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特開2024-20867結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法、結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成システム、結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成性プログラム、ならびに結晶性高分子の物性および／または特性を予測する方法
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024020867
(43)【公開日】2024-02-15
(54)【発明の名称】結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法、結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成システム、結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成性プログラム、ならびに結晶性高分子の物性および／または特性を予測する方法
(51)【国際特許分類】
G16C 20/30 20190101AFI20240207BHJP
G01N 33/44 20060101ALI20240207BHJP
【ＦＩ】
G16C20/30
G01N33/44
【審査請求】未請求
【請求項の数】9
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2022123383
(22)【出願日】2022-08-02
【国等の委託研究の成果に係る記載事項】（出願人による申告）平成３１年度（令和元年度、２０１９年度）、国立研究開発法人新エネルギー・産業技術総合開発機構「ＮＥＤＯ先導研究プログラム／エネルギー・環境新技術先導研究プログラム／プラスチックの高度資源循環を実現するマテリアルリサイクルプロセスの研究開発」に係る委託研究、産業技術力強化法第１７条の適用を受ける特許出願
(71)【出願人】
【識別番号】598015084
【氏名又は名称】学校法人福岡大学
(74)【代理人】
【識別番号】100197642
【弁理士】
【氏名又は名称】南瀬 透
(74)【代理人】
【識別番号】100099508
【弁理士】
【氏名又は名称】加藤 久
(74)【代理人】
【識別番号】100182567
【弁理士】
【氏名又は名称】遠坂 啓太
(74)【代理人】
【識別番号】100219483
【弁理士】
【氏名又は名称】宇野 智也
(72)【発明者】
【氏名】八尾 滋
(72)【発明者】
【氏名】アルターフ モハマド フセイン
(57)【要約】
【課題】結晶性高分子の結晶化高次構造を精度よく再現できる、結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法を提供する。
【解決手段】基本セル内に、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造を複数配置し、一本鎖ラメラ構造を複数含む多高分子構造モデルを設定するステップ（Ａ）と、多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、多高分子構造モデルを平衡化するステップ（Ｂ）と、平衡化された多高分子構造モデルを用いて、結晶性高分子の融点以上の温度Ｔ1の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成するステップ（Ｃ）と、生成した溶融状態モデルを用いて、Ｔ1から結晶性高分子の融点よりも低い温度Ｔ2まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成するステップ（Ｄ）と、を有する、結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
【選択図】 図１
【解決手段】基本セル内に、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造を複数配置し、一本鎖ラメラ構造を複数含む多高分子構造モデルを設定するステップ（Ａ）と、多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、多高分子構造モデルを平衡化するステップ（Ｂ）と、平衡化された多高分子構造モデルを用いて、結晶性高分子の融点以上の温度Ｔ1の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成するステップ（Ｃ）と、生成した溶融状態モデルを用いて、Ｔ1から結晶性高分子の融点よりも低い温度Ｔ2まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成するステップ（Ｄ）と、を有する、結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
【選択図】 図１
【特許請求の範囲】
【請求項1】
基本セル内に、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造を複数配置し、前記一本鎖ラメラ構造を複数含む多高分子構造モデルを設定するステップ（Ａ）と、
前記ステップ（Ａ）で設定した多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、前記多高分子構造モデルを平衡化するステップ（Ｂ）と、
前記ステップ（Ｂ）で平衡化された多高分子構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点以上である第一の設定温度の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成するステップ（Ｃ）と、
前記ステップ（Ｃ）で生成した溶融状態モデルを用いて、前記第一の設定温度から、前記結晶性高分子の融点よりも低い温度である第二の設定温度まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成するステップ（Ｄ）と、
を有する、結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
前記ステップ（Ａ）で設定した多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、前記多高分子構造モデルを平衡化するステップ（Ｂ）と、
前記ステップ（Ｂ）で平衡化された多高分子構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点以上である第一の設定温度の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成するステップ（Ｃ）と、
前記ステップ（Ｃ）で生成した溶融状態モデルを用いて、前記第一の設定温度から、前記結晶性高分子の融点よりも低い温度である第二の設定温度まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成するステップ（Ｄ）と、
を有する、結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
【請求項2】
前記第一の設定温度が４００Ｋ以上であり、
前記第二の設定温度が３００～３５０Ｋの間の温度であり、
前記ステップ（Ｄ）において、少なくとも４００Ｋから前記第二の設定温度までは冷却速度を５Ｋ／ｎｓ以下として分子動力学計算を行い、さらに、前記第二の設定温度を保った条件で５ｎｓ以上分子動力学計算を行う、請求項１に記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
前記第二の設定温度が３００～３５０Ｋの間の温度であり、
前記ステップ（Ｄ）において、少なくとも４００Ｋから前記第二の設定温度までは冷却速度を５Ｋ／ｎｓ以下として分子動力学計算を行い、さらに、前記第二の設定温度を保った条件で５ｎｓ以上分子動力学計算を行う、請求項１に記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
【請求項3】
前記ステップ（Ｂ）が、周期境界条件で、ＮＰＴアンサンブルを適用して、前記結晶性高分子の融点より低い温度で、分子動力学計算を行うステップ（Ｂ１）を有し、
前記ステップ（Ｃ）が、周期境界条件で、ＮＰＴアンサンブルを適用して、前記第一の設定温度で、分子動力学計算を行うステップ（Ｃ１）を有し、
前記ステップ（Ｄ）が、周期境界条件で、ＮＰＴアンサンブルを適用して、前記第一の設定温度から、前記第二の設定温度まで降温しながら分子動力学計算を行うステップ（Ｄ１）と、前記ステップ（Ｄ１）の後に、周期境界条件で、ＮＰＴアンサンブルを適用して、前記第二の設定温度を保った条件で分子動力学計算を行うステップ（Ｄ２）とを有する、請求項１または２に記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
前記ステップ（Ｃ）が、周期境界条件で、ＮＰＴアンサンブルを適用して、前記第一の設定温度で、分子動力学計算を行うステップ（Ｃ１）を有し、
前記ステップ（Ｄ）が、周期境界条件で、ＮＰＴアンサンブルを適用して、前記第一の設定温度から、前記第二の設定温度まで降温しながら分子動力学計算を行うステップ（Ｄ１）と、前記ステップ（Ｄ１）の後に、周期境界条件で、ＮＰＴアンサンブルを適用して、前記第二の設定温度を保った条件で分子動力学計算を行うステップ（Ｄ２）とを有する、請求項１または２に記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
【請求項4】
前記ステップ（Ｂ）において、前記ステップ（Ｂ１）の前に、周期境界条件で、分子力学計算、ＮＶＥアンサンブルを適用した分子動力学計算、およびＮＶＴアンサンブルを適用した分子動力学計算からなる群から選択される１以上を行い、
前記ステップ（Ｃ）において、前記ステップ（Ｃ１）の前に、周期境界条件で、ＮＶＴを適用した分子動力学計算および／またはＮＶＥアンサンブルを適用した分子動力学計算を行う、請求項３に記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
前記ステップ（Ｃ）において、前記ステップ（Ｃ１）の前に、周期境界条件で、ＮＶＴを適用した分子動力学計算および／またはＮＶＥアンサンブルを適用した分子動力学計算を行う、請求項３に記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
【請求項5】
前記ステップ（Ａ）の前に、
前記結晶化高分子の折りたたまれていない一本鎖構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点より低い温度で分子動力学計算を行い、一本鎖ラメラ構造モデルを生成するステップ（ａ）を有する、請求項１または２に記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
前記結晶化高分子の折りたたまれていない一本鎖構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点より低い温度で分子動力学計算を行い、一本鎖ラメラ構造モデルを生成するステップ（ａ）を有する、請求項１または２に記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
【請求項6】
前記結晶性高分子が、ポリエチレンである、請求項１または２に記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
【請求項7】
請求項１または２に記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法で生成した高次構造モデルに変形を与えたときの挙動をシミュレーションして、前記結晶性高分子の物性および／または特性を予測する方法。
【請求項8】
基本セル内に、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造が複数配置された多高分子構造モデルを設定する設定部と、
前記多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、前記多高分子構造モデルを平衡化する第一の計算実行部と、
平衡化された多高分子構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点以上である第一の設定温度の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成する第二の計算実行部と、
生成した溶融状態モデルを用いて、前記第一の設定温度から、前記結晶性高分子の融点よりも低い温度である第二の設定温度まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成する第三の計算実行部と、
を有する、結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成システム。
前記多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、前記多高分子構造モデルを平衡化する第一の計算実行部と、
平衡化された多高分子構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点以上である第一の設定温度の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成する第二の計算実行部と、
生成した溶融状態モデルを用いて、前記第一の設定温度から、前記結晶性高分子の融点よりも低い温度である第二の設定温度まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成する第三の計算実行部と、
を有する、結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成システム。
【請求項9】
コンピューターを、
基本セル内に、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造が複数配置された多高分子構造モデルを設定する設定部と、
前記多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、前記多高分子構造モデルを平衡化する第一の計算実行部と、
平衡化された多高分子構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点以上である第一の設定温度の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成する第二の計算実行部と、
生成した溶融状態モデルを用いて、前記第一の設定温度から、前記結晶性高分子の融点よりも低い温度である第二の設定温度まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成する第三の計算実行部として機能させるための結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成プログラム。
基本セル内に、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造が複数配置された多高分子構造モデルを設定する設定部と、
前記多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、前記多高分子構造モデルを平衡化する第一の計算実行部と、
平衡化された多高分子構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点以上である第一の設定温度の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成する第二の計算実行部と、
生成した溶融状態モデルを用いて、前記第一の設定温度から、前記結晶性高分子の融点よりも低い温度である第二の設定温度まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成する第三の計算実行部として機能させるための結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成プログラム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法に関するものである。また、結晶化高次構造モデルの生成に用いられる、結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成システムおよび結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成性プログラムに関するものである。また、結晶化高次構造モデルを用いて結晶性高分子の物性および／または特性を予測する方法に関するものである。
【背景技術】
【0002】
結晶性高分子の力学特性はその生成過程のせん断履歴や熱履歴により変化するメソ領域での内部構造と関連性のあることが明らかになっている（例えば、非特許文献１～５など）。しかし、そのメソ領域の構造を構築している高分子鎖が具体的にどのようなコンフォメーション変化を起こしているかを実際に検証することは難しく、具体的なプロセス設計は、研究者による仮説と推察に依存しているのが現状である。そのため、実験点数が非常に多くなるだけでなく、精度にも課題があった。
【0003】
このような課題に対しては、コンピューターを用いた分子シミュレーション手法が非常に有利に適用できることは、指摘されてきた。一方で、結晶性高分子のメソ領域の結晶構造を再現できる計算アルゴリズムが存在しておらず、結晶性高分子は分子シミュレーションができない、ということが通念となっていた。
【先行技術文献】
【非特許文献】
【0004】
【非特許文献1】“Ｔｈｅｒｍａｌ ｐｒｏｃｅｓｓ－ｄｅｐｅｎｄｅｎｃｅ ｏｆ ｔｈｅ ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ａｎｄ ｉｎｎｅｒ ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓ ｏｆ ｐｒｅ－ｃｏｎｓｕｍｅｒ ｒｅｃｙｃｌｅｄ ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ”，Ａｙａ Ｔｏｍｉｎａｇａ，Ｈｉｒｏｓｈｉ Ｓｅｋｉｇｕｃｈｉ，Ｒｙｏｋｏ Ｎａｋａｎｏ，Ｓｈｉｇｅｒｕ Ｙａｏ，Ｅｉｉｃｈｉ Ｔａｋａｔｏｒｉ，Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ ｏｆ ＰＰＳ－３０，ＡＩＰ Ｃｏｎｆ． Ｐｒｏｃ．１６６４，１５００１１－１－１５００１１－４（２０１５）
【非特許文献2】“Ｒｅｌａｔｉｏｎｓｈｉｐ ｂｅｔｗｅｅｎ ｔｈｅ ｌｏｎｇ ｐｅｒｉｏｄ ａｎｄ ｔｈｅ ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ｏｆ ｒｅｃｙｃｌｅｄ ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ”，Ａｙａ Ｔｏｍｉｎａｇａ，Ｈｉｒｏｓｈｉ Ｓｅｋｉｇｕｃｈｉ，Ｒｙｏｋｏ Ｎａｋａｎｏ，Ｓｈｉｇｅｒｕ Ｙａｏ，Ｅｉｉｃｈｉ Ｔａｋａｔｏｒｉ，Ｎｉｈｏｎ Ｒｅｏｒｏｊｉ Ｇａｋｋａｉｓｈｉ，４５（５），２８７－２９０（２０１７）
【非特許文献3】“Ｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｉｏｎ ｏｆ Ｄｅｇｒａｄａｔｉｏｎ Ｍｅｃｈａｎｉｓｍ ｆｒｏｍ Ｓｈｅａｒ Ｄｅｆｏｒｍａｔｉｏｎ ａｎｄ ｔｈｅ Ｒｅｌａｔｉｏｎｓｈｉｐ ｗｉｔｈ Ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ， Ｌａｍｅｌｌａｒ Ｓｉｚｅ， ａｎｄ Ｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙ ｏｆ Ｈｉｇｈ－Ｄｅｎｓｉｔｙ Ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ”，Ｈａｒｕｋａ Ｋａｎｅｙａｓｕ，Ｐａｔｃｈｉｙａ Ｐｈａｎｔｈｏｎｇ，Ｈｉｋａｒｕ Ｏｋｕｂｏ，Ｓｈｉｇｅｒｕ Ｙａｏ，Ａｐｐｌ．Ｓｃｉ．，１１，８４３６（２０２１）
【非特許文献4】“Ｅｆｆｅｃｔｓ ｏｆ ａ Ｔｗｉｎ－Ｓｃｒｅｗ Ｅｘｔｒｕｄｅｒ Ｅｑｕｉｐｐｅｄ ｗｉｔｈ ａ Ｍｏｌｔｅｎ Ｒｅｓｉｎ Ｒｅｓｅｒｖｏｉｒ ｏｎ ｔｈｅ Ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ａｎｄ Ｍｉｃｒｏｓｔｒｕｃｔｕｒｅ ｏｆ Ｒｅｃｙｃｌｅｄ Ｗａｓｔｅ Ｐｌａｓｔｉｃ Ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ Ｐｅｌｌｅｔ Ｍｏｌｄｉｎｇｓ”，Ｈｉｋａｒｕ Ｏｋｕｂｏ，Ｈａｒｕｋａ Ｋａｎｅｙａｓｕ，Ｔｅｔｓｕｙａ Ｋｉｍｕｒａ，Ｐａｔｃｈｉｙａ Ｐｈａｎｔｈｏｎｇ，Ｓｈｉｇｅｒｕ Ｙａｏ，Ｐｏｌｙｍｅｒｓ，１３（７），（２０２１）
【非特許文献5】“Ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ ｏｆ Ｔｅｎｓｉｌｅ Ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ａｎｄ Ｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅ Ｃｏｎｆｏｒｍａｔｉｏｎ ｏｆ Ｒｅｃｙｃｌｅｄ Ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ ｂｙ Ｒｅ－Ｅｘｔｒｕｓｉｏｎ Ｕｓｉｎｇ ａ Ｔｗｉｎ－Ｓｃｒｅｗ Ｅｘｔｒｕｄｅｒ ｗｉｔｈ ａｎ Ａｄｄｉｔｉｏｎａｌ Ｍｏｌｔｅｎ Ｒｅｓｉｎ Ｒｅｓｅｒｖｏｉｒ Ｕｎｉｔ”，Ｐａｔｃｈｉｙａ Ｐｈａｎｔｈｏｎｇ，Ｙｕｓｕｋｅ Ｍｉｙｏｓｈｉ，Ｓｈｉｇｅｒｕ Ｙａｏ，Ａｐｐｌ．Ｓｃｉ．２０２１，１１（２７３６），１７０７（２０２１）
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
シミュレーションを利用して結晶性高分子の物性等を精度よく予測するためには、結晶性高分子の結晶化高次構造（メソ領域の結晶構造）を再現できる計算アルゴリズムが必要である。
そこで、本発明の目的は、結晶性高分子の結晶化高次構造を精度よく再現できる、結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法を提供することである。
また、本発明の目的は、結晶化高次構造モデルの生成に用いられる、結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成システムおよび結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成性プログラムを提供することである。
また、本発明の目的は、結晶性高分子の結晶化高次構造モデルを用いて結晶性高分子の物性および／または特性を予測する方法を提供することである。
そこで、本発明の目的は、結晶性高分子の結晶化高次構造を精度よく再現できる、結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法を提供することである。
また、本発明の目的は、結晶化高次構造モデルの生成に用いられる、結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成システムおよび結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成性プログラムを提供することである。
また、本発明の目的は、結晶性高分子の結晶化高次構造モデルを用いて結晶性高分子の物性および／または特性を予測する方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【0006】
本発明者は、上記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、下記の発明が上記目的に合致することを見出し、本発明に至った。
【0007】
すなわち、本発明は、以下の発明に係るものである。
＜１＞ 基本セル内に、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造を複数配置し、前記一本鎖ラメラ構造を複数含む多高分子構造モデルを設定するステップ（Ａ）と、前記ステップ（Ａ）で設定した多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、前記多高分子構造モデルを平衡化するステップ（Ｂ）と、前記ステップ（Ｂ）で平衡化された多高分子構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点以上である第一の設定温度の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成するステップ（Ｃ）と、前記ステップ（Ｃ）で生成した溶融状態モデルを用いて、前記第一の設定温度から、前記結晶性高分子の融点よりも低い温度である第二の設定温度まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成するステップ（Ｄ）と、を有する、結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
＜２＞ 前記第一の設定温度が４００Ｋ以上であり、前記第二の設定温度が３００～３５０Ｋの間の温度であり、前記ステップ（Ｄ）において、少なくとも４００Ｋから前記第二の設定温度までは冷却速度を５Ｋ／ｎｓ以下として分子動力学計算を行い、さらに、前記第二の設定温度を保った条件で５ｎｓ以上分子動力学計算を行う、前記＜１＞に記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
＜３＞ 前記ステップ（Ｂ）が、周期境界条件で、ＮＰＴアンサンブルを適用して、前記結晶性高分子の融点より低い温度で、分子動力学計算を行うステップ（Ｂ１）を有し、前記ステップ（Ｃ）が、周期境界条件で、ＮＰＴアンサンブルを適用して、前記第一の設定温度で、分子動力学計算を行うステップ（Ｃ１）を有し、前記ステップ（Ｄ）が、周期境界条件で、ＮＰＴアンサンブルを適用して、前記第一の設定温度から、前記第二の設定温度まで降温しながら分子動力学計算を行うステップ（Ｄ１）と、前記ステップ（Ｄ１）の後に、周期境界条件で、ＮＰＴアンサンブルを適用して、前記第二の設定温度を保った条件で分子動力学計算を行うステップ（Ｄ２）とを有する、前記＜１＞または＜２＞に記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
＜４＞ 前記ステップ（Ｂ）において、前記ステップ（Ｂ１）の前に、周期境界条件で、分子力学計算、ＮＶＥアンサンブルを適用した分子動力学計算、およびＮＶＴアンサンブルを適用した分子動力学計算からなる群から選択される１以上を行い、前記ステップ（Ｃ）において、前記ステップ（Ｃ１）の前に、周期境界条件で、ＮＶＴを適用した分子動力学計算および／またはＮＶＥアンサンブルを適用した分子動力学計算を行う、前記＜３＞に記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
＜５＞ 前記ステップ（Ａ）の前に、前記結晶化高分子の折りたたまれていない一本鎖構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点より低い温度で分子動力学計算を行い、一本鎖ラメラ構造モデルを生成するステップ（ａ）を有する、前記＜１＞から＜４＞のいずれかに記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
＜６＞ 前記結晶性高分子が、ポリエチレンである、前記＜１＞から＜５＞のいずれかに記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
＜７＞ 前記＜１＞から＜６＞のいずれかに記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法で生成した高次構造モデルに変形を与えたときの挙動をシミュレーションして、前記結晶性高分子の物性および／または特性を予測する方法。
＜８＞ 基本セル内に、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造が複数配置された多高分子構造モデルを設定する設定部と、前記多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、前記多高分子構造モデルを平衡化する第一の計算実行部と、平衡化された多高分子構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点以上である第一の設定温度の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成する第二の計算実行部と、生成した溶融状態モデルを用いて、前記第一の設定温度から、前記結晶性高分子の融点よりも低い温度である第二の設定温度まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成する第三の計算実行部と、を有する、結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成システム。
＜９＞ コンピューターを、基本セル内に、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造が複数配置された多高分子構造モデルを設定する設定部と、前記多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、前記多高分子構造モデルを平衡化する第一の計算実行部と、平衡化された多高分子構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点以上である第一の設定温度の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成する第二の計算実行部と、生成した溶融状態モデルを用いて、前記第一の設定温度から、前記結晶性高分子の融点よりも低い温度である第二の設定温度まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成する第三の計算実行部として機能させるための結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成プログラム。
＜１＞ 基本セル内に、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造を複数配置し、前記一本鎖ラメラ構造を複数含む多高分子構造モデルを設定するステップ（Ａ）と、前記ステップ（Ａ）で設定した多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、前記多高分子構造モデルを平衡化するステップ（Ｂ）と、前記ステップ（Ｂ）で平衡化された多高分子構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点以上である第一の設定温度の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成するステップ（Ｃ）と、前記ステップ（Ｃ）で生成した溶融状態モデルを用いて、前記第一の設定温度から、前記結晶性高分子の融点よりも低い温度である第二の設定温度まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成するステップ（Ｄ）と、を有する、結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
＜２＞ 前記第一の設定温度が４００Ｋ以上であり、前記第二の設定温度が３００～３５０Ｋの間の温度であり、前記ステップ（Ｄ）において、少なくとも４００Ｋから前記第二の設定温度までは冷却速度を５Ｋ／ｎｓ以下として分子動力学計算を行い、さらに、前記第二の設定温度を保った条件で５ｎｓ以上分子動力学計算を行う、前記＜１＞に記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
＜３＞ 前記ステップ（Ｂ）が、周期境界条件で、ＮＰＴアンサンブルを適用して、前記結晶性高分子の融点より低い温度で、分子動力学計算を行うステップ（Ｂ１）を有し、前記ステップ（Ｃ）が、周期境界条件で、ＮＰＴアンサンブルを適用して、前記第一の設定温度で、分子動力学計算を行うステップ（Ｃ１）を有し、前記ステップ（Ｄ）が、周期境界条件で、ＮＰＴアンサンブルを適用して、前記第一の設定温度から、前記第二の設定温度まで降温しながら分子動力学計算を行うステップ（Ｄ１）と、前記ステップ（Ｄ１）の後に、周期境界条件で、ＮＰＴアンサンブルを適用して、前記第二の設定温度を保った条件で分子動力学計算を行うステップ（Ｄ２）とを有する、前記＜１＞または＜２＞に記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
＜４＞ 前記ステップ（Ｂ）において、前記ステップ（Ｂ１）の前に、周期境界条件で、分子力学計算、ＮＶＥアンサンブルを適用した分子動力学計算、およびＮＶＴアンサンブルを適用した分子動力学計算からなる群から選択される１以上を行い、前記ステップ（Ｃ）において、前記ステップ（Ｃ１）の前に、周期境界条件で、ＮＶＴを適用した分子動力学計算および／またはＮＶＥアンサンブルを適用した分子動力学計算を行う、前記＜３＞に記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
＜５＞ 前記ステップ（Ａ）の前に、前記結晶化高分子の折りたたまれていない一本鎖構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点より低い温度で分子動力学計算を行い、一本鎖ラメラ構造モデルを生成するステップ（ａ）を有する、前記＜１＞から＜４＞のいずれかに記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
＜６＞ 前記結晶性高分子が、ポリエチレンである、前記＜１＞から＜５＞のいずれかに記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法。
＜７＞ 前記＜１＞から＜６＞のいずれかに記載の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法で生成した高次構造モデルに変形を与えたときの挙動をシミュレーションして、前記結晶性高分子の物性および／または特性を予測する方法。
＜８＞ 基本セル内に、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造が複数配置された多高分子構造モデルを設定する設定部と、前記多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、前記多高分子構造モデルを平衡化する第一の計算実行部と、平衡化された多高分子構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点以上である第一の設定温度の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成する第二の計算実行部と、生成した溶融状態モデルを用いて、前記第一の設定温度から、前記結晶性高分子の融点よりも低い温度である第二の設定温度まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成する第三の計算実行部と、を有する、結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成システム。
＜９＞ コンピューターを、基本セル内に、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造が複数配置された多高分子構造モデルを設定する設定部と、前記多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、前記多高分子構造モデルを平衡化する第一の計算実行部と、平衡化された多高分子構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点以上である第一の設定温度の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成する第二の計算実行部と、生成した溶融状態モデルを用いて、前記第一の設定温度から、前記結晶性高分子の融点よりも低い温度である第二の設定温度まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成する第三の計算実行部として機能させるための結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成プログラム。
【発明の効果】
【0008】
本発明によれば、結晶性高分子の結晶化高次構造を精度よく再現できる、結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法が提供される。
また、結晶化高次構造モデルの生成に用いられる、結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成システムおよび結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成プログラムが提供される。
また、結晶性高分子の結晶化高次構造モデルを用いて結晶性高分子の物性および／または特性を予測する方法が提供される。
また、結晶化高次構造モデルの生成に用いられる、結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成システムおよび結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成プログラムが提供される。
また、結晶性高分子の結晶化高次構造モデルを用いて結晶性高分子の物性および／または特性を予測する方法が提供される。
【図面の簡単な説明】
【0009】
【図1】本発明の結晶化高次構造モデルの生成方法の一例を示すフロー図である。
【図2】本発明の結晶化高次構造モデルの生成方法の一例を示すフロー図である。
【図3】本発明の結晶化高次構造モデルの生成方法の一例を示すフロー図である。
【図4】本発明の結晶化高次構造モデルの生成方法のステップ（ｂ）の一例を示すフロー図である。
【図5】ステップ（ａ）の一例を示すフロー図である。
【図6】本発明の結晶化高次構造モデルの生成方法で生成した結晶化高次構造モデルを用いて、結晶化高次構造モデルに変形を与えたときの挙動（応答）をシミュレーションする方法の一例を示すフローである。
【図7】本発明の結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成システムの模式図である。
【図8】実施例１で作成したＨＤＰＥの一本鎖構造モデルを示す図である。
【図9】実施例１で生成した一本鎖ラメラ構造モデルを示す図である。
【図10】実施例１で用いた多高分子構造モデルを示す図である。
【図11】実施例１のステップ（Ｂ）を説明するための図である。
【図12】実施例１のステップ（Ｃ）、（Ｄ）および一軸伸長変形の過程の計算条件を示す図である。
【図13】実施例１で生成した溶融状態のモデルを示す図である。
【図14】実施例１で生成した結晶性高分子の結晶化高次構造モデルを示す図である。
【図15】実施例２で生成した結晶化高次構造モデルを示す図である。
【図16】実施例２で生成した溶融状態モデルの一本の分子鎖についての拡大図である。
【図17】実施例２で生成した結晶化高次構造モデルの一本の分子鎖についての拡大図である。
【図18】実施例３で特性予測に用いた結晶化高次構造モデルを示す図である。
【図19】実施例３の応力－ひずみ曲線の予測結果を示す図である。
【図20】実施例４で特性予測に用いた結晶化高次構造モデルを示す図である。
【図21】実施例４の応力－ひずみ曲線の予測結果を示す図である。
【図22】実施例４の変形の挙動を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【0010】
以下に本発明の実施の形態を詳細に説明するが、以下に記載する構成要件の説明は、本発明の実施態様の一例（代表例）であり、本発明はその要旨を変更しない限り、以下の内容に限定されない。なお、本明細書において「～」という表現を用いる場合、その前後の数値又は物性値を含む表現として用いるものとする。
【0011】
＜結晶性高分子の高次構造モデルの生成方法＞
本発明は、基本セル内に、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造を複数配置し、前記一本鎖ラメラ構造を複数含む多高分子構造モデルを設定するステップ（Ａ）と、前記ステップ（Ａ）で設定した多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、前記多高分子構造モデルを平衡化するステップ（Ｂ）と、前記ステップ（Ｂ）で平衡化された多高分子構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点以上である第一の設定温度の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成するステップ（Ｃ）と、前記ステップ（Ｃ）で生成した溶融状態モデルを用いて、前記第一の設定温度から、前記結晶性高分子の融点よりも低い温度である第二の設定温度まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成するステップ（Ｄ）と、を有する、結晶性高分子の高次構造モデルの生成方法（以下、「本発明の結晶化高次構造モデルの生成方法」と記載する場合がある。）に関するものである。
本発明は、基本セル内に、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造を複数配置し、前記一本鎖ラメラ構造を複数含む多高分子構造モデルを設定するステップ（Ａ）と、前記ステップ（Ａ）で設定した多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、前記多高分子構造モデルを平衡化するステップ（Ｂ）と、前記ステップ（Ｂ）で平衡化された多高分子構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点以上である第一の設定温度の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成するステップ（Ｃ）と、前記ステップ（Ｃ）で生成した溶融状態モデルを用いて、前記第一の設定温度から、前記結晶性高分子の融点よりも低い温度である第二の設定温度まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成するステップ（Ｄ）と、を有する、結晶性高分子の高次構造モデルの生成方法（以下、「本発明の結晶化高次構造モデルの生成方法」と記載する場合がある。）に関するものである。
【0012】
本発明の結晶化高次構造モデルの生成方法の特徴の一つは、シミュレーションに用いる多高分子構造モデルの設定のために、ラメラ構造の状態の一本鎖を用いることである。本発明者らは、基本セル内に結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造を複数配置した多高分子構造モデルを用い、これを平衡化し、次いで、溶融過程および結晶化過程の分子動力学計算を行うことで、結晶化高次構造を精度よく再現できることを発見した。
【0013】
＜結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成システム＞
本発明は、基本セル内に、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造が複数配置された多高分子構造モデルを設定する設定部と、前記多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、前記多高分子構造モデルを平衡化する第一の計算実行部と、平衡化された多高分子構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点以上である第一の設定温度の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成する第二の計算実行部と、生成した溶融状態モデルを用いて、前記第一の設定温度から、前記結晶性高分子の融点よりも低い温度である第二の設定温度まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成する第三の計算実行部と、を有する、結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成システム（以下、「本発明のシステム」と記載する場合がある。）に関するものである。
本発明は、基本セル内に、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造が複数配置された多高分子構造モデルを設定する設定部と、前記多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、前記多高分子構造モデルを平衡化する第一の計算実行部と、平衡化された多高分子構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点以上である第一の設定温度の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成する第二の計算実行部と、生成した溶融状態モデルを用いて、前記第一の設定温度から、前記結晶性高分子の融点よりも低い温度である第二の設定温度まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成する第三の計算実行部と、を有する、結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成システム（以下、「本発明のシステム」と記載する場合がある。）に関するものである。
【0014】
＜結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成プログラム＞
本発明は、コンピューターを、基本セル内に、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造が複数配置された多高分子構造モデルを設定する設定部と、前記多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、前記多高分子構造モデルを平衡化する第一の計算実行部と、平衡化された多高分子構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点以上である第一の設定温度の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成する第二の計算実行部と、生成した溶融状態モデルを用いて、前記第一の設定温度から、前記結晶性高分子の融点よりも低い温度である第二の設定温度まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成する第三の計算実行部として機能させるための結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成プログラム（以下、「本発明のプログラム」と記載する場合がある。）に関するものである。
本発明は、コンピューターを、基本セル内に、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造が複数配置された多高分子構造モデルを設定する設定部と、前記多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、前記多高分子構造モデルを平衡化する第一の計算実行部と、平衡化された多高分子構造モデルを用いて、前記結晶性高分子の融点以上である第一の設定温度の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成する第二の計算実行部と、生成した溶融状態モデルを用いて、前記第一の設定温度から、前記結晶性高分子の融点よりも低い温度である第二の設定温度まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成する第三の計算実行部として機能させるための結晶性高分子の結晶化高次構造モデル生成プログラム（以下、「本発明のプログラム」と記載する場合がある。）に関するものである。
【0015】
本発明のシステムは、コンピューターを、本発明のシステムにかかる各処理部として機能させる本発明のプログラムを実行することで実現できる。また、本発明のシステムやプログラムを用いて、本発明の結晶化高次構造モデルの生成方法を実行することができる。
【0016】
図１～４は、本発明の結晶化高次構造モデルの生成方法のフロー図である。本発明の結晶化高次構造モデルの生成方法は、コンピューターを用いた、結晶化高次構造モデルの生成方法であり、コンピューターが、ステップ（Ａ）～ステップ（Ｄ）を実行することで、結晶化高次構造モデルを生成する方法である。以下、図１～４に基づいて、本発明の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法について説明する。
【0017】
［実施の形態１］
図１に示す本発明の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法は、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造を複数含む多高分子構造モデルを設定するステップ（Ａ）と、多高分子構造モデルを平衡化するステップ（Ｂ）と、溶融状態モデルを生成するステップ（Ｃ）と、結晶化高次構造モデルを生成するステップ（Ｄ）と、を有する。
図１に示す本発明の結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法は、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造を複数含む多高分子構造モデルを設定するステップ（Ａ）と、多高分子構造モデルを平衡化するステップ（Ｂ）と、溶融状態モデルを生成するステップ（Ｃ）と、結晶化高次構造モデルを生成するステップ（Ｄ）と、を有する。
【0018】
［ステップ（Ａ）］
ステップ（Ａ）は、基本セル内に、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造を複数配置し、前記一本鎖ラメラ構造を複数含む多高分子構造モデルを設定するステップである。
ステップ（Ａ）は、基本セル内に、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造を複数配置し、前記一本鎖ラメラ構造を複数含む多高分子構造モデルを設定するステップである。
【0019】
解析の対象となる結晶性高分子としては、ポリエチレン等が挙げられる。ポリエチレンとしては、高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、直鎖型低密度ポリエチレンなどが含まれる。なお、その種類にもよるが、ポリエチレンの融点は、３７０Ｋ～４２０Ｋ程度である。
【0020】
結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造は、結晶性高分子の一本の分子鎖が複数回折りたたまれた構造である。一本鎖ラメラ構造の主鎖ユニット（ポリエチレンの場合、ＣＨ2）の数は１００以上である。例えば、主鎖ユニット（ＣＨ2）は、１００～５０００（重合度ＤＰ＝５０～２５００）である。図９は、一本鎖ラメラ構造モデルの一例であり、一本（一分子）のポリエチレンのラメラ構造を示している。
【0021】
多高分子構造モデルは、一本鎖ラメラ構造を複数含む構造である。多高分子構造モデルは、一本鎖ラメラ構造を少なくとも２個有する。多高分子構造モデルを構成する一本鎖ラメラ構造の数は多いほど計算精度が向上し好ましいが、シミュレーション時間や計算負荷が大きくなるため、計算機の能力等に応じて、その数は適宜設定すればよい。モデル化の手法は特に限定されず、ユナイテッドアトムモデルや、全原子モデルなどが用いられる。
【0022】
図１０は、多高分子構造モデルの一例である。この多高分子構造モデルは、ポリエチレンの一本鎖ラメラ構造２個を、互いに所定の間隔を離した状態で、互いの分子鎖軸が略同一方向となるようにして、その分子鎖軸方向（図１０ではＺ方向）に１列に並べた配置であるが、これに限定されるものではない。
【0023】
例えば、多高分子構造モデルは、基本セル内のＸ軸方向、Ｙ軸方向またはＺ軸方向に、一本鎖ラメラ構造を３個以上配置させたものとしてもよい。また、基本セル内のＸ軸方向およびＹ軸方向に、一本鎖ラメラ構造をそれぞれ２個以上配置させたり、基本セル内のＸ軸方向、Ｙ軸方向およびＺ軸方向に、一本鎖ラメラ構造をそれぞれ２個以上配置させたものとしてもよい。
【0024】
また、一本鎖ラメラ構造は、それぞれの分子鎖軸が略同一方向となるように配置させる必要はなく、それぞれの分子鎖軸は異なる方向を向いていてもよい。一本鎖ラメラ構造間は、その構造の一部が重なるように配置させてもよく、互いに所定の間隔を離して配置させてもよい。結晶化高次構造を再現するために、その構造の一部が接触する状態または互いに重なった状態で配置することが好ましいが、必須ではない。
【0025】
多高分子構造は、複数の一本鎖ラメラ構造の各原子の原子情報や、座標などを含むパラメータ、基本セルの形状や大きさなどのパラメータなどで定義できる。基本セルは、実際にシミュレーションが実行される領域であり、一般的に、立方体または直方体で定義する。基本セルの大きさは、一本鎖ラメラ構造の数や大きさに対応して定義され、例えば、複数の一本鎖ラメラ構造の密度が０．６～０．８５となるように定義される。
【0026】
一本鎖ラメラ構造は新規である場合は、折りたたまれていない（すなわち、ランダムコイル状の）一本鎖構造モデルを用いて生成することができる。一本鎖ラメラ構造の生成は、公知のポリエチレンの一本鎖のラメラ構造（折りたたみ構造）を生成させる計算方法などを参考にして行うことができる。また、既存である場合は、既存データの一本鎖ラメラ構造のデータを用いて、多高分子構造モデルを設定してよい。
【0027】
［ステップ（Ｂ）］
ステップ（Ｂ）は、多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、多高分子構造モデルを平衡化するステップである。
ステップ（Ｂ）は、多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を行い、多高分子構造モデルを平衡化するステップである。
【0028】
分子動力学計算は、ニュートンの運動方程式に基づき、各原子の位置や速度などを微小時間刻み（例えば、０．１～２ｆｓ）で逐次的に求めるシミュレーションである。分子動力学計算は、既知の分子動力学シミュレーションソフトなどを用いてコンピューターで実行することができる。シミュレーションに適用されるアンサンブルは、例えば、ＮＶＥアンサンブル（粒子（原子）の数Ｎ、体積Ｖ、エネルギーＥが一定）、ＮＶＴアンサンブル（粒子の数Ｎ、体積Ｖ、温度Ｔが一定）、ＮＰＴアンサンブル（粒子の数Ｎ、圧力Ｐ、温度Ｔが一定）等である。
【0029】
ステップ（Ｂ）は、周期境界条件を課して、結晶性高分子の融点より低い温度Ｔ0（例えば、１００～３８０Ｋ、好ましくは２９０～３１０Ｋ、より好ましくは３００Ｋ）で、少なくともＮＰＴアンサンブルを適用して、分子動力学計算を行うものとすることができる。また、ステップ（Ｂ）では、ＮＰＴアンサンブルでのシミュレーションに加えて、構造最適化計算（エネルギー極小化計算）や、ＮＶＥアンサンブルを適用した分子動力学計算、ＮＶＴアンサンブルを適用した分子動力学計算などを行ってよい。
【0030】
ステップ（Ｂ）において、ステップ（Ａ）で設定した多高分子構造モデルをそのまま用いてＮＰＴアンサンブルを適用して分子動力学計算を行う場合、異常終了（計算落ち）が起こる場合がある。そのため、構造のひずみ等を取り除き、分子動力学計算を行うことが好ましい。例えば、計算の安定性や精度を上げるために、ＮＰＴアンサンブルの前に、分子力学計算、ＮＶＥアンサンブルを適用した分子動力学計算、およびＮＶＴアンサンブルを適用した分子動力学計算からなる群から選択される１以上を行うことが好ましい。
【0031】
［ステップ（Ｃ）］
ステップ（Ｃ）は、ステップ（Ｂ）で平衡化された多高分子構造モデルを用いて、結晶性高分子の融点（Ｔm）以上である第一の設定温度（Ｔ1）の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成するステップである。結晶性高分子の融点（Ｔm）以上の第一の設定温度（Ｔ1）で分子動力学計算を行うことで、解析対象の結晶性高分子の溶融状態が再現される。
ステップ（Ｃ）は、ステップ（Ｂ）で平衡化された多高分子構造モデルを用いて、結晶性高分子の融点（Ｔm）以上である第一の設定温度（Ｔ1）の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成するステップである。結晶性高分子の融点（Ｔm）以上の第一の設定温度（Ｔ1）で分子動力学計算を行うことで、解析対象の結晶性高分子の溶融状態が再現される。
【0032】
第一の設定温度（Ｔ1）は、解析対象の結晶性高分子の融点（Ｔm）以上の温度が定義され、４００Ｋ以上であり、４５０Ｋ以上の温度が好ましい。第一の設定温度（Ｔ1）は、Ｔm＋２０℃以上や、Ｔm＋３０℃以上、Ｔm＋４０℃以上などの温度に設定できる。第一の設定温度（Ｔ1）の上限は、特に限定されず、例えば、２０００Ｋ以下や、１５００Ｋ以下、１０００Ｋ以下など、適宜設定できる。
【0033】
ステップ（Ｃ）は、周期境界条件を課して、第一の設定温度（Ｔ1）で、少なくともＮＰＴアンサンブルを適用して、分子動力学計算を行うものとできる。また、ＮＰＴアンサンブルでのシミュレーションに加えて、ＮＶＥアンサンブルを適用した分子動力学計算および／またはＮＶＴアンサンブルを適用した分子動力学計算を行うものとしてもよい。ＮＰＴアンサンブルの前に、ＮＶＥアンサンブルを適用した分子動力学計算および／またはＮＶＴアンサンブルを適用した分子動力学計算を行うことで、計算の安定性や精度が向上する。
【0034】
［ステップ（Ｄ）］
ステップ（Ｄ）は、ステップ（Ｃ）で生成した溶融状態モデルを用いて、第一の設定温度（Ｔ1）から、結晶性高分子の融点（Ｔm）よりも低い温度である第二の設定温度（Ｔ2）まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成するステップである。
ステップ（Ｄ）は、ステップ（Ｃ）で生成した溶融状態モデルを用いて、第一の設定温度（Ｔ1）から、結晶性高分子の融点（Ｔm）よりも低い温度である第二の設定温度（Ｔ2）まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成するステップである。
【0035】
ステップ（Ｄ）における第一の設定温度（Ｔ1）は、ステップ（Ｃ）の第一の設定温度（Ｔ1）と同じ温度である。
【0036】
第二の設定温度（Ｔ2）は、解析対象の結晶化高分子の融点（Ｔm）よりも低い温度である。第二の設定温度（Ｔ2）は、３００～３５０Ｋの間の温度であることが好ましい。
【0037】
ステップ（Ｄ）では、第一の設定温度から第二の設定温度まで所定の冷却速度で冷却しながら、分子動力学計算を行う。例えば、０．１～５０Ｋや、０．５～３０Ｋ、１～１５Ｋ、１～５Ｋ、６～１２Ｋなど所定の温度間隔で段階的に降温しながら、分子動力学計算を行うものとすることができる。
【0038】
ステップ（Ｄ）は、少なくとも４００Ｋから第二の設定温度（Ｔ2）までは冷却速度を５Ｋ／ｎｓ以下として分子動力学計算を行い、さらに、第二の設定温度（Ｔ2）を保ったまま５ｎｓ以上分子動力学計算を行うことが好ましい。４００Ｋから第二の設定温度（Ｔ2）までの冷却段階およびその後の等温結晶化段階は、結晶性高分子の結晶のメソ領域の構造に大きく影響を与える。そのため、４００Ｋから第二の設定温度（Ｔ2）までの冷却段階の冷却速度を速くしすぎると、メソ領域の構造の再現精度が低いものとなる。また、等温結晶化段階の計算時間が短すぎると、メソ領域の構造の再現精度が低いものとなる。４００Ｋから第二の設定温度（Ｔ2）までの冷却段階の冷却速度を５Ｋ／ｎｓ以下とし、次いで、第二の設定温度（Ｔ2）で５ｎｓ以上分子動力学計算を実行することで、結晶化高次構造（メソ領域の構造）を非常に精度よく構築することができる。結晶性高分子の結晶のメソ領域の構造の構築精度をより向上させるためには、ステップ（Ｄ）は、少なくとも４００Ｋから第二の設定温度（Ｔ2）までは冷却速度を５Ｋ／ｎｓ以下として分子動力学計算を行い、さらに、第二の設定温度（Ｔ2）を保ったまま５００ｎｓ以上分子動力学計算を行うことがより好ましい。
【0039】
第一の設定温度（Ｔ1）が、４００Ｋ以上である場合、第一の設定温度（Ｔ1）から第二の設定温度（Ｔ2）までの冷却速度は一定としても良いが、第一の設定温度（Ｔ1）から４００Ｋまでの冷却速度は、５Ｋ／ｎｓより大きくすることが好ましい。例えば、第一の設定温度（Ｔ1）から４００Ｋまでの冷却速度を、５Ｋ／ｎｓ超１５Ｋ／ｎｓ以下とし、４００Ｋから第二の設定温度（Ｔ2）までの冷却速度を１Ｋ／ｎｓ以上５Ｋ／ｎｓ以下とすることができる。このように、第一の設定温度（Ｔ1）から４００Ｋまでの冷却速度を、５Ｋ／ｎｓより大きくすることで、全体の計算時間を短縮しつつ、結晶性高分子の結晶のメソ領域の構造を精度よく構築することができる。
【0040】
なお、ステップ（Ａ）～ステップ（Ｄ）は、市販のソフトなどを用いて実行することができる。例えば、ステップ（Ａ）は、Ｍａｔｅｒｉａｌ Ｓｔｕｄｉｏ（登録商標）のＶｉｓｕａｌｉｚｅｒ等の分子モデルの構築ができるソフトを用いて実行することができる。また、ステップ（Ｂ）～ステップ（Ｄ）は、Ｆｏｒｃｉｔｅ ｍｏｄｕｌｅ／Ｕｎｉｖｅｒｓａｌ Ｆｏｒｃｅｆｉｅｌｄや、ＬＡＭＭＰＳ／Ｐａｕｌ－Ｙｏｏｎ－Ｓｍｉｔｈ／Ｒｕｔｌｅｄｇｅ（ＰＹＳ／Ｒ）等の分子動力学シミュレーションができるソフトを用いて実行することができる。
【0041】
【0042】
図２において、ステップ（Ｂ）は、周期境界条件で、ＮＶＥアンサンブルを適用して分子動力学計算を行うステップ（Ｂ１－１）と、周期境界条件で、ＮＶＴアンサンブルを適用して分子動力学計算を行うステップ（Ｂ１－２）と、周期境界条件で、ＮＰＴアンサンブルを適用して分子動力学計算を行うステップ（Ｂ１）を有する。このように、ＮＰＴアンサンブルを適用して分子動力学計算を行う前に、ＮＶＥおよびＮＶＴを適用して分子動力学計算を行うことで、異常終了（計算落ち）しにくくなる。
【0043】
ステップ（Ｂ１－１）では、コンピューターが、ステップ（Ａ）で設定した多高分子構造モデルについて、粒子数、体積およびエネルギーを一定にして、構造が緩和された安定状態となるまで、分子動力学計算を実行する。例えば、粒子、体積およびエネルギーを一定にして、０．５～２ｆｓの間隔で、５０～２００ｐｓ分子動力学計算を実行するものとできる。
【0044】
次いで、ステップ（Ｂ１－２）では、コンピューターが、ステップ（Ｂ１－１）で生成したモデルについて、粒子数、体積および温度Ｔ0を一定に維持して、構造が緩和された安定状態となるまで分子動力学計算を実行する。温度Ｔ0は、上記の通り、結晶性高分子の融点よりも低い温度であり、例えば、１００～３８０Ｋとすることができ、２９０～３１０Ｋが好ましく、３００Ｋがより好ましい。例えば、粒子、体積および温度（Ｔ0＝２９０～３１０Ｋ）を一定にして、０．５～２ｆｓの間隔で、５０～２００ｐｓ分子動力学計算を実行するものとできる。
【0045】
次いで、ステップ（Ｂ１）では、コンピューターが、ステップ（Ｂ１－２）で生成したモデルについて、粒子数、圧力および温度Ｔ0を一定に維持して、構造が緩和された安定状態となるまで分子動力学計算を実行し、平衡化された多高分子構造モデルを生成する。温度Ｔ0は、ステップ（Ｂ１－２）と同じである。例えば、粒子、圧力（Ｐ＝１ａｔｍ）および温度（Ｔ0＝２９０～３１０Ｋ）を一定にして、０．５～２ｆｓの間隔で、５０～２００ｐｓ分子動力学計算を実行するものとできる。
【0046】
図２において、ステップ（Ｃ）は、周期境界条件で、第一の設定温度（Ｔ1）で、ＮＶＴアンサンブルを適用して分子動力学計算を行うステップ（Ｃ０）と、周期境界条件で、第一の設定温度（Ｔ1）で、ＮＰＴアンサンブルを適用して分子動力学計算を行うステップ（Ｃ１）を有する。
【0047】
ステップ（Ｃ０）では、コンピューターが、ステップ（Ｂ）で平衡化した多高分子構造モデルについて、粒子数、体積および温度Ｔ1を一定に維持して、分子動力学計算を実行する。例えば、粒子数、体積および温度（Ｔ1＝４５０～５１０Ｋ）を一定に維持して、０．５～２ｆｓの間隔で、０．５～１．５ｎｓ分子動力学計算を実行する。
【0048】
次いで、ステップ（Ｃ１）では、コンピューターが、ステップ（Ｃ０）で生成したモデルについて、粒子数、圧力および温度Ｔ1を一定に維持して分子動力学計算を実行し、溶融状態モデルを生成する。例えば、粒子数、圧力（Ｐ＝１ａｔｍ）および温度（Ｔ1＝４５０～５１０Ｋ）を一定に維持して、０．５～２ｆｓの間隔で、１～１５ｎｓ分子動力学計算を実行する。また、ステップ（Ｃ１）の計算時間が短すぎると溶融状態の再現の精度が低下する傾向にある。一方で、ある一定の計算時間からは溶融状態の構造変化が小さい。そのため、分子動力学計算（シミュレーション）は、５～１０ｎｓ実行することが好ましい。
【0049】
図２において、ステップ（Ｄ）は、周期境界条件で、第一の設定温度（Ｔ1）から、第二の設定温度（Ｔ2）まで降温しながら、ＮＰＴアンサンブルを適用して分子動力学計算を行うステップ（Ｄ１）と、ステップ（Ｄ１）の後に、周期境界条件で、前記第二の設定温度（Ｔ2）を保った条件で、ＮＰＴアンサンブルを適用して分子動力学計算を行うステップ（Ｄ２）とを有する。
【0050】
ステップ（Ｄ１）では、コンピューターが、ステップ（Ｃ）で生成した溶融状態モデルについて、第一の設定温度（Ｔ1）から、第二の設定温度（Ｔ2）まで、所定の冷却速度で降温する過程を、ＮＰＴアンサンブルを適用して分子動力学計算を実行する。
【0051】
例えば、第一の設定温度（Ｔ1＝４５０～５１０Ｋ）から第二の設定温度（Ｔ2＝３００～３５０Ｋ）まで、冷却速度２～５Ｋ／ｎｓで降温させ、各温度Ｔx1において、粒子数および圧力（Ｐ＝１ａｔｍ）を一定にして、０．５～２ｆｓの時間間隔で、１ｎｓ分子動力学計算を実行する。
【0052】
また、冷却速度は、一定とせずに、段階的に変更してもよい。例えば、第一の設定温度（Ｔ1＝４５０～５１０Ｋ）から４００Ｋまで、冷却速度６～１２Ｋ／ｎｓで降温させ、各温度Ｔx1において、粒子数および圧力（Ｐ＝１ａｔｍ）を一定にして、０．５～２ｆｓの時間間隔で、１ｎｓ分子動力学計算を実行する。次いで、４００Ｋから第二の設定温度（Ｔ2＝３００～３５０Ｋ）まで、冷却速度２～５Ｋ／ｎｓで降温させ、各温度Ｔx1において、粒子数および圧力（Ｐ＝１ａｔｍ）を一定にして、０．５～２ｆｓの時間間隔で、１ｎｓ分子動力学計算を実行する。
【0053】
次いで、ステップ（Ｄ２）では、コンピューターが、ステップ（Ｄ１）で生成したモデルについて、第二の設定温度（Ｔ2）で、ＮＰＴを適用して分子動力学計算を実行する。例えば、粒子数、圧力（Ｐ＝１ａｔｍ）および温度（Ｔ2）を一定として、０．５～２ｆｓで、５００ｎｓ～１５００ｎｓ分子動力学計算を実行する。
【0054】
［実施の形態３］
図３は、図１に示す結晶化高次構造モデルの生成方法のステップ（Ｂ）～ステップ（Ｄ）をより詳細に説明するためのフロー図の別の例である。図３に示す結晶化高次構造モデルの生成方法は、ステップ（Ｂ）以外は、図２に示す結晶化高次構造モデルの生成方法と同じである。
図３は、図１に示す結晶化高次構造モデルの生成方法のステップ（Ｂ）～ステップ（Ｄ）をより詳細に説明するためのフロー図の別の例である。図３に示す結晶化高次構造モデルの生成方法は、ステップ（Ｂ）以外は、図２に示す結晶化高次構造モデルの生成方法と同じである。
【0055】
図３において、ステップ（Ｂ）は、周期境界条件で、構造最適化計算を行うステップ（Ｂ１－０）と、周期境界条件で、ＮＶＴアンサンブルを適用して分子動力学計算を行うステップ（Ｂ１－２）と、周期境界条件で、ＮＰＴアンサンブルを適用して分子動力学計算を行うステップ（Ｂ１）を有する。このように、ステップ（Ａ）で設定した多高分子構造モデルについて、構造最適化計算を行い、構造のひずみ等を取り除いて、分子動力学計算による平衡化を行うことで、異常終了が起こりにくい。
【0056】
ステップ（Ｂ１－０）では、コンピューターが、ステップ（Ａ）で設定した多高分子構造モデルについて、構造最適化計算（エネルギー極小化計算）を行う。
【0057】
次いで、コンピューターが、ステップ（Ｂ１－０）で生成したモデルを用いてステップ（Ｂ１－２）を実行し、さらに、コンピューターが、ステップ（Ｂ１－２）で生成したモデルを用いて、ステップ（Ｂ１）を実行する。ステップ（Ｂ１－２）は、ステップ（Ｂ１－１）で生成したモデルの代わりに、ステップ（Ｂ１－０）で生成したモデルについて分子動力学計算を行うこと以外は、図２のステップ（Ｂ１－２）と同様である。ステップ（Ｂ１）は図２のステップ（Ｂ１）と同様である。
【0058】
［実施の形態４］
図４に示す結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法は、解析対象の結晶化高分子の折りたたまれていない一本鎖構造モデルを用いて、結晶性高分子の融点より低い温度（Ｔ3）で分子動力学計算を行い、一本鎖ラメラ構造モデルを生成するステップ（ａ）と、ステップ（ａ）で生成した一本鎖ラメラ構造を用いて、多高分子構造モデルを設定するステップ（Ａ）と、多高分子構造モデルを平衡化するステップ（Ｂ）と、溶融状態モデルを生成するステップ（Ｃ）と、結晶化高次構造モデルを生成するステップ（Ｄ）と、を有する。
図４に示す結晶性高分子の結晶化高次構造モデルの生成方法は、解析対象の結晶化高分子の折りたたまれていない一本鎖構造モデルを用いて、結晶性高分子の融点より低い温度（Ｔ3）で分子動力学計算を行い、一本鎖ラメラ構造モデルを生成するステップ（ａ）と、ステップ（ａ）で生成した一本鎖ラメラ構造を用いて、多高分子構造モデルを設定するステップ（Ａ）と、多高分子構造モデルを平衡化するステップ（Ｂ）と、溶融状態モデルを生成するステップ（Ｃ）と、結晶化高次構造モデルを生成するステップ（Ｄ）と、を有する。
【0059】
【0060】
［ステップ（ａ）］
図５は、ステップ（ａ）の一例を示すフロー図である。図５に示すステップ（ａ）は、解析対象の結晶化高分子の折りたたまれていない一本鎖構造モデルを作成するステップ（ａ１）と、一本鎖構造モデルを用いて、分子動力学計算により一本鎖ラメラ構造モデルを生成するステップ（ａ２）と、を有する。
図５は、ステップ（ａ）の一例を示すフロー図である。図５に示すステップ（ａ）は、解析対象の結晶化高分子の折りたたまれていない一本鎖構造モデルを作成するステップ（ａ１）と、一本鎖構造モデルを用いて、分子動力学計算により一本鎖ラメラ構造モデルを生成するステップ（ａ２）と、を有する。
【0061】
ステップ（ａ１）では、解析対象の結晶性高分子の折りたたまれていない一本鎖構造モデルを作成する。一本鎖構造モデルの主鎖ユニット（ポリエチレンやポリプロピレンの場合、ＣＨ2）の数は１００以上（例えば、１００～５０００）である。モデル化の手法は特に限定されず、ユナイテッドアトムモデルや全原子モデルなどが用いられる。
【0062】
ステップ（ａ２）では、ステップ（ａ１）で作成した一本鎖構造モデルを用いて、分子動力学計算により一本鎖ラメラ構造モデルを生成する。ステップ（ａ２）では、結晶化させラメラ構造を生成させるために、少なくとも解析対象の結晶高分子の融点より低い温度（Ｔ3）で分子動力学計算を実行する必要がある。例えば、コンピューターが、温度Ｔ3（例えば、１００～４００Ｋ、好ましくは、２９０～３１０Ｋ、より好ましくは３００Ｋ）で、ＮＶＴアンサンブルやＮＰＴアンサンブルを適用して分子動力学計算し、一本鎖ラメラ構造モデルを生成する。
【0063】
このステップ（ａ１）およびステップ（ａ２）は、多高分子構造モデルを構築する一本鎖ラメラ構造の数に対応する回数実行される。例えば、ステップ（ａ）で、基本セル内に、２個の一本鎖ラメラ構造を配置した多高分子構造モデルを設定する場合、ステップ（ａ１）およびステップ（ａ２）を２回行う。
【0064】
ステップ（ａ１）およびステップ（ａ２）を所定の回数実行し、生成した複数の一本鎖ラメラ構造モデルを基本セル内の所望の位置に配置し、ステップ（Ａ）では多高分子構造モデルが設定される。用いる一本鎖ラメラ構造モデルは２個以上である。
【0065】
なお、ステップ（ａ１）、（ａ２）は、市販のソフトなどを用いて実行することができる。例えば、ステップ（ａ１）は、Ｅｎｈａｎｃｅｄ Ｍｏｎｔｅ ｃａｒｌｏ（ＥＭＣ）等の分子モデルの構築ができるソフトを用いて実行することができる。ステップ（ａ２）は、Ｆｏｒｃｉｔｅ ｍｏｄｕｌｅ／Ｕｎｉｖｅｒｓａｌ Ｆｏｒｃｅｆｉｅｌｄや、ＬＡＭＭＰＳ／Ｄｒｅｉｄｉｎｇ等の分子動力学シミュレーションができるソフトを用いて実行することができる。
【0066】
なお、図５に示すフロー図では、ステップ（ａ１）およびステップ（ａ２）を、多高分子構造モデルを構築する一本鎖ラメラ構造の数に対応する回数実行するが、ステップ（ａ１）およびステップ（ａ２）を１回行い、保存された同一の一本鎖ラメラ構造モデルを必要な数だけ読み出して用いてもよい。
【0067】
［実施の形態５］
図６は、本発明の結晶化高次構造モデルの生成方法で生成した結晶化高次構造モデルを用いて、結晶化高次構造モデルに変形を与えたときの挙動（応答）をシミュレーションする方法のフロー図の一例である。
図６は、本発明の結晶化高次構造モデルの生成方法で生成した結晶化高次構造モデルを用いて、結晶化高次構造モデルに変形を与えたときの挙動（応答）をシミュレーションする方法のフロー図の一例である。
【0068】
結晶化高次構造モデルに変形を与えたときの挙動（応答）をシミュレーションすることで、解析対象の結晶性高分子の物性および／または特性を予測したり、解析したりすることができる。シミュレーションにより予測できる結晶性高分子の物性や特性としては、結晶化のメカニズムや、結晶化度、結晶化速度、結晶あるいは結晶間の分子構造や分子の数（メソ構造）、熱履歴のメソ構造に与える影響、熱履歴の力学特性に与える影響、力学履歴・変形履歴のメソ構造に与える影響、変形履歴の力学特性に与える影響などが挙げられる。
【0069】
図６に示すように、結晶性高分子の挙動は分子動力学計算によりシミュレーションすることができる。例えば、結晶化高次構造モデルを配置した基本セルに、引張、圧縮、せん断などの変形を加えながら、分子動力学計算を行うことで、これらの変形に対する結晶性高分子の挙動をシミュレーションすることができる。これにより、力学特性や変形履歴が与える影響を予測や解析することができる。
【0070】
［実施の形態６］
次に、図７に基づいて、本発明の結晶化高次構造モデルの生成方法を実行できる、本発明のシステムについて説明する。
次に、図７に基づいて、本発明の結晶化高次構造モデルの生成方法を実行できる、本発明のシステムについて説明する。
【0071】
【0072】
入力部１２０は、ユーザーが、各種高分子構造や計算条件（境界条件やアンサンブル等）などの情報を処理部１１０に入力するための手段である。入力部１２０としては、キーボードやマウスなどを用いることができる。
【0073】
処理部１１０は、設定部１０と計算実行部２０と記憶部３０とを含む。例えば、ＣＰＵが、分子構築や分子計算（シミュレーション）の実行プログラムを実行することで、設定部１０や計算実行部２０の各部として機能する。また、ハードディスク装置、光磁気ディスク装置、フラッシュメモリ及びＣＤ－ＲＯＭなどの読み出しのみが可能な記録媒体である不揮発性のメモリや、ＲＡＭ（Ｒａｎｄｏｍ Ａｃｃｅｓｓ Ｍｅｍｏｒｙ）のような読み出し及び書き込みが可能な記録媒体である揮発性のメモリが適宜組み合わせられて、記憶部３０として機能する。
【0074】
設定部１０は、入力部１２０を介して入力された情報を取得し、入力された情報や記憶部３０に予め記憶された情報に基づいて、各種設定を行い、記憶部３０に記憶させるための手段である。設定部１０は、モデル設定部１２と、条件設定部１４を有する。
【0075】
モデル設定部１２は、多高分子構造モデルや折りたたまれていない一本鎖構造モデルなどの材料モデルの設定を実行し、記憶部３０に記憶させる。モデル設定部１２によりステップ（Ａ）やステップ（ａ）を行うことができる。
【0076】
例えば、ステップ（Ａ）では、モデル設定部１２が、入力部１２０より入力された情報（基本セルの形状や大きさ、一分子鎖ラメラ構造の各原子の原子情報や、座標などを含むパラメータなど）を取得し、これらの情報に基づいて、基本セル内に、解析対象の結晶性高分子の一本鎖ラメラ構造が複数配置された多高分子構造モデルを設定する。設定された多高分子構造モデルは記憶部３０に記憶される。
【0077】
条件設定部１４は、取得した境界条件、アンサンブル、圧力、温度などの情報に基づいて、各種計算条件を設定し、記憶部３０に記憶させる。条件設定部１４により、ステップ（Ｂ）～ステップ（Ｄ）の計算条件（計算実行部２０での計算のための計算条件）や、結晶性高分子の物性や特性をシミュレーションするための条件を設定することができる。ステップ（Ｂ）～ステップ（Ｄ）の各計算条件は、まとめて設定してもよいし、ステップごとに、計算条件を入力し、条件設定部１４により条件を設定してもよい。
【0078】
計算実行部２０は、記憶部３０に記憶された材料モデルや計算条件などに基づいて、計算（シミュレーション）を実行し、計算結果を取得し、記憶部３０に記憶させる手段である。計算実行部２０は、第一の計算実行部２２、第二の計算実行部２４、第三の計算実行部２６を有する。
【0079】
第一の計算実行部２２は、条件設定部１４によりあらかじめ記憶部３０に記憶されたステップ（Ｂ）の計算条件に基づいて、多高分子構造モデルを用いて、分子動力学計算を実行し、多高分子構造モデルを平衡化する。第一の計算実行部２２によりステップ（Ｂ）を行うことができる。
【0080】
例えば、図２に示す結晶化高分子モデルの生成方法のステップ（Ｂ）を例とすると、入力部１２０より、モデル設定部１２で設定した多高分子構造モデルを用いて、初めにＮＶＥアンサンブル、次いでＮＶＴアンサンブル、最後にＮＰＴアンサンブルの順で分子動力学計算を実行し、多高分子構造モデルを平衡化するように計算条件（ｂ）を入力する。条件設定部１４が、入力された計算条件（ｂ）を取得し、記憶部３０に記憶させる。ステップ（Ｂ）では、第一の計算実行部２２は、記憶部３０に記憶された計算条件（ｂ）に基づいて、分子動力学計算を実行し、多高分子構造モデルを平衡化する。平衡化された多高分子構造モデルは記憶部３０に記憶される。
【0081】
また、図２に示す結晶化高分子モデルの生成方法のステップ（Ｂ）は、計算条件ごとに実行してもよい。例えば、モデル設定部１２で設定した多高分子構造モデルを用いて、ＮＶＥアンサンブルで分子動力学計算を実行するように計算条件（ｂ１－１）を設定し、第一の計算実行部２２が、計算条件（ｂ１－１）に基づいて分子動力学計算を実行する。次いで、計算条件（ｂ１－１）の計算により生成したモデルについて、ＮＶＴアンサンブルで分子動力学計算を実行するように計算条件（ｂ１－２）を設定し、第一の計算実行部２２が、計算条件（ｂ１－２）に基づいて分子動力学計算を実行する。次いで、計算条件（ｂ１－２）の計算により生成したモデルについて、ＮＰＴアンサンブルで分子動力学計算を実行するように計算条件（ｂ１－３）を設定し、第一の計算実行部２２が、計算条件（ｂ１－３）に基づいて分子動力学計算を実行する。
【0082】
第二の計算実行部２４は、記憶部３０に記憶されたステップ（Ｃ）の計算条件に基づいて、平衡化された多高分子構造モデルを用いて、結晶性高分子の融点以上である第一の設定温度Ｔ1の溶融過程の分子動力学計算を行い、溶融状態モデルを生成する。第二の計算実行部２４によりステップ（Ｃ）を行うことができる。
【0083】
例えば、図２に示す結晶化高分子モデルの生成方法のステップ（Ｃ）を例とすると、入力部１２０より、第一の計算実行部２２で生成した平衡化された多高分子構造モデルを用いて、第一の設定温度Ｔ1における溶融過程を、初めにＮＶＴアンサンブル、次いでＮＰＴアンサンブルの順で分子動力学計算を実行するように計算条件（ｃ）を入力する。条件設定部１４が、入力された計算条件（ｃ）を取得し、記憶部３０に記憶させる。ステップ（Ｃ）では、第二の計算実行部２４は、記憶部３０に記憶された計算条件（ｃ）に基づいて、分子動力学計算を実行し、溶融状態モデルを生成する。生成した溶融状態モデルは記憶部３０に記憶される。また、ステップ（Ｂ）と同様に、ステップ（Ｃ）は、計算条件ごとに実行してもよい。
【0084】
第三の計算実行部２６は、記憶部３０に記憶されたステップ（Ｄ）の計算条件に基づいて、生成した溶融状態モデルを用いて、第一の設定温度から、結晶性高分子の融点よりも低い温度である第二の設定温度まで冷却し、結晶化させる結晶化過程の分子動力学計算を行い、結晶化高次構造モデルを生成する。第三の計算実行部２６によりステップ（Ｄ）を行うことができる。
【0085】
例えば、図２に示す結晶化高分子モデルの生成方法のステップ（Ｄ）を例とすると、入力部１２０より、第一の設定温度（Ｔ1）から第二の設定温度（Ｔ2）までの降温過程を、ＮＰＴアンサンブルで分子動力学計算を実行し、次いで、第二の設定温度（Ｔ2）を維持し、ＮＰＴアンサンブルで分子動力学計算を実行するように計算条件（ｄ）を入力する。条件設定部１４が、入力された計算条件（ｄ）を取得し、記憶部３０に記憶させる。ステップ（Ｄ）では、第三の計算実行部２６は、記憶部３０に記憶された計算条件（ｄ）に基づいて、分子動力学計算を実行し、結晶化高次構造モデルを生成する。また、ステップ（Ｂ）と同様に、ステップ（Ｄ）は、計算条件ごとに実行してもよい。
【0086】
計算実行部２０は、結晶化高分子の折りたたまれていない一本鎖構造モデルを用いて、一本鎖ラメラ構造モデルを生成する第四の計算実行部（図示せず）を有してもよい。例えば、モデル設定部１２が、取得した情報（各原子の原子情報や、座標、結合情報などを含むパラメータなど）に基づいて、折りたたまれていない一本鎖構造モデルを設定し、記憶部３０に記憶させる。また、条件設定部１４が、ステップ（ａ２）の計算条件を設定し、記憶部３０に記憶させる。第四の計算実行部は、設定されたステップ（ａ２）の計算条件に基づいて、分子動力学計算を実行し、一本鎖ラメラ構造モデルを生成する。
【0087】
計算実行部２０は、生成した結晶性高分子の結晶化高次構造モデルに変形を与えたときの挙動を計算する第五の計算実行部（図示せず）を有してもよい。第五の計算実行部は、条件設定部１４が設定した条件に基づいて、第三の計算実行部２６で生成された結晶化高次構造モデルに、引張や圧縮、せん断などの応力を与えたときの応答をシミュレーションする。第五の計算実行部を有するシステム１を用いることで、結晶化高次構造モデルを用いて、結晶性高分子の物性や特性を予測することができる。
【0088】
記憶部３０は、一本鎖ラメラ構造モデルや多高分子構造モデル、各ステップで生成したモデルなどの材料モデルや、計算条件、分子構築や分子計算（シミュレーション）を実行するプログラムなどが格納されている。
【0089】
出力部１３０は、生成された結晶性高分子の結晶化高次構造モデルやこれに変形を与えたときの挙動（解析結果）を表示する手段である。出力部１３０としては、ディスプレイなどを用いることができる。
【0090】
なお、図７に示すシステム１は、一つのコンピューターに、設定部１０および計算実行部２０の各部と記憶部３０が実装されているが、これらの各部は、複数のコンピューターやクラウドに分散させて実装してもよい。
【実施例0091】
以下、実施例により本発明を更に詳細に説明するが、本発明は、その要旨を変更しない限り以下の実施例に限定されるものではない。
【0092】
［実施例１］：２鎖の例
（１）一本鎖構造モデルの作成および一本鎖ラメラ構造モデルの生成（ステップ（ａ））
Ｅｎｈａｎｃｅｄ Ｍｏｎｔｅ ｃａｒｌｏ（ＥＭＣ）を用いて、ユナイテッドアトムモデルでＨＤＰＥの一本鎖構造モデル（Ｃ1000、ＤＰ（重合度）＝５００、末端ＣＨ2）を作成した。次いで、ＬＡＭＭＰＳ／Ｄｒｅｉｄｉｎｇを用いて、作成したＨＤＰＥの一本鎖構造モデルの３００Ｋでの分子動力学計算（ＭＤ計算）を実行し、複数回折りたたまれたラメラ構造を有する一本鎖ラメラ構造モデルを生成した。
上記手順で、２個の一本鎖ラメラ構造モデルを生成した。図８に、作成したＨＤＰＥの一本鎖構造モデルを、図９に、生成した２個の一本鎖ラメラ構造モデルを示す。
（１）一本鎖構造モデルの作成および一本鎖ラメラ構造モデルの生成（ステップ（ａ））
Ｅｎｈａｎｃｅｄ Ｍｏｎｔｅ ｃａｒｌｏ（ＥＭＣ）を用いて、ユナイテッドアトムモデルでＨＤＰＥの一本鎖構造モデル（Ｃ1000、ＤＰ（重合度）＝５００、末端ＣＨ2）を作成した。次いで、ＬＡＭＭＰＳ／Ｄｒｅｉｄｉｎｇを用いて、作成したＨＤＰＥの一本鎖構造モデルの３００Ｋでの分子動力学計算（ＭＤ計算）を実行し、複数回折りたたまれたラメラ構造を有する一本鎖ラメラ構造モデルを生成した。
上記手順で、２個の一本鎖ラメラ構造モデルを生成した。図８に、作成したＨＤＰＥの一本鎖構造モデルを、図９に、生成した２個の一本鎖ラメラ構造モデルを示す。
【0093】
（２）多高分子構造モデルの作成（ステップ（Ａ））
Ｍａｔｅｒｉａｌ Ｓｔｕｄｉｏ Ｖｉｓｕａｌｉｚｅｒを用いて、基本セル内に、２個の一本鎖ラメラ構造を初期配置し、多高分子構造モデルを作成した。具体的には、生成した複数の一本鎖ラメラ構造モデルを用い、それぞれの一本鎖ラメラ構造の分子鎖軸方向をＺ軸方向とし、２個の一本鎖ラメラ構造をＺ軸方向に１列となるように互いに離して配置し、多高分子構造モデルを作成した。図１０に、作成した多高分子構造モデルを示す。
Ｍａｔｅｒｉａｌ Ｓｔｕｄｉｏ Ｖｉｓｕａｌｉｚｅｒを用いて、基本セル内に、２個の一本鎖ラメラ構造を初期配置し、多高分子構造モデルを作成した。具体的には、生成した複数の一本鎖ラメラ構造モデルを用い、それぞれの一本鎖ラメラ構造の分子鎖軸方向をＺ軸方向とし、２個の一本鎖ラメラ構造をＺ軸方向に１列となるように互いに離して配置し、多高分子構造モデルを作成した。図１０に、作成した多高分子構造モデルを示す。
【0094】
（３）結晶化高次構造モデルの生成
多高分子構造モデルを用いて、ＬＡＭＭＰＳ／Ｐａｕｌ－Ｙｏｏｎ－Ｓｍｉｔｈ／Ｒｕｔｌｅｄｇｅで結晶化高次構造モデルを生成した。
多高分子構造モデルを用いて、ＬＡＭＭＰＳ／Ｐａｕｌ－Ｙｏｏｎ－Ｓｍｉｔｈ／Ｒｕｔｌｅｄｇｅで結晶化高次構造モデルを生成した。
【0095】
（３－１）多高分子構造モデルの平衡化（ステップ（Ｂ））
図１１に示す通り、まず、多高分子構造モデルについて、周期境界条件を設定し、ＮＶＥアンサンブル（３００Ｋ）で１００ｐｓ、ＭＤ計算を実行した。次いで、周期境界条件、ＮＶＴアンサンブル（３００Ｋ）で１００ｐｓ、ＭＤ計算を実行した。更に、周期境界条件、ＮＰＴアンサンブル（３００Ｋ）で１００ｐｓ、ＭＤ計算を実行し、平衡化した多高分子構造モデルを生成した。
図１１に示す通り、まず、多高分子構造モデルについて、周期境界条件を設定し、ＮＶＥアンサンブル（３００Ｋ）で１００ｐｓ、ＭＤ計算を実行した。次いで、周期境界条件、ＮＶＴアンサンブル（３００Ｋ）で１００ｐｓ、ＭＤ計算を実行した。更に、周期境界条件、ＮＰＴアンサンブル（３００Ｋ）で１００ｐｓ、ＭＤ計算を実行し、平衡化した多高分子構造モデルを生成した。
【0096】
（３－２）溶融状態モデルの生成（ステップ（Ｃ））
ＬＡＭＭＰＳを用いて、図１２に示す条件で、上記（３－１）で生成した平衡化した多高分子構造モデルのＭＤ計算を実行した。まず、ＮＶＴアンサンブル（４５０Ｋ）で１ｎｓ、ＭＤ計算を実行し、ＮＶＰアンサンブル（４５０Ｋ）で１０ｎｓ、ＭＤ計算を実行し、溶融状態のモデルを生成した。
ＬＡＭＭＰＳを用いて、図１２に示す条件で、上記（３－１）で生成した平衡化した多高分子構造モデルのＭＤ計算を実行した。まず、ＮＶＴアンサンブル（４５０Ｋ）で１ｎｓ、ＭＤ計算を実行し、ＮＶＰアンサンブル（４５０Ｋ）で１０ｎｓ、ＭＤ計算を実行し、溶融状態のモデルを生成した。
【0097】
（３－３）結晶化高次構造モデルの生成（ステップ（Ｄ））
次いで、４５０Ｋから４００Ｋまで１０Ｋ／１ｎｓで降温させ、４００Ｋから３００Ｋまでは５Ｋ／１ｎｓで降温させ、ＮＰＴアンサンブルでＭＤ計算を実行した。さらに、３００Ｋで５００ｎｓ保持する過程を、ＮＰＴアンサンブルでＭＤ計算を実行し、結晶性高分子の結晶化高次構造のモデルを生成した。
次いで、４５０Ｋから４００Ｋまで１０Ｋ／１ｎｓで降温させ、４００Ｋから３００Ｋまでは５Ｋ／１ｎｓで降温させ、ＮＰＴアンサンブルでＭＤ計算を実行した。さらに、３００Ｋで５００ｎｓ保持する過程を、ＮＰＴアンサンブルでＭＤ計算を実行し、結晶性高分子の結晶化高次構造のモデルを生成した。
【0098】
【0099】
［比較例］
ユナイテッドアトムモデルでＨＤＰＥの折りたたまれていない一本鎖構造モデル（Ｃ1000、ＤＰ（重合度）＝５００、末端ＣＨ2）を作成した。この一本鎖構造モデルをそのまま用いて、基本セル内に配置して、ステップ（Ｂ）～ステップ（Ｄ）を実行しようとしたところ、結晶の高次構造を生じさせることができなかった。
ユナイテッドアトムモデルでＨＤＰＥの折りたたまれていない一本鎖構造モデル（Ｃ1000、ＤＰ（重合度）＝５００、末端ＣＨ2）を作成した。この一本鎖構造モデルをそのまま用いて、基本セル内に配置して、ステップ（Ｂ）～ステップ（Ｄ）を実行しようとしたところ、結晶の高次構造を生じさせることができなかった。
【0100】
［実施例２］：１０鎖の例
（１）一本鎖ラメラ構造モデルの生成
上記（１）と同様にして、１０個のＨＤＰＥの一本鎖ラメラ構造モデルを準備した。
（１）一本鎖ラメラ構造モデルの生成
上記（１）と同様にして、１０個のＨＤＰＥの一本鎖ラメラ構造モデルを準備した。
【0101】
（２）多高分子構造モデルの作成
Ｍａｔｅｒｉａｌ Ｓｔｕｄｉｏ Ｖｉｓｕａｌｉｚｅｒを用いて、基本セル内に、１０個の一本鎖ラメラ構造を初期配置し、多高分子構造モデルを作成した。それぞれの一本鎖ラメラ構造の分子鎖軸方向をＺ軸方向とし、一本鎖ラメラ構造がＺ軸方向に２個、Ｘ軸方向に５個となるように配置し、多高分子構造モデルを作成した。
Ｍａｔｅｒｉａｌ Ｓｔｕｄｉｏ Ｖｉｓｕａｌｉｚｅｒを用いて、基本セル内に、１０個の一本鎖ラメラ構造を初期配置し、多高分子構造モデルを作成した。それぞれの一本鎖ラメラ構造の分子鎖軸方向をＺ軸方向とし、一本鎖ラメラ構造がＺ軸方向に２個、Ｘ軸方向に５個となるように配置し、多高分子構造モデルを作成した。
【0102】
（３）結晶化高次構造モデルの生成
上記（３）と同様にして、１０本鎖からなる結晶化高次構造のモデルを生成した。
上記（３）と同様にして、１０本鎖からなる結晶化高次構造のモデルを生成した。
【0103】
図１５に、生成した結晶性高分子の結晶化高次構造モデルを示す。また、図１６に、溶融状態モデル（溶融状態）の一本の分子鎖についての拡大図を示し、図１７に、結晶化高次構造モデル（結晶状態）の一本の分子鎖についての拡大図を示す。
【0104】
図１４、図１５、図１７に示すように、生成した結晶化高次構造モデルは、メゾ領域まで分子構造が精度よく構築されていることがわかる。例えば、図１７から、（ａ）テール、（ｂ）ループ、（ｃ）ブリッジの構造が構築されていることがわかる。
【0105】
［実施例３］：結晶性高分子の特性予測（１）
基本セル内の一本鎖ラメラ構造を５個（ＺＸ平面）×２層（Ｙ軸方向）で配置した、多高分子構造モデルを用いて、実施例１と同様にして、結晶化高次構造モデルを生成した。図１８に生成した結晶化高次構造モデルを示す。
基本セル内の一本鎖ラメラ構造を５個（ＺＸ平面）×２層（Ｙ軸方向）で配置した、多高分子構造モデルを用いて、実施例１と同様にして、結晶化高次構造モデルを生成した。図１８に生成した結晶化高次構造モデルを示す。
【0106】
【0107】
［実施例４］：結晶性高分子の特性予測（２）
基本セル内の一本鎖ラメラ構造を５個（ＸＹ平面）×３層（Ｚ軸方向）で配置した、多高分子構造モデルを用いて、実施例１と同様にして、結晶化高次構造モデルを生成した。図２０に生成した結晶化高次構造モデルを示す。
基本セル内の一本鎖ラメラ構造を５個（ＸＹ平面）×３層（Ｚ軸方向）で配置した、多高分子構造モデルを用いて、実施例１と同様にして、結晶化高次構造モデルを生成した。図２０に生成した結晶化高次構造モデルを示す。
【0108】
【産業上の利用可能性】
【0109】
本発明によれば、結晶性高分子の結晶化高次構造が精度よく再現された、結晶化高次構造モデルを生成できる。このモデルを用いることで、力学特性などを精度よく予測することができるため、本発明は、プロセス設計などに分野において有用である。
【符号の説明】
【0110】
１ 本発明のシステム
１０ 設定部
１２ モデル設定部
１４ 条件設定部
２０ 計算実行部
２２ 第一の計算実行部
２４ 第二の計算実行部
２６ 第三の計算実行部
３０ 記憶部
１１０ 処理部
１２０ 入力部
１３０ 出力部
１０ 設定部
１２ モデル設定部
１４ 条件設定部
２０ 計算実行部
２２ 第一の計算実行部
２４ 第二の計算実行部
２６ 第三の計算実行部
３０ 記憶部
１１０ 処理部
１２０ 入力部
１３０ 出力部
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【図12】
【図13】
【図14】
【図15】
【図16】
【図17】
【図18】
【図19】
【図20】
【図21】
【図22】
