特開 2024-173025 炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2024173025

(43)【公開日】2024-12-12

(54)【発明の名称】炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法

(51)【国際特許分類】

   B29C 70/42 20060101AFI20241205BHJP

   B29C 43/34 20060101ALI20241205BHJP

   B29C 43/18 20060101ALI20241205BHJP

   B29C 70/10 20060101ALI20241205BHJP

   B29B 15/08 20060101ALI20241205BHJP

   B29K 105/12 20060101ALN20241205BHJP

【ＦＩ】

B29C70/42

B29C43/34

B29C43/18

B29C70/10

B29B15/08

B29K105:12

【審査請求】未請求

【請求項の数】9

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2023091139

(22)【出願日】2023-06-01

【公序良俗違反の表示】

（特許庁注：以下のものは登録商標）

１．ケブラー

(71)【出願人】

【識別番号】520474783

【氏名又は名称】株式会社ミライ化成

(74)【代理人】

【識別番号】100119585

【弁理士】

【氏名又は名称】東田 潔

(74)【代理人】

【識別番号】100168572

【弁理士】

【氏名又は名称】後藤 仁志

(72)【発明者】

【氏名】円子 春菜

【テーマコード（参考）】

4F072

4F204

4F205

【Ｆターム（参考）】

4F072AA02

4F072AB06

4F072AB10

4F072AB14

4F072AB27

4F072AB29

4F072AB33

4F072AD44

4F072AG03

4F072AG17

4F072AH06

4F072AH42

4F072AH49

4F072AK14

4F072AL01

4F072AL02

4F204AA29

4F204AC02

4F204AD16

4F204AG28

4F204FA01

4F204FB01

4F204FB11

4F204FF05

4F204FG09

4F204FN11

4F204FN15

4F205AA29

4F205AC02

4F205AD16

4F205AG28

4F205HA08

4F205HA25

4F205HA34

4F205HA45

4F205HB01

4F205HB11

4F205HC06

4F205HC17

4F205HF05

4F205HK03

4F205HK04

4F205HL15

(57)【要約】

【課題】
細かな凹凸を形成可能でありかつ、容易に疑似等方性の成形品を製造することのできる、炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法を提供する。
【解決手段】
本発明に係る炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法は、金型の凹部の少なくとも一部上に炭素繊維と樹脂とを含む多軸配向またはランダム配向の不織繊維ウェブ片を複数配置して、前記金型上に前記不織繊維ウェブ片を含む繊維ウェブの積層体を形成する第１の工程と、前記積層体をプレス成型して成型品を得る第２の工程と、を含む。
【選択図】 図３

【特許請求の範囲】

【請求項1】

金型の凹部の少なくとも一部上に炭素繊維と樹脂とを含む多軸配向またはランダム配向の不織繊維ウェブ片を複数配置して、前記金型上に前記不織繊維ウェブ片を含む繊維ウェブの積層体を形成する第１の工程と、
前記積層体をプレス成型して成型品を得る第２の工程と、を含む、炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法。

【請求項2】

第１の工程において、前記金型の凹部の少なくとも一部上に前記不織繊維ウェブ片を不規則に配置して積層体を形成する、請求項１に記載の炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法。

【請求項3】

前記不織繊維ウェブ片中の前記樹脂は、樹脂繊維を含む、請求項１に記載の炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法。

【請求項4】

前記不織繊維ウェブ片中の前記樹脂は、熱可塑性樹脂を含む、請求項１に記載の炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法。

【請求項5】

前記不織繊維ウェブ片は、カーディング処理された繊維ウェブを含む、請求項１に記載の炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法。

【請求項6】

前記不織繊維ウェブ片は、湿式不織布を含む、請求項１に記載の炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法。

【請求項7】

前記不織繊維ウェブ片の主面における面積は、０．０１０ｃｍ^２以上１００ｃｍ^２以下である、請求項１に記載の炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法。

【請求項8】

前記不織繊維ウェブ片のＪＩＳ Ｌ １９１３：２０１０の一般不織布試験方法に規定される引張強度に基づくたてよこ比が、３０：１～１：３０である、請求項１に記載の炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法。

【請求項9】

前記炭素繊維は、再生炭素繊維を含む、請求項１に記載の炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

炭素繊維を強化材として用いた炭素繊維強化プラスチック（Carbon Fiber Reinforced Plastics；ＣＦＲＰ）は、軽量、高強度、かつ高弾性の材料であり、航空機、小型船舶、自動車、鉄道車両等の部材に幅広く使用されている。

【0003】

このような炭素繊維強化プラスチックは、一般に、炭素繊維に樹脂を含侵させたプリプレグを積層して、成型・硬化させることにより成型品として製造される。

【0004】

ところで、炭素繊維自体は異方性を有することから、成型品は、必然的に炭素繊維の配向に応じた強度の異方性が生じ得る。このような強度の異方性を低減することを目的として一方向プリプレグのチョップドシートの配置を工夫して、強度のむらを低減させる方法が提案されている（例えば、特許文献１、２）。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開２０１６－０２７９５６号公報

【特許文献2】特開２０１８－２０３９０７号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

ところで、炭素繊維強化プラスチックは、上述したように軽量、高強度、かつ高弾性の材料であることから、さらなる様々な用途への適用が期待される。ここで、炭素繊維強化プラスチック中の炭素繊維は高弾性の固体である一方で、樹脂は成型時において流動する。このため、成型時においては、このような炭素繊維と樹脂との混合物である炭素繊維強化プラスチックは流動しにくく、金型の微細な凹部に適切に流れ込まない問題があった。具体的には、炭素繊維強化プラスチック自体が金型の微細な凹部に流れ込まない結果、凹部において空隙が生じ、凸部が適切に形成されないといった問題があった。あるいは、成型時において炭素繊維強化プラスチック中の樹脂のみが凹部に流れ込み、一方で炭素繊維が凹部に入り込みにくく、この結果、得られる成形品は、金型の凹部に対応した凸部において樹脂のみが存在するものとなる問題があった。

【0007】

また、上述した特許文献１、２に記載される方法では、一方向プリプレグを用いることから、一方向プリプレグの配置を十分に丁寧に行わない限り、強度むらのない疑似等方性の成形品を得ることができない。

【0008】

したがって、本発明の目的は、細かな凹凸を形成可能でありかつ、容易に疑似等方性の成形品を製造することのできる、炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0009】

本発明者は、上記目的を達成すべく鋭意検討した結果、成型品の形成に用いる金型の凹部分において、多軸配向またはランダム配向の不織繊維ウェブ片を複数配置することにより、細かな凹凸であっても適切に形成できることを見出し、本発明に至った。

【0010】

本発明の要旨は、以下の通りである。
［１］ 金型の凹部の少なくとも一部上に炭素繊維と樹脂とを含む多軸配向またはランダム配向の不織繊維ウェブ片を複数配置して、前記金型上に前記不織繊維ウェブ片を含む繊維ウェブの積層体を形成する第１の工程と、
前記積層体をプレス成型して成型品を得る第２の工程と、を含む、炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法。
［２］ 第１の工程において、前記金型の凹部の少なくとも一部上に前記不織繊維ウェブ片を不規則に配置して積層体を形成する、［１］に記載の炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法。
［３］ 前記不織繊維ウェブ片中の前記樹脂は、樹脂繊維を含む、［１］に記載の炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法。
［４］ 前記不織繊維ウェブ片中の前記樹脂は、熱可塑性樹脂を含む、［１］に記載の炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法。
［５］ 前記不織繊維ウェブ片は、カーディング処理された繊維ウェブを含む、［１］に記載の炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法。
［６］ 前記不織繊維ウェブ片は、湿式不織布を含む、［１］に記載の炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法。
［７］ 前記不織繊維ウェブ片の主面における面積は、０．０１０ｃｍ^２以上１００ｃｍ^２以下である、［１］に記載の炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法。
［８］ 前記不織繊維ウェブ片のＪＩＳ Ｌ １９１３：２０１０の一般不織布試験方法に規定される引張強度に基づくたてよこ比が、３０：１～１：３０である、［１］に記載の炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法。
［９］ 前記炭素繊維は、再生炭素繊維を含む、［１］に記載の炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法。

【発明の効果】

【0011】

以上、本発明によれば、細かな凹凸を形成可能でありかつ、容易に疑似等方性の成形品を製造することのできる、炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法を提供するができる。

【図面の簡単な説明】

【0012】

【図1】図１は、本発明の一実施形態に係る炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法に用いられる金型の一方を説明する平面図である。

【図2】図２は、図１に示される金型を用いて形成される炭素繊維強化樹脂成型品の斜視図である。

【図3】図３は、図１に示される金型を用いた炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法の一例を示す平面図である。

【図4】図４は、図１に示される金型を用いた炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法の一例を示す模式図である。

【図5】図５は、図１に示される金型を用いた炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法の一例を示す模式図である。

【図6】図６は、本発明の一実施形態に係る炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法によって製造される炭素繊維強化樹脂成型品の模式的な部分構造を示す断面図である。

【図7】図７は、従来技術に係る炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法によって製造される炭素繊維強化樹脂成型品の模式的な部分構造を示す断面図である。

【図8】図８は、従来技術に係る炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法によって製造される炭素繊維強化樹脂成型品の模式的な部分構造を示す断面図である。

【図9】図９は、実施例１に係る炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法によって製造される炭素繊維強化樹脂成型品の写真画像である。

【図10】図１０は、比較例１に係る炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法によって製造される炭素繊維強化樹脂成型品の写真画像である。

【図11】図１１は、実施例２に係る炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法によって製造される炭素繊維強化樹脂成型品の写真画像である。

【図12】図１２は、比較例２に係る炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法によって製造される炭素繊維強化樹脂成型品の写真画像である。

【発明を実施するための形態】

【0013】

以下、図面を参照しつつ本発明に係る炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法の好適な実施形態について詳細に説明する。図１は、本発明の一実施形態に係る炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法に用いられる金型の一方を説明する平面図、図２は、図１に示される金型を用いて形成される炭素繊維強化樹脂成型品の斜視図、図３は、図１に示される金型を用いた炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法の一例を示す平面図、図４、５は、図１に示される金型を用いた炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法の一例を示す模式図、図６は、本発明の一実施形態に係る炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法によって製造される炭素繊維強化樹脂成型品の模式的な部分構造を示す断面図、図７、８は、従来技術に係る炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法によって製造される炭素繊維強化樹脂成型品の模式的な部分構造を示す断面図である。

【0014】

本発明に係る繊維強化樹脂成型品の製造方法は、金型の凹部の少なくとも一部上に炭素繊維と樹脂とを含む多軸配向またはランダム配向の不織繊維ウェブ片を複数配置して、前記金型上に前記不織繊維ウェブ片を含む繊維ウェブの積層体を形成する第１の工程と、前記積層体をプレス成型して成型品を得る第２の工程と、を含む。また、本実施形態においては、第１の工程に先立ち、炭素繊維と樹脂とを含む多軸配向またはランダム配向の不織繊維ウェブ片を準備する準備工程を含む。以下、各工程について詳細に説明する。

【0015】

＜１．準備工程＞
まず、準備工程においては、炭素繊維と樹脂とを含む多軸配向またはランダム配向の不織繊維ウェブ片を準備する。

【0016】

不織繊維ウェブ片に含まれる炭素繊維は、得られる炭素繊維強化樹脂成型品において、補強繊維として機能する。不織繊維ウェブ片に含まれる炭素繊維としては、特に限定されるものではなく、ＰＡＮ（ポリアクリロニトリル）系およびピッチ系のいずれの炭素繊維も用いることができる。なお、ＰＡＮ系炭素繊維は、結晶度が高くかつ強度が比較的大きいことから、不織繊維ウェブ片を製造するのにより適している。

【0017】

また、炭素繊維の繊維径としても特に限定されるのもではなく、例えば１．０μｍ以上１５μｍ以下、好ましくは３．０μｍ以上１０μｍ以下、より好ましくは５．０μｍ以上７．０μｍ以下であることができる。特に、炭素繊維の繊度が５．０μｍ以上７．０μｍ以下であると、得られる炭素繊維強化樹脂成型品の強度を十分なものとしつつ、金型に凹凸が存在する場合であっても、好適に炭素繊維を当該凹凸に沿って配置することが可能である。

【0018】

また、炭素繊維の長さは特に限定されるものではなく、例えば１．０ｍｍ以上４００ｍｍ以下、好ましくは３．０ｍｍ以上３００ｍｍ以下、より好ましくは６．０ｍｍ以上２００ｍｍ以下、特に好ましくは３０ｍｍ以上１５０ｍｍ以下であることができる。特に、炭素繊維の長さが６．０ｍｍ以上１５０ｍｍ以下であると、得られる炭素繊維強化樹脂成型品の強度を十分なものとしつつ、後述するプレス成型時における炭素繊維の流動性を十分なものとすることができ、好適に炭素繊維を凹凸に沿って配置することが可能である。

【0019】

また、炭素繊維は未使用、すなわちバージンの炭素繊維であってもよいし、すでに炭素繊維強化プラスチック等にすでに使用した炭素繊維をリサイクルした再生炭素繊維であってもよいし、これらの混合物であってもよい。中でも、再生炭素繊維は、繊維の配向が繊維毎に異なりやすく、多軸配向またはランダム配向の不織繊維ウェブ片を容易に製造することができる。

【0020】

不織繊維ウェブ片中の炭素繊維の含有量は、特に限定されないが、例えば５．０質量％以上９０質量％以下、好ましくは１５質量％以上７０質量％以下、より好ましくは３０質量％以上５０質量％以下であることができる。不織繊維ウェブ片中の炭素繊維の含有量を上述した範囲内とすることにより、プレス成型時における炭素繊維の流動性を十分なものとしつつ、得られる炭素繊維強化樹脂成型品の強度を十分なものとすることができる。

【0021】

また、不織繊維ウェブ片中の樹脂は、得られる炭素繊維強化樹脂成型品においてマトリクス樹脂として機能する。不織繊維ウェブ片中の樹脂は、特に限定されるものではなく、例えば、熱硬化性樹脂および熱可塑性樹脂のいずれであってもよい。

【0022】

熱硬化性樹脂としては、特に限定されないが、例えば、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、シアネート樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアセタール樹脂等が挙げられ、これらのうち１種を単独でまたは２種以上を組み合わせで用いることができる。

【0023】

熱可塑性樹脂としては、特に限定されないが、例えば、ポリアミド、ポリオレフィン、ポリエステル、ポリカーボネート、アクリル樹脂、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレン共重合体、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレンスルフィド、ポリテトラフロロエチレン等が挙げられ、これらのうち１種を単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる。

【0024】

上述した中でも、不織繊維ウェブ片中の樹脂は、好ましくは熱可塑性樹脂を含む。熱可塑性樹脂は、プレス成型時において溶融して流動化しやすい。したがって、不織繊維ウェブ片中の炭素繊維も熱可塑性樹脂の流動化に伴い流動化しやすくなり、金型に存在する凹部に対してより容易に不織繊維ウェブ片由来の材料が流れ込む。一方で、不織繊維ウェブ片中に樹脂が多量に含まれる場合には、炭素繊維と分離しやすく、このため金型に凹部が存在する場合には、樹脂のみが凹部に流れ込む問題があった。しかしながら、本実施形態に係る方法においては、炭素繊維が樹脂と共に移動しやすくなることから、上述した問題が抑制されている。

【0025】

また、不織繊維ウェブ片中の樹脂はいかなる形態で存在していてもよい。例えば、樹脂は樹脂繊維や粒状をなしており、不織繊維ウェブ片中に分散してもよい。あるいは、樹脂はシート状をなして、炭素繊維のシートの表面に付着していてもよいし、または不織繊維ウェブ片中の炭素繊維間に含侵した状態であってもよい。また、不織繊維ウェブ片中の樹脂は、上述したような形態のうち、複数の形態で同時に存在していてもよい。

【0026】

上述した中でも、樹脂は、樹脂繊維を含むことが好ましい。樹脂繊維は、炭素繊維とともに混合して樹脂繊維が均一に分散した不織繊維ウェブ片を容易に製造することができる。また、樹脂繊維を不織繊維ウェブ片中に含める場合、不織繊維ウェブ片中の樹脂繊維の含有量の容易かつ精確に調節することができる。

【0027】

不織繊維ウェブ片中の樹脂の含有量は、特に限定されないが、例えば１０質量％以上９５質量％以下、好ましくは３０質量％以上７５質量％以下、より好ましくは５０質量％以上７０質量％以下であることができる。不織繊維ウェブ片中の樹脂の含有量を上述した範囲内とすることにより、プレス成型時における樹脂の過度の流動抑制しつつ、プレス成型時における成型性を良好なものとすることができる。

【0028】

また、不織繊維ウェブ片中には、他の補強繊維が含まれていてもよい。このような補強繊維としては、ガラス繊維、アラミド繊維、ケブラー繊維、ダイニーマ繊維、バサルト繊維、ボロン繊維、金属繊維等が挙げられる。

【0029】

また、不織繊維ウェブ片は、多軸配向またはランダム配向をなしている。ここで、多軸配向またはランダム配向をなすとは、炭素繊維および含まれる場合には他の補強繊維が、多軸またはランダムに配向していることをいう。多軸配向としては、例えば異なる方向に配向した炭素繊維層が複数層積層されることにより達成することができる。また、ランダム配向としては、例えば、炭素繊維の短繊維を樹脂中に分散させるあるいは再生炭素繊維を用いることにより達成できる。再生炭素繊維は、多くの場合、リサイクル前の炭素繊維強化樹脂材料中の炭素繊維の配向を維持することが困難であり、綿状で回収される。したがって、再生炭素繊維は、回収された時点では、多くの場合ランダム配向をなしている。また、再生炭素繊維は、資源の有効活用の観点から、ひいては環境負荷の抑制の観点から有利である。

【0030】

また、不織繊維ウェブ片の多軸配向またはランダム配向の程度は、ＪＩＳ Ｌ １９１３：２０１０の一般不織布試験方法に規定される引張強度に基づくたてよこ比により、表すことも可能である。不織繊維ウェブ片のたてよこ比（たて方向の引張強度：よこ方向の引張強度）は、例えば、３０：１～１：３０、好ましくは１５：１～１：１５、より好ましくは、５：１～１：５である。なお、たてよこ比における方向に関し、不織繊維ウェブ片を平面視した際に、外形をなす任意の点のうち最も大きい距離を有する２点をつないだ方向を「たて」とし、たてに対して垂直に交わる方向を横とする。なお、一方向プリプレグの引張強度のたてよこ比は、上記の範囲を大きく外れる。

【0031】

なお、不織繊維ウェブ片の種類によっては、非常に薄い等の理由により引張強度試験の実施が困難な場合がある。この場合においては、例えば、不織繊維ウェブ片が、それぞれ同方向を向くように複数重ねて密着させてシートを作成し、このシートについて引張強度試験を行ってもよい。そして、シートの引張強度試験の結果に基づき得られるシートのたてよこ比を、不織繊維ウェブ片のたてよこ比としてもよい。

【0032】

また、不織繊維ウェブ片は、例えば、不織繊維ウェブを形成し、これを小片に裁断することにより得ることができる。不織繊維ウェブの形成方法としては、特に限定されるものではなく、例えば、カーディング等に代表される乾式法、湿式法のいずれも用いることができる。すなわち、不織繊維ウェブは、カーディング処理された繊維ウェブ等の乾式不織布および／または湿式不織布を含むことができる。なお、樹脂として樹脂繊維を用いる場合には、スパンボンド法またはメルトブローン法により樹脂の繊維ウェブを形成し、これを湿式法または乾式法により形成した炭素繊維の繊維ウェブと組み合わせてもよい。また、得れた繊維ウェブは単独で不織繊維ウェブとしてもよいし、以下に説明するように複数の繊維ウェブを積層して不織繊維ウェブとしてもよい。

【0033】

また、所定の重量、厚みを得るために、また多軸配向もしくはランダム配向を得るために、上述した方法により得られた複数の繊維ウェブを適宜積層することが好ましい。繊維ウェブの積層方法としては、一方向ウェブ、クロスレイウェブ、クリスクロスウェブのいずれであってもよいが、容易に多軸配向もしくはランダム配向を得る観点から、クロスレイウェブまたはクリスクロスウェブとすることが好ましい。

【0034】

また、積層した複数の繊維ウェブを結合させるために、または一枚の繊維ウェブの厚みを調整するために、繊維ウェブ中の繊維同士を接着または絡合させてもよい。接着方法としては、例えば、接着樹脂を含むエマルジョンまたは溶液を含侵、スプレー、塗布する方法や、繊維ウェブを加熱して融着させる方法が挙げられる。また、繊維ウェブに樹脂のシートを配置し、プレスすることにより、上記の目的を達成してもよい。

【0035】

また、絡合方法としては、ニードルパンチ、水流ジェット、気流ジェット、ファイブリッド等が挙げられる。上述した中でも、炭素繊維はそれ自身が溶融せず、また剛性を有することから、ニードルパンチにより繊維ウェブ中の繊維同士を絡合させることが好ましい。
以上のようにして得られた不織繊維ウェブを適宜裁断し、不織繊維ウェブ片を得ることができる。

【0036】

不織繊維ウェブ片の主面の面積は、金型の表面積より小さいものであれば特に限定されないが、例えば、０．０１０ｃｍ^２以上１００ｃｍ^２以下、好ましく０．５０ｃｍ^２以上１０ｃｍ^２以下、より好ましくは、１．０ｃｍ^２以上５．０ｃｍ^２以下である。このように、比較的小さな小片とすることにより、不織繊維ウェブ片中の炭素繊維の流動性を十分なものとすることができ、また、上記の範囲内であれば取り扱いも容易である。

【0037】

また、不織繊維ウェブ片の目付量は、特に限定されないが、例えば、１０ｇ／ｍ^２以上８００ｇ／ｍ^２以下、好ましく３０ｇ／ｍ^２以上５００ｇ／ｍ^２以下、より好ましくは、５０ｇ／ｍ^２以上３００ｇ／ｍ^２以下である。このように、比較的小さな小片とすることにより、不織繊維ウェブ片中の炭素繊維の流動性を十分なものとすることができ、また、上記の範囲内であれば取り扱いも容易である。

【0038】

＜２．第１の工程＞
第１の工程においては、金型の凹部の少なくとも一部上に炭素繊維と樹脂とを含む多軸配向またはランダム配向の不織繊維ウェブ片を複数配置して、金型上に不織繊維ウェブ片を含む繊維ウェブの積層体を形成する。

【0039】

図１は、本発明の一実施形態に係る炭素繊維強化樹脂成型品の製造方法に用いられる金型の一方を説明する平面図である。なお、図１に示す金型は、あくまでも金型の一例であって金型としては任意の形状の金型を使用することが可能である。

【0040】

図１に示す金型２００Ａは、対をなす他の金型２００Ｂとともに繊維ウェブの積層体をプレス成型して、図２に示す炭素繊維強化樹脂成型品１００を形成するのに用いられる。金型２００Ａは、全体として方形状をなし、その角部が面取りされた平面形状を有している。そして、金型２００Ａは、円筒状の凹部２１０Ａ～Ｆと、ハニカム形状の凹部２２０と溝状の凹部２３０Ａ～２３０Ｆとを有している。これらの凹部２１０Ａ～Ｆ、２２０、２３０Ａ～２３０Ｆは、最大幅が例えば０．５０ｍｍ以上１０ｍｍ以下、好ましくは１．０ｍｍ以上３．０ｍｍ以下である。また、凹部２１０Ａ～Ｆ、２２０、２３０Ａ～２３０Ｆは、その深さが例えば０．１０ｍｍ以上２０ｍｍ以下、好ましくは０．５０ｍｍ以上５．０ｍｍ以下である。このような幅および／または深さの凹部においては、一般には、プレス成型時において炭素繊維が入りにくい傾向にある。このため、従来、このような幅、房化を有する凹部に材料が流れ込まず、凹部に空隙が生じやすくなる結果、凹部に応じた形状に成型できない問題があった。一方で、本実施形態においては、上述した不織繊維ウェブ片を用いることにより、このような問題を防止している。

【0041】

また、繊維ウェブ中の樹脂の含有量を増加させて材料の流動性を向上させることも考えられる。しかしながら、従来の方法を用いると、樹脂と炭素繊維とが分離しやすくなるため、流動性の高い樹脂が凹部に流れ込みやすい傾向にある。この結果、従来凹部に対応する部位に樹脂のみが存在する問題があった。このような問題についても、本実施形態においては、上述した不織繊維ウェブ片を用いることにより、このような問題を防止している。

【0042】

そして、金型２００Ａおよび金型２００Ｂを用いて形成される炭素繊維強化樹脂成型品１００は、理想的には図２に示すような形状を有する。炭素繊維強化樹脂成型品１００には、金型２００Ａの凹部２１０Ａ～２１０Ｆ、２２０、２３０Ａ～２３０Ｆに対応する凸部１１０Ａ～１１０Ｆ、１２０、１３０Ａ～１３０Ｆが形成されている。

【0043】

そして、図３に示すように、本工程においては、まず、このような金型２００Ａの凹部２１０Ａ～２１０Ｆ、２２０、２３０Ａ～２３０Ｆ上に、不織繊維ウェブ片１５０を配置する。なお、この場合において、不織繊維ウェブ片１５０は、不規則に配置してもよいし、規則的に配置してもよい。また、従来の一方向プリプレグとは異なり、不織繊維ウェブ片１５０の配置時においてその方向を調節する必要もない。したがって、本実施形態においては、乱雑かつ不規則に不織繊維ウェブ片１５０を配置した場合であっても、炭素繊維強化樹脂成型品１００の疑似等方性が担保される。

【0044】

また、図示の態様に限定されず、不織繊維ウェブ片１５０は、金型２００Ａの凹部２１０Ａ～２１０Ｆ、２２０、２３０Ａ～２３０Ｆのうち少なくとも一部、例えば成型が困難な凹部の上に配置されていればよい。

【0045】

次に、本実施形態においては、不織繊維ウェブ片１５０上から、金型２００Ａを覆うように繊維ウェブシート１６０を配置し、繊維ウェブの積層体１７０を形成する。このように、不織繊維ウェブ片１５０とは別途に比較的大きな繊維ウェブシート１６０を配置することにより、繊維ウェブシート１６０は、凹部２１０Ａ～Ｆ、２２０、２３０Ａ～２３０Ｆ以外の部位についての成型材料となることができる。また、このような繊維ウェブシート１６０を用いることにより、積層体１７０が崩れることが防止されるとともに、不織繊維ウェブ片１５０を全体にわたって配置する手間を省略することができる。

【0046】

このような繊維ウェブシート１６０としては、特に限定されず、疑似等方性の炭素繊維の不織布または織布であることができる。また、繊維ウェブシート１６０に使用される炭素繊維および樹脂としては、不織繊維ウェブ片１５０に用いることのできるものと同様である。なお、繊維ウェブシート１６０に用いられる炭素繊維および樹脂は、不織繊維ウェブ片１５０に用いられる炭素繊維および樹脂と共通することが好ましい。特に、繊維ウェブシート１６０は、不織繊維ウェブ片１５０の裁断前の繊維ウェブであることが好ましい。これにより、得られる炭素繊維強化樹脂成型品１００の物理的特性および組成をより均一とすることができる。

【0047】

＜３．第２の工程＞
本工程においては、積層体１７０をプレス成型して炭素繊維強化樹脂成型品１００を得る。具体的には、図５に示すように、プレス成型装置のダイセット３００Ａおよびダイセット３００Ｂに担持した金型２００Ａおよび２００Ｂにより積層体１７０をプレスする。

【0048】

プレス成型装置としては、樹脂や炭素繊維の種類また製造する炭素繊維強化樹脂成型品１００によって適宜選択することができる。例えば、熱可塑性樹脂を樹脂として用いる場合、プレス成型装置として、ヒートアンドクールプレス成型装置を用いることができる。

【0049】

プレス条件としては、積層体１７０を構成する樹脂の種類等に応じて適宜変更できるが、プレス温度は、例えば、１５０℃以上５００℃以下、好ましくは１８０℃以上４００℃以下、より好ましくは２００℃以上３５０℃以下であることができる。また、プレス圧は、例えば５．０Ｋｇｆ／ｃｍ^２以上２，５００Ｋｇｆ／ｃｍ^２以下、好ましくは５０Ｋｇｆ／ｃｍ^２以上１，０００Ｋｇｆ／ｃｍ^２以下、より好ましくは１００Ｋｇｆ／ｃｍ^２以上５００Ｋｇｆ／ｃｍ^２以下であることができる。プレス時間は、例えば３０秒以上３，６００秒以下、好ましくは６０秒以上１，８００秒以下、より好ましくは１８０秒以上６００秒以下であることができる。

【0050】

また、樹脂の種類に応じて、金型２００Ａ、２００Ｂを加熱したり、金型２００Ａ、２００Ｂにより積層体１７０を押圧して、脱気を行ってもよい。

【0051】

以上、本実施形態によれば、金型２００Ａの凹部２１０Ａ～Ｆ、２２０、２３０Ａ～２３０Ｆの少なくとも一部上に炭素繊維と樹脂とを含む多軸配向またはランダム配向の不織繊維ウェブ片１５０を複数配置して、金型２００Ａ上に不織繊維ウェブ片１５０を含む繊維ウェブの積層体１７０を形成することにより、細かな凹部２１０Ａ～Ｆ、２２０、２３０Ａ～２３０Ｆに対応した細かな凸部１１０Ａ～Ｆ、１２０、１３０Ａ～１３０Ｆを容易かつ適切に形成することができる。

【0052】

すなわち、不織繊維ウェブ片１５０は、金型２００Ａと比較して小片であり、このような小片の不織繊維ウェブ片１５０は、プレス成型の際において、その炭素繊維同士の絡まりが少なく、炭素繊維が流動しやすくなっている。さらに、不織繊維ウェブ片１５０は、多軸配向またはランダム配向であるため、炭素繊維は比較的多方向に移動することができる。このため、図６に示すように、例えば凹部２１０Ａにおいて、炭素繊維と樹脂とが比較的に均一になった状態で、不織繊維ウェブ片１５０由来の炭素繊維と樹脂とが流れ込み、比較的均一な凸部１１０Ａが形成される。

【0053】

これに対し、不織繊維ウェブ片１５０を用いなかった場合、例えば、単に繊維ウェブシート１６０を積層したのみである場合、均一な凸部を適切に形成することが困難である。例えば、凹部２１０Ａ上に繊維ウェブシート１６０を配置しても、例えば、凹部２１０Ａ上の炭素繊維は周辺の炭素繊維と絡み合い、プレス成型時において流動しにくい状態となる。この結果、図７に示すように凹部２１０Ａにおいて、樹脂および炭素繊維が好適に流れ込まず空洞２１１が生じる結果、得られる炭素繊維強化樹脂成型品４００Ａにおいて、一部が欠損した凸部４１０Ａが形成されてしまう。

【0054】

あるいは、繊維ウェブシート１６０中の樹脂の含有量を増加させて材料の流動性を向上させることも考えられる。しかしながら、このような場合、樹脂の流動性が炭素繊維の流動性と比して過剰となる結果、繊維ウェブシート中の樹脂と炭素繊維が分離してしまい、
樹脂が優先的に流れ込む結果、図８に示すように得られる炭素繊維強化樹脂成型品４００Ｂにおいて、先端側に樹脂領域４１２と基端側に樹脂と炭素繊維とが混在する混在領域４１１とを有する不均一な凸部４１０Ｂが形成されてしまう。
また、一方向プリプレグを用いた場合にも、プレス成型時における炭素繊維の移動方向が制限されてしまう結果、同様の問題が起きやすい。

【0055】

また、多軸配向またはランダム配向の不織繊維ウェブ片１５０を用いることにより、比較的乱雑に不織繊維ウェブ片１５０を金型２００Ａ上に配置した場合であっても、容易に
疑似等方性の炭素繊維強化樹脂成型品１００を得ることができる。これに対し、一方向プリプレグを用いた場合には、疑似等方性の炭素繊維強化樹脂成型品を得るためには、特別な工夫を行って疑似等方性を担保することが必要となる。

【0056】

以上、本発明について好適な実施形態に基づき詳細に説明したが、本発明はこれに限定されず、各構成は、同様の機能を発揮し得る任意のものと置換することができ、あるいは、任意の構成を付加することもできる。

【実施例0057】

以下、本発明を実施例によりさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例によって限定されるものではない。

【0058】

（実施例１）
１．不織繊維ウェブ片および繊維ウェブシートの製造
まず、再生炭素繊維（繊維長：５０ｍｍ）と樹脂繊維としてのポリアミド繊維（繊維長５１ｃｍ、繊度：２．２ｄｔｅｘ）とをそれぞれオープナーで開繊した。次いで、開戦した再生炭素繊維とポリアミド繊維とを重量比で６１：７１となるように混合し、混合繊維を得た。

【0059】

次に、混合繊維をワイヤーカード機に投入し、幅３０ｃｍ繊維ウェブを得た。この繊維ウェブについて、製造時の機械方向をたて、横断方向をよことして、ＪＩＳ Ｌ １９１３：２０１０の一般不織布試験方法に規定される引張強度を行った。繊維ウェブの引張強度に基づくたてよこ比は、およそ５：１であった。次に、得られた繊維ウェブをクロスレイヤー機を用いて積層してクロスレイウェブとし、複数の繊維ウェブが積層された積層繊維ウェブを得た。

【0060】

次に、積層繊維ウェブをニードルパンチ機へ投入し、積層繊維ウェブ中の繊維を絡合させて幅３０ｃｍ、長さ７０ｃｍの第１の繊維ウェブシートを得た。この第１の繊維ウェブシートを３枚重ね、ダブルプレスベルト機に投入して、２７０℃、６１．２ｋｇｆ／ｃｍ^２の圧力にて３０秒程度、ナイロン樹脂を溶融させながら圧着し、冷却して積層繊維ウェブシートを得た。積層繊維ウェブシートは、金型の大きさに合わせて長さ３４ｃｍ、幅２６ｃｍに裁断し、第２の繊維ウェブシートとした。

【0061】

第２の繊維ウェブシートの一部について、幅１．０ｃｍ、長さ３．０ｃｍの短冊状に裁断し、不織繊維ウェブ片を得た。この不織繊維ウェブ片について、ＪＩＳ Ｌ １９１３：２０１０の一般不織布試験方法に規定される引張強度を行った。この結果不織繊維ウェブ片の引張強度に基づくたてよこ比は、およそ１０３ｋＰａ：３４ｋＰａ、すなわちおよそ３：１であった。

【0062】

２．繊維ウェブの積層（第１の工程）
図１に示すような金型を用意し、ヒートアンドクールプレス成型装置に配置した。金型の大きさは長さ２７ｃｍ、幅１９ｃｍであった。次に、不織繊維ウェブ片を１００ｇ量り取り、この金型の凹部を覆うように、適宜配置した。次に、第２の繊維ウェブシートを６枚金型および不織繊維ウェブ片の上から積層し、繊維ウェブの積層体を得た。

【0063】

３．プレス成型（第２の工程）
積層体を配置した金型の上から、対となる金型をかぶせて閉じ、２６５℃まで昇温した。次に、上に配置した金型を数回上下させることにより金型を数回開閉し、積層体内の脱気を行った。

【0064】

次に、金型の温度を２６５℃に保持したまま、金型の面に２０４ｋｇｆ／ｃｍ^２の圧力にての圧力をかけ１８０秒保持した。その後、金型を９０℃まで水冷により冷却し、金型から成型体を取り出して、実施例に係る炭素繊維強化樹脂成型品を得た。

【0065】

（比較例１）
第１の工程において、不織繊維ウェブ片を用いず、金型上に第２の繊維ウェブシート７枚を積層して繊維ウェブの積層体を得た以外は、実施例と同様にして、比較例に係る炭素繊維強化樹脂成型品を得た。

【0066】

（実施例２）
不織繊維ウェブ片および繊維ウェブシートの製造時において、樹脂繊維としてのポリアミド繊維の含有量を再生炭素繊維とポリアミド繊維とを重量比で９０：５６となるように混合した以外は、実施例１と同様にして、実施例２に係る炭素繊維強化樹脂成型品を得た。

【0067】

（比較例２）
不織繊維ウェブ片および繊維ウェブシートの製造時において、樹脂繊維としてのポリアミド繊維の含有量を再生炭素繊維とポリアミド繊維とを重量比で９０：５６となるように混合した以外は、比較例１と同様にして、実施例２に係る炭素繊維強化樹脂成型品を得た。

【0068】

実施例１、２に係る炭素繊維強化樹脂成型品の写真画像と、比較例１、２に係る炭素繊維強化樹脂成型品の写真画像とを図９～１２にそれぞれ示す。図８、１０に示すように、実施例１、２に係る炭素繊維強化樹脂成型品は、ほぼ全ての凸部が適切に形成されており、かつ凸部において樹脂と炭素繊維との分離が観察できないあるいは抑制されていた。これに対し、図９に示すように、比較例１に係る炭素繊維強化樹脂成型品においては、形成された凸部において炭素繊維と樹脂との分離が多く観察された。また図１１に示すように、比較例２に係る炭素繊維強化樹脂成型品においては、欠損した凸部が多数観察された。

【符号の説明】

【0069】

１００ 炭素繊維強化樹脂成型品
１１０Ａ、１１０Ｂ、１１０Ｃ、１１０Ｄ、１１０Ｅ、１１０Ｆ、１２０、１３０Ａ、１３０Ｂ、１３０Ｃ、１３０Ｄ、１３０Ｅ、１３０Ｆ 凸部
１５０ 不織繊維ウェブ片
１６０ 繊維ウェブシート
１７０ 積層体
２００Ａ、２００Ｂ 金型
２１０Ａ、２１０Ｂ、２１０Ｃ、２１０Ｄ、２１０Ｅ、２１０Ｆ、２２０、２３０Ａ、２３０Ｂ、２３０Ｃ、２３０Ｄ、２３０Ｅ、２３０Ｆ 凹部
３００Ａ、３００Ｂ ダイセット

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】