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特開2024-175851放射性廃棄物の処理方法、ジオポリマーの固化物
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  • 特開-放射性廃棄物の処理方法、ジオポリマーの固化物 図1
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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024175851
(43)【公開日】2024-12-19
(54)【発明の名称】放射性廃棄物の処理方法、ジオポリマーの固化物
(51)【国際特許分類】
   G21F 9/30 20060101AFI20241212BHJP
   G21F 9/32 20060101ALI20241212BHJP
【FI】
G21F9/30 Z
G21F9/30 531M
G21F9/32 Z
G21F9/30 501Z
【審査請求】未請求
【請求項の数】4
【出願形態】OL
(21)【出願番号】P 2023093901
(22)【出願日】2023-06-07
(71)【出願人】
【識別番号】000002299
【氏名又は名称】清水建設株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100149548
【弁理士】
【氏名又は名称】松沼 泰史
(74)【代理人】
【識別番号】100161506
【弁理士】
【氏名又は名称】川渕 健一
(74)【代理人】
【識別番号】100161207
【弁理士】
【氏名又は名称】西澤 和純
(72)【発明者】
【氏名】木下 哲一
(57)【要約】
【課題】効率的かつ適切に放射性廃棄物を処理することができる放射性廃棄物の処理方法、および、放射性廃棄物を含むジオポリマーの固化物を提供する。
【解決手段】 14COで汚染した汚染コンクリートを破砕する破砕工程と、破砕した前記汚染コンクリートを加熱する加熱工程と、前記汚染コンクリートの加熱により発生した14COガスをアルカリ溶液で捕集し、14COガスをアルカリ溶液とする捕集工程と、加熱した前記汚染コンクリートをすりもみ処理して、粗骨材とモルタルの微粉末に分離する分離工程と、前記14COガスを含むアルカリ溶液と、前記微粉末と、フライアッシュと、高炉スラグとを混練してジオポリマーとし、前記ジオポリマーを固化する固化工程と、を有する放射性廃棄物の処理方法。
【選択図】図1
【特許請求の範囲】
【請求項1】
14COで汚染した汚染コンクリートを破砕する破砕工程と、
破砕した前記汚染コンクリートを加熱する加熱工程と、
前記汚染コンクリートの加熱により発生した14COガスをアルカリ溶液で捕集し、14COガスを含むアルカリ溶液とする捕集工程と、
加熱した前記汚染コンクリートをすりもみ処理して、粗骨材とモルタルの微粉末に分離する分離工程と、
前記14COガスを含むアルカリ溶液と、前記微粉末と、フライアッシュと、高炉スラグとを混練してジオポリマーとし、前記ジオポリマーを固化する固化工程と、を有する放射性廃棄物の処理方法。
【請求項2】
前記加熱工程において、前記汚染コンクリートを加熱する温度が300℃以上400℃以下である、請求項1に記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項3】
前記アルカリ溶液は、1mol/L以上の水酸化ナトリウム水溶液である、請求項1に記載の放射性廃棄物の処理方法。
【請求項4】
アルカリ炭酸塩と、汚染コンクリートから得られたモルタルの微粉末と、フライアッシュと、高炉スラグと、を含む、ジオポリマーの固化物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、コンクリートの減容処理で発生する、放射性廃棄物の処理方法、および、放射性廃棄物を含むジオポリマーの固化物に関する。
【背景技術】
【0002】
原子力発電所では、稼働中の原子炉にて放射性の炭素(14C)が生成し、生成した14Cは放射性の二酸化炭素(14CO)として存在している。14COは、原子力発電所の原子炉建屋のコンクリートに吸収されるものの、ガス状物質は自由に動けるため、汚染の範囲が広くなる。原子力発電所の原子炉建屋のコンクリートには14COによる汚染が見つかっているため、放射性廃物となる物量は多い。原子力発電所からの放射性の解体廃棄物は、物量が多いが、減容により保管場所の確保やコストの低下が可能となる。
【0003】
従来、放射性廃棄物を処理する方法としては、例えば、特許文献1に記載の方法が知られている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【特許文献1】特開2017-227493号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
しかしながら、これまで放射性廃棄物を処理する効率的かつ適切な方法がなかった。
【0006】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであって、効率的かつ適切に放射性廃棄物を処理することができる放射性廃棄物の処理方法、および、放射性廃棄物を含むジオポリマーの固化物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明は、以下の態様を有する。
[1]14COで汚染した汚染コンクリートを破砕する破砕工程と、
破砕した前記汚染コンクリートを加熱する加熱工程と、
前記汚染コンクリートの加熱により発生した14COガスをアルカリ溶液で捕集し、14COガスをアルカリ溶液とする捕集工程と、
加熱した前記汚染コンクリートをすりもみ処理して、粗骨材とモルタルの微粉末に分離する分離工程と、
前記14COガスを含むアルカリ溶液と、前記微粉末と、フライアッシュと、高炉スラグとを混練してジオポリマーとし、前記ジオポリマーを固化する固化工程と、を有する放射性廃棄物の処理方法。
[2]前記加熱工程において、前記汚染コンクリートを加熱する温度が300℃以上400℃以下である、[1]に記載の放射性廃棄物の処理方法。
[3]前記アルカリ溶液は、1mol/L以上の水酸化ナトリウム水溶液である、[1]または[2]に記載の放射性廃棄物の処理方法。
[4]アルカリ炭酸塩と、汚染コンクリートから得られたモルタルの微粉末と、フライアッシュと、高炉スラグと、を含む、ジオポリマーの固化物。
【発明の効果】
【0008】
本発明によれば、効率的かつ適切に放射性廃棄物を処理することができる放射性廃棄物の処理方法、および、放射性廃棄物を含むジオポリマーの固化物を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【0009】
図1】本発明の一実施形態に係る放射性廃棄物の処理方法を示すフローチャートである。
【発明を実施するための形態】
【0010】
本発明の一実施形態に係る放射性廃棄物の処理方法、およびジオポリマーの固化物の実施の形態について説明する。
なお、本実施の形態は、発明の趣旨をより良く理解させるために具体的に説明するものであり、特に指定のない限り、本発明を限定するものではない。
【0011】
[放射性廃棄物の処理方法]
本実施形態の放射性廃棄物の処理方法は、14COで汚染した汚染コンクリートを破砕する破砕工程と、破砕した前記汚染コンクリートを加熱する加熱工程と、前記汚染コンクリートの加熱により発生した14COガスをアルカリ溶液で捕集し、14COガスをアルカリ溶液とする捕集工程と、加熱した前記汚染コンクリートをすりもみ処理して、粗骨材とモルタルの微粉末に分離する分離工程と、前記14COガスを含むアルカリ溶液と、前記微粉末と、フライアッシュと、高炉スラグとを混練してジオポリマーとし、前記ジオポリマーを固化する固化工程と、を有する。
【0012】
図1は、本実施形態の放射性廃棄物の処理方法を示すフローチャートである。
図1を用いて、本実施形態の放射性廃棄物の処理方法を説明する。
【0013】
「破砕工程」
破砕工程では、原子炉にて発生した放射性物質である14COで汚染した汚染コンクリートを破砕する(図1に示すS1)。
汚染コンクリートは、原子炉の運転状況に応じて14COが内部深くにまで浸透している。場所によっては数十mmの深さにまで浸透しているものもある。このような汚染コンクリートを対象とする除染処理では、汚染コンクリートの表層部を少なくとも数十mm程度の厚さで除去して、この除去された部分を放射性廃棄物として処理する。
汚染コンクリートを破砕する方法は、特に限定されないが、例えば、汚染コンクリートの表層部を磨砕して除去する等が挙げられる。
【0014】
破砕後の汚染コンクリートの粒径は、10mm以上80mm以下が好ましく、10mm以上60mm以下がより好ましく、10mm以上40mm以下がさらに好ましい。破砕後の汚染コンクリートの粒径が前記下限値以上であると、後述する、分離工程において、効率的に汚染コンクリートをすりもみ処理することができる。破砕後の汚染コンクリートの粒径が前記上限値以下であると、後述する、加熱工程において、効率的に汚染コンクリートから14COガスを発生させることができる。
【0015】
「加熱工程」
加熱工程では、破砕工程にて破砕した汚染コンクリートを加熱する(図1に示すS2)。
分離工程におけるすりもみ処理の前に、汚染コンクリートを加熱することにより、すりもみ処理において、汚染コンクリートを、粗骨材とモルタルの微粉末に分離する効率がよくなる。
【0016】
汚染コンクリートを加熱する温度は、250℃以上400℃以下が好ましく、280℃以上370℃以下がより好ましく、300℃以上350℃以下がさらに好ましい。汚染コンクリートを加熱する温度が前記下限値以上であると、大量の14COを揮発させずに加熱処理できる。汚染コンクリートを加熱する温度が前記上限値以下であると、加熱により汚染コンクリートの強度が低下し、すりもみ効率が向上する。
【0017】
汚染コンクリートの加熱により、汚染コンクリートから14COガスが発生する。
【0018】
「捕集工程」
捕集工程では、加熱工程にて汚染コンクリートの加熱により発生した14COガスをアルカリ溶液で捕集し、14COガスをアルカリ溶液とする(図1に示すS3)。
【0019】
アルカリ溶液は、1mol/L以上の水酸化ナトリウム水溶液であることが好ましい。水酸化ナトリウム水溶液の濃度が1mol/L以上であると、14COガスを充分に捕集することができる。例えば、1mol/Lの水酸化ナトリウム水溶液は、25℃にて、1L当たり、12.3Lの14COを含んだCOガスを捕集することができる。
【0020】
「分離工程」
分離工程では、加熱工程にて加熱した汚染コンクリートをすりもみ処理して、粗骨材とモルタルの微粉末に分離する(図1に示すS4)。
14COガスはコンクリート中のモルタルの部分に浸透するため、モルタル部分に汚染が見られ、粗骨材は汚染しないことが知られている。分離工程において、汚染コンクリートを、粗骨材とモルタルの微粉末に分離することにより、粗骨材が非放射性廃棄物、モルタルの微粉末が放射性廃棄物となる。すなわち、汚染コンクリートをすりもみ処理することにより、汚染コンクリートを、粗骨材とモルタルの微粉末に分離して、放射性廃棄物を減容化することができる。特に、汚染コンクリートを加熱して、14COガスを発生させた後、汚染コンクリートをすりもみ処理することにより、放射性廃棄物となるモルタルの微粉末を減容することができる。
【0021】
すりもみ処理は、例えば、特開2017-227493号公報に記載の方法に準拠して行うことができる。
【0022】
すりもみ処理により得られるモルタルの微粉末の粒径は、0.15mm以上5mm以下が好ましく、0.15mm以上4mm以下がより好ましく、0.15mm以上3mm以下がさらに好ましい。微粉末の粒径が前記下限値以上であると、後述する、アルカリ溶液、フライアッシュおよび高炉スラグとの混練の際に多くのエネルギーを必要としない。微粉末の粒径が前記上限値以下であると、後述する、アルカリ溶液、フライアッシュおよび高炉スラグとの混練の際に、これらの原料と微粉末とを十分に混ぜることができる。
【0023】
分離工程にて得られた粗骨材は、非放射性廃棄物となる。非放射性廃棄物の粗骨材は、再利用される。
【0024】
「固化工程」
固化工程では、捕集工程にて得られた14COガスを含むアルカリ溶液と、分離工程にて得られた微粉末と、フライアッシュと、高炉スラグとを混練してジオポリマーとし、そのジオポリマーを固化する(図1に示すS5)。
【0025】
アルカリ溶液(以下、「A1成分」と言う。)と、フライアッシュ(以下、「B1成分」と言う。)と、高炉スラグ(以下、「C1成分」と言う。)と、微粉末(以下、「D1成分」と言う。)との配合比は、特に限定されないが、例えば、以下に示す範囲が好ましい。
A1成分+C1成分に対するB1成分の配合比(B1成分/(A1成分+C1成分))は、質量比で、0.6以上1.7以下が好ましく、0.65以上1.5以下がより好ましく、0.7以上1以下がさらに好ましい。前記配合比(B1成分/(A1成分+C1成分))が前記下限値以上であると、ジオポリマーが固まる。前記配合比(B1成分/(A1成分+C1成分))が前記上限値以下であると、練り混ぜて廃棄体を作製することができる。
【0026】
A1成分に対するC1成分の配合比(C1成分/A1成分)は、質量比で、0.1以上1以下が好ましく、0.3以上0.7以下がより好ましく、0.4以上0.5以下がさらに好ましい。前記配合比(C1成分/A1成分)が前記下限値と上限値の範囲内であると、フライアッシュの種類を変えても品質が安定する。
【0027】
A1成分+B1成分+C1成分に対するD1成分の配合比(D1成分/(A1成分+B1成分+C1成分))は、質量比で、0.5以上2.5以下が好ましく、1以上2.5以下がより好ましく、1.5以上2.5以下がさらに好ましい。前記配合比(D1成分/(A1成分+B1成分+C1成分))が前記下限値以上であると、廃棄体化するときに効率の良い廃棄物の配合である。前記配合比(D1成分/(A1成分+B1成分+C1成分))が前記上限値以下であると、練り混ぜて廃棄体を製作することができる。
【0028】
フライアッシュは、石炭を燃焼する際に生じる灰の一種である。
フライアッシュとしては、例えば、JIS A 6201:2015に品質規格が定められたフライアッシュI種~IV種が挙げられる。
また、本発明では、石炭火力発電所から発生したフライアッシュに対して分級処理等が一切施されていないJIS規格外のフライアッシュ原粉を使用してもよい。
フライアッシュは、1種を単独で、または2種以上を組み合わせて使用できる。
【0029】
高炉スラグとしては、高炉徐冷スラグおよび高炉水砕スラグのいずれも使用できる。
高炉スラグとしては、例えば、JIS A 6206:2013に品質規格が定められたコンクリート用高炉スラグ微粉末(ブレーン値3000cm/gクラス、4000cm/gクラス、6000cm/gクラス、8000cm/gクラス)が挙げられる。
【0030】
アルカリ溶液と、微粉末と、フライアッシュと、高炉スラグとを混練する方法は、特に限定されないが、例えば、前記の原料を練り鉢等の容器に投入し、二軸式ミキサー等の撹拌装置を用いて練り混ぜることにより行うことが好ましい。なお、放射性廃棄物である微粉末については、安全性の観点から、他の原料(アルカリ溶液、フライアッシュ、および高炉スラグ)を練り混ぜてペーストとした後に投入することが好ましい。
【0031】
アルカリ溶液と、微粉末と、フライアッシュと、高炉スラグとを含むジオポリマーは、型枠に流し込まれ、例えば、1日~14日放置されて、固化される。
【0032】
ジオポリマーの固化物は、放射性廃棄物として、最終処分場に送られ、廃棄される。
【0033】
本実施形態の放射性廃棄物の処理方法によれば、汚染コンクリートの加熱により発生した14COガスを含むアルカリ溶液と加熱した汚染コンクリートをすりもみ処理して得られたモルタルの微粉末と、フライアッシュと、高炉スラグとを混練してジオポリマーとし、そのジオポリマーを固化して放射性廃棄物とするため、効率的かつ適切に放射性廃棄物を処理することができる。言い換えれば、本実施形態の放射性廃棄物の処理方法において用いられる成分の全てが廃棄物であるため、廃棄物を有効利用して、放射性廃棄物を固化することができる。
【0034】
[ジオポリマーの固化物]
本実施形態のジオポリマーの固化物は、アルカリ炭酸塩と、汚染コンクリートから得られたモルタルの微粉末と、フライアッシュと、高炉スラグと、を含む。
本実施形態のジオポリマーの固化物は、上述の実施形態の放射性廃棄物の処理方法によって得られる。
【0035】
本実施形態のジオポリマーの固化物において、アルカリ炭酸塩(以下、「A2成分」と言う。)と、フライアッシュ(以下、「B2成分」と言う。)と、高炉スラグ(以下、「C2成分」と言う。)と、微粉末(以下、「D2成分」と言う。)との配合比は、特に限定されないが、例えば、以下に示す範囲が好ましい。
アルカリ炭酸塩は、上述のアルカリ溶液に14COガスが結合してなるものである。
【0036】
A2成分+C2成分に対するB2成分の配合比(B2成分/(A2成分+C2成分))は、質量比で、0.6以上1.7以下が好ましく、0.65以上1.5以下がより好ましく、0.7以上1以下がさらに好ましい。前記配合比(B2成分/(A2成分+C2成分))が前記下限値以上であると、ジオポリマーが固まる。前記配合比(B2成分/(A2成分+C2成分))が前記上限値以下であると、練り混ぜて廃棄体を作製することができる。
【0037】
A2成分に対するC2成分の配合比(C2成分/A2成分)は、質量比で、0.1以上1以下が好ましく、0.3以上0.7以下がより好ましく、0.4以上0.5以下がさらに好ましい。前記配合比(C2成分/A2成分)が前記下限値と上限値の範囲内であると、フライアッシュの種類を変えても品質が安定する。
【0038】
A2成分+B2成分+C2成分に対するD2成分の配合比(D2成分/(A2成分+B2成分+C2成分))は、質量比で、0.5以上2.5以下が好ましく、1以上2.5以下がより好ましく、1.5以上2.5以下がさらに好ましい。前記配合比(D2成分/(A2成分+B2成分+C2成分))が前記下限値以上であると、廃棄体化するときに効率の良い廃棄物の配合である。前記配合比(D2成分/(A2成分+B2成分+C2成分))が前記上限値以下であると、練り混ぜて廃棄体を製作することができる。
【0039】
本実施形態のジオポリマーの固化物は、JIS A 1108:2018「コンクリートの圧縮強度試験方法」に準拠した測定方法によって測定された圧縮強度が1470kPa以上であることが好ましい。ジオポリマーの固化物の圧縮強度が1470kPa以上であれば、ジオポリマーの固化物を、放射性廃棄物として、最終処分場に廃棄することができる。
【0040】
本実施形態のジオポリマーの固化物は、全ての成分が廃棄物であるため、廃棄物以外の材料を用いることなく、安全かつ適切に放射性廃棄物として、最終処分場に廃棄することができる。
図1