェノール系硬化剤としては、ベンゼン環、ナフタレン環等の芳香環に結合した水酸基（フェノール性水酸基）を１分子中に１個以上、好ましくは２個以上有する硬化剤を用い得る。耐熱性及び耐水性の観点から、ノボラック構造を有するフェノール系硬化剤が好ましい。また、被着体に対する密着性の観点から、含窒素フェノール系硬化剤が好ましく、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤がより好ましい。中でも、耐熱性、耐水性、及び密着性を高度に満足させる観点から、トリアジン骨格含有フェノールノボラック樹脂が好ましい。
【0034】
フェノール系硬化剤の具体例としては、例えば、明和化成社製の「ＭＥＨ－７７００」、「ＭＥＨ－７８１０」、「ＭＥＨ－７８５１」；日本化薬社製の「ＮＨＮ」、「ＣＢＮ」、「ＧＰＨ」；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＳＮ－１７０」、「ＳＮ－１８０」、「ＳＮ－１９０」、「ＳＮ－４７５」、「ＳＮ－４８５」、「ＳＮ－４９５」、「ＳＮ－３７５」、「ＳＮ－３９５」；ＤＩＣ社製の「ＬＡ－７０５２」、「ＬＡ－７０５４」、「ＬＡ－３０１８」、「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、「ＬＡ－１３５６」、「ＴＤ－２０９０」、「ＴＤ－２０９０－６０Ｍ」、「ＫＡ－１１６０」等が挙げられる。これらは、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0035】
カルボジイミド系硬化剤としては、１分子内中に１個以上、好ましくは２個以上のカルボジイミド構造を有する硬化剤が挙げられ、例えば、テトラメチレン－ビス（ｔ－ブチルカルボジイミド）、シクロヘキサンビス（メチレン－ｔ－ブチルカルボジイミド）等の脂肪族ビスカルボジイミド；フェニレン－ビス（キシリルカルボジイミド）等の芳香族ビスカルボジイミド等のビスカルボジイミド；ポリヘキサメチレンカルボジイミド、ポリトリメチルヘキサメチレンカルボジイミド、ポリシクロヘキシレンカルボジイミド、ポリ（メチレンビスシクロヘキシレンカルボジイミド）、ポリ（イソホロンカルボジイミド）等の脂肪族ポリカルボジイミド；ポリ（フェニレンカルボジイミド）、ポリ（ナフチレンカルボジイミド）、ポリ（トリレンカルボジイミド）、ポリ（メチルジイソプロピルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（トリエチルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（ジエチルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（トリイソプロピルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（ジイソプロピルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（キシリレンカルボジイミド）、ポリ（テトラメチルキシリレンカルボジイミド）、ポリ（メチレンジフェニレンカルボジイミド）、ポリ［メチレンビス（メチルフェニレン）カルボジイミド］等の芳香族ポリカルボジイミド等のポリカルボジイミドが挙げられる。これらは、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0036】
カルボジイミド系硬化剤の市販品としては、例えば、日清紡ケミカル社製の「カルボジライトＶ－０２Ｂ」、「カルボジライトＶ－０３」、「カルボジライトＶ－０４Ｋ」、「カルボジライトＶ－０７」、「カルボジライトＶ－０９」；ランクセス社製の「スタバクゾールＰ」、「スタバクゾールＰ４００」、「ハイカジル５１０」等が挙げられる。これらは、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0037】
酸無水物系硬化剤としては、１分子内中に１個以上の酸無水物基を有する硬化剤が挙げられ、１分子内中に２個以上の酸無水物基を有する硬化剤が好ましい。酸無水物系硬化剤の具体例としては、無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルナジック酸無水物、水素化メチルナジック酸無水物、トリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸、ドデセニル無水コハク酸、５－（２，５－ジオキソテトラヒドロ－３－フラニル）－３－メチル－３－シクロヘキセン－１，２－ジカルボン酸無水物、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸、ベンソフェノンテトラカルボン酸二無水物、ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、オキシジフタル酸二無水物、３，３’－４，４’－ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物、１，３，３ａ，４，５，９ｂ－ヘキサヒドロ－５－（テトラヒドロ－２，５－ジオキソ－３－フラニル）－ナフト［１，２－Ｃ］フラン－１，３－ジオン、エチレングリコールビス（アンヒドロトリメリテート）、スチレンとマレイン酸とが共重合したスチレン・マレイン酸樹脂などのポリマー型の酸無水物などが挙げられる。これらは、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0038】
酸無水物系硬化剤の市販品としては、新日本理化社製の「ＨＮＡ－１００」、「ＭＨ－７００」、「ＭＴＡ－１５」、「ＤＤＳＡ」、「ＯＳＡ」；三菱ケミカル社製の「ＹＨ－３０６」、「ＹＨ－３０７」；レゾナック社製の「ＨＮ－２２００」、「ＨＮ－５５００」；クレイバレー社製「ＥＦ－３０」、「ＥＦ－４０」「ＥＦ－６０」、「ＥＦ－８０」等が挙げられる。これらは、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0039】
アミン系硬化剤としては、１分子内中に１個以上、好ましくは２個以上のアミノ基を有する硬化剤が挙げられ、例えば、脂肪族アミン類、ポリエーテルアミン類、脂環式アミン類、芳香族アミン類等が挙げられ、中でも、本発明の所望の効果を奏する観点から、芳香族アミン類が好ましい。アミン系硬化剤は、第１級アミン又は第２級アミンが好ましく、第１級アミンがより好ましい。
【0040】
アミン系硬化剤の具体例としては、４，４’－メチレンビス（２，６－ジメチルアニリン）、４，４’－ジアミノジフェニルメタン、４，４’－ジアミノジフェニルスルホン、３，３’－ジアミノジフェニルスルホン、ｍ－フェニレンジアミン、ｍ－キシリレンジアミン、ジエチルトルエンジアミン、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル、３，３’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、２，２’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、３，３’－ジヒドロキシベンジジン、２，２－ビス（３－アミノ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、３，３－ジメチル－５，５－ジエチル－４，４－ジフェニルメタンジアミン、２，２－ビス（４－アミノフェニル）プロパン、２，２－ビス（４－（４－アミノフェノキシ）フェニル）プロパン、１，３－ビス（３－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，３－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，４－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、４，４’－ビス（４－アミノフェノキシ）ビフェニル、ビス（４－（４－アミノフェノキシ）フェニル）スルホン、ビス（４－（３－アミノフェノキシ）フェニル）スルホン、等が挙げられる。アミン系硬化剤は市販品を用いてもよく、例えば、セイカ社製「ＳＥＩＫＡＣＵＲＥ－Ｓ」；日本化薬社製の「ＫＡＹＡＢＯＮＤ Ｃ－２００Ｓ」、「ＫＡＹＡＢＯＮＤ Ｃ－１００」、「カヤハードＡ－Ａ」、「カヤハードＡ－Ｂ」、「カヤハードＡ－Ｓ」；三菱ケミカル社製の「エピキュアＷ」；住友精化社製「ＤＴＤＡ」等が挙げられる。これらは、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0041】
ベンゾオキサジン系硬化剤の具体例としては、ＪＦＥケミカル社製の「ＪＢＺ－ＯＰ１００Ｄ」、「ＯＤＡ－ＢＯＺ」；昭和高分子社製の「ＨＦＢ２００６Ｍ」；四国化成工業社製の「Ｐ－ｄ」、「Ｆ－ａ」などが挙げられる。これらは、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0042】
シアネートエステル系硬化剤としては、例えば、ビスフェノールＡジシアネート、ポリフェノールシアネート（オリゴ（３－メチレン－１，５－フェニレンシアネート））、４，４’－メチレンビス（２，６－ジメチルフェニルシアネート）、４，４’－エチリデンジフェニルジシアネート、ヘキサフルオロビスフェノールＡジシアネート、２，２－ビス（４－シアネート）フェニルプロパン、１，１－ビス（４－シアネートフェニルメタン）、ビス（４－シアネート－３，５－ジメチルフェニル）メタン、１，３－ビス（４－シアネートフェニル－１－（メチルエチリデン））ベンゼン、ビス（４－シアネートフェニル）チオエーテル、及びビス（４－シアネートフェニル）エーテル等の２官能シアネート樹脂、フェノールノボラック及びクレゾールノボラック等から誘導される多官能シアネート樹脂、これらシアネート樹脂が一部トリアジン化したプレポリマーなどが挙げられる。シアネートエステル系硬化剤の具体例としては、ａｒｘａｄａ社製の「ＰＴ３０」及び「ＰＴ６０」（いずれもフェノールノボラック型多官能シアネートエステル樹脂）、「ＢＡ２３０」、「ＢＡ２３０Ｓ７５」（ビスフェノールＡジシアネートの一部又は全部がトリアジン化され三量体となったプレポリマー）等が挙げられる。これらは、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0043】
チオール系硬化剤としては、例えば、トリメチロールプロパントリス（３－メルカプトプロピオネート）、ペンタエリスリトールテトラキス（３－メルカプトブチレート）、トリス（３－メルカプトプロピル）イソシアヌレート等が挙げられる。これらは、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0044】
（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤の反応基当量は、好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～３，０００ｇ／ｅｑ．、より好ましくは１００ｇ／ｅｑ．～１，０００ｇ／ｅｑ．、さらに好ましくは１００ｇ／ｅｑ．～５００ｇ／ｅｑ．、特に好ましくは１００ｇ／ｅｑ．～３００ｇ／ｅｑ．である。反応基当量は、反応基１当量あたりの（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤の質量である。
【0045】
（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤としてカルボジイミド系硬化剤が含まれる場合、樹脂組成物中のカルボジイミド系硬化剤の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、誘電正接をより低く抑える観点及び導体層との密着強度をさらに向上させる観点から、好ましくは０．５質量％以上又は１質量％以上、より好ましくは２．５質量％以上、さらに好ましくは５質量％以上である。その上限は、好ましくは６０質量％以下又は５０質量％以下、より好ましくは４０質量％以下又は３０質量％以下、さらに好ましくは２０質量％以下、特に好ましくは１５質量％以下、１０質量％以下又は６質量％以下である。
【0046】
（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤としてカルボジイミド系硬化剤が含まれる場合、樹脂組成物中のカルボジイミド系硬化剤の含有量は、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、誘電正接をより低く抑える観点及び導体層との密着強度をさらに向上させる観点から、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．５質量％以上、さらに好ましくは１質量％以上である。その上限は、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２０質量％以下、さらに好ましくは１０質量％以下、特に好ましくは８質量％以下、５質量％以下又は２質量％以下である。
【0047】
また、樹脂組成物中のカルボジイミド系硬化剤の含有量は、樹脂組成物中の（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤を１００質量％とした場合、誘電正接をより低く抑える観点及び導体層との密着強度をさらに向上させる観点から、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上、さらに好ましくは１５質量％以上である。その上限は、好ましくは６０質量％以下、より好ましくは５０質量％以下又は４０質量％以下、さらに好ましくは３０質量％以下又は２５質量％以下、特に好ましくは２０質量％以下である。
【0048】
（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤として活性エステル系硬化剤が含まれる場合、樹脂組成物中の活性エステル系硬化剤の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、誘電正接をより低く抑える観点から、好ましくは０．５質量％以上又は１質量％以上、より好ましくは２．５質量％以上、さらに好ましくは５質量％以上、特に好ましくは１０質量％以上である。その上限は、好ましくは６０質量％以下、より好ましくは４０質量％以下、さらに好ましくは２０質量％以下、特に好ましくは１５質量％以下である。
【0049】
（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤として活性エステル系硬化剤が含まれる場合、樹脂組成物中の活性エステル系硬化剤の含有量は、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、誘電正接をより低く抑える観点から、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．５質量％以上、さらに好ましくは１質量％以上、特に好ましくは２質量％以上である。その上限は、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２０質量％以下、さらに好ましくは１０質量％以下、特に好ましくは８質量％以下、５質量％以下又は３質量％以下である。
【0050】
また、樹脂組成物中の活性エステル系硬化剤の含有量は、樹脂組成物中の（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤を１００質量％とした場合、誘電正接をより低く抑える観点から、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは３０質量％以上、さらに好ましくは４０質量％以上、特に好ましくは４５質量％以上である。その上限は、好ましくは８０質量％以下、より好ましくは７０質量％以下又は６０質量％以下、さらに好ましくは５０質量％以下である。
【0051】
（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤としてフェノール系硬化剤が含まれる場合、樹脂組成物中のフェノール系硬化剤の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、硬化性をより向上させる観点から、好ましくは２．５質量％以上、より好ましくは５質量％以上、さらに好ましくは１０質量％以上であり、誘電正接をより低く抑える観点から、好ましくは２５質量％以下、より好ましくは２０質量％以下、さらに好ましくは１５質量％以下である。
【0052】
（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤としてフェノール系硬化剤が含まれる場合、樹脂組成物中のフェノール系硬化剤の含有量は、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、硬化性をより向上させる観点から、好ましくは０．５質量％以上、より好ましくは１質量％以上であり、誘電正接をより低く抑える観点から、好ましくは５質量％以下、より好ましくは３質量％以下である。
【0053】
（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤としてフェノール系硬化剤が含まれる場合、樹脂組成物中のフェノール系硬化剤の含有量は、樹脂組成物中の（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤を１００質量％とした場合、硬化性をより向上させる観点から、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは２０質量％以上、さらに好ましくは３０質量％以上、特に好ましくは３５質量％以上であり、誘電正接をより低く抑える観点から、好ましくは８０質量％以下、より好ましくは７０質量％以下又は６０質量％以下、さらに好ましくは５０質量％以下、特に好ましくは４５質量％以下である。
【0054】
（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤として活性エステル系硬化剤、フェノール系硬化剤、及びカルボジイミド系硬化剤がすべて含まれる場合、樹脂組成物中の活性エステル系硬化剤、フェノール系硬化剤、及びカルボジイミド系硬化剤の含有量の合計は、樹脂組成物中の（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤を１００質量％とした場合を、本発明の効果を顕著に得る観点から、好ましくは２５質量％以上、より好ましくは５０質量％以上又は８０質量％以上、さらに好ましくは９０質量％以上又は９５質量％以上、特に好ましくは９９質量％以上である。
【0055】
樹脂組成物中の（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、特に限定されるものではないが、好ましくは０．５質量％以上又は１質量％以上、より好ましくは２．５質量％以上、さらに好ましくは５質量％以上又は１０質量％以上、さらにより好ましくは１５質量％以上又は２０質量％以上、特に好ましくは２５質量％以上又は３０質量％以上であり、その上限は、好ましくは６０質量％以下、より好ましくは５０質量％以下、さらに好ましくは４０質量％以下であり、特に好ましくは３５質量％以下である。
【0056】
樹脂組成物中の（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤の含有量は、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、特に限定されるものではないが、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．５質量％以上、さらに好ましくは１質量％以上、さらにより好ましくは３質量％以上、特に好ましくは５質量％以上であり、その上限は、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２０質量％以下、さらに好ましくは１０質量％以下であり、特に好ましくは７質量％以下である。
【0057】
樹脂組成物中の（Ａ）エポキシ樹脂に対する（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤の質量比（（Ｂ）成分の含有量／（Ａ）成分の含有量）は、特に限定されるものではないが、好ましくは０．２以上、より好ましくは０．４以上、特に好ましくは０．５以上であり、その上限は、特に限定されるものではないが、好ましくは２以下、より好ましくは１以下、特に好ましくは０．８以下である。
【0058】
（Ａ）エポキシ樹脂のエポキシ基数を１とした場合、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤の反応性基数の範囲は、好ましくは０．１以上、より好ましくは０．２以上、さらに好ましくは０．３以上、特に好ましくは０．４以上であり、好ましくは５以下、より好ましくは２以下、さらに好ましくは１以下である。「（Ａ）エポキシ樹脂のエポキシ基数」とは、樹脂組成物中に存在する（Ａ）エポキシ樹脂の不揮発成分の質量をエポキシ当量で割り算した値を全て合計した値を表す。また、「（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤の反応性基数」とは、樹脂組成物中に存在する（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤の不揮発成分の質量を反応基当量で割り算した値を全て合計した値を表す。
【0059】
＜（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂＞
本発明の樹脂組成物は、（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂を含む。（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂は、１分子中に、１個以上のポリブタジエン構造及び１個以上のイミド骨格を有する。樹脂組成物が（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂を含むことにより、導体層との密着強度を高めながら、硬化物の反りを抑制することができる。（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂は、一実施形態において、ポリブタジエン構造及びイミド骨格に加えて、さらに、ウレタン構造（－ＮＨ－ＣＯ－Ｏ－）を有することが好ましい。（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂は、１種単独で用いてもよく、２種以上用いてもよい。なお、（Ｃ）成分は（Ａ）成分及び（Ｂ）成分とは異なる成分である。
本発明の樹脂組成物は、（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂を含む。（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂は、１分子中に、１個以上のポリブタジエン構造及び１個以上のイミド骨格を有する。樹脂組成物が（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂を含むことにより、導体層との密着強度を高めながら、硬化物の反りを抑制することができる。（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂は、一実施形態において、ポリブタジエン構造及びイミド骨格に加えて、さらに、ウレタン構造（－ＮＨ－ＣＯ－Ｏ－）を有することが好ましい。（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂は、１種単独で用いてもよく、２種以上用いてもよい。なお、（Ｃ）成分は（Ａ）成分及び（Ｂ）成分とは異なる成分である。
【0060】
（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂の数平均分子量（Ｍｎ）は、好ましくは１，０００以上、より好ましくは５，０００以上、さらに好ましくは８，０００以上、特に好ましくは１０，０００以上であり、上限は、好ましくは１，０００，０００以下、より好ましくは５００，０００以下、さらに好ましくは１００，０００以下、さらにより好ましくは５０，０００以下、特に好ましくは２０，０００以下である。樹脂の数平均分子量（Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により、ポリスチレン換算の値で測定できる。
【0061】
（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは２，０００以上、より好ましくは５，０００以上又は６，０００以上、さらに好ましくは１０，０００以上、特に好ましくは１５，０００以上であり、上限は、好ましくは１，０００，０００以下、より好ましくは５００，０００以下、さらに好ましくは１００，０００以下、さらにより好ましくは７０，０００以下、特に好ましくは３０，０００以下である。樹脂の数平均分子量（Ｍｗ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により、ポリスチレン換算の値で測定できる。
【0062】
ポリブタジエン構造とは、単量体として１，３－ブタジエンを重合して得られる構造であり、ブタジエン重合体の一部又は全部が水素添加された水素化ポリブタジエン構造も包含するが、水素添加されていないポリブタジエン構造が好ましい。好適なポリブタジエン構造は、下記式（１－１）で表される１，２－付加単位、下記式（１－２）で表されるｔｒａｎｓ－１，４－付加単位及び下記式（１－３）で表されるｃｉｓ－１，４－付加単位から選ばれる１種以上の繰り返し単位からなる構造である。
【0063】
【化1】
【0064】
ポリブタジエン構造中の１，２－付加単位の含有率は、一実施形態において、１，２－付加単位、ｔｒａｎｓ－１，４－付加単位及びｃｉｓ－１，４－付加単位から選ばれる繰り返し単位の合計を１００ｍｏｌ％とした場合、好ましくは３０ｍｏｌ％以上、より好ましくは５０ｍｏｌ％以上、さらに好ましくは７０ｍｏｌ％以上、さらにより好ましくは８０ｍｏｌ％以上、特に好ましくは９０ｍｏｌ％以上である。
【0065】
ポリブタジエン構造の１，３－ブタジエンの平均重合度は、好ましくは１０以上、より好ましくは２０以上、さらに好ましくは３０以上、特に好ましくは４０以上であり、上限は、好ましくは３００以下、より好ましくは２００以下、さらに好ましくは１５０以下、特に好ましくは１００以下である。なお、ここでいうポリブタジエン構造の平均重合度は、（Ｃ）成分分子中に存在する独立したポリブタジエン構造１個あたりの平均重合度である。
【0066】
（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂におけるブタジエン構造の含有率は、（Ｃ）成分を１００質量％とした場合、好ましくは３０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、さらに好ましくは７０質量％以上、特に好ましくは８０質量％以上である。
【0067】
（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂は、一実施形態において、ポリブタジエン構造を有するポリイミド樹脂を含むことが好ましい。ここでいうポリイミド樹脂は、１分子中に２個以上のイミド骨格を有する鎖状ポリイミド樹脂を意味する。イミド骨格は、ポリイミド樹脂の主鎖において反転交互に存在することにより繰り返し単位を形成していることが好ましい。
【0068】
（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂は、一実施形態において、式（２）：
【0069】
【化2】
【0070】
［式中、
Ｘは、炭素原子、窒素原子（イミドを形成しないもの）、酸素原子及び硫黄原子から選ばれる１０個以上の骨格原子並びに水素原子及びハロゲン原子から選ばれる非骨格原子からなり且つポリブタジエン構造を有する２価の有機基を示し；
Ｙは、炭素原子、窒素原子（イミドを形成しないもの）、酸素原子及び硫黄原子から選ばれる５個以上の骨格原子並びに水素原子及びハロゲン原子から選ばれる非骨格原子からなる４価の有機基を示す。］
で表される繰り返し単位を有するイミド骨格含有高分子樹脂を含むことがより好ましい。
Ｘは、炭素原子、窒素原子（イミドを形成しないもの）、酸素原子及び硫黄原子から選ばれる１０個以上の骨格原子並びに水素原子及びハロゲン原子から選ばれる非骨格原子からなり且つポリブタジエン構造を有する２価の有機基を示し；
Ｙは、炭素原子、窒素原子（イミドを形成しないもの）、酸素原子及び硫黄原子から選ばれる５個以上の骨格原子並びに水素原子及びハロゲン原子から選ばれる非骨格原子からなる４価の有機基を示す。］
で表される繰り返し単位を有するイミド骨格含有高分子樹脂を含むことがより好ましい。
【0071】
Ｘは、炭素原子、窒素原子（イミドを形成しないもの）、酸素原子及び硫黄原子から選ばれる１０個以上（好ましくは１０～３０００個、より好ましくは１０～１０００個）の骨格原子並びに水素原子及びハロゲン原子から選ばれる非骨格原子からなり且つポリブタジエン構造を有する２価の有機基を示す。Ｘは、芳香環を有しない２価の有機基であってもよく、芳香環を有する２価の有機基であってもよい。
【0072】
Ｘにおける２価の有機基は、一実施形態において、好ましくは、式（Ｘ）：
【0073】
【化3】
【0074】
［式中、
Ｘａ及びＸｃは、炭素原子、窒素原子（イミドを形成しないもの）、酸素原子及び硫黄原子から選ばれる５個以上の骨格原子並びに水素原子及びハロゲン原子から選ばれる非骨格原子からなる２価の有機基を示し；
Ｘｂは、ポリブタジエン構造を有する２価の炭化水素基を示し；
ｎは、１、２又は３であり；
＊は、結合部位を示す。］
で表される２価の有機基である。
Ｘａ及びＸｃは、炭素原子、窒素原子（イミドを形成しないもの）、酸素原子及び硫黄原子から選ばれる５個以上の骨格原子並びに水素原子及びハロゲン原子から選ばれる非骨格原子からなる２価の有機基を示し；
Ｘｂは、ポリブタジエン構造を有する２価の炭化水素基を示し；
ｎは、１、２又は３であり；
＊は、結合部位を示す。］
で表される２価の有機基である。
【0075】
Ｘａ及びＸｃは、炭素原子、窒素原子（イミドを形成しないもの）、酸素原子及び硫黄原子から選ばれる５個以上（好ましくは５～２００個、より好ましくは５～１００個、さらに好ましくは５～５０個）の骨格原子並びに水素原子及びハロゲン原子から選ばれる非骨格原子からなる２価の有機基を示す。Ｘａ及びＸｃは、芳香環を有しない２価の有機基であってもよく、芳香環を有する２価の有機基であってもよいが、芳香環を有する２価の有機基であることが好ましい。
【0076】
Ｘａ及びＸｃにおける２価の有機基は、一実施形態において、好ましくは、式（Ｘ１）～（Ｘ５）：
【0077】
【化4】
【0078】
［式中、
ＲＡ及びＲＢは、それぞれ独立して、置換基を示し；
ａ及びｂは、それぞれ独立して、０、１、２又は３を示し；
環Ｘ３１、環Ｘ４１、環Ｘ４２、環Ｘ５１、環Ｘ５２及び環Ｘ５３は、それぞれ独立して、置換基を有していてもよい芳香環、又は置換基を有していてもよい非芳香環を示し；
Ｘ２ａ、Ｘ３ａ、Ｘ３ｂ、Ｘ４ａ、Ｘ４ｂ、Ｘ４ｃ、Ｘ５ａ、Ｘ５ｂ、Ｘ５ｃ及びＸ５ｄは、それぞれ独立して、単結合、－Ｃ（Ｒｘ）２－、－Ｏ－、－ＣＯ－、－Ｓ－、－ＳＯ－、－ＳＯ２－、－ＣＯＮＨ－、又は－ＮＨＣＯ－を示し；
Ｒｘは、それぞれ独立して、水素原子、又はハロゲン原子で置換されていてもよいアルキル基を示すか、或いは同一炭素原子に結合した２個のＲｘが一緒になって結合し、置換基を有していてもよい非芳香環を形成し；
＊は、結合部位を示す。］
から選ばれる基である。
ＲＡ及びＲＢは、それぞれ独立して、置換基を示し；
ａ及びｂは、それぞれ独立して、０、１、２又は３を示し；
環Ｘ３１、環Ｘ４１、環Ｘ４２、環Ｘ５１、環Ｘ５２及び環Ｘ５３は、それぞれ独立して、置換基を有していてもよい芳香環、又は置換基を有していてもよい非芳香環を示し；
Ｘ２ａ、Ｘ３ａ、Ｘ３ｂ、Ｘ４ａ、Ｘ４ｂ、Ｘ４ｃ、Ｘ５ａ、Ｘ５ｂ、Ｘ５ｃ及びＸ５ｄは、それぞれ独立して、単結合、－Ｃ（Ｒｘ）２－、－Ｏ－、－ＣＯ－、－Ｓ－、－ＳＯ－、－ＳＯ２－、－ＣＯＮＨ－、又は－ＮＨＣＯ－を示し；
Ｒｘは、それぞれ独立して、水素原子、又はハロゲン原子で置換されていてもよいアルキル基を示すか、或いは同一炭素原子に結合した２個のＲｘが一緒になって結合し、置換基を有していてもよい非芳香環を形成し；
＊は、結合部位を示す。］
から選ばれる基である。
【0079】
ＲＡ及びＲＢは、それぞれ独立して、置換基を示し、一実施形態において、好ましくは、アルキル基である。
【0080】
ＲＡ及びＲＢにおける「置換基」としては、特に限定されるものではないが、例えば、ハロゲン原子、－ＮＯ２、－ＣＮ、－ＣＯＨ、－ＯＨ、－ＳＨ、－ＮＨ２、－ＣＯＯＨ、－Ｒ、－ＣＯＲ、－ＯＲ、－ＳＲ、－ＳＯＲ、－ＳＯ２Ｒ、－ＮＨＲ、－Ｎ（Ｒ）２、－ＣＯＯＲ、－ＯＣＯＲ、－ＣＯＮＨ２、－ＣＯＮＨＲ、－ＣＯＮ（Ｒ）２、－ＮＨＣＯＲ等の１価の置換基が挙げられる（ただし、Ｒは、それぞれ独立して、１価の炭化水素基を示す。）。
【0081】
１価の炭化水素基とは、１個以上（好ましくは１～５０個、より好ましくは１～２０個）の炭素原子のみを骨格原子とし、水素原子を非骨格原子とする１価の炭化水素基である。１価の炭化水素基は、１価の飽和炭化水素基であってもよいし、１価の不飽和炭化水素基であってもよい。１価の炭化水素基は、芳香族構造を有していてもよいし、芳香族構造を有しなくてもよい。１価の炭化水素基としては、例えば、アルキル基、アルケニル基、アリール基、アラルキル基、アルキルアリール基等が挙げられる。
【0082】
アルキル基とは、直鎖、分枝鎖及び／又は環状の１価の脂肪族飽和炭化水素基を意味する。アルキル基は、特に指定がない限り、炭素数１～１４のアルキル基が好ましく、炭素数１～１０のアルキル基がより好ましく、炭素数１～６のアルキル基がさらに好ましく、炭素数１～３のアルキル基が特に好ましい。アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ペンチル基、イソペンチル基、ｓｅｃ－ペンチル基、ネオペンチル基、ｔｅｒｔ－ペンチル基、ヘキシル基、イソヘキシル基、ヘプチル基、イソヘプチル基、オクチル基、イソオクチル基、ｔｅｒｔ－オクチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘキシルメチル基等が挙げられる。
【0083】
アルケニル基とは、少なくとも１個の非芳香族性の炭素－炭素二重結合を有する直鎖、分枝鎖及び／又は環状の１価の脂肪族不飽和炭化水素基を意味する。アルケニル基は、特に指定がない限り、炭素数２～１４のアルケニル基が好ましく、炭素数２～１０のアルケニル基がより好ましく、炭素数２～６のアルケニル基がさらに好ましく、炭素数２又は３のアルケニル基が特に好ましい。アルケニル基としては、例えば、ビニル基、プロペニル基（アリル基、１－プロペニル基、イソプロペニル基）、ブテニル基（１－ブテニル基、クロチル基、メタリル基、イソクロチル基等）、ペンテニル基（１－ペンテニル基等）、ヘキセニル基（１－ヘキセニル基等）、ヘプテニル基（１－ヘプテニル基等）、オクテニル基（１－オクテニル基等）、シクロペンテニル基（２－シクロペンテニル基等）、シクロヘキセニル基（３－シクロヘキセニル基）等が挙げられる。
【0084】
アリール基とは、芳香族炭素環の１個の水素原子を除いてなる１価の芳香族炭化水素基を意味する。アリール基は、特に指定がない限り、炭素数６～１４のアリール基が好ましく、炭素数６～１０のアリール基がさらに好ましい。アリール基としては、例えば、フェニル基、１－ナフチル基、２－ナフチル基等が挙げられる。
【0085】
アラルキル基とは、１個又は２個以上（好ましくは１個）のアリール基で置換されたアルキル基を意味する。アラルキル基は、特に指定がない限り、炭素数７～１５のアラルキル基が好ましく、炭素数７～１１のアラルキル基がさらに好ましい。アラルキル基としては、例えば、ベンジル基、フェネチル基、ヒドロシンナミル基、α－メチルベンジル基、α－クミル基、１－ナフチルメチル基、２－ナフチルメチル基等が挙げられる。
【0086】
アルキルアリール基とは、１個又は２個以上（好ましくは１個）のアルキル基で置換されたアリール基を意味する。アルキルアリール基は、特に指定がない限り、炭素数７～１５のアルキルアリール基が好ましく、炭素数７～１１のアルキルアリール基がさらに好ましい。アルキルアリール基としては、例えば、４－メチルフェニル基、３－メチルフェニル基、２－メチルフェニル基、４－エチルフェニル基、３－エチルフェニル基、２－エチルフェニル基、４－イソプロピルフェニル基、３－イソプロピルフェニル基、２－イソプロピルフェニル基等が挙げられる。
【0087】
ａ及びｂは、それぞれ独立して、０、１、２又は３を示し；一実施形態において、好ましくは、０、１又は２であり；より好ましくは、０又は１であり；さらに好ましくは、０である。
【0088】
環Ｘ３１、環Ｘ４１、環Ｘ４２、環Ｘ５１、環Ｘ５２及び環Ｘ５３は、それぞれ独立して、置換基を有していてもよい芳香環、又は置換基を有していてもよい非芳香環を示し；一実施形態において、好ましくは、置換基を有していてもよい芳香環であり、より好ましくは、置換基を有していてもよいベンゼン環であり、さらに好ましくは、アルキル基で置換されていてもよいベンゼン環である。
【0089】
芳香環とは、環上のπ電子系に含まれる電子数が４ｐ＋２個（ｐは自然数）であるヒュッケル則に従う環を意味する。芳香環は、炭素原子のみを環構成原子とする芳香族炭素環、又は環構成原子として、炭素原子に加えて、酸素原子、窒素原子、硫黄原子等のヘテロ原子を有する芳香族複素環であり得る。芳香環は、一実施形態において、芳香族炭素環が好ましい。芳香環は、一実施形態において、５～１４員の芳香環が好ましく、６～１４員の芳香環がより好ましく、６～１０員の芳香環がさらに好ましい。芳香環の好適な具体例としては、ベンゼン環、ナフタレン環、アントラセン環、フェナントレン環等が挙げられ、より好ましくは、ベンゼン環又はナフタレン環であり、特に好ましくはベンゼン環である。
【0090】
非芳香環とは、環全体に芳香族性を有する芳香環以外の環を意味する。非芳香環は、炭素原子のみを環構成原子とする非芳香族炭素環、又は環構成原子として、炭素原子に加えて、酸素原子、窒素原子、硫黄原子等のヘテロ原子を有する非芳香族複素環であり得る。非芳香環は、一実施形態において、非芳香族炭素環が好ましい。非芳香環は、飽和環であっても、不飽和環であってもよい。非芳香環は、３～２１員の非芳香環が好ましく、４～１７員の非芳香環がより好ましく、５～１４員の非芳香環がさらに好ましい。非芳香環の好適な具体例としては、シクロブタン環、シクロペンタン環、シクロヘキサン環、シクロヘプタン環、シクロオクタン環等の単環系の非芳香族飽和炭素環；シクロブテン環、シクロペンテン環、シクロヘキセン環、シクロヘプテン環、シクロオクテン環、シクロペンタジエン環、シクロヘキサジエン環等の単環系の非芳香族不飽和炭素環；ビシクロ［２．２．１］ヘプタン環（ノルボルナン環）、ビシクロ［４．４．０］デカン環（デカリン環）、ビシクロ［５．３．０］デカン環、ビシクロ［４．３．０］ノナン環（ヒドリンダン環）、ビシクロ［３．２．１］オクタン環、ビシクロ［５．４．０］ウンデカン環、ビシクロ［３．３．０］オクタン環、ビシクロ［３．３．１］ノナン環、トリシクロ［５．２．１．０２，６］デカン環（テトラヒドロジシクロペンタジエン環）、トリシクロ［３．３．１．１３，７］デカン環（アダマンタン環）、トリシクロ［６．２．１．０２，７］ウンデカン環等の二環系以上の非芳香族飽和炭素環；ビシクロ［２．２．１］ヘプタ－２－エン環（ノルボルネン環）、ビシクロ［２．２．２］オクタ－２－エン環、ビシクロ［４．４．０］デカ－２－エン環等の二環系以上の非芳香族不飽和炭素環等が挙げられる。非芳香環は、一部に芳香環が縮合した非芳香環であってもよい。一部に芳香環が縮合した非芳香環としては、インダン環、インデン環、テトラリン環、１，２－ジヒドロナフタレン環、１，４－ジヒドロナフタレン環、フルオレン環、９，１０－ジヒドロアントラセン環、９，１０－ジヒドロフェナントレン環等が挙げられる。
【0091】
環Ｘ３１、環Ｘ４１、環Ｘ４２、環Ｘ５１、環Ｘ５２及び環Ｘ５３の「置換基を有していてもよい芳香環」及び「置換基を有していてもよい非芳香環」における「置換基」としては、ＲＡ及びＲＢにおける「置換基」と同様のものが挙げられる。
【0092】
Ｘ２ａ、Ｘ３ａ、Ｘ３ｂ、Ｘ４ａ、Ｘ４ｂ、Ｘ４ｃ、Ｘ５ａ、Ｘ５ｂ、Ｘ５ｃ及びＸ５ｄは、それぞれ独立して、単結合、－Ｃ（Ｒｘ）２－、－Ｏ－、－ＣＯ－、－Ｓ－、－ＳＯ－、－ＳＯ２－、－ＣＯＮＨ－、又は－ＮＨＣＯ－を示し、一実施形態において、好ましくは、単結合、－Ｃ（Ｒｘ）２－、又は－Ｏ－である。
【0093】
Ｒｘは、それぞれ独立して、水素原子、又はハロゲン原子で置換されていてもよいアルキル基を示すか、或いは同一炭素原子に結合した２個のＲｘが一緒になって結合し、置換基を有していてもよい非芳香環を形成し；一実施形態において、好ましくは、水素原子、又はハロゲン原子で置換されていてもよいアルキル基であり、より好ましくは、水素原子、又はハロゲン原子で置換されていてもよいメチル基であり、さらに好ましくは、水素原子、メチル基、又はトリフルオロメチル基であり、特に好ましくは、水素原子、又はメチル基である。
【0094】
Ｒｘが形成する「置換基を有していてもよい非芳香環」における「置換基」としては、ＲＡ及びＲＢにおける「置換基」と同様のものが挙げられる。
【0095】
Ｘｂは、ポリブタジエン構造を有する２価の炭化水素基を示す。ポリブタジエン構造を有する２価の炭化水素基とは、炭素原子のみを骨格原子とし、水素原子を非骨格原子とする２価の炭化水素基であって、ポリブタジエン構造を有するものである。ポリブタジエン構造を有する２価の炭化水素基は、芳香族構造を有していてもよいし、芳香族構造を有しなくてもよい。
【0096】
Ｘｂにおける「ポリブタジエン構造を有する２価の炭化水素基」中のポリブタジエン構造の含有率は、２価の炭化水素基全体を１００質量％とした場合、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、さらに好ましくは８０質量％以上、さらにより好ましくは９０質量％以上、特に好ましくは９５質量％以上である。
【0097】
ｎは、１、２又は３であり、一実施形態において、好ましくは、１又は２であり、より好ましくは１である。
【0098】
Ｙは、炭素原子、窒素原子（イミドを形成しないもの）、酸素原子及び硫黄原子から選ばれる５個以上（好ましくは５～２００個、より好ましくは５～１００個、さらに好ましくは５～５０個）の骨格原子並びに水素原子及びハロゲン原子から選ばれる非骨格原子からなる４価の有機基を示す。Ｙは、芳香環を有しない４価の有機基であってもよく、芳香環を有する４価の有機基であってもよい。
【0099】
Ｙにおける４価の有機基は、一実施形態において、好ましくは、式（Ｙ１）～（Ｙ５）：
【0100】
【化5】
【0101】
［式中、
環Ｙ１１、環Ｙ２１、環Ｙ２２、環Ｙ３１、環Ｙ３２、環Ｙ３３、環Ｙ４１、環Ｙ４２、環Ｙ４３、環Ｙ４４、環Ｙ５１、環Ｙ５２、環Ｙ５３、環Ｙ５４及び環Ｙ５５は、それぞれ独立して、置換基を有していてもよい芳香環、又は置換基を有していてもよい非芳香環を示し；
Ｙ２ａ、Ｙ３ａ、Ｙ３ｂ、Ｙ４ａ、Ｙ４ｂ、Ｙ４ｃ、Ｙ５ａ、Ｙ５ｂ、Ｙ５ｃ及びＹ５ｄは、それぞれ独立して、単結合、－Ｃ（Ｒｙ）２－、－Ｏ－、－ＣＯ－、－Ｓ－、－ＳＯ－、－ＳＯ２－、－ＣＯＮＨ－、又は－ＮＨＣＯ－を示し；
Ｒｙは、それぞれ独立して、水素原子、又はハロゲン原子で置換されていてもよいアルキル基を示すか、或いは同一炭素原子に結合した２個のＲｙが一緒になって結合し、置換基を有していてもよい非芳香環を形成し；
＊は、結合部位を示す。］
から選ばれる基である。なお、＊で表される同一環上の２個の結合部位は、当該環上の隣り合う２個の炭素原子それぞれとの結合部位である。
環Ｙ１１、環Ｙ２１、環Ｙ２２、環Ｙ３１、環Ｙ３２、環Ｙ３３、環Ｙ４１、環Ｙ４２、環Ｙ４３、環Ｙ４４、環Ｙ５１、環Ｙ５２、環Ｙ５３、環Ｙ５４及び環Ｙ５５は、それぞれ独立して、置換基を有していてもよい芳香環、又は置換基を有していてもよい非芳香環を示し；
Ｙ２ａ、Ｙ３ａ、Ｙ３ｂ、Ｙ４ａ、Ｙ４ｂ、Ｙ４ｃ、Ｙ５ａ、Ｙ５ｂ、Ｙ５ｃ及びＹ５ｄは、それぞれ独立して、単結合、－Ｃ（Ｒｙ）２－、－Ｏ－、－ＣＯ－、－Ｓ－、－ＳＯ－、－ＳＯ２－、－ＣＯＮＨ－、又は－ＮＨＣＯ－を示し；
Ｒｙは、それぞれ独立して、水素原子、又はハロゲン原子で置換されていてもよいアルキル基を示すか、或いは同一炭素原子に結合した２個のＲｙが一緒になって結合し、置換基を有していてもよい非芳香環を形成し；
＊は、結合部位を示す。］
から選ばれる基である。なお、＊で表される同一環上の２個の結合部位は、当該環上の隣り合う２個の炭素原子それぞれとの結合部位である。
【0102】
環Ｙ１１、環Ｙ２１、環Ｙ２２、環Ｙ３１、環Ｙ３２、環Ｙ３３、環Ｙ４１、環Ｙ４２、環Ｙ４３、環Ｙ４４、環Ｙ５１、環Ｙ５２、環Ｙ５３、環Ｙ５４及び環Ｙ５５は、それぞれ独立して、置換基を有していてもよい芳香環、又は置換基を有していてもよい非芳香環を示し；一実施形態において、好ましくは、置換基を有していてもよい芳香環であり、より好ましくは、置換基を有していてもよいベンゼン環であり、さらに好ましくは、アルキル基で置換されていてもよいベンゼン環である。
【0103】
環Ｙ１１、環Ｙ２１、環Ｙ２２、環Ｙ３１、環Ｙ３２、環Ｙ３３、環Ｙ４１、環Ｙ４２、環Ｙ４３、環Ｙ４４、環Ｙ５１、環Ｙ５２、環Ｙ５３、環Ｙ５４及び環Ｙ５５の「置換基を有していてもよい芳香環」及び「置換基を有していてもよい非芳香環」における「置換基」としては、ＲＡ及びＲＢにおける「置換基」と同様のものが挙げられる。
【0104】
Ｙ２ａ、Ｙ３ａ、Ｙ３ｂ、Ｙ４ａ、Ｙ４ｂ、Ｙ４ｃ、Ｙ５ａ、Ｙ５ｂ、Ｙ５ｃ及びＹ５ｄは、それぞれ独立して、単結合、－Ｃ（Ｒｙ）２－、－Ｏ－、－ＣＯ－、－Ｓ－、－ＳＯ－、－ＳＯ２－、－ＣＯＮＨ－、又は－ＮＨＣＯ－を示し、一実施形態において、好ましくは、単結合、－Ｃ（Ｒｙ）２－、又は－Ｏ－である。
【0105】
Ｒｙは、それぞれ独立して、水素原子、又はハロゲン原子で置換されていてもよいアルキル基を示すか、或いは同一炭素原子に結合した２個のＲｙが一緒になって結合し、置換基を有していてもよい非芳香環を形成し；一実施形態において、好ましくは、水素原子、又はハロゲン原子で置換されていてもよいアルキル基であり、より好ましくは、水素原子、又はハロゲン原子で置換されていてもよいメチル基であり、さらに好ましくは、水素原子、メチル基、又はトリフルオロメチル基であり、特に好ましくは、水素原子、又はメチル基である。
【0106】
Ｒｙが形成する「置換基を有していてもよい非芳香環」における「置換基」としては、ＲＡ及びＲＢにおける「置換基」と同様のものが挙げられる。
【0107】
（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂は、市販品を使用してもよいし、特開２００６－３７０８３号公報、国際公開第２００８／１５３２０８号等に記載されている公知の方法又はこれらに準ずる方法を用いて合成することもできる。
【0108】
樹脂組成物中の（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、好ましくは０．０５質量％以上、より好ましくは０．５質量％以上又は１質量％以上、さらに好ましくは２．５質量％以上、特に好ましくは５質量％以上であり、その上限は、好ましくは４０質量％以下、より好ましくは２０質量％以下、さらに好ましくは１５質量％以下である。
【0109】
樹脂組成物中の（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂の含有量は、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．１質量％以上、さらに好ましくは０．５質量％以上、特に好ましくは１質量％以上であり、その上限は、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１０質量％以下、さらに好ましくは７質量％以下、特に好ましくは４質量％以下である。
【0110】
樹脂組成物中の（Ａ）エポキシ樹脂に対する（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂の質量比（（Ｃ）成分の含有量／（Ａ）成分の含有量）は、特に限定されるものではないが、好ましくは０．０５以上、より好ましくは０．０８以上、特に好ましくは０．１以上であり、その上限は、特に限定されるものではないが、好ましくは１．５以下、より好ましくは１以下、特に好ましくは０．５以下である。
【0111】
＜（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂＞
本発明の樹脂組成物は、（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂を含有する。（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂は、１分子中に、１個以上のイミド骨格を有するが、ポリブタジエン構造を有しない。樹脂組成物が（Ｄ）成分を含むことにより、硬化物の誘電正接を低下させることができる。（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂は、１種単独で用いてもよく、２種以上用いてもよい。なお、（Ｄ）成分は（Ａ）成分及び（Ｂ）成分とは異なる成分である。
本発明の樹脂組成物は、（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂を含有する。（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂は、１分子中に、１個以上のイミド骨格を有するが、ポリブタジエン構造を有しない。樹脂組成物が（Ｄ）成分を含むことにより、硬化物の誘電正接を低下させることができる。（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂は、１種単独で用いてもよく、２種以上用いてもよい。なお、（Ｄ）成分は（Ａ）成分及び（Ｂ）成分とは異なる成分である。
【0112】
（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは１，０００以上、より好ましくは５，０００以上、さらに好ましくは８，０００以上、特に好ましくは１０，０００以上であり、上限は、好ましくは１，０００，０００以下、より好ましくは５００，０００以下、さらに好ましくは２００，０００以下、さらにより好ましくは１００，０００以下、特に好ましくは７０，０００以下である。樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により、ポリスチレン換算の値で測定できる。
【0113】
（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂は、一実施形態において、フェノール性水酸基を有することが好ましい。当該実施形態において、フェノール性水酸基価は、特に限定されるものではないが、好ましくは１ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、より好ましくは４ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であり、その上限は、好ましくは５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、より好ましくは２０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であり得る。フェノール性水酸基当量は、３，０００ｇ／ｅｑ．以上であることが好ましい。
【0114】
（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂は、一実施形態において、フェノール系水酸基又はアミノ基を有することが好ましい。フェノール系水酸基当量は、３，０００ｇ／ｅｑ．より大きいことが好ましい。アミノ基当量は、３，０００ｇ／ｅｑ．より大きいことが好ましい。
【0115】
（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂は、一実施形態において、ポリブタジエン構造を有しないポリイミド樹脂を含むことが好ましい。ここでいうポリイミド樹脂は、１分子中に２個以上のイミド構造を有する鎖状ポリイミド樹脂を意味する。イミド構造は、ポリイミド樹脂の主鎖において反転交互に存在することにより繰り返し単位を形成していることが好ましい。ポリブタジエン構造を有しないポリイミド樹脂は、一実施形態において、ポリイミド主鎖末端にフェノール性水酸基を有することが好ましい。ポリブタジエン構造を有しないポリイミド樹脂は、一実施形態において、ポリイミド主鎖末端にアミノ基を有することが好ましい。
【0116】
（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂は、好ましくは、ダイマー酸由来の炭素骨格を有し；特に好ましくは、ダイマー酸由来の炭素骨格を有するが、マレイミド基（２，５－ジヒドロ－２，５－ジオキソ－１Ｈ－ピロール－１－イル基）を有しない。（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂におけるダイマー酸由来の炭素骨格の含有率は、（Ｄ）成分を１００質量％とした場合、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは２０質量％以上、さらに好ましくは３０質量％以上である。
【0117】
ダイマー酸由来の炭素骨格とは、ダイマー酸の２つの末端カルボキシ基（－ＣＯＯＨ）を除いてなる炭素骨格、又は２つの末端カルボキシ基（－ＣＯＯＨ）をメチレン基（－ＣＨ２－）に置き換えてなる炭素骨格を意味する。ダイマー酸は、不飽和脂肪酸（好ましくは炭素数１１～２２のもの、より好ましくは炭素数１４～２０のもの、特に好ましくは炭素数１８のもの）を二量化することにより得られる既知の化合物であり、その工業的製造プロセスは業界でほぼ標準化されている。ダイマー酸は、とりわけ安価で入手しやすいオレイン酸、リノール酸等の炭素数１８の不飽和脂肪酸を二量化することによって得られる炭素数３６のダイマー酸を主成分とするものが容易に入手できる。また、ダイマー酸は、製造方法、精製の程度等に応じ、任意量のモノマー酸、トリマー酸、その他の重合脂肪酸等を含有する場合がある。また、不飽和脂肪酸の重合反応後には二重結合が残存するが、本明細書では、さらに水素添加反応して不飽和度を低下させた水素添加物もダイマー酸に含めるものとする。
【0118】
（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂は、一実施形態において、式（３－１）：
【0119】
【化6】
【0120】
［式中、
Ｘ１は、ダイマー酸由来の２価の炭化水素基を示し；
Ｙ１は、炭素原子、窒素原子（イミドを形成しないもの）、酸素原子及び硫黄原子から選ばれる５個以上の骨格原子並びに水素原子及びハロゲン原子から選ばれる非骨格原子からなる４価の有機基を示す。］
で表される繰り返し単位を有するポリブタジエン構造を有しないポリイミド樹脂を含むことがより好ましい。
Ｘ１は、ダイマー酸由来の２価の炭化水素基を示し；
Ｙ１は、炭素原子、窒素原子（イミドを形成しないもの）、酸素原子及び硫黄原子から選ばれる５個以上の骨格原子並びに水素原子及びハロゲン原子から選ばれる非骨格原子からなる４価の有機基を示す。］
で表される繰り返し単位を有するポリブタジエン構造を有しないポリイミド樹脂を含むことがより好ましい。
【0121】
式（３－１）で表される繰り返し単位を有するポリブタジエン構造を有しないポリイミド樹脂は、式（３－１）で表される繰り返し単位に加えて、さらに式（３－２）：
【0122】
【化7】
【0123】
［式中、
Ｘ２は、炭素原子、窒素原子（イミドを形成しないもの）、酸素原子及び硫黄原子から選ばれる５個以上の骨格原子並びに水素原子及びハロゲン原子から選ばれる非骨格原子からなり且つ芳香環を有する２価の有機基を示し；
Ｙ２は、炭素原子、窒素原子（イミドを形成しないもの）、酸素原子及び硫黄原子から選ばれる５個以上の骨格原子並びに水素原子及びハロゲン原子から選ばれる非骨格原子からなる４価の有機基を示す。］
で表される繰り返し単位を有していてもよい。式（３－１）で表される繰り返し単位と、式（３－２）で表される繰り返し単位とは、ランダム共重合していてもよいし、ブロック共重合していてもよい。
Ｘ２は、炭素原子、窒素原子（イミドを形成しないもの）、酸素原子及び硫黄原子から選ばれる５個以上の骨格原子並びに水素原子及びハロゲン原子から選ばれる非骨格原子からなり且つ芳香環を有する２価の有機基を示し；
Ｙ２は、炭素原子、窒素原子（イミドを形成しないもの）、酸素原子及び硫黄原子から選ばれる５個以上の骨格原子並びに水素原子及びハロゲン原子から選ばれる非骨格原子からなる４価の有機基を示す。］
で表される繰り返し単位を有していてもよい。式（３－１）で表される繰り返し単位と、式（３－２）で表される繰り返し単位とは、ランダム共重合していてもよいし、ブロック共重合していてもよい。
【0124】
Ｘ１は、ダイマー酸由来の２価の炭化水素基を示す。ダイマー酸由来の２価の炭化水素基とは、ダイマー酸の２つの末端カルボキシ基（－ＣＯＯＨ）を除いてなる２価の炭化水素基、又は２つの末端カルボキシ基（－ＣＯＯＨ）をメチレン基（－ＣＨ２－）に置き換えてなる２価の炭化水素基を意味する。
【0125】
Ｙ１は、炭素原子、窒素原子（イミドを形成しないもの）、酸素原子及び硫黄原子から選ばれる５個以上（好ましくは５～２００個、より好ましくは５～１００個、さらに好ましくは５～５０個）の骨格原子並びに水素原子及びハロゲン原子から選ばれる非骨格原子からなる４価の有機基を示す。Ｙ１は、芳香環を有しない４価の有機基であってもよく、芳香環を有する４価の有機基であってもよい。
【0126】
Ｙ１における４価の有機基は、一実施形態において、好ましくは、上記の式（Ｙ１）～（Ｙ５）から選ばれる基である。
【0127】
Ｘ２は、炭素原子、窒素原子（イミドを形成しないもの）、酸素原子及び硫黄原子から選ばれる５個以上の骨格原子並びに水素原子及びハロゲン原子から選ばれる非骨格原子からなり且つ芳香環を有する２価の有機基を示す。
【0128】
Ｘ２における２価の有機基は、一実施形態において、好ましくは、上記の式（Ｘ１）～（Ｘ５）から選ばれる基である。
【0129】
Ｙ２は、炭素原子、窒素原子（イミドを形成しないもの）、酸素原子及び硫黄原子から選ばれる５個以上（好ましくは５～２００個、より好ましくは５～１００個、さらに好ましくは５～５０個）の骨格原子並びに水素原子及びハロゲン原子から選ばれる非骨格原子からなる４価の有機基を示す。Ｙ２は、芳香環を有しない４価の有機基であってもよく、芳香環を有する４価の有機基であってもよい。
【0130】
Ｙ２における４価の有機基は、一実施形態において、好ましくは、上記の式（Ｙ１）～（Ｙ５）から選ばれる基である。
【0131】
（Ｄ）成分の製造方法は特に制限はない。（Ｄ）成分は、例えばテトラカルボン酸二無水物とジアミンを反応させて得ることができる。具体的には、例えば（Ｄ）成分は、
（ｉ）ジアミン、酸無水物及び有機溶剤を反応容器に投入して反応させる工程、
（ｉｉ）工程（ｉ）よりも高い温度で加熱を行う工程、
を含む製造方法により製造することができる。
（ｉ）ジアミン、酸無水物及び有機溶剤を反応容器に投入して反応させる工程、
（ｉｉ）工程（ｉ）よりも高い温度で加熱を行う工程、
を含む製造方法により製造することができる。
【0132】
工程（ｉ）では、ジアミン及び酸無水物を反応させて、ポリイミド前駆体を生成させる。工程（ｉ）ではモノアミンを添加してもよい。工程（ｉ）において反応容器としては、例えばセパラブルフラスコを使用することができる。工程（ｉ）は室温で実施してもよく、加熱してもよい。加熱にはオイルバスを使用することができる。加熱する場合、加熱温度は２５～１４０℃が好ましく、５０～１２０℃がより好ましい。反応時間は１～２０時間が好ましい。
【0133】
工程（ｉｉ）では、工程（ｉ）で生成したポリイミド前駆体のイミド化反応により、ポリイミドを生成させる。工程（ｉｉ）における反応温度は１５０～２５０℃が好ましく、加熱時間は５～１５時間が好ましい。工程（ｉｉ）では、生成する水を除去しながら反応させることが好ましい。生成する水を除去する方法としては、ディーンスタークトラップを用いる方法、水と共沸する溶媒を添加する方法等が挙げられる。水と共沸する溶媒としては、トルエン、ベンゼン等が挙げられ、トルエンが好ましい。
【0134】
樹脂組成物中の（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、特に限定されるものではないが、好ましくは０．５質量％以上又は１質量％以上、より好ましくは２．５質量％以上、さらに好ましくは５質量％以上であり、その上限は、好ましくは５０質量％以下又は４０質量％以下、より好ましくは３５質量％以下又は３０質量％以下、さらに好ましくは２５質量％以下又は２０質量％以下である。
【0135】
樹脂組成物中の（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂の含有量は、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、特に限定されるものではないが、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．５質量％以上、さらに好ましくは１質量％以上であり、その上限は、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは７質量％以下、さらに好ましくは４質量％以下である。
【0136】
樹脂組成物中の（Ａ）エポキシ樹脂に対する（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂の質量比（（Ｄ）成分の含有量／（Ａ）成分の含有量）は、特に限定されるものではないが、好ましくは０．０５以上、より好ましくは０．０８以上、特に好ましくは０．１以上であり、その上限は、特に限定されるものではないが、好ましくは２以下、より好ましくは１以下、特に好ましくは０．５以下である。
【0137】
本発明の樹脂組成物において、（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂に対する（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂の質量比（（Ｃ）成分の含有量／（Ｄ）成分の含有量）は、０．２以上であり、好ましくは０．２５以上、より好ましくは０．２８以上、さらに好ましくは０．３以上、特に好ましくは０．３２以上であり、その上限は、４以下であり、好ましくは３．７以下、より好ましくは３．４以下、さらに好ましくは３．２以下、特に好ましくは３以下である。
【0138】
（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤、（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂、及び（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂の合計含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、特に限定されるものではないが、好ましくは５質量％以上、より好ましくは２５質量％以上、さらに好ましくは５０質量％以上、さらにより好ましくは６５質量％以上、なお一層より好ましくは８０質量％以上又は８５質量％以上、特に好ましくは９０質量％以上、９５質量％以上又は９９質量％以上である。
【0139】
（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤、（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂、及び（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂の合計含有量は、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、特に限定されるものではないが、好ましくは１質量％以上、より好ましくは５質量％以上、さらに好ましくは１０質量％以上、さらにより好ましくは１３質量％以上、なお一層より好ましくは１７質量％以上、特に好ましくは１９質量％以上である。
【0140】
＜（Ｅ）無機充填材＞
本発明の樹脂組成物は、任意の成分として、（Ｅ）無機充填材を含んでいてもよい。（Ｅ）無機充填材は、粒子の状態で樹脂組成物に含まれ得る。
本発明の樹脂組成物は、任意の成分として、（Ｅ）無機充填材を含んでいてもよい。（Ｅ）無機充填材は、粒子の状態で樹脂組成物に含まれ得る。
【0141】
（Ｅ）無機充填材の材料としては、無機化合物を用い得る。（Ｅ）無機充填材の材料としては、例えば、シリカ、アルミナ、アルミノシリケート、ガラス、コーディエライト、シリコン酸化物、硫酸バリウム、炭酸バリウム、タルク、クレー、雲母粉、酸化亜鉛、ハイドロタルサイト、ベーマイト、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化マンガン、ホウ酸アルミニウム、炭酸ストロンチウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸バリウム、ジルコン酸バリウム、ジルコン酸カルシウム、リン酸ジルコニウム、及びリン酸タングステン酸ジルコニウム等が挙げられる。これらの中でも、シリカ、アルミナ又はアルミノシリケートが好適であり、シリカが特に好適である。シリカとしては、例えば、無定形シリカ、溶融シリカ、結晶シリカ、合成シリカ、中空シリカ等が挙げられる。また、シリカとしては球形シリカが好ましい。（Ｅ）無機充填材は、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を任意に組み合わせて用いてもよい。
【0142】
（Ｅ）無機充填材の市販品としては、例えば、日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＳＰ６０－０５」、「ＳＰ５０７－０５」；アドマテックス社製の「ＹＣ１００Ｃ」、「ＹＡ０５０Ｃ」、「ＹＡ０５０Ｃ－ＭＪＥ」、「ＹＡ０１０Ｃ」、「ＳＣ２５００ＳＱ」、「ＳＯ－Ｃ４」、「ＳＯ－Ｃ２」、「ＳＯ－Ｃ１」；デンカ社製の「ＵＦＰ－３０」、「ＤＡＷ－０３」、「ＦＢ－１０５ＦＤ」；トクヤマ社製の「シルフィルＮＳＳ－３Ｎ」、「シルフィルＮＳＳ－４Ｎ」、「シルフィルＮＳＳ－５Ｎ」；太平洋セメント社製の「セルスフィアーズ」、「ＭＧＨ－００５」；日揮触媒化成社製の「エスフェリーク」、「ＢＡ－１」などが挙げられる。
【0143】
（Ｅ）無機充填材の平均粒径は、特に限定されるものではないが、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは３μｍ以下、さらにより好ましくは１μｍ以下、特に好ましくは０．８μｍ以下である。（Ｅ）無機充填材の平均粒径の下限は、特に限定されるものではないが、好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０５μｍ以上、さらに好ましくは０．１μｍ以上、特に好ましくは０．２μｍ以上である。
【0144】
（Ｅ）無機充填材の平均粒径は、ミー（Ｍｉｅ）散乱理論に基づくレーザー回折・散乱法により測定することができる。具体的には、レーザー回折散乱式粒径分布測定装置により、無機充填材の粒径分布を体積基準で作成し、そのメディアン径を平均粒径とすることで測定することができる。測定サンプルは、無機充填材１００ｍｇ、メチルエチルケトン１０ｇをバイアル瓶に秤取り、超音波にて１０分間分散させたものを使用することができる。測定サンプルを、レーザー回折式粒径分布測定装置を使用して、使用光源波長を青色及び赤色とし、フローセル方式で無機充填材の体積基準の粒径分布を測定し、得られた粒径分布からメディアン径として平均粒径を算出した。レーザー回折式粒径分布測定装置としては、例えば堀場製作所社製「ＬＡ－９６０」等が挙げられる。
【0145】
（Ｅ）無機充填材の比表面積は、特に限定されるものではないが、好ましくは０．１ｍ２／ｇ以上、より好ましくは０．５ｍ２／ｇ以上、さらに好ましくは１ｍ２／ｇ以上、特に好ましくは３ｍ２／ｇ以上である。（Ｅ）無機充填材の比表面積の上限は、特に限定されるものではないが、好ましくは１００ｍ２／ｇ以下、より好ましくは５０ｍ２／ｇ以下、さらに好ましくは３０ｍ２／ｇ以下、特に好ましくは１０ｍ２／ｇ以下である。無機充填材の比表面積は、ＢＥＴ法に従って、比表面積測定装置（マウンテック社製Ｍａｃｓｏｒｂ ＨＭ－１２１０）を使用して試料表面に窒素ガスを吸着させ、ＢＥＴ多点法を用いて比表面積を算出することで得られる。
【0146】
（Ｅ）無機充填材は、耐湿性及び分散性を高める観点から、表面処理剤で処理されていることが好ましい。表面処理剤としては、例えば、フッ素含有シランカップリング剤、アミノシラン系カップリング剤、エポキシシラン系カップリング剤、メルカプトシラン系カップリング剤、シラン系カップリング剤、アルコキシシラン、オルガノシラザン化合物、チタネート系カップリング剤等が挙げられる。また、表面処理剤は、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を任意に組み合わせて用いてもよい。
【0147】
表面処理剤の市販品としては、例えば、信越化学工業社製「ＫＢＭ４０３」（３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ８０３」（３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＥ９０３」（３－アミノプロピルトリエトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」（Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＳＺ－３１」（ヘキサメチルジシラザン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ１０３」（フェニルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ－４８０３」（長鎖エポキシ型シランカップリング剤）、信越化学工業社製「ＫＢＭ－７１０３」（３，３，３－トリフルオロプロピルトリメトキシシラン）等が挙げられる。
【0148】
表面処理剤による表面処理の程度は、（Ｅ）無機充填材の分散性向上の観点から、特定の範囲に収まることが好ましい。具体的には、無機充填材１００質量％は、０．２質量％～５質量％の表面処理剤で表面処理されていることが好ましく、０．２質量％～３質量％の表面処理剤で表面処理されていることがより好ましく、０．３質量％～２質量％の表面処理剤で表面処理されていることがさらに好ましい。
【0149】
表面処理剤による表面処理の程度は、無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量によって評価することができる。無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量は、無機充填材の分散性向上の観点から、０．０２ｍｇ／ｍ２以上が好ましく、０．１ｍｇ／ｍ２以上がより好ましく、０．２ｍｇ／ｍ２以上がさらに好ましい。一方、樹脂組成物の溶融粘度やシート形態での溶融粘度の上昇を防止する観点から、１．０ｍｇ／ｍ２以下が好ましく、０.８ｍｇ／ｍ２以下がより好ましく、０．５ｍｇ／ｍ２以下がさらに好ましい。
【0150】
（Ｅ）無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量は、表面処理後の無機充填材を溶剤（例えば、メチルエチルケトン（ＭＥＫ））により洗浄処理した後に測定することができる。具体的には、溶剤として十分な量のＭＥＫを表面処理剤で表面処理された無機充填材に加えて、２５℃で５分間超音波洗浄する。上澄液を除去し、固形分を乾燥させた後、カーボン分析計を用いて無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量を測定することができる。カーボン分析計としては、堀場製作所社製「ＥＭＩＡ－３２０Ｖ」等を使用することができる。
【0151】
樹脂組成物中の（Ｅ）無機充填材の含有量は、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、例えば、０質量％以上、１０質量％以上であり、好ましくは２０質量％以上、３０質量％以上、より好ましくは４０質量％以上、さらに好ましくは５０質量％以上、さらにより好ましくは６０質量％以上、なお一層より好ましくは６５質量％以上、特に好ましくは７０質量％以上、とりわけ好ましくは７５質量％以上であり得る。（Ｅ）無機充填材の含有量の上限は、特に限定されるものではないが、好ましくは９０質量％以下、より好ましくは８５質量％以下、さらに好ましくは８３質量％以下であり得る。
【0152】
＜（Ｆ）硬化促進剤＞
本発明の樹脂組成物は、任意成分として、さらに（Ｆ）硬化促進剤を含んでいてもよい。（Ｆ）硬化促進剤は、（Ａ）エポキシ樹脂の硬化を促進させる硬化触媒としての機能を有する。
本発明の樹脂組成物は、任意成分として、さらに（Ｆ）硬化促進剤を含んでいてもよい。（Ｆ）硬化促進剤は、（Ａ）エポキシ樹脂の硬化を促進させる硬化触媒としての機能を有する。
【0153】
（Ｆ）硬化促進剤としては、例えば、リン系硬化促進剤、ウレア系硬化促進剤、グアニジン系硬化促進剤、イミダゾール系硬化促進剤、金属系硬化促進剤、アミン系硬化促進剤等が挙げられる。（Ｆ）硬化促進剤は、イミダゾール系硬化促進剤を含むことが好ましい。（Ｆ）硬化促進剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0154】
リン系硬化促進剤としては、例えば、テトラブチルホスホニウムブロマイド、テトラブチルホスホニウムクロライド、テトラブチルホスホニウムアセテート、テトラブチルホスホニウムデカノエート、テトラブチルホスホニウムラウレート、ビス（テトラブチルホスホニウム）ピロメリテート、テトラブチルホスホニウムハイドロジェンヘキサヒドロフタレート、テトラブチルホスホニウム２，６－ビス［（２－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）メチル］－４－メチルフェノラート、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルメチルホスホニウムテトラフェニルボレート等の脂肪族ホスホニウム塩；メチルトリフェニルホスホニウムブロマイド、エチルトリフェニルホスホニウムブロマイド、プロピルトリフェニルホスホニウムブロマイド、ブチルトリフェニルホスホニウムブロマイド、ベンジルトリフェニルホスホニウムクロライド、テトラフェニルホスホニウムブロマイド、ｐ－トリルトリフェニルホスホニウムテトラ－ｐ－トリルボレート、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラフェニルホスホニウムテトラｐ－トリルボレート、トリフェニルエチルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリス（３－メチルフェニル）エチルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリス（２－メトキシフェニル）エチルホスホニウムテトラフェニルボレート、（４－メチルフェニル）トリフェニルホスホニウムチオシアネート、テトラフェニルホスホニウムチオシアネート、ブチルトリフェニルホスホニウムチオシアネート等の芳香族ホスホニウム塩；トリフェニルホスフィン・トリフェニルボラン等の芳香族ホスフィン・ボラン複合体；トリフェニルホスフィン・ｐ－ベンゾキノン付加反応物等の芳香族ホスフィン・キノン付加反応物；トリブチルホスフィン、トリ－ｔｅｒｔ－ブチルホスフィン、トリオクチルホスフィン、ジ－ｔｅｒｔ－ブチル（２－ブテニル）ホスフィン、ジ－ｔｅｒｔ－ブチル（３－メチル－２－ブテニル）ホスフィン、トリシクロヘキシルホスフィン等の脂肪族ホスフィン；ジブチルフェニルホスフィン、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン、エチルジフェニルホスフィン、ブチルジフェニルホスフィン、ジフェニルシクロヘキシルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリ－ｏ－トリルホスフィン、トリ－ｍ－トリルホスフィン、トリ－ｐ－トリルホスフィン、トリス（４－エチルフェニル）ホスフィン、トリス（４－プロピルフェニル）ホスフィン、トリス（４－イソプロピルフェニル）ホスフィン、トリス（４－ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，５－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（３，５－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４，６－トリメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６－ジメチル－４－エトキシフェニル）ホスフィン、トリス（２－メトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－メトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－エトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－ｔｅｒｔ－ブトキシフェニル）ホスフィン、ジフェニル－２－ピリジルホスフィン、１，２－ビス（ジフェニルホスフィノ）エタン、１，３－ビス（ジフェニルホスフィノ）プロパン、１，４－ビス（ジフェニルホスフィノ）ブタン、１，２－ビス（ジフェニルホスフィノ）アセチレン、２，２’－ビス（ジフェニルホスフィノ）ジフェニルエーテル等の芳香族ホスフィン等が挙げられる。これらは、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0155】
ウレア系硬化促進剤としては、例えば、１，１－ジメチル尿素；１，１，３－トリメチル尿素、３－エチル－１，１－ジメチル尿素、３－シクロヘキシル－１，１－ジメチル尿素、３－シクロオクチル－１，１－ジメチル尿素等の脂肪族ジメチルウレア；３－フェニル－１，１－ジメチル尿素、３－（４－クロロフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（３，４－ジクロロフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（３－クロロ－４－メチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（２－メチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－メチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（３，４－ジメチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－イソプロピルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－メトキシフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－ニトロフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－［４－（４－メトキシフェノキシ）フェニル］－１，１－ジメチル尿素、３－［４－（４－クロロフェノキシ）フェニル］－１，１－ジメチル尿素、３－［３－（トリフルオロメチル）フェニル］－１，１－ジメチル尿素、Ｎ，Ｎ－（１，４－フェニレン）ビス（Ｎ’，Ｎ’－ジメチル尿素）、Ｎ，Ｎ－（４－メチル－１，３－フェニレン）ビス（Ｎ’，Ｎ’－ジメチル尿素）〔トルエンビスジメチルウレア〕等の芳香族ジメチルウレア等が挙げられる。これらは、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0156】
グアニジン系硬化促進剤としては、例えば、ジシアンジアミド、１－メチルグアニジン、１－エチルグアニジン、１－シクロヘキシルグアニジン、１－フェニルグアニジン、１－（ｏ－トリル）グアニジン、ジメチルグアニジン、ジフェニルグアニジン、トリメチルグアニジン、テトラメチルグアニジン、ペンタメチルグアニジン、１，５，７－トリアザビシクロ［４．４．０］デカ－５－エン、７－メチル－１，５，７－トリアザビシクロ［４．４．０］デカ－５－エン、１－メチルビグアニド、１－エチルビグアニド、１－ｎ－ブチルビグアニド、１－ｎ－オクタデシルビグアニド、１，１－ジメチルビグアニド、１，１－ジエチルビグアニド、１－シクロヘキシルビグアニド、１－アリルビグアニド、１－フェニルビグアニド、１－（ｏ－トリル）ビグアニド等が挙げられる。これらは、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0157】
イミダゾール系硬化促進剤としては、例えば、２－メチルイミダゾール、２－ウンデシルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール、１－シアノエチル－２－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾール、１－シアノエチル－２－エチル－４－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾリウムトリメリテイト、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾリウムトリメリテイト、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－ウンデシルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－エチル－４’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジンイソシアヌル酸付加物、２－フェニルイミダゾールイソシアヌル酸付加物、２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール、２－フェニル－４－メチル－５－ヒドロキシメチルイミダゾール、２，３－ジヒドロ－１Ｈ－ピロロ［１，２－ａ］ベンズイミダゾール、１－ドデシル－２－メチル－３－ベンジルイミダゾリウムクロライド、２－メチルイミダゾリン、２－フェニルイミダゾリン等のイミダゾール化合物及びイミダゾール化合物とエポキシ樹脂とのアダクト体が挙げられる。
【0158】
イミダゾール系硬化促進剤の市販品としては、例えば、四国化成工業社製の「１Ｂ２ＰＺ」、「２Ｅ４ＭＺ」、「２ＭＺＡ－ＰＷ」、「２ＭＺ－ＯＫ」、「２ＭＡ－ＯＫ」、「２ＭＡ－ＯＫ－ＰＷ」、「２Ｐ４ＭＺ」、「２ＰＨＺ」、「２ＰＨＺ－ＰＷ」、「Ｃｌ１Ｚ」、「Ｃｌ１Ｚ－ＣＮ」、「Ｃｌ１Ｚ－ＣＮＳ」、「Ｃ１１Ｚ－Ａ」；三菱ケミカル社製の「Ｐ２００－Ｈ５０」等が挙げられる。これらは、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0159】
金属系硬化促進剤としては、例えば、コバルト、銅、亜鉛、鉄、ニッケル、マンガン、スズ等の金属の、有機金属錯体又は有機金属塩が挙げられる。有機金属錯体の具体例としては、コバルト（ＩＩ）アセチルアセトナート、コバルト（ＩＩＩ）アセチルアセトナート等の有機コバルト錯体、銅（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機銅錯体、亜鉛（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機亜鉛錯体、鉄（ＩＩＩ）アセチルアセトナート等の有機鉄錯体、ニッケル（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機ニッケル錯体、マンガン（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機マンガン錯体等が挙げられる。有機金属塩としては、例えば、オクチル酸亜鉛、オクチル酸スズ、ナフテン酸亜鉛、ナフテン酸コバルト、ステアリン酸スズ、ステアリン酸亜鉛等が挙げられる。これらは、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0160】
アミン系硬化促進剤としては、例えば、トリエチルアミン、トリブチルアミン等のトリアルキルアミン、４－ジメチルアミノピリジン、ベンジルジメチルアミン、２，４，６，－トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール、１，８－ジアザビシクロ（５，４，０）－ウンデセン等が挙げられる。これらは、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0161】
アミン系硬化促進剤としては、市販品を用いてもよく、例えば、味の素ファインテクノ社製の「ＭＹ－２５」等が挙げられる。
【0162】
樹脂組成物中の（Ｆ）硬化促進剤の含有量は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、例えば、０質量％以上、０．００５質量％以上、０．０５質量％以上、０．２５質量％以上、０．５質量％以上等であり得る。（Ｆ）硬化促進剤の含有量の上限は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、好ましくは５質量％以下、より好ましくは２質量％以下、さらに好ましくは１質量％以下、特に好ましくは０．７質量％以下である。
【0163】
樹脂組成物中の（Ｆ）硬化促進剤の含有量は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、例えば、０質量％以上、０．００１質量％以上、０．０１質量％以上、０．０５質量％以上等であり得る。（Ｆ）硬化促進剤の含有量の上限は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、好ましくは５質量％以下、より好ましくは２質量％以下、さらに好ましくは１質量％以下、特に好ましくは０．５質量％以下である。
【0164】
＜（Ｇ）その他の添加剤＞
本発明の樹脂組成物は、任意の成分として、さらに（Ｇ）その他の添加剤を含んでいてもよい。（Ｇ）その他の添加剤としては、例えば、過酸化物系ラジカル重合開始剤、アゾ系ラジカル重合開始剤等のラジカル重合開始剤；フェノキシ樹脂等の熱可塑性樹脂；有機銅化合物、有機亜鉛化合物、有機コバルト化合物等の有機金属化合物；フタロシアニンブルー、フタロシアニングリーン、アイオディングリーン、ジアゾイエロー等の着色剤；ハイドロキノン、カテコール、ピロガロール、フェノチアジン等の重合禁止剤；シリコーン系レベリング剤、アクリルポリマー系レベリング剤等のレベリング剤；ベントン、モンモリロナイト等の増粘剤；シリコーン系消泡剤、アクリル系消泡剤、フッ素系消泡剤、ビニル樹脂系消泡剤等の消泡剤；ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤等の紫外線吸収剤；尿素シラン等の接着性向上剤；トリアゾール系密着性付与剤、テトラゾール系密着性付与剤、トリアジン系密着性付与剤等の密着性付与剤；ヒンダードフェノール系酸化防止剤等の酸化防止剤；スチルベン誘導体等の蛍光増白剤；フッ素系界面活性剤、シリコーン系界面活性剤等の界面活性剤；リン系難燃剤（例えばリン酸エステル化合物、ホスファゼン化合物、ホスフィン酸化合物、赤リン）、窒素系難燃剤（例えば硫酸メラミン）、ハロゲン系難燃剤等の難燃剤；リン酸エステル系分散剤、ポリオキシアルキレン系分散剤、アセチレン系分散剤、シリコーン系分散剤、アニオン性分散剤、カチオン性分散剤等の分散剤；ボレート系安定剤、チタネート系安定剤、アルミネート系安定剤、ジルコネート系安定剤、イソシアネート系安定剤、カルボン酸系安定剤等の安定剤、が挙げられる。（Ｇ）その他の添加剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。また、前記（Ａ）～（Ｆ）成分が、ラジカル重合開始剤、熱可塑性樹脂、着色剤、重合禁止剤、レベリング剤、消泡剤、紫外線吸収剤、接着性向上剤、密着性付与剤、酸化防止剤、蛍光増白剤、界面活性剤、難燃剤、分散剤、安定剤等の機能を有していてもよい。その場合、当該成分は（Ｇ）成分ではなく、（Ａ）～（Ｆ）成分の各成分とみなす。例えば安定剤として機能し得る（Ｂ）成分としては、カルボン酸無水物系安定剤が挙げられる。
本発明の樹脂組成物は、任意の成分として、さらに（Ｇ）その他の添加剤を含んでいてもよい。（Ｇ）その他の添加剤としては、例えば、過酸化物系ラジカル重合開始剤、アゾ系ラジカル重合開始剤等のラジカル重合開始剤；フェノキシ樹脂等の熱可塑性樹脂；有機銅化合物、有機亜鉛化合物、有機コバルト化合物等の有機金属化合物；フタロシアニンブルー、フタロシアニングリーン、アイオディングリーン、ジアゾイエロー等の着色剤；ハイドロキノン、カテコール、ピロガロール、フェノチアジン等の重合禁止剤；シリコーン系レベリング剤、アクリルポリマー系レベリング剤等のレベリング剤；ベントン、モンモリロナイト等の増粘剤；シリコーン系消泡剤、アクリル系消泡剤、フッ素系消泡剤、ビニル樹脂系消泡剤等の消泡剤；ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤等の紫外線吸収剤；尿素シラン等の接着性向上剤；トリアゾール系密着性付与剤、テトラゾール系密着性付与剤、トリアジン系密着性付与剤等の密着性付与剤；ヒンダードフェノール系酸化防止剤等の酸化防止剤；スチルベン誘導体等の蛍光増白剤；フッ素系界面活性剤、シリコーン系界面活性剤等の界面活性剤；リン系難燃剤（例えばリン酸エステル化合物、ホスファゼン化合物、ホスフィン酸化合物、赤リン）、窒素系難燃剤（例えば硫酸メラミン）、ハロゲン系難燃剤等の難燃剤；リン酸エステル系分散剤、ポリオキシアルキレン系分散剤、アセチレン系分散剤、シリコーン系分散剤、アニオン性分散剤、カチオン性分散剤等の分散剤；ボレート系安定剤、チタネート系安定剤、アルミネート系安定剤、ジルコネート系安定剤、イソシアネート系安定剤、カルボン酸系安定剤等の安定剤、が挙げられる。（Ｇ）その他の添加剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。また、前記（Ａ）～（Ｆ）成分が、ラジカル重合開始剤、熱可塑性樹脂、着色剤、重合禁止剤、レベリング剤、消泡剤、紫外線吸収剤、接着性向上剤、密着性付与剤、酸化防止剤、蛍光増白剤、界面活性剤、難燃剤、分散剤、安定剤等の機能を有していてもよい。その場合、当該成分は（Ｇ）成分ではなく、（Ａ）～（Ｆ）成分の各成分とみなす。例えば安定剤として機能し得る（Ｂ）成分としては、カルボン酸無水物系安定剤が挙げられる。
【0165】
＜（Ｈ）有機溶剤＞
本発明の樹脂組成物は、任意の揮発性成分として、さらに（Ｈ）有機溶剤を含んでいてもよい。（Ｈ）有機溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン系溶剤；酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸イソブチル、酢酸イソアミル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、γ-ブチロラクトン等のエステル系溶剤；テトラヒドロピラン、テトラヒドロフラン、１，４－ジオキサン、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、ジフェニルエーテル、アニソール等のエーテル系溶剤；メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、エチレングリコール等のアルコール系溶剤；酢酸２－エトキシエチル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、エチルジグリコールアセテート、γ－ブチロラクトン、メトキシプロピオン酸メチル等のエーテルエステル系溶剤；乳酸メチル、乳酸エチル、２－ヒドロキシイソ酪酸メチル等のエステルアルコール系溶剤；２－メトキシプロパノール、２－メトキシエタノール、２－エトキシエタノール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル（ブチルカルビトール）等のエーテルアルコール系溶剤；Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチル－２－ピロリドン等のアミド系溶剤；ジメチルスルホキシド等のスルホキシド系溶剤；アセトニトリル、プロピオニトリル等のニトリル系溶剤；ヘキサン、シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂肪族炭化水素系溶剤；ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、トリメチルベンゼン等の芳香族炭化水素系溶剤等を挙げることができる。（Ｈ）有機溶剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
本発明の樹脂組成物は、任意の揮発性成分として、さらに（Ｈ）有機溶剤を含んでいてもよい。（Ｈ）有機溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン系溶剤；酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸イソブチル、酢酸イソアミル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、γ-ブチロラクトン等のエステル系溶剤；テトラヒドロピラン、テトラヒドロフラン、１，４－ジオキサン、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、ジフェニルエーテル、アニソール等のエーテル系溶剤；メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、エチレングリコール等のアルコール系溶剤；酢酸２－エトキシエチル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、エチルジグリコールアセテート、γ－ブチロラクトン、メトキシプロピオン酸メチル等のエーテルエステル系溶剤；乳酸メチル、乳酸エチル、２－ヒドロキシイソ酪酸メチル等のエステルアルコール系溶剤；２－メトキシプロパノール、２－メトキシエタノール、２－エトキシエタノール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル（ブチルカルビトール）等のエーテルアルコール系溶剤；Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチル－２－ピロリドン等のアミド系溶剤；ジメチルスルホキシド等のスルホキシド系溶剤；アセトニトリル、プロピオニトリル等のニトリル系溶剤；ヘキサン、シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂肪族炭化水素系溶剤；ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、トリメチルベンゼン等の芳香族炭化水素系溶剤等を挙げることができる。（Ｈ）有機溶剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0166】
乾燥前のワニス状の樹脂組成物中の（Ｈ）有機溶剤の含有量は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物の全成分を１００質量％とした場合、例えば、４０質量％以下、好ましくは３５質量％以下、より好ましくは３０質量％以下、さらに好ましくは２５質量％以下である。樹脂シートにおける樹脂組成物層を形成するための乾燥後の樹脂組成物中の（Ｈ）有機溶剤の含有量は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物の全成分を１００質量％とした場合、好ましくは５質量％以下、より好ましくは４質量％以下、さらに好ましくは３質量％以下、特に好ましくは２質量％以下である。なお、（Ｈ）有機溶剤の含有量は、０質量％であってもよい。
【0167】
＜樹脂組成物の製造方法＞
本発明の樹脂組成物は、例えば、任意の調製容器に（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤、（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂、（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂、必要に応じて（Ｅ）無機充填材、必要に応じて（Ｆ）硬化促進剤、必要に応じて（Ｇ）その他の添加剤、及び必要に応じて（Ｈ）有機溶剤を、任意の順で及び／又は一部若しくは全部同時に加えて混合することによって、製造することができる。また、各成分を加えて混合する過程で、温度を適宜設定することができ、一時的に又は終始にわたって、加熱及び／又は冷却してもよい。また、加えて混合する過程において又はその後に、樹脂組成物を、例えば、ミキサーなどの撹拌装置又は振盪装置を用いて撹拌又は振盪し、均一に分散させてもよい。また、撹拌又は振盪と同時に、真空下等の低圧条件下で脱泡を行ってもよい。
本発明の樹脂組成物は、例えば、任意の調製容器に（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤、（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂、（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂、必要に応じて（Ｅ）無機充填材、必要に応じて（Ｆ）硬化促進剤、必要に応じて（Ｇ）その他の添加剤、及び必要に応じて（Ｈ）有機溶剤を、任意の順で及び／又は一部若しくは全部同時に加えて混合することによって、製造することができる。また、各成分を加えて混合する過程で、温度を適宜設定することができ、一時的に又は終始にわたって、加熱及び／又は冷却してもよい。また、加えて混合する過程において又はその後に、樹脂組成物を、例えば、ミキサーなどの撹拌装置又は振盪装置を用いて撹拌又は振盪し、均一に分散させてもよい。また、撹拌又は振盪と同時に、真空下等の低圧条件下で脱泡を行ってもよい。
【0168】
＜樹脂組成物の特性＞
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤、（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂、及び（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂、を含み、（Ｄ）成分に対する（Ｃ）成分の質量比（（Ｃ）成分の含有量／（Ｄ）成分の含有量）が、０．２以上４以下である。このような樹脂組成物によれば、反りが抑制され、導体層との密着強度に優れ、且つ低誘電正接である硬化物を得ることができる。
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤、（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂、及び（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂、を含み、（Ｄ）成分に対する（Ｃ）成分の質量比（（Ｃ）成分の含有量／（Ｄ）成分の含有量）が、０．２以上４以下である。このような樹脂組成物によれば、反りが抑制され、導体層との密着強度に優れ、且つ低誘電正接である硬化物を得ることができる。
【0169】
本発明の樹脂組成物によれば、シリコンウエハ等の基材上に樹脂組成物の硬化物層（絶縁層）を形成した場合における反りの抑制が可能である。例えば、後述する試験例４のように積層体を製造してその反り量を測定した場合、反り量を好ましくは２２００μｍ未満又は２０００μｍ未満、より好ましくは１７００μｍ以下にすることができる。
【0170】
本発明の樹脂組成物によれば、導体層との密着強度に優れる硬化物（絶縁層）を得ることができる。例えば、後述する試験例３のように導体層を形成した場合、樹脂組成物の硬化物の導体層との密着強度は、好ましくは４００ｋｇｆ／ｃｍ２以上、より好ましくは５００ｋｇｆ／ｃｍ２以上、さらに好ましくは５５０ｋｇｆ／ｃｍ２以上、さらにより好ましくは６００ｋｇｆ／ｃｍ２以上、なお一層より好ましくは６５０ｋｇｆ／ｃｍ２以上、特に好ましくは７００ｋｇｆ／ｃｍ２以上であり得る。
【0171】
本発明の樹脂組成物の硬化物は、低い誘電正接を有する。例えば、後述する試験例２のように１０ＧＨｚ、２５℃で測定した場合における樹脂組成物の硬化物の誘電正接（Ｄｆ）は、好ましくは０．０１００以下、より好ましくは０．００７０以下、さらに好ましくは０．００５５以下又は０．００５０以下、さらにより好ましくは０．００４５以下、特に好ましくは０．００４０以下であり得る。また、例えば、後述する試験例２のように１０ＧＨｚ、１００℃で測定した場合における樹脂組成物の硬化物の誘電正接（Ｄｆ）は、好ましくは０．０１００以下、より好ましくは０．００７０以下、さらに好ましくは０．００６０以下、さらにより好ましくは０．００５５以下、特に好ましくは０．００５０以下であり得る。
【0172】
一実施形態において、本発明の樹脂組成物の硬化物は、優れた機械的強度を有し得る。例えば、後述する試験例１のようにＪＩＳ Ｋ７１２７に準拠して引張強度測定を行った場合の樹脂組成物の硬化物の破断点強度は、好ましくは５０ＭＰａ以上、より好ましくは６０ＭＰａ以上、さらに好ましくは６５ＭＰａ以上、さらにより好ましくは７０ＭＰａ以上、特に好ましくは７５ＭＰａ以上であり得る。例えば、後述する試験例１のようにＪＩＳ Ｋ７１２７に準拠して引張強度測定を行った場合の樹脂組成物の硬化物の破断点伸度は、好ましくは０．５％以上、より好ましくは０．８％以上、特に好ましくは１．０％以上であり得る。例えば、後述する試験例１のようにＪＩＳ Ｋ７１２７に準拠して引張強度測定を行った場合の樹脂組成物の硬化物の弾性率は、好ましくは３０ＧＰａ以下、より好ましくは２５ＧＰａ以下、さらに好ましくは２０ＧＰａ以下、さらにより好ましくは１７ＧＰａ以下、特に好ましくは１５ＧＰａ以下であり得る。
【0173】
＜樹脂組成物の用途＞
本発明の樹脂組成物は、絶縁用途の樹脂組成物、特に、絶縁層を形成するための樹脂組成物として好適に使用することができる。具体的には、絶縁層上に形成される導体層（再配線層を含む）を形成するための当該絶縁層を形成するための樹脂組成物（導体層を形成するための絶縁層形成用樹脂組成物）として好適に使用することができる。また、後述するプリント配線板において、プリント配線板の絶縁層を形成するための樹脂組成物（プリント配線板の絶縁層形成用樹脂組成物）として好適に使用することができる。本発明の樹脂組成物はまた、樹脂シート、プリプレグ等のシート状積層材料、ソルダーレジスト、アンダーフィル材、ダイボンディング材、半導体封止材、穴埋め樹脂、部品埋め込み樹脂等、樹脂組成物が必要とされる用途で広範囲に使用できる。
本発明の樹脂組成物は、絶縁用途の樹脂組成物、特に、絶縁層を形成するための樹脂組成物として好適に使用することができる。具体的には、絶縁層上に形成される導体層（再配線層を含む）を形成するための当該絶縁層を形成するための樹脂組成物（導体層を形成するための絶縁層形成用樹脂組成物）として好適に使用することができる。また、後述するプリント配線板において、プリント配線板の絶縁層を形成するための樹脂組成物（プリント配線板の絶縁層形成用樹脂組成物）として好適に使用することができる。本発明の樹脂組成物はまた、樹脂シート、プリプレグ等のシート状積層材料、ソルダーレジスト、アンダーフィル材、ダイボンディング材、半導体封止材、穴埋め樹脂、部品埋め込み樹脂等、樹脂組成物が必要とされる用途で広範囲に使用できる。
【0174】
また、例えば、以下の（１）～（６）工程を経て半導体チップパッケージが製造される場合、本発明の樹脂組成物は、再配線層を形成するための絶縁層としての再配線形成層用の樹脂組成物（再配線形成層形成用の樹脂組成物）、及び半導体チップを封止するための樹脂組成物（半導体チップ封止用の樹脂組成物）としても好適に使用することができる。半導体チップパッケージが製造される際、封止層上に更に再配線層を形成してもよい。
（１）基材に仮固定フィルムを積層する工程、
（２）半導体チップを、仮固定フィルム上に仮固定する工程、
（３）半導体チップ上に封止層を形成する工程、
（４）基材及び仮固定フィルムを半導体チップから剥離する工程、
（５）半導体チップの基材及び仮固定フィルムを剥離した面に、絶縁層として再配線形成層を形成する工程、及び
（６）再配線形成層上に、導体層として再配線層を形成する工程
（１）基材に仮固定フィルムを積層する工程、
（２）半導体チップを、仮固定フィルム上に仮固定する工程、
（３）半導体チップ上に封止層を形成する工程、
（４）基材及び仮固定フィルムを半導体チップから剥離する工程、
（５）半導体チップの基材及び仮固定フィルムを剥離した面に、絶縁層として再配線形成層を形成する工程、及び
（６）再配線形成層上に、導体層として再配線層を形成する工程
【0175】
また、本発明の樹脂組成物は、部品埋め込み性に良好な絶縁層をもたらすことから、プリント配線板が部品内蔵回路板である場合にも好適に使用することができる。
【0176】
＜シート状積層材料＞
本発明の樹脂組成物は、ワニス状態で塗布して使用することもできるが、工業的には一般に、該樹脂組成物を含有するシート状積層材料の形態で用いることが好適である。
本発明の樹脂組成物は、ワニス状態で塗布して使用することもできるが、工業的には一般に、該樹脂組成物を含有するシート状積層材料の形態で用いることが好適である。
【0177】
シート状積層材料としては、以下に示す樹脂シート、プリプレグが好ましい。
【0178】
一実施形態において、樹脂シートは、支持体と、該支持体上に設けられた樹脂組成物層とを含んでなり、樹脂組成物層は本発明の樹脂組成物から形成される。
【0179】
樹脂組成物層の厚さは、プリント配線板の薄型化、及び当該樹脂組成物の硬化物が薄膜であっても絶縁性に優れた硬化物を提供できるという観点から、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは８０μｍ以下である。樹脂組成物層の厚さの下限は、特に限定されないが、例えば、５μｍ以上、１０μｍ以上等とし得る。
【0180】
支持体としては、例えば、プラスチック材料からなるフィルム、金属箔、離型紙が挙げられ、プラスチック材料からなるフィルム、金属箔が好ましい。
【0181】
支持体としてプラスチック材料からなるフィルムを使用する場合、プラスチック材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等のアクリル、環状ポリオレフィン、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）、ポリエーテルサルファイド（ＰＥＳ）、ポリエーテルケトン、ポリイミド等が挙げられる。中でも、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートが好ましく、安価なポリエチレンテレフタレートが特に好ましい。
【0182】
支持体として金属箔を使用する場合、金属箔としては、例えば、銅箔、アルミニウム箔等が挙げられ、銅箔が好ましい。銅箔としては、銅の単金属からなる箔を用いてもよく、銅と他の金属（例えば、スズ、クロム、銀、マグネシウム、ニッケル、ジルコニウム、ケイ素、チタン等）との合金からなる箔を用いてもよい。
【0183】
支持体は、樹脂組成物層と接合する面にマット処理、コロナ処理、帯電防止処理を施してあってもよい。
【0184】
また、支持体としては、樹脂組成物層と接合する面に離型層を有する離型層付き支持体を使用してもよい。離型層付き支持体の離型層に使用する離型剤としては、例えば、アルキド樹脂、ポリオレフィン樹脂、ウレタン樹脂、及びシリコーン樹脂からなる群から選択される１種以上の離型剤が挙げられる。離型剤の市販品としては、リンテック社製の「ＳＫ－１」、「ＡＬ－５」、「ＡＬ－７」等が挙げられる。また、離型層付き支持体は、市販品を用いてもよく、例えば、アルキド樹脂系離型剤を主成分とする離型層を有するＰＥＴフィルムである、東レ社製の「ルミラーＴ６０」、「ルミラーＲ８０」、帝人社製の「ピューレックス」、ユニチカ社製の「ユニピール」等が挙げられる。
【0185】
支持体の厚さは、特に限定されないが、５μｍ～７５μｍの範囲が好ましく、１０μｍ～６０μｍの範囲がより好ましい。なお、離型層付き支持体を使用する場合、離型層付き支持体全体の厚さが上記範囲であることが好ましい。
【0186】
一実施形態において、樹脂シートは、さらに必要に応じて、任意の層を含んでいてもよい。斯かる任意の層としては、例えば、樹脂組成物層の支持体と接合していない面（即ち、支持体とは反対側の面）に設けられた、支持体に準じた保護フィルム等が挙げられる。保護フィルムの厚さは、特に限定されるものではないが、例えば、１μｍ～４０μｍである。保護フィルムを積層することにより、樹脂組成物層の表面へのゴミ等の付着やキズを抑制することができる。
【0187】
樹脂シートは、例えば、液状（ワニス状）の樹脂組成物をそのまま、或いは有機溶剤に樹脂組成物を溶解して液状（ワニス状）の樹脂組成物を調製し、これを、ダイコーター等を用いて支持体上に塗布し、更に乾燥させて樹脂組成物層を形成させることにより製造することができる。
【0188】
有機溶剤としては、樹脂組成物の成分として説明した有機溶剤と同様のものが挙げられる。有機溶剤は１種単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【0189】
乾燥は、加熱、熱風吹きつけ等の公知の方法により実施してよい。乾燥条件は特に限定されないが、樹脂組成物層中の有機溶剤の含有量が１０質量％以下、好ましくは５質量％以下となるように乾燥させる。樹脂組成物中の有機溶剤の沸点によっても異なるが、例えば３０質量％～６０質量％の有機溶剤を含む樹脂組成物を用いる場合、５０℃～１５０℃で３分間～１０分間乾燥させることにより、樹脂組成物層を形成することができる。
【0190】
樹脂シートは、ロール状に巻きとって保存することが可能である。樹脂シートが保護フィルムを有する場合、保護フィルムを剥がすことによって使用可能となる。
【0191】
一実施形態において、プリプレグは、シート状繊維基材に本発明の樹脂組成物を含浸させて形成される。
【0192】
プリプレグに用いるシート状繊維基材は特に限定されず、ガラスクロス、アラミド不織布、液晶ポリマー不織布等のプリプレグ用基材として常用されているものを用いることができる。プリント配線板の薄型化の観点から、シート状繊維基材の厚さは、好ましくは５０μｍ以下、より好ましくは４０μｍ以下、さらに好ましくは３０μｍ以下、特に好ましくは２０μｍ以下である。シート状繊維基材の厚さの下限は特に限定されず、例えば、１０μｍ以上であり得る。
【0193】
プリプレグの厚さは、上述の樹脂シートにおける樹脂組成物層と同様の範囲とし得る。
【0194】
本発明のシート状積層材料は、プリント配線板の絶縁層を形成するため（プリント配線板の絶縁層用）に好適に使用することができ、プリント配線板の層間絶縁層を形成するため（プリント配線板の層間絶縁層用）により好適に使用することができる。
【0195】
＜プリント配線板＞
本発明のプリント配線板は、本発明の樹脂組成物を硬化して得られる硬化物からなる絶縁層を含む。
本発明のプリント配線板は、本発明の樹脂組成物を硬化して得られる硬化物からなる絶縁層を含む。
【0196】
プリント配線板は、例えば、上述の樹脂シートを用いて、下記（Ｉ）及び（ＩＩ）の工程を含む方法により製造することができる。
（Ｉ）内層基板上に、樹脂シートを、樹脂シートの樹脂組成物層が内層基板と接合するように積層する工程
（ＩＩ）樹脂組成物層を硬化（例えば熱硬化）して絶縁層を形成する工程
（Ｉ）内層基板上に、樹脂シートを、樹脂シートの樹脂組成物層が内層基板と接合するように積層する工程
（ＩＩ）樹脂組成物層を硬化（例えば熱硬化）して絶縁層を形成する工程
【0197】
工程（Ｉ）で用いる「内層基板」とは、プリント配線板の基板となる部材であって、例えば、ガラスエポキシ基板、金属基板、ポリエステル基板、ポリイミド基板、ＢＴレジン基板、熱硬化型ポリフェニレンエーテル基板等が挙げられる。また、該基板は、その片面又は両面に導体層を有していてもよく、この導体層はパターン加工されていてもよい。基板の片面または両面に導体層（回路）が形成された内層基板は「内層回路基板」ということがある。またプリント配線板を製造する際に、さらに絶縁層及び／又は導体層が形成されるべき中間製造物も本発明でいう「内層基板」に含まれる。プリント配線板が部品内蔵回路板である場合、部品を内蔵した内層基板を使用してもよい。
【0198】
内層基板と樹脂シートの積層は、例えば、支持体側から樹脂シートを内層基板に加熱圧着することにより行うことができる。樹脂シートを内層基板に加熱圧着する部材（以下、「加熱圧着部材」ともいう。）としては、例えば、加熱された金属板（ＳＵＳ鏡板等）又は金属ロール（ＳＵＳロール）等が挙げられる。なお、加熱圧着部材を樹脂シートに直接プレスするのではなく、内層基板の表面凹凸に樹脂シートが十分に追随するよう、耐熱ゴム等の弾性材を介してプレスするのが好ましい。
【0199】
内層基板と樹脂シートの積層は、真空ラミネート法により実施してよい。真空ラミネート法において、加熱圧着温度は、好ましくは６０℃～１６０℃、より好ましくは８０℃～１４０℃の範囲であり、加熱圧着圧力は、好ましくは０．０９８ＭＰａ～１．７７ＭＰａ、より好ましくは０．２９ＭＰａ～１．４７ＭＰａの範囲であり、加熱圧着時間は、好ましくは２０秒間～４００秒間、より好ましくは３０秒間～３００秒間の範囲である。積層は、好ましくは圧力２６．７ｈＰａ以下の減圧条件下で実施され得る。
【0200】
積層は、市販の真空ラミネーターによって行うことができる。市販の真空ラミネーターとしては、例えば、名機製作所社製の真空加圧式ラミネーター、ニッコー・マテリアルズ社製のバキュームアップリケーター、バッチ式真空加圧ラミネーター等が挙げられる。
【0201】
積層の後に、常圧下（大気圧下）、例えば、加熱圧着部材を支持体側からプレスすることにより、積層された樹脂シートの平滑化処理を行ってもよい。平滑化処理のプレス条件は、上記積層の加熱圧着条件と同様の条件とすることができる。平滑化処理は、市販のラミネーターによって行うことができる。なお、積層と平滑化処理は、上記の市販の真空ラミネーターを用いて連続的に行ってもよい。
【0202】
支持体は、工程（Ｉ）と工程（ＩＩ）の間に除去してもよく、工程（ＩＩ）の後に除去してもよい。
【0203】
工程（ＩＩ）において、樹脂組成物層を硬化（例えば熱硬化）して、樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を形成する。樹脂組成物層の硬化条件は特に限定されず、プリント配線板の絶縁層を形成するに際して通常採用される条件を使用してよい。
【0204】
例えば、樹脂組成物層の熱硬化条件は、樹脂組成物の種類等によっても異なるが、一実施形態において、硬化温度は好ましくは１２０℃～２４０℃、より好ましくは１５０℃～２２０℃、さらに好ましくは１７０℃～２１０℃である。硬化時間は好ましくは５分間～１２０分間、より好ましくは１０分間～１００分間、さらに好ましくは１５分間～１００分間とすることができる。
【0205】
樹脂組成物層を熱硬化させる前に、樹脂組成物層を硬化温度よりも低い温度にて予備加熱してもよい。例えば、樹脂組成物層を熱硬化させるのに先立ち、５０℃～１２０℃、好ましくは６０℃～１１５℃、より好ましくは７０℃～１１０℃の温度にて、樹脂組成物層を５分間以上、好ましくは５分間～１５０分間、より好ましくは１５分間～１２０分間、さらに好ましくは１５分間～１００分間予備加熱してもよい。
【0206】
プリント配線板を製造するに際しては、（ＩＩＩ）絶縁層に穴あけする工程、（ＩＶ）絶縁層を粗化処理する工程、（Ｖ）導体層を形成する工程をさらに実施してもよい。これらの工程（ＩＩＩ）乃至工程（Ｖ）は、プリント配線板の製造に用いられる、当業者に公知の各種方法に従って実施してよい。なお、支持体を工程（ＩＩ）の後に除去する場合、該支持体の除去は、工程（ＩＩ）と工程（ＩＩＩ）との間、工程（ＩＩＩ）と工程（ＩＶ）の間、又は工程（ＩＶ）と工程（Ｖ）との間に実施してよい。また、必要に応じて、工程（ＩＩ）～工程（Ｖ）の絶縁層及び導体層の形成を繰り返して実施し、多層配線板を形成してもよい。
【0207】
他の実施形態において、本発明のプリント配線板は、上述のプリプレグを用いて製造することができる。製造方法は基本的に樹脂シートを用いる場合と同様である。
【0208】
工程（ＩＩＩ）は、絶縁層に穴あけする工程であり、これにより絶縁層にビアホール、スルーホール等のホールを形成することができる。工程（ＩＩＩ）は、絶縁層の形成に使用した樹脂組成物の組成等に応じて、例えば、ドリル、レーザー、プラズマ等を使用して実施してよい。ホールの寸法や形状は、プリント配線板のデザインに応じて適宜決定してよい。
【0209】
工程（ＩＶ）は、絶縁層を粗化処理する工程である。通常、この工程（ＩＶ）において、スミアの除去も行われる。粗化処理の手順、条件は特に限定されず、プリント配線板の絶縁層を形成するに際して通常使用される公知の手順、条件を採用することができる。例えば、膨潤液による膨潤処理、酸化剤による粗化処理、中和液による中和処理をこの順に実施して絶縁層を粗化処理することができる。
【0210】
粗化処理に用いる膨潤液としては特に限定されないが、アルカリ溶液、界面活性剤溶液等が挙げられ、好ましくはアルカリ溶液であり、該アルカリ溶液としては、水酸化ナトリウム溶液、水酸化カリウム溶液がより好ましい。市販されている膨潤液としては、例えば、アトテックジャパン社製の「スウェリング・ディップ・セキュリガンスＰ」、「スウェリング・ディップ・セキュリガンスＳＢＵ」等が挙げられる。膨潤液による膨潤処理は、特に限定されないが、例えば、３０℃～９０℃の膨潤液に絶縁層を１分間～２０分間浸漬することにより行うことができる。絶縁層の樹脂の膨潤を適度なレベルに抑える観点から、４０℃～８０℃の膨潤液に絶縁層を５分間～１５分間浸漬させることが好ましい。
【0211】
粗化処理に用いる酸化剤としては、特に限定されないが、例えば、水酸化ナトリウムの水溶液に過マンガン酸カリウム又は過マンガン酸ナトリウムを溶解したアルカリ性過マンガン酸溶液が挙げられる。アルカリ性過マンガン酸溶液等の酸化剤による粗化処理は、６０℃～１００℃に加熱した酸化剤溶液に絶縁層を１０分間～３０分間浸漬させて行うことが好ましい。また、アルカリ性過マンガン酸溶液における過マンガン酸塩の濃度は５質量％～１０質量％が好ましい。市販されている酸化剤としては、例えば、アトテックジャパン社製の「コンセントレート・コンパクトＣＰ」、「ドージングソリューション・セキュリガンスＰ」等のアルカリ性過マンガン酸溶液が挙げられる。
【0212】
また、粗化処理に用いる中和液としては、酸性の水溶液が好ましく、市販品としては、例えば、アトテックジャパン社製の「リダクションソリューション・セキュリガントＰ」が挙げられる。
【0213】
中和液による処理は、酸化剤による粗化処理がなされた処理面を３０℃～８０℃の中和液に５分間～３０分間浸漬させることにより行うことができる。作業性等の点から、酸化剤による粗化処理がなされた対象物を、４０℃～７０℃の中和液に５分間～２０分間浸漬する方法が好ましい。
【0214】
一実施形態において、粗化処理後の絶縁層表面の算術平均粗さ（Ｒａ）は、特に限定されるものではないが、好ましくは５００ｎｍ以下、より好ましくは４００ｎｍ以下、さらに好ましくは３００ｎｍ以下である。下限については特に限定されるものではなく、例えば、１ｎｍ以上、２ｎｍ以上等とし得る。また、粗化処理後の絶縁層表面の二乗平均平方根粗さ（Ｒｑ）は、好ましくは５００ｎｍ以下、より好ましくは４００ｎｍ以下、さらに好ましくは３００ｎｍ以下である。下限については特に限定されるものではなく、例えば、１ｎｍ以上、２ｎｍ以上等とし得る。絶縁層表面の算術平均粗さ（Ｒａ）及び二乗平均平方根粗さ（Ｒｑ）は、非接触型表面粗さ計を用いて測定することができる。
【0215】
工程（Ｖ）は、導体層を形成する工程であり、絶縁層上に導体層を形成する。導体層に使用する導体材料は特に限定されない。好適な実施形態では、導体層は、金、白金、パラジウム、銀、銅、アルミニウム、コバルト、クロム、亜鉛、ニッケル、チタン、タングステン、鉄、スズ及びインジウムからなる群から選択される１種以上の金属を含む。導体層は、単金属層であっても合金層であってもよく、合金層としては、例えば、上記の群から選択される２種以上の金属の合金（例えば、ニッケル・クロム合金、銅・ニッケル合金及び銅・チタン合金）から形成された層が挙げられる。中でも、導体層形成の汎用性、コスト、パターニングの容易性等の観点から、クロム、ニッケル、チタン、アルミニウム、亜鉛、金、パラジウム、銀若しくは銅の単金属層、又はニッケル・クロム合金、銅・ニッケル合金、銅・チタン合金の合金層が好ましく、クロム、ニッケル、チタン、アルミニウム、亜鉛、金、パラジウム、銀若しくは銅の単金属層、又はニッケル・クロム合金の合金層がより好ましく、銅の単金属層が更に好ましい。
【0216】
導体層は、単層構造であっても、異なる種類の金属若しくは合金からなる単金属層又は合金層が２層以上積層した複層構造であってもよい。導体層が複層構造である場合、絶縁層と接する層は、クロム、亜鉛若しくはチタンの単金属層、又はニッケル・クロム合金の合金層であることが好ましい。
【0217】
導体層の厚さは、所望のプリント配線板のデザインによるが、一般に３μｍ～３５μｍ、好ましくは５μｍ～３０μｍである。
【0218】
一実施形態において、導体層は、メッキにより形成してよい。例えば、セミアディティブ法、フルアディティブ法等の従来公知の技術により絶縁層の表面にメッキして、所望の配線パターンを有する導体層を形成することができ、製造の簡便性の観点から、セミアディティブ法により形成することが好ましい。以下、導体層をセミアディティブ法により形成する例を示す。
【0219】
まず、絶縁層の表面に、無電解メッキによりメッキシード層を形成する。次いで、形成されたメッキシード層上に、所望の配線パターンに対応してメッキシード層の一部を露出させるマスクパターンを形成する。露出したメッキシード層上に、電解メッキにより金属層を形成した後、マスクパターンを除去する。その後、不要なメッキシード層をエッチング等により除去して、所望の配線パターンを有する導体層を形成することができる。
【0220】
他の実施形態において、導体層は、金属箔を使用して形成してよい。金属箔を使用して導体層を形成する場合、工程（Ｖ）は、工程（Ｉ）と工程（ＩＩ）の間に実施することが好適である。例えば、工程（Ｉ）の後、支持体を除去し、露出した樹脂組成物層の表面に金属箔を積層する。樹脂組成物層と金属箔との積層は、真空ラミネート法により実施してよい。積層の条件は、工程（Ｉ）について説明した条件と同様としてよい。次いで、工程（ＩＩ）を実施して絶縁層を形成する。その後、絶縁層上の金属箔を利用して、サブトラクティブ法、モディファイドセミアディティブ法等の従来の公知の技術により、所望の配線パターンを有する導体層を形成することができる。
【0221】
金属箔は、例えば、電解法、圧延法等の公知の方法により製造することができる。金属箔の市販品としては、例えば、ＪＸ金属社製のＨＬＰ箔、ＪＸＵＴ－ＩＩＩ箔、三井金属鉱業社製の３ＥＣ－ＩＩＩ箔、ＴＰ－ＩＩＩ箔等が挙げられる。
【0222】
＜半導体装置＞
本発明の半導体装置は、本発明のプリント配線板を含む。本発明の半導体装置は、本発明のプリント配線板を用いて製造することができる。
本発明の半導体装置は、本発明のプリント配線板を含む。本発明の半導体装置は、本発明のプリント配線板を用いて製造することができる。
【0223】
半導体装置としては、電気製品（例えば、コンピューター、携帯電話、デジタルカメラ及びテレビ等）及び乗物（例えば、自動二輪車、自動車、電車、船舶及び航空機等）等に供される各種半導体装置が挙げられる。
【実施例0224】
以下、本発明を実施例により具体的に説明する。本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、以下において、量を表す「部」及び「％」は、別途明示のない限り、それぞれ「質量部」及び「質量％」を意味する。特に温度の指定が無い場合の温度条件は、室温（２５℃）である。特に気圧の指定が無い場合の圧力条件は、大気圧（１ａｔｍ）である。
【0225】
＜合成例１：高分子樹脂１の合成＞
反応容器で、２官能性ヒドロキシル基末端ポリブタジエン（数平均分子量：３，０００、ヒドロキシル基当量＝１，８００ｇ／ｅｑ．、固形分１００質量％：日本曹達社製「Ｇ－３０００」）５０ｇと、芳香族炭化水素系混合溶媒（出光石油化学社製「イプゾール１５０」）２３．５ｇと、ジブチル錫ラウレート０．００５ｇとを混合し、均一に溶解させた。均一になったところで５０℃に昇温し、更に撹拌しながら、トルエン－２，４－ジイソシアネート（イソシアネート基当量：８７．０８ｇ／ｅｑ．）４．８ｇを添加し、約３時間反応を行った。次いで、この反応物を室温まで冷却してから、これにベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物（酸無水物当量：１６１．１ｇ／ｅｑ．）８．９６ｇと、トリエチレンジアミン０．０７ｇと、エチルジグリコールアセテート（ダイセル社製）４０．４ｇを添加し、攪拌しながら１３０℃まで昇温し、約４時間反応を行った。ＦＴ－ＩＲより２２５０ｃｍ－１のＮＣＯピークの消失の確認を行った。ＮＣＯピーク消失の確認をもって反応の終点とみなし、反応物を室温まで降温してから１００メッシュの濾布で濾過して、イミド構造、ウレタン構造、及びポリブタジエン構造を有する高分子樹脂１（不揮発成分５０質量％）を得た。得られた高分子樹脂１の数平均分子量（Ｍｎ）は、１３，７００であった。
反応容器で、２官能性ヒドロキシル基末端ポリブタジエン（数平均分子量：３，０００、ヒドロキシル基当量＝１，８００ｇ／ｅｑ．、固形分１００質量％：日本曹達社製「Ｇ－３０００」）５０ｇと、芳香族炭化水素系混合溶媒（出光石油化学社製「イプゾール１５０」）２３．５ｇと、ジブチル錫ラウレート０．００５ｇとを混合し、均一に溶解させた。均一になったところで５０℃に昇温し、更に撹拌しながら、トルエン－２，４－ジイソシアネート（イソシアネート基当量：８７．０８ｇ／ｅｑ．）４．８ｇを添加し、約３時間反応を行った。次いで、この反応物を室温まで冷却してから、これにベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物（酸無水物当量：１６１．１ｇ／ｅｑ．）８．９６ｇと、トリエチレンジアミン０．０７ｇと、エチルジグリコールアセテート（ダイセル社製）４０．４ｇを添加し、攪拌しながら１３０℃まで昇温し、約４時間反応を行った。ＦＴ－ＩＲより２２５０ｃｍ－１のＮＣＯピークの消失の確認を行った。ＮＣＯピーク消失の確認をもって反応の終点とみなし、反応物を室温まで降温してから１００メッシュの濾布で濾過して、イミド構造、ウレタン構造、及びポリブタジエン構造を有する高分子樹脂１（不揮発成分５０質量％）を得た。得られた高分子樹脂１の数平均分子量（Ｍｎ）は、１３，７００であった。
【0226】
＜合成例２：高分子樹脂２の合成＞
オイルバスを備えた撹拌棒付き１Ｌセパラブルフラスコに、窒素ガスを導入しながら、シクロヘキサノン２００ｇを加え、ジアミンとして、ダイマージアミン（クローダジャパン社製「ＰＲＩＡＭＩＮＥ １０７５」）１４９．４ｇ、モノアミン化合物として、ｍ－アミノフェノール４．７ｇを撹拌しながら加え、続いてテトラカルボン酸類として、１，２，４，５－シクロヘキサンテトラカルボン酸二無水物６７．３ｇを加えて、室温で３０分撹拌した。これを１００℃に昇温し、３時間撹拌した後、オイルバスを外して室温に戻し、ワニス状のポリイミド前駆体を得た。その後、ディーンスタークトラップを用いて留出する水を系外に除去しながら、１７０℃で１０時間加熱を行い、イミド化して、ダイマー酸由来の炭素骨格を有する高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）を得た。得られた高分子樹脂２の重量平均分子量（Ｍｗ）は、２０，０００であった。
オイルバスを備えた撹拌棒付き１Ｌセパラブルフラスコに、窒素ガスを導入しながら、シクロヘキサノン２００ｇを加え、ジアミンとして、ダイマージアミン（クローダジャパン社製「ＰＲＩＡＭＩＮＥ １０７５」）１４９．４ｇ、モノアミン化合物として、ｍ－アミノフェノール４．７ｇを撹拌しながら加え、続いてテトラカルボン酸類として、１，２，４，５－シクロヘキサンテトラカルボン酸二無水物６７．３ｇを加えて、室温で３０分撹拌した。これを１００℃に昇温し、３時間撹拌した後、オイルバスを外して室温に戻し、ワニス状のポリイミド前駆体を得た。その後、ディーンスタークトラップを用いて留出する水を系外に除去しながら、１７０℃で１０時間加熱を行い、イミド化して、ダイマー酸由来の炭素骨格を有する高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）を得た。得られた高分子樹脂２の重量平均分子量（Ｍｗ）は、２０，０００であった。
【0227】
＜合成例３：高分子樹脂３の合成＞
オイルバスを備えた撹拌棒付き１Ｌセパラブルフラスコに、窒素ガスを導入しながら、シクロヘキサノン２００ｇを加え、ジアミンとして、ダイマージアミン（クローダジャパン社製「ＰＲＩＡＭＩＮＥ １０７５」）１５６．３ｇ、モノアミン化合物として、ｍ－アミノフェノール２．０ｇを撹拌しながら加え、続いてテトラカルボン酸類として、１，２，４，５－シクロヘキサンテトラカルボン酸二無水物６７．３ｇを加えて室温で３０分撹拌した。これを１００℃に昇温し、３時間撹拌した後、オイルバスを外して室温に戻し、ワニス状のポリイミド前駆体を得た。その後、ディーンスタークトラップを用いて留出する水を系外に除去しながら、１７０℃で１０時間加熱を行い、イミド化して、ダイマー酸由来の炭素骨格を有する高分子樹脂３（不揮発成分５０質量％）を得た。得られた高分子樹脂３の重量平均分子量（Ｍｗ）は、５０，０００であった。
オイルバスを備えた撹拌棒付き１Ｌセパラブルフラスコに、窒素ガスを導入しながら、シクロヘキサノン２００ｇを加え、ジアミンとして、ダイマージアミン（クローダジャパン社製「ＰＲＩＡＭＩＮＥ １０７５」）１５６．３ｇ、モノアミン化合物として、ｍ－アミノフェノール２．０ｇを撹拌しながら加え、続いてテトラカルボン酸類として、１，２，４，５－シクロヘキサンテトラカルボン酸二無水物６７．３ｇを加えて室温で３０分撹拌した。これを１００℃に昇温し、３時間撹拌した後、オイルバスを外して室温に戻し、ワニス状のポリイミド前駆体を得た。その後、ディーンスタークトラップを用いて留出する水を系外に除去しながら、１７０℃で１０時間加熱を行い、イミド化して、ダイマー酸由来の炭素骨格を有する高分子樹脂３（不揮発成分５０質量％）を得た。得られた高分子樹脂３の重量平均分子量（Ｍｗ）は、５０，０００であった。
【0228】
＜合成例４：高分子樹脂４の合成＞
Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド（ＤＭＡｃ）４００ｇ中に、２，２－ビス［４－（３，４－ジカルボキシフェノキシ）フェニル］プロパン二無水物（ＢＰＡＤＡ）４６．５ｇと、４，４’－［１，４－フェニレンビス［（１－メチルエチリデン）－４，１－フェニレンオキシ］］ビスベンゼンアミン（ＢＰＰＡＮ）１２．６ｇと、ダイマージアミン（クローダジャパン社製「ＰＲＩＡＭＩＮＥ １０７５」）４２．６ｇと、トルエン４０ｇとを混合することで得られるモノマー組成物を、常温、大気圧中で３時間撹拌、反応させた。これにより、ポリアミド酸の溶液を得た。
Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド（ＤＭＡｃ）４００ｇ中に、２，２－ビス［４－（３，４－ジカルボキシフェノキシ）フェニル］プロパン二無水物（ＢＰＡＤＡ）４６．５ｇと、４，４’－［１，４－フェニレンビス［（１－メチルエチリデン）－４，１－フェニレンオキシ］］ビスベンゼンアミン（ＢＰＰＡＮ）１２．６ｇと、ダイマージアミン（クローダジャパン社製「ＰＲＩＡＭＩＮＥ １０７５」）４２．６ｇと、トルエン４０ｇとを混合することで得られるモノマー組成物を、常温、大気圧中で３時間撹拌、反応させた。これにより、ポリアミド酸の溶液を得た。
【0229】
次いで、このポリアミド酸の溶液を昇温し、約１６０℃に保持しながら、窒素気流下で縮合水をトルエンとともに共沸除去した。水分定量受器に所定量の水がたまっていること、及び水の流出が見られなくなっていることを確認した。確認後、反応溶液を更に昇温し、２００℃で１時間攪拌した。その後、冷却した。これにより、高分子樹脂４（不揮発成分２０質量％）を得た。得られた高分子樹脂４の重量平均分子量（Ｍｗ）は、１７，０００であった。
【0230】
＜合成例５：高分子樹脂５の合成＞
Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド（ＤＭＡｃ）４００ｇ中に、２，２－ビス［４－（３，４－ジカルボキシフェノキシ）フェニル］プロパン二無水物（ＢＰＡＤＡ）４６．５ｇと、４，４’－［１，４－フェニレンビス［（１－メチルエチリデン）－４，１－フェニレンオキシ］］ビスベンゼンアミン（ＢＰＰＡＮ）５．２ｇと、ダイマージアミン（クローダジャパン社製「ＰＲＩＡＭＩＮＥ １０７５」）５３．２ｇと、トルエン４０ｇとを混合することで得られるモノマー組成物を、常温、大気圧中で３時間撹拌、反応させた。これにより、ポリアミド酸の溶液を得た。
Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド（ＤＭＡｃ）４００ｇ中に、２，２－ビス［４－（３，４－ジカルボキシフェノキシ）フェニル］プロパン二無水物（ＢＰＡＤＡ）４６．５ｇと、４，４’－［１，４－フェニレンビス［（１－メチルエチリデン）－４，１－フェニレンオキシ］］ビスベンゼンアミン（ＢＰＰＡＮ）５．２ｇと、ダイマージアミン（クローダジャパン社製「ＰＲＩＡＭＩＮＥ １０７５」）５３．２ｇと、トルエン４０ｇとを混合することで得られるモノマー組成物を、常温、大気圧中で３時間撹拌、反応させた。これにより、ポリアミド酸の溶液を得た。
【0231】
次いで、このポリアミド酸の溶液を昇温し、約１６０℃に保持しながら、窒素気流下で縮合水をトルエンとともに共沸除去した。水分定量受器に所定量の水がたまっていること、及び水の流出が見られなくなっていることを確認した。確認後、反応溶液を更に昇温し、２００℃で１時間攪拌した。その後、冷却した。これにより、高分子樹脂５（不揮発成分２０質量％）を得た。得られた高分子樹脂５の重量平均分子量（Ｍｗ）は、１９，０００であった。
【0232】
＜実施例１＞
ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ－６０００Ｌ」、エポキシ当量２１３ｇ／ｅｑ．）６部、ビスフェノール型エポキシ樹脂（日鉄ケミカル＆マテリアル社製「ＺＸ－１０５９」、ビスフェノールＡ型とビスフェノールＦ型の１：１混合品、エポキシ当量１６５ｇ／ｅｑ．）６部、ビフェニル型エポキシ樹脂（日本化薬社製「ＮＣ３１００」、エポキシ当量２５８ｇ／ｅｑ．）５部を、ＭＥＫ２０部に撹拌しながら加熱溶解させて、樹脂溶液を得た。この樹脂溶液を室温まで冷却した。その後、前記の樹脂溶液に、活性エステル硬化剤（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ８０００－６５Ｔ」、活性エステル当量２２３ｇ／ｅｑ．、固形分６５％のトルエン溶液）７．７部、フェノールノボラック樹脂（ＤＩＣ社製「ＴＤ－２０９０」、フェノール当量１０５ｇ／ｅｑ．）の５０％質量％のトルエン溶液８部、合成例１で得た高分子樹脂１（不揮発成分５０質量％）４部、合成例２で得た高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）１２部、カルボジイミド系硬化剤（日清紡ケミカル社製「Ｖ－０３」、活性基当量約２１６ｇ／ｅｑ．、固形分５０質量％のトルエン溶液）４部、アミン系アルコキシシラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」）で表面処理された球状シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ４」、平均粒径１μｍ、比表面積４．５ｍ２／ｇ）１４０部、硬化促進剤（１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール「１Ｂ２ＰＺ」）の固形分１０質量％のＭＥＫ溶液）２部、およびＭＥＫ５部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、混合物を得た。その後、前記の混合物をカートリッジフィルター（ＲＯＫＩＴＥＣＨＮＯ社製「ＳＨＰ０２０」）で濾過して、ワニス状の樹脂組成物を製造した。
ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ－６０００Ｌ」、エポキシ当量２１３ｇ／ｅｑ．）６部、ビスフェノール型エポキシ樹脂（日鉄ケミカル＆マテリアル社製「ＺＸ－１０５９」、ビスフェノールＡ型とビスフェノールＦ型の１：１混合品、エポキシ当量１６５ｇ／ｅｑ．）６部、ビフェニル型エポキシ樹脂（日本化薬社製「ＮＣ３１００」、エポキシ当量２５８ｇ／ｅｑ．）５部を、ＭＥＫ２０部に撹拌しながら加熱溶解させて、樹脂溶液を得た。この樹脂溶液を室温まで冷却した。その後、前記の樹脂溶液に、活性エステル硬化剤（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ８０００－６５Ｔ」、活性エステル当量２２３ｇ／ｅｑ．、固形分６５％のトルエン溶液）７．７部、フェノールノボラック樹脂（ＤＩＣ社製「ＴＤ－２０９０」、フェノール当量１０５ｇ／ｅｑ．）の５０％質量％のトルエン溶液８部、合成例１で得た高分子樹脂１（不揮発成分５０質量％）４部、合成例２で得た高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）１２部、カルボジイミド系硬化剤（日清紡ケミカル社製「Ｖ－０３」、活性基当量約２１６ｇ／ｅｑ．、固形分５０質量％のトルエン溶液）４部、アミン系アルコキシシラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」）で表面処理された球状シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ４」、平均粒径１μｍ、比表面積４．５ｍ２／ｇ）１４０部、硬化促進剤（１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール「１Ｂ２ＰＺ」）の固形分１０質量％のＭＥＫ溶液）２部、およびＭＥＫ５部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、混合物を得た。その後、前記の混合物をカートリッジフィルター（ＲＯＫＩＴＥＣＨＮＯ社製「ＳＨＰ０２０」）で濾過して、ワニス状の樹脂組成物を製造した。
【0233】
＜実施例２＞
高分子樹脂１（不揮発成分５０質量％）の使用量を４部から６部に変更し、高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）の使用量を１２部から１０部に変更したこと以外は、実施例１と同様に樹脂組成物を得た。
高分子樹脂１（不揮発成分５０質量％）の使用量を４部から６部に変更し、高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）の使用量を１２部から１０部に変更したこと以外は、実施例１と同様に樹脂組成物を得た。
【0234】
＜実施例３＞
カルボジイミド系硬化剤（日清紡ケミカル社製「Ｖ－０３」）を使用しなかった以外は、実施例２と同様に樹脂組成物を得た。
カルボジイミド系硬化剤（日清紡ケミカル社製「Ｖ－０３」）を使用しなかった以外は、実施例２と同様に樹脂組成物を得た。
【0235】
＜実施例４＞
高分子樹脂１（不揮発成分５０質量％）の使用量を４部から１０部に変更し、高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）の使用量を１２部から６部に変更したこと以外は、実施例１と同様に樹脂組成物を得た。
高分子樹脂１（不揮発成分５０質量％）の使用量を４部から１０部に変更し、高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）の使用量を１２部から６部に変更したこと以外は、実施例１と同様に樹脂組成物を得た。
【0236】
＜実施例５＞
高分子樹脂１（不揮発成分５０質量％）の使用量を４部から１２部に変更し、高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）の使用量を１２部から４部に変更したこと以外は、実施例１と同様に樹脂組成物を得た。
高分子樹脂１（不揮発成分５０質量％）の使用量を４部から１２部に変更し、高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）の使用量を１２部から４部に変更したこと以外は、実施例１と同様に樹脂組成物を得た。
【0237】
＜実施例６＞
高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）１０部の代わりに、合成例３で得た高分子樹脂３（不揮発成分５０質量％）を１０部使用した以外は、実施例２と同様に樹脂組成物を得た。
高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）１０部の代わりに、合成例３で得た高分子樹脂３（不揮発成分５０質量％）を１０部使用した以外は、実施例２と同様に樹脂組成物を得た。
【0238】
＜実施例７＞
高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）６部の代わりに、合成例４で得た高分子樹脂４（不揮発成分２０質量％）を１５部使用した以外は、実施例４と同様に樹脂組成物を得た。
高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）６部の代わりに、合成例４で得た高分子樹脂４（不揮発成分２０質量％）を１５部使用した以外は、実施例４と同様に樹脂組成物を得た。
【0239】
＜実施例８＞
高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）６部の代わりに、合成例５で得た高分子樹脂５（不揮発成分２０質量％）を１５部使用した以外は、実施例４と同様に樹脂組成物を得た。
高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）６部の代わりに、合成例５で得た高分子樹脂５（不揮発成分２０質量％）を１５部使用した以外は、実施例４と同様に樹脂組成物を得た。
【0240】
＜比較例１＞
高分子樹脂１（不揮発成分５０質量％）の使用量を４部から１６部に変更し、高分子樹脂２を使用しなかったこと以外は、実施例１と同様に樹脂組成物を得た。
高分子樹脂１（不揮発成分５０質量％）の使用量を４部から１６部に変更し、高分子樹脂２を使用しなかったこと以外は、実施例１と同様に樹脂組成物を得た。
【0241】
＜比較例２＞
高分子樹脂１（不揮発成分５０質量％）の使用量を４部から１４部に変更し、高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）の使用量を１２部から２部に変更したこと以外は、実施例１と同様に樹脂組成物を得た。
高分子樹脂１（不揮発成分５０質量％）の使用量を４部から１４部に変更し、高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）の使用量を１２部から２部に変更したこと以外は、実施例１と同様に樹脂組成物を得た。
【0242】
＜比較例３＞
高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）の使用量を１２部から１６部に変更し、高分子樹脂１を使用しなかったこと以外は、実施例１と同様に樹脂組成物を得た。
高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）の使用量を１２部から１６部に変更し、高分子樹脂１を使用しなかったこと以外は、実施例１と同様に樹脂組成物を得た。
【0243】
＜比較例４＞
高分子樹脂１（不揮発成分５０質量％）の使用量を４部から２部に変更し、高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）の使用量を１２部から１４部に変更したこと以外は、実施例１と同様に樹脂組成物を得た。
高分子樹脂１（不揮発成分５０質量％）の使用量を４部から２部に変更し、高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）の使用量を１２部から１４部に変更したこと以外は、実施例１と同様に樹脂組成物を得た。
【0244】
＜比較例５＞
高分子樹脂１（不揮発成分５０質量％）４部、及び高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）１２部の代わりに、フェノキシ樹脂（三菱ケミカル社製「ＹＸ７５５３ＢＨ３０」、固形分３０質量％のメチルエチルケトン／シクロヘキサノン溶液）２６．７部を使用したこと以外は、実施例１と同様に樹脂組成物を得た。
高分子樹脂１（不揮発成分５０質量％）４部、及び高分子樹脂２（不揮発成分５０質量％）１２部の代わりに、フェノキシ樹脂（三菱ケミカル社製「ＹＸ７５５３ＢＨ３０」、固形分３０質量％のメチルエチルケトン／シクロヘキサノン溶液）２６．７部を使用したこと以外は、実施例１と同様に樹脂組成物を得た。
【0245】
＜試験例１：引っ張り試験による破断点強度、破断点伸度、弾性率の測定＞
アルキド樹脂系離型剤（リンテック社製「ＡＬ－５」）で離型処理したポリエチレンテレフタレートフィルム（東レ社製「ルミラーＲ８０」、厚み３８μｍ、軟化点１３０℃）上に、実施例及び比較例で得られた樹脂組成物を、乾燥後の樹脂組成物層の厚さが５０μｍとなるようにダイコーターにて塗布し、１００℃で３分間乾燥して、樹脂組成物層を含む樹脂シートＡを得た。
アルキド樹脂系離型剤（リンテック社製「ＡＬ－５」）で離型処理したポリエチレンテレフタレートフィルム（東レ社製「ルミラーＲ８０」、厚み３８μｍ、軟化点１３０℃）上に、実施例及び比較例で得られた樹脂組成物を、乾燥後の樹脂組成物層の厚さが５０μｍとなるようにダイコーターにて塗布し、１００℃で３分間乾燥して、樹脂組成物層を含む樹脂シートＡを得た。
【0246】
得られた樹脂シートＡに対して、オリエンテック社製引張試験機「ＲＴＣ－１２５０Ａ」を用いて引張強度測定を行い、２３℃における破断点強度（ＭＰａ）、破断点伸度（％）、弾性率（ＧＰａ）を測定した。測定は、ＪＩＳ Ｋ７１２７に準拠して実施した。測定を５回行い、上位３点の平均値を算出した。
【0247】
＜試験例２：誘電特性（誘電正接）の測定及び評価＞
試験例１と同様の方法で得た樹脂シートＡからポリエチレンテレフタレートフィルムを剥がして、２００℃にて９０分間加熱して樹脂組成物層を熱硬化させた。この硬化物を、６２ｍｍ×７５ｍｍに切り出し、評価用硬化物を得た。
試験例１と同様の方法で得た樹脂シートＡからポリエチレンテレフタレートフィルムを剥がして、２００℃にて９０分間加熱して樹脂組成物層を熱硬化させた。この硬化物を、６２ｍｍ×７５ｍｍに切り出し、評価用硬化物を得た。
【0248】
得られた評価用硬化物について、ＥＭラボ社製「ＣＲ－７１０」を用いて、スプリットシリンダ共振法により、測定周波数１０ＧＨｚにて誘電正接（２５℃、及び１００℃）を測定し、以下の基準で誘電正接を評価した。
【0249】
誘電正接の評価基準：
「○」：誘電正接（２５℃）が０．００４５以下、且つ誘電正接（１００℃）が０．００５５以下
「△」：誘電正接（２５℃）が０．００４５以下、又は誘電正接（１００℃）が０．００５５以下のいずれか一方のみ
「×」：誘電正接（２５℃）が０．００４５超、且つ誘電正接（１００℃）が０．００５５超
「○」：誘電正接（２５℃）が０．００４５以下、且つ誘電正接（１００℃）が０．００５５以下
「△」：誘電正接（２５℃）が０．００４５以下、又は誘電正接（１００℃）が０．００５５以下のいずれか一方のみ
「×」：誘電正接（２５℃）が０．００４５超、且つ誘電正接（１００℃）が０．００５５超
【0250】
＜試験例３：密着強度の測定及び評価＞
（１）銅張積層板の下地処理
表面に銅箔を有するガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板（銅箔の厚さ１８μｍ、基板の厚さ０．８ｍｍ、パナソニック社製「Ｒ－１７６６」）を用意した。マイクロエッチング剤（メック社製「ＣＺ８１０１」）を用いて、銅エッチング量２μｍとなるようにエッチングして、両面の粗化処理を行った。こうして得られた銅張積層板を「粗化銅張積層板」という。
（１）銅張積層板の下地処理
表面に銅箔を有するガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板（銅箔の厚さ１８μｍ、基板の厚さ０．８ｍｍ、パナソニック社製「Ｒ－１７６６」）を用意した。マイクロエッチング剤（メック社製「ＣＺ８１０１」）を用いて、銅エッチング量２μｍとなるようにエッチングして、両面の粗化処理を行った。こうして得られた銅張積層板を「粗化銅張積層板」という。
【0251】
（２）粗化銅張積層板へのラミネートと硬化
試験例１と同様の方法で得た樹脂シートＡを、バッチ式真空加圧ラミネーター（ニッコー・マテリアルズ社製２ステージビルドアップラミネーター「ＣＶＰ７００」）を用いて、樹脂組成物層と粗化銅張積層板とが接合するように、片面に積層した。積層は、３０秒間減圧して気圧を１３ｈＰａ以下とした後、１００℃、圧力０．７４ＭＰａにて３０秒間圧着させることにより実施した。積層の後、樹脂シートＡのポリエチレンテレフタレートフィルムを剥離した。１００℃、３０分、続けて１９０℃、９０分の硬化条件で樹脂組成物を硬化して、「粗化銅張積層板／樹脂組成物の硬化物層」の層構成を有する積層体を得た。
試験例１と同様の方法で得た樹脂シートＡを、バッチ式真空加圧ラミネーター（ニッコー・マテリアルズ社製２ステージビルドアップラミネーター「ＣＶＰ７００」）を用いて、樹脂組成物層と粗化銅張積層板とが接合するように、片面に積層した。積層は、３０秒間減圧して気圧を１３ｈＰａ以下とした後、１００℃、圧力０．７４ＭＰａにて３０秒間圧着させることにより実施した。積層の後、樹脂シートＡのポリエチレンテレフタレートフィルムを剥離した。１００℃、３０分、続けて１９０℃、９０分の硬化条件で樹脂組成物を硬化して、「粗化銅張積層板／樹脂組成物の硬化物層」の層構成を有する積層体を得た。
【0252】
（３）試験片の作製
得られた積層体を１ｃｍ角に切り出し、硬化物層が上を向くように、エポキシ接着剤付セラミック製バッキングプレート（１１．４ｃｍ角、Ｐ／Ｎ ９０１４５０）上に乗せた。さらに、硬化物層上に、スタッドピン（鋲状冶具、接着面の直径２．７ｍｍ、Ｐ／Ｎ ９０１１０６）をエポキシ接着剤で固定し、１５０℃で１時間加熱して、スタッドピンを硬化物層に接着させた。
得られた積層体を１ｃｍ角に切り出し、硬化物層が上を向くように、エポキシ接着剤付セラミック製バッキングプレート（１１．４ｃｍ角、Ｐ／Ｎ ９０１４５０）上に乗せた。さらに、硬化物層上に、スタッドピン（鋲状冶具、接着面の直径２．７ｍｍ、Ｐ／Ｎ ９０１１０６）をエポキシ接着剤で固定し、１５０℃で１時間加熱して、スタッドピンを硬化物層に接着させた。
【0253】
（４）Ｓｔｕｄ ｐｕｌｌ試験
Ｓｔｕｄ ｐｕｌｌ試験機（Ｑｕａｄ Ｇｒｏｕｐ Ｉｎｃ．社製「ＲＯＭＵＬＵＳ」）を用いて、２ｋｇｆ／秒の速度でスタッドピンを、硬化物層の主面に垂直な方向に引っ張り、硬化物層が剥離した時点の荷重値（ｋｇｆ／ｃｍ２）を密着強度として測定し、以下の基準で密着強度を評価した。
Ｓｔｕｄ ｐｕｌｌ試験機（Ｑｕａｄ Ｇｒｏｕｐ Ｉｎｃ．社製「ＲＯＭＵＬＵＳ」）を用いて、２ｋｇｆ／秒の速度でスタッドピンを、硬化物層の主面に垂直な方向に引っ張り、硬化物層が剥離した時点の荷重値（ｋｇｆ／ｃｍ２）を密着強度として測定し、以下の基準で密着強度を評価した。
【0254】
密着強度の評価基準：
「◎」：密着強度が７００ｋｇｆ／ｃｍ２以上
「○」：密着強度が５５０ｋｇｆ／ｃｍ２以上、７００ｋｇｆ／ｃｍ２未満
「×」：密着強度が５５０ｋｇｆ／ｃｍ２未満
「◎」：密着強度が７００ｋｇｆ／ｃｍ２以上
「○」：密着強度が５５０ｋｇｆ／ｃｍ２以上、７００ｋｇｆ／ｃｍ２未満
「×」：密着強度が５５０ｋｇｆ／ｃｍ２未満
【0255】
＜試験例４：反り量の測定及び評価＞
試験例１と同様の方法で得た樹脂シートＡを、バッチ式真空加圧ラミネーター（ニッコー・マテリアルズ社製２ステージビルドアップラミネーター「ＣＶＰ７００」）を用いて、１２インチシリコンウエハ（厚さ７７５μｍ）の片面全体に積層した。この積層は、樹脂組成物層とシリコンウエハとが接合するように行った。樹脂シートＡのポリエチレンテレフタレートフィルムを剥離して、樹脂組成物層を露出させた。この露出した樹脂組成物層の表面に、さらに樹脂シートＡを同様に積層し、ポリエチレンテレフタレートフィルムを剥離した。さらに、樹脂シートＡの積層、及びポリエチレンテレフタレートフィルムの剥離を行い、１２インチシリコンウエハの片面に、３層の樹脂組成物層（合計厚さ１５０μｍ）を形成した。なお、積層は３０秒間減圧して気圧を１３ｈＰａ以下とし、その後３０秒間、１００℃、圧力０．７４ＭＰａで圧着することにより行った。
試験例１と同様の方法で得た樹脂シートＡを、バッチ式真空加圧ラミネーター（ニッコー・マテリアルズ社製２ステージビルドアップラミネーター「ＣＶＰ７００」）を用いて、１２インチシリコンウエハ（厚さ７７５μｍ）の片面全体に積層した。この積層は、樹脂組成物層とシリコンウエハとが接合するように行った。樹脂シートＡのポリエチレンテレフタレートフィルムを剥離して、樹脂組成物層を露出させた。この露出した樹脂組成物層の表面に、さらに樹脂シートＡを同様に積層し、ポリエチレンテレフタレートフィルムを剥離した。さらに、樹脂シートＡの積層、及びポリエチレンテレフタレートフィルムの剥離を行い、１２インチシリコンウエハの片面に、３層の樹脂組成物層（合計厚さ１５０μｍ）を形成した。なお、積層は３０秒間減圧して気圧を１３ｈＰａ以下とし、その後３０秒間、１００℃、圧力０．７４ＭＰａで圧着することにより行った。
【0256】
オーブンにて１００℃で３０分間加熱し、続けて２００℃で９０分間更に加熱して、樹脂組成物層を硬化させて、「シリコンウエハ／硬化物層」の層構成を有する試料積層体を得た。水平な台の上面に、得られた試料積層体を置いた。試料積層体の端部を、台の上面に押さえつけた。押さえつけた端部とは逆側のシリコンウエハの端部と、台の上面との距離を、反り量として測定し、以下の基準で反り量を評価した。反り量が小さいほど、反りを効果的に抑制できていることを表す。
【0257】
反りの評価基準：
「◎」：反り量が０μｍ以上１７００μｍ以下
「○」：反り量が１７００μｍより大きく、２２００μｍ未満
「×」：反り量が２２００μｍ以上
「◎」：反り量が０μｍ以上１７００μｍ以下
「○」：反り量が１７００μｍより大きく、２２００μｍ未満
「×」：反り量が２２００μｍ以上
【0258】
実施例及び比較例の樹脂組成物の不揮発成分の使用量、並びに試験例の測定結果及び評価結果を下記の表１に示す。
【0259】
【表1】
【0260】
上記の結果から、（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）エポキシ樹脂硬化剤、（Ｃ）ポリブタジエン構造を有するイミド骨格含有高分子樹脂、及び（Ｄ）ポリブタジエン構造を有しないイミド骨格含有高分子樹脂、を含む樹脂組成物であって、（Ｄ）成分に対する（Ｃ）成分の質量比（（Ｃ）成分の含有量／（Ｄ）成分の含有量）が、０．２以上４以下である、樹脂組成物を使用することにより、反りが抑制され、導体層との密着強度に優れ、且つ低誘電正接である硬化物が得られることがわかる。