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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024166537
(43)【公開日】2024-11-29
(54)【発明の名称】高放熱性及び高電気絶縁性を兼ね備えた放熱絶縁板
(51)【国際特許分類】
H01B 17/56 20060101AFI20241122BHJP
H01L 23/36 20060101ALI20241122BHJP
H01L 23/373 20060101ALI20241122BHJP
【ＦＩ】
H01B17/56 A
H01L23/36 D
H01L23/36 M
【審査請求】未請求
【請求項の数】3
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2023082699
(22)【出願日】2023-05-19
(71)【出願人】
【識別番号】304027349
【氏名又は名称】国立大学法人豊橋技術科学大学
(72)【発明者】
【氏名】村上 義信
(72)【発明者】
【氏名】川島 朋裕
【テーマコード（参考）】
5F136
5G333
【Ｆターム（参考）】
5F136BC05
5F136BC07
5F136FA15
5F136FA54
5F136FA63
5G333AA05
5G333AB12
5G333BA01
5G333CA01
5G333CC14
5G333DA03
5G333DA21
(57)【要約】
【課題】母材の高耐熱性絶縁性樹脂の中で熱伝導性充填材の配向度を適性に制御し、更に
高耐熱性絶縁性樹脂の粒子径を調整することで、高い熱伝導率と高い絶縁破壊強度を有し
、更に高い耐熱性を有する複合絶縁板およびその製造方法を提供する。
【解決手段】高耐熱性熱可塑性樹脂と、該高耐熱性熱可塑性樹脂よりも熱伝導性の高い板
状の熱伝導性充填材粒子とを含む複合絶縁板において、前記複合絶縁板の厚み方向の熱伝
導率が３５Ｗ／ｍ・Ｋ以上で４５Ｗ／ｍ・Ｋ以下となるように熱伝導性充填材粒子が配向
している複合絶縁板であって、前記複合絶縁板の厚み方向に対する絶縁性破壊強度が９５
ｋＶ／ｍｍ以上であることを特徴とする複合絶縁板。
【選択図】図５
高耐熱性絶縁性樹脂の粒子径を調整することで、高い熱伝導率と高い絶縁破壊強度を有し
、更に高い耐熱性を有する複合絶縁板およびその製造方法を提供する。
【解決手段】高耐熱性熱可塑性樹脂と、該高耐熱性熱可塑性樹脂よりも熱伝導性の高い板
状の熱伝導性充填材粒子とを含む複合絶縁板において、前記複合絶縁板の厚み方向の熱伝
導率が３５Ｗ／ｍ・Ｋ以上で４５Ｗ／ｍ・Ｋ以下となるように熱伝導性充填材粒子が配向
している複合絶縁板であって、前記複合絶縁板の厚み方向に対する絶縁性破壊強度が９５
ｋＶ／ｍｍ以上であることを特徴とする複合絶縁板。
【選択図】図５
【特許請求の範囲】
【請求項1】
高耐熱性熱可塑性樹脂と、該高耐熱性熱可塑性樹脂よりも熱伝導性の高い板状の熱伝導
性充填材粒子とを含む複合絶縁板において、前記複合絶縁板の厚み方向の熱伝導率が３５
Ｗ／ｍ・Ｋ以上で４５Ｗ／ｍ・Ｋ以下となるように熱伝導性充填材粒子が配向している複
合絶縁板であって、前記複合絶縁板の厚み方向に対する絶縁性破壊強度が９５ｋＶ／ｍｍ
以上であることを特徴とする複合絶縁板。
性充填材粒子とを含む複合絶縁板において、前記複合絶縁板の厚み方向の熱伝導率が３５
Ｗ／ｍ・Ｋ以上で４５Ｗ／ｍ・Ｋ以下となるように熱伝導性充填材粒子が配向している複
合絶縁板であって、前記複合絶縁板の厚み方向に対する絶縁性破壊強度が９５ｋＶ／ｍｍ
以上であることを特徴とする複合絶縁板。
【請求項2】
前記高耐熱性熱可塑性樹脂が熱可塑性ポリイミドであることを特徴とする請求項１に記
載の複合絶縁板。
載の複合絶縁板。
【請求項3】
前記熱伝導性充填材粒子が窒化ホウ素であることを特徴とする請求項１または２に記載
の複合絶縁板。
の複合絶縁板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は熱伝導性の充填材と熱可塑性樹脂とを含む複合絶縁板およびその製造方法に関
し、詳しくは、高い熱伝導性と高い絶縁性とを併せ持ち、かつ、高い耐熱性を有する複合
絶縁板とその製造方法に関するものである。
し、詳しくは、高い熱伝導性と高い絶縁性とを併せ持ち、かつ、高い耐熱性を有する複合
絶縁板とその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【0002】
ハイブリッド自動車、電気自動車、燃料電池車などの新型パワートレインでは、蓄電池
の直流電源で駆動用モータを動かすためにインバータによって直流を交流に変換する。ま
た、回生エネルギーを回収するため、コンバータで交流を直流変換して蓄電している。こ
のような交直変換器には、IGBTなどのパワーモジュールが使われている。パワーモジュー
ルは半導体のオン抵抗による発熱があり、半導体素子のジャンクション温度以下に抑える
ために空冷または水冷による冷却が必要となる。ジャンクション温度はシリコン半導体の
場合１５０℃程度であるが、素子の熱劣化を考慮して運転時の素子の温度が通常７５～８
５℃程度に抑えられるような放熱設計が行われている。空冷の場合には金属性の放熱フィ
ンが用いられ、絶縁基板を介してパワーモジュールと接合されている。また、水冷の場合
は放熱フィンの代わりに絶縁基板を介して冷却媒体を通す導管を備えた水冷ジャケットが
パワーモジュールと接合されている。このため、絶縁基板には厚さ方向への良好な熱伝導
性と十分な絶縁性と熱伝導性が要求される。絶縁破壊強度が高いほど、必要となる耐電圧
に対して絶縁基板の肉厚を薄くすることができ、伝熱性が向上する。汎用的に用いられて
いる絶縁基板は、簡単に曲がることなく、かつ破損することがない剛直な基板であり、例
えば１００μｍから１ｍｍ程度の厚さのものである。この絶縁基板には、現在、比較的高
い熱伝導率をもつ窒化ケイ素などのセラミクス板が使用されているが、低コスト化の観点
から基板厚さをより薄くすることが求められている。
の直流電源で駆動用モータを動かすためにインバータによって直流を交流に変換する。ま
た、回生エネルギーを回収するため、コンバータで交流を直流変換して蓄電している。こ
のような交直変換器には、IGBTなどのパワーモジュールが使われている。パワーモジュー
ルは半導体のオン抵抗による発熱があり、半導体素子のジャンクション温度以下に抑える
ために空冷または水冷による冷却が必要となる。ジャンクション温度はシリコン半導体の
場合１５０℃程度であるが、素子の熱劣化を考慮して運転時の素子の温度が通常７５～８
５℃程度に抑えられるような放熱設計が行われている。空冷の場合には金属性の放熱フィ
ンが用いられ、絶縁基板を介してパワーモジュールと接合されている。また、水冷の場合
は放熱フィンの代わりに絶縁基板を介して冷却媒体を通す導管を備えた水冷ジャケットが
パワーモジュールと接合されている。このため、絶縁基板には厚さ方向への良好な熱伝導
性と十分な絶縁性と熱伝導性が要求される。絶縁破壊強度が高いほど、必要となる耐電圧
に対して絶縁基板の肉厚を薄くすることができ、伝熱性が向上する。汎用的に用いられて
いる絶縁基板は、簡単に曲がることなく、かつ破損することがない剛直な基板であり、例
えば１００μｍから１ｍｍ程度の厚さのものである。この絶縁基板には、現在、比較的高
い熱伝導率をもつ窒化ケイ素などのセラミクス板が使用されているが、低コスト化の観点
から基板厚さをより薄くすることが求められている。
【0003】
ところが、製造の困難性および機械的強度の問題から、セラミックス板の更なる薄肉化
には限界がある。そこで、これに代わるものとして高分子絶縁材料と充填材から構成され
る複合絶縁材料を用いた絶縁基板（複合絶縁板）の研究開発が各所で進められている。
には限界がある。そこで、これに代わるものとして高分子絶縁材料と充填材から構成され
る複合絶縁材料を用いた絶縁基板（複合絶縁板）の研究開発が各所で進められている。
【0004】
開発が進められている複合絶縁材料の多くは熱硬化性樹脂であるエポキシ樹脂等の母材
と樹脂に比べ高い熱伝導率を持つアルミナ等の無機充填材とを、機械的に混合して作製さ
れる。
と樹脂に比べ高い熱伝導率を持つアルミナ等の無機充填材とを、機械的に混合して作製さ
れる。
【0005】
かかる充填材としては、熱伝導率および熱拡散率が高いことほど良く、電気的特性とし
ては体積固有抵抗率および、絶縁破壊強度が高いほど良い。かかる性質を有し、更に安価
であることから、アルミナが一般的に選択されている。
ては体積固有抵抗率および、絶縁破壊強度が高いほど良い。かかる性質を有し、更に安価
であることから、アルミナが一般的に選択されている。
【0006】
かかる複合絶縁板では、アルミナ充填材粒子どうしの接触による粒子間の空隙部分が電
気絶縁上の弱点であり、アルミナ充填材粒子の偏在により樹脂との誘電率の違いによる電
界集中が発生し、絶縁性能を低下させるため、セラミック板に置き換わる性能のものはな
い。このような問題点を解決するため、充填材粒子の分散性を改善するような研究や、ナ
ノ粒子を用いた研究も行われており、６～１２Ｗ／ｍ・Ｋ程度の熱伝導率をもつ複合絶縁
板が開発されている（非特許文献１）。
気絶縁上の弱点であり、アルミナ充填材粒子の偏在により樹脂との誘電率の違いによる電
界集中が発生し、絶縁性能を低下させるため、セラミック板に置き換わる性能のものはな
い。このような問題点を解決するため、充填材粒子の分散性を改善するような研究や、ナ
ノ粒子を用いた研究も行われており、６～１２Ｗ／ｍ・Ｋ程度の熱伝導率をもつ複合絶縁
板が開発されている（非特許文献１）。
【0007】
更には、アルミナ以外にも、無機充填材としては、窒化アルミ（AlN）、窒化ケイ素（S
iC）、窒化ホウ素（BN）、などが知られており、この中でBNは六方晶系のもので体積抵抗
率はアルミナ同等であるが、その熱伝導率はアルミナの１５～３０Ｗ／ｍ・Ｋに比べ、結
晶方向によって異方性はあるものの２～１０倍（６０～２００Ｗ／ｍ・Ｋ）の高い値を示
している。窒化アルミは熱伝導率が１５０～２００Ｗ／ｍ・Ｋで良好な熱伝導性を有して
いるが、極めて高コストである。このため、熱伝導性に異方性をもっているが、BNを複合
絶縁板の充填材として使いこなす研究が各所で行われている（非特許文献２）。
iC）、窒化ホウ素（BN）、などが知られており、この中でBNは六方晶系のもので体積抵抗
率はアルミナ同等であるが、その熱伝導率はアルミナの１５～３０Ｗ／ｍ・Ｋに比べ、結
晶方向によって異方性はあるものの２～１０倍（６０～２００Ｗ／ｍ・Ｋ）の高い値を示
している。窒化アルミは熱伝導率が１５０～２００Ｗ／ｍ・Ｋで良好な熱伝導性を有して
いるが、極めて高コストである。このため、熱伝導性に異方性をもっているが、BNを複合
絶縁板の充填材として使いこなす研究が各所で行われている（非特許文献２）。
【0008】
例えば、特許文献１および非特許文献３に開示される技術は、エポキシ樹脂のような熱
硬化性樹脂を用いて硬化前の液体状態でBNを混合し、混錬した上で硬化して複合絶縁板を
作製するに際し、硬化前の液体状態で、電界によってBNを電気力線に沿って配向させる方
法を示している。
硬化性樹脂を用いて硬化前の液体状態でBNを混合し、混錬した上で硬化して複合絶縁板を
作製するに際し、硬化前の液体状態で、電界によってBNを電気力線に沿って配向させる方
法を示している。
【0009】
また、前掲の非特許文献４では熱可塑性樹脂を絶縁母材として用いて複合絶縁板を作る
ことも試みられている。
ことも試みられている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0010】
【特許文献1】特開2013-159748号公報
【特許文献2】特開2017-37833号公報
【特許文献3】特許第7174973号公報
【特許文献4】特開2019-153575号公報
【非特許文献】
【0011】
【非特許文献1】Wang, et al.:IEEE Trans. on DEI, 18(6)，『Development of Epoxy/BN Composites with High Thermal Conductivity and Sufficient Dielectric Breakdown Strength』pp.1963-1972(2011)
【非特許文献2】X.Huang, et al.：IEEJ Trans on FM，133(6)，『Boron Nitride Based Poly(phenylene sulfide) Composites with Enhanced Thermal Conductivity and Breakdown Strength”, IEEJ Transactions on Fundamentals and Materials, Vol.133, No.3, pp.66-70(2013)
【非特許文献3】小迫、他：第44回電気電子絶縁材料システムシンポジウム予稿集、『交流電界によるフィラー配向エポキシ複合材のフィラー充填率の低減』、pp.47-51(2011)
【非特許文献4】今井、他：第44回電気電子絶縁材料システムシンポジウム予稿集、『高周波用途に向けたコンポジット誘電体材料の材料設計』pp.37-40(2011)
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0012】
しかしながら、前掲の特許文献１および非特許文献３の方法では、エポキシ樹脂の常温
動粘度は最低でも１０センチストークス程度で粘性が高く電界によってBNをほとんど配向
できない。更に、前掲の非特許文献１でもエポキシ樹脂の硬化前の液体状態のものにBNを
混ぜ、遠心によって粒子を配向させる方法が開示されているが、液の粘性のため、配向さ
せることができない。
動粘度は最低でも１０センチストークス程度で粘性が高く電界によってBNをほとんど配向
できない。更に、前掲の非特許文献１でもエポキシ樹脂の硬化前の液体状態のものにBNを
混ぜ、遠心によって粒子を配向させる方法が開示されているが、液の粘性のため、配向さ
せることができない。
【0013】
非特許文献1および２に開示された複合絶縁板では、絶縁破壊強度は市場の要求する１
００ｋＶ／ｍｍ超えるものは、熱伝導率が１Ｗ／ｍ・Ｋ程度以下で市場の要求する１０Ｗ
／ｍ・Ｋに比べ極めて低い値である。一方、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋを超えるものは、
絶縁破壊強度は６０ｋＶ／ｍｍで市場の要求値に比べ低い値に留まっており、熱伝導率と
絶縁破壊強度との両者を満足するものは得られていない。
００ｋＶ／ｍｍ超えるものは、熱伝導率が１Ｗ／ｍ・Ｋ程度以下で市場の要求する１０Ｗ
／ｍ・Ｋに比べ極めて低い値である。一方、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋを超えるものは、
絶縁破壊強度は６０ｋＶ／ｍｍで市場の要求値に比べ低い値に留まっており、熱伝導率と
絶縁破壊強度との両者を満足するものは得られていない。
【0014】
更に、前掲の非特許文献４では熱可塑性樹脂を絶縁母材として用いて複合絶縁板を作る
ことも試みられている。熱可塑性樹脂としてポリプロピレンを用い、熱可塑温度以上に加
熱した後にBNを溶融混錬して射出成形による方法が示されているが、溶融状態の熱可塑性
樹脂では、前述の電界や遠心力による配向が困難な程、粘性が高い上、BNを均一分散する
高度な製造技術が必要である。
ことも試みられている。熱可塑性樹脂としてポリプロピレンを用い、熱可塑温度以上に加
熱した後にBNを溶融混錬して射出成形による方法が示されているが、溶融状態の熱可塑性
樹脂では、前述の電界や遠心力による配向が困難な程、粘性が高い上、BNを均一分散する
高度な製造技術が必要である。
【0015】
特許文献２では、上述のように良好な熱伝導性と十分な絶縁性を共に有する複合絶縁板
は、未だ提供されていないことを鑑みて、母材の絶縁性樹脂の中で熱伝導性充填材の配向
度を適性に制御し、更に充填密度を改善することで、良好な熱伝導率と十分な絶縁破壊強
度を有する複合絶縁板およびその製造方法を示している。しかしながら、モジュール設計
の自由度をアップさせるためにはさらなる高い熱伝導性と高い絶縁破壊強度を両立した絶
縁版が求められている。また、例えば、ＳｉC系パワーモジュールでは、運転最高温度が
２００℃程度となることから、２００℃を超えるような高い耐熱性を有することが求めら
れている。
は、未だ提供されていないことを鑑みて、母材の絶縁性樹脂の中で熱伝導性充填材の配向
度を適性に制御し、更に充填密度を改善することで、良好な熱伝導率と十分な絶縁破壊強
度を有する複合絶縁板およびその製造方法を示している。しかしながら、モジュール設計
の自由度をアップさせるためにはさらなる高い熱伝導性と高い絶縁破壊強度を両立した絶
縁版が求められている。また、例えば、ＳｉC系パワーモジュールでは、運転最高温度が
２００℃程度となることから、２００℃を超えるような高い耐熱性を有することが求めら
れている。
【0016】
本発明者は、特許文献３において、静電吸着法を用いて従来よりも高い熱伝導率および
絶縁破壊の強さを有する高耐熱性コンポジット材料の製造方法を提案している。高耐熱性
熱可塑性樹脂と、該高耐熱性熱可塑性樹脂よりも熱伝導性の高い板状の熱伝導性充填材粒
子とを含む複合絶縁板において、前記複合絶縁板の厚み方向の熱伝導率が１５Ｗ／ｍ・Ｋ
以上で３５Ｗ／ｍ・Ｋ以下となるように熱伝導性充填材粒子が配向している複合絶縁板で
あって、前記複合絶縁板の厚み方向に対する絶縁性破壊強度が９５ｋＶ／ｍｍ以上である
ことを特徴とする複合絶縁板の製造方法を提案した。
絶縁破壊の強さを有する高耐熱性コンポジット材料の製造方法を提案している。高耐熱性
熱可塑性樹脂と、該高耐熱性熱可塑性樹脂よりも熱伝導性の高い板状の熱伝導性充填材粒
子とを含む複合絶縁板において、前記複合絶縁板の厚み方向の熱伝導率が１５Ｗ／ｍ・Ｋ
以上で３５Ｗ／ｍ・Ｋ以下となるように熱伝導性充填材粒子が配向している複合絶縁板で
あって、前記複合絶縁板の厚み方向に対する絶縁性破壊強度が９５ｋＶ／ｍｍ以上である
ことを特徴とする複合絶縁板の製造方法を提案した。
【0017】
また、本発明者らは、特許文献４（特開2019-153575）において、熱性熱可塑性樹脂が
熱可塑性ポリイミドであり、前記熱伝導性充填材粒子が窒化ホウ素を使用した、絶縁性破
壊強度の平均値が２００ｋＶ／ｍｍかつ熱伝導率が１１Ｗ／ｍ・Ｋとなることを特徴とす
る複合絶縁板、および絶縁性破壊強度の平均値が８０ｋＶ／ｍｍかつ熱伝導率が４２Ｗ／
ｍ・Ｋとなることを特徴とする複合絶縁板の製造方法を提案した。
熱可塑性ポリイミドであり、前記熱伝導性充填材粒子が窒化ホウ素を使用した、絶縁性破
壊強度の平均値が２００ｋＶ／ｍｍかつ熱伝導率が１１Ｗ／ｍ・Ｋとなることを特徴とす
る複合絶縁板、および絶縁性破壊強度の平均値が８０ｋＶ／ｍｍかつ熱伝導率が４２Ｗ／
ｍ・Ｋとなることを特徴とする複合絶縁板の製造方法を提案した。
【0018】
しかしながら、将来的な電気的・熱的特性に要求に対応した放熱性電気絶縁基板を作製
および、モジュール設計の自由度をアップさせるために、さらなる高い熱伝導性および必
要に応じたレベルの絶縁破壊の強さを兼ね備えたコンポジット材料が求められている。
および、モジュール設計の自由度をアップさせるために、さらなる高い熱伝導性および必
要に応じたレベルの絶縁破壊の強さを兼ね備えたコンポジット材料が求められている。
【0019】
本発明は上記問題点に鑑みてなされたものであって、その目的とするところは、高い熱
伝導性と高い絶縁性を共に有する複合絶縁板の製造方法を提供することにある。
伝導性と高い絶縁性を共に有する複合絶縁板の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【0020】
本発明の上記課題は以下の手段により達成される。
【0021】
１、高耐熱性熱可塑性樹脂と、該高耐熱性熱可塑性樹脂よりも熱伝導性の高い板状の熱
伝導性充填材粒子とを含む複合絶縁板において、前記複合絶縁板の厚み方向の熱伝導率が
３５Ｗ／ｍ・Ｋ以上で４５Ｗ／ｍ・Ｋ以下となるように熱伝導性充填材粒子が配向してい
る複合絶縁板であって、前記複合絶縁板の厚み方向に対する絶縁性破壊強度が９５ｋＶ／
ｍｍ以上であることを特徴とする複合絶縁板。
伝導性充填材粒子とを含む複合絶縁板において、前記複合絶縁板の厚み方向の熱伝導率が
３５Ｗ／ｍ・Ｋ以上で４５Ｗ／ｍ・Ｋ以下となるように熱伝導性充填材粒子が配向してい
る複合絶縁板であって、前記複合絶縁板の厚み方向に対する絶縁性破壊強度が９５ｋＶ／
ｍｍ以上であることを特徴とする複合絶縁板。
【0022】
２、高耐熱性熱可塑性樹脂と、該高耐熱性熱可塑性樹脂よりも熱伝導性の高い板状の熱
伝導性充填材粒子とを含む複合絶縁板において、前記複合絶縁板の厚み方向の熱伝導率が
５Ｗ／ｍ・Ｋ以上で１０Ｗ／ｍ・Ｋ以下となるように熱伝導性充填材粒子が配向している
複合絶縁板であって、前記複合絶縁板の厚み方向に対する絶縁性破壊強度が２００ｋＶ／
ｍｍ以上であることを特徴とする複合絶縁板。
伝導性充填材粒子とを含む複合絶縁板において、前記複合絶縁板の厚み方向の熱伝導率が
５Ｗ／ｍ・Ｋ以上で１０Ｗ／ｍ・Ｋ以下となるように熱伝導性充填材粒子が配向している
複合絶縁板であって、前記複合絶縁板の厚み方向に対する絶縁性破壊強度が２００ｋＶ／
ｍｍ以上であることを特徴とする複合絶縁板。
【0023】
３、前記高耐熱性熱可塑性樹脂が熱可塑性ポリイミドであることを特徴とする前記１ま
たは２に記載の複合絶縁板。
たは２に記載の複合絶縁板。
【0024】
４、前記熱伝導性充填材粒子が窒化ホウ素であることを特徴とする前記１から３に記載
の複合絶縁板。
の複合絶縁板。
【0025】
５、前記複合絶縁板に用いる複合粒子であって、高耐熱性熱可塑性樹脂粒子と、該高耐
熱性熱可塑性樹脂粒子よりも熱伝導性の高い板状の熱伝導性充填材粒子とを含む複合粒子
であり、該高耐熱性熱可塑性樹脂粒子が前記熱伝導性充填材粒子に吸着した複合微粒子。
熱性熱可塑性樹脂粒子よりも熱伝導性の高い板状の熱伝導性充填材粒子とを含む複合粒子
であり、該高耐熱性熱可塑性樹脂粒子が前記熱伝導性充填材粒子に吸着した複合微粒子。
【0026】
６、前記高耐熱性熱可塑性樹脂が熱可塑性ポリイミドであることを特徴とする前記５に
記載の複合微粒子。
記載の複合微粒子。
【0027】
７、前記熱伝導性充填材粒子が窒化ホウ素であることを特徴とする前記５または６に記
載の複合微粒子。
載の複合微粒子。
【0028】
８、前記高耐熱性熱可塑性樹脂を小径化するために破砕する破砕工程と、前記破砕工程
により破砕された高耐熱性熱可塑性樹脂粒子のうち、所望粒子径以下の熱可塑性粒子のみ
を選定する選定工程と、前記熱伝導性充填材料を主粒子とし、粒子径が調整された前記高
耐熱性熱可塑性樹脂粒子を該主粒子表面に吸着させる工程とを含むことを特徴とする複合
粒子の製造方法。
により破砕された高耐熱性熱可塑性樹脂粒子のうち、所望粒子径以下の熱可塑性粒子のみ
を選定する選定工程と、前記熱伝導性充填材料を主粒子とし、粒子径が調整された前記高
耐熱性熱可塑性樹脂粒子を該主粒子表面に吸着させる工程とを含むことを特徴とする複合
粒子の製造方法。
【0029】
９、前記熱伝導性充填材粒子を主粒子として、前記高耐熱性熱可塑性樹脂粒子を該主粒
子表面に吸着させる工程の後、全体に対して洗浄処理を施すことを特徴とする前記８に記
載の複合粒子の製造方法。
子表面に吸着させる工程の後、全体に対して洗浄処理を施すことを特徴とする前記８に記
載の複合粒子の製造方法。
【0030】
１０、高耐熱性熱可塑性樹脂の粒子径を調整する粒子径調整工程と、熱伝導性充填材粒
子を主粒子として、その主粒子表面に粒子径調整工程により粒子径が調整された高耐熱性
熱可塑性樹脂粒子を吸着させた複合粒子とが液体中に含まれたものであって、該高耐熱性
熱可塑性樹脂の溶融粘度よりも低い粘性のスラリーを作製するスラリー作製工程と、所定
の容積を有するキャビティ内に前記スラリー作製工程により作製したスラリーを導入する
導入工程と、前記導入工程でキャビティ内に導入したスラリーに対し所定方向へ遠心力を
作用させることにより、固液分離により複合粒子を前記液体から分離させつつキャビティ
の遠心力の作用方向に対して交差する面へ堆積させる遠心分離工程と、前記遠心分離工程
によりキャビティに堆積させた前記複合粒子の堆積物に対し、前記遠心力の作用方向と同
じ方向へ押圧して成形体を形成する押圧工程と、前記押圧工程により作られた前記成形体
をキャビティから取り出し、前記高耐熱性熱可塑性樹脂粒子を構成する樹脂の融点温度以
上の環境下にて、前記押圧工程での押圧方向と交差する方向へプレスするホットプレス工
程と、を含むことを特徴とする複合絶縁板の製造方法。
子を主粒子として、その主粒子表面に粒子径調整工程により粒子径が調整された高耐熱性
熱可塑性樹脂粒子を吸着させた複合粒子とが液体中に含まれたものであって、該高耐熱性
熱可塑性樹脂の溶融粘度よりも低い粘性のスラリーを作製するスラリー作製工程と、所定
の容積を有するキャビティ内に前記スラリー作製工程により作製したスラリーを導入する
導入工程と、前記導入工程でキャビティ内に導入したスラリーに対し所定方向へ遠心力を
作用させることにより、固液分離により複合粒子を前記液体から分離させつつキャビティ
の遠心力の作用方向に対して交差する面へ堆積させる遠心分離工程と、前記遠心分離工程
によりキャビティに堆積させた前記複合粒子の堆積物に対し、前記遠心力の作用方向と同
じ方向へ押圧して成形体を形成する押圧工程と、前記押圧工程により作られた前記成形体
をキャビティから取り出し、前記高耐熱性熱可塑性樹脂粒子を構成する樹脂の融点温度以
上の環境下にて、前記押圧工程での押圧方向と交差する方向へプレスするホットプレス工
程と、を含むことを特徴とする複合絶縁板の製造方法。
【0031】
１１、前記粒子径調整工程が、少なくとも高耐熱性熱可塑性樹脂を小径化するために破
砕する破砕工程を含むことを特徴とする前記１０に記載の複合絶縁板の製造方法。
砕する破砕工程を含むことを特徴とする前記１０に記載の複合絶縁板の製造方法。
【0032】
１２、前記粒子径調整工程が、少なくとも高耐熱性熱可塑性樹脂を小径化するために破
砕する破砕工程と、前記破砕工程により破砕された高耐熱性熱可塑性樹脂粒子のうち、所
望粒径以下の熱可塑性粒子のみを選定する選定工程とを含むことを特徴とする前記１１に
記載の複合絶縁板の製造方法。
砕する破砕工程と、前記破砕工程により破砕された高耐熱性熱可塑性樹脂粒子のうち、所
望粒径以下の熱可塑性粒子のみを選定する選定工程とを含むことを特徴とする前記１１に
記載の複合絶縁板の製造方法。
【0033】
１３、前記スラリー作製工程において、複合粒子に洗浄処理を施した後、該高耐熱性熱
可塑性樹脂の溶融粘度よりも低い粘性のスラリーを作製することを特徴とする前記１０か
ら１２に記載の複合絶縁板の製造方法。
可塑性樹脂の溶融粘度よりも低い粘性のスラリーを作製することを特徴とする前記１０か
ら１２に記載の複合絶縁板の製造方法。
【発明の効果】
【0034】
本発明の複合絶縁板によれば、複合絶縁板の厚み方向の熱伝導率が３５Ｗ／ｍ・Ｋ以上
から４５Ｗ／ｍ・Ｋ以下となるように熱伝導性充填材料粒子が熱の伝達方向に配向してい
る。ここで、配向度の向上は、厚み方向への熱伝導性を向上させることができ、また、そ
の配向度が熱伝導率で３５Ｗ／ｍ・Ｋ以下となる状態とすることで絶縁破壊強度の低下を
抑制できる。よって、厚み方向に対する良好な熱伝導性を備えつつ、９５ｋＶ/ｍｍ以上
となる絶縁破壊強度を有する複合絶縁板を提供できるという効果がある。
から４５Ｗ／ｍ・Ｋ以下となるように熱伝導性充填材料粒子が熱の伝達方向に配向してい
る。ここで、配向度の向上は、厚み方向への熱伝導性を向上させることができ、また、そ
の配向度が熱伝導率で３５Ｗ／ｍ・Ｋ以下となる状態とすることで絶縁破壊強度の低下を
抑制できる。よって、厚み方向に対する良好な熱伝導性を備えつつ、９５ｋＶ/ｍｍ以上
となる絶縁破壊強度を有する複合絶縁板を提供できるという効果がある。
【0035】
本発明の複合絶縁板の製造方法によれば、複合粒子が液体中に含まれたスラリーを所定
の容積を有するキャビティ内に導入し、所定の方向に遠心力を作用させることにより、固
液分離により複合粒子を前記液体から分離しつつキャビティ内の遠心力の作用方向に対し
て交差する面に配向した状態で堆積、その後に遠心力の作用方向に押圧することで複合粒
子が配向した緻密な成形体を作る効果がある。次に熱可塑性樹脂の融点温度以上の環境温
度下で、成形体を遠心力の作用方向と交差する方向にプレスすることで複合絶縁板の厚さ
方向に個々の熱伝導性充填材粒子の距離が短縮化されて、粒子の外表面にボイドがなく、
かつ熱可塑性樹脂で被覆させ、良好な熱伝導性と十分な絶縁破壊強度とを兼ね備えた複合
絶縁板を提供できるという効果がある。
の容積を有するキャビティ内に導入し、所定の方向に遠心力を作用させることにより、固
液分離により複合粒子を前記液体から分離しつつキャビティ内の遠心力の作用方向に対し
て交差する面に配向した状態で堆積、その後に遠心力の作用方向に押圧することで複合粒
子が配向した緻密な成形体を作る効果がある。次に熱可塑性樹脂の融点温度以上の環境温
度下で、成形体を遠心力の作用方向と交差する方向にプレスすることで複合絶縁板の厚さ
方向に個々の熱伝導性充填材粒子の距離が短縮化されて、粒子の外表面にボイドがなく、
かつ熱可塑性樹脂で被覆させ、良好な熱伝導性と十分な絶縁破壊強度とを兼ね備えた複合
絶縁板を提供できるという効果がある。
【図面の簡単な説明】
【0036】
【図1】複合絶縁板の断面の模式図である。
【図2】複合絶縁板の作製工程を示した図である。
【図3】Ｓ５の離型工程で型枠から離型した成形体の模式図である。
【図4】各種の複合絶縁板の熱伝導率と絶縁破壊強度の関係を示した図である。
【図5】各種の複合絶縁板の熱伝導率と絶縁破壊強度の関係を示した図である。
【図6】複合粒子の電子顕微鏡写真である。
【図7】型枠の斜視図である。
【発明を実施するための形態】
【0037】
以下に本発明の実施形態について詳細に説明する。
【0038】
複合絶縁板の一実施形態は、高耐熱性熱可塑性樹脂の母材の中に板状の熱伝導性充填材
粒子が分散されたものである。
粒子が分散されたものである。
【0039】
複合絶縁板に含まれる高耐熱性熱可塑性樹脂は、絶縁性を有し、その体積固有抵抗は１
０１５Ωｃｍ程度である。また、SiC系パワーモジュールでは、運転最高温度が２００℃
程度である。本発明における高耐熱性熱可塑性樹脂とは耐熱温度が２００℃を超える熱可
塑性樹脂である。耐熱温度が２００℃を超える熱可塑性樹脂としてはガラス転移温度が２
００℃を超える熱可塑性樹脂をあげることができ、例えばポリアミドイミド（PAI）、ポ
リエーテルサルフォン（PES）、ポリイミド（PI）などをあげることができる。本発明に
おいてはポリイミドを最も好ましく利用できる。一般的なポリイミドは熱可塑性を有しな
いが、本発明に用いることができるポリイミドは熱可塑性のポリイミドである。熱可塑性
のポリイミドは熱可塑性を有するポリイミドであれば特に制限はないが、例えば、特開２
００７－１９２２４２号公報に記載の化学式（１）の繰り返し構造単位を有する熱可塑性
ポリイミド樹脂、化学式（３）の繰り返し構造単位を有する熱可塑性ポリイミド樹脂、化
学式（４）および化学式（５）の繰り返し構造単位を有する熱可塑性ポリイミド樹脂、化
学式（６）の繰り返し構造単位を有する熱可塑性ポリイミド樹脂を好ましく利用すること
ができ、化学式（３）の繰り返し構造単位を有する熱可塑性ポリイミド樹脂を最も好まし
く利用することができる。化学式（３）の繰り返し構造単位を有する熱可塑性ポリイミド
樹脂としては、市販の三井化学株式会社製の商品名ＡＵＲＵＭを利用することができる。
０１５Ωｃｍ程度である。また、SiC系パワーモジュールでは、運転最高温度が２００℃
程度である。本発明における高耐熱性熱可塑性樹脂とは耐熱温度が２００℃を超える熱可
塑性樹脂である。耐熱温度が２００℃を超える熱可塑性樹脂としてはガラス転移温度が２
００℃を超える熱可塑性樹脂をあげることができ、例えばポリアミドイミド（PAI）、ポ
リエーテルサルフォン（PES）、ポリイミド（PI）などをあげることができる。本発明に
おいてはポリイミドを最も好ましく利用できる。一般的なポリイミドは熱可塑性を有しな
いが、本発明に用いることができるポリイミドは熱可塑性のポリイミドである。熱可塑性
のポリイミドは熱可塑性を有するポリイミドであれば特に制限はないが、例えば、特開２
００７－１９２２４２号公報に記載の化学式（１）の繰り返し構造単位を有する熱可塑性
ポリイミド樹脂、化学式（３）の繰り返し構造単位を有する熱可塑性ポリイミド樹脂、化
学式（４）および化学式（５）の繰り返し構造単位を有する熱可塑性ポリイミド樹脂、化
学式（６）の繰り返し構造単位を有する熱可塑性ポリイミド樹脂を好ましく利用すること
ができ、化学式（３）の繰り返し構造単位を有する熱可塑性ポリイミド樹脂を最も好まし
く利用することができる。化学式（３）の繰り返し構造単位を有する熱可塑性ポリイミド
樹脂としては、市販の三井化学株式会社製の商品名ＡＵＲＵＭを利用することができる。
【0040】
こうした高耐熱性熱可塑性樹脂を用いることで、詳細なメカニズムは分かっていないが
、特許文献２のような耐熱性の低い熱可塑性樹脂の単純な置き換えでは想定できない、よ
り良好な熱伝導性と高い絶縁破壊強度とを兼ね備えた複合絶縁板を提供できることが分か
ってきた。
、特許文献２のような耐熱性の低い熱可塑性樹脂の単純な置き換えでは想定できない、よ
り良好な熱伝導性と高い絶縁破壊強度とを兼ね備えた複合絶縁板を提供できることが分か
ってきた。
【0041】
この優れた熱伝導性と絶縁破壊強度を達成できるメカニズムについては、例えば、ホッ
トプレス工程は、熱可塑性樹脂のガラス転移温度よりも高い温度で行うが、こうした高耐
熱性熱可塑性樹脂はガラス転移温度以上の温度での軟化の変化が比較的小さく、場所によ
る温度のばらつきの影響を受けにくくなるために、より安定して熱伝導性充填材粒子を配
向させることができること、さらに、高耐熱性熱可塑性樹脂粒子の粒子径を調整すること
の相乗効果ではないかと考えている。
トプレス工程は、熱可塑性樹脂のガラス転移温度よりも高い温度で行うが、こうした高耐
熱性熱可塑性樹脂はガラス転移温度以上の温度での軟化の変化が比較的小さく、場所によ
る温度のばらつきの影響を受けにくくなるために、より安定して熱伝導性充填材粒子を配
向させることができること、さらに、高耐熱性熱可塑性樹脂粒子の粒子径を調整すること
の相乗効果ではないかと考えている。
【0042】
さらにこうした高耐熱性熱可塑性樹脂は十分な耐熱性も有することから、本発明の複合
絶縁板はこれまでの技術では適用できなかった運転最高温度が２００℃程度となるSiC系
パワーモジュールにも利用できる。
絶縁板はこれまでの技術では適用できなかった運転最高温度が２００℃程度となるSiC系
パワーモジュールにも利用できる。
【0043】
複合絶縁板に含まれる熱伝導性充填材粒子は、熱伝導率および熱拡散率が高いほど好ま
しく、電気的には体積固有抵抗率および絶縁破壊強度が高いほど良い。
しく、電気的には体積固有抵抗率および絶縁破壊強度が高いほど良い。
【0044】
一般には熱伝導性充填材粒子としては、アルミナ（Al2O3）、シリカ（SiO２）アルミナ
水和物（Al２O3・H2O）、酸化チタン（TiO2）、窒化アルミ（AlN）、窒化ホウ素（BN）、
窒化ケイ素（SiC）などが例示さ、本発明においてはいずれも用いることができる。
水和物（Al２O3・H2O）、酸化チタン（TiO2）、窒化アルミ（AlN）、窒化ホウ素（BN）、
窒化ケイ素（SiC）などが例示さ、本発明においてはいずれも用いることができる。
【0045】
ここで、本実施形態の熱伝導性充填材粒子は、粒子形状が板状であるものが用いられる
。「板状」とは、粒子の厚さに対する直径の比率が２以上であることを表し、より好まし
くはこの比率が５以上である。例えば、一般に層状結晶構造を有する粒子は板状になりや
すく、こうした粒子を好ましく利用できる。また、熱伝導性充填材粒子は、熱伝導性に異
方性を有していても良い。「熱伝導の異方性」とは板状の熱伝導性充填材粒子の面内方向
と厚さ方向で熱伝導率が異なることを言う。熱伝導性充填材粒子は、その平均粒径が、大
きくなるにつれ粒子間に隙間ができ絶縁板内の密度が上がらず、母材の樹脂が多くなり、
熱伝導性が上がらない。また、平均粒径が小さくなるにつれて、充填密度は上がるが、母
材との界面が多くなり、絶縁性能低下要因になる。よって、熱伝導性充填材粒子の平均粒
径が、０．５μｍ～６０μｍのものが用いられ、より好適には、平均粒径が２０μｍ～５
０μｍのものが用いられる。
。「板状」とは、粒子の厚さに対する直径の比率が２以上であることを表し、より好まし
くはこの比率が５以上である。例えば、一般に層状結晶構造を有する粒子は板状になりや
すく、こうした粒子を好ましく利用できる。また、熱伝導性充填材粒子は、熱伝導性に異
方性を有していても良い。「熱伝導の異方性」とは板状の熱伝導性充填材粒子の面内方向
と厚さ方向で熱伝導率が異なることを言う。熱伝導性充填材粒子は、その平均粒径が、大
きくなるにつれ粒子間に隙間ができ絶縁板内の密度が上がらず、母材の樹脂が多くなり、
熱伝導性が上がらない。また、平均粒径が小さくなるにつれて、充填密度は上がるが、母
材との界面が多くなり、絶縁性能低下要因になる。よって、熱伝導性充填材粒子の平均粒
径が、０．５μｍ～６０μｍのものが用いられ、より好適には、平均粒径が２０μｍ～５
０μｍのものが用いられる。
【0046】
本発明において上記した熱伝導性充填材粒子のいずれも使用することができるが、最も
好適には六方晶系窒化ホウ素（以降BN）を用いることができる。BN粒子の結晶は層状結晶
であることから結晶面に沿ってヘキカイするため、BN粒子は板状となる。一般的に平均粒
径は０．５～６０μｍで、厚さは０．１～３μｍ程度である。BNの体積抵抗率は一般的に
使用されているアルミナと同等である。BNの熱伝導率はアルミナに比べ厚さ方向で２倍、
面内方向で１０倍である。
好適には六方晶系窒化ホウ素（以降BN）を用いることができる。BN粒子の結晶は層状結晶
であることから結晶面に沿ってヘキカイするため、BN粒子は板状となる。一般的に平均粒
径は０．５～６０μｍで、厚さは０．１～３μｍ程度である。BNの体積抵抗率は一般的に
使用されているアルミナと同等である。BNの熱伝導率はアルミナに比べ厚さ方向で２倍、
面内方向で１０倍である。
【0047】
本実施形態では、熱伝導性充填材粒子の粒子径は、レーザー回折散乱法によって測定さ
れたものが用いられる。たとえば、レーザー散乱式粒度測定装置（島津製作所製、ＳＡＬ
Ｄ－３１００）を用いて粒度分布を測定し、累積分布率５０重量％での粒度（Ｄ５０）を
「平均粒径」という。
れたものが用いられる。たとえば、レーザー散乱式粒度測定装置（島津製作所製、ＳＡＬ
Ｄ－３１００）を用いて粒度分布を測定し、累積分布率５０重量％での粒度（Ｄ５０）を
「平均粒径」という。
【0048】
特に限定するものでもないが、本発明のBNの具体例としては、「ＰＴ－１１０（商品名
）」（モーメンティブパーフォーマンスマテリアルズジャパン合同会社製、平均粒径４５
μｍ）があげられる。これに限らず板状の熱伝導性充填材粒子は粉砕・解砕することで所
定の平均粒径の粒子を得ることができる。
）」（モーメンティブパーフォーマンスマテリアルズジャパン合同会社製、平均粒径４５
μｍ）があげられる。これに限らず板状の熱伝導性充填材粒子は粉砕・解砕することで所
定の平均粒径の粒子を得ることができる。
【0049】
高耐熱性熱可塑性樹脂はその粒子径を調整することが好ましい。粒子径を調整する方法
は特に制限はないが、破砕する方法を好ましく利用できる。破砕する方法は従来公知の方
法が利用でき、例えば、ビーズミル、ロールミルを用いる方法や凍結粉砕する方法などを
利用できる。さらに、所望粒径以下の熱可塑性粒子のみを選定する方法を併用することも
好ましく利用できる。所望粒径以下の熱可塑性粒子のみを選定する方法としては、従来公
知の方法が利用でき、例えば、遠心分離する方法やふるいにかける方法などを利用できる
。
は特に制限はないが、破砕する方法を好ましく利用できる。破砕する方法は従来公知の方
法が利用でき、例えば、ビーズミル、ロールミルを用いる方法や凍結粉砕する方法などを
利用できる。さらに、所望粒径以下の熱可塑性粒子のみを選定する方法を併用することも
好ましく利用できる。所望粒径以下の熱可塑性粒子のみを選定する方法としては、従来公
知の方法が利用でき、例えば、遠心分離する方法やふるいにかける方法などを利用できる
。
【0050】
複合絶縁板における熱伝導性充填材粒子の配合量は、４０～９０体積％の範囲である。
熱伝導性充填材粒子の配合量が４０体積％以下であると、熱伝導性が十分得られず、配合
量が９０体積％以上であると熱伝導性充填材粒子の外表面の熱可塑性樹脂が不足し、絶縁
破壊強度が不十分な複合絶縁板となる。好適には配合量が、５５～８０体積％の範囲であ
る。
熱伝導性充填材粒子の配合量が４０体積％以下であると、熱伝導性が十分得られず、配合
量が９０体積％以上であると熱伝導性充填材粒子の外表面の熱可塑性樹脂が不足し、絶縁
破壊強度が不十分な複合絶縁板となる。好適には配合量が、５５～８０体積％の範囲であ
る。
【0051】
高耐熱性熱可塑性樹脂粒子の粒子径を調整することで、熱伝導性充填材粒子に高耐熱性
熱可塑性樹脂粒子がきっちりと吸着し、熱伝導性充填材粒子が緻密に配向していることか
ら熱伝導性充填材粒子の配合量が高く設定することが可能となり、より高い熱伝導性を得
られることも本発明の特徴であり、メリットである。
熱可塑性樹脂粒子がきっちりと吸着し、熱伝導性充填材粒子が緻密に配向していることか
ら熱伝導性充填材粒子の配合量が高く設定することが可能となり、より高い熱伝導性を得
られることも本発明の特徴であり、メリットである。
【0052】
図１は本実施形態の複合絶縁板の断面の模式図である。本複合絶縁板は、上面視矩形上
に形成されており、紙面上側が複合絶縁板の表面となるよう表示されている。
に形成されており、紙面上側が複合絶縁板の表面となるよう表示されている。
【0053】
かかる複合絶縁板は、熱伝導性充填材粒子１が熱可塑性樹脂２に分散され、熱伝導性充
填材粒子は熱可塑性樹脂が被覆し、相互に接着し熱可塑性樹脂中に存在した状態である。
使用状態においてその両面が半導体素子および放熱フィンと接するようにセットされる。
使用に際しては、図1中の矢印方向が電界の印加方向となる。本複合絶縁板は、熱を伝播
させたい方向（複合絶縁板の厚み方向）に対し、熱伝導性充填材粒子１の面内方向が所定
の配向度の範囲で配向している。
填材粒子は熱可塑性樹脂が被覆し、相互に接着し熱可塑性樹脂中に存在した状態である。
使用状態においてその両面が半導体素子および放熱フィンと接するようにセットされる。
使用に際しては、図1中の矢印方向が電界の印加方向となる。本複合絶縁板は、熱を伝播
させたい方向（複合絶縁板の厚み方向）に対し、熱伝導性充填材粒子１の面内方向が所定
の配向度の範囲で配向している。
【0054】
ここで、本実施形態において、複合絶縁板を構成する熱伝導性充填材粒子の「配向度」
とは、複合絶縁板の厚み方向（上下方向）を基準とした場合に、板状の熱伝導性充填材粒
子１のそれぞれの面内方向が、厚み方向に対しどの程度傾いているか（整列しているか）
を示す指標である。すなわち、熱を伝搬させたい方向への熱伝導性充填材粒子１の整列の
度合いであり、複合絶縁板が示す熱伝導率で規定する。熱伝導性充填材粒子の面内方向が
複合絶縁板の板面に対してつくる角度は、複合絶縁板内に存在する個々の熱伝導性充填材
粒子ごとに一定ではない。複合絶縁板の厚さ方向の単位体積当たりの熱抵抗は、その単位
体積内に存在する熱伝導性充填材粒子の熱抵抗と熱伝導性充填材粒子の隙間を埋める熱可
塑性樹脂の熱抵抗の直列および並列の合成で計算できる。このため、熱伝導性充填材粒子
の配合量が同じであれば、複合絶縁板の熱伝導率は複合絶縁板内の熱伝導性充填材粒子の
全体の配向度と一定の関係がある。従って、複合絶縁板の熱伝導性充填材粒子の配向度は
、複合絶縁板の熱伝導度で表すことができる。
とは、複合絶縁板の厚み方向（上下方向）を基準とした場合に、板状の熱伝導性充填材粒
子１のそれぞれの面内方向が、厚み方向に対しどの程度傾いているか（整列しているか）
を示す指標である。すなわち、熱を伝搬させたい方向への熱伝導性充填材粒子１の整列の
度合いであり、複合絶縁板が示す熱伝導率で規定する。熱伝導性充填材粒子の面内方向が
複合絶縁板の板面に対してつくる角度は、複合絶縁板内に存在する個々の熱伝導性充填材
粒子ごとに一定ではない。複合絶縁板の厚さ方向の単位体積当たりの熱抵抗は、その単位
体積内に存在する熱伝導性充填材粒子の熱抵抗と熱伝導性充填材粒子の隙間を埋める熱可
塑性樹脂の熱抵抗の直列および並列の合成で計算できる。このため、熱伝導性充填材粒子
の配合量が同じであれば、複合絶縁板の熱伝導率は複合絶縁板内の熱伝導性充填材粒子の
全体の配向度と一定の関係がある。従って、複合絶縁板の熱伝導性充填材粒子の配向度は
、複合絶縁板の熱伝導度で表すことができる。
【0055】
また、この関係は熱伝導性充填材粒子の配合量に依存し、絶縁破壊強度も熱伝導性充填
材粒子の配合量に依存することから、結果として絶縁破壊強度に対する熱伝導度で配向度
を表現できる。
材粒子の配合量に依存することから、結果として絶縁破壊強度に対する熱伝導度で配向度
を表現できる。
【0056】
熱伝導率は、例えば、後述の高耐熱性熱可塑性樹脂の粒子径を調整する粒子径調整工程
等でより粗大粒子を減らすことでより高い熱伝導率となり、粗大粒子が多いと熱伝導率が
少し低くなる。
等でより粗大粒子を減らすことでより高い熱伝導率となり、粗大粒子が多いと熱伝導率が
少し低くなる。
【0057】
本実施形態の複合絶縁板内の熱伝導性充填材粒子の配向度は複合絶縁板の熱伝導率が３
５Ｗ／ｍ・Ｋ以上から４５Ｗ／ｍ・Ｋ以下となる配向度である。熱伝導率１５Ｗ／ｍ・Ｋ
以下となる配向度では、用途によっては複合絶縁板としての熱伝導性は不十分となる場合
がある。熱伝導率３５Ｗ／ｍ・Ｋ以上となる配向では、複合絶縁板の絶縁破壊強度が徐々
に悪化する。
５Ｗ／ｍ・Ｋ以上から４５Ｗ／ｍ・Ｋ以下となる配向度である。熱伝導率１５Ｗ／ｍ・Ｋ
以下となる配向度では、用途によっては複合絶縁板としての熱伝導性は不十分となる場合
がある。熱伝導率３５Ｗ／ｍ・Ｋ以上となる配向では、複合絶縁板の絶縁破壊強度が徐々
に悪化する。
【0058】
本実施形態の複合絶縁板の密度は１．７ｇ／ｃｍ３以上である。１．７ｇ／ｃｍ３以下
では、複合絶縁板としての熱伝導性は不十分である。
では、複合絶縁板としての熱伝導性は不十分である。
【0059】
複合絶縁板の熱伝導性充填材粒子と熱可塑性樹脂は、それぞれ材料本来の絶縁破壊強度
を有しているが、両者の誘電率の違いから、その界面では電界の変歪があり、電界が高い
部分ができ絶縁的な弱点となる。このため、配向度を上げていくこと、すなわち電界方向
に熱伝導性充填材粒子の面内方向が配向するため、粒子の界面が電界方向に連続してしま
うため、絶縁性能は低下する。一方、配向度を上げることで、熱伝導率は向上する。この
ように配向度は両特性に対して背反するため、絶縁破壊強度が十分で、かつ熱伝導性の良
い適切な配向度が存在し、本発明の製造方法の条件を適切に制御し、使用目的で要求され
る絶縁破壊強度と熱伝導率を発現する複合絶縁板を提供できる。
を有しているが、両者の誘電率の違いから、その界面では電界の変歪があり、電界が高い
部分ができ絶縁的な弱点となる。このため、配向度を上げていくこと、すなわち電界方向
に熱伝導性充填材粒子の面内方向が配向するため、粒子の界面が電界方向に連続してしま
うため、絶縁性能は低下する。一方、配向度を上げることで、熱伝導率は向上する。この
ように配向度は両特性に対して背反するため、絶縁破壊強度が十分で、かつ熱伝導性の良
い適切な配向度が存在し、本発明の製造方法の条件を適切に制御し、使用目的で要求され
る絶縁破壊強度と熱伝導率を発現する複合絶縁板を提供できる。
【0060】
上記の複合絶縁板の製造方法に関しても本発明の範囲内である。
【0061】
図２、図３を参照して、本発明の一実施形態における複合絶縁板の製造方法について説
明する。なお、以下の実施形態は本発明を具体化した一例にすぎず、本発明の主旨を変更
しない範囲で、実施形態を適宜変更できることは言うまでもない。
明する。なお、以下の実施形態は本発明を具体化した一例にすぎず、本発明の主旨を変更
しない範囲で、実施形態を適宜変更できることは言うまでもない。
【0062】
図２は第一実施形態の複合絶縁板の製造方法を示す工程図である。本製造方法では、高
耐熱性熱可塑性樹脂の粒子径を調整する粒子径調整工程（Ｐ）、熱伝導性充填材粒子の表
面に熱可塑性樹脂が吸着して複合化された複合粒子を含むスラリーを作製するスラリー工
程（Ｓ１）、複合粒子が分散したスラリーを型枠に導入する導入工程（Ｓ２）、型枠内で
遠心力によって複合粒子を沈降させ固液分離する遠心分離工程（Ｓ３）、沈降した堆積物
を加圧する押圧工程（Ｓ４）、型枠を外して成形体を取出す離型工程（Ｓ５）、成形体を
加熱しながら加圧するホットプレス工程（Ｓ６）を経て製造される。
耐熱性熱可塑性樹脂の粒子径を調整する粒子径調整工程（Ｐ）、熱伝導性充填材粒子の表
面に熱可塑性樹脂が吸着して複合化された複合粒子を含むスラリーを作製するスラリー工
程（Ｓ１）、複合粒子が分散したスラリーを型枠に導入する導入工程（Ｓ２）、型枠内で
遠心力によって複合粒子を沈降させ固液分離する遠心分離工程（Ｓ３）、沈降した堆積物
を加圧する押圧工程（Ｓ４）、型枠を外して成形体を取出す離型工程（Ｓ５）、成形体を
加熱しながら加圧するホットプレス工程（Ｓ６）を経て製造される。
【0063】
なお、本実施形態の製造方法で用いる複合粒子は、予め製作されたものを使うこともで
きる。なお、本実施形態においては、その製造工程に複合粒子作製工程（Ｓ０）を備えて
、複合絶縁板の製造方法が構成されている。また、複合粒子を構成する熱可塑性樹脂粒子
は予め製作されたものを使うこともできる。実施形態では、その製造方法（Ｐ）を備えて
、複合絶縁板の製造方法が構成されている。
きる。なお、本実施形態においては、その製造工程に複合粒子作製工程（Ｓ０）を備えて
、複合絶縁板の製造方法が構成されている。また、複合粒子を構成する熱可塑性樹脂粒子
は予め製作されたものを使うこともできる。実施形態では、その製造方法（Ｐ）を備えて
、複合絶縁板の製造方法が構成されている。
【0064】
複合絶縁板に用いる複合粒子やその複合粒子の製造方法に関しても本発明の範囲内であ
る。
る。
【0065】
本製造工程で使用される複合粒子は、主粒子(粒径が大きい粒子)表面に、主粒子に比べ
て粒径が小さな吸着粒子が吸着され、全体として一つの粒子として一体となった態様を有
するものであり、主粒子は、熱伝導性充填材粒子であり、吸着粒子は高耐熱性熱可塑性樹
脂粒子である。
て粒径が小さな吸着粒子が吸着され、全体として一つの粒子として一体となった態様を有
するものであり、主粒子は、熱伝導性充填材粒子であり、吸着粒子は高耐熱性熱可塑性樹
脂粒子である。
【0066】
複合粒子の主粒子である熱伝導性充填材粒子と、吸着粒子である熱可塑性樹脂粒子のそ
れぞれの平均粒径の関係は、複合絶縁板の絶縁破壊強度および熱伝導率に大きく影響する
。高耐熱性熱可塑性樹脂の粒子径を調整する粒子径調整工程（Ｐ）は、高耐熱性熱可塑性
樹脂の粒子径を前述の好ましい範囲にするための工程で、例えば、熱可塑性樹脂を破砕す
る工程（P０）をあげることができ、さらに、Ｐ０工程に引き続き、破砕した粒子を所定
のサイズに選定する工程（P１）を経ることが好ましい。
れぞれの平均粒径の関係は、複合絶縁板の絶縁破壊強度および熱伝導率に大きく影響する
。高耐熱性熱可塑性樹脂の粒子径を調整する粒子径調整工程（Ｐ）は、高耐熱性熱可塑性
樹脂の粒子径を前述の好ましい範囲にするための工程で、例えば、熱可塑性樹脂を破砕す
る工程（P０）をあげることができ、さらに、Ｐ０工程に引き続き、破砕した粒子を所定
のサイズに選定する工程（P１）を経ることが好ましい。
【0067】
複合粒子作製工程（Ｓ０）は、粒径の大きい方の主粒子（熱伝導性充填材粒子）の表面
に、粒径の小さい方の粒子（熱可塑性樹脂粒子）を吸着粒子として吸着させて複合粒子を
作製する工程であり、本実施形態においては、吸着粒子の表面電荷と、熱伝導性充填材粒
子の表面電荷とが、反対電荷となるようにそれぞれ調整された後、液中において両粒子を
混合することで、静電引力により熱伝導性充填材粒子（主粒子）に熱可塑性樹脂粒子（吸
着粒子）が吸着されるようになっている。
に、粒径の小さい方の粒子（熱可塑性樹脂粒子）を吸着粒子として吸着させて複合粒子を
作製する工程であり、本実施形態においては、吸着粒子の表面電荷と、熱伝導性充填材粒
子の表面電荷とが、反対電荷となるようにそれぞれ調整された後、液中において両粒子を
混合することで、静電引力により熱伝導性充填材粒子（主粒子）に熱可塑性樹脂粒子（吸
着粒子）が吸着されるようになっている。
【0068】
ここでは、吸着粒子の表面電荷を負に調整し、主粒子の表面電荷を正に調整する場合に
ついて説明するが、吸着粒子の表面電荷を正に調整し、主粒子の表面電荷を負に調整して
も良い。
ついて説明するが、吸着粒子の表面電荷を正に調整し、主粒子の表面電荷を負に調整して
も良い。
【0069】
具体的には、親水性を高めると共に負の表面電位を高めさせるため、界面活性剤に吸着
粒子を浸漬させた。次に２種類の高分子電解質溶液に順に吸着粒子を浸漬した。これらの
濃度は各溶液が吸着粒子表面全体に吸着するために十分な濃度である。なお、各溶液に浸
漬する前に吸着粒子はイオン交換水中での洗浄処理を実施した。最終的に吸着粒子の表面
電位は負に調整した。一方、同様な方法で熱伝導性充填材粒子の表面電位を最終的に正に
調整し、主粒子とした。表面電位を負とした吸着粒子および表面電位を正とした主粒子を
イオン交換水中で混合し、静電相互作用により主粒子表面に吸着粒子が吸着した複合粒子
を作製した。
粒子を浸漬させた。次に２種類の高分子電解質溶液に順に吸着粒子を浸漬した。これらの
濃度は各溶液が吸着粒子表面全体に吸着するために十分な濃度である。なお、各溶液に浸
漬する前に吸着粒子はイオン交換水中での洗浄処理を実施した。最終的に吸着粒子の表面
電位は負に調整した。一方、同様な方法で熱伝導性充填材粒子の表面電位を最終的に正に
調整し、主粒子とした。表面電位を負とした吸着粒子および表面電位を正とした主粒子を
イオン交換水中で混合し、静電相互作用により主粒子表面に吸着粒子が吸着した複合粒子
を作製した。
【0070】
こうして作製した複合粒子を後述のスラリー工程（Ｓ１）において複合粒子を低粘度液
体と混ぜてスラリー状にする前に、複合粒子に洗浄処理を施すことはより好ましい実施形
態である。洗浄処理の具体的な方法としては、表面電位を負とした吸着粒子および表面電
位を正とした主粒子をイオン交換水中で混合した液を十分に攪拌して吸着させた後、複合
粒子が沈降するまでしばらく放置する。粒子の沈殿が確認出来たら、複合粒子を排出しな
いように注意して上澄み液を捨てる。さらに、イオン交換水を加えて十分に攪拌する。こ
の操作を２から６回程度繰り返す。この操作により選択的に粒子径の大きい熱可塑性樹脂
粒子が脱離し、粒子径の小さい熱可塑性樹脂粒子が強固に吸着した複合粒子となる。
体と混ぜてスラリー状にする前に、複合粒子に洗浄処理を施すことはより好ましい実施形
態である。洗浄処理の具体的な方法としては、表面電位を負とした吸着粒子および表面電
位を正とした主粒子をイオン交換水中で混合した液を十分に攪拌して吸着させた後、複合
粒子が沈降するまでしばらく放置する。粒子の沈殿が確認出来たら、複合粒子を排出しな
いように注意して上澄み液を捨てる。さらに、イオン交換水を加えて十分に攪拌する。こ
の操作を２から６回程度繰り返す。この操作により選択的に粒子径の大きい熱可塑性樹脂
粒子が脱離し、粒子径の小さい熱可塑性樹脂粒子が強固に吸着した複合粒子となる。
【0071】
スラリー工程（Ｓ１）は、複合粒子を低粘度液体と混ぜてスラリー状にする工程である
。本工程で、複合粒子を溶解しない低粘度液体を用いてスラリーにすることで低い遠心力
で容易に複合粒子を緻密化させることができる。この時の溶媒としてはイオン物質の極力
すくない低粘度液体であることが望ましい。低粘度とは、常温の動粘度として１センチス
トークス程度以下である。好適にはイオン交換水である。
。本工程で、複合粒子を溶解しない低粘度液体を用いてスラリーにすることで低い遠心力
で容易に複合粒子を緻密化させることができる。この時の溶媒としてはイオン物質の極力
すくない低粘度液体であることが望ましい。低粘度とは、常温の動粘度として１センチス
トークス程度以下である。好適にはイオン交換水である。
【0072】
導入工程（Ｓ２）は、Ｓ１の工程で作られたスラリーを型枠に入れる工程である。なお
、本実施形態において、型枠には、上面を開口する有底の容器であって、好適には、底部
が平面状に形成されたものが用いられる。
、本実施形態において、型枠には、上面を開口する有底の容器であって、好適には、底部
が平面状に形成されたものが用いられる。
【0073】
遠心分離工程（Ｓ３）は、複合粒子を配向させ、かつ固液分離するために遠心力を加え
る工程である。遠心力は、遠心力＝（回転数）×（回転中心から複合粒子までの距離）×
（複合粒子の重量）で算出する。キャビティ内に導入したスラリーに対して遠心力を作用
させることにより、スラリーの複合粒子を液体から分離させつつ、遠心力の作用方向と交
差する面に堆積させる。複合粒子を水のような低粘度液体中に分散させスラリーを作るこ
とで、遠心力で複合粒子を容易に沈降させ、得られる複合粒子の堆積物において、複合粒
子の配向性を向上させることができる。
る工程である。遠心力は、遠心力＝（回転数）×（回転中心から複合粒子までの距離）×
（複合粒子の重量）で算出する。キャビティ内に導入したスラリーに対して遠心力を作用
させることにより、スラリーの複合粒子を液体から分離させつつ、遠心力の作用方向と交
差する面に堆積させる。複合粒子を水のような低粘度液体中に分散させスラリーを作るこ
とで、遠心力で複合粒子を容易に沈降させ、得られる複合粒子の堆積物において、複合粒
子の配向性を向上させることができる。
【0074】
低粘度液体中に分散させずに単純にドライな粉体状態で型に入れて機械的圧力のみを加
え、複合粒子の密度を高める方法もあるが、複合粒子同士が動き難く、複合粒子が配向出
来ない上、粒子間に隙間が出来やすく緻密な構造にならない。
え、複合粒子の密度を高める方法もあるが、複合粒子同士が動き難く、複合粒子が配向出
来ない上、粒子間に隙間が出来やすく緻密な構造にならない。
【0075】
一方、本製造方法によれば、遠心分離工程（S３）の工程では型枠に遠心力を付与する
ことで複合粒子の板面が遠心力の作用方向と交差するように沈降し、複合粒子が配向しつ
つ沈降して堆積物ができる。
ことで複合粒子の板面が遠心力の作用方向と交差するように沈降し、複合粒子が配向しつ
つ沈降して堆積物ができる。
【0076】
押圧工程（Ｓ４）は、遠心分離工程（Ｓ３）の工程で作られた堆積物に遠心力の作用方
向と同方向に機械的に面圧を加える工程である。前工程の遠心分離工程（Ｓ３）では、複
合粒子の重量で決まる遠心力しか複合粒子に力を与えることが出来ない。このため、前記
堆積物の密度を更に上げるため、遠心力の作用方向と同方向に機械的に面圧を加える本工
程が設けられている。
向と同方向に機械的に面圧を加える工程である。前工程の遠心分離工程（Ｓ３）では、複
合粒子の重量で決まる遠心力しか複合粒子に力を与えることが出来ない。このため、前記
堆積物の密度を更に上げるため、遠心力の作用方向と同方向に機械的に面圧を加える本工
程が設けられている。
【0077】
離型工程（Ｓ５）は、押圧工程（Ｓ４）でできた成形体を型枠から取り外す工程である
。図３取り出した成形体の模式図である。前記成形体は複合粒子が塊となった状態で、複
合粒子を構成する熱伝導性充填材粒子の板面が成形体の底面と整列するように配向した状
態である。
。図３取り出した成形体の模式図である。前記成形体は複合粒子が塊となった状態で、複
合粒子を構成する熱伝導性充填材粒子の板面が成形体の底面と整列するように配向した状
態である。
【0078】
ホットプレス工程（Ｓ６）は、遠心力と交差する方向（図３に図示）つまり複合粒子の
面内方向に熱可塑性樹脂の融点温度以上、耐熱温度以下で加熱しながら、プレスする工程
である。なお、熱可塑性樹脂が実質的に非晶性の場合は温度に対するメルトフローレイト
を測定して溶融流動を開始する温度を融点として扱う。ホットプレスの継続時間は熱可塑
性樹脂の溶融温度で適宜決められた時間である。この工程により、熱可塑性樹脂は融点温
度以上になり、溶融して熱伝導性充填材粒子の界面に流動して隙間をなくすように樹脂層
を形成する。ホットプレス時の温度は、熱可塑性樹脂の組成で決まる融点温度以上で設定
する。ホットプレスの加熱温度は、高いほうが樹脂の流動性が高まり、充填剤粒子間に流
れ込み安くなる。このため、熱伝導率を上げるために充填剤粒子の充填密度を上げ、充填
粒子間の隙間が小さくなっても、樹脂が流れ込み安くなるため絶縁破壊強度の低下を抑制
することができる。加熱温度の上限は樹脂を構成する高分子が劣化し始める温度より低い
温度である。ホットプレスの圧力は高くすることで、熱伝導性充填材粒子間の距離を短く
すると共に、熱可塑性樹脂内のボイドを追い出すことができ、複合絶縁板の密度が上がる
。配向した熱伝導性充填材粒子同士を面内方向に距離を近づけるように力が加わり、熱伝
導性充填材粒子の間に存在する空隙が無くなるか、または距離が近くなり、熱抵抗が低下
する。さらに、一部の熱伝導性充填材粒子同士の端部（側面）が直接接触した状態になる
。これは、複合粒子において、熱可塑性樹脂粒子は熱伝導性充填材粒子の板面に吸着し、
板上の熱伝導性充填材粒子の厚さに比べ熱可塑性樹脂粒子の粒径は十分大きいため、熱伝
導性充填材粒子の側面には吸着し難いため、ホットプレス時の圧力で熱伝導性充填材粒子
どうしが直接接触する。この工程は、真空中で行えば、樹脂中のボイドを更になくするこ
とができ絶縁破壊強度を向上させることができる。
面内方向に熱可塑性樹脂の融点温度以上、耐熱温度以下で加熱しながら、プレスする工程
である。なお、熱可塑性樹脂が実質的に非晶性の場合は温度に対するメルトフローレイト
を測定して溶融流動を開始する温度を融点として扱う。ホットプレスの継続時間は熱可塑
性樹脂の溶融温度で適宜決められた時間である。この工程により、熱可塑性樹脂は融点温
度以上になり、溶融して熱伝導性充填材粒子の界面に流動して隙間をなくすように樹脂層
を形成する。ホットプレス時の温度は、熱可塑性樹脂の組成で決まる融点温度以上で設定
する。ホットプレスの加熱温度は、高いほうが樹脂の流動性が高まり、充填剤粒子間に流
れ込み安くなる。このため、熱伝導率を上げるために充填剤粒子の充填密度を上げ、充填
粒子間の隙間が小さくなっても、樹脂が流れ込み安くなるため絶縁破壊強度の低下を抑制
することができる。加熱温度の上限は樹脂を構成する高分子が劣化し始める温度より低い
温度である。ホットプレスの圧力は高くすることで、熱伝導性充填材粒子間の距離を短く
すると共に、熱可塑性樹脂内のボイドを追い出すことができ、複合絶縁板の密度が上がる
。配向した熱伝導性充填材粒子同士を面内方向に距離を近づけるように力が加わり、熱伝
導性充填材粒子の間に存在する空隙が無くなるか、または距離が近くなり、熱抵抗が低下
する。さらに、一部の熱伝導性充填材粒子同士の端部（側面）が直接接触した状態になる
。これは、複合粒子において、熱可塑性樹脂粒子は熱伝導性充填材粒子の板面に吸着し、
板上の熱伝導性充填材粒子の厚さに比べ熱可塑性樹脂粒子の粒径は十分大きいため、熱伝
導性充填材粒子の側面には吸着し難いため、ホットプレス時の圧力で熱伝導性充填材粒子
どうしが直接接触する。この工程は、真空中で行えば、樹脂中のボイドを更になくするこ
とができ絶縁破壊強度を向上させることができる。
【0079】
なお、本発明の製造方法によって作られた複合絶縁板の絶縁性および熱伝導性は、以下
の評価方法によって測定された値が用いられる。なお、複合絶縁板は方向によってその特
性が大きく違うため、実使用の方向、すなわち厚さ方向での測定値が用いられる。
の評価方法によって測定された値が用いられる。なお、複合絶縁板は方向によってその特
性が大きく違うため、実使用の方向、すなわち厚さ方向での測定値が用いられる。
【0080】
絶縁性の評価方法を説明する。本発明の複合絶縁板を研磨紙で厚さ約１ｍｍ程度に研磨
したものを試料として、マッケオン型電極の１対の電極の間に挟み、試料表面の気中で絶
縁破壊することを防止するため、試料および電極のまわりをエポキシ樹脂でモールドした
。室温にて上昇率１ｋＶ／秒の直流ランプ電圧を印加し、絶縁破壊電圧を測定した。絶縁
破壊強度（ｋＶ／ｍｍ）は絶縁破壊電圧をマッケオン電極系作製後の実際の試料厚さで除
することにより算出した。試料を変えて複数回、好適には１０回以上試験を行い、その平
均値を「絶縁破壊強度」とする。
したものを試料として、マッケオン型電極の１対の電極の間に挟み、試料表面の気中で絶
縁破壊することを防止するため、試料および電極のまわりをエポキシ樹脂でモールドした
。室温にて上昇率１ｋＶ／秒の直流ランプ電圧を印加し、絶縁破壊電圧を測定した。絶縁
破壊強度（ｋＶ／ｍｍ）は絶縁破壊電圧をマッケオン電極系作製後の実際の試料厚さで除
することにより算出した。試料を変えて複数回、好適には１０回以上試験を行い、その平
均値を「絶縁破壊強度」とする。
【0081】
熱伝導性の評価方法を説明する。本発明の複合絶縁板を直径１０ｍｍ、 厚さ１ｍｍの
円盤状に切り出したものを試料とし、レーザフラッシュ法にて室温下における熱拡散率（
ｍ２／秒）および比熱容量（Ｊ／ｇ・Ｋ）とを測定する。熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）は、こ
の測定値とアルキメデス法にて常温で測定した密度から計算した値を「熱伝導率」とする
。
円盤状に切り出したものを試料とし、レーザフラッシュ法にて室温下における熱拡散率（
ｍ２／秒）および比熱容量（Ｊ／ｇ・Ｋ）とを測定する。熱伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）は、こ
の測定値とアルキメデス法にて常温で測定した密度から計算した値を「熱伝導率」とする
。
【実施例0082】
以下、本発明の製造方法による効果を検証するための実験例を説明する。図４は絶縁破
壊強度と熱伝導率の関係の図である。図の縦軸は絶縁破壊強度（ｋＶ／ｍｍ）、横軸は熱
伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）である。図中×印および＋印のプロットは、前掲の非特許文献１、
２、３および４で開示された結果である。
壊強度と熱伝導率の関係の図である。図の縦軸は絶縁破壊強度（ｋＶ／ｍｍ）、横軸は熱
伝導率（Ｗ／ｍ・Ｋ）である。図中×印および＋印のプロットは、前掲の非特許文献１、
２、３および４で開示された結果である。
【0083】
非特許文献1では、熱伝導性充填材粒子としてのBNとエポキシ樹脂とを用い製造条件を
変えて複合絶縁板を作製し、絶縁破壊強度と熱伝導率を測定している。その結果によれば
、ここで作製した複合絶縁板の絶縁破壊強度は市場の要求する１００ｋＶ／ｍｍ超えるも
のがあるが、熱伝導率は１Ｗ／ｍ・Ｋ程度以下で市場の要求する１０Ｗ／ｍ・Ｋに比べ極
めて低い値である。一方、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋを超えるものは、絶縁破壊強度が６
０ｋＶ／ｍｍで市場の要求値に比べ低い値に留まっており、熱伝導率と絶縁破壊強度との
両者を満足するものは得られていない。
変えて複合絶縁板を作製し、絶縁破壊強度と熱伝導率を測定している。その結果によれば
、ここで作製した複合絶縁板の絶縁破壊強度は市場の要求する１００ｋＶ／ｍｍ超えるも
のがあるが、熱伝導率は１Ｗ／ｍ・Ｋ程度以下で市場の要求する１０Ｗ／ｍ・Ｋに比べ極
めて低い値である。一方、熱伝導率が１０Ｗ／ｍ・Ｋを超えるものは、絶縁破壊強度が６
０ｋＶ／ｍｍで市場の要求値に比べ低い値に留まっており、熱伝導率と絶縁破壊強度との
両者を満足するものは得られていない。
【0084】
同様に特許文献２では、同一の構成の複合絶縁板の絶縁破壊強度は６０ｋＶ／ｍｍ以下
で熱伝導率は１Ｗ／ｍ・Ｋ以下と極めて低い値である。
で熱伝導率は１Ｗ／ｍ・Ｋ以下と極めて低い値である。
【0085】
同様に特許文献３で、本発明者らは、高耐熱性熱可塑性樹脂と、該高耐熱性熱可塑性樹
脂よりも熱伝導性の高い板状の熱伝導性充填材粒子とを含む複合絶縁板において、前記複
合絶縁板の厚み方向の熱伝導率が１５Ｗ／ｍ・Ｋ以上で３５Ｗ／ｍ・Ｋ以下となるように
熱伝導性充填材粒子が配向している複合絶縁板であって、前記複合絶縁板の厚み方向に対
する絶縁性破壊強度が１２０ｋＶ／ｍｍ以上であることを特徴とする複合絶縁板の製造方
法を提案した。
脂よりも熱伝導性の高い板状の熱伝導性充填材粒子とを含む複合絶縁板において、前記複
合絶縁板の厚み方向の熱伝導率が１５Ｗ／ｍ・Ｋ以上で３５Ｗ／ｍ・Ｋ以下となるように
熱伝導性充填材粒子が配向している複合絶縁板であって、前記複合絶縁板の厚み方向に対
する絶縁性破壊強度が１２０ｋＶ／ｍｍ以上であることを特徴とする複合絶縁板の製造方
法を提案した。
【0086】
同様に特許文献４で、本発明者らは、熱性熱可塑性樹脂が熱可塑性ポリイミドであり、
前記熱伝導性充填材粒子が窒化ホウ素を使用した、絶縁性破壊強度の平均値が２００ｋＶ
／ｍｍかつ熱伝導率が１１Ｗ／ｍ・Ｋとなることを特徴とする複合絶縁板、および絶縁性
破壊強度の平均値が８０ｋＶ／ｍｍかつ熱伝導率が４２Ｗ／ｍ・Ｋとなることを特徴とす
る複合絶縁板の製造方法を提案した。
前記熱伝導性充填材粒子が窒化ホウ素を使用した、絶縁性破壊強度の平均値が２００ｋＶ
／ｍｍかつ熱伝導率が１１Ｗ／ｍ・Ｋとなることを特徴とする複合絶縁板、および絶縁性
破壊強度の平均値が８０ｋＶ／ｍｍかつ熱伝導率が４２Ｗ／ｍ・Ｋとなることを特徴とす
る複合絶縁板の製造方法を提案した。
【0087】
（実験例１；本発明）
主粒子のBN粒子を短くすると、絶縁性は高くなるが、基本的に厚さも薄くなるため、熱
伝導性がよくならない。そこで、BN粒子の長さをより短くし、厚さを厚くすれば両特性が
伸びると考え、BN粒子の長手方向の平均粒径を20μｍ、厚さを6μｍとした。
主粒子のBN粒子を短くすると、絶縁性は高くなるが、基本的に厚さも薄くなるため、熱
伝導性がよくならない。そこで、BN粒子の長さをより短くし、厚さを厚くすれば両特性が
伸びると考え、BN粒子の長手方向の平均粒径を20μｍ、厚さを6μｍとした。
【0088】
また、PI粒子のメディアン径が11umの場合はBN粒子含有量を高くできなかったが、PI粒
子を更に凍結粉砕（2次粉砕）したものを使用することで、BN粒子含有量を高くすること
ができた。図６は、平均粒径20μmのBN粒子とD50=3.4μm不定形PI粒子を用いた静電吸着
法によるPI/BNコンポジット粒子の電子顕微鏡写真である。BN粒子の表面にPI粒子が吸着
していることがわかる。
子を更に凍結粉砕（2次粉砕）したものを使用することで、BN粒子含有量を高くすること
ができた。図６は、平均粒径20μmのBN粒子とD50=3.4μm不定形PI粒子を用いた静電吸着
法によるPI/BNコンポジット粒子の電子顕微鏡写真である。BN粒子の表面にPI粒子が吸着
していることがわかる。
【0089】
図５中のIのプロットの試料I（本発明）のアルキメデス法で測定した試料密度から求め
たBN粒子の体積含有率は８７％である。試料Iの熱伝導率は、４２W/ｍ・Ｋで、絶縁破壊
強度の平均値は１０９ｋＶ／ｍｍであった。
たBN粒子の体積含有率は８７％である。試料Iの熱伝導率は、４２W/ｍ・Ｋで、絶縁破壊
強度の平均値は１０９ｋＶ／ｍｍであった。
【0090】
この結果は、これまでの、試料に比較して、熱伝導性と電気絶縁特性を兼ね備えた最適
な粒子形状となっていることがわかる。これは、静電吸着法を用いて作成したコンポジッ
ト材料において、BNの配向および粒子形状によって、許容できる絶縁破壊の強さを保ちつ
つ、熱伝導率の向上が可能であることを示している。
な粒子形状となっていることがわかる。これは、静電吸着法を用いて作成したコンポジッ
ト材料において、BNの配向および粒子形状によって、許容できる絶縁破壊の強さを保ちつ
つ、熱伝導率の向上が可能であることを示している。
【0091】
（実験例２）
PI粒子の比率を変えた以外は、上記実施例（実験例１）と同様にして図５中のJのプロ
ットの試料J（本発明）を作成した。BN粒子の体積含有率が７９％、熱伝導率が３８W/ｍ
・Ｋで、絶縁破壊強度の平均値は１４５ｋＶ／ｍｍであった。
PI粒子の比率を変えた以外は、上記実施例（実験例１）と同様にして図５中のJのプロ
ットの試料J（本発明）を作成した。BN粒子の体積含有率が７９％、熱伝導率が３８W/ｍ
・Ｋで、絶縁破壊強度の平均値は１４５ｋＶ／ｍｍであった。
【0092】
（実験例３）
PI粒子の比率を変えた以外は、上記実施例（実験例１）と同様にして図５中のKのプロ
ットの試料K（本発明）を作成した。BN粒子の体積含有率が４３％、熱伝導率が３９．３W
/ｍ・Ｋで、絶縁破壊強度の平均値は２２０ｋＶ／ｍｍであった。
PI粒子の比率を変えた以外は、上記実施例（実験例１）と同様にして図５中のKのプロ
ットの試料K（本発明）を作成した。BN粒子の体積含有率が４３％、熱伝導率が３９．３W
/ｍ・Ｋで、絶縁破壊強度の平均値は２２０ｋＶ／ｍｍであった。
【0093】
（実験例４）
PI粒子の比率を変えた以外は、上記実施例（実験例１）と同様にして図５中のLのプロ
ットの試料L（本発明）を作成した。BN粒子の体積含有率が４２％、熱伝導率が６W/ｍ・
Ｋで、絶縁破壊強度の平均値は２２７ｋＶ／ｍｍであった。
PI粒子の比率を変えた以外は、上記実施例（実験例１）と同様にして図５中のLのプロ
ットの試料L（本発明）を作成した。BN粒子の体積含有率が４２％、熱伝導率が６W/ｍ・
Ｋで、絶縁破壊強度の平均値は２２７ｋＶ／ｍｍであった。
【0094】
試料の熱可塑性樹脂としては、高分子樹脂として良好な絶縁性と耐熱性を示す熱可塑性
ポリイミド(PI粒子)を用いた。メディアン径(D50)は、11 μmの不定形粒子と、より試料
中のBN粒子含有率を高めるため、メディアン径(D50)が3.4 μmの不定形粒子を使用した。
熱伝導性充填材粒子としては前掲の六方晶BN「ＰＴ－６２０（商品名）」（モーメンティ
ブパーフォーマンスマテリアルズジャパン合同会社製）を用いた。面内方向の平均粒径２
０μｍであった。BNは黒鉛に似た板状結晶の粒子形状で、面内方向の熱伝導率は２００Ｗ
／ｍ・Ｋで厚さ方向の熱伝導率６０Ｗ／ｍ・Ｋに比べ３倍以上となっている。熱可塑性樹
脂と熱伝導性充填材粒子と用いてＳ０の工程で複合粒子を作製した。
ポリイミド(PI粒子)を用いた。メディアン径(D50)は、11 μmの不定形粒子と、より試料
中のBN粒子含有率を高めるため、メディアン径(D50)が3.4 μmの不定形粒子を使用した。
熱伝導性充填材粒子としては前掲の六方晶BN「ＰＴ－６２０（商品名）」（モーメンティ
ブパーフォーマンスマテリアルズジャパン合同会社製）を用いた。面内方向の平均粒径２
０μｍであった。BNは黒鉛に似た板状結晶の粒子形状で、面内方向の熱伝導率は２００Ｗ
／ｍ・Ｋで厚さ方向の熱伝導率６０Ｗ／ｍ・Ｋに比べ３倍以上となっている。熱可塑性樹
脂と熱伝導性充填材粒子と用いてＳ０の工程で複合粒子を作製した。
【0095】
図６に、あらかじめ凝集された平均粒径20μmのBN粒子とD50=3.4μm不定形PI粒子を用
いた静電吸着法によるコンポジット粒子のSEMによる観察結果を示す。SEM画像からBN粒子
の表面にPI粒子が吸着していることが確認できる。
いた静電吸着法によるコンポジット粒子のSEMによる観察結果を示す。SEM画像からBN粒子
の表面にPI粒子が吸着していることが確認できる。
【0096】
次にPMMA粒子表面の親水性を高めると同時に負の表面電位を高めさせるため、濃度5 g/
Ｌの界面活性剤であるデオキシコール酸ナトリウム(SDC)にPMMA粒子を浸漬した。次に高
分子電解質である濃度５０g/Ｌのポリジアリルジメチルアンモニウムクロリド(PDDA)，濃
度１０ｇ／Ｌのポリスチレンスルホン酸ナトリウム(PSS)の順にPMMA粒子を浸漬した。SDC
、PDDAおよびPSSの濃度はそれらがPMMA表面全体に吸着するために十分な濃度とした。各
溶液に浸漬する前にPMMA粒子はイオン交換水中での洗浄処理を実施した。最終的にPMMA粒
子の表面電位は負に調整した。一方、同様な方法でBN粒子の表面電位を最終的に正に調整
し、主粒子とした。表面電位を負としたPMMA吸着粒子および表面電位を正としたBN主粒子
をイオン交換水中で混合し、静電相互作用によりBN主粒子表面にPMMA吸着粒子が吸着した
複合粒子を作製した。
Ｌの界面活性剤であるデオキシコール酸ナトリウム(SDC)にPMMA粒子を浸漬した。次に高
分子電解質である濃度５０g/Ｌのポリジアリルジメチルアンモニウムクロリド(PDDA)，濃
度１０ｇ／Ｌのポリスチレンスルホン酸ナトリウム(PSS)の順にPMMA粒子を浸漬した。SDC
、PDDAおよびPSSの濃度はそれらがPMMA表面全体に吸着するために十分な濃度とした。各
溶液に浸漬する前にPMMA粒子はイオン交換水中での洗浄処理を実施した。最終的にPMMA粒
子の表面電位は負に調整した。一方、同様な方法でBN粒子の表面電位を最終的に正に調整
し、主粒子とした。表面電位を負としたPMMA吸着粒子および表面電位を正としたBN主粒子
をイオン交換水中で混合し、静電相互作用によりBN主粒子表面にPMMA吸着粒子が吸着した
複合粒子を作製した。
【0097】
Ｓ０の工程で作製された複合粒子は、Ｓ１の工程で導電率１～１０μS／ｃｍのイオン
交換水の中に溶かしスラリー状にした。
交換水の中に溶かしスラリー状にした。
【0098】
Ｓ２の工程では、Ｓ１の工程で作られたスラリーを１２ｍｍ×４０ｍｍで厚さ３ｍｍの
板状キャビティを有する型枠（図７）に導入した。
板状キャビティを有する型枠（図７）に導入した。
【0099】
Ｓ３の工程で、Ｓ２の工程でスラリーが入った型枠を図中の矢印の方向に遠心分離機を
用いて遠心力を与えた。遠心力は複合粒子１個あたり約５μＮで、１０分間与え、固液分
離すると共に複合粒子を沈降させた。粒子１個当たりの遠心力は、遠心力＝（回転数）×
（回転中心からの距離）×（複合粒子の重量）で算出した。ここで、回転数：３０００ｒ
ｐｍ、回転中心から複合粒子までの平均距離：１７００ｍｍ、複合粒子の重量：２．８７
×１０－９ｇ［＝（PMMA密度：１．２g/cm3）×（PMMA粒子体積：３．３５×１０－１１c
m3）＋（BN密度：２．１g/cm3）×（BN体積：１．３５×１０－９cm3）］であった。型枠
の低面（A面）と交差する方向に遠心力を作用することで複合粒子の板状面が型枠の底面
に向くように沈降し、スラリーの液体が型枠の隙間から逃げることにより１２ｍｍ×１３
ｍｍで厚さ３ｍｍの複合粒子の堆積物ができた。
用いて遠心力を与えた。遠心力は複合粒子１個あたり約５μＮで、１０分間与え、固液分
離すると共に複合粒子を沈降させた。粒子１個当たりの遠心力は、遠心力＝（回転数）×
（回転中心からの距離）×（複合粒子の重量）で算出した。ここで、回転数：３０００ｒ
ｐｍ、回転中心から複合粒子までの平均距離：１７００ｍｍ、複合粒子の重量：２．８７
×１０－９ｇ［＝（PMMA密度：１．２g/cm3）×（PMMA粒子体積：３．３５×１０－１１c
m3）＋（BN密度：２．１g/cm3）×（BN体積：１．３５×１０－９cm3）］であった。型枠
の低面（A面）と交差する方向に遠心力を作用することで複合粒子の板状面が型枠の底面
に向くように沈降し、スラリーの液体が型枠の隙間から逃げることにより１２ｍｍ×１３
ｍｍで厚さ３ｍｍの複合粒子の堆積物ができた。
【0100】
Ｓ４の工程で遠心力の作用方向と同方向に型枠の開口部３と同一形状の板で機械的圧力
を加え１２ｍｍ×１３ｍｍで厚さ３ｍｍの堆積物を１２ｍｍ×１０ｍｍで厚さ３ｍｍまで
圧縮し成形体とした。
を加え１２ｍｍ×１３ｍｍで厚さ３ｍｍの堆積物を１２ｍｍ×１０ｍｍで厚さ３ｍｍまで
圧縮し成形体とした。
【0101】
Ｓ５の工程では、Ｓ４の工程で作製した成形体を型枠から取り外した。
【0102】
Ｓ６の工程ではＳ５の工程で作製した成形体の３ｍｍの厚さ方向にPMMAの融点以上の温
度１６０℃でホットプレスを１時間行った。PMMAでは８０～１００℃で軟化し、１６０～
２６０℃で溶融し熱成形するため、ここでは１６０℃でホットプレスした。ホットプレス
圧力はφ１０ｍｍの面で５０ＭＰａの圧力である。
度１６０℃でホットプレスを１時間行った。PMMAでは８０～１００℃で軟化し、１６０～
２６０℃で溶融し熱成形するため、ここでは１６０℃でホットプレスした。ホットプレス
圧力はφ１０ｍｍの面で５０ＭＰａの圧力である。
【0103】
本比較例の複合絶縁板の密度は１．８４g/cm3、BN粒子の配合量は５９体積％であった
。ここで用いたBN粒子の密度は２．１g/cm3、PMMA粒子密度は１．２g/cm3であった。
。ここで用いたBN粒子の密度は２．１g/cm3、PMMA粒子密度は１．２g/cm3であった。
【0104】
以上のように製造方法にかかる実施形態によって複合絶縁板を製造することができる。
本発明は、かかる製造方法によって製造された複合絶縁板を含むものである。
本発明は、かかる製造方法によって製造された複合絶縁板を含むものである。
【符号の説明】
【0105】
１ 熱伝導性充填材粒子
２ 熱可塑性樹脂
３ 型枠の開口部（キャビティの開口部）
２ 熱可塑性樹脂
３ 型枠の開口部（キャビティの開口部）
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】