(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024157401
(43)【公開日】2024-11-07
(54)【発明の名称】電気化学反応セルスタック
(51)【国際特許分類】
H01M 8/2484 20160101AFI20241030BHJP
H01M 8/2465 20160101ALI20241030BHJP
C25B 1/04 20210101ALI20241030BHJP
C25B 9/00 20210101ALI20241030BHJP
C25B 9/23 20210101ALI20241030BHJP
C25B 9/77 20210101ALI20241030BHJP
C25B 9/60 20210101ALI20241030BHJP
C25B 15/08 20060101ALI20241030BHJP
C25B 15/00 20060101ALI20241030BHJP
H01M 8/12 20160101ALN20241030BHJP
【ＦＩ】
H01M8/2484
H01M8/2465
C25B1/04
C25B9/00 A
C25B9/23
C25B9/77
C25B9/60
C25B15/08 302
C25B15/00 302Z
H01M8/12 102A
H01M8/12 101
H01M8/12 102B
H01M8/12 102C
【審査請求】未請求
【請求項の数】6
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2023071751
(22)【出願日】2023-04-25
(71)【出願人】
【識別番号】519322392
【氏名又は名称】森村ＳＯＦＣテクノロジー株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110001911
【氏名又は名称】弁理士法人アルファ国際特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】林 千栄
【テーマコード（参考）】
4K021
5H126
【Ｆターム（参考）】
4K021AA01
4K021BA02
4K021BC01
4K021CA08
4K021CA09
4K021DB04
4K021DB36
4K021DB43
4K021DB46
4K021DB53
4K021DC01
4K021DC03
4K021EA05
5H126AA22
5H126AA26
5H126BB06
5H126CC02
5H126DD05
5H126EE11
5H126EE13
5H126JJ03
(57)【要約】
【課題】反応ガスの利用率を向上させる。
【解決手段】電気化学反応セルスタックは、上流側反応体と、下流側反応体と、連結流路部材とを備える。上流側反応体は、少なくとも１つの上流側素子部と、上流側素子部に面し、入口および出口を有する上流側ガス室とを含む。下流側反応体は、少なくとも１つの下流側素子部と、下流側素子部に面し、入口および出口を有する下流側ガス室とを含む。連結流路部材は、上流側反応体と下流側反応体とに接合材により少なくとも一部が非平行に接合され、上流側ガス室の出口と下流側ガス室の入口とを連結する流路を形成する。連結流路部材における接合材と接する部分の最小厚みに対する最大厚みの比である特定比は、１．０超、１０．０以下である。
【選択図】図５
【解決手段】電気化学反応セルスタックは、上流側反応体と、下流側反応体と、連結流路部材とを備える。上流側反応体は、少なくとも１つの上流側素子部と、上流側素子部に面し、入口および出口を有する上流側ガス室とを含む。下流側反応体は、少なくとも１つの下流側素子部と、下流側素子部に面し、入口および出口を有する下流側ガス室とを含む。連結流路部材は、上流側反応体と下流側反応体とに接合材により少なくとも一部が非平行に接合され、上流側ガス室の出口と下流側ガス室の入口とを連結する流路を形成する。連結流路部材における接合材と接する部分の最小厚みに対する最大厚みの比である特定比は、１．０超、１０．０以下である。
【選択図】図５
【特許請求の範囲】
【請求項1】
電気化学反応セルスタックにおいて、
電解質と空気極と燃料極とを有する少なくとも１つの上流側素子部と、前記上流側素子部に面し、入口および出口を有する上流側ガス室と、を含む上流側反応体と、
電解質と空気極と燃料極とを有する少なくとも１つの下流側素子部と、前記下流側素子部に面し、入口および出口を有する下流側ガス室と、を含む下流側反応体と、
前記上流側反応体と前記下流側反応体とに接合材により少なくとも一部が非平行に接合され、前記上流側ガス室の前記出口と前記下流側ガス室の前記入口とを連結する流路を形成する連結流路部材と、
を備え、
前記連結流路部材における前記接合材と接する部分の最小厚みに対する最大厚みの比である特定比は、１．０超、１０．０以下である、
ことを特徴とする電気化学反応セルスタック。
電解質と空気極と燃料極とを有する少なくとも１つの上流側素子部と、前記上流側素子部に面し、入口および出口を有する上流側ガス室と、を含む上流側反応体と、
電解質と空気極と燃料極とを有する少なくとも１つの下流側素子部と、前記下流側素子部に面し、入口および出口を有する下流側ガス室と、を含む下流側反応体と、
前記上流側反応体と前記下流側反応体とに接合材により少なくとも一部が非平行に接合され、前記上流側ガス室の前記出口と前記下流側ガス室の前記入口とを連結する流路を形成する連結流路部材と、
を備え、
前記連結流路部材における前記接合材と接する部分の最小厚みに対する最大厚みの比である特定比は、１．０超、１０．０以下である、
ことを特徴とする電気化学反応セルスタック。
【請求項2】
請求項１に記載の電気化学反応セルスタックにおいて、
前記特定比は、１．２超、４．５未満である、
ことを特徴とする電気化学反応セルスタック。
前記特定比は、１．２超、４．５未満である、
ことを特徴とする電気化学反応セルスタック。
【請求項3】
請求項１または請求項２に記載の電気化学反応セルスタックにおいて、
前記接合材を含む第１の断面における前記特定比の値は、前記接合材を含む第２の断面における前記特定比の値と異なる、
ことを特徴とする電気化学反応セルスタック。
前記接合材を含む第１の断面における前記特定比の値は、前記接合材を含む第２の断面における前記特定比の値と異なる、
ことを特徴とする電気化学反応セルスタック。
【請求項4】
請求項１または請求項２に記載の電気化学反応セルスタックにおいて、
前記接合材は、前記上流側ガス室の延伸方向に直交する方向において前記連結流路部材と前記上流側反応体または前記下流側反応体との間に配置されており、
前記連結流路部材における前記接合材と接する部分の少なくとも一部の厚みは、前記連結流路部材の先端に近いほど薄い、
ことを特徴とする電気化学反応セルスタック。
前記接合材は、前記上流側ガス室の延伸方向に直交する方向において前記連結流路部材と前記上流側反応体または前記下流側反応体との間に配置されており、
前記連結流路部材における前記接合材と接する部分の少なくとも一部の厚みは、前記連結流路部材の先端に近いほど薄い、
ことを特徴とする電気化学反応セルスタック。
【請求項5】
請求項１または請求項２に記載の電気化学反応セルスタックにおいて、
前記接合材は、前記上流側ガス室の延伸方向に直交する方向において前記連結流路部材と前記上流側反応体または前記下流側反応体との間に配置されており、
前記連結流路部材における前記接合材と接する部分の少なくとも一部の厚みは、前記連結流路部材の先端に近いほど厚い、
ことを特徴とする電気化学反応セルスタック。
前記接合材は、前記上流側ガス室の延伸方向に直交する方向において前記連結流路部材と前記上流側反応体または前記下流側反応体との間に配置されており、
前記連結流路部材における前記接合材と接する部分の少なくとも一部の厚みは、前記連結流路部材の先端に近いほど厚い、
ことを特徴とする電気化学反応セルスタック。
【請求項6】
請求項１または請求項２に記載の電気化学反応セルスタックにおいて、
前記接合材は、前記上流側ガス室の延伸方向において前記連結流路部材と前記上流側反応体または前記下流側反応体との間に配置されており、
前記連結流路部材における前記接合材と接する部分の少なくとも一部の厚みは、前記連結流路部材の外周に近いほど薄い、
ことを特徴とする電気化学反応セルスタック。
前記接合材は、前記上流側ガス室の延伸方向において前記連結流路部材と前記上流側反応体または前記下流側反応体との間に配置されており、
前記連結流路部材における前記接合材と接する部分の少なくとも一部の厚みは、前記連結流路部材の外周に近いほど薄い、
ことを特徴とする電気化学反応セルスタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本明細書によって開示される技術は、電気化学反応セルスタックに関する。
【背景技術】
【0002】
水素と酸素との電気化学反応を利用して発電を行う燃料電池の１つとして、固体酸化物形燃料電池（以下、「ＳＯＦＣ」という。）が知られている。ＳＯＦＣは、一般に、所定の方向に並べて配置された複数の素子部（「単セル」とも呼ばれる。）を備える燃料電池スタックの形態で利用される（例えば、特許文献１参照）。各素子部は、電解質と、電解質を挟んで互いに対向する空気極および燃料極とを有する。各素子部の空気極に酸化剤ガスが供給され、燃料極に燃料ガスが供給されると、各素子部において電気化学反応による発電が行われる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【特許文献1】特開２０１９－２００８７４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
従来の燃料電池スタックでは、各素子部の燃料極または空気極に面するガス室に供給された反応ガスは、各素子部における発電に供された後、燃料電池スタックの外部に排出される。そのため、従来の燃料電池スタックでは、反応ガスの利用率について向上の余地がある。
【0005】
このような課題は、水等の電気分解反応を利用して水素等の生成を行う固体酸化物形の電解セル（以下、「ＳＯＥＣ」という。）の利用形態である電解セルスタックにも共通の課題である。本明細書では、燃料電池スタックと電解セルスタックとをまとめて電気化学反応セルスタックと呼ぶ。また、このような課題は、ＳＯＦＣやＳＯＥＣに限らず、他のタイプの電気化学反応セルスタックにも共通の課題である。
【0006】
本明細書では、上述した課題を解決することが可能な技術を開示する。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本明細書に開示される技術は、例えば、以下の形態として実現することが可能である。
【0008】
（１）本明細書に開示される電気化学反応セルスタックは、上流側反応体と、下流側反応体と、連結流路部材とを備える。上流側反応体は、電解質と空気極と燃料極とを有する少なくとも１つの上流側素子部と、前記上流側素子部に面し、入口および出口を有する上流側ガス室とを含む。下流側反応体は、電解質と空気極と燃料極とを有する少なくとも１つの下流側素子部と、前記下流側素子部に面し、入口および出口を有する下流側ガス室とを含む。連結流路部材は、前記上流側反応体と前記下流側反応体とに接合材により少なくとも一部が非平行に接合され、前記上流側ガス室の前記出口と前記下流側ガス室の前記入口とを連結する流路を形成する。前記連結流路部材における前記接合材と接する部分の最小厚みに対する最大厚みの比である特定比は、１．０超、１０．０以下である。
【0009】
このように、本電気化学反応セルスタックは、上流側反応体の上流側ガス室の出口と下流側反応体の下流側ガス室の入口とを連結する流路（以下、「連結流路」という。）を形成する連結流路部材を備える。そのため、上流側反応体の上流側ガス室から排出されたガスを、上記連結流路を介して下流側反応体の下流側ガス室に供給することができ、素子部に供給される反応ガスの利用率を向上させることができる。
【0010】
また、本電気化学反応セルスタックでは、上流側反応体から下流側反応体へのガスの供給を、例えば上流側反応体および／または下流側反応体に該ガスの供給のためのダミーの素子部を設けることなく、上流側反応体および下流側反応体の外部に設けた連結流路部材により形成された上記連結流路を利用して実現することができる。そのため、そのようなダミーの素子部を設けることに起因する電気化学反応セルスタック内のシール性の低下を抑制することができる。
【0011】
さらに、本電気化学反応セルスタックでは、連結流路部材における接合材と接する部分（以下、「接触部」という。）の最小厚みに対する最大厚みの比である特定比は、１．０超、１０．０以下である。そのため、連結流路部材の強度低下を抑制しつつ、連結流路部材と接合材との間の接触面積を大きくして接合材による接合強度を向上させることができる。
【0012】
（２）上記電気化学反応セルスタックにおいて、前記特定比は、１．２超、４．５未満である構成としてもよい。本構成を採用すれば、連結流路部材の強度低下を効果的に抑制しつつ、連結流路部材と接合材との間の接触面積を大きくして接合材による接合強度を効果的に向上させることができる。
【0013】
（３）上記電気化学反応セルスタックにおいて、前記接合材を含む第１の断面における前記特定比の値は、前記接合材を含む第２の断面における前記特定比の値と異なる構成としてもよい。本構成を採用すれば、電気化学反応セルスタックの使用時における各部材の熱膨張差に起因する応力を分散させることができ、連結流路部材と上流側反応体および下流側反応体との間の剥離の発生を抑制することができる。
【0014】
（４）上記電気化学反応セルスタックにおいて、前記接合材は、前記上流側ガス室の延伸方向に直交する方向において前記連結流路部材と前記上流側反応体または前記下流側反応体との間に配置されており、前記連結流路部材における前記接合材と接する部分の少なくとも一部の厚みは、前記連結流路部材の先端に近いほど薄い構成としてもよい。本構成を採用すれば、連結流路部材の接触部と上流側反応体または下流側反応体との間に接合材を容易に配置することができ、接合材の配置不良に起因する接合強度の低下を抑制することができる。
【0015】
（５）上記電気化学反応セルスタックにおいて、前記接合材は、前記上流側ガス室の延伸方向に直交する方向において前記連結流路部材と前記上流側反応体または前記下流側反応体との間に配置されており、前記連結流路部材における前記接合材と接する部分の少なくとも一部の厚みは、前記連結流路部材の先端に近いほど厚い構成としてもよい。本構成を採用すれば、接合材の抜けの発生を抑制することができ、接合材の抜けに起因する接合強度の低下を抑制することができる。
【0016】
（６）上記電気化学反応セルスタックにおいて、前記接合材は、前記上流側ガス室の延伸方向において前記連結流路部材と前記上流側反応体または前記下流側反応体との間に配置されており、前記連結流路部材における前記接合材と接する部分の少なくとも一部の厚みは、前記連結流路部材の外周に近いほど薄い構成としてもよい。本構成を採用すれば、接合材に含まれ得る汚染物質が連結流路部材内の連結流路を流れるガスに混入することを抑制することができ、該ガスの混入に起因する電気化学反応セルスタックの性能低下を抑制することができる。
【0017】
なお、本明細書に開示される技術は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、電気化学反応セルスタック、電気化学反応セルスタックを有するシステム、それらの製造方法等の形態で実現することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【0018】
【図1】第１実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図
【図9】第１実施形態の変形例における連結流路部材７０の構成を示す説明図
【図10】第１実施形態の変形例における連結流路部材７０の構成を示す説明図
【図11】第２実施形態における燃料電池スタック１１００の外観構成を示す説明図
【図12】第２実施形態における燃料電池スタック１１００のＸＹ断面構成を示す説明図
【図13】マニホールド１００２のＹＺ断面構成を示す説明図
【図14】マニホールド１００２の平面構成を示す説明図
【図15】単セル１０１０の外観構成を示す斜視図
【図16】単セル１０１０のＸＺ断面構成を示す説明図
【図17】単セル１０１０のＸＺ断面構成を示す説明図
【図18】単セル１０１０のＸＺ断面構成を示す説明図
【発明を実施するための形態】
【0019】
Ａ．第１実施形態：
Ａ－１．構成：
（燃料電池スタック１００の構成）
図１は、第１実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図であり、図２は、図１のＩＩ－ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図３は、図１のＩＩＩ－ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。各図には、方向を特定するための互いに直交するＸＹＺ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Ｚ軸正方向を上方向と呼び、Ｚ軸負方向を下方向と呼ぶものとするが、燃料電池スタック１００は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図４以降についても同様である。
Ａ－１．構成：
（燃料電池スタック１００の構成）
図１は、第１実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図であり、図２は、図１のＩＩ－ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図３は、図１のＩＩＩ－ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。各図には、方向を特定するための互いに直交するＸＹＺ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Ｚ軸正方向を上方向と呼び、Ｚ軸負方向を下方向と呼ぶものとするが、燃料電池スタック１００は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図４以降についても同様である。
【0020】
燃料電池スタック１００は、いわゆる平板型の燃料電池スタックであり、複数の（本実施形態では７つの）発電単位１０２と、一対のターミナルプレート４１０，４２０と、一対のエンドプレート１０４，１０６とを備える。燃料電池スタック１００は、例えば、断熱容器５０内に収容されている。燃料電池スタック１００は、特許請求の範囲における電気化学反応セルスタックの一例である。
【0021】
燃料電池スタック１００を構成する複数の発電単位１０２は、所定の配列方向（本実施形態では上下方向）に並べて配置されている。一対のターミナルプレート４１０，４２０のうちの一方（以下、「上側ターミナルプレート４１０」という。）は、燃料電池スタック１００を構成する複数の発電単位１０２からなる集合体（以下、「発電ブロック１０３」という。）の上側に配置されており、一対のターミナルプレート４１０，４２０のうちの他方（以下、「下側ターミナルプレート４２０」という。）は、発電ブロック１０３の下側に配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６のうちの一方（以下、「上側エンドプレート１０４」という。）は、絶縁シート５１０を介して上側ターミナルプレート４１０の上側に配置されており、一対のエンドプレート１０４，１０６のうちの他方（以下、「下側エンドプレート１０６」という。）は、絶縁シート５２０を介して下側ターミナルプレート４２０の下側に配置されている。なお、図１では、一対のターミナルプレート４１０，４２０および一対の絶縁シート５１０，５２０の図示を省略している。
【0022】
燃料電池スタック１００を構成する各層（発電ブロック１０３、一対のターミナルプレート４１０，４２０、一対の絶縁シート５１０，５２０および、一対のエンドプレート１０４，１０６）のＺ軸回りの外周付近には、上下方向に貫通する複数の孔が形成されている。これらの各層に形成された孔同士が上下方向に連通して、上側エンドプレート１０４から下側エンドプレート１０６にわたって上下方向に延びる連通孔１０８を構成している。以下の説明では、連通孔１０８を構成するために燃料電池スタック１００の各層に形成された孔も、連通孔１０８と呼ぶ場合がある。
【0023】
各連通孔１０８には上下方向に延びるボルト２２が挿通されており、ボルト２２とボルト２２の両側に嵌められたナット２４とによって、燃料電池スタック１００は締結されている。ボルト２２の上側に嵌められたナット２４と上側エンドプレート１０４の上側表面との間、および、ボルト２２の下側に嵌められたナット２４と下側エンドプレート１０６の下側表面との間には、絶縁シート２６が介在している。ただし、後述のガス通路部材２７が設けられた箇所では、ナット２４とエンドプレート１０６の表面との間に、ガス通路部材２７とガス通路部材２７の上側および下側のそれぞれに配置された絶縁シート２６とが介在している。絶縁シート２６は、例えばマイカシートや、セラミック繊維シート、セラミック圧粉シート、ガラスシート、ガラスセラミック複合剤等により構成される。
【0024】
一対のエンドプレート１０４，１０６は、Ｚ軸方向視で略矩形の平板状の部材であり、例えばステンレスにより形成されている。一対のターミナルプレート４１０，４２０は、Ｚ軸方向視で略矩形の平板状の部材であり、例えばステンレス等の導電材料により形成されている。上側ターミナルプレート４１０は、燃料電池スタック１００のプラス側の出力端子として機能し、下側ターミナルプレート４２０は、燃料電池スタック１００のマイナス側の出力端子として機能する。
【0025】
（発電単位１０２の構成）
図４は、図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図５は、図３に示す断面と同一の位置における４つの発電単位１０２（積層方向に沿った最上段の発電単位１０２、中央付近に位置する互いに隣接する２つの発電単位１０２、および、最下段の発電単位１０２）のＹＺ断面構成を示す説明図である。また、図６は、図５のＶＩ－ＶＩの位置における発電単位１０２のＸＹ断面構成を示す説明図であり、図７は、図５のＶＩＩ－ＶＩＩの位置における発電単位１０２のＸＹ断面構成を示す説明図であり、図８は、図５のＶＩＩＩ－ＶＩＩＩの位置における発電単位１０２のＸＹ断面構成を示す説明図である。
図４は、図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図５は、図３に示す断面と同一の位置における４つの発電単位１０２（積層方向に沿った最上段の発電単位１０２、中央付近に位置する互いに隣接する２つの発電単位１０２、および、最下段の発電単位１０２）のＹＺ断面構成を示す説明図である。また、図６は、図５のＶＩ－ＶＩの位置における発電単位１０２のＸＹ断面構成を示す説明図であり、図７は、図５のＶＩＩ－ＶＩＩの位置における発電単位１０２のＸＹ断面構成を示す説明図であり、図８は、図５のＶＩＩＩ－ＶＩＩＩの位置における発電単位１０２のＸＹ断面構成を示す説明図である。
【0026】
図４および図５に示すように、発電単位１０２は、単セル１１０と、セパレータ１２０と、空気極側フレーム１３０と、空気極側集電体１３４と、燃料極側フレーム１４０と、燃料極側集電体１４４と、発電単位１０２の最上層および最下層を構成する一対のインターコネクタ１５０とを備えている。
【0027】
インターコネクタ１５０は、Ｚ軸方向視で略矩形の平板状の導電性部材であり、例えばフェライト系ステンレスにより形成されている。インターコネクタ１５０は、発電単位１０２間の電気的導通を確保すると共に、発電単位１０２間での反応ガスの混合を防止する。本実施形態では、２つの発電単位１０２が隣接して配置されている場合、１つのインターコネクタ１５０は、隣接する２つの発電単位１０２に共有されている。すなわち、ある発電単位１０２における上側のインターコネクタ１５０は、その発電単位１０２の上側に隣接する他の発電単位１０２における下側のインターコネクタ１５０と同一部材である。
【0028】
単セル１１０は、電解質１１２と、電解質１１２を挟んで上下方向に互いに対向する空気極１１４および燃料極１１６とを備える。本実施形態では、単セル１１０は、さらに、電解質１１２と空気極１１４との間に配置された中間層１８０を備える。本実施形態の単セル１１０は、燃料極１１６で単セル１１０を構成する他の層（電解質１１２、空気極１１４、中間層１８０）を支持する燃料極支持形の単セルである。単セル１１０は、特許請求の範囲における素子部の一例である。
【0029】
電解質１１２は、略矩形の平板状部材であり、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）、ＳＤＣ（サマリウムドープセリア）、ＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）、ペロブスカイト型酸化物等のイオン伝導性を有する固体酸化物により形成されている。このように、本実施形態の単セル１１０は、電解質として固体酸化物を用いる固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）である。空気極１１４は、略矩形の平板状部材であり、例えば、導電性のペロブスカイト型酸化物（例えばＬＳＣＦ（ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物）、ＬＳＭ（ランタンストロンチウムマンガン酸化物）、ＬＮＦ（ランタンニッケル鉄酸化物））により形成されている。燃料極１１６は、略矩形の平板状部材であり、例えば、Ｎｉ（ニッケル）とセラミック粒子からなるサーメットにより形成されている。中間層１８０は略矩形の平板状部材であり、例えば、ＳＤＣ、ＧＤＣ、ＬＤＣ（ランタンドープセリア）、ＹＤＣ（イットリウムドープセリア）等のイオン伝導性を有する固体酸化物により形成されている。中間層１８０は、空気極１１４から拡散した元素（例えば、Ｓｒ）が電解質１１２に含まれる元素（例えば、Ｚｒ）と反応して高抵抗な物質（例えば、ＳｒＺｒＯ３）の層が生成されることを抑制する。
【0030】
セパレータ１２０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１２１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。セパレータ１２０における孔１２１の周囲部分は、電解質１１２における上側の表面の周縁部に対向している。セパレータ１２０は、その対向した部分に配置されたロウ材（例えばＡｇロウ）により形成された接合部１２４により、電解質１１２と接合されている。セパレータ１２０により、空気極１１４に面する空気室１６６と燃料極１１６に面する燃料室１７６とが区画される。
【0031】
セパレータ１２０における孔１２１付近には、ガラスを含む絶縁性のガラスシール部１２５が配置されている。ガラスシール部１２５は、接合部１２４に対して空気室１６６側に位置しており、セパレータ１２０の貫通孔周囲部の表面と、単セル１１０の表面とにわたって配置されている。ガラスシール部１２５により、単セル１１０とセパレータ１２０との間がシールされ、単セル１１０の周縁部における一方の電極側から他方の電極側へのガスのリーク（クロスリーク）が効果的に抑制される。
【0032】
空気極側フレーム１３０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１３１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、マイカ等の絶縁体により形成されている。空気極側フレーム１３０の孔１３１は、空気極１１４に面する空気室１６６を構成する。空気極側フレーム１３０は、セパレータ１２０における電解質１１２に対向する側とは反対側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、空気極側フレーム１３０によって、発電単位１０２に含まれる一対のインターコネクタ１５０間が電気的に絶縁される。
【0033】
燃料極側フレーム１４０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１４１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。燃料極側フレーム１４０の孔１４１は、燃料極１１６に面する燃料室１７６を構成する。燃料極側フレーム１４０は、セパレータ１２０における電解質１１２に対向する側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面の周縁部とに接触している。
【0034】
燃料極側集電体１４４は、燃料室１７６内に配置されている。燃料極側集電体１４４は、インターコネクタ対向部１４６と、電極対向部１４５と、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６とをつなぐ連接部１４７とを備えており、例えば、ニッケルやニッケル合金、ステンレス等により形成されている。電極対向部１４５は、燃料極１１６における電解質１１２に対向する側とは反対側の表面に接触しており、インターコネクタ対向部１４６は、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面に接触している。燃料極側集電体１４４は、このような構成であるため、燃料極１１６とインターコネクタ１５０とを電気的に接続する。なお、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６との間には、例えばマイカにより形成されたスペーサー１４９が配置されている。そのため、燃料極側集電体１４４が温度サイクルや反応ガス圧力変動による発電単位１０２の変形に追随し、燃料極側集電体１４４を介した燃料極１１６とインターコネクタ１５０との電気的接続が良好に維持される。
【0035】
空気極側集電体１３４は、空気室１６６内に配置されている。空気極側集電体１３４は、複数の略四角柱状の集電体要素１３５から構成されており、例えば、フェライト系ステンレスにより形成されている。本実施形態では、空気極側集電体１３４（集電体要素１３５）とインターコネクタ１５０とは一体の部材として形成されている。すなわち、該一体の部材の内の、上下方向（Ｚ軸方向）に直交する平板形状の部分がインターコネクタ１５０として機能し、該平板形状の部分から空気極１１４に向けて突出するように形成された複数の集電体要素１３５が空気極側集電体１３４として機能する。空気極側集電体１３４は、後述のコート１３６と接合部１３８を介して、空気極１１４における中間層１８０に対向する側とは反対側の表面に接続されている。
【0036】
空気極側集電体１３４（集電体要素１３５）の表面は、導電性のコート１３６によって覆われている。コート１３６は、例えば、スピネル型酸化物（例えば、Ｍｎ１．５Ｃｏ１．５Ｏ４やＭｎＣｏ２Ｏ４、ＺｎＣｏ２Ｏ４、ＺｎＭｎ２Ｏ４、ＺｎＭｎＣｏＯ４、ＣｕＭｎ２Ｏ４）やペロブスカイト型酸化物（例えば、ＬａＳｒＣｏＦｅＯ３、ＬａＳｒＭｎＯ３、ＬａＳｒＣｏＯ３）により形成されている。
【0037】
空気極１１４と空気極側集電体１３４（集電体要素１３５）とは、導電性を有する接合部１３８により接合されている。接合部１３８は、例えば、スピネル型酸化物（例えば、Ｍｎ１．５Ｃｏ１．５Ｏ４やＭｎＣｏ２Ｏ４、ＺｎＣｏ２Ｏ４、ＺｎＭｎ２Ｏ４、ＺｎＭｎＣｏＯ４、ＣｕＭｎ２Ｏ４）により形成されている。接合部１３８により、空気極１１４と空気極側集電体１３４とが電気的に接続される。
【0038】
（ガス流路の構成）
燃料電池スタック１００には、各発電単位１０２に反応ガスを供給したり、各発電単位１０２から反応ガスを排出したりするためのガス流路が形成されている。
燃料電池スタック１００には、各発電単位１０２に反応ガスを供給したり、各発電単位１０２から反応ガスを排出したりするためのガス流路が形成されている。
【0039】
酸化剤ガスＯＧについては、燃料電池スタック１００の各層を締結するボルト２２の軸部の外周面と、ボルト２２が挿通された連通孔１０８の内周面と、の間の空間が、ガス流路として利用される。具体的には、図１および図２に示すように、１つのボルト２２（ボルト２２Ａ）と、そのボルト２２Ａが挿通された連通孔１０８とにより形成された空間が、燃料電池スタック１００の外部から酸化剤ガスＯＧが導入され、その酸化剤ガスＯＧを各発電単位１０２の空気室１６６に供給するガス流路である酸化剤ガス導入マニホールド１６１として機能する。図４および図６に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１は、各発電単位１０２の空気極側フレーム１３０に形成された酸化剤ガス供給連通孔１３２を介して、各発電単位１０２の空気室１６６と連通している。本実施形態では、酸化剤ガスＯＧとして、例えば空気が使用される。
【0040】
また、他の１つのボルト２２（ボルト２２Ｂ）と、そのボルト２２Ｂが挿通された連通孔１０８とにより形成された空間が、各発電単位１０２の空気室１６６から排出されたガスである酸化剤オフガスＯＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出するガス流路である酸化剤ガス排出マニホールド１６２として機能する。図４および図６に示すように、酸化剤ガス排出マニホールド１６２は、各発電単位１０２の空気極側フレーム１３０に形成された酸化剤ガス排出連通孔１３３を介して、各発電単位１０２の空気室１６６と連通している。なお、酸化剤ガス導入マニホールド１６１および／または酸化剤ガス排出マニホールド１６２は、ボルト２２を挿通するための連通孔１０８とは独立して形成された連通孔により構成されてもよい。
【0041】
また、本実施形態の燃料電池スタック１００では、燃料ガスＦＧの利用率を高めるために、ある発電単位１０２において発電反応に利用された後の燃料ガスＦＧ（以下、「燃料中間ガスＦＭＧ」という。）を他の発電単位１０２における発電反応に利用する構成を採用している。すなわち、燃料電池スタック１００が備える複数の発電単位１０２のうち、一部の発電単位１０２（本実施形態では上側に位置する４つの発電単位１０２であり、以下「上流側発電単位１０２Ｕ」という。）が、上流側反応体８０Ｕを構成しており、残りの一部の発電単位１０２（本実施形態では下側に位置する３つの発電単位１０２であり、以下「下流側発電単位１０２Ｄ」という。）が、下流側反応体８０Ｄを構成している。上流側反応体８０Ｕを構成する各上流側発電単位１０２Ｕから排出された燃料中間ガスＦＭＧは、下流側反応体８０Ｄを構成する各下流側発電単位１０２Ｄに供給される。上流側発電単位１０２Ｕに含まれる単セル１１０は、特許請求の範囲における上流側素子部の一例であり、下流側発電単位１０２Ｄに含まれる単セル１１０は、特許請求の範囲における下流側素子部の一例である。
【0042】
このような構成を実現するため、図３，５～８に示すように、燃料電池スタック１００には、燃料ガス導入マニホールド１７１と、燃料ガス排出マニホールド１７２と、燃料ガス連結流路７９とが形成されている。
【0043】
燃料ガス導入マニホールド１７１は、燃料電池スタック１００の外部から燃料ガスＦＧが導入され、その燃料ガスＦＧを各上流側発電単位１０２Ｕの燃料室１７６に供給するためのガス流路である。燃料ガス導入マニホールド１７１は、上側エンドプレート１０４、絶縁シート５１０、上側ターミナルプレート４１０、および、上流側反応体８０Ｕを構成する各上流側発電単位１０２Ｕのそれぞれに形成された貫通孔１０９が互いに連通することにより構成されている。図５および図７に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１は、各上流側発電単位１０２Ｕの燃料極側フレーム１４０に形成された燃料ガス供給連通孔４５を介して、各上流側発電単位１０２Ｕの燃料室１７６と連通している。上流側発電単位１０２Ｕの燃料室１７６は、特許請求の範囲における上流側ガス室の一例であり、該燃料室１７６と連通する燃料ガス供給連通孔４５は、特許請求の範囲における上流側ガス室の入口の一例である。
【0044】
燃料ガス排出マニホールド１７２は、各下流側発電単位１０２Ｄの燃料室１７６から排出されたガスである燃料オフガスＦＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出するためのガス流路である。燃料ガス排出マニホールド１７２は、下側エンドプレート１０６、絶縁シート５２０、下側ターミナルプレート４２０、および、下流側反応体８０Ｄを構成する各下流側発電単位１０２Ｄのそれぞれに形成された貫通孔１０９が互いに連通することにより構成されている。図５および図８に示すように、燃料ガス排出マニホールド１７２は、各下流側発電単位１０２Ｄの燃料極側フレーム１４０に形成された燃料ガス排出連通孔４６を介して、各下流側発電単位１０２Ｄの燃料室１７６と連通している。下流側発電単位１０２Ｄの燃料室１７６は、特許請求の範囲における下流側ガス室の一例であり、該燃料室１７６と連通する燃料ガス排出連通孔４６は、特許請求の範囲における下流側ガス室の出口の一例である。
【0045】
なお、本実施形態では、燃料ガス導入マニホールド１７１と燃料ガス排出マニホールド１７２とは、上下方向に互いに重なる位置に形成されている。燃料ガス導入マニホールド１７１と燃料ガス排出マニホールド１７２とは、上流側反応体８０Ｕと下流側反応体８０Ｄとの境界に位置するインターコネクタ１５０によって互いに仕切られている。
【0046】
また、燃料ガス連結流路７９は、上流側反応体８０Ｕを構成する各上流側発電単位１０２Ｕの燃料室１７６から排出された燃料中間ガスＦＭＧを、下流側反応体８０Ｄを構成する各下流側発電単位１０２Ｄの燃料室１７６に供給するためのガス流路である。燃料ガス連結流路７９は、連結流路部材７０により形成されている。連結流路部材７０は、上流側反応体８０Ｕおよび下流側反応体８０Ｄに対向する側が開口した略直方体状の箱形部材である。連結流路部材７０の各部の板厚は、例えば０．１ｍｍ～１０ｍｍ（好ましくは１ｍｍ～５ｍｍ）であり、連結流路部材７０の奥行き（Ｙ軸方向の大きさ）は、例えば５ｍｍ～５０ｍｍである。連結流路部材７０の高さおよび幅（すなわち、Ｙ軸方向視での大きさ）は、発電ブロック１０３の大きさに合わせて適宜設定される。
【0047】
連結流路部材７０は、例えば、金属（例えば、Ｆｅ、ＣｒおよびＡｌを含有するフェライト系ステンレス等）またはセラミックス（例えば、アルミナ、シリカ、ジルコニア、セリア、カルシア、マグネシア、スピネル酸化物（例えば、ＭｇＡｌ２Ｏ４）、各種珪酸塩、ガラスセラミックス等）により形成される。例えば、金属の板材をプレス加工することにより、連結流路部材７０を作製することができる。また、例えば、セラミックス焼結体を作製した後に連結流路部材７０の形状に加工することにより、あるいは、セラミックスグリーン体を連結流路部材７０の形状に加工した後に所定の温度（例えば、１０００～１５００℃）で焼成することにより、連結流路部材７０を作製することができる。連結流路部材７０の形成材料の熱伝導率は、１Ｗ／ｍ・Ｋ以上、２００Ｗ／ｍ・Ｋ以下であることが好ましい。また、燃料電池スタック１００の運転中に連結流路部材７０にリーク電流が流れることを抑制するために、連結流路部材７０の表面は、絶縁性であることが好ましい。連結流路部材７０自身が絶縁性材料により形成されていてもよいし、連結流路部材７０が絶縁性材料により被覆されていてもよい。
【0048】
連結流路部材７０は、接合材６０を介して、上流側反応体８０Ｕおよび下流側反応体８０Ｄに取り付けられている。より詳細には、連結流路部材７０における発電ブロック１０３側の端部が、発電ブロック１０３の端部に外側から被さるように配置されている。接合材６０は、上流側反応体８０Ｕの燃料室１７６の延伸方向（本実施形態ではＹ軸方向）に直交する方向（本実施形態ではＸ軸方向またはＺ軸方向）において連結流路部材７０と上流側反応体８０Ｕまたは下流側反応体８０Ｄとの間に配置されている。接合材６０は、例えば、結晶化ガラス、非晶質ガラス、ロウ材、セラミックス等により形成されている。接合材６０は、連結流路部材７０と上流側反応体８０Ｕおよび下流側反応体８０Ｄとの間をシールして、燃料ガス連結流路７９の密閉性を確保している。
【0049】
図７および図８に示すように、各発電単位１０２の燃料極側フレーム１４０には、貫通孔４３と、貫通孔４３と燃料室１７６とを連通する第１連通孔４１と、貫通孔４３と燃料極側フレーム１４０の外周とを連通する第２連通孔４２とが形成されている。連結流路部材７０の内部空間である燃料ガス連結流路７９は、各上流側発電単位１０２Ｕの燃料極側フレーム１４０に形成された第１連通孔４１、第２連通孔４２および貫通孔４３を介して、各上流側発電単位１０２Ｕの燃料室１７６と連通している。また、燃料ガス連結流路７９は、各下流側発電単位１０２Ｄの燃料極側フレーム１４０に形成された第１連通孔４１、第２連通孔４２および貫通孔４３を介して、各下流側発電単位１０２Ｄの燃料室１７６と連通している。このような構成であるため、燃料ガス連結流路７９は、各上流側発電単位１０２Ｕの燃料室１７６の出口と各下流側発電単位１０２Ｄの燃料室１７６の入口とを連結し、各上流側発電単位１０２Ｕの燃料室１７６から排出された燃料中間ガスＦＭＧを各下流側発電単位１０２Ｄの燃料室１７６に供給することができる。なお、本実施形態では、空気極側フレーム１３０において、燃料極側フレーム１４０の貫通孔４３に対応する位置に貫通孔３３が形成されている（図６等参照）。上流側発電単位１０２Ｕの燃料室１７６と連通する第１連通孔４１、第２連通孔４２および貫通孔４３は、特許請求の範囲における上流側ガス室の出口の一例であり、下流側発電単位１０２Ｄの燃料室１７６と連通する第１連通孔４１、第２連通孔４２および貫通孔４３は、特許請求の範囲における下流側ガス室の入口の一例である。
【0050】
図１から図３に示すように、燃料電池スタック１００における各マニホールドの入口および出口の位置には、４つのガス通路部材２７が設けられている。各ガス通路部材２７は、中空筒状の本体部２８と、本体部２８の側面から分岐した中空筒状の分岐部２９とを有している。分岐部２９の孔は本体部２８の孔と連通している。各ガス通路部材２７の分岐部２９には、ガス配管（図示せず）が接続される。図２に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１の位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス導入マニホールド１６１に連通しており、酸化剤ガス排出マニホールド１６２の位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス排出マニホールド１６２に連通している。また、図３に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１の位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス導入マニホールド１７１に連通しており、燃料ガス排出マニホールド１７２の位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス排出マニホールド１７２に連通している。
【0051】
Ａ－２．燃料電池スタック１００の動作：
図２、図４および図６に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して酸化剤ガスＯＧが供給されると、酸化剤ガスＯＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して酸化剤ガス導入マニホールド１６１に供給され、酸化剤ガス導入マニホールド１６１から各発電単位１０２の酸化剤ガス供給連通孔１３２を介して、各発電単位１０２の空気室１６６に供給される。
図２、図４および図６に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して酸化剤ガスＯＧが供給されると、酸化剤ガスＯＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して酸化剤ガス導入マニホールド１６１に供給され、酸化剤ガス導入マニホールド１６１から各発電単位１０２の酸化剤ガス供給連通孔１３２を介して、各発電単位１０２の空気室１６６に供給される。
【0052】
また、図３、図５、図７および図８に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料ガスＦＧが供給されると、燃料ガスＦＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して燃料ガス導入マニホールド１７１に供給され、燃料ガス導入マニホールド１７１から各上流側発電単位１０２Ｕの燃料ガス供給連通孔４５を介して、各上流側発電単位１０２Ｕの燃料室１７６に供給される。なお、燃料ガス導入マニホールド１７１は、各下流側発電単位１０２Ｄの燃料室１７６には連通していないため、燃料ガス導入マニホールド１７１から各下流側発電単位１０２Ｄの燃料室１７６に燃料ガスＦＧが供給されることはない。各上流側発電単位１０２Ｕの燃料室１７６から第１連通孔４１、第２連通孔４２および貫通孔４３を介して燃料ガス連結流路７９に排出された燃料中間ガスＦＭＧは、各下流側発電単位１０２Ｄの第１連通孔４１、第２連通孔４２および貫通孔４３を介して各下流側発電単位１０２Ｄの燃料室１７６に供給される。
【0053】
各発電単位１０２において、空気室１６６に酸化剤ガスＯＧが供給され、燃料室１７６に燃料ガスＦＧまたは燃料中間ガスＦＭＧが供給されると、酸化剤ガスＯＧおよび燃料ガスＦＧまたは燃料中間ガスＦＭＧの電気化学反応による発電が行われる。この発電反応は発熱反応である。各発電単位１０２において、単セル１１０の空気極１１４は空気極側集電体１３４を介して一方のインターコネクタ１５０に電気的に接続され、燃料極１１６は燃料極側集電体１４４を介して他方のインターコネクタ１５０に電気的に接続されている。また、燃料電池スタック１００に含まれる複数の発電単位１０２は、電気的に直列に接続されている。そのため、燃料電池スタック１００の出力端子として機能する一対のターミナルプレート４１０，４２０から、各発電単位１０２において生成された電気エネルギーが取り出される。
【0054】
各発電単位１０２の空気室１６６から酸化剤ガス排出連通孔１３３を介して酸化剤ガス排出マニホールド１６２に排出された酸化剤オフガスＯＯＧは、酸化剤ガス排出マニホールド１６２からガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。また、各下流側発電単位１０２Ｄの燃料室１７６から燃料ガス排出連通孔４６を介して燃料ガス排出マニホールド１７２に排出された燃料オフガスＦＯＧは、燃料ガス排出マニホールド１７２からガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示しない）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。
【0055】
Ａ－３．連結流路部材７０の詳細構成：
上述したように、連結流路部材７０は、接合材６０を介して、上流側反応体８０Ｕおよび下流側反応体８０Ｄに接合されている。接合材６０は、上流側反応体８０Ｕの燃料室１７６の延伸方向（本実施形態ではＹ軸方向）に直交する方向（本実施形態ではＸ軸方向およびＺ軸方向）において連結流路部材７０と上流側反応体８０Ｕまたは下流側反応体８０Ｄとの間に配置されている。
上述したように、連結流路部材７０は、接合材６０を介して、上流側反応体８０Ｕおよび下流側反応体８０Ｄに接合されている。接合材６０は、上流側反応体８０Ｕの燃料室１７６の延伸方向（本実施形態ではＹ軸方向）に直交する方向（本実施形態ではＸ軸方向およびＺ軸方向）において連結流路部材７０と上流側反応体８０Ｕまたは下流側反応体８０Ｄとの間に配置されている。
【0056】
図５の下部に拡大して示すように、連結流路部材７０は、上流側反応体８０Ｕと下流側反応体８０Ｄとに接合材６０により少なくとも一部が非平行に接合されている。ここで、連結流路部材７０が上流側反応体８０Ｕと下流側反応体８０Ｄとに接合材６０により少なくとも一部が非平行に接合されているとは、連結流路部材７０における接合材６０と接する部分（以下、「接触部７４」という。）の接合材６０側の表面７５の少なくとも一部が、接合材６０を介して対向する上流側反応体８０Ｕまたは下流側反応体８０Ｄの表面と非平行である状態で、連結流路部材７０と上流側反応体８０Ｕおよび下流側反応体８０Ｄとが接合されていることを意味する。
【0057】
連結流路部材７０は上記構成を有するため、連結流路部材７０の接触部７４の厚みＴは一定ではない。ここで、連結流路部材７０の接触部７４の厚みＴは、接合材６０を介して連結流路部材７０と上流側反応体８０Ｕまたは下流側反応体８０Ｄとが対向する方向における厚みを意味する。本実施形態では、連結流路部材７０の接触部７４の厚みＴは、連結流路部材７０の先端に近いほど薄くなっている。すなわち、接触部７４の先端における厚みＴが最小厚みＴｍｉｎとなり、接触部７４の基端における厚みＴが最大厚みＴｍａｘとなっている。
【0058】
本実施形態では、連結流路部材７０の接触部７４の最小厚みＴｍｉｎに対する最大厚みＴｍａｘの比（＝Ｔｍａｘ／Ｔｍｉｎ）は、１．０超、１０．０以下である。以下、上記比（＝Ｔｍａｘ／Ｔｍｉｎ）を「特定比」という。連結流路部材７０の接触部７４の厚みＴの特定比は、１．２超、４．５未満であることが好ましい。接合材６０を含む燃料電池スタック１００の第１の断面における特定比の値は、接合材６０を含む燃料電池スタック１００の第２の断面における特定比の値と異なる。すなわち、特定比は、連結流路部材７０の接触部７４の全体にわたって一定ではなく、位置によって値が異なっている。
【0059】
Ａ－４．本実施形態の効果：
以上説明したように、本実施形態の燃料電池スタック１００は、上流側反応体８０Ｕと、下流側反応体８０Ｄと、連結流路部材７０とを備える。上流側反応体８０Ｕは、電解質１１２と空気極１１４と燃料極１１６とを有する少なくとも１つの単セル１１０と、単セル１１０の燃料極１１６に面し、入口（燃料ガス供給連通孔４５）および出口（第１連通孔４１、第２連通孔４２および貫通孔４３）を有する燃料室１７６とを含む。下流側反応体８０Ｄは、電解質１１２と空気極１１４と燃料極１１６とを有する少なくとも１つの単セル１１０と、単セル１１０の燃料極１１６に面し、入口（第１連通孔４１、第２連通孔４２および貫通孔４３）および出口（燃料ガス排出連通孔４６）を有する燃料室１７６とを含む。連結流路部材７０は、上流側反応体８０Ｕと下流側反応体８０Ｄとに接合材６０により少なくとも一部が非平行に接合され、上流側反応体８０Ｕの燃料室１７６の出口と下流側反応体８０Ｄの燃料室１７６の入口とを連結する燃料ガス連結流路７９を形成する。連結流路部材７０における接合材６０と接する接触部７４の最小厚みＴｍｉｎに対する最大厚みＴｍａｘの比である特定比は、１．０超、１０．０以下である。
以上説明したように、本実施形態の燃料電池スタック１００は、上流側反応体８０Ｕと、下流側反応体８０Ｄと、連結流路部材７０とを備える。上流側反応体８０Ｕは、電解質１１２と空気極１１４と燃料極１１６とを有する少なくとも１つの単セル１１０と、単セル１１０の燃料極１１６に面し、入口（燃料ガス供給連通孔４５）および出口（第１連通孔４１、第２連通孔４２および貫通孔４３）を有する燃料室１７６とを含む。下流側反応体８０Ｄは、電解質１１２と空気極１１４と燃料極１１６とを有する少なくとも１つの単セル１１０と、単セル１１０の燃料極１１６に面し、入口（第１連通孔４１、第２連通孔４２および貫通孔４３）および出口（燃料ガス排出連通孔４６）を有する燃料室１７６とを含む。連結流路部材７０は、上流側反応体８０Ｕと下流側反応体８０Ｄとに接合材６０により少なくとも一部が非平行に接合され、上流側反応体８０Ｕの燃料室１７６の出口と下流側反応体８０Ｄの燃料室１７６の入口とを連結する燃料ガス連結流路７９を形成する。連結流路部材７０における接合材６０と接する接触部７４の最小厚みＴｍｉｎに対する最大厚みＴｍａｘの比である特定比は、１．０超、１０．０以下である。
【0060】
このように、本実施形態の燃料電池スタック１００は、上流側反応体８０Ｕの燃料室１７６の出口と下流側反応体８０Ｄの燃料室１７６の入口とを連結する燃料ガス連結流路７９を形成する連結流路部材７０を備える。そのため、上流側反応体８０Ｕの燃料室１７６から排出された燃料中間ガスＦＭＧを、燃料ガス連結流路７９を介して下流側反応体８０Ｄの燃料室１７６に供給することができ、燃料極１１６に供給される反応ガスの利用率を向上させることができる。
【0061】
また、本実施形態の燃料電池スタック１００では、上流側反応体８０Ｕから下流側反応体８０Ｄへの燃料中間ガスＦＭＧの供給を、例えば燃料中間ガスＦＭＧの供給のためのダミーの発電単位を発電ブロック１０３のいずれかの位置に設けることなく、発電ブロック１０３の外部に設けた連結流路部材７０により形成された燃料ガス連結流路７９を利用して実現することができる。そのため、そのようなダミーの発電単位を設けることに起因する発電ブロック１０３内のシール性の低下を抑制することができる。
【0062】
さらに、本実施形態の燃料電池スタック１００では、連結流路部材７０における接合材６０と接する接触部７４の最小厚みＴｍｉｎに対する最大厚みＴｍａｘの比である特定比は、１．０超、１０．０以下である。そのため、連結流路部材７０の強度低下を抑制しつつ、連結流路部材７０と接合材６０との間の接触面積を大きくして接合材６０による接合強度を向上させることができる。
【0063】
本実施形態の燃料電池スタック１００において、上記特定比は、１．２超、４．５未満であることが好ましい。このような構成とすれば、連結流路部材７０の強度低下を効果的に抑制しつつ、連結流路部材７０と接合材６０との間の接触面積を大きくして接合材６０による接合強度を効果的に向上させることができる。
【0064】
本実施形態の燃料電池スタック１００では、接合材６０は、上流側反応体８０Ｕの燃料室１７６の延伸方向に直交する方向において連結流路部材７０と上流側反応体８０Ｕまたは下流側反応体８０Ｄとの間に配置されており、連結流路部材７０の接触部７４の少なくとも一部の厚みＴは、連結流路部材７０の先端に近いほど薄くなっている。そのため、連結流路部材７０の接触部７４と上流側反応体８０Ｕまたは下流側反応体８０Ｄとの間に接合材６０を容易に配置することができ、接合材６０の配置不良に起因する接合強度の低下を抑制することができる。
【0065】
本実施形態の燃料電池スタック１００では、接合材６０を含む燃料電池スタック１００の第１の断面における特定比の値は、接合材６０を含む燃料電池スタック１００の第２の断面における特定比の値と異なっている。そのため、燃料電池スタック１００の使用時における各部材の熱膨張差に起因する応力を分散させることができ、連結流路部材７０と上流側反応体８０Ｕおよび下流側反応体８０Ｄとの間の剥離の発生を抑制することができる。
【0066】
Ａ－５．第１実施形態の変形例：
図９および図１０は、第１実施形態の変形例における連結流路部材７０の構成を示す説明図である。図９の各欄に示す変形例では、上述した第１実施形態と同様に、接合材６０が、上流側反応体８０Ｕの燃料室１７６の延伸方向に直交する方向において連結流路部材７０と上流側反応体８０Ｕまたは下流側反応体８０Ｄとの間に配置されており、連結流路部材７０が、上流側反応体８０Ｕと下流側反応体８０Ｄとに接合材６０により少なくとも一部が非平行に接合されている。
図９および図１０は、第１実施形態の変形例における連結流路部材７０の構成を示す説明図である。図９の各欄に示す変形例では、上述した第１実施形態と同様に、接合材６０が、上流側反応体８０Ｕの燃料室１７６の延伸方向に直交する方向において連結流路部材７０と上流側反応体８０Ｕまたは下流側反応体８０Ｄとの間に配置されており、連結流路部材７０が、上流側反応体８０Ｕと下流側反応体８０Ｄとに接合材６０により少なくとも一部が非平行に接合されている。
【0067】
図９のＡ欄に示す変形例では、連結流路部材７０の接触部７４の厚みＴは、連結流路部材７０の先端に近いほど厚くなっている。
【0068】
図９のＢ欄に示す変形例では、連結流路部材７０の接触部７４の厚みＴは、基端側から先端側に向かって、連結流路部材７０の先端に近いほど薄くなり、その後、連結流路部材７０の先端に近いほど厚くなっている。
【0069】
図９のＣ欄に示す変形例では、連結流路部材７０の接触部７４の厚みＴは、基端側から先端側に向かって、一定で推移した後、連結流路部材７０の先端に近いほど厚くなり、再び一定で推移した後、連結流路部材７０の先端に近いほど薄くなり、その後、先端まで一定となっている。
【0070】
図９のＤ欄に示す変形例では、連結流路部材７０の接触部７４の厚みＴは、基端側から先端側に向かって、一定で推移した後、連結流路部材７０の先端に近いほど薄くなっている。
【0071】
図９のＥ欄に示す変形例では、連結流路部材７０の接触部７４の厚みＴは、連結流路部材７０の先端に近いほど薄くなっている。なお、この変形例では、連結流路部材７０における接触部７４の基端側に隣接する一部においても、連結流路部材７０の先端に近いほど厚みＴが薄くなっている。
【0072】
図９の各欄に示す変形例においても、上述した第１実施形態と同様に、連結流路部材７０の接触部７４の最小厚みＴｍｉｎに対する最大厚みＴｍａｘの比（特定比）を１．０超、１０．０以下とすれば、連結流路部材７０の強度低下を抑制しつつ、連結流路部材７０と接合材６０との間の接触面積を大きくして接合材６０による接合強度を向上させることができる。
【0073】
また、図９のＢ～Ｅ欄に示す変形例では、上述した第１実施形態と同様に、連結流路部材７０の接触部７４の少なくとも一部の厚みＴは、連結流路部材７０の先端に近いほど薄くなっているため、連結流路部材７０の接触部７４と上流側反応体８０Ｕまたは下流側反応体８０Ｄとの間に接合材６０を容易に配置することができ、接合材６０の配置不良に起因する接合強度の低下を抑制することができる。
【0074】
また、図９のＡ～Ｃ欄に示す変形例では、連結流路部材７０の接触部７４の少なくとも一部の厚みＴは、連結流路部材７０の先端に近いほど厚くなっているため、接合材６０の抜けの発生を抑制することができ、接合材６０の抜けに起因する接合強度の低下を抑制することができる。
【0075】
図１０の各欄に示す変形例では、上述した第１実施形態と異なり、接合材６０が、上流側反応体８０Ｕの燃料室１７６の延伸方向において連結流路部材７０と上流側反応体８０Ｕまたは下流側反応体８０Ｄとの間に配置されている。連結流路部材７０は、上流側反応体８０Ｕと下流側反応体８０Ｄとに接合材６０により少なくとも一部が非平行に接合されている。
【0076】
図１０のＡ欄に示す変形例では、連結流路部材７０における上流側反応体８０Ｕまたは下流側反応体８０Ｄに近接する部分が外周側に折れ曲がっており、該折れ曲がった部分と上流側反応体８０Ｕまたは下流側反応体８０Ｄとの間に接合材６０が配置されている。この変形例では、連結流路部材７０の接触部７４の厚みＴは、連結流路部材７０の外周に近いほど薄くなっている。
【0077】
図１０のＢ欄に示す変形例では、連結流路部材７０は、図１０のＡ欄に示す変形例のような折れ曲がった部分を有さない。この変形例でも、連結流路部材７０の接触部７４の厚みＴは、連結流路部材７０の外周に近いほど薄くなっている。
【0078】
図１０の各欄に示す変形例においても、上述した第１実施形態と同様に、連結流路部材７０の接触部７４の最小厚みＴｍｉｎに対する最大厚みＴｍａｘの比（特定比）を１．０超、１０．０以下とすれば、連結流路部材７０の強度低下を抑制しつつ、連結流路部材７０と接合材６０との間の接触面積を大きくして接合材６０による接合強度を向上させることができる。
【0079】
また、図１０の各欄に示す変形例では、連結流路部材７０の接触部７４の少なくとも一部の厚みＴは、連結流路部材７０の外周に近いほど薄くなっているため、接合材６０に含まれ得る汚染物質が連結流路部材７０内の燃料ガス連結流路７９を流れるガスに混入することを抑制することができ、該ガスの混入に起因する燃料電池スタック１００の性能低下を抑制することができる。
【0080】
Ｂ．第２実施形態：
次に、本明細書に開示される技術を平板型以外の燃料電池スタックに適用した第２実施形態について説明する。図１１は、第２実施形態における燃料電池スタック１１００の外観構成を示す説明図であり、図１２は、第２実施形態における燃料電池スタック１１００のＸＹ断面構成を示す説明図である。
次に、本明細書に開示される技術を平板型以外の燃料電池スタックに適用した第２実施形態について説明する。図１１は、第２実施形態における燃料電池スタック１１００の外観構成を示す説明図であり、図１２は、第２実施形態における燃料電池スタック１１００のＸＹ断面構成を示す説明図である。
【0081】
第２実施形態の燃料電池スタック１１００は、マニホールド１００２と、複数の単セル１０１０とを備える。燃料電池スタック１１００は、特許請求の範囲における電気化学反応セルスタックの一例である。
【0082】
図１３は、マニホールド１００２のＹＺ断面構成を示す説明図であり、図１４は、マニホールド１００２の平面構成を示す説明図である。マニホールド１００２は、各単セル１０１０にガスを供給すると共に、各単セル１０１０から排出されたガスを回収する装置である。マニホールド１００２は、ガス供給室１０２１とガス回収室１０２２とを有する。ガス供給室１０２１の底面には、ガス供給口１２１１が形成されており、ガス回収室１０２２の底面には、ガス排出口１２２１が形成されている。ガス供給室１０２１には、ガス供給口１２１１を介して燃料ガスが供給され、ガス回収室１０２２内のガス（燃料オフガス）は、ガス排出口１２２１を介してマニホールド１００２の外部へ排出される。
【0083】
マニホールド１００２は、マニホールド本体部１０２３と、仕切板１０２４とを有する。マニホールド本体部１０２３は、内部に空間を有する略直方体の部材である。マニホールド本体部１０２３の天板部１２３１には、マニホールド本体部１０２３の長手方向（Ｚ軸方向）に沿って並ぶ複数の貫通孔１２３２が形成されている。各貫通孔１２３２は、マニホールド本体部１０２３の幅方向（Ｙ軸方向）に延びている。各貫通孔１２３２は、ガス供給室１０２１およびガス回収室１０２２と連通している。仕切板１０２４は、マニホールド本体部１０２３の内部空間をガス供給室１０２１とガス回収室１０２２とに区画している。
【0084】
図１５は、単セル１０１０の外観構成を示す斜視図であり、図１６から図１８は、単セル１０１０のＸＺ断面構成を示す説明図である。図１６は、単セル１０１０の長手方向（Ｘ軸方向）の中央部付近のＸＺ断面構成を示しており、図１７は、単セル１０１０の長手方向における基端側（マニホールド１００２側）の端部（以下、「基端部１１０１」という。）のＸＺ断面構成を示しており、図１８は、単セル１０１０の長手方向における先端側の端部（以下、「先端部１１０２」という。）のＸＺ断面構成を示している。図１６から図１８では、後述する第１ガス流路１０４３に沿った単セル１０１０の断面構成を示しているが、後述する第２ガス流路１０４４に沿った単セル１０１０の断面構成も同様である。
【0085】
単セル１０１０の基端部１１０１は、マニホールド１００２の天板部１２３１に形成された貫通孔１２３２に挿入された状態でマニホールド１００２に取り付けられている。各単セル１０１０は、主面同士が対向するように、マニホールド１００２の長手方向（Ｚ軸方向）に沿って間隔をあけて並べられている。
【0086】
単セル１０１０は、支持基板１００４と、複数の素子部１００５と、連結流路部材１０７０とを有する。支持基板１００４は、略平板状の部材である。支持基板１００４は、電子伝導性を有さない多孔質の材料によって形成されている。支持基板１００４には、支持基板１００４の長手方向（Ｘ軸方向）に延びるように支持基板１００４を貫通する複数の第１ガス流路１０４３および複数の第２ガス流路１０４４が形成されている。各第１ガス流路１０４３の基端側の開口である入口１４０１は、マニホールド１００２のガス供給室１０２１と連通しており、各第２ガス流路１０４４の基端側の開口である出口１４０４は、マニホールド１００２のガス回収室１０２２と連通している。
【0087】
図１２および図１８に示すように、連結流路部材１０７０は、単セル１０１０の先端部１１０２に取り付けられている。連結流路部材１０７０は、第１ガス流路１０４３の先端側の開口である出口１４０２と第２ガス流路１０４４の先端側の開口である入口１４０３とを連通する燃料ガス連結流路１０７９を形成する。連結流路部材１０７０は、接合材１０６０を介して、単セル１０１０の先端部１１０２に接合されている。連結流路部材１０７０は、例えば、多孔質材料により形成されており、緻密層１０７５により覆われている。
【0088】
支持基板１００４の第１主面１０４５ａおよび第２主面１０４５ｂのそれぞれには、複数の素子部１００５が配置されている。支持基板１００４における素子部１００５が形成されていない部分は、支持基板１００４よりも緻密な緻密層１０４８によって覆われている。支持基板１００４の各主面１０４５ａ、１０４５ｂにおいて、複数の素子部１００５は、Ｘ軸方向に並べられている。また、支持基板１００４の各主面１０４５ａ、１０４５ｂにおいて、複数の素子部１００５のそれぞれは、Ｙ軸方向において第１部分１０５１と第２部分１０５２とに仮想的に区画される。Ｘ軸方向視でマニホールド１００２のガス供給室１０２１とガス回収室１０２２との境界と重複する部分を、第１部分１０５１と第２部分１０５２との境界部とすることができる。
【0089】
各素子部１００５は、燃料極１００６と、電解質１００７と、空気極１００８と、反応防止膜１０１１とを有する。燃料極１００６は、電子伝導性を有する多孔質の材料から構成される焼成体である。燃料極１００６は、燃料極集電部１０６１と、燃料極活性部１０６２とを有する。燃料極集電部１０６１は、支持基板１００４に形成された凹部１０４９内に配置されている。燃料極活性部１０６２は、燃料極集電部１０６１の表面上に配置されている。
【0090】
電解質１００７は、酸素イオン伝導性を有し、かつ、電子伝導性を有さない緻密な材料から構成される焼成体である。電解質１００７は、燃料極１００６上を覆うように配置されている。詳細には、電解質１００７は、一のインターコネクタ１００９からＸ軸方向に隣り合う他のインターコネクタ１００９まで、Ｘ軸方向に延びている。電解質１００７は、支持基板１００４よりも緻密である。
【0091】
反応防止膜１０１１は、緻密な材料から構成された焼成体である。反応防止膜１０１１は、電解質１００７を介して燃料極活性部１０６２と対向するように配置されている。反応防止膜１０１１は、例えば、電解質１００７内のＹＳＺと空気極活性部１０８１内のＳｒとが反応して電解質１００７と空気極活性部１０８１との界面に電気抵抗が大きい層が形成される現象の発生を抑制するために設けられている。
【0092】
空気極１００８は、電子伝導性を有する多孔質の材料から構成される焼成体である。空気極１００８は、燃料極１００６と協働して電解質１００７を挟むように配置されている。空気極１００８は、空気極活性部１０８１と空気極集電部１０８２とを有する。空気極活性部１０８１は、反応防止膜１０１１上に配置されている。空気極活性部１０８１は、酸素イオン伝導性を有する。空気極集電部１０８２は、空気極活性部１０８１上に配置されている。
【0093】
インターコネクタ１００９は、電子伝導性を有する緻密な材料から構成された焼成体である。インターコネクタ１００９は、燃料極集電部１０６１の表面上に配置されている。インターコネクタ１００９は、Ｘ軸方向において隣り合う素子部１００５同士を電気的に接続する。より詳細には、インターコネクタ１００９は、一方の素子部１００５の燃料極集電部１０６１と、他方の素子部１００５の空気極集電部１０８２とを電気的に接続している。その結果、支持基板１００４の第１主面１０４５ａおよび第２主面１０４５ｂのそれぞれにおいて、単セル１０１０の先端部１１０２から基端部１１０１まで電気的に直列に接続されている。
【0094】
図１７に示すように、支持基板１００４の第１主面１０４５ａにおいて最も基端側に配置された素子部１００５の空気極集電部１０８２は、第１主面１０４５ａから第２主面１０４５ｂまで連続的に形成されている。この空気極集電部１０８２によって、第１主面１０４５ａにおいて最も基端側に配置されたインターコネクタ１００９と、第２主面１０４５ｂにおいて最も基端側に配置された素子部１００５の空気極活性部１０８１とが電気的に接続される。その結果、第１主面１０４５ａにおいて直列的に接続された複数の素子部１００５と、第２主面１０４５ｂにおいて直列的に接続された複数の素子部１００５とが、単セル１０１０の基端部１１０１において直列的に接続される。
【0095】
図１８に示すように、燃料電池スタック１１００は、さらに、集電部材１０１２を備える。集電部材１０１２は、隣り合う単セル１０１０の間に配置されており、隣り合う単セル１０１０の最も先端側に配置された素子部１００５の空気極集電部１０８２同士を電気的に接続する。集電部材１０１２は、導電性接合材１１０３を介して、各素子部１００５の空気極集電部１０８２に接合されている。
【0096】
このような構成の燃料電池スタック１１００において、マニホールド１００２のガス供給口１２１１を介してガス供給室１０２１に燃料ガスが供給されると、燃料ガスは、各単セル１０１０の支持基板１００４に形成された入口１４０１から第１ガス流路１０４３内に流れ込む。第１ガス流路１０４３内を流れる燃料ガスは、多孔質である支持基板１００４の内部を通って、各素子部１００５の第１部分１０５１における燃料極１００６に供給される。また、各単セル１０１０において、第１ガス流路１０４３の出口１４０２から燃料ガス連結流路１０７９に排出された燃料ガス（燃料中間ガス）は、支持基板１００４に形成された入口１４０３から第２ガス流路１０４４内に流れ込む。第２ガス流路１０４４内を流れる燃料ガスは、多孔質である支持基板１００４の内部を通って、各素子部１００５の第２部分１０５２における燃料極１００６に供給される。また、燃料電池スタック１１００の周辺の空気が酸化剤ガスとして各単セル１０１０の各素子部１００５の空気極１００８に供給される。
【0097】
各単セル１０１０の各素子部１００５において、燃料極１００６に燃料ガスが供給され、空気極１００８に酸化剤ガスが供給されると、燃料ガスおよび酸化剤ガスの電気化学反応による発電が行われる。各単セル１０１０において、複数の素子部１００５は電気的に直列に接続されている。また、隣り合う単セル１０１０の素子部１００５間は、集電部材１０１２を介して互いに電気的に接続されている。そのため、燃料電池スタック１１００の出力端子から各単セル１０１０の各素子部１００５において生成された電気エネルギーが取り出される。
【0098】
各単セル１０１０の支持基板１００４に形成された第２ガス流路１０４４の出口１４０４からマニホールド１００２のガス回収室１０２２に排出された燃料オフガスは、ガス排出口１２２１を介してマニホールド１００２の外部に排出される。
【0099】
図１２および図１５に示すように、第２実施形態の燃料電池スタック１１００において、各単セル１０１０は、上流側反応体１０８０Ｕと、下流側反応体１０８０Ｄとを有する。上流側反応体１０８０Ｕは、単セル１０１０における第１部分１０５１に対応する部分である。上流側反応体１０８０Ｕは、少なくとも１つの素子部１００５の第１部分１０５１（上流側素子部）と、該第１部分１０５１に（支持基板１００４の内部気孔を介して）面し、入口１４０１および出口１４０２を有する第１ガス流路１０４３（上流側ガス室）とを含む。下流側反応体１０８０Ｄは、少なくとも１つの素子部１００５の第２部分１０５２（下流側素子部）と、該第２部分１０５２に（支持基板１００４の内部気孔を介して）面し、入口１４０３および出口１４０４を有する第２ガス流路１０４４（下流側ガス室）とを含む。また、連結流路部材１０７０は、上流側反応体８０Ｕと下流側反応体８０Ｄとに取り付けられ、第１ガス流路１０４３の出口１４０２と第２ガス流路１０４４の入口１４０３とを連結する燃料ガス連結流路１０７９を形成する。
【0100】
このように、第２実施形態の燃料電池スタック１１００は、上流側反応体１０８０Ｕの第１ガス流路１０４３の出口１４０２と下流側反応体１０８０Ｄの第２ガス流路１０４４の入口１４０３とを連結する燃料ガス連結流路１０７９を形成する連結流路部材１０７０を備えるため、上流側反応体１０８０Ｕの第１ガス流路１０４３から排出された燃料中間ガスを、燃料ガス連結流路１０７９を介して下流側反応体１０８０Ｄの第２ガス流路１０４４に供給することができ、燃料極１００６に供給される反応ガスの利用率を向上させることができる。
【0101】
また、このような構成の燃料電池スタック１１００において、第１実施形態の燃料電池スタック１００と同様に、連結流路部材１０７０が上流側反応体１０８０Ｕと下流側反応体１０８０Ｄとに接合材１０６０により少なくとも一部が非平行に接合され、連結流路部材１０７０における接合材１０６０と接する接触部１０７４の最小厚みＴｍｉｎに対する最大厚みＴｍａｘの比である特定比が１．０超、１０．０以下であると（図１８参照）、連結流路部材１０７０の強度低下を抑制しつつ、連結流路部材１０７０と接合材１０６０との間の接触面積を大きくして接合材１０６０による接合強度を向上させることができる。
【0102】
Ｃ．性能評価：
上述した第１実施形態の燃料電池スタック１００と同様の構成の複数のサンプルを作製し、性能評価を行った。より詳細には、連結流路部材７０の接触部７４の最小厚みＴｍｉｎに対する最大厚みＴｍａｘの比（特定比）が互いに異なる３０個のサンプル（サンプルＳ１～Ｓ３０）を作製し、各サンプルに対する固着強度試験および熱衝撃試験の結果に基づき総合的に評価を行った。性能評価の結果を表１に示す。
上述した第１実施形態の燃料電池スタック１００と同様の構成の複数のサンプルを作製し、性能評価を行った。より詳細には、連結流路部材７０の接触部７４の最小厚みＴｍｉｎに対する最大厚みＴｍａｘの比（特定比）が互いに異なる３０個のサンプル（サンプルＳ１～Ｓ３０）を作製し、各サンプルに対する固着強度試験および熱衝撃試験の結果に基づき総合的に評価を行った。性能評価の結果を表１に示す。
【0103】
【表1】
【0104】
各サンプルにおいて、上流側反応体８０Ｕおよび下流側反応体８０Ｄを共に１つの発電単位１０２により構成した。すなわち、各サンプルの燃料電池スタック１００に含まれる発電単位１０２の個数は合計２個である。サンプルＳ１－Ｓ１５では、連結流路部材７０の形成材料としてステンレス（Ｆｅ，ＣｒおよびＡｌを含有するステンレス）を用い、プレス加工により連結流路部材７０を作製した。サンプルＳ１６－Ｓ３０では、連結流路部材７０の形成材料としてジルコニアを用い、セラミックスグリーン体を連結流路部材７０の形状に加工した後、１３５０℃で焼成することにより、連結流路部材７０を作製した。連結流路部材７０における接合材６０と接する接触部７４の厚みＴを表１に示す値とし、連結流路部材７０内の燃料ガス連結流路７９の奥行き（Ｙ軸方向の大きさ）を１０ｍｍとし、連結流路部材７０の高さ（Ｚ軸方向の大きさ）を５ｍｍとし、連結流路部材７０の幅（Ｘ軸方向の大きさ）を１００ｍｍとした。
【0105】
接合材６０の形成材料としてガラスを用いた。ガラス粉末、バインダ、有機溶剤等を混合して接合材用ペーストを作製し、連結流路部材７０と上流側反応体８０Ｕおよび下流側反応体８０Ｄとの間に接合材用ペーストを塗布し、８５０℃で熱処理して接合材６０を形成した。
【0106】
各サンプルについて、接合材６０による接合強度を調べるために固着強度試験を行った。固着強度試験では、各サンプルに対して２つの被接合部材（連結流路部材７０と、上流側反応体８０Ｕまたは下流側反応体８０Ｄ）を引き剥がす方向の引張力を加え、連結流路部材７０と接合材６０との界面が剥離した場合に「不良（×）」と判定し、そのような剥離が起こる前に接合材６０の内部で破断が発生した場合に「良（△）」と判定し、そのような剥離や破断が起こる前に上流側反応体８０Ｕまたは下流側反応体８０Ｄと接合材６０との界面が剥離した場合に「優秀（〇）」と判定した。
【0107】
また、各サンプルについて、部材間の熱膨張差等に起因する接合材６０と被接合部材との界面での剥離の発生しにくさを調べるために熱衝撃試験を行った。熱衝撃試験では、各サンプルに対して８００℃までの昇温と１００℃までの降温との熱サイクルを１００回繰り返し与え、連結流路部材７０と接合材６０との界面が剥離した場合に「不良（×）」と判定し、そのような剥離は起こらなかったが上流側反応体８０Ｕまたは下流側反応体８０Ｄと接合材６０との界面が剥離した場合に「良（△）」と判定し、どちらの界面の剥離も発生しなかった場合に「優秀（〇）」と判定した。
【0108】
上述した固着強度試験および熱衝撃試験の結果に基づき、総合評価を行った。具体的には、２つの試験の少なくとも一方において「不良（×）」と判定された場合には、総合評価も「不良（×）」と判定し、２つの試験の両方において「良（△）」と判定された場合には、総合評価も「良（△）」と判定し、２つの試験の一方において「良（△）」と判定され、かつ、他方において「優秀（〇）」と判定された場合には、総合評価「優秀（〇）」と判定し、２つの試験の両方において「優秀（〇）」と判定された場合には、総合評価「極めて優秀（◎）」と判定した。
【0109】
表１に示すように、サンプルＳ１，Ｓ９，Ｓ１６，Ｓ２４では、熱衝撃試験において「不良（×）」と判定された結果、総合評価で「不良（×）」と判定された。これらのサンプルでは、連結流路部材７０における接合材６０と接する接触部７４の最小厚みＴｍｉｎに対する最大厚みＴｍａｘの比（特定比）が１０．０超である。そのため、これらのサンプルでは、連結流路部材７０の接触部７４に厚みＴが過度に薄い箇所が存在し、連結流路部材７０の強度が低くなったために、その形状を維持することができず、連結流路部材７０と接合材６０との界面で剥離が発生したものと考えられる。
【0110】
また、サンプルＳ８，Ｓ２３では、固着強度試験において「不良（×）」と判定された結果、総合評価で「不良（×）」と判定された。これらのサンプルでは、連結流路部材７０における接合材６０と接する接触部７４の最小厚みＴｍｉｎに対する最大厚みＴｍａｘの比（特定比）が１．０以下である。そのため、これらのサンプルでは、連結流路部材７０と接合材６０との間の接触面積が小さくなり、連結流路部材７０と接合材６０との界面で剥離が発生したものと考えられる。
【0111】
一方、残りのサンプルでは、２つの試験のいずれにおいても「良（△）」以上と判定された結果、総合評価で「良（△）」以上と判定された。これらのサンプルでは、連結流路部材７０における接合材６０と接する接触部７４の最小厚みＴｍｉｎに対する最大厚みＴｍａｘの比（特定比）が１．０超、１０．０以下である。そのため、これらのサンプルでは、連結流路部材７０の強度低下が抑制されたと共に、連結流路部材７０と接合材６０との間の接触面積が大きくなって接合材６０による接合強度が向上したものと考えられる。
【0112】
この結果を参照すると、上記特定比が１．０超、１０．０以下であれば、連結流路部材７０の強度低下を抑制しつつ、連結流路部材７０と接合材６０との間の接触面積を大きくして接合材６０による接合強度を向上させることができると言える。
【0113】
上述した総合評価で「良（△）」以上と判定されたサンプルのうち、サンプルＳ４，Ｓ５，Ｓ６，Ｓ１２，Ｓ１３，Ｓ１４，Ｓ１９，Ｓ２０，Ｓ２１，Ｓ２７，Ｓ２８，Ｓ２９では、２つの試験のいずれにおいても「優秀（〇）」と判定された結果、総合評価で「極めて優秀（◎）」と判定された。これらのサンプルでは、連結流路部材７０における接合材６０と接する接触部７４の最小厚みＴｍｉｎに対する最大厚みＴｍａｘの比（特定比）が１．２超、４．５未満である。この結果を参照すると、上記特定比が１．２超、４．５未満であると、連結流路部材７０の強度低下を効果的に抑制しつつ、連結流路部材７０と接合材６０との間の接触面積を大きくして接合材６０による接合強度を効果的に向上させることができると言える。
【0114】
Ｄ．変形例：
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。
【0115】
上記実施形態における燃料電池スタックの構成は、あくまで一例であり、種々変形可能である。例えば、上記第１実施形態では、上流側反応体８０Ｕが４つの発電単位１０２から構成されており、下流側反応体８０Ｄが３つの発電単位１０２から構成されているが、上流側反応体８０Ｕおよび下流側反応体８０Ｄを構成する発電単位１０２の個数は任意に変更可能である。この点は、第２実施形態においても同様である。
【0116】
上記第１実施形態では、各発電単位１０２の燃料室１７６と燃料ガス連結流路７９とが、第１連通孔４１と第２連通孔４２と貫通孔４３とを介して連通しているが、貫通孔４３が存在せずに、燃料室１７６と燃料ガス連結流路７９とが、第１連通孔４１と第２連通孔４２とが互いに繋がって構成された単一の連通孔を介して連通していてもよい。また、上記第１実施形態では、空気極側フレーム１３０における燃料極側フレーム１４０の貫通孔４３に対応する位置に貫通孔３３が形成されているが、該貫通孔３３が形成されなくてもよい。
【0117】
上記第１実施形態では、連結流路部材７０が発電ブロック１０３を構成する部材に取り付けられているが、連結流路部材７０が発電ブロック１０３の外側に位置する他の部材（例えば、エンドプレート１０４，１０６）に取り付けられてもよい。
【0118】
上記第１実施形態では、Ｚ軸方向視でインターコネクタ１５０が燃料電池スタック１００の中央部（単セル１１０と重なる部分）から外周部（ボルト２２により締結される部分）まで延伸しており、ボルト２２による締結力が単セル１１０に伝達される構成であるが、インターコネクタ１５０が燃料電池スタック１００の中央部のみに配置され、外周部に配置された他の部材（例えば、インターコネクタ用セパレータ）によって吊られた構成（すなわち、ボルト２２による締結力が単セル１１０に伝達されない構成）であってもよい。
【0119】
上記実施形態における各部材を構成する材料は、あくまで例示であり、各部材が他の材料により構成されていてもよい。
【0120】
上記実施形態では、燃料電池スタックは、上流側反応体の燃料室の出口と下流側反応体の燃料室の入口とを連結する燃料ガス連結流路を形成する連結流路部材を備えているが、これに代えて、あるいは、これに加えて、上流側反応体の空気室の出口と下流側反応体の空気室の入口とを連結する酸化剤ガス連結流路を形成する連結流路部材を備えていてもよい。この場合において、酸化剤ガス連結流路を形成する連結流路部材が、上記実施形態の燃料ガス連結流路を形成する連結流路部材と同様の構成を備えれば、上記実施形態が奏する効果と同様の効果を奏する。
【0121】
本明細書に開示される技術は、平板型、扁平筒型、円筒形をはじめとする任意の形状の燃料電池スタックに同様に適用可能である。また、本明細書に開示される技術は、ＳＯＦＣに限らず、他のタイプの燃料電池スタックにも同様に適用可能である。また、本明細書に開示される技術は、燃料電池スタックに限らず、水等の電気分解反応を利用して水素等の生成を行う電解セルの利用形態である電解セルスタックにも同様に適用可能である。
【符号の説明】
【0122】
２２：ボルト ２４：ナット ２６：絶縁シート ２７：ガス通路部材 ２８：本体部 ２９：分岐部 ３３：貫通孔 ４１：第１連通孔 ４２：第２連通孔 ４３：貫通孔 ４５：燃料ガス供給連通孔 ４６：燃料ガス排出連通孔 ５０：断熱容器 ６０：接合材 ７０：連結流路部材 ７４：接触部 ７５：表面 ７９：燃料ガス連結流路 ８０Ｄ：下流側反応体 ８０Ｕ：上流側反応体 １００：燃料電池スタック １０２：発電単位 １０２Ｄ：下流側発電単位 １０２Ｕ：上流側発電単位 １０３：発電ブロック １０４，１０６：エンドプレート １０８：連通孔 １０９：貫通孔 １１０：単セル １１２：電解質 １１４：空気極 １１６：燃料極 １２０：セパレータ １２１：孔 １２４：接合部 １２５：ガラスシール部 １３０：空気極側フレーム １３１：孔 １３２：酸化剤ガス供給連通孔 １３３：酸化剤ガス排出連通孔 １３４：空気極側集電体 １３５：集電体要素 １３６：コート １３８：接合部 １４０：燃料極側フレーム １４１：孔 １４４：燃料極側集電体 １４５：電極対向部 １４６：インターコネクタ対向部 １４７：連接部 １４９：スペーサー １５０：インターコネクタ １６１：酸化剤ガス導入マニホールド １６２：酸化剤ガス排出マニホールド １６６：空気室 １７１：燃料ガス導入マニホールド １７２：燃料ガス排出マニホールド １７６：燃料室 １８０：中間層 ４１０，４２０：ターミナルプレート ５１０，５２０：絶縁シート １００２：マニホールド １００４：支持基板 １００５：素子部 １００６：燃料極 １００７：電解質 １００８：空気極 １００９：インターコネクタ １０１０：単セル １０１１：反応防止膜 １０１２：集電部材 １０２１：ガス供給室 １０２２：ガス回収室 １０２３：マニホールド本体部 １０２４：仕切板 １０４３：第１ガス流路 １０４４：第２ガス流路 １０４５ａ、１０４５ｂ：主面 １０４８：緻密層 １０４９：凹部 １０５１：第１部分 １０５２：第２部分 １０６０：接合材 １０６１：燃料極集電部 １０６２：燃料極活性部 １０７０：連結流路部材 １０７１：内側角部 １０７４：接触部 １０７５：緻密層 １０７６：内側表面 １０７９：燃料ガス連結流路 １０８０Ｄ：下流側反応体 １０８０Ｕ：上流側反応体 １０８１：空気極活性部 １０８２：空気極集電部 １１００：燃料電池スタック １１０１：基端部 １１０２：先端部 １１０３：導電性接合材 １２１１：ガス供給口 １２２１：ガス排出口 １２３１：天板部 １２３２：貫通孔 １４０１：入口 １４０２：出口 １４０３：入口 １４０４：出口
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【図12】
【図13】
【図14】
【図15】
【図16】
【図17】
【図18】