特開 2024-158580 樹脂フィルムの回収方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2024158580

(43)【公開日】2024-11-08

(54)【発明の名称】樹脂フィルムの回収方法

(51)【国際特許分類】

   B29B 17/02 20060101AFI20241031BHJP

【ＦＩ】

B29B17/02

【審査請求】未請求

【請求項の数】7

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2023073891

(22)【出願日】2023-04-27

(71)【出願人】

【識別番号】000001339

【氏名又は名称】グンゼ株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100124039

【弁理士】

【氏名又は名称】立花 顕治

(72)【発明者】

【氏名】小松 孝禎

(72)【発明者】

【氏名】古屋敷 賢人

【テーマコード（参考）】

4F401

【Ｆターム（参考）】

4F401AA08

4F401AD01

4F401AD07

4F401BA06

4F401BA13

4F401CA31

4F401CA35

4F401CA46

4F401CA49

4F401FA01Y

4F401FA02Y

(57)【要約】

【課題】大規模な設備を必要とせず、分離の前提として溶融を行うことなく、複数の樹脂材料を、それぞれ単一の樹脂材料として回収可能な方法を提供する。
【解決手段】本発明は、少なくとも、相溶性を有する第１樹脂フィルム層及び第２樹脂フィルム層が積層された複合材料を準備する第１ステップと、前記複合材料に熱及び圧力を付与し、前記第１樹脂フィルム層と前記第２樹脂フィルム層との界面の接着強度を低下させる第２ステップと、前記第１樹脂フィルム層と前記第２樹脂フィルム層とを剥離し、前記第１樹脂フィルム層及び前記第２樹脂フィルム層をそれぞれ回収する第３ステップと、を備えている。
【選択図】図３

【特許請求の範囲】

【請求項1】

少なくとも、相溶性を有する第１樹脂フィルム層及び第２樹脂フィルム層が積層された複合材料を準備する第１ステップと、
前記複合材料に熱及び圧力を付与し、前記第１樹脂フィルム層と前記第２樹脂フィルム層との界面の接着強度を低下させる第２ステップと、
前記第１樹脂フィルム層と前記第２樹脂フィルム層とを剥離し、前記第１樹脂フィルム層及び前記第２樹脂フィルム層をそれぞれ回収する第３ステップと、
を備えている、樹脂フィルムの回収方法。

【請求項2】

少なくとも第１樹脂フィルム層及び第２樹脂フィルム層が接着層を介して積層され、前記接着層と前記第１樹脂フィルム層、及び／または前記接着層と前記第２樹脂フィルム層が相溶性を有する、複合材料を準備する第１ステップと、
前記複合材料に熱及び圧力を付与し、前記接着層と前記第１樹脂フィルム層との界面、及び／または前記接着層と前記第２樹脂フィルム層との界面の接着強度を低下させる第２ステップと、
前記第１樹脂フィルム層と前記第２樹脂フィルム層とを剥離し、前記第１樹脂フィルム層及び前記第２樹脂フィルム層をそれぞれ回収する第３ステップと、
を備えている、樹脂フィルムの回収方法。

【請求項3】

前記第１樹脂フィルム層が、ポリエチレン系樹脂を含有し、
前記第２樹脂フィルム層が、ポリプロピレン系樹脂を含有する、請求項１または２に記載の樹脂フィルムの回収方法。

【請求項4】

前記第２ステップでは、剥離する界面の接着強度が２．０Ｎ／ｃｍ以下である、請求項１または２に記載の樹脂フィルムの回収方法。

【請求項5】

前記第３ステップでは、１００℃以上の温度及び０．５ＭＰａ以上の圧力を付与する、請求項４に記載の樹脂フィルムの回収方法。

【請求項6】

前記第１ステップでは、前記複合材料を巻き取った第１ロールを準備し、
前記第２ステップでは、前記第１ロールから繰り出した前記複合材料を一対のローラの間を通過させることで、熱及び圧力を付与し、
前記第３ステップでは、剥離した前記第１樹脂フィルム層及び前記第２樹脂フィルム層をそれぞれロールに巻き取ることで回収する、請求項１または２に記載の樹脂フィルムの回収方法。

【請求項7】

請求項１または２に記載の樹脂材料の回収方法により、前記第１樹脂フィルム層及び前記第２樹脂フィルム層を回収するステップと、
回収された前記第１樹脂フィルム層及び前記第２樹脂フィルム層の少なくとも一方を用いて、前記複合材料を製造するステップと、
を備えている、複合材料の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、樹脂フィルムの回収方法に関する。

【背景技術】

【0002】

ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）に代表されるポリオレフィン（ＰＯ）樹脂の生産量は、市場のプラスチック生産量の半分を占めているにも関わらず、ＰＥＴ樹脂などにくらべてリサイクルは進んでいない。特に、ＰＥ、ＰＰが混合したＰＯ樹脂については、容器包装プラスチックの主たる回収物であるが、品質的な制約から、カスケードリサイクルが中心であり、単一樹脂化等による質の向上を通じた安定した需要先の確保が課題である。特に、要求性能、要求品質の高い一部の工業用途向けのフィルムではＰＯ樹脂であっても混入することで著しくその性能と品質を低下させる。

【0003】

そのため、積層フィルムからそれぞれの単一樹脂を回収することが出来るリサイクル性を高めたフィルムを提供する必要がある。例えば、特許文献１に記載されているように複数の樹脂を含む混合物から特定の樹脂を溶解することにより、単一の樹脂を回収する方法がある。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【特許文献1】特開２０２１－１６０２８１号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

しかしながら、樹脂溶解液により効率的に単一樹脂を回収する回収方法は、大規模な設備が必要であり、また、溶解液は自然環境に影響を与える可能性がある。なお、このような問題は、ＰＰ及びＰＥの回収に限定された問題ではなく、他の樹脂材料を回収する際にも起こりうる問題である。

【0006】

本発明は、上記課題を解決するためになされたものであり、大規模な設備を必要とせず、分離の前提として溶融を行うことなく、複数の樹脂材料を、それぞれ単一の樹脂材料として回収可能な方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0007】

項１．少なくとも、相溶性を有する第１樹脂フィルム層及び第２樹脂フィルム層が積層された複合材料を準備する第１ステップと、
前記複合材料に熱及び圧力を付与し、前記第１樹脂フィルム層と前記第２樹脂フィルム層との界面の接着強度を低下させる第２ステップと、
前記第１樹脂フィルム層と前記第２樹脂フィルム層とを剥離し、前記第１樹脂フィルム層及び前記第２樹脂フィルム層をそれぞれ回収する第３ステップと、
を備えている、樹脂フィルムの回収方法。

【0008】

項２．少なくとも第１樹脂フィルム層及び第２樹脂フィルム層が接着層を介して積層され、前記接着層と前記第１樹脂フィルム層、及び／または前記接着層と前記第２樹脂フィルム層が相溶性を有する、複合材料を準備する第１ステップと、
前記複合材料に熱及び圧力を付与し、前記接着層と前記第１樹脂フィルム層との界面、及び／または前記接着層と前記第２樹脂フィルム層との界面の接着強度を低下させる第２ステップと、
前記第１樹脂フィルム層と前記第２樹脂フィルム層とを剥離し、前記第１樹脂フィルム層及び前記第２樹脂フィルム層をそれぞれ回収する第３ステップと、
を備えている、樹脂フィルムの回収方法。

【0009】

項３．前記第１樹脂フィルム層が、ポリエチレン系樹脂を含有し、
前記第２樹脂フィルム層が、ポリプロピレン系樹脂を含有する、項１または２に記載の樹脂フィルムの回収方法。

【0010】

項４．前記第２ステップでは、剥離する界面の接着強度が２．０Ｎ／ｃｍ以下である、項１または２に記載の樹脂フィルムの回収方法。

【0011】

項５．前記第３ステップでは、１００℃以上の温度及び０．５ＭＰａ以上の圧力を付与する、項４に記載の樹脂フィルムの回収方法。

【0012】

項６．前記第１ステップでは、前記複合材料を巻き取った第１ロールを準備し、
前記第２ステップでは、前記第１ロールから繰り出した前記複合材料を一対のローラの間を通過させることで、熱及び圧力を付与し、
前記第３ステップでは、剥離した前記第１樹脂フィルム層及び前記第２樹脂フィルム層をそれぞれロールに巻き取ることで回収する、項１または２に記載の樹脂フィルムの回収方法。

【0013】

項７．項１または２に記載の樹脂材料の回収方法により、前記第１樹脂フィルム層及び前記第２樹脂フィルム層を回収するステップと、
回収された前記第１樹脂フィルム層及び前記第２樹脂フィルム層の少なくとも一方を用いて、前記複合材料を製造するステップと、
を備えている、複合材料の製造方法。

【発明の効果】

【0014】

本発明によれば、大規模な設備を必要とせず、分離の前提として溶融を行うことなく、複数の樹脂材料を、それぞれ単一の樹脂材料として回収することができる。

【図面の簡単な説明】

【0015】

【図1】対象となる複合材料の一例を示す断面図である。

【図2】対象となる複合材料の一例を示す断面図である。

【図3】複合材料から樹脂フィルムを回収する設備の一例を示す概略図である。

【図4】実施例１に付与した温度、圧力、及び時間と、接着強度の関係を示したグラフである。

【図5】実施例２に付与した温度、圧力、及び時間と、接着強度の関係を示したグラフである。

【図6】実施例３に付与した温度、圧力、及び時間と、接着強度の関係を示したグラフである。

【発明を実施するための形態】

【0016】

以下、本発明に係る樹脂フィルムの回収方法の一実施形態について説明する。本実施形態は、複数の樹脂フィルムが積層されたシート状の複合材料から各樹脂フィルムを剥離した後、これらを回収する方法である。まず、対象となるフィルムについて説明した後、分離方法について説明する。

【0017】

＜１．複合材料の例＞
本実施形態において対象となる複合材料は、種々のものがあるが、(1)相溶性のある樹脂フィルム同士を接着することで積層した複合材料、または(2)２つの樹脂フィルムを接着することで積層するに当たって、少なくとも一方の樹脂フィルムと接着剤とが相溶性を有している複合材料が対象となる。すなわち、樹脂フィルム同士の界面または接着層と樹脂フィルムとの界面が共有結合ではなく、相溶性を利用して接着された界面を少なくとも１つ有する複合材料である。そして、このような複合材料において、後述する方法でこの界面を剥離することで、樹脂フィルムを回収する。積層される樹脂フィルムの数は特には限定されず、例えば、一の樹脂フィルムの両面に、他種の樹脂フィルムが接着されていてもよい。この場合、剥離可能な界面は２となる。また、(1)(2)の両方を含む複合材料であってもよい。

【0018】

例えば、図１に示すように、第１樹脂フィルム層１の両面に第２樹脂フィルム層２が積層された複合材料１０を挙げることができる。この例では、第１樹脂フィルム層１と第２樹脂フィルム層２とが互いに溶融することで接着されている。また、図２に示すように、第１樹脂フィルム層１の両面に第２樹脂フィルム層２が接着層３を介して接着された複合材料２０を挙げることができる。この例では、第１樹脂フィルム層１と接着層３とが互いに溶融することで接着されている。なお、これらは複合材料の例であり、３種以上の樹脂フィルムを積層したり、一部の樹脂フィルムの界面が共有結合により接着されたものを含んでもよく、少なくとも一部に上述したような剥離可能な界面があればよい。

【0019】

相溶性のある樹脂材料としては、例えば、ポリエチレン系樹脂とポリプロピレン系樹脂等のポリオレフィン樹脂同士を挙げることができる。また、例えば、ポリエチレン系樹脂を含有する接着剤とポリプロピレン系樹脂、あるいは、ポリプロピレン系樹脂を含有する接着剤とポリエチレン系樹脂も該当する。ポリプロピレン系樹脂とポリエチレン系樹脂は比重が同程度であるため、比重の差を利用して分離する方法では分離が難しい。つまり、比重が同程度の樹脂同士の複合材料の分離に好適な方法である。

【0020】

ポリエチレン系樹脂としては、例えば、分岐状低密度ポリエチレン樹脂や直鎖状低密度ポリエチレン樹脂、エチレン－酢酸ビニル共重合体、アイオノマー樹脂、又は、これらの混合物が挙げられる。また、エチレンとα－オレフィンとの共重合体が挙げられる。α－オレフィンとしては、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、４－メチル－１－ペンテン、１－オクテン等が挙げられる。

【0021】

ポリプロピレン系樹脂としては、例えば、ポリプロピレンを主成分として、エチレン、ブテン、α－オレフィンを共重合成分とする二元、又は、三元ランダム共重合体やブロック共重合体、ゴム成分を含むブロック共重合体あるいはグラフト共重合体等が挙げられる。α－オレフィンとしては、具体的には、エチレン、１－ブテン、１－ヘキセン、１－オクテン等からなるものが好ましく、２種類以上のα－オレフィンを含んでいても良い。また、プロピレン系樹脂としては、異なるプロピレン－α－オレフィンランダム共重合体の混合物であってもよい。また、ポリプロピレン系樹脂（マトリックス相）中に、プロピレンとエチレンとの共重合体ゴムが微分散している海－島構造を有するエラストマオレフィン系エラスマーであってもよい。

【0022】

複合材料を構成する各樹脂フィルムの厚みは特には限定されないが、例えば、
７０～２５０μｍであることが好ましく、８０～２１０μｍであることがさらに好ましい。また、上述した接着剤の厚みは、例えば、４～１５μｍであることが好ましく、６～１１μｍであることがさらに好ましい。

【0023】

＜２．複合材料からの樹脂フィルムの回収＞
次に、複合材料からの樹脂フィルムの回収について説明する。まず、上述した複合材料を準備し、これに熱及び圧力を付与する。これにより、上述した剥離可能な界面の接着強度を低下させる。低下した接着強度は、例えば、２．０Ｎ／ｃｍ以下であることが好ましく、１．５Ｎ／ｃｍ以下であることがより好ましく、１．０Ｎ／ｃｍ以下であることがさらに好ましく、０．５Ｎ／ｃｍ以下であることが特に好ましい。このように接着強度を低下させるため、複合材料には、熱及び圧力を所定時間付与する。なお、接着強度は、以下のように測定することができる。

【0024】

熱及び圧力所定時間を付与した樹脂フィルムのＭＤ方向が長辺となるように１００ｍｍ×１０ｍｍの大きさにカットし、フィルム端部の一部分を層間剥離した。樹脂フィルムの長辺方向に引張速度１００ｍｍ／ｍｉｎで、１８０度方向に剥離させた時の強度（Ｎ／１０ｍｍ）を、イマダ社製デジタルフォースゲージＺＴＳ－１００Ｎを用いて測定した。なお、３回試験を行い接着強度の平均値を求めた。

【0025】

付与する温度は、接着された樹脂フィルム（または接着層）の少なくとも一方の軟化点以上であることが好ましい。但し、厳密に軟化点以上の温度でなくてもよく、例えば、軟化点から１５℃低い温度以上が好ましく、軟化点から１０℃低い温度以上がより好ましく、軟化点から５℃低い温度以上がさらに好ましい。上述したポリエチレン系樹脂及びポリプロピレン系樹脂を剥離するには、例えば、８０℃以上が好ましく、１００℃以上がさらに好ましく、１５０℃以上がより好ましい。但し、樹脂フィルムが損傷するのを防止するため、付与する温度は、１７０℃以下であることが好ましい。

【0026】

付与する圧力は、例えば、０．３ＭＰａ以上が好ましく、０．５ＭＰａ以上がさらに好ましく、１．０ＭＰａ以上が特に好ましい。但し、樹脂フィルムが損傷するのを防止するため、付与する圧力は、１．５ＭＰａ以下であることが好ましい。

【0027】

上述した温度及び圧力を付与する時間は特には限定されないが、剥離する界面の接着強度が、上述した接着強度以下になればよい。例えば、０．２秒以上が好ましく、０．５秒以上がさらに好ましく、１．０秒以上がより好ましい。また、上述したような接着強度にするために、付与する温度、圧力、及び時間は適宜変更することができる。

【0028】

こうして、剥離する界面の接着強度を低下させると、その界面を挟む樹脂フィルムを剥離し、回収する。なお、樹脂フィルムと接着層との界面を剥離した場合、例えば、図２の例では、接着層３は、第２樹脂フィルム層２に接着されたまま回収される。但し、接着層３が第２樹脂フィルム層と概ね同様の材料で形成されていれば、回収された接着層３及び第２樹脂材料は概ね単一の材料で形成されていることになる。

【0029】

上記の工程は、例えば、図３に示すような設備で行うことができる。図３に示す例では、図１に示す複合材料１０を巻き取った第１ロール４を準備し、この第１ロール４から複合材料１０を繰り出す。そして、繰り出された複合材料１０を一対のローラ５の間を通過させる。これらのローラ５は、温度及び圧力を付与するためのものである。例えば、少なくとも一方のローラ５を加熱可能に構成する。また、一対のローラ５が互いに押圧するように構成し、ローラ５の間を通過する複合材料１０に圧力を付与するように構成する。

【0030】

これらローラ５の間に複合材料１０を通過させることで、上述したように剥離する界面の接着強度が低下する。その後、接着強度が低下した界面で樹脂フィルム１，２の剥離を行い、各樹脂フィルム１，２を回収ローラ７～９に巻き取って回収する。

【0031】

＜３．特徴＞
以上のような樹脂フィルムの回収方法によれば、複合材料において、溶融することで接着した界面を再溶融することで接着強度を低下させ、その上で、樹脂フィルムを剥離して回収している。したがって、複合材料から単一の材料からなる樹脂フィルムを回収することができる。これにより、バージン原料の使用量を抑制できるため資源循環が可能になる。なお、単一の材料とは完全な単一の材料でなくてもよく、同種の材料、例えば、ポリエチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂が混合されたものであってもよい。複合材料の各層の原料として回収した樹脂フィルムを再利用できるため、他層に由来する異樹脂の混入を減らせることができ、品質低下やフィルム特性の変化を最小限にすることができる。つまり、回収した樹脂フィルムをその樹脂フィルムを構成する層に利用することができる。

【0032】

また、上記の回収方法では、特殊な設備は必要なく、複合材料に対して熱と圧力を付与できればよいため、簡易な設備とすることができる。また、溶剤を用いないため、環境に影響を及ぼすのを防止することができる。

【0033】

上記のような複合材料から回収されたポリエチレン系樹脂及びポリプロピレン系樹脂を複合材料として再利用する場合、複合材料を構成する材料のうち、５～１００重量％、より好ましくは１０～９０重量％、さらに好ましくは２０～８０重量％を回収したポリエチレン系樹脂及びポリプロピレン系樹脂で構成することができる。これにより、バージン材料を用いた複合材料と同等の物性を得られることが本発明者により確認されている。

【実施例0034】

以下、本発明の実施例に係る樹脂フィルムの回収方法、及び回収した樹脂フィルムの再利用について詳細に説明する。但し、本発明は、これらの実施例に限定されない。

【0035】

Ａ．樹脂フィルムの回収方法
＜１．対象となる複合材料＞
まず、表１及び表２に示すとおり、本発明の回収方法の対象となる３種類の複合材料（実施例１～３）を準備した。実施例１，２は図１に示すような構成であり、実施例３は図２に示すような構成である。各実施例の層構成及び物性値は以下の通りである。なお、各樹脂の構成の単位は、重量％である。また、表２には、後述する実施例４，５，及び比較例も含めている。

【表1】

【表2】

【0036】

また、各複合材料を構成する樹脂フィルム及び接着層の材料は以下の通りである。

【表3】

【0037】

上記実施例１～３に対し、熱及び圧力を所定時間付与した。その結果、表４に示すように接着強度が低下した。ここで測定した接着強度は、実施例１，２では、中間層（第１樹脂フィルム層）と表層（第２樹脂フィルム層）との間の界面の接着強度、実施例３では、接着層と中間層との界面での接着強度である。なお、接着強度の測定は上記実施形態で示したとおりである。

【表4】

単位はＮ／ｃｍである。

【0038】

図４～図６は、それぞれ実施例１～３に付与した温度、圧力、及び時間と、接着強度との関係を示したグラフである。処理前の数値は、便宜上０℃の数値としている。これらのグラフによると、圧力が高く、時間が長い方が接着強度が低下することが分かった。また、温度が高い方が接着強度は低下するが、１００℃以上は接着強度の低下が緩やかになった。実施例１～３を比較すると、接着層を用いた実施例３は、初期の接着強度が高いため、温度を１５０℃以上とすることで、実施例１，２に１００℃の温度を付与したときと同等程度まで接着強度を低下できることが分かった。但し、処理後の接着強度が２．０Ｎ／ｃｍ以下であれば、回収には問題ないことを本発明者は確認している。

【0039】

その後、接着強度が低下した界面を挟む表層及び中間層を剥離し回収した。実施例３では、接着層と中間層との界面で両者が剥離するため、接着層は表層に接着したまま回収される。こうして、表層と中間層をそれぞれ回収することで、ポリエチレン及びポリプロピレンを単一の材料として回収することができた。

【0040】

Ｂ．回収した樹脂フィルム層の再利用
次に、上記実施例３で回収した中間層（第１樹脂フィルム層）をポリプロピレン系回収樹脂、実施例３で回収した表層（第２樹脂フィルム層）をポリエチレン系回収樹脂として原料に使用し、複合材料を以下の手順で製造した。なお、全てバージン原料により製造された、分離前の実施例３を参考例とした。

【0041】

参考例（実施例３）の中間層のポリプロピレン系樹脂の５０％を本願発明の分離方法で回収したポリプロピレン系回収樹脂に代えたものを実施例４とした。参考例（実施例３）の表層のポリエチレン系樹脂の１０％を本願発明の分離方法で回収したポリエチレン系回収樹脂に代えたものを実施例５とした。参考例（実施例３）の中間層のポリプロピレン系樹脂の５０％を、実施例３の複合材料に代えたものを比較例とした。（つまり本願発明の分離方法を経ていない実施例３の複合材料をそのまま中間層の５０％として混合した）

【表5】

【0042】

複合材料の製造条件は以下の通りである。バレル温度が１８０～２６０℃の押出機に表５の５層の材料を投入し、２２０～２６０℃の多層ダイスから、５層構造のシート状に押出し、２５～３０℃の引き取りロールにて冷却固化し、巻き取り機で巻き取ることによって、複合材料を得た。実施例４～５および比較例は、それぞれの前記変更点以外は実施例３（参考例）と同じ配合処方で行った。

【0043】

得られた各複合材料について、以下の物性を測定した。

【0044】

＜ヘイズ＞
ＪＩＳ Ｋ７１３６に準ずる方法により、ヘイズメーター（日本電色工業社製、ＮＤＨ２０００）を用いて、ヘイズを測定した。なお、ヘイズについては、各実施例、比較例、および、各参考例につき、４つの試験片を用いて測定し、その平均値を算出した。サンプルサイズは ＭＤ方向５ｃｍ×ＴＤ方向１０ｃｍで測定を行った。

【0045】

＜引張強度、引張伸度、２５％モジュラス＞
各複合材料を、測定するＭＤまたはＴＤ方向が長辺となるように標線間隔４０ｍｍおよび幅１０ｍｍの大きさにカットし試験片を得た。得られた試験片を、東洋精機製作所社製ストログラフＶＥ－１Ｄを用いてＪＩＳＫ－６７３２に準拠した方法で測定した。ただし、測定雰囲気温度２５℃、試験速度２００ｍｍ／分にて測定した。２５％モジュラスは、ＭＤ方向又はＴＤ方向で、２５％伸ばした時の応力（Ｎ）をサンプル巾（１０ｍｍ）で割った値を求めた。実施例４，５および比較例につき、３つの試験片を用いて測定し、その平均値を算出した。

【0046】

＜ヤング率＞
各複合材料を、測定するＭＤまたはＴＤ方向が長辺となるように標線間隔２５０ｍｍおよび５ｍｍの大きさにカットし試験片を得た。得られた試験片を、東洋精機製作所社製ストログラフＶＥ－１Ｄを用いてＡＳＴＭ Ｄ８８２に準拠した方法で測定した。ヤング率は、各実施例及び各比較例につき、３つの試験片を用いて測定し、その平均値を算出した。

【0047】

＜乾熱収縮率＞
測定するＭＤまたはＴＤ方向が長辺となるように、複合材料を１５０ｍｍ×２０ｍｍの大きさにカットし、標線間隔が１００ｍｍとなるように標線を引き、試験片を得た。次いで、得られた試験片の片端を固定し、温度を１００℃に設定したＥＳＰＥＣ社製恒温槽ＰＨＨ－１０２に投入した。投入から６０秒後に積層フィルムを取り出し、標線間隔を測定し、下記式から収縮率を算出した。
乾熱収縮率＝｛（１００－収縮後の標線間距離（ｍｍ））／１００｝×１００
なお、乾熱収縮率としては３つの測定試料に対する測定結果の平均値を用いた。また、平均値よりも２％以上離れた値はカウントしないこととした。

【0048】

＜接着強度＞
熱及び圧力所定時間を付与した樹脂フィルムのＭＤ方向が長辺となるように１００ｍｍ×１０ｍｍの大きさにカットし、フィルム端部の一部分を層間剥離した。樹脂フィルムの長辺方向に引張速度１００ｍｍ／ｍｉｎで、１８０度方向に剥離させた時の強度（Ｎ／１０ｍｍ）を、イマダ社製デジタルフォースゲージＺＴＳ－１００Ｎを用いて測定した。なお、３回試験を行い接着強度の平均値を求めた。

【0049】

＜全光線透過率＞
日本電光株式会社製Ｖ－６７０を使用し、ＭＤ方向４０ｍｍ×ＴＤ方向２０ｍｍにサンプルをカットし測定した。測定条件として、測定波長域は２００～８００ｎｍ、走査速度は１００ｎｍ／ｍｉｎとした。

【0050】

結果は、以下の通りであった。

【表6】

【0051】

表６の結果からすると、バージン材料からなる複合材料（参考例）と再生材料を用いた複合材料（実施例４．５）とでは、接着強度はやや低下しているものの、その他の物性値に大きい変化はなく、再生材料を用いた複合材料をバージン材料を用いた複合材料と同等に使用できることが分かった。また、比較例は、実施例４，５に比べ、例えば、２５％モジュラス、ヤング率が高く、劣っていることが分かった。したがって、比較例のように、本発明の分離方法を経ていない材料を使用して複合材料を形成すると、実施例４，５に比べ、物性値の劣化が生じることが分かった。

【符号の説明】

【0052】

１ 第１樹脂フィルム層
２ 第２樹脂フィルム層
３ 接着層
１０，２０ 複合材料

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】