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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024149773
(43)【公開日】2024-10-18
(54)【発明の名称】積層フィルム
(51)【国際特許分類】
B32B 27/32 20060101AFI20241010BHJP
【ＦＩ】
B32B27/32 E
【審査請求】有
【請求項の数】5
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2024135127
(22)【出願日】2024-08-13
(62)【分割の表示】P 2020188179の分割
【原出願日】2020-11-11
(71)【出願人】
【識別番号】000122298
【氏名又は名称】王子ホールディングス株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100124431
【弁理士】
【氏名又は名称】田中 順也
(74)【代理人】
【識別番号】100174160
【弁理士】
【氏名又は名称】水谷 馨也
(72)【発明者】
【氏名】米田 美彦
(72)【発明者】
【氏名】中田 将裕
(57)【要約】
【課題】ビルドアップフィルムの粘着剤層の保護フィルムとして、基材フィルムと共に巻回して巻取体とした場合に、当該巻取体に物理的な外力が加わった際、巻取体の保護フィルムと基材フィルムとの間で巻ズレが発生することが好適に抑制され、さらに、フィルム製造工程における縦延伸ロールへのエチレン成分の堆積を低減できる、新規な積層フィルムを提供する。
【解決手段】
ホモポリプロピレン（ｂ１）を含む組成物（Ｂ）からなるコア層と、
前記コア層の少なくとも一方面側に形成され、プロピレン系エラストマー（ａ１）と、エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）と、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）とを含む組成物（Ａ）からなるスキン層と、
を備え、
前記組成物（Ａ）は、振動周波数１Ｈｚ及び温度２０℃における損失正接ｔａｎδが０．０６以上であり、
前記組成物（Ａ）は、エチレンとブテンの合計含有率が８．０質量％以上である、積層フィルム。
【解決手段】
ホモポリプロピレン（ｂ１）を含む組成物（Ｂ）からなるコア層と、
前記コア層の少なくとも一方面側に形成され、プロピレン系エラストマー（ａ１）と、エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）と、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）とを含む組成物（Ａ）からなるスキン層と、
を備え、
前記組成物（Ａ）は、振動周波数１Ｈｚ及び温度２０℃における損失正接ｔａｎδが０．０６以上であり、
前記組成物（Ａ）は、エチレンとブテンの合計含有率が８．０質量％以上である、積層フィルム。
【特許請求の範囲】
【請求項1】
ホモポリプロピレン（ｂ１）を含む組成物（Ｂ）からなるコア層と、
前記コア層の少なくとも一方面側に形成され、プロピレン系エラストマー（ａ１）と、エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）と、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）とを含む組成物（Ａ）からなるスキン層と、
を備え、
前記組成物（Ａ）は、振動周波数１Ｈｚ及び温度２０℃における損失正接ｔａｎδが０．０６以上であり、
前記組成物（Ａ）は、エチレンとブテンの合計含有率が８．０質量％以上である、積層フィルム。
前記コア層の少なくとも一方面側に形成され、プロピレン系エラストマー（ａ１）と、エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）と、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）とを含む組成物（Ａ）からなるスキン層と、
を備え、
前記組成物（Ａ）は、振動周波数１Ｈｚ及び温度２０℃における損失正接ｔａｎδが０．０６以上であり、
前記組成物（Ａ）は、エチレンとブテンの合計含有率が８．０質量％以上である、積層フィルム。
【請求項2】
前記組成物（Ａ）は、エチレンの含有率が３５．０質量％以下である、請求項１に記載の積層フィルム。
【請求項3】
前記組成物（Ａ）は、前記プロピレン系エラストマー（ａ１）の含有量が５～６５質量部であり、前記エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）の含有量が３０～９０質量部であり、前記エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）の含有量が５～６５質量部である、請求項１又は２に記載の積層フィルム。
【請求項4】
ビルドアップフィルムの粘着剤層の保護フィルムとして用いられる、請求項１～３のいずれか１項に記載の積層フィルム。
【請求項5】
請求項１～３のいずれか１項に記載の積層フィルムを含むビルドアップフィルムが巻回されてなる、巻取体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、積層フィルムに関する。具体的には、例えば電子部品の製造に用いられるビルドアップフィルムの保護フィルムなどとして利用される、コア層とスキン層を備える積層フィルムに関する。
【背景技術】
【0002】
ポリプロピレンフィルムは、軽量性、熱的安定性及び機械安定性に優れているため、包装用を始め、工業用材料フィルムとして広く利用されている。特に近年、ポリプロピレンフィルムの低い表面エネルギーを利用して、電子部品、電子基板の製造工程、繊維強化プラスチック等の熱硬化性樹脂部材の製造工程、感光性フィルムの製造工程等において、保護材や離型材として広く使用されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【特許文献1】特許第６３５４６３４号
【特許文献2】特開２０１８－２０４００２号公報
【特許文献3】特許第６３４１０４９号
【特許文献4】特開２０１７－６６３９５号公報
【特許文献5】ＷＯ２０１８／０７９１６１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
ポリプロピレンフィルムは、例えば、電子部品の製造に用いられるビルドアップフィルムにおいて、粘着剤層を保護するための保護フィルムとして利用されており、ビルドアップフィルムロールとして、巻取、保管、流通等され、使用されている。ビルドアップフィルムは、基材フィルム（ＰＥＴフィルムなど）、粘着剤層（電子基板の封止材となる未硬化又は半硬化の熱硬化性樹脂）、及び保護フィルムが積層された積層体の構成を有している。このようなビルドアップフィルムでは、基材フィルムに塗布された粘着剤層の上に、保護フィルムを貼り合せた後の巻取工程において、粘着剤層（未硬化又は半硬化の熱硬化性樹脂）は柔らかいため、巻き張力を高めると、巻取体の端面からの粘着剤層のはみ出しが発生しやすい。このため、当該巻取工程においては、熱硬化性樹脂のはみ出しが起こらないよう、低い巻き張力で巻き取られる。そうすると、ビルドアップフィルムの巻取体の輸送工程等において、搬送機の振動等により、巻取体に含まれる保護フィルム（ポリプロピレンフィルム）と基材フィルムとの間で、巻ズレが生じやすいという問題がある。
【0005】
また、ポリプロピレンフィルムは、その加工性を高めるために、一般に、アンチブロッキング剤を添加して摩擦力を調節することが広く行われている。しかしながら、ビルドアップフィルムに用いられるポリプロピレンフィルムは、接触する熱硬化性樹脂（電子基板を封止する絶縁部材）の絶縁性能に影響を及ぼす可能性があることから、アンチブロッキング剤等の添加に制限が設けられている。具体的には、アンチブロッキング剤の添加によってポリプロピレンフィルム表面に凹凸を付与した場合、ポリプロピレンフィルム（保護フィルム）を熱硬化性樹脂から剥がした際、ポリプロピレンフィルム表面に存在するアンチブロッキング剤が脱落し、熱硬化性樹脂に転移する可能性がある。熱硬化性樹脂表面のアンチブロッキング剤が転移した部分は、他の部分に比べて熱硬化性樹脂の層厚が薄くなり、絶縁性能の低下が起こる場合がある。このため、ビルドアップフィルムに用いられるポリプロピレンフィルムには、アンチブロッキング剤等の微粒子の添加に制限がある。
【0006】
アンチブロッキング剤等が配合されずに、適度な巻取り性を付与されたポリプロピレンフィルムとして、例えば、ポリプロピレン及びポリプロピレン以外のポリオレフィンを含み、樹脂の相溶性によって、フィルム表面に適度な粗化を有するフィルムが知られている（特許文献１）。このようなポリプロピレンフィルムは、仕掛品としての加工性には適していると考えられる。しかしながら、特許文献１に記載のフィルムをビルドアップフィルムの保護フィルムとして用いる場合、フィルム表面の粗化によって、巻き取り時の空気同伴に伴う相手方基材フィルム（ＰＥＴフィルム等）との接触面積の低下による巻ズレは生じ難いが、一方で、フィルム表面を粗化すると、平滑性が高い相手方基材フィルム（ＰＥＴフィルム等）との真実接触面積が減少するため、ビルドアップフィルムとして巻き取った巻取体の搬送時の振動により、保護フィルム（ポリプロピレンフィルム）と基材フィルム（ＰＥＴフィルム等）との間で巻ズレが発生しやすいという問題がある。
【0007】
また、ビルドアップフィルム巻取体の巻ズレ防止として、例えば、コア層と、前記コア層の少なくとも一方面側に積層されたスキン層とを備え、前記スキン層中のエチレン含有率を所定の範囲内に調節することで、相手方基材フィルム（ＰＥＴフィルム等）との間で巻ズレを抑制した積層フィルムが知られている（特許文献２）。しかしながら、特許文献２に記載の積層フィルムは、スキン層中のエチレン含有率を所定の範囲内に調節することで、ビルドアップフィルム巻取体の巻ズレを製品として使用可能なレベルに制御することは可能だが、ビルドアップフィルム巻取体の巻ズレ防止は不十分であり、改善の余地がある。さらに、特許文献２に記載の積層フィルムは、熱可塑性フィルムの製造に用いられるロール表面にスキン層中のエチレン由来の低分子量成分が徐々に堆積する。その後、堆積したエチレン成分がフィルムに再転写して、異物欠陥の原因になるため、スキン層中のエチレン含有率は極力低減しなければならないという問題がある。
【0008】
また、種々の表面との追従性を高めるために、エラストマー（ゴム）を用いて相手方の形状変化に柔軟に倣う性質（可とう性）を利用したエラストマー含有フィルム・シートが知られている。（特許文献３～５）。しかしながら、特許文献３～４に記載のフィルムは、接触する相手方被着体との粘着力を良好にするものであり、巻ズレを防止する手段ではない。また、特許文献５に記載のフィルムは、エラストマー層を設けて、前記エラストマー層の損失正接を制御することで制振性（振動を熱エネルギーに変換して減衰させる作用）を向上するものであり、巻ズレを防止する手段ではない。
【0009】
本発明は、粘着剤層の保護フィルムとして、基材フィルムと共に巻回して巻取体とした場合に、当該巻取体に物理的な外力が加わった際、巻取体の保護フィルムと基材フィルムとの間で巻ズレが発生することが好適に抑制され、さらに、フィルム製造工程における縦延伸ロール等の搬送用ロール表面へのエチレン成分の堆積を低減できる、新規な積層フィルムを提供することを主な目的とする。当該積層フィルムは、電子部品の製造に用いられるビルドアップフィルムの粘着剤層の保護フィルムなどとして好適に利用することができる。また、当該積層フィルムは、繊維強化プラスチック等の熱硬化性樹脂部材（粘着剤層）の製造工程等の各種分野における保護フィルムとしての利用することもできる。また、本発明は、当該積層フィルムを利用した、巻ズレの発生が抑制された新規な巻取体を提供することも目的とする。
【0010】
本発明者らは、前記課題を解決すべく鋭意検討を行った結果、コア層と、コア層の少なくとも一方面側に積層されたスキン層とを備える積層フィルムにおいて、スキン層中にプロピレン系エラストマー（ａ１）を含む所定の樹脂組成物から形成した上で、スキン層中のエチレンとブテンの含有率を所定の範囲に設定し、さらに、キャスト原反シート（未延伸）のスキン層の損失正接ｔａｎδを制御することにより、粘着剤層の保護フィルムとして、基材フィルムと共に巻回して巻取体とした場合に、当該巻取体に物理的な外力が加わった際、巻取体の保護フィルムと基材フィルムとの間で巻ズレが発生することが好適に抑制され、さらに、フィルム製造工程におけるロール表面へのエチレン成分の堆積を低減できることを見出した。本発明は、かかる知見に基づいてさらに検討を重ねることにより完成したものである。
【0011】
すなわち、本発明には、以下のものが含まれる。
項１． ホモポリプロピレン（ｂ１）を含む組成物（Ｂ）からなるコア層と、
前記コア層の少なくとも一方面側に形成され、プロピレン系エラストマー（ａ１）と、
エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）と、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）とを含む組成物（Ａ）からなるスキン層と、
を備え、
前記組成物（Ａ）は、振動周波数１Ｈｚ及び温度２０℃における損失正接ｔａｎδが０．０６以上であり、
前記組成物（Ａ）は、エチレンとブテンの合計含有率が８．０質量％以上である、積層フィルム。
項２． 前記組成物（Ａ）は、エチレン含有率が３５．０質量％以下である、項１に記載の積層フィルム。
項３． 前記組成物（Ａ）は、前記プロピレン系エラストマー（ａ１）の含有量が５～６５質量部であり、前記エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）の含有量が３０～
９０質量部であり、前記エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）の含有量が５～６５質量部である、項１又は２に記載の積層フィルム。
項４． ビルドアップフィルムの粘着剤層の保護フィルムとして用いられる、項１～３のいずれか１項に記載の積層フィルム。
項５． 項１～３のいずれか１項に記載の積層フィルムを含むビルドアップフィルムが巻回されてなる、巻取体。
項１． ホモポリプロピレン（ｂ１）を含む組成物（Ｂ）からなるコア層と、
前記コア層の少なくとも一方面側に形成され、プロピレン系エラストマー（ａ１）と、
エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）と、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）とを含む組成物（Ａ）からなるスキン層と、
を備え、
前記組成物（Ａ）は、振動周波数１Ｈｚ及び温度２０℃における損失正接ｔａｎδが０．０６以上であり、
前記組成物（Ａ）は、エチレンとブテンの合計含有率が８．０質量％以上である、積層フィルム。
項２． 前記組成物（Ａ）は、エチレン含有率が３５．０質量％以下である、項１に記載の積層フィルム。
項３． 前記組成物（Ａ）は、前記プロピレン系エラストマー（ａ１）の含有量が５～６５質量部であり、前記エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）の含有量が３０～
９０質量部であり、前記エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）の含有量が５～６５質量部である、項１又は２に記載の積層フィルム。
項４． ビルドアップフィルムの粘着剤層の保護フィルムとして用いられる、項１～３のいずれか１項に記載の積層フィルム。
項５． 項１～３のいずれか１項に記載の積層フィルムを含むビルドアップフィルムが巻回されてなる、巻取体。
【発明の効果】
【0012】
本発明によれば、ビルドアップフィルムの粘着剤層の保護フィルムとして、基材フィルムと共に巻回して巻取体とした場合に、当該巻取体に物理的な外力が加わった際、巻取体の保護フィルムと基材フィルムとの間で巻ズレが発生することが好適に抑制され、さらに、フィルム製造工程における縦延伸ロールへのエチレン成分の堆積を低減できる、新規な積層フィルムを提供することができる。このような積層フィルムは、例えば電子部品の製造に用いられるビルドアップフィルムの粘着剤層の保護フィルムなどとして好適に利用することができる。また、本発明は、当該積層フィルムを利用した、巻ズレの発生が抑制された新規な巻取体を提供することも目的とする。当該巻取体は、電子部品のビルドアップフィルムの巻取体の構成とすることができる。
【発明を実施するための形態】
【0013】
本実施形態に係る積層フィルムは、ホモポリプロピレン（ｂ１）を含む組成物（Ｂ）からなるコア層と、前記コア層の少なくとも一方面側に積層されたスキン層とを備える。スキン層は、プロピレン系エラストマー（ａ１）と、エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）と、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）とを含む。スキン層の振動周波数１Ｈｚ、温度２０℃における、損失正接ｔａｎδが０．０６以上である。スキン層中のエチレンとブテンの合計含有率は８．０質量％以上である。本実施形態に係る積層フィルムは、これらの特徴を備えていることにより、前述した本発明の効果「粘着剤層の保護フィルムとして、基材フィルムと共に巻回して巻取体とした場合に、当該巻取体に物理的な外力が加わった際、巻取体の保護フィルムと基材フィルムとの間で巻ズレが発生することが好適に抑制され、さらに、フィルム製造工程におけるロール表面へのエチレン成分の堆積を低減できる」を発揮することができる。
【0014】
また、本実施形態に係る巻取体は、本実施形態に係る積層フィルムを保護フィルムとして利用した積層体の巻取体である。例えば、本実施形態の積層フィルムを含むビルドアップフィルムが巻回されてなる巻取体とすることができる。本実施形態に係る巻取体の具体的な構成としては、基材フィルムと、粘着剤層と、本実施形態に係る積層フィルムとがこの順に積層された積層体であって、粘着剤層と積層フィルムのスキン層もしくはコア層のいずれか一方が接面しており、積層体が巻芯に巻き取られた形態とすることができる。本実施形態に係る巻取体は、本実施形態に係る積層フィルムを保護フィルムとして利用することにより、巻取体に物理的な外力が加わった際、巻取体の保護フィルムと基材フィルムとの間で巻ズレが発生することが好適に抑制されている。
【0015】
以下、本実施形態に係る積層フィルム、及び当該積層フィルムを利用した巻取体について詳述する。なお、本明細書において、数値範囲の「～」とは、以上と以下とを意味する。即ち、α～βという表記は、α以上β以下、或いは、β以上α以下を意味し、範囲としてα及びβを含む。
【0016】
＜１．積層フィルム＞
本実施形態に係る積層フィルムは、コア層と、当該コア層の少なくとも一方面側に積層されたスキン層とを備える。
本実施形態に係る積層フィルムは、コア層と、当該コア層の少なくとも一方面側に積層されたスキン層とを備える。
【0017】
本実施形態に係る積層フィルムの厚みとしては、積層フィルムの用途に応じて適宜選択することができる。例えば、本実施形態に係る積層フィルムを、電子部品の製造に利用するビルドアップフィルムの保護フィルムなどとして好適に利用する観点からは、好ましくは２００μｍ以下、より好ましくは１００μｍ以下、さらに好ましくは８０μｍ以下、特に好ましくは６０μｍ以下であり、当該厚みの下限としては、例えば３μｍ以上、好ましくは５μｍ以上、より好ましくは１０μｍ以上が挙げられる。積層フィルムの厚みは、マイクロメーター（ＪＩＳ Ｂ－７５０２）を用いて、ＪＩＳ Ｃ－２１５１に準拠して測定することができる。
【0018】
本実施形態に係る積層フィルムは、延伸積層フィルムであることが好ましく、二軸延伸積層フィルムであることがより好ましい。
【0019】
（コア層）
コア層を形成する樹脂としては、スキン層の支持体として機能し得るものであれば、特に制限されないが、好ましくはポリプロピレン樹脂が挙げられる。
コア層を形成する樹脂としては、スキン層の支持体として機能し得るものであれば、特に制限されないが、好ましくはポリプロピレン樹脂が挙げられる。
【0020】
コア層の形成に適したポリプロピレン樹脂としては、プロピレンの単独重合体（ホモポリマー）、プロピレンとエチレンとの共重合体、さらにプロピレンとエチレンと炭素数４～２０のα―オレフィン（例えば、エチレン、ブテン、ペンテン、ヘキセンなどの少なくとも１種）との共重合体が挙げられる。これらの中でも、コア層の機械強度及び耐熱性を高めやすいこと、さらには、コア層表面を適度に粗化できることから、ポリプロピレンホモポリマー１種の単独使用もしくは２種以上の混合使用であることが好ましい。
【0021】
コア層を形成する樹脂におけるポリプロピレン樹脂の含有率としては、特に制限されないが、スキン層の支持体として機能させる観点から、好ましくは９０質量％以上、より好ましくは９５質量％以上、さらに好ましくは９８質量％以上である。
【0022】
ポリプロピレン樹脂のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、好ましくは０．５ｇ／１０分～９．０ｇ／１０分であり、より好ましくは１．０ｇ／１０分～６．０ｇ／１０分であり、さらに好ましくは２．０ｇ／１０分～５．０ｇ／１０分である。ポリプロピレン樹脂のメルトフローレートが上記の下限以上であると、十分な樹脂流動性が得られ、キャスト原反シートの厚みを制御しやすく、幅方向に精度良く延伸されたフィルムを作製しやすいため好ましい。また、ポリプロピレン樹脂のメルトフローレートが上記の上限以下であると、得られるシートの力学特性を高めやすく、延伸性を高めやすいため好ましい。本明細書において、樹脂のＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ－７２１０（１９９９）に準拠し、メルトフローインデクサー（例えば、株式会社東洋精機製作所製メルトインデクサー）を用いて、２３０℃、荷重２１．１８Ｎで測定することができる。
【0023】
ポリプロピレン樹脂の、重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは２０万～６０万であり、より好ましくは２５万～５０万である。ポリプロピレン樹脂の重量平均分子量Ｍｗが上記の下限以上であると、十分な樹脂流動性が得られ、キャスト原反シートの厚みを制御しやすく、幅方向に精度良く延伸されたコア層に適したフィルムを作製しやすいため好ましい。また、ポリプロピレン樹脂の重量平均分子量Ｍｗが上記の上限以下であると、得られるシートの力学特性を高めやすく、延伸性を高めた安く、コア層に適したフィルムを得られるため好ましい。
【0024】
ポリプロピレン樹脂の、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比として算出される分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは４以上であり、より好ましくは４．５以上である。ポリプロピレン樹脂の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が上記の下限以上であると、延伸前のキャスト原反シートにおいてβ晶を十分に生成させることができ、コア層として適切な強度が得られやすいため好ましい。ポリプロピレン樹脂の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）の上限は特に制限されないが、好ましくは１０以下である。
【0025】
ポリプロピレン樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法によって測定することができる。ＧＰＣ法に使用されるＧＰＣ装置には特に制限はなく、ポリオレフィン類の分子量分析が可能な市販の高温型ＧＰＣ測定機（例えば、東ソー株式会社製、示差屈折計（ＲＩ）内蔵型高温ＧＰＣ測定機、ＨＬＣ－８１２１ＧＰＣ－ＨＴ）等を使用することができる。この場合、例えば、実施例に記載するようなＧＰＣカラム、カラム温度、溶離液、流速にて測定することができる。通常、標準ポリスチレンを用いて検量線を作製し、ポリスチレン換算により重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）を得る。
【0026】
コア層の厚みとしては、本実施形態に係る積層フィルムの用途に応じて適宜選択することができる。例えば、本実施形態に係る積層フィルムを、電子部品の製造に利用されるビルドアップフィルムの保護フィルムなどとして好適に利用する観点からは、積層フィルムの厚さ全体の５０％以上９３％以下が挙げられる。コア層の厚みは、積層フィルムを切断して断面を顕微鏡で観察して測定することができる。
【0027】
（スキン層）
スキン層は、コア層の少なくとも一方面側に積層されている。本実施形態に係る積層フィルムにおいては、少なくとも一方の表面が、スキン層の表面によって構成されていればよい。
スキン層は、コア層の少なくとも一方面側に積層されている。本実施形態に係る積層フィルムにおいては、少なくとも一方の表面が、スキン層の表面によって構成されていればよい。
【0028】
本実施形態に係る積層フィルムにおいて、コア層が保護対象物の表面に接面することによって、保護対象物を好適に保護することができる。例えば積層フィルムを粘着剤層の保護フィルムとして、基材フィルムに塗布された粘着剤層とコア層とが接面するようにして、基材フィルムと共に巻回して巻取体とした場合に、当該巻取体に物理的な外力が加わった際、巻取体の保護フィルムと基材フィルムの間で巻ズレが発生することを好適に抑制できる。
【0029】
また、スキン層は、コア層の両面側に積層されていてもよい。本実施形態に係る積層フィルムにおいては、両側の表面が、スキン層の表面によって構成されていることにより、積層フィルムのスキン層が保護対象物を好適に保護することができ、さらに巻取体の保護フィルムと基材フィルムとの間で巻ズレが発生することを好適に抑制することが可能となる。なお、コア層の両面側にスキン層が形成されている場合、それぞれのスキン層を形成する樹脂組成物、スキン層の厚み、スキン層の表面特性等は、同一であってもよいし、異なっていてもよい。
【0030】
なお、本実施形態に係る積層フィルムにおいては、コア層の一方側にスキン層が積層され、他方側にスキン層とは異なる層が積層されていてもよい。なお、スキン層とは異なる層についても、ポリプロピレン樹脂により形成されていることが好ましい。
【0031】
スキン層は、プロピレン系エラストマー（ａ１）及びプロピレン系共重合体を含む。具体的には、スキン層は、プロピレン系エラストマー（ａ１）と、エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）と、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）とを含む樹脂組成物（Ａ）から形成することができる。
【0032】
スキン層において、プロピレン系エラストマー（ａ１）とエチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）とエチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）との質量比（プロピレン系エラストマー（ａ１）：エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）：エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３））としては、特に制限されないが、スキン層の表面特性（動摩擦係数など）を好適なものとし、フィルム製造工程におけるロール表面へのエチレン成分の堆積を低減して、本発明の効果を好適に発揮させる観点から、好ましくは５：９０：５～４０：４０：２０程度、より好ましくは５：９０：５～３０：４０：３０程度、さらに好ましくは５：９０：５～３０：６０：１０程度、特に好ましくは５：９０：５～２０：７０：１０程度である。
【0033】
スキン層におけるプロピレン系エラストマー（ａ１）とエチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）とエチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）の含有量は、特に限定されないが、本発明の効果を遺憾なく発揮させる観点から、プロピレン系エラストマー（ａ１）が５～６５質量部、エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）が３０～９０質量部、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）が５～６５質量部の範囲であることが好ましい。また、ロール表面のエチレン成分の汚れを効果的に抑制する観点から、プロピレン系エラストマー（ａ１）が５～５５質量部、エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）が３０～８０質量部、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）が１５～６５質量部の範囲であることがより好ましい。さらに巻ズレが発生することを効果的に抑制する観点から、プロピレン系エラストマー（ａ１）が１５～５５質量部、エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）が３０～７０質量部、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）が１５～５５質量部の範囲であることがさらに好ましい。
【0034】
同様に、スキン層におけるプロピレン系エラストマー（ａ１）とエチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）とエチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）の含有率は、プロピレン系エラストマー（ａ１）が５～６５質量％、エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）が３０～９０質量％、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）が５～６５質量％の範囲であることが好ましい。また、ロール表面のエチレン成分の汚れを効果的に抑制する観点から、プロピレン系エラストマー（ａ１）が５～５５質量％、エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）が３０～８０質量％、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）が１５～６５質量％の範囲であることがより好ましい。さらに巻ズレが発生することを効果的に抑制する観点から、プロピレン系エラストマー（ａ１）が１５～５５質量％、ａ２が３０～７０質量％、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）が１５～５５質量％の範囲であることがさらに好ましい。
【0035】
組成物（Ａ）に用いられるプロピレン系エラストマー（ａ１）は、プロピレン由来の構成単位と、エチレン由来の構成単位及び炭素原子数４～２０のα－オレフィン由来の構成単位とを含むプロピレン・エチレン・α－オレフィン三元重合体である。炭素原子数４～２０のα－オレフィンの具体例としては、１－ブテン、１－ペンテン、１－へキセン、１－ヘプテン、１－オクテン、１－デセン、１－ドデセン、１－ヘキサデセン、３－メチル－１－ブテン、４－メチル－１－ペンテンなどが挙げられる。
【0036】
組成物（Ａ）に用いられるプロピレン系エラストマー（ａ１）としては、たとえばプロピレン・エチレン・１－ブテン共重合体が挙げられる。プロピレン系エラストマー（ａ１）のプロピレン由来の構成単位を５０～８７モル％有し、エチレン由来の構成単位を１０～２５モル％有し、１－ブテン由来の構成単位を３～２５モル％有する共重合体が好ましい。
【0037】
組成物（Ａ）に用いられるプロピレン系エラストマー（ａ１）としては、エチレンの含有率が１～１５質量％の共重合体が好ましく、エチレンの含有率が３～１２質量％の共重合体がより好ましい。
【0038】
組成物（Ａ）に用いられるプロピレン系エラストマー（ａ１）としては、１－ブテンの含有率が１～１５質量％の共合体が好ましく、１－ブテンの含有率が１～１２質量％の共重合体がより好ましい。
【0039】
プロピレン系エラストマー（ａ１）のＭＦＲは、成形性の点で、３～１４ｇ／１０ｍｉｎが好ましく、５～１２ｇ／１０ｍｉｎがより好ましい。
【0040】
組成物（Ａ）に用いられるエチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）としては、エチレンの含有率が１～１５質量％のブロック共重合体が好ましく、エチレンの含有率が３～１２質量％のブロック共重合体がより好ましい。
【0041】
エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）のＭＦＲは、成形性の点で、３～１２ｇ／１０ｍｉｎが好ましく、５～１０ｇ／１０ｍｉｎがより好ましい。
【0042】
エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、特に制限されないが、２０万～６０万が好ましく、３０万～５０万がより好ましい。また、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比として算出される分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、４以上が好ましく、５以上がより好ましい。これらの重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）の測定方法は、前述のポリプロピレン樹脂についての測定は方法と同様である。
【0043】
組成物（Ａ）に用いられるエチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）としては、エチレンの含有率が０．５～６質量％のランダム共重合体が好ましく、エチレンの含有率が１～５質量％のランダム共重合体がより好ましい。
【0044】
エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）のＭＦＲは、成形性の点で、５～１４ｇ／１０ｍｉｎが好ましく、７～１２ｇ／１０ｍｉｎがより好ましい。
【0045】
エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、特に制限されないが、２０万～６０万が好ましく、３０万～５０万がより好ましい。また、重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比として算出される分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、４以上が好ましく、５以上がより好ましい。これらの重量平均分子量（Ｍｗ）及び数平均分子量（Ｍｎ）の測定方法は、前述のポリプロピレン樹脂についての測定は方法と同様である。
【0046】
本実施形態に係るに積層フィルムにおいて、スキン層中のプロピレンの含有率は、好ましくは６５質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、さらに好ましくは８０質量％以上、特に好ましくは８５質量％以上である。
【0047】
本実施形態に係るに積層フィルムにおいて、スキン層中のエチレンとブテンの合計含有率は、８．０質量％以上であればよい。スキン層の表面特性（動摩擦係数など）を好適なものとし、フィルム製造工程におけるロール表面へのエチレン成分の堆積を低減して、本発明の効果を好適に発揮させる観点から、スキン層中のエチレンとブテンの合計含有率は、８．０～３５．０質量％の範囲が好ましく、８．０～２５．０質量％の範囲がより好ましい。また、同様の観点から、スキン層中のエチレンの含有率は、好ましくは３５．０質量％以下であり、より好ましくは２５．０質量％以下であり、さらに好ましくは１５．０質量％以下であり、さらに好ましくは１０．０質量％以下であり、特に好ましくは９．５質量％以下である。エチレンの含有率の下限は、例えば５．０質量％以上、７．０質量％以上などである。また、同様の観点から、スキン層中のブテンの含有率は、好ましくは３５．０質量％以下であり、より好ましくは２５．０質量％以下であり、さらに好ましくは５．０質量％以下であり、特に好ましくは３．０質量％以下である。ブテンの含有率の下限は、好ましくは例えば０．１質量％以上、０．３質量％以上、０．５質量％以上などである。なお、スキン層中のエチレンとブテンの含有率は、プロピレン系エラストマー（ａ１）、エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）に含まれているエチレン単位、およびブテン単位に由来する。スキン層中のエチレンとブテンの含有率は、それぞれ、核磁気共鳴装置等を用いて求める。本発明においては、より具体的には、Ｂｒｕｋｅｒ社製、ＡＶＡＮＣＥ ＮＥＯ７００を用い、観測核は、13Ｃ（１７６．０８ＭＨｚ）にて測定する。
【0048】
測定モードは、逆ゲーテッドデカップリング（定量的手法）、シフト基準は、プロピレン単位５連鎖（ｍｍｍｍ）（２１．９５ｐｐｍ）、積算回数は２０４８回、温度は１３０℃、で測定する。
【0049】
また、モノマー組成は、モノマー連鎖に基づく主鎖メチレン炭素の積分値より、「Ｇ．Ｊ．Ｒａｙ ｅｔ ａｌ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ１９７７，１０，ｐ．７７３－７７８」、「Ｙ．－Ｄ．Ｚｈａｎｇ ｅｔ ａｌ．，Ｐｏｌｙｍ．Ｊ．２００３，３５，ｐ．５５１－５５９」などの文献を参考に算出した。スキン層中のエチレンとブテンの合計含有率は、スキン層の形成に用いた樹脂それぞれについて、前記の方法でエチレン含有率、およびブテン含有率を測定し、スキン層への各樹脂の配合比率を考慮して算出した
値である。
値である。
【0050】
本実施形態に係る積層フィルムは、組成物（Ａ）からなるスキン層単膜キャスト原反シートを短冊状に切り出し、動的粘弾性装置を用いて測定される、振動周波数１Ｈｚ、温度２０℃の損失正接ｔａｎδが０．０６以上である。本実施形態に係る積層フィルムは、スキン層の表面がこのような表面特性を備えていることから、前述した本発明の効果を好適に発揮することが可能となっている。
【0051】
組成物（Ａ）からなるスキン層単膜キャスト原反シートについて、縦方向４０ｍｍ、横方向８ｍｍの短冊状に切り出し、振動周波数１Ｈｚ、温度２０℃の損失正接ｔａｎδは、以下の測定方法によって測定される。なお、より具体的な測定方法は、実施例に記載の方法を採用する。
【0052】
[損失正接ｔａｎδ]
動的粘弾性測定機（例えば、セイコーインスルメンツ(株)社製の「粘弾性測定装置（型式：ＤＭＳ６１００）」を使用して動的粘弾性を測定する。組成物（Ａ）からなるスキン層単膜キャスト原反シートを短冊状に切り出し、ＪＩＳ－Ｋ７２４４（１９９９年版）に従って、引張モード、振動周波数１Ｈｚ、チャック間距離は２０ｍｍ、昇温速度は５℃／ｍｉｎの測定条件にて、組成物（Ａ）からなるスキン層単膜キャスト原反シートの温度依存性を測定した。この測定結果から、損失正接の温度分散から２０℃での損失正接ｔａｎδを求めた。
動的粘弾性測定機（例えば、セイコーインスルメンツ(株)社製の「粘弾性測定装置（型式：ＤＭＳ６１００）」を使用して動的粘弾性を測定する。組成物（Ａ）からなるスキン層単膜キャスト原反シートを短冊状に切り出し、ＪＩＳ－Ｋ７２４４（１９９９年版）に従って、引張モード、振動周波数１Ｈｚ、チャック間距離は２０ｍｍ、昇温速度は５℃／ｍｉｎの測定条件にて、組成物（Ａ）からなるスキン層単膜キャスト原反シートの温度依存性を測定した。この測定結果から、損失正接の温度分散から２０℃での損失正接ｔａｎδを求めた。
【0053】
本実施形態に係る積層フィルムは、スキン層の表面と、二軸延伸ポリエステルフィルムとを重ねて測定される、５．５６ｇｆ／ｃｍ2圧力時の動摩擦係数が１．０以上である。さらに、スキン層の表面と、二軸延伸ポリエステルフィルムとを重ねて測定される、３３．３３ｇｆ／ｃｍ2圧力時の動摩擦係数が１．０以上である。本実施形態に係る積層フィルムは、スキン層の表面がこのような表面特性を備えていることから、前述した本発明の効果を好適に発揮することが可能となっている。
【0054】
スキン層の表面について、５．５６ｇｆ／ｃｍ2圧力時の動摩擦力Ｄ１、３３．３３ｇｆ／ｃｍ2圧力時の動摩擦力Ｄ２は、それぞれ、以下の摩擦力の測定方法によって測定される。なお、より具体的な測定方法は、実施例に記載の方法を採用する。
【0055】
［摩擦力］
表面性測定機（例えば、新東科学（株）社製の「ＨＥＩＤＯＮトライボギア（型式：ＴＹＰＥ１４ＦＷ）」）を使用して各種摩擦力を測定する。積層フィルムを、縦方向２０ｃｍ、横方向３ｃｍに切り出して試験用フィルムとする。次に、試験用フィルムを、シワのない状態で、３０ｍｍ平面圧子（接触面積９ｃｍ2）にセットする。このとき、試験用フィルムのスキン層が外側になるようにセットする。次に、スキン層の摩擦力の測定に用いる二軸延伸ポリエステルフィルム（算術平均高さ（Ｓａ）０．００１μｍ、二乗平均平方根高さ（Ｓｑ）０．００１μｍ、二乗平均平方根傾斜（Ｓｄｑ）０．００１、界面の面積展開比（Ｓｄｒ）０．０００％、コアのレベル差（Ｓｋ）０．００２μｍ、突出谷部高さ（Ｓｖｋ）０．００１μｍ、突出谷部の空間容積（Ｖｖｖ）０．０００ｍｌ／ｍ2、コア部の空間容積（Ｖｖｃ）０．００１ｍｌ／ｍ2、コア部の体積（Ｖｍｃ）０．００１ｍｌ／ｍ2、最大高さ（Ｓｚ）０．０８μｍ、厚み５０μｍ）を縦方向２０ｃｍ、横方向８ｃｍに切り出し、シワのない状態で、コロナ放電などの表面改質処理が施されていない未処理面が上面になるように可動式テーブルにセットする。二軸延伸ポリエステルフィルムは、算術平均高さＳａ（ＩＳＯ２５１７８）が０．００１μｍ、最大高さＳｚ（ＩＳＯ２５１７８）が０．０８μｍ、厚さ（ＪＩＳ Ｃ－２３１８）が５０μｍ、静摩擦係数（ＪＩＳ Ｋ－７１２５）が０．４６、動摩擦係数（ＪＩＳ Ｋ－７１２５）が０．４０、ヘイズ（ＪＩＳ Ｋ－７１０５）が０．９％、全光線透過率（ＪＩＳ Ｋ－７１０５）が９２．０％のフィルムであり、スキン層に接面させて、静摩擦係数及び動摩擦係数を測定するために用いる。
表面性測定機（例えば、新東科学（株）社製の「ＨＥＩＤＯＮトライボギア（型式：ＴＹＰＥ１４ＦＷ）」）を使用して各種摩擦力を測定する。積層フィルムを、縦方向２０ｃｍ、横方向３ｃｍに切り出して試験用フィルムとする。次に、試験用フィルムを、シワのない状態で、３０ｍｍ平面圧子（接触面積９ｃｍ2）にセットする。このとき、試験用フィルムのスキン層が外側になるようにセットする。次に、スキン層の摩擦力の測定に用いる二軸延伸ポリエステルフィルム（算術平均高さ（Ｓａ）０．００１μｍ、二乗平均平方根高さ（Ｓｑ）０．００１μｍ、二乗平均平方根傾斜（Ｓｄｑ）０．００１、界面の面積展開比（Ｓｄｒ）０．０００％、コアのレベル差（Ｓｋ）０．００２μｍ、突出谷部高さ（Ｓｖｋ）０．００１μｍ、突出谷部の空間容積（Ｖｖｖ）０．０００ｍｌ／ｍ2、コア部の空間容積（Ｖｖｃ）０．００１ｍｌ／ｍ2、コア部の体積（Ｖｍｃ）０．００１ｍｌ／ｍ2、最大高さ（Ｓｚ）０．０８μｍ、厚み５０μｍ）を縦方向２０ｃｍ、横方向８ｃｍに切り出し、シワのない状態で、コロナ放電などの表面改質処理が施されていない未処理面が上面になるように可動式テーブルにセットする。二軸延伸ポリエステルフィルムは、算術平均高さＳａ（ＩＳＯ２５１７８）が０．００１μｍ、最大高さＳｚ（ＩＳＯ２５１７８）が０．０８μｍ、厚さ（ＪＩＳ Ｃ－２３１８）が５０μｍ、静摩擦係数（ＪＩＳ Ｋ－７１２５）が０．４６、動摩擦係数（ＪＩＳ Ｋ－７１２５）が０．４０、ヘイズ（ＪＩＳ Ｋ－７１０５）が０．９％、全光線透過率（ＪＩＳ Ｋ－７１０５）が９２．０％のフィルムであり、スキン層に接面させて、静摩擦係数及び動摩擦係数を測定するために用いる。
【0056】
この状態で、試験用フィルムのスキン層の表面と、二軸延伸ポリエステルフィルムとを重ねて測定される、５．５６ｇｆ／ｃｍ2圧力時の動摩擦係数Ｄ１を、テーブル速度１００ｍｍ／ｍｉｎ、垂直荷重５０ｇｆ（圧力換算値５．５６ｇｆ／ｃｍ2）、変位量６０ｍｍ以上（片道移動）、データサンプリング速度５０ｍｓ毎、測定温度２３℃、測定湿度５０％ＲＨで計測する。各３回の計測で得られた値から、動摩擦係数Ｄ１（変位量１～６０ｍｍ間の平均値）を抽出する。
【0057】
また、試験用フィルムのスキン層の表面と、二軸延伸ポリエステルフィルムとを重ねて測定される、３３．３３ｇｆ／ｃｍ2圧力時の動摩擦係数Ｄ２は、テーブル速度１００ｍｍ／ｍｉｎ、垂直荷重３００ｇｆ（圧力換算値３３．３３ｇｆ／ｃｍ2）、変位量６０ｍｍ以上（片道移動）、データサンプリング速度５０ｍｓ毎、測定温度２３℃、測定湿度５０％ＲＨで計測する。各３回の計測で得られた値から、動摩擦係数Ｄ２（変位量１～６０ｍｍ間の平均値）を抽出する。
【0058】
本実施形態の積層フィルムは、スキン層の表面が粗化されている、表面粗化積層フィルムであることが好ましい。具体的には、本実施形態の積層フィルムは、前述した本発明の効果をより一層好適に発揮する観点から、スキン層の表面粗さが、下記（ａ）～（ｅ）のうち、少なくとも１つを充足することが好ましく、２つ以上を充足することがより好ましく、３つ以上を充足することがさらに好ましく、全てを充足することが特に好ましい。
【0059】
（ａ）二乗平均平方根高さ（Ｓｑ）が０．４８～１．１２μｍである。
（ｂ）界面の面積展開比（Ｓｄｒ）が０．５４～３．０１％である。
（ｃ）コア部のレベル差（Ｓｋ）が１．０３～２．７８μｍである。
（ｄ）突出山部高さ（Ｓｐｋ）が０．６８～１．４２μｍである。
（ｅ）突出谷部高さ（Ｓｖｋ）が０．１７～０．６４μｍである。
（ｂ）界面の面積展開比（Ｓｄｒ）が０．５４～３．０１％である。
（ｃ）コア部のレベル差（Ｓｋ）が１．０３～２．７８μｍである。
（ｄ）突出山部高さ（Ｓｐｋ）が０．６８～１．４２μｍである。
（ｅ）突出谷部高さ（Ｓｖｋ）が０．１７～０．６４μｍである。
【0060】
スキン層の表面粗さに関する前記の物性は、以下の表面粗さの測定方法によって測定される。なお、より具体的な測定方法は、実施例に記載の方法を採用する。
【0061】
［表面粗さ］
光干渉式非接触表面形状測定機（例えば、（株）菱化システム製の「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０（型式：Ｒ５５００ＧＭＬ）」）を使用する。測定用サンプルとして、フィルムを２０ｃｍ四方程度の任意の大きさに切り出し、シワを十分に伸ばした状態で、静電密着板などを利用して測定ステージにセットする。まず、計測にはＷＡＶＥモードを用い、５３０ｗｈｉｔｅフィルタ及び１×ＢＯＤＹの鏡筒を適用し、１０倍対物レンズを用いて、一視野あたり（４７０μｍ×３５３μｍ）の計測を行う。この操作を対象試料フィルムのスキン層の表面の流れ方向・幅方向ともに中央となる箇所から流れ方向に１ｃｍ間隔で１０箇所について行う。次に、得られたデータに対して、メディアンフィルタ（３×３）によるノイズ除去処理を行ない、その後、カットオフ値１７６μｍによるガウシアンフィルタ処理を行い、うねり成分を除去する。これにより、スキン層の表面の状態を適切に計測できる状態とする。次に、「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０」の解析ソフトウェア「ＶＳ－Ｖｉｅｗｅｒ」のプラグイン機能「ベアリング」にある、「ＩＳＯパラメータ」を用いて解析を行い、Ｓｑ（μｍ）、Ｓｄｒ（％）、Ｓｋ（μｍ）、Ｓｐｋ（μｍ）、Ｓｖｋ（μｍ）を求め、上記１０箇所で得られた各値の平均値を算出する。
光干渉式非接触表面形状測定機（例えば、（株）菱化システム製の「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０（型式：Ｒ５５００ＧＭＬ）」）を使用する。測定用サンプルとして、フィルムを２０ｃｍ四方程度の任意の大きさに切り出し、シワを十分に伸ばした状態で、静電密着板などを利用して測定ステージにセットする。まず、計測にはＷＡＶＥモードを用い、５３０ｗｈｉｔｅフィルタ及び１×ＢＯＤＹの鏡筒を適用し、１０倍対物レンズを用いて、一視野あたり（４７０μｍ×３５３μｍ）の計測を行う。この操作を対象試料フィルムのスキン層の表面の流れ方向・幅方向ともに中央となる箇所から流れ方向に１ｃｍ間隔で１０箇所について行う。次に、得られたデータに対して、メディアンフィルタ（３×３）によるノイズ除去処理を行ない、その後、カットオフ値１７６μｍによるガウシアンフィルタ処理を行い、うねり成分を除去する。これにより、スキン層の表面の状態を適切に計測できる状態とする。次に、「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０」の解析ソフトウェア「ＶＳ－Ｖｉｅｗｅｒ」のプラグイン機能「ベアリング」にある、「ＩＳＯパラメータ」を用いて解析を行い、Ｓｑ（μｍ）、Ｓｄｒ（％）、Ｓｋ（μｍ）、Ｓｐｋ（μｍ）、Ｓｖｋ（μｍ）を求め、上記１０箇所で得られた各値の平均値を算出する。
【0062】
スキン層の厚みとしては、本実施形態に係る積層フィルムの用途に応じて適宜選択することができる。例えば、本実施形態に係る二軸延伸表面フィルムを、例えば、電子部品の製造に利用されるビルドアップフィルムの保護フィルムなどとして好適に利用する観点からは、下限については、好ましくは０．０５μｍ以上、より好ましくは０．１μｍ以上、さらに好ましくは１μｍ以上であり、上限については、好ましくは８０μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下、さらに好ましくは３０μｍ以下、特に好ましくは１０μｍ以下である。また、スキン層の厚みとしては、積層フィルムの厚さ全体に対して、好ましくは０．５％以上が好ましく、より好ましくは１％以上、さらに好ましくは３％以上、さらに一層好ましくは５％以上、特に好ましくは１０％以上である。また、スキン層の厚みとしては、二軸延伸表面フィルムの厚さ全体に対して、好ましくは５０％以下、より好ましくは３０％以下、さらに好ましくは２５％以下、さらに一層好ましくは２０％以下、特に好ましくは１５％以下である。本実施形態に係る積層フィルムの両面にスキン層が形成されている場合、各両面のスキン層の厚みは、それぞれ、前記に記載された厚み範囲内であることが好ましい。また、本実施形態に係る積層フィルムの両面にスキン層が形成されている場合、それぞれのスキン層の厚みは、互いに同一であってもよく、異なっていてもよい。スキン層の厚みは、積層フィルムを切断して断面を顕微鏡で観察して測定することができる。
【0063】
スキン層及びコア層は、それぞれ、灰分が１００ｐｐｍ以下であることが好ましい。灰分は重合触媒残渣等に起因し、微小異物（フィッシュアイ）の原因となる。灰分の含有量が１００ｐｐｍ以下、好ましくは５０ｐｐｍ以下であると、フィッシュアイを防止することができる。灰分の含有量は、それぞれ、スキン層及びコア層を構成する樹脂の重合時の触媒の種類や使用量をコントロールする方法等により調整することができる。
【0064】
本明細書において、スキン層及びコア層の灰分の含有量は、それぞれ、ＩＳＯ３４５１－１に準拠して、以下のように測定される。スキン層又はコア層を形成する樹脂をるつぼに入れ、マッフル炉にて７５０℃で１時間加熱し、るつぼ内の残存物の質量を測定する。そして、るつぼに投入した樹脂の質量に対する、るつぼ内の残存物の質量の割合を算出し、これを灰分の含有量とする。
【0065】
スキン層及びコア層は、それぞれ、添加剤を含有していてもよい。添加剤としては、特に制限されず、樹脂フィルムに添加される公知の添加剤を使用することができる。添加剤としては、一般的にポリプロピレン樹脂に使用されている添加剤を使用することができる。添加剤としては、例えば酸化防止剤、塩素吸収剤、紫外線吸収剤等の安定剤、滑剤、可塑剤、難燃化剤、帯電防止剤、着色剤等が挙げられる。このような添加剤を、本発明の効果を損なわないことを限度として、スキン層又はコア層に添加してよい。ただし、本実施形態に係る二軸延伸表面フィルムを、電子部品の製造に利用されるビルドアップフィルムの保護フィルムなどとして好適に利用する観点からは、スキン層に対しては、アンチブロッキング剤など、保護対象部材に転移して、保護対象部材の特性に影響を与える可能性のある成分を添加しないことが好ましい。
【0066】
本実施形態に係る積層フィルムは、電子部品の製造に用いられるビルドアップフィルムの粘着剤層の保護フィルムなどとして好適に利用することができる。また、当該積層フィルムは、繊維強化プラスチック等の熱硬化性樹脂部材の製造工程等の各種分野における保護フィルムなどとしても利用することもできる。
【0067】
本実施形態に係る積層フィルムは、例えば、コア層及びスキン層を形成する樹脂組成物を押出成形することで、コア層とスキン層が積層されたフィルムとして得ることができる。例えば、積層フィルムを二軸延伸積層フィルムとして製造する場合であれば、コア層及びスキン層を形成する樹脂組成物を押出成形することで、延伸前のコア層及び延伸前のスキン層が積層されたキャスト原反シート製造する工程（ｉ）と、該キャスト原反シートを二軸延伸する工程（ｉｉ）により、製造することができる。工程（ｉ）及び工程（ｉｉ）の具体例を以下に例示する。
【0068】
工程（ｉ）では、まず、コア層及びスキン層を形成する樹脂組成物をそれぞれ、押出機において、２００～２６０℃で溶融混練した後、合流装置で合流させ、Ｔダイから押出す。この際、合流装置よりも上流側において、ポリマーフィルターを用い、各樹脂から粗大異物を除去しておくことが好ましい。
【0069】
合流は、Ｔダイよりも前の管内で行う方法、Ｔダイの樹脂導入部に設けられた積層ユニットにより行う方法（フィードブロック法）、Ｔダイ内で拡幅後に樹脂を積層する方法（マニホールド積層法）等の公知の方法で行える。これらの中では、マニホールド積層法が積層厚み精度の点で優れているのが、経済性等も考慮して、これらの中から適宜選択できる。
【0070】
次いで、このように押出された２層以上の構成の積層物を、ドラム面が２０～１００℃に制御された少なくとも１つの金属ドラム（冷却ドラム）上にエアナイフにより密着させて、シート状に成形し、例えば厚み５００～５０００μｍのキャスト原反シートを得る。
【0071】
次いで、工程（ｉｉ）において、前記延伸前のキャスト原反シートに延伸処理を行うことにより、二軸延伸積層フィルムを製造することができる。当該延伸処理としては、流れ（長手、縦、ＭＤとも称する）方向および幅（横、ＴＤとの称する）方向への二軸延伸が好ましいが、必要に応じて斜め方向へ延伸する二軸延伸でもよい。
【0072】
延伸方法としては、チューブラー法、テンター法、周速差を設けたロール間で延伸する方法等があり、二軸を同時に延伸したり、二軸を逐次に延伸したりすることができる。厚み斑がなく、平面性が良好な二軸延伸積層フィルムが得られやすいことから、テンター法による同時二軸延伸法、テンター法による逐次二軸延伸法、および、周速差を設けたロール間で流れ方向に延伸した後テンター法にて幅方向に延伸する逐次二軸延伸法が好ましい。
【0073】
逐次二軸延伸法としては、例えば、まずキャスト原反シートを１００～１６０℃の温度に保ち、速度差を設けたロール間に通す、あるいはテンターに導いて、流れ方向に３～８倍に延伸した後、必要に応じて０～１０％程度緩和する。引き続き、当該一軸延伸フィルムをテンターに導いて１２０～１８５℃の温度で幅方向に６～１２倍に延伸した後、必要に応じて０～１０％程度緩和し、熱固定を施して、巻き取る。
【0074】
同時二軸延伸法では、キャスト原反シートをテンターに導いて、１２０～１８５℃の温度で、流れ方向および幅方向に上述の延伸倍率へ延伸した後、必要に応じて０～１０％程度緩和し、熱固定を施す。その後、得られた二軸延伸積層フィルムの端部を必要に応じてトリミングした後、巻き取る。
【0075】
＜２．積層体＞
本実施形態に係る積層体は、本実施形態に係る積層フィルムを利用した積層体である。本実施形態に係る積層体は、基材フィルムと、粘着剤層と、前述した本実施形態に係る積層フィルムとがこの順に積層された構成を有している。
本実施形態に係る積層体は、本実施形態に係る積層フィルムを利用した積層体である。本実施形態に係る積層体は、基材フィルムと、粘着剤層と、前述した本実施形態に係る積層フィルムとがこの順に積層された構成を有している。
【0076】
本実施形態に係る積層フィルムについては、前述の通りである。
【0077】
また、本実施形態に係る積層体においては、本実施形態に係る積層フィルムが、基材フィルムの上に形成された粘着剤層を保護している。基材フィルム及び熱硬化性樹脂の材質や厚みなどは、それぞれ、本実施形態に係る積層体の用途に応じて、適宜選択される。例えば、電子部品の製造に用いられるビルドアップフィルムは、ポリエチレンテレフタレートフィルムなどの基材フィルムの上に、粘着剤層（電子基板の封止材となる、エポキシ樹脂などの未硬化又は半硬化の熱硬化性樹脂）、及び保護フィルムが積層された積層体の構成を有しており、本実施形態に係る巻取体を、ビルドアップフィルムの巻取体とする場合、基材フィルムはポリエチレンテレフタレートフィルムであり、粘着剤層は未硬化又は半硬化のエポキシ樹脂により形成されていることが好ましい。
【0078】
基材フィルムの厚みとしては、特に制限されないが、例えば１０～１５０μｍ程度である。また、粘着剤層の厚みとしては、特に制限されないが、例えば、ラミネートされる内層回路基板の導体厚以上で、導体厚＋（１０～１２０）μｍ程度である。
【0079】
また、本実施形態に係る積層フィルムを、繊維強化プラスチック等の熱硬化性樹脂部材の製造工程等の各種分野における保護フィルムとしても利用する場合、基材フィルムはポリエチレンテレフタレートフィルムであり、粘着剤層は未硬化又は半硬化のエポキシ樹脂であることが好ましい。
【0080】
積層体に厚みとしては、特に制限されないが、例えば５０～４５０μｍ程度である。
【0081】
＜３．巻取体＞
本実施形態に係る巻取体は、本実施形態に係る積層フィルムを利用した積層体の巻取体である。例えば、本実施形態の積層フィルムを含むビルドアップフィルムが巻回されてなる巻取体とすることができる。巻取体を構成する積層体は、前記の＜２．積層体＞の欄で説明した通りであり、基材フィルムと、粘着剤層と、前述した本実施形態に係る積層フィルムとがこの順に積層された構成を有しており、粘着剤層と積層フィルムのスキン層もしくはコア層のいずれか一方面とが接面している。また、積層体は、巻芯に巻き取られた形態である。
本実施形態に係る巻取体は、本実施形態に係る積層フィルムを利用した積層体の巻取体である。例えば、本実施形態の積層フィルムを含むビルドアップフィルムが巻回されてなる巻取体とすることができる。巻取体を構成する積層体は、前記の＜２．積層体＞の欄で説明した通りであり、基材フィルムと、粘着剤層と、前述した本実施形態に係る積層フィルムとがこの順に積層された構成を有しており、粘着剤層と積層フィルムのスキン層もしくはコア層のいずれか一方面とが接面している。また、積層体は、巻芯に巻き取られた形態である。
【0082】
本実施形態に係る積層フィルムについては、前述の通りである。
【0083】
また、本実施形態に係る巻取体においては、本実施形態に係る積層フィルムが、基材フィルムの上に形成された粘着剤層を保護している。基材フィルム及び熱硬化性樹脂の材質や厚みなどは、それぞれ、本実施形態に係る巻取体の用途（具体的には、巻取体の形態となっている前述の積層体の用途）に応じて、適宜選択される。例えば、電子部品の製造に用いられるビルドアップフィルムは、ポリエチレンテレフタレートフィルムなどの基材フィルムの上に、粘着剤層（電子基板の封止材となる、エポキシ樹脂などの未硬化又は半硬化の熱硬化性樹脂）、及び保護フィルムが積層された積層体の構成を有しており、本実施形態に係る巻取体を、ビルドアップフィルムの巻取体とする場合、基材フィルムはポリエチレンテレフタレートフィルムであり、粘着剤層は未硬化又は半硬化のエポキシ樹脂により形成されていることが好ましい。
【0084】
基材フィルム及び粘着剤層の厚みは、それぞれ、前記の＜２．積層体＞の欄に記載の通りである。
【0085】
また、前記の通り、本実施形態に係る積層フィルムを、繊維強化プラスチック等の熱硬化性樹脂部材の製造工程等の各種分野における保護フィルムとしても利用する場合、基材フィルムはポリエチレンテレフタレートフィルムであり、粘着剤層は未硬化又は半硬化のエポキシ樹脂であることが好ましい。
【0086】
巻取体を構成している積層体に厚みは、前記の＜２．積層体＞の欄に記載の通りである。
【0087】
巻芯は、円柱状又は円筒状であり、巻芯の円周方向に沿って積層体が巻回されている。
【0088】
巻芯の材質としては、特に制限されず、変形の少ないプラスチック、繊維強化プラスチック、紙、金属（鉄、ＳＵＳ、アルミニウム等）等が挙げられる。これらの中でも、軽量かつ高強度であることから、繊維強化プラスチックが好ましい。繊維強化プラスチック製の巻芯としては、例えば、炭素繊維、ガラス繊維などを円筒形状に成形し、これに不飽和ポリエステル樹脂などの硬化性樹脂を含浸、硬化させたものなどが挙げられる。
【0089】
巻芯のサイズは、目的とする巻取体の大きさに合わせて設定することができる。巻芯の円径断面の外径としては、例えば５０～２００ｍｍ程度、より好ましくは、８０～１００ｍｍ程度が挙げられる。
【実施例0090】
以下に実施例及び比較例を示して本発明を詳細に説明する。但し、本発明は実施例に限定されるものではない。なお、特記しない限り、部及び％はそれぞれ「質量部」及び「質量％」を示す。
【0091】
［実施例１］
（コア層）
ホモポリプロピレン（ｂ１）（２３０℃でのＭＦＲ＝３．５ｇ／１０ｍｉｎ、重量平均分子量（ＭＷ）２９万、数平均分子量（Ｍｎ）６．４万、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）４．５）のペレットのみを押出機Ｉにホッパーから投入し、溶融させて、コア層を形成する樹脂組成物を調製した。
（コア層）
ホモポリプロピレン（ｂ１）（２３０℃でのＭＦＲ＝３．５ｇ／１０ｍｉｎ、重量平均分子量（ＭＷ）２９万、数平均分子量（Ｍｎ）６．４万、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）４．５）のペレットのみを押出機Ｉにホッパーから投入し、溶融させて、コア層を形成する樹脂組成物を調製した。
【0092】
（スキン層）
プロピレン系エラストマー（ａ１）（２３０℃でのＭＦＲ＝６．０ｇ／１０ｍｉｎ、エチレン含有率０．４９質量％（エチレン含有率の測定値１４．２モル％から算出）、ブテン含有率０．３４質量％（ブテン含有率の測定値４．９モル％から算出））と、エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）（２３０℃でのＭＦＲ＝８．０ｇ／１０ｍｉｎ、エチレン含有率１０．２７質量％（エチレン含有率の測定値１６．２モル％から算出））と、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）（２３０℃でのＭＦＲ＝１０ｇ／１０ｍｉｎ、エチレン含有率０．２０質量％（エチレン含有率の測定値６．０モル％から算出））とを、表１に示す配合比でドライブレンドし、混練用押出機を使用して２３０℃にて溶融混練し、ペレット化した。次いで、該ペレットを押出機ＩＩにホッパーから投入し、溶融させて、スキン層を形成する樹脂組成物を調製した。
プロピレン系エラストマー（ａ１）（２３０℃でのＭＦＲ＝６．０ｇ／１０ｍｉｎ、エチレン含有率０．４９質量％（エチレン含有率の測定値１４．２モル％から算出）、ブテン含有率０．３４質量％（ブテン含有率の測定値４．９モル％から算出））と、エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）（２３０℃でのＭＦＲ＝８．０ｇ／１０ｍｉｎ、エチレン含有率１０．２７質量％（エチレン含有率の測定値１６．２モル％から算出））と、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）（２３０℃でのＭＦＲ＝１０ｇ／１０ｍｉｎ、エチレン含有率０．２０質量％（エチレン含有率の測定値６．０モル％から算出））とを、表１に示す配合比でドライブレンドし、混練用押出機を使用して２３０℃にて溶融混練し、ペレット化した。次いで、該ペレットを押出機ＩＩにホッパーから投入し、溶融させて、スキン層を形成する樹脂組成物を調製した。
【0093】
［積層フィルムの作製］
スキン層およびコア層を形成する樹脂組成物（Ａ）および（Ｂ）を、それぞれ、ポリマーフィルターを経由させて、２３０℃で、マルチマニホールドダイから、スキン層／コア層／スキン層の２種３層構成の積層フィルムとなるように押出し、表面温度を４５℃に調整した冷却ドラム上にエアナイフを用いて空気圧で押しつけながら、冷却固化させて、厚みが９２０μｍのキャスト原反シートを得た。次いで、前記キャスト原反シートを、金属ロールに接触させながら１３０℃に加熱後、周速差のあるロール間で流れ方向に約４．６倍延伸させた。次いで、該一軸延伸フィルムをクリップに挟みながら熱風オーブン中に導入して１８０℃に予熱後、幅方向に約１０倍延伸させ、引き続き幅方向に約１０％の弛緩をしながら１７０℃で熱固定を行い、約２０μｍの厚みを有する、積層フィルムを連続的に得た。スキン層の厚みは、それぞれ、２．５μｍ、コア層の厚みは１５μｍである。得られた積層フィルムの端部をトリミングした後、巻芯に巻き取り、ロール状の積層フィルムを得た。
スキン層およびコア層を形成する樹脂組成物（Ａ）および（Ｂ）を、それぞれ、ポリマーフィルターを経由させて、２３０℃で、マルチマニホールドダイから、スキン層／コア層／スキン層の２種３層構成の積層フィルムとなるように押出し、表面温度を４５℃に調整した冷却ドラム上にエアナイフを用いて空気圧で押しつけながら、冷却固化させて、厚みが９２０μｍのキャスト原反シートを得た。次いで、前記キャスト原反シートを、金属ロールに接触させながら１３０℃に加熱後、周速差のあるロール間で流れ方向に約４．６倍延伸させた。次いで、該一軸延伸フィルムをクリップに挟みながら熱風オーブン中に導入して１８０℃に予熱後、幅方向に約１０倍延伸させ、引き続き幅方向に約１０％の弛緩をしながら１７０℃で熱固定を行い、約２０μｍの厚みを有する、積層フィルムを連続的に得た。スキン層の厚みは、それぞれ、２．５μｍ、コア層の厚みは１５μｍである。得られた積層フィルムの端部をトリミングした後、巻芯に巻き取り、ロール状の積層フィルムを得た。
【0094】
［実施例２～８］
実施例１のスキン層を形成する樹脂組成物（Ａ）の調製において、表１に示す配合比としたこと以外は、それぞれ、実施例１と同様にしてロール状の積層フィルムを得た。
実施例１のスキン層を形成する樹脂組成物（Ａ）の調製において、表１に示す配合比としたこと以外は、それぞれ、実施例１と同様にしてロール状の積層フィルムを得た。
【0095】
［比較例１］
実施例１のスキン層を形成する樹脂組成物の調製において、スキン層に用いたプロピレン系エラストマー（ａ１）を低密度ポリエチレンに置き換えて、表１に示す配合比としたこと以外は、実施例１と同様にしてロール状の積層フィルムを得た。
実施例１のスキン層を形成する樹脂組成物の調製において、スキン層に用いたプロピレン系エラストマー（ａ１）を低密度ポリエチレンに置き換えて、表１に示す配合比としたこと以外は、実施例１と同様にしてロール状の積層フィルムを得た。
【0096】
［比較例２］
実施例１のスキン層を形成する樹脂組成物の調製において、スキン層に用いたプロピレン系エラストマー（ａ１）と、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）とを未使用とし、樹脂組成物をすべてエチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）に置き換えて、表１に示す配合比としたこと以外は、実施例１と同様にしてロール状の積層フィルムを得た。
実施例１のスキン層を形成する樹脂組成物の調製において、スキン層に用いたプロピレン系エラストマー（ａ１）と、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）とを未使用とし、樹脂組成物をすべてエチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）に置き換えて、表１に示す配合比としたこと以外は、実施例１と同様にしてロール状の積層フィルムを得た。
【0097】
［比較例３］
実施例１のスキン層を形成する樹脂組成物の調製において、スキン層に用いたプロピレン系エラストマー（ａ１）と未使用とし、エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）と、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）とに置き換えて、表１に示す配合比にしたこと以外は、実施例１と同様にしてロール状の積層フィルムを得た。
実施例１のスキン層を形成する樹脂組成物の調製において、スキン層に用いたプロピレン系エラストマー（ａ１）と未使用とし、エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）と、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）とに置き換えて、表１に示す配合比にしたこと以外は、実施例１と同様にしてロール状の積層フィルムを得た。
【0098】
［比較例４］
実施例１のスキン層を形成する樹脂組成物の調製において、スキン層に用いたプロピレン系エラストマー（ａ１）と、エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）と、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）とを未使用とし、樹脂組成物をすべてホモポリプロピレン（ｂ１）（２３０℃でのＭＦＲ＝３．５ｇ／１０ｍｉｎ）に置き換えて、表１に示す配合比にしたこと以外は、実施例１と同様にしてロール状の積層フィルムを得た。
実施例１のスキン層を形成する樹脂組成物の調製において、スキン層に用いたプロピレン系エラストマー（ａ１）と、エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）と、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）とを未使用とし、樹脂組成物をすべてホモポリプロピレン（ｂ１）（２３０℃でのＭＦＲ＝３．５ｇ／１０ｍｉｎ）に置き換えて、表１に示す配合比にしたこと以外は、実施例１と同様にしてロール状の積層フィルムを得た。
【0099】
［スキン層単膜キャスト原反シートの作製］
実施例及び比較例の各スキン層を形成する樹脂組成物（Ａ）を、それぞれ、ポリマーフィルターを経由させて、２３０℃で、マルチマニホールドダイから、スキン層のみの単膜キャスト原反シートとなるように押出し、表面温度を４５℃に調整した冷却ドラム上にエアナイフを用いて空気圧で押しつけながら、冷却固化させて、厚みが１５０μｍのキャスト原反シートを得た。キャスト原反シートは、後述の損失正接ｔａｎδの測定に使用した。
実施例及び比較例の各スキン層を形成する樹脂組成物（Ａ）を、それぞれ、ポリマーフィルターを経由させて、２３０℃で、マルチマニホールドダイから、スキン層のみの単膜キャスト原反シートとなるように押出し、表面温度を４５℃に調整した冷却ドラム上にエアナイフを用いて空気圧で押しつけながら、冷却固化させて、厚みが１５０μｍのキャスト原反シートを得た。キャスト原反シートは、後述の損失正接ｔａｎδの測定に使用した。
【0100】
［分子量及び分子量分布の測定］
ホモポリプロピレンの重量平均分子量、数平均分子量、及び分子量分布の測定方法は、サイズ排除クロマトグラフィー（ＳＥＣ）を用いた測定方法であり、測定条件の詳細は、以下の通りである。
装置：ＨＬＣ－８３２１ＧＰＣ／ＨＴ（検出器：示差屈折計（ＲＩ））（東ソー株式会社製）
カラム：ＴＳＫｇｅｌ ｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎＨＨＲ（３０）ＨＴ（７．５ｍｍＩ．Ｄ．×７．５ｃｍ）×１本 ＋ ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨＨＲ－Ｈ（２０）ＨＴ（７．８ｍｍＩ．Ｄ．×３０ｃｍ）×３本 （東ソー株式会社製）
溶離液：１，２，４－トリクロロベンゼン（富士フィルム和光純薬製ＧＰＣ用）＋ＢＨＴ（０．０５％）
流速：１．０ｍＬ／分
検出条件：ｐｏｌａｒｉｔｙ－（－）
注入量：０．３ｍＬ
カラム温度：１４０℃
システム温度：４０℃
試料濃度：１ｍｇ／ｍＬ
試料前処理：試料を秤量し、溶媒（０．１％のＢＨＴを添加した１，２，４－トリクロロベンゼン）を加えて１４０℃で１時間振盪溶解させた。その後０．５μｍの焼結フィルターで加熱濾過した。
検量線：東ソー株式会社製の標準ポリスチレンを用いた５次近似曲線の検量線を作成した。ただし、分子量はＱ－ファクターを用いてポリプロピレンの分子量へ換算した。得られた検量線およびＳＥＣクロマトグラムより、測定装置用の解析ソフトウェアを用いて数平均分子量（Ｍｎ）、重量平均分子量（Ｍｗ）、及び、Ｚ平均分子量（Ｍｚ）を得た。このＭｗとＭｎの値を用いて分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を得た。また、このＭｚとＭｎの値を用いて分子量分布（Ｍｚ／Ｍｎ）を得た。
ホモポリプロピレンの重量平均分子量、数平均分子量、及び分子量分布の測定方法は、サイズ排除クロマトグラフィー（ＳＥＣ）を用いた測定方法であり、測定条件の詳細は、以下の通りである。
装置：ＨＬＣ－８３２１ＧＰＣ／ＨＴ（検出器：示差屈折計（ＲＩ））（東ソー株式会社製）
カラム：ＴＳＫｇｅｌ ｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎＨＨＲ（３０）ＨＴ（７．５ｍｍＩ．Ｄ．×７．５ｃｍ）×１本 ＋ ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨＨＲ－Ｈ（２０）ＨＴ（７．８ｍｍＩ．Ｄ．×３０ｃｍ）×３本 （東ソー株式会社製）
溶離液：１，２，４－トリクロロベンゼン（富士フィルム和光純薬製ＧＰＣ用）＋ＢＨＴ（０．０５％）
流速：１．０ｍＬ／分
検出条件：ｐｏｌａｒｉｔｙ－（－）
注入量：０．３ｍＬ
カラム温度：１４０℃
システム温度：４０℃
試料濃度：１ｍｇ／ｍＬ
試料前処理：試料を秤量し、溶媒（０．１％のＢＨＴを添加した１，２，４－トリクロロベンゼン）を加えて１４０℃で１時間振盪溶解させた。その後０．５μｍの焼結フィルターで加熱濾過した。
検量線：東ソー株式会社製の標準ポリスチレンを用いた５次近似曲線の検量線を作成した。ただし、分子量はＱ－ファクターを用いてポリプロピレンの分子量へ換算した。得られた検量線およびＳＥＣクロマトグラムより、測定装置用の解析ソフトウェアを用いて数平均分子量（Ｍｎ）、重量平均分子量（Ｍｗ）、及び、Ｚ平均分子量（Ｍｚ）を得た。このＭｗとＭｎの値を用いて分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を得た。また、このＭｚとＭｎの値を用いて分子量分布（Ｍｚ／Ｍｎ）を得た。
【0101】
［損失正接ｔａｎδ］
動的粘弾性測定機として、セイコーインスルメンツ（株）社製の「粘弾性測定装置（型式：ＤＭＳ６１００）」を使用した。測定サンプルとして、組成物（Ａ）からなるスキン層単膜キャスト原反シートを、縦方向４０ｍｍ、横方向８ｍｍの短冊状に切り出し、ＪＩＳ－Ｋ７２４４（１９９９年版）に従って、以下に示す測定条件にて、キャスト原反シートの温度依存性を測定した。
試験モード：引張モード
チャック間距離：２０ｍｍ
振動周波数：１Ｈｚ
歪振幅：１０μｍ
張力ゲイン：１．２
力振幅初期値：１００ｍＮ
温度範囲：－６０～１５０℃
昇温速度：５℃／ｍｉｎ
測定雰囲気：窒素中
測定厚み：上記［スキン層単膜キャスト原反シートの作製］のシート厚みを用いた
この測定結果から、損失正接の温度分散２０℃の損失正接ｔａｎδを求めた。結果を表１に示す。
動的粘弾性測定機として、セイコーインスルメンツ（株）社製の「粘弾性測定装置（型式：ＤＭＳ６１００）」を使用した。測定サンプルとして、組成物（Ａ）からなるスキン層単膜キャスト原反シートを、縦方向４０ｍｍ、横方向８ｍｍの短冊状に切り出し、ＪＩＳ－Ｋ７２４４（１９９９年版）に従って、以下に示す測定条件にて、キャスト原反シートの温度依存性を測定した。
試験モード：引張モード
チャック間距離：２０ｍｍ
振動周波数：１Ｈｚ
歪振幅：１０μｍ
張力ゲイン：１．２
力振幅初期値：１００ｍＮ
温度範囲：－６０～１５０℃
昇温速度：５℃／ｍｉｎ
測定雰囲気：窒素中
測定厚み：上記［スキン層単膜キャスト原反シートの作製］のシート厚みを用いた
この測定結果から、損失正接の温度分散２０℃の損失正接ｔａｎδを求めた。結果を表１に示す。
【0102】
［表面粗さ］
光干渉式非接触表面形状測定機として（株）菱化システム製の「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０（型式：Ｒ５５００ＧＭＬ）」を使用した。測定用サンプルとして、実施例及び比較例の各積層フィルムを、それぞれ２０ｃｍ四方程度の任意の大きさに切り出し、シワがなくなるようにシワを十分に伸ばした状態で、静電密着板などを利用して測定ステージにセットした。まず、計測にはＷＡＶＥモードを用い、５３０ｗｈｉｔｅフィルタ及び１×ＢＯＤＹの鏡筒を適用し、１０倍対物レンズを用いて、一視野あたり（４７０μｍ×３５３μｍ）の計測を行った。この操作を対象試料フィルムのスキン層の表面の流れ方向・幅方向ともに中央となる箇所から流れ方向に１ｃｍ間隔で１０箇所について行った。次に、得られたデータに対して、メディアンフィルタ（３×３）によるノイズ除去処理を行ない、その後、カットオフ値１７６μｍによるガウシアンフィルタ処理を行い、うねり成分を除去した。これにより、スキン層の表面の状態を適切に計測できる状態とした。次に、「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０」の解析ソフトウェア「ＶＳ－Ｖｉｅｗｅｒ」のプラグイン機能「ベアリング」にある、「ＩＳＯパラメータ」を用いて解析を行い、Ｓｑ（μｍ）、Ｓｄｒ（％）、Ｓｋ（μｍ）、Ｓｐｋ（μｍ）、Ｓｖｋ（μｍ）を求め、上記１０箇所で得られた各値の平均値を算出した。結果を表１に示す。
光干渉式非接触表面形状測定機として（株）菱化システム製の「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０（型式：Ｒ５５００ＧＭＬ）」を使用した。測定用サンプルとして、実施例及び比較例の各積層フィルムを、それぞれ２０ｃｍ四方程度の任意の大きさに切り出し、シワがなくなるようにシワを十分に伸ばした状態で、静電密着板などを利用して測定ステージにセットした。まず、計測にはＷＡＶＥモードを用い、５３０ｗｈｉｔｅフィルタ及び１×ＢＯＤＹの鏡筒を適用し、１０倍対物レンズを用いて、一視野あたり（４７０μｍ×３５３μｍ）の計測を行った。この操作を対象試料フィルムのスキン層の表面の流れ方向・幅方向ともに中央となる箇所から流れ方向に１ｃｍ間隔で１０箇所について行った。次に、得られたデータに対して、メディアンフィルタ（３×３）によるノイズ除去処理を行ない、その後、カットオフ値１７６μｍによるガウシアンフィルタ処理を行い、うねり成分を除去した。これにより、スキン層の表面の状態を適切に計測できる状態とした。次に、「ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０」の解析ソフトウェア「ＶＳ－Ｖｉｅｗｅｒ」のプラグイン機能「ベアリング」にある、「ＩＳＯパラメータ」を用いて解析を行い、Ｓｑ（μｍ）、Ｓｄｒ（％）、Ｓｋ（μｍ）、Ｓｐｋ（μｍ）、Ｓｖｋ（μｍ）を求め、上記１０箇所で得られた各値の平均値を算出した。結果を表１に示す。
【0103】
［摩擦力］
表面性測定機として新東科学（株）社製の「ＨＥＩＤＯＮトライボギア（型式：ＴＹＰＥ１４ＦＷ）」を使用した。実施例及び比較例の各積層フィルムを、それぞれ、縦方向２０ｃｍ、横方向３ｃｍに切り出して試験用フィルムとした。次に、試験用フィルムを、シワのない状態で、３０ｍｍ平面圧子（接触面積９ｃｍ2）にセットした。このとき、試験用フィルムのスキン層が外側になるようにセットした。次に、スキン層の摩擦力の測定に用いる二軸延伸ポリエステルフィルム（算術平均高さ（Ｓａ）０．００１μｍ、二乗平均平方根高さ（Ｓｑ）０．００１μｍ、二乗平均平方根傾斜（Ｓｄｑ）０．００１、界面の面積展開比（Ｓｄｒ）０．０００％、コアのレベル差（Ｓｋ）０．００２μｍ、突出谷部高さ（Ｓｖｋ）０．００１μｍ、突出谷部の空間容積（Ｖｖｖ）０．０００ｍｌ／ｍ2、コア部の空間容積（Ｖｖｃ）０．００１ｍｌ／ｍ2、コア部の体積（Ｖｍｃ）０．００１ｍｌ／ｍ2、最大高さ（Ｓｚ）０．０８μｍ、厚み５０μｍ）を縦方向２０ｃｍ、横方向８ｃｍに切り出し、シワのない状態で、コロナ放電などの表面改質処理が施されていない未処理面が上面になるように可動式テーブルにセットした。
表面性測定機として新東科学（株）社製の「ＨＥＩＤＯＮトライボギア（型式：ＴＹＰＥ１４ＦＷ）」を使用した。実施例及び比較例の各積層フィルムを、それぞれ、縦方向２０ｃｍ、横方向３ｃｍに切り出して試験用フィルムとした。次に、試験用フィルムを、シワのない状態で、３０ｍｍ平面圧子（接触面積９ｃｍ2）にセットした。このとき、試験用フィルムのスキン層が外側になるようにセットした。次に、スキン層の摩擦力の測定に用いる二軸延伸ポリエステルフィルム（算術平均高さ（Ｓａ）０．００１μｍ、二乗平均平方根高さ（Ｓｑ）０．００１μｍ、二乗平均平方根傾斜（Ｓｄｑ）０．００１、界面の面積展開比（Ｓｄｒ）０．０００％、コアのレベル差（Ｓｋ）０．００２μｍ、突出谷部高さ（Ｓｖｋ）０．００１μｍ、突出谷部の空間容積（Ｖｖｖ）０．０００ｍｌ／ｍ2、コア部の空間容積（Ｖｖｃ）０．００１ｍｌ／ｍ2、コア部の体積（Ｖｍｃ）０．００１ｍｌ／ｍ2、最大高さ（Ｓｚ）０．０８μｍ、厚み５０μｍ）を縦方向２０ｃｍ、横方向８ｃｍに切り出し、シワのない状態で、コロナ放電などの表面改質処理が施されていない未処理面が上面になるように可動式テーブルにセットした。
【0104】
この状態で、試験用フィルムのスキン層の表面と、二軸延伸ポリエステルフィルムとを重ねて測定される、５．５６ｇｆ／ｃｍ2圧力時の動摩擦力係数Ｄ１を、テーブル速度１００ｍｍ／ｍｉｎ、垂直荷重５０ｇｆ（圧力換算値５．５６ｇｆ／ｃｍ2）、変位量６０ｍｍ以上（片道移動）、データサンプリング速度５０ｍｓ毎、測定温度２３℃、測定湿度５０％ＲＨで計測した。各３回の計測で得られた値から、動摩擦係数Ｄ１（変位量１～６０ｍｍ間の平均値）を抽出した。結果を表１に示す。
【0105】
また、試験用フィルムのスキン層の表面と、二軸延伸ポリエステルフィルムとを重ねて測定される、３３．３３ｇｆ／ｃｍ2圧力時の動摩擦力Ｄ２を、テーブル速度１００ｍｍ／ｍｉｎ、垂直荷重３００ｇｆ（圧力換算値３３．３３ｇｆ／ｃｍ2）、変位量６０ｍｍ以上（片道移動）、データサンプリング速度５０ｍｓ毎、測定温度２３℃、測定湿度５０％ＲＨで計測した。各３回の計測で得られた値から、動摩擦力Ｄ２（変位量１～６０ｍｍ間の平均値）を抽出した。結果を表１に示す。
【0106】
［巻取体の巻ズレ評価］
粘着剤層を有する基材フィルム（５８０ｍｍ幅×３００ｍ、非シリコーン系ＰＥＴセパレータフィルム、粘着剤層：エポキシ系粘着剤（熱硬化性樹脂））を用意した。実施例及び比較例で用意した各積層フィルム（５８０ｍｍ幅にスリット加工したもの）のスキン層と、基材フィルムの粘着剤層とが接面するようにして、基材フィルムと各積層フィルムとを貼り合わせて、積層体を調製し、これを評価試料とした。評価試料を５０ｍ／分の速度で巻芯（長さ６２０ｍｍ、直径９２．５ｍｍ）の周囲に巻き取り、巻取体とした。次に、巻取体を段ボール箱に梱包し、ＪＩＳ－Ｚ０２３２に規定された方法に従い、振動試験（レベル３）後、フィルムロール端面の凹凸差を、「優：Ａ＋」、「良：Ａ」、「並：Ｂ」及び「劣：Ｃ」の４段階で評価し、「並：Ｂ」以上である場合を合格として、次の基準で評価した。結果を表１に示す。
Ａ＋：フィルムロール端面の凹凸差が０ｍｍ以上１．０ｍｍ以下
Ａ：フィルムロール端面の凹凸差が１．０ｍｍ超え３．０ｍｍ以下
Ｂ：フィルムロール端面の凹凸差が３．０ｍｍ超え５．０ｍｍ以下
Ｃ：フィルムロール端面の凹凸差が５．０ｍｍ超え
粘着剤層を有する基材フィルム（５８０ｍｍ幅×３００ｍ、非シリコーン系ＰＥＴセパレータフィルム、粘着剤層：エポキシ系粘着剤（熱硬化性樹脂））を用意した。実施例及び比較例で用意した各積層フィルム（５８０ｍｍ幅にスリット加工したもの）のスキン層と、基材フィルムの粘着剤層とが接面するようにして、基材フィルムと各積層フィルムとを貼り合わせて、積層体を調製し、これを評価試料とした。評価試料を５０ｍ／分の速度で巻芯（長さ６２０ｍｍ、直径９２．５ｍｍ）の周囲に巻き取り、巻取体とした。次に、巻取体を段ボール箱に梱包し、ＪＩＳ－Ｚ０２３２に規定された方法に従い、振動試験（レベル３）後、フィルムロール端面の凹凸差を、「優：Ａ＋」、「良：Ａ」、「並：Ｂ」及び「劣：Ｃ」の４段階で評価し、「並：Ｂ」以上である場合を合格として、次の基準で評価した。結果を表１に示す。
Ａ＋：フィルムロール端面の凹凸差が０ｍｍ以上１．０ｍｍ以下
Ａ：フィルムロール端面の凹凸差が１．０ｍｍ超え３．０ｍｍ以下
Ｂ：フィルムロール端面の凹凸差が３．０ｍｍ超え５．０ｍｍ以下
Ｃ：フィルムロール端面の凹凸差が５．０ｍｍ超え
【0107】
［ロール汚れ評価］
ロール表面のエチレン成分の汚れは、製膜開始前に縦延伸ロールを清掃し、製膜開始から１時間後の汚れ状態をそれぞれ目視で観察し、縦延伸ロール表面の状態差を、「優：Ａ＋」、「良：Ａ」、「並：Ｂ」、「劣：Ｃ」の４段階で評価し、「並：Ｂ」以上である場合を合格として、次の基準で評価した。結果を表１に示す。
Ａ＋：製膜前と変わらない
Ａ：殆ど汚れがない
Ｂ：極わずかな薄い汚れが確認できる
Ｃ：白く濁った汚れがはっきり確認できる
ロール表面のエチレン成分の汚れは、製膜開始前に縦延伸ロールを清掃し、製膜開始から１時間後の汚れ状態をそれぞれ目視で観察し、縦延伸ロール表面の状態差を、「優：Ａ＋」、「良：Ａ」、「並：Ｂ」、「劣：Ｃ」の４段階で評価し、「並：Ｂ」以上である場合を合格として、次の基準で評価した。結果を表１に示す。
Ａ＋：製膜前と変わらない
Ａ：殆ど汚れがない
Ｂ：極わずかな薄い汚れが確認できる
Ｃ：白く濁った汚れがはっきり確認できる
【0108】
【表1】
【手続補正書】
【提出日】2024-09-09
【手続補正1】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項1】
ホモポリプロピレン（ｂ１）を含む組成物（Ｂ）からなるコア層と、
前記コア層の少なくとも一方面側に形成され、プロピレン系エラストマー（ａ１）と、エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）と、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）とを含む組成物（Ａ）からなるスキン層と、
を備え、
前記組成物（Ａ）は、ブテンを含み、
前記組成物（Ａ）は、前記プロピレン系エラストマー（ａ１）の含有量が５～４０質量部であり、前記エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）の含有量が４０～９０質量部であり、前記エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）の含有量が５～５０質量部である、積層フィルム。
前記コア層の少なくとも一方面側に形成され、プロピレン系エラストマー（ａ１）と、エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）と、エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）とを含む組成物（Ａ）からなるスキン層と、
を備え、
前記組成物（Ａ）は、ブテンを含み、
前記組成物（Ａ）は、前記プロピレン系エラストマー（ａ１）の含有量が５～４０質量部であり、前記エチレン・プロピレンブロック共重合体（ａ２）の含有量が４０～９０質量部であり、前記エチレン・プロピレンランダム共重合体（ａ３）の含有量が５～５０質量部である、積層フィルム。
【請求項2】
前記プロピレン系エラストマー（ａ１）は、プロピレン由来の構成単位と、エチレン由来の構成単位及び炭素原子数４～２０のα－オレフィン由来の構成単位とを含むプロピレン・エチレン・α－オレフィン三元重合体である、請求項１に記載の積層フィルム。
【請求項3】
前記組成物（Ａ）は、エチレンの含有率が７．６質量％以上である、請求項１又は２に記載の積層フィルム。
【請求項4】
ビルドアップフィルムの粘着剤層の保護フィルムとして用いられる、請求項１～３のいずれか１項に記載の積層フィルム。
【請求項5】
請求項１～３のいずれか１項に記載の積層フィルムを含むビルドアップフィルムが巻回されてなる、巻取体。