知財求人 - 知財ポータルサイト「IP Force」
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024175406
(43)【公開日】2024-12-18
(54)【発明の名称】樹脂組成物
(51)【国際特許分類】
C08L 101/00 20060101AFI20241211BHJP
C08G 59/40 20060101ALI20241211BHJP
H01L 23/29 20060101ALI20241211BHJP
【ＦＩ】
C08L101/00
C08G59/40
H01L23/30 R
【審査請求】未請求
【請求項の数】14
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2023093176
(22)【出願日】2023-06-06
(71)【出願人】
【識別番号】000000066
【氏名又は名称】味の素株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110002147
【氏名又は名称】弁理士法人酒井国際特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】阪内 啓之
【テーマコード（参考）】
4J002
4J036
4M109
【Ｆターム（参考）】
4J002CD041
4J002DJ016
4J002EX038
4J002EX067
4J002FB146
4J002FD016
4J002FD207
4J002FD208
4J002GQ05
4J036AA05
4J036AA06
4J036AB01
4J036AD08
4J036AH04
4J036DB15
4J036DC40
4J036FA05
4J036FA13
4J036JA08
4M109AA01
4M109BA03
4M109CA21
4M109CA22
4M109EA02
4M109EB02
4M109EB04
4M109EB09
4M109EB12
4M109EB19
(57)【要約】
【課題】封止時のボイド発生を抑制すると共に、硬化後にはクラック発生も抑制し得る、新規の樹脂組成物を提供する。
【解決手段】下記溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を満たす、樹脂組成物。
＜溶融粘度条件＞
１２０℃で溶融粘度を測定した際の初期の溶融粘度をＭＶ１（Ｐａ・ｓ）、２分経過時の溶融粘度をＭＶ２（Ｐａ・ｓ）としたとき、
ＭＶ２／ＭＶ１≦１０、かつ、ＭＶ２≦３０００
である。
＜貯蔵弾性率条件＞
該樹脂組成物を１５０℃で６０分間加熱して得られる硬化物の、２３℃における貯蔵弾性率をＳＭ１（ＧＰａ）、温度Ｔにおける貯蔵弾性率をＳＭ２（ＧＰａ）としたとき、
０．４＜ＳＭ２／ＳＭ１
である。ここで、温度Ｔは、該硬化物のガラス転移温度をＴｇ（℃）としたとき、Ｔｇ－３０（℃）である。
【選択図】なし
【解決手段】下記溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を満たす、樹脂組成物。
＜溶融粘度条件＞
１２０℃で溶融粘度を測定した際の初期の溶融粘度をＭＶ１（Ｐａ・ｓ）、２分経過時の溶融粘度をＭＶ２（Ｐａ・ｓ）としたとき、
ＭＶ２／ＭＶ１≦１０、かつ、ＭＶ２≦３０００
である。
＜貯蔵弾性率条件＞
該樹脂組成物を１５０℃で６０分間加熱して得られる硬化物の、２３℃における貯蔵弾性率をＳＭ１（ＧＰａ）、温度Ｔにおける貯蔵弾性率をＳＭ２（ＧＰａ）としたとき、
０．４＜ＳＭ２／ＳＭ１
である。ここで、温度Ｔは、該硬化物のガラス転移温度をＴｇ（℃）としたとき、Ｔｇ－３０（℃）である。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
下記溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を満たす、樹脂組成物。
＜溶融粘度条件＞
１２０℃で溶融粘度を測定した際の初期の溶融粘度をＭＶ１（Ｐａ・ｓ）、２分経過時の溶融粘度をＭＶ２（Ｐａ・ｓ）としたとき、
ＭＶ２／ＭＶ１≦１０、かつ、ＭＶ２≦３０００
である。
＜貯蔵弾性率条件＞
該樹脂組成物を１５０℃で６０分間加熱して得られる硬化物の、２３℃における貯蔵弾性率をＳＭ１（ＧＰａ）、温度Ｔにおける貯蔵弾性率をＳＭ２（ＧＰａ）としたとき、
０．４＜ＳＭ２／ＳＭ１
である。ここで、温度Ｔは、該硬化物のガラス転移温度をＴｇ（℃）としたとき、Ｔｇ－３０（℃）である。
＜溶融粘度条件＞
１２０℃で溶融粘度を測定した際の初期の溶融粘度をＭＶ１（Ｐａ・ｓ）、２分経過時の溶融粘度をＭＶ２（Ｐａ・ｓ）としたとき、
ＭＶ２／ＭＶ１≦１０、かつ、ＭＶ２≦３０００
である。
＜貯蔵弾性率条件＞
該樹脂組成物を１５０℃で６０分間加熱して得られる硬化物の、２３℃における貯蔵弾性率をＳＭ１（ＧＰａ）、温度Ｔにおける貯蔵弾性率をＳＭ２（ＧＰａ）としたとき、
０．４＜ＳＭ２／ＳＭ１
である。ここで、温度Ｔは、該硬化物のガラス転移温度をＴｇ（℃）としたとき、Ｔｇ－３０（℃）である。
【請求項2】
下記式（Ａ－１）で表されるシラン化合物（ａ１）を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
（ＲＯ）ｎＳｉＡｒ４－ｎ （Ａ－１）
（式中、Ｒはアルキル基を表し、Ａｒは置換基を有していてもよいアリール基を表し、ｎは１又は２を表す。）
（ＲＯ）ｎＳｉＡｒ４－ｎ （Ａ－１）
（式中、Ｒはアルキル基を表し、Ａｒは置換基を有していてもよいアリール基を表し、ｎは１又は２を表す。）
【請求項3】
酸無水物系硬化剤及びアミン系硬化剤から選択される１種以上の硬化剤（ｂ１）、及び
イミダゾール系硬化促進剤から選択される１種以上の硬化促進剤（ｃ１）
の少なくとも一方を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
イミダゾール系硬化促進剤から選択される１種以上の硬化促進剤（ｃ１）
の少なくとも一方を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項4】
酸無水物系硬化剤及びアミン系硬化剤から選択される１種以上の硬化剤（ｂ１）、及び
イミダゾール系硬化促進剤から選択される１種以上の硬化促進剤（ｃ１）
の少なくとも一方を含む、請求項２に記載の樹脂組成物。
イミダゾール系硬化促進剤から選択される１種以上の硬化促進剤（ｃ１）
の少なくとも一方を含む、請求項２に記載の樹脂組成物。
【請求項5】
さらに他のシラン化合物（ａ２）を含む、請求項２に記載の樹脂組成物。
【請求項6】
シラン化合物（ａ１）に対する、硬化剤（ｂ１）と硬化促進剤（ｃ１）の合計の質量比［（硬化剤（ｂ１）＋硬化促進剤（ｃ１））／シラン化合物（ａ１）］が１以上である、請求項４に記載の樹脂組成物。
【請求項7】
シラン化合物（ａ１）に対するシラン化合物（ａ２）の質量比（シラン化合物（ａ２）／シラン化合物（ａ１））が０．１以上である、請求項５に記載の樹脂組成物。
【請求項8】
平均粒径３μｍ以下の無機充填材を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項9】
応力緩和剤を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項10】
モールドアンダーフィル用である、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項11】
請求項１～１０の何れか１項に記載の樹脂組成物の硬化物。
【請求項12】
請求項１～１０の何れか１項に記載の樹脂組成物の硬化物を含む、半導体パッケージ。
【請求項13】
ファンアウト（Ｆａｎ－Ｏｕｔ）型パッケージである、請求項１２に記載の半導体パッケージ。
【請求項14】
請求項１～１０の何れか１項に記載の樹脂組成物の硬化物を含む、半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、樹脂組成物に関する。さらには、硬化物、半導体パッケージ、及び半導体装置に関する。
【背景技術】
【0002】
半導体パッケージの製造方法として、小型化、低コスト化に寄与する観点から、半導体チップと半導体パッケージ用基板（回路基板）の間の狭ギャップの充填と半導体チップの全体封止とを封止樹脂材料を用いて一括で行うモールドアンダーフィル（ＭＵＦ）工法が期待されている。
【0003】
他方、電子機器の高集積度化及び多機能化の要求は増す一方であり、半導体パッケージにおいては、多ピン化によるバンプの小径化、狭ピッチ化及び狭ギャップ化や、半導体のマルチダイ化などに伴うチップの大面積化が進んでおり、さらにはウェハレベルパッケージ（ＷＬＰ）やパネルレベルパッケージ（ＰＬＰ）のように大面積を一括封止することも求められており、充填・封止時の樹脂材料の流動経路はより複雑化していることから、ＭＵＦ工法に用いられる封止樹脂材料（以下、「モールドアンダーフィル材」ともいう。）には、よりいっそう良好な流動性が求められている。
【0004】
流動性に優れる樹脂組成物として、例えば、特許文献１には、液状エポキシ樹脂と特定のラジカル重合性モノマーを含む樹脂組成物が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0005】
【特許文献1】特開２０１０－２４３１６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0006】
半導体パッケージの封止樹脂材料には、高周波環境で作動させる際の伝送損失を抑えるべく誘電特性に優れることや、ＷＬＰやＰＬＰの製造において大面積の封止層を形成する場合に反りの発生を抑制し得ることなど、種々の特性が要求されており、さらに斯かる要求は今後ますます厳しさを増す傾向にある。
【0007】
これらの要求に対応しつつ、前述のとおり狭ギャップの良好な充填性を達成するにあたり、封止樹脂材料に含有される無機充填材の小径化も望まれるが、これらの要求特性を満足させる封止樹脂材料に関しては、充填・封止時における流動性の悪化に起因してフローマークや未充填部（ボイド）が発生したり、さらには装置作動時の温度サイクルに伴いクラックが発生したりし易い傾向にあることを本発明者らは見出した。
【0008】
本発明の課題は、封止時のボイド発生を抑制すると共に、硬化後にはクラック発生も抑制し得る、新規の樹脂組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【0009】
本発明者らは、鋭意検討した結果、下記構成を有する樹脂組成物により上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成させるに至った。
【0010】
すなわち、本発明は以下の内容を含む。
＜１＞
下記溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を満たす、樹脂組成物。
＜溶融粘度条件＞
１２０℃で溶融粘度を測定した際の初期の溶融粘度をＭＶ１（Ｐａ・ｓ）、２分経過時の溶融粘度をＭＶ２（Ｐａ・ｓ）としたとき、
ＭＶ２／ＭＶ１≦１０、かつ、ＭＶ２≦３０００
である。
＜貯蔵弾性率条件＞
該樹脂組成物を１５０℃で６０分間加熱して得られる硬化物の、２３℃における貯蔵弾性率をＳＭ１（ＧＰａ）、温度Ｔにおける貯蔵弾性率をＳＭ２（ＧＰａ）としたとき、
０．４＜ＳＭ２／ＳＭ１
である。ここで、温度Ｔは、該硬化物のガラス転移温度をＴｇ（℃）としたとき、Ｔｇ－３０（℃）である。
＜２＞
下記式（Ａ－１）で表されるシラン化合物（ａ１）を含む、＜１＞に記載の樹脂組成物。
（ＲＯ）ｎＳｉＡｒ４－ｎ （Ａ－１）
（式中、Ｒはアルキル基を表し、Ａｒは置換基を有していてもよいアリール基を表し、ｎは１又は２を表す。）
＜３＞
酸無水物系硬化剤及びアミン系硬化剤から選択される１種以上の硬化剤（ｂ１）、及び
イミダゾール系硬化促進剤から選択される１種以上の硬化促進剤（ｃ１）
の少なくとも一方を含む、＜１＞に記載の樹脂組成物。
＜４＞
酸無水物系硬化剤及びアミン系硬化剤から選択される１種以上の硬化剤（ｂ１）、及び
イミダゾール系硬化促進剤から選択される１種以上の硬化促進剤（ｃ１）
の少なくとも一方を含む、＜２＞に記載の樹脂組成物。
＜５＞
さらに他のシラン化合物（ａ２）を含む、＜２＞～＜４＞の何れかに記載の樹脂組成物。
＜６＞
シラン化合物（ａ１）に対する、硬化剤（ｂ１）と硬化促進剤（ｃ１）の合計の質量比［（硬化剤（ｂ１）＋硬化促進剤（ｃ１））／シラン化合物（ａ１）］が１以上である、＜３＞～＜５＞の何れかに記載の樹脂組成物。
＜７＞
シラン化合物（ａ１）に対するシラン化合物（ａ２）の質量比（シラン化合物（ａ２）／シラン化合物（ａ１））が０．１以上である、＜５＞又は＜６＞に記載の樹脂組成物。
＜８＞
平均粒径３μｍ以下の無機充填材を含む、＜１＞～＜７＞の何れかに記載の樹脂組成物。
＜９＞
応力緩和剤を含む、＜１＞～＜８＞の何れかに記載の樹脂組成物。
＜１０＞
モールドアンダーフィル用である、＜１＞～＜９＞の何れかに記載の樹脂組成物。
＜１１＞
＜１＞～＜１０＞の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物。
＜１２＞
＜１＞～＜１０＞の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物を含む、半導体パッケージ。
＜１３＞
ファンアウト（Ｆａｎ－Ｏｕｔ）型パッケージである、＜１２＞に記載の半導体パッケージ。
＜１４＞
＜１＞～＜１０＞の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物を含む、半導体装置。
＜１＞
下記溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を満たす、樹脂組成物。
＜溶融粘度条件＞
１２０℃で溶融粘度を測定した際の初期の溶融粘度をＭＶ１（Ｐａ・ｓ）、２分経過時の溶融粘度をＭＶ２（Ｐａ・ｓ）としたとき、
ＭＶ２／ＭＶ１≦１０、かつ、ＭＶ２≦３０００
である。
＜貯蔵弾性率条件＞
該樹脂組成物を１５０℃で６０分間加熱して得られる硬化物の、２３℃における貯蔵弾性率をＳＭ１（ＧＰａ）、温度Ｔにおける貯蔵弾性率をＳＭ２（ＧＰａ）としたとき、
０．４＜ＳＭ２／ＳＭ１
である。ここで、温度Ｔは、該硬化物のガラス転移温度をＴｇ（℃）としたとき、Ｔｇ－３０（℃）である。
＜２＞
下記式（Ａ－１）で表されるシラン化合物（ａ１）を含む、＜１＞に記載の樹脂組成物。
（ＲＯ）ｎＳｉＡｒ４－ｎ （Ａ－１）
（式中、Ｒはアルキル基を表し、Ａｒは置換基を有していてもよいアリール基を表し、ｎは１又は２を表す。）
＜３＞
酸無水物系硬化剤及びアミン系硬化剤から選択される１種以上の硬化剤（ｂ１）、及び
イミダゾール系硬化促進剤から選択される１種以上の硬化促進剤（ｃ１）
の少なくとも一方を含む、＜１＞に記載の樹脂組成物。
＜４＞
酸無水物系硬化剤及びアミン系硬化剤から選択される１種以上の硬化剤（ｂ１）、及び
イミダゾール系硬化促進剤から選択される１種以上の硬化促進剤（ｃ１）
の少なくとも一方を含む、＜２＞に記載の樹脂組成物。
＜５＞
さらに他のシラン化合物（ａ２）を含む、＜２＞～＜４＞の何れかに記載の樹脂組成物。
＜６＞
シラン化合物（ａ１）に対する、硬化剤（ｂ１）と硬化促進剤（ｃ１）の合計の質量比［（硬化剤（ｂ１）＋硬化促進剤（ｃ１））／シラン化合物（ａ１）］が１以上である、＜３＞～＜５＞の何れかに記載の樹脂組成物。
＜７＞
シラン化合物（ａ１）に対するシラン化合物（ａ２）の質量比（シラン化合物（ａ２）／シラン化合物（ａ１））が０．１以上である、＜５＞又は＜６＞に記載の樹脂組成物。
＜８＞
平均粒径３μｍ以下の無機充填材を含む、＜１＞～＜７＞の何れかに記載の樹脂組成物。
＜９＞
応力緩和剤を含む、＜１＞～＜８＞の何れかに記載の樹脂組成物。
＜１０＞
モールドアンダーフィル用である、＜１＞～＜９＞の何れかに記載の樹脂組成物。
＜１１＞
＜１＞～＜１０＞の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物。
＜１２＞
＜１＞～＜１０＞の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物を含む、半導体パッケージ。
＜１３＞
ファンアウト（Ｆａｎ－Ｏｕｔ）型パッケージである、＜１２＞に記載の半導体パッケージ。
＜１４＞
＜１＞～＜１０＞の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物を含む、半導体装置。
【発明の効果】
【0011】
本発明によれば、封止時のボイド発生を抑制すると共に、硬化後にはクラック発生も抑制し得る、新規の樹脂組成物を提供することができる。
【発明を実施するための形態】
【0012】
＜用語の説明＞
本明細書において、化合物又は基についていう「置換基を有していてもよい」という用語は、該化合物又は基の水素原子が置換基で置換されていない場合、及び、該化合物又は基の水素原子の一部又は全部が置換基で置換されている場合の双方を意味する。
本明細書において、化合物又は基についていう「置換基を有していてもよい」という用語は、該化合物又は基の水素原子が置換基で置換されていない場合、及び、該化合物又は基の水素原子の一部又は全部が置換基で置換されている場合の双方を意味する。
【0013】
以下、本発明について、実施形態及び例示物を示して詳細に説明する。ただし、本発明は下記の実施形態及び例示物に限定されるものではなく、本発明の特許請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施しうる。
【0014】
［樹脂組成物］
本発明の樹脂組成物は、下記溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を満たすことを特徴とする。
＜溶融粘度条件＞
１２０℃で溶融粘度を測定した際の初期の溶融粘度をＭＶ１（Ｐａ・ｓ）、２分経過時の溶融粘度をＭＶ２（Ｐａ・ｓ）としたとき、
ＭＶ２／ＭＶ１≦１０、かつ、ＭＶ２≦３０００
である。
＜貯蔵弾性率条件＞
該樹脂組成物を１５０℃で６０分間加熱して得られる硬化物の、２３℃における貯蔵弾性率をＳＭ１（ＧＰａ）、温度Ｔにおける貯蔵弾性率をＳＭ２（ＧＰａ）としたとき、
０．４＜ＳＭ２／ＳＭ１
である。ここで、温度Ｔは、該硬化物のガラス転移温度をＴｇ（℃）としたとき、Ｔｇ－３０（℃）である。
本発明の樹脂組成物は、下記溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を満たすことを特徴とする。
＜溶融粘度条件＞
１２０℃で溶融粘度を測定した際の初期の溶融粘度をＭＶ１（Ｐａ・ｓ）、２分経過時の溶融粘度をＭＶ２（Ｐａ・ｓ）としたとき、
ＭＶ２／ＭＶ１≦１０、かつ、ＭＶ２≦３０００
である。
＜貯蔵弾性率条件＞
該樹脂組成物を１５０℃で６０分間加熱して得られる硬化物の、２３℃における貯蔵弾性率をＳＭ１（ＧＰａ）、温度Ｔにおける貯蔵弾性率をＳＭ２（ＧＰａ）としたとき、
０．４＜ＳＭ２／ＳＭ１
である。ここで、温度Ｔは、該硬化物のガラス転移温度をＴｇ（℃）としたとき、Ｔｇ－３０（℃）である。
【0015】
先述のとおり、半導体パッケージの封止樹脂材料には、高周波環境で作動させる際の伝送損失を抑えるべく誘電特性に優れることや、ＷＬＰやＰＬＰの製造において大面積の封止層を形成する場合に反りの発生を抑制し得ることなど、種々の特性が要求されており、さらに斯かる要求は今後ますます厳しさを増す傾向にある。これらの要求に対応しつつ、ＭＵＦ工法において狭ギャップの良好な充填性を達成するにあたり、封止樹脂材料に含有される無機充填材の小径化も望まれるが、これらの要求特性を満足させる封止樹脂材料に関しては、充填・封止時における流動性の悪化に起因してフローマークや未充填部（ボイド）が発生したり、さらには装置作動時の温度サイクルに伴いクラックが発生したりし易い傾向にあることを本発明者らは見出した。
【0016】
これに対し、上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を満たす本発明の樹脂組成物によれば、封止時のボイド発生を抑制すると共に、硬化後にはクラック発生も抑制し得ることができる。
【0017】
－溶融粘度条件－
本発明の樹脂組成物は、１２０℃で溶融粘度を測定した際に、該溶融粘度が特定の時間依存性を呈する。
本発明の樹脂組成物は、１２０℃で溶融粘度を測定した際に、該溶融粘度が特定の時間依存性を呈する。
【0018】
詳細には、１２０℃で溶融粘度を測定した際の初期の溶融粘度をＭＶ１（Ｐａ・ｓ）、２分経過時の溶融粘度をＭＶ２（Ｐａ・ｓ）としたとき、ＭＶ１とＭＶ２が、
ＭＶ２／ＭＶ１≦１０、かつ、ＭＶ２≦３０００
の関係を満たす。
ＭＶ２／ＭＶ１≦１０、かつ、ＭＶ２≦３０００
の関係を満たす。
【0019】
ここで、樹脂組成物の溶融粘度を測定・評価するにあたっては、温度依存性測定（温度依存性モード）、時間依存性測定（時間依存性モード）、歪み・周波数依存性測定（歪み依存性モードや周波数依存性モード）などが挙げられる。本発明においては、封止時のボイド発生を抑制すると共に、硬化後にはクラック発生も抑制し得る樹脂組成物を達成するにあたり、温度１２０℃一定の条件下で時間依存性モードにて測定した溶融粘度が特定の時間依存性を充足することが重要であることを見出したものである。
【0020】
本発明においては、樹脂組成物の溶融粘度の時間依存性を、初期（測定開始時点ｔ）の溶融粘度ＭＶ１と、測定開始時点ｔから２分経過時の溶融粘度ＭＶ２とに基づき、特定・評価する。以下、ＭＶ１とＭＶ２とが満たすべき条件につき述べるが、これらＭＶ１及びＭＶ２は、後述の＜溶融粘度の測定＞に記載のとおり、動的粘弾性測定装置を用いて、温度１２０℃一定、歪み１ｄｅｇＣ、周波数１Ｈｚの条件下、時間依存性モードにて測定した際の、初期（測定開始時点ｔ）の溶融粘度の値と、測定開始時点ｔから２分経過時の溶融粘度の値に基づく。
【0021】
－－ＭＶ２／ＭＶ１比－－
封止時のボイド発生を抑制すると共に、硬化後にはクラック発生も抑制し得る樹脂組成物を達成する観点から、樹脂組成物は、１２０℃で溶融粘度を測定した際の初期の溶融粘度ＭＶ１（Ｐａ・ｓ）と、２分経過時の溶融粘度ＭＶ２（Ｐａ・ｓ）が、ＭＶ２／ＭＶ１≦１０の関係を満たす。
封止時のボイド発生を抑制すると共に、硬化後にはクラック発生も抑制し得る樹脂組成物を達成する観点から、樹脂組成物は、１２０℃で溶融粘度を測定した際の初期の溶融粘度ＭＶ１（Ｐａ・ｓ）と、２分経過時の溶融粘度ＭＶ２（Ｐａ・ｓ）が、ＭＶ２／ＭＶ１≦１０の関係を満たす。
【0022】
本発明の効果をより享受し得る観点から、とりわけ封止時のボイド発生をいっそう抑制し得る観点から、ＭＶ２／ＭＶ１比は、好ましくは９．５以下、９以下又は８．５以下、より好ましくは８以下、７以下又は６以下、さらに好ましくは５以下、４以下、３以下、２．５以下又は２以下である。該ＭＶ２／ＭＶ１比の下限は、特に限定されず、例えば、０．８以上、０．９以上、０．９５以上、１以上などとし得る。後述する貯蔵弾性率条件を満たすと共に、特にＭＶ２／ＭＶ１比が５以下であると、小径（例えば平均粒径３μｍ以下、２．５μｍ以下、２μｍ以下、１．５μｍ以下）の無機充填材を高配合する場合であっても、封止時のボイド発生を抑制すると共に、硬化後にはクラック発生も抑制し得る樹脂組成物を達成し易いことから好適である。
【0023】
－－ＭＶ２値－－
封止時のボイド発生を抑制すると共に、硬化後にはクラック発生も抑制し得る樹脂組成物を達成する観点から、樹脂組成物は、１２０℃で溶融粘度を測定した際、２分経過時の溶融粘度ＭＶ２（Ｐａ・ｓ）が、ＭＶ２≦３０００の関係を満たす。
封止時のボイド発生を抑制すると共に、硬化後にはクラック発生も抑制し得る樹脂組成物を達成する観点から、樹脂組成物は、１２０℃で溶融粘度を測定した際、２分経過時の溶融粘度ＭＶ２（Ｐａ・ｓ）が、ＭＶ２≦３０００の関係を満たす。
【0024】
本発明の効果をより享受し得る観点から、とりわけ封止時のボイド発生をいっそう抑制し得る観点から、また、フローマークの発生をいっそう抑制し得る観点から、ＭＶ２値は、好ましくは２８００以下、２６００以下、２４００以下又は２２００以下、より好ましくは２０００以下、１８００以下、１６００以下又は１５００以下、さらに好ましくは１４００以下、１２００以下、１０００以下、又は８００以下である。該ＭＶ２値の下限は特に限定されず、例えば、１００以上、１２０以上、１４０以上、１５０以上などとし得る。後述する貯蔵弾性率条件を満たすと共に、特にＭＶ２値が１５００以下であると、小径（例えば平均粒径３μｍ以下、２．５μｍ以下、２μｍ以下、１．５μｍ以下）の無機充填材を高配合する場合であっても、封止時のボイド発生を抑制すると共に、硬化後にはクラック発生も抑制し得る樹脂組成物を達成し易いことから好適である。
【0025】
１２０℃で溶融粘度を測定した際の初期の溶融粘度ＭＶ１値は、ＭＶ２値との関係において、ＭＶ２／ＭＶ１比が上記の条件を満たす限り特に限定されない。
【0026】
－貯蔵弾性率条件－
本発明の樹脂組成物は、該樹脂組成物を１５０℃で６０分間加熱して得られる硬化物が、特定の貯蔵弾性率を呈する。
本発明の樹脂組成物は、該樹脂組成物を１５０℃で６０分間加熱して得られる硬化物が、特定の貯蔵弾性率を呈する。
【0027】
詳細には、該樹脂組成物を１５０℃で６０分間加熱して得られる硬化物の、２３℃における貯蔵弾性率をＳＭ１（ＧＰａ）、温度Ｔにおける貯蔵弾性率をＳＭ２（ＧＰａ）としたとき、ＳＭ１とＳＭ２が、
０．４＜ＳＭ２／ＳＭ１
の関係を満たす。ここで、温度Ｔは、該硬化物のガラス転移温度をＴｇ（℃）としたとき、Ｔｇ－３０（℃）である。
０．４＜ＳＭ２／ＳＭ１
の関係を満たす。ここで、温度Ｔは、該硬化物のガラス転移温度をＴｇ（℃）としたとき、Ｔｇ－３０（℃）である。
【0028】
樹脂硬化物の貯蔵弾性率（Ｅ’）は、それがガラス状態にあるか、ゴム状態にあるかで大きく変化する、すなわちガラス転移温度の近傍で大きく変化する傾向にある。本発明においては、封止時のボイド発生を抑制すると共に、硬化後にはクラック発生も抑制し得る樹脂組成物を達成するにあたり、１５０℃で６０分間加熱して得られる硬化物の、２３℃における貯蔵弾性率と、該硬化物のガラス転移温度Ｔｇより３０℃低い温度Ｔ（＝Ｔｇ－３０）（℃）における貯蔵弾性率の比が特定の範囲にあることが重要であることを見出したものである。
【0029】
本発明においては、樹脂組成物の硬化物の、２３℃における貯蔵弾性率ＳＭ１と、該硬化物のガラス転移温度Ｔｇより３０℃低い温度Ｔ（＝Ｔｇ－３０）における貯蔵弾性率ＳＭ２の比、ＳＭ２／ＳＭ１に基づき、評価する。以下、ＳＭ１とＳＭ２とが満たすべき条件につき述べるが、これらＳＭ１及びＳＭ２は、後述の＜Ｔｇおよび貯蔵弾性率の測定＞に記載のとおり、動的機械分析装置（動的粘弾性測定装置）を用いて、周波数１Ｈｚ、昇温速度５℃／分の条件下、引張モードにて動的機械分析を行った際の、２３℃における貯蔵弾性率の値と、温度Ｔ（＝Ｔｇ－３０）（℃）における貯蔵弾性率の値に基づく。なお、Ｔｇは、同条件・同モードにて動的機械分析を行った際の、ｔａｎδ（＝損失弾性率Ｅ”／貯蔵弾性率Ｅ’）のピークの最大値を示す温度（℃）として決定する。
【0030】
－－ＳＭ２／ＳＭ１比－－
封止時のボイド発生を抑制すると共に、硬化後にはクラック発生も抑制し得る樹脂組成物を達成する観点から、樹脂組成物は、該樹脂組成物を１５０℃で６０分間加熱して得られる硬化物の、２３℃における貯蔵弾性率をＳＭ１（ＧＰａ）、温度Ｔにおける貯蔵弾性率をＳＭ２（ＧＰａ）としたとき、ＳＭ１とＳＭ２が、０．４＜ＳＭ２／ＳＭ１の関係を満たす。
封止時のボイド発生を抑制すると共に、硬化後にはクラック発生も抑制し得る樹脂組成物を達成する観点から、樹脂組成物は、該樹脂組成物を１５０℃で６０分間加熱して得られる硬化物の、２３℃における貯蔵弾性率をＳＭ１（ＧＰａ）、温度Ｔにおける貯蔵弾性率をＳＭ２（ＧＰａ）としたとき、ＳＭ１とＳＭ２が、０．４＜ＳＭ２／ＳＭ１の関係を満たす。
【0031】
本発明の効果をより享受し得る観点から、とりわけ硬化後におけるクラック発生をいっそう抑制し得る観点から、ＳＭ２／ＳＭ１比は、好ましくは０．４２以上又は０．４４以上、より好ましくは０．４５以上、０．４６以上、又は０．４８以上、さらに好ましくは０．５以上、０．５２以上、０．５４以上又は０．５５以上である。該ＳＭ２／ＳＭ１比の上限は、特に限定されず、例えば、１以下、０．９以下、０．８５以下、０．８以下などとし得る。先述の溶融粘度条件を満たすと共に、特にＳＭ２／ＳＭ１比が０．５以上であると、小径（例えば平均粒径３μｍ以下、２．５μｍ以下、２μｍ以下、１．５μｍ以下）の無機充填材を高配合する場合であっても、封止時のボイド発生を抑制すると共に、硬化後にはクラック発生も抑制し得る樹脂組成物を達成し易いことから好適である。
【0032】
ＳＭ１値は、ＳＭ２値との関係において上記のＳＭ２／ＳＭ１比の条件を満たす限り特に限定されないが、先述の溶融粘度条件との組み合わせにおいて、本発明の効果をより享受し得る観点から、好ましくは５０ＧＰａ以下、より好ましくは４５ＧＰａ以下、４０ＧＰａ以下、３５ＧＰａ以下又は３０ＧＰａ以下、さらに好ましくは２８ＧＰａ以下、２６ＧＰａ以下又は２５ＧＰａ以下である。該ＳＭ１値の下限は、特に限定されず、例えば、３ＧＰａ以上、４ＧＰａ以上、５ＧＰａ以上などとし得る。
【0033】
本発明の樹脂組成物を１５０℃で６０分間加熱して得られる硬化物のガラス転移温度Ｔｇは、良好な耐熱性を呈する半導体パッケージを実現する観点から、好ましくは１４０℃以上、より好ましくは１５０℃以上、さらに好ましくは１６０℃以上、１７０℃以上又は１８０℃以上である。該ガラス転移温度Ｔｇの上限は、特に限定されず、例えば２５０℃以下、２４０℃以下、２３０℃以下などとし得る。
【0034】
本発明の樹脂組成物は、上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を満たすと共に、半導体パッケージの製造にあたってＭＵＦ工法に適用し得る限り、すなわち、充填・封止時の条件下では流動性を呈し、硬化後には封止層を形成し得る限り、その組成は特に限定されない。
【0035】
以下、上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を満たす観点から好適な組成・配合成分について説明する。
【0036】
－エポキシ樹脂－
本発明の樹脂組成物は、良好な誘電特性を呈する硬化物をもたらすと共に、充填・封止時には良好な流動性を呈することができる観点から、エポキシ樹脂を含むことが好ましい。
本発明の樹脂組成物は、良好な誘電特性を呈する硬化物をもたらすと共に、充填・封止時には良好な流動性を呈することができる観点から、エポキシ樹脂を含むことが好ましい。
【0037】
エポキシ樹脂は、１分子中に１個以上（好ましくは２個以上）のエポキシ基を有する限り、その種類は特に限定されない。エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ｔｅｒｔ－ブチル－カテコール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、線状脂肪族エポキシ樹脂、ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂、スピロ環含有エポキシ樹脂、シクロヘキサン型エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、トリメチロール型エポキシ樹脂、テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂が挙げられる。ビスフェノール型エポキシ樹脂は、ビスフェノール構造を有するエポキシ樹脂を指し、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂が挙げられる。ビフェニル型エポキシ樹脂は、ビフェニル構造を有するエポキシ樹脂を指し、ここでビフェニル構造はアルキル基、アルコキシ基、アリール基等の置換基を有していてもよい。したがって、ビキシレノール型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂もビフェニル型エポキシ樹脂に含まれる。エポキシ樹脂は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0038】
エポキシ樹脂には、温度２０℃で液状のエポキシ樹脂（以下「液状エポキシ樹脂」という。）と、温度２０℃で固体状のエポキシ樹脂（以下「固体状エポキシ樹脂」という。）とがある。充填・封止時に良好な流動性を呈する樹脂組成物を実現する観点から、エポキシ樹脂として、液状エポキシ樹脂を含むことが好ましい。一実施形態において、エポキシ樹脂の全量（不揮発成分）を１００質量％としたとき、液状エポキシ樹脂の含有量は７０質量％以上（好ましくは８０質量％以上、９０質量％以上）であることが好適である。
【0039】
液状エポキシ樹脂としては、１分子中に２個以上のエポキシ基を有する液状エポキシ樹脂が好ましい。
【0040】
液状エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、エステル骨格を有する脂環式エポキシ樹脂等の脂環式エポキシ樹脂、シクロヘキサン型エポキシ樹脂、及びシクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂が好ましい。
【0041】
液状エポキシ樹脂の具体例としては、ＤＩＣ社製の「ＨＰ４０３２」、「ＨＰ４０３２Ｄ」、「ＨＰ４０３２ＳＳ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「８２８ＵＳ」、「８２８ＥＬ」、「ｊＥＲ８２８ＥＬ」、「８２５」、（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ８０７」、「１７５０」（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ１５２」（フェノールノボラック型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「６３０」、「６３０ＬＳＤ」、「６０４」（グリシジルアミン型エポキシ樹脂）；ＡＤＥＫＡ社製の「ＥＤ－５２３Ｔ」（グリシロール型エポキシ樹脂）；ＡＤＥＫＡ社製の「ＥＰ－３９５０Ｌ」、「ＥＰ－３９８０Ｓ」（グリシジルアミン型エポキシ樹脂）；ＡＤＥＫＡ社製の「ＥＰ－４０８８Ｓ」（ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＺＸ１０５９」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合品）；ナガセケムテックス社製の「ＥＸ－７２１」（グリシジルエステル型エポキシ樹脂）；ダイセル社製の「セロキサイド２０２１Ｐ」（エステル骨格を有する脂環式エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＺＸ１６５８」、「ＺＸ１６５８ＧＳ」（１，４－グリシジルシクロヘキサン型エポキシ樹脂）、三菱ケミカル社製の「ＹＸ８０００」（水添ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）等が挙げられる。
【0042】
エポキシ樹脂のエポキシ当量は、好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～３００ｇ／ｅｑ．の範囲にあり、その上限は、より好ましくは２５０ｇ／ｅｑ．以下、さらに好ましくは２４０ｇ／ｅｑ．以下、２２０ｇ／ｅｑ．以下、２００ｇ／ｅｑ．以下又は１８０ｇ／ｅｑ．以下である。エポキシ基当量は、エポキシ基１当量あたりの樹脂の質量である。このエポキシ当量は、ＪＩＳ Ｋ７２３６に従って測定することができる。
【0043】
上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を好適に満たす樹脂組成物を実現し易い観点から、樹脂組成物中のエポキシ樹脂の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％とした場合、好ましくは５質量％以上、より好ましくは１０質量％以上、さらに好ましくは１５質量％以上、２０質量％以上、２２質量％以上、２４質量％以上又は２５質量％以上である。該含有量の上限は、特に限定されず、樹脂組成物に要求される特性に応じて決定してよいが、例えば、９０質量％以下、８０質量％以下、７０質量％以下又は６０質量％以下などとし得る。
【0044】
本発明において、樹脂組成物についていう「樹脂成分」とは、樹脂組成物を構成する不揮発成分のうち、後述する無機充填材を除いた成分をいう。
【0045】
－無機充填材－
本発明の樹脂組成物は、無機充填材を含むことが好ましい。これにより、良好な誘電特性（低誘電正接）を呈する硬化物をもたらすことができ、また、ＷＬＰやＰＬＰの製造において大面積の封止層を形成する場合に反りの発生を抑制し得る。
本発明の樹脂組成物は、無機充填材を含むことが好ましい。これにより、良好な誘電特性（低誘電正接）を呈する硬化物をもたらすことができ、また、ＷＬＰやＰＬＰの製造において大面積の封止層を形成する場合に反りの発生を抑制し得る。
【0046】
無機充填材の材料としては、例えば、シリカ、アルミナ、ガラス、コーディエライト、シリコン酸化物、硫酸バリウム、炭酸バリウム、タルク、クレー、雲母粉、酸化亜鉛、ハイドロタルサイト、ベーマイト、ケイ酸アルミニウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化マンガン、ホウ酸アルミニウム、炭酸ストロンチウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸バリウム、ジルコン酸バリウム、ジルコン酸カルシウム、リン酸ジルコニウム、及びリン酸タングステン酸ジルコニウム等が挙げられる。これらの中でも、シリカが特に好適である。シリカとしては、例えば、無定形シリカ、溶融シリカ、結晶シリカ、合成シリカ、中空シリカ等が挙げられる。また、シリカとしては球形シリカが好ましい。無機充填材は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0047】
無機充填材の市販品としては、例えば、日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＳＰ６０－０５」、「ＳＰ５０７－０５」；アドマテックス社製の「ＹＣ１００Ｃ」、「ＹＡ０５０Ｃ」、「ＹＡ０５０Ｃ－ＭＪＥ」、「ＹＡ０１０Ｃ」、「ＳＣ２５００ＳＱ」、「ＳＯ－Ｃ４」、「ＳＯ－Ｃ２」、「ＳＯ－Ｃ１」；デンカ社製の「ＵＦＰ－３０」、「ＤＡＷ－０３」、「ＦＢ－１０５ＦＤ」；トクヤマ社製の「シルフィルＮＳＳ－３Ｎ」、「シルフィルＮＳＳ－４Ｎ」、「シルフィルＮＳＳ－５Ｎ」；太平洋セメント社製の「セルスフィアーズ」「ＭＧＨ－００５」；日揮触媒化成社製の「エスフェリーク」「ＢＡ－１」などが挙げられる。
【0048】
無機充填材の平均粒径は、狭ギャップの良好な充填性を達成する観点から、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは３μｍ以下である。先述のとおり、小径の無機充填材を含む封止樹脂材料においては、充填・封止時における流動性の悪化に起因してフローマークや未充填部（ボイド）が発生したり、さらには装置作動時の温度サイクルに伴いクラックが発生したりし易い傾向にあることを本発明者らは見出した。これに対し、上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を満たす本発明の樹脂組成物によれば、充填・封止時のボイド発生を抑制すると共に、硬化後にはクラック発生を抑制しつつ、より小径の無機充填材を用いることができる。例えば、無機充填材の平均粒径は、２．５μｍ以下、２μｍ以下、１．５μｍ以下、１μｍ以下又は０．７μｍ以下にまで小さくしてよい。該平均粒径の下限は、特に限定されるものではないが、好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０５μｍ以上、さらに好ましくは０．０７μｍ以上、０．１μｍ以上又は０．２μｍ以上である。
【0049】
無機充填材の平均粒径は、ミー（Ｍｉｅ）散乱理論に基づくレーザー回折・散乱法により測定することができる。具体的には、レーザー回折散乱式粒径分布測定装置により、無機充填材の粒径分布を体積基準で作成し、そのメディアン径を平均粒径とすることで測定することができる。測定サンプルは、無機充填材１００ｍｇ、メチルエチルケトン１０ｇをバイアル瓶に秤取り、超音波にて１０分間分散させたものを使用することができる。測定サンプルを、レーザー回折式粒径分布測定装置を使用して、使用光源波長を青色及び赤色とし、フローセル方式で無機充填材の体積基準の粒径分布を測定し、得られた粒径分布からメディアン径として平均粒径を算出した。レーザー回折式粒径分布測定装置としては、例えば堀場製作所社製「ＬＡ－９６０」等が挙げられる。
【0050】
無機充填材の比表面積は、特に限定されるものではないが、好ましくは０．１ｍ２／ｇ以上、より好ましくは０．５ｍ２／ｇ以上、さらに好ましくは１ｍ２／ｇ以上、３ｍ２／ｇ以上又は５ｍ２／ｇ以上である。該比表面積の上限は、特に限定されるものではないが、好ましくは８０ｍ２／ｇ以下、より好ましくは６０ｍ２／ｇ以下、さらに好ましくは５０ｍ２／ｇ以下又は４０ｍ２／ｇ以下である。無機充填材の比表面積は、ＢＥＴ法に従って、比表面積測定装置（マウンテック社製Ｍａｃｓｏｒｂ ＨＭ－１２１０）を使用して試料表面に窒素ガスを吸着させ、ＢＥＴ多点法を用いて比表面積を算出することで得られる。
【0051】
無機充填材は、適切な表面処理剤で表面処理されていることが好ましい。表面処理されることにより、無機充填材の耐湿性及び分散性を高めることができる。表面処理剤としては、各種シラン化合物を用いてよく、例えば、ビニル系シランカップリング剤、エポキシ系シランカップリング剤、スチリル系シランカップリング剤、（メタ）アクリル系シランカップリング剤、アミノ系シランカップリング剤、イソシアヌレート系シランカップリング剤、ウレイド系シランカップリング剤、メルカプト系シランカップリング剤、イソシアネート系シランカップリング剤、酸無水物系シランカップリング剤等のシランカップリング剤；メチルトリメトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン等のアルコキシシラン化合物；シラザン化合物等が挙げられる。表面処理剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0052】
表面処理剤の市販品としては、例えば、信越化学工業社製の「ＫＢＭ４０３」（３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）、「ＫＢＭ８０３」（３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン）、「ＫＢＥ９０３」（３－アミノプロピルトリエトキシシラン）、「ＫＢＭ５７３」（Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン）、「ＳＺ－３１」（ヘキサメチルジシラザン）等が挙げられる。
【0053】
表面処理剤による表面処理の程度は、無機充填材の分散性向上の観点から、所定の範囲に収まることが好ましい。具体的には、無機充填材１００質量％は、好ましくは０．２～５質量％の表面処理剤で表面処理されていることが好ましい。
【0054】
表面処理剤による表面処理の程度は、無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量によって評価することができる。無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量は、無機充填材の分散性向上の観点から、０．０２ｍｇ／ｍ２以上が好ましく、０．１ｍｇ／ｍ２以上がより好ましく、０．２ｍｇ／ｍ２以上がさらに好ましい。一方、樹脂組成物の溶融粘度の上昇を抑制して上記の溶融粘度条件を満たす樹脂組成物を実現し易い観点から、１．０ｍｇ／ｍ２以下が好ましく、０.８ｍｇ／ｍ２以下がより好ましく、０．５ｍｇ／ｍ２以下がさらに好ましい。無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量は、表面処理後の無機充填材を溶剤（例えば、メチルエチルケトン（ＭＥＫ））により洗浄処理した後に測定することができる。具体的には、溶剤として十分な量のＭＥＫを表面処理剤で表面処理された無機充填材に加えて、２５℃で５分間超音波洗浄する。上澄液を除去し、固形分を乾燥させた後、カーボン分析計を用いて無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量を測定することができる。カーボン分析計としては、堀場製作所社製「ＥＭＩＡ－３２０Ｖ」等を使用することができる。
【0055】
樹脂組成物中の無機充填材の含有量は、いっそう低い誘電正接や熱膨張率をもたらす樹脂組成物を実現し易い観点から、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％としたとき、例えば、５０質量％以上であり、好ましくは６０質量％以上、より好ましくは６５質量％以上、さらに好ましくは７０質量％以上、７５質量％以上、７６質量％以上、７８質量％以上又は８０質量％以上である。該無機充填材の含有量の上限は、特に限定されないが、例えば９０質量％以下、８５質量％以下などとし得る。
【0056】
－シラン化合物－
本発明の樹脂組成物は、狭ギャップの良好な充填性を達成する観点から、シラン化合物を含むことが好ましい。
本発明の樹脂組成物は、狭ギャップの良好な充填性を達成する観点から、シラン化合物を含むことが好ましい。
【0057】
上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を好適に満たす樹脂組成物を実現し易い観点から、シラン化合物としては、下記式（Ａ－１）で表されるシラン化合物（ａ１）が好ましい。
（ＲＯ）ｎＳｉＡｒ４－ｎ （Ａ－１）
（式中、Ｒはアルキル基を表し、Ａｒは置換基を有していてもよいアリール基を表し、ｎは１又は２を表す。）
（ＲＯ）ｎＳｉＡｒ４－ｎ （Ａ－１）
（式中、Ｒはアルキル基を表し、Ａｒは置換基を有していてもよいアリール基を表し、ｎは１又は２を表す。）
【0058】
Ｒで表されるアルキル基は、直鎖状、分岐状の何れであってもよい。該アルキル基の炭素原子数は、好ましくは１～１０、より好ましくは１～６、さらに好ましくは１～４である。中でも、該アルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基及びシクロプロピル基から選択される１種以上がさらにより好ましい。
【0059】
Ａｒにおけるアリール基の炭素原子数は、好ましくは６～１４、より好ましくは６～１０である。該アリール基が有していてもよい置換基としては、ハロゲン原子、アルキル基、アルコキシ基、シクロアルキル基からなる群から選択される１種以上が好ましく、フッ素原子、炭素原子数１～１０（好ましくは１～６、１～４）のアルキル基、炭素原子数１～１０（好ましくは１～６、１～４）のアルコキシ基、炭素原子数３～１０（好ましくは６～１０）のシクロアルキル基からなる群から選択される１種以上がより好ましい。
【0060】
ｎとしては、２が好ましい。
【0061】
シラン化合物（ａ１）としては、例えば、ジフェニルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、ジフェニルジプロポキシシラン、ジフェニルメトキシエトキシシラン、ジフェニルメトキシプロポキシシラン、ジフェニルエトキシプロポキシシラン等のジフェニルジアルコキシシラン；トリフェニルメトキシシラン、トリフェニルエトキシシラン、トリフェニルプロポキシシラン等のトリフェニルアルコキシシラン等が挙げられ、ジフェニルジアルコキシシランが好ましく、ジフェニルジメトキシシランがより好ましい。
【0062】
本発明の樹脂組成物は、シラン化合物として、シラン化合物（ａ１）とは異なる他のシラン化合物（ａ２）を含んでよい。
【0063】
該他のシラン化合物（ａ２）としては、特に限定されず、例えば、ビニル系シランカップリング剤、エポキシ系シランカップリング剤、スチリル系シランカップリング剤、（メタ）アクリル系シランカップリング剤、アミノ系シランカップリング剤、イソシアヌレート系シランカップリング剤、ウレイド系シランカップリング剤、メルカプト系シランカップリング剤、イソシアネート系シランカップリング剤、酸無水物系シランカップリング剤等のシランカップリング剤が挙げられる。したがって一実施形態において、本発明の樹脂組成物は、シラン化合物（ａ２）として、ビニル基、エポキシ基、スチリル基、（メタ）アクリル基、アミノ基、イソシアヌレート基、ウレイド基、メルカプト基、イソシアネート基、及び酸無水物基からなる群から選択される１種以上の反応性基を含むシラン化合物を含む。
【0064】
中でも、シラン化合物（ａ１）との組み合わせにおいて、上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を好適に満たす樹脂組成物を実現し易い観点から、シラン化合物（ａ２）としては、ビニル基、エポキシ基、スチリル基、（メタ）アクリル基、アミノ基からなる群から選択される１種以上の反応性基を含むシラン化合物が好ましく、エポキシ基、アミノ基からなる群から選択される１種以上の反応性基を含むシラン化合物がより好ましい。
【0065】
本発明の樹脂組成物がシラン化合物を含む場合、樹脂組成物中のシラン化合物の含有量は、上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を好適に満たす樹脂組成物を実現し易い観点から、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％としたとき、好ましくは０．５質量％以上、より好ましくは０．６質量％以上、０．８質量％以上、１質量％以上、１．２質量％以上、１．４質量％以上又は１．５質量％以上である。該シラン化合物の含有量の上限は、上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を好適に満たす樹脂組成物を実現し易い観点から、好ましくは５質量％以下、より好ましくは４．５質量％以下、４質量％以下、３．５質量％以下又は３質量％以下である。
【0066】
先述のとおり、上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を好適に満たす樹脂組成物を実現し易い観点から、シラン化合物は、シラン化合物（ａ１）を含むことが好ましく、シラン化合物（ａ１）とシラン化合物（ａ２）とを組み合わせて含むことがより好ましい。上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を好適に満たして本発明の効果をより享受し易い観点から、シラン化合物（ａ１）に対するシラン化合物（ａ２）の質量比（シラン化合物（ａ２）／シラン化合物（ａ１））は、好ましくは０．１以上、より好ましくは０．２以上、さらに好ましくは０．３以上、０．４以上又は０．５以上であり、その上限は、好ましくは２以下、より好ましくは１．８以下、１．６以下又は１．５以下である。
【0067】
－硬化剤－
本発明の樹脂組成物は、硬化剤を含むことが好ましい。
本発明の樹脂組成物は、硬化剤を含むことが好ましい。
【0068】
硬化剤としては、エポキシ樹脂を硬化する機能を有する限り特に限定されず、例えば、酸無水物系硬化剤、アミン系硬化剤、フェノール系硬化剤、ナフトール系硬化剤、活性エステル系硬化剤、ベンゾオキサジン系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤、及びカルボジイミド系硬化剤が挙げられる。硬化剤は１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0069】
中でも、充填・封止時に良好な流動性を呈する樹脂組成物を実現する観点、また、上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を好適に満たす樹脂組成物を実現し易い観点から、硬化剤は、酸無水物系硬化剤及びアミン系硬化剤からなる群から選択される１種以上の硬化剤（ｂ１）を含むことが好ましい。
【0070】
好適な硬化剤（ｂ１）である酸無水物系硬化剤としては、１分子内中に１個以上の酸無水物基を有する硬化剤が挙げられる。
【0071】
酸無水物系硬化剤の具体例としては、無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルナジック酸無水物、水素化メチルナジック酸無水物、トリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸、ドデセニル無水コハク酸、５－（２，５－ジオキソテトラヒドロ－３－フラニル）－３－メチル－３－シクロヘキセン－１，２－ジカルボン酸無水物、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸、ベンソフェノンテトラカルボン酸二無水物、ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、オキシジフタル酸二無水物、３，３’－４，４’－ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物、１，３，３ａ，４，５，９ｂ－ヘキサヒドロ－５－（テトラヒドロ－２，５－ジオキソ－３－フラニル）－ナフト［１，２－Ｃ］フラン－１，３－ジオン、エチレングリコールビス（アンヒドロトリメリテート）、スチレンとマレイン酸とが共重合したスチレン・マレイン酸樹脂などのポリマー型の酸無水物などが挙げられる。
【0072】
酸無水物系硬化剤の市販品としては、新日本理化社製の「ＨＮＡ－１００」、「ＭＨ－７００」等が挙げられる。
【0073】
好適な硬化剤（ｂ１）であるアミン系硬化剤としては、１分子内中に１個以上のアミノ基を有する硬化剤が挙げられ、例えば、脂肪族アミン類、ポリエーテルアミン類、脂環式アミン類、芳香族アミン類等が挙げられる。
【0074】
アミン系硬化剤の具体例としては、４，４’－メチレンビス（２，６－ジメチルアニリン）、ジフェニルジアミノスルホン、４，４’－ジアミノジフェニルメタン、４，４’－ジアミノジフェニルスルホン、３，３’－ジアミノジフェニルスルホン、ｍ－フェニレンジアミン、ｍ－キシリレンジアミン、ジエチルトルエンジアミン、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル、３，３’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、２，２’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、３，３’－ジヒドロキシベンジジン、２，２－ビス（３－アミノ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、３，３－ジメチル－５，５－ジエチル－４，４－ジフェニルメタンジアミン、２，２－ビス（４－アミノフェニル）プロパン、２，２－ビス（４－（４－アミノフェノキシ）フェニル）プロパン、１，３－ビス（３－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，３－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，４－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、４，４’－ビス（４－アミノフェノキシ）ビフェニル、ビス（４－（４－アミノフェノキシ）フェニル）スルホン、ビス（４－（３－アミノフェノキシ）フェニル）スルホン、等が挙げられる。
【0075】
アミン系硬化剤の市販品としては、例えば、日本化薬社製の「ＫＡＹＡＢＯＮＤ Ｃ－２００Ｓ」、「ＫＡＹＡＢＯＮＤ Ｃ－１００」、「カヤハードＡ－Ａ」、「カヤハードＡ－Ｂ」、「カヤハードＡ－Ｓ」、三菱ケミカル社製の「エピキュアＷ」等が挙げられる。
【0076】
硬化剤として、フェノール系硬化剤、ナフトール系硬化剤、活性エステル系硬化剤、ベンゾオキサジン系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤、及びカルボジイミド系硬化剤からなる群から選択される１種以上の硬化剤（ｂ２）も挙げられる。
【0077】
フェノール系硬化剤及びナフトール系硬化剤としては、耐熱性及び耐水性の観点から、ノボラック構造を有するものが好ましい。また、導体層との密着性の観点から、含窒素フェノール系硬化剤、含窒素ナフトール系硬化剤が好ましく、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤、トリアジン骨格含有ナフトール系硬化剤がより好ましい。フェノール系硬化剤及びナフトール系硬化剤の具体例としては、例えば、明和化成社製の「ＭＥＨ－７７００」、「ＭＥＨ－７８１０」、「ＭＥＨ－７８５１」、「ＭＥＨ－８０００Ｈ」；日本化薬社製の「ＮＨＮ」、「ＣＢＮ」、「ＧＰＨ」；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＳＮ－１７０」、「ＳＮ－１８０」、「ＳＮ－１９０」、「ＳＮ－４７５」、「ＳＮ－４８５」、「ＳＮ－４９５」、「ＳＮ－４９５Ｖ」、「ＳＮ－３７５」、「ＳＮ－３９５」；ＤＩＣ社製の「ＴＤ－２０９０」、「ＴＤ－２０９０－６０Ｍ」、「ＬＡ－７０５２」、「ＬＡ－７０５４」、「ＬＡ－１３５６」、「ＬＡ－３０１８」、「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、「ＥＸＢ－９５００」、「ＨＰＣ－９５００」、「ＫＡ－１１６０」、「ＫＡ－１１６３」、「ＫＡ－１１６５」；群栄化学社製の「ＧＤＰ－６１１５Ｌ」、「ＧＤＰ－６１１５Ｈ」、「ＥＬＰＣ７５」等が挙げられる。
【0078】
活性エステル系硬化剤としては、１分子中に１個以上の活性エステル基を有する化合物を用いることができる。中でも、活性エステル系硬化剤としては、フェノールエステル類、チオフェノールエステル類、Ｎ－ヒドロキシアミンエステル類、複素環ヒドロキシ化合物のエステル類等の、反応活性の高いエステル基を１分子中に２個以上有する化合物が好ましい。当該活性エステル系硬化剤は、カルボン酸化合物及び／又はチオカルボン酸化合物とヒドロキシ化合物及び／又はチオール化合物との縮合反応によって得られるものが好ましい。特に、耐熱性向上の観点から、カルボン酸化合物由来の活性エステル系硬化剤が好ましく、カルボン酸化合物とヒドロキシ化合物とから得られる活性エステル系硬化剤がより好ましく、カルボン酸化合物と芳香族ヒドロキシ化合物とから得られる活性エステル系硬化剤がさらに好ましい。
カルボン酸化合物としては、芳香族カルボン酸化合物及び脂肪族カルボン酸化合物のいずれを用いてもよく、例えば、安息香酸、酢酸、コハク酸、マレイン酸、イタコン酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ピロメリット酸、及びこれらのハロゲン化物等が挙げられる。
芳香族ヒドロキシ化合物としては、例えば、（ｉ）１分子中に二重結合を２個含有する不飽和脂肪族環状化合物とフェノール類との重付加反応物、（ｉｉ）各種ビスフェノール化合物、（ｉｉｉ）芳香環上の炭素原子に２個以上のヒドロキシ基が結合した芳香族ポリオール、（ｉｖ）芳香環上の炭素原子に１個のヒドロキシ基が結合した芳香族モノオール等が挙げられる。不飽和脂肪族環状化合物とフェノール類の重付加反応物としては、例えば、ジシクロペンタジエン、テトラヒドロインデン、ノルボルナジエン、リモネン、ビニルシクロヘキセン等の不飽和脂肪族環状化合物と、置換基を有していてもよいフェノール（例えば、フェノール、クレゾール、キシレノール、エチルフェノール、プロピルフェノール、ビニルフェノール、アリルフェノール、フェニルフェノール、ベンジルフェノール、ハロフェノール等）との重付加反応物が挙げられ、具体的には例えば、ジシクロペタジエン－フェノール類重付加物等が挙げられる。ビスフェノール化合物としては、例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＦ、ビスフェノールＡＰ、ビスフェノールＢ、ビスフェノールＢＰ、ビスフェノールＣ、ビスフェノールＭ等が挙げられる。芳香環上の炭素原子に２個以上のヒドロキシ基が結合した芳香族ポリオールとしては、例えば、ハイドロキノン、レゾルシン、カテコール、１，５－ジヒドロキシナフタレン、１，６－ジヒドロキシナフタレン、２，６－ジヒドロキシナフタレン、ジヒドロキシベンゾフェノン、トリヒドロキシベンゾフェノン、テトラヒドロキシベンゾフェノン、フロログルシン、ベンゼントリオール、フェノールノボラック等が挙げられる。芳香環上の炭素原子に１個のヒドロキシ基が結合した芳香族モノオールとしては、例えば、フェノール、クレゾール、キシレノール、エチルフェノール、プロピルフェノール、ビニルフェノール、アリルフェノール、フェニルフェノール、ベンジルフェノール、ハロフェノール、ナフトール、メチルナフトール、ジメチルナフトール、エチルナフトール、プロピルナフトール、ビニルナフトール、アリルナフトール、フェニルナフトール、ベンジルナフトール、ハロナフトール等が挙げられる。
カルボン酸化合物としては、芳香族カルボン酸化合物及び脂肪族カルボン酸化合物のいずれを用いてもよく、例えば、安息香酸、酢酸、コハク酸、マレイン酸、イタコン酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ピロメリット酸、及びこれらのハロゲン化物等が挙げられる。
芳香族ヒドロキシ化合物としては、例えば、（ｉ）１分子中に二重結合を２個含有する不飽和脂肪族環状化合物とフェノール類との重付加反応物、（ｉｉ）各種ビスフェノール化合物、（ｉｉｉ）芳香環上の炭素原子に２個以上のヒドロキシ基が結合した芳香族ポリオール、（ｉｖ）芳香環上の炭素原子に１個のヒドロキシ基が結合した芳香族モノオール等が挙げられる。不飽和脂肪族環状化合物とフェノール類の重付加反応物としては、例えば、ジシクロペンタジエン、テトラヒドロインデン、ノルボルナジエン、リモネン、ビニルシクロヘキセン等の不飽和脂肪族環状化合物と、置換基を有していてもよいフェノール（例えば、フェノール、クレゾール、キシレノール、エチルフェノール、プロピルフェノール、ビニルフェノール、アリルフェノール、フェニルフェノール、ベンジルフェノール、ハロフェノール等）との重付加反応物が挙げられ、具体的には例えば、ジシクロペタジエン－フェノール類重付加物等が挙げられる。ビスフェノール化合物としては、例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡＦ、ビスフェノールＡＰ、ビスフェノールＢ、ビスフェノールＢＰ、ビスフェノールＣ、ビスフェノールＭ等が挙げられる。芳香環上の炭素原子に２個以上のヒドロキシ基が結合した芳香族ポリオールとしては、例えば、ハイドロキノン、レゾルシン、カテコール、１，５－ジヒドロキシナフタレン、１，６－ジヒドロキシナフタレン、２，６－ジヒドロキシナフタレン、ジヒドロキシベンゾフェノン、トリヒドロキシベンゾフェノン、テトラヒドロキシベンゾフェノン、フロログルシン、ベンゼントリオール、フェノールノボラック等が挙げられる。芳香環上の炭素原子に１個のヒドロキシ基が結合した芳香族モノオールとしては、例えば、フェノール、クレゾール、キシレノール、エチルフェノール、プロピルフェノール、ビニルフェノール、アリルフェノール、フェニルフェノール、ベンジルフェノール、ハロフェノール、ナフトール、メチルナフトール、ジメチルナフトール、エチルナフトール、プロピルナフトール、ビニルナフトール、アリルナフトール、フェニルナフトール、ベンジルナフトール、ハロナフトール等が挙げられる。
【0079】
活性エステル樹脂の具体例としては、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル樹脂、ナフタレン構造を含む活性エステル樹脂、フェノールノボラックのアセチル化物を含む活性エステル樹脂、フェノールノボラックのベンゾイル化物を含む活性エステル樹脂が挙げられる。活性エステル系硬化剤の市販品としては、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル樹脂として、「ＥＸＢ－９４５１」、「ＥＸＢ－９４６０」、「ＥＸＢ－９４６０Ｓ」、「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、「ＨＰＣ－８０００Ｈ－６５ＴＭ」、「ＨＰＣ－８０００Ｌ－６５ＴＭ」（ＤＩＣ社製）；ナフタレン構造を含む活性エステル樹脂として「ＥＸＢ－８１００Ｌ－６５Ｔ」、「ＥＸＢ－８１５０－６０Ｔ」、「ＥＸＢ－８１５０－６２Ｔ」、「ＥＸＢ－９４１６－７０ＢＫ」、「ＨＰＣ－８１５０－６０Ｔ」、「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」、「ＨＰ－Ｂ－８１５１－６２Ｔ」、「ＨＰ－Ｃ－８１５１－６２Ｔ」（ＤＩＣ社製）；りん含有活性エステル樹脂として「ＥＸＢ９４０１」（ＤＩＣ社製）；フェノールノボラックのアセチル化物である活性エステル樹脂として「ＤＣ８０８」（三菱ケミカル社製）；フェノールノボラックのベンゾイル化物である活性エステル樹脂として「ＹＬＨ１０２６」、「ＹＬＨ１０３０」、「ＹＬＨ１０４８」（三菱ケミカル社製）；スチリル基及びナフタレン構造を含む活性エステル樹脂として「ＰＣ１３００－０２－６５ＭＡ」（エア・ウォーター社製）等が挙げられる。
【0080】
中でも、上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を好適に満たす樹脂組成物を実現し易い観点から、活性エステル系硬化剤は、エチレン性不飽和結合含有基を含むことが好ましい。エチレン性不飽和結合含有基としては、置換基を有していてもよいアルケニル基、置換基を有していてもよいアルケニルアリール基、又は、置換基を有していてもよいアリールアルケニル基であることが好適である。該アルケニル基の炭素原子数は、本発明の効果をより享受し得る観点から、好ましくは２以上又は３以上であり、その上限は、好ましくは１０以下、より好ましくは８以下、６以下又は４以下である。該アリールアルケニル基やアルケニルアリール基の炭素原子数は、本発明の効果をより享受し得る観点から、好ましくは８以上であり、その上限は、好ましくは２０以下、より好ましくは１８以下、１６以下、１４以下又は１２以下である。また置換基としては、本発明の効果をより享受し得る観点から、アルキル基、アルコキシ基、アリール基、又は、ヒドロキシ基が好ましく、炭素原子数１～６のアルキル基、炭素原子数１～６のアルコキシ基、炭素原子数６～１４のアリール基、又は、ヒドロキシ基がより好ましい。
【0081】
本発明の効果をより享受し得る観点から、活性エステル系硬化剤は、エチレン性不飽和結合含有基を分子中に２個以上含むことが好ましい。また本発明の効果をより享受し得る観点から、該活性エステル系硬化剤のエチレン性不飽和結合当量は、好ましくは５００ｇ／ｅｑ．以下、より好ましくは４５０ｇ／ｅｑ．以下、又は４００ｇ／ｅｑ．以下であり、その下限は、好ましくは１５０ｇ／ｅｑ．以上、より好ましくは１６０ｇ／ｅｑ．以上、又は１８０ｇ／ｅｑ．以上である。
【0082】
活性エステル系硬化剤は、先述のとおり、カルボン酸化合物と芳香族ヒドロキシ化合物とを反応させて合成し得るが、エチレン性不飽和結合含有基を含む活性エステル系硬化剤は、これら原料化合物としてエチレン性不飽和結合含有基を含むものを用いて合成すればよい。中でも、上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を好適に満たす樹脂組成物を実現し易い観点から、該活性エステル系硬化剤の分子鎖末端構造を構成することとなる芳香族モノオールとして、エチレン性不飽和結合含有基を含む芳香族モノオール、例えば、Ｃ２－Ｃ１０アルケニルフェノール（ビニルフェノール、アリルフェノールなど）、Ｃ２－Ｃ１０アルケニルナフトール（ビニルナフトール、アリルナフトールなど）等を用いて合成することが好ましい。したがって好適な一実施形態において、活性エステル系硬化剤は、エチレン性不飽和結合含有基（好ましくはＣ２－Ｃ１０アルケニル－Ｃ６－Ｃ１４アリール基）を分子中に（好ましくは分子鎖末端に）含む。
【0083】
ベンゾオキサジン系硬化剤の具体例としては、ＪＦＥケミカル社製の「ＪＢＺ－ＯＤ１００」（ベンゾオキサジン環当量２１８）、「ＪＢＺ－ＯＰ１００Ｄ」（ベンゾオキサジン環当量２１８）、「ＯＤＡ－ＢＯＺ」（ベンゾオキサジン環当量２１８）；四国化成工業社製の「Ｐ－ｄ」（ベンゾオキサジン環当量２１７）、「Ｆ－ａ」（ベンゾオキサジン環当量２１７）；昭和高分子社製の「ＨＦＢ２００６Ｍ」（ベンゾオキサジン環当量４３２）等が挙げられる。
【0084】
シアネートエステル系硬化剤としては、例えば、ビスフェノールＡジシアネート、ポリフェノールシアネート、オリゴ（３－メチレン－１，５－フェニレンシアネート）、４，４’－メチレンビス（２，６－ジメチルフェニルシアネート）、４，４’－エチリデンジフェニルジシアネート、ヘキサフルオロビスフェノールＡジシアネート、２，２－ビス（４－シアネート）フェニルプロパン、１，１－ビス（４－シアネートフェニルメタン）、ビス（４－シアネート－３，５－ジメチルフェニル）メタン、１，３－ビス（４－シアネートフェニル－１－（メチルエチリデン））ベンゼン、ビス（４－シアネートフェニル）チオエーテル、及びビス（４－シアネートフェニル）エーテル、等の２官能シアネート樹脂；フェノールノボラック及びクレゾールノボラック等から誘導される多官能シアネート樹脂；これらシアネート樹脂が一部トリアジン化したプレポリマー；などが挙げられる。シアネートエステル系硬化剤の具体例としては、ロンザジャパン社製の「ＰＴ３０」及び「ＰＴ６０」（フェノールノボラック型多官能シアネートエステル樹脂）、「ＵＬＬ－９５０Ｓ」（多官能シアネートエステル樹脂）、「ＢＡ２３０」、「ＢＡ２３０Ｓ７５」（ビスフェノールＡジシアネートの一部又は全部がトリアジン化され三量体となったプレポリマー）等が挙げられる。
【0085】
カルボジイミド系硬化剤の具体例としては、日清紡ケミカル社製のカルボジライト（登録商標）Ｖ－０３（カルボジイミド基当量：２１６ｇ／ｅｑ．）、Ｖ－０５（カルボジイミド基当量：２６２ｇ／ｅｑ．）、Ｖ－０７（カルボジイミド基当量：２００ｇ／ｅｑ．）；Ｖ－０９（カルボジイミド基当量：２００ｇ／ｅｑ．）；ラインケミー社製のスタバクゾール（登録商標）Ｐ（カルボジイミド基当量：３０２ｇ／ｅｑ．）が挙げられる。
【0086】
本発明の樹脂組成物が硬化剤を含む場合、樹脂組成物中の硬化剤の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％としたとき、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは１５質量％以上、さらに好ましくは２０質量％以上、２５質量％以上又は３０質量％以上である。硬化剤の含有量の上限は、好ましくは７０質量％以下、より好ましくは６５質量％以下、６０質量％以下、又は５５質量％以下である。
【0087】
先述のとおり、上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を好適に満たす樹脂組成物を実現し易い観点から、硬化剤は、酸無水物系硬化剤及びアミン系硬化剤からなる群から選択される１種以上の硬化剤（ｂ１）を含むことが好ましい。上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を好適に満たして本発明の効果をより享受し易い観点から、硬化剤の全量（不揮発成分）を１００質量％としたとき、硬化剤（ｂ１）の含有量は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、７０質量％以上又は８０質量％以上であり、その上限は特に限定されず、１００質量％であってよい。
【0088】
－硬化促進剤－
本発明の樹脂組成物は、硬化促進剤を含むことが好ましい。
本発明の樹脂組成物は、硬化促進剤を含むことが好ましい。
【0089】
硬化促進剤としては、例えば、イミダゾール系硬化促進剤、リン系硬化促進剤、アミン系硬化促進剤、グアニジン系硬化促進剤、金属系硬化促進剤、過酸化物系硬化促進剤等が挙げられる。硬化促進剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0090】
中でも、充填・封止時に良好な流動性を呈する樹脂組成物を実現する観点、また、上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を好適に満たす樹脂組成物を実現し易い観点から、硬化促進剤は、イミダゾール系硬化促進剤からなる群から選択される１種以上の硬化促進剤（ｃ１）を含むことが好ましい。
【0091】
好適な硬化促進剤（ｃ１）であるイミダゾール系硬化促進剤としては、例えば、２－メチルイミダゾール、２－ウンデシルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール、１－シアノエチル－２－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾール、１－シアノエチル－２－エチル－４－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾリウムトリメリテイト、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾリウムトリメリテイト、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－ウンデシルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－エチル－４’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）]－エチル－ｓ－トリアジンイソシアヌル酸付加物、２－フェニルイミダゾールイソシアヌル酸付加物、２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール、２－フェニル－４－メチル－５－ヒドロキシメチルイミダゾール、２，３－ジヒドロ－１Ｈ－ピロロ［１，２－ａ］ベンズイミダゾール、１－ドデシル－２－メチル－３－ベンジルイミダゾリウムクロライド、２－メチルイミダゾリン、２－フェニルイミダゾリン等のイミダゾール化合物及びイミダゾール化合物とエポキシ樹脂とのアダクト体が挙げられる。
【0092】
イミダゾール系硬化促進剤としては、市販品を用いてもよく、例えば、三菱ケミカル社製の「Ｐ２００－Ｈ５０」、四国化成工業社製の「キュアゾール２ＭＺ」、「２Ｅ４ＭＺ」、「Ｃｌ１Ｚ」、「Ｃｌ１Ｚ－ＣＮ」、「Ｃｌ１Ｚ－ＣＮＳ」、「Ｃｌ１Ｚ－Ａ」、「２ＭＺ－ＯＫ」、「２ＭＡ－ＯＫ」、「２ＭＡ－ＯＫ－ＰＷ」、「２ＰＨＺ」等が挙げられる。
【0093】
硬化促進剤として、リン系硬化促進剤、アミン系硬化促進剤、グアニジン系硬化促進剤、金属系硬化促進剤、及び過酸化物系硬化促進剤からなる群から選択される１種以上の硬化促進剤（ｃ２）も挙げられる。
【0094】
リン系硬化促進剤としては、例えば、トリフェニルホスフィン、ホスホニウムボレート化合物、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、ｎ－ブチルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラブチルホスホニウムデカン酸塩、（４－メチルフェニル）トリフェニルホスホニウムチオシアネート、テトラフェニルホスホニウムチオシアネート、ブチルトリフェニルホスホニウムチオシアネート等が挙げられる。リン系硬化促進剤としては、市販品を用いてもよく、例えば、北興化学工業社製の「ＴＢＰ－ＤＡ」等が挙げられる。
【0095】
アミン系硬化促進剤としては、例えば、トリエチルアミン、トリブチルアミン等のトリアルキルアミン、４－ジメチルアミノピリジン、ベンジルジメチルアミン、２，４，６，－トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール、１，８－ジアザビシクロ（５，４，０）－ウンデセン、１，８－ジアザビシクロ［５，４，０］ウンデセン－７，４－ジメチルアミノピリジン、２，４，６－トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール等が挙げられる。
【0096】
グアニジン系硬化促進剤としては、例えば、ジシアンジアミド、１－メチルグアニジン、１－エチルグアニジン、１－シクロヘキシルグアニジン、１－フェニルグアニジン、１－（ｏ－トリル）グアニジン、ジメチルグアニジン、ジフェニルグアニジン、トリメチルグアニジン、テトラメチルグアニジン、ペンタメチルグアニジン、１，５，７－トリアザビシクロ［４．４．０］デカ－５－エン、７－メチル－１，５，７－トリアザビシクロ［４．４．０］デカ－５－エン、１－メチルビグアニド、１－エチルビグアニド、１－ｎ－ブチルビグアニド、１－ｎ－オクタデシルビグアニド、１，１－ジメチルビグアニド、１，１－ジエチルビグアニド、１－シクロヘキシルビグアニド、１－アリルビグアニド、１－フェニルビグアニド、１－（ｏ－トリル）ビグアニド等が挙げられる。
【0097】
金属系硬化促進剤としては、例えば、コバルト、銅、亜鉛、鉄、ニッケル、マンガン、スズ等の金属の、有機金属錯体又は有機金属塩が挙げられる。有機金属錯体の具体例としては、コバルト（ＩＩ）アセチルアセトナート、コバルト（ＩＩＩ）アセチルアセトナート等の有機コバルト錯体、銅（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機銅錯体、亜鉛（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機亜鉛錯体、鉄（ＩＩＩ）アセチルアセトナート等の有機鉄錯体、ニッケル（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機ニッケル錯体、マンガン（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機マンガン錯体等が挙げられる。有機金属塩としては、例えば、オクチル酸亜鉛、オクチル酸錫、ナフテン酸亜鉛、ナフテン酸コバルト、ステアリン酸スズ、ステアリン酸亜鉛等が挙げられる。
【0098】
本発明の樹脂組成物が硬化促進剤を含む場合、樹脂組成物中の硬化促進剤の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％としたとき、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．３質量％以上、さらに好ましくは０．５質量％以上、０．６質量％以上、０．８質量％以上又は１質量％以上である。硬化促進剤の含有量の上限は、好ましくは５質量％以下、より好ましくは４質量％以下、３．５質量％以下、又は３質量％以下である。
【0099】
先述のとおり、上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を好適に満たす樹脂組成物を実現し易い観点から、硬化促進剤は、イミダゾール系硬化促進剤からなる群から選択される１種以上の硬化促進剤（ｃ１）を含むことが好ましい。上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を好適に満たして本発明の効果をより享受し易い観点から、硬化促進剤の全量（不揮発成分）を１００質量％としたとき、硬化促進剤（ｃ１）の含有量は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、７０質量％以上又は８０質量％以上であり、その上限は特に限定されず、１００質量％であってよい。
【0100】
先述のとおり、上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を好適に満たす樹脂組成物を実現し易い観点から、本発明の樹脂組成物は、硬化剤（ｂ１）、硬化促進剤（ｃ１）を含むことが好ましい。したがって好適な一実施形態において、本発明の樹脂組成物は、
酸無水物系硬化剤及びアミン系硬化剤からなる群から選択される１種以上の硬化剤（ｂ１）、及び
イミダゾール系硬化促進剤からなる群から選択される１種以上の硬化促進剤（ｃ１）
の少なくとも一方を含む。
酸無水物系硬化剤及びアミン系硬化剤からなる群から選択される１種以上の硬化剤（ｂ１）、及び
イミダゾール系硬化促進剤からなる群から選択される１種以上の硬化促進剤（ｃ１）
の少なくとも一方を含む。
【0101】
また先述のとおり、上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を好適に満たす樹脂組成物を実現し易い観点から、本発明の樹脂組成物は、シラン化合物（ａ１）を含むことが好ましい。したがって好適な一実施形態において、本発明の樹脂組成物は、シラン化合物（ａ１）を含み、かつ、硬化剤（ｂ１）及び硬化促進剤（ｃ１）の少なくとも一方を含む。斯かる実施形態において、シラン化合物（ａ１）に対する、硬化剤（ｂ１）と硬化促進剤（ｃ１）の合計の質量比［（硬化剤（ｂ１）＋硬化促進剤（ｃ１））／シラン化合物（ａ１）］は、好ましくは１以上、より好ましくは１．５以上又は２以上であり、その上限は、好ましくは２００以下、より好ましくは１８０以下、１６０以下、１４０以下又は１２０以下である。例えば、本発明の樹脂組成物がシラン化合物（ａ１）と硬化剤（ｂ１）を含む場合、シラン化合物（ａ１）に対する硬化剤（ｂ１）の質量比［硬化剤（ｂ１）／シラン化合物（ａ１）］は、好ましくは５以上、より好ましくは１０以上、さらに好ましくは１５以上、２０以上、２５以上又は３０以上であり、その上限は、好ましくは２００以下、より好ましくは１８０以下、１６０以下、１４０以下又は１２０以下である。例えば、本発明の樹脂組成物がシラン化合物（ａ１）と硬化促進剤（ｃ１）を含む場合、シラン化合物（ａ１）に対する硬化促進剤（ｃ１）の質量比［硬化促進剤（ｃ１）／シラン化合物（ａ１）］は、好ましくは１以上、より好ましくは１．２以上、１．４以上又は１．５以上であり、その上限は、好ましくは２０以下、より好ましくは１５以下、１０以下、８以下、６以下又は５以下である。
【0102】
－応力緩和材－
本発明の樹脂組成物は、応力緩和材を含んでもよい。応力緩和材を含むことにより、ＷＬＰやＰＬＰの製造において大面積の封止層を形成する場合に反りの発生を抑制し得ると共に、上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を好適に満たす樹脂組成物を実現し易いため好適である。
本発明の樹脂組成物は、応力緩和材を含んでもよい。応力緩和材を含むことにより、ＷＬＰやＰＬＰの製造において大面積の封止層を形成する場合に反りの発生を抑制し得ると共に、上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を好適に満たす樹脂組成物を実現し易いため好適である。
【0103】
応力緩和材としては、分子内に、ポリブタジエン構造、ポリシロキサン構造、ポリ（メタ）アクリレート構造、ポリアルキレン構造、ポリアルキレンオキシ構造、ポリイソプレン構造、ポリイソブチレン構造、及びポリカーボネート構造から選択される１種以上の構造を有する樹脂であることが好ましく、ポリブタジエン構造、ポリ（メタ）アクリレート構造、ポリアルキレンオキシ構造、ポリイソプレン構造、ポリイソブチレン構造、及びポリカーボネート構造から選択される１種または２種以上の構造を有する樹脂であることがより好ましい。なお、「（メタ）アクリレート」とは、メタクリレート及びアクリレートの双方を包含する用語である。これらの構造は主鎖に含まれていても側鎖に含まれていてもよい。
【0104】
応力緩和材は、大面積の封止層を形成する場合に反りの発生を抑制し得る観点、上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を好適に満たす樹脂組成物を実現し易い観点から、高分子量であることが好ましい。応力緩和材の数平均分子量（Ｍｎ）は、好ましくは１,０００以上、より好ましくは１，５００以上、さらに好ましくは２，０００以上、２，５００以上、３，０００以上、４，０００以上又は５，０００以上である。Ｍｎの上限は、好ましくは１,０００,０００以下、より好ましくは９００,０００以下、８００，０００以下又は７００，０００以下である。数平均分子量（Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により、ポリスチレン換算の値として測定できる。
【0105】
応力緩和材は、大面積の封止層を形成する場合に反りの発生を抑制し得る観点、上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を好適に満たす樹脂組成物を実現し易い観点から、ガラス転移温度（Ｔｇ）が２５℃以下の樹脂、及び２５℃で液状である樹脂から選択される１種以上であることが好ましい。ここで、Ｔｇが複数観測される樹脂について、最も低温のＴｇが２５℃以下であれば「Ｔｇが２５℃以下の樹脂」に該当する。
【0106】
Ｔｇが２５℃以下である樹脂について、Ｔｇは、好ましくは２０℃以下、より好ましくは１５℃以下である。Ｔｇの下限は特に限定されないが、通常－５０℃以上とし得る。また、２５℃で液状である樹脂について、好ましくは２０℃以下で液状であり、より好ましくは１５℃以下で液状である。
【0107】
応力緩和材は、エポキシ樹脂等と反応して凝集力（層内密着強度）の高い硬化物を実現する観点から、エポキシ樹脂等と反応し得る官能基を有することが好ましい。なお、エポキシ樹脂等と反応し得る官能基としては、加熱によって現れる官能基も包含する。
【0108】
好適な一実施形態において、エポキシ樹脂等と反応し得る官能基は、ヒドロキシ基、カルボキシ基、酸無水物基、フェノール性水酸基、エポキシ基、イソシアネート基及びウレタン基からなる群から選択される１種以上の官能基である。中でも、当該官能基としては、ヒドロキシ基、酸無水物基、フェノール性水酸基、エポキシ基、イソシアネート基及びウレタン基が好ましく、ヒドロキシ基、酸無水物基、フェノール性水酸基、エポキシ基がより好ましい。
【0109】
好適な一実施形態において、応力緩和材は、ポリブタジエン構造を含有する樹脂（以下、「ポリブタジエン樹脂」ともいう。）を含む。なお、ポリブタジエン構造は、一部又は全てが水素添加されていてもよい。
【0110】
ポリブタジエン樹脂の具体例としては、クレイバレー社製の「Ｒｉｃｏｎ １３０ＭＡ８」、「Ｒｉｃｏｎ １３０ＭＡ１３」、「Ｒｉｃｏｎ １３０ＭＡ２０」、「Ｒｉｃｏｎ １３１ＭＡ５」、「Ｒｉｃｏｎ １３１ＭＡ１０」、「Ｒｉｃｏｎ １３１ＭＡ１７」、「Ｒｉｃｏｎ １３１ＭＡ２０」、「Ｒｉｃｏｎ １８４ＭＡ６」（酸無水物基含有ポリブタジエン）、日本曹達社製の「ＪＰ－１００」、「ＪＰ－２００」（エポキシ化ポリブタジエン）、「ＧＱ－１０００」（水酸基、カルボキシル基導入ポリブタジエン）、「Ｇ－１０００」、「Ｇ－２０００」、「Ｇ－３０００」（両末端水酸基ポリブタジエン）、「ＧＩ－１０００」、「ＧＩ－２０００」、「ＧＩ－３０００」（両末端水酸基水素化ポリブタジエン）、ダイセル社製の「ＰＢ３６００」、「ＰＢ４７００」（ポリブタジエン骨格エポキシ樹脂）、「エポフレンドＡ１００５」、「エポフレンドＡ１０１０」、「エポフレンドＡ１０２０」（スチレンとブタジエンとスチレンブロック共重合体のエポキシ化物）、ナガセケムテックス社製の「ＦＣＡ－０６１Ｌ」（水素化ポリブタジエン骨格エポキシ樹脂）、「Ｒ－４５ＥＰＴ」（ポリブタジエン骨格エポキシ樹脂）等が挙げられる。ポリブタジエン樹脂としてはまた、ヒドロキシル基末端ポリブタジエン、ジイソシアネート化合物及び四塩基酸無水物を原料とする線状ポリマー（特開２００６－３７０８３号公報、国際公開第２００８／１５３２０８号に記載のポリマー）、フェノール性水酸基含有ブタジエン等が挙げられる。該ポリマーのブタジエン構造の含有率は、好ましくは５０質量％以上であり、より好ましくは６０質量％～９５質量％である。該ポリマーの詳細は、特開２００６－３７０８３号公報、国際公開第２００８／１５３２０８号の記載を参酌することができ、この内容は本明細書に組み込まれる。
【0111】
好適な一実施形態において、応力緩和材は、ポリ（メタ）アクリレート構造を含有する樹脂（以下、「ポリ（メタ）アクリル樹脂」ともいう。）を含む。ポリ（メタ）アクリル樹脂の具体例としては、ナガセケムテックス社製のテイサンレジン「ＳＧ－７０Ｌ」、「ＳＧ－７０８－６」、「ＷＳ－０２３」、「ＳＧ－７００ＡＳ」、「ＳＧ－２８０ＴＥＡ」（カルボキシ基含有アクリル酸エステル共重合体樹脂、酸価５～３４ｍｇＫＯＨ/ｇ、重量平均分子量４０万～９０万、Ｔｇ－３０～５℃）、「ＳＧ－８０Ｈ」、「ＳＧ－８０Ｈ-３」、「ＳＧ－Ｐ３」（エポキシ基含有アクリル酸エステル共重合体樹脂、エポキシ当量４７６１～１４２８５ｇ／ｅｑ、重量平均分子量３５万～８５万、Ｔｇ１１～１２℃）、「ＳＧ－６００ＴＥＡ」、「ＳＧ－７９０」（ヒドロキシ基含有アクリル酸エステル共重合体樹脂、水酸基価２０～４０ｍｇＫＯＨ／ｇ、重量平均分子量５０万～１２０万、Ｔｇ－３７～－３２℃）、根上工業社製の「ＭＥ－２０００」、「Ｗ－１１６．３」（カルボキシ基含有アクリル酸エステル共重合体樹脂）、「Ｗ－１９７Ｃ」（水酸基含有アクリル酸エステル共重合体樹脂）、「ＫＧ－２５」、「ＫＧ－３０００」（エポキシ基含有アクリル酸エステル共重合体樹脂）、東亞合成社製のアルフォン「ＵＧ－４０１０」（エポキシ基含有アクリル酸エステル共重合体樹脂）等が挙げられる。
【0112】
好適な一実施形態において、応力緩和材は、ポリカーボネート構造を含有する樹脂（以下、「ポリカーボネート樹脂」ともいう。）を含む。ポリカーボネート樹脂の具体例としては、旭化成ケミカルズ社製の「Ｔ６００２」、「Ｔ６００１」（ポリカーボネートジオール）、クラレ社製の「Ｃ－１０９０」、「Ｃ－２０９０」、「Ｃ－３０９０」（ポリカーボネートジオール）等が挙げられる。またヒドロキシル基末端ポリカーボネート、ジイソシアネート化合物及び四塩基酸無水物を原料とする線状ポリイミドを使用することもできる。該ポリイミド樹脂のカーボネート構造の含有率は、好ましくは５０質量％以上であり、より好ましくは６０質量％～９５質量％である。該ポリイミド樹脂の詳細は、国際公開第２０１６／１２９５４１号の記載を参酌することができ、この内容は本明細書に組み込まれる。
【0113】
好適な一実施形態において、応力緩和材は、ポリシロキサン構造を含有する樹脂（以下、「ポリシロキサン樹脂」ともいう。）を含む。ポリシロキサン樹脂の具体例としては、例えば、信越シリコーン社製の「ＳＭＰ－２００６」、「ＳＭＰ－２００３ＰＧＭＥＡ」、「ＳＭＰ－５００５ＰＧＭＥＡ」、アミン基末端ポリシロキサンおよび四塩基酸無水物を原料とする線状ポリイミド（国際公開第２０１０／０５３１８５号、特開２００２－１２６６７号公報及び特開２０００－３１９３８６号公報等）等が挙げられる。
【0114】
好適な一実施形態において、応力緩和材は、ポリアルキレン構造、ポリアルキレンオキシ構造を含有する樹脂（以下、それぞれ「ポリアルキレン樹脂」、「ポリアルキレンオキシ樹脂」ともいう。）を含む。ポリアルキレン樹脂、ポリアルキレンオキシ樹脂の具体例としては、旭化成せんい社製の「ＰＴＸＧ－１０００」、「ＰＴＸＧ－１８００」、新中村化学工業社製の単官能アクリレート「ＡＭ－９０Ｇ」、「ＡＭ－１３０Ｇ」、「ＡＭＰ－２０ＧＹ」；２官能アクリレート「Ａ－１０００」、「Ａ－１０００ＰＥＲ」、「Ａ－Ｂ１２０６ＰＥ」、「Ａ－ＢＰＥ－２０」、「Ａ－ＢＰＥ－３０」；単官能メタクリレート「Ｍ－２０Ｇ」、「Ｍ－４０Ｇ」、「Ｍ－９０Ｇ」、「Ｍ－１３０Ｇ」、「Ｍ－２３０Ｇ」；並びに、２官能メタクリレート「２３Ｇ」、「ＢＰＥ－９００」、「ＢＰＥ－１３００Ｎ」、「１２０６ＰＥ」が挙げられる。また、別の例としては、共栄社化学社製の「ライトエステルＢＣ」、「ライトエステル０４１ＭＡ」、「ライトアクリレートＥＣ－Ａ」、「ライトアクリレートＥＨＤＧ－ＡＴ」；日立化成社製の「ＦＡ－０２３Ｍ」；日油社製のブレンマー（登録商標）「ＰＭＥ-４０００」、「５０ＰＯＥＯ－８００Ｂ」、「ＰＬＥ－２００」、「ＰＬＥ－１３００」、「ＰＳＥ－１３００」、「４３ＰＡＰＥ－６００Ｂ」、「ＡＮＰ－３００」；ＡＤＥＫＡ社製のプルロニック（登録商標）「Ｌ－２３」、「Ｌ－３１」、「Ｌ－４４」、「Ｌ－６１」、「Ｌ－６２」、「Ｌ－６４」、「Ｌ－７１」、「Ｌ－７２」、「Ｌ－１０１」、「Ｌ－１２１」、「Ｐ－８４」、「Ｐ－８５」、「Ｐ－１０３」、「Ｆ－６８」、「Ｆ－８８」、「Ｆ－１０８」、「２５Ｒ－１」、「２５Ｒ－２」、「１７Ｒ－２」、「１７Ｒ－３」、「１７Ｒ－４」（ポリオキシエチレンポリオキシプロピレングリコール）；信越シリコーン社製の「ＫＦ－６０１１」、「ＫＦ－６０１１Ｐ」、「ＫＦ－６０１２」、「ＫＦ－６０１３」、「ＫＦ－６０１５」、「ＫＦ－６０１６」、「ＫＦ－６０１７」、「ＫＦ－６０１７Ｐ」、「ＫＦ－６０４３」、「ＫＦ－６００４」、「ＫＦ３５１Ａ」、「ＫＦ３５２Ａ」、「ＫＦ３５３」、「ＫＦ３５４Ｌ」、「ＫＦ３５５Ａ」、「ＫＦ６１５Ａ」、「ＫＦ９４５」、「ＫＦ－６４０」、「ＫＦ－６４２」、「ＫＦ－６４３」、「ＫＦ－６４４」、「ＫＦ－６０２０」、「ＫＦ－６２０４」、「Ｘ２２－４５１５」、「ＫＦ－６０２８」、「ＫＦ－６０２８Ｐ」、「ＫＦ－６０３８」、「ＫＦ－６０４８」、「ＫＦ－６０２５」（ポリオキシアルキレン変性シリコーン）等が挙げられる。
【0115】
好適な一実施形態において、応力緩和材は、ポリイソプレン構造を含有する樹脂（以下、「ポリイソプレン樹脂」ともいう。）を含む。ポリイソプレン樹脂の具体例としては、クラレ社製の「ＫＬ－６１０」、「ＫＬ６１３」等が挙げられる。
【0116】
好適な一実施形態において、応力緩和材は、ポリイソブチレン構造を含有する樹脂（以下、「ポリイソブチレン樹脂」ともいう。）を含む。ポリイソブチレン樹脂の具体例としては、カネカ社製の「ＳＩＢＳＴＡＲ－０７３Ｔ」（スチレン－イソブチレン－スチレントリブロック共重合体）、「ＳＩＢＳＴＡＲ－０４２Ｄ」（スチレン－イソブチレンジブロック共重合体）等が挙げられる。
【0117】
他の好適な一実施形態において、応力緩和材は、有機充填材を含む。有機充填材としては、ゴム成分を含む有機充填材を広く用いることができる。有機充填材に含まれるゴム成分としては、例えば、ポリジメチルシロキサン等のシリコーン系エラストマー；ポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリクロロブタジエン、エチレン－酢酸ビニル共重合体、スチレン－ブタジエン共重合体、スチレン－イソプレン共重合体、スチレン－イソブチレン共重合体、アクリロニトリル－ブタジエン共重合体、イソプレン－イソブチレン共重合体、イソブチレン－ブタジエン共重合体、エチレン－プロピレン－ジエン三元共重合体、エチレン－プロピレン－ブテン三元共重合体等のオレフィン系熱可塑性エラストマー；ポリ（メタ）アクリル酸プロピル、ポリ（メタ）アクリル酸ブチル、ポリ（メタ）アクリル酸シクロヘキシル、ポリ（メタ）アクリル酸オクチル等のアクリル系熱可塑性エラストマー等の熱可塑性エラストマー等が挙げられる。さらにゴム成分には、ポリオルガノシロキサンゴム等のシリコーン系ゴムを混合してもよい。ゴム粒子に含まれるゴム成分は、Ｔｇが例えば０℃以下であり、－１０℃以下が好ましく、－２０℃以下がより好ましく、－３０℃以下がさらに好ましい。
【0118】
一実施形態において、有機充填材は、上記で挙げたゴム成分を含むコア粒子と、コア粒子に含まれるゴム成分と共重合可能なモノマー成分をグラフト共重合させたシェル部からなるコア－シェル型ゴム粒子である。ここでコア－シェル型とは、必ずしもコア粒子とシェル部が明確に区別できるもののみを指しているわけではなく、コア粒子とシェル部の境界が不明瞭なものも含み、コア粒子はシェル部で完全に被覆されていなくてもよい。
【0119】
ゴム成分を含む有機充填材の具体例としては、例えば、チェイルインダストリーズ社製の「ＣＨＴ」；ＵＭＧＡＢＳ社製の「Ｂ６０２」；呉羽化学工業社製の「パラロイドＥＸＬ－２６０２」、「パラロイドＥＸＬ－２６０３」、「パラロイドＥＸＬ－２６５５」、「パラロイドＥＸＬ－２３１１」、「パラロイド－ＥＸＬ２３１３」、「パラロイドＥＸＬ－２３１５」、「パラロイドＫＭ－３３０」、「パラロイドＫＭ－３３６Ｐ」、「パラロイドＫＣＺ－２０１」、三菱レイヨン社製の「メタブレンＣ－２２３Ａ」、「メタブレンＥ－９０１」、「メタブレンＳ－２００１」、「メタブレンＷ－４５０Ａ」「メタブレンＳＲＫ－２００」、カネカ社製の「カネエースＭ－５１１」、「カネエースＭ－６００」、「カネエースＭ－４００」、「カネエースＭ－５８０」、「カネエースＭＲ－０１」、アイカ工業社製の「スタフィロイドＡＣ３３５５」、「スタフィロイドＡＣ３８１６」、「スタフィロイドＡＣ３８３２」、「スタフィロイドＡＣ４０３０」、「スタフィロイドＡＣ３３６４」等が挙げられる。これらは、コア－シェル型ゴム粒子である。
【0120】
本発明の樹脂組成物が応力緩和材を含む場合、樹脂組成物中の応力緩和材の含有量は、樹脂組成物中の樹脂成分を１００質量％としたとき、好ましくは０．５質量％以上、より好ましくは１質量％以上、さらに好ましくは２質量％以上又は３質量％以上、さらにより好ましくは４質量％以上又は５質量％以上である。該含有量の上限は、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２５質量％以下、２０質量％以下又は１５質量％以下である。
【0121】
－任意の添加剤－
本発明の樹脂組成物は、さらに任意の添加剤を含んでもよい。このような添加剤としては、例えば、ベンゾシクロブテン樹脂、エポキシアクリレート樹脂、ウレタンアクリレート樹脂、ウレタン樹脂、シアネート樹脂、ポリイミド樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂等のエポキシ樹脂以外の熱硬化性樹脂；マレイミド樹脂、（メタ）アクリル樹脂及びスチリル樹脂等のラジカル重合性樹脂；過酸化物系ラジカル重合開始剤、アゾ系ラジカル重合開始剤等のラジカル重合開始剤；フェノキシ樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエステル樹脂等の熱可塑性樹脂；有機銅化合物、有機亜鉛化合物、有機コバルト化合物等の有機金属化合物；フタロシアニンブルー、フタロシアニングリーン、アイオディングリーン、ジアゾイエロー、クリスタルバイオレット、酸化チタン、カーボンブラック等の着色剤；ハイドロキノン、カテコール、ピロガロール、フェノチアジン等の重合禁止剤；シリコーン系レベリング剤、アクリルポリマー系レベリング剤等のレベリング剤；ベントン、モンモリロナイト等の増粘剤；シリコーン系消泡剤、アクリル系消泡剤、フッ素系消泡剤、ビニル樹脂系消泡剤等の消泡剤；ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤等の紫外線吸収剤；尿素シラン等の接着性向上剤；トリアゾール系密着性付与剤、テトラゾール系密着性付与剤、トリアジン系密着性付与剤等の密着性付与剤；ヒンダードフェノール系酸化防止剤等の酸化防止剤；スチルベン誘導体等の蛍光増白剤；フッ素系界面活性剤、シリコーン系界面活性剤等の界面活性剤；リン系難燃剤（例えばリン酸エステル化合物、ホスファゼン化合物、ホスフィン酸化合物、赤リン）、窒素系難燃剤（例えば硫酸メラミン）、ハロゲン系難燃剤、無機系難燃剤（例えば三酸化アンチモン）等の難燃剤；リン酸エステル系分散剤、ポリオキシアルキレン系分散剤、アセチレン系分散剤、シリコーン系分散剤、アニオン性分散剤、カチオン性分散剤等の分散剤；ボレート系安定剤、チタネート系安定剤、アルミネート系安定剤、ジルコネート系安定剤、イソシアネート系安定剤、カルボン酸系安定剤、カルボン酸無水物系安定剤等の安定剤等が挙げられる。斯かる添加剤の含有量は、樹脂組成物に要求される特性に応じて決定してよい。
本発明の樹脂組成物は、さらに任意の添加剤を含んでもよい。このような添加剤としては、例えば、ベンゾシクロブテン樹脂、エポキシアクリレート樹脂、ウレタンアクリレート樹脂、ウレタン樹脂、シアネート樹脂、ポリイミド樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂等のエポキシ樹脂以外の熱硬化性樹脂；マレイミド樹脂、（メタ）アクリル樹脂及びスチリル樹脂等のラジカル重合性樹脂；過酸化物系ラジカル重合開始剤、アゾ系ラジカル重合開始剤等のラジカル重合開始剤；フェノキシ樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエステル樹脂等の熱可塑性樹脂；有機銅化合物、有機亜鉛化合物、有機コバルト化合物等の有機金属化合物；フタロシアニンブルー、フタロシアニングリーン、アイオディングリーン、ジアゾイエロー、クリスタルバイオレット、酸化チタン、カーボンブラック等の着色剤；ハイドロキノン、カテコール、ピロガロール、フェノチアジン等の重合禁止剤；シリコーン系レベリング剤、アクリルポリマー系レベリング剤等のレベリング剤；ベントン、モンモリロナイト等の増粘剤；シリコーン系消泡剤、アクリル系消泡剤、フッ素系消泡剤、ビニル樹脂系消泡剤等の消泡剤；ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤等の紫外線吸収剤；尿素シラン等の接着性向上剤；トリアゾール系密着性付与剤、テトラゾール系密着性付与剤、トリアジン系密着性付与剤等の密着性付与剤；ヒンダードフェノール系酸化防止剤等の酸化防止剤；スチルベン誘導体等の蛍光増白剤；フッ素系界面活性剤、シリコーン系界面活性剤等の界面活性剤；リン系難燃剤（例えばリン酸エステル化合物、ホスファゼン化合物、ホスフィン酸化合物、赤リン）、窒素系難燃剤（例えば硫酸メラミン）、ハロゲン系難燃剤、無機系難燃剤（例えば三酸化アンチモン）等の難燃剤；リン酸エステル系分散剤、ポリオキシアルキレン系分散剤、アセチレン系分散剤、シリコーン系分散剤、アニオン性分散剤、カチオン性分散剤等の分散剤；ボレート系安定剤、チタネート系安定剤、アルミネート系安定剤、ジルコネート系安定剤、イソシアネート系安定剤、カルボン酸系安定剤、カルボン酸無水物系安定剤等の安定剤等が挙げられる。斯かる添加剤の含有量は、樹脂組成物に要求される特性に応じて決定してよい。
【0122】
－有機溶媒－
本発明の樹脂組成物は、揮発性成分として、さらに有機溶媒を含んでもよい。有機溶媒としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン系溶媒；酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸イソブチル、酢酸イソアミル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、γ-ブチロラクトン等のエステル系溶媒；テトラヒドロピラン、テトラヒドロフラン、１，４－ジオキサン、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、ジフェニルエーテル等のエーテル系溶媒；メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、エチレングリコール等のアルコール系溶媒；酢酸２－エトキシエチル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセタート、エチルジグリコールアセテート、γ－ブチロラクトン、メトキシプロピオン酸メチル等のエーテルエステル系溶媒；乳酸メチル、乳酸エチル、２－ヒドロキシイソ酪酸メチル等のエステルアルコール系溶媒；２－メトキシプロパノール、２－メトキシエタノール、２－エトキシエタノール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル（ブチルカルビトール）等のエーテルアルコール系溶媒；Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチル－２－ピロリドン等のアミド系溶媒；ジメチルスルホキシド等のスルホキシド系溶媒；アセトニトリル、プロピオニトリル等のニトリル系溶媒；ヘキサン、シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂肪族炭化水素系溶媒；ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、トリメチルベンゼン等の芳香族炭化水素系溶媒等が挙げられる。有機溶媒は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
本発明の樹脂組成物は、揮発性成分として、さらに有機溶媒を含んでもよい。有機溶媒としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等のケトン系溶媒；酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸イソブチル、酢酸イソアミル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、γ-ブチロラクトン等のエステル系溶媒；テトラヒドロピラン、テトラヒドロフラン、１，４－ジオキサン、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、ジフェニルエーテル等のエーテル系溶媒；メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、エチレングリコール等のアルコール系溶媒；酢酸２－エトキシエチル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセタート、エチルジグリコールアセテート、γ－ブチロラクトン、メトキシプロピオン酸メチル等のエーテルエステル系溶媒；乳酸メチル、乳酸エチル、２－ヒドロキシイソ酪酸メチル等のエステルアルコール系溶媒；２－メトキシプロパノール、２－メトキシエタノール、２－エトキシエタノール、プロピレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル（ブチルカルビトール）等のエーテルアルコール系溶媒；Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチル－２－ピロリドン等のアミド系溶媒；ジメチルスルホキシド等のスルホキシド系溶媒；アセトニトリル、プロピオニトリル等のニトリル系溶媒；ヘキサン、シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂肪族炭化水素系溶媒；ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、トリメチルベンゼン等の芳香族炭化水素系溶媒等が挙げられる。有機溶媒は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0123】
本発明の樹脂組成物が有機溶媒を含む場合、樹脂組成物中の有機溶媒の含有量は、樹脂組成物に要求される特性に応じて決定してよいが、樹脂組成物中の全成分を１００質量％とした場合、例えば、２０質量％以下、１５質量％以下、１０質量％以下、５質量％以下などとし得る。
【0124】
本発明の樹脂組成物は、上記の成分のうち必要な成分を適宜混合し、また、必要に応じて三本ロール、ボールミル、ビーズミル、サンドミル等の混練手段、あるいはスーパーミキサー、プラネタリーミキサー等の撹拌手段により混練または混合することにより調製することができる。
【0125】
先述のとおり、上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を満たす本発明の樹脂組成物は、小径（例えば平均粒径３μｍ以下、２．５μｍ以下、２μｍ以下、１．５μｍ以下）の無機充填材を高配合する場合であっても、封止時のボイド発生を抑制すると共に、硬化後にはクラック発生も抑制し得る。
【0126】
上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を満たす本発明の樹脂組成物は、流動性と誘電特性を良好なレベルで両立でき、５Ｇ用途等で要求される低伝送損失の絶縁材料をはじめ、良好な流動性が要求される各種液状配合製品として好適に使用することができる。例えば、本発明の樹脂組成物は、接着剤、注型材料、繊維強化複合材料、半導体封止材、アンダーフィル材、モールドアンダーフィル材をはじめとする、良好な流動性が要求される各種液状配合製品として好適に使用することができる。したがって、好適な一実施形態において、本発明の樹脂組成物は、接着剤用、注型材用、繊維強化複合材料用、半導体封止用、アンダーフィル用、又は、モールドアンダーフィル用である。
【0127】
中でも、流動性と誘電特性を良好なレベルで両立できるという本発明の効果をより享受し得る観点から、本発明の樹脂組成物は、半導体パッケージやプリント配線板などの電子部品の絶縁材料（電子部品の絶縁材料用の樹脂組成物）として好適に使用することができ、例えば、半導体チップを封止するための樹脂組成物（半導体封止用の樹脂組成物）、回路基板（半導体パッケージ用基板）と半導体チップの間のギャップを充填するための樹脂組成物（アンダーフィル用の樹脂組成物）、回路基板と半導体チップの間のギャップを充填すると共に半導体チップを封止するための樹脂組成物（モールドアンダーフィル用の樹脂組成物）、プリント配線板の絶縁層を形成するための樹脂組成物（プリント配線板の絶縁層用樹脂組成物）、半導体パッケージにおいて再配線層を形成するための絶縁層としての再配線形成層用の樹脂組成物（再配線形成層用の樹脂組成物）として好適に使用することができる。
【0128】
本発明の樹脂組成物は、小径（例えば平均粒径３μｍ以下、２．５μｍ以下、２μｍ以下、１．５μｍ以下）の無機充填材を高配合する場合であっても、封止時のボイド発生を抑制すると共に、硬化後にはクラック発生も抑制し得ることから、さらに好ましくは、半導体封止用、アンダーフィル用、モールドアンダーフィル用の樹脂組成物として、とりわけ好ましくはモールドアンダーフィル用の樹脂組成物として好適に使用することができる。
【0129】
本発明の樹脂組成物はさらに、樹脂シート、プリプレグ等のシート状積層材料、ソルダーレジスト、穴埋め樹脂、部品埋め込み樹脂等、樹脂組成物が必要とされる用途で広範囲に使用できる。
【0130】
－シート状積層材料（樹脂シート、プリプレグ）－
本発明の樹脂組成物は、良好な流動性を呈することから液状組成物として好適に使用することができるが、該樹脂組成物を含有するシート状積層材料の形態で用いてもよい。
本発明の樹脂組成物は、良好な流動性を呈することから液状組成物として好適に使用することができるが、該樹脂組成物を含有するシート状積層材料の形態で用いてもよい。
【0131】
シート状積層材料としては、以下に示す樹脂シート、プリプレグが好ましい。
【0132】
一実施形態において、樹脂シートは、支持体と、該支持体上に設けられた樹脂組成物の層（以下、単に「樹脂組成物層」という。）とを含み、樹脂組成物層が本発明の樹脂組成物から形成されることを特徴とする。
【0133】
樹脂組成物層の厚さは、用途によって好適値は異なり、用途に応じて適宜決定してよい。例えば、樹脂組成物層の厚さは、プリント配線板や半導体パッケージの薄型化の観点から、好ましくは４００μｍ以下、より好ましくは３５０μｍ以下、３００μｍ以下、２８０μｍ以下、２６０μｍ以下、２４０μｍ以下、２２０μｍ以下又は２００μｍ以下である。樹脂組成物層の厚さの下限は、特に限定されないが、通常、５μｍ以上、１０μｍ以上、２０μｍ以上などとし得る。
【0134】
支持体としては、例えば、熱可塑性樹脂フィルム、金属箔、離型紙が挙げられ、熱可塑性樹脂フィルム、金属箔が好ましい。したがって好適な一実施形態において、支持体は、熱可塑性樹脂フィルム又は金属箔である。
【0135】
支持体として熱可塑性樹脂フィルムを使用する場合、熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等のアクリル、環状ポリオレフィン、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）、ポリエーテルサルファイド（ＰＥＳ）、ポリエーテルケトン、ポリイミド等が挙げられる。中でも、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートが好ましく、安価なポリエチレンテレフタレートが特に好ましい。
【0136】
支持体として金属箔を使用する場合、金属箔としては、例えば、銅箔、アルミニウム箔等が挙げられ、銅箔が好ましい。銅箔としては、銅の単金属からなる箔を用いてもよく、銅と他の金属（例えば、スズ、クロム、銀、マグネシウム、ニッケル、ジルコニウム、ケイ素、チタン等）との合金からなる箔を用いてもよい。
【0137】
支持体は、樹脂組成物層と接合する面にマット処理、コロナ処理、帯電防止処理を施してあってもよい。また、支持体としては、樹脂組成物層と接合する面に離型層を有する離型層付き支持体を使用してもよい。離型層付き支持体の離型層に使用する離型剤としては、例えば、アルキド樹脂、ポリオレフィン樹脂、ウレタン樹脂、及びシリコーン樹脂からなる群から選択される１種以上の離型剤が挙げられる。離型層付き支持体は、市販品を用いてもよく、例えば、アルキド樹脂系離型剤を主成分とする離型層を有するＰＥＴフィルムである、リンテック社製の「ＳＫ－１」、「ＡＬ－５」、「ＡＬ－７」、東レ社製の「ルミラーＴ６０」、帝人社製の「ピューレックス」、ユニチカ社製の「ユニピール」等が挙げられる。
【0138】
支持体の厚さは、特に限定されないが、５μｍ～７５μｍの範囲が好ましく、１０μｍ～６０μｍの範囲がより好ましい。なお、離型層付き支持体を使用する場合、離型層付き支持体全体の厚さが上記範囲であることが好ましい。
【0139】
支持体として金属箔を用いる場合、薄い金属箔に剥離が可能な支持基材を張り合わせた支持基材付き金属箔を用いてよい。一実施形態において、支持基材付き金属箔は、支持基材と、該支持基材上に設けられた剥離層と、該剥離層上に設けられた金属箔とを含む。支持体として支持基材付き金属箔を用いる場合、樹脂組成物層は、金属箔上に設けられる。
【0140】
支持基材付き金属箔において、支持基材の材質は、特に限定されないが、例えば、銅箔、アルミニウム箔、ステンレス鋼箔、チタン箔、銅合金箔等が挙げられる。支持基材として、銅箔を用いる場合、電解銅箔、圧延銅箔であってよい。また、剥離層は、支持基材から金属箔を剥離できれば特に限定されず、例えば、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｍｏ、Ｔｉ、Ｗ、Ｐからなる群から選択される元素の合金層；有機被膜等が挙げられる。
【0141】
支持基材付き金属箔において、金属箔の材質としては、例えば、銅箔、銅合金箔が好ましい。
【0142】
支持基材付き金属箔において、支持基材の厚さは、特に限定されないが、１０μｍ～１５０μｍの範囲が好ましく、１０μｍ～１００μｍの範囲がより好ましい。また、金属箔の厚さは、例えば、０．１μｍ～１０μｍの範囲としてよい。
【0143】
一実施形態において、樹脂シートは、必要に応じて、任意の層をさらに含んでいてもよい。斯かる任意の層としては、例えば、樹脂組成物層の支持体と接合していない面（即ち、支持体とは反対側の面）に設けられた、保護フィルム等が挙げられる。保護フィルムの厚さは、特に限定されるものではないが、例えば、１μｍ～４０μｍである。保護フィルムを積層することにより、樹脂組成物層の表面へのゴミ等の付着やキズを抑制することができる。
【0144】
樹脂シートは、例えば、液状の樹脂組成物をそのまま、或いは有機溶剤に樹脂組成物を溶解した樹脂ワニスを調製し、これを、ダイコーター等を用いて支持体上に塗布し、更に乾燥させて樹脂組成物層を形成させることにより製造することができる。
【0145】
有機溶剤としては、樹脂組成物の成分として説明した有機溶剤と同様のものが挙げられる。有機溶剤は１種単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【0146】
乾燥は、加熱、熱風吹きつけ等の公知の方法により実施してよい。乾燥条件は特に限定されないが、樹脂組成物層中の有機溶剤の含有量が１０質量％以下、好ましくは５質量％以下となるように乾燥させる。樹脂組成物又は樹脂ワニス中の有機溶剤の沸点によっても異なるが、例えば３０質量％～６０質量％の有機溶剤を含む樹脂組成物又は樹脂ワニスを用いる場合、５０℃～１５０℃で３分間～１０分間乾燥させることにより、樹脂組成物層を形成することができる。
【0147】
樹脂シートは、ロール状に巻きとって保存することが可能である。樹脂シートが保護フィルムを有する場合、保護フィルムを剥がすことによって使用可能となる。
【0148】
一実施形態において、プリプレグは、シート状繊維基材に本発明の樹脂組成物を含浸させて形成される。
【0149】
プリプレグに用いるシート状繊維基材は特に限定されず、ガラスクロス、アラミド不織布、液晶ポリマー不織布等のプリプレグ用基材として常用されているものを用いることができる。プリント配線板や半導体パッケージの薄型化の観点から、シート状繊維基材の厚さは、好ましくは５０μｍ以下、より好ましくは４０μｍ以下、さらに好ましくは３０μｍ以下、特に好ましくは２０μｍ以下である。シート状繊維基材の厚さの下限は特に限定されない。通常、１０μｍ以上である。
【0150】
プリプレグは、ホットメルト法、ソルベント法等の公知の方法により製造することができる。また、プリプレグの厚さは、上述の樹脂シートにおける樹脂組成物層と同様の範囲とし得る。
【0151】
［半導体パッケージ］
本発明の半導体パッケージは、本発明の樹脂組成物の硬化物を含む。
本発明の半導体パッケージは、本発明の樹脂組成物の硬化物を含む。
【0152】
一実施形態において、本発明の半導体パッケージは、回路基板と、該回路基板に搭載された半導体チップと、該半導体チップの少なくとも一部を封止する、本発明の樹脂組成物の硬化物とを含む。以下、斯かる実施形態を「第一実施形態」ともいう。
【0153】
第一実施形態において、回路基板は、半導体パッケージを形成するために用いられる従来公知の回路基板を用いてよく、例えば、後述するプリント配線板と同様にして製造すればよい。
【0154】
回路基板と半導体チップとの接合条件は、半導体チップの端子電極と回路基板の回路配線とが導体接続できる任意の条件を採用できる。例えば、半導体チップのフリップチップ実装において使用される条件を採用してよい。
【0155】
接合方法としては、例えば、半導体チップを回路基板に圧着する方法が挙げられる。圧着条件として、圧着温度は通常１２０℃～２４０℃の範囲（好ましくは１３０℃～２００℃の範囲、より好ましくは１４０℃～１８０℃の範囲）、圧着時間は通常１秒間～６０秒間の範囲（好ましくは５秒間～３０秒間）である。また、接合方法としては、例えば、半導体チップを回路基板に載せリフローして接合する方法も挙げられる。リフロー条件は、１２０℃～３００℃の範囲としてよい。
【0156】
半導体チップを回路基板に接合した後、半導体チップと回路基板のギャップをアンダーフィル材で充填してよい。先述のとおり、本発明の樹脂組成物は、良好な流動性を呈し狭ギャップの充填性に優れることから、斯かるアンダーフィル材として有益である。斯かる場合、本発明の半導体パッケージは、本発明の樹脂組成物の硬化物からなるアンダーフィル材を含む。
【0157】
半導体チップの封止は、後述する第二実施形態における工程（３）と同様の方法により行うことができる。先述のとおり、本発明の樹脂組成物は、良好な流動性を呈することから、斯かる半導体チップの封止材として有益である。斯かる場合、本発明の半導体パッケージは、本発明の樹脂組成物の硬化物からなる封止材を含む。
【0158】
先述のとおり、本発明の樹脂組成物は、小径（例えば平均粒径３μｍ以下、２．５μｍ以下、２μｍ以下、１．５μｍ以下）の無機充填材を高配合する場合であっても良好な流動性を呈し、封止時のボイド発生を抑制し得ると共に、硬化後にはクラック発生も抑制し得ることから、モールドアンダーフィル材として好適に用いることができ、半導体チップと回路基板のギャップの充填と、半導体チップの封止を一括して行ってもよい。
【0159】
本発明の樹脂組成物を用いて半導体パッケージを製造する場合、本発明の樹脂組成物は、液状樹脂組成物として用いることが好ましいが、上記のようなシート状積層材料の形態にて用いてもよい。
【0160】
他の一実施形態（以下、「第二実施形態」ともいう。）において、本発明の半導体チップパッケージは、例えば、本発明の樹脂組成物を用いて、下記（１）乃至（６）の工程を含む方法により製造することができる。工程（３）の封止層あるいは工程（５）の再配線形成層を形成するために、本発明の樹脂組成物を用いればよい。以下、樹脂組成物を用いて封止層や再配線形成層を形成する一例を示すが、半導体チップパッケージの封止層や再配線形成層を形成する技術は公知であり、当業者であれば、本発明の樹脂組成物を用いて、公知の技術に従って半導体チップパッケージを製造することができる。
（１）基材に仮固定フィルムを積層する工程、
（２）半導体チップを、仮固定フィルム上に仮固定する工程、
（３）半導体チップ上に封止層を形成する工程、
（４）基材及び仮固定フィルムを半導体チップから剥離する工程、
（５）半導体チップの基材及び仮固定フィルムを剥離した面に、絶縁層としての再配線形成層を形成する工程、及び
（６）再配線形成層上に、導体層としての再配線層を形成する工程
（１）基材に仮固定フィルムを積層する工程、
（２）半導体チップを、仮固定フィルム上に仮固定する工程、
（３）半導体チップ上に封止層を形成する工程、
（４）基材及び仮固定フィルムを半導体チップから剥離する工程、
（５）半導体チップの基材及び仮固定フィルムを剥離した面に、絶縁層としての再配線形成層を形成する工程、及び
（６）再配線形成層上に、導体層としての再配線層を形成する工程
【0161】
－工程（１）－
基材に使用する材料は特に限定されない。基材としては、シリコンウェハ；ガラスウェハ；ガラス基板；銅、チタン、ステンレス、冷間圧延鋼板（ＳＰＣＣ）等の金属基板；ガラス繊維にエポキシ樹脂等をしみこませ熱硬化処理した基板（例えばＦＲ－４基板）；ビスマレイミドトリアジン樹脂（ＢＴ樹脂）からなる基板などが挙げられる。
基材に使用する材料は特に限定されない。基材としては、シリコンウェハ；ガラスウェハ；ガラス基板；銅、チタン、ステンレス、冷間圧延鋼板（ＳＰＣＣ）等の金属基板；ガラス繊維にエポキシ樹脂等をしみこませ熱硬化処理した基板（例えばＦＲ－４基板）；ビスマレイミドトリアジン樹脂（ＢＴ樹脂）からなる基板などが挙げられる。
【0162】
仮固定フィルムは、工程（４）において半導体チップから剥離することができると共に、半導体チップを仮固定することができれば材料は特に限定されない。仮固定フィルムは市販品を用いることができる。市販品としては、日東電工社製のリヴァアルファ等が挙げられる。
【0163】
－工程（２）－
半導体チップを、その電極パッド面が仮固定フィルムと接合するように、仮固定フィルム上に仮固定する。半導体チップの仮固定は、フリップチップボンダー、ダイボンダー等の公知の装置を用いて行うことができる。半導体チップの配置のレイアウト及び配置数は、仮固定フィルムの形状、大きさ、目的とする半導体パッケージの生産数等に応じて適宜設定することができ、例えば、複数行で、かつ複数列のマトリックス状に整列させて仮固定することができる。
半導体チップを、その電極パッド面が仮固定フィルムと接合するように、仮固定フィルム上に仮固定する。半導体チップの仮固定は、フリップチップボンダー、ダイボンダー等の公知の装置を用いて行うことができる。半導体チップの配置のレイアウト及び配置数は、仮固定フィルムの形状、大きさ、目的とする半導体パッケージの生産数等に応じて適宜設定することができ、例えば、複数行で、かつ複数列のマトリックス状に整列させて仮固定することができる。
【0164】
－工程（３）－
本発明の樹脂組成物を液状組成物として半導体チップ上に塗布し、硬化（例えば熱硬化）させて封止層を形成する。あるいはまた、本発明の樹脂組成物を上記の樹脂シートの形態で半導体チップ上に積層し硬化（例えば熱硬化）させて封止層を形成してもよい。
本発明の樹脂組成物を液状組成物として半導体チップ上に塗布し、硬化（例えば熱硬化）させて封止層を形成する。あるいはまた、本発明の樹脂組成物を上記の樹脂シートの形態で半導体チップ上に積層し硬化（例えば熱硬化）させて封止層を形成してもよい。
【0165】
上記の溶融粘度条件及び貯蔵弾性率条件を満たす本発明の樹脂組成物を用いることにより、樹脂組成物を液状組成物として塗布する場合であっても樹脂シートの形態で樹脂組成物層を積層する場合であっても、封止時のボイド発生を抑制し得ると共に、硬化後にはクラック発生も抑制することができる。
【0166】
なお、樹脂シートの形態で用いる場合、半導体チップと樹脂シートの積層は、樹脂シートの保護フィルムを除去した後、支持体側から樹脂シートを半導体チップに加熱圧着することにより行うことができる。半導体チップと樹脂シートの積層は、真空ラミネート法により実施してもよく、その積層条件は、プリント配線板の製造方法に関連して後述する積層条件と同様であり、好ましい範囲も同様である。
【0167】
積層の後、樹脂組成物を熱硬化させて封止層を形成する。熱硬化の条件は、プリント配線板の製造方法に関連して後述する熱硬化の条件と同様である。
【0168】
樹脂シートの支持体は、半導体チップ上に樹脂シートを積層し熱硬化した後に剥離してもよく、半導体チップ上に樹脂シートを積層する前に支持体を剥離してもよい。
【0169】
本発明の樹脂組成物を液状組成物として塗布して封止層を形成する場合、その塗布条件としては、本発明の樹脂シートに関連して説明した樹脂組成物層を形成する際の塗布条件と同様としてよい。本発明の樹脂組成物を用いることにより、塗布・成形温度において良好な流動性を実現できる。
【0170】
－工程（４）－
基材及び仮固定フィルムを剥離する方法は、仮固定フィルムの材質等に応じて適宜変更することができ、例えば、仮固定フィルムを加熱、発泡（又は膨張）させて剥離する方法、及び基材側から紫外線を照射させ、仮固定フィルムの粘着力を低下させ剥離する方法等が挙げられる。
基材及び仮固定フィルムを剥離する方法は、仮固定フィルムの材質等に応じて適宜変更することができ、例えば、仮固定フィルムを加熱、発泡（又は膨張）させて剥離する方法、及び基材側から紫外線を照射させ、仮固定フィルムの粘着力を低下させ剥離する方法等が挙げられる。
【0171】
仮固定フィルムを加熱、発泡（又は膨張）させて剥離する方法において、加熱条件は、通常、１００～２５０℃で１～９０秒間又は５～１５分間である。また、基材側から紫外線を照射させ、仮固定フィルムの粘着力を低下させ剥離する方法において、紫外線の照射量は、通常、１０ｍＪ／ｃｍ２～１０００ｍＪ／ｃｍ２である。
【0172】
－工程（５）－
再配線形成層（絶縁層）を形成する材料は、再配線形成層（絶縁層）形成時に絶縁性を有していれば特に限定されず、半導体パッケージの製造のしやすさの観点から、感光性樹脂、熱硬化性樹脂が好ましい。本発明の樹脂組成物を用いて再配線形成層を形成してもよい。
再配線形成層（絶縁層）を形成する材料は、再配線形成層（絶縁層）形成時に絶縁性を有していれば特に限定されず、半導体パッケージの製造のしやすさの観点から、感光性樹脂、熱硬化性樹脂が好ましい。本発明の樹脂組成物を用いて再配線形成層を形成してもよい。
【0173】
再配線形成層を形成後、半導体チップと後述する導体層を層間接続するために、再配線形成層にビアホールを形成してもよい。ビアホールは、再配線形成層の材料に応じて、公知の方法により形成してよい。
【0174】
－工程（６）－
再配線形成層上に形成する導体層の材料は、特に限定されない。好適な実施形態では、導体層は、金、白金、パラジウム、銀、銅、アルミニウム、コバルト、クロム、亜鉛、ニッケル、チタン、タングステン、鉄、スズ及びインジウムからなる群から選択される１種以上の金属を含む。導体層は、単金属層であっても合金層であってもよく、合金層としては、例えば、上記の群から選択される２種以上の金属の合金（例えば、ニッケル・クロム合金、銅・ニッケル合金及び銅・チタン合金）から形成された層が挙げられる。中でも、導体層形成の汎用性、コスト、パターニングの容易性等の観点から、クロム、ニッケル、チタン、アルミニウム、亜鉛、金、パラジウム、銀若しくは銅の単金属層、又はニッケル・クロム合金、銅・ニッケル合金、銅・チタン合金の合金層が好ましく、クロム、ニッケル、チタン、アルミニウム、亜鉛、金、パラジウム、銀若しくは銅の単金属層、又はニッケル・クロム合金の合金層がより好ましく、銅の単金属層が更に好ましい。
再配線形成層上に形成する導体層の材料は、特に限定されない。好適な実施形態では、導体層は、金、白金、パラジウム、銀、銅、アルミニウム、コバルト、クロム、亜鉛、ニッケル、チタン、タングステン、鉄、スズ及びインジウムからなる群から選択される１種以上の金属を含む。導体層は、単金属層であっても合金層であってもよく、合金層としては、例えば、上記の群から選択される２種以上の金属の合金（例えば、ニッケル・クロム合金、銅・ニッケル合金及び銅・チタン合金）から形成された層が挙げられる。中でも、導体層形成の汎用性、コスト、パターニングの容易性等の観点から、クロム、ニッケル、チタン、アルミニウム、亜鉛、金、パラジウム、銀若しくは銅の単金属層、又はニッケル・クロム合金、銅・ニッケル合金、銅・チタン合金の合金層が好ましく、クロム、ニッケル、チタン、アルミニウム、亜鉛、金、パラジウム、銀若しくは銅の単金属層、又はニッケル・クロム合金の合金層がより好ましく、銅の単金属層が更に好ましい。
【0175】
導体層は、単層構造であっても、異なる種類の金属若しくは合金からなる単金属層又は合金層が２層以上積層した複層構造であってもよい。導体層が複層構造である場合、絶縁層と接する層は、クロム、亜鉛若しくはチタンの単金属層、又はニッケル・クロム合金の合金層であることが好ましい。
【0176】
導体層の厚さは、所望の半導体チップパッケージのデザインによるが、一般に１μｍ～３５μｍ、好ましくは１μｍ～２０μｍである。
【0177】
一実施形態において、導体層は、メッキにより形成してよい。例えば、セミアディティブ法、フルアディティブ法等の従来公知の技術により再配線形成層の表面にメッキして、所望の配線パターンを有する導体層を形成することができ、製造の簡便性の観点から、セミアディティブ法により形成することが好ましい。以下、導体層をセミアディティブ法により形成する例を示す。
【0178】
まず、再配線形成層の表面に、無電解メッキによりメッキシード層を形成する。次いで、形成されたメッキシード層上に、所望の配線パターンに対応してメッキシード層の一部を露出させるマスクパターンを形成する。露出したメッキシード層上に、電解メッキにより金属層を形成した後、マスクパターンを除去する。その後、不要なメッキシード層をエッチング等により除去して、所望の配線パターンを有する導体層（再配線層）を形成することができる。
【0179】
なお、工程（５）及び工程（６）を繰り返し行い、導体層（再配線層）及び再配線形成層（絶縁層）を交互に積み上げて（ビルドアップ）もよい。
【0180】
半導体チップパッケージを製造するにあたって、（７）導体層（再配線層）上にソルダーレジスト層を形成する工程、（８）バンプを形成する工程、（９）複数の半導体チップパッケージを個々の半導体チップパッケージにダイシングし、個片化する工程をさらに実施してもよい。これらの工程は、半導体チップパッケージの製造に用いられる、当業者に公知の各種方法に従って実施してよい。
【0181】
上記の第二実施形態は、最初に半導体チップを設け、その電極パッド面に再配線層を形成する工法、すなわちチップ１ｓｔ（Ｃｈｉｐ－１ｓｔ）工法で製造する場合の一例である。本発明の半導体パッケージは、斯かるチップ１ｓｔ工法のほか、最初に再配線層を設け、該再配線層に、その電極パッド面が再配線層と電気接続し得るような状態にて、半導体チップを設け、封止する工法、すなわち再配線層１ｓｔ（ＲＤＬ－１ｓｔ）工法で製造してもよい。充填性に優れる本発明の樹脂組成物は、Ｃｈｉｐ－１ｓｔ工法及びＲＤＬ－１ｓｔ工法の別を問わず、５Ｇ用途等で要求される伝送損失の極めて少ない半導体パッケージをボイドやクラックの発生なしに実現することができる。
【0182】
本発明の樹脂組成物を用いて封止層、再配線形成層等を形成することにより、半導体パッケージが、ファンイン（Ｆａｎ－Ｉｎ）型パッケージであるかファンアウト（Ｆａｎ－Ｏｕｔ）型パッケージであるかの別を問わず、フローマークやボイドが発生することを抑制しつつ伝送損失の極めて少ない半導体パッケージを実現することができる。一実施形態において、本発明の半導体チップパッケージは、ファンアウト（Ｆａｎ－Ｏｕｔ）型パッケージである。本発明の樹脂組成物は、ファンアウト型パネルレベルパッケージ（ＦＯＰＬＰ）、ファンアウト型ウェハレベルパッケージ（ＦＯＷＬＰ）の別を問わず、適用できる。一実施形態において、本発明の半導体パッケージは、ファンアウト型パネルレベルパッケージ（ＦＯＰＬＰ）である。他の一実施形態において、本発明の半導体パッケージは、ファンアウト型ウェハレベルパッケージ（ＦＯＷＬＰ）である。
【0183】
［プリント配線板］
本発明の樹脂組成物を用いてプリント配線板を製造することができる。本発明は斯かるプリント配線板も提供する。本発明のプリント配線板は、本発明の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を含むことを特徴とする。
本発明の樹脂組成物を用いてプリント配線板を製造することができる。本発明は斯かるプリント配線板も提供する。本発明のプリント配線板は、本発明の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を含むことを特徴とする。
【0184】
プリント配線板は、例えば、上記の樹脂シートを用いて、下記（Ｉ）及び（ＩＩ）の工程を含む方法により製造することができる。
（Ｉ）内層基板上に、樹脂シートを、樹脂シートの樹脂組成物層が内層基板と接合するように積層する工程
（ＩＩ）樹脂組成物層を硬化（例えば熱硬化）して絶縁層を形成する工程
（Ｉ）内層基板上に、樹脂シートを、樹脂シートの樹脂組成物層が内層基板と接合するように積層する工程
（ＩＩ）樹脂組成物層を硬化（例えば熱硬化）して絶縁層を形成する工程
【0185】
工程（Ｉ）で用いる「内層基板」とは、プリント配線板の基板となる部材であって、例えば、ガラスエポキシ基板、金属基板、ポリエステル基板、ポリイミド基板、ＢＴレジン基板、熱硬化型ポリフェニレンエーテル基板等が挙げられる。また、該基板は、その片面又は両面に導体層を有していてもよく、この導体層はパターン加工されていてもよい。基板の片面または両面に導体層（回路）が形成された内層基板は「内層回路基板」ということがある。またプリント配線板を製造する際に、さらに絶縁層及び／又は導体層が形成されるべき中間製造物も本発明でいう「内層基板」に含まれる。プリント配線板が部品内蔵回路板である場合、部品を内蔵した内層基板を使用してもよい。
【0186】
内層基板と樹脂シートの積層は、例えば、支持体側から樹脂シートを内層基板に加熱圧着することにより行うことができる。樹脂シートを内層基板に加熱圧着する部材（以下、「加熱圧着部材」ともいう。）としては、例えば、加熱された金属板（ＳＵＳ鏡板等）又は金属ロール（ＳＵＳロール）等が挙げられる。なお、加熱圧着部材を樹脂シートに直接プレスしてもよく、内層基板の表面凹凸に樹脂シートが十分に追随するよう、耐熱ゴム等の弾性材を介してプレスしてもよい。
【0187】
内層基板と樹脂シートの積層は、真空ラミネート法により実施してよい。真空ラミネート法において、加熱圧着温度は、好ましくは６０℃～１６０℃、より好ましくは８０℃～１４０℃の範囲であり、加熱圧着圧力は、好ましくは０．０９８ＭＰａ～１．７７ＭＰａ、より好ましくは０．２９ＭＰａ～１．４７ＭＰａの範囲であり、加熱圧着時間は、好ましくは２０秒間～４００秒間、より好ましくは３０秒間～３００秒間の範囲である。積層は、好ましくは圧力２６．７ｈＰａ以下の減圧条件下で実施され得る。
【0188】
積層は、市販の真空ラミネーターによって行うことができる。市販の真空ラミネーターとしては、例えば、名機製作所社製の真空加圧式ラミネーター、ニッコー・マテリアルズ社製のバキュームアップリケーター、バッチ式真空加圧ラミネーター等が挙げられる。
【0189】
積層の後に、常圧下（大気圧下）、例えば、加熱圧着部材を支持体側からプレスすることにより、積層された樹脂シートの平滑化処理を行ってもよい。平滑化処理のプレス条件は、上記積層の加熱圧着条件と同様の条件とすることができる。平滑化処理は、市販のラミネーターによって行うことができる。なお、積層と平滑化処理は、上記の市販の真空ラミネーターを用いて連続的に行ってもよい。
【0190】
支持体は、工程（Ｉ）と工程（ＩＩ）の間に除去してもよく、工程（ＩＩ）の後に除去してもよい。なお、支持体として、金属箔を使用した場合、支持体を剥離することなく、該金属箔を用いて導体層を形成してよい。また、支持体として、支持基材付き金属箔を使用した場合、支持基材（と剥離層）を剥離すればよい。そして、金属箔を用いて導体層を形成することができる。
【0191】
工程（ＩＩ）において、樹脂組成物層を硬化（例えば熱硬化）して、樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を形成する。樹脂組成物層の硬化条件は特に限定されず、プリント配線板の絶縁層を形成するに際して通常採用される条件を使用してよい。
【0192】
例えば、樹脂組成物層の熱硬化条件は、樹脂組成物の種類等によっても異なるが、一実施形態において、硬化温度は好ましくは１２０℃～２５０℃、より好ましくは１５０℃～２４０℃、さらに好ましくは１８０℃～２３０℃である。硬化時間は好ましくは５分間～２４０分間、より好ましくは１０分間～１５０分間、さらに好ましくは１５分間～１２０分間とすることができる。
【0193】
樹脂組成物層を熱硬化させる前に、樹脂組成物層を硬化温度よりも低い温度にて予備加熱してもよい。例えば、樹脂組成物層を熱硬化させるのに先立ち、５０℃～１２０℃、好ましくは６０℃～１１５℃、より好ましくは７０℃～１１０℃の温度にて、樹脂組成物層を５分間以上、好ましくは５分間～１５０分間、より好ましくは１５分間～１２０分間、さらに好ましくは１５分間～１００分間予備加熱してもよい。
【0194】
プリント配線板を製造するに際しては、（ＩＩＩ）絶縁層に穴あけする工程、（ＩＶ）絶縁層を粗化処理する工程、（Ｖ）導体層を形成する工程をさらに実施してもよい。これらの工程（ＩＩＩ）乃至工程（Ｖ）は、プリント配線板の製造に用いられる、当業者に公知の各種方法に従って実施してよい。なお、支持体を工程（ＩＩ）の後に除去する場合、該支持体の除去は、工程（ＩＩ）と工程（ＩＩＩ）との間、工程（ＩＩＩ）と工程（ＩＶ）の間、又は工程（ＩＶ）と工程（Ｖ）との間に実施してよい。また、必要に応じて、工程（Ｉ）～工程（Ｖ）の絶縁層及び導体層の形成を繰り返して実施し、多層配線板を形成してもよい。
【0195】
他の実施形態において、プリント配線板は、上述のプリプレグを用いて製造することができる。製造方法は基本的に樹脂シートを用いる場合と同様である。
【0196】
工程（ＩＩＩ）は、絶縁層に穴あけする工程であり、これにより絶縁層にビアホール、スルーホール等のホールを形成することができる。工程（ＩＩＩ）は、絶縁層の形成に使用した樹脂組成物の組成等に応じて、例えば、ドリル、レーザー、プラズマ等を使用して実施してよい。ホールの寸法や形状は、プリント配線板のデザインに応じて適宜決定してよい。
【0197】
工程（ＩＶ）は、絶縁層を粗化処理する工程である。通常、この工程（ＩＶ）において、スミアの除去（デスミア）も行われる。粗化処理の手順、条件は特に限定されず、プリント配線板の絶縁層を形成するに際して通常使用される公知の手順、条件を採用することができる。例えば、膨潤液による膨潤処理、酸化剤による粗化処理、中和液による中和処理をこの順に実施して絶縁層を粗化処理することができる。
【0198】
粗化処理に用いる膨潤液としては特に限定されないが、アルカリ溶液、界面活性剤溶液等が挙げられ、好ましくはアルカリ溶液であり、該アルカリ溶液としては、水酸化ナトリウム溶液、水酸化カリウム溶液がより好ましい。市販されている膨潤液としては、例えば、アトテックジャパン社製の「スウェリング・ディップ・セキュリガンスＰ」、「スウェリング・ディップ・セキュリガンスＳＢＵ」等が挙げられる。膨潤液による膨潤処理は、特に限定されないが、例えば、３０℃～９０℃の膨潤液に絶縁層を１分間～２０分間浸漬することにより行うことができる。絶縁層の樹脂の膨潤を適度なレベルに抑える観点から、４０℃～８０℃の膨潤液に絶縁層を５分間～１５分間浸漬させることが好ましい。
【0199】
粗化処理に用いる酸化剤としては、特に限定されないが、例えば、水酸化ナトリウムの水溶液に過マンガン酸カリウム又は過マンガン酸ナトリウムを溶解したアルカリ性過マンガン酸溶液が挙げられる。アルカリ性過マンガン酸溶液等の酸化剤による粗化処理は、６０℃～１００℃に加熱した酸化剤溶液に絶縁層を１０分間～３０分間浸漬させて行うことが好ましい。また、アルカリ性過マンガン酸溶液における過マンガン酸塩の濃度は５質量％～１０質量％が好ましい。市販されている酸化剤としては、例えば、アトテックジャパン社製の「コンセントレート・コンパクトＣＰ」、「ドージングソリューション・セキュリガンスＰ」等のアルカリ性過マンガン酸溶液が挙げられる。
【0200】
また、粗化処理に用いる中和液としては、酸性の水溶液が好ましく、市販品としては、例えば、アトテックジャパン社製の「リダクションソリューション・セキュリガントＰ」が挙げられる。
【0201】
中和液による処理は、酸化剤による粗化処理がなされた処理面を３０℃～８０℃の中和液に５分間～３０分間浸漬させることにより行うことができる。作業性等の点から、酸化剤による粗化処理がなされた対象物を、４０℃～７０℃の中和液に５分間～２０分間浸漬する方法が好ましい。
【0202】
工程（Ｖ）は、導体層を形成する工程であり、絶縁層上に導体層を形成する。工程（Ｖ）は、半導体チップパッケージの製造方法に関連して説明した工程（６）と同様に実施してよい。
【0203】
導体層の厚さは、所望のプリント配線板のデザインによるが、一般に３μｍ～３５μｍ、好ましくは５μｍ～３０μｍである。
【0204】
導体層はまた、金属箔を使用して形成してよい。金属箔を使用して導体層を形成する場合、工程（Ｖ）は、工程（Ｉ）と工程（ＩＩ）の間に実施することが好適である。例えば、工程（Ｉ）の後、支持体を除去し、露出した樹脂組成物層の表面に金属箔を積層する。樹脂組成物層と金属箔との積層は、真空ラミネート法により実施してよい。積層の条件は、工程（Ｉ）について説明した条件と同様としてよい。次いで、工程（ＩＩ）を実施して絶縁層を形成する。その後、絶縁層上の金属箔を利用して、サブトラクティブ法、モディファイドセミアディティブ法等の従来の公知の技術により、所望の配線パターンを有する導体層を形成することができる。
【0205】
金属箔は、例えば、電解法、圧延法等の公知の方法により製造することができる。金属箔の市販品としては、例えば、ＪＸ日鉱日石金属社製のＨＬＰ箔、ＪＸＵＴ－ＩＩＩ箔、三井金属鉱山社製の３ＥＣ－ＩＩＩ箔、ＴＰ－ＩＩＩ箔等が挙げられる。
【0206】
あるいは、樹脂シートの支持体として、金属箔や、支持基材付き金属箔を使用した場合、該金属箔を用いて導体層を形成してよいことは先述のとおりである。
【0207】
［半導体装置］
本発明の半導体装置は、本発明の樹脂組成物の硬化物からなる層を含む。本発明の半導体装置は、本発明の半導体パッケージ又はプリント配線板を用いて製造することができる。
本発明の半導体装置は、本発明の樹脂組成物の硬化物からなる層を含む。本発明の半導体装置は、本発明の半導体パッケージ又はプリント配線板を用いて製造することができる。
【0208】
半導体装置としては、電気製品（例えば、コンピューター、携帯電話、デジタルカメラ及びテレビ等）及び乗物（例えば、自動二輪車、自動車、電車、船舶及び航空機等）等に供される各種半導体装置が挙げられる。
【実施例0209】
以下、本発明を実施例により具体的に説明する。本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、以下において、量を表す「部」及び「％」は、別途明示のない限り、それぞれ「質量部」及び「質量％」を意味する。
【0210】
＜使用した無機充填材＞
無機充填材１：平均粒径１．７μｍ、トップカット５μｍ、比表面積３．７ｍ２／ｇ、シラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」、Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン）で処理したもの。
無機充填材２：平均粒径０．５μｍ、トップカット３μｍ、比表面積７．０ｍ２／ｇ、シラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」、Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン）で処理したもの。
無機充填材１：平均粒径１．７μｍ、トップカット５μｍ、比表面積３．７ｍ２／ｇ、シラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」、Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン）で処理したもの。
無機充填材２：平均粒径０．５μｍ、トップカット３μｍ、比表面積７．０ｍ２／ｇ、シラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」、Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン）で処理したもの。
【0211】
＜合成例１＞（活性エステル化合物Ａの合成＞
反応容器にオルトアリルフェノール２０１質量部、トルエン１０００質量部を仕込み、容器内を減圧窒素置換させながら溶解させた。続いて、イソフタル酸クロライド１５２質量部を仕込み溶解させた。容器内を窒素パージしながら２０％水酸化ナトリウム水溶液３０９ｇを３時間かけ滴下した。その際、系内の温度は６０℃以下に制御した。その後、１時間攪拌させ反応させた。反応終了後、反応物を分液し水層を取り除いた。水層のｐＨが７になるまでこの操作を繰り返し、加熱減圧条件でトルエン等を留去させ、活性エステル化合物Ａを得た。得られた活性エステル化合物Ａのエチレン性不飽和結合当量は仕込み比から算出すると１９９ｇ／ｅｑ．であった。
反応容器にオルトアリルフェノール２０１質量部、トルエン１０００質量部を仕込み、容器内を減圧窒素置換させながら溶解させた。続いて、イソフタル酸クロライド１５２質量部を仕込み溶解させた。容器内を窒素パージしながら２０％水酸化ナトリウム水溶液３０９ｇを３時間かけ滴下した。その際、系内の温度は６０℃以下に制御した。その後、１時間攪拌させ反応させた。反応終了後、反応物を分液し水層を取り除いた。水層のｐＨが７になるまでこの操作を繰り返し、加熱減圧条件でトルエン等を留去させ、活性エステル化合物Ａを得た。得られた活性エステル化合物Ａのエチレン性不飽和結合当量は仕込み比から算出すると１９９ｇ／ｅｑ．であった。
【0212】
＜実施例１＞
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ４０３２Ｄ」、エポキシ当量１４０ｇ／ｅｑ．）４部、エポキシ樹脂混合物（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合物、日鉄ケミカル＆マテリアル社製「ＺＸ－１０５９」、エポキシ当量１７０ｇ／ｅｑ．）３部、メタクリロイル基とポリエチレンオキシド構造とを有する樹脂（新中村化学工業社製「ＢＰＥ－１３００Ｎ」）４部、無機充填材１ ９０部、酸無水物系硬化剤（新日本理化社製「ＨＮＡ－１００」、酸無水物当量１７９ｇ／ｅｑ．）１０部、イミダゾール系硬化促進剤（四国化成社製「２ＭＡ－ＯＫ―ＰＷ」）０．５部、及びシラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ－４０３」、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）０．１部、シラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ－２０２ＳＳ」、ジフェニルジメトキシシラン）０．１部を配合しミキサで均一に分散することで樹脂組成物を得た。
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ４０３２Ｄ」、エポキシ当量１４０ｇ／ｅｑ．）４部、エポキシ樹脂混合物（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合物、日鉄ケミカル＆マテリアル社製「ＺＸ－１０５９」、エポキシ当量１７０ｇ／ｅｑ．）３部、メタクリロイル基とポリエチレンオキシド構造とを有する樹脂（新中村化学工業社製「ＢＰＥ－１３００Ｎ」）４部、無機充填材１ ９０部、酸無水物系硬化剤（新日本理化社製「ＨＮＡ－１００」、酸無水物当量１７９ｇ／ｅｑ．）１０部、イミダゾール系硬化促進剤（四国化成社製「２ＭＡ－ＯＫ―ＰＷ」）０．５部、及びシラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ－４０３」、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）０．１部、シラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ－２０２ＳＳ」、ジフェニルジメトキシシラン）０．１部を配合しミキサで均一に分散することで樹脂組成物を得た。
【0213】
＜実施例２＞
シラン化合物（「ＫＢＭ－２０２ＳＳ」）の配合量を０．１部から０．３部に変更した以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物を得た。
シラン化合物（「ＫＢＭ－２０２ＳＳ」）の配合量を０．１部から０．３部に変更した以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物を得た。
【0214】
＜実施例３＞
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ４０３２Ｄ」、エポキシ当量１４０ｇ／ｅｑ．）３部、エポキシ樹脂混合物（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合物、日鉄ケミカル＆マテリアル社製「ＺＸ－１０５９」、エポキシ当量１７０ｇ／ｅｑ．）５部、グリシジルアミン型エポキシ樹脂（三菱ケミカル社製「ＪＥＲ６３０ＬＳＤ」、エポキシ当量９５ｇ／ｅｑ．）２部、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレングリコール（ＡＤＥＫＡ社製「Ｌ－６４」）１．５部、無機充填材１ ７５部、アミン系硬化剤（日本化薬社製「カヤハードＡ－Ａ」）４部、イミダゾール系硬化促進剤（四国化成社製「２Ｅ４ＭＺ」）０．４部、及びシラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ－４０３」、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）０．１部、シラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ－２０２ＳＳ」、ジフェニルジメトキシシラン）０．１５部を配合しミキサで均一に分散することで樹脂組成物を得た。
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ４０３２Ｄ」、エポキシ当量１４０ｇ／ｅｑ．）３部、エポキシ樹脂混合物（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合物、日鉄ケミカル＆マテリアル社製「ＺＸ－１０５９」、エポキシ当量１７０ｇ／ｅｑ．）５部、グリシジルアミン型エポキシ樹脂（三菱ケミカル社製「ＪＥＲ６３０ＬＳＤ」、エポキシ当量９５ｇ／ｅｑ．）２部、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレングリコール（ＡＤＥＫＡ社製「Ｌ－６４」）１．５部、無機充填材１ ７５部、アミン系硬化剤（日本化薬社製「カヤハードＡ－Ａ」）４部、イミダゾール系硬化促進剤（四国化成社製「２Ｅ４ＭＺ」）０．４部、及びシラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ－４０３」、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）０．１部、シラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ－２０２ＳＳ」、ジフェニルジメトキシシラン）０．１５部を配合しミキサで均一に分散することで樹脂組成物を得た。
【0215】
＜実施例４＞
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ４０３２Ｄ」、エポキシ当量１４０ｇ／ｅｑ．）５部、エポキシ樹脂混合物（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合物、日鉄ケミカル＆マテリアル社製「ＺＸ－１０５９」、エポキシ当量１７０ｇ／ｅｑ．）５部、グリシジルアミン型エポキシ樹脂（三菱ケミカル社製「ＪＥＲ６３０ＬＳＤ」、エポキシ当量９５ｇ／ｅｑ．）４部、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレングリコール（ＡＤＥＫＡ社製「Ｌ－６４」）１．５部、無機充填材１ ６０部、イミダゾール系硬化促進剤（四国化成社製「２Ｅ４ＭＺ」）０．２部、及びシラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ－４０３」、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）０．１部、シラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ－２０２ＳＳ」、ジフェニルジメトキシシラン）０．１部を配合しミキサで均一に分散することで樹脂組成物を得た。
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ４０３２Ｄ」、エポキシ当量１４０ｇ／ｅｑ．）５部、エポキシ樹脂混合物（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合物、日鉄ケミカル＆マテリアル社製「ＺＸ－１０５９」、エポキシ当量１７０ｇ／ｅｑ．）５部、グリシジルアミン型エポキシ樹脂（三菱ケミカル社製「ＪＥＲ６３０ＬＳＤ」、エポキシ当量９５ｇ／ｅｑ．）４部、ポリオキシエチレンポリオキシプロピレングリコール（ＡＤＥＫＡ社製「Ｌ－６４」）１．５部、無機充填材１ ６０部、イミダゾール系硬化促進剤（四国化成社製「２Ｅ４ＭＺ」）０．２部、及びシラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ－４０３」、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）０．１部、シラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ－２０２ＳＳ」、ジフェニルジメトキシシラン）０．１部を配合しミキサで均一に分散することで樹脂組成物を得た。
【0216】
＜実施例５＞
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ４０３２Ｄ」、エポキシ当量１４０ｇ／ｅｑ．）４部、エポキシ樹脂混合物（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合物、日鉄ケミカル＆マテリアル社製「ＺＸ－１０５９」、エポキシ当量１７０ｇ／ｅｑ．）３部、グリシジルアミン型エポキシ樹脂（三菱ケミカル社製「ＪＥＲ６３０ＬＳＤ」、エポキシ当量９５ｇ／ｅｑ．）４部、無機充填材１ ８５部、酸無水物系硬化剤（新日本理化社製「ＨＮＡ－１００」、酸無水物当量１７９ｇ／ｅｑ．）８部、活性エステル化合物Ａ ５部、イミダゾール系硬化促進剤（四国化成社製「２ＭＡ－ＯＫ－ＰＷ」）０．５部、及びシラン化合物（信越化学工業社製、「ＫＢＭ－４０３」、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）０．１部、シラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ－２０２ＳＳ」、ジフェニルジメトキシシラン）０．１部を配合しミキサで均一に分散することで樹脂組成物を得た。
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ４０３２Ｄ」、エポキシ当量１４０ｇ／ｅｑ．）４部、エポキシ樹脂混合物（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合物、日鉄ケミカル＆マテリアル社製「ＺＸ－１０５９」、エポキシ当量１７０ｇ／ｅｑ．）３部、グリシジルアミン型エポキシ樹脂（三菱ケミカル社製「ＪＥＲ６３０ＬＳＤ」、エポキシ当量９５ｇ／ｅｑ．）４部、無機充填材１ ８５部、酸無水物系硬化剤（新日本理化社製「ＨＮＡ－１００」、酸無水物当量１７９ｇ／ｅｑ．）８部、活性エステル化合物Ａ ５部、イミダゾール系硬化促進剤（四国化成社製「２ＭＡ－ＯＫ－ＰＷ」）０．５部、及びシラン化合物（信越化学工業社製、「ＫＢＭ－４０３」、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）０．１部、シラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ－２０２ＳＳ」、ジフェニルジメトキシシラン）０．１部を配合しミキサで均一に分散することで樹脂組成物を得た。
【0217】
＜実施例６＞
メタクリロイル基とポリエチレンオキシド構造とを有する樹脂（「ＢＰＥ－１３００Ｎ」）４部に代えて、ポリオキシアルキレン変性シリコーン樹脂（信越シリコーン社製「ＫＦ－６０１２」）０．５部を使用した以外は、実施例２と同様にして、樹脂組成物を得た。
メタクリロイル基とポリエチレンオキシド構造とを有する樹脂（「ＢＰＥ－１３００Ｎ」）４部に代えて、ポリオキシアルキレン変性シリコーン樹脂（信越シリコーン社製「ＫＦ－６０１２」）０．５部を使用した以外は、実施例２と同様にして、樹脂組成物を得た。
【0218】
＜実施例７＞
メタクリロイル基とポリエチレンオキシド構造とを有する樹脂（「ＢＰＥ－１３００Ｎ」）４部に代えて、エポキシ化ポリブタジエン樹脂（日本曹達社製「ＪＰ１００」）１部を使用した以外は、実施例２と同様にして、樹脂組成物を得た。
メタクリロイル基とポリエチレンオキシド構造とを有する樹脂（「ＢＰＥ－１３００Ｎ」）４部に代えて、エポキシ化ポリブタジエン樹脂（日本曹達社製「ＪＰ１００」）１部を使用した以外は、実施例２と同様にして、樹脂組成物を得た。
【0219】
＜実施例８＞
メタクリロイル基とポリエチレンオキシド構造とを有する樹脂（「ＢＰＥ－１３００Ｎ」）４部に代えて、エポキシ化アクリル樹脂（東亜合成社製「ＵＧ－４０１０」）１部を使用した以外は、実施例２と同様にして、樹脂組成物を得た。
メタクリロイル基とポリエチレンオキシド構造とを有する樹脂（「ＢＰＥ－１３００Ｎ」）４部に代えて、エポキシ化アクリル樹脂（東亜合成社製「ＵＧ－４０１０」）１部を使用した以外は、実施例２と同様にして、樹脂組成物を得た。
【0220】
＜実施例９＞
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ４０３２Ｄ」、エポキシ当量１４０ｇ／ｅｑ．）４部、エポキシ樹脂混合物（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合物、日鉄ケミカル＆マテリアル社製「ＺＸ－１０５９」、エポキシ当量１７０ｇ／ｅｑ．）７部、メタクリロイル基とポリエチレンオキシド構造とを有する樹脂（新中村化学工業社製「ＢＰＥ－１３００Ｎ」）３部、無機充填材２ ８０部、酸無水物系硬化剤（新日本理化社製「ＨＮＡ－１００」、酸無水物当量１７９ｇ／ｅｑ．）６部、イミダゾール系硬化促進剤（四国化成社製「２ＭＡ－ＯＫ―ＰＷ」）０．５部、及びシラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ－４０３」、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）０．１部、シラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ－２０２ＳＳ」、ジフェニルジメトキシシラン）０．１部を配合しミキサで均一に分散することで樹脂組成物を得た。
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ４０３２Ｄ」、エポキシ当量１４０ｇ／ｅｑ．）４部、エポキシ樹脂混合物（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合物、日鉄ケミカル＆マテリアル社製「ＺＸ－１０５９」、エポキシ当量１７０ｇ／ｅｑ．）７部、メタクリロイル基とポリエチレンオキシド構造とを有する樹脂（新中村化学工業社製「ＢＰＥ－１３００Ｎ」）３部、無機充填材２ ８０部、酸無水物系硬化剤（新日本理化社製「ＨＮＡ－１００」、酸無水物当量１７９ｇ／ｅｑ．）６部、イミダゾール系硬化促進剤（四国化成社製「２ＭＡ－ＯＫ―ＰＷ」）０．５部、及びシラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ－４０３」、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）０．１部、シラン化合物（信越化学工業社製「ＫＢＭ－２０２ＳＳ」、ジフェニルジメトキシシラン）０．１部を配合しミキサで均一に分散することで樹脂組成物を得た。
【0221】
＜比較例１＞
（１）シラン化合物（「ＫＢＭ－２０２ＳＳ」）を使用しなかった点、（２）アミン系硬化剤（「カヤハードＡ－Ａ」）を使用しなかった点、（３）ポリオキシエチレンポリオキシプロピレングリコール（「Ｌ－６４」）の配合量を１．５部から３部に変更した点以外は、実施例３と同様にして、樹脂組成物を得た。
（１）シラン化合物（「ＫＢＭ－２０２ＳＳ」）を使用しなかった点、（２）アミン系硬化剤（「カヤハードＡ－Ａ」）を使用しなかった点、（３）ポリオキシエチレンポリオキシプロピレングリコール（「Ｌ－６４」）の配合量を１．５部から３部に変更した点以外は、実施例３と同様にして、樹脂組成物を得た。
【0222】
＜比較例２＞
（１）シラン化合物（「ＫＢＭ－２０２ＳＳ」）を使用しなかった点、（２）イミダゾール系硬化促進剤（「２ＭＡ－ＯＫ―ＰＷ」）０．５部に代えてリン系硬化促進剤（北興化学工業社製「ＴＢＰ－ＤＡ」）０．５部を使用した点以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物を得た。
（１）シラン化合物（「ＫＢＭ－２０２ＳＳ」）を使用しなかった点、（２）イミダゾール系硬化促進剤（「２ＭＡ－ＯＫ―ＰＷ」）０．５部に代えてリン系硬化促進剤（北興化学工業社製「ＴＢＰ－ＤＡ」）０．５部を使用した点以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物を得た。
【0223】
実施例１～９及び比較例１、２で調製した樹脂組成物の詳細を表１に示す。
【0224】
【表1】
【0225】
＜溶融粘度の測定＞
実施例及び比較例で調製した樹脂組成物について、動的粘弾性測定装置（ユー・ビー・エム社製「Ｒｈｅｏｓｏｌ－Ｇ３０００」）を用いて溶融粘度を測定した。詳細には、樹脂組成物から採取した１ｇの試料について、直径１８ｍｍのパラレルプレートを使用して、時間依存性モードで測定を行った。測定条件は、温度１２０℃一定、ステップ時間５ｓｅｃ、歪み制御１ｄｅｇ、周波数１Ｈｚとした。そして、初期（測定開始時）の溶融粘度ＭＶ１（Ｐａ・ｓ）と測定開始後２分経過時の溶融粘度ＭＶ２（Ｐａ・ｓ）を測定した。
実施例及び比較例で調製した樹脂組成物について、動的粘弾性測定装置（ユー・ビー・エム社製「Ｒｈｅｏｓｏｌ－Ｇ３０００」）を用いて溶融粘度を測定した。詳細には、樹脂組成物から採取した１ｇの試料について、直径１８ｍｍのパラレルプレートを使用して、時間依存性モードで測定を行った。測定条件は、温度１２０℃一定、ステップ時間５ｓｅｃ、歪み制御１ｄｅｇ、周波数１Ｈｚとした。そして、初期（測定開始時）の溶融粘度ＭＶ１（Ｐａ・ｓ）と測定開始後２分経過時の溶融粘度ＭＶ２（Ｐａ・ｓ）を測定した。
【0226】
＜Ｔｇおよび貯蔵弾性率の測定＞
離型処理した１２インチのシリコンウェハ上に、実施例及び比較例で調製した樹脂組成物を、コンプレッションモールド装置（金型温度：１３０℃、圧力：６ＭＰａ、キュアタイム：１０分）を用いて圧縮成型して、厚さ３００μｍの樹脂組成物層を形成した。その後、離型処理したシリコンウェハから樹脂組成物を剥がし、１８０℃で９０分間加熱して樹脂組成物を熱硬化させ硬化物サンプルを作製した。
次いで上記硬化物サンプルを幅７ｍｍ、長さ４０ｍｍの試験片に切断し、動的機械分析装置（セイコーインスツルメンツ社製「ＤＭＳ－６１００」）を使用して、引張モードにて動的機械分析を行った。試験片を前記装置に装着後、周波数１Ｈｚ、昇温速度５℃／分の測定条件にて測定した。斯かる測定において、２３℃のときの貯蔵弾性率ＳＭ１（Ｅ’；ＧＰａ）の値、また、ｔａｎδ（＝損失弾性率Ｅ”／貯蔵弾性率Ｅ’）のピークの最大値を示す温度をＴｇとして読みとった。さらに温度Ｔ（℃）のときの貯蔵弾性率ＳＭ２（Ｅ’；ＧＰａ）の値を読み取った。ここで、温度Ｔは、各硬化物のガラス転移温度をＴｇ（℃）としたとき、Ｔｇ－３０（℃）である。
離型処理した１２インチのシリコンウェハ上に、実施例及び比較例で調製した樹脂組成物を、コンプレッションモールド装置（金型温度：１３０℃、圧力：６ＭＰａ、キュアタイム：１０分）を用いて圧縮成型して、厚さ３００μｍの樹脂組成物層を形成した。その後、離型処理したシリコンウェハから樹脂組成物を剥がし、１８０℃で９０分間加熱して樹脂組成物を熱硬化させ硬化物サンプルを作製した。
次いで上記硬化物サンプルを幅７ｍｍ、長さ４０ｍｍの試験片に切断し、動的機械分析装置（セイコーインスツルメンツ社製「ＤＭＳ－６１００」）を使用して、引張モードにて動的機械分析を行った。試験片を前記装置に装着後、周波数１Ｈｚ、昇温速度５℃／分の測定条件にて測定した。斯かる測定において、２３℃のときの貯蔵弾性率ＳＭ１（Ｅ’；ＧＰａ）の値、また、ｔａｎδ（＝損失弾性率Ｅ”／貯蔵弾性率Ｅ’）のピークの最大値を示す温度をＴｇとして読みとった。さらに温度Ｔ（℃）のときの貯蔵弾性率ＳＭ２（Ｅ’；ＧＰａ）の値を読み取った。ここで、温度Ｔは、各硬化物のガラス転移温度をＴｇ（℃）としたとき、Ｔｇ－３０（℃）である。
【0227】
＜試験例１：モールドアンダーフィル（ＭＵＦ）試験＞
厚さ７７５μｍの１２インチガラスウェハ上に銅バンプ付きチップ部品（ウォルツ社製「ＷＡＬＴＳ－ＴＥＧ ＦＢＷ４０Ａ－０００ １ＪＹ」、チップサイズ１０ｍｍ×１０ｍｍ、チップ厚み３００μｍ、銅バンプサイズ径２０μｍ、高さ３０μｍ、銅バンプピッチ４０μｍ）を、４隅に接着剤を用いてガラスウェハと銅バンプとが接触するように搭載した。
次いで、実施例及び比較例で調製した樹脂組成物を、樹脂厚みが４００μｍとなるようコンプレッションモールド装置（金型温度：１３０℃、圧力：６ＭＰａ、キュアタイム：１０分）を用いて圧縮成型することで、チップ部品に対しモールドアンダーフィル（ＭＵＦ）を行った。樹脂組成物を１５０℃にて６０分間加熱し熱硬化させた後、ガラスウェハ背面から顕微鏡でボイドの有無を観察した。そして下記基準に従って評価した。
厚さ７７５μｍの１２インチガラスウェハ上に銅バンプ付きチップ部品（ウォルツ社製「ＷＡＬＴＳ－ＴＥＧ ＦＢＷ４０Ａ－０００ １ＪＹ」、チップサイズ１０ｍｍ×１０ｍｍ、チップ厚み３００μｍ、銅バンプサイズ径２０μｍ、高さ３０μｍ、銅バンプピッチ４０μｍ）を、４隅に接着剤を用いてガラスウェハと銅バンプとが接触するように搭載した。
次いで、実施例及び比較例で調製した樹脂組成物を、樹脂厚みが４００μｍとなるようコンプレッションモールド装置（金型温度：１３０℃、圧力：６ＭＰａ、キュアタイム：１０分）を用いて圧縮成型することで、チップ部品に対しモールドアンダーフィル（ＭＵＦ）を行った。樹脂組成物を１５０℃にて６０分間加熱し熱硬化させた後、ガラスウェハ背面から顕微鏡でボイドの有無を観察した。そして下記基準に従って評価した。
【0228】
評価基準：
〇：バンプ間に樹脂が充填されボイドが見られなかった。
×：バンプ間に樹脂が充填されていない部分がありボイド、未充填部分が見られた。
〇：バンプ間に樹脂が充填されボイドが見られなかった。
×：バンプ間に樹脂が充填されていない部分がありボイド、未充填部分が見られた。
【0229】
＜試験例２：サーマルサイクル試験＞
厚さ７７５μｍの１２インチシリコンウェハ上に、銅バンプ付きチップ部品（ウォルツ社製「ＷＡＬＴＳ－ＴＥＧ ＦＢＷ４０Ａ－０００ １ＪＹ」、チップサイズ１０ｍｍ×１０ｍｍ、チップ厚み３００μｍ、銅バンプサイズ径２０μｍ、高さ３０μｍ、銅バンプピッチ４０μｍ）を、４隅に接着剤を用いてシリコンウェハと銅バンプとが接触するように搭載した。
次いで、実施例及び比較例で調製した樹脂組成物を、樹脂厚みが４００μｍとなるようコンプレッションモールド装置（金型温度：１３０℃、圧力：６ＭＰａ、キュアタイム：１０分）を用いて圧縮成型することで、チップ部品に対しモールドアンダーフィル（ＭＵＦ）を行った。樹脂組成物を１５０℃にて６０分間加熱して熱硬化させた後、サーマルサイクル試験（－５５℃～１２５℃、５００ｃｙｃｌｅｓ）を実施した。そして、以下の基準で評価した。
厚さ７７５μｍの１２インチシリコンウェハ上に、銅バンプ付きチップ部品（ウォルツ社製「ＷＡＬＴＳ－ＴＥＧ ＦＢＷ４０Ａ－０００ １ＪＹ」、チップサイズ１０ｍｍ×１０ｍｍ、チップ厚み３００μｍ、銅バンプサイズ径２０μｍ、高さ３０μｍ、銅バンプピッチ４０μｍ）を、４隅に接着剤を用いてシリコンウェハと銅バンプとが接触するように搭載した。
次いで、実施例及び比較例で調製した樹脂組成物を、樹脂厚みが４００μｍとなるようコンプレッションモールド装置（金型温度：１３０℃、圧力：６ＭＰａ、キュアタイム：１０分）を用いて圧縮成型することで、チップ部品に対しモールドアンダーフィル（ＭＵＦ）を行った。樹脂組成物を１５０℃にて６０分間加熱して熱硬化させた後、サーマルサイクル試験（－５５℃～１２５℃、５００ｃｙｃｌｅｓ）を実施した。そして、以下の基準で評価した。
【0230】
評価基準：
〇：試験後にチップ部品とデラミネーションもしくは樹脂クラックが生じなかった。
×：試験後にチップ部品とデラミネーションもしくは樹脂クラックが生じた。
〇：試験後にチップ部品とデラミネーションもしくは樹脂クラックが生じなかった。
×：試験後にチップ部品とデラミネーションもしくは樹脂クラックが生じた。
【0231】
実施例１～９、比較例１、２の各物性と評価結果を表２に示す。
【0232】
【表2】