特開 2024-176571 多重管式反応容器

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2024176571

(43)【公開日】2024-12-19

(54)【発明の名称】多重管式反応容器

(51)【国際特許分類】

   B01J 19/24 20060101AFI20241212BHJP

【ＦＩ】

B01J19/24 A

【審査請求】未請求

【請求項の数】3

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2023095237

(22)【出願日】2023-06-09

(71)【出願人】

【識別番号】000004123

【氏名又は名称】ＪＦＥエンジニアリング株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100127845

【弁理士】

【氏名又は名称】石川 壽彦

(72)【発明者】

【氏名】浦部 治貴

(72)【発明者】

【氏名】土居 真

【テーマコード（参考）】

4G075

【Ｆターム（参考）】

4G075AA03

4G075BA01

4G075BD14

4G075CA03

4G075CA54

4G075DA02

4G075EA07

4G075EB27

4G075EC09

4G075FA12

4G075FA14

4G075FB02

(57)【要約】

【課題】冷却効率に優れ、充填される触媒の交換が容易な多重管式反応容器を得る。
【解決手段】本発明に係る多重管式反応容器１は、内部に冷却流体が通流すると共に外周面に多孔質触媒層９が固着された触媒固着内側冷却管３と、触媒固着内側冷却管３が抜き差し可能に挿入されて、内部に反応ガスが通流する反応ガス通流管５と、反応ガス通流管５の外周に設けられると共に冷却流体が通流して反応ガス通流管５の外周面を冷却する外側冷却容器７と、を備えたことを特徴とするものである。
【選択図】 図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

内部に冷却流体が通流すると共に外周面に多孔質触媒層が固着された触媒固着内側冷却管と、該触媒固着内側冷却管が抜き差し可能に挿入されて、内部に反応ガスが通流する反応ガス通流管と、該反応ガス通流管の外周に設けられると共に冷却流体が通流して前記反応ガス通流管の外周面を冷却する外側冷却容器と、を備えたことを特徴とする多重管式反応容器。

【請求項2】

前記触媒固着内側冷却管は、金属製の管体の外周面に中間層を介して前記多孔質触媒層が固着されたものであり、前記中間層は前記多孔質触媒層と前記管体との熱膨張率の差を緩和する機能を有することを特徴とする請求項１に記載の多重管式反応容器。

【請求項3】

前記反応ガス通流管の内面に近接配置されて前記多孔質触媒層が前記反応ガス通流管の内面に当接するのを防止すると共に、前記反応ガスの流れに対して抵抗となるバッフル板を備えたことを特徴とする請求項１又は２に記載の多重管式反応容器。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

反応ガスが通流すると共に触媒が充填される触媒充填容器を備えた反応容器に関し、特に反応容器が多重管になっている多重管式反応容器に関する。

【背景技術】

【0002】

触媒反応は多くの場合発熱反応であり、反応器スケールが大きくなると触媒充填層内の異常発熱による反応の暴走や触媒・設備の損傷が懸念されるため、冷却機構が重要である。
例えば、特許文献１では、触媒充填層内に冷媒が流れる伝熱管を設置して充填層から冷却する、という手法が開示されている。

【0003】

また、触媒反応は、原料に含まれる不純物による被毒や生成物の触媒表面への付着などにより徐々に触媒の活性が低下してくる。このため、反応器に充填した触媒は定期的に交換されるのが一般的である。

【0004】

触媒の交換方法として、例えば特許文献２では、二重管先端部を切断開口して真空ポンプホースを入れて充填材を吸い出し、再充填後溶接して閉じる、という手法が開示されている。
また、特許文献３では、触媒が充填された管に流体を送って充填物を押し流す、という手法が開示されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開２００３－２２９１４７号公報

【特許文献2】特開平１０－３２８５５５号公報

【特許文献3】特開昭６０－７１０３６号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

冷却機構に関し、特許文献１の方法では、充填層内の伝熱管に近い領域の冷却効率は良いが、充填容器壁面近傍など伝熱管から離れた領域は冷却効率が悪いという問題がある。

【0007】

また、触媒の交換に関し、特許文献２の方法では、触媒を吸い出す真空ポンプ動力がかかる。また、触媒を吸い上げているため、重力の影響で触媒が落下することもあり、全てを回収するのは難しいという問題がある。
また、特許文献２では、触媒の回収に先立って容器を切断して開放し、充填後には切断部分を溶接して閉じるという作業が必要であり、労力やコストがかかるという問題もある。

【0008】

また、特許文献３の方法では、流体を送るための動力がかかるという問題がある。また、充填物を押し流す場合、容器形状によっては充填材が構造的にトラップされ、全量を回収できないという問題もある。

【0009】

本発明はかかる課題を解決するためになされたものであり、冷却効率に優れ、充填される触媒の交換が容易な多重管式反応容器を得ることを目的としている。

【課題を解決するための手段】

【0010】

（１）本発明に係る多重管式反応容器は、内部に冷却流体が通流すると共に外周面に多孔質触媒層が固着された触媒固着内側冷却管と、該触媒固着内側冷却管が抜き差し可能に挿入されて、内部に反応ガスが通流する反応ガス通流管と、該反応ガス通流管の外周に設けられると共に冷却流体が通流して前記反応ガス通流管の外周面を冷却する外側冷却容器と、を備えたことを特徴とするものである。

【0011】

（２）また、上記（１）に記載のものにおいて、前記触媒固着内側冷却管は、金属製の管体の外周面に中間層を介して前記多孔質触媒層が固着されたものであり、前記中間層は前記多孔質触媒層と前記管体との熱膨張率の差を緩和する機能を有することを特徴とするものである。

【0012】

（３）また、上記（１）又は（２）に記載のものにおいて、前記反応ガス通流管の内面に近接配置されて前記多孔質触媒層が前記反応ガス通流管の内面に当接するのを防止すると共に、前記反応ガスの流れに対して抵抗となるバッフル板を備えたことを特徴とするものである。

【発明の効果】

【0013】

本発明においては、内部に冷却流体が通流すると共に外周面に多孔質触媒層が固着された触媒固着内側冷却管と、該触媒固着内側冷却管が抜き差し可能に挿入されて、内部に反応ガスが通流する反応ガス通流管と、該反応ガス通流管の外周に設けられると共に冷却流体が通流して前記反応ガス通流管の外面を冷却する外側冷却容器と、を備えたことにより、多孔質触媒層を内側と外側の両側から冷却することができるので冷却効率に優れる。
また、触媒固着内側冷却管を抜き出すことで多孔質触媒層を同時に取り出すことができるので、触媒交換作業の作業性に優れる。

【図面の簡単な説明】

【0014】

【図1】本発明の実施の形態に係る多重管式反応容器の説明図である。

【図2】図１に示した多重管式反応容器の断面図である。

【図3】図１に示した多重管式反応容器において触媒の交換方法の説明図である。

【図4】図１に示した多重管式反応容器にバッフル板を設ける態様の説明図である。

【図5】図４のバッフル板を設けた場合の作用の説明図である。

【図6】バッフル板の他の態様の説明図である（その１）。

【図7】バッフル板の他の態様の説明図である（その２）。

【図8】バッフル板の他の態様の説明図である（その３）。

【図9】本発明の実施の形態に係る多重管式反応容器の他の態様の説明図である（その１）。

【図10】図９に示した多重管式反応容器の作用の説明図である。

【図11】本発明の実施の形態に係る多重管式反応容器の他の態様の説明図である（その２）。

【図12】本発明の実施の形態に係る多重管式反応容器の他の態様の説明図である（その３）。

【発明を実施するための形態】

【0015】

本実施の形態に係る多重管式反応容器１は、図１、図２に示すように、触媒固着内側冷却管３と、反応ガス通流管５と、外側冷却容器７と、を備えている。
以下、各構成を詳細に説明する。

【0016】

＜触媒固着内側冷却管＞
触媒固着内側冷却管３は、内部に冷却流体が通流すると共に外周面に多孔質触媒層９が固着されたものであり、内部を通流する冷却流体によって多孔質触媒層９が内側から冷却される。
触媒固着内側冷却管３は、反応ガス通流管５に抜き差し可能に挿入され、挿入状態で反応ガス通流管５の内面と触媒固着内側冷却管３の外面との空間、すなわち多孔質触媒層９が配置された空間が、反応ガスが通流する空間となる。この空間に配置された多孔質触媒層９を反応ガスが通過する際に触媒反応が行われる。

【0017】

触媒固着内側冷却管３の上部には、触媒固着内側冷却管３を反応ガス通流管５に挿入した状態で、反応ガス通流管５の上端開口５ａ（図３参照）を閉止する蓋部材１１が取り付けられている。
また、触媒固着内側冷却管３の下端は、触媒固着内側冷却管３を反応ガス通流管５に挿入した状態で、反応ガス通流管５の下端開口５ｂ（図３参照）を閉止するようになっている。

【0018】

触媒固着内側冷却管３の多孔質触媒層９は管外周面に製膜して固着（一体化）したものである。触媒が、例えばアルミナ、シリカ、ゼオライト等のセラミック系や炭素系材等であれば、CVDやスパッタリングで直接成膜するか、または前駆体ゲルやスラリーをディップコートやウォッシュコートで成膜する。成膜後に加熱して密着させて固着させる。
また、ゼオライト材であれば、水熱合成により直接合成、製膜することもできる。

【0019】

なお、触媒固着内側冷却管３は金属製であることから、金属と多孔質触媒層９（酸化物担体）の熱膨張率差を緩和と接着性確保のために、図２の拡大図で示すように、サーメットやバインダー材からなる中間層１３を設けるのが好ましい。

【0020】

本例では、触媒固着内側冷却管３には、上部から下部に向かって冷却流体が流れる。
冷却流体としては、たとえば空気、不活性ガス、水、海水、エチレングリコール等が挙げられるが、これに限定されるものではない。

【0021】

＜反応ガス通流管＞
反応ガス通流管５は、触媒固着内側冷却管３が抜き差し可能に挿入されて、内部に反応ガスが通流するものである。
反応ガス通流管５の下部には反応ガスが入るガス導入口１５が設けられ、反応ガス通流管５の上部には反応ガス（液を含む場合あり）が排出されるガス排出口１７が設けられている。したがって、反応ガス通流管５の反応ガスの流れは、触媒固着内側冷却管３の冷却流体と反対に下部から上部となり、冷却流体と対向流となっている。なお、この例の様に反応ガスと冷却流体を対向流にする場合も有れば、過熱部(ガス導入部)を優先的に冷却する効果を狙って反応ガスと冷却流体を並行流にする場合もある。

【0022】

＜外側冷却容器＞
外側冷却容器７は、反応ガス通流管５の外周に設けられると共に冷却流体が通流して反応ガス通流管５の外周面を冷却するものである。
本実施の形態の外側冷却容器７は、図１に示すように、反応ガス通流管５よりも大径の円筒体からなり、上部側面に冷却流体入口１９が設けられ、下部側面に冷却流体出口２１が設けられている。したがって、外側冷却容器７の冷却流体の流れは、触媒固着内側冷却管３と同様に上部から下部となり、反応ガスと対向流となっている。

【0023】

上記のように構成された多重管式反応容器１においては、触媒固着内側冷却管３が反応ガス通流管５に挿入された状態で、触媒固着内側冷却管３及び外側冷却容器７に冷却流体が流れる。
そして、反応ガス通流管５に反応ガスが流れると、反応ガスが多孔質触媒層９を通過する際の触媒反応により反応熱が発生する。この反応熱は、触媒固着内側冷却管３を流れる冷却流体による内側と、外側冷却容器７を流れる冷却流体による外側から冷却される。

【0024】

このように、本実施の形態では、触媒反応熱は内側と外側の両側から冷却されるので、冷却効率がよい。また、内側と外側の両側から冷却可能としたことにより、触媒の温度ムラを緩和したり、ホットスポット（充填層のごく一部が異常発熱する現象）の出現を抑制したりすることができる。

【0025】

また、本実施の形態では、触媒固着内側冷却管３が反応ガス通流管５のほぼ中央に配置されているので、偏りなく内側からの冷却が可能である。同様に、反応ガス通流管５が外側冷却容器７のほぼ中央に配置されているので、偏りなく外側からの冷却が可能である。
もっとも、本発明は多孔質触媒層９を内側と外側から冷却することに特徴があるので、触媒固着内側冷却管３を反応ガス通流管５の中央に配置するものに限定されず、また反応ガス通流管５が外側冷却容器７の中央に配置されるものにも限定されない。

【0026】

また、本実施の形態によれば、多孔質触媒層９の交換時期になれば、触媒固着内側冷却管３を反応ガス通流管５から引き抜き、新たな触媒固着内側冷却管３を挿入することで、触媒の交換が可能となるので、触媒交換作業が極めて容易である。

【0027】

以上のように、本実施の形態によれば、多孔質触媒層９を内側と外側の両側から冷却することができるので、冷却効率に優れる。
また、触媒固着内側冷却管３を交換することで触媒の交換ができるので、触媒交換作業効率に優れる。
また、交換に際して触媒を重力によって排出するものではないので、触媒固着内側冷却管３を横置きすることもでき、多重管式反応容器１の設置状態の姿勢が制限されない。

【0028】

なお、図４に示すように、反応ガス通流管５の内面（図４の一点鎖線）に近接配置されて多孔質触媒層９（図４の二点鎖線）が反応ガス通流管５の内面に当接するのを防止すると共に、反応ガスの流れに対して抵抗となるバッフル板２３を触媒固着内側冷却管３の外周側に設けるのが好ましい。なお、図４では、多孔質触媒層９の図示を省略している。図４に示すバッフル板２３は、円環状で反応ガスが通過するガス通過穴２３ａが多数設けられている。ガス通過穴２３ａを設けることで、図５に示すように、反応ガスはバッフル板２３によって多孔質触媒層９側に誘導され、多孔質触媒層９との接触がよりよく行われる。また、バッフル板２３には多孔質触媒層９の保持効果も期待できる。

【0029】

バッフル板２３の外径は反応ガス通流管５の内径にほぼ一致しており、多孔質触媒層９の外径はバッフル板２３の外径よりも少し小さくなっている。この理由は以下の通りである。
このようなバッフル板２３を設けることで、多孔質触媒層９と反応ガス通流管５の内面と間にわずかな隙間を保持でき、触媒反応によって多孔質触媒層９が反応ガス通流管５の内面に固着するのを防止できる。

【0030】

また、触媒の交換時期になると触媒固着内側冷却管３を反応ガス通流管５から引き抜き、新しい触媒固着内側冷却管３を挿入することになるが、引き抜きや挿入の際に多孔質触媒層９が反応ガス通流管５の内面に当たると損傷を受けるが、バッフル板２３の外周端面が多孔質触媒層９よりも突出していることで、多孔質触媒層９が反応ガス通流管５の内面に当たるのを防止できる。
なお、バッフル板２３は、触媒固着内側冷却管３の軸方向で複数箇所設けるのが好ましい。

【0031】

バッフル板２３の他の態様として、図６に示すように、周方向で半割した半円環状のものを軸方向で位置をずらして設けるようにしてもよい。

【0032】

また、バッフル板２３の外周端面は反応ガス通流管５の内周面に当接させると挿入や引抜が円滑にできなくなるので、若干の隙間を設けることが好ましい。しかし、隙間があると反応ガスがこの隙間を通過してしまうので、図７に示すように、反応ガス通流管５の内面に、全周に亘ってわずかに突出する突起２５を設け、バッフル板２３の外周端を突起２５に載置するようにしてもよい。これによって、突起２５とバッフル板２３によって隙間がふさがれるので反応ガスは多孔質触媒層９側に案内され、より触媒反応を確実に行うことができる。

【0033】

なお、バッフル板２３を複数設ける場合には、触媒固着内側冷却管３を反応ガス通流管５に抜き差しする際にバッフル板２３と突起２５が干渉しないようにする必要がある。このため、例えば図８に示すように、反応ガス通流管５の内面を下方に向かって縮径するテーパー面とし、下部側のバッフル板２３ほど小径とし、下方のバッフル板２３が上方の突起２５に干渉しないようにすればよい。

【0034】

また、上記の実施の形態では、触媒固着内側冷却管３を反応ガス通流管５に挿入した状態で反応ガス通流管５の上端面を閉じる蓋部材１１が必要であった。この点、図９、図１０に示すように、触媒固着内側冷却管３を下方に向かって縮径するテーパー面とし、テーパー面の上部が反応ガス通流管５の内径より少し大きくすることで（図１０参照）、触媒固着内側冷却管３を反応ガス通流管５に挿入するだけで反応ガス通流管５の上端開口５ａを閉止することができる。

【0035】

また、触媒固着内側冷却管３のテーパー面に固着した多孔質触媒層９は、図９、図１０に示すように、層の厚みは上部が薄く下部ほど厚くなる。このため、図１０に示すように、反応ガスを層厚の薄い上部から導入すれば、上部では反応ガスと接触する触媒量が少ないため触媒反応に伴う触媒層の発熱を抑制することができ、下方では触媒層の層厚が厚くなるが反応ガス量のうち未反応のものが少なくなるので、発熱が抑制され、その結果、上流ー下流の温度勾配を均すことができる。

【0036】

なお、蓋部材１１を設けずに触媒固着内側冷却管３の上部を蓋体の代わりにするには、例えば図１１に示すように、触媒固着内側冷却管３の上端部のみテーパー面として、多孔質触媒層９はテーパー面よりも下方の直管部分に固着するようにしてもよい。
この態様であれば、多孔質触媒層９の厚みが一定なので、多孔質触媒層９の製層時の制御が容易である。

【0037】

また、図１２に示すように、触媒固着内側冷却管３の上端部のみ拡径した断面Ｔ字状にし、Ｔ字の横辺に相当する部位の下面を反応ガス通流管５の上端面に当接させるようにしてもよい。この態様であれば、触媒固着内側冷却管３の製作が容易である。

【0038】

さらに、上記の例では、一つの外側冷却容器７に対して、一つの反応ガス通流管５と触媒固着内側冷却管３の組が一つ設けられるものであったが、本発明はこれに限定されるものではなく、一つの外側冷却容器７に対して反応ガス通流管５と触媒固着内側冷却管３の組が複数設けるようにしてもよい。
この場合において、例えば、図１に示したものと同量の多孔質触媒層９を使用する場合、この態様では各触媒固着内側冷却管３に固着する多孔質触媒層９の厚みが薄くなり、内側及び外側からの冷却効率が向上する。

【符号の説明】

【0039】

１ 多重管式反応容器
３ 触媒固着内側冷却管
５ 反応ガス通流管
５ａ 上端開口
５ｂ 下端開口
７ 外側冷却容器
９ 多孔質触媒層
１１ 蓋部材
１３ 中間層
１５ ガス導入口
１７ ガス排出口
１９ 冷却流体入口
２１ 冷却流体出口
２３ バッフル板
２３ａ ガス通過穴
２５ 突起

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】