特開 2024-156358 放射性同位体製造方法及び放射性同位体製造装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2024156358

(43)【公開日】2024-11-06

(54)【発明の名称】放射性同位体製造方法及び放射性同位体製造装置

(51)【国際特許分類】

   G21G 1/10 20060101AFI20241029BHJP

   G21K 5/08 20060101ALI20241029BHJP

【ＦＩ】

G21G1/10

G21K5/08 C

G21K5/08 R

【審査請求】未請求

【請求項の数】15

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2023070754

(22)【出願日】2023-04-24

(71)【出願人】

【識別番号】000003078

【氏名又は名称】株式会社東芝

(71)【出願人】

【識別番号】317015294

【氏名又は名称】東芝エネルギーシステムズ株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001092

【氏名又は名称】弁理士法人サクラ国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】宮寺 晴夫

(72)【発明者】

【氏名】大甕 舜一朗

(72)【発明者】

【氏名】藤牧 拓郎

(72)【発明者】

【氏名】上野 聡一

(72)【発明者】

【氏名】金村 祥平

(57)【要約】      （修正有）

【課題】放射性同位体を効率良く量産することのできる放射性同位体製造方法及び放射性同位体製造装置を提供する。
【解決手段】イオンビームを標的に衝突させ放射性同位体を製造する放射性同位体製造方法であって、前記イオンビームと、前記標的とを、前記イオンビームが前記標的内で停止せず前記標的を通過するよう調節し、前記標的の発熱を抑制するとともに、前記標的内への前記イオンビームのビーム粒子の蓄積を抑制する。
【選択図】図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

イオンビームを標的に衝突させ放射性同位体を製造する放射性同位体製造方法であって、
前記イオンビームと、前記標的とを、
前記イオンビームが前記標的内で停止せず前記標的を通過するよう調節し、
前記標的の発熱を抑制するとともに、前記標的内への前記イオンビームのビーム粒子の蓄積を抑制する
ことを特徴とする放射性同位体製造方法。

【請求項2】

請求項１記載の放射性同位体製造方法であって、
前記標的の、前記イオンビームが入射する側に気体、出射する側に液体の層が設けられていることを特徴とする放射性同位体製造方法。

【請求項3】

請求項１又は２に記載の放射性同位体製造方法であって、
前記イオンビームは加速器で核子当り５ＭｅＶ以上のエネルギーに加速した^４Ｈｅ^＋又は^４Ｈｅ^２＋であり、前記標的はビスマス標的であり、^２１１Ａｔを生成させることを特徴とする放射性同位体製造方法。

【請求項4】

請求項３記載の放射性同位体製造方法であって、
前記ビスマス標的は、天然ビスマス金属又は濃縮^２０９Ｂｉ金属、或いは天然ビスマス合金又は濃縮^２０９Ｂｉ合金からなることを特徴とする放射性同位体製造方法。

【請求項5】

請求項１又は２に記載の放射性同位体製造方法であって、
前記イオンビームは加速器で核子当り２．５ＭｅＶ以上のエネルギーに加速したＤ^＋であり、前記標的はイッテルビウム標的であり、^１７７Ｌｕを生成させることを特徴とする放射性同位体製造方法。

【請求項6】

請求項５記載の放射性同位体製造方法であって、
前記イッテルビウム標的は、天然イッテルビウム金属又は濃縮^１７６Ｙｂ金属、或いは天然イッテルビウム合金又は濃縮^１７６Ｙｂ合金、或いは天然イッテルビウム又は濃縮^１７６Ｙｂを含む酸化物からなることを特徴とする放射性同位体製造方法。

【請求項7】

請求項５記載の放射性同位体製造方法であって、
前記イッテルビウム標的には、前記イオンビームが出射する側に防水材又は防水用の箔が配設されていることを特徴とする放射性同位体製造方法。

【請求項8】

請求項２記載の放射性同位体製造方法であって、
前記気体は、ヘリウム又は窒素又は酸素又は二酸化炭素又はアルゴンのうち少なくとも１種類を含むことを特徴とする放射性同位体製造方法。

【請求項9】

請求項２記載の放射性同位体製造方法であって、
前記気体を送風機で加速して前記標的に当てることを特徴とする放射性同位体製造方法。

【請求項10】

請求項２記載の放射性同位体製造方法であって、
前記液体は、水又は有機溶媒又はイオン液体のうち少なくとも１種類を含むことを特徴とする放射性同位体製造方法。

【請求項11】

請求項２記載の放射性同位体製造方法であって、
前記液体を、自然循環または強制循環させて冷却することを特徴とする放射性同位体製造方法。

【請求項12】

請求項２又は１１に記載の放射性同位体製造方法であって、
前記液体に、添加剤を加えて濡れ性又は表面張力を変化させる、又は振動を与えることにより、気液相変化伝熱を向上させることを特徴とする放射性同位体製造方法。

【請求項13】

イオンビームを標的に衝突させ放射性同位体を製造する放射性同位体製造装置であって、
前記標的は、前記イオンビームが前記標的内で停止せず通過するよう構成され、
前記標的の、前記イオンビームが入射する側に気体、出射する側に液体の層が配置され、
前記液体を循環させて前記標的を冷却する
ことを特徴とする放射性同位体製造装置。

【請求項14】

請求項１３記載の放射性同位体製造装置であって、
前記標的を前記イオンビームを照射する照射位置にセッティングし、前記イオンビームの照射が完了した前記標的を前記照射位置から放射性同位体の回収部へ移送する標的送り出し機構を具備した
ことを特徴とする放射性同位体製造装置。

【請求項15】

請求項１３または１４に記載の放射性同位体製造装置であって、
前記イオンビーム照射中に前記標的の放射線量を測定する放射線検出器を有し、当該放射線検出器の測定結果から製造された放射性同位体量を算出する
ことを特徴とする放射性同位体製造装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明の実施形態は、放射性同位体製造方法及び放射性同位体製造装置に関する。

【背景技術】

【0002】

悪性腫がん治療において放射性同位元素（ＲＩ）を用いた治療薬の活用の実用化が進んでいる。中でも^２１１Ａｔは加速器で製造できるα線核種として近年、注目されていることが非特許文献１にも記載されている。α核核種を用いることでがん細胞への桁違いに大きいエネルギー付与を与えることができ、かつα線は体内での飛程が数１０μｍであり正常細胞へのダメージが少ないという特長がある。

【0003】

標的α照射療法によるがんの治療効果が動物実験でもヒト臨床試験においても証明されてきたことを受け、ＩＡＥＡでもα放射体の医学応用の可能性について議論がなされている。^２１１Ａｔは^４Ｈｅイオンを核子当り約８ＭｅＶ程度にまで加速し、^２０９Ｂｉ標的にぶつけることで製造できるが、ビスマスの融点が２７１℃と低いため^４Ｈｅイオンの電流値を１００μＡ以上に向上させることは困難であった。また、大電流の^４Ｈｅが標的金属中に溜まることで起きる金属脆化の課題もあった。

【0004】

一方、β線核種である^１７７Ｌｕも放射免疫療法に用いられており、現在は原子炉で製造されている。^１７７Ｌｕを加速器で製造する方法として^１７６Ｙｂに核子当り約５ＭｅＶの重水素イオンをぶつける手法が知られているが、大電流Ｄ^＋ビーム照射時には^１７６Ｙｂ標的の冷却と、^１７６Ｙｂ標的内の金属脆化などの課題もあり、１００μＡ級のＤ^＋加速器を用いた^１７７Ｌｕの量産は行われていない。

【先行技術文献】

【非特許文献】

【0005】

【非特許文献1】ＩＡＥＡ Ａｌｐｈａ Ｅｍｉｔｔｉｎｇ Ｒａｄｉｏｎｕｃｌｉｄｅｓ ａｎｄ Ｒａｄｉｏｐｈａｒｍａｃｅｕｔｉｃａｌｓ ｆｏｒ Ｔｈｅｒａｐｙ； Ｍｅｅｔｉｎｇ Ｒｅｐｏｒｔ, Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ａｔｏｍｉｃ Ｅｎｅｒｇｙ Ａｇｅｎｃｙ； Ｊｕｎｅ ２４－２８, ２０１３； Ｖｉｅｎｎａ, Ａｕｓｔｒｉａ．

【非特許文献2】Ｐｒｏｄｕｃｔｉｏｎ ｒｏｕｔｅ ａｎａｌｙｓｉｓ ｏｆ ａ ｔｈｅｒａｐｅｕｔｉｃ ｒａｄｉｏｎｕｃｌｉｄｅ １７７Ｌｕ，ＡＩＰ Ａｄｖａｎｃｅｓ １２，９５１１５ （２０２２）．

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

上述した^２１１Ａｔ製造法では、ビスマス標的を液体にして流し続けることで１００μＡを超える^４Ｈｅイオンの照射を行うことは可能であるが、放射化する液体ビスマス標的を取り扱うためコストが高くなる。一方で大量の小電流加速器を複数台並べて^２１１Ａｔ製造する方法も考えられるが、加速器自体の価格のため現実的な製造方法とは言えない。

【0007】

同じく上述した^１７６Ｙｂに重水素イオンをぶつける^１７７Ｌｕ製造法も、量産にあたって同様の課題を抱えている。

【0008】

本発明は上述した課題を解決するためになされたものであり、放射性同位体を効率良く量産することのできる放射性同位体製造方法及び放射性同位体製造装置を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0009】

本発明の放射性同位体製造方法の一態様は、イオンビームを標的に衝突させ放射性同位体を製造する放射性同位体製造方法であって、前記イオンビームと、前記標的とを、前記イオンビームが前記標的内で停止せず前記標的を通過するよう調節し、前記標的の発熱を抑制するとともに、前記標的内への前記イオンビームのビーム粒子の蓄積を抑制することを特徴とする。

【0010】

本発明の放射性同位体製造装置の一態様は、イオンビームを標的に衝突させ放射性同位体を製造する放射性同位体製造装置であって、前記標的は、前記イオンビームが前記標的内で停止せず通過するよう構成され、前記標的の、前記イオンビームが入射する側に気体、出射する側に液体の層が配置され、前記液体を循環させて前記標的を冷却することを特徴とする。

【発明の効果】

【0011】

本発明の実施形態によれば、放射性同位体を効率良く量産することのできる放射性同位体製造方法及び放射性同位体製造装置を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0012】

【図1】第１実施形態の断面構成を模式的に示す図。

【図2】第２実施形態の断面構成を模式的に示す図。

【図3】第３実施形態の構成を模式的に示す図。

【発明を実施するための形態】

【0013】

以下、実施形態に係る放射性同位体製造方法及び放射性同位体製造装置ついて、図面を参照して説明する。

【0014】

（第１実施形態）
まず、図１を参照して第１実施形態について説明する。図１に示すように、第１実施形態では、ビスマス箔１からなる標的に、核子あたり５ＭｅＶ以上のエネルギーに加速した^４Ｈｅ^＋又は^４Ｈｅ^２＋、本第１実施形態では、核子あたり７．２５ＭｅＶのエネルギーに加速した^４Ｈｅイオンビーム（α線）４を入射させる。標的であるビスマス箔１は、天然ビスマス金属又は濃縮^２０９Ｂｉ金属、或いは天然ビスマス合金又は濃縮^２０９Ｂｉ合金から構成することができる。

【0015】

ビスマス箔１の表面側（^４Ｈｅイオンビーム４の入射側）は、気中２とされており、裏面側（^４Ｈｅイオンビーム４の出射側）には冷却液、例えば、冷却水３が自然循環又は強制循環されるように貯留されている。すなわち、標的のイオンビームが入射する側に気体、出射する側に液体の層が設けられており、標的であるビスマス箔１の表面側は、例えば、気体ヘリウムなどにより空冷されており、裏面側は、水等の冷却液により冷却されるようになっている。気中２に充填される気体としては、例えば、ヘリウム又は窒素又は酸素又は二酸化炭素又はアルゴンのうち少なくとも１種類を含む気体を用いることができる。また、この場合気体を送風機で加速して標的であるビスマス箔１の表面に当てて除熱効果を向上させることもできる。

【0016】

このように、標的であるビスマス箔１の裏面を直接水冷し、大電流ビーム時に核沸騰伝熱（気液相変化伝熱）により効率的に除熱することでビスマス箔１の標的を、その融点２７１．４℃以下の温度に維持することができる。この時、冷却水３に添加剤を加え、濡れ性又は表面張力を変化させることで、気泡の標的への張り付きを抑えることができ、効率良く核沸騰伝熱（気液相変化伝熱）による冷却を行うことができる。添加剤としては、例えば、界面活性剤などを用いることができる。また、振動により標的への気泡の付着を防ぐ機構を設けても良い。冷却液としては、水に限らず他の液体、例えば、有機溶媒、イオン液体等を使用することができる。

【0017】

^４Ｈｅイオンは、ビスマス箔１からなる標的中でエネルギーを徐々に失うが、核子当りエネルギー約５ＭｅＶ未満になると^４Ｈｅイオンは^２１１Ａｔ生成に寄与しない。ここで、例えば、ビスマス箔１からなる標的の厚さを約８０μｍにしておくと、エネルギーが約５ＭｅＶ未満になったところで^４Ｈｅイオンがビスマス箔１からなる標的から抜けるようになり、^２１１Ａｔの生成効率を落とさずに、標的内でのビーム発熱を約７割減少させることができる。

【0018】

以上のように、第１実施形態では、^４Ｈｅイオンがビスマス箔１からなる標的内に止まらず、抜けるよう（通過するよう）に照射することによって標的内でのビーム発熱を抑制することができ、また、^４Ｈｅが標的金属中に溜まることで起きる金属脆化も抑制することができる。さらに、ビスマス箔１からなる標的の裏面側を直接冷却液によって冷却することにより、その融点２７１．４℃以下の温度に維持することができ、また、標的から抜け出た^４Ｈｅイオンを、冷却液中に捕捉することができる。これによって、放射性同位体である^２１１Ａｔを効率良く量産することができる。

【0019】

（第２実施形態）
次に、図２を参照して第２実施形態について説明する。図２に示すように、第２実施形態では、イッテルビウム箔１１からなる標的に、核子あたり２．５ＭｅＶ以上のエネルギー、本第２実施形態では、加速器で核子あたり７．５ＭｅＶに加速したＤ^＋イオンビーム（重水素イオンビーム）１４を入射させる。イッテルビウム箔１１は、天然イッテルビウム金属又は濃縮^１７６Ｙｂ金属、或いは天然イッテルビウム合金又は濃縮^１７６Ｙｂ合金、或いは天然イッテルビウム又は濃縮^１７６Ｙｂを含む酸化物から構成することができる。

【0020】

イッテルビウム箔１１の表面側（Ｄ^＋イオンビーム１４の入射側）は、気中１２とされており、裏面側（Ｄ^＋イオンビーム１４の出射側）には冷却液、例えば、冷却水１３が自然循環又は強制循環されるように貯留されている。すなわち、標的のイオンビームが入射する側に気体、出射する側に液体の層が設けられており、標的であるイッテルビウム箔１１の表面側は、例えば、気体ヘリウムなどにより空冷されており、裏面側は、水等の冷却液により冷却されるようになっている。気中１２に充填される気体としては、例えば、ヘリウム又は窒素又は酸素又は二酸化炭素又はアルゴンのうち少なくとも１種類を含む気体を用いることができる。また、この場合気体を送風機で加速して標的であるイッテルビウム箔１１の表面に当てて除熱効果を向上させることもできる。

【0021】

イッテルビウムは緩やかながら水に溶けるため、イッテルビウム箔１１の裏面は、直接水冷、又は防水箔（又は防水材）１１ａを介して水冷とすることで、大電流ビーム時には核沸騰伝熱（気液相変化伝熱）により効率的に除熱することができる。この時、冷却水１３に添加剤を加え、濡れ性又は表面張力を変化させることで、気泡の標的への張り付きを抑えることができ、効率良く核沸騰伝熱（気液相変化伝熱）による冷却を行うことができる。添加剤としては、例えば、界面活性剤などを用いることができる。また、振動により標的への気泡の付着を防ぐ機構を設けても良い。冷却液としては、水に限らず他の液体、例えば、有機溶媒、イオン液体等を使用することができる。

【0022】

Ｄ^＋イオンは、イッテルビウム箔１１からなる標的中でエネルギーを徐々に失うが、核子当りエネルギー約２．５ＭｅＶ未満になると^１７７Ｌｕ生成への寄与が小さくなる。ここで、イッテルビウム箔１１からなる標的の厚さを約６００μｍにしておくと、エネルギーが約２．５ＭｅＶ未満になったところでＤ^＋イオンがイッテルビウム箔１１からなる標的から抜けるようになり、^１７７Ｌｕ生成効率を落とさずに標的内でのビーム発熱を約３割減少させることができる。

【0023】

以上のように、第２実施形態では、Ｄ^＋イオンがイッテルビウム箔１１からなる標的内に止まらず、抜けるよう（通過するよう）に照射することによって標的内でのビーム発熱を抑制することができ、また、Ｄ^＋イオンが標的金属中に溜まることで起きる金属脆化も抑制することができる。さらに、イッテルビウム箔１１からなる標的の裏面側を直接又は防水箔１１ａを介して冷却液によって冷却することにより、効率良く冷却することができ、また、標的から抜け出たＤ^＋イオンを、冷却液中に捕捉することができる。これによって、放射性同位体である^１７７Ｌｕを効率良く量産することができる。

【0024】

（第３実施形態）
次に、第１実施形態の応用として、図３を参照して第３実施形態について説明する。なお、図３において、図１と対応する部分には、同一の符号が付してある。図３に示すように、第３実施形態では、標的送り出し機構５、放射線検出器６、Ａｔ回収部７が設けられている。

【0025】

標的送り出し機構５は、ビスマス箔１からなる標的を搬送し、^４Ｈｅイオンビーム４の照射位置に位置させ、ここでのイオンビームの照射が終了すると、次にＡｔ回収部７へ移動させる。そして、次に照射を行うビスマス箔１からなる標的を搬送し、^４Ｈｅイオンビーム４の照射位置にセッティングする。このようなビスマス箔１からなる標的の搬送を順次行う。この標的送り出し機構５は、遠隔操作によって、操作できるように構成されており、作業員の放射線被曝を最小化できるようになっている。

【0026】

Ａｔ回収部７は、標的送り出し機構５によって搬送されてきた、イオンビームの照射が行われたビスマス箔１からなる標的を収容し、加熱機構等によって加熱することによって、生成された^２１１Ａｔを回収する。

【0027】

^４Ｈｅイオンビーム４の照射中に、ビスマス箔１からなる標的中に^２１１Ａｔができ、放射化していくが、放射線検出器６により標的をモニタリングすることで^２１１Ａｔ製造量を確認する。具体的には、^２１１Ａｔ由来の６８７ｋｅＶや５７０ｋｅＶのガンマ線などを測定することで、この測定値から^２１１Ａｔ製造量を算出することができる。この場合、放射線検出器６に対して、ビスマス箔１からなる標的方向からの放射線を選択的に通過させるコリメーターを設けることによって、より正確に放射線量を測定することができ、より正確に^２１１Ａｔの製造量をモニタリングすることができる。

【0028】

本第３実施形態において、冷却水３は、放射化の可能性があるため、循環させて再利用するようになっている。この場合、標的の交換時には、冷却水が漏れださないように冷却水を抜くか水面を下げて行う。また、^４Ｈｅイオンビーム４の照射中に、冷却水３の圧力を計測することにより、冷却水３の漏れを検知することができる。

【0029】

以上、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は例として掲示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更、組み合わせを行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。

【符号の説明】

【0030】

１……ビスマス箔、２……気中、３……冷却水、４……^４Ｈｅイオンビーム、５……標的送り出し機構、６……放射線検出器、７……Ａｔ回収部、１１……イッテルビウム箔、１１ａ……防水箔、１２……気中、１３……冷却水、１４……Ｄ^＋イオンビーム。

【図1】

【図2】

【図3】