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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2024022455
(43)【公開日】2024-02-16
(54)【発明の名称】ガス分解方法及びガス分解装置
(51)【国際特許分類】
B01D 53/92 20060101AFI20240208BHJP
C01B 21/22 20060101ALI20240208BHJP
【ＦＩ】
B01D53/92 227
B01D53/92 ZAB
B01D53/92 280
B01D53/92 320
C01B21/22
【審査請求】有
【請求項の数】21
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2023031729
(22)【出願日】2023-03-02
(31)【優先権主張番号】P 2022123739
(32)【優先日】2022-08-03
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(71)【出願人】
【識別番号】000102212
【氏名又は名称】ウシオ電機株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110000729
【氏名又は名称】弁理士法人ユニアス国際特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】大塚 優一
(72)【発明者】
【氏名】鮫島 貴紀
(72)【発明者】
【氏名】相浦 良徳
(72)【発明者】
【氏名】島本 章弘
【テーマコード（参考）】
4D002
【Ｆターム（参考）】
4D002AA12
4D002AA40
4D002BA09
4D002FA09
4D002FA10
4D002GA01
4D002GB20
(57)【要約】
【課題】より簡易な方法又は構造で効率よく温室効果ガスを分解できる、ガス分解方法及びガス分解装置を提供する。
【解決手段】ガス分解方法は、酸素と、一酸化二窒素と、飽和炭化水素と、を含む被処理ガスに、主たる発光波長が１６０ｎｍ以上２００ｎｍ未満に属する第一光を照射し、前記一酸化二窒素と前記飽和炭化水素を分解する。ガス分解装置は、酸素と、一酸化二窒素と、前記飽和炭化水素と、を含む被処理ガスを供給するチャンバと、前記第一光を前記チャンバに照射する第一光源と、を備える。
【選択図】図１Ａ
【解決手段】ガス分解方法は、酸素と、一酸化二窒素と、飽和炭化水素と、を含む被処理ガスに、主たる発光波長が１６０ｎｍ以上２００ｎｍ未満に属する第一光を照射し、前記一酸化二窒素と前記飽和炭化水素を分解する。ガス分解装置は、酸素と、一酸化二窒素と、前記飽和炭化水素と、を含む被処理ガスを供給するチャンバと、前記第一光を前記チャンバに照射する第一光源と、を備える。
【選択図】図１Ａ
【特許請求の範囲】
【請求項1】
酸素と、一酸化二窒素と、飽和炭化水素と、を含む被処理ガスに、主たる発光波長が１６０ｎｍ以上２００ｎｍ未満に属する第一光を照射し、前記一酸化二窒素と前記飽和炭化水素を分解することを特徴とする、ガス分解方法。
【請求項2】
前記飽和炭化水素は、炭素数が４以下のアルカンであることを特徴とする、請求項１に記載のガス分解方法。
【請求項3】
前記第一光が照射されるときの前記被処理ガスの温度は、前記被処理ガスが収集される前の温度より高いことを特徴とする、請求項１に記載のガス分解方法。
【請求項4】
前記被処理ガスは、水を含むことを特徴とする、請求項１に記載のガス分解方法。
【請求項5】
前記アルカンは主にメタンを含むことを特徴とする、請求項２に記載のガス分解方法。
【請求項6】
前記メタンは、前記一酸化二窒素に対して２０ｖｏｌ％以上を占めることを特徴とする、請求項５に記載のガス分解方法。
【請求項7】
前記被処理ガスに、主たる発光波長が２００ｎｍ以上１１８０ｎｍ未満に属する第二光を照射することを特徴とする、請求項１～６のいずれか一項に記載のガス分解方法。
【請求項8】
前記第二光は、主たる発光波長が７８０ｎｍ以上１１８０ｎｍ未満に属することを特徴とする、請求項７に記載のガス分解方法。
【請求項9】
分解した被処理ガスから硝酸を生成することを特徴とする、請求項１～７のいずれか一項に記載のガス分解方法。
【請求項10】
酸素と、一酸化二窒素と、飽和炭化水素と、を含む被処理ガスを供給するチャンバと、
主たる発光波長が１６０ｎｍ以上２００ｎｍ未満に属する第一光を、前記チャンバに照射する第一光源と、を備え、
前記一酸化二窒素と前記飽和炭化水素を分解することを特徴とする、ガス分解装置。
主たる発光波長が１６０ｎｍ以上２００ｎｍ未満に属する第一光を、前記チャンバに照射する第一光源と、を備え、
前記一酸化二窒素と前記飽和炭化水素を分解することを特徴とする、ガス分解装置。
【請求項11】
前記飽和炭化水素は、炭素数が４以下のアルカンであることを特徴とする、請求項１０に記載のガス分解装置。
【請求項12】
前記チャンバは、５ｖｏｌ％以下の前記一酸化二窒素と５ｖｏｌ％以下の前記アルカンを含むガスが存在する空間に接続される接続口を有することを特徴とする、請求項１１に記載のガス分解装置。
【請求項13】
前記チャンバは前記第一光源を囲う外側チャンバであり、
前記外側チャンバに前記被処理ガスを供給することを特徴とする、請求項１０～１２のいずれか一項に記載のガス分解装置。
前記外側チャンバに前記被処理ガスを供給することを特徴とする、請求項１０～１２のいずれか一項に記載のガス分解装置。
【請求項14】
前記外側チャンバに供給される前記被処理ガスは、前記第一光源と接触しないことを特徴とする、請求項１３に記載のガス分解装置。
【請求項15】
前記外側チャンバの外部に、主たる発光波長が２００ｎｍ以上１１８０ｎｍ未満に属する光を、前記外側チャンバと前記第一光源との間に位置する前記被処理ガスに向けて照射する第二光源を有することを特徴とする、請求項１３に記載のガス分解装置。
【請求項16】
前記チャンバは前記第一光源の内部に位置する内側チャンバであり、
前記内側チャンバ内に前記被処理ガスを供給することを特徴とする、請求項１０～１２のいずれか一項に記載のガス分解装置。
前記内側チャンバ内に前記被処理ガスを供給することを特徴とする、請求項１０～１２のいずれか一項に記載のガス分解装置。
【請求項17】
前記チャンバは、前記第一光源の内部に位置する内側チャンバと、前記第一光源を囲う外側チャンバと、の両方を含み、
前記内側チャンバ内、及び、前記外側チャンバと前記第一光源の間に、それぞれ、前記被処理ガスを供給することを特徴とする、請求項１０～１２のいずれか一項に記載のガス分解装置。
前記内側チャンバ内、及び、前記外側チャンバと前記第一光源の間に、それぞれ、前記被処理ガスを供給することを特徴とする、請求項１０～１２のいずれか一項に記載のガス分解装置。
【請求項18】
前記被処理ガスは、前記内側チャンバ内、及び、前記外側チャンバと前記第一光源の間のいずれか一方を通過した後に、
前記内側チャンバ内、及び、前記外側チャンバと前記第一光源の間の他方を通過することを特徴とする、請求項１７に記載のガス分解装置。
前記内側チャンバ内、及び、前記外側チャンバと前記第一光源の間の他方を通過することを特徴とする、請求項１７に記載のガス分解装置。
【請求項19】
前記チャンバの内部空間に、前記チャンバに到達する光を透過する導光部が設けられていることを特徴とする、請求項１０～１２のいずれか一項に記載のガス分解装置。
【請求項20】
前記導光部は、前記第一光源との間に空隙を有していることを特徴とする、請求項１９に記載のガス分解装置。
【請求項21】
前記第一光源はエキシマランプであることを特徴とする、請求項１０～２０のいずれか一項に記載のガス分解装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
この発明は、ガス分解方法及びガス分解装置に関する。
【背景技術】
【0002】
産業革命以降、地球の平均気温が上昇しているために、地球温暖化対策は喫緊の課題となっている。地球温暖化の原因となる温室効果ガスとして、二酸化炭素、メタン、一酸化二窒素、フロンガス等が知られている。このガスの中で、二酸化炭素の排出量が一番多く、次いでメタンの排出量が多く、その次に、一酸化二窒素の排出量が多い。しかしながら、メタンの地球温暖化係数は二酸化炭素の地球温暖化係数の２５倍であり、一酸化二窒素の地球温暖化係数は二酸化炭素の地球温暖化係数の２９８倍であると報告されている。特に、一酸化二窒素の排出による地球温暖化の影響は無視できない。
【0003】
一酸化二窒素は、化学製品の製造等の工業活動及び廃棄物の燃焼によって多量に排出されるだけでなく、人及び畜産動物の排泄物の処理過程や農業からも多量に排出される。メタンは、農地や畜産廃棄物、バイオマス燃焼、下水処理など一酸化二窒素と同じ箇所から排出されることが多い。一酸化二窒素とメタンが同じ箇所から排出される理由は、両者はともに微生物由来で発生するケースが多いためである。昨今、一酸化二窒素とメタンの濃度が上昇傾向にあることから、一酸化二窒素とメタンの濃度の上昇を抑え、又は、濃度を低下させることが、地球温暖化対策として期待されている。
【0004】
一酸化二窒素及びメタンの上記した排出場面では、排出されるガス組成の大半が大気であり、一酸化二窒素及びメタンは、排出ガス組成の中で比較的、低濃度を占めることが多い。以前より、一酸化二窒素を分解するための方法として、高温燃焼方式と触媒方式が使われている。しかしながら、高温燃焼方式ではガスを燃焼させるために多量のエネルギーを必要とする。多量のエネルギーの確保に化石燃料を使用すると二酸化炭素の排出が増えるため、地球温暖化対策として効率的であるとはいえない。触媒方式においても、ガスを高温に加熱することを必要とする。さらに、触媒や還元剤に使用するアンモニアの調達が必要であり、処理後の排水処理問題もある。よって、触媒方式も効率的であるとはいえない。また、メタンを分解するための方法として高温燃焼方式と触媒方式が知られているが、前述したとおりの課題がある。また、その他の分解方法としてプラズマ方式もある。しかしながら、被処理ガスに、窒素や一酸化二窒素といった窒素原子を含むガスと、酸素などの酸素原子を含むガスの両方が含まれていると、プラズマによって環境汚染物質であるＮＯｘや一酸化二窒素が多量に生成されるため、被処理ガスの組成が限定されてしまう。
【0005】
一酸化二窒素を分解するための新たな方法として、紫外光の照射により一酸化二窒素を分解する方法が知られている。例えば、特許文献１には、一酸化二窒素を分解可能なエンジンの排気浄化システムが記載されている。当該システムでは、エンジンの排気ガス中の炭化水素やＣＯを酸化し、ＮＯｘを除去し、水蒸気を取り除いた後で、一酸化二窒素を１７２ｎｍの紫外光で分解除去することが記載されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0006】
【特許文献1】特開２０２１－０８８９６４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0007】
特許文献１に開示されている一酸化二窒素の浄化方法は、非常に複雑な構造であり、効率的でない。そこで、本発明は、より簡易な方法又は構造で効率よく温室効果ガスを分解できる、ガス分解方法及びガス分解装置を提供する。
【課題を解決するための手段】
【0008】
本発明のガス分解方法は、酸素と、一酸化二窒素と、飽和炭化水素と、を含む被処理ガスに、主たる発光波長が１６０ｎｍ以上２００ｎｍ未満に属する第一光を照射し、前記一酸化二窒素と前記飽和炭化水素を分解する。
【0009】
本明細書において、単に「酸素」と表記する場合の「酸素」は、「酸素分子」（以下、「Ｏ２」と表記することがある。）を意図する。前記飽和炭化水素は、一種類の炭化水素でも構わないし、二種類以上の炭化水素でも構わない。詳細は後述するが、第一光が一酸化二窒素（以下、「Ｎ２Ｏ」と表記することがある。）を直接分解するとともに、第一光の照射により生成された励起酸素原子（「一重項酸素」又は「Ｏ（１Ｄ）」と呼ばれることがある。以下、「Ｏ（１Ｄ）」と表記することがある。）が、Ｎ２Ｏを分解する。また、第一光の照射により生成された、Ｏ（１Ｄ）と、基底状態の酸素原子（「三重項酸素」又は「Ｏ（３Ｐ）」と呼ばれることがある。以下、「Ｏ（３Ｐ）」と表記することがある。）と、が前記炭化水素を分解する。その結果、前記第一光で、Ｎ２Ｏと前記炭化水素の両方を分解できる。前記炭化水素の分解反応によって生成された水（Ｈ２Ｏ）が、Ｎ２Ｏ分解により生成したＮＯｘの硝酸化を促進する。ＮＯｘは人体及び動物に悪影響を与える物質であるから、ＮＯｘを削減することは環境維持の点から好ましい。さらに、Ｎ２Ｏ分解により生成されたＯ（１Ｄ）が前記炭化水素の分解に寄与する点から、炭化水素の分解にとっても、Ｎ２Ｏの分解と同時に行うことは、好ましい。
【0010】
ＮＯｘの硝酸化によって、硝酸（以下、「ＨＮＯ３」と表記することがある。）が得られる。硝酸は様々な産業分野で有用な物質であるため、硝酸は、多くのエネルギーを使用しながら、工業生産されている。これに対し、前記ガス分解方法では、多くのエネルギーを要することなく硝酸を生成できるため、生成した硝酸を回収し利用できるという副次的効果が得られる。
【0011】
前記飽和炭化水素は、アルカンであっても構わない。前記アルカンの炭素数は１０以下、６以下、又は４以下であっても構わない。
【0012】
前記第一光が照射されるときの前記被処理ガスの温度は、前記被処理ガスが収集される前の温度より高くても構わない。つまり、収集した被処理ガスを加熱しても構わない。加熱方法としては、第一光源と後述する第二光源の少なくとも一つの熱エネルギーや各化学反応における反応熱を利用する方法と、被処理ガスを加熱するためのヒータを利用する方法とがある。
【0013】
前記被処理ガスは、水（Ｈ２Ｏ）を含んでも構わない。本明細書において、水は、気体である水蒸気と、液体である霧状の水と、を含む概念である。詳細は後述するが、前記被処理ガスが水を含んでいると、前記第一光、又は前記第一光の照射により水（Ｈ２Ｏ）が光分解されて、ヒドロキシラジカル（以下、「ＯＨ」と表記することがある。）を生成する。ヒドロキシラジカルは、前記炭化水素の分解を促進する。また、上述したように、水がＮ２Ｏ分解により生成したＮＯｘの硝酸化を促進する。
【0014】
前記アルカンは、主にメタンを含んでも構わない。上記したように、メタンは、Ｎ２Ｏと同様に温室効果ガスの一つである。本発明者は、前記第一光の照射により、一酸化二窒素とメタンという二種類の温室効果ガスを同時に削減できることを見出した。なお、主にメタンを含む炭化水素とは、炭素数が４以下のアルカンの炭化水素のうち、メタンのガス濃度（ｖｏｌ％）が最大である場合を指す。
【0015】
詳細は後述するが、一酸化二窒素及びメタンの組み合わせは、比較的低濃度であるものの、下水道もしくは浄化槽、又はバイオマス工場もしくはごみ処理場から排出されている。生ごみや人及び畜産動物の排泄物を含む廃棄物は、炭化水素とアンモニアを含むことが多い。そのため、これらの廃棄物が腐敗することで、総じて、アンモニア由来の一酸化二窒素及び炭化水素由来のメタンの両方が発生する。そのため、一酸化二窒素とメタンを同一地点で調達できる。なお、一酸化二窒素及びメタンをそれぞれ異なる地点から調達しても構わない。
【0016】
前記メタンは、前記一酸化二窒素に対して２０ｖｏｌ％以上を占めても構わない。メタンが一酸化窒素に対して相対的に多い場合には、メタン由来の水素と酸素により水が多く生成される。これにより、Ｎ２Ｏ分解の副生成物として生成されるＮＯｘは、硝酸化の促進が可能となり、結果として、有害物質であるＮＯｘの量を低減できる。
【0017】
前記被処理ガスに、主たる発光波長が２００ｎｍ以上１１８０ｎｍ未満に属する第二光を照射しても構わない。つまり、第一光より長波長の第二光を照射することにより、第一光の照射により副次的に生成されたオゾン（以下、「Ｏ３」と表記することがある。）から、Ｏ（１Ｄ）又はＯ（３Ｐ）を生成する。Ｏ（１Ｄ）は、Ｎ２Ｏの分解、前記炭化水素の分解、及びヒドロキシラジカルの生成に利用される。Ｏ（３Ｐ）は、ＮＯｘの硝酸化及び前記炭化水素の分解に利用される。
【0018】
前記第二光は、主たる発光波長が７８０ｎｍ以上１１８０ｎｍ未満に属する光であっても構わない。つまり、第二光は、主に赤外線を含んでいても構わない。赤外線により被処理ガスの温度上昇をアシストし、炭化水素の分解を促進する。
【0019】
分解した被処理ガスから硝酸を生成しても構わない。
【0020】
本発明のガス分解装置は、酸素と、一酸化二窒素と、飽和炭化水素と、を含む被処理ガスを供給するチャンバと、
主たる発光波長が１６０ｎｍ以上２００ｎｍ未満に属する第一光を、前記チャンバに照射する第一光源と、を備え、
前記一酸化二窒素と前記飽和炭化水素を分解する。
主たる発光波長が１６０ｎｍ以上２００ｎｍ未満に属する第一光を、前記チャンバに照射する第一光源と、を備え、
前記一酸化二窒素と前記飽和炭化水素を分解する。
【0021】
前記チャンバは、前記第一光源の内部に配置される内側チャンバと、前記第一光源を囲い覆うように配置される外側チャンバと、を含んでも構わない。本明細書において、単に、「チャンバ」と示されるとき（参照符号と共に示される場合を含む）は、前記第一光源を囲い覆うように配置される外側チャンバを指す。本明細書において、前記第一光源の内部に配置される内側チャンバについて説明するとき、「内側チャンバ」と記載するか、又は、チャンバが光源の内部に配置されるチャンバであることを明示する。
【0022】
前記飽和炭化水素は、アルカンであっても構わない。前記アルカンの炭素数は１０以下、６以下、又は４以下であっても構わない。
【0023】
前記チャンバは、５ｖｏｌ％以下の前記一酸化二窒素と５ｖｏｌ％以下の炭素数が４以下のアルカンを含むガスが存在する空間に接続される接続口を有しても構わない。「５ｖｏｌ％以下の前記一酸化二窒素と５ｖｏｌ％以下の炭素数が４以下のアルカンを含むガスが存在する空間」とは、例えば、下水道もしくは浄化槽、又はバイオマス工場もしくはごみ処理場の排水管、排水槽、排気管及び排気槽である。一酸化二窒素と前記アルカンが、ともに１％以下の低濃度である場合でも、一酸化二窒素と前記アルカンの分解が可能である。なお、一酸化二窒素の濃度と前記アルカンの濃度の少なくとも一方が５ｖｏｌ％を超える場合にも、一酸化二窒素と前記アルカンの分解が可能である。
【0024】
前記チャンバは前記第一光源を囲う外側チャンバであり、
前記外側チャンバに前記被処理ガスを供給しても構わない。
前記外側チャンバに前記被処理ガスを供給しても構わない。
【0025】
前記外側チャンバに供給される前記被処理ガスは、前記第一光源と接触しなくても構わない。前記外側チャンバと前記第一光源の間ある隙間には、前記第一光に吸収されにくいガス（例えば、不活性ガスである窒素ガス）が充填されていてもよい。
【0026】
前記外側チャンバの外部に、主たる発光波長が２００ｎｍ以上１１８０ｎｍ未満に属する光を、前記外側チャンバと前記第一光源との間に位置する前記被処理ガスに向けて照射する第二光源を有しても構わない。
【0027】
前記チャンバは前記第一光源の内部に位置する内側チャンバであり、
前記内側チャンバ内に前記被処理ガスを供給しても構わない。
前記内側チャンバ内に前記被処理ガスを供給しても構わない。
【0028】
前記チャンバは、前記第一光源の内部に位置する内側チャンバと、前記第一光源を囲う外側チャンバと、の両方を含み、
前記内側チャンバ内、及び、前記外側チャンバと前記第一光源の間に、それぞれ、前記被処理ガスを供給しても構わない。
前記内側チャンバ内、及び、前記外側チャンバと前記第一光源の間に、それぞれ、前記被処理ガスを供給しても構わない。
【0029】
前記被処理ガスは、前記内側チャンバ内、及び、前記外側チャンバと前記第一光源の間のいずれか一方を通過した後に、
前記内側チャンバ内、及び、前記外側チャンバと前記第一光源の間の他方を通過させても構わない。
前記内側チャンバ内、及び、前記外側チャンバと前記第一光源の間の他方を通過させても構わない。
【0030】
前記チャンバの内部空間に、前記チャンバに到達する光を透過する導光部が設けられていても構わない。前記導光部は、柱形状、又は、板状でも構わない。
【0031】
前記導光部は、前記第一光源との間に空隙を有していても構わない。前記導光部と前記第一光源との間に空隙を有していなくても構わない。
【0032】
前記第一光源はエキシマランプであっても構わない。前記エキシマ光の主たる波長は１７２ｎｍ又は１７２ｎｍ近傍であっても構わない。斯かるエキシマ光は、キセノンガスを発光管内に封入したキセノンエキシマランプを点灯させることにより得られる。エキシマランプは安定的に大量生産できる光源であり、高いコスト削減効果を有する。エキシマランプに供給される電力は制御部によって制御される。制御部は、エキシマランプの点灯及び消灯を制御する。
【0033】
本明細書において、「１７２ｎｍ近傍」とは、１７２ｎｍ±５ｎｍの範囲内の領域を指す。本明細書において、「主たる波長」とは、ある波長λに対して±１０ｎｍの波長域Ｚ(λ)を発光スペクトル上で規定した場合において、発光スペクトル内における全積分強度に対して４０％以上の積分強度を示す波長域Ｚ(λi)における、波長λiを指す。「主たる波長」の光を出射する光源が、キセノンエキシマランプのように、半値幅が極めて狭く、且つ、特定の波長においてのみ高い光強度を示す光源においては、通常は、光強度が相対的に最も高い波長（ピーク波長）を、主たる波長とみなして構わない。
【発明の効果】
【0034】
これにより、より簡易な方法又は構造で効率よく温室効果ガスを分解できる、ガス分解方法及びガス分解装置を提供できる。斯かるガス分解方法及びガス分解装置を提供することは、国連が主導する持続可能な開発目標（ＳＤＧｓ）の目標１３「気候変動及びその影響を軽減するための緊急対策を講じる」に大きく貢献するものである。
【図面の簡単な説明】
【0035】
【図1A】ガス分解装置の第一実施形態を示す図である。
【図2】硝酸の処理方法の一例を示す図である。
【図3】メタンガスの温度と反応速度定数との関係を示すグラフである。
【図4A】Ｎ２Ｏに対するＣＨ４の割合と、ＮＯｘの生成量との関係を示すグラフである。
【図4B】Ｎ２Ｏに対するＣＨ４の割合と、ＮＯｘの生成量との関係を示すグラフである。
【図5A】第一実施形態の第一変形例を示す図である。
【図6A】第一実施形態の第二変形例を示す図である。
【図7A】第一実施形態の第二変形例を示す図である。
【図8A】第二実施形態を示す図である。
【図9A】第三実施形態を示す図である。
【図10】第三実施形態の第一変形例を示す図である。
【図11】第三実施形態の第二変形例を示す図である。
【図12A】第四実施形態を示す図である。
【図12C】導光部の上面図である。
【図13】実験設備を示す図である。
【発明を実施するための形態】
【0036】
適宜、図面を参照しながら実施形態を説明する。なお、グラフを除く図面は、いずれも模式的に図示されたものであり、当該図面上の寸法比は必ずしも実際の寸法比と一致しておらず、各図面間においても寸法比は必ずしも一致していない。
【0037】
＜第一実施形態＞
［ガス分解装置の概要］
図１Ａは、ガス分解装置の第一実施形態を示す図である。図１Ｂは図１ＡのＳ１－Ｓ１線断面図である。ガス分解装置１０は、チャンバ２と、チャンバ２の中に配置された、主たる発光波長が１６０ｎｍ以上２００ｎｍ未満に属する第一光Ｌ１を出射する第一光源１とを含む。チャンバ２は、ガス供給口３ｉとガス排出口３ｏを含む。ガス供給口３ｉとガス排出口３ｏは、第一光源１を挟んで相互に対向するように配置されている。本明細書において、第一光源１より出射される第一光Ｌ１は、第一光源１から外に向かう実線の矢印で例示されている。
［ガス分解装置の概要］
図１Ａは、ガス分解装置の第一実施形態を示す図である。図１Ｂは図１ＡのＳ１－Ｓ１線断面図である。ガス分解装置１０は、チャンバ２と、チャンバ２の中に配置された、主たる発光波長が１６０ｎｍ以上２００ｎｍ未満に属する第一光Ｌ１を出射する第一光源１とを含む。チャンバ２は、ガス供給口３ｉとガス排出口３ｏを含む。ガス供給口３ｉとガス排出口３ｏは、第一光源１を挟んで相互に対向するように配置されている。本明細書において、第一光源１より出射される第一光Ｌ１は、第一光源１から外に向かう実線の矢印で例示されている。
【0038】
ガス供給口３ｉからチャンバ２にガスＧ１を供給し、被処理ガスであるガスＧ１に第一光源１から出射される第一光Ｌ１を照射し、光照射後のガスＧ２をガス排出口３ｏから排出することを続ける。これにより、ガスＧ１中のＮ２Ｏと炭化水素の分解を連続的に行うことができる。第一光源１は、制御部５と電気的に接続されており、電力が制御部５から第一光源１に供給されることで、第一光源１が点灯する。
【0039】
本実施形態において、第一光源１は、ピーク波長が１７２ｎｍのエキシマ光を出射するキセノンエキシマランプである。本実施形態のキセノンエキシマランプは、発光管の内部１ｉ（図１Ｂ参照）にキセノンガスが封入されている。本実施形態の発光管は円筒型である。しかしながら、発光管の形状は円筒型に限らない。また、第一光源１はキセノンエキシマランプに限らず、例えば、低圧水銀ランプでも構わない。第一光源１は、キセノン以外のガスが封入されたエキシマランプでも構わない。第一光源１は、ＬＥＤやＬＤ等の固体光源でも構わない。
【0040】
第一光Ｌ１はガスＧ１に吸収されやすく、第一光Ｌ１は遠くまで届かない。そのため、第一光源１の発光管の表面とチャンバ２の内壁との間隔Ｄ１（図１Ａ又は図１Ｂ参照）は、比較的狭い。間隔Ｄ１は、例えば、５０ｍｍ以下であるとよく、３０ｍｍ以下であると好ましい。間隔Ｄ１を光が減衰しすぎない適切な距離に設定することで、第一光Ｌ１に照射されずにチャンバ２を通り抜けるガスＧ１を減らすことができる。
【0041】
［被処理ガス］
被処理ガスについて説明する。被処理ガスであるガスＧ１は、酸素と、Ｎ２Ｏと、飽和炭化水素、特に炭素数が１０以下、６以下、又は４以下のアルカン、を含む。
被処理ガスについて説明する。被処理ガスであるガスＧ１は、酸素と、Ｎ２Ｏと、飽和炭化水素、特に炭素数が１０以下、６以下、又は４以下のアルカン、を含む。
【0042】
ガスＧ１に含まれる酸素は、空気中の酸素であってもよい。つまり、ガスＧ１は空気を含んでいてもよい。ガスＧ１が空気を含むとき、必然的に、窒素と、微量の二酸化炭素を含むことになる。また、ガスＧ１は水を含んでいてもよい。
【0043】
炭素数が４以下のアルカンの場合、炭素数が４以下のアルカンには、メタン（以下、「ＣＨ４」と表記することがある。）、エタン（Ｃ２Ｈ６）、プロパン（Ｃ３Ｈ８）、ブタン（Ｃ４Ｈ１０）が例示される。「炭素数が４以下のアルカン」は、一種類の炭化水素を含んでも構わないし、又は、二種類以上の炭化水素を含んでも構わない。これらの炭化水素のうち、ＣＨ４は、二酸化炭素より高い地球温暖化係数を有する温室効果ガスである。被処理ガスにＮ２ＯとＣＨ４の両方が含まれる場合、二種類の温室効果ガスを同時に削減できる。
【0044】
［Ｎ２Ｏ分解メカニズム］
紫外光によるＮ２Ｏの分解メカニズムについて説明する。Ｎ２Ｏの分解方法には、紫外光による直接分解と、紫外光により生成されたＯ（１Ｄ）による間接分解とが存在する。
紫外光によるＮ２Ｏの分解メカニズムについて説明する。Ｎ２Ｏの分解方法には、紫外光による直接分解と、紫外光により生成されたＯ（１Ｄ）による間接分解とが存在する。
【0045】
Ｎ２Ｏの直接分解について説明する。３４０ｎｍ以下の波長の紫外光ｈν（≦３４０ｎｍ）がＮ２Ｏに照射されると、Ｎ２Ｏが分解されて、Ｎ２とＯ（１Ｄ）を生成する。これを（１）式に示す。
Ｎ２Ｏ＋ｈν（≦３４０ｎｍ） → Ｎ２＋Ｏ（１Ｄ） …（１）
Ｎ２Ｏ＋ｈν（≦３４０ｎｍ） → Ｎ２＋Ｏ（１Ｄ） …（１）
【0046】
（１）式の分解反応は、理論上、３４０ｎｍ以下の波長の紫外光により起こる。しかしながら、Ｎ２Ｏに対する２００ｎｍ以上の波長の光の吸収断面積は、小さいため、（１）式の分解反応を促進するには、吸収断面積の比較的大きい２００ｎｍ未満の波長の光を使用すると、より効率的である。
【0047】
次に、Ｎ２Ｏの間接分解について説明する。Ｏ（１Ｄ）は反応性の高い高活性物質である。紫外光により生成されたＯ（１Ｄ）がＮ２Ｏに接触すると、（２）式により酸素分子及び窒素分子が生成されるか、又は、（３）式により一酸化窒素（以下、「ＮＯ」と表記することがある。）が生成される。
Ｎ２Ｏ＋Ｏ（１Ｄ） → Ｏ２＋Ｎ２ …（２）
Ｎ２Ｏ＋Ｏ（１Ｄ） → ＮＯ＋ＮＯ …（３）
Ｎ２Ｏ＋Ｏ（１Ｄ） → Ｏ２＋Ｎ２ …（２）
Ｎ２Ｏ＋Ｏ（１Ｄ） → ＮＯ＋ＮＯ …（３）
【0048】
（２）式及び（３）式の反応に必要なＯ（１Ｄ）は、（１）式によって生成される他に、以下の（４）式及び（５）式によっても生成される。なお、「ｈν（≦１７５ｎｍ）」は、１７５ｎｍ以下の紫外光を表し、「ｈν（≦４１１ｎｍ）」は、４１１ｎｍ以下の紫外光を表す。
Ｏ２＋ｈν（≦１７５ｎｍ） → Ｏ（３Ｐ）＋Ｏ（１Ｄ） …（４）
Ｏ３＋ｈν（≦４１１ｎｍ） → Ｏ（１Ｄ）＋Ｏ２ …（５）
Ｏ２＋ｈν（≦１７５ｎｍ） → Ｏ（３Ｐ）＋Ｏ（１Ｄ） …（４）
Ｏ３＋ｈν（≦４１１ｎｍ） → Ｏ（１Ｄ）＋Ｏ２ …（５）
【0049】
（５）式の反応に必要なＯ３は、以下の、（１），（４），（６），（７），（８）式の反応を経て生成される（（１）式及び（４）式は再掲される）。（６）式に関し、紫外光ｈνが２４２ｎｍ以下であれば、（６）式に示される反応が生じることを表す。（７）式及び（８）式に含まれる「Ｍ」は第三体を表す。
Ｎ２Ｏ＋ｈν（≦３４０ｎｍ） → Ｎ２＋Ｏ（１Ｄ） …（１）
Ｏ２＋ｈν（≦１７５ｎｍ） → Ｏ（３Ｐ）＋Ｏ（１Ｄ） …（４）
Ｏ２＋ｈν（≦２４２ｎｍ） → Ｏ（３Ｐ）＋Ｏ（３Ｐ） …（６）
Ｏ（１Ｄ）＋Ｍ → Ｏ（３Ｐ）＋Ｍ …（７）
Ｏ２＋Ｏ（３Ｐ）＋Ｍ → Ｏ３＋Ｍ …（８）
Ｎ２Ｏ＋ｈν（≦３４０ｎｍ） → Ｎ２＋Ｏ（１Ｄ） …（１）
Ｏ２＋ｈν（≦１７５ｎｍ） → Ｏ（３Ｐ）＋Ｏ（１Ｄ） …（４）
Ｏ２＋ｈν（≦２４２ｎｍ） → Ｏ（３Ｐ）＋Ｏ（３Ｐ） …（６）
Ｏ（１Ｄ）＋Ｍ → Ｏ（３Ｐ）＋Ｍ …（７）
Ｏ２＋Ｏ（３Ｐ）＋Ｍ → Ｏ３＋Ｍ …（８）
【0050】
以上で、紫外光ｈνによるＮ２Ｏの直接分解と、紫外光により生成されたＯ（１Ｄ）によるＮ２Ｏの間接分解を説明した。通常、直接分解と間接分解の両方が行われる。直接分解と間接分解が起こる比率は、ガスＧ１のガス組成によって異なる。
【0051】
ところで、上記した一連の反応は副生成物を生成する。（３）式の反応により生成されたＮＯは、チャンバ２内で以下の反応を示す。この反応を以下の（９）式～（１４）式に示す。
ＮＯ＋Ｏ（３Ｐ） → ＮＯ２ …（９）
ＮＯ＋Ｏ３＋Ｍ → ＮＯ２＋Ｏ２＋Ｍ …（１０）
ＮＯ２＋Ｏ（３Ｐ）＋Ｍ → ＮＯ３＋Ｍ …（１１）
ＮＯ２＋Ｏ３＋Ｍ → ＮＯ３＋Ｏ２＋Ｍ …（１２）
ＮＯ３＋ＮＯ２ → Ｎ２Ｏ５ …（１３）
Ｎ２Ｏ５＋Ｈ２Ｏ → ＨＮＯ３＋ＨＮＯ３ …（１４）
ＮＯ＋Ｏ（３Ｐ） → ＮＯ２ …（９）
ＮＯ＋Ｏ３＋Ｍ → ＮＯ２＋Ｏ２＋Ｍ …（１０）
ＮＯ２＋Ｏ（３Ｐ）＋Ｍ → ＮＯ３＋Ｍ …（１１）
ＮＯ２＋Ｏ３＋Ｍ → ＮＯ３＋Ｏ２＋Ｍ …（１２）
ＮＯ３＋ＮＯ２ → Ｎ２Ｏ５ …（１３）
Ｎ２Ｏ５＋Ｈ２Ｏ → ＨＮＯ３＋ＨＮＯ３ …（１４）
【0052】
（９）式及び（１０）式により、ＮＯは、二酸化窒素（以下、「ＮＯ２」と表記することがある。）に変換される。そして、チャンバ２内にＯ３とＨ２Ｏが十分にある場合には、ＮＯ２は、（１１）式～（１４）式により、ＮＯ３及びＮ２Ｏ５を経て硝酸（ＨＮＯ３）に変換される。チャンバ内にＯ３とＨ２Ｏが十分にない場合には、（１２）式及び（１４）式が十分に起こらず、硝酸化しない。ＮＯｘサイクル反応が起こることによりＯ３が消費され、Ｏ３が欠乏する場合があり、この場合にはＮＯｘは残留する。
【0053】
［ＮＯｘサイクル反応］
ＮＯｘサイクル反応について説明する。本明細書において、ＮＯｘは、ＮＯとＮＯ２を含む概念である。以下に再掲される（９）式及び（１０）式により、ＮＯは、ＮＯ２に変換される。他方で、ＮＯ２は、以下の（１５）式により、酸素原子Ｏと反応して、ＮＯを生成する。（１５）式に含まれる酸素原子ＯはＯ（１Ｄ）とＯ（３Ｐ）の両方が含まれる。
ＮＯ＋Ｏ（３Ｐ） → ＮＯ２ …（９）
ＮＯ＋Ｏ３＋Ｍ → ＮＯ２＋Ｏ２＋Ｍ …（１０）
ＮＯ２＋Ｏ → ＮＯ＋Ｏ２ …（１５）
ＮＯｘサイクル反応について説明する。本明細書において、ＮＯｘは、ＮＯとＮＯ２を含む概念である。以下に再掲される（９）式及び（１０）式により、ＮＯは、ＮＯ２に変換される。他方で、ＮＯ２は、以下の（１５）式により、酸素原子Ｏと反応して、ＮＯを生成する。（１５）式に含まれる酸素原子ＯはＯ（１Ｄ）とＯ（３Ｐ）の両方が含まれる。
ＮＯ＋Ｏ（３Ｐ） → ＮＯ２ …（９）
ＮＯ＋Ｏ３＋Ｍ → ＮＯ２＋Ｏ２＋Ｍ …（１０）
ＮＯ２＋Ｏ → ＮＯ＋Ｏ２ …（１５）
【0054】
ＮＯからＮＯ２を生成する、特に（１０）式の反応と、ＮＯ２からＮＯを生成する(１５)式の反応は繰り返すことがある。これをＮＯｘサイクル反応という。ＮＯｘサイクル反応の過程で、Ｎ２Ｏや炭化水素の分解に必要な酸素原子Ｏと、Ｏ（１Ｄ）の生成に必要なＯ３（（５）式参照）とを消費し続ける。よってＮＯｘサイクル反応が発生すると、酸素原子ＯとＯ３が消失し、Ｎ２Ｏと炭化水素の分解が妨げられる。
【0055】
ＮＯｘは人体及び動物に悪影響を与える。そのため、Ｏ３とＨ２Ｏがチャンバ内に十分にある環境を形成して、ＮＯｘから硝酸（ＨＮＯ３）を生成する反応を促進することが望ましい。Ｏ３及びＨ２Ｏを十分に存在させるためには、光照射空間にＯ２及びＨ２Ｏが存在することが必要である。つまり、被処理ガスであるガスＧ１に、Ｏ２を多く含ませる必要がある。Ｈ２Ｏを十分に存在させる方法には、ガスＧ１に炭化水素を含ませる方法がある。詳細は後述するが、炭化水素とヒドロキシラジカルの化学反応がＨ２Ｏの生成に寄与する。また、ガスＧ１にＨ２Ｏを含ませることも好ましい。
【0056】
[硝酸の処理方法]
図２に硝酸の処理方法の一例を示す。図２では、ガス分解装置１０で生成された硝酸を含み、チャンバ２から排出されるガスＧ２が、ガス排出口３ｏに接続された排出管１１を通って、容器１２中の水Ｗ１と接触することで、ガスＧ２に含まれる硝酸が水Ｗ１に溶解して硝酸水溶液となり、結果的に硝酸をトラップできる。硝酸は、硝酸アンモニウムの原料であり、化学工業分野、又は、農業分野等で有用な物質である。そのため、容器１２内の硝酸水溶液を回収してもよい。また、硝酸水溶液の濃度が排水可能な程度に薄い場合には、硝酸水溶液を回収することなく下水道に流しても構わない。下水道に流された硝酸は、生物分解によりＮＯ３ －を経て、最終的にＮ２に変換される。図２では水Ｗ１に溶け込ませて回収する方法を記載しているが、ガスＧ２を単に冷却することにより、硝酸を液体化して回収する方法でも構わない。硝酸の沸点は概ね８３℃であるため、ガスが冷却されると硝酸はガスから液体化する。
図２に硝酸の処理方法の一例を示す。図２では、ガス分解装置１０で生成された硝酸を含み、チャンバ２から排出されるガスＧ２が、ガス排出口３ｏに接続された排出管１１を通って、容器１２中の水Ｗ１と接触することで、ガスＧ２に含まれる硝酸が水Ｗ１に溶解して硝酸水溶液となり、結果的に硝酸をトラップできる。硝酸は、硝酸アンモニウムの原料であり、化学工業分野、又は、農業分野等で有用な物質である。そのため、容器１２内の硝酸水溶液を回収してもよい。また、硝酸水溶液の濃度が排水可能な程度に薄い場合には、硝酸水溶液を回収することなく下水道に流しても構わない。下水道に流された硝酸は、生物分解によりＮＯ３ －を経て、最終的にＮ２に変換される。図２では水Ｗ１に溶け込ませて回収する方法を記載しているが、ガスＧ２を単に冷却することにより、硝酸を液体化して回収する方法でも構わない。硝酸の沸点は概ね８３℃であるため、ガスが冷却されると硝酸はガスから液体化する。
【0057】
［飽和炭化水素のガス分解メカニズム］
飽和炭化水素の紫外光による分解メカニズムについて説明する。以下では、飽和炭化水素がＣＨ４である場合について説明するが、ＣＨ４以外の飽和炭化水素についても、以下と同様に説明される。
飽和炭化水素の紫外光による分解メカニズムについて説明する。以下では、飽和炭化水素がＣＨ４である場合について説明するが、ＣＨ４以外の飽和炭化水素についても、以下と同様に説明される。
【0058】
ＣＨ４は、以下の（１６）～（１９）式の化学反応により、分解される。
ＣＨ４＋Ｏ（１Ｄ） → ＣＨ３＋ＯＨ …（１６）
ＣＨ４＋Ｏ（１Ｄ） → ＣＨ２Ｏ＋Ｈ２ …（１７）
ＣＨ４＋Ｏ（３Ｐ） → ＣＨ３＋ＯＨ …（１８）
ＣＨ４＋ＯＨ → ＣＨ３＋Ｈ２Ｏ …（１９）
ＣＨ４＋Ｏ（１Ｄ） → ＣＨ３＋ＯＨ …（１６）
ＣＨ４＋Ｏ（１Ｄ） → ＣＨ２Ｏ＋Ｈ２ …（１７）
ＣＨ４＋Ｏ（３Ｐ） → ＣＨ３＋ＯＨ …（１８）
ＣＨ４＋ＯＨ → ＣＨ３＋Ｈ２Ｏ …（１９）
【0059】
Ｏ（１Ｄ）及びＯ（３Ｐ）は、上記（１）式、（４）式、（５）式、（６）式又は（７）式により生成される。（１９）式に使用されるＯＨは、上記（１６）式及び（１８）式によって生成されるほか、以下の(２０)式及び（２１）式により生成される。
Ｈ２Ｏ＋ｈν（≦２４２ｎｍ） → Ｈ＋ＯＨ …（２０）
Ｈ２Ｏ＋Ｏ（１Ｄ） → ＯＨ＋ＯＨ …（２１）
Ｈ２Ｏ＋ｈν（≦２４２ｎｍ） → Ｈ＋ＯＨ …（２０）
Ｈ２Ｏ＋Ｏ（１Ｄ） → ＯＨ＋ＯＨ …（２１）
【0060】
したがって、ＣＨ４は、紫外光が照射されることにより生成されたＯ（１Ｄ）、Ｏ（３Ｐ）、又はＯＨにより、分解される。紫外光が照射されることにより生成されたＯ（１Ｄ）は、Ｎ２Ｏの分解とＣＨ４の分解の両方に使用されるため、分解処理を同時に進めることができる。さらに、（１）式により示されるように、ＣＨ４の分解においては、Ｎ２Ｏを分解することにより得られたＯ（１Ｄ）を使用できる。ＣＨ４の分解処理をＮ２Ｏの分解処理と同時に行うことより、効率的な分解が可能となることは、飽和炭化水素として、主にＣＨ４を含む場合の、有利な特徴の一つである。
【0061】
［炭化水素分解反応の温度依存性］
ＣＨ４分解反応のうち、以下に再掲される、（１８）式及び（１９）式の反応は、温度に依存する。図３は、メタンガスの温度Ｔ１と反応速度定数ｋとの関係を示すグラフである。図３のＲ１曲線は、（１９）式の温度Ｔ１（℃）に対する反応速度定数ｋ（ｍ３／ｋｍｏｌ ｓ）を表す。図３のＲ２曲線は、（１８）式の温度Ｔ１（℃）に対する反応速度定数ｋ（ｍ３／ｋｍｏｌ ｓ）を表す。Ｒ１曲線及びＲ２曲線から、（１８）式及び（１９）式の反応は、いずれも、温度が高くなるほど、反応性が増すことがわかる。
ＣＨ４＋Ｏ（３Ｐ） → ＣＨ３＋ＯＨ …（１８）
ＣＨ４＋ＯＨ → ＣＨ３＋Ｈ２Ｏ …（１９）
ＣＨ４分解反応のうち、以下に再掲される、（１８）式及び（１９）式の反応は、温度に依存する。図３は、メタンガスの温度Ｔ１と反応速度定数ｋとの関係を示すグラフである。図３のＲ１曲線は、（１９）式の温度Ｔ１（℃）に対する反応速度定数ｋ（ｍ３／ｋｍｏｌ ｓ）を表す。図３のＲ２曲線は、（１８）式の温度Ｔ１（℃）に対する反応速度定数ｋ（ｍ３／ｋｍｏｌ ｓ）を表す。Ｒ１曲線及びＲ２曲線から、（１８）式及び（１９）式の反応は、いずれも、温度が高くなるほど、反応性が増すことがわかる。
ＣＨ４＋Ｏ（３Ｐ） → ＣＨ３＋ＯＨ …（１８）
ＣＨ４＋ＯＨ → ＣＨ３＋Ｈ２Ｏ …（１９）
【0062】
さらに、温度が上昇すると、以下に再掲される、（７）式によりＯ（３Ｐ）の生成量が増加する。この増加現象は、オゾンが熱により分解することに起因する。そして、増加したＯ（３Ｐ）が、以下に再掲される、（１８）式のＣＨ４分解反応を、促進する。
Ｏ（１Ｄ）＋Ｍ → Ｏ（３Ｐ）＋Ｍ …（７）
ＣＨ４＋Ｏ（３Ｐ） → ＣＨ３＋ＯＨ …（１８）
Ｏ（１Ｄ）＋Ｍ → Ｏ（３Ｐ）＋Ｍ …（７）
ＣＨ４＋Ｏ（３Ｐ） → ＣＨ３＋ＯＨ …（１８）
【0063】
本実施形態では、チャンバ２の中に第一光源１が配置されている。第一光源１は点灯し紫外光を出射するとともに発熱する。そのため、第一光源１は、第一光源１の周囲のガスを加熱し、ＣＨ４を含むガスＧ１の温度を高めて、上記（１８）式及び（１９）式によるＣＨ４の分解反応を促進する。さらには、（２）式、（３）式、（９）式及び（１０）式は発熱反応であり、ガスＧ１の温度を高めるため、ＣＨ４の分解処理をＮ２Ｏの分解処理と同時に行うことより、効率的な分解が可能となる。なお、ＣＨ４以外の飽和炭化水素についても、ＣＨ４と同様に、分解反応の温度依存性がある。
【0064】
［炭化水素と一酸化二窒素との混合比］
図４Ａは、Ｎ２Ｏに対するＣＨ４の割合と、ＮＯｘの生成量との関係を、シミュレーションにより求めた結果である。「Ｎ２Ｏに対するＣＨ４の割合」は、被処理ガスに含まれるＮ２Ｏの量に対するＣＨ４の量の割合の百分率（単位：ｖｏｌ％）で示される。「ＮＯｘの生成量」は、ＮＯの生成量とＮＯ２の生成量の合計を表す。Ｒ３曲線～Ｒ５曲線は、Ｎ２Ｏの含有量を異ならせている。Ｒ３曲線ではＮ２Ｏが１００００ｐｐｍである。Ｒ４曲線ではＮ２Ｏが１０００ｐｐｍである。Ｒ５曲線ではＮ２Ｏが１００ｐｐｍである。Ｒ３曲線～Ｒ５曲線において、チャンバ２内のガスＧ１の温度は、５００Ｋに統一されている。なお、図４Ａにおいて、グラフの視認性を高めるため、複数のプロットが重なる箇所や互いに近接する箇所の一部のプロットが省略されている。Ｒ３曲線～Ｒ５曲線は、横軸において、いずれも同じ割合においてシミュレーションを行っている。省略された一部のプロットは各曲線上に存在すると解されたい。
図４Ａは、Ｎ２Ｏに対するＣＨ４の割合と、ＮＯｘの生成量との関係を、シミュレーションにより求めた結果である。「Ｎ２Ｏに対するＣＨ４の割合」は、被処理ガスに含まれるＮ２Ｏの量に対するＣＨ４の量の割合の百分率（単位：ｖｏｌ％）で示される。「ＮＯｘの生成量」は、ＮＯの生成量とＮＯ２の生成量の合計を表す。Ｒ３曲線～Ｒ５曲線は、Ｎ２Ｏの含有量を異ならせている。Ｒ３曲線ではＮ２Ｏが１００００ｐｐｍである。Ｒ４曲線ではＮ２Ｏが１０００ｐｐｍである。Ｒ５曲線ではＮ２Ｏが１００ｐｐｍである。Ｒ３曲線～Ｒ５曲線において、チャンバ２内のガスＧ１の温度は、５００Ｋに統一されている。なお、図４Ａにおいて、グラフの視認性を高めるため、複数のプロットが重なる箇所や互いに近接する箇所の一部のプロットが省略されている。Ｒ３曲線～Ｒ５曲線は、横軸において、いずれも同じ割合においてシミュレーションを行っている。省略された一部のプロットは各曲線上に存在すると解されたい。
【0065】
ＮＯｘの生成量は、少ない方がよい。図４Ａより、Ｎ２Ｏの量に拘わらず、Ｎ２Ｏに対するＣＨ４の割合が高くなるにつれて、ＮＯｘの生成量が低下していることが分かる。そして、ＣＨ４が、Ｎ２Ｏに対して１０ｖｏｌ％以上存在するとき、ＮＯｘが生成されないことを表す。これは、十分な炭化水素が供給されたため、炭化水素の分解により生成されたＨ２ＯによりＮＯｘが硝酸化されたことに因る。
【0066】
図４Ｂは、Ｎ２Ｏに対するＣＨ４の割合と、ＮＯｘの生成量との関係を、シミュレーションにより求めた結果である。「Ｎ２Ｏに対するＣＨ４の割合」及び「ＮＯｘの生成量」の意味は、図４Ａと同じである。Ｒ６曲線～Ｒ９曲線は、チャンバ２内のガスＧ１の温度を異ならせている。Ｒ６曲線では、温度が３５０Ｋである。Ｒ７曲線では、温度が４００Ｋである。Ｒ８曲線では、温度が４５０Ｋである。Ｒ９曲線では、温度が５００Ｋである。Ｒ６曲線～Ｒ９曲線において、Ｎ２Ｏの流量は１００００ｐｐｍに統一されている。
【0067】
図４Ｂより、チャンバ２内の温度が高くなるにつれて、ＮＯｘの生成量が低下していることが分かる。また、Ｎ２Ｏに対するＣＨ４の割合が高くなるにつれて、ＮＯｘの生成量が低下していることが分かる。そして、ＣＨ４が、Ｎ２Ｏに対して２０ｖｏｌ％以上存在するとき、３５０Ｋの場合であってもＮＯｘが生成されないことを表す。この結果は、温度が高くなることで、または、ＣＨ４の割合が高くなることで、十分な炭化水素が供給されたため、炭化水素の分解により生成されたＨ２ＯによりＮＯｘが硝酸化されたことに因る。
【0068】
図４Ａ及び図４Ｂより、Ｎ２Ｏに対するＣＨ４の割合は、２０ｖｏｌ％以上であると好ましい。２０ｖｏｌ％以上であると、ＮＯｘの生成量を低減しやすい。なお、図４Ａでは１００ｐｐｍ～１００００ｐｐｍのＮ２Ｏと、それに対応する量のＣＨ４で、シミュレーションを行い、図４Ｂでは、１００００ｐｐｍのＮ２Ｏと、それに対応する量のＣＨ４でシミュレーションを行ったが、より少ないＮ２Ｏ（例えば、１００ｐｐｍ未満）とそれに対応する量のＣＨ４であっても、同様の作用効果が得られる。ＣＨ４以外の飽和炭化水素であっても、同様の作用効果が得られる。
【0069】
［ガス分解装置の使用方法］
ガス分解装置１０の使用方法を説明する。一酸化二窒素は、人及び動物の排泄物、農畜産場、並びにバイオマス若しくは生ゴミを微生物によって発酵させる過程により排出される。一方、メタンは、動物の消化器官、沼地、海底堆積物又は地殻等に存在する嫌気性のメタン生成菌により生成される。そのため、一酸化二窒素及びメタンの両方は、上記したように、例えば、下水道もしくは浄化槽、又はバイオマス工場もしくはごみ処理場の排水管、排水槽、排気管及び排気槽に存在する。微生物は二酸化酸素もまた放出している。しかしながら、下水道又は浄化槽の場合には、大量の空気で曝気する処理により、ほぼ空気中の濃度（約２１ｖｏｌ％）に近い濃度の酸素と大量の水が含まれる。
ガス分解装置１０の使用方法を説明する。一酸化二窒素は、人及び動物の排泄物、農畜産場、並びにバイオマス若しくは生ゴミを微生物によって発酵させる過程により排出される。一方、メタンは、動物の消化器官、沼地、海底堆積物又は地殻等に存在する嫌気性のメタン生成菌により生成される。そのため、一酸化二窒素及びメタンの両方は、上記したように、例えば、下水道もしくは浄化槽、又はバイオマス工場もしくはごみ処理場の排水管、排水槽、排気管及び排気槽に存在する。微生物は二酸化酸素もまた放出している。しかしながら、下水道又は浄化槽の場合には、大量の空気で曝気する処理により、ほぼ空気中の濃度（約２１ｖｏｌ％）に近い濃度の酸素と大量の水が含まれる。
【0070】
そこで、ガス分解装置１０のガス供給口３ｉを、下水道もしくは浄化槽、又は、バイオマス工場、ごみ処理場もしくは化学工場の排水管、排水槽、排気管及び排気槽等に接続する。これにより、一酸化二窒素及びメタンの両方を同一地点で調達できる。被処理ガスの大半は空気であり、中の一酸化二窒素と炭化水素の割合は、いずれも５ｖｏｌ％以下であることが多い。しかしながら、本発明の分解方法は、５ｖｏｌ％以下のような低濃度の被処理ガスであっても、分解可能である。被処理ガスは、１ｖｏｌ％以下であってもよい。また、メタン以外の炭化水素についても同様である。
【0071】
［第一変形例］
第一実施形態の第一変形例を示す。以下に、第一実施形態と異なる事項を中心に説明し、第一実施形態と共通する事項についてはその記載を省略する。後述する変形例及び第二実施形態以降についても同様である。
第一実施形態の第一変形例を示す。以下に、第一実施形態と異なる事項を中心に説明し、第一実施形態と共通する事項についてはその記載を省略する。後述する変形例及び第二実施形態以降についても同様である。
【0072】
図５Ａは第一変形例のガス分解装置１５を示す。図５Ｂは、図５ＡのＳ２－Ｓ２線断面図である。図５Ａ及び図５Ｂに示されるように、ガス分解装置１５のチャンバ２の内部には、第一光源１が配置されている。第一光源１は、紫外光透過管６で覆われている。紫外光透過管６は、第一光源１が出射する第一光Ｌ１を透過する。第一光源１が紫外光透過管６で覆われていない場合、第一光源１がガスＧ１に曝されることで、ガスＧ１の固形成分（例えば、炭化物）が、第一光源１の発光管の表面に付着するおそれがある。第一光源１が紫外光透過管６で覆われている場合、ガスＧ１の固形成分は、第一光源１に付着しない。紫外光透過管６に固形成分が付着し、照度低下が懸念されるとき、紫外光透過管６を、固形成分が付着していない紫外光透過管に交換するとよい。紫外光透過管６を、定期的に交換しても構わない。また、紫外光透過管６内を窒素で充填してもよい。
【0073】
紫外光透過管６は、例えば石英ガラスで構成されていてもよい。紫外光透過管６は、第一光源１の全体を覆ってもよく、全体を覆わなくても構わない。紫外光透過管６は、少なくとも第一光源１の発光管を覆うように構成されていればよい。
【0074】
［第二変形例］
図６Ａは第二変形例のガス分解装置２０を示す。図６Ｂは、図６ＡのＳ３－Ｓ３線断面図である。図６Ａ及び図６Ｂに示されるように、ガス分解装置２０は、ガス流路が二つに分岐されて構成された、第一チャンバ２ａと第二チャンバ２ｂを備える。第一光源１は、第一チャンバ２ａ及び第二チャンバ２ｂの外に配置される。第一光源１が、チャンバ（２ａ，２ｂ）の外にあるので、ガスＧ１の固形成分が第一光源１に付着せず、かつ、第一光源１の保守点検及び交換が容易にできる。
図６Ａは第二変形例のガス分解装置２０を示す。図６Ｂは、図６ＡのＳ３－Ｓ３線断面図である。図６Ａ及び図６Ｂに示されるように、ガス分解装置２０は、ガス流路が二つに分岐されて構成された、第一チャンバ２ａと第二チャンバ２ｂを備える。第一光源１は、第一チャンバ２ａ及び第二チャンバ２ｂの外に配置される。第一光源１が、チャンバ（２ａ，２ｂ）の外にあるので、ガスＧ１の固形成分が第一光源１に付着せず、かつ、第一光源１の保守点検及び交換が容易にできる。
【0075】
ガス分解装置２０は、第一チャンバ２ａと第二チャンバ２ｂが第一光源１を挟むように配置されている。第一光源１からの第一光Ｌ１を、第一チャンバ２ａと第二チャンバ２ｂに導くことができる。本実施形態の、第一光源１、第一チャンバ２ａ及び第二チャンバ２ｂは、いずれも断面が扁平の矩形形状である。第一光源１から出射した第一光Ｌ１がチャンバ（２ａ，２ｂ）の外を進む距離は、短い。そのため、第一光Ｌ１の減衰量が少なく、かつ、第一光Ｌ１がチャンバ（２ａ，２ｂ）に均等に到達しやすい。
【0076】
第一光源１と第一チャンバ２ａ及び第二チャンバ２ｂとの間は、第一光源１からの第一光Ｌ１に吸収されにくいガス、例えば、窒素ガスが充填されていると、より好ましい。チャンバ（２ａ，２ｂ）の外において、第一光Ｌ１の吸収を抑えることができる。
【0077】
本実施形態では、チャンバ（２ａ，２ｂ）は、第一光Ｌ１を透過する石英ガラス管で構成されている。しかしながら、チャンバ（２ａ，２ｂ）を構成する全ての筐体が紫外光透過材料で構成されていなくてもよい。少なくとも第一光Ｌ１を透過するべき部分が、石英ガラス等の紫外光透過材料で構成されているとよい。ガス分解装置２０は、ガス流路が三つ以上に分岐されて構成された、三つ以上のチャンバを備えていても構わない。
【0078】
［第三変形例］
図７Ａは第三変形例のガス分解装置２５を示す。図７Ｂは、図７ＡのＳ４－Ｓ４線断面図である。図７Ａ及び図７Ｂに示されるように、ガス分解装置２５は、第一光源１を内部に配置される円管状のチャンバ２の外に巻き付けられた、ヒータ７を備えている。
図７Ａは第三変形例のガス分解装置２５を示す。図７Ｂは、図７ＡのＳ４－Ｓ４線断面図である。図７Ａ及び図７Ｂに示されるように、ガス分解装置２５は、第一光源１を内部に配置される円管状のチャンバ２の外に巻き付けられた、ヒータ７を備えている。
【0079】
上記したように、ガスＧ１の温度が高いほど、効率的に分解が進むとともに、ＮＯｘの生成が少ない。上記した第一実施形態では、エキシマランプが放射する熱により、ガスＧ１が加熱される。さらに、本変形例におけるガス分解装置２５のように、ガスＧ１を加熱するヒータ７を配置してもよい。本実施形態のヒータ７は、電気エネルギーを熱に変換して加熱するシーズヒータである。電気エネルギーは再生可能エネルギーであると好ましい。
ヒータ７を配置することでオゾンが分解されることから、大気へのオゾンの排出も抑制される副次的効果がある。
ヒータ７を配置することでオゾンが分解されることから、大気へのオゾンの排出も抑制される副次的効果がある。
【0080】
ヒータ７は、熱媒流路による流体加熱、又はヒートパイプであってもよい。ヒータ７は、第一光源１の上流側に配置されてもよく、高温にしたガスＧ１をガス供給口３ｉに導いてもよい。また、ヒータ７は、太陽光又は太陽光により熱せられた流体であってもよい。
【0081】
＜第二実施形態＞
図８Ａは第二実施形態を示す。図８Ｂは、図８ＡのＳ５－Ｓ５線断面図である。本実施形態のガス分解装置３０は、複数の第二光源８を備えている。複数の第二光源８は、チャンバ２に向けて第二光Ｌ２を出射する。本明細書において、第二光源８より出射される第二光Ｌ２は、第二光源８から外に向かう破線の矢印で例示されている。第二光源８は、第二光Ｌ２の被照射空間が第一光Ｌ１の被照射空間と重なるように配置されるとよい。
図８Ａは第二実施形態を示す。図８Ｂは、図８ＡのＳ５－Ｓ５線断面図である。本実施形態のガス分解装置３０は、複数の第二光源８を備えている。複数の第二光源８は、チャンバ２に向けて第二光Ｌ２を出射する。本明細書において、第二光源８より出射される第二光Ｌ２は、第二光源８から外に向かう破線の矢印で例示されている。第二光源８は、第二光Ｌ２の被照射空間が第一光Ｌ１の被照射空間と重なるように配置されるとよい。
【0082】
第二光源８から出射する第二光Ｌ２の波長は、第一光源１が出射する第一光Ｌ１の波長と異なり、第二光Ｌ２は第一光Ｌ１よりも長波長である。第二光Ｌ２は、以下の（２１）式及び（２２）式に示すように、Ｏ３からＯ（１Ｄ）又はＯ（３Ｐ）を生成する。
Ｏ３＋ｈν（≦４１１ｎｍ） → Ｏ（１Ｄ）＋Ｏ２ …（２１）
Ｏ３＋ｈν（≦１１８０ｎｍ） → Ｏ（３Ｐ）＋Ｏ２ …（２２）
Ｏ３＋ｈν（≦４１１ｎｍ） → Ｏ（１Ｄ）＋Ｏ２ …（２１）
Ｏ３＋ｈν（≦１１８０ｎｍ） → Ｏ（３Ｐ）＋Ｏ２ …（２２）
【0083】
（２１）式及び（２２）式は、第二光Ｌ２の波長によって生成される酸素原子の活性状態が異なることを表す。第二光Ｌ２が４１１ｎｍ未満の紫外光である場合、高活性のＯ（１Ｄ）を生成する。（２１）式により生成されたＯ（１Ｄ）は、Ｎ２Ｏの分解（（２）式及び（３）式参照）、炭化水素の分解（（１５）式及び（１６）式参照）、ヒドロキシラジカルの生成（（２０）式参照）に利用される。
【0084】
第二光Ｌ２が１１８０ｎｍ未満の赤外線又は可視光である場合、低活性のＯ（３Ｐ）を生成する。生成されたＯ（３Ｐ）は、炭化水素の分解（（１７）式参照）及びＮＯｘの硝酸化（（９）式、（１１）式参照）に利用される。このように、第二光Ｌ２をガスＧ１に照射することにより、第一光Ｌ１によるＮ２Ｏ及びＣＨ４の分解が、促進される。
【0085】
第二光源８はエキシマランプ、ＬＥＤやＬＤ等の固体光源、低圧水銀ランプ、及び蛍光ランプでも構わない。第二光源８は、紫外光、可視光又は赤外線を発するランプであってもよい。また、第二光源８が赤外線を発するランプである場合、第一実施形態の第三変形例で説明したように、ガス加熱による分解反応促進効果も得られる。また、加熱を目的としてヒータ７を配置した場合においても、配置したヒータ７により、赤外線によるＯ（３Ｐ）の生成による分解反応促進効果が得られる。
【0086】
図８Ａ及び図８Ｂに示されるように、第一光源１及び第二光源８のうち、いずれか一つをチャンバ２内部に配置する場合に、第一光源１をチャンバ２内部に配置するとよい。なぜなら、第一光源１の出射光は、第二光源８の出射光に比べて短波長であるため、第一光源１の出射光は、第二光源８の出射光に比べて、チャンバ２を透過し難い。第一光源１の出射光の透過率を高めるには、チャンバ２の材料に、石英ガラス等、短波長の光でも透過率の高い材料を選択することが求められる。しかしながら、第一光源１をチャンバ２内部に配置すると、第一光源１の出射光がチャンバ２を透過しなくてよいため、チャンバ２に使用可能な材料の選択肢を広げられる。
【0087】
＜第三実施形態＞
図９Ａは第三実施形態のガス分解装置５０を示す。図９Ｂは、図９ＡのＳ６－Ｓ６線断面図である。図９Ａ及び図９Ｂに示されるように、ガス分解装置５０は、第一光源５１と内側チャンバ５２を有する。内側チャンバ５２は、第一光源５１の内部に位置する。第一光源５１は、外管５３の中に内管５４が配置された二重管構造を呈する。第一光源５１は、外管５３の外壁面に接して外電極５５が配置され、内管５４の内壁面に接して内電極５６が配置される。外管５３と内管５４との間にはキセノンガス等の発光ガスが充填されて封止されている。外電極５５と内電極５６との間に電圧を印加することにより、発光ガスの放電空間５８が形成され（図９Ｂ参照）、第一光Ｌ１が放射される（図９Ａ参照）。なお、内電極５６及び外電極５５は網状を呈しているとよい。
図９Ａは第三実施形態のガス分解装置５０を示す。図９Ｂは、図９ＡのＳ６－Ｓ６線断面図である。図９Ａ及び図９Ｂに示されるように、ガス分解装置５０は、第一光源５１と内側チャンバ５２を有する。内側チャンバ５２は、第一光源５１の内部に位置する。第一光源５１は、外管５３の中に内管５４が配置された二重管構造を呈する。第一光源５１は、外管５３の外壁面に接して外電極５５が配置され、内管５４の内壁面に接して内電極５６が配置される。外管５３と内管５４との間にはキセノンガス等の発光ガスが充填されて封止されている。外電極５５と内電極５６との間に電圧を印加することにより、発光ガスの放電空間５８が形成され（図９Ｂ参照）、第一光Ｌ１が放射される（図９Ａ参照）。なお、内電極５６及び外電極５５は網状を呈しているとよい。
【0088】
内管５４は、発光ガスを透過する材料、例えば、石英で構成されている。発光ガスは内管５４を透過して内側チャンバ５２に到達する。ガス分解装置５０は、内側チャンバ５２の一端にガス供給口３ｉを有し、内側チャンバ５２の他端にガス排出口３ｏを有する。ガス供給口３ｉから内側チャンバ５２にガスＧ１を供給し、被処理ガスであるガスＧ１に第一光源１から出射される第一光Ｌ１を照射し、光照射後のガスＧ２をガス排出口３ｏから排出することを続ける。これにより、ガスＧ１中のＮ２Ｏと炭化水素の分解を連続的に行うことができる。
【0089】
外管５３は、例えば石英で構成されている。ガス分解装置５０は、外管５３の内壁面に、第一光Ｌ１を反射する反射膜５７が形成されている。発光ガスは外管５３の外側に向かって放射され得るところ、外管５３の内壁面に反射膜５７が形成されていると、外管５３の外側に向かおうとしていた第一光Ｌ１が内部に折り返すため、内側チャンバ５２内の光強度が増加する。
【0090】
ガス分解装置５０において、外管５３の外径Ｄ１は、１０ｍｍ以上であり５０ｍｍ以下であるとよく、２０ｍｍ以上であり４０ｍｍ以下であるとより好ましい。内管５４の外径Ｄ２は、２ｍｍ以上であり２０ｍｍ以下であるとよく、４ｍｍ以上であり１０ｍｍ以下であるとより好ましい。
【0091】
図１０は第三実施形態の第一変形例のガス分解装置６０を示す。ガス分解装置６０が、第三実施形態のガス分解装置５０と異なる点は、ガス分解装置６０が反射膜５７を有していないこと、及び外管５３の外に外側チャンバ２を有することである。ガス分解装置６０は、外側チャンバ２の一端にもガス供給口４ｉを有し、外側チャンバ２の他端にもガス排出口４ｏを有する。ガス供給口４ｉから外側チャンバ２にガスＧ１を供給し、被処理ガスであるガスＧ１に第一光源１から出射される第一光Ｌ１を照射する。ガス分解装置６０は、内側チャンバ５２と外側チャンバ２の両方でガスＧ１を処理できるため、多量のガスを処理でき、第一光Ｌ１の利用効率が向上する。
【0092】
図１１は第三実施形態の第二変形例のガス分解装置７０を示す。ガス分解装置６０が、第三実施形態の変形例のガス分解装置６０と異なる点は、内側チャンバ５２のガス排出口３ｏが外側チャンバ２のガス供給口４ｉに接続されている点である。内側チャンバ５２において処理されたガスＧ２は、外側チャンバ２において再び処理されるため、被処理ガスの処理をより効果的に行うことができ、第一光Ｌ１の利用効率が向上する。
【0093】
本変形例では、先ず内側チャンバ５２を通過した後に外側チャンバ２を通過する実施形態を示しているが、先ず外側チャンバ２を通過した後に内側チャンバ５２を通過するようにしても構わない。
【0094】
＜第四実施形態＞
図１２Ａは第四実施形態のガス分解装置８０を示す。ガス分解装置８０は、外側チャンバ（２ａ，２ｂ）の内部空間に、外側チャンバ（２ａ，２ｂ）に到達する光を透過する導光部８１が設けられている。外側チャンバ（２ａ，２ｂ）と第一光源１との間に空隙を有するので、導光部８１もまた、第一光源１との間に空隙を有する。導光部８１は、外側チャンバ（２ａ．２ｂ）の管壁に接して形成される。空隙では、第一光Ｌ１を吸収し難いガス（例えば、窒素ガス）が主成分であるとよい。
図１２Ａは第四実施形態のガス分解装置８０を示す。ガス分解装置８０は、外側チャンバ（２ａ，２ｂ）の内部空間に、外側チャンバ（２ａ，２ｂ）に到達する光を透過する導光部８１が設けられている。外側チャンバ（２ａ，２ｂ）と第一光源１との間に空隙を有するので、導光部８１もまた、第一光源１との間に空隙を有する。導光部８１は、外側チャンバ（２ａ．２ｂ）の管壁に接して形成される。空隙では、第一光Ｌ１を吸収し難いガス（例えば、窒素ガス）が主成分であるとよい。
【0095】
図１２Ｂは図１２Ａの導光部８１周辺の拡大図である。図１２Ｂを使用して導光部８１の機能を説明する。導光部８１は第一光Ｌ１をその内部に導き、導光部８１の表面で第一光Ｌ１を拡散させる。その結果、第一光Ｌ１がガスＧ１に接触する面積が拡大し、光反応がより効果的になる。
【0096】
図１２Ｃは導光部８１の上面図であり、具体的には第一光Ｌ１が第一光源１から出射する方向と逆向きに第一チャンバ２ａの導光部８１を見た図である。本実施形態の導光部８１は、円柱形状であり、第一チャンバ２ａ内に複数配置されている。導光部８１の配置は規則的に配置されてもよく、不規則に配置されてもよい。導光部８１は、円柱形状以外の柱形状（例えば、多角柱形状、又は、楕円柱形状）でもよい。導光部８１は、板形状でもよい。また、導光部８１は内側チャンバに配置されてもよい。
【0097】
以上で、ガス分解方法と、ガス分解装置の各実施形態及び変形例とを説明した。上記実施形態は、本発明の一例を示すものにすぎず、本発明は、上記した実施形態に何ら限定されるものではない。本発明の趣旨を逸脱しない範囲内で、上記の実施形態に種々の変更又は改良を加えたり、上記実施形態又は変形例を組み合わせたりすることができる。
【実施例0098】
図１３に示す実験設備１００を構築した。実験設備１００は、ガス分解装置４０を組み込んでいる。実験設備１００は、空気供給源２１、Ｎ２Ｏ供給源２２及びＣＨ４供給源２３を備えている。さらに、実験設備１００は、空気供給源２１、Ｎ２Ｏ供給源２２及びＣＨ４供給源２３の供給量を制御するためのマスフローコントローラ（２４，２５，２６）と、空気、Ｎ２Ｏ及びＣＨ４が混合された被処理ガスの量を検出するためのマスフローメータ２７と、を備える。ガス供給口３ｉは、マスフローメータ２７及びマスフローコントローラ（２４，２５，２６）を介して、空気供給源２１、Ｎ２Ｏ供給源２２及びメタン供給源２３に接続されている。
【0099】
空気供給源２１は、工場の空気供給配管である。供給される空気は、一定の水分量を有する。空気には、窒素、酸素、及び微量の二酸化炭素等が含まれる。Ｎ２Ｏ供給源２２は、Ｎ２Ｏの充填されたガスシリンダであり、当該ガスシリンダは、実質的にＮ２Ｏのみを含む。ＣＨ４供給源２３は、ＣＨ４の充填されたガスシリンダであり、当該ガスシリンダは、実質的にＣＨ４のみを含む。
【0100】
ガス分解装置４０について、第一光源１は、円筒状で長さ８００ｍｍのキセノンエキシマランプである。チャンバ２は、内部に第一光源１を配置できる、内径が３８ｍｍの円筒状の配管である。配管の両側は、それぞれ、ガス流入路又はガス流出路付き封止部材で封止されている。封止部材の一方には、第一光源１に繋がる電力線が貫通しており、第一光源１は、封止部材を介してチャンバ２の外に位置する制御部５により点灯制御される。
【0101】
三種類のガスＧ１を準備し、三種類のガスＧ１をそれぞれガス分解装置１０に送り込んでガス分解処理を行った。
試料Ｓ１は、空気に、Ｎ２Ｏを１０００ｐｐｍ加えたガスである。
試料Ｓ２は、空気に、ＣＨ４を１０００ｐｐｍ加えたガスである。
試料Ｓ３は、空気に、Ｎ２Ｏを１０００ｐｐｍ、ＣＨ４を１０００ｐｐｍ加えたガスである。
試料Ｓ１は、空気に、Ｎ２Ｏを１０００ｐｐｍ加えたガスである。
試料Ｓ２は、空気に、ＣＨ４を１０００ｐｐｍ加えたガスである。
試料Ｓ３は、空気に、Ｎ２Ｏを１０００ｐｐｍ、ＣＨ４を１０００ｐｐｍ加えたガスである。
【0102】
表１に、ガスＧ１の試料Ｓ１～Ｓ３に含まれる成分（空気を除く）をまとめる。
【表1】
【0103】
表２は、ガス分解装置４０のガス排出口３ｏから排出されたガスＧ２のガス成分の含有量測定結果を示す。各ガス成分はブルカー社製のガス分析装置ＦＴ－ＩＲ（型式：ＭＡＴＲＩＸ－５）により測定された。
【0104】
【表2】
【0105】
試料Ｓ１より、以下の事項が分かる。
ガス分解装置４０によりＮ２Ｏが分解された結果、Ｎ２Ｏが１０００ｐｐｍから４２３ｐｐｍまで減少した。Ｎ２Ｏの減少分は、Ｎ２およびＯ２、加えて、ＮＯｘ（ＮＯとＮＯ２）及びＨＮＯ３に転化した。Ｈ２Ｏの含有量は、分解前から存在したものと推認される。また、第一光源１より、Ｏ３が生成されているはずだが、Ｏ３はガスＧ２に含まれていない。これは、ＮＯｘサイクル反応によってＯ３を消費したためと考えられる。
ガス分解装置４０によりＮ２Ｏが分解された結果、Ｎ２Ｏが１０００ｐｐｍから４２３ｐｐｍまで減少した。Ｎ２Ｏの減少分は、Ｎ２およびＯ２、加えて、ＮＯｘ（ＮＯとＮＯ２）及びＨＮＯ３に転化した。Ｈ２Ｏの含有量は、分解前から存在したものと推認される。また、第一光源１より、Ｏ３が生成されているはずだが、Ｏ３はガスＧ２に含まれていない。これは、ＮＯｘサイクル反応によってＯ３を消費したためと考えられる。
【0106】
試料Ｓ２より、以下の事項が分かる。
ガス分解装置４０により全てのＣＨ４が酸化・分解され、ＣＯ２、Ｈ２Ｏ、Ｏ３を生成した。なお、各試料におけるＨ２ＯとＣＯ２含有量について、各試料Ｓ１～Ｓ３の処理前のガスＧ１に含まれる空気は、Ｈ２ＯとＣＯ２を含有しているため、Ｈ２ＯとＣＯ２の含有量の全てが分解反応によって生成されたものではない。
ガス分解装置４０により全てのＣＨ４が酸化・分解され、ＣＯ２、Ｈ２Ｏ、Ｏ３を生成した。なお、各試料におけるＨ２ＯとＣＯ２含有量について、各試料Ｓ１～Ｓ３の処理前のガスＧ１に含まれる空気は、Ｈ２ＯとＣＯ２を含有しているため、Ｈ２ＯとＣＯ２の含有量の全てが分解反応によって生成されたものではない。
【0107】
試料Ｓ３より、以下の事項が分かる。
試料Ｓ３は、試料Ｓ１に対してＣＨ４が添加されている。ＣＨ４の添加により、Ｏ３を消費するＮＯｘサイクル反応が起こりにくく、十分な量のＯ３とＨ２Ｏにより、試料Ｓ１で残留していたＮＯｘがＨＮＯ３に転化したと考えられる。添加されたＣＨ４は、酸化・分解されて、ＣＯ２とＨ２Ｏに変換されたため、ＣＨ４はガスＧ２に含まれていない。
試料Ｓ３は、試料Ｓ１に対してＣＨ４が添加されている。ＣＨ４の添加により、Ｏ３を消費するＮＯｘサイクル反応が起こりにくく、十分な量のＯ３とＨ２Ｏにより、試料Ｓ１で残留していたＮＯｘがＨＮＯ３に転化したと考えられる。添加されたＣＨ４は、酸化・分解されて、ＣＯ２とＨ２Ｏに変換されたため、ＣＨ４はガスＧ２に含まれていない。
【符号の説明】
【0108】
１，５１：第一光源
２ ：チャンバ
２ａ ：第一チャンバ
２ｂ ：第二チャンバ
３ｉ．４ｉ：ガス供給口
３ｏ，４ｏ：ガス排出口
５ ：制御部
６ ：紫外光透過管
７ ：ヒータ
８ ：第二光源
１１ ：排出管
１２ ：容器
１０，１５，２０，２５，３０，４０，５０，６０，７０，８０：ガス分解装置
８１ ：導光部
２１ ：空気供給源
２２ ：一酸化二窒素供給源
２３ ：ＣＨ４供給源
２４，２５，２６：マスフローコントローラ
２７ ：マスフローメータ
５２ ：内側チャンバ
５３ ：外管
５４ ：内管
５５ ：外電極
５６ ：内電極
５７ ：反射膜
５８ ：放電空間
８１ ：導光部
１００ ：実験設備
Ｇ１ ：（処理前の）ガス
Ｇ２ ：（処理後の）ガス
Ｌ１ ：第一光
Ｌ２ ：第二光
２ ：チャンバ
２ａ ：第一チャンバ
２ｂ ：第二チャンバ
３ｉ．４ｉ：ガス供給口
３ｏ，４ｏ：ガス排出口
５ ：制御部
６ ：紫外光透過管
７ ：ヒータ
８ ：第二光源
１１ ：排出管
１２ ：容器
１０，１５，２０，２５，３０，４０，５０，６０，７０，８０：ガス分解装置
８１ ：導光部
２１ ：空気供給源
２２ ：一酸化二窒素供給源
２３ ：ＣＨ４供給源
２４，２５，２６：マスフローコントローラ
２７ ：マスフローメータ
５２ ：内側チャンバ
５３ ：外管
５４ ：内管
５５ ：外電極
５６ ：内電極
５７ ：反射膜
５８ ：放電空間
８１ ：導光部
１００ ：実験設備
Ｇ１ ：（処理前の）ガス
Ｇ２ ：（処理後の）ガス
Ｌ１ ：第一光
Ｌ２ ：第二光
【図1A】
【図1B】
【図2】
【図3】
【図4A】
【図4B】
【図5A】
【図5B】
【図6A】
【図6B】
【図7A】
【図7B】
【図8A】
【図8B】
【図9A】
【図9B】
【図10】
【図11】
【図12A】
【図12B】
【図12C】
【図13】
