特開 2024-27319 セパレータ製造方法、燃料電池セル製造方法およびセパレータ製造装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2024027319

(43)【公開日】2024-03-01

(54)【発明の名称】セパレータ製造方法、燃料電池セル製造方法およびセパレータ製造装置

(51)【国際特許分類】

   H01M 8/0206 20160101AFI20240222BHJP

   H01M 8/026 20160101ALI20240222BHJP

   H01M 8/10 20160101ALN20240222BHJP

【ＦＩ】

H01M8/0206

H01M8/026

H01M8/10 101

【審査請求】未請求

【請求項の数】7

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2022130027

(22)【出願日】2022-08-17

(71)【出願人】

【識別番号】000103921

【氏名又は名称】オリオン機械株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100104787

【弁理士】

【氏名又は名称】酒井 伸司

(72)【発明者】

【氏名】北條 芙美

(72)【発明者】

【氏名】高井 希紗

(72)【発明者】

【氏名】中根 孝浩

【テーマコード（参考）】

5H126

【Ｆターム（参考）】

5H126AA12

5H126BB06

5H126DD05

5H126EE03

5H126GG02

5H126HH01

5H126HH02

(57)【要約】

【課題】振動や衝撃に起因する破損を招き難く、小形化が可能で、設計の自由度が十分に高い製品を製造する。
【解決手段】スリットが設けられたプレート７１と、閉塞部が設けられたプレート７２とを含むプレート７１～７３，８１，８２を重ねた積層体５５ａの両面にカーボンシートＳｃを重ねた積層体５５ｂを処理槽内に収容し、処理槽内の真空度を上昇させる第１の処理と、第１の温度まで積層体５５ｂを温度上昇させて各プレートの不動態皮膜を還元除去する第２の処理と、積層体５５ｂを加圧した状態において第１の温度よりも高温の第２の温度まで積層体５５ｂを温度上昇させて各プレートを拡散接合させる第３の処理と、積層体５５ｂの温度を低下させると共に処理槽内の真空度を低下させる第４の処理とをこの順で実行することにより、発電用気体を通過させる溝部が構成され、かつ積層体５５ａの両面に浸炭部が形成された燃料電池用セパレータを製造する。
【選択図】図９

【特許請求の範囲】

【請求項1】

発電用気体を通過させる溝部が設けられた燃料電池用セパレータを製造するセパレータ製造方法であって、
板厚方向で貫通させられたスリットが設けられた第１の金属板と、前記スリットの前記板厚方向における一方を閉塞する閉塞部が設けられた第２の金属板とを少なくとも含む複数の板体を当該板厚方向で重ねた第１の積層体の当該板厚方向における少なくとも一方の面にカーボンシートを重ねた第２の積層体を処理槽内に収容し、
前記処理槽内の真空度を上昇させる第１の処理と、
予め規定された第１の温度まで前記第２の積層体の温度を上昇させて前記複数の板体の不動態皮膜を還元除去する第２の処理と、
予め規定された加圧力で前記第２の積層体を加圧した状態において前記第１の温度よりも高温の予め規定された第２の温度まで当該第２の積層体の温度を上昇させて前記複数の板体を拡散接合させる第３の処理と、
前記第２の積層体の温度を低下させると共に前記処理槽内の真空度を低下させる第４の処理とをこの順で実行することにより、前記スリットおよび前記閉塞部によって前記溝部が構成され、かつ前記第１の積層体における前記少なくとも一方の面に浸炭部が形成された前記燃料電池用セパレータを製造するセパレータ製造方法。

【請求項2】

前記第１の金属板によって前記少なくとも一方の面が構成されるように前記複数の板体を重ねた前記第１の積層体に前記カーボンシートを重ねた前記第２の積層体を用いて前記燃料電池用セパレータを製造する際に、前記第４の処理を完了した当該第２の積層体において前記第１の金属板に浸炭せずに残存している当該カーボンシートを除去する第５の処理を実行して前記溝部を露出させる請求項１記載のセパレータ製造方法。

【請求項3】

前記複数の板体のうちの前記第１の金属板以外の当該板体によって前記少なくとも一方の面が構成されるように当該複数の板体を重ねた前記第１の積層体に前記カーボンシートを重ねた前記第２の積層体を用いて前記燃料電池用セパレータを製造する際に、前記第４の処理を完了した当該第２の積層体において前記第１の金属板以外の板体に浸炭せずに残存している当該カーボンシートを除去する第５の処理を実行する請求項１記載のセパレータ製造方法。

【請求項4】

前記第４の処理において前記処理槽内に窒素を流入させて当該処理槽内の真空度を低下させる請求項１記載のセパレータ製造方法。

【請求項5】

前記第４処理において前記処理槽内の気体を前記第２の積層体に向けて送風して当該第２の積層体の温度を低下させる請求項１記載のセパレータ製造方法。

【請求項6】

請求項１から５のいずれかに記載のセパレータ製造方法によって製造した複数の前記燃料電池用セパレータの間に燃料電池用膜電極接合体を挟み込んだ状態で当該各燃料電池用セパレータおよび当該燃料電池用膜電極接合体を一体化させて燃料電池セルを製造する燃料電池セル製造方法。

【請求項7】

発電用気体を通過させる溝部が設けられた燃料電池用セパレータを製造するセパレータ製造装置であって、
板厚方向で貫通させられたスリットが設けられた第１の金属板と、前記スリットの前記板厚方向における一方を閉塞する閉塞部が設けられた第２の金属板とを少なくとも含む複数の板体を当該板厚方向で重ねた第１の積層体の当該板厚方向における少なくとも一方の面にカーボンシートを重ねた第２の積層体を収容可能な処理槽と、
前記処理槽内の真空度を調整する真空度調整部と、
前記処理槽内に収容された前記第２の積層体の温度を調整する温度調整部と、
前記処理槽内に収容された前記第２の積層体を前記板厚方向に加圧する加圧部と、
前記真空度調整部、前記温度調整部および前記加圧部の動作を制御する制御部とを備え、
前記制御部は、
前記真空度調整部を制御して前記第２の積層体が収容された前記処理槽内の真空度を上昇させる第１の処理と、
前記温度調整部を制御して予め規定された第１の温度まで前記第２の積層体の温度を上昇させて前記複数の板体の不動態皮膜を還元除去する第２の処理と、
予め規定された加圧力で前記加圧部に前記第２の積層体を加圧させた状態において前記温度調整部を制御して前記第１の温度よりも高温の予め規定された第２の温度まで当該第２の積層体の温度を上昇させて前記複数の板体を拡散接合させる第３の処理と、
前記温度調整部を制御して前記第２の積層体の温度を低下させると共に前記真空度調整部を制御して前記処理槽内の真空度を低下させる第４の処理とをこの順で実行することにより、前記スリットおよび前記閉塞部によって前記溝部が構成され、かつ前記第１の積層体における前記少なくとも一方の面に浸炭部が形成された前記燃料電池用セパレータを製造するセパレータ製造装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、発電用の気体の通過が可能な溝部が設けられた燃料電池用セパレータを製造するセパレータ製造方法およびセパレータ製造装置、並びに、そのようなセパレータ製造方法によって製造したセパレータを使用して燃料電池セルを製造する燃料電池セル製造方法に関するものである。

【背景技術】

【0002】

固体高分子型の燃料電池セルは、電解質膜、一対の電極および一対のセパレータを備えて構成されている。この場合、カーボンを主体とするカーボンセパレータを採用することによって発電効率のよい燃料電池セルを製造可能であることが知られている。このカーボンセパレータの製造方法としては、カーボンと熱硬化性樹脂とを混練した混練物を金型内に射出し、熱硬化性樹脂が溶融する温度まで混合物を加熱してから圧縮した状態で熱硬化性樹脂が硬化する温度まで加熱して硬化させる方法が知られている。しかしながら、このような製造方法によるセパレータの製造時には、一般的な樹脂成形物の製造時と比較して、金型内に射出する成形材料（混練物）におけるカーボンの配合量が多いことで成形材料の粘度が高く、その流動性が悪いため、成形材料が金型におけるキャビティ内の隅々まで充填される前に固化することがある。このため、所望の形状のセパレータを製造するのが困難となることがある。

【0003】

一方、下記の特許文献には、上記のような課題を解決すべくなされた燃料電池用のカーボンセパレータの成形方法および成形装置の発明が開示されている。この成形方法および成形装置では、粒状固体からなるカーボン粉末の表面に成形用樹脂材料（熱硬化性樹脂材料）を塗布してコーティング層を形成したカーボン樹脂材料に流動性を向上させるための液体（水、アルコールおよびフロリナート等）を混合して混練した成形材料（混練物）を金型内に射出し、射出した成形材料（混練物）中の液体を金型に設けられている微小穴を介して金型の外に排出させることを特徴としている。これにより、金型内に射出する時点において成形材料の流動性が高いことで、金型内の隅々まで成形材料を充填することができる。これにより、所望の形状のカーボンセパレータを製造することが可能となる。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【特許文献1】特開２００７－２０７６８４号公報（第４－９頁、第１－９図）

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

ところが、上記特許文献に開示の製造方法および製造装置によって製造されたカーボンセパレータ（以下、単に「セパレータ」ともいう）には、以下のような解決すべき課題が存在する。具体的には、上記特許文献に開示のセパレータの成形装置およびその成形方法では、カーボン樹脂材料（成形材料）を金型内に射出して硬化させる構成・方法が採用されている。これにより、従来の成形装置および成形方法と比較して、所望の形状のセパレータを確実に製造することが可能となっている。

【0006】

しかしながら、この種の成形方法および成形装置によって製造された成形品は、成形材料に採用する樹脂材料の種類によってはある程度の硬度を有する状態にすることができるものの、成形材料に粒状個体（カーボン粉末）が混入されていることで靱性が低く、振動や衝撃が加わった際に割れが生じ易いことが知られている。このため、この成形装置および成形方法によって成形したセパレータを使用して製造した燃料電池セルでは、発電装置に加わる振動や衝撃に起因してセパレータに割れが生じることがあり、水素セルに割れが生じたときには、水素ガスの漏出を招くおそれがあり、空気セパレータに割れが生じたときには、水素ガスと反応させるべき酸素量が減少して発電効率が低下するおそれがある。

【0007】

また、振動や衝撃に起因する割れの発生を回避するには、セパレータ自体の物理的強度を確保するために充分な厚みに形成する必要がある。このため、この成形装置および成形方法によって成形したセパレータを使用して製造する燃料電池セルの小形化が困難となっている。さらに、上記特許文献に開示のセパレータの成形装置およびその成形方法では、成形品の形状が「金型から離脱可能な形状（型抜き可能な形状）」に限定される。このため、セパレータの形状に関する設計の自由度が低いという課題も存在する。

【0008】

本発明は、かかる改善すべき課題に鑑みてなされたものであり、振動や衝撃に起因する破損を招き難く、小形化が可能で、かつ設計の自由度が十分に高い製品を製造し得るセパレータ製造方法、燃料電池セル製造方法およびセパレータ製造装置を提供することを主目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0009】

上記目的を達成すべく、請求項１記載のセパレータ製造方法は、発電用気体を通過させる溝部が設けられた燃料電池用セパレータを製造するセパレータ製造方法であって、板厚方向で貫通させられたスリットが設けられた第１の金属板と、前記スリットの前記板厚方向における一方を閉塞する閉塞部が設けられた第２の金属板とを少なくとも含む複数の板体を当該板厚方向で重ねた第１の積層体の当該板厚方向における少なくとも一方の面にカーボンシートを重ねた第２の積層体を処理槽内に収容し、前記処理槽内の真空度を上昇させる第１の処理と、予め規定された第１の温度まで前記第２の積層体の温度を上昇させて前記複数の板体の不動態皮膜を還元除去する第２の処理と、予め規定された加圧力で前記第２の積層体を加圧した状態において前記第１の温度よりも高温の予め規定された第２の温度まで当該第２の積層体の温度を上昇させて前記複数の板体を拡散接合させる第３の処理と、前記第２の積層体の温度を低下させると共に前記処理槽内の真空度を低下させる第４の処理とをこの順で実行することにより、前記スリットおよび前記閉塞部によって前記溝部が構成され、かつ前記第１の積層体における前記少なくとも一方の面に浸炭部が形成された前記燃料電池用セパレータを製造する。

【0010】

請求項２記載のセパレータ製造方法は、請求項１記載のセパレータ製造方法において、前記第１の金属板によって前記少なくとも一方の面が構成されるように前記複数の板体を重ねた前記第１の積層体に前記カーボンシートを重ねた前記第２の積層体を用いて前記燃料電池用セパレータを製造する際に、前記第４の処理を完了した当該第２の積層体において前記第１の金属板に浸炭せずに残存している当該カーボンシートを除去する第５の処理を実行して前記溝部を露出させる。

【0011】

請求項３記載のセパレータ製造方法は、請求項１記載のセパレータ製造方法において、前記複数の板体のうちの前記第１の金属板以外の当該板体によって前記少なくとも一方の面が構成されるように当該複数の板体を重ねた前記第１の積層体に前記カーボンシートを重ねた前記第２の積層体を用いて前記燃料電池用セパレータを製造する際に、前記第４の処理を完了した当該第２の積層体において前記第１の金属板以外の板体に浸炭せずに残存している当該カーボンシートを除去する第５の処理を実行する。

【0012】

請求項４記載のセパレータ製造方法は、請求項１記載のセパレータ製造方法において、前記第４の処理において前記処理槽内に窒素を流入させて当該処理槽内の真空度を低下させる。

【0013】

請求項５記載のセパレータ製造方法は、請求項１記載のセパレータ製造方法において、前記第４処理において前記処理槽内の気体を前記第２の積層体に向けて送風して当該第２の積層体の温度を低下させる。

【0014】

請求項６記載の燃料電池セル製造方法は、請求項１から５のいずれかに記載のセパレータ製造方法によって製造した複数の前記燃料電池用セパレータの間に燃料電池用膜電極接合体を挟み込んだ状態で当該各燃料電池用セパレータおよび当該燃料電池用膜電極接合体を一体化させて燃料電池セルを製造する。

【0015】

請求項７記載のセパレータ製造装置は、発電用気体を通過させる溝部が設けられた燃料電池用セパレータを製造するセパレータ製造装置であって、板厚方向で貫通させられたスリットが設けられた第１の金属板と、前記スリットの前記板厚方向における一方を閉塞する閉塞部が設けられた第２の金属板とを少なくとも含む複数の板体を当該板厚方向で重ねた第１の積層体の当該板厚方向における少なくとも一方の面にカーボンシートを重ねた第２の積層体を収容可能な処理槽と、前記処理槽内の真空度を調整する真空度調整部と、前記処理槽内に収容された前記第２の積層体の温度を調整する温度調整部と、前記処理槽内に収容された前記第２の積層体を前記板厚方向に加圧する加圧部と、前記真空度調整部、前記温度調整部および前記加圧部の動作を制御する制御部とを備え、前記制御部は、前記真空度調整部を制御して前記第２の積層体が収容された前記処理槽内の真空度を上昇させる第１の処理と、前記温度調整部を制御して予め規定された第１の温度まで前記第２の積層体の温度を上昇させて前記複数の板体の不動態皮膜を還元除去する第２の処理と、予め規定された加圧力で前記加圧部に前記第２の積層体を加圧させた状態において前記温度調整部を制御して前記第１の温度よりも高温の予め規定された第２の温度まで当該第２の積層体の温度を上昇させて前記複数の板体を拡散接合させる第３の処理と、前記温度調整部を制御して前記第２の積層体の温度を低下させると共に前記真空度調整部を制御して前記処理槽内の真空度を低下させる第４の処理とをこの順で実行することにより、前記スリットおよび前記閉塞部によって前記溝部が構成され、かつ前記第１の積層体における前記少なくとも一方の面に浸炭部が形成された前記燃料電池用セパレータを製造する。

【発明の効果】

【0016】

請求項１記載のセパレータ製造方法では、板厚方向で貫通させられたスリットが設けられた第１の金属板と、スリットの板厚方向における一方を閉塞する閉塞部が設けられた第２の金属板とを少なくとも含む複数の板体を板厚方向で重ねた第１の積層体の板厚方向における少なくとも一方の面にカーボンシートを重ねた第２の積層体を処理槽内に収容し、処理槽内の真空度を上昇させる第１の処理と、予め規定された第１の温度まで第２の積層体の温度を上昇させて複数の板体の不動態皮膜を還元除去する第２の処理と、予め規定された加圧力で第２の積層体を加圧した状態において第１の温度よりも高温の予め規定された第２の温度まで第２の積層体の温度を上昇させて複数の板体を拡散接合させる第３の処理と、第２の積層体の温度を低下させると共に処理槽内の真空度を低下させる第４の処理とをこの順で実行することにより、スリットおよび閉塞部によって発電用気体を通過させる溝部が構成され、かつ第１の積層体における少なくとも一方の面に浸炭部が形成された燃料電池用セパレータを製造する。

【0017】

また、請求項６記載の燃料電池セル製造方法では、上記のセパレータ製造方法によって製造した複数の燃料電池用セパレータの間に燃料電池用膜電極接合体を挟み込んだ状態で各燃料電池用セパレータおよび燃料電池用膜電極接合体を一体化させて燃料電池セルを製造する。また、請求項７記載のセパレータ製造装置では、上記の第２の積層体を収容可能な処理槽と、処理槽内の真空度を調整する真空度調整部と、処理槽内に収容された第２の積層体の温度を調整する温度調整部と、処理槽内に収容された第２の積層体を板厚方向に加圧する加圧部と、真空度調整部、温度調整部および加圧部の動作を制御する制御部とを備え、制御部が、上記の第１の処理、第２の処理、第３の処理および第４の処理をこの順で実行することによって燃料電池用セパレータを製造する。

【0018】

したがって、請求項１記載のセパレータ製造方法、請求項５記載の燃料電池セル製造方法、および請求項６記載のセパレータ製造装置によれば、カーボン粉末の表面に熱硬化性樹脂材料を塗布してコーティング層を形成したカーボン樹脂材料に水などの液体を混合して混練した混練物を成形材料として用いた成形方法によって製造されたカーボンセパレータと比較して、金属板を素材として用いていることで、その硬度、剛性および靱性が十分に高い燃料電池用セパレータを製造することができる。これにより、振動や衝撃に起因する破損を招き難い燃料電池用セパレータおよび燃料電池セルを提供することができる。また、燃料電池用セパレータの物理的強度を確保するために各部の厚み等を過剰に厚くする必要がないため、燃料電池用セパレータおよび燃料電池セルを十分に小形化することができる。また、離型（成形完了後の金型からの離脱）を考慮した形状設計が不要であることから、その設計の自由度が十分に高くなり、求められる発電能力や用途に応じた任意の形状で製造することができる。さらに、表面部位に浸炭部が存在することで、燃料電池用膜電極接合体や集電板などに接する部位の電気的抵抗が十分に小さくなるため、電気的特性に優れた燃料電池用セパレータ、および発電効率が十分に高い燃料電池セルを提供することができる。また、浸炭部が保護層として機能することから、耐食性に優れた製品を提供することができる。

【0019】

また、請求項２記載のセパレータ製造方法では、第１の金属板によって少なくとも一方の面が構成されるように複数の板体を重ねた第１の積層体にカーボンシートを重ねた第２の積層体を用いて燃料電池用セパレータを製造する際に、第４の処理を完了した第２の積層体において第１の金属板に浸炭せずに残存しているカーボンシートを除去する第５の処理を実行して溝部を露出させる。また、請求項３記載のセパレータ製造方法では、複数の板体のうちの第１の金属板以外の板体によって少なくとも一方の面が構成されるように複数の板体を重ねた第１の積層体にカーボンシートを重ねた第２の積層体を用いて燃料電池用セパレータを製造する際に、第４の処理を完了した第２の積層体において第１の金属板以外の板体に浸炭せずに残存しているカーボンシートを除去する第５の処理を実行する。

【0020】

したがって、請求項２，３記載のセパレータ製造方法、およびそのセパレータ製造方法に従って製造したセパレータを使用して燃料電池セルを製造する燃料電池セル製造方法によれば、第５の処理を行うこと、すなわち、第４の処理の完了後にカーボンシートが残存していることを前提として、十分な厚みのカーボンシートを第１の積層体に重ねた第２の積層体を対象として第１の処理から第４の処理までの一連の処理を行うことができるため、第４の処理が完了する以前にカーボンシートに破れが生じて浸炭部が好適に形成されない部位が生じるのを回避して、カーボンシートを重ねた部位の全域に浸炭部を好適に形成することができる。また、残存しているカーボンシートを除去する際に燃料電池用セパレータの表面平坦性を十分に向上させることができるため、この燃料電池用セパレータを含む積層物（燃料電池セル）において燃料電池用セパレータを他の積層物に対して好適に密着させることができる。これにより、発電用気体の漏れが生じる事態を好適に回避することができる。

【0021】

また、請求項４記載のセパレータ製造方法では、第４の処理において処理槽内に窒素を流入させて処理槽内の真空度を低下させる。したがって、請求項３記載のセパレータ製造方法、およびそのセパレータ製造方法に従って製造したセパレータを使用して燃料電池セルを製造する燃料電池セル製造方法によれば、真空度を低下させるために空気（大気）を処理槽内に流入させる製造方法とは異なり、第３の処理において高温まで加熱された第２の積層体に触れる酸素量を十分に低減することができるため、第２の積層体の表面が酸化して不動態皮膜が生じる事態を好適に回避することができる。また、窒素が比較的安価で、高温下における危険性も低く、かつ、処理終了後に処理槽の扉を開けた際に大気中に放出されても無害であることから、燃料電池用セパレータの製造コストの高騰、製造時の事故発生、および環境破壊が生じる事態を回避することができる。

【0022】

また、請求項５記載のセパレータ製造方法では、第４処理において処理槽内の気体を第２の積層体に向けて送風して第２の積層体の温度を低下させる。したがって、請求項４記載のセパレータ製造方法、およびそのセパレータ製造方法に従って製造したセパレータを使用して燃料電池セルを製造する燃料電池セル製造方法によれば、第２の積層体の各部における温度低下量を均一化することができ、各部の熱収縮状態を同様とすることができることから、燃料電池用セパレータに意図しない変形が生じたり、クラックが生じたりするのを好適に回避することができる。

【図面の簡単な説明】

【0023】

【図1】セパレータ製造装置１の構成を示す構成図である。

【図2】燃料電池セル５０の断面図である。

【図3】プレート７１の平面図である。

【図4】プレート７２の平面図である。

【図5】プレート７３の平面図である。

【図6】プレート８１の平面図である。

【図7】プレート８２の平面図である。

【図8】カーボンシートＳｃの平面図である。

【図9】積層体５５ａ，５５ｂの断面図である。

【図10】セパレータ集合体５１の製造時における処理槽１０内の真空度、積層体５５ａの温度および積層体５５ａに加える押圧力について説明するための説明図である。

【図11】加熱・加圧の処理を開始する前の積層体５５ａの断面図である。

【図12】加熱・加圧の処理を完了した積層体５５ａの断面図である。

【図13】セパレータ集合体５１の断面図である。

【図14】セパレータ集合体５１におけるプレート７１の表面からの距離と、鉄、炭素、ニッケルおよびクロムの組成比との関係について説明するための説明図である。

【図15】プレート７１と同じ材料の金属塊で構成されたセパレータ集合体の表面からの距離と、鉄、炭素、ニッケルおよびクロムの組成比との関係について説明するための説明図である。

【図16】積層体５５ｂに加える押圧力の上限を押圧力Ｐ１まで低下させて製造したセパレータ集合体におけるプレート７１の表面からの距離と、鉄、炭素、ニッケルおよびクロムの組成比との関係について説明するための説明図である。

【図17】図１５に示す例の金属塊の表面にカーボンコートを施したセパレータ集合体の表面からの距離と、鉄、炭素、ニッケルおよびクロムの組成比との関係について説明するための説明図である。

【図18】セパレータ集合体５１Ａの断面図である。

【図19】セパレータ集合体５１Ｂの断面図である。

【図20】導電性パッキンＰの平面図である。

【発明を実施するための形態】

【0024】

以下、添付図面を参照して、セパレータ製造方法、燃料電池セル製造方法およびセパレータ製造装置の実施の形態について説明する。

【0025】

最初に、セパレータ製造装置１の構成について、添付図面を参照して説明する。

【0026】

図１に示すセパレータ製造装置１は、「セパレータ製造装置」の一例であって、後述の「セパレータ製造方法」に従ってセパレータ集合体５１（図２参照）などを製造可能に構成されている。

【0027】

この場合、セパレータ集合体５１は、「燃料電池用セパレータ」の一例であって、図２に示すように、セパレータ５２ａ，５２ｂやＭＥＡ５３，５３などと相俟って「燃料電池セル」の一例である燃料電池セル５０を構成する。具体的には、セパレータ集合体５１は、「発電用気体」の一例である水素ガスが通過させられるセパレータ６１ａと、「発電用気体」の他の一例である空気（大気）が通過させられるセパレータ６１ｂと、両セパレータ６１ａ，６１ｂを冷却するための冷却用流体（一例として空気（大気））が通過させられるセパレータ６２とが一体的に形成されている。

【0028】

また、セパレータ６１ａ，６１ｂは、プレート７１～７３が一体化されると共にプレート７１の一面に浸炭部７１ｃが形成され、セパレータ６２は、プレート８１，８２が一体化されて構成されている。なお、本例のセパレータ集合体５１では、各プレート７１～７３，８１，８２が「複数の板体」に相当し、これらが、オーステナイト系ステンレス鋼（例えば、ＳＵＳ３１６Ｌ、ＳＵＳ３１６、ＳＵＳ３０４）の薄平板によって平面視矩形状に形成されている。

【0029】

プレート７１は、「第１の金属板」の一例であって、図３に示すように、「発電用気体」としての水素ガス、「発電用気体」としての空気、および「冷却用流体」としての空気を通過させる流路を構成する複数の貫通孔７１ａが形成されると共に、「板厚方向で貫通させられたスリット」の一例である複数のスリット７１ｂが形成されている。

【0030】

プレート７２は、「第２の金属板」の一例であって、図４に示すように、プレート７１における貫通孔７１ａと同様にして、「発電用気体」としての水素ガス、「発電用気体」としての空気、および「冷却用流体」としての空気の流路を構成する複数の貫通孔７２ａが形成されると共に、プレート７１の隣接するスリット７１ｂにおける端部同士や貫通孔７１ａおよびスリット７１ｂを連通させるための複数の貫通孔７２ｂが形成されている。なお、このプレート７２では、プレート７１に重ねられた状態においてプレート７１のスリット７１ｂと重なる閉塞部７２ｃが「スリットの板厚方向における一方を閉塞する閉塞部」に相当する。

【0031】

なお、このセパレータ６１ａ，６１ｂでは、プレート７１のスリット７１ｂ、およびプレート７２の閉塞部７２ｃによって「発電用気体を通過させる溝部」の一例である溝部Ｈ６１（図１３参照）が構成されている。プレート７３は、図５に示すように、プレート７１，７２における貫通孔７１ａ，７２ａと同様にして、「発電用気体」としての水素ガス、「発電用気体」としての空気、および「冷却用流体」としての空気の流路を構成する複数の貫通孔７３ａが形成されている。

【0032】

プレート８１は、図６に示すように、プレート７１～７３における貫通孔７１ａ～７３ａと同様にして、「発電用気体」としての水素ガス、「発電用気体」としての空気、および「冷却用流体」としての空気の流路を構成する複数の貫通孔８１ａが形成されると共に、プレート８２における後述の閉塞部８２ｃと相俟って「冷却用流体を通過させる溝部（図示せず）」を構成する複数のスリット８１ｂが形成されている。

【0033】

プレート８２は、図７に示すように、プレート７１～７３，８１における貫通孔７１ａ～７３ａ，８１ａと同様にして、「発電用気体」としての水素ガス、「発電用気体」としての空気、および「冷却用流体」としての空気の流路を構成する複数の貫通孔８２ａが形成されると共に、プレート８１の隣接するスリット８１ｂにおける端部同士や、貫通孔８１ａおよびスリット８１ｂを連通させるための複数の貫通孔８２ｂが形成されている。なお、このプレート８２では、上記のように、プレート８１に重ねられた状態においてプレート８１のスリット８１ｂと重なる閉塞部８２ｃがスリット８１ｂの板厚方向における一方を閉塞する「閉塞部」として機能する。

【0034】

また、図２に示すように、セパレータ集合体５１と相俟って燃料電池セル５０を構成するセパレータ５２ａ，５２ｂは、セパレータ６１ａ，６１ｂにおけるプレート７１と同様にして一面に浸炭部９１ｃが形成されたプレート９１と、セパレータ６１ａ，６１ｂにおけるプレート７２と同様に構成されたプレート９２と、セパレータ６１ａ，６１ｂにおけるプレート７３と同様に構成されたプレート９３とが一体化されて構成されている。なお、本例のセパレータ６１ａ，６１ｂでは、各プレート９１～９３がオーステナイト系ステンレス鋼（例えば、ＳＵＳ３１６Ｌ、ＳＵＳ３１６、ＳＵＳ３０４）の薄平板によって平面視矩形状に形成されている。

【0035】

また、ＭＥＡ５３は、電極触媒、電解質膜およびガス拡散層などが積層されて構成された燃料電池用膜電極接合体であって、各セパレータ６１ａ，６１ｂ，６２，５２ａ，５２ｂと同様に平面視矩形状に形成されている。なお、「燃料電池セル」における「ＭＥＡ（燃料電池用膜電極接合体）」の具体的な構成については公知のため、詳細な説明を省略する。

【0036】

一方、セパレータ製造装置１は、図１に示すように、処理槽１０、真空ポンプ１１、制御弁１２、窒素タンク１３、ヒータ１４、送風機１５、加圧機構１６、操作部１７、表示部１８、制御部１９および記憶部２０を備えて構成されている。処理槽１０は、「処理槽」の一例であって、後述する積層体５５ｂなどの処理対象物や、ヒータ１４および加圧機構１６などを収容可能な耐圧耐熱容器で構成されている。

【0037】

真空ポンプ１１は、制御部１９の制御に従って処理槽１０内の空気を排気することで処理槽１０内の真空度（真空圧）を上昇させる。制御弁１２は、窒素タンク１３から処理槽１０に窒素タンク１３内の窒素を導入する導入用配管に配設されると共に、制御部１９の制御に従って処理槽１０内に窒素を導入させることで処理槽１０内の真空度（真空圧）を低下させる。窒素タンク１３には、絶対湿度が十分に低くなるように脱湿された工業用窒素が収容されている。なお、本例のセパレータ製造装置１では、真空ポンプ１１、制御弁１２および窒素タンク１３が相俟って「真空度調整部」が構成されている。

【0038】

ヒータ１４は、送風機１５と相俟って「温度調整部」を構成し、前述のように処理槽１０内に収容されると共に、制御部１９の制御に従い、処理槽１０内に収容された後述の積層体５５ｂを加熱（温度上昇）させる。送風機１５は、制御部１９の制御に従い、後述する拡散接合処理が完了した積層体５５ｂに向けて窒素タンク１３から処理槽１０に導入される窒素を送風することで積層体５５ｂの全体を均一に温度低下させる。

【0039】

加圧機構１６は、「加圧部」の一例であって、処理槽１０内に収容された積層体５５ｂを各プレート７１～７３，８１，８２の板厚方向に加圧するアクチュエータ１６ａを備えている。操作部１７は、セパレータ製造装置１によるセパレータ集合体５１等の製造条件の設定操作や、処理開始や中断を指示する操作スイッチなどを備え、スイッチ操作に応じた操作信号を制御部１９に出力する。表示部１８は、セパレータ製造装置１の動作条件を設定するための表示画面や、セパレータ製造装置１の動作状態を示す表示画面を表示する。

【0040】

制御部１９は、セパレータ製造装置１を総括的に制御する。この制御部１９は、「制御部」の一例であって、真空ポンプ１１を制御して処理槽１０内の空気を排気させ、ヒータ１４を制御して積層体５５ｂを温度上昇させ、かつ加圧機構１６（アクチュエータ１６ａ）を制御して積層体５５ｂを加圧させる。また、制御部１９は、制御弁１２を制御して処理槽１０内に窒素を導入させ、かつ送風機１５を制御して積層体５５ｂに向けて窒素を送風させる。記憶部２０は、制御部１９の動作プログラムや、セパレータ製造装置１の動作条件などを記憶する。

【0041】

次に、「セパレータ製造方法」および「燃料電池セル製造方法」の一例について、添付図面を参照して説明する。

【0042】

セパレータ製造装置１を使用したセパレータ集合体５１の製造に際しては、最初に、前述の各プレートなどを重ね合わせて図９に示す積層体５５ｂを製作する。具体的には、前述の各プレート７１～７３，８１，８２、および図８に示すカーボンシートＳｃを用意する。この場合、カーボンシートＳｃは、「カーボンシート」に相当し、厚み０．１ｍｍ～２．０ｍｍの範囲内の黒鉛シート（一例として、東洋炭素株式会社製「ＰＥＲＭＡ－ＦＯＩＬ（登録商標）」）を裁断して各プレート７１～７３，８１，８２と同様の平面視矩形状に形成されている。次いで、同図に示すように、カーボンシートＳｃ、プレート７１、プレート７２、プレート７３、プレート８２、プレート８１、プレート７３、プレート７２、プレート７１およびカーボンシートＳｃの順でこれらを積み重ねる。これにより、積層体５５ｂが完成する。

【0043】

この場合、積層体５５ｂは、「第２の積層体」の一例であって、この積層体５５ｂの構成例では、同図における下側のプレート７１～７３、プレート８１，８２、および同図における上側のプレート７１～７３が「複数の板体」に相当し、これらを積み重ねた積層体５５ａが「第１の積層体」に相当する。また、この積層体５５ｂを構成する積層体５５ａでは、両プレート７１，７１の表面（同図における上側のプレート７１における上面、および下側のプレート７１における下面）が「少なくとも一方の面」に相当する。

【0044】

次いで、処理槽１０の図示しない扉を開き、図１に示すように、積層体５５ｂを処理槽１０内に収容して加圧機構１６にセットした後に扉を閉じる。なお、セパレータ製造装置１において実行される以下の処理の処理条件については、予め設定されて記憶部２０に処理条件データが記憶されているものとする。

【0045】

続いて、操作部１７を操作して処理開始を指示する。これに応じて、制御部１９は、上記の処理条件データに従い、処理槽１０内の真空度を上昇させる「第１の処理」、「予め規定された第１の温度」まで積層体５５ｂの温度を上昇させて各プレート７１～７３，８１，８２の不動態皮膜を還元除去する「第２の処理」、「予め規定された加圧力」で積層体５５ｂを加圧させた状態において「予め規定された第２の温度」まで積層体５５ｂの温度を上昇させて各プレート７１～７３，８１，８２を拡散接合させる「第３の処理」、および積層体５５ｂの温度を低下させると共に処理槽１０内の真空度を低下させて大気圧に戻す「第４の処理」をこの順で実行する。

【0046】

具体的には、図１０に示すように、操作部１７の操作によって処理開始を指示された時点ｔ０において、制御部１９は、アクチュエータ１６ａを制御することにより、積層体５５ｂの各プレート間にずれが生じることのない程度の押圧力Ｐ１で各プレートの板厚方向に積層体５５ｂを加圧させる。次いで、制御部１９は、加圧機構１６による加圧が押圧力Ｐ１に達する時点ｔ１において「第１の処理」を開始し、真空ポンプ１１を制御して処理槽１０内の空気を排気させる（真空引きさせる）ことにより、処理槽１０内の真空度を大気圧状態の真空度Ｖ０から予め設定された真空度Ｖ１まで上昇させる。

【0047】

続いて、制御部１９は、処理槽１０内が真空度Ｖ１に達した時点ｔ２において「第２の処理」を開始し、ヒータ１４を制御して「予め規定された第１の温度」まで積層体５５ｂの温度を上昇させる。この場合、積層体５５ｂにおける積層体５５ａを構成する各プレート７１～７３，８１，８２には、その表面に不動態（酸化皮膜）が生じており、この不動態の存在が、拡散接合を阻害する要因となって各プレート７１～７３，８１，８２の接合力が低下したり、後述するプレート７１の表面に好適な浸炭層が形成され難くなったりするおそれがある。また、各プレート７１～７３，８１，８２に不動態（酸化皮膜）が存在する状態では、仮に、ある程度の接合力で接合することができたとしても、その不動態の存在に起因して電気的抵抗値が大きく、製造されるセパレータ集合体５１の電気的特性が低下するおそれがある。

【0048】

ここで、出願人は、本例において使用するオーステナイト系ステンレス鋼（一例として、ＳＵＳ３１６Ｌ）に生じる不動態については、６８０℃～８００℃の範囲内の温度に加熱した状態を一定時間に亘って維持することで、上記のような製造上の問題が生じたり、電気的特性が大きく低下したりすることのない程度まで不動態が好適に還元除去されることを確認している。したがって、制御部１９は、ヒータ１４によって上記の温度範囲内の温度Ｔｂ（「予め規定された第１の温度」の一例）まで積層体５５ｂを加熱させ、積層体５５ｂの温度が温度Ｔｂとなった時点ｔ３から時間Ｔ１に亘ってその状態を維持させることで、各プレート７１～７３，８１，８２の不動態皮膜を十分に還元除去する。

【0049】

また、制御部１９は、一例として、上記の「第２の処理」を開始した時点ｔ２において、アクチュエータ１６ａを制御することによって後述の拡散接合工程に適した押圧力Ｐ２（「予め規定された加圧力」の一例）で各プレートの板厚方向に積層体５５ｂを加圧させる。

【0050】

一方、上記の時間Ｔ１が経過した時点ｔ４において、制御部１９は、上記の「第３処理」を開始し、加圧機構１６に積層体５５ｂを加圧させた状態を維持しつつ、ヒータ１４を制御して拡散接合工程に適した温度Ｔｃ（「第１の温度よりも高温の予め規定された第２の温度」の一例）まで積層体５５ｂの温度を上昇させる。また、制御部１９は、積層体５５ｂの温度が温度Ｔｃに達した時点ｔ５から時間Ｔ２に亘ってこの状態を維持させる。これにより、各プレート７１～７３，８１，８２が拡散接合されて恰も１つの金属塊のように一体化された状態となる（拡散接合工程）。

【0051】

この場合、本例では、各プレート７１～７３，８１，８２の積層物である積層体５５ａの一方の面（図９に示す下側のプレート７１の表面：下面）および他方の面（図９に示す上側のプレート７１の表面：上面）にそれぞれカーボンシートＳｃを重ねた積層体５５ｂを処理槽１０内において処理している。したがって、上記の拡散接合工程においては、積層体５５ａに重ね合わされたカーボンシートＳｃが、積層体５５ａと共に温度Ｔｃまで温度上昇させられた状態において押圧力Ｐ２で積層体５５ａ（プレート７１）に押し付けられている。これにより、カーボンシートＳｃ内の炭素がプレート７１内に浸炭した状態となり、後述する浸炭部７１ｃ（「浸炭部」の一例：図１２，１３参照）がプレート７１，７１の表面（積層体５５ａの表裏両面）にそれぞれ形成された状態となる。

【0052】

続いて、上記の時間Ｔ２が経過した時点ｔ６において、制御部１９は、上記の「第４処理」を開始し、ヒータ１４を制御して積層体５５ｂの加熱を終了させ、かつ送風機１５を制御して送風を開始させて積層体５５ｂの温度を低下させると共に、真空ポンプ１１を制御して排気（真空引き）を終了させ、かつ制御弁１２を制御して窒素タンク１３から処理槽１０内に窒素を導入させて処理槽１０内の真空度を低下させる。

【0053】

この場合、本例の製造方法とは異なり、処理槽１０内の真空度を低下させるために、窒素に代えて空気（大気）を処理槽１０内に導入したときには、導入した空気に含まれる酸素が高温の積層体５５ｂに接することで積層体５５ｂの側面や、貫通孔７１ａ～７３ａ，８１ａ，８２ａで構成される流路の内壁面などが酸化して、これらの部位に酸化皮膜が形成されるおそれがある。したがって、「第４の処理」においては、温度低下中の積層体５５ｂに多量の酸素が触れることのないように、処理槽１０内に「酸素含有量が少なく、周囲の環境に悪影響を及ぼすことのない安定気体（本例では窒素）」を導入するのが好ましい。

【0054】

また、制御部１９は、一例として、上記の「第４の処理」を開始した時点ｔ６において、アクチュエータ１６ａを制御することによって積層体５５ｂに加えている押圧力を徐々に低下させる。この後、処理槽１０内が大気圧状態の真空度Ｖ０となり、かつ積層体５５ｂが十分に低温の温度Ｔａ（空気中の酸素に触れたときに酸化皮膜が形成され難く、取り扱い時に作業員が火傷を負うことのない温度）まで低下した時点ｔ７において、処理槽１０の扉を開き、積層体５５ｂを取り出す。以上により、セパレータ製造装置１による一連の処理が終了する。

【0055】

次いで、「第４の処理」を完了して処理槽１０から取り出した積層体５５ｂにおいてプレート７１，７１に浸炭せずに残存しているカーボンシートＳｃを除去する「第５の処理」を実行する。

【0056】

具体的には、上記のようにセパレータ製造装置１による一連の処理の開始時に処理槽１０内に収容した時点における積層体５５ｂでは、図１１に示すように、プレート７１の一面に密着するようにしてカーボンシートＳｃが積層体５５ａに重なった状態となっている。このような積層体５５ｂをセパレータ製造装置１の処理槽１０内で上記のように処理することにより、前述のように積層体５５ａを構成する各プレート７１～７３，８１，８２が拡散接合されて一体化されると共に、図１２に示すように、カーボンシートＳｃ内の炭素が積層体５５ａ（プレート７１）の表面に浸炭して積層体５５ａ（プレート７１）の表面側に浸炭部７１ｃが形成される。

【0057】

また、積層体５５ａ（プレート７１）に浸炭せずに残存したカーボンシートＳｃ（以下、処理開始前のカーボンシートＳｃと区別するために、残存したカーボンシートＳｃをカーボンシートＳｃａともいう）は、加圧機構１６による押圧およびヒータ１４による加熱によって硬化し、非常に脆い状態となっている。また、積層体５５ａ（プレート７１）にカーボンシートＳｃａが残存している状態では、プレート７１のスリット７１ｂおよびプレート７２の閉塞部７２ｃによって形成される溝部Ｈ６１がカーボンシートＳｃａで閉塞された状態となっている。このため、このような状態の積層体５５ｂを使用して燃料電池セル５０を製造したときには、溝部Ｈ６１を通過させられる「発電用気体」としての水素ガスや空気がＭＥＡ５３に接しない状態、すなわち、発電が阻害される状態となる。

【0058】

したがって、「第５の処理」を実行することにより、図１３に示すように、積層体５５ｂからカーボンシートＳｃａを除去して溝部Ｈ６１を露出させる。この際には、カーボンシートＳｃａの残存面に研削用メディアを吹き付けるブラスト処理、ペースト状またはシート状の研磨剤を用いてカーボンシートＳｃａの残存面を研磨する研磨処理、およびスクレーパ等を用いてカーボンシートＳｃａを剥ぎ取る剥取り処理などを行うことで、カーボンシートＳｃａを除去する。なお、不要なカーボンシートＳｃａを除去する際には、積層体５５ｂを過剰に温度上昇させることなく処理可能な手法を採用し、部分的な温度上昇に起因するクラックの発生等を回避するのが好ましい。以上により、「第５の処理」が完了し、セパレータ集合体５１が完成する。

【0059】

なお、燃料電池セル５０の製造に使用するセパレータ５２ａ，５２ｂについては、上記のセパレータ集合体５１の製造時における「第１の処理」から「第５の処理」までの一連の処理と同様の処理を実行することで製造することができる。この場合、セパレータ５２ａ，５２ｂの製造時には、セパレータ集合体５１の製造時に使用した各プレート７１～７３，８１，８２およびカーボンシートＳｃに代えて、プレート９１～９３およびカーボンシートＳｃの積層体（図示せず：「第２の積層体」の他の一例）をセパレータ製造装置１の処理槽１０に収容して「第１の処理」から「第４の処理」までの一連の処理を実行し、その後に、処理槽１０から取り出した積層体を対象とする「第５の処理」を実行することで製造することができる。

【0060】

一方、燃料電池セル５０の製造に際しては、上記のように製造したセパレータ集合体５１と、セパレータ５２ａ，５２ｂと、予め製造した２つのＭＥＡ５３を用意する。なお、セパレータ集合体５１、セパレータ５２ａ，５２ｂ、および２つのＭＥＡ５３は、燃料電池セル５０を構成する必要最低限の要素であって、実際の「燃料電池セル」の製造に際しては、これらの要素の他に、「燃料電池セル」の使用に応じた各種の構成物を用意して一体化させる。次いで、図２に示すように、セパレータ５２ａ、ＭＥＡ５３、セパレータ集合体５１、ＭＥＡ５３およびセパレータ５２ｂを重ね合わせ、一例として、一対の押え板（図示せず）の間に挟み込んだ状態で両押さえ板をボルト／ナット（図示せず）で位置決め固定することにより、セパレータ集合体５１、セパレータ５２ａ，５２ｂおよびＭＥＡ５３，５３を一体化させる。これにより、燃料電池セル５０が完成する。なお、この燃料電池セル５０を用いて製造される発電モジュール（燃料電池における発電部）は、その仕様により、図示しない集電板や放熱板などが組み込まれるが、これらの要素に関する詳細な説明を省略する。

【0061】

この場合、上記の製造方法に従って製造されたセパレータ集合体５１では、構成材料である各プレート７１～７３，８１，８２自体が十分な硬度および十分な靱性を有しているため、カーボン成形品と比較して、振動や衝撃が加わったときに破損が生じ難くなっている。また、このセパレータ集合体５１は、各プレート７１～７３，８１，８２が拡散接合によって十分な接合力で接合された状態となっており、恰も１つの金属塊で構成されているかの如く、各プレート７１～７３，８１，８２が一体化されている。このため、ある程度薄厚のプレート７１～７３，８１，８２を採用して製造したとしても、セパレータ集合体５１全体としての剛性を十分に高くすることができる。これらの点については、セパレータ５２ａ，５２ｂについても同様である。

【0062】

また、上記の製造方法に従って製造されたセパレータ集合体５１やセパレータ５２ａ，５２ｂでは、「第２の処理」において不動態皮膜が好適に除去されているため、「第３の処理」における拡散接合において各プレートを好適に接合することができるだけでなく、完成品としてのセパレータ集合体５１やセパレータ５２ａ，５２ｂ内に不動態が存在しないことで、その電気的抵抗が小さくなっている。これにより、電気的特性が十分に良好な製品を提供することができる。

【0063】

さらに、上記の製造方法に従って製造されたセパレータ集合体５１やセパレータ５２ａ，５２ｂでは、「第３の処理」において積層体５５ｂ全体が温度Ｔｃまで加熱された状態でカーボンシートＳｃがプレート７１，９１に押し付けられることでカーボンシートＳｃの炭素がプレート７１，９１に浸透し、これにより、プレート７１，９１の表面に浸炭部７１ｃ，９１ｃが形成されている。具体的には、図１４に示すように、上記の製造方法に従って製造したセパレータ集合体５１では、浸炭部７１ｃの存在により、プレート７１の表面から十分な深さまで炭素の組成比が十分に高くなっている。なお、同図、および後に参照する図１５～１７では、対象物の表面からの深さ［μｍ］毎に、「炭素（Ｃ）が占める比率」を実線Ｌ１で示し、「鉄（Ｆｅ）が占める比率」を破線Ｌ２で示し、「ニッケル（Ｎｉ）が占める比率」を一点鎖線Ｌ３で示し、かつ「クロム（Ｃｒ）が占める比率」を荒破線Ｌ４で示している。

【0064】

このため、このセパレータ集合体５１では、燃料電池セル５０として組み立てられた状態においてＭＥＡ５３に接するプレート７１における表面部位の電気的抵抗が十分に低くなっており、電気的特性が十分に高い製品を提供することができる。また、セパレータ集合体５１（プレート７１）の表面部位に存在する浸炭部７１ｃが保護層として機能し、表面部位における鉄、クロムおよびニッケル等の酸化が進行し難くなっている。

【0065】

これに対して、例えば、上記のセパレータ集合体５１の製造時に使用したプレート７１～７３，８１，８２と同じ材質の金属板（ＳＵＳ３１６Ｌの板材）に切削加工やエッチング加工によって「溝部」を形成したものを導電性接着剤で接着して製造した「セパレータ集合体」、すなわち、上記の「第１の処理」から「第５の処理」を行わずに製造した金属性の「セパレータ集合体」では、セパレータ集合体５１と同様に十分な硬度、剛性および靱性を有した状態となる。しかしながら、その製造過程において上記の「第２の処理」が行われていないため、金属板の表面部位に不動態（クロムの酸化皮膜）が生じた状態となっている。このため、この不動態の存在に起因して「セパレータ集合体」における表面部位の電気的抵抗が大きくなり、電気的特性が良好な製品の提供が困難となる。また、上記のセパレータ集合体５１とは異なり、図１５に示すように、その表面部位に極く少量の自然含有炭素が存在するものの、その量が非常に少量であるため、炭素の存在による電気的抵抗の低減や、鉄、クロムおよびニッケル等の酸化の抑制効果も望めない。

【0066】

なお、前述のセパレータ集合体５１の製造方法では、積層体５５ｂを押圧力Ｐ２まで加圧した状態において「第３の処理」を実行して各プレート７１～７３，８１，８２を拡散接合したが、出願人は、このような製造方法に代えて、例えば、押圧力Ｐ１と同程度の弱い押圧力で積層体５５ｂを加圧した状態で「第３の処理」の散接合工を行った場合においても、各プレート７１～７３，８１，８２を好適に接合することができることを確認している。また、図１６に示すように、「第３の処理」時における積層体５５ｂの押圧力を弱くした場合においても、カーボンシートＳｃの炭素をプレート７１に浸透させて、十分な深さまで浸炭部７１ｃを形成することができる。したがって、そのような製造方法で製造したセパレータ集合体についても、セパレータ集合体５１と同様に電気的特性が十分に高い製品を提供することができ、表面部位における鉄、クロムおよびニッケル等の酸化の進行を抑制することができる。

【0067】

一方、図１５を参照しつつ説明をしたセパレータ集合体の表面にカーボンコート（一例として、スパッタリング処理によってカーボン被膜を形成する処理）を施したときには、図１７に示すように、その表面側の十分な深さまで炭素が占める比率を高くすることができる。このため、セパレータ集合体の表面部位、すなわち、カーボン被膜の部位の電気的抵抗を十分に低減することができ、カーボン被膜により構成される保護層の存在により、鉄、クロムおよびニッケル等の酸化の進行を十分に抑制することができる。しかしながら、このような製造方法によって製造したセパレータ集合体では、カーボン被膜の下に存在する金属塊が図１５を参照しつつ説明をしたセパレータ集合体と同様であり、この金属塊の表面には電気的抵抗が高い不動態（クロムの酸化物の層）が生じた状態となっている。このため、表面部位の抵抗が小さいにも拘わらず、電気的特性が良好な製品の提供が困難となる。

【0068】

このように、このセパレータ製造方法では、板厚方向で貫通させられたスリット７１ｂが設けられたプレート７１と、スリット７１ｂの板厚方向における一方を閉塞する閉塞部７２ｃが設けられたプレート７２とを少なくとも含むプレート７１～７３，８１，８２を板厚方向で重ねた積層体５５ａの板厚方向における両面にカーボンシートＳｃを重ねた積層体５５ｂを処理槽１０内に収容し、処理槽１０内の真空度を上昇させる「第１の処理」と、予め規定された温度Ｔｂまで積層体５５ｂの温度を上昇させてプレート７１～７３，８１，８２の不動態皮膜を還元除去する「第２の処理」と、予め規定された押圧力Ｐ２で積層体５５ｂを加圧した状態において温度Ｔｂよりも高温の予め規定された温度Ｔｃまで積層体５５ｂの温度を上昇させてプレート７１～７３，８１，８２を拡散接合させる「第３の処理」と、積層体５５ｂの温度を低下させると共に処理槽１０内の真空度を低下させる「第４の処理」とをこの順で実行することにより、スリット７１ｂおよび閉塞部７２ｃによって「発電用気体」を通過させる溝部Ｈ６１が構成され、かつ積層体５５ａの両面に浸炭部７１ｃが形成されたセパレータ集合体５１を製造する。

【0069】

また、この燃料電池セル製造方法では、上記のセパレータ製造方法によって製造したセパレータ集合体５１およびセパレータ５２ａ，５２ｂの間にＭＥＡ５３を挟み込んだ状態でセパレータ集合体５１、セパレータ５２ａ，５２ｂおよびＭＥＡ５３を一体化させて燃料電池セル５０を製造する。また、このセパレータ製造装置１では、上記の積層体５５ｂを収容可能な処理槽１０と、処理槽１０内の真空度を調整する真空ポンプ１１、制御弁１２および窒素タンク１３と、処理槽１０内に収容された積層体５５ｂの温度を調整するヒータ１４および送風機１５と、処理槽１０内に収容された積層体５５ｂを板厚方向に加圧する加圧機構１６と、真空ポンプ１１、制御弁１２、ヒータ１４、送風機１５および加圧機構１６（アクチュエータ１６ａ）の動作を制御する制御部１９とを備え、制御部１９が、上記の「第１の処理」、「第２の処理」、「第３の処理」および「第４の処理」をこの順で実行することによってセパレータ集合体５１を製造する。

【0070】

したがって、このセパレータ製造方法、燃料電池セル製造方法およびセパレータ製造装置１によれば、カーボン粉末の表面に熱硬化性樹脂材料を塗布してコーティング層を形成したカーボン樹脂材料に水などの液体を混合して混練した混練物を成形材料として用いた成形方法によって製造されたカーボンセパレータと比較して、金属板を素材として用いていることで、その硬度、剛性および靱性が十分に高いセパレータ集合体５１を製造することができる。これにより、振動や衝撃に起因する破損を招き難いセパレータ集合体５１および燃料電池セル５０を提供することができる。また、セパレータ集合体５１の物理的強度を確保するために各部の厚み等を過剰に厚くする必要がないため、セパレータ集合体５１および燃料電池セル５０を十分に小形化することができる。また、離型（成形完了後の金型からの離脱）を考慮した形状設計が不要であることから、その設計の自由度が十分に高くなり、求められる発電能力や用途に応じた任意の形状で製造することができる。さらに、表面部位に浸炭部７１ｃが存在することで、ＭＥＡ５３に接する部位の電気的抵抗が十分に小さくなるため、電気的特性に優れたセパレータ集合体５１、および発電効率が十分に高い燃料電池セル５０を提供することができる。また、浸炭部７１ｃが保護層として機能することから、耐食性に優れた製品を提供することができる。

【0071】

また、このセパレータ製造方法では、プレート７１によって一方の面が構成されるようにプレート７１～７３，８１，８２を重ねた積層体５５ａにカーボンシートＳｃを重ねた積層体５５ｂを用いてセパレータ集合体５１を製造する際に、「第４の処理」を完了した積層体５５ｂにおいてプレート７１に浸炭せずに残存しているカーボンシートＳｃａを除去する「第５の処理」を実行して溝部Ｈ６１を露出させる。

【0072】

したがって、このセパレータ製造方法および燃料電池セル製造方法によれば、「第５の処理」を行うこと、すなわち、「第４の処理」の完了後にカーボンシートＳｃａが残存していることを前提として、十分な厚みのカーボンシートＳｃを積層体５５ａに重ねた積層体５５ｂを対象として「第１の処理」から「第４の処理」までの一連の処理を行うことができるため、「第４の処理」が完了する以前にカーボンシートＳｃに破れが生じて浸炭部７１ｃが好適に形成されない部位が生じるのを回避して、カーボンシートＳｃを重ねた部位の全域に浸炭部７１ｃを好適に形成することができる。また、残存しているカーボンシートＳｃａを除去する際にセパレータ集合体５１の表面平坦性を十分に向上させることができるため、このセパレータ集合体５１を含む積層物（燃料電池セル５０）においてセパレータ集合体５１を他の積層物に対して好適に密着させることができる。これにより、「発電用気体」の漏れが生じる事態を好適に回避することができる。

【0073】

また、このセパレータ製造方法では、「第４の処理」において処理槽１０内に窒素タンク１３から窒素を流入させて処理槽１０内の真空度を低下させる。したがって、このセパレータ製造方法および燃料電池セル製造方法によれば、真空度を低下させるために空気（大気）を処理槽１０内に流入させる製造方法とは異なり、「第３の処理」において高温まで加熱された積層体５５ｂに触れる酸素量を十分に低減することができるため、積層体５５ｂの表面が酸化して不動態皮膜が生じる事態を好適に回避することができる。また、「窒素」が比較的安価で、高温下における危険性も低く、かつ、処理終了後に処理槽１０の扉を開けた際に大気中に放出されても無害であることから、セパレータ集合体５１の製造コストの高騰、製造時の事故発生、および環境破壊が生じる事態を回避することができる。

【0074】

また、このセパレータ製造方法では、第４処理において処理槽１０内の気体を積層体５５ｂに向けて送風機１５によって送風して積層体５５ｂの温度を低下させる。したがって、このセパレータ製造方法および燃料電池セル製造方法によれば、積層体５５ｂの各部における温度低下量を均一化することができ、各部の熱収縮状態を同様とすることができることから、セパレータ集合体５１に意図しない変形が生じたり、クラックが生じたりするのを好適に回避することができる。

【0075】

なお、「セパレータ製造方法」および「燃料電池セル製造方法」の具体的な内容、並びに「セパレータ製造装置」の構成は、上記の例示のような内容・構成に限定されない。

【0076】

例えば、２組のプレート７１～７３と、プレート８１，８２と、２枚のカーボンシートＳｃを重ね合わせた積層体５５ｂを処理槽１０内において処理することで３つのセパレータ６１ａ，６１ｂ，６２が一体化されたセパレータ集合体５１を製造する構成・方法を例に挙げて説明したが、セパレータ６１ａ（「セパレータ」の他の一例）と、セパレータ６１ｂおよびセパレータ６２を一体化したセパレータ集合体６０（「セパレータ」の他の一例）とを別個に製造した後に導電性パッキンＰを挟み込むようにして一体化させて、図１８に示すセパレータ集合体５１Ａを製造する製造方法を採用することもできる。また、セパレータ６１ａ、セパレータ６１ｂおよびセパレータ６２（それぞれ「セパレータ」の他の一例）を別個に製造した後に導電性パッキンＰを挟み込むようにして一体化させて図１９に示すセパレータ集合体５１Ｂを製造する製造方法を採用することもできる。

【0077】

この場合、セパレータ集合体５１Ａを構成するセパレータ６１ａやセパレータ集合体６０の製造方法、およびセパレータ集合体５１Ｂを構成する各セパレータ６１ａ，６１ｂ，６２の製造方法は、前述のセパレータ集合体５１の製造方法と同様のため、詳細な説明を省略する。また、導電性パッキンＰは、導電性を有し、かつ耐熱性および耐薬品性を有する弾性樹脂材料で形成されたシート体であって、図２０に示すように、各プレート７１～７３やプレート８１，８２における貫通孔７１ａ～７３ａ，８ａ，８２ａの形成位置に合わせて貫通孔Ｐａが形成されている。このような製造方法に従って製造したセパレータ集合体５１Ａ，５１Ｂにおいても、プレート７１，９１に浸炭部７１ｃ，９１ｃが形成されることで、前述のセパレータ集合体５１と同様の効果を奏することができる。

【0078】

また、積層体５５ａにおける両プレート７１，７１の表面を「少なくとも一方の面」としてカーボンシートＳｃをそれぞれ配設した状態で「第１の処理」から「第４の処理」までの一連の処理を実行した後に、「第５の処理」を実行してプレート７１，７１に浸炭せずに残存しているカーボンシートＳｃを除去する方法を例に挙げて説明したが、例えば、セパレータ集合体５１Ａの製造時に、プレート７１～７３の積層体を「第１の積層体」とし、この「第１の積層体」におけるプレート７１，７３の表面を「少なくとも一方の面」としてカーボンシートＳｃをそれぞれ配設した状態で「第１の処理」から「第４の処理」までの一連の処理を実行した後に、「第５の処理」を実行してプレート７１，７３に浸炭せずに残存しているカーボンシートＳｃを除去する方法を採用することもできる。この製造方法では、プレート７３が「複数の板体のうちの第１の金属板以外の板体」に相当する。

【0079】

このようなセパレータ製造方法によれば、「第５の処理」を行うこと、すなわち、「第４の処理」の完了後にカーボンシートＳｃａが残存していることを前提として、十分な厚みのカーボンシートＳｃを「第１の積層体」に重ねた「第２の積層体」を対象として「第１の処理」から「第４の処理」までの一連の処理を行うことができるため、「第４の処理」が完了する以前にカーボンシートＳｃに破れが生じてプレート７１，７３に「浸炭部」が好適に形成されない部位が生じるのを回避して、カーボンシートＳｃを重ねた部位の全域に「浸炭部」を好適に形成することができる。また、残存しているカーボンシートＳｃａを除去する際に「セパレータ集合体」の表面平坦性を十分に向上させることができるため、この「セパレータ集合体」を含む積層物（燃料電池セル）において「セパレータ集合体」を他の積層物に対して好適に密着させることができる。これにより、「発電用気体」の漏れが生じる事態を好適に回避することができる。

【符号の説明】

【0080】

１ セパレータ製造装置
１０ 処理槽
１１ 真空ポンプ
１２ 制御弁
１３ 窒素タンク
１４ ヒータ
１５ 送風機
１６ 加圧機構
１６ａ アクチュエータ
１７ 操作部
１８ 表示部
１９ 制御部
２０ 記憶部
５０ 燃料電池セル
５１，５１Ａ，５１Ｂ，６０ セパレータ集合体
５２ａ，５２ｂ，６１ａ，６１ｂ，６２ セパレータ
５３ ＭＥＡ
５５ａ，５５ｂ 積層体
７１～７３，８１，８２，９１～９３ プレート
７１ａ～７３ａ，８１ａ，８２ａ，Ｐａ 貫通孔
７１ｂ，８１ｂ スリット
７１ｃ，９１ｃ 浸炭部
７２ｂ，８２ｂ 貫通孔
７２ｃ，８２ｃ 閉塞部
Ｈ６１ 溝部
Ｐ 導電性パッキン
Ｐ０，Ｐ１ 押圧力
Ｓｃ，Ｓｃａ カーボンシート
Ｔａ～Ｔｃ 温度
Ｖ０，Ｖ１ 真空度

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】

【図15】

【図16】

【図17】

【図18】

【図19】

【図20】